(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１の電極と、透明導電膜からなる第２の電極と、前記第１の電極と第２の電極との間に形成された有機発光材料層と、を備えた発光素子を有する有機ＥＬデバイスにおいて、
前記透明導電膜が、Ｉｎ２−ｘＳｎｘＯ３−ｙ（但し、０＜ｘ＜１、０．０６≦ｙ≦０．２）の組成を有するＩＴＯにより形成されていることを特徴とする有機ＥＬデバイス。
【請求項２】
前記第１の電極が、金属により形成されていることを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬデバイス。
【請求項３】
前記第１の電極が、ＭｇＡｇ、ＡｌまたはＬｉＡｌの中のいずれかによって形成されていることを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬデバイス。
【請求項４】
前記有機発光材料層が、ホール注入層、および／または、電子輸送層を兼ねていることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の有機ＥＬデバイス。
【請求項５】
前記第１の電極と前記有機発光材料層との間に、電子輸送層が挿入されていることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の有機ＥＬデバイス。
【請求項６】
前記第２の電極と前記有機発光材料層との間に、陽極バッファ層、および／または、ホール注入層が挿入されていることを特徴とする請求項１〜３、５の中のいずれかに記載の有機ＥＬデバイス。
【請求項７】
前記第１の電極と前記第２の電極との内第１の電極が基板側に形成され、前記第２の電極上に、吸湿強化層、および／または、保護層が形成されていることを特徴とする請求項１〜６のいずれかに記載の有機ＥＬデバイス。
【請求項８】
前記第１の電極と前記第２の電極との内第２の電極が基板側に形成され、前記第１の電極上に保護層が形成されていることを特徴とする請求項１〜６のいずれかに記載の有機ＥＬデバイス。
【請求項９】
基板と前記第２の電極との間に、前記第２の電極に接して吸湿強化層が形成されていることを特徴とする請求項８記載の有機ＥＬデバイス。
【請求項１０】
前記発光素子が、前記基板上に固着された封止部材によって封止されていることを特徴とする請求項１〜９のいずれかに記載の有機ＥＬデバイス。
【請求項１１】
前記封止部材によって封止された空間内にＮ２、Ｈ２または不活性ガスが封入されていることを特徴とする請求項１０記載の有機ＥＬデバイス。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、透明導電膜電極を含む２つの電極間に有機発光材料層を挟持してなる発光素子を有する有機ＥＬデバイスに関し、特に表示装置に好適な有機ＥＬデバイスに関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
自発光素子を用いた表示装置の一つに、エレクトロ・ルミネッセンス素子(EL素子)を用いたものがある。そして、EL素子は、有機材料を発光層とする有機EL素子と、無機材料を発光層にする無機EL素子とに分けられる。
有機EL素子は、アノードと、カソードと、これらアノードとカソードの2種の電極間に挟まれた、有機発光性化合物からなる薄膜の有機EL層と、からなる。アノードとカソード間に電圧を印加すると、アノードからは正孔が、カソードからは電子がそれぞれ有機EL層に注入されて再結合し、その際に生ずるエネルギーにより有機EL層を構成する有機発光性化合物の分子が励起される。このようにして励起された分子が基底状態に失活する過程で発光現象が生じる。有機EL素子はこの発光現象を利用した発光素子である。
有機EL層は、正孔と電子が再結合して発光する発光層と呼ばれる有機層を少なくとも含み、必要に応じて、正孔が注入されやすくかつ電子を移動させにくい正孔輸送層と呼ばれる有機層、電子が注入されやすくかつ正孔を移動させにくい電子輸送層と呼ばれる有機層のうちの一方または両方を含む単層構造または多層積層構造を有している。
【０００３】
近年、有機EL素子が盛んに研究され、実用化されつつある。これは、インジウム錫酸化物(ITO)などの透明電極(ホール注入電極すなわち陽極)上にトリフェニルジアミン(TPD)などのホール注入材料を蒸着して薄膜を形成し、さらにアルミキノリノール錯体(Alq3 )などの蛍光物質を発光層として積層し、さらにAgMgなどの仕事関数の小さな金属電極(電子注入電極すなわち陰極)を形成した基本構成を有する素子で、10V 前後の電圧で数100から数10000cd/m2ときわめて高い輝度が得られることで、照明や光源あるいはＯＡ機器、家電製品、自動車、二輪車、航空機等のディスプレイに用い得るものとして注目されている。
このような有機EL素子は、例えば、発光層等の有機層が、電子注入電極となる走査(コモンライン)電極と、ホール注入電極(透明電極)となるデータ(セグメントライン)電極とで挟まれ、かつ透明(ガラス)基板に形成された構造を有する。また、ディスプレイは、縦横に敷設された走査電極とデータ電極とにより、マトリクス状に配置された発光素子をドット表示させ、これらのドット(画素)の集合体として、イメージ、キャラクタ等の情報を表示するマトリクスディスプレイと、予め決められた形状、大きさの表示器として独立に存在しているものを表示させるセグメントディスプレイとに大別される。
【０００４】
セグメントタイプのディスプレイの場合、各表示器をそれぞれ別個独立に表示させるスタティック駆動方式も可能であるが、マトリクスディスプレイの場合、通常、各走査ラインおよびデータラインを時分割駆動するダイナミックドライブ方式が採用されている。
有機EL素子の発光部を構成する発光素子としては、透明基板／透明電極／発光層／金属電極という構成を用い、発光層において発生した光が透明電極および透明基板を透過して発せられる、基板面発光タイプと、基板／金属電極／発光層／透明電極という構成を用い、発光層において発生した光が透明電極を透過して基板面とは逆側の膜面側から発せられる、膜面発光タイプとに分けられる。基板面発光タイプの素子については、例えばAppl. Phys. Lett., 51, 913-915 (1987) に、膜面発光タイプの素子については、例えば Appl. Phys. Lett., 65, 2636-2638 (1994) に記載されている。
【０００５】
ところで、有機ＥＬ素子の発光層の材料である蛍光性の有機固体は、水分、酸素等に触れると劣化しやすい。また、発光層上に直接あるいは電子輸送層を介して設けられる電極は、酸化により特性が劣化し易い。このため、従来の有機ＥＬ素子を大気中で駆動させると発光特性が急激に劣化する。特に、素子の周囲に酸素や水分がある場合、酸化が促進され有機材料の変質、膜の剥がれ、ダークスポット（非発光部）の成長などが起こり、結果として寿命が短くなるという問題がある。したがって、実用的な有機ＥＬ素子や有機ＥＬデバイスを得るためには、発光層に水分や酸素等が侵入しないように、また対向電極が酸化されないように、素子構造を工夫する必要がある。
上記の問題を解決するために、有機ＥＬ素子が大気に触れないように封止することが提案されている。例えば、特開平５−１８２７５９号公報には、有機ＥＬ素子を耐湿性の光硬化性樹脂層と、この層の上部に固着された透水性の小さい基板とにより覆うことにより封止することが開示されている。また、特開平５−４１２８１号公報には、フルオロカーボン油に合成ゼオライト等の脱水剤を含有させた不活性液体中にＥＬ素子を封止することが開示されている。また、特許第２８００８１３号に係る公報には、有機ＥＬ素子にフッ素系高分子保護層を設け、その外側にキャップ構造を有する封止部を配設して封止部内を不活性媒体で満たして封止する方法が開示されている。
また、捕水を行うことによって劣化を防止することも提案されている。例えば、特開平３−４４８１号公報には、有機ＥＬ素子を捕水層で被覆することが開示されている。また、特開２０００−３０８７１号公報には、マトリクス状に配置された透明電極間を埋める絶縁層中に捕水材を含有させることが記載されている。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
しかし、封止技術を適用するだけでは、素子周辺に存在する水や酸素を完全には取り除くことができなく、そのために十分な発光寿命を確保することが困難であった。また、従来の封止を用いると封止部材分だけ表示装置の厚みが増大するので、可能であれば封止を用いないで発光持続時間を確保することが望ましい。
また、捕水層を設ける構造でもその分表示装置の厚みが増す問題があり、さらに従来の捕水層や捕水材を用いる方法では、捕水層や捕水材が有機膜に直接的にまた全面的に接触するものではないため、有機膜に対する十分の捕水効果を得ることが困難であった。
本発明の課題は、上述した従来技術の問題点を解決することであって、その目的は、封止を用いた場合にはより長期の発光持続時間を確保することができ、封止を用いないでも実用に耐える発光持続時間を確保できる有機ELデバイスを提供できるようにすることである。
【０００７】
【課題を解決するための手段】
上記の目的を達成するため、本発明によれば、第１の電極と、透明導電膜からなる第２の電極と、前記第１の電極と第２の電極との間に形成された有機発光材料層を備えた発光素子を有する有機ＥＬデバイスにおいて、前記透明導電膜は、化学量論的組成より酸素が不足している金属酸化物により形成されていることを特徴とする有機ＥＬデバイス、が提供される。
そして、好ましくは、前記透明導電膜が、In2-xSnxO3-y（但し、０＜ｘ＜１、０．０５≦ｙ≦０．２）の組成を有するＩＴＯにより形成される。また、好ましくは、前記第１の電極が、MgAg、AlまたはLiAlの中のいずれかによって形成される。
【０００８】
【発明の実施の形態】
次に、本発明の実施の形態について図面を参照して詳細に説明する。
図１(a)から図8(h)は、本発明の有機ＥＬデバイスにおける発光素子の層構造を示す断面図である。
図１(a)に示すものは、基体1上に下電極２、ホール注入層および電子輸送層を兼ねた発光層９、および透明電極層４が順次形成された構成を有する。ここで、透明電極層４としては、In2-xSnxO3-y (0.05≦y≦0.2)という組成を持つInとSnとの酸化物材料を用いる(以下、同じ)。ここで、ｘは、０＜ｘ＜１であり、好ましくは、０＜ｘ＜０．３である。図１(b)は、図１(a)の積層構成に対しホール注入層および電子輸送層を兼ねた発光層９と透明電極層４との間に、陽極バッファ層１５を挿入した例を示す。図１(c)は、図１(a)の積層構成の上に保護層１６を設けた構造を示す。図１(d)は、図１(b)の積層構成の上に保護層１６を設けた構造を示す。図１(e)、図１(f)、図１(g)および図１(h)は、図１(a)、図１(b)、図１(c)および図１(d)のそれぞれに対して、透明電極層４の発光層９側の面と反対側の面に吸湿強化層１８を設けた例を示す。
【０００９】
図２(a)に示すものは、基体１上に下電極２、電子輸送層を兼ねた発光層10、ホール注入層８および透明電極層４が順次形成された構成を有する。図２(b)は、図２(a)の積層構成に対しホール注入層８と透明電極層4との間に、陽極バッファ層１５を挿入した例を示す。図２(c)は、図２(a)の積層構成の上に保護層１６を設けた構造を示す。図２(d)は、図２(b)の積層構成の上に保護層１６を設けた構造を示す。図２(e)、図２(f)、図２(g)および図２(h)は、図２(a)、図２(b)、図２(c)および図２(d)のそれぞれに対して、透明電極層４の発光層１０側の面と反対側の面に吸湿強化層１８を設けた例を示す。
【００１０】
図３(a)示すものは、基体１上に下電極２、電子輸送層6、ホール注入層を兼ねた発光層11および透明電極層４が順次形成された構成を有する。図３(b)は、図３(a)の積層構成に対し発光層１１と透明電極層4との間に、陽極バッファ層１５を挿入した例を示す。図３(c)は、図３(a)の積層構成の上に保護層１６を設けた構造を示す。図３(d)は、図３(b)の積層構成の上に保護層１６を設けた構造を示す。図３(e)、図３(f)、図３(g)および図３(h)は、図３(a)、図３(b)、図３(c)および図３(d)のそれぞれに対して、透明電極層４の発光層１１側の面と反対側の面に吸湿強化層１８を設けた例を示す。
【００１１】
図４(a)に示すものは、基体１上に下電極２、電子輸送層６、発光層７、ホール注入層８および透明電極層４が順次形成された構成を有する。図４(b)は、図４(a)の積層構成に対しホール注入層８と透明電極層4との間に、陽極バッファ層１５を挿入した例を示す。図４(c)は、図４(a)の積層構成の上に保護層１６を設けた構造を示す。図４(d)は、図４(b)の積層構成の上に保護層１６を設けた構造を示す。図４(e)、図４(f)、図４(g)および図４(h)は、図４(a)、図４(b)、図４(c)および図４(d)のそれぞれに対して、透明電極層４の発光層７側の面と反対側の面に吸湿強化層１８を設けた例を示す。
【００１２】
図5(a)に示すものは、基体１上に透明電極層４、ホール注入層および電子輸送層を兼ねた発光層９および上電極17が順次形成された構成を有する。図５(b)は、図５(a)の積層構成に対しホール注入層および電子輸送層を兼ねた発光層９と透明電極層4との間に、陽極バッファ層１５を挿入した例を示す。図５(c)は、図５(a)の積層構成の上に保護層１６を設けた構造を示す。図５(d)は、図５(b)の積層構成の上に保護層１６を設けた構造を示す。図５(e)、図５(f)、図５(g)および図５(h)は、図５(a)、図５(b)、図５(c)および図５(d)のそれぞれに対して、基体１と透明電極層4との間に吸湿強化層１８を設けた例を示す。
【００１３】
図６(a)に示すものは、基体１上に透明電極層４、ホール注入層８、電子輸送層を兼ねた発光層１０および上電極17が順次形成された構成を有する。図６(b)は、図６(a)の積層構成に対しホール注入層８と透明電極層4との間に、陽極バッファ層１５を挿入した例を示す。図６(c)は、図６(a)の積層構成の上に保護層１６を設けた構造を示す。図６(d)は、図６(b)の積層構成の上に保護層１６を設けた構造を示す。図６(e)、図６(f)、図６(g)および図６(h)は、図６(a)、図６(b)、図６(c)および図６(d)のそれぞれに対して、基体１と透明電極層4との間に吸湿強化層１８を設けた例を示す。
【００１４】
図７(a)に示すものは、基体１上に透明電極層４、ホール注入層を兼ねた発光層１１、電子輸送層６および上電極17が順次形成された構成を有する。図７(b)は、図７(a)の積層構成に対しホール注入層を兼ねた発光層１１と透明電極層4との間に、陽極バッファ層１５を挿入した例を示す。図７(c)は、図７(a)の積層構成の上に保護層１６を設けた構造を示す。図７(d)は、図７(b)の積層構成の上に保護層１６を設けた構造を示す。図７(e)、図７(f)、図７(g)および図７(h)は、図７(a)、図７(b)、図７(c)および図７(d)のそれぞれに対して、基体１と透明電極層4との間に吸湿強化層１８を設けた例を示す。
【００１５】
図８(a)に示すものは、基体１上に透明電極層４、ホール注入層８、発光層７、電子輸送層６および上電極17が順次形成された構成を有する。図８(b)は、図８(a)の積層構成に対しホール注入層８と透明電極層4との間に、陽極バッファ層１５を挿入した例を示す。図８(c)は、図８(a)の積層構成の上に保護層１６を設けた構造を示す。図８(d)は、図８(b)の積層構成の上に保護層１６を設けた構造を示す。図８(e)、図８(f)、図８(g)および図８(h)は、図８(a)、図８(b)、図８(c)および図８(d)のそれぞれに対して、基体１と透明電極層4との間に吸湿強化層１８を設けた例を示す。
【００１６】
図９(a)、(b)は、本発明の一実施の形態の有機ＥＬデバイスにおける発光素子１９の概略の構成を示す断面図と平面図である。ここで、基体１は、その表面に発光素子を形成するための物体のことであり、基板もしくは基板上に膜や素子が形成されたものが含まれる(以下、同じ)。基体１上には下電極パターン２ａが形成される。下電極パターン２ａ上には発光材料層パターン3aが形成される。発光材料層パターン3aは少なくとも発光層を含む部分であり、発光層以外に電子輸送層やホール注入層を含んでもよい(以下、同じ)。発光材料層パターン3aは下電極パターン２ａより大きく、下電極パターン２ａのすべての領域を覆っている。すなわち、発光材料層パターン端部3bはすべての領域において下電極パターン端部2bの外側に位置する。発光材料層パターン3aの上部には透明電極パターン４ａが形成されている。図では、透明電極パターン４ａはパターン化されていないように示してあるが、これはパターンが図に示したような範囲ではパターン化されたものとして図示できないほど大きいことを意味する。
この構成では、下電極パターン２ａおよび発光材料層パターン３aのすべての領域上に、酸素欠損であることから吸湿性のあるIn2-xSnxO3-y(0.05≦y≦0.2)が形成されているため、発光材料層近傍に存在する微量の水分をIn2-xSnxO3-y(0.05≦y≦0.2)が吸収し、発光材料から水分を遠ざけることができる。
ここでは、下電極パターン２ａのすべての領域が発光材料層パターン３aにより覆われた場合を示したが、下電極パターン２ａの一部が発光材料層パターン３aにより覆われていない場合も本実施の形態に含まれる。また、ここでは、発光材料層パターン３aのすべての領域が透明電極パターン４ａにより覆われた場合を示したが、発光材料層パターン３aの一部が透明電極パターン４ａにより覆われていない場合も本実施の形態に含まれる。
また、図９(c)の概略断面図に示すように、In2-xSnxO3-y(0.05≦y≦0.2)からなる透明電極パターン４ａ上に吸湿強化層１８を設けることもできる。この場合、吸湿強化層は透明電極層４が吸収した水分を受け取り、発光材料から水分をさらに遠ざける働きをする。
透明電極パターン４ａ上に下電極パターン２ａや発光材料層パターン３aを大気中の水や酸素より強力に遮断するために、保護層(図示なし）を透明電極パターン４ａや吸湿強化層１８の上に設けることもできる。
【００１７】
図10(a)、(b)は、本発明の一実施の形態の有機ＥＬデバイスにおける発光素子１９の概略の構成を示す断面図と平面図である。基体1上には下電極パターン２ａが形成され、下電極パターン２ａ上には発光材料層パターン3aが形成される。発光材料層パターン3aは下電極パターン２ａより大きく、下電極パターン２ａのすべての領域を覆っている。図では、発光材料層パターン３aはパターン化されていないように示してあるが、これはパターンが図に示したような範囲ではパターン化されたものとして図示できないほど大きいことを意味する。発光材料層パターン３a上には透明電極パターン４ａが形成されている。透明電極パターン４ａは、発光材料層パターン3aよりは小さいが、下電極パターン２ａよりは大きい。また、下電極パターン２ａのすべての領域は透明電極パターン４ａにより覆われている。すなわち、下電極パターン端部2bはすべての領域において、透明電極パターン端部4bより内側にある。
この構成では、下電極パターン２ａおよび発光部のすべての領域上に、酸素欠損であることから吸湿性のあるIn2-xSnxO3-y(0.05≦y≦0.2)が形成されている。ここで発光部とは、発光材料層パターン３aのうち、下電極パターン２ａと透明電極パターン４ａとに挟まれており、下電極パターン２ａと透明電極パターン４ａとの間に電圧を印加することにより発光が生じる部分である。この場合は、発光材料層のうち下電極パターン２ａに接している部分にほぼ一致する。この構成では、発光材料層の発光部近傍に存在する微量の水分をIn2-xSnxO3-y(0.05≦y≦0.2)が吸収し、発光材料層から水分を遠ざけることができる。
本構造は、発光材料層パターン３aを、下電極パターン２ａをすべて覆い透明電極パターン４ａに覆われるように、精密にパターン化する必要が無いために、図9(a)および(b)に示した構造と比較して製造が容易であり、製造コストの低減を図ることができる。しかし、発光材料層パターン３aのうち透明電極パターン４ａで覆われていない部分は、透明電極パターン４ａにより吸湿することができない。この領域は、発光部からは離れており、発光に直接は関係ない領域である。しかし、この領域が腐食されることが引き金になって発光材料層2aの剥離等が生じ、発光特性に影響が及ぼされることがある。本構造を用いるためには、発光層に水や酸素により腐食されにくい材料を用いることが望ましい。
ここでは、下電極パターン２ａのすべての領域が発光材料層パターン３aにより覆われた場合を示したが、下電極パターン２ａの一部が発光材料層パターン３aにより覆われていない場合も本実施の形態に含まれる。また、ここでは、透明電極パターン４ａのすべての領域が発光材料層パターン３a上に形成された場合を示したが、透明電極パターン４ａの一部が発光材料層パターン３a上に形成されていない場合も本実施の形態に含まれる。
【００１８】
図１０(a)、(b)に示した本実施の形態は以下のように変更することが出来る。すなわち、図１０(c)の断面図に示されるように、透明電極パターン４ａ上に吸湿強化層１８を設けることもできる。この場合、吸湿強化層１８は透明電極パターン４ａが吸収した水分を受け取り、発光材料から水分をさらに遠ざける働きをする。下電極パターン２ａや発光材料層パターン３aを大気中の水や酸素より強力に遮断するために、保護層(図示なし）を透明電極パターン４ａや吸湿強化層１８の上に設けることもできる。
【００１９】
図１１(a)、(b)は、本発明の一実施の形態の有機ＥＬデバイスにおける発光素子１９の概略の構成を示す断面図と平面図である。基体1上には下電極パターン２ａが形成され、下電極パターン２ａ上には発光材料層パターン3aが形成される。ここでは、発光材料層パターン3aがすべて下電極パターン２ａ上に形成されている場合が示されている。発光材料層パターン3aの周囲には、絶縁層パターン５ａが絶縁層パターン端部5bが発光材料層パターン端部3bに接するように形成されている。発光材料層パターン3a上にはそのすべてを覆うように透明電極パターン４ａが形成されている。
この構成では、下電極パターン２ａおよび発光材料層パターン３aのすべての領域上に、酸素欠損であることから吸湿性のあるIn2-xSnxO3-y (0.05≦y≦0.2)が形成されているため、発光材料層近傍に存在する微量の水分をIn2-xSnxO3-y (0.05≦y≦0.2)が吸収し、発光材料から水分を遠ざけることができる。
本構造は、下電極パターン２ａや発光材料層パターン3aを絶縁層パターン５ａで埋め込んだ構造であるため、素子上部を比較的平坦にすることができる。しかし、絶縁層パターン５ａを用いる必要があるので一工程余分に必要であり、その分製造コストは上昇する。
ここでは、発光材料層パターン３aのすべての領域が下電極パターン２ａ上に形成された場合を示したが、発光材料層パターン３aの一部が下電極パターン２ａ上に形成されていない場合も本実施の形態に含まれる。また、ここでは、発光材料層パターン３aのすべての領域が透明電極パターン４ａにより覆われた場合を示したが、発光材料層パターン３aの一部透明電極パターン４ａにより覆われていない場合も本実施の形態に含まれる。
【００２０】
図１１(a)、(b)に示した本実施の形態は以下のように変更することが出来る。すなわち、図１１(c)の断面図に示されるように、吸湿性の透明電極パターン４ａ上に吸湿強化層１８を設けることもできる。この場合、吸湿強化層は透明電極パターン４ａが吸収した水分を受け取り、発光材料から水分をさらに遠ざける働きをする。
下電極パターン２ａや発光材料層パターン３aを大気中の水や酸素より強力に遮断するために、保護層(図示なし）を透明電極パターン４ａや吸湿強化層１８の上に設けることもできる。
【００２１】
図１２(a)、(b)および(c)に示されるものは、図１１(a)、(b)および(c)に示される実施の形態のバリエーションであり、絶縁層パターン５ａの端部5bが発光材料層パターン3a上に乗り上げたものである。絶縁層と発光材料パターンとの重なり部を設けることにより、製造誤差に伴う下電極パターン２ａと透明電極パターン４ａとの間のリーク電流の発生を抑えることができる。但し、絶縁層と発光材料パターンとの重なり部の存在により、発光素子１９上面の平坦性は図１１の場合よりも劣化する。
【００２２】
図１３(a)、(b)は、本発明の一実施の形態の有機ＥＬデバイスにおける発光素子１９の概略の構成を示す断面図と平面図である。基体1上には下電極パターン２ａが形成され、下電極パターン２ａ上には発光材料層パターン３aが形成される。発光材料層パターン3aは下電極パターン２ａの全領域を覆っている。その上に透明電極パターン４ａが下電極パターン２ａのパターン上をすべて覆うように形成されている。透明電極パターン４ａの周囲の発光材料層パターン３a上には、絶縁層パターン５ａが透明電極パターン端部4bにその端部5bが接するように形成されている。完全には図示されてはいないが、絶縁層パターン５ａは発光材料層パターン３aのうち透明電極パターン４ａにより覆われていない部分をすべて覆うように形成されている。
この構成では、下電極パターン２ａのすべての領域および発光材料層パターン３aのうち絶縁層で覆われていないすべての領域上に、酸素欠損であることから吸湿性のあるIn2-xSnxO3-y (0.05≦y≦0.2)が形成されているため、発光材料層の発光部近傍に存在する微量の水分をIn2-xSnxO3-yが吸収し、その領域の発光材料から水分を遠ざけることができる。
ここでは、下電極パターン２ａのすべての領域が発光材料層パターン３aにより覆われた場合を示したが、下電極パターン２ａの一部が発光材料層パターン３aにより覆われていない場合も本実施の形態に含まれる。また、ここでは、透明電極パターン４ａのすべての領域が発光材料層パターン３a上に形成された場合を示したが、透明電極パターン４ａの一部が発光材料層パターン３a上に形成されていない場合も本実施の形態に含まれる。
【００２３】
図１３(a)、(b)に示した本実施の形態は以下のように変更することが出来る。すなわち、図１３(c)の断面図に示されるように、吸湿性のある透明電極層４上に吸湿強化層１８を設けることもできる。この場合、吸湿強化層は透明電極層４が吸収した水分を受け取り、発光材料から水分をさらに遠ざける働きをする。下電極パターン２ａや発光材料層パターン３aを大気中の水や酸素より強力に遮断するために、保護層(図示なし）を透明電極パターン４ａや吸湿強化層１８の上に設けることもできる。
【００２４】
図１４(a)、(b)および(c)に示されるものは、図１３(a)、(b)および(c)に示される実施の形態のバリエーションであり、この実施の形態では、絶縁層パターン端部5bが透明電極パターン端部４ｂの内側に位置するように絶縁層パターンが透明電極パターンに重ねあわせて形成されている。絶縁層パターン５ａと透明電極パターン４ａとの重なり部を設けることにより、製造誤差にともない絶縁層パターン端部5bと透明電極端部4bとの間に隙間が発生するのを防ぐことができ、発光材料層の腐食の確率を低減することができる。しかし、絶縁層と発光材料パターンとの重なり部の存在により、発光素子１９上面の平坦性は図１３の場合よりも劣化する。
【００２５】
図１５(a)、(b)は、本発明の一実施の形態の有機ＥＬデバイスにおける発光素子の配列を示す断面図と平面図である。各単位発光素子においては、基体１上に下電極パターン２ａが形成され、下電極パターン２ａ上には、その全領域を覆うように発光材料層パターン3aが形成されている。さらに発光材料層パターン3a上には、その全領域を覆うように透明電極パターン４ａが形成されている。このような素子が縦横に図のように配列されている。ここでは、発光素子が縦５列横４行に配列された例を示したが、配列数は自由に選択できる。
【００２６】
図１６(a)、(b)は、本発明の一実施の形態の有機ＥＬデバイスにおける発光素子の配列を示す断面図と平面図である。この実施の形態では、基体１上に下電極パターン２ａが形成され、下電極パターン２ａ上には、下電極パターン２ａ上および下電極パターン２ａ間の基体上を覆うように発光材料層パターン3aが形成されている。すなわち、発光材料層パターン3aは複数の下電極パターン２ａをカバーしている。発光材料層パターン3a上には、その全領域を覆うように透明電極パターン４ａが形成されている。透明電極パターン４ａは1つのパターンで複数の下電極パターン２ａおよび発光材料層パターン3aをカバーしている。ここでは、発光素子が縦５列横４行に配列された例を示したが、配列数は自由に選択できる。また、ここでは発光材料層パターン3aおよび透明電極パターン４ａはすべての発光素子に対して共通になっているが、必ずしもそのようにする必要はなく、それらが複数の発光素子にまたがっていればよい。
【００２７】
図１７(a)、(b)は、本発明の一実施の形態の有機ＥＬデバイスにおける発光素子の配列を示す断面図と平面図である。本実施の形態においては、基体１上に下電極パターン２ａが形成され、各下電極パターン２ａ上には、その全領域を覆うように発光材料層パターン3aが形成されている。発光材料層パターン3a上には、発光材料層パターン3a上および発光材料層パターン3a間の基体１上を覆うように透明電極パターン４ａが形成されている。透明電極パターン４ａは1つのパターンで複数の下電極パターン２ａおよび複数の発光材料層パターン3aをカバーしている。ここでは、発光素子が縦５列横４行に配列された例を示したが、配列数は自由に選択できる。また、ここでは、透明電極パターン４ａはすべての発光素子に対して共通になっているが、必ずしもそのようにする必要はなく、複数の発光素子にまたがっていればよい。
【００２８】
図１８(a)、(b)は、本発明の一実施の形態の有機ＥＬデバイスにおける発光素子１９の構成を示す断面図と平面図である。図１８に示すように、基体１上には透明電極パターン４ａが形成され、その透明電極パターン４ａ上にはその一部を覆うように発光材料層パターン3aが形成される。発光材料層パターン3aの上部にはその一部を覆うように上電極パターン１７ａが形成される。したがって、発光材料層パターン3aは透明電極パターン４ａよりも小さく、上電極パターン17aは発光材料層パターン3aよりも小さい。
この構成では、下電極パターン２ａおよび発光材料層パターン３aのすべての領域下に、酸素欠損であることから吸湿性のあるIn2-xSnxO3-y (0.05≦y≦0.2)が形成されているため、発光材料層近傍に存在する微量の水分をIn2-xSnxO3-y が吸収し、発光材料から遠ざけることができる。
ここでは、発光材料層パターン３aのすべての領域が透明電極パターン４ａ上に形成された場合を示したが、発光材料層パターン３aの一部が透明電極パターン４ａ上に形成されていない場合も本実施の形態に含まれる。またここでは、上電極パターン１７aのすべての領域が発光材料層パターン３a上に形成された場合を示したが、上電極パターン１７aの一部が発光材料層パターン３a上に形成されていない場合も本実施の形態に含まれる
【００２９】
図１８(a)、(b)に示した本実施の形態は以下のように変更することが出来る。すなわち、図１８(c)の断面図に示すように、吸湿性のある透明電極パターン４ａ下に吸湿強化層１８を設けることもできる。この場合、吸湿強化層１８は透明電極パターン４ａが吸収した水分を受け取り、発光材料から水分をさらに遠ざける働きをする。
上電極パターン１７ａや発光材料層パターン３aを大気中の水や酸素より強力に遮断するために、保護層(図示なし)を図示された積層構造上に設けることもできる。
【００３０】
図１９(a)、(b)は、本発明の一実施の形態の有機ＥＬデバイスにおける発光素子１９の構成を示す断面図と平面図である。基体１上には透明電極パターン４ａが形成され、その透明電極パターン４ａ上には透明電極パターン４ａ上を完全に覆うように発光材料層パターン3aが形成される。したがって、発光材料層パターン3aは透明電極パターン４ａよりも大きい。発光材料層パターン3aの上部には発光材料層パターン3a上の一部を覆うように上電極パターン17aが形成されている。したがって、上電極パターン17aは発光材料層パターン3aよりも小さい。
この構成では、上電極パターン17ａおよび発光材料層パターン３aのうち発光部の下に、酸素欠損であることから吸湿性のあるIn2-xSnxO3-y (0.05≦y≦0.2)が形成されているため、発光材料層近傍に存在する微量の水分をIn2-xSnxO3-yが吸収し、発光材料から水分を遠ざけることができる。
本実施の形態によれば、図１８(a)、(b)の場合と比較して、発光材料層パターン3aを大きくできるため、発光材料層パターン3aの作成が容易であり、また発光材料層パターン3aの製造法の選択肢もひろがるというメリットがある。しかし、発光材料層パターン3aに透明電極パターン４ａ上に形成されていない部分が存在するので、発光材料層パターン３aに耐水分特性がより良好な材料を用いる必要がある可能性がある。
ここでは、透明電極パターン４ａのすべての領域が発光材料層により覆われた場合を示したが、透明電極パターン４ａの一部が発光材料層により覆われていない場合も本実施の形態に含まれる。またここでは、上電極パターン１７aのすべての領域が発光材料層パターン３a上に形成された場合を示したが、上電極パターン１７aの一部が発光材料層パターン３a上に形成されていない場合も本実施の形態に含まれる
図１９(a)、(b)に示した本実施の形態は以下のように変更することが出来る。すなわち、図１９(c)の断面図に示すように、吸湿性のある透明電極層４と基体１との間に吸湿強化層１８を設けることもできる。この場合、吸湿強化層は透明電極層４が吸収した水分を受け取り、発光材料から水分をさらに遠ざける働きをする。
上電極パターン１７ａや発光材料層パターン３aを大気中の水や酸素より強力に遮断するために、保護層(図示なし)を図示された積層構造上に設けることもできる。
【００３１】
図２０(a)、(b)は、本発明の一実施の形態の有機ＥＬデバイスにおける発光素子１９の構成を示す断面図と平面図である。基体１上には透明電極パターン４ａが形成され、その透明電極パターン４ａ上には透明電極パターン４ａ上を完全に覆うように発光材料層パターン3aが形成される。発光材料層パターン3aの上部には発光材料層パターン3a上を完全に覆うように上電極パターン17aが形成されている。したがって、発光材料層パターン3aは透明電極パターン４ａよりも大きく、上電極パターン17aは発光材料層パターン3aよりも大きい。
この構成では、発光部となる発光材料層パターン３aの下に、酸素欠損であることから吸湿性のあるIn2-xSnxO3-y (0.05≦y≦0.2)が形成されているため、発光材料層近傍に存在する微量の水分をIn2-xSnxO3-y (0.05≦y≦0.2)が吸収し、発光材料から水分を遠ざけることができる。
また、この構成は、図１８(a)、(b)の場合と比較して、発光材料層パターン3aおよび上電極パターン17aが大きくできるため、発光材料層パターン3aおよび上電極パターン17aの作成が容易であり、また発光材料層パターン3aおよび上電極パターン17aの製造法の選択肢もひろがるというメリットがある。しかし、発光材料層パターン3aおよび上電極パターン17aに透明電極パターン４ａ上に形成されていない部分が存在するので、発光材料層パターン３aに耐水分特性がより良好な材料を用いる必要がある可能性がある。
ここでは、透明電極パターン４ａのすべての領域が発光材料層により覆われた場合を示したが、透明電極パターン４ａの一部が発光材料層により覆われていない場合も本実施の形態に含まれる。またここでは、発光材料層パターン３aのすべての領域が上電極パターン１７aにより覆われた場合を示したが、発光材料層パターン３aの一部が上電極パターン１７aにより覆われていない場合も本実施の形態に含まれる。
図２０(a)、(b)に示した本実施の形態は以下のように変更することが出来る。すなわち、図２０（ｃ）の断面図に示すように、吸湿性のある透明電極層４と基体１との間に吸湿強化層１８を設けることもできる。この場合、吸湿強化層は透明電極層４が吸収した水分を受け取り、発光材料から水分をさらに遠ざける働きをする。
また、上電極パターン１７ａや発光材料層パターン３aを大気中の水や酸素より強力に遮断するために、保護層(図示なし)を図示された積層構造上に設けることもできる。
【００３２】
図２１(a)、(b)は、本発明の一実施の形態の有機ＥＬデバイスにおける発光素子１９の構成を示す断面図と平面図である。基体１上には透明電極パターン４ａが形成され、その透明電極パターン４ａ上には透明電極パターン４ａ上を完全に覆うように発光材料層パターン3aが形成される。したがって、発光材料層パターン3aは透明電極パターン４ａよりも大きい。発光材料層パターン3aの上部には、透明電極パターン４ａ上をカバーするように上電極パターン17aが形成されている。上電極パターン17aは発光材料層パターン3aよりも小さい。
この構成では、発光部となる発光材料層パターン３aの下に、酸素欠損であることから吸湿性のあるIn2-xSnxO3-y (0.05≦y≦0.2)が形成されているため、発光材料層近傍に存在する微量の水分をIn2-xSnxO3-y (0.05≦y≦0.2)が吸収し、発光材料から水分を遠ざけることができる。
また、この構成は、図１８(a)、(b)の場合と比較して、発光材料層パターン3aおよび上電極パターン17aが大きくできるため、発光材料層パターン3aおよび上電極パターン17aの作成が容易であり、また発光材料層パターン3aおよび上電極パターン17aの製造法の選択肢もひろがるというメリットがある。しかし、発光材料層パターン3aおよび上電極パターン17aに透明電極パターン４ａ上に形成されていない部分が存在するので、発光材料層パターン３aに耐水分特性がより良好な材料を用いる必要がある可能性がある。
図２１(a)、(b)に示した本実施の形態は以下のように変更することが出来る。すなわち、図２１（ｃ）の断面図に示すように、透明電極パターン４aおよび発光材料層パターン3aと基体１との間に吸湿強化層１８を設けることもできる。この場合、吸湿強化層は透明電極パターン４aが吸収した水分を受け取り、発光材料から水分をさらに遠ざける働きをする。また、透明電極パターン４ａと接していない領域の発光材料層パターン３ａからの水分を吸収して、発光材料の耐久性をより高めることができる。
また、上電極パターン１７ａや発光材料層パターン３aを大気中の水や酸素より強力に遮断するために、保護層(図示なし)を図示された積層構造上に設けることもできる。
【００３３】
図２２(a)、(b)は、本発明の一実施の形態の有機ＥＬデバイスにおける発光素子１９の構成を示す断面図と平面図である。基体１上には透明電極パターン４ａが形成され、その透明電極パターン４ａ上には透明電極パターン４ａ上の一部を覆うように発光材料層パターン3aが形成される。したがって、発光材料層パターン3aは透明電極パターン４ａよりも小さい。発光材料層パターン3aの周囲には発光材料層パターン3aを埋め込むように絶縁層パターン５ａが形成されている。発光材料層パターン3aおよび絶縁層パターン５ａの上部には発光材料層パターン3a上を完全に覆うように上電極パターン17aが形成されている。したがって、上電極パターン17aは発光材料層パターン3aよりも大きい。
この構成では、発光材料層パターン３aの下に、酸素欠損であることから吸湿性のあるIn2-xSnxO3-y (0.05≦y≦0.2)が形成されているため、発光材料層近傍に存在する微量の水分をIn2-xSnxO3-y (0.05≦y≦0.2)が吸収し、発光材料から水分を遠ざけることができる。
本実施の形態では、透明電極層パターン4aおよび発光材料層パターン3aを絶縁層パターン５ａにより埋め込んでいるので、発光素子１９の上面が図１８から図２１の場合と比較して平坦になるというメリットがある。しかし、絶縁層パターン５ａによる埋め込みという新しい工程が必要になるため、製造コストは上昇する。
ここでは、発光材料層パターン３aのすべての領域が透明電極パターン４ａ上に形成された場合を示したが、発光材料層パターン３aの一部が透明電極パターン４ａ上に形成されていない場合も本実施の形態に含まれる。またここでは、発光材料層パターン３aのすべての領域は上電極パターン１７aにより覆われた場合を示したが、発光材料層パターン３aの一部が上電極パターン１７aにより覆われていない場合も本実施の形態に含まれる。
図２２(a)、(b)に示した本実施の形態は以下のように変更することが出来る。すなわち、図２２（ｃ）の断面図に示すように、吸湿性を有する透明電極層４と基体１との間に吸湿強化層１８を設けることもできる。この場合、吸湿強化層は透明電極層４が吸収した水分を受け取り、発光材料から水分をさらに遠ざける働きをする。
また、上電極パターン１７ａや発光材料層パターン３aを大気中の水や酸素より強力に遮断するために、保護層(図示なし)を図示された積層構造上に設けることもできる。
【００３４】
図２３(a)、(b)および(c)に示されるものは、図２２(a)、(b)および(c)に示される実施の形態のバリエーションであり、絶縁層パターン５ａの端部5bが発光材料層パターン3a上に乗り上げたものである。絶縁層と発光材料パターンとの重なり部を設けることにより、製造誤差に伴う上電極パターン１７ａと透明電極パターン４ａとの間のリーク電流の発生を抑えることができる。但し、絶縁層と発光材料パターンとの重なり部の存在により、発光素子１９上面の平坦性は図２２の場合よりも劣化する。
【００３５】
図２４(a)、(b)は、本発明の一実施の形態の有機ＥＬデバイスにおける発光素子１９の配列を示す断面図と平面図である。基体１上には透明電極パターン４ａが形成され、透明電極パターン４ａ上には発光材料層パターン３aが形成される。発光材料層パターン3aは透明電極パターン４ａの全領域を覆っている。その上に上電極パターン１７aが透明電極パターン４ａ上をすべて覆うように形成されている。上電極パターン１７aの周囲の発光材料層パターン３a上には、絶縁層パターン５ａが絶縁層パターン端部5bが上電極パターン端部１７bに接するように形成されている。ここで、絶縁層パターン５ａは発光材料層パターン３aのうち上電極パターン１７ａにより覆われていない部分をすべて覆うように形成されている。
この構成では、発光材料層パターン３aのうち発光部の下に、酸素欠損であることから吸湿性のあるIn2-xSnxO3-y (0.05≦y≦0.2)が形成されているため、発光材料層近傍に存在する微量の水分をIn2-xSnxO3-y (0.05≦y≦0.2)が吸収し、発光材料から水分を遠ざけることができる。
なお、ここでは、透明電極パターン４ａのすべての領域が発光材料層により覆われた場合を示したが、透明電極パターン４ａの一部が発光材料層により覆われていない場合も本実施の形態に含まれる。またここでは、上電極パターン１７ａのすべての領域が発光材料層パターン３a上に形成された場合を示したが、上電極パターン１７ａの一部が発光材料層パターン３a上に形成されていない場合も本実施の形態に含まれる。
図２４(a)、(b)に示した本実施の形態は以下のように変更することが出来る。すなわち、図２４（ｃ）の断面図に示すように、吸湿性を有する透明電極パターン４ａ下および発光材料層パターン３ａ下に吸湿強化層１８を設けることもできる。この場合、吸湿強化層は透明電極層４が吸収した水分を受け取り、発光材料から水分をさらに遠ざける働きをする。また、透明電極パターン４ａと接していない領域の発光材料層パターン３ａからの水分を吸収して、発光材料の耐久性をより高めることができる。
また、上電極パターン１７ａや発光材料層パターン3aを大気中の水や酸素より遮断するために、図示された積層構造上に保護層(図示なし)を設けることもできる。
【００３６】
図２５(a)、(b)および(c)に示されるものは、図２４(a)、(b)および(c)に示される実施の形態のバリエーションであり、絶縁層パターン５ａの端部5bが上電極パターン１７a上に乗り上げたものである。すなわち、本実施の形態では、絶縁層パターン５ａが、その端部5bが透明電極パターン端部４b上に位置するように形成されている。絶縁層パターン５ａと上電極パターン１７ａとの重なり部を設けたことにより、製造誤差により絶縁層パターン端部5bと上電極パターン端部１７bとの間に隙間が発生するのを防ぐことができ、発光材料層の腐食の確率を低減することができる。
【００３７】
図２６(a)、(b)は、本発明の一実施の形態の有機ＥＬデバイスにおける発光素子の配列を示す断面図と平面図である。それぞれの発光素子においては、基体１上に透明電極パターン４ａが形成され、透明電極パターン４ａ上には、透明電極パターン４ａ上の一部を覆うように発光材料層パターン3aが形成されている。発光材料層パターン3a上には、発光材料層パターン3a上の一部を覆うように上電極パターン17aが形成されている。このような素子が縦横に図のように配列されている。ここでは、発光素子が縦５列横４行に配列された例を示したが、配列数は自由に選択できる。
【００３８】
図２７(a)、(b)は、本発明の一実施の形態の有機ＥＬデバイスにおける発光素子の配列を示す断面図と平面図である。基体１上に透明電極パターン４ａが形成され、透明電極パターン４ａ上には、縦横に複数の発光材料層パターン3aが形成されている。個々の発光材料層パターン3a上には、発光材料層パターン3a上の一部を覆うように上電極パターン１７ａが形成されている。ここでは、発光素子が縦５列横４行に配列された例を示したが、配列数は自由に選択できる。また、ここでは透明電極パターン４ａはすべての素子に対して共通になっているが、必ずしもそのようにする必要はなく、複数の素子にまたがっていればよい。
【００３９】
図２８(a)、(b)は、本発明の一実施の形態の有機ＥＬデバイスにおける発光素子の配列を示す断面図と平面図である。基体１上に透明電極パターン４ａが形成され、透明電極パターン４ａ上には、透明電極パターン４ａ上の大部分を覆うように発光材料層パターン3aが形成されている。発光材料層パターン3a上には、縦横に複数の上電極パターン１７ａが形成されている。ここでは、発光素子が縦５列横４行に配列された例を示したが、配列数は自由に選択できる。また、ここでは、透明電極パターン４ａおよび発光材料層パターン3aはすべての素子に対して共通になっているが、必ずしもそのようにする必要はなく、複数の素子にまたがっていればよい。
【００４０】
図２９(a)、(b)は、本発明の一実施の形態の有機ＥＬデバイスである表示装置の概略の構成を示す断面図と平面図である。発光素子は、素子周囲を不活性なガスで置換し、周囲を密閉することにより、封止して使用することが多い。図２９に示した構造では複数の発光素子からなる集合体の周囲に接着剤70を設け、その上に封止部材71を設けることにより、発光素子の封止を行っている。封止された空間内は封止ガスが封入されている。
ここでは、一個の封止部材７１により封止された発光素子の数が２０個である場合を示したが、一個の封止部材７１により封止される発光素子の数は適宜に選択できる。
【００４１】
図３０(a)は、本発明の有機ＥＬデバイスにおける駆動部付発光素子の概略の構成を示す断面図である。駆動部付発光素子において、発光素子1９は電流供給素子13に接続され、電流供給素子13はスイッチング素子12に接続されている。
図３０(b)は、このような構成の駆動部付発光素子を縦横に複数個配置した状態を示す平面図である。ここでは、発光素子が縦６列横3行に配列された例を示したが、配列数は任意に選択することができる。
【００４２】
図３１から図３３を参照して、本発明の有機ＥＬデバイスにおける配線と発光素子との平面的位置関係について説明する。
図３１に示した例では、図に向かって横方向にグランド線22と第一スイッチング用配線20が配置されており、縦方向に第二スイッチング用配線21が配置されている。縦方向の配線と横方向の配線とにより構成される格子の隙間に、発光素子19が配置されている。発光素子19は電流供給素子(図示なし)に接続されており、電流供給素子はスイッチング素子(図示なし)に接続されている。また、発光素子または電流供給素子(図示なし)が電流源(図示なし）に接続されている。グランド線22は横方向に配置される場合もある。ここでは、発光素子19が縦2列横2列に配列された例を示したが、配列数は適宜選択することができる。
図３２に示した例では、図に向かって横方向に第二スイッチング用配線21およびグランド線22が配置されており、縦方向に第一スイッチング用配線20および電流供給線23が配置されている。縦方向の配線と横方向の配線とによって構成される格子の隙間に、発光素子19が配置されている。発光素子19は電流供給素子(図示なし）に接続されており、電流供給素子はスイッチング素子(図示なし）に接続されている。グランド線22は縦方向に配置する場合もある。電流供給線は横方向に配置する場合もある。ここでは、発光素子19が縦2列横2列に配列された例を示したが、配列数は適宜選択することができる。
図３３に示した例では、図に向かって横方向にグランド線を兼ねた第二スイッチング用配線24および電流供給線23が配置されており、縦方向に第一スイッチング用配線20が配置されている。縦方向の配線と横方向の配線とにより構成される格子の隙間に、発光素子19が配置されている。発光素子19は電流供給素子(図示なし)に接続されており、電流供給素子はスイッチング素子(図示なし)に接続されている。電流供給線23は縦方向に配置することもできる。ここでは、発光素子19が縦2列横2列に配列された例を示したが、配列数は適宜選択することができる。ここで、グランド線を兼ねた第二スイッチング用配線24は、時分割でグランド電位とスイッチング電位とが交互に印加される配線である。
図３３に示した実施の形態を次のように変更してもよい。すなわち、グランド線を兼ねた第二スイッチング用配線24に代えてグランド線２２を配置する。この場合には、スイッチング素子には例えばＭＩＭのような２端子素子が用いられる。
【００４３】
図３４から図３９を参照して、本発明の有機ＥＬデバイスにおける発光素子、電流供給素子、スイッチング素子および第一、第二スイッチング用配線、電流供給線等の接続関係について説明する。
図３４は、本発明の一実施の形態における発光素子の回路接続図である。ここでは、スイッチング素子としてはスイッチング用トランジスタを、電流供給素子としては電流供給用トランジスタをそれぞれ用いた場合が示されている。
第一スイッチング用配線187と第二スイッチング用配線188とは図のように縦横に敷設されている。スイッチング用トランジスタ183のゲート部１９４aは第一スイッチング用配線187に、ドレイン部193aは第二スイッチング用配線188にそれぞれ接続されている。ソース部195aは電流供給用トランジスタ184のゲート部１９４bおよび電圧保持用コンデンサ185の一方の端子に接続されている。電圧保持用コンデンサ185の他方の端子はグランド190に接続されている。電流供給用トランジスタ184のドレイン部193bは電流源191に、ソース部195bは発光素子182の陽極に接続されている。発光素子182の陰極はグランド190に接続されている。ここで、電流供給源およびグランド電位は、基板上ないし素子上に全面的に形成された導電層により若しくは個別の配線により各素子に供給されることが想定されている。
【００４４】
第一スイッチング用配線187に電圧を印加すると、スイッチング用トランジスタ183のゲート部１９４aに電圧が印加されることによりドレイン部193aとソース部195aとの間が導通する。この状態で第二スイッチング用配線188に電圧を印加すると、ソース部195aに電圧が印加され、電圧保持用コンデンサ185に電荷が貯えられる。これにより、第一スイッチング用配線187もしくは第二スイッチング用配線188に印加する電圧をオフにしても、電流供給用トランジスタ184のゲート部１９４bには電圧保持用コンデンサ185に貯えられた電荷が消滅するまで電圧が印加され続ける。電流供給用トランジスタ184のゲート部１９４bに電圧が印加されることによりドレイン部193bとソース部195bとの間が導通し、電流源191から発光素子182を通過してグランドに電流が流れ、発光素子182が発光する。
一方、第一スイッチング用配線187か第二スイッチング電線188の少なくともいずれか一方に駆動電圧が印加されない場合は、電流供給用トランジスタ184のゲート部に電圧は印加されないので、発光素子182を電流が流れることはなく、発光は起こらない。
図３５に示す実施の形態では、図３４に示した構成に対しグランド配線186および電流供給配線189が追加されている。
図３6に示す実施の形態では、図３５に示した構成に対して、第一スイッチング用配線とグランド用配線を共通にして、共通配線192としている。ここで、共通配線192には、隣接する配線同士では異なる電位が印加されるようにして時分割でグランド電位とスイッチング電位とが交互に印加される。
【００４５】
図３７は、本発明の一実施の形態における発光素子の回路接続図である。この実施の形態においても、スイッチング素子としてはスイッチング用トランジスタが、電流供給素子としては電流供給用トランジスタがそれぞれ用いられている。
スイッチング用配線は、第一スイッチング用配線187および第二スイッチング用配線188からなる。スイッチング用トランジスタ183のドレイン部193aは第二スイッチング用配線188に、ゲート部194aは第一スイッチング用配線187にそれぞれ接続されている。ソース部195aは電流供給用トランジスタ184のゲート部194ｂに接続されるとともに、電圧保持用コンデンサ185の一方の端子に接続されている。電圧保持用コンデンサ185の他方の端子はグランド190に接続されている。電流供給用トランジスタ184のドレイン部193bは発光素子182の陰極側に、ソース部195bはグランド190に接続されている。発光素子182の陽極部は電流供給源191に接続されている。
この構成では、第一スイッチング用配線187および第二スイッチング用配線188に同時に駆動電圧を供給したときに、スイッチング用トランジスタ183のソース部195aに電圧が与えられ、電圧保持用コンデンサ185に電荷が貯えられることにより、電流供給用トランジスタ184のゲート部194bに安定した電位が加えられる。これにより、電流供給源191から発光素子182を通過して電流が流れ、さらに電流供給用トランジスタ184のドレイン部193bからソース部195bを通過してグランド190に電流が流れる。これにより、発光素子182を発光させることができる。
【００４６】
一方、第一スイッチング用配線187か第二スイッチング電線188の少なくともいずれか一方に駆動電圧が印加されない場合は、電流供給用トランジスタ184のゲート部に電圧は印加されないので、発光素子182を電流が流れることはなく、発光は起こらない。
図３８に示す実施の形態では、図３７に示した構成に対しグランド配線186および電流供給配線189が追加されている。
図３９に示す実施の形態では、図３８に示した構成に対して、第一スイッチング用配線とグランド用配線を共通にして、共通配線192としている。ここで、共通配線192には、時分割でグランド電位とスイッチング電位とが交互に印加される。
【００４７】
以下に本発明に適用できる発光素子の配列の仕方、基板面との関係、積層構造等のバリエーションについて説明する。
図４０は、複数色の発光素子の一配列例を示す概略断面図である。この構造では、第一色用発光素子40、第二色用発光素子41および第三色用発光素子42が基体1上にこの繰り返し順序で配列されている。第一色用発光素子40、第二色用発光素子41および第三色用発光素子42は、典型的には、青色を主に発光する発光素子、緑色を主に発光する発光素子および赤色を主に発光する発光素子から選択される。
図４１は、発光素子の他の配列例を示す概略断面図である。この構造では、第一色用発光素子40、第二色用発光素子41および第三色用発光素子42が、少なくともその一部が基体1に埋め込まれて順に配列されている。第一色用発光素子40、第二色用発光素子41および第三色用発光素子42は、典型的には、青色を主に発光する発光素子、緑色を主に発光する発光素子および赤色を主に発光する発光素子から選択される。
図４２は、発光素子の他の配列例を示す概略断面図である。この構造では、第一色用発光素子40、第二色用発光素子41および第三色用発光素子が、基体1上にこの繰り返し順序で配列され、かつ個々の素子間には土手52が形成されている。第一色用発光素子40、第二色用発光素子41および第三色用発光素子は典型的には、青色を主に発光する発光素子、緑色を主に発光する発光素子および赤色を主に発光する発光素子から選択される。
図４３は、発光素子の構成および配列例を示す概略断面図である。この構造では、下電極43／第一色用電子輸送層62／第一色用発光層53積層構造、下電極43／第二色用電子輸送層63／第二色用発光層54積層構造、および下電極43／第三色用電子輸送層64／第三色用発光層55積層構造が、基体1上にこの繰り返し順序で配列され、かつ個々の素子間には土手52が形成されている。それらの上には、複数の発光素子にまたがってホール注入層46および透明電極層47が形成されている。第一色、第二色および第三色は、典型的には青色を主成分とする光、緑色を主成分とする光、および赤色を主成分とする光から選択される。
【００４８】
図４４は、発光素子の構成および配列例を示す概略断面図である。この構造では、下電極43／第一色用電子輸送層62／第一色用発光層53／第一色用ホール注入層56積層構造、下電極43／第二色用電子輸送層63／第二色用発光層54／第二色用ホール注入層57積層構造、および下電極43／第三色用電子輸送層64／第三色用発光層55／第三色用ホール注入層58積層構造が、基体1上にこの繰り返し順序で配列されている。それらの上には、複数の素子にまたがって透明電極層47が形成されている。第一色、第二色および第三色は、典型的には青色を主成分とする光、緑色を主成分とする光、および赤色を主成分とする光から選択される。
図４５は、発光素子の構成および配列例を示す概略断面図である。この構造では、下電極43／第一色用電子輸送層62／第一色用発光層53積層構造、下電極43／第二色用電子輸送層63／第二色用発光層54 積層構造、および下電極43／第三色用電子輸送層64／第三色用発光層55 積層構造が、基体1上にこの繰り返し順序で配列されている。それらの上には、複数の素子にまたがってホール注入層46および透明電極層47が形成されている。第一色、第二色および第三色は、典型的には青色を主成分とする光、緑色を主成分とする光、および赤色を主成分とする光から選択される。
【００４９】
図４６は、発光素子の構成および配列例を示す概略断面図である。この構造では、下電極43／電子輸送層44／発光層45／ホール注入層46／透明電極層４7 積層構造が、基体1上に互いに隙間を持って配列されている。
図４７は、発光素子の構成および配置例を示す概略断面図である。この構造では、基体1に凹部が形成されていてその中に、下電極43／電子輸送層44／発光層45／ホール注入層46／透明電極層４7 積層構造が形成されている。
【００５０】
次に、本発明を適用した駆動部付発光素子のより具体的な構造について説明する。
図４８には、発光素子部と発光素子への電流供給素子部が示されている。この構造では、基板1ａ上にバリア層205が形成され、その上には薄膜トランジスタ(TFT=thin film transistor)のドレイン領域193、チャンネル領域194およびソース領域195が図のように形成されている。その上には、ゲート絶縁膜198が形成されている。ゲート絶縁膜の上でかつTFTのチャンネル領域194上に位置する部分にはゲート電極206が形成されており、その上には第一層間絶縁膜199が形成されている。ゲート絶縁膜198および第一層間絶縁膜199には、TFTのドレイン領域193およびソース領域195の表面の一部を露出させるための開口が設けられている。この開口部にはドレイン領域193およびソース領域195と接触するドレイン電極200およびソース電極201が形成されている。その上にはさらに第二層間絶縁膜202が、ドレイン電極200形成領域を除いて図のように形成されている。ここでは示されていないが、ソース電極201はグランド配線に、ゲート電極206はスイッチ用トランジスタのソース電極に接続されている。第二層間絶縁膜202の上には、下電極203がその一端がドレイン電極200に接触するように形成されている。その上に発光材料層204および透明電極197が順次形成されている。発光材料層204としては、電子輸送層/発光層/ホール注入層からなる3層膜、電子輸送層を兼ねる発光層/ホール注入層からなる2層膜、または電子輸送層とホール注入層を兼ねる発光層からなる単層膜が用いられる。また、ここでは発光材料層204および透明電極197は一発光素子単位でパターン化された場合を示したが、これらは複数の素子にまたがる大きなパターンであってもよい。
【００５１】
図４９は、本発明を適用した駆動部付発光素子の他の例を示す断面図である。この例では、下電極203は図外グランド配線に接続されており、透明電極197がソース電極201に接触している。また、図には示されていないが、ドレイン電極200は電流供給配線に、ゲート電極206はスイッチ用トランジスタのソース電極に接続されている。
【００５２】
図５０は、図４８に示した断面構造の素子の、配線部を含む周辺領域の平面図である。第一スイッチング用配線(ゲート線)187はスイッチング用トランジスタ183のゲート部194aに接続されている。第二スイッチング用配線(テ゛ータ線)188は、スイッチング用トランジスタ183のドレイン部193aに接続されている。
スイッチング用トランジスタ183のソース部195aは、電流供給用トランジスタ184のゲート部194bに接続されているとともに、グランド配線186との間に形成された電圧保持用コンデンサ185の片方の端子(図では185の下側)に接続されている。電圧保持用コンデンサ185のもう一方の端子(図では185の上側)はグランド配線186に接続されている。
電流供給用トランジスタのドレイン部193bは、下電極203に接続されている。電流供給用トランジスタ184のソース部195bは、グランド配線186に接続されている。
下電極203上には、発光材料層および透明電極が形成されており(いずれも図示なし)、透明電極は電流供給源(図示なし)に接続されている。発光材料層およびその上の透明電極は複数の発光素子に共通になるように、全面的に形成されるようにしてもよい。
【００５３】
発光素子およびその駆動部を構成する各部材には代表的なものとして、表１記載のものを用いることができる。
【００５４】
【表１】
0004926324.tif 000002
【００５５】
また、スイッチング用トランジスタ、および電流供給用トランジスタを構成する各要素としては、表２のものを用いることができる。
【００５６】
【表２】
0004926324.tif 000003
【００５７】
また、発光素子の封止に用いる要素としては、表３記載のものを用いることができる。
【００５８】
【表３】
0004926324.tif 000004
【００５９】
次に、図５１（ａ）〜図５３（ｌ）を参照して、図４８、図５０を参照して説明した本発明の有機ＥＬデバイスの製造方法について説明する。
まず、図５１（ａ）に示すように、基板1ａを用意する。基板1ａは典型的には無アルカリガラス製である。この基板上に、図５１（ｂ）に示すように、SiO2等からなるバリア層205をスパッタ法やCVD(chemical vapor deposition)法により形成する。その上に、図５１（ｃ）に示すように、成長温度500℃程度のLP(low pressure) CVD法により、シリコンを堆積し、レーザ光照射により多結晶化させた後、フォトリソグラフィ法およびドライエッチング法によりパターニングして多結晶シリコン膜180を形成する。次に、図５１（ｄ）に示すように、SiO2等をスパッタ法やCVD法により堆積してゲート絶縁膜198を形成する。典型的にはリモートプラズマCVD法によりSiO2を成膜する。その上にスパッタ法や蒸着法により導電膜、典型的にはWSiを成膜した後、フォトリソグラフィ法およびイオンミリング法を適用してパターニングを行い、図５１（ｅ）に示すように、ゲート電極206を形成する。
【００６０】
次に、ゲート電極206をマスクとしてボロンやリンをイオンドーピングして、図５２（ｆ）に示すように、ドレイン領域193およびソース領域195を形成する。ゲート電極206下のイオンドーピングの行われなかった領域はチャネル領域194となる。ドレイン領域およびソース領域を活性化させるために典型的には550℃程度の温度で熱処理をする。次に、図５２（ｇ）に示すように、スパッタ法やCVD法により典型的にはSiO2を堆積して第一層間絶縁膜199を形成し、続いて、フォトリソグラフィ法およびドライエッチング法を用いて第一層間絶縁膜199およびゲート絶縁膜198を選択的に除去してソース・ドレイン領域上にコンタクトホールを開口する。次に、図５２（ｈ）に示すように、典型的にはAlをスパッタ法により堆積し、フォトリソグラフィ法およびドライエッチング法を適用して、ドレイン領域、ソース領域に接触するドレイン電極200およびソース電極201を形成する。この上に、図５２（ｉ）に示すように、典型的にはSiO2をスパッタ法やＣＶＤ法により堆積して第二層間絶縁膜202を形成し、フォトリソグラフィ法およびドライエッチング法を適用して第二層間絶縁膜202を選択的に除去して、ドレイン電極200上に開口を形成する。
【００６１】
次に、図５３（ｊ）に示すように、軽金属または軽金属合金をスパッタ法により堆積しこれをパターニングして、ドレイン電極200に接触する下電極203を形成する。その上に、図５３（ｋ）に示すように、発光材料層204のパターンを形成する。この際には、メタルマスクを用いた蒸着法やインクジェット噴出ヘッドを用いた形成手法が用いられる。その上に、図５３（ｌ）に示すように、スパッタ法、CVD法若しくはスピンコート法により透明電極197を形成するための透明導電膜を成膜する。その後に、フォトリソグラフィ法により透明導電膜のパターニングを行う。
【００６２】
【実施例】
次に、本発明の実施例について詳細に説明する。実施例として、図6(d)、図18(a)または(c)、図18(b)、図27、図29、図30（a）、図30（b）、図35、図48、および図50に示した構造もしくは構成を有する発光素子を用いて発光表示装置を試作した。一つの単位素子の大きさは30μm×100μm、表示部の大きさは40mm×40mmである。
これらの素子を試作する際に、基体には無アルカリガラス基板を用い、金属電極層にはAlLiを、正孔注入層にはα-NPD、電子輸送層を兼ねた発光層にはAlq3をそれぞれ用いた。また陽極バッファ層には、ポリアニリンを用いた。透明電極層にはIn酸化物とSnとの混合物(In2-xSnxO3-y )を用いた。第一スイッチング用配線、第二スイッチング用配線およびグランド線にはAlを用いた。
インジウム錫酸化物膜は、In2-xSnxターゲットをAr+O2雰囲気中で反応性スパッタすることにより作成した。この際にIn2-xSnxO3-y におけるyの値は、Arに対するO2の割合を変化させることにより変えた。yの値は別途作成したIn2-x'Snx'O3-y膜をラザフォード・バックスキャッタリング(RBS)法により分析することにより求めた。ここでIn2-x'Snx'O3-y 中の“x”に“ ' ”を付けて“x'”としたのは、膜中とターゲット中とでx値に差がある可能性があるためである（未分析）。
図18（c）に示す構成の実施例においては、吸湿強化層にBa酸化物を用いた。スイッチング素子および電流供給素子としてはトランジスタ（ＴＦＴ）を用いた。トランジスタの、ソース電極およびドレイン電極にはAlを、ゲート電極にはWSiを、ゲート絶縁膜、第一層間絶縁膜、第二層間絶縁膜、バリア層には、Si酸化物を用いた。発光素子の周囲は窒素雰囲気で置換した後にメタルキャップにより封止した。
【００６３】
吸湿強化層の有・無の二種類の発光表示装置を製作し、透明電極からなる陽極部に5ボルトの電位を印加し、さらにすべてのスイッチング用配線(ゲート線)および第二スイッチング用配線(データ線)に5ボルトの電位を印加し、光度計の測定により素子からの発光が半減するまでの時間を室温において測定した。
表４は、種々のIn2-xSnxターゲットを用いた場合の、In2-x'Snx'O3-y膜のy値と発光量半減時間（単位はhour）との関係である。図18(a)の構造を用いた場合と図18(c)の構造を用いた場合を示してある。
【００６４】
【表４】
0004926324.tif 000005
【００６５】
In2-xSnxターゲットにおけるx値が0.05、0.1および0.２のいずれの場合も、y値が0.03以下では発光量半減時間は100時間未満であった。y値が0.06から0.2の範囲では半減時間は220時間以上であり、y値が0.3のときは21時間以下と極端に短くなった。
発光持続時間確保のためには、y値としては0.06から0.2の範囲が適当であることが分かる。酸素欠損がある程度あるIn2-x'Snx'O3-y膜の方が吸湿性に優れるために、発光素子周囲の水分を吸収し、発光寿命を向上させることができるのである。
また、図18（c）の構成では、同じy値（y=0.06）を用いて作成したIn2-x'Snx'O3-y膜を用いて作成した発光素子を比較しても、発光量半減時間は1.5倍以上長くなっている。発光素子周囲の水分をIn2-x'Snx'O3-y膜が吸収し、吸湿強化層が更にその水分を吸い取ることにより、発光素子周囲の水分量を更に低減できるため、発光寿命が更に向上するのである。
【００６６】
【発明の効果】
以上説明したように、本発明の有機ＥＬデバイスは、有機発光材料層に広い面積で直接接触する透明導電膜を化学量論的組成より酸素が不足している金属酸化物にて形成したものであるので、本発明によれば、有機発光材料層が吸収する可能性のある水分、酸素を透明導電膜により吸収することができ、有機発光材料層の劣化を防止して長時間の素子発光寿命を確保することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】 本発明の発光素子の積層構造を示す断面図。
【図２】 本発明の発光素子の積層構造を示す断面図。
【図３】 本発明の発光素子の積層構造を示す断面図。
【図４】 本発明の発光素子の積層構造を示す断面図。
【図５】 本発明の発光素子の積層構造を示す断面図。
【図６】 本発明の発光素子の積層構造を示す断面図。
【図７】 本発明の発光素子の積層構造を示す断面図。
【図８】 本発明の発光素子の積層構造を示す断面図。
【図９】 本発明の発光素子を示す断面図と平面図。
【図１０】 本発明の発光素子を示す断面図と平面図。
【図１１】 本発明の発光素子を示す断面図と平面図。
【図１２】 本発明の発光素子を示す断面図と平面図。
【図１３】 本発明の発光素子を示す断面図と平面図。
【図１４】 本発明の発光素子を示す断面図と平面図。
【図１５】 本発明の表示装置を示す断面図と平面図。
【図１６】  本発明の表示装置を示す断面図と平面図。
【図１７】  本発明の表示装置を示す断面図と平面図。
【図１８】 本発明の発光素子を示す断面図と平面図。
【図１９】 本発明の発光素子を示す断面図と平面図。
【図２０】 本発明の発光素子を示す断面図と平面図。
【図２１】 本発明の発光素子を示す断面図と平面図。
【図２２】 本発明の発光素子を示す断面図と平面図。
【図２３】 本発明の発光素子を示す断面図と平面図。
【図２４】 本発明の発光素子を示す断面図と平面図。
【図２５】 本発明の発光素子を示す断面図と平面図。
【図２６】 本発明の表示装置を示す断面図と平面図。
【図２７】 本発明の表示装置を示す断面図と平面図。
【図２８】 本発明の表示装置を示す断面図と平面図。
【図２９】 本発明の表示装置を示す断面図と平面図。
【図３０】 本発明の発光素子の断面図とその配列を示す平面図。
【図３１】 本発明の発光素子と配線との関係を示す平面図。
【図３２】 本発明の発光素子と配線との関係を示す平面図。
【図３３】 本発明の発光素子と配線との関係を示す平面図。
【図３４】 本発明の発光素子と駆動回路との関係を示す回路図。
【図３５】 本発明の発光素子と駆動回路との関係を示す回路図配線と電気的接続関係を表す平面概略図。
【図３６】 本発明の発光素子と駆動回路との関係を示す回路図。
【図３７】 本発明の発光素子と駆動回路との関係を示す回路図。
【図３８】 本発明の発光素子と駆動回路との関係を示す回路図。
【図３９】 本発明の発光素子と駆動回路との関係を示す回路図。
【図４０】 本発明の発光素子の配列を示す断面図。
【図４１】 本発明の発光素子の配列を示す断面図。
【図４２】 本発明の発光素子の配列を示す断面図。
【図４３】 本発明の発光素子の配列を示す断面図。
【図４４】 本発明の発光素子の配列を示す断面図。
【図４５】 本発明の発光素子の配列を示す断面図。
【図４６】 本発明の発光素子の配列を示す断面図。
【図４７】 本発明の発光素子の構造とその配置状態を示す断面図。
【図４８】 本発明の発光素子の構造を示す断面図。
【図４９】 本発明の発光素子の構造を示す断面図。
【図５０】 本発明の発光素子の構造を示す平面図。
【図５１】 本発明の発光素子の製造手順を示す工程順の断面図（その１）。
【図５２】 本発明の発光素子の製造手順を示す工程順の断面図（その２）。
【図５３】 本発明の発光素子の製造手順を示す工程順の断面図（その３）。
【符号の説明】
1…基体、    1ａ…基板、    2…下電極、    2a…下電極パターン、  2b…下電極パターン端部、    3a…発光材料層パターン、     3b…発光材料層パターン端部、     4…透明電極層、    4a…透明電極パターン、            4b…透明電極パターン端部、     5a…絶縁層パターン、        5b…絶縁層パターン端部、      6…電子輸送層、      7…発光層、      8…ホール注入層、      9…ホール注入層および電子輸送層を兼ねた発光層、      10…電子輸送層を兼ねた発光層、      11…ホール注入層を兼ねた発光層、      12…スイッチング素子、      13…電流供給素子、     15…陽極バッファ層、      16…保護層、      17…上電極、      17a…上電極パターン、      17b…上電極パターン端部、      18…吸湿強化層、      19…発光素子、      20…第一スイッチング用配線、      21…第二スイッチング用配線、      22…グランド線、      23…電流供給線、      24…グランド線を兼ねた第二スイッチング用配線、     40…第一色用発光素子、      41…第二色用発光素子、      42…第三色用発光素子、      43…下電極、      44…電子輸送層、      45…発光層、      46…ホール注入層、      47…透明電極層、      52…土手、      53…第一色用発光層、      54…第二色用発光層、      55…第三色用発光層、      56…第一色用ホール注入層、     57…第二色用ホール注入層、      58…第三色用ホール注入層、      62…第一色用電子輸送層、      63…第二色用電子輸送層、      64…第三色用電子輸送層、      70…接着剤、      71…封止部材、      180…多結晶シリコン膜、     182…発光素子、      183…スイッチング用トランジスタ、      184…電流供給用トランジスタ、      185…電圧保持用コンデンサ、      186…グランド配線、      187…第一スイッチング用配線、      188…第二スイッチング用配線、      189…電流供給配線、      190…グランド、      191…電流源、      192…共通配線、      193…ドレイン領域、     193a、193b…ドレイン部、      194…チャネル領域、     194a、194b… ゲート部、      195…ソース領域、     195a、195b…ソース部、     197…透明電極、      198…ゲート絶縁膜、      199…第一層間絶縁膜、      200…ドレイン電極、     201…ソース電極、     202…第二層間絶縁膜、     203…下電極、     204…発光材料層、     205…バリア層、     206…ゲート電極。
【図１】
0004926324.tif 000006
【図２】
0004926324.tif 000007
【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
0004926324.tif 000019
【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
0004926324.tif 000024
【図２０】
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【図２１】
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【図２２】
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【図２３】
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【図２４】
0004926324.tif 000029
【図２５】
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【図２６】
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【図２７】
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【図２８】
0004926324.tif 000033
【図２９】
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【図３０】
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【図３１】
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【図３２】
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【図３３】
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【図３４】
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【図３５】
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【図３６】
0004926324.tif 000041
【図３７】
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【図３８】
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【図３９】
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【図４０】
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【図４１】
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【図４２】
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【図４３】
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【図４４】
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【図４５】
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【図４６】
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【図４７】
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【図４８】
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【図４９】
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【図５０】
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【図５１】
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【図５２】
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【図５３】
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