(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
組成物の４０重量パーセントと８５重量パーセントとの間の量における液晶ポリマーを含み、
組成物の１５重量パーセントと５５重量パーセントとの間の量における不活性充填剤を含み、前記不活性充填剤は、３０マイクロメートル以下の平均粒径を有し、前記不活性充填剤は、ＳｉＯ2、ＣａＳＯ4、ＣａＳＯ4ウィスカー、Ａｌ2Ｏ3、およびＴｉＯ2の少なくとも１つを含み、前記不活性充填剤は、９９％より高い純度を有し、
組成物の０．５重量パーセントと５重量パーセントとの間の量における５０ナノメートル未満の平均粒径を有する小粒径充填剤を含み、前記小粒径充填剤は、９９％以上の純度を有し、および、
前記組成物がガラス繊維を含まないことを特徴とする組成物。
【請求項２】
前記不活性充填剤は、ＳｉＯ2、ＴｉＯ2、およびＡｌ2Ｏ3の少なくとも１つを含むことを特徴とする請求項１に記載の組成物。
【請求項３】
前記不活性充填剤は、ＳｉＯ2を含み、前記ＳｉＯ2は、溶融ＳｉＯ2を含むことを特徴とする請求項１に記載の組成物。
【請求項４】
前記不活性充填剤は、ＴｉＯ2を含み、前記ＴｉＯ2は、クロライドプロセスルチルタイプＴｉＯ2を含むことを特徴とする請求項１に記載の組成物。
【請求項５】
前記小粒径充填剤は、二酸化チタンを含むことを特徴とする請求項１に記載の組成物。
【請求項６】
前記小粒径充填剤は、４０ナノメートル未満の平均粒径を有することを特徴とする請求項１に記載の組成物。
【請求項７】
前記小粒径充填剤は、３０ナノメートル未満の平均粒径を有することを特徴とする請求項１に記載の組成物。
【請求項８】
請求項１に記載の組成物から形成されたチップキャリヤー。
【請求項９】
請求項１に記載の組成物から形成されたプリント回路基板。
【請求項１０】
請求項１に記載の組成物から形成された集積回路。
【請求項１１】
請求項１に記載の組成物から形成された封入チップ。
【請求項１２】
請求項１に記載の組成物から形成された表面取り付け部品。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
（技術分野）
本発明は、不活性充填剤および小粒径充填剤を含むサーモトロピック液晶ポリマーブレンド物に関し、および特に、改良された接着性および低表面あらさ特性を有するこのようなブレンド物に関する。
【０００２】
（発明の背景）
サーモトロピック液晶ポリマー（ＬＣＰｓ）は、商業の重要な商品となっており、一般的な用途目的のための成形用樹脂として、およびより具体的にはそれらの熱安定性、耐薬品性、および他の望ましい特性に起因して、電気工業および電子工業において有用である。
【０００３】
多くの電気および電子用途に対して、ＬＣＰ成形樹脂は、良好な接着性および低表面あらさなどの特性を、特に示すべきである。このような用途には、少数の例を挙げれば、チップキャリヤー、プリント回路基板、集積回路、封入チップ、および表面取り付け部品が含まれる。
【０００４】
ＬＣＰ組成物の射出成形試験品および押出し品は、外皮表面、内面層、および無定方位コアより成る。例えば“Ｔｈｅ  Ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ  ｏｆ  Ｔｈｅｒｍｏｔｒｏｐｉｃ  Ｃｏｐｏｌｙｅｓｔｅｒｓ”、Ｌｉｎｄａ  Ｃ．Ｓａｗｙｅｒ  ａｎｄ  Ｍｉｃｈａｅｌ  Ｊａｆｆｅ、Ｊｏｕｒｎａｌ  ｏｆ  Ｍａｔｅｒｉａｌ  Ｓｃｉｅｎｓｅ２１、１８９７〜１９１３（１９８６）を参照。ほとんど力を有しない内面層から、外皮表面を分けることができる。それゆえ、金属で被膜された表面において、たとえ金属プレートが外皮表面に接着して金属被膜層を形成しても、一方の面は依然として、この金属被膜層と内面層との間の弱い結合に面しており、応力を受けて金属被膜表面の欠損が生じる。ガラス充填剤は、この影響を減少させるのに多いに役立ってきた。しかしながら、ほとんどの電子用途において、ガラス繊維により、望ましくなくおよび不適当な粗面が生じる。
【０００５】
これまで、電気および電子用途において使用するのに適した、良好な接着性および低表面あらさ特性の両方を有する材料を達成するために、従来の添加剤を用いてＬＣＰポリマーブレンド物を得ることは可能とされていなかった。
【０００６】
（本発明の概要）
本発明は、液晶ポリマー、不活性充填剤、および約５０ナノメートル未満の平均粒径を有する小粒径充填剤を含む組成物を包含する。さらに電子および電気器具における用途を含む、本発明の組成物を含む成形品が包含される。本発明の他の態様および実施形態は、以下の好ましい実施形態の詳細な説明に鑑みてよりよく理解されるであろう。
【０００７】
（好ましい実施形態の詳細な説明）
本発明による組成物は、ＬＣＰ成分、不活性充填剤成分および小粒径充填剤成分を含む。任意の成分には、従来の添加剤が含まれる。さらにこのような組成物から成形された製品が含まれる。好ましくは、本発明の組成物は、低表面あらさ特性に加えて、例えば金属被膜表面に対する優れた接着性を示す。
【０００８】
（ＬＣＰ成分）
サーモトロピック液晶ポリマー（ＬＣＰｓ）は、“液晶”および“異方性融解物（ａｎｉｓｏｔｒｏｐｉｃ  ｍｅｌｔｓ）”を含む種々の用語で、当該分野において知られている。融解相において、もし偏光顕微鏡を用いて直交した偏光子の間でポリマーを試験した場合にこれが光を通すのであれば、ポリマーは光学的に異方性である。“サーモトロピック”とは、ポリマーが融解し、次いで再凝固することができる、つまり熱可塑性であるということを意味する。
【０００９】
本明細書で有用なＬＣＰポリマーは、サーモトロピック液晶ポリエステルおよび液晶ポリ（エステル−アミド）、ポリ（エステル−イミド）、ポリ（エステル−アミド−イミド）、またはそれらの混合物を含む。これらの用語は、それらの慣例の意味を有し、および単にポリマーの繰り返し単位が、エステルおよび任意でアミドおよび／またはイミド結合によって結合されるということを示す。好ましいポリマーは液晶ポリエステルであり、これらのポリエステルが芳香族ポリエステルであることがさらに好ましい。“芳香族”とは、エステル、アミド、またはイミドなどの官能基に含まれる炭素原子を除いて、ポリマーの主鎖の炭素原子の全てが、フェニレン、ナフチリレン、ビフェニレンなどのような芳香族環に存在することを意味する。アルキルなどの他のタイプのグループの炭素原子は、メチルヒドロキノンまたは２−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ安息香酸から誘導された繰り返し単位のような芳香族環上の置換基として存在してよく、および／またはｎ−アルキルアミドなどのポリマー内の他の部位に存在してもよい。ハロゲン、エーテル、およびアリールなどの他の置換基も本発明のＬＣＰ内に存在してよい。
【００１０】
本発明のＬＣＰ組成物において用いられる、全てが芳香族のポリエステルであるものの成分としては、例えば、i）ヒドロキノン、ii）４，４’−ジヒドロキシビフェニル（４，４’−ビフェノール）、iii）イソフタル酸、iv）テレフタル酸、v）ｐ−ヒドロキシ安息香酸またはその誘導体、vi）４，４’−ジヒドロキシビフェニル（４，４’−ビ安息香酸）またはその誘導体、viii）２，６−ナフタレンジカルボン酸、iv）６−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸、またはそれらの組み合わせを用いてよい。これらの成分は、当該分野においてすべて知られており、商業的に入手可能であるかまたは当分野の者に容易に利用可能な技術によって調製することができる。これらの成分の組み合わせのうち、ヒドロキノン、４，４’−ジヒドロキシビフェニル、テレフタル酸、４−ヒドロキシ安息香酸、および２，６−ナフタレンジカルボン酸の組み合わせが好ましい。約３３０℃より高い融点を有するＬＣＰ組成物も好ましい。
【００１１】
ＬＣＰ成分は、本発明の組成物の約４０重量パーセントと約８５重量パーセントとの間、より好ましくは本発明の組成物の約５０重量パーセントと約８０重量パーセントとの間、およびさらにより好ましくは本発明の組成物の約６０重量パーセントと約７５重量パーセントとの間の量で、１つ以上のＬＣＰ組成物を含むことが好ましい。
【００１２】
(不活性充填剤成分)
不活性充填剤成分は、好ましくは本発明の組成物の約１５重量パーセントと約５５重量パーセントとの間（または本発明の組成物の約１０体積パーセントと約５０体積パーセントとの間）、より好ましくは本発明の組成物の約２０重量パーセントと４５重量パーセントとの間、およびさらにより好ましくは本発明の組成物の約２５重量パーセントと約３５重量パーセントとの間で、構成される。不活性充填剤成分は１つ以上の不活性充填剤を含んでよい。
【００１３】
不活性充填剤は、高純度（９９％より高い）充填剤であることが好ましく、以下のものに限定されないが、ＳｉＯ２、ＴｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＺｎＯ、ＳｎＯ２、ＣａＯ、ＭｇＯなどの酸化金属；ケイ酸アルミニウムおよびカオリン（クレー）、好ましくは焼成ケイ酸アルミニウムおよびカオリン；粒状および／またはウィスカーなどのＣａＳＯ４、好ましくは焼成されたもの；およびウォラストナイト、タルク、ホウケイ酸ガラスおよびカルシウムとマグネシウムの合成焼成ケイ酸塩などのケイ酸塩を含む。
【００１４】
不活性充填剤は、好ましくは最長方向において約３０マイクロメートル未満の粒径を有する。不活性充填剤は、約５０未満の吸油価を有する。ここで吸油価は、充填剤１００ｇ当たりに吸収される油のグラムの比である。
【００１５】
好ましい実施形態において、不活性充填剤成分は、ＳｉＯ２、ＣａＳＯ４、ＣａＳＯ４ウィスカー、およびＴｉＯ２の少なくとも１つを含む。より好ましい実施形態において、不活性充填剤成分は、ＳｉＯ２、ＴｉＯ２、およびＡｌ２Ｏ３の少なくとも１つを含む。ＳｉＯ２は、ＴＥＣＯ  ４４Ｃ（Ｃ．Ｅ．Ｍｉｎｅｒａｌｓ，Ｇｒｅｅｎｖｉｌｌｅ，ＴＮから入手可能）などの溶融（アモルファス）シリカであって、少なくとも９９．７％の純度および６．５マイクロメートルの平均粒径を有する溶融（アモルファス）シリカであることが好ましい。ＣａＳＯ４は、好ましくは焼成され、およびＣＡＳ−２０−４（Ｕ．Ｓ．Ｇｙｐｓｕｍ  Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ，Ｃｈｉｃａｇｏ、ＩＬより入手可能）などの粒状の形であって、４マイクロメートルの平均粒径、および２０マイクロメートルより大きい粒径でない粒状の形であるか、またはＦｒａｎｋｌｉｎ  Ｆｉｂｅｒ  Ｈ３０（Ｕ．Ｓ．Ｇｙｐｓｕｍ  Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ，Ｃｈｉｃａｇｏ、ＩＬより入手可能）などのウィスカーであって、直径２マイクロメートルおよび長さが平均３０マイクロメートルの寸法を有するウィスカーの形であることが好ましい。ＴｉＯ２は、好ましくは、Ｔｉｏｎａ（登録商標）ＲＣＬ−４（ＳＭＣ  Ｃｏｒｐ．，Ｂａｌｔｉｍｏｒｅ，ＭＤから入手可能）などのクロライドプロセスルチルタイプ二酸化チタンを含む。
【００１６】
（小粒径充填剤成分）
小粒径充填剤成分は、好ましくは、本発明の組成物の約０．５重量パーセントと約５重量パーセントとの間、さらにより好ましくは本発明の組成物の約１重量パーセントと約３重量パーセントとの間で、構成される。
【００１７】
小粒径充填剤成分は、１以上の充填剤を含んでよいが、但し、それぞれの充填剤は、好ましくは約５０ナノメートル未満、より好ましくは約４０ナノメートル未満、およびさらにより好ましくは約３０ナノメートル未満の平均粒径を有する。これらの充填剤は、好ましくは高純度（９９％以上）であり、ＴｉＯ２、ＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、およびＡｌ２ＳｉＯ３を含む。好ましくは、これらの充填剤は、約３０未満の吸油価を有する。ここで、吸油価は、充填剤１００グラム当たりの油のグラムの比である。
【００１８】
非常に好ましい小粒径充填剤は、ＴｉＯ２  Ｐ２５（Ｄｅｇｕｓｓａ  Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ、Ｐｉｇｍｅｎｔ  Ｇｒｏｕｐ、Ａｋｒｏｎ、Ｏｈｉｏから入手可能）であり、これは約２０ナノメートルの平均粒径および９９．５％より高いＴｉＯ２分析評価を有する。
【００１９】
（任意の添加剤）
従来の添加剤を本発明の組成物に添加してよく、これには、補強剤、顔料、染料、酸化防止剤、潤滑剤、難燃剤、およびアントラキノン、直接染料、パラレッドなどの着色剤、並びにその類のものが１以上含まれるが、これに限定されない。好ましい充填剤および／または補強剤には、タルク、ガラスフレーク、ガラス繊維、アラミド繊維、およびその類のものが含まれる。
【００２０】
（好ましい用途）
我々の発明の組成物は、形成ペレットとして単独で用いられてもよいし、他のポリマーと混合されてもよい。該ペレットは、射出成形品または押出し品、特にチップキャリヤー、プリント回路基板、集積回路、封入チップ、および表面取り付け部品などの完成品において、優れた接着性および低表面あらさを必要とする電気または電子用途に加えて、繊維、フィルムおよびコーティングを生成するために用いてもよい。
【００２１】
我々の発明の組成物は、好ましくは、他の表面、例えば金属化された表面に対する優れた改良された接着性、および低表面あらさ特性を有する。接着性を測定するための試験には、単純な剥離テープ試験（例えば、外皮面がＬＣＰの内皮層から分離するかどうかをみるため、手動によるかまたは実測された力によるかにかかわらず、テープをはりつけ、そして除去する）、および剥離強さ試験（例えばＬＣＰに接着している第２番目の層を取り除くのに必要な力またはエネルギーを測定する）が含まれる。表面あらさを測定するための試験には、目視検査または拡大下での検査が含まれる。
【００２２】
（好ましい調製方法）
標準の重縮合技術（融解、溶液、および／または固相重合のいずれかを含み得る）によって、好ましくは無水の条件下および不活性雰囲気において、適切なモノマーまたはその前駆物質から、本発明の最初のＬＣＰ組成物を調製することができる。例えば、スターラー、窒素送込管および（副産物除去を容易にするための）蒸留ヘッド／コンデンサーの組み合わせを備えた反応容器において、無水酢酸、ジオール、ヒドロキシ安息香酸（または任意で酢酸／ジオールのジアセタート誘導体／ヒドロキシ安息香酸）および二価酸の必須量、および任意で２０％までの過剰の無水酢酸を化合する。
【００２３】
反応容器と他の装備を、使用する前に乾燥し、窒素でパージする。窒素下に維持された容器と攪拌された内容物を加熱し、この間、材料が反応し、形成されるいくらかの副産物（例えば酢酸など）が、蒸留ヘッド／コンデンサーをから取り除かれ収集される。集められた副産物の量が一定量のままとなることによって示されるような、重合がほぼ完了したと思われるとき、溶融塊を、減圧下（例えば１３００Ｐａ（ａｂｓ）またはそれより低い）に置き、より高い温度に加熱し、いくらか残っている副産物の除去を容易にし、重合を完了する。例えば使用される反応物および所望される重合の度合いによって、重合条件は変化し得る。
【００２４】
次いでＬＣＰ融解物を、取り除き、冷却し、精製の前に固化させ、および／または続いて、液晶ポリエステル組成物を、不活性充填剤、小粒径充填剤、および任意で他の所望の添加剤と溶融配合することなどの加工処理をしてよい。シングルスクリューまたはツインスクリューのどちらかの押出し成形機などの、融解された液晶ポリエステルおよび充填剤組成物を混合することができる任意の装置によって、溶融配合を達成することができる。ＬＣＰ融解物の中で充填剤が均一となり、かつ最大に分散するために材料が充分に流動する効果的な温度で、成分を互いに完全にブレンドするということが重要である。ツインスクリュー押出し成形機は、共回転または二重反転のどちらでもよい。
【００２５】
配合された組成物は、成形される製品およびフィルムのような形に押出しおよび射出成形するなどの従来の方法によって、幅広い種々の製品への溶融加工のためのペレットに切断してもよい。
【００２６】
必要に応じて、上述の融解ポリマーを、他の成分および添加剤と一緒に、型どられおよび／または成形される電気機器などの製品の調製のために、溶融押出し成形機および／または射出成形機またはスピニングユニットなどの適切な装置に、直接に移してもよい。再度、上述の成分を、粒子の最大分散のため充分にブレンドすべきである。
【００２７】
（実施例）
以下の実施例は、好ましい実施形態を例示する。本発明は、これらの実施例に限定されるものでない。
【００２８】
実施例において、以下の材料を用いた。
ＬＣＰ：実施例１および２については、ＬＣＰポリマーは、５０／５０／８５／１５／３２０のモル比で、４，４’−ジヒドロキシビフェニル／ヒドロキノン／テレフタル酸／２，６−ナフタレンジカルボン酸／４−ヒドロキシ安息香酸を含む。実施例３、５および６については、ＬＣＰポリマーは、５０／５０／８７．５／１２．５／３２０のモル比で、４，４’−ジヒドロキシビフェニル／ヒドロキノン／テレフタル酸／２，６−ナフタレンジカルボン酸／４−ヒドロキシ安息香酸、および１０〜３０ｐｐｍのアルカリ金属を含む。実施例４については、ＬＣＰポリマーは、５０／５０／８７．５／１２．５／３２０のモル比で、４，４’−ジヒドロキシビフェニル／ヒドロキノン／テレフタル酸／２，６−ナフタレンジカルボン酸／４−ヒドロキシ安息香酸、および１０〜３０ｐｐｍのアルカリ金属、並びに、５０／５０／７０／３０／３２０のモル比で、４，４’−ジヒドロキシビフェニル／ヒドロキノン／テレフタル酸／２，６−ナフタレンジカルボン酸／４−ヒドロキシ安息香酸の両方を含む。実施例７において、低溶融ＬＣＰは、１００／７０／３０／２７０のモル比で、ヒドロキノン／イソフタル酸／２，６−ナフタレンジカルボン酸／４−ヒドロキシ安息香酸を含む。
【００２９】
不活性充填剤：ＣａＳＯ４は、ＣＡＳ−２０−４であり；ＴｉＯ２は、Ｔｉｏｎａ（登録商標）ＲＣＬ−４であり；ＳｉＯ２は、ＴＥＣＯ  ４４Ｃであり；およびＣａＳＯ４ウィスカーは、Ｆｒａｎｋｌｉｎ  Ｆｉｂｅｒ  Ｈ３０である。
【００３０】
小粒径充填剤：ＴｉＯ２は、デグッサＰ−２５である。
【００３１】
実施例１〜７の組成物を、表１において以下に示す。全ての値は重量部である。
【００３２】
【表１】
0004907025.tif 000002
【００３３】
*６０部のうちの４は、４，４’−ジヒドロキシビフェニル／ヒドロキノン／テレフタル酸／２，６−ナフタレンジカルボン酸／４−ヒドロキシ安息香酸を、５０／５０／７０／３０／３２０のモル比で含み；該６０部のうちの５６は、４，４’−ジヒドロキシビフェニル／ヒドロキノン／テレフタル酸／２，６−ナフタレンジカルボン酸／４−ヒドロキシ安息香酸を、５０／５０／８７．５／１２．５／３２０のモル比、およびアルカリ金属を１０〜３０ｐｐｍ含む。
【００３４】
従来の移送要素を有する領域、練るかまたは混合する要素を有する領域、およびポリマー融解物と押出ダイから揮発性物質を真空室下に排出する低圧領域を有する４０ＭＭ  ＷｅｒｎｅｒおよびＰｆｌｅｉｄｅｒｅｒ  ＺＳＫ  ツインスクリュー押出し成形機で、実施例の全ての成分を作成した。いくつかの実施例において、該押出し成形機には、充填剤の添加を容易にするための側面ラム押出し機（ａ  ｓｉｄｅ  ｓｔｕｆｆｅｒ）を装着した。実施例２および３において、粒状ＣａＳＯ４を他の材料と一緒にリヤから添加した。
【００３５】
実施例２および３において、ＬＣＰ（全組成物の６５ｗｔ％）をリヤ領域に添加した。第２番目の供給装置を使って、粒状ＣａＳＯ４（全組成物の２３ｗｔ％）をリヤ領域に添加した。第３番目の供給装置を使って、粒状ＣａＳＯ４（全組成物の５ｗｔ％）、ＲＣＬ４ルチルＴｉＯ２（全組成物の５ｗｔ％）、およびデグッサＰ−２５ナノメートルＴｉＯ２（全組成物の２ｗｔ％）から成るようにプレブレンド物を作成し、このプレブレンド物を押出し成形機のリヤに添加した。
【００３６】
ＬＣＰ部分が２つのＬＣＰ’ｓのブレンド物であること（表１における脚注*参照）および第２の供給装置において添加される粒状ＣａＳＯ４の量が５ｗｔ％ずつ（全組成物の２８％まで）増加することを除いて、実施例４を、実施例２および３の方法と同様に実行した。
【００３７】
実施例１では、ＬＣＰをリヤ領域に添加し、第２の供給装置を使って、プレブレンド物をリヤ領域に添加した。粒状ＣａＳＯ４の代わりに実施例１ではＣａＳＯ４ウィスカーを用いたこと以外は、実施例２および４と同様にプレブレンド物を作成した。真空室領域の前に側面ラム押出し機から、ＣａＳＯ４ウィスカーの残り（全ブレンド物の２８ｗｔ％）を添加した。
【００３８】
実施例５および６は、ＴＥＣＯ  ４４Ｃ溶融シリカを用いてなされた二重反復試験であった。ＬＣＰ（全組成物の６１ｗｔ％）を、１つの供給装置においてリヤ供給した。ＴＥＣＯ  ４４Ｃ溶融シリカ（全組成物の５％）、ＲＣＬ４ルチルＴｉＯ２（全組成物の５．７ｗｔ％）およびデグッサ（Ｄｅｇｕｓｓｄａ）Ｐ２５ナノメートルＴｉＯ２（全組成物の２．７ｗｔ％）よりなるプレブレンド物を第２番目の供給装置を用いてリヤ領域に添加した。真空室領域の前に側面ラム押出し機から、シリカの残り（全組成物の２６ｗｔ％）を添加した。
【００３９】
実施例１から６のバレル温度は、３４０℃に、そして３５０℃のダイ温度に全てセットした。この配合の全体の速度を２００ｒｐｍ’ｓのスクリュー速度において２００ｌｂ／ｈｒで実行した。
【００４０】
ＬＣＰ樹脂が低融解ＬＣＰであったこと以外、上述と同じ充填剤パッケージを用いて、実施例５および６と同じ材料の添加様式で、実施例７を実行した。この配合の実施例では、バレル温度は２５０℃、押出ダイは２６０℃に設定した。スクリュー速度および割合いは、実施例１から６と同じにした。
【００４１】
配合された組成物が押出ダイを出ると、それらをウォータースプレーで急冷し、従来の標準的なカッターでペレットに切断した。射出成形の前に、該ペレットを１５０℃で約１６時間、夜通しで、乾燥した。バレル温度を３４５℃、ノズル温度を実施例１から６では３５０℃〜３６０℃および実施例７では２７５℃、成形温度を１１０℃、並びにスクリュー速度を１２０ｒｐｍで６オンスＨＰＭ成形機で、試験片を成形した。サイクルタイムは、１．５秒射出与圧、５秒射出、１０〜１５秒維持にした。射出与圧圧力を、８０００ｐｓｉから１２０００ｐｓｉまで変動させ、維持圧力を、６０００ｐｓｉから１００００ｐｓｉまで変動させ、背圧力を５００ｐｓｉに設定した。試験片を、試験前に少なくとも１６時間室温に放置した。
【００４２】
本明細書で述べる以下の物理的試験は、Ａｍｅｒｉｃａｎ  Ｓｏｃｉｅｔｙ  ｆｏｒ  Ｔｅｓｔｉｎｇ  ａｎｄ  Ｍａｔｅｒｉａｌｓ（ＡＳＴＭ）によって確立された以下の方法に従って、各実施例について実行した。
【００４３】
曲げ弾性率および曲げ強さ−ＡＳＴＭ  Ｄ−７９０。
【００４４】
引っ張り強さおよび伸長は、ＡＳＴＭ  Ｄ６３８−９１に従って、０．５１ｃｍ（０．２インチ）／ｍｉｎのクロスヘッド速度で、厚さ３．２ｍｍ（１／８インチ）の試験片について測定した。伸長を正確に測定するためにひずみ計を用いた。
【００４５】
ＤＴＵＬ（熱たわみ温度）−ＡＳＴＭ  Ｄ−６４８。
【００４６】
結果を、表２において下記に示した。
【００４７】
【表２】
0004907025.tif 000003
【００４８】
この発明は、現時点で好ましい実施形態と思われるものに関して述べられているが、本発明は、開示された実施形態に制限されないということを理解するべきである。反対に、本発明は、添付された特許請求の範囲の趣旨および範囲内に含まれる種々の変更および等価な構成をカバーすることが意図されている。以下の特許請求の範囲の範囲は、そのような変更および等価な構成および機能のすべてを包含するように、最も広い範囲の解釈が与えられるべきである。