(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
未硬化状態から硬化の進行に伴って色の変わる室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物であって、
（Ａ）下記一般式（１）及び／又は（２）で示されるオルガノポリシロキサン：１００質量部、
【化１】
0006939978.tif 000008
（式中、Ｒは同一又は異種の炭素数１〜１０の非置換もしくはハロゲン原子置換の一価炭化水素基であり、ｎは１０以上の整数である。）
【化２】
0006939978.tif 000009
（式中、Ｒ及びｎは上記の通りであり、Ｘは酸素原子又は炭素数２〜５のアルキレン基であり、ｍは独立に０又は１である。）
（Ｂ）（Ａ）成分、（Ｃ）成分及び（Ｄ）成分以外の、一分子中にケイ素原子に結合した加水分解可能な基を少なくとも３個有する有機ケイ素化合物及び／又はその部分加水分解縮合物：０．１〜５０質量部、
（Ｃ）硬化触媒：０．０１〜２０質量部、
（Ｄ）シランカップリング剤：０．１〜１０質量部、
（Ｅ）ｐＨ指示薬：０．０１〜１０質量部
を含有するものである室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物。
【請求項２】
更に、（Ｆ）成分として、溶剤を（Ａ）成分１００質量部に対して０．１〜２０質量部含有するものである請求項１に記載の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物。
【請求項３】
（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｃ）成分及び（Ｄ）成分を含有する混合物中に、（Ｆ）成分中に溶解した（Ｅ）成分が均一に分散したものである請求項２に記載の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物。
【請求項４】
（Ｄ）成分が塩基性シランカップリング剤である請求項１〜３のいずれか１項に記載の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物。
【請求項５】
更に、（Ｇ）成分として、少なくとも１種の無機質充填剤を（Ａ）成分１００質量部に対して１〜５００質量部含有してなる請求項１〜４のいずれか１項に記載の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物。
【請求項６】
上記（Ｅ）成分が塩基性領域で変色するｐＨ指示薬であることを特徴とする請求項１〜５のいずれか１項に記載の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物。
【請求項７】
色が変わることで、硬化の進行度合いが視認できるものである請求項１〜６のいずれか１項に記載の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物。
【請求項８】
請求項１〜７のいずれか１項に記載の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物の硬化物層を有する構造体。
【請求項９】
請求項１〜７のいずれか１項に記載の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物を大気中の湿気により室温にて硬化させることにより、未硬化状態での該組成物の色相から変色したシリコーンゴム硬化物が得られることを視認する工程を含むものである室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物の硬化状態を判別する方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、未硬化状態から硬化の進行に伴って、色の変化によって硬化度合いを視認（判断）できる、室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物および該組成物を用いた構造体並びに該組成物の硬化状態の判別方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来、大気中の湿気と縮合反応し架橋硬化する組成物として、室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物などが公知である。室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物は、その安全性やゴムとしての耐久性、接着性に優れることから、建築関係、輸送機関係、電気電子部品関係等幅広く使用されている。それらの湿気硬化型の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物は、空気中の湿気にて徐々に架橋（硬化反応）が進行する硬化システムであることから、使用する部位へ塗布されてから硬化が完了するまである程度の時間が必要である。従って、塗布されたものが硬化しているかどうかを判定するためには、指触したり、一定時間待機したりしてゴム状になっていることを確認する以外に判断することが出来なかった。【０００３】
しかし、硬化度合いを指触等にて確認する場合、指等に汚れが付着していると硬化物が汚染される危険を孕んでいた。また、一定時間待機する場合は、作業が長時間化し生産性が低下することや施工された部材等の貯蔵場所が必要になってしまうという問題を生じていた。更には、硬化性組成物を接着剤として使用する場合、硬化前に被接着物を動かしてしまうと本来の接着力が得られなくなってしまい、硬化度合いを確認することはできなかった。【０００４】
その他に、湿気硬化型の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物は、その使用量や使用時期（夏季、冬季、梅雨など）、使用する部材の形状などによっても硬化度合いが影響を受ける。このため、湿気硬化型の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物が完全に硬化したかどうかを正確に判断するのは大変難しい問題であった。従って、湿気硬化型の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物を使用する場合、硬化度合いが簡便に確認できる方法を確立することは重要な課題であった。【０００５】
上記課題を克服するため、近年、特許文献１（特開２００６−２１３７８０号公報）では、オルガノキシチタン触媒と分子中にベンゼン環に結合した水酸基を少なくとも１個有する有機化合物を用いることで、チタン触媒と水酸基が反応した物質が発色し、空気中の湿気にて加水分解することで組成物の色が消色又は変色して目視により硬化度合いが確認できる手法を用いている。当該公報は、脱アルコール型の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物には効果的であるが、通常用いられている脱オキシム型の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物や脱アセトン型の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物には適用する事ができないため、該組成物を用いて目視により硬化度合いを確認できる適用分野が限られていた。【０００６】
また、特許文献２（特許第５８８２８５１号公報）においては、室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物に塩化コバルトを添加することで、湿気により室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物が硬化しながら灰色から青色へと変化することで硬化度合を判定することができるとの提案がある。しかしながら、塩化コバルトは毒性が高く、毒性の高い化合物の使用は近年の作業員や環境保護の観点から望ましくない。
また、硬化の進行に伴う該組成物の色相の変化の度合いが明確でなく、目視により硬化度合いを正確に判別するのが必ずしも容易ではなかった。【０００７】
また、特許文献３（特許第３７４３００４号公報）においては、水酸基又は加水分解性基を有するケイ素基を少なくとも一つ以上有する有機化合物、アルカリ性化合物、ベンゾトリアゾール誘導体及びベンゾトリアゾール誘導体を溶解させるための可塑剤からなる組成物において、硬化に伴い黄色から無色へ変色することが報告されている。しかし、こちらの組成物では、組成物中のベースポリマーである水酸基又は加水分解性基を有するケイ素基を少なくとも一つ以上有する有機化合物と同質量部以上の可塑剤が必要とされており、可塑剤の過剰添加による硬化物のゴム物性の低下やオイルブリードの懸念があるという問題があった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２００６−２１３７８０号公報
【特許文献２】特許第５８８２８５１号公報
【特許文献３】特許第３７４３００４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
本発明は、上記事情に鑑みなされたもので、大気中の湿気で室温にて組成物が硬化する際に組成物の色調（色相）が大きく変化し、該組成物の硬化度合を正確にかつ容易に視認（判別）できるオルガノポリシロキサン組成物であって、毒性の高い化合物を含有せず、安全性に優れ、かつ、得られる硬化物（シリコーンゴム硬化物）が良好な物性を有する室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物および該組成物を用いた構造体並びに該組成物の硬化状態の判別方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明者らは、上記課題を解決するために鋭意検討を行った結果、ｐＨ指示薬、好ましくは塩基性領域で変色するｐＨ指示薬とシランカップリング剤、好ましくは塩基性のシランカップリング剤を湿気硬化型の室温硬化性樹脂組成物中に添加することで、組成物の硬化タイプ（即ち、脱アルコール型、脱オキシム型、脱アセトン型、脱酢酸型、脱アミン型など）に制約されることなく、なおかつ、毒性の高い化合物を使用せずとも、硬化に伴う明確な変色を有する、室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物が得られることを見出し、本発明をなすに至った。【００１１】
従って、本発明は、以下の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物および該組成物の硬化物層を有する構造体並びに該組成物の硬化状態の判別方法を提供するものである。
［１］
未硬化状態から硬化の進行に伴って色の変わる室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物であって、
（Ａ）下記一般式（１）及び／又は（２）で示されるオルガノポリシロキサン：１００質量部、
【化１】
0006939978.tif 000002
（式中、Ｒは同一又は異種の炭素数１〜１０の非置換もしくはハロゲン原子置換の一価炭化水素基であり、ｎは１０以上の整数である。）
【化２】
0006939978.tif 000003
（式中、Ｒ及びｎは上記の通りであり、Ｘは酸素原子又は炭素数２〜５のアルキレン基であり、ｍは独立に０又は１である。）
（Ｂ）（Ａ）成分、（Ｃ）成分及び（Ｄ）成分以外の、一分子中にケイ素原子に結合した加水分解可能な基を少なくとも３個有する有機ケイ素化合物及び／又はその部分加水分解縮合物：０．１〜５０質量部、
（Ｃ）硬化触媒：０．０１〜２０質量部、
（Ｄ）シランカップリング剤：０．１〜１０質量部、
（Ｅ）ｐＨ指示薬：０．０１〜１０質量部
を含有するものである室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物。
［２］
更に、（Ｆ）成分として、溶剤を（Ａ）成分１００質量部に対して０．１〜２０質量部含有するものである［１］に記載の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物。
［３］
（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｃ）成分及び（Ｄ）成分を含有する混合物中に、（Ｆ）成分中に溶解した（Ｅ）成分が均一に分散したものである［２］に記載の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物。
［４］
（Ｄ）成分が塩基性シランカップリング剤である［１］〜［３］のいずれかに記載の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物。
［５］
更に、（Ｇ）成分として、少なくとも１種の無機質充填剤を（Ａ）成分１００質量部に対して１〜５００質量部含有してなる［１］〜［４］のいずれかに記載の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物。
［６］
上記（Ｅ）成分が塩基性領域で変色するｐＨ指示薬であることを特徴とする［１］〜［５］のいずれかに記載の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物。
［７］
色が変わることで、硬化の進行度合いが視認できるものである［１］〜［６］のいずれかに記載の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物。
［８］
［１］〜［７］のいずれかに記載の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物の硬化物層を有する構造体。
［９］
［１］〜［７］のいずれかに記載の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物を大気中の湿気により室温にて硬化させることにより、未硬化状態での該組成物の色相から変色したシリコーンゴム硬化物が得られることを視認する工程を含むものである室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物の硬化状態を判別する方法。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、未硬化状態から硬化の進行に伴って、色の変化によって硬化度合いを視認（判断）できる、室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物および該組成物を用いた構造体並びに該組成物の硬化状態の判別方法を提供することができる。
また、従来の室温硬化性オルガノポリシロキサンと比較しても作業性やゴム物性が変わらないため、従来品と同じように使用することができる。本発明は、建築分野、輸送機器分野、電気・電子部品分野に好適に使用することができ、特に比較的短時間で硬化の有無を確認する必要のある分野（輸送機器や電気・電子部品分野等）に有用である。【００１３】
詳述すれば、上記のような本発明の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物であれば、未硬化状態から硬化の進行に伴い、硬化の完了時において鮮明に色調が変化する機能を湿気硬化型の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物に付与できる。なお、本発明において、「室温」とは２３℃±１５℃を意味する。【００１４】
また、前記室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物は、未硬化状態から硬化の進行に伴って色が変わることで、硬化の進行度合い（硬化の完了）が視認できるものとなる。【００１５】
このような硬化に伴い色の変わるオルガノポリシロキサン組成物であれば、指触確認による硬化物の汚染の削減や作業効率の向上が期待できる。【００１６】
また、前記室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物は、（Ｆ）成分として、（Ｅ）を溶解させる溶剤を添加することができる。【００１７】
更に、前記室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物は、上記（Ａ）成分から（Ｄ）成分を含む混合物中に、（Ｆ）成分に溶解した上記（Ｅ）成分が均一に分散したものであることがより好ましい。【００１８】
このように、事前に（Ｆ）成分に溶解した（Ｅ）成分であれば、上記（Ａ）成分から（Ｄ）成分を含む混合物との分散性を高めることができる。【００１９】
また、本発明の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物は発明の機能を損なわない範囲で、（Ｇ）成分として、無機質充填剤を添加してもよい。【００２０】
更に、本発明では、室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物の硬化物層が接着した（該硬化物層を有する）構造体、並びに、該室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物を大気中の湿気により室温にて硬化させることにより、未硬化状態での該組成物の色相から変色したシリコーンゴム硬化物が得られることを視認する工程を含むものである室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物の硬化状態を判別する方法を提供することができる。【００２１】
このように、本発明の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物は、自動車等の輸送機器に使用される各種部材に対する接着剤や電気・電子部品の接着剤、封止材、又は繊維製品、ガラス製品、金属製品、プラスチック製品等のコーティング剤や接着剤として、建築用シーリング材としての用途に好適に使用することができる。【００２２】
ここで、本発明の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物において、硬化に伴う変色のメカニズムは、ｐＨ指示薬による変色によるものである。通常、室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物は、大気中の湿気（水分）による縮合反応（架橋反応）の進行によって硬化が進行するものであるため、該組成物を未硬化状態で保存する際は、大気（外気）から遮断した状態で保管されるものであるが、硬化するに際して、該組成物を湿気（水分）を含んだ大気中に暴露するときに、ｐＨ指示薬と特定の酸性又は塩基性を有するシランカップリング剤を該組成物中に含有させておく（共存させておく）ことにより、組成物が大気中の湿気（水分）を表面から吸着した際に、該吸着した湿気（水分）が組成物（又は硬化物）の系内に浸透して、系内（組成物中又は硬化物中）に有効な水分が存在する場合には、該水分とシランカップリング剤が共存することによるｐＨの変化によって変色が発生する。しかし、硬化反応開始前及び／又は硬化反応進行途中（硬化反応完了前）の湿気硬化型の樹脂組成物においては、該組成物の硬化が完了するまでは、組成物の表面から該組成物系内（マトリックス中）に浸入してくる大気中の水分は、該組成物の硬化反応（縮合反応）に優先的に消費されるため、ｐＨ指示薬の発色に寄与する有効な水分が系内（マトリックス中）に存在しないため、硬化反応が終了するまでは変色が発生せず、硬化反応が完了した時点以降に発色することになる。即ち、本発明の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物は、未硬化状態から硬化反応が終了するまでは、ｐＨ指示薬の発色の影響のない該組成物自身の色調（通常は、無色透明であるか、あるいは無機質充填剤等のフィラーを含有する場合には該フィラーの存在による白色又は白色以外の該フィラー自身の色調）から、硬化反応完了時点以降のｐＨ指示薬の発色による色調へと組成物（又は硬化物）の色調（色相）が変色するものである。そのため、本発明の変色機構を利用すれば、従来技術と比較して、より明確な未硬化／硬化の状態を視認（判別）することができる。
【発明を実施するための形態】
【００２３】
以下、本発明について更に詳しく説明する。
【００２４】
＜室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物＞
本発明の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物は、以下の（Ａ）〜（Ｅ）成分を含有してなるものである。
［（Ａ）成分］
本発明の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物に用いられる（Ａ）成分のオルガノポリシロキサンは、本発明組成物の主剤（ベースポリマー）として作用するものであり、下記一般式（１）及び／又は（２）で示されるものである。
【化３】
0006939978.tif 000004
（式中、Ｒは同一又は異種の炭素数１〜１０の非置換もしくはハロゲン原子置換の一価炭化水素基であり、ｎは１０以上の整数である。）
【化４】
0006939978.tif 000005
（式中、Ｒは同一又は異種の炭素数１〜１０の非置換もしくはハロゲン原子置換の一価炭化水素基であり、ｎは１０以上の整数であり、Ｘは酸素原子又は炭素数２〜５のアルキレン基であり、ｍは独立に０又は１である。）
【００２５】
一般式（１）、（２）中、Ｒは炭素数１〜１０の非置換又はハロゲン原子置換の一価炭化水素基であり、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基などのアルキル基；シクロヘキシル基などのシクロアルキル基；ビニル基、アリル基などのアルケニル基；フェニル基、トリル基などのアリール基；及びこれらの基の炭素原子に結合している水素原子が部分的にハロゲン原子で置換された基、例えば３，３，３−トリフルオロプロピル基等が挙げられる。これらの中でも、メチル基、ビニル基、フェニル基、３，３，３−トリフルオロプロピル基が好ましく、メチル基が特に好ましい。一般式（１）、（２）中の複数のＲは同一の基であっても異種の基であってもよい。
【００２６】
また、ｎは１０以上の整数であり、特にこのジオルガノポリシロキサンの２５℃における粘度が２５〜５００，０００ｍＰａ・ｓの範囲、好ましくは５００〜１００，０００ｍＰａ・ｓの範囲となる整数である。なお、本発明において、粘度は回転粘度計（例えば、ＢＬ型、ＢＨ型、ＢＳ型、コーンプレート型、レオメータ等）により測定した２５℃における値である。このような粘度を与えるｎの値としては、具体的には、通常、１０〜２，０００、好ましくは２０〜１，５００、より好ましくは５０〜１，０００程度の整数であればよい。本発明において、重合度（又は分子量）は、通常、トルエン等を展開溶媒としてゲルパーミエーションクロマトグラフィ（ＧＰＣ）分析におけるポリスチレン換算での数平均重合度（数平均分子量）等として求めることができる。
【００２７】
また、一般式（２）中、Ｘは酸素原子又は炭素数２〜５のアルキレン基であり、炭素数２〜５のアルキレン基としては、例えば、エチレン基、プロピレン基、ブチレン基等が例示される。Ｘとしては、これらの中でも、酸素原子、エチレン基が好ましい。
ｍは独立に０又は１である。
【００２８】
［（Ｂ）成分］
本発明の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物に用いる（Ｂ）成分は、架橋剤（硬化剤）として作用するものであり、一分子中にケイ素原子に結合した加水分解可能な基を少なくとも３個有する、（Ａ）成分、及び後述する（Ｃ）成分及び（Ｄ）成分以外の、加水分解性有機ケイ素化合物及び／又はその部分加水分解縮合物であり、該有機ケイ素化合物としては、下記一般式（３）で示される加水分解性オルガノシラン化合物及び／又はその部分加水分解縮合物（即ち、該オルガノシラン化合物を部分的に加水分解縮合して生成する分子中に残存加水分解性基を少なくとも２個、好ましくは３個以上有するオルガノシロキサンオリゴマー）が好ましい。
【化５】
0006939978.tif 000006
（式中、Ｒ4は非置換一価炭化水素基であり、Ｒ5は加水分解性基である。ｃは０又は１であり、好ましくは１である。）
【００２９】
一般式（３）中、加水分解性基Ｒ5としては、例えば、ケトオキシム基、アルコキシ基、アシロキシ基、アルケニルオキシ基等が挙げられる。具体的には、ジメチルケトオキシム基、メチルエチルケトオキシム基、メチルイソブチルケトオキシム基等の炭素数３〜８のケトオキシム基、メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、イソプロポキシ基、ブトキシ基、イソブトキシ基、ｓｅｃ−ブトキシ基、ｔｅｒｔ−ブトキシ基等の炭素数１〜４、特に１又は２のアルコキシ基、アセトキシ基、プロピオノキシ基等の炭素数２〜４のアシロキシ基、ビニルオキシ基、アリルオキシ基、プロペノキシ基、イソプロペノキシ基等の炭素数２〜４のアルケニルオキシ基などが例示できる。
また、加水分解性基以外のケイ素原子に結合した残余の基Ｒ4は、非置換一価炭化水素基であれば特に限定されるものではないが、具体的には、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基等のアルキル基、ビニル基等のアルケニル基、フェニル基等のアリール基などの炭素数１〜１０の非置換一価炭化水素基が例示される。これらの中でも、メチル基、エチル基、ビニル基、フェニル基が好ましい。
【００３０】
このような（Ｂ）成分の具体例としては、テトラキス（メチルエチルケトオキシム）シラン、メチルトリス（ジメチルケトオキシム）シラン、メチルトリス（メチルエチルケトオキシム）シラン、エチルトリス（メチルエチルケトオキシム）シラン、メチルトリス（メチルイソブチルケトオキシム）シラン、ビニルトリス（メチルエチルケトオキシム）シランなどのケトオキシムシラン類、メチルトリメトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、テトラメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、テトラエトキシシランなどのアルコキシシラン類、メチルトリアセトキシシラン、ビニルトリアセトキシシランなどのアセトキシシラン類、及びメチルトリイソプロペノキシシラン、ビニルトリイソプロペノキシシラン、フェニルトリイソプロペノキシシランなどのイソプロペノキシシラン類、並びにこれらシランの部分加水分解縮合物などが挙げられる。これらは１種を単独で又は２種以上を併用してもよい。
なお、（Ｂ）成分は、分子中に（ＳｉＲ2Ｏ）n等で示される直鎖状のジオルガノシロキサン単位の繰り返し構造を有さないものである点で前記（Ａ）成分とは明確に差別化されるものであり、また、分子中に、窒素、酸素、硫黄等のヘテロ原子を含有する官能性基を有する１価炭化水素基を有さないものである点で後述する（Ｄ）成分とも明確に差別化されるものである。
【００３１】
（Ｂ）成分の配合量は、（Ａ）成分１００質量部に対して０．１〜５０質量部の範囲、好ましくは５〜３０質量部の範囲で使用される。０．１質量部未満では十分な架橋が得られず、目的とするゴム弾性を有する組成物が得難く、５０質量部を超えると得られる硬化物は機械特性が低下し易い。
【００３２】
［（Ｃ）成分］
本発明の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物に用いる（Ｃ）成分は硬化触媒である。硬化触媒としては、湿気（縮合）硬化型組成物の硬化促進剤として従来から一般的に使用されている縮合触媒を使用できる。例えばジブチルスズメトキサイド、ジブチルスズジアセテート、ジブチルスズジオクトエート、ジブチルスズジラウレート、ジオクチルスズジラウレート、ジオクチルスズジオクトエート、ジメチルスズジメトキサイド、ジメチルスズジアセテート等の有機スズ化合物；テトラプロピルチタネート、テトラブチルチタネート、テトラ−２−エチルヘキシルチタネート、ジメトキシチタンジアセチルアセトナート等の有機チタン化合物；ヘキシルアミン、３−アミノプロピルトリメトキシシラン、テトラメチルグアニジルプロピルトリメトキシシラン等のアミン化合物やこれらの塩などが挙げられ、これらの１種を単独で又は２種以上を組み合わせて使用することができる。
【００３３】
（Ｃ）成分の配合量は、（Ａ）成分１００質量部に対して０．０１〜２０質量部であり、好ましくは０．０５〜５質量部であり、更に好ましくは０．１〜２質量部である。（Ｃ）成分の配合量が上記下限値の０．０１質量部未満であると、触媒効果が得られない。また、（Ｃ）成分の配合量が上記上限値の２０質量部を超えると、室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物の接着性が低下したり、保存性が悪化する場合がある。
【００３４】
［（Ｄ）成分］
本発明の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物に用いる（Ｄ）成分はシランカップリング剤（即ち、１分子中に、窒素、酸素、硫黄等のヘテロ原子を含有する官能性基を有する１価炭化水素基と複数（２個又は３個）の加水分解性基とを有する官能性基含有加水分解性シラン化合物（いわゆるカーボンファンクショナルシラン化合物）及び／又はその部分加水分解縮合物）である。シランカップリング剤を添加する目的は、組成物中のｐＨを調整（特定の範囲に制御）することで、後述する硬化完了時のｐＨ指示薬の変色を促進させると同時に、なおかつ、該組成物を硬化させてなる硬化物（シリコーンゴム）の接着性を向上させることを目的とする。
【００３５】
（Ｄ）成分としては、一般的に使用されるシランカップリング剤を使用することができる。例えば、（Ｄ）成分としては、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、γ−アミノプロピルメチルジエトキシシラン、Ｎ−β−アミノエチル−γ−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ−ベンジル−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−フェニル−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、β−アミノエチルアミノメチルフェネチルトリメトキシシン、Ｎ−［ｍ−アミノメチルフェニルメチル］−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルメチルジエトキシシラン、３−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、３−メルカプトプロピルメチルジメトキシシラン、テトラメチルグアニジルプロピルトリメトキシシラン、テトラメチルグアニジルプロピルメチルジメトキシシランおよびこれらの部分／共加水分解物などが例示できる。また、これらは１種を単独で又は２種以上を併用してもよい。
【００３６】
（Ｄ）成分の種類としては、特に塩基性シランカップリング剤であることが好ましく、分子中に一級アミノ基、二級アミノ基、三級アミノ基やグアニジン基を一つ以上持つものが特に好ましい。前述したシランカップリング剤（塩基性シランカップリング剤、特にはアミノ基含有シランカップリング剤）としては、例えば、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、γ−アミノプロピルメチルジエトキシシラン、Ｎ−β−アミノエチル−γ−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ−ベンジル−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−フェニル−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、β−アミノエチルアミノメチルフェネチルトリメトキシシラン、Ｎ−［ｍ−アミノメチルフェニルメチル］−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、テトラメチルグアニジルプロピルトリメトキシシラン、テトラメチルグアニジルプロピルメチルジメトキシシラン等が挙げられ、これらは１種を単独で又は２種以上を併用してもよく、これらの塩基性シランカップリング剤は、非塩基性、特には中性のシランカップリング剤と併用してもよい。
【００３７】
（Ｄ）成分の配合量は、（Ａ）成分１００質量部に対して０．１〜１０質量部であり、好ましくは０．３〜８質量部であり、更に好ましくは０．５〜５質量部である。（Ｄ）成分の配合量が上記下限値の０．１質量部未満であると、変色性や接着性が十分に得られないおそれがある。また、（Ｄ）成分の配合量が上記上限値の１０質量部を超えると、室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物の物性が低下したり、保存性が悪化したりする場合がある。
【００３８】
［（Ｅ）成分］
本発明の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物に用いる（Ｅ）成分はｐＨ指示薬である。（Ｅ）成分は（Ｄ）成分のシランカップリング剤、好ましくは塩基性のシランカップリング剤と併用することで、前述した機構により湿気硬化型樹脂に対して、硬化に伴い硬化完了時に変色する機能を付与することを目的とする。
【００３９】
（Ｅ）成分としては、一般的に使用されるｐＨ指示薬が使用できる。（Ｅ）成分のｐＨ指示薬は、室温において固体状でも液状でもよいが、好ましくは液状のｐＨ指示薬であることが分散性、変色性等の点から望ましい。
（Ｅ）成分のｐＨ指示薬は、塩基性のｐＨ領域で変色するものが好ましく、特に該ｐＨ変色領域が７〜１４、より好ましくは７．５〜１３、更に好ましくは８〜１２である。
これらのｐＨ変色領域を有する（Ｅ）成分のｐＨ指示薬としては、例えば、フェノールフタレイン、チモールフタレイン、アリザリンイエローＲ、クレゾールフタレイン、クレゾールレッド、フェノールレッド、ブロモチモールブルーなどが例示でき、これらは１種を単独で又は２種以上を併用してもよい。また、（Ｅ）成分のｐＨ指示薬は、（Ｆ）成分の溶剤にあらかじめ溶解させたものを添加してもよい。
【００４０】
（Ｅ）成分の配合量は、（Ａ）成分１００質量部に対して０．０１〜１０質量部であり、好ましくは０．１〜８質量部であり、更に好ましくは１〜６質量部である。（Ｅ）成分の配合量が上記下限値の０．０１質量部未満であると、変色性が十分に得られないおそれがある。また、（Ｅ）成分の配合量が上記上限値の１０質量部を超えると、室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物硬化物の表面にｐＨ指示薬が析出したり、硬化物の外観が悪化したりする場合がある。
【００４１】
［（Ｆ）成分］
本発明の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物に用いる（Ｆ）成分は、必要に応じて配合してもよい任意成分であり、（Ｅ）成分を溶解させるための溶剤である。（Ｅ）成分単体では（Ａ）成分に対してうまく分散しない場合、（Ｆ）成分を添加したり、あらかじめ（Ｅ）成分を（Ｆ）成分に溶解させたものを添加することにより、分散性を向上させることができる。
【００４２】
（Ｆ）成分としては、一般的に使用される有機溶剤が使用できる。例えば、（Ｆ）成分としては、メタノール、エタノール、アセトン、シクロヘキサノン、テトラヒドロフラン、ベンゼン、トルエン、キシレン、ジメチルホルムアミド、アセトニトリル、酢酸エチル、シクロヘキサン、メチルシクロヘキサンなどの極性又は非極性有機溶剤が例示でき、これらは１種を単独で又は２種以上を併用してもよい。
【００４３】
（Ｆ）成分を配合する場合、その配合量は、（Ａ）成分１００質量部に対して０．１〜２０質量部であり、好ましくは０．５〜１５質量部であり、更に好ましくは１〜１０質量部である。（Ｆ）成分の配合量が上記下限値の０．１質量部未満であると、（Ｅ）成分を分散させる効果が十分に得られないおそれがある。また、（Ｆ）成分の配合量が上記上限値の２０質量部を超えると、室温硬化性オルガノポリシロキサン硬化物の物性が悪化する場合がある。
【００４４】
［（Ｇ）成分］
次に、（Ｇ）成分である無機質充填剤は、必要に応じて配合してもよい任意成分であり、本発明の硬化に伴い色の変わる室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物の硬化物にゴム物性を付与するための補強性充填剤や非補強性充填剤である。
【００４５】
本充填剤としては、表面処理された又は無処理の次の無機質充填剤を例示できる。すなわち、焼成シリカ、煙霧質シリカ等の乾式シリカ、沈降性シリカ、ゾル−ゲル法シリカ等の湿式シリカなどのシリカ系充填剤；カーボンブラック、タルク、ベントナイト、炭酸カルシウム、炭酸亜鉛、炭酸マグネシウム、酸化カルシウム、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、酸化アルミニウム、水酸化アルミニウム等が例示される。その中でも炭酸カルシウム、煙霧質シリカ、沈降性シリカ、カーボンブラック、酸化アルミニウムが好ましく、より好ましくは無機質充填剤の表面が疎水化処理された、炭酸カルシウム、煙霧質シリカ、沈降性シリカ、カーボンブラック、酸化アルミニウムである。この場合、これらの無機質充填剤は、水分量が少ないことが好ましい。なお、該表面処理剤の種類、量や処理方法等について特に制限はないが、代表的には、クロロシラン、アルコキシシラン、オルガノシラザン等の有機ケイ素化合物や、脂肪酸、パラフィン、シランカップリング剤、チタンカップリング剤等の処理剤による公知の処理方法を適用できる。これらは１種を単独で又は２種以上を併用してもよい。
【００４６】
（Ｇ）成分を配合する場合、その配合量は、（Ａ）成分のオルガノポリシロキサン１００質量部に対して１〜５００質量部の範囲であり、好ましくは２０〜３００質量部の範囲である。（Ｇ）成分の配合量が上記下限値の１質量部未満では、得られる室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物が十分なゴム強度を得られない。また、（Ｇ）成分の配合量が上記上限値の５００質量部を超えると、カートリッジからの吐出が悪化し、並びに、保存安定性が低下するおそれがある。
【００４７】
また、本発明の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物には、上記成分以外に一般に知られている添加剤を本発明の目的を損なわない範囲で使用しても差し支えない。添加剤としては、チクソ性向上剤としてのポリエーテル、可塑剤としてのシリコーンオイル、イソパラフィン等が挙げられ、必要に応じて顔料、染料、蛍光増白剤等の着色剤、防かび剤、抗菌剤、海洋生物忌避剤等の生理活性添加剤、ブリードオイルとしてのフェニルシリコーンオイル、フロロシリコーンオイル、シリコーンと非相溶の有機液体等の表面改質剤、溶剤揮発油、低沸点イソパラフィンや有機樹脂フィラーなども添加できる。
【００４８】
＜組成物の調製及び成形＞
本発明の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物は、組成物を構成する必須成分の（Ａ）〜（Ｅ）成分の他、必要に応じて添加される任意成分の（Ｆ）、（Ｇ）成分をニーダー、バンバリーミキサー、二本ロールミル等の公知の混練機で混合することにより調製することができる。既に述べたように、（Ｅ）成分単体では（Ａ）成分に対してうまく分散しない場合、（Ｆ）成分を添加したり、あらかじめ（Ｅ）成分を（Ｆ）成分に溶解させたものを添加することにより、分散性を向上させることができる。この場合、（Ｅ）成分を（Ｆ）成分に溶解したものを（Ａ）〜（Ｄ）成分を含む混合物中に均一に分散させることが好ましい。
【００４９】
成形方法としては、目的とする成形品の形状及び大きさに合わせて公知の成形方法を選択すればよい。例えば、注入成形、圧縮成形、射出成形、カレンダー成形、押出成形などの方法が挙げられる。ここで、成形厚は、通常０．１〜１００ｍｍ、好ましくは１〜５０ｍｍである。
【００５０】
また、組成物の色に係る硬化条件は、用いる成形方法における公知の条件でよく、２３±１５℃、５０±２０％ＲＨ、好ましくは２３±５℃、５０±１０％ＲＨの雰囲気にて、成形初期から、通常１〜１０日後、好ましくは３〜７日後に目視にて経時的に確認することができる。ここで、組成物の硬化物は、指触により硬化していることや、ゴム物性が良好で凝集物が少ないことを要する。なお、ゴム物性（硬さ、伸び、引張強さ）の評価はＪＩＳ−Ｋ６２４９に準ずる。
【００５１】
＜組成物を用いた構造体及び硬化状態を判別する方法＞
本発明は、室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物の硬化物を有する構造体を提供することができる。このような構造体としては、例えば、上記組成物の硬化物で繊維製品、ガラス製品、金属製品、プラスチック製品等を封止、接着、若しくはコートしてなるエンジンユニット、ウォーターポンプ、トランスミッションユニットなどの自動車等輸送機器；上記組成物の硬化物で電子基板、筐体等の部品を封止、接着、若しくはコートしてなるエンジンコントロールユニット等電気・電子部品；又は上記組成物の硬化物で繊維製品、ガラス製品、金属製品、プラスチック製品等を封止、接着、若しくはコートしてなる建築外壁、窓枠、水回り（台所、洗面所、風呂場）、ショーケースなどの建築部材が挙げられる。特に、比較的短時間で硬化の有無を確認する必要のある輸送機器や電気・電子部品に有用である。
【００５２】
また、本発明は、室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物を大気中の湿気により室温にて硬化させることにより、未硬化状態での該組成物の色相から変色したシリコーンゴム硬化物が得られることを視認する工程を含むものである室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物の硬化状態を判別する方法を提供することができる。これにより、上記組成物の未硬化／硬化の状況を目視にて容易に判断することができる。なお、硬化に伴う変色のメカニズムは、既に述べた通りある。
【００５３】
このように、本発明の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物は、自動車等の輸送機器に使用される各種部材に対する接着剤や電気・電子部品の封止材、接着剤や防湿用コート剤として、又は繊維製品、ガラス製品、金属製品、プラスチック製品等のコーティング剤や接着剤として、建築用シーリング材としての用途に好適に使用することができ、有用な構造体および未硬化／硬化の状況を目視にて容易に判断することができる方法を提供することができる。
【実施例】
【００５４】
以下、合成例及び実施例と比較例を示し、本発明を具体的に説明するが、本発明は下記の実施例に制限されるものではない。粘度は回転粘度計により測定したものである。【００５５】
［着色剤の調製例１］
３００ｍｌナスフラスコに撹拌子をいれ、フェノールフタレイン１０質量部とテトラヒドロフラン９０質量部を室温にて１時間撹拌して均一な液状混合物とすることで着色剤１を得た。【００５６】
［着色剤の調製例２］
３００ｍｌナスフラスコに撹拌子をいれ、チモールフタレイン１０質量部とテトラヒドロフラン９０質量部を室温にて１時間撹拌して均一な液状混合物とすることで着色剤２を得た。【００５７】
［実施例１］
（Ａ）２３℃における粘度が５０，０００ｍＰａ・ｓの末端がシラノール基で封鎖されたポリジメチルシロキサン１００質量部に、（Ｇ）表面がジメチルジクロロシランにて処理された煙霧質シリカ２質量部を加えて混合した後、（Ｂ）ビニルトリス（メチルエチルケトオキシム）シラン１０質量部を加え、減圧下で混合した。該混合物に（Ｄ）３−アミノプロピルトリメトキシシラン（商品名；ＫＢＭ−９０３、信越化学工業（株）製）１質量部、（Ｃ）ジオクチル錫ジバーサテート０．１質量部と（Ｅ）フェノールフタレイン０．５質量部を加え、減圧下で完全に混合し、組成物１を得た。【００５８】
［実施例２］
（Ａ）２３℃における粘度が５０，０００ｍＰａ・ｓの末端がシラノール基で封鎖されたポリジメチルシロキサン１００質量部に、（Ｇ）表面がパラフィンにて処理された重質炭酸カルシウム（商品名；ＭＣコートＰ−２０、丸尾カルシウム（株）製）１００質量部と、（Ｇ）表面がジメチルジクロロシランにて処理された煙霧質シリカ２質量部を加えて混合した後、（Ｂ）ビニルトリス（メチルエチルケトオキシム）シラン１０質量部を加え、減圧下で混合した。該混合物に（Ｄ）３−アミノプロピルトリメトキシシラン（商品名；ＫＢＭ−９０３、信越化学工業（株）製）１質量部、（Ｃ）ジオクチル錫ジバーサテート０．１質量部と（Ｅ）フェノールフタレイン０．５質量部を加え、減圧下で完全に混合し、組成物２を得た。【００５９】
［実施例３］
（Ａ）２３℃における粘度が５０，０００ｍＰａ・ｓの末端がシラノール基で封鎖されたポリジメチルシロキサン１００質量部に、（Ｇ）表面がパラフィンにて処理された重質炭酸カルシウム（商品名；ＭＣコートＰ−２０、丸尾カルシウム（株）製）１００質量部と、（Ｇ）表面がジメチルジクロロシランにて処理された煙霧質シリカ２質量部を加えて混合した後、（Ｂ）ビニルトリス（メチルエチルケトオキシム）シラン１０質量部を加え、減圧下で混合した。該混合物に（Ｄ）３−アミノプロピルトリメトキシシラン（商品名；ＫＢＭ−９０３、信越化学工業（株）製）１質量部、（Ｃ）ジオクチル錫ジバーサテート０．１質量部と（Ｅ＋Ｆ）着色剤１を５質量部加え、減圧下で完全に混合し、組成物３を得た。【００６０】
［実施例４］
（Ａ）２３℃における粘度が５０，０００ｍＰａ・ｓの末端がシラノール基で封鎖されたポリジメチルシロキサン１００質量部に、（Ｇ）表面がパラフィンにて処理された重質炭酸カルシウム（商品名；ＭＣコートＰ−２０、丸尾カルシウム（株）製）１００質量部と、（Ｇ）表面がジメチルジクロロシランにて処理された煙霧質シリカ２質量部を加えて混合した後、（Ｂ）ビニルトリス（メチルエチルケトオキシム）シラン１０質量部を加え、減圧下で混合した。該混合物に（Ｄ）３−アミノプロピルトリメトキシシラン（商品名；ＫＢＭ−９０３、信越化学工業（株）製）１質量部、（Ｃ）ジオクチル錫ジバーサテート０．１質量部と（Ｅ＋Ｆ）着色剤２を５質量部加え、減圧下で完全に混合し、組成物４を得た。【００６１】
［実施例５］
（Ａ）２３℃における粘度が５０，０００ｍＰａ・ｓの末端がシラノール基で封鎖されたポリジメチルシロキサン１００質量部に、（Ｇ）表面がパラフィンにて処理された重質炭酸カルシウム（商品名；ＭＣコートＰ−２０、丸尾カルシウム（株）製）１００質量部と、（Ｇ）表面がジメチルジクロロシランにて処理された煙霧質シリカ２質量部を加えて混合した後、（Ｂ）ビニルトリス（イソプロペノキシ）シラン１０質量部を加え、減圧下で混合した。該混合物に（Ｄ）Ｎ−２−（アミノエチル）−３−アミノプロピルトリメトキシシラン（商品名；ＫＢＭ−６０３、信越化学工業（株）製）１質量部、（Ｃ）テトラメチルグアニジルプロピルトリメトキシシラン１質量部と（Ｅ＋Ｆ）着色剤１を５質量部加え、減圧下で完全に混合し、組成物５を得た。【００６２】
［実施例６］
（Ａ）２３℃における粘度が５０，０００ｍＰａ・ｓの末端がシラノール基で封鎖されたポリジメチルシロキサン１００質量部に、（Ｇ）表面がパラフィンにて処理された重質炭酸カルシウム（商品名；ＭＣコートＰ−２０、丸尾カルシウム（株）製）１００質量部と、（Ｇ）表面がジメチルジクロロシランにて処理された煙霧質シリカ２質量部を加えて混合した後、（Ｂ）ビニルトリメトキシシラン１０質量部を加え、減圧下で混合した。該混合物に（Ｄ）Ｎ−２−（アミノエチル）−３−アミノプロピルトリメトキシシラン（商品名；ＫＢＭ−６０３、信越化学工業（株）製）１質量部、（Ｃ）ジオクチル錫ジバーサテート０．１質量部と（Ｅ＋Ｆ）着色剤１を５質量部加え、減圧下で完全に混合し、組成物６を得た。【００６３】
［比較例１］
（Ａ）２３℃における粘度が５０，０００ｍＰａ・ｓの末端がシラノール基で封鎖されたポリジメチルシロキサン１００質量部に、（Ｇ）表面がパラフィンにて処理された重質炭酸カルシウム（商品名；ＭＣコートＰ−２０、丸尾カルシウム（株）製）１００質量部と、（Ｇ）表面がジメチルジクロロシランにて処理された煙霧質シリカ２質量部を加えて混合した後、（Ｂ）ビニルトリス（メチルエチルケトオキシム）シラン１０質量部を加え、減圧下で混合した。該混合物に（Ｄ）３−アミノプロピルトリメトキシシラン（商品名；ＫＢＭ−９０３、信越化学工業（株）製）１質量部、（Ｃ）ジオクチル錫ジバーサテート０．１質量部を加え、減圧下で完全に混合し、組成物７を得た。【００６４】
［比較例２］
（Ａ）２３℃における粘度が５０，０００ｍＰａ・ｓの末端がシラノール基で封鎖されたポリジメチルシロキサン１００質量部に、（Ｇ）表面がパラフィンにて処理された重質炭酸カルシウム（商品名；ＭＣコートＰ−２０、丸尾カルシウム（株）製）１００質量部と、（Ｇ）表面がジメチルジクロロシランにて処理された煙霧質シリカ２質量部を加えて混合した後、（Ｂ）ビニルトリス（メチルエチルケトオキシム）シラン１０質量部を加え、減圧下で混合した。該混合物に（Ｃ）ジオクチル錫ジバーサテート０．１質量部と（Ｅ）フェノールフタレインを０．５質量部加え、減圧下で完全に混合し、組成物８を得た。【００６５】
［比較例３］
（Ａ）２３℃における粘度が５０，０００ｍＰａ・ｓの末端がシラノール基で封鎖されたポリジメチルシロキサン１００質量部に、（Ｇ）表面がパラフィンにて処理された重質炭酸カルシウム（商品名；ＭＣコートＰ−２０、丸尾カルシウム（株）製）１００質量部と、（Ｇ）表面がジメチルジクロロシランにて処理された煙霧質シリカ２質量部を加えて混合した後、（Ｂ）ビニルトリス（メチルエチルケトオキシム）シラン１０質量部を加え、減圧下で混合した。該混合物に（Ｄ）３−アミノプロピルトリメトキシシラン（商品名；ＫＢＭ−９０３、信越化学工業（株）製）１質量部、（Ｃ）ジオクチル錫ジバーサテート０．１質量部と（Ｅ）フェノールフタレイン１５質量部を加え、減圧下で完全に混合し、組成物９を得た。【００６６】
これらの実施例、比較例の組成物は２ｍｍ厚のシート状に成形した。各組成物の色については、２ｍｍ厚のシート状の成形時（初期）、２３±２℃、５０±５％ＲＨの雰囲気下にて５時間硬化後、７日硬化後にそれぞれ目視にて評価し色の変化を確認した。また硬化物（シリコーンゴム）の評価としては、シート作製時より５時間後に色が変化し、指触により硬化しており、なおかつシート物性が良好で凝集物が少ないものを合格と判定した。ゴム物性（硬さ、伸び、引張強さ）の評価はＪＩＳ−Ｋ６２４９に準じて測定し、比較した。結果を表１に示す。【００６７】
【表１】
0006939978.tif 000007
【００６８】
表１に示されるように、実施例１〜６では、硬化に伴い組成物の色調が変化し、シート作製時から５時間でほぼ硬化が完了していることが確認された。また、（Ｅ）成分及び（Ｆ）成分の特定量を添加しても物性の劣化がみられなかった。また、（Ｅ）成分単独で添加した実施例１、２ではゴムシート表面に若干のブツが見られたが、（Ｅ）成分を（Ｆ）成分に溶解して添加した実施例３〜６ではゴムシート表面のブツは見られず、なめらかな表面となった。（Ｅ）成分もしくは（Ｄ）成分を含まない、比較例１、２では、硬化に伴う変色が見られず、（Ｅ）成分過剰の比較例３においては、（Ｅ）成分以外は同様の組成である実施例２と比較して、外観やシート物性が低下してしまった。このことから、本発明の硬化に伴い色の変わるオルガノポリシロキサンは、硬化物のゴム特性を損なうことなく、組成物の硬化の有無（硬化状態の判別）を視認により確認できることが実証された。【００６９】
なお、本発明は、上記実施形態に限定されるものではない。上記実施形態は例示であり、本発明の特許請求の範囲に記載された技術的思想と実質的に同一な構成を有し、同様な作用効果を奏するものは、いかなるものであっても本発明の技術的範囲に包含される。