(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
原料ガスから水素を選択して分離する水素分離筒と、
前記水素分離筒の軸方向の端部が取り付けられる取付部材と、
前記水素分離筒に外嵌されて、該水素分離筒と前記取付部材との間を気密する膨張黒鉛製の筒状のシール部材と、
前記水素分離筒に外嵌されて、前記シール部材を前記軸方向に沿って前記取付部材側に押圧する筒状の押圧部材と、
前記水素分離筒に外嵌されて、前記押圧部材を前記軸方向に沿って前記取付部材側に押圧する筒状の固定部材と、
を備えた水素分離装置であって、
前記押圧部材の前記水素分離筒が貫挿される貫通孔は、前記固定部材側に向かって内径が大きく設定されていることを特徴とする水素分離装置。
【請求項２】
前記押圧部材の貫通孔の内周面に、前記固定部材側に向かって内径が大きくなるテーパ部を備えたことを特徴とする請求項１に記載の水素分離装置。
【請求項３】
前記テーパ部のテーパ角は、１°〜３０°の範囲であることを特徴とする請求項２に記載の水素分離装置。
【請求項４】
前記テーパ部における前記固定部材側の内径と前記取付部材側の内径との差は、１ｍｍ以上であることを特徴とする請求項２に記載の水素分離装置。
【請求項５】
前記押圧部材の貫通孔の内周面に、前記固定部材側のテーパ部と、前記取付部材側の前記軸方向と平行なストレート部と、を備えたことを特徴とする請求項２〜４のいずれかに記載の水素分離装置。
【請求項６】
前記テーパ部とストレート部との間に、滑らかに湾曲したＲ部を備えたことを特徴とする請求項５に記載の水素分離装置。
【請求項７】
前記Ｒ部の半径は、０．１ｍｍ以上であることを特徴とする請求項６に記載の水素分離装置。
【請求項８】
前記ストレート部の軸方向の長さは、１ｍｍ以上であることを特徴とする請求項５〜７のいずれかに記載の水素分離装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、原料ガスから水素を選択して分離することができる水素分離装置に関し、特に、水素分離筒の損傷を防止できる構造を有する水素分離装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
水素の工業的製造方法の一つとして、炭化水素ガスの水蒸気改質法が知られており、この水蒸気改質法では、通常、粒状等の改質触媒を充填した改質器が用いられる。
ところが、改質器で得られる改質ガスには、主成分である水素のほか、ＣＯ、ＣＯ2等の副生成分や余剰Ｈ2Ｏが含まれているので、改質ガスを、例えば燃料電池にそのまま用いたのでは電池性能を阻害してしまう。
【０００３】
つまり、燃料電池のうち、リン酸形燃料電池で用いる水素ガス中のＣＯは１％（ｖｏｌ％）程度、固体高分子形燃料電池では１００ｐｐｍ（ｖｏｌｐｐｍ）程度が限度であり、これらを超えると電池性能が著しく劣化するため、それら副生成分は燃料電池へ導入する前に除去する必要がある。
【０００４】
この対策として、改質器による改質ガスの生成と該改質ガスの精製とを一つの装置で行えるように一体化したメンブレンリアクタが開発されている（特許文献１参照）。
ところが、この種のメンブレンリアクタは、収納容器である反応管（外管）内に、表面に水素透過膜を備えた水素分離管を配置した多重管構成である。メンブレンリアクタは、外管と水素分離管との間隙に粒状等の改質触媒が充填され、この間隙に原料ガスが供給されて改質される。このとき、充填された触媒が水素分離管に繰り返し接触するため、例えば水素透過膜が破損する等の問題があった。
【０００５】
この問題点を解決するために、近年では、水素透過膜の支持体として、改質触媒兼支持体を用いた試験管のような形状の水素分離筒を用いるとともに、水素分離筒を固定する取付金具等を備えた水素分離装置が提案されている（特許文献２参照）。
【０００６】
この種の水素分離装置として、例えば図６に例示する様に、水素分離筒Ｐ１の一端が取付金具Ｐ２に固定され、取付金具Ｐ２内の内部流路Ｐ３を介して、水素分離筒Ｐ１内に原料ガスが供給される構造が考えられる。この水素分離装置では、水素分離筒Ｐ１の改質触媒や水素透過膜の作用によって、原料ガスから水素が分離され、水素分離筒Ｐ１の外周面から外側に水素が分離して排出される。
【特許文献１】特開２００５−５８８２３号公報
【特許文献２】特開２００４−１４９３３２号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
前記水素分離装置では、原料ガスが水素分離筒Ｐ１の外周側（即ち水素ガスが供給される側）に漏出するのを防止するために、例えば水素分離筒Ｐ１と取付金具Ｐ２の間に膨張黒鉛製のシール部材Ｐ４が配置され、このシール部材Ｐ４は押圧金具Ｐ５及び固定金具Ｐ６によって押圧固定されるが、水素分離筒Ｐ１自体は主成分がセラミックスであるので、その固定の際に表面等が損傷することがあった。
【０００８】
つまり、固定金具Ｐ６の締め付けによって押圧金具Ｐ５が水素分離筒Ｐ１の軸方向に沿って押圧され、更に、この押圧金具Ｐ５によってシール部材Ｐ４が同軸方向に沿って押圧されるが、押圧の際の力の掛かり具合によっては、押圧金具Ｐ５の軸方向と水素分離筒Ｐ１の軸方向がずれて、水素分離筒Ｐ１が傾くことがあった。その結果、水素分離筒Ｐ１の外周面に、押圧金具Ｐ５の開口端等が当たって、水素分離筒Ｐ１が損傷することがあった。
【０００９】
本発明は、上述した課題を解決するためになされたものであり、その目的は、シール部材が押圧金具等によって押圧された場合等に、押圧金具等によって水素分離筒が損傷することを防止できる水素分離装置を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
（１）請求項１の発明は、原料ガスから水素を選択して分離する水素分離筒と、前記水素分離筒の軸方向の端部が取り付けられる取付部材と、前記水素分離筒に外嵌されて、該水素分離筒と前記取付部材との間を気密する膨張黒鉛製の筒状のシール部材と、前記水素分離筒に外嵌されて、前記シール部材を前記軸方向に沿って前記取付部材側に押圧する筒状の押圧部材と、前記水素分離筒に外嵌されて、前記押圧部材を前記軸方向に沿って前記取付部材側に押圧する筒状の固定部材と、を備えた水素分離装置であって、前記押圧部材の前記水素分離筒が貫挿される貫通孔は、前記固定部材側に向かって内径が大きく設定されていることを特徴とする。
【００１１】
本発明では、筒状の押圧部材の貫通孔は、固定部材側に向かって内径が大きく設定されているので、固定部材の押圧によって押圧部材が傾いた場合でも、押圧部材の開口端の角部が水素分離筒の外周面に当たり難く、よって水素分離筒が損傷し難いという効果がある。
なお、本発明の水素分離装置としては、例えば水素分離筒などに改質触媒を備えているものが挙げられる。また、改質触媒を備えてないもの、即ち、別の装置等で改質されたガス（Ｈ2、ＣＯ、ＣＯ2、炭化水素（メタン等）、水蒸気）から水素を分離するものが挙げられる。なお、改質触媒を備えている場合でも、改質ガスから水素を分離してもよい。
（２）請求項２の発明では、前記押圧部材の貫通孔の内周面に、前記固定部材側に向かって内径が大きくなるテーパ部を備えたことを特徴とする。
【００１２】
本発明は、貫通孔の内周面の好ましい形状を例示したものである。本発明では、貫通孔の内周面がテーパ形状とされているので、水素分離筒は一層破損し難いという利点がある。
【００１３】
（３）請求項３の発明では、前記テーパ部のテーパ角は、１°〜３０°の範囲であることを特徴とする。
本発明は、好ましいテーパ角を例示したものである。この範囲のテーパ角であれば、水素分離筒は一層破損し難い。
【００１４】
（４）請求項４の発明では、前記テーパ部における前記固定部材側の内径と前記取付部材側の内径との差は、１ｍｍ以上であることを特徴とする。
本発明は、好ましい内径差を例示したものである。この範囲の内径差であれば、水素分離筒は一層破損し難い。
【００１５】
（５）請求項５の発明では、前記押圧部材の貫通孔の内周面に、前記固定部材側のテーパ部と、前記取付部材側の前記軸方向と平行なストレート部と、を備えたことを特徴とする。
【００１６】
本発明は、好ましい貫通孔の内周面の形状を例示したものである。つまり、本発明では、押圧部材の貫通孔の内周面に、固定部材側のテーパ部と取付部材側のストレート部とを備えているので、水素分離筒の損傷の防止とシール部材の好適な押圧とを、共に実現することができる。
【００１７】
（６）請求項６の発明では、前記テーパ部とストレート部との間に、滑らかに湾曲したＲ部を備えたことを特徴とする。
貫通孔の内周面は、テーパ部とストレート部との間で折れ曲がっているが、このテーパ部とストレート部との間にＲ部を備えていることにより、この折れ曲がり部分による水素分離筒の損傷を抑制できる。
【００１８】
（７）請求項７の発明では、前記Ｒ部の半径は、０．１ｍｍ以上であることを特徴とする。
本発明では、Ｒ部の半径が０．１ｍｍ以上と大きく、その表面が滑らかに湾曲しているので、押圧部材が大きく傾いた場合でも、水素分離筒が損傷し難いという利点がある。
【００１９】
（８）請求項８の発明では、前記ストレート部の軸方向の長さは、１ｍｍ以上であることを特徴とする。
本発明では、ストレート部の軸方向の長さが１ｍｍ以上と大きいので、シール部材の好適な押圧を実現することができる。
【００２０】
＜以下、本発明の水素分離装置の各構成について説明する＞
・原料ガスとしては、都市ガス等の炭化水素ガスと水蒸気の混合ガス等が挙げられる。あるいは、なんらかの方法（水蒸気改質、部分酸化、水の電気分解、バイオマスからの水素製造等）で得た水素を含む混合ガスが挙げられる。
【００２１】
・前記水素分離筒としては、（改質触媒兼支持体である）多孔質支持管の表面に水素透過膜が形成された筒状体や、多孔質支持管の表面に（金属の拡散を防止する）バリア層が形成され、更にバリア層の表面に水素透過膜が形成された筒状体が挙げられる。
【００２２】
このうち、多孔質支持管を構成する材料としては、例えばニッケルとイットリア安定化ジルコニアの混合物の焼結体、ニッケルとイットリア安定化ジルコニアの混合物を主体とする焼結体（Ｎｉ−ＹＳＺサーメット等）、その他、支持体としての機能と改質触媒としての機能の両機能を合わせ有する多孔質セラミックス、多孔質サーメットなどが挙げられる。
【００２３】
水素透過膜としては、例えばＰｄ膜やＰｄ合金膜などの金属膜が挙げられる。あるいは、無機分子篩い膜等が挙げられる。
バリア層の構成材料としては、例えばジルコニア、安定化ジルコニア、部分安定化ジルコニア、アルミナ、マグネシア、もしくはそれらの材料の混合物もしくは化合物を用いることができる。
【００２４】
・前記取付部材としては、耐熱性及び耐酸化性を有する例えばＳＵＳ３１６のステンレス等の金属製の取付金具などが挙げられる。
・前記シール部材としては、膨張黒鉛製のシートが筒状に巻き付けられたもの、或いは膨張黒鉛製のシートが積層されたもの、更には、それらを組み合わせた複合部材などが挙げられる。
【００２５】
この膨張黒鉛製のシール部材は、黒鉛本来の高い耐熱性能に加え、シール性能に優れる稠密構造を有し、且つ、柔軟性及び高い圧縮性並びに弾性復元力を有している。例えば６００℃又はそれ以上の高温に長時間曝された場合にも、シール部材自体が顕著に破壊・化学変化しない耐熱・耐化学性能を備えたものが望ましい。
【００２６】
なお、膨張黒鉛としては、下記の物性値を有することが好ましい。
密度（嵩密度）が０．６〜１．９ｇ／ｃｍ3、圧縮率（ＪＩＳ−Ｒ３４５３に準拠）が１０〜９０％、復元率（ＪＩＳ−Ｒ３４５３に準拠）が３〜７０％、酸化開始温度（空気中での加熱によって重量が１％減少したときの温度）が４００℃以上。
【００２７】
・前記押圧部材としては、耐熱性及び耐酸化性を有する例えばＳＵＳ３１６のステンレス等の金属製の押圧金具（押圧リング）などが挙げられる。
・前記固定部材としては、耐熱性及び耐酸化性を有する例えばＳＵＳ３１６のステンレス等の金属製の押圧金具などが挙げられる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２８】
以下、本発明の最良の実施形態について説明する。
［第１実施形態］
ここでは、燃料電池に燃料ガス（水素ガス）を供給する水素分離装置について説明する。
【００２９】
ａ）まず、本実施形態の水素分離装置の全体構成について説明する。
図１に示す様に、本実施形態の水素分離装置（水素分離モジュール）１は、一端が閉塞された試験管状の水素分離筒３と、水素分離筒３の開放端側が挿入された筒状の取付金具５と、水素分離筒３の外周面と取付金具５の内周面との間に配置された円筒形のシール部材７を押圧する押圧金具９と、押圧金具９に外嵌されて取付金具５に螺合する筒状の固定金具１１とを備えている。
【００３０】
前記水素分離筒３は、その軸中心の中心孔１３に導入された原料ガス（例えばメタンなどの炭化水素ガスと水蒸気の混合ガス）から、水素を選択的に分離して、水素分離筒３の外周側に供給する部材である。この水素分離筒３は、一端が閉塞された試験管状の（改質触媒兼支持体である）多孔質支持管１５と、多孔質支持管１５の外側表面を覆うバリア層１９と、バリア層１９の外側表面を覆う水素透過膜２１とから構成されている。
【００３１】
このうち、多孔質支持管１５は、改質触媒としての役割と水素透過膜２１等を支持する役割とを有する通気性を有する試験管状の支持体であり、この多孔質支持管１５では、原料ガスを水蒸気改質して改質ガスを生成する。
【００３２】
水素透過膜２１は、多孔質支持管１５内で改質された改質ガスから水素を選択的に透過して精製する薄膜である。
バリア層１９は、多孔質支持管１５の金属成分（例えばＮｉ）と水素透過膜２１の成分（例えばＰｄ）とが互いに入り込む（拡散する）ことにより、水素透過膜２１の水素透過性能が劣化することを防止するための多孔質層（相互拡散防止層）である。
【００３３】
また、前記取付金具５は、水素分離装置１の基部を構成する筒状金具であり、その先端側より、外周にねじ部２３を有する先端側筒状部２５と、外周側に環状に張り出す鍔部２７と、（原料ガスを供給する配管等が接続される）基端側筒状部２９とを備えている。
【００３４】
この取付金具５の軸中心には、原料ガスの流路となる貫通孔（中空部）３１が形成され、中空部３１には、水素分離筒３の基端側（同図右側）の端部が収容されている。詳しくは、中空部３１の内径は、先端側筒状部２５内側より鍔部２７内側が小さく設定されており、鍔部２７内側の先端側の角部には、先端側筒状部２５と所定の間隔を空けて、段状に切り欠いた凹部３３が形成され、この凹部３３に水素分離筒３の端部が内嵌している。
【００３５】
前記シール部材７は、膨張黒鉛からなる円筒状の気密部材であり、取付金具５の先端側筒状部２５の内周面と水素分離筒３の外周面との間の空間４１内にて、押圧金具９と隣接して配置されている。このシール部材７は、前記空間４１内にて、押圧金具９の押圧によって圧縮された状態、従って周囲を押圧した状態にて保持されているので、この空間４１における原料ガスの漏出を防止している。なお、シール部材７は、先端側に配置された第１シール部材４３と、後端側に配置された第２シール部材４５とから構成されている。
【００３６】
前記固定金具１１は、（軸方向と垂直の）径方向に伸びて押圧金具９を基端側に押圧する環状の押圧板３５と、押圧板３５の外周端から軸方向に沿って基端側に伸び、内周面にねじ部３７を有する筒状部３９とを備えている。従って、この固定金具１１のねじ部３７と取付金具５のねじ部２３を螺合させて締め付けることにより、押圧金具９を介してシール部材７を、基端側に押圧することができる。
【００３７】
前記押圧金具９は、円筒形状の筒状金具であり、取付金具５の先端側筒状部２５の内周面と水素分離筒３の外周面との間に形成された筒状の空間４１内にて、シール部材７と隣接して配置されている。この押圧金具９の先端側は固定金具１１の押圧板３５に当接し、その後端側はシール部材７に当接している。
【００３８】
詳しくは、図２に拡大して示す様に、押圧金具９の軸中心に形成された貫通孔５１の内周面のうち、同図右側（シール部材７側）には、軸方向と平行な表面を有するストレート部５３が形成されている。また、同図左側（固定金具１１側）には、左側にゆくほど内径が大きくなるテーパ形状を有するテーパ部５５が形成されている。更に、ストレート部５３とテーパ部５５との間には、両者を滑らかに繋ぐ湾曲したＲ部５７が形成されている。なお、貫通孔５１の両開口端の角部には、Ｃ面取りを施したＣ面取部５９、６１が形成されている。
【００３９】
次に、押圧金具９の各部の好ましい寸法について、図３に基づいて説明する。なお、図３では説明のために各部をデフォルメして示している。
Ｍ＞Ｎ                                          ・・・（１）
Ｎ＞１ｍｍ                                      ・・・（２）
φＤ２＞φＤ１＋１ｍｍ                          ・・・（３）
Ｒ部の半径（半径ｒ）≧０．１ｍｍ                ・・・（４）
Ｃ面取部の面取寸法（Ｃ面取り）≦０．２ｍｍ      ・・・（５）
１°≦θ≦３０                                  ・・・（６）
Ｌ    ：押圧金具の軸方向長さ
Ｍ    ：テーパ部の軸方向長さ
Ｎ    ：ストレート部の軸方向長さ
φＤ１：貫通孔のストレート部における内径
φＤ２：貫通孔のテーパ部の固定金具側の開口端における内径
φＤ３：押圧金具の外径
θ    ：テーパ角
なお、前記図１に示す様に、水素分離装置１の内部（詳しくは水素分離筒３の中心孔１３）には、内挿管５０が配置されている。この内挿管５０は、原料ガスを、水素分離装置１の基端側から水素分離筒３の先端側に供給する部材であり、反応後のオフガス（ＣＯ、ＣＯ2、Ｈ2、メタン、水蒸気）は、内挿管５０の外周に沿って水素分離装置１の基端側から排出される。
【００４０】
ｂ）次に、水素分離装置１が取り付けられる水素分離システムの全体構成について説明する。
上述した水素分離装置１は、図４に示す様に、例えばＳＵＳ３１６等のステンレス製の筒状の収納容器（反応管）７１内に、複数本（例えば３本）収容されて固定されている。
【００４１】
前記反応管７１は、円筒状の外周壁７３と、外周壁７３の軸方向の一方を塞ぐ基板７５と、他方を塞ぐ蓋板７７とを備えており、各水素分離装置１は、この基板７５を貫く様に配置されている。詳しくは、各水素分離装置１は、各取付金具５の鍔部２７にて、例えば溶接等により、基板７５に固定されている（図１参照）。
【００４２】
また、取付金具５の下部には、原料ガスを供給するための配管７９が、例えばナット８１により取り付けられている。更に、反応管７１の外周壁７３には、水素を取り出す水素取出孔８３が設けられている。
【００４３】
従って、この水素分離システムでは、水素分離装置１の取付金具５の下側に取り付けられた配管７９から、水素分離筒３の内部に原料ガスが供給されると、水素分離筒３により水素が分離され、その外周側より反応管７１内に水素が流入する。そして、反応管７１内に充満した水素は、水素取出孔８３を介して外部に取り出される。
【００４４】
この水素取出孔８３から取り出された水素は、図示しない燃料電池に供給されて発電が行われる。
ｃ）次に、本実施形態の水素分離装置１の製造方法について説明する。
＜水素分離筒３の製造方法＞
例えば酸化ニッケル６０質量部と、イットリア８モル％を固溶させたジルコニア４０質量部（８ＹＳＺ）とを混合する。更に造孔剤として黒鉛粉（又はコンスターチ）を混合して混合材を作製する。
【００４５】
そして、この混合材を用い、押出成形によって、有底円筒管を成形する。
次に、有底円筒管を乾燥した後に、脱脂処理を行い、１４００℃で１時間焼成して、ＮｉＯ−ＹＳＺで形成された多孔質支持管１５を作製する。
【００４６】
これとは別に、８ＹＳＺとバインダとエタノールを添加して、スラリーを調製する。
次に、このスラリーを、ディップコート法（又はスプレー吹き付け法、印刷法等）により、多孔質支持管１５の表面上に塗布してコート層を形成する。
【００４７】
次に、このコート層を１３００℃で加熱処理して焼き付けし、バリア層１９を形成する。
このバリア層１９により被覆された多孔質支持管１５を、エタノールで３０分間超音波洗浄し、１２０℃で乾燥させる。
【００４８】
次に、バリア層１９を覆う様に、無電解メッキ法（又は真空蒸着法、スパッタリング法等）により、Ｐｄ等からなる水素透過膜２１を形成する。
次に、水素雰囲気下にて６００℃で３時間還元処理を施し、これにより、水素分離筒３を完成する。
＜シール部材７の製造方法＞
第１シール部材４３を製造する場合には、例えば膨張黒鉛製のシートを環状に切断し、その環状のシートを各貫通孔を合わせるようにして積層する。
【００４９】
次に、この積層体を、濃硫酸、硝酸などの酸化剤により酸化処理することによって、膨張黒鉛を例えば１００〜３００倍程度膨張させる。
その後、この膨張黒鉛を、例えば０．６〜１．９ｇ／ｃｍ3の密度範囲となるように、プレス成形により負荷・圧縮する。
【００５０】
第２シール部材４５を製造する場合には、同様な膨張黒鉛製のシートを（図示しない心棒等に）巻き付けることにより、筒状の積層体を形成する（心棒等は後に除去する）。
次に、この積層体を、濃硫酸、硝酸などの酸化剤により酸化処理することによって、膨張黒鉛を同様に膨張させる。
【００５１】
その後、この膨張黒鉛を、上記密度範囲となるように、負荷・圧縮する。
＜水素分離装置１の組付方法＞
取付金具５の中空部３１に、第２シール材４５、第１シール材４３、押圧金具９の順で内嵌する。
【００５２】
次に、水素分離筒３の開放端側を、押圧金具９の貫通孔、第１のシール材４３、第２のシール材４５を通す様に挿入し、水素分離筒３の端部を取付金具５の凹部３３に嵌める。
次に、水素分離筒３の先端側より固定金具１１を外嵌し、固定金具１１のねじ部３７と取付金具５のねじ部２３を螺合し、固定金具１１により押圧金具９を基端側に締め付けてシール部材７を押圧し、水素分離装置１を完成する。
【００５３】
ｄ）この様に本実施形態では、シール部材７を押圧する金具として、固定金具１１側がテーパ状に広がった貫通孔５１を有する押圧金具９を用いるので、固定金具１１によって押圧金具９を締め付けた場合に、水素分離筒３が傾いても、押圧部材９の開口端の角部などによって水素分離筒３の外周面が損傷し難いという効果がある。
【００５４】
また、押圧部材９のテーパ部５５とストレート部５３との間にはＲ部５７が形成され、押圧部材９の開口端の角部にはＣ面取部５９、６１が形成されているので、この点からも、水素分離筒３が損傷し難いという利点がある。Ｃ面取は、端部の外周側にも同様に存在する。
【００５５】
なお、本実施形態の水素分離装置１は、水素分離筒３の一端側（開放端）のみを固定した片持ち式であるが、水素分離筒３の振動等に対する安定性を増すために、水素分離筒３の閉塞端側を反応管７１等に固定しても良い。
［第２実施形態］
次に、第２実施形態の水素分離装置について説明するが、前記第１実施形態と同様な内容の説明は省略する。
【００５６】
図５に示す様に、本実施形態の水素分離装置９１では、両端が開放された円筒状の水素分離筒９３が使用されており、この水素分離筒９３の軸方向の両側に、前記第１実施形態と同様に、取付金具９５、９７、シール部材９９、１０１、押圧金具１０３、１０５、固定金具１０７、１０９からなる固定構造が形成されている。
【００５７】
つまり、水素分離筒９３の軸方向には、同図の左右対称に、取付金具９５、シール部材９９、押圧金具１０３、固定金具１０７からなる一方の固定構造と、取付金具９７、シール部材１０１、押圧金具１０５、固定金具１０９からなる他方の固定構造とが設けられている。
【００５８】
本実施形態では、例えば同図の右側から原料ガスを供給し、その反応後の原料ガスは同図の左側から排出される。また、水素分離筒９３で分離された水素は、水素分離筒９３の外周側から反応管１１９内に供給される。
【００５９】
本実施形態においても、前記第１実施形態と同様の効果を奏する。また、水素分離筒９３の両端が固定されているので、安定性が高いという利点がある。
なお、この変形例として、両端が開放された円筒状の水素分離筒を用いるが、水素分離装置の軸方向の一方は前記固定構造により閉塞されている構成も採用できる。
【実施例】
【００６０】
＜実験例１＞
次に、実際に上述した水素分離装置を製造して、その性能を確認した実験について説明する。
【００６１】
＜試料の作製方法＞
実験に使用する試料（実施例１）として、前記第１実施形態と同様な、テーパ部を有する押圧部材を備えた水素分離装置を、２０個作製した。
【００６２】
なお、押圧部材等の各部の寸法は、下記の通りである。
Ｌ      ：８ｍｍ
Ｍ      ：６ｍｍ
Ｎ      ：２ｍｍ
φＤ１  ：１０ｍｍ
φＤ２  ：１１．５ｍｍ
φＤ３  ：１３ｍｍ
θ      ：１４°
Ｒ部のｒ半径    ：２ｍｍ
Ｃ面取り        ：０．２ｍｍ
水素分離筒の直径：９．９ｍｍ
また、比較例１として、従来のテーパ部のない押圧部材を備えた水素分離装置を１０個作製した。なお、押圧部材以外は、前記実施例１と同様である。
【００６３】
＜実験方法＞
そして、上述した各試料に対し、固定部材を締付け圧力３５Ｎ/ｍｍ2で締め付け、その後、水素分離装置を分解して、水素分離筒の損傷の程度を調べた。
【００６４】
＜実験結果＞
その結果、本発明の範囲の実施例では、水素分離筒の損傷が５％と少なく、好適であった。それに対して、比較例では、水素分離筒の損傷が４０％と多く好ましくない。
【００６５】
＜実験例２＞
前記実験例１とほぼ同様な試料（実施例２〜６）を作製し、水素分離筒の損傷の程度を調べた。
【００６６】
詳しくは、下記表１の様にθの範囲を換えた各実施例の試料を、それぞれ１０個作製して、水素分離筒の損傷の発生した割合を調べた。但し、他の寸法等の条件は、前記実験例１と同様である。
【００６７】
【表１】
0004898725.tif 000002
尚、本発明は前記実施形態になんら限定されるものではなく、本発明を逸脱しない範囲において種々の態様で実施しうることはいうまでもない。
【図面の簡単な説明】
【００６８】
【図１】第１実施形態の水素分離装置を軸方向に沿って破断して示す断面図である。
【図２】第１実施形態における押圧金具を軸方向に沿って破断し拡大して示す断面図である。
【図３】押圧金具の寸法等を説明する説明図である。
【図４】第１実施形態の水素分離装置が使用される水素分離システムを示し、（ａ）は（ｂ）のＡ−Ａ’断面図、（ｂ）は反応管を軸方向に破断して示す水素分離システムの正面図である。
【図５】第２実施形態の水素分離装置を軸方向に沿って破断して示す断面図である。
【図６】従来技術の説明図である。
【符号の説明】
【００６９】
１、９１…水素分離装置
３、９３…水素分離筒
５、９５…取付金具
７、９９、１０１…シール部材
９、１０３、１０５…押圧金具
１１、１０７、１０９…固定金具
５３…ストレート部
５５…テーパ部
５７…Ｒ部
５９、６１…Ｃ面取部
７１…反応管（収納容器）
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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