(57)【要約】  窒化アルミニウム（ＡｌＮ）材料、ＡｌＮ材料中に分散した８０質量％未満の立方晶窒化ホウ素（ｃＢＮ）粒子、および５質量％未満の焼結促進材料を含む複合材料であって、約１．５％以下の多孔度を含む複合材料。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
窒化アルミニウム（ＡｌＮ）材料、前記ＡｌＮ材料中に分散した８０質量％未満の立方晶窒化ホウ素（ｃＢＮ）粒子、および５質量％未満の焼結促進材料を含む複合材料であって、約１．５％以下の多孔度を含む複合材料。
【請求項２】
最大４質量％の焼結促進材料を含む、請求項１に記載の複合材料。
【請求項３】
実質的に焼結促進材料を含まない、請求項１または２に記載の複合材料。
【請求項４】
不可避の不純物を別として、ＡｌＮおよびｃＢＮからなる、請求項１から３のいずれかに記載の複合材料。
【請求項５】
前記ｃＢＮ粒子の含有量が、少なくとも約２０質量％〜最大約７０質量％である、請求項１から４のいずれかに記載の複合材料。
【請求項６】
前記ｃＢＮ粒子の含有量が、少なくとも約２０質量％かつ４０質量％未満である、請求項１から５のいずれかに記載の複合材料。
【請求項７】
マトリックスの密度がＡｌＮの理論密度と実質的に等しい、請求項１から６のいずれかに記載の複合材料。
【請求項８】
多孔性を実質的に有さない、請求項１から７のいずれかに記載の複合材料。
【請求項９】
前記ｃＢＮ粒子が、平均含有量で５０質量パーツパーミリオン（ｐｐｍ）までの介在物を含む、請求項１から８のいずれかに記載の複合材料。
【請求項１０】
前記ｃＢＮ粒子が、平均含有量で約１，０００ｐｐｍまでの炭素を含む、請求項１から９のいずれかに記載の複合材料。
【請求項１１】
前記ｃＢＮ粒子が、平均含有量で約７００ｐｐｍまでの炭素を含む、請求項１から１０のいずれかに記載の複合材料。
【請求項１２】
前記ｃＢＮ粒子が、平均含有量で約３００ｐｐｍまでの炭素を含む、請求項１から１１のいずれかに記載の複合材料。
【請求項１３】
前記ｃＢＮ粒子が、超化学量論的な含有量の窒素（Ｎ）を含有する、請求項１から１２のいずれかに記載の複合材料。
【請求項１４】
前記ｃＢＮ粒子が介在物を含有し、前記介在物が塩化物化合物を含有する、請求項１から１３のいずれかに記載の複合材料。
【請求項１５】
請求項１から１４のいずれかに記載の複合材料を含み、１対の向かい合う主要な表面を有する物品。
【請求項１６】
前記主要な表面が、それぞれ対応する略平坦な領域を含む、請求項１５に記載の物品。
【請求項１７】
前記主要な表面が、それぞれ対応する略平坦な領域を含み、前記平坦な領域が互いに直接向かい合いかつ互いに略平行である、請求項１５または１６に記載の物品。
【請求項１８】
向かい合う主要な面間の平均厚さが、少なくとも約２ミリメートルかつ最大２０ミリメートルである、請求項１５から１７のいずれかに記載の物品。
【請求項１９】
向かい合う主要な面間の平均厚さが、少なくとも約４ミリメートルかつ最大７ミリメートルである、請求項１５から１８のいずれかに記載の物品。
【請求項２０】
向かい合う主要な面間の平均厚さが、約５ミリメートルである、請求項１５から１９のいずれかに記載の物品。
【請求項２１】
少なくとも約１０キロボルト毎ミリメートル（ｋＶ／ｍｍ）の絶縁耐力を有する、請求項１５から２０のいずれかに記載の物品。
【請求項２２】
少なくとも約１５キロボルト毎ミリメートル（ｋＶ／ｍｍ）の絶縁耐力を有する、請求項１５から２１のいずれかに記載の物品。
【請求項２３】
請求項１から１４のいずれかに記載の複合材料を作製する方法であって、ＡｌＮ窒化物粒子、８０質量％未満のｃＢＮ粒子、および５質量％未満の焼結促進材料を含む予備焼結成形体を形成する工程と、前記予備焼結成形体を少なくとも約３ギガパスカル（ＧＰａ）の圧力および少なくとも約１，０００℃の温度にかけて複合材料を含む焼結体を提供する工程とを含む方法。
【請求項２４】
前記予備焼結成形体が、不可避の不純物を別として、ＡｌＮおよびｃＢＮからなる、請求項２３に記載の方法。
【請求項２５】
前記予備焼結成形体中のｃＢＮ粒子の含有量が、０質量％より多く８０質量％未満である、請求項２３または２４に記載の方法。
【請求項２６】
前記ｃＢＮ粒子の含有量が、少なくとも約２０質量％かつ最大約７０質量％である、請求項２３から２５のいずれかに記載の方法。
【請求項２７】
前記ｃＢＮ粒子の含有量が、少なくとも約３０質量％かつ最大約６０質量％である、請求項２３から２６のいずれかに記載の方法。
【請求項２８】
前記圧力が少なくとも４ギガパスカル（ＧＰａ）であり、前記温度が少なくとも約１，２００℃である、請求項２３から２７のいずれかに記載の方法。
【請求項２９】
前記圧力が最大約１０ギガパスカル（ＧＰａ）であり、前記温度が最大約２，５００℃である、請求項２３から２８のいずれかに記載の方法。
【請求項３０】
前記予備焼結成形体が、元素の形態である、または１種もしくは複数の化合物の形態に含まれる、ケイ素（Ｓｉ）またはイットリウム（Ｙ）のうち１つまたは複数を含む焼結促進材料を含む、請求項２３から２９のいずれかに記載の方法。
【請求項３１】
前記予備焼結成形体が実質的に焼結促進材料を含まない、請求項２３から３０のいずれかに記載の方法。
【請求項３２】
前記焼結体を処理して請求項１５から２２のいずれかに記載の物品を提供する工程を含む、請求項２３から３１のいずれかに記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本開示は一般に、高い絶縁耐力を有する立方晶窒化ホウ素を含む複合材料、これを作製する方法、およびこれを含む物品に関し、特に電気部品および電子部品用の物品に関するが、これらに限定されない。
【背景技術】
【０００２】
中国特許出願公開第１７４９２１３号には、高性能窒化アルミニウム（ＡｌＮ）セラミック材料を作製する方法であって、ＡｌＮおよび５質量％の焼結材料を含むタブレットを、４〜８ギガパスカル（ＧＰａ）の圧力範囲内および１，５００℃〜１，７５０℃の温度範囲内にかける工程を含む方法が開示されている。
日本国特許出願公開第５３−１１７，３８６号には、高い熱伝導率を持ち、４０〜９０％のｃＢＮおよびその残りの量のＡｌＮを含み、立方晶窒化ホウ素（ｃＢＮ）粉末および１質量％未満の酸素を含有するＡｌＮ粉末の超高圧焼結によって提供される、ヒートシンクとして使用される焼結体が開示されている。
Ranら（Ran, Lv, Jin Liu, Yongjun Li, Sicheng Li, Zili Kou and Duanwei He, 「High pressure sintering of cubic boron nitride compacts with Al and AlN」, Diamond and Related Materials 17, 2008, 2062〜2066ページ）は、２０質量％のＡｌＮ、実質的にｃＢＮ粒子からなる残りの８０質量％、および二酸化ケイ素および窒化ケイ素の形態での非常に少量のケイ素（Ｓｉ）を含む成形体を開示しており、ここで二酸化ケイ素はＡｌＮ原料粉末中の不純物に由来すると考えられている。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
高い絶縁耐力および比較的高い熱伝導率を有する材料が必要とされている。
【課題を解決するための手段】
【０００４】
第１の態様の観点から、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）材料、ＡｌＮ材料中に分散した８０質量％未満の立方晶窒化ホウ素（ｃＢＮ）粒子（ｃＢＮ材料を含むまたは実際的に不可避の不純物を別としてｃＢＮ材料からなる粒子）、および５質量％未満の焼結促進材料を含む複合材料であって、約１．５％以下の多孔度（複合材料の体積で）を含む複合材料が提供される。
本開示は複合材料および複合材料を含む物品の様々な配置、構成、および組み合わせを想定しており、その例は以下のとおりであるが、これらに限定されない。
ＡｌＮは、共に焼結され、間に粒界を有するＡｌＮ粒子を含む多結晶であってもよい。
多くの例では、複合材料は、最大４質量％または最大約２質量％の焼結促進材料を含んでもよく、または複合材料は実質的に焼結促進材料を含まなくてもよい（潜在的に焼結促進能力を有する可能性のある、実際的に不可避の少量の不純物を別として）。いくつかの例では、複合材料は、実際的に不可避の不純物を別として、ＡｌＮおよびｃＢＮからなる。
多くの例では、ｃＢＮ粒子の含有量は複合材料の０質量％より多く、少なくとも５質量％、少なくとも約１５質量％、少なくとも約２０質量％、または少なくとも約３０質量％であってもよい。いくつかの例では、ｃＢＮ粒子の含有量は複合材料の最大約７０、最大約６０質量％、４０質量％未満、または最大３７質量％であってもよい。例えば、ｃＢＮ粒子の含有量は複合材料の約２０〜約７０質量％、約３０〜約６０質量％、約２０より多く約４０質量％未満、または少なくとも約２０〜最大約３７質量％であってもよい。
いくつかの例では、複合材料のｃＢＮ粒子以外の密度は、ＡｌＮ結晶の密度の少なくとも約９８％または少なくとも約９９質量％、またはＡｌＮ結晶の密度と実質的に等しく、３．２６グラム毎立方センチメートル（ｇ／ｃｍ3）であってもよい。数値で表すと、複合材料のｃＢＮ以外の密度は、少なくとも３．１９または少なくとも約３．２３グラム毎立方センチメートル（ｇ／ｃｍ3）、または３．２４〜３．２８グラム毎立方センチメートル（ｇ／ｃｍ3）の範囲内であってもよい。
いくつかの例では、複合材料は約１％以下または０．５％以下の多孔度を含んでもよく、または複合材料は多孔性を実質的に有さなくてもよい。
【０００５】
いくつかの例では、ｃＢＮ粒子は平均含有量で５０質量パーツパーミリオン（ｐｐｍ）までの介在物を含んでもよい。
いくつかの例では、ｃＢＮ粒子の相当な数または少なくとも約５０％は、約１，０００原子ｐｐｍまで、約７００原子ｐｐｍまで、または約３００原子ｐｐｍまでの炭素の平均含有量を有してもよい。炭素は固溶体として存在してもよくかつ／または介在物に含有されてもよい。炭素は元素の形態（未反応の炭素原子もしくはイオンとして）であるかつ／または１種もしくは複数の化合物に含まれてもよい。
いくつかの例では、ｃＢＮ粒子の相当な数または少なくとも約５０％は、超化学量論的な量の窒素（Ｎ）を含有してもよい。炭素は固溶体として存在してもよくかつ／または介在物に含有されてもよい。窒素は固溶体として存在してもよくかつ／または介在物に含有されてもよい。窒素は元素の形態（未反応の窒素原子もしくはイオンとして）であるかつ／または１種もしくは複数の化合物に含まれてもよい。
【０００６】
いくつかの例では、ｃＢＮ粒子の相当な数または少なくとも約５０％は、塩素を含有してもよい。塩素は固溶体として存在してもよくかつ／または介在物に含有されてもよい。塩素は元素の形態（未反応の塩素原子もしくはイオンとして）であるかつ／または、１種もしくは複数の塩化物化合物などの、１種もしくは複数の化合物に含まれてもよい。例えば、ｃＢＮ粒子は、１種または複数の塩化物化合物を含有してもよい介在物を含有してもよい。
【０００７】
いくつかの例では、ｃＢＮ粒子は、ホウ素および窒素の原子含有量が略同じである、略化学量論量のホウ素および窒素を含んでもよい。例えば、窒素原子含有量に対するホウ素原子含有量の比は、約９５〜約１０５％の範囲内であってもよい。特定の学説に縛られていないことを願うが、非化学量論量のホウ素または窒素を有するｃＢＮ結晶の電気抵抗率および／または絶縁耐力は、ホウ素または窒素が略化学量論量のｃＢＮ結晶のそれよりも低くてもよい。
第２の態様の観点から、本開示の複合材料を含むまたは本開示の複合材料からなり、向かい合う１対の主要な境界を有する物品が提供される。
【０００８】
いくつかの配置例では、向かい合う主要な境界の少なくとも一方は、部分的にまたは完全に複合材料と隣接してもよい（言い換えれば、複合材料は主要な境界の一方または両方に露出してもよい）。いくつかの例では、ＡｌＮ以外の材料の被膜が向かい合う主要な境界の一方または両方に備えられてもよい。
いくつかの配置例では、主要な境界はそれぞれ対応する略平坦な領域を含んでもよく、これらの平坦な領域は、互いに直接向かい合うかつ互いに略平行であってもよい。いくつかの例では、物品の向かい合う主要な境界間の平均厚さは、少なくとも約２ミリメートル、少なくとも約３ミリメートル、または少なくとも約４ミリメートルかつ最大約２０ミリメートル、最大約１０ミリメートル、または最大約７ミリメートルであってもよい。いくつかの例では、厚さは２〜２０ミリメートルであってもよく、例えば、厚さは約５ミリメートルであってもよい。
いくつかの配置例では、物品は、少なくとも約１０キロボルト毎ミリメートル（ｋＶ／ｍｍ）または少なくとも約１５キロボルト毎ミリメートル（ｋＶ／ｍｍ）の、主要な境界間で測定された絶縁耐力を有してもよい。
いくつかの例では、交流電流は約５０ヘルツ（Ｈｚ）であってもよく、厚さは少なくとも約３ミリメートル（ｍｍ）または少なくとも約４ミリメートル、かつ最大約６ミリメートル（ｍｍ）であってもよい。例えば、厚さは約５ミリメートル（ｍｍ）であってもよい。
第３の態様の観点から、本開示に係る複合材料の作製であって、窒化ＡｌＮ粒子、８０質量％未満のｃＢＮ粒子、および５質量％未満、約４質量％未満、または約２質量％未満の焼結促進材料を含む予備焼結成形体を形成する工程と、予備焼結成形体を少なくとも約３ギガパスカル（ＧＰａ）の超高圧および少なくとも約１，０００℃の焼結温度にかけて複合材料を含む焼結体を提供する工程とを含む方法が提供される。
【０００９】
いくつかの例では、この方法は、ｃＢＮ粉末をＡｌＮと混合して原料粉末ブレンドを提供する工程、原料粉末ブレンドを予備焼結成形体に形成する工程、および予備焼結成形体を、固体のｃＢＮ粉末およびＡｌＮ粉末を焼結するために適した圧力および温度にかけて焼結した複合材料を提供する工程を含んでもよい。
いくつかの例では、予備焼結成形体は、約５５〜１００ミリメートル（ｍｍ）の範囲の直径かつ約１〜５ミリメートル（ｍｍ）の範囲の厚さを有する円板の形態であってもよい。いくつかの例では、上記方法は、原料粉末に常温で少なくとも約７０トンの負荷をかける工程を含んでもよい。負荷は最大約５００トンであってもよい。１つの例では、予備焼結成形体は、約５５〜５８ミリメートルの範囲の直径かつ約３〜４ミリメートルの範囲の厚さを有する円板の形態であってもよい。
【００１０】
いくつかの例では、上記方法は、予備焼結成形体を、真空中（言い換えれば、略常圧未満の圧力下）かつ／または不活性雰囲気中で、少なくとも約１，１００℃の温度、例えば約１，１１６℃で熱処理する工程を含んでもよい。このような熱処理は、複合材料を含む焼結した物品中に亀裂が入る危険性を低下させることができる。
いくつかの例では、超高圧とは少なくとも約４．０ギガパスカル（ＧＰａ）、少なくとも約４．５ギガパスカル（ＧＰａ）、または少なくとも約５ギガパスカル（ＧＰａ）であってもよい。超高圧は、約１０ギガパスカル（ＧＰａ）までであってもよい。いくつかの例では、焼結温度は少なくとも約１，２００℃、少なくとも約１，３７５℃、または少なくとも約１，４５０℃であってもよい。焼結温度は、最大約２，５００℃または最大約１，５００℃であってもよい。
【００１１】
多くの例では、予備焼結成形体中のｃＢＮ粒子の含有量は、複合材料の０質量％より多く、少なくとも５質量％、少なくとも約１５質量％、少なくとも約２０質量％、または少なくとも約３０質量％であってもよい。いくつかの例では、予備焼結成形体中のｃＢＮ粒子の含有量は、複合材料の最大約７０、最大約６０質量％、４０質量％未満、または最大３７質量％であってもよい。例えば、ｃＢＮ粒子の含有量は複合材料の約２０〜約７０質量％、約３０〜約６０質量％、約２０より多く約４０質量％未満、または少なくとも約２０〜最大約３７質量％であってもよい。
【００１２】
いくつかの例では、ｃＢＮ粒子の相当な数または少なくとも約５０％は、約１，０００原子ｐｐｍまで、約７００原子ｐｐｍまで、または約３００原子ｐｐｍまでの炭素の平均含有量を有してもよい。炭素は固溶体として存在してもよくかつ／または介在物に含有されてもよい。炭素は元素の形態（未反応の炭素原子もしくはイオンとして）であるかつ／または１種もしくは複数の化合物に含まれてもよい。
いくつかの例では、ｃＢＮ粒子の相当な数または少なくとも約５０％は、超化学量論的な量の窒素（Ｎ）を含有してもよい。炭素は固溶体として存在してもよくかつ／または介在物に含有されてもよい。窒素は固溶体として存在してもよくかつ／または介在物に含有されてもよい。窒素は元素の形態（未反応の窒素原子もしくはイオンとして）であるかつ／または１種もしくは複数の化合物に含まれてもよい。いくつかの例では、ｃＢＮ粒子は、ホウ素および窒素の原子含有量が略同じである、略化学量論量のホウ素および窒素を含んでもよい。
いくつかの例では、ｃＢＮ粒子の相当な数または少なくとも約５０％は、塩素を含有してもよい。塩素は固溶体として存在してもよくかつ／または介在物に含有されてもよい。塩素は元素の形態（未反応の塩素原子もしくはイオンとして）であるかつ／または、１種もしくは複数の塩化物化合物などの、１種もしくは複数の化合物に含まれてもよい。例えば、ｃＢＮ粒子は、１種または複数の塩化物化合物を含有してもよい介在物を含有してもよい。
【００１３】
いくつかの例では、予備焼結成形体は、ケイ素（Ｓｉ）またはイットリウム（Ｙ）のうち１つまたは複数を含む焼結促進材料を含んでもよく、ケイ素またはイットリウムは、元素の形態である、または二酸化ケイ素（ＳｉＯ2）もしくは酸化イットリウム（Ｙ2Ｏ3）などの、１種もしくは複数の化合物に含有される。いくつかの例では、予備焼結成形体は実質的に焼結促進材料を含まなくてもよい。
いくつかの例では、上記方法は、焼結体を処理してその形、寸法および／または表面仕上げを変える工程を含んでもよい。いくつかの例では、上記方法は、本開示に係る複合材料を含む焼結体または完成した物品の表面の少なくともある領域に被膜を形成する工程を含んでもよい。
添付図面を参照して例を説明するが、これらに限定されない。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】円板の破壊電圧の測定に関する、円板の向かい合う面に作用する１対の電極の一部の側面図の概略図である。
【図２】５ミリメートルの厚さを有し、横軸に示す様々な量のｃＢＮ粒子を含む複合材料の例の絶縁耐力（ボルト毎ミリメートル単位）を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
直径９５ミリメートルで複合材料の例からなる円板の形態で、様々な物品の例を作製し、それぞれの絶縁耐力を測定した。複合材料の例は、（実際的に不可避の不純物を別として）ＡｌＮマトリックス中に分散したｃＢＮ粒子からなっていた。それぞれ完全に浄化してｃＢＮ粒子の表面から実際的に可能な限り不純物を取り除いた、４種の異なるグレードのｃＢＮ粉末を原料として使用して物品の例を作製した。
【００１６】
ｃＢＮ粒子は、ｃＢＮ粒子を合成するプロセス中に導入されたと見られるいくつかの不純物を含有していた。例えば、炭素を含むバインダー添加剤が、原料を噴霧乾燥するプロセス中に、ｃＢＮ粒子の原料に導入された可能性がある。このような炭素不純物含有量は、検出が難しいことが多い。にもかかわらず、ｃＢＮ粒子中の介在物の含有量は５０パーツパーミリオン（ｐｐｍ）までであってもよいが、この種のｃＢＮ粒子と、それに等しい量のＡｌＮを含む複合材料は、良好な電気的特性を示す。特定の学説に縛られていないことを願うが、これは炭素と介在物の合計含有量が非常に少ないためである可能性がある。ＡｌＮ原料粉末中の炭素含有量は、実質的により多い。使用されたＡｌＮ粉末中の炭素含有量は、約２００パーツパーミリオン（ｐｐｍ）および約１，０００パーツパーミリオン（ｐｐｍ）の範囲内であると理解される。
ｃＢＮ粒子が、合成プロセスにおいて添加剤として導入された塩化アンモニウム（ＮＨ４Ｃｌ）の存在下で合成された例では、ｃＢＮ粒子中の炭素含有量が多いことによる危険性は、無視できるほど非常に低いと予想される。炭素は増加した電気伝導率をもたらす傾向があり、したがって絶縁耐力の増加を達成するにはより少ない炭素が望ましい場合があるため、このようなｃＢＮ粒子は、格子に超化学量論的な窒素（Ｎ）を含有し、介在物に塩化物を含有すると予想され、これらはｃＢＮの絶縁耐力を増加させる効果を持つ可能性がある。複合材料の例の作製に使用されたｃＢＮのグレードをＣＢＮ−１、ＣＢＮ−２、ＣＢＮ−３、およびＣＢＮ−４と呼び、各々を以下に簡単に説明する。
ＣＢＮ−１は、約５μｍ〜１０μｍの範囲内の平均サイズを有するｃＢＮ粒子を含んでいた。このｃＢＮ粒子は、ｃＢＮの製造に使用された六方晶窒化ホウ素（ｈＢＮ）原料中に存在した炭素に由来すると思われる炭素不純物を比較的多く含有すると思われた。介在物の体積は約０．００１％〜約０．００８％の範囲、介在物の密度は１．８〜約２．２グラム毎立方センチメートル（ｇ／ｃｍ3）の範囲であった。ＣＢＮ−２は、２０〜５０μｍの範囲内の平均粒子サイズを有するｃＢＮ粉末を含んでいた。
【００１７】
ＣＢＮ−３およびＣＢＮ−４はいずれも、粉末を黄色または橙色にする傾向がある、窒素の含有量が比較的多い（超化学量論的な窒素含有量）と思われるｃＢＮ粒子を含んでいた。ＣＢＮ−３中の介在物の体積含有量は約０．００２５％〜約０．０２５％の範囲内、介在物の密度は約１．５〜約２．５グラム毎立方センチメートル（ｇ／ｃｍ3）の範囲内であった。ＣＢＮ−３は、塩化物化合物、溶媒材料（窒化ホウ素リチウム、Ｌｉ3ＢＮ2および窒化リチウム、ＬｉＮ）、六方晶窒化ホウ素（ｈＢＮ、窒化ホウ素の低圧相）、および酸化ホウ素を含有していた。ＣＢＮ−３は、室温で比較的高い強度および比較的低い熱的安定性を有する。
【００１８】
以下に説明する多くの例では、２種類の異なるグレードのＡｌＮ粉末を原料として使用した。これら２種類のグレードをＡｌＮ−１およびＡｌＮ−２と呼び、以下に簡単に説明する。これらのグレードをそれぞれ用いて作製されたＰＣＢＮ物品は、その他全てが同じであれば、略同じ絶縁耐力を有することがわかった。
ＡｌＮ−１粉末は、約０．８〜１．８μｍ（ｄ５０、レーザー回折によって測定）の範囲内の平均サイズを有する粒子を含み、約４．０〜８．０平方メートル毎グラム（ｍ2／ｇ）の範囲内の比表面積を有し、酸素の含有量は約２．０質量％未満であった。このようなＡｌＮ粉末は、Ｈ．Ｃ．Ｓｔａｒｃｋ（商標）のグレードＣのＡｌＮ粉末として市販されている。ＡｌＮ−１材料からなる焼結体の熱伝導率は、約３９ワット毎メートルケルビン（Ｗ／ｍ．Ｋ）であることがわかった。
【００１９】
ＡｌＮ−２粉末は、約７．０〜１１．０μｍ（ｄ５０、レーザー回折によって測定）の範囲内の平均サイズを有する粒子を含み、約２．０平方メートル毎グラム（ｍ2／ｇ）未満の範囲内の比表面積を有し、酸素の含有量は約１．０質量％未満であった。このようなＡｌＮ粉末は、ＨＣ  Ｓｔａｒｋ（商標）のグレードＡのＡｌＮ粉末として市販されている。ＡｌＮ−２材料からなる焼結体の熱伝導率は、約８０ワット毎メートルケルビン（Ｗ／ｍ．Ｋ）であることがわかった。
円板の例の、それぞれ３枚または４枚の円板を含む第１および第２セットを、グレードＣＢＮ−１粒子を用いて作製した。第１セットの種々の例におけるｃＢＮ粒子の含有量は、１５質量％、３５質量％、５０質量％、および６５質量％であり、第１セットの円板の厚さは５ミリメートル（ｍｍ）であった。第２セットの種々の例におけるｃＢＮ粒子の含有量は、５０質量％、７２質量％、および８８質量％であり、第１セットの円板の厚さは３．５ミリメートル（ｍｍ）であった。さらに、ＣＢＮ−２、ＣＢＮ−３、およびＣＢＮ−４のグレードのｃＢＮを用いて、５ミリメートル（ｍｍ）の厚さを有し、３５質量％または５０質量％のｃＢＮ粒子を含む円板の例が提供された。
【００２０】
ＡｌＮのみからなり、ｃＢＮ粒子を含まない物品の例も、ｃＢＮ粒子を含む物品と同じ方法（予備焼結成形体内にはｃＢＮ粒子が存在しないことを別として）を用いて作製された。焼結促進材料は原料粉末ブレンドにも予備焼結成形体にも導入せず、不純物の潜在的な含有量は約１，０００質量ｐｐｍ未満と見積もられる。
ｃＢＮ粒子とＡｌＮ粒子を混合して原料粉末ブレンドを提供し、これを約５５〜５８ミリメートルの範囲内の直径を有するダイスに堆積させ、約７０トンの負荷で成形することにより、ｃＢＮ粒子（含む場合は）およびＡｌＮ粉末を含む予備焼結成形体を調製した。ダイスに堆積した原料粉末ブレンドの量は、予備焼結成形体の厚さが３．５または５ミリメートルとなる程度のものであった。予備焼結成形体を真空中で、約１，１１６℃の温度で熱処理し、その後、約５ギガパスカル（ＧＰａ）の超高圧および約１，３７５℃の温度にかけて複合材料を含む焼結した物品を提供した。
【００２１】
図１を参照して、各円板１０の破壊電圧を測定し、その破壊電圧からそれぞれの絶縁耐力を計算した。各構成の３枚または４枚の円板１０は、各複合材料組成に使用された。円板１０は、９５ミリメートル（ｍｍ）の直径、および３．５または５の向かい合う主要な円状間の厚さを有していた。各円板の破壊電圧を、それぞれ１８ミリメートルの直径を有する向かい合う半球状電極１２Ａ、１２Ｂを、円板１０の向かい合う主要な表面の中心に接触させ、円板を挟んだ５０ヘルツ（Ｈｚ）の交流電位差を、電気抵抗が突然低下することから明らかになる破壊電圧に達し、円板１０が電位差に耐えられなくなるまで増加させることにより測定した。各円板の絶縁耐力を、ミリメートル（ｍｍ）単位の円板の厚さで割ったキロボルト（ｋＶ）単位の破壊電圧として計算した。上述の種々の円板の例について測定された絶縁耐力を、下記の表にまとめ、図２に絶縁耐力Ｄを各円板例中のｃＢＮの質量百分率に対してプロットしたグラフとして示した。
【００２２】
複合材料の原料としてＡｌＮ−１グレードおよびＡｌＮ−２グレードのどちらを使用するかの選択の重要性を評価するため、第１セットにＡｌＮ１を、第２セットにＡｌＮ−２を用いて、厚さ５ミリメートル（ｍｍ）の２セットの円板を作製した。両セットの各円板は、５０質量％のｃＢＮおよび５０％のＡｌＮからなっていた。両セットの円板の絶縁耐力は略同じで、約２２〜２３キロボルト毎ミリメートル（ｋＶ／ｍｍ）であった。
【００２３】
一般に、物品の絶縁耐力は厚さに依存することがわかり、３．５ミリメートル（ｍｍ）の円板の絶縁耐力は、同じ複合材料組成の５ミリメートルの円板の絶縁耐力より実質的に大きかった。電気または電子システム用の、開示された複合材料を含む部品を設計する際に考慮すべきことは、様々な拮抗する態様の適したバランスが達成されるように部品の厚さを選択することだろう。例えば、一方では部品を可能な限り薄く作製して質量およびサイズを減らすかつ／または比較的高い絶縁耐力を達成することが望ましい場合があり、他方では所定の直流または交流電位差に耐えられるように十分な厚さを有することが望ましい場合がある。
【００２４】
【表１】
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【００２５】
開示された物品の絶縁耐力は、ｃＢＮ粒子の含有量に依存する傾向があり、ｃＢＮ粒子の所定の特性に依存する場合もある。例えば、ｃＢＮ粒子の形状および／または介在物または塩化物化合物、炭素、および窒素などその他の不純物の含有量が絶縁耐力に影響する場合もある。特定の学説に縛られていないことを願うが、ｃＢＮ粒子の電気抵抗率および／または絶縁耐力は、ｃＢＮ粒子の介在物およびその他の不純物の含有量にある程度依存する場合があり、これが複合材料全体の絶縁耐力に影響する場合もある。
【００２６】
本開示に係る複合材料は、比較的高い熱伝導率および比較的高い絶縁耐力の態様を有すると見られる。電気または電子システム用の、開示された複合材料を含むある部品は、小型化されてもよく、例えば流体熱輸送の援助により使用に際して効果的に冷却されることができる。いくつかの物品例は、使用に際して水を用いて効果的に冷却されることができると見られる。
本開示に係るｃＢＮおよびＡｌＮを含む複合材料は、熱管理デバイスおよび高電圧環境における絶縁ゲートバイポーラトランジスタ（ＩＧＢＴ）などの高い電気絶縁性を必要とするデバイスに適用されてもよい。
ここで使用された所定の用語および概念を以下に簡単に説明する。
【００２７】
ここで使用される焼結促進材料は、ｃＢＮ粒子を含む多結晶材料の焼結、特にＡｌＮを含むまたはＡｌＮからなるマトリックス中のｃＢＮ粒子の焼結および／またはマトリックスに含まれるＡｌＮ粒子を共に焼結することを促進可能である。
電気絶縁材料の絶縁耐力は、「電気破壊」、または単純に「破壊」と呼ばれる電気絶縁特性の不全なしに本来耐えられる最大電界強度である。絶縁材料を含む物体の破壊電圧は、その物体を挟んだ電気破壊に至る最小電位差である。一般に、絶縁耐力は材料の温度が上昇するまたは交流電流（ＡＣ）電圧の周波数が増加すると減少すると予想される。破壊電圧は、物体および電界を印加する電極の形状およびサイズ、および電界強度の増加率に依存すると予想される。一般に、絶縁薄膜は、同じ材料のより分厚い試料よりも大きな絶縁耐力を示す傾向があり、規定の体積を有する材料の絶縁耐力は、材料の複数の薄層を積層することによって増加する場合もある。
【００２８】
ここで使用される「からなる」という語句は、「実際的に不可避の不純物を別として、〜からなる」という意味であると理解されるべきである。不純物が当該材料の特性または性能に実質的な効果を持たない限り、また不純物が実際的に不可避であるまたは材料の製造プロセスにおいて不純物を取り除くことが不可能である限り、介在物および固溶体など様々な形態のうちいずれかの所定の不純物が所定のレベルで存在してもよい。
【図１】
2016522142.tif 000004
【図２】
2016522142.tif 000005
【手続補正書】
【提出日】平成27年10月30日(2015.10.30)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２８】
ここで使用される「からなる」という語句は、「実際的に不可避の不純物を別として、〜からなる」という意味であると理解されるべきである。不純物が当該材料の特性または性能に実質的な効果を持たない限り、また不純物が実際的に不可避であるまたは材料の製造プロセスにおいて不純物を取り除くことが不可能である限り、介在物および固溶体など様々な形態のうちいずれかの所定の不純物が所定のレベルで存在してもよい。
次に、本発明の好ましい態様を示す。
１．  窒化アルミニウム（ＡｌＮ）材料、前記ＡｌＮ材料中に分散した８０質量％未満の立方晶窒化ホウ素（ｃＢＮ）粒子、および５質量％未満の焼結促進材料を含む複合材料であって、約１．５％以下の多孔度を含む複合材料。
２．  最大４質量％の焼結促進材料を含む、上記１に記載の複合材料。
３．  実質的に焼結促進材料を含まない、上記１または２に記載の複合材料。
４．  不可避の不純物を別として、ＡｌＮおよびｃＢＮからなる、上記１から３のいずれかに記載の複合材料。
５．  前記ｃＢＮ粒子の含有量が、少なくとも約２０質量％〜最大約７０質量％である、上記１から４のいずれかに記載の複合材料。
６．  前記ｃＢＮ粒子の含有量が、少なくとも約２０質量％かつ４０質量％未満である、上記１から５のいずれかに記載の複合材料。
７．  マトリックスの密度がＡｌＮの理論密度と実質的に等しい、上記１から６のいずれかに記載の複合材料。
８．  多孔性を実質的に有さない、上記１から７のいずれかに記載の複合材料。
９．  前記ｃＢＮ粒子が、平均含有量で５０質量パーツパーミリオン（ｐｐｍ）までの介在物を含む、上記１から８のいずれかに記載の複合材料。
１０．  前記ｃＢＮ粒子が、平均含有量で約１，０００ｐｐｍまでの炭素を含む、上記１から９のいずれかに記載の複合材料。
１１．  前記ｃＢＮ粒子が、平均含有量で約７００ｐｐｍまでの炭素を含む、上記１から１０のいずれかに記載の複合材料。
１２．  前記ｃＢＮ粒子が、平均含有量で約３００ｐｐｍまでの炭素を含む、上記１から１１のいずれかに記載の複合材料。
１３．  前記ｃＢＮ粒子が、超化学量論的な含有量の窒素（Ｎ）を含有する、上記１から１２のいずれかに記載の複合材料。
１４．  前記ｃＢＮ粒子が介在物を含有し、前記介在物が塩化物化合物を含有する、上記１から１３のいずれかに記載の複合材料。
１５．  上記１から１４のいずれかに記載の複合材料を含み、１対の向かい合う主要な表面を有する物品。
１６．  前記主要な表面が、それぞれ対応する略平坦な領域を含む、上記１５に記載の物品。
１７．  前記主要な表面が、それぞれ対応する略平坦な領域を含み、前記平坦な領域が互いに直接向かい合いかつ互いに略平行である、上記１５または１６に記載の物品。
１８．  向かい合う主要な面間の平均厚さが、少なくとも約２ミリメートルかつ最大２０ミリメートルである、上記１５から１７のいずれかに記載の物品。
１９．  向かい合う主要な面間の平均厚さが、少なくとも約４ミリメートルかつ最大７ミリメートルである、上記１５から１８のいずれかに記載の物品。
２０．  向かい合う主要な面間の平均厚さが、約５ミリメートルである、上記１５から１９のいずれかに記載の物品。
２１．  少なくとも約１０キロボルト毎ミリメートル（ｋＶ／ｍｍ）の絶縁耐力を有する、上記１５から２０のいずれかに記載の物品。
２２．  少なくとも約１５キロボルト毎ミリメートル（ｋＶ／ｍｍ）の絶縁耐力を有する、上記１５から２１のいずれかに記載の物品。
２３．  上記１から１４のいずれかに記載の複合材料を作製する方法であって、ＡｌＮ窒化物粒子、８０質量％未満のｃＢＮ粒子、および５質量％未満の焼結促進材料を含む予備焼結成形体を形成する工程と、前記予備焼結成形体を少なくとも約３ギガパスカル（ＧＰａ）の圧力および少なくとも約１，０００℃の温度にかけて複合材料を含む焼結体を提供する工程とを含む方法。
２４．  前記予備焼結成形体が、不可避の不純物を別として、ＡｌＮおよびｃＢＮからなる、上記２３に記載の方法。
２５．  前記予備焼結成形体中のｃＢＮ粒子の含有量が、０質量％より多く８０質量％未満である、上記２３または２４に記載の方法。
２６．  前記ｃＢＮ粒子の含有量が、少なくとも約２０質量％かつ最大約７０質量％である、上記２３から２５のいずれかに記載の方法。
２７．  前記ｃＢＮ粒子の含有量が、少なくとも約３０質量％かつ最大約６０質量％である、上記２３から２６のいずれかに記載の方法。
２８．  前記圧力が少なくとも４ギガパスカル（ＧＰａ）であり、前記温度が少なくとも約１，２００℃である、上記２３から２７のいずれかに記載の方法。
２９．  前記圧力が最大約１０ギガパスカル（ＧＰａ）であり、前記温度が最大約２，５００℃である、上記２３から２８のいずれかに記載の方法。
３０．  前記予備焼結成形体が、元素の形態である、または１種もしくは複数の化合物の形態に含まれる、ケイ素（Ｓｉ）またはイットリウム（Ｙ）のうち１つまたは複数を含む焼結促進材料を含む、上記２３から２９のいずれかに記載の方法。
３１．  前記予備焼結成形体が実質的に焼結促進材料を含まない、上記２３から３０のいずれかに記載の方法。
３２．  前記焼結体を処理して上記１５から２２のいずれかに記載の物品を提供する工程を含む、上記２３から３１のいずれかに記載の方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
窒化アルミニウム（ＡｌＮ）材料、前記ＡｌＮ材料中に分散した８０質量％未満の立方晶窒化ホウ素（ｃＢＮ）粒子、および５質量％未満の焼結促進材料を含む複合材料であって、１．５％以下の多孔度を含む複合材料。
【請求項２】
最大４質量％の焼結促進材料を含む、請求項１に記載の複合材料。
【請求項３】
実質的に焼結促進材料を含まない、請求項１または２に記載の複合材料。
【請求項４】
不可避の不純物を別として、ＡｌＮおよびｃＢＮからなる、請求項１から３のいずれかに記載の複合材料。
【請求項５】
前記ｃＢＮ粒子の含有量が、少なくとも２０質量％〜最大７０質量％である、請求項１から４のいずれかに記載の複合材料。
【請求項６】
マトリックスの密度がＡｌＮの理論密度と実質的に等しい、請求項１から５のいずれかに記載の複合材料。
【請求項７】
前記ｃＢＮ粒子が、平均含有量で５０質量パーツパーミリオン（ｐｐｍ）までの介在物を含む、請求項１から６のいずれかに記載の複合材料。
【請求項８】
前記ｃＢＮ粒子が、平均含有量で１，０００ｐｐｍまで、７００ｐｐｍまで、および３００ｐｐｍまでのいずれかから選択される炭素を含む、請求項１から７のいずれかに記載の複合材料。
【請求項９】
前記ｃＢＮ粒子が、超化学量論的な含有量の窒素（Ｎ）を含有する、請求項１から８のいずれかに記載の複合材料。
【請求項１０】
前記ｃＢＮ粒子が介在物を含有し、前記介在物が塩化物化合物を含有する、請求項１から９のいずれかに記載の複合材料。
【請求項１１】
請求項１から１０のいずれかに記載の複合材料を含み、１対の向かい合う主要な表面を有する物品。
【請求項１２】
前記主要な表面が、それぞれ対応する略平坦な領域を含み、前記平坦な領域が互いに直接向かい合いかつ互いに略平行である、請求項１１に記載の物品。
【請求項１３】
向かい合う主要な面間の平均厚さが、少なくとも２ミリメートルかつ最大２０ミリメートルである、請求項１１または１２に記載の物品。
【請求項１４】
少なくとも１０キロボルト毎ミリメートル（ｋＶ／ｍｍ）および少なくとも１５キロボルト毎ミリメートル（ｋＶ／ｍｍ）から選択される絶縁耐力を有する、請求項１１から１３のいずれかに記載の物品。
【請求項１５】
請求項１から１０のいずれかに記載の複合材料を作製する方法であって、ＡｌＮ窒化物粒子、８０質量％未満のｃＢＮ粒子、および５質量％未満の焼結促進材料を含む予備焼結成形体を形成する工程と、前記予備焼結成形体を少なくとも３ギガパスカル（ＧＰａ）の圧力および少なくとも１，０００℃の温度にかけて複合材料を含む焼結体を提供する工程とを含み、複合材料が１．５％以下の多孔度を含む、方法。
【国際調査報告】
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