(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
式：
【化１】
0006843767.tif 000379
［式中
Ｕ１、Ｕ２、Ｕ３およびＵ４は、独立して、−Ｎ−または−ＣＨ−である：ただし、その内の少なくとも１つは−Ｎ−であり；
Ｗ１、Ｗ２およびＷ３は、独立して、−Ｎ−または−ＣＨ−である：ただし、その内の少なくとも１つは−Ｎ−であり；
Ａは、
【化２】
0006843767.tif 000380
であり；
Ｒは、独立して、１または複数の水素、ＣＤ３、ハロゲン、ハロアルキル、ヒドロキシアルキル、ＣＮ、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、または（Ｃ３−Ｃ６）シクロアルキルであり；
ＸおよびＹは、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、置換されてもよいアリール、置換されてもよいヘテロアリールまたは置換されてもよいヘテロシクロより独立して選択されるものであって、前記各基の任意の置換基は、独立して、アルキル、シクロアルキル、アリール、またはハロであり；
Ｚは、水素、ハロゲン、−ＯＨ、（Ｃ１−Ｃ６）アルキルまたは（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシであり；
Ｒ１は、各々独立して、１または複数の水素、ハロゲン、−ＣＮ、−ＯＲ４、−ＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＯＨ、−ＯＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＣＯ−、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＳＯ２−、置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよいヘテロシクリル−ＣＯ−、置換されてもよい、炭素原子ならびにＮ、Ｏ、およびＳ（Ｏ）ｐから選択される１〜４個のヘテロ原子を含有する４−１０員モノまたはアザビシクロヘテロシクリル、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、−ＮＲ６ＳＯ２−置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、−ＮＲ６ＳＯ２−置換されてもよいヘテロシクロ、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＮＲ６ＳＯ２−、または置換されてもよいヘテロシクロ−ＮＲ６ＳＯ２−であって、前記各基の任意の置換基は、独立して、アルキル、シクロアルキル、アリール；炭素原子ならびにＮおよびＯから選択される１〜４個のヘテロ原子を含有する５−７員ヘテロシクリル；ハロ、ハロアルキル、ヒドロキシ、アルコキシ、オキソ、アルカノイル、アリールオキシ、アルカノイルオキシ、アミノ、アルキルアミノ、アリールアミノ、アリールアルキルアミノ、二置換アミン（ここで、２個のアミノ置換基は、アルキル、アリール、またはアリールアルキルである）、アルカノイルアミノ、アロイルアミノ、アラルカノイルアミノ、チオール、アルキルチオ、アリールチオ、アリールアルキルチオ、アルキルチオノ、アリールチオノ、アリールアルキルチオノ、アルキルスルホニル、アリールスルホニル、アリールアルキルスルホニル、−ＳＯ２ＮＨ２、ニトロ、シアノ、またはカルボキシであり；
ｐは、０、１、または２であり；
Ｒ２は、水素、ハロゲン、−ＣＮ、ＯＨ、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＣＯＯＲ４、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＣＯＲ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ５、−ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、アリール、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、アリール−ＳＯ２、またはヘテロシクロであり；
Ｒ３は、水素、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、シアノ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、ヒドロキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、アリール、アリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、アリールオキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、ヘテロシクリル、またはヘテロシクリル（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ４は、水素、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、または（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキルであり；
Ｒ５は、水素、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、シアノ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、ヒドロキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、アリール、アリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、アリールオキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、ヘテロシクリル、またはヘテロシクリル（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ６は、水素または（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ７は、水素、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、−ＯＲ４、ＣＮまたはハロゲンであり、
前記ヘテロシクロまたはヘテロシクリルは、各々、炭素原子ならびにＮ、Ｏ、およびＳ（Ｏ）２から選択される１〜４個のヘテロ原子を含有する４−１０員単環またはアザビシクロ環を意味する］
で示される化合物、あるいはその医薬的に許容される塩、互変異性体または立体異性体。
【請求項２】
式：
【化３】
0006843767.tif 000381
［式中：
Ｕ１、Ｕ２、Ｕ３およびＵ４は、独立して、−Ｎ−または−ＣＨ−である：ただし、その内の少なくとも１つは−Ｎ−であり；
Ａは、
【化４】
0006843767.tif 000382
であり；
Ｒは、独立して、１または複数の水素、ＣＤ３、ハロゲン、ハロアルキル、ヒドロキシアルキル、ＣＮ、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、または（Ｃ３−Ｃ６）シクロアルキルであり；
ＸおよびＹは、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、置換されてもよいアリール、置換されてもよいヘテロアリールまたは置換されてもよいヘテロシクロより独立して選択されるものであって、前記各基の任意の置換基は、独立して、アルキル、シクロアルキル、アリール、またはハロであり；
Ｚは、水素、ハロゲン、−ＯＨ、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、または（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシであり；
Ｒ１は、各々独立して、１または複数の水素、ハロゲン、−ＣＮ、−ＯＲ４、−ＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＯＨ、−ＯＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＣＯ−、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＳＯ２−、置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよいヘテロシクリル−ＣＯ−、置換されてもよい、炭素原子ならびにＮ、Ｏ、およびＳ（Ｏ）ｐから選択される１〜４個のヘテロ原子を含有する４−１０員モノまたはアザビシクロヘテロシクリル、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、−ＮＲ６ＳＯ２−置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、−ＮＲ６ＳＯ２−置換されてもよいヘテロシクロ、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＮＲ６ＳＯ２−、または置換されてもよいヘテロシクロ−ＮＲ６ＳＯ２−であって、前記各基の任意の置換基は、独立して、アルキル、シクロアルキル、アリール；炭素原子ならびにＮおよびＯから選択される１〜４個のヘテロ原子を含有する５−７員ヘテロシクリル；ハロ、ハロアルキル、ヒドロキシ、アルコキシ、オキソ、アルカノイル、アリールオキシ、アルカノイルオキシ、アミノ、アルキルアミノ、アリールアミノ、アリールアルキルアミノ、二置換アミン（ここで、２個のアミノ置換基は、アルキル、アリール、またはアリールアルキルである）、アルカノイルアミノ、アロイルアミノ、アラルカノイルアミノ、チオール、アルキルチオ、アリールチオ、アリールアルキルチオ、アルキルチオノ、アリールチオノ、アリールアルキルチオノ、アルキルスルホニル、アリールスルホニル、アリールアルキルスルホニル、−ＳＯ２ＮＨ２、ニトロ、シアノ、またはカルボキシであり；
ｐは、０、１、または２であり；
Ｒ２は、水素、ハロゲン、−ＣＮ、ＯＨ、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＣＯＯＲ４、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＣＯＲ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ５、−ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、アリール、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、アリール−ＳＯ２、またはヘテロシクロであり；
Ｒ３は、水素、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、シアノ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、ヒドロキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、アリール、アリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、アリールオキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、ヘテロシクリル、またはヘテロシクリル（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ４は、水素、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、または（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキルであり；
Ｒ５は、水素、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、シアノ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、ヒドロキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、アリール、アリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、アリールオキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、ヘテロシクリル、またはヘテロシクリル（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ６は、水素または（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり、
前記ヘテロシクロまたはヘテロシクリルは、各々、炭素原子ならびにＮ、Ｏ、およびＳ（Ｏ）２から選択される１〜４個のヘテロ原子を含有する４−１０員単環またはアザビシクロ環を意味する］
で示される請求項１に記載の化合物、あるいはその医薬的に許容される塩、互変異性体または立体異性体。
【請求項３】
式（ＩＩ）：
【化５】
0006843767.tif 000383
［式中：
Ｕ１、Ｕ２、Ｕ３およびＵ４は、独立して、−Ｎ−または−ＣＨ−である：ただし、その内の少なくとも１つは−Ｎ−であり；
Ａは
【化６】
0006843767.tif 000384
であり；
Ｒは、独立して、１または複数の水素、ＣＤ３、ハロゲン、ハロアルキル、ヒドロキシアルキル、ＣＮ、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、または（Ｃ３−Ｃ６）シクロアルキルであり；
ＸおよびＹは、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、置換されてもよいアリール、置換されてもよいヘテロアリール、または置換されてもよいヘテロシクロより独立して選択されるものであって、前記各基の任意の置換基は、独立して、アルキル、シクロアルキル、アリール、またはハロであり；
Ｚは、水素、ハロゲン、−ＯＨ、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、または（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシであり；
Ｒ１は、各々独立して、１または複数の水素、ハロゲン、−ＣＮ、−ＯＲ４、−ＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＯＨ、−ＯＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＣＯ−、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＳＯ２−、置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよいヘテロシクリル−ＣＯ−、置換されてもよい、炭素原子ならびにＮ、Ｏ、およびＳ（Ｏ）ｐから選択される１〜４個のヘテロ原子を含有する４−１０員モノまたはアザビシクロヘテロシクリル、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、−ＮＲ６ＳＯ２−置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、−ＮＲ６ＳＯ２−置換されてもよいヘテロシクロ、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＮＲ６ＳＯ２−、または置換されてもよいヘテロシクロ−ＮＲ６ＳＯ２−であって、前記各基の任意の置換基は、独立して、アルキル、シクロアルキル、アリール；炭素原子ならびにＮおよびＯから選択される１〜４個のヘテロ原子を含有する５−７員ヘテロシクリル；ハロ、ハロアルキル、ヒドロキシ、アルコキシ、オキソ、アルカノイル、アリールオキシ、アルカノイルオキシ、アミノ、アルキルアミノ、アリールアミノ、アリールアルキルアミノ、二置換アミン（ここで、２個のアミノ置換基は、アルキル、アリール、またはアリールアルキルである）、アルカノイルアミノ、アロイルアミノ、アラルカノイルアミノ、チオール、アルキルチオ、アリールチオ、アリールアルキルチオ、アルキルチオノ、アリールチオノ、アリールアルキルチオノ、アルキルスルホニル、アリールスルホニル、アリールアルキルスルホニル、−ＳＯ２ＮＨ２、ニトロ、シアノ、またはカルボキシであり；
Ｒ２は、水素、ハロゲン、−ＣＮ、ＯＨ、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、アリール、またはヘテロシクロであり；
Ｒ３は、水素、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、シアノ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、ヒドロキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、アリール、アリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、アリールオキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、ヘテロシクリル、またはヘテロシクリル（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ４は、水素、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、または（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキルであり；
Ｒ６は、水素または（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり、
前記ヘテロシクロまたはヘテロシクリルは、各々、炭素原子ならびにＮ、Ｏ、およびＳ（Ｏ）２から選択される１〜４個のヘテロ原子を含有する４−１０員単環またはアザビシクロ環を意味する］
で示される請求項１または２に記載の化合物、あるいはその医薬的に許容される塩、互変異性体または立体異性体。
【請求項４】
式：
【化７】
0006843767.tif 000385
［式中
Ａは
【化８】
0006843767.tif 000386
であり；
Ｒは、独立して、１または複数の水素、ＣＤ３、ハロゲン、ハロアルキル、ヒドロキシアルキル、ＣＮ、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、または（Ｃ３−Ｃ６）シクロアルキルであり；
ＸおよびＹは、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、置換されてもよいアリール、置換されてもよいヘテロアリール、または置換されてもよいヘテロシクロより独立して選択されるものであって、前記各基の任意の置換基は、独立して、アルキル、シクロアルキル、アリール、またはハロであり；
Ｚは、水素、ハロゲン、−ＯＨ、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、または（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシであり；
Ｒ１は、各々独立して、１または複数の水素、ハロゲン、−ＣＮ、−ＯＲ４、−ＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＯＨ、−ＯＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＣＯ−、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＳＯ２−、置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよいヘテロシクリル−ＣＯ−、置換されてもよい、炭素原子ならびにＮ、Ｏ、およびＳ（Ｏ）ｐから選択される１〜４個のヘテロ原子を含有する４−１０員モノまたはアザビシクロヘテロシクリル、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、−ＮＲ６ＳＯ２−置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、−ＮＲ６ＳＯ２−置換されてもよいヘテロシクロ、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＮＲ６ＳＯ２−、または置換されてもよいヘテロシクロ−ＮＲ６ＳＯ２−であって、前記各基の任意の置換基は、独立して、アルキル、シクロアルキル、アリール；炭素原子ならびにＮおよびＯから選択される１〜４個のヘテロ原子を含有する５−７員ヘテロシクリル；ハロ、ハロアルキル、ヒドロキシ、アルコキシ、オキソ、アルカノイル、アリールオキシ、アルカノイルオキシ、アミノ、アルキルアミノ、アリールアミノ、アリールアルキルアミノ、二置換アミン（ここで、２個のアミノ置換基は、アルキル、アリール、またはアリールアルキルである）、アルカノイルアミノ、アロイルアミノ、アラルカノイルアミノ、チオール、アルキルチオ、アリールチオ、アリールアルキルチオ、アルキルチオノ、アリールチオノ、アリールアルキルチオノ、アルキルスルホニル、アリールスルホニル、アリールアルキルスルホニル、−ＳＯ２ＮＨ２、ニトロ、シアノ、またはカルボキシであり；
Ｒ２は、水素、ハロゲン、−ＣＮ、ＯＨ、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、アリール、またはヘテロシクロであり；
Ｒ３は、水素、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、シアノ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、ヒドロキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、アリール、アリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、アリールオキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、ヘテロシクリル、またはヘテロシクリル（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ４は、水素、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、または（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキルであり；
Ｒ６は、水素または（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり、
前記ヘテロシクロまたはヘテロシクリルは、各々、炭素原子ならびにＮ、Ｏ、およびＳ（Ｏ）２から選択される１〜４個のヘテロ原子を含有する４−１０員単環またはアザビシクロ環を意味する］
で示される請求項１〜３のいずれか一項に記載の化合物、あるいはその医薬的に許容される塩、互変異性体または立体異性体。
【請求項５】
式：
【化９】
0006843767.tif 000387
［式中：
Ａは
【化１０】
0006843767.tif 000388
であり；
ＸおよびＹは、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、置換されてもよいアリール、置換されてもよいヘテロアリール、または置換されてもよいヘテロシクロより独立して選択されるものであって、前記各基の任意の置換基は、独立して、アルキル、シクロアルキル、アリール、またはハロであり；
Ｚは、水素、ハロゲン、−ＯＨ、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、または（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシであり；
Ｒ１は、各々独立して、１または複数の水素、ハロゲン、−ＣＮ、−ＯＲ４、−ＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＯＨ、−ＯＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＣＯ−、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＳＯ２−、置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよいヘテロシクリル−ＣＯ−、置換されてもよい、炭素原子ならびにＮ、Ｏ、およびＳ（Ｏ）ｐから選択される１〜４個のヘテロ原子を含有する４−１０員モノまたはアザビシクロヘテロシクリル、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、−ＮＲ６ＳＯ２−置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、−ＮＲ６ＳＯ２−置換されてもよいヘテロシクロ、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＮＲ６ＳＯ２−、または置換されてもよいヘテロシクロ−ＮＲ６ＳＯ２−であって、前記各基の任意の置換基は、独立して、アルキル、シクロアルキル、アリール；炭素原子ならびにＮおよびＯから選択される１〜４個のヘテロ原子を含有する５−７員ヘテロシクリル；ハロ、ハロアルキル、ヒドロキシ、アルコキシ、オキソ、アルカノイル、アリールオキシ、アルカノイルオキシ、アミノ、アルキルアミノ、アリールアミノ、アリールアルキルアミノ、二置換アミン（ここで、２個のアミノ置換基は、アルキル、アリール、またはアリールアルキルである）、アルカノイルアミノ、アロイルアミノ、アラルカノイルアミノ、チオール、アルキルチオ、アリールチオ、アリールアルキルチオ、アルキルチオノ、アリールチオノ、アリールアルキルチオノ、アルキルスルホニル、アリールスルホニル、アリールアルキルスルホニル、−ＳＯ２ＮＨ２、ニトロ、シアノ、またはカルボキシであり；
Ｒ２は、水素、ハロゲン、−ＣＮ、ＯＨ、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、アリール、またはヘテロシクロであり；
Ｒ３は、水素、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、シアノ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、ヒドロキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、アリール、アリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、アリールオキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、ヘテロシクリル、またはヘテロシクリル（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ４は、水素、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、または（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキルであり；
Ｒ６は、水素または（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり、
前記ヘテロシクロまたはヘテロシクリルは、各々、炭素原子ならびにＮ、Ｏ、およびＳ（Ｏ）２から選択される１〜４個のヘテロ原子を含有する４−１０員単環またはアザビシクロ環を意味する］
で示される請求項１〜４のいずれか一項に記載の化合物、あるいはその医薬的に許容される塩、互変異性体または立体異性体。
【請求項６】
式：
【化１１】
0006843767.tif 000389
［式中：
Ａは
【化１２】
0006843767.tif 000390
であり；
Ｒは、独立して、１または複数の水素、ＣＤ３、ハロゲン、ハロアルキル、ヒドロキシアルキル、ＣＮ、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、または（Ｃ３−Ｃ６）シクロアルキルであり；
ＸおよびＹは、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、置換されてもよいアリール、置換されてもよいヘテロアリール、または置換されてもよいヘテロシクロより独立して選択されるものであって、前記各基の任意の置換基は、独立して、アルキル、シクロアルキル、アリール、またはハロであり；
Ｚは、水素、ハロゲン、−ＯＨ、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、または（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシであり；
Ｒ１は、各々独立して、１または複数の水素、ハロゲン、−ＣＮ、−ＯＲ４、−ＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＯＨ、−ＯＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＣＯ−、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＳＯ２−、置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよいヘテロシクリル−ＣＯ−、置換されてもよい、炭素原子ならびにＮ、Ｏ、およびＳ（Ｏ）ｐから選択される１〜４個のヘテロ原子を含有する４−１０員モノまたはアザビシクロヘテロシクリル、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、−ＮＲ６ＳＯ２−置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、−ＮＲ６ＳＯ２−置換されてもよいヘテロシクロ、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＮＲ６ＳＯ２−、または置換されてもよいヘテロシクロ−ＮＲ６ＳＯ２−であって、前記各基の任意の置換基は、独立して、アルキル、シクロアルキル、アリール；炭素原子ならびにＮおよびＯから選択される１〜４個のヘテロ原子を含有する５−７員ヘテロシクリル；ハロ、ハロアルキル、ヒドロキシ、アルコキシ、オキソ、アルカノイル、アリールオキシ、アルカノイルオキシ、アミノ、アルキルアミノ、アリールアミノ、アリールアルキルアミノ、二置換アミン（ここで、２個のアミノ置換基は、アルキル、アリール、またはアリールアルキルである）、アルカノイルアミノ、アロイルアミノ、アラルカノイルアミノ、チオール、アルキルチオ、アリールチオ、アリールアルキルチオ、アルキルチオノ、アリールチオノ、アリールアルキルチオノ、アルキルスルホニル、アリールスルホニル、アリールアルキルスルホニル、−ＳＯ２ＮＨ２、ニトロ、シアノ、またはカルボキシであり；
Ｒ２は、水素、ハロゲン、−ＣＮ、ＯＨ、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＣＯＯＲ４、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＣＯＲ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ５、−ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、アリール、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、アリール−ＳＯ２、またはヘテロシクロであり；
Ｒ３は、水素、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、シアノ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、ヒドロキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、アリール、アリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、アリールオキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、ヘテロシクリル、またはヘテロシクリル（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ４は、水素、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、または（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキルであり；
Ｒ５は、水素、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、シアノ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、ヒドロキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、アリール、アリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、アリールオキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、ヘテロシクリル、またはヘテロシクリル（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ６は水素または（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり、
前記ヘテロシクロまたはヘテロシクリルは、各々、炭素原子ならびにＮ、Ｏ、およびＳ（Ｏ）２から選択される１〜４個のヘテロ原子を含有する４−１０員単環またはアザビシクロ環を意味する］
で示される請求項１〜２のいずれか一項に記載の化合物、あるいはその医薬的に許容される塩、互変異性体または立体異性体。
【請求項７】
Ａが
【化１３】
0006843767.tif 000391
である、請求項６に記載の化合物。
【請求項８】
式：
【化１４】
0006843767.tif 000392
［式中：
Ａは
【化１５】
0006843767.tif 000393
であり；
Ｒは、独立して、１または複数の水素、ＣＤ３、ハロゲン、ハロアルキル、ヒドロキシアルキル、ＣＮ、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、または（Ｃ３−Ｃ６）シクロアルキルであり；
ＸおよびＹは、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、置換されてもよいアリール、置換されてもよいヘテロアリール、または置換されてもよいヘテロシクロより独立して選択されるものであって、前記各基の任意の置換基は、独立して、アルキル、シクロアルキル、アリール、またはハロであり；
Ｚは、水素、ハロゲン、−ＯＨ、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、または（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシであり；
Ｒ１は、各々独立して、１または複数の水素、ハロゲン、−ＣＮ、−ＯＲ４、−ＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＯＨ、−ＯＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＣＯ−、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＳＯ２−、置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよいヘテロシクリル−ＣＯ−、置換されてもよい、炭素原子ならびにＮ、Ｏ、およびＳ（Ｏ）ｐから選択される１〜４個のヘテロ原子を含有する４−１０員モノまたはアザビシクロヘテロシクリル、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、−ＮＲ６ＳＯ２−置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、−ＮＲ６ＳＯ２−置換されてもよいヘテロシクロ、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＮＲ６ＳＯ２−、または置換されてもよいヘテロシクロ−ＮＲ６ＳＯ２−であって、前記各基の任意の置換基は、独立して、アルキル、シクロアルキル、アリール；炭素原子ならびにＮおよびＯから選択される１〜４個のヘテロ原子を含有する５−７員ヘテロシクリル；ハロ、ハロアルキル、ヒドロキシ、アルコキシ、オキソ、アルカノイル、アリールオキシ、アルカノイルオキシ、アミノ、アルキルアミノ、アリールアミノ、アリールアルキルアミノ、二置換アミン（ここで、２個のアミノ置換基は、アルキル、アリール、またはアリールアルキルである）、アルカノイルアミノ、アロイルアミノ、アラルカノイルアミノ、チオール、アルキルチオ、アリールチオ、アリールアルキルチオ、アルキルチオノ、アリールチオノ、アリールアルキルチオノ、アルキルスルホニル、アリールスルホニル、アリールアルキルスルホニル、−ＳＯ２ＮＨ２、ニトロ、シアノ、またはカルボキシであり；
Ｒ２は、水素、ハロゲン、−ＣＮ、ＯＨ、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＣＯＯＲ４、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＣＯＲ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ５、−ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、アリール、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、アリール−ＳＯ２、またはヘテロシクロであり；
Ｒ３は、水素、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、シアノ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、ヒドロキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、アリール、アリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、アリールオキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、ヘテロシクリル、またはヘテロシクリル（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ４は、水素、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、または（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキルであり；
Ｒ５は、水素、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、シアノ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、ヒドロキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、アリール、アリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、アリールオキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、ヘテロシクリル、またはヘテロシクリル（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ６は、水素または（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり、
前記ヘテロシクロまたはヘテロシクリルは、各々、炭素原子ならびにＮ、Ｏ、およびＳ（Ｏ）２から選択される１〜４個のヘテロ原子を含有する４−１０員単環またはアザビシクロ環を意味する］
で示される請求項１または２に記載の化合物、あるいはその医薬的に許容される塩、互変異性体または立体異性体。
【請求項９】
Ａが
【化１６】
0006843767.tif 000394
である、請求項８に記載の化合物。
【請求項１０】
式：
【化１７】
0006843767.tif 000395
［式中：
Ａは
【化１８】
0006843767.tif 000396
であり；
Ｒは、独立して、１または複数の水素、ＣＤ３、ハロゲン、ハロアルキル、ヒドロキシアルキル、ＣＮ、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、または（Ｃ３−Ｃ６）シクロアルキルであり；
ＸおよびＹは、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、置換されてもよいアリール、置換されてもよいヘテロアリール、または置換されてもよいヘテロシクロより独立して選択されるものであって、前記各基の任意の置換基は、独立して、アルキル、シクロアルキル、アリール、またはハロであり；
Ｚは、水素、ハロゲン、−ＯＨ、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、または（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシであり；
Ｒ１は、各々独立して、１または複数の水素、ハロゲン、−ＣＮ、−ＯＲ４、−ＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＯＨ、−ＯＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＣＯ−、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＳＯ２−、置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよいヘテロシクリル−ＣＯ−、置換されてもよい、炭素原子ならびにＮ、Ｏ、およびＳ（Ｏ）ｐから選択される１〜４個のヘテロ原子を含有する４−１０員モノまたはアザビシクロヘテロシクリル、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、−ＮＲ６ＳＯ２−置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、−ＮＲ６ＳＯ２−置換されてもよいヘテロシクロ、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＮＲ６ＳＯ２−、または置換されてもよいヘテロシクロ−ＮＲ６ＳＯ２−であって、前記各基の任意の置換基は、独立して、アルキル、シクロアルキル、アリール；炭素原子ならびにＮおよびＯから選択される１〜４個のヘテロ原子を含有する５−７員ヘテロシクリル；ハロ、ハロアルキル、ヒドロキシ、アルコキシ、オキソ、アルカノイル、アリールオキシ、アルカノイルオキシ、アミノ、アルキルアミノ、アリールアミノ、アリールアルキルアミノ、二置換アミン（ここで、２個のアミノ置換基は、アルキル、アリール、またはアリールアルキルである）、アルカノイルアミノ、アロイルアミノ、アラルカノイルアミノ、チオール、アルキルチオ、アリールチオ、アリールアルキルチオ、アルキルチオノ、アリールチオノ、アリールアルキルチオノ、アルキルスルホニル、アリールスルホニル、アリールアルキルスルホニル、−ＳＯ２ＮＨ２、ニトロ、シアノ、またはカルボキシであり；
Ｒ２は、水素、ハロゲン、−ＣＮ、ＯＨ、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＣＯＯＲ４、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＣＯＲ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ５、−ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、アリール、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、アリール−ＳＯ２、またはヘテロシクロであり；
Ｒ３は、水素、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、シアノ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、ヒドロキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、アリール、アリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、アリールオキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、ヘテロシクリル、またはヘテロシクリル（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ４は、水素、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、または（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキルであり；
Ｒ５は、水素、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、シアノ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、ヒドロキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、アリール、アリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、アリールオキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、ヘテロシクリル、またはヘテロシクリル（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ６は、水素または（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり、
前記ヘテロシクロまたはヘテロシクリルは、各々、炭素原子ならびにＮ、Ｏ、およびＳ（Ｏ）２から選択される１〜４個のヘテロ原子を含有する４−１０員単環またはアザビシクロ環を意味する］
で示される請求項１または２に記載の化合物、あるいはその医薬的に許容される塩、互変異性体または立体異性体。
【請求項１１】
Ａが
【化１９】
0006843767.tif 000397
である、請求項１０に記載の化合物。
【請求項１２】
式：
【化２０】
0006843767.tif 000398
［式中：
Ａは
【化２１】
0006843767.tif 000399
であり；
Ｒは、独立して、１または複数の水素、ＣＤ３、ハロゲン、ハロアルキル、ヒドロキシアルキル、ＣＮ、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、または（Ｃ３−Ｃ６）シクロアルキルであり；
ＸおよびＹは、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、置換されてもよいアリール、置換されてもよいヘテロアリール、または置換されてもよいヘテロシクロより独立して選択されるものであって、前記各基の任意の置換基は、独立して、アルキル、シクロアルキル、アリール、またはハロであり；
Ｚは、水素、ハロゲン、−ＯＨ、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、または（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシであり；
Ｒ１は、各々独立して、１または複数の水素、ハロゲン、−ＣＮ、−ＯＲ４、−ＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＯＨ、−ＯＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＣＯ−、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＳＯ２−、置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよいヘテロシクリル−ＣＯ−、置換されてもよい、炭素原子ならびにＮ、Ｏ、およびＳ（Ｏ）ｐから選択される１〜４個のヘテロ原子を含有する４−１０員モノまたはアザビシクロヘテロシクリル、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、−ＮＲ６ＳＯ２−置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、−ＮＲ６ＳＯ２−置換されてもよいヘテロシクロ、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＮＲ６ＳＯ２−、または置換されてもよいヘテロシクロ−ＮＲ６ＳＯ２−であって、前記各基の任意の置換基は、独立して、アルキル、シクロアルキル、アリール；炭素原子ならびにＮおよびＯから選択される１〜４個のヘテロ原子を含有する５−７員ヘテロシクリル；ハロ、ハロアルキル、ヒドロキシ、アルコキシ、オキソ、アルカノイル、アリールオキシ、アルカノイルオキシ、アミノ、アルキルアミノ、アリールアミノ、アリールアルキルアミノ、二置換アミン（ここで、２個のアミノ置換基は、アルキル、アリール、またはアリールアルキルである）、アルカノイルアミノ、アロイルアミノ、アラルカノイルアミノ、チオール、アルキルチオ、アリールチオ、アリールアルキルチオ、アルキルチオノ、アリールチオノ、アリールアルキルチオノ、アルキルスルホニル、アリールスルホニル、アリールアルキルスルホニル、−ＳＯ２ＮＨ２、ニトロ、シアノ、またはカルボキシであり；
Ｒ２は、水素、ハロゲン、−ＣＮ、ＯＨ、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＣＯＯＲ４、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＣＯＲ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ５、−ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、アリール、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、アリール−ＳＯ２、またはヘテロシクロであり；
Ｒ３は、水素、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、シアノ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、ヒドロキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、アリール、アリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、アリールオキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、ヘテロシクリル、またはヘテロシクリル（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ４は、水素、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、または（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキルであり；
Ｒ５は、水素、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、シアノ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、ヒドロキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、アリール、アリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、アリールオキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、ヘテロシクリル、またはヘテロシクリル（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ６は、水素または（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり、
前記ヘテロシクロまたはヘテロシクリルは、各々、炭素原子ならびにＮ、Ｏ、およびＳ（Ｏ）２から選択される１〜４個のヘテロ原子を含有する４−１０員単環またはアザビシクロ環を意味する］
で示される請求項１または２に記載の化合物、あるいはその医薬的に許容される塩、互変異性体または立体異性体。
【請求項１３】
Ａが
【化２２】
0006843767.tif 000400
である、請求項１２に記載の化合物。
【請求項１４】
以下の群：
５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン；
１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン；
５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン；
８−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン；
５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン；
５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１３−エトキシ−１０−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン；
１０−メタンスルホニル−１３−（２Ｈ３）メトキシ−５−［５−（２Ｈ３）メチル−３−メチル−１,２−オキサゾール−４−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン；
８−［（Ｓ）−（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−１３−（２Ｈ３）メトキシ−５−［５−（２Ｈ３）メチル−３−メチル−１,２−オキサゾール−４−イル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン；
１３−エトキシ−１０−メタンスルホニル−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン；
１３−（シクロプロピルメトキシ）−１０−メタンスルホニル−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン；
８−［（Ｓ）−（３−フルオロピリジン−２−イル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン；
８−［（Ｓ）−（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（３−フルオロピリジン−２−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン；
１３−（シクロプロピルメトキシ）−８−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン；
１３−エトキシ−８−［（Ｓ）−（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン；
１３−（シクロプロピルメトキシ）−８−［（Ｓ）−（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン；
８−［（Ｓ）−（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン；
１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［オキサン−４−イル（２,４,６−トリフルオロフェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン；
８−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン；
１３−（シクロプロピルメトキシ）−８−［（Ｓ）−（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−１０−メタンスルホニル−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン；
Ｎ−［５−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−１０−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１３−イル］シクロプロパンスルホンアミド；
１３−（シクロプロピルメトキシ）−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１０−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン；
１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−５−（４−メトキシ−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（９）,２（７）,３,５,１０,１２−ヘキサエン；
［５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１３−メトキシ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（９）,２,４,６,１０,１２−ヘキサエン−１０−イル］メタノール；
２−｛１３−メトキシ−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１０−イル｝プロパン−２−オール；
１３−メトキシ−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（９）,２,４,６,１０,１２−ヘキサエン−１０−イル｝メタノール；
２−［５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１３−メトキシ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（９）,２,４,６,１０,１２−ヘキサエン−１０−イル］プロパン−２−オール；
２−［５−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−８−［（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（９）,２（７）,３,５,１０,１２−ヘキサエン−１１−イル］プロパン−２−オール；
２−［５−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−１３−メトキシ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（９）,２,４,６,１０,１２−ヘキサエン−１０−イル］プロパン−２−オール；
２−｛５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（９）,２（７）,３,５,１０,１２−ヘキサエン−１１−イル｝プロパン−２−オール；
２−｛５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（９）,２,４,６,１０,１２−ヘキサエン−１０−イル｝プロパン−２−オール；
２−［５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（９）,２（７）,３,５,１０,１２−ヘキサエン−１１−イル］プロパン−２−オール；
２−｛５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１０−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１２−イル｝プロパン−２−オール；
２−［５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１０−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１２−イル］プロパン−２−オール；
２−［５−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（９）,２（７）,３,５,１０,１２−ヘキサエン−１１−イル］プロパン−２−オール；
２−［５−（４−エチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（９）,２（７）,３,５,１０,１２−ヘキサエン−１１−イル］プロパン−２−オール；
４−｛５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１０−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（９）,２（７）,３,５,１０,１２−ヘキサエン−１１−イル｝−１λ６,４−チオモルホリン−１,１−ジオン；または
２−｛８−［（Ｓ）−（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−５−［５−（２Ｈ３）メチル−３−メチル−１,２−オキサゾール−４−イル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１１−イル｝プロパン−２−オール；
より選択される請求項１に記載の化合物、あるいはその医薬的に許容される塩、互変異性体または立体異性体。
【請求項１５】
請求項１〜１４のいずれか一項に記載の化合物またはその医薬的に許容される塩と、１または複数の医薬的に許容される担体、希釈剤または賦形剤とを含む、医薬組成物。
【請求項１６】
請求項１〜１４のいずれか一項に記載の化合物またはその医薬的に許容される塩と、１または複数の他の治療的に活性な薬剤とを一緒に含む、組み合わせ医薬品。
【請求項１７】
請求項１〜１４のいずれか一項に記載の化合物またはその医薬的に許容される塩を含む、ブロモドメインの阻害剤。
【請求項１８】
１または複数の請求項１〜１４のいずれか一項に記載の化合物またはその医薬的に許容される塩を含む、がんの治療剤。
【請求項１９】
がんが、小細胞肺がん、非小細胞肺がん、大腸がん、多発性骨髄腫、急性骨髄性白血病（ＡＭＬ）、急性リンパ性白血病（ＡＬＬ）、膵臓がん、肝臓がん、肝細胞がん、神経芽細胞腫、他の固形腫瘍、または他の血液がんである、請求項１８に記載の治療剤。
【請求項２０】
がんが、小細胞肺がん、非小細胞肺がん、大腸がん、多発性骨髄腫、またはＡＭＬである、請求項１９に記載の治療剤。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
（関連出願の相互参照）
本願は、全内容が出典を明示することで本明細書に組み込まれる、２０１５年５月１２日付け出願の米国仮特許出願番号６２／１５９,９９１、および２０１６年５月１０日付け出願の米国特許出願番号１５／１５０,４９２から由来の優先権を主張する。
【０００２】
（発明の分野）
本発明は、新規な三環式化合物、該化合物を含む医薬組成物、および、例えば特定のがんの治療または予防のためのその使用方法、ならびに療法におけるその使用を提供する。
【背景技術】
【０００３】
真核生物のゲノムは細胞の核内で高度に組織化される。二本鎖ＤＮＡの長鎖をヒストンタンパク質のオクトマーの回りに巻き付けヌクレオソームを形成する。次に、この基本単位は、ヌクレオソームを集め、折りたたむことでさらに圧縮され、高度に圧縮したクロマチン構造を形成する。一定の範囲で圧縮の異なる状態とすることも可能であり、この構造の気密性は細胞周期の間で変化し、細胞分裂の過程で最も密集した状態となる。最近では、クロマチン鋳型が、エピジェネティック制御と称される、基本的に重要な一連の遺伝子調節機構を形成するとの認識がある。ヒストンおよびＤＮＡに対して広範囲に及ぶ特異的な化学修飾（アセチル化、メチル化、リン酸化、ユビキチン化およびＳＵＭＯ化など）を施すことで、エピジェネティックレギュレーターはゲノムの構造、機能およびアクセス性をモジュレートし、それが遺伝子発現にて非常に大きな衝撃を付与することとなる。
【０００４】
修飾は静電気を変化させることでＤＮＡとヒストンオクトマーの相関性を緩めるため、ヒストンのアセチル化が遺伝子転写の活性化と関連付けられるのが最も一般的である。この物理的変化に加えて、特異的タンパク質がヒストン内のアセチル化リジン残基に結合し、そのエピジェネティックコードを読み解く。ブロモドメインは、アセチル化レジン残基と共通してであるが、ヒストンとの関連で独占的でなく結合する、タンパク質内にある小型（約１１０個のアミノ酸）の他とは異なるドメインである。ブロモドメインを持つタンパク質であると認識されている約５０種のタンパク質のファミリーがあり、それらは細胞内で一連の機能を有する。ブロモドメインを持つタンパク質のＢＥＴファミリーは、タンデムブロモドメインを有する４種のタンパク質（ＢＲＤ２、ＢＲＤ３、ＢＲＤ４およびＢＲＤ−Ｔ）を含み、それらは近接している２つのアセチル化レジン残基と結合し、その相互作用の特異性を増大させる能力を有する。
【０００５】
ＢＲＤ２およびＢＲＤ３は、活動的に転写される遺伝子と一緒にヒストンと交わり、転写伸長を容易にすることと関連付けられる可能性があると報告されており（Leroyら、Mol. Cell. 2008 30 (1) : 51-60）、一方でＢＲＤ４はｐＴＥＦ−Ｉ３複合体を誘導性遺伝子に補充し、ＲＮＡポリメラーゼのリン酸化および転写出力の強化が得られることと関連しているようである（Hargreavesら、Cell, 2009 138 (1)：1294145）。ファミリのすべての構成員は、細胞周期の局面を制御または遂行するにおいて何らかの機能があり、細胞分裂の間に染色体と複合したままであることが明らかにされ、エピジェネティック記憶の維持に一定の役割のあることを示唆すると報告されている。加えて、あるウイルスでは、これらのタンパク質を用いて、ウイルス複製の過程の一部として、そのゲノムを宿主細胞のクロマチンに繋ぎ止めている（Youら、Cell, 2004 117 (3)：349-60）。
【０００６】
この標的に関連する最近の論文として、Prinjhaら、Trends in Pharmacalogical Sciences, March 2012, Vol.33, No.3, pp.146-153；Conway、ACS Med. Chem. Lett., 2012, 3, 691-694；およびHewingsら、J. Med. Chem., 2012, 55, 9393-9413が挙げられる。
【０００７】
開発中であると報告されている小分子のＢＥＴ阻害剤として、ＧＳＫ−５２５７６２Ａ、ＯＴＸ−０１５、ＴＥＮ−０１０、ならびにオックスフォード大学およびコンステレーション（Constellation）製薬会社から由来のものが挙げられる。
【０００８】
数百種のエピジェネティックエフェクターがこれまでに同定されており、そのうちの多くはクロマチン結合タンパク質またはクロマチン修飾酵素である。これらのタンパク質は、神経変性障害、代謝疾患、炎症およびがんなどの種々の障害と関連付けられる。かくして、ブロモドメインとその同種のアセチル化タンパク質との結合を阻害するこれらの化合物は、一連の自己免疫および炎症疾患または症状の治療にて、および種々の型のがんの治療にて新たな解決策を約束する。
【発明の概要】
【０００９】
式（Ｉ）：
【化１】
0006843767.tif 000002
［式中
Ｕ１、Ｕ２、Ｕ３およびＵ４は、独立して、−Ｎ−または−ＣＨ−である：ただし、その内の少なくとも１つは−Ｎ−であり；
Ｗ１、Ｗ２およびＷ３は、独立して、−Ｎ−または−ＣＨ−である：ただし、その内の少なくとも１つは−Ｎ−であり；
Ａは、所望により置換されてもよいヘテロシクロ、または所望により置換されてもよいヘテロアリールであり、ここで置換基は１または複数のＲであり；
Ｒは、独立して、１または複数の水素、ＣＤ３、ハロゲン、ハロアルキル、ヒドロキシアルキル、ＣＮ、ＣＦ３、ＣＨ２Ｆ、ＣＨＦ２、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ６）シクロアルキル、所望により置換されてもよいヘテロシクロ、−ＯＲ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ３Ｒ４、ＮＲ３Ｒ４（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＲ３、ＮＲ６ＣＯＲ３（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＣＯ２Ｒ３、ＮＲ６ＣＯ２Ｒ３（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、ＳＯ２（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４またはＮＲ６ＳＯ２Ｒ４（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−であり；
ＸおよびＹは、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいヘテロアリールまたは所望により置換されてもよいヘテロシクロより独立して選択され；
Ｚは、水素、ハロゲン、−ＯＨ、（Ｃ１−Ｃ６）アルキルまたは（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシであり；
Ｒ１は、各々独立して、１または複数の水素、ハロゲン、−ＣＮ、−ＯＲ４、−ＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＯＨ、−ＯＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＣＯ−、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよいヘテロシクリル−ＣＯ−、所望により置換されてもよいヘテロシクリル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、−ＮＲ６ＳＯ２−所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、−ＮＲ６ＳＯ２−所望により置換されてもよいヘテロシクロ、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＮＲ６ＳＯ２−、または所望により置換されてもよいヘテロシクロ−ＮＲ６ＳＯ２−であり；
Ｒ２は、水素、ハロゲン、−ＣＮ、ＯＨ、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＣＯＯＲ４、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＣＯＲ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ５、−ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいアリール−ＳＯ２、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロシクロであり；
Ｒ３は、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、シアノ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、ヒドロキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリールオキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいヘテロシクリル、所望により置換されてもよいヘテロシクリル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ４は、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、または所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキルであり；
Ｒ５は、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、シアノ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、ヒドロキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリールオキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいヘテロシクリル、所望により置換されてもよいヘテロシクリル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ６は、水素、または所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ７は、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、−ＯＲ４、ＣＮ、またはハロゲンである］
で示される化合物；
および／またはその医薬的に許容される塩、互変異性体または立体異性体が提供される。
【００１０】
別の態様において、本発明の化合物またはその医薬的に許容される塩と、１または複数の医薬的に許容される担体、希釈剤または賦形剤とを含む医薬組成物が提供される。
【００１１】
別の態様において、治療に用いるための本発明の化合物またはその医薬的に許容される塩が提供される。特に、その使用は、ブロモドメイン阻害剤の必要性が示される疾患または症状の治療に用いるためである。
【００１２】
別の態様において、自己免疫および炎症疾患または症状を治療する方法であって、その治療の必要のある対象に、治療上有効量のブロモドメイン阻害剤を投与することを含む方法が提供される。
【００１３】
もう一つ別の態様において、がんを治療する方法であって、その治療の必要のある対象に、治療上有効量のブロモドメイン阻害剤を投与することを含む方法が提供される。
【００１４】
本発明のもう一つ別の態様において、ブロモドメインを持つタンパク質が介在する障害を治療する必要のある患者にて該障害を治療する方法であって、該患者に本発明の化合物を投与する工程を含む方法が提供される。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
本発明の第１の態様において、式（Ｉ）：
【化２】
0006843767.tif 000003
［式中
Ｕ１、Ｕ２、Ｕ３およびＵ４は、独立して、−Ｎ−または−ＣＨ−である：ただし、その内の少なくとも１つは−Ｎ−であり；
Ｗ１、Ｗ２およびＷ３は、独立して、−Ｎ−または−ＣＨ−である：ただし、その内の少なくとも１つは−Ｎ−であり；
Ａは、所望により置換されてもよいヘテロシクロ、または所望により置換されてもよいヘテロアリールであり、ここで置換基は１または複数のＲであり；
Ｒは、独立して、１または複数の水素、ＣＤ３、ハロゲン、ハロアルキル、ヒドロキシアルキル、ＣＮ、ＣＦ３、ＣＨ２Ｆ、ＣＨＦ２、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ６）シクロアルキル、所望により置換されてもよいヘテロシクロ、−ＯＲ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ３Ｒ４、ＮＲ３Ｒ４（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＲ３、ＮＲ６ＣＯＲ３（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＣＯ２Ｒ３、ＮＲ６ＣＯ２Ｒ３（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、ＳＯ２（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、またはＮＲ６ＳＯ２Ｒ４（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−であり；
ＸおよびＹは、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロシクロより独立して選択され；
Ｚは、水素、ハロゲン、−ＯＨ、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、または（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシであり；
Ｒ１は、各々独立して、１または複数の水素、ハロゲン、−ＣＮ、−ＯＲ４、−ＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＯＨ、−ＯＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＣＯ−、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよいヘテロシクリル−ＣＯ−、所望により置換されてもよいヘテロシクリル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、−ＮＲ６ＳＯ２−所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、−ＮＲ６ＳＯ２−所望により置換されてもよいヘテロシクロ、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＮＲ６ＳＯ２−、または所望により置換されてもよいヘテロシクロ−ＮＲ６ＳＯ２−であり；
Ｒ２は、水素、ハロゲン、−ＣＮ、ＯＨ、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＣＯＯＲ４、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＣＯＲ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ５、−ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいアリール−ＳＯ２、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロシクロであり；
Ｒ３は、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、シアノ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、ヒドロキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリールオキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいヘテロシクリル、所望により置換されてもよいヘテロシクリル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ４は、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、または所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキルであり；
Ｒ５は、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、シアノ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、ヒドロキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリールオキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいヘテロシクリル、所望により置換されてもよいヘテロシクリル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ６は、水素、または所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ７は、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、−ＯＲ４、ＣＮ、またはハロゲンである］
で示される化合物、および／またはその医薬的に許容される塩、互変異性体または立体異性体が提供される。
【００１６】
本発明のもう一つ別の態様において、式：
【化３】
0006843767.tif 000004
［式中
Ｕ１、Ｕ２、Ｕ３およびＵ４は、独立して、−Ｎ−または−ＣＨ−である：ただし、その内の少なくとも１つは−Ｎ−であり；
Ａは、所望により置換されてもよいヘテロシクロ、または所望により置換されてもよいヘテロアリールであり、ここで置換基は１または複数のＲであり；
Ｒは、独立して、１または複数の水素、ＣＤ３、ハロゲン、ハロアルキル、ヒドロキシアルキル、ＣＮ、ＣＦ３、ＣＨ２Ｆ、ＣＨＦ２、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ６）シクロアルキル、所望により置換されてもよいヘテロシクロ、−ＯＲ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ３Ｒ４、ＮＲ３Ｒ４（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＲ３、ＮＲ６ＣＯＲ３（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＣＯ２Ｒ３、ＮＲ６ＣＯ２Ｒ３（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、ＳＯ２（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、またはＮＲ６ＳＯ２Ｒ４（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−であり；
ＸおよびＹは、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロシクロより独立して選択され；
Ｚは、水素、ハロゲン、−ＯＨ、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、または（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシであり；
Ｒ１は、各々独立して、１または複数の水素、ハロゲン、−ＣＮ、−ＯＲ４、−ＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＯＨ、−ＯＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＣＯ−、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよいヘテロシクリル−ＣＯ−、所望により置換されてもよいヘテロシクリル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、−ＮＲ６ＳＯ２−所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、−ＮＲ６ＳＯ２−所望により置換されてもよいヘテロシクロ、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＮＲ６ＳＯ２−、または所望により置換されてもよいヘテロシクロ−ＮＲ６ＳＯ２−であり；
Ｒ２は、水素、ハロゲン、−ＣＮ、ＯＨ、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＣＯＯＲ４、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＣＯＲ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ５、−ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいアリール−ＳＯ２、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロシクロであり；
Ｒ３は、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、シアノ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、ヒドロキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリールオキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいヘテロシクリル、所望により置換されてもよいヘテロシクリル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ４は、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、または所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキルであり；
Ｒ５は、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、シアノ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、ヒドロキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリールオキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいヘテロシクリル、所望により置換されてもよいヘテロシクリル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ６は、水素、または所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ７は、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、−ＯＲ４、ＣＮ、またはハロゲンである］
で示される化合物、および／またはその医薬的に許容される塩、互変異性体または立体異性体が提供される。
【００１７】
本発明の第２の態様において、式：
【化４】
0006843767.tif 000005
［式中：
Ｕ１、Ｕ２、Ｕ３およびＵ４は、独立して、−Ｎ−または−ＣＨ−である：ただし、その内の少なくとも１つは−Ｎ−であり；
Ａは
【化５】
0006843767.tif 000006
であり；
Ｒは、独立して、１または複数の水素、ＣＤ３、ハロゲン、ハロアルキル、ヒドロキシアルキル、ＣＮ、ＣＦ３、ＣＨ２Ｆ、ＣＨＦ２、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ６）シクロアルキル、所望により置換されてもよいヘテロシクロ、−ＯＲ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ３Ｒ４、ＮＲ３Ｒ４（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＲ３、ＮＲ６ＣＯＲ３（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＣＯ２Ｒ３、ＮＲ６ＣＯ２Ｒ３（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、ＳＯ２（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、またはＮＲ６ＳＯ２Ｒ４（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−であり；
ＸおよびＹは、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロシクロより独立して選択され；
Ｚは、水素、ハロゲン、−ＯＨ、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、または（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシであり；
Ｒ１は、各々独立して、１または複数の水素、ハロゲン、−ＣＮ、−ＯＲ４、−ＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＯＨ、−ＯＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＣＯ−、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよいヘテロシクリル−ＣＯ−、所望により置換されてもよいヘテロシクリル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、−ＮＲ６ＳＯ２−所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、−ＮＲ６ＳＯ２−所望により置換されてもよいヘテロシクロ、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＮＲ６ＳＯ２−、または所望により置換されてもよいヘテロシクロ−ＮＲ６ＳＯ２−であり；
Ｒ２は、水素、ハロゲン、−ＣＮ、ＯＨ、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＣＯＯＲ４、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＣＯＲ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ５、−ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいアリール−ＳＯ２、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロシクロであり；
Ｒ３は、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、シアノ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、ヒドロキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリールオキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいヘテロシクリル、所望により置換されてもよいヘテロシクリル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ４は、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、または所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキルであり；
Ｒ５は、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、シアノ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、ヒドロキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリールオキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいヘテロシクリル、所望により置換されてもよいヘテロシクリル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ６は、水素、または所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキルである］
で示される化合物、および／またはその医薬的に許容される塩、互変異性体または立体異性体が提供される。
【００１８】
第１の２つの態様の範囲内にある本発明の第３の態様において、式（ＩＩ）：
【化６】
0006843767.tif 000007
［式中：
Ｕ１、Ｕ２、Ｕ３およびＵ４は、独立して、−Ｎ−または−ＣＨ−である：ただし、その内の少なくとも１つは−Ｎ−であり；
Ａは、
【化７】
0006843767.tif 000008
であり；
Ｒは、独立して、１または複数の水素、ＣＤ３、ハロゲン、ハロアルキル、ヒドロキシアルキル、ＣＮ、ＣＦ３、ＣＨ２Ｆ、ＣＨＦ２、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ６）シクロアルキル、所望により置換されてもよいヘテロシクロ、−ＯＲ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ３Ｒ４、ＮＲ３Ｒ４（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＲ３、ＮＲ６ＣＯＲ３（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＣＯ２Ｒ３、ＮＲ６ＣＯ２Ｒ３（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、ＳＯ２（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、またはＮＲ６ＳＯ２Ｒ４（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−であり；
ＸおよびＹは、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロシクロより独立して選択され；
Ｚは、水素、ハロゲン、−ＯＨ、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、または（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシであり；
Ｒ１は、各々独立して、１または複数の水素、ハロゲン、−ＣＮ、−ＯＲ４、−ＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＯＨ、−ＯＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＣＯ−、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよいヘテロシクリル−ＣＯ−、所望により置換されてもよいヘテロシクリル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、−ＮＲ６ＳＯ２−所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、−ＮＲ６ＳＯ２−所望により置換されてもよいヘテロシクロ、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＮＲ６ＳＯ２−、または所望により置換されてもよいヘテロシクロ−ＮＲ６ＳＯ２−であり；
Ｒ２は、水素、ハロゲン、−ＣＮ、ＯＨ、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロシクロであり；
Ｒ３は、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、シアノ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、ヒドロキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリールオキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいヘテロシクリル、所望により置換されてもよいヘテロシクリル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ４は、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、または所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキルであり；
Ｒ６は、水素、または所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキルである］
で示される化合物、および／またはその医薬的に許容される塩、互変異性体または立体異性体が提供される。
【００１９】
これまでの態様の範囲内にある第４の態様において、式：
【化８】
0006843767.tif 000009
［式中
Ａは
【化９】
0006843767.tif 000010
であり；
Ｒは、独立して、１または複数の水素、ＣＤ３、ハロゲン、ハロアルキル、ヒドロキシアルキル、ＣＮ、ＣＦ３、ＣＨ２Ｆ、ＣＨＦ２、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ６）シクロアルキル、所望により置換されてもよいヘテロシクロ、−ＯＲ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ３Ｒ４、ＮＲ３Ｒ４（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＲ３、ＮＲ６ＣＯＲ３（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＣＯ２Ｒ３、ＮＲ６ＣＯ２Ｒ３（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、ＳＯ２（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、またはＮＲ６ＳＯ２Ｒ４（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−であり；
ＸおよびＹは、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロシクロより独立して選択され；
Ｚは、水素、ハロゲン、−ＯＨ、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、または（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシであり；
Ｒ１は、各々独立して、１または複数の水素、ハロゲン、−ＣＮ、−ＯＲ４、−ＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＯＨ、−ＯＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＣＯ−、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよいヘテロシクリル−ＣＯ−、所望により置換されてもよいヘテロシクリル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、−ＮＲ６ＳＯ２−所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、−ＮＲ６ＳＯ２−所望により置換されてもよいヘテロシクロ、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＮＲ６ＳＯ２−、または所望により置換されてもよいヘテロシクロ−ＮＲ６ＳＯ２−であり；
Ｒ２は、水素、ハロゲン、−ＣＮ、ＯＨ、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロシクロであり；
Ｒ３は、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、シアノ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、ヒドロキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリールオキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいヘテロシクリル、所望により置換されてもよいヘテロシクリル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ４は、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、または所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキルであり；
Ｒ６は、水素、または所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキルである］
で示される化合物、および／またはその医薬的に許容される塩、互変異性体または立体異性体が提供される。
【００２０】
これまでの態様の範囲内にある発明の第５の態様において、式：
【化１０】
0006843767.tif 000011
［式中：
Ａは
【化１１】
0006843767.tif 000012
であり；
ＸおよびＹは、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロシクロより独立して選択され；
Ｚは、水素、ハロゲン、−ＯＨ、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、または（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシであり；
Ｒ１は、各々独立して、１または複数の水素、ハロゲン、−ＣＮ、−ＯＲ４、−ＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＯＨ、−ＯＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＣＯ−、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよいヘテロシクリル−ＣＯ−、所望により置換されてもよいヘテロシクリル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、−ＮＲ６ＳＯ２−所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、−ＮＲ６ＳＯ２−所望により置換されてもよいヘテロシクロ、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＮＲ６ＳＯ２−、または所望により置換されてもよいヘテロシクロ−ＮＲ６ＳＯ２−であり；
Ｒ２は、水素、ハロゲン、−ＣＮ、ＯＨ、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロシクロであり；
Ｒ３は、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、シアノ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、ヒドロキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリールオキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいヘテロシクリル、所望により置換されてもよいヘテロシクリル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ４は、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、または所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキルであり；
Ｒ６は、水素、または所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキルである］
で示される化合物、および／またはその医薬的に許容される塩、互変異性体または立体異性体が提供される。
【００２１】
これまでの態様の範囲内にある発明の第６の態様において、式：
【化１２】
0006843767.tif 000013
［式中：
Ａは
【化１３】
0006843767.tif 000014
であり；
Ｒは、独立して、１または複数の水素、ＣＤ３、ハロゲン、ハロアルキル、ヒドロキシアルキル、ＣＮ、ＣＦ３、ＣＨ２Ｆ、ＣＨＦ２、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ６）シクロアルキル、所望により置換されてもよいヘテロシクロ、−ＯＲ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ３Ｒ４、ＮＲ３Ｒ４（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＲ３、ＮＲ６ＣＯＲ３（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＣＯ２Ｒ３、ＮＲ６ＣＯ２Ｒ３（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、ＳＯ２（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、またはＮＲ６ＳＯ２Ｒ４（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−であり；
ＸおよびＹは、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロシクロから独立して選択され；
Ｚは、水素、ハロゲン、−ＯＨ、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、または（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシであり；
Ｒ１は、各々独立して、１または複数の水素、ハロゲン、−ＣＮ、−ＯＲ４、−ＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＯＨ、−ＯＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＣＯ−、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよいヘテロシクリル−ＣＯ−、所望により置換されてもよいヘテロシクリル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、−ＮＲ６ＳＯ２−所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、−ＮＲ６ＳＯ２−所望により置換されてもよいヘテロシクロ、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＮＲ６ＳＯ２−、または所望により置換されてもよいヘテロシクロ−ＮＲ６ＳＯ２−であり；
Ｒ２は、水素、ハロゲン、−ＣＮ、ＯＨ、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＣＯＯＲ４、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＣＯＲ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ５、−ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいアリール−ＳＯ２、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロシクロであり；
Ｒ３は、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、シアノ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、ヒドロキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリールオキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいヘテロシクリル、所望により置換されてもよいヘテロシクリル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ４は、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキルであり；
Ｒ５は、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、シアノ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、ヒドロキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリールオキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいヘテロシクリル、所望により置換されてもよいヘテロシクリル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ６は、水素、または所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキルである］
で示される化合物、および／またはその医薬的に許容される塩、互変異性体または立体異性体が提供される。
【００２２】
これまでの態様の範囲内にある発明の第７の態様において、式中のＡが
【化１４】
0006843767.tif 000015
である、化合物が提供される。
【００２３】
これまでの態様の範囲内にある発明の第８の態様において、式：
【化１５】
0006843767.tif 000016
［式中：
Ａは
【化１６】
0006843767.tif 000017
であり；
Ｒは、独立して、１または複数の水素、ＣＤ３、ハロゲン、ハロアルキル、ヒドロキシアルキル、ＣＮ、ＣＦ３、ＣＨ２Ｆ、ＣＨＦ２、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ６）シクロアルキル、所望により置換されてもよいヘテロシクロ、−ＯＲ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ３Ｒ４、ＮＲ３Ｒ４（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＲ３、ＮＲ６ＣＯＲ３（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＣＯ２Ｒ３、ＮＲ６ＣＯ２Ｒ３（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、ＳＯ２（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、またはＮＲ６ＳＯ２Ｒ４（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−であり；
ＸおよびＹは、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロシクロより独立して選択され；
Ｚは、水素、ハロゲン、−ＯＨ、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、または（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシであり；
Ｒ１は、各々独立して、１または複数の水素、ハロゲン、−ＣＮ、−ＯＲ４、−ＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＯＨ、−ＯＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＣＯ−、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよいヘテロシクリル−ＣＯ−、所望により置換されてもよいヘテロシクリル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、−ＮＲ６ＳＯ２−所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、−ＮＲ６ＳＯ２−所望により置換されてもよいヘテロシクロ、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＮＲ６ＳＯ２−、または所望により置換されてもよいヘテロシクロ−ＮＲ６ＳＯ２−であり；
Ｒ２は、水素、ハロゲン、−ＣＮ、ＯＨ、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＣＯＯＲ４、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＣＯＲ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ５、−ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいアリール−ＳＯ２、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロシクロであり；
Ｒ３は、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、シアノ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、ヒドロキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリールオキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいヘテロシクリル、所望により置換されてもよいヘテロシクリル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ４は、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、または所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキルであり；
Ｒ５は、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、シアノ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、ヒドロキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリールオキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいヘテロシクリル、所望により置換されてもよいヘテロシクリル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ６は、水素、または所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキルである］
で示される化合物、および／またはその医薬的に許容される塩、互変異性体または立体異性体が提供される。
【００２４】
これまでの態様の範囲内にある発明のもう一つ別の態様において、式：
【化１７】
0006843767.tif 000018
［式中：
Ａは
【化１８】
0006843767.tif 000019
である］
で示される化合物が提供される。
【００２５】
これまでの態様の範囲内にある発明のもう一つ別の態様において、式（Ｖ）：
【化１９】
0006843767.tif 000020
［式中：
Ａは
【化２０】
0006843767.tif 000021
であり；
Ｒは、独立して、１または複数の水素、ＣＤ３、ハロゲン、ハロアルキル、ヒドロキシアルキル、ＣＮ、ＣＦ３、ＣＨ２Ｆ、ＣＨＦ２、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ６）シクロアルキル、所望により置換されてもよいヘテロシクロ、−ＯＲ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ３Ｒ４、ＮＲ３Ｒ４（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＲ３、ＮＲ６ＣＯＲ３（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＣＯ２Ｒ３、ＮＲ６ＣＯ２Ｒ３（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、ＳＯ２（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、またはＮＲ６ＳＯ２Ｒ４（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−であり；
ＸおよびＹは、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロシクロより独立して選択され；
Ｚは、水素、ハロゲン、−ＯＨ、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、または（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシであり；
Ｒ１は、各々独立して、１または複数の水素、ハロゲン、−ＣＮ、−ＯＲ４、−ＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＯＨ、−ＯＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＣＯ−、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよいヘテロシクリル−ＣＯ−、所望により置換されてもよいヘテロシクリル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、−ＮＲ６ＳＯ２−所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、−ＮＲ６ＳＯ２−所望により置換されてもよいヘテロシクロ、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＮＲ６ＳＯ２−、または所望により置換されてもよいヘテロシクロ−ＮＲ６ＳＯ２−であり；
Ｒ２は、水素、ハロゲン、−ＣＮ、ＯＨ、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＣＯＯＲ４、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＣＯＲ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ５、−ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいアリール−ＳＯ２、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロシクロであり；
Ｒ３は、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、シアノ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、ヒドロキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリールオキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいヘテロシクリル、所望により置換されてもよいヘテロシクリル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ４は、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、または所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキルであり；
Ｒ５は、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、シアノ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、ヒドロキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリールオキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいヘテロシクリル、所望により置換されてもよいヘテロシクリル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ６は、水素、または所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキルである］
で示される化合物、および／またはその医薬的に許容される塩、互変異性体または立体異性体が提供される。
【００２６】
これまでの態様の範囲内にある発明のもう一つ別の態様において、式（Ｖ）の式中のＡが
【化２１】
0006843767.tif 000022
である、化合物が提供される。
【００２７】
これまでの態様の範囲内にある発明のもう一つ別の態様において、式（ＶＩ）：
【化２２】
0006843767.tif 000023
［式中：
Ａは
【化２３】
0006843767.tif 000024
であり；
Ｒは、独立して、１または複数の水素、ＣＤ３、ハロゲン、ハロアルキル、ヒドロキシアルキル、ＣＮ、ＣＦ３、ＣＨ２Ｆ、ＣＨＦ２、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ６）シクロアルキル、所望により置換されてもよいヘテロシクロ、−ＯＲ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ３Ｒ４、ＮＲ３Ｒ４（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＲ３、ＮＲ６ＣＯＲ３（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＣＯ２Ｒ３、ＮＲ６ＣＯ２Ｒ３（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、ＳＯ２（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、またはＮＲ６ＳＯ２Ｒ４（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−であり；
ＸおよびＹは、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロシクロより独立して選択され；
Ｚは、水素、ハロゲン、−ＯＨ、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、または（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシであり；
Ｒ１は、各々独立して、１または複数の水素、ハロゲン、−ＣＮ、−ＯＲ４、−ＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＯＨ、−ＯＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＣＯ−、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよいヘテロシクリル−ＣＯ−、所望により置換されてもよいヘテロシクリル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、−ＮＲ６ＳＯ２−所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、−ＮＲ６ＳＯ２−所望により置換されてもよいヘテロシクロ、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＮＲ６ＳＯ２−、または所望により置換されてもよいヘテロシクロ−ＮＲ６ＳＯ２−であり；
Ｒ２は、水素、ハロゲン、−ＣＮ、ＯＨ、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＣＯＯＲ４、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＣＯＲ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ５、−ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいアリール−ＳＯ２、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロシクロであり；
Ｒ３は、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、シアノ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、ヒドロキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリールオキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいヘテロシクリル、所望により置換されてもよいヘテロシクリル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ４は、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、または所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキルであり；
Ｒ５は、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、シアノ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、ヒドロキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリールオキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいヘテロシクリル、所望により置換されてもよいヘテロシクリル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ６は、水素、または所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキルである］
で示される化合物、および／またはその医薬的に許容される塩、互変異性体または立体異性体が提供される。
【００２８】
これまでの態様の範囲内にある発明のもう一つ別の態様において、式（ＶＩ）中のＡが
【化２４】
0006843767.tif 000025
である、化合物が提供される。
【００２９】
第１の態様の範囲内にある実施例より選択される化合物、あるいはその医薬的に許容される塩、互変異性体または立体異性体が提供される。
【００３０】
上記したいずれかの態様の範囲内にあるいずれかの下位群の化合物より選択される化合物が提供される。
【００３１】
もう一つ別の態様において、次の群：
５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン；
１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン；
５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン；
８−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン；
５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン；
５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１３−エトキシ−１０−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン；
１０−メタンスルホニル−１３−（２Ｈ３）メトキシ−５−［５−（２Ｈ３）メチル−３−メチル−１,２−オキサゾール−４−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン；
８−［（Ｓ）−（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−１３−（２Ｈ３）メトキシ−５−［５−（２Ｈ３）メチル−３−メチル−１,２−オキサゾール−４−イル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン；
１３−エトキシ−１０−メタンスルホニル−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン；
１３−（シクロプロピルメトキシ）−１０−メタンスルホニル−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン；
８−［（Ｓ）−（３−フルオロピリジン−２−イル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン；
８−［（Ｓ）−（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（３−フルオロピリジン−２−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン；
１３−（シクロプロピルメトキシ）−８−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン；
１３−エトキシ−８−［（Ｓ）−（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン；
１３−（シクロプロピルメトキシ）−８−［（Ｓ）−（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン；
８−［（Ｓ）−（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン；
１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［オキサン−４−イル（２,４,６−トリフルオロフェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン；
８−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン；
１３−（シクロプロピルメトキシ）−８−［（Ｓ）−（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−１０−メタンスルホニル−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン；
Ｎ−［５−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−１０−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１３−イル］シクロプロパンスルホンアミド；
１３−（シクロプロピルメトキシ）−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１０−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン；
１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−５−（４−メトキシ−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（９）,２（７）,３,５,１０,１２−ヘキサエン；
［５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１３−メトキシ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（９）,２,４,６,１０,１２−ヘキサエン−１０−イル］メタノール；
２−｛１３−メトキシ−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１０−イル｝プロパン−２−オール；
１３−メトキシ−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（９）,２,４,６,１０,１２−ヘキサエン−１０−イル｝メタノール；
２−［５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１３−メトキシ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（９）,２,４,６,１０,１２−ヘキサエン−１０−イル］プロパン−２−オール；
２−［５−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−８−［（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（９）,２（７）,３,５,１０,１２−ヘキサエン−１１−イル］プロパン−２−オール；
２−［５−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−１３−メトキシ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（９）,２,４,６,１０,１２−ヘキサエン−１０−イル］プロパン−２−オール；
２−｛５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（９）,２（７）,３,５,１０,１２−ヘキサエン−１１−イル｝プロパン−２−オール；
２−｛５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（９）,２,４,６,１０,１２−ヘキサエン−１０−イル｝プロパン−２−オール；
２−［５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（９）,２（７）,３,５,１０,１２−ヘキサエン−１１−イル］プロパン−２−オール；
２−｛５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１０−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１２−イル｝プロパン−２−オール；
２−［５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１０−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１２−イル］プロパン−２−オール；
２−［５−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（９）,２（７）,３,５,１０,１２−ヘキサエン−１１−イル］プロパン−２−オール；
２−［５−（４−エチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（９）,２（７）,３,５,１０,１２−ヘキサエン−１１−イル］プロパン−２−オール；
４−｛５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１０−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（９）,２（７）,３,５,１０,１２−ヘキサエン−１１−イル｝−１λ６,４−チオモルホリン−１,１−ジオン；または
２−｛８−［（Ｓ）−（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−５−［５−（２Ｈ３）メチル−３−メチル−１,２−オキサゾール−４−イル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１１−イル｝プロパン−２−オール；
より選択される化合物、および／またはその医薬的に許容される塩、互変異性体または立体異性体が提供される。
【００３２】
本発明の１の実施態様は、Ａが所望により置換されてもよいヘテロシクロまたは所望により置換されてもよいヘテロアリールであり、置換基が１または複数のＲである、化合物を提供する。
【００３３】
本発明のもう一つ別の実施態様は、Ａが
【化２５】
0006843767.tif 000026
であり、Ｒが、独立して、１または複数の水素、ＣＤ３、ＯＣＤ３、ＣＦ３、ＣＨＦ２、または（Ｃ１−Ｃ３）アルキルである、化合物を提供する。
【００３４】
本発明のもう一つ別の実施態様は、Ａが
【化２６】
0006843767.tif 000027
であり、Ｒが、独立して、１または複数の水素、ＣＤ３、ＯＣＤ３、ＣＦ３、ＣＨＦ２、または（Ｃ１−Ｃ３）アルキルである、化合物を提供する。
【００３５】
発明の他の実施態様
別の実施態様において、本発明は、医薬的に許容される担体と、治療上有効量の少なくとも１つの本発明の化合物またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩もしくは溶媒和物とを含む医薬組成物を提供する。
【００３６】
別の実施態様において、本発明は、本発明の化合物、あるいはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、または溶媒和物の製造方法を提供する。
【００３７】
別の実施態様において、本発明は、医薬として用いるための、本発明に係る化合物、その医薬的に許容される塩、互変異性体または立体異性体、および組成物と関連付けられる。
【００３８】
もう一つ別の実施態様において、本発明は、ブロモドメインを持つタンパク質が介在する障害の活性を阻害する必要のある患者にて、その活性を阻害する方法であって、該患者に少なくとも１つの本発明の化合物を投与する工程を含む、方法を提供する。
【００３９】
もう一つ別の実施態様において、本発明は、種々の型のがんを治療および／または予防する方法であって、かかる治療および／または予防を必要とする患者に、治療上有効量の１または複数の本発明の化合物を単独で、あるいは所望により、本発明の別の化合物および／または他の型の治療薬と組み合わせて投与することを含む方法を提供する。
【００４０】
もう一つ別の実施態様において、本発明は、限定されるものではないが、小細胞肺がん、非小細胞肺がん、大腸がん、多発性骨髄腫、急性骨髄性白血病（ＡＭＬ）、急性リンパ性白血病（ＡＬＬ）、膵臓がん、肝臓がん、肝細胞がん、神経芽細胞腫、他の固形腫瘍、または他の血液がんを含む、種々の型のがんの治療および／または予防の方法を提供する。
【００４１】
もう一つ別の実施態様において、本発明は、限定されるものではないが、小細胞肺がん、非小細胞肺がん、大腸がん、多発性骨髄腫、ＡＭＬを含む、種々の型のがんの治療および／または予防の方法を提供する。
【００４２】
もう一つ別の実施態様において、本発明は、療法に用いるための本発明の化合物を提供する。
【００４３】
もう一つ別の実施態様において、本発明は、療法における同時の、別個の、または連続的な使用のための、本発明の化合物と、さらなる治療薬との併用製剤を提供する。
【００４４】
もう一つ別の実施態様において、本発明は、ブロモドメインを持つタンパク質を阻害する方法であって、該タンパク質を例示される化合物またはその医薬的に許容される塩もしくは組成物と接触させることを含む、方法を提供する。
【００４５】
治療適用
本発明の式（Ｉ）の化合物はブロモドメイン阻害剤であり、ブロモドメイン阻害剤の必要性を示す疾患および症状の治療にて有益である可能性がある。
【００４６】
ある実施態様において、ブロモドメイン阻害剤の必要性を示す疾患または症状の治療方法であって、その必要とする対象において、治療上有効量の式（Ｉ）の化合物またはその医薬的に許容される塩を投与することを含む方法が提供される。
【００４７】
もう一つ別の実施態様にて、慢性の自己免疫および／または炎症性症状の治療方法であって、その必要とする対象において、治療上有効量の式（Ｉ）の１または複数の化合物あるいはその医薬的に許容される塩を投与することを含む方法が提供される。
【００４８】
さらなる実施態様において、がんの治療方法であって、その必要とする対象において、治療上有効量の式（Ｉ）の１または複数の化合物あるいはその医薬的に許容される塩を投与することを含む方法が提供される。
【００４９】
ある実施態様において、その必要とする対象は、哺乳類、特にヒトである。
【００５０】
ブロモドメイン阻害剤は、全身性または組織炎症、感染または低酸素症に対する炎症性応答、細胞の活性化および増殖、脂質代謝作用、線維症と関連する種々の疾患または症状の治療にて、およびウイルス感染の予防および治療にて有用であると考えられる。
【００５１】
ブロモドメイン阻害剤は、関節リウマチ、骨関節炎、急性痛風、乾癬、全身性エリテマトーデス、多発性硬化症、炎症性腸疾患（クローン病および潰瘍性大腸炎）、喘息、慢性閉塞性気道疾患、肺炎、心筋炎、心膜炎、筋炎、湿疹、皮膚炎、脱毛症、白斑、水疱皮膚疾患、腎炎、血管炎、アテローム性動脈硬化症、アルツハイマー病、鬱病、網膜炎、ブドウ膜炎、強膜炎、肝炎、膵炎、原発性胆汁性肝硬変、硬化性胆管炎、アジソン病、下垂体炎、甲状腺炎、Ｉ型糖尿病、および移植臓器の急性拒絶反応などの、多種多様な慢性自己免疫または炎症性症状の治療に有用である可能性がある。
【００５２】
ブロモドメイン阻害剤は、急性痛風、巨細胞動脈炎、腎炎（ループス腎炎を含む）、糸球体腎炎などの器官が関与する血管炎、血管炎（巨細胞動脈炎を含む）、ウェグナー肉芽腫症、結節性多発動脈炎、ベーチェット病、カワサキ病、高安動脈炎および移植臓器の急性拒絶反応などの多種多様な急性炎症性症状の治療に有用である可能性がある。
【００５３】
ブロモドメイン阻害剤は、敗血症、敗血症症候群、敗血症ショック、エンドトキシン血症、全身性炎症反応症候群（ＳＩＲＳ）、多臓器機能不全症候群、毒素ショック症候群、急性肺傷害、ＡＲＤＳ（成人呼吸窮迫症候群）、急性腎不全、劇症肝炎、熱傷、急性膵炎、術後症候群、サルコイドーシス、ヘルクスハイマー反応、脳炎、脊髄炎、髄膜炎、マラリア、インフルエンザ、帯状ヘルペス、単純ヘルペスおよびコロナウイルスなどのウイルス感染に伴うＳＩＲＳなどの細菌、ウイルス、真菌、寄生虫またはそれらのトキシンでの感染に対する炎症性応答に関する疾患または症状の予防または治療に有用である可能性がある。
【００５４】
ブロモドメイン阻害剤は、心筋梗塞、脳血管虚血（脳卒中）、急性冠症候群、腎再灌流傷害、臓器移植、冠動脈バイパス移植術、心肺バイパス術、ならびに肺、腎臓、肝臓、胃腸または末梢肢の塞栓症などの虚血−再灌流傷害に付随する症状の予防または治療に有用である可能性がある。
【００５５】
ブロモドメイン阻害剤は、高コレステロール血症、アテローム性動脈硬化症およびアルツハイマー病などのＡＰＯ−Ａ１の制御を介して脂質代謝の障害を治療するのに有用である可能性がある。
【００５６】
ブロモドメイン阻害剤は、突発性肺線維症、腎線維症、術後狭窄、ケロイド形成、強皮症および心線維症などの線維性症状の治療に有用である可能性がある。
【００５７】
ブロモドメイン阻害剤は、ヘルペスウイルス、ヒトパピローマウイルス、アデノウイルス、ポックスウイルスおよび他のＤＮＡウイルスなどのウイルス感染の予防および治療に有用である可能性がある。
【００５８】
ブロモドメイン阻害剤は、血液性がん、肺、乳房および大腸がんを含む上皮性がん、正中線がん、ならびに間葉、肝臓、腎臓および神経性腫瘍を含むがんの治療にも有用である可能性がある。
【００５９】
ある実施態様において、ブロモドメイン阻害剤の必要性を示す疾患または症状は、肺血症、熱傷、膵炎、大きな外傷、出血および虚血などの全身性炎症応答症候群に付随する疾患より選択される。この実施態様にて、ブロモドメイン阻害剤は、診断の時点で、ＳＩＲＳ、発作開始、多臓器機能不全症候群（急性肺傷害、ＡＲＤＳ、急性の腎臓、肝臓、心臓および胃腸の傷害を含む）の発生率および死亡率を減少させるのに投与される。もう一つ別の実施態様にて、ブロモドメイン阻害剤は、敗血症、出血、広範囲に及ぶ組織損傷、ＳＩＲＳまたはＭＯＤＳ（多臓器機能不全症候群）のリスクが高い外科手術または他の操作の前に投与される。特定の実施態様において、ブロモドメイン阻害剤の必要性を示す疾患または症状は、敗血症、敗血症性症候群、敗血症性ショックおよび内毒血症である。別の実施態様において、ブロモドメイン阻害剤は、急性膵炎または急性／慢性膵炎の治療にその必要性が示唆される。もう一つ別の実施態様にて、ブロモドメイン阻害剤は熱傷の治療に示唆される。
【００６０】
ある実施態様において、ブロモドメイン阻害剤の必要性が示される疾患または症状は、単純ヘルペスの感染および再活性化、口唇ヘルペス、帯状ヘルペスの感染および再活性化、水痘、帯状疱疹、ヒトパピローマウイルス症、頚部異常増殖、アデノウイルス感染（急性呼吸器疾患を含む）、およびポックスウイルス感染（牛痘および天然痘およびアフリカブタコレラウイルスなどの感染）より選択される。
【００６１】
「ブロモドメイン阻害剤の必要性が示される疾患または症状」なる語は、上記したいずれかの、あるいはすべての病状を包含するものとする。
【００６２】
一の実施態様にて、ブロモドメインを阻害する方法であって、ブロモドメインを式（Ｉ）の化合物またはその医薬的に許容される塩と接触させることを含む方法が提供される。
【００６３】
療法にて用いるのに、式（Ｉ）の化合物ならびにその医薬的に許容される塩を化合物そのものとして投与することも可能であるが、医薬組成物として投与されるのがより一般的である。
【００６４】
医薬組成物は、単位用量に付き、所定量の活性成分を含有する単位剤形にて投与されてもよい。好ましい単位剤形の組成物は、活性成分を一日の用量またはそれ以下の用量で、あるいはその適切なフラクションで含有する組成物である。かくして、かかる単位剤形は一日に１回よりも多く投与されてもよい。好ましい単位剤形の組成物は、上記されるように、活性成分を、一日の用量またはそれ以下の用量（一日に１回より多く投与する場合に適用）にて、あるいはその適切なフラクションにて含有する組成物である。
【００６５】
本発明の化合物で処理され得るがんの型として、以下に限定されないが、脳がん、皮膚がん、膀胱がん、卵巣がん、乳がん、胃がん、膵臓がん、前立腺がん、大腸がん、血液がん、肺がんおよび骨がんが挙げられる。かかる型のがんの例として、神経芽細胞腫、腸のがん、例えば直腸がん、大腸がん、家族性腺腫性ポリポーシスがんおよび遺伝性非ポリポーシス結腸直腸がん、食道がん、口唇がん、喉頭がん、下咽頭がん、舌がん、唾液腺がん、胃がん、腺がん、延髄甲状腺がん、乳頭甲状腺がん、腎臓がん、腎臓軟組織がん、卵巣がん、頚部がん、子宮体がん、子宮内膜がん、絨毛膜がん、膵臓がん、前立腺がん、精巣がん、乳がん、泌尿器がん、メラノーマ、脳腫瘍、例えば、神経膠芽腫、星細胞腫、髄膜腫、髄芽腫および末梢神経外胚葉腫、ホジキンリンパ腫、非ホジキンリンパ腫、バーキットリンパ腫、急性リンパ性白血病（ＡＬＬ）、慢性リンパ性白血病（ＣＬＬ）、急性骨髄性白血病（ＡＭＬ）、慢性骨髄性白血病（ＣＭＬ）、成人型Ｔ細胞白血病リンパ腫、びまん性大細胞型Ｂ細胞リンパ腫（ＤＬＢＣＬ）、肝細胞がん、胆嚢がん、気管支がん、小細胞肺がん、非小細胞肺がん、多発性骨髄腫、基礎細胞腫、奇形腫、網膜芽細胞腫、脈絡膜メラノーマ、精上皮腫、横紋筋肉腫、頭蓋咽頭腫、骨肉腫、軟骨肉腫、筋肉肉腫、脂肪肉腫、線維肉腫、ユーイング肉腫および形質細胞腫が挙げられる。
【００６６】
腫瘍にて認められるアポトーシスの欠如に加えて、アポトーシス耐性による免疫系の自己反応性細胞を排除する能力の欠陥は、自己免疫疾患の病理発生において重要な役割を果たしていると考えられる。自己免疫疾患は、免疫系細胞が自分自身の臓器および分子に対する抗体を産生するか、あるいは分子の破壊をもたらす組織を直接攻撃する点で特徴付けられる。その自己反応性細胞がアポトーシスを受けないことは疾患の発症をもたらす。アポトーシス制御の欠陥は、全身性エリトマトーデスまたは関節リウマチなどの自己免疫疾患にて確認されている。
【００６７】
かくして、もう一つ別の実施態様において、本発明は、自己免疫疾患の治療方法であって、その治療を必要とする患者に本発明の化合物または組成物を付与することからなる方法を提供する。かかる自己免疫疾患の例として、以下に限定されないが、関節リウマチ、全身性エリテマトーデス、シャープ症候群、ＣＲＥＳＴ症候群（石灰沈着、レイノー現象症候群、下部食道拡張症、毛細血管拡張症）、皮膚筋炎、血管炎（ウェゲナー病）およびシェーグレン症候群などの膠原病；グッドバスチャー症候群、急速進行性糸球体腎炎およびＩＩ型膜性増殖性糸球体腎炎などの腎疾患；Ｉ型糖尿病、自己免疫性多腺性内分泌不全症・カンジダ症・外胚葉ジストロフィー（ＡＰＥＣＥＤ）、自己免疫性副甲状腺機能亢進症、悪性貧血、生殖腺機能不全、突発性アジソン病、甲状腺機能亢進症、橋本甲状腺炎および原発性粘液水腫などの内分泌疾患；尋常性天疱瘡、水疱類天疱瘡、妊娠性疱疹、表皮水疱症および主要多形性紅斑などの皮膚疾患；原発性胆汁性肝硬変、自己免疫性胆道炎、自己免疫性１型肝炎、自己免疫性２型肝炎、原発性硬化性胆管炎などの肝疾患；多発性硬化症、重症筋無力症、ランバート・イートン筋無力症症候群、後天性神経筋緊張症、ギランバレー症候群（ミラー・フィッシャ症候群）、スティッフマン症候群、小脳変性、運動失調症、眼球クローヌス、感覚神経障害およびアカラシアなどの神経性疾患；自己免疫溶血性貧血、突発性血小板減少性紫斑病（ヴェールホフ病）などの血管疾患；ＡＩＤＳ、マラリアおよびシャーガス病などの自己免疫反応に付随する感染症が挙げられる。
【００６８】
本発明の化合物は、それ単独で、あるいは他の治療薬または放射線療法と組み合わせもしくは共同投与することで、特定の型のがんを治療するのに有用である。かくして、一の実施態様にて、本発明の化合物は、放射線療法あるいは細胞分裂停止または抗悪性腫瘍活性を有する別の治療薬と共同投与される。適切な細胞分裂停止のための化学療法用化合物として、以下に限定されないが、（ｉ）代謝拮抗剤；（ｉｉ）ＤＮＡ断片化剤；（ｉｉｉ）ＤＮＡ架橋剤；（ｉｖ）挿入剤；（ｖ）タンパク質合成阻害剤；（ｖｉ）カンプトテシンまたはトポテカンなどのトポイソメラーゼ−Ｉ毒；（ｖｉｉ）トポイソメラーゼＩＩ毒；（ｖｉｉｉ）微小管作用性（microtubule-directed）剤；（ｉｘ）キナーゼ阻害剤；（ｘ）多種多様な治験剤；（ｘｉ）ホルモン；および（ｘｉｉ）ホルモンアンタゴニストが挙げられる。本発明の化合物は、上記した１２種に分類される既知の薬剤、ならびに現在開発中の将来性のある薬剤と併用して用いるのが有用である可能性がある。特に、本発明の化合物は、現行の治癒標準薬ならびに将来予知可能な薬剤よりも発展する薬剤と併用して用いるのが有用である可能性がある。個々の投与量および投与計画は、医師の高度な知識あるいは当該分野における一般的な技法に基づいて定められる。
【００６９】
さらには、本発明の化合物が１または複数の免疫−腫瘍学の薬剤（immuno-oncology agent）と一緒に投与される、治療方法が提供される。がんの免疫治療薬としても知られる、本発明にて使用される免疫−腫瘍学の薬剤は、対象での免疫応答を強化し、刺激し、および／またはアップレギュレートするのに効果的である。一の態様にて、本発明の化合物と、免疫−腫瘍学の薬剤との投与は腫瘍増殖の阻害にて相乗効果を有する。
【００７０】
一の態様にて、本発明の化合物は、免疫−腫瘍学の薬剤を投与する前に順次投与される。もう一つ別の態様にて、本発明の化合物は、免疫学−腫瘍学の薬剤と同時に投与される。さらにもう一つ別の態様にて、本発明の化合物は免疫−腫瘍学の薬剤を投与した後に順次投与される。
【００７１】
もう一つ別の態様において、本発明の化合物は免疫−腫瘍学の薬剤と一緒に共同処方されてもよい。
【００７２】
免疫−腫瘍学の薬剤は、例えば、小分子薬物、抗体、または他の生物学的または小分子を包含する。生物学的な免疫−腫瘍学の薬剤の例として、限定されるものではないが、がんワクチン、抗体、およびサイトカインが挙げられる。一の態様において、抗体はモノクローナル抗体である。もう一つ別の態様にて、モノクローナル抗体はヒト化またはヒト抗体である。
【００７３】
一の態様において、免疫−腫瘍学の薬剤は（ｉ）刺激（共刺激を含む）受容体のアゴニスト、または（ｉｉ）Ｔ細胞に対する阻害（共阻害を含む）シグナルのアンタゴニストであり、それらは共に抗原特異的Ｔ細胞応答（しばしば、免疫チェックポイントレギュレータとも称される）をもたらす。
【００７４】
特定の刺激および阻害分子は免疫グロブリンスーパーファミリー（ＩｇＳＦ）の構成員である。共刺激または共阻害受容体に結合する膜結合リガンドのうちの一の重要なファミリーがＢ７ファミリーであり、Ｂ７−１、Ｂ７−２、Ｂ７−Ｈ１（ＰＤ−Ｌ１）、Ｂ７−ＤＣ（ＰＤ−Ｌ２）、Ｂ７−Ｈ２（ＩＣＯＳ−Ｌ）、Ｂ７−Ｈ３、Ｂ７−Ｈ４、Ｂ７−Ｈ５（ＶＩＳＴＡ）、およびＢ７−Ｈ６を包含する。共刺激または共阻害受容体に結合する膜結合リガンドのもう一つ別のファミリーが、同種ＴＮＦ受容体ファミリーの構成員に結合するＴＮＦファミリーの分子であり、ＣＤ４０およびＣＤ４０Ｌ、ＯＸ−４０、ＯＸ−４０Ｌ、ＣＤ７０、ＣＤ２７Ｌ、ＣＤ３０、ＣＤ３０Ｌ、４−１ＢＢＬ、ＣＤ１３７（４−１ＢＢ）、ＴＲＡＩＬ／Ａｐｏ２−Ｌ、ＴＲＡＩＬＲ１／ＤＲ４、ＴＲＡＩＬＲ２／ＤＲ５、ＴＲＡＩＬＲ３、ＴＲＡＩＬＲ４、ＯＰＧ、ＲＡＮＫ、ＲＡＮＫＬ、ＴＷＥＡＫＲ／Ｆｎ１４、ＴＷＥＡＫ、ＢＡＦＦＲ、ＥＤＡＲ、ＸＥＤＡＲ、ＴＡＣＩ、ＡＰＲＩＬ、ＢＣＭＡ、ＬＴβＲ、ＬＩＧＨＴ、ＤｃＲ３、ＨＶＥＭ、ＶＥＧＩ／ＴＬ１Ａ、ＴＲＡＭＰ／ＤＲ３、ＥＤＡＲ、ＥＤＡ１、ＸＥＤＡＲ、ＥＤＡ２、ＴＮＦＲ１、リンホトキシンα／ＴＮＦβ、ＴＮＦＲ２、ＴＮＦα、ＬＴβＲ、リンホトキシンα１β２、ＦＡＳ、ＦＡＳＬ、ＲＥＬＴ、ＤＲ６、ＴＲＯＹ、ＮＧＦＲを包含する。
【００７５】
もう一つ別の態様において、免疫−腫瘍学の薬剤は、Ｔ細胞活性化を阻害するサイトカイン（例、ＩＬ−６、ＩＬ−１０、ＴＧＦ−β、ＶＥＧＦ、および他の免疫抑制サイトカイン）であるか、免疫応答を刺激するためにＴ細胞活性化を刺激するサイトカインである。
【００７６】
一の態様において、Ｔ細胞応答は、本発明の化合物と、１または複数の（ｉ）Ｔ細胞の活性化を阻害するタンパク質のアンタゴニスト（例えば、免疫チェックポイント阻害剤）、例えばＣＴＬＡ−４、ＰＤ−１、ＰＤ−Ｌ１、ＰＤ−Ｌ２、ＬＡＧ−３、ＴＩＭ−３、ガレクチン９、ＣＥＡＣＡＭ−１、ＢＴＬＡ、ＣＤ６９、ガレクチン−１、ＴＩＧＩＴ、ＣＤ１１３、ＧＰＲ５６、ＶＩＳＴＡ、２Ｂ４、ＣＤ４８、ＧＡＲＰ、ＰＤ１Ｈ、ＬＡＩＲ１、ＴＩＭ−１、およびＴＩＭ−４、および（ｉｉ）Ｔ細胞の活性化を刺激するタンパク質のアゴニスト、例えばＢ７−１、Ｂ７−２、ＣＤ２８、４−１ＢＢ（ＣＤ１３７）、４−１ＢＢＬ、ＩＣＯＳ、ＩＣＯＳ−Ｌ、ＯＸ４０、ＯＸ４０Ｌ、ＧＩＴＲ、ＧＩＴＲＬ、ＣＤ７０、ＣＤ２７、ＣＤ４０、ＤＲ３およびＣＤ２８Ｈとを併用することによって刺激され得る。
【００７７】
がんを治療するのに本発明の化合物と合わせることのできる他の薬剤として、ＮＫ細胞に対する阻害受容体のアンタゴニストまたはＮＫ細胞に対する活性化受容体のアゴニストが挙げられる。例えば、本発明の化合物は、リリルマブなどのＫＩＲのアゴニストと併用され得る。
【００７８】
併用療法のさらに別の薬剤として、限定されないが、ＣＳＦ−１Ｒアンタゴニスト抗体（ＲＧ７１５５（ＷＯ１１／７００２４、ＷＯ１１／１０７５５３、ＷＯ１１／１３１４０７、ＷＯ１３／８７６９９、ＷＯ１３／１１９７１６、ＷＯ１３／１３２０４４）またはＦＰＡ−００８（ＷＯ１１／１４０２４９；ＷＯ１３１６９２６４；ＷＯ１４／０３６３５７を含む）などのＣＳＦ−１Ｒアンタゴニストを含む、マクロファージまたは単球を阻害するかまたは枯渇させる薬剤が挙げられる。
【００７９】
もう一つ別の態様において、本発明の化合物は、１または複数の、共刺激陽性受容体をライゲートするアゴニスト剤；阻害受容体、アンタゴニストを介してシグナル化を弱める遮断剤；および１または複数の、抗腫瘍Ｔ細胞の頻度を全身的に増大させる薬剤、腫瘍微小環境の範囲内で異なる免疫抑制経路を克服する（例えば、阻害受容体の関与（例、ＰＤ−Ｌ１／ＰＤ−１の相互作用）を遮断するか、Ｔｒｅｇを（例えば、抗ＣＤ２５モノクローナル抗体（例、ダクリズマブ）を用いて、またはエクスビボ抗ＣＤ２５ビーズ枯渇により）枯渇させるかまたは阻害するか、ＩＤＯなどの代謝酵素を阻害するか、あるいはＴ細胞アネルギーまたはその枯渇を反転／防止する）薬剤；および腫瘍部位での固有の免疫活性化および／または炎症にトリガー作用を及ぼす薬剤と共に使用され得る。
【００８０】
一の態様にて、免疫−腫瘍学の薬剤は、アンタゴニスト作用を有するＣＴＬＡ−４抗体などのＣＴＬＡ−４アンタゴニストである。適切なＣＴＬＡ−４抗体は、例えば、ＹＥＲＶＯＹ（イピリムマブ）またはトレメリムマブを包含する。
【００８１】
もう一つ別の態様において、免疫−腫瘍学の薬剤はアンタゴニスト作用を有するＰＤ−１抗体などのＰＤ−１アンタゴニストである。適切なＰＤ−１抗体は、例えば、ＯＰＤＩＶＯ（ニボルマブ）、ＫＥＹＴＲＵＤＡ（ペムブロリズマブ）、またはＭＥＤＩ−０６８０（ＡＭＰ−５１４；ＷＯ２０１２／１４５４９３）を包含する。免疫−腫瘍学の薬剤はまた、そのＰＤ−１結合についての特異性は問題であるが、ピジリズマブ（ＣＴ−０１１）を包含する。ＰＤ−１受容体を標的とする別の方法が、ＡＭＰ−２２４と称される、ＩｇＧ１のＦｃ部分に融合したＰＤ−Ｌ２（Ｂ７−ＤＣ）の細胞外ドメインからなる組換えタンパク質である。
【００８２】
もう一つ別の態様において、免疫−腫瘍学の薬剤は、アンタゴニスト作用のあるＰＤ−Ｌ１抗体などのＰＤ−Ｌ１アンタゴニストである。適切なＰＤ−Ｌ１抗体は、例えば、ＭＰＤＬ３２８０Ａ（ＲＧ７４４６；ＷＯ２０１０／０７７６３４）、ヅルバルマブ（ＭＥＤＩ４７３６）、ＢＭＳ−９３６５５９（ＷＯ２００７／００５８７４）、およびＭＳＢ００１０７１８Ｃ（ＷＯ２０１３／７９１７４）を包含する。
【００８３】
もう一つ別の態様において、免疫−腫瘍学の薬剤は、アンタゴニスト作用のあるＬＡＧ−３抗体などのＬＡＧ−３アンタゴニストである。適切なＬＡＧ３抗体は、例えば、ＢＭＳ−９８６０１６（ＷＯ１０／１９５７０、ＷＯ１４／０８２１８）、またはＩＭＰ−７３１またはＩＭＰ−３２１（ＷＯ０８／１３２６０１、ＷＯ０９／４４２７３）を包含する。
【００８４】
もう一つ別の態様において、免疫−腫瘍学の薬剤は、アゴニスト作用のあるＣＤ１３７抗体などのＣＤ１３７（４−１ＢＢ）アゴニストである。適切なＣＤ１３７抗体は、例えばウレルマブおよびＰＦ−０５０８２５６６（ＷＯ１２／３２４３３）を包含する。
【００８５】
もう一つ別の態様において、免疫−腫瘍学の薬剤は、アゴニスト作用のあるＧＩＴＲ抗体などのＧＩＴＲアゴニストである。適切なＧＩＴＲ抗体は、例えば、ＢＭＳ−９８６１５３、ＢＭＳ−９８６１５６、ＴＲＸ−５１８（ＷＯ０６／１０５０２１、ＷＯ０９／００９１１６）およびＭＫ−４１６６（ＷＯ１１／０２８６８３）を包含する。
【００８６】
もう一つ別の態様において、免疫−腫瘍学の薬剤は、ＩＤＯアンタゴニストである。適切なＩＤＯアンタゴニストは、例えば、ＩＮＣＢ−０２４３６０（ＷＯ２００６／１２２１５０、ＷＯ０７／７５５９８、ＷＯ０８／３６６５３、ＷＯ０８／３６６４２）、インドキシモド、またはＮＬＧ−９１９（ＷＯ０９／７３６２０、ＷＯ０９／１１５６６５２、ＷＯ１１／５６６５２、ＷＯ１２／１４２２３７）を包含する。
【００８７】
もう一つ別の態様において、免疫−腫瘍学の薬剤は、アゴニスト作用のあるＯＸ４０抗体などのＯＸ４０アゴニストである。適切なＯＸ４０抗体は、例えば、ＭＥＤＩ−６３８３またはＭＥＤＩ−６４６９を包含する。
【００８８】
もう一つ別の態様において、免疫−腫瘍学の薬剤は、アンタゴニスト作用のあるＯＸ４０抗体などのＯＸ４０Ｌアンタゴニストである。適切なＯＸ４０Ｌアンタゴニストは、例えば、ＲＧ−７８８８（ＷＯ０６／０２９８７９）を包含する。
【００８９】
もう一つ別の態様において、免疫−腫瘍学の薬剤は、アゴニスト作用のあるＣＤ４０抗体などのＣＤ４０アゴニストである。さらに別の実施態様において、免疫−腫瘍学の薬剤は、アンタゴニスト作用のあるＣＤ抗体などのＣＤ４０アンタゴニストである。適切なＣＤ４０抗体は、例えばルカツムマブまたはダセツズマブを包含する。
【００９０】
もう一つ別の態様において、免疫−腫瘍学の薬剤は、アゴニスト作用のあるＣＤ２７抗体などのＣＤ２７アゴニストである。適切なＣＤ２７抗体は、例えばバルリルマブを包含する。
【００９１】
もう一つ別の態様において、免疫−腫瘍学の薬剤は、ＭＧＡ２７１（ないしＢ７Ｈ３）（ＷＯ１１／１０９４００）である。
【００９２】
併用療法は、これらの治療剤を、別々の方法で投与すること、すなわち、各治療剤が異なる時間に投与されること、ならびにこれらの治療剤を、あるいは少なくとも２種のこれらの治療剤を実質的に同時に投与することを含むものである。実質的に同時に投与することは、例えば、各治療剤を一定割合で含む単一の剤形を、あるいは各治療剤の単一の剤形を複数で対象に投与することにより達成され得る。各治療剤の連続的投与または実質的に同時に投与することは、以下に限定されないが、経口投与、静脈内経路、筋肉内投与、および粘膜組織を介する直接吸収を含む、いずれか適切な経路によりなされ得る。治療剤は同じ経路でも異なる経路でも投与され得る。例えば、選択される組み合わせの第１の治療剤は静脈内注射により投与され、一方でその組み合わせの別の治療剤は経口的に投与されてもよい。あるいは、例えば、すべての治療剤が経口的に投与されても、またはすべての治療剤が静脈内注射により投与されてもよい。併用療法はまた、上記の治療剤の投与と、生物学的に活性な他の薬剤または非薬物療法（例えば、手術または放射線療法）とのさらなる組み合わせを包含しうる。併用療法が非薬物治療をさらに含む場合、治療剤と非薬物治療との組み合わせの共同作用から由来の効果的な作用が得られる限り、その非薬物治療を適当な時期に行ってもよい。例えば、適切な場合には、非薬物治療を時間的に、おそらくは数日、または数週間にもわたって治療剤の投与から離したとしても、その効果的な作用はまだ得られる。
【００９３】
本発明は、その精神または本質的属性から逸脱することなく、他の特異的形態にて具現化されてもよい。本発明は本明細書に記載の発明の好ましい態様のあらゆる組み合わせをも包含する。本発明のいかなる実施態様も、いずれか他の実施態様と一緒になってさらなる実施態様を記載しうると考えられる。実施態様の個々の要素はそれ自体が独立した実施態様であるとも考えられる。さらには、一の実施態様のいずれの要素も、どのような実施態様のいずれか他の要素と合わさってさらなる実施態様も記載するものとする。
【００９４】
医薬組成物および投与量
本発明はまた、治療上有効量の一または複数の式Ｉの化合物を含み、１または複数の医薬的に許容される担体（添加剤）および／または希釈剤と一緒に処方され、所望により１または複数の上記のさらなる治療剤と処方されてもよい、医薬的に許容される組成物を提供する。後記に詳細に記載されるように、本発明の医薬組成物は、次の適用：（１）経口投与、例えば、ドレンチ（水性または非水性溶液または懸濁液）、錠剤、例えば、バッカル的、舌下的、および全身的吸収を標的とする錠剤、ボーラス、散剤、顆粒剤、舌に塗布するためのペーストとしての投与；（２）非経口投与、例えば、皮下、筋肉内、静脈内または硬膜外注射、例えば、滅菌溶液または懸濁液、あるいは徐放性製剤としての投与；（３）局所的投与、例えば、クリーム、軟膏、あるいは皮膚に塗布される放出制御パッチまたはスプレーとしての投与；（４）経膣内または経直腸内投与、例えば、ペッサリー、クリームまたは泡沫体としての投与；（５）舌下投与；（６）点眼投与；（７）経皮投与；または（８）経鼻投与；に適する形態を含め、固体または液体形態の投与のために特別に処方されてもよい。
【００９５】
「医薬的に許容される」なる文言は、本明細書にて、正当な医学的判断の範囲内にて、合理的な利益／危険の割合に見合うもので、過度の毒性、刺激、アレルギー応答あるいは他の問題または合併症がなく、ヒトおよび動物の組織と接触して使用するのに適する、これらの化合物、材料、組成物および／または剤形についていう。
【００９６】
本明細書にて使用されるような「医薬的に許容される担体」なる文言は、液体または固体の充填剤、希釈剤、賦形剤、製造助剤（例えば、滑沢剤、タルク、ステアリン酸マグネシウム、カルシウムまたは亜鉛、あるいはステアリン酸）、対象となる化合物を体内の一の器官または部分から体内の別の器官または部分に運ぶまたは輸送することに関与する溶媒カプセル化材料などの、医薬的に許容される材料、組成物またはベヒクルを意味する。各担体は、製剤の他の成分と適合可能であり、患者に対して傷害性がない、という意味で「許容され」なければならない。医薬的に許容される担体として供することのできる材料のいくつかの例として、（１）乳糖、グルコースおよびシュークロースなどの糖；（２）コーンデンプンおよびイモデンプンなどのデンプン；（３）セルロースおよびその誘導体、例えばカルボキシメチルセルロースナトリウム、エチルセルロースおよび酢酸セルロース；（４）トラガント粉末；（５）モルト；（６）ゼラチン；（７）タルク；（８）賦形剤、例えばカカオ脂肪および坐剤用ワックス；（９）落花生油、綿実油、サフラワー油、ゴマ油、オリーブ油、コーン油および大豆油などの油類；（１０）プロピレングリコールなどのグリコール；（１１）グリセリン、ソルビトール、マンニトールおよびポリエチレングリコールなどのグリコール；（１２）オレイン酸エチルおよびラウリル酸エチルなどのエステル；（１３）寒天；（１４）水酸化マグネシウムおよび水酸化アルミニウムなどの緩衝剤；（１５）アルギン酸；（１６）ピロゲン不含水；（１７）等張生理食塩水；（１８）リンガー溶液；（１９）エチルアルコール；（２０）ｐＨ緩衝溶液；（２１）ポリエステル、ポリカーボネートおよび／またはポリ無水物；および（２２）医薬製剤にて利用される他の非毒性適合性物質が挙げられる。
【００９７】
湿潤剤、乳化剤および滑沢剤、例えばラウリル硫酸ナトリウムおよびステアリン酸マグネシウム、ならびに着色剤、放出剤、コーティング剤、甘味剤、矯味矯臭剤、香料、保存剤および酸化防止剤も組成物に配合することができる。
【００９８】
医薬的に許容される酸化防止剤の例として、（１）アスコルビン酸、システイン・塩酸塩、硫酸水素ナトリウム、メタ重亜硫酸ナトリウム、亜硫酸ナトリウム等などの水可溶性酸化防止剤；（２）パルミチン酸アスコルビル、ブチル化ヒドロキシアニソール（ＢＨＡ）、ブチル化ヒドロキシトルエン（ＢＨＴ）、レシチン、胆汁酸プロピル、アルファ−トコフェロール等などの油溶性酸化防止剤；および（３）クエン酸、エチレンジアミン四酢酸（ＥＤＴＡ）、ソルビトール、酒石酸、リン酸等などの金属キレート化剤が挙げられる。
【００９９】
本発明の製剤は、経口、経鼻、局所（バッカルおよび舌下を含む）、直腸、膣および／または非経口投与に適する製剤を包含する。該製剤は、都合よくは、単位剤形にて投与されてもよく、製薬の分野にて周知ないずれの方法で調製されてもよい。単一の剤形を生成するのに担体材料と合わせることのできる活性成分の量は、治療されるべき患者、および個々の投与方法に応じて変化するであろう。単一の剤形を生成するのに担体材料と合わせることのできる活性成分の量は、一般に、治療的効果を引き起こす化合物の量であろう。一般に、１００％の内の量であり、この量は約０.１％〜約９９％の活性成分、好ましくは約５％〜約７０％、最も好ましくは約１０％〜約３０％の範囲にあろう。
【０１００】
ある実施態様において、本発明の製剤は、シクロデキストリン、セルロース、リポソーム、ミセル形成剤、例えば、胆汁酸、およびポリマー担体、例えば、ポリエステルおよびポリ無水物からなる群より選択される賦形剤と、本発明の化合物とを含む。ある実施態様にて、上記した製剤は本発明の化合物を経口的に生物学的に利用可能なものとする。
【０１０１】
これらの製剤または組成物を調製する方法は、本発明の化合物を担体と会合させる工程を含み、所望により１または複数のアクセサリー成分と会合させてもよい工程を含む。一般に、製剤は、本発明の化合物を液体担体と、または細分化した固体担体と、あるいはその両方と均一かつ緊密に会合させ、ついで必要に応じて生成物を成形することにより調製される。
【０１０２】
経口投与に適する本発明の製剤は、カプセル、カシュ、ピル、錠剤、トローチ（フレーバー基剤、通常はシュークロース、およびアカシアまたはトラガントを含む）、散剤、顆粒の形態であってもよく、あるいは水性または非水性液体の溶液または懸濁液の形態として、または水中油型または油中水型液体乳濁液の形態として、またはエリキシルもしくはシロップとして、またはトローチ（ゼラチンとグリセリン、またはシュークロースとアカシアなどの不活性基剤を用いる）として、および／または洗口剤等として処方されてもよく、その各々が所定量の本発明の化合物を活性成分として含有してもよい。本発明の化合物はまた、ボーラス、舐剤またはペーストとして投与されてもよい。
【０１０３】
経口投与用の本発明の固体剤形（カプセル、錠剤、ピル、糖衣錠、散剤、顆粒、トローチ等）において、活性成分は、クエン酸ナトリウムまたはリン酸ジカルシウムなどの１または複数の医薬的に許容される担体と、および／または次の：（１）デンプン、乳糖、シュークロース、グルコース、マンニトールおよび／またはケイ酸などの充填剤または増量剤；（２）例えば、カルボキシメチルセルロース、アルギン酸塩、ゼラチン、ポリビニルピロリドン、シュークロースおよび／またはアカシアなどの結合剤；（３）グリセロールなどの保湿剤；（４）寒天−寒天、炭酸カルシウム、イモまたはタピオカデンプン、アルギン酸、ある種のシリケート、および炭酸ナトリウムなどの崩壊剤；（５）パラフィンなどの溶解遅延剤；（６）四級アンモニウム化合物などの吸収促進剤、およびポロキサマーとラウリル硫酸ナトリウムなどの界面活性剤；（７）例えば、セチルアルコール、グリセロールモノステアラートなどの湿潤剤、および非イオン性界面活性剤；（８）カオリンおよびベントナイトクレイなどの吸収剤；（９）タルク、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸マグネシウム、固形ポリエチレングリコール、ラウリル硫酸ナトリウム、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸ナトリウム、ステアリン酸、およびそれらの混合物などの滑沢剤；（１０）着色剤；および（１１）クロスポビドンまたはエチルセルロースなどの放出調整剤からなる群より選択されるいずれかの担体と混合される。カプセル、錠剤およびピルの場合には、医薬組成物はまた、緩衝剤を含んでもよい。ソフトおよびハード殻ゼラチンカプセルにおける充填剤として、同型の固形組成物を利用してもよく、かかる賦形剤として、ラクトースまたは乳糖、ならびに高分子量ポリエチレングリコール等が用いられる。
【０１０４】
錠剤は、所望により１または複数のアクセサリー成分と共に、圧縮または成型により製造されてもよい。圧縮錠は、結合剤（例えば、ゼラチンまたはヒドロキシプロピルメチルセルロース）、滑沢剤、不活性な希釈剤、保存剤、崩壊剤（例えば、デンプングリコール酸ナトリウムまたは架橋ナトリウムカルボキシメチルセルロース）、界面活性剤または分散剤を用いて調製されてもよい。成型錠は、不活性な液体希釈剤と、それで湿らせた化合物の粉末との混合物を適切な成形機にて成型することで製造されてもよい。
【０１０５】
本発明の医薬組成物の錠剤、ならびに他の固形剤形、例えば糖衣錠、カプセル、ピルおよび顆粒は、所望により、腸溶性コーティング、および他のコーティング、例えば製薬の分野にて周知のコーティング剤、および殻でコア（score）に供され、あるいは製造されてもよい。錠剤等は、その中に含まれる活性成分の放出を遅延または制御するように処方されてもよく、例えば、所望の放出特性を得るのに、ヒドロキシプロピルメチルセルロースを種々の割合で用いてもよく、あるいは他のポリマーマトリックス、リポソームおよび／またはミクロスフェアを用いてもよい。迅速な放出を提供するために、例えば凍結乾燥して処方されてもよい。例えば、細菌捕獲フィルターを通して濾過することで、あるいは使用する直前に滅菌剤を滅菌水または他の滅菌注射可能な媒体に溶かすことのできる滅菌した固形組成物の形態にて配合することで、滅菌処理されてもよい。これらの組成物はまた、所望により、乳白剤を含有してもよく、活性成分だけを放出するか、あるいは優先的に、胃腸管の特定の部分で、所望により遅延様式にて、活性成分を放出する組成物であってもよい。使用され得る包埋剤の例として、ポリマー材料およびワックスが挙げられる。活性成分は、可能ならば、上記した１または複数の賦形剤とのマイクロカプセルの形態とすることができる。
【０１０６】
本発明の化合物の経口投与用の液体剤形として、医薬的に許容されるエマルジョン、マイクロエマルジョン、液剤、懸濁液、シロップおよびエリキシルが挙げられる。活性成分の他に、液体剤形は、例えば、水または他の溶媒、可溶化剤および乳化剤、例えばエチルアルコール、イソプロピルアルコール、エチルカルボネート、酢酸エチル、ベンジルアルコール、ベンジルベンゾアート、プロピレングリコール、１，３−ブチレングリコール、油類（特に、綿実油、落花生油、トウモロコシ油、胚芽油、オリーブ油、ヒマシ油およびゴマ油）、グリセロール、テトラヒドロフリルアルコール、ポリエチレングリコールおよびソルビタンの脂肪酸エステル、ならびにそれらの混合物などの、当該分野にて一般的に使用される不活性な希釈剤を含有してもよい。
【０１０７】
不活性な希釈剤の他に、経口用組成物はまた、湿潤剤、乳化剤および懸濁化剤、甘味剤、矯味矯臭剤、着色剤、香料および保存剤などの補助剤を含み得る。
【０１０８】
活性化合物の他に、懸濁液は、例えば、エトキシ化イソステアリルアルコール、ポリオキシエチレンソルビトールおよびソルビタンエステル、微結晶セルロース、アルミニウムメタヒドロキシド、ベントナイト、寒天およびトラガカント、ならびにそれらの混合物などの懸濁化剤を含有してもよい。
【０１０９】
経直腸または経膣投与用の本発明の医薬組成物の製剤は、坐剤として投与されてもよく、それは本発明の１または複数の化合物を、例えば、カカオ脂、ポリエチレングリコール、坐剤ワックス、またはサリチレートを含む、１または複数の適切な刺激性の少ない賦形剤または担体と混合することで調製されてもよく、該製剤は、室温にて固体であるが、体温では液体であって、したがって直腸または膣腔にて融解し、活性成分を放出するであろう。
【０１１０】
経膣投与に適する本発明の製剤はまた、当該分野にて適切であることが分かっている担体などを含有する、ペッサリー、タンポン、クリーム、ゲル、ペースト、泡沫体またはスプレー製剤を包含する。
【０１１１】
本発明の化合物の局所投与または経皮投与用の剤形として、散剤、スプレー、軟膏、ペースト、クリーム、ローション、ゲル、液剤、パッチおよび吸入剤が挙げられる。活性化合物は、滅菌条件下で、医薬的に許容される担体と、そして必要となる可能性がある保存剤、緩衝剤または噴射剤と混合されてもよい。
【０１１２】
軟膏、ペースト、クリームおよびゲルは、本発明の活性成分の他に、動物または植物油脂、ワックス、パラフィン、デンプン、トラガント、セルロース誘導体、ポリエチレングリコール、シリコーン、ベントナイト、ケイ酸、タルク、および酸化亜鉛、またはそれらの混合物などの賦形剤を含有してもよい。
【０１１３】
散剤およびスプレーは、本発明の化合物の他に、乳糖、タルク、ケイ酸、水酸化アルミニウム、ケイ酸カルシウムおよびポリアミド粉末、またはこれらの物質の混合物などの賦形剤を含有しうる。スプレーは、さらに、クロロフルオロ炭化水素および揮発性の置換されていない炭化水素、例えばブタンまたはプロパンなどの通常の噴射剤を含有しうる。
【０１１４】
経皮パッチは本発明の化合物の体内へのデリバリーを制御するさらなる利点がある。かかる剤形は該化合物を適切な媒体に溶かすか分散させることで製造され得る。吸収促進剤はまた、皮膚を通過する化合物の流量を大きくするために使用され得る。かかる流量の速度は、速度調整膜を設けるか、化合物をポリマーマトリックスまたはゲル中に分散させるかのいずれかで制御され得る。
【０１１５】
眼用製剤、すなわち眼の軟膏、散剤、液剤等もまた、本発明の範囲内あると考えられる。
【０１１６】
非経口投与に適する本発明の医薬組成物は、本発明の１または複数の化合物と、１または複数の医薬的に許容される滅菌性等張水性または非水性溶液、分散液、懸濁液またはエマルジョンとを、あるいは使用する直前に注射可能な滅菌性溶液または分散液に復元され得る滅菌散剤とを組み合わせて含み、該組成物は、糖類、アルコール、酸化防止剤、緩衝剤、静菌剤、該製剤を意図する受容者の血液と等張にする溶質、あるいは懸濁化剤または増粘剤を含有してもよい。
【０１１７】
本発明の医薬組成物に利用され得る適切な水性または非水性担体の例として、水、エタノール、ポリオール（グリセロール、プロピレングリコール、ポリエチレングリコール等）およびそれらの適切な混合物、オリーブ油などの植物油、オレイン酸エチルなどの注入可能な有機エステルが挙げられる。例えば、レシチンなどのコーティング材料の使用により、分散剤の場合に必要とされる粒径の維持により、および界面活性剤の使用により、適切な流動性が維持され得る。
【０１１８】
これらの組成物は、保存剤、湿潤剤、乳化剤および分散剤などの補助剤を含有してもよい。微生物の対象となる化合物に対する作用の妨げは、種々の抗菌剤および抗真菌剤、例えば、パラベン、クロロブタノール、フェノールソルビン酸等を配合することで確保されてもよい。糖類、塩化ナトリウム等などの等張剤を組成物に配合することも望ましい。さらには、注入可能な医薬形態の長期にわたる吸収が、モノステアリン酸アルミニウムおよびゼラチンなどの吸収を遅らせる薬剤を配合することでもたらされてもよい。
【０１１９】
ある場合には、薬物の作用を延ばすために、薬物の皮下または筋肉内注射からの吸収を遅らせることが望ましい。このことは、水可溶性に乏しい結晶性または非晶質の物質の液体懸濁液を用いることで、達成されてもよい。その場合、薬物の吸収速度は薬物の溶解速度に依存しており、それは、順次、結晶の大きさおよび結晶形に依存することとなる。あるいはまた、非経口的に投与される形態の薬物の吸収の遅れは、薬物を油性ベヒクルに溶解または懸濁させることにより達成される。
【０１２０】
注射可能なデポー形態は、目的とする化合物をポリラクチド−ポリグリコリドなどの生分解性ポリマーにマイクロカプセル化したマトリックスを形成することにより製造される。薬物のポリマーに対する割合、および使用される個々のポリマーの特性に応じて、薬物の放出速度は調整され得る。他の生分解性ポリマーの例として、ポリ（オルトエステル）およびポリ（無水物）が挙げられる。注射可能なデポー形態はまた、薬物を、体内組織と適合しうる、リポソームまたはマイクロサスペンジョンに封入することで調製される。
【０１２１】
本発明の化合物が、医薬として、ヒトまたは動物に投与される場合、該化合物はそのままで、あるいは、例えば０.１〜９９％（より好ましくは、１０〜３０％）の活性成分を医薬的に許容される担体と合わせて含有する医薬組成物として投与され得る。
【０１２２】
選択される投与経路にかかわらず、本発明の化合物（適切な水和形態にて使用されてもよい）、および／または本発明の医薬組成物は、当業者に既知の従来の方法により医薬的に許容される剤形に処方される。
【０１２３】
本発明の医薬組成物中の活性成分の実際の投与量レベルは、個々の患者、組成物および投与経路に対して所望の治療応答を達成するのに効果的であって、該患者に対して毒性でない量の活性成分が得られるように変動させてもよい。
【０１２４】
選択される投与量レベルは、使用される本発明の特定の化合物、あるいはそのエステル、塩またはアミドの活性、投与経路、投与時間、使用される特定の化合物の排泄または代謝速度、吸収速度または吸収度、治療期間、他の薬物、使用される特定の化合物と併用して用いられる化合物および／または物質、治療すべき患者の年齢、性別、体重、状態、一般的な健康状態、およびこれまでの病歴、および医学分野にて周知の同様の因子を含む、種々の要因に応じて変化する
【０１２５】
当該分野にて通常の技量を有する医師または獣医師は、必要とされる医薬組成物の有効量を容易に決定し、処方することができる。例えば、医師または獣医師は医薬組成物に使用される本発明の化合物の用量を所望の治療的効果を達成するのに必要とされる量よりも低いレベルで開始し、所望の効果が達成されるまで、その投与量を徐々に増加させることができる。
【０１２６】
一般に、本発明の化合物の適切な日用量は、治療的効果を生じさせるのに効果的である最低用量である、化合物の量であろう。かかる効果的な用量は、一般に、上記した因子に依存するであろう。一般に、一人の患者に対して、本発明の化合物の経口的、静脈内的、脳室内的および皮下的用量は、一日当たり体重１ｋｇに付き約０.０１〜約５０ｍｇの範囲にあるであろう。
【０１２７】
所望により、活性な化合物の効果的な日用量を、一日を通して適当な間隔で分けて、２回、３回、４回、５回、６回またはそれ以上に細分割した用量で、必要に応じて、単位剤形にて投与してもよい。本発明のある態様において、投与は一日に１回である。
【０１２８】
本発明の化合物はそれだけで投与することも可能であるが、該化合物は医薬製剤（組成物）として投与することが好ましい。
【０１２９】
定義
本明細書にて特記されない限り、単数形での言及は複数形を含んでもよい。例えば、「ａ」および「ａｎ」は、１、あるいは１または複数のいずれを言うものであってもよい。
【０１３０】
特に断りがなければ、原子価が満たされないヘテロ原子はいずれも原子価を満たすのに十分な水素原子を有するものと考えらえる。
【０１３１】
明細書および添付の特許請求の範囲を通して、所定の化学式および名称は、立体異性体および光学異性体ならびにそのような異性体が存在する場合のそのラセミ体のすべてを包含する。特に断りがなければ、すべてのキラル（エナンチオマーおよびジアステレオマー）およびラセミ体は本発明の範囲内にある。本発明の化合物には、Ｃ＝Ｃ二重結合、Ｃ＝Ｎ二重結合、環系等の多数の幾何異性体も存在し得、そのような安定した異性体もすべて本発明に含まれるものとする。本発明の化合物のシス−およびトランス−（あるいはＥ−およびＺ−）幾何異性体が記載され、異性体の混合物として、または分離した異性体の形態として単離されてもよい。本発明の化合物は光学活性な形態またはラセミ体で単離され得る。光学活性な形態は、ラセミ体を分割することにより、または光学活性な出発材料より合成することにより調製され得る。本発明の化合物を調製するのに使用されるすべての方法、およびその中で製造される中間体は本発明の一部であると考えられる。エナンチオマーまたはジアステレオマーの生成物が調製される場合、それらは、従来の方法、例えば、クロマトグラフィーまたは分別結晶化により分離されてもよい。そのプロセス条件に応じて、本発明の最終生成物は、遊離（中性）形態または塩形態のいずれかで得られる。これらの最終生成物の遊離形態および塩は共に本発明の範囲内にある。必要とあれば、化合物の一の形態はもう一つ別の形態に変換されてもよい。遊離塩基または酸は塩に変換されてもよく；塩は遊離化合物またはもう一つ別の塩に変換されてもよく；本発明の化合物の異性体の混合物は個々の異性体に分離されてもよい。本発明の化合物、その遊離形態および塩は、複数の互変異性体型で存在してもよく、その場合、水素原子はその分子の他の部分に移動し、結果として、分子の原子間の化学結合が転位することとなる。互変異性体型はすべて、それらが存在する限り、本発明の範囲内に含まれると、認識すべきである。
【０１３２】
「（所望により）置換されてもよい」のように置換基が示される場合、置換基は、特記されない限り、例えば、アルキル、シクロアルキル、アリール、ヘテロアリール、ヘテロシクロ、ハロ、ハロアルキル、ヒドロキシ、アルコキシ、オキソ、アルカノイル、アリールオキシ、アルカノイルオキシ、アミノ、アルキルアミノ、アリールアミノ、アリールアルキルアミノ、二置換アミン（ここで、２個のアミノ置換基はアルキル、アリールまたはアリールアルキルより選択される）、アルカノイルアミノ、アロイルアミノ、アラルカノイルアミノ、置換アルカノイルアミノ、置換アリールアミノ、置換アラルカノイルアミノ、チオール、アルキルチオ、アリールチオ、アリールアルキルチオ、アルキルチオノ、アリールチオノ、アリールアルキルチオノ、アルキルスルホニル、アリールスルホニル、アリールアルキルスルホニル、スルホンアミド、例、−ＳＯ２ＮＨ２、置換スルホンアミド、ニトロ、シアノ、カルボキシ、カルバミル、例、−ＣＯＮＨ２、置換カルバミル、例、−ＣＯＮＨアルキル、−ＣＯＮＨアリール、−ＣＯＮＨアリールアルキル、あるいは窒素上にアルキル、アリールまたはアリールアルキルより選択される２個の置換基がある基；アルコキシカルボニル、アリール、置換アリール、グアニジノ、ヘテロサイクリル、例えば、インドリル、イミダゾリル、フリル、チエニル、チアゾリル、ピロリジル、ピリジル、ピリミジル、ピロリジニル、ピペリジニル、モルホリニル、ピペラジニル、ホモピペラジニル等、および置換ヘテロサイクリルなどの置換基より選択される。
【０１３３】
明確にすることを目的とするものであって、当該分野における慣習によれば、記号：
【化２７】
0006843767.tif 000028
は、式および表中で、部分または置換基が構造物のコア／核と連結する結合点を示すのに使用される。
【０１３４】
さらには、明確にすることを目的とするものであって、置換基が２つの文字または記号の間にないダッシュ（−）を有する場合、これは置換基の連結する点を示すのに使用される。例えば、−ＣＯＮＨ２は炭素原子を通して連結される。
【０１３５】
さらには、明確にすることを目的とするものであって、実線の末端に置換基がない場合、これはメチル（ＣＨ３）基がその結合に連結することを示す。
【０１３６】
本明細書で用いるように、「アルキル」または「アルキレン」なる語は、特定数の炭素原子を有する分岐鎖および直鎖の両方の飽和脂肪族炭化水素基を包含するものとする。例えば、「Ｃ１−Ｃ６アルキル」は１〜６個の炭素原子を有するアルキルを意味する。アルキル基の例として、、以下に限定されないが、メチル（Ｍｅ）、エチル（Ｅｔ）、プロピル（例えば、ｎ−プロピルおよびイソプロピル）、ブチル（例えば、ｎ−ブチル、イソブチル、ｔ−ブチル）およびペンチル（例えば、ｎ−ペンチル、イソペンチル、ネオペンチル）が挙げられる。
【０１３７】
「アルケニル」なる語は、１または複数の二重結合を有し、鎖長が典型的には２〜２０個の炭素原子を有する、直鎖または分岐鎖の炭化水素基を意味する。例えば、「Ｃ２−Ｃ８アルケニル」は２〜８個の炭素原子を含有する。アルケニル基として、以下に限定されないが、例えば、エテニル、プロペニル、ブテニル、１−メチル−２−ブテン−１−イル、ヘプテニル、オクテニル等が挙げられる。
【０１３８】
「アルキニル」なる語は、１または複数の三重結合を有し、鎖長が典型的には２〜２０個の炭素原子を有する、直鎖または分岐鎖の炭化水素基を意味する。例えば、「Ｃ２−Ｃ８アルキニル」は２〜８個の炭素原子を含有する。代表的なアルキニル基として、以下に限定されないが、例えば、エチニル、１−プロピニル、１−ブチニル、ヘプチニル、オクチニル等が挙げられる。
【０１３９】
「アルコキシ」または「アルキルオキシ」なる語は−Ｏ−アルキル基をいう。「Ｃ１−６アルコキシ」（またはアルキルオキシ）はＣ１、Ｃ２、Ｃ３、Ｃ４、Ｃ５、およびＣ６アルコキシ基を含むものとする。アルコキシ基の例として、以下に限定されないが、メトキシ、エトキシ、プロポキシ（例えば、ｎ−プロポキシおよびイソプロポキシ）、およびｔ−ブトキシが挙げられる。同様に、「アルキルチオ」または「チオアルコキシ」は、硫黄架橋を介して連結した、所定の数の炭素原子を有する上記のアルキル基；例えばメチル−Ｓ−およびエチル−Ｓ−を表す。
【０１４０】
「アリール」なる語は、それ単独であっても、「アラルキル」、「アラルコキシ」または「アリールオキシアルキル」などの大きな部分の一部としてのいずれであっても、合計で５ないし１５個の環原子を有する単環式、二環式および三環式の環系であって、その環系のうちの少なくとも１つの環が芳香族であり、該環系の各環が３ないし７個の環原子を有する環系をいう。本発明の特定の実施態様において、「アリール」は、以下に限定されないが、フェニル、ビフェニル、インダニル、１−ナフチル、２−ナフチルおよびテトラヒドロナフチルを含む芳香族環系をいう。「アラルキル」または「アリールアルキル」なる語は、アリール環に連結したアルキル残基をいう。限定されるものではないが、例えば、ベンジル、フェネチル等が挙げられる。縮合アリールは、例えば、
【化２８】
0006843767.tif 000029
に示されるように、シクロアルキル環または芳香族環上のいずれかの適当な位置で他の基に連結してもよい。
【０１４１】
環系より示される矢印は、適当ないずれかの環原子に連結して結合しうることを示す。
【０１４２】
「シクロアルキル」なる語は環状アルキル基をいう。Ｃ３−６シクロアルキルはＣ３、Ｃ４、Ｃ５、およびＣ６シクロアルキル基を含むものとする。シクロアルキル基の例として、以下に限定されないが、シクロプロピル、シクロブチル、シクロペンチル、シクロヘキシル、およびノルボルニルが挙げられる。１−メチルシクロプロピルおよび２−メチルシクロプロピルなどの分岐したシクロアルキル基も「シクロアルキル」の定義に含まれる。「シクロアルケニル」なる語は環化アルケニル基をいう。Ｃ４−６シクロアルケニルは、Ｃ４、Ｃ５およびＣ６シクロアルケニル基を含むものとする。シクロアルケニル基の例として、限定されないが、シクロブテニル、シクロペンテニル、およびシクロヘキセニルが挙げられる。
【０１４３】
「シクロアルキルアルキル」なる語は、本発明の化合物のコアに連結するアルキル基に結合したシクロアルキルまたは置換シクロアルキルをいう。
【０１４４】
「ハロ」または「ハロゲン」は、フルオロ、クロロ、ブロモ、およびヨードを包含する。「ハロアルキル」は、１または複数のハロゲンで置換される、特定数の炭素原子を有する分岐鎖および直鎖の両方の飽和脂肪族炭化水素基を含むものとする。ハロアルキルの例として、以下に限定されないが、フルオロメチル、ジフルオロメチル、トリフルオロメチル、トリクロロメチル、ペンタフルオロエチル、ペンタクロロエチル、２，２，２−トリフルオロエチル、ヘプタフルオロプロピル、およびヘプタクロロプロピルが挙げられる。ハロアルキルの例としてまた、１または複数のフッ素原子で置換される、特定数の炭素原子を有する分岐鎖および直鎖の両方の飽和脂肪族炭化水素基を含むものとする「フルオロアルキル」が挙げられる。
【０１４５】
「ハロアルコキシ」または「ハロアルキルオキシ」は、酸素架橋を介して連結した、所定の数の炭素原子を有する上記のハロアルキル基を表す。例えば、「Ｃ１−６ハロアルコキシ」はＣ１、Ｃ２、Ｃ３、Ｃ４、Ｃ５、およびＣ６ハロアルコキシ基を含むものとする。ハロアルコキシの例として、以下に限定されないが、トリフルオロメトキシ、２，２，２−トリフルオロエトキシ、およびペンタフルオロエトキシが挙げられる。同様に、「ハロアルキルチオ」または「チオハロアルコキシ」は、硫黄架橋を介して連結した、所定の数の炭素原子を有する上記のハロアルキル基；例えばトリフルオロメチル−Ｓ−およびペンタフルオロエチル−Ｓ−を表す。
【０１４６】
本明細書にて使用されるような「ベンジル」なる語は水素原子の一つがフェニル基で置換されているメチル基をいう。
【０１４７】
本明細書で使用されるような「ヘテロサイクル」、「ヘテロサイクリル」または「ヘテロ環基」なる語は、飽和、部分不飽和または完全に不飽和の、炭素原子ならびにＮ、ＯおよびＳからなる群より独立して選択される１、２、３または４個のヘテロ原子を含有する、安定した３、４、５、６または７員の単環もしくは二環のヘテロ環式環あるいは７、８、９、１０、１１、１２、１３または１４員の多環のヘテロ環式環であって、上記したいずれかのヘテロ環式環が一のベンゼン環に縮合するどのような多環基を含むことを意味するものとする。窒素および硫黄ヘテロ原子は所望により酸化されてもよい（すなわち、Ｎ→ＯおよびＳ（Ｏ）ｐ（ここでｐは０、１または２である））。窒素原子は置換されても、されなくてもよい（すなわち、ＮまたはＮＲであり、ここでＲは、定義されるとすれば、Ｈまたは別の置換基である）。ヘテロ環式環は、安定構造をもたらすいずれかのヘテロ原子または炭素原子で、そのペンダント基に結合してもよい。本明細書に記載のヘテロ環式環は、得られる化合物が安定しているならば、炭素または窒素原子上で置換されてもよい。ヘテロサイクリル中の窒素は所望により四級化されてもよい。そのヘテロサイクリル中のＳおよびＯの総数が１より大きい場合、その時にはこれらのヘテロ原子は相互に隣接しないことが好ましい。ヘテロサイクリル中のＳおよびＯの総数は多くて１であることが好ましい。「ヘテロサイクリル」なる語が用いられる場合、それはヘテロアリールを含むものとする。
【０１４８】
ヘテロサイクリルの例として、限定されるものではないが、アクリジニル、アゼチジニル、アゾチニル、ベンズイミダゾリル、ベンゾフラニル、ベンゾチオフラニル、ベンゾチオフェニル、ベンズオキサゾリル、ベンズオキサゾリニル、ベンズチアゾリル、ベンズトリアゾリル、ベンズテトラゾリル、ベンズイソキサゾリル、ベンズイソチアゾリル、ベンズイミダゾリニル、カルバゾリル、４ａＨカルバゾリル、カルボリニル、クロマニル、クロメニル、シンノリニル、デカヒドロキノリニル、２Ｈ,６Ｈ １,５,２−ジチアジニル、ジヒドロフロ［２,３−ｂ］テトラヒドロフラン、フラニル、フラザニル、イミダゾリジニル、イミダゾリニル、イミダゾリル、１Ｈ−インダゾリル、イミダゾロピリジニル、インドレニル、インドリニル、インドリジニル、インドリル、３Ｈ− インドリル、イサチノイル、イソベンゾフラニル、イソクロマニル、イソインダゾリル、イソインドリニル、イソインドリル、イソキノリニル、イソチアゾリル、イソチアゾロピリジニル、イソキサゾリル、イソキサゾロピリジニル、メチレンジオキシフェニル、モルホリニル、ナフチリジニル、オクタヒドロイソキノリニル、オキサジアゾリル、１,２,３− オキサジアゾリル、１,２,４−オキサジアゾリル、１,２,５−オキサジアゾリル、１,３,４−オキサジアゾリル、オキサゾリジニル、オキサゾリル、オキサゾロピリジニル、オキサゾリジニルペリミジニル、オキシインドリル、ピリミジニル、フェナントリジニル、フェナントロリニル、フェナジニル、フェノチアジニル、フェノキサチイニル、フェノキサジニル、フタラジニル、ピペラジニル、ピペリジニル、ピペリドニル、４−ピペリドニル、ピペロニル、フテリジニル、プリニル、ピラニル、ピラジニル、ピラゾリジニル、ピラゾリニル、ピラゾロピリジニル、ピラゾリル、ピリダジニル、ピリドオキサゾリル、ピリドイミダゾリル、ピリドチアゾリル、ピリジニル、ピリミジニル、ピロリジニル、ピロリニル、２−ピロリドニル、２Ｈ−ピロリル、ピロリル、キナゾリニル、キノリニル、４Ｈ−キノリジニル、キノキサリニル、キヌクリジニル、テトラゾリル、テトラヒドロフラニル、テトラヒドロイソキノリニル、テトラヒドロキノリニル、６Ｈ−１,２,５−チアジアジニル、１,２,３−チアジアゾリル、１,２,４−チアジアゾリル、１,２,５−チアジアゾリル、１,３,４−チアジアゾリル、チアトレニル、チアゾリル、チエニル、チアゾロピリジニル、チエノチアゾリル、チエノオキサゾリル、チエノイミダゾリル、チオフェニル、トリアジニル、１,２,３−トリアゾリル、１,２,４−トリアゾリル、１,２,５−トリアゾリル、１,３,４−トリアゾリル、およびキサンテニルが挙げられる。また、上記のヘテロサイクルを含む、縮合環およびスピロ化合物も含まれる。
【０１４９】
本明細書にて使用されるような、「二環式ヘテロサイクリル」または「二環式ヘテロ環基」なる語は、２つの縮合環を有し、炭素原子と、Ｎ、ＯおよびＳからなる群より独立して選択される１、２、３または４個のヘテロ原子とからなる、安定した９または１０員のヘテロ環式環系を意味するものとする。２つの縮合環のうちの一つの環は、５員のヘテロアリール環、６員のヘテロアリール環またはベンゾ環を含む５員または６員の単環式芳香族環であり、その各々が別の環に縮合している。第２の環は、飽和、部分不飽和または不飽和の５員または６員の単環式環であり、５員のヘテロサイクル、６員のヘテロサイクルまたはカルボサイクルを含む（ただし、第２の環がカルボサイクルの場合、第１の環はベンゾ以外の環である）。
【０１５０】
二環式ヘテロ環基は、安定構造をもたらすいずれかのヘテロ原子または炭素原子で、そのペンダント基に結合してもよい。本明細書に記載の二環式ヘテロ環基は、得られる化合物が安定しているならば、炭素または窒素原子上で置換されてもよい。ヘテロサイクリル中のＳおよびＯの総数が１より大きい場合、その時にはこれらのヘテロ原子は相互に隣接しないことが好ましい。ヘテロサイクリル中のＳおよびＯの総数は多くて１であることが好ましい。
【０１５１】
二環式ヘテロ環基の例として、限定されるものではないが、キノリニル、イソキノリニル、フタラジニル、キナゾリニル、インドリル、イソインドリル、インドリニル、１Ｈ−インダゾリル、ベンズイミダゾリル、１,２,３,４−テトラヒドロキノリニル、１,２,３,４−テトラヒドロイソキノリニル、５,６,７,８−テトラヒドロキノリニル、２,３−ジヒドロベンゾフラニル、クロマニル、１,２,３,４−テトラヒドロキノキサリニルおよび１,２,３,４−テトラヒドロキナゾリルが挙げられる。
【０１５２】
本明細書で使用されるような「芳香族ヘテロ環基」または「ヘテロアリール」なる語は、少なくとも１つの硫黄、酸素または窒素などのヘテロ原子の環原子を含む、安定した単環式または多環式の芳香族炭化水素を意味するものとする。ヘテロアリール基は、限定されるものではないが、ピリジル、ピリミジニル、ピラジニル、ピリダジニル、トリアジニル、フリル、キノリル、イソキノリル、チエニル、イミダゾリル、チアゾリル、インドリル、ピロリル、オキサゾリル、ベンゾフリル、ベンゾチエニル、ベンズチアゾリル、イソキサゾリル、ピラゾリル、トリアゾリル、テトラゾリル、インダゾリル、１,２,４−チアジアゾリル、イソチアゾリル、プリニル、カルバゾリル、ベンズイミダゾリル、インドリニル、ベンゾジオキソラニルおよびベンゾジオキサンを包含する。ヘテロアリール基は置換されているか、されていないかである。窒素原子は置換されているか、されていないかである（すなわち、ＮまたはＮＲであり、ここでＲは、定義されるとすれば、Ｈまたは別の置換基である）。窒素および硫黄原子は所望により酸化されてもよい（すなわち、Ｎ→ＯおよびＳ（Ｏ）ｐ（ここでｐは０、１または２である））。
【０１５３】
架橋環もヘテロサイクルの定義に含まれる。架橋環は、１または複数の、好ましくは１〜３個の原子（すなわち、Ｃ、Ｏ、ＮまたはＳ）が２個の隣接しない炭素または窒素原子を連結する場合に生じる。例えば、架橋環は、限定されるものではないが、１個の炭素原子、２個の炭素原子、１個の窒素原子、２個の窒素原子、および炭素−窒素基を包含する。架橋により単環式環は常に三環式環に変換される。環が架橋されると、その環にある置換基が架橋上に存在することもある。
【０１５４】
「ヘテロサイクリルアルキル」なる語は、化合物のコアに連結したアルキル基に結合したヘテロサイクリルまたは置換ヘテロサイクリルをいう。
【０１５５】
「対イオン」なる語は、クロリド、ブロミド、ヒドロキシ、アセタート、およびサルファートなどの負に荷電した種を、あるいはナトリウム（Ｎａ＋）、カリウム（Ｋ＋）、アンモニウム（ＲｎＮＨｍ＋、ここでｎ＝０−４で、ｍ＝０−４である）等などの正に荷電した種を表すのに使用される。
【０１５６】
「電子求引基」（ＥＷＧ）なる語は、結合を分極化させ、電子密度を該基そのものに引っ張り、他の結合基より遠ざける置換基をいう。ＥＷＧの例として、以下に限定されないが、ＣＦ３、ＣＦ２ＣＦ３、ＣＮ、ハロゲン、ハロアルキル、ＮＯ２、スルホン、スルホキシド、エステル、スルホンアミド、カルボキサミド、アルコキシ、アルコキシエーテル、アルケニル、アルキニル、ＯＨ、Ｃ（Ｏ）アルキル、ＣＯ２Ｈ、フェニル、ヘテロアリール、−Ｏ−フェニル、および−Ｏ−ヘテロアリールが挙げられる。ＥＷＧの好ましい例として、以下に限定されないが、ＣＦ３、ＣＦ２ＣＦ３、ＣＮ、ハロゲン、ＳＯ２（Ｃ１−４アルキル）、ＣＯＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）２、およびヘテロアリールが挙げられる。ＥＷＧのより好ましい例として、以下に限定されないが、ＣＦ３およびＣＮが挙げられる。
【０１５７】
本明細書で用いるように、「アミン保護基」なる語は、アミン基の保護について、有機合成の分野で知られる基であって、エステル還元剤、二置換ヒドラジン、Ｒ４−ＭおよびＲ７−Ｍ、求核物質、ヒドラジン還元剤、アクチベータ、強塩基、ヒンダードアミン塩基および環化剤に対して安定しているいずれの基も意味する。これらの基準に適合するかかるアミン保護基は、Wuts, P.G.M.およびGreene, T.W.、Protecting Groups in Organic Synthesis, 4th Edition, Wiley (2007) およびThe Peptide: Analysis, Synthesis, Biology, vol.3, Academic Press, New York (1981)（出典を明示することでその内容が本明細書に組み込まれる）に列挙される基を包含する。アミン保護基の例として、以下に限定されないが、次の基：（１）ホルミル、トリフルオロアセチル、フタリル、およびｐ−トルエンスルホニルなどのアシル型；（２）ベンジルオキシカルボニル（Ｃｂｚ）および置換ベンジルオキシカルボニル、１−（ｐ−ビフェニル）−１−メチルエトキシカルボニル、および９−フルオレニルメチルオキシカルボニル（Ｆｍｏｃ）などの芳香族カルバマート型；（３）ｔｅｒｔ−ブチルオキシカルボニル（Ｂｏｃ）、エトキシカルボニル、ジイソプロピルメトキシカルボニル、およびアリルオキシカルボニルなどの脂肪族カルバマート型；（４）シクロペンチルオキシカルボニルおよびアダマンチルオキシカルボニルなどの環状アルキルカルバマート型；（５）トリフェニルメチルおよびベンジルなどのアルキル型；（６）トリメチルシランなどのトリアルキルシラン；（７）フェニルチオカルボニルおよびジチアスクシノイルなどのチオール含有型；ならびに（８）トリフェニルメチル、メチルおよびベンジルなどのアルキル型；および２，２，２−トリクロロエチル、２−フェニルエチルおよびｔ−ブチルなどの置換アルキル型；およびトリメチルシランなどのトリアルキルシラン型が挙げられる。
【０１５８】
本明細書に言及されるように、「置換される」なる語は、少なくとも１つの水素原子が水素以外の原子と置換されることを意味する；ただし、規定の結合価は維持されており、置換が安定した化合物をもたらすものとする。本明細書で使用されるように環二重結合は、隣接する２個の環原子間で形成される二重結合（例えば、Ｃ＝Ｃ、Ｃ＝Ｎ、またはＮ＝Ｎ）である。
【０１５９】
本発明の化合物に窒素原子がある場合（例えば、アミンの場合）には、これらの窒素は酸化剤（例えば、ｍＣＰＢＡおよび／または過酸化水素）と反応することでＮ−オキシドに変換され、本発明の別の化合物が得られる。かくして、特定される窒素原子は、その示されている窒素とそのＮ−オキシド（Ｎ→Ｏ）誘導体の両方に及ぶと考えられる。
【０１６０】
任意の可変基が化合物の構成要素または式中で２回以上示される場合、その定義は、各々、他の場合のその定義からは独立している。かくして、例えば、一の基が０〜３個のＲ基で置換して示される場合、その場合、該基は３個までのＲ基で所望により置換されてもよく、Ｒは、各々、Ｒの定義から独立して選択される。また、置換基および／または可変基の組み合わせは、かかる組み合わせが安定な化合物をもたらす場合にのみ許容される。
【０１６１】
置換基との結合が環の２つの原子を連結する結合と交差して示される場合、その場合にはかかる置換基は環上の任意の原子に結合してもよい。置換基が、結合する所定の式で示される化合物の残基に存する原子を示すことなく、示される場合には、その時にはかかる置換基はその置換基にある任意の原子を介して結合してもよい。置換基および／または可変基の組み合わせは、かかる組み合わせが安定した化合物をもたらす場合にのみ許容される。
【０１６２】
本発明は、本発明の化合物に存する原子のあらゆる同位元素を包含するものとする。同位元素は原子番号は同じであるが、質量数の異なる原子を包含する。一般例として、限定されるものではないが、水素の同位元素として、重水素および三重水素が挙げられる。水素の同位元素は１Ｈ（水素）、２Ｈ（重水素）および３Ｈ（三重水素）で表すことができる。それらはまた一般には、重水素についてはＤで、三重水素についてはＴで表される。本願において、ＣＤ３は全ての水素原子が重水素であるメチル基を表す。炭素の同位元素として１３Ｃおよび１４Ｃが挙げられる。同位元素で標識された本発明の化合物は、一般には、当業者に公知の慣用的技法により、あるいは本明細書の記載の技法と同様の技法によって利用される非標識の試薬の代わりに同位元素で標識された試薬を用いて調製され得る。
【０１６３】
本明細書で用いるように、「医薬的に許容される塩」は開示される化合物の誘導体をいい、ここで親化合物はその酸または塩基塩を製造することで修飾される。医薬的に許容される塩の例として、以下に限定されないが、アミノ等の塩基性基の鉱酸または有機酸塩；カルボン酸等の酸性基のアルカリまたは有機塩基塩である。医薬的に許容される塩は、例えば、無毒の無機または有機酸より形成される、親化合物の通常の無毒の塩または四級アンモニウム塩を包含する。例えば、かかる通常の無毒の塩は、無機酸（塩酸、臭化水素酸、硫酸、スルファミン酸、リン酸および硝酸等）より誘導される塩；有機酸（酢酸、プロピオン酸、コハク酸、グリコール酸、ステアリン酸、乳酸、リンゴ酸、酒石酸、クエン酸、アスコルビン酸、パモ酸、マレイン酸、ヒドロキシマレイン酸、フェニル酢酸、グルタミン酸、安息香酸、サリチル酸、スルファニル酸、２−アセトキシ安息香酸、フマル酸、トルエンスルホン酸、メタンスルホン酸、エタンジスルホン酸、シュウ酸およびイセチオン酸等）より形成される塩を包含する。
【０１６４】
本発明の医薬的に許容される塩は、従来の化学的方法により、塩基性または酸性の部分を含有する親化合物より合成され得る。一般に、かかる塩は、遊離した酸または塩基の形態のこれらの化合物を、化学量論量の適切な塩基または酸と、水または有機溶媒、あるいはその２種の混合液中で反応させることにより調製することができ；一般に、エーテル、酢酸エチル、エタノール、イソプロパノールまたはアセトニトリル等の非水性媒体が好ましい。適当な塩の一覧は、Remington: The Science and Practice of Pharmacy, 22nd Wdition, Allen, L.V.Jr.編; Pharcaceutical Press, London, UK (2012) に記載されており、出典を明示することでその内容を本明細書に組み入れることとする。
【０１６５】
また、式Ｉの化合物はプロドラッグの形態を有してもよい。インビボにて変換して生物活性剤（すなわち、式Ｉの化合物）を提供する化合物はいずれも、本発明の範囲および精神内にあるプロドラッグである。種々の形態のプロドラッグが当該分野にて周知である。かかるプロドラッグ誘導体の例として、以下の文献を参照のこと：
ａ）Bundgaard, H.編, Design of Prodrugs, Elsevier（1985）；およびWidder, K.ら編, Methods in Enzymology, 112：309-396, Academic Press（1985）；
ｂ）Bundgaard、H.、Chapter 5, 「プロドラッグの設計および適用」(Design and Application of Prodrugs), A Textbook of Drug Design and Development、pp.113-191, Krosgaard-Larsen, P.ら編、Harwood Academic Publishers（1991）；
ｃ）Bundgaard, H., Adv. Drug Deliv Rev., 8：1-38（1992）；
ｄ）Bundgaard, H.ら、J. Pharm. Sci., 77：285（1988）；
ｅ）Kakeya, N.ら、Chem. Pharm. Bull., 32：692（1984）；および
ｆ）Rautio, J (編集者)、Prodrug and Targeted Delivery (Method and Principles in Medicinal Chemistry), Vol 47, Wiley-VCH, 2011
【０１６６】
カルボキシ基を有する化合物は、体内で加水分解されて式Ｉの化合物そのものを生成するプロドラッグとして役立つ、生理学的に加水分解され得るエステルを形成し得る。かかるプロドラッグは、加水分解が、大抵の場合で、主に消化酵素の影響下で生じるため、経口投与されるのが好ましい。非経口投与は、エステルそのものが活性であるか、または加水分解が血中で起こる場合に、使用され得る。式Ｉの化合物の生理学的に加水分解可能なエステルの例として、Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６アルキルベンジル、４−メトキシベンジル、インダニル、フタリル、メトキシメチル、Ｃ１−６アルカノイルオキシ−Ｃ１−６アルキル（例えば、アセトキシメチル、ピバロイルオキシメチルまたはプロピオニルオキシメチル）、Ｃ１−６アルコキシカルボニルオキシ−Ｃ１−６アルキル（例えば、メトキシカルボニル−オキシメチルまたはエトキシカルボニルオキシメチル、グリシルオキシメチル、フェニルグリシルオキシメチル、（５−メチル−２−オキソ−１，３−ジオキソレン−４−イル）−メチル）、ならびに、例えば、ペニシリンおよびセファロスポリンの分野にて使用される別の周知の生理的に加水分解されるエステルである。かかるエステルは当該分野で公知の一般的技法により製造され得る。
【０１６７】
プロドラッグの調製は当該分野にて周知であり、例えば、King, F.D.編、Medicinal Chemistry: Principles and Practice, The Royal Society of Chemistry, Cambridge, UK (2nd edition, reproduced, 2006)；Testa, B.ら、Hydrolysis in Drug and Prodrug Metabolism. Chemistry, biochemistry and Enzymology, VCHA and Wiley VCH, Zurich, Switzerland (2003); Wermuth, C.G.編、The Practice of Medicinal Chemistry, 3rd edition, Academic Press, San Diego, CA (2008)に記載される。
【０１６８】
「溶媒和物」なる語は、本発明の化合物と、有機または無機溶媒のいずれかの、１または複数の溶媒分子との物理的会合を意味する。この物理的会合は水素結合を包含する。ある場合には、溶媒和物は、例えば、１または複数の溶媒分子が結晶固体の結晶格子に組み込まれた場合に、単離可能となる。溶媒和物中の溶媒分子は、規則的配置および／または非規則的配置にて存在し得る。溶媒和物は化学量論量または非化学量論量の溶媒分子を含みうる。「溶媒和物」は液相および分離可能な溶媒和物の両方を包含する。溶媒和物の例は、以下に限定されないが、水和物、エタノレート、メタノレート、およびイソプロパノレートを包含する。溶媒和の方法は一般に当該分野で公知である。
【０１６９】
本明細書で用いるように、「患者」なる語は、本発明の方法により治療されるべき生物をいう。かかる生物は、好ましくは、以下に限定されないが、哺乳類（例えば、ネズミ、サル、ウマ、ウシ、ブタ、イヌ、ネコ等）を包含し、最も好ましくはヒトをいう。
【０１７０】
本明細書で用いるように、「有効量」なる語は、例えば、研究員または臨床医により探求されている、組織、システム、動物またはヒトの生物学的または医学的応答を惹起するであろう、薬物または医薬品、すなわち本発明の化合物の量を意味する。さらには、「治療上の有効量」なる語は、有効量が投与されていない対応する対象と比べて、疾患、障害または副作用の治療、治癒、防止または寛解の改善、あるいは疾患または障害の進行速度の減少をもたらす量を意味する。有効量は１または複数の投与、適用または投与量で投与でき、特定の処方または投与経路に限定されないものとする。該用語はまた、その範囲内に、正常な生理学的機能を亢進するのに効果的な量を包含する。
【０１７１】
本明細書で用いるように、「治療する」なる語は、病態、疾患、障害等の改善をもたらすか、それらの症状を寛解するいずれの作用も、例えば、和らげる作用、小さくする作用、調整する作用、改良する作用、または排除する作用も包含する。
【０１７２】
本明細書で用いるように、「医薬組成物」なる語は、活性剤と、その組成物をインビボまたはエクスビボでの診断または治療に用いるのに特に適するようにする、不活性または活性な担体との組み合わせをいう。
【０１７３】
塩基の例として、以下に限定されないが、アルカリ金属（例えば、ナトリウム）の水酸化物、アルカリ土類金属（例えば、マグネシウム）の水酸化物、アンモニア、および式：ＮＷ４＋（ここで、ＷはＣ１−４アルキルである）で示される化合物等が挙げられる。
【０１７４】
療法にて用いるのに、本発明の化合物の塩は医薬的に許容されるものと考えられる。しかしながら、医薬的に許容されない酸および塩基の塩も、例えば、医薬的に許容される化合物の調製または精製においてその用途を見出す可能性がある。
【０１７５】
調製方法
本発明の化合物は有機合成の分野における当業者に周知の多くの方法にて調製され得る。本発明の化合物は、下記の方法を、合成有機化学の分野にて公知の合成方法と一緒に用いて、あるいは当業者によって認識されるようにそれに変化を加えて合成され得る。好ましい方法は、限定されるものではないが、下記の方法を包含する。本明細書にて引用される文献はすべてその内容が出典明示により本明細書に組み込まれる。
【０１７６】
本発明の化合物はこのセクションに記載の反応および技法を用いて調製されてもよい。反応は利用される試薬および材料に適切な溶媒中で実施され、その反応は変形がなされるのに適している。また、下記の合成方法の記載において、溶媒の選択、反応温度、実験の継続時間および後処理操作を含め、提案されるすべての反応条件はその反応に標準的な条件であるように選択され、そのことは当業者であれば容易に認識すると理解すべきである。当業者であれば分子の種々の部分にある官能基が提案される試薬および反応と適合するものでなければならないことを理解する。反応条件と適合する置換基に対するかかる制限は当業者に明らかであり、制限がある場合には変法を用いる必要がある。このことは、時に、本発明の所望とする化合物を得るために、合成工程の順序を修飾するか、あるいは一の特定のプロセススキームを別のスキームに優先して選択する判断を要求するであろう。また、この分野での合成経路を計画するにおいてもう一つ別の大きな要因が、本発明に記載の化合物に存する反応性官能基の保護に使用される保護基の賢明な選択であることが理解されよう。当業者に対して多くの変形を教示する権威あるアカウントがGreeneおよびWuts（有機合成における保護基（protective Groups in Organic Synthesis）、第4版、Wiley and Sons, 2007）である。
【０１７７】
式（Ｉ）の化合物は次のスキームで説明される方法に言及することで調製されてもよい。それらのスキームに示されるように、最終生成物は式（Ｉ）と同じ構造式を有する化合物である。式（Ｉ）のいずれの化合物も適切な置換基を有する試薬を適切に選択することにより該スキームに従って生成され得ることが理解されよう。溶媒、温度、圧力および他の反応条件は当業者により容易に選択され得る。出発材料は商業的に利用可能であるか、または当業者により容易に調製される。化合物の構成要素は本明細書のスキームにて、あるいはいずれかの箇所に定義されるとおりである。
【０１７８】
本発明に記載の化合物に至る一般的経路は、スキーム１−７にて説明されており、その中でＲ１、Ｒ２、Ｒ７、Ｘ、Ｙ、Ｚ、Ｕ１、Ｕ２、Ｕ３、Ｕ４、およびＡ置換基は、本文中に上記されているか、あるいは所望の最終置換基に変換され得る官能基である。置換基Ｌはハライドあるいはトリフラートなどの脱離基に容易に変換され得るＯＨなどの脱離基である。スキーム１に示されるように、本発明の化合物を調製するための一般的操作は、スキーム１にて図示されるように適宜置換されたヘテロサイクル１とニトロピリジン２とで開始することを含む。１（ここでＭはボロン酸またはボロン酸エステルなどの適切なカップリングパートナーである）と２（例えば、２,５−ジブロモ−３−ニトロピリジン）との間でスズキ反応に付すことで官能基付与されたピリジン３を付与しうる。１,２−ビス（ジフェニルホスフィノ）エタン（ｄｐｐｅ）などのホスフィン試薬が介在する還元的環化に付し、三環性化合物４を得ることができる。次に、スキーム１に示されるように、４を適切な触媒を用いて芳香族へテロ環Ａ（５、ここでＭはボロン酸、ボロン酸エステルまたはスタンナンなどの適切なカップリングパートナーである）とカップリングさせて６を生成する。
【０１７９】
最終工程において、６の窒素は、ミツノブ条件下、トリフェニルホスフィンおよびジイソプロピル  アゾジカルボキシラート（ＤＩＡＤ）を用いてアルコール７で置換され得る。別法として、６の窒素は、炭酸カリウムなどの塩基の存在下、６の窒素とアルキル化剤８（ここでＬはハライド、メシラートまたはトリラートなどの脱離基である）との間の置換反応により置換されて、官能基付与された三環性化合物９を得ることができる。
【０１８０】
あるいはまた、中間体４の窒素は、ミツノブ条件下にて、炭酸カリウムなどの塩基の存在下、アルコール７と、またはアルキル化剤８（ここでＬはハライド、メシラートまたはトリラートなどの脱離基である）と最初に置換されて中間体１０を得ることができる。次に１０を芳香族ヘテロ環Ａ（５、ここでＭはボロン酸、ボロン酸エステルまたはスタンナンなどの適切なカップリングパートナーである）と適切な触媒を用いてカップリングさせて最終の三環性化合物９を生成する。スキーム１に示されるように、中間体１０をパラジウム介在性Ｃ−Ｈ活性化を介して適切な芳香族ヘテロ環Ａ（５、ＭはＨである）と直接カップリングさせ、化合物９を得ることもできる。
【０１８１】
９がラセミ体である場合には、キラル分離を行い、エナンチオマー的に純粋な生成物を得ることができる。Ｒ１およびＲ２をさらに誘導化に付し、本発明のさらなる化合物を得ることができる。例えば、Ｒ１がエステルである場合、グリニャール試薬またはアルキルリチウムを添加し、第３アルコールを生成することができる。同じＲ１エステルは、例えば、水酸化ナトリウムを用いて、代わりに加水分解され、最終置換基としてカルボン酸（Ｒ１＝ＣＯ２Ｈ）を得ることができる。
【０１８２】
スキーム１
【化２９】
0006843767.tif 000030
【０１８３】
三環性化合物９の別の合成はスキーム２に要点が記載されるように達成され得る。１０（スキーム１に示されるように調製された）の脱離基Ｌは、パラジウム触媒の作用によって、適切なカップリングパートナーであるＭ（好ましくは、ボロン酸エステルまたはボロン酸）に変換され、１１を得る。１１を、適切な触媒を用いて、芳香族ヘテロ環Ａ（５.１、ここでＬはハロゲンまたはトリフラートなどの適切な脱離基である）とカップリングさせ、三環性化合物９を得ることができる。
【０１８４】
スキーム２
【化３０】
0006843767.tif 000031
【０１８５】
１４などのヒドロキシメチルピラゾール誘導体は、スキーム３に従って、入手され得る。中間体１１（ここでＭはボロン酸またはボロン酸エステルなどの適切なカップリングパートナーである；スキーム２に記載されるように調製された）は、適切な触媒の作用により、適宜保護されたトリアゾール１２にカップリングされ得る。トリアゾール１２は、（アジドメチル）トリメチルシランの保護されたプロパルギルアルコールとの銅介在性付加環化反応より、一工程で利用され得る。次に中間体１３は様々な条件を用いて脱保護され得る。例えば、ＰＧがtert−ブチルジメチルシリルである場合、フッ化テトラブチルアンモニウムと反応させて最終の化合物１４を得ることができる。ヒドロキシル基をさらに誘導化（例えば：アルキル化し、脱離基に変換して置換し、アルデヒドまたはカルボン酸のいずれかに酸化し、その後で変化させる）し、当業者にとって自明であろう、方法を適用することにより、本発明のさらなる化合物を得ることができる。
【０１８６】
スキーム３
【化３１】
0006843767.tif 000032
【０１８７】
三環性化合物４の別の合成はスキーム４に要点が記載されるように達成され得る。アニリン１５を、ブッフバルト（Buchwald）Ｎ−アリール化反応を用い、ピリジン１６（ここでＬおよびＬ’はハライドまたはトリフラートなどの２つの脱離基である）とカップリングさせ、中間体１７を得ることができる。スキーム４にて示されるように、トリフルオロ酢酸などの酸性媒体中、Ｐｄ（ＯＡｃ）２などの適切な触媒を用い、酸化的閉環に付し、三環性化合物４を得ることができる。
【０１８８】
スキーム４
【化３２】
0006843767.tif 000033
【０１８９】
アルコキシ置換のトリアゾール２３はスキーム５に要点が記載されるように調製され得る。アルデヒド１８は、アルコール１９（ここでＡｌｋは所望により重水素で置換されてもよいＣ１−Ｃ６アルキルまたはＣ３−Ｃ６シクロアルキルである）と酸またはＣａＣｌ２などの脱水剤の存在下で反応させることでアセタール２０に変換され得る。アセタール２０は、リチウムジエチルアミドまたはナトリウムアミドなどの強塩基で処理することによりアルコキシ置換のアルキン２１に変換され得る。化合物２１はアジド２２との銅介在性３＋２付加環化反応を通してトリアゾール２３に変換され得る。トリアゾール２３はスキーム１にて示されるように三環性化合物１０と直接カップリングされ得る。大抵のケースで、該カップリングはトリメチルシリル基の喪失をもたらす。トリメチルシリル基が喪失されない場合には、それはフッ化テトラブチルアンモニウムで処理することにより除去され得る。
【０１９０】
スキーム５
【化３３】
0006843767.tif 000034
【０１９１】
アルキル置換のトリアゾール３１はスキーム６にて要点が記載されるように調製され得る。アセチレン２４は、ｎ−ＢｕＬｉなどの強塩基の作用により、２５（ここでＡｌｋは所望により重水素で置換されてもよいＣ１−Ｃ６アルキルまたはＣ３−Ｃ６シクロアルキルであり、Ｌはヨーダイド、ブロミド、クロリド、またはスルホナートなどの適切な脱離基である）でアルキル化され得る。アルキン２６は２７との銅介在性３＋２付加環化反応を通してトリアゾール２８に変換され得る。トリアゾール２８はスキーム１にて示されるように三環性化合物１０と直接カップリングされ得る。あるいはまた、２８のトリメチルシリル基はフッ化テトラブチルアンモニウムの作用により直接除去され、Ｎ−メチル−トリアゾール２９を付与することができる。２９をｎ−ＢｕＬｉなどの強塩基で脱保護に付し、つづいて適切な求電子剤３０（ここでＬはハライドまたはアルコキシドなどの脱離基であり、Ｍはトリブチルスズまたはボロン酸エステルなどの金属介在性カップリングを容易にするための適切な基である；例えばＭ−Ｌ＝Ｂｕ３ＳｎＣｌまたはＢ（ＯＭｅ）３）と反応させ、トリアゾール３１を得ることができ、それはスキーム１にて示されるように、容易にカップリングされ得る。
【０１９２】
スキーム６
【化３４】
0006843767.tif 000035
【０１９３】
スキーム７に示されるように、トリアゾールの置換基に変化を持たせることができる。２５（ここでＡｌｋは所望により重水素で置換されてもよいＣ１−Ｃ６アルキルまたはＣ３−Ｃ６シクロアルキルであり、Ｌはヨーダイド、ブロミド、クロリドまたはスルホナートなどの適切な脱離基である）の脱離基は、アジ化ナトリウムで処理することにより置き換えられ、３２を生成し得る。アルキン３３または３４はアジド３２とカップリングし、銅触媒性３＋２付加環化反応を介してトリアゾール３５を生成し得る。トリアゾール３５は、スキーム１に示されるように、三環性化合物と直接カップリングされ得る。あるいはまた、３５をｎ−ＢｕＬｉなどの強塩基で脱保護に付し、つづいて適切な求核剤３０（ここでＬはハライドまたはアルコキシドなどの脱離基であり、Ｍはトリブチルスズまたはボロン酸エステルなどの金属介在性カップリングを容易にするための適切な基である；例えばＭ−Ｌ＝Ｂｕ３ＳｎＣｌまたはＢ（ＯＭｅ）３）と反応させてトリアゾール３６を得ることができ、それはスキーム１に示されるように容易にカップリングされ得る。
【０１９４】
スキーム７
【化３５】
0006843767.tif 000036
【０１９５】
三環性化合物６の別の合成はスキーム８に要点が記載されるように達成され得る。３７の２つの脱離基（Ｌ、Ｌ’）の内の一つの脱離基の、適切な触媒を用いての、芳香族ヘテロ環Ａ（５、ここでＭはボロン酸、ボロン酸エステルまたはスタンナンなどの適切なカップリングパートナーである）との選択的カップリングは次に３８を生成する。３８のアミノ基の３９（ここでＬ’’はハライドなどの適切な脱離基である）とのカップリングは、ＳＮＡｒ化学またはブッフバルトＮ−アリール化反応のいずれかを介して達成され、４０を得ることができる。ビス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（ＩＩ）クロリドなどの適切な触媒を用いる環化により三環性化合物６が得られ、スキーム１−２に示されるようにさらに三環性化合物９へと変化され得る。
【０１９６】
スキーム８
【化３６】
0006843767.tif 000037
【０１９７】
三環性化合物４の別の合成はスキーム９に示されるように達成され得る。４１の２つの脱離基（Ｌ’、Ｌ’’）の内の一つの脱離基の適切なカップリングパートナーであるＭ（好ましくは、ボロン酸エステルまたはボロン酸）への選択的変換はパラジウム触媒の作用によって達成され、４２を得ることができる。４２は、順次、４３の２つの脱離基（Ｌ、Ｌ’’’）の１つの脱離基と、適切な触媒の作用によって、選択的にカップリングし、ビアリール４４を生成し得る。４４のニトロ基は当業者に既知の方法を用いて対応するアミンに還元され、４５を得ることができる。三環性化合物４とする環化は、分子内ＳＮＡｒ反応にて塩基（例えば、ＮａＨＭＤＳまたはカリウムtert-ブトキシド）を用いて、あるいは分子内ブッフバルトＮ−アリール化反応を介して達成され得る。三環性化合物４は、スキーム１−２に示されるように、三環性化合物９にさらに変化され得る。
【０１９８】
スキーム９
【化３７】
0006843767.tif 000038
【０１９９】
実施例
本発明を以下の実施例を用いてさらに説明する。実施例は単なる例示として記載されていると理解すべきである。上記の記載および該実施例から、当業者は発明の必須の特性を確認することができ、その精神および範囲から逸脱することなく、本発明が種々の使用および条件に適合するように、種々の変形および修飾を行うことができる。結果として、本発明は、下記に示される例示としての実施例により限定されるものではなく、むしろ添付される特許請求の範囲により限定されるものである。
【０２００】
略語
【表１】
0006843767.tif 000039
【表２】
0006843767.tif 000040
【表３】
0006843767.tif 000041
【０２０１】
実施例１および２
２−［５−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−８−［（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（９）,２（７）,３,５,１０,１２−ヘキサエン−１１−イル］プロパン−２−オール
【化３８】
0006843767.tif 000042
【０２０２】
工程１：２−クロロ−５−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）ピリジン−３−アミン
５−ブロモ−２−クロロピリジン−３−アミン（５.１１ｇ、２４.６ミリモル）、（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）ボロン酸（３.４７ｇ、２４.６ミリモル）、ＰｄＣｌ２（ｄｐｐｆ）（０.２１６ｇ、０.２９６ミリモル）の混合物を窒素（３ｘ）で真空パージに付した。リン酸三カリウム（水中３Ｍ、２４.６ｍＬ、７３.９ミリモル）およびＴＨＦ（３０ｍＬ）を加え、該混合物を再び窒素（３ｘ）で真空パージに付した。得られた混合物を加温に付し、７５℃で一夜攪拌した。該混合物を室温に冷却し、分離漏斗に移し、水層を除去した。有機層を無水硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮して暗色の残渣を得た。その残渣をＤＣＭおよび酢酸エチルに懸濁させ、十分な量のシリカゲル上で濃縮して自由流動性の粉末を得た。該粉末をＩＳＣＯ固形ロードカートリッジに入れ、ＩＳＣＯコンパニオンクロマトグラフィーシステム（１２０ｇシリカゲルカートリッジ、０−１００％酢酸エチル／ヘキサンでの溶出、８５ｍＬ／分）に付して精製し、２−クロロ−５−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）ピリジン−３−アミン（３.８２ｇ、１７.１ミリモル、６９.３％収率）を白色の固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ７.６１（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、７.１４（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、５.６７（ｓ，２Ｈ）、２.４１（ｓ，３Ｈ）、２.２３（ｓ，３Ｈ）；ＨＰＬＣ：ＲＴ＝０.９０８分（ウォーターズ・アクイティ（Waters Acquity）ＢＥＨ  Ｃ１８ １.７μｍ  ２.０ｘ５０ｍｍ、ＣＨ３ＣＮ／Ｈ２Ｏ／０.１％ＴＦＡ、１.５分間の勾配、波長＝２５４ｎｍ）；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝２２４［Ｍ＋Ｈ］＋
【０２０３】
工程２：メチル  ４−（（２−クロロ−５−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）ピリジン−３−イル）アミノ）ピコリナート
反応はテフロン（登録商標）製スクリュー式キャップを備えた厚肉容器中で行われた。メチル  ４−クロロピコリナート（３.９５ｇ、２３.０ミリモル）および２−クロロ−５−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）ピリジン−３−アミン（１.０３ｇ、４.６１ミリモル）のＭｅＯＨ（２５ｍＬ）中溶液を塩化水素（ジオキサン中４Ｍ、１.１５１ｍＬ、４.６１ミリモル）で処理した。得られた混合物を８０℃で一夜攪拌した。該混合物を室温に冷却した。ＬＣ／ＭＳは所望の生成物（ｍ／ｚ  ３５９（ｍ＋１））が出発アニリン（ｍ／ｚ  ２２４（ｍ＋１））に対して５４／１１の割合であることを示す。反応物をロータリーエバポレーターで濃縮乾固させた。得られた残渣をＮａＨＣＯ３飽和溶液でｐＨが９になるまで処理し、音波処理に付し、焼結ガラス漏斗を通して濾過し、水で洗浄した。生成物を２、３時間風乾させ、ついで真空下で一夜乾燥させ、メチル  ４−（（２−クロロ−５−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）ピリジン−３−イル）アミノ）ピコリナート（０.９４３ｇ、２.６３ミリモル、５７.１％収率）を白色の固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ９.０４（ｓ，１Ｈ）、８.３６（ｄ，Ｊ＝５.５Ｈｚ，１Ｈ）、８.２８（ｄ，Ｊ＝２.２Ｈｚ，１Ｈ）、７.９８（ｄ，Ｊ＝２.２Ｈｚ，１Ｈ）、７.７１−７.５８（ｍ，１Ｈ）、７.１８−７.０７（ｍ，１Ｈ）、３.８４（ｓ，３Ｈ）、２.４７（ｓ，３Ｈ）、２.３３−２.２６（ｍ，３Ｈ）；ＨＰＬＣ：ＲＴ＝０.８６２分（ウォーターズ・アクイティ  ＢＥＨ  Ｃ１８  １.７μｍ  ２.０ｘ５０  ｍｍ、ＣＨ３ＣＮ／Ｈ２Ｏ／０.１％ＴＦＡ、１.５分間の勾配、波長＝２５４ｎｍ）；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝３５９［Ｍ＋Ｈ］＋
【０２０４】
工程３：メチル  ３−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピロロ［３,２−ｂ：４,５−ｃ’］ジピリジン−７−カルボキシラート
還流冷却器および窒素吸気口を装着した丸底フラスコ中のメチル  ４−（（２−クロロ−５−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）ピリジン−３−イル）アミノ）ピコリナート（９４３ｍｇ、２.６３ミリモル）、ビス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（ＩＩ）クロリド（１８４ｍｇ、０.２６３ミリモル）および酢酸ナトリウム・トリ水和物（５３９ｍｇ、６.５７ミリモル）のＤＭＡ（１５ｍＬ）中混合物を窒素（３ｘ）での真空パージに付した。得られた混合物を１７０℃に加熱した。１時間後、該混合物を室温に冷却し、クロロホルム（１５ｍＬ）で希釈し、セライト（登録商標）を通して濾過し、クロロホルム（３ｘ１０ｍＬ）で洗浄した。得られた濾液を濃縮してアンバー色の残渣を得た。該残渣をＤＣＭ／ＭｅＯＨの混合液に溶かし、十分な量のシリカゲル上で濃縮して自由流動性の粉末を得た。該粉末をＩＳＣＯ固形ロードカートリッジに入れ、ＩＳＣＯコンパニオンクロマトグラフィーシステム（４０ｇシリカゲルカートリッジ、０−１０％ＭｅＯＨ／ＤＣＭでの、つづいて１０−３０％ＭｅＯＨ／ＤＣＭでの溶出、４０ｍＬ／分）に付して精製した。該化合物は溶解性に乏しく、ゆっくりと溶離することに注意すること。同様のフラクションを合わせ、濃縮してメチル  ３−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピロロ［３,２−ｂ：４,５−ｃ’］ジピリジン−７−カルボキシラート（５００ｍｇ、１.５５ミリモル、５９.０％収率）を明黄色の固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  １２.２７（ｂｒｓ．，１Ｈ）、９.４９（ｄ，Ｊ＝０.９Ｈｚ，１Ｈ）、８.６５（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、８.３２（ｄ，Ｊ＝１.１Ｈｚ，１Ｈ）、８.１２（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.９５（ｓ，３Ｈ）、２.５１（３Ｈ，ＤＭＳＯのピーク下）、２.３０（ｓ，３Ｈ）；ＨＰＬＣ：ＲＴ＝１.１１８分（ウォーターズ・アクイティ ＢＥＨ  １８ １.７μｍ  ２.０ｘ５０ｍｍ、ＣＨ３ＣＮ／Ｈ２Ｏ／０.１％ＴＦＡ、１.５分間の勾配、波長＝２５４ｎｍ）；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝３２３［Ｍ＋Ｈ］＋
【０２０５】
工程４：メチル  ３−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）−５−（（４−フルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピロロ［３,２−ｂ：４,５−ｃ’］ジピリジン−７−カルボキシラート
ジイソプロピル  ジアゼン−１,２−ジカルボキシラート（ＤＩＡＤ）（０.２０６ｍＬ、１.０５ミリモル）をメチル  ３−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピロロ［３,２−ｂ：４,５−ｃ’］ジピリジン−７−カルボキシラート（２２５ｍｇ、０.６９８ミリモル）、（４−フルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メタノール（２２０ｍｇ、１.０５ミリモル）およびトリフェニルホスフィン（２７５ｍｇ、１.０５ミリモル）のジクロロメタン（２０ｍＬ）中の０℃懸濁液に滴下して加えた。冷却浴を取り外し、有機懸濁液を室温で一夜攪拌した。該反応体を真空下で濃縮した。残渣を最小量のＤＣＭに溶かし、ＩＳＣＯコンパニオンクロマトグラフィーシステム（４０ｇシリカゲルカートリッジ、０−１００％酢酸エチル／ＤＣＭでの、つづいて０−３０％ＭｅＯＨ／ＤＣＭでの溶出、４０ｍＬ／分）に付して精製した。同様のフラクションを合わせ、濃縮してアンバー色の残渣を得た。その残渣を最小量のＤＣＭに溶かし、ＩＳＣＯコンパニオンクロマトグラフィーシステム（４０ｇシリカゲルカートリッジ、０−１０％ＭｅＯＨ／ＤＣＭでの、つづいて０−３０％ＭｅＯＨ／ＤＣＭでの溶出、４０ｍＬ／分）に付して再び精製した。同様のフラクションを合わせ、メチル  ３−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）−５−（（４−フルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピロロ［３,２−ｂ：４,５−ｃ’］ジピリジン−７−カルボキシラート（２２５ｍｇ、０.４３７ミリモル、６２.６％収率）を得た。
【０２０６】
工程５：２−［５−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−８−［（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（９）,２（７）,３,５,１０,１２−ヘキサエン−１１−イル］プロパン−２−オール
臭化メチルマグネシウム（Ｅｔ２Ｏ中３Ｍ、２.１８６ｍＬ、６.５６ミリモル）をメチル  ３−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）−５−（（４−フルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピロロ［３,２−ｂ：４,５−ｃ’］ジピリジン−７−カルボキシラート（２２５ｍｇ、０.４３７ミリモル）のＤＣＭ（１０ｍＬ）中の−１０℃（ＭｅＯＨ／氷）溶液に添加した。約２時間後、ＬＣ／ＭＳはＳＭ（ｍ／ｚ  ５１５（ｍ＋１））の消費および生成物（ｍ／ｚ  ５１５（ｍ＋１））の形成を示す。反応物を塩化アンモニウム飽和溶液でクエンチさせ、分離漏斗に移し、ＤＣＭで抽出した。抽出液を合わせ、ＮＨ４Ｃｌ飽和溶液で洗浄し、無水硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮して有機残渣を得た。残留物を最小量のＤＣＭに溶かし、ＩＳＣＯコンパニオンクロマトグラフィーシステム（２４ｇのシリカカートリッジ、０−１０％ＭｅＯＨ／ＤＣＭで溶出し、次に１０−３０％ＭｅＯＨ／ＤＣＭの３５ｍＬ／分でのフラッシュに供する）に付して精製し、ラセミ体の２−（３−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）−５−（（４−フルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピロロ［３,２−ｂ：４,５−ｃ’］ジピリジン−７−イル）プロパン−２−オール（８３ｍｇ、０.１６１ミリモル、３６.９％収率）を橙色の固体として得た。エナンチオマーをキラルＳＦＣ（分取性キラルＳＦＣクロマトグラフィー条件：装置：ベルガー（Berger）ＳＦＣ  ＭＧＩＩ：カラム：キラルＯＤ−Ｈ  ２５ｘ３ｃｍ  ＩＤ、５μｍ、流速：５０.０ｍＬ／分、移動相：８０／２０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ、検出器波長：２２０ｎｍ；サンプル分取および注入容量：３０００μＬ（８６ｍｇを７ｍＬのＭｅＯＨに溶かした））に付して分離し、実施例１（エナンチオマー１）（２５.６ｍｇ）および実施例２（エナンチオマー２）（２６.０ｍｇ）を得た。各エナンチオマーの立体異性体の純度は＞９９％であると評価された。実施例１（エナンチオマー１）：２−［５−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−８−［（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（９）,２（７）,３,５,１０,１２−ヘキサエン−１１−イル］プロパン−２−オールの場合：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ９.３０（ｄ，Ｊ＝０.９Ｈｚ，１Ｈ）、８.５３（ｄ，Ｊ＝１.５Ｈｚ，１Ｈ）、８.３８−８.２９（ｍ，１Ｈ）、８.２８−８.２１（ｍ，１Ｈ）、７.７２（ｄ，Ｊ＝３.３Ｈｚ，２Ｈ）、７.３２−７.０７（ｍ，２Ｈ）、５.９３−５.７９（ｍ，１Ｈ）、５.４１（ｓ，１Ｈ）、３.９９−３.８７（ｍ，１Ｈ）、３.８５−３.６７（ｍ，１Ｈ）、３.５５−３.４２（ｍ，１Ｈ）、３.４１−３.３３（ｍ，１Ｈ）、３.３０−３.２２（ｍ，１Ｈ）、２.４８（ｓ，３Ｈ）、２.３０（ｓ，３Ｈ）、１.７５−１.６３（ｍ，１Ｈ）、１.５９（ｓ，３Ｈ）、１.５７（ｓ，３Ｈ）、１.３９−１.２１（ｍ，１Ｈ）、１.０９−１.０８（ｍ，１Ｈ）、１.０５−０.９０（ｍ，１Ｈ）；３１個のＨのうちの３０個を説明する。他のＨは溶媒のピークに埋もれているかもしれない。ＨＰＬＣ：���Ｔ＝０.９９６分（ウォーターズ・アクイティ  ＢＥＨ  Ｃ１８  １.７μｍ  ２.０ｘ５０ｍｍ、ＣＨ３ＣＮ／Ｈ２Ｏ／０.１％ＴＦＡ、１.５分間の勾配、波長＝２５４ｎｍ）；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝５１５［Ｍ＋Ｈ］＋；ＨＰＬＣ純度：９５／５〜５／９５  Ｈ２Ｏ／ＣＨ３ＣＮ／０.０５％ＴＦＡ、流速＝０.５ｍＬ／分、勾配＝１５分間  サンファイア（Sunfire）Ｃ１８  ３.５μｍ、３.０ｘ１５０ｍｍ：ＲＴ＝６.１２分；２２０ｎｍでの純度：１００％；２５４ｎｍでの純度：１００％；エックスブリッジ・フェニル（XBridge Phenyl）３.５μｍ、３.０ｘ１５０ｍｍ：ＲＴ＝７.４１分；２２０ｎｍでの純度：１００％；２５４ｎｍでの純度：１００％；解析性ＳＦＣクロマトグラフィー条件：装置：ベルガー解析性ＳＦＣカラム：キラル（Chiral）ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ  ＩＤ、５μｍ；流速：２.０ｍＬ／分；移動相：８０／２０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；エナンチオマー１、ＲＴ：８.８８８分；実施例２（エナンチオマー２）：２−［５−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−８−［（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（９）,２（７）,３,５,１０,１２−ヘキサエン−１１−イル］プロパン−２−オールの場合：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ９.３０（ｄ，Ｊ＝０.７Ｈｚ，１Ｈ）、８.５３（ｄ，Ｊ＝１.５Ｈｚ，１Ｈ）、８.３７−８.２８（ｍ，１Ｈ）、８.２５（ｂｒｓ，１Ｈ）、７.７２（ｄｄ，Ｊ＝８.７、５.４Ｈｚ，２Ｈ）、７.１９（ｔ，Ｊ＝８.８Ｈｚ，２Ｈ）、５.８３（ｄ，Ｊ＝１１.２Ｈｚ，１Ｈ）、５.４１（ｓ，１Ｈ）、３.９８−３.８６（ｍ，１Ｈ）、３.８２−３.６９（ｍ，１Ｈ）、３.４７（ｓ，１Ｈ）、３.４３−３.３４（ｍ，１Ｈ）、３.２７（ｄ，Ｊ＝１１.９Ｈｚ，１Ｈ）、２.４８（ｓ，３Ｈ）、２.３０（ｓ，３Ｈ）、１.６６（ｂｒｓ，１Ｈ）、１.５９（ｓ，３Ｈ）、１.５７（ｓ，３Ｈ）、１.３９−１.１９（ｍ，１Ｈ）、１.０５−０.９０（ｍ，１Ｈ）；３１個のＨのうちの３０個を説明する。他のＨは溶媒のピークに埋もれているかもしれない。ＨＰＬＣ：ＲＴ＝０.９９５分（ウォーターズ・アクイティＢＥＨ  １８ １.７μｍ  ２.０ｘ５０ｍｍ、ＣＨ３ＣＮ／Ｈ２Ｏ／０.１％ＴＦＡ、１.５分間の勾配、波長＝２５４ｎｍ）；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝５１５［Ｍ＋Ｈ］＋；ＨＰＬＣ純度：９５／５〜５／９５  Ｈ２Ｏ／ＣＨ３ＣＮ／０.０５％ＴＦＡ、流速＝０.５ｍＬ／分、勾配＝１５分間  サンファイア  Ｃ１８  ３.５μｍ、３.０ｘ１５０ｍｍ：ＲＴ＝６.１２分；２２０ｎｍでの純度：１００％；２５４ｎｍでの純度：１００％  エックスブリッジ・フェニル  ３.５μｍ、３.０ｘ１５０ｍｍ：ＲＴ＝７.４１分；２２０ｎｍでの純度：１００％；２５４ｎｍでの純度：９８.８％；解析性ＳＦＣクロマトグラフィー条件：装置：ベルガー解析性ＳＦＣ：カラム：キラルＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ  ＩＤ、５μｍ：流速：２.０ｍＬ／分；移動相：８０／２０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；エナンチオマー２、ＲＴ：１３.０３９分
【０２０７】
実施例３
５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１３−フルオロ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化３９】
0006843767.tif 000043
【０２０８】
工程１：５−ブロモ−２’−フルオロ−３−ニトロ−２,３’−ビピリジン
２,５−ジブロモ−３−ニトロピリジン（３.００ｇ、１０.７ミリモル）および（２−フルオロピリジン−３−イル）ボロン酸（１.５ｇ、１０.７ミリモル）のテトラヒドロフラン（２０ｍＬ）中混合物を、４０ｍＬのバイアル中、窒素流でのパージに付し、次に２Ｍ水性リン酸カリウム（１０.６５ｍＬ、２１.３ミリモル）で、ついでＰｄＣｌ２（ｄｐｐｆ）−ＣＨ２Ｃｌ２アダクツ（０.４３５ｇ、０.５３２ミリモル）で処理した。該バイアルをセプタムで栓をし、排気および窒素でのパージに３回供し、その後で加熱ブロックにて８０℃で５時間加熱した。混合物を室温に冷却し、水で希釈し、酢酸エチルに抽出した。水およびブラインで洗浄し、濃縮して黒色の残渣を得た。該材料をＩＳＣＯコンパニオン（Companion）の８０ｇのシリカゲルカラムでのクロマトグラフフィーに付し、ＥｔＯＡｃ／ヘキサンの勾配（２０−１００％）で溶出し、５−ブロモ−２’−フルオロ−３−ニトロ−２,３’−ビピリジン（１.０ｇ、３.３５ミリモル、３１.５％収率）をオフホワイト色の固体として得た。ＬＣＭＳ：ＲＴ＝０.８６分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝２９８.０、３００.０：（ウォーターズ・アクイティＳＤＳ．カラム：ＢＥＨ  １８  ２.１ｘ５０ｍｍ  １.７ｕ（１.６分勾配）２−９８％Ｂ；流速＝０.８ｍＬ／分；溶媒Ａ：Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：ＡＣＮ−０.１％ＴＦＡ）；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ９.００（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、８.５７（ｓ，１Ｈ）、８.３７（ｄｔ，Ｊ＝４.８、１.４Ｈｚ，１Ｈ）、８.１５（ｄｄｄ，Ｊ＝９.３、７.４、２.０Ｈｚ，１Ｈ）、７.４１（ｄｄｄ，Ｊ＝７.３、５.１、１.９Ｈｚ，１Ｈ）
【０２０９】
工程２：３−ブロモ−９−フルオロ−５Ｈ−ピロロ［３,２−ｂ：４,５−ｃ’］ジピリジン
４０ｍＬのバイアルに、５−ブロモ−２’−フルオロ−３−ニトロ−２,３’−ビピリジン（１ｇ、３.３５ミリモル）および１,２−ビス（ジフェニルホスフィノ）エタン（１.６７１ｇ、４.１９ミリモル）の１,２−ジクロロベンゼン（１５ｍＬ）中混合物を添加し、該バイアルに栓をし、加熱ブロックにて１７０℃で５時間加熱した。ロータリーエバポレーターにて高真空ポンプを用いて濃縮し、残渣をＩＳＣＯコンパニオンの４０ｇのシリカゲルカラムでのクロマトグラフフィーに付し、ＥｔＯＡｃ／ヘキサンの勾配（３０−１００％）で溶出し、３−ブロモ−９−フルオロ−５Ｈ−ピロロ［３,２−ｂ：４,５−ｃ’］ジピリジン（４６０ｍｇ、１.７３ミリモル、５１.５％収率）を明黄褐色の固体として得た。ＬＣＭＳ：ＲＴ＝０.６９分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝２６５.９、２６７.９：（ウォーターズ・アクイティＳＤＳ．カラム：ＢＥＨ  １８  ２.１ｘ５０ｍｍ  １.７ｕ（１.６分勾配）２−９８％Ｂ；流速＝０.８ｍＬ／分；溶媒Ａ：Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：ＡＣＮ−０.１％ＴＦＡ）
【０２１０】
工程３：３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−９−フルオロ−５Ｈ−ピロロ［３,２−ｂ：４,５−ｃ’］ジピリジン
２０ｍＬのシンチレーションバイアルに、１,４−ジメチル−５−（トリブチルスタンニル）−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール（１００１ｍｇ、２.５９ミリモル）、３−ブロモ−９−フルオロ−５Ｈ−ピロロ［３,２−ｂ：４,５−ｃ’］ジピリジン（４６０ｍｇ、１.７３ミリモル）、ヨウ化銅（Ｉ）（６５.９ｍｇ、０.３４６ミリモル）およびＰｄ（Ｐｈ３Ｐ）４（２００ｍｇ、０.１７３ミリモル）のＤＭＦ（１０ｍＬ）中混合物を添加した。トリエチルアミン（０.４８２ｍＬ、３.４６ミリモル）を加え、そのバイアルをセプタムで栓をし、加熱ブロックにて９０℃で５時間加熱し、室温に冷却した。水酸化アンモニウムおよび水で希釈し、酢酸エチルに抽出し、濃縮して明褐色の油を得た。該材料をＤＣＭに溶かし、ＩＳＣＯコンパニオンの４０ｇのシリカゲルカラムでのクロマトグラフフィーに付し、ＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２の勾配（０−１０％）で溶出した。生成物のフラクションを集め、３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−９−フルオロ−５Ｈ−ピロロ［３,２−ｂ：４,５−ｃ’］ジピリジン（３４０ｍｇ、１.２０ミリモル、６９.７％収率）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ：ＲＴ＝０.５８分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝２８３.１：ウォーターズ・アクイティＳＤＳ．カラム：ＢＥＨ  １８  ２.１ｘ５０ｍｍ  １.７ｕ（１.６分勾配）２−９８％Ｂ；流速＝０.８ｍＬ／分；溶媒Ａ：Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：ＡＣＮ−０.１％ＴＦＡ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  １０.１３（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.６９（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、８.２６（ｄｄ，Ｊ＝５.８、１.０Ｈｚ，１Ｈ）、７.８１（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.３９（ｄｄ，Ｊ＝５.７、２.４Ｈｚ，１Ｈ）、４.０４（ｓ，３Ｈ）、２.４０（ｓ，３Ｈ）
【０２１１】
工程４：５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１３−フルオロ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
ＲＢフラスコに、３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−９−フルオロ−５Ｈ−ピロロ［３,２−ｂ：４,５−ｃ’］ジピリジン（１００ｍｇ、０.３５４ミリモル）、（Ｒ）−フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メタノール（１３６ｍｇ、０.７０９ミリモル）、およびＰｈ３Ｐ（１８６ｍｇ、０.７０９ミリモル）のジクロロメタン（５ｍＬ）中混合物を添加し、室温で攪拌した。次にＤＩＡＤ（０.１３８ｍＬ、０.７０９ミリモル）を滴下して加え、その得られた混合物を室温で一夜攪拌した。該材料をＩＳＣＯコンパニオンの４０ｇのシリカゲルカラムでのクロマトグラフフィーに付し、最初に酢酸エチル（１００％）で溶出し、次に１０％ＭｅＯＨ／ＤＣＭに変えて溶出した。生成物を含むフラクションを集め、白色の固体（１５ｍｇ）を得、それを次の条件（カラム：ウォーターズ・エックスブリッジ（Waters XBridge）Ｃ１８、１９ｘ１００ｍｍ、５μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；勾配：１０分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで３分間保持する；流速：２０ｍＬ／分）で分取性ＬＣ／ＭＳに付してさらに精製した。所望の生成物を含有するフラクションを合わせ、遠心分離での蒸発を介して乾燥させ、標記化合物（１.５ｍｇ）を得た。ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.５２分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝４５７.２：（ウォーターズ・アクイティ  ＵＰＬＣ  ＢＥＨ  １８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分）；１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.７２（ｓ，１Ｈ）、８.６４（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.２７（ｄ，Ｊ＝４.４Ｈｚ，１Ｈ）、８.２１（ｂｒｓ，１Ｈ）、７.７１（ｄ，Ｊ＝７.４Ｈｚ，２Ｈ）、７.３９−７.３３（ｍ，２Ｈ）、７.３２−７.２６（ｍ，１Ｈ）、５.９３（ｄ，Ｊ＝１１.４Ｈｚ，１Ｈ）、４.０２（ｂｒｓ，３Ｈ）、３.９０（ｄ，Ｊ＝９.４Ｈｚ，１Ｈ）、３.７４（ｄ，Ｊ＝８.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.４７（ｔ，Ｊ＝１１.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.２７（ｔ，Ｊ＝１１.３Ｈｚ，１Ｈ）、２.３１（ｓ，３Ｈ）、１.６９（ｄ，Ｊ＝１２.８Ｈｚ，１Ｈ）、１.５９−１.５０（ｍ，１Ｈ）、１.３５−１.２６（ｍ，１Ｈ）、０.９８（ｄ，Ｊ＝１２.５Ｈｚ，１Ｈ）
【０２１２】
実施例４
１２−クロロ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化４０】
0006843767.tif 000044
【０２１３】
工程１：５−ブロモ−２’−クロロ−３−ニトロ−２,４’−ビピリジン. 
ＲＢフラスコに、２,５−ジブロモ−３−ニトロピリジン（８.７８ｇ、３１.１ミリモル）および（２−クロロピリジン−４−イル）ボロン酸（５ｇ、３１.８ミリモル）のテトラヒドロフラン（６０ｍＬ）中混合物を添加し、その溶液を窒素流でのパージに付した。２Ｍ水性リン酸カリウム（３９.７ｍＬ、７９ミリモル）を加え、窒素でのパージを続け、次にＰｄＣｌ２（ｄｐｐｆ）−ＣＨ２Ｃｌ２アダクツ（１.２９７ｇ、１.５９ミリモル）を添加し、該混合物を窒素下で２.５時間加熱して還流させた。室温に冷却させ、水で希釈し、酢酸エチルに抽出した。水で洗浄して濃縮した。該材料をＤＣＭに溶かし、ＩＳＣＯコンパニオンの１２０ｇのシリカゲルカラムでのクロマトグラフフィーに付し、ＥｔＯＡｃ／ヘキサンの勾配（２０−５０％）で溶出し、５−ブロモ−２’−クロロ−３−ニトロ−２,４’−ビピリジン（５ｇ、１５.９ミリモル、５０.０％収率）を得た。ＬＣＭＳ：ＲＴ＝０.９２分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝３１４.０、３１６.０.（ウォーターズ・アクイティＳＤＳ．カラム：ＢＥＨ  １８  ２.１ｘ５０ｍｍ  １.７ｕ（１.６分勾配）２−９８％Ｂ；流速＝０.８ｍＬ／分；溶媒Ａ：Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：アセトニトリル−０.１％ＴＦＡ）
【０２１４】
工程２：３−ブロモ−８−クロロ−５Ｈ−ピロロ［３,２−ｂ：５,４−ｃ’］ジピリジン
２個の４０ｍＬのバイアルの各々に、５−ブロモ−２’−クロロ−３−ニトロ−２,４’−ビピリジン（１ｇ、３.１８ミリモル）および１,２−ビス（ジフェニルホスフィノ）エタン（１.５８３ｇ、３.９７ミリモル）の１,２−ジクロロベンゼン（１０ｍＬ）中混合物を添加した。該バイアルに蓋をし、加熱ブロックにて１６０℃で３時間加熱した。両方のバイアルを加熱ブロックから取り外し、合わせ、高真空下で濃縮し、残りの残渣をＤＣＭに溶かし、ＩＳＣＯコンパニオンの４０ｇのシリカゲルカラムでのクロマトグラフフィーに付し、ＥｔＯＡｃ／ヘキサンの勾配（３０−６０−１００％）で溶出し、２つの異性体の生成物を得た。主たる異性体で３−ブロモ−６−クロロ−５Ｈ−ピロロ［３,２−ｂ：５,４−ｃ’］ジピリジン（４２０ｍｇ、０.７７９ミリモル、２４.４９％収率）を得た。ＬＣＭＳ：ＲＴ＝０.８０分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝２８２、２８４（ウォーターズ・アクイティＳＤＳ．カラム：ＢＥＨ  １８  ２.１ｘ５０ｍｍ  １.７ｕ（１.６分勾配）２−９８％Ｂ；流速＝０.８ｍＬ／分；溶媒Ａ：Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：ＡＣＮ−０.１％ＴＦＡ）；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  １２.３９（ｓ，１Ｈ）、８.７１（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、８.２７（ｄ，Ｊ＝５.３Ｈｚ，１Ｈ）、８.２４（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、８.１７（ｄ，Ｊ＝５.３Ｈｚ，１Ｈ）；従たる異性体で（３−ブロモ−８−クロロ−５Ｈ−ピロロ［３,２−ｂ：５,４−ｃ’］ジピリジン（１００ｍｇ、０.１７７ミリモル、５.５７％収率）を得た。ＬＣＭＳ：ＲＴ＝０.８３分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝２８２、２８４.：ウォーターズ・アクイティＳＤＳ．カラム：ＢＥＨ  １８  ２.１ｘ５０ｍｍ  １.７ｕ（１.６分勾配）２−９８％Ｂ；流速＝０.８ｍＬ／分；溶媒Ａ：Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：ＡＣＮ−０.１％ＴＦＡ）；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  １２.０９（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.８５（ｄ，Ｊ＝１.０Ｈｚ，１Ｈ）、８.６７（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、８.３７（ｄ，Ｊ＝２.１Ｈｚ，１Ｈ）、８.１８（ｄ，Ｊ＝１.０Ｈｚ，１Ｈ）
【０２１５】
工程３：（Ｓ）−３−ブロモ−８−クロロ−５−（（２−フルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピロロ［３,２−ｂ：５,４−ｃ’］ジピリジン
ＲＢフラスコに、３−ブロモ−８−クロロ−５Ｈ−ピロロ［３,２−ｂ：５,４−ｃ’］ジピリジン（１００ｍｇ、０.３５４ミリモル）、（Ｒ）−（２−フルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メタノール（１４９ｍｇ、０.７０８ミリモル）、およびトリフェニルホスフィン（１８６ｍｇ、０.７０８ミリモル）のジクロロメタン（５ｍＬ）中懸濁液を添加した。該懸濁液を室温で攪拌し、ＤＩＡＤ（０.１３８ｍＬ、０.７０８ミリモル）を滴下して処理し、次に室温で５時間攪拌した。その混合物をシリカゲルカラムに直接加え、ＩＳＣＯコンパニオンの４０ｇのシリカゲルカラムでのクロマトグラフフィーに付し、ＥｔＯＡｃ／ヘキサンの勾配（１０−６０％）で溶出し、（Ｓ）−３−ブロモ−８−クロロ−５−（（２−フルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピロロ［３,２−ｂ：５,４−ｃ’］ジピリジン（１６０ｍｇ、０.３３７ミリモル、９５％収率）を得た。ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.１０分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝４７４.２、４７６.２：（ウォーターズ・アクイティＳＤＳ．カラム：ＢＥＨ  １８  ２.１ｘ５０ｍｍ  １.７ｕ（１.６分勾配）２−９８％Ｂ；流速＝０.８ｍＬ／分；溶媒Ａ：Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：ＡＣＮ−０.１％ＴＦＡ）
【０２１６】
工程４：１２−クロロ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
２０ｍＬのバイアルに、（Ｓ）−３−ブロモ−８−クロロ−５−（（２−フルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピロロ［３,２−ｂ：５,４−ｃ’］ジピリジン（１６０ｍｇ、０.３３７ミリモル）、１,４−ジメチル−５−（トリブチルスタンニル）−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール（１５６ｍｇ、０.４０４ミリモル）、ヨウ化銅（Ｉ）（１２.８４ｍｇ、０.０６７ミリモル）、Ｐｄ（Ｐｈ３Ｐ）４（３８.９ｍｇ、０.０３４ミリモル）、およびトリエチルアミン（０.１４１ｍＬ、１.０１ミリモル）のＤＭＦ（２ｍＬ）中混合物を添加した。該バイアルに蓋をし、加熱ブロックにて１００℃で３時間加熱した。水酸化アンモニウムおよび水で希釈し、酢酸エチルに抽出した。水およびブラインで洗浄し、濃縮した。該材料をＩＳＣＯコンパニオンの４０ｇのシリカゲルカラムでのクロマトグラフフィーに付し、最初に酢酸エチル（１００％）で、次に１０％ＭｅＯＨ／ＤＣＭで溶出した。フラクションを集め、１２−クロロ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（６５ｍｇ）をオフホワイト色の固体として得た。ＬＣＭＳ：ＲＴ＝０.９０分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝４９１.４（ウォーターズ・アクイティＳＤＳ．カラム：ＢＥＨ  １８  ２.１ｘ５０ｍｍ  １.７ｕ（１.６分勾配）２−９８％Ｂ；流速＝０.８ｍＬ／分；溶媒Ａ：Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：ＡＣＮ−０.１％ＴＦＡ）；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ９.１６（ｓ，１Ｈ）、８.７３−８.６４（ｍ，１Ｈ）、８.５６（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.３１（ｄ，Ｊ＝０.９Ｈｚ，１Ｈ）、８.１６（ｔｄ，Ｊ＝７.４、２.１Ｈｚ，１Ｈ）、７.７７−７.６２（ｍ，１Ｈ）、７.６２−７.５１（ｍ，１Ｈ）、７.１８−７.００（ｍ，１Ｈ）、６.１２（ｄ，Ｊ＝１１.５Ｈｚ，１Ｈ）、４.１０−４.０５（ｍ，３Ｈ）、４.０４−３.９６（ｍ，１Ｈ）、３.８４（ｄｄ，Ｊ＝１１.６、３.４Ｈｚ，１Ｈ）、３.６２（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、２.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.４５−３.３６（ｍ，２Ｈ）、２.３７（ｓ，３Ｈ）、１.９３（ｄ，Ｊ＝１３.３Ｈｚ，１Ｈ）、１.６７（ｔｄ，Ｊ＝１２.３、７.８Ｈｚ，１Ｈ）、１.４９（ｔｄ，Ｊ＝１２.３、７.６Ｈｚ，１Ｈ）、１.０３−０.９５（ｍ，１Ｈ）
【０２１７】
実施例５
１０−クロロ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化４１】
0006843767.tif 000045
【０２１８】
標記化合物は、３−ブロモ−６−クロロ−５Ｈ−ピロロ［３,２−ｂ：５,４−ｃ’］ジピリジン（実施例４の工程２にて得られる主たる異性体）を用いることを除いて、１２−クロロ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンの合成について記載される操作を用いて合成された。ＬＣＭＳ：ＲＴ＝０.８９分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝４９１.１：（ウォーターズ・アクイティＳＤＳ．カラム：ＢＥＨ  １８  ２.１ｘ５０ｍｍ  １.７ｕ（１.６分勾配）２−９８％Ｂ；流速＝０.８ｍＬ／分；溶媒Ａ：Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：ＡＣＮ−０.１％ＴＦＡ）；１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.７０（ｓ，１Ｈ）、８.３８（ｄ，Ｊ＝５.０Ｈｚ，１Ｈ）、８.３３−８.２３（ｍ，３Ｈ）、７.４２−７.３１（ｍ，２Ｈ）、７.１４（ｄ，Ｊ＝１１.４Ｈｚ，１Ｈ）、７.１１−７.０４（ｍ，１Ｈ）、３.９２（ｄ，Ｊ＝９.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.８６（ｓ，３Ｈ）、３.７９（ｄ，Ｊ＝９.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.６２−３.３９（ｍ，２Ｈ）、３.２６（ｔ，Ｊ＝１１.３Ｈｚ，１Ｈ）、２.１８（ｓ，３Ｈ）、１.８８（ｄ，Ｊ＝１３.５Ｈｚ，１Ｈ）、１.６６−１.５４（ｍ，１Ｈ）、１.５４−１.４３（ｍ，１Ｈ）、０.９３（ｄ，Ｊ＝１２.８Ｈｚ，１Ｈ）
【０２１９】
実施例６
１０−クロロ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化４２】
0006843767.tif 000046
【０２２０】
工程１：（Ｓ）−３−ブロモ−６−クロロ−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピロロ［３,２−ｂ：５,４−ｃ’］ジピリジン
３−ブロモ−６−クロロ−５Ｈ−ピロロ［３,２−ｂ：５,４−ｃ’］ジピリジン（０.２５ｇ、０.８８５ミリモル）および（Ｒ）−フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メタノール（０.３４０ｇ、１.７７ミリモル）のＴＨＦ（２ｍＬ）中混合物に、トリフェニルホスフィン（０.４６４ｇ、１.７７ミリモル）およびＤＩＡＤ（０.３４４ｍＬ、１.７７ミリモル）を２５℃にて１０分間にわたって滴下して加え、次に室温で１６時間攪拌した。混合物をシリカゲルカラムに添加し、ＩＳＣＯコンパニオンの２４ｇのシリカゲルカラムでのクロマトグラフフィーに付し、０〜５％のＤＣＭ／ＭｅＯＨで溶出し、（Ｓ）−３−ブロモ−６−クロロ−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピロロ［３,２−ｂ：５,４−ｃ’］ジピリジン（１８０ｍｇ、０.３９４ミリモル、４４.５％収率）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ：ＨＰＬＣ：ＲＴ＝１.１２分.ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝４５８［Ｍ＋Ｈ］＋（ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＮＨ４ＯＡｃ、アクイティ（Acquity）ＢＥＨ  Ｃ１８  １.７μｍ（５０ｘ２.１）ｍｍ、勾配＝３分、波長＝２２０ｎｍ）
【０２２１】
工程２：１０−クロロ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
（Ｓ）−３−ブロモ−６−クロロ−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピロロ［３,２−ｂ：５,４−ｃ’］ジピリジン（１００ｍｇ、０.２１９ミリモル）、１,４−ジメチル−５−（トリブチルスタンニル）−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール（８５ｍｇ、０.２１９ミリモル）およびＥｔ３Ｎ（０.１２２ｍＬ、０.８７６ミリモル）のＤＭＦ（２.５ｍＬ）中の攪拌した溶液にＮ２を通気することにより脱気処理に付した。その混合物をＰｄ（Ｐｈ３Ｐ）４（２５.３ｍｇ、０.０２２ミリモル）およびヨウ化銅（Ｉ）（６.２５ｍｇ、０.０３３ミリモル）で処理し、９５℃で２時間加熱した。該混合物を水および水酸化アンモニウムと水でクエンチさせ、酢酸エチルに抽出した。水およびブラインで洗浄し、濃縮した。該材料をＩＳＣＯコンパニオンの１２ｇのシリカゲルカラムでのクロマトグラフフィーに付し、ＣＨＣｌ３／ＭｅＯＨ（２％）で溶出した。分取性ＨＰＬＣ（カラム：サンファイア  Ｃ１８（２５０ｘ３０＊  ７ｕ）；移動相Ａ：水中１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ、移動相Ｂ：ＡＣＮ溶解性：ＭｅＯＨ＋ＴＨＦ；流速：１５ｍＬ／分、Ｔ／％Ｂ：０／１０、１１／６０）でさらに精製し、標記化合物（３５ｍｇ、０.０７２ミリモル、３２.８％収率）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ：ＨＰＬＣ：ＲＴ＝１.９０分（ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＨＣＯＯＮＨ４、アズセンティス・エクスプレス（Ascentis Express）  Ｃ８  ２.７μｍ（５ｘ２.１）ｍｍ、勾配＝４分、波長＝２２０ｎｍ）；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝４７３［Ｍ＋Ｈ］＋；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝８.９９分；カラム：エックスブリッジ（XBridge）（１５０ｘ４.６ｍｍ）３.５ミクロン；移動相Ａ：水中０.０５％ＴＦＡ：ＡＣＮ：（９５：５）、移動相Ｂ：ＡＣＮ：水中０.０５％ＴＦＡ：（９５：５）；流速：１.０ｍＬ／分；波長＝２２０ｎｍ＆２５４ｎｍ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝９.８９分；サンファイア  Ｃ１８（４.６ｘ１５０）ｍｍ、３.５ミクロン；移動相Ａ：水中０.０５％ＴＦＡ：ＡＣＮ（９５：５）、移動相Ｂ：ＡＣＮ：水中０.０５％ＴＦＡ（９５：５）；流速：１ｍＬ／分；波長＝２２０ｎｍ＆２５４ｎｍ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ ,ＣＤ３ＯＤ）  δ  ＝８.６３（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、８.４０−８.３５（ｍ，２Ｈ）、８.１８（ｄ，Ｊ＝１.５Ｈｚ，１Ｈ）、７.６３（ｄ，Ｊ＝７.５Ｈｚ，２Ｈ）、７.４４−７.３６（ｍ，２Ｈ）、７.３４−７.２７（ｍ，１Ｈ）、７.０８（ｄ，Ｊ＝１１.０Ｈｚ，１Ｈ）、４.０３−３.９７（ｍ，１Ｈ）、３.８７（ｓ，３Ｈ）、３.８２（ｄｄ，Ｊ＝３.０、１１.５Ｈｚ，１Ｈ）、３.６６−３.５８（ｍ，１Ｈ）、３.４３−３.３４（ｍ，２Ｈ）、２.２２（ｓ，３Ｈ）、２.１２（ｄ，Ｊ＝１２.５Ｈｚ，１Ｈ）、１.６８−１.５２（ｍ，２Ｈ）、０.８６（ｄ，Ｊ＝１４.１Ｈｚ，１Ｈ）
【０２２２】
実施例７
５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１０−（モルホリン−４−イル）−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化４３】
0006843767.tif 000047
【０２２３】
１０−クロロ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（２５ｍｇ、０.０５３ミリモル）およびモルホリン（９２ｍｇ、１.０６ミリモル）の混合物にマイクロ波を１７０℃で５時間照射した。これを分取性ＨＰＬＣ（カラム：サンファイア  Ｃ１８（２５０ｘ３０ｍｍ：７ｕ）、移動相Ａ：水中１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ、移動相Ｂ：ＡＣＮ；勾配：３０分間にわたって１０−６０％Ｂとする；流速：１５ｍＬ／分）に付して精製し、標記化合物（８.０ｍｇ、０.０１４ミリモル、２６.６％収率）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.８２分；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝５２４［Ｍ＋Ｈ］＋（カラム：アズセンティス・エクスプレス  Ｃ８（５０ｘ２.１ｍｍ；２.７μｍ）、ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＮＨ４ＯＡｃ、勾配＝４分、波長＝２２０ｎｍ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝７.９４分（カラム：サンファイア  Ｃ１８  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍでのＵＶ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝７.４９分（カラム：エックスブリッジ・フェニル  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍでのＵＶ）；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ８.５８（ｄ，Ｊ＝２.０１Ｈｚ，１Ｈ）、８.３５（ｓ，１Ｈ）、８.１３（ｄ，Ｊ＝５.５２Ｈｚ，１Ｈ）、８.００（ｄ，Ｊ＝１.５１Ｈｚ，１Ｈ）、７.５７（ｄ，Ｊ＝７.０３Ｈｚ，２Ｈ）、７.３２−７.３９（ｍ，２Ｈ）、７.２３−７.３１（ｍ，２Ｈ）、４.１１（ｄ，Ｊ＝１０.０４Ｈｚ，１Ｈ）、３.９５−４.０４（ｍ，３Ｈ）、３.８９（ｓ，３Ｈ）、３.７７−３.８５（ｍ，２Ｈ）、３.６１（ｄｄ，Ｊ＝１２.０５、１０.０４Ｈｚ，１Ｈ）、３.４７−３.５２（ｍ，１Ｈ）、３.３９（ｄｄ，Ｊ＝１１.８０、９.７９Ｈｚ，３Ｈ）、２.２３（ｓ，３Ｈ）、２.０４−２.１３（ｍ，１Ｈ）、１.６６（ｄｄ，Ｊ＝１２.５５、３.５１Ｈｚ，１Ｈ）、１.４２（ｄｄ，Ｊ＝１３.０５、４.５２Ｈｚ，１Ｈ）、０.９３−１.０１（ｍ，２Ｈ）
【０２２４】
実施例８
５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１０−（４−メチルピペラジン−１−イル）−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化４４】
0006843767.tif 000048
【０２２５】
１０−クロロ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（２５ｍｇ、０.０５３ミリモル）および１−メチルピペラジン（１０６ｍｇ、１.０６ミリモル）の混合物に１７０℃で３時間マイクロ波を照射した。これを分取性ＨＰＬＣ（カラム：サンファイア  Ｃ１８（２５０ｘ３０ｍｍ；７ｕ）；移動相Ａ：水中１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ、移動相Ｂ：ＡＣＮ；勾配：３０分間にわたって１０−６０％Ｂとする；流速：１５ｍＬ／分）に付して精製し、標記化合物（１４ｍｇ、０.０２６ミリモル、３４％収率）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.８０分；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝５３７［Ｍ＋Ｈ］＋（カラム：アズセンティス・エクスプレス  Ｃ８（５０ｘ２.１ｍｍ；２.７μｍ）、ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＮＨ４ＯＡｃ、勾配＝４分、波長＝２２０ｎｍ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝５.６６分（カラム：サンファイア  Ｃ１８  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍでのＵＶ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝５.９８分（カラム：エックスブリッジ・フェニル  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍでのＵＶ）；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ８.５６−８.６０（ｍ，１Ｈ）、８.３０−８.３４（ｍ，１Ｈ）、８.１０（ｄ，Ｊ＝５.０２Ｈｚ，１Ｈ）、７.９９（ｄ，Ｊ＝２.０１Ｈｚ，１Ｈ）、７.５７（ｄ，Ｊ＝７.５３Ｈｚ，２Ｈ）、７.３２−７.３８（ｍ，２Ｈ）、７.２５−７.３１（ｍ，１Ｈ）、７.１６（ｄ，Ｊ＝１０.０４Ｈｚ，１Ｈ）、３.９９（ｄｄ，Ｊ＝１１.５５、３.０１Ｈｚ，１Ｈ）、３.８９（ｓ，３Ｈ）、３.７８−３.８３（ｍ，１Ｈ）、３.６０（ｄｄ，Ｊ＝１１.８０、９.７９Ｈｚ，１Ｈ）、３.３３−３.５２（ｍ，６Ｈ）、３.１１−３.１８（ｍ，１Ｈ）、３.０２（ｄ，Ｊ＝１１.０４Ｈｚ，１Ｈ）、２.５９−２.６８（ｍ，１Ｈ）、２.４９（ｄ，Ｊ＝８.５３Ｈｚ，１Ｈ）、２.４３（ｓ，３Ｈ）、２.２３（ｓ，３Ｈ）、２.０５（ｄ，Ｊ＝１３.５５Ｈｚ，３Ｈ）、１.６０−１.７１（ｍ，１Ｈ）、１.４３（ｄｄ，Ｊ＝１３.０５、４.５２Ｈｚ，１Ｈ）、０.９８（ｄ，Ｊ＝１２.５５Ｈｚ，１Ｈ）
【０２２６】
実施例９
５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−Ｎ−（２−メトキシエチル）−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１０−アミン
【化４５】
0006843767.tif 000049
【０２２７】
１０−クロロ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（２５ｍｇ、０.０５３ミリモル）および２−メトキシエタナミン（７９ｍｇ、１.０６ミリモル）の混合物にマイクロ波を１７０℃で３時間照射した。これを分取性ＨＰＬＣ（カラム：サンファイア  Ｃ１８（２５０ｘ３０ｍｍ；７ｕ）；移動相Ａ：水中１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ、移動相Ｂ：ＡＣＮ；勾配：３０分間にわたって１０−６０％Ｂとする；流速：１５ｍＬ／分）に付して精製し、標記化合物（９ｍｇ、０.０１７ミリモル、２７％収率）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.８５分；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝５１２［Ｍ＋Ｈ］＋（カラム：アズセンティス・エクスプレス  Ｃ８（５０ｘ２.１ｍｍ；２.７μｍ）、ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＮＨ４ＯＡｃ、勾配＝４分、波長＝２２０ｎｍ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝５.８７分（カラム：サンファイア  Ｃ１８  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍでのＵＶ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝６.４４分（カラム：エックスブリッジ・フェニル  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍでのＵＶ）；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ８.５３（ｓ，１Ｈ）、８.２１（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.０３（ｄ，Ｊ＝５.５２Ｈｚ，１Ｈ）、７.６７（ｄ，Ｊ＝５.５２Ｈｚ，１Ｈ）、７.５０（ｄ，Ｊ＝７.５３Ｈｚ，２Ｈ）、７.３３−７.４１（ｍ，２Ｈ）、７.２７−７.３２（ｍ，１Ｈ）、６.２０（ｄ，Ｊ＝１１.０４Ｈｚ，１Ｈ）、４.００（ｄ，Ｊ＝８.５３Ｈｚ，１Ｈ）、３.９３（ｓ，３Ｈ）、３.８４（ｄ，Ｊ＝８.５３Ｈｚ，１Ｈ）、３.７５（ｂｒｓ，３Ｈ）、３.５７−３.６５（ｍ，１Ｈ）、３.４６（ｓ，３Ｈ）、３.３９−３.４４（ｍ，１Ｈ）、２.２７（ｓ，３Ｈ）、２.０５（ｂｒｓ，１Ｈ）、１.６６（ｄ，Ｊ＝１０.０４Ｈｚ，１Ｈ）、１.３９−１.５０（ｍ，１Ｈ）、０.９８−１.０６（ｍ，１Ｈ）、０.９０（ｂｒｓ，１Ｈ）
【０２２８】
実施例１０
（２−｛［５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１０−イル］オキシ｝エチル）ジメチルアミン
【化４６】
0006843767.tif 000050
【０２２９】
１０−クロロ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（２５ｍｇ、０.０５３ミリモル）および２−（ジメチルアミノ）エタノール（９４ｍｇ、１.０６ミリモル）の混合物にマイクロ波を１７０℃で３時間照射した。これを分取性ＨＰＬＣ（カラム：サンファイア  Ｃ１８（２５０ｘ３０ｍｍ；７ｕ）；移動相Ａ：水中１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ、移動相Ｂ：ＡＣＮ；勾配：３０分間にわたって１０−６０％Ｂとする；流速：１５ｍＬ／分）に付して精製し、標記化合物（１１ｍｇ、０.０２１ミリモル、３２％収率）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.８２分；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝５２６［Ｍ＋Ｈ］＋（カラム：アズセンティス・エクスプレス  Ｃ８（５０ｘ２.１ｍｍ；２.７μｍ）、ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＮＨ４ＯＡｃ、勾配＝４分、波長＝２２０ｎｍ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝５.８７分（カラム：サンファイア  Ｃ１８  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍでのＵＶ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝６.４０分（カラム：エックスブリッジ・フェニル  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍでのＵＶ）；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ８.５４（ｄ，Ｊ＝１.５１Ｈｚ，１Ｈ）、８.１６（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.０６（ｄ，Ｊ＝５.５２Ｈｚ，１Ｈ）、７.９０（ｄ，Ｊ＝５.５２Ｈｚ，１Ｈ）、７.６４（ｄ，Ｊ＝７.５３Ｈｚ，２Ｈ）、７.３６（ｔ，Ｊ＝７.５３Ｈｚ，２Ｈ）、７.２４−７.３０（ｍ，１Ｈ）、６.８３（ｂｒｓ，１Ｈ）、４.８６（ｂｒｓ，２Ｈ）、３.９９（ｄ，Ｊ＝１２.０５Ｈｚ，１Ｈ）、３.８９（ｓ，３Ｈ）、３.７８−３.８５（ｍ，１Ｈ）、３.６０（ｔｄ，Ｊ＝１２.０５、２.０１Ｈｚ，１Ｈ）、３.３５−３.４２（ｍ，１Ｈ）、２.９５−３.０３（ｍ，２Ｈ）、２.４１（ｓ，６Ｈ）、２.２４（ｓ，３Ｈ）、２.０４（ｄ，Ｊ＝１３.５５Ｈｚ，１Ｈ）、１.４９−１.６４（ｍ，２Ｈ）、０.８９（ｄ，Ｊ＝１４.０６Ｈｚ，１Ｈ）
【０２３０】
実施例１１
２−｛［５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１０−イル］アミノ｝エタン−１−オール
【化４７】
0006843767.tif 000051
【０２３１】
１０−クロロ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（２５ｍｇ、０.０５３ミリモル）および２−アミノエタノール（６４.６ｍｇ、１.０６ミリモル）の混合物にマイクロ波を１７０℃で３時間照射した。これを分取性ＨＰＬＣ（カラム：サンファイア  Ｃ１８（２５０ｘ３０ｍｍ；７ｕ）；移動相Ａ：水中１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ、移動相Ｂ：ＡＣＮ；勾配：３０分間にわたって１０−６０％Ｂとする；流速：１５ｍＬ／分）に付して精製し、標記化合物（７ｍｇ、０.０１４ミリモル、２６％収率）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.７４分；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝４９８［Ｍ＋Ｈ］＋（カラム：アズセンティス・エクスプレス  Ｃ８（５０ｘ２.１ｍｍ；２.７μｍ）、ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＮＨ４ＯＡｃ、勾配＝４分、波長＝２２０ｎｍ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝５.４７分（カラム：サンファイア  Ｃ１８  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍでのＵＶ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝５.８１分（カラム：エックスブリッジ・フェニル  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍでのＵＶ）；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ８.５６（ｓ，１Ｈ）、８.２２（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.００（ｄ，Ｊ＝５.０２Ｈｚ，１Ｈ）、７.５６（ｄ，Ｊ＝７.５３Ｈｚ，２Ｈ）、７.４９（ｄ，Ｊ＝５.５２Ｈｚ，１Ｈ）、７.３２（ｔ，Ｊ＝７.２８Ｈｚ，２Ｈ）、７.２５（ｄ，Ｊ＝７.５３Ｈｚ，１Ｈ）、６.０８（ｄ，Ｊ＝１１.５５Ｈｚ，１Ｈ）、４.９１（ｂｒｓ，１Ｈ）、３.８４−３.９６（ｍ，４Ｈ）、３.７３（ｂｒｓ，５Ｈ）、３.５０（ｔ，Ｊ＝１１.５５Ｈｚ，３Ｈ）、２.２１（ｂｒｓ，３Ｈ）、１.８６（ｓ，１Ｈ）、１.６４（ｂｒｓ，２Ｈ）、１.２３（ｂｒｓ，１Ｈ）
【０２３２】
実施例１２
５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１１−メトキシ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１０−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化４８】
0006843767.tif 000052
【０２３３】
標記化合物は、１０−クロロ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンの合成について記載される操作を用い、（６−メトキシピリジン−３−イル）ボロン酸で出発して（スキーム１に示されるように）合成された。ＬＣＭＳ：ＨＰＬＣ：ＲＴ＝２.０５４分（ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＮＨ４ＨＣＯ２、カラム−アズセンティス・エクスプレス  Ｃ８（５０ｘ２.１ｎｍ−２.７μｍ）、勾配＝４分、波長＝２５４ｎｍ）；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝４６９.４［Ｍ＋Ｈ］；１Ｈ  ＮＭＲ：（４００ＭＨｚ、ｄ４−ＭｅＯＨ）  δ  ８.５１（ｄ，Ｊ＝８.４Ｈｚ，１Ｈ）、８.４４（ｍ，１Ｈ）、８.２８（ｍ，１Ｈ）、７.７４（ｄ，Ｊ＝７.２Ｈｚ，２Ｈ）、７.３２（ｍ，２Ｈ）、７.２５（ｍ，１Ｈ）、６.８４（ｄ，Ｊ＝８.４、１Ｈ）、５.８１（ｄ，Ｊ＝１０.８Ｈｚ，１Ｈ）、４.２０（ｓ，３Ｈ）、４.０１−３.９６（ｓ＋ｍ，４Ｈ）、３.７６（ｍ，１Ｈ）、３.７２（ｍ，１Ｈ）、３.４９（ｍ，１Ｈ）、３.４３（ｍ，１Ｈ）、２.３２（ｓ，３Ｈ）、１.６９（ｍ，１Ｈ）、１.５３−１.４１（ｍ，２Ｈ）、１.３９（ｍ，１Ｈ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝９.１２１分（エックスブリッジ・フェニル（４.６ｘ１５０ｎｍ）、３.５ミクロン、５／９５〜９５／５  Ｈ２Ｏ／ＡＣＮ、０.０５％ＴＦＡ、流速＝１ｍＬ／分、勾配＝１５分）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝１０.０４３分（サンファイア  Ｃ１８（４.６ｘ１５０）ｎｍ、３.５ミクロン、５／９５〜９５／５  Ｈ２Ｏ／ＡＣＮ、０.０５％ＴＦＡ、流速＝１ｍＬ／分、勾配＝１５分）
【０２３４】
実施例１３
５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１０−メトキシ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化４９】
0006843767.tif 000053
【０２３５】
標記化合物は、（２−メトキシピリジン−４−イル）ボロン酸を用いて出発することを除いて、１０−クロロ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンの合成について記載される操作を用いて合成された（スキーム１に従う）。ＬＣＭＳ：ＨＰＬＣ：ＲＴ＝１.８９８分、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝４６９.２［Ｍ＋Ｈ］（ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＨＣＯＯＮＨ４、アズセンティス・エクスプレス  Ｃ８（５０ｘ２.１ｍｍ；２.７ｕ）、勾配＝４分、波長＝２２０ｎｍ）；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ ,ＣＤ３ＯＤ）  δ  ８.５４（ｄ，Ｊ＝１.０Ｈｚ，１Ｈ）、８.１７（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.０７（ｄ，Ｊ＝５.５Ｈｚ，１Ｈ）、７.８９（ｄ，Ｊ＝５.５Ｈｚ，１Ｈ）、７.６０（ｄ，Ｊ＝７.５Ｈｚ，２Ｈ）、７.４２−７.３２（ｍ，２Ｈ）、７.３０−７.２２（ｍ，１Ｈ）、６.６９（ｂｒｓ，１Ｈ）、４.３１（ｓ，３Ｈ）、３.９８（ｄｄ，Ｊ＝２.８、１１.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.８９（ｓ，３Ｈ）、３.８１（ｄｄ，Ｊ＝３.０、１１.５Ｈｚ，１Ｈ）、３.６０（ｄｔ，Ｊ＝２.３、１１.９Ｈｚ，１Ｈ）、３.４３−３.３３（ｍ，２Ｈ）、２.２３（ｓ，３Ｈ）、２.０３（ｄ，Ｊ＝１３.１Ｈｚ，１Ｈ）、１.６０−１.３９（ｍ，２Ｈ）、０.９２（ｄ，Ｊ＝１４.１Ｈｚ，１Ｈ）；ＨＰＬＣ：ＲＴ＝１５.３３１分（サンファイア  Ｃ１８  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ、９５／５〜５／９５  Ｈ２Ｏ／ＣＨ３ＣＮ／０.０５％ＴＦＡ、流速＝１ｍＬ／分；勾配＝２５分）
【０２３６】
実施例１４
１１−クロロ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１０−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（９）,２（７）,３,５,１０,１２−ヘキサエン
【化５０】
0006843767.tif 000054
【０２３７】
標記化合物は、（６−クロロピリジン−３−イル）ボロン酸を用いて出発することを除いて、１０−クロロ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンの合成について記載される操作を用いて合成された（スキーム１に従う）。ＬＣＭＳ：ＨＰＬＣ：ＲＴ＝２.０２８分ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝４７３.２［Ｍ＋Ｈ］（ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＨＣＯＯＮＨ４、アズセンティス・エクスプレス  Ｃ８（５０ｘ２.１ｍｍ；２.７μ）、勾配＝４分、波長＝２２０ｎｍ）；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ８.６８（ｄ，Ｊ＝８.５３Ｈｚ，１Ｈ）、８.５９（ｄ，Ｊ＝１.５１Ｈｚ，１Ｈ）、８.４０（ｄ，Ｊ＝１.５１Ｈｚ，１Ｈ）、７.７１−７.７９（ｍ，２Ｈ）、７.４４−７.５１（ｍ，１Ｈ）、７.３２−７.３９（ｍ，２Ｈ）、７.２４−７.３１（ｍ，１Ｈ）、５.９３（ｄ，Ｊ＝１１.５５Ｈｚ，１Ｈ）、３.９５−４.０４（ｍ，４Ｈ）、３.８２−３.９１（ｍ，１Ｈ）、３.６５（ｄ，Ｊ＝１１.５５Ｈｚ，１Ｈ）、３.５６（ｄｄ，Ｊ＝１１.８０、９.２９Ｈｚ，１Ｈ）、３.４３（ｔｄ，Ｊ＝１１.８０、２.５１Ｈｚ，１Ｈ）、２.３３（ｓ，３Ｈ）、１.７５（ｄ，Ｊ＝１４.０５Ｈｚ，１Ｈ）、１.３７−１.６１（ｍ，２Ｈ）、１.２２（ｄ，Ｊ＝１１.５５Ｈｚ，１Ｈ）；キラルＨＰＬＣ  ＳＦＣ  ＲＴ＝６.９０分（カラム：ラックス・セルロース（Lux Cellulose）−２、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：６０／４０  ＣＯ２／（０.３％ＤＥＡ／ＭｅＯＨ）；流速：４ｍＬ／分）
【０２３８】
実施例１５
１１−クロロ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｒ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１０−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（９）,２（７）,３,５,１０,１２−ヘキサエン
【化５１】
0006843767.tif 000055
【０２３９】
標記化合物は、（６−クロロピリジン−３−イル）ボロン酸を用いて出発することを除いて、１０−クロロ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンの合成について記載される操作を用いて合成された（スキーム１に従う）。ＬＣＭＳ：ＨＰＬＣ：ＲＴ＝２.０２８分ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝４７３.２［Ｍ＋Ｈ］（ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＨＣＯＯＮＨ４、アズセンティス・エクスプレス  Ｃ８（５０ｘ２.１ｍｍ；２.７μ）、勾配＝４分、波長＝２２０ｎｍ）；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ８.６８（ｄ，Ｊ＝８.５３Ｈｚ，１Ｈ）、８.５９（ｄ，Ｊ＝１.５１Ｈｚ，１Ｈ）、８.４０（ｄ，Ｊ＝１.５１Ｈｚ，１Ｈ）、７.７１−７.７９（ｍ，２Ｈ）、７.４４−７.５１（ｍ，１Ｈ）、７.３２−７.３９（ｍ，２Ｈ）、７.２４−７.３１（ｍ，１Ｈ）、５.９３（ｄ，Ｊ＝１１.５５Ｈｚ，１Ｈ）、３.９５−４.０４（ｍ，４Ｈ）、３.８２−３.９１（ｍ，１Ｈ）、３.６５（ｄ，Ｊ＝１１.５５Ｈｚ，１Ｈ）、３.５６（ｄｄ，Ｊ＝１１.８０、９.２９Ｈｚ，１Ｈ）、３.４３（ｔｄ，Ｊ＝１１.８０、２.５１Ｈｚ，１Ｈ）、２.３３（ｓ，３Ｈ）、１.７５（ｄ，Ｊ＝１４.０５Ｈｚ，１Ｈ）、１.３７−１.６１（ｍ，２Ｈ）、１.２２（ｄ，Ｊ＝１１.５５Ｈｚ，１Ｈ）；キラルＨＰＬＣ  ＳＦＣ  ＲＴ＝４.５９分（カラム：ラックス・セルロース−２、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：６０／４０  ＣＯ２／（０.３％ＤＥＡ／ＭｅＯＨ）；流速：４ｍＬ／分）
【０２４０】
実施例１６
５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（３−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−１１−メトキシ−３,８,１０−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（Ｒａｃ）
【化５２】
0006843767.tif 000056
【０２４１】
標記化合物は、（６−メトキシピリジン−３−イル）ボロン酸で出発し、ラセミ体の（３−フルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メタノールを用いることを除いて、１０−クロロ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンの合成について記載される操作を用いて合成された（スキーム１に従う）。ＬＣＭＳ：ＨＰＬＣ：ＲＴ＝１.９９１分ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝４８７.２［Ｍ＋Ｈ］（ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＨＣＯＯＮＨ４、アズセンティス・エクスプレス  Ｃ８（５０ｘ２.１ｍｍ；２.７μ）、勾配＝４分、波長＝２２０ｎｍ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝９.８７４分（カラム：サンファイア  Ｃ１８  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍでのＵＶ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝９.０２１分（カラム：エックスブリッジ・フェニル  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍでのＵＶ）；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ８.５５（ｄ，Ｊ＝８.４Ｈｚ，１Ｈ）、８.４９（ｍ，１Ｈ）、８.３７（ｍ，１Ｈ）、７.６４（ｍ，１Ｈ）、７.５７（ｍ，１Ｈ）、７.３６（ｍ，１Ｈ）、７.０３（ｍ，１Ｈ）、６.８８（ｄ，Ｊ＝８.４Ｈｚ，１Ｈ）、５.８１（ｄ，Ｊ＝１２.０Ｈｚ，１Ｈ）、４.２３（ｓ，３Ｈ）、４.０２（ｓ，３Ｈ）、４.０１（ｍ，１Ｈ）、３.８９（ｍ，１Ｈ）、３.５８（ｍ，１Ｈ）、３.５２（ｍ，１Ｈ）、２.３６（ｓ，３Ｈ）、１.６７（ｍ，１Ｈ）、１.５５（ｍ，１Ｈ）、１.４２（ｍ，１Ｈ）、１.３４（ｍ，２Ｈ）
【０２４２】
実施例１７
８−［（２,３−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１１−メトキシ−３,８,１０−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（Ｒａｃ）
【化５３】
0006843767.tif 000057
【０２４３】
標記化合物は、（６−メトキシピリジン−３−イル）ボロン酸で出発し、ラセミ体の（２,３−ジフルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メタノールを用いることを除いて、１０−クロロ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンの合成について記載される操作を用いて合成された（スキーム１に従う）。ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.９８３分；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝５０５.２［Ｍ＋Ｈ］＋（カラム：アズセンティス・エクスプレス  Ｃ８（５０ｘ２.１ｍｍ；２.７μｍ）、ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＮＨ４ＯＡｃ、勾配＝４分、波長＝２２０ｎｍ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝１０.１２５分（カラム：サンファイア  Ｃ１８  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍでのＵＶ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝９.１６３分（カラム：エックスブリッジ・フェニル  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍでのＵＶ）；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ８.５１−８.４８（ｍ，２Ｈ）、８.３３（ｍ，１Ｈ）、７.９９（ｍ，１Ｈ）、７.２０（ｍ，２Ｈ）、６.８１（ｄ，Ｊ＝８.４Ｈｚ，１Ｈ）、６.０９（ｄ，Ｊ＝１１.２Ｈｚ，１Ｈ）、４.１５（ｓ，３Ｈ）、４.０５（ｓ，３Ｈ）、３.９９（ｍ，１Ｈ）、３.９６（ｍ，１Ｈ）、３.７１（ｍ，１Ｈ）、３.５１（ｍ，１Ｈ）、３.３９（ｍ，１Ｈ）、２.３５（ｓ，３Ｈ）、１.７１（ｍ，１Ｈ）、１.５７−１.４７（ｍ，２Ｈ）、１.４４（ｍ，１Ｈ）
【０２４４】
実施例１８
５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メトキシ−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（エナンチオマー１）
【化５４】
0006843767.tif 000058
【０２４５】
標記化合物は、ラセミ体の（２−フルオロフェニル）−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メタノールを用い、キラル分取性ＳＦＣ（カラム：キラルＯＤ−Ｈ  ２５ｘ２.１ｃｍ、５μｍ；移動相：６０／４０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：７０ｍＬ／分）を用いて最終エナンチオマーを分離することを除いて、１０−クロロ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンの合成について記載される操作を用いて合成された。エナンチオマー１では：ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.９１分；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝４８７.２［Ｍ＋Ｈ］＋（アズセンティス・エクスプレス  Ｃ８（５０ｘ２.１ｍｍ；２.７μｍ）、ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＮＨ４ＯＡｃ、勾配＝４分、波長＝２２０ｎｍ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝９.８０６分（カラム：サンファイア  Ｃ１８  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍでのＵＶ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝８.６６６分（カラム：エックスブリッジ・フェニル  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍでのＵＶ）；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ｐｐｍ  ８.５６（ｓ，１Ｈ）、８.１６（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.０３−８.１０（ｍ，２Ｈ）、７.８７−７.９３（ｍ，１Ｈ）、７.２９−７.４１（ｍ，２Ｈ）、６.９２−７.０８（ｍ，２Ｈ）、４.２９（ｂｒｓ，３Ｈ）、３.９７−４.０６（ｍ，１Ｈ）、３.８２−３.９６（ｍ，４Ｈ）、３.５７−３.６６（ｍ，１Ｈ）、３.３５−３.４４（ｍ，２Ｈ）、２.２５（ｂｒｓ，３Ｈ）、２.０１（ｄ，Ｊ＝１４.０５Ｈｚ，１Ｈ）、１.４８−１.６８（ｍ，２Ｈ）、０.８８−１.０１（ｍ，１Ｈ）；キラルＳＦＣ  ＲＴ＝５.２８分（カラム：キラルセル（Chiralcel）ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：７０／３０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：３ｍＬ／分）
【０２４６】
実施例１９
５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メトキシ−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（エナンチオマー２）
【化５５】
0006843767.tif 000059
【０２４７】
標記化合物は、ラセミ体の（２−フルオロフェニル）−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メタノールを用い、キラル分取性ＳＦＣ（カラム：キラルＯＤ−Ｈ  ２５ｘ２.１ｃｍ、５μｍ；移動相：６０／４０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：７０ｍＬ／分）を用いて最終エナンチオマーを分離することを除いて、１０−クロロ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンの合成について記載される操作を用いて合成された。エナンチオマー２では：ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.９１分；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝４８７.２［Ｍ＋Ｈ］＋（アズセンティス・エクスプレス  Ｃ８（５０ｘ２.１ｍｍ；２.７μｍ）、ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＮＨ４ＯＡｃ、勾配＝４分、波長＝２２０ｎｍ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝９.８０６分（カラム：サンファイア  Ｃ１８  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍでのＵＶ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝８.６６６分（カラム：エックスブリッジ・フェニル  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍでのＵＶ）；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ｐｐｍ  ８.５６（ｓ，１Ｈ）、８.１６（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.０３−８.１０（ｍ，２Ｈ）、７.８７−７.９３（ｍ，１Ｈ）、７.２９−７.４１（ｍ，２Ｈ）、６.９２−７.０８（ｍ，２Ｈ）、４.２９（ｂｒｓ，３Ｈ）、３.９７−４.０６（ｍ，１Ｈ）、３.８２−３.９６（ｍ，４Ｈ）、３.５７−３.６６（ｍ，１Ｈ）、３.３５−３.４４（ｍ，２Ｈ）、２.２５（ｂｒｓ，３Ｈ）、２.０１（ｄ，Ｊ＝１４.０５Ｈｚ，１Ｈ）、１.４８−１.６８（ｍ，２Ｈ）、０.８８−１.０１（ｍ，１Ｈ）；キラルＳＧＣ  ＲＴ＝３.８８分（カラム：キラルセルＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：７０／３０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：３ｍＬ／分）
【０２４８】
実施例２０
５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（３−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メトキシ−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（エナンチオマー１）
【化５６】
0006843767.tif 000060
【０２４９】
標記化合物は、ラセミ体の（３−フルオロフェニル）−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メタノールを用い、キラル分取性ＳＦＣ（カラム：ウェルク（Whelk）−０１（Ｒ,Ｒ）、２５ｘ２.１ｃｍ、５μｍ；移動相：６５／３５  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：７５ｍＬ／分）を用いて最終エナンチオマーを分離することを除いて、１０−クロロ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンの合成について記載される操作を用いて合成された。エナンチオマー１では：ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.９１分；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝４８７.２［Ｍ＋Ｈ］＋（アズセンティス・エクスプレス  Ｃ８（５０ｘ２.１ｍｍ；２.７μｍ）、ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＮＨ４ＯＡｃ、勾配＝４分、波長＝２２０ｎｍ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝１０.１５５分（カラム：サンファイア  Ｃ１８  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍでのＵＶ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝９.１２３分（カラム：エックスブリッジ・フェニル  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍでのＵＶ）；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ｐｐｍ  ８.５４−８.６１（ｍ，１Ｈ）、８.２６（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.１０（ｄ，Ｊ＝５.５２Ｈｚ，１Ｈ）、７.９２（ｄ，Ｊ＝５.５２Ｈｚ，１Ｈ）、７.３４−７.５０（ｍ，３Ｈ）、６.９９−７.０９（ｍ，１Ｈ）、６.７３（ｂｒｓ，１Ｈ）、４.３４（ｓ，３Ｈ）、３.９４−４.０４（ｍ，４Ｈ）、３.８０−３.８７（ｍ，１Ｈ）、３.６１−３.６６（ｍ，１Ｈ）、３.３５−３.４４（ｍ，２Ｈ）、２.２５−２.３１（ｍ，３Ｈ）、２.０１（ｄ，Ｊ＝１３.５５Ｈｚ，１Ｈ）、１.４０−１.５８（ｍ，２Ｈ）、０.９９（ｄ，Ｊ＝１５.０６Ｈｚ，１Ｈ）キラルＳＦＣ  ＲＴ＝４.９５分（カラム：ウェルク−０１（Ｒ,Ｒ）、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：６０／４０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：４ｍＬ／分）
【０２５０】
実施例２１
５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（３−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メトキシ−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（エナンチオマー２）
【化５７】
0006843767.tif 000061
【０２５１】
標記化合物は、ラセミ体の（３−フルオロフェニル）−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メタノールを用い、キラル分取性ＳＦＣ（カラム：ウェルク−０１（Ｒ,Ｒ）、２５ｘ２.１ｃｍ、５μｍ；移動相：６５／３５  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：７５ｍＬ／分）を用いて最終エナンチオマーを分離することを除いて、１０−クロロ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンの合成について記載される操作を用いて合成された。エナンチオマー２では：ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.９１分；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝４８７.２［Ｍ＋Ｈ］＋（アズセンティス・エクスプレス  Ｃ８（５０ｘ２.１ｍｍ；２.７μｍ）、ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＮＨ４ＯＡｃ、勾配＝４分、波長＝２２０ｎｍ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝１０.１５５分（カラム：サンファイア  Ｃ１８  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍでのＵＶ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝９.１２３分（カラム：エックスブリッジ・フェニル  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍでのＵＶ）；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ｐｐｍ  ８.５４−８.６１（ｍ，１Ｈ）、８.２６（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.１０（ｄ，Ｊ＝５.５２Ｈｚ，１Ｈ）、７.９２（ｄ，Ｊ＝５.５２Ｈｚ，１Ｈ）、７.３４−７.５０（ｍ，３Ｈ）、６.９９−７.０９（ｍ，１Ｈ）、６.７３（ｂｒｓ，１Ｈ）、４.３４（ｓ，３Ｈ）、３.９４−４.０４（ｍ，４Ｈ）、３.８０−３.８７（ｍ，１Ｈ）、３.６１−３.６６（ｍ，１Ｈ）、３.３５−３.４４（ｍ，２Ｈ）、２.２５−２.３１（ｍ，３Ｈ）、２.０１（ｄ，Ｊ＝１３.５５Ｈｚ，１Ｈ）、１.４０−１.５８（ｍ，２Ｈ）、０.９９（ｄ，Ｊ＝１５.０６Ｈｚ，１Ｈ）キラルＳＦＣ  ＲＴ＝５.７６分（カラム：ウェルク−０１（Ｒ,Ｒ）、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：６０／４０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：４ｍＬ／分）
【０２５２】
実施例２２
８−［（２,３−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１０−メトキシ−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（エナンチオマー１）
【化５８】
0006843767.tif 000062
【０２５３】
標記化合物は、ラセミ体の（２,３−ジフルオロフェニル）−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メタノールを用い、キラル分取性ＳＦＣ（カラム：キラルＯＤ−Ｈ  ２５ｘ２.１ｃｍ、５μｍ；移動相：６５／３５  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：７０ｍＬ／分）を用いて最終エナンチオマーを分離することを除いて、１０−クロロ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンの合成について記載される操作を用いて合成された。エナンチオマー１では：ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.９４分；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝５０５.２［Ｍ＋Ｈ］＋（アズセンティス・エクスプレス  Ｃ８（５０ｘ２.１ｍｍ；２.７μｍ）、ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＮＨ４ＯＡｃ、勾配＝４分、波長＝２２０ｎｍ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝１０.４１９分（カラム：サンファイア  Ｃ１８  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍでのＵＶ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝９.１５８分（カラム：エックスブリッジ・フェニル  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍでのＵＶ）；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ｐｐｍ  ８.５５−８.６２（ｍ，１Ｈ）、８.１８（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.０８（ｄ，Ｊ＝５.５２Ｈｚ，１Ｈ）、７.８２−７.９５（ｍ，２Ｈ）、７.２１−７.３７（ｍ，２Ｈ）、６.９４−７.０８（ｍ，１Ｈ）、４.３０（ｂｒｓ，３Ｈ）、３.８０−４.０５（ｍ，５Ｈ）、３.５４−３.６６（ｍ，１Ｈ）、３.３５−３.４４（ｍ，２Ｈ）、２.２６（ｂｒｓ，３Ｈ）、１.９３−２.０３（ｍ，１Ｈ）、１.５９（ｂｒｓ，２Ｈ）、０.９７（ｄ，Ｊ＝１４.０６Ｈｚ，１Ｈ）キラルＳＦＣ  ＲＴ＝４.８２分（カラム：キラルセルＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：７５／２５  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：３ｍＬ／分）
【０２５４】
実施例２３
８−［（２,３−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１０−メトキシ−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（エナンチオマー２）
【化５９】
0006843767.tif 000063
【０２５５】
標記化合物は、ラセミ体の（２,３−ジフルオロフェニル）−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メタノールを用い、キラル分取性ＳＦＣ（カラム：キラルＯＤ−Ｈ  ２５ｘ２.１ｃｍ、５μｍ；移動相：６５／３５  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：７０ｍＬ／分）を用いて最終エナンチオマーを分離することを除いて、１０−クロロ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンの合成について記載される操作を用いて合成された。エナンチオマー２では：ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.９４分；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝５０５.２［Ｍ＋Ｈ］＋（アズセンティス・エクスプレス  Ｃ８（５０ｘ２.１ｍｍ；２.７μｍ）、ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＮＨ４ＯＡｃ、勾配＝４分、波長＝２２０ｎｍ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝１０.４１９分（カラム：サンファイア  Ｃ１８  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍでのＵＶ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝９.１５８分（カラム：エックスブリッジ・フェニル  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍでのＵＶ）；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ｐｐｍ  ８.５５−８.６２（ｍ，１Ｈ）、８.１８（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.０８（ｄ，Ｊ＝５.５２Ｈｚ，１Ｈ）、７.８２−７.９５（ｍ，２Ｈ）、７.２１−７.３７（ｍ，２Ｈ）、６.９４−７.０８（ｍ，１Ｈ）、４.３０（ｂｒｓ，３Ｈ）、３.８０−４.０５（ｍ，５Ｈ）、３.５４−３.６６（ｍ，１Ｈ）、３.３５−３.４４（ｍ，２Ｈ）、２.２６（ｂｒｓ，３Ｈ）、１.９３−２.０３（ｍ，１Ｈ）、１.５９（ｂｒｓ，２Ｈ）、０.９７（ｄ，Ｊ＝１４.０６Ｈｚ，１Ｈ）キラルＳＦＣ  ＲＴ＝７.２７分（カラム：キラルセルＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：７５／２５  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：３ｍＬ／分）
【０２５６】
実施例２４
５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１０−メトキシ−８−［オキサン−４−イル（２,４,６−トリフルオロフェニル）メチル］−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（Ｒａｃ）
【化６０】
0006843767.tif 000064
【０２５７】
標記化合物は、（６−メトキシピリジン−３−イル）ボロン酸で出発し、ラセミ体の（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）（２,４,６−トリフルオロフェニル）メタノールを用いることを除いて、１０−クロロ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンの合成について記載される操作を用いて合成された（スキーム１に従う）。ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.９３５分；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝５２３.２［Ｍ＋Ｈ］＋（カラム：アズセンティス・エクスプレス  Ｃ８（５０ｘ２.１ｍｍ；２.７μｍ）、ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＮＨ４ＯＡｃ、勾配＝４分、波長＝２２０ｎｍ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝９.６６１分（カラム：サンファイア  Ｃ１８  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍでのＵＶ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝９.２１６分（カラム：エックスブリッジ・フェニル  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍでのＵＶ）；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ８.６４（ｄ，Ｊ＝１.５１Ｈｚ，１Ｈ）、８.２１（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.０７（ｄ，Ｊ＝５.５２Ｈｚ，１Ｈ）、７.８９（ｄ，Ｊ＝５.５２Ｈｚ，１Ｈ）、６.９７（ｔ，Ｊ＝９.０４Ｈｚ，３Ｈ）、４.２６（ｂｒｓ，３Ｈ）、４.００−４.０９（ｍ，４Ｈ）、３.８４（ｄ，Ｊ＝９.０４Ｈｚ，１Ｈ）、３.５５（ｄｄ，Ｊ＝１１.８０、９.７９Ｈｚ，１Ｈ）、３.３７（ｂｒｓ，１Ｈ）、２.３４（ｓ，３Ｈ）、１.８５（ｂｒｓ，１Ｈ）、１.５８（ｂｒｓ，２Ｈ）、１.２７（ｄ，Ｊ＝６.０２Ｈｚ，１Ｈ）、１.０７（ｂｒｓ，１Ｈ）
【０２５８】
実施例２５
８−［（２,４−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１０−メトキシ−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（Ｒａｃ）
【化６１】
0006843767.tif 000065
【０２５９】
標記化合物は、（６−メトキシピリジン−３−イル）ボロン酸で出発し、ラセミ体の（２,４−ジフルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メタノールを用いることを除いて、１０−クロロ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンの合成について記載される操作を用いて合成された（スキーム１に従う）。ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.９４１分；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝５０５.２［Ｍ＋Ｈ］＋（カラム：アズセンティス・エクスプレス  Ｃ８（５０ｘ２.１ｍｍ；２.７μｍ）、ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＮＨ４ＯＡｃ、勾配＝４分、波長＝２２０ｎｍ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝９.２８１分（カラム：サンファイア  Ｃ１８  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍでのＵＶ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝９.０４１分（カラム：エックスブリッジ・フェニル  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍでのＵＶ）；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ｐｐｍ  ８.５８（ｓ，１Ｈ）、８.０４−８.２０（ｍ，３Ｈ）、７.９０（ｄ，Ｊ＝５.５２Ｈｚ，１Ｈ）、７.１２（ｔ，Ｊ＝７.２８Ｈｚ，１Ｈ）、６.８７−７.０１（ｍ，２Ｈ）、４.３０（ｂｒｓ，３Ｈ）、３.９２−４.０５（ｍ，４Ｈ）、３.８５（ｄ，Ｊ＝９.０４Ｈｚ，１Ｈ）、３.６１（ｔ，Ｊ＝１１.８０Ｈｚ，１Ｈ）、３.３６−３.４４（ｍ，２Ｈ）、２.２７（ｂｒｓ，３Ｈ）、１.９６（ｂｒｓ，１Ｈ）、１.５８（ｂｒｓ，２Ｈ）、０.９０−１.０１（ｍ，１Ｈ）
【０２６０】
実施例２６
８−［（２,５−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１０−メトキシ−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（Ｒａｃ）
【化６２】
0006843767.tif 000066
【０２６１】
標記化合物は、（６−メトキシピリジン−３−イル）ボロン酸で出発し、ラセミ体の（２,５−ジフルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メタノールを用いることを除いて、１０−クロロ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンの合成について記載される操作を用いて合成された（スキーム１に従う）。ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.９２４分；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝５０５.２［Ｍ＋Ｈ］＋（カラム：アズセンティス・エクスプレス  Ｃ８（５０ｘ２.１ｍｍ；２.７μｍ）、ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＮＨ４ＯＡｃ、勾配＝４分、波長＝２２０ｎｍ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝９.０２９分（カラム：サンファイア  Ｃ１８  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍでのＵＶ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝８.９２２分（カラム：エックスブリッジ・フェニル  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍでのＵＶ）；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ８.５９（ｓ，１Ｈ）、８.２５（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.０８（ｄ，Ｊ＝５.５２Ｈｚ，１Ｈ）、７.８７−７.９９（ｍ，２Ｈ）、６.９０−７.１８（ｍ，３Ｈ）、４.３０（ｂｒｓ，３Ｈ）、３.９４−４.０６（ｍ，４Ｈ）、３.８２−３.９１（ｍ，１Ｈ）、３.６２（ｔ，Ｊ＝１０.７９Ｈｚ，１Ｈ）、３.３５−３.４５（ｍ，２Ｈ）、２.２２−２.３４（ｍ，３Ｈ）、１.９２−２.０１（ｍ，１Ｈ）、１.４７−１.６８（ｍ，２Ｈ）、１.００（ｄ，Ｊ＝１２.０５Ｈｚ，１Ｈ）
【０２６２】
実施例２７
８−［（２,６−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１０−メトキシ−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（Ｒａｃ）
【化６３】
0006843767.tif 000067
【０２６３】
標記化合物は、（６−メトキシピリジン−３−イル）ボロン酸で出発し、ラセミ体の（２,６−ジフルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メタノールを用いることを除いて、１０−クロロ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンの合成について記載される操作を用いて合成された（スキーム１に従う）。ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.９１５分；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝５０５.２［Ｍ＋Ｈ］＋（カラム：アズセンティス・エクスプレス  Ｃ８（５０ｘ２.１ｍｍ；２.７μｍ）、ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＮＨ４ＯＡｃ、勾配＝４分、波長＝２２０ｎｍ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝８.９５３分（カラム：サンファイア  Ｃ１８  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍでのＵＶ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝８.７９２分（カラム：エックスブリッジ・フェニル  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍでのＵＶ）；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ８.６３（ｄ，Ｊ＝２.０１Ｈｚ，１Ｈ）、８.２５（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.０８（ｄ，Ｊ＝５.５２Ｈｚ，１Ｈ）、７.９０（ｄ，Ｊ＝５.５２Ｈｚ，１Ｈ）、７.３５−７.４８（ｍ，１Ｈ）、７.０５（ｄｄ，Ｊ＝１０.０４、８.５３Ｈｚ，２Ｈ）、４.２８（ｓ，３Ｈ）、４.０５（ｓ，４Ｈ）、３.８０−３.９１（ｍ，１Ｈ）、３.４９−３.６３（ｍ，１Ｈ）、３.３８（ｄ，Ｊ＝２.５１Ｈｚ，２Ｈ）、２.３３（ｓ，３Ｈ）、１.８５−１.９８（ｍ，１Ｈ）、１.５７（ｄ，Ｊ＝９.０４Ｈｚ，２Ｈ）、１.０５（ｄ，Ｊ＝１３.０５Ｈｚ，１Ｈ）
【０２６４】
実施例２８
５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−１１−メトキシ−３,８,１０−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（Ｒａｃ）
【化６４】
0006843767.tif 000068
【０２６５】
標記化合物は、（６−メトキシピリジン−３−イル）ボロン酸で出発し、ラセミ体の（２−フルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メタノールを用いることを除いて、１０−クロロ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンの合成について記載される操作を用いて合成された（スキーム１に従う）。ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.９６７分；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝４８７.２［Ｍ＋Ｈ］＋（カラム：アズセンティス・エクスプレス  Ｃ８（５０ｘ２.１ｍｍ；２.７μｍ）、ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＮＨ４ＯＡｃ、勾配＝４分、波長＝２２０ｎｍ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝８.９８３分（カラム：サンファイア  Ｃ１８  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍでのＵＶ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝９.０５３分（カラム：エックスブリッジ・フェニル  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍでのＵＶ）；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ８.５１−８.４７（ｍ，２Ｈ）、８.３０（ｍ，１Ｈ）、８.１９（ｍ，１Ｈ）、７.３１（ｍ，１Ｈ）、７.２４（ｍ，１Ｈ）、７.０６（ｍ，１Ｈ）、６.８１（ｄ，Ｊ＝８.４Ｈｚ，１Ｈ）、６.０８（ｄ，Ｊ＝１２.０Ｈｚ，１Ｈ）、４.１７（ｓ，３Ｈ）、４.０４（ｓ，３Ｈ）、３.９７（ｍ，１Ｈ）、３.７４（ｍ，１Ｈ）、３.８５（ｍ，１Ｈ）、３.５７−３.３２（ｍ，２Ｈ）、２.３５（ｓ，３Ｈ）、１.７５（ｍ，１Ｈ）、１.５９−１.４０（ｍ，２Ｈ）、１.１９（ｍ，１Ｈ）
【０２６６】
実施例２９
５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１０−フルオロ−８−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化６５】
0006843767.tif 000069
【０２６７】
標記化合物は、（２−フルオロピリジン−４−イル）ボロン酸で出発することを除いて、１０−クロロ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンの合成について記載される操作を用いて合成された。ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.５９分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝４７５.３（ウォーターズ・アクイティＳＤＳ．カラム：ＢＥＨ  １８  ２.１ｘ５０ｍｍ  １.７ｕ（１.６分勾配）２−９８％Ｂ；流速＝０.８ｍＬ／分；溶媒Ａ：Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：ＡＣＮ−０.１％ＴＦＡ）；１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.７２（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.４３−８.２６（ｍ，２Ｈ）、８.１９（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.１０（ｂｒｓ，１Ｈ）、７.４３−７.２８（ｍ，２Ｈ）、７.１２（ｂｒｓ，１Ｈ）、６.２０（ｄ，Ｊ＝１１.４Ｈｚ，１Ｈ）、３.９１（ｂｒｓ，３Ｈ）、３.７６（ｂｒｓ，２Ｈ）、３.５７−３.３７（ｍ，２Ｈ）、３.２６（ｔ，Ｊ＝１１.４Ｈｚ，１Ｈ）、２.２２（ｂｒｓ，３Ｈ）、１.８３（ｄ，Ｊ＝１２.５Ｈｚ，１Ｈ）、１.３９（ｂｒｓ，２Ｈ）、１.００（ｂｒｓ，１Ｈ）
【０２６８】
実施例３０
５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−１３−メトキシ−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（９）,２（７）,３,５,１０,１２−ヘキサエン
【化６６】
0006843767.tif 000070
【０２６９】
標記化合物は、（２−メトキシピリジン−３−イル）ボロン酸で出発することを除いて、１２−クロロ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンの合成について記載される操作を用いて合成された。ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.４５分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝４８７.３（カラム：ウォーターズ・アクイティ  ＵＰＬＣ  ＢＥＨ  １８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分）；１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.６２（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.２３（ｔ，Ｊ＝７.１Ｈｚ，３Ｈ）、７.９５（ｓ，１Ｈ）、７.４３−７.２７（ｍ，２Ｈ）、７.１２（ｔ，Ｊ＝９.３Ｈｚ，１Ｈ）、６.０３（ｄ，Ｊ＝１１.１Ｈｚ，１Ｈ）、４.０９（ｓ，３Ｈ）、３.９８（ｂｒｓ，３Ｈ）、３.８９（ｄ，Ｊ＝１１.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.７１（ｄ，Ｊ＝９.４Ｈｚ，１Ｈ）、３.５２−３.３５（ｍ，２Ｈ）、３.２１（ｔ，Ｊ＝１１.４Ｈｚ，１Ｈ）、２.２８（ｂｒｓ，３Ｈ）、１.７３（ｄ，Ｊ＝１３.５Ｈｚ，１Ｈ）、１.６６−１.５２（ｍ，１Ｈ）、１.３２（ｄ，Ｊ＝１２.５Ｈｚ，１Ｈ）、０.７６（ｄ，Ｊ＝１２.５Ｈｚ，１Ｈ）
【０２７０】
実施例３１
５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−（メチルスルファニル）−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化６７】
0006843767.tif 000071
【０２７１】
２ドラムのバイアルに、１０−クロロ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（５０ｍｇ、０.１０２ミリモル）およびナトリウムチオメトキシド（２８.６ｍｇ、０.４０７ミリモル）のＤＭＳＯ（２ｍＬ）中混合物を添加し、該バイアルに栓をし、加熱ブロックにて８０℃で３時間加熱した。混合物をメタノールで希釈し、分取性ＬＣ／ＭＳ（カラム：ウォーターズ・エックスブリッジ  Ｃ１８、１９ｘ２００ｍｍ、５μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；勾配：２０分間にわたって３７−７７％Ｂとし、次に１００％Ｂで５分間保持する；流速：２０ｍＬ／分）を介して精製し、標記化合物を収率５９％で得た。ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.８４７分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝５０３.１０：（カラム：ウォーターズ・アクイティ  ＵＰＬＣ  ＢＥＨ  １８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分）；１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.６１（ｓ，１Ｈ）、８.４６（ｄ，Ｊ＝５.０Ｈｚ，１Ｈ）、８.２１（ｔ，Ｊ＝６.６Ｈｚ，１Ｈ）、８.１０（ｓ，１Ｈ）、８.００（ｄ，Ｊ＝５.０Ｈｚ，１Ｈ）、７.４０−７.２８（ｍ，２Ｈ）、７.１１−７.０２（ｍ，１Ｈ）、６.９０（ｄ，Ｊ＝１１.３Ｈｚ，１Ｈ）、３.９６−３.８８（ｍ，１Ｈ）、３.８２（ｓ，３Ｈ）、３.７７（ｄ，Ｊ＝９.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.６３−３.４６（ｍ，２Ｈ）、３.２５（ｔ，Ｊ＝１１.４Ｈｚ，１Ｈ）、２.８１（ｓ，３Ｈ）、２.１４（ｓ，３Ｈ）、１.８８（ｄ，Ｊ＝１２.６Ｈｚ，１Ｈ）、１.７９−１.６７（ｍ，１Ｈ）、１.５８−１.４５（ｍ，１Ｈ）、０.７９（ｄ，Ｊ＝１１.８Ｈｚ，１Ｈ）
【０２７２】
実施例３２
５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−１２−メタンスルホニル−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化６８】
0006843767.tif 000072
【０２７３】
２ドラムのバイアルに、１２−クロロ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（４０ｍｇ、０.０８１ミリモル）、メタンスルフィン酸ナトリウム（４１.６ｍｇ、０.４０７ミリモル）、ヨウ化銅（Ｉ）（７.７６ｍｇ、０.０４１ミリモル）、プロリン（９.３８ｍｇ、０.０８１ミリモル）およびＣｓ２ＣＯ３（２６.５ｍｇ、０.０８１ミリモル）のＤＭＳＯ（１ｍＬ）中混合物を添加し、該バイアルに栓をし、加熱ブロックにて９５℃で７日間加熱した。混合物をメタノールで希釈し、分取性ＬＣ／ＭＳ（カラム：ウォーターズ・エックスブリッジ  Ｃ１８、１９ｘ２００ｍｍ、５μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；勾配：２０分間にわたって３７−７７％Ｂとし、次に１００％Ｂで５分間保持した；流速：２０ｍＬ／分）を介して精製し、標記化合物（１８ｍｇ、０.０３３ミリモル、５３％収率）を得た。ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.３２４分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝５３５.０（カラム：ウォーターズ・アクイティ  ＵＰＬＣ  ＢＥＨ  １８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分）；１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.８４（ｍ，２Ｈ）、８.７９−８.７０（ｍ，２Ｈ）、８.３６（ｂｒｓ，１Ｈ）、７.４４−７.３１（ｍ，２Ｈ）、７.２１−７.０７（ｍ，１Ｈ）、６.３１（ｄ，Ｊ＝１１.１Ｈｚ，１Ｈ）、４.０５（ｂｒｓ，３Ｈ）、３.９２（ｄ，Ｊ＝１２.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.７２（ｄ，Ｊ＝８.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.４７（ｂｒｓ，２Ｈ）、３.３４（ｓ，３Ｈ）、３.２４（ｔ，Ｊ＝１１.３Ｈｚ，１Ｈ）、２.３３（ｂｒｓ，３Ｈ）、１.７８（ｄ，Ｊ＝１２.５Ｈｚ，１Ｈ）、１.６５（ｄ，Ｊ＝１０.１Ｈｚ，１Ｈ）、１.４０（ｂｒｓ，１Ｈ）、０.８１（ｄ，Ｊ＝１２.５Ｈｚ，１Ｈ）
【０２７４】
実施例３３
５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１３−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化６９】
0006843767.tif 000073
【０２７５】
標記化合物は、１０−クロロ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１３−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンの合成について記載される操作を用いて合成された。ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.３６６分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝５１７.１５（カラム：ウォーターズ・アクイティ  ＵＰＬＣ  ＢＥＨ  １８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分）；１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.８４（ｓ，１Ｈ）、８.７５（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.６０（ｂｒｓ，１Ｈ）、７.９５（ｓ，１Ｈ）、７.７０（ｄ，Ｊ＝７.７Ｈｚ，２Ｈ）、７.３９−７.３３（ｍ，２Ｈ）、７.３２−７.２５（ｍ，１Ｈ）、６.０３（ｄ，Ｊ＝１１.４Ｈｚ，１Ｈ）、４.０３（ｂｒｓ，３Ｈ）、３.９４−３.８７（ｍ，１Ｈ）、３.７６−３.６８（ｍ，４Ｈ）、３.５５−３.４２（ｍ，２Ｈ）、３.２７（ｔ，Ｊ＝１１.４Ｈｚ，１Ｈ）、２.３１（ｂｒｓ，３Ｈ）、１.７４（ｄ，Ｊ＝１２.８Ｈｚ，１Ｈ）、１.６３−１.５３（ｍ，１Ｈ）、１.３２（ｍ，１Ｈ）、０.９４（ｄ，Ｊ＝１２.５Ｈｚ，１Ｈ）
【０２７６】
実施例３４
１０−クロロ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化７０】
0006843767.tif 000074
【０２７７】
標記化合物は、１０−クロロ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１３−フルオロ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンの合成について記載される操作を用いて合成された。ＬＣＭＳ：ＲＴ＝２.０５分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝４７３.３（カラム：ウォーターズ・アクイティ  ＵＰＬＣ  ＢＥＨ  １８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分；１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.７８（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、８.７４（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、８.６６（ｓ，１Ｈ）、８.６２（ｂｒｓ，１Ｈ）、７.７９（ｄ，Ｊ＝７.４Ｈｚ，２Ｈ）、７.３５−７.２８（ｍ，２Ｈ）、７.２７−７.２１（ｍ，１Ｈ）、５.９１（ｂｒｓ，１Ｈ）、４.０３（ｓ，３Ｈ）、３.８７（ｄ，Ｊ＝１０.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.７４（ｄ，Ｊ＝１０.４Ｈｚ，１Ｈ）、３.５４−３.３６（ｍ，２Ｈ）、３.２５（ｔ，Ｊ＝１１.３Ｈｚ，１Ｈ）、２.３１（ｓ，３Ｈ）、１.５２（ｄ，Ｊ＝１０.１Ｈｚ，１Ｈ）、１.４５−１.３３（ｍ，１Ｈ）、１.３２−１.１９（ｍ，１Ｈ）、１.１１（ｄ，Ｊ＝１２.１Ｈｚ，１Ｈ）
【０２７８】
実施例３５
５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化７１】
0006843767.tif 000075
【０２７９】
標記化合物は、５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１３−フルオロ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンの合成について記載される操作を用いて合成された。ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.７１分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝４３９.３（カラム：ウォーターズ・アクイティ  ＵＰＬＣ  ＢＥＨ  １８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分；１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.７６（ｄ，Ｊ＝３.７Ｈｚ，１Ｈ）、８.６６（ｄ，Ｊ＝７.１Ｈｚ，１Ｈ）、８.６２（ｓ，１Ｈ）、８.５７（ｂｒｓ，１Ｈ）、７.８１（ｄ，Ｊ＝７.４Ｈｚ，２Ｈ）、７.４５（ｄｄ，Ｊ＝７.６、４.９Ｈｚ，１Ｈ）、７.３４−７.２８（ｍ，２Ｈ）、７.２７−７.２０（ｍ，１Ｈ）、５.９６（ｂｒｓ，１Ｈ）、４.０３（ｓ，３Ｈ）、３.８８（ｄ，Ｊ＝９.４Ｈｚ，１Ｈ）、３.７４（ｄ，Ｊ＝１１.４Ｈｚ，１Ｈ）、３.５７−３.３５（ｍ，２Ｈ）、３.２６（ｔ，Ｊ＝１１.３Ｈｚ，１Ｈ）、２.３１（ｓ，３Ｈ）、１.５４（ｄｄ，Ｊ＝１１.１、２.４Ｈｚ，１Ｈ）、１.４６−１.３５（ｍ，１Ｈ）、１.３２−１.２０（ｍ，１Ｈ）、１.１１（ｄ，Ｊ＝１１.８Ｈｚ，１Ｈ）
【０２８０】
実施例３６
１０,１３−ジクロロ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化７２】
0006843767.tif 000076
【０２８１】
標記化合物は、（２,５−ジクロロピリジン−３−イル）ボロン酸で出発することを除いて、１２−クロロ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンの合成について記載される操作を用いて合成された。ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.８５分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝５０７.３.：カラム：ウォーターズ・アクイティ  ＵＰＬＣ  ＢＥＨ  １８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分；１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.５８（ｂｓ，１Ｈ）、８.４０（ｓ，１Ｈ）、８.０４（ｂｓ，１Ｈ）、７.４６（ｄ，Ｊ＝７.７Ｈｚ，２Ｈ）、７.２３−７.１５（ｍ，２Ｈ）、７.１３−７.０７（ｍ，Ｊ＝７.４Ｈｚ，１Ｈ）、６.６８（ｄ，Ｊ＝１１.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.７４−３.６８（ｍ，１Ｈ）、３.６６（ｓ，３Ｈ）、３.５３（ｄ，Ｊ＝８.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.３８−３.２６（ｍ，２Ｈ）、３.０４（ｔ，Ｊ＝１１.３Ｈｚ，１Ｈ）、１.９６（ｓ，３Ｈ）、１.７２（ｄ，Ｊ＝１２.８Ｈｚ，１Ｈ）、１.３０−１.１１（ｍ，２Ｈ）、０.６７（ｄ，Ｊ＝１２.５Ｈｚ，１Ｈ）
【０２８２】
実施例３７
１０−クロロ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１３−フルオロ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化７３】
0006843767.tif 000077
【０２８３】
標記化合物は、（５−クロロ−２−フルオロピリジン−３−イル）ボロン酸で出発することを除いて、１２−クロロ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンの合成について記載される操作を用いて合成された。ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.７８分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝４９１.３（カラム：ウォーターズ・アクイティ  ＵＰＬＣ  ＢＥＨ  １８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分；１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.４９（ｓ，１Ｈ）、８.１８（ｓ，１Ｈ）、８.０２（ｓ，１Ｈ）、７.４４（ｄ，Ｊ＝７.７Ｈｚ，２Ｈ）、７.２０−７.１０（ｍ，２Ｈ）、７.１０−７.０２（ｍ，１Ｈ）、６.６３（ｄ，Ｊ＝１１.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.６６（ｄ，Ｊ＝９.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.６２（ｓ，３Ｈ）、３.５０（ｄ，Ｊ＝１０.４Ｈｚ，１Ｈ）、３.３６−３.２２（ｍ，２Ｈ）、３.００（ｔ，Ｊ＝１１.３Ｈｚ，１Ｈ）、１.９２（ｓ，３Ｈ）、１.６７（ｄ，Ｊ＝１２.８Ｈｚ，１Ｈ）、１.２７−１.０６（ｍ，２Ｈ）、０.６５（ｄ，Ｊ＝１１.８Ｈｚ，１Ｈ）
【０２８４】
実施例３８
１０−ブロモ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１３−メトキシ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化７４】
0006843767.tif 000078
【０２８５】
標記化合物は、（５−ブロモ−２−メトキシピリジン−３−イル）ボロン酸で出発することを除いて、１２−クロロ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンの合成について記載される操作を用いて合成された。ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.８２分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝５４７.３（カラム：ウォーターズ・アクイティ  ＵＰＬＣ  ＢＥＨ  １８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分；１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.４２（ｓ，１Ｈ）、８.２２（ｓ，１Ｈ）、７.９０（ｓ，１Ｈ）、７.４１（ｄ，Ｊ＝７.７Ｈｚ，２Ｈ）、７.１５（ｔ，Ｊ＝７.６Ｈｚ，２Ｈ）、７.０９−７.０４（ｍ，Ｊ＝７.１Ｈｚ，１Ｈ）、６.８６（ｄ，Ｊ＝１１.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.８９（ｓ，３Ｈ）、３.７２−３.６５（ｍ，１Ｈ）、３.６１（ｓ，３Ｈ）、３.３０（ｍ，２Ｈ）、３.５１（ｄ，Ｊ＝１１.４Ｈｚ，１Ｈ）、３.０６−２.９７（ｍ，１Ｈ）、１.９３（ｓ，３Ｈ）、１.７１（ｄ，Ｊ＝１１.８Ｈｚ，１Ｈ）、１.３０−１.１３（ｍ，２Ｈ）、０.５８（ｄ，Ｊ＝１２.１Ｈｚ，１Ｈ）
【０２８６】
実施例３９
１０−クロロ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１３−メトキシ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化７５】
0006843767.tif 000079
【０２８７】
標記化合物は、（２−クロロ−５−メトキシピリジン−３−イル）ボロン酸で出発することを除いて、１２−クロロ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンの合成について記載される操作を用いて合成された。ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.６２分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝５０３.３（カラム：ウォーターズ・アクイティ  ＵＰＬＣ  ＢＥＨ  １８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分；１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.４２（ｓ，１Ｈ）、７.９５（ｓ，１Ｈ）、７.８９（ｓ，１Ｈ）、７.３８（ｄ，Ｊ＝７.７Ｈｚ，２Ｈ）、７.１８−７.０７（ｍ，２Ｈ）、７.０６−６.９８（ｍ，１Ｈ）、６.７１（ｄ，Ｊ＝１０.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.８９（ｓ，３Ｈ）、３.７１−３.６３（ｍ，１Ｈ）、３.６１（ｓ，３Ｈ）、３.４５−３.３４（ｍ，１Ｈ）、３.３０−３.２０（ｍ，Ｊ＝１１.４Ｈｚ，１Ｈ）、３.００（ｔ，Ｊ＝１１.４Ｈｚ，１Ｈ）、１.９２（ｓ，３Ｈ）、１.６８（ｄ，Ｊ＝１２.１Ｈｚ，１Ｈ）、１.２７−１.１０（ｍ，２Ｈ）、０.５８（ｄ，Ｊ＝１１.８Ｈｚ，１Ｈ）
【０２８８】
実施例４０
１０−クロロ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１３−メトキシ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化７６】
0006843767.tif 000080
【０２８９】
標記化合物は、（５−クロロ−２−メトキシピリジン−３−イル）ボロン酸を用いて出発することを除いて、１２−クロロ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３,８,１１−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンの合成について記載される操作を用いて合成された。ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.８５分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝５０３.２（カラム：ウォーターズ・アクイティ  ＵＰＬＣ  ＢＥＨ  １８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分；１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.６７（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.３５（ｓ，１Ｈ）、８.１８（ｓ，１Ｈ）、７.６７（ｄ，Ｊ＝７.４Ｈｚ，２Ｈ）、７.３８（ｔ，Ｊ＝７.６Ｈｚ，２Ｈ）、７.３２−７.２４（ｍ，１Ｈ）、６.８７（ｄ，Ｊ＝１１.１Ｈｚ，１Ｈ）、４.１３（ｓ，３Ｈ）、３.９４−３.８３（ｍ，４Ｈ）、３.７５（ｄ，Ｊ＝８.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.５２（ｄ，Ｊ＝１１.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.４６−３.３３（ｍ，１Ｈ）、３.２５（ｔ，Ｊ＝１１.４Ｈｚ，１Ｈ）、２.１８（ｓ，３Ｈ）、１.９２（ｄ，Ｊ＝１３.１Ｈｚ，１Ｈ）、１.５１−１.３２（ｍ，２Ｈ）、０.８６（ｄ，Ｊ＝１３.１Ｈｚ，１Ｈ）
【０２９０】
実施例４１
１０−クロロ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−Ｎ,Ｎ−ジメチル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１３−アミン 
【化７７】
0006843767.tif 000081
【０２９１】
２ドラムのバイアルに、１０−クロロ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１３−フルオロ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（２０ｍｇ、０.０４１ミリモル）の、ジメチルアミン／ＴＨＦ２Ｍ溶液（１ｍｌ、２.００ミリモル）中の溶液を添加し、該溶液を室温で２時間攪拌した。メタノールで希釈し、分取性ＬＣ／ＭＳ（カラム：ウォーターズ・エックスブリッジ  Ｃ１８、１９ｘ２００ｍｍ、５μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；勾配：２０分間にわたって３７−７７％Ｂとし、次に１００％Ｂで５分間保持した；流速：２０ｍＬ／分）を介して精製し、標記化合物（１４.５ｍｇ、０.０２８ミリモル、６９.０％収率）を得た。ＬＣＭＳ：ＲＴ＝２.０４分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝５１６（カラム：ウォーターズ・アクイティ  ＵＰＬＣ  ＢＥＨ  １８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分）；１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.６３（ｓ，１Ｈ）、８.２７（ｓ，１Ｈ）、８.０７（ｓ，１Ｈ）、７.６４（ｄ，Ｊ＝７.４Ｈｚ，２Ｈ）、７.３７（ｔ，Ｊ＝７.６Ｈｚ，２Ｈ）、７.３１−７.２３（ｍ，１Ｈ）、６.９３（ｄ，Ｊ＝１１.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.８８（ｄ，Ｊ＝８.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.８４（ｓ，３Ｈ）、３.７４（ｄ，Ｊ＝１０.４Ｈｚ，１Ｈ）、３.６２−３.４５（ｍ，２Ｈ）、３.３０−３.２３（ｍ，１Ｈ）、３.２１（ｓ，６Ｈ）、２.１５（ｓ，３Ｈ）、１.９２（ｄ，Ｊ＝１２.１Ｈｚ，１Ｈ）、１.５０−１.３３（ｍ，２Ｈ）、０.８４（ｄ，Ｊ＝１２.８Ｈｚ，１Ｈ）
【０２９２】
実施例４２
１０−クロロ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１３−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン 
【化７８】
0006843767.tif 000082
【０２９３】
２ドラムのバイアルに、１０−クロロ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１３−フルオロ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（２０ｍｇ、０.０４１ミリモル）およびメタンスルフィン酸ナトリウム（２０.７９ｍｇ、０.２０４ミリモル）のＤＭＳＯ（１ｍＬ）中溶液を添加し、その溶液を加熱ブロックにて７５℃で一夜加熱した。さらなるメタンスルフィン酸ナトリウム（２０.７９ｍｇ、０.２０４ミリモル）を添加し、９５℃でさらに４時間加熱した。メタノールで希釈し、分取性ＬＣ／ＭＳ（カラム：ウォーターズ・エックスブリッジ  Ｃ１８、１９ｘ２００ｍｍ、５μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；勾配：２０分間にわたって３７−７７％Ｂとし、次に１００％Ｂで５分間保持した；流速：２０ｍＬ／分）に付して精製し、標記化合物（６.９ｍｇ、０.０１２ミリモル、３０％収率）を得た。ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.６１分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝５５１.０（カラム：ウォーターズ・アクイティ  ＵＰＬＣ  ＢＥＨ  １８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分）；１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.９０（ｓ，１Ｈ）、８.８５（ｓ，１Ｈ）、８.２９（ｓ，１Ｈ）、７.６７（ｄ，Ｊ＝７.４Ｈｚ，２Ｈ）、７.４３−７.３５（ｍ，２Ｈ）、７.３４−７.２８（ｍ，１Ｈ）、７.０１（ｄ，Ｊ＝１１.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.９１（ｄ，Ｊ＝１１.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.８７（ｓ，３Ｈ）、３.７４（ｄ，Ｊ＝９.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.７０（ｓ，３Ｈ）、３.６１−３.４６（ｍ，２Ｈ）、３.２５（ｔ，Ｊ＝１１.４Ｈｚ，１Ｈ）、２.１６（ｓ，３Ｈ）、１.９５（ｄ，Ｊ＝１２.５Ｈｚ，１Ｈ）、１.５４−１.３３（ｍ，２Ｈ）、０.８６（ｄ，Ｊ＝１２.５Ｈｚ，１Ｈ）
【０２９４】
実施例４３
１０−クロロ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１３−エトキシ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化７９】
0006843767.tif 000083
【０２９５】
２ドラムのバイアルに、１０−クロロ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１３−フルオロ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（３０ｍｇ、０.０６１ミリモル）およびＫＯｔＢｕ（４１.１ｍｇ、０.３６７ミリモル）のエタノール（１ｍｌ、１７.１ミリモル）中溶液を添加し、その得られた溶液を室温で一夜攪拌した。混合物を１Ｎ  ＨＣｌでクエンチさせ、メタノールで希釈し、分取性ＬＣ／ＭＳ（カラム：ウォーターズ・エックスブリッジ  Ｃ１８、１９ｘ２００ｍｍ、５μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；勾配：２０分間にわたって３７−７７％Ｂとし、次に１００％Ｂで５分間保持した；流速：２０ｍＬ／分）を介して精製し、標記化合物（５.８ｍｇ、０.０１０ミリモル、１６％収率）を得た。ＬＣＭＳ：ＲＴ＝２.０２分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝５１７.０（カラム：ウォーターズ・アクイティ  ＵＰＬＣ  ＢＥＨ  １８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分）；１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.６５（ｓ，１Ｈ）、８.３１（ｓ，１Ｈ）、８.１３（ｓ，１Ｈ）、７.６４（ｄ，Ｊ＝７.７Ｈｚ，２Ｈ）、７.４２−７.３３（ｍ，２Ｈ）、７.３２−７.２４（ｍ，１Ｈ）、６.８６（ｄ，Ｊ＝１１.１Ｈｚ，１Ｈ）、４.６１（ｑ，Ｊ＝６.５Ｈｚ，２Ｈ）、３.８９（ｄ，Ｊ＝７.４Ｈｚ，１Ｈ）、３.８５（ｓ，３Ｈ）、３.７４（ｄ，Ｊ＝９.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.６５−３.４５（ｍ，２Ｈ）、３.３０−３.１８（ｍ，１Ｈ）、２.１６（ｓ，３Ｈ）、１.９１（ｄ，Ｊ＝１３.１Ｈｚ，１Ｈ）、１.４９−１.３５（ｍ，５Ｈ）、０.８５（ｄ，Ｊ＝１０.８Ｈｚ，１Ｈ）
【０２９６】
実施例４４
１０−クロロ−Ｎ−（シクロプロピルメチル）−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１３−アミン
【化８０】
0006843767.tif 000084
【０２９７】
２ドラムのバイアルに、１０−クロロ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１３−フルオロ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（３０ｍｇ、０.０６１ミリモル）およびシクロプロピルアミン（４４ｍｇ、０.６３１ミリモル）のＤＭＳＯ（１ｍｌ）中溶液を添加し、その得られた溶液を室温で一夜攪拌した。混合物をメタノールで希釈し、分取性ＬＣ／ＭＳ（カラム：ウォーターズ・エックスブリッジ  Ｃ１８、１９ｘ２００ｍｍ、５μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；勾配：２０分間にわたって３７−７７％Ｂとし、ついで１００％Ｂで５分間保持する；流速：２０ｍＬ／分）に付して精製し、標記化合物（１８ｍｇ、０.０３３ミリモル、５３％収率）を得た。ＬＣＭＳ：ＲＴ＝２.３７分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝５４２.１（カラム：ウォーターズ・アクイティ  ＵＰＬＣ  ＢＥＨ  １８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分）；１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.６０（ｂｓ，１Ｈ）、８.１５（ｂｓ，１Ｈ）、８.１３（ｂｓ，１Ｈ）、７.６５（ｄ，Ｊ＝７.７Ｈｚ，２Ｈ）、７.４４（ｔ，Ｊ＝５.６Ｈｚ，１Ｈ）、７.３７（ｔ，Ｊ＝７.６Ｈｚ，２Ｈ）、７.３２−７.２２（ｍ，１Ｈ）、６.７３（ｄ，Ｊ＝１１.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.９２−３.８３（ｍ，４Ｈ）、３.７５（ｄ，Ｊ＝９.４Ｈｚ，１Ｈ）、３.６２（ｄ，Ｊ＝１４.１Ｈｚ，２Ｈ）、３.５５−３.４０（ｍ，２Ｈ）、３.２５（ｔ，Ｊ＝１１.６Ｈｚ，１Ｈ）、２.１６（ｓ，３Ｈ）、１.８７（ｄ，Ｊ＝１２.１Ｈｚ，１Ｈ）、１.４６−１.３２（ｍ，２Ｈ）、１.２３−１.１３（ｍ，１Ｈ）、０.９１（ｄ，Ｊ＝１２.１Ｈｚ，１Ｈ）、０.４８（ｄ，Ｊ＝７.１Ｈｚ，２Ｈ）、０.３０（ｄ，Ｊ＝４.０Ｈｚ，２Ｈ）
【０２９８】
実施例４５
５−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化８１】
0006843767.tif 000085
【０２９９】
工程１：５−ブロモ−２−（５−メタンスルホニル−２−メトキシピリジン−３−イル）−３−ニトロピリジン
５−メタンスルホニル−２−メトキシ−３−（テトラメチル−１,３,２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（６６４ｍｇ、２.１２ミリモル）および２,５−ジブロモ−３−ニトロピリジン（５９８ｍｇ、２.１２ミリモル）／ＴＨＦ（１２ｍＬ）を含有する１００ｍＬの丸底フラスコに、リン酸三カリウム（２Ｍ水溶液、３.１８ｍＬ、６.３６ミリモル）およびＰｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２−ＣＨ２Ｃｌ２（８７ｍｇ、０.１０６ミリモル）を添加した。窒素気体を該反応混合物に２分間通気し、その後で加熱して１時間還流させた。反応混合物を室温に冷却し、ついで濃縮した。水を加え、その混合物をＣＨＣｌ３で２回抽出した。有機層を合わせ、ＭｇＳＯ４で乾燥させ、濾過し、次に濃縮した。残渣を８０ｇシリカゲルカラムにてＣＨ２Ｃｌ２から２０％ＥｔＯＡｃ／ＣＨ２Ｃｌ２の勾配で溶出して精製した。生成物を含有する管を集め、濃縮して標記化合物を淡黄色の固体（４０５ｍｇ、４９.２％）として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.９７（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、８.８４（ｄ，Ｊ＝２.４Ｈｚ，１Ｈ）、８.４９（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、８.４７（ｄ，Ｊ＝２.４Ｈｚ，１Ｈ）、３.９７（ｓ，３Ｈ）、３.１８（ｓ，３Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝３８８；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.０３３分（カラム：クロモリス（Chromolith）ＯＤＳ  Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０３００】
工程２：５−ブロモ−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
５−ブロモ−２−（５−メタンスルホニル−２−メトキシピリジン−３−イル）−３−ニトロピリジン（４０５ｍｇ、１.０４ミリモル）／１,２−ジクロロベンゼン（１０ｍＬ）を含有する５０ｍＬの丸底フラスコに、Ｐｈ３Ｐ（８２１ｍｇ、３.１３ミリモル）を加え、その反応混合物を１７０で１.５時間加熱した。室温に冷却した後、その反応混合物を８０ｇシリカゲルカラムにてＣＨ２Ｃｌ２から６０％ＥｔＯＡｃ／ＣＨ２Ｃｌ２の勾配で溶出して直接精製した。生成物を含む管を濃縮し、得られた固体をＥｔ２Ｏでトリチュレートした。固体を濾過し、標記化合物をクリーム色の固体（１４８.９ｍｇ、４０.１％）として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  １２.２２（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.６９（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.５９（ｓ，１Ｈ）、８.２６（ｓ，１Ｈ）、４.１９（ｓ，３Ｈ）、３.４０（ｓ，３Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝３５６；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝１.８８０分（カラム：クロモリスＯＤＳ  Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０３０１】
工程３：５−ブロモ−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
５−ブロモ−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−３,８,１２−トリアザトリシクロ−［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（１００ｍｇ、０.２８１ミリモル）および（Ｒ）−オキサン−４−イル（フェニル）メタノール（１０８ｍｇ、０.５６１ミリモル）／トルエン（２ｍＬ）含有の２０ｍＬのバイアルを氷／水浴にて冷却し、それにＰｈ３Ｐ（１４７ｍｇ、０.５６１ミリモル）およびＤＩＡＤ（０.１０９ｍＬ、０.５６１ミリモル）を添加した。その反応混合物を氷／水浴から取り出し、室温で１時間攪拌させ、次に８０ｇシリカゲルカラムにてＣＨ２Ｃｌ２からＥｔＯＡｃの勾配で溶出して直接精製した。生成物を含む管を集め、それを濃縮して標記化合物（１４７ｍｇ、９９％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.９９（ｓ，１Ｈ）、８.７６（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.７７（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、７.５１−７.４８（ｍ，２Ｈ）、７.４３−７.３８（ｍ，２Ｈ）、７.３７−７.３２（ｍ，１Ｈ）、６.８９（ｄ，Ｊ＝１０.１Ｈｚ，１Ｈ）、４.３９（ｓ，３Ｈ）、４.０６（ｄｄ，Ｊ＝１１.５、２.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.７８（ｄｄ，Ｊ＝１１.７、３.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.５４（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、１.９Ｈｚ，１Ｈ）、３.３１−３.２２（ｍ，４Ｈ）、３.００−２.８８（ｍ，１Ｈ）、２.１３（ｄ，Ｊ＝１３.４Ｈｚ，１Ｈ）、１.９６−１.８５（ｍ，１Ｈ）、１.５４−１.４８（ｍ，１Ｈ）、０.３６（ｄ，Ｊ＝１２.４Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５３０；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.７８３分（カラム：クロモリスＯＤＳ  Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０３０２】
工程４：５−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
５−ブロモ−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（５０ｍｇ、０.０９４ミリモル）および（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）ボロン酸（１９.９ｍｇ、０.１４１ミリモル）／ＴＨＦ（１ｍＬ）を含有する８ｍＬのバイアルに、リン酸三カリウム（２Ｍ水応益、０.１４１ｍＬ、０.２８３ミリモル）およびＰｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２−ＣＨ２Ｃｌ２（７.７ｍｇ、０.００９ミリモル）を添加した。窒素気体を該反応混合物に３０秒間通気させ、次にＮ２下で密封し、８０℃の加熱ブロックにて１時間加熱した。反応混合物を室温に冷却し、ついで濃縮した。残渣を４０ｇシリカゲルカラムにおいてＣＨ２Ｃｌ２から３％ＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２の勾配で溶出して精製した。生成物を含有する管を集め、それを濃縮して標記化合物をオフホワイトの固体（３６.４ｍｇ、７０.６％）として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.９９（ｓ，１Ｈ）、８.６４（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、７.５０（ｄ，Ｊ＝７.９Ｈｚ，２Ｈ）、７.４２−７.３６（ｍ，３Ｈ）、７.３６−７.３０（ｍ，１Ｈ）、６.９１（ｄ，Ｊ＝９.９Ｈｚ，１Ｈ）、４.４２（ｓ，３Ｈ）、４.０７（ｄｄ，Ｊ＝１１.６、２.７Ｈｚ，１Ｈ）、３.８０−３.７６（ｍ，１Ｈ）、３.５３（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、１.９Ｈｚ，１Ｈ）、３.３６（ｓ，３Ｈ）、３.２１（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、１.９Ｈｚ，１Ｈ）、３.００−２.８９（ｍ，１Ｈ）、２.２４（ｓ，３Ｈ）、２.２１−２.１５（ｍ，１Ｈ）、２.０６（ｓ，３Ｈ）、２.０１−１.９１（ｍ，１Ｈ）、１.６４−１.５７（ｍ，１Ｈ）、０.３７（ｄ，Ｊ＝１２.５Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５４７；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.６３２分（カラム：クロモリスＯＤＳ  Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０３０３】
実施例４６
５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化８２】
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【０３０４】
５−ブロモ−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］− ３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（５０ｍｇ、０.０９４ミリモル）／ＤＭＦ（１ｍＬ）含有の８ｍＬのバイアルに、１,４−ジメチル−５−（トリブチルスタンニル）−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール（５４.６ｍｇ、０.１４１ミリモル）、ＣｕＩ（２.６９ｍｇ、０.０１４ミリモル）、Ｅｔ３Ｎ（０.０２６ｍＬ、０.１８９ミリモル）およびＰｄ（Ｐｈ３Ｐ）４（８.１７ｍｇ、０.００７ミリモル）を添加した。窒素気体を該反応混合物に３０秒間通気させ、次にＮ２下で密封し、１００℃の加熱ブロックにて３０分間加熱した。反応混合物を室温に冷却し、次に水で希釈した。得られた沈殿物を濾過で集め、シリカゲルカラム（４０ｇ）にてＣＨ２Ｃｌ２から４％ＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２の勾配で溶出して精製した。所望の化合物を含む管を集め、それを濃縮し、真空下で乾燥させて標記化合物（３３.６ｍｇ、６４％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ９.０２（ｓ，１Ｈ）、８.６９（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.４９（ｄ，Ｊ＝７.８Ｈｚ，２Ｈ）、７.４６（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.４３−７.３８（ｍ，２Ｈ）、７.３７−７.３２（ｍ，１Ｈ）、６.９３（ｄ，Ｊ＝９.９Ｈｚ，１Ｈ）、４.４３（ｓ，３Ｈ）、４.０７（ｄｄ，Ｊ＝１１.６、２.７Ｈｚ，１Ｈ）、３.７９（ｄｄ，Ｊ＝１１.７、３.２Ｈｚ，１Ｈ）、３.７１（ｓ，３Ｈ）、３.５４（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、１.９Ｈｚ，１Ｈ）、３.３９（ｓ，３Ｈ）、３.２２（ｔｄ，Ｊ＝１２.０、２.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.００−２.９０（ｍ，１Ｈ）、２.１９（ｄ，Ｊ＝１３.７Ｈｚ，１Ｈ）、２.１６（ｓ，３Ｈ）、２.０２−１.９１（ｍ，１Ｈ）、１.６７−１.５７（ｍ，１Ｈ）、０.３７（ｄ，Ｊ＝１２.２Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５４７；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.４００分（カラム：クロモリスＯＤＳ  Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０３０５】
実施例４７
１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化８３】
0006843767.tif 000087
【０３０６】
５−ブロモ−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（３５ｍｇ、０.０６６ミリモル）／ＮＭＰ（０.１３ｍＬ）を含有する４ｍＬのバイアルに、４−（２Ｈ３）メチル−１−［（トリメチルシリル）メチル］−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール（２２.７ｍｇ、０.１３２ミリモル）、酢酸テトラブチルアンモニウム（３９.８ｍｇ、０.１３２ミリモル）およびＰｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２−ＣＨ２Ｃｌ２（６.８ｍｇ、０.００６ミリモル）を添加した。該バイアルをＮ２下で密封し、１００℃の加熱ブロックにて２時間加熱した。反応混合物を室温に冷却し、ついでＴＨＦ中１Ｍ  ＴＢＡＦ（０.６６ｍＬ、０.６６ミリモル）を添加し、室温で１５分間攪拌し、次に水酸化アンモニウム飽和水溶液で希釈した。反応物を濃縮し、残渣を分取性ＨＰＬＣ（カラム：フェン・ルナ（Phen Luna）Ｃ１８、３０ｘ１００ｍｍ、５μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋０.１％ＴＦＡ；勾配：１２分間にわたって１０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで３分間保持する；流速：４０ｍＬ／分）に付して精製した。所望の生成物を含む管をＫ２ＣＯ３飽和水溶液で中和し、濃縮してＣＨ３ＣＮを除去した。白色の沈殿物が形成されし、それを水で希釈し、濾過し、真空下で乾燥させ、標記化合物（１２.２ｍｇ、３３％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ９.０２（ｓ，１Ｈ）、８.６９（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.４９（ｄ，Ｊ＝７.９Ｈｚ，２Ｈ）、７.４６（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.４３−７.３７（ｍ，２Ｈ）、７.３７−７.３２（ｍ，１Ｈ）、６.９３（ｄ，Ｊ＝９.９Ｈｚ，１Ｈ）、４.４３（ｓ，３Ｈ）、４.０７（ｄｄ，Ｊ＝１１.７、２.７Ｈｚ，１Ｈ）、３.７９（ｄｄ，Ｊ＝１１.８、３.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.７１（ｓ，３Ｈ）、３.５４（ｔ，Ｊ＝１１.９Ｈｚ，１Ｈ）、３.３９（ｓ，３Ｈ）、３.２２（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、１.９Ｈｚ，１Ｈ）、３.００−２.９０（ｍ，１Ｈ）、２.１９（ｄ，Ｊ＝１３.４Ｈｚ，１Ｈ）、２.０２−１.９１（ｍ，１Ｈ）、１.６７−１.５８（ｍ，１Ｈ）、０.３７（ｄ，Ｊ＝１２.８Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５５０；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.３８７分（カラム：クロモリスＯＤＳ  Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０３０７】
実施例４８
５−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−８−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化８４】
0006843767.tif 000088
【０３０８】
工程１：５−ブロモ−８−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
５−ブロモ−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンについて記載される操作と同様の操作に従って、５−ブロモ−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（７５ｍｇ、０.２１１ミリモル）および（Ｒ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メタノール（８９ｍｇ、０.４２１ミリモル）は標記化合物（８５.５ｍｇ、７４％）に変換された。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ９.０７（ｓ，１Ｈ）、８.７２（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.８２−７.７７（ｍ，１Ｈ）、７.７５（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.４２−７.３２（ｍ，２Ｈ）、７.１５（ｄ，Ｊ＝１０.２Ｈｚ，１Ｈ）、６.９８（ｄｄｄ，Ｊ＝１１.６、７.７、１.６Ｈｚ，１Ｈ）、４.３８（ｓ，３Ｈ）、４.０８（ｄ，Ｊ＝１１.３Ｈｚ，１Ｈ）、３.８６（ｄｄ，Ｊ＝１１.５、３.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.５７（ｔｄ，Ｊ＝１１.７、２.２Ｈｚ，１Ｈ）、３.３９（ｓ，３Ｈ）、３.３２（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、１.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.０４（ｑ，Ｊ＝１１.０Ｈｚ，１Ｈ）、２.１１−１.８５（ｍ，３Ｈ）、０.５１（ｄ，Ｊ＝１３.０Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５４８；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.７０３分（カラム：クロモリスＯＤＳ  Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０３０９】
工程２：５−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−８−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
５−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンについて記載される操作と同様の操作に従って、５−ブロモ−８−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（３０ｍｇ、０.０５５ミリモル）は標記化合物（２２.５ｍｇ、７２％）に変換された。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ９.０９（ｓ，１Ｈ）、８.６２（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.７７（ｔ，Ｊ＝７.５Ｈｚ，１Ｈ）、７.４６（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、７.４０−７.３０（ｍ，２Ｈ）、７.１９（ｄ，Ｊ＝１０.１Ｈｚ，１Ｈ）、７.００（ｄｄｄ，Ｊ＝１１.６、８.０、１.２Ｈｚ，１Ｈ）、４.４１（ｓ，３Ｈ）、４.０８（ｄｄ，Ｊ＝１１.３、２.４Ｈｚ，１Ｈ）、３.８５（ｄｄ，Ｊ＝１１.６、３.４Ｈｚ，１Ｈ）、３.５４（ｔｄ，Ｊ＝１１.８、２.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.４１（ｓ，３Ｈ）、３.２７（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、１.９Ｈｚ，１Ｈ）、３.０４（ｑ，Ｊ＝１０.９Ｈｚ，１Ｈ）、２.２５（ｓ，３Ｈ）、２.１３−２.０２（ｍ，４Ｈ）、２.０１−１.８９（ｍ，２Ｈ）、０.５１（ｄ，Ｊ＝１３.０Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５６５；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.５３２分（カラム：クロモリスＯＤＳ  Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０３１０】
実施例４９
５−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−８−［（Ｓ）−（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化８５】
0006843767.tif 000089
【０３１１】
工程１：５−ブロモ−８−［（Ｓ）−（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
５−ブロモ−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンについて記載される操作と同様の操作に従って、５−ブロモ−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（７５ｍｇ、０.２１１ミリモル）および（Ｒ）−（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メタノール（８９ｍｇ、０.４２１ミリモル）は標記化合物（９１.４ｍｇ、７９％）に変換された。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.９５（ｓ，１Ｈ）、８.７７（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.７５（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.５３（ｄｄ，Ｊ＝８.５、５.２Ｈｚ，２Ｈ）、７.１０（ｔ，Ｊ＝８.５Ｈｚ，２Ｈ）、６.８３（ｄ，Ｊ＝１０.１Ｈｚ，１Ｈ）、４.３８（ｓ，３Ｈ）、４.０６（ｄｄ，Ｊ＝１１.４、２.７Ｈｚ，１Ｈ）、３.７７（ｄｄ，Ｊ＝１１.５、３.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.５３（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、１.７Ｈｚ，１Ｈ）、３.３４（ｓ，３Ｈ）、３.２５（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、１.７Ｈｚ，１Ｈ）、２.９６−２.８５（ｍ，１Ｈ）、２.０８（ｄ，Ｊ＝１３.４Ｈｚ，１Ｈ）、１.９０−１.８０（ｍ，１Ｈ）、１.５４−１.４４（ｍ，１Ｈ）、０.３４（ｄ，Ｊ＝１２.８Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５４８；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.８７３分（カラム：クロモリスＯＤＳ  Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０３１２】
工程２：５−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−８−［（Ｓ）−（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
５−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンについて記載される操作と同様の操作に従って、５−ブロモ−８−［（Ｓ）−（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（３０ｍｇ、０.０５５ミリモル）は標記化合物（２１ｍｇ、６６％）に変換された。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.９５（ｓ，１Ｈ）、８.６６（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、７.５３（ｄｄ，Ｊ＝８.５、５.２Ｈｚ，２Ｈ）、７.４１（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.０９（ｔ，Ｊ＝８.５Ｈｚ，２Ｈ）、６.８７（ｄ，Ｊ＝９.９Ｈｚ，１Ｈ）、４.４１（ｓ，３Ｈ）、４.０７（ｄｄ，Ｊ＝１１.７、２.６Ｈｚ，１Ｈ）、３.７７（ｄｄ，Ｊ＝１１.５、３.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.５１（ｔ，Ｊ＝１１.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.３９（ｓ，３Ｈ）、３.２０（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、１.８Ｈｚ，１Ｈ）、２.９７−２.８５（ｍ，１Ｈ）、２.２９（ｓ，３Ｈ）、２.１６−２.０９（ｍ，４Ｈ）、１.９６−１.８５（ｍ，１Ｈ）、１.５４−１.４７（ｍ，１Ｈ）、０.３５（ｄ，Ｊ＝１３.１Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５６５；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.６８６分（カラム：クロモリスＯＤＳ  Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０３１３】
実施例５０
５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化８６】
0006843767.tif 000090
【０３１４】
５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンについて記載される操作と同様の操作に従って、５−ブロモ−８−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（３０ｍｇ、０.０５５ミリモル）は標記化合物（１５.９ｍｇ、５１％）に変換された。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ９.１２（ｓ，１Ｈ）、８.６６（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.７８（ｔ，Ｊ＝７.４Ｈｚ，１Ｈ）、７.５２（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.４１−７.３６（ｍ，１Ｈ）、７.３５−７.３１（ｍ，１Ｈ）、７.２１（ｄ，Ｊ＝１０.２Ｈｚ，１Ｈ）、７.００（ｄｄｄ，Ｊ＝１１.７、８.０、１.３Ｈｚ，１Ｈ）、４.４２（ｓ，３Ｈ）、４.０８（ｄｄ，Ｊ＝１１.５、２.５Ｈｚ，１Ｈ）、３.８６（ｄｄ，Ｊ＝１１.７、３.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.７６（ｓ，３Ｈ）、３.５４（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、２.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.４３（ｓ，３Ｈ）、３.２７（ｔｄ，Ｊ＝１２.０、２.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.０８−２.９７（ｍ，１Ｈ）、２.１４（ｓ，３Ｈ）、２.１２−１.９３（ｍ，３Ｈ）、０.５３（ｄ，Ｊ＝１１.９Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５６５；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.３４５分（カラム：クロモリスＯＤＳ  Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０３１５】
実施例５１
８−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化８７】
0006843767.tif 000091
【０３１６】
１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンについて記載される操作と同様の操作に従って、５−ブロモ−８−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（２４ｍｇ、０.０４４ミリモル）は標記化合物（９ｍｇ、３５％）に変換された。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ９.１２（ｓ，１Ｈ）、８.６６（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.７７（ｔ，Ｊ＝７.６Ｈｚ，１Ｈ）、７.５２（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.４２−７.３６（ｍ，１Ｈ）、７.３５−７.３１（ｍ，１Ｈ）、７.２１（ｄ，Ｊ＝１０.１Ｈｚ，１Ｈ）、７.０４−６.９５（ｍ，１Ｈ）、４.４２（ｓ，３Ｈ）、４.０８（ｄ，Ｊ＝９.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.８６（ｄｄ，Ｊ＝１１.７、３.４Ｈｚ，１Ｈ）、３.７６（ｓ，３Ｈ）、３.５９−３.５１（ｍ，１Ｈ）、３.４３（ｓ，３Ｈ）、３.３１−３.２２（ｍ，１Ｈ）、３.０８−２.９６（ｍ，１Ｈ）、２.１３−１.９３（ｍ，３Ｈ）、０.５３（ｄ，Ｊ＝１１.３Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５６８；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.３４８分（カラム：クロモリスＯＤＳ  Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０３１７】
実施例５２
５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化８８】
0006843767.tif 000092
【０３１８】
５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンについて記載される操作と同様の操作に従って、５−ブロモ−８−［（Ｓ）−（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（３０ｍｇ、０.０５５ミリモル）は標記化合物（２１.４ｍｇ、６８％）に変換された。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.９８（ｓ，１Ｈ）、８.７０（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、７.５３（ｄｄ，Ｊ＝８.５、５.２Ｈｚ，２Ｈ）、７.４７（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、７.１０（ｔ，Ｊ＝８.５Ｈｚ，２Ｈ）、６.８９（ｄ，Ｊ＝１０.１Ｈｚ，１Ｈ）、４.４２（ｓ，３Ｈ）、４.０７（ｄｄ，Ｊ＝１１.７、２.７Ｈｚ，１Ｈ）、３.８３−３.７５（ｍ，４Ｈ）、３.５６−３.４８（ｍ，１Ｈ）、３.４２（ｓ，３Ｈ）、３.２０（ｔｄ，Ｊ＝１２.０、１.８Ｈｚ，１Ｈ）、２.９７−２.８５（ｍ，１Ｈ）、２.１９（ｓ，３Ｈ）、２.１３（ｄ，Ｊ＝１３.６Ｈｚ，１Ｈ）、１.９８−１.８５（ｍ，１Ｈ）、１.６３−１.５６（ｍ，１Ｈ）、０.３５（ｄ，Ｊ＝１２.５Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５６５；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.４７７分（カラム：クロモリスＯＤＳ  Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０３１９】
実施例５３
５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１３−エトキシ−１０−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化８９】
0006843767.tif 000093
【０３２０】
５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（１６ｍｇ、０.０２９ミリモル）／ＥｔＯＨ（０.７５ｍＬ）含有の４ｍＬのバイアルに、ＫＯｔＢｕ（２３ｍｇ、０.２０５ミリモル）を添加し、反応混合物を室温で１５時間攪拌した。その反応混合物をＮＭＰ（０.１５ｍＬ）で希釈し、室温でさらに３時間攪拌し、次に１Ｍクエン酸水溶液（０.０７３ｍＬ、０.０７３ミリモル）を添加した。反応混合物を濃縮し、次に水で希釈し、得られた沈殿物を濾過で集め、真空下で乾燥させ、標記化合物（１０.７ｍｇ、６１％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ９.００（ｓ，１Ｈ）、８.６８（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、７.４８（ｄ，Ｊ＝７.６Ｈｚ，２Ｈ）、７.４４（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、７.４２−７.３６（ｍ，２Ｈ）、７.３６−７.３１（ｍ，１Ｈ）、６.９２（ｄ，Ｊ＝９.９Ｈｚ，１Ｈ）、４.９５（ｑ，Ｊ＝７.０Ｈｚ，２Ｈ）、４.０７（ｄｄ，Ｊ＝１１.０、３.２Ｈｚ，１Ｈ）、３.７９（ｄｄ，Ｊ＝１１.９、２.９Ｈｚ，１Ｈ）、３.６９（ｓ，３Ｈ）、３.５３（ｔｄ，Ｊ＝１１.８、１.３Ｈｚ，１Ｈ）、３.３９（ｓ，３Ｈ）、３.２７−３.１７（ｍ，Ｊ＝１０.５Ｈｚ，１Ｈ）、２.９９−２.８９（ｍ，Ｊ＝１１.３、１１.３、１１.３Ｈｚ，１Ｈ）、２.２０（ｂｒｓ，１Ｈ）、２.１５（ｓ，３Ｈ）、２.０２−１.９１（ｍ，Ｊ＝４.９Ｈｚ，１Ｈ）、１.６４（ｓ，４Ｈ）、０.３９（ｄ，Ｊ＝１３.３Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５６１；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.５８７分（カラム：クロモリスＯＤＳ  Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０３２１】
実施例５４
１０−メタンスルホニル−１３−（２Ｈ３）メトキシ−５−［５−（２Ｈ３）メチル−３−メチル−１,２−オキサゾール−４−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化９０】
0006843767.tif 000094
【０３２２】
５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（２３.４ｍｇ、０.０４３ミリモル）／ＣＤ３ＯＤ（１.５ｍＬ）を含有する４ｍＬのバイアルに、ＫＯｔＢｕ（２２.１ｍｇ、０.１９７ミリモル）を添加し、その反応混合物を８０℃の加熱ブロックにて１７時間加熱した。反応混合物を室温に冷却し、クエン酸１Ｍ水溶液（０.０４３ｍＬ、０.０４３ミリモル）を加えた。該反応混合物を濃縮し、ついで水で希釈し、得られた沈殿物を濾過で集め、真空下で乾燥させた。その粗固体をＭｅＯＨ（１ｍＬ）に溶かし、ＫＯｔＢｕ（２２.１ｍｇ、０.１９７ミリモル）を添加し、その反応物を室温で２０分間攪拌した。次にその反応物をＮａＨＣＯ３飽和水溶液で希釈し、ついでＭｅＯＨを蒸発で除去し、水で希釈して白色の沈殿物を得た。その白色の沈殿物を濾過で集め、真空下で乾燥させて標記化合物（１５.５ｍｇ、６１％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.９９（ｓ，１Ｈ）、８.６４（ｄ，Ｊ＝１.５Ｈｚ，１Ｈ）、７.４９（ｄ，Ｊ＝７.６Ｈｚ，２Ｈ）、７.４４−７.３６（ｍ，３Ｈ）、７.３６−７.３１（ｍ，１Ｈ）、６.９１（ｄ，Ｊ＝９.９Ｈｚ，１Ｈ）、４.１１−３.９９（ｍ，１Ｈ）、３.７８（ｄｄ，Ｊ＝１１.６、２.９Ｈｚ，１Ｈ）、３.５３（ｔ，Ｊ＝１１.２Ｈｚ，１Ｈ）、３.３６（ｓ，３Ｈ）、３.２５−３.１７（ｍ，１Ｈ）、３.０２−２.８９（ｍ，１Ｈ）、２.１８（ｄ，Ｊ＝１３.４Ｈｚ，１Ｈ）、２.０６（ｓ，３Ｈ）、２.０１−１.９０（ｍ，１Ｈ）、１.６４−１.５８（ｍ，１Ｈ）、０.３７（ｄ，Ｊ＝１２.７Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５５３；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.６３６分（カラム：クロモリスＯＤＳ  Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０３２３】
実施例５５
８−［（Ｓ）−（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−１３−（２Ｈ３）メトキシ−５−［５−（２Ｈ３）メチル−３−メチル−１,２−オキサゾール−４−イル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化９１】
0006843767.tif 000095
【０３２４】
１０−メタンスルホニル−１３−（２Ｈ３）メトキシ−５−［５−（２Ｈ３）メチル−３−メチル−１,２−オキサゾール−４−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ−［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンについて記載される操作と同様の操作に従って、５−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−８−［（Ｓ）−（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（１５ｍｇ、０.０２７ミリモル）は標記化合物（３.４ｍｇ、２１％）に変換された。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.９５（ｓ，１Ｈ）、８.６６（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、７.５３（ｄｄ，Ｊ＝８.５、５.１Ｈｚ，２Ｈ）、７.４１（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、７.０９（ｔ，Ｊ＝８.５Ｈｚ，２Ｈ）、６.８７（ｄ，Ｊ＝９.９Ｈｚ，１Ｈ）、４.０７（ｄ，Ｊ＝８.９Ｈｚ，１Ｈ）、３.７７（ｄｄ，Ｊ＝１１.８、３.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.５１（ｔ，Ｊ＝１１.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.３９（ｓ，３Ｈ）、３.２０（ｔ，Ｊ＝１１.１Ｈｚ，１Ｈ）、２.９６−２.８２（ｍ，１Ｈ）、２.１２（ｓ，４Ｈ）、１.９６−１.８６（ｍ，１Ｈ）、１.５３−１.４８（ｍ，１Ｈ）、０.３５（ｄ，Ｊ＝１２.５Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５７１；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.７００分（カラム：クロモリスＯＤＳ  Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０３２５】
実施例５６
１３−エトキシ−１０−メタンスルホニル−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化９２】
0006843767.tif 000096
【０３２６】
５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１３−エトキシ−１０−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンについて記載される操作と同様の操作に従って、１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（３１ｍｇ、０.０５６ミリモル）は標記化合物（６.４ｍｇ、１９.９％）に変換された。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ９.００（ｓ，１Ｈ）、８.６８（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.４８（ｄ，Ｊ＝７.９Ｈｚ，２Ｈ）、７.４４（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.４２−７.３７（ｍ，２Ｈ）、７.３６−７.３１（ｍ，Ｊ＝７.３Ｈｚ，１Ｈ）、６.９２（ｄ，Ｊ＝９.９Ｈｚ，１Ｈ）、４.９５（ｑｄ，Ｊ＝７.０、１.０Ｈｚ，２Ｈ）、４.０７（ｄｄ，Ｊ＝１１.６、２.７Ｈｚ，１Ｈ）、３.７９（ｄｄ，Ｊ＝１１.５、３.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.６９（ｓ，３Ｈ）、３.５３（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、１.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.３９（ｓ，３Ｈ）、３.２２（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、１.９Ｈｚ，１Ｈ）、３.０１−２.８９（ｍ，１Ｈ）、２.１９（ｄ，Ｊ＝１３.４Ｈｚ，１Ｈ）、２.０３−１.９１（ｍ，Ｊ＝４.４Ｈｚ，１Ｈ）、１.７０−１.５９（ｍ，Ｊ＝７.１、７.１Ｈｚ，４Ｈ）、０.３９（ｄ，Ｊ＝１２.８Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５６４；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.５９０分（カラム：クロモリスＯＤＳ  Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０３２７】
実施例５７
５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１０−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−１３−（プロパン−２−イルオキシ）−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化９３】
0006843767.tif 000097
【０３２８】
５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１３−エトキシ−１０−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンについて記載される操作と同様の操作に従って、５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（２０ｍｇ、０.０３７ミリモル）／ｉＰｒＯＨ（０.７５ｍＬ）は標記化合物（１８.７ｍｇ、８４％）に変換された。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.９９（ｓ，１Ｈ）、８.６５（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.４７（ｄ，Ｊ＝８.５Ｈｚ，２Ｈ）、７.４１（ｓ，１Ｈ）、７.４０−７.３６（ｍ，２Ｈ）、７.３５−７.３０（ｍ，Ｊ＝７.２Ｈｚ，１Ｈ）、６.９１（ｄ，Ｊ＝９.９Ｈｚ，１Ｈ）、５.８４（ｓｐｔ，Ｊ＝６.２Ｈｚ，１Ｈ）、４.０７（ｄｄ，Ｊ＝１１.８、２.７Ｈｚ，１Ｈ）、３.７９（ｄｄ，Ｊ＝１２.０、３.３Ｈｚ，１Ｈ）、３.６８（ｓ，３Ｈ）、３.５３（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、１.７Ｈｚ，１Ｈ）、３.３８（ｓ，３Ｈ）、３.２１（ｔｄ，Ｊ＝１２.０、１.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.００−２.８８（ｍ，１Ｈ）、２.１９（ｄ，Ｊ＝１３.４Ｈｚ，１Ｈ）、２.１４（ｓ，３Ｈ）、２.０２−１.８９（ｍ，１Ｈ）、１.６７−１.５９（ｍ，Ｊ＝１１.４、６.３Ｈｚ，７Ｈ）、０.４０（ｄ，Ｊ＝１２.８Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５７５；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.７４５分（カラム：クロモリスＯＤＳ  Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０３２９】
実施例５８
１０−メタンスルホニル−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−１３−（プロパン−２−イルオキシ）−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化９４】
0006843767.tif 000098
【０３３０】
５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１３−エトキシ−１０−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンについて記載される操作と同様の操作に従って、１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（３０ｍｇ、０.０５５ミリモル）／ｉＰｒＯＨ（１ｍＬ）は標記化合物（１６.９ｍｇ、５０％）に変換された。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.９９（ｓ，１Ｈ）、８.６５（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.４９−７.４５（ｍ，２Ｈ）、７.４２（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.３８（ｓ，３Ｈ）、６.９２（ｄ，Ｊ＝９.８Ｈｚ，１Ｈ）、５.８４（ｓｐｔ，Ｊ＝６.２Ｈｚ，１Ｈ）、４.０７（ｄｄ，Ｊ＝１１.６、２.９Ｈｚ，１Ｈ）、３.７９（ｄｄ，Ｊ＝１１.３、３.９Ｈｚ，１Ｈ）、３.６８（ｓ，３Ｈ）、３.５３（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、１.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.３７（ｓ，３Ｈ）、３.２１（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、１.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.０１−２.８７（ｍ，１Ｈ）、２.１８（ｄ，Ｊ＝１３.０Ｈｚ，１Ｈ）、２.０３−１.９０（ｍ，Ｊ＝４.３Ｈｚ，１Ｈ）、１.６３（ｄｄ，Ｊ＝９.０、６.２Ｈｚ，７Ｈ）、０.４１（ｄ，Ｊ＝１２.７Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５７８；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.７４１分（カラム：クロモリスＯＤＳ  Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０３３１】
実施例５９
１３−（シクロプロピルメトキシ）−１０−メタンスルホニル−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化９５】
0006843767.tif 000099
【０３３２】
５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１３−エトキシ−１０−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンについて記載される操作と同様の操作に従って、１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（２７ｍｇ、０.０４９ミリモル）／シクロプロピルメタノール（０.４ｍＬ）は標記化合物（１４.２ｍｇ、４８.５％）に変換された。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.９８（ｓ，１Ｈ）、８.６９（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、７.５１−７.４６（ｍ，２Ｈ）、７.４４（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.４２−７.３６（ｍ，２Ｈ）、７.３６−７.３１（ｍ，１Ｈ）、６.９２（ｄ，Ｊ＝９.８Ｈｚ，１Ｈ）、４.７９−４.６７（ｍ，２Ｈ）、４.１２−４.０３（ｍ，１Ｈ）、３.７９（ｄｄ，Ｊ＝１１.９、３.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.６９（ｓ，３Ｈ）、３.５７−３.５０（ｍ，１Ｈ）、３.３８（ｓ，３Ｈ）、３.２２（ｔ，Ｊ＝１１.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.００−２.８９（ｍ，１Ｈ）、２.１９（ｄ，Ｊ＝１３.１Ｈｚ，１Ｈ）、２.０４−１.９２（ｍ，１Ｈ）、１.６９−１.５８（ｍ，２Ｈ）、０.７５−０.６４（ｍ，２Ｈ）、０.６０−０.５１（ｍ，２Ｈ）、０.４１（ｄ，Ｊ＝１２.８Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５９０；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.７９３分（カラム：クロモリスＯＤＳ  Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０３３３】
実施例６０
１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−５−［５−（２Ｈ３）メチル−３−メチル−１,２−オキサゾール−４−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化９６】
0006843767.tif 000100
【０３３４】
１０−メタンスルホニル−１３−（２Ｈ３）メトキシ−５−［５−（２Ｈ３）メチル−３−メチル−１,２−オキサゾール−４−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンについて記載される操作と同様の操作に従って、５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（２０ｍｇ、０.０３７ミリモル）／ＣＨ３ＯＤ（１.５ｍＬ）は標記化合物（９ｍｇ、４４％）に変換された。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.９９（ｓ，１Ｈ）、８.６４（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、７.５２−７.４６（ｍ，２Ｈ）、７.４３−７.３３（ｍ，４Ｈ）、６.９２（ｄ，Ｊ＝９.８Ｈｚ，１Ｈ）、４.４２（ｓ，３Ｈ）、４.０７（ｄｄ，Ｊ＝１１.８、３.４Ｈｚ，１Ｈ）、３.７８（ｄｄ，Ｊ＝１２.２、３.２Ｈｚ，１Ｈ）、３.５３（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、１.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.３６（ｓ，３Ｈ）、３.２１（ｔｄ，Ｊ＝１２.０、２.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.０１−２.８８（ｍ，１Ｈ）、２.１８（ｄ，Ｊ＝１４.１Ｈｚ，１Ｈ）、２.０６（ｓ，３Ｈ）、２.０２−１.９０（ｍ，Ｊ＝４.３Ｈｚ，１Ｈ）、１.６５−１.５９（ｍ，１Ｈ）、０.３７（ｄ，Ｊ＝１１.９Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５５０；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.６３１分（カラム：クロモリスＯＤＳ  Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０３３５】
実施例６１
２−（｛１０−メタンスルホニル−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１３−イル｝オキシ）エタン−１−オール
【化９７】
0006843767.tif 000101
【０３３６】
５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１３−エトキシ−１０−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンについて記載される操作と同様の操作に従って、１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（１４ｍｇ、０.０２５ミリモル）／エチレングリコール（０.６ｍＬ）は標記化合物（９.３ｍｇ、６１％）に変換された。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.９９（ｓ，１Ｈ）、８.６４（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、７.５２−７.４４（ｍ，３Ｈ）、７.４０（ｔ，Ｊ＝７.５Ｈｚ，２Ｈ）、７.３８−７.３２（ｍ，１Ｈ）、６.９３（ｄ，Ｊ＝９.９Ｈｚ，１Ｈ）、５.０２−４.９０（ｍ，Ｊ＝３.５Ｈｚ，２Ｈ）、４.１６（ｂｒｓ，２Ｈ）、４.０７（ｄｄ，Ｊ＝１１.６、２.６Ｈｚ，１Ｈ）、３.８９（ｂｒｓ，１Ｈ）、３.８０（ｄｄ，Ｊ＝１１.７、３.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.７０（ｓ，３Ｈ）、３.５４（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、１.３Ｈｚ，１Ｈ）、３.４０（ｓ，３Ｈ）、３.２３（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、１.７Ｈｚ，１Ｈ）、３.０２−２.８９（ｍ，１Ｈ）、２.２０（ｄ，Ｊ＝１３.３Ｈｚ，１Ｈ）、２.０３−１.９１（ｍ，Ｊ＝４.３Ｈｚ，１Ｈ）、１.６８−１.６２（ｍ，Ｊ＝４.３Ｈｚ，１Ｈ）、０.３９（ｄ，Ｊ＝１２.５Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５８０；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.２８５分（カラム：クロモリスＯＤＳ  Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０３３７】
実施例６２
１３−エトキシ−８−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化９８】
0006843767.tif 000102
【０３３８】
５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１３−エトキシ−１０−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンについて記載される操作と同様の操作に従って、８−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（２０ｍｇ、０.０３５ミリモル）は標記化合物（１３.９ｍｇ、６６％）に変換された。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ９.０９（ｓ，１Ｈ）、８.６５（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、７.７７（ｔ，Ｊ＝７.５Ｈｚ，１Ｈ）、７.５０（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.４０−７.２９（ｍ，２Ｈ）、７.１９（ｄ，Ｊ＝１０.２Ｈｚ，１Ｈ）、６.９９（ｄｄｄ，Ｊ＝１１.６、８.０、１.１Ｈｚ，１Ｈ）、４.９４（ｑ，Ｊ＝７.０Ｈｚ，２Ｈ）、４.０８（ｂｒｄｄ，Ｊ＝１１.４、２.４Ｈｚ，１Ｈ）、３.８６（ｂｒｄｄ，Ｊ＝１１.７、３.２Ｈｚ，１Ｈ）、３.７５（ｓ，３Ｈ）、３.５４（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、１.９Ｈｚ，１Ｈ）、３.４２（ｓ，３Ｈ）、３.２７（ｔｄ，Ｊ＝１２.０、１.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.０３（ｑ，Ｊ＝１１.１Ｈｚ，１Ｈ）、２.１３−１.９４（ｍ，３Ｈ）、１.６３（ｔ，Ｊ＝７.０Ｈｚ，３Ｈ）、０.５４（ｂｒｄ，Ｊ＝１２.４Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５８２；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.５３８分（カラム：クロモリスＯＤＳ  Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０３３９】
実施例６３
２−（｛８−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１３−イル｝オキシ）エタン−１−オール
【化９９】
0006843767.tif 000103
【０３４０】
５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１３−エトキシ−１０−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンについて記載される操作と同様の操作に従って、８−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（２５.６ｍｇ、０.０４５ミリモル）／エチレングリコール（１ｍＬ）は標記化合物（１６ｍｇ、５８.８％）に変換された。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ９.０８（ｓ，１Ｈ）、８.６０（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、７.７８（ｂｒｔ，Ｊ＝７.５Ｈｚ，１Ｈ）、７.５２（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、７.４３−７.３２（ｍ，２Ｈ）、７.２０（ｂｒｄ，Ｊ＝１０.２Ｈｚ，１Ｈ）、７.００（ｄｄｄ，Ｊ＝１１.６、８.０、１.２Ｈｚ，１Ｈ）、５.０２−４.８８（ｍ，２Ｈ）、４.１４（ｂｒｓ，２Ｈ）、４.０８（ｂｒｄｄ，Ｊ＝１１.８、２.２Ｈｚ，２Ｈ）、３.８７（ｂｒｄｄ，Ｊ＝１２.１、３.５Ｈｚ，１Ｈ）、３.７５（ｓ，３Ｈ）、３.５８−３.５０（ｍ，１Ｈ）、３.４３（ｓ，３Ｈ）、３.２７（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、１.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.０３（ｑ，Ｊ＝１０.９Ｈｚ，１Ｈ）、２.１４−１.９３（ｍ，３Ｈ）、０.５３（ｂｒｄ，Ｊ＝１３.１Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５９８；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.２４７分（カラム：クロモリスＯＤＳ  Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０３４１】
実施例６４および６５
８−［（３−フルオロピリジン−２−イル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化１００】
0006843767.tif 000104
【０３４２】
工程１：５−ブロモ−８−［（３−フルオロピリジン−２−イル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
５−ブロモ−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンについて記載される操作と同様の操作に従って、５−ブロモ−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（１５０ｍｇ、０.４２１ミリモル）およびラセミ体の（３−フルオロピリジン−２−イル）（オキサン−４−イル）メタノール（１７８ｍｇ、０.８４２ミリモル）は標記化合物（１５４.９ｍｇ、６６.９％）に変換された。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ９.０４（ｓ，１Ｈ）、８.７３（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、８.５７（ｂｒｄ，Ｊ＝２.７Ｈｚ，１Ｈ）、８.１８（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.３９−７.３３（ｍ，２Ｈ）、７.２５（ｓ，１Ｈ）、４.３７（ｓ，３Ｈ）、４.０３（ｂｒｄｄ，Ｊ＝１１.５、２.５Ｈｚ，１Ｈ）、３.８３（ｂｒｄｄ，Ｊ＝１１.４、３.３Ｈｚ，１Ｈ）、３.５５（ｔｄ，Ｊ＝１１.７、２.３Ｈｚ，１Ｈ）、３.４８−３.３７（ｍ，４Ｈ）、３.３５−３.２８（ｍ，１Ｈ）、１.９５−１.７６（ｍ，３Ｈ）、０.４９（ｂｒｄ，Ｊ＝１１.７Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５４９；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.６１５分（カラム：クロモリスＯＤＳ  Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０３４３】
工程２：８−［（３−フルオロピリジン−２−イル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
５−ブロモ−８−［（３−フルオロピリジン−２−イル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（１５４.９ｍｇ、０.２８２ミリモル）／ＤＭＦ（４ｍＬ）を含有する２０ｍＬのバイアルに、４−（２Ｈ３）メチル−５−（トリブチルスタンニル）−１−［（トリメチルシリル）メチル］−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール（１９５ｍｇ、０.４２３ミリモル）、ＣｕＩ（８.０ｍｇ、０.０４２ミリモル）、Ｅｔ３Ｎ（０.０７９ｍＬ、０.５６４ミリモル）およびＰｄ（Ｐｈ３Ｐ）４（２４.４ｍｇ、０.０２１ミリモル）を添加した。窒素気体を該反応混合物に３０秒間通気させ、次にＮ２下で密封し、９５℃の加熱ブロックにて１時間加熱した。反応混合物を室温に冷却し、ＴＨＦ中１Ｍ  ＴＢＡＦ（０.５６４ｍＬ、０.５６４ミリモル）で希釈した。室温で２５分間攪拌した後、反応物を濃縮した。その残渣を水で希釈し、得られた沈殿物を濾過で集め、シリカゲルカラム（４０ｇ）においてＣＨ２Ｃｌ２から６％ＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２の勾配で溶出して精製した。生成物を含有する管を集め、濃縮してラセミ体の標記化合物（１２５.２ｍｇ、７８％）を得た。該ラセミ体の化合物（４１ｍｇ、０.０７２ミリモル）に対してキラル分取性ＳＦＣでキラル分離を行い、エナンチオマーＡ（１８.２ｍｇ、４４％）およびエナンチオマーＢ（１８.６ｍｇ、４５％）を得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ９.０８（ｓ，１Ｈ）、８.６９（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、８.５１（ｄｔ，Ｊ＝３.８、１.９Ｈｚ，１Ｈ）、８.０１（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.４０−７.３５（ｍ，２Ｈ）、７.３４−７.３０（ｍ，１Ｈ）、４.４１（ｓ，３Ｈ）、４.０６−４.００（ｍ，１Ｈ）、３.９２（ｓ，３Ｈ）、３.８４（ｂｒｄｄ，Ｊ＝１１.４、３.４Ｈｚ，１Ｈ）、３.５０（ｔｄ，Ｊ＝１１.３、３.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.４５（ｓ，３Ｈ）、３.４３−３.３６（ｍ，１Ｈ）、３.２４（ｔｄ，Ｊ＝１１.８、１.８Ｈｚ，１Ｈ）、１.９１−１.８０（ｍ，３Ｈ）、０.５２（ｂｒｄｄ，Ｊ＝１３.１、１.５Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５６９；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.１７３分（カラム：クロモリスＯＤＳ  Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）；ＳＦＣ  ＲＴ＝１１.１分（カラム：キラルＯＤ−Ｈ、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：８０／２０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）；エナンチオマーＢ：１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ９.１１（ｓ，１Ｈ）、８.７８（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.５１（ｄ，Ｊ＝４.１Ｈｚ，１Ｈ）、８.１９（ｂｒｓ，１Ｈ）、７.４４−７.３３（ｍ，３Ｈ）、４.４５（ｓ，３Ｈ）、４.０７−４.００（ｍ，１Ｈ）、３.９６（ｓ，３Ｈ）、３.８５（ｂｒｄｄ，Ｊ＝１１.６、３.４Ｈｚ，１Ｈ）、３.５４−３.４６（ｍ，１Ｈ）、３.４５（ｓ，３Ｈ）、３.３７（ｂｒｓ，１Ｈ）、３.２４（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、１.８Ｈｚ，１Ｈ）、１.９１−１.８４（ｍ，３Ｈ）、０.５１（ｂｒｄ，Ｊ＝１１.６Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５６９；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.１６３分（カラム：クロモリスＯＤＳ  Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）；ＳＦＣ  ＲＴ＝１５.６分（カラム：キラルＯＤ−Ｈ、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：８０／２０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）
【０３４４】
実施例６６および６７
８−［（３−フルオロピリジン−２−イル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−（２Ｈ３）メタンスルホニル−１３−メトキシ−５−［５−（２Ｈ３）メチル−３−メチル−１,２−オキサゾール−４−イル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化１０１】
0006843767.tif 000105
【０３４５】
１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−５−［５−（２Ｈ３）メチル−３−メチル−１,２−オキサゾール−４−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンについて記載される操作と同様の操作に従って、５−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−８−［（３−フルオロピリジン−２−イル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（７６ｍｇ、０.１３４ミリモル）はラセミ体の標記化合物に変換された。そのラセミ体の化合物に対してキラル分取性ＳＦＣでキラル分離を行い、エナンチオマーＡ（２９.１ｍｇ、３７.９％）およびエナンチオマーＢ（２８.８ｍｇ、３７.５％）を得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ９.０５（ｓ，１Ｈ）、８.６４（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、８.５２（ｄｄ，Ｊ＝４.７、１.４Ｈｚ，１Ｈ）、７.８７（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.３９−７.３３（ｍ，１Ｈ）、７.３２−７.２８（ｍ，２Ｈ）、４.４０（ｓ，３Ｈ）、４.０３（ｂｒｄｄ，Ｊ＝１１.５、２.７Ｈｚ，１Ｈ）、３.８４（ｂｒｄｄ，Ｊ＝１１.６、３.２Ｈｚ，１Ｈ）、３.５２（ｔｄ，Ｊ＝１１.７、２.４Ｈｚ，１Ｈ）、３.４４−３.３９（ｍ，１Ｈ）、３.２５（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、２.１Ｈｚ，１Ｈ）、２.２１（ｓ，３Ｈ）、１.９７−１.９１（ｍ，１Ｈ）、１.８５（ｑｕｉｎｄ，Ｊ＝１２.５、４.５Ｈｚ，２Ｈ）、０.５８−０.４６（ｍ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５７２；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.３８０分（カラム：クロモリスＯＤＳ  Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）；ＳＦＣ  ＲＴ＝９.１分（カラム：キラルＯＤ−Ｈ、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：８０／２０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）；エナンチオマーＢ：１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ９.０５（ｓ，１Ｈ）、８.６４（ｓ，１Ｈ）、８.５２（ｂｒｓ，１Ｈ）、７.８７（ｓ，１Ｈ）、７.３９−７.２８（ｍ，３Ｈ）、４.４０（ｓ，３Ｈ）、４.０３（ｂｒｄ，Ｊ＝１１.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.８４（ｂｒｄ，Ｊ＝１１.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.５２（ｂｒｔ，Ｊ＝１１.７Ｈｚ，１Ｈ）、３.４４（ｂｒｄ，Ｊ＝８.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.２６（ｂｒｔ，Ｊ＝１１.７Ｈｚ，１Ｈ）、２.２１（ｓ，３Ｈ）、１.９８−１.９１（ｍ，１Ｈ）、１.９１−１.７７（ｍ，２Ｈ）、０.５１（ｂｒｄ，Ｊ＝１２.７Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５７２；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.３８３分（カラム：クロモリスＯＤＳ  Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）；ＳＦＣ  ＲＴ＝１１.７分（カラム：キラルＯＤ−Ｈ、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：���０／２０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）
【０３４６】
実施例６８および６９
１３−エトキシ−８−［（３−フルオロピリジン−２−イル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化１０２】
0006843767.tif 000106
【０３４７】
５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１３−エトキシ−１０−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンについて記載される操作と同様の操作に従って、８−［（３−フルオロピリジン−２−イル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（４２ｍｇ、０.０７４ミリモル）はラセミ体の標記化合物に変換された。そのラセミ体の化合物に対してキラル分取性ＳＦＣでキラル分離を行い、エナンチオマーＡ（１５.３ｍｇ、３５.６％）およびエナンチオマーＢ（１５.８ｍｇ、３６％）を得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ９.０５（ｓ，１Ｈ）、８.６８（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、８.５３−８.４８（ｍ，１Ｈ）、７.９８（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.４０−７.２９（ｍ，３Ｈ）、４.９４（ｑ，Ｊ＝７.０Ｈｚ，２Ｈ）、４.０５−４.００（ｍ，１Ｈ）、３.９１（ｓ，３Ｈ）、３.８４（ｂｒｄｄ，Ｊ＝１１.４、３.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.５０（ｔｄ，Ｊ＝１１.４、３.２Ｈｚ，１Ｈ）、３.４５（ｓ，３Ｈ）、３.４１（ｂｒｄ，Ｊ＝１２.２Ｈｚ，１Ｈ）、３.２４（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、２.１Ｈｚ，１Ｈ）、１.９２−１.８０（ｍ，３Ｈ）、１.６３（ｔ，Ｊ＝７.０Ｈｚ，３Ｈ）、０.５３（ｂｒｄ，Ｊ＝１１.３Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５８３；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.３５２分（カラム：クロモリスＯＤＳ  Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）；ＳＦＣ  ＲＴ＝１０.８分（カラム：キラルＯＤ−Ｈ、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：８０／２０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）；エナンチオマーＢ：１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ９.０５（ｓ，１Ｈ）、８.６８（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、８.５２−８.４８（ｍ，１Ｈ）、７.９８（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.４０−７.２９（ｍ，３Ｈ）、４.９４（ｑ，Ｊ＝７.０Ｈｚ，２Ｈ）、４.０２（ｂｒｄ，Ｊ＝１１.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.９１（ｓ，３Ｈ）、３.８４（ｂｒｄｄ，Ｊ＝１１.４、３.２Ｈｚ，１Ｈ）、３.５０（ｔｄ，Ｊ＝１１.４、３.２Ｈｚ，１Ｈ）、３.４５（ｓ，３Ｈ）、３.４３−３.３６（ｍ，１Ｈ）、３.２４（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、２.１Ｈｚ，１Ｈ）、１.９３−１.８０（ｍ，３Ｈ）、１.６３（ｔ，Ｊ＝７.０Ｈｚ，３Ｈ）、０.５３（ｂｒｄ，Ｊ＝１３.０Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５８３；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.３５３分（カラム：クロモリスＯＤＳ  Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）；ＳＦ���  ＲＴ＝１１.２分（カラム：キラルＯＤ−Ｈ、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：８０／２０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）
【０３４８】
実施例７０および７１
８−［（３−フルオロピリジン−２−イル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−１３−（プロパン−２−イルオキシ）−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化１０３】
0006843767.tif 000107
【０３４９】
１０−メタンスルホニル−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−１３−（プロパン−２−イルオキシ）−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンについて記載される操作と同様の操作に従って、８−［（３−フルオロピリジン−２−イル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（４２ｍｇ、０.０７４ミリモル）はラセミ体の標記化合物に変換された。ラセミ体の化合物に対してキラル分取性ＳＦＣでキラル分離を行い、エナンチオマーＡ（９.０ｍｇ、２０.４％）およびエナンチオマーＢ（１１.２ｍｇ、２５.５％）を得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ９.０４（ｓ，１Ｈ）、８.６５（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、８.５３−８.４７（ｍ，１Ｈ）、７.９４（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.３８−７.２９（ｍ，３Ｈ）、５.８３（ｓｐｔ，Ｊ＝６.３Ｈｚ，１Ｈ）、４.０６−３.９９（ｍ，１Ｈ）、３.９０（ｓ，３Ｈ）、３.８４（ｂｒｄｄ，Ｊ＝１１.５、３.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.５０（ｔｄ，Ｊ＝１１.４、３.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.４４（ｓ，３Ｈ）、３.４３−３.３５（ｍ，１Ｈ）、３.２４（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、２.０Ｈｚ，１Ｈ）、１.９３−１.８０（ｍ，３Ｈ）、１.６２（ｄｄ，Ｊ＝９.５、６.３Ｈｚ，６Ｈ）、０.５４（ｂｒｄ，Ｊ＝１１.３Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５９７；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.５３２分（カラム：クロモリスＯＤＳ  Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）；ＳＦＣ  ＲＴ＝１０.０分（カラム：キラルＯＤ−Ｈ、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：８０／２０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）；エナンチオマーＢ：１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ９.０４（ｓ，１Ｈ）、８.６５（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、８.５２−８.４８（ｍ，１Ｈ）、７.９４（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.３８−７.３０（ｍ，３Ｈ）、５.８３（ｓｐｔ，Ｊ＝６.３Ｈｚ，１Ｈ）、４.０６−３.９８（ｍ，１Ｈ）、３.９０（ｓ，３Ｈ）、３.８４（ｂｒｄｄ，Ｊ＝１１.２、３.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.５０（ｔｄ，Ｊ＝１１.４、３.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.４４（ｓ，３Ｈ）、３.４２−３.３５（ｍ，１Ｈ）、３.２４（ｔｄ，Ｊ＝１２.０、２.０Ｈｚ，１Ｈ）、１.９２−１.８３（ｍ，３Ｈ）、１.６２（ｄｄ，Ｊ＝９.６、６.３Ｈｚ，６Ｈ）、０.５４（ｂｒｄ，Ｊ＝１２.８Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５９７；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.５３７分（カラム：クロモリスＯＤＳ  Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−���００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）；ＳＦＣ  ＲＴ＝１２.５分（カラム：キラルＯＤ−Ｈ、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：８０／２０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）
【０３５０】
実施例７２および７３
８−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（３−フルオロピリジン−２−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化１０４】
0006843767.tif 000108
【０３５１】
工程１：５−ブロモ−８−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（３−フルオロピリジン−２−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
５−ブロモ−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンについて記載される操作と同様の操作に従って、５−ブロモ−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（１００ｍｇ、０.２８１ミリモル）およびラセミ体の（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（３−フルオロピリジン−２−イル）メタノール（１３８ｍｇ、０.５６１ミリモル）は標記化合物に変換された。
【０３５２】
工程２：８−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（３−フルオロピリジン−２−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
８−［（３−フルオロピリジン−２−イル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−３,８,１２トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンについて記載される操作と同様の操作に従って、５−ブロモ−８−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（３−フルオロピリジン−２−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（１６４ｍｇ、０.２８１ミリモル）はラセミ体の標記化合物（９２.１ｍｇ、５４.４％）に変換された。ラセミ体の化合物（４６ｍｇ、０.０７６ミリモル）に対してキラル分取性ＳＦＣでキラル分離を行い、エナンチオマーＡ（２３ｍｇ、４９.５％）およびエナンチオマーＢ（２１.６ｍｇ、４７％）を得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ９.０８（ｓ，１Ｈ）、８.６８（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、８.５２（ｄｔ，Ｊ＝３.９、１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.９０（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.３９−７.３４（ｍ，２Ｈ）、７.３３−７.２８（ｍ，２Ｈ）、４.４２（ｓ，３Ｈ）、３.９０（ｓ，３Ｈ）、３.４５（ｓ，３Ｈ）、３.３６−３.２４（ｍ，１Ｈ）、２.１７（ｂｒｓ，１Ｈ）、２.０７（ｂｒｄ，Ｊ＝６.０Ｈｚ，１Ｈ）、２.０３−１.８１（ｍ，４Ｈ）、０.７９（ｂｒｄ，Ｊ＝１３.２Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝６０３；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.６９０分（カラム：クロモリスＯＤＳ  Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）；ＳＦＣ  ＲＴ＝７.０分（カラム：キラルＡＳ、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：８０／２０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）；エナンチオマーＢ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ９.０８（ｓ，１Ｈ）、８.６８（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、８.５２（ｄｔ，Ｊ＝３.９、１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.９０（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.３９−７.３４（ｍ，２Ｈ）、７.３３−７.２８（ｍ，２Ｈ）、４.４２（ｓ，３Ｈ）、３.９０（ｓ，３Ｈ）、３.４５（ｓ，３Ｈ）、３.３６−３.２３（ｍ，１Ｈ）、２.１８（ｂｒｓ，１Ｈ）、２.０７（ｂｒｄ，Ｊ＝６.０Ｈｚ，１Ｈ）、２.０２−１.８０（ｍ，４Ｈ）、０.７９（ｂｒｄ，Ｊ＝１６.１Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝６０３；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.６９０分（カラム：クロモリスＯＤＳ  Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）；ＳＦＣ  ＲＴ＝１０.９分（カラム：キラルＡＳ、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：８０／２０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）
【０３５３】
実施例７４および７５
８−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（３−フルオロピリジン−２−イル）メチル］−１３−エトキシ−１０−メタンスルホニル−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化１０５】
0006843767.tif 000109
【０３５４】
５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１３−エトキシ−１０−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンについて記載される操作と同様の操作に従って、８−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（３−フルオロピリジン−２−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（４６ｍｇ、０.０７６ミリモル）はラセミ体の標記化合物に変換された。ラセミ体の化合物に対してキラル分取性ＳＦＣでキラル分離を行い、エナンチオマーＡ（１８.６ｍｇ、３９％）およびエナンチオマーＢ（２１.４ｍｇ、４５.５％）を得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ９.０５（ｓ，１Ｈ）、８.６７（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、８.５５−８.５０（ｍ，１Ｈ）、７.８８（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.３８−７.３４（ｍ，２Ｈ）、７.３１−７.２９（ｍ，１Ｈ）、４.９４（ｑ，Ｊ＝７.１Ｈｚ，２Ｈ）、３.８９（ｓ，３Ｈ）、３.４５（ｓ，３Ｈ）、３.２９（ｂｒｄ，Ｊ＝１２.８Ｈｚ，１Ｈ）、２.１７（ｂｒｓ，１Ｈ）、２.０７（ｂｒｄ，Ｊ＝６.０Ｈｚ，１Ｈ）、２.０３−１.８０（ｍ，４Ｈ）、１.６３（ｔ，Ｊ＝７.０Ｈｚ，４Ｈ）、０.７９（ｂｒｄ，Ｊ＝１３.３Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝６１７；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.８３１分（カラム：クロモリスＯＤＳ  Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）；ＳＦＣ  ＲＴ＝７.５分（カラム：キラルＡＳ、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：８０／２０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）；エナンチオマーＢ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ９.０５（ｓ，１Ｈ）、８.６８（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、８.５４−８.４９（ｍ，１Ｈ）、７.８８（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、７.３８−７.３４（ｍ，２Ｈ）、７.３０（ｄｄ，Ｊ＝１.９、１.０Ｈｚ，１Ｈ）、４.９４（ｑ，Ｊ＝７.０Ｈｚ，２Ｈ）、３.８９（ｓ，３Ｈ）、３.４５（ｓ，３Ｈ）、３.３５−３.２３（ｍ，１Ｈ）、２.１７（ｂｒｓ，１Ｈ）、２.１１−２.０５（ｍ，１Ｈ）、２.０３−１.８１（ｍ，４Ｈ）、１.６３（ｔ，Ｊ＝７.０Ｈｚ，４Ｈ）、０.８０（ｂｒｄ，Ｊ＝１４.３Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝６１７；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.８４０分（カラム：クロモリスＯＤＳ  Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）；ＳＦＣ  ＲＴ＝１４.２分（カラム：キラルＡＳ、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：８０／２０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）
【０３５５】
実施例７６〜９６は、実施例４５、４６、４７および５６の合成について記載される操作を用いて合成された。
【０３５６】
実施例７６
１３−（シクロプロピルメトキシ）−８−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化１０６】
0006843767.tif 000110
【０３５７】
ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.７３６分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝６０８.１５：カラム：ウォーターズ・アクイティ  ＵＰＬＣ  ＢＥＨ  １８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分；１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.９１（ｓ，１Ｈ）、８.７１（ｓ，１Ｈ）、８.２０−８.１０（ｍ，１Ｈ）、７.９６（ｓ，１Ｈ）、７.４２−７.３１（ｍ，２Ｈ）、７.１２−７.０１（ｍ，１Ｈ）、６.９２（ｄ，Ｊ＝１０.４Ｈｚ，１Ｈ）、４.５９−４.５２（ｍ，２Ｈ）、３.８９（ｄ，Ｊ＝８.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.８１−３.６９（ｍ，４Ｈ）、３.５９（ｓ，３Ｈ）、３.５５−３.４３（ｍ，２Ｈ）、３.３２−３.２１（ｍ，１Ｈ）、１.８５（ｄ，Ｊ＝１２.１Ｈｚ，１Ｈ）、１.７５（ｍ，２Ｈ）、１.５１−１.３８（ｍ，１Ｈ）、０.６７（ｄ，Ｊ＝１１.１Ｈｚ，１Ｈ）、０.６１（ｄ，Ｊ＝６.７Ｈｚ，２Ｈ）、０.４６（ｄ，Ｊ＝３.７Ｈｚ，２Ｈ）
【０３５８】
実施例７７
１３−エトキシ−８−［（Ｓ）−（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化１０７】
0006843767.tif 000111
【０３５９】
ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.６１５分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝５８２.２５.：カラム：ウォーターズ・アクイティ  ＵＰＬＣ  ＢＥＨ  １８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分；１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.９０（ｓ，１Ｈ）、８.７３（ｓ，１Ｈ）、７.８９（ｓ，１Ｈ）、７.７３−７.６３（ｍ，２Ｈ）、７.１９（ｔ，Ｊ＝８.８Ｈｚ，２Ｈ）、６.６８（ｄ，Ｊ＝１０.４Ｈｚ，１Ｈ）、４.７５（ｑ，Ｊ＝６.７Ｈｚ，２Ｈ）、３.８８（ｄ，Ｊ＝１２.５Ｈｚ，１Ｈ）、３.８２（ｓ，３Ｈ）、３.７２（ｓ，３Ｈ）、３.６６（ｄ，Ｊ＝８.４Ｈｚ，１Ｈ）、３.５６−３.４０（ｍ，２Ｈ）、３.１９（ｔ，Ｊ＝１１.３Ｈｚ，１Ｈ）、１.９４（ｄ，Ｊ＝１３.１Ｈｚ，１Ｈ）、１.７２−１.５３（ｍ，２Ｈ）、１.４９（ｔ，Ｊ＝７.１Ｈｚ，３Ｈ）、０.４４（ｄ，Ｊ＝１２.５Ｈｚ，１Ｈ）
【０３６０】
実施例７８
１３−（シクロプロピルメトキシ）−８−［（Ｓ）−（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化１０８】
0006843767.tif 000112
【０３６１】
ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.５５１分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝６０８.００：カラム：ウォーターズ・アクイティ  ＵＰＬＣ  ＢＥＨ  １８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分；１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.８８（ｓ，１Ｈ）、８.７５（ｄ，Ｊ＝１.２Ｈｚ，１Ｈ）、７.８９（ｄ，Ｊ＝１.５Ｈｚ，１Ｈ）、７.６９（ｄｄ，Ｊ＝８.４、５.３Ｈｚ，２Ｈ）、７.１９（ｔ，Ｊ＝８.７Ｈｚ，２Ｈ）、６.６９（ｄ，Ｊ＝１０.１Ｈｚ，１Ｈ）、４.５５（ｄ，Ｊ＝７.０Ｈｚ，２Ｈ）、３.８８（ｄ，Ｊ＝８.５Ｈｚ，１Ｈ）、３.８２（ｓ，３Ｈ）、３.７１（ｓ，３Ｈ）、３.６６（ｄｄ，Ｊ＝１１.６、３.４Ｈｚ，１Ｈ）、３.５５−３.５０（ｍ，２Ｈ）、３.２３−３.１４（ｍ，１Ｈ）、１.９４（ｄ，Ｊ＝１２.８Ｈｚ，１Ｈ）、１.７０−１.５２（ｍ，２Ｈ）、１.５０−１.３９（ｍ，１Ｈ）、０.６５−０.５７（ｍ，２Ｈ）、０.４９−０.４２（ｍ，Ｊ＝４.６Ｈｚ，３Ｈ）
【０３６２】
実施例７９
８−［（Ｓ）−（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−１３−（プロパン−２−イルオキシ）−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化１０９】
0006843767.tif 000113
【０３６３】
ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.５４４分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝５９６.１：カラム：ウォーターズ・アクイティ  ＵＰＬＣ  ＢＥＨ  １８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分；１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.８８（ｓ，１Ｈ）、８.７３（ｄ，Ｊ＝１.５Ｈｚ，１Ｈ）、７.８６（ｄ，Ｊ＝１.５Ｈｚ，１Ｈ）、７.６８（ｄｄ，Ｊ＝８.２、５.５Ｈｚ，２Ｈ）、７.１９（ｔ，Ｊ＝８.７Ｈｚ，２Ｈ）、６.６８（ｄ，Ｊ＝１０.１Ｈｚ，１Ｈ）、５.８０−５.６８（ｍ，１Ｈ）、３.９２−３.８５（ｍ，１Ｈ）、３.８２（ｓ，３Ｈ）、３.７０（ｓ，３Ｈ）、３.６６（ｄ，Ｊ＝１１.０Ｈｚ，２Ｈ）、３.５７−３.５０（ｍ，２Ｈ）、３.２３−３.１５（ｍ，１Ｈ）、１.９４（ｄ，Ｊ＝１３.１Ｈｚ，１Ｈ）、１.６９−１.５３（ｍ，２Ｈ）、１.４８（ｔ，Ｊ＝５.５Ｈｚ，６Ｈ）、０.４９−０.４１（ｍ，１Ｈ）
【０３６４】
実施例８０
８−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−１３−（プロパン−２−イルオキシ）−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化１１０】
0006843767.tif 000114
【０３６５】
ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.７３９分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝５９６.１：カラム：ウォーターズ・アクイティ  ＵＰＬＣ  ＢＥＨ  １８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分；１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.９２（ｓ，１Ｈ）、８.７０（ｄ，Ｊ＝０.９Ｈｚ，１Ｈ）、８.１８−８.１２（ｍ，１Ｈ）、７.９５（ｓ，１Ｈ）、７.４１−７.３３（ｍ，２Ｈ）、７.０６（ｄｄ，Ｊ＝１１.６、９.２Ｈｚ，１Ｈ）、６.９１（ｄ，Ｊ＝１０.１Ｈｚ，１Ｈ）、５.７６（ｑｕｉｎ，Ｊ＝６.２Ｈｚ，１Ｈ）、３.９３−３.８６（ｍ，１Ｈ）、３.７６（ｓ，３Ｈ）、３.７３（ｄ，Ｊ＝７.６Ｈｚ，１Ｈ）、３.５９（ｓ，３Ｈ）、３.５７−３.５１（ｍ，２Ｈ）、３.２７（ｔ，Ｊ＝１１.１Ｈｚ，１Ｈ）、１.８５（ｄ，Ｊ＝１２.８Ｈｚ，２Ｈ）、１.７６（ｄ，Ｊ＝１０.４Ｈｚ，１Ｈ）、１.４８（ｄ，Ｊ＝６.１Ｈｚ，６Ｈ）、０.７１−０.６３（ｍ，１Ｈ）
【０３６６】
実施例８１
８−［（Ｓ）−（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化１１１】
0006843767.tif 000115
【０３６７】
ＬＣＭＳ：ＲＴ＝０.８９分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝５８４.２：（ウォーターズ・アクイティＳＤＳ．カラム：ＢＥＨ  １８  ２.１ｘ５０ｍｍ  １.７ｕ（１.６分勾配）２−９８％Ｂ；流速＝０.８ｍＬ／分；溶媒Ａ：Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：ＡＣＮ−０.１％ＴＦＡ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝１１.８７分（カラム：サンファイア  Ｃ１８  ３.５μｍ、３.０ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍでのＵＶ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝１１.６７分（カラム：エックスブリッジ・フェニル  ３.５μｍ、３.０ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍでのＵＶ）；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ９.０１（ｓ，１Ｈ）、８.７０（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、７.５２−７.４６（ｍ，２Ｈ）、７.４５−７.３４（ｍ，４Ｈ）、６.９４（ｄ，Ｊ＝９.９Ｈｚ，１Ｈ）、４.４４（ｓ，３Ｈ）、３.７０（ｓ，３Ｈ）、３.４３（ｓ，３Ｈ）、２.８０（ｄ，Ｊ＝１０.５Ｈｚ，１Ｈ）、２.４３−２.２１（ｍ，２Ｈ）、２.０５−１.８４（ｍ，３Ｈ）、１.７２−１.１９（ｍ，３Ｈ）；キラルＳＦＣ  ＲＴ＝６.３８９分（カラム：キラルＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ  ＩＤ、５ｍｍ、流速：２.０ｍＬ／分、移動相：７０／３０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ）
【０３６８】
実施例８２
８−［（Ｒ）−（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化１１２】
0006843767.tif 000116
【０３６９】
ＬＣＭＳ：ＲＴ＝０.８９分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝５８４.２：（ウォーターズ・アクイティＳＤＳ．カラム：ＢＥＨ  １８  ２.１ｘ５０ｍｍ  １.７ｕ（１.６分勾配）２−９８％Ｂ；流速＝０.８ｍＬ／分；溶媒Ａ：Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：ＡＣＮ−０.１％ＴＦＡ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝１１.８７分（カラム：サンファイア  Ｃ１８  ３.５μｍ、３.０ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍでのＵＶ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝１１.６７分（カラム：エックスブリッジ・フェニル  ３.５μｍ、３.０ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍでのＵＶ）；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ９.０１（ｓ，１Ｈ）、８.７０（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、７.５２−７.４６（ｍ，２Ｈ）、７.４５−７.３４（ｍ，４Ｈ）、６.９４（ｄ，Ｊ＝９.９Ｈｚ，１Ｈ）、４.４４（ｓ，３Ｈ）、３.７０（ｓ，３Ｈ）、３.４３（ｓ，３Ｈ）、２.８０（ｄ，Ｊ＝１０.５Ｈｚ，１Ｈ）、２.４３−２.２１（ｍ，２Ｈ）、２.０５−１.８４（ｍ，３Ｈ）、１.７２−１.１９（ｍ，３Ｈ）；キラルＳＦＣ  ＲＴ＝１１.０６９分（カラム：キラルＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ  ＩＤ、５ｍｍ、流速：２.０ｍＬ／分、移動相：７０／３０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ）
【０３７０】
実施例８３
１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［オキサン−４−イル（２,４,６−トリフルオロフェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（エナンチオマー１）
【化１１３】
0006843767.tif 000117
【０３７１】
ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.５１５分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝６０４.１：（カラム：ウォーターズ・アクイティ  ＵＰＬＣ  ＢＥＨ  １８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分）；１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ９.００（ｓ，１Ｈ）、８.７７（ｓ，１Ｈ）、８.０４（ｓ，１Ｈ）、７.３８（ｄ，Ｊ＝１１.１Ｈｚ，１Ｈ）、７.２６（ｔ，Ｊ＝９.９Ｈｚ，２Ｈ）、４.２３（ｓ，３Ｈ）、４.０１−３.８６（ｍ，４Ｈ）、３.７２（ｄ，Ｊ＝１０.４Ｈｚ，１Ｈ）、３.５７（ｓ，１Ｈ）、３.５２−３.３６（ｍ，２Ｈ）、３.３１−３.１９（ｍ，１Ｈ）、１.８２−１.４９（ｍ，３Ｈ）、０.８２（ｄ，Ｊ＝１２.５Ｈｚ，１Ｈ）；キラルＨＰＬＣ  ＲＴ＝７.５３分（カラム：キラルセルＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：ヘプタン中４５％エタノール（０.１％ＤＥＡ）；流速：１ｍＬ／分）
【０３７２】
実施例８４
１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［オキサン−４−イル（２,４,６−トリフルオロフェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（エナンチオマー２）
【化１１４】
0006843767.tif 000118
【０３７３】
ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.５１５分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝６０４.１：（カラム：ウォーターズ・アクイティ  ＵＰＬＣ  ＢＥＨ  １８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分）；１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ９.００（ｓ，１Ｈ）、８.７７（ｓ，１Ｈ）、８.０４（ｓ，１Ｈ）、７.３８（ｄ，Ｊ＝１１.１Ｈｚ，１Ｈ）、７.２６（ｔ，Ｊ＝９.９Ｈｚ，２Ｈ）、４.２３（ｓ，３Ｈ）、４.０１−３.８６（ｍ，４Ｈ）、３.７２（ｄ，Ｊ＝１０.４Ｈｚ，１Ｈ）、３.５７（ｓ，１Ｈ）、３.５２−３.３６（ｍ，２Ｈ）、３.３１−３.１９（ｍ，１Ｈ）、１.８２−１.４９（ｍ，３Ｈ）、０.８２（ｄ，Ｊ＝１２.５Ｈｚ，１Ｈ）；キラルＨＰＬＣ  ＲＴ＝９.３４分（カラム：キラルセルＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：ヘプタン中４５％エタノール（０.１％ＤＥＡ）；流速：１ｍＬ／分）
【０３７４】
実施例８５
８−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−１３−（３−フルオロプロポキシ）−１０−メタンスルホニル−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化１１５】
0006843767.tif 000119
【０３７５】
ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.４５７分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝６１４.１：カラム：ウォーターズ・アクイティ  ＵＰＬＣ  ＢＥＨ  １８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分；１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.９２（ｓ，１Ｈ）、８.６７（ｓ，１Ｈ）、８.１３（ｂｒｓ，１Ｈ）、７.９５（ｓ，１Ｈ）、７.３６（ｂｒｓ，２Ｈ）、７.１１−６.９９（ｍ，１Ｈ）、６.９１（ｄ，Ｊ＝１０.４Ｈｚ，１Ｈ）、４.８４−４.７３（ｍ，３Ｈ）、４.６９（ｔ，Ｊ＝５.７Ｈｚ，１Ｈ）、３.８９（ｄ，Ｊ＝７.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.７４（ｓ，３Ｈ）、３.７０−３.６１（ｍ，２Ｈ）、３.５８（ｓ，３Ｈ）、３.５１（ｔ，Ｊ＝１１.３Ｈｚ，１Ｈ）、３.２６（ｔ，Ｊ＝１１.４Ｈｚ，１Ｈ）、２.３４−２.２１（ｍ，２Ｈ）、１.８９−１.６９（ｍ，３Ｈ）、０.６６（ｄ，Ｊ＝１２.１Ｈｚ，１Ｈ）
【０３７６】
実施例８６
８−［（３−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（エナンチオマー１）
【化１１６】
0006843767.tif 000120
【０３７７】
ＬＣＭＳ：ＲＴ＝０.７９分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝５６８.２（ウォーターズ・アクイティＳＤＳ．カラム：ＢＥＨ  １８  ２.１ｘ５０ｍｍ  １.７ｕ（１.６分勾配）２−９８％Ｂ；流速＝０.８ｍＬ／分；溶媒Ａ：Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：ＡＣＮ−０.１％ＴＦＡ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝１０.５７６分（カラム：サンファイア  Ｃ１８  ３.５μｍ、３.０ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍでのＵＶ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝１０.５６３分（カラム：エックスブリッジ・フェニル  ３.５μｍ、３.０ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍでのＵＶ）；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ９.００（ｓ，１Ｈ）、８.７３（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.５１（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.４４−７.３６（ｍ，１Ｈ）、７.３５−７.２１（ｍ，２Ｈ）、７.１１−７.０４（ｍ，１Ｈ）、６.９５（ｄ，Ｊ＝９.９Ｈｚ，１Ｈ）、４.４４（ｓ，３Ｈ）、４.０８（ｄｄ，Ｊ＝１１.０、３.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.８４−３.７６（ｍ，４Ｈ）、３.５９−３.４８（ｍ，１Ｈ）、３.４２（ｓ，３Ｈ）、３.２９−３.１６（ｍ，１Ｈ）、２.９３（ｍ，１Ｈ）、２.１６（ｄ，Ｊ＝１３.６Ｈｚ，１Ｈ）、１.９５（ｄｄ，Ｊ＝１２.９、４.１Ｈｚ，１Ｈ）、１.６８−１.５４（ｍ，１Ｈ）、０.４０（ｄ，Ｊ＝１２.８Ｈｚ，１Ｈ）. キラルＳＦＣ  ＲＴ＝８.３７８分（カラム：キラルＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ  ＩＤ、５ｍｍ、流速：２.０ｍＬ／分、移動相：７０／３０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ）
【０３７８】
実施例８７
８−［（３−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（エナンチオマー２）
【化１１７】
0006843767.tif 000121
【０３７９】
ＬＣＭＳ：ＲＴ＝０.７９分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝５６８.２（ウォーターズ・アクイティＳＤＳ．カラム：ＢＥＨ  １８  ２.１ｘ５０ｍｍ  １.７ｕ（１.６分勾配）２−９８％Ｂ；流速＝０.８ｍＬ／分；溶媒Ａ：Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：ＡＣＮ−０.１％ＴＦＡ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝１０.５７６分（カラム：サンファイア  Ｃ１８  ３.５μｍ、３.０ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍでのＵＶ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝１０.５６３分（カラム：エックスブリッジ・フェニル  ３.５μｍ、３.０ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍでのＵＶ）；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ９.００（ｓ，１Ｈ）、８.７３（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.５１（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.４４−７.３６（ｍ，１Ｈ）、７.３５−７.２１（ｍ，２Ｈ）、７.１１−７.０４（ｍ，１Ｈ）、６.９５（ｄ，Ｊ＝９.９Ｈｚ，１Ｈ）、４.４４（ｓ，３Ｈ）、４.０８（ｄｄ，Ｊ＝１１.０、３.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.８４−３.７６（ｍ，４Ｈ）、３.５９−３.４８（ｍ，１Ｈ）、３.４２（ｓ，３Ｈ）、３.２９−３.１６（ｍ，１Ｈ）、２.９３（ｍ，１Ｈ）、２.１６（ｄ，Ｊ＝１３.６Ｈｚ，１Ｈ）、１.９５（ｄｄ，Ｊ＝１２.９、４.１Ｈｚ，１Ｈ）、１.６８−１.５４（ｍ，１Ｈ）、０.４０（ｄ，Ｊ＝１２.８Ｈｚ，１Ｈ）キラルＳＦＣ  ＲＴ＝１０.６８０分（カラム：キラルＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ  ＩＤ、５ｍｍ、流速：２.０ｍＬ／分、移動相：７０／３０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ）
【０３８０】
実施例８８
８−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−５−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（エナンチオマー１）
【化１１８】
0006843767.tif 000122
【０３８１】
ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.９５分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝５８１.１：（カラム：ウォーターズ・アクイティ  ＵＰＬＣ  ＢＥＨ  １８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分）；１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.８９（ｓ，１Ｈ）、８.６３（ｓ，１Ｈ）、７.７１（ｓ，１Ｈ）、７.６１（ｄ，Ｊ＝７.８Ｈｚ，２Ｈ）、７.４３−７.３３（ｍ，２Ｈ）、７.３２−７.２５（ｍ，１Ｈ）、６.７０（ｄ，Ｊ＝１０.４Ｈｚ，１Ｈ）、４.２３（ｓ，３Ｈ）、３.７１（ｓ，３Ｈ）、２.２６（ｓ，３Ｈ）、２.１３（ｄ，Ｊ＝１２.８Ｈｚ，３Ｈ）、２.０６（ｓ，４Ｈ）、１.８４（ｂｒｓ，１Ｈ）、１.６５（ｄ，Ｊ＝１９.３Ｈｚ，３Ｈ）、０.６６（ｂｒｓ，１Ｈ）；キラルＨＰＬＣ  ＲＴ＝１８.１分（カラム：キラルセルＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：ヘプタン中１４％エタノール（０.１％ＤＥＡ）；流速：１ｍＬ／分）
【０３８２】
実施例８９
８−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−５−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（エナンチオマー２）
【化１１９】
0006843767.tif 000123
【０３８３】
ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.９５分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝５８１.１：（カラム：ウォーターズ・アクイティ  ＵＰＬＣ  ＢＥＨ  １８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分）；１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.８９（ｓ，１Ｈ）、８.６３（ｓ，１Ｈ）、７.７１（ｓ，１Ｈ）、７.６１（ｄ，Ｊ＝７.８Ｈｚ，２Ｈ）、７.４３−７.３３（ｍ，２Ｈ）、７.３２−７.２５（ｍ，１Ｈ）、６.７０（ｄ，Ｊ＝１０.４Ｈｚ，１Ｈ）、４.２３（ｓ，３Ｈ）、３.７１（ｓ，３Ｈ）、２.２６（ｓ，３Ｈ）、２.１３（ｄ，Ｊ＝１２.８Ｈｚ，３Ｈ）、２.０６（ｓ，４Ｈ）、１.８４（ｂｒｓ，１Ｈ）、１.６５（ｄ，Ｊ＝１９.３Ｈｚ，３Ｈ）、０.６６（ｂｒｓ，１Ｈ）；キラルＨＰＬＣ  ＲＴ＝２０.２分（カラム：キラルセルＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：ヘプタン中１４％エタノール（０.１％ＤＥＡ）；流速：１ｍＬ／分）
【０３８４】
実施例９０
８−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（エナンチオマー１）
【化１２０】
0006843767.tif 000124
【０３８５】
ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.７４９分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝５８１.１５：（カラム：ウォーターズ・アクイティ  ＵＰＬＣ  ＢＥＨ  １８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分）；１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.９２（ｓ，１Ｈ）、８.７１（ｓ，１Ｈ）、７.８６（ｓ，１Ｈ）、７.６０（ｄ，Ｊ＝７.７Ｈｚ，２Ｈ）、７.４０−７.３４（ｍ，２Ｈ）、７.３２−７.２６（ｍ，１Ｈ）、６.７１（ｄ，Ｊ＝１０.４Ｈｚ，１Ｈ）、４.２４（ｓ，３Ｈ）、３.７７（ｓ，３Ｈ）、３.７２（ｓ，３Ｈ）、２.１７−２.０４（ｍ，７Ｈ）、１.８５（ｂｒｓ，１Ｈ）、１.６７（ｄ，Ｊ＝１７.８Ｈｚ，３Ｈ）、０.７１（ｄ，Ｊ＝８.６Ｈｚ，１Ｈ）；キラルＳＧＣ  ＲＴ＝４.５８分（カラム：キラルパック（Chiralpak）ＩＢ、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：７０／３０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）
【０３８６】
実施例９１
８−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（エナンチオマー２）
【化１２１】
0006843767.tif 000125
【０３８７】
ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.７４９分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝５８１.１５：（カラム：ウォーターズ・アクイティ  ＵＰＬＣ  ＢＥＨ  １８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分）；１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.９２（ｓ，１Ｈ）、８.７１（ｓ，１Ｈ）、７.８６（ｓ，１Ｈ）、７.６０（ｄ，Ｊ＝７.７Ｈｚ，２Ｈ）、７.４０−７.３４（ｍ，２Ｈ）、７.３２−７.２６（ｍ，１Ｈ）、６.７１（ｄ，Ｊ＝１０.４Ｈｚ，１Ｈ）、４.２４（ｓ，３Ｈ）、３.７７（ｓ，３Ｈ）、３.７２（ｓ，３Ｈ）、２.１７−２.０４（ｍ，７Ｈ）、１.８５（ｂｒｓ，１Ｈ）、１.６７（ｄ，Ｊ＝１７.８Ｈｚ，３Ｈ）、０.７１（ｄ，Ｊ＝８.６Ｈｚ，１Ｈ）キラルＳＦＣ  ＲＴ＝５.４５分（カラム：キラルパックＩＢ、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：７０／３０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）
【０３８８】
実施例９２
８−［（Ｓ）−（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−１０−メタンスルホニル−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１３−オール
【化１２２】
0006843767.tif 000126
【０３８９】
ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.５４２分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝５７０.２（カラム：ウォーターズ・アクイティ  ＵＰＬＣ  ＢＥＨ  １８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分）；１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.６０（ｓ，１Ｈ）、８.２８（ｂｒｓ，１Ｈ）、７.７３（ｓ，１Ｈ）、７.５８（ｄ，Ｊ＝７.７Ｈｚ，３Ｈ）、７.３８（ｔ，Ｊ＝７.６Ｈｚ，３Ｈ）、７.３３−７.２８（ｍ，１Ｈ）、６.５４（ｄ，Ｊ＝１０.３Ｈｚ，１Ｈ）、３.７４（ｓ，３Ｈ）、３.５８（ｓ，３Ｈ）、３.３２（ｄ，Ｊ＝１１.４Ｈｚ，１Ｈ）、２.２２−１.９９（ｍ，４Ｈ）、１.９４−１.８２（ｍ，１Ｈ）、１.７７−１.５６（ｍ，４Ｈ）、０.７４（ｂｒｓ，１Ｈ）
【０３９０】
実施例９３
５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１０−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１３−オール
【化１２３】
0006843767.tif 000127
【０３９１】
ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.１３分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝５３３.２（カラム：ウォーターズ・アクイティ  ＵＰＬＣ  ＢＥＨ  １８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分）；１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.６０（ｓ，１Ｈ）、８.２８（ｓ，１Ｈ）、７.７８（ｓ，１Ｈ）、７.６１（ｄ，Ｊ＝７.７Ｈｚ，２Ｈ）、７.４２−７.３５（ｍ，２Ｈ）、７.３３−７.２７（ｍ，１Ｈ）、６.５６（ｄ，Ｊ＝１０.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.８８（ｄ，Ｊ＝９.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.７５−３.６７（ｍ，４Ｈ）、３.５９（ｓ，３Ｈ）、３.５２（ｔ，Ｊ＝１１.４Ｈｚ，１Ｈ）、３.４２−３.３４（ｍ，１Ｈ）、３.２２（ｔ，Ｊ＝１１.３Ｈｚ，１Ｈ）、２.０６（ｓ，３Ｈ）、１.９８（ｄ，Ｊ＝１３.１Ｈｚ，１Ｈ）、１.９２（ｓ，１Ｈ）、１.７４−１.５３（ｍ，２Ｈ）、０.４８（ｄ，Ｊ＝１１.８Ｈｚ，１Ｈ）
【０３９２】
実施例９４
１３−（シクロプロピルメトキシ）−８−［（Ｓ）−（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−１０−メタンスルホニル−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化１２４】
0006843767.tif 000128
【０３９３】
ＬＣＭＳ：：ＲＴ＝０.９８分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝６２４.３：（ウォーターズ・アクイティＳＤＳ．カラム：ＢＥＨ  １８  ２.１ｘ５０ｍｍ  １.７ｕ（１.６分勾配）２−９８％Ｂ；流速＝０.８ｍＬ／分；溶媒Ａ：Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：ＡＣＮ−０.１％ＴＦＡ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝１３.５２９分（カラム：サンファイア  Ｃ１８  ３.５μｍ、３.０ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍでのＵＶ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝１３.１６９分（カラム：エックスブリッジ・フェニル  ３.５μｍ、３.０ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍでのＵＶ）；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.９７（ｓ，１Ｈ）、８.７０（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.５２−７.４５（ｍ，２Ｈ）、７.４３−７.３３（ｍ，４Ｈ）、６.９３（ｄ，Ｊ＝９.９Ｈｚ，１Ｈ）、４.８１−４.６７（ｍ，２Ｈ）、３.６９（ｓ，３Ｈ）、３.４２（ｓ，３Ｈ）、２.８０（ｄ，Ｊ＝１０.３Ｈｚ，１Ｈ）、２.３７（ｄ，Ｊ＝９.８Ｈｚ，１Ｈ）、２.２６（ｂｒｓ，１Ｈ）、２.０２−１.９０（ｍ，３Ｈ）、１.６９−１.５３（ｍ，２Ｈ）、０.９５−０.８４（ｍ，１Ｈ）、０.７６−０.６１（ｍ，３Ｈ）、０.６０−０.５２（ｍ，２Ｈ）
【０３９４】
実施例９５
８−［（Ｓ）−（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（４−フルオロフェニル）メチル］−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化１２５】
0006843767.tif 000129
【０３９５】
ＬＣＭＳ：ＲＴ＝０.９０分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋  ６０２.２：（ウォーターズ・アクイティＳＤＳ．カラム：ＢＥＨ  １８  ２.１ｘ５０ｍｍ  １.７ｕ（１.６分勾配）２−９８％Ｂ；流速＝０.８ｍＬ／分；溶媒Ａ：Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：ＡＣＮ−０.１％ＴＦＡ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝１０.８４９分（カラム：サンファイア  Ｃ１８  ３.５μｍ、３.０ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍでのＵＶ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝１０.４８３分（カラム：エックスブリッジ・フェニル  ３.５μｍ、３.０ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍでのＵＶ）；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.９７（ｓ，１Ｈ）、８.７２（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.５３（ｄｄ，Ｊ＝８.５、５.１Ｈｚ，２Ｈ）、７.４６（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.１２（ｔ，Ｊ＝８.６Ｈｚ，２Ｈ）、６.９１（ｄ，Ｊ＝１０.０Ｈｚ，１Ｈ）、４.４４（ｓ，３Ｈ）、３.７９（ｓ，３Ｈ）、３.４６（ｓ，３Ｈ）、２.７８（ｄ，Ｊ＝９.７Ｈｚ，１Ｈ）、２.３７−２.１９（ｍ，２Ｈ）、２.０６−１.８２（ｍ，３Ｈ）、１.３６−１.２３（ｍ，２Ｈ）、０.６０（ｄ，Ｊ＝９.７Ｈｚ，１Ｈ）キラルＳＦＣ  ＲＴ＝１２.４０分（カラム：キラルセルＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：８０／２０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）
【０３９６】
実施例９６
８−［（Ｒ）−（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（４−フルオロフェニル）メチル］−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化１２６】
0006843767.tif 000130
【０３９７】
ＬＣＭＳ：：ＲＴ＝０.９０分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋  ６０２.２：（ウォーターズ・アクイティＳＤＳ．カラム：ＢＥＨ  １８  ２.１ｘ５０ｍｍ  １.７ｕ（１.６分勾配）２−９８％Ｂ；流速＝０.８ｍＬ／分；溶媒Ａ：Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：ＡＣＮ−０.１％ＴＦＡ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝１０.８４９分（カラム：サンファイア  Ｃ１８  ３.５μｍ、３.０ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍでのＵＶ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝１０.４８３分（カラム：エックスブリッジ・フェニル  ３.５μｍ、３.０ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍでのＵＶ）；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.９７（ｓ，１Ｈ）、８.７２（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.５３（ｄｄ，Ｊ＝８.５、５.１Ｈｚ，２Ｈ）、７.４６（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.１２（ｔ，Ｊ＝８.６Ｈｚ，２Ｈ）、６.９１（ｄ，Ｊ＝１０.０Ｈｚ，１Ｈ）、４.４４（ｓ，３Ｈ）、３.７９（ｓ，３Ｈ）、３.４６（ｓ，３Ｈ）、２.７８（ｄ，Ｊ＝９.７Ｈｚ，１Ｈ）、２.３７−２.１９（ｍ，２Ｈ）、２.０６−１.８２（ｍ，３Ｈ）、１.３６−１.２３（ｍ，２Ｈ）、０.６０（ｄ，Ｊ＝９.７Ｈｚ，１Ｈ）キラルＳＦＣ  ＲＴ＝１４.７５分（カラム：キラルセルＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：８０／２０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）
【０３９８】
実施例９７
Ｎ−［５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１０−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１３−イル］シクロプロパンスルホンアミド
【化１２７】
0006843767.tif 000131
【０３９９】
５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（４０.０ｍｇ、０.０７３ミリモル）およびシクロプロパンスルホンアミド（３５.５ｍｇ、０.２９３ミリモル）のＮＭＰ（０.５０ｍＬ）中の攪拌した溶液に、ｔ−ＢｕＯＫ（２０.５ｍｇ、０.１８３ミリモル）を添加した。その反応混合物を９５℃で５.５時間加熱し、次に室温に冷却した。該混合物をＮＨ４Ｃｌ飽和溶液で希釈し、ＥｔＯＡｃで抽出した。ＥｔＯＡｃ抽出液を合わせ、ＭｇＳＯ４で乾燥させ、濾過して濃縮した。粗製物を分取性ＬＣ／ＭＳを介して以下の条件（カラム：ウォーターズ・エックスブリッジ・フェニル、１９ｘ２００ｍｍ、５μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；勾配：２０分間にわたって１５−７０％Ｂとし、次に１００％Ｂで５分間保持する；流速：２０ｍＬ／分）で精製した。所望の生成物を含有するフラクションを合わせ、遠心分離による蒸発を介して乾燥させ、Ｎ−［５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１０−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１３−イル］シクロプロパンスルホンアミド（１２.２ｍｇ、２６.２％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.９７（ｓ，１Ｈ）、８.７６（ｓ，１Ｈ）、７.９８（ｓ，１Ｈ）、７.６３（ｂｒｄ，Ｊ＝７.４Ｈｚ，２Ｈ）、７.３９−７.３２（ｍ，２Ｈ）、７.３１−７.２４（ｍ，１Ｈ）、６.６８（ｂｒｄ，Ｊ＝１０.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.８７（ｂｒｄ，Ｊ＝７.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.７６（ｓ，３Ｈ）、３.７０（ｓ，１Ｈ）、３.６１（ｂｒｄ，Ｊ＝１０.４Ｈｚ，１Ｈ）、３.５３−３.４４（ｍ，１Ｈ）、３.４２（ｂｒｄ，Ｊ＝１２.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.２０（ｂｒｔ，Ｊ＝１１.９Ｈｚ，１Ｈ）、２.５４（ｓ，３Ｈ）、２.０６（ｓ，３Ｈ）、１.９６（ｂｒｄ，Ｊ＝１２.５Ｈｚ，１Ｈ）、１.６６−１.５２（ｍ，３Ｈ）、１.３２（ｂｒｓ，２Ｈ）、１.１７（ｂｒｄ，Ｊ＝６.７Ｈｚ，２Ｈ）、０.５０（ｂｒｄ，Ｊ＝１１.８Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.５８８分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝６３６.０；ＬＣＭＳ：カラム：ウォーターズ・アクイティ  ＵＰＬＣ  ＢＥＨ  １８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分；ＨＰＬＣ純度（２２０ｎｍ）：１００％
【０４００】
実施例９８
Ｎ−［５−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−１０−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１３−イル］シクロプロパンスルホンアミド
【化１２８】
0006843767.tif 000132
【０４０１】
５−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（２３.０ｍｇ、０.０４２ミリモル）およびエタンスルホンアミド（９０.４ｍｇ、０.５７９ミリモル）のＮＭＰ（１.２０ｍＬ）中の攪拌した溶液に、ｔ−ＢｕＯＫ（５５.６ｍｇ、０.４９６ミリモル）を添加した。反応混合物を９５℃で１４.５時間加熱し、室温に冷却した。該混合物をＥｔＯＡｃで希釈し、１０％ＬｉＣｌ溶液で洗浄した。有機層をＭｇＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮して粗製物を得た。この化合物をフラッシュクロマトグラフィー（テレダイン（Teledyne）ＩＳＣＯ  コンビフラッシュ（CombiFlash）０％〜１００％溶媒Ａ／Ｂ＝ＤＣＭ／ＤＣＭ中１０％ＭｅＯＨ、レジセップ（RediSep）ＳｉＯ２  ２４ｇ、２５４ｎｍで検出、２２０ｎｍでモニター観察）に付して精製した。適切なフラクションを濃縮し、不純物の化合物を得た。その化合物を分取性ＨＰＬＣ（３−ルナ  Ｃ１８  １００ｘ３０ｍｍ、４０ｍＬ／分、１２分間にわたって３０〜８０％の勾配とし、１００％で６分間保持する；Ａ：９０％水−１０％ＭｅＯＨ−０.１％ＴＦＡ；Ｂ：９０％ＭｅＯＨ−１０％水−０.１％ＴＦＡ、２２０ｎｍで検出）に付してさらに精製した。所望のフラクションを濃縮し、凍結乾燥させてＴＦＡ塩とした。このＴＦＡ塩／ＥｔＯＡｃをＮａＨＣＯ３飽和溶液で洗浄することにより遊離アミン塩に遊離させた。ＥｔＯＡｃ層を濃縮して油状物を得、次に分取性ＬＣ／ＭＳ（以下の条件：カラム：ウォーターズ・エックスブリッジ・フェニル、１９ｘ２００ｍｍ、５μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；勾配：２０分間にわたって１５−７０％Ｂとし、ついで１００％Ｂで５分間保持する；流速：２０ｍＬ／分）に付して精製した。所望の生成物を含有するフラクションを合わせ、遠心分離による蒸発を通して乾燥させ、（Ｎ−［５−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−１０−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル−（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１３−イル］シクロプロパンスルホンアミド（６.５ｍｇ、６.１％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.９５（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.６９（ｂｒｓ，１Ｈ）、７.８５（ｂｒｓ，１Ｈ）、７.６６（ｂｒｄ，Ｊ＝７.４Ｈｚ，２Ｈ）、７.３６（ｂｒｔ，Ｊ＝７.６Ｈｚ，２Ｈ）、７.２７（ｂｒｓ，１Ｈ）、６.６９（ｂｒｄ，Ｊ＝１０.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.９０（ｓ，１Ｈ）、３.８７（ｂｒｓ，１Ｈ）、３.７０（ｂｒｓ，１Ｈ）、３.６７（ｂｒｄ，Ｊ＝１１.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.５５−３.４５（ｍ，１Ｈ）、３.２０（ｂｒｔ，Ｊ＝１１.８Ｈｚ，１Ｈ）、２.５４（ｓ，３Ｈ）、２.４８−２.４６（ｍ，１Ｈ）、２.２７（ｓ，３Ｈ）、２.０７（ｓ，３Ｈ）、１.９８（ｂｒｄ，Ｊ＝１２.５Ｈｚ，１Ｈ）、１.６９−１.５１（ｍ，２Ｈ）、１.３１（ｂｒｓ，���Ｈ）、１.１５（ｂｒｓ，２Ｈ）、０.４６（ｂｒｄ，Ｊ＝１１.８Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.８７８分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝６３６.５；ＬＣＭＳ：カラム：ウォーターズ・アクイティ  ＵＰＬＣ  ＢＥＨ  １８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分  ＨＰＬＣ純度（２２０ｎｍ）：９８％
【０４０２】
実施例９９
Ｎ−［５−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−１０−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１３−イル］エタン−１−スルホンアミド
【化１２９】
0006843767.tif 000133
【０４０３】
５−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（２３.０ｍｇ、０.０４２ミリモル）およびエタンスルホンアミド（１６.１ｍｇ、０.１４７ミリモル）のＤＭＦ（０.２５ｍＬ；注意点；ＤＭＦの代わりにＮＭＰを用いたならば、ＮＭＰは塩基中で加熱することでＤＭＦからの副生成物の生成を回避し得る）中の攪拌した溶液に、ｔ−ＢｕＯＫを添加した。反応混合物を９５℃で１４時間加熱し、室温に冷却した。該混合物をブラインで希釈し、ＥｔＯＡｃで抽出した。ＥｔＯＡｃ抽出液をＭｇＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮して粗製物を得た。この粗製物を分取性ＬＣ／ＭＳ（以下の条件：カラム：ウォーターズ・エックスブリッジ・フェニル、１９ｘ２００ｍｍ、５μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；勾配：２０分間にわたって１５−７０％Ｂとし、ついで１００％Ｂで５分間保持する；流速：２０ｍＬ／分）に付して精製した。所望の生成物を含有するフラクションを合わせ、遠心分離による蒸発を通して乾燥させ、Ｎ−［５−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−１０−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１３−イル］エタン−１−スルホンアミド（２.８ｍｇ、１０.７％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.９３（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.６８（ｓ，１Ｈ）、７.８２（ｂｒｓ，１Ｈ）、７.６４（ｂｒｄ，Ｊ＝７.４Ｈｚ，２Ｈ）、７.４０−７.３２（ｍ，２Ｈ）、７.３０−７.２４（ｍ，１Ｈ）、７.２３（ｂｒｓ，１Ｈ）、６.６６（ｂｒｄ，Ｊ＝１０.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.８６（ｂｒｄ，Ｊ＝６.７Ｈｚ，１Ｈ）、３.６５（ｂｒｓ，１Ｈ）、３.５０（ｂｒｔ，Ｊ＝１１.６Ｈｚ，１Ｈ）、３.３７（ｂｒｄ，Ｊ＝１１.４Ｈｚ，１Ｈ）、３.１９（ｂｒｔ，Ｊ＝１１.６Ｈｚ，１Ｈ）、２.５４（ｓ，３Ｈ）、２.５１−２.５０（ｍ，２Ｈ）、２.２４（ｓ，３Ｈ）、２.０４（ｓ，３Ｈ）、１.９７（ｂｒｄ，Ｊ＝１２.５Ｈｚ，１Ｈ）、１.６６−１.４９（ｍ，２Ｈ）、１.３３（ｔ，Ｊ＝７.２Ｈｚ，３Ｈ）、０.４３（ｂｒｄ，Ｊ＝１２.５Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.５９６分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝６２５.０；ＬＣＭＳ：カラム：ウォーターズ・アクイティ  ＵＰＬＣ  ＢＥＨ  １８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分；ＨＰＬＣ純度（２２０ｎｍ）：１００％
【０４０４】
実施例１００
Ｎ−［５−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−１０−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１３−イル］プロパン−２−スルホンアミド
【化１３０】
0006843767.tif 000134
【０４０５】
Ｎ−［５−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−１０−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１３−イル］エタン−１−スルホンアミドの調製について記載される操作と同様の操作に従って、５−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（２３.０ｍｇ、０.０４２ミリモル）およびプロパン−２−スルホンアミド（１８.１ｍｇ、０.１４７ミリモル）はＮ−［５−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−１０−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１３−イル］プロパン−２−スルホンアミド（２.２ｍｇ、７.５％）に変換された。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.９３（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.６９（ｓ，１Ｈ）、７.８３（ｂｒｓ，１Ｈ）、７.６５（ｂｒｄ，Ｊ＝７.７Ｈｚ，２Ｈ）、７.３８−７.３２（ｍ，２Ｈ）、７.３１−７.２５（ｍ，１Ｈ）、６.６７（ｂｒｄ，Ｊ＝１０.４Ｈｚ，１Ｈ）、３.８７（ｂｒｄ，Ｊ＝８.４Ｈｚ，１Ｈ）、３.６５（ｂｒｄ，Ｊ＝１２.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.５７（ｂｒｓ，１Ｈ）、３.３８（ｂｒｓ，１Ｈ）、３.１９（ｂｒｔ，Ｊ＝１１.１Ｈｚ，２Ｈ）、２.５４（ｓ，３Ｈ）、２.５６−２.５２（ｍ，１Ｈ）、２.２５（ｓ，３Ｈ）、２.０５（ｓ，３Ｈ）、１.９７（ｂｒｄ，Ｊ＝１１.８Ｈｚ，１Ｈ）、１.６０（ｂｒｔ，Ｊ＝１２.５Ｈｚ，２Ｈ）、１.４０（ｂｒｔ，Ｊ＝５.９Ｈｚ，６Ｈ）、０.４３（ｂｒｓ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.９４０分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝６３８；ＬＣＭＳ：カラム：ウォーターズ・アクイティ  ＵＰＬＣ  ＢＥＨ  １８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分；ＨＰＬＣ純度（２２０ｎｍ）：９１％
【０４０６】
実施例１０１
１３−（シクロプロピルメトキシ）−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１０−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化１３１】
0006843767.tif 000135
【０４０７】
工程１：５−ブロモ−１３−（シクロプロピルメトキシ）−１０−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
５−ブロモ−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（５０.０ｍｇ、０.０９４ミリモル）のシクロプロピルアルコール（１.２０ｍＬ、１６.８ミリモル）中の攪拌した溶液に、ｔ−ＢｕＯＫ（２２.０ｍｇ、０.１９６ミリモル）を添加した。反応混合物を室温で２１.５時間攪拌し、ＥｔＯＡｃで希釈した。得られた混合物を１０％ＬｉＣｌ溶液で洗浄した。ＥｔＯＡｃ層をＭｇＳＯ４で乾燥させ、濾過して濃縮した。残渣をフラッシュクロマトグラフィー（テレダイン（Teledyne）ＩＳＣＯコンビフラッシュ（CombiFlash）  ０％〜１００％溶媒  Ａ／Ｂ＝ヘキサン／ＥｔＯＡｃ、レジセップ  ＳｉＯ２  １２ｇ、２５４ｎｍで検出、２２０ｎｍでモニター観察）に付して精製した。適切なフラクションを濃縮し、５−ブロモ−１３−（シクロプロピルメトキシ）−１０−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（５３.４ｍｇ、９９％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.９４（ｓ，１Ｈ）、８.７５（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.７５（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.５１−７.４５（ｍ，２Ｈ）、７.４３−７.３０（ｍ，４Ｈ）、６.８８（ｄ，Ｊ＝１０.０Ｈｚ，１Ｈ）、４.６７（ｓ，１Ｈ）、４.０６（ｄｄ，Ｊ＝１１.６、２.９Ｈｚ，１Ｈ）、３.７８（ｄｄ，Ｊ＝１１.７、３.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.５３（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、１.９Ｈｚ，１Ｈ）、３.２７（ｓ，３Ｈ）、３.２６−３.１９（ｍ，１Ｈ）、２.９８−２.８１（ｍ，１Ｈ）、２.１２（ｄ，Ｊ＝１３.６Ｈｚ，１Ｈ）、１.９７−１.８３（ｍ，１Ｈ）、１.５８−１.４８（ｍ，２Ｈ）、０.７０−０.６２（ｍ，２Ｈ）、０.５７−０.４９（ｍ，２Ｈ）、０.３９（ｄ，Ｊ＝１２.５Ｈｚ，１Ｈ）；ＨＰＬＣ：ＲＴ＝３.１４５分（クロモリスＯＤＳ  ４.６ｘ５０ｍｍ（４分勾配）４分間にわたって１０−９０％水性ＭｅＯＨ（０.％ＴＦＡを含有する）で溶出する、４ｍＬ／分、２２０ｎｍでモニター観察）；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝５７０.４［Ｍ＋Ｈ］＋
【０４０８】
工程２：１３−（シクロプロピルメトキシ）−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１０−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
５−ブロモ−１３−（シクロプロピルメトキシ）−１０−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（２５.０ｍｇ、０.０４４ミリモル）、１,４−ジメチル−５−（トリブチルスタンニル）−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール（３０.５ｍｇ、０.０７９ミリモル）、およびテトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）（３.８ｍｇ、３.２９マイクロモル）のＤＭＦ（１.０ｍＬ）中の攪拌した混合物に、窒素をパージした。パージしながら、ヨウ化銅（１.２５ｍｇ、６.５７マイクロモル）およびＥｔ３Ｎ（０.０１３ｍＬ、０.０９６ミリモル）を添加した。窒素パージを５分間続けた。該混合物を８５℃で４時間加熱し、室温に冷却した。１,４−ジメチル−５−（トリブチルスタンニル）−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール（３０.５ｍｇ、０.０７９ミリモル）、Ｅｔ３Ｎ（０.０１３ｍＬ、０.０９６ミリモル）、ヨウ化銅（１.２５ｍｇ、６.５７マイクロモル）およびテトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）（３.８ｍｇ、３.２９マイクロモル）のもう一つ別のバッチを窒素をパージしながら添加した。その混合物を９５℃で１４時間加熱し、室温に冷却した。該混合物を１：１  ＭｅＯＨ／ＤＣＭ（１０ｍＬ）で希釈し、濾過して濃縮した。粗製物を分取性ＬＣ／ＭＳ（以下の条件：カラム：ウォーターズ・エックスブリッジ・フェニル、１９ｘ２００ｍｍ、５μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；勾配：２０分間にわたって１５−７０％Ｂとし、次に１００％Ｂで５分間保持する；流速：２０ｍＬ／分）に付して精製した。所望の生成物を含有するフラクションを合わせ、遠心分離による蒸発を通して乾燥させ、１３−（シクロプロピルメトキシ）−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１０−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（１０.９ｍｇ、４２.４％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.８７（ｓ，１Ｈ）、８.７２（ｓ，１Ｈ）、７.８６（ｓ，１Ｈ）、７.６１（ｂｒｄ，Ｊ＝７.７Ｈｚ，２Ｈ）、７.３９−７.３１（ｍ，２Ｈ）、７.３１−７.２２（ｍ，１Ｈ）、６.７０（ｂｒｄ，Ｊ＝１０.４Ｈｚ，１Ｈ）、４.５４（ｄ，Ｊ＝７.１Ｈｚ，２Ｈ）、３.８７（ｂｒｄ，Ｊ＝９.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.６４（ｂｒｓ，１Ｈ）、３.４６（ｂｒｓ，１Ｈ）、３.１９（ｂｒｔ，Ｊ＝１１.６Ｈｚ，１Ｈ）、２.５４（ｓ，６Ｈ）、２.０６（ｓ，３Ｈ）、１.９７（ｂｒｄ，Ｊ＝１２.８Ｈｚ，１Ｈ）、１.７２−１.５２（ｍ，２Ｈ）、１.４４（ｂｒｓ，１Ｈ）、０.６０（ｂｒｄ，Ｊ＝６.７Ｈｚ，２Ｈ）、０.４５（ｂｒｄ，Ｊ＝３.７Ｈｚ，３Ｈ）、０.３１−０.３０（ｍ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.７０分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝５８７.４；ＬＣＭＳ：カラム：ウォーターズ・アクイティ  ＵＰＬＣ  ＢＥＨ  １８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子��移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分；ＨＰＬＣ純度（２２０ｎｍ）：９７％
【０４０９】
実施例１０２
Ｎ−［５−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−１０−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１３−イル］メタンスルホンアミド
【化１３２】
0006843767.tif 000136
【０４１０】
工程１：Ｎ−｛５−ブロモ−１０−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１３−イル｝メタンスルホンアミド
５−ブロモ−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（４５.０ｍｇ、０.０８５ミリモル）およびメタンスルホンアミド（７２.６ｍｇ、０.７６４ミリモル）のＤＭＦ（１.００ｍＬ）中の攪拌した溶液に、ｔ−ＢｕＯＫ（６０.０ｍｇ、０.５３５ミリモル）を添加した。反応混合物を９５℃で１３.５時間加熱し、室温に冷却した。混合物をＥｔＯＡｃで希釈し、１０％ＬｉＣｌ溶液で洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥させ、濾過して濃縮した。粗製物をフラッシュクロマトグラフィー（テレダインＩＳＣＯコンビフラッシュ  ０％〜１００％溶媒  Ａ／Ｂ＝ＤＣＭ／ＤＣＭ中１０％ＭｅＯＨ、レジセップＳｉＯ２  ２４ｇ、２５４ｎＭで検出、２２０ｎＭでモニター観察）に付して精製した。適切なフラクションを濃縮してＮ−｛５−ブロモ−１０−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１３−イル｝メタンスルホンアミド（２４.０ｍｇ、４７.７％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ９.０７（ｓ，１Ｈ）、８.６４（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、７.８２（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、７.５６−７.４５（ｍ，２Ｈ）、７.４１−７.２７（ｍ，３Ｈ）、６.８５（ｄ，Ｊ＝１０.３Ｈｚ，１Ｈ）、６.０２（ｂｒｓ，１Ｈ）、４.１１−４.００（ｍ，１Ｈ）、３.８７−３.７７（ｍ，２Ｈ）、３.５９−３.５１（ｍ，１Ｈ）、３.３６（ｓ，３Ｈ）、３.２８（ｄ，Ｊ＝３.５Ｈｚ，１Ｈ）、２.１３（ｄ，Ｊ＝１３.２Ｈｚ，１Ｈ）、１.９５−１.７９（ｍ，１Ｈ）、１.６０（ｑｄ，Ｊ＝１２.４、４.５Ｈｚ，１Ｈ）、０.４１（ｄ，Ｊ＝１２.７Ｈｚ，１Ｈ）；ＨＰＬＣ：ＲＴ＝２.７８０分（クロモリスＯＤＳ  ４.６ｘ５０ｍｍ（４分勾配）４分間にわたって１０−９０％水性ＭｅＯＨ（０.％ＴＦＡを含有する）で溶出する、４ｍＬ／分、２２０ｎｍでモニター観察）；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝５９３；５９５［Ｍ＋Ｈ］＋
【０４１１】
工程２：Ｎ−［５−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−１０−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１３−イル］メタンスルホンアミド
Ｎ−｛５−ブロモ−１０−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１３−イル｝メタンスルホンアミド（１２.０ｍｇ、０.０２０ミリモル）および（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）ボロン酸（５.７ｍｇ、０.０４０ミリモル）のジオキサン（０.５０ｍＬ）中の攪拌した溶液に、Ｋ３ＰＯ４の２Ｍ溶液（０.０２５ｍＬ、０.０５１ミリモル）を添加した。混合物を窒素でパージし、ＰｄＣｌ２（ｄｐｐｆ）−ＣＨ２Ｃｌ２アダクツ（５.３３ｍｇ、６.５３マイクロモル）を添加し、次に９５℃で１時間加熱した。混合物を冷却し、１：１  ＭｅＯＨ／ＤＣＭ（１０ｍＬ）で希釈し、濾過して濃縮した。粗製物を分取性ＬＣ／ＭＳ（次の条件：カラム：ウォーターズ・エックスブリッジ・フェニル、１９ｘ２００ｍｍ、５μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；勾配：２０分間にわたって１５−７０％Ｂとし、次に１００％Ｂで５分間保持する；流速：２０ｍＬ／分）に通して精製した。所望の生成物を含有するフラクションを合わせ、遠心分離による蒸発を通して乾燥させ、Ｎ−［５−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−１０−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１３−イル］メタンスルホンアミド（３.５ｍｇ、２８.４％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.９３（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.６６（ｂｒｓ，１Ｈ）、７.８０（ｂｒｓ，１Ｈ）、７.６５（ｂｒｄ，Ｊ＝７.４Ｈｚ，２Ｈ）、７.３７（ｂｒｔ，Ｊ＝７.６Ｈｚ，２Ｈ）、７.２９（ｂｒｔ，Ｊ＝７.２Ｈｚ，１Ｈ）、６.６８（ｂｒｄ，Ｊ＝１０.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.８９（ｓ，１Ｈ）、３.８７（ｂｒｓ，１Ｈ）、３.６８（ｂｒｓ，１Ｈ）、３.５８（ｂｒｓ，２Ｈ）、３.３８（ｂｒｓ，１Ｈ）、３.２１（ｂｒｔ，Ｊ＝１１.４Ｈｚ，２Ｈ）、２.５８−２.５４（ｍ，３Ｈ）、２.２６（ｓ，３Ｈ）、２.０６（ｓ，３Ｈ）、１.９９（ｂｒｄ，Ｊ＝１２.８Ｈｚ，１Ｈ）、１.７１−１.５５（ｍ，２Ｈ）、０.４４（ｂｒｄ，Ｊ＝１２.５Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.７５分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝６１０.３；ＬＣＭＳ：カラム：ウォーターズ・アクイティ  ＵＰＬＣ  ＢＥＨ  １８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分；ＨＰＬＣ純度（２２０ｎｍ）：９６％
【０４１２】
実施例１０３
１３−（シクロプロピルメトキシ）−５−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−１０−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化１３３】
0006843767.tif 000137
【０４１３】
Ｎ−［５−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−１０−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１３−イル］メタンスルホンアミドの工程２の調製について記載される操作と同様の操作に従って、５−ブロモ−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（２５.０ｍｇ、０.０４４ミリモル）および（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）ボロン酸（１２.４ｍｇ、０.０８８ミリモル）は１３−（シクロプロピルメトキシ）−５−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−１０−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］−トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（１５.７ｍｇ、６１.１％）に変換された。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.８４（ｓ，１Ｈ）、８.６４（ｓ，１Ｈ）、７.６９（ｓ，１Ｈ）、７.６１（ｂｒｄ，Ｊ＝７.７Ｈｚ，２Ｈ）、７.３７−７.３１（ｍ，２Ｈ）、７.２９−７.２３（ｍ，１Ｈ）、６.６９（ｂｒｄ，Ｊ＝１０.４Ｈｚ，１Ｈ）、４.５３（ｄ，Ｊ＝７.１Ｈｚ，２Ｈ）、３.８７（ｂｒｄ，Ｊ＝１４.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.６７（ｓ，３Ｈ）、３.１９（ｂｒｔ，Ｊ＝１１.４Ｈｚ，１Ｈ）、２.５４（ｓ，３Ｈ）、２.２４（ｓ，３Ｈ）、２.０４（ｓ，３Ｈ）、１.９８（ｂｒｓ，１Ｈ）、１.６７（ｂｒｄ，Ｊ＝１０.１Ｈｚ，１Ｈ）、１.５６（ｂｒｄ，Ｊ＝８.４Ｈｚ，１Ｈ）、１.４４（ｂｒｓ，１Ｈ）、０.６０（ｂｒｄ，Ｊ＝６.７Ｈｚ，２Ｈ）、０.４５（ｂｒｄ，Ｊ＝４.４Ｈｚ，２Ｈ）、０.３８（ｂｒｄ，Ｊ＝１２.１Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.８４分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝５８７.２；ＬＣＭＳ：カラム：ウォーターズ・アクイティ  ＵＰＬＣ  ＢＥＨ  １８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分；ＨＰＬＣ純度（２２０ｎｍ）：１００％
【０４１４】
実施例１０４
１−シクロプロピル−Ｎ−［５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１０−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１３−イル］メタンスルホンアミド
【化１３４】
0006843767.tif 000138
【０４１５】
工程１：Ｎ−｛５−ブロモ−１０−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１３−イル｝−１−シクロプロピルメタンスルホンアミド
Ｎ−｛５−ブロモ−１０−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１３−イル｝メタンスルホンアミドの調製について記載される操作と同様の操作に従って、５−ブロモ−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（４０.０ｍｇ、０.０７５ミリモル）およびシクロプロピルメタンスルホンアミド（８８.０ｍｇ、０.６５１ミリモル）はＮ−｛５−ブロモ−１０−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１３−イル｝−１−シクロプロピルメタンスルホンアミド（５０.０ｍｇ、定量的収率）に変換された。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  １０.１５（ｂｒｓ，１Ｈ）、９.０５（ｓ，１Ｈ）、８.６３（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、７.８０（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.５２−７.４３（ｍ，２Ｈ）、７.４３−７.３０（ｍ，３Ｈ）、６.８４（ｄ，Ｊ＝１０.０Ｈｚ，１Ｈ）、４.０８−３.９９（ｍ，１Ｈ）、３.８１（ｂｒｄｄ，Ｊ＝１１.７、３.２Ｈｚ，１Ｈ）、３.７４（ｄ，Ｊ＝７.２Ｈｚ，１Ｈ）、３.６０−３.４８（ｍ，１Ｈ）、３.３３（ｓ，３Ｈ）、３.０４（ｄ，Ｊ＝７.２Ｈｚ，２Ｈ）、２.１１（ｂｒｄ，Ｊ＝１３.４Ｈｚ，１Ｈ）、１.９２−１.８１（ｍ，１Ｈ）、１.５７（ｑｄ，Ｊ＝１２.４、４.４Ｈｚ，１Ｈ）、１.３４−１.２２（ｍ，１Ｈ）、１.２１−１.１２（ｍ，１Ｈ）、０.７６−０.６４（ｍ，２Ｈ）、０.４５−０.３７（ｍ，２Ｈ）；ＨＰＬＣ：ＲＴ＝３.０５８分（クロモリスＯＤＳ  ４.６ｘ５０ｍｍ（４分勾配）４分間にわたって１０−９０％水性ＭｅＯＨ（０.％ＴＦＡを含有する）で溶出する、４ｍＬ／分、２２０ｎｍでモニター観察）；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝６３３；６３５［Ｍ＋Ｈ］＋
【０４１６】
工程２：１−シクロプロピル−Ｎ−［５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１０−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１３−イル］メタンスルホンアミド
１３−（シクロプロピルメトキシ）−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１０−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンの調製について工程２に記載される操作と同様の操作に従って、Ｎ−｛５−ブロモ−１０−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１３−イル｝−１−シクロプロピルメタンスルホンアミド（２５.０ｍｇ、０.０３９ミリモル）および１,４−ジメチル−５−（トリブチルスタンニル）−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール（２７.４ｍｇ、０.０７１ミリモル）は１−シクロプロピル−Ｎ−［５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１０−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１３−イル］メタンスルホンアミド（２.９ｍｇ、１１.３％）に変換された。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.９７（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.７９（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.０３（ｂｒｓ，１Ｈ）、７.６６（ｂｒｄ，Ｊ＝７.４Ｈｚ，２Ｈ）、７.３８−７.３２（ｍ，３Ｈ）、７.３０−７.２５（ｍ，１Ｈ）、６.６９（ｂｒｄ，Ｊ＝１０.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.８９（ｓ，１Ｈ）、３.８７（ｂｒｓ，１Ｈ）、３.７８（ｓ，３Ｈ）、３.７２（ｂｒｓ，２Ｈ）、３.６７（ｂｒｄ，Ｊ＝８.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.４７（ｂｒｓ，１Ｈ）、３.２０（ｂｒｔ，Ｊ＝１１.４Ｈｚ，１Ｈ）、２.５４（ｓ，３Ｈ）、２.０８（ｓ，３Ｈ）、１.９５（ｂｒｄ，Ｊ＝１２.５Ｈｚ，１Ｈ）、１.６２（ｂｒｄ，Ｊ＝８.４Ｈｚ，２Ｈ）、１.１５（ｂｒｓ，１Ｈ）、０.５７（ｂｒｄ，Ｊ＝６.１Ｈｚ，２Ｈ）、０.５０（ｂｒｄ，Ｊ＝１２.１Ｈｚ，１Ｈ）、０.３５（ｂｒｄ，Ｊ＝４.０Ｈｚ，２Ｈ）；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.６９８分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝６５０.２；ＬＣＭＳ：カラム：ウォーターズ・アクイティ  ＵＰＬＣ  ＢＥＨ  １８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分；ＨＰＬＣ純度（２２０ｎｍ）：１００％
【０４１７】
実施例１０５
Ｎ−［５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１０−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１３−イル］メタンスルホンアミド
【化１３５】
0006843767.tif 000139
１−シクロプロピル−Ｎ−［５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１０−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１３−イル］メタンスルホンアミドの調製について記載される操作と同様の操作に従って、Ｎ−｛５−ブロモ−１０−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１３−イル｝メタンスルホンアミド（１２.０ｍｇ、０.０２０ミリモル）および１,４−ジメチル−５−（トリブチルスタンニル）−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール（１４.５ｍｇ、０.０３６ミリモル）は、Ｎ−［５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１０−メタンスルホニル−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１３−イル］メタンスルホンアミド（３.２ｍｇ、２６.０％）に変換された。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.９８（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.７７（ｂｒｓ，１Ｈ）、７.９９（ｂｒｓ，１Ｈ）、７.６４（ｂｒｄ，Ｊ＝７.７Ｈｚ，２Ｈ）、７.４０−７.３２（ｍ，２Ｈ）、７.３１−７.２２（ｍ，１Ｈ）、６.６９（ｂｒｄ，Ｊ＝１０.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.８９（ｓ，１Ｈ）、３.８６（ｂｒｓ，１Ｈ）、３.７７（ｓ，３Ｈ）、３.７２−３.６１（ｍ，２Ｈ）、３.２０（ｂｒｔ，Ｊ＝１１.３Ｈｚ，１Ｈ）、２.５４（ｓ，１Ｈ）、２.０７（ｓ，６Ｈ）、１.９６（ｂｒｄ，Ｊ＝１２.５Ｈｚ，１Ｈ）、１.６２（ｂｒｓ，２Ｈ）、０.４９（ｂｒｄ，Ｊ＝１２.５Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.４１８分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝６１０.０５；ＬＣＭＳ：カラム：ウォーターズ・アクイティ  ＵＰＬＣ  ＢＥＨ  １８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分；ＨＰＬＣ純度（２２０ｎｍ）：１００％
【０４１８】
実施例１０６
３−（｛［５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１３−メトキシ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１０−イル］スルホニル｝メチル）オキセタン−３−オール
【化１３６】
0006843767.tif 000140
【０４１９】
５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（２４.０ｍｇ、０.０４４ミリモル）のＴＨＦ（１.５０ｍＬ）中の攪拌した溶液に、窒素下にて室温でＴＨＦ中１Ｍ  ＫＨＭＤＳ（０.０７７ｍＬ、０.０７７ミリモル）を添加した。該混合物を室温で１５分間攪拌し、オキセタン−３−オン（１１.２ｍｇ、０.１５５ミリモル）を加えた。得られた混合物を室温でさらに１０分間攪拌し、ＭｅＯＨ（１０ｍＬ）中に注いだ。混合物を濃縮し、分取性ＬＣ／ＭＳ（次の条件：カラム：ウォーターズ・エックスブリッジ・フェニル、１９ｘ２００ｍｍ、５μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；勾配：２０分間にわたって１５−７０％Ｂとし、ついで１００％Ｂで５分間保持する；流速：２０ｍＬ／分）に付して精製した。所望の生成物を含有するフラクションを合わせ、遠心分離による蒸発を通して乾燥させ、３−（｛［５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１３−メトキシ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１０−イル］スルホニル｝メチル）オキセタン−３−オール（１１.３ｍｇ、４１.６％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.８５（ｓ，１Ｈ）、８.６８（ｓ，１Ｈ）、７.７９（ｓ，１Ｈ）、７.５９（ｄ，Ｊ＝７.７Ｈｚ，２Ｈ）、７.３８−７.３２（ｍ，２Ｈ）、７.３１−７.２３（ｍ，１Ｈ）、６.７０（ｄ，Ｊ＝１０.１Ｈｚ，１Ｈ）、６.３７（ｓ，１Ｈ）、４.７５（ｄ，Ｊ＝６.７Ｈｚ，１Ｈ）、４.５９（ｄ，Ｊ＝６.７Ｈｚ，１Ｈ）、４.４８（ｄ，Ｊ＝７.１Ｈｚ，１Ｈ）、４.４２（ｄ，Ｊ＝６.７Ｈｚ，１Ｈ）、４.２７（ｓ，１Ｈ）、４.２３（ｓ，３Ｈ）、４.１３（ｄ，Ｊ＝１４.５Ｈｚ，１Ｈ）、３.９１−３.８４（ｍ，１Ｈ）、３.７２（ｓ，３Ｈ）、３.６４（ｄ，Ｊ＝８.４Ｈｚ，１Ｈ）、３.１８（ｔ，Ｊ＝１１.８Ｈｚ，１Ｈ）、２.５４（ｓ，５Ｈ）、１.９８（ｂｒｓ，１Ｈ）、１.７８−１.６６（ｍ，１Ｈ）、１.６０−１.４７（ｍ，１Ｈ）、０.４２（ｄ，Ｊ＝１２.１Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.２５分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝６１９.３；ＬＣＭＳ：カラム：ウォーターズ・アクイティ  ＵＰＬＣ  ＢＥＨ  １８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分；ＨＰＬＣ純度（２２０ｎｍ）：９８％
【０４２０】
実施例１０７
１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−５−（４−メトキシ−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（９）,２（７）,３,５,１０,１２−ヘキサエン
【化１３７】
0006843767.tif 000141
【０４２１】
乾燥処理に付し、窒素をフラッシュした１ドラムのバイアルに、酢酸テトラメチルアンモニウム（３０.１ｍｇ、０.２２６ミリモル）、ビス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（ＩＩ）ジクロリド（７.９４ｍｇ、０.０１１ミリモル）、および（Ｓ）−３−ブロモ−９−メトキシ−６−（メチルスルホニル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピロロ［３,２−ｂ：４,５−ｃ’］ジピリジン（６０.０ｍｇ、０.１１３ミリモル）を充填した。これに４−メトキシ−１−（（トリメチルシリル）メチル）−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール（４１.９ｍｇ、０.２２６ミリモル）を加えた。該バイアルを再び窒素のフラッシュ処理に付した。これにＮ−メチル−２−ピロリドン（０.８ｍｌ）を添加した。得られた混合物を窒素流の下で１０分間激しく攪拌した。該バイアルを予め９５℃に加熱した油浴に入れ、一夜加熱した。酢酸テトラメチルアンモニウム（３０.１ｍｇ、０.２２６ミリモル）を加え、該反応物を９５℃でさらに３０分間加熱した。反応物を室温に冷却し、酢酸エチルで希釈し、塩化アンモニウム飽和溶液で、次に水、ついでブラインで洗浄し、硫酸マグネシウムで乾燥させ、濾過して濃縮した。残渣を分取性ＨＰＬＣ（カラム：エックスブリッジ  Ｃ１８、１９ｘ２００ｍｍ、５μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋０.１％トリフルオロ酢酸；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋０.１％トリフルオロ酢酸；勾配：３０分間にわたって２０−５０％Ｂとし、ついで１００％Ｂで５分間保持する；流速：２０ｍＬ／分）に付して精製し、３９.４ｍｇ（６２％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.９１（ｓ，１Ｈ）、８.７４（ｓ，１Ｈ）、７.９４（ｂｒｓ，１Ｈ）、７.６５（ｄ，ｃ，２Ｈ）、７.３８（ｍ，２Ｈ）、７.３１（ｍ，１Ｈ）、６.７２（ｄ，３.９２（ｄ，Ｊ＝１０.３Ｈｚ，１Ｈ）、４.２４（ｓ，３Ｈ）、３.９７（ｓ，３Ｈ）、３.８９（ｄ，Ｊ＝９.２Ｈｚ，１Ｈ）、３.８（ｓ，３Ｈ）、３.７１（ｓ，３Ｈ）、３.６４（ｄ，Ｊ＝１０.３Ｈｚ，１Ｈ）、３.５４−３.３３（ｍ，２Ｈ）、３.１８（ｔ，Ｊ＝１１ｘ２Ｈｚ，１Ｈ）、２.０（ｄ，Ｊ＝１３.６Ｈｚ，１Ｈ）、１.６１（ｍ，２Ｈ）、０.３５（ｄ，Ｊ＝１２.８Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＋＝３６５.５
【０４２２】
実施例１０８
１０−メタンスルホニル−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−１３−（２−メチルプロポキシ）−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化１３８】
0006843767.tif 000142
【０４２３】
２ドラムの圧力バイアルに、１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（２０ｍｇ、０.０３６ミリモル）およびＫＯｔＢｕ（２０.４１ｍｇ、０.１８２ミリモル）を充填した。その混合物に、２−メチル−１−プロパノール（５００μＬ、５.４０ミリモル）を室温で添加した。２.５時間後、該反応混合物を２、３滴の１.０Ｎ  ＨＣｌでクエンチさせ、分取性ＨＰＬＣ（カラム：エックスブリッジ  Ｃ１８、１９ｘｍｍ、５μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；勾配：１５分間にわたって４０−８０％Ｂとし、ついで１００％Ｂで５分間保持する；流速：２０ｍＬ／分）に付して精製した。フラクションを集め、７.２ｍｇ（収率３３％）の生成物を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.８９（ｓ，１Ｈ）、８.７４（ｓ，１Ｈ）、７.８７（ｓ，１Ｈ）、７.６３（ｄ，Ｊ＝７.７Ｈｚ，２Ｈ）、７.３９−７.３２（ｍ，２Ｈ）、７.３２−７.２５（ｍ，１Ｈ）、６.７２（ｄ，Ｊ＝１０.６Ｈｚ，１Ｈ）、４.４７（ｄ，Ｊ＝３.７Ｈｚ，２Ｈ）、３.８８（ｄ，Ｊ＝１１.４Ｈｚ，１Ｈ）、３.７６（ｓ，３Ｈ）、３.７２−３.６２（ｍ，４Ｈ）、３.５６−３.４７（ｍ，１Ｈ）、３.４３（ｄ，Ｊ＝１１.４Ｈｚ，１Ｈ）、３.２１（ｔ，Ｊ＝１２.５Ｈｚ，１Ｈ）、２.２３（ｄｔ，Ｊ＝１３.０、６.７Ｈｚ，１Ｈ）、１.９８（ｄ，Ｊ＝１１.７Ｈｚ，１Ｈ）、１.７６−１.５５（ｍ，２Ｈ）、１.０９（ｄ，Ｊ＝６.２Ｈｚ，６Ｈ）、０.４６（ｄ，Ｊ＝１１.７Ｈｚ，１Ｈ）；質量：測定値  ５９２（Ｍ＋Ｈ）＋
【０４２４】
実施例１０９
１０−メタンスルホニル−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−１３−［（２Ｒ）−オキソラン−２−イルメトキシ］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化１３９】
0006843767.tif 000143
【０４２５】
標記化合物は、（Ｒ）−（−）−テトラヒドロフルフリルアルコールより、１０−メタンスルホニル−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−１３−（２−メチルプロポキシ）−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ−［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンの合成について記載されている操作と同様の操作に従って調製され、８.６ｍｇ（収率３８％）の生成物を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.９８（ｓ，１Ｈ）、８.６５（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.５１−７.４４（ｍ，２Ｈ）、７.４４−７.３０（ｍ，４Ｈ）、６.９１（ｄ，Ｊ＝９.８Ｈｚ，１Ｈ）、４.９０−４.８１（ｍ，２Ｈ）、４.６１−４.５３（ｍ，１Ｈ）、４.１１−３.９９（ｍ，２Ｈ）、３.９２−３.８４（ｍ，１Ｈ）、３.８３−３.７４（ｍ，１Ｈ）、３.６９（ｓ，３Ｈ）、３.５４（ｔ，Ｊ＝１１.２Ｈｚ，１Ｈ）、３.３８（ｓ，３Ｈ）、３.２７−３.１６（ｍ，１Ｈ）、３.０１−２.８８（ｍ，１Ｈ）、２.２６−２.０８（ｍ，１Ｈ）、２.０５−１.８３（ｍ，１Ｈ）、１.６２（ｑｄ，Ｊ＝１２.４、４.３Ｈｚ，２Ｈ）、０.９４−０.７９（ｍ，３Ｈ）、０.４０（ｄ，Ｊ＝１２.８Ｈｚ，１Ｈ）；キラルＨＰＬＣ：キラルパック  ＩＤカラム、６０％ＭｅＯＨ、２ｍＬ／分、１５０バール、温度：３５℃、流速：４０ｍＬ／分（１７分間）、ＵＶモニター観察（２５２ｎｍ）、注入：０.２５ｍＬ（１ｍＬのＭｅＯＨ当たり約６ｍｇ）（１２ｇを積層注入（stacked injection）により精製）；ＳＦＣ  ＲＴ：１１分；質量：測定値  ６２０（Ｍ＋Ｈ）＋
【０４２６】
実施例１１０
１０−メタンスルホニル−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−１３−［（２Ｓ）−オキソラン−２−イルメトキシ］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化１４０】
0006843767.tif 000144
【０４２７】
標記化合物は、テトラヒドロフルフリルアルコールより、１０−メタンスルホニル−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−１３−（２−メチルプロポキシ）−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンの合成について記載されている操作と同様の操作に従って調製され、５.９ｍｇ（収率２６％）の生成物を得た。最終工程において生成されたジアステレオマーをキラルＳＦＣに付して分離した。キラルパック  ＩＤ分取性カラム、２１ｘ２５０ｍｍ、５μｍ  粒径、移動相：６０％ＭｅＯＨ／ＣＯ２、１３０バール、温度：３５℃、流速：４０ｍＬ／分（１７分間）；ＵＶモニター観察（２５２ｎｍ）；注入：０.２５ｍＬ（１ｍＬのＭｅＯＨ当たり約６ｍｇ）；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.９８（ｓ，１Ｈ）、８.６６（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.５０−７.４５（ｍ，２Ｈ）、７.４３−７.３１（ｍ，４Ｈ）、６.９１（ｄ，Ｊ＝９.８Ｈｚ，１Ｈ）、４.９１（ｄｄ，Ｊ＝１１.３、３.８Ｈｚ，１Ｈ）、４.８１−４.７４（ｍ，１Ｈ）、４.５８（ｑｄ，Ｊ＝６.８、３.８Ｈｚ，１Ｈ）、４.１３−３.９８（ｍ，２Ｈ）、３.９３−３.８３（ｍ，１Ｈ）、３.８２−３.７４（ｍ，２Ｈ）、３.６９（ｓ，３Ｈ）、３.６０−３.４８（ｍ，１Ｈ）、３.３８（ｓ，３Ｈ）、３.２１（ｔ，Ｊ＝１１.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.０２−２.８７（ｍ，１Ｈ）、２.２７−２.０８（ｍ，２Ｈ）、２.０５−１.８８（ｍ，１Ｈ）、１.７１−１.５１（ｍ，２Ｈ）、０.９５−０.７７（ｍ，３Ｈ）、０.３９（ｄ，Ｊ＝１３.３Ｈｚ，１Ｈ）キラルＳＦＣ  ＲＴ：１３.５分；質量：測定値  ６２０（Ｍ＋Ｈ）＋
【０４２８】
実施例１１１
１０−メタンスルホニル−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−１３−（オキセタン−３−イルオキシ）−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化１４１】
0006843767.tif 000145
【０４２９】
工程１：１３−クロロ−１０−メタンスルホニル−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
２４／４０−５０ｍＬの丸底フラスコに１０−メタンスルホニル−１３−メトキシ−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（３３６ｍｇ、０.６１１ミリモル）を充填し、ＤＭＦ（６１１３μＬ）に溶かした。その溶液に、ＰＯＣｌ３（５７０μＬ、６.１１ミリモル）を添加した。そのフラスコを予め８０℃に加熱した油浴に入れ、窒素でいくらか満たしたバルーンを通気口に取り付けた。１.５時間後、該反応混合物を氷上に注ぎ、酢酸エチルで抽出した。反応混合物を炭酸水素ナトリウム固体でゆっくりとクエンチさせた。その溶液を分離漏斗に移し、層を分離し、有機相を水で洗浄した。水相を酢酸エチルで抽出し、水相を破棄した。有機相を合わせ、ブラインで洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、減圧下で濃縮し、フラッシュクロマトグラフィー（２４ｇ  ＩＳＣＯ  レジセップ  Ｒｆ、ＤＣＭ中に／ＤＣＭで入れ、乾燥、フラクションの大きさ：９ｍＬ  １３ｘ１００ｍｍ、ＤＣＭ中アセトン  ０％［７５ｍＬ］、０−２５％［２５０ｍＬ］、２５％［２００ｍＬ］、２５−１００％［４００ｍＬ］での溶出）に付して精製した。フラクションを集め、２８２ｍｇ（収率８３％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ９.１３（ｓ，１Ｈ）、８.７７（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.５５−７.５２（ｍ，１Ｈ）、７.５２−７.４７（ｍ，２Ｈ）、７.４６−７.３４（ｍ，３Ｈ）、６.９７（ｄ，Ｊ＝１０.０Ｈｚ，１Ｈ）、４.１１−４.０４（ｍ，１Ｈ）、３.８５−３.７７（ｍ，１Ｈ）、３.７２（ｓ，３Ｈ）、３.５９−３.５０（ｍ，１Ｈ）、３.４８（ｓ，３Ｈ）、３.２９−３.１８（ｍ，１Ｈ）、３.０４−２.８９（ｍ，１Ｈ）、２.２６−２.１３（ｍ，１Ｈ）、２.０６−１.９２（ｍ，１Ｈ）、１.７１−１.５９（ｍ，１Ｈ）、０.３７（ｄ，Ｊ＝１３.３Ｈｚ，１Ｈ）；質量：測定値  ５５５（Ｍ＋Ｈ）＋
【０４３０】
工程２：１０−メタンスルホニル−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−１３−（オキセタン−３−イルオキシ）−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
２ドラムの圧力バイアルに、１３−クロロ−１０−メタンスルホニル−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（３８ｍｇ、０.０６９ミリモル）およびＫＯｔＢｕ（３８.５ｍｇ、０.３４３ミリモル）を充填した。その混合物に、オキセタン−３−オール（７５０μＬ、１１.８２ミリモル）を添加した。２時間後、揮発性物質を窒素流で蒸発させた。その混合物をメタノール（２ｍＬ）で希釈し、０.４５μシリンジチップフィルターを通して濾過し、分取性ＨＰＬＣ（カラム：ウォーターズ・エックスブリッジ  Ｃ１８  １００ｘ３０ｍｍ  ５ｕ、溶媒：Ａ：９５：５  水／ＡＣＮ；Ｂ：９５：５  ＡＣＮ／水；バッファー：１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；％Ｂ：３３％の定組成（１０分）；流速：３０ｍＬ／分；４回の注入を２５４ｎｍでモニター観察）に付して精製した。生成物を含有するフラクションをスピードバキュームで一夜濃縮した。生成物をシリカゲルのスモールプラグを通して濾過し、ＤＣＭで洗浄し、アセトンで溶出して１８.５ｍｇ（収率４５％）の生成物を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.９２（ｓ，１Ｈ）、８.６７（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.５２−７.４６（ｍ，３Ｈ）、７.４３−７.３１（ｍ，３Ｈ）、６.９３（ｄ，Ｊ＝９.８Ｈｚ，１Ｈ）、６.０２（ｑｕｉｎ，Ｊ＝６.０Ｈｚ，１Ｈ）、５.１９−５.１１（ｍ，２Ｈ）、５.０４（ｄｄｄ，Ｊ＝９.８、７.５、５.８Ｈｚ，２Ｈ）、４.０７（ｄｄ，Ｊ＝１１.９、２.６Ｈｚ，１Ｈ）、３.７９（ｄｄ，Ｊ＝１１.８、３.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.７１（ｓ，３Ｈ）、３.５３（ｔ，Ｊ＝１１.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.３８（ｓ，３Ｈ）、３.２２（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、２.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.０３−２.８８（ｍ，１Ｈ）、２.２４−２.１２（ｍ，１Ｈ）、２.０６−１.９０（ｍ，１Ｈ）、１.６９−１.６０（ｍ，１Ｈ）、０.３８（ｄ，Ｊ＝１２.３Ｈｚ，１Ｈ）；質量：測定値  ５９２（Ｍ＋Ｈ）＋
【０４３１】
実施例１１２
１３−（２,２−ジフルオロエトキシ）−１０−メタンスルホニル−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化１４２】
0006843767.tif 000146
【０４３２】
工程１：１３−（２,２−ジフルオロエトキシ）−１０−メタンスルホニル−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
標記化合物は、２,２−ジフルオロエタノールより、１０−メタンスルホニル−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−１３−（オキセタン−３−イルオキシ）−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンの合成について記載されている操作と同様の操作に従って調製され、５.７ｍｇ（収率２３％）の生成物を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.９９（ｓ，１Ｈ）、８.７０（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.５１−７.４５（ｍ，３Ｈ）、７.４４−７.３３（ｍ，３Ｈ）、６.９３（ｄ，Ｊ＝１０.０Ｈｚ，１Ｈ）、６.５９−６.２５（ｍ，１Ｈ）、５.１７−４.９７（ｍ，２Ｈ）、４.０８（ｄ，Ｊ＝９.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.８５−３.７５（ｍ，１Ｈ）、３.７０（ｓ，３Ｈ）、３.５４（ｔ，Ｊ＝１１.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.４１（ｓ，３Ｈ）、３.２８−３.１６（ｍ，１Ｈ）、３.０３−２.９０（ｍ，１Ｈ）、２.２７−２.１４（ｍ，１Ｈ）、２.０８−１.９１（ｍ，１Ｈ）、１.７１−１.５４（ｍ，１Ｈ）、０.３９（ｄ，Ｊ＝１２.８Ｈｚ，１Ｈ）；質量：測定値  ６００（Ｍ＋Ｈ）＋
【０４３３】
実施例１１３
Ｎ−［（１Ｓ）−１−シクロプロピルエチル］−１０−メタンスルホニル−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１３−アミン
【化１４３】
0006843767.tif 000147
【０４３４】
１ドラムの圧力バイアルに１３−クロロ−１０−メタンスルホニル−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（１７.３ｍｇ、０.０３１ミリモル）を充填し、ＤＭＳＯ（２５０μＬ）に溶かした。その溶液に、（Ｓ）−１−シクロプロピルエタナミン（５３.２ｍｇ、０.６２４ミリモル）を添加した。２時間後、該混合物を５００μＬのメタノールで希釈し、０.４５μシリンジチップフィルターを通して濾過し、分取性ＨＰＬＣ（カラム：ウォーターズ・エックスブリッジ  Ｃ１８  １００ｘ３０ｍｍ  ５ｕ、溶媒：Ａ：９５：５  水／ＡＣＮ；Ｂ：９５：５  ＡＣＮ／水；バッファー：１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ、％Ｂ勾配  ５２％（１５分）、流速：３０ｍＬ／分、１回の注入を２５４ｎｍでモニター観察）に付して精製した。生成物を含有するフラクションをスピードバキュームで一夜濃縮した。該生成物をシリカゲルのスモールプラグを通して濾過し、ＤＣＭで洗浄し、アセトンで溶出して１７.２ｍｇ（収率９１％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.９１（ｓ，１Ｈ）、８.４７（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、８.１６（ｄ，Ｊ＝８.３Ｈｚ，１Ｈ）、７.４９（ｄ，Ｊ＝７.８Ｈｚ，２Ｈ）、７.４２−７.３０（ｍ，４Ｈ）、６.８９（ｄ，Ｊ＝１０.０Ｈｚ，１Ｈ）、４.１４−４.００（ｍ，２Ｈ）、３.８３（ｄｄ，Ｊ＝１１.５、３.３Ｈｚ，１Ｈ）、３.７０（ｓ，３Ｈ）、３.５９−３.４８（ｍ，１Ｈ）、３.３２（ｓ，３Ｈ）、３.２４（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、１.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.０１−２.８７（ｍ，１Ｈ）、２.２２−２.１２（ｍ，１Ｈ）、２.０７−１.８５（ｍ，１Ｈ）、１.７５−１.５８（ｍ，１Ｈ）、１.４８（ｄ，Ｊ＝６.８Ｈｚ，３Ｈ）、０.６９−０.４６（ｍ，５Ｈ）、０.４１（ｄｑ、Ｊ＝９.１、４.７Ｈｚ，１Ｈ）；質量：測定値  ６０３（Ｍ＋Ｈ）＋
【０４３５】
実施例１１４
Ｎ−［（１Ｒ）−１−シクロプロピルエチル］−１０−メタンスルホニル−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１３−アミン
【化１４４】
0006843767.tif 000148
【０４３６】
標記化合物は、（Ｒ）−１−シクロプロピルエタナミン・０.５二塩基性硫酸塩より、Ｎ−［（１Ｓ）−１−シクロプロピルエチル］−１０−メタンスルホニル−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１３−アミンの合成について記載されている操作と同様の操作に従って調製され、６.８ｍｇ（収率５２％）の生成物を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.９１（ｓ，１Ｈ）、８.４８（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、８.１５（ｄ，Ｊ＝８.３Ｈｚ，１Ｈ）、７.５０（ｄ，Ｊ＝７.８Ｈｚ，２Ｈ）、７.４２−７.２９（ｍ，４Ｈ）、６.８９（ｄ，Ｊ＝１０.０Ｈｚ，１Ｈ）、４.１６−４.０２（ｍ，２Ｈ）、３.８６−３.７７（ｍ，１Ｈ）、３.６９（ｓ，３Ｈ）、３.５３（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、１.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.３２（ｓ，３Ｈ）、３.２８−３.１９（ｍ，１Ｈ）、３.００−２.８７（ｍ，１Ｈ）、２.２１−２.１３（ｍ，１Ｈ）、２.０２−１.８７（ｍ，１Ｈ）、１.７３−１.６２（ｍ，１Ｈ）、１.５０（ｄ，Ｊ＝６.５Ｈｚ，３Ｈ）、０.６６−０.４４（ｍ，５Ｈ）、０.４２−０.３４（ｍ，１Ｈ）；質量：測定値  ６０３（Ｍ＋Ｈ）＋
【０４３７】
実施例１１５
Ｎ−エチル−１０−メタンスルホニル−Ｎ−メチル−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１３−アミン
【化１４５】
0006843767.tif 000149
【０４３８】
標記化合物は、Ｎ−エチルメチルアミンより、Ｎ−［（１Ｓ）−１−シクロプロピルエチル］−１０−メタンスルホニル−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１３−アミンの合成について記載されている操作と同様の操作に従って調製され、１４.８ｍｇ（収率９３％）の生成物を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.９０（ｓ，１Ｈ）、８.５１（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、７.４９（ｄ，Ｊ＝７.８Ｈｚ，２Ｈ）、７.４１−７.３０（ｍ，４Ｈ）、６.９３（ｄ，Ｊ＝９.８Ｈｚ，１Ｈ）、４.１１−３.９８（ｍ，３Ｈ）、３.８４−３.７６（ｍ，１Ｈ）、３.６８（ｓ，３Ｈ）、３.５３（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、１.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.４６（ｓ，３Ｈ）、３.３４（ｓ，３Ｈ）、３.２３（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、１.９Ｈｚ，１Ｈ）、３.０１−２.８９（ｍ，１Ｈ）、２.２４−２.１２（ｍ，１Ｈ）、２.０６−１.８８（ｍ，１Ｈ）、１.７３−１.５９（ｍ，１Ｈ）、１.３８（ｔ，Ｊ＝７.０Ｈｚ，３Ｈ）、０.４６（ｄ，Ｊ＝１２.８Ｈｚ，１Ｈ）；質量：測定値  ５７７（Ｍ＋Ｈ）＋
【０４３９】
実施例１１６
１０−メタンスルホニル−Ｎ−メチル−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−Ｎ−（プロパン−２−イル）−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１３−アミン
【化１４６】
0006843767.tif 000150
【０４４０】
標記化合物は、Ｎ−イソプロピルメチルアミンより、Ｎ−［（１Ｓ）−１−シクロプロピルエチル］−１０−メタンスルホニル−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１３−アミンの合成について記載されている操作と同様の操作に従って調製され、１５.７ｍｇ（収率９６％）の生成物を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.９０（ｓ，１Ｈ）、８.５１（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、７.４８（ｄ，Ｊ＝７.８Ｈｚ，２Ｈ）、７.４１−７.２９（ｍ，４Ｈ）、６.９１（ｄ，Ｊ＝９.８Ｈｚ，１Ｈ）、５.１３（ｓｐｔ，Ｊ＝６.７Ｈｚ，１Ｈ）、４.０６（ｄｄ，Ｊ＝１１.５、２.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.８５−３.７６（ｍ，１Ｈ）、３.６７（ｓ，３Ｈ）、３.５３（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、１.６Ｈｚ，１Ｈ）、３.３５（ｓ，３Ｈ）、３.２９（ｓ，３Ｈ）、３.２３（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、２.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.０２−２.８９（ｍ，１Ｈ）、２.２３−２.１３（ｍ，１Ｈ）、２.０６−１.８９（ｍ，１Ｈ）、１.７３−１.５９（ｍ，１Ｈ）、１.４１（ｄｄ，Ｊ＝６.５、２.８Ｈｚ，６Ｈ）、０.４６（ｄ，Ｊ＝１３.１Ｈｚ，１Ｈ）；質量：測定値  ５９１（Ｍ＋Ｈ）＋
【０４４１】
実施例１１７
Ｎ−（２,２−ジフルオロエチル）−１０−メタンスルホニル−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１３−アミン
【化１４７】
0006843767.tif 000151
【０４４２】
標記化合物は、２,２−ジフルオロエチルアミンより、Ｎ−［（１Ｓ）−１−シクロプロピルエチル］−１０−メタンスルホニル−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１３−アミンの合成について記載されている操作と同様の操作に従って調製され、１８.４ｍｇ（収率５６％）の生成物を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.９５（ｓ，１Ｈ）、８.４９（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、８.２５（ｔ，Ｊ＝６.４Ｈｚ，１Ｈ）、７.５３−７.４６（ｍ，２Ｈ）、７.４４−７.３０（ｍ，４Ｈ）、６.９０（ｄ，Ｊ＝１０.０Ｈｚ，１Ｈ）、６.３２−５.９６（ｍ，１Ｈ）、４.２５（ｔｄｄ，Ｊ＝１４.５、６.３、４.０Ｈｚ，２Ｈ）、４.０７（ｄｄ，Ｊ＝１１.７、２.６Ｈｚ，１Ｈ）、３.８２（ｄｄ，Ｊ＝１１.７、３.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.７０（ｓ，３Ｈ）、３.５８−３.４９（ｍ，１Ｈ）、３.３４（ｓ，３Ｈ）、３.２４（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、１.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.０１−２.８７（ｍ，１Ｈ）、２.２１−２.１３（ｍ，１Ｈ）、２.００−１.８６（ｍ，１Ｈ）、１.７３−１.５６（ｍ，１Ｈ）、０.４５（ｄ，Ｊ＝１２.５Ｈｚ，１Ｈ）；質量：測定値  ５９９（Ｍ＋Ｈ）＋
【０４４３】
実施例１１８および１１９
８−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１０−メタンスルホニル−１３−（プロパン−２−イルオキシ）−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化１４８】
0006843767.tif 000152
【０４４４】
工程１：３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−９−メトキシ−６−（メチルスルホニル）−５Ｈ−ピロロ［３,２−ｂ：４,５−ｃ’］ジピリジン
１０−２０ｍＬのマイクロ波バイアルに１,４−ジメチル−５−（トリブチルスタンニル）−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール（６５０ｍｇ、１.６８ミリモル）を充填し、ＤＭＦ（７０１９μＬ）で希釈した。その溶液に、３−ブロモ−９−メトキシ−６−（メチルスルホニル）−５Ｈ−ピロロ［３,２−ｂ：４,５−ｃ’］ジピリジン（５００ｍｇ、１.４０ミリモル）、ヨウ化銅（Ｉ）（４０.１ｍｇ、０.２１１ミリモル）、トリエチルアミン（２９３μＬ、２.１１ミリモル）およびＰｄ（Ｐｈ３Ｐ）４（１２２ｍｇ、０.１０５ミリモル）を添加した。そのバイアルを密封し、超純粋なアルゴンおよび音波処理を用いて２分間脱気処理に付した。該バイアルを予め８０℃に加熱した油浴に入れた。１.５時間後、その加温処理に付した反応物をセライトパッドを通して濾過し、減圧下で濃縮した。得られた固体をＤＣＭに懸濁させ、濾過で集めた。濾過ケーキを少量のＤＣＭで、つづいて数倍の容量のヘキサンで洗浄し、１６５ｍｇの所望の生成物を得た。上澄をカラムに直接積め、フラッシュクロマトグラフィー（２４ｇ  ＩＳＣＯ  レジセップ  Ｒｆ、ＤＣＭ中に／ＤＣＭで入れ、乾燥、フラクションの大きさ：９ｍＬ  １３ｘ１００ｍｍ、ＤＣＭ中メタノール  ０％［７５ｍＬ］、０−４％［２０１ｍＬ］、４％［２０１ｍＬ］、４−１０％［２００ｍＬ］での溶出）に付して精製した。生成物を含有するフラクションを減圧下で濃縮し、以前に濾過した材料と合わせ、３７０ｍｇ（収率７１％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ９.８８（ｓ，１Ｈ）、８.７５（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、８.７２（ｓ，１Ｈ）、７.８３（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、４.４１（ｓ，３Ｈ）、４.０４（ｓ，３Ｈ）、３.２７（ｓ，３Ｈ）、２.４０（ｓ，３Ｈ）；質量：測定値  ３７３（Ｍ＋Ｈ）＋
【０４４５】
工程２：５−（（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル）−３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−９−メトキシ−６−（メチルスルホニル）−５Ｈ−ピロロ［３,２−ｂ：４,５−ｃ’］ジピリジン
２４／４０−５０ｍＬにトリフェニルホスフィン（４２３ｍｇ、１.６１ミリモル）を充填し、ＴＨＦ（４０２８μＬ）に溶かした。該混合物を０℃に冷却し、ジ−tert−ブチルアゾジカルボキシラート（３７１ｍｇ、１.６１ミリモル）を一度に加えた。３０分後、粘度の高い乳白色の固体を形成し、（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メタノール（３６５ｍｇ、１.６１ミリモル）を添加した。２０分後、３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−９−メトキシ−６−（メチルスルホニル）−５Ｈ−ピロロ［３,２−ｂ：４,５−ｃ’］ジピリジン（３００ｍｇ、０.８０６ミリモル）を固体として加えた。４ｍＬのＴＨＦを反応混合物中にある残りのカルボリンを洗浄するのに用いた。１時間後、ＴＦＡ（６２１μＬ、８.０６ミリモル）を添加し、該混合物を３０分間攪拌させ、減圧下で濃縮した。黄色の油状物を酢酸エチルで希釈し、１.５Ｍリン酸三カリウム溶液でクエンチさせ、分離漏斗に移した。層を分離した。粘度の高いエマルジョンを残り、それを濾過で集め、６５ｍｇの所望の生成物を得た。有機相を水およびブラインで洗浄し、硫酸マグネシウムで乾燥させ、濾過し、減圧下で濃縮し、フラッシュクロマトグラフィー：（４０ｇ  ＩＳＣＯ  レジセップ  Ｒｆ、ＤＣＭ中に／ＤＣＭで入れ、乾燥、フラクションの大きさ：２１ｍＬ  １６ｘ１５０ｍｍ、ＤＣＭ中アセトン  ０％［１０２ｍＬ］、０−３０％［４００ｍＬ］、３０％［４００ｍＬ］、３０−１００％［４００ｍＬ］で溶出）に付して精製した。フラクションを集め、ロットを合わせ、３４３ｍｇ（７３.３％収率）の生成物を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ９.００（ｓ，１Ｈ）、８.６９（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、７.５１−７.４５（ｍ，２Ｈ）、７.４４−７.３４（ｍ，４Ｈ）、６.９２（ｄ，Ｊ＝１０.０Ｈｚ，１Ｈ）、４.４３（ｓ，３Ｈ）、３.６８（ｓ，３Ｈ）、３.４２（ｓ，３Ｈ）、２.７７（ｂｒｓ，１Ｈ）、２.３５（ｂｒｓ，１Ｈ）、２.３０−２.１８（ｍ，１Ｈ）、２.１４（ｓ，３Ｈ）、２.００−１.８３（ｍ，３Ｈ）、１.７１−１.４２（ｍ，２Ｈ）、０.５７（ｂｒｓ，１Ｈ）；質量：測定値  ５８１（Ｍ＋Ｈ）＋
【０４４６】
工程３：９−クロロ−５−（（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル）−３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−６−（メチルスルホニル）−５Ｈ−ピロロ［３,２−ｂ：４,５−ｃ’］ジピリジン
２４／４０−１００ｍＬの丸底フラスコに、（Ｓ）−５−（（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル）−３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−９−メトキシ−６−（メチルスルホニル）−５Ｈ−ピロロ［３,２−ｂ：４,５−ｃ’］ジピリジン（３４３ｍｇ、０.５９１ミリモル）を充填し、ＤＭＦ（１７３７μＬ）に溶かし、ＰＯＣｌ３（５０μＬ、０.５３６ミリモル）を添加した。そのフラスコを予め８０℃に加熱した反応ブロックに置いた。２時間後、該反応物を氷上に注ぎ、酢酸エチルで希釈した。反応混合物を炭酸水素ナトリウム固体でゆっくりとクエンチさせた。そのクエンチさせた溶液を分離漏斗に移し、層を分離した。有機相を水で洗浄した。水相を酢酸エチルで抽出し、水性部を破棄した。有機部をブラインで洗浄し、硫酸マグネシウムで乾燥させ、濾過し、減圧下で濃縮した。カラムに入れるために生成物をＤＣＭに溶かそうとする一方で、白色の固体が残存したままであった。固体を濾過で集め、ＮＭＲはそれが所望の生成物であることを示した。上澄を濃縮し、トリチュレーション工程を３回以上繰り返し、１９７ｍｇ（総収量）の純粋な生成物を得た。上澄をフラッシュクロマトグラフィー（２４ｇ  ＩＳＣＯ  レジセップ  Ｒｆ、ＤＣＭ中に／ＤＣＭで入れ、乾燥、フラクションの大きさ：９ｍＬ  １３ｘ１００ｍｍ、ＤＣＭ中酢酸エチル  ０％［１０２ｍＬ］、０−３０％［２５２ｍＬ］、３０％［３００ｍＬ］、３０−１００％［２５２ｍＬ］で溶出）に付して精製した。フラクションを集め、７０ｍｇの所望の生成物を得、それを前に集めたロットと合わせ、２６７ｍｇ（収率７７％）の生成物を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ９.１０（ｓ，１Ｈ）、８.７７（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.５２−７.４６（ｍ，３Ｈ）、７.４６−７.３３（ｍ，３Ｈ）、６.９６（ｄ，Ｊ＝１０.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.７０（ｓ，３Ｈ）、３.５０（ｓ，３Ｈ）、２.７９（ｂｒｓ，１Ｈ）、２.３６（ｂｒｓ，１Ｈ）、２.２６（ｂｒｓ，１Ｈ）、２.１５（ｓ，３Ｈ）、２.０１−１.８８（ｍ，３Ｈ）、１.７５−１.５６（ｍ，２Ｈ）、０.５９（ｄ，Ｊ＝１４.３Ｈｚ，１Ｈ）；質量：測定値  ５８５（Ｍ＋Ｈ）＋
【０４４７】
工程４：８−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１０−メタンスルホニル−１３−（プロパン−２−イルオキシ）−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
１ドラムの圧力バイアルに２−プロパノール（５００μＬ、６.４９ミリモル）を充填した。ＫＯｔＢｕ（９６ｍｇ、０.８５５ミリモル）を添加し、３０分間攪拌させた。９−クロロ−５−（（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル）−３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−６−（メチルスルホニル）−５Ｈ−ピロロ［３,２−ｂ：４,５−ｃ’］ジピリジン（５０ｍｇ、０.０８５ミリモル）を、つづいてＮＭＰ（５００μＬ）を加えた。１０分後、該混合物を炭酸水素ナトリウム飽和溶液でクエンチさせ、ＤＣＭで希釈した。層を分離し、有機相を水およびブラインで洗浄し、水相を破棄した。有機相を合わせ、ブラインで洗浄し、硫酸マグネシウムで乾燥させ、濾過し、高真空下で濃縮した。分取性ＨＰＬＣに付して精製した。粗質量：４４ｍｇ。その粗材料をＮＭＰ（２ｍＬ）に溶かした。カラム：ウォーターズ・エックスブリッジ  Ｃ１８  １００ｘ３０ｍｍ  ５ｕ、溶媒：Ａ：９５：５  水／ＡＣＮ；Ｂ：９５：５  ＡＣＮ／水；バッファー：１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ、％Ｂの勾配  ５０％（１３分）、流速：３０ｍＬ／分、生成物のＲＴ：１０.４５分間、４回の注入を２５４ｎｍでモニター観察した。生成物を含有するフラクションをスピードバキュームで一夜濃縮し、３６ｍｇのラセミ体の生成物を得た。そのラセミ体の混合物をキラルＳＦＣ（キラルセルＯＤ−Ｈ  分取性カラム、３０ｘ２５０ｍｍ、５μｍ粒径；移動相：２０％ＭｅＯＨ／ＣＯ２、１３０バール、温度：３５℃、流速：７０ｍＬ／分（１５分間）；ＵＶモニター観察（２２０ｎｍ）、注入液：０.３５ｍＬ（１ｍＬの１：１  ＣＨＣｌ３：ＭｅＯＨ中に約７ｍｇ）（３６ｍｇを積層注入により精製））に付して分離し、エナンチオマーＡ（１５.２ｍｇ、収率２９％）およびエナンチオマーＢ（１３.５ｍｇ、収率２６％）を得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.９７（ｓ，１Ｈ）、８.６５（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、７.５０−７.４３（ｍ，２Ｈ）、７.４２−７.３１（ｍ，４Ｈ）、６.９０（ｄ，Ｊ＝９.８Ｈｚ，１Ｈ）、５.８４（ｓｐｔ，Ｊ＝６.３Ｈｚ，１Ｈ）、３.６５（ｓ，３Ｈ）、３.４０（ｓ，３Ｈ）、２.８５−２.７２（ｍ，１Ｈ）、２.４０−２.３２（ｍ，１Ｈ）、２.２９−２.２１（ｍ，１Ｈ）、２.１２（ｓ，３Ｈ）、２.０３−１.８７（ｍ，３Ｈ）、１.７２−１.６０（ｍ，４Ｈ）、０.６７−０.５８（ｍ，１Ｈ）；ＳＦＣ  ＲＴ：１０.９５分；質量：測定値  ６０９（Ｍ＋Ｈ）＋；エナンチオマーＢ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.９７（ｓ，１Ｈ）、８.６５（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.４９−７.４３（ｍ，２Ｈ）、７.４２−７.３１（ｍ，４Ｈ）、６.９０（ｄ，Ｊ＝１０.０Ｈｚ，１Ｈ）、５.８４（ｓｐｔ，Ｊ＝６.２Ｈｚ，１Ｈ）、３.６９−３.６３（ｍ，３Ｈ）、３.４０（ｓ，３Ｈ）、２.８５−２.７１（ｍ，１Ｈ）、２.３６（ｄ，Ｊ＝１０.０Ｈｚ，１Ｈ）、２.２９−２.２１（ｍ，１Ｈ）、２.１２（ｓ，３Ｈ）、２.０２−１.８４（ｍ，３Ｈ）、１.６９−１.６２（ｍ，４Ｈ）、０.６８−０.５８（ｍ，１Ｈ）；ＳＦＣ  ＲＴ：１３分；質量：測定値  ６０９（Ｍ＋Ｈ）＋
【０４４８】
実施例１２０および１２１
８−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１０−メタンスルホニル−１３−（３−メトキシアゼチジン−１−イル）−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化１４９】
0006843767.tif 000153
【０４４９】
標記化合物は、３−メトキシアゼチジン・ＨＣｌより、８−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１０−メタンスルホニル−１３−（プロパン−２−イルオキシ）−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンの合成について記載されている操作と同様の操作に従って調製され、３３ｍｇのラセミ体の生成物を得た。エナンチオマーをキラルＳＦＣ（キラルセルＯＤ−Ｈ分取性カラム、３０ｘ２５０ｍｍ、５μｍ  粒径、移動相：２０％ＭｅＯＨ／ＣＯ２、１５０バール、温度：３５℃、流速：７０ｍＬ／分（３９分間）、ＵＶモニター観察（２２０ｎｍ）、注入液：０.７５ｍＬ（１ｍＬのＣＨＣｌ３：ＭｅＯＨ（１：１）に付き約８ｍｇ）（３３ｍｇを積層注入により精製））に付して分離し、エナンチオマーＡ（１３.２ｍｇ、収率４０％）およびエナンチオマーＢ（１３ｍｇ、収率３９％）を得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.９１（ｓ，１Ｈ）、８.４４（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.４９−７.４３（ｍ，２Ｈ）、７.４２−７.２８（ｍ，４Ｈ）、６.９１（ｄ，Ｊ＝９.８Ｈｚ，１Ｈ）、５.２３−４.７５（ｍ，２Ｈ）、４.７２−４.４６（ｍ，２Ｈ）、４.４２（ｔｔ，Ｊ＝６.３、４.２Ｈｚ，１Ｈ）、３.６５（ｓ，３Ｈ）、３.４１（ｓ，３Ｈ）、３.３４（ｓ，３Ｈ）、２.８３−２.７１（ｍ，Ｊ＝９.８Ｈｚ，１Ｈ）、２.３４（ｄ，Ｊ＝９.８Ｈｚ，１Ｈ）、２.２２（ｄ，Ｊ＝１３.６Ｈｚ，１Ｈ）、２.１６（ｓ，３Ｈ）、２.０４−１.７９（ｍ，３Ｈ）、１.７５−１.５７（ｍ，２Ｈ）、０.６５（ｄ，Ｊ＝１０.５Ｈｚ，１Ｈ）；ＳＦＣ  ＲＴ：２５分；質量：測定値  ６３６（Ｍ＋Ｈ）＋；エナンチオマーＢ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.９１（ｓ，１Ｈ）、８.４４（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.４９−７.４３（ｍ，２Ｈ）、７.４２−７.２８（ｍ，４Ｈ）、６.９１（ｄ，Ｊ＝９.８Ｈｚ，１Ｈ）、５.２３−４.７５（ｍ，２Ｈ）、４.７５−４.４５（ｍ，２Ｈ）、４.４２（ｔｔ，Ｊ＝６.３、４.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.６５（ｓ，３Ｈ）、３.４１（ｓ，３Ｈ）、３.３４（ｓ，３Ｈ）、２.８４−２.６９（ｍ，Ｊ＝９.５Ｈｚ，１Ｈ）、２.３９−２.２９（ｍ，１Ｈ）、２.２８−２.１８（ｍ，１Ｈ）、２.１６（ｓ，３Ｈ）、２.０２−１.８０（ｍ，３Ｈ）、１.７４−１.６１（ｍ，２Ｈ）、０.６５（ｄ，Ｊ＝１０.８Ｈｚ，１Ｈ）；ＳＦＣ  ＲＴ：３３.７５分；質量：測定値  ６３６（Ｍ＋Ｈ）＋
【０４５０】
実施例１２２および１２３
８−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１０−メタンスルホニル−Ｎ−（プロパン−２−イル）−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１３−アミン
【化１５０】
0006843767.tif 000154
【０４５１】
標記化合物は、イソプロピルアミンより、８−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１０−メタンスルホニル−１３−（プロパン−２−イルオキシ）−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンの合成について記載されている操作と同様の操作に従って調製され、３０ｍｇのラセミ体の生成物を得た。エナンチオマーをキラルＳＦＣ（キラルセルＯＤ−Ｈ分取性カラム、３０ｘ２５０ｍｍ、５μｍ  粒径、移動相：２０％ＭｅＯＨ／ＣＯ２、１３０バール、温度：３５℃、流速：７０ｍＬ／分（１９分間）、ＵＶモニター観察（２２０ｎｍ）、注入液：０.３５ｍＬ（１ｍＬのＣＨＣｌ３：ＭｅＯＨ（１：１）に付き約１１ｍｇ（２３ｍｇを積層注入により精製））に付して分離し、エナンチオマーＡ（１１.６ｍｇ、収率３１％）およびエナンチオマーＢ（１１.８ｍｇ、収率３１％）を得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.９３（ｓ，１Ｈ）、８.４６（ｄ，Ｊ＝１.５Ｈｚ，１Ｈ）、８.００（ｄ，Ｊ＝７.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.５１−７.４５（ｍ，２Ｈ）、７.４３−７.３０（ｍ，４Ｈ）、６.８８（ｄ，Ｊ＝９.８Ｈｚ，１Ｈ）、４.７５−４.６５（ｍ，１Ｈ）、３.６７（ｓ，３Ｈ）、３.３３（ｓ，３Ｈ）、２.７７（ｄ，Ｊ＝１０.５Ｈｚ，１Ｈ）、２.３３（ｄ，Ｊ＝９.３Ｈｚ，１Ｈ）、２.２７−２.１３（ｍ，４Ｈ）、２.０４−１.８１（ｍ，３Ｈ）、１.７７−１.６３（ｍ，２Ｈ）、１.４６（ｄｄ，Ｊ＝８.５、６.５Ｈｚ，６Ｈ）、０.７３−０.６２（ｍ，１Ｈ）. ＳＦＣ  ＲＴ：１２.６分；質量：測定値  ６０８（Ｍ＋Ｈ）＋；エナンチオマーＢ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.９３（ｓ，１Ｈ）、８.４６（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、８.００（ｄ，Ｊ＝８.０Ｈｚ，１Ｈ）、７.５１−７.４５（ｍ，２Ｈ）、７.４２−７.２９（ｍ，４Ｈ）、６.８８（ｄ，Ｊ＝１０.０Ｈｚ，１Ｈ）、４.７５−４.６４（ｍ，１Ｈ）、３.６７（ｓ，３Ｈ）、３.３３（ｓ，３Ｈ）、２.７７（ｄ，Ｊ＝１０.５Ｈｚ，１Ｈ）、２.３３（ｄ，Ｊ＝９.５Ｈｚ，１Ｈ）、２.２８−２.１３（ｍ，４Ｈ）、２.０５−１.８０（ｍ，３Ｈ）、１.７６−１.６２（ｍ，２Ｈ）、１.４６（ｄｄ，Ｊ＝８.５、６.５Ｈｚ，６Ｈ）、０.７４−０.６３（ｍ，１Ｈ）. ＳＦＣ  ＲＴ：１５.５分；質量：測定値  ６０８（Ｍ＋Ｈ）＋
【０４５２】
実施例１２４および１２５
８−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１０−メタンスルホニル−Ｎ−（２−メチルプロピル）−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１３−アミン
【化１５１】
0006843767.tif 000155
【０４５３】
標記化合物は、イソブチルアミンより、８−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１０−メタンスルホニル−１３−（プロパン−２−イルオキシ）−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンの合成について記載されている操作と同様の操作に従って調製され、１９.６ｍｇのラセミ体の生成物を得た。そのエナンチオマーをキラルＳＦＣ（キラルセルＯＤ−Ｈ分取性カラム、３０ｘ２５０ｍｍ、５μｍ  粒径、移動相：２０％ＭｅＯＨ／ＣＯ２、１５０バール、温度：３５℃、流速：７０ｍＬ／分（１８分間）、ＵＶモニター観察（２２０ｎｍ）、注入液：０.２５ｍＬ（１ｍＬのＭｅＯＨに付き約７ｍｇ）（２０ｍｇを積層注入により精製））に付して分離し、エナンチオマーＡ（７.８ｍｇ、収率２０.６％）およびエナンチオマーＢ（９.８ｍｇ、収率２６％）を得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.９３（ｓ，１Ｈ）、８.４６（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、８.２２（ｔ，Ｊ＝５.９Ｈｚ，１Ｈ）、７.５１−７.４５（ｍ，２Ｈ）、７.４３−７.３６（ｍ，２Ｈ）、７.３６−７.３０（ｍ，２Ｈ）、６.８９（ｄ，Ｊ＝９.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.７０−３.６５（ｍ，５Ｈ）、３.３４（ｓ，３Ｈ）、２.８４−２.７１（ｍ，Ｊ＝９.８Ｈｚ，１Ｈ）、２.３３（ｄ，Ｊ＝８.０Ｈｚ，１Ｈ）、２.２３（ｄ，Ｊ＝１１.０Ｈｚ，１Ｈ）、２.１７（ｓ，３Ｈ）、２.０５−１.８２（ｍ，４Ｈ）、１.７７−１.６０（ｍ，２Ｈ）、１.１２（ｄ，Ｊ＝６.５Ｈｚ，６Ｈ）、０.７３−０.６４（ｍ，１Ｈ）；ＳＦＣ  ＲＴ：１２.９分；質量：測定値  ６２２（Ｍ＋Ｈ）＋；エナンチオマーＢ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.９３（ｓ，１Ｈ）、８.４６（ｄ，Ｊ＝１.５Ｈｚ，１Ｈ）、８.２２（ｔ，Ｊ＝５.９Ｈｚ，１Ｈ）、７.５２−７.４６（ｍ，２Ｈ）、７.４２−７.３６（ｍ，２Ｈ）、７.３６−７.３０（ｍ，２Ｈ）、６.８９（ｄ，Ｊ＝１０.３Ｈｚ，１Ｈ）、３.７０−３.６５（ｍ，５Ｈ）、３.３４（ｓ，３Ｈ）、２.８４−２.７１（ｍ，Ｊ＝９.０Ｈｚ，１Ｈ）、２.３８−２.３０（ｍ，１Ｈ）、２.２９−２.２２（ｍ，１Ｈ）、２.１７（ｓ，３Ｈ）、２.０５−１.８３（ｍ，４Ｈ）、１.７６−１.６３（ｍ，２Ｈ）、１.１２（ｄ，Ｊ＝６.５Ｈｚ，６Ｈ）、０.７６−０.６６（ｍ，１Ｈ）. ＳＦＣ  ＲＴ：１４.５分；質量：測定値  ６２２（Ｍ＋Ｈ）＋
【０４５４】
実施例１２６および１２７
８−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１０−メタンスルホニル−Ｎ−メチル−Ｎ−（プロパン−２−イル）−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１３−アミン
【化１５２】
0006843767.tif 000156
【０４５５】
標記化合物は、Ｎ−イソプロピルメチルアミンより、８−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１０−メタンスルホニル−１３−（プロパン−２−イルオキシ）−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンの合成について記載されている操作と同様の操作に従って調製され、３０.３ｍｇのラセミ体の生成物を得た。エナンチオマーキラルＳＦＣ（キラルセルＯＤ−Ｈ  分取性カラム、３０ｘ２５０ｍｍ、５μｍ 粒径、移動相：３５％ＭｅＯＨ／ＣＯ２、１５０バール、温度：３５℃、流速：７０ｍＬ／分（１２分間）、ＵＶモニター観察（２２０ｎｍ）、注入液：０.５ｍＬ（１ｍＬのＭｅＯＨ当たり約１０ｍｇ）（３０ｍｇを積層注入により精製））に付して分離し、エナンチオマーＡ（１４.４ｍｇ、収率４４.５％）およびエナンチオマーＢ（１４.５ｍｇ、収率４４.８％）を得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.８８（ｓ，１Ｈ）、８.５１（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、７.５０−７.４３（ｍ，２Ｈ）、７.４１−７.３５（ｍ，２Ｈ）、７.３５−７.３１（ｍ，２Ｈ）、６.９０（ｄ，Ｊ＝９.８Ｈｚ，１Ｈ）、５.１３（ｓｐｔ，Ｊ＝６.６Ｈｚ，１Ｈ）、３.６５（ｓ，３Ｈ）、３.３７（ｓ，３Ｈ）、３.２９（ｓ，３Ｈ）、２.８５−２.７２（ｍ，１Ｈ）、２.４０−２.３０（ｍ，１Ｈ）、２.２８−２.２０（ｍ，１Ｈ）、２.１６（ｓ，３Ｈ）、２.０５−１.９１（ｍ，３Ｈ）、１.７７−１.６１（ｍ，２Ｈ）、１.４１（ｔ，Ｊ＝６.３Ｈｚ，６Ｈ）、０.６７（ｄ，Ｊ＝１３.３Ｈｚ，１Ｈ）. ＳＦＣ  ＲＴ：１６.１分；質量：測定値  ６２２（Ｍ＋Ｈ）＋；エナンチオマーＢ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.８８（ｓ，１Ｈ）、８.５１（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.５０−７.４３（ｍ，２Ｈ）、７.４１−７.３５（ｍ，２Ｈ）、７.３５−７.３０（ｍ，２Ｈ）、６.９０（ｄ，Ｊ＝９.８Ｈｚ，１Ｈ）、５.１３（ｓｐｔ，Ｊ＝６.６Ｈｚ，１Ｈ）、３.６７−３.６２（ｍ，３Ｈ）、３.３７（ｓ，３Ｈ）、３.２９（ｓ，３Ｈ）、２.７８（ｓ，１Ｈ）、２.４０−２.３０（ｍ，１Ｈ）、２.２４（ｂｒｓ，１Ｈ）、２.１６（ｓ，３Ｈ）、２.０５−１.８９（ｍ，３Ｈ）、１.７６−１.６２（ｍ，２Ｈ）、１.４１（ｔ，Ｊ＝６.４Ｈｚ，６Ｈ）、０.６７（ｓ，１Ｈ）. ＳＦＣ  ＲＴ：１８.６分；質量：測定値  ６２２（Ｍ＋Ｈ）＋
【０４５６】
実施例１２８
１３−メトキシ−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化１５３】
0006843767.tif 000157
【０４５７】
工程１：５−ブロモ−２’−メトキシ−３−ニトロ−２,３’−ビピリジン
２４／４０−２００ｍＬの丸底フラスコに、２,５−ジブロモ−３−ニトロピリジン（３.５４ｇ、１２.６ミリモル）、（２−メトキシピリジン−３−イル）ボロン酸（２.０１７ｇ、１３.２ミリモル）およびＰｄＣｌ２（ｄｐｐｆ）−ＣＨ２Ｃｌ２アダクツ（０.５１３ｇ、０.６２８ミリモル）を充填した。その混合物をＴＨＦ（５０.２ｍｌ）に溶かし、２Ｍリン酸三カリウム（１８.８４ｍｌ、３７.７ミリモル）を添加した。その混合物を音波処理および超純粋なアルゴンを５分間にわたって用いて脱気させた。該混合物を８０℃に加熱した。４.５時間後、その混合物を冷却し、濃縮して大部分のＴＨＦを除去し、次に酢酸エチルで希釈し、水およびブラインで洗浄した。有機相をＭｇＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮して褐色の固体を得た。この材料をＤＣＭ中のブロー乾燥させたドライカラムに入れ、ＳｉＯ２（４０ｇ）にて、ヘキサン（９６ｍＬ）、５０％ＤＣＭ／ヘキサン（４８０ｍＬ）、５０〜１００％ＤＣＭ／ヘキサン（３８４ｍＬ、線形勾配）、ＤＣＭ（２４０ｍＬ）、０〜１０％酢酸エチル／ＤＣＭ（３８４ｍＬ、線形勾配）、１０％酢酸エチル／ＤＣＭ（３６０ｍＬ）で溶出して精製し、２.６ｇ（収率６７％）の生成物を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.９４（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、８.４２（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、８.３０（ｄｄ，Ｊ＝５.０、２.０Ｈｚ，１Ｈ）、７.９９（ｄｄ，Ｊ＝７.４、１.９Ｈｚ，１Ｈ）、７.１１（ｄｄ，Ｊ＝７.３、５.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.８７（ｓ，３Ｈ）；質量：測定値  ３１０（Ｍ＋Ｈ）＋
【０４５８】
工程２：３−ブロモ−９−メトキシ−５Ｈ−ピロロ［３,２−ｂ：４,５−ｃ’］ジピリジン
５−ブロモ−２’−メトキシ−３−ニトロ−２,３’−ビピリジン（２.６ｇ、８.３８ミリモル）およびＤＰＰＥ（５.０１ｇ、１２.６ミリモル）の４０ｍＬの圧力定格バイアルに、１,２−ジクロロベンゼン（２０ｍＬ）を添加した。該バイアルを密封し、１６５℃に加熱した。３時間後、該バイアルを外界温度にまで冷却させ、次にその溶液をジエチルエーテルで希釈し、濾過した。濾液を濃縮し、ＤＣＭでトリチュレートし、濾過した。この固体を再びトリチュレートし、ＤＣＭから濾過し、１.０２ｇ（収率４４％）の生成物を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.７６（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、８.４１（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.２０（ｄ，Ｊ＝５.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.９２（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、７.０６（ｄ，Ｊ＝５.８Ｈｚ，１Ｈ）、４.２９（ｓ，３Ｈ）；質量：測定値  ２７９（Ｍ＋Ｈ）＋
【０４５９】
工程３：１３−メトキシ−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
オーブン乾燥の２−５ｍＬのマイクロ波バイアルに、４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−５−（トリブチルスタンニル）−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール（４２０ｍｇ、１.０８ミリモル）を充填し、ＤＭＦ（４４９５μＬ）で希釈した。その溶液に３−ブロモ−９−メトキシ−５Ｈ−ピロロ［３,２−ｂ：４,５−ｃ’］ジピリジン（２５０ｍｇ、０.８９９ミリモル）、ヨウ化銅（Ｉ）（２５.７ｍｇ、０.１３５ミリモル）、トリエチルアミン（１８８μＬ、１.３５ミリモル）およびＰｄ（Ｐｈ３Ｐ）４（７８ｍｇ、０.０６７ミリモル）を添加した。該バイアルを密封し、超純粋なアルゴンおよび音波処理を２分間用いて脱気処理に供した。該バイアルを密封し、予め８０℃に加熱した油浴に入れた。３５分後、その混合物を室温に冷却し、セライトパッドを通して濾過した。該溶液を減圧下で濃縮し、フラッシュクロマトグラフィー（２４ｇ  ＩＳＣＯ  レジセップ  Ｒｆ、ＤＣＭ中に／ＤＣＭで入れて乾燥させ、フラクションの大きさ：９ｍＬ  １３ｘ１００ｍｍ、ＤＣＭ中メタノール  ０％［１００ｍＬ］、０−５％［１７５ｍＬ］、５％［１２５ｍＬ］、５−７％［２０１ｍＬ］、７％［１５０ｍＬ］で溶出させる）に付して精製した。フラクションを集め、２６０ｍｇ（収率９７％）の生成物を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.７３（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.６８（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、８.２５（ｄ，Ｊ＝６.０Ｈｚ，１Ｈ）、７.７２（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、７.１３（ｄ，Ｊ＝５.８Ｈｚ，１Ｈ）、４.３３（ｓ，３Ｈ）、４.０３（ｓ，３Ｈ）；質量：測定値  ２９８（Ｍ＋Ｈ）＋
【０４６０】
工程４：１３−メトキシ−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
２４／４０−５０ｍＬにトリフェニルホスフィン（４５９ｍｇ、１.７５ミリモル）を充填し、ＴＨＦ（４３７２μＬ）に溶かした。その混合物を０℃に冷却し、ジ−tert−ブチル  アゾジカルボキシラート（４０３ｍｇ、１.７５ミリモル）を一度に添加した。３０分後、その黄色溶液は粘度の高い乳白色のスラリーになった。（Ｒ）−フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メタノール（３３６ｍｇ、１.７５ミリモル）を加え、１０分後に、１３−メトキシ−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（２６０ｍｇ、０.８７４ミリモル）を固体として加え、さらなる量のＴＨＦ（４３７２μＬ）を添加し、残りのカルボリンを溶かし、それを反応混合物に加えた。氷浴を取り外した。４５分後、ＴＦＡ（６７４μＬ、８.７４ミリモル）を添加して反応物をクエンチさせ、その混合物を１０分間攪拌させ、減圧下で濃縮した。その黄色の油状物を酢酸エチルで希釈し、１.５Ｍリン酸三カリウム溶液でクエンチさせ、該溶液を分離漏斗に移した。層を分離し、有機相を水、ブラインで洗浄し、濾過し、硫酸マグネシウムで乾燥させ、減圧下で濃縮し、フラッシュクロマトグラフィー（４０ｇ  ＩＳＣＯ  レジセップ  Ｒｆ、ＤＣＭ中に／ＤＣＭで入れて乾燥させ、フラクションの大きさ：９ｍＬ  １３ｘ１００ｍｍ、およびＤＣＭ中アセトン  ０％［１３０ｍＬ］、０−３０％［２５０ｍＬ］、３０％［２５０ｍＬ］、３０−５０％［２５０ｍＬ］、５０％［２５０ｍＬ］、５０−７０％［２５０ｍＬ］で溶出）に付して精製した。フラクションを集め、１９４ｍｇ（収率４７.０％）の生成物を得た。１０ｍｇの精製した生成物を１ｍＬのメタノールで希釈し、分取性ＨＰＬＣ（ウォーターズ・エックスブリッジ  Ｃ１８  １００ｘ３０ｍｍ  ５ｕ、溶媒：Ａ：９５：５  水／ＡＣＮ；Ｂ：９５：５  ＡＣＮ／水；バッファー：１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ、％Ｂの勾配 ３０％（１５分）、流速：３０ｍＬ／分）に付して精製した。生成物を含有するフラクションを減圧下で濃縮した。得られた固体をシリカゲルプラグを通して濾過し、該生成物をアセトンで溶出した。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.６２（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、８.２９（ｄ，Ｊ＝６.３Ｈｚ，１Ｈ）、７.６０（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.４６−７.４１（ｍ，２Ｈ）、７.４０−７.２８（ｍ，４Ｈ）、５.４６（ｄ，Ｊ＝１０.８Ｈｚ，１Ｈ）、４.３２（ｓ，３Ｈ）、４.０６（ｄｄ，Ｊ＝１１.７、２.９Ｈｚ，１Ｈ）、３.９１−３.８３（ｍ，４Ｈ）、３.５４（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、１.９Ｈｚ，１Ｈ）、３.３６（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、２.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.０７（ｑｔ，Ｊ＝１１.１、３.６Ｈｚ，１Ｈ）、２.０７−１.９８（ｍ，１Ｈ）、１.６６−１.５２（ｍ，１Ｈ）、１.４５−１.３２（ｍ，１Ｈ）、１.０６（ｄ，Ｊ＝１２.８Ｈｚ，１Ｈ）；質量：測定値  ４７２（Ｍ＋Ｈ）＋
【０４６１】
実施例１２９
１３−エトキシ−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化１５４】
0006843767.tif 000158
【０４６２】
工程１：１３−クロロ−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
２.０−５.０ｍＬのマイクロ波バイアルに１３−メトキシ−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（１９６ｍｇ、０.４１６ミリモル）を充填し、ＤＭＦ（４１５６μＬ）に溶かした。その溶液に、ＰＯＣｌ３（３８７μＬ、４.１６ミリモル）を添加した。そのバイアルを密封し、予め８０℃に加熱した反応ブロックに置いた。４時間後、反応混合物を氷水に注ぎ、炭酸水素ナトリウム固体で中和した。その粗混合物を酢酸エチルで希釈し、分離漏斗に移し、そこで層を分離した。有機部をブライン（ｘ３）で洗浄した。水性部を合わせ、酢酸エチルで抽出し、水性部を破棄した。有機部を合わせ、ブラインで洗浄し、硫酸マグネシウムで乾燥させ、濾過し、減圧下で濃縮し、フラッシュクロマトグラフィー（２４ｇ  ＩＳＣＯ  レジセップ  Ｒｆ、ＤＣＭ中に／ＤＣＭで入れ、乾燥、フラクションの大きさ：９ｍＬ  １３ｘ１００ｍｍ、ＤＣＭ中アセトン  ０％［１２５ｍＬ］、０−３５％［３３３ｍＬ］、３５％［１６５ｍＬ］、３５−１００％［２０１ｍＬ］で溶出）に付して精製した。フラクションを集め、１３３ｍｇ（収率６７.２％）の生成物を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.７２（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、８.５１（ｄ，Ｊ＝６.０Ｈｚ，１Ｈ）、７.６７（ｄ，Ｊ＝１.５Ｈｚ，１Ｈ）、７.６０（ｄ，Ｊ＝６.０Ｈｚ，１Ｈ）、７.４５−７.３３（ｍ，５Ｈ）、５.５２（ｄ，Ｊ＝１０.８Ｈｚ，１Ｈ）、４.１１−４.０５（ｍ，１Ｈ）、３.９２−３.８６（ｍ，４Ｈ）、３.６０−３.５１（ｍ，１Ｈ）、３.３６（ｔｄ，Ｊ＝１１.８、２.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.０８（ｓ，１Ｈ）、２.０５（ｄ，Ｊ＝１３.３Ｈｚ，１Ｈ）、１.６６−１.５２（ｍ，１Ｈ）、１.４５−１.３２（ｍ，１Ｈ）、１.０６（ｄ，Ｊ＝１２.５Ｈｚ，１Ｈ）；質量：測定値  ４７６（Ｍ＋Ｈ）＋
【０４６３】
工程２：１３−エトキシ−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
１ドラムの圧力バイアルにエタノール（２５０μＬ、４.２８ミリモル）を充填し、ＫＯｔＢｕ（２３.５７ｍｇ、０.２１０ミリモル）を一度に加えた。１０分後、ＮＭＰ（１５０μＬ）に溶かした１３−クロロ−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（１０ｍｇ、０.０２１ミリモル）を添加した。そのバイアルを予め５５℃に加熱した反応ブロックに置いた。２時間後、該混合物を炭酸水素ナトリウム飽和溶液でクエンチさせ、メタノールで希釈した。無機固体を０.４５μシリンジチップフィルターを通して濾過し、その透明な溶液を分取性ＨＰＬＣ（カラム：ウォーターズ・エックスブリッジ  Ｃ１８  １００ｘ３０ｍｍ  ５ｕ、溶媒：Ａ：９５：５  水／ＡＣＮ；Ｂ：９５：５  ＡＣＮ／水；バッファー：１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ、％Ｂ：３２％（２０分）、流速：３０ｍＬ／分、１注入を２５４ｎｍでモニター観察）に付して精製した。生成物を含有するフラクションを集め、減圧下で濃縮した。得られた固体をシリカゲルプラグを通して濾過し、該生成物をアセトンで溶出して５.１ｍｇ（収率４９.５％）の生成物を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.６２（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、８.２７（ｄ，Ｊ＝６.０Ｈｚ，１Ｈ）、７.５７（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.４５−７.３９（ｍ，２Ｈ）、７.３９−７.２９（ｍ，３Ｈ）、７.２６（ｄ，Ｊ＝６.３Ｈｚ，１Ｈ）、５.４６（ｄ，Ｊ＝１０.８Ｈｚ，１Ｈ）、４.８４（ｑ，Ｊ＝７.１Ｈｚ，２Ｈ）、４.０６（ｄｄ，Ｊ＝１１.８、２.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.９１−３.８３（ｍ，４Ｈ）、３.５４（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、２.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.３５（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、２.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.１３−３.００（ｍ，１Ｈ）、２.０３（ｄ，Ｊ＝１３.１Ｈｚ，１Ｈ）、１.６６−１.５２（ｍ，４Ｈ）、１.４６−１.３２（ｍ，１Ｈ）、１.０７（ｄ，Ｊ＝１３.３Ｈｚ，１Ｈ）；質量：測定値  ４８６（Ｍ＋Ｈ）＋
【０４６４】
実施例１３０
１３−（シクロプロピルメトキシ）−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化１５５】
0006843767.tif 000159
【０４６５】
標記化合物は、シクロプロパンメタノールより、１３−エトキシ−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンの合成について記載されている操作と同様の操作に従って調製され、５.８ｍｇ（収率５３.４％）の生成物を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.６２（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、８.２５（ｄ，Ｊ＝６.０Ｈｚ，１Ｈ）、７.５７（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.４５−７.４０（ｍ，２Ｈ）、７.３８−７.３０（ｍ，３Ｈ）、７.２６（ｄ，Ｊ＝６.０Ｈｚ，１Ｈ）、５.４６（ｄ，Ｊ＝１０.５Ｈｚ，１Ｈ）、４.６６−４.５４（ｍ，２Ｈ）、４.０６（ｄｄ，Ｊ＝１１.８、３.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.９１−３.８２（ｍ，４Ｈ）、３.５４（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、２.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.３５（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、１.９Ｈｚ，１Ｈ）、３.１３−３.００（ｍ，１Ｈ）、２.０３（ｄ，Ｊ＝１２.８Ｈｚ，１Ｈ）、１.６２−１.５１（ｍ，２Ｈ）、１.４６−１.３２（ｍ，１Ｈ）、１.０８（ｄ，Ｊ＝１３.１Ｈｚ，１Ｈ）、０.６８−０.６１（ｍ，２Ｈ）、０.５４−０.４８（ｍ，２Ｈ）；質量：測定値  ５１２（Ｍ＋Ｈ）＋
【０４６６】
実施例１３１
５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−１３−（プロパン−２−イルオキシ）−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン
【化１５６】
0006843767.tif 000160
【０４６７】
標記化合物は、２−プロパノールより、１３−エトキシ−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエンの合成について記載されている操作と同様の操作に従って調製され、５.６ｍｇ（収率５２.８％）の生成物を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.６０（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、８.２６（ｄ，Ｊ＝６.０Ｈｚ，１Ｈ）、７.５４（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.４４−７.３９（ｍ，２Ｈ）、７.３９−７.３０（ｍ，３Ｈ）、７.２３（ｄ，Ｊ＝６.０Ｈｚ，１Ｈ）、５.７３（ｓｐｔ，Ｊ＝６.３Ｈｚ，１Ｈ）、５.４５（ｄ，Ｊ＝１０.８Ｈｚ，１Ｈ）、４.０５（ｄｄ，Ｊ＝１１.８、２.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.９２−３.８１（ｍ，４Ｈ）、３.５４（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、２.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.３５（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、２.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.１３−２.９９（ｍ，１Ｈ）、２.０３（ｄ，Ｊ＝１４.１Ｈｚ，１Ｈ）、１.５９（ｄｄ，Ｊ＝６.３、４.３Ｈｚ，７Ｈ）、１.４６−１.３２（ｍ，１Ｈ）、１.１１−１.０２（ｍ，１Ｈ）；質量：測定値  ５００（Ｍ＋Ｈ）＋
【０４６８】
実施例１３２
Ｎ−エチル−Ｎ−メチル−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１３−アミン
【化１５７】
0006843767.tif 000161
【０４６９】
１ドラムの圧力バイアルに１３−クロロ−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン（１０ｍｇ、０.０２１ミリモル）を充填し、ＮＭＰ（１５０μＬ）に溶かした。Ｎ−エチルメチルアミン（１５０μＬ、１.７３ミリモル）を加え、予め９０℃に加熱した加熱ブロックに置いた。４時間後、反応が完了し、それを分取性ＨＰＬＣ（カラム：ウォーターズ・エックスブリッジ  Ｃ１８  １００ｘ３０ｍｍ  ５ｕ、溶媒：Ａ：９５：５  水／ＡＣＮ；Ｂ：９５：５  ＡＣＮ／水；バッファー：１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ、％Ｂ：４３％（１０分）、流速：３０ｍＬ／分、１回の注入を２５４ｎｍでモニター観察）に付して直接精製した。生成物を含有するフラクションを減圧下で濃縮した。得られた固体をシリカゲルプラグを通して洗浄し、該生成物をアセトンで溶出し、７.５ｍｇ（収率６９.４％）の生成物を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.５１（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、８.３２（ｄ，Ｊ＝６.０Ｈｚ，１Ｈ）、７.５２（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、７.４６−７.４０（ｍ，２Ｈ）、７.３９−７.２８（ｍ，３Ｈ）、７.０９（ｄ，Ｊ＝６.０Ｈｚ，１Ｈ）、５.４７（ｄ，Ｊ＝１０.５Ｈｚ，１Ｈ）、４.０９−３.９６（ｍ，３Ｈ）、３.９０−３.８４（ｍ，４Ｈ）、３.５４（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、１.９Ｈｚ，１Ｈ）、３.４０−３.３０（ｍ，４Ｈ）、３.１４−３.００（ｍ，１Ｈ）、２.０４（ｄ，Ｊ＝１３.６Ｈｚ，１Ｈ）、１.６８−１.５２（ｍ，１Ｈ）、１.４８−１.３４（ｍ，１Ｈ）、１.３３−１.２８（ｍ，３Ｈ）、１.１０−１.０３（ｍ，１Ｈ）；質量：測定値  ４９９（Ｍ＋Ｈ）＋
実施例１３３
Ｎ−（２,２−ジフルオロエチル）−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１３−アミン
【化１５８】
0006843767.tif 000162
【０４７０】
標記化合物は、２,２−ジフルオロエチルアミンより、Ｎ−エチル−Ｎ−メチル−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１３−アミンの合成について記載されている操作と同様の操作に従って調製され、１２.４ｍｇ（収率８９％）の生成物を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.４３（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、８.２３（ｄ，Ｊ＝６.０Ｈｚ，１Ｈ）、７.５４（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.４６−７.４１（ｍ，２Ｈ）、７.３９−７.２９（ｍ，３Ｈ）、７.２５（ｔ，Ｊ＝６.４Ｈｚ，１Ｈ）、７.０１（ｄ，Ｊ＝６.０Ｈｚ，１Ｈ）、６.３２−５.９７（ｍ，１Ｈ）、５.３８（ｄ，Ｊ＝１０.５Ｈｚ，１Ｈ）、４.２３−４.０９（ｍ，２Ｈ）、４.０５（ｄｄ，Ｊ＝１１.７、２.６Ｈｚ，１Ｈ）、３.９３−３.８５（ｍ，４Ｈ）、３.５３（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、２.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.３７（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、２.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.１１−２.９９（ｍ，１Ｈ）、１.９６（ｄ，Ｊ＝１３.１Ｈｚ，１Ｈ）、１.６２−１.５０（ｍ，１Ｈ）、１.４７−１.３４（ｍ，１Ｈ）、１.１２（ｄ，Ｊ＝１２.８Ｈｚ，１Ｈ）；質量：測定値  ５２１（Ｍ＋Ｈ）＋
【０４７１】
実施例１３４
５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−Ｎ−（２,２,２−トリフルオロエチル）−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１３−アミン
【化１５９】
0006843767.tif 000163
【０４７２】
標記化合物は、２,２,２−トリフルオロエチルアミンより、Ｎ−エチル−Ｎ−メチル−５−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（１３）,２（７）,３,５,９,１１−ヘキサエン−１３−アミンの合成について記載されている操作と同様の操作に従って調製され、６.３ｍｇ（収率５５％）の生成物を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.４３（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、８.２６（ｄ，Ｊ＝６.０Ｈｚ，１Ｈ）、７.５５（ｄ，Ｊ＝１.５Ｈｚ，１Ｈ）、７.４６−７.４１（ｍ，２Ｈ）、７.３９−７.２８（ｍ，４Ｈ）、７.０４（ｄ，Ｊ＝６.３Ｈｚ，１Ｈ）、５.３８（ｄ，Ｊ＝１０.５Ｈｚ，１Ｈ）、４.５１（ｑｄ，Ｊ＝９.１、６.８Ｈｚ，２Ｈ）、４.０８−４.０１（ｍ，１Ｈ）、３.９３−３.８４（ｍ，４Ｈ）、３.５３（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、２.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.３７（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、２.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.１２−２.９９（ｍ，１Ｈ）、１.９６（ｄ，Ｊ＝１２.８Ｈｚ，１Ｈ）、１.５９−１.４９（ｍ，１Ｈ）、１.４７−１.３３（ｍ，１Ｈ）、１.１６（ｄ，Ｊ＝１３.６Ｈｚ，１Ｈ）；質量：測定値  ５３９（Ｍ＋Ｈ）＋
【０４７３】
実施例１３５
メチル  ５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１３−メトキシ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（９）,２,４,６,１０,１２−ヘキサエン−１０−カルボキシラート
【化１６０】
0006843767.tif 000164
【０４７４】
工程１：メチル  ６−メトキシ−５−（４,４,５,５−テトラメチル−１,３,２−ジオキサボロラン−２−イル）ニコチナート
２５０ｍＬの丸底フラスコに、メチル  ５−ブロモ−６−メトキシニコチナート（３.７７ｇ、１５.３ミリモル）を充填し、ジオキサン（６１.３ｍｌ）に溶かした。その攪拌溶液に、酢酸カリウム（３.０１ｇ、３０.６ミリモル）、ビス（ピナコラト）ジボロン（４.４７ｇ、１７.６ミリモル）およびＰｄＣｌ２（ｄｐｐｆ）（０.１１２ｇ、０.１５３ミリモル）を添加した。該フラスコを密封し、該溶液にアルゴン気体を通気しながら５分間音波処理に付すことで脱気処理に供した。反応フラスコを予め８０℃に加熱した油浴に入れ、一夜攪拌した。１７.５時間後、該混合物を室温に冷却し、さらなる量のビス（ピナコラト）ジボロン（２.０ｇ、７.８７ミリモル）およびＰｄＣｌ２（ｄｐｐｆ）（４５０ｍｇ、０.６１５ミリモル）を添加した。該フラスコを密封し、上記されるように脱気処理に供し、加熱を４時間続け、次に混合物を冷却し、減圧下で濃縮して黒色の固体を得た。この固体を酢酸エチルに溶かした。水を加え、該混合物をセライトパッドを通して濾過した。その濾液を分離漏斗に移し、層を分離した。有機部を水（ｘ１）およびブライン（ｘ２）で洗浄し、硫酸マグネシウムで乾燥させ、濾過し、減圧下で濃縮した。粗残渣をフラッシュクロマトグラフィー（４０ｇ  ＩＳＣＯ  レジセップ  Ｒｆ  ドライカラム上にてＤＣＭ中に入れ、窒素流の下で乾燥させ、０％−５０％酢酸エチル／ヘキサンで溶出した）に付して精製し、標記化合物（３.５２ｇ、１２.０ミリモル、７８％収率）を結晶性の白色の固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.８９（ｄ，Ｊ＝２.５Ｈｚ，１Ｈ）、８.５６（ｄ，Ｊ＝２.５Ｈｚ，１Ｈ）、４.０４（ｓ，３Ｈ）、３.９２（ｓ，３Ｈ）、１.３７（ｓ，１２Ｈ）；ＬＣＭＳ：Ｒｔ＝０.９７分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋  ２９４：（ウォーターズ・アクイティＳＤＳ．カラム：ＢＥＨ  １８  ２.１ｘ５０ｍｍ  １.７μｍ（１.５分勾配）２−９８％Ｂ；流速＝０.８ｍＬ／分；溶媒Ａ：Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：ＡＣＮ−０.１％ＴＦＡ）
【０４７５】
工程２：メチル  ５−ブロモ−２’−メトキシ−３−ニトロ−［２,３’−ビピリジン］−５’−カルボキシラート
メチル  ６−メトキシ−５−（４,４,５,５−テトラメチル−１,３,２−ジオキサボロラン−２−イル）ニコチナート（３.５２ｇ、１２.０ミリモル）を含有する２５０ｍＬの丸底フラスコに、ＴＨＦ（１００ｍＬ）を添加した。この溶液に、２,５−ジブロモ−３−ニトロピリジン（４.０６ｇ、１４.４ミリモル）、２.０Ｍ三塩基性リン酸カリウム（１２.０１ｍＬ、２４.０ミリモル）およびＰｄＣｌ２（ｄｐｐｆ）（０.３００ｇ、０.４１０ミリモル）を添加した。該フラスコを密封し、該溶液にアルゴン気体を通気しながら音波処理に供することにより脱気処理に付した。次にそのフラスコを予め６５℃に加熱した油浴に入れた。１時間後、その混合物を冷却し、減圧下で濃縮した。得られた褐色の固体を酢酸エチルに溶かし、水で希釈した。二相混合液をセライトパッドを通して濾過し、分離漏斗に移し、そこで層を分けた。有機層を水（ｘ１）およびブライン（ｘ２）で洗浄し、硫酸マグネシウムで乾燥させ、濾過して濃縮させた。その粗生成物をフラッシュクロマトグラフィー（４０ｇ  ＩＳＣＯ  レジセップ  Ｒｆ、ドライカラム上にてＤＣＭ中に入れ、窒素流の下で乾燥させ、０−１５％酢酸エチル／ヘキサンで溶出）に付して精製し、標記化合物（１.６７ｇ、４.５４ミリモル、３７.８％収率）を固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.９７（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、８.９４（ｄ，Ｊ＝２.５Ｈｚ，１Ｈ）、８.５７（ｄ，Ｊ＝２.３Ｈｚ，１Ｈ）、８.４６（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.９７−３.９５（ｍ，３Ｈ）、３.９４（ｓ，３Ｈ）；ＬＣＭＳ：Ｒｔ＝１.２４分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋  ３６９：（ウォーターズ・アクイティＳＤＳ  カラム：ＢＥＨ  １８  ２.１ｘ５０ｍｍ  １.７μｍ（１.５分勾配）２−９８％Ｂ；流速＝０.８ｍＬ／分；溶媒Ａ：Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：ＡＣＮ−０.１％ＴＦＡ）
【０４７６】
工程３：メチル  ３−ブロモ−９−メトキシ−５Ｈ−ピロロ［３,２−ｂ：４,５−ｃ’］ジピリジン−６−カルボキシラート
１００ｍＬの丸底フラスコに、メチル  ５−ブロモ−２’−メトキシ−３−ニトロ−［２,３’−ビピリジン］−５’−カルボキシラート（２.４２ｇ、６.５７ミリモル）および１,２−ビス（ジフェニルホスフィノ）エタン（３.９３ｇ、９.８６ミリモル）を充填した。該混合物を１,２−ジクロロベンゼン（２１.９ｍｌ）に懸濁させ、バルーンによる窒素雰囲気下で密封し、予め１６０℃に加熱した油浴に入れた。３０分後、該混合物を室温にまで冷却させ、ジエチルエーテルを添加し、結果として沈殿物の形成がもたらされ、それを濾過で集めた。その粗材料をＤＣＭでトリチュレートし、２５０ｍｇの所望の生成物を黄褐色の固体として得、それを濾過で集め、１Ｈ  ＮＭＲで特徴付けた。上澄を減圧下で濃縮し、フラッシュクロマトグラフィー（４０ｇ  ＩＳＣＯ  レジセップ  Ｒｆ、ドライカラム上にてＤＣＭ中に入れ、窒素流の下で乾燥させ、ＤＣＭ中酢酸エチル  ０％［１５０ｍＬ］、０−１５％［５００ｍＬ］、１５％［６００ｍＬ］で溶出）に付して精製した。生成物含有のフラクションを濃縮し、褐色の不純物の固体を得た。この固体をＤＣＭでトリチュレートし、所望の生成物を濾過で集めた。濾液をこのように多様な個々のトリチュレーションに付し、ロットを合わせ、標記化合物（９５０ｍｇ、２.８３ミリモル、収率４３.０％）を明褐色の固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  １０.０４（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.８６（ｓ，１Ｈ）、８.７８（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、８.００（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、４.３６（ｓ，３Ｈ）、４.０５（ｓ，３Ｈ）
【０４７７】
工程４：（Ｓ）−メチル  ３−ブロモ−９−メトキシ−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピロロ［３,２−ｂ：４,５−ｃ’］ジピリジン−６−カルボキシラート
１００ｍＬの丸底フラスコに、トリフェニルホスフィン（６２４ｍｇ、２.３８ミリモル）を充填し、ＴＨＦ（５ｍＬ）に溶かした。その溶液を氷浴で冷却し、ＴＨＦ（１ｍＬ）に溶かしたジ−tert−ブチル  アゾジカルボキシラート（５４８ｍｇ、２.３８ミリモル）を滴下して加えて黄色の溶液を得、それは３０分後に粘度の高い白色の沈殿物となった。次に（Ｒ）−フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メタノール（４５８ｍｇ、２.３８ミリモル）を一度に加え、その混合物を４５分間攪拌した。メチル  ３−ブロモ−９−メトキシ−５Ｈ−ピロロ［３,２−ｂ：４,５−ｃ’］ジピリジン−６−カルボキシラート（４００ｍｇ、１.１９ミリモル）を部分的にＴＨＦ（２０ｍＬ）に懸濁させ、反応物に１０分間にわたって滴下して加えた。氷浴を取り外し、反応物を室温までの加温に供した。２.５時間後、トリフルオロ酢酸（０.９１７ｍＬ、１１.９ミリモル）を添加し、該混合物を２０分間攪拌し、次に減圧下で濃縮した。該混合物を酢酸エチルで希釈し、１.５Ｍリン酸カリウム水溶液でクエンチさせた。そのフラスコの中身を分離漏斗に移し、層を分離した。有機部を水（ｘ２）およびブライン（ｘ１）で洗浄した。水性部を合わせ、酢酸エチル（ｘ２）で逆抽出して破棄した。有機部を合わせ、ブライン（ｘ１）で洗浄し、硫酸マグネシウムで乾燥させ、減圧下で濃縮して、フラッシュクロマトグラフィー（４０ｇ  ＩＳＣＯ  レジセップ  Ｒｆ、ドライカラム上にてＤＣＭ中に入れ、窒素流の下で乾燥させ、ＤＣＭ中酢酸エチル  ０％［１０２ｍＬ］、０−１５％［３５２ｍＬ］、１５％［５５２ｍＬ］、１５−５０％［１０００ｍＬ］で溶出）に付して精製した。生成物含有のフラクションから、（Ｓ）−メチル  ３−ブロモ−９−メトキシ−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピロロ［３,２−ｂ：４,５−ｃ’］ジピリジン−６−カルボキシラート（５８１ｍｇ、１.１４ミリモル、９６％収率）を非晶質の白色の固体として得、それは不純物として２８％のメチル  ３−ブロモ−９−メトキシ−５Ｈ−ピロロ［３,２−ｂ：４,５−ｃ’］ジピリジン−６−カルボキシラートを含有した。該材料をそのままで使用した。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.８１（ｓ，１Ｈ）、８.６９（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.８０（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、７.５７（ｄ，Ｊ＝７.５Ｈｚ，２Ｈ）、７.４２−７.３６（ｍ，２Ｈ）、７.３３（ｄ，Ｊ＝７.３Ｈｚ，１Ｈ）、６.５５−６.４８（ｍ，１Ｈ）、４.３５（ｓ，３Ｈ）、４.０４（ｓ，３Ｈ）、４.０５−４.００（ｍ，１Ｈ）、３.８３−３.７６（ｍ，Ｊ＝４.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.５９−３.５１（ｍ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.３０（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、２.３Ｈｚ，１Ｈ）、３.００−２.８８（ｍ，１Ｈ）、２.０６（ｄ，Ｊ＝１３.８Ｈｚ，１Ｈ）、１.６４−１.５０（ｍ，１Ｈ）、１.４４−１.３０（ｍ，Ｊ＝４.８Ｈｚ，１Ｈ）、０.５３（ｄ，Ｊ＝１２.８Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ：Ｒｔ＝１.０２分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋  ５１２：（ウォーターズ・アクイティＳＤＳ．カラム：ＢＥＨ  １８  ２.１ｘ５０ｍｍ  １.７μｍ（１.５分勾配）２−９８％Ｂ；流速＝０.８ｍＬ／分；溶媒Ａ：Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：ＡＣＮ−０.１％ＴＦＡ）
【０４７８】
工程５：メチル ５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１３−メトキシ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（９）,２,４,６,１０,１２−ヘキサエン−１０−カルボキシラート
（Ｓ）−メチル  ３−ブロモ−９−メトキシ−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピロロ［３,２−ｂ：４,５−ｃ’］ジピリジン−６−カルボキシラート（２９２ｍｇ、０.５７２ミリモル）、ヨウ化銅（Ｉ）（１６.３４ｍｇ、０.０８６ミリモル）、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）（４９.６ｍｇ、０.０４３ミリモル）、１,４−ジメチル−５−（トリブチルスタンニル）−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール（３３１ｍｇ、０.８５８ミリモル）およびトリエチルアミン（０.１２０ｍＬ、０.８５８ミリモル）のＤＭＦ（３.０ｍＬ）中溶液を、２０ｍＬのシンチレーションバイアル中にて、２分間にわたって音波処理に付しながらアルゴンを通気することにより脱気処理に供した。そのバイアルを密封し、１００℃に加熱した。２時間後、反応バイアルを冷却し、酢酸エチルで希釈し、セライトパッドを通して濾過し、水で洗浄した。その水性部分を酢酸エチルで抽出し、有機部を合わせ、ブラインで洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮して黄色の固体を得た。その粗材料をフラッシュクロマトグラフィー（２４ｇ  ＩＳＣＯ  レジセップ  Ｒｆ、ドライカラム上にてＤＣＭ中に入れ、窒素流の下で乾燥させ、ＤＣＭ中メタノール  ０％［５ＣＶ］、０−５％［２０ＣＶ］、５−１０％［５ＣＶ］で溶出）に付して精製した。生成物含有のフラクションより、３０９ｍｇのガラス状の固体を得た。その白色の固体をさらにフラッシュクロマトグラフィー（２４ｇ  ＩＳＣＯ  レジセップ  Ｒｆ、ドライカラム上のＤＣＭ中に入れ、窒素流の下で乾燥させ、ＤＣＭ中メタノール  ０％［１６５ｍＬ］、０−３％［１６５ｍＬ］、３％［６６０ｍＬ］、３−１０％［３３０ｍＬ］で溶出）に付して精製した。生成物含有のフラクションより、標記化合物（１０９ｍｇ、２０１ミリモル、３５％）を白色の固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.８５（ｓ，１Ｈ）、８.６０（ｓ，１Ｈ）、７.５８（ｄ，Ｊ＝７.５Ｈｚ，２Ｈ）、７.５３（ｓ，１Ｈ）、７.３７（ｔ，Ｊ＝７.５Ｈｚ，２Ｈ）、７.３３−７.２８（ｍ，１Ｈ）、６.６４（ｄ，Ｊ＝１０.３Ｈｚ，１Ｈ）、４.３６（ｓ，３Ｈ）、４.０４（ｓ，３Ｈ）、４.００（ｄ，Ｊ＝１１.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.８１−３.７３（ｍ，１Ｈ）、３.７０（ｓ，３Ｈ）、３.５１（ｔ，Ｊ＝１１.７Ｈｚ，１Ｈ）、３.２９−３.１７（ｍ，１Ｈ）、３.０３−２.８５（ｍ，Ｊ＝８.５Ｈｚ，１Ｈ）、２.１６（ｓ，３Ｈ）、２.１０（ｄ，Ｊ＝１３.６Ｈｚ，１Ｈ）、１.６６−１.５１（ｍ，１Ｈ）、１.３７（ｑｄ，Ｊ＝１２.３、４.４Ｈｚ，１Ｈ）、０.４９（ｄ，Ｊ＝１２.８Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ：Ｒｔ＝１.２５４分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋  ５２７：（ウォーターズ・アクイティＳＤＳ．カラム：ＢＥＨ  １８  ２.１ｘ５０ｍｍ  １.７μｍ（１.５分勾配）２−９８％Ｂ；流速＝０.８ｍＬ／分；溶媒Ａ：Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：ＡＣＮ−０.１％ＴＦＡ）；ＨＰＬＣ  Ｒｔ＝７.９４分（カラム：エックスセレクト（XSELECT）ＣＳＨ  Ｃ１８  ３.５μｍ、３.０ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：０.１％ＴＦＡ／９５％Ｈ２Ｏ／５％ＡＣＮ；移動相Ｂ：９５：５ ０.１％ＴＦＡ／５％Ｈ２Ｏ／９５％ＡＣＮ；勾配���１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍおよび２５４ｎｍでのＵＶ）；ＨＰＬＣ  Ｒｔ＝６.４６分（カラム：ゾルバックス・ボーナス（Zorbax Bonus）−ＲＰ  ３.５μｍ、３.０ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：０.１％ＴＦＡ／９５％Ｈ２Ｏ／５％ＡＣＮ；移動相Ｂ：９５：５  ０.１％ＴＦＡ／５％Ｈ２Ｏ／９５％ＡＣＮ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍおよび２５４ｎｍでのＵＶ）
【０４７９】
実施例１３６
［５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１３−メトキシ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（９）,２,４,６,１０,１２−ヘキサエン−１０−イル］メタノール
【化１６１】
0006843767.tif 000165
【０４８０】
（Ｓ）−メチル  ３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−９−メトキシ−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピロロ［３,２−ｂ：４,５−ｃ’］ジピリジン−６−カルボキシラート（１６ｍｇ、０.０３０ミリモル）のＴＨＦ（０.５ｍＬ）中懸濁液を氷水浴中で冷却し、水素化アルミニウムリチウム（ＴＨＦ中２.０Ｍ）（０.０３０ｍＬ、０.０６１ミリモル）を添加した。４０分後、該混合物を水（１滴）および３Ｎ  ＮａＯＨ水溶液（１滴）でクエンチさせ、５分間攪拌させた後、過剰量の硫酸ナトリウム固体を添加した。この混合物を酢酸エチルで希釈し、濾過し、濃縮して１４ｍｇの黄色の粗フィルムを得た。その粗材料を分取性ＬＣ／ＭＳ（以下の条件：カラム：エックスブリッジ  Ｃ１８、１９ｘｍｍ、５μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；勾配：２０分間にわたって１０−５０％Ｂとし、ついで１００％Ｂで５分間保持する；流速：２０ｍＬ／分）に付して精製した。所望の生成物を含有するフラクションを合わせ、遠心分離による蒸発を通して乾燥させ、標記化合物（４.１ｍｇ、２１％）を得た。ＬＣＭＳ分析により評価される純度は９９％であった。２つの分析性ＬＣ／ＭＳ注入液を用いて最終純度を測定した。注入１の条件（カラム：ウォーターズ  ＢＥＨ  １８、２.０ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；温度：５０℃；勾配：０％Ｂ、３分間にわたって０−１００％Ｂとし、ついで１００％Ｂで０.５分間保持する；流速：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍでのＵＶ）；注入２の条件（カラム：ウォーターズ  ＢＥＨ  １８、２.０ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  メタノール：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：５  メタノール：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；温度：５０℃；勾配：０％Ｂ、３分間にわたって０−１００％Ｂとし、ついで１００％Ｂで０.５分間保持する；流速：０.５ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍでのＵＶ）；１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.５７（ｓ，１Ｈ）、８.１６（ｓ，１Ｈ）、７.９８（ｓ，１Ｈ）、７.６８（ｄ，Ｊ＝７.７Ｈｚ，２Ｈ）、７.４０−７.３０（ｍ，２Ｈ）、７.２８−７.２２（ｍ，１Ｈ）、６.３６（ｄ，Ｊ＝１１.０Ｈｚ，１Ｈ）、５.８７（ｔ，Ｊ＝４.８Ｈｚ，１Ｈ）、５.０１（ｄ，Ｊ＝４.８Ｈｚ，２Ｈ）、４.１１（ｓ，３Ｈ）、３.８８（ｄ，Ｊ＝７.７Ｈｚ，１Ｈ）、３.８２（ｓ，３Ｈ）、３.６９（ｄ，Ｊ＝８.４Ｈｚ，１Ｈ）、３.５１−３.４９（ｍ，１Ｈ）、３.４８−３.３７（ｍ，１Ｈ）、３.２２（ｔ，Ｊ＝１１.６Ｈｚ，１Ｈ）、２.１４（ｓ，３Ｈ）、１.９１（ｔ，Ｊ＝６.２Ｈｚ，１Ｈ）、１.５７−１.３８（ｍ，２Ｈ）、０.６３（ｄ，Ｊ＝１２.５Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣ／ＭＳ（４９９、［Ｍ＋Ｈ］＋）；ＬＣＭＳ：Ｒｔ＝１.２９分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋  ４９９：（カラム：ウォーターズ  ＢＥＨ  １８、２.０ｘ５０ｍｍ、１.７μｍの粒子；移動相Ａ：５：９５  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；移動相Ｂ：９５：���  ＡＣＮ：水＋１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ；温度：５０℃；勾配：０％Ｂ、３分間にわたって０−１００％Ｂとし、ついで１００％Ｂで０.５分間保持する；流速：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍでのＵＶ）
【０４８１】
実施例１３７
［５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１３−メトキシ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（９）,２,４,６,１０,１２−ヘキサエン−１０−イル］メタノール
【化１６２】
0006843767.tif 000166
【０４８２】
工程１：（Ｓ）−３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−９−メトキシ−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピロロ［３,２−ｂ：４,５−ｃ’］ジピリジン−６−カルボン酸
（Ｓ）−メチル  ３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−９−メトキシ−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピロロ［３,２−ｂ：４,５−ｃ’］ジピリジン−６−カルボキシラート（１５.６ｍｇ、０.０３０ミリモル）のＴＨＦ（７００μＬ）および水（１００μＬ）中溶液に、水酸化リチウム・モノ水和物（６.２ｍｇ、０.１４８ミリモル）を添加した。混合物を室温で攪拌した。４０時間後、該混合物を少量（約２００μＬ）のクエン酸および水酸化ナトリウムより調製した緩衝液（ｐＨ５）で処理し、ついで酢酸エチルに抽出した。有機抽出液をＭｇＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮して標記化合物（１５.１ｍｇ、９９％）を白色の固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ９.０９（ｓ，１Ｈ）、８.７０（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.５９−７.５３（ｍ，３Ｈ）、７.４０−７.３２（ｍ，２Ｈ）、７.３０（ｄ，Ｊ＝７.３Ｈｚ，１Ｈ）、７.０５（ｄ，Ｊ＝１０.５Ｈｚ，１Ｈ）、４.４１（ｓ，３Ｈ）、４.１２−４.０７（ｍ，１Ｈ）、３.９１−３.８３（ｍ，１Ｈ）、３.７３（ｓ，３Ｈ）、３.５６（ｔ，Ｊ＝１１.２Ｈｚ，１Ｈ）、３.３７−３.２５（ｍ，１Ｈ）、２.９５（ｄ，Ｊ＝１０.８Ｈｚ，１Ｈ）、２.１９（ｓ，３Ｈ）、２.１０（ｄ，Ｊ＝１３.６Ｈｚ，１Ｈ）、１.６９（ｄ，Ｊ＝１０.５Ｈｚ，１Ｈ）、１.５５（ｄｄ，Ｊ＝１２.４、３.９Ｈｚ，１Ｈ）、０.６０（ｄ，Ｊ＝１２.８Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ：Ｒｔ＝１.２４分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋  ５１３：（ウォーターズ・アクイティ  ＳＤＳ；カラム型：アクイティ（ACQUITY）ＵＰＬＣ（登録商標）ＢＥＨ  １８  １.７μｍ  ２.１ｘ５０ｍｍ；作動時間：２.２０分；０−１００％Ｂ；溶媒Ａ：１００％水／０.０５％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：１００％ＡＣＮｗ／０.０５％ＴＦＡ；流速：０.８ｍＬ／分；検出：ＵＶ＝２２０ｎｍ）
【０４８３】
工程２：［５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−１３−メトキシ−８−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−３,８,１２−トリアザトリシクロ［７.４.０.０２,７］トリデカ−１（９）,２,４,６,１０,１２−ヘキサエン−１０−イル］メタノール
（Ｓ）−３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−９−メトキシ−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピロロ［３,２−ｂ：４,５−ｃ’］ジ菣ꪃ苣뎃裢隼裢ꮂ菣鲃菣뢅볯醼볯⺕볯趽뷯膀볯⺐볯銼볯龃菣ꊃ菣覼胣鎼裢閃菣ꪂ菣ꊂ苣膃苣뎃菣ꦡ藩ꦡ볯隼閼볯趽뷯膀볯⺐볯閼볯龃菣ꊃ菣覼胣ꢼ볯뒼볯袼볯鎼钼뷯螽胣邼邼볯閼菣ꪃ菣ꮃ볯誁苣뎁菣ꖃ菣讃菣銃ꇥ몟볯邼邼볯鎼뷯겼胣邼邼볯钼菣ꪃ菣ꮃ볯꺁볯궼볯袼볯⺐볯趽볯覼룤랷郥ꦉ苣꒮룦ꞁ铦貋臣龁胣銼볯芙雩貾胣늩럦袐觧銂藩뢅苣膃菣ꞁ諦몇臣膀菣ꦃ苣뎃볯鎼뷯覼臣鞴뗦鞁胣궼뷯뎼볯㲯畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲔猯扵ꞁ매ꖇ臣鮁胣뺿臩鞁胣莿룧鞁臣銼볯⺐볯趽뷯꺁胩躘臣閃苣ꮃ菣銂뻥龁胣鶁臣鞲鷦首苣蚈迥Ꞁ볯ꎼ볯궼볯銂믤鞁臣醼邼뷯겼臣ꆃ苣躃菣ꮃ臣颍룤꺁돦ꖅ뛦ꢁ臣ꚁ곦꺁鷦뚻볯ꮂ菣ꂃ볯ꢂ菣꾂苣隃菣莃苣₸ꎼ볯颼胣鎼볯颽볯邼볯趽뷯膀볯캕趽닧邭볯뮧该뢛볯骼볯骼볯閼†볯ꎼ볯骼냦讼볯邼뷯궼†볯ꢼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰钼⼼畳㹢볯ꆼ뷯鮼꟧開鯧ꊼ볯馼볯骼볯ₕꆼ볯꺼볯뒰볯醼볯趽볯₭꺼볯㲨畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲔猯扵꾼볯莽볯뺋藩骼볯閼裥鎖臣辂臣ꎁ臣邼裢醼볯邼볯ꊼ臣鞁胣ꒁ臣ꞁ볯邼볯薼볯ꞁ볯蚈雩鶿賦鞁臣鮼뗦龀볯鎼볯趽볯込裥鮼볯閼볯躽뷯ꞁ臣鲤蟥覼臣뺲ꏨ鞁臣芀触鮜臣龔裦ꦉ苣ꮐ鳦馁苣閃菣꾂苣ꞃ菣銂郥辂臣膀臩莿裥ꊛ臣袂苣뢒駧銂胩鞁臣뺹蟧閁臣膀臣蒁臣늩鷦首苣ꊅ藩ꢂ菣ꮃ臣뚺臣鞁胣隃菣ꒂ菣ꞁ듦蒵臣膀볯螽볯꾼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰钼⼼畳㹢臣뺹蟧閁臣膀뿦躁臣膀뿦꺸臣ꚁ꣦風賥袐觧袼볯⺔볯趽뷯膀볯隼볯覼苣붙觨몛뷤꺁菣ꎂ菣ꂃ臣鞁臣鞾臣芀볯낼볯ꎼ裥邞臣袂苣閩뻤閁苣讂듧ꚺ臣馼볯薼臣芁臣龁胣㲂畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲑猯灵ꢼ†볯궼볯袼볯邼볯궼볯骽胣ꎼ볯ꎼ뷯㲌畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲓猯扵覼†듎†볯⺘볯閼볯蒽볯ꪼ볯醼颼볯骽볯醼볯覼胣颼銼볯袼뷯銽뷯貼볯ꢼ볯膀볯⺗볯閼裢鞼閼볯袼뷯貼볯ꢼ볯膀볯⺗볯邼裢鞼銼볯袼뷯貼볯ꢼ볯膀볯⺖볯鞼볯芽뷯鎽볯醼볯覼胣钼钼볯袼뷯貼볯鶼볯⺖볯ꢼ뷯貼볯ꢼ볯膀볯⺔볯隼볯鎽볯钼볯覼胣钼邼볯袼뷯貼볯鶼볯醼閼볯骽볯醼볯覼胣銼銼볯袼뷯貼볯ꢼ볯膀볯⺓볯鎼볯蒽볯ꪼ볯醼볯⺑볯ꢼ뷯貼볯ꢼ볯膀볯⺓볯颼볯鎽볯鎼볯覼胣鎼閼볯袼뷯貼볯鶼볯醼钼볯骽볯醼볯覼胣鎼銼볯袼뷯貼볯鶼볯醼馼볯骽볯醼볯覼胣鎼邼볯���銈볯⺒볯閼볯鎽볯鎼볯覼胣銼邼볯銈볯⺒볯邼볯趽볯醼볯覼胣醼閼볯銈볯⺑볯銼볯趽볯醼볯覼胣醼钼볯銈볯⺑볯銼볯趽볯醼볯覼胣邼颼볯銈볯⺐볯醼볯趽볯銼볯覼볯겼볯궼볯骼볯钽볯醼邼볯馼裥鮼볯ꖼ볯覼볯趽볯骽볯궼볯ꢼ볯㲉畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲋猯灵‾閼볯邼볯袼苣ꦃ菣骼苣ꦂ菣뾂菣몂菣ꊂ苣ꒂ菣ꎂ†볯낼볯ꎼ†볯ꖼ볯₨醼볯膀볯⺒볯颽볯邼뷯趽胣醼鞼볎뷯꺁닧邭볯뮧该뢛볯骼냦込볯⺐볯閼볯뒼볯ꆼ볯뮧该뢛볯骼볯ꎼ볯込볯⺐볯閼볯뒼볯ꆼ볯뺋藩骼볯蚈雩ꮁ苣龁臣ꚁ볯銈볯颼볯ꊼ臣鞁胣ꒁ臣ꞁ볯颼볯ꊼ臣邼閼裥鎖뿤膌臣龁볯膵胩骼볯⺐볯趽볯込裥鮼ꓦ몇볯떼볯鶼볯銼볯躽뷯覼볯ꢼ볯겼볯骼볯钽볯醼볯⺑볯醼裥袼苣ꦃ菣骼苣莃苣릂苣것苣袃†볯뎼볯₨ꎼ볯颼†볯⺓볯캕趽胣鎼邼뷯醼볯邼뷯趽볯뮧该뢛볯骼볯⺐볯薼볯ꚼ볯込볯閼볯ꢼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢볯込볯薼볯ꎼ볯鮼꟧開鯧ꊼ볯馼볯骼볯ₕ볯⺐볯薼볯ꚼ볯込볯薼볯㲨畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵꾼볯馼볯薼볯ꎼ볯鮼该超볯醼볯蚈雩ꮁ苣龁臣ꚁ볯邼裢醼볯邼볯ꊼ臣馁苣鮼뗦龀볯醼뷯겼볯蚈볯鲤蟥骼볯銼볯躽뷯誁苣뎁볯閼볯躽뷯ꞁ臣떼볯覼볯ꢼ볯겼볯骼볯钽볯醼볯⺓볯隼裥袼苣ꦃ菣骼苣ꮃ菣莃苣릂菣鲃菣誃苣銈볯낼†볯⺓볯캕趽胣鎼邼뷯醼볯邼뷯趽볯뮧该뢛볯骼볯⺐볯薼볯ꚼ볯込볯閼볯ꢼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢볯込볯薼볯ꎼ볯鮼꟧開鯧ꊼ볯馼볯骼볯ₕ볯⺐볯薼볯ꚼ볯込볯薼볯㲨畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵꾼볯馼볯薼볯ꎼ볯鮼该超볯醼볯蚈雩ꮁ苣龁臣ꚁ볯邼裢醼볯邼볯ꊼ臣馁苣鮼뗦龀볯醼뷯겼볯蚈볯鲤蟥骼볯銼볯躽뷯誁苣뎁볯閼볯躽뷯ꞁ臣떼볯覼㰊䐯噉ਾ䐼噉㰾䥄㹖胣邼볯颼볯醀⼼䥄㹖龮雦设볯鎼볯㲘牢ਾ볯銈뷯醼볯銈菣袃苣랂裢閼裢뮼볯銈볯㲈畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯灵ꢼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰鎼⼼畳㹢볯ꆃ菣ꮃ裢醼裢ꆃ菣ꮃ裢醼볯銈볯ⲑ볯Ⲓ볯銈菣ꪃ苣뺂菣ꮃ裢閼裢ꒂ菣붼裢颼裢뮼볯뎼볯銈苣궂苣뎃裢钼裢ꒂ菣袼菣Ꞃ菣ꮃ볯ꆃ菣ꮃ볯銈볯ⲓ볯Ⲙ볯銼裢袃菣ꊂ苣袃菣랂苣궃볯鞼钼邼邼猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼鞼⼼畳㹰볯袃菣螃苣銈볯袼볯鎼볯ⲉ볯袼볯覼鎼閼馼醼볯銈菣궂苣ꢂ菣銈볯邼裢ꒂ菣鶽菣궃菣뎃裢銼裢ꪂ菣ꮃ戼㹲㰊䥄㹖胣隌볯隼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦〢〰㠶㌴㘷⸷楴≦〾〰㠶㌴㘷⸷楴쉦゠〰㘱㰷愯㰾䐯噉ਾ㰊䐯噉ਾ䐼噉㰾䥄㹖胣邼볯颼볯醀⼼䥄㹖ꖷ꣧醼볯ꆃ菣ꮃ†볯鎼裢ꆃ菣궂苣銈볯銈볯钼裢袼猼灵���汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹰볯㲨畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲓猯扵覼菣膃菣銈볯銈菣膃菣銈볯ꢼ裢醼銼鎼裢袃菣ꊂ苣벃菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯銈볯袼볯覼裢ꪂ苣떂菣銈볯銈苣ꮃ볯閃苣讃菣覼菣膃菣붼裢鎼颼醼볯銈菣ꪃ苣뚂菣ꪃ苣꾂菣뮼볯⺗볯⺔볯⺐볯㲐畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯Ⲓ볯㲗猯灵붼菣ꪃ菣ꮂ裢醼볯馼볯ⲉ볯Ⲓ볯Ⲕ볯Ⲗ볯邼醼볯銈菣궂苣ꢂ菣銈볯邼裢ꮂ菣鲃苣랂菣벃菣㲈牢ਾ†볯銈볯趽볯꺁菣ꒂ苣궃돦邃苣ꊂ菣ꮁ胣钼裢袼猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹰볯㲨畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲓猯扵覼菣膃菣銈볯銈菣膃菣銈볯銈볯袃菣隃菣ꮃ苣뾂菣讃菣覼裢醼볯銈볯ⲑ볯Ⲓ볯銈菣ꪃ苣뺂菣ꮃ볯銼볯隼뷯螽胣邼鞼볯閼菣ꪃ菣ꮃ볯銂藥ꮡ臣膀볯궼볯袼볯钼볯馼볎볯覼臣貸蟩鞁臣芀볯뎼볯銈菣膃菣₫鎼裢隃菣ꊃ裢馼裢ꆃ菣궂苣銈볯銈볯閃苣讃菣袼菣袃菣銃菣궃裢銼볯銈菣ꦃ菣銈볯銈苣ꮃ볯ꆃ菣ꮃ볯銈볯ꢼ裢钃菣궃볯鎼銼裢芽볯钼閼裢莽胢붼苣钃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ菣궂苣ꦃ菣袃볯銼볯邼뷯螽胣邼钼볯邼菣ꪃ菣ꮃ볯銂胣ꒁ臣蒁臣袃菣ꢂ菣ꮃ苣龃菣袼볯邼볯캒겼胣邼鞼볯閼菣ꪃ菣ꮃ볯膀菣Ꚃ賥薊볯ꦼ볯袼볯钼邼뷯螽胣邼邼볯鎼菣ꪃ菣ꮃ볯誁苣뎁菣袃菣궂苣袼菣ꪃ菣Ꞃ菣ꮃ菣릂菣ꎂ菣覼菣ꦃ苣Ꚃ菣袼볯覼볯钼볯⺒볯趽뷯膀볯⺐볯鎼볯龃菣ꊃ菣覼苣뮷諥鞁臣芀臣꺁菣ꒂ苣ꮃ苣蚯냥鞁胣뎟돦ꚇ郧ꮁ믤鞁臣貁苣ꊂ菣뒂菣銂胩鞁臣銼裥鎖胩鞰臣讂臣ꢁ臣袂苣놄냦ꚇ郧ꮁ뻤鞁臣芀곦ꮁ臣꺁菣ꒂ苣ꮃ苣袺苣颼볯莄臣ꂊ蛧鞁臣趏뿥隃菣莃苣ꮁ뷧蒁臣芀볯芙雩貾胣鶁臣랷郥ꦉ苣꒮룦ꮁ蛥뒍臣鮁胣ꊅ藩ꢂ菣ꮃ臣袂臣뒰臣貸蟩鞁臣芀뫤뢛럦袐뛦銂苣ꦃ苣袃菣莃菣銂胩鞁臣뺿臩鞁胣蚈鯩込雦ꮁ꟧鞁胣鶁臣ꞁ뇥銂裥ꊛ臣龁胣覜ꧦꢃ苣뒰볯颽볯覼臣袂臣隃菣ꒂ菣袼뷯銼볯ꞁ듦蒵臣龁胣뒰胦ꢃ苣袐苣鮁胣ꊅ藩ꢂ菣ꮃ볯颽볯覼臣蚀諦몇臣膀ꃧ蒣臣龁胣覜ꧦꢃ苣袐苣鮁胣隃菣ꒂ菣袼뷯醼볯ꞁ蛥뎁듦蒵臣膀ꇧ뢅菣낂菣랂苣ꂃ臣뺹蟧閁臣膀룦Ꞝ룤ꞁ뿦꺸臣膀菣ꦃ菣랂菣꾂菣麃菣낂菣閃苣벃볯銼볯螽†볯뎼볯꾼†菣뢂苣莃菣ₗ늼뷯膀菣ꦃ苣ꮂ菣ꂃ룤ꮁ臣꒼볯궼룤ꮁ藥貂胣銪듧膵臣许臣뺹蟧閁臣膀볯ꎼ볯궸菣뾂菣벃菣₫邼볯뮼볯閼뷯겼볯膀볯銈볯薼볯钼볯銼뷯겼볯膀볯薼볯醼볯邼뷯겼볯ꞁ뫦몇볯ꮁ믤鞁臣뺲ꏨ鞁臣芀铧邈觧ꮐ鳦꺁菣ꦃ苣랂菣뎃苣蚛苣膀룤钴觧銂郥肂铧邈觧銂駧늉臣몛뷤ꢁ臣ꚁ뻥龁胣鶁臣붙觨���꺁鯥鎽苣閃菣莃苣ꖃ苣궃菣袃苣ꦃ菣ꎂ菣袼볯钼뷯₇ꦼ볯ꎼ볯₯것苣뮂菣鞃†볯蚽胣覃菣ꒂ苣ꦃ菣誸臣ꚁ볯ꎼ볯궸臣ꖅ苣膀ꫧꂴ뗦꺁룤ꞁ매ꖇ臣鮁胣꒼볯궼룤ꆃ苣躃菣ꮃ†볯薼볯醼볯邼뷯겼볯膀볯銈볯薼볯銼볯邼뷯겼볯膀볯薼볯閼볯邼뷯겼볯ꞁ뫦몇볯ꮁ믤鞁臣뺲ꏨ鞁臣芀铧邈觧ꮐ鳦꺁菣ꦃ苣랂菣뎃苣蚛苣膀꣦風賥袐觧袼볯颼볯趽뷯膀볯⺐볯閼볯龃菣ꊃ菣膀볯銼閼볯躏軧覼苣붙觨꺁鯥鎽臣鞁臣鞾臣芀猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰醼⼼畳㹰볯₨꺼볯늼볯钼볯邼볯ꢼ뷯膀볯꒼볯貽猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰鎼⼼畳㹢볯₉츠₴颼颼볯袼뷯貼볯ꢼ볯膀볯⺘볯鎼볯蒽볯ꪼ볯醼颼볯骽볯醼볯覼胣鞼閼볯袼뷯貼볯鶼볯⺗볯ꢼ뷯貼볯ꢼ볯膀볯⺗볯銼볯蒽볯ꪼ볯銼邼볯骽볯醼볯覼胣鞼钼볯銈볯⺗볯隼볯趽볯銼볯覼胣鞼鎼볯袼뷯貼볯ꢼ볯膀볯⺖볯銼裢隼隼볯袼뷯貼볯ꢼ볯膀볯⺔볯醼裢钼鎼볯袼뷯貼볯ꢼ볯膀볯⺔볯隼볯鎽볯鎼볯覼胣钼邼볯銈볯⺔볯銼볯趽볯醼볯覼胣鎼颼볯銈볯⺓볯隼볯趽볯醼볯覼胣鎼鞼볯袼뷯貼볯ꢼ볯膀볯⺓볯鎼볯钽뷯貼볯鶼볯醼馼胣醼颼볯骽볯醼볯覼胣鎼銼볯袼뷯蒽볯ꪼ볯醼볯⺑볯膀볯⺒볯ꢼ뷯貼볯ꢼ볯膀볯⺒볯馼裢銼颼볯袼뷯貼볯ꢼ볯膀볯⺒볯醼볯蒽볯ꪼ볯醼볯⺔볯ꢼ뷯貼볯ꢼ볯膀볯⺑볯馼裢醼閼볯袼뷯貼볯ꢼ볯膀볯⺑볯馼볯醽뷯貼볯鶼볯銼閼胣钼醼볯骽볯醼볯覼胣邼閼볯袼뷯貼볯鶼볯銼鎼볯骽볯醼볯覼볯겼볯込볯뎼볯閼볯邼胣뮼볯讼볯붼猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰讼⼼畳㹰볯鮼볯ꎼ볯뎼볯늼뷯鶼볯⺐볯邼裥鮼볯ꖼ볯覼볯趽볯骽볯궼볯ꢼ볯㲉畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮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