(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
自然対流送風ダクト（８）を備え、該送風ダクト（８）を通過する自然対流ガス流に含まれる水素と酸素とを又は一酸化炭素と酸素とを再結合するための多数の触媒要素（１８）が内部に配置された接触式再結合器及びフィルタ装置（２）において、前記送風ダクト（８）内に配置され、ヨウ素吸着表面（６０）及び該ヨウ素吸着表面の間の巨視的流路（２８）を備えた、多数の吸着材要素（２４）を備え、ここで前記ヨウ素吸着表面（６０）上を前記ガス流が通過する接触式再結合器及びフィルタ装置（２）であって、前記吸着材要素（２４）が、ガス流の方向でみて、前記触媒要素（１８）の下流側に配置されることを特徴とする接触式再結合器及びフィルタ装置（２）。
【請求項２】
前記流路（２８）が、前記送風ダクト（８）の長手方向に沿って整列し、その各々が、少なくとも５００ｍｍ２の大きさの断面を有する請求項１に記載の接触式再結合器及びフィルタ（２）装置。
【請求項３】
前記送風ダクト（８）が、ハウジング（１０）によって囲まれ、前記吸着材要素（２４）と前記触媒要素（１８）との間のセクションには、前記ハウジング内に配置された多数の通気スロット（７０）があり、前記送風ダクト（８）内への周囲空気の流入を容易にする、請求項１又は２に記載の接触式再結合器及びフィルタ装置（２）。
【請求項４】
前記通気スロット（７０）が前記送風ダクト（８）内に存在する所定の臨界温度以上で開放されるように、前記それぞれの通気スロットが温度依存受動アクチュエータ（７４）に結合された可動被覆要素（７２）によって覆われている、請求項３に記載の接触式再結合器及びフィルタ装置（２）。
【請求項５】
前記アクチュエータ（７４）のスイッチング温度が、前記吸着材要素（２４）の許容可能な最高動作温度に適合する、請求項４に記載の接触式再結合器及びフィルタ装置（２）。
【請求項６】
ヨウ素吸着表面（６０）が、銀ゼオライト及び／又は銀被覆金属及び／又はＭＯＦベースの材料から作製されているか又はそれらを含有する請求項１〜５のいずれか１項に記載の接触式再結合器及びフィルタ装置（２）。
【請求項７】
静電エアロゾルフィルタ（４４）が前記送風ダクト（８）の内側に配置される、請求項１〜６のいずれか１項に記載の接触式再結合器及びフィルタ装置（２）。
【請求項８】
前記静電エアロゾルフィルタ（４）が熱電発電機（５６）によって電力供給される、請求項７に記載の接触式再結合器及びフィルタ装置（２）。
【請求項９】
前記熱電発電機（５６）が前記触媒要素（１８）及び／又は前記ガス流に熱的に結合される、請求項８に記載の接触式再結合器及びフィルタ装置（２）。
【請求項１０】
格納容器（４）並びに前記格納容器（４）の内部に配置された請求項１〜９のいずれか１項に記載の接触式再結合器及びフィルタ装置（２）を備える原子力発電所。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、好ましくは原子炉の格納容器内に配置するための、接触式再結合器及びフィルタ装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
特許文献１には、自然対流ダクトを備える、原子炉の格納容器内に配置するための、接触式再結合器及びフィルタ装置が開示されており、該ダクトの内部には、該ダクトを通るガス流に含まれる水素と酸素とを再結合するための多数の触媒要素が配置されている。触媒要素の上流には、該ガス流が流れるヨウ素フィルタがある。ヨウ素フィルタの更に上流には、粒子フィルタと、ヨウ素フィルタの目詰まりを防止するための湿分分離器とがあってもよい。この配置の主な目的は、触媒の保護である。この場合、根底にある目的は、格納容器雰囲気内の放射性源項を減少させないことである。
【０００３】
このような装置は、比較的高い圧力降下を有し、従って、対流を制限又は防止する固有の傾向を有する。この傾向は、粒子フィルタ及び湿分分離器の存在にも拘わらず、ヨウ素フィルタが、ガス流に含まれる粒子及び液滴を凝集させることによって、動作中に部分的に又は全く完全に閉塞される場合、更に強くなる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開平１１−９４９９２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
従って、本発明の目的は、上述の問題を回避し、原子力施設の格納容器内での比較的長い運転期間であっても、ガス流に対して信頼性のある水素還元及びヨウ素濾過を提供する接触式再結合器及びフィルタ装置を提供することである。ここでの主な一般的な目的は、格納容器雰囲気内の放射性源項を低減することである。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
この目的は、請求項１に記載の特徴を有する接触式再結合器及びフィルタ装置によって達成される。
【０００７】
従って、本発明は、好ましくは原子炉の格納容器内に配置するための、自然対流ダクトを備えた接触式再結合器及びフィルタ装置であって、自然対流ダクトの内部には、それを通るガス流に含まれる水素と酸素とを又は一酸化炭素と酸素とを再結合するための多数の触媒要素が、配置され、ヨウ素吸着表面及びそれらの間の巨視的流路を有する多数の吸着材要素を有し、ヨウ素吸着表面上をガス流が流れる接触式再結合器及びフィルタ装置を提供する。
【０００８】
本発明者らは、従来技術で使用された、微細な孔を有し、その中をガス流が流れるヨウ素フィルタが、比較的高い濾過効率を示すものの、高い圧力降下及び低い流量をももたらすことを見出した。それとは対照的に、特許請求された発明は、反応性表面積を有し、それらの間に巨視的流路を有する吸着材要素を提案する。従って、反応性表面積は、ガス流がそれを通過するのではなく、その上を流れ、濾過効率は比較的低いものの、圧力降下は低く大きな流量をもたらす。長期的には、例えば５〜２０時間に亘って、格納容器の内部の或るガス部分が複数回通過すると、これらの要素は、従来技術の解決策よりも効果的である。これとは対照的に、ガス流の流過時間、即ち吸着材要素での滞留時間、は典型的には０．０３〜２．０秒の範囲である。
【０００９】
特に有利な実施形態では、触媒要素の下流にヨウ素吸着要素を配置することにより、該吸着要素を通過する前にガス流を過熱することが可能になり、これは、ゼオライト系又は同様の吸着剤への損傷を回避するために重要である。この場合、別個の湿分分離器を必要としない。その上、吸着材要素におけるガス流の温度がより高くなるほど、より良好な吸着が生じる。
【００１０】
要約すると、本発明は、とりわけ、以下の利点をもたらす。
・低水素濃度においてさえ遅滞なく始動し、その後、連続稼働する。
・格納容器内の自然対流／空気循環を持続させ効果的に支援する。
・格納容器内を効果的に減圧し放射性成分を保持する。
・対応するフィルタ付き格納容器換気システム（ＦＣＶＳ）を、より小さい構成要素を用いて、より単純かつ費用効率の高い方法で実現することができる。
・既存のプラントへの後付けが可能である。
【００１１】
本発明に関連するこれら及び他の利点並びに構造及び機能の詳細は、以下の詳細な説明においてより明らかになるであろう。
【００１２】
次に、本発明の例示的な実施形態について、添付の図面を参照して説明する。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】図１は、接触式再結合器及びフィルタ装置の第１の変形例の概略図を提供する。
【図２】図２は、第２の変形例を示す。
【図３】図３は、第３の変形例を示す。
【図４】図４は、図３に図示の実施形態の強化形態を示す。  同様の技術的要素は、全ての図において同じ参照番号で示されている。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
図１は、好ましくは原子炉６（ここでは概略的にのみ示されている）の格納容器４内に又は原子炉又は原子力施設の別の場所に配置するための、接触式再結合器及びフィルタ装置２の部分切断斜視図を示している。接触式再結合器及びフィルタ装置２は、ハウジング１０によって閉じ込められたフローダクト８を備える。フローダクト８は、本質的に垂直に整列され、底部に入口１２を有し、頂部に出口１４を有する。この構成は、フローダクト８を通るガス流が、矢印１６で示されるように、本質的に垂直方向に沿った流れ方向を有するようになっている。
【００１５】
原子力発電所４は、通常、格納容器４と呼ばれる安全囲繞物、核成分を封じ込めて外部環境に対して密閉されている格納壁を備える。特に重大な事故に際して、原子力発電所の格納容器４内部の格納容器雰囲気、従って、フローダクト８を流れるガス流は、酸素と組み合わさって可燃性混合物を形成する可能性がある水素及び／又は一酸化炭素並びに、取り分け、エアロゾル、元素状ヨウ素（Ｉ２）及びヨウ素化合物を含有する空中放射能を含む可能性がある。これらの成分は、接触式再結合器及びフィルタ装置２によって、ガス流から、従って、格納容器雰囲気から除去されなければならない。
【００１６】
フローダクト８の下部には、フローダクト８を通るガス流に含まれる水素と酸素とを無炎で再結合して水（蒸気）を生成するために或いは一酸化炭素と酸素とを再結合して二酸化炭素を生成するために、フローダクト８の内部の触媒ゾーン２０内に配置された一定数の、好ましくは複数の、触媒要素１８がある。このような装置は、受動自触媒再結合装置（ＰＡＲ）としても知られている。触媒要素１８は、例えば、いくつかのシート、プレート、ブレード、或いは、触媒活性材料若しくは表面から作製されるか又はそれらからなる他の物体を含んでよく、ここで、シート、プレート又はブレードは、好ましくは、互いに平行に配置され、それらの間に垂直に整列された流路２２を有する。流路２２は、圧力降下及び速度降下に関して、フローダクト８を通るガス流に僅かな影響しか及ぼさないように配置される。
【００１７】
触媒要素１８を取り囲む雰囲気が水素（又は一酸化炭素）及び酸素を含む場合、これら２つのガス状成分の無炎再結合が触媒要素１８によって開始される。触媒プロセスの発熱性のために、触媒要素１８及びフローダクト８内のガスは加熱され、フローダクト８を通る自然対流（いわゆる煙突効果）をもたらす。一般に、これは、格納容器雰囲気の旋回につながり、いくつかの部分、最終的には閉じ込められた体積全体、が、循環的に、フローダクト８を数回通過する。自然対流は、接触式再結合器及びフィルタ装置２の入口１２の周囲の雰囲気が、再結合が起こるのに十分な量の水素及び酸素を含有する限り、維持される。
【００１８】
一般に、入口１２でフローダクト８に入る雰囲気は、水蒸気又は蒸気を含有する。それに加えて、蒸気は、触媒反応それ自体によっても放出される。触媒要素１８及びそれらの間の流路を適切に設計することにより、相対的に高い温度及び従って触媒ゾーン２０を去る蒸気部分の過熱が達成される。
【００１９】
好ましくは、触媒要素１８の下流（即ち、上部）には、多数の、好ましくは複数の、ヨウ素吸着材要素２４がフローダクト８内に配置され、全体としてヨウ素濾過ゾーン２６を形成する。吸着材要素２４の各々は、その上をガス流が流れる多数のヨウ素吸着表面６０を含む。触媒要素１８と同様に、吸着材要素２４は、例えば、いくつかのシート、プレート、ブレード、或いは、収着（吸着）材料若しくは表面から作製されるか又はそれらからなる他の物体を含んでよく、ここで、シート、プレート又はブレードは、好ましくは、互いに平行に配置され、それらの間に垂直に整列された流路２８を有する。代替的な実施形態では、流路２８は、異なる幾何学的形状を有することができる。しかしながら、いずれの場合にも、一般的な設計目標は、流路２８が、圧力降下及び速度降下に関して、フローダクト８を通るガス流にわずかな影響しか及ぼさないように配置されることである。
【００２０】
従って、吸着材要素２４の間の流路２８は、巨視的サイズを有しており、その各々は、好ましくは、５００〜５，０００ｍｍ２までの範囲のフロー断面を有している。従って、フローダクト８内のガス流は、吸着材要素２４のヨウ素吸着面６０の上を流れ、従来のフィルタにおける微細孔のように、それを通って流れるのではない。
【００２１】
主に、吸着材要素２４の吸着面６０において、ガス流に含まれる元素状ヨウ素（Ｉ２）又はヨウ化メチル（ＣＨ３Ｉ）のような有機ヨウ素化合物が、物理的及び／又は化学的吸着によって除去／堆積される。この課題に適した吸着材は、例えば、銀ゼオライト（ＡｇＸ）及び／又は硝酸銀（ＡｇＮＯ３）又はＭＯＦ系材料に基づくことができる。ＭＯＦ（金属−有機骨格）は、有機配位子に配位して１次元、２次元又は３次元構造を形成する金属イオン又はクラスターからなる化合物である。それらは、配位ポリマーのサブクラスであり、それらは、しばしば多孔質であるという特別な特徴を有する。吸着材は、好ましくは、例えば、当業者に公知の適切な表面処理方法によって製造される、適切な支持材料又は基板上に配置される。
【００２２】
上述の実施形態では、触媒要素１８は、複数の目的を果たす。
・それらは、フローダクト８を通るガス流のための完全に受動的な「ポンプ」として作用し、自然対流を開始し、維持する。
・それらは、格納容器雰囲気から可燃性水素濃度を除去する。
・それらは、ガス流を加熱し、その結果、反応性、従って、更に下流の濾過ゾーン２６における吸着プロセスの効率が増大する。
・それらは、ガス流内の蒸気成分の過熱を確実にし、それによって、濾過ゾーン２６内での凝縮を防止又は排除し、吸着材要素２４を湿度又は湿分のない状態に保つ。
【００２３】
効果的な過熱のために、触媒ゾーン２０を出るガス流の温度は、好ましくは、システム設計によって、飽和蒸気温度よりも４０℃〜６００℃高い値に設定される。これは、ガス流の高温に対処するために、吸着材要素２４が特に耐熱性でなければならないことを意味する。適切な吸着材材料は、例えば、銀ゼオライトである。
【００２４】
６００℃を超える温度（場合によっては５００℃を超える温度）を回避し、従って吸着材要素２４への損傷を回避するために、図４に概略的に示すように、フローダクト８のハウジング１０内において、吸着材要素２４の上流であって触媒要素１８の下流のセクションに、通気スロット７０があってもよい。好ましくは、通気スロット７０は、受動的に作動されるカバー要素７２、特に、枢動可能又は摺動可能なフラップ、で覆われ、それにより、通気スロット７０は、フローダクト８の内側で支配的なより低い温度（例えば、６００℃未満）で閉鎖され、より高い温度（例えば、６００℃超）で開放される。従って、より低い温度では、通気スロット７０は閉じられるが、より高い温度では、冷たい周囲空気が、外部から通気スロット７０を通ってフローダクト８内に吸い込まれ、それによって、フローダクト８内の高温ガス流と混合し、それを臨界温度未満に冷却する。カバー要素７２の受動的作動は、例えば、バイメタルアクチュエータ若しくは形状記憶材料アクチュエータによって、又は、容器内の流体の温度依存膨張に基づくアクチュエータ、例えばピストン、によって実現することができる。このようなアクチュエータ７４又はトリガのスイッチング温度は、好ましくは、フローダクト８内の吸着材要素２４の許容可能な最高動作温度に適合させられる。
【００２５】
吸着材要素２４の温度抵抗に対する要求がより少ない、図示されていない別の実施形態では、吸着材要素２４を有する濾過ゾーン２６を、触媒要素１８を有する触媒ゾーン２０の上流に配置することができる。或いは、触媒要素１８及び吸着材要素２４は、同一のゾーン又はセクション内で混合することができる。更に、第１の触媒ゾーン及び更に下流の第２の触媒ゾーンを有する２段階接触式再結合器であってもよく、ここで、吸着材要素を有するヨウ素濾過ゾーンは、第１の触媒ゾーンと第２の触媒ゾーンとの間に配置される。いずれの場合も、これらの要素のうちの任意の要素間の流路は、好ましくは、低い圧力降下のために設計され、ガス流は、上述のように、触媒表面及び／又は吸着表面上を流れる。
【００２６】
接触式再結合器及びフィルタ装置２のいくつかの好ましい設計パラメータは、以下のとおりである。装置は、（外部大気圧に対して）０．５〜１２．０バールの格納容器大気圧、３０〜２５０℃の範囲の格納容器大気温度、及び１〜１５体積％の範囲の水素（又は一酸化炭素）濃度で作動することが想定される。この設計は、好ましくは、触媒ゾーン２０の入口での流速が０．２〜２．０ｍ／ｓの範囲にあるようなものである。濾過ゾーン２６の垂直方向の長さ／高さは、０．０８〜０．８ｍの範囲内であることが好ましく、このとき、吸着材料における放射性粒子の滞留時間は、０．０３〜２．０ｓの範囲内であることが好ましい。
【００２７】
図１に図示の実施形態では、ヨウ素濾過ゾーン２６のヨウ素吸着材要素３０の下流においてフローダクト８の内側に搭載された吸着材要素３０の第２のグループがある。第２のグループの吸着材要素３０は、主として、ガス流に含まれる希ガスを保持するように構成され、従って、希ガス吸着材要素とも呼ばれる。ヨウ素吸着材要素２４と同様に、それらはモレキュラーシーブとして実現することができる。別の実施形態では、希ガス保持用の吸着材要素３０は、ヨウ素保持用の吸着材要素２４の上流に配置することができるが、好ましくは、接触式再結合器の触媒要素１８の下流に配置することができる。吸着材要素３０の間には流路３２があり、その幾何学的形状及び寸法は、吸着材要素の間の流路２８の幾何学的形状及び寸法に似ている。
【００２８】
入口１２の後であって、触媒要素１８の前には、入口側湿分分離器６２があってもよい。
【００２９】
触媒要素１８の全体又はそのサブセットは、好適には、もし必要ならばフローダクト８のハウジング１０に滑り込ませ且つそれから取り除ける引き出し状の支持フレーム又は引き出し３４中に搭載される。同じことが、ヨウ素吸着材要素２４並びに、もし存在するならば、希ガス吸着材要素３０及び他のフィルタ又は再結合器ユニットに当てはまる。
【００３０】
図２に示す別の実施形態では、フローダクト８内にヨウ素吸着材要素２４は存在しない。その代わりに、板状の吸着材要素２４が、支持体要素３６の助けを借りて、好ましくは側縁で、ハウジング１０の外側に固定され、吸着材要素２４は、ハウジング１０の外面に平行に整列している。好ましくは、吸着材要素２４は、ハウジング１０内部の多数の触媒要素１８によって実現される触媒ゾーン２０のやや上方に取り付けられる。各吸着材要素２４は、内向きにハウジング１０の外面に面するヨウ素吸着面６０を含む。吸着材要素２４とハウジング１０との間にはギャップがあり、これにより、底部に入口４０を有し頂部に出口４２を有する二次的なフローダクト３８を実現する。動作中、周囲空気は、上述したように煙突効果によって、入口１２を介して（主）フローダクト８内に吸い込まれる。対流ガス流の一部は、分流され、入口４０を介して二次的フローダクト３８を通過し、それによってヨウ素及びヨウ素化合物を吸着材要素２４の吸着材料に移送し、結合させる。
【００３１】
結局、接触式再結合器及びフィルタ装置２の根底にある目的は、１回通過するガス流に対して可能な限り高いヨウ素濾過速度を達成することではなく、むしろ、自然対流を可能な限り長く維持するために、ヨウ素濾過と比較的低い圧力降下との合理的なバランスを有することである。従って、長期的には、（閉鎖された）格納容器雰囲気が接触式再結合器及びフィルタ装置２を複数回通過することにより、非常に高い総濾過量を達成することができる。原則として、濾過操作は、吸着材プレート２４の（吸着）収着材料の容量によって、及び駆動「燃料」としての格納容器雰囲気中の水素及び酸素の利用可能性によってのみ制限される。
【００３２】
好ましい実施例では、静電エアロゾルフィルタ４４がフローダクト８の内部、好ましくは触媒要素１８の上流、に配置されている。これは図３に概略的に示されている。簡単にするために、図１及び図２の吸着材要素２４は、ここでは示されず概略的に示されているに過ぎない。図３に示す追加の特徴は、図１又は図２の実施形態と組み合わせることができる。
【００３３】
静電エアロゾル分離器４４は、多数のワイヤ状放電電極４６と多数のワイヤ状集電電極４８とを備え、これらはアイソレータによって互いに電気的に絶縁されており、好ましくは、フローダクト８の内部で垂直に且つ互いに平行に整列されている。放電電極４６及び集電電極４８は、それらの間のガス流のための流路５０によって空間的に分離されている。
【００３４】
動作中、放電電極４６は負に帯電し、正帯電した集電電極４８に向かってガス流を通って移動する電子を放出し、電子は集電電極で収集され、対応する電気回路に再注入される。高電圧源５２／発電機は、必要な動作電圧を提供する。
【００３５】
動作中、ガス流中に含まれるエアロゾル粒子は、放出電子の凝集若しくは捕捉により又はこれらの電子を捕捉する負帯電イオンとの凝集により、負に帯電し、集電電極４８に輸送され、そこで集合して表面に凝集する。いわゆる捕捉ポケット５４又は集電電極４８におけるトラップは、拡大詳細図Ｄに示されているように、収集されたエアロゾル粒子の再連行を防止する。一旦、凝集したアエロゾルが或る大きさ、従って重量、に達すると、それは、ガス流の重力によって、流れ方向と逆に地面に落下し、このとき、集電電極４８から放出される。この放出は、平坦な排斥表面又はいわゆるロータス効果を有する被覆を有する集電電極４８又は振動によって、支持される。集電電極４８における一時的な電荷反転によって、また、凝集物を振り落とすことが支持され、凝集物は、地面に落下して、そこで適切な容器（図示せず）に集められる。
【００３６】
好ましい実施形態では、静電エアロゾルフィルタ４４は、好ましくは熱源として触媒要素１８及び／又は高温ガス流に熱的に結合された熱電発電機５６によって電力供給される。このようにして、触媒要素１８によって生成された廃熱は、有効な電気エネルギーに変換され、静電エアロゾルフィルタ４４のような電気器具に電力を供給するために使用される。
【符号の説明】
【００３７】
２    接触式再結合器及びフィルタ装置
４    格納容器
６    原子炉
８    フローダクト
１０  ハウジング
１２  入口
１４  出口
１６  流れ方向
１８  触媒要素
２０  触媒ゾーン
２２  流路
２４  吸着要素
２６  濾過ゾーン
２８  流路
３０  吸着要素
３２  流路
３４  引き出し
３６  支持体要素
３８  フローダクト
４０  入口
４２  出口
４４  静電エアロゾルフィルタ
４６  放電電極
４８  集電電極
５０  流路
５２  高電圧電源
５４  捕捉ポケット
５６  熱電発電機
６０  ヨウ素吸着面
６２  湿分分離器
７０  通風孔
７２  被覆要素
７４  アクチュエータ
Ｄ    詳細図
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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