(57)【要約】【課題】粒子混合懸濁液から金属粒子と非金属粒子とを分離するための連続フロー粒子分離システムを提供する。【解決手段】連続フロー粒子分離システムは、入力チャネルと、二又分岐部において該入力チャネルに流体連結する第１の出力チャネルおよび第２の出力チャネルとを画定する流体チャネル部品と、二又分岐部より少なくとも部分的に手前で、入力チャネルの近傍に配置された第１の電極および第２の電極と、第１の電極および第２の電極に電気的に接続された交流（ＡＣ）電源とを備える。第１の電極および第２の電極は、入力チャネルの両端に、空間的勾配を有する電場を発生させるような形状を有し、ＡＣ電源は、第１の電極及び第２の電極にＡＣ電位を供給して、金属粒子に与えられる誘電泳動力と非金属粒子に与えられる誘電泳動力との差に起因する誘電泳動によって、金属粒子と非金属粒子との分離が引き起こされるよう構成され、これにより、入力チャネル内の粒子混合懸濁液と比べて、第１の出力チャネル内の第１の出力流体フローは金属粒子濃度が高くなり、第２の出力チャネル内の第２の出力流体フローは非金属粒子濃度が高くなる。【選択図】図１
2016523697.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
粒子混合懸濁液から金属粒子と非金属粒子とを分離するための連続フロー粒子分離システムであって、
入力チャネルと、二又分岐部において該入力チャネルと流体連結する第１の出力チャネルおよび第２の出力チャネルとを画定する流体チャネル部品と、
前記二又分岐部より少なくとも部分的に手前で、前記入力チャネルの近傍に配置された第１の電極および第２の電極と、
前記第１の電極および前記第２の電極に電気的に接続された交流（ＡＣ）電源と、を備え、
前記第１の電極および前記第２の電極は、前記入力チャネルの両端に、空間的勾配を有する電場を発生させるような形状を有し、
前記ＡＣ電源は、前記第１の電極および前記第２の電極にＡＣ電位を供給して、前記金属粒子に与えられる誘電泳動力と前記非金属粒子に与えられる誘電泳動力との差に起因する誘電泳動によって、前記金属粒子と前記非金属粒子との分離が引き起こされるよう構成され、これにより、前記入力チャネル内の前記粒子混合懸濁液と比べて、前記第１の出力チャネル内の第１の出力流体フローは金属粒子の濃度が高くなり、前記第２の出力チャネル内の第２の出力流体フローは非金属粒子の濃度が高くなる、連続フロー粒子分離システム。
【請求項２】
請求項１に記載の連続フロー粒子分離システムであって、前記第１の電極および前記第２の電極は、前記二又分岐部の近傍で、前記入力チャネルの両側面に対向配置されている、システム。
【請求項３】
請求項１に記載の連続フロー粒子分離システムであって、前記流体チャネル部品によって画定された前記入力チャネルは、前記粒子混合懸濁液の実質的な層流を供給する、システム。
【請求項４】
請求項３に記載の連続フロー粒子分離システムであって、前記流体チャネル部品によって画定された前記第１の出力チャネルおよび前記第２の出力チャネルは、前記第１の出力流体フローおよび前記第２の出力流体フローの実質的な層流を供給する、システム。
【請求項５】
請求項４に記載の連続フロー粒子分離システムであって、前記流体チャネル部品によって画定された前記入力チャネルと前記第１の出力チャネルおよび前記第２の出力チャネルは、マイクロ流体チャネルである、システム。
【請求項６】
請求項４に記載の連続フロー粒子分離システムであって、前記ＡＣ電源は、前記誘電泳動によって前記金属粒子に与えられる力と、前記誘電泳動によって前記非金属粒子に与えられる力とが、逆向きにはたらくようにＡＣ電位を供給するよう構成された、システム。
【請求項７】
請求項１に記載の連続フロー粒子分離システムであって、前記入力された粒子混合懸濁液は、事前に選定された誘電率および導電率を有する流体に含まれる、金属粒子および半導体粒子の懸濁液を含み、
前記ＡＣ電位の周波数は、前記流体の前記事前に選定された誘電率および導電率と、前記金属粒子および前記半導体粒子のそれぞれの誘電率および導電率とに基づいて選定される、システム。
【請求項８】
請求項７に記載の連続フロー粒子分離システムであって、前記金属粒子は、金属カーボンナノチューブであり、
前記半導体粒子は、半導体カーボンナノチューブであって、前記入力チャネル内の前記粒子混合懸濁液と比べて、前記第１の出力チャネル内の前記第１の出力流体フローは金属カーボンナノチューブの濃度が高く、前記第２の出力チャネル内の第２の出力流体フローは半導体カーボンナノチューブの濃度が高くなる、システム。
【請求項９】
請求項１に記載の連続フロー粒子分離システムであって、前記流体チャネル部品は、第２の二又分岐部において、前記第１の出力チャネルおよび前記第２の出力チャネルのいずれか一方に流体連結する第３の出力チャネル及び第４の出力チャネルをさらに画定し、
前記連続フロー粒子分離システムは、前記第２の二又分岐部より少なくとも部分的に手前で、前記第１の出力チャネルおよび前記第２の出力チャネルのいずれか一方の近傍に配置された第３の電極および第４の電極をさらに備えて、多段式の粒子分離を可能にし、
前記第３の電極及び前記第４の電極は、前記第１の出力チャネルおよび前記第２の出力チャネルの前記いずれか一方の両端に、空間的勾配を有する電場を発生させるような形状を有する、システム。
【請求項１０】
請求項９に記載の連続フロー粒子分離システムであって、前記ＡＣ電源は、前記第３の電極及び前記第４の電極にさらに電気的に接続された、システム。
【請求項１１】
請求項９に記載の連続フロー粒子分離システムであって、前記第３の電極および前記第４の電極に電気的に接続された第２のＡＣ電源をさらに備えたシステム。
【請求項１２】
粒子混合懸濁液から金属粒子と非金属粒子と分離するための粒子分離システムであって、
前記粒子混合懸濁液の少なくとも一部を格納するための流体格納領域を画定する流体格納部品と、
前記流体格納領域の近傍に配置された第１の電極および第２の電極と、
前記第１の電極および前記第２の電極に電気的に接続された交流（ＡＣ）電源と、を備え
前記第１の電極および前記第２の電極は、前記流体格納領域の両端に、空間的勾配を有する電場を発生させるような形状を有し、
前記ＡＣ電源は、前記第１の電極および前記第２の電極にＡＣ電位を供給して、前記金属粒子に与えられる誘電泳動力と前記非金属粒子に与えられる誘電泳動力との差に起因する誘電泳動によって、前記金属粒子と前記非金属粒子の分離が引き起こされるよう構成され、
前記ＡＣ電源は、前記誘電泳動によって前記金属粒子に与えられる力と、前記誘電泳動によって前記非金属粒子に与えられる力とが、逆向きにはたらいて、前記粒子混合懸濁液に比べて、前記第１の電極および前記第２の電極のうち一方の近傍では金属粒子の濃度が高くなり、前記第１の電極および前記第２の電極のうち他方の近傍では非金属粒子の濃度が高くなるようにＡＣ電位を供給するよう構成された、システム。
【請求項１３】
粒子混合懸濁液から金属粒子と非金属粒子とを分離するための連続フロー方法であって、
二又分岐部において第１の出力チャネルと第２の出力チャネルとに二又分岐する入力チャネルに粒子混合流体懸濁液の入力フローを供給することと、
前記入力チャネル内の前記粒子混合流体懸濁液の前記入力フローに、空間的勾配を有しかつ時間変化する電場を印加して、前記粒子混合流体懸濁液に含まれる金属粒子および非金属粒子に誘電泳動力を与えることと、
前記第１の出力チャネルから金属粒子濃度の高い流体懸濁液を回収し、前記第２の出力チャネルから非金属粒子濃度の高い流体懸濁液を回収することと、を含み、
前記空間的勾配を有しかつ時間変化する電場の時間変化は、前記金属粒子に与えられる誘電泳動力と前記非金属粒子に与えられる誘電泳動力とが異なるように選定される、方法。
【請求項１４】
請求項１３に記載の連続フロー方法であって、前記空間的勾配を有しかつ時間変化する電場の時間変化は、前記金属粒子に与えられる前記誘電泳動力と、前記非金属粒子に与えられる前記誘電泳動力とが逆向きにはたらくように選定される、方法。
【請求項１５】
請求項１３に記載の連続フロー方法であって、前記粒子混合流体懸濁液の流体は、該流体の誘電率および導電率のうち少なくとも一方に基づいて選定される、方法。
【請求項１６】
請求項１３に記載の連続フロー方法であって、前記粒子混合流体懸濁液の流体は、選定された誘電率および導電率のうち少なくとも一方を有するように生成される、方法。
【請求項１７】
請求項１３に記載の連続フロー方法であって、前記非金属粒子は、半導体粒子である、方法。
【請求項１８】
請求項１３に記載の連続フロー方法であって、前記金属粒子は、金属カーボンナノチューブであり、
前記非金属粒子は、半導体カーボンナノチューブである、方法。
【請求項１９】
請求項１３に記載の連続フロー方法であって、
金属粒子と非金属粒子とを分離するための多段式方法における第２段目として、前記回収することの前に、前記第１の出力チャネル内の前記金属粒子濃度が高い流体懸濁液および前記第２の出力チャネルからの前記非金属粒子濃度が高い流体懸濁液のうちの少なくとも一方に、空間的勾配を有しかつ時間変化する第２の電場を印加することをさらに含む方法。
【請求項２０】
粒子混合懸濁液から金属粒子と非金属粒子とを分離するための方法であって、
粒子混合流体懸濁液を用意することと、
前記粒子混合流体懸濁液に、空間的勾配を有しかつ時間変化する電場を印加して、前記粒子混合流体懸濁液に含まれる金属粒子および非金属粒子に誘電泳動力を与えることと、を含み、
前記空間的勾配を有しかつ時間変化する電場の時間変化は、前記金属粒子に与えられる誘電泳動力と前記非金属粒子に与えられる誘電泳動力とが逆向きにはたらくように選定される、方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明の以下で請求する実施形態の分野は、粒子混合懸濁液に含まれる金属粒子と非金属粒子とを分離するためのシステムおよび方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
金属酸化膜半導体電界効果トランジスタ（metal oxide semiconductor field-effect transistor：ＭＯＳＦＥＴ）の集積シリコン技術が成功を収めて以来、素子の寸法を小型化できるかどうかが、スピードおよびエネルギー効率を向上させるための鍵となっている（非特許文献１〜２参照）。しかしながら、ムーアの法則に予言されるように、一般的にこの業界では、現在のナノスケールのＭＯＳＦＥＴ素子の小型化は、根本的な「材料の壁」によって制限され、この障壁により、開発の継続は今後１０年以内で限界をむかえることになるだろうと予測されている（非特許文献２参照）。これらの「壁」を克服するには、将来のシリコン素子のスケールの問題を解決する新しい素材が必要である。シリコンに代わる新たな材料として、単層カーボンナノチューブ（single-walled carbon nanotubes：ＳＷＣＮＴ）は、そのサイズが小さいことおよび電気的性状が特有であることから、将来のナノスケールエレクトロニクスの基本的要素となりうる優れた候補として挙げられている。ＳＷＣＮＴは、１９９３年に飯島氏とベトゥーン（Bethune）氏がそれぞれ独自に発見して以来（非特許文献１〜４参照）、電子材料およびシリコン素子の代替品として活発に研究されてきた。しかしながら、現在のＳＷＣＮＴ製造技術で生成可能なのは、異なる電気的挙動を示す２種類のナノチューブの混合物である。ナノチューブの一部は金属材料として作用する一方、他のものは半導体性状を示す。この任意の混合物が、カーボンナノチューブに基礎をおく機能的なナノエレクトロニクス（非特許文献３および５〜６参照）の実現を困難にしてきた。ＳＷＣＮＴは、グラフェンシートを一重に丸めたものと考えることができる（非特許文献７参照）。ＳＷＣＮＴ製造時のバラつきにより、各チューブの直径およびチューブの軸に対する原子配置（カイラリティの度合い）に差異が生じる（非特許文献２および７参照）。これらの構造的なバラつきによりＳＷＣＮＴの電子的性状が決められ、結果として、金属ナノチューブまたは半導体ナノチューブとなりうる。
【先行技術文献】
【非特許文献】
【０００３】
【非特許文献１】P. Avouris, Physics World 20, 40-45 (March 2007).
【非特許文献２】P. Avouris and J. Appenzeller, The Industrial Physicist, June/July 2004, American Institute of Physics.
【非特許文献３】R. Krupke et al., Science 301, 344-347 (2003).
【非特許文献４】N. Peng et al., J. Appl. Phys. 100, 024309 (2006).
【非特許文献５】R. Krupke et al., Nano Lett. 3, 1019-1023 (2003).
【非特許文献６】T. Tanaka et al., Appl. Phys. Expr. 1, 114001 (2008).
【非特許文献７】M. S. Dresselhaus, G. Dresselhaus and M. Pimenta, Eur. Phys. J. D 9, 69-75 (1999).
【非特許文献８】H. A. Pohl, Dielectrophoretic, Cambridge, UK (1978).
【非特許文献９】J. E. Kim and C. S. Han, Nanotechnology 16, 2245-2250 (2005).
【非特許文献１０】N. Peng et al., J. Appl. Phys. 100, 024309 (2006).
【非特許文献１１】T. Lutz and K. J. Donovan, Carbon 43, 2508-2513 (2005).
【非特許文献１２】C. Wei et al., Diamonds and Related Materials19, 573-577 (2010).
【非特許文献１３】U. C. Wejinya et al., 2007 IEEE/ASME International Conference on Advanced Intelligent Mechatronics. pp 1-6 (2007).
【非特許文献１４】H. Morgan and N. G. Green, J. Electrostatics 42, 279-293 (1997).
【非特許文献１５】H. Morgan and N. G. Green, AC Electrokinetics: Colloids and Nanoparticels, Research Studies Press Ltd, 2003.
【非特許文献１６】D. S. Lee et al., Appl. Phys. A 80, 5-8 (2005).
【非特許文献１７】A. Jorio et al., Phys. Rev. Lett. 86, 1118-1121 (2001).
【非特許文献１８】Mildred S. Dresselhaus, Raman Scattering in Carbon Nanotubes(2005)、インターネット<nanotube.msu.edu/nt05/abstracts/NT05tutor-Dresselhaus.pdf>
【非特許文献１９】M. S. Dresselhaus and P. C. Eklund, Adv. Phys. 49, 705-814 (2000).
【非特許文献２０】M. S. Dresselhaus et al., Carbon 40, 2043-2061 (2002).
【非特許文献２１】J. L. Sauvajol et al., Carbon 40, 1697-1714 (2002).
【非特許文献２２】インターネット<http://www.photon.t.u-tokyo.ac.jp/~maruyama/kataura/kataura2n.pdf>
【非特許文献２３】M. A. Pimenta et al., Phys. Rev. B 58, R16016-16019 (1998).
【非特許文献２４】M. S. Dresselhaus et al., Physics Reports 409, 47-99 (2005).
【非特許文献２５】Fan, D. L., Zhu, F. Q., Xu, X., Cammarata, R. C. & Chien, C. L. Electronic properties of nanoentities revealed by electrically driven rotation. Proceedings of the National Academyof Sciences of the United   States of America 109, 9309-13 (2012).
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
ＳＷＣＮＴを分離可能な現在の商用プロセスでは、超遠心分離が必要とされ、長い時間と莫大なエネルギー、さらに多くの設備を稼働させる必要がある。代替的な純化手段として誘電泳動（dielectrophoresis：ＤＥＰ）を採用することについて多くの研究がなされてきたが、今日までに行われた最新技術は多くの欠点をかかえている。従来のＤＥＰ分離装置およびＤＥＰ分離技術は静的システムであり、金属ナノチューブのみをその装置表面に引き付け、半導体チューブおよび金属チューブの一部は懸濁液中に残されたままとなる。これらの装置では、定められた少量のＳＷＣＮＴ混合物しか扱うことができず、また装置の作業領域では、ナノチューブが通過するごとに散乱が生じる。高純度での抽出が可能なのは、電極に堆積する金属ナノチューブのみである。残りの懸濁液は混合物のままであり、この余分な懸濁液を除去しようとすると、高純度を保っている表面を汚染することになってしまう。したがって、粒子混合懸濁液に含まれる金属粒子と非金属粒子とを分離するための優れたシステムおよび方法への必要性は依然として残ったままである。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明の実施形態に係る、粒子混合懸濁液から金属粒子と非金属粒子とを分離するための連続フロー粒子分離システムは、入力チャネルと、二又分岐部において該入力チャネルと流体連結する第１の出力チャネルおよび第２の出力チャネルとを画定する流体チャネル部品と、二又分岐部より少なくとも部分的に手前で、入力チャネルの近傍に配置された第１の電極および第２の電極と、第１の電極および第２の電極に電気的に接続された交流（ＡＣ）電源とを備える。第１の電極および第２の電極は、入力チャネルの両端に、空間的勾配を有する電場を発生させるような形状を有し、ＡＣ電源は、第１の電極および第２の電極にＡＣ電位を供給して、金属粒子に与えられる誘電泳動力と非金属粒子に与えられる誘電泳動力との差に起因する誘電泳動によって、金属粒子と非金属粒子との分離が引き起こされるよう構成され、これにより、入力チャネル内の粒子混合懸濁液と比べて、第１の出力チャネル内の第１の出力流体フローは金属粒子の濃度が高くなり、第２の出力チャネル内の第２の出力流体フローは非金属粒子の濃度が高くなる。
【０００６】
本発明の実施形態に係る、粒子混合懸濁液から金属粒子と非金属粒子と分離するための粒子分離システムは、粒子混合懸濁液の少なくとも一部を格納するための流体格納領域を画定する流体格納部品と、流体格納領域の近傍に配置された第１の電極および第２の電極と、第１の電極および第２の電極に電気的に接続された交流（ＡＣ）電源とを備える。第１の電極および第２の電極は、流体格納領域の両端に、空間的勾配を有する電場を発生させるような形状を有する。ＡＣ電源は、第１の電極および第２の電極にＡＣ電位を供給して、金属粒子に与えられる誘電泳動力と非金属粒子に与えられる誘電泳動力との差に起因する誘電泳動によって、金属粒子と非金属粒子との分離が引き起こされるよう構成され、ＡＣ電源は、誘電泳動によって金属粒子に与えられる力と、誘電泳動によって非金属粒子に与えられる力とが、逆向きにはたらいて、粒子混合懸濁液に比べて、第１の電極および第２の電極のうち一方の近傍では金属粒子の濃度が高くなり、第１の電極および第２の電極のうち他方の近傍では非金属粒子の濃度が高くなるようにＡＣ電位を供給するよう構成される。
【０００７】
本発明の実施形態に係る、粒子混合懸濁液から金属粒子と非金属粒子とを分離するための連続フロー方法は、二又分岐部において第１の出力チャネルと第２の出力チャネルとに二又分岐する入力チャネルに粒子混合流体懸濁液の入力フローを供給することと、入力チャネル内の粒子混合流体懸濁液の入力フローに、空間的勾配を有しかつ時間変化する電場を印加して、粒子混合流体懸濁液に含まれる金属粒子および非金属粒子に誘電泳動力を与えることと、第１の出力チャネルから金属粒子濃度の高い流体懸濁液を回収し、第２の出力チャネルから非金属粒子濃度の高い流体懸濁液を回収することとを含む。空間的勾配を有しかつ時間変化する電場の時間変化は、金属粒子に与えられる誘電泳動力と非金属粒子に与えられる誘電泳動力とが異なるように選定される。
【０００８】
本発明の実施形態に係る、粒子混合懸濁液から金属粒子と非金属粒子とを分離するための方法は、粒子混合流体懸濁液を用意することと、粒子混合流体懸濁液に、空間的勾配を有しかつ時間変化する電場を印加して、粒子混合流体懸濁液に含まれる金属粒子および非金属粒子に誘電泳動力を与えることとを含む。空間的勾配を有しかつ時間変化する電場の時間変化は、金属粒子に与えられる誘電泳動力と非金属粒子に与えられる誘電泳動力とが逆向きにはたらくように選定される。
【０００９】
以下の説明と図面、および実施例を考慮することにより、さらなる目的および利点も明らかとなるであろう。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１Ａ】本発明の実施形態に係る、粒子混合懸濁液から金属粒子と非金属粒子とを分離するための連続フロー粒子分離システムの概略図である。
【図１Ｂ】図１Ａの装置で用いることができる寸法の例を示す図である。
【図２】本発明の実施形態に係る、粒子混合懸濁液から金属粒子と非金属粒子とを分離するための多段式連続フロー粒子分離システムの概略図である。
【図３】本発明のいくつかの実施形態を最適化するための、ベンゼン、クロロホルム、クロロヘキサン等の典型的有機溶媒を用いた場合の、周波数対Ｒｅ（Ｋ）における差を示す図である。これらの溶媒の比誘電率は典型的には５である。
【図４】本発明のいくつかの実施形態を最適化するための、比誘電率が８０である水を用いた場合の、周波数対Ｒｅ（Ｋ）における差を示す図である。この適度に高い誘電率により、Ｒｅ（Ｋ）は最適値に達することができる。
【図５】本発明のいくつかの実施形態を最適化するための、比誘電率が１８０であるＮ‐メチルホルムアミドを用いた場合の、周波数対Ｒｅ（Ｋ）における差を示す図である。この高い誘電率により、Ｒｅ（Ｋ）は、ＭＨｚ範囲において最適値に達することができる。
【図６Ａ】本発明の実施形態に係る、静的流体懸濁液から金属単層カーボンナノチューブと半導体単層カーボンナノチューブとを分離するための電極配置のイメージ図である。位置１〜位置４において、焦点を絞ったレーザスポットを用いてラマンスペクトルを測定した。
【図６Ｂ】図６Ａの装置に用いることができる寸法の例を示す図である。
【図７】位置１および位置４におけるＳＷＣＮＴのラマンスペクトルを示す図である。
【図８】Dresselhaus氏らによって作成されたラマンスペクトル全体を示す図である（非特許文献１７、１８参照）。
【図９】ＡＣ誘電泳動による分離後に、２．４１ｅＶ（５１４ｎｍ）のレーザ励起エネルギーを用いて測定したＳＷＣＮＴのラジアルブリージングモード（redial breathing mode：ＲＢＭ）周波数のラマンスペクトルを示す図である。丸い点線（真ん中）は、位置２におけるＣＮＴのＲＢＭのプロフィールを示す。実線（一番上）は、位置３におけるＣＮＴのＲＢＭのプロフィールを示す。黒の破線は、分離実験を行う前の、対照試料としてのＳＷＣＮＴ混合物を示す。
【図１０】レーザ励起エネルギーが２．４１ｅＶ（５１４ｎｍ）の場合の片浦プロットを示す図である（非特許文献２２参照）。
【図１１】本発明の実施形態に係る、金属ＳＷＣＮＴと半導体ＳＷＣＮＴとを連続的に分離・回収するためのＤＥＰ駆動のラボオンチップ装置を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
本発明のいくつかの実施形態について以下で詳細に述べる。実施形態の記載に際し、明確性を期すために特定の専門用語を用いる。しかしながら、そのように選定された特定の専門用語によって本発明を限定することは意図しない。当業者であれば、本発明の広範な概念から逸脱することなく、他の均等物を用いたり、他の方法が開発可能であることを認識するであろう。「背景技術」や「発明を実施するための形態」を含む本明細書で引用する非特許文献はすべて、それぞれ個々に組み込まれているかのごとく参照により援用する。
【００１２】
本発明のいくつかの実施形態により、ＡＣ誘電泳動を用いて、分離前は懸濁液に含まれる任意のＳＷＣＮＴ混合物であったものから金属ＳＷＣＮＴと半導体ＳＷＣＮＴとを分離可能な、低コストかつ低エネルギーの流体装置を実現することができる。本発明の実施形態に係る動的フローシステムにより、ＳＷＣＮＴ混合物の連続供給および連続分離が可能になる。それは、工業的に関連する処理速度で行われた。この技術を用いると、金属ＳＷＣＮＴと半導体ＳＷＣＮＴとに与えられる誘電泳動力の大きさおよび／または向きの違いにより、半導体ＳＷＣＮＴから金属ＳＷＣＮＴを抽出することが可能となる。この力における有意差は、Krupke氏とその共同研究者たちによって報告されるように（非特許文献３参照）、金属ＳＷＣＮＴの絶対誘電率が非常に大きい一方、半導体ＳＷＣＮＴの誘電率は小さいことに由来する。
【００１３】
本発明のいくつかの実施形態は特有であり、少なくとも以下の理由から他の関連研究よりも実質的に優れている。（１）懸濁液中で電子特性の異なるナノ粒子を互いに逆の向きに駆動するためにＡＣ電場の各構成（周波数、振幅、特有の幾何学形状）を利用している。金属ナノ粒子のみを懸濁液から引き出す従来の方法とは違い、金属ＳＷＣＮＴと半導体ＳＷＣＮＴの両方が移動する。（２）本発明のいくつかの実施形態では、ＳＷＣＮＴを表面側に駆動したり遠心分離を行う必要がないため、一括バッチ処理が可能となり、連続フロープロセスで分離を行うことができる。
【００１４】
誘電泳動（Dielectrophoresis：ＤＥＰ）は、不均一電場によって電荷を持たない粒子の分極が引き起こされ、誘起された双極子の泳動が生じる動電学的現象である（非特許文献８参照）。懸濁液中で不均一電場内の分極粒子にかかる誘電泳動力は、以下の式で表される。
【数１】
2016523697.tif 000003
・・・［１］
式中、ｐは誘起双極子モーメントであり、Ｅは電場である。ＡＣ電場では、分極粒子の挙動は周波数に依存する（非特許文献９、２５参照）。ここで、細長いカーボンナノチューブは長球形状と見なす。ＤＥＰ力は、以下の式で表わされる。
【数２】
2016523697.tif 000004
・・・［２］
【数３】
2016523697.tif 000005
・・・［３］
【数４】
2016523697.tif 000006
・・・［４］
2016523697.tif 000007
【００１５】
粘性媒体に含まれるＳＷＣＮＴ（長球形状としてモデル化されている）の並進運動の等式は、ニュートンの第２法則によって規定される。
【数５】
2016523697.tif 000008
・・・［５］
式中、ｍＣＮＴはＳＷＣＮＴの質量、ｖＣＮＴはＳＷＣＮＴの並進速度、ｆは粒子の幾何形状および流体粘度に依存する分割因子、ｖｍは粘性媒体の速度である。式［５］の解は、Morgan氏とGreen氏によって展開された（非特許文献１５参照）。最初のＳＷＣＮＴ速度が０の場合、ＳＷＣＮＴ速度は以下で得られる。
【数６】
2016523697.tif 000009
・・・［６］
【００１６】
2016523697.tif 000010
【数７】
2016523697.tif 000011
・・・［７］
【００１７】
２つの粒子が同じ幾何学形状を有する場合、同じ媒体中に存在しかつ同じ電場状況下にあるならば、ＤＥＰ力の向きおよび大きさにおける差はすべて、クラウジウス・モソッティ係数の実数部分であるＲｅ（Ｋ）によって決まる。高周波数（ω）では、クラウジウス・モソッティ係数は、ＳＷＣＮＴおよび媒体によってそれぞれ異なる誘電率によって決まる（非特許文献９〜１３参照）。Ｒｅ（Ｋ）およびＤＥＰ力は、以下の高周波数限界において評価することができる。
【数８】
2016523697.tif 000012
・・・［８］
【数９】
2016523697.tif 000013
・・・［９］
【００１８】
したがって、媒体の分極率に対するナノ構造体の分極率に応じて、ナノチューブは、電気泳動力により高電場密度領域（正の誘電泳動）側または低電場密度領域（負の誘電泳動）側に駆動される（非特許文献１３〜１６参照）。ＡＣ電場を特定の周波数に同調させることにより、金属チューブを電場勾配の向きに駆動しつつ、同時に半導体チューブを電場勾配に逆らう向きに駆動することができ、それにより混合物の分離が可能になる。この実験における電場の勾配は、電極の形状が不均一であることにより発生する。
【００１９】
ＡＣ駆動周波数が十分高ければ、
2016523697.tif 000014
の場合、Ｒｅ（Ｋ）の値は正をとり、
2016523697.tif 000015
の場合、Ｒｅ（Ｋ）の値は負をとる。
【００２０】
水溶液に含まれる粒子の誘電率および導電率の例を以下の表に示す。ここで、ε０は自由空間の誘電率（８．８５×１０−１２Ｆ／ｍ）である。
【表１】
2016523697.tif 000016
【００２１】
これらの比誘電率から、ω→∞になるにつれて、金属ナノチューブのＲｅ（Ｋ）は正の値をとり、半導体ナノチューブのＲｅ（Ｋ）は負の値をとるようになる（Ｌ＝１０−５の場合）。これにより、金属チューブには正のＤＥＰ力がかかり、半導体チューブには負のＤＥＰ力がかかることになる。
【００２２】
Ｒｅ（Ｋ）が０をまたぐ場合、クロスオーバー周波数は以下の式で定義することができる。
【数１０】
2016523697.tif 000017
・・・［１０］
【００２３】
重要な点としては、誘電率および導電率を調整するために媒体は変更可能であり、またかつ、半導体ＳＷＣＮＴの導電率は、チューブ付近の環境に大きく依存することである。真空下では、絶縁状態にある完全な半導体ＳＷＣＮＴの理論導電率は０となるが、そのようなＳＷＣＮＴを化学的環境にさらした場合、導電可能な状態が得られる。１０４は、ある溶液に対する例示的な値として半導体チューブに割り当てた導電率である。
【００２４】
図１Ａには、本発明の一実施形態に係る、粒子混合懸濁液から金属粒子と非金属粒子とを分離するための連続フロー粒子分離システム１００の概略図を示す。連続フロー粒子分離システム１００は、流体チャネル部品１０２を備え、流体チャネル部品１０２は、入力チャネル１０４と、二又分岐部１１０において入力チャネル１０４と流体連結する第１の出力チャネルおよび第２の出力チャネル（１０６、１０８）とを画定する。連続フロー粒子分離システム１００は、二又分岐部１１０より少なくとも部分的に手前で、入力チャネル１０４の近傍に配置された第１の電極１１２と第２の電極１１４も備える。連続フロー粒子分離システム１００は、第１の電極および第２の電極（１１２、１１４）に電気的に接続される交流（ＡＣ）電源１１６をさらに備える。第１の電極および第２の電極（１１２、１１４）は、入力チャネル１０４の両端に、空間的勾配を有する電場を発生させるような形状を有する。ＡＣ電源１１６は、第１の電極および第２の電極（１１２、１１４）にＡＣ電位を供給して、金属粒子に与えられる誘電泳動力と非金属粒子に与えられる誘電泳動力における差に起因する誘電泳動により、金属粒子と非金属粒子との分離を生じさせるように構成されており、それにより、入力チャネル１０４内の粒子混合懸濁液よりも、第１の出力チャネル１０６内の第１の出力流体フローでは金属粒子濃度が高くなり、第２の出力チャネル１０８内の第２の出力流体フローでは非金属粒子濃度が高くなる。
【００２５】
図１Ｂには、本発明の代表的な実施形態の寸法を表す概略図を示す。本発明の上位概念はこの特定の例に限定されるものではなく、また用いられた特定の寸法にも限定されない。
【００２６】
いくつかの実施形態では、流体は液体でもよいし、液体を含むものであってもよい。しかしながら、本発明の他の実施形態にしたがって他の種類の流体を用いることもできる。
【００２７】
図１Ａの例に示すように、第１の電極１１２と第２の電極１１４は、二又分岐部１１０の近傍において、入力チャネル１０４の両側面に対向配置されている。しかしながら、本発明の上位概念はこのような配置や幾何形状のみに限定されない。本発明の上位概念では、勾配を有する電場が形成される限りにおいて、電極の形状および／またはサイズは特に限定されない。加えて本発明の上位概念では、電場の勾配も特に限定されない。より急な電場勾配を発生させうる設計の電極は、より大きいＤＥＰ力の生成などが可能になるため、いくつかの実施形態では有用となりうる。
【００２８】
添付図面では、連続フロー粒子分離システム１００は、第１の出力チャネル１０６と第２の出力チャネル１０８から粒子を回収するためのタンクを備えているが、本発明の上位概念はこの例に特に限定されない。出力チャネル１０６および／または出力チャネル１０８は、必要に応じて、他のシステムまたは装置に連結してさらなる処理を行ってもよい。
【００２９】
いくつかの実施形態では、流体チャネル部品１０２によって画定された入力チャネル１０４は、粒子混合懸濁液の実質的な層流を供給する。これにより、分離済み粒子が乱流によって再混合することを有用に回避できる。加えて、流体チャネル部品１０２により画定される第１の出力チャネル及び第２の出力チャネル（１０６、１０８）も、本発明のいくつかの実施形態にしたがって、第１の出力流体フローおよび第２の出力流体フローの実質的な層流を供給することができる。いくつかの実施形態では、流体チャネル部品１０２により画定される、入力チャネル１０４と、第１の出力チャネル及び第２の出力チャネル（１０６、１０８）は、マイクロ流体チャネルとすることもできる。
【００３０】
いくつかの実施形態では、ＡＣ電源１１６は、誘電泳動が金属粒子に与える力と、誘電泳動が非金属粒子に与える力とが逆向きにはたらくように、ＡＣ電位を供給するよう構成することもできる。
【００３１】
いくつかの実施形態では、入力する粒子混合懸濁液は、流体に金属粒子と半導体粒子とを浮遊させた懸濁液とすることもできる。別の実施形態では、流体の誘電率および／または導電率は事前に選定することができ、ＡＣ電位の周波数は、流体の事前に選定された誘電率および／または導電率と、金属粒子および半導体粒子両方の誘電率および導電率とに基づいて選定することができる。
【００３２】
いくつかの実施形態では、金属粒子は、金属カーボンナノチューブとすることができ、半導体粒子は、半導体カーボンナノチューブとすることができる。
【００３３】
図２には、本発明の別の実施形態に係る、粒子混合懸濁液から金属粒子と非金属粒子とを分離するための連続フロー粒子分離システム２００の概略図を示す。これは、多段式の連続フロー粒子分離システムの一例である。図２では、電源（または各電源）は示さない。連続フロー粒子分離システム２００は、電極を備えた第１段目の流体用構造体２０２と、それぞれが電極を備えた第２段目の流体用構造体２０４および２０６と、電極を備えた第３段目の流体用構造体２０８とを有する。各段の流体用構造体としては、例えば、図１Ａに示す実施形態で使用したものと実質的に同じかまたは類似のものを使用することができる。本発明の上位概念では、段数および／または各段の構成は特に限定されない。膨大な数の代替的な形態を本発明の範囲として含めることができる。
【００３４】
図１Ａの実施形態の出力チャネル１０６および出力チャネル１０８において一定レベルの純度を達成するために、例えば、ＡＣ電圧の周波数や流体の電気的性状などの関連パラメータを最適化してもよい。あるいは、またはそれに加えて、必要に応じて、多段式分離を行って最終的な出力流れの純度を最適化することもできる。
【００３５】
本発明の別の実施形態では、粒子混合懸濁液から金属粒子と非金属粒子とを分離するための連続フロー方法を提供する。連続フロー方法は、二又分岐部において第１の出力チャネルと第２の出力チャネルとへ分岐する入力チャネルに粒子混合流体懸濁液の入力フローを供給することと、入力チャネル内の粒子混合流体懸濁液の入力フローに、空間的勾配を有しかつ時間変化する電場を印加して、粒子混合流体懸濁液に含まれる金属粒子と非金属粒子とに誘電泳動力を与えることと、第１の出力チャネルから金属粒子濃度が高い流体懸濁液を回収し、第２の出力チャネルから非金属粒子の濃度が高い流体懸濁液を回収することとを含む。空間的勾配を有しかつ時間変化する電場の時間変化は、金属粒子に与えられる誘電泳動力と非金属粒子に与えられる誘電泳動力とが異なるように選定される。
【００３６】
いくつかの実施形態では、空間的勾配を有しかつ時間変化する電場の時間変化は、金属粒子に与えられる誘電泳動力と非金属粒子に与えられる誘電泳動力とが逆向きにはたらくように選定することもできる。
【００３７】
いくつかの実施形態では、粒子混合流体懸濁液の流体は、流体の誘電率および／または導電率に基づいて選定することができる。いくつかの実施形態では、粒子混合流体懸濁液の流体は、選定された誘電率および導電率のうちの少なくとも一方を有するように生成することができる。例えば、いくつかの実施形態では、添加剤を液体と混合して粒子混合流体懸濁液の調製に用いることもできる。
【００３８】
いくつかの実施形態では、非金属粒子は、半導体粒子とすることもできる。いくつかの実施形態では、金属粒子は、金属カーボンナノチューブとすることができ、非金属粒子は、半導体カーボンナノチューブとすることができる。
【００３９】
本発明の別の実施形態に係る、粒子混合懸濁液から金属粒子と非金属粒子とを分離するための方法は、粒子混合流体懸濁液を用意することと、粒子混合流体懸濁液に空間的勾配を有しかつ時間変化する電場を印加して、粒子混合流体懸濁液に含まれる金属粒子と非金属粒子とに誘電泳動力を与えることとを含む。空間的勾配を有しかつ時間変化する電場の時間変化は、金属粒子に与えられる誘電泳動力と非金属粒子に与えられる誘電泳動力とが逆向きにはたらくように選定される。
【００４０】
［ＳＷＣＮＴ分離を最適化するための理論上のＤＥＰ算出］
以下に、本発明の実施形態に係る連続フローシステムにおいて、誘電泳動（dielectrophoretic：ＤＥＰ）力を用いて、その電子特性および幾何形状によりナノ粒子を純化するための分離プロセスを最適化する計算法を記載する。ナノ構造体を合成すると、通常、粒径、構造、および性状におけるバラつきが生じる。これらナノ粒子を用いる用途では、粒子の性状がある狭い範囲内に収まっていることが頻繁に求められる。この機能特性の範囲外にある粒子は、廃材料となり、所望の粒子の効果を妨げることさえする。したがって、粒子の純化をコスト効果よく行うことは、ナノテクノロジーのさらなる発展と市場化にとって非常に重要である。このことは、比較的単分散化された粒子セットの製造が本質的に困難な場合に特に重要となる。本発明の実施形態に係るプロセスは、原則的には、さまざまな電子特性または幾何学特性を有する任意の粒子に対し用いることができる。以下の例では、単層カーボンナノチューブ（ＳＷＣＮＴ）の分離という特定の用途に焦点を当てる。このナノ構造体に焦点を当てる理由は、電子的純度の高いＳＷＣＮＴを低コストで生成できた場合のインパクトを考えてのことである。現在のＳＷＣＮＴの生成方法で得られるのは金属チューブと半導体チューブの混合バッチだが、ＳＷＣＮＴにおいてもっとも有望とされる電子的用途、センサー的用途、生物学的用途の多くが電子的に純度の高い材料を必要としている。このプロセスが機能するよう、特有の電子構造を有する粒子間で有意差がでるよう誘電泳動力を調整する。この力の差により、速度における正味差が生まれ、粒子の物理的分離が可能となる。以下に、本発明の実施形態に係る、ＳＷＣＮＴ分離を可能にするＤＥＰ力を最適化するための基本理論および制御パラメータの概要を述べる。
【００４１】
粒子にかかるＤＥＰ力は以下の式により得られる。
【数１１】
2016523697.tif 000018
式中、ＣＶＰは粒子の幾何学形状に依存する定数、εは誘電率、σは導電率、ｌは粒子の長さ、ｒは粒子の半径である。下付き文字のｍは、粒子が懸濁されている媒体を示し、下付き文字ｐは粒子自体を示す。Ｅは印加された電場であり、ωは印加された電場の周波数である。Ｋは楕円形のクラウジウス・モソッティ係数として知られている。
【００４２】
媒体に含まれる所与の粒子の定常状態における、ＤＥＰ力に起因する速度は、ＤＥＰ力をストークスの抵抗と等しくすることにより求められる。ストークスの抵抗の使用は、粒子サイズが小さい場合レイノルズ数が非常に小さくなるため適切である。
【数１２】
2016523697.tif 000019
式中、μは媒体の動的粘度である。
【００４３】
この公式から、所与の粒子の速度は、ＤＥＰ力に正比例することが明らかである。金属ＳＷＣＮＴと半導体ＳＷＣＮＴ間における速度差を維持することにより、効果的な分離が可能となる。したがって、分離を最適化するためには、金属粒子と半導体粒子間におけるＤＥＰ力の差を最大にする。
【００４４】
ＤＥＰ力における差を最適化するために、本明細書では、所与の媒体に対して各粒子間のＲｅ（Ｋ）における差を最適化することに焦点を当てる。ＳＷＣＮＴ粒子の誘電率と導電率は、そのカイラリティおよび化学的環境の関数として定められる。粒子の半径も所与のカイラリティに対して定められており、粒子の長さは生成パラメータの関数である。これらの計算では、粒子はすべて１つのバッチとして製造されたものであるため、すべての粒子の長さおよび半径はほぼ同じであると想定する。電場は、装置に特有の幾何学形状とＡＣ電場の振幅を考慮して設計することができる。電場は、より大きい正味力を得られるように調整可能ではあるが、懸濁媒体における粒子はすべて同じ電場にさらされることになるため、この一般的な方法においては定数として扱うことができる。したがって、金属粒子と半導体粒子のＲｅ（Ｋ）における差の最大化は、ＤＥＰ力および粒子速度における差の最大値となる。
【００４５】
図３〜図５は、比誘電率が５〜１８０の範囲にある一般的な溶媒に対する周波数の関数として、Ｒｅ（Ｋ）における正味差を示すグラフである。これらの計算では、媒体の導電率として１０−３Ｓ／ｍが想定されており、媒体は、通常は、ＳＷＣＮＴの懸濁状態を維持するための界面活性剤濃度を有している。以下に、一般的な溶媒におけるＲｅ（Ｋ）を最適化するための代表的な周波数を示す。
【表２】
2016523697.tif 000020
【００４６】
表２には、選定した各溶媒において、Ｒｅ（Ｋ）における差が有用な値に近づいた周波数を示す。これらの計算から、懸濁媒体の比誘電率が高ければ高いほど、Ｒｅ（Ｋ）における最適な差に到達するための駆動周波数を低くできることが明らかである。これらの結果は、液体における広い範囲の誘電率に当てはまる一方、より高い誘電率を有する他の液体を用いてもよいし、あるいは、駆動周波数をさらに下げるために媒体の導電率を調整してもよい。
【実施例】
【００４７】
以下の実施例は、本発明のいくつかの概念の説明を補強するものである。以下の実施例は説明のために記載されるものであり、本発明の広範にわたる概念はこれらの特定の実施例に限定されない。
【００４８】
本調査では、シグマアルドリッチ社（Sigma-Aldrich）から購入した単層カーボンナノチューブ（ＳＷＣＮＴ）（炭素＞９０％、ＳＷＣＮＴとしての炭素≧７０％）を用いた。界面活性剤としてドデシル硫酸ナトリウム（ＳＤＳ）（９９．０％、シグマアルドリッチ社製）を１重量％含むイオン除去水２０ｍｌに未加工のＳＷＣＮＴの根元２ｍｇを混合して懸濁液を調製した。懸濁液を３０分間超音波処理にかけ、次いで回転数３０００ｒｐｍで２時間遠心分離を行った。懸濁液の上部分８０％を取り出して実験で用いた。
【００４９】
［静的システム］
誘電泳動に必要な不均一電場を得るため、図６Ａに示すような、半径約３．３ｍｍの円形の内側電極と、半径約９ｍｍの半円形の外側電極とからなる金の微小電極（MaxTek社製、部品番号１４９２７２−１）を実験に用いた。それら電極により勾配のある放射状電場が形成され、放射方向に誘電泳動力が発生した。ＳＷＣＮＴ分離装置は、HP E3617A直流電源と、Agilent Technologies 33120A 15 MHzファンクション波形ジェネレータとに接続する。ファンクションジェネレータのスイッチオン後、円形内側電極と半円形外側電極との隙間に懸濁液を一滴（およそ１００μＬ）滴下した。
【００５０】
分離操作は、周波数１０ＭＨｚ、２つの電極間のピークツーピーク電圧１０Ｖｐ−ｐで行った。電圧印加後、懸濁液を静置し、およそ４時間空気乾燥を行い、各電極から試料を回収した。金属ＳＷＣＮＴと半導体ＳＷＣＮＴとが分離されたかどうかの確認には共鳴ラマン分光法を用いた。ラマン分光法で得られるデータの各種のスペクトルピークは、金属ＳＷＣＮＴと半導体ＳＷＣＮＴとの光学的性状の違いから区別可能に分析できるからである（非特許文献１６参照）。Ａｒ+イオンレーザ励起エネルギー２．４１ｅＶ（５１４ｎｍ）を用いて、金属ＳＷＣＮＴと半導体ＳＷＣＮＴのＧバンドとラジアルブリージングモード（Radial Breathing Mode：ＲＢＭ）周波数を同定した。位置１（ＳＷＣＮＴが円形内側電極の近傍に存在）におけるラマンスペクトルと位置４（ＳＷＣＮＴが半円形外側電極の近傍に存在）におけるラマンスペクトルは、ミツトヨ社製顕微鏡および熱電気的に冷却されたＣＣＤを備えたOcean Optics QE65000分光計を用いて発生させた。位置２（ＳＷＣＮＴが円形内側電極から約５μｍ離れている）におけるラマンスペクトルと、位置３（ＳＷＣＮＴが円形内側電極から約３００μｍ離れている）におけるラマンスペクトルは、堀場製作所社製のラマンシステムを用いて発生させた。
【００５１】
図６Ａには、ラマンスペクトルを測定した位置を示す。位置１と位置４におけるＳＷＣＮＴのラマンスペクトルを図７に示す。測定で得たラマンスペクトルと、Dresselhaus氏らによって作成された図７に示す基準ラマンスペクトルとを比較すると、位置１で得られたＤバンドとＧバンドのスペクトルは、純化金属チューブと良好に一致し、位置４で得られたＤバンドとＧバンドのスペクトルは、純化半導体チューブと良好に一致する。
【００５２】
ＳＷＣＮＴでは、ＲＢＭ領域は通常、周波数１００ｃｍ−１〜３５０ｃｍ−１で得られる（非特許文献１７参照）。Dresselhaus氏らによれば、ＲＢＭ周波数ωＲＢＭは、カーボンナノチューブの直径ｄｔの逆数に線形従属する（非特許文献１９および２０参照）。図７では、レーザ励起エネルギー２．４１ｅＶ（５１４ｎｍ）を用いており、半円形外側電極（位置４）近傍のＳＷＣＮＴのラマンスペクトルは２６７ｃｍ−１で急なピークを示している。このピークは、半導体性シグナルが支配的ではあるが、この領域付近に金属ＳＷＣＮＴがいくらか存在しうることを示す。また、ここで確認されたＳＷＣＮＴのラマンスペクトルのＲＢＭ周波数は、金属性状を示すものでなく、チューブの直径に由来するものである可能性もある。
【００５３】
Ｇバンドモードは、すべてのｓｐ２炭素材料における振動に関連する。Ｇバンドモードの特徴的なラマンピークは、（半導体または金属）ＳＷＣＮＴの電子性状に対応する（非特許文献２４参照）。一般に、図８における基準ラマンスペクトルに示されるように、半導体ＳＷＣＮＴのラマンスペクトルは、Ｇバンドモードでは、１５９２ｃｍ−１において急なピークを示す一方、金属ＳＷＣＮＴは、Ｇバンドモードでは、１５８２ｃｍ−１において幅広いピークを形成する（非特許文献１６〜１８、２１、２３〜２４参照）。半円形外側電極（位置４）近傍のチューブのＧバンドモード信号は、１５９１ｃｍ−１で急なピークを示し、円形内側電極領域（位置１）近傍のチューブのＧバンドモード信号は、１５８５ｃｍ−１で急なピークを示している。位置１におけるＳＷＣＮＴは、分離実験後金属性を示し、位置４におけるＳＷＣＮＴは、多少の金属汚染の可能性はあるが、半導体性の挙動を示す。
【００５４】
図９には、円形内側電極から約５μｍ離れた位置（位置２）のＳＷＣＮＴのＲＢＭ周波数のラマンスペクトルおよび円形内側電極から約３００μｍ離れた位置（位置３）のＳＷＣＮＴのＲＢＭ周波数のラマンスペクトルを示す。それぞれのＲＢＭ周波数によって金属ＳＷＣＮＴと半導体ＳＷＣＮＴとを区別する。図１０に示す片浦プロットによれば、レーザ励起エネルギー２．４１ｅＶ（５１４ｎｍ）を用いた場合、半導体ＳＷＣＮＴのＲＢＭ周波数は、約１７５ｃｍ−１〜約２１３ｃｍ−１の範囲にあり、金属ＳＷＣＮＴのＲＢＭ周波数は、約１２０ｃｍ−１〜約１５０ｍ−１および約２１８ｃｍ−１〜約２８０ｍ−１にある（非特許文献３、１６、２１〜２２参照）。
【００５５】
図９に示すように、１２７ｃｍ−１および２０８ｃｍ−１における２つのピークと、２６３ｃｍ−１および２７１ｃｍ−１における二重のピークがＲＢＭスペクトルにおいて見られる。これらのピークにより、分離前の基準試料は、金属電子タイプと半導体電子タイプとが混在したＳＷＣＮＴであることが示される。位置２のチューブの場合、ＲＢＭスペクトルにおいて、２４９ｃｍ−１におけるピークと２６４ｃｍ−１および２７５ｃｍ−１とにおける支配的な二重ピークが確認される。また位置３のチューブの場合、ＲＢＭスペクトルにおいて、２４９ｃｍ−１におけるピークと２６５ｃｍ−１および２７３ｃｍ−１とにおける急な二重ピークが確認される。図１０に示す片浦プロットと比較したＲＢＭ範囲におけるピーク情報を参照すると、２１８ｃｍ−１〜２８０ｃｍ−１の範囲におけるＲＢＭ周波数の強度が非常に支配的なことから、位置２と位置３におけるＳＷＣＮＴは高度に純化された金属挙動を示すことがわかる。
【００５６】
ＤＥＰ力を用いると、金属ＳＷＣＮＴはＳＷＣＮＴ混合物から分離され、円形内側電極側に引き付けられる一方、半導体ＳＷＣＮＴは、ＡＣ電場の作用下で半円形外側電極側に向かって駆動された。これにより、金属ＳＷＣＮＴは、媒体（１重量％ＳＤＳ溶液）の誘電率がおよそ８０の場合（非特許文献５参照）、正のＤＥＰ力を受け、高電場密度領域に引き付けられたことがわかる。一方、半導体ＳＷＣＮＴのように誘電率が低い場合（＜５）（非特許文献５参照）、負のＤＥＰ力を受け、ＳＷＣＮＴは低電場密度領域側に移動した。この場合、高電場密度領域は、円形内側電極の区域で発生し、低電場密度領域は、半円形外側電極の区域で発生する。
【００５７】
［動的フローシステム］
マイクロ流体用のラボオンチップ装置は、ＡＣ誘電泳動によってナノ粒子または細胞を連続的に分離するのに用いられる信頼のおける実験用機器である。以下の例では、図１１に示すような、誘電泳動（dielectrophoretic：ＤＥＰ）力を利用したマイクロ流体用ラボオンチップ装置の作製に焦点を当てる。この装置を用いると、ＡＣ誘電泳動により、大量の（ｍｇレベルの）金属ＳＷＣＮＴおよび半導体ＳＷＣＮＴを連続的に分離・回収可能となる。２種類のＳＷＣＮＴの分離における成功結果をうけて、図１１に示すような不均一な形状をした電極により電場に勾配を発生させることができる。本装置の作製は、Ａｕ電極とマイクロ流体チャネルの２つの部品を必要とする。Ａｕ電極は、コーニングガラス基板上で標準的なフォトリソグラフィプロセスを行うことでパターン形成することができる。チャンバとマイクロ流体チャネルは、標準的な微細加工技術により、絶縁材料であるポリジメチルシロキサン（ＰＤＭＳ）を用いて、コーニングガラス基板およびＡｕ電極上に作製することができる。自動シリンジポンプを用いることにより、ＳＷＣＮＴ混合物流れのマイクロ流体チャネルへの流量を制御することができる。
【００５８】
上記実施例において、ＡＣ誘電泳動に基づいて、懸濁液中のＳＷＣＮＴ混合物に含まれる半導体ＳＷＣＮＴから金属ＳＷＣＮＴを分離する方法を例証した。この技術を用いると、金属ＳＷＣＮＴと半導体ＳＷＣＮＴとが懸濁液中で受ける誘電泳動力の大きさの差により、金属ＳＷＣＮＴは半導体ＳＷＣＮＴから効果的に分離される。この力の有意差は、金属ＣＮＴの絶対誘電率は非常に大きい一方、半導体ＣＮＴの有限誘電率の値が低いことに起因する（非特許文献３参照）。正のＤＥＰ力と負のＤＥＰ力の間の反発力は、円形内側電極と半円形外側電極の間の中央部分において最も強力であることが見出された。その結果、金属ＳＷＣＮＴと半導体ＳＷＣＮＴとを超高純度分離することが実現可能となる。
【００５９】
本明細書で例示し説明した実施形態は、当業者に本発明の作製方法および使用方法を教示することのみを意図している。本発明の実施形態の記載に際し、明確性を期すために特定の用語を用いた。しかしながら、本発明は、そのように選定された特定の専門用語によって限定されることは意図しない。本発明の上記実施形態は、上記教示にかんがみて当業者が理解するように、本発明から逸脱しない範囲で修正または改変することもできる。したがって、請求項およびその均等物の範囲にある限り、本発明は、具体的に記載された以外のやり方で実施してもよいことを理解されたい。
【符号の説明】
【００６０】
１００  連続フロー粒子分離システム
１０２  流体チャネル部品
１０４  入力チャネル
１０６  第１の出力チャネル
１０８  第２の出力チャネル
１１０  二又分岐部
１１２  第１の電極
１１４  第２の電極
１１６  交流（ＡＣ）電源
【図１Ａ】
2016523697.tif 000021
【図１Ｂ】
2016523697.tif 000022
【図２】
2016523697.tif 000023
【図３】
2016523697.tif 000024
【図４】
2016523697.tif 000025
【図５】
2016523697.tif 000026
【図６Ａ】
2016523697.tif 000027
【図６Ｂ】
2016523697.tif 000028
【図７】
2016523697.tif 000029
【図８】
2016523697.tif 000030
【図９】
2016523697.tif 000031
【図１０】
2016523697.tif 000032
【図１１】
2016523697.tif 000033
【国際調査報告】
2016523697.tif 000034
2016523697.tif 000035