(57)【要約】  本発明は透明拡散ＯＬＥＤ基材の製造方法に関し、この方法は以下の一連の工程、すなわち、（ａ）平坦な半透明ガラス基材の片面又は両面を研磨スラリーを使用してラッピング加工して、算術平均偏差Ｒaが０．１μｍと２．０μｍの間、好ましくは０．１５μｍと１．５μｍの間、より好ましくは０．２μｍと１．０μｍの間、最も好ましくは０．２５μｍと０．８μｍの間の粗さプロファイルを有する少なくとも１つの粗面を有する平板ガラス基材を得る工程、（ｂ）１つの粗面又は２つの粗面のうちの一方を、屈折率が少なくとも１．７、好ましくは１．７と２．２の間の高屈折率ガラスフリットでコーティングする工程であって、高屈折率ガラスフリットの量を該フリットの溶融後に粗面の粗さプロファイルを完全に覆うのに充分なものとする工程、（ｃ）コーティングを施した基材を高屈折率ガラスフリットの溶融温度より高く下の基材の軟化温度より低い温度まで加熱して、一方の粗面の上に高屈折率エナメルを生じさせる工程、を含む。【特許請求の範囲】
【請求項１】
以下の一連の工程、すなわち、
（ａ）平坦な半透明ガラス基材の片面又は両面を研磨スラリーを使用してラッピング加工して、算術平均偏差Ｒaが０．１μｍと２．０μｍの間、好ましくは０．１５μｍと１．５μｍの間、より好ましくは０．２μｍと１．０μｍの間、最も好ましくは０．２５μｍと０．８μｍの間の粗さプロファイルを有する少なくとも１つの粗面を有する平板ガラス基材を得る工程、
（ｂ）１つの粗面又は２つの粗面のうちの一方を、屈折率が少なくとも１．７、好ましくは１．７と２．２の間の高屈折率ガラスフリットでコーティングする工程であって、高屈折率ガラスフリットの量を該フリットの溶融後に粗面の粗さプロファイルを完全に覆うのに充分なものとする工程、
（ｃ）コーティングを施した基材を高屈折率ガラスフリットの溶融温度より高く下の基材の軟化温度より低い温度まで加熱して、一方の粗面の上に高屈折率エナメルを生じさせる工程、
を含む、透明な拡散ＯＬＥＤ基材の製造方法。
【請求項２】
前記工程（ａ）の研磨スラリーが少なくとも１８００ＨＫ、好ましくは少なくとも２０００ＨＫのヌープ硬度を有する研磨粒子を含有する、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記研磨粒子を、酸化アルミニウム（白色コランダムを含む）、炭化ケイ素（ＳｉＣ）、特に黒色及び緑色ＳｉＣ、ドープされた酸化ジルコニウム、例えばＭｇ、Ｙ又はＣｅをドープされた酸化ジルコニウム、窒化ホウ素、これらの粒子の混合物、及びコアシェル複合粒子、例えばＳｉＣで被覆したアルミナなど、からなる群から、特に白色コランダム又は緑色ＳｉＣ粒子から選択する、請求項２に記載の方法。
【請求項４】
前記研磨粒子が、５００〜５０００メッシュ、好ましくは８００〜３５００メッシュ、より好ましくは１０００〜３２００メッシュ、最も好ましくは２０００〜３０００メッシュの範囲にある平均粒径を有する、請求項２又は３に記載の方法。
【請求項５】
前記ラッピング加工工程（ａ）を前記平板ガラス基材の両面で同時に行う、請求項１に記載の方法。
【請求項６】
前記工程（ａ）でのラッピング加工圧力が１．３８ｋＰａと６．８９ｋＰａの間である、請求項１に記載の方法。
【請求項７】
前記工程（ａ）でのラッピング加工時間が３分と６０分の間、好ましくは５分と３０分の間、より好ましくは１０分と２０分の間である、請求項１に記載の方法。
【請求項８】
前記工程（ａ）から得られる、面の一方又は両方を粗化した前記平板ガラス基材の曇り度が８５％と９７％の間、好ましくは８７％と９６％の間である、請求項１に記載の方法。
【請求項９】
前記工程（ｂ）で粗面上にコーティングする前記高屈折率ガラスフリットの量が１５ｇ／ｍ2と１００ｇ／ｍ2の間、好ましくは２０ｇ／ｍ2と９０ｇ／ｍ2の間、より好ましくは２５ｇ／ｍ2と８０ｇ／ｍ2の間、最も好ましくは３０ｇ／ｍ2と７０ｇ／ｍ2の間である、請求項１に記載の方法。
【請求項１０】
前記ガラスフリット及び結果として生じる前記エナメルが散乱粒子、例えばＳｉＯ2又はＴｉＯ2粒子など、を実質的に含まない、請求項１に記載の方法。
【請求項１１】
工程（ａ）に供する前記平坦な半透明ガラス基材の厚さが０．１ｍｍと５ｍｍの間、好ましくは０．３ｍｍと１．６ｍｍの間である、請求項１に記載の方法。
【請求項１２】
工程（ｃ）から得られた前記高屈折率エナメルに透明導電層、好ましくは透明導電性酸化物をコーティングすることを更に含む、請求項１に記載の方法。
【請求項１３】
前記高屈折率ガラスフリットが以下の組成、すなわち、
Ｂｉ2Ｏ3：      ５５〜７５ｗｔ％
ＢａＯ：          ０〜２０ｗｔ％
ＺｎＯ：          ０〜２０ｗｔ％
Ａｌ2Ｏ3：        １〜７ｗｔ％
ＳｉＯ2：         ５〜１５ｗｔ％
Ｂ2Ｏ3：          ５〜２０ｗｔ％
Ｎａ2Ｏ：         ０．１〜１ｗｔ％
ＣｅＯ2：         ０〜０．１ｗｔ％
を有する、請求項１に記載の方法。
【請求項１４】
請求項１〜１１のいずれかに記載の方法に従って得られる透明ＯＬＥＤ基材。
【請求項１５】
請求項１４に記載の透明基材を含むＯＬＥＤ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機発光ダイオード（ＯＬＥＤ）用の半透明の光散乱基材の新しい製造方法及び当該方法で得られた基材に関する。
【背景技術】
【０００２】
ＯＬＥＤは、２つの電極に挟持された蛍光又は燐光性色素を有する有機層の積層体を含むオプトエレクトロニクス素子であり、電極の少なくとも一方は半透明である。電極に電圧を印加すると、カソードから注入された電子とアノードから注入されたホールとが有機層内で再結合して、その結果蛍光／燐光層から発光する。
【０００３】
慣用のＯＬＥＤからの光の取り出しはどちらかと言うと不十分であることが一般に知られており、光の大部分は高屈折率の有機層及び透明導電層（ＴＣＬ）における全内部反射により捕捉される。全内部反射は、高屈折率ＴＣＬとその下のガラス基材（屈折率約１．５）との境界だけでなく、ガラスと空気との境界でも起きる。
【０００４】
推定によると、追加の取り出し層を含まない慣用のＯＬＥＤにおいては、有機層から放出された光の約６０％がＴＣＬとガラスとの境界で捕捉され、更に２０％分がガラスと空気との界面で捕捉され、ＯＬＥＤから空気中には約２０％しか出射しない。
【０００５】
ＴＣＬとガラス基材との間の光散乱層によりこの問題を軽減することが知られている。そのような光散乱層はＴＣＬの屈折率に近い高い屈折率を有し、且つ複数の光拡散要素を含んでいる。
【０００６】
ＯＬＥＤのガラスと高屈折率層との界面を構造化することで光のアウトカップリングを増加させることも知られている。
【０００７】
一般に「内部取り出し層（ＩＥＬ）」とも称されるこれらの「内部」取り出し手段はどちらも、ＴＣＬ又は有機積層体の適用前に平坦化を必要とする凸凹を含んでいる。
【０００８】
更に、例えばガラス基材の外面に光学的に結合させた表面を構造化したプラスチックフィルムからなる、「外部取り出し層（ＥＥＬ）」により、ガラスと空気との界面での光の捕捉を低減することが知られている。
【０００９】
国際公開第２０１１／０８９３４３号には、高屈折率のガラスコーティングで平坦化された少なくとも１つの構造化面を含むＯＬＥＤ基材が開示されている。これらの基材は、酸エッチングにより表面を構造化されると記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１０】
【特許文献１】国際公開第２０１１／０８９３４３号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
強酸、特にＨＦを使用したガラスエッチングは、ガラス表面の構造化に一般的に用いられる方法である。しかしながら、そのような湿式化学法は、ガラスが薄い場合（厚さ＜１ｍｍ）は面倒な処理となる。この方法では、エッチング工程中はガラス板を水平位置に維持しなくてはならないので、１回の処理工程で２つの面の一方しかエッチングできない。更に、粗さプロファイルのパラメータは最適化が困難であり、何よりもＨＦの使用は、環境及び近くで作業をしている人々にとって重要な安全上の問題を招く。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明の根底にある発想は、化学的な粗化工程をずっと危険性の低い機械的粗化工程に置き換えることで粗さプロファイルをより良好に制御できるようにし、そして基材の両面の同時の粗化を可能にして、それによって透明ＯＬＥＤガラス基材の内部及び外部取り出し層（ＩＥＬ及びＥＥＬ）を１つの工程で作製することである。
【００１３】
本発明の方法の第１の工程として行われるラッピング加工工程は、厚さ２ｍｍ未満、更には１ｍｍ未満のかなり薄いガラス基材で容易に実施される。プロセスパラメータ、例えば研磨材の硬度及び粒径、ラッピング加工圧力、速度及び時間などにより、粗さプロファイルを容易に調節及び制御することができる。
【００１４】
本出願人は更に、化学エッチング及び機械的粗化により得られる粗化基材を比較して、約８５〜９５％の所与の望ましい曇り度範囲に関し、スラリーメッシュ（スラリーの粒径分布）を調節することで機械的に研磨するガラス面の粗さプロファイルを容易に調整することができ、その結果として酸エッチングによる面よりも有意に浅くできることを観測した。これは、ずっと薄い高屈折率ガラスコーティングが光散乱用プロファイルの凹凸を申し分なく埋めて平坦化するのに充分であり、その結果製造コストの削減及び最終製品の薄肉化の両方につながることを意味する。
【００１５】
ラッピング加工に続いて、表示パネル用、特に液晶表示（ＬＣＤ）パネル用のガラス基材をより薄く且つ平らにするために研磨することが広く知られている。そのような用途では曇り度が低く粗さプロファイルが小さいことが求められる。研磨工程では、粗面の平坦化が極めて細かく均一な研磨材を用いてなされる。研磨された面は慣例的に「鏡面」として知られる。
【００１６】
本発明では、平坦化処理は精密研磨工程の前に中断される。ガラス基材を片面又は両面のラッピング加工工程に供する。適切な表面粗さ（Ｒａ）に達した後に、従来技術におけるような細かい研磨材による研磨ではなく、得られた粗さプロファイルを高屈折率ガラスフリットで埋めて覆い、続いて溶融させることで片面を平坦化して、突出したガラスピークのない均一で平坦なガラスエナメルを生じさせる。高屈折率エナメルを支持している面は内部取り出し層（ＩＥＬ）を構成し、その上には後に透明導電層（アノード）が積層される。ラッピング加工工程を両面で行う場合は、第２の非平坦化面が外部取り出し層（ＥＥＬ）として機能する。
【００１７】
本発明の方法は、幾分低級なガラス、例えば、表面欠陥（トップのスズ、トップスペックなど）、表面の亀裂又は擦り傷、高温多湿での長期間にわたる保管後のガラスの風化又は老化に起因する表面の化学的変化のあるフロートガラスなど、に適しているので、極めて興味深いものである。これらの表面欠陥はラッピング加工工程中に取り除かれる。更に、ラッピング加工処理により得られる曇った面のおかげで、バルク欠陥、例えば気泡などが見えなくなる。低級ガラスの使用により、製造コストの更なる低減が可能になる。
【００１８】
従って、本発明は、ＯＬＥＤ用の薄くて低コストの光散乱基材を製造するための安全で且つかなり簡単な方法を提供する。本方法の３つの基本的な工程（平板ガラス基材のラッピング加工、ガラスフリットのコーティング、ガラスフリットコーティングの溶融）は全て、従来技術で周知であり、また既存又は公知の技術設備で実施し得る。しかしながら、出願人が知る限り、現在に至るまで、これらの工程がＯＬＥＤ用の基材を製造するためにこれから説明し特許請求の範囲に記載しているように組み合わされたことはない。
【００１９】
本発明の透明な拡散ＯＬＥＤ基材の製造方法は、以下の一連の工程、すなわち、
（ａ）平坦な半透明ガラス基材の片面又は両面を研磨スラリーを使用してラッピング加工して、算術平均偏差Ｒaが０．１μｍと２．０μｍの間、好ましくは０．１５μｍと１．５μｍの間、より好ましくは０．２μｍと１．０μｍの間、最も好ましくは０．２５μｍと０．８μｍの間の粗さプロファイルを有する少なくとも１つの粗面を有する平板ガラス基材を得る工程、
（ｂ）１つの粗面又は２つの粗面の一方を、屈折率が少なくとも１．７、好ましくは１．７と２．２の間の高屈折率ガラスフリットでコーティングする工程であって、高屈折率ガラスフリットの量をフリットの溶融後に粗面の粗さプロファイルを完全に覆うのに充分なものとする工程、
（ｃ）コーティングを施した基材を高屈折率ガラスフリットの溶融温度より高く下の基材の軟化温度より低い温度まで加熱して、一方の粗面の上に高屈折率エナメルを生じさせる工程、
を含む。
【００２０】
ラッピング加工用のスラリーは、充分に高い硬度及び適切な粒径を有するセラミック研磨粒子を含有するいずれの公知のスラリーでもよい。
【００２１】
研磨粒子のヌープ硬度は好ましくは少なくとも１８００ＨＫであり、より好ましくは少なくとも２０００ＨＫである。研磨粒子は例えば、酸化アルミニウム（白色コランダムを含む）、炭化ケイ素、特に黒色及び緑色ＳｉＣ、ドープされた酸化ジルコニウム、例えばＭｇ、Ｙ又はＣｅをドープされた酸化ジルコニウム、窒化ホウ素、これらの粒子の混合物、及びコアシェル複合粒子、例えばＳｉＣで被覆したアルミナなど、からなる群から選択される。
【００２２】
白色コランダム粒子（２１６０ＨＫ）及び緑色ＳｉＣ粒子（２６００ＨＫ）が最も好ましい。
【００２３】
研磨材の平均粒径は、好ましくは５００〜５０００メッシュ、より好ましくは８００〜３５００メッシュ、より一層好ましくは１０００〜３２００メッシュ、最も好ましくは２０００〜３０００メッシュの範囲にある。
【００２４】
研磨スラリーの粒子がもっと細かいと（平均粒径＞５０００メッシュ）、面の粗さが不十分となり、ラッピング加工時間が過度に長くなる。過度に粗い粒子（＜５００メッシュ）を使用すると、加工したガラス面は粗くなりすぎてしまい、平坦化のために望ましくないほど多量のガラスフリットが必要となる。
【００２５】
好適な研磨スラリーが入手可能であり、例えばＧ＆Ｐ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ  Ｃｏｍｐａｎｙにより販売されている。
【００２６】
先に説明したように、ラッピング加工工程（ａ）は好ましくは平板ガラス基材の両面で同時に行われ、その結果両面の粗さプロファイルは同じものとなる。当然のことながら、異なるラッピング加工条件下で両面を別々にラッピング加工することが考えられるが、一般にそうすることに特別な利点はない。
【００２７】
算術平均偏差ＲaはＩＳＯ  ４２８７により規定される。それは、試料断面の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）での観察、表面プロファイルの測定、又は３Ｄレーザー顕微鏡での観察により測定することができる。本発明において、実験結果のほとんどは、共焦点レーザー走査顕微鏡（レーザースポットサイズが０．２６μｍ×０．２６μｍで、２７０μｍ×２０２μｍの面積について分析する、Ｋｅｙｅｎｃｅ  ＶＫ−Ｘ１００顕微鏡）での観察により得られた。ＩＳＯ  ４２８７で規定されているようなプロファイルエレメントの平均幅ＲＳmを同じ機器で測定してもよいが、それはライン走査から抽出されよう。
【００２８】
工程（ａ）に供する半透明の平板ガラス基材は一般に、厚さが０．１ｍｍと５ｍｍの間であり、好ましくは０．３ｍｍと１．６ｍｍの間である。
【００２９】
それらの端部は事前に研削するのが好ましい。研削していないガラスの端部からは研磨粒子よりはるかに大きいガラス片が生じて、ガラス表面に見苦しい擦り傷を生じさせかねないからである。
【００３０】
ラッピング加工工程（ａ）は公知の実験室用又は工業用ラップ盤、例えばＬＣＤ工業研磨機器又は、ＳｐｅｅｄＦａｍ  ２２Ｂ装置（台湾のＳｐｅｅｄＦａｍ  Ｉｎｃ．）のような同時両面研磨を必要とする光学用途専用のより安価な機器などで行うことができる。
【００３１】
ラッピング加工圧力は、好ましくは１．３８ｋＰａと６．８９ｋＰａの間（０．２〜１．０ｐｓｉ）、より好ましくは２．１ｋＰａと５．５ｋＰａの間（０．３〜０．８ｐｓｉ）であり、３分と６０分の間、好ましくは５分と３０分の間、より好ましくは１０分と２０分の間（ラッピング加工時間）維持される。一般に、幾分粗い研磨材から始めてより細かい研磨材で仕上げる２以上の一連のラッピング加工工程を実行する必要はない。好ましい実施形態では、本発明の方法は、単一タイプの研磨スラリーを使用する１つのラッピング加工工程だけを含む。
【００３２】
工程（ａ）から得られる、面のうちの一方又は両方が粗化された平板ガラス基材は、一般に７５％と９８％の間、好ましくは８５％と９７％の間、より好ましくは８７％と９５％の間の曇り度を有する。曇り度の値は、ＰＥ  Ｌａｍｂｄａ  ９５０又はＶａｒｉａｎ  Ｃａｒｒｙ  ５０００のような光学分光光度計で測定することができるが、ＢＹＫヘイズメータのようなより高速でより安価な専用装置で測定することもできる。
【００３３】
次の工程において、基材の１つの粗面又は２つの粗面のうつの一方に高屈折率ガラスフリットの薄層をコーティングする。そのようなコーティングは好ましくは、ガラス粒子の水性又は有機懸濁液のスクリーン印刷、スプレーコーティング、バーコーティング、ロールコーティング、スロットコーティングにより、及び場合によってはスピンコーティングにより適用される。好適な高屈折率ガラスフリットとそれらのコーティング方法及び焼成方法の説明は、例えば欧州特許出願公開第２１７８３４３号明細書に見いだすことができる。
【００３４】
ガラスフリットは、４５０℃と５７０℃の間の融点を有するように選択すべきであり、且つ屈折率が１．７〜２．２のエナメルをもたらすべきである。
【００３５】
好ましいガラスフリットは、以下の組成、すなわち、
Ｂｉ2Ｏ3：      ５５〜７５ｗｔ％
ＢａＯ：          ０〜２０ｗｔ％
ＺｎＯ：          ０〜２０ｗｔ％
Ａｌ2Ｏ3：        １〜７ｗｔ％
ＳｉＯ2：         ５〜１５ｗｔ％
Ｂ2Ｏ3：          ５〜２０ｗｔ％
Ｎａ2Ｏ：         ０．１〜１ｗｔ％
ＣｅＯ2：         ０〜０．１ｗｔ％
を有する。
【００３６】
典型的な実施形態においては、ガラスフリット粒子（７０〜８０ｗｔ％）を２０〜３０ｗｔ％の有機ビヒクル（エチルセルロース及び有機溶媒）と混合する。次に、得られたフリットペーストを表面を構造化したガラス基材上にスクリーン印刷又はスロットコーティングにより塗布する。得られた層を１２０〜２００℃の温度での加熱により乾燥させる。有機バインダ（エチルセルロース）を３５０℃と４４０℃の間の温度で焼き尽くし、そして最終的なエナメルが得られる焼成工程を４５０〜５７０℃の温度で行う。
【００３７】
得られたエナメルは、１０μｍ×１０μｍの面積についてＡＦＭで測定して算術平均偏差Ｒa（ＩＳＯ  ４２８７）が０．５ｎｍ未満の表面粗さを有することが示されている。
【００３８】
本発明の利点の１つは、ラッピング加工面の粗さプロファイルがかなり浅いことである。ラッピング加工面は酸エッチングした基材よりも低いプロファイルエレメントの平均高さ（ＩＳＯ  ４２８７：１９９７，４．１．４）を有し得ることから、表面構造を完全に覆うための最低量を減少させることができる。
【００３９】
本発明では、工程（ｂ）で粗面上にコーティングする高屈折率ガラスフリットの量は一般には１５ｇ／ｍ2と１００ｇ／ｍ2の間、好ましくは２０ｇ／ｍ2と９０ｇ／ｍ2の間、より好ましくは２５ｇ／ｍ2と８０ｇ／ｍ2の間、最も好ましくは３０ｇ／ｍ2と７０ｇ／ｍ2の間である。
【００４０】
焼成工程の終了時に、エナメルは固化したコーティングの内部に捕捉された気体が充満した小さい気孔を含むことができる。そのような気孔は追加の光散乱要素として有利に作用する。これらの気孔の濃度はフリットの粒径と焼成条件の調整により制御することができ、好ましくは０．１ｖｏｌ％と２ｖｏｌ％の間、より好ましくは０．５ｖｏｌ％と１．８ｖｏｌ％の間である。
【００４１】
本発明で使用するガラスフリット及びそれから得られるエナメルは、好ましくは、固形の散乱粒子、例えば結晶性のＳｉＯ2又はＴｉＯ2粒子などを実質的に含まない。そのような粒子は高屈折率散乱層における散乱要素としてよく使用されるが、一般に追加の平坦化層を必要とし、その結果高屈折率コーティングの総厚が増大してしまう。本発明では、浅い粗さプロファイルが固形散乱要素の存在しないことと相まって、極めて薄い高屈折率ガラスコーティングを可能にする。
【００４２】
工程（ｃ）から得られるラッピング加工及び平坦化が施されたガラス基材は、底面発光型ＯＬＥＤ用の基材として特に有用である。透明導電層は、有機発光層の積層体を適用する前に高屈折率エナメルの上に適用しなくてはならない。
【００４３】
従って、好ましい実施形態において、本発明の方法は、工程（ｃ）から得られた高屈折率エナメルに透明導電層、好ましくは透明導電性酸化物をコーティングする追加の工程（工程（ｄ））を更に含む。
【００４４】
ＯＬＥＤ用のアノードとして使用することができる透明導電層は、従来技術において周知である。最も一般的に使用される材料はＩＴＯ（酸化インジウムスズ）である。透明導電層は、少なくとも８０％の光透過率及び１．７と２．２の間の屈折率を有するべきである。その総厚は一般に５０ｎｍと２００ｎｍの間である。
【００４５】
出願人が知る限り、
・片面又は両面に上述したような粗さプロファイルを有する半透明の平板ガラス基材、
・該粗面の粗さプロファイルを完全に覆う、屈折率が少なくとも１．７、好ましくは１．７と２．２の間の高屈折率エナメル、そして任意選択的に、
・該高屈折率エナメル上にコーティングされた透明導電層、
を含む、本発明の方法で得られる透明ＯＬＥＤ基材は、これまでのところ従来技術の文献に記載されておらず、従ってやはり本発明の対象とするものである。
【００４６】
当然のことながら、これはそのような透明ＯＬＥＤ基材を、好ましくはそのアノード側に含む、有機発光ダイオードにも当てはまる。
【実施例】
【００４７】
厚さが０．７ｍｍの１８枚のガラス板（２００ｍｍ×２００ｍｍ、フロートガラス）をラッピング装置でのラッピング加工に供し、片面のラッピング加工及び両面の同時ラッピング加工を行った。
【００４８】
粒径がそれぞれ５００メッシュ、１０００メッシュ、２０００メッシュ及び３０００メッシュの、Ｇ＆Ｐ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ  Ｃｏｍｐａｎｙ製の４種の異なる研磨スラリーを使用した。最も細かい研磨スラリー（２０００メッシュ及び３０００メッシュ）は、片面及び両面のラッピング加工用に使用した。各ラッピング加工を３回、すなわち３枚のガラス板に行った。
【００４９】
ラッピング加工工程の終了時に、研磨面にまだ付着している粒子を除去するため、試料を超音波処理によりクリーニングした。
【００５０】
次に、粗さプロファイル及びパラメータを測定するために、研磨面を３Ｄレーザー顕微鏡（Ｋｅｙｅｎｃｅ  ＶＫ−Ｘ１００顕微鏡、レーザースポットサイズ０．２６μｍ×０．２６μｍ、λｓ＝０．８μｍ、λｃ＝０．２５ｍｍ）で観察した。各試料について３つの大きな面積の分析（２７０μｍ×２０２μｍ）を行い、９つの一連の生データから平均値を計算した（３回行ったラッピング加工のそれぞれについて３回の分析）。
【００５１】
下記の表は、評価したプロファイルの算術平均偏差（Ｒａ）、プロファイルの最大高さ（Ｒｚ）、及びプロファイルエレメントの平均幅（ＲＳｍ）を示している。ＨＦエッチングで得られた試料（ＳＡＴＩＮＯＶＯ（商標））についての比較データも提示している。
【００５２】
下記の表１の結果は、約８８〜９４％の所与の申し分のない曇り度の範囲に関し（片面ラッピング加工の試料）、本発明の方法の工程（ａ）から得られたプロファイルが、ＨＦエッチングで粗化した従来技術のガラス基材（ＳＡＴＩＮＯＶＯ（商標））より著しく小さい粗さパラメータ（Ｒａ）を有することを示している。最も粗い研磨スラリー（＃５００研磨材）で得られる例１のプロファイルの最大高さ（Ｒｚ）は、従来技術のＳＡＴＩＮＯＶＯ（商標）試料と同様であるが、より細かい研磨スラリーで得られた全ての例に関しては、Ｒｚの値はＳＡＴＩＮＯＶＯ（商標）より著しく小さい。
【００５３】
【表１】
2016500623.tif 000002
【００５４】
例１、２、３及び５の基材を申し分なく平坦化するための高屈折率ガラスフリットの最小量はそれぞれ９０ｇ／ｍ2、６５ｇ／ｍ2、６０ｇ／ｍ2及び５５ｇ／ｍ2であったのに対し、ＳＡＴＩＮＯＶＯ（商標）試料は約１１０ｇ／ｍ2を必要とした。
【００５５】
上記の結果は、本発明の方法により、内部及び外部光取り出し層を有するＯＬＥＤの製造に適した薄い光散乱ガラス基材を作製するためのかなり簡単で低コスト且つ効率的な手段が得られることを示している。
【手続補正書】
【提出日】平成27年7月10日(2015.7.10)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
以下の一連の工程、すなわち、
（ａ）平坦な半透明ガラス基材の片面又は両面を研磨スラリーを使用してラッピング加工して、算術平均偏差Ｒaが０．１μｍと２．０μｍの間の粗さプロファイルを有する少なくとも１つの粗面を有する平板ガラス基材を得る工程、
（ｂ）１つの粗面又は２つの粗面のうちの一方を、屈折率が少なくとも１．７の高屈折率ガラスフリットでコーティングする工程であって、高屈折率ガラスフリットの量を該フリットの溶融後に粗面の粗さプロファイルを完全に覆うのに充分なものとする工程、
（ｃ）コーティングを施した基材を高屈折率ガラスフリットの溶融温度より高く下の基材の軟化温度より低い温度まで加熱して、一方の粗面の上に高屈折率エナメルを生じさせる工程、
を含む、透明な拡散ＯＬＥＤ基材の製造方法。
【請求項２】
前記工程（ａ）の研磨スラリーが少なくとも１８００ＨＫのヌープ硬度を有する研磨粒子を含有する、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記研磨粒子を、酸化アルミニウム（白色コランダムを含む）、炭化ケイ素（ＳｉＣ）、ドープされた酸化ジルコニウム、窒化ホウ素、これらの粒子の混合物、及びコアシェル複合粒子からなる群から選択する、請求項２に記載の方法。
【請求項４】
前記炭化ケイ素（ＳｉＣ）が黒色又は緑色ＳｉＣであり、前記ドープされた酸化ジルコニウムがＭｇ、Ｙ又はＣｅをドープされた酸化ジルコニウムであり、前記コアシェル複合粒子がＳｉＣで被覆したアルミナの粒子である、請求項３に記載の方法。
【請求項５】
前記研磨粒子を白色コランダム又は緑色ＳｉＣ粒子から選択する、請求項３に記載の方法。
【請求項６】
前記研磨粒子が、５００〜５０００メッシュの範囲にある平均粒径を有する、請求項２〜５のいずれか一つに記載の方法。
【請求項７】
前記ラッピング加工工程（ａ）を前記平板ガラス基材の両面で同時に行う、請求項１に記載の方法。
【請求項８】
前記工程（ａ）でのラッピング加工圧力が１．３８ｋＰａと６．８９ｋＰａの間である、請求項１に記載の方法。
【請求項９】
前記工程（ａ）でのラッピング加工時間が３分と６０分の間である、請求項１に記載の方法。
【請求項１０】
前記工程（ａ）から得られる、面の一方又は両方を粗化した前記平板ガラス基材の曇り度が８５％と９７％の間である、請求項１に記載の方法。
【請求項１１】
前記工程（ｂ）で粗面上にコーティングする前記高屈折率ガラスフリットの量が１５ｇ／ｍ2と１００ｇ／ｍ2の間である、請求項１に記載の方法。
【請求項１２】
前記ガラスフリット及び結果として生じる前記エナメルが散乱粒子を実質的に含まない、請求項１に記載の方法。
【請求項１３】
前記ガラスフリット及び結果として生じる前記エナメルがＳｉＯ2又はＴｉＯ2粒子を実質的に含まない、請求項１２に記載の方法。
【請求項１４】
工程（ａ）に供する前記平坦な半透明ガラス基材の厚さが０．１ｍｍと５ｍｍの間である、請求項１に記載の方法。
【請求項１５】
工程（ｃ）から得られた前記高屈折率エナメルに透明導電層をコーティングすることを更に含む、請求項１に記載の方法。
【請求項１６】
前記透明導電層が透明導電性酸化物の層である、請求項１５に記載の方法。
【請求項１７】
前記高屈折率ガラスフリットが以下の組成、すなわち、
Ｂｉ2Ｏ3：      ５５〜７５ｗｔ％
ＢａＯ：          ０〜２０ｗｔ％
ＺｎＯ：          ０〜２０ｗｔ％
Ａｌ2Ｏ3：        １〜７ｗｔ％
ＳｉＯ2：         ５〜１５ｗｔ％
Ｂ2Ｏ3：          ５〜２０ｗｔ％
Ｎａ2Ｏ：         ０．１〜１ｗｔ％
ＣｅＯ2：         ０〜０．１ｗｔ％
を有する、請求項１に記載の方法。
【請求項１８】
請求項１〜１４のいずれかに記載の方法に従って得られる透明ＯＬＥＤ基材。
【請求項１９】
請求項１８に記載の透明基材を含むＯＬＥＤ。
【国際調査報告】
2016500623.tif 000003
2016500623.tif 000004