【手続補正書】
【提出日】平成30年3月23日(2018.3.23)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
式：
（ＩＩＩ）Ｒ２−（ＳＯ２）−ＮＸ−（ＳＯ２）−Ｆ
のフルオロ化合物を調製する方法であって、
（ａ）式：
（ＩＩ）Ｒ１−（ＳＯ２）−ＮＸ−（ＳＯ２）−Ｃｌ
のクロロ化合物を得る第１ステップであって、この第１ステップが式：
（Ｉ）Ｒ０−（ＳＯ２）−ＮＨ２
のスルファミドと、硫黄酸およびクロル化剤との反応を含むステップと、
（ｂ）前記式（ＩＩＩ）のフルオロ化合物を得る第２ステップであって、この第２ステップが、前記式（ＩＩ）のクロロ化合物と、無水フッ化水素酸との少なくとも１種の有機溶媒中での反応を含むステップとを含み、
式中、
Ｘは、水素原子または一価のカチオンＭであり、
Ｒ１は、正のハメットパラメータσｐを有する電子吸引基であり、
Ｒ１がＣｌの場合には、Ｒ０は、ＯＨであり、これ以外の場合は、Ｒ０はＲ１と同じであり、
Ｒ１がＣｌの場合には、Ｒ２は、Ｆであり、これ以外の場合は、Ｒ２はＲ１と同じである、方法。
【請求項２】
Ｒ１が、Ｃｌ、Ｆ、ＣＦ３、ＣＨＦ２、ＣＨ２Ｆ、Ｃ２ＨＦ４、Ｃ２Ｈ２Ｆ３、Ｃ２Ｈ３Ｆ２、Ｃ２Ｆ５、Ｃ３Ｆ７、Ｃ３Ｈ２Ｆ５、Ｃ３Ｈ４Ｆ３、Ｃ３ＨＦ６、Ｃ４Ｆ９、Ｃ４Ｈ２Ｆ７、Ｃ４Ｈ４Ｆ５、Ｃ５Ｆ１１、Ｃ３Ｆ６ＯＣＦ３、Ｃ２Ｆ４ＯＣＦ３、Ｃ２Ｈ２Ｆ２ＯＣＦ３、ＣＦ２ＯＣＦ３、Ｃ６Ｆ１３、Ｃ７Ｆ１５、Ｃ８Ｆ１７およびＣ９Ｆ１９から選択される、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
Ｍが、アルカリ金属カチオンまたはアルカリ土類金属カチオンまたは四級アンモニウムカチオンであり、および好ましくは、Ｍが、リチウムカチオンまたはナトリウムカチオンであり、および特に好ましくは、リチウムカチオンである、請求項１または２に記載の方法。
【請求項４】
第１ステップで使われる硫黄酸が、クロロスルホン酸、硫酸、発煙硫酸およびこれらの混合物から選択される、請求項１から３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項５】
第１ステップで使われるクロル化剤が、塩化チオニル、塩化オキサリル、五塩化リン、三塩化ホスホニル、三塩化ホスホリルおよびこれらの混合物から選択される、請求項１から４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項６】
第１ステップにおけるスルファミドと、硫黄酸およびクロル化剤の反応で触媒が使用され、前記触媒が、好ましくは、メチルアミン、トリエチルアミンもしくはジエチルメチルアミンなどの第三級アミン、またはピリジンおよび２，６−ルチジンなどのこれらの誘導体から選択され、および／または
前記第１ステップにおける前記スルファミドと、前記硫黄酸および前記クロル化剤との反応が、３０℃から１５０℃の温度で行われ、および／または
前記第１ステップにおける前記スルファミドと、前記硫黄酸および前記クロル化剤との反応が、１から７絶対バールの圧力で行われる、請求項１から５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項７】
第１ステップで使われる硫黄酸とスルファミドのモル比が、１から５であり、および／または
前記第１ステップで使われる前記クロル化剤と前記スルファミドのモル比が、１から１０である、請求項１から６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項８】
第２ステップにおける有機溶媒が、１から７０のドナー数、有利には、５から６５のドナー数を有する、請求項１から７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項９】
第２ステップにおける有機溶媒が、エステル、ニトリル、ジニトリル、エーテル、ジエーテル、アミンおよびホスフィンおよびこれらの混合物から選択される、請求項１から８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１０】
第２ステップの式（ＩＩ）のクロロ化合物と無水フッ化水素酸の反応が、０℃から有機溶媒の沸点、好ましくは、５℃から有機溶媒の沸点の温度で行われ、および／または
前記第２ステップの式（ＩＩ）の前記クロロ化合物と前記無水フッ化水素酸の反応が、０から１６絶対バールの圧力で行われる、請求項１から９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１１】
式（ＩＩ）のクロロ化合物が、第２反応ステップの前に、有機溶媒中に溶解される、請求項１から１０のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１２】
第２ステップの、式（ＩＩ）のクロロ化合物と、前記（ＩＩ）のクロロ化合物と無水フッ化水素酸との反応に使用される有機溶媒の質量比が、０．００１から１０、好ましくは、０．００５から５であり、および／または
第２ステップの、前記式（ＩＩ）のクロロ化合物と、前記式（ＩＩ）のクロロ化合物と前記無水フッ化水素酸の反応で使われるフッ化水素酸のモル比が、０．０１から０．５、好ましくは、０．０５から０．５である、請求項１から１１のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１３】
第１ステップの、スルファミドと、硫黄酸およびクロル化剤との反応が、式：
（ＩＩａ）Ｒ１−（ＳＯ２）−ＮＨ−（ＳＯ２）−Ｃｌ
のクロロ化合物を与え、前記第１ステップがまた、式：
（ＩＩｂ）Ｒ１−（ＳＯ２）−ＮＭ−（ＳＯ２）−Ｃｌ
のクロロ化合物を得るための前記式（ＩＩａ）のクロロ化合物と塩基との反応を含み、式中、Ｍは一価のカチオンである、請求項１から１２のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１４】
前記塩基が、極性有機溶媒中のアルカリ金属カーボネート、アルカリ土類金属カーボネート、アルカリ金属水酸化物、アルカリ土類金属水酸化物、第三級アミンおよびこれらの混合物から選択される、請求項１３に記載の方法。
【請求項１５】
第２ステップの後で、
（ｃ）好ましくは、アルカリ金属カーボネート、アルカリ土類金属カーボネート、アルカリ金属水酸化物、アルカリ土類金属水酸化物およびこれらの混合物から選択される塩基を添加することにより、式（ＩＩＩ）の化合物を中和する第３のステップを含む、請求項１から１４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１６】
第２ステップで得られる式（ＩＩＩ）のフルオロ化合物が、式：
（ＩＩＩａ）Ｒ２−（ＳＯ２）−ＮＨ−（ＳＯ２）−Ｆ
の化合物であり、中和の第３ステップが、前記式（ＩＩＩａ）の化合物の、式：
（ＩＩＩｂ）Ｒ２−（ＳＯ２）−ＮＭ−（ＳＯ２）−Ｆ
の化合物への変換を可能にし、式中、Ｍは一価のカチオンである、請求項１５に記載の方法。
【請求項１７】
第２ステップの後で、または適用可能な場合には、第３ステップの後で、好ましくは、アルカリ金属フッ化物もしくはアルカリ土類金属フッ化物もしくは四級アンモニウムフッ化物、塩化物、カーボネート、水酸化物、スルフェート、クロレート、パークロレート、ニトライトまたはニトレートと接触させることによる、最終ステップのカチオン交換を含む、請求項１から１６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１８】
ＬｉＮ（ＳＯ２Ｆ）２、ＬｉＮ（ＳＯ２ＣＦ３）（ＳＯ２Ｆ）、ＬｉＮ（ＳＯ２Ｃ２Ｆ５）（ＳＯ２Ｆ）、ＬｉＮ（ＳＯ２ＣＦ２ＯＣＦ３）（ＳＯ２Ｆ）、ＬｉＮ（ＳＯ２Ｃ３ＨＦ６）（ＳＯ２Ｆ）、ＬｉＮ（ＳＯ２Ｃ４Ｆ９）（ＳＯ２Ｆ）、ＬｉＮ（ＳＯ２Ｃ５Ｆ１１）（ＳＯ２Ｆ）、ＬｉＮ（ＳＯ２Ｃ６Ｆ１３）（ＳＯ２Ｆ）、ＬｉＮ（ＳＯ２Ｃ７Ｆ１５）（ＳＯ２Ｆ）、ＬｉＮ（ＳＯ２Ｃ８Ｆ１７）（ＳＯ２Ｆ）またはＬｉＮ（ＳＯ２Ｃ９Ｆ１９）（ＳＯ２Ｆ）および好ましくは、ＬｉＮ（ＳＯ２Ｆ）２を得るための、請求項１から１７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１９】
電解質を製造する方法であって、式（ＩＩＩｂ）Ｒ２−（ＳＯ２）−ＮＭ−（ＳＯ２）−Ｆ（式中、Ｍは一価のカチオン、Ｒ２は正のハメットパラメータσｐを有する電子吸引基である。）のイミド塩の請求項１から１８のいずれか一項に記載の方法による調製、およびこれの溶媒中への溶解を含み、前記イミド塩は、好ましくは、リチウム塩、ナトリウム塩またはカリウム塩である、方法。
【請求項２０】
電池または電池セルを製造する方法であって、請求項１９に記載の電解質の製造およびこの電解質の負極と正極との間への挿入を含む、方法。
【請求項２１】
少なくとも９９．９質量％の式：
（ＩＩＩｂ）Ｒ２−（ＳＯ２）−ＮＭ−（ＳＯ２）−Ｆ
のイミド塩を含む組成物であって、式中、Ｍは一価のカチオンであり、Ｒ２は正のハメットパラメータσｐを有する電子吸引基であり、１から５００ｐｐｍの合計フッ化物質量含有量、および／または１から２００ｐｐｍの合計塩化物質量含有量である、組成物。
【請求項２２】
合計フッ化物質量含有量が、１から２５０ｐｐｍでありおよび／または合計塩化物質量含有量が１から１００ｐｐｍである、請求項２１に記載の組成物。
【請求項２３】
２５０ｐｐｍ以下、好ましくは、１５０ｐｐｍ以下のニトレートの質量含有量、および／または２５０ｐｐｍ以下、好ましくは、１５０ｐｐｍ以下のスルフェートの質量含有量である、請求項２１または２２に記載の組成物。
【請求項２４】
Ｍが、ＬｉまたはＮａまたはＫであり、および／または
Ｒ２が、Ｆ、ＣＦ３、ＣＨＦ２、ＣＨ２Ｆ、Ｃ２ＨＦ４、Ｃ２Ｈ２Ｆ３、Ｃ２Ｈ３Ｆ２、Ｃ２Ｆ５、Ｃ３Ｆ７、Ｃ３Ｈ２Ｆ５、Ｃ３Ｈ４Ｆ３、Ｃ３ＨＦ６、Ｃ４Ｆ９、Ｃ４Ｈ２Ｆ７、Ｃ４Ｈ４Ｆ５、Ｃ５Ｆ１１、Ｃ３Ｆ６ＯＣＦ３、Ｃ２Ｆ４ＯＣＦ３、Ｃ２Ｈ２Ｆ２ＯＣＦ３、ＣＦ２ＯＣＦ３、Ｃ６Ｆ１３、Ｃ７Ｆ１５、Ｃ８Ｆ１７またはＣ９Ｆ１９であり、Ｆが好ましい、請求項２１から２３のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項２５】
イミド塩が、ＬｉＮ（ＳＯ２Ｆ）２、ＬｉＮ（ＳＯ２ＣＦ３）（ＳＯ２Ｆ）、ＬｉＮ（ＳＯ２Ｃ２Ｆ５）（ＳＯ２Ｆ）、ＬｉＮ（ＳＯ２ＣＦ２ＯＣＦ３）（ＳＯ２Ｆ）、ＬｉＮ（ＳＯ２Ｃ３ＨＦ６）（ＳＯ２Ｆ）、ＬｉＮ（ＳＯ２Ｃ４Ｆ９）（ＳＯ２Ｆ）、ＬｉＮ（ＳＯ２Ｃ５Ｆ１１）（ＳＯ２Ｆ）、ＬｉＮ（ＳＯ２Ｃ６Ｆ１３）（ＳＯ２Ｆ）、ＬｉＮ（ＳＯ２Ｃ７Ｆ１５）（ＳＯ２Ｆ）、ＬｉＮ（ＳＯ２Ｃ８Ｆ１７）（ＳＯ２Ｆ）またはＬｉＮ（ＳＯ２Ｃ９Ｆ１９）（ＳＯ２Ｆ）であり、および好ましくは、ＬｉＮ（ＳＯ２Ｆ）２である、請求項２１から２４のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項２６】
ＬｉＣｌ、ＬｉＦまたはＮａＣｌ、ＮａＦおよびＦＳＯ３Ｎａをそれぞれ１０００ｐｐｍ未満、好ましくは５００ｐｐｍ未満の質量含有率で含む、請求項２１から２５のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項２７】
ＦＳＯ３Ｌｉを５０ｐｐｍ未満、好ましくは５ｐｐｍ未満の質量含有率で含む、請求項２１から２６のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項２８】
水および周期表の１１から１５族および４から６周期（例えば、Ｚｎ、Ｃｕ、Ｓｎ、Ｐｂ、Ｂｉ）由来のカチオンから形成された塩からなる不純物を本質的に含まない、請求項２１から２７のいずれか一項に記載の組成物。