(57)【要約】  流動床反応器の実施形態、および流動床フッ素化反応器を利用して実行されるフッ素化法の実施形態として、流動床フッ素化反応器の実施形態が提供される。１つの実施形態では、流動床フッ素化反応器は、フッ素ガスの供給源、反応槽、フッ素ガスの供給源に流体結合された風箱、および反応槽と風箱との間に流体結合された円錐形ガス分配器を含む。円錐形ガス分配器は、フッ素化プロセス中にフッ素ガスの流れを風箱からフッ素化反応槽内に向かわせる複数のガス流開口部を有する。【選択図】図２
2016536127.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
フッ素ガスの供給源（３０）と、
反応槽（１２）と、
前記フッ素ガスの供給源に流体結合された風箱（１４）と、
前記反応槽と前記風箱との間に流体結合された円錐形ガス分配器（３８）であって、フッ素化プロセス中にフッ素ガスの流れを前記風箱から前記反応槽内に向かわせる複数のガス流開口部（４６）を有する円錐形ガス分配器（３８）と
を備える、流動床フッ素化反応器（１０）。
【請求項２】
前記フッ素化プロセス中に前記反応槽から固形物凝集体を除去するために、前記円錐形ガス分配器（３８）を通して前記反応槽（１２）に流体結合された固形物排流管（４０）をさらに備える、請求項１に記載の流動床フッ素化反応器（１０）。
【請求項３】
前記円錐形ガス分配器（３８）が、その中央部分（４９）に形成された固形物開口部（４８）を有し、前記固形物開口部（４８）に前記固形物排流管（４０）が流体結合される、請求項２に記載の流動床フッ素化反応器（１０）。
【請求項４】
前記円錐形ガス分配器（３８）が、前記複数のガス流開口部（４６）が貫通して形成される円錐形支持壁（４４）を備え、前記円錐形支持壁が、前記固形物排流管（４０）の入口に向かって収束する、請求項２に記載の流動床フッ素化反応器（１０）。
【請求項５】
前記円錐形ガス分配器（３８）が、前記反応槽（１２）の下方部分と前記風箱（１４）の上方部分との間に配置される、請求項２に記載の流動床フッ素化反応器（１０）。
【請求項６】
前記風箱（１４）が、上部フランジ（６４）を備え、前記反応槽（１２）が、下部フランジ（６６）を備え、前記円錐形ガス分配器（３８）が、前記円錐形支持壁（４４）から径方向外方に延在しかつ前記風箱の前記上部フランジと前記反応槽の前記下部フランジとの間に捕捉される環状取付けフランジ（６２）を備える、請求項２に記載の流動床フッ素化反応器（１０）。
【請求項７】
前記フッ素ガスの供給源（３０）を前記風箱（１４）に流体結合しかつフッ素ガスの流れを概ね前記風箱の底部分へ向かわせて前記円錐形ガス分配器（３８）から離れさせるように位置決めされた出口を有するフッ素引入れ管（３２）をさらに備える、請求項１に記載の流動床フッ素化反応器（１０）。
【請求項８】
前記複数のガス流開口部（４６）が、それぞれ、前記反応槽（１２）の長手軸（７６）と約３０度から約７５度の間の所定の角度を形成する軸を有する、請求項１に記載の流動床フッ素化反応器（１０）。
【請求項９】
前記複数のガス流開口部（４６）が、実質的に同心の複数のリングとして配置される、請求項１に記載の流動床フッ素化反応器（１０）。
【請求項１０】
反応槽（１２）と、複数のガス流開口部（４６）が形成された円錐形ガス分配器（３８）とを含むタイプの流動床フッ素化反応器（１０）を利用して実行されるフッ素化プロセスであって、
四フッ化ウランを前記反応槽（１２）に供給するステップと、
六フッ化ウランをもたらすフッ素化反応を支援するために、前記円錐形ガス分配器を通しかつ前記反応槽の長手軸（７６）とは非平行な複数のガス流路に沿ってフッ素ガス（３０）を前記反応槽内に向かわせるステップと
を含む、フッ素化プロセス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
[0001]本発明は一般に、流動床処理に関し、より詳細には、固気混合を向上させかつ反応槽内の死角を排除する円錐形ガス分配器を含む流動床フッ素化システムの実施形態に関し、さらに、そのような流動床フッ素化システムを利用して実行されるフッ素化法に関する。
【背景技術】
【０００２】
[0002]原子力発電所のための燃料は、一般に、供給物／入力として六フッ化ウラン（ｕｒａｎｉｕｍ  ｈｅｘａｆｌｕｏｒｉｄｅ、ＵＦ６）を必要とするウラン濃縮プロセスによって作られる。ＵＦ６は、一般に、六フッ化ウラン（ＵＦ４）のフッ素化によって作られる。１つの知られたフッ素化プロセス中、所望の生成物、気体ＵＦ６を生成するために、固体ＵＦ４が流動床反応槽（一般に「フッ素化装置」と呼ばれる）に導入されて、高温でフッ素ガスと反応させられる。流動床は一般に、流動化の質を高めるために、また、反応速度を抑えるために（例えば、フッ素化プロセス中に生成される相当な量の熱を消散させるために）、フッ化カルシウム（ＣａＦ２、一般に「蛍石」とも呼ばれる）、フッ化マグネシウム、またはアルミナなどの不活性希釈材を含む。ガス分配器が、これは従来、反応槽の底部近くに位置決めされる平坦な多孔のまたは焼結された板（または火格子）の形態を取り、フッ素ガスを他の流動化ガスと一緒に反応槽内に導入するために利用される。平板ガス分配器は、流動媒体の流動化を高めるために、また、分配器を通過する気体物質および固体物質の逆流を妨げるために、反応槽内への高速のガス流を提供する。フッ素化反応によって生成された気体ＵＦ６は、上部マニホルドを通して反応槽から引き抜かれ、次いでさらなる下流処理（例えば、ろ過、浄化、洗浄、凝華（ｄｅｓｕｂｌｉｍｉｎｇ）、凝縮、および蒸留）を受ける。
【０００３】
[0003]上記のフッ素化プロセス中、固形物は、フッ素の強い反応特性、フッ素化反応によって放出される熱、ならびに流動媒体およびＵＦ４内に存在する不純物に起因して反応槽内で凝集して、比較的大きい岩様の粒子を形成し得る。そのような凝集塊は、平板ガス分配器上に、特に比較的に高速ガス流よって乱されずにあり続けるガス分配器の上面沿いの死角内に堆積する傾向がある（ガス分配器の死角は一般に、流動化の全体的な質に負の影響を与えることなしに、ガス分配器を貫通するガス流開口部の密集度を単純に高めるだけでは排除され得ないことに留意されたい）。固形物凝集体は、平板ガス分配器におけるガス流開口部の閉塞、および反応槽内でのホットスポットの発達などの重大な運用上の問題を反応槽内に引き起こすほどの大きさに徐々に成長し得る。一部の反応槽は、平板ガス分配器の上方の領域から固形物凝集体を除去するために、垂直に延在する、側壁に取り付けられた排流管を利用するが、そのような排流管は通常、除去することができる固形物凝集体の量に限りがある。したがって、反応槽がそのような側壁に取り付けられた排流管を備えていても、固形物は、なおも平板ガス分配器上に、特に側壁に取り付けられた排流管から遠く離れた区間において凝集して、最終的には反応槽の停止およびガス分配器の洗浄を強いるのに十分な大きさに成長する可能性があり、それによりフッ素化プロセスに不要な経費および遅延が追加される。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
[0004]したがって、反応槽内での固形物の凝集が最小限に抑えられる流動床フッ素化反応器の実施形態を提供することが望ましいはずである。理想的には、そのような流動床フッ素化反応器の実施形態は、フッ素化中の固相と気相との間の物質および熱の移動を向上させるために、反応槽内での向上された固気混合などの、反応槽内での向上されたガス流特性を提供する、独特のフッ素ガス分配器を利用する。そのようなフッ素化プロセス、または固形物の集積が最小限に抑えられかつ固気混合が向上される他の流動化反応を実行するのに適した流動床反応器の実施形態を提供することが、さらに望ましいはずである。流動床フッ素化反応器を利用して行われかつ上記の利点を提供するフッ素化プロセスの実施形態を提供することが、さらに望ましいはずである。本発明の他の望ましい特徴および特性は、添付の図面および上記の背景技術と併せ、後の発明を実施するための形態および添付の特許請求の範囲から明らかになるであろう。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
[0005]流動床フッ素化反応器の実施形態が提供される。１つの実施形態では、流動床フッ素化反応器は、フッ素ガスの供給源、反応槽、フッ素ガスの供給源に流体結合された風箱、および反応槽と風箱との間に流体結合された円錐形ガス分配器を含む。円錐形ガス分配器は、フッ素化プロセス中にフッ素ガスの流れを風箱からフッ素化反応槽内に向かわせる複数のガス流開口部を有する。
【０００６】
[0006]流動床反応器の実施形態がさらに提供される。１つの実施形態では、流動床反応器は、ガス状反応物の供給源、反応槽、ガス状反応物の供給源に流体結合された風箱、および反応槽と風箱との間に流体結合された円錐形ガス分配器を含む。円錐形ガス分配器は、反応中にガス状反応物の流れを風箱から反応槽内に向かわせる複数のガス流開口部を有する。
【０００７】
[0007]反応槽と複数のガス流開口部が形成された円錐形ガス分配器とを含むタイプの流動床フッ素化反応器を利用して実行されるフッ素化プロセスの実施形態がさらに提供される。１つの実施形態では、フッ素化プロセスは、四フッ化ウランを反応槽に供給するステップと、六フッ化ウランをもたらすフッ素化反応を支援するために、円錐形ガス分配器を通しかつ反応槽の長手軸とは非平行な複数のガス流路に沿ってフッ素ガスを反応槽内に向かわせるステップとを含む。
【０００８】
[0008]以下、同じ番号が同じ要素を示す以下の図面と併せ、本発明の少なくとも１つの例が説明される。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】[0009]本発明の例示的な実施形態に従って例示された、流動床フッ素化反応器の簡易化した流れ概略図である。
【図２】[0010]図１に示されかつ例示的な実施形態に従って例示された例示的な流動床フッ素化反応器内に含められるのに適した風箱、円錐形ガス分配器、固形物排流管、およびフッ素引入れ管の断面図である。
【図３】[0011]ガス分配器の円錐形支持壁を貫通して設けられるガス流開口部が配置され得る１つの態様を例示する、図２に示された例示的な円錐形ガス分配器の上から見た平面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
[0012]以下の発明を実施するための形態は、事実上例示的なものに過ぎず、本発明または本発明の応用および使用を限定することを意図したものではない。さらに、先の背景技術または以下の発明を実施するための形態に提示されるいかなる理論によっても束縛される意図はない。
【００１１】
[0013]特定のタイプの流動床反応器、すなわちフッ素化反応器に関連して以下に説明されるが、流動床反応器の実施形態は、流動床フッ化水素プロセスおよび還元反応、酸化反応、または塩素化反応などの他のタイプの流動床反応を実行するために利用され得る。それでもなお、下記の流動床反応器の実施形態は、少なくとも部分的にはフッ素の強い反応特性およびフッ素化反応によって生成される多大な量の熱が原因で固形物の凝集が特に問題となるフッ素化反応を実行するのに特によく適する。したがって、好ましい実施形態では、また、単に非限定的な例として、流動床反応器は、六フッ化ウラン（ＵＦ６）を得るために例えば四フッ化ウラン（ＵＦ４）のフッ素化を実行するのに適した流動床フッ素化反応器として実装される。
【００１２】
[0014]図１は、本発明の例示的な実施形態に従って例示された流動床フッ素化反応器１０の簡易化した流れ概略図である。流動床フッ素化反応器１０は、反応槽１２と、反応槽１２の下部に取り付けられた風箱１４とを含む。反応槽１２は、反応室１８を画定する外殻１６を含み、反応室１８は、風箱１４に、具体的には風箱１４内に設けられたガス受入室（図２に示されかつ以下で説明される）に、流体結合される。固形物入口２０が、反応槽１２の側壁を貫通して設けられて、フッ素化反応器１０の動作中に固形物導管２２から固形物を受け取る。具体的には、固形物導管２２は、ＵＦ４供給源２４および希釈剤供給源２６からＵＦ４および希釈剤をそれぞれ受け取って、ＵＦ４および希釈剤を反応槽１２の反応室１８内に導く。流動床フッ素化反応器１０は、決して特定のタイプの希釈剤との使用に限定されるものではないが、希釈剤は、一般に「蛍石」とも呼ばれるフッ化カルシウム（ＣａＦ２）を含むかまたは完全にフッ化カルシウム（ＣａＦ２）から成ることが好ましい。非限定的な例として、ＵＦ４は、本出願の譲受人であり現在はＭｏｒｒｉｓｔｏｗｎ、Ｎｅｗ  Ｊｅｒｓｅｙに本社を置くＨｏｎｅｙｗｅｌｌ  Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ，Ｉｎｃ．によって開発され商業的に実施される乾式フッ化物揮発法（ｄｒｙ  ｆｌｕｏｒｉｄｅ  ｖｏｌａｔｉｌｉｔｙ  ｐｒｏｃｅｓｓ）に従って生成され得る。１つの実施形態では、酸化ウラン混合物（一般に「イエローケーキ」と呼ばれる）が、最初に一様なサイズとされ、還元プロセスにさらされ、この還元プロセス中、イエローケーキは高温で水素と反応して、二酸化ウラン（ｕｒａｎｉｕｍ  ｄｉｏｘｉｄｅ、ＵＯ２）を生成し得る。次いで、流動床フッ化水素処理プロセスが行われ、その間にＵＯ２が気体の無水フッ化水素酸と反応して、本明細書で説明されるフッ素化反応で使用するためのＵＦ４または「グリーンソルト」を生成し得る。
【００１３】
[0015]風箱１４は、フッ素引入れ管３２によりフッ素ガス３０の供給源に流体結合される内部室を画定する外殻２８を含む。本明細書において、「管」という用語は、あらゆるタイプの流れ導管、および流体連通して結合された流れ導管の組立体を包含する。フッ素ガスは、本明細書では総称的に「流動化ガス」と呼ばれ得るが、引入れ管３２を通って風箱１４内に流れ、円錐形ガス分配器（図１では視界から隠されている）を通って反応槽１２の反応室１８内に流れる。不定量の不活性希釈ガスもまた、フッ素ガスとともに供給され得る。反応室１８内では、フッ素ガスは、所望の生成物である気体ＵＦ６を生成するために、固形物導管２２により室１８内に導入された固体ＵＦ４と反応する。気体ＵＦ６は、反応槽１２内に含まれた上部マニホルド３４内で集合し、最終的には生成物流として上部導管３６を通して引き抜かれる。次いで、ＵＦ６を含有する生成物流は、ウラン転換産業において従来知られておりまた明確さのために図１には示されていない追加の処理装置を利用する、さらなる下流処理にさらされ得る。例えば、生成物流は、そこから未反応のＵＦ４および固体希釈剤を全て除去するために最初に一連のフィルタに通され、続いて、生成物流を冷却しそれによりそこに含有された気体ＵＦ６を凝華させ、それにより気体希釈剤を除去するために、一連の冷却トラップに通され得る。次いでＵＦ６は、ウラン転換プロセスを完了するために、蒸留されるかまたは他の方法で精製され得る。ＵＦ４とともに反応室１８内に向けられた希釈剤は、流動化の全体的な質を高め、かつ、フッ素化反応によって放出される相当な量の熱を消散させるのに役立つ。
【００１４】
[0016]フッ素ガスを風箱１４から反応槽１２の反応室１８内に導くために、多孔平板ガス分配器が従来、利用されてきた。平板ガス分配器はまた、通常、円盤または火格子様構造の形態を取るが、反応槽１２内に保持された流動床を支持する。上記のように、そのような多孔平板ガス分配器は、最適な気固混合を達成せず、その上に固形物凝集体の集積をもたらす傾向がある。固形物の凝集は、少なくとも部分的には、フッ素の強い反応特性、フッ素化反応の強い発熱特性、ならびにＵＦ４および流動媒体内にやむを得ず存在する不純物に起因して、フッ素化反応においては特に問題となる。上記の問題を緩和するために、また特に向上された気固混合、ならびに反応槽内およびガス分配器上での固形物の集積の著しい減少を実現するために、流動床フッ素化反応器１０は、独特の円錐形ガス分配器を備え、また好ましい実施形態では、円錐形ガス分配器に設けられた中央開口部に流体結合された固形物排流管をさらに備える。そのような円錐形ガス分配器および中央固形物排流管の一例が、図２および３と併せ以下でより詳細に説明される。
【００１５】
[0017]図２は、図１に示された風箱１４およびフッ素引入れ管３２の断面図であり、円錐形ガス分配器３８および固形物排流管４０（「下降管」とも呼ばれる）をさらに例示する図である。円錐形ガス分配器３８は、複数のガス流開口部４６が貫通して形成される円錐形支持壁４４を含む。円錐形支持壁４４の形状、ならびにガス流開口部４６の形状、サイズ、配列、および寸法は、図３に併せ以下でより詳細に説明されるように、反応槽１２内での固気混合、および凝集固形物の排流を促進するように最適化される。円錐形ガス分配器３８は、ガス流開口部４６に加えて、円錐形支持壁４４の中央部分４９を貫通して形成された固形物開口部４８を含む。固形物排流管４０は、全体的に上向きまたは垂直の方向で風箱１４の一部分を貫通して固形物開口部４８内まで延在する。したがって、固形物排流管４０の上端部は、固形物開口部４８に流体結合され、かつ、固形物開口部４８を画定する円錐形支持壁４４の内周面に機械的に結合される（例えば溶接されるか、または螺着可能に取り付けられる）。例示された例では、固形物排流管４０の下端部分は、円錐形ガス分配器３８の底部に設けられた開口部５０を貫通して延在する。この場合、円錐形ガス分配器３８は、排流管取付け構造５６の上部フランジ５４に固着される下部フランジ５２と、漏れを防ぐためにフランジ５２と５４との間に配置され得る環状のシールまたはガスケット５８と、排流管４０の中に溜まるであろう固形異物を排流管４０から取り除くのに適切とされ得る不活性ガス（例えば、窒素）による浄化を可能にするために固形物排流管４０に流体結合され得るポート６０とを含み得る。この例にかかわらず、固形物排流管４０は、緩やかに曲がった幾何形状を代わりに有してもよく、固形物排流管４０の中間区間が風箱１４の側壁を貫通して延在してもよい。そのような代替的実施形態では、固形物は風箱の最低垂直区間からは排出されず、このことは、垂直方向の空間に限りがある場合に有利であり得る。さらに例示された例では、固形物排流管４０の下端部は固形物開口部４８に直接接続するが、これは決して必須ではない。代替的実施形態では、固形物排流管４０は、最も望ましい接続を達成するために、嵌め込みタイプの継手または類似の継手を使用して、固形物開口部４８に接続され得る。
【００１６】
[0018]円錐形ガス分配器３８は、種々の異なる態様で反応槽１２（図１）と風箱１４との間に取り付けられ得るが、反応槽１２（図１）内の流動床の重量を確実に支持するために、また、槽１２の熱サイクルからの漏れを防ぐために、利用される取付け手段が十分な構造強さおよび完全性を提供することが一般に好ましい。具体的には、例示された例では、円錐形ガス分配器３８は、円錐形支持壁４４の外周面から径方向外方に延在する環状取付けフランジ６２をさらに含む。本明細書において、「環状取付けフランジ」という用語は、連続的な環状の構造または壁、および径方向に延在する複数のタブを包含する。図２に示されるように、環状取付けフランジ６２は、風箱１４の上端部から径方向外方に延在する上部フランジ６４と反応槽１２（図１）の下端部から径方向外方に延在する下部フランジ６６（図１に示される）との間に捕捉されることができ、また、複数のボルトまたは他のそのような締結具（図示せず）を受け入れ、それにより漏れのない構成を達成するために必要とされるガスケッチングを含めて反応槽１２（図１）、円錐形ガス分配器３８、および風箱１４を互いに固定するために、フランジ６２、６４、および６６を貫通して複数の締結具開口部６８が設けられ得る。
【００１７】
[0019]円錐形ガス分配器３８の寸法、ガス分配器３８を形成する材料、およびガス分配器３８を作製する方法は、様々な実施形態の間で必然的に変化する。しかし、非限定的な例として、ガス分配器３８は高温金属または高温合金から形成され、かつ、単体のまたは単一の構造を有するように作製されることが好ましいことに留意されたい。ガス流開口部４６は、機械的ドリルまたはレーザードリルなどの適切なドリル工程を利用して、ガス分配器３８の円錐形支持壁４４を貫通して形成され得る。必要に応じて、ガス流開口部４６の口または入口（すなわち、図示された配向においては開口部４６の底端部）は、面取りされ得る。決して特定の厚さの範囲に限定されるものではないが、ガス分配器３８の円錐形支持壁４４および環状取付けフランジ６２は、好ましくは、反応槽１２（図１）内に保持される流動床を支持するのに十分な厚さになるように作製される。例えば、１つの実施態様では、円錐形支持壁４４および環状取付けフランジ６２は、約１．２７ｃｍ（０．５インチ）の実質的に一貫した厚さを有し得る。
【００１８】
[0020]図２に例示された例示的な実施形態を引き続き参照すると、フッ素引入れ管３２は、内側風箱室７０をフッ素ガス（矢印３０により図１に包括的に表される）の供給源に流体結合するために、風箱１４の外側環状側壁を貫通して延在する。好ましい実施形態では、フッ素引入れ管３２の出口端部７２は、フッ素ガスの流れを風箱１４の下方部分へ向かわせて円錐形ガス分配器３８から離れさせるために、概ね下向きの方向を向く。このようにして、フッ素引入れ管３２の出口に近い方のガス流開口部４６を通過するフッ素ガス流の流量は、円錐形ガス分配器３８を通過するガス流の全体的な一様性を高めるために、管３２の吐出しから離れた開口部４６を通過するガス流に合わせられ得る。図２に示されるように、このことは、フッ素引入れ管３２の出口端部７２に下方に傾斜した幾何形状を与えることによって達成され得る。さらに図２に示されるように、圧力測定を容易にするために、風箱１４の環状側壁を貫通して補助ポート７４が設けられ得る。
【００１９】
[0021]上記のように、円錐形支持壁４４の形状、ならびにガス流開口部４６の形状、サイズ、配列、および寸法は、反応槽１２内での固気混合、および固形物排流管４０を通した凝集固形物の排流を促進するように最適化される。円錐形支持壁４４に関して、具体的には、円錐形支持壁４４は、固形物開口部４８に向かって、したがって固形物排流管４０の入口に向かって収束することが容易に理解されるであろう。円錐形支持壁４４は、反応槽１２（図１）からの凝集固形物の確実かつ継続的な除去のために、実質的に滑らかな外側表面と、固形物開口部４８内への、したがって固形物排流管４０内への固形物の重力流を促進するのに十分な傾斜または傾きとを有することが好ましい。１つの例示的な実施形態では、円錐形支持壁４４は、長手軸７６に平行な平面に沿った断面で見たときに、反応槽１２の長手軸（破線７６により図２に表される）と約３０°から７５°の間の角度を形成する。より好ましい実施形態では、円錐形支持壁４４は、反応槽１２の長手軸と約４５°から６５°の間の角度を形成する。
【００２０】
[0022]ガス流開口部４６は、風箱１４から反応槽１２（図１）内への高速のガス流を提供するように構成されることが好ましい。上述のタイプの従来の平板ガス分配器とは異なり、ガス流開口部４６は、反応槽１２（図１）の長手軸７６とは非平行である。別の言い方をすれば、ガス流開口部４６の長手軸はそれぞれ、例えば約３０°〜７５°の所定の角度を、反応槽１２（図１）の長手軸７６と形成する。ガス流開口部４６の長手軸は、円錐形支持壁４４の主要面に直角であるか、またはそうではないことがある。矢印７８により図２に示されるように、ガス流開口部４６は、反応槽１２の長手軸７６に向かって収束する流路に沿ってフッ素ガスを送るように構成され得る。反応槽１２（図１）の長手軸７６とは非平行な経路に沿って高速のガス流を送ることにより、ガス流路の長さ、したがって反応槽１２（図１）の反応室１８内でのフッ素ガスの滞留時間が延長される。このことは、フッ素化プロセス中の固体および気体の接触時間の延長をもたらし、したがって熱および物質の移動の向上をもたらす。
【００２１】
[0023]好ましい実施形態では、ガス流開口部４６は、流動床の撹拌を強めかつ固気混合をさらに向上させるために、円錐形ガス分配器３８のすぐ上の反応槽１２の底部分内に渦様のフッ素流を生成するように協働する。反応槽１２の底部分内でのガス流の渦の生成は、ガス流開口部に非対称な分布配置または空間的配置を与えることによって強化され得る。ガス流の渦の生成はまた、実質的に広範囲にわたるガス流開口部４６の分布とともに、円錐形ガス流分配器３８の上部表面にわたって死角の形成を低減または排除するのに役立つ。各ガス流開口部４６は、ガス流速を最適化するために、実質的に直線状のまたは曲がりくねらない幾何形状を有することが好ましい。図２には示されていないが、ガス流開口部４６は、流れ領域が開口部４６の出口端部に向かって収束してガス流速をさらに速める、ノズル様の幾何形状が与えられてもよい。ガス流開口部４６の寸法は、少なくとも部分的には、流動床フッ素化反応器１０（図１）の所望の操作パラメータ、ならびに反応物および希釈剤の物理的特性（例えば、希釈剤の重量と比較したときのフッ素ガスの重量）に基づいて決定され得る。ガス流開口部４６は、固形物がより凝集しやすい分配器３８の中央部の近くに高速のガス流を集中させるために、円錐形ガス分配器３８の中央部分を通過するガス流量が分配器３８の外側部分を通過するガス流量を上回るように配置または分布されることがより好ましい。少なくとも部分的には、上記のガス流開口部４６の特性により、円錐形ガス分配器３８によって提供される反応槽１２（図１）内への高速のフッ素の流れは、フッ素化プロセス中の固気混合を強化し、したがって熱および物質の移動を向上させる。
【００２２】
[0024]図３は、円錐形支持壁４４を貫通して設けられるガス流開口部４６が配置され得る１つの態様を例示する、円錐形ガス分配器３８の上から見た平面図である。この特定の例では、ガス流開口部４６は、実質的に同心の複数のリングまたは円に配置される。より具体的には、また、単に非限定的な例として、図３には合計５４個のガス流開口部が示され、以下のパターン、すなわち（ｉ）実質的に均等に間置された６個の開口部から成る最も内側のリング、（ｉｉ）実質的に均等に間置された１２個の開口部から成る内側−中間リング、（ｉｉｉ）実質的に均等に間置された１２個の開口部から成る中間リング、（ｉｖ）実質的に均等に間置された１４個の開口部から成る外側−中間リング、および（ｖ）実質的に均等に間置された２０個の開口部から成る最も外側のリングで配置されている。ガス流開口部４６はさらに、反応槽１２（図１）の下部区間内でのガス流の渦の形成を促進するために、角度的に互い違いにされたパターンで非対称的に分布される。前述のように、反応槽１２（図１）内でのガス流の渦の生成は通常、ガス流開口部４６にそのような非対称的なまたは不規則な空間分布を与えることによって促進され得る。開口部４６は通常、円錐形支持壁４４に対して垂直であるように形成されるが、開口部４６はまた、反応槽１２内に渦巻き作用が与えられるように、支持壁に垂直でない角度で（２次元で視覚化された場合にはページの向こう側へ）形成されることにより、追加的な混合および渦を与え得る。図３に示された例示的な実施形態では、ガス流開口部４６は、実質的に同一のサイズおよび形状である。すなわち、各開口部４６は、実質的に円形の出口を有する。例示的な円錐形ガス分配器３８はまた、前述のように風箱１４（図１および２）の上部フランジ６４と反応槽１２（図１）の下部フランジ６６との間の取付けを容易にするために、取付けフランジ６２を貫通して形成された、実質的に均等に間置された２４個の締結具開口部６８を含む。
【００２３】
[0025]したがって、上記は、反応槽内からの固形物凝集体の継続的な除去を促進し、それによりそのような固形物凝集体の堆積がさもなければ流動床反応器の動作に干渉して最終的には反応器の停止を強いるほどのサイズになるのを防ぐために、好ましくは円錐形ガス分配器の中心開口部に流体結合された固形物排流管と併せて円錐形ガス分配器を用いる、流動床フッ素化反応器などの流動床反応器の実施形態を提供した。特に、上述の円錐形ガス分配器はまた、従来の多孔平板ガス分配器と比較して、全体的な流動化の質、ガス滞留時間、気個混合、ならびに熱および物質の移動を向上させる。上記はまた、反応槽と複数のガス流開口部が形成された円錐形ガス分配器とを含むタイプの流動床フッ素化反応器を利用して実行されるフッ素化プロセスの実施形態を提供した。１つの実施形態では、フッ素化プロセスは、四フッ化ウランを反応槽に供給するステップと、六フッ化ウランをもたらすフッ素化反応器を支援するために、円錐形ガス分配器を通しかつ反応槽の長手軸とは非平行な複数のガス流路に沿ってフッ素ガスを反応槽内に向かわせるステップとを含む。
【００２４】
[0026]非限定的な例示として、流動床反応器の例示的な実施態様が上述されたが、その実施態様では、反応器は、四フッ化ウランを六フッ化ウランに転換するために利用されるフッ素反応器の形態を取った。フッ素化反応は、フッ素の強い反応特性、フッ素化反応によって生成される大量の熱、ならびに四フッ化ウランおよび流動媒体内に存在する不純物が原因で、固形物の凝集を特に起こしやすいので、流動床反応器の実施形態は、四フッ化ウランを六フッ化ウランに転換するために利用される流動床フッ素化反応器などのフッ素反応器としての使用法に特によく適する。それでもなお、流動床反応器の実施形態は、決してフッ素化プロセスに関連した使用法に限定されるものではない。この点について、上記の説明は、フッ素ガスとともに利用されるフッ素化反応器であるかまたはそうでない場合がある、流動化ガスとともに使用するための流動床反応器の実施形態を提供した。したがって、上記は一般に、ガス状反応物の供給源、反応槽、およびガス状反応物の供給源に流体結合された風箱、および反応槽と風箱との間に流体結合された円錐形ガス分配器を含む、流動床反応器の実施形態を提供した。円錐形ガス分配器は、反応中にガス状反応物の流れを風箱から反応槽内に向かわせる、複数のガス流開口部を有する。特定の実施形態では、また、所望の反応に応じて、ガス状反応物は、フッ素、塩素、フッ化水素、水素、塩化水素、酸素、空気、蒸気、およびそれらの混合物であり得る。場合により、ガス状反応物は、窒素、アルゴン、またはヘリウムなどの不活性ガスによって希釈され得る。
【００２５】
[0027]上記の発明を実施するための形態では複数の例示的な実施形態が提示されてきたが、膨大な数の変形形態が存在することが理解されるべきである。例示的な実施形態は、単なる例であって、決して本発明の範囲、適用可能性、または構成を限定することを意図したものでないことも理解されるべきである。むしろ、上記の発明を実施するための形態は、本発明の例示的な実施形態を実施するのに便利な手引きを当業者に提供するであろう。添付の特許請求の範囲に記載の本発明の範囲から逸脱することなしに、例示的な実施形態において説明された諸要素の機能および配置に種々の変更がなされ得ることが理解されよう。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【国際調査報告】
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