【手続補正書】
【提出日】平成29年12月21日(2017.12.21)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
熱硬化性樹脂マトリクス用添加剤であって、前記添加剤はコア及び反応性架橋熱硬化性コーティングを有し、前記反応性架橋熱硬化性コーティングが、分散剤中の熱硬化性樹脂と硬化剤との反応生成物であり、前記反応性架橋熱硬化性コーティングが、その表面上に反応性基を含む、添加剤。
【請求項２】
前記コアが熱可塑性物質を含む、請求項１に記載の添加剤。
【請求項３】
前記コアが１５０℃から２００℃の融点を有する、請求項１又は２のいずれか一項に記載の添加剤。
【請求項４】
前記コアが粒子又はベールを含む、請求項１から３のいずれか一項に記載の添加剤。
【請求項５】
前記コアがポリアミドを含む、請求項１から４のいずれか一項に記載の添加剤。
【請求項６】
前記熱硬化性樹脂マトリクスが、エポキシ樹脂又はビスマレイミド樹脂を含む、請求項１から５のいずれか一項に記載の添加剤。
【請求項７】
前記熱硬化性樹脂マトリクスが、プリプレグマトリクスを含む、請求項１から６のいずれか一項に記載の添加剤。
【請求項８】
前記熱硬化性樹脂マトリクスが、プリプレグのインターリーフ樹脂を含む、請求項１から７のいずれか一項に記載の添加剤。
【請求項９】
前記架橋熱硬化性コーティングが、硬化エポキシ樹脂を含む、請求項１から８のいずれか一項に記載の添加剤。
【請求項１０】
前記反応性架橋熱硬化性コーティングの表面上の反応性基が、エポキシ基又はアミン基である、請求項１から９のいずれか一項に記載の添加剤。
【請求項１１】
前記熱硬化性樹脂がエポキシ樹脂を含む、請求項１から１０のいずれか一項に記載の添加剤。
【請求項１２】
前記硬化剤がアミンを含む、請求項１から１１のいずれか一項に記載の添加剤。
【請求項１３】
前記分散剤が、ポリプロピレングリコールである、請求項１から１２のいずれか一項に記載の添加剤。
【請求項１４】
請求項１から１３のいずれか一項に記載の添加剤を含むプリプレグ又は硬化積層体。
【請求項１５】
ａ）コア材料を分散剤に添加する段階
ｂ）熱硬化性樹脂と硬化剤とを前記分散剤に添加する段階、及び
ｃ）前記熱硬化性樹脂と前記硬化剤とを、その表面上に反応性基を含む反応性架橋熱硬化性コーティングが前記コア材料上に形成されるまで、反応させる段階
を含む、熱硬化性樹脂マトリクス用添加剤を作製する方法であって、該添加材が、コア、及びその表面上に反応性基を含む反応性架橋熱硬化性コーティングを有する、上記方法。
【請求項１６】
前記コア材料が、１５０℃から２００℃の融点を有する、請求項１５に記載の熱硬化性樹脂用添加剤を作製する方法。
【請求項１７】
前記コア材料が粒子を含む、請求項１５から請求項１６のいずれか一項に記載の熱硬化性樹脂用添加剤を作製する方法。
【請求項１８】
前記コア材料がポリアミドを含む、請求項１５から請求項１７のいずれか一項に記載の熱硬化性樹脂用添加剤を作製する方法。
【請求項１９】
前記熱硬化性樹脂がエポキシ樹脂である、請求項１５から請求項１８のいずれか一項に記載の熱硬化性樹脂用添加剤を作製する方法。
【請求項２０】
前記硬化剤がアミンである、請求項１５から請求項１９のいずれか一項に記載の熱硬化性樹脂用添加剤を作製する方法。
【請求項２１】
前記熱硬化性樹脂が、硬化剤に対する化学量論比よりも多く分散剤中に存在し、且つ前記反応性架橋熱硬化性コーティングが余剰のエポキシ基をその表面上に示す、請求項１５から請求項２０のいずれか一項に記載の熱硬化性樹脂用添加剤を作製する方法。
【請求項２２】
前記硬化剤が、熱硬化性樹脂に対する化学量論比よりも多く分散剤中に存在し、且つ前記反応性架橋熱硬化性コーティングが、余剰のアミン基をその表面上に示す、請求項１５から請求項２０のいずれか一項に記載の熱硬化性樹脂用添加剤を作製する方法。
【請求項２３】
前記反応性架橋コーティングが硬化エポキシ樹脂である、請求項１５から請求項２２のいずれか一項に記載の熱硬化性樹脂用添加剤を作製する方法。
【請求項２４】
前記分散剤がポリプロピレングリコールである、請求項１５から請求項２３のいずれか一項に記載の熱硬化性樹脂用添加剤を作製する方法。
【請求項２５】
ａ）請求項１から請求項１３のいずれか一項に記載の添加剤を、熱硬化性樹脂マトリクスに添加する段階；
ｂ）前記樹脂を加熱する段階；及び
ｃ）強化繊維に前記樹脂マトリクスを含浸する段階；
を含む、プリプレグを作製する方法。
【請求項２６】
前記樹脂マトリクスが、前記コア材料の融点よりも高い温度に加熱される、請求項２５に記載のプリプレグを作製する方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３６】
代替的な実施態様では、以下の分類からの任意の樹脂を熱硬化性樹脂として使用することもできる：即ち、ベンゾオキサジン樹脂、ビニルエステル樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ウレタン樹脂、フェノール樹脂、メラミン樹脂、マレイミド樹脂、シアナート樹脂及び尿素樹脂である。反応性架橋熱硬化性コーティング用の反応物としての使用に適した任意の樹脂は、マトリクスにおける使用に適している。
種々のアミン硬化剤をマトリクス中で使用することができる。使用することができるアミン硬化剤は、主に多官能性、好ましくは、二から六官能性、及び特に二から四官能性第一級アミンである。このようなアミン硬化剤の例には、非限定的に、イソホロンジアミン（ＩＰＤＡ）、エチレンジアミン、ジアミノジフェニルスルホン、テトラエチレンアミン、２,４−ジアミノトルエン（ＤＡＴ）ジアミン及びジシアンジアミド（ＤＩＣＹ）が含まれる。２種以上のアミン硬化剤の混合物を使用することもできる。更に、アミンが、エポキシ樹脂と大過剰で反応する変性硬化剤は、アミン硬化剤として良好な候補である。反応性架橋熱硬化性コーティング用反応物としての使用に適する任意の硬化剤は、マトリクスにおける使用に適している。
マトリクスは、促進剤を含むこともできる。このような促進剤は、当該技術分野で知られている。好適な促進剤は、例えばアミン、好ましくはエチレンジアミン、ジエチレントリアミン、ジシアンジアミド、トリエチレンテトラミン、アミノエチルピペラジン、有機酸、例えばジカルボン酸、フェノール化合物、イミダゾール及びその誘導体、尿素系硬化剤、例えば商品名Ｕｒｏｎｅ（登録商標）の下のもの、及び硝酸カルシウである。
次に、本発明の実施態様を、単なる例証として、以下の実施例を参照して説明する。
なお、下記［１］から［２８］は、いずれも本発明の一形態又は一態様である。
［１］
コア及び架橋熱硬化性コーティングを有する熱硬化性樹脂マトリクス用添加剤であって、前記反応性架橋熱硬化性コーティングが、分散剤中の熱硬化性樹脂と硬化剤との反応生成物である、添加剤。
［２］
前記架橋熱硬化性コーティングが反応性である、［１］に記載の添加剤。
［３］
前記コアが熱可塑性物質を含む、［１］又は［２］に記載の添加剤。
［４］
前記コアが１５０℃から２００℃の融点を有する、［１］から［３］のいずれか一項に記載の添加剤。
［５］
前記コアが粒子又はベールを含む、［１］から［４］のいずれか一項に記載の添加剤。
［６］
前記コアがポリアミドを含む、［１］から［５］のいずれか一項に記載の添加剤。
［７］
前記熱硬化性樹脂マトリクスが、エポキシ樹脂又はビスマレイミド樹脂を含む、［１］から［６］のいずれか一項に記載の添加剤。
［８］
前記熱硬化性樹脂マトリクスが、プリプレグマトリクスを含む、［１］から［７］のいずれか一項に記載の添加剤。
［９］
前記熱硬化性樹脂マトリクスが、プリプレグのインターリーフ樹脂を含む、［１］から［８］のいずれか一項に記載の添加剤。
［１０］
前記架橋熱硬化性コーティングが、硬化エポキシ樹脂を含む、［１］から［９］のいずれか一項に記載の添加剤。
［１１］
前記架橋熱硬化性コーティングが、その表面上に反応性基を含む、［１］から［１０］のいずれか一項に記載の添加剤。
［１２］
前記反応性基が、エポキシ基又はアミン基である、［１１］に記載の添加剤。
［１３］
前記架橋熱硬化性コーティングが、熱硬化性樹脂と硬化剤との反応生成物であり、且つ前記熱硬化性樹脂がエポキシ樹脂を含む、［１］から［１２］のいずれか一項に記載の添加剤。
［１４］
前記反応性架橋熱硬化性コーティングが、熱硬化性樹脂と硬化剤との反応生成物であり、且つ前記熱硬化性樹脂がアミンを含む、［１］から［１３］のいずれか一項に記載の添加剤。
［１５］
前記分散剤が、ポリプロピレングリコールである、［１］から［１４］のいずれか一項に記載の添加剤。
［１６］
［１］から［１５］のいずれか一項に記載の添加剤を含むプリプレグ又は硬化積層体。
［１７］
ａ）コア材料を分散剤に添加する段階
ｂ）熱硬化性樹脂と硬化剤とを前記分散剤に添加する段階
ｃ）前記熱硬化性樹脂と前記硬化剤とを、反応性架橋熱硬化性コーティングが前記コア材料上に形成されるまで、反応させる段階
を含む、熱硬化性樹脂用添加剤を作製する方法。
［１８］
前記コア材料が、１５０℃から２００℃の融点を有する、［１７］に記載の熱硬化性樹脂用添加剤を作製する方法。
［１９］
前記コア材料が粒子を含む、［１７］から［１８］のいずれか一項に記載の熱硬化性樹脂用添加剤を作製する方法。
［２０］
前記コア材料がポリアミドを含む、［１７］から［１９］のいずれか一項に記載の熱硬化性樹脂用添加剤を作製する方法。
［２１］
前記熱硬化性樹脂がエポキシ樹脂である、［１７］から［２０］のいずれか一項に記載の熱硬化性樹脂用添加剤を作製する方法。
［２２］
前記硬化剤がアミンである、［１７］から［２１］のいずれか一項に記載の熱硬化性樹脂用添加剤を作製する方法。
［２３］
前記熱硬化性樹脂が、硬化剤に対する化学量論比よりも多く分散剤中に存在し、且つ前記反応性架橋熱硬化性コーティングが余剰のエポキシ基をその表面上に示す、［１７］から［２２］のいずれか一項に記載の熱硬化性樹脂用添加剤を作製する方法。
［２４］
前記硬化剤樹脂が、硬化剤に対する化学量論比よりも多く分散剤中に存在し、且つ前記反応性架橋熱硬化性コーティングが、余剰のアミン基をその表面上に示す、［１７］から［２２］のいずれか一項に記載の熱硬化性樹脂用添加剤を作製する方法。
［２５］
前記反応性架橋コーティングが硬化エポキシ樹脂である、［１７］から［２４］のいずれか一項に記載の熱硬化性樹脂用添加剤を作製する方法。
［２６］
前記分散剤がポリプロピレングリコールである、［１７］から［２５］のいずれか一項に記載の熱硬化性樹脂用添加剤を作製する方法。
［２７］
ａ）［１］から［１６］のいずれか一項に記載の添加剤を、熱硬化性樹脂マトリクスに添加する段階；
ｂ）前記樹脂を加熱する段階；
ｃ）強化繊維に前記樹脂マトリクスを含浸する段階；
を含む、プリプレグを作製する方法。
［２８］
前記樹脂マトリクスが、前記コア材料の融点よりも高い温度に加熱される、［２７］に記載のプリプレグを作製する方法。