【手続補正書】
【提出日】平成30年10月2日(2018.10.2)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
プロピレンの生成方法において、
二元触媒系を提供するステップであって、該二元触媒系が、
金属酸化物が含浸されたメソポーラスシリカ触媒であって、２．５ｎｍ〜４０ｎｍの細孔径分布及び少なくとも０．６００ｃｍ３／ｇの全細孔体積を有する、メソポーラスシリカ触媒と、
前記メソポーラスシリカ触媒の下流にあるモルデナイト骨格反転（ｍｏｒｄｅｎｉｔｅ  ｆｒａｍｅｗｏｒｋ  ｉｎｖｅｒｔｅｄ）（ＭＦＩ）構造シリカ触媒であって、０．００１ｍｍｏｌ／ｇ〜０．１ｍｍｏｌ／ｇの総酸度を含む、ＭＦＩ構造シリカ触媒と、
を含む、ステップと、
ブテンを含む流れを前記二元触媒系と接触させることによるメタセシス及びクラッキングを介して、前記ブテンを含む流れからプロピレンを生成するステップであって、前記ブテンを含む流れを、前記ＭＦＩ構造シリカ触媒と接触させる前に、前記メソポーラスシリカ触媒と接触させる、ステップと、を含む方法。
【請求項２】
前記ＭＦＩ構造シリカ触媒が、少なくとも１．５ｎｍ〜３ｎｍの細孔径分布を有する、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記ＭＦＩ構造シリカ触媒が、希土類元素改質剤、リン改質剤、カリウム改質剤、及びそれらの組み合わせからなる群から選択される酸度改質剤を含まない、請求項１に記載の方法。
【請求項４】
前記メソポーラスシリカ触媒が、２−ブテンの１−ブテンへの異性化、続いて２−ブテンと１−ブテンのプロピレンを含むメタセシス生成物流へのクロスメタセシスを触媒し、前記ＭＦＩ構造シリカ触媒が、前記メタセシス生成物流中のＣ４またはＣ５オレフィンからプロピレンを生成するクラッキング触媒である、請求項１に記載の方法。
【請求項５】
前記メソポーラスシリカ触媒の前記金属酸化物が、モリブデン、レニウム、タングステン、またはそれらの組み合わせの１つ以上の酸化物を含む、請求項１に記載の方法。
【請求項６】
前記メソポーラスシリカ触媒の前記金属酸化物が、酸化タングステン（ＷＯ３）である、請求項１に記載の方法。
【請求項７】
前記メソポーラスシリカ触媒が、５対６０のシリカ／酸化タングステンのモル比を有する、請求項１に記載の方法。
【請求項８】
前記メソポーラスシリカ触媒が、２５０ｍ２／ｇ〜６００ｍ２／ｇの表面積を含む、請求項１に記載の方法。
【請求項９】
前記メソポーラスシリカ触媒が、２０ｎｍ〜２００ｎｍの粒子径、及び１〜１００μｍの範囲の個々の結晶径を有する、請求項１に記載の方法。
【請求項１０】
前記ＭＦＩ構造シリカ触媒が、アルミナを含まない、請求項１に記載の方法。
【請求項１１】
前記ＭＦＩ構造シリカ触媒が、アルミナを含む、請求項１に記載の方法。
【請求項１２】
前記ＭＦＩ構造シリカ触媒が、２００対３０００のシリカ対アルミナのモル比を有する、請求項１１に記載の方法。
【請求項１３】
前記ＭＦＩ構造シリカ触媒が、３００ｍ２／ｇ〜４２５ｍ２／ｇの表面積、及び１０μｍ〜４０μｍの結晶径を有する、請求項１に記載の方法。
【請求項１４】
少なくとも２０ｍｏｌ％のエチレン転化率、及びｍｏｌ％で少なくとも４５％のプロピレン収率を達成する、請求項１に記載の方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００９２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００９２】
請求された主題の精神及び範囲から逸脱することなく、記載された実施形態に様々な変更及び変形がなされ得ることは、当業者には明らかである。したがって、本明細書は、記載された様々な実施形態の変更及び変形を含むことが意図される、ただし、これらの変更及び変形が添付の特許請求の範囲及びその等価物の範囲内に場合においてである。
他の実施態様
１．プロピレンの生成方法であって、
金属酸化物が含浸されたメソポーラスシリカ触媒であって、前記メソポーラスシリカ触媒が、約２．５ｎｍ〜約４０ｎｍの細孔径分布及び少なくとも約０．６００ｃｍ３／ｇの全細孔体積を有する、メソポーラスシリカ触媒と、
前記メソポーラスシリカ触媒の下流にあるモルデナイト骨格反転（ｍｏｒｄｅｎｉｔｅ  ｆｒａｍｅｗｏｒｋ  ｉｎｖｅｒｔｅｄ）（ＭＦＩ）構造シリカ触媒であって、前記ＭＦＩ構造シリカ触媒が、０．００１ｍｍｏｌ／ｇ〜０．１ｍｍｏｌ／ｇの総酸度を含む、ＭＦＩ構造シリカ触媒と、を含む、二元触媒系を提供することと、
ブテンを含む流れを前記二元触媒系と接触させることによるメタセシス及びクラッキングを介して、前記ブテンを含む流れからプロピレンを生成することであって、前記ブテンを含む流れを、前記ＭＦＩ構造シリカ触媒と接触させる前に、前記メソポーラスシリカ触媒と接触させる、生成することと、を含む、方法。
２．前記ＭＦＩ構造シリカ触媒が、少なくとも１．５ｎｍ〜３ｎｍの細孔径分布を有する、実施態様１に記載の方法。
３．前記ＭＦＩ構造シリカ触媒が、希土類元素改質剤、リン改質剤、カリウム改質剤、及びそれらの組み合わせからなる群から選択される酸度改質剤を含まない、実施態様１に記載の方法。
４．前記メソポーラスシリカ触媒が、２−ブテンの１−ブテンへの異性化、続いて２−ブテンと１−ブテンのプロピレンを含むメタセシス生成物流へのクロスメタセシスを触媒作用し、前記ＭＦＩ構造シリカ触媒が、前記メタセシス生成物流中のＣ４またはＣ５オレフィンからプロピレンを生成するクラッキング触媒である、実施態様１に記載の方法。
５．前記メソポーラスシリカ触媒の前記金属酸化物が、モリブデン、レニウム、タングステン、またはそれらの組み合わせの１つ以上の酸化物を含む、実施態様１に記載の方法。
６．前記メソポーラスシリカ触媒の前記金属酸化物が、酸化タングステン（ＷＯ３）である、実施態様１に記載の方法。
７．前記メソポーラスシリカ触媒が、５対６０のシリカ／酸化タングステンのモル比を有する、実施態様１に記載の方法。
８．前記メソポーラスシリカ触媒が、２５０ｍ２／ｇ〜６００ｍ２／ｇの表面積を含む、実施態様１に記載の方法。
９．前記メソポーラスシリカ触媒が、２０ｎｍ〜２００ｎｍの粒子径、及び１〜１００μｍの範囲の個々の結晶径を有する、実施態様１に記載の方法。
１０．前記ＭＦＩ構造シリカ触媒が、アルミナを含まない、実施態様１に記載の方法。
１１．前記ＭＦＩ構造シリカ触媒が、アルミナを含む、実施態様１に記載の方法。
１２．前記ＭＦＩ構造シリカ触媒が、２００対３０００のシリカ対アルミナのモル比を有する、実施態様１１に記載の方法。
１３．前記ＭＦＩ構造シリカ触媒が、３００ｍ２／ｇ〜４２５ｍ２／ｇの表面積、及び１０μｍ〜４０μｍの結晶径を有する、実施態様１に記載の方法。
１４．前記方法が、少なくとも２０ｍｏｌ％のエチレン転化、及びｍｏｌ％で少なくとも４５％のプロピレン収率を達成する、実施態様１に記載の方法。
１５．ブテンからプロピレンを生成するための二元触媒系であって、前記二元触媒系が、メタセシス触媒ゾーン、及び前記メタセシス触媒ゾーンの下流にあるクラッキング触媒ゾーンを含み、
前記メタセシス触媒ゾーンが、金属酸化物が含侵されたメソポーラスシリカ触媒を含み、前記メソポーラスシリカ触媒が、少なくとも２．５ｎｍ〜４０ｎｍの細孔径分布及び少なくとも０．６００ｃｍ３／ｇの全細孔体積を含み、
前記クラッキング触媒ゾーンが、モルデナイト骨格反転（ＭＦＩ）構造のシリカ触媒を含み、前記ＭＦＩ構造シリカ触媒が、少なくとも１．５ｎｍ〜３ｎｍの細孔径分布、及び０．００１ｍｍｏｌ／ｇ〜０．１ｍｍｏｌ／ｇの総酸度を含む、二元触媒系。
１６．前記メタセシス触媒ゾーン及び前記クラッキング触媒ゾーンが、１つの反応器内に配置される、実施態様１５に記載の二元触媒系。
１７．前記メタセシス触媒ゾーンが、第１の反応器内に配置され、前記クラッキング触媒ゾーンが、前記第１の反応器の下流にある第２の反応器内に配置される、実施態様１５に記載の二元触媒系。
１８．前記第１の反応器と前記第２の反応器の間に導管をさらに備える、実施態様１７に記載の二元触媒系。
１９．前記メソポーラスシリカ触媒の前記金属酸化物が、モリブデン、レニウム、タングステン、またはそれらの組み合わせの１つ以上の酸化物を含む、実施態様１５に記載の二元触媒系。
２０．前記メソポーラスシリカ触媒が、１０対５０のシリカ／金属酸化物のモル比を有する、実施態様１５に記載の二元触媒系。
２１．前記メソポーラスシリカ触媒の前記金属酸化物が、酸化タングステン（ＷＯ３）である、実施態様１５に記載の二元触媒系。
２２．前記ＭＦＩ構造シリカ触媒が、アルミナを含まない、実施態様１５に記載の二元触媒系。
２３．前記ＭＦＩ構造シリカ触媒が、アルミナを含む、実施態様１５に記載の二元触媒系。
２４．前記ＭＦＩ構造シリカ触媒が、２００対３０００のシリカ対アルミナのモル比を有する、実施態様２３に記載の二元触媒系。
２５．前記ＭＦＩ構造シリカ触媒が、希土類元素改質剤、リン改質剤、カリウム改質剤、及びそれらの組み合わせからなる群から選択される酸度改質剤を含まない、実施態様１５に記載の二元触媒系。