(57)【要約】  本発明は、分岐プロピレン（ｂ−ＰＰ）を含有するポリプロピレン組成物を提供する方法、ポリプロピレン組成物、及びポリプロピレン組成物を含有するフィルムに関する。【特許請求の範囲】
【請求項１】
分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）を含有するポリプロピレン組成物を提供するプロセスであって、プロセスは、
ａ）メルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が１．０ｇ／１０分より大きいポリプロピレン（ＰＰ）を提供する工程と、
ｂ）熱分解性フリーラジカル形成剤を提供する工程と、
ｃ）二官能性不飽和モノマー（複数可）及び／又は多官能性不飽和低分子量ポリマー（複数可）を提供する工程と、
ｄ）メルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が１０．０〜５０．０ｇ／１０分である直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）を提供する工程と、
ｅ）工程ａ）のポリプロピレン（ＰＰ）を、工程ｂ）の熱分解性フリーラジカル形成剤、並びに工程ｃ）の二官能性不飽和モノマー（複数可）及び／又は多官能性不飽和低分子量ポリマー（複数可）と反応させ、これにより、分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）を得る工程と、
ｆ）工程ｅ）で得られた分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）を、工程ｄ）の直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）と反応させる工程と
を含み、
ポリプロピレン組成物及び／又は分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）は、
ｉｉｉ）ＩＳＯ  １１３３に準拠して測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が１８．０〜３５．０ｇ／１０分であり、
２００５：
ｉｖ）Ｆ３０溶融強度が３．４ｃＮより大きく、かつ、ｖ３０溶融延伸性が２００ｍｍ／ｓより大きく、ここで、Ｆ３０溶融強度及びｖ３０溶融延伸性はＩＳＯ  １６７９０：２００５に準拠して測定される、
プロセス。
【請求項２】
ポリプロピレン（ＰＰ）のＩＳＯ  １１３３に準拠して測定したメルトフローレート（２３０℃）が１．０〜１８．０ｇ／１０分、好ましくは１．０〜１５．０ｇ／１０分の範囲にある、請求項１に記載のプロセス。
【請求項３】
ポリプロピレン（ＰＰ）は、
（ａ）直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ’）であり、
かつ／又は
（ｂ）Ｆ３０溶融強度が１．０ｃＮより大きく、かつ、ｖ３０溶融延伸性が２００ｍｍ／ｓ未満である直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ’）であって、ここで、Ｆ３０溶融強度及びｖ３０溶融延伸性はＩＳＯ  １６７９０：２００５に準拠して測定される、
請求項１又は２に記載のプロセス。
【請求項４】
（ａ）工程ｂ）の熱分解性フリーラジカル形成剤が過酸化物であり、
かつ／又は
（ｂ）工程ｃ）の二官能性不飽和モノマー（複数可）及び／又は多官能性不飽和低分子量ポリマー（複数可）は、ジビニル化合物、アリル化合物及びジエンからなる群から選択される、
請求項１〜３のいずれか１項に記載のプロセス。
【請求項５】
（ａ）工程ｄ）の直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ））のＩＳＯ  １１３３に準拠して測定されるメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が２０．０〜４０．０ｇ／１０分、好ましくは２５．０〜３８．０ｇ／１０分であり、
かつ／又は
（ｂ）工程ｄ）の直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）は、酸化防止剤、金属不活性化剤、ＵＶ安定剤、帯電防止剤、防曇剤、酸捕捉剤、発泡剤、付着剤、滑剤、核剤、スリップ剤、ブロッキング防止剤、及びこれらの混合物からなる群から選択される少なくとも１種の添加剤（Ａ）、好ましくは２種の添加剤（Ａ）を含み、
かつ／又は、
（ｃ）工程ｅ）で得られた分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）は添加剤（Ａ）を含有しない、
請求項１〜４のいずれか１項に記載のプロセス。
【請求項６】
工程ｅ）及び工程ｆ）は押出機で行われ、押出機は、操作方向に第１の混合ゾーン（ＭＺ１）と第２の混合ゾーン（ＭＺ２）とを備え、さらに、工程ｅ）は第１の混合ゾーン（ＭＺ１）で行われ、一方、工程ｆ）は第２の混合ゾーン（ＭＺ２）で行われる、
請求項１〜５のいずれかに記載のプロセス。
【請求項７】
押出機は、操作方向にフィードスロート（ＦＴ）、第１の混合ゾーン（ＭＺ１）、第２の混合ゾーン（ＭＺ２）、及びダイ（Ｄ）を備え、第１の混合ゾーン（ＭＺ１）と第２の混合ゾーン（ＭＺ２）との間にサイドフィードスロート（ＳＦＴ）が配置され、さらに、工程ａ）のポリプロピレン（ＰＰ）、工程ｂ）の熱分解性フリーラジカル形成剤、並びに工程ｃ）の二官能性不飽和モノマー（複数可）及び／又は多官能性不飽和低分子量ポリマー（複数可）はフィードスロート（ＦＴ）から供給され、工程ｄ）の直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）はサイドフィードスロート（ＳＦＴ）から供給される、請求項６に記載のプロセス。
【請求項８】
ポリプロピレン組成物の分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）の総量の１０．０重量％以下が、第２の混合ゾーン（ＭＺ２）で製造される、請求項６又は７に記載の方法。
【請求項９】
１．０〜６．０重量部の直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）を、９４．０〜９９．０重量部の分岐ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）に添加し、好ましくは、１．０〜３．０重量部の直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）を、９７．０〜９９．０重量部の分岐ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）に添加する、請求項１〜８のいずれか１項に記載のプロセス。
【請求項１０】
得られるポリプロピレン組成物及び／又は分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）は、
（ａ）ＩＳＯ  １１３３に準拠して測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が１９．０〜３０．０ｇ／１０分であり、
かつ／又は
（ｂ）Ｆ３０溶融強度が４．０〜２０．０ｃＮであり、ｖ３０溶融延伸性が２４０〜３００ｍｍ／ｓであり、ここで、Ｆ３０溶融強度及びｖ３０溶融延伸性はＩＳＯ  １６７９０：２００５に準拠して測定され、
かつ／又は
（ｃ）ＯＣＳゲル指数が２，５００未満、好ましくは２０００未満である、
請求項１〜９のいずれか１項に記載のプロセス。
【請求項１１】
得られるポリプロピレン組成物が、単一工程プロセスで調製される、請求項１〜１０のいずれか１項に記載のプロセス。
【請求項１２】
得られるポリプロピレン組成物が、さらに請求項１３〜１５のいずれか１項により定義される、請求項１〜１１のいずれか１項に記載のプロセス。
【請求項１３】
ポリプロピレン組成物であって、
（ｂ）分岐ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）９５．０〜９９．０重量部、及び
（ｂ）ＩＳＯ  １１３３に準拠して測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が１０．０〜５０．０ｇ／１０分、好ましくは２０．０〜４０．０ｇ／１０分である直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）１．０〜５．０重量部
を含み、
ポリプロピレン組成物は、
−ＩＳＯ  １１３３に準拠して測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が１８．０〜３５．０ｇ／１０分であり、かつ
−ＯＣＳゲル指数が２，５００未満であり、
ポリプロピレン組成物及び／又は分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）は、Ｆ３０溶融強度が３．４ｃＮより大きく、かつ、ｖ３０溶融延伸性が２００ｍｍ／ｓより大きく、ここで、Ｆ３０溶融強度及びｖ３０溶融延伸性はＩＳＯ  １６７９０：２００５に準拠して測定される、
ポリプロピレン組成物。
【請求項１４】
ポリプロピレン組成物であって、
（ａ）分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）９５．０〜９９．０重量部、及び
（ｂ）ＩＳＯ  １１３３に準拠して測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が２５．０〜３８．０ｇ／１０分である直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）１．０〜５．０重量部
を含み、
ポリプロピレン組成物は、
−ＩＳＯ  １１３３に準拠して測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０°Ｃ）が１９．０〜２５．０ｇ／１０分であり、かつ
−ＯＣＳゲル指数が２，０００未満であり、
さらに、ポリプロピレン組成物及び／又は分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）は、Ｆ３０溶融強度が４．０〜２０．０ｃＮであり、かつ、ｖ３０溶融延伸性が２４０〜３００ｍｍ／ｓであり、ここで、Ｆ３０溶融強度及びｖ３０溶融延伸性はＩＳＯ  １６７９０：２００５に準拠して測定される、
請求項１３に記載のポリプロピレン組成物。
【請求項１５】
ポリプロピレン組成物は、酸化防止剤、金属不活性化剤、ＵＶ安定剤、帯電防止剤、防曇剤、酸捕捉剤、発泡剤、付着剤、滑剤、核剤、スリップ剤、ブロッキング防止剤、及びこれらの混合物からなる群から選択される少なくとも１つの添加剤（Ａ）を含む、請求項１３又は請求項１４に記載のポリプロピレン組成物。
【請求項１６】
請求項１３〜１５のいずれか１項に記載のポリプロピレン組成物を含有するフィルム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）を含むポリプロピレン組成物を提供する方法、ポリプロピレン組成物、及びポリプロピレン組成物を含むフィルムに関する。
【背景技術】
【０００２】
高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）組成物は、当技術分野で一般に知られている。１９９７年にＢｏｒｅａｌｉｓにより出願されたＥＰ  ０  ８７９  ８３０にはＢｏｒｅａｌｉｓ高溶融強度（ＨＭＳ）ポストリアクタープロセスの基本が説明されており、このプロセスでは、長鎖分岐ポリプロピレン（ＬＣＢ−ＰＰ）材料を製造するために過酸化物及びブタジエンが使用される。この特許は、広い範囲の粉末メルトフローレート（ＭＦＲ）及び粒子径をカバーする。
【０００３】
ＷＦ４２０ＨＭＳグレードなどの、高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）組成物に基づく既存の市販のＨＭＳ押出コーティンググレードにおける最大の課題の１つは、生産に時間とコストがかなりかかること、及びフィルム品質のばらつきである。これは、市販のコーティンググレードは、典型的には、二段階プロセスで製造されるためである。第１の工程で、ＨＭＳライン中でポリプロピレン組成物が調製され、第２の工程において、得られた生成物を次いで粘性破壊（vis-broken）して、メルトフローレート（ＭＦＲ）を高める。メルトフローレート（ＭＦＲ）の増加は、ＯＣＳゲル指数を減少させるために、及び、押出コーティングに適したＭＦＲを得るために必要である。
【０００４】
当該技術分野では、高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）のようなポリプロピレン組成物を製造するために、信頼性の高い特性、及び／又は、改善された特性を有する、時間とコストのより少ないプロセスが依然として必要である。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
従って、本発明の目的は、市販の各塗料グレードと比較してコスト的及び時間的に効率的な方法で、より良いフィルム品質を有するポリプロピレン組成物、及びそのポリプロピレン組成物からなるフィルムを、当業者が提供できるようにする方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者らは、驚くべきことに、Ｆ３０溶融強度及びｖ３０溶融延伸性（melt extensibility）が高く、所望のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）などの特定の特性を有するポリプロピレン組成物を、後続の粘性破壊工程（ vis-breaking step）を実施することなく単一工程プロセスで製造することができることを見出した。さらに、得られたポリプロピレン組成物、及びそのポリプロピレン組成物から製造されるフィルムは、それぞれ、市販の塗料グレードと比較して、低いＯＣＳゲル指数によって表される良好なフィルム特性をもたらすことが見出された。
【０００７】
従って、本発明は、分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）を含むポリプロピレン組成物を提供する方法に関し、この方法は、
ａ）メルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が１．０ｇ／１０分より大きいポリプロピレン（ＰＰ）を提供する工程、
ｂ）熱分解性フリーラジカル形成剤を提供する工程、
ｃ）二官能性不飽和モノマー（複数可）及び／又は多官能性不飽和低分子量ポリマー（複数可）を提供する工程、
ｄ）メルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が１０．０〜５０．０ｇ／１０分である直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）を提供する工程、
ｅ）工程ａ）のポリプロピレン（ＰＰ）を、工程ｂ）の熱分解性フリーラジカル形成剤並びに工程ｃ）の二官能性不飽和モノマー（複数可）及び／又は多官能性不飽和低分子量ポリマー（複数可）と反応させ、それにより、分岐ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）を得る工程、及び
ｆ）工程ｅ）で得られた分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）を、工程ｄ）の直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）と反応させる工程
を含み、ポリプロピレン組成物及び／又は分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）は、
ｉ）ＩＳＯ  １１３３により測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が１８．０〜３５．０ｇ／１０分であり、
ｉｉ）Ｆ３０溶融強度が３．４ｃＮより大きく、かつｖ３０溶融延伸性が２００ｍｍ／ｓより大きく、ここで、Ｆ３０溶融強度及びｖ３０溶融延伸性は、ＩＳＯ  １６７９０に準拠して測定される。
【０００８】
本発明は、さらに、ポリプロピレン組成物であって、
（ａ）分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）９５．０〜９９．０重量部、及び
（ｂ）ＩＳＯ  １１３３に準拠して測定したＭＦＲ２（２３０℃）が１０．０〜５０．０ｇ／１０分、好ましくは２０．０〜４０．０ｇ／１０分である直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）１．０〜５．０重量部
を含み、
前記ポリプロピレン組成物は、
−ＩＳＯ  １１３３に準拠して測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が１８．０〜３５．０ｇ／１０分であり、
−ＯＣＳゲル指数が２，５００未満であり、かつ
ポリプロピレン組成物及び／又は分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）のＦ３０溶融強度が３．４ｃＮより大きく、かつｖ３０溶融延伸性が２００ｍｍ／ｓより大きく、ここで、Ｆ３０溶融強度とｖ３０溶融延伸性はＩＳＯ  １６７９０：２００５に準拠して測定される
ポリプロピレン組成物を提供する。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
ポリプロピレン組成物は、
（ａ）分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）９５．０〜９９．０重量部；及び
（ｂ）ＩＳＯ  １１３３に準じて測定されるメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が２５．０〜３８．０ｇ／１０分である直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）１．０〜５．０重量部
を含み、
前記ポリプロピレン組成物は、
−ＩＳＯ  １１３３に準拠して測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が１９．０〜２５．０ｇ／１０分であり、かつ
−ＯＣＳゲル指数が２，０００未満であり、かつ
前記ポリプロピレン組成物及び／又は分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）は、Ｆ３０溶融強度が４．０〜２０．０ｃＮであり、かつｖ３０融解延伸性が２４０〜３００ｍｍ／ｓであり、ここで、Ｆ３０溶融強度及びｖ３０融解延伸性はＩＳＯ  １６７９０：２００５に準拠して測定される
ことが好ましい。
【００１０】
ポリプロピレン組成物は、酸化防止剤、金属不活性化剤、ＵＶ安定剤、帯電防止剤、防曇剤、酸捕捉剤、発泡剤、付着剤（cling agent）、滑剤、核剤、スリップ剤、ブロッキング防止剤、及びこれらの混合物からなる群から選択される少なくとも１つの添加剤（Ａ）を含むことがさらに好ましい。
【００１１】
本発明は、さらに、ポリプロピレン組成物を含むフィルムを提供する。
【００１２】
本発明の一実施形態によれば、ポリプロピレン（ＰＰ）は、ＩＳＯ  １１３３に準拠して測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が１．０〜１８．０ｇ／１０分、好ましくは１．０〜１５．０ｇ／１０分の範囲である。
【００１３】
本発明の別の実施形態によれば、ポリプロピレン（ＰＰ）は、（ａ）直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ’）であり、かつ／又は、（ｂ）Ｆ３０溶融強度が１．０ｃＮより大きく、かつｖ３０溶融延伸性が２００ｍｍ／ｓより小さい直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ’）であり、ここで、Ｆ３０溶融強度及びｖ３０溶融延伸性はＩＳＯ  １６７９０：２００５に準拠して測定される。
【００１４】
本発明のさらに別の実施形態によれば、（ａ）工程ｂ）の熱分解性フリーラジカル形成剤は過酸化物であり、かつ／又は、（ｂ）工程ｃ）の二官能性不飽和モノマー（複数可）及び／又は多官能性不飽和低分子量ポリマー（複数可）は、ジビニル化合物、アリル化合物及びジエンからなる群から選択される。
【００１５】
本発明の一実施形態によれば、（ａ）工程ｄ）の直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）のＩＳＯ  １１３３に準拠して測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）は２０．０〜４０．０ｇ／１０分、好ましくは２５．０〜３８．０ｇ／１０分であり、かつ／又は、（ｂ）工程ｄ）の直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）は、酸化防止剤、金属不活性化剤、ＵＶ安定剤、帯電防止剤、防曇剤、酸捕捉剤、発泡剤、付着剤、滑剤、核剤、スリップ剤、ブロッキング防止剤、及びその混合物からなる群から選択される少なくとも１つの添加剤（Ａ）、好ましくは二つの添加剤（Ａ）を含み、かつ／又は、（ｃ）工程ｅ）で得られる分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）は添加剤（Ａ）を含まない。
【００１６】
本発明の別の実施形態によれば、工程ｅ）及び工程ｆ）は押出機で行われ、操作方向に第１の混合ゾーン（ＭＺ１）と第２の混合ゾーン（ＭＺ２）とを備え、工程ｅ）は第１の混合ゾーン（ＭＺ１）で行われ、一方、工程ｆ）は第２の混合ゾーン（ＭＺ２）で行われる。
【００１７】
本発明のさらに別の実施形態によれば、押出機は、操作方向にフィードスロート（ＦＴ）、第１の混合ゾーン（ＭＺ１）、第２の混合ゾーン（ＭＺ２）、及びダイ（Ｄ）を備え、第１の混合ゾーン（ＭＺ１）及び第２の混合ゾーン（ＭＺ２）の間にサイドフィードスロート（ＳＦＴ）が配置され、さらに、工程ａ）のポリプロピレン（ＰＰ）、工程ｂ）の熱分解性フリーラジカル形成剤、及び工程ｃ）の二官能性不飽和モノマー（複数可）及び／又は多官能性不飽和低分子量ポリマー（複数可）はフィードスロート（ＦＴ）から供給され、工程ｄ）の直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）はサイドフィードスロート（ＳＦＴ）から供給される。
【００１８】
本発明の一実施形態によれば、ポリプロピレン組成物の分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）の総量の１０．０重量％以下が第２の混合ゾーン（ＭＺ２）で製造される。
【００１９】
本発明の別の実施形態によれば、１．０〜６．０重量部の直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）が９４．０〜９９．０重量部の分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）に添加され、好ましくは、１．０〜３．０重量部の直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）が９７．０〜９９．０重量部の分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）に添加され、より好ましくは、２．０重量部の直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）が９８．０重量部の分岐ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）に添加される。
【００２０】
本発明のさらに別の実施形態によれば、得られるポリプロピレン組成物及び／又は分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）は、（ａ）ＩＳＯ  １１３３に準拠して測定されるメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が１９．０〜３０．０ｇ／１０分であり、かつ／又は、（ｂ）Ｆ３０溶融強度が４．０〜２０．０ｃＮであり、かつｖ３０溶融延伸性が２４０〜３００ｍｍ／ｓであり、ここで、Ｆ３０溶融強度及びｖ３０溶融延伸性は、ＩＳＯ  １６７９０：２００５に準拠して測定され、かつ／又は、（ｃ）ＯＣＳゲル指数が２，５００未満、好ましくは２，０００未満である。
【００２１】
本発明の一実施形態によれば、得られるポリプロピレン組成物は、単一工程プロセスで調製される。
【００２２】
以下では、本発明をより詳細に説明する。
【００２３】
先ず、本発明に提供される個々の成分、すなわち、分岐ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、熱分解性フリーラジカル形成剤、二官能性不飽和モノマー（複数可）及び／又は多官能性不飽和低分子量ポリマー（複数可）、直鎖ポリプロピレン（l-PP）、及び任意の添加剤（Ａ）、並びに、ポリプロピレン組成物について記載する。その後、プロセスの工程ｅ）及び工程ｆ）、並びに、本発明のフィルムについて、詳細に説明する。しかし、個々の成分及びポリプロピレン組成物についてそれぞれ述べた場合、個々の成分及びポリプロピレン組成物について提供されるいずれの情報及びいずれの好ましい実施形態も、本発明のプロセス及びフィルムにも適用可能である。
【００２４】
本発明に従って提供されるポリプロピレン組成物の主要成分は、分枝ポリプロピレン（b-PP）である。非分岐ポリプロピレン、すなわち直鎖ポリプロピレンはポリプロピレン主鎖に側鎖を有しないのに対し、分枝ポリプロピレンは側鎖を有する点で、分枝ポリプロピレンは直鎖ポリプロピレンと異なる。側鎖は、ポリプロピレンのレオロジーに大きな影響を与える。従って、直鎖ポリプロピレンと分岐ポリプロピレンとは応力下での流動挙動によって明らかに区別することができる。
【００２５】
分岐は、特定の触媒、すなわち特定のシングルサイト触媒を使用することによって、又は化学修飾によって行うことができる。特定の触媒を用いて得られる分枝ポリプロピレンの製造に関してはＥＰ  ０  ８７９  ８３０  Ａ１を参照されたい。化学的修飾によって得られる分枝ポリプロピレンに関してはＥＰ  １  ８９２  ２６４を参照されたい。このような場合には、分枝ポリプロピレンは高溶融強度ポリプロピレンとも呼ばれる。好ましくは、本発明の分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）は、以下により詳細に記載するように、化学修飾により得られ、従って、高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）である。
【００２６】
従って、本発明の一要件は、ポリプロピレン組成物の主要成分としての分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）、好ましくは高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）が、３．４ｃＮより大きいＦ３０溶融強度と２００ｍｍ／ｓより大きいｖ３０溶融延伸性とを有することであり、ここで、Ｆ３０溶融強度及びｖ３０溶融延伸性は、ＩＳＯ  １６７９０：２００５に準拠して測定される。
【００２７】
例えば、ポリプロピレン組成物の主成分として、分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）、好ましくは高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）は、Ｆ３０溶融強度が４．０〜２０．０ｃＮであり、ｖ３０溶融延伸性が２４０〜３００ｍｍ／ｓである。好ましくは、ポリプロピレン組成物の主成分として、分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）、好ましくは高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）は、Ｆ３０溶融強度が４．０〜１０．０ｃＮであり、ｖ３０溶融延伸性が２４０〜３００ｍｍ／ｓである。Ｆ３０溶融強度及びｖ３０溶融延伸性は、ＩＳＯ  １６７９０：２００５に準拠して測定される。
【００２８】
典型的には、本発明のポリプロピレン組成物もまた、Ｆ３０溶融強度が３．４ｃＮより大きく、ｖ３０溶融延伸性が２００ｍｍ／ｓより大きく、好ましくはＦ３０溶融強度が４．０〜２０．０ｃＮであり、ｖ３０溶融延伸性が２４０〜３００ｍｍ／ｓである。例えば、本発明のポリプロピレン組成物は、Ｆ３０溶融強度が４．０〜１０．０ｃＮであり、ｖ３０溶融延伸性が２４０〜３００ｍｍ／ｓである。Ｆ３０溶融強度及びｖ３０溶融延伸性はＩＳＯ  １６７９０：２００５に準拠して測定される。
【００２９】
押出コーティングのための十分なＭＦＲをもたらすために、本発明のさらなる一要件は、ポリプロピレン組成物の主要成分として、分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）、好ましくは高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）のＩＳＯ  １１３３に準拠して測定されるメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が１８．０〜３５．０ｇ／１０分であることである。例えば、ポリプロピレン組成物の主要成分として、分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）、好ましくは高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）は、ＩＳＯ  １１３３に準拠して測定されるメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が１９．０〜３０．０ｇ／１０分である。好ましくは、ポリプロピレン組成物の主要成分としての分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）、好ましくは高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）は、ＩＳＯ  １１３３に準拠して測定されるメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が１９．０〜２５．０ｇ／１０分である。
【００３０】
従って、本発明のポリプロピレン組成物は、また、ＩＳＯ  １１３３に準拠して測定されるメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が１８．０〜３５．０ｇ／１０分であることも好ましい。例えば、本発明のポリプロピレン組成物は、ＩＳＯ  １１３３に準拠して測定されるメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が１９．０〜３０．０ｇ／１０分である。あるいは、本発明のポリプロピレン組成物はＩＳＯ  １１３３に準拠して測定されるメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が１９．０〜２５．０ｇ／１０分である。
【００３１】
従って、分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）、好ましくは高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）は、ポリプロピレン組成物の主成分として、
ａ）Ｆ３０溶融強度が３．４ｃＮより大きく、かつ、ｖ３０溶融延伸性が２００ｍｍ／ｓより大きく、ここで、Ｆ３０溶融強度及びｖ３０溶融延伸性はＩＳＯ  １６７９０：２００５に準拠して測定され、
かつ、
ｂ）ＩＳＯ  １１３３に準拠して測定されるメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が１８．０〜３５．０ｇ／１０分である
ことが要求される。
【００３２】
従って、分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）、好ましくは高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）は、ポリプロピレン組成物の主要成分として、
ａ）Ｆ３０溶融強度が４．０〜２０．０ｃＮであり、かつ、ｖ３０溶融延伸性が２４０〜３００ｍｍ／ｓであり、ここで、Ｆ３０溶融強度及びｖ３０溶融延伸性はＩＳＯ  １６７９０：２００５に準拠して測定され、
かつ、
ｂ）ＩＳＯ  １１３３に準拠して測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が１９．０〜３０．０ｇ／１０分である
ことが好ましい。
【００３３】
あるいは、分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）、好ましくは高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）は、ポリプロピレン組成物の主成分として、
ａ）Ｆ３０溶融強度が４．０〜１０．０ｃＮであり、かつ、ｖ３０溶融延伸性が２４０〜３００ｍｍ／ｓであり、ここで、Ｆ３０溶融強度及びｖ３０溶融延伸性はＩＳＯ  １６７９０：２００５に準拠して測定され、かつ、
ｂ）ＩＳＯ  １１３３に準拠して測定されるメルトフローレートＭＦＲ２（２３０°Ｃ）が１９．０〜２５．０ｇ／１０分である。
【００３４】
さらに、分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）、好ましくは高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）は、ＯＣＳゲル指数が２，５００未満であることが好ましい。好ましくは、分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）、好ましくは高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）は、ＯＣＳゲル指数が２，０００未満である。例えば、分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）、好ましくは高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）は、ＯＣＳゲル指数が５００〜２，０００である。
【００３５】
従って、本発明のポリプロピレン組成物もまた２，５００未満のＯＣＳゲル指数を有することも好ましい。例えば、本発明のポリプロピレン組成物は、２，０００未満のＯＣＳゲル指数を有する。あるいは、本発明のポリプロピレン組成物は、５００〜２，０００のＯＣＳゲル指数を有する。
【００３６】
従って、特定の一実施形態では、分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）、好ましくは高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）は、
ａ）３．４ｃＮより大きいＦ３０溶融強度、及び、２００ｍｍ／ｓより大きいｖ３０溶融延伸性、好ましくは、４．０〜２０．０ｃＮのＦ３０溶融強度、及び２４０〜３００ｍｍ／ｓのｖ３０溶融延伸性、最も好ましくは、４．０〜１０．０ｃＮのＦ３０溶融強度、及び、２４０〜３００ｍｍ／ｓのｖ３０溶融延伸性を有し、ここで、Ｆ３０溶融強度及びｖ３０溶融延伸性は、ＩＳＯ  １６７９０：２００５に準拠して測定され、
かつ、
ｂ）ＩＳＯ  １１３３に準拠して測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が１８．０〜３５．０ｇ／１０分、好ましくは１９．０〜３０．０ｇ／１０分、最も好ましくは１０．０〜２５．０ｇ／１０分であり、
かつ、
ｃ）ＯＣＳゲル指数が２，５００未満、好ましくは２，０００未満、最も好ましくは５００〜２，０００である。
【００３７】
従って、本発明のポリプロピレン組成物もまた、
ａ）３．４ｃＮより大きいＦ３０溶融強度、及び、２００ｍｍ／ｓより大きいｖ３０溶融延伸性、好ましくは、４．０〜２０．０ｃＮのＦ３０溶融強度、及び、２４０〜３００ｍｍ／ｓのｖ３０溶融延伸性、最も好ましくは、４．０〜１０．０ｃＮのＦ３０溶融強度、及び、２４０〜３００ｍｍ／ｓのｖ３０溶融延伸性を有し、ここで、Ｆ３０溶融強度及びｖ３０溶融延伸性はＩＳＯ  １６７９０：２００５に準拠して測定され、
かつ、
ｂ）ＩＳＯ  １１３３に準拠して測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が１８．０〜３５．０ｇ／１０分、好ましくは１９．０〜３０．０ｇ／１０分、最も好ましくは、１０．０〜２５．０ｇ／１０分であり、
かつ、
ｃ）ＯＣＳゲル指数が２，５００未満、好ましくは２，０００未満、最も好ましくは５００〜２，０００である
ことが好ましい。
【００３８】
好ましくは、分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）、好ましくは高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）は、少なくとも１３０℃、より好ましくは少なくとも１３５℃、最も好ましくは少なくとも１４０℃の融点を有する。結晶化温度は、好ましくは少なくとも１２０℃である。
【００３９】
さらに、分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）、好ましくは高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）は、分岐ランダムプロピレンコポリマー（ｂ−Ｒ−ＰＰ）、好ましくは高溶融強度のランダムプロピレンコポリマー（Ｒ−ＨＭＳ−ＰＰ）、あるいは、分枝プロピレンホモポリマー（ｂ−Ｈ−ＰＰ）、好ましくは高溶融強度プロピレンホモポリマー（Ｈ−ＨＭＳ−ＰＰ）であってよく、後者が好ましい。
【００４０】
本発明の目的のために、表現「プロピレンホモポリマー」は、実質的に、すなわち少なくとも９７モル％、好ましくは少なくとも９８モル％、より好ましくは少なくとも９９モル％、最も好ましくは少なくとも９９．８モル％のプロピレン単位からなるポリプロピレンを意味する。好ましい実施形態では、プロピレンホモポリマー中のプロピレン単位のみが検出可能である。
【００４１】
分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）、好ましくは高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）が、分枝ランダムプロピレンコポリマー（ｂ−Ｒ−ＰＰ）、好ましくは高溶融強度ランダムプロピレンコポリマー（Ｒ−ＨＭＳ−ＰＰ）である場合、プロピレンと共重合可能なモノマー、例えば、エチレン及び／又はＣ４〜Ｃ１２αオレフィン、特にはエチレン及び／又はＣ４〜Ｃ１０αオレフィン、例えば１−ブテン及び／又は１−ヘキセンが含まれる。好ましくは、分岐ランダムプロピレンコポリマー（ｂ−Ｒ−ＰＰ）、好ましくは高溶融強度ランダムプロピレンコポリマー（Ｒ−ＨＭＳ−ＰＰ）は、エチレン、１−ブテン及び１−ヘキセンからなる群から選ばれるプロピレンと共重合可能なモノマーを含み、特には共重合可能なモノマーからなる。具体的には、分岐ランダムプロピレンコポリマー（ｂ−Ｒ−ＰＰ）、好ましくは高溶融強度プロピレンランダムコポリマー（Ｒ−ＨＭＳ−ＰＰ）は、プロピレンの他に、エチレン及び／又は１−ブテンから誘導される単位を含む。好ましい実施形態では、分岐ランダムプロピレンコポリマー（ｂ−Ｒ−ＰＰ）、好ましくは高溶融強度プロピレンランダムコポリマー（Ｒ−ＨＭＳ−ＰＰ）は、エチレン及びプロピレンから誘導される単位のみを含む。分岐ランダムプロピレンコポリマー（ｂ−Ｒ−ＰＰ）、好ましくは高溶融強度のランダムプロピレンコポリマー（Ｒ−ＨＭＳ−ＰＰ）におけるコモノマー含有量は、好ましくは０．２超〜１０．０モル％の範囲、更により好ましくは０．５超〜７．０モル％の範囲である。
【００４２】
これに関して、高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）は、高溶融強度プロピレンホモポリマー（Ｈ−ＨＭＳ−ＰＰ）、又は、高溶融強度ランダムプロピレンコポリマー（Ｒ−ＨＭＳ−ＰＰ）のいずれかであり、高溶融強度プロピレンランダムコポリマー（Ｒ−ＨＭＳ−ＰＰ）のために定義されたコモノマーとは異なる不飽和モノマーをさらに含んでもよいことに触れるべきである。換言すれば、高溶融強度プロピレンホモポリマー（Ｈ−ＨＭＳ−ＰＰ）又は高溶融強度ランダムプロピレンコポリマー（Ｒ−ＨＭＳ−ＰＰ）は、プロピレン及び他のＣ４〜Ｃ１２αオレフィンとは異なる、以下に詳細に定義される二官能性不飽和モノマー（複数可）及び／又は多官能性不飽和低分子量ポリマー（複数可）のような、化学的修飾によって導入された不飽和モノマーを含んでもよい。従って、高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）の観点から、ホモポリマー及びコポリマーの定義は、実際には、以下に詳細に定義される、化学修飾により溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）を得るために使用される非変性ポリプロピレンを意味する。
【００４３】
述べたように、高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）の形態で使用される場合、分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）は化学的に変性されたポリプロピレンである。従って、高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）は、その高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）を得た方法によってさらに定義することができる。高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）は、好ましくは、未修飾ポリプロピレンを熱分解性ラジカル形成剤及び／又はイオン化放射線で処理した結果物である。しかし、このような場合、未変性のポリプロピレンが分解され、有害であるという高いリスクが存在する。従って、修飾は、化学的に結合した架橋単位（複数可）として、二官能性不飽和モノマー（複数可）及び／又は多官能性不飽和低分子量ポリマー（複数可）を使用することによって行われることが好ましい。高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）を得るために好適な方法は、例えば、ＥＰ  ０  ７８７  ７５０、ＥＰ  ０  ８７９  ８３０  Ａ１及びＥＰ  ０  ８９０  ６１２  Ａ２に開示されている。すべての文書は参照により本明細書に組み込まれる。従って、過酸化物の量は、未変性ポリプロピレンを基準として０．０５〜３．００重量％であることが好ましい。
【００４４】
従って、好ましい一実施形態では、高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）は、
（ａ）高溶融強度プロピレンホモポリマー（Ｈ−ＨＭＳ−ＰＰ）である場合は、
（ｉ）プロピレン、及び
（ｉｉ）二官能性不飽和モノマー（複数可）及び／又は多官能性不飽和低分子量ポリマー（複数可）
由来の単位を含み、
あるいは、
（ｂ）高溶融強度プロピレンランダムコポリマー（Ｒ−ＨＭＳ−ＰＰ）である場合は、
（ｉ）プロピレン、
（ｉｉ）エチレン及び／又はＣ４〜Ｃ１０αオレフィン、例えば１−ブテン及び／又は１−ヘキセン、好ましくはエリシレン（erthylene）、及び
（ｉｉｉ）二官能性不飽和モノマー（複数可）及び／又は多官能性不飽和低分子量ポリマー（複数可）
由来の単位を含む。
【００４５】
分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）、すなわち高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）は、複数の二官能性不飽和モノマー及び／又は多官能不飽和低分子量ポリマーを含有してもよい。さらに好ましくは、分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）、すなわち高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）中の、二官能性不飽和モノマー（複数可）及び／又は多官能性不飽和低分子量ポリマー（複数可）の量は、あわせて、分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）、すなわち高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）を基準として、０．０１〜１０．０重量％である。
【００４６】
好ましい実施形態では、分岐ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）、すなわち高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）は、添加剤（Ａ）を含まない。従って、本発明のポリプロピレン組成物が添加剤（Ａ）を含む場合は、これらの添加剤（Ａ）は、分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）、すなわち高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）の製造の間にはポリプロピレン組成物中に導入されない。
【００４７】
本発明のプロセスの工程ａ）によって、メルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が１．０ｇ／１０分であるポリプロピレン（ＰＰ）が提供される。
【００４８】
上記のように、分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）、すなわち高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）は、変性ポリプロピレンであり、ポリプロピレン（ＰＰ）と、熱分解性フリーラジカル形成剤、二官能性不飽和モノマー（複数可）及び／又は多官能性不飽和低分子量ポリマー（複数可）、並びに直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）とを反応させて得られる。
【００４９】
本発明の重要な側面は、本発明では、分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）、すなわち高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）の製造のために、ひいては、分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）、すなわち高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）を含有するポリプロピレン組成物の製造のために、特定の未変性ポリプロピレン（ＰＰ）を使用しなければならないことである。特定の発見は、ポリプロピレン（ＰＰ）、好ましくは直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ’）は、比較的低い分子量、従って比較的高いメルトフローレートを有していなければならないことである。従って、ポリプロピレン（ＰＰ）、好ましくは直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ’）は、ＩＳＯ  １１３３に準拠して測定されるメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が１．０ｇ／１０分より大きく、好ましくは１．０〜１８．０ｇ／１０分の範囲、例えば１．０〜１５．０ｇ／１０分の範囲である。例えば、ポリプロピレン（ＰＰ）、好ましくは直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ’）は、ＩＳＯ  １１３３に準拠して測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が１．５〜１５．０ｇ／１０分の範囲、好ましくは２．０〜１５．０ｇ／１０分、より好ましくは３．０〜１３．０／１０分の範囲、最も好ましくは３．０〜１０．０ｇ／１０分の範囲である。
【００５０】
分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）、すなわち高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）の主鎖が側鎖をまとっている一方で、開始生成物、すなわち、ポリプロピレン（ＰＰ）、好ましくは直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ’）の主鎖は、側鎖をまとっていないか、側鎖をほとんどまとっていないという点で、分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）、すなわち高い溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）は、その製造のために使用されるポリプロピレン（ＰＰ）とは異なっている。側鎖は、ポリプロピレンのレオロジーに大きな影響を与える。従って、開始生成物、すなわち、ポリプロピレン（ＰＰ）、好ましくは直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ’）と、得られた分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）、すなわち高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）とは、応力下における流動挙動によって明確に区別し得る。
【００５１】
また、既に上述したように、ポリプロピレン（ＰＰ）は好ましくは直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ’）である。同様の考察は、以下に詳細に説明する直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）にもあてはまる。従って、本発明全体を通して、用語「直鎖ポリプロピレン」は、直鎖ポリプロピレンが、非分岐構造、又は、ほぼ非分岐構造を示すことを示す。分岐が存在しないため、直鎖ポリプロピレン、すなわち直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）及び直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ’）は、好ましくはｖ３０溶融伸張性が低く、かつ／又は、Ｆ３０溶融強度が低いという特徴を有する。
【００５２】
従って、ポリプロピレン（ＰＰ）、好ましくは直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ’）は、
（ａ）Ｆ３０溶融強度が、１．０ｃＮより大きく、好ましくは２．０ｃＮより大きく、より好ましくは１．０〜６５．０ｃＮの範囲であり、さらに好ましくは１．５〜５０．０ｃＮの範囲であり、さらにより好ましくは２．０〜５０．０ｃＮの範囲であり、例えば２．５〜３０ｃＮの範囲であり
かつ、
（ｂ）ｖ３０溶融延伸性が、２００ｍｍ／ｓ未満、好ましくは１９０ｍｍ／ｓ未満、より好ましくは１００ｍｍ／ｓ以上２００ｍｍ／ｓ未満の範囲、さらに好ましくは１２０〜１９０ｍｍ／ｓの範囲、更により好ましくは１２０〜１７５ｍｍ／ｓの範囲、例えば１２５〜１７０ｍｍ／ｓの範囲であり、ここで、Ｆ３０溶融強度及びｖ３０溶融延伸性は、ＩＳＯ  １６７９０：２００５に準拠して測定される
ことが好ましい。
【００５３】
言い換えれば、ポリプロピレン（ＰＰ）、好ましくは直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ’）は、Ｆ３０溶融強度が１．０ｃＮより大きく、ｖ３０溶融延伸性が２００ｍｍ／ｓ未満であり、好ましくは、Ｆ３０溶融強度が２．０ｃＮより大きく、ｖ３０溶融延伸性が１９０ｍｍ／ｓ未満であり、より好ましくはＦ３０溶融強度が１．０〜６５．０ｃＮの範囲であり、ｖ３０溶融延伸性が１００ｍｍ／ｓ以上２００ｍｍ／ｓ未満の範囲であり、さらに好ましくはＦ３０溶融強度が２．０〜５０．０ｃＮの範囲であり、ｖ３０溶融延伸性が１２０〜１９０ｍｍ／ｓの範囲であり、更により好ましくはＦ３０溶融強度が２．５〜５０．０ｃＮの範囲であり、ｖ３０溶融延伸性が１２０〜１７５ｍｍ／ｓの範囲、例えば、Ｆ３０溶融強度が２．５〜３０．０ｃＮの範囲であり、ｖ３０溶融延伸性が１２５〜１７０ｍｍ／ｓの範囲であり、ここで、Ｆ３０溶融強度及びｖ３０溶融延伸性はＩＳＯ  １６７９０：２００５に準拠して測定される。
【００５４】
従って、特定の一実施形態、ポリプロピレン（ＰＰ）、好ましくは直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ’）は、
（ａ）ＩＳＯ  １１３３に準拠して測定されるメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が１．０ｇ／１０分より大きく、好ましくは１．０〜１８．０ｇ／１０分の範囲、より好ましくは１．０〜１５．０ｇ／１０分の範囲であり、さらに好ましくは１．５〜１５．０ｇ／１０分の範囲、さらにより好ましくは２．０〜１５．０ｇ／１０分の範囲、さらにより好ましくは３．０〜１３．０／１０分の範囲、最も好ましくは３．０〜１０．０ｇ／１０分の範囲であり、かつ、
（ｂ）Ｆ３０溶融強度が、１．０ｃＮより大きく、好ましくは２．０ｃＮより大きく、より好ましくは１．０〜６５．０ｃＮの範囲であり、さらに好ましくは１．５〜５０．０ｃＮの範囲であり、さらにより好ましくは２．０〜５０．０ｃＮの範囲であり、さらにより好ましくは２．５〜５０ｃＮの範囲、例えば２．５〜３０ｃＮの範囲であり、かつ
（ｃ）ｖ３０溶融延伸性が、２００ｍｍ／ｓ未満、好ましくは１９０ｍｍ／ｓ未満、より好ましくは１００ｍｍ／ｓ以上２００ｍｍ／ｓ未満の範囲、さらに好ましくは１２０〜１９０ｍｍ／ｓの範囲、更により好ましくは１２０〜１７５ｍｍ／ｓの範囲、例えば１２５〜１７０ｍｍ／ｓの範囲であり、ここで、Ｆ３０溶融強度及びｖ３０溶融延伸性はＩＳＯ  １６７９０：２００５に準拠して測定される
【００５５】
従って、特定の一実施形態では、ポリプロピレン（ＰＰ）は直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ’）であり、メルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が１．０ｇ／１０分より大きく、Ｆ３０溶融強度が１．０ｃＮより大きく、かつ、ｖ３０溶融延伸性が２００ｍｍ／ｓ未満であり、好ましくは、メルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が１．０ｇ〜１８．０／１０分の範囲であり、Ｆ３０溶融強度が２．０ｃＮより大きく、かつ、ｖ３０溶融延伸性が１９０ｍｍ／ｓ未満であり、より好ましくは、メルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が１．０ｇ〜１５．０／１０分の範囲であり、Ｆ３０溶融強度が１．０〜６５ｃＮの範囲であり、かつ、ｖ３０溶融延伸性が１００ｍｍ／ｓ以上２００ｍｍ／ｓ未満の範囲であり、さらに好ましくは、メルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が１．５ｇ〜１５．０／１０分の範囲であり、Ｆ３０溶融強度が１．５〜５０ｃＮの範囲であり、かつ、ｖ３０溶融延伸性が１２０ｍｍ／ｓ以上１９０ｍｍ／ｓ未満の範囲であり、さらにより好ましくは、メルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が２．０ｇ〜１５．０／１０分の範囲であり、Ｆ３０溶融強度が２．０〜５０ｃＮの範囲であり、かつ、ｖ３０溶融延伸性が１２０〜１７５ｍｍ／ｓの範囲であり、例えば、メルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が３．０ｇ〜１３．０／１０分の範囲であり、Ｆ３０溶融強度が２．５〜５０ｃＮの範囲であり、かつ、ｖ３０溶融延伸性が１２０〜１７５ｍｍ／ｓの範囲である。例えば、ポリプロピレン（ＰＰ）は、メルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が３．０ｇ〜１０．０／１０分の範囲であり、Ｆ３０溶融強度が２．５〜３０ｃＮの範囲であり、かつ、ｖ３０溶融延伸性が１２５〜１７０ｍｍ／ｓの範囲である、直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ’）である。
【００５６】
好ましくは、ポリプロピレン（ＰＰ）、好ましくは直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ’）は、少なくとも１４０℃、より好ましくは少なくとも１５０℃、さらにより好ましくは少なくとも１５８℃の融点を有する。例えば、ポリプロピレン（ＰＰ）、好ましくは直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ’）は、１４０℃〜１８０℃の範囲、より好ましくは１５０℃〜１７０℃の範囲、最も好ましくは１５８℃〜１６５℃の範囲の融点を有する。
【００５７】
さらに、又はそのかわりに、ポリプロピレン（ＰＰ）、好ましくは直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ’）は、特定のサイズの粒子の形態で使用することが好ましい。従って、ポリプロピレン（ＰＰ）、好ましくは直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ’）は、
（ａ）粒度分布ｄ９０が１，５００μｍ未満であり、より好ましくは１，０００μｍ未満であり、さらに好ましくは５０〜１，０００未満μｍの範囲であり、よりさらに好ましくは１００〜８００μｍの範囲であり、例えば１５０〜６００μｍの範囲であり、
かつ／又は
（ｂ）粒度分布ｄ５０が１，０００μｍ未満であり、より好ましくは８００μｍ未満であり、さらに好ましくは３０〜１，０００未満μｍの範囲であり、よりさらに好ましくは５０〜６００μｍの範囲であり、例えば１００〜５００μｍの範囲であり、
かつ／又は
（ｃ）ｄ９０／ｄ５０比が１．８０未満であり、より好ましくは１．７５未満であり、より好ましくは１．５０未満であり、さらに好ましくは１．００〜１．７５の範囲であり、更により好ましくは１．１０〜１．５０の範囲である
ことが好ましい。
【００５８】
ポリプロピレン（ＰＰ）、好ましくは直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ’）は、知られている方法、例えば、シングルサイト触媒又はチーグラー・ナッタ触媒を用いることにより製造することができる。ポリプロピレン（ＰＰ）、好ましくは直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ’）は、プロピレンホモポリマー（Ｈ−ＰＰ）、好ましくはプロピレンホモポリマー（ｌ−Ｈ−ＰＰ’）、又は、プロピレンコポリマー（Ｒ−ＰＰ’）、好ましくは直鎖プロピレンコポリマー（ｌ−Ｒ−ＰＰ’）である。例えば、ポリプロピレン（ＰＰ）、好ましくは直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ’）は、プロピレンホモポリマー（Ｈ−ＰＰ）である。コモノマー含有量及びコモノマーの種類に関しては、分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）について上記に提供した情報を参照し、特に、高溶融強度プロピレンランダムコポリマー（Ｒ−ＨＭＳ−ＰＰ）を参照されたい。好ましくは、ポリプロピレン（ＰＰ）は直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ’）である。さらに好ましくは、ポリプロピレン（ＰＰ）は直鎖プロピレンホモポリマー（ｌ−Ｈ−ＰＰ’）である。従って、メルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）、融点、Ｆ３０溶融強度、ｖ３０溶融延伸性、並びに粒子サイズ及び粒度分布に関して提供されるすべての情報は、それぞれ、特に、直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ’）及び直鎖プロピレンホモポリマー（ｌ−Ｈ−ＰＰ’）に適用される。
【００５９】
好ましい実施形態では、ポリプロピレン（ＰＰ）、好ましくは直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ’）は、添加剤（Ａ）を含まない。従って、本発明のポリプロピレン組成物が添加剤（Ａ）を含む場合には、これらの添加剤（Ａ）は、分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）、すなわち高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）の製造の間には、ポリプロピレン組成物中に導入されない。
【００６０】
本発明のプロセスの工程ｂ）によれば、熱分解性フリーラジカル形成剤が提供される。
【００６１】
二官能性不飽和モノマー（複数可）及び／又は多官能不飽和低分子量ポリマー（複数可）の未変性ポリプロピレン（ＰＰ）、好ましくは直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ’）との反応は、熱分解性の過酸化物のような熱分解性フリーラジカル形成剤、及び／又は、イオン化放射線若しくはマイクロ波放射線の存在下で行われる。
【００６２】
過酸化物は、好ましい熱分解性フリーラジカル形成剤である。より好ましくは、熱分解性フリーラジカル形成剤は、アシルパーオキサイド、アルキルパーオキサイド、ヒドロパーオキサイド、パーエステル及びパーオキシカーボネートからなる群から選択される。
【００６３】
以下に列記した過酸化物が特に好適である。
【００６４】
アシルパーオキサイド：ベンゾイルパーオキサイド、４−クロロベンゾイルパーオキサイド、３−メトキシベンゾイルパーオキサイド、及び／又は、メチルベンゾイルパーオキサイド。
【００６５】
アルキルパーオキサイド：アリルｔ−ブチルパーオキサイド、２，２−ビス（ｔ−ブチルパーオキシブタン）、１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、ｎ−ブチル−４，４−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）バレレート、ジイソプロピルアミノ−ｔ−アミルパーオキサイド、ジメチルアミノメチル、ｔ−アミルパーオキサイド、ジエチルアミノメチル−ｔ−ブチルパーオキサイド、ジメチルアミノ−ｔ−ブチルパーオキサイド、１，１−ジ−（ｔ−アミルパーオキシ）シクロヘキサン、ｔ−アミルパーオキサイド、ｔ−ブチルクミルパーオキサイド、ｔ−ブチルパーオキサイド、及び／又は、１−ヒドロキシ−ｎ−ブチルパーオキサイド。
【００６６】
パーエステル及びパーオキシカーボネート：ブチルパーアセテート、クミルパーアセテート、クミルパープロピオネート、シクロヘキシルパーアセテート、ジ−ｔ−ブチルパーアジペート、ジ−ｔ−ブチルパーアゼレート、ジ−ｔ−ブチルパーグルタレート、ジ−ｔ−ブチルパータレート（perthalate）、ジ−ｔ−ブチルパーセバケート、４−ニトロクミルパープロピオネート、１−フェニルエチルベンゾエート、フェニルエチルニトロ−パーベンゾエート、ｔ−ブチルビシクロ−（２，２，１）ヘプタンパーカルボキシレート、ｔ−ブチル−４−カルボメトキシパーブチレート、ｔ−ブチルシクロブタンパーカルボキシレート、ｔ−ブチルシクロヘキシルパーオキシカルボキシレート、ｔ−ブチルシクロペンチルパーカルボキシレート、ｔ−ブチルシクロプロパンパーカルボキシレート、ｔ−ブチルジメチルパーシンナメート、ｔ−ブチル−２−（２，２−ジフェニルビニル）パーベンゾエート、ｔ−ブチル−４−メトキシパーベンゾエート、ｔ−ブチルパーベンゾエート、ｔ−ブチルカルボキシシクロヘキサン、ｔ−ブチルパーナフトエート、ｔ−ブチルパーオキシイソプロピルカーボネート、ｔ−ブチルパートルエン、ｔ−ブチル−１−フェニルシクロプロピルパーカルボキシレート、ｔ−ブチル−２−プロピルパーペンテン−２−オエート、ｔ−ブチル−１−メチルシクロプロピルパーカルボキシレート、ｔ−ブチル−４−ニトロフェニルパーアセテート、ｔ−ブチルニトロフェニルパーオキシカルバメート、ｔ−ブチルＮ−スクシンイミドパーカルボキシレート、ｔ−ブチルパークロトネート、ｔ−ブチルパーマレイン酸、ｔ−ブチルパーメタクリレート、ｔ−ブチルパーオクトエート、ｔ−ブチルパーオキシイソプロピルカーボネート、ｔ−ブチルパーイソブチレート、ｔ−ブチルパーアクリレート、及び／又は、ｔ−ブチルパープロピロネート。
【００６７】
また、上に列記したフリーラジカル形成剤の混合物も意図される。
【００６８】
本発明のプロセスの工程ｃ）によれば、二官能性不飽和モノマー（複数可）及び／又は多官能性不飽和低分子量ポリマー（複数可）が提供される。
【００６９】
本出願において使用される「二官能性不飽和又は多官能性不飽和」とは、例えばジビニルベンゼン又はシクロペンタジエン又はポリブタジエンにおけるように、好ましくは２以上の非芳香族二重結合の存在を意味する。好ましくはフリーラジカルの助けを借りて重合することができる、二官能性又は多官能性の不飽和化合物のみが使用される。二官能性又は多官能性の不飽和化合物中の不飽和部位は、実際には「不飽和」でない化学結合状態にあり、これは、二重結合が、それぞれ、未変性ポリプロピレンのポリマー鎖に共有結合するために使用されるためである。
【００７０】
１及び／又はそれ以上の不飽和モノマーから合成される好ましくは数平均分子量（Ｍｎ）≦１００００ｇ／ｍｏｌである、二官能性不飽和モノマー（複数可）及び／又は多官能性不飽和低分子量ポリマー（複数可）と、ポリプロピレン（ＰＰ）、好ましくは直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ’）との反応は、熱分解性フリーラジカル形成剤の存在下で行うことができる。
【００７１】
一実施形態において、工程ｃ）の二官能性不飽和モノマー（複数可）は、ジビニル化合物、アリル化合物及びジエンからなる群から選択される。
【００７２】
例えば、二官能性不飽和モノマーは、
−ジビニル化合物、例えば、ジビニルアニリン、ｍ−ジビニルベンゼン、ｐ−ジビニルベンゼン、ジビニルペンタン、及びジビニルプロパンなど；
−アリル化合物、例えば、アリルアクリレート、アリルメタクリレート、アリルメチルマレエート、及びアリルビニルエーテルなど；
−ジエン、例えば、１，３−ブタジエン、クロロプレン、シクロヘキサジエン、シクロペンタジエン、２，３−ジメチルブタジエン、ヘプタジエン、ヘキサジエン、イソプレン、及び１，４−ペンタジエンなど；
−芳香族及び／又は脂肪族ビス（マレイミド）ビス（シトラコンイミド）及びこれらの不飽和モノマーの混合物。
【００７３】
特に好ましい二官能性不飽和モノマーは、１，３−ブタジエン、イソプレン、ジメチルブタジエン、及びジビニルベンゼンである。
【００７４】
多官能性不飽和低分子量ポリマー、好ましくは数平均分子量（Ｍｎ）≦１００００ｇ／ｍｏｌの多官能性不飽和低分子量ポリマーは、１種以上の不飽和モノマーから合成することができる。
【００７５】
そのような低分子量ポリマーの例は、
−ポリブタジエン、特に、ポリマー鎖中の異なるミクロ構造、すなわち１，４−シス、１，４−トランス、及び１，２−（ビニル）が、主に１，２−（ビニル）構成であるもの
−ポリマー鎖中に１，２−（ビニル）を有するブタジエンとスチレンとのコポリマー。
である。
【００７６】
好ましい低分子量ポリマーは、ポリブタジエンであり、特にブタジエンの５０．０重量％超が１，２−（ビニル）構成であるポリブタジエンである。
【００７７】
分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）、好ましくは高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）は、複数の二官能性不飽和モノマー及び／又は多官能不飽和低分子量ポリマーを含有してもよい。より一層好ましくは、分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）、好ましくは高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）中の、二官能性不飽和モノマー（複数可）及び多官能性不飽和低分子量ポリマー（複数可）の量は、あわせて、分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）、好ましくは高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）を基準として、０．０１〜１０．０重量％である。
【００７８】
本発明の方法の工程ｄ）によれば、直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）が提供される。
【００７９】
本発明のポリプロピレン組成物の調製時に直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）を添加する。本発明の１つの特定の知見は、分岐ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）を含有する特定のポリプロピレン組成物を単一工程プロセスで調製するために、すなわち、ＩＳＯ  １１３３に準拠して測定した、１８．０〜３５．０ｇ／１０分の範囲の所望のＭＦＲ２（２３０℃）を有するポリプロピレン組成物及び／又は分岐ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）を受け入れるために、得られた生成物をさらに粘性破壊する後続のプロセスを行わずに調製するために、直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）の導入が決定的であることである。さらに好ましくは、この直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）が、本発明のポリプロピレン組成物中に添加剤（Ａ）を導入するために使用される。本発明のさらなる知見は、添加剤（Ａ）が特定のポリプロピレンキャリアを用いて導入された場合に、本発明のポリプロピレン組成物及び／又は分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）にとって、光学特性の観点から特に良好な結果、すなわち低いＯＣＳゲル指数が達成されることである。従って、好ましい実施形態では、添加剤（Ａ）は、添加剤混合物（ＡＭ）の形態で本発明のポリプロピレン組成物に導入され、ここで、添加剤混合物は、直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）及び添加剤（Ａ）を含み、好ましくは直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）及び添加剤（Ａ）から成る。
【００８０】
好ましくは、直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）は比較的低い分子量、従って、比較的高いメルトフローレートを有していなければならない。従って、直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）は、ＩＳＯ  １１３３に準拠して測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が、１０．０〜５０．０ｇ／１０分の範囲、好ましくは２０．０〜４０．０ｇ／分の範囲、例えば２５．０〜３８．０ｇ／１０分の範囲である必要がある。例えば、直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）は、ＩＳＯ  １１３３に準拠して測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が、２８．０〜３８．０ｇ／１０分、好ましくは３０．０〜３８．０ｇ／１０分である、最も好ましくは３２．０〜３８．０ｇ／１０分の範囲である。
【００８１】
好ましくは、直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）は、少なくとも１４０℃、より好ましくは少なくとも１５０℃、さらに好ましくは少なくとも１６０℃、最も好ましくは１７０℃の融点を有する。
【００８２】
さらに、上述のとおり、直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）は、非分岐構造、又はほぼ非分岐構造を示す。分岐が存在しないことにより、直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）は、好ましくは低ｖ３０溶融延伸性及び／又は低Ｆ３０溶融強度によって特徴付けられる。
【００８３】
従って、直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）は、ｖ３０が２００ｍｍ／ｓ未満、好ましくは１９０ｍｍ／ｓ未満、より好ましくは１００ｍｍ／ｓ以上２００ｍｍ／ｓ未満の範囲、さらに好ましくは１２０〜１９０ｍｍ／ｓの範囲内、さらにより好ましくは１２０〜１７５ｍｍ／ｓの範囲、例えば１２５〜１７０ｍｍ／ｓの範囲であることが好ましい。
【００８４】
従って、特定の一実施形態では、直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）は、
（ａ）１０．０〜５０．０ｇ／１０分の範囲、好ましくは２０．０〜４０．０ｇ／分の範囲、例えば、２５．０〜３８．０ｇ／１０分の範囲、より好ましくは２８．０〜３８．０ｇ／１０分、さらに好ましくは３０．０〜３８．０ｇ／１０分である、さらにより好ましくは３２．０〜３８．０ｇ／１０分の範囲のＩＳＯ  １１３３に準拠して測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）、及び
（ｂ）２００ｍｍ／ｓ未満、好ましくは１９０ｍｍ／ｓ未満、より好ましくは１００ｍｍ／ｓ以上２００ｍｍ／ｓ未満の範囲、さらに好ましくは１２０〜１９０ｍｍ／ｓの範囲内、さらにより好ましくは１２０〜１７５ｍｍ／ｓの範囲、例えば１２５〜１７０ｍｍ／ｓの範囲のｖ３０
を有する。
【００８５】
従って、特定の一実施形態では、直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）は、１０．０〜５０．０／１０分の範囲のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）及び２００ｍｍ／ｓ未満のｖ３０溶融延伸性、好ましくは２０．０〜４０．０／１０分の範囲のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）及び１９０ｍｍ／ｓ未満のｖ３０溶融延伸性、より好ましくは２５．０〜３８．０／１０分の範囲のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）及び１００ｍｍ／ｓ以上２００ｍｍ／ｓ未満のｖ３０溶融延伸性、さらに好ましくは２８．０〜３８．０／１０分の範囲のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）及び１２０〜１９０ｍｍ／ｓのｖ３０溶融延伸性、更により好ましくは３０．０〜３８．０／１０分の範囲のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）及び１２０〜１７５ｍｍ／ｓのｖ３０溶融延伸性、例えば３２．０〜３８．０／１０分の範囲のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）及び１２５〜１７０ｍｍ／ｓのｖ３０溶融延伸性を有する。
【００８６】
本発明の一実施形態では、直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）のＦ３０溶融強度は、１．０ｃＮより大きく、好ましくは２．０ｃＮより大きく、より好ましくは１．０〜６５ｃＮの範囲、さらに好ましくは１．５〜５０ｃＮの範囲、更により好ましくは２．５〜５０ｃＮの範囲、例えば２．５〜３０ｃＮの範囲である。
【００８７】
直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）は、知られている方法、例えばシングルサイト触媒又はチーグラー・ナッタ触媒を用いることにより製造することができる。直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）は、プロピレンホモポリマー（Ｈ−ＰＰ）、好ましくは直鎖プロピレンホモポリマー（ｌ−Ｈ−ＰＰ）、又はプロピレンコポリマー（Ｒ−ＰＰ）、好ましくは直鎖プロピレンコポリマー（ｌ−Ｒ−ＰＰ）であってよい。コモノマー含有量及びコモノマーの種類に関しては、分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）について上記に提供した情報を参照し、特には高溶融強度プロピレンランダムコポリマー（Ｒ−ＨＭＳ−ＰＰ）について参照されたい。好ましくは、直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）は、直鎖プロピレンホモポリマー（ｌ−Ｈ−ＰＰ）である。従って、メルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）、融点、Ｆ３０溶融強度、ｖ３０溶融延伸性、並びに粒子サイズ及び粒度分布に関して提供されるすべての情報は、それぞれ、直鎖プロピレンホモポリマー（ｌ−Ｈ−ＰＰ）に特に適用される。
【００８８】
特定の実施形態では、ポリプロピレン（ＰＰ）、好ましくは直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ’）、及び直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）は、直鎖プロピレンホモポリマー、すなわち、直鎖プロピレンホモポリマー（ｌ−Ｈ−ＰＰ）及び直鎖プロピレンホモポリマーであります（ｌ−Ｈ−ＰＰ’）である。直鎖プロピレンホモポリマー、すなわち、直鎖プロピレンホモポリマー（ｌ−Ｈ−ＰＰ）及び直鎖プロピレンホモポリマー（ｌ−Ｈ−ＰＰ’）は、特にメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）の観点から、異なる特性を有することが好ましい。
【００８９】
上述のように、直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）は、ポリプロピレン組成物中に任意の少なくとも１つの添加剤（Ａ）を導入するためのキャリアとして使用される。換言すれば、直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）及び少なくとも１つの添加剤（Ａ）を含む、好ましくはこれらからなる添加剤混合物（ＡＭ）が、ポリプロピレン組成物の製造のための本発明のプロセスで使用される。
【００９０】
従って、直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）は、少なくとも１つの添加剤（Ａ）を含むことが好ましい。例えば、直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）は、２つ又は３つの添加剤（Ａ）、例えば２つの添加剤（Ａ）を含む。
【００９１】
少なくとも１つの添加剤（Ａ）は、高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）及びその応用の技術分野において有用な任意の添加剤であってよい。
【００９２】
例えば、直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）中で、従って、添加剤混合物（ＡＭ）の形態で使用される少なくとも１つの添加剤（Ａ）としては、これらに限定されないが、例えば、酸化防止剤などの安定剤（例えば、立体障害性フェノール類、ホスファイト／ホスホナイト、含硫黄酸化防止剤、アルキルラジカル補足剤、芳香族アミン、ヒンダードアミン安定剤、又はそれらの混合物）、金属不活性化剤（例えば、Ｉｒｇａｎｏｘ  ＭＤ  １０２４）、又はＵＶ安定剤（例えば、ヒンダードアミン光安定剤）が挙げられる。他の典型的な添加剤は、帯電防止剤や防曇剤などの改質剤（例えば、エトキシル化アミン及びアミド、又はグリセロールエステル）、酸捕捉剤（例えば、Ｃａ−ステアレート）、発泡剤、付着剤（例えば、ポリイソブテン）、滑剤、及び樹脂（アイオノマーワックス、ＰＥ−及びエチレンコポリマーワックス、フィッシャートロプシュワックス、モンタン系ワックス、フッ素系化合物、又はパラフィンワックス）、核剤（例えばタルク、ベンゾエート、リン系化合物、ソルビトール、ノニトール系化合物、又はアミド系化合物）、並びに、スリップ剤やブロッキング防止剤（例えばエルカミド、オレアミド、タルク、天然シリカ、合成シリカ、又はゼオライト）である。好ましくは、少なくとも１つの添加剤（Ａ）は、酸化防止剤（例えば、立体障害性フェノール類、ホスファイト／ホスホナイト、含硫黄酸化防止剤、アルキルラジカル補足剤、芳香族アミン、ヒンダードアミン安定剤、又はそれらの混合物）、金属不活性化剤（例えばＩｒｇａｎｏｘ  ＭＤ  １０２４）、又はＵＶ安定剤（例えば、ヒンダードアミン光安定剤）、帯電防止剤又は防曇剤（例えばエトキシル化アミン及びアミド、又はグリセロールエステル）、酸捕捉剤（例えばＣａ−ステアレート）、発泡剤、付着剤（例えば、ポリイソブテン）、滑剤及び樹脂（アイオノマーワックス、ＰＥ−及びエチレンコポリマーワックス、フィッシャートロプシュワックス、モンタン系ワックス、フッ素系化合物、又はパラフィンワックス）、核剤（例えばタルク、安息香酸、リン系化合物、ソルビトール、ノニトール系化合物、アミド系化合物）、スリップ剤、ブロッキング防止剤（例えば、エルカミド、オレアミド、タルク、天然シリカ、合成シリカ、又はゼオライト）、及びそれらの混合物からなる群から選択される。
【００９３】
典型的には、添加剤混合物（ＡＭ）における少なくとも１つの添加剤（Ａ）の総量は、添加剤混合物（ＡＭ）の総重量に基づいて、２５．０重量％以下、より好ましくは２０．０重量％以下、例えば５．０〜２０．０重量％の範囲である。例えば、添加剤混合物（ＡＭ）中の少なくとも１つの添加剤（Ａ）の総量は、添加剤混合物（ＡＭ）の総重量に基づいて１０．０〜２０．０重量％の範囲である。
【００９４】
本発明のプロセスの工程ｅ）及び工程ｆ）によれば、工程ａ）のポリプロピレン（ＰＰ）、好ましくは直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ’）は、工程ｂ）の熱分解性フリーラジカル形成剤、及び、工程ｃ）の二官能性不飽和モノマー（複数可）及び／又は多官能性不飽和低分子量ポリマー（複数可）と反応し、それにより分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）が得られ、さらに、分岐ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）は工程ｄ）のポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）と反応する。
【００９５】
本発明の１つの重要な側面は、分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）、すなわち高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）を含有する本発明のポリプロピレン組成物の調製が、メルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が１．０ｇ／１０分より大きいポリプロピレン（ＰＰ）、好ましくは直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ’）と、熱分解性フリーラジカル形成剤と、二官能性不飽和モノマー（複数可）及び／又は多官能性不飽和低分子量ポリマー（複数可）と、１０．０〜５０．０ｇ／１０分のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）を有する直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）と、を用いて行われることである。
【００９６】
従って、本発明は、分岐ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）を含有するポリプロピレン組成物を提供するプロセスに関し、プロセスは、工程ａ）のポリプロピレン（ＰＰ）、好ましくは直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ’）を、工程ｂ）の熱分解性フリーラジカル形成剤、及び、工程ｃ）の二官能性不飽和モノマー（複数可）及び／又は多官能性不飽和低分子量ポリマー（複数可）と反応させ、それにより、分岐ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）を得る工程ｅ）を含む。プロセスは、さらに、工程ｅ）で得られた分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）を、工程ｄ）の直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）と反応させ、それによりポリプロピレン組成物を得る工程ｆ）を含む。分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、好ましくは直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ’）、熱分解性フリーラジカル形成剤、二官能性不飽和モノマー（複数可）及び／又は多官能性不飽和低分子量ポリマー（複数可）、並びに直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）の定義及び好ましい実施形態に関しては、上記に提供された情報を参照されたい。
【００９７】
好ましくは、本発明のプロセスは、単一工程プロセスであり、すなわち、プロセスの工程ｅ）及び工程ｆ）に続くさらなるプロセスを何も必要としない。換言すれば、本発明のプロセスにより、後続の粘性破壊工程を実施せずに、ＩＳＯ  １１３３に準拠して測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が１８．０〜３５．０ｇ／１０分の範囲にある分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）を含有するポリプロピレン組成物を得ることが可能となる。
【００９８】
上述のとおり、工程ｅ）では、分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）は、すなわち高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）は、ポリプロピレン（ＰＰ）、好ましくは直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ’）を、熱分解性ラジカル形成剤で処理することにより得られる。しかし、このような場合には、ポリプロピレン（ＰＰ）、好ましくは直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ’）が分解し、有害であるという高いリスクが存在する。従って、化学的に結合した架橋単位（複数可）として、二官能性不飽和モノマー（複数可）及び／又は多官能性不飽和低分子量ポリマー（複数可）をさらに使用することによって、化学修飾を行うことが好ましい。分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）、すなわち高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）を得るための好適な方法は、例えば、ＥＰ  ０  ７８７  ７５０、ＥＰ  ０  ８７９  ８３０  Ａ１及びＥＰ  ０  ８９０  ６１２  Ａ２に開示されている。すべての文書は、参照により本明細書に組み込まれる。従って、熱分解性ラジカル形成剤、好ましくは過酸化物の量は、ポリプロピレン（ＰＰ）、好ましくは直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ’）の量に基づいて、好ましくは０．０５〜３．００重量％の範囲である。典型的には、熱分解性フリーラジカル形成剤は、二官能性不飽和モノマー（複数可）及び／又は多官能性不飽和低分子量ポリマー（複数可）と一緒に、ポリプロピレン（ＰＰ）、好ましくは直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ’）に添加される。
【００９９】
しかしながら、ポリプロピレン（ＰＰ）、好ましくは直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ’）に、最初に二官能性不飽和モノマー（複数可）及び／又は多官能性不飽和低分子量ポリマー（複数可）を、その後熱分解性フリーラジカル形成剤を添加すること、又は反対に、ポリプロピレン（ＰＰ）、好ましくは直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ’）に、最初に熱分解性フリーラジカル形成剤を、その後二官能性不飽和モノマー（複数可）及び／又は多官能性不飽和低分子量ポリマー（複数可）を添加することも、好ましさの程度はより低いものの、可能である。
【０１００】
分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）、すなわち高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）を得るための、ポリプロピレン（ＰＰ）、好ましくは直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ’）と、熱分解性フリーラジカル形成剤、並びに、二官能性不飽和モノマー（複数可）及び／又は多官能性不飽和低分子量ポリマー（複数可）との間の反応が、少なくとも７０％、好ましくは少なくとも８０％、さらにより好ましくは少なくとも９０％、例えば少なくとも９５又は９９％起こったときに、好ましくは工程ｆ）が開始される。
【０１０１】
好ましい実施形態では、二軸押出機などの押出機を工程ｅ）及び工程ｆ）に用いる。
【０１０２】
分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）、すなわち高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）を製造するため、また、直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）を添加するため、又は、分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）に添加剤混合物（ＡＭ）を添加するために、同時に使用することができるという点で、押出機の使用が特に有利である。好ましい実施形態では、上記で詳細に説明したように、ポリプロピレン（ＰＰ）、好ましくは直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ’）は、熱分解性フリーラジカル形成剤、好ましくは過酸化物、並びに、二官能性不飽和モノマー（複数可）及び／又は多官能不飽和低分子量ポリマー（複数可）、好ましくは、ジビニル化合物、アリル化合物又はジエンから選択される二官能性不飽和モノマー（複数可）と共に押出機に加えられ、工程ｅ）において、分岐ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）、すなわち高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）をもたらす。また、押出機を予備混合装置の下流に組み合わせて用いることも可能であり、ここで、二官能性不飽和モノマー（複数可）及び／又は多官能性不飽和低分子量ポリマー（複数可）、並びに熱分解性フリーラジカル形成剤は、予備混合装置において、ポリプロピレン（ＰＰ）、好ましくは直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ’）に添加される。続いて、工程ｆ）において、直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）、又は、少なくとも１つの添加剤（Ａ）を含有する直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）をベースとする添加剤混合物（ＡＭ）は、好ましくは、上述のとおり、分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）、すなわち高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）を提供するための修飾反応を妨害しないように、押出機スクリューの下流端で添加される。この点において、用語「押出機スクリューの下流端」は、押出機のスクリューの長さの最後の６０％以内、好ましくは押出機のスクリューの長さの最後の６５％以内、より好ましくは押出機のスクリューの長さの少なくとも７０％、例えば押出機のスクリューの少なくとも７５％であると理解される。
【０１０３】
本発明のプロセスに使用される押出機（Ｅ）は、好ましくは、操作方向に、第１の混合ゾーン（ＭＺ１）と第２の混合ゾーン（ＭＺ２）とを備える。例えば、本発明のプロセスに使用される押出機（Ｅ）は、好ましくは、フィードスロート（ＦＴ）、第１の混合ゾーン（ＭＺ１）、第２の混合ゾーン（ＭＺ２）、及びダイ（Ｄ）を含み、第１の混合ゾーン（ＭＺ１）と第２の混合ゾーン（ＭＺ２）との間にサイドフィードスロート（ＳＦＴ）が配置されている。反応工程ｅ）は押出機の第１の混合ゾーン（ＭＺ１）で行われる一方で、反応工程ｆ）は第２の混合ゾーン（ＭＺ２）で行われることが好ましい。
【０１０４】
さらに、ポリプロピレン組成物の分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）の総量の１０．０重量％以下が第２の混合ゾーン（ＭＺ２）で製造されることが好ましい。
【０１０５】
好ましくは、押出機は二軸押出機などのスクリュー押出機である。従って、ポリプロピレン（ＰＰ）、好ましくは直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ’）、熱分解性フリーラジカル形成剤、好ましくは過酸化物、並びに、好ましくはジビニル化合物、アリル化合物又はジエンから選択される二官能性不飽和モノマー（複数可）及び／又は多官能性不飽和低分子量ポリマー（複数可）であって、しかし直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）ではなく、添加剤（Ａ）ではないものは、フィードスロート（ＦＴ）を介して、従って、好ましくはフィーダーを用いて、押出機に供給され、また、その後、第１の混合ゾーン（ＭＺ１）を通して下流に送られる。
【０１０６】
好ましくは、第１の混合ゾーン（ＭＺ１）のせん断応力は、ポリプロピレン（ＰＰ）、好ましくは直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ’）が溶融し、熱分解性フリーラジカル形成剤、並びに、二官能性不飽和モノマー（複数可）及び／又は多官能性不飽和低分子量ポリマー（複数可）との化学反応が開始される程度である。第１の混合ゾーン（ＭＺ１）の後、すなわち第１の混合ゾーン（ＭＺ１）と第２の混合ゾーン（ＭＺ２）の間で、直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）又は添加剤混合物（ＡＭ）が添加され、すなわち押出機に供給される。好ましくは、直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）、又は添加剤混合物（ＡＭ）は、サイドフィードスロート（ＳＦＴ）を介して、従って、好ましくはサイドフィーダーを用いて添加される。その後、直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）、又は添加剤混合物（ＡＭ）を含むポリプロピレン組成物のすべての成分は、第２の混合ゾーン（ＭＺ２）を通って下流に送られる。最終的に分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）を含むポリプロピレン組成物は、ダイ（Ｄ）を介して排出される。
【０１０７】
好ましくは、第１の混合ゾーン（ＭＺ１）は、第２の混合ゾーン（ＭＺ２）よりも長い。好ましくは、第２の混合ゾーン（ＭＺ２）に対する第１の混合ゾーン（ＭＺ１）の長さ比［ｍｍ（ＭＺ１）／ｍｍ（ＭＺ２）］は、少なくとも２／１、より好ましくは３／１、さらに好ましくは範囲で２／１〜１５／１の範囲、更により好ましくは３／１〜１０／１である。
【０１０８】
ポリプロピレン組成物の総重量に基づいて、１．０〜６．０重量部の直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）を９４．０〜９９．０重量部の分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）に添加することが好ましい。本発明の一実施形態では、ポリプロピレン組成物の総重量に基づいて、１．０〜３．０重量部の直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）を９７．０〜９９．０重量部の分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）に添加する。例えば、ポリプロピレン組成物の総重量に基づいて、２．０重量部の直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）を、９８．０重量部の分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）に添加する。
【０１０９】
上述のとおり、本発明のプロセスによって、分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）、すなわち高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）を含むポリプロピレン組成物が得られる。好ましい実施形態では、本発明のポリプロピレン組成物は、分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）、すなわち高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、好ましくは直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ’）、直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）及び任意に少なくとも１種の添加剤（Ａ）を含み、好ましくはこれらから構成される。
【０１１０】
本発明のポリプロピレン組成物の主要成分は、分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）、すなわち高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）である。従って、ポリプロピレン組成物は、ポリプロピレン組成物の総重量に基づいて、少なくとも７０重量％、より好ましくは少なくとも７５重量％、さらに好ましくは少なくとも８０重量％、さらにより好ましくは少なくとも８５重量％、さらにより好ましくは少なくとも９０重量％、例えば少なくとも９５重量％の、分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）、すなわち高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）を含む。
【０１１１】
本発明の一実施形態では、本発明のポリプロピレン組成物は、ポリプロピレン組成物の総重量に基づき、
（ａ）８０．０〜９９．０重量部、好ましくは９０．０〜９９．０重量部、より好ましくは９５．０〜９９．０重量部の分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）、好ましくは高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）、及び
（ｂ）１．０〜２０．０重量部、好ましくは１．０〜１０．０重量部、より好ましくは１．０〜５．０重量部の直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）
を含む。
【０１１２】
好ましい実施形態では、分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）、すなわち高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）、及び直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）が、ポリプロピレン組成物中の唯一のポリマー成分である。換言すれば、ポリプロピレン組成物は、上記により詳細に定義した少なくとも１つの添加剤（Ａ）をさらに含むことができるが、他のポリマーの含有量は、ポリプロピレン組成物の総重量に基づいて５．０重量％、より好ましくは２．０重量％、さらにより好ましくは１．０重量％を超えない。本発明の特定の実施形態では、ポリプロピレン組成物は、分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）、すなわち高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）、直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）、及び少なくとも１つの添加剤（Ａ）からなる。
【０１１３】
好ましくは、ポリプロピレン組成物中の添加剤（Ａ）の総量は、ポリプロピレン組成物の総重量に基づいて５．０重量％以下であり、より好ましくは１．０重量％以下であり、例えば０．００５〜０．５重量％の範囲である。
【０１１４】
従って、本発明のプロセスは、
（ａ）分岐ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）、すなわち高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）８０．０〜９９．０重量部、好ましくは９０．０〜９９．０重量部、より好ましくは９５．０〜９９．０重量部；
（ｂ）ＩＳＯ  １１３３に準拠して測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が１０．０〜５０．０ｇ／１０分の範囲、好ましくは２０．０〜４０．０ｇ／１０分の範囲、より好ましくは２５．０〜３８．０ｇ／１０分の範囲、さらに好ましくは２８．０〜３８．０ｇ／１０分の範囲、例えば３０．０〜３８．０ｇ／１０分又は３２．０〜３８．０ｇ／１０分の範囲の直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）１．０〜２０．０重量部、好ましくは１．０〜１０．０重量部、より好ましくは１．０〜５．０重量部；並びに
（ｃ）任意に、少なくとも１つの添加剤（Ａ）、好ましくは２つの添加剤（Ａ）であって、ここで、少なくとも１つの添加剤（Ａ）は、好ましくは、酸化防止剤、金属不活性化剤、ＵＶ安定剤、帯電防止剤、防曇剤、酸捕捉剤、発泡剤、付着剤、滑剤、核剤、スリップ剤、ブロッキング防止剤、及びこれらの混合物からなる群より選ばれる、少なくとも１つの添加剤（Ａ）０．００５〜５．０、好ましくは０．００５〜２．０、より好ましくは０．０５〜１．０、例えば０．０５〜０．５重量部
を含む、ポリプロピレン組成物の製造に関する。
【０１１５】
上述のように、分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）、すなわち高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）は、本発明のポリプロピレン組成物中の主要部分である。従って、最終的なポリプロピレン組成物は、分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）、すなわち高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）と同様のレオロジー挙動を示すことが好ましい。
【０１１６】
従って、本発明のポリプロピレン組成物は、好ましくは、Ｆ３０溶融強度が３．４ｃＮより大きく、かつ、ｖ３０溶融延伸性が２００ｍｍ／ｓ未満であり、より好ましくは、Ｆ３０溶融強度が４．０〜２０．０ｃＮであり、かつｖ３０溶融延伸性が２４０〜３００ｍｍ／ｓであり、最も好ましくはＦ３０溶融強度が４．０〜１０．０ｃＮであり、かつｖ３０溶融延伸性が２４０〜３００ｍｍ／ｓであり、ここでＦ３０溶融強度及びｖ３０溶融延伸性はＩＳＯ  １６７９０：２００５に準拠して測定される。
【０１１７】
さらに、又はそのかわりに、本発明のポリプロピレン組成物は、好ましくはＩＳＯ  １１３３に準拠して測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が好ましくは１８．０〜３５．０ｇ／１０分であり、より好ましくは１９．０〜３０．０ｇ／１０分であり、最も好ましくは１９．０〜２５．０ｇ／１０分である。
【０１１８】
さらに、又はそのかわりに、本発明のポリプロピレン組成物は、好ましくは２，５００未満、より好ましくは２，０００未満、最も好ましくは５００〜２，０００のＯＣＳゲル指数を有する。
【０１１９】
従って、本発明の特定の一実施形態では、本発明のポリプロピレン組成物は、好ましくは、
ａ）Ｆ３０溶融強度が３．４ｃＮより大きく、かつｖ３０溶融延伸性が２００ｍｍ／ｓより大きく、好ましくは、Ｆ３０溶融強度が４．０〜２０．０ｃＮであり、かつｖ３０溶融延伸性が２４０〜３００ｍｍ／ｓであり、最も好ましくは、Ｆ３０溶融強度が４．０〜１０．０ｃＮであり、かつｖ３０溶融延伸性が２４０〜３００ｍｍ／ｓであり、ここで、Ｆ３０溶融強度及びｖ３０溶融延伸性は、ＩＳＯ  １６７９０：２００５に準拠して測定され、
かつ
ｂ）ＩＳＯ  １１３３に準拠して測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が１８．０〜３５．０ｇ／１０分であり、好ましくは１９．０〜３０．０ｇ／１０分であり、最も好ましくは１９．０〜２５．０ｇ／１０分であり
かつ、
ｃ）ＯＣＳゲル指数が２，５００未満であり、好ましくは２，０００未満であり、最も好ましくは５００〜２，０００である。
【０１２０】
本発明の１つの重要な発見は、本発明のポリプロピレン組成物、ひいてはそのポリプロピレン組成物から製造されるフィルム（特に以下に定義される）が、低いＯＣＳゲル指数を示すことである。従って、本発明のポリプロピレン組成物は、２，５００未満、好ましくは２，０００未満の、最も好ましくは５００〜２，０００のＯＣＳゲル指数を有することが好ましい。
【０１２１】
上記に提供した情報に留意し、本発明は、
（ａ）分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）９５．０〜９９．０重量部；及び
（ｂ）ＩＳＯ  １１３３に準拠して測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が１０．０〜５０．０ｇ／１０分、好ましくは２０．０〜４０．０ｇ／１０分の直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）１．０〜５．０重量部；
を含み、ポリプロピレン組成物は
−ＩＳＯ  １１３３に準拠して測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０°Ｃ）が１８．０〜３５．０ｇ／１０分であり、かつ
−ＯＣＳゲル指数が２，５００未満であり、かつ
ポリプロピレン組成物及び／又は分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）は、３．４ｃＮより大きいＦ３０溶融強度、及び２００ｍｍ／ｓより大きいｖ３０溶融延伸性を有し、ここで、Ｆ３０溶融強度及びｖ３０溶融延伸性はＩＳＯ  １６７９０：２００５に準拠して測定される
ポリプロピレン組成物に及ぶ。
【０１２２】
例えば、ポリプロピレン組成物は、
（ａ）分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）９５．０〜９９．０重量部；及び
（ｂ）ＩＳＯ  １１３３に準拠して測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が２５．０〜３８．０ｇ／１０分の直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）１．０〜５．０重量部；
を含み、ポリプロピレン組成物は
−ＩＳＯ  １１３３に準拠して測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０°Ｃ）が１９．０〜２５．０ｇ／１０分であり、かつ
−ＯＣＳゲル指数が２，０００未満であり、
さらに、ポリプロピレン組成物及び／又は分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）は、４．０〜２０．０ｃＮのＦ３０溶融強度、及び２４０〜３００ｍｍ／ｓのｖ３０溶融延伸性を有し、ここで、Ｆ３０溶融強度及びｖ３０溶融延伸性はＩＳＯ  １６７９０：２００５に準拠して測定される。
【０１２３】
上記のように、本発明は、また、本明細書に記載の本発明のポリプロピレン組成物を含有するフィルムを特徴とする。好ましくは、フィルムは、キャストフィルム又はブローフィルム（blown film）である。フィルムは、また、二軸延伸ブローフィルムなどの二軸配向フィルムであってもよい。このようなフィルムの違いは、当業者には知られている。これに関しては“Ｐｏｌｙｐｒｏｐｙｌｅｎｅ  Ｈａｎｄｂｏｏｋ”、第４０５〜４１４頁、第２版、Ｎｅｌｌｏ  Ｐａｓｑｕｉｎｉ（編）、Ｈａｎｓｅｒを参照されたい。好ましくは、フィルムは、少なくとも７０重量％、より好ましくは少なくとも８０重量％、より好ましくは少なくとも９０重量％、さらにより好ましくは少なくとも９５重量％の本発明のポリプロピレン組成物を含む。好ましい実施形態では、フィルムは、本発明のポリプロピレン組成物からなる。
【０１２４】
フィルムの製造は、当該分野で知られている方法によって行われる。例えば、フィルムは、キャストフィルム又はブローフィルム技術により製造することができる。キャストフィルム技術では、溶融ポリプロピレン組成物をスロット押出ダイより冷却ロール上に押出し、ポリマーを固体フィルムに冷却する。典型的には、ポリプロピレン組成物を、まず押出機中で圧縮して液化するが、任意の添加剤は、ポリマーに既に添加しておくこともできるし、マスターバッチを介してこの段階でポリマーに導入することもできる。次いで、溶融物をフラットフィルムダイ（スロットダイ）を通して送り、押出されたフィルムは、それが冷えて固化する間に、１つ以上の引取ロール上に取り出される。押出フィルムを冷却し固化する手段である引取ロール又はロールは、１０〜５０℃、好ましくは１０〜４０℃、より好ましくは１２〜３５℃に保持することが特に有利であることが証明されている。得られた生成物は未延伸フィルムであり、必要に応じて二軸延伸することができる。
【０１２５】
ブローフィルムプロセスでは、ポリプロピレン組成物を環状ダイより押出し、固化後にニップローラーの間でつぶされる泡を形成することにより、チューブ状フィルムにブロー成形する。ブロー押出は、好ましくは１６０〜２４０℃の範囲の温度で実行し、１０〜５０℃の水又は好ましくはブローガス（一般的には空気）で冷却し、ダイの直径の０．５〜８倍のフロストライン高とする。ブローアップ比は、一般に１．５〜４、例えば２〜４、好ましくは２．５〜３．５であるべきである。
【実施例】
【０１２６】
以下では、本発明を実施例によりさらに詳細に説明する。
【０１２７】
Ａ．  測定方法
以下の用語の定義及び測定方法は、他に定義しない限り、上記の本発明の一般的な説明、及び以下の実施例に適用される。
【０１２８】
ポリプロピレン中のコモノマー含有量
コモノマー含有量は、当技術分野でよく知られている方法で、定量的１３Ｃ核磁気共鳴（ＮＭＲ）分光法により較正して基本的な帰属を行った後、定量的フーリエ変換赤外分光分析（ＦＴＩＲ）により決定する。薄膜を２５０μｍ厚にプレスし、伝送モードでスペクトルを記録する。
【０１２９】
具体的には、ポリプロピレン−コ−エチレンコポリマーのエチレン含有量は、ベースラインで補正した７２０〜７２２及び７３０〜７３３ｃｍ−１に認められる定量的バンドのピーク面積を用いて決定する。プロピレン−１−ブテンコポリマーは、７６７ｃｍ−１で評価した。フィルムの厚さを参照して定量結果を得る。
【０１３０】
溶融温度（Ｔｍ）及び融解熱（Ｈｆ）、結晶化温度（Ｔｃ）及び結晶化熱（ＨＣ）：Ｍｅｔｔｌｅｒ  ＴＡ８２０示差走査熱量計（ＤＳＣ）を用いて５〜１０ｍｇの試料について測定する。ＤＳＣは、ＩＳＯ  ３１４６／ｐａｒｔ３／ｍｅｔｈｏｄＣ２に準拠して加熱／冷却／加熱サイクルで１０℃／分の走査速度で＋２３〜＋２１０℃の温度範囲で行う。結晶化温度及び結晶化熱（Ｈｃ）は冷却ステップから決定し、一方、溶融温度及び融解熱（Ｈｆ）は２回目の加熱ステップから決定する。
【０１３１】
ＭＦＲ２（２３０℃）はＩＳＯ  １１３３（２３０℃、２．１６ｋｇロード）に準拠して測定する。
【０１３２】
Ｆ３０溶融強度及びｖ３０溶融延伸性
本明細書に記載された試験はＩＳＯ  １６７９０：２００５に従う。
歪み硬化挙動は、記事“Ｒｈｅｏｔｅｎｓ−Ｍａｓｔｅｒｃｕｒｖｅｓ  ａｎｄ  Ｄｒａｗａｂｉｌｉｔｙ  ｏｆ  Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｍｅｌｔｓ”、Ｍ．Ｈ．Ｗａｇｎｅｒ、Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ  ａｎｄ  Ｓｉｅｎｃｅ、第３６巻、第９２５〜９３５頁に記載されている方法により決定される。文書の内容は参照により組み込まれる。ポリマーの歪み硬化挙動は、溶融ストランドを定義加速度でドローダウンすることによって伸長するレオテンス装置（Ｇоｔｔｆｅｒｔの製品、Ｓｉｅｍｅｎｓｓｔｒ．２、７４７１１  Ｂｕｃｈｅｎ、ドイツ）によって分析する。
【０１３３】
レオテンス実験により工業用スピニング及び押出プロセスをシミュレートする。原理的には、溶融物をプレスするか、円形ダイから押出し、得られるストランドを引取る。溶融特性と測定パラメータ（特に、出力及び引取速度との比、実用的には延伸速度）の関数として、押出物の応力を記録する。以下に示す結果については、ラボ押出機ＨＡＡＫＥ  Ｐｏｌｙｌａｂシステムと、円筒型ダイ（Ｌ／Ｄ＝６．０／２．０ｍｍ）とを備えたギアポンプで材料を押出した。ギアポンプをストランド押出速度５ｍｍ／ｓに予備調整し、溶融温度を２００℃に設定した。ダイとレオテンスホイールのスピンラインの長さは８０ｍｍであった。試験開始時に、レオテンスホイールの巻取り速度を、押出されたポリマーストランド（張力ゼロ）の速度に調整した。その後、レオテンスホイールの引取速度を、ポリマーフィラメントが破壊するまでゆっくりと増加させることによって試験を開始した。ホイールの加速度は、引張力が準定常条件で測定できるほど十分に小さかった。溶融ストランドドローダウンの加速度は１２０ｍｍ／ｓ２である。レオテンスはＰＣプログラムＥＸＴＥＮＳと組み合わせて操作した。これは、引張力とドローダウン速度の測定データを表示し保存するリアルタイムデータ収集プログラムである。レオテンス曲線（力対プーリ回転速度）のエンドポイントをＦ３０溶融強度及び延伸性（drawability）値とする。
【０１３４】
ＯＣＳゲル指数
１．  装置
装置は、３つの加熱ゾーン、アダプタ、及び１５０ｍｍブロードダイを備えたラボ押出機ＭＥ  ５２００  Ｖ１からなる。追加ユニット（follow-on unit）は、Ｈａａｋｅ  Ｃ４０Ｐ加熱冷却装置（１５〜９０℃）、ラインスキャンカメラＦＳ−５／４０９６ピクセル（グレースケール画像を力学デジタル変換）、及び、１０Ｎまで自動張力制御する巻取りユニットを備える、直径１４０ｍｍの冷却ロールＣＲ−８を包含する。
【０１３５】
２．  フィルム製造のための材料固有の設定
シリンダー及びダイの加熱ゾーンの温度設定を、ポリプロピレンについてのＭＦＲ範囲に従って３グループに分類する。
グループ１：ＭＦＲ範囲０．３〜２．０ｇ／１０分（２３０℃／２．１６ｋｇ）、
温度２２０／２６０／２７０／２８０／２９０℃
グループ２：ＭＦＲ範囲２．０〜１０ｇ／１０分（２３０℃／２．１６ｋｇ）、
温度２２０／２３０／２４０／２５０／２６０℃
グループ３：ＭＦＲ範囲１０〜３３ｇ／１０分（２３０℃／２．１６ｋｇ）、
温度２００／２２０／２３０／２４０／２４０℃
プリセットパラメータ：
回転速度（スクリュー）：３０ｒｐｍ
ホールオフ速度        ：３ｍ／分；
フィルム厚みは５０μｍである。
【０１３６】
３．  測定
以下のパラメータを満たした後：同様の材料の場合は約６０分間、高発散性の材料の場合は約１２０分間の慣らし運転期間
目標：一定の溶融圧力及び溶融温度における均質なフィルムの調整
測定領域を５ｍ２に標準化する。測定自体は面積に達した時に自動的に終了する。レポートは同時に印刷される。
【０１３７】
４．  分析
１／ｍ２あたりに見つかった欠陥の数をサイズに応じてクラス分けし、質量係数を乗じ、合計してゲル指数とする。
サイズクラス１      １００−３００μｍ        質量係数  ｘ０．１
サイズクラス２      ３０１−６００μｍ        質量係数  ｘ１．０
サイズクラス３      ６０１−１０００μｍ      質量係数  ｘ５．０
サイズクラス４      ＞１０００μｍ            質量係数  ｘ１０
例
１７欠陥    サイズクラス１    ｘ０．１  ＝１．７
５欠陥      サイズクラス２    ｘ１．０  ＝５．０
２欠陥      サイズクラス３    ｘ５．０  ＝１０．０
０欠陥      サイズクラス４    ｘ１０．０＝０
ゲル指数＝１６．７
【０１３８】
Ｂ．  例
直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）
ｌ−ＰＰ１は、ＭＦＲ２（２３０℃）３．４８ｇ／１０分、溶融温度Ｔｍ１６０℃、Ｆ３０溶融強度６．５ｃＮ、ｖ３０溶融延伸性１６０ｍｍ／ｓの直鎖プロピレンホモポリマーである。
ｌ−ＰＰ２は、ＭＦＲ２（２３０℃）３５ｇ／１０分、溶融温度Ｔｍ２１０〜２５０℃、ｖ３０溶融延伸性１６０ｍｍ／ｓの直鎖プロピレンホモポリマーである。
【０１３９】
添加剤混合物
直鎖ポリプロピレンｌ−ＰＰ２は、分岐ポリプロピレンのベースポリマー中に組み込むためのマスターバッチとして、さらに添加剤を含有する添加剤混合物を提供するために使用した。添加剤混合物は、添加剤混合物の総重量に基づいて、それぞれの直鎖ポリプロピレンｌ−ＰＰ２を８７．５０重量％、Ｉｒｇａｎｏｘ  Ｂ  ２２５  ＦＦ（酸化防止剤）を１０．００重量％、及びＨｙｄｒｏｔａｌｃｉｔを２．５０重量％含有する。
【０１４０】
実施例ＩＥ１〜ＩＥ４及び比較例ＣＥ１：
以下で説明するように、ｌ−ＰＰ１を、ブタジエン及び過酸化物の存在下で反応押出に供した。溶融混合工程の前に、ブタジエン及び過酸化物の両方（量を表１に示す）とｌ−ＰＰ１粉末を、パドル攪拌機を備えた水平ミキサー中で、６５℃で、平均滞留時間を１５〜２０分に維持して予備混合した。予備混合物を、６０ｍｍの３混練ゾーン及び２段階脱気セットアップを備える高強度混合スクリューを備えた、バレル直径６０ｍｍ、Ｌ／Ｄ比４８のＴｈｅｙｓｏｎ  ＴＳＫ６０型共回転二軸スクリュー押出機に不活性雰囲気下で移した。押出機内の温度は２４０℃に設定した。スクリュー速度及び処理量を表１に示す。押出機長さの最初の４分の３で分岐ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）を製造する。続いて、サイドフィーダーを介して、すなわち、押出機長さの最後の４分の１で、上記に定義した添加剤混合物を押出機中の生成した分岐ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）に供給する。押出されたポリプロピレン組成物を排出し、ペレット化した。ペレットから、上記のようにフィルムを製造し（ＯＣＳゲル指数の項参照）た。ペレット化したポリプロピレン組成物及びフィルムの特性を表２に示す。
【０１４１】
【表１】
2016521765.tif 000002
【０１４２】
【表２】
2016521765.tif 000003
【０１４３】
分岐ポリプロピレンに直鎖ポリプロピレンを導入することにより、すなわち、本発明のプロセスに続く粘性破壊工程をさらに行うことなく、ＩＳＯ  １１３３に準拠して測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が１８．０〜３５．０ｇ／１０分である好適なポリプロピレン組成物を単一工程プロセスで調製することができる。同時に、得られるポリプロピレン組成物は、参照材料ＣＥ１（ボレアリス社、オーストリアからＷＦ４２０ＨＭＳとして市販されている）に比べて、高い溶融強度Ｆ３０及び高い溶融延伸性ｖ３０を有すると推測することができる。さらに得られるポリプロピレン組成物は、参照材料ＣＥ１に比べＯＣＳゲル指数についての低い値で示される高いフィルム品質を示す。
【手続補正書】
【提出日】平成28年2月18日(2016.2.18)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４４】
従って、好ましい一実施形態では、高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）は、
（ａ）高溶融強度プロピレンホモポリマー（Ｈ−ＨＭＳ−ＰＰ）である場合は、
（ｉ）プロピレン、及び
（ｉｉ）二官能性不飽和モノマー（複数可）及び／又は多官能性不飽和低分子量ポリマー（複数可）
由来の単位を含み、
あるいは、
（ｂ）高溶融強度プロピレンランダムコポリマー（Ｒ−ＨＭＳ−ＰＰ）である場合は、
（ｉ）プロピレン、
（ｉｉ）エチレン及び／又はＣ４〜Ｃ１０αオレフィン、例えば１−ブテン及び／又は１−ヘキセン、好ましくはエチレン、及び
（ｉｉｉ）二官能性不飽和モノマー（複数可）及び／又は多官能性不飽和低分子量ポリマー（複数可）
由来の単位を含む。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６６】
パーエステル及びパーオキシカーボネート：ブチルパーアセテート、クミルパーアセテート、クミルパープロピオネート、シクロヘキシルパーアセテート、ジ−ｔ−ブチルパーアジペート、ジ−ｔ−ブチルパーアゼレート、ジ−ｔ−ブチルパーグルタレート、ジ−ｔ−ブチルパーフタレート、ジ−ｔ−ブチルパーセバケート、４−ニトロクミルパープロピオネート、１−フェニルエチルベンゾエート、フェニルエチルニトロ−パーベンゾエート、ｔ−ブチルビシクロ−（２，２，１）ヘプタンパーカルボキシレート、ｔ−ブチル−４−カルボメトキシパーブチレート、ｔ−ブチルシクロブタンパーカルボキシレート、ｔ−ブチルシクロヘキシルパーオキシカルボキシレート、ｔ−ブチルシクロペンチルパーカルボキシレート、ｔ−ブチルシクロプロパンパーカルボキシレート、ｔ−ブチルジメチルパーシンナメート、ｔ−ブチル−２−（２，２−ジフェニルビニル）パーベンゾエート、ｔ−ブチル−４−メトキシパーベンゾエート、ｔ−ブチルパーベンゾエート、ｔ−ブチルカルボキシシクロヘキサン、ｔ−ブチルパーナフトエート、ｔ−ブチルパーオキシイソプロピルカーボネート、ｔ−ブチルパートルエン、ｔ−ブチル−１−フェニルシクロプロピルパーカルボキシレート、ｔ−ブチル−２−プロピルパーペンテン−２−オエート、ｔ−ブチル−１−メチルシクロプロピルパーカルボキシレート、ｔ−ブチル−４−ニトロフェニルパーアセテート、ｔ−ブチルニトロフェニルパーオキシカルバメート、ｔ−ブチルＮ−スクシンイミドパーカルボキシレート、ｔ−ブチルパークロトネート、ｔ−ブチルパーマレイン酸、ｔ−ブチルパーメタクリレート、ｔ−ブチルパーオクトエート、ｔ−ブチルパーオキシイソプロピルカーボネート、ｔ−ブチルパーイソブチレート、ｔ−ブチルパーアクリレート、及び／又は、ｔ−ブチルパープロピロネート。
【手続補正３】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）を含有するポリプロピレン組成物を提供するプロセスであって、プロセスは、
ａ）メルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が１．０ｇ／１０分より大きいポリプロピレン（ＰＰ）を提供する工程と、
ｂ）熱分解性フリーラジカル形成剤を提供する工程と、
ｃ）二官能性不飽和モノマー（複数可）及び／又は多官能性不飽和低分子量ポリマー（複数可）を提供する工程と、
ｄ）メルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が１０．０〜５０．０ｇ／１０分である直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）を提供する工程と、
ｅ）工程ａ）のポリプロピレン（ＰＰ）を、工程ｂ）の熱分解性フリーラジカル形成剤、並びに工程ｃ）の二官能性不飽和モノマー（複数可）及び／又は多官能性不飽和低分子量ポリマー（複数可）と反応させ、これにより、分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）を得る工程と、
ｆ）工程ｅ）で得られた分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）を、工程ｄ）の直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）と反応させる工程と
を含み、
ポリプロピレン組成物及び／又は分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）は、
ｉ）ＩＳＯ  １１３３に準拠して測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が１８．０〜３５．０ｇ／１０分であり、
２００５：
ｉｉ）Ｆ３０溶融強度が３．４ｃＮより大きく、かつ、ｖ３０溶融延伸性が２００ｍｍ／ｓより大きく、ここで、Ｆ３０溶融強度及びｖ３０溶融延伸性はＩＳＯ  １６７９０：２００５に準拠して測定される、
プロセス。
【請求項２】
ポリプロピレン（ＰＰ）のＩＳＯ  １１３３に準拠して測定したメルトフローレート（２３０℃）が１．０〜１８．０ｇ／１０分の範囲にある、請求項１に記載のプロセス。
【請求項３】
ポリプロピレン（ＰＰ）は、
（ａ）直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ’）であり、
かつ／又は
（ｂ）Ｆ３０溶融強度が１．０ｃＮより大きく、かつ、ｖ３０溶融延伸性が２００ｍｍ／ｓ未満である直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ’）であって、ここで、Ｆ３０溶融強度及びｖ３０溶融延伸性はＩＳＯ  １６７９０：２００５に準拠して測定される、
請求項１又は２に記載のプロセス。
【請求項４】
（ａ）工程ｂ）の熱分解性フリーラジカル形成剤が過酸化物であり、
かつ／又は
（ｂ）工程ｃ）の二官能性不飽和モノマー（複数可）及び／又は多官能性不飽和低分子量ポリマー（複数可）は、ジビニル化合物、アリル化合物及びジエンからなる群から選択される、
請求項１〜３のいずれか１項に記載のプロセス。
【請求項５】
（ａ）工程ｄ）の直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ））のＩＳＯ  １１３３に準拠して測定されるメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が２０．０〜４０．０ｇ／１０分であり、
かつ／又は
（ｂ）工程ｄ）の直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）は、酸化防止剤、金属不活性化剤、ＵＶ安定剤、帯電防止剤、防曇剤、酸捕捉剤、発泡剤、付着剤、滑剤、核剤、スリップ剤、ブロッキング防止剤、及びこれらの混合物からなる群から選択される少なくとも１種の添加剤（Ａ）を含み、
かつ／又は、
（ｃ）工程ｅ）で得られた分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）は添加剤（Ａ）を含有しない、
請求項１〜４のいずれか１項に記載のプロセス。
【請求項６】
工程ｅ）及び工程ｆ）は押出機で行われ、押出機は、操作方向に第１の混合ゾーン（ＭＺ１）と第２の混合ゾーン（ＭＺ２）とを備え、さらに、工程ｅ）は第１の混合ゾーン（ＭＺ１）で行われ、一方、工程ｆ）は第２の混合ゾーン（ＭＺ２）で行われる、
請求項１〜５のいずれかに記載のプロセス。
【請求項７】
押出機は、操作方向にフィードスロート（ＦＴ）、第１の混合ゾーン（ＭＺ１）、第２の混合ゾーン（ＭＺ２）、及びダイ（Ｄ）を備え、第１の混合ゾーン（ＭＺ１）と第２の混合ゾーン（ＭＺ２）との間にサイドフィードスロート（ＳＦＴ）が配置され、さらに、工程ａ）のポリプロピレン（ＰＰ）、工程ｂ）の熱分解性フリーラジカル形成剤、並びに工程ｃ）の二官能性不飽和モノマー（複数可）及び／又は多官能性不飽和低分子量ポリマー（複数可）はフィードスロート（ＦＴ）から供給され、工程ｄ）の直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）はサイドフィードスロート（ＳＦＴ）から供給される、請求項６に記載のプロセス。
【請求項８】
ポリプロピレン組成物の分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）の総量の１０．０重量％以下が、第２の混合ゾーン（ＭＺ２）で製造される、請求項６又は７に記載の方法。
【請求項９】
１．０〜６．０重量部の直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）を、９４．０〜９９．０重量部の分岐ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）に添加する、請求項１〜８のいずれか１項に記載のプロセス。
【請求項１０】
得られるポリプロピレン組成物及び／又は分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）は、
（ａ）ＩＳＯ  １１３３に準拠して測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が１９．０〜３０．０ｇ／１０分であり、
かつ／又は
（ｂ）Ｆ３０溶融強度が４．０〜２０．０ｃＮであり、ｖ３０溶融延伸性が２４０〜３００ｍｍ／ｓであり、ここで、Ｆ３０溶融強度及びｖ３０溶融延伸性はＩＳＯ  １６７９０：２００５に準拠して測定され、
かつ／又は
（ｃ）ＯＣＳゲル指数が２，５００未満である、
請求項１〜９のいずれか１項に記載のプロセス。
【請求項１１】
得られるポリプロピレン組成物が、単一工程プロセスで調製される、請求項１〜１０のいずれか１項に記載のプロセス。
【請求項１２】
ポリプロピレン組成物であって、
（ａ）分岐ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）９５．０〜９９．０重量部、及び
（ｂ）ＩＳＯ  １１３３に準拠して測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が１０．０〜５０．０ｇ／１０分である直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）１．０〜５．０重量部
を含み、
ポリプロピレン組成物は、
−ＩＳＯ  １１３３に準拠して測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が１８．０〜３５．０ｇ／１０分であり、かつ
−ＯＣＳゲル指数が２，５００未満であり、
ポリプロピレン組成物及び／又は分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）は、Ｆ３０溶融強度が３．４ｃＮより大きく、かつ、ｖ３０溶融延伸性が２００ｍｍ／ｓより大きく、ここで、Ｆ３０溶融強度及びｖ３０溶融延伸性はＩＳＯ  １６７９０：２００５に準拠して測定される、
ポリプロピレン組成物。
【請求項１３】
ポリプロピレン組成物であって、
（ａ）分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）９５．０〜９９．０重量部、及び
（ｂ）ＩＳＯ  １１３３に準拠して測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が２５．０〜３８．０ｇ／１０分である直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）１．０〜５．０重量部
を含み、
ポリプロピレン組成物は、
−ＩＳＯ  １１３３に準拠して測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０°Ｃ）が１９．０〜２５．０ｇ／１０分であり、かつ
−ＯＣＳゲル指数が２，０００未満であり、
さらに、ポリプロピレン組成物及び／又は分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）は、Ｆ３０溶融強度が４．０〜２０．０ｃＮであり、かつ、ｖ３０溶融延伸性が２４０〜３００ｍｍ／ｓであり、ここで、Ｆ３０溶融強度及びｖ３０溶融延伸性はＩＳＯ  １６７９０：２００５に準拠して測定される、
請求項１２に記載のポリプロピレン組成物。
【請求項１４】
ポリプロピレン組成物は、酸化防止剤、金属不活性化剤、ＵＶ安定剤、帯電防止剤、防曇剤、酸捕捉剤、発泡剤、付着剤、滑剤、核剤、スリップ剤、ブロッキング防止剤、及びこれらの混合物からなる群から選択される少なくとも１つの添加剤（Ａ）を含む、請求項１２又は請求項１３に記載のポリプロピレン組成物。
【請求項１５】
得られるポリプロピレン組成物が、さらに請求項１２〜１４のいずれか１項により定義される、請求項１〜１１のいずれか１項に記載のプロセス。
【請求項１６】
請求項１３〜１５のいずれか１項に記載のポリプロピレン組成物を含有するフィルム。
【手続補正書】
【提出日】平成28年2月22日(2016.2.22)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）を含有するポリプロピレン組成物を提供するプロセスであって、プロセスは、
ａ）メルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が１．０ｇ／１０分より大きいポリプロピレン（ＰＰ）を提供する工程と、
ｂ）熱分解性フリーラジカル形成剤を提供する工程と、
ｃ）二官能性不飽和モノマー（複数可）及び／又は多官能性不飽和低分子量ポリマー（複数可）を提供する工程と、
ｄ）メルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が１０．０〜５０．０ｇ／１０分である直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）を提供する工程と、
ｅ）工程ａ）のポリプロピレン（ＰＰ）を、工程ｂ）の熱分解性フリーラジカル形成剤、並びに工程ｃ）の二官能性不飽和モノマー（複数可）及び／又は多官能性不飽和低分子量ポリマー（複数可）と反応させ、これにより、分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）を得る工程と、
ｆ）工程ｅ）で得られた分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）を、工程ｄ）の直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）と反応させる工程と
を含み、
ポリプロピレン組成物及び／又は分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）は、
ｉ）ＩＳＯ  １１３３に準拠して測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が１８．０〜３５．０ｇ／１０分であり、
ｉｉ）Ｆ３０溶融強度が３．４ｃＮより大きく、かつ、ｖ３０溶融延伸性が２００ｍｍ／ｓより大きく、ここで、Ｆ３０溶融強度及びｖ３０溶融延伸性はＩＳＯ  １６７９０：２００５に準拠して測定される、
プロセス。
【請求項２】
ポリプロピレン（ＰＰ）のＩＳＯ  １１３３に準拠して測定したメルトフローレート（２３０℃）が１．０〜１８．０ｇ／１０分の範囲にある、請求項１に記載のプロセス。
【請求項３】
ポリプロピレン（ＰＰ）は、
（ａ）直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ’）であり、
かつ／又は
（ｂ）Ｆ３０溶融強度が１．０ｃＮより大きく、かつ、ｖ３０溶融延伸性が２００ｍｍ／ｓ未満である直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ’）であって、ここで、Ｆ３０溶融強度及びｖ３０溶融延伸性はＩＳＯ  １６７９０：２００５に準拠して測定される、
請求項１又は２に記載のプロセス。
【請求項４】
（ａ）工程ｂ）の熱分解性フリーラジカル形成剤が過酸化物であり、
かつ／又は
（ｂ）工程ｃ）の二官能性不飽和モノマー（複数可）及び／又は多官能性不飽和低分子量ポリマー（複数可）は、ジビニル化合物、アリル化合物及びジエンからなる群から選択される、
請求項１〜３のいずれか１項に記載のプロセス。
【請求項５】
（ａ）工程ｄ）の直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）のＩＳＯ  １１３３に準拠して測定されるメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が２０．０〜４０．０ｇ／１０分であり、
かつ／又は
（ｂ）工程ｄ）の直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）は、酸化防止剤、金属不活性化剤、ＵＶ安定剤、帯電防止剤、防曇剤、酸捕捉剤、発泡剤、付着剤、滑剤、核剤、スリップ剤、ブロッキング防止剤、及びこれらの混合物からなる群から選択される少なくとも１種の添加剤（Ａ）を含み、
かつ／又は、
（ｃ）工程ｅ）で得られた分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）は添加剤（Ａ）を含有しない、
請求項１〜４のいずれか１項に記載のプロセス。
【請求項６】
工程ｅ）及び工程ｆ）は押出機で行われ、押出機は、操作方向に第１の混合ゾーン（ＭＺ１）と第２の混合ゾーン（ＭＺ２）とを備え、さらに、工程ｅ）は第１の混合ゾーン（ＭＺ１）で行われ、一方、工程ｆ）は第２の混合ゾーン（ＭＺ２）で行われる、
請求項１〜５のいずれかに記載のプロセス。
【請求項７】
押出機は、操作方向にフィードスロート（ＦＴ）、第１の混合ゾーン（ＭＺ１）、第２の混合ゾーン（ＭＺ２）、及びダイ（Ｄ）を備え、第１の混合ゾーン（ＭＺ１）と第２の混合ゾーン（ＭＺ２）との間にサイドフィードスロート（ＳＦＴ）が配置され、さらに、工程ａ）のポリプロピレン（ＰＰ）、工程ｂ）の熱分解性フリーラジカル形成剤、並びに工程ｃ）の二官能性不飽和モノマー（複数可）及び／又は多官能性不飽和低分子量ポリマー（複数可）はフィードスロート（ＦＴ）から供給され、工程ｄ）の直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）はサイドフィードスロート（ＳＦＴ）から供給される、請求項６に記載のプロセス。
【請求項８】
ポリプロピレン組成物の分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）の総量の１０．０重量％以下が、第２の混合ゾーン（ＭＺ２）で製造される、請求項６又は７に記載のプロセス。
【請求項９】
１．０〜６．０重量部の直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）を、９４．０〜９９．０重量部の分岐ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）に添加する、請求項１〜８のいずれか１項に記載のプロセス。
【請求項１０】
得られるポリプロピレン組成物及び／又は分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）は、
（ａ）ＩＳＯ  １１３３に準拠して測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が１９．０〜３０．０ｇ／１０分であり、
かつ／又は
（ｂ）Ｆ３０溶融強度が４．０〜２０．０ｃＮであり、ｖ３０溶融延伸性が２４０〜３００ｍｍ／ｓであり、ここで、Ｆ３０溶融強度及びｖ３０溶融延伸性はＩＳＯ  １６７９０：２００５に準拠して測定され、
かつ／又は
（ｃ）ＯＣＳゲル指数が２，５００未満である、
請求項１〜９のいずれか１項に記載のプロセス。
【請求項１１】
得られるポリプロピレン組成物が、単一工程プロセスで調製される、請求項１〜１０のいずれか１項に記載のプロセス。
【請求項１２】
ポリプロピレン組成物であって、
（ａ）分岐ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）９５．０〜９９．０重量部、及び
（ｂ）ＩＳＯ  １１３３に準拠して測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が１０．０〜５０．０ｇ／１０分である直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）１．０〜５．０重量部
を含み、
ポリプロピレン組成物は、
−ＩＳＯ  １１３３に準拠して測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が１８．０〜３５．０ｇ／１０分であり、かつ
−ＯＣＳゲル指数が２，５００未満であり、
ポリプロピレン組成物及び／又は分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）は、Ｆ３０溶融強度が３．４ｃＮより大きく、かつ、ｖ３０溶融延伸性が２００ｍｍ／ｓより大きく、ここで、Ｆ３０溶融強度及びｖ３０溶融延伸性はＩＳＯ  １６７９０：２００５に準拠して測定される、
ポリプロピレン組成物。
【請求項１３】
ポリプロピレン組成物であって、
（ａ）分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）９５．０〜９９．０重量部、及び
（ｂ）ＩＳＯ  １１３３に準拠して測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が２５．０〜３８．０ｇ／１０分である直鎖ポリプロピレン（ｌ−ＰＰ）１．０〜５．０重量部
を含み、
ポリプロピレン組成物は、
−ＩＳＯ  １１３３に準拠して測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０°Ｃ）が１９．０〜２５．０ｇ／１０分であり、かつ
−ＯＣＳゲル指数が２，０００未満であり、
さらに、ポリプロピレン組成物及び／又は分枝ポリプロピレン（ｂ−ＰＰ）は、Ｆ３０溶融強度が４．０〜２０．０ｃＮであり、かつ、ｖ３０溶融延伸性が２４０〜３００ｍｍ／ｓであり、ここで、Ｆ３０溶融強度及びｖ３０溶融延伸性はＩＳＯ  １６７９０：２００５に準拠して測定される、
請求項１２に記載のポリプロピレン組成物。
【請求項１４】
ポリプロピレン組成物は、酸化防止剤、金属不活性化剤、ＵＶ安定剤、帯電防止剤、防曇剤、酸捕捉剤、発泡剤、付着剤、滑剤、核剤、スリップ剤、ブロッキング防止剤、及びこれらの混合物からなる群から選択される少なくとも１つの添加剤（Ａ）を含む、請求項１２又は請求項１３に記載のポリプロピレン組成物。
【請求項１５】
得られるポリプロピレン組成物が、さらに請求項１２〜１４のいずれか１項により定義される、請求項１〜１１のいずれか１項に記載のプロセス。
【請求項１６】
請求項１２〜１４のいずれか１項に記載のポリプロピレン組成物を含有するフィルム。
【国際調査報告】
2016521765.tif 000004
2016521765.tif 000005