(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
３〜１５μm、０．５〜１．５μm、０．３μm以下のそれぞれの領域に極大値を有し、各々の領域の粒子含有率が、体積基準でそれぞれ４０〜７０％、２５〜４０％、０．５〜２０％であり、酸素量が０．５〜１．５質量％であることを特徴とする窒化アルミニウム粉末。
【請求項２】
請求項１に記載の窒化アルミニウム粉末と焼結助剤を含む混合粉末の成形体からなることを特徴とする窒化アルミニウム未焼成成形体。
【請求項３】
請求項１に記載の窒化アルミニウム粉末の製造方法であり、平均粒径４０μｍ以下、酸素量０．５質量％以下である原料アルミニウム粉末を、窒素ガス１Ｎｍ３あたり１００ｇ以下の比率で分散混合させて反応管内に噴霧・窒化し、生成物を捕集系で捕集する方法において、反応管内及び捕集系の１００℃以上となる部分の酸素濃度を１００ｐｐｍ以下に制御するとともに、生成物の取り出しを１００℃以下で行うことを特徴とする製造方法。
【請求項４】
生成した窒化アルミニウム粉末が、ＢＥＴ比表面積１０ｍ２／ｇ以上を有し、かつ、酸素量（質量％）／比表面積（ｍ２／ｇ）の値が０．１〜０．２を有することを特徴とする請求項３に記載の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、窒化アルミニウム粉末及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、パワーモジュール等に利用される回路基板は高集積化に伴い半導体素子から発生する熱も増加する傾向にある。これを効率よく放散させるため、様々な方法が検討され、アルミナ、ベリリア、窒化珪素、窒化アルミニウム等のセラミックスが利用されてきた。その中で、窒化アルミニウムは、高熱伝導率、高絶縁性、無害性などの点で好適な材料であることに加え、最近では耐プラズマ性やシリコンに近い熱膨張係数を有していることにも注目され、半導体製造装置の各種治具などとして、単体、金属ヒーターへの埋め込み、金属への固定などの形態で使用されている。これらのいずれの使用形態にあっても、平行度が高く、反りの少ない窒化アルミニウム焼結体が望まれている。これらを改善するためには焼結収縮の小さい窒化アルミニウム焼結体を製造することが重要となる。ここでいう、焼結収縮とは焼結後の焼結体の寸法が焼結前の成型体の寸法よりも小さくなる現象であり、粉末が高充填でき焼結前の成型体密度を高くできれば、焼結収縮は必然的に小さくなる。【０００３】
従来、窒化アルミニウム焼結体製造用窒化アルミニウム粉末としては、アルミナ還元法、金属アルミニウム粉末の直接窒化法が一般的に使用されているが、一長一短がある。アルミナ還元法で得られる窒化アルミニウム粉末は、直接窒化法に比べ粒径が均一であり酸素量も低いため、焼結し易く高熱伝導率の焼結体が得られやすいが、焼結時の収縮率が大きく、反りや変形を引き起こし易くコスト高となる。これに対し、直接窒化法は、製造が容易で安価であるが、粉砕工程を経るため、得られた窒化アルミニウム粉末には酸素などの不純物が増加し、熱伝導率はアルミナ還元法よりも高くすることが難しい。また、いずれの製造法で得られた窒化アルミニウム粉末であっても、窒化アルミニウム焼結体の更なる高熱伝導率化と焼結時の収縮率の低減化を十分に両立できなかった。
高熱伝導率と低焼結収縮を両立させた窒化アルミニウム焼結体を製造するには、特定粒子径と特定酸素量を持った窒化アルミニウム粉末を用いればよく、そのような窒化アルミニウム粉末は、酸素量と粒径の異なる窒化アルミニウム粉末を数種製造しておき、それらを適宜組み合わせれば調製できることを本出願人は先に提案した（特許文献１）。
【特許文献１】特許第３４０３５００号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
本発明の目的は、窒化アルミニウム焼結体の高熱伝導率化と焼結時の収縮率の低減化とを更に両立させることができる窒化アルミニウム粉末、及びその製造方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明者は鋭意研究をしたところ、上記目的を達成する窒化アルミニウム粉末及びかかる窒化アルミニウム粉末の製造方法を見出した。
【０００６】
かくして、本発明は下記を特徴とする要旨を有するものである。
（１）３〜１５μm、０．５〜１．５μm、０．３μm以下のそれぞれの領域に極大値を有し、各々の領域の粒子含有率が、体積基準でそれぞれ４０〜７０％、２５〜４０％、０．５〜２０％であり、酸素量が０．５〜１．５質量％であることを特徴とする窒化アルミニウム粉末。
（２）上記（１）に記載の窒化アルミニウム粉末と焼結助剤を含む混合粉末の成形体からなることを特徴とする窒化アルミニウム未焼成成形体。
（３）上記（１）に記載の窒化アルミニウム粉末の製造方法であり、平均粒径４０μｍ以下、酸素量０．５質量％以下である原料アルミニウム粉末を、窒素ガス１Ｎｍ３あたり１００ｇ以下の比率で分散混合させて反応管内に噴霧・窒化し、生成物を捕集系で捕集する方法において、反応管内及び捕集系の１００℃以上となる部分の酸素濃度を１００ｐｐｍ以下に制御するとともに、生成物の取り出しを１００℃以下で行うことを特徴とする製造方法。
（４）生成した窒化アルミニウム粉末が、ＢＥＴ比表面積１０ｍ２／ｇ以上を有し、かつ、酸素量（質量％）／比表面積（ｍ２／ｇ）の値が０．１〜０．２を有することを特徴とする上記（３）に記載の製造方法。
【発明の効果】
【０００７】
本発明によれば、窒化アルミニウム焼結体の高熱伝導率化と焼結時の収縮率の低減化とがいずれも優れた、窒化アルミニウム粉末が提供される。更に、本発明によれば、かかる
窒化アルミニウム粉末の新規な製造方法が提供される。
【図面の簡単な説明】
【０００８】
【図１】窒化アルミニウム粉末の製造装置の一例を示す説明図である。
【符号の説明】
【０００９】
１  アルミニウム粉末の供給機
２  混合器
３  ノズル
４  窒化ホウ素製反応管
５  高周波電源
６  黒鉛発熱体
７  多孔質カーボンビーズ断熱材
８  石英管
９  バグフィルター
１０  ブロワー
１１  グラッシーカーボン製測温体
１２  酸素計
１３  酸素計
１４  密閉窒素循環ライン
１５  流量計
【発明を実施するための最良の形態】
【００１０】
本発明者らは、熱伝導率が１９０W／m・K以上であり、焼結時の収縮率が１５％以下である窒化アルミニウム焼結体を製造するための窒化アルミニウム粉末の粒度構成と酸素量について種々検討したところ、例えば上記直接窒化法において、金属アルミニウム粉末を窒素雰囲気中の高温の炉内に噴霧して窒化させ、得られた窒化アルミニウム粉末を粉砕することなく分級して種々の粒度分布を持った窒化アルミニウム粉末を製造しておき、それらを適宜組み合わせて特定の粒度構成にすると、熱伝導率が高まり、しかも焼結時の収縮率が小さくなることを見いだしたものである。【００１１】
本発明で使用される窒化アルミニウム粉末は、金属アルミニウム粉末を窒素雰囲気中の高温の炉内に噴霧し窒化して製造された窒化アルミニウム粉末であることが好ましく、特に１８５０℃以上に加熱された窒素雰囲気を有する反応管の頂部から、金属アルミニウム粉末を噴射し窒化して製造されたものであることが好ましい。この詳細は、例えば特開２００３−１１９０１０号公報に記載されている。この方法で製造された窒化アルミニウム粉末を、例えば遠心力式風力分級機の設定条件を変更すると、粒度構成と酸素量の異なる数種の窒化アルミニウム粉末を得ることができるので、これらを粒度構成と酸素量を考慮して適宜配合すれば、本発明の窒化アルミニウム粉末を得ることができる。【００１２】
従来のアルミナ還元法又は直接窒化法で製造された窒化アルミニウム粉末は、本発明の窒化アルミニウム粉末を調製するための一成分として使用することができても、アルミナ還元法では１０μm以上の粒子を製造することは困難であり、直接窒化法では酸素量が高くなるなどの理由によって、それ単独では本発明の窒化アルミニウム粉末を製造することができない。【００１３】
本発明において、粒度分布は体積分布の頻度と累積値を測定できるレーザー回折法によって測定することができる。本発明の窒化アルミニウム粉末は、３〜１５μm（以下、「粗粉」ともいう。）、０．５〜１．５μm（以下、「中粉」ともいう。）、０．３μm以下（以下、「微粉」ともいう。）の領域に極大値を有している。これらの極大値は体積分布の頻度によって求めることができ、また粒子含有率はそれぞれの領域における累積値によって求めることができる。
粗粉の極大値が、１５μmを超えると焼結性に悪影響するため、熱伝導率が向上しない。逆に３μmより細かくなると焼結性は良いが、焼結時の収縮率が大きくなる。粗粉の割合が、４０％未満では焼結時の収縮率が大きくなり、７０％を超えると焼結性に悪影響を及ぼすため、熱伝導率が向上しない。特に好ましくは、粗粉の極大値が５〜１０μｍであり、その粒子含有率が５０〜６５％である。【００１４】
中粉の極大値が、１．５μmより大きくなると、粗粉の極大値と粒径が近くなるため、焼結性に悪影響して熱伝導率が向上しない。また極大値が０．５μmより小さくなると、微粉の極大値と粒径が近くなるため、焼結時の収縮率が大きくなり、しかも酸素量の増大によって高熱伝導性の発現に悪影響する。中粉の割合が、２５％未満では焼結性に悪影響を及ぼし、４０％を超えると焼結時の収縮率が大きくなる。特に好ましくは、中粉の極大値が１．３〜０．８μｍであり、その粒子含有率が２５〜３５％である。
微粉の極大値が０．３μmより大きくなると、中粉の極大値と粒径が近くなるため、焼結時の収縮率が大きくなる。微粉の割合が、２０％を超えると酸素量が増大し熱伝導率に悪影響を及ぼす。０．５％未満では微粉を存在させる効果が小さくなり、焼結時の収縮率が大きくなる。特に好ましくは、微粉の極大値が０．２５〜０．０５μｍであり、その粒子含有率が５〜１５％である。
上記粗粉、中粉、微粉の合計は１００％であることが好ましいが、必ずしもそのようにする必要はなく、上記粒子含有率を満たす限り、これら以外の窒化アルミニウム粉末を含有させることもできる。本発明の窒化アルミニウム粉末は、酸素量が０．５〜１．５質量％である。１．５質量％よりも多いと、焼結性に悪影響して熱伝導率が向上せず、また０．５質量％よりも少なくても焼結性に悪影響を及ぼす。なかでも、酸素量が０．８〜１．３質量％が好ましい。【００１５】
本発明の窒化アルミニウム未焼成成形体は、本発明の窒化アルミニウム粉末と焼結助剤を含む混合粉末を成形したものである。また、本発明の窒化アルミニウム焼結体は、この窒化アルミニウム未焼成成形体を焼結したものである。本発明で使用される焼結助剤としては、例えばアルカリ土類金属の化合物、又は遷移金属の化合物を好適例としてあげることができる。具体的には、アルカリ土類金属（Ｃａ、Ｂａ、Ｓｒ等）若しくは遷移金属（Ｙ、Ｌａ、Ｓｃ、Ｐｒ、Ｃｅ、Ｎｄ、Ｇｄ等）の酸化物、フッ化物、塩化物、硝酸塩、硫酸塩、又は炭酸塩等である。なかでも酸化イットリウム、酸化カルシウムが好ましい。これらの焼結助剤は、窒化アルミニウム粉末の酸素、すなわちアルミニウム酸化物と反応し複合酸化物の液相（例えば２Ｙ２Ｏ３・Ａｌ２Ｏ３、Ｙ２Ｏ３・Ａｌ２Ｏ３、３Ｙ２Ｏ３・５Ａｌ２Ｏ３等）を形成し、この液相が焼結体の高密度化をもたらし、同時に窒化アルミニウム粒子中の不純物である酸素等を抽出し、結晶粒界の酸化物相として偏析させることによって高熱伝導化をもたらす。焼結助剤の使用量が少ないと液相焼結が不十分であり、逆に多いと結晶粒界の割合が多くなり、いずれの場合も熱伝導率が増大しない。本発明においては、焼結助剤の使用量は、窒化アルミニウム粉末１００質量部あたり１〜５質量部であることが好ましい。【００１６】
窒化アルミニウム粉末と焼結助剤の混合には、例えばボールミル、ロッドミル等が使用される。混合粉末はそのまま成形してもよく、また例えばスプレードライヤー法、転動造粒法等によって造粒してから成形してもよい。成形は、例えば乾式プレス成形法、冷間等方圧プレス成形法（ＣＩＰ法）等の単独又は組み合わせて行うことができる。乾式プレス成形のプレス圧は５０〜３００ＭＰａが好ましく、特に１００〜２５０ＭＰａであることが好ましい。乾式プレス成形法、ＣＩＰ法のいずれの場合においても、必要に応じて有機バインダーを使用する。さらには、窒化アルミニウム粉末、焼結助剤、有機バインダー、必要に応じて可塑剤、分散剤等を混合し、この混合物を押出成形又はドクターブレード成形等によっても行うことができる。【００１７】
有機バインダーとしては、例えばポリビニルブチラール、ポリアクリレート、ポリメチルメタクリレート、メチルセルロース、ポリエチレン、ワックス等を用いることができる。有機バインダーを用いたときは、焼結する前に、窒素ガスや空気等の気流中、３５０〜７００℃で１〜１０時間加熱し、成形体からそれを除去（脱脂）する。【００１８】
成形体は、次いで焼成される。焼成は、例えば窒素ガス、アルゴンガス等の非酸化性雰囲気中、１６００〜１９００℃の温度域で、１〜１０時間、特に２〜７時間、保持して行われることが好ましい。焼成温度が１６００℃未満であると、焼結不足となり熱伝導率１９０Ｗ／ｍＫ以上の窒化アルミニウム焼結体を製造することが困難となる。また、焼成温度が１９００℃を超えると、炉内での窒化アルミニウムの蒸気圧が高くなり緻密化が困難となる。保持時間は、上記温度範囲内において、焼結体密度を９８％以上にすることができる最も短い時間であることが好ましい。これは、焼結体密度が９８％以上となる温度領域にて長時間焼成すると、ＡｌＮ粒子が必要以上に粒成長して粗大粒子となり、これにより２粒子界面の体積が３重点に比べて相対的に小さくなり、粒界相がＡｌＮの２粒子界面よりも３重点に多く偏析してしまい、更には焼結体表面にアルミニウム複合酸化物の液相が染み出してしまうからである。【００１９】
上記窒化アルミニウム焼結体の製造に使用される窒化アルミニウム粉末は、好ましくは以下に記載する製造方法により製造される。この方法は、含有酸素量の低いアルミニウム粉末を窒素ガスにより低濃度に希釈し、それを酸素濃度の管理された反応管へ噴霧・窒化し、同様に酸素濃度の管理された捕集系で捕集することを要旨とする。以下、この製造方法について、その1例を示す図面に基づいて更に詳しく説明する。【００２０】
図１は、窒化アルミニウム粉末の製造装置の一例を示す説明図である。原料アルミニウム粉末は、テーブルフィーダー、スクリューフィーダー等のアルミニウム粉末の供給機１によって混合器２に一定量供給される。そこで窒素ガスと混合されてノズル３から窒化ホウ素製反応管４に噴霧される。ノズルとしては、例えばリングノズル等が用いられる。反応管の周囲には、所定温度に保持するために、黒鉛発熱体６が配置され、高周波電源５により加熱されている。黒鉛発熱体は、多孔質カーボンビーズ断熱体７により保温され、石英管８によって支持されている。反応温度は、発熱体中央部に設置したグラッシーカーボン製測温体１１を光温度計によって測定される。【００２１】
生成物（窒化アルミニウム粉末）は、密閉窒素循環ライン１４において、炉底部から循環窒素ガスとともにブロワー１０で吸引され、バグフィルター９で捕集される。反応管内及び捕集系の酸素量は、反応管下流部と密閉窒素循環ラインとに設置された酸素計１２、１３によって監視される。窒素純度、反応管及びバグフィルターの気密度、循環窒素ガス量とブロアー吸引力とのバランスによる反応管内圧制御、具体的には内圧をやや加圧状態に（５〜１０ｍｍＡｑ程度）に保つこと、によって、外部からの空気侵入を防ぎ、反応管内と捕集系の酸素量を制御する。ここで、密閉窒素循環ラインとは、バグフィルター、ブロアーを含む捕集系全体を指す。【００２２】
本発明で用いる原料アルミニウム粉末の平均粒径が大きいと、アルミニウムの蒸発が充分行われず、未反応アルミニウムが残存する恐れがあるので、平均粒径が４０μｍ以下、特に３０μｍ以下とする。また、表面酸化膜は生成物である窒化アルミニウム粉内に取り込まれてしまうため、原料アルミニウム粉末の酸素量は０．５質量％以下、好ましくは０．４質量％以下とする。これには、爆発の危険性が小さいアトマイズ粉が好ましい。さらには、窒素ガス中のアルミニウム粉末の濃度が大きいと、アルミニウム粒子の空間分散が劣り、粒子間の合着確率が高くなって微粉末の窒化アルミニウム粉末の生成を阻害する恐れがあるので、窒素ガス１Ｎm３あたり１００ｇ以下、好ましくは５０〜８０ｇとする。【００２３】
反応管の温度は、１９００〜２２００℃とするのが好ましく、１９００℃よりも低温であると、アルミニウム粉末を蒸発させることが難しく、また２２００℃よりも高温では窒化アルミニウムのファイバーの形成が優先してしまうので好ましくはない。【００２４】
生成した窒化アルミニウム粉末は、密閉窒素循環ライン１４において、未反応窒素ガスとブロワーにより密閉循環される窒素ガスにより搬送され、バグフィルター９等の捕集装置で捕集される。ここで重要なことは、温度１００℃以上の全ての部分の酸素濃度を１００ｐｐｍ以下にすることであり、生成物の取り出しを１００℃以下の温度で行うことである。これらの条件の一つでも欠けると、上記の特定粒子径と特定酸素量を持った窒化アルミニウム粉末の調製に使用することのできる窒化アルミニウム粉末を製造することが困難となる。とくに、ＢＥＴ比表面積が１０ｍ２／ｇ以上で、酸素量（質量％）／比表面積（ｍ２／ｇ）の値が０．１〜０．２である窒化アルミニウム粉末の製造ができなくなる。ここで、ＢＥＴ比表面積が１０ｍ２／ｇ以上で、酸素量（質量％）／比表面積（ｍ２／ｇ）の値が０．１〜０．２である窒化アルミニウム粉末とは、高充填成型に必要となる微粉化（つまり比表面積の増加）された粉末であり、しかも微粉化に伴って増加し熱伝導率に悪影響を及ぼす酸素量が抑制された粉末である。【００２５】
常温で空気中に取り出した際に必ず生成する“自然酸化膜”を除き、過度な酸化層を粒子表面に形成させないため、本発明では、酸化反応が起りうる１００℃以上の温度領域となる全ての部分を、酸素濃度を１００ｐｐｍ以下、好ましくは１０ｐｐｍ以下にすることが必要である。この観点から、バグフィルター等の捕集装置の内温度を１００℃以下に保持して生成物を取り出すことが肝要となる。なお、生成物の取り出し時に空気がバグフィルター等の捕集装置内に侵入しないために、二重ダンパー構造等を取り出し機構に採用することが好ましい。【００２６】
本発明によって製造された窒化アルミニウム粉末を用い、高熱伝導と低焼結収縮を両立させた窒化アルミニウム焼結体を製造することができる窒化アルミニウム粉末の調製方法の一例を示せば、以下のとおりである。すなわち、本発明によって製造された窒化アルミニウム粉末Ａ（ＢＥＴ比表面積が２０ｍ２／ｇ、酸素量が２．２質量％、酸素量（質量％）／比表面積（ｍ２／ｇ）の値が０．１１）と、他の窒化アルミニウム粉末B（ＢＥＴ比表面積が５ｍ２／ｇ、酸素量が０．８質量％）と、他の窒化アルミニウム粉末Ｃ（ＢＥＴ比表面積が１ｍ２／ｇ、酸素量が０．６質量％）とを、質量比で１０：３０：６０で混合する。このように調製された窒化アルミニウム粉末は成型密度が７０%以上となり、１７５０〜１８５０℃で焼結した場合、（焼結前の成形体寸法−焼結後の焼結体寸法）／（焼結前の成形体寸法）の百分率で示される収縮率は１２％（通常は１６％）と著しく低くなる。また酸素量も１．０質量％に留めることができるため、熱伝導率１９０Ｗ／ｍ・Ｋの実現が極めて容易となる。
【実施例】
【００２７】
実施例１〜１６  比較例１〜１３
１９５０℃に保持された窒素ガス雰囲気の反応管の頂部から、原料アルミニウム粉末（純度９９．９７質量％、平均粒径２５μm）を２ｋｇ／ｈｒの条件にて、窒素ガスをキャリアガスとし噴霧する。一方、反応ガスとしての窒素ガス量を、上記キャリアガスの窒素ガス量との合計量で２００ｌ／ｍｉｎ供給し、窒化アルミニウム粉末を合成し、それを炉体下部よりブロワーで吸引し、バグフィルターによって捕集した。【００２８】
この窒化アルミニウム粉末を遠心力式風力分級機により分級し、粒度構成と酸素量の異なる種々の窒化アルミニウム粉末を得た。すなわち、酸素量が０．４〜０．８質量％で粒度が３〜１５μｍである種々の粗粉（分級収率１０〜２０％、）、酸素量０．９〜１．８質量％で粒度が０．５〜１．５μｍである種々の中粉（分級収率５０〜７０％）、酸素量が１．８〜２．６質量％で粒度が０．３μm以下である種々の微粉を製造した。これらの粉末を適宜組み合わせ、表１、表２に示すように、３〜１５μmに極大値Ｐ１、０．５〜１．５μmに極大値Ｐ２、０．３μm以下に極大値Ｐ３有し、酸素量の異なる窒化アルミニウム粉末を種々調製した。【００２９】
得られた窒化アルミニウム粉末１００質量部に対し、表１、表２に示す焼結助剤（試薬１級、平均粒径約０．７μｍ）を各質量部、有機系バインダー（ポリアクリレート系）３質量部を加え、メタノールを分散媒とした湿式ボールミルで３時間混合し、ろ過・乾燥した。その後、２００ＭＰａの圧力でプレス成型して５０ｍｍ×５０ｍｍ×５ｍｍの窒化アルミニウム未焼成成形体の形体とし、以下に従い、（１）成形体の相対密度を測定した。次いで、それを窒化硼素（ＢＮ）製の坩堝に入れ、窒素ガス中で６００℃×２時間加熱して脱脂した後、焼成炉に移し、窒素ガス雰囲気中で１７８０℃×６時間の常圧焼結を行って窒化アルミニウム焼結体を製造した。これについて、（２）焼結体の相対密度、（３）熱伝導率を測定し、更に（４）焼結時の収縮率を以下に従って測定した。それらの結果を表１、表２に示す。【００３０】
（１）窒化アルミニウム未焼成成形体の相対密度：窒化アルミニウム粉末と焼結助剤との合計質量を、窒化アルミニウム成形体の体積で除し、更にこの値を、焼結助剤の含有量を加味した窒化アルミニウム焼結体の理論密度で除して求めた。なお、窒化アルミニウム粉末と焼結助剤の質量は、原料調整時の使用量から求めた。
（２）窒化アルミニウム焼結体の相対密度：アルキメデス法により求めた焼結体密度から、焼結助剤の含有量を加味した窒化アルミニウム焼結体の理論密度で除して求めた。
（３）窒化アルミニウム焼結体の熱伝導率：円板試験体（直径２５ｍｍ×１．５ｍｍ）を作製し、レーザーフラッシュ法熱定数測定装置（真空理工社製「ＴＣ−７０００」を用いて測定した。
（４）窒化アルミニウム焼結時の収縮率：成形体及び焼結体の最長方向（例えば、矩形であれば対角線方向、楕円形であれば長軸方向）を測定し、任意４方向の長さの平均値を求め、収縮率（％）＝（焼結前の成形体寸法−焼結後の焼結体寸法）×１００／（焼結前の成形体寸法）、により算出した。【００３１】
なお、粒度分布は、レーザー回折散乱法測定装置（ベックマンコールター社製「ＬＳ−２３０」）を用い、また酸素量は、ＨＯＲＩＢＡ社製酸素／窒素同時分析装置を用いて測定した。【００３２】
【表１】
0004939932.tif 000002
【００３３】
【表２】
0004939932.tif 000003
【００３４】
実施例１７〜１８、比較例１４〜１５
図１に示される装置を用い、表１に示される条件で窒化アルミニウム粉末を製造した。反応炉の容量は１７０ｋＶＡ、出力は１００ｋＷである。窒化ホウ素製反応管４は内径２００ｍｍ、全長３０００ｍｍであり、石英管８は内径４５０ｍｍ、全長３０００ｍｍである。アルミニウム粉末の供給機１としてはスクリューフィーダーを用いた。なお、窒素純度、反応管及びバグフィルターの気密性、循環窒素ガス量とブロアー吸引力とのバランスによる反応管内圧制御により、外部からの空気侵入を防ぎ、系内酸素量を１０ｐｐｍ以下に制御した。また、バグフィルター内温度を１００℃以下に保持して生成物を取り出した。【００３５】
得られた窒化アルミニウム粉末について、ＢＥＴ比表面積「湯浅アイオニクス社製ＱＳ１６装置」と、酸素量「ＨＯＲＩＢＡ社製酸素／窒素同時分析装置」型式ＥＭＧＡ６２０Ｗを測定し、酸素量（質量％）／比表面積（ｍ２／ｇ）の比率を算出した。それらの結果を表３に示す。【００３６】
【表３】
0004939932.tif 000004
【産業上の利用可能性】
【００３７】
本発明の窒化アルミニウム粉末は、窒化アルミニウム焼結体製造用原料、樹脂又はゴムの充填材などとして使用される。また、本発明の窒化アルミニウム未焼成成形体は窒化アルミニウム焼結体の製造に用いられる。製造された窒化アルミニウム焼結体は、構造部材、放熱基板、回路基板のセラミックス基板などとして使用される。特に、電気自動車用途等のモジュールのセラミックス基板として好適である。
本発明によって製造された窒化アルミニウム粉末は、例えば窒化アルミニウム焼結体の高熱伝導と低焼結収縮を両立する窒化アルミニウム焼結体を調製するための一原料などとして使用することができる。
【図１】
0004939932.tif 000005