(57)【要約】  本発明は、射出成型機において射出金型を用いポリマー／窒化ホウ素化合物を使用する射出成型工程を含む、構成部品の少なくとも一部分上に最大３ｍｍの壁厚を有する構成部品の製造方法であって、前記ポリマー／窒化ホウ素化合物が熱可塑加工可能なポリマー材料及び熱伝導性充填剤を含み、前記充填剤が小板形状の六方晶窒化ホウ素粒子を含み、前記射出成型工程中の射出速度が最大２００ｍｍ／秒である、方法に関する。  本発明は更に、そのような方法を用いて生成される構成部品、及びそのような構成部品を生成するためのポリマー／窒化ホウ素化合物にも関する。  本発明は更に、被冷却構成部品又はアセンブリを放熱させるためのそのような構成部品の使用に関する。
2016533282.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
構成部品の少なくとも一部分上に最大３ｍｍの壁厚を有する前記構成部品の製造方法であって、射出成型機において射出金型を用いポリマー／窒化ホウ素化合物を使用する射出成型工程を含み、前記ポリマー／窒化ホウ素化合物が熱可塑加工可能なポリマー材料及び熱伝導性充填剤を含み、前記充填剤が小板形状の六方晶窒化ホウ素粒子を含み、前記射出成型工程中の射出速度が最大２００ｍｍ／秒である、方法。
【請求項２】
前記射出成型速度が１７５ｍｍ／秒以下、好ましくは１５０ｍｍ／秒以下である、請求項１に記載の製造方法。
【請求項３】
前記射出速度が１２５ｍｍ／秒以下、好ましくは１００ｍｍ／秒以下、より好ましくは８０ｍｍ／秒以下、特に好ましくは７０ｍｍ／秒以下である、請求項２に記載の製造方法。
【請求項４】
前記ポリマー／窒化ホウ素化合物がガラス繊維を含まず、
前記射出成型機内の前記化合物溶融物の溶融温度が、熱電導性充填剤を含まないポリマー材料の溶融温度よりも少なくとも１０℃高くかつ最大６０℃高く、
前記射出成型金型の前記金型温度が、ＤＩＮ  ＥＮ  ＩＳＯ  ７５−１／−２にしたがって０．４５ＭＰａで測定したとき、前記熱伝導性充填剤を含まないポリマー材料の熱変形温度よりも少なくとも３０℃低くかつ最大１２０℃低く、
前記構成部品の平面貫通方向熱伝導率が少なくとも１Ｗ／ｍ・Ｋ（１Ｗ／ｍ・℃）かつ２．５Ｗ／ｍ・Ｋ（２．５Ｗ／ｍ・℃）未満であり、前記熱伝導率が、厚さ２ｍｍの円盤形状の射出成型試料においてＤＩＮ  ＥＮ  ＩＳＯ  ２２００７−４にしたがって測定される、
請求項１〜３のいずれか一項に記載の製造方法。
【請求項５】
前記射出成型機内の前記化合物溶融物の溶融温度が、前記熱電導性充填剤を含まないポリマー材料の溶融温度よりも少なくとも２０℃高くかつ最大５０℃高く、好ましくは少なくとも３０℃高くかつ最大４０℃高く、及び／又は射出成型金型の金型温度が、ＤＩＮ  ＥＮ  ＩＳＯ  ７５−１／−２にしたがって０．４５ＭＰａで測定したとき、前記熱伝導性充填剤を含まないポリマー材料の熱変形温度よりも少なくとも６０℃低くかつ最大１００℃低く、好ましくは少なくとも９０℃低くかつ最大１００℃低い、請求項４に記載の製造方法。
【請求項６】
前記ポリマー／窒化ホウ素化合物がガラス繊維を含まず、
前記射出成型機内の前記化合物溶融物の溶融温度が、前記熱電導性充填剤を含まないポリマー材料の溶融温度よりも少なくとも１０℃高くかつ最大６０℃高く、
前記射出成型金型の前記金型温度が、ＤＩＮ  ＥＮ  ＩＳＯ  ７５−１／−２にしたがって０．４５ＭＰａで測定したとき、前記熱伝導性充填剤を含まないポリマー材料の熱変形温度よりも少なくとも５℃低くかつ最大７０℃低く、
前記構成部品の平面貫通方向熱伝導率が少なくとも２．５Ｗ／ｍ・Ｋ（２．５Ｗ／ｍ・℃）であり、前記熱伝導率が、厚さ２ｍｍの円盤形状の射出成型試料においてＤＩＮ  ＥＮ  ＩＳＯ  ２２００７−４にしたがって測定される、
請求項１〜３のいずれか一項に記載の製造方法。
【請求項７】
前記射出成型機内の前記化合物溶融物の溶融温度が、前記熱電導性充填剤を含まないポリマー材料の溶融温度よりも少なくとも２０℃高くかつ最大５０℃高く、好ましくは少なくとも２０℃高くかつ最大４０℃高く、特に好ましくは少なくとも２０℃高くかつ最大３５℃高く、及び／又は前記射出成型金型の金型温度が、ＤＩＮ  ＥＮ  ＩＳＯ  ７５−１／−２にしたがって０．４５ＭＰａで測定したとき、前記熱伝導性充填剤を含まないポリマー材料の熱変形温度よりも少なくとも１０℃低くかつ最大５０℃低く、好ましくは少なくとも１０℃低くかつ最大４０℃低い、請求項６に記載の製造方法。
【請求項８】
前記ポリマー／窒化ホウ素化合物がガラス繊維を含み、
前記射出成型工程中の前記射出速度が少なくとも５０ｍｍ／秒、好ましくは少なくとも７０ｍｍ／秒であり、
前記射出成型機内の前記化合物溶融物の溶融温度が、前記熱電導性充填剤を含まないポリマー材料の溶融温度よりも少なくとも１０℃高くかつ最大６０℃高く、
前記射出成型金型の前記金型温度が、ＤＩＮ  ＥＮ  ＩＳＯ  ７５−１／−２にしたがって０．４５ＭＰａで測定したとき、前記熱伝導性充填剤を含まないポリマー材料の熱変形温度よりも少なくとも５℃低くかつ最大４０℃低い、
請求項１又は２に記載の製造方法。
【請求項９】
前記射出成型機内の前記化合物溶融物の溶融温度が、前記熱電導性充填剤を含まないポリマー材料の溶融温度よりも少なくとも２０℃高くかつ最大５５℃高く、好ましくは少なくとも３０℃高くかつ最大５５℃高く、及び／又は射出成型金型の金型温度が、ＤＩＮ  ＥＮ  ＩＳＯ  ７５−１／−２にしたがって０．４５ＭＰａで測定したとき、前記熱伝導性充填剤を含まないポリマー材料の熱変形温度よりも少なくとも１０℃低くかつ最大３０℃低く、好ましくは少なくとも１０℃低くかつ最大２５℃低い、請求項８に記載の製造方法。
【請求項１０】
請求項１〜９のいずれか一項に記載の方法により得られる、構成部品の少なくとも一部分上に最大３ｍｍの壁厚を有する構成部品。
【請求項１１】
構成部品の少なくとも一部分上に最大３ｍｍの壁厚を有する構成部品であって、前記構成部品が、ポリマー／窒化ホウ素化合物の熱可塑加工によって生成され、前記ポリマー／窒化ホウ素化合物が、熱可塑加工可能なポリマー材料及び熱伝導充填剤を含み、前記充填剤が、小板形状の六方晶窒化ホウ素粒子を含む、構成部品。
【請求項１２】
互いに凝集することで鱗片状の窒化ホウ素凝集体を形成する前記小板形状の六方晶窒化ホウ素粒子を含む、請求項１１に記載の構成部品。
【請求項１３】
前記鱗片状の窒化ホウ素凝集体の組織指数が、２．０超、好ましくは２．５以上、より好ましくは３．０以上、特に好ましくは３．５以上であり、前記鱗片状の窒化ホウ素凝集体の厚さが、５００μｍ以下、好ましくは２００μｍ以下、より好ましくは１００μｍ以下、更により好ましくは７０μｍ以下、なおより好ましくは５０μｍ以下、特に好ましくは３５μｍ以下であり、及び／又は前記鱗片状の窒化ホウ素凝集体のアスペクト比が、１超、好ましくは２以上、より好ましくは３以上、特に好ましくは５以上である、
請求項１２に記載の構成部品。
【請求項１４】
前記鱗片状の窒化ホウ素凝集体が、無機結合相を含む、請求項１２又は１３に記載の構成部品。
【請求項１５】
前記鱗片状の窒化ホウ素凝集体が、いずれの場合も前記鱗片状の窒化ホウ素凝集体の総量に基づき、少なくとも１％、好ましくは少なくとも５％、より好ましくは少なくとも１０％、更により好ましくは少なくとも２０％、特に好ましくは少なくとも３０％の結合相割合を有する、請求項１４に記載の構成部品。
【請求項１６】
前記結合相が、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）、酸窒化アルミニウム、窒化チタン（ＴｉＮ）、窒化ケイ素（Ｓｉ３Ｎ４）、及び／又は窒化ホウ素（ＢＮ）、好ましくは窒化アルミニウム、酸窒化アルミニウム、窒化チタン、及び／又は窒化ケイ素、より好ましくは窒化アルミニウム及び／又は酸窒化アルミニウム、特に好ましくは窒化アルミニウムを含む、請求項１４又は１５に記載の構成部品。
【請求項１７】
前記構成部品の平面貫通方向熱伝導率が、少なくとも１Ｗ／ｍ・Ｋ（１Ｗ／ｍ・℃）、好ましくは少なくとも１．２Ｗ／ｍ・Ｋ（１．２Ｗ／ｍ・℃）、より好ましくは少なくとも１．５Ｗ／ｍ・Ｋ（１．５Ｗ／ｍ・℃）、及び特に好ましくは少なくとも１．８Ｗ／ｍ・Ｋ（１．８Ｗ／ｍ・℃）であり、前記熱伝導率が、ＤＩＮ  ＥＮ  ＩＳＯ  ２２００７−４にしたがって、２ｍｍの厚みを有する円盤形状の射出成形試料上で測定される、請求項１１〜１６のいずれか一項に記載の構成部品。
【請求項１８】
前記構成部品の面内方向熱伝導率が、少なくとも１．５Ｗ／ｍ・Ｋ（１．５Ｗ／ｍ・℃）、好ましくは少なくとも１．８Ｗ／ｍ・Ｋ（１．８Ｗ／ｍ・℃）、より好ましくは少なくとも２．２Ｗ／ｍ・Ｋ（２．２Ｗ／ｍ・℃）、及び特に好ましくは少なくとも２．７Ｗ／ｍ・Ｋ（２．７Ｗ／ｍ・℃）であり、前記熱伝導率が、ＤＩＮ  ＥＮ  ＩＳＯ  ２２００７−４にしたがって、２ｍｍの厚みを有する円盤形状の射出成形試料上で測定される、請求項１１〜１７のいずれか一項に記載の構成部品。
【請求項１９】
前記窒化ホウ素の割合が、前記窒化ホウ素化合物の総体積に基づいて、少なくとも５体積％、好ましくは少なくとも１０体積％、より好ましくは少なくとも２０体積％、特に好ましくは少なくとも３０体積％である、請求項１１〜１８のいずれか一項に記載の構成部品。
【請求項２０】
窒化ホウ素とは異なり、熱伝導率を上昇させる少なくとも一つの充填剤を含む、請求項１１〜１９のいずれか一項に記載の構成部品。
【請求項２１】
前記窒化ホウ素とは異なる充填剤が、好ましくはアルミニウム、ケイ素、チタン、銅、鉄、及びブロンズ粉末、並びにそれらの混合物からなる群から選択される金属粉末であるか、前記窒化ホウ素とは異なる充填剤が、黒鉛、膨張黒鉛、グラフェン若しくはカーボンブラックの形態の炭素であり、特に好ましくは膨張黒鉛であるか、又は、前記窒化ホウ素とは異なる充填剤が、酸化物、窒化物、若しくは炭化物であり、好ましくは、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、窒化アルミニウム、二酸化ケイ素、炭化ケイ素、窒化ケイ素及びこれらの混合物を含む群から選択され、特に好ましくは、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム及び／若しくは窒化アルミニウムを含む群から選択されるか、又は、前記窒化ホウ素とは異なる充填剤が、鉱物充填剤であり、好ましくは、アルミノケイ酸塩、ケイ酸アルミニウム、ケイ酸マグネシウム（２ＭＧＯ・ＳｉＯ２）、アルミン酸マグネシウム（ＭｇＯ・Ａｌ２Ｏ３）、ブルーサイト（水酸化マグネシウム、Ｍｇ（ＯＨ）２）、石英、クリストバライト、及びそれらの混合物からなる群から選択される、
請求項２０に記載の構成部品。
【請求項２２】
前記窒化ホウ素と、前記窒化ホウ素とは異なる前記熱伝導性充填剤と、の総割合が、いずれの場合も前記ポリマー／窒化ホウ素化合物の総体積に基づいて、少なくとも２０体積％、好ましくは少なくとも３０体積％である、請求項２０又は２１に記載の構成部品。
【請求項２３】
ガラス繊維を含み、前記ガラス繊維の割合が好ましくは５〜４０体積％である、請求項１１〜２２のいずれか一項に記載の構成部品。
【請求項２４】
前記構成部品の少なくとも一部分上の、前記構成成分の壁厚が、最大２ｍｍである、請求項１１〜２３のいずれか一項に記載の構成部品。
【請求項２５】
請求項１０〜２４のいずれか一項に記載の構成部品を生成するためのポリマー／窒化ホウ素化合物であって、前記ポリマー／窒化ホウ素化合物が、熱可塑加工可能なポリマー材料及び熱伝導性充填剤を含み、前記充填剤が、小板形状の六方晶窒化ホウ素粒子を含む、ポリマー／窒化ホウ素化合物。
【請求項２６】
被冷却構成部品又はアセンブリを、好ましくは電子構成部品又はアセンブリを放熱させるための、請求項１０〜２４のいずれか一項に記載の構成部品の使用。
【発明の詳細な説明】
【背景技術】
【０００１】
本発明は、高い平面貫通方向熱伝導率（through-plane thermal conductivity）を有する小板形状の六方晶窒化ホウ素粒子を使用したポリマー化合物の熱可塑加工によって生成される構成部品、そのような構成部品を生成するためのポリマー／窒化ホウ素化合物、そのような構成部品を生成するための方法及び放熱のためのそのような構成部品の使用に関する。
【０００２】
熱可塑加工可能なプラスチックは、多種多様な用途に使用される。その目的のために、ベースポリマーの特性は、しばしば、追加成分との配合によって変更され、それにより各用途にカスタマイズされる。
【０００３】
例えば、有機、鉱物、セラミック、ガラス、及び金属の充填剤を、ポリマーマトリックスと配合するための追加成分として使用することができる。充填剤は、例えば、塊状、球状、小板形状、繊維状の粒子、又は、不規則形態を有する粒子として存在してよい。追加成分は、例えば、力学的若しくは電気的性質、熱膨張係数又は密度を変更するか、或いは熱伝導率を上昇させるために使用することができる。
【０００４】
配合中、ポリマー及び追加成分からなる混合された材料が形成され、これは典型的には、顆粒の形態で蓄積し、成形プロセスにおいて更に加工される。構成部品を形成するための成形工程は、好ましくは、射出成形によって実施される。
【０００５】
熱伝導性ポリマーベースの混合材料を生成するために、熱伝導性充填剤は、多く場合は熱伝導性が不十分な熱可塑性マトリックス中にのみ導入されることが多い。六方晶窒化ホウ素は、小板形状の粒子形態を有する熱伝導性の高い充填剤であり、熱伝導性ポリマー／窒化ホウ素混合材料（ポリマー／窒化ホウ素化合物）を生成するために使用され得る。
【０００６】
熱可塑加工可能なポリマーを充填剤と配合するとき、通常は押出成形機を使用する。例えば、スクリューが材料を移動させることに加えて更なる機能を担う、二軸押出機を用いる。それぞれの用途に応じて、様々な実施形態では、押出成形機の異なるゾーンにおいて、移送要素、混合要素、例えば、捏和ブロックなどの剪断要素、及び、逆流要素を使用してよい。混合要素及び剪断要素は、ポリマー溶融物及び充填剤の良好な混合及び均質化を確実にする。
【０００７】
充填剤は、メインホッパーから、ただしサイドフィーダーからも、ポリマーと共に供給できる。充填剤が剪断の影響を受けやすい場合、サイドフィーダーから充填剤を追加することが特に重要である。ポリマー顆粒を、メインフィーダーから押出成形機のフィードゾーン内に投入し、続いて、高圧強剪断下で融解する。剪断の影響を受けやすい充填剤を、サイドフィーダーから予め融解したポリマーに加える。例えば、力学的補強用充填剤として使用され得るガラス繊維は、配合プロセスの後期段階において最低限の剪断下でサイドフィーダーに加える。
【０００８】
剪断の影響をより受けにくい充填剤は、追加のサイドフィーダーからの供給中又はポリマーと共にメインフィーダからの供給中の初期の段階で既に、追加のサイドフィーダーを介して加えることができる。剪断の影響をより受けにくい充填剤、又は、完全に均質化する必要がある充填剤、例えば顔料などは、それらが添加された時点から押出成形機中により長く留まり、押出成形機中で下流にある均質化及び剪断エリアを全て通過する。
【０００９】
例えば、スクリュー速度及び温度などの選択した配合パラメータに応じて、剪断の影響を受けやすい充填剤は、分解又は部分分解を受ける場合がある。ガラス繊維の場合、分解とは、ガラス繊維の粉砕、及びそれと関連した、ガラス繊維化合物からなる射出成型部品の力学的性質の低下を表す。
【００１０】
押出成形機の末端で、化合物は、ストランドの形態のポリマー溶融物としてノズルを通って押出成形機を離れる。ストランドが冷却及び固化した後、造粒機は、成形プロセスにおいて更に加工することを目的とした化合物顆粒を生成する。
【００１１】
未充填ポリマー顆粒、及び更には、ポリマーと充填剤からなる化合物顆粒の成形プロセスの１つは、射出成形である。ポリマー顆粒又は化合物顆粒は、射出成形機において再溶融され、高圧下で金型に充填される。ここで、ポリマー溶融物又は化合溶融物は固化し、射出成形された構成部品を取り出すことができる。
【００１２】
射出成形では、成形に関してデザインの自由度が高く、多くの機能を担い得る複雑な構成部品を射出成形することができる。充填剤を使用して、ポリマーは、果たすべき各用途及び機能に適合される。
【００１３】
化合物中にガラス繊維を用いると、力学的に高い応力に耐え得るプラスチック構成部品を生成できるようになる。射出成型された完成部品の引張強度は、ポリマー溶融物が成形されるときに金型に充填される方向において最も高い。ガラス繊維は、射出成型プロセス中に強く配向される。この配向のために、射出成形された構成部品における材料特性、例えば力学的性質は異方性である。
【００１４】
熱伝導性ポリマー／窒化ホウ素化合物の生成及びそれらの構成部品への加工において、多くの影響因子が、熱伝導率結果に顕著に影響することが示されている。これら影響因子としては、配合工程、成形工程、試料の形状、試料の延伸、及び使用される測定方法が挙げられる。
【００１５】
配合中、例えば、往復式混練機（Ｂｕｓｓ混練機）、一軸押出機、及び二軸押出機が使用され得る。機器の設計及び／又はプロセスパラメータによって、激しい配合か又は穏やかな配合に調整することができる。比較的激しい配合に調節するために、例えば捏和ブロックのような分散要素と剪断要素の両方を使用することも可能であり、より穏やかな配合に調整するためには、例えば捏和ブロックを一度に投与してもよい。スクリュー速度を大きくすると、化合物及び化合物中の充填剤を比較的強く剪断することにつながり、一方スクリュー速度を小さくすると、化合物及び化合物中の充填剤を比較的弱く剪断することにつながる。
【００１６】
ポリマーを窒化ホウ素粉末、例えば、噴霧乾燥された窒化ホウ素粉末と配合して、ポリマー／窒化ホウ素化合物を形成する場合、３０体積％の窒化ホウ素をポリアミド（ＰＡ  ６）に添加すると、強力な混合及び剪断並びに充填剤の良好な分散を伴う激しい配合が、化合物の比較的良好な力学的性質をもたらすが、一方で熱伝導率は比較的低いことが示されている。反対に、低い剪断及び不十分な分散を伴う穏やかな配合は、比較的良好な熱伝導率及び不十分な力学的性質を有する化合物をもたらす。
【００１７】
その後の成形もまた、熱伝導率結果に影響する。激しい配合を用いて生成されるポリマー／窒化ホウ素化合物試料が、高温圧縮によって生成される場合、平面貫通方向熱伝導率は、射出成形によって同じポリマー／窒化ホウ素化合物から生成される引張試験片よりも４０％高い。高温圧縮された試料の平面貫通方向熱伝導率の値は、２ｍｍの薄い射出成形プレート上で測定されるよりも最大１００％高い。２ｍｍの厚みを有する薄いプレートが、穏やかな配合によって生成されたポリマー／窒化ホウ素化合物を用いて射出成形によって生成される場合、平面貫通方向熱伝導率は、激しい配合によって生成された化合物から射出成形された２ｍｍのプレートよりも最大１５％高い。
【００１８】
更に、試料形態も熱伝導率結果に影響する。４ｍｍの厚みを有する射出成形された引張試験片上で測定される平面貫通方向熱伝導率は、射出成形された２ｍｍ厚のプレート上で測定された平面貫通方向熱伝導率よりも最大５０％高い。
【００１９】
射出成形では、試料の延伸タイプも熱伝導率の結果に影響する。例えば、激しい配合及び２ｍｍの薄いプレートの射出成形において、熱伝導率は、ゲート付近、試料の中央部、及びゲートから離れた部分において大きく異なり得ることが示されている。例えば、充填剤を多く含む化合物の熱伝導率は、試料の延伸位置によって２０％程度ずれる場合がある。激しい配合及び引張試験片の射出成形において、第１試料肩部の直後にゲート近くで採取された試料の熱伝導率は、第２試料肩部の前にゲートから離れた位置で採取された試料から１０％程度ずれることがある。
【００２０】
最後に、測定方法もまた、平面貫通方向熱伝導率結果に影響する。平面貫通方向熱伝導率が、４ｍｍ厚の射出成形プレート上でホットディスク法を使用して測定される場合、等方性充填剤における測定結果は、２ｍｍの薄い射出成形プレート上でレーザーフラッシュ法を使用する測定値よりも約１５〜２０％高く、更に、ホットディスク法を使用する小板形状の充填剤では、最大５０％高い熱伝導率が測定される。
【００２１】
これらの理由のため、熱伝導率測定の結果は、化合物の生成、化合物顆粒の成形、試料の延伸、及び熱伝導率測定が、同一の条件下で行われる場合のみ、直接比較することができる。
【００２２】
一次粒子として存在し、一次粒子の凝集体としては存在しない六方晶窒化ホウ素粉末粒子は、異方性熱伝導率を有する。十分に結晶化した窒化ホウ素粉末は、小板形状の粒子形態を有する。窒化ホウ素小板は、典型的には、小板の厚みに対する小板直径の比率であるアスペクト比が１０を超える。小板を通過する方向の熱伝導率は、小板の面内方向の熱伝導率と比較して低い。
【００２３】
化合物が、熱可塑性ポリマー及び小板形状の一次窒化ホウ素粒子の形態の窒化ホウ素粉末から生成される場合、一次窒化ホウ素粒子は、主に微分散形態で存在する。そのような化合物が射出成形される場合、特に薄肉構成部品中の小板形状の一次窒化ホウ素粒子の大部分自体は、射出成形金型の表面に対して平行な平面及び構成部品の表面に対して平行な平面に整列する。小板形状の一次窒化ホウ素粒子の整列は、射出成形された構成部品における、金型の壁に近い領域とそこから大きく離れた領域までの間の剪断速度により生じる。射出成形された構成部品における小板形状の一次窒化ホウ素粒子の整列は、特性、具体的には熱伝導率の異方性をもたらす。充填剤の充填量が≧３０体積％において、壁厚さが３以下又は２ｍｍ以下の薄肉構成部品におけるポリマー化合物の流れ方向の熱伝導率（面内方向（in-plane））は、一般に４倍以上高く、構成部品の壁を通過する方向（平面貫通方向）の熱伝導率は、最大７倍以上高い。熱可塑性の射出成形された構成部品の熱伝導率における異方性は、多くの用途において不利である。例えば、筐体壁を通る放熱は、低い平面貫通方向熱伝導率のとき、同じように低い。筐体壁内では急速な熱の分散が可能であるが、筐体壁を通過する放熱はないため、射出成形筺体を使用する用途において、この特性は不利である。特に熱が二次元面積の至る所で消散されるべきであるこれらの用途に対しては、平面貫通方向熱伝導率は可能な限り高いことが望ましい。
【００２４】
前記化合物中の窒化ホウ素粉末の充填剤投与量が５０体積％未満の場合、２ｍｍ以下の壁厚を有する射出成形された薄肉構成部品の平面貫通方向熱伝導率の値は、通常１Ｗ／ｍ・Ｋ（１°Ｗ／ｍ・℃）以下である。
【００２５】
窒化ホウ素もまた、小板形状の一次粒子の凝集体の形態で、熱熱伝導性充填剤としてポリマー中で使用することができる。例えば、噴霧乾燥、均衡圧縮、又は圧縮及びその後の焼結によって、窒化ホウ素凝集体を生成するための異なる方法が、米国特許出願公開第２００６／０  １２７  ４２２  Ａ１号、国際公開特許第０３／０１３  ８４５  Ａ１号、米国特許第６，０４８，５１１号、欧州特許第０  ９３９  ０６６  Ａ１号、米国特許出願公開第２００２／０  ００６  ３７３  Ａ１号、米国特許出願公開第２００４／０  ２０８  ８１２  Ａ１号、国際公開特許第２００５／０２１  ４２８  Ａ１号、米国特許第５，８５４，１５５号、及び米国特許第６，０９６，６７１号に記載されている。
【００２６】
ドイツ特許出願公開第１０  ２０１０  ０５０  ９００  Ａ１号は、窒化ホウ素小板が凝集体中で優先的配向を有している、表面の粗い窒化ホウ素凝集体を生成するための方法を記載している。
【００２７】
熱可塑性ポリマー化合物は、例えば射出成型機における射出成型により生成される。この方法では、化合物顆粒は射出成型機に充填され、溶融されて、高圧下で射出成型金型に充填される。例えば充填剤を含まない低粘性ポリアミド６（例えば、Ｓｃｈｕｌａｍｉｄ  ６  ＮＶ１２、Ａ．Ｓｃｈｕｌｍａｎ（Ｋｅｒｐｅｎ，  Ｇｅｒｍａｎｙ）製）における典型的な射出成型パラメータは、化合物溶融物の溶融温度２５０〜２７０℃、射出成型金型の金型温度６０〜９０℃、及び射出速度２５０ｍｍ／秒である。
【００２８】
熱可塑性ポリマーの熱伝導率は、典型的に０．３Ｗ／ｍ・Ｋ（０．３Ｗ／ｍ・℃）未満と非常に低い。ガラス繊維など、熱伝導率の不十分な充填剤の添加に伴い、熱可塑性化合物の熱伝導率もほぼ同様に低いか又は僅かに高い。低熱伝導率のポリマー溶融物の固化は金型の充填中にゆっくりと開始して充填完了後も継続するため、サイクル時間を短縮しかつ経済的な生成を確実にするように射出成型時に低い金型温度を用いる。低い金型温度は、典型的に、構成要素中での欠陥を防いで長い流路を達成するように、高い射出速度と組み合わせて用いられる。射出成型中の低い金型温度により、金型の壁近くの領域では、金型の充填中に熱伝導率の低いガラス繊維を含有する化合物中において繊維が流れ方向に強く配向するほど、結果として引張強度が高くなる。
【００２９】
低い熱伝導率を有する化合物の射出成型パラメータを最適化するために、典型的には、サイクル時間を長引かせないパラメータを選択することが好ましい。例えば、金型の充填中に問題があるか又は射出成型された部品の品質に問題がある場合、射出速度、射出圧及び化合物溶融物の溶融温度を高めて、射出成型金型の金型温度は低く保つことが好ましい。このように、高品質の射出成型部品を短いサイクル時間で生成することが可能である。
【００３０】
窒化ホウ素凝集体を含有する中程度の熱伝導率及び高い熱伝導率のポリマー／窒化ホウ素化合物がこれら標準的な射出成型パラメータ（高い射出速度、高い溶融温度、低い金型温度）を用いて生成される場合、比較的低い熱伝導率、具体的には低い平面貫通方向熱伝導率を有する構成部品が得られる。ガラス繊維を含有する中程度の熱伝導率及び高い熱伝導率のポリマー／窒化ホウ素化合物では、標準的な射出成型パラメータを用いて比較的低い強度が得られる。この場合、１〜２．５Ｗ／ｍ・Ｋ（２．５Ｗ／ｍ・℃）未満の平面貫通方向熱伝導率は中程度の熱伝導率であると考えられ、２．５Ｗ／ｍ・Ｋ（２．５Ｗ／ｍ・℃）以上の平面貫通方向熱伝導率は高い熱伝導率と考えられる。
【００３１】
窒化ホウ素凝集体を有するポリマー／窒化ホウ素化合物では、２００ｍｍ／秒を超える高い射出成型速度は窒化ホウ素凝集体の強い剪断を引き起こし、ひいては化合物マトリックス中において窒化ホウ素凝集体の凝集体断片への分解或いは一次窒化ホウ素粒子への分解を引き起こす。このことが射出成型される構成部品のあらゆる空間方向における熱伝導率を低下させる。高充填で中程度の熱伝導率及び高い熱伝導率の化合物では、ガラス繊維も同様に高い射出速度で強く剪断されて損傷する。更に、低い射出成型金型温度を使用することも特に不利であり、その上、剪断の影響を受けやすい充填剤の分解をも引き起こす。射出成型機は１５０℃を超える金型温度に到達できない場合が多い。更に、実際に到達した金型温度は設定された目標温度よりもかなり低いことがある。そのため、金型温度を試験するために、金型に充填されるときにポリマー又はポリマー化合物と接触している金型表面で測定する必要がある。
【００３２】
中程度の熱伝導率、特に高い熱伝導率の化合物の射出成型では、標準的な射出成型パラメータの使用により、明確に展開された流線が構成部品表面上に生じる。これは、具体的にはファウンテンフローによるものであって、ポリマー溶融物が成形部品のコア領域から表面に向かって繰り返し再溶融すること表す。典型的な金型温度を使用する中程度の熱伝導率、特に高い熱伝導率の化合物の射出成型では、ポリマー化合物は急激に固化し、したがって流線形成の発生頻度が高い。場合により、既に固化した表面断片が折り重なって構成部品の方へ突出していることに気付くこともあり得る。
【００３３】
２つの既に固化した表面断片が接触した場合、高い射出圧力及び高い保持圧力であってもそれ以上結合しない可能性がある。これにより、力学的性質が不十分でかつ表面品質も不十分な射出成形された部品が生じる。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００３４】
したがって、本発明によって対処される目的は、先行技術の不利益を克服しながら、薄肉構成部品において、高水準のプロセス信頼性で、高い平面貫通方向熱伝導率の値及び高い面内方向熱伝導率の値を得ることができる熱可塑加工可能なポリマー／窒化ホウ素化合物を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００３５】
上述の目的は、請求項１に記載の方法、請求項１０及び１１に記載の構成部品、請求項２５に記載のポリマー／窒化ホウ素化合物、及び請求項２６に記載の構成部品の使用によって達成される。前記方法及び構成部品の好ましい又は特に機能的な実施形態は、従属請求項２〜９及び１２〜２４に明記されている。
【００３６】
このため、本発明の主題は、射出成型機において射出金型を用いポリマー／窒化ホウ素化合物を使用する射出成型工程を含む、構成部品の少なくとも一部分上に最大３ｍｍの壁厚を有する構成部品を生成する方法であって、ポリマー／窒化ホウ素化合物が熱可塑加工可能なポリマー材料及び熱伝導性充填剤を含み、充填剤が小板形状の六方晶窒化ホウ素粒子を含み、射出成型中の射出速度が最大２００ｍｍ／秒である、方法である。
【００３７】
本発明の更なる主題は、前記方法により生成可能な、構成部品の少なくとも一部分上に最大３ｍｍの壁厚を有する構成部品である。
【００３８】
本発明の更なる主題は、構成部品の少なくとも一部分上に最大３ｍｍの壁厚を有する構成部品であって、前記構成部品が、ポリマー／窒化ホウ素化合物の熱可塑加工によって生成され、前記構成部品が、熱可塑加工可能なポリマー材料及び熱伝導性充填剤を含み、前記充填剤が、小板形状の六方晶窒化ホウ素粒子を含む、構成部品である。
【００３９】
本発明の更なる主題は、そのような構成部品を生成するためのポリマー／窒化ホウ素化合物であり、このポリマー／窒化ホウ素化合物は、熱可塑加工可能なポリマー材料及び熱伝導性充填剤を含み、この充填剤は、小板形状の六方晶窒化ホウ素粒子を含む、ポリマー／窒化ホウ素化合物である。
【００４０】
本発明の更なる主題は、被冷却構成部品又はアセンブリを、好ましくは電子構成部品又はアセンブリを放熱するためのそのような構成部品の使用である。
【００４１】
本発明によるポリマー／窒化ホウ素化合物は、ポリマー／窒化ホウ素化合物から作製される射出成形された薄壁構成部品の低い平面貫通方向熱伝導率の不利益を克服することができる。
【００４２】
平面貫通方向熱伝導率とは、平面貫通方向で、つまり、プレート平面に対して垂直に測定される熱伝導率である。面内方向熱伝導率とは、面内方向に、すなわち、プレート面に沿って測定される熱伝導率である。
【００４３】
驚くべきことに、射出成形された薄肉構成部品の平面貫通方向熱伝導率は、本発明によるポリマー／窒化ホウ素化合物を用いて著しく上昇させることができ、同時に良好な面内方向熱伝導率も維持されることが示されている。
【００４４】
熱伝導性充填剤の充填剤投与量が高すぎないポリマー／窒化ホウ素化合物が、本発明による構成部品の生成のために使用されてもよいことは更に驚くべきことである。そのため、充填剤を含むポリマー材料の特性を更に調整するためには、大部分の標準的な熱可塑性ポリマーにおいては５０体積％以下、そしてＴＰＥポリマー（熱可塑性エラストマー）においては７０体積％以下の総充填剤投与量が見込まれるように、更なる添加剤及び充填剤、例えばガラス繊維を添加して力学的安定性を高めることも可能である。
【００４５】
本発明の方法を用いると、ポリマー／窒化ホウ素化合物からなる射出成形された薄肉構成部品において、標準的な射出成型パラメータを使用して生成された構成部品よりもかなり高い平面貫通方向熱伝導率を得ることができ、流線の展開が大幅に軽減されて、ほぼ欠陥のない表面が形成される。
【００４６】
更に驚くことに、ガラス繊維を含有する熱導電性化合物を使用するときに力学的性質の向上につながる射出成型パラメータが見つかった。本発明の方法は、ガラス繊維の剪断を軽減して、有利には流れ方向におけるガラス繊維の配向を可能にする。本発明による製造方法を使用すると、標準的な射出成形パラメータを使用して生成された試料に比べて、射出成形された試料の引張強度が最大１５％以上向上した。
【００４７】
熱可塑的な射出成型では、金型に充填されたときに、射出成形された部品内に層が形成される。典型的に、金型を充填している間は既に固化したエッジ層が存在しているため、溶融物はフローフロント全体を超えて金型に充填されない。むしろ、溶融物は固化したエッジゾーンとフローフロントの間を流動する。更に、剪断速度は、壁に近接した領域から壁から離れた領域までの間に存在しており、剪断速度は壁に近接した未固化の領域において最も高い。ここでは、溶融物はコア領域よりもゆっくりと金型へ向かって流動する。壁に最も近接した領域の剪断速度により、例えば繊維又は小板などの異方性充填剤は、金型に充填している間、壁表面と平行に配向される。壁に近接した剪断速度の範囲内では、ガラス繊維自体は流れ方向に平行に配向する。小板形状の窒化ホウ素粒子自体は、壁の表面に平行な面方向に配向する。壁に近接した領域の近傍にはコア領域が存在し、これは壁に近接した領域間の中央に位置する。コア領域では、繊維及び小板自体は、主な流れ方向を横断して配向する。
【００４８】
各層の特徴的な展開及び各層の配向程度は、熱伝導性及び強度に関する構成部品の特性の異方性に影響を与える。例えば、同一の小板形状の窒化ホウ素粒子を含有するポリマー／窒化ホウ素化合物における極めて顕著なコア領域は、高い平面貫通方向熱伝導率及び比較的低い面内方向熱伝導率を生じさせる。それに加えて、ガラス繊維を含有するポリマー／窒化ホウ素化合物の強度は、それほど顕著ではないコア領域よりも幾分低い。これに対して、繊維の長手配向が主な流れ方向に平行であるか又は、小板形状の熱電導性粒子の場合、壁表面に平行な面方向である、極めて顕著なエッジ領域は、主な流れ方向において比較的高い引張強度と、比較的高い面内方向熱伝導率と、を生じさせる。両方の効果、すなわち高い面内方向熱伝導率及び高い引張強度は、小板形状の熱伝導性粒子をガラス繊維と組み合わせて有する化合物内で同時に生じる場合がある。
【００４９】
小板形状の窒化ホウ素粒子を有するポリマー／窒化ホウ素化合物からなる本発明の構成部品の場合、驚くことに、中間層の厚さが増加せず、むしろ射出速度の上昇につれて低下することが分かっている。これに対して、低い射出速度は、厚い中間層の発展をもたらす。そのため、低い射出速度を使用すると、本発明の構成部品内に厚い中間層が生成され、その結果、平面貫通方向熱伝導率が幾分増加する可能性がある。
【００５０】
驚くことに、ポリマー／窒化ホウ素化合物からなる本発明の構成部品では、中間層の厚さは射出成型金型の金型温度を上げると増加しないことが分かったが、当業者は、むしろ中間層の厚さが低下すると期待していた。意外にも、中間層の厚さは金型温度を下げると増加する。こうして、比較的低い金型温度で平面貫通方向熱伝導率の大幅な増加が検出された。
【００５１】
驚くことに、ガラス繊維を含有するポリマー／窒化ホウ素化合物において約１２０ｍｍ／秒の中程度の射出速度及び高い金型温度を使用すると、高強度が得られることも分かっている。高い金型温度では中間層が更に顕著となり、そのため引張強度が低下すると予想されていたことから、このことは予期せぬことである。
【図面の簡単な説明】
【００５２】
【図１】寸法が８０×８０×２ｍｍ３であり、ゲート、並びに面内方向及び平面貫通方向を有する薄い射出成形プレートを示し、これによって熱伝導率値（面内方向熱伝導率及び平面貫通方向熱伝導率）が計算される。
【図２ａ】平面貫通方向及び面内方向の熱伝導率を測定するために使用した試料を示す。図２ａは、図１の射出成形プレートの中央部から調製され、平面貫通方向熱伝導率の測定に使用された、１０×１０×２ｍｍ３の寸法を有する試料を示す。図２ｂは、面内方向熱伝導率測定用試料の作成を示す。初めに、１０×１０×２ｍｍ３の寸法を有する試料からなるプレート積層体を、瞬間接着剤を用いて接着することによって作製し、このとき、８０×８０×２ｍｍ３の寸法を有する射出成形プレートからなる当該試料が作成された。プレート積層体から、射出成形プレートの平面貫通方向に平行に、かつ、流れ方向に垂直に、試料を調製する。この試料において、面内方向熱伝導率を決定する。
【図２ｂ】平面貫通方向及び面内方向の熱伝導率を測定するために使用した試料を示す。図２ａは、図１の射出成形プレートの中央部から調製され、平面貫通方向熱伝導率の測定に使用された、１０×１０×２ｍｍ３の寸法を有する試料を示す。図２ｂは、面内方向熱伝導率測定用試料の作成を示す。初めに、１０×１０×２ｍｍ３の寸法を有する試料からなるプレート積層体を、瞬間接着剤を用いて接着することによって作製し、このとき、８０×８０×２ｍｍ３の寸法を有する射出成形プレートからなる当該試料が作成された。プレート積層体から、射出成形プレートの平面貫通方向に平行に、かつ、流れ方向に垂直に、試料を調製する。この試料において、面内方向熱伝導率を決定する。
【図３ａ】実施例及び参考例で得た本発明による構成部品及びポリマー／窒化ホウ素化合物で使用された窒化ホウ素凝集体のＳＥＭ像を示す。図３ａは、５００μｍ未満のふるい分級物中の窒化ホウ素凝集体の概観画像を示す。図３ｂは、厚さ３０μｍの凝集体の破断面を示す。
【図３ｂ】実施例及び参考例で得た本発明による構成部品及びポリマー／窒化ホウ素化合物で使用された窒化ホウ素凝集体のＳＥＭ像を示す。図３ａは、５００μｍ未満のふるい分級物中の窒化ホウ素凝集体の概観画像を示す。図３ｂは、厚さ３０μｍの凝集体の破断面を示す。
【図４】例えばガラス繊維などの繊維状繊維を含有するポリマー／窒化ホウ素化合物からなる射出成型された薄いプレートの３層モデルを示す。壁に近接した２つの層（ａ）では、繊維が主な流れ方向に平行に整列している。壁に近接した前記層が極めて顕著な場合、流れ方向に高い引張強度が得られる可能性がある。中間層（ｂ）では、繊維が主な流れ方向を横断して配向している。中間層は、主な流れ方向の試料の強度にほとんど寄与しない。
【図５】例えば表面の粗い鱗片状の窒化ホウ素凝集体などの小板形状の熱伝導性の高い充填剤を含有する化合物からなる射出成型された薄いプレートの３層モデルを示す。壁に近接した２つの層（ａ）では、小板が主な流れ方向に平行に、かつ構成部品表面に平行な平面方向に整列している。前記層が極めて顕著である場合、高い面内方向熱伝導率が得られる可能性がある。中間層（ｂ）では、小板が主な流れ方向に垂直に配向している。中間層が極めて顕著な場合、高い平面貫通方向熱伝導率が得られる可能性がある。
【図６ａ】実施例８の２ｍｍの薄い射出成型されたプレートの研磨断面の光学顕微鏡画像を示す。射出成型金型を充填している間のポリマー化合物の主な流れ方向は、左から右へ向かって進む。試料のコア領域における鱗片状の窒化ホウ素凝集体の大部分は、プレート表面と実質上垂直にかつ主な流れ方向と垂直に配向している。この配列の鱗片状の窒化ホウ素凝集体を有するコア領域は非常に広範で、一部は構成部品の表面にまで及んでいる。コア領域は構成部品の体積の７０％超を占める。試料全体では、鱗片状の窒化ホウ素凝集体の７０％超は構成部品の表面に向かって少なくとも４５°の角度で配向している。５０体積％の鱗片状の窒化ホウ素凝集体を含有するＰＡ６試料の平面貫通方向熱伝導率は４．１Ｗ／ｍ・Ｋ（４．１Ｗ／ｍ・℃）である。
【図６ｂ】図６ａの鱗片状の窒化ホウ素凝集体の配向の略図である。
【図７ａ】実施例１１の２ｍｍの薄い射出成型されたプレートの研磨断面の光学顕微鏡画像を示す。射出成型金型を充填している間のポリマー化合物の主な流れ方向は、左から右へ向かって進む。試料のコア領域における鱗片状の窒化ホウ素凝集体の大部分は、プレート表面と実質上垂直にかつ主な流れ方向と垂直に配向している。コア領域は構成部品の体積の約５０％を占める。試料全体では、鱗片状の窒化ホウ素凝集体の５０％超は構成部品の表面に向かって少なくとも４５°の角度で配向している。５０体積％鱗片状の窒化ホウ素凝集体を含有するＰＡ６試料の平面貫通方向熱伝導率は３．３Ｗ／ｍ・Ｋ（３．３Ｗ／ｍ・℃）である。
【図７ｂ】図７ａの鱗片状の窒化ホウ素凝集体の配向の略図である。
【図８ａ】実施例１２の２ｍｍの薄い射出成型されたプレートの研磨断面の光学顕微鏡画像を示す。射出成型金型を充填している間のポリマー化合物の主な流れ方向は、左から右へ向かって進む。試料のコア領域における鱗片状の窒化ホウ素凝集体の一部は、プレート表面と垂直にかつ主な流れ方向と垂直に配向している。コア領域は比較的狭く、構成部品の体積の約１０〜最大２５％に相当する。試料全体では、鱗片状の窒化ホウ素凝集体の７０％超は構成部品の表面に向かって最大４５°の角度で配向している。５０体積％の鱗片状の窒化ホウ素凝集体を含有するＰＡ６試料の平面貫通方向熱伝導率は３．０Ｗ／ｍ・Ｋ（３．０Ｗ／ｍ・℃）である。
【図８ｂ】図８ａの鱗片状の窒化ホウ素凝集体の配向の略図を示す。
【００５３】
既に上で説明したように、平面貫通方向熱伝導率は、平面貫通方向に、すなわち、プレート面に対して垂直に測定された熱伝導率である。面内方向熱伝導率は、面内方向に、すなわち、プレート面に沿って測定された熱伝導率である。
【発明を実施するための形態】
【００５４】
本発明による構成部品及びポリマー／窒化ホウ素化合物の平面貫通方向熱伝導率は、好ましくは少なくとも１Ｗ／ｍ・Ｋ（１Ｗ／ｍ・℃）、より好ましくは少なくとも１．２Ｗ／ｍ・Ｋ（１．２°Ｗ／ｍ・℃）、更により好ましくは少なくとも１．５Ｗ／ｍ・Ｋ（１．５Ｗ／ｍ・℃）、及び特に好ましくは少なくとも１．８Ｗ／ｍ・Ｋ（１．８°Ｗ／ｍ・℃）である。熱伝導率は、２ｍｍの厚さを有する円盤形状に射出成形された試料において、ＤＩＮ  ＥＮ  ＩＳＯ  ２２００７−４にしたがって測定する。
【００５５】
本発明による構成部品及びポリマー／窒化ホウ素化合物の面内方向熱伝導率は、好ましくは少なくとも１．５Ｗ／ｍ・Ｋ（１．５°Ｗ／ｍ・℃）、より好ましくは少なくとも１．８Ｗ／ｍ・Ｋ（１．８°Ｗ／ｍ・℃）、更により好ましくは少なくとも２．２Ｗ／ｍ・Ｋ（２．２°Ｗ／ｍ・℃）、及び特に好ましくは少なくとも２．７Ｗ／ｍ・Ｋ（２．７°Ｗ／ｍ・℃）である。
【００５６】
面内方向熱伝導率を測定するために、２ｍｍの厚みを有する円盤形状に射出成形された試料は、一方を他方の上に積み重ねて、互いに接着されている。このように調製したプレート積層体から、射出成形プレートの平面貫通方向に平行にかつ流れ方向に垂直に、２×１０×１０ｍｍ３の寸法を有する２ｍｍの薄い試料を調製する。面内方向熱伝導率は、このように調製した２ｍｍ厚の試料において、ＤＩＮ  ＥＮ  ＩＳＯ  ２２００７−４にしたがって測定する。
【００５７】
本発明による構成部品及びポリマー／窒化ホウ素化合物の平面貫通方向熱伝導率は、熱伝導性充填剤を含まないポリマー材料の熱伝導率よりも、好ましくは少なくとも０．８Ｗ／ｍ・Ｋ（０．８°Ｗ／ｍ・℃）だけ、より好ましくは少なくとも１Ｗ／ｍ・Ｋ（１°Ｗ／ｍ・℃）だけ、更により好ましくは少なくとも１．３Ｗ／ｍ・Ｋ（１．３°Ｗ／ｍ・℃）だけ、及び特に好ましくは少なくとも１．６Ｗ／ｍ・Ｋ（１．６°Ｗ／ｍ・℃）だけ高い。
【００５８】
本発明による構成部品及びポリマー／窒化ホウ素化合物の面内方向熱伝導率は、熱伝導性充填剤を含まないポリマー材料の熱伝導率よりも、好ましくは少なくとも１．３Ｗ／ｍ・Ｋ（１．３°Ｗ／ｍ・℃）だけ、より好ましくは少なくとも１．６Ｗ／ｍ・Ｋ（１．６°Ｗ／ｍ・℃）だけ、更により好ましくは少なくとも２．０Ｗ／ｍ・Ｋ（２．０°Ｗ／ｍ・℃）だけ、及び特に好ましくは少なくとも２．５Ｗ／ｍ・Ｋ（２．５°Ｗ／ｍ・℃）だけ高い。
【００５９】
本発明による構成部品及びポリマー／窒化ホウ素化合物中の小板形状の六方晶窒化ホウ素粒子又は窒化ホウ素凝集体の形態の窒化ホウ素の割合は、ポリマー／窒化ホウ素化合物の総体積に基づいて、好ましくは少なくとも５体積％、より好ましくは少なくとも１０体積％、更により好ましくは少なくとも２０体積％、及び特に好ましくは少なくとも３０体積％である。
【００６０】
本発明による構成部品及びポリマー／窒化ホウ素化合物中の小板形状の六方晶窒化ホウ素粒子又は窒化ホウ素凝集体の形態の窒化ホウ素の割合は、ポリマー／窒化ホウ素化合物の総体積に基づいて、好ましくは最大７０体積％、より好ましくは最大６０体積％、及び特に好ましくは最大５０体積％である。
【００６１】
熱可塑加工可能なポリマーが、本発明による構成部品及びポリマー／窒化ホウ素化合物のためのポリマーとして使用される。これらは、具体的には、熱可塑性材料であるポリアミド（ＰＡ）、ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、熱可塑性エラストマー（ＴＰＥ）、熱可塑性ポリウレタンエラストマー（ＴＰＵ）、及びポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、液晶ポリマー（ＬＣＰ）、並びにポリオキシメチレン（ＰＯＭ）である。熱可塑的に加工することができるデュロプラスチック成型材料も、ポリマーとして使用され得る。更に、熱可塑的に加工することができるゴム、例えば合成ゴムも使用され得る。
【００６２】
本発明の構成成分及びポリマー／窒化ホウ素化合物は、小板形状の六方晶窒化ホウ素粒子を含有しており、凝集していない一次粒子として存在していても、窒化ホウ素凝集体の形態であってもよい。十分に結晶化された六方晶窒化ホウ素粉末が、凝集していない小板形状の六方晶窒化ホウ素粒子として使用される。十分に結晶化された六方晶窒化ホウ素粉末の平均粒径ｄ５０は、好ましくは３〜５０μｍであるが、更に大きな小板を使用してもよい。更には、粒径の異なる様々な六方晶窒化ホウ素粉末の混合物を用いることもできる。窒化ホウ素粉末の平均粒径（ｄ５０）の測定は典型的に、レーザー回折（湿式測定法、Ｍａｓｔｅｒｓｉｚｅｒ  ２０００、Ｍａｌｖｅｒｎ）を用いて行う。凝集していない窒化ホウ素粒子を使用する場合、小板形状の六方晶窒化ホウ素粒子のアスペクト比、すなわち小板の直径と小板の厚さとの比は、好ましくは１０以上である。Ｂ２Ｏ３を有さない窒化ホウ素粉末及び最大０．５重量％の低Ｂ２Ｏ３含有量の窒化ホウ素粉末が用いられてもよいが、最大１０重量％以上の高Ｂ２Ｏ３含有量の窒化ホウ素粉末が用いられてもよい。粉末化又は造粒窒化ホウ素の混合物も使用可能である。
【００６３】
本発明による構成部品及びポリマー／窒化ホウ素化合物の好ましい実施形態では、小板形状の六方晶窒化ホウ素粒子が、鱗片状の窒化ホウ素凝集体の形態で使用される。これらの窒化ホウ素凝集体は、互いに凝集されて鱗様の窒化ホウ素凝集体を形成する、小板形状の六方晶一次窒化ホウ素粒子を含む凝集体である。これらの窒化ホウ素凝集体は、鱗片状の窒化ホウ素凝集体又は窒化ホウ素薄片とも称される。これらの窒化ホウ素薄片は、凝集していない小板形状の一次窒化ホウ素粒子とは区別されるべきであり、しばしば、英字文献においては「薄片状窒化ホウ素粒子（flaky boron nitride particles）」と称される。鱗片状の窒化ホウ素凝集体の構造は、多くの個々の窒化ホウ素小板から構成される。これらの凝集体中の小板形状の一次窒化ホウ素粒子は、互いに向かって無作為に配向されていない。鱗片状の窒化ホウ素凝集体は、小板形状の一次窒化ホウ素粒子を含み、その小板平面は、互いに対して平行に整列している。小板形状の一次窒化ホウ素粒子は、その一次窒化ホウ素粒子の小板平面が互いに実質的に平行に整列するように一緒に凝集されるのが好ましい。これらの凝集体中の小板形状の一次窒化ホウ素粒子は、互いに対して無作為に配向されていないことから、鱗片状の窒化ホウ素凝集体は、異方性特性を有する。
【００６４】
異方性の鱗片状の窒化ホウ素凝集体中での小板形状の一次窒化ホウ素粒子の整列の度合いは、組織指数で特徴付けることができる。完全な等方性整列の小板形状の一次窒化ホウ素粒子を有する、つまり、任意の特定の方向を優先することのない、六方晶窒化ホウ素（ｈＢＮ）の組織指数は、１である。組織指数は、試料における配向の度合いと共に上昇する、つまり、より多くの小板形状の一次窒化ホウ素粒子が、互いに重ねられる、若しくは互いにそれらの基底面に平行に整列するか、又は一次窒化ホウ素粒子のより多くの小板平面が、互いに平行に整列する。本発明による構成部品に使用される異方性の鱗片状の窒化ホウ素凝集体の組織指数は、好ましくは、２．０超、より好ましくは２．５以上、更により好ましくは３．０以上、及び特に好ましくは３．５以上の値である。鱗片状の凝集体の組織指数は、５．０以上、及び１０．０以上の値を有してもよい。鱗片状の窒化ホウ素凝集体の組織指数は、好ましくは２００以下、より好ましくは５０以下の値にある。組織指数はＸ線回折法によって測定される。そのため、Ｘ線回折図を測定することによって、（００２）回折反射強度と（１００）回折反射強度の比を決定し、それを、表面粗さのない理想的なｈＢＮ試料の相当する比で除す。理想的な比は、ＪＣＰＤＳデータから求めることができ、それは７．２９である。
【００６５】
こうして、窒化ホウ素凝集体の組織指数（ＴＩ）は、次の式により算出することができる。
【００６６】
【数１】
2016533282.tif 000003
つまり、窒化ホウ素凝集体のＸ線回折図の（００２）回折反射強度と（１００）回折反射強度の比Ｉ（００２）／Ｉ（１００）を、７．２９の数で除する。窒化ホウ素凝集体の組織指数は、バルクの窒化ホウ素凝集体で測定される。測定は、２０℃で行われる。
【００６７】
組織指数が、約３．５ｃｍ２（鱗片状の凝集体の上面又は底面の面積に基づいて）の大きさを有する大きい鱗片状の個々の凝集体で決定される場合、１００以上及び最大約５００の非常に高い組織指数の値が、得られ得る。大きい鱗片状の凝集体で測定されるこれらの値は、鱗片状の窒化ホウ素凝集体中の一次粒子の非常に強い配置構造の証拠である。本発明による構成部品及びポリマー／窒化ホウ素化合物に使用されることが好ましい鱗片状の窒化ホウ素凝集体上で組織指数を測定する場合、それは、既に上述された通り凝集体バルク上で行われ、Ｘ線回折測定において、部分的に静的な配置構造が試料担体中に生じる。したがって、１ｍｍ以下の大きさを有するより小さい鱗片状の凝集体上で得られる組織指数値は、個々の鱗片状の凝集体中の対応する配向の一次粒子よりも常に低い。
【００６８】
本発明によるポリマー／窒化ホウ素化合物及び構成部品では、好ましく使用される異方性の鱗片状の窒化ホウ素凝集体は、平均凝集体直径（ｄ５０）が≦１０００μｍ、より好ましくは≦５００μｍ、更により好ましくは≦３００μｍ、及び特に好ましくは≦２００μｍである。本発明によるポリマー／窒化ホウ素化合物及び構成部品で使用される異方性の鱗片状の窒化ホウ素凝集体の平均凝集体直径（ｄ５０）は、好ましくは≧２０μｍ、より好ましくは≧３０μｍ、更により好ましくは≧５０μｍ、及び特に好ましくは≧１００μｍである。平均凝集体直径（ｄ５０）は、レーザー回折（湿式測定法、Ｍａｓｔｅｒｓｉｚｅｒ  ２０００、Ｍａｌｖｅｒｎ）によって測定できる。平均凝集体直径は、凝集体生成に使用された一次窒化ホウ素粒子の平均粒径よりも、少なくとも２倍大きく、好ましくは少なくとも３倍大きい。平均凝集体直径は、凝集体生成に使用された一次窒化ホウ素粒子の平均粒径よりも、１０倍、又は５０倍以上大きくてもよい。異方性の鱗片状の窒化ホウ素凝集体中の一次粒子の平均粒径（ｄ５０）は、≦５０μｍ、好ましくは≦３０μｍ、より好ましくは≦１５μｍ、更により好ましくは≦１０μｍ、及び特に好ましくは≦６μｍである。
【００６９】
異方性の鱗片状の窒化ホウ素凝集体の厚さは、≦５００μｍ、好ましくは≦２００μｍ、より好ましくは≦１００μｍ、更により好ましくは≦７０μｍ、なおより好ましくは≦５０μｍ、及び特に好ましくは≦３５μｍである。厚さは、少なくとも１μｍ、より好ましくは≧２μｍ、更により好ましくは≧３μｍ、及び特に好ましくは≧５μｍである。異方性の鱗片状の窒化ホウ素凝集体の厚さは、デジタル精密計器又は走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いて測定できる。
【００７０】
アスペクト比、すなわち、鱗片状の窒化ホウ素凝集体の凝集体厚さに対する凝集体直径の比は、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）像で凝集体の直径及び厚さを測定することによって判定できる。鱗片状の凝集体のアスペクト比は、１超の値、好ましくは２以上の値、より好ましくは３以上の値、及び特に好ましくは５以上の値を有する。
【００７１】
異方性の鱗片状の窒化ホウ素凝集体は、高密度の窒化ホウ素凝集体である。
【００７２】
異方性の鱗片状の窒化ホウ素凝集体中の個々の小板形状の一次窒化ホウ素粒子間には直接接触点が存在しており、その結果、一次窒化ホウ素粒子から構成される、窒化ホウ素凝集体中の連続した熱伝導経路を引き起こす。
【００７３】
本発明による構成部品及びポリマー／窒化ホウ素化合物に使用される鱗片状の窒化ホウ素凝集体はそれらの上面及び底面に、粉砕によってではなく成形プロセスによって直接生成された表面を有する。これらの表面は、以後「成形表面」と称される。成形表面は、破断工程又は粉砕工程によって作製された、凝集体の粗い側面（破断面）とは対照的に比較的滑らかである。鱗片状の窒化ホウ素凝集体の表面は、実質的に平坦（平面）であり、それらの上面及び底面は、互いに実質的に平行である。
【００７４】
鱗片状の窒化ホウ素凝集体の総表面積中の成形表面の割合は、平均で、丸い基部を有する小板又は鱗片形状と仮定すれば、少なくとも３３％（凝集体の直径が、その高さと等しい場合）であり、四角い基部を有する小板形状又は鱗片形状と仮定すれば、同様に少なくとも３３％（凝集体が立方体形状の場合）である。高アスペクト比を有する鱗片状の窒化ホウ素凝集体の場合、総表面積中の成形表面の割合はかなり高く、アスペクト比が３．０超の凝集体の場合、典型的に６０〜９５％であり、非常に大きな凝集体の場合、前記割合は更に高い場合がある。凝集体を丸めることにより又はふるい分け若しくはスクリーニングプロセスの結果として、総表面積中の成形表面の割合を下げることもできるが、その割合は一般に、常に少なくとも１０％、好ましくは少なくとも２０％である。
【００７５】
総表面積中の成形表面の割合（ratio）は、ＳＥＭ画像を分析することによって決定することができる。そのようにすることで、凝集体の直径及び厚みに対して計算される値を使用して、アスペクト比を決定することができる。これらの値から、総表面積中の成形表面の割合は、以下のように計算される。
成形表面の割合［％］＝（（２×端面）／総表面積）×１００
式中、
端面＝凝集体直径×凝集体直径
総表面積＝２×端面＋４×側面
側面＝凝集体の厚み×凝集体の直径
【００７６】
本発明による構成部品及びポリマー／窒化ホウ素化合物に使用される鱗片状の窒化ホウ素凝集体は、高い凝集安定性を呈する。ポリマーが窒化ホウ素充填剤と一緒に配合されるときに生じるもの、特に高充填剤投与量を有するポリマー等の、高度の凝集安定性を有する窒化ホウ素凝集体は、高剪断力の影響下であっても、部分的にしか一次粒子又は凝集体断片まで分解されない。本発明によるポリマー／窒化ホウ素化合物の有利な特性、特に異方性の割合は、部分的な分解であるにもかかわらず、維持される。
【００７７】
レーザー粒度計によって凝集体の大きさを測定すると同時に、例えば、超音波実験で凝集体の安定性を試験することができるが、超音波の影響により凝集体は経時的に崩壊する。経時的な凝集体の大きさの変化によって凝集体の崩壊が記録され、凝集体の安定性に応じて様々な曲面が形成される。軟質の凝集体は、力学的により安定な凝集体よりも速く崩壊する。
【００７８】
凝集安定性を測定するために、２００μｍより小さい窒化ホウ素凝集体を分割し、＜１００μｍの微粉はふるい分けによって除去する。このように得られた１００〜２００μｍのふるい分級物について、レーザー粒度計（分散装置Ｈｙｄｒｏ  ２０００Ｓを備えたＭａｓｔｅｒｓｉｚｅｒ  ２０００（Ｍａｌｖｅｒｎ）（Ｈｅｒｒｅｎｂｅｒｇ、Ｇｅｒｍａｎｙ））によって凝集安定性を求める。このため、湿潤剤を含む水溶液（１０Ｌ蒸留水中にリンス液（Ｇ  ５３０  Ｓｐｕｌｆｉｘ、ＢＵＺＩＬ−Ｗｅｒｋ  Ｗａｇｎｅｒ  ＧｍｂＨ  ＆  Ｃｏ．ＫＧ（Ｍｅｍｍｉｎｇｅｎ）製）２ｍＬとＩｍｂｅｎｔｉｎ（ポリエチレングリコールアルキルエーテル）０．３７５ｍＬとの混合液）を分散媒体として用いる。スナップ式キャップを有するバイアル（８ｍＬ）中で、振盪することによって、１０〜２０ｍｇの凝集体を６ｍＬの分散媒体に分散する。試料から懸濁液をピペットで抜き取り、レーザー吸光度が５％（特定範囲：５〜３０％）に達するまでレーザー粒度計の湿式セルに滴下する。測定は超音波を用いずに開始し、１５秒毎に超音波を用いて更に測定を行うが、分散装置の超音波出力（デバイスソフトウェアによって値を０〜１００％に設定することができる）は、いずれの場合も最大出力の５％に設定する。測定は合計１０回行う。測定時、分散装置の撹拌器は１７５０ＲＰＭで動かす。１０回測定後のｄ９０値と最初の測定のｄ９０値との商を、凝集安定性の測度として用いる（１００を掛けて％で示す）。本明細書に記載される測定方法は、以後、「超音波法」とも称される。
【００７９】
本発明によるポリマー／窒化ホウ素化合物及び本発明による構成部品に好ましく使用される鱗片状の窒化ホウ素凝集体の凝集安定性は、好ましくは少なくとも４０％、より好ましくは少なくとも５０％、及び特に好ましくは少なくとも６０％である。この場合、凝集安定性は、上記超音波法を用いて求められる。
【００８０】
本発明によるポリマー／窒化ホウ素化合物及び本発明による構成部品に好ましく使用される鱗片状の窒化ホウ素凝集体の比表面積（ＢＥＴ）は、好ましくは、２０ｍ２／ｇ以下、より好ましくは、１０ｍ２／ｇ以下である。
【００８１】
本発明によるポリマー／窒化ホウ素化合物及び本発明による構成部品に好ましく使用される鱗片状の窒化ホウ素凝集体は、凝集していない窒化ホウ素粉末とは対照的に、注ぐことができ、投入が容易である。
【００８２】
同じ割合の窒化ホウ素を使用するとき、鱗片状の窒化ホウ素凝集体を有する本発明による構成部品は、凝集していない窒化ホウ素粉末を用いた場合よりも高い熱伝導率の値を達成することが可能である。鱗片状の窒化ホウ素凝集体を用いると、ポリマー／窒化ホウ素化合物及びそれらから生成された構成部品では、凝集されていない窒化ホウ素粉末を用いた場合よりも、高い充填剤投与量を得ることが可能である。
【００８３】
鱗片状の窒化ホウ素凝集体の生成に関して、任意に結合相原材料と混合される一次窒化ホウ素粒子又は非晶質窒化ホウ素の形態の窒化ホウ素供給原料粉末は、成形工程において鱗片状の凝集体に加工され、その後、加熱処理工程である高温焼きなましに供され、得られた鱗片状の凝集体は、その後必要に応じて、粉砕及び／又は細分化される。
【００８４】
乾燥した又は湿った粉末混合物を、一軸加圧成形又はローラー圧縮によって圧縮することによって、鱗片状の窒化ホウ素凝集体を成形する。
【００８５】
成形には、窒化ホウ素供給原料粉末又は窒化ホウ素供給原料粉末と結合相原材料からなる粉末混合物を、好ましくは、２つの逆回転ローラー間で圧縮する。ローラー間の間隙において、接触力を、ロール間隙長さ１ｃｍ当たり、０．５ｋＮ以上、好ましくは１ｋＮ以上、より好ましくは２ｋＮ以上、更により好ましくは３ｋＮ以上、なおより好ましくは５ｋＮ以上、最も好ましくは７ｋＮ以上、及び特に好ましくは１０ｋＮ以上に設定する。ローラーの接触力は、異方性の鱗片状の窒化ホウ素凝集体の密度に影響を及ぼす。高接触力によって、窒化ホウ素原材料の一部が非晶質になり、続く高温焼きなまし中に再結晶する。微細構造化ローラーを使用すると、異方性の鱗片状の窒化ホウ素凝集体の生成も起こり得る。
【００８６】
生成された凝集体の残留水分は、約１００℃で乾燥することによって、更なる温度処理又は窒化の前に除去することができる。
【００８７】
鱗片状の凝集体に圧縮される材料を、熱処理工程である高温焼きなましに供する。鱗片状の凝集体が結合相原材料を加えずに、窒化ホウ素供給原料粉末、すなわち、一次窒化ホウ素粒子又は非晶質窒化ホウ素のみを用いて生成される場合、鱗片状の凝集体の高温焼きなましは、少なくとも１６００℃、好ましくは少なくとも１８００℃の温度で実施される。
【００８８】
必要に応じて、得られた鱗片状の凝集体は、その後、更に粉砕及び／又は細分化されてもよい。
【００８９】
圧縮中の接触力の増加及び加熱処理中の温度の上昇に伴い、異方性の鱗片状の窒化ホウ素凝集体を使用して本発明によるポリマー／窒化ホウ素化合物から生成された２ｍｍの厚みを有する薄いプレート上で測定される異方性の鱗片状の窒化ホウ素凝集体の安定性も、熱伝導率と同様に上昇する。
【００９０】
異方性の鱗片状の窒化ホウ素凝集体を生成する際、更なる添加剤を伴わずに窒化ホウ素粉末を使用して、異方性の鱗片状の窒化ホウ素凝集体に加工することができる。好ましくは、六方晶窒化ホウ素粉末及びその他の粉末からなる混合物を使用し、このようにして、窒化ホウ素と二次相からなる異方性の鱗片状の混合凝集体（「窒化ホウ素ハイブリッド薄片」）を生成する。異方性の鱗片状の混合凝集体を生成するために六方晶窒化ホウ素粉末に更に添加された粉末は、無機結合相を生成するための結合相原材料であり得る。異方性の鱗片状の混合凝集体において、六方晶の一次窒化ホウ素粒子は、二次相である無機結合相によって互いに結合されている。
【００９１】
異方性の鱗片状の窒化ホウ素混合凝集体の無機結合相は、炭化物、ホウ化物、窒化物、酸化物、水酸化物、金属又は炭素のうち、少なくとも１つを含む。
【００９２】
結合相を含まない異方性の鱗片状の窒化ホウ素凝集体においてそうであるように、小板形状の一次窒化ホウ素粒子は、これらの鱗片状の混合凝集体中で無作為に配向されていない。鱗片状の窒化ホウ素混合凝集体は、小板形状の一次窒化ホウ素粒子を含み、その小板平面は、互いに対して平行に整列している。小板形状の一次窒化ホウ素粒子は、その一次窒化ホウ素粒子の小板平面が互いに実質的に平行に整列するように同時に凝集されるのが好ましい。これらの凝集体中の小板形状の一次窒化ホウ素粒子は、互いに対して無作為に配向されていないことから、鱗片状の窒化ホウ素混合凝集体は、異方性特性を有する。
【００９３】
異方性の鱗片状の窒化ホウ素混合凝集体（窒化ホウ素ハイブリッド薄片）中の結合相は、一次窒化ホウ素粒子間に位置するが、少なくとも部分的に、窒化ホウ素ハイブリッド薄片の表面上に位置するか、又は表面積の大部分を覆ってもよい。結合相は、窒化ホウ素ハイブリッド薄片中の一次窒化ホウ素粒子を結合し、結合剤を有さない凝集体に比べて力学的により安定した凝集体を得ることができるようにする。
【００９４】
異方性の鱗片状の窒化ホウ素混合凝集体は、いずれの場合も鱗片状の窒化ホウ素凝集体の総量に基づいて、好ましくは少なくとも１％、より好ましくは少なくとも５％、更により好ましくは少なくとも１０％、更により好ましくは少なくとも２０％、及び特に好ましくは少なくとも３０％の結合相割合を有する。
【００９５】
無機結合相を有する鱗片状の窒化ホウ素凝集体の高温焼きなましは、少なくとも１０００℃の温度で行われる。
【００９６】
更に好ましい実施形態では、異方性の鱗片状の混合凝集体の無機結合相は、少なくとも１つの窒化物及び／又は酸窒化物を含む。窒化物又は酸窒化物は、好ましくはアルミニウム元素、ケイ素元素、チタン元素及びホウ素元素の化合物である。
【００９７】
これらの窒化ホウ素混合凝集体も、異方性の窒化物結合窒化ホウ素凝集体、又は窒化物結合相を有する異方性の窒化ホウ素凝集体と称することもある。
【００９８】
結合相に含有される窒化物及び酸窒化物は、好ましくは、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）、酸窒化アルミニウム、窒化チタン（ＴｉＮ）、窒化ケイ素（Ｓｉ３Ｎ４）及び窒化ホウ素（ＢＮ）、より好ましくは、窒化アルミニウム、酸窒化アルミニウム、窒化チタン及び／又は窒化ケイ素、更により好ましくは、窒化アルミニウム及び／又は酸窒化アルミニウムである。結合相は、特に好ましくは窒化アルミニウムを含有する。
【００９９】
結合相の窒化物及び酸窒化物は、非晶質であってもよく、部分的に結晶質であっても又は完全に結晶質であってもよい。結合相は、それが、本発明によるポリマー／窒化ホウ素化合物及び本発明による構成部品において、より高い熱伝導率の値を達成することを可能にするため、好ましくは完全に結晶質である。
【０１００】
窒化物及び／又は酸窒化物を含有する結合相は、更に、例えば、酸化ホウ素（Ｂ２Ｏ３）、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）、二酸化ケイ素（ＳｉＯ２）、二酸化チタン（ＴｉＯ２）、酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）、酸化マグネシウム（ＭｇＯ）、酸化カルシウム（ＣａＯ）、及び希土類金属酸化物等の酸化物相を含有してもよい。
【０１０１】
その上、結合相はまた、ホウ酸塩、例えばホウ酸アルミニウム又はホウ酸カルシウムを更に含んでいてもよい。加えて、結合相はまた、不純物、例えば、炭素、金属不純物、ホウ素元素、ホウ化物、炭化ホウ素、又は例えば炭化ケイ素等の他の炭化物を含有してもよい。
【０１０２】
結合相中の窒化物及び酸窒化物の割合は、結合相の総量に基づいて、好ましくは少なくとも５０重量％、特に好ましくは少なくとも８０重量％である。
【０１０３】
結合相は、好ましくは、結合相の総量に基づいて、５０重量％以上の割合で、窒化アルミニウム、窒化ケイ素、若しくは窒化チタン、又はそれらの混合物を含有する。結合相は、結合相の総量に基づいて、好ましくは９０重量％以上の割合で、特に好ましくは、窒化アルミニウムを含有する。
【０１０４】
金属粉末は、好ましくは、異方性の窒化物結合窒化ホウ素凝集体の窒化物結合相を生成するための結合相原材料として使用され、金属粉末は、直接窒化によって、対応する金属窒化物若しくは酸窒化物又は金属窒化物と酸窒化物との混合物に転換される。使用される金属粉末は、好ましくは、アルミニウム、ケイ素、若しくはチタン粉末、又はこれらの混合物である。アルミニウム粉末の使用が特に好ましい。窒化工程では、金属を対応する金属窒化物へ転換する。窒化中に酸窒化物又は金属窒化物と酸窒化物との混合物が生成する可能性もある。
【０１０５】
金属化合物は、還元剤と共に、異方性の窒化物結合窒化ホウ素凝集体の窒化物結合相を生成するための結合相原材料としても使用でき、この窒化物結合相は、還元窒化によって生成される。使用される金属化合物は、好ましくは、アルミニウム元素、ケイ素元素及びチタン元素の化合物、好ましくは、酸化物及び／又は水酸化物の化合物、例えば、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）、水酸化アルミニウム（Ａｌ（ＯＨ）３）、ベーマイト（ＡｌＯＯＨ）、二酸化ケイ素（ＳｉＯ２）、及び二酸化チタン（ＴｉＯ２）などである。使用される金属化合物は、ホウ酸塩、例えばホウ酸アルミニウムであってもよい。還元剤としては、炭素及び水素だけでなく、例えばポリビニルブチラール（ＰＶＢ）、メラミン及びメタンなどの有機化合物も使用してよい。例えば、水素又はメタン等のガス状物質を還元剤として使用する場合、これらの物質は窒化雰囲気に添加される。還元に必要な還元剤が金属化合物中に既に存在していることもあり、そのため、例えば、アルミニウムイソプロポキシド、テトラエチルオルトケイ酸塩、又はチタンイソプロポキシドを結合剤原材料として用いる場合は、追加の還元剤を用いる必要がない。窒化工程では、金属化合物を対応する金属窒化物に転換する。窒化中に酸窒化物又は金属窒化物と酸窒化物との混合物が生成する可能性もある。同様に、結合相はまだ未反応酸化物残渣を含有していることもある。
【０１０６】
また、窒化ホウ素を生成するための反応物も、異方性の窒化物結合窒化ホウ素凝集体の窒化物結合相を生成するための結合相原材料として使用できる。窒化ホウ素を生成するための反応物は、酸化ホウ素供給源、例えばホウ酸（Ｈ３ＢＯ３）及び酸化ホウ素（Ｂ２Ｏ３）と、還元剤、例えば炭素若しくは水素、又はポリビニルアルコール（ＰＶＡ）、ポリビニルブチラール（ＰＶＢ）、メラミン及びメタン等の有機化合物と、を組み合わせて含有してもよい。例えば、水素又はメタン等のガス状物質を還元剤として使用する場合、これらの物質は窒化雰囲気に添加される。また、例えば、ホウ素元素、炭化ホウ素、及びホウ酸トリメチル等の実質的に酸素を含まないホウ素供給源が、窒化ホウ素を生成するための反応物として使用されてもよい。窒化工程では、これら原材料を六方晶窒化ホウ素に転換する。
【０１０７】
異方性の窒化物結合窒化ホウ素凝集体の窒化物結合相を生成するために使用される結合相原材料はまた、窒化雰囲気下での加熱処理中に固化する窒化材料であってもよい。窒化材料は、アルミニウム若しくはケイ素の窒化物及び／又は酸窒化物であり得るが、窒化チタン及び希土類窒化物、更にはサイアロンからなる群から派生する化合物を用いてもよい。液体相、例えば酸化イットリウム、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化カルシウム、酸化ケイ素及び希土類酸化物などを焼結助剤として用いてもよい。
【０１０８】
列挙された異なる結合相原材料の混合物を使用することも可能である。
【０１０９】
六方晶窒化ホウ素、非晶質窒化ホウ素、部分結晶質窒化ホウ素、及びそれらの混合物を、異方性の鱗片状の窒化ホウ素凝集体を生成するための窒化ホウ素供給原料粉末として使用してもよい。
【０１１０】
使用される窒化ホウ素粉末の平均粒径ｄ５０は、０．５〜５０μｍ、好ましくは０．５〜１５μｍ、より好ましくは０．５〜５μｍであってよい。例えば、平均粒径１μｍ、３μｍ、６μｍ、９μｍ及び１５μｍの六方晶窒化ホウ素粉末を用いてよいが、最大５０μｍのより大きな平均粒径も使用可能である。粒径の異なる様々な六方晶窒化ホウ素粉末の混合物を、同様に用いることもできる。
【０１１１】
使用される窒化ホウ素粉末の平均粒径（ｄ５０）の測定は典型的に、レーザー回折（湿式測定法、Ｍａｓｔｅｒｓｉｚｅｒ  ２０００、Ｍａｌｖｅｒｎ）を用いて行う。
【０１１２】
Ｂ２Ｏ３を含まない窒化ホウ素粉末、及び最大０．５重量％の低Ｂ２Ｏ３含量の窒化ホウ素粉末を用いてもよいが、最大１０重量％の更に高Ｂ２Ｏ３含量の窒化ホウ素粉末を用いてもよい。粉末化窒化ホウ素又は造粒窒化ホウ素の混合物も使用可能である。結合相原材料は、固体又は液体又はペーストの形で含まれていてよい。
【０１１３】
窒化ホウ素供給原料粉末と結合相原材料との混合は、例えば、混合ドラム、Ｖ型ミキサー、ドラムフープミキサー、振動ミル又はアイリッヒ型ミキサーで行ってよい。その後のミリング工程（例えば、クロスハンマーミル、転動ミル、撹拌式ボールミル）で均質性を更に向上させてもよい。粉末混合物は乾燥していても湿っていてもよい。更には、圧搾助剤、及び必要に応じて潤滑助剤を添加することも可能である。例えば、後続の顆粒の作製を噴霧乾燥又は粒子成長造粒法で行う場合、混合は湿式で行われてもよい。
【０１１４】
鱗片状の凝集体に圧縮された材料は、その後、窒化雰囲気下、少なくとも１６００℃、好ましくは少なくとも１８００℃の温度において高温焼きなましに供される。窒化雰囲気は、好ましくは、窒素及び／又はアンモニアを含む。窒化雰囲気は、好ましくは、更にアルゴンを含有する。最高温度に達した後、最大数時間又は数日の保持時間を行うことも可能である。温度処理は、連続的に、又はバッチ法で行ってよい。
【０１１５】
窒化雰囲気下での温度処理によって、窒化物結合相は、一次窒化ホウ素粒子を互いに結合する二次相として形成される。窒化工程によって、一次粒子の結晶化度を増大させることができ、それは一次粒子の成長を伴う。
【０１１６】
異方性の窒化物結合窒化ホウ素混合凝集体中の結合相において窒化中に未反応の原材料の残留物は、好ましくは１０％以下、より好ましくは５％以下、更により好ましくは３％以下、及び特に好ましくは２％以下である。酸素の混入は、好ましくは１０％以下、より好ましくは５％以下、更により好ましくは２％以下、及び特に好ましくは１％以下である。
【０１１７】
高温処理の前に、鱗片状の凝集体へと圧縮された材料は、好ましくは、窒化雰囲気下で少なくとも７００℃の温度における更なる温度処理に供され、この第１の温度処理の温度は、高温処理の温度を下回る。この前窒化処理の窒化雰囲気は、好ましくは、窒素及び／又はアンモニアを含む。窒化雰囲気は、好ましくは、更にアルゴンを含有する。
【０１１８】
温度処理の温度の上昇及び時間経過に伴って、鱗片状の窒化ホウ素混合凝集体に含有される一次窒化ホウ素粒子の結晶化度は増加し、存在する一次窒化ホウ素粒子の酸素含有量及び比表面積は減少する。
【０１１９】
鱗片状の窒化ホウ素凝集体の標的となる凝集体の大きさを達成するために、ふるい分け、粉砕ふるい分け、及びスクリーニング等の慣習的工程が行われてもよい。微粉が含まれている場合は、それを最初に取り除いてよい。ふるい分けに代わる方法として、先に定義された凝集体の粉砕は、ふるい網、分類ミル、構造化ローラークラッシャー又は切削ホイールを用いて行ってもよい。例えばボールミル内で粉砕することも可能である。数ミリメートル〜数センチメートルの大きさの凝集体は、更なる加工工程において規定された凝集体の大きさに加工される。このため、例えば、振動ふるいでは異なるメッシュ幅を有する標準的な市販のふるい及びふるい分け助剤を用いてよい。多段階のふるい分け／粉砕ふるい分けプロセスが有利であることが証明されている。
【０１２０】
それらの生成に続いて、異方性の鱗片状の窒化ホウ素凝集体は、更なる処理を受けてもよい。この場合、例えば、以下の可能な処理のうちの１つ以上が行われてもよい。
−水蒸気処理
−室温で又は温度の影響下でかつキャリア又は反応ガスを用いた、シラン、チタン酸塩又は他の有機金属化合物による表面改質この表面改質はまた、窒化物結合鱗片状凝集体の場合において、窒化物結合相の耐加水分解性を上昇させる。
−ポリマー、例えばポリエチレングリコール（ＰＥＧ）、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）、ポリビニルブチラール（ＰＶＢ）、ポリビニルピロリドン（ＰＶＰ）、コポリマー、アクリレート、油又はカルボン酸による表面改質。
−ゾルゲル系、例えば、ベーマイトゾル又はＳｉＯ２ゾルによる溶浸、或いは水溶性ガラス若しくはナノ粒子、又は表面改質ナノ粒子、或いはこれらの混合物による溶浸。
−水溶性又はエタノール可溶性ポリマーによる溶浸。窒化ホウ素凝集体は、例えば、シリコーン、エポキシ、若しくはポリウレタン樹脂等の樹脂で溶浸されてもよく、その樹脂は、配合前若しくは配合中に、硬化剤で硬化されてもよいし、又は熱硬化されてもよい。
−窒化物結合鱗片状凝集体の場合、異方性の窒化物結合窒化ホウ素凝集体の表面酸化を引き起こす酸素下での温度処理。例えば、表面ＴｉＯ２を有する凝集体は、窒化チタン（ＴｉＮ）を含有する結合相を用い、５００℃超における大気中でに酸化によって生成することができ、表面ＳｉＯ２は、窒化ケイ素（Ｓｉ３Ｎ４）を含有する結合相を用いて生成することができ、そして表面酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）は窒化アルミニウム（ＡｌＮ）を含有する結合相を用いて生成することができる。結合相としてＡｌＮを含有する異方性の窒化物結合窒化ホウ素凝集体に関して、大気中での温度処理は、好ましくは５００℃以上の温度、より好ましくは７００℃〜１２００℃の温度、及び特に好ましくは７００℃〜１０００℃の温度で行うことができる。
【０１２１】
列挙された表面処理はまた、異方性の窒化物結合窒化ホウ素凝集体と、例えば、一次窒化ホウ素粒子等の他の窒化ホウ素充填剤と、の混合物に対して行われてもよい。
【０１２２】
前記処理のうちいくつかを任意の順序で組み合わせることも可能である。例えば、前記処理を流動床法で行ってもよい。
【０１２３】
列挙された前記処理を用いて、本発明によるポリマー／窒化ホウ素化合物におけるポリマーマトリックスと鱗片状の窒化ホウ素凝集体との結合改善を達成することが可能である。
【０１２４】
異方性の窒化物結合窒化ホウ素凝集体は、優れた力学的安定性を呈する。充填、輸送、投与、配合、つまり、窒化ホウ素凝集体をポリマー／窒化ホウ素化合物にする更なる加工、及び射出成形によるその後の成型に（できれば、最小の崩壊のみを伴って）耐えなければならないため、窒化ホウ素凝集体の力学的安定性は重要である。窒化ホウ素凝集体が配合中に崩壊した場合は、ポリマー／窒化ホウ素化合物のレオロジー特性が悪化し、化合物から生成される構成部品、特に、射出成形された薄いプレートにおける熱伝導率が、平面貫通方向で減少するという危険性が存在する。平面貫通方向の熱伝導率が、一次窒化ホウ素粒子を使用して生成されるポリマー化合物に匹敵する水準まで低下するくらいまで、窒化ホウ素凝集体が分解される危険性が存在する。
【０１２５】
異方性の鱗片状の窒化ホウ素凝集体及び異方性の窒化物結合窒化ホウ素凝集体を用いた場合、本発明によるポリマー／窒化ホウ素化合物の熱伝導率は、小板形状の一次窒化ホウ素粒子を使用して生成されるポリマー／窒化ホウ素化合物において見られるほどは指向的に依存性ではない。異方性の鱗片状の窒化ホウ素凝集体及び異方性の窒化物結合窒化ホウ素凝集体は、大量でかつ大きいサイズのポリマー溶融物を用いた配合プロセスに耐えるのに十分な強度を有する。
【０１２６】
驚くことに、ポリマー／窒素ホウ素化合物の平面貫通方向熱伝導率は、本発明の製造方法を使用して異方性の窒化物結合窒化ホウ素凝集体による充填剤投与量が３０体積％の場合、標準的な射出成型パラメータを使用して凝集していない小板形状の窒化ホウ素を用いた場合に比べて約２倍増加し、そして充填剤投与量が５０体積％の場合には約４倍増加する可能性がある。
【０１２７】
驚くことに、２ｍｍの薄い射出成型プレートの平面貫通方向熱伝導率は、本発明の製造方法を使用して異方性の窒化物結合窒化ホウ素凝集体による充填剤投与量が３０体積％の場合、標準的な射出成型パラメータを使用した場合、特に穏やかな配合パラメータを使用した場合に比べて約４０％増加し、そして充填剤投与量が５０体積％の場合には約１００％増加する可能性がある。
【０１２８】
異方性の鱗片状の窒化ホウ素凝集体、及び無機結合相を有する鱗片状の窒化ホウ素凝集体は、配合工程及び約２ｍｍの壁厚を有する薄いプレートの射出成形工程において使用するのに十分に安定している。更に高い凝集体の安定性が必要とされる、薄いプレートの壁厚が更に低減される場合、いずれの場合も、無機結合相を有する鱗片状の窒化ホウ素凝集体中の結合相の割合を増加させることによって、安定性必要要件への調整を行うことができる。
【０１２９】
無機結合相を有する鱗片状の窒化ホウ素凝集体の安定性を調整又は高めることによって、研磨二次充填剤を含む混合物も利用可能であることもまた利点である。研磨二次充填剤を含む窒化ホウ素凝集体の混合物中では、慣習的な窒化ホウ素凝集体は、分解される。本発明にしたがって使用される窒化ホウ素凝集体では、有利な熱伝導率特性が維持される程度まで、分解が低減される。
【０１３０】
更に有利には、無機結合相を有する鱗片状の窒化ホウ素凝集体の安定性は、特に充填剤含量が高い場合に、結合相の割合を高めることによって調節でき、このとき熱可塑加工中の溶融粘度は高く、それによって、充填剤による高剪断力が起こり、その結果、充填剤含量の高いもの又は充填剤混合物含量の高いものの加工が起こり得る。
【０１３１】
異方性の鱗片状の窒化ホウ素凝集体、及び無機結合相を有する鱗片状の窒化ホウ素凝集体の安定性の調整能力のおかげで、各用途における熱伝導性充填剤の研磨性と適当な安定性との間の良好な妥協を得ることができる。
【０１３２】
更なる好ましい実施形態では、本発明による構成部品及びポリマー／窒化ホウ素化合物はまた、小板形状の六方晶窒化ホウ素粒子又は窒化ホウ素凝集体の形態の窒化ホウ素に加えて、窒化ホウ素とは異なりかつ熱伝導率を高める熱伝導性充填剤として少なくとも１つの充填剤を更に含有してもよい。これらの追加の充填剤は、以後、二次充填剤とも称される。
【０１３３】
そのような二次充填剤の熱伝導率は、典型的には、５Ｗ／ｍ・Ｋ（５Ｗ／ｍ・℃）以上、好ましくは８Ｗ／ｍ・Ｋ（８Ｗ／ｍ・℃）以上である。
【０１３４】
本発明による構成部品及びポリマー／窒化ホウ素化合物中の窒化ホウ素凝集体又は小板形状の六方晶窒化ホウ素粒子の形態の窒化ホウ素と二次充填剤との総割合は、いずれの場合もポリマー／窒化ホウ素化合物の総体積に基づいて、好ましくは少なくとも２０体積％、より好ましくは少なくとも３０体積％である。本発明による構成部品及びポリマー／窒化ホウ素化合物中の窒化ホウ素凝集体又は小板形状の六方晶窒化ホウ素粒子の形態の窒化ホウ素と二次充填剤との総割合は、いずれの場合もポリマー／窒化ホウ素化合物の総体積に基づいて、好ましくは最大７０体積％、より好ましくは最大６０体積％である。本発明による構成部品及びポリマー／窒化ホウ素化合物中の窒化ホウ素凝集体又は小板形状の六方晶窒化ホウ素粒子の形態の窒化ホウ素と二次充填剤との総割合は、いずれの場合もポリマー／窒化ホウ素化合物の総体積に基づいて、特に好ましくは最大５０体積％である。
【０１３５】
好ましくはアルミニウム、ケイ素、チタン、銅、鉄、及びブロンズ粉末、並びにそれらの混合物を含む群から選択される金属粉末及び合金が、二次充填剤として使用され得る。
【０１３６】
使用される二次充填剤は、更に、黒鉛、膨張黒鉛、グラフェン、若しくはカーボンブラックの形態の炭素であってもよく、膨張黒鉛が特に好ましい。
【０１３７】
更に、使用される二次充填剤は、酸化物、窒化物、若しくは炭化物などのセラミック充填剤であってもよく、好ましくは、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、窒化アルミニウム、二酸化ケイ素、炭化ケイ素、窒化ケイ素及びこれらの混合物から、特に好ましくは、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム及び／若しくは窒化アルミニウムからなる群から選択され得る。
【０１３８】
使用される二次充填剤は鉱物充填剤であってもよく、好ましくはアルミノケイ酸塩、ケイ酸アルミニウム、ケイ酸マグネシウム（２ＭｇＯ・ＳｉＯ２）、アルミン酸マグネシウム（ＭｇＯ・Ａｌ２Ｏ３）、ブルーサイト（水酸化マグネシウム、Ｍｇ（ＯＨ）２）、石英、クリストバライト、及びそれらの混合物からなる群から選択され得る。使用されるアルミノケイ酸塩又はケイ酸アルミニウムは、例えば、カイアナイト（Ａｌ２ＳｉＯ５）及び／又はムライト（３Ａｌ２Ｏ３・２ＳｉＯ２）であってよい。
【０１３９】
二次充填剤の組み合わせも可能である。異方性の窒化物結合窒化ホウ素凝集体と、熱伝導性充填剤としてのアルミノケイ酸塩及び膨張黒鉛と、の組み合わせが、本発明による構成部品及びポリマー／窒化ホウ素化合物において特に有利であることが証明されている。
【０１４０】
二次充填剤は粒子状形態で存在することが好ましい。二次充填剤粒子の形状は、不規則であっても、塊状、又は球状、又は小板形状であってもよい。本発明による構成部品及びポリマー／窒化ホウ素化合物中の小板形状の二次充填剤の割合は、好ましくは１０体積％以下、より好ましくは５体積％以下である。
【０１４１】
二次充填剤は、好ましくは、０．５μｍ以上、より好ましくは１μｍ以上、更により好ましくは２μｍ以上、及び特に好ましくは５μｍ以上の粒子直径又は小平板直径を有する。
【０１４２】
二次充填剤は、粉末、好ましくは凝集した粉末として存在する。二次充填剤の凝集は、例えばアイリッヒ型ミキサー内でのローラー圧縮又は粒子成長造粒法によって実施できる。ＰＶＡ溶液を造粒剤として使用してよい。配合中、二次充填剤顆粒を、好ましくは、投入に先立ち、押出成形機内で窒化ホウ素充填剤と混合する。二次充填剤顆粒は、二次充填剤顆粒を窒化ホウ素充填剤と混合する前に乾燥される。二次充填剤の造粒により、配合中の均一な投入が促進される。
【０１４３】
窒化ホウ素凝集体又は一次窒化ホウ素粒子と二次充填剤からなる充填剤の組み合わせを使用する場合、異方性の鱗片状窒化ホウ素凝集体は、好ましくは、二次充填剤と組み合わせて使用される。
【０１４４】
鱗片状の窒化ホウ素凝集体と二次充填剤からなる充填剤の組み合わせを用いた本発明による構成部品及びポリマー／窒化ホウ素化合物の熱伝導率は、二次充填剤を単独で使用して生成されたポリマー化合物よりも高く、いずれの場合も、総体積において同じ割合の充填剤を使用する。
【０１４５】
驚くべきことに、窒化ホウ素凝集体と二次充填剤との組み合わせは、その充填剤の組み合わせを用いて生成される本発明によるポリマー／窒化ホウ素化合物の達成される熱伝導率の値が、対応する割合の窒化ホウ素凝集体及び二次充填剤である充填剤を個別に含むポリマー材料の熱伝導率の値（いずれの場合も、充填されていないベースポリマーの熱伝導率を差し引く）を加えた場合に予期された値よりも高いことが分かった。これは、面内方向熱伝導率及び平面貫通方向熱伝導率の両方に当てはまる。
【０１４６】
好ましく使用される鱗片状の窒化ホウ素凝集体に加えて、本発明による構成部品及びポリマー／窒化ホウ素化合物はまた、一次窒化ホウ素粒子も含有し得る。同様に、一次窒化ホウ素粒子は、窒化ホウ素凝集体と二次充填剤からなる充填剤の組み合わせを使用して生成されたポリマー／窒化ホウ素化合物中で、追加的に使用されてよい。使用される一次窒化ホウ素粒子は窒化ホウ素粉末であってよいが、例えば、噴霧乾燥した窒化ホウ素凝集体などの安定性が低い窒化ホウ素凝集体であってもよく、これは大部分又は完全に、配合中に一次粒子まで分解する。本発明によるポリマー／窒化ホウ素化合物中の追加の一次窒化ホウ素粒子の割合は、好ましくは２０体積％以下、特に好ましくは１０体積％以下である。
【０１４７】
５Ｗ／ｍ・Ｋ（５°Ｗ／ｍ・℃）以上の熱伝導率を有する窒化ホウ素凝集体又は窒化ホウ素凝集体及び二次充填剤に加えて、本発明による構成部品及びポリマー／窒化ホウ素化合物はまた、窒化ホウ素とは異なる、例えば、タルク等の５Ｗ／ｍ・Ｋ（５°Ｗ／ｍ・℃）未満のより低い熱伝導率を有する追加の充填剤を含有してもよい。
【０１４８】
熱伝導性充填剤に加えて、本発明による構成部品及びポリマー／窒化ホウ素化合物はまた、例えば、力学的若しくは電気的性質又は熱膨張係数の調整等の他の機能を担う更なる添加剤及び充填剤を含有してもよい。この点で、充填剤は、例えば、塊状、球状、小板形状、繊維状粒子、又は、不規則形態を有する粒子として存在してよい。
【０１４９】
特にガラス繊維は、力学的性質、特に強度を向上させるために本発明の構成成分及びポリマー／窒化ホウ素化合物中に追加の充填剤として使用してもよい。その際、熱可塑性ポリマーを強化するために標準的な市販ガラス繊維を使用してもよい。ガラス繊維は更に表面改質剤を含有してもよい。例えば、ガラス繊維の直径は１４μｍであってよく、ガラス繊維の長さは４．５ｍｍであってよい。その他の直径及び長さも使用可能である。表面改質処理としてシラン処理を行ってもよいが、他の表面改質処理も使用可能である。
【０１５０】
ポリマー／窒化ホウ素化合物中のガラス繊維の含量は好ましくは５〜４０体積％である。
【０１５１】
本発明による構成部品及びポリマー／窒化ホウ素化合物の作製のため、様々な分級の異方性の鱗片状の窒化ホウ素凝集体の混合物を使用してもよい。
【０１５２】
本発明によるポリマー／窒化ホウ素化合物は、一般的な配合用凝集体のうちのいずれかを使用して、配合によって生成することができる。これには、特に、一軸押出機、二軸押出機、接線方向に若しくは緊密に噛み合う共回転又は逆回転遊星ローラー押出機、溝付きバレル押出機、ピン型押出機、カレンダ成形（calendaring）、往復式混練機（Buss co-kneaders）、剪断ローラー押出機、並びに射出成形機を含む。二軸押出機での配合が、好ましい。
【０１５３】
配合に使用されるポリマーは、粉末形態で、又は顆粒の形態で存在していてよい。ポリマーは、混合物を配合用凝集体に供給する前に、窒化ホウ素凝集体又は窒化ホウ素凝集体及び追加の充填剤と、乾燥状態で予混合してよい。別の方法としては、窒化ホウ素凝集体及び任意に追加の充填剤のポリマー溶融物への添加は、充填剤をポリマーと最初に予混合することなく、サイドフィーダーを介して行われてもよい。更に、マスターバッチ、すなわち高充填剤含量のポリマー化合物も生成可能であり、マスターバッチの顆粒混合物は射出成型機で射出成型されてよい。
【０１５４】
本発明のポリマー／窒化ホウ素化合物の配合は好ましくはできるだけ穏やかな条件下で行われる。押出成形機の送出速度は好ましくは、最大送出速度の最大５０％に設定すべきである。スクリュー速度は好ましくは最大３００ＲＰＭとすべきである。窒化ホウ素凝集体をサイドフィーダーを介して添加した後、好ましくは搬送要素及び混合要素のみを二軸押出機のスクリューに取り付け、捏和ブロック、剪断要素又は逆流要素は取り付けない。
【０１５５】
配合用凝集体の均質化後、充填剤を含むポリマー溶融物を造粒する。ポリマー／窒化ホウ素化合物の造粒は、例えばストランド造粒法、水中造粒法、高温造粒法又は低温造粒法によって行われてよい。化合物を加工する方法の組み合わせも可能である。得られた顆粒形態のポリマー／窒化ホウ素化合物は、例えば、構成部品を形成するための射出成形等の成形方法を介して、更に加工することもできる。
【０１５６】
本発明による構成部品は、ポリマー／窒化ホウ素化合物を熱可塑的に加工することによって生成される。ポリマー／窒化ホウ素化合物は、例えば、射出成形、押出加工、カレンダ成形、又は射出圧縮成型によって、好ましくは射出成形又は押出加工によって、任意の所望の形状に成形することができる。射出成形による加工が特に好ましい。このために、例えば、マスターバッチからの化合物顆粒又は化合物顆粒混合物は、油圧駆動式又は電気機械駆動式の可塑化装置中で溶融され得、必要な場合は、ノズルを離れるまで追加の充填剤又はポリマーと均質化されてもよい。その後の射出段階中、溶融物は、射出成形機の密閉金型に射出され得る。そのようにすることで、典型的な射出成形金型及びホットランナーシステムを有する金型の両方を使用することができる。空洞が完全に充填された後、保持圧力は、構成部品が完全に固化されるまで、一定に保持され得る。冷却時間の経過後、金型を開けて、構成部品を取り出すことができる。取り出しは、順々に、射出成形機の取り出し装置によって、又はロボットアーム等の他の除去方法で行うことができる。
【０１５７】
以上の通り、本発明の構成部品は、射出成型機内の射出成型金型を用い、本発明のポリマー／窒化ホウ素化合物を使用する射出成型工程を含む方法で生成され、射出速度は２００ｍｍ／秒以下である。射出速度は好ましくは１７５ｍｍ／秒以下、特に好ましくは１５０ｍｍ／秒以下である。
【０１５８】
ガラス繊維を含有しないポリマー／窒化ホウ素化合物であって、平面貫通方向熱伝導率が中程度の熱伝導率範囲、すなわち１〜２．５°Ｗ／ｍ・Ｋ（２．５°Ｗ／ｍ・℃）未満の場合、射出速度は２００ｍｍ／秒以下、好ましくは１７５ｍｍ／秒以下、より好ましくは１５０ｍｍ／秒以下、更により好ましくは１２５ｍｍ／秒以下、なお更に好ましくは１００ｍｍ／秒以下、最も好ましくは８０ｍｍ／秒以下、特に好ましくは７０ｍｍ／秒以下である。
【０１５９】
ガラス繊維を含有しないポリマー／窒化ホウ素化合物であって、平面貫通方向熱伝導率が１〜２．５°Ｗ／ｍ・Ｋ（２．５°Ｗ／ｍ・℃）未満に存在する場合、温度は、射出成型機内の化合物溶融物の溶融温度として選択され、熱伝導性充填剤を含まないポリマー材料の溶融温度よりも少なくとも１０℃高く、より好ましくは少なくとも２０℃高く、特に好ましくは少なくとも３０℃高い。射出成形機内の化合物溶融物の溶融温度は、好ましくは熱伝導性充填剤を含まないポリマー材料の溶融温度よりも最大６０℃高く、より好ましくは最大５０℃高く、特に好ましくは最大４０℃高い。
【０１６０】
好ましくは、ガラス繊維を含有しない化合物であって、熱伝導率が１Ｗ／ｍ・Ｋ〜２．５Ｗ／ｍ・Ｋ未満（１Ｗ／ｍ・℃〜２．５Ｗ／ｍ・℃未満）の範囲である場合の射出成型金型の金型温度は、ＤＩＮ  ＥＮ  ＩＳＯ  ７５−１／−２にしたがって０．４５ＭＰａで測定したとき、熱伝導性充填剤を含まないポリマー材料の熱変形温度よりも少なくとも３０℃低く、より好ましくは少なくとも６０℃低く、特に好ましくは少なくとも９０℃低くなるように設定される。射出成型金型の金型温度は、ＤＩＮ  ＥＮ  ＩＳＯ  ７５−１／−２にしたがって０．４５ＭＰａで測定したとき、熱伝導性充填剤を含まないポリマー材料の熱変形温度よりも好ましくは最大１２０℃、特に好ましくは最大１００℃低い。
【０１６１】
例えば、ガラス繊維を含有せず、低粘性ポリアミド６を有しかつ熱伝導率が１Ｗ／ｍ・Ｋ〜２．５Ｗ／ｍ・Ｋ未満（１Ｗ／ｍ・℃〜２．５Ｗ／ｍ・℃未満）の化合物では、射出成型機内の化合物溶融物の溶融温度は、好ましくは少なくとも２２９℃、より好ましくは少なくとも２３９℃、なお更に好ましくは少なくとも２４９℃である。更に、ポリアミド６を含む化合物溶融物の溶融温度は、好ましくは最大２７９℃、より好ましくは最大２６９℃、なお更に好ましくは２５９℃、である。射出成型金型の金型温度は、好ましくは最大１６０℃、より好ましくは最大１３０℃、なお更に好ましくは最大１１０℃であり、好ましくは少なくとも７０℃、より好ましくは少なくとも９０℃である。ポリアミド６の融点は２１９℃であり、ポリアミド６の熱変形温度は、ＤＩＮ  ＥＮ  ＩＳＯ  ７５−１／−２にしたがって０．４５ＭＰａで測定したとき、１９０℃である。
【０１６２】
ガラス繊維を含有しないポリマー／窒化ホウ素化合物であって、平面貫通方向熱伝導率が２．５°Ｗ／ｍ・Ｋ（２．５°Ｗ／ｍ・℃）以上の範囲である場合、射出成型中の射出速度は２００ｍｍ／秒以下、好ましくは１７５ｍｍ／秒以下、より好ましくは１５０ｍｍ／秒以下、更により好ましくは１２５ｍｍ／秒以下、なお更に好ましくは１００ｍｍ／秒以下、最も好ましくは８０ｍｍ／秒以下、特に好ましくは７０ｍｍ／秒以下である。
【０１６３】
ガラス繊維を含有しないポリマー／窒化ホウ素化合物であって、平面貫通方向熱伝導率が２．５°Ｗ／ｍ・Ｋ（２．５°Ｗ／ｍ・℃）以上の範囲である場合、温度は、射出成型機内の化合物溶融物の溶融温度として選択され、熱伝導性充填剤を含まないポリマー材料の溶融温度よりも好ましくは少なくとも１０℃高く、より好ましくは少なくとも２０℃高い。射出成形機内の化合物溶融物の溶融温度は、熱伝導性充填剤を含まないポリマー材料の溶融温度よりも好ましくは最大６０℃高く、より好ましくは最大５０℃高く、なお更に好ましくは最大４０℃高く、特に好ましくは最大３５℃高い。
【０１６４】
好ましくは、ガラス繊維を含有せず、熱伝導率が２．５Ｗ／ｍ・Ｋ（２．５Ｗ／ｍ・℃）以上の化合物における射出成型金型の金型温度は、ＤＩＮ  ＥＮ  ＩＳＯ  ７５−１／−２にしたがって０．４５ＭＰａで測定したとき、熱伝導性充填剤を含まないポリマー材料の熱変形温度よりも少なくとも５℃低く、より好ましくは少なくとも１０℃低くなるように設定される。射出成型金型の金型温度は、ＤＩＮ  ＥＮ  ＩＳＯ  ７５−１／−２にしたがって０．４５ＭＰａで測定したとき、熱伝導性充填剤を含まないポリマー材料の熱変形温度よりも好ましくは最大７０℃低く、より好ましくは最大５０℃低く、特に好ましくは最大４０℃低い。
【０１６５】
例えば、ガラス繊維を含有せず、低粘性ポリアミド６を有しかつ熱伝導率が２．５Ｗ／ｍ・Ｋ（２．５Ｗ／ｍ・℃）以上の化合物では、射出成型機内の化合物溶融物の溶融温度は、好ましくは少なくとも２２９℃、より好ましくは少なくとも２３９℃である。更に、ポリアミド６を含む化合物溶融物の溶融温度は、好ましくは最大２７９℃、より好ましくは最大２６９℃、なお更に好ましくは２５４℃である。射出成型金型の金型温度は、好ましくは最大１８５℃、より好ましくは最大１８０℃である。前記溶融温度は、好ましくは少なくとも１２０℃、より好ましくは少なくとも１４０℃、特に好ましくは少なくとも１５０℃である。
【０１６６】
ガラス繊維を含有しないポリマー／窒化ホウ素化合物では、平面貫通方向熱伝導率範囲を測定するために最初に予備試料を生成することができる。
【０１６７】
ガラス繊維を含有しないポリマー／窒化ホウ素化合物の平面貫通方向熱伝導率範囲を測定するための予備試料の生成は、好ましくは、次の工程で行われる。
【０１６８】
１）マスターバッチの生成、
ａ）窒化ホウ素凝集体を充填剤として含有するポリマー化合物をマスターバッチとして生成する。マスターバッチ中の充填剤濃度は最大５０体積％であり、粘性が特に低いポリマーではこれより高くてもよい。配合は、各ポリマーの製造者が奨励する温度プロファイルを使用して行われる。配合は、充填剤用サイドフィーダーを有する二軸押出機で行われる。二軸押出機のスクリュー構造では、充填剤が、二軸押出機から放出されるまでできるだけ穏やかな剪断を受けるように、充填剤を添加する位置より下流で搬送要素及び混合要素のみを使用する。配合中、押出成形機の送出速度は、好ましくは、最大送出速度の最大５０％に設定される。スクリュー回転数は、３００ＲＰＭに設定する。造粒は、高温造粒法により、水中で又は細断機中の水浴に続いて行われてよい。
ｂ）力学的性質を向上させるためにガラス繊維が使用される場合、窒化ホウ素凝集物充填剤のためのａ）に記載の手順にしたがってガラス繊維充填剤用のマスターバッチを生成する。
ｃ）窒化ホウ素凝集体及び任意に存在するガラス繊維に加えて他の充填剤をも使用する場合、ａ）に記載の手順にしたがってこれら充填剤用の追加のマスターバッチを生成する。
【０１６９】
２）顆粒混合物の生成
工程１）で生成されたマスターバッチを所望の組成比で合わせて、転動式混合機で２分間混合することにより均質化する。生成される混合物の量は最大５ｋｇである。
【０１７０】
３）射出成形
顆粒混合物を射出生成することで、射出成型機において高い熱伝導性化合物に関する上記パラメータを使用して２ｍｍの薄いプレートを形成する。
【０１７１】
４）熱伝導率の測定
射出成型されたプレートの中央から、２×１０×１０ｍｍ３試料を作成する。この試料について、ＤＩＮ  ＥＮ  ＩＳＯ  ２２００７−４にしたがってフラッシュ法を使用して平面貫通方向熱伝導率の測定が行われる。
【０１７２】
力学的性質を向上させるためにガラス繊維を追加として含有するポリマー／窒化ホウ素化合物の場合、射出成型中の射出速度は２００ｍｍ／秒以下、好ましくは１７５ｍｍ／秒以下、特に好ましくは１５０ｍｍ／秒以下である。ガラス繊維を含有するポリマー／窒化ホウ素化合物の場合、射出速度は好ましくは少なくとも５０ｍｍ／秒、より好ましくは少なくとも７０ｍｍ／秒である。
【０１７３】
力学的性質を向上させるためにガラス繊維を追加として含有するポリマー／窒化ホウ素化合物において、温度は、射出成型機中の化合物溶融物の溶融温度として選択され、熱伝導性充填剤を含まないポリマー材料の溶融温度よりも少なくとも１０℃高く、より好ましくは少なくとも２０℃高く、特に好ましくは少なくとも３０℃高い。射出成形機内の化合物溶融物の溶融温度は、好ましくは熱伝導性充填剤を含まないポリマー材料の溶融温度よりも最大６０℃高く、より好ましくは最大５５℃高い。
【０１７４】
好ましくは、ガラス繊維を含有する化合物における射出成型金型の金型温度は、ＤＩＮ  ＥＮ  ＩＳＯ  ７５−１／−２にしたがって０．４５ＭＰａで測定したとき、熱伝導性充填剤を含まないポリマー材料の熱変形温度よりも少なくとも５℃低く、より好ましくは少なくとも１０℃低くなるように設定される。射出成型金型の金型温度は、ＤＩＮ  ＥＮ  ＩＳＯ  ７５−１／−２にしたがって０．４５ＭＰａで測定したとき、熱伝導性充填剤を含まないポリマー材料の熱変形温度よりも好ましくは最大４０℃低く、より好ましくは最大３０℃低く、特に好ましくは最大２５℃低い。
【０１７５】
例えば、ガラス繊維を含有せず、低粘性ポリアミド６を有する化合物では、射出成型機内の化合物溶融物の溶融温度は、好ましくは少なくとも２２９℃、より好ましくは少なくとも２３９℃、なお更に好ましくは少なくとも２４９℃である。更に、ポリアミド６を含む化合物溶融物の溶融温度は、好ましくは最大２７９℃、より好ましくは最大２７４℃である。射出成型金型の金型温度は、好ましくは最大１８５℃、より好ましくは最大１８０℃であり、好ましくは少なくとも１５０℃、より好ましくは少なくとも１６０℃、特に好ましくは少なくとも１６５℃である。
【０１７６】
本発明の製造方法によれば、最大５Ｗ／ｍ・Ｋ（５Ｗ／ｍ・℃）以上の平面貫通方向熱伝導率の値が得られることもできる。
【０１７７】
驚くことに、射出成型パラメータは、平面貫通方向熱伝導率がそれぞれ１〜２．５Ｗ／ｍ・Ｋ（２．５Ｗ／ｍ・℃）未満及び２．５Ｗ／ｍ・Ｋ（２．５Ｗ／ｍ・℃）以上の中程度及び高い熱伝導率の化合物で見いだされたものであり、本発明で好ましく使用される鱗片状の窒化ホウ素凝集体の分解は低速で、しかも、特に指向性の高い配向が平面貫通方向で生じる。そのため、平面貫通方向熱伝導率は、典型的な標準パラメータを用いて射出成型することにより生成される射出成型部品に比べると、最大１００％超まで大幅に増加する。
【０１７８】
本発明による構成部品は、被冷却構成部品又はアセンブリを、好ましくは電子構成部品又はアセンブリを放熱するために使用される。
【０１７９】
本発明による構成部品は、被冷却構成部品又はアセンブリの熱をここから放散することができる、薄肉部分を含む。構成部品の薄肉部分は、３ｍｍ以下、好ましくは２ｍｍ以下の厚みを有する。本発明による構成部品は、例えば、射出成形又は成形方法である押出によって生成され得る、例えば、３ｍｍ以下、好ましくは２ｍｍ以下の厚みを有する薄いプレートとして存在してよい。本発明による構成部品はまた、導電性であっても絶縁性であってもよい。成形工程又はその後の加工工程の間に、薄いプレートの形態の導電性及び非導電性の層からなる積層体を生成することも可能であり、本発明によるポリマー／窒化ホウ素化合物を使用して、少なくとも、薄いプレートの電気絶縁層が生成された。
【０１８０】
例えば射出成形による成形後、本発明による構成部品は、コーティングが提供されてもよく、例えば、金属化されてもよい。導体経路を適用することも可能である。
【０１８１】
本発明による構成部品は、均一又は不均一な壁厚を有する、平坦又は湾曲したプレートとして存在してよい。本発明による構成部品の表面は、滑らかであっても粗くてもよい。
【０１８２】
本発明による構成部品は、電子構成部品のための担体プレートとして機能することができ、又は一方の構成部品から他方へ熱を移動させることができる。本発明による構成部品はまた、薄膜又は薄肉管として存在してもよい。本発明による構成部品はまた、実質的に薄肉の筺体、取付具若しくは接続要素又は管の薄肉の主要部分として存在してもよい。本発明による構成部品は、更に、冷却要素の一部分である冷却フィン、筺体、取付具、接続要素若しくは管として存在してもよく、取付具は、例えば、ランプソケットであり得る。より複雑な構成部品では、本発明による構成部品は、プレートとして、プレートの積層体の一部あってよく、プレート積層体内のプレートは、冷却フィンとして機能し得る。
【０１８３】
実施例及び参照例
ポリマーと窒化ホウ素凝集体又は充填剤混合物との配合には、ＺＳＥ  １８  ＭＡＸＸ二軸押出機（Ｌｅｉｓｔｒｉｔｚ（Ｎｕｒｅｍｂｕｒｇ，Ｇｅｒｍａｎｙ））を使用する。一方が、２つの混合要素及び６つの混練ブロックを有する比較的粗い「標準の」スクリュー構成（スクリュー構成１）であり、他方が、３つの混合要素を有し、混練ブロックを有さない、より穏やかな「温和な」スクリュー構成（スクリュー構成２）である、２つの異なるスクリュー構成を使用する。スクリュー速度を、３００ＲＰＭ及び９００ＲＰＭに設定する。ポリアミドＰＡ  ６（Ｓｃｈｕｌａｍｉｄ（登録商標）６  ＮＶ  １２）をポリマーとして使用する。配合中、ポリマー溶融物を２６５℃まで加熱する。スループットを、全ての試験において毎時６ｋｇに設定する。メインフィーダを介してポリマーを供給する。充填剤（窒化ホウ素凝集体）又は充填剤混合物（窒化ホウ素凝集体及び二次充填剤）は、サイドフィーダーを介して供給される。
【０１８４】
充填剤を含有するポリマー溶融物は、２つの３ｍｍノズルを通して放出され、ストランドの形態で冷却され、顆粒を形成するように細断機内で加工される。射出成形によって、８０×８０ｍｍ２の基部を有する２ｍｍの薄いプレートを顆粒から生成する。
【０１８５】
２ｍｍの薄いプレートを射出成型するとき、ゲートは試料の幅全体に広がっている。ゲートは厚さ１〜１．８ｍｍ、好ましくは１．３〜１．７ｍｍであるべきである。後続の実施例では、ゲートの厚さは１．３ｍｍである。
【実施例】
【０１８６】
（実施例１）
（実施例１ａ）：
４０００ｇのアルミニウムペーストＳＴＡＰＡ  ＡＬＵＰＯＲ  ＳＫ  Ｉ−ＮＥ／７０（Ｅｃｋａｒｔ（Ｈａｒｔｅｎｓｔｅｉｎ，Ｇｅｒｍａｎｙ）製）及び７０００ｇの窒化ホウ素粉末ＢＯＲＯＮＩＤ（登録商標）Ｓ１−ＳＦ（ＥＳＫ  Ｃｅｒａｍｉｃｓ  ＧｍｂＨ  ＆  Ｃｏ．ＫＧ（Ｇｅｒｍａｎｙ））であって、レーザー拡散法（Ｍａｓｔｅｒｓｉｚｅｒ  ２０００（Ｍａｌｖｅｒｎ）、湿式測定法）により測定したときに平均粒径ｄ５０が３μｍであるものを、ローラーブロック上のＰＥドラム内において粉砕ボールで２０時間均質化する。粉末混合物を、乾式圧縮造粒機ＲＣ  ２５０×２５０（Ｐｏｗｔｅｃ（Ｒｅｍｓｃｈｅｉｄ，Ｇｅｒｍａｎｙ））中に、毎時８ｋｇの重力式投入によって投入する。空で運転したときに平滑なステンレス鋼ローラー同士が接触するように、乾式圧縮造粒機を変更する。３ｋＮ／ｃｍのローラー間隙長に対応する７５ｋＮの接触力をローラーに加えて、ローラー速度を２０ＲＰＭに設定する。これによって、厚さ３０μｍ、直径最大数センチメートルの窒化ホウ素ハイブリッド薄片が得られる。ローラーに付着している未加工の（すなわち、圧縮されているがまだ温度処理されていない）窒化ホウ素ハイブリッド薄片を、スクレーパーで除去する。圧縮後、２００μｍ未満の微粉はふるい分けによって除き、４０００ｇのアルミニウムペースト及び７０００ｇの窒化ホウ素粉末Ｓ１による次の原材料の均質化中に、ＰＥドラムに投入する。合計５５ｋｇの窒化ホウ素ハイブリッド薄片が生成されるまで、このプロセスを繰り返す。窒化ホウ素ハイブリッド薄片は、排気して８０％窒素及び２０％アルゴン雰囲気中で３００℃においてばらばらに剥離し、そして窒化ホウ素ハイブリッド薄片中のアルミニウム割合の大部分を、８０％窒素及び２０％アルゴン雰囲気中、８００℃において５時間の保持時間中にＡｌＮへと転化させる。その後、８０％窒素及び２０％アルゴン雰囲気中、２０５０℃において２時間、高温焼きなまし処理を行う。
【０１８７】
焼きなまし処理後、窒化ホウ素ハイブリッド薄片中の総アルミニウム割合は、アルカリ溶融物及びＩＣＰ−ＯＥＳ（Ａｒｃｏｓ、Ｓｐｅｃｔｒｏ（Ｋｌｅｖｅ，Ｇｅｒｍａｎｙ））により測定すると、２４．６重量％である。窒化アルミニウムの割合３７重量％は、窒化ホウ素ハイブリッド薄片中のアルミニウム割合から算出する。
【０１８８】
アルミニウムを含まない部分は０．３５重量％である。アルミニウムを含まない部分は、２モルＨＣｌを用いて、１６時間室温で抽出することによって測定される。抽出物の透明な上清から得た溶液のアルミニウム含量を、ＩＣＰ−ＯＥＳ（Ａｒｃｏｓ、Ｓｐｅｃｔｒｏ（Ｋｌｅｖｅ，Ｇｅｒｍａｎｙ））によって測定する。炭素含量は、０．０５％である。炭素含量は、誘導炉内の酸素燃焼及びその後のＣＯ２のＩＲ測定（ＣＳ２００、ＬＥＣＯ（Ｍｏｎｃｈｅｎｇｌａｄｂａｃｈ，Ｇｅｒｍａｎｙ））によって間接的に測定する。
【０１８９】
比表面積は、Ｃｏｕｌｔｅｒ  ＳＡ  ３１００機（Ｃｏｕｌｔｅｒ（ＵＳＡ））を用いる窒素吸着及び５点ＢＥＴ法によって、ＩＳＯ  １８７５７にしたがって測定した。測定に先立ち、試料を、真空中、３００℃において３６０分間ベーキングする。比表面積は、６．８ｍ２／ｇである。
【０１９０】
試料からの酸素が炭素と反応し、発生ＣＯ２の含有量をＩＲ分光法（ＴＣＨ  ６００（ＬＥＣＯ（Ｍｏｎｃｈｅｎｇｌａｄｂａｃｈ，Ｇｅｒｍａｎｙ）））によって決定するキャリアガス高温抽出法によって、間接的に酸素含量を決定した。酸素含量は０．１５％である。
【０１９１】
Ｘ線回折法によって、窒化ホウ素及び窒化アルミニウムの相のみの検出が可能であった。
【０１９２】
窒化ホウ素ハイブリッド薄片を、ゴムボールを用いた振動スクリーン中でのふるい分けにより粉砕する。５ｍｍ、２ｍｍ、１ｍｍ及び５００μｍのふるいを連続して用いた。
【０１９３】
こうして得られた５００μｍ未満のふるい分級物中の窒化ホウ素ハイブリッド薄片は、レーザー回折（Ｍａｓｔｅｒｓｉｚｅｒ  ２０００（Ｍａｌｖｅｒｎ）、湿式測定法）によって測定したとき、１９２μｍの平均粒径（ｄ５０）を有する。窒化ホウ素ハイブリッド薄片の厚さは３０μｍである。厚さは、デジタル精密計器を用いて測定する。
【０１９４】
バルクの窒化ホウ素ハイブリッド薄片において測定される組織指数は、２０．６である。
【０１９５】
生成される窒化ホウ素ハイブリッド薄片から２００μｍ未満の分級物を分割し、１００μｍ未満の微粉をふるい分けによって分離する。凝集体の安定性を、このようにして超音波法を使用して得られた窒化ホウ素ハイブリッド薄片の１００〜２００μｍのふるい分級物上で決定する。窒化ホウ素ハイブリッド薄片上で決定される凝集体の安定性は、７５％である。
【０１９６】
５００μｍ未満のふるい分級物で得られる窒化ホウ素ハイブリッド薄片のＳＥＭ全体画像（図３ａ）は、凝集体の平坦な表面を鮮明に示している。これらの表面は、その後の粉砕によってではなく、成形法（２つの回転する逆移動ローラー間での圧縮）によって直接生成された成形表面である。図３ｂは、そのような凝集体の平坦な成形表面及び追加の凝集体の平坦な成形表面からなる、３０μｍの厚さを有する凝集体の破断面を示す。
【０１９７】
（実施例１ｂ）：
二軸押出機（Ｌｅｉｓｔｒｉｔｚ  ＺＳＥ  １８  ＭＡＸＸ（Ｎｕｒｅｍｂｕｒｇ，Ｇｅｒｍａｎｙ））に、ポリアミドＰＡ  ６（Ｓｃｈｕｌａｍｉｄ（登録商標）６ＮＶ  １２（Ａ．Ｓｃｈｕｌｍａｎ（Ｋｅｒｐｅｎ，Ｇｅｒｍａｎｙ））を、ポリマーとして重量測定式メインフィーダを介して添加し、実施例１ａ）からの窒化ホウ素ハイブリッド薄片を、重量測定式サイドフィーダーを介して添加する。温和なスクリュー構成２が使用される。スクリュー速度を３００ＲＰＭに設定し、毎時６ｋｇのスループットを実行し、毎時３．０５ｋｇのＰＡ  ６をメインフィーダから、及び５００μｍ未満のふるい分級物からの毎時２．９５ｋｇの窒化ホウ素ハイブリッド薄片をサイドフィーダーから投与する。得られた化合物は、２つの３ｍｍノズルを通り、水浴中の冷却部を通過し、顆粒を形成するように細断される。化合物中の窒化ホウ素ハイブリッド薄片の割合は、３０体積％である。
【０１９８】
（実施例１ｃ）：
実施例１ｂ）からの化合物顆粒を、射出成形機（Ｋｒａｕｓｓ  Ｍａｆｆｅｉ  ＫＭ  ８０−２２０  Ｃ２）において射出成型して８０×８０×２ｍｍ３の寸法の２ｍｍの薄いプレートを形成する。可塑化処理中のスクリュー回転数は、８０ＲＰＭである。射出成型中の射出速度は２０ｍｍ／秒であり、射出圧は７８０ｂａｒ（７８ＭＰａ）であり、保持圧力は２６０ｂａｒ（２６ＭＰａ）であり、射出成型金型の金型温度は９０℃であり、そして化合物の溶融温度は２５０℃である。
【０１９９】
２ｍｍの厚みを有する円盤形状の射出成形試料上で熱伝導率を測定し、２ｍｍの厚みを有する射出成形プレート（寸法２×８０×８０ｍｍ３）の中心から、寸法２×１０×１０ｍｍ３の平面貫通方向熱伝導率を測定するための試料を作成する。平面貫通方向熱伝導率を測定するための試料の厚みは、射出成形から得られたプレートの厚みと一致する。面内方向熱伝導率測定のために、射出成形された２ｍｍの薄いプレートからなるプレート積層体を互いに瞬間接着剤を使用して接着させ、こうして作成されたプレート積層体から、２×１０×１０ｍｍ３の寸法を有する２ｍｍの薄いプレートを、射出成形試料の平面貫通方向に平行かつ流れ方向に垂直であるように作成する。この試料を使用して面内方向熱伝導率を決定する。
【０２００】
熱伝導率の測定に関しては、レーザーフラッシュ法を使用して、ＤＩＮ  ＥＮ  ＩＳＯ  ２２００７−４に従いＮａｎｏｆｌａｓｈ  ＬＦＡ  ４４７（Ｎｅｔｚｓｃｈ（Ｓｅｌｂ，Ｇｅｒｍａｎｙ））で行う。測定は２２℃で行う。
【０２０１】
熱伝導率（ＴＣ）は、熱拡散率ａ、比熱容量ｃｐ、及び密度Ｄに関する値を測定することによって求められ、これらの値から次の式によって算出される。
ＴＣ＝ａ×ｃｐ×Ｄ
ａ及びｃｐは、Ｎａｎｏｆｌａｓｈ  ＬＦＡ  ４４７（Ｎｅｔｚｓｃｈ（Ｓｅｌｂ，Ｇｅｒｍａｎｙ））を用いて、上述のように生成された１０×１０×２ｍｍ３の寸法を有する試料上で測定する。密度は、正確に成形された試料を秤量し、その幾何学的寸法を求めることによって算出する。標準のＰｙｒｏｃｅｒａｍ  ９６０６を測定に使用する。
【０２０２】
表１には、熱電導率測定結果及び射出成型パラメータを示す。
【０２０３】
充填剤を添加していないＰＡ  ６（Ｓｃｈｕｌａｍｉｄ（登録商標）６  ＮＶ  １２）の熱伝導率は、８０×８０×２ｍｍ３の寸法の射出成型された薄いプレートで測定したとき、０．２６Ｗ／ｍ・Ｋ（０．２６Ｗ／ｍ・℃）である。
【０２０４】
（実施例２）：
窒化ホウ素ハイブリッド薄片の作製と配合は、実施例１にしたがって行う。射出成型は、実施例１に記載のようにして、射出速度７０ｍｍ／秒で行う。射出圧は７００ｂａｒ（７０ＭＰａ）であり、保持圧力は２３０ｂａｒ（２３ＭＰａ）である。
【０２０５】
熱電導率測定は、実施例１に記載の通りに行う。表１には、射出成型パラメータ及び熱電導率測定結果を示す。
【０２０６】
（実施例３）：
窒化ホウ素ハイブリッド薄片の作製と配合は、実施例１にしたがって行う。射出成型は、実施例１に記載のようにして、射出速度１２０ｍｍ／秒で行う。射出圧は７６５ｂａｒ（７６．５ＭＰａ）であり、保持圧力は２５５ｂａｒ（２５．５ＭＰａ）である。
【０２０７】
熱電導率測定は、実施例１に記載の通りに行う。表１には、射出成型パラメータ及び熱電導率測定結果を示す。
【０２０８】
（実施例４）：
窒化ホウ素ハイブリッド薄片の作製と配合は、実施例１にしたがって行う。射出成型は、実施例１に記載のようにして、金型温度を１５０℃で行う。射出圧は８２０ｂａｒ（８２ＭＰａ）であり、保持圧力は２６０ｂａｒ（２６ＭＰａ）である。
【０２０９】
熱電導率測定は、実施例１に記載の通りに行う。表１には、射出成型パラメータ及び熱電導率測定結果を示す。
【０２１０】
（実施例５）：
窒化ホウ素ハイブリッド薄片の作製と配合は、実施例１にしたがって行う。射出成型は、実施例１に記載のようにして、射出速度１２０ｍｍ／秒及び金型温度１５０℃で行う。射出圧は６４０ｂａｒ（６４ＭＰａ）であり、保持圧力は２５５ｂａｒ（２５．５ＭＰａ）である。
【０２１１】
熱電導率測定は、実施例１に記載の通りに行う。表１には、射出成型パラメータ及び熱電導率測定結果を示す。
【０２１２】
（実施例６）：
窒化ホウ素ハイブリッド薄片の作成は、実施例１にしたがって行う。配合は実施例１にしたがって行い、毎時１．８４ｋｇのＰＡ６はメインフィーダから、５００μｍ未満のふるい分級物からの毎時４．１６ｋｇの窒化ホウ素ハイブリッド薄片はサイドフィーダーから投与する。射出成型は、実施例１に記載のようにして、射出速度７０ｍｍ／秒及び金型温度１５０℃で行う。射出圧は１２７０ｂａｒ（１２７ＭＰａ）であり、保持圧力は４２５ｂａｒ（４２．５ＭＰａ）である。
【０２１３】
熱電導率測定は、実施例１に記載の通りに行う。表１には、射出成型パラメータ及び熱電導率測定結果を示す。
【０２１４】
（実施例７）：
窒化ホウ素ハイブリッド薄片の作製と配合は、実施例６にしたがって行う。射出成型は、実施例６に記載のようにして、射出速度１２０ｍｍ／秒で行う。
【０２１５】
熱電導率測定は、実施例１に記載の通りに行う。表１には、射出成型パラメータ及び熱電導率測定結果を示す。
【０２１６】
（実施例８）：
窒化ホウ素ハイブリッド薄片の作製と配合は、実施例６にしたがって行う。射出成型は、実施例６に記載のようにして、金型温度１７５℃で行う。
【０２１７】
熱電導率測定は、実施例１に記載の通りに行う。表１には、射出成型パラメータ及び熱電導率測定結果を示す。
【０２１８】
（実施例９）：
窒化ホウ素ハイブリッド薄片の作製と配合は、実施例６にしたがって行う。射出成型は、実施例６に記載のようにして、射出速度１２０ｍｍ／秒及び金型温度１７５℃で行う。
【０２１９】
熱電導率測定は、実施例１に記載の通りに行う。表１には、射出成型パラメータ及び熱電導率測定結果を示す。
【０２２０】
（実施例１０）：
窒化ホウ素ハイブリッド薄片の作製と配合は、実施例６にしたがって行う。射出成型は、実施例６に記載のようにして、射出速度２０ｍｍ／秒、金型温度１７５℃及び溶融温度２６５℃で行う。射出圧は１３００ｂａｒ（１３０ＭＰａ）であり、保持圧力は４２５ｂａｒ（４２．５ＭＰａ）である。
【０２２１】
熱電導率測定は、実施例１に記載の通りに行う。表１には、射出成型パラメータ及び熱電導率測定結果を示す。
【０２２２】
（実施例１１）：
窒化ホウ素ハイブリッド薄片の作製と配合は、実施例６にしたがって行う。射出成型は、実施例６に記載のようにして、射出速度１７５℃及び金型温度２６５℃で行う。射出圧は１３００ｂａｒ（１３０ＭＰａ）であり、保持圧力は４２５ｂａｒ（４２．５ＭＰａ）である。
【０２２３】
熱電導率測定は、実施例１に記載の通りに行う。表１には、射出成型パラメータ及び熱電導率測定結果を示す。
【０２２４】
（実施例１２）：
窒化ホウ素ハイブリッド薄片の作製と配合は、実施例６にしたがって行う。射出成型は、実施例６に記載のようにして、射出速度１２０ｍｍ／秒、金型温度１７５℃及び溶融温度２６５℃で行う。射出圧は１２９０ｂａｒ（１２．９ＭＰａ）であり、保持圧力は４２５ｂａｒ（４２．５ＭＰａ）である。
【０２２５】
熱電導率測定は、実施例１に記載の通りに行う。表１には、射出成型パラメータ及び熱電導率測定結果を示す。
【０２２６】
（実施例１３）：
二軸押出機（Ｌｅｉｓｔｒｉｔｚ  ＺＳＥ  １８  ＭＡＸＸ（Ｎｕｒｅｍｂｕｒｇ，Ｇｅｒｍａｎｙ））に、ポリアミドＰＡ  ６（Ｓｃｈｕｌａｍｉｄ（登録商標）６  ＮＶ  １２（Ａ．Ｓｃｈｕｌｍａｎ（Ｋｅｒｐｅｎ，Ｇｅｒｍａｎｙ））を、ポリマーとして重量測定式メインフィーダを介して添加し、実施例１ａ）からの窒化ホウ素ハイブリッド薄片を、重量測定式サイドフィーダーを介して添加する。温和なスクリュー構成２が使用される。スクリュー速度を３００ＲＰＭに設定し、毎時６ｋｇのスループットを実行し、毎時１．８４ｋｇのＰＡ  ６をメインフィーダから、及び５００μｍ未満のふるい分級物からの毎時４．１６ｋｇの窒化ホウ素ハイブリッド薄片をサイドフィーダーから投与する。ＰＡ  ６化合物中の窒化ホウ素ハイブリッド薄片の割合は、５０体積％である。アルミノケイ酸塩５０体積％有する第２のＰＡ  ６化合物を生成する。この目的を達成するために、二軸押出機において、毎時１．４４ｋｇのＰＡ  ６をメインフィーダから、毎時４．５６ｋｇの平均粒径ｄ５０  ６．３μｍのアルミノケイ酸塩Ｔｒｅｆｉｌ  １３６０−４００（Ｑｕａｒｚｗｅｒｋｅ（Ｆｒｅｃｈｅｎ，Ｇｅｒｍａｎｙ））をサイドフィーダーから投入する。アルミノケイ酸塩は、３．６ｇ／ｃｍの密度を有し、熱伝導率は、１４Ｗ／ｍ・Ｋ（１４Ｗ／ｍ・℃）である。Ｘ線回折法によると、アルミノケイ酸塩の主相はカイアナイト（Ａｌ２ＳｉＯ５）である。
【０２２７】
得られた化合物はそれぞれ、２つの３ｍｍノズルを通り、水浴中の冷却部を通過し、化合物顆粒を形成するように個別に細断される。
【０２２８】
窒化ホウ素ハイブリッド薄片を含む得られた化合物顆粒とアルミノケイ酸塩を、化合物顆粒混合物中に１０体積％の窒化ホウ素ハイブリッド薄片と４０体積％のアルミノケイ酸塩が存在するように混合する。混合比は、窒化ホウ素ハイブリッド薄片を含む化合物顆粒１６重量％と、アルミノケイ酸塩を含む化合物顆粒８４重量％と、に相当する。化合物顆粒混合物を、その後、射出成形機（Ｋｒａｕｓｓ  Ｍａｆｆｅｉ  ＫＭ  ８０−２２０  Ｃ２）において射出成型して８０×８０×２ｍｍ３の寸法の２ｍｍの薄いプレートを形成する。射出速度は１２０ｍｍ／秒、金型温度は８０℃、及び溶融温度は２５０℃である。射出圧は１８００ｂａｒ（１８０ＭＰａ）であり、保持圧力は１０００ｂａｒ（１００ＭＰａ）である。
【０２２９】
熱電導率測定は、実施例１に記載の通りに行う。表１には、射出成型パラメータ及び熱電導率測定結果を示す。
【０２３０】
（実施例１４）：
窒化ホウ素ハイブリッド薄片の作製、配合及び射出成型は、実施例１３にしたがって行い、各個々の化合物から得た化合物顆粒混合物を、ＰＡ  ６化合物中において窒化ホウ素ハイブリッド薄片２０体積％及びアルミノケイ酸塩３０体積％の割合が得られるように混合する。熱電導率測定は、実施例１に記載の通りに行う。表１には、射出成型パラメータ及び熱電導率測定結果を示す。
【０２３１】
（実施例１５）：
窒化ホウ素ハイブリッド薄片の作製、配合及び射出成型は、実施例１３にしたがって行い、各個々の化合物から得た化合物顆粒混合物を、窒化ホウ素ハイブリッド薄片３０体積％及びアルミノケイ酸塩２０体積％の割合が得られるように混合する。射出成型は、実施例１３に記載のようにして、射出速度７０ｍｍ／秒及び金型温度１７５℃で行う。射出圧は１３００ｂａｒ（１３０ＭＰａ）であり、保持圧力は４２５ｂａｒ（４２．５ＭＰａ）である。熱電導率測定は、実施例１に記載の通りに行う。表１には、射出成型パラメータ及び熱電導率測定結果を示す。
【０２３２】
（実施例１６）：
窒化ホウ素ハイブリッド薄片の作製及び配合は、実施例１３にしたがって行い、各個々の化合物から得た化合物顆粒混合物を、それが窒化ホウ素ハイブリッド薄片４０体積％を含有しかつアルミノケイ酸塩１０体積％が得られるように混合する。射出成型は、実施例１３に記載のようにして、射出速度７０ｍｍ／秒及び金型温度１７５℃で行う。射出圧は１３００ｂａｒ（１３０ＭＰａ）であり、保持圧力は４２５ｂａｒ（４２．５ＭＰａ）である。熱電導率測定は、実施例１に記載の通りに行う。表１には、射出成型パラメータ及び熱電導率測定結果を示す。
【０２３３】
（実施例１７）：
二軸押出機（Ｌｅｉｓｔｒｉｔｚ  ＺＳＥ  １８  ＭＡＸＸ（Ｎｕｒｅｍｂｕｒｇ，Ｇｅｒｍａｎｙ））に、ポリアミドＰＡ  ６（Ｓｃｈｕｌａｍｉｄ（登録商標）６  ＮＶ  １２（Ａ．Ｓｃｈｕｌｍａｎ（Ｋｅｒｐｅｎ，Ｇｅｒｍａｎｙ））を、ポリマーとして重量測定式メインフィーダを介して添加し、実施例１ａ）からの窒化ホウ素ハイブリッド薄片を、重量測定式サイドフィーダーを介して添加する。温和なスクリュー構成２が使用される。スクリュー速度を３００ＲＰＭに設定し、毎時６ｋｇのスループットを実行し、毎時１．８４ｋｇのＰＡ  ６をメインフィーダから、及び５００μｍ未満のふるい分級物からの毎時４．１６ｋｇの窒化ホウ素ハイブリッド薄片をサイドフィーダーから投与する。ＰＡ  ６化合物中の窒化ホウ素ハイブリッド薄片の割合は、５０体積％である。ガラス繊維５０体積％有する第２のＰＡ  ６化合物を生成する。この目的のために、二軸押出機には、毎時２．０５ｋｇのＰＡ  ６をメインフィーダから、そして毎時３．９５ｋｇのガラス繊維をサイドフィーダーから投入する。使用されるガラス繊維は、熱可塑性ポリマー強化用の、直径１４μｍ及び繊維長４．５ｍｍを有する標準的な市販のガラス繊維である。残留水分は０．１％未満である。ガラス繊維はシランされ、シラン含量は０．６５重量％である。
【０２３４】
得られた化合物はそれぞれ、２つの３ｍｍノズルを通り、水浴中の冷却部を通過し、化合物顆粒を形成するように個別に細断される。
【０２３５】
窒化ホウ素ハイブリッド薄片を含む得られた化合物顆粒とガラス繊維を、化合物顆粒混合物中に２０体積％の窒化ホウ素ハイブリッド薄片と３０体積％のガラス繊維が存在するように混合する。混合比は、窒化ホウ素ハイブリッド薄片を含む化合物顆粒４３重量％と、ガラス繊維を含む化合物顆粒５７重量％と、に相当する。化合物顆粒混合物を、その後、射出成形機（Ｋｒａｕｓｓ  Ｍａｆｆｅｉ  ＫＭ  ８０−２２０  Ｃ２）において射出成型して８０×８０×２ｍｍ３の寸法の２ｍｍの薄いプレートを形成する。射出速度は１２０ｍｍ／秒、金型温度は１７５℃、及び溶融温度は２６５℃である。可塑化処理中のスクリュー速度は８０ＲＰＭであり、射出圧は１３００ｂａｒ（１３０ＭＰａ）であり、保持圧力は４２５ｂａｒ（４２．５ＭＰａ）である。熱電導率測定には２ｍｍの薄いプレートを使用する。
【０２３６】
引張強度測定には、引張試験片（試料の全幅２０ｍｍ、試験幅１０ｍｍ、試料全長１７０ｍｍ、試験長８０ｍｍ、試料厚４ｍｍ）を射出成形する。射出速度は１２０ｍｍ／秒、金型温度は１７５℃、及び溶融温度は２６５℃である。可塑化装置のスクリュー速度は８０ＲＰＭであり、射出圧は１３００ｂａｒ（１３０ＭＰａ）であり、保持圧力は４２５ｂａｒ（４２．５ＭＰａ）である。引張強度はＤＩＮ  ＥＮ  ＩＳＯ  ５２７にしたがって求める。
【０２３７】
熱電導率測定は、実施例１に記載の通りに行う。表１には、射出成型パラメータ及び熱電導率測定結果に加えて、引張強度も示す。
【０２３８】
（実施例１８）：
窒化ホウ素ハイブリッド薄片の作製、配合及び射出成型は、実施例１７にしたがって行い、各個々の化合物から得た化合物顆粒混合物を、窒化ホウ素ハイブリッド薄片３０体積％及びガラス繊維２０体積％が得られるように混合する。熱電導率測定は、実施例１に記載の通りに行う。表１には、射出成型パラメータ及び熱電導率測定結果に加えて、引張強度も示す。
【０２３９】
（実施例１９）：
窒化ホウ素ハイブリッド薄片の作製、配合及び射出成型は、実施例１７にしたがって行い、各個々の化合物から得た化合物顆粒混合物を、窒化ホウ素ハイブリッド薄片４０体積％及びガラス繊維１０体積％が得られるように混合する。熱電導率測定は、実施例１に記載の通りに行う。表１には、射出成型パラメータ及び熱電導率測定結果に加えて、引張強度も示す。
【０２４０】
（実施例２０）：
二軸押出機（Ｌｅｉｓｔｒｉｔｚ  ＺＳＥ  １８  ＭＡＸＸ（Ｎｕｒｅｍｂｕｒｇ，Ｇｅｒｍａｎｙ））に、ポリアミドＰＡ  ６（Ｓｃｈｕｌａｍｉｄ（登録商標）６  ＮＶ  １２（Ａ．Ｓｃｈｕｌｍａｎ（Ｋｅｒｐｅｎ，Ｇｅｒｍａｎｙ））を、ポリマーとして重量測定式メインフィーダを介して添加し、実施例１ａ）からの窒化ホウ素ハイブリッド薄片を、重量測定式サイドフィーダーを介して添加する。温和なスクリュー構成２が使用される。スクリュー速度を３００ＲＰＭに設定し、毎時６ｋｇのスループットを実行し、毎時１．８４ｋｇのＰＡ  ６をメインフィーダから、及び５００μｍ未満のふるい分級物からの毎時４．１６ｋｇの窒化ホウ素ハイブリッド薄片をサイドフィーダーから投与する。ＰＡ  ６化合物中の窒化ホウ素ハイブリッド薄片の割合は、５０体積％である。ガラス繊維５０体積％有する第２のＰＡ  ６化合物を生成する。この目的のために、二軸押出機には、毎時２．０５ｋｇのＰＡ  ６をメインフィーダから、そして毎時３．９５ｋｇのガラス繊維をサイドフィーダーから投入する。実施例１７で使用したような標準的な市販のガラス繊維を使用する。アルミノケイ酸塩５０体積％有する第３のＰＡ  ６化合物を生成する。この目的のために、二軸押出機には、毎時１．４４ｋｇのＰＡ  ６をメインフィーダから、そして毎時４．５６ｋｇのアルミノケイ酸塩（実施例１７と対比して）をサイドフィーダーから投入する。
【０２４１】
得られた化合物は、２つの３ｍｍノズルを通り、水浴中の冷却部を通過し、化合物顆粒を形成するように個別に細断される。
【０２４２】
得られた化合物顆粒を、化合物顆粒混合物中に２０体積％の窒化ホウ素ハイブリッド薄片、１５体積％のガラス繊維及び１５体積％のアルミノケイ酸塩が含まれるように混合する。混合比は、窒化ホウ素ハイブリッド薄片を含む化合物顆粒３８重量％と、アルミノケイ酸塩を含む化合物顆粒３６重量％と、ガラス繊維を含む化合物顆粒２６重量％と、に相当する。化合物顆粒混合物を、その後、射出成形機（Ｋｒａｕｓｓ  Ｍａｆｆｅｉ  ＫＭ  ８０−２２０  Ｃ２）において射出成型して８０×８０×２ｍｍ３の寸法の２ｍｍの薄いプレートを形成する。射出速度は１２０ｍｍ／秒、金型温度は１７５℃、及び溶融温度は２６５℃である。可塑化処理中のスクリュー速度は８０ＲＰＭであり、射出圧は１１００ｂａｒ（１１０ＭＰａ）であり、保持圧力は４２５ｂａｒ（４２．５ＭＰａ）である。熱電導率測定には２ｍｍの薄いプレートを使用する。
【０２４３】
熱電導率測定は、実施例１に記載の通りに行う。表１には、射出成型パラメータ及び熱電導率測定結果を示す。
【０２４４】
参照例１：
二軸押出機（Ｌｅｉｓｔｒｉｔｚ  ＺＳＥ  １８  ＭＡＸＸ（Ｎｕｒｅｍｂｕｒｇ，Ｇｅｒｍａｎｙ））に、ポリアミドＰＡ  ６（Ｓｃｈｕｌａｍｉｄ（登録商標）６  ＮＶ  １２（Ａ．Ｓｃｈｕｌｍａｎ（Ｋｅｒｐｅｎ，Ｇｅｒｍａｎｙ））を、ポリマーとして重量測定式メインフィーダを介して添加し、実施例１ａ）からの窒化ホウ素ハイブリッド薄片を、重量測定式サイドフィーダーを介して添加する。標準的なスクリュー構成１が使用される。スクリュー速度を３００ＲＰＭに設定し、毎時６ｋｇのスループットを実行し、毎時３．０５ｋｇのＰＡ  ６をメインフィーダから、及び５００μｍ未満のふるい分級物からの毎時２．９５ｋｇの窒化ホウ素ハイブリッド薄片をサイドフィーダーから投与する。得られた化合物は、２つの３ｍｍノズルを通り、水浴中の冷却部を通過し、顆粒を形成するように細断される。化合物中の窒化ホウ素ハイブリッド薄片の割合は、３０体積％である。
【０２４５】
得られた化合物顆粒を、射出成形機（Engel e-motion）において射出成型して８０×８０×２ｍｍ３の寸法の２ｍｍの薄いプレートを形成する。射出速度は２５０ｍｍ／秒であり、金型温度は９０℃であり、及び溶融温度は２７５℃である。
【０２４６】
熱電導率測定は、実施例１に記載の通りに行う。表１には、射出成型パラメータ及び熱電導率測定結果を示す。
【０２４７】
参照例２：
配合は参考例１にしたがって行い、毎時１．８４ｋｇのＰＡ  ６はメインフィーダから、毎時４．１６ｋｇの窒化ホウ素ハイブリッド薄片はサイドフィーダーから投与する。実施例１の窒化ホウ素ハイブリッド薄片を使用する。射出成型は参考例１にしたがって行う。
【０２４８】
熱電導率測定は、実施例１に記載の通りに行う。表１には、射出成型パラメータ及び熱電導率測定結果を示す。
【０２４９】
参照例３：
窒化ホウ素ハイブリッド薄片の作製と配合は、実施例１７にしたがって行う。射出成型は実施例１７にしたがって行う。ただし、射出速度は４０ｍｍ／秒であり、金型温度は８０℃であり、及び溶融温度は２５０℃である。射出圧は８２０ｂａｒ（８２ＭＰａ）であり、保持圧力は５００ｂａｒ（５０ＭＰａ）である。熱電導率測定は、実施例１に記載の通りに行う。表１には、射出成型パラメータ及び熱電導率測定結果に加えて、引張強度も示す。
【０２５０】
参照例４：
窒化ホウ素ハイブリッド薄片の作製と配合は、実施例１８にしたがって行う。射出成型は、実施例１８にしたがって行うが、射出速度は４０ｍｍ／秒であり、金型温度は８０℃であり、溶融温度は２５０℃である。射出圧は９００ｂａｒ（９０ＭＰａ）であり、保持圧力は４８０ｂａｒ（４８ＭＰａ）である。熱電導率測定は、実施例１に記載の通りに行う。表１には、射出成型パラメータ及び熱電導率測定結果に加えて、引張強度も示す。
【０２５１】
参照例５：
窒化ホウ素ハイブリッド薄片の作製と配合は、実施例１９にしたがって行う。射出成型は、実施例１９にしたがって行うが、射出速度は４０ｍｍ／秒であり、金型温度は８０℃であり、溶融温度は２５０℃である。射出圧は１０００ｂａｒ（１００ＭＰａ）であり、保持圧力は４１０ｂａｒ（４１ＭＰａ）である。熱電導率測定は、実施例１に記載の通りに行う。表１には、射出成型パラメータ及び熱電導率測定結果に加えて、引張強度も示す。
【０２５２】
【表１】
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【図１】
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【図２ａ】
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【図２ｂ】
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【図３ａ】
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【図３ｂ】
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【図４】
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【図５】
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【図６ａ】
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【図６ｂ】
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【図７ａ】
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【図７ｂ】
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【図８ａ】
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【図８ｂ】
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【国際調査報告】
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