【手続補正書】
【提出日】平成30年7月17日(2018.7.17)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
式Ｉの化合物を、中性金属カルボニル化合物と接触させてアルミニウムベースのカルボニル化触媒およびケトンを生成するステップを含む、方法［ここで、
前記式Ｉの化合物は、
【化２】
2017523038.tif 000001
であり、
前記中性金属カルボニル化合物は、Ｑ’ｄＭｅ（ＣＯ）ｗ’であり、
前記アルミニウムベースのカルボニル化触媒は、
【化３】
2017523038.tif 000002
であり、そして、
前記ケトンが
【化１８】
2017523038.tif 000003
であり、
式中、
Ｑは、独立に出現する毎に、アルミニウム原子に錯体化されたリガンドの一部である窒素原子または酸素原子であり、ここで任意の２個または２個より多くのＱ基は、単一のリガンドの一部を構成することができ、
Ｒｑは、任意選択で置換されているＣ１〜１２脂肪族および任意選択で置換されているアリールから選択され、
Ｍは、金属原子であり、
Ｑ’は、任意のリガンドであり、必ずしも存在する必要はなく、存在する場合、ホスフィンリガンド、トリアリールホスフィン、トリアルキルホスフィン、ホスファイトリガンド、任意選択で置換されているシクロペンタジエニルリガンド、シクロペンタジエニル、またはペンタメチルシクロペンタジエニルであり、
ｄは、０〜８（両端を含む）の間の整数であり、
ｅは、１〜６（両端を含む）の間の整数であり、
ｗは、安定なアニオン性金属カルボニル錯体を実現するような数であり、
ｗ’は、安定な中性金属カルボニル錯体を実現するような数であり、
ｙは、金属カルボニルアニオンの電荷である］。
【請求項２】
次式のアルミニウムベースのカルボニル化触媒を調製する方法であって、
【化９５】
2017523038.tif 000004
式Ｉ’の化合物
【化９６】
2017523038.tif 000005
を、式Ｑ’ｄＭｅ（ＣＯ）ｗ’を有する中性金属カルボニル化合物と接触させるステップを含む、方法［式中、
Ｑは、独立に出現する毎に、アルミニウム原子に錯体化されたリガンドの一部である窒素原子または酸素原子であり、ここで任意の２個または２個より多くのＱ基は、単一のリガンドの一部を構成することができ、
Ｍは、金属原子であり、
Ｑ’は、任意のリガンドであり、必ずしも存在する必要はなく、存在する場合、ホスフィンリガンド、トリアリールホスフィン、トリアルキルホスフィン、ホスファイトリガンド、任意選択で置換されているシクロペンタジエニルリガンド、シクロペンタジエニル、またはペンタメチルシクロペンタジエニルであり、
ｄは、０〜８（両端を含む）の間の整数であり、
ｅは、１〜６（両端を含む）の間の整数であり、
ｗは、安定なアニオン性金属カルボニル錯体を実現するような数であり、
ｗ’は、安定な中性金属カルボニル錯体を実現するような数であり、
ｙは、金属カルボニルアニオンの電荷であり、
Ｒｑ’は、−Ｈ、任意選択で置換されているＣ１〜４０脂肪族および任意選択で置換されているアリールから選択される］。
【請求項３】
次式のアルミニウムベースのカルボニル化触媒を調製する方法であって、
【化２５】
2017523038.tif 000006
式Ｉの化合物
【化９８】
2017523038.tif 000007
を、式Ｑ’ｄＭｅ（ＣＯ）ｗ’を有する中性金属カルボニル化合物と、一酸化炭素および次式のエポキシドの存在下で接触させるステップを含む、方法
【化９９】
2017523038.tif 000008
［式中、
Ｑは、独立に出現する毎に、アルミニウム原子に錯体化されたリガンドの一部である窒素原子または酸素原子であり、ここで任意の２個または２個より多くのＱ基は、単一のリガンドの一部を構成することができ、
Ｒｑは、任意選択で置換されているＣ１〜１２脂肪族および任意選択で置換されているアリールから選択され、
Ｍは、金属原子であり、
Ｑ’は、任意のリガンドであり、必ずしも存在する必要はなく、存在する場合、ホスフィンリガンド、トリアリールホスフィン、トリアルキルホスフィン、ホスファイトリガンド、任意選択で置換されているシクロペンタジエニルリガンド、シクロペンタジエニル、またはペンタメチルシクロペンタジエニルであり、
ｄは、０〜８（両端を含む）の間の整数であり、
ｗは、安定なアニオン性金属カルボニル錯体を実現するような数であり、
ｗ’は、安定な中性金属カルボニル錯体を実現するような数であり、
Ｒａ’は、水素であるか、またはＣ１〜３０脂肪族；窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜４個のヘテロ原子を有するＣ１〜３０ヘテロ脂肪族；６〜１０員のアリール；窒素、酸素、および硫黄から独立に選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜１０員のヘテロアリール；ならびに窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜３個のヘテロ原子を有する４〜７員の複素環式からなる群から選択される、任意選択で置換されている基であり、
Ｒｂ’、Ｒｃ’、およびＲｄ’のそれぞれは、独立に、水素であるか、またはＣ１〜１２脂肪族；窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜４個のヘテロ原子を有するＣ１〜１２ヘテロ脂肪族；６〜１０員のアリール；窒素、酸素、および硫黄から独立に選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜１０員のヘテロアリール；ならびに窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜３個のヘテロ原子を有する４〜７員の複素環式からなる群から選択される、任意選択で置換されている基であり、ここで（Ｒｂ’およびＲｃ’）、（Ｒｃ’およびＲｄ’）、ならびに（Ｒａ’およびＲｂ’）のいずれかは、これらの介在する原子と一緒になって、任意選択で置換されているＣ３〜Ｃ１４炭素環、任意選択で置換されているＣ３〜Ｃ１４複素環、任意選択で置換されているＣ６〜Ｃ１０アリール、および任意選択で置換されているＣ５〜Ｃ１０ヘテロアリールからなる群から選択される１個または１個より多くの環を形成することができる］。
【請求項４】
次式のアルミニウムベースのカルボニル化触媒を調製する方法であって、
【化１００】
2017523038.tif 000009
式Ｉ’の化合物
【化１０１】
2017523038.tif 000010
を、式Ｑ’ｄＭｅ（ＣＯ）ｗ’を有する中性金属カルボニル化合物と、一酸化炭素および次式のエポキシドの存在下で接触させるステップを含む、方法
【化１０２】
2017523038.tif 000011
［式中、
Ｑは、独立に出現する毎に、アルミニウム原子に錯体化されたリガンドの一部である窒素原子または酸素原子であり、ここで任意の２個または２個より多くのＱ基は、単一のリガンドの一部を構成することができ、
Ｒｑ’は、−Ｈ、任意選択で置換されているＣ１〜４０脂肪族および任意選択で置換されているアリールから選択され、
Ｍは、金属原子であり、
Ｑ’は、任意のリガンドであり、必ずしも存在する必要はなく、存在する場合、ホスフィンリガンド、トリアリールホスフィン、トリアルキルホスフィン、ホスファイトリガンド、任意選択で置換されているシクロペンタジエニルリガンド、シクロペンタジエニル、またはペンタメチルシクロペンタジエニルであり、
ｄは、０〜８（両端を含む）の間の整数であり、
ｗは、安定なアニオン性金属カルボニル錯体を実現するような数であり、
ｗ’は、安定な中性金属カルボニル錯体を実現するような数であり、
Ｒａ’は、水素であるか、またはＣ１〜３０脂肪族；窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜４個のヘテロ原子を有するＣ１〜３０ヘテロ脂肪族；６〜１０員のアリール；窒素、酸素、および硫黄から独立に選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜１０員のヘテロアリール；ならびに窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜３個のヘテロ原子を有する４〜７員の複素環式からなる群から選択される、任意選択で置換されている基であり、
Ｒｂ’、Ｒｃ’、およびＲｄ’のそれぞれは、独立に、水素であるか、またはＣ１〜１２脂肪族；窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜４個のヘテロ原子を有するＣ１〜１２ヘテロ脂肪族；６〜１０員のアリール；窒素、酸素、および硫黄から独立に選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜１０員のヘテロアリール；ならびに窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜３個のヘテロ原子を有する４〜７員の複素環式からなる群から選択される、任意選択で置換されている基であり、ここで（Ｒｂ’およびＲｃ’）、（Ｒｃ’およびＲｄ’）、ならびに（Ｒａ’およびＲｂ’）のいずれかは、これらの介在する原子と一緒になって、任意選択で置換されているＣ３〜Ｃ１４炭素環、任意選択で置換されているＣ３〜Ｃ１４複素環、任意選択で置換されているＣ６〜Ｃ１０アリール、および任意選択で置換されているＣ５〜Ｃ１０ヘテロアリールからなる群から選択される１個または１個より多くの環を形成することができる］。
【請求項５】
カルボニル化触媒を提供する方法であって、前記方法は、
エポキシドが一酸化炭素と接触させられる反応帯域に、（ｉ）式Ｉのアルミニウム錯体を含む第１の触媒供給ストリームと、（ｉｉ）式Ｑ’ｄＭｅ（ＣＯ）ｗ’を有する中性金属カルボニル化合物を含む第２の触媒供給ストリームを合わせて、前記カルボニル化触媒および式
【化１８】
2017523038.tif 000012
を有するケトンを生成するステップを含み、
前記式Ｉのアルミニウム錯体が次式を有する、方法
【化１０３】
2017523038.tif 000013
［式中、
Ｑは、独立に出現する毎に、アルミニウム原子に錯体化されたリガンドの一部である窒素原子または酸素原子であり、ここで任意の２個または２個より多くのＱ基は、単一のリガンドの一部を構成することができ、
Ｒｑは、任意選択で置換されているＣ１〜１２脂肪族および任意選択で置換されているアリールから選択され、
Ｍは、金属原子であり、
Ｑ’は、任意のリガンドであり、必ずしも存在する必要はなく、存在する場合、ホスフィンリガンド、トリアリールホスフィン、トリアルキルホスフィン、ホスファイトリガンド、任意選択で置換されているシクロペンタジエニルリガンド、シクロペンタジエニル、またはペンタメチルシクロペンタジエニルであり、
ｄは、０〜８（両端を含む）の間の整数であり、
ｅは、１〜６（両端を含む）の間の整数であり、
ｗ’は、安定な中性金属カルボニル錯体を実現するような数である］。
【請求項６】
部分
【化１０６】
2017523038.tif 000014
が、アルミニウム−ポルフィナト錯体を構成する、請求項１〜５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項７】
前記アルミニウム−ポルフィナト錯体が、以下の構造を有する、請求項６に記載の方法
【化１０７】
2017523038.tif 000015
［式中、
Ｒｄは、独立に出現する毎に、水素、ハロゲン、−ＯＲ４、−ＮＲｙ２、−ＳＲ、−ＣＮ、−ＮＯ２、−ＳＯ２Ｒｙ、−ＳＯＲｙ、−ＳＯ２ＮＲｙ２；−ＣＮＯ、−ＮＲＳＯ２Ｒｙ、−ＮＣＯ、−Ｎ３、−ＳｉＲ３であるか、またはＣ１〜２０脂肪族；窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜４個のヘテロ原子を有するＣ１〜２０ヘテロ脂肪族；６〜１０員のアリール；窒素、酸素もしくは硫黄から独立に選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜１０員のヘテロアリール；ならびに窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜２個のヘテロ原子を有する４〜７員の複素環式からなる群から選択される、任意選択で置換されている基であり、ここで２個または２個より多くのＲｄ基は、一緒になって、１個または１個より多くの任意選択で置換されている環を形成してもよく、
各Ｒｙは、独立に、水素であるか、またはアシル；カルバモイル、アリールアルキル；６〜１０員のアリール；Ｃ１〜１２脂肪族；窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜２個のヘテロ原子を有するＣ１〜１２ヘテロ脂肪族；窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜１０員のヘテロアリール；窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜２個のヘテロ原子を有する４〜７員の複素環式；酸素保護基；ならびに窒素保護基からなる群から選択される、任意選択で置換されている基であり、ここで同じ窒素原子上の２個のＲｙは、前記窒素原子と一緒に、窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択されるさらなる０〜２個のヘテロ原子を有する、任意選択で置換されている４〜７員の複素環式環を形成してもよく、
Ｒ４は、ヒドロキシル保護基またはＲｙであり、
Ｒは、独立に出現する毎に、任意選択で置換されているＣ１〜１２脂肪族または任意選択で置換されているアリールである］。
【請求項８】
前記アルミニウム−ポルフィナト錯体が、
【化１０８】
2017523038.tif 000016
からなる群から選択される構造を有する、請求項７に記載の方法。
【請求項９】
前記アルミニウム−ポルフィナト錯体が、以下の構造
【化１０９】
2017523038.tif 000017
を有する、請求項６に記載の方法［式中、
Ｒｄは、独立に出現する毎に、水素、ハロゲン、−ＯＲ４、−ＮＲｙ２、−ＳＲ、−ＣＮ、−ＮＯ２、−ＳＯ２Ｒｙ、−ＳＯＲｙ、−ＳＯ２ＮＲｙ２；−ＣＮＯ、−ＮＲＳＯ２Ｒｙ、−ＮＣＯ、−Ｎ３、−ＳｉＲ３であるか、またはＣ１〜２０脂肪族；窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜４個のヘテロ原子を有するＣ１〜２０ヘテロ脂肪族；６〜１０員のアリール；窒素、酸素もしくは硫黄から独立に選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜１０員のヘテロアリール；ならびに窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜２個のヘテロ原子を有する４〜７員の複素環式からなる群から選択される、任意選択で置換されている基であり、
ここで２個または２個より多くのＲｄ基は、一緒になって、１個または１個より多くの任意選択で置換されている環を形成してもよく、
各Ｒｙは、独立に、水素であるか、またはアシル；カルバモイル、アリールアルキル；６〜１０員のアリール；Ｃ１〜１２脂肪族；窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜２個のヘテロ原子を有するＣ１〜１２ヘテロ脂肪族；窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜１０員のヘテロアリール；窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜２個のヘテロ原子を有する４〜７員の複素環式；酸素保護基；ならびに窒素保護基からなる群から選択される、任意選択で置換されている基であり、ここで同じ窒素原子上の２個のＲｙは、窒素原子と一緒に、窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択されるさらなる０〜２個のヘテロ原子を有する、任意選択で置換されている４〜７員の複素環式環を形成し、
Ｒ４は、ヒドロキシル保護基またはＲｙであり、
Ｒは、独立に出現する毎に、任意選択で置換されているＣ１〜１２脂肪族または任意選択で置換されているアリールである］。
【請求項１０】
前記アルミニウム−ポルフィナト錯体が、以下の構造
【化１１０】
2017523038.tif 000018
を有する、請求項９に記載の方法。
【請求項１１】
前記アルミニウム−ポルフィナト錯体が、
【化１１１】
2017523038.tif 000019
からなる群から選択される構造を有する、請求項９に記載の方法。
【請求項１２】
前記中性金属カルボニル化合物が、Ｔｉ（ＣＯ）７、Ｖ２（ＣＯ）１２、Ｃｒ（ＣＯ）６、Ｍｏ（ＣＯ）６、Ｗ（ＣＯ）６、Ｍｎ２（ＣＯ）１０、Ｔｃ２（ＣＯ）１０、Ｒｅ２（ＣＯ）１０、Ｆｅ（ＣＯ）５、Ｒｕ（ＣＯ）５、Ｏｓ（ＣＯ）５、Ｒｕ３（ＣＯ）１２、Ｏｓ３（ＣＯ）１２、Ｆｅ３（ＣＯ）１２、Ｆｅ２（ＣＯ）９、Ｃｏ４（ＣＯ）１２、Ｒｈ４（ＣＯ）１２、Ｒｈ６（ＣＯ）１６、Ｉｒ４（ＣＯ）１２、Ｃｏ２（ＣＯ）８、およびＮｉ（ＣＯ）４からなる群から選択される、請求項１〜５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１３】
前記中性カルボニル化合物が、コバルトカルボニル化合物を含む、請求項１〜５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１４】
前記コバルトカルボニル化合物が、ジコバルトオクタカルボニルを含む、請求項１３に記載の方法。
【請求項１５】
前記カルボニル化触媒が、約２００ｐｐｍ未満、約１５０ｐｐｍ未満、約１００ｐｐｍ未満、約５０ｐｐｍ未満、約４０ｐｐｍ未満、約３０ｐｐｍ未満、約２０ｐｐｍ未満、約１０ｐｐｍ未満、約５ｐｐｍ未満、約２ｐｐｍ未満、または約１ｐｐｍ未満の量のハロゲン化物またはアルカリ金属塩含量を有する組成物に生成される、請求項１〜５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１６】
Ｒｑは、任意選択で置換されているＣ１〜１２脂肪族基である、請求項１、３または５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１７】
Ｒｑは、メチル、エチル、ｎ−プロピル、ｉ−プロピル、ｎ−ブチル、ｉ−ブチル、およびオクチルからなる群から選択される、請求項１、３または５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１８】
Ｒｑは、エチルである、請求項１、３または５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１９】
前記中性金属カルボニルは、Ｍ２（ＣＯ）ｗ’である、請求項１〜５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２０】
前記中性金属カルボニルは、Ｍ（ＣＯ）ｗ’である、請求項１〜５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２１】
前記式Ｉの化合物は、
【化１１２】
2017523038.tif 000020
である、請求項１、３または５のいずれか一項に記載の方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１４】
ある特定の実施形態では、このような方法は、式Ｉのアルミニウム化合物を、
【化１１】
2017523038.tif 000021
中性金属カルボニル化合物（以下にならびに本明細書におけるクラスおよびサブクラスにおいて定義されている通りである）と接触させて、次式を有する生成物を提供するステップを含む
【化１２】
2017523038.tif 000022
［式中、ＱおよびＲｑのそれぞれは、以下にならびに本明細書におけるクラスおよびサブクラスにおいて定義されている通りである］。
一実施形態において、例えば、以下の項目が提供される。
（項目１）
次式のアルミニウムベースのカルボニル化触媒を調製する方法であって、
【化９３】
2017523038.tif 000023
式Ｉの化合物を、
【化９４】
2017523038.tif 000024
中性金属カルボニル化合物と接触させるステップを含む、方法［式中、
Ｑは、独立に出現する毎に、アルミニウム原子に錯体化されたリガンドの一部である窒素原子または酸素原子であり、ここで任意の２個または２個より多くのＱ基は、単一のリガンドの一部を構成することができ、
Ｒｑは、任意選択で置換されているＣ１〜１２脂肪族および任意選択で置換されているアリールから選択され、
Ｍは、金属原子であり、
Ｑ’は、任意のリガンドであり、必ずしも存在する必要はなく、
ｄは、０〜８（両端を含む）の間の整数であり、
ｅは、１〜６（両端を含む）の間の整数であり、
ｗは、安定なアニオン性金属カルボニル錯体を実現するような数であり、
ｙは、金属カルボニルアニオンの電荷である］。
（項目２）
次式のアルミニウムベースのカルボニル化触媒を調製する方法であって、
【化９５】
2017523038.tif 000025
式Ｉ’の化合物を、
【化９６】
2017523038.tif 000026
中性金属カルボニル化合物と接触させるステップを含む、方法［式中、
Ｑは、独立に出現する毎に、アルミニウム原子に錯体化されたリガンドの一部である窒素原子または酸素原子であり、ここで任意の２個または２個より多くのＱ基は、単一のリガンドの一部を構成することができ、
Ｍは、金属原子であり、
Ｑ’は、任意のリガンドであり、必ずしも存在する必要はなく、
ｄは、０〜８（両端を含む）の間の整数であり、
ｅは、１〜６（両端を含む）の間の整数であり、
ｗは、安定なアニオン性金属カルボニル錯体を実現するような数であり、
ｙは、金属カルボニルアニオンの電荷であり、
Ｒｑ’は、−Ｈ、任意選択で置換されているＣ１〜４０脂肪族および任意選択で置換されているアリールから選択される］。
（項目３）
次式のアルミニウムベースのカルボニル化触媒を調製する方法であって、
【化９７】
2017523038.tif 000027
式Ｉの化合物を、
【化９８】
2017523038.tif 000028
中性金属カルボニル化合物と、一酸化炭素および次式のエポキシドの存在下で接触させるステップを含む、方法
【化９９】
2017523038.tif 000029
［式中、
Ｑは、独立に出現する毎に、アルミニウム原子に錯体化されたリガンドの一部である窒素原子または酸素原子であり、ここで任意の２個または２個より多くのＱ基は、単一のリガンドの一部を構成することができ、
Ｒｑは、任意選択で置換されているＣ１〜１２脂肪族および任意選択で置換されているアリールから選択され、
Ｍは、金属原子であり、
Ｑ’は、任意のリガンドであり、必ずしも存在する必要はなく、
ｄは、０〜８（両端を含む）の間の整数であり、
ｗは、安定なアニオン性金属カルボニル錯体を実現するような数であり、
Ｒａ’は、水素であるか、またはＣ１〜３０脂肪族；窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜４個のヘテロ原子を有するＣ１〜３０ヘテロ脂肪族；６〜１０員のアリール；窒素、酸素、および硫黄から独立に選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜１０員のヘテロアリール；ならびに窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜３個のヘテロ原子を有する４〜７員の複素環式からなる群から選択される、任意選択で置換されている基であり、
Ｒｂ’、Ｒｃ’、およびＲｄ’のそれぞれは、独立に、水素であるか、またはＣ１〜１２脂肪族；窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜４個のヘテロ原子を有するＣ１〜１２ヘテロ脂肪族；６〜１０員のアリール；窒素、酸素、および硫黄から独立に選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜１０員のヘテロアリール；ならびに窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜３個のヘテロ原子を有する４〜７員の複素環式からなる群から選択される、任意選択で置換されている基であり、ここで（Ｒｂ’およびＲｃ’）、（Ｒｃ’およびＲｄ’）、ならびに（Ｒａ’およびＲｂ’）のいずれかは、これらの介在する原子と一緒になって、任意選択で置換されているＣ３〜Ｃ１４炭素環、任意選択で置換されているＣ３〜Ｃ１４複素環、任意選択で置換されているＣ６〜Ｃ１０アリール、および任意選択で置換されているＣ５〜Ｃ１０ヘテロアリールからなる群から選択される１個または１個より多くの環を形成することができる］。
（項目４）
次式のアルミニウムベースのカルボニル化触媒を調製する方法であって、
【化１００】
2017523038.tif 000030
式Ｉ’の化合物を、
【化１０１】
2017523038.tif 000031
中性金属カルボニル化合物と、一酸化炭素および次式のエポキシドの存在下で接触させるステップを含む、方法
【化１０２】
2017523038.tif 000032
［式中、
Ｑは、独立に出現する毎に、アルミニウム原子に錯体化されたリガンドの一部である窒素原子または酸素原子であり、ここで任意の２個または２個より多くのＱ基は、単一のリガンドの一部を構成することができ、
Ｒｑ’は、−Ｈ、任意選択で置換されているＣ１〜４０脂肪族および任意選択で置換されているアリールから選択され、
Ｍは、金属原子であり、
Ｑ’は、任意のリガンドであり、必ずしも存在する必要はなく、
ｄは、０〜８（両端を含む）の間の整数であり、
ｗは、安定なアニオン性金属カルボニル錯体を実現するような数であり、
Ｒａ’は、水素であるか、またはＣ１〜３０脂肪族；窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜４個のヘテロ原子を有するＣ１〜３０ヘテロ脂肪族；６〜１０員のアリール；窒素、酸素、および硫黄から独立に選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜１０員のヘテロアリール；ならびに窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜３個のヘテロ原子を有する４〜７員の複素環式からなる群から選択される、任意選択で置換されている基であり、
Ｒｂ’、Ｒｃ’、およびＲｄ’のそれぞれは、独立に、水素であるか、またはＣ１〜１２脂肪族；窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜４個のヘテロ原子を有するＣ１〜１２ヘテロ脂肪族；６〜１０員のアリール；窒素、酸素、および硫黄から独立に選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜１０員のヘテロアリール；ならびに窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜３個のヘテロ原子を有する４〜７員の複素環式からなる群から選択される、任意選択で置換されている基であり、ここで（Ｒｂ’およびＲｃ’）、（Ｒｃ’およびＲｄ’）、ならびに（Ｒａ’およびＲｂ’）のいずれかは、これらの介在する原子と一緒になって、任意選択で置換されているＣ３〜Ｃ１４炭素環、任意選択で置換されているＣ３〜Ｃ１４複素環、任意選択で置換されているＣ６〜Ｃ１０アリール、および任意選択で置換されているＣ５〜Ｃ１０ヘテロアリールからなる群から選択される１個または１個より多くの環を形成することができる］。
（項目５）
エポキシドカルボニル化反応のためのカルボニル化触媒を提供する方法であって、
前記エポキシドカルボニル化反応が、エポキシドが一酸化炭素と接触させられる反応帯域を含み、
前記方法が、前記反応帯域に、式Ｉのアルミニウム錯体を含有する第１の触媒供給ストリームと、中性金属カルボニル化合物を含有する第２の触媒供給ストリームを供給するステップを含み、
前記式Ｉのアルミニウム錯体が次式を有する、方法
【化１０３】
2017523038.tif 000033
［式中、
Ｑは、独立に出現する毎に、アルミニウム原子に錯体化されたリガンドの一部である窒素原子または酸素原子であり、ここで任意の２個または２個より多くのＱ基は、単一のリガンドの一部を構成することができ、
Ｒｑは、任意選択で置換されているＣ１〜１２脂肪族および任意選択で置換されているアリールから選択される］。
（項目６）
式Ｉのアルミニウム化合物を、
【化１０４】
2017523038.tif 000034
中性金属カルボニル化合物と接触させて、次式を有する生成物を提供するステップを含む、対称ケトンを合成する方法
【化１０５】
2017523038.tif 000035
［式中、
Ｑは、独立に出現する毎に、アルミニウム原子に錯体化されたリガンドの一部である窒素原子または酸素原子であり、ここで任意の２個または２個より多くのＱ基は、単一のリガンドの一部を構成することができ、
Ｒｑは、任意選択で置換されているＣ１〜１２脂肪族および任意選択で置換されているアリールから選択される］。
（項目７）
部分
【化１０６】
2017523038.tif 000036
が、アルミニウム−ポルフィナト錯体を構成する、前記項目のいずれか一項に記載の方法。
（項目８）
前記アルミニウム−ポルフィナト錯体が、以下の構造を有する、項目７に記載の方法
【化１０７】
2017523038.tif 000037
［式中、
Ｒｄは、独立に出現する毎に、水素、ハロゲン、−ＯＲ４、−ＮＲｙ２、−ＳＲ、−ＣＮ、−ＮＯ２、−ＳＯ２Ｒｙ、−ＳＯＲｙ、−ＳＯ２ＮＲｙ２；−ＣＮＯ、−ＮＲＳＯ２Ｒｙ、−ＮＣＯ、−Ｎ３、−ＳｉＲ３であるか、またはＣ１〜２０脂肪族；窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜４個のヘテロ原子を有するＣ１〜２０ヘテロ脂肪族；６〜１０員のアリール；窒素、酸素もしくは硫黄から独立に選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜１０員のヘテロアリール；ならびに窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜２個のヘテロ原子を有する４〜７員の複素環式からなる群から選択される、任意選択で置換されている基であり、ここで２個または２個より多くのＲｄ基は、一緒になって、１個または１個より多くの任意選択で置換されている環を形成してもよく、
各Ｒｙは、独立に、水素であるか、またはアシル；カルバモイル、アリールアルキル；６〜１０員のアリール；Ｃ１〜１２脂肪族；窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜２個のヘテロ原子を有するＣ１〜１２ヘテロ脂肪族；窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜１０員のヘテロアリール；窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜２個のヘテロ原子を有する４〜７員の複素環式；酸素保護基；ならびに窒素保護基からなる群から選択される、任意選択で置換されている基であり、ここで同じ窒素原子上の２個のＲｙは、前記窒素原子と一緒に、窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択されるさらなる０〜２個のヘテロ原子を有する、任意選択で置換されている４〜７員の複素環式環を形成してもよく、
Ｒ４は、ヒドロキシル保護基またはＲｙであり、
Ｒは、独立に出現する毎に、任意選択で置換されているＣ１〜１２脂肪族または任意選択で置換されているアリールである］。
（項目９）
前記アルミニウム−ポルフィナト錯体が、
【化１０８】
2017523038.tif 000038
からなる群から選択される構造を有する、項目８に記載の方法。
（項目１０）
前記アルミニウム−ポルフィナト錯体が、以下の構造
【化１０９】
2017523038.tif 000039
を有する、項目７または８に記載の方法。
（項目１１）
前記アルミニウム−ポルフィナト錯体が、以下の構造
【化１１０】
2017523038.tif 000040
を有する、項目１０に記載の方法。
（項目１２）
前記アルミニウム−ポルフィナト錯体が、
【化１１１】
2017523038.tif 000041
からなる群から選択される構造を有する、項目１０に記載の方法。
（項目１３）
前記中性金属カルボニル化合物が、Ｔｉ（ＣＯ）７、Ｖ２（ＣＯ）１２、Ｃｒ（ＣＯ）６、Ｍｏ（ＣＯ）６、Ｗ（ＣＯ）６、Ｍｎ２（ＣＯ）１０、Ｔｃ２（ＣＯ）１０、Ｒｅ２（ＣＯ）１０、Ｆｅ（ＣＯ）５、Ｒｕ（ＣＯ）５、Ｏｓ（ＣＯ）５、Ｒｕ３（ＣＯ）１２、Ｏｓ３（ＣＯ）１２、Ｆｅ３（ＣＯ）１２、Ｆｅ２（ＣＯ）９、Ｃｏ４（ＣＯ）１２、Ｒｈ４（ＣＯ）１２、Ｒｈ６（ＣＯ）１６、Ｉｒ４（ＣＯ）１２、Ｃｏ２（ＣＯ）８、およびＮｉ（ＣＯ）４からなる群から選択される、前記項目のいずれか一項に記載の方法。
（項目１４）
前記中性カルボニル化合物が、コバルトカルボニル化合物を含む、前記項目のいずれか一項に記載の方法。
（項目１５）
前記コバルトカルボニル化合物が、ジコバルトオクタカルボニルを含む、項目１４に記載の方法。
（項目１６）
前記方法により形成された触媒の組成物が、約２００ｐｐｍ未満、約１５０ｐｐｍ未満、約１００ｐｐｍ未満、約５０ｐｐｍ未満、約４０ｐｐｍ未満、約３０ｐｐｍ未満、約２０ｐｐｍ未満、約１０ｐｐｍ未満、約５ｐｐｍ未満、約２ｐｐｍ未満、または約１ｐｐｍ未満の量のハロゲン化物またはアルカリ金属塩を有するということを特徴とする、前記項目のいずれか一項に記載の方法。