(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
基板上に接続された発光ダイオードチップを熱硬化性フィルムで被覆し、
熱硬化性フィルムが、（I）フェノール骨格とビフェニル骨格を有するノボラック型エポキシ樹脂、及び重量平均分子量が１０，０００〜２００，０００であり、かつ水酸基を有する二官能性直鎖状エポキシ樹脂よりなる群から選択される１種以上のエポキシ樹脂と、（II）フェノール性水酸基の少なくとも一部を脂肪酸でエステル化した変性フェノールノボラックと、場合により（III）イソシアナート化合物とを含む樹脂組成物をワニス化し、支持体上にワニスを塗布し、乾燥させて形成した熱硬化性フィルムであり、
熱硬化性フィルムを、真空プレス又は真空ロールを用いて、
（１）７０〜１００℃、０．０５〜０．５ＭＰａの圧力下の第１の熱硬化工程、
（２）１２０〜１４０℃、第１の熱硬化工程における圧力よりも減圧下の第２の熱硬化工程、
（３）１５０〜１８０℃、０．２〜０．５ＭＰａの圧力下の第３の熱硬化工程、
を含む熱硬化工程で、熱硬化させることを特徴とする、発光ダイオードチップの封止体の製造方法。
【請求項２】
熱硬化性フィルムを、クッション処理がされたプレス面を有する真空プレスを用いて、真空加圧下で熱硬化させる、請求項１記載の製造方法。
【請求項３】
熱硬化後の熱硬化性フィルムが光透過性である、請求項１又は２記載の製造方法。
【請求項４】
熱硬化後の熱硬化性フィルムの屈折率が１．５０〜１．６０である、請求項１〜３のいずれか１項記載の製造方法。
【請求項５】
熱硬化前の熱硬化性フィルムの厚さが、発光ダイオードチップ高さに対して、１．２〜１．５倍である、請求項１〜４のいずれか１項記載の製造方法。
【請求項６】
熱硬化性フィルムの熱硬化時の収縮率が０．５〜３．０％である、請求項１〜５のいずれか１項記載の製造方法。
【請求項７】
熱硬化前の熱硬化性フィルムの１５０〜２００℃での温度の粘度が１０〜１０4Ｐａ・ｓである、請求項１〜６のいずれか１項記載の製造方法。
【請求項８】
請求項１〜７のいずれか１項記載の製造方法により製造された発光ダイオードチップの封止体を含む、発光ダイオード。
【請求項９】
請求項８記載の発光ダイオードを含む、発光装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、発光ダイオードチップの封止体の製造方法並びにこの方法により製造された発光ダイオード及び発光装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
発光ダイオードは、長寿命、低消費電力、低発熱、高速応答性、耐衝撃性、対環境性、小型である等の特徴を有しており、液晶ディスプレイのバックライト、信号機、照明灯、表示装置等の多分野で応用されている。
【０００３】
従来の発光ダイオードは、発光ダイオードチップをインターポーザー、リードフレーム又は基板にダイボンディングし、必要によりワイヤーボンディング等による配線形成後、樹脂封止し、製造されている。
【０００４】
上記樹脂封止は、型中に発光ダイオードチップ等を埋入した後に、液体樹脂を注入し、液体樹脂を硬化させるキャスティング（ポッティング）法や、固体樹脂を加熱溶融させて金型等へ射出成型するモールド法や、印刷法等があり、キャスティング法は、いわゆる砲弾型発光ダイオードやモールド型発光ダイオードの製造に用いられ、モールド法は、リードフレーム、有機基板を用い、複数の発光ダイオードチップを一括成型するとき等に用いられている。封止材には熱硬化性のエポキシ系やシリコーン系等の透明樹脂が多く使用されている（特許文献１）。
【０００５】
この発光ダイオードは、１個当たりの発光強度が弱いため、用途によっては複数個を組合せて使用している。この発光ダイオードの組合せ方により、ディスプレイ等の角型発光装置、又は信号機のような丸型発光装置等、種々の形状に対応し易いという特徴を有している。
【特許文献１】特開２００６−１６５３２６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、信号機や照明灯等に適用するために、複数個の発光ダイオードを組合せたものを製造するときには、発光ダイオードが所望の形状又はパターンに埋め込む工程を経ることとなり、複雑な形状やパターンを製造するためには、工程が煩雑に、又は金型等の形状が複雑になってしまうという問題がある。そのため、簡便な工程、特に、多数の発光ダイオードチップを封止する方法が求められていた。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明は、基板上に接続された発光ダイオードチップを熱硬化性フィルムで被覆し、熱硬化性フィルムを熱硬化させることを特徴とする発光ダイオードチップの封止体の製造方法に関する。
【発明の効果】
【０００８】
本発明の発光ダイオードチップの封止体の製造方法は、熱硬化性フィルムを使用して、発光ダイオードチップを被覆するため、簡便な工程で封止することができる。特に、多数、例えば１０個以上の発光ダイオードチップを、簡便な工程で同時に封止することが可能となる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００９】
本発明は、基板上に接続された発光ダイオードチップを熱硬化性フィルムで被覆し、熱硬化性フィルムを熱硬化させることを特徴とする発光ダイオードチップの封止体の製造方法である。
【００１０】
まず、本発明の製造方法に使用される材料、部材、部品、及び装置等について説明する。
【００１１】
本発明において、「発光ダイオードチップ」とは、通常の発光ダイオード向けのチップであり、特に限定されない。なお、「発光ダイオード」とは、発光するダイオードであればよく、発光ダイオードチップに配線が接続され、発光可能なものをいう。
【００１２】
さらに、本発明において、「発光ダイオードチップの封止体」とは、発光ダイオードが含まれる封止体をいい、そのまま発光ダイオードとして使用される場合もあるが、後工程を経て発光ダイオードとして使用される場合もある。「封止」は、大気中の水分等が発光ダイオードチップや発光ダイオードチップへの配線等を劣化させることを防ぐことを主な目的として行われる。
【００１３】
本発明において、「基板」とは、プリント基板、セラミックス基板等の発光ダイオードチップを支持することが可能な基板であればよく、特に限定されない。
【００１４】
本発明において、「熱硬化性フィルム」とは、加熱により硬化し、発光ダイオードチップの封止が可能なフィルムをいい、Ａステージ状態の樹脂を含む未硬化フィルムが挙げられる。
【００１５】
上記熱硬化性フィルムは、発光ダイオードチップの発する光が減衰しないよう、熱硬化後に光透過性であることが好ましい。ここで、光透過性とは、発光ダイオードチップの発する光が熱硬化性フィルムを透過し、所望の用途に使用可能であればよい。
【００１６】
また、上記熱硬化性フィルムは、発光ダイオードチップの発光効率の低下防止、及び散乱光を抑制する観点から、熱硬化後の屈折率が１．５０〜１．６０であることが好ましく、１．５４〜１．５７であることがさらに好ましい。
【００１７】
また、熱硬化性フィルムの封止特性、絶縁耐圧の観点から、上記熱硬化性フィルムの熱硬化前の厚さが、発光ダイオードチップ高さに対して、１．２〜１．５倍であることが好ましい。１．２倍以上であると、熱硬化性フィルムの充填量不足に伴う封止特性、絶縁耐圧の劣化を抑制することができる。また、１．５倍以下であると、過剰な熱硬化性フィルムの封止部周辺への流れ出しやバリの発生を抑制することができる。
【００１８】
上記熱硬化性フィルムの熱硬化前の厚さは、発光ダイオードチップ、発光ダイオードチップに通電可能なプリント基板のパッド部等のピッチによっても影響を受ける。絶縁耐圧等を確保する観点から、上記ピッチ１ｍｍに対して、熱硬化性フィルムの厚さは少なくとも２５〜５０μｍであることが好ましい。
【００１９】
上記熱硬化性フィルムの熱硬化時の収縮率は、０．５〜３．０％であることが好ましい。さらに好ましくは２．０〜３．０％である。収縮率が０．５％以上であれば、熱硬化性フィルム自体の強度が十分になり、３．０％以下であれば、熱硬化性フィルムのピンホール等の発生が抑制される。ここで、収縮率は、線収縮率であり、以下のようにして求める。熱硬化性フィルムを、シリコン基板上に貼り付け、非接触型膜厚測定機を用いて、熱硬化前の熱硬化性フィルムの膜厚を測定する。その後、大気圧、１８０℃で２時間硬化させた後の熱硬化性フィルムの膜厚を、熱硬化前と同様に測定する。（１−（熱硬化後の膜厚／熱硬化前の膜厚））の百分率を、収縮率とする。
【００２０】
上記熱硬化性フィルムの粘度は、基板等の凹凸への埋め込み性が良好で、シリコン等のチップの破損を抑制し、かつ熱硬化性フィルムへのピンホール等の発生を抑制する観点から、１５０〜２００℃での温度の粘度が１０〜１０4Ｐａ・ｓであることが好ましい。さらに好ましくは、１０〜１０３Ｐａ・ｓである。
【００２１】
次に、本発明の製造方法にかかる工程について、説明する。図１に示すように、本発明の製造方法は、基板３に接続された発光ダイオードチップ２を熱硬化性フィルム１で被覆し（図１（Ｂ））、熱硬化性フィルム１を熱硬化する工程を含む（図１（Ｃ））。
【００２２】
上記熱硬化工程は、上記発光ダイオードチップ２を熱硬化性フィルム１で被覆した後に行うことができ、また、被覆と熱硬化を同時に行うこともできる。
【００２３】
本発明において、「被覆する」とは、発光ダイオードチップを封止する目的で覆うことをいい、他の基板等の部材の表面の全部が覆われている必要はない。
【００２４】
上記発光ダイオードチップ２を熱硬化性フィルム１で被覆する工程は、基板３上、発光ダイオードチップ２上等の所望の封止部を熱硬化性フィルム１で覆うことにより行うが、発光ダイオード２又は基板３若しくはリードフレーム等への、熱硬化性フィルム１の埋め込み性を向上するため、あるいは発光ダイオード２又は基板３若しくはリードフレーム等と、熱硬化性フィルム１との間のボイドを減少させるため、ラミネートを行うことがより好ましい。
【００２５】
上記ラミネートは、真空加圧されることが好ましく、真空プレス又は真空ロールを用いることが、さらに好ましい。例えば、真空ロールを用いるときのラミネート条件の一例は、８０〜１００℃、０．０５〜０．５ＭＰａである。真空ロールのロール速度は、次工程の熱硬化工程の速度等に合わせて、適宜決定することができる。なお、このラミネート工程では、熱硬化性フィルム１が柔軟であるため、熱硬化性フィルム１の過度の変形を防ぐ観点から、例えば真空プレスを用いる場合であっても、短時間で真空加圧を行う方が好ましい。
【００２６】
次に、熱硬化性フィルム１を熱硬化させる工程は、真空加圧下で行うことが好ましい（図１（Ｃ））。真空加圧することにより、発光ダイオードチップ２若しくは基板３等への、熱硬化性フィルム１の埋め込み性が向上し、又は、発光ダイオードチップ２若しくは基板３若しくはリードフレーム等と、熱硬化性フィルム１との間のボイドが減少し得る。
【００２７】
上記熱硬化性フィルム１を真空加圧下で熱硬化させる工程では、真空プレス又は真空ロールを用いることが、さらに好ましい。
【００２８】
上記真空プレスのプレス面又は真空ロールのロール面には、ＳＫ材、ＳＫＳ材、ＳＣＭ材等の炭素鋼材、超硬合金、ステンレス等を用いることができ、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリテトラフルオロエチレン、シリコーン等の樹脂材も使用することができる。また、真空加圧時の真空プレスのプレス面間隔又は真空ロールのロールギャップは、発光ダイオード２若しくは基板３等と、熱硬化性フィルム１との間のボイドを抑制し、かつ、熱硬化性フィルム１へのピンホールを抑制する観点から、また、基板３及び発光ダイオードチップ２等の厚さと、熱硬化性フィルム１とを加えた厚さの観点から、５〜２０ｍｍであることが好ましい。
【００２９】
なお、上記熱硬化工程の最適条件は、熱硬化性フィルム１の材質、及び厚さ、基板の厚さ、発光ダイオード２の厚さ並びに発光ダイオードチップ２間距離等によって、適宜、決定される。
【００３０】
また、上記真空加圧時の真空度は、ボイドを抑制する観点から１，３３３Ｐａ以下が好ましく、さらに生産性の観点からは１３３〜６６７Ｐａが好ましい。
【００３１】
本発明による発光ダイオードチップの封止体の製造方法によれば、基板上に多数配置された発光ダイオードチップの封止体を、安価な装置を用いて、簡便に製造することができる。
【００３２】
以下、この熱硬化性フィルムとしてエポキシ樹脂組成物を用いた態様について、詳細に説明する。
【００３３】
上記熱硬化性フィルムは、封止特性の観点からエポキシ樹脂組成物であることが好ましい。ノボラック型エポキシ樹脂、変性ノボラック樹脂、又はこれらを含むエポキシ樹脂等が好ましい。
【００３４】
上記熱硬化性フィルムは、所望の樹脂組成物をワニス化して、支持体上にワニスを塗布し、次いで乾燥させて形成することができる。一の態様においてワニスは、（I）フェノール骨格とビフェニル骨格を有するノボラック型エポキシ樹脂、及び重量平均分子量が１０，０００〜２００，０００であり、かつ水酸基を有する二官能性直鎖状エポキシ樹脂よりなる群から選択される１種以上のエポキシ樹脂と、（II）フェノール性水酸基の少なくとも一部を脂肪酸でエステル化した変性フェノールノボラックと、場合により（III）イソシアナート化合物とを含む。このようなワニスを用いて、封止特性に優れた硬化物を与えるフィルムを形成することができる。
【００３５】
成分（I）におけるフェノール骨格とビフェニル骨格を有するノボラック型エポキシ樹脂としては、具体的には、式（Ａ）：
【００３６】
【化１】
0005080881.tif 000002
【００３７】
で示され、式中、ｎは平均値を表し、１〜１０、好ましくは１〜５、特に好ましくは１である、エポキシ樹脂が挙げられる。
【００３８】
成分（I）における重量平均分子量が１０，０００〜２００，０００であり、かつ水酸基を有する二官能性直鎖状エポキシ樹脂としては、好ましくは重量平均分子量が１５，０００〜７０，０００のものが挙げられる。数平均分子量は、好ましくは、３，７００〜７４，０００、より好ましくは、５，５００〜２６，０００であり、エポキシ当量が、５０００ｇ／当量以上のものである。重量平均分子量、数平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー法（ＧＰＣ）により、標準ポリスチレンによる検量線を用いた値とする。重量平均分子量／数平均分子量が２〜３の範囲のものが特に好ましい。
【００３９】
このようなエポキシ樹脂としては、具体的には、式（Ｂ）：
【００４０】
【化２】
0005080881.tif 000003
【００４１】
で示され、式中、Ｘは、同一であっても、異なっていてもよく、単結合、炭素数１〜７の炭化水素基、−Ｏ−、−Ｓ−、−ＳＯ２−、−ＣＯ−又は基：
【００４２】
【化３】
0005080881.tif 000004
【００４３】
であり、ここで、
Ｒ２は、同一であっても、異なっていてもよく、炭素数１〜１０の炭化水素基又はハロゲン原子であり；
Ｒ３は、水素原子、炭素数１〜１０の炭化水素基又はハロゲン原子であり、；
ｑは、同一であっても、異なっていてもよく、０〜５の整数であり；
Ｒ１は、同一であっても、異なっていてもよく、炭素数１〜１０の炭化水素基又はハロゲン原子であり；
ｐは、同一であっても、異なっていてもよく、０〜４の整数であり；
ｎは、平均値を表し、２５〜５００である、エポキシ樹脂が挙げられる。
【００４４】
特に、式（Ｂ）において、ｐが０である、式（Ｂ’）：
【００４５】
【化４】
0005080881.tif 000005
【００４６】
で示され、式中、Ｘ、ｎは式（Ｂ）と同義である、エポキシ樹脂が好ましい。
【００４７】
これらのエポキシ樹脂は、単独でも２種以上を併用してもよい。
【００４８】
成分（II）としては、例えば、式（Ｃ）：
【００４９】
【化５】
0005080881.tif 000006
【００５０】
で示され、式中、Ｒ５は、同一であっても、異なっていてもよく、炭素数１〜５のアルキル基であり、好ましくはメチル基であり、
Ｒ６は、同一であっても、異なっていてもよく、炭素数１〜５のアルキル基、置換若しくは非置換のフェニル基、置換若しくは非置換のアラルキル基、アルコキシ基又はハロゲン原子であり、
Ｒ７は、同一であっても、異なっていてもよく、炭素数１〜５のアルキル基、置換若しくは非置換のフェニル基、置換若しくは非置換のアラルキル基、アルコキシ基又はハロゲン原子であり、
ｒは、同一であっても、異なっていてもよく、０〜３の整数であり、
ｓは、同一であっても、異なっていてもよく、０〜３の整数であり、
ｎ：ｍは、１：１〜１．２：１であることができる、変性フェノールノボラックが挙げられる。
【００５１】
式（Ｃ）におけるｎ、ｍは、繰り返し単位の平均値であり、繰り返し単位の順序は限定されず、ブロックでもランダムでもよい。また、式（Ｃ）において、ｎとｍの比は、約１：１であることがより好ましい。ｎとｍの合計としては、例えば２〜４とすることができる。
【００５２】
好ましくは、式（Ｃ）において、ｒ及びｓが０である式（Ｃ’）：
【００５３】
【化６】
0005080881.tif 000007
【００５４】
で示され、式中、Ｒ５、ｎ及びｍは上記と同義である、変性フェノールノボラックが挙げられる。特に好ましくは、Ｒ５がメチル基のアセチル化フェノールノボラックである。
【００５５】
これらの変性フェノールノボラックは、単独でも２種以上組み合わせて用いてもよい。
【００５６】
場合によりワニスに含まれる成分（III）としては、２個以上のイソシアナト基を有するイソシアナート化合物が挙げられる。例えば、ヘキサメチレンジイソシアナート、ジフェニルメタンジイソシアナート、トリレンジイソシアナート、イソホロンジイソシアナート、ジシクロヘキシルメタンジイソシアナート、テトラメチルキシレンジイソシアナート、キシリレンジイソシアナート、ナフタレンジイソシアナート、トリメチルヘキサメチレンジイソシアナート、トリジンジイソシアナート、ｐ−フェニレンジイソシアナート、シクロへキシレンジイソシアナート、ダイマー酸ジイソシアナート、水素化キシリレンジイソシアナート、リシンジイソシアナート、トリフェニルメタントリイソシアナート、トリ（イソシアナトフェニル）トリホスファート等である。好ましくは、ＨＭＤＩ（ヘキサメチレンジイソシアナート）、ＤＰＭＤＩ（ジフェニルメタンジイソシアナート）である。また、イソシアナート化合物には、イソシアナート化合物の一部が環化反応により、イソシアヌレート環を形成したプレポリマーを含むものとする。例えば、イソシアナート化合物の３量体を含むプレポリマーが挙げられる。
【００５７】
ワニス中の成分（I）と（II）の重量比は、成分（I）１００重量部に対して、成分（II）が３０〜２００重量部であることが好ましく、より好ましくは５０〜１８０重量部である。なお、成分（I）が上記のフェノール骨格とビフェニル骨格を有するノボラック型エポキシ樹脂の場合、成分（II）は３０〜７０重量部であることが好ましく、上記の二官能性直鎖状エポキシ樹脂の場合、成分（II）は１２０〜１８０重量部であることが好ましい。成分（III）は、成分（I）１００重量部に対して、１００〜４００重量部で使用することができ、好ましくは３００〜３５０重量部である。
【００５８】
ワニスには、必要に応じて、粘着付与剤、消泡剤、流動調整剤、成膜補助剤、分散助剤等の添加剤を配合することができる。
【００５９】
ワニスには、上記の成分（I）、成分（II）及び場合により成分（III）並びに任意の添加剤、溶剤で希釈して得られる。溶剤は、適宜、選択することができ、例えばエチルメチルケトン、メチルイソブチルケトン等のケトン類、トルエン、キシレン等の芳香族類、ジオクチルフタレート、ジブチルフタレート等の高沸点溶媒等が挙げられる。溶剤の使用量は、固形分濃度が１〜９５重量％となる範囲で使用することができる。
【００６０】
ワニスは、１〜１０，０００ｍＰａ・ｓの粘度の範囲で使用することができ、良好な転写の点からは、好ましくは１０〜１，０００ｍＰａ・ｓである。厚みの均一性の点から、好ましくは、１００〜６００ｍＰａ・ｓである。粘度は、Ｅ型粘度計を用いて、回転数６０ｒｐｍ、２５℃で測定した値とする。
【００６１】
ワニスを支持体に塗布する方法は、特に限定されないが、薄膜化・膜厚制御の点からはマイクログラビア法、スロットダイ法、ドクターブレード法が好ましい。マイクログラビア法を採用した場合、固形分濃度が小さいワニスの使用、セル容積の小さいグラビアロールの選択等により、２０μｍ以下の厚みの絶縁材層を得ることができる。
【００６２】
乾燥条件は、ワニスに使用される有機溶剤の種類や量、塗布の厚み等に応じて、適宜、設定することができ、例えば、８０〜１２０℃で、１〜３０分程度とすることができる。このようにして得られた熱硬化性フィルムは未硬化の状態である。
【００６３】
次に、この熱硬化性フィルムを用い、封止体を用いた態様について詳細に説明する。
【００６４】
上記熱硬化性フィルムが薄く、ピンホール発生等の観点から発光ダイオードチップの封止に十分でない場合には、熱硬化性フィルムを適宜重ねて、所望の厚みにして使用することができる。
【００６５】
上記熱硬化性フィルムの熱硬化条件は、通常の熱硬化性樹脂の熱硬化条件を使用できる。
【００６６】
また、場合によっては、段階的に熱硬化を行うことができる。一例として、熱硬化性フィルムにエポキシ樹脂を用いるときの、段階的な熱硬化工程は、熱硬化性フィルムを、７０〜１００℃、０．０５〜０．５ＭＰａで２０〜４０分間の第１の熱硬化工程、１２０〜１４０℃、大気圧、２０〜４０分間の第２の熱硬化工程、１５０〜１８０℃、０．２〜０．５ＭＰａで２０〜３０分間の第３の熱硬化工程を含む熱硬化工程が好ましい。
【００６７】
図２には、熱硬化性フィルム（実施例１の組成）の温度と溶融粘度の一例を示す。装置には、REOLOGICA社製  VAR-100を用い、昇温速度５℃／ｍｉｎ、周波数１Ｈｚで溶融粘度を測定した。温度上昇により粘度は低下し、９２℃で約１×１０4Ｐａ・ｓ、１０５℃で約１×１０3Ｐａ・ｓ、１１５℃で約３００Ｐａ・ｓ、１２０℃で約２００Ｐａ・ｓに、１４０℃では、約３０Ｐａ・ｓ、１５０℃では約２３Ｐａ・ｓ、１６０℃では約５０Ｐａ・ｓの値であった。さらに温度が上昇すると、粘度は高くなり、１６７℃で約２００Ｐａ・ｓ、１７０℃では約３００Ｐａ・ｓ、１８０℃では、約１×１０3Ｐａ・ｓ、２００℃では約１×１０4Ｐａ・ｓであった。
【００６８】
図２に示すような温度と溶融粘度の関係を持つ熱硬化性フィルムの熱硬化工程の場合には、３段階以上の熱硬化工程を含むことが好ましい。図３に真空プレスを用い、熱硬化する場合の工程の一例を示す。第１の熱硬化工程は、７０℃、０．５ＭＰａで２０分間、第２の熱硬化工程は、１２０℃、大気圧で、１２０分間、第３の熱硬化工程は、１５０℃、０．５ＭＰａで３０分間の工程から構成される。なお、第２の熱硬化工程では、大気圧でなくても、第１の工程における圧力より減圧されていればよい。
【００６９】
以下、実験により、本発明を詳細に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。表示は、断りのない限り、重量部である。
【実施例１】
【００７０】
表１に示す割合で、ワニスを調整した。得られたワニスを、厚さ３８μｍ、幅３２０ｍｍの離型剤が被覆されたポリエチレンテレフタレート製フィルム上に、マイクログラビアコーターで塗布し、８０℃、３０分間乾燥させて、厚さ４０μｍの熱硬化性フィルムを得た。得られた熱硬化性フィルムを幅１８２ｍｍ、長さ２５６ｍｍに切断した (図４)。
【００７１】
【表１】
0005080881.tif 000008
【００７２】
次に、切断された熱硬化性フィルム１を、１６枚積層した（図５（Ａ））。このとき、最上層と、最下層の外側がポリエチレンテレフタレート製フィルム４になるようにし、中間層の熱硬化性フィルム１は、ポリエチレンテレフタレート製フィルム４を剥離した。積層した熱硬化性フィルム１を、真空プレスのチャンバーに入れ、真空プレスの真空度を約１３３Ｐａにした後、温度１００℃、圧力０．２ＭＰａで、１０分間圧着し、熱硬化性フィルムの積層フィルム１１を作製した（図５（Ｂ））。積層フィルム１１の厚さは、約６４０μｍであった。この熱硬化性フィルムの積層フィルム１１は、可撓性を有する方が、熱硬化性フィルムと発光ダイオードチップ、基板等との間のボイドを抑制する等の観点から好ましい。
【００７３】
熱硬化性フィルムの積層フィルム１１の一方のポリエチレンテレフタレート製フィルム４を剥離し（図５（Ｃ））、剥離した面で、基板３上の高さが０．２ｍｍである発光ダイオードチップ２ａ、高さが０．５ｍｍである発光ダイオードチップ２ｂを被覆した。ここで、熱硬化性フィルムの積層フィルム１１は、発光ダイオードチップ２ａ、２ｂを被覆していればよく、基板３の表面全部を被覆する必要はない。熱硬化性フィルムの積層フィルム１１で被覆された基板３を、真空プレスのチャンバーに入れ、真空プレスの真空度を約１３３Ｐａにした後、温度１００℃、圧力０．５ＭＰａで、３０分間圧着し、熱硬化性フィルムの積層フィルム１１を予備硬化させた（図５（Ｄ））。
【００７４】
次に、熱硬化性フィルムの積層フィルム１１のポリエチレンテレフタレート製フィルム４を剥離し（図５（Ｅ））、表面に筋状の凸形が設けられ、離型剤が被覆された治具５を用い、真空プレスで熱硬化性フィルムの積層フィルム１１に筋状の溝５１を形成する（図５（Ｆ）、（Ｇ））。この筋状の溝５１は、発光ダイオードチップ２ａ、２ｂから発光される光の干渉を抑制するために行われるので、溝５１は、例えば、図６に示すように複数の発光ダイオードチップ２ａ、２ｂを仕切るように形成することが好ましい。離型剤には、シリコーン系材料等を用いることが好ましい。なお、発光ダイオードチップ２ａ、２ｂから発光される光の干渉を抑制することが不要な場合等には、この工程は省略することができる。そのまま、真空プレスで、溝５１が形成された熱硬化性フィルムの積層フィルム１２を、図３に示した工程で硬化させ、真空プレスから取り出した（図５（Ｈ））。
【００７５】
硬化後の熱硬化性フィルムの積層フィルム１３の基板３からはみ出したバリを除去し、発光ダイオードチップ２ａ、２ｂの熱硬化性フィルムの積層フィルム１４による封止体を得た（図５（Ｉ））。得られた封止体の断面観察をした結果、熱硬化性フィルムの積層フィルム１４は、発光ダイオードチップ２ａ、２ｂによる凹凸部近傍でもボイドがなく、良好な封止性を示した。さらに、得られた封止体の発光試験を行った結果、発光ダイオードチップ２ａ、２ｂから発光する光の透過性が良好で、かつ、干渉のないことを確認した。
【００７６】
熱硬化性フィルムの積層フィルム１１を１８０℃で、６０分間硬化させた。プリズムカプラー（SAIRON THCHNOLOGY社製、型番：SPA‐4000）で屈折率の測定を行った。測定波長が６３３ｎｍのときの屈折率は１．５５、測定波長が８３０ｎｍのときの屈折率は１．５４であった。
【実施例２】
【００７７】
６枚の熱硬化性フィルム１を使用し、熱硬化性フィルムの積層フィルム１５を作製したこと（図７（Ａ））、発光ダイオードチップ２ｃに高さ０．２ｍｍのものを用いたこと（図７（Ｄ））以外は、実施例１と同様にして、発光ダイオードチップ２ｃの熱硬化性フィルムの積層フィルム１８による封止体を作製した（図７（Ａ）〜（Ｉ））。積層フィルムの１５厚さは、約２４０μｍであった。得られた封止体の断面観察をした結果、熱硬化性フィルムの積層フィルム１８は、発光ダイオードチップ２ｃによる凹凸部近傍でもボイドがなく、良好な封止性を示した。さらに、得られた封止体の発光試験を行った結果、発光ダイオードチップ２ｃから発光する光の透過性が良好で、かつ、干渉のないことを確認した。
【実施例３】
【００７８】
１０枚の熱硬化性フィルム１を使用し、熱硬化性フィルムの積層フィルム１９を作製したこと（図８（Ａ））以外は、実施例１と同様にして、熱硬化性フィルムの積層フィルム１９で発光ダイオードチップ２ａ、２ｂを被覆し、ポリエチレンテレフタレート製フィルム４を剥離した（図８（Ａ）〜（Ｅ））。積層フィルム１９の厚さは、約４００μｍであった。次に、熱硬化性フィルムの積層フィルム１９で被覆された基板３を、クッション処理がされたプレス面を有する真空プレスのチャンバーに入れ、真空プレスの真空度を約１３３Ｐａにした後、温度１００℃、圧力０．５ＭＰａで、３０分間圧着し、熱硬化性フィルムの積層フィルム１９を予備硬化させた（図８（Ｆ））。上記クッション処理は、一例として、プレス表面を厚さ２〜１０ｍｍ程度のシリコーン樹脂製ラバーで覆うことにより行うことができる。この工程により、発光ダイオードチップ２ａ上の部分６１、発光ダイオードチップ２ｂ上の部分６２のように、熱硬化性フィルムの積層フィルム２０面がチップ高さに応じて変形した（図８（Ｇ））。そのまま、真空プレスで、熱硬化性フィルムの積層フィルム２０を、図３に示した工程で硬化させ、真空プレスから取り出した（図８（Ｈ））。
【００７９】
硬化後の熱硬化性フィルムの積層フィルム２１の基板３からはみ出したバリを除去し、発光ダイオードチップ２ａ、２ｂの熱硬化性フィルムの積層フィルム１４による封止体を得た（図８（Ｉ））。得られた封止体の断面観察をした結果、熱硬化性フィルムの積層フィルム２２は、発光ダイオードチップ２ａ、２ｂによる凹凸部近傍でもボイドがなく、良好な封止性を示した。さらに、得られた封止体の発光試験を行った結果、発光ダイオードチップ２ａ、２ｂから発光する光の透過性が良好で、かつ、干渉のないことを確認した。
【００８０】
硬化後の熱硬化性フィルム１は、高温高湿でも良好な耐湿性を示す。硬化は、１８０℃で１２０分間行った。図９は、硬化後の熱硬化性フィルム１のプレッシャークッカー試験（圧力：０．２ＭＰａ、温度：１２１℃、相対湿度：１００％）での吸水率の変化を示す。プレッシャークッカー試験開始後、４時間での吸水率は約０．６％であったが、２４時間後も吸水率は約０．６％と４時間後と略同等であった。
【００８１】
図１０は、硬化後の熱硬化性フィルム１のプレッシャークッカー試験（圧力：０．２ＭＰａ、温度：１２１℃、相対湿度：１００％）での体積抵抗率の変化を示す。試験前は、約４×１０15Ω・ｃｍであったが、１時間後には、約７×１０15Ω・ｃｍ、２０時間後には、約４×１０15Ω・ｃｍであった。
【００８２】
図１１は、高温放置試験（温度：１２５℃）での硬化後の熱硬化性フィルム１の誘電率の変化を、図１２は高温放置試験（温度：１２５℃）での硬化後の熱硬化性フィルム１の誘電正接の変化を、図１３は、高温高湿試験（温度：８０℃、相対湿度：８０％）での硬化後の熱硬化性フィルム１の誘電率の変化を、図１４は高温高湿試験（温度：８０℃、相対湿度：８０％）での硬化後の熱硬化性フィルム１の誘電正接の変化を、図１５はヒートサイクル試験（−５５℃×３０分、１２５℃×３０分）での硬化後の熱硬化性フィルム１の誘電率の変化を、図１６はヒートサイクル試験（−５５℃×３０分、１２５℃×３０分）での硬化後の熱硬化性フィルム１の誘電正接の変化を示す。誘電率、誘電正接は、空洞共振器（機器名：摂動法誘電体測定装置、関東電子応用開発(株)製）を用いて、１、２、５、１０ＧＨｚの各周波数で測定した。いずれの試験条件においても、硬化後の熱硬化性フィルムの誘電率１は、約２．４〜３．７と良好な値を示した。また、いずれの試験条件においても、硬化後の熱硬化性フィルム１の誘電正接も、大きな変化は観察されなかった。
【００８３】
次に、硬化後の熱硬化性フィルムの接着強度の試験を行った。図１７に示すように、幅１ｃｍ、長さ５．０ｃｍ、厚さ２．０ｍｍのアルミ板７１、７２を幅１ｃｍ、長さ１ｃｍ、厚さ５０μｍの熱硬化性フィルム１を用いて、アルミ板７１、７２の接合面積が幅１ｃｍ、長さ１ｃｍになるように圧着後、１２０℃で１２０分間、さらに１５０℃で１２０分間熱硬化させ、接着強度試験片７を作製した。接着強度は、島津製作所製万能試験機（型番：AG-I）を用いて、引張速度５ｍｍ／分で、図１７の矢印方向に引張り、測定した。
【００８４】
図１８は高温放置試験（１２５℃）での接着強度の変化を、図１９は高温高湿試験（温度：８０℃、相対湿度：８０％）での接着強度の変化を、図２０はヒートサイクル試験での接着強度の変化を示す。いずれの条件においても、接着強度は、約５０〜６０ｋｇｆ／ｃｍ2の接着強度を示し、大きな接着強度の変化は観察されなかった。
【図面の簡単な説明】
【００８５】
【図１】本発明に係る発光ダイオードチップの封止体の製造方法の一例を説明する図である。
【図２】熱硬化性フィルムの溶融粘度挙動の一例である。
【図３】真空プレスのプロファイルの一例である。
【図４】ポリエチレンテレフタレート製フィルム上に形成された熱硬化性フィルムを示す図である。
【図５】実施例１に係る発光ダイオードチップの封止体の製造方法を説明する図である。
【図６】熱硬化性フィルムの積層フィルムに形成された筋状の溝の一例を示す図である。
【図７】実施例２に係る発光ダイオードチップの封止体の製造方法を説明する図である。
【図８】実施例３に係る発光ダイオードチップの封止体の製造方法を説明する図である。
【図９】熱硬化後の熱硬化性フィルムのプレッシャークッカー試験での吸水率の変化を示す図である。
【図１０】熱硬化後の熱硬化性フィルムのプレッシャークッカー試験での体積抵抗率の変化を示す図である。
【図１１】熱硬化後の熱硬化性フィルムの高温放置試験での誘電率の変化を示す図である。
【図１２】熱硬化後の熱硬化性フィルムの高温放置試験での誘電正接の変化を示す図である。
【図１３】熱硬化後の熱硬化性フィルムの高温高湿試験での誘電率の変化を示す図である。
【図１４】熱硬化後の熱硬化性フィルムの高温高湿試験での誘電正接の変化を示す図である。
【図１５】熱硬化後の熱硬化性フィルムのヒートサイクル試験での誘電率の変化を示す図である。
【図１６】熱硬化後の熱硬化性フィルムのヒートサイクル試験での誘電正接の変化を示す図である。
【図１７】熱硬化後の熱硬化性フィルムの接着強度の試験方法を説明する図である。
【図１８】熱硬化後の熱硬化性フィルムの高温放置試験での接着強度の変化を示す図である。
【図１９】熱硬化後の熱硬化性フィルムの高温高湿試験での接着強度の変化を示す図である。
【図２０】熱硬化後の熱硬化性フィルムのヒートサイクル試験での接着強度の変化を示す図である。
【符号の説明】
【００８６】
１  熱硬化性フィルム
２、２ａ、２ｂ、２ｃ  発光ダイオードチップ
３  基板
１０  熱硬化後の熱硬化性フィルム
１１、１２、１５、１６、１９、２０  熱硬化前の熱硬化性フィルムの積層体フィルム
１３、１４、１７、１８、２１、２２  熱硬化後の熱硬化性フィルムの積層体フィルム
４  ポリエチレンテレフタレート製フィルム
５  治具
５１  溝
６  プレス
６１、６２  プレス後の熱硬化性フィルムの積層フィルム面
７  接着強度試験片
７１、７２  アルミ板
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図６】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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【図２０】
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【図４】
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【図５】
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【図７】
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【図８】
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