【手続補正書】
【提出日】平成30年6月11日(2018.6.11)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
金属水素化物を調製するためのプロセスであって、
（ｉ）アルキルもしくはアリール遷移金属化合物、またはそれらの組み合わせを、溶剤中で水素の非存在下で加熱して、沈殿物を形成することと、
（ｉｉ）任意に、前記沈殿物を単離することと、
（ｉｉｉ）前記沈殿物を水素化することと、
（ｉｖ）任意に、前記水素化された沈殿物を単離することと、を含む、プロセス。
【請求項２】
前記アルキルまたはアリール遷移金属化合物が、式Ｍ１Ｒ、Ｍ１Ｒ２、Ｍ１Ｒ３、もしくはＭ１Ｒ４、またはそれらの組み合わせを有し、式中、
Ｍ１は、チタン、バナジウム、クロム、マンガン、鉄、コバルト、ニッケル、及び銅、ならびにそれらの組み合わせから選択される遷移金属であり、
各Ｒ基は独立して、アルキル、シリル化アルキル、アルケニル、アリールアルキル、ヘテロアリール、及びアリールから選択され、
任意に、各Ｒ基が、β水素置換基を含有しない、
請求項１に記載のプロセス。
【請求項３】
ステップ（ｉ）が、約５０℃〜約２５０℃、約５０℃〜約２００℃、約７５℃〜約１５０℃、約８０℃〜約１２０℃、約９０℃〜約１１０℃、または約９５℃〜約１０５℃の温度で、任意に約１２時間〜約７２時間、約２４時間〜約３６時間、または約２４時間の期間にわたって、実施される、及び／又は、
ステップ（ｉ）が、ペンタン、ヘキサン、シクロヘキサン、ヘプタン、オクタン、石油エーテル、トルエン、及びそれらの組み合わせから選択される溶剤中で実施される、及び／又は、
ステップ（ｉｉ）が、実行される場合、ステップ（ｉ）の前記生成物をろ過した後、得られた固形物を、約５０℃〜２００℃、約１００℃〜１５０℃、または約１００℃の温度で、任意に約１〜約１０時間、約２〜６時間、または約４時間の期間にわたって、乾燥させることを含む、及び／又は、
ステップ（ｉｉｉ）の前記水素化が、約１バール〜約２００バール、約２５バール〜約１５０バール、約５０バール〜約１２５バール、約５０バール〜約１００バール、または約６０バール〜約８０バールの水素圧で、任意に約１０℃〜約２００℃、約１０℃〜約１００℃、約１５℃〜約５０℃、約２０℃〜約４０℃、または約２０℃〜約３０℃の温度で実施され、さらに任意に、ステップ（ｉｉｉ）が、約１２時間〜約７２時間、約２４時間〜約６０時間、または約４８時間の期間にわたって実施される、及び／又は、
ステップ（ｉｉｉ）が、溶剤の非存在下で、または石油エーテル、ペンタン、シクロヘキサン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、トルエン、及びそれらの組み合わせから選択される溶剤中で実施される、及び／又は、
当該プロセスが、ステップ（ｉｉｉ）（または実行される場合はステップ（ｉｖ））の前記生成物を、任意に約１バール〜約２５０バール、約１バール〜約２００バール、約５０バール〜約１７０バール、約１００バール〜約１５０バール、または約１２０バール〜約１５０バールの水素圧で、１回以上、約５回以上、約１０回以上、約２０回以上、約３０回以上、約４０回以上、または約５０回以上の水素吸着／脱着サイクルに供すること（ｖ）をさらに含む、
請求項１または２に記載のプロセス。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれか一項に記載のプロセスによって調製される金属水素化物。
【請求項５】
前記金属水素化物が、式（Ｉ）を有し、
Ｍ１（Ｍ２）ｚＨｘＲｙＬｎ（Ｉ）
式中、
Ｍ１は、チタン、バナジウム、クロム、鉄、コバルト、ニッケル、銅、及びそれらの混合物から選択される第１の金属であり、
Ｍ２は、ｚの合計含有量を有する１つ以上の追加の金属であり、
Ｒは、存在する場合、有機基であり、
Ｌはルイス塩基であり、
ｎは０〜約１であり、
ｙは０〜約０．５であり、
ｚは０〜約１であり、
Ｍ１がＴｉまたはＶであるとき、ｘは約４．６〜約１３であり、
Ｍ１がＣｒであるとき、ｘは約４．６〜約１２であり、
Ｍ１がＦｅであるとき、ｘは約４．６〜約１０であり、
Ｍ１がＮｉまたはＣｏであるとき、ｘは約４．６〜約８であり、
Ｍ１がＣｕであるとき、ｘは約４．６〜約６である、請求項４に記載の金属水素化物。
【請求項６】
式（Ｉ）の金属水素化物であって、
Ｍ１（Ｍ２）ｚＨｘＲｙＬｎ（Ｉ）
式中、
Ｍ１は、チタン、バナジウム、クロム、鉄、コバルト、ニッケル、銅、及びそれらの混合物から選択される第１の金属であり、
Ｍ２は、ｚの合計含有量を有する１つ以上の追加の金属であり、
Ｒは、存在する場合、有機基であり、
Ｌはルイス塩基であり、
ｎは０〜約１であり、
ｙは０〜約０．５であり、
ｚは０〜約１であり、
Ｍ１がＴｉまたはＶであるとき、ｘは約４．６〜約１３であり、
Ｍ１がＣｒであるとき、ｘは約４．６〜約１２であり、
Ｍ１がＦｅであるとき、ｘは約４．６〜約１０であり、
Ｍ１がＮｉまたはＣｏであるとき、ｘは約４．６〜約８であり、
Ｍ１がＣｕであるとき、ｘは約４．６〜約６である、金属水素化物。
【請求項７】
ｘが、約８．６〜約１３、約８．６〜約１２、約８．６〜約１１、または約８．６〜約１０である、請求項５または６に記載の金属水素化物。
【請求項８】
（ａ）Ｍ１がＴｉであるとき、ｘは、７超、約７．５〜約１３、約８〜約１３、約９〜約１３、約１０〜約１３、約１１〜約１３、約１２〜約１３、約７．５〜約８．５、約８．５〜約９．５、約９．５〜約１０．５、約１０．５〜約１１．５、約１１．５〜約１２．５、もしくは約１２．５〜約１３である、
（ｂ）Ｍ１がＶであるとき、ｘは、７超、約７．５〜約１３、約８〜約１３、約９〜約１３、約１０〜約１３、約１１〜約１３、約１２〜約１３、約７．５〜約８．５、約８．５〜約９．５、約９．５〜約１０．５、約１０．５〜約１１．５、約１１．５〜約１２．５、もしくは約１２．５〜約１３である、
（ｃ）Ｍ１がＣｒであるとき、ｘは、６超、約６．５〜約１２、約７〜約１２、約８〜約１２、約９〜約１２、約１０〜約１２、または約１１〜約１２、約６．５〜約７．５、約７．５〜約８．５、約８．５〜約９．５、約９．５〜約１０．５、約１０．５〜約１１．５、もしくは約１１．５〜約１２である、
（ｄ）Ｍ１がＦｅであるとき、ｘは、６超、約６．５〜約１０、約７〜約１０、約８〜約１０、約９〜約１０、約６．５〜約７．５、約７．５〜約８．５、約８．５〜約９．５、もしくは約９．５〜約１０である、
（ｅ）Ｍ１がＣｏであるとき、ｘは、６超、約６．５〜約８、約７〜約８、約６．５〜約７．５、もしくは約７．５〜約８である、または
（ｆ）Ｍ１がＮｉであるとき、ｘは、６超、約６．５〜約８、約７〜約８、約６．５〜約７．５、もしくは約７．５〜約８である、請求項５または６に記載の金属水素化物。
【請求項９】
式（ＩＩ）の金属水素化物であって、
Ｍ１（Ｍ２）ｚＨｘＲｙＬｎ（Ｈ２）ａ（ＩＩ）
式中、
Ｍ１は、チタン、バナジウム、クロム、鉄、コバルト、ニッケル、銅、及び任意に、それらの混合物から選択される第１の金属であり、
Ｍ２は、ｚの合計含有量を有する１つ以上の追加の金属であり、
Ｒは、存在する場合、有機基であり、
Ｌはルイス塩基であり、
ｎは０〜約１であり、
ｘは約０．５〜約４．５であり、
ａは１超であり、
ｙは０〜約０．５であり、
ｚは０〜約１である、金属水素化物。
【請求項１０】
ａが、約３、約４、または約５である、請求項９のいずれか一項に記載の金属水素化物。
【請求項１１】
（ａ）Ｍ１がＴｉであり、ｘが約３であり、かつａが約３〜約５である、
（ｂ）Ｍ１がＶであり、ｘが約３であり、かつａが約３〜約５である、
（ｃ）Ｍ１がＣｒであり、ｘが約２であり、かつａが約３〜約５である、
（ｄ）Ｍ１がＦｅであり、ｘが約２であり、かつａが約３〜約５である、
（ｅ）Ｍ１がＣｏであり、ｘが約２であり、かつａが約３である、または
（ｆ）Ｍ１がＮｉであり、ｘが約２であり、かつａが約３である、請求項９または１０に記載の金属水素化物。
【請求項１２】
ｙが、約０．４未満、約０．３未満、約０．２未満、約０．１未満、または約０．０５未満である、請求項５〜１１のいずれか一項に記載の金属水素化物。
【請求項１３】
ｙが、０〜約０．４、０〜約０．３、０〜約０．２５、０〜約０．２、０〜約０．１、または０〜約０．０５である、請求項５〜１２のいずれか一項に記載の金属水素化物。
【請求項１４】
Ｒが、存在する場合、独立して、アルキル、シリル化アルキル、アルケニル、アリールアルキル、ヘテロアリール、及びアリールから選択される、請求項５〜１３のいずれか一項に記載の金属水素化物。
【請求項１５】
前記金属水素化物が、チタン、バナジウム、クロム、鉄、コバルト、ニッケル、及び銅以外の金属イオンを含まないか、または実質的に含まず、任意に、前記金属水素化物が、有機残渣を含まないか、または実質的に含まない、請求項４〜１４のいずれか一項に記載の金属水素化物。
【請求項１６】
前記金属水素化物が、固体、ゲル、またはペレットであり、任意に、実質的に非晶質である、請求項４〜１５のいずれか一項に記載の金属水素化物。
【請求項１７】
前記金属水素化物が、約０．５〜約５０ｎｍの細孔径を有する、請求項４〜１６のいずれか一項に記載の金属水素化物。
【請求項１８】
前記金属水素化物が、水素吸蔵のために使用され、任意に、前記金属水素化物が、Ｈ２と金属との間の相互作用によって水素を吸蔵し、任意に、Ｈ２と前記金属との間の前記相互作用が、Ｋｕｂａｓ相互作用である、請求項４〜１７のいずれか一項に記載の金属水素化物。
【請求項１９】
前記金属水素化物の水素化及び／または脱水素化が、熱力学的に中立である、請求項４〜１８のいずれか一項に記載の金属水素化物。
【請求項２０】
請求項４〜１９のいずれか一項に記載の１つ以上の金属水素化物を含む組成物。
【請求項２１】
請求項４〜２０のいずれか一項に記載の１つ以上の金属水素化物を含む金属水素化物吸蔵材料。
【請求項２２】
前記金属水素化物を１回以上の水素吸着／脱着サイクルに供することを含み、任意に、前記金属水素化物が、約１０回以上の水素吸着／脱着サイクルに供され、任意に、前記金属水素化物が、約５０回以上の水素吸着／脱着サイクルに供される、請求項４〜１９のいずれか一項に記載の金属水素化物を精製するためのプロセス。
【請求項２３】
前記水素吸着／脱着サイクルが、約５０バール〜約２００バールの水素圧で実施される、請求項２２に記載のプロセス。
【請求項２４】
水素を吸蔵する方法であって、
（ｉ）請求項４〜１９のいずれか一項に記載の金属水素化物を提供することと、
（ｉｉ）水素を前記金属水素化物に追加することと、
（ｉｉｉ）前記水素を前記金属水素化物に配位させることと、を含み、
任意に、前記水素が、吸蔵システム内に吸蔵されるため、前記方法が、
（ｉ）請求項４〜１９のいずれか一項に記載の金属水素化物を前記吸蔵システム内に提供することと、
（ｉｉ）水素を前記吸蔵システム内の前記金属水素化物に追加することと、
（ｉｉｉ）前記水素を前記吸蔵システム内の前記金属水素化物に配位させることと、を含む、方法。
【請求項２５】
前記水素を前記金属水素化物から放出させることをさらに含み、任意に、前記水素が、前記吸蔵システム内の前記水素の前記圧力を低減すること、前記吸蔵システムの前記温度を上昇させること、またはそれらの組み合わせによって、前記金属水素化物から放出される、請求項２４に記載の方法。
【請求項２６】
水素の前記金属水素化物への吸着及び／または水素の前記金属水素化物からの脱着が、熱力学的に中立である、請求項２４または２５に記載の方法。
【請求項２７】
吸蔵システム、及び前記吸蔵システム内に請求項４〜１９のいずれか一項に記載の金属水素化物を含む、水素吸蔵システム。
【請求項２８】
請求項４〜１９のいずれか一項に記載の金属水素化物を含む、バッテリまたは燃料電池。
【請求項２９】
吸蔵システム、及び前記吸蔵システム内に請求項４〜１９のいずれか一項に記載の金属水素化物を含む、水素、メタン、及び圧縮天然ガスから選択されるガスのための吸蔵システム、又は、酸化剤を使用した燃料電池または熱を使用して電気を発生させるための吸蔵システム。
【請求項３０】
Ｍ１はマンガンであり、Ｒ基はシリル化アルキルであり、任意に、Ｒ基はトリメチルシリルメチルである、請求項２または３に記載のプロセス。
【請求項３１】
式（ＩＩＩ）の金属水素化物であって、
Ｍ１（Ｍ２）ｚＨｘＲｙＬｎ（ＩＩＩ）
式中、
Ｍ１は、チタン、バナジウム、クロム、鉄、コバルト、ニッケル、銅、及び、それらの混合物から選択される第１の金属であり、
Ｍ２は、ｚの合計含有量を有する１つ以上の追加の金属であり、
Ｒは、存在する場合、有機基であり、
Ｌは、ルイス塩基であり、
ｎは、０〜約１であり、
ｘは、約０．５〜約４．５であり、
ｙは０〜約０．５であり、
ｚは、約０．２５〜約０．９である、金属水素化物。
【請求項３２】
Ｍ２は、第４、５、６、７、８、９、１０、１１、もしくは１２周期遷移金属、またはランタニドである、請求項５〜１９、および３１のいずれか一項に記載の金属水素化物。
【請求項３３】
Ｍ２は、ニオブ、モリブデン、テクニチウム、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、銀、鉄、ジルコニウム、ガリウム、カドミウム、ハフニウム、タンタル、タングステン、レニウム、オスミウム、イリジウム、白金、金、水銀、及びそれらの組み合わせから選択される、請求項５〜１９、３１、および３２のいずれか一項に記載の金属水素化物。
【請求項３４】
Ｍ２は、ニオブ、モリブデン、テクニチウム、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、銀、ジルコニウム、亜鉛、ガリウム、カドミウム、ハフニウム、タンタル、タングステン、レニウム、オスミウム、イリジウム、白金、金、水銀、及びそれらの組み合わせから選択される、請求項５〜１９、３１、および３２のいずれか一項に記載の金属水素化物。
【請求項３５】
第１の金属のＭ１は、１つを超える酸化状態にある、請求項５〜１９、３１、および３２のいずれか一項に記載の金属水素化物。
【請求項３６】
前記金属水素化物は実質的に非晶質であり、及び／又は、前記金属水素化物は室温でバルク固体として安定しており、及び／又は、前記金属水素化物の水素化及び／または脱水素化は熱力学的に中立であり、及び／又は、前記金属水素化物は、その中に分子水素を吸蔵してない金属水素化物の１００％総重量を基準に、少なくとも約２％、任意に、少なくとも約３％の量で分子水素を吸収することができ、その水素を可逆的に放出させることができる、請求項５〜１９、および３１〜３５のいずれか一項に記載の金属水素化物。