(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
筐体と、前記筐体内で回転する回転体と、前記回転体の外縁側に位置する分級室と、前記筐体の内面と前記回転体の頂面とで形成され上流端部と前記分級室とを接続する流路と、を具備する遠心式気流分級装置を用いて分級処理を施すことによりＭｇ含有粒子を得るＭｇ含有粒子の製造方法であって、
前記流路の内部を流れる未分級Ｍｇ含有粒子の前記上流端部における平均流速よりも、前記流路中の前記上流端部よりも下流側における前記未分級Ｍｇ含有粒子の平均流速を小さくして前記分級室に前記未分級Ｍｇ含有粒子を供給する工程と、前記分級室で前記未分級Ｍｇ含有粒子を分級してＭｇ含有粒子を得る工程と、を備え、
前記分級室の入口における前記未分級Ｍｇ含有粒子の平均流速は、１５ｍ／ｓ以下であり、
下記式（１）により求められる前記未分級Ｍｇ含有粒子の磨滅耐久度Ａ（％）が８５以下であるＭｇ含有粒子の製造方法。
Ａ＝（Ｚ÷Ｙ）×１００  …  （１）
（式中、Ｙは、レーザ回折式粒子径分布測定装置を用い送風圧０．４バールにおいて乾式自動測定される平均粒径Ｄ５０（μｍ）を、Ｚは、前記レーザ回折式粒子径分布測定装置を用い送風圧１．０バールにおいて乾式自動測定される平均粒径Ｄ５０（μｍ）を、それぞれ示す。）
【請求項２】
前記分級室に前記未分級Ｍｇ含有粒子を供給する工程において、前記分級室の入口における前記未分級Ｍｇ含有粒子の平均流速は、前記上流端部における前記未分級Ｍｇ含有粒子の平均流速の半分以下である請求項１に記載のＭｇ含有粒子の製造方法。
【請求項３】
前記分級室に前記未分級Ｍｇ含有粒子を供給する工程において、前記回転体の頂面の半径の略中間位置における前記未分級Ｍｇ含有粒子の平均流速は、前記上流端部における前記未分級Ｍｇ含有粒子の平均流速の２／３以下である請求項１又は請求項２に記載のＭｇ含有粒子の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、微粗粉粒子の含有量を低減したＭｇ含有粒子の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、オレフィン類の重合反応に供される重合触媒の構成成分として、マグネシウム、チタン、電子供与性化合物及びハロゲンを必須成分として含むオレフィン類重合用固体触媒成分（「固体触媒成分」と表記する場合もある。）が数多く提案されており、特に、マグネシウム原料としてジエトキシマグネシウムを代表とするアルコキシマグネシウム化合物を用いて調製された固体触媒成分が、性能が高く工業的にも広く用いられている。
【０００３】
このような固体触媒成分を用いて調製されるオレフィン類重合用触媒（「重合用触媒」と表記する場合もある。）は、その調製工程において発生する微粉粒子や粗粉粒子（これらをまとめて「微粗粉成分」と表記する場合もある。）が、オレフィン類の重合時に問題となる。
【０００４】
即ち、微粗粉成分を含むオレフィン類重合用固体触媒成分を用いて重合されるオレフィン重合体には微粗粉成分が含まれるが、これがオレフィン重合体の製品不良の原因となる。よって、このような微粗粉状のオレフィン重合体を低減するために、固体触媒成分に微粗粉成分の低減が求められている。
【０００５】
通常、固体触媒成分の調製においては、減圧乾燥等により溶媒を除去するところ、溶媒除去後の粉末状の固体触媒成分には微粗粉成分が含有される。そのため、溶媒除去後の固体触媒成分に篩別や分級等を施すことにより、該固体触媒成分から微粗粉成分を除去する方法が検討されている（例えば、特許文献１参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開平６−２８７２２５号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、特許文献１に記載の方法では、特に粒子強度が小さく脆弱な固体触媒成分粒子の破壊が著しく、得られる固体触媒成分の分級歩留が低下するので、所望の粒径を有する固体触媒成分の収率（製品歩留）が充分高いとは言い難い。更に、固体触媒成分の収率が低下すれば、その分、製造原価の上昇につながる。
【０００８】
さらに、得られた固体触媒成分粒子も、その表面状態が破壊や摩耗によって悪化しており、このような固体触媒成分をオレフィン類の重合に供した場合、固体触媒粒子が重合中の膨張に耐えられず崩壊することがある。また、得られるオレフィン重合体中の微粉状ポリマーを増加させる一因にもなっている。
【０００９】
一方、篩別では、粒子同士が結合して形成した二次粒子の構造が維持されることとなり、粒子が一次粒子として十分に分離しておらず、オレフィン重合体の製造に適さない問題がある。
【００１０】
本発明は、上記問題に鑑みてなされたものであり、本発明の目的とするところは、微粉粒子や粗粉粒子といった微粗粉粒子の含有量を低減できると共に、製品の歩留まりを向上しつつ、粒度分布が狭く、粒子形状も良好なＭｇ含有粒子の製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
上記課題は、以下により解決される。すなわち、本発明（１）のＭｇ含有粒子の製造方法は、
筐体と、前記筐体内で回転する回転体と、前記回転体の外縁側に位置する分級室と、前記筐体の内面と前記回転体の頂面とで形成され上流端部と前記分級室とを接続する流路と、を具備する遠心式気流分級装置を用いて分級処理を施すことによりＭｇ含有粒子を得るＭｇ含有粒子の製造方法であって、
前記流路の内部を流れる未分級Ｍｇ含有粒子の前記上流端部における平均流速よりも、前記流路中の前記上流端部よりも下流側における前記未分級Ｍｇ含有粒子の平均流速を小さくして前記分級室に前記未分級Ｍｇ含有粒子を供給する工程と、前記分級室で前記未分級Ｍｇ含有粒子を分級してＭｇ含有粒子を得る工程と、を備え、
下記式（１）により求められる前記未分級Ｍｇ含有粒子の磨滅耐久度Ａ（％）が８５以下であるＭｇ含有粒子の製造方法。
Ａ＝（Ｚ÷Ｙ）×１００  …  （１）
（式中、Ｙは、レーザ回折式粒子径分布測定装置を用い送風圧０．４バールにおいて乾式自動測定される平均粒径Ｄ５０（μｍ）を、Ｚは、前記レーザ回折式粒子径分布測定装置を用い送風圧１．０バールにおいて乾式自動測定される平均粒径Ｄ５０（μｍ）を、それぞれ示す。）
【００１２】
また、本発明（２）のＭｇ含有粒子の製造方法は、（１）記載のＭｇ含有粒子の製造方法であって、
前記分級室に前記未分級Ｍｇ含有粒子を供給する工程において、前記分級室の入口における前記未分級Ｍｇ含有粒子の平均流速は、前記上流端部における前記未分級Ｍｇ含有粒子の平均流速の半分以下である。
【００１３】
また、本発明（３）のＭｇ含有粒子の製造方法は、（１）又は（２）記載のＭｇ含有粒子の製造方法であって、
前記分級室に前記未分級Ｍｇ含有粒子を供給する工程において、前記回転体の頂面の半径の略中間位置における前記未分級Ｍｇ含有粒子の平均流速は、前記上流端部における前記未分級Ｍｇ含有粒子の平均流速の２／３以下である。
【００１４】
また、本発明（４）のＭｇ含有粒子の製造方法は、（１）〜（３）のいずれか１項に記載のＭｇ含有粒子の製造方法であって、
前記分級室の入口における前記未分級Ｍｇ含有粒子の平均流速は、１５ｍ／ｓ以下である。
【００１５】
本発明（５）のＭｇ含有粒子分級装置は、投入口を有する筐体内で前記投入口の下方に設けられ、回転する分級ロータ外縁側に位置する分級室で未分級Ｍｇ含有粒子を分級してＭｇ含有粒子を得るＭｇ含有粒子分級装置であって、
前記筐体と前記分級ロータの頂面とで規定されるとともに前記投入口と前記分級室とを接続する流路であって、内部を流れる前記未分級Ｍｇ含有粒子の流速を減少させる流路を備える。
【００１６】
また、本発明（６）のＭｇ含有粒子分級装置は、（５）記載のＭｇ含有粒子分級装置であって、前記流路は、前記分級室の入口における前記未分級Ｍｇ含有粒子の平均流速を前記上流端部における前記未分級Ｍｇ含有粒子の平均流速の半分以下に減少させる。
【００１７】
また、本発明（７）のＭｇ含有粒子分級装置は、（５）又は（６）記載のＭｇ含有粒子分級装置であって、前記流路は、前記分級室の入口における前記未分級Ｍｇ含有粒子の流速を１５ｍ／ｓ以下に減少させる。
【００１８】
また、本発明（８）のＭｇ含有粒子分級装置は、（５）〜（７）のいずれか１項に記載のＭｇ含有粒子分級装置であって、
前記筐体は、
前記頂面に対向する位置で前記筐体に設けられ前記頂面から第１の所定距離を離間した第１部分と、
前記頂面に対向する位置で且つ前記第１部分よりも前記投入口側で前記筐体に設けられ、前記第１の所定距離よりも大きい第２の所定距離以上を前記頂面から離間した第２部分と、
を有する。
【００１９】
また、本発明（９）のＭｇ含有粒子分級装置は、（８）記載のＭｇ含有粒子分級装置であって、
前記第２部分は、前記投入口に近づくにつれて前記頂面から遠ざかるように斜めになった。
【００２０】
また、本発明（１０）のＭｇ含有粒子分級装置は、（５）〜（９）のいずれか１項に記載のＭｇ含有粒子分級装置であって、
前記頂面は、略平坦形状に形成される。
【００２１】
また、本発明（１１）のＭｇ含有粒子分級装置は、（１０）記載のＭｇ含有粒子分級装置であって、
前記略平坦形状は、前記投入口に対向する位置に錐台形のコーン部を含む。
【発明の効果】
【００２２】
本発明によれば、微粉粒子や粗粉粒子といった微粗粉粒子の含有量を低減できると共に、製品の歩留まりを向上しつつ、粒度分布が狭く、粒子形状も良好なＭｇ含有粒子の製造方法を提供できる。
【図面の簡単な説明】
【００２３】
【図１】実施形態のＭｇ含有粒子分級装置を模式的に示した断面図である。
【図２】図１に示すＭｇ含有粒子分級装置の投入口と分級室とを接続する流路の詳細構造を示す断面図である。
【図３】図１に示すＭｇ含有粒子分級装置の投入口、分級室、および流路を示すとともに、Ａ−Ａ位置およびＢ−Ｂ位置を示す断面図である。
【図４】図１に示すＭｇ含有粒子分級装置の流路を示すとともに、Ｃ−Ｃ位置およびＤ−Ｄ位置、Ｅ−Ｅ位置、Ｆ−Ｆ位置を示す断面図である。
【図５】参考実施形態の分級装置の投入口、分級室、および流路の詳細構造を示す断面図である。
【図６】図５に示す参考実施形態の分級装置の投入口、分級室、および流路を示すとともに、Ａ−Ａ位置およびＢ−Ｂ位置を示す断面図である。
【図７】図１に示す参考実施形態の分級装置の流路を示すとともに、Ｃ−Ｃ位置およびＤ−Ｄ位置、Ｅ−Ｅ位置、Ｆ−Ｆ位置を示す断面図である。
【図８】図５に示す参考実施形態の分級装置の分級ロータの頂面に設けられた複数の分散羽根およびコーン部を示す斜視図である。
【発明を実施するための形態】
【００２４】
＜Ｍｇ含有粒子の製造方法＞
本発明に係るＭｇ含有粒子の製造方法は、筐体と、前記筐体内で回転する回転体と、前記回転体の外縁側に位置する分級室と、前記筐体の内面と前記回転体の頂面とで形成され上流端部と前記分級室とを接続する流路と、を具備する遠心式気流分級装置を用いて分級処理を施すことによりＭｇ含有粒子を得るＭｇ含有粒子の製造方法であって、
前記流路の内部を流れる前記未分級Ｍｇ含有粒子の前記流路の上流端部における流速よりも、前記流路中の前記上流端部よりも下流側における前記未分級Ｍｇ含有粒子の流速を小さくして前記分級室に前記未分級Ｍｇ含有粒子を供給する工程と、前記分級室で前記未分級Ｍｇ含有粒子を分級してＭｇ含有粒子を得る工程と、を備え、
下記式（１）により求められる前記未分級Ｍｇ含有粒子の磨滅耐久度Ａ（％）が８５以下であるＭｇ含有粒子の製造方法。
Ａ＝（Ｚ÷Ｙ）×１００  …  （１）
（式中、Ｙは、レーザ回折式粒子径分布測定装置を用い送風圧０．４バールにおいて乾式自動測定される平均粒径Ｄ５０（μｍ）を、Ｚは、前記レーザ回折式粒子径分布測定装置を用い送風圧１．０バールにおいて乾式自動測定される平均粒径Ｄ５０（μｍ）を、それぞれ示す。）
【００２５】
本発明に係るＭｇ含有粒子の製造方法においては、所定の回転体を有する遠心式気流分級装置（後述）を用いて、未分級Ｍｇ含有粒子の分級処理を行う。つまり、未分級Ｍｇ含有粒子は、分級処理を行う処理対象である。ここで、未分級Ｍｇ含有粒子とは、凝集状態が解離された粒子と凝集したままの凝集粒子とを含んでいる、粒子強度（後述）が小さく脆弱な粒子である。そして、本発明に係るＭｇ含有粒子の製造方法において、このような未分級Ｍｇ含有粒子について分級処理を行った粒子がＭｇ含有粒子である。また、分級処理で「それ以外の粒子」として除去される対象は、後述する微粉である。なお、本明細書において「それ以外の粒子」とは、Ｍｇを含有しない粒子（Ｍｇ非含有粒子）を意味するものではない。Ｍｇ含有粒子としては、それぞれ後述する、粒状のマグネシウム化合物、粒状のオレフィン類重合用固体触媒成分及び粒状のオレフィン類重合用固体触媒が挙げられる。なお、本発明におけるＭｇ含有粒子とは、粒子自体が多孔質であってもよいし、間隙（凝集した粒子間の隙間）を有する粒子の凝集体を含んでいてもよい。以下、本発明においては、Ｍｇ含有粒子は、以下に述べるマグネシウム化合物と、マグネシウム化合物を主成分とするオレフィン類重合用固体触媒成分（例えば、マグネシウム化合物とともに、チタン、ハロゲンおよび一種以上の内部電子供与体を含むオレフィン重合用固体触媒成分）と、を含む概念である。また、本発明におけるＭｇ含有粒子の概念には、上記オレフィン類重合用固体触媒成分を用いて得られる、オレフィン類重合用固体触媒成分の粒子、有機アルミニウム化合物および必要に応じ外部電子供与性化合物を有するオレフィン重合用触媒の粒子を含んでいてもよい。
【００２６】
オレフィン重合用固体触媒成分は、マグネシウム化合物を主成分とするものであり、Ｍｇ含有粒子中のマグネシウム化合物の上限値は特に制限されない。オレフィン重合用固体触媒成分中のマグネシウム化合物の含有割合は、５０質量％以上であることが好ましく、６０質量％以上であることがより好ましく、７０質量％以上であることがさらに好ましく、７５質量％以上であることが一層好ましい。
【００２７】
上記マグネシウム化合物としては、特に制限されないが、例えば、ジハロゲン化マグネシウム、塩化マグネシウム・アルコール／水付加物等から選ばれる一種以上を挙げることができる。
【００２８】
ジハロゲン化マグネシウムとしては、マグネシウムジクロライド、マグネシウムジブロマイド、マグネシウムジイオダイド等から選ばれる一種以上を挙げることができ、マグネシウムジクロライドが好適である。
【００２９】
塩化マグネシウム・アルコール／水付加物としては、下記一般式（ｉ）
ＭｇＣｌ２・ｍＲＯＨ・ｎＨ２Ｏ  …  （ｉ）
［式中、Ｒは炭素数１〜１０の炭化水素基、ｍは２〜４の実数、ｎは０〜０．７の実数］で表されるマグネシウム化合物・アルコール／水付加物を挙げることができる。
【００３０】
本発明に係るＭｇ含有粒子の製造方法において、Ｍｇ含有粒子を構成するマグネシウム化合物は、アルコキシマグネシウムを原料として調製されてなるものであってもよいし、市販品を購入して用いてＭｇ含有粒子の製造に供してもよい。
【００３１】
アルコキシマグネシウムを原料として調製されてなるマグネシウム化合物は、アルコキシマグネシウム粒子同士が製造時に付着し易いことから、粗粉粒子を含む粒子が形成され易いが、粒子強度が小さく脆弱であるために、本発明に係る方法を好適に適用して分級することができる。
【００３２】
本発明に係るＭｇ含有粒子の製造方法において、Ｍｇ含有粒子としては、特に制限されないが、例えば、マグネシウム化合物や、上述したマグネシウム化合物とともに、チタン、ハロゲンおよび一種以上の内部電子供与体を含むオレフィン重合用固体触媒成分、を挙げることができ、それらの中でもオレフィン類重合用固体触媒成分であることが好ましい。さらにＭｇ含有粒子は、上記オレフィン重合用固体触媒成分、有機アルミニウム化合物および必要に応じ外部電子供与性化合物を有するオレフィン重合用触媒を含んでいてもよい。
【００３３】
本発明に係るＭｇ含有粒子の製造方法において、上述したマグネシウム化合物とともに、チタン、ハロゲンおよび一種以上の内部電子供与体を含むオレフィン重合用固体触媒成分としては、アルコキシマグネシウム、四価のチタンハロゲン化合物および内部電子供与性化合物の接触反応物を挙げることができる。
【００３４】
上記アルコキシマグネシウムとしては、ジアルコキシマグネシウムを挙げることができる。
【００３５】
上記ジアルコキシマグネシウムとして、具体的には、ジメトキシマグネシウム、ジエトキシマグネシウム、ジプロポキシマグネシウム、ジブトキシマグネシウム、エトキシメトキシマグネシウム、エトキシプロポキシマグネシウム、ブトキシエトキシマグネシウム等から選ばれる一種以上が挙げられ、ジエトキシマグネシウムが特に好ましい。
【００３６】
上記ジアルコキシマグネシウムは、金属マグネシウムを、ハロゲンあるいはハロゲン含有金属化合物等の存在下にアルコールと反応させて得たものでもよい。
【００３７】
本発明に係るＭｇ含有粒子の製造方法において、ジアルコキシマグネシウムは、球状であるものが好ましい。
【００３８】
ジアルコキシマグネシウムとして球状のものを使用した場合、より良好な粒子形状を有し（より球状で）狭い粒度分布を有する重合体粉末が得られ、重合操作時に生成した重合体粉末の取扱い操作性が向上し、生成した重合体粉末に含まれる微粉に起因する閉塞等の発生を抑制し易くなる。
【００３９】
本発明に係るＭｇ含有粒子の製造方法において、マグネシウム化合物は、反応時に溶液状または懸濁液状であることが好ましく、溶液状または懸濁液状であることにより、反応を好適に進行させることができる。
【００４０】
本発明に係るＭｇ含有粒子の製造方法において、四価のチタンハロゲン化合物としては、特に制限されないが、下記一般式（Ｉ）
Ｔｉ（ＯＲ１）ｒＸ４−ｒ  …  （Ｉ）
（式中、Ｒ１は炭素数１〜４のアルキル基を示し、Ｘは塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子等の互いに同一でも異なっていてもよいハロゲン原子を示し、ｒは０または１〜３の整数であり、ＯＲ１が複数存在する場合、互いに同一でも異なっていてもよい）で表されるチタンハライドもしくはアルコキシチタンハライド群から選択される化合物の一種以上であることが好適である。
【００４１】
チタンハライドとしては、チタンテトラクロライド、チタンテトラブロマイド、チタンテトラアイオダイド等のチタンテトラハライドが挙げられる。
【００４２】
また、アルコキシチタンハライドとしては、メトキシチタントリクロライド、エトキシチタントリクロライド、プロポキシチタントリクロライド、ｎ−ブトキシチタントリクロライド、ジメトキシチタンジクロライド、ジエトキシチタンジクロライド、ジプロポキシチタンジクロライド、ジ−ｎ−ブトキシチタンジクロライド、トリメトキシチタンクロライド、トリエトキシチタンクロライド、トリプロポキシチタンクロライド、トリ−ｎ−ブトキシチタンクロライド等が挙げられる。
【００４３】
四価のチタンハロゲン化合物としては、チタンテトラハライドが好ましく、チタンテトラクロライドがより好ましい。
【００４４】
これらのチタン化合物は単独あるいは２種以上併用することもできる。
【００４５】
本発明に係るＭｇ含有粒子の製造方法において、内部電子供与性化合物としては、特に制限されないが、モノカルボン酸エステル類、ジカルボン酸エステル類、モノエーテル類、ジエーテル類、エーテルカルボン酸エステル類、ジオールジエステル類、エーテルカーボネート類から選ばれる一種以上であることが好ましく、芳香族ジカルボン酸ジエステル等の芳香族ポリカルボン酸エステル類、脂肪族ポリカルボン酸エステル類、脂環族ポリカルボン酸エステル類、ジエーテル類、およびエーテルカーボネート類から選ばれる一種以上がさらに好ましい。
【００４６】
本発明に係るＭｇ含有粒子の製造方法において、芳香族ジカルボン酸ジエステルとしては、下記一般式（ＩＩ）
（Ｒ２）ｊＣ６Ｈ４−ｊ（ＣＯＯＲ３）（ＣＯＯＲ４）  …  （ＩＩ）
（式中、Ｒ２は炭素数１〜８のアルキル基またはハロゲン原子を示し、Ｒ３およびＲ４は炭素数１〜１２のアルキル基であり、同一であっても異なっていてもよく、また、置換基Ｒ２の数ｊは０、１または２であり、ｊが２のとき、各Ｒ２は同一であっても異なっていてもよい。）
で表される化合物を挙げることができる。
【００４７】
一般式（II）で表わされる芳香族ジカルボン酸ジエステルにおいて、Ｒ２は、ハロゲン原子または炭素数１〜８のアルキル基である。
【００４８】
Ｒ２がハロゲン原子である場合、ハロゲン原子としては、フッ素原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子から選ばれる一種以上の原子が挙げられる。
【００４９】
Ｒ２が炭素数１〜８のアルキル基である場合、炭素数１〜８のアルキル基としては、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、イソブチル基、ｔ−ブチル基、ｎ−ペンチル基、イソペンチル基、ネオペンチル基、ｎ−ヘキシル基、イソヘキシル基、２，２−ジメチルブチル基、２，２−ジメチルペンチル基、イソオクチル基、２，２−ジメチルヘキシル基から選ばれる一種以上が挙げられる。
【００５０】
Ｒ２としては、メチル基、臭素原子、フッ素原子が好ましく、メチル基、臭素原子がより好ましい。
【００５１】
一般式（ＩＩ）で表わされる芳香族ジカルボン酸ジエステルにおいて、Ｒ３およびＲ４は炭素数１〜１２のアルキル基であり、Ｒ３およびＲ４は、互いに同一であってもよいし異なっていてもよい。
【００５２】
炭素数１〜１２のアルキル基としては、エチル基、ｎ−ブチル基、イソブチル基、ｔ−ブチル基、ネオペンチル基、イソヘキシル基、イソオクチル基を挙げることができ、エチル基、ｎ−プロピル基、ｎ−ブチル基、イソブチル基、またはネオペンチル基であることが好ましい。
【００５３】
一般式（ＩＩ）で表わされる芳香族ジカルボン酸ジエステルにおいて、置換基Ｒ２の数ｊは０、１または２であり、ｊが２のとき、各Ｒ２（２つのＲ２）は同一であっても異なっていてもよい。
【００５４】
ｊが０である場合、一般式（ＩＩ）で表わされる化合物はフタル酸ジエステルであり、ｊが１または２である場合、一般式（ＩＩ）で表わされる化合物は置換フタル酸ジエステルである。
【００５５】
ｊが１の場合、一般式（ＩＩ）で表わされる芳香族ジカルボン酸ジエステルにおいて、Ｒ２が、ベンゼン環の３位、４位または５位の位置の水素原子と置換してなるものが好ましい。
【００５６】
ｊが２の場合、一般式（ＩＩ）で表わされる芳香族ジカルボン酸ジエステルにおいて、Ｒ２が、ベンゼン環の４位および５位の位置の水素原子と置換してなるものが好ましい。
【００５７】
一般式（ＩＩ）で表わされる芳香族ジカルボン酸ジエステルの具体例としては、フタル酸ジメチル、フタル酸ジエチル、フタル酸ジ−ｎ−プロピル、フタル酸ジイソプロピル、フタル酸ジ−ｎ−ブチル、フタル酸ジイソブチル、フタル酸ジ−ｎ−ペンチル、フタル酸ジイソペンチル、フタル酸ジネオペンチル、フタル酸ジ−ｎ−ヘキシル、フタル酸ジテキシル、フタル酸メチルエチル、フタル酸（エチル）ｎ−プロピル、フタル酸エチルイソプロピル、フタル酸（エチル）ｎ−ブチル、フタル酸エチルイソブチル、フタル酸（エチル）ｎ−ペンチル、フタル酸エチルイソペンチル、フタル酸エチルネオペンチル、フタル酸（エチル）ｎ−ヘキシル等のフタル酸ジエステル、４−クロロフタル酸ジエチル、４−クロロフタル酸ジ−ｎ−プロピル、４−クロロフタル酸ジイソプロピル、４−クロロフタル酸ジ−ｎ−ブチル、４−クロロフタル酸ジイソブチル、４−ブロモフタル酸ジエチル、４−ブロモフタル酸ジ−ｎ−プロピル、４−ブロモフタル酸ジイソプロピル、４−ブロモフタル酸ジ−ｎ−ブチル、４−ブロモフタル酸ジイソブチル等のハロゲン置換フタル酸ジエステル、４−メチルフタル酸ジエチル、４−メチルフタル酸ジ−ｎ−プロピル、４−メチルフタル酸ジイソプロピル、４−メチルフタル酸ジ−ｎ−ブチルまたは４−メチルフタル酸ジイソブチル等のアルキル置換フタル酸ジエステル等が挙げられる。
【００５８】
内部電子供与性化合物として、脂肪族ポリカルボン酸エステル類を使用する場合、脂肪族ポリカルボン酸エステル類としては、飽和脂肪族ポリカルボン酸エステルや、不飽和脂肪族ポリカルボン酸エステルを挙げることができる。
【００５９】
上記飽和脂肪族ポリカルボン酸エステルとしては、マロン酸ジエステル類、コハク酸ジエステル類、フマル酸ジエステル類、アジピン酸ジエステル類、グルタル酸ジエステル類等が挙げられる。マロン酸ジエステル、アルキル置換マロン酸ジエステル、アルキレン置換マロン酸ジエステル、コハク酸ジエステルから選ばれる１種または２種以上がより好ましい。
【００６０】
また、上記不飽和脂肪族ポリカルボン酸エステルとしては、マレイン酸ジエステル等を挙げることができ、マレイン酸ジエステルまたはアルキル置換マレイン酸ジエステルから選ばれる１種または２種以上がより好ましい。
【００６１】
内部電子供与性化合物としてコハク酸ジエステルを使用する場合、コハク酸ジエステルとしては、コハク酸ジエチル、コハク酸ジブチル、メチルコハク酸ジエチル、２，３−ジイソプロピルコハク酸ジエチル等が挙げられ、コハク酸ジエチルまたは２，３−ジイソプロプルコハク酸ジエチルが好ましい。
【００６２】
内部電子供与性化合物としてマレイン酸ジエステルを使用する場合、マレイン酸ジエステルとしては、マレイン酸ジエチル、マレイン酸ジ−ｎ−ブチル、及びマレイン酸ジイソブチルが好ましい。
【００６３】
内部電子供与性化合物としてアルキル置換マレイン酸ジエステルを使用する場合、アルキル置換マレイン酸ジエステルとしては、ジメチルマレイン酸ジブチル、ジエチルマレイン酸ジブチル及びジイソブチルマレイン酸ジエチルが好ましい。
【００６４】
内部電子供与性化合物としてマロン酸ジエステルを使用する場合、マロン酸ジエステルとしては、マロン酸ジメチル、マロン酸ジエチルまたはマロン酸ジイソブチルが好ましい。
【００６５】
また、内部電子供与性化合物としては、置換マロン酸ジエステルが好適である。
【００６６】
内部電子供与性化合物として置換マロン酸ジエステルを使用する場合、置換マロン酸ジエステルとしては、アルキル置換マロン酸ジエステルおよびハロゲン置換マロン酸ジエステルが好ましく、アルキル置換マロン酸ジエステルがより好ましい。
【００６７】
また、脂環族ポリカルボン酸エステルとしては、飽和脂環族ポリカルボン酸エステルおよび不飽和脂環族ポリカルボン酸エステルが挙げられる。具体的には、シクロアルカンジカルボン酸ジエステルやシクロアルケンジカルボン酸ジエステル等が挙げられる。
【００６８】
内部電子供与性化合物としてシクロアルカンジカルボン酸ジエステルを使用する場合、シクロアルカンジカルボン酸ジエステルとしては、シクロペンタン−１，２−ジカルボン酸ジエステル、シクロペンタン−１，３−ジカルボン酸ジエステル、シクロヘキサン−１，２−ジカルボン酸ジエステル、シクロヘキサン−１，３−ジカルボン酸ジエステル、シクロヘプタン−１，２−ジカルボン酸ジエステル、シクロヘプタン−１，２−ジカルボン酸ジエステル、シクロオクタン−１，２−ジカルボン酸ジエステル、シクロオクタン−１，３−ジカルボン酸ジエステル、シクロノナン−１，２−ジカルボン酸ジエステル、シクロノナン−１，３−ジカルボン酸ジエステル、シクロデカン−１，２−ジカルボン酸ジエステル、シクロデカン−１，３−ジカルボン酸ジエステルなどが挙げられる。
【００６９】
内部電子供与性化合物としてジエーテル類を使用する場合、ジエーテル類としては、下記一般式（ＩＩＩ）
Ｒ５ｋＨ（３−ｋ）Ｃ−Ｏ−（ＣＲ６Ｒ７）ｐ−Ｏ−ＣＲ８ｑＨ（３−ｑ）  …  （ＩＩＩ）
（一般式（III）中、Ｒ５とＲ８は、ハロゲン原子または炭素数１〜２０の有機基であって、互いに同一であっても異なっていてもよく、Ｒ６とＲ７は、水素原子、酸素原子、硫黄原子、ハロゲン原子または炭素数１〜２０の有機基であって、互いに同一であっても異なっていてもよい。炭素数１〜２０の有機基は、酸素原子、フッ素原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子、窒素原子、硫黄原子、リン原子、およびホウ素原子から選択される少なくとも１種の原子を含んでいてもよく、炭素数１〜２０の有機基が複数存在する場合、複数の有機基は互いに結合して環を形成していてもよく、ｋは０〜３の整数であり、ｋが２以上の整数である場合、複数個存在するＲ５は互いに同一でも異なっていてもよく、ｐは１〜１０の整数であり、ｐが２以上の整数である場合、複数個存在するＲ６およびＲ７はそれぞれ同一でも異なっていてもよく、ｑは０〜３の整数であり、ｑが２以上の整数である場合、複数個存在するＲ８は互いに同一でも異なっていてもよい。）
で表わされる化合物を用いることができる。
【００７０】
一般式（ＩＩＩ）で表わされる化合物において、Ｒ５またはＲ８がハロゲン原子である場合、例えば、フッ素原子、塩素原子、臭素原子またはヨウ素原子が挙げられ、好ましくはフッ素原子、塩素原子または臭素原子である。
【００７１】
また、Ｒ５またはＲ８が炭素数１〜２０の有機基である場合、例えば、メチル基、エチル基、イソプロピル基、イソブチル基、ｎ−プロピル基、ｎ−ブチル基、ｔ−ブチル基、ヘキシル基、オクチル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基、フェニル基が挙げられ、好ましくは、メチル基、エチル基である。
【００７２】
一般式（ＩＩＩ）で表わされる化合物において、炭素数１〜２０の有機基が複数存在する場合、複数の有機基は互いに結合して環を形成していてもよい。この場合、環を構成する複数の有機基としては、（１）Ｒ５同士（ｋが２以上である場合）、（２）Ｒ８同士（ｑが２以上である場合）、（３）Ｒ６同士（ｐが２以上である場合）、（４）Ｒ７同士（ｐが２以上である場合）、（５）Ｒ５とＲ６、（６）Ｒ５とＲ７、（７）Ｒ５とＲ８、（８）Ｒ６とＲ７、（９）Ｒ６とＲ８、（１０）Ｒ７とＲ８の組み合せを挙げることができ、このうち、（８）Ｒ６とＲ７の組み合せが好ましく、Ｒ６とＲ７が互いに結合してフルオレン環等を形成しているものがより好ましい。
【００７３】
一般式（ＩＩＩ）で表される化合物として、具体的には、２，２−ジイソブチル−１，３−ジメトキシプロパン、２−イソプロピル−２−イソブチル−１，３−ジメトキシプロパン、２−イソプロピル−２−イソペンチル−１，３−ジメトキシプロパン、３，３−ビス（メトキシメチル）−２，６−ジメチルヘプタン、９，９−ビス（メトキシメチル）フルオレン等から選ばれる一種以上が挙げられ、２，２−ジイソブチル−１，３−ジメトキシプロパン、２−イソプロピル−２−イソペンチル−１，３−ジメトキシプロパン、３，３−ビス（メトキシメチル）−２，６−ジメチルヘプタン、９，９−ビス（メトキシメチル）フルオレンから選ばれる一種以上が好ましく、２−イソプロピル−２−イソブチル−１，３−ジメトキシプロパン、２−イソプロピル−２−イソペンチル−１，３−ジメトキシプロパン、９，９−ビス（メトキシメチル）フルオレンから選ばれる一種以上がより好ましい。
【００７４】
一般式（ＩＩＩ）で表わされる化合物において、ｋは０〜３の整数であり、０〜２の整数であることが好ましく、０または１であることがより好ましい。ｋが２以上の整数である場合、複数個存在するＲ５は互いに同一であってもよいし、異なっていてもよい。
【００７５】
一般式（ＩＩＩ）で表わされる化合物において、ｐは１〜１０の整数であり、１〜８の整数であることが好ましく、１〜６であることがより好ましい。ｐが２以上の整数である場合、複数個存在するＲ６およびＲ７は互いに同一であってもよいし、異なっていてもよい。
【００７６】
一般式（ＩＩＩ）で表わされる化合物において、ｑは０〜３の整数であり、０〜２の整数であることが好ましく、０または１であることがより好ましい。ｑが２以上の整数である場合、複数個存在するＲ８は互いに同一であってもよいし、異なっていてもよい。
【００７７】
内部電子供与性化合物としてエーテルカーボネート類を使用する場合、エーテルカーボネート類としては、下記一般式（ＩＶ）
Ｒ９−Ｏ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｏ−Ｚ−ＯＲ１０  …  （ＩＶ）
（式（ＩＶ）中、Ｒ９およびＲ１０は、炭素数１〜２０の直鎖状アルキル基、炭素数３〜２０の分岐アルキル基、ビニル基、炭素数３〜２０の直鎖状アルケニル基または分岐アルケニル基、炭素数１〜２０の直鎖状ハロゲン置換アルキル基、炭素数３〜２０の分岐ハロゲン置換アルキル基、炭素数２〜２０の直鎖状ハロゲン置換アルケニル基、炭素数３〜２０の分岐ハロゲン置換アルケニル基、炭素数３〜２０のシクロアルキル基、炭素数３〜２０のシクロアルケニル基、炭素数３〜２０のハロゲン置換シクロアルキル基、炭素数３〜２０のハロゲン置換シクロアルケニル基、炭素数６〜２４の芳香族炭化水素基、炭素数６〜２４のハロゲン置換芳香族炭化水素基、結合末端が炭素原子である炭素数２〜２４の窒素原子含有炭化水素基（但し、結合末端がＣ＝Ｎ基であるものを除く）、結合末端が炭素原子である炭素数２〜２４の酸素原子含有炭化水素基（但し、結合末端がカルボニル基であるものを除く）、または結合末端が炭素原子である炭素数２〜２４のリン含有炭化水素基（但し、結合末端がＣ＝Ｐ基であるものを除く）を示し、Ｒ９およびＲ１０は同一であっても異なっていてもよく、Ｚは、炭素原子又は炭素鎖を介して結合する結合性基を示す。）で表わされる化合物を用いることができる。
【００７８】
一般式（ＩＶ）で表される化合物の具体例としては、（２−エトキシエチル）メチルカーボネート、（２−エトキシエチル）エチルカーボネート、（２−エトキシエチル）フェニルカーボネートが特に好ましい。
【００７９】
本発明に係るＭｇ含有粒子の製造方法において、固体触媒成分が、マグネシウム化合物、四価のチタンハロゲン化合物および内部電子供与性化合物の接触反応物からなる場合、マグネシウム化合物、四価のチタンハロゲン化合物および内部電子供与性化合物の接触、反応を、第三成分であるポリシロキサンの存在下に行ってなるものであってもよい。
【００８０】
ポリシロキサンとは、主鎖にシロキサン結合（−Ｓｉ−Ｏ−結合）を有する重合体であるが、シリコーンオイルとも総称され、２５℃における粘度が０．０２〜１００ｃｍ２／ｓ（２〜１００００センチストークス）、より好ましくは０．０３〜５ｃｍ２／ｓ（３〜５００センチストークス）を有する、常温で液状あるいは粘稠状の鎖状、部分水素化、環状あるいは変性ポリシロキサンを意味する。
【００８１】
鎖状ポリシロキサンとしては、ジシロキサンとしてヘキサメチルジシロキサン、ヘキサエチルジシロキサン、ヘキサプロピルジシロキサン、ヘキサフェニルジシロキサン１，３−ジビニルテトラメチルジシロキサン、１、３−ジクロロテトラメチルジシロキサン、１、３−ジブロモテトラメチルジシロキサン、クロロメチルペンタメチルジシロキサン、１，３−ビス（クロロメチル）テトラメチルジシロキサン、また、ジシロキサン以外のポリシロキサンとしては、ジメチルポリシロキサン、メチルフェニルポリシロキサンが、部分水素化ポリシロキサンとしては、水素化率１０〜８０％のメチルハイドロジェンポリシロキサンが、環状ポリシロキサンとしては、ヘキサメチルシクロトリシロキサン、オクタメチルシクロテトラシロキサン、デカメチルシクロペンタシロキサン、２，４，６−トリメチルシクロトリシロキサン、２，４，６，８−テトラメチルシクロテトラシロキサンが、また変性ポリシロキサンとしては、高級脂肪酸基置換ジメチルシロキサン、エポキシ基置換ジメチルシロキサン、ポリオキシアルキレン基置換ジメチルシロキサンが例示される。これらの中で、デカメチルシクロペンタシロキサン、及びジメチルポリシロキサンが好ましく、デカメチルシクロペンタシロキサンが特に好ましい。
【００８２】
本発明に係るＭｇ含有粒子の製造方法において、マグネシウム化合物を主成分とするＭｇ含有粒子が、上記オレフィン重合用固体触媒成分とともに、さらに有機アルミニウム化合物および必要に応じ外部電子供与性化合物を有するオレフィン重合用触媒である場合、上記有機アルミニウム化合物としては、下記一般式（Ｖ）
Ｒ１１ｓＡｌＱ３−ｓ  …  （Ｖ）
（式中、Ｒ１１は炭素数１〜６のアルキル基であり、Ｑは水素原子またはハロゲン原子であり、ｓは０＜ｐ≦３の実数である。）
で表される有機アルミニウム化合物を挙げることができる。
【００８３】
一般式（Ｖ）で表わされる有機アルミニウム化合物において、Ｒ１１は炭素数１〜６のアルキル基であり、具体的には、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、イソブチル基等を挙げることができる。
【００８４】
上記一般式（Ｖ）で表わされる有機アルミニウム化合物において、Ｑは水素原子あるいはハロゲン原子を示し、Ｑがハロゲン原子である場合、フッ素原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子を挙げることができる。
【００８５】
上記一般式（Ｖ）で表わされる有機アルミニウム化合物として、具体的には、トリエチルアルミニウム、ジエチルアルミニウムクロライド、トリイソブチルアルミニウム、ジエチルアルミニウムブロマイド、ジエチルアルミニウムハイドライドから選ばれる一種以上を挙げることができ、トリエチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウムが好適である。
【００８６】
また、上記外部電子供与性化合物としては、酸素原子あるいは窒素原子を含有する有機化合物が挙げられ、具体的には、例えばアルコール類、フェノール類、エーテル類、エステル類、ケトン類、酸ハライド類、アルデヒド類、アミン類、アミド類、ニトリル類、イソシアネート類、有機ケイ素化合物、中でもＳｉ−Ｏ−Ｃ結合を有する有機ケイ素化合物等が挙げられる。
【００８７】
上記外部電子供与性化合物のなかでも、安息香酸エチル、ｐ−メトキシ安息香酸エチル、ｐ−エトキシ安息香酸エチル、ｐ−トルイル酸メチル、ｐ−トルイル酸エチル、アニス酸メチル、アニス酸エチル等のエステル類、１，３−ジエーテル類、Ｓｉ−Ｏ−Ｃ結合を含む有機ケイ素化合物が好ましく、Ｓｉ−Ｏ−Ｃ結合を有する有機ケイ素化合物が特に好ましい。
【００８８】
オレフィン類重合用触媒を構成する、固体触媒成分、有機アルミニウム化合物および外部電子供与性化合物の含有割合は、特に限定されるものではないが、固体触媒成分中のチタン原子１モルあたり、有機アルミニウム化合物が、１〜２０００モルであることが好ましく、５０〜１０００モルであることがより好ましい。また、有機アルミニウム化合物１モルあたり、外部電子供与性化合物が、０．００１〜１０モルであることが好ましく、０．００２〜２モルであることがより好ましく、０．００２〜０．５モルであることがさらに好ましい。
【００８９】
本発明に係るＭｇ含有粒子の製造方法において、解離処理及び分級処理を受ける未分級Ｍｇ含有粒子及びＭｇ含有粒子は、粒径が１〜２００μｍであるものであり、５〜１８０μｍであるものが適当であり、９〜１６０μｍであるものがより適当である。
【００９０】
また、本発明に係るＭｇ含有粒子の製造方法において、解離処理及び分級処理を受ける未分級Ｍｇ含有粒子及びＭｇ含有粒子は、平均粒径（Ｄ５０）が、５〜１００μｍであるものが適当であり、７〜８０μｍであるものがより適当であり、１０〜６０μｍであるものがさらに適当である。
【００９１】
本出願書類において、未分級Ｍｇ含有粒子及びＭｇ含有粒子の粒径は、レーザ光散乱回折法により測定される値を意味し、また、未分級Ｍｇ含有粒子の平均粒子径（Ｄ５０）は、レーザ光散乱回折法により測定される体積基準積算粒度で５０％の粒径を意味する。
【００９２】
本発明に係るＭｇ含有粒子の製造方法において、未分級Ｍｇ含有粒子及びＭｇ含有粒子は、下記式（ｉｉ）
粒度分布指数（ＳＰＡＮ）＝（Ｄ９０−Ｄ１０）／Ｄ５０  …  （ｉｉ）
（Ｄ１０、Ｄ５０およびＤ９０は、各々、上記測定機を用いて測定したときの体積基準積算粒度で、１０％の粒径、５０％の粒径および９０％の粒径を意味する。）
で表わされる粒度分布指数（ＳＰＡＮ）が、０．５〜５.０であるものが適当であり、０．５〜４.０であるものがより適当であり、０．５〜３.０であるものがさらに適当である。
【００９３】
なお、本明細書において、平均粒径（Ｄ５０）および粒度分布は、レーザ回折式粒子径分布測定装置(スペクトリス（株）製、マスターサイザー３０００)を用いて求めたものを意味する。
【００９４】
また、未分級Ｍｇ含有粒子は、下記式（１）
磨滅耐久度Ａ＝（Ｚ÷Ｙ）×１００  …  （１）
（式中、Ｙは、レーザ回折式粒子径分布測定装置を用い送風圧０．４バールにおいて乾式自動測定される平均粒径Ｄ５０（μｍ）を、Ｚは、前記レーザ回折式粒子径分布測定装置を用い送風圧１．０バールにおいて乾式自動測定される平均粒径Ｄ５０（μｍ）を、それぞれ示す。）
で表わされる磨滅耐久度Ａ（％）が８５以下であり、６０〜８５％であるものが適当であり、６５〜８０％であるものがより適当であり、７０〜７５％であるものがさらに適当である。
【００９５】
本発明に係るＭｇ含有粒子の製造方法においては、粒子強度が小さく脆弱な多孔体粒子である未分級Ｍｇ含有粒子、すなわち上記摩滅耐久度Ａが９０％以下の通常は分級が困難である粒子を分級した場合であっても、微粉粒子や粗粉粒子といった微粗粉粒子の含有量を低減させると共に、粒子破壊を防止して、粒度分布が狭く、粒子形状も良好な分級粒子を得ることができる。
【００９６】
なお、本明細書において、磨滅耐久度Ａは、レーザ回折式粒子径分布測定装置(スペクトリス（株）製、マスターサイザー３０００)および乾式粉体分散用の乾式分散ユニット（スペクトリス（株）製、Ａｅｒｏ  Ｓ）を用いて求めたものを意味する。
【００９７】
＜Ｍｇ含有粒子の製造方法＞
［調製工程］
本発明に係るＭｇ含有粒子の製造方法において、未分級Ｍｇ含有粒子を調製する調製工程について説明する。なお、調製工程で得られるマグネシウム化合物を主成分とする未分級Ｍｇ含有粒子の構成については、上述した通りであるので説明を省略する。
【００９８】
本発明に係るＭｇ含有粒子の製造方法において、未分級Ｍｇ含有粒子を構成するマグネシウム化合物は、アルコキシマグネシウムを原料として調製されることが適当である。
【００９９】
例えば、球状のジアルコキシマグネシウムを製造する方法は、例えば、日本の特許出願の明細書である、特開昭５８−４１３２号公報、特開昭６２−５１６３３号公報、特開平３−７４３４１号公報、特開平４−３６８３９１号公報、特開平８−７３３８８号公報等に例示されている。
【０１００】
本発明に係るＭｇ含有粒子の製造方法においては、得られたジアルコキシマグネシウムを、後述する分級工程に示す方法により分級することができる。
【０１０１】
本発明に係るＭｇ含有粒子の製造方法においては、上述したマグネシウム化合物とともに、チタン、ハロゲンおよび一種以上の内部電子供与体を含むオレフィン重合用固体触媒成分としては、アルコキシマグネシウム、四価のチタンハロゲン化合物および内部電子供与性化合物の接触反応物を、後述する分級工程に示す方法により分級してもよい。
【０１０２】
上記マグネシウム化合物、四価のチタンハロゲン化合物、内部電子供与性化合物（および場合によりポリシロキサン）を接触させ、反応させる処理は、トルエンやヘキサン等の不活性有機溶媒の存在下に行うことが好ましい。
【０１０３】
上記不活性有機溶媒としては、常温（２０℃）下において液体で、かつ沸点５０〜１５０℃であるものが好ましく、常温下において液体で、かつ沸点５０〜１５０℃である芳香族炭化水素化合物または飽和炭化水素化合物がより好ましい。
【０１０４】
上記反応時の温度は、０〜１３０℃が好ましく、４０〜１３０℃がより好ましく、３０〜１２０℃がさらに好ましく、８０〜１２０℃が一層好ましい。また、反応時間は、１分間以上が好ましく、１０分間以上がより好ましく、３０分間〜６時間がさらに好ましく、３０分間〜５時間が一層好ましく、１〜４時間がより一層好ましい。
【０１０５】
マグネシウム化合物、四価のチタンハロゲン化合物および内部電子供与性化合物類を接触、反応させる際、マグネシウム化合物１モルに対する四価のチタンハロゲン化合物の使用量は、０．５〜１００モルであることが好ましく、１〜５０モルであることがより好ましく、１〜１０モルであることがさらに好ましい。
【０１０６】
各成分の接触は、不活性ガス雰囲気下、水分等を除去した状況下で、撹拌機を具備した容器中で、撹拌しながら行うことが好ましい。
【０１０７】
上記反応終了後、反応生成物は、反応液を静置し、適宜、上澄み液を除去してウェット状（スラリー状）とするか、さらに熱風乾燥等により乾燥状態にした上で、洗浄処理することが好ましい。
【０１０８】
上記洗浄処理は、通常洗浄液を用いて行われる。
【０１０９】
洗浄液としては、上記不活性有機溶媒と同様のものを挙げることができ、上記洗浄液を使用することにより、反応物中から、副生成物や不純物を容易に溶解し、除去することができる。
【０１１０】
上記各成分を接触、反応させた後、洗浄処理することにより、反応生成物中に残留する未反応原料成分や反応副生成物（アルコキシチタンハライドや四塩化チタン−カルボン酸錯体等）の不純物を除去することができる。
【０１１１】
上記各成分の接触反応物は、通常、懸濁液状であり、当該懸濁液状の生成物は、静置し、上澄み液を除去してウェット状（スラリー状）としたり、さらに熱風乾燥等により乾燥することにより固体触媒成分を得ることができる。
【０１１２】
上記固体触媒成分において、マグネシウム原子の含有量は、１０〜７０質量％が好ましく、１０〜５０質量％がより好ましく、１５〜４０質量％がさらに好ましく、１５〜２５質量％が特に好ましい。
【０１１３】
上記固体触媒成分において、チタン原子の含有量は、０．５〜８．０質量％が好ましく、０．５〜５．０質量％がより好ましく、０．５〜３．０質量％がさらに好ましい。
【０１１４】
上記固体触媒成分において、ハロゲン原子の含有量は、２０〜８８質量％が好ましく、３０〜８５質量％がより好ましく、４０〜８０質量％がさらに好ましく、４５〜７５質量％が一層好ましい。
【０１１５】
上記固体触媒成分において、内部電子供与性化合物の含有割合は、１．５〜３０.０質量％が好ましく、３.０〜２５.０質量％がより好ましく、６．０〜２５.０質量％がさらに好ましい。
【０１１６】
本出願書類において、固体触媒成分中のマグネシウム原子の含有量は、固体触媒成分を塩酸溶液で溶解し、ＥＤＴＡ溶液で滴定するＥＤＴＡ滴定方法により測定した値を意味するものとする。
【０１１７】
本出願書類において、固体触媒成分中のチタン原子の含有量は、ＪＩＳ  ８３１１−１９９７「チタン鉱石中のチタン定量方法」に記載の方法（酸化還元滴定）に準じて測定した値を意味するものとする。
【０１１８】
本出願書類において、固体触媒成分中のマグネシウム原子の含有率は、固体触媒成分を塩酸溶液で溶解し、ＥＤＴＡ溶液で滴定するＥＤＴＡ滴定方法により測定した値を意味するものとする。
【０１１９】
本出願書類において、固体触媒成分中のハロゲン原子の含有量は、固体触媒成分を硫酸と純水の混合溶液で処理して水溶液とした後、所定量を分取し、硝酸銀標準溶液でハロゲン原子を滴定する硝酸銀滴定法により測定した値を意味するものとする。
【０１２０】
本出願書類において、固体触媒成分中の内部電子供与性化合物の含有量は、ガスクロマトグラフィー（（株）島津製作所製、ＧＣ−１４Ｂ）を用いて下記の条件で測定したときに、予め既知濃度に基づいて測定した検量線を用いて求められる結果を意味する。
【０１２１】
＜ガスクロマトグラフィーの測定条件＞
カラム：パックドカラム（φ２．６×２．１ｍ、  Ｓｉｌｉｃｏｎｅ  ＳＥ−３０  １０％、Ｃｈｒｏｍｏｓｏｒｂ  ＷＡＷＤＭＣＳ  ８０／１００、ジーエルサイエンス（株）社製）
検出器：ＦＩＤ（Ｆｌａｍｅ  Ｉｏｎｉｚａｔｉｏｎ  Ｄｅｔｅｃｔｏｒ、水素炎イオン化型検出器）
キャリアガス：ヘリウム、流量４０ｍｌ／分
測定温度：気化室２８０℃、カラム２２５℃、検出器２８０℃、または気化室２６５℃、カラム１８０℃、検出器２６５℃
本発明に係るＭｇ含有粒子の製造方法においては、得られたオレフィン重合用固体触媒成分を、後述する分級工程に示す方法により分級することができる。
【０１２２】
本発明に係るＭｇ含有粒子の製造方法において、マグネシウム化合物を主成分とする未分級Ｍｇ含有粒子が、上記オレフィン重合用固体触媒成分とともに、さらに有機アルミニウム化合物および必要に応じ外部電子供与性化合物を有するオレフィン重合用触媒である場合、オレフィン類重合用触媒は、（α）固体触媒成分、（β）有機アルミニウム化合物および（γ）外部電子供与性化合物を、公知の方法で接触させることにより作製することができる。
【０１２３】
上記各成分を接触させる順序は任意であるが、例えば、以下の接触順序を例示することができる。
（ｉ）（α）固体触媒成分→（γ）外部電子供与性化合物→（β）有機アルミニウム化合物
（ii）（β）有機アルミニウム化合物→（γ）外部電子供与性化合物→（α）固体触媒成分
（iii）（γ）外部電子供与性化合物→（α）固体触媒成分→（β）有機アルミニウム化合物
（iv）（γ）外部電子供与性化合物→（β）有機アルミニウム化合物→（α）固体触媒成分
上記接触例（ｉ）〜（iv）において、接触例（ii）が好適である。
【０１２４】
なお、上記接触例（ｉ）〜（iv）において、「→」は接触順序を意味し、例えば、「（α）オレフィン類重合用固体触媒成分→（β）有機アルミニウム化合物→（γ）外部電子供与性化合物」は、（α）固体触媒成分中に（β）有機アルミニウム化合物を添加して接触させた後、（γ）外部電子供与性化合物を添加して接触させることを意味する。
【０１２５】
上記オレフィン類重合用触媒は、固体触媒成分、有機アルミニウム化合物および外部電子供与性化合物を、オレフィン類不存在下で接触させてなるものであってもよいし、オレフィン類の存在下で（重合系内で）接触させてなるものであってもよい。
【０１２６】
上記固体触媒成分、有機アルミニウム化合物および外部電子供与性化合物の接触は、固体触媒成分や調製造後のオレフィン類重合用触媒の劣化を防止するため、アルゴンや窒素等の不活性ガス雰囲気下、或いはプロピレン等のモノマー雰囲気下で行うことが好ましい。
【０１２７】
また、操作の容易性を考慮すると、不活性溶媒等、分散媒の存在下において行うことも好ましい。
【０１２８】
上記各成分を接触させる際の接触温度は、−１０℃〜１００℃が好ましく、０℃〜９０℃がより好ましく、２０℃〜８０℃がさらに好ましい。接触時間は１分間〜１０時間が好ましく、１０分間〜５時間がより好ましく、３０分間〜２時間がさらに好ましい。
【０１２９】
接触温度及び接触時間を上記の範囲とすることで、オレフィン類重合用触媒の重合活性や得られる重合体の立体規則性を向上させ易くなり、結果として得られるオレフィン類重合体の機械的物性が向上し易くなる。
【０１３０】
［処理工程］
次に、本発明に係るＭｇ含有粒子の製造方法において、未分級Ｍｇ含有粒子を処理する処理工程について説明する。処理工程では、凝集が解かれた粒子と凝集状態の粒子とを含む未分級Ｍｇ含有粒子に対して処理を行うことにより、凝集したＭｇ含有粒子の凝集状態を解離させ、更に、凝集が解かれた未分級Ｍｇ含有粒子の分級を行いＭｇ含有粒子を得る。つまり、処理工程では、未分級Ｍｇ含有粒子の解離処理及び分級処理を行い、Ｍｇ含有粒子を得て、Ｍｇ含有粒子以外の粒子である微粉を除去する。処理工程においては、直径２００〜１０００ｍｍの回転体を有する遠心式気流分級装置を用いて未分級Ｍｇ含有粒子を分級処理する。なお、処理工程に先立ち、前処理工程を行ってもよい。前処理工程を設けることで、篩別等の手段により、未分級Ｍｇ含有粒子から連結粒などの粗粉粒子や、鉄粉などの不純物の除去を行うことができる。
【０１３１】
ここで、本明細書における微粉（微粉粒子、Ｍｇ含有粒子以外の粒子）とは、オレフィン類の重合に供した場合に、所定粒径の「微粉状のポリマー（微粉ポリマーともいう）」を生成しうる粒子のことをいう。オレフィン類の重合時において、このような微粉ポリマーが多くなると、均一な重合反応の継続を妨げ、重合体移送時における配管の閉塞をもたらす等のプロセス障害の原因となるので好ましくない。また、重合体の成形加工に不良品が増加する等の好ましくない影響を及ぼすため、微粉ポリマーを低減することが望まれている。従って、本発明に係るＭｇ含有粒子の製造方法においては、上記処理工程で未分級Ｍｇ含有粒子の解離処理及び分級処理を行い、Ｍｇ含有粒子以外の粒子である微粉を除去する。
【０１３２】
本明細書において、分級処理で除去される対象となる微粉（微粉粒子）とは、目的とする重合体の平均粒径（Ｄ５０）や重合活性に応じて、下記式（Ａ）により算出することができる。
微粉の粒径＝（重合体の平均粒径）／（３√（重合活性））      （Ａ）
例えば、平均粒径（Ｄ５０）が７５（μｍ）かつ重合活性４０，０００〜６５，０００（ｇ−ｐｐ／ｇ−ｃａｔ）の重合体の場合には、７５÷（３４．２〜３９．６）＝１．９〜２．９（μｍ）の固体触媒（微粉）が「微粉状ポリマー」となりうる。従って、この場合における分級処理で除去される対象となる微粉（微粉粒子）とは、概ね５（μｍ）未満の粒子である。
なお、本明細書において、Ｍｇ含有粒子（製品）をオレフィン類の重合に供して形成した重合体の平均粒径（Ｄ５０）は、１００〜５０００μｍであり、重合体の重合活性は、８，０００〜１５０，０００（ｇ−ｐｐ／ｇ−ｃａｔ）である。従って、本明細書における分級処理で除去される対象となる微粉（微粉粒子）の粒径は、０．１〜１００．０μｍである。
【０１３３】
ここで、回転体とは遠心式気流分級装置に設けられた円盤状分級ロータを意味する。
【０１３４】
円盤状分級ロータの直径は、２００〜１０００ｍｍであり、３００〜８００ｍｍであることが適当であり、３００〜７００ｍｍであることがより適当である。
【０１３５】
本発明に係るＭｇ含有粒子の製造方法においては、遠心式気流分級装置を構成する円盤状分級ロータの直径が上記範囲内にあるものであることにより、未分級Ｍｇ含有粒子を破壊することなく、微粉粒子や粗粉粒子といった微粗粉粒子を好適に除去するとともに、粒度分布が狭く、粒子形状も良好なＭｇ含有粒子を回収し得る回転速度および風量を容易に達成することができる。
【０１３６】
本発明に係るＭｇ含有粒子の製造方法において、遠心式気流分級装置としては、円盤状分級ロータを高速回転する方法により、回転の遠心力と気体吸引の向心力とのバランスで粉体を乾式分級する装置であれば特に限定されないが、装置内部に回転体を有し、その回転力によって粒子に遠心力を働かせつつ、装置内部を通過する内向きの気流によって粒子に抗力を働かせる強制渦遠心式分級装置や、装置内部に回転体を持たず、案内羽根等を設けて旋回気流を作り、その旋回する動きで粒子に遠心力を働かせつつ、旋回気流そのもので粒子に抗力を働かせる半自由渦遠心式分級装置等が好ましく用いられる。
【０１３７】
本発明に係るＭｇ含有粒子の製造方法において、円盤状分級ロータを有する遠心式気流分級装置を用いて未分級Ｍｇ含有粒子を気流分級する際の回転速度は、３０００ｒｐｍ（回転／分）以下であり、１００〜３０００ｒｐｍであることがより適当であり、５００〜２５００ｒｐｍであることがさらに適当である。
【０１３８】
本発明に係るＭｇ含有粒子の製造方法において、円盤状分級ロータを有する遠心式気流分級装置を用いて未分級Ｍｇ含有粒子を気流分級する際の未分級Ｍｇ含有粒子を遠心式気流分級装置に供給する風量と円盤状分級ロータ内部に粒子を送り込む風量の合算における風量（全風量）は、１〜５０ｍ３／分であり、５〜４０ｍ３／分であることが適当であり、５〜３０ｍ３／分であることがより適当である。
【０１３９】
本発明に係るＭｇ含有粒子の製造方法において、円盤状分級ロータを有する遠心式気流分級装置を用いて未分級Ｍｇ含有粒子を気流分級する際の円盤状分級ロータ内部に粒子を送り込むためにおける風量（循環風量）は、１〜５０ｍ３／分であり、１〜３５ｍ３／分であることが適当であり、５〜２０ｍ３／分であることがより適当である。
【０１４０】
本発明に係るＭｇ含有粒子の製造方法において、分級を行う際の円盤状分級ロータ（回転体）の周速は、２〜１３０ｍ／秒が好ましく、６〜１１０ｍ／秒がより好ましく、９〜９０ｍ／秒の範囲がさらに好ましい。
【０１４１】
なお、上記円盤状分級ロータ（回転体）の周速は、分級ロータの直径Ｌ（ｍｍ）および分級ロータ（回転体）の回転速度Ｓ（ｒｐｍ）に基づいて、下記式（２）により算出される値を意味する。
【０１４２】
円盤状分級ロータ（回転体）の周速（ｍ／秒）＝Ｌ（ｍｍ）×π×Ｓ（回転／分）÷１０００÷６０  …  （２）
本発明に係るＭｇ含有粒子の製造方法において、分級時間は、２０〜９００分間が好ましく、４０〜８００分間がより好ましく、６０〜６００分間がさらに好ましい。
【０１４３】
本発明に係るＭｇ含有粒子の製造方法において、筐体と分級ロータ（回転体）の頂面とで規定され投入口と分級室とを接続する流路の内部を流れる未分級Ｍｇ含有粒子の流速を減少させつつ分級室に前記未分級Ｍｇ含有粒子を供給する工程を備える。これによって、Ｍｇ含有粒子が筐体の内面等に衝突した際の衝撃のエネルギーが低減され、製品の歩留が向上する。その際、Ｍｇ含有粒子の流速の減少量としては、以下とすることが好ましい。
【０１４４】
すなわち、本発明に係るＭｇ含有粒子の製造方法では、分級室に未分級Ｍｇ含有粒子を供給する工程において、分級室の入口の鉛直方向断面における未分級Ｍｇ含有粒子の平均流速は、流路の上流端部における未分級Ｍｇ含有粒子の平均流速の半分以下に低減されることが好ましい。
【０１４５】
さらに、本発明に係るＭｇ含有粒子の製造方法では、分級室に未分級Ｍｇ含有粒子を供給する工程において、分級ロータの半径の略中間位置の鉛直方向断面での未分級Ｍｇ含有粒子の平均流速は、流路の上流端部における未分級Ｍｇ含有粒子の平均流速の２／３以下であることが好ましい。さらに、本発明に係るＭｇ含有粒子の製造方法では、前記分級室の入口の鉛直方向断面における前記Ｍｇ含有粒子の平均流速は、１５ｍ／ｓ以下であることが好ましい。なお、本明細書において、分級ロータ（回転体）の頂面の半径の「略中間位置」とは、分級ロータの頂面の半径の中間位置と、その中間位置から分級ロータの頂面の半径の１０％の長さに相当する長さの範囲内の任意の位置と、を含む位置をいう。分級ロータ（回転体）の半径の長さをＸとしたときに、分級ロータ（回転体）の頂面の中心から略中間位置までの距離Ｙは、例えば、下記式で表すことができる。
【数１】
0006830562.tif 000002
【０１４６】
本発明に係るＭｇ含有粒子の製造方法において、上記分級ロータを有する気流分級装置により分級を行う際の分級媒体としては、水分含有量が２０質量ｐｐｍ以下の乾燥気体を用いることが好ましく、未分級Ｍｇ含有粒子がオレフィン類重合用固体触媒成分である場合は、マグネシウム化合物粒子に担持させた活性チタン成分等が失活しないよう、アルゴンや窒素などの不活性ガスを用いることが好ましい。
【０１４７】
本発明に係るＭｇ含有粒子の製造方法において、未分級Ｍｇ含有粒子の供給量は、１〜６０ｋｇ／時間が好ましく、３〜５０ｋｇ／時間がより好ましく、５〜４０ｋｇ／時間がさらに好ましい。
【０１４８】
本発明に係るＭｇ含有粒子の製造方法において、得られるＭｇ含有粒子（分級粒子）は、上記式（ｉｉ）により規定される粒度分布指数（ＳＰＡＮ）が１以下であることが好ましく、０．９以下であることがより好ましく、０．８以下であることがさらに好ましい。
【０１４９】
本発明によれば、マグネシウムを主成分として含有し、平均粒径Ｄ５０（μｍ）が５〜１００μｍである未分級Ｍｇ含有粒子を、特定範囲の直径の回転体を有する遠心式気流分級装置を用いて所定条件で気流分級することにより、微粉粒子や粗粉粒子といった微粗粉粒子を除去しつつ、粒子強度の低い粗粉粒子の凝集状態を適度に解すことができ、所望粒径を有する粒子の破壊を抑制しつつその含有割合を増加させることができることから、所望の粒径を有し粒度分布の狭い分級粒子を高い収率で容易に得ることができる。
【０１５０】
＜オレフィン類重合体の製造方法＞
次に、本発明のＭｇ含有粒子の製造方法で製造されたＭｇ含有粒子を用いたオレフィン類重合体の製造方法について説明する。
【０１５１】
オレフィン類重合体の製造方法は、本発明に係るＭｇ含有粒子製造方法において未分級Ｍｇ含有粒子がオレフィン類重合用固体触媒成分またはオレフィン類重合触媒である場合において、得られた分級粒子を用いてオレフィン類を重合することを特徴とするものである。
【０１５２】
具体的には、本発明に係るＭｇ含有粒子製造方法において未分級Ｍｇ含有粒子がオレフィン類重合用固体触媒成分である場合には、得られた固体触媒成分を用いてオレフィン類重合触媒を形成し、係るオレフィン類重合触媒の存在下において、また、本発明に係るＭｇ含有粒子製造方法において未分級Ｍｇ含有粒子がオレフィン類重合触媒である場合には、得られたオレフィン類重合触媒の存在下において、オレフィン類の重合を行なう。
【０１５３】
オレフィン類重合体の製造方法において、オレフィン類としては、エチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、ビニルシクロヘキサン等から選ばれる一種以上を挙げることができ、エチレン、プロピレンまたは１−ブテンが好適であり、プロピレンがより好適である。
【０１５４】
プロピレンを重合する場合、他のオレフィン類との共重合を行ってもよく、プロピレンと他のオレフィン類の単量体との共重合としては、プロピレンと少量のエチレンをコモノマーとして、１段で重合するランダム共重合と、第一段階（第一重合槽）でプロピレンの単独重合を行い、第二段階（第二重合槽）あるいはそれ以上の多段階（多段重合槽）でプロピレンとエチレン等の他のα−オレフィンとの共重合を行う、いわゆるプロピレン−エチレンブロック共重合が代表的であり、プロピレンと他のα―オレフィンとのブロック共重合が好ましい。
【０１５５】
ブロック共重合により得られるブロック共重合体とは、２種以上のモノマー組成が連続して変化するセグメントを含む重合体であり、モノマー種、コモノマー種、コモノマー組成、コモノマー含量、コモノマー配列、立体規則性などポリマーの一次構造の異なるポリマー鎖（セグメント）が１分子鎖中に２種類以上繋がっている形態のものをいう。
【０１５６】
共重合されるオレフィン類としては、炭素数２〜２０のα−オレフィン（炭素数３のプロピレンを除く）であることが好ましく、具体的には、エチレン、１−ブテン、１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、ビニルシクロヘキサン等を挙げることができ、これ等のオレフィン類は一種以上併用することができる。共重合されるオレフィン類としては、エチレンまたは１−ブテンが好適であり、エチレンが特に好適である。
【０１５７】
オレフィン類重合体の製造方法において、オレフィン類の重合は、有機溶媒の存在下でも不存在下でも行うことができる。
【０１５８】
また、重合対象となるオレフィン類は、気体および液体のいずれの状態でも用いることができる。
【０１５９】
オレフィン類の重合は、例えば、オートクレーブ等の反応炉内において、オレフィン類重合用触媒の存在下、オレフィン類を導入し、加熱、加圧状態下に行う。
【０１６０】
オレフィン類重合体の製造方法において、重合温度は、通常２００℃以下であるが、１００℃以下が好ましく、活性や立体規則性の向上の観点からは、６０〜１００℃がより好ましく、７０〜９０℃がさらに好ましく、７５〜８０℃が一層好ましい。本発明のオレフィン類重合体の製造方法において、重合圧力は、１０ＭＰａ以下が好ましく、５ＭＰａ以下がより好ましい。
【０１６１】
オレフィン類重合体の製造方法においては、上記重合温度範囲において、比較的高温下でホモ重合した場合でも水素活性に優れ高い立体規則性およびＭＦＲを有する重合体を高い生産性の下で作製することができるとともに、高温下で共重合した場合においても、優れた水素活性と共重合活性を達成し、耐衝撃性に優れた共重合体を製造することができる。
【０１６２】
また、連続重合法、バッチ式重合法のいずれでも可能である。更に重合反応は一段で行ってもよいし、二段以上で行ってもよい。
【０１６３】
オレフィン類重合体の製造方法において、プロピレンと他のα−オレフィン類とのブロック共重合反応は、通常、本発明に係るオレフィン類重合用触媒の存在下、前段でプロピレン単独あるいは、プロピレンと少量のα−オレフィン（エチレン等）とを接触させ、次いで後段でプロピレンとα−オレフィン(エチレン等）とを接触させることにより実施することができる。なお、上記前段の重合反応を複数回繰り返し実施してもよいし、上記後段の重合反応を複数回繰り返し多段反応により実施してもよい。
【０１６４】
プロピレンと他のα−オレフィン類とのブロック共重合反応は、具体的には、前段で（最終的に得られる共重合体に占める）ポリプロピレン部の割合が２０〜９０重量％になるように重合温度および時間を調整して重合を行ない、次いで後段において、プロピレンおよびエチレンあるいは他のα−オレフィンを導入し、（最終的に得られる共重合体に占める）エチレン−プロピレンゴム（ＥＰＲ）などのゴム部割合が１０〜８０重量％になるように重合する。
【０１６５】
前段及び後段における重合温度は共に、２００℃以下が好ましく、１００℃以下がより好ましく、７５〜８０℃がさらに好ましく、重合圧力は、１０ＭＰａ以下が好ましく、５ＭＰａ以下がより好ましい。
【０１６６】
上記共重合反応においても、連続重合法、バッチ式重合法のいずれの重合法も採用することができ、重合反応は１段で行なってもよいし、２段以上で行なってもよい。
【０１６７】
また、重合時間（反応炉内の滞留時間）は、前段または後段の各重合段階のそれぞれの重合段階で、あるいは連続重合の際においても、１分〜５時間であることが好ましい。
【０１６８】
重合方法としては、シクロヘキサン、ヘプタン等の不活性炭化水素化合物の溶媒を使用するスラリー重合法、液化プロピレン等の溶媒を使用するバルク重合法、実質的に溶媒を使用しない気相重合法が挙げられ、バルク重合法または気相重合法が好適であり、後段の反応は一般的にはＥＰＲのＰＰ粒子からの溶出を抑える目的から気相重合反応であることが好ましい。
【０１６９】
オレフィン類重合体の製造方法において、オレフィン類を重合（以下、適宜、本重合と称する。）するにあたり、重合対象となるオレフィン類に対してオレフィン類重合用触媒の構成成分の一部または全部を接触させることにより、予備的な重合（以下、適宜、予備重合と称する。）を行ってもよい。
【０１７０】
予備重合を行うに際して、オレフィン類重合用触媒の構成成分およびオレフィン類の接触順序は任意であるが、不活性ガス雰囲気あるいはオレフィンガス雰囲気に設定した予備重合系内に先ず有機アルミニウム化合物を装入し、次いで固体触媒成分を接触させた後、プロピレン等のオレフィン類を一種以上接触させることが好ましい。または、不活性ガス雰囲気あるいはオレフィンガス雰囲気に設定した予備重合系内に先ず有機アルミニウム化合物を装入し、次いで必要に応じ外部電子供与性化合物を接触させ、さらに固体触媒成分を接触させた後、プロピレン等のオレフィン類を一種以上接触させることが好ましい。
【０１７１】
予備重合の際には、本重合と同様のオレフィン類、あるいはスチレン等のモノマーを用いることができ、予備重合条件も、上記重合条件と同様である。
【０１７２】
上記予備重合を行うことにより、触媒活性を向上させ、得られる重合体の立体規則性および粒子性状等を一層改善し易くなる。
【０１７３】
オレフィン類重合体の製造方法によれば、得られるオレフィン類重合体の上記式（ｉｉ）により規定される粒度分布指数（ＳＰＡＮ）が、１以下であることが適当であり、０．９以下であることがより適当であり、０．８以下であることがさらに適当である。
【０１７４】
本発明のＭｇ含有粒子の製造方法で得られたＭｇ含有粒子を用いることにより、重合体粒子中の微粉粒子および粗粉粒子の含有量が低減された、粒度分布の狭いオレフィン類重合体の製造方法を提供することができる。
【０１７５】
［Ｍｇ含有粒子分級装置の実施形態］
以下に、図１〜図４を参照して、実施形態のＭｇ含有粒子分級装置１１について説明する。Ｍｇ含有粒子分級装置１１は、遠心式気流分級装置の一例である。
【０１７６】
図１に示すように、Ｍｇ含有粒子分級装置１１は、全体を覆う筐体１２と、筐体１２内に設けられた分級ロータ１３およびバランスロータ１４と、分級ロータ１３およびバランスロータ１４を支持して回転させる回転軸１５と、回転軸１５を回転駆動するための図示しないモータと、筐体１２の内面１９と分級ロータ１３の頂面１６とでその外縁が規定される流路１７と、を備える。
【０１７７】
本明細書において、筐体１２とは、略円筒形の全体形状を有するケーシングのことをいう。筐体１２は、Ｍｇ含有粒子分級装置１１の外殻を構成する容器状に形成されるとともに、分級ロータ１３、バランスロータ１４、および回転軸１５の一部の周囲を取り囲んでいる。筐体１２は、円筒形の筒状部３０と、筒状部３０の先端部に設けられ、未分級Ｍｇ含有粒子２０を投入可能な投入口１８と、周側部の上部に設けられ分級処理後の製品となるＭｇ含有粒子２４の取出口２１と、周側部の下部に設けられた渦巻ケーシング２２と、取出口２１と渦巻ケーシング２２との間の位置で周側部に設けられた空気導入口２３と、を備えている。投入口１８には、未分級Ｍｇ含有粒子２０が空気とともにＭｇ含有粒子分級装置１１内に投入される。投入口１８の先端は、フランジ形に形成され、未分級Ｍｇ含有粒子２０を供給する図示しない未分級Ｍｇ含有粒子供給装置に接続されている。渦巻ケーシング２２は、捕集装置およびファンと接続されており、微紛２４ａを空気とともに除去できる。
【０１７８】
回転軸１５は、筐体１２の中心に設けられている。回転軸１５は、軸受け２５によって回転自在に支持され、下端にはプーリ２６が取り付けられている。回転軸１５は、プーリ２６を介してモータで回転駆動される。分級ロータ１３およびバランスロータ１４は、水平面内で回転可能（自転可能）に設けられている。
【０１７９】
分級ロータ１３は、水平面内で回転する回転体の一例である。分級ロータ１３は、頂面１６と、内部に設けられ外縁部から中心部下方に連通する第１空洞部２７と、第１空洞部２７の外縁部近傍に等間隔に設けられた複数の分級羽根２８と、分級羽根２８同士の間の空間部分に設けられた複数の分級室３１と、頂面１６に設けられ分級羽根２８の半径方向ほぼ中央に対応する位置に形成された複数の開口３２と、分級羽根２８と対向する下面に等間隔に設けられた複数の補助羽根３３と、を有する。分級ロータ１３およびバランスロータ１４の直径は、例えば、２００〜１０００ｍｍであり、３００〜８００ｍｍであることが好適であり、３００〜７００ｍｍであることがより好適である。複数の分級羽根２８のそれぞれは、例えば、内側分級羽根２８Ａと、外側分級羽根２８Ｂと、を含んでいる。
【０１８０】
頂面１６は、略平坦形状に形成されている。頂面１６は、平坦部１６Ａと、平坦部１６Ａの中央部に設けられた円錐台形状のコーン部１６Ｂと、を有する。コーン部１６Ｂの内部には、分級ロータ１３およびバランスロータ１４が回転軸１５から脱落することを阻止するピンが収納されている。
【０１８１】
複数の分級羽根２８のそれぞれは、分級ロータ１３の半径方向に放射状に延びている。複数の開口３２のそれぞれは、頂面１６の外縁に沿って略環状をなすように形成されており、分級室３１に向けて粉体を落下させることができる。
【０１８２】
補助羽根３３は、分級ロータ１３が回転したときに空気に回転方向の流れを与え、旋回した状態で空気を分級室３１に導入できる。
【０１８３】
Ｍｇ含有粒子分級装置１１は、分級ロータ１３の外縁部と筐体１２との間に空所３４を有する。取出口２１は、この空所３４と連通するように形成されている。
【０１８４】
バランスロータ１４は、水平面を基準に分級ロータ１３と上下対称となる形状を有するとともに、分級ロータ１３と略同じ重量を有する。バランスロータ１４は、分級ロータ１３とほぼ同様にその外縁部から中心部上方に連通する第２空洞部３５と、第２空洞部３５内の開口部近傍に設けられた複数の羽根３６と、を有する。第２空洞部３５は、中心部上方で分級ロータ１３の第１空胴部２７と連通するように、分級ロータ１３及び回転軸１５に対して一体的に固定されている。バランスロータ１４の第２空洞部３５の出口付近には、これを包囲するように渦巻ケーシング２２が配置されている。
【０１８５】
図２に示すように、流路１７は、投入口１８と分級室３１とを結ぶ経路の一部に形成されている。流路１７は、その外縁を形成する筐体１２の内面１９および分級ロータ１３の頂面１６と、それらの間に位置されて流体が流される空洞部分と、を含む概念である。図３、図４に示すように、流路１７は、その上流側に位置し、投入口１８を形成する筒状部３０の下部内面とコーン部１６Ｂの上端部との間に設けられた空隙である上流端部１７Ａと、その下流側に設けられ分級室３１との境界に位置する分級室の入口３１Ａと、を含む。すなわち、流路１７は、上流端部１７Ａと分級室３０とを接続している。上流端部１７Ａは、未分級Ｍｇ含有粒子２０の流れ方向における流路１７の上流側の端部に相当し、且つ流路１７の入口に相当する。本実施形態の流路１７の断面積は、後述する参考実施形態の分級装置４１の流路１７に比して、大きくなっている。本実施形態では、参考実施形態の分級装置４１に比して、筐体１２の内面１９が分級ロータ１３の頂面１６から離間した位置に配置されている。
【０１８６】
流路１７は、筐体１２の内面１９と分級ロータ１３の頂面１６とで規定される空間内に形成され、投入口１８を中心に外側に広がる略円盤形に形成されている。筐体１２は、頂面１６の平坦部１６Ａに対向する位置で筐体１２に設けられた第１部分１２Ａと、頂面１６の平坦部１６Ａに対向する位置で且つ第１部分１２Ａよりも投入口１８側（内側）で筐体１２に設けられた第２部分１２Ｂと、頂面１６のコーン部１６Ｂに対向する位置で筐体１２に設けられた第３部分１２Ｃと、を有する。第１部分１２Ａは、頂面１６（平坦部１６Ａ）から第１の所定距離を離間している。第１の所定距離は、例えば、図２中に寸法ｄで示され、例えば、６〜１５ｍｍであり、８〜１２ｍｍであることがさらに好ましい。
【０１８７】
第２部分１２Ｂは、第１の所定距離よりも大きい第２の所定距離以上頂面１６（平坦部１６Ａ）から離間している。第２の所定距離は、例えば、図２中に寸法ｃで示される。第２部分１２Ｂは、寸法ｃ＞寸法ｄの関係を満たすように形成される。第２の所定距離は、例えば、１１〜１６ｍｍであり、１２〜１５ｍｍであることがさらに好ましい。
【０１８８】
第２部分１２Ｂは、分級ロータ１３の中心方向に近づくにつれて（投入口１８に近づくにつれて）頂面１６から遠ざかるように斜めになっている。第２部分１２Ｂのうち頂面１６から最も遠ざかった部分と頂面１６（平坦部１６Ａ）との間の距離は、図２中に寸法ｂで示され、例えば、１７〜２２ｍｍであり、１８〜２１ｍｍであることがさらに好ましい。
【０１８９】
第３部分１２Ｃは、コーン部１６Ｂに対向する位置で流路１７内にエッジを生じないように、角部を面取りするように形成されている。第３部分１２Ｃは、コーン部１６Ｂの側面に沿うように略平行に形成されている。第３部分１２Ｃとコーン部１６Ｂの側面との間の距離は、図２中に寸法ａで示され、例えば、１４〜１９ｍｍであり、１５〜１８ｍｍであることがさらに好ましい。
【０１９０】
流路１７は、上記のように第３部分１２Ｃおよび第２部分１２Ｂに対応する箇所で断面積を比較的に大きくするように形成されている。このため、流体力学の連続の式より、この流路１７の内部を流れる未分級Ｍｇ含有粒子２０の上流端部１７Ａにおける平均流速よりも、流路１７中の上流端部１７Ａよりも下流側における未分級Ｍｇ含有粒子２０の平均流速を小さくすることができる。
【０１９１】
より具体的には、流路１７は、分級室３１の入口３１Ａにおける未分級Ｍｇ含有粒子２０の平均流速を上流端部１７Ａにおける未分級Ｍｇ含有粒子２０の平均流速の半分以下に減少できる。また、流路は、分級ロータ１３（分級ロータ１３の頂面１６）の半径の略中間位置における未分級Ｍｇ含有粒子２０の平均流速を、上流端部１７Ａにおける未分級Ｍｇ含有粒子２０の平均流速の２／３以下に低減できる。したがって、本実施形態のＭｇ含有粒子分級装置１１の流路１７は、前半部分（第２部分１２Ｂおよび第３部分１２Ｃ）で未分級Ｍｇ含有粒子２０の流速を大きく低下させることができる。さらに、流路１７は、分級室３１の入口３１Ａにおける未分級Ｍｇ含有粒子２０の平均流速を例えば１５ｍ／ｓ以下にできる。
また、Ｍｇ含有粒子分級装置１１は、未分級Ｍｇ含有粒子２０中に含まれる粒径５μｍ未満の微粉粒子（Ｍｇ含有粒子以外の粒子）を除去できる。分級時に微粉として除去する粒子の粒子径（カットポイント）は、５μｍ以上かつ未分級Ｍｇ含有粒子２０の平均粒径（Ｄ５０）以下の範囲であると共に、分級ロータ１３の寸法、分級ロータ１３の回転数、流路１７の寸法、渦巻ケーシング２２に接続するファンのサイズ、その他の条件を上記範囲内で設定することで適宜に調整できる。これによって、Ｍｇ含有粒子分級装置１１は、除去対象の微粉粒子（例えば、粒径５μｍ未満の微粉粒子）を確実に除去できる。なお、微粉粒子の粒径は、上記式（Ａ）により算出することができ、０．１〜１００．０μｍの範囲で適宜設定することができる。
【０１９２】
続いて、図１〜図４を参照して、本実施形態のＭｇ含有粒子分級装置１１の作用およびＭｇ含有粒子の製造方法について説明する。
【０１９３】
モータの駆動により分級ロータ１３およびバランスロータ１４を所定の速度で回転させる。分級ロータ１３の回転速度は、上記分級工程で記載した通りである。
【０１９４】
渦巻ケーシング２２に連結されたファンで筐体１２の内部に負圧を生じさせる。これによって、矢印で示すように空気導入口２３から空気が吸引され、この吸引によって流入された空気は補助羽根３３によって分級ロータ１３の回転方向の流れに変換される。空所３４内において、分級ロータ１３の回転方向に沿って旋回する空気は、分級室３１内に向けて流れる空気流を形成する。分級室３１に入った空気は、分級羽根２８に沿って移動し、矢印で示すように分級ロータ１３の第１空洞部２７とバランスロータ１４の第２空洞部３５とを通過し、渦巻ケーシング２２を介して筐体１２外に吸引される。これと同時に、筐体１２の内部の負圧は、投入口１８から流路１７を通り分級室３１まで至る空気流を形成する。
【０１９５】
この状態で、投入口１８から未分級Ｍｇ含有粒子２０を投入することで、Ｍｇ含有粒子２４の分級（製造）を行うことができる。すなわち、投入口１８から空気とともに投入された未分級Ｍｇ含有粒子２０は、空気流に乗り、流路内を通過する間に分級ロータ１３の軸心を中心とする放射方向にほぼ均一に分散され、未分級Ｍｇ含有粒子２０の一次分散が行われる。このように分級室３１に未分級Ｍｇ含有粒子２０を供給する工程において、分級室３１の入口３１Ａにおける未分級Ｍｇ含有粒子２０の平均流速は、上流端部１７Ａにおける未分級Ｍｇ含有粒子２０の平均流速の半分以下に低減される。また、この分級室３１に未分級Ｍｇ含有粒子２０を供給する工程において、分級ロータ１３の半径の略中間位置における未分級Ｍｇ含有粒子２０の平均流速は、上流端部１７Ａにおける未分級Ｍｇ含有粒子２０の流速の２／３以下に低減される。そして、分級室３１の入口３１Ａにおける未分級Ｍｇ含有粒子２０の平均流速は、１５ｍ／ｓ以下である。頂面１６の外縁から外側に出た未分級Ｍｇ含有粒子２０は分級ロータ１３の回転に伴い分級ロータ１３の外縁の接線方向に放射され、二次分散される。
【０１９６】
投入口１８に投入される未分級Ｍｇ含有粒子２０は、一次粒子同士が結合して塊となった二次粒子を形成している場合が多い。この一次分散および二次分散では、未分級Ｍｇ含有粒子２０の二次粒子が分級ロータ１３の頂面１６や筐体１２の内面１９等に衝突することで適度にほぐされて、一次粒子の形にまで解砕される。その際、流路１７において、分級室３１に供給される際の未分級Ｍｇ含有粒子２０の流速が十分に低下されているために、分級室３１に供給される前に未分級Ｍｇ含有粒子２０が筐体１２の内面１９や分級ロータの頂面１６等に衝突して壊れてしまうことが防止される。
【０１９７】
一次粒子の形にまで解砕された未分級Ｍｇ含有粒子２０は、開口３２を通して分級室３１に供給される。ここで未分級Ｍｇ含有粒子２０は分級ロータ１３の回転による遠心力と半径方向に流れる空気による抗力を受ける。未分級Ｍｇ含有粒子２０のうち、遠心力＞抗力の関係が成り立つ分級処理後のＭｇ含有粒子２４（製品）は分級ロータ１３の外周囲の空所内に飛ばされ、取出口２１からＭｇ含有粒子分級装置１１の外に取り出される。また遠心力＜抗力の関係が成り立つ粒径の小さい微紛２４ａは半径方向の空気流に乗った状態で、分級ロータ１３の第１空洞部２７およびバランスロータ１４の第２空洞部３５を介して渦巻ケーシング２２に送られる。微紛２４ａは、渦巻ケーシング２２に接続された捕集装置により捕集・除去される。
【０１９８】
本実施形態によれば、以下のことがいえる。Ｍｇ含有粒子分級装置１１は、投入口１８を有する筐体１２内で投入口１８の下方に設けられ、回転する分級ロータ１３外縁側に位置する分級室３１で未分級Ｍｇ含有粒子２０を分級してＭｇ含有粒子２４ａを得るＭｇ含有粒子分級装置であって、筐体１２と分級ロータ１３の頂面１６とで規定されるとともに投入口１８と分級室３１とを接続する流路１７であって、内部を流れる未分級Ｍｇ含有粒子２０の流速を減少させる流路１７を備える。
【０１９９】
Ｍｇ含有粒子の製造方法は、筐体１２の内面と筐体１２内で回転する回転体の頂面１６とで形成され上流端部１７Ａと回転体の外縁側に位置する分級室３１とを接続する流路１７の内部を流れる未分級Ｍｇ含有粒子２０の上流端部１７Ａにおける平均流速よりも、流路１７中の上流端部１７Ａよりも下流側における未分級Ｍｇ含有粒子２０の平均流速を小さくして分級室３１に未分級Ｍｇ含有粒子２０を供給する工程と、分級室３１で未分級Ｍｇ含有粒子２０を分級してＭｇ含有粒子２４ａを得る工程と、を備え、下記式（１）により求められる未分級Ｍｇ含有粒子２０の磨滅耐久度Ａ（％）が８５以下である。
Ａ＝（Ｚ÷Ｙ）×１００  …  （１）
（式中、Ｙは、レーザ回折式粒子径分布測定装置を用い送風圧０．４バールにおいて乾式自動測定される平均粒径Ｄ５０（μｍ）を、Ｚは、前記レーザ回折式粒子径分布測定装置を用い送風圧１．０バールにおいて乾式自動測定される平均粒径Ｄ５０（μｍ）を、それぞれ示す。）
【０２００】
これらの構成によれば、流路１７において未分級Ｍｇ含有粒子２０の流速を十分に減少できるため、未分級Ｍｇ含有粒子２０が分級室３１に供給される前に筐体１２の内面１９等に衝突した場合でも、衝突時のエネルギーを低減することができる。これによって、未分級Ｍｇ含有粒子２０の二次粒子を一次粒子になるように適度に解砕しつつ、未分級Ｍｇ含有粒子２０が望ましい一次粒子の形からさらに細かく破壊されてしまうことを防止できる。これによって、分級処理後のＭｇ含有粒子２４の歩留まりを向上することができる。また、上記の構成によれば、いわゆる壊れやすい未分級Ｍｇ含有粒子２０を用いる場合でも、当該未分級Ｍｇ含有粒子２０の破損を防止して分級処理後のＭｇ含有粒子２４の歩留まりを向上できる。
【０２０１】
この場合、Ｍｇ含有粒子分級装置１１の流路１７およびＭｇ含有粒子の製造方法における分級室３１に未分級Ｍｇ含有粒子２０を供給する工程は、分級室３１の入口３１Ａにおける未分級Ｍｇ含有粒子２０の平均流速を上流端部１７Ａにおける未分級Ｍｇ含有粒子２０の平均流速の半分以下に減少させる。この構成によれば、筐体１２の内面１９等に衝突する際のエネルギーを低減でき、Ｍｇ含有粒子２４が望ましい一次粒子の形からさらに細かく破壊されてしまうことを防止できる。これによって、分級処理後のＭｇ含有粒子２４の歩留まりを向上することができる。
【０２０２】
分級室３１に未分級Ｍｇ含有粒子２０を供給する工程において、分級ロータ１３の頂面１６の半径の略中間位置における未分級Ｍｇ含有粒子２０の平均流速は、上流端部１７Ａにおける未分級Ｍｇ含有粒子２０の平均流速の２／３以下である。この構成によれば、流路１７の前半において流路１７を流れる未分級Ｍｇ含有粒子２０の流速を大きく低減させることができる。これによって、流路１７の後半において未分級Ｍｇ含有粒子２０が筐体の内面１９に衝突することがあっても、衝突時のエネルギーを大きく低減することができる。このため、例えば、流路１７の後半で未分級Ｍｇ含有粒子２０の流速を低減するような構造に比して、分級処理後のＭｇ含有粒子２４の歩留まりをさらに向上することができる。
【０２０３】
この場合、Ｍｇ含有粒子分級装置１１の流路１７およびＭｇ含有粒子の製造方法における分級室３１に未分級Ｍｇ含有粒子２０を供給する工程は、分級室３１の入口３１Ａにおける未分級Ｍｇ含有粒子２０の平均流速を１５ｍ／ｓ以下に減少させる。この構成によれば、分級室３１に供給される直前の未分級Ｍｇ含有粒子２０の流速を抑えることで、未分級Ｍｇ含有粒子２０が筐体１２の内面１９に衝突することがあっても、衝突時のエネルギーを小さくすることができる。これによって、Ｍｇ含有粒子分級装置１１によって製造される分級されたＭｇ含有粒子２４の歩留まりを著しく向上することができる。
【０２０４】
筐体１２は、頂面１６に対向する位置で筐体１２に設けられ頂面１６から第１の所定距離を離間した第１部分１２Ａと、頂面１６に対向する位置で且つ第１部分１２Ａよりも投入口１８側で筐体１２に設けられ、前記第１の所定距離よりも大きい第２の所定距離以上を頂面１６から離間した第２部分１２Ｂと、を有する。
【０２０５】
この構成によれば、投入口１８に近い第２部分１２Ｂに対応する位置で、流路１７の断面積を大きくすることで、流路２７の上流側で流路１７を通過する未分級Ｍｇ含有粒子２０の流速を大きく低減することができる。これによって、流路１７の下流側で未分級Ｍｇ含有粒子２０が筐体１２の内面１９に衝突することがあっても、衝突時のエネルギーを小さくすることができる。このため、Ｍｇ含有粒子分級装置１１によって製造される分級されたＭｇ含有粒子２４の歩留まりを著しく向上することができる。
【０２０６】
第２部分１２Ｂは、投入口１８に近づくにつれて頂面１６から遠ざかるように斜めになっている。この構成によれば、流路１７の断面積を投入口１８側に近づくにつれて徐々に大きくすることができる。これによって、投入口１８に近い側で積極的に未分級Ｍｇ含有粒子２０の流速を低下させることができる。このため、流路１７の下流側において未分級Ｍｇ含有粒子２０が筐体１２の内面１９に衝突することがあっても、衝突時のエネルギーを小さくすることができる。なお、この構成によれば、見かけ上、流路１７の断面積は、投入口１８から遠くなるにつれて小さくなるように思われるが、実際には、流路１７が投入口１８を中心に放射状に広がっているために、投入口１８から遠ざかるにつれて実際に流路１７の断面積が大きく減少することはない。
【０２０７】
この場合、頂面１６は、略平坦形状に形成される。従来の分級装置では、分級ロータ１３の頂面１６に分散羽根が設けられ、分散羽根によって粒子の分散を行われていた。これによって、粒子の分散および解砕を効率化できたが、分散羽根による空気の送り出し作用によって、頂面１６の外縁に向かう粒子の加速を促進していた。発明者らは、分散羽根による粒子の加速が、筐体１２の内面１９や分級ロータ１３の頂面１６等に未分級Ｍｇ含有粒子２０が衝突した際のエネルギーが増大させ、その結果として未分級Ｍｇ含有粒子２０が破損して分級後のＭｇ含有粒子２４の歩留まりを悪化させることを問題点として見出した。上記の構成によれば、分級ロータ１３の頂面１６に分散羽根等の突起物が設けられることがない。このため、分散羽根を設けた場合に比して、未分級Ｍｇ含有粒子２０の流速を抑えることができる。これによって、未分級Ｍｇ含有粒子２０が筐体の内面１９等に衝突した際のエネルギーを低減し、分級処理後のＭｇ含有粒子２４の歩留まりを向上できる。
【０２０８】
この場合、前記略平坦形状は、投入口１８に対向する位置に錐台形のコーン部１６Ｂを含む。この構成によれば、流路１７の投入口１８近傍において、流路１７の断面積を大きく確保することができる。これによって、投入口１８に近い側で積極的に未分級Ｍｇ含有粒子２０の流速を低下させることができ、それによって分級処理後のＭｇ含有粒子２４の歩留まりを向上できる。
【０２０９】
上記した実施形態は、種々の置き換えや変形を加えて実施できる。また、上記実施形態同士を適宜に組み合わせて発明を実現することも当然にできる。
（参考実施形態）
【０２１０】
図５〜図８を参照して、参考実施形態の分級装置４１について説明する。以下の説明では、主として上記実施形態のＭｇ含有粒子分級装置１１との相違点を中心に説明する。
【０２１１】
参考実施形態の分級装置４１は、全体を覆う筐体１２と、筐体１２内に設けられた分級ロータ１３およびバランスロータ１４と、分級ロータ１３およびバランスロータ１４を支持して回転させる回転軸１５と、回転軸１５を回転駆動するための図示しないモータと、筐体１２と分級ロータ１３の頂面１６とで規定される流路１７と、を備える。
【０２１２】
図５〜図８に示すように、分級ロータ１３は、頂面１６に複数の分散羽根４２を有する。複数の分散羽根４２は、頂面１６の平坦部１６Ａから上方に向けて起立しており、分級ロータ１３の半径方向に沿って延びている。複数の分散羽根４２は、互いに分離している。頂面１６のコーン部１６Ｂは、円錐形状に形成されている。筐体１２に設けられた投入口１８は、その内側の流路１７の断面積が途中で小さくなるように、くびれ部４３が設けられている。
【０２１３】
参考実施形態の分級装置４１の作用について説明する。参考実施形態の分級装置４１は、上記実施形態のＭｇ含有粒子分級装置１１と同様に、筐体１２の内部に生成した負圧によって、投入口１８から流路１７を通り分級室３１まで至る空気流が形成される。投入口１８から未分級Ｍｇ含有粒子２０が投入されると、この空気流に乗って未分級Ｍｇ含有粒子２０が分級室３１まで供給される。その際、未分級Ｍｇ含有粒子２０は、分散羽根４２同士の間の隙間４４Ａを通って流路１７内を通過したり、分散羽根４２と筐体１２の内面１９との間の隙間４４Ｂを通って流路１７内を通過したりする。このように比較的に狭い空間を通ることで、未分級Ｍｇ含有粒子２０の流速が大きいままで維持される。特に、分散羽根４２の間の隙間４４Ａを通る粒子は、分散羽根４２による空気の送り出し作用（ファンの作用）によって、流速が著しく増大する。
【０２１４】
参考実施形態の分級装置４１では、分級室３１に入る際の未分級Ｍｇ含有粒子２０の流速が著しく速く、その結果、分級室３１に入るまでに筐体１２の内面１９や分級ロータ１３の頂面１６や分散羽根４２に衝突して、その衝突時に衝撃によって未分級Ｍｇ含有粒子２０が破損してしまう。このため、参考実施形態の分級装置４１では、分級処理後のＭｇ含有粒子２４の歩留まりが悪化する。また、参考実施形態の分級装置４１では、壊れやすい未分級Ｍｇ含有粒子２０を用いた場合に、歩留まり悪化の問題がさらに顕在化する。
【実施例】
【０２１５】
（実施例Ａ１）
上記実施形態で説明したＭｇ含有粒子分級装置１１の実施例Ａ１について説明する。実施例Ａ１では、上記実施形態で説明したＭｇ含有粒子分級装置１１の流路１７を模して、これを通る未分級Ｍｇ含有粒子の流速を流体解析ソフトウェアを用いて解析した。ＣＡＤ形状作成にはＡＮＳＹＳ  ＳＣＤＭ、流速の解析にはＡＮＳＹＳ  Ｆｌｕｅｎｔを使用した。実際の解析作業は、客観性を担保するために、出願人とは無関係の第三者機関（サイバネットシステム株式会社）に業務委託して行った。
【０２１６】
実施例Ａ１のＭｇ含有粒子分級装置の解析モデルは、流路１７の各部の寸法を図２に示す寸法ａ＝１７．３ｍｍ、寸法ｂ＝１９ｍｍ、寸法ｃ＝１３．９７ｍｍ、寸法ｄ＝１１ｍｍで設定した。また、分級ロータ１３の直径を３８０ｍｍとした。投入口１８に対する未分級Ｍｇ含有粒子の投入量を５．６１１×１０−３ｋｇ／ｓとし、投入口１８の空気の流量を０．１９００４９ｋｇ／ｓとした。分級ロータ１３の回転数を１３５０ｒｐｍとした。分級室３１圧力（出口圧力）を０．０Ｐａとした（ゲージ圧で大気開放を模擬）。作動流体は、圧縮性を考慮した流体である窒素とした。未分級Ｍｇ含有粒子の密度を２０６０ｋｇ／ｍ３、未分級Ｍｇ含有粒子の粒子径４．１３×１０−５ｍとした。筐体１２および分級ロータ１３に対する未分級Ｍｇ含有粒子の反発係数を０．１とした。
【０２１７】
解析の結果、各部における未分級Ｍｇ含有粒子の流速は以下であった。図３に示すＡ−Ａ線の位置での未分級Ｍｇ含有粒子の平均流速は２６．３４２ｍ／ｓであり、Ｂ−Ｂ線の位置での未分級Ｍｇ含有粒子の平均流速は３４．１８４ｍ／ｓであった。図４に示すＣ−Ｃ線の位置での未分級Ｍｇ含有粒子の平均流速は３０．７１３ｍ／ｓであり、Ｄ−Ｄ線の位置での未分級Ｍｇ含有粒子の平均流速は２０．９３９ｍ／ｓであり、Ｅ−Ｅ線の位置での未分級Ｍｇ含有粒子の平均流速は２０．４３４ｍ／ｓであり、Ｆ−Ｆ線の位置での未分級Ｍｇ含有粒子の平均流速は１２．６７７ｍ／ｓであった。結果を表１に示す。単位は、ｍ／ｓである。
【０２１８】
【表１】
0006830562.tif 000003
【０２１９】
したがって、実施例Ａ１では、投入口１８から流路１７を通り分級室３１に行くにつれて、未分級Ｍｇ含有粒子の平均流速が徐々に低下する。特に、分級室３１の入口３１Ａ（Ｆ−Ｆ線の位置）の未分級Ｍｇ含有粒子の平均流速は、上流端部１７Ａ（Ｂ−Ｂ線の位置）における未分級Ｍｇ含有粒子の平均流速の半分以下に低減されていることが理解できる。また、分級室３１の入口３１Ａ（Ｆ−Ｆ線の位置）の未分級Ｍｇ含有粒子の平均流速は１５ｍ／ｓ以下に抑えられている。
【０２２０】
さらに、分級ロータ１３の半径の略中間位置（Ｅ−Ｅ線の位置）での未分級Ｍｇ含有粒子の平均流速は、上流端部１７Ａ（Ｂ−Ｂ線の位置）における未分級Ｍｇ含有粒子の平均流速の２／３以下に低減されている。このため、実施例Ａ１のＭｇ含有粒子分級装置１１では、流路１７の上流側で未分級Ｍｇ含有粒子の平均流速が大きく低減されることが理解できる。
【０２２１】
（比較例Ａ１）
比較例Ａ１では、上記参考実施形態で説明した分級装置４１の流路１７を模して、これを通る未分級Ｍｇ含有粒子の流速を流体解析ソフトウェアを用いて解析した。ＣＡＤ形状作成にはＡＮＳＹＳ  ＳＣＤＭ、流速の解析にはＡＮＳＹＳ  Ｆｌｕｅｎｔを使用した。実際の解析作業は、客観性を担保するために、出願人とは無関係の第三者機関（サイバネットシステム株式会社）に業務委託して行った。
【０２２２】
比較例Ａ１の分級装置４１の解析モデルは、流路１７の各部の寸法を図５〜図８に示される実機を模して設定した。すなわち、図５に示す寸法ａ＝１１ｍｍ、寸法ｂ＝５．９７ｍｍ、寸法ｃ＝１ｍｍ、寸法ｄ＝３．２５ｍｍで設定した。投入口１８は最大口径となる部分よりも内径が小さくなったくびれ部４３を有しており、くびれ部４３の内径は５０ｍｍとし、投入口１８の最大口径となる部分の内径は９０ｍｍとした。分散羽根同士の隙間の幅を６ｍｍとした。
【０２２３】
また、分級ロータ１３の直径を３８０ｍｍとした。投入口１８に対する未分級Ｍｇ含有粒子の投入量を５．６１１×１０−３ｋｇ／ｓとし、投入口１８の空気の流量を０．１９００４９ｋｇ／ｓとした。分級ロータ１３の回転数を１３５０ｒｐｍとした。分級室圧力（出口圧力）を０．０Ｐａとした（ゲージ圧で大気開放を模擬）。作動流体は、圧縮性を考慮した流体である窒素とした。未分級Ｍｇ含有粒子の密度を２０６０ｋｇ／ｍ３、未分級Ｍｇ含有粒子の粒子径４．１３×１０−５ｍとした。筐体１２および分級ロータ１３に対する未分級Ｍｇ含有粒子の反発係数を０．１とした。
【０２２４】
解析の結果、各部における未分級Ｍｇ含有粒子の流速は以下であった。図６に示すＡ−Ａ線の位置での未分級Ｍｇ含有粒子の平均流速は６３．５６３ｍ／ｓであり、Ｂ−Ｂ線の位置での未分級Ｍｇ含有粒子の平均流速は５６．２３７ｍ／ｓであった。図７に示すＣ−Ｃ線の位置での未分級Ｍｇ含有粒子の平均流速は４１．１８７ｍ／ｓであり、Ｄ−Ｄ線の位置での未分級Ｍｇ含有粒子の平均流速は７１．９３１ｍ／ｓであり、Ｅ−Ｅ線の位置での未分級Ｍｇ含有粒子の平均流速は１２０．１６１ｍ／ｓであり、Ｆ−Ｆ線の位置での未分級Ｍｇ含有粒子の平均流速は４３．４３９ｍ／ｓであった。結果を表１に示す。
【０２２５】
また、Ｄ−Ｄ線の位置およびＥ−Ｅ線の位置では、分散羽根４２同士の間の位置（隙間４４Ａ）と、分散羽根４２と筐体１２との間の位置（隙間４４Ｂ）で平均流速が異なっていた。Ｄ−Ｄ線の位置での分散羽根４２同士の間の位置の平均流速は、７６．２６２ｍ／ｓであり、Ｄ−Ｄ線の位置での分散羽根４２と筐体１２の間の位置の平均流速は、４３．４１９ｍ／ｓであった。Ｅ−Ｅ線の位置での分散羽根４２同士の間の位置の平均流速は、１３６．４３１ｍ／ｓであり、Ｅ−Ｅ線の位置での分散羽根４２と筐体１２の間の位置の平均流速は、１０１．５３３ｍ／ｓであった。結果を表２に示す。単位は、ｍ／ｓである。
【０２２６】
【表２】
0006830562.tif 000004
【０２２７】
したがって、比較例Ａ１では、くびれ部４３の近傍位置（Ａ−Ａ線の位置）ですでに未分級Ｍｇ含有粒子の流速が実施例Ａ１に比して高くなっている。
【０２２８】
比較例Ａ１では、分散羽根４２による空気の送り出し作用によって、Ｃ―Ｃ線の位置からＤ−Ｄ線の位置まで区間で未分級Ｍｇ含有粒子が加速され、Ｄ―Ｄ線の位置からＥ−Ｅ線の位置まで区間で未分級Ｍｇ含有粒子がさらに加速されている。したがって、比較例Ａ１では、分散羽根４２の外側の位置での未分級Ｍｇ含有粒子の流速が、投入口１８近傍位置での未分級Ｍｇ含有粒子の流速の２倍程度にまで加速されたことが理解される。
【０２２９】
さらに、表２の結果から、分散羽根４２同士の間の位置（隙間４４Ａ）のほうが、分散羽根４２と筐体１２の間の位置（隙間４４Ｂ）よりも、分散羽根４２による空気の送り出し作用で未分級Ｍｇ含有粒子の流速が大きく増大することが理解される。
【０２３０】
（製造例１）
＜固体触媒成分の調製＞
特許第６５１５０３８号（実施例１）に記載の固体触媒成分の調製方法に準拠し、粉末状の固体触媒成分（未分級品）Ｎ１を約６０ｋｇ得た。
【０２３１】
具体的には、攪拌装置を備え、窒素ガスで置換された内容積５００ｍＬのフラスコに、ジエトキシマグネシウム１０ｇ（８７．４ミリモル）、トルエン５５ｍＬ、四塩化チタン３０ｍＬ、（２−エトキシエチル）エチルカーボネート（Ａ）９ミリモル（１．４６ｇ）、２−イソプロピル−２−イソペンチル−１，３−ジメトキシプロパン（Ｂ）１．２ミリモル（０．２６ｇ）を加え、温度１００℃で９０分反応させた。反応終了後、反応生成物を１００℃のトルエン７５ｍＬで４回洗浄した。次に、新たに四塩化チタン１０容量％のトルエン溶液１００ｍＬを加えて、１００℃に昇温し、１５分間攪拌し反応させ、反応後、生成物を１００℃のトルエンで１回洗浄した。この操作をさらに２回行った後、４０℃のｎ−ヘプタン７５ｍＬで６回洗浄し、残留溶媒を減圧乾燥により除去して固体触媒成分(未分級品)Ｎ１を得た。
【０２３２】
得られた固体触媒成分（未分級品）Ｎ１の粒度分布を測定した。結果を表３に示す。なお、この固体触媒成分（未分級品、未分級Ｍｇ含有粒子）Ｎ１の摩滅耐久度を測定した所、７３％であった。
【０２３３】
【表３】
0006830562.tif 000005
【０２３４】
＜固体触媒成分の摩滅耐久度の計算方法＞
乾式粉体分散ユニット（スペクトリス（株）製、Ａｅｒｏ  Ｓ）を具備したレーザ回折式粒子径分布測定装置(スペクトリス（株）製、マスターサイザー３０００)を用い、得られた固体触媒成分の粒度分布を、送風圧０．４バールと１．０バールでそれぞれ自動測定し、得られたＤ５０値から下記式（１）により摩滅耐久度Ａ（％）を算出した。
【０２３５】
磨滅耐久度Ａ（％）＝（Ｚ÷Ｙ）×１００  …  （１）
（式中、Ｙは、レーザ回折式粒子径分布測定装置を用い送風圧０．４バールにおいて乾式自動測定される平均粒径Ｄ５０（μｍ）を、Ｚは、前記レーザ回折式粒子径分布測定装置を用い送風圧１．０バールにおいて乾式自動測定される平均粒径Ｄ５０（μｍ）を、それぞれ示す。）
【０２３６】
＜固体触媒成分の粒度分布および平均粒径の計算方法＞
レーザ光散乱回折式粒度測定機（ＭＴ−３３００ＥＸ：日機装（株）社製）を用い、固体触媒成分の粉末を、予めトリデシルアルミニウムを添加したｎ−ヘプタン溶媒中に、該固体触媒成分が０.０５ｇ〜０.２０ｇの範囲で装置が示す最適分散濃度範囲に含まれるよう投入し、体積基準積算粒度を自動測定により求め、また、粒度分布指数（ＳＰＡＮ）を下記の式（ｉｉ）により算出した。平均粒径としては、Ｄ５０の値を用いた。その結果を表３に示す。
【０２３７】
粒度分布指数（ＳＰＡＮ）＝（Ｄ９０−Ｄ１０）／Ｄ５０  …（ｉｉ）
（Ｄ１０、Ｄ５０およびＤ９０は、各々、上記測定機を用いて測定したときの体積基準積算粒度で１０％の粒径、５０％の粒径および９０％の粒径を意味する。）
なお、各粒子の粒径は、周囲長径、すなわち、各粒子の投影像の周囲長と同一の周囲長を有する円を仮定し、その直径を求めることにより自動で算出されたものである。
【０２３８】
（製造例２）
＜固体触媒成分の調製＞
特許第６３４３５６１号（実施例１１）に記載されている固体触媒成分の調製方法に準拠して、粉末状の固体触媒成分Ｎ２（未分級品）を約６０ｋｇ得た。
【０２３９】
具体的には、攪拌装置を備え、窒素ガスで置換された内容積５００ｍＬの丸底フラスコに四塩化チタン７０ｍＬ、トルエン７０ｍＬを装入して混合溶液を形成し、液温を−１０℃に保持した。次いで、攪拌装置を備え、窒素ガスで置換された内容積２００ｍＬの丸底フラスコに、ジエトキシマグネシウム（平均粒径５４μｍ）２０ｇ、トルエン７０ｍＬ、エタノール０．２５ｍＬ（ジエトキシマグネシウム１００質量部に対して１．０質量部）を装入して懸濁液を形成し、さらにフタル酸ジ−ｎ−ブチル２６．３ミリモル（７．０ｍＬ）を添加した。この懸濁液を、予め液温−１０℃に保持しておいた前記の混合溶液中に全量添加した後、フラスコ内温を−１０℃から１１０℃まで昇温し、１１０℃において３時間攪拌しながら反応させた。反応終了後、得られた固体生成物を１００℃のトルエン１６７ｍＬで４回洗浄した。その後、新たに常温のトルエン１２３ｍＬ、四塩化チタン２０ｍＬを添加し１１０℃まで昇温し、２時間攪拌しながら反応させ、反応終了後、上澄みを除去した後、４０℃のｎ−ヘプタン１２５ｍＬで８回洗浄することにより、固体触媒成分(未分級品)Ｎ２を得た。
【０２４０】
得られた固体触媒成分（未分級品）Ｎ２の粒度分布を測定した。なお、この固体触媒成分Ｎ２（未分級品、未分級Ｍｇ含有粒子）の摩滅耐久度を測定した所、７２％であった。結果を表３に示す。
【０２４１】
（製造例３）
＜固体触媒成分の調製＞
特許第３２５８２２６号（実施例１）に記載の固体触媒成分の調製方法に準拠して、粉末状の固体触媒成分（未分級品）Ｎ３を約６０ｋｇを得た。
【０２４２】
具体的には、攪拌装置を備え、窒素ガスで置換された内容積５００ｍＬの丸底フラスコに四塩化チタン３０ｍＬおよびトルエン２０ｍＬを装入して、混合溶液を形成した。次いで、平均粒径３２μm、５μｍ以下の微粉含有率５％、粒度分布指数（ＳＰＡＮ）〔（Ｄ９０−Ｄ１０）／Ｄ５０]１．０５のジエトキシマグネシウム１０ｇ、トルエン５０ｍＬおよびフタル酸ジ−ｎ−ブチル３．６ｍＬを用いて形成された懸濁液を、１０℃の液温に保持した前記混合溶液中に添加した。その後、液温を１０℃から９０℃まで８０分かけて昇温し、２時間攪拌しながら反応させた。反応終了後、得られた固体生成物を９０℃のトルエン１００ｍＬで４回洗浄し、新たに四塩化チタン３０ｍＬおよびトルエン７０ｍＬを加え、１１２℃に昇温し、２時間攪拌しながら反応させた。反応終了後、４０℃のｎ−ヘプタン１００ｍＬで１０回洗浄して、固体触媒成分(未分級品)Ｎ３を得た。
【０２４３】
得られた固体触媒成分（未分級品）Ｎ３の粒度分布を測定した。なお、この固体触媒成分（未分級品）Ｎ３の摩滅耐久度を測定した所、９１％であった。結果を表３に示す。
【０２４４】
（製造例４）
＜固体触媒成分の調製＞
ジエトキシマグネシウム（平均粒径３２μm、５μｍ以下の微粉含有率５％、粒度分布指数（ＳＰＡＮ）［（Ｄ９０−Ｄ１０）／Ｄ５０]１．０５）１０ｇを、他のジエトキシマグネシウム（平均粒径（Ｄ５０）３７．５〜４３．５μｍ、粒度１０．５μｍ以下の微粉含有率８．０％以下、粒度分布指数（ＳＰＡＮ）［（Ｄ９０−Ｄ１０）／Ｄ５０]１．０以下、）１０ｇに変更する以外は、特許第３２５８２２６号（実施例１）に記載の固体触媒成分の調製方法に準拠し、粉末状の固体触媒成分（未分級品）Ｎ４を約６０ｋｇ得た。得られた固体触媒成分（未分級品）Ｎ４の粒度分布を測定した。なお、この固体触媒成分（未分級品）Ｎ４の摩滅耐久度を測定した所、８７％であった。結果を表３に示す。
【０２４５】
（実施例Ｂ１、Ｂ２）
＜固体触媒成分の分級＞
製造例１で得られた未分級品の固体触媒成分Ｎ１を、直径４００ｍｍの円盤状分級ロータを有する気流分級機（日清エンジニアリング（株）製、ＴＣ−４０III）に装入し、分級ロータの回転速度１，２９０ｒｐｍ、全風量１０ｍ３／分、循環風量６ｍ３／分、固体触媒成分供給量２７．９ｋｇ／ｈの条件で１，３６０分間、気流分級処理を施し、微粗粉成分が除去された固体触媒成分（分級品、Ｍｇ含有粒子）Ｃ１を得た。ＴＣ−４０IIIは、上記実施形態で説明した触媒粒子分級装置１１である。この固体触媒成分（分級品）Ｃ１の製品歩留は、９０．４質量％であり、粒子の表面形状も良好であった。結果を表４に示す。
【０２４６】
＜固体触媒成分（分級品）の粒度分布＞
得られた固体触媒成分（分級品）Ｃ１の粒度分布を、上記固体触媒成分（未分級品）Ｎ１と同様にして測定した。結果を表４に示す。また、分級工程の前後の対応関係と各例の分級条件について表５に示す。
【０２４７】
【表４】
0006830562.tif 000006
【０２４８】
【表５】
0006830562.tif 000007
【０２４９】
＜重合用触媒の調製＞
攪拌装置を備え、窒素ガスで置換された内容積２.０リットルの撹拌機付オートクレーブに、トリエチルアルミニウム０.０９２ミリモル、シクロヘキシルメチルジメトキシシラン０.０９２ミリモルおよび上記で得た固体触媒成分（分級品、Ｍｇ含有粒子）Ｃ１をチタン原子換算で０.００１８ミリモル装入し、オレフィン類重合用触媒を調製した。
【０２５０】
＜プロピレン重合＞
上記で調製したオレフィン類重合用触媒を含む攪拌機付オートクレーブに対し、水素ガス１．６リットルと液化プロピレン１．０リットルを装入し、２０℃で５分間の予備重合を行なった後に７０℃まで昇温し、７０℃で１時間の重合反応を行うことにより、プロピレンホモ重合体(ＰＰ)を製造した。
【０２５１】
＜重合体の微粉量、粗粉量、平均粒径、粒度分布指数(ＳＰＡＮ)＞
デジタル画像解析式粒子径分布測定装置（カムサイザー、（株）堀場製作所製）を用い、得られた重合体の体積基準積算粒度分布の自動測定を下記の測定条件において行い、粒径７５μｍ未満の微粉量（質量％)、粒径１７００μｍを超える粗粉量（質量％)、体積基準積算粒度５０％における粒径（平均粒径Ｄ５０)を測定し、粒度分布指数（ＳＰＡＮ）を上記式（ｉｉ）により算出した。その結果を表６に示す。
【０２５２】
【表６】
0006830562.tif 000008
【０２５３】
（測定条件）
ファネル位置  ：６ｍｍ
カメラのカバーエリア  ：ベーシックカメラ３％未満、ズームカメラ１０％未満
目標カバーエリア  ：０.５％
フィーダ幅  ：４０ｍｍ
フィーダコントロールレベル  ：５７、４０秒
測定開始レベル  ：４７
最大コントロールレベル  ：８０
コントロールの基準  ：２０
画像レート  ：５０％(１：２)
粒子径定義  ：粒子１粒毎にｎ回測定したマーチン径の最小値
ＳＰＨＴ(球形性）フィッティング  ：１
クラス上限値  ：対数目盛、３２〜４０００μｍの範囲で５０点選択
【０２５４】
（比較例Ｂ１）
製造例１で得られた未分級品の固体触媒成分Ｎ１に、気流分級処理を施した。固体触媒成分の分級において、直径４００ｍｍの円盤状分級ロータを有する気流分級機（日清エンジニアリング（株）製、ＴＣ−４０III）を、直径４００ｍｍの円盤状分級ロータを有する気流分級機（日清エンジニアリング（株）製、ＴＣ−４０）に、分級時間を１，３６０分から４８０分に、固体触媒成分供給量を２７．９ｋｇ／ｈから２６．６ｋｇ／ｈに、それぞれ変更した以外は、実施例Ｂ１と同様にして、それぞれ固体触媒成分（分級品）Ｃ１１、重合用触媒及びオレフィン重合体を得て、各特性評価を行った。なお、ＴＣ−４０は、上記参考実施形態で説明した分級装置４１である。なお、得られた固体触媒成分（分級品）Ｃ１１の製品歩留は、７５．９質量％であった。結果を表４、表６に示す。
【０２５５】
（実施例Ｂ２）
製造例２で得られた固体触媒成分（未分級品）Ｎ２を、直径４００ｍｍの円盤状分級ロータを有する気流分級機（日清エンジニアリング（株）製、ＴＣ−４０III）に装入し、回転速度１，２７０ｒｐｍ、全風量１２ｍ３／分、循環風量８ｍ３／分、固体触媒成分供給量１８．０ｋｇ／ｈの条件で１，１６０分間、気流分級処理を施し、微粗粉成分が除去された固体触媒成分（分級品、Ｍｇ含有粒子）Ｃ２を得た。この固体触媒成分（分級品）Ｃ２の製品歩留は８８．１質量％であり、粒子の表面形状も良好であった。また、得られた固体触媒成分（分級品、Ｍｇ含有粒子）Ｃ２を用いて、実施例１と同様にして重合用触媒及びオレフィン重合体を得て、各特性評価を行った。結果を表４、表６に示す。
【０２５６】
（比較例Ｂ２）
製造例２で得られた未分級品の固体触媒成分Ｎ２に、気流分級処理を施した。固体触媒成分の分級において、直径４００ｍｍの円盤状分級ロータを有する気流分級機（日清エンジニアリング（株）製、ＴＣ−４０III）を、直径４００ｍｍの円盤状分級ロータを有する気流分級機（日清エンジニアリング（株）製、ＴＣ−４０）に、固体触媒成分供給量を１８．０ｋｇ／ｈから１８．１ｋｇ／ｈに、それぞれ変更した以外は実施例Ｂ２と同様にして、それぞれ固体触媒成分（分級品）Ｃ２１、重合用触媒及びオレフィン重合体を得て、各特性評価を行った。なお、得られた固体触媒成分（分級品）Ｃ２１の製品歩留は、８１．８質量％であった。結果を表４、表６に示す。
【０２５７】
（参考例Ｂ１）
製造例３で得られた固体触媒成分（未分級品）Ｎ３を、直径４００ｍｍの円盤状分級ロータを有する気流分級機（日清エンジニアリング（株）製、ＴＣ−４０）に装入し、回転速度１，４９５ｒｐｍ、全風量１１ｍ３／分、循環風量７ｍ３／分、固体触媒成分供給量６５．８ｋｇ／ｈの条件で６８０分間、気流分級処理を施し、微粗粉成分が除去された固体触媒成分（分級品）Ｃ３を得た。この固体触媒成分（分級品）Ｃ３の製品歩留は、９１．４質量％であり、粒子の表面形状も良好であった。また、得られた固体触媒成分（分級品）Ｃ３を用いて、実施例Ｂ１と同様にして重合用触媒及びオレフィン重合体を得て、各特性評価を行った。結果を表４、表６に示す。
【０２５８】
（参考例Ｂ２）
製造例４で得られた固体触媒成分（未分級品）Ｎ４を、直径４００ｍｍの円盤状分級ロータを有する気流分級機（日清エンジニアリング（株）製、ＴＣ−４０）に装入し、回転速度１，８５０ｒｐｍ、全風量１４ｍ３／分、循環風量１０ｍ３／分、固体触媒成分供給量５４．３ｋｇ／ｈの条件で２８０分間、気流分級処理を施し、微粗粉成分が除去された固体触媒成分（分級品）Ｃ４を得た。この固体触媒成分（分級品）Ｃ４の製品歩留は、８７．９質量％であり、粒子の表面形状も良好であった。また、得られた固体触媒成分（分級品）Ｃ４を用いて、実施例１と同様にして重合用触媒及びオレフィン重合体を得て、各特性評価を行った。結果を表４、表６に示す。
【０２５９】
表３、表４、表６より、実施例Ｂ１、実施例Ｂ２では、Ｍｇ含有粒子分級装置１１において、流路１７を流れる未分級Ｍｇ含有粒子の流速を減少させたことにより、筐体内面や分級ロータの頂面に未分級Ｍｇ含有粒子が衝突した際に未分級Ｍｇ含有粒子に付与されるエネルギーが低減され、未分級Ｍｇ含有粒子が破損してしまうことを防止されたことが理解できる。これによって、分級後のＭｇ含有粒子は、従来同様の粒度分布を維持しつつ、製品歩留を大幅に向上でき、更には分級後の粒子形状も良好であることが理解できる。
【０２６０】
一方、表３、表４、表６より、比較例Ｂ１、比較例Ｂ２では、従来の分級装置４１が流路１７を流れる未分級Ｍｇ含有粒子の流速を増加させてしまうことから、筐体内面や分級ロータの頂面に未分級Ｍｇ含有粒子が衝突した際に未分級Ｍｇ含有粒子に付与されるエネルギーが大きくなり、未分級Ｍｇ含有粒子が破損してしまうこととなる。このため、分級後のＭｇ含有粒子は、従来同様の粒度分布を維持した場合に、製品歩留が著しく低下していることが理解される。
【０２６１】
従って、本発明は、微粉粒子や粗粉粒子といった微粗粉粒子の含有量を低減できると共に、粒子破壊を防止しつつ適度に粒子同士を解離（解砕）させることができ、且つ粒度分布が狭く、粒子形状も良好なＭｇ含有粒子分級装置及びＭｇ含有粒子の製造方法を提供できる。
【産業上の利用可能性】
【０２６２】
本発明は、オレフィン類の重合に用いられる固体触媒成分のうち、特に粒子強度が小さく脆弱な固体触媒成分を分級する場合において、微粉粒子や粗粉粒子といった微粗粉粒子の含有量が低減すると共に、粒子破壊を防止して、粒度分布が狭く、粒子形状も良好な固体触媒成分が得られるので、非常に有用である。また、本発明は、固体触媒成分だけでなく、粒子強度が小さく脆弱な多孔体粒子、例えば固体触媒成分の担体でもある金属酸化物粒子、金属塩化物粒子等の他、該固体触媒成分の担体原料であるアルコキシド金属粒子等にも適用可能であり、非常に有用な技術である。
【符号の説明】
【０２６３】
１１              Ｍｇ含有粒子分級装置
１２              筐体
１２Ａ            第１部分
１２Ｂ            第２部分
１２Ｃ            第３部分
１３              分級ロータ
１６              頂面
１６Ａ            平坦部
１６Ｂ            コーン部
１７              流路
１８              投入
１９              内面
２４              Ｍｇ含有粒子
２４ａ            粒子（微紛）
３１              分級室
【要約】
【解決課題】微粉粒子や粗粉粒子といった微粗粉粒子の含有量を低減できると共に、製品の歩留まりを向上しつつ、粒度分布が狭く、粒子形状も良好なＭｇ含有粒子の製造方法を提供する。
【解決手段】  Ｍｇ含有粒子の製造方法は、筐体と、前記筐体内で回転する回転体と、前記回転体の外縁側に位置する分級室と、前記筐体の内面と前記回転体の頂面とで形成され上流端部と前記分級室とを接続する流路と、を具備する遠心式気流分級装置を用いて分級処理を施すことによりＭｇ含有粒子を得るＭｇ含有粒子の製造方法であって、前記流路の内部を流れる未分級Ｍｇ含有粒子の前記上流端部における平均流速よりも、前記流路中の前記上流端部よりも下流側における前記未分級Ｍｇ含有粒子の平均流速を小さくして前記分級室に前記未分級Ｍｇ含有粒子を供給する工程と、前記分級室で前記未分級Ｍｇ含有粒子を分級してＭｇ含有粒子を得る工程と、を備え、下記式（１）により求められる前記未分級Ｍｇ含有粒子の磨滅耐久度Ａ（％）が８５以下である。
Ａ＝（Ｚ÷Ｙ）×１００  …  （１）
【選択図】図１【図１】
0006830562.tif 000009
【図２】
0006830562.tif 000010
【図３】
0006830562.tif 000011
【図４】
0006830562.tif 000012
【図５】
0006830562.tif 000013
【図６】
0006830562.tif 000014
【図７】
0006830562.tif 000015
【図８】
0006830562.tif 000016