【手続補正書】
【提出日】平成30年4月26日(2018.4.26)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１の電荷注入層に連結された第１の電極、
第２の電荷注入層に連結された第２の電極、
第１及び第２の電荷注入層の間に設けられた、ペロブスカイト材料を含む放出層
を含み、第１及び第２の電荷注入層のバンドギャップが、放出ペロブスカイト層のバンドギャップよりも大きく、
前記電荷注入層又は前記放出層の少なくとも１つが半導体材料で形成される、
固相発光デバイス。
【請求項２】
第１の電荷注入層に連結された第１の電極、
第２の電荷注入層に連結された第２の電極、
第１及び第２の電荷注入層の間に設けられた、ペロブスカイト材料を含む放出層
を含み、前記第１の電荷注入層が正孔注入高分子電解質であり、前記第２の電荷注入層が放出ペロブスカイト層のバンドギャップよりも大きいバンドギャップを有する
固相発光デバイス。
【請求項３】
前記電荷注入層の少なくとも１つが、１．５ｅＶから５ｅＶの光学バンドギャップを有する、かつ／又は、
前記放出層が１００ｎｍ未満の厚さを有する、かつ／又は、
前記電荷注入層の少なくとも１つが、有機半導体材料で形成される、請求項１又は２に記載の固相発光デバイス。
【請求項４】
前記電荷注入層が、正孔注入有機半導体材料であり、ＰＥＤＯＴ：ＰＳＳ、ＰＡＮＩ（ポリアニリン）、ポリピロール、任意選択で置換されたドープ型ポリ（エチレンジオキシチオフェン）（ＰＥＤＯＴ）からなる群から選択される、かつ／又は、
前記電荷注入層が、電子注入有機半導体材料であり、ポリ（フルオレン）、好ましくはＦ８、ＴＦＢ、Ｆ８ＢＴ、又はＦ８−ＴＦＢ  ＡＢコポリマー（９５：５  Ｆ８：ＴＦＢ）からなる群から選択される、かつ／又は、
前記電荷注入層が、電子注入無機半導体材料であり、二酸化チタン（ＴｉＯ２）、酸化亜鉛（ＺｎＯ）、酸化マグネシウム亜鉛（ＭｇＺｎＯ）、及びアルミニウムドープ型ＺｎＯ（ＡＺＯ）からなる群から選択される、かつ／又は、
前記電荷注入層が、正孔注入有機半導体材料であり、ポリフルオレン（好ましくは、Ｆ８、ＴＦＢ、ＰＦＢ、又はＦ８−ＴＦＢ）、又はスピロ−ＯＭｅＴＡＤ、又はポリカルバゾール［好ましくは、ポリ（９−ビニルカルバゾール）］、又は４，４’−ビス（Ｎ−カルバゾリル）−１，１’−ビフェニルからなる群から選択される、請求項１から３のいずれか一項に記載の固相発光デバイス。
【請求項５】
第１及び第２の電極の少なくとも１つが、透明導電性材料で形成され、任意的に、
前記電極がアノードであり、前記透明導電性材料が、酸化インジウムスズ（ＩＴＯ）、フッ素ドープ型酸化スズ（ＦＴＯ）、酸化インジウム亜鉛、グラフェン、カーボンナノチューブ、及び金属であって２０ｎｍ未満の厚さを持つものから選択される、請求項１から４のいずれか一項に記載の固相発光デバイス。
【請求項６】
前記電荷注入層のいずれか又は両方と前記発光層との間に形成された薄い絶縁層があり、任意的に、前記絶縁層が、原子層堆積、ＡＬＤによって堆積される、請求項１から５のいずれか一項に記載の固相発光デバイス。
【請求項７】
前記絶縁層が、酸化物又は窒化物で形成され、３０ｎｍ未満の厚さを有する、或いは、
前記絶縁層が、酸化アルミニウム、二酸化ケイ素、窒化ケイ素、酸化アルミニウムで改質された酸化亜鉛、酸化ニッケル、又は酸化マグネシウムからなる群から選択される、或いは、
前記絶縁層が、絶縁ポリマーで形成され、ポリ（エチレンイミン）（ＰＥＩ）、エトキシ化ポリエチレンイミン（ＰＥＩＥ）、ポリスチレン（ＰＳ）、及びポリ（メチルメタクリレート）（ＰＭＭＡ）からなる群から選択される、請求項６に記載の固相発光デバイス。
【請求項８】
三酸化モリブデン及び三酸化タングステンから選択される材料の、＜３０ｎｍの薄層が、前記透明導電性電極と前記ペロブスカイト層との間、電荷注入層と導電性電極との間、前記透明導電性電極と電荷注入層との間、前記ペロブスカイト層と電荷注入層との間、又は前記ペロブスカイト層と導電性電極との間に堆積される、請求項１から７のいずれか一項に記載のデバイス。
【請求項９】
前記ペロブスカイトが、有機金属ハロゲン化物ペロブスカイト材料又は金属ハロゲン化物ペロブスカイト材料である、請求項１から８のいずれか一項に記載の固相発光デバイス。
【請求項１０】
前記有機金属ハロゲン化物ペロブスカイト又は金属ハロゲン化物ペロブスカイトがＡＭＸ３構造を有し、式中、Ａは１価の有機陽イオン又は１価の金属陽イオンであり、Ｍは２価の陽イオンであり、Ｘはハロゲン化物陰イオンである、
或いは、
有機金属ハロゲン化物ペロブスカイト材料又は金属ハロゲン化物ペロブスカイト材料が、Ａ１−ｉＢｉＭＸ３構造を有し、式中、
Ａ及びＢは、それぞれ、１価の有機陽イオン又は１価の金属陽イオンであり、Ａ及びＢは異なっており、
Ｍは２価の金属陽イオンであり、
Ｘはハロゲン化物陰イオンであり、
ｉは０から１の間である、
或いは、
有機金属ハロゲン化物ペロブスカイト材料又は金属ハロゲン化物ペロブスカイト材料が、ＡＭＸ３−ｋＹｋ構造を有し、式中、
Ａは１価の陽イオンであり、
Ｍは２価の金属陽イオンであり、
Ｘ及びＹは、それぞれ、ハロゲン化物陰イオンであり、Ｘ及びＹは異なっており、
ｋは０から３の間である、
或いは、
有機金属ハロゲン化物ペロブスカイト材料又は金属ハロゲン化物ペロブスカイト材料が、ＡＭ１−ｊＮｊＸ３構造を有し、式中、
Ａは１価の陽イオンであり、
Ｍ及びＮは、それぞれ、２価の金属陽イオンであり、
Ｘはハロゲン化物陰イオンであり、
ｊは０から１の間である、
或いは、
有機金属ハロゲン化物ペロブスカイト材料又は金属ハロゲン化物ペロブスカイト材料が、Ａ１−ｉＢｉＭ１−ｊＮｊＸ３−ｋＹｋ構造を有し、式中、
Ａ及びＢは、それぞれ、１価の陽イオンであり、Ａ及びＢは異なっており、
Ｍ及びＮは、それぞれ、２価の金属陽イオンであり、
Ｘ及びＹは、それぞれ、ハロゲン化物陰イオンであり、Ｘ及びＹは異なっており、
ｉは０から１の間であり、ｊは０から１の間であり、ｋは０から３の間である、請求項９に記載の固相発光デバイス。
【請求項１１】
２価の陽イオンＭが、２価の金属陽イオンであり、
任意的に、２価の金属陽イオンが、スズ（Ｓｎ２＋）又は鉛（Ｐｂ２＋）である、かつ／又は、Ｘが塩化物、臭化物、ヨウ化物、及びフッ化物から選択されるハロゲン化物陰イオンであり、ＡＭＸ３構造では、各ハロゲン化物が同じでも異なっていてもよい、請求項９又は請求項１０に記載の固相発光デバイス。
【請求項１２】
１価の有機陽イオンが、第１級、第２級、又は第３級アンモニウム陽イオン［ＨＮＲ１Ｒ２Ｒ３］＋であり、式中、Ｒ１、Ｒ２、及びＲ３のそれぞれは、同じでも異なっていてもよく、水素、非置換又は置換Ｃ１〜Ｃ２０アルキル基、及び非置換又は置換Ｃ５〜Ｃ１８アリール基から選択される、
或いは、
１価の有機陽イオンが、式［Ｒ１Ｒ２Ｎ−ＣＨ＝ＮＲ３Ｒ４］＋
【化１】
2017516317.tif 000001
のものであり、式中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、及びＲ４のそれぞれは、同じでも異なっていてもよく、水素、非置換又は置換Ｃ１〜Ｃ２０アルキル基、及び非置換又は置換Ｃ５〜Ｃ１８アリール基から選択される、
或いは、
１価の有機陽イオンが、式（Ｒ１Ｒ２Ｎ）（Ｒ３Ｒ４Ｎ）Ｃ＝Ｎ＋Ｒ５Ｒ６
【化２】
2017516317.tif 000002
のものであり、式中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、及びＲ６のそれぞれは、同じでも異なっていてもよく、水素、非置換又は置換Ｃ１〜Ｃ２０アルキル基、及び非置換又は置換Ｃ５〜Ｃ１８アリール基から選択される、
或いは、
１価の金属陽イオンが、アルカリ金属陽イオンである、
或いは、
１価の金属陽イオンが、セシウム（Ｃｓ＋）又はルビジウム（Ｒｂ＋）である、請求項９から１１のいずれか一項に記載の固相発光デバイス。
【請求項１３】
ＬＥＤディスプレイを含む電子デバイスであって、ディスプレイが請求項１から１２のいずれか一項に記載の発光デバイスを含む、電子デバイス。
【請求項１４】
第１の電極を基板上に設ける工程と、
第１の電荷注入層を前記第１の電極上に堆積する工程と、
放出ペロブスカイト層を前記第１の電荷注入層上に堆積する工程と、
第２の電荷注入層を前記放出ペロブスカイト層上に堆積する工程と、
第２の電極を前記第２の電荷注入層上に堆積する工程と
を含み、第１及び第２の電荷注入層のバンドギャップが、前記放出ペロブスカイト層のバンドギャップよりも大きく、
前記電荷注入層又は前記放出層の少なくとも１つが半導体材料で形成される、
固相発光デバイスを製造する方法。
【請求項１５】
前記第１の電極が、アノードであり、透明導電性材料、好ましくは酸化インジウムスズ（ＩＴＯ）又はフッ素ドープ型酸化スズ（ＦＴＯ）を堆積することによって形成される、請求項１４に記載の固相発光デバイスを製造する方法。
【請求項１６】
前記放出ペロブスカイト層が、単一の均質相のペロブスカイト材料から構成される、請求項１４又は請求項１５に記載の固相発光デバイスを製造する方法。
【請求項１７】
放出層が１００ｎｍ未満の厚さを有する、請求項１４から１６のいずれか一項に記載の固相発光デバイスを製造する方法。
【請求項１８】
薄い絶縁層が、電荷注入層のいずれか又は両方と発光層との間に堆積され、任意的に、前記絶縁層が、原子層堆積、ＡＬＤによって堆積される、請求項１４から１７のいずれか一項に記載の固相発光デバイスを製造する方法。
【請求項１９】
前記絶縁層が、酸化物又は窒化物で形成され、３０ｎｍ未満の厚さを有する、或いは、
前記絶縁層が、酸化アルミニウム、二酸化ケイ素、窒化ケイ素、酸化アルミニウムで改質された酸化亜鉛、酸化ニッケル、又は酸化マグネシウムからなる群から選択される、或いは、
前記絶縁層が、ポリ（エチレンイミン）（ＰＥＩ）、エトキシ化ポリエチレンイミン（ＰＥＩＥ）、ポリスチレン（ＰＳ）、及びポリ（メチルメタクリレート）（ＰＭＭＡ）からなる群から選択される絶縁ポリマーである、請求項１８に記載の方法。
【請求項２０】
前記第１の電荷注入層及び前記第２の電荷注入層の少なくとも１つが、半導体材料で形成される、請求項１４から１９のいずれか一項に記載の固相発光デバスを製造する方法。
【請求項２１】
三酸化モリブデン及び三酸化タングステンから選択される材料の、＜３０ｎｍの薄層が、
透明導電性電極とペロブスカイト層との間、
電荷注入層と導電性電極との間、
透明導電性電極と電荷注入層との間、
ペロブスカイト層と電荷注入層との間、又は
ペロブスカイト層と導電性電極との間
に堆積される、請求項１４から２０のいずれか一項に記載の固相発光デバイスを製造する方法。
【請求項２２】
層の堆積が、下記の堆積技法：真空熱蒸着、スピンコーティング、直接描画印刷、インクジェット印刷、リソグラフィーパターニング、及び溶液堆積の１つ又は複数を使用して行われる、請求項１４から２１のいずれか一項に記載の固相発光デバイスを製造する方法。