(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
炭酸ガスを溶媒に溶解させた状態で地中の帯水層に圧入し、貯留・隔離するための炭酸ガスの地中貯留システムであって、
炭酸ガスを液体又は超臨界状態まで圧縮する炭酸ガス圧縮装置と、海水及び／又は水からなる溶媒を圧縮・搬送する圧送ポンプとを設け、
前記溶媒を所定の高流速で流した主流管路の内部に前記炭酸ガスの供給管路を配設するか、前記主流管路を外嵌する前記炭酸ガスの供給管路を配設し、前記溶媒と炭酸ガスとを仕切る管路壁面に細孔を形成し、前記主流管路を流れる溶媒のせん断力によって前記炭酸ガスを細泡化しながら混入させる高圧用炭酸ガス細泡化装置を設置し、
前記高圧用炭酸ガス細泡化装置の後段に、密閉された容器の下部に、前記細泡化された炭酸ガスが混入された溶媒の注入口が形成されるとともに、前記容器の上部に前記炭酸ガス溶解水が吐出される吐出口が形成され、前記容器内に粒状の充填材が充填されて構成された１又は複数の溶解槽を設置し、
前記溶解槽から吐出された炭酸ガス溶解水を地中の帯水層に圧入するために地表面から前記帯水層まで貫通した注入井を設置したことを特徴とする炭酸ガスの地中貯留システム。
【請求項２】
前記溶解槽から注入井に至る流路の途中に、送給された炭酸ガス溶解水の全量に対して、未溶解の炭酸ガスと、炭酸ガスが飽和濃度で溶解した状態の炭酸ガス溶解水とを分離する分離槽が配設されるとともに、分離された前記未溶解炭酸ガスを前記炭酸ガス圧縮装置と溶解槽との中間流路に戻す炭酸ガス圧送装置が配設された請求項１記載の炭酸ガスの地中貯留システム。
【請求項３】
炭酸ガスを溶媒に溶解させた状態で地中の帯水層に圧入し、貯留・隔離するための炭酸ガスの地中貯留システムであって、
炭酸ガスを液体又は超臨界状態まで圧縮する炭酸ガス圧縮装置と、海水及び／又は水からなる溶媒を圧縮・搬送する圧送ポンプと、前記圧縮された炭酸ガス及び溶媒が注入され、前記溶媒に前記炭酸ガスを溶解させて炭酸ガス溶解水とする１又は複数の溶解槽と、生成された炭酸ガス溶解水を地中の帯水層に圧入するために地表面から前記帯水層まで貫通した注入井とから構成され、
前記溶解槽は、密閉された容器の下部に、前記炭酸ガス圧縮装置から送られた炭酸ガスが注入される炭酸ガス注入口と、前記溶媒圧送ポンプから送られた溶媒が注入される溶媒注入口とが形成されるとともに、前記容器の上部に前記炭酸ガス溶解水が吐出される吐出口が形成され、前記容器内に粒状の充填材が充填されて構成され、
前記溶解槽から注入井に至る流路の途中に、送給された炭酸ガス溶解水の全量に対して、未溶解の炭酸ガスと、炭酸ガスが飽和濃度で溶解した状態の炭酸ガス溶解水とを分離する分離槽と、該分離槽で分離された炭酸ガスを圧送する炭酸ガス圧送装置を設置するとともに、この炭酸ガス圧送装置の後段に、前記炭酸ガス溶解水を所定の高流速で流した主流管路の内部に、前記炭酸ガス圧送装置から圧送された炭酸ガスの供給管路を配設するか、前記主流管路を外嵌するように前記炭酸ガス圧送装置から圧送された炭酸ガスの供給管路を配設し、前記炭酸ガス溶解水と炭酸ガスとを仕切る管路壁面に細孔を形成し、前記主流管路を流れる炭酸ガス溶解水によるせん断力によって前記炭酸ガスを細泡化しながら混入させる高圧用炭酸ガス細泡化装置を設置したことを特徴とする炭酸ガスの地中貯留システム。
【請求項４】
前記炭酸ガス圧送装置と前記供給管路との間に、前記炭酸ガス圧送装置から圧送された炭酸ガスを分岐する分岐装置が配置されるとともに、前記分岐装置にて前記炭酸ガスのうち前記細泡化装置から前記帯水層までの経路で溶解可能な量を分岐して前記供給管路に圧送し、前記炭酸ガスのうち残りの量を前記溶解槽に戻すようにしてある請求項３記載の炭酸ガスの地中貯留システム。
【請求項５】
前記溶解槽に充填される粒状の充填材として、砂、砕石、ラシヒリング、サドルの内のいずれか又は組み合わせとする請求項１〜４いずれかに記載の炭酸ガスの地中貯留システム。
【請求項６】
前記溶解槽に充填される粒状の充填材は、充填材の種類ごとに、炭酸ガス及び溶媒の流量及び前記溶解槽の形状に基づいて定められる炭酸ガス溶解量と前記溶解槽における圧力損失とから決定される最適な平均粒径とする請求項１〜５いずれかに記載の炭酸ガスの地中貯留システム。
【請求項７】
前記溶解槽において、前記充填材の充填領域内に、流路を仕切るように多数の開孔が形成された整流板が１又は複数設けられている請求項１〜６いずれかに記載の炭酸ガスの地中貯留システム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、地球温暖化の原因とされる温室効果ガスの一つである炭酸ガスの削減に資するため、炭酸ガスの大規模な排出源等から分離・回収した炭酸ガスを、海水及び／又は水からなる溶媒に溶解させて地中に圧入する際に、溶解効率を向上させるために用いられる高圧用炭酸ガスの細泡化装置、およびこれを利用して炭酸ガスを長期的かつ安定的に貯留・隔離するための炭酸ガスの地中貯留システムに関する。
【背景技術】
【０００２】
従来より、排出ガスから分離・回収した炭酸ガスを、地中の枯渇した油田やガス田あるいは帯水層に貯留する際、下記非特許文献１，２に記載されるように、前記炭酸ガスを液体又は超臨界状態に圧縮し、注入井より地中に圧入することが試みられている。一般に、この炭酸ガスは深度800ｍ以上の貯留層に圧入することにより、炭酸ガスの超臨界状態（二酸化炭素の場合、温度31℃以上、圧力7.4MPa以上）を維持し、炭酸ガスの密度を大きくして効率的な貯留を図っている。
【０００３】
しかしながら、超臨界状態の炭酸ガスは周辺地下水より比重が軽く、浮力で上方へ移動するため、炭酸ガスを貯留する帯水層として、形状がドーム状とされ、上方中央部に浮上した炭酸ガスがトラップされるようなシール層（キャップロック）が形成されていることが必要であった。ところが、一般的に油田やガス田では、貯留層が前記シール層とドーム形状との組合せによるトラップ構造を有することが確認されているが、自然界において係る条件に適合した帯水層を見つけることが課題となっている。このため適用できる条件を拡げ、炭酸ガスが浮上せず長期的かつ安定的に地中に貯留・隔離させる方法が望まれていた。
【０００４】
一方、炭酸ガスの地中への圧入方法としては、地表面上から地中に貫通したパイプの上部から、CO2昇圧装置で昇圧された二酸化炭素と、ポンプで昇圧された水とをパイプ内で合流混合しつつ圧入する下記特許文献１記載の方法、ガス田又は油田の地下層内に二酸化炭素をミキサーによって水に溶解させた状態で貯蔵する下記特許文献２記載の方法、炭酸ガスを含む気体をマイクロバブル化して水または海水中に分散させ、マイクロバブル化した炭酸ガスを地底に隔離する下記特許文献３記載の方法などがある。これらいずれの方法も、帯水層に海水又は水の溶媒と炭酸ガスとを圧入し、溶媒に炭酸ガスを溶解させて帯水層に貯留させるようにしている。
【０００５】
しかしながら、上記特許文献１〜３記載の方法では、溶媒に炭酸ガスを飽和濃度レベルの高い濃度で溶解させることにより、周辺地下水より比重を重くした状態とし、帯水層に炭酸ガスを長期的かつ安定的に貯留・隔離させるというものであるが、溶媒が水だけであったり、溶解手段が「合流」、「ミキサー」、「マイクロバブル発生装置」では、溶解条件によっては、炭酸ガスの溶解濃度レベルが不十分であると考えられ、周辺地下水より比重を重くすることができないおそれがあった。
【０００６】
そこで本出願人は、下記特許文献４において、炭酸ガスを液体又は超臨界状態まで圧縮する炭酸ガス圧縮装置と、海水及び／又は水からなる溶媒を圧縮・搬送する圧送ポンプと、前記圧縮された炭酸ガス及び溶媒が注入され、前記溶媒に前記炭酸ガスを溶解させて炭酸ガス溶解水とする１又は複数の溶解槽と、生成された炭酸ガス溶解水を地中の帯水層に圧入する地表面から前記帯水層まで貫通した注入井とから構成され、前記溶解槽は、密閉された容器の下部に、前記炭酸ガス圧縮装置から送られた炭酸ガスが注入される炭酸ガス注入口と、前記溶媒圧送ポンプから送られた溶媒が注入される溶媒注入口とが形成されるとともに、前記容器の上部に前記炭酸ガス溶解水が吐出される吐出口が形成され、前記容器内に粒状の充填材が充填されて構成される炭酸ガスの地中貯留システムを提案した。
【非特許文献１】IPCC、“IPCC Special Report on Carbon Dioxide Capture and Storage”、Chapter 5、2005年、CambridgeUniversity Press
【非特許文献２】大関真一、嘉納康二、”「二酸化炭素地中貯留」事業の実現にむけて〜石油・天然ガス上流技術への期待〜”、「石油・天然ガスレビュー」、独立行政法人  石油天然ガス・金属鉱物資源機構、2006.7、vol.40 No.4、p57-70
【特許文献１】特開平６−１７０２１５号公報
【特許文献２】特開平３−２５８３４０号公報
【特許文献３】特開２００４−５０１６７号公報
【特許文献４】特願２００７−８２０７８号
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかし、上記特許文献４における溶解槽の場合は、炭酸ガスの十分な溶解を促すとともに、大量の炭酸ガスを効率的に処理するには、溶解槽の容積が大きくなる問題点、および溶解槽中で滞留時間を確保するために溶解槽の流路長、すなわち溶解槽の高さ寸法が長くなるなどの問題がある。
【０００８】
上記問題を解決するために、本発明者等は鋭意研究を重なった結果、炭酸ガスを細泡化して溶媒との接触面積の増大を図ることが有効であるとの知見を得た。  細泡化装置としては、例えば上記マイクロバブル発生装置などが開発されているが、炭酸ガスの溶解は、８ＭＰａ以上の高圧状態下（８〜２０ＭＰａ）で行われるため、マイクロバブル発生装置の内、圧力開放を伴うものは原理的に採用することができない。また、エジェクタ方式、旋回流方式のものは高圧状態下で実証されておらず、また高圧状態に適用するためには機構が複雑であるため、信頼性および耐久性に欠けるなどの問題がある。
【０００９】
そこで本発明の主たる課題は、高圧状態下において炭酸ガスを溶媒に効率的かつ高い処理能力で細泡化し混入するための高圧用炭酸ガス細泡化装置を利用することにより、飽和濃度レベル付近の高い濃度で炭酸ガスを溶媒（海水又は水）に溶解させた状態で、炭酸ガス溶解水を帯水層に圧入し、貯留・隔離するための炭酸ガスの地中貯留システムを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
上記課題を解決するために請求項１に係る本第１発明として、炭酸ガスを溶媒に溶解させた状態で地中の帯水層に圧入し、貯留・隔離するための炭酸ガスの地中貯留システムであって、
炭酸ガスを液体又は超臨界状態まで圧縮する炭酸ガス圧縮装置と、海水及び／又は水からなる溶媒を圧縮・搬送する圧送ポンプとを設け、
前記溶媒を所定の高流速で流した主流管路の内部に前記炭酸ガスの供給管路を配設するか、前記主流管路を外嵌する前記炭酸ガスの供給管路を配設し、前記溶媒と炭酸ガスとを仕切る管路壁面に細孔を形成し、前記主流管路を流れる溶媒のせん断力によって前記炭酸ガスを細泡化しながら混入させる高圧用炭酸ガス細泡化装置を設置し、
前記高圧用炭酸ガス細泡化装置の後段に、密閉された容器の下部に、前記細泡化された炭酸ガスが混入された溶媒の注入口が形成されるとともに、前記容器の上部に前記炭酸ガス溶解水が吐出される吐出口が形成され、前記容器内に粒状の充填材が充填されて構成された１又は複数の溶解槽を設置し、
前記溶解槽から吐出された炭酸ガス溶解水を地中の帯水層に圧入するために地表面から前記帯水層まで貫通した注入井を設置したことを特徴とする炭酸ガスの地中貯留システムが提供される。
【００１１】
上記請求項１記載の発明では、先ず溶解槽は、密閉容器内に粒状の充填材が充填されて構成されることにより、この溶解槽において飽和濃度レベル付近の高い濃度で炭酸ガス（液体又は超臨界状態）を溶媒（海水又は水）に溶解させることが可能となり、これにより炭酸ガス溶解水の比重が周辺地下水より大きくなるため、炭酸ガスを帯水層に長期的かつ安定的に貯留・隔離させることができるようになる。
【００１２】
また、前記溶解槽の前段に、高圧用炭酸ガス細泡化装置を設置することにより、後述の実施例２−１に示されるように、溶解槽との相乗効果により高い溶解効率を実現することが可能となる。その結果、溶解槽のコンパクトが可能になるとともに、高い処理能力を有するようになる。
【００１３】
請求項２に係る本発明として、前記溶解槽から注入井に至る流路の途中に、送給された炭酸ガス溶解水の全量に対して、未溶解の炭酸ガスと、炭酸ガスが飽和濃度で溶解した状態の炭酸ガス溶解水とを分離する分離槽が配設されるとともに、分離された前記未溶解炭酸ガスを前記炭酸ガス圧縮装置と溶解槽との中間流路に戻す炭酸ガス圧送装置が配設された請求項１記載の炭酸ガスの地中貯留システムが提供される。
【００１４】
上記請求項２記載の発明は、前記溶解槽で生成した炭酸ガス溶解水の全量を対象として、未溶解炭酸ガス分を前記分離槽において分離し、この未溶解の炭酸ガス分を溶解槽にリターンさせることにより、確実に飽和濃度レベルで炭酸ガスを溶媒（海水又は水）に溶解させた状態で地中に圧入することが可能となる。この炭酸ガス溶解水は、帯水層の周辺地下水より大きな比重を持つようになり、帯水層に注入しても炭酸ガスが浮上せず、長期的かつ安定的に帯水層に貯留・隔離させることができるようになる。
【００１５】
上記課題を解決するために請求項３に係る本第２発明として、炭酸ガスを溶媒に溶解させた状態で地中の帯水層に圧入し、貯留・隔離するための炭酸ガスの地中貯留システムであって、
炭酸ガスを液体又は超臨界状態まで圧縮する炭酸ガス圧縮装置と、海水及び／又は水からなる溶媒を圧縮・搬送する圧送ポンプと、前記圧縮された炭酸ガス及び溶媒が注入され、前記溶媒に前記炭酸ガスを溶解させて炭酸ガス溶解水とする１又は複数の溶解槽と、生成された炭酸ガス溶解水を地中の帯水層に圧入するために地表面から前記帯水層まで貫通した注入井とから構成され、
前記溶解槽は、密閉された容器の下部に、前記炭酸ガス圧縮装置から送られた炭酸ガスが注入される炭酸ガス注入口と、前記溶媒圧送ポンプから送られた溶媒が注入される溶媒注入口とが形成されるとともに、前記容器の上部に前記炭酸ガス溶解水が吐出される吐出口が形成され、前記容器内に粒状の充填材が充填されて構成され、
前記溶解槽から注入井に至る流路の途中に、送給された炭酸ガス溶解水の全量に対して、未溶解の炭酸ガスと、炭酸ガスが飽和濃度で溶解した状態の炭酸ガス溶解水とを分離する分離槽と、該分離槽で分離された炭酸ガスを圧送する炭酸ガス圧送装置を設置するとともに、この炭酸ガス圧送装置の後段に、前記炭酸ガス溶解水を所定の高流速で流した主流管路の内部に、前記炭酸ガス圧送装置から圧送された炭酸ガスの供給管路を配設するか、前記主流管路を外嵌するように前記炭酸ガス圧送装置から圧送された炭酸ガスの供給管路を配設し、前記炭酸ガス溶解水と炭酸ガスとを仕切る管路壁面に細孔を形成し、前記主流管路を流れる炭酸ガス溶解水によるせん断力によって前記炭酸ガスを細泡化しながら混入させる高圧用炭酸ガス細泡化装置を設置したことを特徴とする炭酸ガスの地中貯留システムが提供される。
【００１６】
上記請求項３記載の発明は、高圧用炭酸ガス細泡化装置を溶解槽から注入井に至るパイプライン中に組み込んだ態様を示したものである。
【００１７】
請求項４に係る本発明として、前記炭酸ガス圧送装置と前記供給管路との間に、前記炭酸ガス圧送装置から圧送された炭酸ガスを分岐する分岐装置が配置されるとともに、前記分岐装置にて前記炭酸ガスのうち前記細泡化装置から前記帯水層までの経路で溶解可能な量を分岐して前記供給管路に圧送し、前記炭酸ガスのうち残りの量を前記溶解槽に戻すようにしてある請求項３記載の炭酸ガスの地中貯留システムが提供される。
【００１８】
上記請求項４記載の発明は、未溶解の炭酸ガス分を溶解槽にリターンさせることにより、確実に飽和濃度レベルで炭酸ガスを溶媒（海水又は水）に溶解させた状態で地中に圧入することが可能となる。
【００１９】
請求項５に係る本発明として、前記溶解槽に充填される粒状の充填材として、砂、砕石、ラシヒリング、サドルの内のいずれか又は組み合わせとする請求項１〜４いずれかに記載の炭酸ガスの地中貯留システムが提供される。
【００２０】
上記請求項５記載の発明では、溶解槽に充填される粒状充填材として、例えば砂、砕石、ラシヒリング、サドルの内のいずれか又は組み合わせて用いるものである。
【００２１】
請求項６に係る本発明として、前記溶解槽に充填される粒状の充填材は、充填材の種類ごとに、炭酸ガス及び溶媒の流量及び前記溶解槽の形状に基づいて定められる炭酸ガス溶解量と前記溶解槽における圧力損失とから決定される最適な平均粒径とする請求項１〜５いずれかに記載の炭酸ガスの地中貯留システムが提供される。
【００２２】
上記請求項６記載の発明では、粒状の充填材は、充填材の種類ごとに、炭酸ガス及び溶媒の流量及び前記溶解槽の形状に基づいて定められる炭酸ガス溶解量と前記溶解槽における圧力損失とから決定される最適な平均粒径のものを用いるものであり、平均粒径が上記の最適平均粒径であると、溶解効率に優れるようになる。
【００２３】
請求項７に係る本発明として、前記溶解槽において、前記充填材の充填領域内に、流路を仕切るように多数の開孔が形成された整流板が１又は複数設けられている請求項１〜６いずれかに記載の炭酸ガスの地中貯留システムが提供される。  上記請求項７記載の発明では、前記整流板を設けることにより、前記溶解槽における炭酸ガスの溶解が促進されるようになる。
【発明の効果】
【００２４】
以上詳説のとおり、本発明に係る炭酸ガスの地中貯留システムによれば、飽和濃度レベル付近の高い濃度で炭酸ガスを溶媒（海水又は水）に溶解させた状態で、炭酸ガス溶解水を帯水層に圧入し、貯留・隔離することが可能となる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２５】
以下、本発明の実施の形態について図面を参照しながら詳述する。以下、高圧用炭酸ガ
ス細泡化装置７、これを利用した炭酸ガスの貯留システム１の順で詳述する。
【００２６】
〔高圧用炭酸ガス細泡化装置７〕
図１〜図３に基づいて、高圧用炭酸ガス細泡化装置７（以下、単に細泡化装置という。）について詳述する。この細泡化装置７は、液体又は超臨界状態まで圧縮した炭酸ガスを細泡化して溶媒中に混入させることにより、接触面積の増大化により炭酸ガスの溶解を促進させるためのものである。この細泡化装置７は、単独で使用されるか、好ましくは後述の実施例のように、溶解槽４と組み合わせて使用される。
【００２７】
（第１形態例）
図１に示される第１形態例に係る細泡化装置７Ａは、後述の例示した２つの炭酸ガス地中貯留システムの内、第１構成パターンの場合は海水及び／又は水を溶媒とし、第２構成パターンの場合は炭酸ガス溶解水を溶媒として、これらの溶媒を所定の高流速で流した主流管路３０に対して、これを外嵌する炭酸ガス供給管路３１を配設し、前記溶媒と炭酸ガスとを仕切る管路壁面、図示例の場合は主流管路３０の管路壁面に細孔３０ａ、３０ａ…を形成し、前記主流管路３０を流れる溶媒のせん断力によって、液体又は超臨界状態まで圧縮した炭酸ガスを細泡化しながら混入させるものである。
【００２８】
前記細孔３０ａは、複数配置する場合は、図示されるように、主流管路３０の管路壁面に、周方向に均等配置としかつ軸方向に間隔を空けて多段配置で複数設けるのが望ましい。
【００２９】
前記溶媒の流速、前記細孔３０ａの孔径は、後述の実施例２−３に従って、下式(1)によって求められるウェーバー数(Ｗｅ)が１０以上となるように設定するのが望ましい。但し、細孔からの炭酸ガスの流速は、８×１０−２m/s以上であることを条件とする。
【数１】
0005062527.tif 000002
【００３０】
なお、前記細泡化された炭酸ガスの径は、概ね０．０５〜０．２mm程度で十分であり、特にマイクロレベル（１０〜数十μｍ）までは細泡化する必要はない。
【００３１】
（第２形態例）
図２及び図３に示される第２形態例に係る細泡化装置７Ｂ、７Ｃは、溶媒を所定の高流速で流した主流管路３０の内部に、炭酸ガス供給管路３１を配設し、前記溶媒と炭酸ガスとを仕切る管路壁面、図示例の場合は炭酸ガス供給管路３１の管路壁面に細孔３１ａ、３１ａ…を形成し、前記主流管路３０を流れる溶媒のせん断力によって液体又は超臨界状態まで圧縮した炭酸ガスを細泡化しながら混入させるものである。
【００３２】
〔炭酸ガスの地中貯留システム１〕
図４に示される炭酸ガスの地中貯留システム１Ａは、炭酸ガスの大規模な排出源等から分離・回収した炭酸ガスを、飽和濃度レベル付近の高い濃度で溶媒（海水又は水）に溶解させた状態で地中の帯水層に封じ込め、長期的かつ安定的に貯留・隔離するためのものである。
【００３３】
溶媒に炭酸ガスを飽和濃度レベルの高い濃度で溶解させることにより、周辺地下水より比重を重くした状態とし、帯水層に炭酸ガスを長期的かつ安定的に貯留・隔離させるというものであるため、炭酸ガスの溶解量は、溶媒１ｍ３当たり４０〜５０kg、好ましくは４５〜５０kgを目標とする。
【００３４】
また、系内の圧力は、炭酸ガスが液体又は超臨界状態を維持した状態で溶解が行われるようにするとともに、炭酸ガス溶解水を地下の帯水層に圧入するための帯水層内の注入圧力と配管系の圧力損失とを考慮して、８ＭＰａ以上の高圧状態を維持するようにする。
【００３５】
〔第１構成パターン〕
本地中貯留システム１Ａは、同図４に示されるように、炭酸ガスを液体又は超臨界状態まで圧縮する炭酸ガス圧縮装置２と、海水及び／又は水からなる溶媒を圧縮・搬送する圧送ポンプ３と、前記液体又は超臨界状態まで圧縮された炭酸ガスを細泡化して溶媒中に混入させる細泡化装置７，７…と、該細泡化装置７、７…によって細泡化された炭酸ガスが混入された溶媒が注入され、前記溶媒に前記炭酸ガスを溶解させて炭酸ガス溶解水とする複数の溶解槽４、４…と、生成された炭酸ガス溶解水を地中の帯水層に圧入するために地表面から前記帯水層まで貫入させた注入井５とから主に構成される。なお、本形態例では、前記溶解槽４は、炭酸ガスの溶解を促進するため複数設置したが、処理能力に応じた数とすればよい。
【００３６】
前記細泡化装置７は、図５に示されるように、各溶解槽４の下部に設置され、溶媒を所定の高流速で流した主流管路３０の内部に、炭酸ガス供給管路３１を配設し、前記溶媒と炭酸ガスとを仕切る炭酸ガス供給管路３１の管路壁面に細孔３１ａ、３１ａ…を形成し、前記主流管路３０を流れる溶媒のせん断力によって液体又は超臨界状態まで圧縮した炭酸ガスを細泡化しながら混入させる上記第２形態例に係る細泡化装置７が用いられている。  
【００３７】
前記溶解槽４は、同図５に示されるように、密閉された容器１０の下部に、前記細泡化装置７によって細泡化された炭酸ガスが混入された溶媒が注入される注入口９とが形成されるとともに、前記容器１０の上部に前記炭酸ガス溶解水が吐出される吐出口１３が形成され、前記容器１０内の下方及び上方に夫々、前記容器１０内を上下方向に仕切る多孔板１４、１４がそれぞれ配設され、前記多孔板１４、１４間に粒状の充填材１６が充填されて構成されている。また、前記注入口９にはメッシュ板１５が設置されている。
【００３８】
前記充填材１６は、溶媒と炭酸ガスとの撹拌を促し、炭酸ガスの溶解を効率化するためのものであり、例えば、砂、砕石、ラシヒリング、サドルの内のいずれか又は組み合わせとすることができる。前記ラシヒリングとは、セラミック、プラスチック、メタル、カーボンなどからなる円筒形状をした、充填塔で使用される充填物で、一般に広く用いられているものを使用することができる。前記サドルとは、セラミックなどからなる馬鞍形状をした、充填塔で使用される充填物で、一般に前記ラシヒリングより圧力損失が小さくなるように形成されている。
【００３９】
また、前記充填材１６は、充填材の種類ごとに、炭酸ガス及び溶媒の流量及び前記溶解槽の形状に基づいて定められる炭酸ガス溶解量と前記溶解槽における圧力損失とから決定する最適な平均粒径とすることが好ましい。具体的には、充填材の種類ごとに、充填材の平均粒径に対する、下記の２つの関係(1)(2)を実験的に得た上で、溶解槽において許容される圧力損失（溶解槽の注入口と吐出口の間の圧力差）に対して、最も溶解量が多くなる平均粒径のものを最適な平均粒径として選定する。
(1)所定の炭酸ガス及び溶媒の流量及び溶解槽の形状において、充填材の平均粒径に対する炭酸ガス溶解量の関係。
(2)充填材の平均粒径に対する溶解槽の圧力損失の関係。
【００４０】
一般に、前記充填材の平均粒径に対する特性は、(1)炭酸ガス及び溶媒の流量と溶解槽の形状とが与えられれば、充填材の平均粒径を細かくするほど、炭酸ガスの溶解量は増加する。(2)一方、充填材の平均粒径を細かくするほど、溶解槽内の炭酸ガス及び溶媒の流れによる圧力損失が大きくなり、一定の流量を確保するために使用するエネルギーが増加する、という傾向がある。したがって、上記炭酸ガス及び溶媒の流量と溶解槽の形状とを総合的に勘案した上で、充填材の平均粒径を選定する。上記の最適な平均粒径の充填材１６を用いることにより、炭酸ガスの溶解効率に優れるようになる。
【００４１】
前記容器１０は、図５に示されるように、密閉された縦長の管型とすることが好ましい。これにより、溶解槽４における炭酸ガスと溶媒の滞留時間を確保することが可能になる。また、系内の前記設定圧力に対して耐圧性を有する構造とすることができるとともに、短時間で連続的かつ安定的な炭酸ガス溶解水の生成が可能となる。
【００４２】
ここで、溶解槽４内の流れについて説明すると、前記注入口９から容器１０内に圧送された炭酸ガス及び溶媒は、メッシュ板１５から均等に充填材１６の充填領域に浸入する。前記充填材１６の充填領域においては、充填材１６間での流動と相まって溶媒と炭酸ガスとが充分に撹拌されて溶媒に炭酸ガスが溶解されるとともに、上方に流動していく。この作用により、上方側多孔板１４に到達したときには、溶媒に炭酸ガスがほぼ溶解された炭酸ガス溶解水が生成され、溶媒の飽和溶解レベルにまで達するようになる。その後、上方側多孔板１４から上方ホッパー部１８に浸入した炭酸ガス溶解水は、吐出口１３から吐出される。
【００４３】
前記溶解槽４においては、前記充填材１６の充填領域内に、流路を仕切るように多数の開孔が形成された整流板１９を１又は複数設けるようにするのが望ましい。前記整流板１９を設けることにより、充填材１６による炭酸ガスと溶媒との流れが均一に整えられ、両者の接触機会の増大により、前記溶解槽４における炭酸ガスの溶解が向上するようになる。前記溶解槽４における滞留時間と炭酸ガス溶解量とは、飽和濃度レベルまでは概ね比例的関係にあるため、所定の操業条件の下で、目標溶解量に応じた滞留時間となるように装置規模を設定するのが望ましい。
【００４４】
また、本第１構成パターンでは、図４に示されるように、前記溶解槽４から注入井５に至る流路の途中に、送給された炭酸ガス溶解水の全量に対して、未溶解の炭酸ガスと、炭酸ガスが飽和濃度で溶解した状態の炭酸ガス溶解水とを分離する分離槽６を配設し、分離された前記未溶解炭酸ガスを前記炭酸ガス圧縮装置２と細泡化装置７との中間流路に戻す炭酸ガス圧送装置８が配設されている。
【００４５】
前記溶解槽４から吐出された炭酸ガス溶解水の全量を対象として、未溶解炭酸ガス分を前記分離槽６において分離し、この未溶解の炭酸ガス分を溶解槽４にリターンさせることにより、飽和濃度レベルで炭酸ガスを溶媒（海水又は水）に溶解させた状態で地中に圧入することが可能となる。従って、この炭酸ガス溶解水は、未溶解炭酸ガスを含むことなく、帯水層の周辺地下水より大きな比重を持つようになり、帯水層に注入しても炭酸ガスが浮上せず、長期的かつ安定的に帯水層に貯留・隔離させることができるようになる。
【００４６】
前記分離槽６は、図６に示されるように、密閉された容器２０の内部に下面から所定高さで立設し、前記溶解槽４を通過した炭酸ガス溶解水の流路と接続した流入管２１が設けられ、概ね前記炭酸ガス溶解水で容器２０内が満たされて、未溶解炭酸ガスが上方側に重力分離されるとともに、前記容器２０の上部に、前記未溶解炭酸ガスを吐出する未溶解炭酸ガス吐出口２２が形成され、前記容器２０の下方に、前記未溶解炭酸ガスが分離された後の炭酸ガス溶解水を吐出する炭酸ガス溶解水吐出口２３が形成されて構成されている。
【００４７】
溶解槽１基当たりの溶媒及び炭酸ガスの各流量は、溶解槽４の容積と炭酸ガス及び溶媒の溶解槽４内の滞留時間によって定めた全体流量に対して、注入する炭酸ガス及び溶媒の重量比（炭酸ガス重量／溶媒重量）から求めることができる。この際、炭酸ガス及び溶媒の重量比は、所望の炭酸ガスの溶解量に基づいて定められる。この炭酸ガス及び溶媒の重量比と炭酸ガスの溶解量との関係については、予め行われる通水試験によって求めておく。
【００４８】
後段の実施例で詳述するように、溶解槽４での溶解濃度は、注入される炭酸ガス及び溶媒の重量比（炭酸ガス重量／溶媒重量）に影響する。具体的には、注入される前記重量比が大きくなると、溶解槽４での溶解濃度が大きくなる傾向にあるため、炭酸ガスの溶解を促進させる目的で、炭酸ガス及び溶媒の注入重量比は、前記炭酸ガス溶解濃度の目標値より大きく設定することが好ましい。
【００４９】
本第１構成パターンでは、前述の通り、全ての溶解槽４、４…から吐出された炭酸ガス溶解水は前記分離槽６に注入されるため、前記分離槽６において溶解槽４、４…から吐出される炭酸ガス溶解水に含まれる未溶解炭酸ガスが完全に分離され、注入井５には、炭酸ガスが溶媒に完全に溶解した状態の炭酸ガス溶解水が圧入される。
【００５０】
〔第２構成パターン〕
次に、図７及び図８に基づいて、第２構成パターンに係る地中貯留システム１Ｂについて述べる。
【００５１】
地中貯留システム１Ｂでは、図７に示されるように、炭酸ガスを液体又は超臨界状態まで圧縮する炭酸ガス圧縮装置２と、海水及び／又は水からなる溶媒を圧縮・搬送する圧送ポンプ３と、前記圧縮された炭酸ガス及び溶媒が注入され、前記溶媒に前記炭酸ガスを溶解させて炭酸ガス溶解水とする複数の溶解槽４、４…と、生成された炭酸ガス溶解水を地中の帯水層に圧入するために地表面から前記帯水層まで貫入させた注入井５とから主に構成され、前記溶解槽４，４…から注入井５に至る流路の途中に、送給された炭酸ガス溶解水の全量に対して、未溶解の炭酸ガスと、炭酸ガスが飽和濃度で溶解した状態の炭酸ガス溶解水とを分離する分離槽６と、該分離槽６で分離された炭酸ガスを圧送する炭酸ガス圧送装置８を設置するとともに、この炭酸ガス圧送装置８の後段に、前記炭酸ガス溶解水を所定の高流速で流した主流管路３０の内部に、前記炭酸ガス圧送装置８から圧送された炭酸ガスが供給される供給管路３１を配設するか、前記主流管路３０を外嵌するとともに、前記炭酸ガス圧送装置８から圧送された炭酸ガスが供給される供給管路３１を配設し、前記炭酸ガス溶解水と炭酸ガスとを仕切る管路壁面に細孔を形成し、前記主流管路３０を流れる炭酸ガス溶解水によるせん断力によって前記炭酸ガスを細泡化しながら混入させる細泡化装置７を設置したものである。
【００５２】
前記溶解槽４は、図８に示されるように、密閉された容器１０の下部に、前記炭酸ガス圧縮装置２から送られた炭酸ガスが注入される炭酸ガス注入口１１と、前記溶媒圧送ポンプ３から送られた溶媒が注入される溶媒注入口１２とが形成されるとともに、前記容器１０の上部に前記炭酸ガス溶解水が吐出される吐出口１３が形成され、前記容器１０内の下方及び上方に夫々、前記容器１０内を上下方向に仕切る多孔板１４、１４がそれぞれ配設され、前記多孔板１４、１４間に粒状の充填材１６が充填されて構成されている。
【００５３】
本第２構成パターンでは、前記炭酸ガス圧送装置８と前記供給管路３０との間に、前記炭酸ガス圧送装置８から圧送された炭酸ガスを分岐する分岐装置３２が配置されるとともに、前記分岐装置３２にて前記炭酸ガスのうち前記細泡化装置７から前記帯水層までの経路で溶解可能な量を分岐して前記供給管路３０に圧送し、前記炭酸ガスのうち残りの量を前記溶解槽４に戻すようにしてもよい。
【実施例１】
【００５４】
本地中貯留システム１による炭酸ガスの溶解状態を実証するため、図９に示される実験装置を用いて炭酸ガスの溶解実験を行った。なお、細泡化装置７は後述の実施例２の細泡化装置有りのケースにおいて設置した。
【００５５】
実験装置は、炭酸ガスボンベ３０の炭酸ガスを炭酸ガス圧縮装置２によって加圧して溶解槽４に注入するとともに、塩水タンク３１の塩水を溶媒圧送ポンプ３によって加圧して溶解槽４に注入し、溶解槽４で炭酸ガスの溶解処理を行い、この炭酸ガス溶解水を分離槽で未溶解炭酸ガスを分離した後の炭酸ガス溶解水をサンプリングする。ここで、溶解槽４の容積は850mlとし、充填材１６は、平均粒径が0.18mm（粒度１）、0.63mm（粒度２）、1.32mm（粒度３）の砂状のものを使用した。実験では、温度、圧力、塩水流量、充填材１６の粒度及び炭酸ガスと塩水の重量比（炭酸ガス重量／塩水重量）をそれぞれ変化させたとき、サンプリングした炭酸ガス溶解水の炭酸ガス溶解量を測定した。
【００５６】
図１０、図１１は、各温度における塩水流量及び充填材１６の粒度をそれぞれ変化させたときの溶解槽４に注入する炭酸ガス及び塩水の重量比（炭酸ガス重量／塩水重量）と炭酸ガス溶解量との関係を示すグラフである。この結果、温度29℃、33℃のいずれの試験温度においても、炭酸ガスと塩水の重量比を増大させるほど、また充填材１６の粒度を小さくするほど炭酸ガス溶解量が大きくなる傾向にある。
【００５７】
図１２〜図１４は、各温度における塩水流量及び圧力をそれぞれ変化させたときの前記重量比と炭酸ガス溶解量との関係を示すグラフである。この結果、前述と同様に、炭酸ガスと塩水の重量比を増大させるほど、炭酸ガス溶解量が増大する傾向にあるが、ある重量比以上では炭酸ガス溶解量がほぼ一定の飽和濃度レベルとなり、本地中貯留システムの有効性が確認された。
【００５８】
図１５は、各圧力における温度と炭酸ガス溶解量との関係を示すグラフである。この結果、25℃〜40℃の範囲の一般的な温度条件においては、炭酸ガス溶解量に大きく影響を及ぼさないことが確認された。
【００５９】
図１６は、各塩水流量における充填材の平均粒径と炭酸ガス溶解量との関係を示すグラフである。この結果、本実施例では、充填材の平均粒径は、平均粒径１．０mm以下とすることにより、炭酸ガスの溶解効率に優れるようになる。
【実施例２】
【００６０】
（実施例２−１）
本実施例２−１では、本地中貯留システム１による前記細泡化装置７での溶解効果、前記溶解槽４での溶解効果を定量的に検証するための実験を行った。
実験は、ケース１：溶解槽４の充填材無し及び細泡化装置７無し、ケース２：溶解槽４の充填材無し及び細泡化装置７有り、ケース３：溶解槽４の充填材有り及び細泡化装置７有りの３ケースとし、(1)試験圧力：１５MPa、試験温度：２９℃、（炭酸ガス／塩水）重量比：約８％、(2)試験圧力：１５MPa、試験温度：３３℃、（炭酸ガス／塩水）重量比：約８％の２種類について溶解試験を行った。
【００６１】
その結果を図１７に示す。同図１７より、細泡化装置７単独によってもかなり炭酸ガスの溶解が促進されている事、更に細泡化装置７と溶解槽４とを組合せることによって、更に溶解が促進されることが実証できた。
【００６２】
（実施例２−２）
本実施例２−２では、前記細泡化装置７による溶解促進効果の検証実験を行った。
【００６３】
一般に、炭酸ガス溶解量と溶解槽の容器高さＺとの間には、下式(2)の関係が成り立つことが判明している。
【数２】
0005062527.tif 000003
【００６４】
溶解に要する容器の高さＺは、総括容量係数ＫＸａに依存しており、この総括容量係数ＫＸａを溶解効率を表す指標とした。実験は、細泡化装置無しと細泡化装置有りの各ケースについて、(1)試験圧力：１５MPa、試験温度：２９℃、（炭酸ガス／塩水）重量比：約８％、(2)試験圧力：１５MPa、試験温度：２９℃、（炭酸ガス／塩水）重量比：約１０％、(3)試験圧力：１５MPa、試験温度：３３℃、（炭酸ガス／塩水）重量比：約８％の３種類について試験を行い、図１３〜図１５に示されるように、縦軸を総括容量係数Ｋｘａ（mol/m3s）とし、横軸を水の断面モル流速（mol/(m2・s))とするグラフを得た。同図１３〜図１５のグラフによれば、水の断面モル流速（mol/(m2・s))の高い領域においては、細泡化装置有りのケースが細泡化装置無しのケースに比べて、総括容量係数Ｋｘａが１．５倍以上になることが判明した。
【００６５】
（実施例２−３）
上記実施例２−２の実験結果を下式(1)に示すウェーバー数Ｗｅを用いて整理し直して、図２１に示されるように、縦軸を総括容量係数比Ｋｘａ(B)／Ｋｘａ(NB)［ここに、Ｋｘａ(B)：細泡化装置有りの総括容量係数、Ｋｘａ(NB)：細泡化装置無しの総括容量係数］、横軸をウェーバー係数Ｗeとするグラフを得た。
【００６６】
同図より、ウェーバー数Ｗeが１０以上の領域で細泡化による溶解効率が高いことが判明した。従って、前記細泡化装置７においては、溶媒の流速、細孔３０ａ(３１ａ)の孔径は、ウェーバー数(Ｗｅ)が１０以上となるように設定するのが望ましい。但し、細孔からの炭酸ガスの流速は、同実験によれば、８×１０−２m/s以上であることを条件とする。
【図面の簡単な説明】
【００６７】
【図１】第１形態例に係る細泡化装置７Ａの縦断面図である。
【図２】第２形態例（その１）に係る細泡化装置７Ｂの縦断面図である。
【図３】第２形態例（その２）に係る細泡化装置７Ｃの縦断面図である。
【図４】本発明にかかる炭酸ガスの地中貯留システム１Ａ（第１の構成パターン）の概念図である。
【図５】その溶解槽４の縦断面図である。
【図６】分離槽６の縦断面図である。
【図７】本発明にかかる炭酸ガスの地中貯留システム１Ｂ（第２の構成パターン）の概念図である。
【図８】その溶解槽４の縦断面図である。
【図９】実験装置の概念図である。
【図１０】実施例１における温度29℃における粒度並びに塩水流量の条件を変えたときの炭酸ガス／塩水重量比と炭酸ガス溶解量との関係を示すグラフである。
【図１１】実施例１における温度33℃における粒度並びに塩水流量の条件を変えたときの炭酸ガス／塩水重量比と炭酸ガス溶解量との関係を示すグラフである。
【図１２】実施例１における温度25℃における圧力並びに塩水流量の条件を変えたときの炭酸ガス／塩水重量比と炭酸ガス溶解量との関係を示すグラフである。
【図１３】実施例１における温度29℃における圧力並びに塩水流量の条件を変えたときの炭酸ガス／塩水重量比と炭酸ガス溶解量との関係を示すグラフである。
【図１４】実施例１における温度33℃における圧力並びに塩水流量の条件を変えたときの炭酸ガス／塩水重量比と炭酸ガス溶解量との関係を示すグラフである。
【図１５】実施例１における温度と炭酸ガス溶解量との関係を示すグラフである。
【図１６】実施例１における充填材の平均粒径と炭酸ガス溶解量との関係との関係を示すグラフである。
【図１７】実施例２ー１における細泡化装置７での溶解効果及び溶解槽４での溶解効果の定量的に検証実験結果を示すグラフである。
【図１８】実施例２−２における総括容量係数ＫＸａと水の断面モル流速との関係を表すグラフ（その１）である。
【図１９】実施例２−２における総括容量係数ＫＸａと水の断面モル流速との関係を表すグラフ（その２）である。
【図２０】実施例２−２における総括容量係数ＫＸａと水の断面モル流速との関係を表すグラフ（その３）である。
【図２１】実施例２−３における総括容量係数比Ｋｘａ(B)／Ｋｘａ(NB)とウェーバー数Ｗｅとの関係を表すグラフである。
【符号の説明】
【００６８】
１Ａ・１Ｂ…地中貯留システム、２…炭酸ガス圧縮装置、３…溶媒圧送ポンプ、４…溶解槽、５…注入井、６…分離槽、７…細泡化装置、８…炭酸ガス圧送装置、１０…容器、１１…炭酸ガス注入口、１２…溶媒注入口、１３…吐出口、１４…多孔板、１５…メッシュ板、１６…充填材、１９…整流板、２０…容器、２１…流入管、２２…未溶解炭酸ガス吐出口、２３…炭酸ガス吐出口、３０…主流管路、３１…炭酸ガス供給管路、３０ａ・３１ａ…細孔、３２…分岐装置
【図１】
0005062527.tif 000004
【図２】
0005062527.tif 000005
【図３】
0005062527.tif 000006
【図４】
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【図５】
0005062527.tif 000008
【図６】
0005062527.tif 000009
【図７】
0005062527.tif 000010
【図８】
0005062527.tif 000011
【図９】
0005062527.tif 000012
【図１０】
0005062527.tif 000013
【図１１】
0005062527.tif 000014
【図１２】
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【図１３】
0005062527.tif 000016
【図１４】
0005062527.tif 000017
【図１５】
0005062527.tif 000018
【図１６】
0005062527.tif 000019
【図１７】
0005062527.tif 000020
【図１８】
0005062527.tif 000021
【図１９】
0005062527.tif 000022
【図２０】
0005062527.tif 000023
【図２１】
0005062527.tif 000024