(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
成分（Ｉ）、即ち、式(I)
0004902081.tif 000017
の化合物、即ち、1,2,5,6-テトラヒドロ-4H-ピロロ[3,2,1-ij]キノリン-4-オン
(ピロキロン)の少なくとも１種の有効な量と、
成分（ＩＩ）、即ち、
IIA) チアメトキサム
0004902081.tif 000018
及び
IIE) クロチアニジン
0004902081.tif 000019
からなる群から選ばれた化合物の少なくとも1種を、微生物及び昆虫又はアカリナ目の代表的な害虫が蔓延している作物植物又はその場所に施すことを特徴とする、微生物及び昆虫の撲滅方法。
【請求項２】
植物病原菌及び昆虫又はアカリナ目の代表的な害虫を防除するための、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
植物の増殖材料を処理するための、請求項１に記載の方法。
【請求項４】
穀類及びイネを処理するための、請求項１に記載の方法。
【請求項５】
請求項１で定義したごとき成分(I)及び成分(II)の効果的な組合せからなる組成物であって、これらの成分が植物病原体性病害及び昆虫又はアカリナ目の代表的な害虫に対する活性を増大させる量で存在している組成物を適用することからなる、請求項１に記載の方法。
【請求項６】
成分(I)と成分(II)をマイクロカプセルの形の徐放性製剤に製剤する、請求項５に記載の方法。
【請求項７】
成分(I)と成分(II)を、別個に、マイクロカプセルの形に製剤する、請求項６に記載の方法。
【請求項８】
マイクロカプセルをツイン−パック内に包装する、請求項７に記載の方法。
【請求項９】
菌類及び昆虫により被害を受けた場所又は被害を受ける危険性のある場所を、同一の日に、同時に又は任意、所望の順序で、成分(I)及び成分(II)で処理する、請求項１又は請求項５に記載の方法。
【請求項１０】
請求項１で定義したごとき成分(I)及び成分(II)の効果的な組合せからなる組成物であって、これらの成分が植物病原体性病害及び昆虫又はアカリナ目の代表的な害虫に対する活性を増大させる量で存在している組成物。
【請求項１１】
成分(I)と成分(II)の重量比は100:1〜1:100である、請求項１０に記載の組成物。
【請求項１２】
植物病原菌及び摂食昆虫を防除するために、請求項１１に記載の組成物。
【請求項１３】
請求項１で定義したごとき微生物及び昆虫又はアカリナ目の代表的な害虫を撲滅するための方法における、請求項１０〜１２のいずれかに記載の組成物の使用。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
本発明は、１種又はそれ以上の殺菌性化合物と１種又はそれ以上の殺虫性又は殺ダニ性化合物からなる組成物であって、昆虫及び/又はアカリナ目の代表的な害虫(representative of the order Acarina)及び微生物、例えば、植物上の又は種子ドレッシング上の植物病原菌(phytopathogenic fungi)を同時的に防除するのに適当な組成物、これらの有害生物(pests)の防除方法、適当な組成物の調製方法及びその使用に関する。
【０００２】
有害生物を防除するための活性成分のある種の混合物は、文献に記載されている。US 4,731,385号には、ニトロメチレン誘導体と、特に、ピロキロンとの組合せからなる組成物が開示されている。JP 63 1567.5号には、イミノ-置換複素環化合物と、特に、ピロキロンとの組合せからなる組成物が開示されている。
JP 03 047106号には、塩素置換ピリジンと、特に、ピロキロンとの組合せからなる組成物が開示されている。JP 06 329507号には、トリアジンと、特に、ピロキロンとの組合せからなる組成物が開示されている。JP 63 072610号には、特に、ピロキロンとニトロメチレン誘導体との組合せからなる組成物が開示されている。
これらの既知の混合物の生物学的特性は、有害生物の防除の分野において完全に満足し得るものではなく、従って、他の混合物、特に、相乗的特性、例えば、特に、微生物及び昆虫及びアカリナ目の代表的な害虫を防除するための相乗的殺有害生物特性を有する混合物を利用可能にすることが要求されている。この問題は、本発明に従って本発明の組成物を提供することにより解決される。
【０００３】
従って、本発明は、植物の病害及び植物、植物増殖材料(plant propagation material)又は他の植物材料における微生物の蔓延を防除するための、及び、昆虫(insects)又はアカリナ目の代表的な害虫を防除するための組成物であって、
式(I)
0004902081.tif 000002
の化合物、即ち、1,2,5,6-テトラヒドロ-4H-ピロロ[3,2,1-ij]キノリン-4-オン(ピロキロン)の少なくとも１種と、式(II)
0004902081.tif 000003
（式中、Ａは2-クロロピリド-5-イル、2-メチルピリド-5-イル、1-オキシド-3-ピリジノ、2-クロロ-1-オキシド-5-ピリジノ、2,3-ジクロロ-1-オキシド-5-ピリジノ、テトラヒドロフラン-3-イル、5-メチル-テトラヒドロフラン-3-イル又は2-クロロチアゾール-5-イル基であり、
Ｒは水素、C1-C6アルキル、フェニル-C1-C4アルキル、C3-C6シクロアルキル、C2-C6アルケニル又はC2-C6アルキニルであり、
Ｙは-N(R)(R2)；SR2又はC1-C12アルキルであり、
Ｒ1とＲ2は、他方から独立して、水素、C1-C4アルキル、C1-C4アルケニル、C1-C4アルキニル、-C(=O)-CH3又はベンジルを表すか、又は、Ｒ1とＲ2は一緒に、-CH2-CH2-、-CH2-CH2-CH2-、-CH2-O-CH2-、-CH2-S-CH2-、-CH2-NH-CH2-又は
-CH2-N(CH3)-CH2-を形成している；
ＸはN-NO2、N-CN又はCH-NO2である)のネオニコチノイド化合物、又は、適当である場合には、その互変異性体（各々の場合、遊離の形であるか、塩の形である）の少なくとも1種と、少なくとも1種の補助薬と、適当な場合には、他の殺虫性又は殺菌性化合物の少なくとも1種からなる組成物に関する。
【０００４】
本発明は、また、式(I)の化合物と式(II)の化合物からなる組成物を植物又は植物が生育している場所に施すことからなる、植物の病害及び植物における昆虫による被害を抑制又は防止する方法に関する。
【０００５】
本発明の好ましい態様は、組成物が式(I)の化合物を含有しておりかつ式(II)の化合物が
IIA) チアメトキサム(Thiamethoxam)
0004902081.tif 000004
EP-A-580533から公知；
IIB) イミダクロプリド（Imidacloprid）
0004902081.tif 000005
The Pesticide Manual, 11版(1997), The British Crop Protection
Council, London, p706から公知；
IIC) アセタミプリド(Acetamiprid)(NI-25)
0004902081.tif 000006
The Pesticide Manual, 11版(1997), The British Crop Protection
Council, London, p9から公知；
IID) ニテンピラム(Nitenpyram)(TI-304)
0004902081.tif 000007
The Pesticide Manual, 11版(1997), The British Crop Protection
Council, London, p880から公知；
IIE) クロチアニジン(Clothianidin)(TI-435)
0004902081.tif 000008
EP-375907から公知；
IIF) MTI-446
0004902081.tif 000009
EP-649845から公知；
IIG) チアクロプリド(Thiacloprid)
0004902081.tif 000010
EP-192060から公知；又は
IIH)
0004902081.tif 000011
EP-428941から公知；
から選ばれたものである方法に関する。
【０００６】
式(II)の化合物の幾つかは互変異性体の形であることができる。従って、上記において及び以下の記載において、適当である場合には、式(II)の化合物は、たとえ、各々の場合について、互変異性体であることが特に記載されれていない場合においても、対応する互変異性体を包含するものと理解されるべきである。
【０００７】
少なくとも１個の塩基性センターを有する式(II)の化合物は、例えば、酸付加塩を形成し得る。これらの塩は、例えば、鉱酸、例えば、過塩素酸、硫酸、硝酸、亜硝酸、リン酸又はハロゲン化水素酸(hydrohalic acid)のごとき強無機酸；非置換又は置換、例えば、ハロ-置換C1-C4アルカンカルボン酸、例えば、酢酸、飽和又は不飽和ジカルボン酸、例えば、シュウ酸、マロン酸、コハク酸、マレイン酸、フマル酸又はフタル酸、ヒドロキシカルボン酸、例えば、アスコルビン酸、乳酸、リンゴ酸、酒石酸又はクエン酸又は安息香酸のごとき強有機酸；又は、非置換又は置換、例えば、ハロ-置換C1-C4アルカン-又はアリールスルホン酸、例えば、メタン-又はp-トルエンスルホン酸のごとき有機スルホン酸を使用して形成される。更に、少なくとも１個の酸基を有する式(II)の化合物は、塩基との塩を形成し得る。適当な塩基との塩は、例えば、アルカリ金属又はアルカリ土金属塩、例えば、ナトリウム、カリウム又はマグネシウム塩のごとき金属塩、又は、アンモニア又は有機アミン、例えば、モルホリン、ピペリジン、ピロリジン、モノ-、ジ-又はトリ-低級アルキルアミン、例えば、エチル-、ジエチル-、トリエチル-又はジメチルプロピルアミン、又は、モノ-、ジ-又はトリヒドロキシ-低級アルキルアミン、例えば、モノ-、ジ-又はトリエタノールアミンとの塩である。なお、対応する内部塩も形成し得る。本発明においては、農業化学的に有利な塩が好ましい。遊離の形の式(I)の化合物の間での密接な関係から見て、上記において及び以下の記載において、遊離の式(II)の化合物又はその塩に言及されている場合には、適当でかつ好都合な場合、式(II)の化合物の対応する塩又は遊離の式(II)の化合物も包含されると理解されるべきできである。同様のことは式(II)の化合物の互変異性体及びその塩にも適用される。各々の場合において、遊離の形であることが好ましい。
【０００８】
式(I)の化合物と式(II)の化合物とからなる新規な組成物は、生きている栽培植物については葉に水性液体として施す(in water application)のに適しており、そして、特に、植物増殖材料(plant propagation material)についてはドレッシングにより施す(dressing application)のに適当である。植物増殖材料という用語は全ての種類の種子(果実、塊茎、穀物)、挿木(cutting)、切断されたシュート(cut shoot)等を包含する。好ましい適用分野は全ての種類の種子の処理、特に、穀類及び稲の種子の処理である。
【０００９】
本発明は従来、慣用されている量より実質的に低い量の殺生物剤(biocide)を使用して種子ドレッシングを可能にし、従って、非常に大きな技術の豊富化を構成する。
【００１０】
２成分組成物I＋IIの他に、本発明は、菌類及び昆虫が蔓延しているか又は蔓延しやすい場所、例えば、植物を、a) 式(I)の活性成分及びb) 式(II)の活性成分により、同一の日に任意、所望の順序で、又は同時的に処理することを特徴とする菌類及び昆虫の制御方法に関する。
【００１１】
新規な活性成分組成物に、殺菌剤、殺虫剤、殺線虫剤、除草剤、生長調節剤及び肥料のごとき他の農業化学的活性成分を添加することも可能である。
【００１２】
本発明による活性成分(I)及び(II)の組合せにより、種子及び土壌に発生する植物の病害の防除において有用な接触作用並びに浸透性で(systemic)かつ長時間の作用が達成される。新規な組合せは、貯蔵された食品及び植物増殖材料、特に、種子中の微生物及び昆虫を死滅させ、生育中の植物を土壌に発生する微生物及び昆虫による被害から保護する。
【００１３】
新規な活性成分組成物I＋IIは、栽培植物を保護するための非常に有利な治療的、予防的及び浸透的殺菌及び殺虫特性を有する。既に述べたごとく、この活性成分組成物は、植物又は植物の部分(果実、花、葉、茎、塊茎、根)又は有用な植物の種々の作物(crops)上に発生する微生物及び昆虫を防除又は死滅させるのに使用でき、一方、同時に、後に生長する植物の部分はかかる微生物及び昆虫から保護される。
【００１４】
化合物I＋IIの新規な組成物の作用は、特に、イモチ病(Pyricularia oryzae)、ゴマハガレ病(Cochliobolus miyabeanus)、モンガレ病(Pellicularia sasakii)、リゾクトニア種(Rhizoctonia spp)のごとき稲の病害又は昆虫、シラハガレ病
(Xanthomonas oryzae)のごとき稲の細菌及びニラパルバタ ルゲンス(Nilaparvata lugens)、ラオデルファクス ストリアテルス(Laodelphax
striatellus)、セガテラ フルシフェラ(Segatella furcifera)、ネフォテチックス シンクチセプス(Nephotettix cincticeps)、オウレマ オリザエ(Oulema
oryzae)、リソロプトゥルス オリゾフィルス(Lissorhoptrus oryzophilus)及びレプトコリサ オラトリア(Leptocorisa oratoria)のごとき稲の昆虫に対して示される。しかしながら、前記組合せは植物の土壌又は他の部分を直接処理するのにも適している。植物はこれらの組合せに十分に耐性でありそしてこれらの組合せは生態的に安全である。
【００１５】
驚くべきことに、今般、本発明の組成物は、該組成物が含有する個々の活性成分の、原理的に期待される殺生物特性及び物理的特性の相加的増大をもたらすばかりでなしに、特に、これらの化合物の農薬的活性(pesticidal activity)の範囲を拡大させる相乗効果を達成することが認められた。
【００１６】
特に、驚くべきことに、今般、本発明の組成物の農薬的活性は、個々の成分の農薬的活性と比較して、本質的に期待され得るごとき、単なる相加的なものではなく、相乗効果が存在することが認められた。しかしながら、“相乗”という用語は、この関係において、農薬的活性に限定されるものではなく、個々の成分と比較した場合の、本発明の組成物の他の有利な特性にも同様に関係する。かかる有利な特性としては以下のものが挙げられる：農薬的活性の範囲の他の有害生物、例えば耐性種(resistant strain)までの拡大、前記式の化合物の施用割合の減少、個々の化合物が全く効果を示さない施用割合での、本発明の組成物による有害生物の適切な防除；製剤及び/又は施用、例えば、粉砕、篩分け、乳化、溶解又は分散の際の有利な挙動；貯蔵安定性の増大；光線に対する改善された安定性；より有利な分解性；改善された毒物学的及び/又は生態毒物学的性質又は当業者に周知の他の利点。
【００１７】
驚くべきことに、今般、式(I)の化合物と式(II)の化合物からなる組成物を植物又は植物の生育している場所に適用した場合、全く予測しなかったことに、植物の生長が増大することが認められた。式(I)の化合物と式(II)の化合物からなる組成物の作用は、周知の農薬の作用はるかに超えることが認められた。式(I)の化合物と式(II)の化合物からなる組成物は、本発明の枠内において植物の生長と称される作用を示すことが示されている。植物の生長という用語は、式(I)の化合物と式(II)の化合物からなる組成物による有害生物の防除に関係しない、植物の種々の種類の改善を包含することが理解される。例えば、かかる有利な特性としては、改善された作物特性、例えば発生(emergence)、作物収量、タンパク質含量、より発達した根系統、ぶんげつ(tillering)の増大、植物の高さの増大、より大きい葉身、より少ない枯死基部葉(basal leaf)、より強いぶんげつ枝(tiller)、より緑色の葉の色、より少ない肥料の必要量、より少ない種子の必要量、より多い生産性ぶんげつ（productive tiller）、より早期の開花、早期の穀類の熟成、より少ない植物のバース(verse)(ロッジング；lodging)、より増大したシュートの生長、改善された植物の活力及び早期の発芽、又は当業者に周知の他の利点。
【００１８】
前記ネオニコチノイド化合物(II)を、昆虫及びアカリナ目の代表的な害虫が寄生していない植物の生長を改善する方法において使用することが特に好ましい。
【００１９】
式(I)の化合物と式(II)の化合物とからなる組成物は植物の生長に良好な効果を有することが示されている。原則として、良好な効果とは、少なくとも10％のより早い発生(emergence)、作物収率、より発達した根系、植物の高さの増加、より大きな葉身、より少ない肥料の必要量、より少ない種子の必要量、増大したシュートの生長、改善された植物の活力等を意味する。
【００２０】
本発明の別の要旨は、植物の生長を改善する方法において、ネオニコチノイド化合物(II)を使用する方法である。
【００２１】
本発明の別の要旨は、植物の生長を改善する方法において、ネオニコチノイド化合物(II)を使用することである。
【００２２】
本発明の更に別の要旨は、植物の生長を改善する方法において、ネオニコチノイド化合物(II)を含有する組成物を使用する方法である。
【００２３】
本発明によれば、植物の生長を改善する方法、特に、少なくとも１種のネオニコチノイド化合物(II)を植物又は植物が生育している場所に適用することからなる、キャノラ（canola）(アブラナ)、ナス、稲、馬鈴薯及び大豆のごとき作物の生長を改善する方法が提供される。
【００２４】
有害生物の防除の分野において、本発明の組成物は、低い濃度においても非常に有利な殺生物範囲を有する有用な予防及び/又は治療成分であり、しかも、温血動物、魚及び植物は十分な耐性を示す。本発明の組成物は、植物病原菌及び昆虫及びアカリナ目の代表的な害虫のごとき、通常の感受性の、動物の有害生物及び耐性の、動物の有害生物の全ての又は個々の発達段階に対して効果を示す。本発明の組成物の殺虫及び/又は殺ダニ作用は、直接的に、即ち、直ちに又はある時間後に、例えば脱皮(moulting)中に発生する有害生物の死滅率によって、又は、間接的に、例えば産卵率の減少及び/又は孵化率の減少によって示される；良好な活性は少なくとも50〜60％の死滅率に相当する。
【００２５】
動物の有害生物としては、例えば、下記ものが挙げられる：
レピドプテラ(Lepidoptera)目の有害生物、例えば、
アクレリス種(Acleris spp)、アドキソフィエス種(Adoxophyes spp)、アエゲリア種(Aegeria spp)、アグロチス種(Agrotis spp)、アラバマ アルギラセアエ
(Alabama argillaseae)、アミロイス種(amylois spp)、アンチカルシア ゲマタリス(Anticarsia gemmatalis)、アルチプス種(Archips spp)、アルギロタエニア種(Argyrotaenia spp)、アウトグラファ種(Autographa spp)、ブセオラ フスカ(Busseola fusca)、カドラ カウテラ(Cadra cautella)、カルポシナ ニッポネシス(Carposina nipponesis)、チロ種(Chilo spp)、コリストネウラ種
(Choristoneura spp)、クリシア アンビグエラ(Clysia ambiguella)、クナファロクロシス種(Cnaphalocrocis spp)、クネファシア種(Cnephasia spp)、コチリス種(Cochylis spp)、コレオフォラ種(Coleophora spp)、クロシドロミア ビノタリス(Crocidolomia binotalis)、クリプトフレビア ロイコトレタ(Cryptophlebia leucotreta)、シディア種(Cydia種)、ジアトラエア種(Diatraea spp)、ジパロプシス カスタネア(Diparopsis castanea)、エアリアス種(Earias spp)、エフェスチア種(Ephestia spp)、エウコスマ種(Eucosma spp)、エウポエシリア アンビグエラ(Eupoecillia ambiguella)、エウプロクチス種(Euproctis spp)、エウクソア種(Euxoa spp)、グラフォリタ種(Grapholita spp)、ヘディア ヌビフェラナ(Hedya nubiferana)、ヘリオシス種(Heloithis spp)、ヘルラ ウンダリス(Hellula undalis)、ハイファントリア クネア(Hyphantria cunea)、ケイフェリア リコペルシセラ(Keiferia lycopersicella)、ロイコプテラ スシテラ
(Leucoptera scitella)、リソコレシス種(Lithocollethis spp)、ロベシア ボトラナ(Lobesia botrana)、リマントリア種(Lymantria spp)、リオネチア種
(Lyonetia spp)、マラコソマ種(Malacosoma spp)、マメストラ ブラシカエ
(Mamestra brassicae)、マンドゥカ セクスタ(Manduca Sexta)、オペロフテラ種(Operophtera spp)、オストリニア ヌビラリス(Ostrinia nubilalis)、パメネ種(Pammene spp)、パンデミス種(Pandemis spp)、パノリス フラメア(Panolis
flammea)、ペクチノフォラ ゴシピエラ(Pectinophora gossypiella)、フトリマエア オペルクレラ(Phthorimaea operculella)、ピエリス ラパエ(Pieris rapae)、ピエリス種(Pieris spp)、プルテラ キシロステラ(Plutella xylostella)、プライス種(Prays spp)、スクリポファガ種(Scripophaga spp)、セサミア種(Sesamia spp)、スパルガノシス種(Sparganothis spp)、スポドプテラ種(Spodoptera spp)、シナンセドン種(Synanthedon spp)、タウメトポエア種(Thaumetopoea spp)、トルトリクス種（Tortrix spp）、トリコプルシアni (Trichoplusia ni)及びイポノメウタ種(Yponomeuta spp)；
コレオプテラ(Coleoptera)目の有害生物、例えば、
アグリオテス種(Agriotes spp)、アントノムス種(Anthonomusu spp)、アトマリア リネアリス(Atomaria linearis)、カエトクネマ チビアリス(Chaetocnema
tibialis)、コスモポリテス種(Cosmopolites spp)、クルクリオ種(Curculio spp)、デルメテス種(Dermetes spp)、ヂアブロチカ種(Diabrotica spp)、エピラクナ種(Epilachna spp)、エレムヌス種(Eremnus spp)、レプチノタルサ デセムリネアタ(Leptinotarsa decemlineata)、リソロプトルス種(Lissorhoptrus spp)、メロロンタ種(Melolontha spp)、オリカエフィルス種(Orycaephirus spp)、オチオリンクス種(Otiorhynchus spp)、フリクチヌス種(Phlyctinus spp)、ポピリア種(Popillia spp)、プシリオデス種(Psylliodes spp)、リゾペルタ種(Rhizopertha spp)、スカラベイダエ種(Scarabeidae spp)、シトフィルス種(Sitophilus spp)、シトトロガ種(Sitotroga spp)、テネブリオ種(Tenebrio spp)、トリボリウム種(Tribolium spp)及びトロゴデルマ種(Trogoderma spp)；
オルトプテラ(Orthoptera)目の有害生物、例えば、
ブラッタ種(Blatta spp)、ブラッテラ種(Blattella spp)、グリロタルパ種
(Gryllotalpa spp)、ロイコファエア マデラエ(Leucophaea maderae)、ロクスタ種(Locusta spp)、ペリプラネタ種(Periplaneta spp)及びスチストセルカ種
(Schistocerca spp)；
イソプテラ(Isoptera)目の有害生物、例えば、
レチクリテルメス種(Reticulitermes spp)；
プソコプテラ(Psocoptera)目の有害生物、例えば、
リポセリス種(Liposcelis spp)；
アノプルラ(Anoplura)目の有害生物、例えば、
ハエマトピヌス種(Haematopinus spp)、リノグナサス種(Linognathusu spp)、ペヂクルス種(Pediculus spp)、ペムフィグス種(Pemphigus spp)及びフィロキセラ種(Phylloxera spp)；
マロファガ(Mallophaga)目の有害生物、例えば、
ダマリネア種(Damalinea spp)及びトリコデクテス種(Trichodectes spp)；
シサノプテラ(Thysanoptera)目の有害生物、例えば、
フランクリニエラ種(Frankliniella spp)、ヘルシノスリプス種(Hercinothrips spp)、タエニオスリプス種(Taeniothrips spp)、スリプス パルミ(Thrips
palmi)、スリプス タバシ(Thrips tabaci)及びスシルトスリプス アウランチイ(Scirtothrips aurantii)；
ヘテロプテラ(Heteroptera)目の有害生物、例えば、
シメックス種(Cimex spp)、ディスタンチエラ テオブロマ(Distantiella
theobroma)、ディスデルクス種(Dysdercus spp)、オイチスツス種
(Euchistus spp)、オイリガステル種(Eurygaster spp)、レプトコリサ種
(Leptocorisa spp)、ネザラ種(Nezara spp)、ピエスマ種(Piesma spp)、ロドニウス種(Rhodnius spp)、サールベルゲラ シングラリス(Sahlbergella singularis)、スコチノファラ種(Scotinophara spp)及びトリアトマ種(Triatoma spp)；
ホモプテラ(Homoptera)目の有害生物、例えば、
アレウロトリクス フロコスス(Aleurothrixus floccosus)、アレイロデス ブラシカエ(Aleyrodes brassicae)、アオニジエラ種(Aonidiella spp)、アフィヂダエ(Aphididae)、アフィス種(Aphis spp)、アスピドツス種(Aspidotus spp)、ベミシア タバシ(Bemisia tabaci)、セロプラステル種(Celoplaster spp)、クリソムファルス アオニジウム(Chrysomphalus aonodium)、クリソムファルス ディクチオスペルミ(Chrysomphalus dictyospermi)、コカス ヘスペリダム(Coccus
hesperidum)、エンポアスカ種(Empoasca spp)、エリオソマ ラリゲルム
(Eriosoma larigerum)、エリスロノイラ種(Erythroneura spp)、ガスカルヂア種(Gascardia spp)、ラオデルファクス種(Laodelphax spp)、レカニウム コルニ
(Lecanium corni)、レピドサフェス種(Lepidosaphes spp)、レマ種(Lema spp)、マクロシフス種(Macrosiphus spp)、ミズス種(Myzus spp)、ネフォテチックス種(Nephotettix spp)、ニラパルバタ種(Nilaparvata spp)、パラトリア種
(Paratoria spp)、ペムフィグス種(Pemphigus spp)、プラノコカス種(Planococcus spp)、プソイドアウラカスピス種(Pseudoaulacaspis spp)、プソイドコカス種(Pseudococcus spp)、プシラ種(Psylla spp)、プルビナリア アエチオピカ(Pluvinaria aethiopica)、クアドラスピヂオツス種(Quadraspidiotus spp)、ロパロシフム種(Rhopalosiphum spp)、サイセチア種(Saissetia spp)、スカフィオデウス種(Scaphoideus spp)、スチザフィス種(Schizaphis spp)、シトビオン種(Sitobion spp)、ソガテラ種(Sogatella spp)、トリアロイロデス バポラアリオルム(Trialeurodes vaporariorum)、トリオザ エリトリアエ(Trioza erytreae)及びウナスピス シトリ(Unaspis citri)；
ヒメノプテラ(Hymenoptera)目の有害生物、例えば、
アクロミルメクス,Atta種(Acromyrmex Att spp)、セフス種(Cephus spp)、ディプリオン種(Diprion spp)、ディプリオニダエ(Diprionidae)、ギルピニア ポリトマ(Glipinia polytoma)、ホプロカムパ種(Hoplocampa spp)、ラシウス種
(Lasius spp)、モノモリウム ファラオニス(Monomorium pharaonis)、ネオディプリオン種(Neodiprion spp)、ソレノプシス種(Solenopsis spp)及びベスパ種(Vespa spp)；
ディプテラ(Diptera)目の有害生物、例えば、
アエデス種(Aedes spp)、アンテリゴナ ソカタ(Antherigona soccata)、バビオ ホルツラヌス(Babio hortulanus)、カリフォラ エリスロセファラ(Calliphora
erythrocephala)、セラチチス種(Ceratitis spp)、クリソミア種(Chrysomyia spp)、クレックス種(Culex spp)、クテレブラ種(Cuterebra spp)、ダクス種(Dacus spp)、ドロソフィラ メラノガステル(Drosophila melanogaster)、ファニア種Fannia spp)、ガストロフィルス種(Gastrophilus spp)、グロシナ種(Glossina spp)、ヒポデルマ種(Hypoderma spp)、ヒッポボスカ種(Hyppobosca spp)、リリオミザ種(Liriomyza spp)、ルシリア種(Lucilia spp)、メラナグロミザ種(Melanagromyza spp)、ムスカ種(Musca spp)、オエストルス種(Oestrus spp)、オルセオリア種(Orseolia spp)、オシネラ フリット(Oscinella frit)、ペゴミア ヒオシアミ(Pegomyia hyoscyami)、フォルビア種(Phorbia spp)、ラゴレチス ポモネラ(Rhagoletis pomonella)、スシアラ種(Sciara spp)、ストモキス種(Stomoxys spp)、タバヌス種(Tabanus spp)、タニア種(Tannia spp)及びチプラ種(Tipula spp)；
シフォナプテラ(Siphonaptera)目の有害生物、例えば、
セラトフィルス種(Ceratophyllus spp)及びキセノプシラ チェオピス
(Xenopsylla cheopis)；
シサヌラ(Thysanura)目の有害生物、例えば、
レピスマ サッカリナ(Lepisma saccharina)；
アカリナ(Acarina)目の有害生物、例えば、
アカルス シロ(Acarus siro)、アセリア シェルドニ(Aceria sheldoni)、アクルス シュレクテンダリ(Aculus schlechtendali)、アンブリオマ種(Amblyomma
spp)、アルガス種(Argas spp)、ブーフィルス種(Boophilus spp)、ブレビパルプス種(Brevipalpus spp)、ブリオビア プラエチオサ(Bryobia praetiosa)、カリピトリメルス種(Calipitrimerus spp)、コリオプテス種(Chorioptes spp)、デルマニスス ガリナエ(Dermanyssus gallinae)、エオテトラニクス カルピニ
(Eotetranychus carpini)、エリオフィエス種(Eriophyes spp)、ヒアロマ種
(Hyalomma spp)、イクソデス種（Ixodes spp）、オリゴニクス プラテンシス
(Olygonychus pratensis)、オルニソドロス種(Ornithodoros spp)、パノニクス種(Panonychus spp)、フィロコプトルタ オレイボラ(Phyllocoptruta oleivora)、
ポリファゴタルソネムス ラツス(Polyphagotarsonemus latus)、プソロプテス種(Psoroptes spp)、リピセファルス種(Rhipicephalus spp)、リゾグリフス種
(Rhizoglyphus spp)、サルコプテス種(Sarcoptes spp)、タルソネムス種
(Tarsonemus spp)及びテトラニクス種(Tetranychus spp)。
【００２６】
植物病原菌としては、例えば、下記のものが挙げられる：
不完全菌綱の病原菌、例えば、
ボトリチス種(Botrytis spp)、ピリクラリア種(Pyricularia spp)、ヘルメントスポリウム種(Helmintsporium spp)、フサリウム種(Fusarium spp)、セプトリア種(Septoria spp)、セルコスポラ種(Cercospora spp)及びアルテルナリア種
(Alternaria spp)；
バシヂオミセテス(Basidiomycetes)綱の病原菌、例えば、
リゾクトニア種(Rhizoctonia spp)、ヘミレイア種(Hemileia spp)及びプシニア種(Puccinia spp)；
アスコミセテス(Ascomycetes)綱の病原菌、例えば、
ベンツリア種(Venturia spp)、エリシフェ種(Erysiphe spp)、ポドスファエラ種(Podosphaera spp)、モニリニア種（Monillinia spp）及びウンシヌラ種
(Uncinula spp)；及び
オオミセテス(Oomycetes)綱の病原菌、例えば、
フィトフトラ種(Phytophthora spp)、ピチウム種(Pythium spp)及びプラスモパラ種(Plasmopara spp)。
【００２７】
本発明の組成物を使用することにより、植物、特に、農業、園芸及び森林における有用植物又は果実、花、葉、茎、塊茎又は根のごときかかる植物の部分に発生する前記したごとき有害生物を防除する(control)、即ち、抑制(inhibit)又は撲滅する(destroy)ことができ、一方、ある場合には、後に生長する植物の部分がこれらの有害生物から保護される。
【００２８】
標的作物は、特に、下記のものである：小麦、大麦、ライムギ、オートムギ、コメ、トウモロコシ及びモロコシのごとき穀類；テンサイ及び飼料ビート(fodder beet)ごときビート；果実、例えば、梨果(pome)、核果及び軟質果実、例えば、リンゴ、セイヨウナシ、プラム、モモ、アーモンド、サクランボ、又は、ベリー、例えば、イチゴ、キイチゴ又はクロイチゴ；インゲンマメ(bean)、ヒラマメ、エンドウマメ及びダイズのごときマメ科植物；アブラナ、カラシナ、ケシ、オリーブ、ヒマワリ、ヤシ、ヒマシ油植物、ココアマメ及び落花生のごとき油脂植物；セイヨウカボチャ、キュウリ及びメロンのごときキュウリ系植物；ワタ、アマ、アサ及びジュートのごとき繊維植物；オレンジ、レモン、グレープフルーツ及びマンダリンのごときカンキツ類果実；ホウレンソウ、レタス、アスパラガス、キャベツ、ニンジン、タマネギ、トマト、馬鈴薯及びパピルカのごとき野菜；アボカド、シナモン及び樟脳のごときクスノキ科植物；タバコ、木の実、コーヒー、ナス、サトウキビ、茶、コショウ、ブドウ、ホップ、バナナ及び天然ゴム植物並びに観葉植物。特に、コムギ、大麦、アブラナ、トウモロコシ、イネ及びテンサイ上の害虫及び微生物を防除するのに好ましい。
【００２９】
本発明の組成物は、昆虫及びアカリナ目の代表的な害虫、特に、ワタ、果実、トウモロコシ、ダイズ、アブラナ、イネ及び野菜作物におけるアントノムス グランジス(Anthonomus grandis)、ジアブロチカ バルテアタ(Diabrotica balteata)、ヘリオシス ビレッセンス(Heliothis virescens)幼虫、プルテラ キシロステラ(Plutella xylostella)及びスポドプテラ リトラリス(Spodoptera litoralis)幼虫のごとき植物破損性(plant-destructive)摂食昆虫(feeding insect)及びテトラニクス種(Tetranichus spp)のごときクモダニ(spider mite)を抑制するのに特に適している。
【００３０】
本発明の組成物の別の使用領域は、貯蔵された製品、在庫品及び材料の保護、及び、衛生部門においては、特に、前記害虫に対する家庭用動物及び生産性家畜の保護である。
【００３１】
本発明の組成物は、遺伝的に変性された増殖材料、例えば種子を包含する果実、塊茎又は穀類のごとき繁殖材料植物、又は、植物の切穂(cutting)の処理にも適している。増殖材料は植え付けする前に処理し得る；例えば、種子を播種する前に被覆(dress)し得る。本発明の組成物は、種子粒子に液体製剤を含浸させることにより、或いは、種子粒子を固体製剤で被覆することにより種子粒子に施すこともできる(被覆)。本発明の組成物は、増殖材料を植え付けする場合には、植え付け場所に施すこともできる；例えば、播種時に種子用のみぞ（seed furrow）に施し得る。本発明は、更に、植物増殖材料の処理方法及びかく処理された植物増殖材料に関する。
【００３２】
式(I)の化合物と式(II)の化合物とからなる本発明の組成物は、通常、組成物の形で植物増殖材料に施されるが、種子又は種子の増殖している場所(例えばみぞ)に、別の化合物と共に、同時に又は連続的に、施すこともできる。これらの別の化合物は肥料又は微量栄養供給剤又は植物の生長に影響する他の製剤であり得る。他の化合物は、所望に応じて、別の担体、表面活性剤又は製剤の分野で慣用されている適用促進助剤と混合された、選択的農薬又はこれらの製剤の種々の混合物であることができる。
【００３３】
種子の処置を適用する技術は当業者に周知であり、これらの技術は本発明との関係において容易に使用され得る。式(I)の化合物と式(II)の化合物とからなる組成物はスラリー、固体種子被覆剤、浸漬剤(soak)として、又は、種子の表面への粉剤として製剤し、施用し得る。被膜の被覆又はカプセル化も挙げることができる。被覆プロセスはこの分野で周知であり、種子については、被膜の被覆又はカプセル化の技術が使用され、他の増殖製品については、浸漬の技術が使用される。言うまでもなく、種子への活性化合物の適用は変動させることができ、本発明は使用されるべき技術を包含することを意図している。
【００３４】
本発明に従って植物増殖材料に混合物を適用する好ましい方法は、植物増殖材料に液体製剤を噴霧するか又は植物増殖材料を液体製剤で湿潤させるか、又は、植物増殖材料と、式(I)の化合物と式(II)の化合物とからなる組成物の固体製剤とを混合することからなる。
【００３５】
本発明の他の好ましい態様は、シードリングボックス(seedling box)技術における、式(I)の化合物と式(II)の化合物とからなる組成物の使用、使用方法及び害虫の防除方法である。
【００３６】
従って、本発明の組成物は、式(I)の化合物と式(II)の化合物の他に、適当な場合には、少なくとも１種の他の殺虫活性化合物、少なくとも１種の殺菌活性化合物を含有する、乳化性濃厚液(乳剤)、懸濁濃厚液、直接に噴霧し得る又は希釈可能な溶液、被覆可能なペースト、希釈乳液、湿潤性粉末(wettable powder)、可溶性粉末、分散性粉末、微粉末、顆粒又は重合体物質中のカプセルである；製剤の種類は意図する対象物及び周囲の環境に従って選択される。組成物について好ましい製剤はマイクロカプセルである。式(I)の化合物と式(II)の化合物は別個に又は又は一緒にマイクロカプセル化し得る。マイクロカプセルは徐放性製剤としての性質を有する。マイクロカプセルの好ましい包装形式はツイン−パックである。
【００３７】
活性成分は、組成物中で、純粋な形で、例えば特定の粒度を有する固体活性成分の形で使用されるか、或いは、好ましくは、少なくとも、エキステンダー、例えば溶剤又は固体担体又は表面活性化合物(表面活性剤)のごとき製剤技術で慣用されている助剤の１種と共に使用される。
【００３８】
適当な溶剤は、例えば、下記のものである：場合により部分的に水素化された炭化水素、好ましくは、キシレン混合物のごとき、８〜12個の炭素原子を含有するアルキルベンゼンのフラクション、アルキル化ナフタレン又はテトラヒドロナフタレン；パラフィン又はシクロヘキサンのごとき脂肪族又は脂環式炭化水素；エタノール、プロパノール又はブタノールごときアルコール；プロピレングリコール、ジプロピレングリコールエーテル、エチレングリコール又はエチレングリコールモノメチル又はモノエチルエーテルのごときグリコール及びそのエーテル又はエステル；シクロヘキサノン、イソホロン又はジアセトンアルコールのごときケトン；N-メチルピロリド-２-オン、ジメチルスルホキシド又はN,N-ジメチルスルホアミドのごとき強度に極性の溶剤；水；ナタネ油、ヒマシ油、ヤシ油又は大豆油又はエポキシ化ナタネ油、ヒマシ油、ヤシ油又は大豆油のごとき植物油又はエポキシ化植物油；及びシリコーン油。
【００３９】
例えば微粉末及び分散性粉末について使用される固体担体は、通常、カルサイト、タルク、カオリン、モンモリロナイト又はアタパルジャイトのごとき天然鉱物充填剤である。物理的特性を改善するためには、高度に分散させた珪酸又は高度に分散させた吸収剤重合体を添加し得る。適当な顆粒化吸着性担体は軽石、破砕したレンガ、セピオライト又はベントナイトのごとき多孔質担体である；適当な非吸着性担体はカルサイト又は砂である。なお、多数の無機物又は有機物起源の顆粒状材料、特に、ドロマイト又は粉砕した植物残渣を使用し得る。
【００４０】
製剤されるべき化合物の性質に応じて、適当な表面活性化合物は非イオン性、カチオン性及び/又はアニオン性表面活性剤であるか又は良好な乳化性、分散性及び湿潤性を有する表面活性剤の混合物である。以下に列挙する表面活性剤は単に例示したものである；製剤技術で慣用されている多数の表面活性剤及び本発明に従って使用するのに適当なものは関連文献に記載されている。
【００４１】
非イオン性表面活性剤は、好ましくは、脂肪族又は脂環式アルコール、飽和又は不飽和脂肪酸及びアルキルフェノールのポリグリコールエーテル誘導体である；上記誘導体は、３〜30個のグリコールエーテル基を含有し、（脂肪族）炭化水素部分に８〜20個の炭素原子を含有しそしてアルキルフェノールのアルキル部分に６〜18の炭素原子を含有している。他の非イオン性表面活性剤は、ポリエチレンオキシドとポリプロピレングリコール、エチレンジアミノポリプロピレングリコールと、アルキル鎖中に１〜10個の炭素原子を含有するアルキルポリプロピレングリコールとの水溶性付加物である；この付加物は20〜250個のエチレングリコールエーテル基と10〜100個のプロピレングリコールエーテル基を含有している。これらの化合物は、プロピレングリコール単位１個当り、通常、１〜５個のエチレングリコール単位を含有している。非イオン性表面活性剤の代表的な例はノニルフェノールポリエトキシエタノール、ヒマシ油ポリグリコールエーテル、ポリプロピレン/ポリエチレンオキシド付加物、トリブチルフェノキシポリエトキシエタノール、ポリエチレングリコール及びオクチルフェエノキシポリエトキシエタノールである。ポリオキシエチレンソルビタンの脂肪酸エステル、例えば、ポリオキシエチレンソルビタントリオレエートも適当な非イオン性表面活性剤である。
【００４２】
カチオン性表面活性剤は、好ましくは、置換基として少なくとも１個のC8−C22アルキル基を含有し、更に、別の置換基として、非置換又はハロゲン化低級アルキル、ベンジル又はヒドロキシ-低級アルキル基を含有する第４アンモニウム塩である。塩はハロゲン化物、メチルサルフェート又はエチルサルフェートの形であることが好ましい。カチオン性表面活性剤の例はステアリルトリメチルアンモニウムクロライド及びベンジルジ(2-クロロエチル)エチルアンモニウムブロマイドである。
【００４３】
水溶性石鹸及び水溶性合成表面活性化合物は、両者、適当なアニオン性表面活性剤である。適当な石鹸は高級脂肪酸(C10−C22)のアルカリ金属塩、アルカリ土金属塩又は非置換又は置換アンモニウム塩、例えば、オレイン酸又はステアリン酸のナトリウム又はカリウム塩、又は、例えば、ヤシ油又はトール油から得られる天然脂肪酸のナトリウム又はカリウム塩である；脂肪酸メチルタウリン塩も挙げることができる。しかしながら、より多くの場合、いわゆる、合成表面活性化合物、特に、脂肪スルホネート(fatty sulfonate)、脂肪サルフェエート、スルホン化ベンゾイミダゾール誘導体又はアルキルアリールスルホネートが使用される。脂肪スルホネート又はサルフェエートは、通常、アルカリ金属塩、アルカリ土金属塩又は非置換又は置換アンモニウム塩の形であり、通常、C8−C22アルキル基を含有し、このアルキル基は、アシル基のアルキル部分も含有している；例えば、リグノスルホン酸、ドデシルサルフェート又は天然脂肪酸から得られる脂肪アルコールサルフェートのナトリウム又はカルシウム塩を挙げることができる。これらの化合物は硫酸化及びスルホン化脂肪アルコール/エチレンオキシド付加物の塩も包含する。スルホン化ベンゾイミダゾール誘導体は２個のスルホン酸基と、約８〜22個の炭素原子を含有する脂肪酸基の１個を含有していることが好ましい。アルキルアリールスルホネートの例は、ドデシルベンゼンスルホン酸、ジブチルナフタレンスルホン酸又はナフタレンスルホン酸とホルミアルデヒドの付加物のナトリウム、カルシウム又はトリエチルアンモニウム塩である。対応するホスフェート、例えば、p-ノニルフェノールと４〜14モルのエチレンオキシドの付加物又は燐脂質のホスホン酸エステルの塩も適当である。
【００４４】
組成物は、通常、0.1〜99％、好ましくは、0.1〜95％の活性成分混合物と、
1〜99.9％、好ましくは、５〜99.9％の少なくとも１種の固体又は液体補助剤とからなる；通常、組成物の０〜25％、好ましくは0.1〜20％が表面活性剤であることができる(％はいずれも重量％である)。商業的製品は、好ましくは濃厚液として製剤されるであろうが、最終ユーザーは、通常、かなり低い活性成分濃度を有する希釈製剤を使用するであろう。好ましい組成物は下記のものである(％は、全て、重量％である)：
本発明の活性成分の組合せは、好ましくは、１(式(I)の化合物)：100(式(II)の化合物)〜100:1、特に、1:20〜20:1、特に、1:10〜10:1、特に、1:5〜5:1、特に、1:2〜2:1の混合比の、式(I)の化合物と、式(II)の化合物から選ばれた化合物とからなることが好ましい。
【００４５】
更に、下記のごとき活性成分の組合せが好ましい：
１．式(I)の化合物と式IIAの化合物；
２．式(I)の化合物と式IIBの化合物；
３．式(I)の化合物と式IICの化合物；
４．式(I)の化合物と式IIDの化合物；
５．式(I)の化合物と式IIEの化合物；
６．式(I)の化合物と式IIFの化合物；
７．式(I)の化合物と式IIGの化合物；
８．式(I)の化合物と式IIHの化合物
【００４６】
上記した混合比は、一方では、個々の成分の重量部に関係し、他方では、モルで表した混合比に関係する。即ち、例えば、4:1という比は、４重量部の化合物(I)：１重量部の殺虫性化合物：１重量部の別の殺菌又は殺虫活性化合物を表すばかりでなしに、４モルの化合物(I)：１モルの殺虫性化合物：１モルの別の殺菌又は殺虫活性化合物も表す。最後に、数字は、防除されるべき個々の害虫のLD50値の比の混合物にも関係する。
【００４７】
乳化性濃厚液：
殺虫活性化合物(II)      １〜90％、好ましくは、５〜20％
化合物(I)                １〜90％、好ましくは、５〜20％
表面活性剤:            １〜30％、好ましくは、15〜20％
溶剤：                  98％まで、好ましくは、70〜85％
【００４８】
微粉末：
殺虫活性化合物(II)      0.1〜10％、好ましくは、0.1〜１％
化合物(I)                0.1〜10％、好ましくは、0.1〜１％
固体担体:                99.9〜90％、好ましくは、99.9〜99％
【００４９】
懸濁濃厚液：
殺虫活性化合物(II)      ５〜75％、好ましくは、10〜50％
化合物(I)                ５〜75％、好ましくは、10〜50％
水:                      94〜24％、好ましくは、88〜30％
表面活性剤:              １〜40％、好ましくは、２〜30％
【００５０】
湿潤性粉末：
殺虫活性化合物(II)      0.5〜90％、好ましくは、１〜80％
化合物(I)                0.5〜90％、好ましくは、１〜80％
表面活性剤:              0.5〜20％、好ましくは、１〜15％
固体担体：              ５〜99％、好ましくは、15〜98％
【００５１】
顆粒：
殺虫活性化合物(II)      0.5〜30％、好ましくは、 ３〜15％
固体担体：              99.5〜70％、好ましくは、97〜85％
化合物(I)                0.5〜30％、好ましくは、３〜15％
【００５２】
本発明の組成物は、安定化剤、例えば、植物油又はエポキシ化植物油(例えば、エポキシ化ヤシ油、ナタネ油又は大豆油)、消泡剤、例えば、シリコーン油、防腐剤、粘度調節剤、バインダー及び/又は粘度付与剤、並びに、肥料又は特殊な効果を得るための他の活性成分、例えば、殺菌剤、殺線虫剤、軟体動物駆除剤又は選択的除草剤のごとき他の固体又は液体補助剤も含有し得る。
【００５３】
本発明の組成物は、補助剤の不存在下で、例えば、固体活性成分又は活性成分の混合物を、例えば、特定の粒度まで粉砕及び/又は篩分けすることにより、及び、少なくとも１種の補助剤の存在下で、例えば、活性成分又は活性成分の混合物を補助剤と共に緊密に混合及び/又は粉砕することにより、既知の方法で調製される。本発明は、更に、本発明の組成物の調製方法及びこれらの組成物の調製における式(I)の化合物及び式(II)の化合物の使用に関する。
【００５４】
本発明は、更に、組成物の施用方法、即ち、意図する対象物及び周囲の環境に従って選択される、吹き付け(spraying)、噴霧(atomising)、ダスチング
(dusting)、コーティング、ドレッシング(dressing)、ばら撒き(scattering)又は流し込みのごとき、前記した害虫及び微生物の制御方法及び前記した種類の害虫を制御するための組成物に使用に関する。活性成分の典型的濃度は、0.1〜1000ppm、好ましくは、0.1〜500ppmである。１ヘクタール当りの施用割合は、１ヘクタール当り、活性成分、１〜2000g、特に、10〜1000ｇ/ha、好ましくは20〜600g/haである。
【００５５】
植物保護の領域における好ましい施用方法は、植物の葉に施用することである(葉への施用)；施用の回数と施用割合は、問題となる有害生物の蔓延の危険性に依存する。しかしながら、植物の存在する場所に液体製剤を含浸させた場合、或いは、活性成分を植物の存在する場所に固体の形で、例えば、土壌中に顆粒の形で混入させた場合(土壌への施用)には、活性成分は根を経て植物に浸透することもできる(浸透作用)。水田稲作の場合には、かかる顆粒を潅水した稲田に計量されたで施用し得る。
【００５６】
本発明の組成物は、植物増殖材料、例えば、果実、塊茎又は穀物のごとき種子材料又は植物の切穂を菌の感染及び動物の害虫から保護するのにも適している。増殖材料を、植え付けの前に組成物で処理し得る：例えば、種子を播種する前に被覆し得る。本発明の化合物は、穀物に液体製剤を含浸させることにより、或いは、穀物を固体製剤で被覆することにより穀物に施し得る(被覆)。増殖材料を、例えば播種する際に種子用の溝に埋めることにより、本発明の組成物を植え付け場所に施すこともできる。本発明は、植物増殖材料の処理方法及びかく処理された植物増殖材料にも関する。
【００５７】
実施例F1：乳化性濃厚液
0004902081.tif 000012
かかる濃厚液を稀釈して、任意、所望の濃度の乳液を得ることができる。
【００５８】
実施例F2：溶液
0004902081.tif 000013
この溶液はマイクロドロップの形で使用するのに適している。
【００５９】
実施例F3：顆粒
0004902081.tif 000014
活性成分をジクロロメタンに溶解し、溶液を担体上に散布しついで溶剤を真空下で蒸発させた。
【００６０】
実施例F4：微粉末
0004902081.tif 000015
活性成分を担体と緊密に混合して、直ちに使用できる微粉末を得た。
【００６１】
実施例F5：湿潤性粉末
0004902081.tif 000016
活性成分を補助剤と混合し、混合物を適当な粉砕機中で完全に粉砕して、水で稀釈することにより所望の濃度の懸濁液を得ることのできる湿潤性粉末が得られる。
【００６２】
実施例F6：乳化性濃厚液
殺虫活性化合物                                          １０％
オクチルフェノールポリエチレングリコールエーテル
(4-5モルEO)                                              ３％
ドデシルベンゼンスルホン酸カルシウ                       ３％
ヒマシ油ポリエチレングリコールエーテル(36モルEO)         ４％
シクロヘキサノン                                          ３０％
キシレン混合物                                            ５０％
この濃厚液を水で稀釈することにより、任意所望の濃度の乳液を得ることができる。
【００６３】
実施例F7：微粉末              a）        b)
殺虫活性化合物                ５％      ８％
タルク                        95％      −
カオリン                      −        92％
活性成分と担体を混合し、混合物を適当な粉砕機で粉砕することにより、直ちに使用できる微粉末を得ることができる。
【００６４】
実施例F8：エキストルーダー顆粒
殺虫活性化合物                          １０％
リグノスルホン酸ナトリウム              ２％
カルボキシメチルセルロース              １％
カオリン                                ８７％
活性成分と補助剤を混合し、混合物を粉砕しついで水で湿潤させる。混合物を押出し、造粒しついで顆粒を空気流中で乾燥させる。
【００６５】
実施例F9：被覆顆粒
殺虫活性化合物                          ３％
ポリエチレングリコール(分子量  200)      ３％
カオリン                                ９４％
微細に粉砕した活性成分を、混合機中で、ポリエチレングリコールで湿潤させたカオリンに均一に被覆する。この方法により非飛散性顆粒が得られる。
【００６６】
実施例F10：懸濁濃厚液
殺虫活性化合物                                    ４０％
エチレングリコール                                １０％
ノニルフェノールポリエチレングリコールエーテル
(15モルEO)                                        ６％
リグノスルホン酸ナトリウム                          １０％
カルボキシメチルセルロース                          １％
ホルムアルデヒド水溶液(37％)                        0.2％
水性シリコーン油エマルジョン(75％)                  0.8％
水                                                  ３２％
微細に粉砕した活性成分を補助剤と緊密に混合することにより、水で稀釈して任意、所望の濃度の懸濁液を得ることのできる懸濁濃厚液が得られる。
【００６７】
生物学的実施例(これらの実施例においては、特に記載のない場合、％は重量％である)
【００６８】
実施例B2：ニラパルバタ ルゲンス(Nilaparvata lugens)に対する作用
イネに400ppmの供試化合物混合物を含有する水性エマルジョンを噴霧した。噴霧被膜が乾燥した後、イネに第２及び第３期のセミの幼虫を寄生させた。21日後に評価を行った。処理した植物上で生存しているセミの数と、処理していない植物上で生存しているセミの数とを比較することにより、寄生の減少率（活性％）を測定した。
この試験において、本発明の組成物は良好な活性を示した。
【００６９】
実施例B3：ジアブロチカ バルテアタ(Diabrotica balteata)の幼虫に対する作用
トウモロコシ若木に400ppmの供試化合物混合物を含有する水性エマルジョンを噴霧した。噴霧被膜が乾燥した後、トウモロコシ若木に第２期のジアブロチカ バルテアタの幼虫を10匹、寄生させ、プラスチック容器内に収容した。６日後に評価を行った。処理した植物上で死亡した幼虫の数と、処理していない植物上で死亡した幼虫の数とを比較することにより、寄生の減少率（活性％）を測定した。
この試験において、本発明の組成物は良好な活性を示した。
【００７０】
実施例B4：アントノムス グランヂス(Anthonomus grandis)の成虫に対する作用
綿の若木に400ppmの供試化合物混合物を含有する水性エマルジョンを噴霧した。噴霧被膜が乾燥した後、綿の木にアントノムス グランヂスの成虫を10匹、寄生させ、プラスチック容器内に収容した。３日後に評価を行った。処理した植物上での死亡した甲虫の数及び摂食障害(feeding damage)と、処理していない植物上でのそれとを比較することにより、寄生の減少率又は摂食障害の減少率
(活性％)を測定した。
この試験において、本発明の組成物は良好な活性を示した。
【００７１】
実施例B5：ヘリオシス ビレッセンス(Heliothis virescens)の毛虫に対する作用
大豆の若木に400ppmの供試化合物混合物を含有する水性エマルジョンを噴霧した。噴霧被膜が乾燥した後、大豆の木に第１期のヘリオシス ビレッセンスの毛虫を10匹、寄生させ、プラスチック容器内に収容した。６日後に評価を行った。処理した植物上での死亡した毛虫の数及び摂食障害と、処理していない植物上でのそれとを比較することにより、寄生の減少率又は摂食障害の減少率(活性％)を測定した。
この試験において、本発明の組成物は良好な活性を示した。
【００７２】
実施例B6：スポドプテラ リトラリス(Spodoptera littoralis)の毛虫に対する作
用
大豆の若木に400ppmの供試化合物混合物を含有する水性エマルジョンを噴霧した。噴霧被膜が乾燥した後、大豆の木に第３期のスポドプテラ リトラリスの毛虫を10匹、寄生させ、プラスチック容器内に収容した。３日後に評価を行った。処理した植物上での死亡した毛虫の数及び摂食障害と、処理していない植物上でのそれとを比較することにより、寄生の減少率又は摂食障害の減少率(活性％)を測定した。
この試験において、本発明の組成物は良好な活性を示した。
【００７３】
実施例B7：クロシドロミア ビノタリス(Crocidolomia binotalis)の毛虫に対す
る作用
キャベツの若木に400ppmの供試化合物混合物を含有する水性エマルジョンを噴霧した。噴霧被膜が乾燥した後、キャベツに第３期のクロシドロミア ビノタリスの毛虫を10匹、寄生させ、プラスチック容器内に収容した。３日後に評価を行った。処理した植物上での死亡した毛虫の数及び摂食障害と、処理していない植物上でのそれとを比較することにより、寄生の減少率又は摂食障害の減少率(活性％)を測定した。
この試験において、本発明の組成物は良好な活性を示した。
【００７４】
実施例B8：ニラパルバタ ルゲンス(Nilaparvata lugens)に対する浸透作用
イネを収容している鉢を、400ppmの供試化合物混合物を含有する水性エマルジョン溶液中に置いた。ついで、イネに第２及び第３期の幼虫を寄生させた。６日後に評価を行った。処理した植物上のセミの数と、処理していない植物上のセミの数とを比較することにより、寄生の減少率（活性％）を測定した。
この試験において、本発明の組成物は良好な活性を示した。
【００７５】
実施例B9：テトラニクス ウルチカエ(Tetranichus urticae)に対する殺卵作用
大豆の若木に雌のテトラニクス ウルチカエを寄生させ、これを24時間後に除去した。卵が寄生している植物に、400ppmの供試化合物混合物を含有する水性エマルジョンを噴霧した。ついで、植物を25℃で６時間インキュベートしついで評価した。処理した植物上の死亡した卵、幼虫及び成虫の数と、非処理植物のそれらとを比較することにより、寄生の減少率(活性％)を測定した。
この試験において、本発明の組成物は良好な活性を示した。
【００７６】
実施例14B：プルテラ キシロステラ(Plutella xylostella)の毛虫に対する作用
キャベツの若木に400ppmの供試化合物混合物を含有する水性エマルジョンを噴霧した。噴霧被膜が乾燥した後、キャベツに第３期のプルテラ キシロステラの毛虫を10匹、寄生させ、プラスチック容器内に収容した。３日後に評価を行った。処理した植物上での死亡した毛虫の数及び摂食障害と、処理していない植物上でのそれとを比較することにより、寄生の減少率又は摂食障害の減少率(活性％)を測定した。
この試験において、本発明の組成物は良好な活性を示した。
【００７７】
実施例B15：トマト上のフィトフトラ インフェスタンス(Phytophthora
infestans)に対する作用
a) 治癒作用
３週間の栽培期間の後、“レッド ノーム”(“Red Gnome”)変種のトマトの木に、菌の遊走子(zoospore)懸濁液を噴霧しついでキャビネット内で、18〜20℃、湿度100％でインキェベートした。給湿は24時間後に停止した。植物が乾燥したとき、200ppmの濃度の湿潤性粉末として製剤した供試化合物混合物からなる混合物を噴霧した。噴霧皮膜が乾燥した後、植物を、再び、給湿キャビネット内に４日間放置した。供試化合物の活性は、上記期間後に生じた典型的な葉斑(leaf speck)の数と大きさに基づいて評価した。
【００７８】
b) 抑制−浸透(preventive-systemic)作用
湿潤性粉末として製剤した供試化合物混合物を、３週令の“レッド ノーム”変種のトマトを植えた鉢の土壌表面に60ppmの濃度(土壌の容積に基づく)で施した。３日間待機した後、植物の葉の裏側にフィトフトラ インフェスタンスの遊走子懸濁液を噴霧した。ついで、植物を噴霧キャビネット内で、５日間、18〜20℃、湿度100％に保持した。この期間の後、典型的の葉斑の形、葉斑の数及び大きさを使用して供試化合物の活性を評価した。
【００７９】
処理していないが、菌を感染させた対照植物は菌に100％感染したが、本発明の組成物を使用した場合には良好な活性を示した。
【００８０】
実施例B16：ブドウの木のプラスモパラ ビチコラ(Plasmopara viticola)(Bert. et Curt.)(Berl. et DeToni)に対する作用
a) 残留−抑制作用
“カッセラス”(“Chasselas”)変種のブドウの若木を温室内で生長させた。３本の植物に10葉段階で混合物を噴霧した(活性成分混合物200ppm)。噴霧皮膜が乾燥した後、植物の葉の裏側に菌の胞子の懸濁液を均一に感染させた。ついで、植物を給湿室内に８日間放置した。この期間の後、対照植物は顕著な病害の兆候を示した。供試化合物の活性は処理植物上の感染部位の数と大きさに基づいて評価した。
【００８１】
b) 治癒作用
“カッセラス”変種のブドウの若木を温室内で生長させ、葉の裏側に10葉段階でプラスモパラ ビチコラの胞子の懸濁液を感染させた。給湿室内に24時間放置した後、植物に供試化合物の混合物を噴霧した(活性成分、200ppm、60ppm、20ppm)。ついで、植物を給湿室内に更に７日間放置した。この期間の後、対照植物は顕著な病害の兆候を示した。供試化合物の活性は処理植物上の感染部位の数と大きさに基づいて評価した。
【００８２】
この試験において、本発明の組成物は良好な活性を示した。
【００８３】
実施例B17：テンサイ(Beta vulgaris)上のピチウム デバリアヌム(Pythium
debaryanum)に対する作用
a) 土壌施用後の作用
殺菌オート麦穀粒上で菌を培養しついで土壌/砂混合物に添加した。かく感染させた土壌を植木鉢に導入し、テンサイの種子を播種した。播種した直後、湿潤性粉末として製剤した供試化合物を水性懸濁液の形で土壌の上に注入した(土壌の容量に基づいて活性成分混合物20ppm)。ついで、植木鉢を20〜24℃で、２〜３週間、温室内に放置した。水を軽度に散布することにより土壌を均一に湿潤させた。
【００８４】
テンサイの発生(emergence)と、健常な植物と罹病した植物の比率を測定することにより試験結果を評価した。
【００８５】
b) ドレッシングにより施用後の作用
殺菌オート麦穀粒上で菌を培養しついで土壌/砂混合物に添加した。かく感染させた土壌を植木鉢に導入し、ドレッシング粉末として製剤した供試化合物を被覆したテンサイの種子を播種した(種子の重量に基づいて、活性成分1000ppm)。ついで、種子を含有する植木鉢を20〜24℃で、２〜３週間、温室内に置いた。水を軽度に散布することにより土壌を均一に湿潤させた。
【００８６】
テンサイの発生と、健常な植物と罹病した植物の比率を測定することにより試験結果を評価した。
この試験において、本発明の組成物は良好な活性を示した。
【００８７】
実施例B18：落花生上のセルコスポラ アラキジコラ(Cercospora arachidicola
に対する残留−保護作用
高さ10−15cmの落花生の木に水性噴霧用混合物(活性成分混合物0.02％)を滴り落ちるまで噴霧し、48時間後、菌の分生子(conidium)懸濁液を感染させた。植物を72時間、21℃で、高湿度でインキュベートしついで典型的な葉斑が出現するまで温室内に置いた。活性成分の活性の評価は、感染から12時間後に、葉斑の数と大きさに基づいて行った。
この試験において、本発明の組成物は良好な活性を示した。
【００８８】
実施例B19：小麦のプシニア グラミニス(Puccinia graminis)に対する作用
a) 残留保護作用
播種してから６日後、小麦の草に水性噴霧用混合物(活性成分混合物0.02％)を滴り落ちるまで噴霧し、24時間後、菌の夏胞子(uredospore)懸濁液を感染させた。植物を48時間、インキュベートし(条件：相対湿度95-100％；20℃)、ついで、22℃の温室内に置いた。感染から12日後に、さび色のう胞(rust pustule)の出現の評価を行った。
【００８９】
b) 浸透作用
播種してから５日後、小麦の草に水性噴霧用混合物(土壌の容積に基づいて、活性成分混合物0.006％)を滴り落ちるまで噴霧した。噴霧用混合物が土壌の上方の植物の部分に接触することがないように注意した。48時間後、小麦の草に菌の夏胞子の懸濁液を感染させた。ついで、植物を48時間、インキュベートし(条件：相対湿度95-100％；20℃)、ついで、22℃の温室内に置いた。感染から12日後に、さび色のう胞の出現の評価を行った。
この試験において、本発明の組成物は良好な活性を示した。
【００９０】
実施例B20：イネのピリクラリア オリザエ(Pyricularia oryzae)に対する作用
a) 残留−保護作用
２週間、栽培した後、イネに水性噴霧用混合物(活性成分混合物0.02％)を滴り落ちるまで噴霧し、48時間後、菌の分生子懸濁液を感染させた。感染から５日後に菌の感染を評価した；その間、相対湿度を5-100％に、温度を22℃に保持した。
【００９１】
b) 浸透試験
２週令のイネに水性噴霧用混合物(土壌の容積に基づいて、活性成分混合物0.006％)を噴霧した。噴霧用混合物が土壌の上方の植物の部分に接触することがないように注意した。ついで、植木鉢に水を充満させて、イネの茎の最も低い部分が水中に立つようにした。96時間後、イネに菌の分生子懸濁液を感染させついで５日間、相対湿度を5-100％、温度を24℃に保持した。
この試験において、本発明の組成物は良好な活性を示した。
【００９２】
実施例B21：リンゴのベンツリア インアエクアリス(Venturia inaequalis)に対
する残留保護作用
10-20cmの長さの若枝(shoot)を有するリンゴの切穂(cutting)に噴霧用混合物(活性成分混合物0.02％)を滴下点まで噴霧し、24時間後、菌の分生子懸濁液を感染させた。ついで、植物を、５日間、相対湿度90-100％でインキュベートしついで温室内に24-24℃で更に10日間放置した。感染から15日後、黒星病の蔓延(scab infestation)を評価した。
この試験において、本発明の組成物は良好な活性を示した。
【００９３】
実施例B22：大麦のエリシフェ グラミニス(Erysiphe graminis)に対する作用
a) 残留保護作用
高さ約８cmの大麦に水性噴霧用混合物(活性成分混合物0.02％)を滴り落ちるまで噴霧し、ついで、３〜４時間後に、菌の分生子を散布した。感染した植物を22℃の温室に置いた。感染から10日後に、菌の蔓延を評価した。
【００９４】
b) 浸透作用
高さ約８cmの大麦に水性噴霧用混合物(土壌の容積に基づいて、活性成分混合物0.002％)を噴霧した。噴霧用混合物が土壌の上方の植物の部分に接触することがないように注意した。48時間後、植物に菌の分生子を散布した。ついで、感染した植物を22℃の温室に置いた。感染から10日後に、菌の蔓延を評価した。
この試験において、本発明の組成物は良好な活性を示した。
【００９５】
実施例B23：リンゴの若木のポドスファエラ ロイコトリカ(Podosphaera
leucotricha)に対する作用
残留−保護作用
約15cmの長さの若枝を有するリンゴの切穂に噴霧用混合物(活性成分混合物0.06％)を噴霧した。24時間後、処理した植物に菌の分生子懸濁液を感染させ、ついで、相対湿度70％、温度20℃の気候室 (climatic chamber)に置いた。感染から12日後、菌の蔓延を評価した。
この試験において、本発明の組成物は良好な活性を示した。
【００９６】
実施例B24：リンゴ果実のボトリトス シネレア(Botrytis cinerea)に対する作用残留−保護作用
人工的に損傷したリンゴを、損傷部位に噴霧用組成物(活性成分混合物：0.02％)を滴下することにより処理した。ついで、処理した果実に菌の胞子懸濁液を接種し、高湿度、約20℃で1週間、インキュベートした。供試化合物の殺菌活性は腐敗している損傷部位の数から判定した。
この試験において、本発明の組成物は良好な活性を示した。
【００９７】
実施例B25：ヘルミントスポリウム グラミニウム(Helminthosporium
gramineum)に対する作用
麦の穀粒を菌胞子の懸濁液で汚染させついで乾燥させた。汚染穀粒に供試化合物の懸濁液(種子の重量に基づいて、活性成分600ppm)を被覆した。２日後、穀粒を適当な寒天皿上に載置し、更に４日後、穀粒の周囲の菌コロニーの出現を評価した。供試化合物の評価は菌コロニーの数と大きさに基づいて行った。
この試験において、本発明の組成物は良好な活性を示した。
【００９８】
実施例B26：キューリのコレトトリクム ラゲナリウム(Colletotrichum
lagenarium）に対する作用
２週間栽培した後、キューリの木に噴霧用組成物(活性成分混合物の濃度：0.02％)を噴霧した。２日後、植物に菌胞子の懸濁液を感染させ(1.5x105胞子/ml)、23℃、高湿度で、36時間インキュベートした。ついで、インキュベーションを通常の湿度で、約22-23℃で継続した。生起した菌の蔓延を感染から８日後に評価した。菌の蔓延は、非処理、感染対照植物については100％であった。
【００９９】
この試験において、本発明の組成物は良好な活性を示した。
実施例B27：ライ麦のフサリウム ニバレ(Fusarium nivale)に対する作用
フサリウム ニバレに自然に感染したテトラヘル(Tetrahell)変種のライ麦にローラー混合機で供試化合物を被覆した；下記の濃度を使用した：活性成分混合物20又は６ppm(種子の重量に基づく)。
【０１００】
感染し、処理したライ麦を１０月に、戸外で、３mの長さのプロットに６列、播種機を使用して播種した。３つの反復試験を各々の濃度について行った。
【０１０１】
感染の評価を行うまで、供試作物を通常の野外条件下で(好ましくは、冬期の月には雪に覆われていない領域で)栽培した。植物毒性を評価するために、発芽を秋に評価し、単位面積当りの作物密度/数を春に評価した。
【０１０２】
供試化合物の活性を評価するために、フサリウムによって攻撃された植物の％を、春に、雪が解けた直後、評価した。この場合には、菌が蔓延した植物の数は５％以下であった。発芽した植物は健常な外観を有していた。
この試験において、本発明の組成物は良好な活性を示した。
【０１０３】
実施例B28：小麦のセプトリア ノドルム(Septoria nodorum)に対する作用
小麦に３葉段階で、供試化合物(2.8:1)の湿潤性粉末組成物から調製した噴霧用混合物(活性成分混合物60ppm)を噴霧した。24時間後、処理した植物に菌の分生子の懸濁液を感染させた。ついで、植物を90−100％の相対湿度で２日間インキュベートしついで20−24℃で更に10日間、温室内に置いた。感染から13日後に菌の蔓延を評価した。小麦の１％以下が感染していた。
この試験において、本発明の組成物は良好な活性を示した。
【０１０４】
実施例B28：イネ(Oryzae sativa L.cv.Nihonbare)及びナス(Solanum melongene 
cv Marfa）の活力
植物を商業的に入手される、病原体を含有していない土壌混合物中で生長させた。植え付けから２週間後(ナスは３週間後)、若木を600mlの鉢に移植し、鉢1個当り、20mlの水中の10mgのチアメトキサム(Thiamethoxam)で浸漬処理した。植物に週、1回又は２回、肥料を施した。処理から10週間まで、若木及び根の含水重量(fresh weight)及び乾燥重量及び葉の数を測定した。タンパク質含量を、標準としてBSA(ウシ血清アルブミン)を使用して、ブラッドフォードの方法（1976,
Anal.Biiochem.,72,248-254)に従って測定した：乳鉢中での液体窒素中の葉材料の均質化。燐酸塩緩衝液(pH7.5、0.1M, 2/1 vol/重量)中での抽出。遠心分離の後、上澄液をペレットから分離し、タンパク質の分析を行うまで、-20℃で保存した。処理植物と対照植物を比較するために、含水重量１g当りのタンパク質のｍｇを測定した。
【０１０５】
実施例B30：収量
馬鈴薯の塊茎を、種材料(seed)100kg当り、成分(II)500gの割合で、本発明の組成物で処理し、実際に行われる条件に相当する方法に従って植え付けた。作物を成熟したとき農場から収穫した。同一の原料からの非処理塊茎を対照として使用した。作物収量を評価し、処理馬鈴薯の収量は、非処理馬鈴薯より著しく大きいことが認められた。
【０１０６】
要約すると、本発明により植物の生長を改善する新規な方法が提供されることが判る。比率、手順及び材料は、請求の範囲に規定する本発明の範囲から逸脱することなしに変動させることができる。