(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ｒａ−２２６を、Ｒａ−２２６（γ，ｎ）の照射によりＲａ−２２５が生成された後にＲａ−２２５がＡｃ−２２５へと崩壊する光核過程に供する事で、受容器（２）内に液体溶液として存在するＲａ−２２６からＡｃ−２２５を製造する方法であって、形成されたＡｃ−２２５を、前記受容器内に存在するカソード（５）上でのＡｃ−２２５の電気化学的析出によって収集し、ここで、前記カソードは、前記析出が起こった後に前記受容器から取り出され、前記Ａｃ−２２５が前記カソードから抽出されるホットセル環境（４）へと導入される事を特徴とする、方法。
【請求項２】
前記Ｒａ−２２６に、６．４ＭｅＶより高いエネルギーを有する電子線から制動放射として発生する少なくとも６．４ＭｅＶのエネルギーを有する光子を照射する事を特徴とする、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記Ａｃ−２２５が析出されるカソードは、化学的に不活性な金属、好ましくはＡｕ、Ｔａ、Ｗ、Ｎｂ、Ｒｈ、Ｐｔ若しくはＩｒ又はそれらの合金でできている事を特徴とする、請求項１又は２に記載の方法。
【請求項４】
前記カソードから抽出された前記Ａｃ−２２５を化学的に精製する事で、微量の共沈したＲａ−２２６及びＲａ−２２５を除去する事を特徴とする、請求項１〜３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項５】
Ｒａ−２２６が存在する前記液体溶液は、６未満のｐＨ、好ましくは１から４の間のｐＨを有するＨＮＯ３溶液である事を特徴とする、請求項１〜４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項６】
前記受容器は、Ｒａ−２２６溶液が第１の受容器から第３の受容器へと循環する事ができる様に互いに連結されている第１の受容器（２）及び第３の受容器を備え、ここで、前記第３の受容器内に前記カソードが配置されている事を特徴とする、請求項１〜５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項７】
形成されたＡｃ−２２５の電気化学的析出を、Ｒａ−２２６の照射の間に実施する事を特徴とする、請求項１〜６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項８】
形成されたＡｃ−２２５の電気化学的析出を実施する為に、複数の別個の第１の受容器を使用する事を特徴とする、請求項１〜７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項９】
電気化学的析出を回分式に実施し、カソードがホットセル環境へと導入されたときに照射を中断する事を特徴とする、請求項１〜８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１０】
前記液体溶液を、不活性ガス流、特にＨｅ流でパージする事を特徴とする、請求項１〜９のいずれか一項に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、Ｒａ−２２６を、Ｒａ−２２６（γ，ｎ）の照射によりＲａ−２２５が生成された後にＲａ−２２５がＡｃ−２２５へと崩壊する光核過程に供する事で、受容器内に液体溶液として存在するＲａ−２２６からＡｃ−２２５を製造する方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
その様な方法は、特許文献１から知られている。既知の方法によれば、ラジウム−２２６を含む溶液が受容器内に配置され、次いで光子を生成する為に電子線が変換材料に向けられる。次に、光子をラジウム−２２６に向ける事で、光崩壊反応が起こり、Ｒａ−２２５が形成され、Ｒａ−２２５はＡｃ−２２５に崩壊する。こうして得られたＡｃ−２２５は、次に、イオン交換カラムを使用する事による湿式化学プロセスによって収集され得る。
【０００３】
既知の方法の欠点は、ターゲットとなるＲａ−２２６をリサイクルする為に放射化学的操作が必要となる事である。Ｒａ−２２６は放射性の高い物質である為、この様なリサイクルには時間がかかり、非常にリスクの高いプロセスが必要とされる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】国際公開第０１／４１１５４号パンフレット
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明の課題は、Ａｃ−２２５の化学的分離後にＲａ−２２６のリサイクルプロセスを避ける事である。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
この目的の為に、本発明による方法は、形成されたＡｃ−２２５を、上記受容器内に存在するカソード上でのＡｃ−２２５の電気化学的析出によって収集し、ここで、上記カソードは、上記析出が起こった後に上記受容器から取り出され、上記Ａｃ−２２５が上記カソードから抽出されるホットセル環境へと導入される事を特徴としている。照射されたＲａ−２２６ターゲットを輸送する代わりに、上記析出が起こった後に、電着したＡｃ−２２５を有するカソードだけを上記受容器から取り出し、適切なホットセル環境へと導入し、そこで上記Ａｃ−２２５が上記カソードから抽出される。Ｒａ−２２６は受容器内に留まり、堆積したＡｃ−２２５を有するカソードだけが輸送されるので、カソードからＡｃ−２２５を採取するには、大幅により小さなホットセル環境しか必要とされない。Ｒａ−２２６は、リサイクルプロトコルを一切適用する必要なく、照射手順を続行する準備ができた状態で受容器内に留まる。
【０００７】
カソード上で放射性核種の電気化学的析出を使用する事は、自体既知である事に留意されたい。ジャーナル・オブ・インオーガニック・アンド・ニュークレア・ケミストリー（J. Inorg. Nucl. Chem.）第４巻（１９５６年），第１４６頁〜第１５４頁に掲載されたＧ．ランゲ（G. Lange）等著の記事「ストロンチウム−９０不含のイットリウム９０の電気分解による製造（Die Darstellung von Strontium-90-freiem Yttrium-90 durch Electrolyse）」には、Ｓｒ−９０から出発してＹ−９０を取得する為のその様な電気化学的析出が記載されている。しかしながら、２つのプロセスに関する開始条件はとても大きく異なっている。Ｓｒ−９０の半減期は２８．７９年であるのに対して、Ｒａ−２２６の半減期は１６００年である。即ち、溶液中に同じ放射能のＳｒ及びＲａが存在する場合に、ラジウムの物理量（原子数）はストロンチウムの物理量の１６００／２８．７９＝５５．５７倍高い、つまり、溶液が考慮される場合にラジウムの濃度はストロンチウムの濃度より５５．５７倍高い。既にこの理由のため、Ｒａ−２２６からＡｃ−２２５を取得する事に取り組む当業者であっても、この先行技術を関連性があるとみなさないであろう。Ｓｒ−９０／Ｙ−９０ジェネレーターに取り組む引用された先行技術によって解決された課題は、プロセス全体を通して使用される化学物質の量が最小限である為Ｓｒ−９０／Ｙ−９０ジェネレーターを病院のラジオファーマシーで使用する事ができる、Ｓｒ−９０／Ｙ−９０溶液からＹ−９０を選択的に分離するプロセスを得る事である。この文献の教示は、照射による同位体の製造方法の開発を対象としておらず、Ｓｒ−９０源のリサイクルは考慮されていない。
【０００８】
本発明による方法の第１の好ましい実施形態は、上記Ｒａ−２２６に、６．４ＭｅＶより高いエネルギーを有する電子線から制動放射として発生する少なくとも６．４ＭｅＶのエネルギーを有する光子を照射する事を特徴としている。この様にして、強力な光子線が発生する為、十分な量のＡｃ−２２５が形成され得る。
【０００９】
本発明による方法の第２の好ましい実施形態は、上記カソードから抽出された上記Ａｃ−２２５を化学的に精製する事で、微量の共沈したＲａ−２２６及びＲａ−２２５が除去される事を特徴としている。
【００１０】
以下で、添付の図面も参照して、本発明をより詳細に説明する。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】図１は、Ｕ−２３３の崩壊系列及びＡｃ−２２５を作製する為の種々のアプローチの概要を表す図である。
【図２】図２は、本発明による方法を適用する為に使用する事ができる装置の概略例を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
アルファ線放射性核種Ａｃ−２２５及びその娘核種Ｂｉ−２１３は、例えば、カレント・ラジオファーマシューティカルズ（Curr Radiopharm.）２０１７年；第２１１巻（第４号），第３０６頁〜第３２０頁に掲載されたシャインベルクＤ．Ａ．（Scheinberg D.A.），マクデヴィットＲ．（McDevit R.）著の記事「アルファ粒子内用治療用途におけるアクチニウム（Actinium in targeted alpha-particle therapeutic application）」（https://www.ncbi.nlm.nih.gov/pmc/articles/PMC5565267/）に記載されている様な全身のα内用療法（ＴＡＴ）において使用に成功している。最近、Ａｃ−２２５を使用した転移性前立腺癌療法の治療において大きな成功に至った。その結果、この成功はＡｃ−２２５に対する高い需要を引き起こした。しかしながら、Ａｃ−２２５の現在の世界的な製造は、この重要な放射性核種の需要を満たすには程遠い。
【００１３】
図１は、Ｕ−２３３の崩壊系列及びＡｃ−２２５を作製する為の種々のアプローチの概要を表す。Ａｃ−２２５の製造には３つの主要な方略が存在する。１つ目はＴｈ−２２９のアルファ崩壊を介したＡｃ−２２５の間接的な製造である。２つ目はＲａ−２２５のベータ崩壊による間接的な製造であり、３つ目はＡｃ−２２５への直接的な製造方式である。
【００１４】
これ迄に使用されていたＡｃ−２２５の殆どは、冷戦時代の増殖プロセスであるＴｈ−２３２（ｎ，γ）Ｐａ−２３３→Ｕ−２３３から取得されたＴｈ−２２９から分離されている。今日利用可能なＴｈ−２２９の在庫は、オークリッジ（米国）にある約５ＧＢｑと、カールスルーエにある約１．７ＧＢｑとである。オブニンスク（ロシア）では、Ｕ−２３３からより少量が分離された［ボルＲ．Ａ．（Boll R.A.），マルケマスＤ．（Malkemus D.），ミルザデーＳ．（Mirzadeh S.），アルファ粒子を介した放射免疫療法の為のアクチニウム−２２５の製造（Production of actinium-225 for alpha particle mediated radioimmunotherapy），アプライド・ラジエーション・アンド・アイソトープス（Appl. Radiat. Isot.）２００５年；第６２巻：第６６７頁〜第６７９頁］。
【００１５】
その間に成長したＴｈ−２２９を分離する為の数トンのＵ−２３３の再処理は、核分裂性物質の取り扱いにおける制限の為に技術的に複雑である。１つのプロセスバッチでは非常に少量のＵ−２３３材料しか処理する事ができず、抽出可能なＴｈ−２２９の量は非常に少ない。従って、その様なプロセスの全体的なコストは受け入れがたい程高く、時間スケールは受け入れがたい程長い。
【００１６】
高エネルギー陽子誘起反応を介したＡｃ−２２５の直接的な製造技術は、トロイツク（モスクワ近郊）で開発［ラジオキミヤ（Radiokhimiya），２０１１年，第５３巻，第１号，第６６頁〜第７２頁に掲載されたＢ．Ｌ．ジューコフ（B.L. Zhuikov），Ｓ．Ｎ．カルミコフ（S.N. Kalmykov），Ｓ．Ｖ．エルマラーエフ（S.V. Ermolaev），Ｒ．Ａ．アリエフ（R.R. Aliev），Ｖ．Ｍ．コクハニュク（V.M. Kokhanyuk），Ｖ．Ｌ．マツシュコ（V.L. Matushko），Ｉ．Ｇ．タナナエフ（I.G. Tananaev），Ｂ．Ｆ．ミャソエードフ（B.F. Myasoedov），２０１１年］された後に米国に譲渡され、ブルックヘブン−ロスアラモス−オークリッジ国立研究所の間での共同研究でこの反応に沿って製造されたＡｃ−２２５は、最大１Ｃｉの量で定期的に使用者に提供されている。この方法の欠点は、核反応により、治療用途の為のＡｃ−２２５の直接的な使用に受け入れがたい量のＡｃ−２２７も発生する事である。
【００１７】
Ａｃ−２２５を製造する有望な方法は、Ｒａ−２２６（γ，ｎ）Ｒａ−２２５→Ａｃ−２２５の光核過程を介した間接的な製造経路である。この方法は特許文献１に記載されており、Ｃｉ放射能のあるＡｃ−２２５が現実的な実際の条件下で発生し得る事が実験的に裏付けられている。既知の方法によれば、約１ｇのラジウム−２２６のターゲットが受容器内に配置され、次いで光子を生成する為に変換材料に電子線が向けられる。光子はラジウム−２２６ターゲットに向けられ、こうして光崩壊反応が起こり、ターゲット中にＲａ−２２５が形成される。この主として発生したＲａ−２２５は、所望の生成物であるＡｃ−２２５に崩壊する。こうして取得されたＡｃ−２２５は、次に、例えばイオン交換カラムを使用した単純な湿式化学プロセスを使用して分離する事ができる。アレンＢ．Ｊ．（Allen B.J.）等は、上述の光核過程Ｒａ−２２６（γ，ｎ）Ｒａ−２２５を、ターゲット材料としてＲａ−２２６を使用する小さなサイクロトロンでの陽子誘起反応Ｒａ−２２６（ｐ，２ｎ）−Ａｃ−２２５と比較する事で、光核反応には、大幅により大量のＲａ−２２６を使用する事ができ、溶液中で照射を実施する事ができる為、大きな利点を有すると結論づけている（メルヴィルＧ．（Melville G.），アレンＢ．Ｊ．（Allen B.J.）等著の「Ａｃ−２２５のサイクロトロン及びＬＩＮＡＣ製造（Cyclotron and LINAC Production of Ac-225）」アプライド・ラジエーション・アンド・アイソトープス（Appl. Radiat. Isot.）第６７巻（２００９年）の第５４９頁〜第５５５頁）。
【００１８】
サイクロトロンを使用して光核過程又は直接的な陽子ベースのＲａ−２２６（ｐ，２ｎ）過程に沿ってＲａ−２２６からＡｃ−２２５を作製する為の技術的製造スキームは類似しており、即ち、全ての安全要求を満たす少量のＲａ−２２６ターゲット（約１ｇ）を準備する事、照射プロセス、及び照射されるターゲットを処理の為の対応するホットセル環境に輸送する事が類似している。唯一の違いは、光核反応の場合に、主として形成されるＲａ−２２５の崩壊から所望のＡｃ−２２５に成長するために約８日間待つ必要がある事である。
【００１９】
溶解及びクロマトグラフィー分離と最終的なＡｃ−２２５生成物の精製とを含む放射化学的方法は実施するのが簡単である。しかしながら、その後に、残りのＲａ−２２６溶液をリサイクルし、後続の照射及び製造サイクルの為に新しいＲａ−２２６ターゲットに変換する必要がある。各製造プロセスの一部としてのこのリサイクル手順は、高放射性材料Ｒａ−２２６の取り扱いを伴う為、非常に危険である。このリサイクル手順には時間もかかる。
【００２０】
本発明によれば、取得されたＡｃ−２２５を照射されるＲａ−２２６源から選択的に抽出し、それにより光核照射過程が行われる受容器内にＲａ−２２６源を残す事によって、その様なＲａ−２２６のリサイクルプロセスを避ける事ができる。Ｒａ−２２６源又は完全な照射されるＲａ−２２６溶液を放射化学的分離プロセスが行われるべき場所に輸送する代わりに、本発明は、照射後に取得されたＡｃ−２２５だけを輸送する方法を提案している。Ａｃ−２２５の分離後に更なるリサイクル操作を一切行わずに、Ｒａ−２２６の照射を直ちに続行する事ができる。分離プロセス自体は、特にＡｕ、Ｔａ、Ｗ、Ｎｂ、Ｒｈ、Ｐｔ若しくはＩｒ又はそれらの合金でできたカソード電極でのＡｃ−２２５の選択的な電気化学的析出を基礎としている。
【００２１】
図２は、この電気化学的分離プロセス用の装置の例を概略的に示している。この装置は、Ｒａ−２２６が液体溶液として存在する第１の受容器（２）を備える。第１の受容器は反応容器を形成し、例えば、金属、石英、ガラス、又はセラミック等の耐放射線性材料でできている。光核源（１）を使用して、そこに電子線（３）が向けられる事により、第１の受容器は照射される。電子−光子コンバーターである光核源（１）は、例えば、タングステン又はタンタル等の変換材料を含み、これに電子線（３）が向けられて光子が生成され、その光子が第１の受容器内に存在するＲａ−２２６溶液を照射する。電子線は、例えば、電子加速器（８）によって生成される。第１の受容器には、好ましくは、６．４ＭｅＶより高いエネルギーを有する強力な電子線から制動放射として発生する少なくとも６．４ＭｅＶのエネルギーを有する高エネルギー光子が照射される。例えば、１８ＭｅＶのエネルギーを有する電子線は、制動放射を介してこの様なエネルギー分布の光子を発生する為、光子の約２５％がＡｃ−２２５製造に適している。電子線のエネルギーを４０ＭｅＶに高めると、Ａｃ−２２５製造に適した光子の割合が５６％に増える。電子エネルギーを４０ＭｅＶより上に高めると、Ａｃ−２２５の収量はわずかに増加するが、他の競合する核反応が発生する事となる。ここで、（γ，２ｎ）は１１．３ＭｅＶの閾値光子エネルギーを有し、（γ，３ｎ）は１７．８ＭｅＶの閾値エネルギーを有し、（γ，４ｎ）は２３．０ＭｅＶの閾値エネルギーを有する。
【００２２】
カソード（５）は、第１の受容器（２）中に着脱可能に取り付けられている。上記装置は、第１の受容器から隔離された第２の受容器（４）を更に備える。矢印（９）によって示される様に、カソード（５）を第１の受容器から取り外し、第２の受容器へと導入する事ができる。カソードの輸送は、放射性物質の漏洩を避ける為に、気密に遮蔽された様式で手配される。カソードは、好ましくは、ウィンクラー電極、ロッド、薄板、又はワイヤである。受容器自体はアノードを形成し得る。照射はアノードを通過し、アノードとカソードとの間の電流により、Ａｃ−２２５がカソードへと流れる。
【００２３】
第１の受容器を１つだけ使用する代わりに、Ｒａ−２２６溶液が第１の受容器から第３の受容器へと循環し得る様に、第１の受容器（２）を第３の受容器（図中に示していない）と連結させる事も可能であり得る。更に、第３の受容器は、好ましくは、第１の受容器と同じ材料でできている。最後の実施形態では、更に、照射の間に第３の受容器内にカソードが配置される。
【００２４】
上記装置は、好ましくは、第１の受容器及び第２の受容器から隔離された洗浄ステーション（７）を更に備える。洗浄ステーションは、Ａｃ−２２５からの不純物、主にターゲット材料自体と光核反応で発生したＲａ−２２５との共沈した微量痕跡物を除去するのに役立つ。第２の受容器（４）及び洗浄ステーション（７）は、好ましくは、閉じ込められた環境（６）内に収容される為、外部環境への核放射線のリスクはかなり制限される。
【００２５】
上記装置中で、Ｒａ−２２６溶液を光核照射に供する事で、Ｒａ−２２５が形成される。次いで、Ａｃ−２２５がＲａ−２２５の放射性崩壊によって形成され、第１の受容器内に存在するカソード（５）上でのＡｃ−２２５の電気化学的析出によって収集される。電気析出が起こった後に、第１の受容器からカソードを取り外し、第１の受容器から離して配置された第２の受容器（４）に導入する。第２の受容器によって形成されるこのホットセル環境において、収集されたＡｃ−２２５のカソードからの分離が行われる。この収集プロセスは、主に照射プロセスで使用される主要なＲａ−２２６放射能を妨げる事なく行われる。元のＲａ−２２６ターゲット溶液は第１の受容器内に留まり、Ｒａ−２２６を更に処理せずに照射を続行する事ができる。
【００２６】
本発明の大きな利点は、Ａｃ−２２５の分離の為に使用される環境を形成する第２の受容器内で決して大量のＲａ−２２６が取り扱われない事である。即ち、Ａｃ−２２５含有カソードの輸送及び取り扱いに関連する放射線安全要求が、大量のＲａ−２２６を取り扱うのと比較して遥かにより簡単に満たされる。更に、ホットセル内には微量のＲａ−２２６しか存在しない為、析出したＡｃ−２２５を有するカソードが処理されるホットセルの構築及び操作に関連する放射性安全の問題も大幅に緩和される。
【００２７】
電気化学的分離プロセスについての実験データから、以下の事を結論付ける事ができる：
・カソード表面の電流密度が高い程、Ａｃ−２２５の堆積はより素早く起こる。
・ｐＨが低い程、堆積速度は速くなる。６未満のｐＨ、より詳細には１〜４の範囲内のｐＨが好ましい。
・電流密度が低い程、溶液のｐＨ変化がより低くなる。至適電流密度は２０ｍＡ／ｃｍ２〜３００ｍＡ／ｃｍ２の範囲内である。
・試料容量とカソード表面積との間の比率が小さい程、堆積収量はより高くなる。
・電流密度が高い程、溶液の温度はより高まる。温度増加は堆積速度に大きな影響を及ぼす。
【００２８】
第１の受容器内に存在するＲａ−２２６は、好ましくは、硝酸（ＨＮＯ３）溶液中で照射される。ターゲット溶液の容量は、５０ｍｌから数リットル迄の間で変動し得る。その容量は、照射される事となるＲａ−２２６ターゲット材料の量に依存する。硝酸溶液中のＲａ−２２６の濃度は、１リットル当たり約５０ｇのＲａ−２２６に相当する０．２Ｍ迄であり得る。硝酸溶液のｐＨは、好ましくは６未満であり、より好ましくは１から４の間であり、好ましくはＨＮＯ３で調整される。電気化学的ミルキングプロセスの間に、ｐＨは僅かに高まる可能性がある。ｐＨが６未満、より好ましくは１〜４の範囲内である限り、ｐＨの変化は電気化学的分離効率に影響を及ぼさない。それにもかかわらず、随時、例えば１０回〜２０回の製造運転の後に適切な少量の１ＭのＨＮＯ３を添加する事によってｐＨを制御して補正する事が好ましい。そうする事によって、電気化学的析出速度はその最大値で維持される。
【００２９】
一般的に、電気化学的析出が行われる第１の受容器内には２つの電極が存在する。第１の電極はアノードとして機能し、第２の電極はカソード（５）として機能する。受容器が貴金属、例えばＰｔ又はＩｒ若しくはそれらの合金でできている場合に、その受容器をアノードとして使用する事ができる。この場合に、第１の受容器内にはカソードだけが配置される。電気化学的析出の為のカソードの寸法は、主としてＡｃ−２２５堆積の速度を決定する。カソード表面積を決定する為に、処理される溶液の容量を考慮する必要がある。
【００３０】
電気化学的プロセスの間に、処理される溶液の温度は高まる。照射及び電気分解の間のＲａ−２２６溶液の著しい蒸発を避ける為に、溶液を冷却する事が好ましい。これは、例えば第１の受容器（２）及び光核源（１）を冷却する為に設けられた冷却ステーション（１０）によって実現される。温度を規定のレベル、好ましくは３０℃に安定化させる為に、サーモスタットアプローチが好ましい。これらの条件下では、９０％を超える電気化学的析出の為の時間が増加する事となるが、Ａｃ−２２５の半減期の為、厳しい時間制限は必要とされず、１時間から数時間の電気化学的処理さえも許容可能である。
【００３１】
本発明による方法を適用する為の３つの異なる方式：
ａ．断続的な（回分式の）製造方式
ｂ．半オンライン式の製造方式
ｃ．連続的な製造方式
を適用する事ができる。
【００３２】
Ｒａ−２２６の照射の間の断続的な（回分式の）方式では、Ｒａ−２２６は部分的にＲａ−２２５に変換される。約２週間の照射後に、Ｒａ−２２５の理論飽和放射能の約５０％に達する。その間に、取得されたＲａ−２２５はＡｃ−２２５に崩壊し、約８日後に最大に達する。その後に電気化学的析出を行い、それを数時間にわたり続ける。その後に、析出したＡｃ−２２５を有するカソードを第２の受容器に移送し、そこでＡｃ−２２５をカソードから収集する。その後に、カソードを第１の受容器に戻す。２つ又は更に複数の受容器を使用し、それらの受容器を同じ照射源で交互に照射する事も考慮され得る。受容器のうちの１つが照射される照射サイクルが終わった後に、電子線を切り替えて、他の受容器を照射する事ができる。どの様な状況でも、１週間に１バッチのＡｃ−２２５が採取され得る。照射と崩壊期間との時間間隔は、実際の要求に応じて高い柔軟性で変更する事ができる。
【００３３】
半オンライン方式では、照射は短期間のミルキングプロセスの間に中断されるだけである。より長い連続照射の後に定常状態に達し、これは、Ｒａ−２２５の合成と崩壊とが実質的に平衡状態にある事を意味する。電子線を止め、電気化学的析出プロセスを直ちに開始し、照射の間にＲａ−２２５の崩壊から発生したＡｃ−２２５のその部分が抽出される。Ａｃ−２２５の処理の為にカソードを移送した後に、Ｒａ−２２５の依然として存在する放射能とは無関係に照射を継続する。この作業方式では、１週間に１つの新しいＡｃ−２２５のバッチが抽出され得る。
【００３４】
連続的な作業方式において、照射条件下でさえもミルキングプロセスが実施され得る事が十分あり得る。この選択肢は実際の条件下でのみ立証され得る。
【００３５】
電着されたＡｃ−２２５を、約１ＭのＨＮＯ３溶液により、又は選択肢として、弱酸溶液中でアノードとしての電極を電気化学的に切り替えて、カソードから溶解させる事ができる。移送されたカソードは、元のターゲット溶液の５０μＬのオーダーで幾らかの少量のＲａ−２２６を含有する。Ａｃ−２２５精製の為のあらゆる既知の方法、好ましくはクロマトグラフィー分離プロセスを適用する事ができる。次いで精製されたＡｃ−２２５は適切な封じ込めにおいて貯蔵される（１１）。
【００３６】
照射の間に、酸性Ｒａ−２２６溶液は、特定の放射線分解的破壊を経る事により、Ｈ２及びＯ２が形成される。更に、Ｒａ−２２６の崩壊から、放射性ガスＲｎ−２２２を考慮する必要がある。従って、ターゲット溶液を、好ましくは、例えばＨｅ等のゆっくりとした不活性ガス流で、少なくともＡｃ−２２５の電気堆積の間にパージするべきである。即ち、オフガス流において幾らかの水蒸気を取り扱う必要がある。処理される必要がある総ガス体積は比較的小さく、約０．５ｌ／ｈであると見積もられる。オフガスの処理は以下の様式で行う事ができる：凝縮した液体が第１の受容器へと定量的に返送される還流方式で取り付けられた適度な効率のチリングカラムにオフガスを通過させる。冷却温度は１℃から１０℃の間であるものとする。チラーを通過した後に、オフガスは、最後の微量の湿分を捕捉する為に分子篩カートリッジを通過する。次いで、オフガスは１５℃未満の温度に冷却されたチャコールカートリッジを通過する。このチャコールカートリッジは、Ｒｎ−２２２を実質的に定量的に捕捉する。安全性の理由から、オフガスから最後の潜在的な微量のＲｎ−２２２を抽出する為に、好ましくは、低温トラップが含まれる。ターゲットステーションから別々に行われた分離プロセス及び精製プロセスからのオフガスも同様に処理される。放出されたＨ２及びＯ２の濃度は爆発レベルを下回るので、これらのガスをオフガス流から除去する必要はない。
【要約】
Ｒａ−２２６からＡｃ−２２５を製造する方法
Ｒａ−２２６を、Ｒａ−２２６（γ，ｎ）の照射によりＲａ−２２５が生成された後にＲａ−２２５がＡｃ−２２５へと崩壊する光核過程に供する事で、受容器内に液体溶液として存在するＲａ−２２６からＡｃ−２２５を製造する方法であって、形成されたＡｃ−２２５を、上記受容器内に存在するカソード上でのＡｃ−２２５の電気化学的析出によって収集し、ここで、上記カソードは、上記析出が起こった後に上記受容器から取り出され、上記Ａｃ−２２５が上記カソードから抽出されるホットセル環境へと導入される、方法。
【選択図】図２【図１】
0006845371.tif 000002
【図２】
0006845371.tif 000003