(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
全固体電池用のＬｉＴｉ２（ＰＳ４）３からなる固体電解質および／または電極である焼結部材を製造する方法（１００）であって、
チタンと硫黄とを含む粉末混合物を得るために、粉末を混合するステップ（１０２）と、
アモルファス化粉末混合物を得るために、前記粉末混合物をアモルファス化するステップ（１０４）と、
前記粉末混合物を含む部材を押圧するステップ（１０６）と、
チタンと硫黄とを含む中間焼結部材を得るために、２００Ｐａ〜０．２ＭＰａの硫黄分圧下で、５００℃以下の定常焼結温度および２０時間以下の定常焼結時間で、前記部材を焼結するステップ（１０８）と、
チタンと硫黄とを含む焼結部材を得るために、１５０Ｐａ以下の硫黄分圧および２００℃〜４００℃の定常温度で前記中間焼結部材を焼結するステップ（１１４）とを含み、
前記焼結部材は、ＣｕＫα線を使用したＸ線回折測定において２θ＝１５．０８°（±０．５０°）、１５．２８°（±０．５０°）、１５．９２°（±０．５０°）、１７．５°（±０．５０°）、１８．２４°（±０．５０°）、２０．３０°（±０．５０°）、２３．４４°（±０．５０°）、２４．４８°（±０．５０°）、および２６．６６°（±０．５０°）の位置にピークを示す、方法（１００）。
【請求項２】
１５０Ｐａ以下の硫黄分圧は、前記中間焼結部材に希ガスまたは窒素を流すことによって得られる、請求項１に記載の方法（１００）。
【請求項３】
１５０Ｐａ以下の硫黄分圧は、前記中間焼結部材を含む密閉容器に存在するガスを連続的に排出することによって得られる、請求項１または２に記載の方法（１００）。
【請求項４】
全固体電池用のＬｉＴｉ２（ＰＳ４）３からなる固体電解質および／または電極である焼結部材を製造する方法（１００）であって、
チタンと硫黄とを含む粉末混合物を得るために、粉末を混合するステップ（１０２）と、
アモルファス化粉末混合物を得るために、前記粉末混合物をアモルファス化するステップ（１０４）と、
前記粉末混合物を含む部材を押圧するステップ（１０６）と、
チタンと硫黄とを含む中間焼結部材を得るために、２００Ｐａ〜０．２ＭＰａの硫黄分圧下で、５００℃以下の定常焼結温度および２０時間以下の定常焼結時間で、前記部材を焼結するステップ（１０８）と、
焼結部材を得るために、勾配温度で前記中間焼結部材を焼結するステップ（１１４）とを含み、前記中間焼結部材の最高温度は、２００℃〜４００℃の間にあり、
前記焼結部材は、ＣｕＫα線を使用したＸ線回折測定において２θ＝１５．０８°（±０．５０°）、１５．２８°（±０．５０°）、１５．９２°（±０．５０°）、１７．５°（±０．５０°）、１８．２４°（±０．５０°）、２０．３０°（±０．５０°）、２３．４４°（±０．５０°）、２４．４８°（±０．５０°）、および２６．６６°（±０．５０°）の位置にピークを示す、方法（１００）。
【請求項５】
前記中間焼結部材は、前記勾配温度での焼結中に密閉容器に密封される、請求項４に記載の方法（１００）。
【請求項６】
２００Ｐａ〜０．２ＭＰａの前記硫黄分圧は、固体硫黄を蒸発させることによって得られる、請求項１から５のいずれか一項に記載の方法（１００）。
【請求項７】
前記部材は、容器に配置され、１００Ｐａ以下、好ましくは５０Ｐａ以下の圧力のアルゴン下で密封される、請求項６に記載の方法（１００）。
【請求項８】
２００Ｐａ〜０．２ＭＰａの前記硫黄分圧は、硫黄含有ガスから得られる、請求項１から７のいずれか一項に記載の方法（１００）。
【請求項９】
前記部材は、２５ＭＰａ以上の圧力で押圧される（１０６）、請求項１から８のいずれか一項に記載の方法（１００）。
【請求項１０】
前記部材は、５０ＭＰａ以上の圧力で押圧される（１０６）、請求項９に記載の方法（１００）。
【請求項１１】
前記部材は、７５ＭＰａ以上の圧力で押圧される（１０６）、請求項１０に記載の方法（１００）。
【請求項１２】
前記２つの焼結ステップ（１０８、１１４）の間に、前記中間焼結部材は、研磨され（１１０）、押圧される（１１２）、請求項１から１１のいずれか一項に記載の方法（１００）。
【請求項１３】
前記研磨および押圧された中間焼結部材は、２５ＭＰａ以上の圧力で押圧される（１１２）、請求項１２に記載の方法。
【請求項１４】
前記研磨および押圧された中間焼結部材は、５０ＭＰａ以上の圧力で押圧される（１１２）、請求項１３に記載の方法。
【請求項１５】
前記研磨および押圧された中間焼結部材は、７５ＭＰａ以上の圧力で押圧される（１１２）、請求項１２に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
開示の分野
本開示は、全固体電池に関し、より具体的には、硫黄を含む固体電解質および／または電極を備えた固体電池に関する。
【背景技術】
【０００２】
開示の背景
全固体電池は、高エネルギー密度を有する電池パックの提供を可能にする。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
全固体電池用の固体電解質および／または電極について、異なる材料が研究されている。特に興味深い材料は、チタンと硫黄とを含み、ＣｕＫα線を使用したＸ線回折測定において２θ＝１５．０８°（±０．５０°）、１５．２８°（±０．５０°）、１５．９２°（±０．５０°）、１７．５°（±０．５０°）、１８．２４°（±０．５０°）、２０．３０°（±０．５０°）、２３．４４°（±０．５０°）、２４．４８°（±０．５０°）、および２６．６６°（±０．５０°）の位置にピークを示す材料である。これらの材料は、一般的に、良好なリチウムイオン導電率を有するが、電子導電率が低い。
【０００４】
したがって、これらの材料を固体電解質および／または電極として使用するために、その電子導電率を増加する必要がある。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
開示の概要
したがって、本開示の実施形態によれば、全固体電池用のチタンと硫黄とを含む固体電解質および／または電極である焼結部材を製造する方法が提供される。この方法は、チタンと硫黄とを含む粉末混合物を得るために、粉末を混合するステップと、粉末混合物を含む部材を押圧するステップと、チタンと硫黄とを含む中間焼結部材を得るために、２００Ｐａ〜０．２ＭＰａの硫黄分圧下で部材を焼結するステップと、チタンと硫黄とを含む焼結部材を得るために、１５０Ｐａ以下の硫黄分圧および２００℃〜４００℃の定常温度で中間焼結部材を焼結するステップとを含み、焼結部材は、ＣｕＫα線を使用したＸ線回折測定において２θ＝１５．０８°（±０．５０°）、１５．２８°（±０．５０°）、１５．９２°（±０．５０°）、１７．５°（±０．５０°）、１８．２４°（±０．５０°）、２０．３０°（±０．５０°）、２３．４４°（±０．５０°）、２４．４８°（±０．５０°）、および２６．６６°（±０．５０°）の位置にピークを示す。
【０００６】
本開示の実施形態によれば、全固体電池用のチタンと硫黄とを含む固体電解質および／または電極である焼結部材を製造する方法が提供される。この方法は、チタンと硫黄とを含む粉末混合物を得るために、粉末を混合するステップと、粉末混合物を含む部材を押圧するステップと、チタンと硫黄とを含む中間焼結部材を得るために、２００Ｐａ〜０．２ＭＰａの硫黄分圧下で部材を焼結するステップと、チタンと硫黄とを含む焼結部材を得るために、焼結部材を得るために、勾配温度で中間焼結部材を焼結するステップとを含み、中間焼結部材の最高温度は、２００℃〜４００℃の間にあり、焼結部材は、ＣｕＫα線を使用したＸ線回折測定において２θ＝１５．０８°（±０．５０°）、１５．２８°（±０．５０°）、１５．９２°（±０．５０°）、１７．５°（±０．５０°）、１８．２４°（±０．５０°）、２０．３０°（±０．５０°）、２３．４４°（±０．５０°）、２４．４８°（±０．５０°）、および２６．６６°（±０．５０°）の位置にピークを示す。
【０００７】
焼結部材、すなわち、ＣｕＫα線を使用したＸ線回折測定において２θ＝１５．０８°（±０．５０°）、１５．２８°（±０．５０°）、１５．９２°（±０．５０°）、１７．５°（±０．５０°）、１８．２４°（±０．５０°）、２０．３０°（±０．５０°）、２３．４４°（±０．５０°）、２４．４８°（±０．５０°）、および２６．６６°（±０．５０°）の位置にピークを示す固体電解質および／または電極は、一般的に、良好なリチウムイオン導電率を有するが、電子導電率が低い。
【０００８】
これらの方法を提供することによって、部材が２００Ｐａ（パスカル）〜０．２ＭＰａの硫黄分圧下で焼結されるため、焼結中に硫黄の蒸発が制限され、容積密度を増加する中間焼結部材を得ることができる。実際には、焼結中に硫黄の蒸発が制限され、中間焼結部材の容積密度が増加される。これによって、中間焼結部材の気孔率が減らされる。
【０００９】
固体電解質および／または電極全体の電子導電率の増加は、１５０Ｐａ以下の硫黄分圧および２００℃〜４００℃の定常温度で中間焼結部材を焼結することによってまたは中間焼結部材の最高温度が２００℃〜４００℃の間にある勾配温度で中間焼結部材を焼結することによって得られる。
【００１０】
１５０Ｐａ以下の硫黄分圧および２００℃〜４００℃の定常温度で中間焼結部材を焼結することによってまたは中間焼結部材の最高温度が２００℃〜４００℃の間にある勾配温度で中間焼結部材を焼結することによって、中間焼結部材に存在している硫黄の一部は、蒸発させられ、チタンの一部は、Ｔｉ４＋からＴｉ３＋以下に、すなわち、Ｔｉ２＋またはＴｉ＋に還元される。チタンを還元することによって、焼結部材の電子導電率が増加される。
【００１１】
いくつかの実施形態において、１５０Ｐａ以下の硫黄分圧は、中間焼結部材に希ガスまたは窒素を流すことによって得られる。
【００１２】
いくつかの実施形態において、１５０Ｐａ以下の硫黄分圧は、中間焼結部材を含む密閉容器内に存在するガスを連続的に排出することにより得られる。
【００１３】
いくつかの実施形態において、中間焼結部材は、勾配温度での焼結中に密閉容器に密封される。
【００１４】
いくつかの実施形態において、焼結部材は、ＸＴｉ２（ＰＳ４）３を含み、Ｘは、リチウム（Ｌｉ）、ナトリウム（Ｎａ）または銀（Ａｇ）である。
【００１５】
いくつかの実施形態において、方法は、アモルファス化粉末混合物を得るために、粉末混合物をアモルファス化するステップを含む。
【００１６】
いくつかの実施形態において、２００Ｐａ〜０．２ＭＰａの硫黄分圧下での焼結は、５００℃以下、好ましくは４００℃以下の定常焼結温度を含む。
【００１７】
粉末混合物をアモルファス化すると、粉末混合物は、より反応し易くなる。よって、５００℃以下の温度で粉末混合物を焼結することができる。
【００１８】
一部の実施形態において、２００Ｐａ〜０．２ＭＰａの硫黄分圧下での焼結は、２０時間以下、好ましくは１０時間以下の定常焼結時間を含む。
【００１９】
粉末混合物をアモルファス化すると、粉末混合物は、より反応し易くなる。よって、２０時間以下、好ましくは１０時間以下の定常焼結時間で粉末混合物を焼結することができる。
【００２０】
いくつかの実施形態において、２００Ｐａ〜０．２ＭＰａの硫黄分圧は、固体硫黄を蒸発させることによって得られる。
【００２１】
いくつかの実施形態において、部材は、容器に配置され、１００Ｐａ以下、好ましくは５０Ｐａ以下の圧力のアルゴン下で密封される。
【００２２】
いくつかの実施形態において、２００Ｐａ〜０．２ＭＰａの硫黄分圧は、硫黄含有ガスから得られる。
【００２３】
硫黄含有ガスは、硫化水素、硫化炭素または硫化燐などのガスであってもよい。
いくつかの実施形態において、部材は、２５ＭＰａ以上、好ましくは５０ＭＰａ以上、より好ましくは７５ＭＰａ以上、５００ＭＰａ以下、好ましくは４００ＭＰａ以下、より好ましくは３００ＭＰａ以下の圧力で押圧される。
【００２４】
いくつかの実施形態において、２つの焼結ステップの間に、中間焼結部材は、研磨され、押圧される。
【００２５】
いくつかの実施形態において、研磨および押圧された中間焼結部材は、２５ＭＰａ以上、好ましくは５０ＭＰａ以上、より好ましくは７５ＭＰａ以上、５００ＭＰａ以下、好ましくは４００ＭＰａ以下、より好ましくは３００ＭＰａ以下の圧力で押圧される。
【００２６】
互いに矛盾しない限り、上述した要素と本明細書に記載の要素とを組み合わせることは、意図されている。
【００２７】
理解すべきことは、上記の一般的な説明および以下の詳細な説明の両方は、例示および説明のみであり、特許請求の範囲に記載の本開示を限定しないことである。
【００２８】
本明細書に組み込まれ、その一部を構成する添付図面は、本開示の実施形態を例示し、以下の説明と共に、本開示の原理を説明する。
【図面の簡単な説明】
【００２９】
【図１】本開示の実施形態に係る方法を示すフローチャートである。
【図２】本開示のサンプルのＸ線回折スペクトルを示す図である。
【図３】比較例のサンプルのＸ線回折スペクトルを示す図である。
【図４】周波数に従って変化する電気伝導率の実数部を示す図である。
【図５】周波数に従って変化する電気伝導率の実数部を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００３０】
実施形態の説明
以下、添付の図面に示されている例示を参照して、本開示の例示的な実施形態を詳細に説明する。可能な場合、全ての図面において、同一の参照番号を用いて、同一または類似の部品を指す。
【００３１】
図１は、本開示の実施形態に係る方法のフローチャートを示す。
サンプル１は、本開示のサンプルであり、サンプル２は、比較例のサンプルである。
【００３２】
サンプル１およびサンプル２は、両方ともＬｉＴｉ２（ＰＳ４）３固体電解質または電極である。
【００３３】
全ての実験は、空気と接触しないように、アルゴンまたは真空または硫黄雰囲気下で行われる。
【００３４】
図１を参照して、サンプル１を用いて、全固体電池用のチタンと硫黄とを含む固体電解質および／または電極を製造する方法１００を説明する。
【００３５】
ステップ１０２において、０．０３９６ｇ（グラム）のＬｉ２Ｓ、０．５７４５ｇのＰ２Ｓ５および０．３８５９ｇのＴｉＳ２を混合して、粉末混合物を得る。Ｌｉ２Ｓ（９９％、硫化リチウム、Sigma-Aldrich社（登録商標））、Ｐ２Ｓ５（９８％、五硫化燐、Sigma-Aldrich社（登録商標））およびＴｉＳ２（９９．９％、二硫化チタン、Sigma-Aldrich社（登録商標））は、９９質量％以上の純度を有する粉末である。
【００３６】
必須のステップではないステップ１０４において、粉末混合物は、遊星型研磨装置（Fritsch社、Ｐ７）でアモルファス化される。粉末混合物は、アルゴン下でジルコニウムポットに配置された。このジルコニウムポットは、４５ｍＬ（ミリメートル）の容積を有し、１０ｍｍ（ミリメートル）の直径を有する１８個のジルコニウムボールを含む。３７０ｒｐｍ（毎分回転数）で４０時間粉末混合物をアモルファス化することによって、アモルファス化粉末混合物を得た。
【００３７】
ステップ１０６において、アモルファス化粉末混合物は、２５ＭＰａ以上、好ましくは５０ＭＰａ以上、より好ましくは７５ＭＰａ以上、５００ＭＰａ以下、好ましくは４００ＭＰａ以下、より好ましくは３００ＭＰａ以下の圧力で押圧される。
【００３８】
例えば、１００ｍｇのアモルファス化粉末混合物を２００ＭＰａで押圧することによって、部材を形成する。
【００３９】
ステップ１０８において、１５０Ｐａ〜０．２ＭＰａの硫黄分圧下で部材を焼結することによって、チタンと硫黄とを含む中間焼結部材を形成する。
【００４０】
例えば、１００ｍｇの部材を、Sigma-Aldrich社（登録商標）からの５ｍｇの硫黄フレーク（９９．９９％）と共にガラス管に投入し、ガラス管を非常に低い圧力、例えば３０Ｐａのアルゴン下で密封する。４００℃（摂氏）の定常温度および８時間の定常時間で部材を焼結することによって、チタンと硫黄とを含む中間焼結部材を形成する。加熱すると、固体の硫黄フレークによって、密封されたガラス管内の硫黄分圧が、２００Ｐａ〜０．２ＭＰａになる。
【００４１】
代替的には、１５０Ｐａ〜０．２ＭＰａの硫黄分圧は、硫黄含有ガス、例えば硫化水素（Ｈ２Ｓ）、二硫化炭素（ＣＳ２）または硫化燐（ＰｘＳｙ、例えばＰ４Ｓ３、Ｐ２Ｓ３またはＰ２Ｓ５）を密閉容器、例えば密封されたガラス管に密封することによって、または開放容器にガスを流すことによって得ることができる。
【００４２】
次に、中間焼結部材を１５０Ｐａ以下の硫黄分圧および２００℃〜４００℃の定常温度で焼結する（ステップ１１４）ことによって、チタンと硫黄とを含む焼結部材を形成する。
【００４３】
例えば、中間焼結部材は、開放容器において、アルゴン雰囲気下で、すなわち、中間焼結部材にアルゴンを流すことによって、３００℃の定常温度および８時間の定常時間で焼結することができる。他のガス、例えば窒素、ヘリウム、ネオンおよびキセノンを使用してもよい。
【００４４】
２つの焼結ステップ１０８および１１４の間に、中間焼結部材を研磨する（ステップ１１０）ことができ、押圧する（ステップ１１２）ことができる。これらのステップ１１０および１１２は、任意である。
【００４５】
ステップ１０６および１１２に使用された圧力は、異なってもよい。ステップ１０６および１１２に使用された圧力は、等しくてもよい。しかしながら、ステップ１０６および１１２の両方に使用された圧力は、２５ＭＰａ以上、好ましくは５０ＭＰａ以上、より好ましくは７５ＭＰａ以上、５００ＭＰａ以下、好ましくは４００ＭＰａ以下、より好ましくは３００ＭＰａ以下である。
【００４６】
例えば、ステップ１０６の圧力は、２００ＭＰａに等しくてもよく、ステップ１１２の圧力は、１００ＭＰａに等しくてもよい。
【００４７】
サンプル２の製造方法は、１５０Ｐａ未満の硫黄分圧下で部材および中間焼結部材を焼結することを除いて、サンプル１の製造方法と同様である。
【００４８】
部材および中間焼結部材の両方は、例えばサンプル２の部材および中間焼結部材を非常に低い圧力、例えば３０Ｐａのアルゴンと共にガラス管に密封することによって、１５０Ｐａ未満の硫黄分圧下で４００℃で８時間に焼結される。したがって、サンプル２の焼結部材は、１５０ＭＰａ未満の硫黄分圧下で４００℃で１６時間に焼結されている。
【００４９】
図２および図３は、サンプル１およびサンプル２のＸ線回折スペクトルを各々示している。図３および４から分かるように、サンプル１およびサンプル２の両方は、ＣｕＫα線を使用したＸ線回折測定において２θ＝１５．０８°（±０．５０°）、１５．２８°（±０．５０°）、１５．９２°（±０．５０°）、１７．５°（±０．５０°）、１８．２４°（±０．５０°）、２０．３０°（±０．５０°）、２３．４４°（±０．５０°）、２４．４８°（±０．５０°）、および２６．６６°（±０．５０°）の位置にピークを示す。
【００５０】
サンプル１およびサンプル２を２つのＳＵＳ集電体（ステンレス鋼、ＳＵＳ３０１）の間に各々挟み、バイオロジック社製のインピーダンス利得位相アナライザを用いて、サンプル１とサンプル２の両方のインピーダンスを測定した。バイオロジック社製のＶＭＰ３を周波数応答アナライザ（ＦＲＡ）として測定に使用した。測定は、１０ｍＶ（ミリボルト）の交流電圧および１Ｈｚ（ヘルツ）〜１ＭＨｚの周波数を有する高周波数範囲から開始した。
【００５１】
サンプル１の電子伝導率は、６．１×１０−５Ｓ／ｃｍ（シーメンス／センチメートル）である。一方、サンプル２のイオン伝導率は、４．６×１０−１０Ｓ／ｃｍである。
【００５２】
したがって、２００Ｐａ〜０．２ＭＰａの硫黄分圧下での焼結およびその後の硫黄を蒸発させる焼結によって、焼結部材の電子導電率が著しく増加した。
【００５３】
図４および５は、周波数（Ｈｚ）に従って変化するサンプル１およびサンプル２の各々の電気伝導率（Ｓ／ｃｍ）の実数部を示している。
【００５４】
サンプル２は、明確な温度依存性を示している。一方、サンプル１は、６０℃の温度まで非常に小さな温度依存性を示している。イオン伝導率が温度に強く依存するため、周波数に従って変化するサンプル１の電気伝導率の実数部の準非依存性は、サンプル１の焼結部材が電子伝導を示すことを表す。電気伝導率は、イオン伝導率と電子伝導率の合計である。
【００５５】
全てのステップ１０２〜１１４を実施することによってサンプル１を得たが、ステップ１０４および／またはステップ１１０および１１２を実施してもしなくても、同様の結果を得ることができる。
【００５６】
代替的には、１５０Ｐａ以下の硫黄分圧は、中間焼結部材を含む密閉容器に存在するガスを連続的に排出することにより得ることができる。
【００５７】
代替的には、中間焼結部材の最高温度が２００℃〜４００℃の間にある勾配温度の下で中間焼結部材を焼結する（ステップ１１４）ことによって、焼結部材を形成することができる。
【００５８】
例えば、中間焼結部材は、例えば３０Ｐａの非常に低い圧力のアルゴン下でガラス管に密封され、一方側が３００℃であり、他方側が１００℃である勾配温度で、８時間の焼結時間で焼結されてもよい。
【００５９】
粉末混合物がアモルファス化されていない場合、すなわち、ステップ１０４が行われていない場合、ステップ１０６において、２５ＭＰａ以上、好ましくは５０ＭＰａ以上、より好ましくは７５ＭＰａ以上、５００ＭＰａ以下、好ましくは４００ＭＰａ以下、より好ましくは３００ＭＰａ以下の圧力で粉末混合物を押圧する。
【００６０】
例えば、１００ｍｇの粉末混合物を２００ＭＰａで押圧することによって、部材を形成する。
【００６１】
ステップ１０８において、２００Ｐａ〜０．２ＭＰａの硫黄分圧下で部材を焼結することによって、硫黄を含む中間焼結部材を形成する。
【００６２】
例えば、１００ｍｇの部材を、Sigma-Aldrich社（登録商標）から５ｍｇの硫黄フレーク（９９．９９％）と共にガラス管に投入し、ガラス管を非常に低い圧力、例えば３０Ｐａのアルゴン下で密封する。５００℃（摂氏）を超える定常温度、例えば７５０℃および１０時間の定常時間で部材を焼結することによって、チタンと硫黄とを含む中間焼結部材を形成する。
【００６３】
代替的には、２００Ｐａ〜０．２ＭＰａの硫黄分圧は、密閉容器、例えば密封されたガラス管に硫黄含有ガス、例えば硫化水素（Ｈ２Ｓ）、二硫化炭素（ＣＳ２）または硫化燐（ＰｘＳｙ、例えばＰ４Ｓ３、Ｐ２Ｓ３またはＰ２Ｓ５）を密封することによって、または開放容器にガスを流すことによって得ることができる。
【００６４】
中間焼結部材の焼結１１４の条件は、上記と同様である。
特許請求の範囲を含む明細書の全体において、「含む」という用語は、特に明記しない限り、「少なくとも１つを含む」と同義であると理解すべきである。さらに、特許請求の範囲を含む説明に記載された範囲は、特に明記しない限り、両端値を含むものとして理解すべきである。記載された要素の特定の値は、当業者に知られている製造または業界誤差の許容範囲に入ると理解すべきである。「実質的に」および／または「約」および／または「一般的に」という用語は、そのような許容範囲に入ると理解すべきである。
【００６５】
本開示を特定の実施形態を参照して説明したが、これらの実施形態は、本開示の原理および用途の単なる例示にすぎないことを理解すべきである。
【００６６】
本明細書および実施例は、例示のみであり、本開示の真の範囲は、以下の特許請求の範囲によって示される。
【図１】
0006961794.tif 000002
【図２】
0006961794.tif 000003
【図３】
0006961794.tif 000004
【図４】
0006961794.tif 000005
【図５】
0006961794.tif 000006