(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
（１）ＵＦ６  ｈｅｅｌを気化させるステップと、
（２）前記気化したＵＦ６ガスを第一気相分配器を用いて反応器に供給し、不活性ガス及び過熱蒸気のうちの少なくとも一つを第二気相分配器を用いて前記反応器に供給して固相のＵＯ２Ｆ２を生成するステップと、
（３）前記固相のＵＯ２Ｆ２と副産ガスを分離するステップと、
（４）前記副産ガス中のフッ化水素を分離するステップとを含んでなる、ＵＦ６  ｈｅｅｌの処理方法。
【請求項２】
前記（１）ステップは、ＵＦ６を気化させるために不活性ガスを供給し、ＵＦ６の三重点以上に温度を上げることを特徴とする、請求項１に記載のＵＦ６  ｈｅｅｌの処理方法。
【請求項３】
前記（４）ステップは、液相・気相分離器の下部でフッ化水素水溶液を分離することを特徴とする、請求項１に記載のＵＦ６  ｈｅｅｌの処理方法。
【請求項４】
ＵＦ６  ｈｅｅｌを気化させるための気化器と、
第一気相分配器及び第二気相分配器を備え、前記第一気相分配器は前記気化器に連結され、気化器で生成されたＵＦ６ガスを供給し、前記第二気相分配器は不活性ガス及び過熱蒸気のうちの少なくとも一つを供給して固相のＵＯ２Ｆ２を生成する反応器と、
前記反応器に連結され、反応器で生成された固相のＵＯ２Ｆ２を副産ガスと分離する固相・気相分離器と、
前記固相・気相分離器に連結され、固相・気相分離器から供給された副産ガスを通過させて一部の気体を液化させる熱交換器と、
前記熱交換器を通過しながら生成された液体とガスを分離する液相・気相分離器とを含む、ＵＦ６  ｈｅｅｌの処理装置。
【請求項５】
前記液相・気相分離器の上部に連結され、生成されたガスの少なくとも一部を排出するファンをさらに含むことを特徴とする、請求項４に記載のＵＦ６  ｈｅｅｌの処理装置。
【請求項６】
前記反応器の内部流速をＵＯ２Ｆ２粉末の最小流動化速度よりも高く制御することを特徴とする、請求項４に記載のＵＦ６  ｈｅｅｌの処理装置。
【請求項７】
前記固相・気相分離器の内部流速をＵＯ２Ｆ２粉末の最小流動化速度よりも低く制御することを特徴とする、請求項４に記載のＵＦ６  ｈｅｅｌの処理装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、六フッ化ウラン（以下「ＵＦ６」という。）の気化後、シリンダー内に残留した残留物（以下「ＵＦ６  ｈｅｅｌ」という。）の処理方法及び処理装置に関し、より詳細には、再転換工程の気化工程とは分離された別個のＵＦ６  ｈｅｅｌ処理装置を用いて二酸化ウラン（以下「ＵＯ２」という。）粉末製造上の中間物質である固相のフッ化ウラニル（以下「ＵＯ２Ｆ２」という。）を気相反応で製造して再転換工程に供給するＵＦ６  ｈｅｅｌの処理方法及び処理装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
軽水炉用原子力燃料を製造する際に、まず、再転換工程を経てＵＦ６を固相のＵＯ２粉末に製造した後、均質混合と粉末準備工程を経て成形圧粉体に加工する。この成形圧粉体は、焼結と研削を経てＵＯ２焼結体に完成され、ＵＯ２焼結体は、燃料棒に装入されて棒端栓溶接、骨格体の組立、ラッカー塗り、集合体の組立、ヘリウム漏れ試験などを経て原子力燃料集合体に完成される。このときの核心工程である再転換工程において、ＵＦ６気化後、ＵＦ６  ｈｅｅｌ処理によるウランの回収は必須である。なぜなら、ＵＦ６  ｈｅｅｌ処理は、処理コストの高い放射性廃棄物の発生量を減らす方法であるとともに、ウラン回収率を高めて原子力燃料製造工程の経済性を高める好ましい過程だからである。
【０００３】
軽水炉用原子力燃料の原料物質であるＵＦ６は、常温で固体として存在し、その蒸気圧が低いため、所望の量だけ反応器へ供給するのは難しい。ＵＦ６は、三重点が約１．５ｂａｒＧで６４．４℃であって、三重点以上の温度では気化しやすい。よって、再転換工程のＵＯ２転換炉内へＵＦ６を供給するためにはＵＦ６を三重点以上に加熱しなければならず、現在の再転換工程では、約１００℃に気化器の温度を維持して気液の平衡状態を作り、それから気相のＵＦ６のみを分離して使用する。
【０００４】
図１に示すように、従来の再転換工程では、コールドトラップ（ｃｏｌｄ  ｔｒａｐ）を使用しているが、気化器からシリンダー内のＵＦ６がほとんど抽出されると、工程圧力が低くなり、ＵＦ６の供給流量が一定の限界以下になると、コールドトラップ設備に転換してＵＦ６  ｈｅｅｌを抽出する。そして、約１０個のシリンダーのＵＦ６  ｈｅｅｌを回収して、コールドトラップ内のＵＦ６が一定量以上になると、気化工程と同様の作業を行って気相のＵＦ６を再転換工程のＵＯ２転換炉に供給する。
【０００５】
しかし、従来のコールドトラップを用いたＵＦ６  ｈｅｅｌ処理は、工程の圧力などが不安定であり、好ましくないＵＯ２粉末品質評価とＵＯ２粉末再循環ステップを伴うので、生産性が低くなる。ＵＦ６  ｈｅｅｌ抽出効率も良くないので、多量の放射性廃棄物が発生する。なぜなら、コールドトラップでも抽出されていないＵＦ６  ｈｅｅｌは、別個のＵＦ６シリンダーの洗浄工程を経て重ウラン酸ナトリウムスクラップなどとして沈殿して保管するためである。
【０００６】
海外でも、コールドトラップを用いたＵＦ６  ｈｅｅｌ処理は、上述した問題点と安全上の問題により、ＵＦ６  ｈｅｅｌ抽出用真空ポンプを用いた方法などに変更されている。したがって、軽水炉用原子力燃料製造の核心工程である再転換工程を安定かつ効率的に運転してＵＯ２粉末の品質を向上させるだけでなく、ＵＦ６シリンダー内のウランを最大に回収して、ＵＦ６  ｈｅｅｌを０．５ｋｇ未満に最小化する好ましいＵＦ６  ｈｅｅｌ処理方法及び処理装置が求められる。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明の目的は、軽水炉用原子力燃料製造の核心である再転換工程を安定かつ効率的に運転してＵＯ２粉末の品質を向上させ、ＵＦ６  ｈｅｅｌの量を０．５ｋｇ未満に最小化して処理コストの高い放射性廃棄物の発生量を減らすことができる好ましいウラン処理方法及び処理装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記の目的を達成するために、本発明は、（１）ＵＦ６  ｈｅｅｌを気化させるステップと、（２）前記気化したＵＦ６ガスを用いて固相のＵＯ２Ｆ２を生成するステップと、（３）前記固相のＵＯ２Ｆ２と副産ガスを分離するステップと、（４）前記副産ガス中のフッ化水素を分離するステップとを含んでなる、ＵＦ６  ｈｅｅｌの処理方法を提供する。
【０００９】
前記（１）ステップは、ＵＦ６を気化させるために不活性ガスを供給し、ＵＦ６の三重点以上に温度を上げることを特徴とする。
【００１０】
前記（４）ステップは、液相・気相分離器の下部でフッ化水素水溶液を分離することを特徴とする。
【００１１】
本発明の一実施形態によれば、ＵＦ６  ｈｅｅｌを気化させるための気化器と、前記気化器に連結され、気化器で生成されたＵＦ６ガスを用いて固相のＵＯ２Ｆ２を生成する反応器と、前記反応器に連結され、反応器で生成された固相のＵＯ２Ｆ２を副産ガスと分離する固相・気相分離器と、前記固相・気相分離器に連結され、固相・気相分離器から供給された副産ガスを通過させて一部の気体を液化させる熱交換器と、前記熱交換器を通過しながら生成された液体とガスを分離する液相・気相分離器とを含む、ＵＦ６  ｈｅｅｌの処理装置を提供する。
【００１２】
前記反応器の内部に、気体を均一に供給するための少なくとも一つの気相分配器が備えられたことを特徴とする。
【００１３】
前記反応器で固相のＵＯ２Ｆ２を生成するために、不活性ガス及び過熱蒸気のうちの少なくとも一つを供給することを特徴とする。
【００１４】
前記液相・気相分離器の上部に連結され、生成されたガスの少なくとも一部を排出するファンをさらに含むことを特徴とする。
【００１５】
前記反応器の内部流速をＵＯ２Ｆ２粉末の最小流動化速度よりも高く制御することを特徴とする。
【００１６】
前記固相・気相分離器の内部流速をＵＯ２Ｆ２粉末の最小流動化速度よりも低く制御することを特徴とする。
【発明の効果】
【００１７】
上述した本発明によれば、別途のＵＦ６  ｈｅｅｌ処理工程でＵＯ２粉末の中間物質である固相のＵＯ２Ｆ２を製造することにより、ＵＯ２粉末の品質と製造工程の安定性を向上させることができ、ＵＦ６シリンダー内のＵＦ６  ｈｅｅｌを０．５ｋｇ未満に最小化することにより、処理コストの高い放射性廃棄物の発生量を減らすことができるという望ましい効果がある。
【図面の簡単な説明】
【００１８】
【図１】従来のコールドトラップを用いたＵＦ６  ｈｅｅｌの処理方法を示す。
【図２】本発明の再転換工程を示す。
【図３】本発明のＵＦ６  ｈｅｅｌ処理方法及び処理装置を示す。
【図４】本発明のＵＯ２Ｆ２反応器を示す。
【発明を実施するための形態】
【００１９】
以下、本発明を詳細に説明する。
本発明の一形態に係るＵＦ６  ｈｅｅｌの処理方法は、（１）ＵＦ６  ｈｅｅｌを気化させるステップと、（２）前記気化したＵＦ６ガスを用いて固相のＵＯ２Ｆ２を生成するステップと、（３）前記固相のＵＯ２Ｆ２と副産ガスを分離するステップと、（４）前記副産ガス中のフッ化水素を分離するステップとを含んでなる。
【００２０】
まず、シリンダー内のＵＦ６の気化後に、ＵＦ６  ｈｅｅｌを抽出するためにＵＦ６の三重点以上に温度を上げるか、或いは場合によっては不活性ガスを供給して圧力を上げることができるが、不活性ガスは、窒素ガスを含むが、これに限定されない。より好ましくは、ＵＦ６  ｈｅｅｌ処理工程の運転方法によって繰り返し行うことができる。
【００２１】
上記の方法で得られたＵＦ６ガスを、ＵＯ２Ｆ２を製造する反応器７２へ供給する過程で、ＵＦ６ガス量に応じて不活性ガスと過熱蒸気を適正な割合で一緒に供給する。このように一緒に供給されたガスを原料として、下記反応式１によって固相のＵＯ２Ｆ２を得ることができる。この時、生成された固相のＵＯ２Ｆ２の一部は下部へ排出できる。
【００２２】
＜反応式１＞
ＵＦ６（ｇ）＋（２＋ｘ）Ｈ２Ｏ（ｇ）＋Ｎ２（ｇ）→ＵＯ２Ｆ２（ｓ）＋４ＨＦ（ｇ）＋ｘＨ２Ｏ（ｇ）＋Ｎ２（ｇ）
【００２３】
ＵＯ２Ｆ２反応器７２で得られた固相のＵＯ２Ｆ２と副産ガスを分離するために、固相・気相分離器７３へ供給する。固相のＵＯ２Ｆ２の大部分が固相・気相分離器７３の下部へ排出され、排出されたＵＯ２Ｆ２は、ＵＯ２Ｆ２反応器７２で生成されて一部排出された固相のＵＯ２Ｆ２と共にＵＯ２転換炉２へ供給される。
【００２４】
前記固相・気相分離器７３で分離された副産ガスは、熱交換器７４１を経て一部が凝縮することができる。この時、液相・気相分離器７４に供給され、上部ではほとんどが窒素ガスとしてファン７４２によって排出される。下部ではフッ化水素水溶液が分離されてポンプ７４３によって移送できる。
【００２５】
ＵＦ６  ｈｅｅｌ処理装置は、ＵＦ６  ｈｅｅｌを気化するためのＵＦ６  ｈｅｅｌ専用気化器７１と、前記ＵＦ６  ｈｅｅｌ専用気化器７１に連結され、気化器７１で生成されたＵＦ６ガスを用いてＵＯ２Ｆ２を製造するＵＯ２Ｆ２反応器７２と、前記ＵＯ２Ｆ２反応器７２に連結され、反応器７２で生成された固相のＵＯ２Ｆ２を副産ガスと分離する固相・気相分離器７３と、前記固相・気相分離器７３に連結され、固相・気相分離器７３から供給された副産ガスを通過させて液体を凝縮させる熱交換器７４１と、前記熱交換器７４１で凝縮したフッ化水素水溶液とガスに分離する液相・気相分離器７４とを含むことができる。
【００２６】
好ましくは、図３に示すように、ＵＦ６  ｈｅｅｌを処理するために、再転換工程とは独立したＵＦ６  ｈｅｅｌ処理装置で、ＵＦ６  ｈｅｅｌ専用気化器７１を用いて上記の処理方法に基づいて、ＵＦ６シリンダー内へ不活性ガスを供給して昇圧するか、或いは三重点以上に昇温して気化させるために、別途の装置を備えることができる。
【００２７】
ＵＦ６  ｈｅｅｌ専用気化器７１で生成されたＵＦ６ガスを、過熱蒸気と望ましい割合の窒素を含む不活性ガスと共に固相のＵＯ２Ｆ２を製造するＵＯ２Ｆ２反応器７２へ供給する。この時、ＵＯ２Ｆ２反応器７２は、必要に応じて計測器７２１と制御弁７２２Ａ、７２２Ｂ、７２２Ｃを含むことができるが、ＵＦ６ガスの供給量は、備えられた計測器７２１と制御弁７２２Ａによって調節することができる。過熱蒸気は過熱蒸気制御弁７２２Ｂ、窒素ガスは窒素ガス制御弁７２２Ｃによって調節される。
【００２８】
ＵＯ２Ｆ２反応器７２は、図４に詳細に示されているが、ＵＦ６ガスを均一に供給するためのＵＦ６ガスの気相分配器７２３Ａと窒素ガス或いは過熱蒸気の分配器７２３Ｂによって反応式１に基づいて固相のＵＯ２Ｆ２が製造される。生成された固相のＵＯ２Ｆ２の一部は、ＵＯ２Ｆ２反応器７２の下部へ排出できるが、好ましくは、上部へ固相のＵＯ２Ｆ２が排出できるようにＵＯ２Ｆ２反応器７２の内部流速をＵＯ２Ｆ２粉末の最小流動化速度よりも高く制御する。
【００２９】
ＵＯ２Ｆ２反応器７２の上部から流出した固相のＵＯ２Ｆ２と副産ガスをそれぞれ分離するために、固相・気相分離器７３へ供給される。ここで、ほとんどの固相のＵＯ２Ｆ２が分離器７３の下部へ排出されるが、これを容易にするために、固相・気相分離器７３の内部流速をＵＯ２Ｆ２粉末の最小流動化速度よりも低く制御する。このように分離された固相のＵＯ２Ｆ２は、以前のＵＯ２Ｆ２反応器７２の下部から排出された固相のＵＯ２Ｆ２と共にＵＯ２転換炉２へ供給される。このとき、固相・気相分離器７３の形態は限定されず、副産ガスが内部で凝縮しないように装置の条件を設定しなければならない。
【００３０】
液相・気相分離器７４は、前段に熱交換器７４１、後段の上部にはファン７４２、後段の下部にはポンプ７４３を含むことができるが、固相・気相分離器７３から排出された副産ガスは、熱交換器７４１を通過して一部のガスが低濃度のフッ化水素水溶液に凝縮できる。凝縮した水溶液と副産ガスを分離するために、液相・気相分離器７４に供給され、液相・気相分離器７４の下部で低濃度のフッ化水素水溶液が分離できる。これは、液相・気相分離器７４に連結されたポンプ７４３によって処理される。フッ化水素が除去された副産ガスは、ほとんどが窒素ガスで構成でき、液相・気相分離器７４の上部に連結されたファン７４２によって排出される。液相・気相分離器７４の上部に連結されたファン７４２は、本発明の大部分の工程を適正な負圧に維持し、放射性物質が外部に漏れることを防止する役割に寄与することができる。
【００３１】
以上で説明した本発明は、前述した実施形態及び添付図面によって限定されるものではなく、本発明の技術的思想を逸脱しない範囲内で様々な置換変形及び変更が可能であるのは、本発明の属する技術分野における通常の知識を有する者に明らかであろう。
【符号の説明】
【００３２】
１    気化器
２    ＵＯ２転換炉
３    コールドトラップ
４    ＵＯ２粉末品質評価
５    ＵＯ２コンテナ
６    ＵＯ２粉末再循環
７１    ＵＦ６  ｈｅｅｌ専用気化器
７２    ＵＯ２Ｆ２反応器
７２１    計測器
７２２Ａ    ＵＦ６制御弁
７２２Ｂ    過熱蒸気制御弁
７２２Ｃ    窒素ガス制御弁
７２３Ａ    ＵＦ６ガスの気相分配器
７２３Ｂ    窒素ガスと過熱蒸気の気相分配器
７３    固相・気相分離器
７４    液相・気相分離器
７４１    熱交換器
７４２    ファン
７４３    ポンプ
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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