(57)【要約】  ポリ（ビニルブチラール）（ＰＶＢ）樹脂の配合、ＰＶＢ樹脂の押出し方法、並びに過酸化水素（Ｈ2Ｏ2）をＰＶＢ樹脂組成物中に溶融ブレンドすることにより、選択可能なフロー（すなわち溶融粘度）を有するＰＶＢシートを提供する関連する材料及び製品を本開示に記載する。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリ（ビニルブチラール）シートの作製方法であって、方法が、
第一の量において第一のポリ（ビニルブチラール）樹脂を供給すること、
第二の量において第一の可塑剤を供給すること、
前記第一の量の前記第一のポリ（ビニルブチラール）樹脂と、前記第二の量の前記第一の可塑剤及び第三の量の過酸化水素とを溶融ブレンドしてポリ（ビニルブチラール）溶融ブレンドを作製すること、並びに
前記ポリ（ビニルブチラール）溶融ブレンドをポリ（ビニルブチラール）シートへと押し出すこと
を含み、
前記ポリ（ビニルブチラール）シートが、前記第一の量の前記第一のポリ（ビニルブチラール）樹脂と、前記第二の量の前記第一の可塑剤とを、過酸化水素なしに溶融ブレンドすることにより形成されたポリ（ビニルブチラール）シートと比較してより低い溶融粘度を有する方法。
【請求項２】
更に、第二のポリ（ビニルブチラール）樹脂を前記溶融ブレンドに第４の量で添加することを含む、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記第三の量が、樹脂１００質量部に対して０．１〜３質量部を含む、請求項１又は２に記載の方法。
【請求項４】
前記第三の量が、樹脂１００質量部に対して０．５〜２．５質量部を含む、請求項１〜３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項５】
前記第三の量が、樹脂１００質量部に対して１〜２質量部を含む、請求項１〜４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項６】
ポリ（ビニルブチラール）樹脂、可塑剤、及び過酸化水素を含むポリ（ビニルブチラール）溶融ブレンド。
【請求項７】
ポリ（ビニルブチラール）溶融ブレンドが、押し出されてポリ（ビニルブチラール）シートを形成する、請求項６に記載のポリ（ビニルブチラール）溶融ブレンド。
【請求項８】
樹脂１００質量部に対して０．１〜３質量部の過酸化水素を含む、請求項６又は７に記載のポリ（ビニルブチラール）溶融ブレンド。
【請求項９】
樹脂１００質量部に対して０．５〜２．５質量部の過酸化水素を含む、請求項６〜８のいずれか一項に記載のポリ（ビニルブチラール）溶融ブレンド。
【請求項１０】
樹脂１００質量部に対して１〜２質量部の過酸化水素を含む、請求項６〜９のいずれか一項に記載のポリ（ビニルブチラール）溶融ブレンド。
【請求項１１】
請求項１〜５のいずれか一項に記載の方法に従うことより製造されたポリ（ビニルブチラール）シート。
【請求項１２】
ポリ（ビニルブチラール）溶融ブレンドが、本質的にポリ（ビニルブチラール）樹脂、可塑剤、及び過酸化水素からなる、請求項１１に記載のポリ（ビニルブチラール）シート。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ポリ（ビニルブチラール）（ＰＶＢ）中間層の分野にある。具体的には、本発明はＰＶＢシートの配合に関し、その溶融粘度を、ＰＶＢ樹脂の溶融ブレンドの一部として含まれる過酸化水素（Ｈ2Ｏ2）の使用を通じて制御してよい。
【背景技術】
【０００２】
一般的に多層ガラスパネルは、ガラスの２つのペイン間に挟まれるポリマーシート又は中間層からなるラミネートを意味する。ラミネートされた多層ガラスパネルは、一般的に建築上の窓用途、自動車及び飛行機の窓、並びに光起電性ソーラーパネルにおいて利用される。第一の２つの用途は、一般的にラミネートされた安全ガラスと呼ばれる。ラミネートされた安全ガラスにおいての中間層の主な機能は、ガラスに適用された衝撃又は力によるエネルギーを吸収すること、力が適用され、そしてガラスが壊れる場合であってもガラスの層が結合されている状態を保持すること、及びガラスが壊れて鋭い破片になることを防止することである。更に、概して中間層は、ガラスにより高い遮音等級を与え、ＵＶ及び／又はＩＲ光透過率を減少させ、並びに結びついた窓の美的魅力を向上させる。光起電力用途に関して、中間層の主な機能は、商業的及び住宅の用途において、使用により電力を生成し、及び供給する光起電性ソーラーパネルを封入することである。
【０００３】
概して中間層は、ポリ（ビニルブチラール）（ＰＶＢ）等のポリマー樹脂と、１種以上の可塑剤とを混合すること、及び押出しが挙げられるが、限定されない当業者に周知の任意の適用可能なプロセス若しくは方法により、混合物をシートへと溶融ブレンドすること、又は溶融処理することにより製造される。他の追加の添加剤を種々の他の目的のために任意選択的に添加してよい。中間層シートを形成した後、それは輸送及び保管のために、並びに以下に記載のように多層ガラスパネルにおいて後日使用するために、典型的に集められ、及び巻かれる。
【０００４】
以下に、概して中間層との組み合わせにおいて、多層ガラスパネルを製造する方法の簡略化した説明を提供する。第一に、少なくとも１つのポリマー中間層シートは、２つの基材の間に配され、また幾らか余剰の中間層は端部からトリムされ、アセンブリーを作り出す。複数のポリマー中間層シートが２つの基材内に配されて複数のポリマー中間層を有する多層ガラスパネルを作り出すことは、一般的ではない。次いで、例えば、ニップローラー、真空バッグ、真空リング、又は別の脱気メカニズムを通して、当業者に周知の適用可能なプロセス又は方法により、アセンブリーから空気を除去する。更に、当業者に周知の任意の方法により、中間層は基材に部分的に圧着する。最後のステップにおいて、最終的な統一された構造を形成するために、オートクレーブ等の当業者に周知であるが、限定されない高い温度及び圧力のラミネートプロセスにより、この予備的な接着はより恒久的に付与される。
【０００５】
概して、多層ガラスパネルの製造の分野において、２つ（２）の一般的な問題、層間剥離及び非効率な脱気又はガス抜きによるバブリングがみられる。層間剥離は、個々の層中のラミネートの分割又は分離であり、例えば中間層からの基材の分離である。これは、典型的に多層ガラスの端部周辺で起こり、並びに通常は大気中の水分の攻撃、パネルシーラントの分解及び／又はガラス上に与えられる過剰な応力によるガラスと中間層との間の結合の破壊の結果である。特に、基材の１つ以上が波状であり、又は湾曲している場合に、ある条件は端部の層間剥離の発現を加速する傾向がある。層間剥離が極端にパネル中に拡張する場合、ガラスパネルの構造的な完全性が損なわれるようになる場合がある。
【０００６】
脱気又はガス抜きは、多層ガラスパネル中のガス又は空気の存在の除去である。多層ガラスパネル中に溜まったガスは、パネルの光学的な透明性及び接着性に対するよくない又は退行の影響を有する可能性がある。ラミネートされた多層ガラスパネル構造の製造プロセスの間、ガスは、基材と１つ以上のポリマー中間層との間の隙間の空間に溜まる可能性がある。概して、この溜まった空気は、構造物の真空脱気、一組のローラー間のアセンブリーのニップにより、又は当業者に周知の何らかの方法により、グレージング又はパネル製造プロセスにおいて除去される。しかし、これらの技術は基材間の隙間の空間に溜まった空気の全ての除去、特に、基材の１つ以上が波状であり、又は湾曲している場合において常に効果的な訳ではない。概して、多層ガラスパネルの隙間の空間中のガスの存在は、ポリマー中間層シート中の気泡又はポリマー中間層シートと基材との間のガスのポケットの形をとる（“バブリング”として知られる）。
【０００７】
層間剥離、バブリング及び視覚的な欠陥は、湾曲した、若しくは波状のガラス、又は強化ガラス、熱強化（ｓｔｒｅｎｇｔｈｅｎｅｄ／ｔｏｕｇｈｅｎｅｄ）ガラス、ミスマッチガラス、フロントガラス作製用湾曲ガラスが挙げられるが、限定されない高いフロー（若しくは低いフロー）が重要である場合がある他のアプリケーションと併せて、及びむらを引き起こす追加の成分が含まれる光起電性アプリケーションにおいて、中間層が使用される際に特に明白及び重大である。例えば、ガラスのテンパリング処理は、幾つかの歪み及びローラー波形を作り出し、及び従って、テンパリングされたガラスは、概して元々のアニールされたガラスほど平滑ではない。係るアプリケーションにおいて、基材の波形は基材自体の間、及び基材と中間層との間にギャップを作り出し、層間剥離及び気泡の形成の傾向の増大をもたらす。層間剥離及び気泡の形成、又は任意の他の視覚的欠陥の形成は、光学的品質又は構造的品位が重要であるアプリケーションにおいて用いられるであろう最終製品の多層ガラスパネルにおいて望ましくなく、及び解決が難しい。従って、本質的にガスのポケット又は気泡のない完璧に近いラミネートガラスの作製は、多層ガラスパネル製造プロセスにおいて最重要である。製造後に、直ちにガスのポケット及び気泡のない多層ガラスパネルを作製することが重要であることはもちろんであるが、恒久性もまた重要である。特に、高温にて、並びにある気象条件及び日光照射下において、溶解したガスが徐々にパネル中に現れる（例えば気泡の形成として）ことは、多層ガラスパネルの分野において珍しくない欠陥である。ガラスパネルが湾曲し、及び／又は波状である場合、より多いガス又は余剰の空気は、ラミネートパネル中に溜まるであろう。ラミネートパネル中に溜まった余剰の空気は、高温及び厳しい気象条件に供するパネルの許容範囲を著しく低減させるであろう。すなわち、気泡はより低い温度にて形成する可能性がある。従って、ラミネート製造ラインを気泡又はガスの空洞のない状態にしておくことに加えて、多層ガラスパネルが最終使用の条件下、十分な時間の期間ガスがないままであることにより、その市場向けの役割を充足することもまた重要である。
【０００８】
層間剥離、バブリング及び湾曲したガラスを含む他の光学的な欠陥を防ぐための措置として、中間層の流動性、厚み又は両方の特性を増大させることが普及してきた。これは、湾曲したガラス基材の使用において、固有であるギャップを埋めるための中間層の性能を増大させる。しかし、当分野において従来利用されていたこれらの中間層の構成に伴う幾つかの問題がある。例えば、厚みの増加に伴ってコストが増加する。更に、増大するフローもまた、しばしば追加の費用を要求する。１つは、可塑剤の充填量を増加させる可能性があり、又はより低い分子量のＰＶＢを使用する可能性がある。可塑剤の充填は、可塑剤の流出及びクリープを含む他の問題を生み出す。
【０００９】
ＰＶＢのシートの表面粗さ（Ｒｚとして示される）は、中間層表面の質感（すなわち、平滑化されたポリマー中間層シートの仮想的な平面から区別される表面上の、山及びその間の空間）においてのより細かい表面の凹凸の測定として当業者に概して周知である。ラミネート処理の間の良好な脱気性能のために、表面粗さの適切なレベルが必要とされる。表面粗さが低すぎる場合、脱気は不可能となるであろう。他方では、表面粗さが高すぎる場合、中間層においての大きな表面の凹凸は、ラミネート処理の間に除去することが困難であり、視認できる表面凹凸がもたらされるであろう。低すぎる又は高すぎる表面粗さのいずれも、乏しい脱気性能をもたらし、及びより多くのバブリング、層間剥離及び／又は視覚的欠陥を引き起こすであろう。
【００１０】
表面粗さの程度は、少なくともある程度は中間層を作製するために用いられる製造プロセスの結果である。概して、製造の間に表面粗さを作り出す２つの方法がある：押出しの間にメルトフラクチャーを通して“不規則に粗い”表面を形成することによるもの、（例えば、参照により全体の開示が本開示に組み込まれる米国特許第５５９５８１８号明細書、及び第４６５４１７９号明細書を参照のこと）、又はエンボス処理により中間層シート上の表面に付与することによるもの（例えば、参照により全体の開示が本開示に組み込まれる米国特許第６０９３４７１号明細書を参照のこと）。両方の方法により形成された表面（すなわち、不規則な粗さ及びエンボス処理された表面の両方）は、中間層のレオロジー特性（フロー等）により影響を受けるであろう。例えばフローの増大は、押出しの間のメルトフラクチャーにより形成される表面粗さの減少をもたらす場合がある（すなわち、表面粗さＲｚが低すぎる場合があり、脱気をより困難にし、より多くのバブリング、層間剥離又は他の視覚的欠陥を引き起こすであろう）。また、係る欠陥は望ましくなく、並びに視覚的及び構造的欠陥と、中間層及び得られる多層ガラスパネルの減少した機械的強度をもたらす可能性がある。幾つかの極端な場合において、メルトフラクチャーにより形成した表面粗さは、表面凹凸を引き起こすポリマー溶融物の‘フラクチャリング’がないであろうために、フローの向上のための配合の変化により極端に低くなるであろう（すなわちシートは極めて滑らかであるであろう）。表面粗さレベルが極めて低い、若しくはない、又は増大した表面粗さが望ましい（メルトフラクチャーにより形成した表面粗さレベルより高い表面粗さレベル）ような場合において、エンボス処理技術を用いて十分な表面粗さＲｚ（少なくとも２５μｍ、又は少なくとも３０μｍ、又は３０μｍより大きい等）を有する表面を作製する必要がある。エンボス処理プロセスは、追加の製造ステップを必要とし、及びよりプロセスを複雑にする場合があり、また最終の結果が、より低い効率性、増大したエネルギーコスト、及び製造能力の低下である場合がある。
【００１１】
クリープは、ガラスの２つの層が互いに関連して動くことを引き起こす応力の影響下において、恒久的にゆっくりと動き、又は変形する固体中間層材料の傾向である。中間層クリープの結果として多層ガラスパネルが変形し、及び伸長する傾向にあるため、クリープは問題となる可能性がある。例えば、中間層クリープの結果として、徐々に２枚のガラスパネルが互いに離れてスライドし始める場合がある。従って、フローを増大させることへの多くの従来の試みで、クリープ及び結果として得られる中間層の変形のより大きい傾向が生じた。幾つかの状況において、このクリープは、中間層及び得られる多層ガラスパネルの構造的な欠陥、及び低下した機械的強度をもたらす可能性がある。
【００１２】
より低い分子量（Ｍｗ）を有するＰＶＢ樹脂を用いてＰＶＢ中間層又はシートの形成から始めることにより、フローの増大を達成することができる一方で、この解決策には多くの異なる問題が存在する。第一に、ＰＶＢ樹脂をＰＶＢシートに形成して中間層として用いる前に、より低い分子量のＰＶＢ樹脂のハンドリングの問題のために、より低い分子量のＰＶＢ樹脂は製造プロセスをより著しく困難にする可能性がある。
【００１３】
更に、より低い分子量のＰＶＢ樹脂を作り出すために、異なる開始材料を概して用いる必要があった。例えば、特定の目標分子量を有するＰＶＢ樹脂を作製するために、異なる分子量を有するポリビニルアルコール（ＰＶＯＨ）グレード、及び樹脂の混合物を従来用いなければならなかった。このプロセスは困難であり、かつ、時間がかかる可能性がある。更に、特定の分子量の配合（ＰＶＯＨで開始する）は常に、結果として得られるＰＶＢシートにおいて一定の流動性を有するであろう。従って、ＰＶＢシートのサプライヤーは、種々のＰＶＢ樹脂（異なる分子量を有する）を作製するために、種々の異なる分子量のＰＶＯＨをストックする必要があるであろう。同様に、彼らは顧客の要求に応じて種々の異なる配合のＰＶＢシートを提供する必要があるであろう。
【００１４】
この後者の問題は、特に重要である。種々の異なる分子量を有するＰＶＢ樹脂（及び従って種々の流動性のレベルを有するＰＶＢシート）を提供することが既に可能であった一方で、係る製造物の範囲は入手できる材料の範囲により制限されていた。従って、製造業者は、彼らが入手できるＰＶＯＨグレード（異なる分子量）の数が制限されていた場合、彼らが供給できるＰＶＢ樹脂配合の数、及び従って、入手できるＰＶＯＨのタイプと、許容でき、かつ、使用できる可塑剤充填量とに基づいて得られるＰＶＢシートの使用できる流動性の選択肢は制限されていた。本開示がより高いフローのＰＶＢの有用性を議論する一方で、他の条件においてはより低いフローのＰＶＢの配合が望ましく、及び従って、より高いフロー及び／又は使用できる最も低い溶融粘度を有するシートを単に製造するのではなく、特定のフロー特性（高いフロー又は低いフロー等）を有するＰＶＢシートを製造できることが、当分野において望ましいことを認識されたい。すなわち、ＰＶＢ樹脂のフロー及び分子量を変化させることができることにより、望まれる又は必要とされる異なる物理的特性を有するＰＶＢシートを製造できることが望ましい。
【００１５】
要約すると、バブリング及び層間剥離、及び他の欠陥等の視覚的欠陥は、波状又は湾曲した基材を用いる際に特に重大である、多層ガラスパネルの分野における一般的な問題である。波状又は湾曲した基材に関係するこれらの問題を正す試みにおいて、増大した厚み又はフロー、又は両方を有する中間層を使用することが普及した。しかし、従来利用されていた中間層の増大した厚み及び／又はフローは、製造コストの増加（すなわち、中間層においての厚みの増大に関係するコスト）、及び使用によりＰＶＢシートの物理的特性を制御することのできるより低い分子量のＰＶＢ樹脂を作り出すための異なるＰＶＯＨ開始材料を利用することの必要性が挙げられるが、限定されない多くの新たな問題及び好ましくない犠牲を生み出す。
【発明の概要】
【００１６】
当分野においてのこれら及び他の問題のために、本開示の記載はポリビニルブチラール（ＰＶＢ）樹脂の配合、ＰＶＢ樹脂の押出し方法、及びＰＶＢ樹脂組成物中に過酸化水素（Ｈ2Ｏ2）を溶融ブレンドすることにより選択可能なフロー（すなわち溶融粘度）を有するＰＶＢシートを与える関連する材料及び製造物である。本開示の記載は、特に、ポリ（ビニルブチラール）シートの作製方法であって、方法が、
第一の量において第一のポリ（ビニルブチラール）樹脂を供給すること、
第二の量において第一の可塑剤を供給すること、
前記第一の量の前記第一のポリ（ビニルブチラール）樹脂と、前記第二の量の前記第一の可塑剤及び第三の量の過酸化水素とを溶融ブレンドしてポリ（ビニルブチラール）溶融ブレンドを作製すること、並びに
前記ポリ（ビニルブチラール）溶融ブレンドをポリ（ビニルブチラール）シートへと押し出すこと
を含み、
前記ポリ（ビニルブチラール）シートが、前記第一の量の前記第一のポリ（ビニルブチラール）樹脂と、前記第二の量の前記第一の可塑剤とを、過酸化水素なしに溶融ブレンドすることにより形成されたポリ（ビニルブチラール）シートと比較して、より低い溶融粘度を有する方法である。実施態様において、方法は更に、第二のポリ（ビニルブチラール）樹脂を前記溶融ブレンドに第４の量で添加することを含む。実施態様において、第三の量は、樹脂１００質量部に対して約０．１〜約３質量部、又は樹脂１００質量部に対して約０．５〜約２．５質量部、又は樹脂１００質量部に対して約１〜約２質量部を含む。
【００１７】
また、本開示の記載はポリ（ビニルブチラール）樹脂、可塑剤、及び過酸化水素を含むポリ（ビニルブチラール）溶融ブレンドである。実施態様において、ポリ（ビニルブチラール）溶融ブレンドは、押し出されてポリ（ビニルブチラール）シートを形成する。実施態様において、溶融ブレンドは樹脂１００質量部に対して約０．１〜約３質量部の過酸化水素、又は樹脂１００質量部に対して約０．５〜約２．５質量部の過酸化水素、又は樹脂１００質量部に対して約１〜約２質量部の過酸化水素を含む。
【００１８】
本開示の記載はまた、以下の方法により製造されたポリ（ビニルブチラール）シートである。
第一の量において第一のポリ（ビニルブチラール）樹脂を提供すること、第二の量において第一の可塑剤を提供すること、前記第一の量の前記第一のポリ（ビニルブチラール）樹脂と、前記第二の量の前記第一の可塑剤及び第三の量の過酸化水素とを溶融ブレンドしてポリ（ビニルブチラール）溶融ブレンドを作製すること、並びに前記ポリ（ビニルブチラール）溶融ブレンドをポリ（ビニルブチラール）シートへと押し出すこと。実施態様において、過酸化水素の量は、樹脂１００質量部に対して約０．１〜約３質量部、又は樹脂１００質量部に対して約０．５〜約２．５質量部、又は樹脂１００質量部に対して約１〜約２質量部である。実施態様において、ポリ（ビニルブチラール）溶融ブレンドは、本質的にポリ（ビニルブチラール）樹脂、可塑剤及び過酸化水素からなる。
【図面の簡単な説明】
【００１９】
【図１】図１は、４種のＰＶＢ配合物の分子量分布を示すグラフである。
【図２】図２は、３種のＰＶＢ配合物の溶融粘度を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００２０】
本開示で用いられる用語“ポリマー中間層シート”、“中間層”、及び“ポリマー溶融シート”は、概して単一層シート又は多層の中間層を表す場合がある。“単一層シート”は、その名前が意味するように、１つの層として押し出された１層のポリマー層である。他方、多層の中間層は、独立に押し出された層、共押出しの層、又は独立に押し出された層及び共押出しの層の任意の組み合わせが挙げられる複数の層を含んでよい。従って、多層の中間層は、例えば、共に組み合わされた２つ以上の単一層シート（“複数層シート”）、共に共押出しされた２つ以上の層（“共押出しシート”）、共に組み合わされた２つ以上の共押出しシート、少なくとも１つの単一層シートと少なくとも１つの共押出しシートとの組み合わせ、及び少なくとも１つの複数層シートと少なくとも１つの共押出しシートとの組み合わせを含んでよい。
【００２１】
本開示の種々の実施態様において、多層の中間層は、互いに直接接触して配置された少なくとも２つのポリマー層（例えば、単一層又は共押出しされた複数の層）を含み、以下でさらに十分に詳しく述べるように、各層はポリマー樹脂を含む。本開示で使用する“スキン層”は、概して中間層の外側の層を指し、及び“コア層”は、概して内側の層を指す。従って、１つの例となる多層の実施態様は、スキン層／／コア層／／スキン層であるであろう。しかし、更なる実施態様は、３より多い層（例えば、４、５、６又は最大で１０又はより個別の層）を有する中間層を含むことに留意されたい。更に、利用される任意の多層の中間層は、層の組成、厚み、又は配置を制御すること等により変化させることができる。例えば、１つの３層ポリマー中間層シートにおいて、２つのスキンすなわち外側の層は、１つのＰＶＢ樹脂を含んでよく、一方で中間層は同一又は異なるＰＶＢ樹脂又は異なる熱可塑性材料等を含んでよい。従って、多層の中間層シートのスキン層及びコア層は、同一の熱可塑性材料又は異なる熱可塑性材料と、同一又は異なる可塑剤とからなってよいことを企図する。
【００２２】
本開示の高いフローの中間層のより包括的な理解を容易にするために、一般的、及び本開示の中間層の両方の中間層において見られる共通の成分の概要、並びにこれらの形成が議論されるであろう。
【００２３】
ＰＶＢ樹脂は、周知の酸触媒の存在下、ＰＶＯＨとブチルアルデヒドとを反応させる水性又は溶媒アセタール化プロセス、分離、安定化、及び樹脂の乾燥により製造される。係るアセタール化プロセスは、例えば、参照により全体の開示が本開示に組み込まれる米国特許第２２８２０５７号明細書、及び第２２８２０２６号明細書、並びにＰｏｌｙｍｅｒ  Ｓｃｉｅｎｃｅ＆ＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙのＥｎｃｙｃｌｏｐｅｄｉａ、第３版、８巻、第３８１〜３９９頁（２００３）のＶｉｎｙｌ  Ａｃｅｔａｌ  Ｐｏｌｙｍｅｒｓに開示されている。樹脂は、種々の形態において市販で入手可能である（例えば、イーストマン・ケミカル・カンパニーの子会社Ｓｏｌｕｔｉａ  Ｉｎｃ．のＢｕｔｖａｒ（登録商標）樹脂）。
【００２４】
本開示では、残余ヒドロキシル含有量（ＰＶＯＨとして算出される）は、処理が完了した後にポリマー鎖上に残ったままであるヒドロキシル基の量を意味する。例えば、ポリ（ビニルアセテート）を加水分解してＰＶＯＨにし、及び次いでＰＶＯＨとブチルアルデヒドとを反応させることにより、ＰＶＢを製造することができる。ポリ（ビニルアセテート）の加水分解のプロセスにおいて、一般的に、アセテート側鎖の全てがヒドロキシル基に転化するわけではない。更に、ブチルアルデヒドとの反応は、一般的に全てのヒドロキシル基のアセタール基への転化をもたらすわけではないであろう。その結果として、任意の最終的なポリ（ビニルブチラール）において、一般的に、ポリマー鎖上の側鎖として残余アセテート基（ビニルアセテート基として）、及び残余ヒドロキシル基（ビニルヒドロキシル基として）が存在するであろう。本開示で用いられる残余ヒドロキシル含有量は、ＡＳＴＭ１３９６に基づいて質量％で測定する。
【００２５】
種々の実施態様において、ＰＶＢ樹脂は約９〜約３５質量％（質量％）、約１３〜約３０質量％、約９〜約２２質量％、又は約１５〜約２２質量％のＰＶＯＨとして算出されるヒドロキシル基を含み、及び最も好ましくは、ある実施態様に関して約１７．７５〜約１９．８５質量％のＰＶＯＨとして算出されるヒドロキシル基を含む。樹脂は、１５質量％未満の残余エステル基、１３質量％未満、１１質量％未満、９質量％未満、７質量％未満、５質量％未満、又は１質量％未満のポリビニルエステルとして算出される残余エステル基、例えば、アセタールと平衡状態であるアセテート、好ましくはブチルアルデヒドアセタール（しかし任意選択的に少量の他のアセタール基、例えば、２‐エチルヘキサナール基（例えば、参照により全体の開示が本開示に組み込まれる米国特許第５１３７９５４号明細書を参照のこと）を含む）、も含むことができる。
【００２６】
特に、可塑剤の所定のタイプに関して、ポリマー中においての可塑剤の相溶性の大部分は、ポリマーのヒドロキシル含有量によって決まる。より多い残余ヒドロキシル含有量を含むポリマーは、一般的に可塑剤の相溶性又は性能の減少と相関がある。反対に、より低い残余ヒドロキシル含有量を含むポリマーは、一般的に、増大した可塑剤の相溶性又は性能をもたらすであろう。概して、ポリマーの残余ヒドロキシル含有量と可塑剤の相溶性／性能との間のこの相関を制御し、及び利用することにより、ポリマー樹脂に対する可塑剤の適切な量の添加、及び複数の中間層の間の可塑剤含有量の差の安定的な維持を可能にすることができる。
【００２７】
典型的な産業のＰＶＢ中間層用の従来のＰＶＢ樹脂は、小角レーザー光散乱を用いるサイズ排除クロマトグラフィーによる測定として、概して約１８００００より大きい分子量（Ｍｗ）を有し、好ましくは約１８５０００〜約２５００００ダルトンである。本開示で用いられる用語“分子量”は、重量平均分子量（Ｍｗ）を意味する。記載のように、本開示のＰＶＢ中間層において、任意の開始分子量を有するＰＶＢ樹脂を用いることができる。
【００２８】
種々の接着制御剤（“ＡＣＡ”）を、本開示の中間層において用いることができる。中間層配合物中のＡＣＡは、シートのガラスに対する接着性を制御することにより、ガラスラミネートの衝撃のエネルギー吸収を提供する。本開示の中間層の種々の実施態様において、中間層は１００質量部の樹脂に対して約０．００３〜約０．１５質量部のＡＣＡ、１００質量部の樹脂に対して約０．０１〜約０．１０質量部のＡＣＡ、及び１００質量部の樹脂に対して約０．０１〜約０．０４質量部のＡＣＡを含むことができる。係るＡＣＡとしては、米国特許第５７２８４７２号明細書（参照により全体の開示が本開示に組み込まれる）に記載のＡＣＡ、残余の酢酸ナトリウム、酢酸カリウム、マグネシウムビス（２‐エチルブチレート）、及び／又はマグネシウムビス（２‐エチルヘキサノエート）が挙げられるが、限定されない。
【００２９】
アンチブロッキング剤を本発明の中間層に加えることにより、中間層の粘着のレベルを低減させてもよい。アンチブロッキング剤は当分野において周知であり、及び中間層の特性に不利に影響を与えない任意のアンチブロッキング剤を用いてよい。ポリマーシート中でうまく用いることができるがシートの光学的特性又はガラスに対するシートの接着特性に影響しない、特に好ましいアンチブロッキング剤は、脂肪酸アミドである（例えば、全体の開示が本開示に組み込まれる米国特許第６８２５２５５号明細書を参照のこと）。
【００３０】
他の添加剤を中間層中に組み込むことにより、最終製品においてのその性能を向上させてよく、及び中間層に対してある追加の特性を付与してよい。係る添加剤としては、染料、顔料、安定化剤（例えば紫外線安定化剤）、酸化防止剤、難燃剤、ＩＲ吸収剤又は遮断剤（例えば、インジウムスズ酸化物、アンチモンスズ酸化物、六ホウ化ランタン（ＬａＢ6）及びセシウムタングステン酸化物）、加工助剤、フロー増強添加剤、潤滑剤、衝撃改質剤、核剤、熱的安定化剤、紫外線吸収剤、紫外線安定化剤、分散剤、界面活性剤、キレート剤、カップリング剤、接着剤、プライマー、強化添加剤、及びフィラー、特に当業者に周知の添加剤が挙げられるが、限定されない。
【００３１】
本開示の中間層は、少なくとも１種の可塑剤を含む。本開示の中間層の種々の実施態様において、中間層は５〜約８０、約１０〜約７５、約１５〜約６０、約２５〜約５０、約１５〜約５０、約１０〜約４０、約１５〜約４０、約２５〜約３８、約２９〜約３２及び約３０ｐｈｒ（樹脂１００質量部に対する質量部）、又は約３２ｐｈｒ、又は約３３ｐｈｒ、又は約３４ｐｈｒ、又は約３５ｐｈｒ、又は約３６ｐｈｒ、又は約３７ｐｈｒ、又は約３８ｐｈｒ、又は約３９ｐｈｒ、又は約４０ｐｈｒの少なくとも一種の可塑剤を含むことができる。もちろん、可塑剤適用に関して適切であるように、他の量を用いることができる。
【００３２】
幾つかの実施態様において、可塑剤は２０未満、１５未満、１２未満又は１０未満の炭素数の炭化水素セグメントを有する。これらの中間層においての使用に関して好適な従来の可塑剤としては、特に、多塩基酸又は多価アルコールのエステルが挙げられる。好適な可塑剤としては、例えば、トリエチレングリコールジ‐（２‐エチルヘキサノエート）（“３ＧＥＨ”）、トリエチレングリコールジ‐（２‐エチルブチレート）、トリエチレングリコールジヘプタノエート、テトラエチレングリコールジヘプタノエート、ジヘキシルアジペート、ジオクチルアジペート、ヘキシルシクロヘキシルジペート、ジイソノニルアジペート、ヘプチノニルアジペート、ジブチルセバケート、及びこれらの混合物が挙げられる。より好ましい可塑剤は３ＧＥＨである。
【００３３】
更に、高屈折率の可塑剤等の他の可塑剤も、多層ラミネートガラスパネルの中間層において、単独で又は別の可塑剤との組み合わせにおいて用いてよい。高屈折率の可塑剤の例としては、特に、多塩基酸又は多価アルコールのエステル、ポリアジペート、エポキシド、フタル酸、テレフタル酸、安息香酸、トルイル酸、メリテート及び他の特殊可塑剤が挙げられるが、限定されない。好適な可塑剤の例としては、ジプロピレングリコールジベンゾエート、トリプロピレングリコールジベンゾエート、ポリプロピレングリコールジベンゾエート、イソデシルベンゾエート、２‐エチルヘキシルベンゾエート、ジエチレングリコールベンゾエート、プロピレングリコールジベンゾエート、２，２，４‐トリメチル‐１，３‐ペンタンジオールジベンゾエート、２，２，４‐トリメチル‐１，３‐ペンタンジオールベンゾエートイソブチレート、１，３‐ブタンジオールジベンゾエート、ジエチレングリコールジ‐ｏ‐トルイル酸、トリエチレングリコールジ‐ｏ‐トルイル酸、ジプロピレングリコールジ‐ｏ‐トルイル酸、１，２‐オクチルジベンゾエート、トリ‐２‐エチルヘキシルトリメリテート、ジ‐２‐エチルヘキシルテレフタレート、ビス‐フェノールＡビス（２‐エチルヘキサノエート）、エトキシ化ノニルフェノール及びこれらの混合物が挙げられるが、限定されない。より好ましい高屈折率可塑剤の例は、ジプロピレングリコールジベンゾエート及びトリプロピレングリコールジベンゾエートである。
【００３４】
本開示で用いられる中間層においての可塑剤又は任意の他の成分の量は、質量部対質量部基準で、樹脂１００質量部に対する質量部（ｐｈｒ）として測定することができる。例えば、３０グラムの可塑剤を１００グラムのポリマー樹脂に添加する場合、そして得られる可塑化ポリマーの可塑剤含有量は３０ｐｈｒであろう。中間層の可塑剤含有量が与えられる際、本開示で用いられる可塑剤含有量は、使用により中間層を作り出す溶融物中の可塑剤のｐｈｒを参照して評価する。
【００３５】
可塑剤は、ポリマーの鎖間にそれら自体を埋め込むこと、それらの間隔を開けること（“自由体積”を増加させること）、及び従ってポリマー樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）を著しく低下させること（典型的に０．５〜４°Ｃ／ｐｈｒで）、材料をより柔らかくすることにより奏効する。この点において、中間層においての可塑剤の量を調節することにより、ガラス転移温度（Ｔｇ）の値に影響を与えることができる。ガラス転移温度（Ｔｇ）は、中間層のガラス状態からゴム状態への転移を指し示す温度である。概して、より多い可塑剤の充填量は、より低いＴｇをもたらすであろう。従来、既に利用されていた中間層のＴｇは、概して防音（騒音を低減させる）中間層に関して約０°Ｃ〜ハリケーン及び飛行機の中間層アプリケーションに関して約４５°Ｃの範囲である。
【００３６】
中間層のガラス転移温度は、中間層の剛性とも関連する―ガラス転移温度が高い程、中間層の剛性が高い。概して、３０°Ｃ以上のガラス転移温度を有する中間層は、ラミネートガラスの強度及びねじれ剛性を増大させる。他方、より柔らかい中間層（概して３０°Ｃより低いガラス転移温度を有する中間層により特徴づけられる）は、音減衰効果（すなわち音響特性）に寄与する。
【００３７】
概して、その最も基本的な意味において、押出しは一定断面形状の物品を作製するために用いられるプロセスである。これは、最終製品に関する望ましい断面のダイを通して材料を押し込むことまたは引き出すことにより達成される。概して、押出しプロセスにおいて、上記の任意の樹脂及び可塑剤が挙げられる熱可塑性樹脂及び可塑剤を予め混合し、そして押出し装置中に供給する。アンチブロッキング剤、色材及び紫外線阻害剤等の添加剤（液状、紛体、又はペレット形態において）がしばしば用いられ、及び押出し装置中に到達するより前に熱可塑性樹脂又は可塑剤中に混合することができる。これらの添加剤は、熱可塑性ポリマー樹脂中に組み込まれ、及び得られるポリマー中間層シートの延伸により、ポリマー中間層シートのある特性及び最終的な多層ガラスパネル製品（又は太陽電池モジュール）においてのその性能を向上させる。
【００３８】
押出し装置において、任意の樹脂、可塑剤が挙げられる熱可塑性の原料及び可塑剤の粒子、及び上記の他の添加剤を、更に混合し、及び溶融させて、温度及び組成において概して均一である溶融物をもたらす。溶融物が押出し装置の出口に達すると、溶融物は押出しダイ中に押し出される。押出しダイは、最終的なポリマー中間層シート製品にその形状を与える、熱可塑性押出しプロセスの構成要素である。概してダイは、溶融物がダイから出て、円筒状の形状から製品の最終の外形形状へと均一にフローするように設計される。連続形状が存在する限りは、ダイにより最終のポリマー中間層シートに複数の形状を付与することができる。
【００３９】
特に、本件の目的に関して、押出しダイが溶融物を連続形状に形成した後の状態において、ポリマー中間層は“ポリマー溶融シート”と呼ばれるであろう。プロセス中のこのステージにおいて、押出しダイは、熱可塑性樹脂に特定の外形形状を付与し、従ってポリマー溶融シートを作り出している。ポリマー溶融シートは、あらゆる箇所で高度に粘性があり、及び概して溶融状態にある。ポリマー溶融シートにおいて、溶融物は、シートが概して完全に“固化する”温度にまだ冷却されていない。従って、概して目下用いている熱可塑性押出しプロセスにおいて、ポリマー溶融シートが押出しダイを出た後の次のステップは、冷却装置でポリマー溶融シートを冷却することである。従来用いられていたプロセスにおいて利用されていた冷却装置は、スプレージェット、ファン、冷却バス、及び冷却ローラーが挙げられるが、限定されない。冷却ステップは、ポリマー溶融シートを、概して均一な、溶融しない冷却された温度のポリマー中間層シートへと固化させる働きをする。ポリマー溶融シートとは対照的に、このポリマー中間層シートは溶融状態になく、及びそれほど高度に粘性でない。むしろ、それは固化した最終形態の冷却されたポリマー中間層シート製品である。本件の目的に関して、この固化し、及び冷却されたポリマー中間層は、“ポリマー中間層シート”と呼ばれるであろう。
【００４０】
押出しプロセスの幾つかの実施態様において、共押出しプロセスを利用してよい。共押出しは、ポリマー材料の複数層が同時に押し出されることによるプロセスである。概して、このタイプの押出しは、２つ以上の押出し機を利用することにより、異なる粘度又は他の特性の異なる熱可塑性溶融物の所定の処理体積を、共押出し機ダイを通して所望の最終形態へと溶融させ、及び移送する。共押出しプロセスにおいて、押出しダイから出る複数のポリマー層の厚みは、概して押出しダイを通る溶融物の相対速度の調節、及び各溶融熱可塑性樹脂材料を処理する個々の押出し機のサイズにより制御することができる。
【００４１】
概して、ポリマー中間層シートの厚み又はゲージは、約１５ミル〜６０ミル（約０．３８ｍｍ〜約１．５２ｍｍ）、約２０ミル〜約５０ミル（約０．５１〜１．２７ｍｍ）及び約１５ミル〜約３５ミル（約０．３７５〜約０．８９ｍｍ）の範囲であろう。多層中間層において、多層中間層のスキン及びコア層各々の厚みは、約１ミル〜５９ミル（約０．０２５〜１．５０ｍｍ）、１ミル〜約２９ミル（約０．０２５〜０．７４ｍｍ）又は約２ミル〜約２８ミル（約０．０５〜０．７１ｍｍ）であってよい。他のアプリケーションにおいて、ポリマー中間層シートの厚み又はゲージは、特定のアプリケーションに関して望まれるように６０ミル（１．５０ｍｍ）を超えることができる。
【００４２】
上記のように、本開示の中間層は、単一層シート又は多層のシートとして用いてよい。種々の実施態様において、本開示の中間層（単一層シートとして又は多層のシートとしてのいずれか）を多層パネル中に組み込むことができる。
【００４３】
本開示で用いられる多層パネルは、ガラス、アクリル樹脂、又はポリカーボネート等の上に配されたポリマー中間層を有する単一の基材、及び最も一般的には、ポリマー中間層の上に更に配されたポリマーフィルムを有する単一の基材を含むことができる。ポリマー中間層シート及びポリマーフィルムの組み合わせは、当分野において一般的にバイレイヤーと呼ばれる。バイレイヤー構造を有する典型的な多層パネルは、（ガラス）／／（ポリマー中間層シート）／／（ポリマーフィルム）であり、ポリマー中間層シートは上記のように複数の中間層を含むことができ、及び中間層の少なくとも１つは本発明の方法により作製されたＰＶＢシートを含む。ポリマーフィルムは、ポリマー中間層シート単独で通常得られるものより良好な光学特性を提供し、及び性能を向上させる層として機能する、滑らかな、薄い剛直な基材を供給する。本開示で用いられるポリマーフィルムは、ポリマーフィルムがそれ自体に、必要な耐貫通性及びガラス保持特性を与えるのではなく、むしろ赤外吸収特性等の性能の向上を与えるという点において、ポリマー中間層とは異なる。ポリ（エチレンテレフタレート）（“ＰＥＴ”）は、最も一般的に用いられるポリマーフィルムである。概して、本開示で用いられるポリマーフィルムは、ポリマーシートより薄く、約０．００１〜０．２ｍｍ厚み等である。
【００４４】
更に多層パネルは、ポリマー中間層により封入された太陽電池（その用語が当業者によって解されるように）を、パネルが更に含む状態で、ソーラーパネルとして当分野において周知であるものであることができる。係る実例において、中間層はしばしば（ガラス）／／（ポリマー中間層）／／（太陽電池）／／（ポリマー中間層）／／（ガラス又はポリマーフィルム）等の構造を有する太陽電池上にラミネートされる。
【００４５】
本開示の中間層は、２つの基材の間に配される中間層を有する２つの基材、好ましくは一組のガラスシートを含む多層パネルにおいて、最も一般的に利用されるであろう。係る構造の例は、（ガラス）／／（ポリマー中間層シート）／／（ガラス）であろう。ポリマー中間層シートは、上記のように多層の中間層を含むことができ、及び中間層の少なくとも１つは、本発明の方法により作製されたＰＶＢシートを含む。当業者が、上記のもの以外の多くの構造を本開示の中間層で作製できることを容易に認識するであろうから、多層パネルのこれらの例は、制限する意図は全くない。
【００４６】
典型的なガラスラミネートプロセスは、以下のステップを含む：（１）２つの基材（例えば、ガラス）及び中間層の組立、（２）短い期間、ＩＲ照射又は対流の手段を介してアセンブリーを加熱すること、（３）第一の脱気の間、アセンブリーをプレッシャーニップロール中に流すこと、（４）約５０°Ｃ〜約１２０°Ｃにアセンブリーに二度目の加熱をしてアセンブリーに十分な一時的な接着性を与えて中間層の端部を密封すること、（５）アセンブリーを第二のプレッシャーニップロール中に通して、更に中間層の端部を密封し、及び更なるハンドリングを可能にすること、並びに（６）１３５°Ｃ〜１５０°Ｃの温度、かつ１５０ｐｓｇｉ〜２００ｐｓｇｉの圧力にて、約３０〜９０分間アセンブリーをオートクレーブ処理すること。
【００４７】
当分野において、周知の中間層‐ガラス界面の脱気（ステップ２〜５）で用い、かつ、商業的に実施される他の手段としては、真空を利用して空気を除去する真空バッグ及び真空リングプロセスが挙げられる。
【００４８】
本発明の中間層又はシートにおいて、ＰＶＢ樹脂の分子量プロファイルを制御することができ、また下層のＰＶＢ樹脂の当初の分子量（Ｍｗ）及び得られるＰＶＢシートの所望のＭｗに基づいて、溶融ブレンドの間に過酸化水素の適切な量を供給することにより、得られる押出されたＰＶＢシートに選択した溶融粘度を与えることができる。
【００４９】
溶融ブレンド中の過酸化水素の含有が、押し出されたＰＶＢ樹脂の得られる分子量の“調整能（ｔｕｎａｂｉｌｉｔｙ）”を可能にすることに加えて、得られるＰＶＢシートが、ＰＶＢシートの問題の幾つかを回避することも見出された。複数の異なるＰＶＢ樹脂又は樹脂ブレンドを含むことにより、流動性（溶融粘度）は調整され、又は変化する。具体的には、しばしば著しくより粗い、複数の異なるＰＶＢ樹脂を用いて作製されたＰＶＢシートと比較して、該ＰＶＢシートは低減した表面粗さで流動性を獲得する。例えば、約７０〜約８０μｍの表面粗さＲｚを有するＰＶＢシートを典型的に製造するであろうＰＶＢ樹脂を含む溶融ブレンド中の過酸化水素の含有は、表面粗さを１０μｍ未満に減少させることができる一方で、他のＰＶＢ樹脂と、約７０〜８０μｍの表面粗さを有するＰＶＢシートを製造するであろう同等のＰＶＢ樹脂（ただし、過酸化水素過酸化水素を除外する）とをブレンドすることは、典型的に約２０〜約５０μｍに粗さを減少させるのみであろう。溶融ブレンドの間に添加された過酸化水素を含むＰＶＢ樹脂から形成したＰＶＢシートにおいての減少した表面粗さをしばしば使用することにより、幾つかの多層中間層においてまだらのレベルを低減させることができる。
【００５０】
本開示は過酸化水素を使用することにより流動性を増大させることを企図するが、伝統的に、有機過酸化物を、ポリマー生成物（例えば架橋ＥＶＡ及びポリエチレン）中の架橋剤として使用することにより、剛性を増大させ、及び伝統的に高すぎる流動性を有していた材料において流動性を減少させてきたことに留意されたい。しかし、本開示において議論するように、過酸化水素は、予想されるであろうように流動性を減少させるのではなく、それとは違って奏功し、及びＰＶＢの流動性を実際に増大させる。この結果は、過酸化水素がＰＶＢ中の架橋剤として働くであろうことが予想されるであろうから、驚くべきものである。代わりに、任意の特定の作用の理論に限定されることなく、過酸化水素が通常のＰＶＢ押出し温度（例えば約１７０°Ｃ〜約２００°Ｃ）において、架橋剤として働くのではなく、むしろ酸化的鎖切断を誘導すると考えられる。
【００５１】
また、標準的にポリマー押出しにつきものの高い温度において使用する際、押出し温度において、それは押出しの極めて初期に迅速に完全に分解することが予想されるであろうから、過酸化水素はＰＶＢシートへの影響を有さないことが予想されるであろう。この後者の示唆は、存在する場合でも、最小の量の残りの過酸化水素を含む押し出されたＰＶＢシートを与えるとも考えられる。従って、ＰＶＢ溶融ブレンド中の過酸化水素の包含が、著しくＰＶＢの得られる化学的組成を変化させることは予期されないであろう。
【００５２】
図１及び２を参照して、使用により押し出されたＰＶＢ樹脂の溶融粘度を制御することができる本開示の種々のＰＶＢの配合物を示す。図１及び２のこれらのグラフを作製するために、１００質量部のＰＶＢ樹脂（約１７００の重合（ＤＰ）度を有するＰＶＯＨに由来する場合がある等の）と、３８ｐｈｒの可塑剤（イーストマン・ケミカル・カンパニーの子会社Ｓｏｌｕｔｉａ  Ｉｎｃ．から入手できるＳ−２０７５）及び０〜２ｐｈｒの過酸化水素とを、１７０°ＣにてＢｒａｂｅｎｄｅｒ（登録商標）ミキサー中において７分間溶融ブレンドして溶融ケーキを形成した。溶融ケーキを次いで１７０°Ｃにて圧縮してシートサンプルとした。次いで、分子量を実験的に評価した。
【００５３】
ＰＶＢシートサンプルの溶融粘度を、Ａｎｔｏｎ  Ｐａａｒからのパラレルプレートレオメーターで測定した。シートサンプルをレオメーターの２つのパラレルプレートの間に配置し、そして次いでせん断応力下、振動変形を施した。振動の周波数は段階的に０．０１Ｈｚから１００Ｈｚ周波数（周波数掃引）に増加させ、また各周波数ステップにおいて、溶融粘度を１８０°Ｃにて記録した。シートサンプルの分子量及び分子量分布を、係る周波数掃引レオロジーデータから算出した。
【００５４】
図１は、４種のＰＶＢ樹脂の配合物を示すグラフである。線（１０１）及び（１１１）は、溶融ブレンドに添加された過酸化水素を含まない伝統的なＰＶＢ樹脂を用いて形成されたＰＶＢシートを表す。線（１０１）は、以下の特性（重量平均分子量（Ｍｗ）＝１３５Ｋｇ／モル、及び多分散指数（ＰＤＩ）＝２．１）を有する標準的な市販で入手可能なＰＶＢ樹脂を示し、それをシートに形成した。線（１１１）は、組成物に過酸化水素を添加しなかったことを除いて、上記の方法に従って作製したコントロールのＰＶＢシートを含む。線（１１１）のシートにおいて用いられるこの同等のＰＶＢ樹脂を、ＰＶＢ樹脂と過酸化水素とを溶融ブレンドすることによる本発明のＰＶＢシートの形成において用いた。または、線（１１１）のシートは、試験のベースラインを与える。
【００５５】
上記で議論したように、ＰＶＢ組成物中への過酸化水素の含有は、相対溶融粘度の変更を可能にする。すなわち、過酸化水素の含有は、それが含まれるＰＶＢの相対溶融粘度を変えることを助けるが、絶対溶融粘度又は比溶融粘度が、それとブレンドされた開始ＰＶＢの特性に依存するため、絶対溶融粘度又は比溶融粘度を作り出すことはできない。従って過酸化水素がＰＶＢのその特定の溶融ブレンドに与える特定の影響を示すためのコントロールサンプルを提供することが望ましい。線（１１１）により示されるコントロール樹脂のＰＶＢシートは、以下の特性（Ｍｗ＝１１０Ｋｇ／モル、及びＰＤＩ＝１．９）を有する。線（１０１）とは若干異なる形状であるが、線（１１１）は、市販で入手可能なＰＶＢ樹脂（線（１０１）により示される）から形成されたシートと依然として同一の品質を示し、コントロールのＰＶＢシートブレンドが、予想されるように分子量分布を有する実施可能な配合であることを示す。
【００５６】
線（１２１）及び（１３１）は、溶融ブレンド中に添加した過酸化水素の追加を含むＰＶＢ樹脂のシート（１１１）から形成したＰＶＢシートの分子量分布を示す。具体的には、線（１２１）は溶融ブレンド中に１ｐｈｒの過酸化水素及を含む樹脂を表し、また線（１３１）は溶融ブレンド中に２ｐｈｒの過酸化水素を含む樹脂を表す。これらの線の各々は、明らかなピークの平滑化及びピークの左へのシフトを示す。これは、以下の特性（Ｍｗ＝８８Ｋｇ／モル、及びＰＤＩ＝２．３）を有する線（１２１）のシートにおいて用いられる樹脂、及び以下の特性（Ｍｗ＝７８Ｋｇ／モル、及びＰＤＩ＝２．３）を有する線（１３１）のシートにおいて用いられる樹脂として、計算上確認される。ＰＶＢ樹脂と過酸化水素との溶融ブレンドによるＰＶＢに対する過酸化水素の添加は、概して配合物中への過酸化水素の組み込みを通じて平均分子量の低下及びその平均付近の異なる分子量の分布のブロード化を示す。
【００５７】
図２は、図１の３種のＰＶＢシート（コントロールのＰＶＢシート（線１１１）及び過酸化水素を含む２つのＰＶＢシート（線（１２１）及び（１３１）））の溶融粘度を示すグラフを与える。線（１１１）の市販で入手可能な樹脂は示されていない。線（２１１）は、コントロールのＰＶＢ樹脂シート（図１の線（１１１））の溶融粘度を示し、及び試験した過酸化水素を有するサンプルと比較して全ての周波数において明らかにより高い溶融粘度を示す。線（２２１）は、１ｐｈｒの過酸化水素を利用する配合物（線（１２１）のＰＶＢシート材料）の溶融粘度を示し、また線（２３１）は２ｐｈｒの過酸化水素を含む配合物（線（１３１）のＰＶＢシート材料）を示す。図２から明らかであるべきように、ＰＶＢと溶融ブレンドした過酸化水素を含む配合物の溶融粘度は、全ての周波数に亘って矛盾のない減少を示す。この溶融粘度の減少は、過酸化水素の量が増加する際の、ＰＶＢシートにおいて用いられるＰＶＢ樹脂の分子量の低下の結果である。
【００５８】
要約すると、上記の議論は過酸化水素がＰＶＢの溶融ブレンド中に含まれることにより、ＰＶＢ樹脂の平均分子量を低下させることができる（ひいては、向上した及び有益な特性、具体的には、溶融ブレンドにおいて過酸化水素の使用なしで製造された同等のＰＶＢシートと比較して、増大した流動性を示すＰＶＢシートをもたらす溶融粘度）ことを明確にする。上記が、より低い溶融粘度のために特定の利益を与えることができる種々の特定の配合を示す一方で、実施態様において、過酸化水素を用いることにより、他の特性が追加で、又は同様に得られる場合がある任意の当初のＰＶＢ開始樹脂から得られるＰＶＢシートの分子量分布をブロード化できることを認識されたい。具体的には、特定の分子量分布を有する特定の開始分子量のＰＶＢ樹脂を取得した場合、その分布は溶融（押出し）ステージにおいて過酸化水素の含有を通じてブロード化することができる。
【００５９】
本発明は、以下に記載のように、以下の実施態様１〜１２も包含する。
【００６０】
実施態様１は、ポリ（ビニルブチラール）シートの作製方法であって、方法が、第一の量において第一のポリ（ビニルブチラール）樹脂を供給すること、第二の量において第一の可塑剤を供給すること、前記第一の量の前記第一のポリ（ビニルブチラール）樹脂と、前記第二の量の前記第一の可塑剤及び第三の量の過酸化水素とを溶融ブレンドしてポリ（ビニルブチラール）溶融ブレンドを作製すること、並びに前記ポリ（ビニルブチラール）溶融ブレンドをポリ（ビニルブチラール）シートへと押し出すことを含み、前記ポリ（ビニルブチラール）シートが、前記第一の量の前記第一のポリ（ビニルブチラール）樹脂と、前記第二の量の前記第一の可塑剤とを、過酸化水素なしに溶融ブレンドすることにより形成したポリ（ビニルブチラール）と比較してより低い溶融粘度を有する方法である。
【００６１】
実施態様２は、更に、第二のポリ（ビニルブチラール）樹脂を前記溶融ブレンドに第４の量で添加することを含む、実施態様１の特徴を包含するポリ（ビニルブチラール）シートの作製方法である。
【００６２】
実施態様３は、前記第三の量が、樹脂１００質量部に対して約０．１〜約３質量部の過酸化水素を含む、実施態様１又は２のいずれかの特徴を包含するポリ（ビニルブチラール）シートの作製方法である。
【００６３】
実施態様４は、前記第三の量が、樹脂１００質量部に対して約０．５〜約２．５質量部の過酸化水素を含む、実施態様１〜３のいずれかの特徴を包含するポリ（ビニルブチラール）シートの作製方法である。
【００６４】
実施態様５は、前記第三の量が、樹脂１００質量部に対して約１〜約２質量部の過酸化水素を含む、実施態様１〜４のいずれかの特徴を包含するポリ（ビニルブチラール）シートの作製方法である。
【００６５】
実施態様６は、ポリ（ビニルブチラール）樹脂、可塑剤、及び過酸化水素を含むポリ（ビニルブチラール）溶融ブレンドである。
【００６６】
実施態様７は、ポリ（ビニルブチラール）溶融ブレンドが、押し出されてポリ（ビニルブチラール）シートを形成する、実施態様６の特徴を包含するポリ（ビニルブチラール）溶融ブレンドである。
【００６７】
実施態様８は、樹脂１００質量部に対して約０．１〜約３質量部の過酸化水素を含む、実施態様６又は７のいずれかの特徴を包含するポリ（ビニルブチラール）溶融ブレンドである。
【００６８】
実施態様９は、樹脂１００質量部に対して約０．５〜約２．５質量部の過酸化水素を含む、実施態様６〜８のいずれかの特徴を包含するポリ（ビニルブチラール）溶融ブレンドである。
【００６９】
実施態様１０は、樹脂１００質量部に対して約１〜約２質量部の過酸化水素を含む、実施態様６〜９のいずれかの特徴を包含するポリ（ビニルブチラール）溶融ブレンドである。
【００７０】
実施態様１１は、実施態様１〜５のいずれかの方法により製造されたポリ（ビニルブチラール）シートである。
【００７１】
実施態様１２は、ポリ（ビニルブチラール）溶融ブレンドが、本質的にポリ（ビニルブチラール）樹脂、可塑剤、及び過酸化水素からなる、実施態様１１の特徴を包含するポリ（ビニルブチラール）シートである。
【００７２】
本発明が例となる実施態様を参照して記載してきた一方で、本発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の変更をなしてよく、及び均等物をこれらの要素と置換してよいことは、当業者によって理解されるであろう。更に、これらの本質的な要旨を逸脱しない範囲で、多くの修正をして、本発明の技術に対して特定の条件又は材料を適合させてよい。従って、本発明は本発明を実施することを企図する最良の態様として記載した特定の実施態様に限定されないこと、及び本発明が添付の特許請求の範囲内に収まる全ての実施態様を包含するであろうことが意図される。
【００７３】
本発明の任意の単一の成分に関して与えられる任意の範囲、値、又は特性を、本発明の他の構成要素のいずれかに関して与えられる任意の範囲、値、又は特性と互換的に用いることにより、本開示全体に亘って与えられるように、各々の構成要素に関する所定の値を有する実施態様を、比較可能に形成することができることが、更に解されるであろう。
【図１】
2016517456.tif 000003
【図２】
2016517456.tif 000004
【国際調査報告】
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2016517456.tif 000006
2016517456.tif 000007