(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
高分子膜の膜厚を３０μｍ以上１００μｍ未満とし、セル温度をセル全体で一定に制御し、運転セル温度での湿度を１００％とし、燃料ガスのセル温度に対する相対湿度をＹ％、空気のセル温度に対する相対湿度をＸ％としたとき、Ｙ≦−３／１０Ｘ＋１４０、Ｙ≧−１１／１０Ｘ＋１３０、Ｙ≦２０Ｘ−２７０、Ｙ≧２０Ｘ−１６００で囲まれる範囲を画定し、これらの範囲となるように湿度を制御することを特徴とする固体高分子型燃料電池の運転方法。
【請求項２】
高分子膜の膜厚を１０μｍ以上３０μｍ未満とし、セル温度をセル全体で一定に制御し、運転セル温度での湿度を１００％とし、燃料ガスのセル温度に対する相対湿度をＹ％、空気のセル温度に対する相対湿度をＸ％としたとき、Ｙ≦−３／１０Ｘ＋１４０、Ｙ≧−９／１０Ｘ＋１００、Ｙ≦２０Ｘ−２７０、Ｙ≧２０Ｘ−１６００で囲まれる範囲を画定し、これらの範囲となるように湿度を制御することを特徴とする固体高分子型燃料電池の運転方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、固体高分子型燃料電池（以下ＰＥＦＣともいう）の運転方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
燃料電池は、水素と酸素から水を得る電池反応によって起電力を得ている。原料の水素は、メタノールなどの原燃料と水を改質触媒の存在下に反応させて得られる。このような燃料電池のうち、ＰＥＦＣが優れた性能を発揮できるものとして注目されている。
かかるＰＥＦＣでは、ＰＥＦＣセルの高分子中の含水量を適切に保つために加湿されている。ところが、供給された加湿水がＰＥＦＣセル内で凝縮・滞留することにより、ガスの供給が阻害されてセルの劣化の原因となっており、加湿水の供給を適切に行うにあたって問題を含んでいた。
すなわち、加湿水を過剰に供給すると、水の凝縮量が多くなり、滞留しやすくなる。逆に加湿水が不足すると、ＰＥＦＣセルの高分子中の含水量が少なくなり、プロトンの移動抵抗が大きくなってＰＥＦＣセルの性能低下につながってしまうという不都合があった。
したがって、このような水の凝集・滞留を適切に制御し、ＰＥＦＣセルを良好に維持し、ＰＥＦＣを安定に運転するようにした改善が望まれていた。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、上記事情に対してなされたものであり、水の凝集・滞留を適切に制御し、ＰＥＦＣセルを安定に運転することができるようにした固体高分子型燃料電池の運転方法を提供することを目的とする。
【０００４】
【課題を解決するための手段】
本発明者らは、上記目的を達成するべく鋭意検討した結果、ＰＥＦＣセルに使用されているイオン交換膜の厚さ、ＰＥＦＣセルの運転温度、燃料ガスの湿度（含水率）、空気の湿度（含水率）、溝長さ方向の温度分布の５つのパラメータを相互の関係において最適化した範囲に設定することで、水の凝集・滞留を起こさず、かつ、加湿水不足によるＰＥＦＣセルの高分子中の含水量を減らすことなく、高い性能を保ったまま燃料電池を運転できることを見出した。
【０００５】
すなわち、上記目的を達成するために、本発明は、固体高分子型燃料電池の運転方法において、高分子膜の膜厚を３０μｍ以上１００μｍ未満、セル温度をセル全体で一定に制御し、運転セル温度での湿度を１００％とし、燃料ガスのセル温度に対する相対湿度をＹ％、空気のセル温度に対する相対湿度をＸ％としたとき、Ｙ≦−３／１０Ｘ＋１４０、Ｙ≧−１１／１０Ｘ＋１３０、Ｙ≦２０Ｘ−２７０、Ｙ≧２０Ｘ−１６００で囲まれる範囲を画定し、これらの範囲となるように湿度を制御することとした。
【０００６】
本発明に係る固体高分子型燃料電池の運転方法は、別の実施の形態で、高分子膜の膜厚を１０μｍ以上３０μｍ未満、セル温度をセル全体で一定に制御し、運転セル温度での湿度を１００％とし、燃料ガスのセル温度に対する相対湿度をＹ％、空気のセル温度に対する相対湿度をＸ％としたとき、Ｙ≦−３／１０Ｘ＋１４０、Ｙ≧−９／１０Ｘ＋１００、Ｙ≦２０Ｘ−２７０、Ｙ≧２０Ｘ−１６００で囲まれる範囲を画定し、これらの範囲となるように湿度を制御することとしている。
【０００９】
【発明の実施の形態】
以下に、本発明に係るＰＥＦＣの運転方法について、添付図面を参照しながらさらに詳細に説明する。
図１〜図３に、本発明に係るＰＥＦＣの運転方法によって運転されるＰＥＦＣの一実施の形態を示す。
このＰＥＦＣ１は、セル２と、このセル２の両端側に配置されてセル２を挟持するセパレータ３ａ，３ｂと、前記セル２とセパレータ３ａ，３ｂ間に配置された拡散層４とから構成されている。
【００１０】
前記セル２は、固体高分子膜５と、該膜５の両側に配置された反応層６ａ，６ｂとから構成されている。前記拡散層４は、カーボンペーパー７と、この一方の主面に形成されたスラリー層８とから構成されている。前記セパレータ３ａのセルには水素ガスを流すための溝９が形成され、他方のセパレータ３ｂには、空気を流すための溝１０が形成されている。
【００１１】
前記セル２を更に具体的に説明すると、図２に示すように、反応層６ａは、燃料極１１と固体高分子膜５側に形成された例えば白金触媒層１２とから構成されている。反応層６ｂは、空気極１３と固体高分子膜５側に形成された例えば白金触媒層１２とから構成されている。ここで、燃料極１１、空気極１３では、下記のような反応が行われる。
【００１２】
燃料極１１において白金触媒層１２により、以下の反応を起こさせる。
Ｈ2  →  ２Ｈ+＋２ｅ-
この反応によって生じるＨ+が拡散する。
一方、空気極１３において白金触媒層１２により、以下の反応を起こさせる。
２Ｈ+＋２ｅ―＋１／２Ｏ2  →  Ｈ2Ｏ
これらの反応を合わせて電池反応が構成され、起電力を得ることができる。
【００１３】
この反応を図１、図２の構成に即してさらに説明する。
まず、燃料ガス（水素含有ガス、水素ガス）が、拡散層４を通過する。そして、反応層６ａの燃料極１１で水素イオン（陽イオン）を生成する。この水素イオンは、固体高分子膜５を通って、反応層６ｂの空気極１３に移動する。空気極１３では、水素イオンが空気（酸素含有ガス、酸化剤）中の酸素と反応して水を生成する。
【００１４】
このＰＥＦＣでは、セパレータ３ａ（又は３ｂ）の平面形状は、図３に示すように溝を蛇行状に形成している。すなわち、本実施の形態では、例えば、水素ガスをセパレータ３ａのコーナー部の導入孔１４から対角線上の排出用孔１５へ送る際に、複数回ガスの向きを変えている。なお、図３では３回であるが、変える回数は、特に限定されるものではない。
【００１５】
上記のような実施の形態のＰＥＦＣでは、前記したように電力を得ると同時に水を生じるので、これが滞留せず、かつ、セル内の含水量を適切に維持してプロトンの移動抵抗を適切に保つ必要がある。
以下に、本発明者らが鋭意検討した結果得られた、ＰＥＦＣを適切に運転するための運転方法の実施の形態を説明する。以下の実施の形態によれば、セル内の含水量が適切に保たれ、起電力を良好に維持することができる。
【００１６】
第１の実施の形態
本発明者らは、固体高分子型燃料電池の運転方法において、固体高分子膜の膜厚を３０μｍ以上１００μｍ未満、セル温度をセル全体で一定に制御し、運転セル温度での湿度を１００％とし、燃料ガスのセル温度に対する相対湿度をＹ％、空気のセル温度に対する相対湿度をＸ％としたとき、Ｙ≦−３／１０Ｘ＋１４０、Ｙ≧−１１／１０Ｘ＋１３０、Ｙ≦２０Ｘ−２７０、Ｙ≧２０Ｘ−１６００で囲まれる範囲となるように湿度を制御することを、適切な制御方法として見出した。
【００１７】
ここで、燃料ガスとは、水素含有ガス、水素ガスを含む概念である。また、空気という表現は、酸素、酸素含有ガスと置き換えることもできる。このことは、本明細書中の他の各記載においても同様である。
湿度を上記範囲に制御するためには、加湿ポットもしくは水蒸気製造装置とインジェクタといった機器を用いてガス温度に応じて加湿ポットの温度もしくはインジェクタによる水蒸気の添加量を調節するようにして行うことができる。
【００１８】
第１の実施の形態を実施して、セル内の含水量を適切に制御した結果と、第１の実施の形態の範囲外でセル内の含水量を適切に制御した結果とを、図４に対比して示す。
図示のように、以下のことが確かめられた。
（１）Ｙ≦−３／１０Ｘ＋１４０（図中点線▲１▼）を外れる範囲では、電圧低下は、４％以内であったが、水溜り現象を起こし電極への均一なガス供給が妨げられてセルの破損につながる。
（２）Ｙ≧−１１／１０Ｘ＋１３０（図中一点鎖線▲２▼）を外れる範囲では、水溜り現象がなかったものの、電極中の固体高分子成分及び固体高分子膜の含水率が低下してイオン導電性が低くなるため電圧低下が４％を超えた。
（３）Ｙ≦２０Ｘ−２７０（図中一点鎖線▲３▼）を外れるでは、水溜り現象がなかったものの、電極中の固体高分子成分及び固体高分子膜の含水率が低下してイオン導電性が低くなるため電圧低下が４％を超えた。
（４）Ｙ≧２０Ｘ−１６００（図中点線▲４▼）電圧低下は、４％以内であったが、水溜り現象を起こし電極への均一なガス供給が妨げられてセルの破損につながる。
（５）本実施の形態に係る上記線▲１▼から▲４▼で囲まれた領域は、良好な発電特性を示した。
以上のことから、本実施の形態に係る運転方法では、パラメータが相互の関係において最適化した範囲であることが了解される。
【００１９】
第２の実施の形態
本発明者らは、固体高分子型燃料電池の運転方法において、高分子膜の膜厚を１０μｍ以上３０μｍ未満、セル温度をセル全体で一定に制御し、運転セル温度での湿度を１００％とし、燃料ガスのセル温度に対する相対湿度をＹ％、空気のセル温度に対する相対湿度をＸ％としたとき、Ｙ≦−３／１０Ｘ＋１４０、Ｙ≧−９／１０Ｘ＋１００、Ｙ≦２０Ｘ−２７０、Ｙ≧２０Ｘ−１６００で囲まれる範囲となるように湿度を制御することを、適切な制御方法として見出した。
【００２０】
湿度を上記範囲に制御するためには、加湿ポットもしくは水蒸気製造装置とインジェクタといった機器を用いてガス温度に応じて加湿ポットの温度もしくはインジェクタによる水蒸気の添加量を調節するようにして行うことができる。
【００２１】
第２の実施の形態を実施して、セル内の含水量を適切に制御した結果と、第２の実施の形態の範囲外でセル内の含水量を適切に制御した結果とを、図５に対比して示す。
図示のように、以下のことが確かめられた。
（１）Ｙ≦−３／１０Ｘ＋１４０（図中点線▲１▼）を外れる範囲では、電圧低下は、４％以内であったが、水溜り現象を起こし電極への均一なガス供給が妨げられてセルの破損につながる。
（２）Ｙ≧−９／１０Ｘ＋１００（図中一点鎖線▲２▼）を外れる範囲では、水溜り現象がなかったものの、電極中の固体高分子成分及び固体高分子膜の含水率が低下してイオン導電性が低くなるため電圧低下が４％を超えた。
（３）Ｙ≦２０Ｘ−２７０（図中一点鎖線▲３▼）を外れるでは、水溜り現象がなかったものの、電極中の固体高分子成分及び固体高分子膜の含水率が低下してイオン導電性が低くなるため電圧低下が４％を超えた。
（４）Ｙ≧２０Ｘ−１６００（図中点線▲４▼）電圧低下は、４％以内であったが、水溜り現象を起こし電極への均一なガス供給が妨げられてセルの破損につながる。
（５）本実施の形態に係る上記線▲１▼から▲４▼で囲まれた領域は、良好な発電特性を示した。
以上のことから、本実施の形態に係る運転方法では、パラメータが相互の関係において最適化した範囲であることが了解される。
【００２８】
【発明の効果】
上記したところから明かなように、本発明によれば、水の凝集・滞留を適切に制御し、ＰＥＦＣセルを安定に運転することができるようにした固体高分子型燃料電池の運転方法が提供される。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明に係るＰＥＦＣの運転方法を実施するＰＥＦＣの一実施の形態を概念的に示す断面図である。
【図２】本発明に係るＰＥＦＣの運転方法を実施するＰＥＦＣの発電原理を説明する概念図である。
【図３】本発明に係るＰＥＦＣの運転方法を実施するＰＥＦＣの一実施の形態について、セル構造を説明する平面図である。
【図４】本発明に係るＰＥＦＣの運転方法について、第１の実施の形態の最適制御範囲を示すグラフである。
【図５】本発明に係るＰＥＦＣの運転方法について、第２の実施の形態の最適制御範囲を示すグラフである。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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