(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ｆｅ系の軟磁性金属粒子と該軟磁性金属粒子の表面に被覆された膜厚２０〜２００ｎｍのＭｇ含有酸化物皮膜を具備してなり、８００〜１０００℃の非酸化性雰囲気における熱処理がなされたＭｇ含有酸化物被覆軟磁性粒子が、シリコン化合物とＭｇ含有酸化物皮膜、低融点ガラスとＭｇ含有酸化物皮膜、または、金属酸化物とＭｇ含有酸化物皮膜のいずれかバインダーとの複合化合物からなる粒界層であって、前記バインダーと前記Ｍｇ含有酸化物被覆軟磁性粒子との圧密焼成により前記軟磁性金属粒子から拡散されたＦｅを有するウスタイト相を含む粒界層を介し複数結合されていることを特徴とする高比抵抗低損失複合軟磁性材。
【請求項２】
前記粒界層が、２θ法によるＸ線回折ピークにおいて、３６度近傍位置と４２度近傍位置にピークを有するウスタイト相を有し、Ｆｅを１０〜２０ａｔ％分散させた粒界層であることを特徴とする請求項１に記載の高比抵抗低損失複合軟磁性材。
【請求項３】
前記バインダーが、シリコーンレジン、低融点ガラス、金属酸化物のいずれかであり、前記焼成により前記粒界層を少なくともシリコン化合物とＭｇ含有酸化物とＦｅからなる化合物、低融点ガラスとＭｇ含有酸化物とＦｅからなる化合物、金属酸化物とＭｇ含有酸化物とＦｅからなる化合物のいずれかにウスタイト相が含まれた粒界層とされたことを特徴とする請求項１または２に記載の高比抵抗低損失複合軟磁性材。
【請求項４】
前記Ｆｅ系の軟磁性金属粒子が、Ｆｅに、Ｓｉ、Ａｌ、Ｎｉ、Ｃｒ、Ｖのうち少なくとも１種以上を添加してなることを特徴とする請求項１〜３のいずれか一項に記載の高比抵抗低損失複合軟磁性材。
【請求項５】
前記シリコン化合物がＳｉ−Ｏ−Ｃ化合物であることを特徴とする請求項１〜４のいずれか一項に記載の高比抵抗低損失複合軟磁性材。
【請求項６】
前記低融点ガラスがＢｉ２Ｏ３−Ｂ２Ｏ３、ＳｎＯ−Ｐ２Ｏ５、ＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３−ＺｎＯ、ＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３−Ｒ２Ｏ（Ｒはアルカリ土類金属）、Ｌｉ２Ｏ−ＺｎＯのいずれかであることを特徴とする請求項１〜４のいずれか一項に記載の高比抵抗低損失複合軟磁性材。
【請求項７】
前記金属酸化物がＶ２Ｏ５、Ａｌ２Ｏ３、Ｂ２Ｏ３、Ｓｂ２Ｏ３、ＭｏＯ２のいずれかであることを特徴とする請求項１〜４のいずれか一項に記載の高比抵抗低損失複合軟磁性材。
【請求項８】
前記非酸化性雰囲気が、真空雰囲気、アルゴンガス雰囲気、水素雰囲気のいずれかであることを特徴とする請求項１〜７のいずれか一項に記載の高比抵抗低損失複合軟磁性材。
【請求項９】
Ｆｅ系の軟磁性金属粒子と該軟磁性金属粒子の表面に被覆された膜厚２０〜２００ｎｍのＭｇ含有酸化物皮膜を具備してなるＭｇ含有酸化物被覆軟磁性粒子を水素雰囲気、真空雰囲気、アルゴン雰囲気のうち、いずれかの非酸化性雰囲気において８００〜１１００℃で加熱処理した後、加熱処理済みのＭｇ含有酸化物被覆軟磁性粒子に、シリコーンレジン、低融点ガラス、金属酸化物のうち、少なくとも１種をバインダーとして混合して圧密し、真空雰囲気、アルゴン雰囲気、大気中、窒素雰囲気、水素雰囲気のいずれかの雰囲気において焼成することにより、
前記バインダーの成分と前記Ｍｇ含有酸化物皮膜の成分と前記軟磁性金属粒子から拡散させたＦｅとの複合化合物からなり、ウスタイト相を有する粒界層を介して前記Ｍｇ含有酸化物被覆軟磁性粒子を複数結合してなる焼成体とすることを特徴とする高比抵抗低損失複合軟磁性材の製造方法。
【請求項１０】
前記粒界層として、２θ法によるＸ線回折ピークにおいて、３６度近傍位置と４２度近傍位置にピークを有するウスタイト相を有し、Ｆｅを１０〜２０ａｔ％分散させた粒界層とすることを特徴とする請求項９に記載の高比抵抗低損失複合軟磁性材の製造方法。
【請求項１１】
前記バインダーを、シリコーンレジン、低融点ガラス、金属酸化物のいずれかを主体としたものとし、前記焼成により前記粒界層を少なくともシリコン化合物とＭｇ含有酸化物とＦｅからなる化合物、低融点ガラスとＭｇ含有酸化物とＦｅからなる化合物、金属酸化物とＭｇ含有酸化物とＦｅからなる化合物のいずれかにウスタイト相が含まれたことを特徴とする請求項９または１０に記載の高比抵抗低損失複合軟磁性材の製造方法。
【請求項１２】
前記バインダーをＳｉ−Ｏ−Ｃ化合物とすることを特徴とする請求項９または１０に記載の高比抵抗低損失複合軟磁性材の製造方法。
【請求項１３】
前記低融点ガラスをＢｉ２Ｏ３−Ｂ２Ｏ３、ＳｎＯ−Ｐ２Ｏ５、ＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３−ＺｎＯ、ＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３−Ｒ２Ｏ（Ｒはアルカリ土類金属）、Ｌｉ２Ｏ−ＺｎＯのいずれかとすることを特徴とする請求項９または１０に記載の高比抵抗低損失複合軟磁性材の製造方法。
【請求項１４】
前記金属酸化物をＶ２Ｏ５、Ａｌ２Ｏ３、Ｂ２Ｏ３、Ｓｂ２Ｏ３、ＭｏＯ２のいずれかとすることを特徴とする請求項９または１０に記載の高比抵抗低損失複合軟磁性材の製造方法。
【請求項１５】
前記Ｆｅ系の軟磁性金属粒子として、Ｆｅに、Ｓｉ、Ａｌ、Ｎｉ、Ｃｒ、Ｖのうち少なくとも１種以上を添加してなるものを用いることを特徴とする請求項９〜１４のいずれか一項に記載の高比抵抗低損失複合軟磁性材の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、モータ、アクチュエータ、リアクトル、トランス、チョークコア、磁気センサコアなどの各種電磁気回路部品の素材として使用される高比抵抗低損失複合軟磁性材とその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、モータ、アクチュエータ、磁気センサなどの磁心用材料として、鉄粉末、Ｆｅ−Ａｌ系鉄基軟磁性合金粉末、Ｆｅ−Ｎｉ系鉄基軟磁性合金粉末、Ｆｅ−Ｃｒ系鉄基軟磁性合金粉末、Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性合金粉末、Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ系鉄基軟磁性合金粉末（ 以下、これらを軟磁性金属粒子と総称する）を焼結して得られた軟磁性焼結材が知られている。この種の軟磁性焼結材にあっては、磁束密度が高い反面、比抵抗が低いために、高周波特性が悪いという問題がある。そこで比抵抗を高めて高周波特性を向上させるために、軟磁性金属粒子を水ガラスまたは低融点ガラスにより結合した圧粉軟磁性材料などが提案されている（特許文献１または特許文献２参照）。
【０００３】
しかし、前記軟磁性金属粒子を水ガラスまたは低融点ガラスで結合した複合軟磁性焼結材は、軟磁性金属粒子と水ガラスまたは低融点ガラスとは密着性が悪いために、軟磁性金属粒子を水ガラスまたは低融点ガラスで結合して強度を確保しようとすると、水ガラスまたは低融点ガラスの中に軟磁性金属粒子が分散する程度に大量の水ガラスまたは低融点ガラスと混合しなければならず、このように水ガラスまたは低融点ガラスを大量に使用して得られた圧粉軟磁性材料の比抵抗は大きくなるものの磁束密度が極端に低下し、モータ、アクチュエータ、磁気センサの磁心など各種電子部品の材料として使用することができない問題があった。
【０００４】
そこで、高磁束密度と高比抵抗の両立を図る目的において、軟磁性金属粒子相とこれを包囲する粒界相からなり、前記粒界相が六方晶構造を有するＺｎＯ型相、立方晶構造を有するＦｅとＺｎの混合酸化物相およびガラス相とからなり、前記六方晶構造を有するＺｎＯ型相が前記軟磁性金属粒子相に接して分散されており、前記ガラス相が前記立方晶構造を有するＦｅとＺｎの混合酸化物相が前記ＺｎＯ型相に接して分散されており、前記ガラス相が前記立方晶構造を有するＦｅとＺｎの混合酸化物相に接して挟まれて分散されている組織を有する複合軟磁性焼結材が提供されている。（特許文献３参照）
一方、化学メッキなどの化学的な方法あるいは塗布法などによりＭｇ含有フェライト膜を被覆したＭｇ含有酸化鉄被覆鉄粉末を低融点ガラス粉末とともに混合してから圧密形成し、熱処理して圧粉磁性材を製造する方法も知られている。（特許文献４参照）
【特許文献１】特開平５−２５８９３４号公報
【特許文献２】特開昭６３−１５８８１０号公報
【特許文献３】特開２００４−２５３７８７号公報
【特許文献４】特開２００４−２９７０３６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
前記特許文献３に記載されている複合軟磁性焼結材によれば、ＦｅとＺｎの混合酸化物相が６００℃を越える温度で加熱すると分解してしまう問題がある。しかし、この分解が生じない程度の温度での焼成、例えば、６００℃での焼成では特許文献３に記載されているガラス粉末は溶融しないために、軟磁性金属粒子相同士の結着性を高めることが難しく、高強度の軟磁性複合圧密焼成材を得ることが難しかった。
また、ガラス粉末を酸化亜鉛被覆軟磁性金属粒子に添加混合して成形すると、ガラス粉末−酸化亜鉛被膜（絶縁層）の摩擦が発生し、酸化亜鉛被膜が損傷しやすいために、高比抵抗の軟磁性複合圧密焼成材を得ることが難しかった。
【０００６】
一方、Ｍｇ含有酸化鉄被覆鉄粉末を圧密焼成してなる軟磁性複合圧密焼成材では、軟磁性金属粒子の表面にＭｇ含有フェライト膜を化学的方法によって被覆しているために、フェライト膜が不安定となり変化して絶縁性が低下するとともに、軟磁性金属粒子の表面に対するＭｇ含有フェライト膜の密着性が充分ではなくなり、Ｍｇ含有酸化鉄膜被覆粉末を低融点ガラスとプレス成形した後に焼成しても、充分な強度の軟磁性複合圧密焼成材を提供することができなくなるおそれがあった。
【０００７】
本発明は前記の問題に鑑みて創案されたものであり、その目的は、６００℃以上、例えば、７０００℃での焼成を可能とする耐熱性に優れるＭｇＯ皮膜を備えた構造とすることで、前記温度にて歪取り焼鈍により低保磁力を図りつつ、軟磁性金属粒子同士を結合する界面をシリコーンレジン、低融点ガラスまたは金属酸化物成分とＭｇ含有酸化物被覆層との高比抵抗を有するＭｇ−Ｆｅ−バインダー成分−Ｏの成分系のウスタイト化合物層を形成し、優れた低鉄損および機械強度を有する高比抵抗低損失複合軟磁性材とその製造方法の提供を目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者らは、Ｆｅ系の軟磁性焼結材の研究を行い、圧密成形時においても絶縁被膜が破壊される虞が少ない技術の一例として、Ｍｇ含有酸化物被覆型の軟磁性粉末を提供している。
即ち、Ｆｅ系の軟磁性粉末を予め酸化雰囲気中で加熱することにより軟磁性粉末の表面に酸化鉄の膜を形成した酸化処理軟磁性粉末を作製し、この酸化処理軟磁性粉末にＭｇ粉末を添加し、造粒転動攪拌混合装置で混合して得られた混合粉末を不活性ガス雰囲気または真空雰囲気中において加熱するなどしたのち、更に、必要に応じて酸化性雰囲気中で加熱する酸化処理を施す技術により得られる軟磁性粉末である。この技術によれば、一般に知られているＭｇＯ−ＦｅＯ−Ｆｅ２Ｏ３系の中で代表される（Ｍｇ,Ｆｅ）Ｏ、（Ｍｇ,Ｆｅ）３Ｏ４などのＭｇ−Ｆｅ−Ｏ三元系各種酸化物のうちで、少なくとも（Ｍｇ,Ｆｅ）Ｏを含むＭｇ−Ｆｅ−Ｏ三元系酸化物堆積膜が軟磁性粉末粒子の表面に形成されたものを得ることができる。
【０００９】
この少なくとも（Ｍｇ,Ｆｅ）Ｏを含むＭｇ−Ｆｅ−Ｏ三元系酸化物堆積膜をＦｅ系の軟磁性粉末の表面に形成したＭｇ含有酸化物被覆軟磁性粉末にあっては、Ｆｅ系の軟磁性粉末に対する酸化膜の密着性が従来材料に比べて格段に優れていることから、圧密成形時に絶縁皮膜である酸化膜が破壊されることが少なく、酸化膜がＦｅ系の軟磁性粉末同士の間に確実に存在するので、圧密成形後に高温歪取り焼成を行っても酸化膜の絶縁性が低下することがなく、高比抵抗を維持できるので、渦電流損失が低くなり、更に歪取り焼成後に保磁力を低減できることから、ヒステリシス損失を低く抑えることができ、従って低損失の軟磁性複合圧密焼成材を得ることができる技術であった。
本発明者らはこの技術に着目し、前述のＭｇ含有酸化物被覆軟磁性粉末を圧密成形して得られる圧密材を研究したところ、本願発明に到達した。
【００１０】
（１）上記目的を達成するために本発明の高比抵抗低損失複合軟磁性材は、Ｆｅ系の軟磁性金属粒子と該軟磁性金属粒子の表面に被覆された膜厚２０〜２００ｎｍのＭｇ含有酸化物皮膜を具備してなり、８００〜１０００℃の非酸化性雰囲気における熱処理がなされたＭｇ含有酸化物被覆軟磁性粒子が、シリコン化合物とＭｇ含有酸化物皮膜、低融点ガラスとＭｇ含有酸化物皮膜、または、金属酸化物とＭｇ含有酸化物皮膜のいずれかバインダーとの複合化合物からなる粒界層であって、前記バインダーと前記Ｍｇ含有酸化物被覆軟磁性粒子との圧密焼成により前記軟磁性金属粒子から拡散されたＦｅを有するウスタイト相を含む粒界層を介し複数結合されていることを特徴とする。
（２）上記目的を達成するために本発明の高比抵抗低損失複合軟磁性材は、前記（１）に記載の粒界層が、２θ法によるＸ線回折ピークにおいて、３６度近傍位置と４２度近傍位置にピークを有するウスタイト相を有し、Ｆｅを１０〜２０ａｔ％分散させた粒界層であることを特徴とする。
（３）上記目的を達成するために本発明の高比抵抗低損失複合軟磁性材は、前記バインダーが、シリコーンレジン、低融点ガラス、金属酸化物のいずれかであり、前記焼成により前記粒界層を少なくともシリコン化合物とＭｇ含有酸化物とＦｅからなる化合物、低融点ガラスとＭｇ含有酸化物とＦｅからなる化合物、金属酸化物とＭｇ含有酸化物とＦｅからなる化合物のいずれかにウスタイト相が含まれた粒界層とされたことを特徴とする。
【００１１】
（４）上記目的を達成するために本発明の高比抵抗低損失複合軟磁性材は、前記Ｆｅ系の軟磁性金属粒子が、Ｆｅに、Ｓｉ、Ａｌ、Ｎｉ、Ｃｒ、Ｖのうち少なくとも１種以上を添加してなることを特徴とする。
（５）上記目的を達成するために本発明の高比抵抗低損失複合軟磁性材は、前記シリコン化合物がＳｉ−Ｏ−Ｃ化合物であることを特徴とする。
（６）上記目的を達成するために本発明の高比抵抗低損失複合軟磁性材は、前記低融点ガラスがＢｉ２Ｏ３−Ｂ２Ｏ３、ＳｎＯ−Ｐ２Ｏ５、ＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３−ＺｎＯ、ＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３−Ｒ２Ｏ（Ｒはアルカリ土類金属）、Ｌｉ２Ｏ−ＺｎＯのいずれかであることを特徴とする。
（７）上記目的を達成するために本発明の高比抵抗低損失複合軟磁性材は、前記金属酸化物がＶ２Ｏ５、Ａｌ２Ｏ３、Ｂ２Ｏ３、Ｓｂ２Ｏ３、ＭｏＯ２のいずれかであることを特徴とする。
（８）上記目的を達成するために本発明の高比抵抗低損失複合軟磁性材は、前記非酸化性雰囲気が、真空雰囲気、アルゴンガス雰囲気、水素雰囲気のいずれかであることを特徴とする。
【００１２】
（９）上記目的を達成するために本発明の高比抵抗低損失複合軟磁性材の製造方法は、Ｆｅ系の軟磁性金属粒子と該軟磁性金属粒子の表面に被覆された膜厚２０〜２００ｎｍのＭｇ含有酸化物皮膜を具備してなるＭｇ含有酸化物被覆軟磁性粒子を水素雰囲気、真空雰囲気、アルゴン雰囲気のうち、いずれかの非酸化性雰囲気において８００〜１１００℃で加熱処理した後、加熱処理済みのＭｇ含有酸化物被覆軟磁性粒子に、シリコーンレジン、低融点ガラス、金属酸化物のうち、少なくとも１種をバインダーとして混合して圧密し、真空雰囲気、アルゴン雰囲気、大気中、窒素雰囲気、水素雰囲気のいずれかの雰囲気において焼成することにより、前記バインダーの成分と前記Ｍｇ含有酸化物皮膜の成分と前記軟磁性金属粒子から拡散させたＦｅとの複合化合物からなり、ウスタイト相を有する粒界層を介して前記Ｍｇ含有酸化物被覆軟磁性粒子を複数結合してなる焼成体とすることを特徴とする。
【００１３】
（１０）上記目的を達成するために本発明の高比抵抗低損失複合軟磁性材の製造方法は、前記粒界層として、２θ法によるＸ線回折ピークにおいて、３６度近傍位置と４２度近傍位置にピークを有するウスタイト相を有し、Ｆｅを１０〜２０ａｔ％分散させた粒界層とすることを特徴とする。
（１１）上記目的を達成するために本発明の高比抵抗低損失複合軟磁性材の製造方法は、前記バインダーを、シリコーンレジン、低融点ガラス、金属酸化物のいずれかを主体としたものとし、前記焼成により前記粒界層を少なくともシリコン化合物とＭｇ含有酸化物とＦｅからなる化合物、低融点ガラスとＭｇ含有酸化物とＦｅからなる化合物、金属酸化物とＭｇ含有酸化物とＦｅからなる化合物のいずれかにウスタイト相が含まれたことを特徴とする。
（１２）上記目的を達成するために本発明の高比抵抗低損失複合軟磁性材の製造方法は、前記バインダーをＳｉ−Ｏ−Ｃ化合物とすることを特徴とする。
【００１４】
（１３）上記目的を達成するために本発明の高比抵抗低損失複合軟磁性材の製造方法は、前記低融点ガラスをＢｉ２Ｏ３−Ｂ２Ｏ３、ＳｎＯ−Ｐ２Ｏ５、ＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３−ＺｎＯ、ＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３−Ｒ２Ｏ（Ｒはアルカリ土類金属）、Ｌｉ２Ｏ−ＺｎＯのいずれかとすることを特徴とする。
（１４）上記目的を達成するために本発明の高比抵抗低損失複合軟磁性材の製造方法は、前記金属酸化物をＶ２Ｏ５、Ａｌ２Ｏ３、Ｂ２Ｏ３、Ｓｂ２Ｏ３、ＭｏＯ２のいずれかとすることを特徴とする。
（１５）上記目的を達成するために本発明の高比抵抗低損失複合軟磁性材の製造方法は、前記Ｆｅ系の軟磁性金属粒子として、Ｆｅに、Ｓｉ、Ａｌ、Ｎｉ、Ｃｒ、Ｖのうち少なくとも１種以上を添加してなるものを用いることを特徴とする。
【発明の効果】
【００１５】
本発明の製造方法においては、Ｆｅ系の軟磁性金属粒子と該軟磁性金属粒子の表面に被覆したＭｇ含有酸化物被覆膜とを良好な密着性でもって形成することができ、更にＭｇ含有酸化物被覆膜を備えたＦｅ系の軟磁性金属粒子どうしを、それらの粒界層に存在する前記の如く混合したバインダーとしてのシリコン化合物、低融点ガラス、金属酸化物のいずれかとＭｇ含有酸化物被覆膜の元素の拡散成長してなる複合化合物粒界層で接合し、しかも接合部分の粒界にも鉄を分散成長させているので、高比抵抗かつ低鉄損の高比抵抗低損失複合軟磁性材を得ることができる。
しかも、前記Ｍｇ含有酸化物被覆膜は圧密成形後もＦｅ系の軟磁性金属粒子の周囲に確実に存在させることができるので高い比抵抗を得ることができ、渦電流損失の低い高比抵抗低損失複合軟磁性材を得ることができる。
更に、Ｍｇ含有酸化物皮膜を有したＭｇ含有酸化物被覆軟磁性粒子を非酸化性雰囲気において８００〜１１００℃で加熱処理することで、簡単には固着し難いＭｇ含有酸化物皮膜どうしがバインダーの成分を含んだウスタイト相となって固着する。
【００１６】
本発明の製造方法により得られた高比抵抗低損失複合軟磁性材は、高密度、高比抵抗および高磁束密度を有するので、本発明の軟磁性複合圧密焼成材は、高磁束密度、かつ、高周波低鉄損の特徴を兼ね備えた優れたものであり、これらの特徴を生かした各種電磁気回路部品の材料として使用できる。
【００１７】
前記電磁気回路部品として、例えば、磁心、電動機コア、発電機コア、ソレノイドコア、イグニッションコア、リアクトルコア、トランスコア、チョークコイルコアまたは磁気センサコアなどとしての利用が可能であり、いずれにおいても優れた特性を発揮し得る電磁気回路部品を提供できる。
そして、これら電磁気回路部品を組み込んだ電気機器には、電動機、発電機、ソレノイド、インジェクタ、電磁駆動弁、インバータ、コンバータ、変圧器、継電器、磁気センサシステム等があり、これら電気機器の高効率高性能化や小型軽量化を行うことができる効果がある。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１８】
本発明ではまず、（Ｍｇ,Ｆｅ）Ｏを含むＭｇ−Ｆｅ−Ｏ三元系酸化物堆積膜が軟磁性金属粒子の表面に被覆形成されたＭｇ含有酸化物被覆軟磁性粒子（粉末）を作製する。
この被覆軟磁性金属粒子を得るためには、以下の各種の原料粉末を用い、後述する（Ａ）〜（Ｄ）に記載の方法のいずれかを選択して実施すれば良い。
この発明のＭｇ含有酸化物被覆軟磁性金属粒子の製造方法において使用する原料粉末としてのＦｅ系軟磁性金属粒子は、従来から一般に知られている鉄粉末、絶縁処理鉄粉末、Ｆｅ−Ａｌ系鉄基軟磁性合金粉末、Ｆｅ−Ｎｉ系鉄基軟磁性合金粉末、Ｆｅ−Ｃｒ系鉄基軟磁性合金粉末、Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性合金粉末、Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ系鉄基軟磁性合金粉末、Ｆｅ−Ｃｏ系鉄基軟磁性合金粉末、Ｆｅ−Ｃｏ−Ｖ系鉄基軟磁性合金粉末またはＦｅ−Ｐ系鉄基軟磁性合金粉末であることが好ましい。
更に具体的には、鉄粉末は純鉄粉末であり、絶縁処理鉄粉末は、リン酸塩被覆鉄粉末、またはシリカのゾルゲル溶液（シリケート）もしくはアルミナのゾルゲル溶液などの湿式溶液を添加し混合して鉄粉末表面に被覆したのち乾燥して焼成した酸化ケイ素もしくは酸化アルミニウム被覆鉄粉末であり、Ｆｅ−Ａｌ系鉄基軟磁性合金粉末はＡ１：０．１〜２０％を含有し、残部がＦｅおよび不可避不純物からなるＦｅ−Ａｌ系鉄基軟磁性合金粉末（例えば、Ｆｅ−１５％Ａｌからなる組成を有するアルパーム粉末）であることが好ましい。
【００１９】
また、Ｆｅ−Ｎｉ系鉄基軟磁性合金粉末はＮｉ：３５〜８５％を含有し、必要に応じてＭｏ：５％以下、Ｃｕ：５％以下、Ｃｒ：２％以下、Ｍｎ：０．５％以下の内の１種または２種以上を含有し、残部がＦｅおよび不可避不純物からなるニッケル基軟磁性合金粉末（例えば、Ｆｅ−４９％Ｎｉ粉末）であり、Ｆｅ−Ｃｒ系鉄基軟磁性合金粉末はＣｒ：１〜２０％を含有し、必要に応じてＡｌ：５％以下、Ｎｉｌ５％以下の内の１種または２種を含有し、残部がＦｅおよび不可避不純物からなるＦｅ−Ｃｒ系鉄基軟磁性合金粉末であり、Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性合金粉末は、Ｓｉ：０．１〜１０％を含有し、残部がＦｅおよび不可避不純物からなるＦｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性合金粉末であることが好ましい。
また、Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ系鉄基軟磁性合金粉末は、Ｓｉ：０．１〜１０％、Ａｌ：０．１〜２０％を含有し、残部がＦｅおよび不可避不純物からなるＦｅ−Ｓｉ−Ａｌ系鉄基軟磁性合金粉末であり、Ｆｅ−Ｃ−Ｖ系鉄基軟磁性合金粉末は、Ｃ：０．１〜５２％、Ｖ：０．１〜３％を含有し、残部がＦｅおよび不可避不純物からなるＦｅ−Ｃｏ−Ｖ系鉄基軟磁性合金粉末であり、Ｆｅ−Ｃ系鉄基軟磁性合金粉末は、Ｃ：０．１〜５２％を含有し、残部がＦｅおよび不可避不純物からなるＦｅ−Ｃｏ系鉄基軟磁性合金粉末であり、Ｆｅ−Ｐ系鉄基軟磁性合金粉末は、Ｐ：０．５〜１％を含有し、残部がＦｅおよび不可避不純物からなるＦｅ−Ｐ系鉄基軟磁性合金粉末（以上、％は質量％を示す）であることが好ましい。
【００２０】
そして、これらＦｅ系の軟磁性金属粒子は平均粒径：５〜５００μｍの範囲内にある軟磁性金属粒子を使用することが好ましい。その理由は、平均粒径が５μｍより小さすぎると、粉末の圧縮性が低下し、軟磁性金属粒子の体積割合が低くなるために磁束密度の値が低下するので好ましくなく、一方、平均粒径が５００μｍより大きすぎると、軟磁性金属粒子内部の渦電流が増大して高周波における透磁率が低下することによるものである。
【００２１】
（Ａ）これらの各種軟磁性金属粒子のいずれかを原料粉末とし、酸化雰囲気中で室温〜５００℃に保持する酸化処理を施した後、この原料粉末にＭｇ粉末を添加し混合して得られた混合粉末を温度：１５０〜１１００℃、圧力：１×１０−１２〜１×１０−１ＭＰａの不活性ガス雰囲気または真空雰囲気中で加熱し、さらに必要に応じて酸化雰囲気中、温度：５０〜４００℃で加熱すると、軟磁性金属粒子表面にＭｇを含む酸化絶縁被膜を有するＭｇ含有酸化物被覆軟磁性粒子（粉末）が得られる。
このＭｇ含有酸化物被覆軟磁性粒子は、従来のＭｇフェライト膜を形成したＭｇ含有酸化物被覆軟磁性粒子に比べて密着性が格段に優れたものとなり、このＭｇ含有酸化物被覆軟磁性粒子をプレス成形して圧粉体を作製しても絶縁被膜が破壊し剥離することが少なく、また、このＭｇ含有酸化物被覆軟磁性粒子の圧粉体を温度：４００〜１３００℃で焼成して得られた軟磁性複合圧密焼成材は粒界にＭｇ含有酸化膜が均一に分散し、粒界三重点にＭｇ含有酸化膜が集中して分散することのない組織が得られる。
【００２２】
前述の製造方法の場合、酸化処理した軟磁性金属粒子を原料粉末とし、この原料粉末にＭｇ粉末を添加し混合して得られた混合粉末を温度：１５０〜１１００℃、圧力：１×１０−１２〜１×１０−１ＭＰａの不活性ガス雰囲気または真空雰囲気中で加熱するには、前記混合粉末を転動させながら加熱することが好ましい。
【００２３】
（Ｂ）前記軟磁性金属粒子を酸化雰囲気中で室温〜５００℃に保持することにより軟磁性粉末の表面に酸化物を形成した酸化物被覆軟磁性粉末に一酸化ケイ素粉末を添加し混合した後または混合しながら真空雰囲気中、温度：６００〜１２００℃保持の条件で加熱し、さらにＭｇ粉末を添加し混合した後または混合しながら真空雰囲気中、温度：４００〜８００℃保持の条件で加熱すると、軟磁性粉末の表面にＭｇ−Ｓｉ含有酸化膜が形成されたＭｇ−Ｓｉ含有酸化物被膜軟磁性粉末が得られ、この方法で作製したＭｇ−Ｓｉ含有酸化物被膜軟磁性粉末を用いて作製した複合軟磁性焼結材は、従来のＳｉＯを生成する化合物とＭｇＣＯまたはＭｇＯの粉末からなる混合物を圧縮成形し焼結して得られた複合軟磁性焼結材よりも密度、抗折強度、比抵抗および磁束密度が優れている。
【００２４】
（Ｃ）前記軟磁性金属粒子を酸化雰囲気中で室温〜５００℃に保持することにより軟磁性金属粒子の表面に鉄の酸化膜を形成した酸化物被覆軟磁性粉末に一酸化ケイ素粉末およびＭｇ粉末を同時に添加し混合した後、または、混合しながら真空雰囲気中、温度：４００〜１２００℃保持の条件で加熱すると、軟磁性金属粒子の表面にＭｇ−Ｓｉ含有酸化物膜が形成されたＭｇ−Ｓｉ含有酸化物被膜軟磁性粉末が得られる。この方法で作製したＭｇ−Ｓｉ含有酸化物被覆軟磁性粉末を用いて作製した複合軟磁性焼結材は、従来のＳｉＯ２を生成する化合物とＭｇＣＯ３またはＭｇＯの粉末からなる混合物を圧縮成形し焼結して得られた複合軟磁性焼結材よりも密度、抗折強度、比抵抗および磁束密度を優れさせることができる。
（Ｄ）前記軟磁性金属粒子を酸化雰囲気中で室温〜５００℃に保持することにより軟磁性金属粒子の表面に鉄の酸化膜を形成した酸化物被覆軟磁性粉末にＭｇ粉末を添加し混合した後または混合しながら真空雰囲気中、温度：４００〜８００℃保持の条件で加熱すると軟磁性粉末の表面にＭｇ含有酸化膜が形成されたＭｇ含有酸化物被覆軟磁性粉末が得られる。
このＭｇ含有酸化物被覆軟磁性粉末にさらに一酸化ケイ素粉末を添加し混合した後または混合しながら真空雰囲気中、温度：６００〜１２００℃保持の条件で加熱するすると、軟磁性粉末の表面にＭｇ−Ｓｉ含有酸化物膜が形成されたＭｇ−Ｓｉ含有酸化物被覆軟磁性粉末が得られ、この方法で作製したＭｇ−Ｓｉ含有酸化物被覆軟磁性粉末を用いて作製した複合軟磁性焼結材であれば、従来のＳｉＯ２を生成する化合物とＭｇＣＯ３またはＭｇＯの粉末からなる混合物を圧縮成形し焼結して得られた複合軟磁性焼結材よりも密度、抗折強度、比抵抗および磁束密度が優れさせることができる。
前記一酸化ケイ素粉末の添加量は０．０１〜１質量％の範囲内にあることが好ましく、前記Ｍｇ粉末の添加量は０．０５〜１質量％の範囲内にあることが好ましい。
前記真空雰囲気は、圧力：１×１０−１２〜１×１０−１ＭＰａの真空雰囲気であることが好ましい。
【００２５】
前記の製造方法に用いる一酸化ケイ素（ＳｉＯ）粉末は、酸化ケイ素の内でも最も蒸気圧が高い酸化物であるところから、加熱により軟磁性金属粒子の表面に酸化ケイ素成分を蒸着させ易く、蒸気圧の低い二酸化ケイ素（ＳｉＯ２）粉末を混合して加熱しても軟磁性金属粒子の表面に十分な厚さの酸化ケイ素膜が形成されないおそれがある。酸化物被覆軟磁性粉末に一酸化ケイ素（ＳｉＯ）粉末を添加し混合した後または混合しながら真空雰囲気中、温度：６００〜１２００℃に保持することにより軟磁性金属粒子の表面にＳｉＯｘ（ただし、ｘ；１〜２）膜を形成した酸化ケイ素膜被覆軟磁性粉末が生成し、この酸化ケイ素膜被覆軟磁性粉末にさらにＭｇ粉末を添加し混合しながら真空雰囲気中で加熱すると、Ｍｇ−Ｓｉ−Ｆｅ−ＯからなるＭｇ−Ｓｉ含有酸化物膜が軟磁性粉末に被覆したＭｇ−Ｓｉ含有酸化物被覆軟磁性粉末が得られる。
【００２６】
前述の酸化物被覆軟磁性粉末は、軟磁性金属粒子を酸化雰囲気中（例えば、大気中）、温度：室温〜５００℃に保持することにより軟磁性粉末の表面に鉄酸化膜を形成して作製することができる。そして、この鉄酸化膜はＳｉＯおよび／またはＭｇの被覆性を向上させる効果がある。酸化物被覆軟磁性粉末を作製する際に酸化雰囲気中で５００℃を越えて加熱すると、軟磁性金属粒子が凝集して軟磁性金属粒子の集合体が生成し、焼結したりして均一な表面酸化ができなくなるので好ましくない。したがって、酸化物被覆軟磁性粉末の製造時の加熱温度は室温〜５００℃に定めた。一層好ましい範囲は室温〜３００℃である。酸化雰囲気は乾燥した酸化雰囲気であることが一層好ましい。
【００２７】
この発明で用いるＭｇ−Ｓｉ含有酸化物被覆軟磁性粉末において、酸化物被覆軟磁性粉末に添加するＳｉＯ粉末量を０．０１〜１質量％に限定したのは、ＳｉＯ粉末の添加量が０．０１質量％未満では酸化物被覆軟磁性粉末の表面に形成される酸化ケイ素膜の厚さが不足するのでＭｇ−Ｓｉ含有酸化物膜に含まれるＳｉの量が不足し、したがって、比抵抗の高いＭｇ−Ｓｉ含有酸化物膜が得られないので好ましくなく、一方、１質量％を越えて添加すると、形成されるＳｉＯｘ（ｘ；１〜２）酸化ケイ素膜の厚さが厚くなり過ぎて、得られたＭｇ−Ｓｉ含有酸化物被覆軟磁性金属粒子を圧粉し焼成して得られた軟磁性複合圧密焼成材の密度が低下するようになるおそれがある。
【００２８】
また、この発明のＭｇ−Ｓｉ含有酸化物被覆軟磁性粉末の製造方法において、Ｍｇ粉末の添加量を０．０５〜１質量％に限定したのは、Ｍｇ粉末の添加量が０．０５質量％未満では酸化物被覆軟磁性粉末の表面に形成されるＭｇ膜の厚さが不足してＭｇ−Ｓｉ含有酸化物膜に含まれるＭｇの量が不足し、従って、十分な厚さのＭｇ−Ｓｉ酸化物膜が得られないので好ましくなく、一方、１質量％を越えて添加すると、形成されるＭｇ膜の厚さが厚くなり過ぎて、得られたＭｇ−Ｓｉ含有酸化物被覆軟磁性粉末を圧粉し焼成して得られた軟磁性複合圧密焼成材の密度が低下するようになるので好ましくないからである。
【００２９】
この発明で用いるＭｇ−Ｓｉ含有酸化物被覆軟磁性粉末の製造方法において、酸化物被覆軟磁性粉末にＳｉＯ粉末、Ｍｇ粉末またはＳｉＯ粉末およびＭｇ粉末の混合粉末を添加し混合する条件を温度６００〜１２００℃の真空雰囲気としたのは、６００℃未満で加熱してもＳｉＯの蒸気圧が小さいために十分な厚さのＳｉＯ膜またはＭｇ−Ｓｉ含有酸化物被膜が得られないためであり、一方、１２００℃を越えて混合すると軟磁性粉末が焼結するようになって所望のＭｇ−Ｓｉ含有酸化物被覆軟磁性粉末が得られないので好ましくないからである。また、その時の加熱雰囲気は圧力：１×１０−１２〜１×１０−１ＭＰａの真空雰囲気中であることが好ましく、更に転動しながら加熱することが一層好ましい。
【００３０】
酸化物被覆軟磁性粉末を作製するときに使用する軟磁性金属粒子は平均粒径：５〜５００μｍの範囲内にある軟磁性粉末を使用することが好ましい。その理由は、平均粒径が５μｍより小さすぎると、粉末の圧縮性が低下し、軟磁性粉末の体積割合が低くなるために磁束密度の値が低下するので好ましくなく、一方、平均粒径が５００μｍより大きすぎると、軟磁性粉末内部の渦電流が増大して高周波における透磁率が低下することによるものである。
軟磁性金属粒子の酸化処理は、Ｍｇの被覆性を向上させる効果があり、酸化雰囲気中、温度１５０〜５００℃または蒸留水または純水中、温度：５０〜１００℃に保持することにより行う。この場合、いずれも５０℃未満では効率的でなく、一方、酸化雰囲気中で５００℃を越えて保持すると焼結が起るために好ましくないからである。酸化雰囲気は乾燥した酸化雰囲気であることが一層好ましい。
【００３１】
「堆積膜」という用語は、通常、真空蒸着やスパッタされた皮膜構成原子が例えば基板上に堆積された皮膜を示すが、本発明において用いる堆積膜とは、酸化鉄膜を有するＦｅ系軟磁性粉末の酸化鉄（Ｆｅ−Ｏ）とＭｇが反応を伴って当該Ｆｅ系軟磁性金属粒子表面に堆積した皮膜を示す。このＦｅ系軟磁性金属粒子の表面に形成されているＭｇ−Ｆｅ−Ｏ三元系酸化物堆積膜の膜厚は、圧粉成形後に軟磁性複合圧密焼成材の高磁束密度と高比抵抗を得るために、５ｎｍ〜５００ｎｍの範囲内にあることが好ましい。ここでの膜厚が５ｎｍより薄いと、圧粉成形した軟磁性複合圧密焼成材の比抵抗が充分ではなく、渦電流損失が増加するので好ましくなく、膜厚が５００ｎｍを越える厚さでは、圧粉成形した軟磁性複合圧密焼成材の磁束密度が低下するので好ましくない。このような範囲において更に好ましい膜厚は、膜厚２０〜２００ｎｍの範囲内である。
【００３２】
前述の方法により作製されたＭｇ含有酸化物被覆軟磁性粒子は、その表面にＭｇ含有酸化膜が形成され、このＭｇ含有酸化膜は酸化ケイ素や酸化アルミニウムと反応して複合酸化物が形成され、軟磁性粉末の粒界に高抵抗を有する複合酸化物が介在した高比抵抗を有する軟磁性複合圧密焼成材が最終的に得られるとともに、酸化ケイ素や酸化アルミニウムを介して焼結されるために機械的強度の優れた軟磁性複合圧密焼成材を製造することができる。この場合、酸化ケイ素や酸化アルミニウムが主体となって焼結されるところから保磁力を小さく保つことができ、したがって、ヒステリシス損の少ない軟磁性複合圧密焼成材を製造することができる、前記焼成は、不活性ガス雰囲気中あるいは非酸化性ガス雰囲気中において、温度：４００〜１３００℃で行われることが好ましい。
【００３３】
「軟磁性複合圧密焼成材の製造方法」
以上説明した方法により前述の如く作製したＭｇ含有酸化物被覆軟磁性粒子を使用して高比抵抗低損失複合軟磁性材を製造するには、まず、前述の方法で作製したＭｇ含有酸化物被覆軟磁性粒子を非酸化性雰囲気中、望ましくは水素雰囲気中において８００〜１０００℃で加熱処理を行った後、バインダー材としてのシリコーンレジン、低融点ガラスあるいは金属酸化物のいずれかを混合してから通常の方法で圧粉成形し、次いでアルゴン雰囲気中、窒素雰囲気中、水素雰囲気中あるいは大気中において５００〜１０００℃で焼成することにより高比抵抗低損失複合軟磁性材を得ることができる。
【００３４】
前記低融点ガラスはＢｉ２Ｏ３−Ｂ２Ｏ３、ＳｎＯ−Ｐ２Ｏ５、ＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３−ＺｎＯ、ＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３−Ｒ２Ｏ（Ｒはアルカリ土類金属）、Ｌｉ２Ｏ−ＺｎＯのいずれかを用いることができる。これらの添加量は、０．２〜１．５質量％の範囲内とすることができる。
あるいは、Ｍｇ含有酸化物被覆軟磁性粒子に、酸化アルミニウム、酸化ホウ素、酸化バナジウム、酸化ビスマス、酸化アンチモンおよび酸化モリブデンの内の１種または２種以上の金属酸化物をＢ２Ｏ３、Ｖ２Ｏ５、Ｂｉ２Ｏ３、Ｓｂ２Ｏ３、ＭｏＯ３換算で０．０５〜１質量％の範囲内で配合し、混合した後に圧粉、成形し、得られた圧粉体を温度５００〜１０００℃で真空中、アルゴン雰囲気、窒素雰囲気、水素雰囲気、大気中のいずれかにおいて焼成することにより高比抵抗低損失複合軟磁性材を作製することができる。前記焼成雰囲気は、望ましくは窒素雰囲気、水素雰囲気が良く、中でも水素雰囲気が好ましい。
前記バインダーとして混合する低融点ガラス、金属酸化物は、粉末状態でも良く、ゾルゲル溶液あるいは金属有機物などの前駆体溶液なども用いることができる。
【００３５】
以上説明した如く本発明においては、Ｍｇ含有酸化物被覆軟磁性粒子を温度８００〜１０００℃、水素雰囲気中などで熱処理することにより、Ｍｇ含有酸化物被覆軟磁性粒子の表面部分を活性化することができ、これにより焼成時のバインダー成分との化合物生成を促進することができる。
（Ｍｇ，Ｆｅ）Ｏを含む酸化物堆積膜を軟磁性金属粒子の表面に被覆形成したＭｇ含有酸化物被覆軟磁性粒子（粉末）については、（Ｍｇ，Ｆｅ）Ｏを含む酸化物堆積膜はウスタイト相を主とした堆積膜であるが、非酸化性雰囲気中、８００〜１０００℃で加熱すると堆積膜の最表面部が（Ｍｇ，Ｆｅ）Ｏを含む明確なウスタイト相となり、より活性なことから、焼成時にバインダー層中に拡散し、Ｍｇ、Ｆｅ、バインダー成分、Ｏからなるウスタイト相を主とした粒界層を形成する。例えば、バインダーがシリコーンレジンの場合に粒界層は、Ｍｇ、Ｓｉ、Ｏ、Ｆｅ、Ｃからなるウスタイト相を主体とした粒界化合物を形成し、比抵抗の増大を図ることができる。
【００３６】
以上説明の方法により得られた高比抵抗低損失複合軟磁性材は、前記複数のＭｇ含有酸化物被覆軟磁性粒子の粒界層を介する結合が、前記軟磁性金属粒子と該軟磁性金属粒子の表面に被覆されたＭｇ含有酸化膜とを具備してなるＭｇ含有酸化物被覆軟磁性粒子と、前述の低融点ガラスまたは金属酸化物などのバインダー成分との混合圧密熱処理により得られた結合であり、前記Ｍｇ含有酸化物被覆軟磁性粒子間の粒界層に存在する酸化鉄が、前記軟磁性金属粒子から粒界にＦｅ成分が析出され酸化物とされて分散成長されたものであり、前記粒界層に隣接するＭｇ含有酸化膜が、前記混合圧密焼成処理以前のＭｇ含有酸化物被覆軟磁性粒子に備えられていたＭｇ含有酸化膜から得られたものである。
【００３７】
以上の製造方法により得られた高比抵抗低損失複合軟磁性材は、高密度、高強度、高比抵抗および高磁束密度を有し、この高比抵抗低損失複合軟磁性材は、高磁束密度で高周波低鉄損の特徴を有する事からこの特徴を生かした各種電磁気回路部品の材料として使用できる。
また、以上の製造方法により得られた高比抵抗低損失複合軟磁性材にあっては、（Ｍｇ,Ｆｅ）Ｏを含むＭｇ−Ｆｅ−Ｏ三元系酸化物堆積膜とその界面に存在する低融点ガラスあるいは金属酸化物などのバインダー成分を拡散させた粒界層を備えているので、特にＭｇ含有酸化物被覆軟磁性粒子同士の接合が良好になされていて、比抵抗の高い、渦電流損失の少ない、低鉄損失の軟磁気特性に優れた高比抵抗低損失複合軟磁性材を得ることができる。
【実施例】
【００３８】
粒径１００μｍの軟磁性粉末（純鉄粉末）に対して大気中２２０℃にて加熱処理を１０〜６０分間行った。ここでＭｇ含有酸化皮膜は前段の２２０℃大気中加熱処理で生成される酸化膜厚に比例する。次に、Ｍｇの添加量は必要最小限度で良く、鉄粉に対して０．１〜０．３質量％のＭｇ粉末を配合し、この配合粉末を真空雰囲気中、造粒転動攪拌混合装置によって転動することによりＭｇ含有酸化物被覆軟磁性粒子（以降及び表１にはＭｇＯ膜と略記）を作製した。
Ｍｇ含有酸化物被覆軟磁性粒子の外周面に形成されている（Ｍｇ,Ｆｅ）Ｏを含むＭｇ−Ｆｅ−Ｏ三元系酸化物堆積膜（以降及び表１にはＭｇＯ膜と略記する）の膜厚を測定した結果を表１に示す。この膜の膜厚は、前述の大気中加熱処理で生成される酸化膜厚に比例するので、ＭｇＯ膜厚２０〜２００ｎｍの範囲が望ましく、ＭｇＯ膜厚２０〜１００μｍの範囲がより好ましい。
【００３９】
前記各膜厚のＭｇＯ膜を備えたＭｇ含有酸化物被覆軟磁性粒子を８００〜１０００℃で６０〜１８０分、水素雰囲気、真空雰囲気、アルゴン雰囲気のいずれかの雰囲気において熱処理した。
また、従来例として、上述の８００〜１０００℃での熱処理を行わない試料、比較例として、本発明において望ましいとされる範囲から外れた条件に基づく試料も製造した。
用いた鉄粉粒径（μｍ）、Ｍｇ添加量（質量％）、ＭｇＯ膜の膜厚（ｎｍ）、Ｍｇ含有酸化物被覆軟磁性粒子の熱処理条件を以下の表１に示す。
【００４０】
【表１】
0004903101.tif 000002
【００４１】
表１に示す条件で製造したＭｇ含有酸化物被覆軟磁性粒子に対しシリコーンレジンを以下の表２に示す如く０．３〜１．５質量％、低融点ガラス及び金属酸化物をそれぞれ酸化物換算で０．３〜１．５質量％の範囲でそれぞれ添加し、表２に示す成形圧力と焼成条件に基づいて加圧し、焼成して高比抵抗低損失複合軟磁性材を得た。
このようにして製造された高比抵抗低損失複合軟磁性材について、試料の比抵抗、密度、磁束密度、及び１Ｔ（テスラ）４００Ｈｚでの鉄損失を表２に示す。
【００４２】
【表２】
0004903101.tif 000003
【００４３】
表２に示す如く本発明で規定する条件を満足させて製造した発明例１〜１１の試料はいずれにおいても優れた高比抵抗と優れた磁束密度を有し、鉄損が少ないことも明らかである。また、これらの試料は機械強度も高いことが判明した。
表２に示す結果から明らかなように、従来例１、２、３の如くＭｇ含有酸化物被覆軟磁性粒子の状態で熱処理を行わずに圧密して成形した試料は比抵抗が大幅に低下し、鉄損も増加した。また、熱処理条件において温度が７００℃で低すぎた比較例１の試料、温度が１２００℃で高すぎた比較例２の試料、ＭｇＯ膜厚の薄い比較例３の試料は比抵抗が大幅に低く、鉄損も増加した。比較例４の試料はＭｇＯ膜厚が大きすぎた試料であるが、比抵抗が発明例に比較して若干低いレベルとなったものの、鉄損が増加した。
【００４４】
本発明試料においてシリコーンレジンをバインダーとして得られた高比抵抗低損失複合軟磁性材の粒界層部分について、発明例１の試料のオージェ分光分析した結果、粒界層を構成する元素として、主として、Ｍｇ、Ｏ、Ｓｉが観測された。Ｆｅは主相である軟磁性粒子部分に多く観察され、粒界層部分においてもＦｅが観察され、Ｍｇ、Ｏは粒界層に広く分散していることが判り、Ｓｉについては粒界層中心部側に多く存在していることが判った。
本発明試料においてＢｉ２Ｏ３−Ｂ２Ｏ３系低融点ガラスをバインダーとして得られた高比抵抗低損失複合軟磁性材の粒界層部分について、発明例７の試料のオージェ分光分析した結果、粒界層を構成する元素として、主として、Ｍｇ、Ｏ、Ｂ、Ｂｉが観測された。Ｆｅは主相である軟磁性粒子部分に多く観察され、粒界層部分においても観察され、Ｍｇ、Ｏは粒界層に広く分散していることが判り、ＢｉＯ、ＢＯについては粒界層に広く分散していることが判った。
【００４５】
図１は表１と表２に示す発明例１の試料において、粒界層についてＸ線解析装置による分析を行った結果を示し、図１は試料の研磨前に測定した２θ法によるＸ線回折ピークの測定結果、図２は試料研磨後の２θ法によるＸ線回折ピークの測定結果を示す。
図１に示す如くＦｅの４本の鋭い大きなピークの他に、２θ＝３６〜３８度の間と２θ＝４２〜４４度の間の４２度近傍に小さなウスタイト相のピークＡ、Ｂが認められるが、これらのピークはウスタイト相本来のピーク位置から外れている。
図２に示す如くＦｅの４本の鋭い大きなピークの他に、２θ＝３６度近傍の位置と、２θ＝４２の手前の位置にそれぞれウスタイト相本来のピークＣ、Ｄを検出することができ、この測定結果から試料内部側の粒界層はほぼウスタイト相であることが判明した。
【００４６】
図３は同試料においてオージェ電子分光装置により粒界層に対してライン分析を行った結果を示し、図４は図３に示す結果を原子濃度（ａｔ％）に換算した結果を示す。
粒界層において、Ｍｇ含有酸化物被覆軟磁性粒子のＦｅが拡散したと見られるＦｅの拡散層が１０〜２０ａｔ％の低濃度で粒界層に広く分散していることが判明した。また、Ｍｇ含有酸化物被覆軟磁性粒子の表面側に所定厚さのＭｇの高濃度層が存在し、軟磁性粒子の周囲をＭｇ含有酸化物被膜が覆っていることが伺われ、Ｓｉが粒界層の中心部分に多量に存在し、軟磁性粒子に近づくにつれてその含有量が急激に減少することが判明した。
これらのことから、粒界層はＭｇとＳｉとＯとＦｅが存在する層であり、Ｍｇ含有酸化物被覆軟磁性粒子の周囲領域にはＭｇＯを中心としてそこに少量のＦｅとＳｉが拡散してきた構造であり、粒界層の中央部側においてはＦｅ濃度とＭｇ濃度が低く、ＳｉとＯ濃度の高い状態の層構造になっていると思われる。
【００４７】
これらＸ線解析結果とライン分析結果の対比から、試料内部側に形成されているウスタイト相に比較し、試料表面のウスタイト相は８００〜１１００℃での熱処理の影響でバインダー成分を含むウスタイト相に組成変性しているものと推定することができ、例えば、Ｍｇ−Ｆｅ−（バインダー成分）−Ｏの組成系のウスタイト化合物層を生成し、これが原因となって粒界層における固着強度が向上し、結果として高比抵抗低損失複合軟磁性材の全体としての機械強度が向上したものと推定できる。
従って本願発明に係る試料は、優れた低鉄損を示し、比抵抗が極めて高く、軟磁気特性に優れた上に、機械強度も高い、優れた複合軟磁性材であることが判明した。
【産業上の利用可能性】
【００４８】
本発明による軟磁性材は、電磁気回路部品として、例えば、磁心、電動機コア、発電機コア、ソレノイドコア、イグニッションコア、リアクトルコア、トランスコア、チョークコイルコアまたは磁気センサコアなどとしての利用が可能であり、いずれにおいても優れた特性を発揮し得る電磁気回路部品へ適用ができる。
そして、これら電磁気回路部品を組み込んだ電気機器には、電動機、発電機、ソレノイド、インジェクタ、電磁駆動弁、インバータ、コンバータ、変圧器、継電器、磁気センサシステム等があり、これら電気機器の高効率高性能化や小型軽量化を推進できる。
【図面の簡単な説明】
【００４９】
【図１】図１は実施例において得られた本発明に係る高比抵抗低損失軟磁性複合圧密焼成材試料の表面部分のＸ線回折チャート図。
【図２】図２は実施例において得られた本発明に係る高比抵抗低損失軟磁性複合圧密焼成材試料の内部構造を示すＸ線回折チャート図。
【図３】図３は同高比抵抗低損失複合軟磁性材の境界層における元素のＸ線ライン分析結果を示すグラフである。
【図４】図４は同高比抵抗低損失複合軟磁性材の境界層における元素のＸ線ライン分析結果による元素濃度分布を示すグラフである。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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