(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
金属板に防食のための樹脂コート層が導電部を除く領域上に形成されてなる燃料電池用セパレータであって、前記樹脂コート層の表面粗度Ｒａが０．５μｍ以上１３．５μｍ以下であることを特徴とする燃料電池用セパレータ。
【請求項２】
請求項１に記載の燃料電池用セパレータであって、前記樹脂コート層は充填材を含み、該充填材の存在により前記表面粗度Ｒａが形成されていることを特徴とする燃料電池用セパレータ。
【請求項３】
前記充填材は、粒径５０〜１００ｎｍのアクリル系樹脂粒子であることを特徴とする請求項２に記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項４】
請求項１に記載の燃料電池用セパレータであって、形成した樹脂コート層の表面に適宜の粗度加工処理が施されたことにより前記表面粗度Ｒａが形成されていることを特徴とする燃料電池用セパレータ。
【請求項５】
膜電極接合体の両面を請求項１ないし４のいずれか１項に記載の燃料電池用セパレータで挟持してなる燃料電池セル。
【請求項６】
金属板に防食のための樹脂コート層が導電部を除く領域上に形成されてなる燃料電池用セパレータを製造する方法であって、
金属板の表面の導電部を除く領域上に充填材を含むエレクトロコーティング材中の充填材および水性樹脂を電着させることによって表面粗度Ｒａが０．５μｍ以上１３．５μｍ以下である樹脂コート層を形成する工程を少なくとも含むことを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項７】
前記エレクトロコーティング材として、粒径５０〜１００ｎｍのアクリル系樹脂粒子を充填材として含むエレクトロコーティング材を用いることを特徴とする請求項６に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項８】
金属板に防食のための樹脂コート層が導電部を除く領域上に形成されてなる燃料電池用セパレータを製造する方法であって、
金属板の表面の導電部を除く領域上にエレクトロコーティング材中の水性樹脂を電着させて樹脂コート層を形成する工程と、
形成された樹脂コート層の表面に外力による粗度加工処理を施して表面粗度Ｒａを０．５μｍ以上１３．５μｍ以下とする工程と、
を少なくとも含むことを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池用セパレータおよびその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池の１つとして固体高分子形燃料電池が知られている。図７は、その一例を示す断面図であり、電解質膜１の両面に、触媒層２１と拡散層２２とをこの順で積層した電極層２を備えた膜電極接合体３が形成され、その両面をガス流路４を有するセパレータ５、５で挟持することによって１つの燃料電池セルとされている。電極層２の周囲には電解質膜１ａが張り出しており、この張り出した電解質膜部分１ａとセパレータ５との間には、シール機能を持つ接着剤がガスケット６として充填され、それらが一体化されることによって、両電極層２，２間のシール性を確保している。図示しないが、ガスケット６とセパレータ５との間に樹脂フレームが配置される場合があり、その場合は、樹脂フレームとセパレータとの間にはさらに接着剤が塗布されて一体化される。
【０００３】
燃料電池セルが良好な発電性能を長時間にわたって発揮するには、前記ガスケットあるいは樹脂フレームとセパレータ間のシール耐久性が重要となる。しかし、発電反応によって生成される生成水には、酸やフッ素イオンなどが含まれており、酸やフッ素イオンなどを含んだ生成水が、例えば、ガスケット６とセパレータ５との接着界面、あるいは樹脂フレームとセパレータとの接着界面を劣化させ、シール耐久性を確保できなくなる場合がある。極端な場合には、生成水の影響によってセパレータが腐食することも考えられる。
【０００４】
それを回避するために、特許文献１には、燃料電池用セパレータとして、その表面の一部（セパレータ表面のうちの非発電領域に対応する領域）に防食のための樹脂コート層を形成したものが記載されている。形成した樹脂コート層により、セパレータの防食効果を高めることができ、また、樹脂コート層を介して接着剤やガスケット等のシール部材を配置することにより、シール耐久性も確保することができる。前記樹脂コート層の形成は、例えば、エポキシ系、ウレタン系、アクリル系、ポリイミド系である樹脂粉末をイオン化して得られる陽イオン性樹脂をセパレータ表面に電着塗装するようにしている。
【０００５】
同じ課題を解決する他の燃料電池用セパレータとして、特許文献２には、ステンレス鋼からなるセパレータのガス流路（導電部）を除く周縁部表面をアルカリ溶液中で陰極電解処理を行うことによりセパレータの周縁部表面に鉄系水和酸化物皮膜を形成し、その鉄系水和酸化物皮膜上に水溶性電着樹脂からなる樹脂シート層を電着塗装して形成した燃料電池用セパレータおよびその製造方法が記載されている。水溶性電着樹脂の一例として、アミン系樹脂が挙げられている。
【０００６】
親水性の水溶性樹脂は環境に優しい素材であり、多く用いられる傾向にあるが、ステンレス鋼は表面に酸化クロム層からなる不導体被膜が形成されることから、親水性の水溶性樹脂との親和性が低く、ステンレス鋼からなるセパレータの表面に水溶性電着樹脂からなる樹脂シート層を直接形成すると、密着力が弱く、樹脂の剥がれが生じやすくなる。特許文献２に記載のように、鉄系水和酸化物皮膜を、ステンレス鋼製のセパレータ表面と樹脂コート層との積層界面に形成することにより、密着性が向上し、防食性に優れ耐久性がより向上した燃料電池用セパレータを得ることができる。
【０００７】
【特許文献１】特開２００７−１２３００号公報
【特許文献２】特開２００７−２４２５７６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明者らは、上記した防食のための樹脂コート層を一部に持つ燃料電池用セパレータを用いた燃料電池セルについて、継続して研究と実験を行ってきているが、その過程において、金属セパレータの表面に電着塗装によって樹脂コート層を形成することにより、均一かつ緻密な樹脂コート層が得られるが、樹脂コート層の表面平坦度がきわめて高いために、相手部材との間での接着力、例えば、樹脂フレームと樹脂コート層の間、あるいは樹脂コート層とガスケットとの間の接着力に限度があり、今後期待される高発電性能かつ高耐久性を備えた燃料電池セルを設計するに当たっては、なお改善すべき余地があることを経験した。
【０００９】
本発明は、上記の経験に基づきなされたものであり、金属板に防食のための樹脂コート層が形成されてなる燃料電池用セパレータにおいて、樹脂コート層と相手部材との間の接着性、例えば、樹脂フレームと樹脂コート層の間、あるいは樹脂コート層とガスケットとの間の接着性をさらに高いものとし、それにより、製造される燃料電池セルの発電性能と耐久性とをさらに向上させることのできる燃料電池用セパレータおよびその製造方法を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明による燃料電池用セパレータは、金属板に防食のための樹脂コート層が形成されてなる燃料電池用セパレータであって、前記樹脂コート層の表面粗度Ｒａが０．５μｍ以上１３．５μｍ以下であることを特徴とする。なお、本発明において、表面粗度Ｒａとは、中心線平均粗さ、すなわち中心線からの凸と凹の高さの平均値をいう。
【００１１】
樹脂コート層が上記の表面粗度を持つことにより、積層界面にアンカー効果が生じ、樹脂コート層と相手部材との間の接着性、例えば、樹脂フレームと樹脂コート層の間、あるいは樹脂コート層とガスケットとの間の接着性が、樹脂コート層の表面が平坦な場合と比較して向上する。そのために、本発明による燃料電池用セパレータを用いた燃料電池セルは、層間剥離等が生じがたくなり、高耐久性を備えたものとなる。
【００１２】
後の実施例に示すように、樹脂コート層の表面粗度Ｒａが０．５μｍ未満の場合には、積層界面間に充分なアンカー効果が得られないので、大きな接着力の向上は起こらない。また、表面粗度Ｒａが１３．５μｍを越える場合には、積層界面からガスリークが生じる恐れがあり、好ましくない。
【００１３】
本発明による燃料電池用セパレータの一形態において、前記樹脂コート層は充填材を含み、該充填材の存在により前記表面粗度Ｒａが形成されている。充填材の材種としては、アクリル系樹脂粒子、ポリエステル系樹脂粒子、エポキシ系樹脂粒子およびウレタン系樹脂粒子等を例示することができる。充填剤の体積平均粒子径は５０〜１００ｎｍ程度が好適である。充填剤の体積平均粒子径が５０ｎｍ未満である場合は、樹脂コート層の表面粗度Ｒａを０．５μｍ以上とすることが困難であり、充填剤の体積平均粒子径が１００ｎｍを超える場合は、樹脂コート層の表面粗度Ｒａが１３．５μｍを超えたものになりやすい。より好ましい充填材は、入手容易性および良好な分散性の観点から、体積平均粒子径５０〜１００ｎｍのアクリル系樹脂粒子である。なお、体積平均粒子径はレーザー光散乱法で決定することができる。
【００１４】
本発明による燃料電池用セパレータの一形態において、形成した樹脂コート層の表面に粗度加工処理が施されたことにより前記表面粗度Ｒａが形成されている。施す粗度加工処理としては、ショットブラスト処理、プラズマ処理、コロナ処理、液体ホーニング処理、等が挙げられる。
【００１５】
本発明による燃料電池用セパレータの製造方法は、金属板に防食のための樹脂コート層が形成されてなる燃料電池用セパレータを製造する方法であって、金属板の表面の一部に１０質量％以上の充填材を含むエレクトロコーティング材中の充填材および水性樹脂を電着させることによって表面粗度Ｒａが０．５μｍ以上１３．５μｍ以下である樹脂コート層を形成する工程を少なくとも含むことを特徴とする。
【００１６】
充填剤の材種および体積平均粒子径等は、上記段落００１３における燃料電池用セパレータの説明で述べたと同じであってよく、好ましくは、エレクトロコーティング材として、体積平均粒子径５０〜１００ｎｍのアクリル系樹脂粒子を充填材として含むエレクトロコーティング材を用いる。
【００１７】
上記のように、充填材を含むエレクトロコーティング材を用いて電着塗装を行うことにより、均一かつ緻密な樹脂コート層を形成することができるとともに、形成する樹脂コート層の表面に所望の粗度Ｒａを与えることができる。
【００１８】
本発明による燃料電池用セパレータの他の製造方法は、金属板に防食のための樹脂コート層が形成されてなる燃料電池用セパレータを製造する方法であって、金属板の表面の一部にエレクトロコーティング材中の水性樹脂を電着させて樹脂コート層を形成する工程と、形成された樹脂コート層の表面に外力による粗度加工処理を施して表面粗度Ｒａを０．５μｍ以上１３．５μｍ以下とする工程と、を少なくとも含むことを特徴とする。
【００１９】
施す粗度加工処理としては、ショットブラスト処理、プラズマ処理、コロナ処理、液体ホーニング処理、等が挙げられる。処理の容易性から、好ましくはショットブラスト処理であり、樹脂コート層を形成した金属板（セパレータ）に適宜のマスキングを施した後、樹脂コート層の表面に例えば粒子径が５〜５０μｍ程度のアルミナ、ＴｉＣ等の粒子（メディア）を衝突させることによって、所要の表面粗度を樹脂コート層の表面に形成することができる。
【発明の効果】
【００２０】
本発明により、耐食性に優れ、かつ燃料電池セルとして組み込んだときに長期に亘るシール耐久性を確保することのできる、さらに改良された、金属板に防食のための樹脂コート層が形成されてなる燃料電池用セパレータが提供される。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２１】
以下、本発明の好適な実施形態を図面に基づいて説明する。
【００２２】
図１は、本発明による燃料電池用セパレータの一実施の形態を説明するための図であり、図１（ａ）に示すように、セパレータ基材５０として金属板を用いている。金属板として、例えばＳＵＳ３０４、ＳＵＳ３０５、ＳＵＳ３１０、ＳＵＳ３１６やＳＵＳＭＸ７などのオーステナイト系ステンレス、ＳＵＳ４３０などのフェライト系ステンレス、等が例示されるが、これに限らない。チタン、鉄、アルミニウムなどであってもよい。
【００２３】
セパレータ基材５０の両端には、それぞれ、燃料ガスと酸化剤ガスと冷却水を供給される供給連通孔５１ａ，５１ｂ，５１ｃ、および燃料ガスと酸化剤ガスと冷却水が排出される排出連通孔５２ａ，５２ｂ，５２ｃが設けられ、さらに、セパレータ基材５０には、供給された燃料ガスや酸化剤ガスをそれぞれ流通させる凹凸溝のガス流路５３が設けられている。このガス流路５３が設けられている領域が、膜電極接合体の発電部に対向する部分であり、導電部となる。
【００２４】
この実施の形態では、前記導電部を除いたセパレータ基材５０の領域に、防食のための樹脂コート層５５を形成する。この例において、樹脂コート層５５は、図２に模式図を示すように、イオン化した水性樹脂を電着塗装することにより形成されるが、これに限らない。この例では、図２に示すように、樹脂粉末の一部分を例えばＮＨ＋でイオン化して得られる水性樹脂（ＮＨ＋−樹脂）１１０が存在する溶液中で、導電部にマスキングを施したセパレータ基材５０に負極電圧を印加し、対極７０に正極電圧を印加する。それにより、セパレータ基材５０のマスキングが施されていない領域に水性樹脂１１０が引き寄せられ、表面に水性樹脂１１０が付着する。電着塗装により、セパレータ基材５０のマスキング以外の表面には、図１（ｂ）に示すように、表面が平坦であり、均一かつ緻密な樹脂コート層５５が形成される。さらに、必要な場合には、樹脂コート層５５に対して、摂氏１５０度から２５０度程度、望ましくは２００度程度の温度で焼き付け処理を行うことにより、さらに均一かつ緻密な樹脂コート層５５が形成される。このような水性樹脂としては、エポキシ系、ウレタン系、アクリル系、ポリイミド系の樹脂を例として挙げることができる。
【００２５】
図３（ａ）は、そのようにして形成した樹脂コート層５５を備えたセパレータ６０を用いて燃料電池セルとした場合の、部分的模式図である。図３（ａ）で、６１はここでは図示されない膜電極接合体とセパレータ６０との間に配置される樹脂フレームであり、接着剤層６２を介して、前記樹脂フレーム６１とセパレータ６０は接着一体化している。また、６３は燃料電池セルとする場合に、シール性を確保するために用いられるガスケットの一例である。図示のように、電着塗装により形成された樹脂コート層５５の表面は平坦面であり、接着しようとする相手方部材と樹脂コート層５５との接着界面の接着性、図示の例では、樹脂フレーム６１とガスケット６０との間に介在する接着剤層６２と樹脂コート層５５との接着界面、およびガスケット６３と樹脂コート層５５との接着界面の接着性が十分でない場合があり、燃料電池セルの使用過程で生じる冷熱サイクルの繰り返し等によって、各接着界面にずれ応力が生じ、界面剥離が生じる恐れがある。
【００２６】
それを回避するために、本発明におけるセパレータの１形態では、電着塗装によって形成された樹脂コート層５５の表面に対して、表面粗度Ｒａが０．５μｍ以上１３．５μｍの範囲となるように粗度加工処理を施す。粗度加工処理の一例として、金属微粒子等を表面に衝突させる、いわゆるショットブラスト処理が挙げられる。図１（ｃ）は粗度加工処理を施した後のセパレータ６０を示しており、表面粗度が大きくなった樹脂コート層５５ａが得られる。
【００２７】
図３（ｂ）は粗度加工処理を行った後のセパレータ６０を用いた場合での、図３（ａ）に相当する図である。樹脂コート層５５ａの表面が所要の凹凸を持つことから、接着相手方部材との接着面積が大きくなって、分子間結合としての接着反応点が多くなり、さらにアンカー効果も生じることから、両者間での接着力は大きく向上する。それにより、接着界面での接着性は大きく改善され、接着界面で剥離が生じるのは抑制されて、燃料電池セルの耐久性は大きく向上する。
【００２８】
なお、ショットブラスト法により樹脂コート層の表面の粗度加工処理を行う場合に、例えば、圧力、時間、メディア種を適宜調整することにより、得ようとする表面粗度を適宜変えることができる。粗度加工処理として、他に、プラズマ処理、コロナ処理、液体ホーニング処理、等を採用することもできる。その場合にも、例えば、プラズマ処理やコロナ処理の場合には、電流、時間、電極間距離等を適宜調整することにより、また、液体ホーニング処理の場合には、圧力、時間、メディア種等を適宜調整することにより、それぞれ目的とする表面粗度を得ることができる。
【００２９】
本発明におけるセパレータおよびその製造方法の他の形態では、電着塗装を行うときに、適宜手段でイオン化して水性化が可能な充填材を含むエレクトロコーティング材を用いる。充填剤の好ましい例は、前記段落００１３に記載したとおりである。エレクトロコーティング材に含まれる樹脂は、上記したものと同じであってよい。そのようなエレクトロコーティング材を用いて、前記図２に基づき説明したと同様にして電着塗装を行うことにより、電着塗装後に前記した粗度加工処理を行うことなく、表面粗度Ｒａが０．５μｍ以上１３．５μｍ以下である樹脂コート層を備えたセパレータを作ることができる。後の実施例に示すように、充填材の含量と、形成される樹脂コート層５５の表面粗度Ｒａはほぼ比例関係となるが、充填材の含量が１０質量％未満の場合には、形成される樹脂コート層５５の表面粗度Ｒａを０．５μｍ以上とすることは困難である。
【００３０】
なお、充填材を含むエレクトロコーティング材を用いて電着塗装を行う場合に、充填材の含量に加えて、塗料の攪拌、樹脂コート層の熱硬化速度を遅くする等の調整を行うことにより、樹脂コート層の表面粗度に所望のとおり変更することができる。
【００３１】
次に、セパレータ基材５０としてとしてステンレス鋼を用いる場合の変形例を、図４を参照しながら説明する。セパレータ基材５０がステンレス鋼である場合、図４に示すように、表面に酸化クロム膜からなる不動態皮膜５６が形成される。環境に優しい素材として水性樹脂を用いて樹脂コート層５５を形成しようとすると、不動態皮膜５６は、水性樹脂との親和性が低いことから、密着力が弱く、使用中に生じる熱膨張などにより樹脂の剥がれが生じる恐れがある。それを回避するために、セパレータ基材５０における前記樹脂コート層５５を形成しようとする領域に対して、予め、アルカリ溶液中で陰極電解処理を行って、鉄系水和酸化物皮膜５７を形成する。さらに、形成した鉄系水和酸化物皮膜５７の表面を水で濡らす処理を行って水処理層５８を形成し、水で濡らす処理を行った鉄系水和酸化物皮膜上に水性樹脂を電着塗装して、樹脂コート層５５を形成する。
【００３２】
この場合、前記アルカリ溶液は電解処理溶液であり、５〜５０質量％の水酸化ナトリウム溶液、または、５〜５０質量％の水酸化ナトリウム溶液に緩衝剤として０．２〜２０質量％のリン酸三ナトリウム１２水塩、０．２〜２０質量％の炭酸ナトリウムを加えた水溶液が用いられる。処理は、例えば、液温が２０℃〜９５℃、電流密度０．５Ａ／ｄｍ２以上で、処理時間１０秒以上で行う。
【００３３】
上記のセパレータにおいて、アルカリ溶液中で陰極電解処理により形成された鉄系水和酸化物皮膜５７は、ステンレス鋼からなるセパレータ基材５０の表面に存在する不動態皮膜５６上に形成されるため、電解処理されたセパレータ基材は、処理前のセパレータ基材の防食性を維持することが可能である。さらに、上記鉄系水和酸化物皮膜５７とセパレータ基材５０上の不動態皮膜５６とはその組成が近似するため金属結合により密着性が高い。また、鉄系水和酸化物皮膜５７の表面を水で濡らす水処理を行い水処理層５８を設けることにより、鉄系水和酸化物皮膜５７の表面とエレクトロコーティング材との濡れ性が高くなり、鉄系水和酸化物皮膜５７の表面に万遍なく水性樹脂が電着し、ピンホールの発生を抑制できる。さらに、上記鉄系水和酸化物皮膜５７は、その上に形成される樹脂コート層５５を形成する水性樹脂の親水性官能基と例えば水素結合によって結合することができるため、上記鉄系水和酸化物皮膜５７と樹脂コート層５５との密着性も高い。
【００３４】
上記の製造方法において、電着塗装により形成する樹脂コート層５５の表面に所要の表面粗度Ｒａを付与する方法は、前記した、樹脂コート層５５の表面に外力による粗度加工処理を施す方法であってもよく、所要の充填材を含むエレクトロコーティング材を用いる方法であってもよい。また、前記水はイオン交換水であることが望ましく、前記水性樹脂はポリアミド系樹脂であることが望ましい。ポリアミド系樹脂は、親和性官能基であるアミド基および／またはイミド基を有することから、セパレータ基材５０上に形成された鉄系水和酸化物皮膜５６との親和性が高く、その結果、セパレータ基材５０上の鉄系水和酸化物皮膜５６との密着性も高い。特に、上記鉄系水和酸化物皮膜５７は、鉄の水酸化物と酸化物との混合組成であることから、ポリアミド系樹脂におけるアミド基および／またはイミド基との水素結合可能な水酸基などがその表面に多く点在している。したがって、水性樹脂としてポリアミド系樹脂を用いたエレクトロコーティング材がセパレータ基材５０上の鉄系水和酸化物皮膜５７に馴染み易く、均一な厚みで樹脂コート層５５を形成することができる。
【００３５】
上記のようにして形成されるセパレータは、セパレータ内の各層間での接着強度をさらに向上させることができるので、形成される燃料電池セルの耐久性を一層向上させることができる。
【実施例】
【００３６】
以下に、本発明の燃料電池用セパレータについて、実施例を用いて説明する。なお、本発明はその要旨を越えない限り、以下の実施例に制約されるものはない。
【００３７】
［実施例１］
オーステナイト系ステンレス鋼ＳＵＳからなるセパレータ基材のガス流路領域（導電部）にマスキングした。それを陰極とし、フェライトステンレス鋼ＳＵＳ４３０からなる板片を陽極として、水性化したポリアミドイミド樹脂を含んだカチオン型エレクトロコーティング材（ｉｎｓｕｌｅｅｄ  ４２００：日本ペイント社製）を含有する塗料濃度２０質量％の電着浴に、上記マスキング済みのセパレータ基材を浸漬し、塗極比＋/−：−１/２、極間距離：１５ｃｍ、液温３０℃に調整した。５秒で所定の電圧となるよう印加電圧を上げ、所定の電圧に達した後、１１５〜１４５秒間印加電圧を保持し、カチオン電着塗装を行った。マスキング材を除去した後、２００℃、３０分の焼き付けを行い、樹脂コート層形成セパレータＡを得た。前記樹脂コート層形成セパレータ基材Ａにおける樹脂コート層の表面粗度Ｒａを、表面粗さ計（サーフテストＳＪ−２０１：ミツトヨ社製）で測定したところ、０．２μｍであった。
【００３８】
前記樹脂コート層形成セパレータＡを３つ用意し、それぞれの樹脂コート層表面を、ショットブラスト法によって表面粗度加工を行い、平均表面粗度Ｒａが、０．５μｍ、１．０μｍ、および１．５μｍである表面粗度加工済みセパレータＢ，Ｃ，Ｄを得た。なお、ショットブラス処理による表面粗度の調整は、ショット圧力を制御することによって行った。
【００３９】
樹脂コート層形成セパレータＡ、および表面粗度加工済みセパレータＢ，Ｃ，Ｄのそれぞれにおける樹脂コート層の表面に接着剤に相当するものとして、シリコン系熱硬化性樹脂を接着積層した。接着積層後、２４時間放置し、その後、引っ張り強度試験により、接着界面のＴ字剥離試験を行った。表面粗計（サーフテストＳＪ−４００：ミツトヨ社製）で測定したところ０．２μｍであった。その結果を図５のグラフに示した。図５のグラフに示すように、表面粗度加工を行わないものは、樹脂コート層の表面粗度Ｒａは０．２μｍと小さく、接着界面においてアンカー効果が働かないことから、接着力は３Ｎ／ｃｍ２程度であってが、表面粗度加工を行い、表面粗度Ｒａを５μｍ以上としたものは、接着力は数倍以上に大きくなっていた。
【００４０】
［実施例２］
オーステナイト系ステンレス鋼ＳＵＳからなるセパレータ基材のガス流路領域（導電部）にマスキングした。それを陰極とし、フェライトステンレス鋼ＳＵＳ４３０からなる板片を陽極として、充填材として体積平均粒子径が５０〜１００ｎｍのアクリル系樹脂粒子をそれぞれ５質量％、１０質量％、１５質量％添加した、水性化したポリアミドイミド樹脂を含んだカチオン型エレクトロコーティング材（ｉｎｓｕｌｅｅｄ  ４２００：日本ペイント社製）を、塗料濃度２０質量％で含有する３種の電着浴に、上記マスキング済みのセパレータ基材を浸漬し、塗極比＋/−：−１/２、極間距離：１５ｃｍ、液温３０℃に調整した。５秒で所定の電圧となるよう印加電圧を上げ、所定の電圧に達した後、１１５〜１４５秒間印加電圧を保持し、カチオン電着塗装を行った。マスキング材を除去した後、２００℃、３０分の焼き付けを行い、３種の樹脂コート層形成セパレータＥ，Ｆ，Ｇを得た。
【００４１】
前記樹脂コート層形成セパレータ基材Ｅ，Ｆ，Ｇにおける樹脂コート層の表面粗度Ｒａを、表面粗さ計（サーフテストＳＪ−２０１：Ｍｉｔｕｔｏｙｏ社製）で測定した。その結果を図６のグラフに示した。グラフに示すように、充填材の含量が５質量％の基材Ｅは樹脂表面の粗度Ｒａは０．３μｍ程度であったが、充填材の含量が１０質量％の基材Ｆは樹脂表面の粗度Ｒａは０．５μｍを超えており、充填材の含量が１５質量％の基材Ｇは樹脂表面の粗度Ｒａは０．８μｍ程度であった。
【００４２】
このことから、エレクトロコーティング材中における充填材の含量を調整することにより、電着塗装後の樹脂コート層の表面粗度Ｒａを制御できることがわかり、少なくとも１０質量％以上の充填剤を含むエレクトロコーティング材を用いることにより、表面粗度が５μｍ以上である樹脂コート層が得られることがわかる。
【００４３】
このようにして作られた樹脂コート層形成セパレータ基材Ｆ，Ｇの樹脂コート層表面に、実施例１と同じようにしてシリコン系熱硬化性樹脂を接着積層した場合には、その界面での接着力は、実施例１における表面粗度加工済みセパレータＢ，Ｃ，Ｄの同等の接着力が得られるものと推測できる。
【産業上の利用可能性】
【００４４】
本発明の燃料電池用セパレータおよびその製造方法は、燃料電池に用いる用途であれば、いかなる用途にも有効であるが、特に車両用の固体高分子型燃料電池に好適に供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００４５】
【図１】本発明の燃料電池用セパレータの製造工程を説明するための図。
【図２】本発明の燃料電池用セパレータにおける樹脂コート層を電着塗装により形成する態様を説明するための模式図。
【図３】従来の燃料電池用セパレータを用いた場合（図３（ａ））と、本発明による燃料電池用セパレータを用いた場合（図３（ｂ））での、燃料電池セルの一部を拡大して示す模式図。
【図４】本発明の燃料電池用セパレータの他の形態におけるセパレータ基材と樹脂コート層との接着態様を説明する模式図。
【図５】実施例１での樹脂表面粗度（Ｒａ）と接着力の関係を示すグラフ。
【図６】実施例２での充填材の含量と樹脂表面粗度（Ｒａ）との関係を示すグラフ。
【図７】燃料電池セルを説明するための模式図。
【符号の説明】
【００４６】
５０…セパレータ基材、５５…防食のための樹脂コート層、５５ａ…表面粗度が大きくなった樹脂コート層、６０…樹脂コート層を備えたセパレータ、６１…樹脂フレーム、６２…接着剤層、６３…ガスケット。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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