(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
それぞれ次の構造式：
【化１】
0006934524.tif 000009
を指す、式：
Ｌ−Ｍ−Ｃ５Ｒ３−１−［（ＥＲ２）ｍ−（ＥＲ２）ｎ−Ｌ’］−２−［（ＥＲ２）ｏ−（ＥＲ２）ｐ−Ｌ’］−および
Ｌ−Ｍ−Ｃ５Ｒ３−１−［（ＥＲ２）ｎ−（ＥＲ２）ｍ）−Ｌ’］−３−［（ＥＲ２）ｏ−（ＥＲ２）ｐ−Ｌ’］−
（式中、Ｍは、Ｃｐ基へη５結合モードで結合しているＴｉ、Ｚｒ、またはＨｆであり；各Ｅは、独立してＣ、Ｓｉ、Ｂ、またはＰであり；ｍおよびｎは、独立して０、１、または２であり、ｍ＋ｎ＞１であり；ｏおよびｐは、独立して０、１、または２であり、ｏ＋ｐ＞１であり；各Ｒは、独立して水素またはＣ１〜Ｃ４炭化水素基であり；各Ｌは、独立して−１アニオン性配位子であり；各Ｌ’は、独立してＮＲ”またはＯであり、Ｒ”は、ＨまたはＣ１〜Ｃ４炭化水素基である）
を有する４族遷移金属前駆体を含有する４族遷移金属膜形成用組成物。
【請求項２】
前記−１アニオン性配位子は、ＮＲ’２、ＯＲ’、Ｃｐ、アミジナート、β−ジケトナートおよびケト−イミナートからなる群から選択され、ここで、Ｒ’は、ＨまたはＣ１〜Ｃ４炭化水素基である、請求項１に記載の４族遷移金属含有膜形成用組成物。
【請求項３】
各ＥがはＣである、請求項２に記載の４族遷移金属含有膜形成用組成物。
【請求項４】
Ｍは、Ｚｒである、請求項１に記載の４族遷移金属含有膜形成用組成物。
【請求項５】
前記４族遷移金属前駆体が、（Ｍｅ２Ｎ）−Ｚｒ−Ｃ５Ｈ３−１−（ＣＨ２−ＣＨ２−ＮＭｅ）−３−（ＣＨ２−ＣＨ２−ＮＭｅ）−、（Ｍｅ２Ｎ）−Ｚｒ−Ｃ５Ｈ２−１−Ｍｅ−２−（ＣＨ２−ＣＨ２−ＮＭｅ）−４−（ＣＨ２−ＣＨ２−ＮＭｅ）−、（Ｃｐ）−Ｚｒ−Ｃ５Ｈ３−１−（ＣＨ２−ＣＨ２−ＮＭｅ）−３−（ＣＨ２−ＣＨ２−ＮＭｅ）−、および（Ｃｐ）−Ｚｒ−Ｃ５Ｈ２−１−Ｍｅ−２−（ＣＨ２−ＣＨ２−ＮＭｅ）−４−（ＣＨ２−ＣＨ２−ＮＭｅ）−からなる群から選択される、請求項４に記載の４族遷移金属含有膜形成用組成物。
【請求項６】
ＭがＨｆである、請求項３に記載の４族遷移金属含有膜形成用組成物。
【請求項７】
前記４族遷移金属前駆体が、（Ｍｅ２Ｎ）−Ｈｆ−Ｃ５Ｈ３−１−（ＣＨ２−ＣＨ２−ＮＭｅ）−３−（ＣＨ２−ＣＨ２−ＮＭｅ）−、（Ｍｅ２Ｎ）−Ｈｆ−Ｃ５Ｈ２−１−Ｍｅ−２−（ＣＨ２−ＣＨ２−ＮＭｅ）−４−（ＣＨ２−ＣＨ２−ＮＭｅ）−、（Ｃｐ）−Ｈｆ−Ｃ５Ｈ３−１−（ＣＨ２−ＣＨ２−ＮＭｅ）−３−（ＣＨ２−ＣＨ２−ＮＭｅ）−、および（Ｃｐ）−Ｈｆ−Ｃ５Ｈ２−１−Ｍｅ−２−（ＣＨ２−ＣＨ２−ＮＭｅ）−４−（ＣＨ２−ＣＨ２−ＮＭｅ）−からなる群から選択される、請求項６に記載の４族遷移金属含有膜形成用組成物。
【請求項８】
ＭがＴｉである、請求項３に記載の４族遷移金属含有膜形成用組成物。
【請求項９】
基板上への４族遷移金属含有膜の堆積の方法であって、
反応器であって、その中に配置された基板を有する反応器内に請求項１〜８のいずれか一項に記載の４族遷移金属含有膜形成用組成物の蒸気を導入する工程と、
前記４族遷移金属含有前駆体の少なくとも一部を前記基板上に堆積させる工程と
を含む方法。
【請求項１０】
少なくとも１種の反応物を前記反応器に導入することをさらに含む、請求項９に記載の方法。
【請求項１１】
前記反応物が、Ｏ２、Ｏ３、Ｈ２Ｏ、Ｈ２Ｏ２、ＮＯ、Ｎ２Ｏ、ＮＯ２、これらの酸素ラジカル、およびこれらの混合物からなる群から選択される、請求項１０に記載の方法。
【請求項１２】
前記反応物がＭ’含有前駆体であり、前記４族遷移金属含有膜がＭＭ’ｉＯｘ（ここで、ｉは０〜１の範囲であり；ｘは１〜６の範囲であり、Ｍ’は３族元素、異なる４族元素、５族元素、ランタノイド、Ｓｉ、Ａｌ、Ｂ、Ｐ、またはＧｅから選択される）である、請求項１０に記載の方法。
【請求項１３】
前記４族遷移金属含有膜形成用組成物がＤＲＡＭキャパシタを形成するために使用される、請求項１０に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
関連出願の相互参照
本出願は、２０１６年１２月３０日に出願された米国特許出願公開第１５／３９６，１８３号明細書の利益を主張するものであり、その全体があらゆる目的のために参照により本明細書に組み込まれる。
【０００２】
化学式Ｌ−Ｍ−Ｃ５Ｒ３−１−［（ＥＲ２）ｍ−（ＥＲ２）ｎ−Ｌ’］−２−［（ＥＲ２）ｏ−（ＥＲ２）ｐ−Ｌ’］−およびＬ−Ｍ−Ｃ５Ｒ３−１−［（ＥＲ２）ｍ−（ＥＲ２）ｎ）−Ｌ’］−３−［（ＥＲ２）ｏ−（ＥＲ２）ｐ−Ｌ’］−（式中、Ｍは、Ｃｐ基へη５結合モードで結合しているＴｉ、Ｚｒ、またはＨｆであり；各Ｅは、独立してＣ、Ｓｉ、Ｂ、またはＰであり；ｍおよびｎは、独立して０、１、または２であり；ｍ＋ｎ＞１であり；ｏおよびｐは、独立して０、１、または２であり；ｏ＋ｐ＞１であり；各Ｒは、独立して水素またはＣ１〜Ｃ４炭化水素基であり；隣接するＲは、連結してヒドロカルビル環を形成していてもよく；各Ｌは、独立して、ＮＲ’２、ＯＲ’、Ｃｐ、アミジナート、β−ジケトナート、またはケト−イミナートからなる群から選択される−１アニオン性配位子であり、ここで、Ｒ’は、ＨまたはＣ１〜Ｃ４炭化水素基であり；隣接するＲ’は、連結してヒドロカルビル環を形成していてもよく；各Ｌ’は、独立してＮＲ”またはＯであり、ここで、Ｒ”は、ＨまたはＣ１〜Ｃ４炭化水素基である）を有する４族遷移金属前駆体を含有する４族遷移金属含有膜形成用組成物が開示される。また、開示される前駆体を合成する方法と、蒸着プロセスにより、１つ以上の基板上に４族遷移金属含有膜を堆積させるために、開示される前駆体を使用する方法とが開示される。
【背景技術】
【０００３】
半導体デバイスの微細化に伴い、高誘電率の新しい材料が必要とされている。化学気相成長（ＣＶＤ）および原子層堆積（ＡＬＤ）は細かく定義された厚さおよび高いステップカバレッジを有する異なる膜（金属、酸化物、窒化物等）を提供することができるため、ＣＶＤおよびＡＬＤはそのような薄膜のための主要な堆積技術になっている。ＣＶＤおよびＡＬＤにおいては、前駆体分子は、高いコンフォーマル性を有し不純物が少ない高品質の膜を得るために重要な役割を果たす。
【０００４】
ｈｉｇｈ−ｋ誘電体の中でも、ＴｉＯ２、ＨｆＯ２、またはＺｒＯ２などの４族を主体とする材料は、純粋な酸化物または混合酸化物として使用されるか、あるいは積層体中で使用されるかに関わらず、非常に有望である。さらに、ＴｉＮなどの４族金属含有膜も、電極および／またはＣｕ拡散バリア用途のために使用することができる。４族酸化物は、これらのエッチング耐性のため、ハードマスクまたはスペーサにより規定されるマルチパターニング用途などのリソグラフィー用途においても使用することができる。
【０００５】
シクロペンタジエニル（Ｃｐ）架橋４族金属化合物は、４族金属含有膜のＣＶＤおよび／またはＡＬＤのための前駆体として使用されてきた。例えば、Ａｈｎらの米国特許第８，９４６，０９６号明細書には、下記式：
【０００６】
【化１】
0006934524.tif 000002
【０００７】
（式中、Ｍは、Ｔｉ、Ｚｒ、またはＨｆであり、Ｒ１は、Ｃ１〜Ｃ４アルキルであり、Ｒ２およびＲ３は、独立してＣ１〜Ｃ６アルキルである）
を有するＣＶＤまたはＡＬＤにおいて利用される４族金属有機化合物が開示されている。Ｃｈｏらの米国特許出願公開第２０１５／０２５５２７６号明細書には、化学式Ｘｎ（Ｍ）（Ｒ１）ｍ（Ｒ２）ｋ（式中、Ｍは、Ｔｉ、Ｚｒ、またはＨｆであり、Ｘは、Ｍの配位子であり、６，６−ジメチルフルベニル、インデニル、シクロペンタジエニル、およびアミノ基で置換されたシクロペンタジエニル、のうちの１つであり、Ｒ１およびＲ２は、Ｍの配位子であり、それぞれ独立してアミノ基またはエチレンジアミノ基であり、ｎ、ｍ、およびｋは、それぞれ正の整数であり、ｎ＋ｍ＋ｋ＝３または４である）により表される、ＣＶＤおよびＡＬＤプロセスにおいて堆積原料として使用される有機金属前駆体が開示されている。Ｃａｓｔｌｅらの韓国特許出願公開第１０−２０１４−００７８５３４号明細書には、以下の構造式：
【０００８】
【化２】
0006934524.tif 000003
【０００９】
（式中、Ｍは、Ｚｒ、Ｈｆ、およびＴｉからなる群から選択され、ＸａおよびＸｂは、それぞれ独立してＮＲａＲｂまたはＯＲｃであり、Ｘｃは、（ＮＲｄ）またはＯであり、Ｒａ〜Ｒｄは、それぞれ独立して水素原子またはＣ１〜Ｃ５アルキル基であり、Ｒは、それぞれ独立して水素原子またはＣ１〜Ｃ５アルキル基であり、ｍは、０〜４の整数である）
を有する４族錯体を含む金属前駆体および金属前駆体を用いて作製された金属含有薄膜が開示されている。Ｋａｎｇらは、（ＣｐＮ）Ｔｉ（ＮＭｅ２）２および酸素遠隔プラズマを用いたＴｉＯ２薄膜の形成を開示している（Ｋａｎｇ  ｅｔ  ａｌ．，“Ｇｒｏｗｔｈ  ｂｅｈａｖｉｏｒ  ａｎｄ  ｓｔｒｕｃｔｕｒａｌ  ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｓｔｉｃｓ  ｏｆ  ＴｉＯ２  ｔｈｉｎ  ｆｉｌｍｓ  ｕｓｉｎｇ（ＣｐＮ）Ｔｉ（ＮＭｅ２）２  ａｎｄ  ｏｘｙｇｅｎ  ｒｅｍｏｔｅ  Ｐｌａｓｍａ”，Ｐｈｙｓ．Ｓｔａｔｕｓ  Ｓｏｌｉｄｉ  Ａ，２０１４，２１２，Ｎｏ．３，ｐ６７４−６７９）。
【００１０】
いくつかのＣｐ架橋４族金属化合物が合成され、触媒または他の目的のために使用されている。例えば、Ｊ  Ｏｋｕｄａは、Ｔｉ（Ｒ−Ｃｐ−ＳｉＭｅ２−ＮＲ−）（ＮＲ２）２などの連結されたアミド−シクロペンタジエニル配位子を有する金属有機触媒を開示している（Ｊ  Ｏｋｕｄａ，“Ｌｉｎｋｅｄ  Ａｍｉｄｏ−ＣｙｃＩｏｐｅｎｔａｄｉｅｎｙｌ  Ｃｏｍｐｌｅｘｅｓ  ｏｆ  Ｇｒｏｕｐ３  ａｎｄ  ４  Ｍｅｔａｌｓ：Ｔｈｅ  Ｆｉｒｓｔ“Ｐｏｓｔ−Ｍｅｔａｌｌｏｃｅｎｅｓ”Ｍｅｔａｌｏｒｇａｎｉｃ  Ｃａｔａｌｙｓｔｓ  ｆｏｒ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ  ａｎｄ  Ｐｏｌｙｍｅｒｉｚａｔｉｏｎ”，ｐｐ２００−２１１，１９９９）。Ｈｅｒｒｍａｎｎらは、有力な触媒として調製されたＣｐ（ＣＨ２ＣＨ２−Ｏ−）Ｚｒ（ＮＭｅ２）２を開示している（Ｈｅｒｒｍａｎｎ  ｅｔ  ａｌ．，“Ｄｏｕｂｌｙ  Ｂｒｉｄｇｅｄ  ｖａｃ−Ｍｅｔａｌｌｏｃｅｎｅｓ  ｏｆ  Ｚｉｒｃｏｎｉｕｍ  ａｎｄ  Ｈａｆｎｉｕｍ”，Ａｎｇｅｗａｎｄｔｅ．Ｃｈｅｍ．Ｉｎｔ．Ｅｄ．Ｅｎｇ，１９９４，３３（１９），ｐ１９４６−１９４９）。Ｋｉｍらは、（Ｍｅ４Ｃｐ−ＣＨ２−ＮｔＢｕ）Ｚｒ（ＮＥｔ２）２および（１，３−Ｍｅ２Ｃ５Ｈ２−ＣＨＰｈ−ＮｔＢｕ−κＮ）Ｚｒ（ＮＭｅ２）２の合成を開示している（Ｋｉｍ  ｅｔ  ａｌ．，“ｓｐ３−Ｃ１−Ｂｒｉｄｇｅｄ  １，３−Ｍｅ２Ｃｐ／Ａｍｉｄｏ  Ｔｉｔａｎｉｕｍ  ａｎｄ  Ｚｉｒｃｏｎｉｕｍ  Ｃｏｍｐｌｅｘｅｓ  ａｎｄ  Ｔｈｅｉｒ  Ｒｅａｃｔｉｖｉｔｉｅｓ  ｔｏｗａｒｄｓ  Ｅｔｈｙｌｅｎｅ  Ｐｏｌｙｍｅｒｉｚａｔｉｏｎ”，Ｅｕｒ．Ｊ．Ｉｎｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．２００４，ｐ１５２２−１５２９）。Ｊｅｓｕｓ  ＣａｎｏおよびＫｌａｕｓ  Ｋｕｎｚは、少量のＰ、Ｃ、Ｓｉを含有したＣｐ−アミノ架橋化合物の合成を開示している（Ｊｅｓｕｓ  Ｃａｎｏ，Ｋｌａｕｓ  Ｋｕｎｚ，“Ｈｏｗ  ｔｏ  ｓｙｎｔｈｅｓｉｚｅ  ａ  ｃｏｎｓｔｒａｉｎｅｄ  ｇｅｏｍｅｔｒｙ  ｃａｔａｌｙｓｔ（ＣＧＣ）−Ａ  ｓｕｒｖｅｙ”，Ｊｏｕｒｎａｌ  ｏｆ  Ｏｒｇａｎｏｍｅｔａｌｌｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  ６９２，２００７，ｐ４４１１−４４２３）。炭素により架橋されたシクロペンタジエニルアミドの４族金属錯体の合成は、１９９９年のＰｉｅｔ−Ｊａｎ  ＳｉｎｎｅｍａのＰｈＤ学位論文で報告された（Ｐｉｅｔ−Ｊａｎ  Ｓｉｎｎｅｍａ，“Ｃａｒｂｏｎ−Ｂｒｉｄｇｅｄ  Ｃｙｃｌｏｐｅｎｔａｄｉｅｎｙｌ  Ａｍｉｄｏ  Ｇｒｏｕｐ  ４  Ｍｅｔａｌ  Ｃｏｍｐｌｅｘｅｓ”，Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ  ｏｆ  Ｇｒｏｎｉｎｇｅｎ，１９９９）。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
したがって、当業者は、制御された厚さおよび高温での組成を有する気相薄膜堆積に適した熱安定性が高い４族化合物を継続的に求めている。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
それぞれ次の構造式：
【００１３】
【化３】
0006934524.tif 000004
【００１４】
を指す、次の式
Ｌ−Ｍ−Ｃ５Ｒ３−１−［（ＥＲ２）ｍ−（ＥＲ２）ｎ−Ｌ’］−２−［（ＥＲ２）ｏ−（ＥＲ２）ｐ−Ｌ’］−および
Ｌ−Ｍ−Ｃ５Ｒ３−１−［（ＥＲ２）ｍ−（ＥＲ２）ｎ）−Ｌ’］−３−［（ＥＲ２）ｏ−（ＥＲ２）ｐ−Ｌ’］−
を有する４族遷移金属前駆体を含有する４族遷移金属含有膜形成用組成物が開示され、式中、Ｍは、Ｃｐ基へη５結合モードで結合しているＴｉ、Ｚｒ、またはＨｆであり；各Ｅは、独立してＣ、Ｓｉ、Ｂ、またはＰであり；ｍおよびｎは、独立して０、１、または２であり；ｍ＋ｎ＞１であり；ｏおよびｐは、独立して０、１、または２であり；ｏ＋ｐ＞１であり；各Ｒは、独立して水素またはＣ１〜Ｃ４炭化水素基であり；隣接するＲは、連結してヒドロカルビル環を形成していてもよく；各Ｌは、独立して、ＮＲ’２、ＯＲ’、Ｃｐ、アミジナート、β−ジケトナート、またはケト−イミナートからなる群から選択される−１アニオン性配位子であり、ここで、Ｒ’は、ＨまたはＣ１〜Ｃ４炭化水素基であり；隣接するＲ’は、連結してヒドロカルビル環を形成していてもよく；各Ｌ’は、独立してＮＲ”またはＯであり、ここで、Ｒ”はＨまたはＣ１〜Ｃ４炭化水素基である。
【００１５】
本開示の４族遷移金属含有膜形成用組成物は、以下の態様のうちの１つ以上をさらに含み得る：
・ＭがＴｉである；
・ＭがＺｒである；
・ＭがＨｆである；
・各Ｒが独立してＣ、Ｓｉ、Ｂ、およびＰである；
・ＥがＣである；
・ＥがＳｉである；
・ＥがＢである；
・ＥがＰである；
・ｍが０、１、２である；
・ｎが０、１、２である；
・ｍ＋ｎが＞１である；
・ｍが０である；
・ｍが１である；
・ｍが２である；
・ｎが０である；
・ｎが１である；
・ｎが２である；
・ｍが１であり、ｎが１である；
・ｍが２であり、ｎが１である；
・ｏが０、１、２である；
・ｐが０、１、２である；
・ｏ＋ｐが＞１である；
・ｏが０である；
・ｏが１である；
・ｏが２である；
・ｐが０である；
・ｐが１である；
・ｐが２である；
・ｏが１であり、ｐが１である；
・ｏが２であり、ｐが１である；
・各Ｒが独立してＨ、Ｍｅ、Ｅｔ、ｎＰｒ、ｉＰｒ、ｎＢｕ、ｓＢｕ、ｉＢｕ、またはｔＢｕである；
・ＲがＨである；
・ＲがＭｅである；
・ＲがＥｔである；
・ＲがｎＰｒである；
・ＲがｉＰｒである；
・ＲがｎＢｕである；
・ＲがｉＢｕである；
・ＲがｓＢｕである；
・ＲがｔＢｕである；
・ＬがＮＨ２である；
・ＬがＮＭｅ２である；
・ＬがＮＥｔ２である；
・ＬがＮｎＰｒ２である；
・ＬがＮｉＰｒ２である；
・ＬがＮｎＢｕ２である；
・ＬがＮｉＢｕ２である；
・ＬがＮｓＢｕ２である；
・ＬがＮｔＢｕ２である；
・ＬがＮＨＭｅである；
・ＬがＮＨＥｔである；
・ＬがＮＨｎＰｒである；
・ＬがＮＨｉＰｒである；
・ＬがＮＨｎＢｕである；
・ＬがＮＨｉＢｕである；
・ＬがＮＨｓＢｕである；
・ＬがＮＨｔＢｕである；
・ＬがＮＭｅＥｔである；
・ＬがＮＭｅｎＰｒである；
・ＬがＮＭｅｉＰｒである；
・ＬがＮＭｅｎＢｕである；
・ＬがＮＭｅｉＢｕである；
・ＬがＮＭｅｓＢｕである；
・ＬがＮＭｅｔＢｕである；
・ＬがＮＥｔｎＰｒである；
・ＬがＮＥｔｉＰｒである；
・ＬがＮＥｔｎＢｕである；
・ＬがＮＥｔｉＢｕである；
・ＬがＮＥｔｓＢｕである；
・ＬがＮＥｔｔＢｕである；
・ＬがＮｎＰｒｉＰｒである；
・ＬがＮｎＰｒｎＢｕである；
・ＬがＮｎＰｒｉＢｕである；
・ＬがＮｎＰｒｓＢｕである；
・ＬがＮｎＰｒｔＢｕである；
・ＬがＮｉＰｒｎＢｕである；
・ＬがＮｉＰｒｉＢｕである；
・ＬがＮｉＰｒｓＢｕである；
・ＬがＮｉＰｒｔＢｕである；
・ＬがＮｎＢｕｉＢｕである；
・ＬがＮｎＢｕｓＢｕである；
・ＬがＮｎＢｕｔＢｕである；
・ＬがＮｉＢｕｓＢｕである；
・ＬがＮｉＢｕｔＢｕである；
・ＬがＮｓＢｕｔＢｕである；
・ＬがＯＨである；
・ＬがＯＭｅである；
・ＬがＯＥｔである；
・ＬがＯｎＰｒである；
・ＬがＯｉＰｒである；
・ＬがＯｎＢｕである；
・ＬがＯｉＢｕである；
・ＬがＯｓＢｕである；
・ＬがＯｔＢｕである；
・ＬがＣｐである；
・Ｌがアミジナートである；
・Ｌがβ−ジケトナートである；
・Ｌがケト−イミナートである；
・Ｌ’がＮＨである；
・Ｌ’がＮＭｅである；
・Ｌ’がＮＥｔである；
・Ｌ’がＮｎＰｒである；
・Ｌ’がＮｉＰｒである；
・Ｌ’がＮｎＢｕである；
・Ｌ’がＮｉＢｕである；
・Ｌ’がＮｓＢｕである；
・Ｌ’がＮｔＢｕである；
・Ｌ’がＯである；
・−（ＥＲ２）ｍ−（ＥＲ２）ｎおよび−（ＥＲ２）ｏ−（ＥＲ２）ｐ基がそれぞれＣｐ基の１，２−炭素に結合している；
・−（ＥＲ２）ｍ−（ＥＲ２）ｎおよび−（ＥＲ２）ｏ−（ＥＲ２）ｐ基がそれぞれＣｐ基の１，３−炭素に結合している；
・Ｃｐ基がメチル置換Ｃｐ基である；
・Ｃｐ基がエチル置換Ｃｐ基である；
・Ｃｐ基がイソプロピル置換Ｃｐ基である；
・Ｃｐ基がｔｅｒｔ−ブチル基置換Ｃｐ基である；
・４族遷移金属前駆体が（Ｍｅ２Ｎ）−Ｚｒ−Ｃ５Ｈ３−１−（ＣＨ２−ＣＨ２−ＮＭｅ）−３−（ＣＨ２−ＣＨ２−ＮＭｅ）−である；
・４族遷移金属前駆体が（Ｍｅ２Ｎ）−Ｚｒ−Ｃ５Ｈ２−１−Ｍｅ−２−（ＣＨ２−ＣＨ２−ＮＭｅ）−４−（ＣＨ２−ＣＨ２−ＮＭｅ）−である；
・４族遷移金属前駆体が（Ｍｅ２Ｎ）−Ｈｆ−Ｃ５Ｈ３−１−（ＣＨ２−ＣＨ２−ＮＭｅ）−３−（ＣＨ２−ＣＨ２−ＮＭｅ）−である；および
・４族遷移金属前駆体が（Ｍｅ２Ｎ）−Ｈｆ−Ｃ５Ｈ２−１−Ｍｅ−２−（ＣＨ２−ＣＨ２−ＮＭｅ）−４−（ＣＨ２−ＣＨ２−ＮＭｅ）−である；
・４族遷移金属含有膜形成用組成物が約０．１モル％〜約５０モル％の４族遷移金属前駆体を含有する；
・４族遷移金属含有膜形成用組成物が約１〜約２０ｃｐｓ、好ましくは約１〜約５ｃｐｓ、好ましくはおよそ３ｃｐｓの粘度を有する；
・４族遷移金属含有膜形成用組成物が約９５％ｗ／ｗ〜約１００％ｗ／ｗの４族遷移金属前駆体を含む；
・４族遷移金属含有膜形成用組成物が約９９％ｗ／ｗ〜約１００％ｗ／ｗの４族遷移金属前駆体を含む；
・４族遷移金属含有膜形成用組成物が溶媒をさらに含む；
・４族遷移金属含有膜形成用組成物が約０％ｗ／ｗ〜５％ｗ／ｗの炭化水素溶媒を含む；
・溶媒が、飽和もしくは不飽和のいずれかのＣ１〜Ｃ１６炭化水素、ケトン、エーテル、グリム、エステル、テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）、シュウ酸ジメチル（ＤＭＯ）およびそれらの組合せからなる群から選択される；
・溶媒がＣ１〜Ｃ１６炭化水素である；
・溶媒がテトラヒドロフラン（ＴＨＦ）である；
・溶媒がＤＭＯである；
・溶媒がエーテルである；
・溶媒がグリムである；および
・４族遷移金属前駆体および溶媒の沸点間の差が１００℃未満である。
【００１６】
入口導管および出口導管を有し、上記に開示される４族遷移金属含有膜形成用組成物のいずれかを収容するキャニスターを含む４族遷移金属含有膜形成用組成物送出装置も開示される。開示される送出装置は、以下の態様の１つ以上を含むことができる。
・４族遷移金属含有膜形成用組成物が１０ｐｐｍｗ未満の非４族金属汚染物質の全濃度を有する；
・入口導管の末端が４族遷移金属含有膜形成用組成物の表面より上に位置し、および出口導管の末端が４族遷移金属含有膜形成用組成物の表面より上に位置する；
・入口導管末端の末端が４族遷移金属含有膜形成用組成物の表面より上に位置し、および出口導管の末端が４族遷移金属含有膜形成用組成物の表面より下に位置する；
・入口導管末端の末端が４族遷移金属含有膜形成用組成物の表面より下に位置し、および出口導管の末端が４族遷移金属含有膜形成用組成物の表面より上に位置する。
【００１７】
４族遷移金属含有膜を１つ以上の基板の上に堆積する方法も開示される。上記に開示される少なくとも１つの４族遷移金属含有膜形成用組成物が、反応器であって、その中に配置された少なくとも１つの基板を有する反応器中に導入される。４族遷移金属前駆体の少なくとも一部が基板上に堆積されて４族遷移金属含有膜を形成する。開示される方法は、以下の態様の１つ以上をさらに含むことができる。
・少なくとも１つの反応物が反応器中に導入される；
・反応物がプラズマ処理される；
・反応物が遠隔プラズマ処理される；
・反応物がプラズマ処理されない；
・反応物が、Ｈ２、ＮＨ３、ヒドラジン（Ｎ２Ｈ４、ＭｅＨＮＮＨ２、ＭｅＨＮＮＨＭｅなど）、有機アミン（ＮＭｅＨ２、ＮＥｔＨ２、ＮＭｅ２Ｈ、ＮＥｔ２Ｈ、ＮＭｅ３、ＮＥｔ３、ピロリジンまたはピリミジンなどの環状アミンなど）、ジアミン（エチレンジアミン、ジメチルエチレンジアミン、テトラメチルエチレンジアミン）、アミノアルコール（エタノールアミン［ＨＯ−ＣＨ２−ＣＨ２−ＮＨ２］、ビスエタノールアミン［ＨＮ（Ｃ２Ｈ５ＯＨ）２］またはトリスエタノールアミン［Ｎ（Ｃ２Ｈ５ＯＨ）３］など）、ピラゾリンおよびピリジンからなる群から選択される；
・反応物が、（ＳｉＨ３）３Ｎ、ヒドリドシラン（ＳｉＨ４、Ｓｉ２Ｈ６、Ｓｉ３Ｈ８、Ｓｉ４Ｈ１０、Ｓｉ５Ｈ１０、Ｓｉ６Ｈ１２など）、クロロシランおよびクロロポリシラン（ＳｉＨＣｌ３、ＳｉＨ２Ｃｌ２、ＳｉＨ３Ｃｌ、Ｓｉ２Ｃｌ６、Ｓｉ２ＨＣｌ５、Ｓｉ３Ｃｌ８など）、アルキルシラン（Ｍｅ２ＳｉＨ２、Ｅｔ２ＳｉＨ２、ＭｅＳｉＨ３、ＥｔＳｉＨ３など）およびアミノシラン（トリス−ジメチルアミノシラン、ビス−ジエチルアミノシラン、ジイソプロピルアミノシランならびに別のモノ、ジスまたはトリスアミノシランなど）からなる群から選択される；
・反応物が、ＮＨ３、Ｎ（ＳｉＨ３）３、アミノシランおよびそれらの混合物からなる群から選択される；
・反応物が、トリアルキルアルミニウム、ハロゲン化ジアルキルアルミニウム、アルミニウムのアルキルアミノおよびアルコキシ誘導体ならびにそれらの混合物から選択される；
・反応物がＮＨ３である；
・反応物が、Ｏ２、Ｏ３、Ｈ２Ｏ、Ｈ２Ｏ２、ＮＯ、Ｎ２Ｏ、ＮＯ２、アルコール、ジオール（エチレングリコールなど）、それらの酸素ラジカルおよびそれらの混合物からなる群から選択される；
・反応物がＨ２Ｏである；
・反応物がＯ２である；
・反応物が、プラズマ処理されたＯ２である；
・反応物がＯ３である；
・４族遷移金属含有膜形成用組成物と反応物とが反応器中に同時に導入される；
・反応器が化学気相成長のために構成される；
・反応器がプラズマ支援化学気相成長のために構成される；
・４族遷移金属含有膜形成用組成物と反応物とがチャンバー中に逐次導入される；
・反応器が原子層堆積のために構成される；
・反応器がプラズマ支援原子層堆積のために構成される；
・反応器が空間原子層堆積のために構成される；
・４族遷移金属含有膜が４族遷移金属酸化物（ＭｎＯｍ、ここで、Ｍは、４族遷移金属であり、かつｎおよびｍのそれぞれは、両端を含めて１〜６の範囲の整数である）である；
・４族遷移金属含有膜がＴｉＯ２、ＺｒＯ２またはＨｆＯ２である；
・４族遷移金属含有膜がＭＭ’ｉＯｘであり、ここで、ｉは、０〜１の範囲であり；ｘは、１〜６の範囲であり；およびＭ’は、３族元素、別の４族元素（すなわちＭ≠Ｍ’）、５族元素、ランタニド、Ｓｉ、Ａｌ、Ｂ、ＰまたはＧｅから選択される；および
・４族遷移金属含有膜がＭＭ’ｉＮｙＯｘであり、ここで、ｉは、０〜１の範囲であり；ｘおよびｙは、１〜６の範囲であり；およびＭ’は、３族元素、別の４族元素（すなわちＭ≠Ｍ’）、５族元素、ランタニド、Ｓｉ、Ａｌ、Ｂ、ＰまたはＧｅから選択される。
【００１８】
表記および用語
特定の略語、記号および用語が以下の説明および請求項の全体にわたって使用され、そのようなものとして以下が挙げられる。
【００１９】
開示される実施形態において使用される場合、不定冠詞「１つの（ａ）または「１つの（ａｎ）」は、１つ以上を意味する。
【００２０】
開示される実施形態において使用される場合、本文中または請求項中の「約」、または「およそ」、または「おおよそ」という用語は、記載の値の±１０％を意味する。
【００２１】
開示される実施形態において使用される場合、Ｒ基の記載に関連して使用される場合の「独立して」という用語は、対象のＲ基が、同じまたは異なる下付き文字または上付き文字を有する別のＲ基に対して独立して選択されるだけでなく、その同じＲ基のあらゆる追加の種類に対しても独立して選択されることを示すものと理解されたい。例えば、式ＭＲ１ｘ（ＮＲ２Ｒ３）（４−ｘ）（ここで、ｘは、２または３である）中、２つまたは３つのＲ１基は、互いにまたはＲ２もしくはＲ３と同じ場合があるが、同じである必要はない。さらに、他に明記されない場合、Ｒ基の値は、異なる式中に使用される場合と互いに独立していることを理解されたい。
【００２２】
開示される実施形態において使用される場合、「ヒドロカルビル基」という用語は、炭素および水素を含む官能基を意味し；「アルキル基」という用語は、炭素原子および水素原子のみを含む飽和官能基を意味する。ヒドロカルビル基は、飽和または不飽和であり得る。いずれの用語も直鎖、分岐または環状の基を意味する。直鎖アルキル基の例としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基などが挙げられるが、これらに限定されるものではない。分岐アルキル基の例としては、ｔ−ブチルが挙げられるが、これに限定されるものではない。環状アルキル基の例としては、シクロプロピル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基などが挙げられるが、これらに限定されるものではない。
【００２３】
本開示の実施形態において使用される場合、略語「Ｍｅ」はメチル基を指し、略語「Ｅｔ」はエチル基を指し、略語「Ｐｒ」はプロピル基を指し、略語「ｎＰｒ」は「ノルマル」または直鎖のプロピル基を指し、略語「ｉＰｒ」はイソプロピル基を指し、略語「Ｂｕ」はブチル基を指し、略語「ｎＢｕ」は「ノルマル」または直鎖のブチル基を指し、略語「ｔＢｕ」はｔｅｒｔ−ブチル基（別名１，１−ジメチルエチル）を指し、略語「ｓＢｕ」はｓｅｃ−ブチル基（別名１−メチルプロピル）を指し、略語「ｉＢｕ」はｉｓｏ−ブチル基（別名２−メチルプロピル）を指し、略語「Ｃｐ」はシクロペタジエニルを指し、略語「Ｃｐ＊」はペンタメチルシクロペンタジエニルを指す。
【００２４】
本開示の実施形態で使用される化学式Ｌ−Ｍ−Ｃ５Ｒ３−１−［（ＥＲ２）ｍ−（ＥＲ２）ｎ−Ｌ’］−２−［（ＥＲ２）ｏ−（ＥＲ２）ｐ−Ｌ’］−およびＬ−Ｍ−Ｃ５Ｒ３−１−［（ＥＲ２）ｍ−（ＥＲ２）ｎ）−Ｌ’］−３−［（ＥＲ２）ｏ−（ＥＲ２）ｐ−Ｌ’］−は、それぞれ次の構造式：
【００２５】
【化４】
0006934524.tif 000005
【００２６】
を有する化合物を指し、式中、Ｍは、Ｃｐ基へη５結合モードで結合しているＴｉ、Ｚｒ、またはＨｆであり；各Ｅは、独立してＣ、Ｓｉ、Ｂ、またはＰであり；ｍおよびｎは、独立して０、１、または２であり；ｍ＋ｎ＞１であり；ｏおよびｐは、独立して０、１、または２であり；ｏ＋ｐ＞１であり；各Ｒは、独立して水素またはＣ１〜Ｃ４炭化水素基であり；隣接するＲは、連結してヒドロカルビル環を形成していてもよく；各Ｌは、独立して、ＮＲ’２、ＯＲ’、Ｃｐ、アミジナート、β−ジケトナート、またはケト−イミナートからなる群から選択される−１アニオン性配位子であり、ここで、Ｒ’は、ＨまたはＣ１〜Ｃ４炭化水素基であり；隣接するＲ’は、連結してヒドロカルビル環を形成していてもよく；各Ｌ’は、独立してＮＲ”またはＯであり、ここで、Ｒ”はＨまたはＣ１〜Ｃ４炭化水素基である。ここで、η５は、Ｍ原子に結合している芳香族環基の５つの隣接した原子を表す上の化合物のハプト数である。
【００２７】
本開示の実施形態で使用される化学式（Ｍｅ２Ｎ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−（ＣＨ２−ＣＨ２−ＮＭｅ）−３−（ＣＨ２−ＣＨ２−ＮＭｅ）−および（Ｍｅ２Ｎ）−Ｚｒ−Ｃ５Ｈ２−１−Ｍｅ−２−（ＣＨ２−ＣＨ２−ＮＭｅ）−４−（ＣＨ２−ＣＨ２−ＮＭｅ）−は、それぞれ次の構造式：
【００２８】
【化５】
0006934524.tif 000006
【００２９】
を有する化合物を指し、式中、Ｍは、Ｃｐ基へη５結合モードで結合しているＴｉ、Ｚｒ、またはＨｆであり；Ｃｐ基に結合しているＣは、Ｓｉ、Ｂ、またはＰで置換されていてもよい。
【００３０】
元素周期表による元素の標準的な略語が、開示される実施形態において使用される。元素は、これらの略語によって表すことができるものと理解されたい（例えば、Ｍｎは、マンガンを意味し、Ｓｉは、ケイ素を意味し、Ｃは、炭素を意味するなど）。さらに、３族は、周期表の３族（すなわちＳｃ、Ｙ、ＬａまたはＡｃ）を意味する。同様に、４族は、周期表の４族（すなわちＴｉ、ＺｒまたはＨｆ）を意味し、５族は、周期表の５族（すなわちＶ、ＮｂまたはＴａ）を意味する。
【００３１】
開示される実施形態に列挙されるあらゆる範囲は、「両端を含めて」という用語が使用されるかどうかとは無関係に、それらの端点を含む（すなわちｘ＝１〜４または１〜４のｘの範囲は、ｘ＝１、ｘ＝４およびｘ＝その間の任意の数を含む）。
【００３２】
酸化ケイ素または窒化ケイ素などの堆積される膜または層は、それらの適切な化学量論（すなわちＳｉＯ２、ＳｉＯ３、Ｓｉ３Ｎ４）に言及することなく本明細書および請求項の範囲全体に列挙され得ることに留意されたい。これらの層は、純粋な（Ｓｉ）層、炭化物（ＳｉｏＣｐ）層、窒化物（ＳｉｋＮｌ）層、酸化物（ＳｉｎＯｍ）層またはそれらの混合物を含むことができ、ここで、ｋ、ｌ、ｍ、ｎ、ｏおよびｐは、両端を含めて１〜６の範囲である。例えば、酸化ケイ素は、ＳｉｎＯｍであり、ここで、ｎは、０．５〜１．５の範囲であり、ｍは、１．５〜３．５の範囲である。より好ましくは、酸化ケイ素層は、ＳｉＯ２またはＳｉＯ３である。これらの膜は、水素を典型的には０原子％〜１５原子％で含むこともできる。しかし、定期的に測定されるのではないため、他に明記されない限り、得られる任意の膜の組成では、それらのＨ含有量は無視される。
【００３３】
本発明の性質および目的のさらなる理解のため、添付の図面とともに以下の詳細な説明を参照すべきである。
【図面の簡単な説明】
【００３４】
【図１】液体４族遷移金属含有膜形成用組成物送出装置１の一実施形態の側面図である。
【図２】４族遷移金属含有膜形成用組成物送出装置１の第２の実施形態の側面図である。
【図３】固体の４族遷移金属含有膜形成用組成物を昇華させるための固体前駆体昇華器１００の例示的な一実施形態である。
【発明を実施するための形態】
【００３５】
４族遷移金属含有膜形成用組成物が開示される。４族遷移金属含有膜形成用組成物は、以下の構造式：
【００３６】
【化６】
0006934524.tif 000007
【００３７】
をそれぞれ指す、化学式Ｌ−Ｍ−Ｃ５Ｒ３−１−［（ＥＲ２）ｍ−（ＥＲ２）ｎ−Ｌ’］−２−［（ＥＲ２）ｏ−（ＥＲ２）ｐ−Ｌ’］−およびＬ−Ｍ−Ｃ５Ｒ３−１−［（ＥＲ２）ｍ−（ＥＲ２）ｎ）−Ｌ’］−３−［（ＥＲ２）ｏ−（ＥＲ２）ｐ−Ｌ’］−を有する４族遷移金属前駆体を含み、式中、Ｍは、Ｃｐ基へη５結合モードで結合しているＴｉ、Ｚｒ、またはＨｆであり；各Ｅは、独立してＣ、Ｓｉ、Ｂ、またはＰであり；ｍおよびｎは、独立して０、１、または２であり；ｍ＋ｎ＞１であり；ｏおよびｐは、独立して０、１、または２であり；ｏ＋ｐ＞１であり；各Ｒは、独立して水素またはＣ１〜Ｃ４炭化水素基であり；隣接するＲは、連結してヒドロカルビル環を形成していてもよく；各Ｌは、独立して、ＮＲ’２、ＯＲ’、Ｃｐ、アミジナート、β−ジケトナート、またはケト−イミナートからなる群から選択される−１アニオン性配位子であり、ここで、Ｒ’は、ＨまたはＣ１〜Ｃ４炭化水素基であ；、隣接するＲ’は、連結してヒドロカルビル環を形成していてもよく；各Ｌ’は、独立してＮＲ”またはＯであり、ここで、Ｒ”は、ＨまたはＣ１〜Ｃ４炭化水素基である。
【００３８】
各ＥがＣであり、ｍ＋ｎ＝ｏ＋ｐ＝２であり、かつ同じＲがＣに結合している例示的な４族遷移金属前駆体としては、限定するものではないが、
Ｌ−Ｍ−Ｃ５Ｒ３−１−［（ＣＲ２）２−Ｌ’］−２−［（ＣＲ２）２−Ｌ’］−、
Ｌ−Ｍ−Ｃ５Ｒ３−１−［（ＣＲ２）２−Ｌ’］−３−［（ＣＲ２）２−Ｌ’］−、
（式中、Ｍは、Ｃｐ基へη５結合モードで結合しているＴｉ、Ｚｒ、またはＨｆであり；各Ｒは、独立して水素または最大４個の炭素原子を有するヒドロカルビル基であり、隣接するＲ’は、連結してヒドロカルビル環を形成していてもよく；各Ｌは、独立して、ＮＲ’２、ＯＲ’、Ｃｐ、アミジナート、β−ジケトナート、およびケト−イミナートからなる群から選択される−１アニオン性配位子であり、ここで、Ｒ’は、ＨまたはＣ１〜Ｃ４炭化水素基であり、隣接するＲ’は、連結してヒドロカルビル環を形成していてもよく；各Ｌ’は、独立してＮＲ”またはＯであり、ここで、Ｒ”は、ＨまたはＣ１〜Ｃ４炭化水素基である）
が挙げられる。
【００３９】
具体的な例としては、限定するものではないが、（Ｍｅ２Ｎ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−３−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−、（Ｅｔ２Ｎ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−３−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−、（ｎＰｒ２Ｎ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−３−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−、（ｉＰｒ２Ｎ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−３−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−、（ｎＢｕ２Ｎ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−３−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−、（ｔＢｕ２Ｎ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−３−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−、（Ｃｐ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−３−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−、（ＭｅＯ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−３−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−、（ＥｔＯ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−３−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−、（ｎＰｒＯ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−３−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−、（ｉＰｒＯ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−３−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−、（ｎＢｕＯ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−３−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−、（ｔＢｕＯ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−３−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−、（Ｍｅ２Ｎ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−２−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−、（Ｅｔ２Ｎ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−２−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−、（ｎＰｒ２Ｎ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−２−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−、（ｉＰｒ２Ｎ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−２−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−、（ｎＢｕ２Ｎ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−２−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−、（ｉＢｕ２Ｎ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−２−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−、（ｔＢｕ２Ｎ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−２−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−、（ｓＢｕ２Ｎ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−２−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−、（Ｃｐ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−２−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−、（ＨＯ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−２−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−、（ＭｅＯ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−２−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−、（ＥｔＯ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−２−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−、（ｎＰｒＯ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−２−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−、（ｉＰｒＯ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−２−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−、（ｎＢｕＯ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−２−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−、（ｉＢｕＯ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−２−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−、（ｓＢｕＯ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−２−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−、（ｔＢｕＯ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−２−［（ＣＨ２）２−ＮＭｅ］−、（Ｍｅ２Ｎ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−３−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−、（Ｅｔ２Ｎ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−３−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−、（ｎＰｒ２Ｎ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−３−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−、（ｉＰｒ２Ｎ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−３−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−、（ｎＢｕ２Ｎ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−３−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−、（ｉＢｕ２Ｎ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−３−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−、（ｔＢｕ２Ｎ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−３−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−、（ｓＢｕ２Ｎ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−３−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−、（Ｃｐ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−３−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−、（ＨＯ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−３−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−、（ＭｅＯ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−３−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−、（ＥｔＯ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−３−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−、（ｎＰｒＯ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−３−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−、（ｉＰｒＯ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−３−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−、（ｎＢｕＯ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−３−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−、（ｉＢｕＯ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−３−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−、（ｓＢｕＯ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−３−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−、（ｔＢｕＯ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−３−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−、（Ｍｅ２Ｎ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−２−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−、（Ｅｔ２Ｎ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−２−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−、（ｎＰｒ２Ｎ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−２−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−、（ｉＰｒ２Ｎ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−２−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−、（ｎＢｕ２Ｎ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−２−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−、（ｉＢｕ２Ｎ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−２−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−、（ｔＢｕ２Ｎ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−２−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−、（ｓＢｕ２Ｎ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−２−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−、（Ｃｐ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−２−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−、（ＨＯ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−２−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−、（ＭｅＯ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−２−［（ＣＨ２）２−ＮＥｔ］−、（ＥｔＯ）−Ｍ−Ｃ５Ｈ３−１−［（ＣＨ２）２
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