(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１の回路部材と、前記第１の回路部材に電気的に接合された第２の回路部材とを備える接合体の製造方法であって、
剥離層と、前記剥離層上に所定の間隔をもって形成され、導電性粒子を含有するドット形状の導電性粘着部とを有する異方性導電材料を、前記第１の回路部材上に所定の間隔をもって形成された第１の配線に貼り付ける貼付工程と、
前記第１の配線に貼り付けられた異方性導電材料から前記剥離層を剥離して、前記第１の配線に前記導電性粘着部を転着させる転着工程と、
前記転着された導電性粘着部を介して、前記第１の配線と、前記第２の回路部材上に形成された第２の配線とを電気的に接合する接合工程とを含み、
前記異方性導電材料が前記第１の配線に貼り付けられる前において、隣接する導電性粘着部の中心間距離が、前記第１の配線の高さ位置における前記第１の配線の配線幅以下であり、且つ、前記導電性粘着部の高さが、前記導電性粒子の最大粒子径よりも大きいことを特徴とする接合体の製造方法。
【請求項２】
異方性導電材料が第１の配線に貼り付けられる前において、隣接する導電性粘着部間のスペース幅と、前記隣接する導電性粘着部の一方の最大直径と、前記隣接する導電性粘着部の他方の最大直径との合計が、前記第１の配線の高さ位置における前記第１の配線の配線幅以下である請求項１に記載の接合体の製造方法。
【請求項３】
異方性導電材料が第１の配線に貼り付けられる前において、導電性粘着部の最大直径が、隣接する導電性粘着部の中心間距離の１／２倍よりも小さい請求項１から２のいずれかに記載の接合体の製造方法。
【請求項４】
異方性導電材料が第１の配線に貼り付けられる前において、導電性粘着部の高さが、前記第１の配線の高さよりも低く、前記導電性粘着部の最大直径が、隣接する第１の配線間の高さ位置におけるスペース幅よりも小さい請求項１から３のいずれかに記載の接合体の製造方法。
【請求項５】
導電性粘着部が、導電性粒子を１ドットあたり５個以上含有する請求項４に記載の接合体の製造方法。
【請求項６】
導電性粘着部が、バインダー樹脂及び硬化剤をさらに含む請求項１から５のいずれかに記載の接合体の製造方法。
【請求項７】
バインダー樹脂が、エポキシ樹脂及びアクリル樹脂の少なくともいずれかを含有する請求項６に記載の接合体の製造方法。
【請求項８】
硬化剤が、熱硬化剤及び光硬化剤の少なくともいずれかを含有する請求項６から７のいずれかに記載の接合体の製造方法。
【請求項９】
請求項１から８のいずれかに記載の接合体の製造方法により製造されたことを特徴とする接合体。
【請求項１０】
請求項１から８のいずれかに記載の接合体の製造方法に用いられる異方性導電材料であって、剥離層と、前記剥離層上に形成されたドット形状の導電性粘着部とを備えることを特徴とする異方性導電材料。
【請求項１１】
請求項１０に記載の異方性導電材料の製造方法であって、
バインダー樹脂、硬化剤、導電性粒子、及び溶媒を含む導電性ペーストを調製する調製工程と、
前記調製された導電性ペーストを剥離層上にドット形成するドット形成工程とを含む異方性導電材料の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、接合体及びその製造方法、並びに、異方性導電材料及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来より、回路部材を接続する手段として、図９Ａ（上面図）及び図９Ｂに示すような、導電性粒子が分散された熱硬化性樹脂を剥離フィルムに塗布したテープ状の接続材料（例えば、異方性導電フィルム（ＡＣＦ；Ａｎｉｓｏｔｒｏｐｉｃ  Ｃｏｎｄｕｃｔｉｖｅ  Ｆｉｌｍ））が用いられている。
この異方性導電フィルムは、例えば、フレキシブルプリント基板（ＦＰＣ）やＩＣチップの端子と、ＬＣＤパネルのガラス基板上に形成されたＩＴＯ（Ｉｎｄｉｕｍ  Ｔｉｎ  Ｏｘｉｄｅ）電極とを接続する場合を始めとして、種々の端子同士を接着すると共に電気的に接続する場合に用いられている。
【０００３】
この異方性導電フィルム（ＡＣＦ）等に代表される接着フィルムの被着体への貼り付け（転着）は、以下（１）〜（４）のように行われていた。
（１）まず、図１０Ａに示すように、ベースフィルム（剥離層）とＡＣＦ層（接着層）とで構成される接着フィルムのＡＣＦ層側からナイフを挿入し、ＡＣＦ層のみに任意の長さの切り込みを入れてハーフカットを行う。このハーフカットの際、ベースフィルムが切断されないように注意しながら、ＡＣＦ層にしっかりナイフを挿入する。
（２）次に、図１０Ｂ及び図１０Ｃに示すように、接着フィルムをベースフィルム側から仮圧着装置の加熱ヘッドにより押圧して、ＡＣＦ層を加熱しながらパネル（被着体）上に接触させて、ＡＣＦ層をパネルの数ｍｍ〜数ｍの接合部分に仮貼りする。
（３）次に、ベースフィルムを剥がす（ＡＣＦ層には、任意の長さの切り込みが入ってい
るので、パネル上には、パネルと接触した任意の長さのＡＣＦ層のみが残る）。
（４）さらに、ＩＣや配線等を接合させて、本圧着する。
しかしながら、上述した貼り付け（転着）方法によっては、異方性導電フィルム（ＡＣＦ）等の接着フィルムを被着体に貼り付けるために、ハーフカット及び加熱などを行う必要があるので、工程が複雑になると共に、仮貼り用の大型装置を用いる必要があるという問題があった。
【０００４】
また、前記異方性導電フィルムとして、インクジェット方式により導電性粒子が配列されたもの（例えば、特許文献１）や、単層の導電性粒子を粘着層表面に配列させたもの（例えば、特許文献２）や、接着剤を塗布した面に、インクジェット方式を用いて導電性粒子を含んだ粘性領域を塗布したもの（例えば、特許文献３）が提案されている。
【０００５】
【特許文献１】特開２００７−１１５５６０号公報
【特許文献２】特開２００７−４８６８号公報
【特許文献３】特開２００６−４９７８３号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、従来における諸問題を解決し、以下の目的を達成することを課題とする。即ち、本発明は、接合特性を維持しつつ、配線間のショートを防ぐことができる接合体及びその製造方法、並びに、該接合体の製造方法に用いられる異方性導電材料及びその製造方法を提供することを目的とする。
また、本発明は、導電性粒子の使用量を低減すると共に、仮貼り用の大型装置を用いることなく、容易に仮貼りすることができる異方性導電材料及びその製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
前記課題を解決する手段としては、以下の通りである。即ち、
＜１＞  第１の回路部材と、前記第１の回路部材に電気的に接合された第２の回路部材とを備える接合体の製造方法であって、剥離層と、前記剥離層上に所定の間隔をもって形成され、導電性粒子を含有するドット形状の導電性粘着部とを有する異方性導電材料を、前記第１の回路部材上に所定の間隔をもって形成された第１の配線に貼り付ける貼付工程と、前記第１の配線に貼り付けられた異方性導電材料から前記剥離層を剥離して、前記第１の配線に前記導電性粘着部を転着させる転着工程と、前記転着された導電性粘着部を介して、前記第１の配線と、前記第２の回路部材上に形成された第２の配線とを電気的に接合する接合工程とを含み、前記異方性導電材料が前記第１の配線に貼り付けられる前において、隣接する導電性粘着部の中心間距離が、前記第１の配線の高さ位置における前記第１の配線の配線幅以下であり、且つ、前記導電性粘着部の高さが、前記導電性粒子の最大粒子径よりも大きいことを特徴とする接合体の製造方法である。
該接合体の製造方法では、貼付工程において、剥離層と、前記剥離層上に所定の間隔をもって形成され、導電性粒子を含有するドット形状の導電性粘着部とを有する異方性導電材料が、前記第１の回路部材上に所定の間隔をもって形成された第１の配線に貼り付けられ、転着工程において、前記第１の配線に貼り付けられた異方性導電材料から前記剥離層が剥離されて、前記第１の配線に前記導電性粘着部が転着され、接合工程において、前記転着された導電性粘着部を介して、前記第１の配線と、前記第２の回路部材上に形成された第２の配線とが電気的に接合される。前記異方性導電材料が前記第１の配線に貼り付けられる前において、隣接する導電性粘着部の中心間距離が、前記第１の配線の高さ位置における前記第１の配線の配線幅以下であり、且つ、前記導電性粘着部の高さが、前記導電性粒子の最大粒子径よりも大きい。その結果、接合特性を維持しつつ、配線間のショートを防ぐことができる。
＜２＞  異方性導電材料が第１の配線に貼り付けられる前において、隣接する導電性粘着部間のスペース幅と、前記隣接する導電性粘着部の一方の最大直径と、前記隣接する導電性粘着部の他方の最大直径との合計が、前記第１の配線の高さ位置における前記第１の配線の配線幅以下である前記＜１＞に記載の接合体の製造方法である。
＜３＞  異方性導電材料が第１の配線に貼り付けられる前において、導電性粘着部の最大直径が、隣接する導電性粘着部の中心間距離の１／２倍よりも小さい前記＜１＞から＜２＞のいずれかに記載の接合体の製造方法である。
＜４＞  異方性導電材料が第１の配線に貼り付けられる前において、導電性粘着部の高さが、前記第１の配線の高さよりも低く、前記導電性粘着部の最大直径が、隣接する第１の配線間の高さ位置におけるスペース幅よりも小さい前記＜１＞から＜３＞のいずれかに記載の接合体の製造方法である。
＜５＞  導電性粘着部が、導電性粒子を１ドットあたり５個以上含有する前記＜４＞に記載の接合体の製造方法である。
＜６＞  導電性粘着部が、バインダー樹脂及び硬化剤をさらに含む前記＜１＞から＜５＞のいずれかに記載の接合体の製造方法である。
＜７＞  バインダー樹脂が、エポキシ樹脂及びアクリル樹脂の少なくともいずれかを含有する前記＜６＞に記載の接合体の製造方法である。
＜８＞  硬化剤が、熱硬化剤及び光硬化剤の少なくともいずれかを含有する前記＜６＞から＜７＞のいずれかに記載の接合体の製造方法である。
＜９＞  前記＜１＞から＜８＞のいずれかに記載の接合体の製造方法により製造されたことを特徴とする接合体である。
＜１０＞  第１の回路部材と、前記第１の回路部材に電気的に接合された第２の回路部材とを備える接合体であって、前記第１の回路部材上に第１の配線が形成され、前記第２の回路部材上に第２の配線が形成され、前記第１の配線及び前記第２の配線間のみに導電性粒子が存在することを特徴とする接合体である。
該接合体は、前記第１の配線及び前記第２の配線間のみに導電性粒子が存在するので、接合特性を維持しつつ、配線間のショートを防ぐことができる。
＜１１＞  前記＜１＞から＜８＞のいずれかに記載の接合体の製造方法に用いられる異方性導電材料であって、剥離層と、前記剥離層上に形成されたドット形状の導電性粘着部とを備えることを特徴とする異方性導電材料である。
該異方性導電材料は、前記剥離層上に前記導電性粘着部がドット形状に形成されているので、導電性粒子の使用量を低減すると共に、仮貼り用の大型装置を用いることなく、容易に仮貼りすることができる。
＜１２＞  前記＜１１＞に記載の異方性導電材料の製造方法であって、バインダー樹脂、硬化剤、導電性粒子、及び溶媒を含む導電性ペーストを調製する調製工程と、前記調製された導電性ペーストを剥離層上にドット形成するドット形成工程とを含む異方性導電材料の製造方法である。
該接合体の製造方法では、調製工程において、バインダー樹脂、硬化剤、導電性粒子、及び溶媒を含む導電性ペーストが調製され、ドット形成工程において、前記調製された導電性ペーストが剥離層上にドット形成される。
【発明の効果】
【０００８】
本発明の方法によれば、前記従来における諸問題を解決し、前記目的を達成することができ、接合特性を維持しつつ、配線間のショートを防ぐことができる接合体及びその製造方法、並びに、該接合体の製造方法に用いられる異方性導電材料及びその製造方法を提供することができる。また、導電性粒子の使用量を低減すると共に、仮貼り用の大型装置を用いることなく、容易に仮貼りすることができる異方性導電材料及びその製造方法を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００９】
（接合体の製造方法）
本発明の接合体の製造方法は、貼付工程と、転着工程と、接合工程とを少なくとも含み、更に必要に応じて適宜選択した、その他の工程を含む。
【００１０】
＜貼付工程＞
前記貼付工程は、剥離層と、前記剥離層上に形成され、導電性粒子を含有するドット形状の導電性粘着部とを有する異方性導電材料を、前記第１の回路部材上に所定の間隔をもって形成された第１の配線に貼り付ける工程である。この貼付工程においては、例えば、図１Ａ及び図１Ｂに示すように、異方性導電材料１００を、第１の回路部材２００上に所定の間隔をもって形成された第１の配線２０に貼り付ける。
【００１１】
＜＜異方性導電材料＞＞
前記異方性導電材料としては、剥離層と導電性粘着部とを有してなるものであれば、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、例えば、幅が１ｍｍ〜２０ｍｍである接着テープなどが挙げられる。例えば、図２Ａ及び図２Ｂに示すように、異方性導電材料１００は、剥離層１０と導電性粘着部１１とを有する。
【００１２】
−剥離層−
前記剥離層としては、その形状、構造、大きさ、厚み、材料（材質）などについては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、剥離性の良好なものや耐熱性が高いものが好ましく、例えば、シリコーン等の剥離剤が塗布された透明な剥離ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）シートなどが好適に挙げられる。
【００１３】
−導電性粘着部−
前記導電性粘着部としては、前記剥離層上に所定の間隔をもって形成され、導電性粒子を含有するドット形状のものであれば、その形状、構造、大きさ、厚み、材料（材質）などについては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、バインダー樹脂及び硬化剤をさらに含有する導電性粘着部等が挙げられる。例えば、図３に示すように、導電性粘着部１１は、ドット形状であり、導電性粒子１２を複数個含有する。
隣接するドット形状の導電性粘着部は、お互いに接触しない程度に離れていればよい。
また、剥離層上における配列方法は、縦横一列（図４Ａ）、互い違い（図４Ｂ）のいずれであってもよく、他の配列であってもよい。
ドット形状としては、例えば、円形（図４Ａ及び図４Ｂ）が挙げられるが、これに限定されるものではなく、隣接するドット形状の導電性粘着部と交わらない形状であれば、例えば、図４Ｃに示す形状であってもよい。
【００１４】
−−バインダー樹脂−−
前記バインダー樹脂は、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、エポキシ樹脂及びアクリル樹脂の少なくともいずれかを含有するのが好ましい。
【００１５】
前記エポキシ樹脂としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂などが挙げられる。これらは、１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
【００１６】
前記アクリル樹脂としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、メチルアクリレート、エチルアクリレート、イソプロピルアクリレート、イソブチルアクリレート、エポキシアクリレート、エチレングリコールジアクリレート、ジエチレングリコールジアクリレート、トリメチロールプロパントリアクリレート、ジメチロールトリシクロデカンジアクリレート、テトラメチレングリコールテトラアクリレート、２−ヒドロキシ−１，３−ジアクリロキシプロパン、２，２−ビス[４−（アクリロキシメトキシ）フェニル]プロパン、２，２−ビス[４−（アクリロキシエトキシ）フェニル]プロパン、ジシクロペンテニルアクリレート、トリシクロデカニルアクリレート、トリス（アクリロキシエチル）イソシアヌレート、ウレタンアクリレートなどが挙げられる。これらは、１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
また、前記アクリレートをメタクリレートにしたものが挙げられ、これらは、１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
【００１７】
−−硬化剤−−
前記硬化剤としては、バインダー樹脂を硬化するものであれば、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、熱硬化剤（熱によって活性化される硬化剤）及び光硬化剤（光によって活性化される硬化剤）の少なくともいずれかを含有するのが好ましい。前記熱硬化剤としては、バインダー樹脂がエポキシ樹脂であれば、例えば、アミン系硬化剤、スルホニウム塩が挙げられ、また、バインダー樹脂がアクリル樹脂であれば、例えば、有機過酸化物が挙げられる。また、前記光硬化剤としては、例えば、オニウム塩、スルホニウム塩が挙げられる。
【００１８】
−−導電性粒子−−
前記導電性粒子としては、特に制限はなく、従来の異方性導電接着剤において用いられているものと同じ構成のものを使用することができる。例えば、半田、ニッケル等の金属粒子；金属（ニッケル、金、パラジウム、銅等）メッキで被覆された、樹脂粒子、ガラス粒子あるいはセラミック粒子；更にこれらを絶縁被覆した粒子；などが挙げられる。これらの導電性粒子を用いると、接合する端子及び基板配線の平滑性のばらつきを吸収し、製造時のプロセスマージンを確保することができるほか、応力により接続点が離れた場合でも、導通を確保することができ、高い信頼性が得られる。
前記導電性粒子の中でも、金属被覆樹脂粒子、例えば、ニッケル金メッキ被覆樹脂粒子が好ましく、端子間に前記導電性粒子が入り込むことにより生じるショートを防止可能な点で、前記金属被覆樹脂粒子が、絶縁樹脂により被覆されてなる絶縁粒子がより好ましい。
また、導電性粘着部が、導電性粒子を１ドットあたり１個以上含有することが好ましく、５個以上含有することがより好ましい。
また、粒子径１〜３０μｍのものを用いることが好ましい。ここで、粒子径とは、金属顕微鏡により測定された粒子径の平均値を意味する。
【００１９】
また、導電性粘着部にはその他の成分が含有されていてもよく、前記その他の成分としては、本発明の効果を害さない限り特に制限はなく、目的に応じて公知の添加剤の中から適宜選択することができ、例えば、充填剤、軟化剤、促進剤、老化防止剤、着色剤、難燃剤、シランカップリング剤などが挙げられる。
前記その他の成分の添加量としては、特に制限はなく、前記導電性粒子、前記バインダー樹脂、前記硬化剤などの添加量との関係で、適宜選択することができる。
【００２０】
＜＜第１の回路部材＞＞
前記第１の回路部材としては、第１の配線が所定の間隔をもって形成されたものであれば、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、ＦＰＣ基板、ＰＷＢ基板が挙げられる。
【００２１】
＜＜導電性粘着部のピッチと第１の配線の配線幅との関係＞＞
前記導電性粘着部のピッチと第１の配線の配線幅との関係としては、図４に示すように、隣接する導電性粘着部１１ａ、１１ｂの中心間距離（ドット形状の導電性粘着部１１ａの中心線と、導電性粘着部１１ａに隣接するドット形状の導電性粘着部１１ｂの中心線との間の距離）Ｐが、第１の配線２０ａ、２０ｂの高さ位置における第１の配線２０ａ、２０ｂの配線幅Ｌ以下である（Ｐ≦Ｌを満たす）。このように、隣接する導電性粘着部１１ａ、１１ｂの中心間距離Ｐが、第１の配線２０ａ、２０ｂの高さ位置における第１の配線２０ａ、２０ｂの配線幅Ｌ以下である（Ｐ≦Ｌを満たす）と、第１の配線２０ａ、２０ｂ上にドット形状の導電性粘着部１１が捕捉される。なお、隣接する導電性粘着部１１ｃ、１１ｄ間のスペース幅Ｑ１と、隣接する導電性粘着部の一方１１ｃの最大直径Ｘと、隣接する導電性粘着部の他方１１ｄの最大直径Ｘとの合計Ｑが、第１の配線２０の高さ位置における第１の配線２０の配線幅Ｌ以下である（Ｑ≦Ｌを満たす）ことが好ましい。
【００２２】
＜＜導電性粘着部の高さと導電性粒子の最大粒子径との関係＞＞
前記導電性粘着部の高さと導電性粒子の最大粒子径との関係としては、図５に示すように、導電性粘着部１１の高さＹが、導電性粘着部１１内の導電性粒子１２の最大粒子径よりも大きい（Ｙ＞導電性粒子の最大粒子径）。ここで、導電性粒子の最大粒子径とは、金属顕微鏡により測定された各導電性粒子の粒子径（導電性粒子が球径でない場合は最大径）の最大値を意味する。導電性粘着部１１の高さＹは、前記導電性粘着部１１における導電性粒子１２の最大粒子径より小さいと、粘着性が低下して異方性導電材料の貼り付け性が問題となる。導電性粘着部１１の高さＹが大きすぎると、リール製品にした場合、潰れて広がる可能性があるが、隣り合うドット形状の導電性粘着部１１と繋がらなければ特に制限を受けるものではない。
【００２３】
＜＜導電性粘着部の最大直径と導電性粘着部のピッチとの関係＞＞
前記導電性粘着部の最大直径と導電性粘着部のピッチとの関係としては、図５に示すように、導電性粘着部１１の最大直径Ｘが、隣接する導電性粘着部１１ａ、１１ｂの中心間距離Ｐの１／２倍よりも小さい（Ｘ＜Ｐ×１／２を満たす）ことが好ましい。このように、導電性粘着部１１の最大直径Ｘが、隣接する導電性粘着部１１ａ、１１ｂの中心間距離Ｐの１／２倍よりも小さい（Ｘ＜Ｐ×１／２を満たす）と、隣接するドット同士が接触しないので、ドット形状、ドット間距離が変わることがない。
【００２４】
＜＜導電性粘着部の高さと第１の配線の高さとの関係＞＞
前記導電性粘着部の高さと第１の配線の高さとの関係としては、図５に示すように、導電性粘着部１１の高さＹが、第１の配線２０の高さＨよりも低いことが好ましい。これにより、異方性導電材料が第１の配線に貼り付けられた際に、導電性粘着部１１が第１の回路部材２００の基板部２００ａに接触するのを防止することができ、もって第１の配線２０のみに導電性粘着部１１を転着することができる。
【００２５】
＜＜導電性粘着部の最大直径と第１の配線のピッチとの関係＞＞
前記導電性粘着部の最大直径と第１の配線のピッチとの関係としては、図５に示すように、導電性粘部１１の最大直径Ｘが、隣接する第１の配線２０ａ、２０ｂ間の高さ位置におけるスペース幅Ｓよりも小さいことが好ましい。これにより、１つの導電性粘着部１１が、隣接する第１の配線２０ａ、２０ｂにまたがって転着されるのを防止することができ、もって配線間のショートを防止することができる。
【００２６】
＜転着工程＞
前記転着工程は、第１の配線に貼り付けられた異方性導電材料から剥離層を剥離して、前記第１の配線に前記導電性粘着部を転着させる工程である。例えば、図６Ａ及び図６Ｂに示すように、剥離層１０を剥がすと、ドット形状の導電性粘着部１１が、第１の回路部材２００上に形成された第１の配線２０上に転着される。ここで、ドット形状の導電性粘着部１１は、第１の配線２０上のみに転着され、第１の回路部材２００の基板部２００ａ上には転着されていない。
【００２７】
＜接合工程＞
前記接合工程は、転着された導電性粘着部を介して、第１の配線と、第２の回路部材上に形成された第２の配線とを電気的に接合する工程である。例えば、図７Ａ及び図７Ｂに示すように、転着された導電性粘着部１１を介して、第１の配線２０と第２の回路部材３００の第２の配線（端子）（不図示）とを接合する。ここで、充填材として、ＮＣＰ（Ｎｏｎ  Ｃｏｎｄｕｃｔｉｖｅ  Ｐａｓｔｅ）、ＮＣＦ（Ｎｏｎ  Ｃｏｎｄｕｃｔｉｖｅ  Ｆｉｌｍ）を挟み込んでもよい。
【００２８】
＜＜第２の回路部材＞＞
前記第２の回路部材としては、第１の配線と対応する第２の配線を有し、前記第１及び第２の配線を介して、第１の回路部材と電気的に接合できるものであれば、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、ＦＰＣ基板、ＣＯＦ基板、ＴＣＰ基板、ＰＷＢ基板、ＩＣ基板、パネル等が挙げられる。
【００２９】
＜その他の工程＞
前記その他の工程は、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。
【００３０】
（接合体）
本発明の接合体は、本発明の接合体の製造方法により製造された接合体である。本発明の接合体の製造方法により製造された接合体は、第１の配線及び第２の配線間のみに導電性粒子が存在する。
【００３１】
（異方性導電材料）
本発明の異方性導電材料は、本発明の接合体の製造方法に用いられる異方性導電材料である。
【００３２】
（異方性導電材料の製造方法）
本発明の異方性導電材料の製造方法は、調製工程と、ドット形成工程とを含み、更に必要に応じて適宜選択した、その他の工程を含む。
【００３３】
＜調製工程＞
前記調製工程は、バインダー樹脂、硬化剤、導電性粒子、及び溶媒を含む導電性ペーストを調製する工程である。
前記バインダー樹脂、前記硬化剤、及び導電性粒子としては、上述したものが挙げられる。
前記溶媒としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、メチルエチルケトン（ＭＥＫ）、トルエン、酢酸エチル等が挙げられる。
前記調製の方法としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、攪拌装置を用いて調製する方法等が挙げられる。
【００３４】
＜ドット形成工程＞
前記ドット形成工程は、調製された導電性ペーストを剥離層上にドット形成する工程である。
前記ドット形成の方法としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、インクジェットプリンタ、レーザープリンタ等のドット形成装置を用いてドット形成する方法等が挙げられる。
【実施例】
【００３５】
以下、本発明の実施例について説明するが、本発明は下記実施例に何ら限定されるものではない。
【００３６】
（製造例１：熱硬化性接着剤Ａ）
フェノキシ樹脂（東都化成社製：ＹＰ５０）を４０部、ビスフェノールＡ型エポキアクリレート（ダイセルサイテック社製：ＥＢ６００）を３０部、シランカップリング剤（東レダウコーニング社製：Ｚ-６０３３）を１部、硬化剤（日本油脂社製：パーブチルＺ）を２部、導電性粒子（積水化学工業社製：ＡＵ２０５、５μｍφ）２７部からなる組成物をメチルエチルケトン（ＭＥＫ）で固形分３０％になるよう均一に溶解した熱硬化性接着剤Ａを作製した。
【００３７】
（製造例２：粒子密度の少ない熱硬化性接着剤Ｂ）
製造例１において、導電性粒子（積水化学工業社製：ＡＵ２０５、５μｍφ）の添加量を２７部から５部に変更した以外は、製造例１と同様にして熱硬化性接着剤Ｂを作製した。
【００３８】
（製造例３：光硬化性接着剤Ｃ）
製造例１において、硬化剤を、硬化剤（日本油脂社製：パーブチルＺ）から光硬化剤（チバスペシャリティーケミカル社製：イルガキュア１８４）に代えた以外は、製造例１と同様にして光硬化性接着剤Ｃを作製した。
【００３９】
（製造例４：熱可塑性粘着剤Ｄ）
スチレン−イソプレン−スチレンブロック共重合体（日本ゼオン社製：クインタック３４５０）５０部、タッキファイヤー（日本ゼオン社製：クイントンＢ１７０）７部、軟和剤（出光興産社製：ダイアナプロセスオイルＮＳ−９０Ｓ）１５部、及び老化防止剤（チバ・スペシャリティ・ケミカルズ社製：イルガノックス＃１０１０）１部、導電粒子（積水化学工業社製：ＡＵ２０５、５μｍφ）２７部からなる組成物を固形分３０％になるようにトルエンに均一に溶解し熱可塑性粘着剤Ｄを作製した。
【００４０】
（製造例５：熱硬化性ペースト状接着剤Ｐ１）
ビスフェノールＡ型エポキシアクリレート（ダイセルＵＣＢ社製：ＥＢ６００）を９５部にリン酸アクリレート（東亞合成社製：ＰＭ-２）を１部、シランカップリング剤（東レダウコーニング社製：Ｚ-６０３３）を１部、硬化剤（日本油脂社製；パーブチルＺ）を３部含有させたペースト状接着剤Ｐ１を作製した。なお、ペースト状接着剤Ｐ１は、接合体を作製する際に、配線間を埋めるものとして使用される。
【００４１】
（製造例６：光硬化性ペースト状接着剤Ｐ２）
製造例５において、硬化剤を、硬化剤（日本油脂社製：パーブチルＺ）から光硬化剤（チバスペシャリティーケミカル社製：イルガキュア１８４）に代えた以外は、製造例５と同様にして光硬化性ペースト状接着剤Ｐ２を作製した。なお、ペースト状接着剤Ｐ２は、接合体を作製する際に、配線間を埋めるものとして使用される。
【００４２】
（製造例７：接着層がシート状の異方性導電材料Ａ）
製造例１で作製した熱硬化性接着剤Ａを乾燥後の厚みが２５μｍになるよう離形フィルム（帝人社製：Ａ-７０）上に塗布した後、１ｍｍ幅にスリットした異方性導電材料Ａを作製した。なお乾燥条件は１００℃／１０分で行った。
【００４３】
（製造例８：熱硬化ドット型の異方性導電材料Ｂ）
＜異方性導電材料の作製＞
インクジェットプリンタ（キーエンス社製：ＭＫ９１００、ノズル径３４μｍφ）に製造例１の熱硬化性接着剤Ａを注ぎ、離形フィルム（帝人社製：Ａ-７０）に、長辺ピッチ（図５における隣接する導電性粘着部１１ａ、１１ｂの中心間距離Ｐ）が８０μｍ、短辺ピッチ（長辺ピッチに対して垂直方向のピッチ）が１２０μｍの一定間隔でドット塗布した後に１ｍｍ幅にスリットした異方性導電材料Ｂを作製した。なお、異方性導電材料Ｂは、長辺が貼り付けられる配線のピッチ間隔に対応し、短辺が配線の長さに対応して貼り付けられた。
【００４４】
＜単位ドット中の導電性粒子数測定＞
金属顕微鏡（オリンパス社製：ＭＸ-５０）の倍率５０倍を用いて、作製した異方性導電材料Ｂの単位ドット中に含有される導電性粒子の数（粒子密度）を測定した（Ｎ＝２０）。結果を表１に示す。
【００４５】
＜ドット形状の導電性粘着部の最大直径測定＞
金属顕微鏡（オリンパス社製：ＭＸ-５０）の倍率５０倍を用いて、作製した異方性導電材料Ｂのドット形状の導電性粘着部の最大直径を測定した。結果を表１に示す。
【００４６】
＜ドット形状の導電性粘着部の高さ測定＞
マイクロメータ（ミツトヨ社製：ＭＤＣ-２５ＭＪ）を用いて、作製した異方性導電材料Ｂのドット形状の導電性粘着部の高さを測定した。結果を表１に示す。
【００４７】
（製造例９：熱硬化ドット型の異方性導電材料Ｃ）
製造例８において、製造例１で作製した熱硬化性接着剤Ａを製造例２で作製した熱硬化性接着剤Ｂに代えた以外は、製造例８と同様にして、異方性導電材料Ｃを作製し、単位ドット中の導電性粒子数測定、ドット形状の導電性粘着部の最大直径測定、及びドット形状の導電性粘着部の高さ測定を行った。結果を表１に示す。
【００４８】
（製造例１０：光硬化ドット型の異方性導電材料Ｄ）
製造例８において、製造例１で作製した熱硬化性接着剤Ａを製造例３で作製した光硬化性接着剤Ｃに代えた以外は、製造例８と同様にして、異方性導電材料Ｄを作製し、単位ドット中の導電性粒子数測定、ドット形状の導電性粘着部の最大直径測定、及びドット形状の導電性粘着部の高さ測定を行った。結果を表１に示す。
【００４９】
（製造例１１：熱可塑性ドット型の異方性導電材料Ｅ）
製造例８において、製造例１の熱硬化性接着剤Ａを製造例４の熱可塑性粘着剤Ｄに代えた以外は、製造例８と同様にして、異方性導電材料Ｅを作製し、単位ドット中の導電性粒子数測定、ドット形状の導電性粘着部の最大直径測定、及びドット形状の導電性粘着部の高さ測定を行った。結果を表１に示す。
【００５０】
（製造例１２：長辺１２０μｍピッチの熱硬化ドット型の異方性導電材料Ｆ）
製造例８において、長辺ピッチを８０μｍから１２０μｍに変えた以外は、製造例８と同様にして、異方性導電材料Ｆを作製し、単位ドット中の導電性粒子数測定、ドット形状の導電性粘着部の最大直径測定、及びドット形状の導電性粘着部の高さ測定を行った。結果を表１に示す。
【００５１】
（製造例１３：長辺１６０μｍピッチの熱硬化ドット型の異方性導電材料Ｇ）
製造例８において、長辺ピッチを８０μｍから１６０μｍに変えた以外は、製造例８と同様にして、異方性導電材料Ｇを作製し、単位ドット中の導電性粒子数測定、ドット形状の導電性粘着部の最大直径測定、及びドット形状の導電性粘着部の高さ測定を行った。結果を表１に示す。
【００５２】
（製造例１４：導電性粒子の粒子径よりも高さが低い熱硬化ドット型の異方性導電材料Ｈ）
製造例８において、固形分３０％から固形分１５％に変更した以外は、製造例８と同様にして、異方性導電材料Ｈを作製し、単位ドット中の導電性粒子数測定、ドット形状の導電性粘着部の最大直径測定、及びドット形状の導電性粘着部の高さ測定を行った。結果を表１に示す。
【００５３】
【表１】
0005049176.tif 000002
【００５４】
表１から、異方性導電材料Ｂ、Ｃ、Ｄ、Ｅ、Ｆ、Ｇにおいて、ドット形状の導電性粘着部の最大直径及び高さがほぼ同程度であることから、ドット形状の導電性粘着部の最大直径及び高さを制御することができることが判る。また、異方性導電材料Ｂ、Ｄ、Ｅ、Ｆ、Ｇについて、粒子密度がほぼ同等であり、導電性粒子の添加量を低減して意図的に粒子密度を低減させた異方性導電材料Ｃでは、異方性導電材料Ｂ、Ｄ、Ｅ、Ｆ、Ｇよりも粒子密度を低減していることが判る。また、異方性導電材料Ｈでは、接着剤組成物の固形分を１５％と低くすることで、ドット形状の導電性粘着部の高さを導電性粒子の粒子径５μｍよりも低い４μｍとした。
【００５５】
（実施例１：ドット形状の導電性粘着部が転着されたＦＰＣ基板ＦＢ）
ＦＰＣ基板（２００μｍピッチ、Ｌ／Ｓ＝１２０μｍ／８０μｍ、Ｃｕ厚１８μｍ、Ｓｎメッキ、ポリイミド膜厚３８μｍ）の端子部（第１の配線部）に異方性導電材料Ｂを載置し、ゴムローラーで押し付け、離形フィルムを剥離して、ドット形状の導電性粘着部が転着されたＦＰＣ基板ＦＢを作製した。
【００５６】
＜転着性の確認＞
作製したＦＰＣ基板ＦＢについて、金属顕微鏡（オリンパス社製：ＭＸ-５０）の倍率１０倍で単位端子（単位配線）あたりのドット形状の導電性粘着部の転着個数を測定した。結果を表２に示す。
【００５７】
（実施例２：ドット形状の導電性粘着部が転着されたＦＰＣ基板ＦＤ）
実施例１において、異方性導電材料Ｂを異方性導電材料Ｄに代えた以外は、実施例１と同様にして、ドット形状の導電性粘着部が転着されたＦＰＣ基板ＦＤを作製し、単位端子あたりのドット形状の導電性粘着部の転着個数を測定した。結果を表２に示す。
【００５８】
（実施例３：ドット形状の導電性粘着部が転着されたＦＰＣ基板ＦＥ）
実施例１において、異方性導電材料Ｂを異方性導電材料Ｅに代えた以外は、実施例１と同様にして、ドット形状の導電性粘着部が転着されたＦＰＣ基板ＦＥを作製し、単位端子あたりのドット形状の導電性粘着部の転着個数を測定した。結果を表２に示す。
【００５９】
（実施例４：ドット形状の導電性粘着部が転着されたＦＰＣ基板ＦＦ）
実施例１において、異方性導電材料Ｂを異方性導電材料Ｆに代えた以外は、実施例１と同様にして、ドット形状の導電性粘着部が転着されたＦＰＣ基板ＦＦを作製し、単位端子あたりのドット形状の導電性粘着部の転着個数を測定した。結果を表２に示す。
【００６０】
（比較例１：ドット形状の導電性粘着部が転着されたＦＰＣ基板ＦＧ）
実施例１において、異方性導電材料Ｂを異方性導電材料Ｇに代えた以外は、実施例１と同様にして、ドット形状の導電性粘着部が転着されたＦＰＣ基板ＦＧを作製し、単位端子あたりのドット形状の導電性粘着部の転着個数を測定した。結果を表２に示す。
【００６１】
（比較例２：ドット形状の導電性粘着部が転着されたＦＰＣ基板ＦＨ）
実施例１において、異方性導電材料Ｂを異方性導電材料Ｈに代えた以外は、実施例１と同様にして、ドット形状の導電性粘着部が転着されたＦＰＣ基板ＦＨを作製し、単位端子あたりのドット形状の導電性粘着部の転着個数を測定した。結果を表２に示す。
【００６２】
【表２】
0005049176.tif 000003
【００６３】
表２から、実施例１〜４のＦＰＣ基板ＦＢ、ＦＤ、ＦＥ、ＦＦでは、隣接する導電性粘着部の中心間距離Ｐ（８０〜１２０μｍ）が、第１の配線の高さ位置における第１の配線の配線幅Ｌ（１２０μｍ）以下であり、且つ、導電性粘着部の高さＨ（８μｍ）が、導電性粒子の粒子径（５μｍ）よりも大きいので、転着個数を８個以上にすることができることが判った。一方、比較例１のＦＰＣ基板ＦＧでは、隣接する導電性粘着部の中心間距離Ｐ（１６０μｍ）が、第１の配線の高さ位置における第１の配線の配線幅Ｌ（１２０μｍ）よりも大きい値であるために、転着個数が少なく、転着不良が発生した。また、比較例２のＦＰＣ基板ＦＨでは、導電性粘着部の高さＨ（４μｍ）が、導電性粒子の粒子径（５μｍ）よりも小さいために、転着個数が少なく、転着不良が発生した。
【００６４】
（比較例３：接合体Ａ）
ＩＴＯパターンガラス（２００μｍピッチ、Ｌ／Ｓ＝１２０μｍ／８０μｍ、１０Ω／□）に製造例７で作製した異方性導電材料Ａを８０℃／１ＭＰａ／２ｓｅｃで貼り付けて、離形フィルムを剥離した後、ＦＰＣ基板（２００μｍピッチ、Ｌ／Ｓ＝１２０μｍ／８０μｍ、Ｃｕ厚１８μｍ、Ｓｎメッキ、ポリイミド膜厚３８μｍ）を位置合わせして、接続をおこなった。接続条件は２.０ｍｍ幅ヒートツールを用いて１９０℃／４ＭＰａ／１０ｓｅｃで行い、接合体Ａを作製した。作製した接合体Ａについて、４端子法を用いて電流１ｍＡを流したときの接続抵抗を測定した。結果を表３に示す。
【００６５】
（実施例５：接合体Ｂ）
ＩＴＯパターンガラス（２００μｍピッチ、Ｌ／Ｓ=１２０μｍ／８０μｍ、１０Ω／□）上に製造例５で作製したペースト状接着剤Ｐ１を塗布して、実施例１で作製したＦＰＣ基板ＦＢを位置合わせして、比較例３と同じ接続条件で接合体Ｂを作製した。作製した接合体Ｂについて、４端子法を用いて電流１ｍＡを流したときの接続抵抗を測定した。結果を表３に示す。
【００６６】
（実施例６：接合体Ｅ）
実施例５において、ＦＰＣ基板ＦＢを実施例３で作製したＦＰＣ基板ＦＥに代えた以外は、実施例５と同様にして、接合体Ｅを作製し、接続抵抗を測定した。結果を表３に示す。
【００６７】
（実施例７：接合体Ｆ）
実施例５において、ＦＰＣ基板ＦＢを実施例４で作製したＦＰＣ基板ＦＦに代えた以外は、実施例５と同様にして、接合体Ｆを作製し、接続抵抗を測定した。結果を表３に示す。
【００６８】
（比較例４：接合体Ｇ）
実施例５において、ＦＰＣ基板ＦＢを比較例１で作製したＦＰＣ基板ＦＧに代えた以外は、実施例５と同様にして、接合体Ｇを作製し、接続抵抗を測定した。結果を表３に示す。
【００６９】
（比較例５：接合体Ｈ）
実施例５において、ＦＰＣ基板ＦＢを比較例２で作製したＦＰＣ基板ＦＨに代えた以外は、実施例５と同様にして、接合体Ｈを作製し、接続抵抗を測定した。結果を表３に示す。
【００７０】
（実施例８：接合体Ｉ）
比較例３で使用したＩＴＯパターンガラス上に、製造例６で作製したペースト状接着剤Ｐ２を塗布して、実施例２で作製したＦＤを位置合わせして、石英ガラスのステージの下から高圧水銀灯（東芝ライテック社製：Ｈ１０００Ｌ）を用いて照射度５００ｍＪ／ｃｍ２で１０ｓｅｃ照射した。圧力は１２０℃に加熱された２.０ｍｍ幅のヒートツールを用いて上から４ＭＰａでＦＰＣを押し込み接続を行い、接合体Ｉを作製した。作製した接合体Ｉについて、４端子法を用いて電流１ｍＡを流したときの接続抵抗を測定した。結果を表３に示す。
【００７１】
（実施例９：接合体Ｊ）
実施例８において、ＦＰＣ基板ＦＤを実施例３で作製したＦＰＣ基板ＦＥに代えた以外は、実施例８と同様にして、接合体Ｊを作製し、接続抵抗を測定した。結果を表３に示す。
【００７２】
【表３】
0005049176.tif 000004
【００７３】
表３から、実施例１〜４のＦＰＣ基板ＦＢ、ＦＤ、ＦＥ、ＦＦを用いた接合体Ｂ、Ｅ、Ｆ、Ｉ、Ｊ（実施例５〜９）については、導通信頼性が良好である（比較例３と同等である）のに対して、比較例１及び２のＦＰＣ基板ＦＧ、ＦＨを用いた接合体Ｇ、Ｈ（比較例４及び５）については、導通信頼性が不良であることが判った。
【００７４】
＜粒子捕捉数と接続抵抗上昇値との関係＞
ＦＰＣ基板（２００μｍピッチ、Ｌ／Ｓ＝１２０μｍ／８０μｍ、Ｃｕ厚１８μｍ、Ｓｎメッキ、ポリイミド膜厚３８μｍ）の端子に、製造例９で作製した異方性導電材料Ｃのドット形状の導電性粘着部を単位端子あたりに１個転着させ、比較例３と同様に接続を行い、１個〜８個の導電性粒子が１個のドット形状の導電性粘着部内に含まれた接合体を８種作製した。１配線あたりの粒子捕捉数と環境試験８５℃／８５％／５００ｈｒ後の接続抵抗上昇値の関係を図８に示す。粒子捕捉数は金属顕微鏡を用いてカウントした。
図８では、１個のドット形状の導電性粘着部内に５個以上の導電性粒子が含有されていると（１配線あたりの粒子捕捉数が５個以上であると）、抵抗値が２Ω以下となっていることから、導電性粘着部が５個以上の導電性粒子を内部に含有すると、良好な導通信頼性が得られることが判った。
【００７５】
（比較例６及び実施例１０）
比較例３及び実施例５で接合体Ａ、Ｂを作製する際に、ＦＰＣ基板とＩＴＯガラスの間に１５μｍ厚のＰＥＴシートを０.２ｍｍの幅で異方性導電材料と一緒に挟み込んで接続おこなった。それぞれの接合体をＬ、Ｍとした。接合体Ｌは挟み込んだＰＥＴに流れ込んだ導電粒子が塞き止められた状態になっていたのに対して、接合体Ｍは端子間に粒子は存在せず、粒子も塞き止められていなかった。
＜絶縁性試験＞
作製した接合体Ｌ、Ｍについて端子間に電圧３０Ｖを印加したときのショート発生率を測定した。それぞれ１００ポイント測定した。結果を表４に示す。
【００７６】
【表４】
0005049176.tif 000005
【００７７】
表４から、実施例１で作製したＦＰＣ基板ＦＢを用いた接合体Ｍ（実施例１０）については、全くショートが発生しなかった（端子間の絶縁性が保たれていた）のに対し、製造例７で作製した異方性導電材料Ａ（接着層がシート状であって、ドット型でない）を用いて導電性粘着部を転着させた接合体Ｌ（比較例６）については、特に、環境試験８５℃／８５％／５００ｈｒ後におけるショート発生率が高いことが判った。接合体Ｌでショートが発生した理由としては、配線（端子）間スペースに導電性粒子が存在するためと考えられる。
【産業上の利用可能性】
【００７８】
本実施例では、ＦＰＣ基板等のＣＯＦ（チップ  オン  フィルム）基板にドット形状の導電性粘着部を転着させているが、ＩＴＯパターンガラスに転着させても同様の結果となる。
また、本発明の異方性導電材料は、ＣＯＦ基板／Ｇｌａｓｓ基板の接続に限らず、ＣＯＦ基板／ＰＷＢ基板、ＣＯＦ基板／ＣＯＦ基板、ＩＣ基板／Ｇｌａｓｓ基板、ＩＣ基板／ＰＷＢ基板などの接合に対応可能である。
【図面の簡単な説明】
【００７９】
【図１Ａ】図１Ａは、本発明の接合体の製造方法における貼付工程を説明するための工程図である（その１）。
【図１Ｂ】図１Ｂは、本発明の接合体の製造方法における貼付工程を説明するための工程図である（その２）。
【図２Ａ】図２Ａは、本発明の異方性導電材料の上面図である。
【図２Ｂ】図２Ｂは、本発明の異方性導電材料の断面図である。
【図３】図３は、図２Ａにおけるドット形状の導電性粘着部の拡大図である。
【図４Ａ】図４Ａは、図３の導電性粘着部の配列の一例を示す図である（その１）。
【図４Ｂ】図４Ｂは、図３の導電性粘着部の配列の一例を示す図である（その２）。
【図４Ｃ】図４Ｃは、図３の導電性粘着部の形状の一例を示す図である。
【図５】図５は、図３の導電性粘着部のピッチを説明するための図である。
【図６Ａ】図６Ａは、本発明の接合体の製造方法における転着工程を説明するための工程図である（その１）。
【図６Ｂ】図６Ｂは、本発明の接合体の製造方法における転着工程を説明するための工程図である（その２）。
【図７Ａ】図７Ａは、本発明の接合体の製造方法における接合工程を説明するための工程図である（その１）。
【図７Ｂ】図７Ｂは、本発明の接合体の製造方法における接合工程を説明するための工程図である（その２）。
【図８】図８は、粒子捕捉数と抵抗値との関係を示すグラフである。
【図９Ａ】図９Ａは、従来の異方性導電フィルムの上面図である。
【図９Ｂ】図９Ｂは、従来の異方性導電フィルムの概略説明図である。
【図１０Ａ】図１０Ａは、ハーフカット方式の一例を示す概略説明図である（その１）。
【図１０Ｂ】図１０Ｂは、ハーフカット方式の一例を示す概略説明図である（その２）。
【図１０Ｃ】図１０Ｃは、ハーフカット方式の例を示す概略説明図である（その３）。
【符号の説明】
【００８０】
１０          剥離層
１１          導電性粘着部
１１ａ        導電性粘着部
１１ｂ        導電性粘着部
１１ｃ        導電性粘着部
１１ｄ        導電性粘着部
１２          導電性粒子
２０          第１の配線
２０ａ        第１の配線
２０ｂ        第１の配線
１００        異方性導電材料
２００        第１の回路部材
２００ａ      基板部
３００        第２の回路部材
【図１Ａ】
0005049176.tif 000006
【図１Ｂ】
0005049176.tif 000007
【図２Ａ】
0005049176.tif 000008
【図２Ｂ】
0005049176.tif 000009
【図３】
0005049176.tif 000010
【図４Ａ】
0005049176.tif 000011
【図４Ｂ】
0005049176.tif 000012
【図４Ｃ】
0005049176.tif 000013
【図５】
0005049176.tif 000014
【図６Ａ】
0005049176.tif 000015
【図６Ｂ】
0005049176.tif 000016
【図７Ａ】
0005049176.tif 000017
【図７Ｂ】
0005049176.tif 000018
【図８】
0005049176.tif 000019
【図９Ａ】
0005049176.tif 000020
【図９Ｂ】
0005049176.tif 000021
【図１０Ａ】
0005049176.tif 000022
【図１０Ｂ】
0005049176.tif 000023
【図１０Ｃ】
0005049176.tif 000024