(57)【要約】発光ダイオードなどの発光デバイス用の反射体を製造するのによく適したポリマー組成物について記載する。特別な一態様において、前記ポリマー組成物は、ポリマー樹脂、白色顔料、シリコーン化合物及び核形成剤を含む。ポリマー組成物はたとえば、ポリ(1、4-シクロヘキサンジメタノールテレフタレート)を含むことができる。本開示に従って、組成物は、少なくとも一つのシリコーン化合物と少なくとも一つの核形成剤も含む。前記シリコーン化合物及び核形成剤は、ポリマー組成物の成形加工性及び反射安定性を改善することが知見された。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
(a)ポリ(1,4-シクロヘキサンジメタノールテレフタレート)約40重量%〜約80重量%；
(b)無機充填剤約1重量%〜約40重量%；
(c)白色顔料約2重量%〜約40重量%；
(d)シリコーン化合物約0.1重量%〜約5重量％；及び
(e)核形成剤約0.1重量%〜約5重量%
を含む成形品を製造するための組成物。
【請求項２】
前記シリコーン化合物が1000を超える数平均分子量をもつポリシロキサンである、請求項１に記載の組成物。
【請求項３】
前記シリコーン化合物が熱可塑性ポリエステル中に予め分散された超高分子量ポリシロキサンである、請求項１に記載の組成物。
【請求項４】
前記シリコーン化合物が、ポリジメチルシロキサン、ポリジフェニルシロキサン、ポリジメチルシロキサン-ジフェニルシロキサンコポリマー、ポリアルキルメチルシロキサン、アルキルメチルシロキサン-アリールアルキルメチルシロキサンコポリマー、ポリ(3,3,3-トリフルオロプロピルメチルシロキサン)、3,3,3-トリフルオロプロピルメチルシロキサン-ジメチルシロキサンコポリマー、末端が官能基化されたポリシロキサン、またはこれらの混合物から構成される、請求項１に記載の組成物。
【請求項５】
前記核形成剤が有機酸の金属塩を含む、請求項１に記載の組成物。
【請求項６】
前記金属塩が、ナトリウム、リチウム、カリウム、カルシウム、マグネシウム、バリウム、アルミニウム、亜鉛、チタン、ジルコニウムまたはこれらの混合物から構成される請求項５に記載の組成物。
【請求項７】
前記有機酸が、脂肪族カルボン酸、芳香族カルボン酸、脂肪酸、モンタン酸、高分子脂肪族カルボン酸、またはこれらの混合物から構成される、請求項５に記載の組成物。
【請求項８】
前記白色顔料が二酸化チタンから構成される、請求項１に記載の組成物。
【請求項９】
前記ポリマー材料が、460nmにおいて約90％を超える初期反射率を有する、請求項１に記載の組成物。
【請求項１０】
前記組成物がさらに少なくとも一種の耐衝撃性改良剤を含む、請求項１に記載の組成物。
【請求項１１】
前記組成物がさらに、ホスフェート、ホスホネート、またはこれらの混合物を含む、請求項１に記載の組成物。
【請求項１２】
前記組成物がさらに、ポリオールエステルを含み、前記ポリオールエステルは約0.05重量%〜約5重量％の量で存在する、請求項１に記載の組成物。
【請求項１３】
前記組成物がさらに、ポリブチレンテレフタレート、液晶ポリマー、またはこれらの混合物を含む、請求項１に記載の組成物。
【請求項１４】
成形された反射体であって、前記反射体はポリマー材料から成形され、前記ポリマー材料はポリ(1,4-シクロヘキサンジメタノールテレフタレート)、白色顔料、少なくとも一種のシリコーン化合物、及び少なくとも一種の核形成剤から構成され、前記シリコーン化合物はポリシロキサンを含み、前記核形成剤は有機酸の金属塩を含み、前記ポリマー材料は460nmで90％を超える初期反射率を有し、且つ170℃で200時間エージングした後に70％を超える反射率を有する、前記反射体。
【請求項１５】
前記ポリマー材料がさらに無機充填剤を含む、請求項１４に記載の成形された反射体。
【請求項１６】
前記ポリシロキサンが熱可塑性ポリエステル中に予め分散されている、請求項１４に記載の成形された反射体。
【請求項１７】
前記ポリシロキサンが超高分子量ポリシロキサンである、請求項１４に記載の成形された反射体。
【請求項１８】
前記金属塩が、安息香酸ナトリウム、ステアリン酸ナトリウム、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸亜鉛、またはこれらの混合物から構成される、請求項１４に記載の成形された反射体。
【請求項１９】
前記ポリマー材料が、約17kJ/m2〜約23kJ/m2のノッチなし衝撃強さを有する、請求項１４に記載の成形された反射体。
【請求項２０】
前記ポリマー材料が、170℃で200時間のエージング後に約80%を超える反射率を有する、請求項１４に記載の成形された反射体。
【請求項２１】
前記ポリマー材料が剪断速度1000/秒及び305℃において約40Pa.s〜約150Pa.sの溶融粘度をもつ、請求項１４に記載の成形された反射体。
【請求項２２】
前記ポリマー材料がさらに、ホスフェート、ホスホネートまたはこれらの混合物を含み、前記ホスフェート、ホスホネートまたはこれらの混合物は約0.05重量%〜約5重量%の量で存在する、請求項１４に記載の成形された反射体。
【請求項２３】
前記ポリマー材料がさらにポリオールエステルを含み、前記ポリオールエステルは約0.05重量%〜約5重量%の量で存在する、請求項１４に記載の成形された反射体。
【請求項２４】
請求項１４に記載の成形された反射体を含む発光素子であって、前記成形された反射体は、上部、下部及び、前記上部から下部へ伸長する少なくとも一つの側壁をもち、前記上部は、上面から下部へ伸長する反射キャビティを画定し、前記反射キャビティは発光ダイオードを取り囲み、前記発光ダイオードは、第一のリードフレーム部材に結合したアノードと、第二のリードフレーム部材に結合したカソードを含み、前記キャビティはシリコーン組成物を含む、前記発光素子。
【請求項２５】
前記ポリマー材料は、ポリ(1,4-シクロヘキサンジメタノールテレフタレート)約40重量%〜約80重量％、無機充填剤約１重量％〜約40重量％、白色顔料約2重量%〜約40重量%、シリコーン化合物約0.1重量%〜約5重量%、及び核形成剤約0.1重量%〜約5重量%を含む、請求項１４に記載の成形された反射体。
【請求項２６】
前記ポリマー材料がさらにヒンダードアミン安定剤、ヒンダードフェノール、またはこれらの混合物を含む、請求項１４に記載の成形された反射体。
【請求項２７】
前記ポリマー材料がさらに少なくとも一つ以上の熱可塑性ポリマーを含み、前記熱可塑性ポリマーはポリブチレンテレフタレート、液晶ポリマーまたはこれらの混合物を含み、少なくとも一つの熱可塑性ポリマーは約0.05重量％〜約20重量％の量でポリマー材料中に存在する、請求項１４に記載の成形された反射体。
【請求項２８】
前記ポリマー材料がさらに、フェノキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂またはこれらの混合物から構成される粘度安定剤を含み、前記粘度安定剤は、約0.2重量％〜約８重量％の量でポリマー材料中に存在する、請求項１４に記載の成形された反射体。
【請求項２９】
前記ポリマー材料がさらに少なくとも一つの耐衝撃性改良剤を含む、請求項１４に記載の成形された反射体。
【請求項３０】
前記ポリマー材料が、アクリレートゴムコア及びアルキルメタクリレートシェルから構成されるコア-シェルポリマーを含む、請求項１４に記載の成形された反射体。
【請求項３１】
前記ポリマー材料がさらにベンゾオキサゾールを含み、前記ベンゾオキサゾールは約0.01重量%〜約4重量%の量で存在する、請求項１４に記載の成形された反射体。
【請求項３２】
前記成形された反射体がバリを含まない、請求項１４に記載の成形された反射体。
【請求項３３】
(a)ポリ(1,4-シクロヘキサンジメタノールテレフタレート)約40重量%〜約80重量%；
(b)無機充填剤約1重量%〜約40重量%；
(c)白色顔料約2重量%〜約40重量%；
(d)数平均分子量が約1000を超えるポリシロキサン約0.1重量%〜約5重量％；及び
(e)核形成剤約0.1重量%〜約5重量%
を含む成形品を製造するための組成物。
【発明の詳細な説明】
【背景技術】
【０００１】
[001]一般にLEDと呼ばれる発光ダイオードは、広範な用途で使用するための光源として人気が高まり続けている。LEDの需要は、特にここ最近５年で急速に伸びてきた。LEDは慣用の光源よりも好都合な点が多いので、多くの用途で光源として使用されている。LEDは通常、白熱光源及び他の光源よりも電力消費がかなり少なく、操作するために低電圧を必要とし、機械的衝撃に耐性であり、維持するのにあまり手間がかからず、操作する際の発熱はごく僅かである。その結果、LEDは多くの用途において白熱光源及び他の光源にとって代わり、交通信号、大面積ディスプレイ、室内灯及び外部照明、携帯電話ディスプレイ、デジタル時計ディスプレイ、消費財用のディスプレイ、懐中電灯などに応用されてきた。
【０００２】
[002]LEDは一般に、リードフレームに電気的に結合する基板に据え付けられた発光ダイオードを含む。リードフレームは典型的には、LEDを電源に接続するために二つの端子を含む。発光ダイオードは、集積回路を製造する方法と似た方法で組み立てられる半導体デバイスである。たとえば、発光ダイオードは、半導体基板に順に付着される数層の材料から製造することができる。半導体材料内の発光ダイオードは、活性層によってp-型材料から隔てられたn-型材料を含む。ダイオードに電圧をかけると、p-型材料からの正電荷または「正孔」は活性層に向かって移動し、他方n-型材料からの負の電荷または電子は活性層の反対方向に向かって移動し、発光する。特に、移動している電子は光子の形でエネルギーを放出する。従ってLEDの重要な一つの好都合な点は、このデバイスが、やがて燃え尽きるフィラメントを使用することなく発光するという点である。従って、LEDは比較的長期間、持続し、非常にコンパクトに製造することができ、且つ非常に長持ちである。さらに、フィラメントは発光するために加熱されないので、LEDは非常にエネルギー効率的でもある。
【０００３】
[003]発光ダイオードを組み立てた後、半導体チップは反射体に隣接して据え付けられ、リードフレームに接続される。リードフレームはアセンブリに電力を加えるためのアノード端子とカソード端子を含むことができる。特定の態様では、反射体内に配置されたLED素子は、半透明または透明樹脂で封止することができる。透明または半透明樹脂は、放射光をさらに強めるためのレンズとして役立つことができる。
【０００４】
[004]LED用の反射体は、LED用のハウジングとしても役立つことができ、通常、成形されたポリマー樹脂から製造される。たとえばポリマー樹脂は、ハウジング及び反射体を成形するために射出成形することができる。一態様において、ポリマー樹脂はリードフレームをLEDアセンブリに統合するためにリードフレームの上に射出成形される。
【０００５】
[005]反射体を成形するのに使用される成形ポリマー樹脂は、特徴と特性の特定の組み合わせをもつのが好ましい。たとえば、ポリマー樹脂はLEDが操作する波長での反射光に十分適合すべきである。たとえば多くのLEDは、白色光を放射するように設計される。従って反射体を成形するのに用いられるポリマー樹脂は、可視光範囲で相当量の光を反射すべきであり、特に青色波長範囲でかなりの割合の光を反射すべきである。LEDにより放射される白色光は、青色波長範囲に相当量の光を含むため、たとえば青色波長範囲の光を反射すると、LEDの光度を大きく高めることが知見されていた。反射体の反射率をできるだけ高めると、LEDが操作される際の光の損失を最小化する。
【０００６】
[006]反射体を成形するのに用いられるポリマー樹脂は、高い白色度ももつべきである。反射体の白色度は、いかによく反射体が全可視光波長範囲(約400nm〜700nm)にわたって光を反射できるかを示す。通常、材料の白色度が高いほど、材料の反射率も高い。たとえば白色度100をもつ材料は、実質的に完全な反射拡散器と考えられる。
【０００７】
[007]優れた反射体特性をもつことに加えて、反射体を成形するのに用いられるポリマー樹脂は、部品を射出成形する間に良好な溶融流れ特性ももつべきである。たとえば多くのLED構造体は、時には１ミリメートル未満のこともある、比較的小さな寸法である。反射体は、LEDのリードプレートの特定の用途及び形状に依存して、比較的複雑な形状をもつことができる。従って、ポリマー樹脂を加熱するとき、ポリマーは、型の隙間を均一且つ繰り返し充填するために、十分な流動特性をもつべきである。ポリマー樹脂は、加工処理の間に変動しない安定な粘度ももつべきである。
【０００８】
[008]上記に加え、反射体を成形するのに用いられるポリマー樹脂は、隣接する部品上にはんだ付けされる際、またはLEDの操作温度に暴露される際に、長期経年劣化安定性(aging stability)を含む十分な耐熱性をもつべきである。たとえば多くのLEDアセンブリは、最高約260℃の温度で操作するリフロー(reflow)オーブン溶接プロセスを使用して回路板及び他の基板に付けられる。ポリマー樹脂は、リフロープロセスに対して良好な耐熱性をもつべきであり、且つ溶接条件に暴露される際に膨れたり悪化したりもすべきでない。
【０００９】
[009]使用の間、LEDは熱も発生し、これは反射体により吸収される。ここ数年、LED素子の出力が増加するにつれてLEDによる発熱量が増加した。溶接の間の熱及び/または使用の間の熱に暴露される際、ポリマー樹脂の反射特性は悪化すべきではない。たとえば、従来、使用する間に高温及び/または繰り返しの加熱及び冷却に暴露されることによって、ポリマー樹脂は黄変してしまった。黄変により、樹脂の白色度は低くなる。黄色い面は、青色波長範囲の光を吸収する傾向があるので、特に青色を放射するLEDにとって黄変は問題である。
【００１０】
[0010]上記に加え、反射体は通常、薄い小さな部品であり、十分な機械的強度が必要である。従って、反射体は、LEDの組み立ての間及びLEDの使用の間、破壊しないように十分な衝撃強さをもつべきである。
【００１１】
[0011]“Light-Emitting Diode Assembly Housing Comprising Poly(cyclohexanedimethanol terephthalate) Compositions”なる表題の米国特許公開公報第2007/0213458号(特許文献１)では、ポリ(シクロヘキサンジメタノールテレフタレート)(以後、「PCT」という)組成物から製造されるLED用反射体が開示される。本明細書中、参照として含まれるこの第’458号公報は、LEDの設計及び機能を大きく進歩させた。しかしながら本発明の開示は、さらなる改善点に関する。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１２】
【特許文献１】米国特許公開公報第2007/0213458号
【発明の概要】
【００１３】
[0012]一般に、本発明の開示は、発光ダイオードなどの光源用の成形反射体に関する。また本発明の開示は、成形反射体を製造するためのポリマー組成物に関する。
【００１４】
[0013]以下により詳細に記載されるように、本発明の開示のポリマー組成物は、高い反射率特性だけでなく、射出成形の間に良好な成形加工特性と溶融流れ特性との組み合わせをもつように配合される。特に、熱エージングによりLED部品に使用される様々なポリマー組成物は黄変し、反射率値及び白色度が低下することが知見された。特に、LED部品で使用される様々な組成物は、射出成形の間に粘着、充填不良及びバリなどの問題を起こすことが知見された。本発明の開示により、上記の不都合な点を克服する。
【００１５】
[0014]たとえば一態様において、本発明の開示は、発光源を取り囲んでいる成形反射体に関する。反射体は、ポリマー材料から成形される。ポリマー材料は、ポリ(1,4-シクロヘキサンジメタノールテレフタレート)、白色顔料、シリコーン化合物、及び核形成剤から構成される。本発明の開示に従って、シリコーン化合物と核形成剤は、PCT組成物の成形加工特性を改善するだけでなく、高温下で優れた反射安定性を備えたPCT組成物を提供する。この点において、シリコーン化合物はポリシロキサンを含むことができ、核形成剤は有機酸の金属塩を含むことができる。
【００１６】
[0015]上記のように、ポリマー材料はシリコーン化合物を含む。一態様において、シリコーン化合物はポリシロキサンを含むことができる。組成物中に存在しえるポリシロキサンとしては、ポリジメチルシロキサン、ポリジフェニルシロキサン、ポリアルキルメチルシロキサン、ポリジメチルシロキサン-ジフェニルシロキサンコポリマー、アルキルメチルシロキサン-アリールアルキルメチルシロキサンコポリマー、ポリ(3,3,3-トリフルオロプロピルメチルシロキサン)、3,3,3-トリフルオロプロピルメチルシロキサン-ジメチルシロキサンコポリマー、またはこれらの混合物が挙げられる。組成物中に存在しえるポリシロキサンとしては、末端が官能基化されたポリシロキサンも挙げられる。一態様において、シリコーン化合物は熱可塑性ポリエステル中に予め分散された(predispersed)超高分子量ポリシロキサンである。シリコーン化合物は、約0.1重量％〜約5重量％の量でポリマー材料中に存在することができる。
【００１７】
[0016]上記のように、ポリマー材料は核形成剤を含む。一態様において、核形成剤は有機酸の金属塩を含むことができる。金属塩としては、ナトリウム、リチウムカリウム、カルシウム、マグネシウム、バリウム、アルミニウム、亜鉛、チタン、ジルコニウム、またはこれらの混合物が挙げられる。有機酸としては、脂肪族カルボン酸、芳香族カルボン酸、脂肪酸、モンタン酸、高分子脂肪族カルボン酸、またはこれらの混合物を挙げることができる。一態様において、核形成剤は、安息香酸ナトリウム、ステアリン酸ナトリウム、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸亜鉛、またはこれらの混合物から構成される。特別な一態様において、核形成剤はステアリン酸ナトリウムを含むことができる。核形成剤は、ポリマー材料中、約0.1重量％〜約5重量％の量で存在することができる。
【００１８】
[0017]上記のように、ポリマー材料は白色顔料を含む。一態様において、白色顔料は二酸化チタンを含むことができる。白色顔料は、ポリマー材料中に約2重量％〜約40重量％の量で存在することができる。
【００１９】
[0018]PCT樹脂、白色顔料、シリコーン化合物、及び核形成剤に加えて、ポリマー材料は様々な量で様々な他の成分及び構成要素も含むことができる。たとえば一態様において、ポリマー材料は無機充填剤をさらに含むことができる。特別な一態様において、ポリマー材料は、PCTポリマー約40重量％〜約80重量％、無機充填剤約1重量％〜約40重量％、白色顔料約2重量％〜約40重量％、シリコーン化合物約0.1重量％〜約5重量％、及び核形成剤約0.1重量％〜約5重量％を含む。
【００２０】
[0019]本発明の開示に従って、成形反射体を成形するのに利用されるポリマー材料は、460nmにおいて約90％を超える、たとえば約92％を超える、さらにはたとえば約94％を超える初期反射率を有することができる。460nmにおける初期反射率は通常、100％未満である。ポリマー材料は、170℃で200時間エージングした後に460nmにおいて、なお約75％を超える、たとえば約80％を超える、たとえば約85％を超える、たとえばさらに約88％を超える反射率も有することができる。通常、170℃において200時間エージングした後の460nmにおける反射率は、460nmにおける初期反射率よりも低く、通常、約100％未満、たとえば約95％未満である。ポリマー材料は、170℃で500時間エージングした後に、460nmにおいてなお約60％を超える、たとえば約65％を超える、たとえば約74％を超える、たとえば約80％を超える、さらには約82％を超える反射率も有することができる。通常、170℃で500時間エージングした後の460nmにおける反射率は材料の460nmにおける初期反射率よりも低く、通常約100％未満、たとえば約90％未満である。
【００２１】
[0020]本発明の開示に従って、本発明の開示の組成物から成形される成形反射体は、改善された離型性能、充填性能及び部品品質性能(part quality performance)も有することができる。
【００２２】
[0021]成形反射体を成形するのに利用されるポリマー材料は、良好な溶融流れ特性及び成形加工特性をもつだけでなく、高い反射率値をもち、黄変に対して耐性である。
【図面の簡単な説明】
【００２３】
[0022]当業者にとって本発明の最良の態様を含む、本発明の完全且つ実現可能な開示は、付記図面を参照して、本明細書の残りの部分で特に説明される。
【図１】図１は、本発明の開示に従って製造したLEDアセンブリの一態様の透視図である。
【図２】図２は、図１に説明したLEDアセンブリの平面図である。
【図３】図３は、本発明の開示に従って製造したLEDアセンブリの別の態様の透視図である。
【００２４】
[0023]本明細書及び図面で参照文字を繰り返して使用するのは、本発明の同一または類似の特徴または要素を示すためである。
【発明を実施するための形態】
【００２５】
[0024]当業者は、本発明の開示は例示的な態様を説明するだけであって、本発明の開示のより広い側面を限定するものではないと理解すべきである。
【００２６】
[0025]一般に、本発明の開示は、反射率、白色度、溶融加工処理の間の流動特性及び/または衝撃強さなどの機械的特性に関連する様々な特性を示すことができるポリマー組成物及び前記組成物から製造した製品に関する。本開示の組成物は、多くの様々な最終用途で使用することができる。たとえば、組成物は光の反射体として使用することができる。たとえば、ポリマー組成物はLEDアセンブリの反射体を製造するために使用することができ、点灯標識などの標識中の部品として使用することができ、ラベルとして、または高い光反射特性が望ましい任意の他の好適な用途で使用することができる。
【００２７】
[0026]本発明の開示のポリマー組成物は一般に、ポリマー樹脂、ポリシロキサンを含むシリコーン化合物、及び有機酸の金属塩を含む核形成剤を含む。場合により、組成物は、充填剤もしくは繊維などの一種以上の強化材、白色顔料、様々な他の光安定剤、酸化防止剤、潤滑剤、及び蛍光増白剤も含むことができる。
【００２８】
[0027]特に、ポリマー組成物は、シリコーン化合物及び核形成剤と混合されるポリマー樹脂としてポリ(1,4-シクロヘキサンジメタノールテレフタレート)を含むことができる。一態様において、シリコーン化合物はポリシロキサンを含むことができ、核形成剤は有機酸の金属塩を含むことができる。シリコーン化合物及び核形成剤は、射出成形の間などの溶融流れ用途の間に組成物の最適成形加工性及び最適粘度、並びに高温における最適反射安定性を提供するのに役立つ。特に、シリコーン化合物は、組成物の接着特性及び成形加工特性に影響を与える。特に、核形成剤は、その周囲でポリマー鎖が結晶化して、組成物の熱的特性及び機械的特性並びに溶融流れ特性に影響を与える部位を提供することによって、ポリマー微細構造に影響を与える。
【００２９】
[0028]特に好都合なのは、本発明者らが、シリコーン化合物及び核形成剤を含むPCT組成物は、組成物が光源用の反射体として使用されるときに、優れた成形加工性と溶融流れ用途に好適な粘度と組み合わせて、優れた反射安定性を示すことを知見した点である。
【００３０】
[0029]本発明の開示に従って配合したポリマー組成物は、反射体などの様々な物品を成形するために射出成形することができる。本発明の開示に従って製造した成形品は、LEDアセンブリ、特に白色光を放射するたとえばLEDアセンブリの反射体として使用することができる。反射体は単一片の形状であってもよく、二つ以上の副部品(sup-part)を組み立てることによって成形してもよい。反射体が単一片の形状であるとき、反射体はポリマー組成物だけから製造することができる。他方、二つ以上の副部品から成形するとき、副部品の一つ以上は金属、セラミックなどであってもよい。ポリマー組成物は、金属または他のポリマー部品の上に成形することができる。
【００３１】
[0030]一態様において、反射体は、発光ダイオードを取り囲むことを意図するキャビティを画定する本発明に従って製造することができる。反射体は、外側方向及びレンズを通してLEDによって放射される光を反射する。キャビティは円筒状の形状、円錐状の形状、放物線形状、または任意の他の好適な形状であってもよい。あるいは、キャビティは、発光ダイオードに対して平行または実質的に平行である壁をもつことができる。封止材はキャビティの上に形成することができ、エポキシまたはシリコーン材料を含むことができる。
【００３２】
[0031]本発明の開示の反射体ハウジングは、多くの様々な用途で使用することができる。上記のように、ハウジングはLEDアセンブリで使用するのに特に適している。たとえばそのようなLEDアセンブリは、交通信号、コンピューターモニター、テレビなどのディスプレイバックライト、携帯電話ディスプレイ、自動車ディスプレイ、自動車ヘッドランプ、懐中電灯、室内灯、街灯、外部照明などに含めることができる。LEDアセンブリで使用することに加えて、本発明の開示のハウジング及び反射体は、他の発光デバイスまたは反射特性が必要とされる任意の用途に含めることもできる。
【００３３】
[0032]本発明の開示のポリマー組成物は、比較的高い初期反射及び優れた反射安定性ももつ。たとえば一度物品に成形すると、本発明の開示のポリマー材料は、460nmにおいて約90％を超える、たとえば約92％を超える、たとえばさらには約94％を超える初期反射率を有することができる。反射率は、分光比色計(spectracolormeter)を使用して、ASTM試験法1331に従って測定する。試験の間、CIE D65昼光発光体を10°の角度で使用する。
【００３４】
[0033]特に好都合な点は、本発明の開示に従って製造した物品は、優れた反射安定特性ももつという点である。たとえば170℃で200時間エージングした後、本発明の開示に従って製造した物品の460mにおける反射率は、少なくとも約75％、たとえば少なくとも約80％、たとえば少なくとも約85％、たとえば少なくとも約88％であることができる。たとえば170℃で500時間エージングした後、本発明の開示に従って製造した物品の460nmにおける反射率は、少なくとも約60％、たとえば少なくとも約65％、たとえば少なくとも約74％、たとえば少なくとも約80％、たとえば少なくとも約82％であることができる。エージング後の反射率は、通常、初期反射率よりも低い。
【００３５】
[0034]初期反射率に加えて、本発明の開示に従って製造したポリマー物品は、比較的高い白色度も有することができる。白色度は、WI E313に従って測定することができる。
【００３６】
[0035]図１及び２を参照して、本発明の開示に従って製造しえるLEDアセンブリ10の一態様が示されている。図１及び２に図解されている態様では、LEDアセンブリ10は、サイドビューLEDと考えられる。示されているように、LEDアセンブリ10は、電流がデバイスの中に供給される際に発光するように構成されている発光ダイオード12を含む。発光ダイオード12は、たとえば、多くの材料層を含む半導体チップから構成されえる。LED12は一般に、n-型材料層とp-型材料層を含み、これらが電源に接続できるp-n接合を形成する。たとえば一態様において、p-型層はドープトガリウムアルミニウムヒ素を含むことができ、n-型層はドープトガリウムヒ素を含むことができる。
【００３７】
[0036]LED12は、第一のボンディングワイヤ14と第二のボンディングワイヤ16に接続される。ボンディングワイヤ14及び16はリードフレーム18に接続される。リードフレーム18は、第一のリードフレーム部分20と第二のリードフレーム部分22を含む。リードフレーム18は、第一の端子24及び第二の端子26ともみなされえるアノード24とカソード26を含むか、これらに接続される。
【００３８】
[0037]本発明の開示に従って、LEDアセンブリ10はさらに、LEDアセンブリのハウジングとしても役立ちうる反射体28を含む。本発明の開示に従って、反射体28は優れた反射特性をもつポリマーから製造される。
【００３９】
[0038]図１及び２に示されているように、反射体28は、LED12が配置されているキャビティ30を画定する。キャビティ30の壁は一般にLED12を取り囲み、示されている態様では、キャビティ内にLED12を置くのに十分な深さをもつ。
【００４０】
[0039]反射体28のキャビティ30はLED12を取り囲み、LEDにより放射される光を外側方向に反射するのに役立つ。キャビティ30は、任意の好適な形状をもつことができる。たとえばキャビティ30は、円筒状、円錐状、放物線状、または任意の他の好適な湾曲した形状であってもよい。あるいは、キャビティ30の壁は、ダイオード12に対して平行、実質的に平行、または先細になっていてもよい。たとえば図１に示されている態様では、キャビティ30は平滑面であり、側壁32及び34と、末端壁36及び38から構成される。側壁32及び34は、LED12から外側方向へ先細になっている。他方、末端壁36及び38は、実質的に平行であることができるか、またはLED源から外側へ先細にもなることができる。
【００４１】
[0040]所望により、反射体28のキャビティ30は、透明材料または半透明材料などの透明材料で充填することができる。たとえば、キャビティ30はエポキシまたはシリコーン材料で充填することができる。一態様において、キャビティ30を充填するのに用いられる材料は、LED12により放射される光に関してレンズとして働くことができる。
【００４２】
[0041]図３を参照して、本発明の開示に従って製造しえるLEDアセンブリ50の別の態様が示されている。図３に示されている態様では、トップビューLEDアセンブリが示されている。トップビューLEDアセンブリ50は、図１及び２に示されたサイドビューLEDアセンブリ10と構造が似ている。
【００４３】
[0042]たとえば、トップビューLEDアセンブリ50は、反射体56のキャビティ54の底部に向かって配置されているLED52を含む。LED52もリードフレーム58に接続される。図３に示された態様では、反射体56のキャビティ54は、透明材料60で充填される。
【００４４】
[0043]図１〜３に示されているLEDアセンブリは、一般に比較的小さな寸法である。たとえば、LEDアセンブリは通常、約10mm未満、たとえば約8mm未満の最大寸法(たとえば高さ、幅、深さまたは直径)をもつ。LEDアセンブリは通常、5mm未満、たとえば2mm未満、さらにたとえば1mm未満などの深さなどの少なくとも一つの寸法を含む。以下に記載するように、本発明の開示のポリマー組成物は、溶融流れ加工方法を使用してLEDアセンブリ用の反射体を成形することができる。たとえば一態様において、本発明の開示のポリマー組成物は、反射体を成形する際に射出成形される。特に好都合な点は、本発明の開示の組成物は、数百もの反射体を同時に成形しえる溶融流れ特性をもつように配合する点である。
【００４５】
[0044]本発明の開示のポリマー組成物は、シリコーン化合物、核形成剤、及び白色顔料に加えて、一種以上のポリマー樹脂を含む。ポリマー樹脂は一般に、ポリエステルポリマーを含む。しかしながら他の態様では、ポリマー樹脂は液晶芳香族ポリエステルポリマー、ポリカーボネートポリマー、またはこれらの混合物を含むことができる。使用しえる特別なポリマー樹脂としては、ポリエチレンテレフタレート、ポリプロピレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリブチレンナフタレート、脂肪族ポリエステル、たとえばポリエステルグルタレートなどが挙げられる。
【００４６】
[0045]一般に、任意の好適な熱可塑性ポリマーをポリマー組成物に含めることができる。一態様において、たとえば約260℃を超える高い融点をもつ熱可塑性ポリマーが使用される。上記ポリマーに加えて、使用しえるさらに他のポリマーとしては、高温ポリアミドポリマー、たとえばナイロン66、ナイロン3、ナイロン4、ナイロン5、ナイロン46などが挙げられる。使用しえるさらに他のポリマーとしては、液晶ポリエステルポリマー、ポリテトラフルオロエチレンポリマー、フッ素化エチレンポリマーなどが挙げられる。
【００４７】
[0046]上記のように、本発明の開示のポリマー組成物は、通常、「PCT」ポリマーと称される、ポリ(1,4-シクロヘキサンジメタノールテレフタレート)ポリマーを含む。ポリ(1,4-シクロヘキサンジメタノールテレフタレート)は、ジカルボン酸成分とグリコール成分由来の繰り返し単位を含むポリエステルである。ジオール繰り返し単位の少なくとも約80モルパーセント、より好ましくは少なくとも約90モルパーセント、特に好ましくはジオール繰り返し単位のすべてが1,4-シクロヘキサンジメタノールから誘導され、式(I)：
【００４８】
【化１】
2016504459.tif 000003
【００４９】
である。
【００５０】
[0047]ジカルボン酸繰り返し単位の少なくとも約80モルパーセント、より好ましくは少なくとも約90モルパーセント、特に好ましくはジカルボン酸繰り返し単位の全てがテレフタル酸から誘導され、式(II)：
【００５１】
【化２】
2016504459.tif 000004
【００５２】
である。
【００５３】
[0048]一態様において、PCTポリマーは、テレフタル酸またはジエステル100モルパーセントを含む。他方、グリコール成分は、1,4-シクロヘキサンジメタノールを合計100モルパーセント含むことができる。
【００５４】
[0049]しかしながら様々な態様において、ジカルボン酸成分は、他の芳香族、脂肪族または脂環式ジカルボン酸、たとえばイソフタル酸、ナフタレンジカルボン酸、シクロヘキサンジカルボン酸、コハク酸、セバシン酸(subacic acid)、アジピン酸、グルタル酸、アゼライン酸などを最大10モルパーセント含むことができる。
【００５５】
[0050]グリコール成分は、他の脂肪族または脂環式グリコール、たとえばジエチレングリコール、トリエチレングリコール、エチレングリコール、プロパンジオール、ブタンジオール、ペンタンジオール、ヘキサンジオールなどを最大約10モルパーセント含むこともできる。
【００５６】
[0051]PCTポリマーは、約0.3〜約1.5の固有粘度(inherent viscosity：I.V.)と、少なくとも260℃の融点をもつことができる。
【００５７】
[0052]一態様において、PCTポリマーは、二種以上の異なるグレードのPCTコポリマーのブレンドを含むことができる。たとえば一態様において、高いI.V.のPCTポリマーと低いI.V.のPCTポリマーとの１：１ブレンドなどのブレンドを使用することができる。別の態様では、ジカルボン酸成分がテレフタル酸100モルパーセントであるPCTポリマーと、ジカルボン酸成分がテレフタル酸90モルパーセントとイソフタル酸10モルパーセントであるPCTポリマーを含む２：１ブレンドなどのブレンドを使用することができる。
【００５８】
[0053]一般に、PCTポリマーは、少なくとも約40重量％の量、たとえば少なくとも約50重量％の量、たとえば少なくとも60重量％の量、たとえば少なくとも70重量％の量、たとえば少なくとも80重量％の量で組成物中に存在する。PCTポリマーは一般に、約90重量％未満の量、たとえば約80重量％未満の量、たとえば約70重量％未満の量で存在する。一態様において、PCTポリマーは、約40重量％〜約80重量％の量で存在する。別の態様では、PCTポリマーは、約50重量％〜約70重量％の量で存在する。
【００５９】
[0054]本発明の開示に従って、組成物はさらに少なくとも一種のシリコーン化合物を含む。シリコーン化合物は、特に成形加工特性に関して組成物の接着特性を改善しえる材料を含む。一態様において、シリコーン化合物は、少なくとも1000、たとえば少なくとも10,000の数平均分子量のポリシロキサンである。組成物中に存在しえるポリシロキサンとしては、ポリジメチルシロキサン、ポリジフェニルシロキサン、ポリアルキルメチルシロキサン、ポリジメチルシロキサン-ジフェニルシロキサンコポリマー、アルキルメチルシロキサン-アリールアルキルメチルシロキサンコポリマー、ポリ(3,3,3-トリフルオロプロピルメチルシロキサン)、3,3,3-トリフルオロプロピルメチルシロキサン-ジメチルシロキサンコポリマー、またはこれらの混合物が挙げられる。組成物中に存在しえるポリシロキサンとしては、末端を官能基化したポリシロキサンが挙げられる。一態様において、シリコーン化合物は熱可塑性ポリエステル中に予め分散させたポリシロキサンである。特別な一態様では、シリコーン化合物は、熱可塑性ポリエステル中に予め分散させた超高分子量ポリシロキサンであり、ここで前記超高分子量ポリシロキサンは、分散物の約50重量％の量で存在し、前記熱可塑性ポリエステルは分散物の約50重量％の量で存在する。一般に、シリコーン化合物は組成物中に、約0.1重量％〜約5重量％の量、たとえば約0.2重量％〜約3重量％の量で存在する。
【００６０】
[0055]本発明の開示に従って、組成物はさらに少なくとも一種の核形成剤を含む。核形成剤は、その周囲でポリマー鎖が結晶化できる部位を提供することができる材料である。ポリマー微細構造は、組成物の熱的及び機械的特性並びに溶融流れ特性に影響を与えることができる。一態様において、核形成剤は、有機酸の金属塩である。金属塩としては、ナトリウム、リチウム、カリウム、カルシウム、マグネシウム、バリウム、アルミニウム、亜鉛、チタン、ジルコニウム、またはこれらの混合物を挙げることができる。有機酸としては、脂肪族カルボン酸、芳香族カルボン酸、脂肪酸、モンタン酸、高分子脂肪族カルボン酸、またはこれらの混合物を挙げることができる。一態様において、有機酸の金属塩から構成される核形成剤は、安息香酸ナトリウム、ステアリン酸ナトリウム、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸亜鉛、またはこれらの混合物から構成される。特別な一態様において、核形成剤はステアリン酸ナトリウムを含むことができる。一般に、核形成剤は、組成物中、約0.1重量％〜約5重量％の量、たとえば0.2重量％〜約3重量％の量で存在する。
【００６１】
[0056]本発明の開示に従って、組成物は1重量％を超える量、たとえば少なくとも約2重量％の量、たとえば少なくとも10重量％の量、たとえば少なくとも15重量％の量の少なくとも一種の白色顔料も含む。白色顔料は、組成物から成形された物品の反射率を高めるのに十分な量で組成物中に存在する。組成物中に含まれえる白色顔料としては、二酸化チタン、酸化亜鉛、鉛白、酸化アルミニウム、硫酸バリウムなどが挙げられる。
【００６２】
[0057]一態様において、白色顔料は二酸化チタンを含む。二酸化チタンは任意のもの、たとえばルチル二酸化チタンであってもよい。二酸化チタン粒子は任意の好適な形状、たとえば球状粒子または楕円粒子であることができる。二酸化チタン粉末は、約10nm〜約20,000nmの直径、たとえば約150nm〜約500nmの直径をもつ粒子から構成されえる。
【００６３】
[0058]一態様において、二酸化チタン粒子はコーティングすることができる。たとえば、二酸化チタン粒子は、最初に無機コーティングで、次いで場合により無機コーティングの上に適用される有機コーティングでコーティングすることができる。使用しえる無機コーティングとしては、金属酸化物が挙げられる。有機コーティングとしては、カルボン酸、ポリオール、アルカノールアミン、及び/またはケイ素化合物を挙げることができる。
【００６４】
[0059]有機コーティングとして使用するのに好適なカルボン酸の例としては、アジピン酸、テレフタル酸、ラウリン酸、ミリスチン酸、パルミチン酸、ステアリン酸、ポリヒドロキシステアリン酸、オレイン酸、サリチル酸、リンゴ酸及びマレイン酸が挙げられる。本明細書中で使用するように、「カルボン酸」なる用語は、カルボン酸のエステル及び塩を包含する。
【００６５】
[0060]有機コーティングに好適なケイ素化合物の例としては、ケイ酸塩、有機シラン、及び有機シロキサン、たとえばオルガノアルコキシシラン、アミノシラン、エポキシシラン、メルカプトシラン及びポリヒドロキシシロキサンが挙げられるが、これらに限定されない。好適なシランは、式：RxSi(R')4-x｛式中、Rは、１〜約20個の炭素原子をもつ非加水分解性の脂肪族、脂環式または芳香族基であり、R'は一つ以上の加水分解性の基、たとえばアルコキシ、ハロゲン、アセトキシまたはヒドロキシ基であり、Xは1、2、または3である｝を有することができる。
【００６６】
[0061]有機コーティングに好適な有用な好適なシランとしては、ヘキシルトリメトキシシラン、オクチルトリエトキシシラン、ノニルトリエトキシシラン、デシルトリエトキシシラン、ドデシルトリエトキシシラン、トリデシルトリエトキシシラン、テトラデシルトリエトキシシラン、ペンタデシルトリエトキシシラン、ヘキサデシルトリエトキシシラン、ヘプタデシルトリエトキシシラン、オクタデシルトリエトキシシラン、N-(2-アミノエチル)3-アミノプロピルメチルジメトキシシラン、N-(2-アミノエチル)3-アミノプロピルトリメトキシシラン、3-アミノプロピルトリエトキシシラン、3-グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、3-グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、3-メルカプトプロピルトリメトキシシラン及びこれらの二種以上の組み合わせの一つ以上が挙げられる。他の有用なシランでは、Rは8〜18個の炭素原子をもち、R'はクロロ、メトキシ、エトキシ、またはヒドロキシ基の一つ以上である。
【００６７】
[0062]一態様において、白色顔料はASTM試験D476に従って分類されるII型耐白亜化粒子(chalk resistance particle)を含むことができる。たとえば一態様において、白色顔料は耐白亜化粒子を生成する表面処理を含む二酸化チタン粒子を含むことができる。たとえば一態様において、二酸化チタンはアルミナを含む表面処理を含むことができる。白色顔料は中間色調または青みを有することができる。
【００６８】
[0063]一つ以上の白色顔料は、少なくとも約1重量％の量、たとえば少なくとも約2重量％、たとえば少なくとも約5重量％、たとえば少なくとも約10重量％の量、たとえば少なくとも約15重量％の量、たとえば少なくとも約20重量％の量、たとえば少なくとも約25重量％の量で組成物中に存することができる。白色顔料は、一般に約50重量％未満の量、たとえば約40重量％未満の量で組成物中に存在することができる。
【００６９】
[0064]本発明の開示のポリマー組成物は、場合により一種以上の強化材、たとえば充填剤及び繊維も含むことができる。そのような材料としては、たとえばガラス繊維、珪灰石、チタン酸カリウム、炭酸カルシウム、タルク、マイカ、シリカ、珪酸塩、カオリンなどを挙げることができる。そのような無機充填剤は、約1重量％〜約40重量％の量、たとえば約10重量％〜約30重量％の量で組成物中に存在することができる。
【００７０】
[0065]組成物はさらに、一種以上の反応性粘度安定剤を含むことができる。反応性粘度安定剤は、PCTポリマーの末端基と反応することができるだけでなく、溶融加工の間に粘度が変動しないような方法でPCTポリマーの粘度を安定化させることができる材料を含む。反応性粘度安定剤は、PCT組成物を相溶化させるのにも役立つことができる。
【００７１】
[0066]一態様において、反応性粘度安定剤は、PCTポリマーのカルボキシルまたはヒドロキシル末端基と反応できる材料を含む。このように反応性粘度安定剤は、鎖延長剤として役立つことができる。
【００７２】
[0067]本発明の開示に従って使用し得る反応性粘度安定剤としては一般に、フェノキシ樹脂及び/または非-芳香族エポキシ樹脂が挙げられる。一態様において、たとえば反応性粘度安定剤は、PCTポリマーと反応しえる変性フェノキシ樹脂を含む。フェノキシ樹脂はたとえば、ヒドロキシ官能基を含むことができる。フェノキシ樹脂は、たとえば約120℃未満、たとえば、約110℃未満、たとえば100℃未満のガラス転移温度を有することができる。フェノキシ樹脂は、25% NVでシクロヘキサン中で試験する際に、約2500cP未満、たとえば約2300cP未満の粘度を有することができる。
【００７３】
[0068]反応性粘度安定剤として使用しえる非-芳香族エポキシ樹脂としては、3,4-エポキシシクロヘキセニルメチル-3’,4’-エポキシシクロヘキセンカルボキシレート、1,4-シクロヘキサンジメタノールジグリシジルエーテル、水素化ビスフェノールA型エポキシ樹脂及び/またはトリス(2,3-エポキシプロピル)イソシアヌレートが挙げられる。一般に、任意の好適な非環式エポキシ樹脂を使用することができる。
【００７４】
[0069]上記反応性粘度安定剤に加えてまたは、上記反応性粘度安定剤の代わりに、組成物は反応性粘度安定剤としてエポキシ-官能性コポリマーを含むことができる。多数のペンダント基をもつ例示的なコポリマーとしては、一種以上のエチレン性不飽和モノマー(たとえばスチレン、エチレンなど)とエポキシ含有エチレン性不飽和モノマー(たとえばグリシジルC1-4(アルキル)アクリレート、アリルグリシジルエタクリレート、及びグリシジルイタコネート)との反応生成物が挙げられる。たとえば一態様において、エポキシ官能性コポリマーは、側鎖として含まれるグリシジル基を含むスチレン-アクリル酸コポリマー(オリゴマーを含む)である。
【００７５】
[0070]上記のように、組成物に取り込まれる反応性安定剤は、特に熱エージング後に黄変を生じることなく熱可塑性ポリマーのカルボキシルまたはヒドロキシル末端基と反応することができる任意の材料を含むことができる。一態様において、反応性安定剤は無水物を含むことができる。例としては、ピロメリット酸無水物、トリメリット酸無水物、3-(トリエトキシシリル)プロピルコハク酸無水物などを挙げることができる。他の反応性添加剤としては、様々なオキサゾリン及び/またはシランを挙げることができる。そのような反応性添加剤としては、フェニレンビスオキサゾリン及び3-アミノプロピルトリエトキシシランを挙げることができる。
【００７６】
[0071]一般に、一種以上の反応性粘度安定剤は、粘度に変動をもたらさずに溶融加工処理の間に、組成物の粘度を安定化させるのに十分な量で組成物中に存在する。一般に、反応性粘度安定剤は、約0.2重量％〜約8重量％、たとえば約0.5重量％〜約5重量％の量で組成物中に存在する。
【００７７】
[0072]本発明の開示の組成物はさらに、一種以上の耐衝撃性改良剤を含むことができる。耐衝撃性改良剤はPCTポリマーと反応性であるか、非反応性であることができる。一態様において、たとえば組成物は、少なくとも一種の反応性耐衝撃性改良剤と少なくとも一種の非反応性耐衝撃性改良剤とを含む。
【００７８】
[0073]使用し得る耐衝撃性改良剤としては、エチレン-マレイン酸コポリマー、エチレン-アルキル(メタ)アクリレート-無水マレイン酸コポリマー、エチレン-アルキル(メタ)アクリレート-グリシジル(メタ)アクリレートコポリマーなどが挙げられる。たとえば反応性耐衝撃性改良剤は、エチレン、メチルアクリレート及びグリシジルメタクリレートのランダムターポリマーを含むことができる。ターポリマーは、約5％〜約20％、たとえば約6％〜約10％のグリシジルメタクリレート含有量であることができる。ターポリマーは、約20％〜約30％、たとえば約24％のメタクリレート含有量であることができる。
【００７９】
[0074]一般に、反応性耐衝撃性改良剤は、約0.05重量％〜約10重量％の量、たとえば約0.1重量％〜約5重量％の量で組成物中に存在することができる。
【００８０】
[0075]本発明の開示のポリマー組成物にブレンドしえる非反応性耐衝撃性改良剤としては、一般に、様々なゴム材料、たとえばアクリルゴム、ASAゴム、ジエンゴム、オルガノシロキサンゴム、EPDMゴム、SBS若しくはSEBSゴム、ABSゴム、NBSゴムなどが挙げられる。たとえばエチレンアクリル酸ゴムは、エチレンアクリル酸エステルコポリマーを含むことができる。非反応性耐衝撃性改良剤の特別な例としては、エチレンブチルアクリレート、エチレン(メチル)アクリレート、または2エチルヘキシルアクリレートコポリマーが挙げられる。エチレン(メチル)アクリレートコポリマーは、約20重量％〜約30重量％、たとえば約24重量％の量の(メチル)アクリレート含有量であることができる。
【００８１】
[0076]本開示の組成物はまた、エチレン(メチル)アクリレートコポリマーと、エチレン、(メチル)アクリレートとグリシジル(メタ)アクリレートのターポリマーとの組み合わせを含むことができる。
【００８２】
[0077]特別な一態様では、耐衝撃性改良剤は、コア-シェルポリマーを含むことができ、ここで前記コアはC4-C12アクリレートから構成されるアクリレートゴムを含み、少なくとも一つのシェルは、ビニル芳香族化合物、シアン化ビニル、アルキル(メタ)アクリレート、または(メタ)アクリル酸から構成される。特別な一態様では、シェルはメチル(メタ)アクリレートから構成されることができる。
【００８３】
[0078]組成物中に存在するとき、非反応性耐衝撃性改良剤は、約0.05重量％〜約10重量％の量、たとえば約0.1重量％〜約5重量％の量で配合することができる。
【００８４】
[0079]本発明の開示のポリマー組成物は、PCTポリマーに加えて、様々な他の熱可塑性ポリマーも含むことができる。他の熱可塑性ポリマーは、約0.05重量％〜約20重量％の量、たとえば約0.5重量％〜約10重量％の量で存在することができる。配合しえる他の熱可塑性ポリマーとしては、他のポリエステルポリマー、液晶ポリマーまたはそれらの混合物が挙げられる。組成物に配合しえる他の熱可塑性ポリエステルポリマーとしては、ポリ(エチレンテレフタレート)、ポリ(プロピレンテレフタレート)、ポリ(ブチレンテレフタレート)、酸-変性PCTコポリエステル、ポリ(エチレンナフタレート)、ポリ(ブチレンナフタレート)、脂肪族ポリエステル、たとえばポリエステルグルタレートなどが挙げられる。少量の他のポリエステルポリマーまたは液晶ポリマーを配合すると、態様によっては、組成物の加工特性を改善することができる。たとえば一態様において、組成物は約0.05重量％〜約20重量％の量で芳香族液晶ポリエステルポリマーを含むことができる。
【００８５】
[0080]組成物中に存在しえる別の添加剤は、ポリテトラフルオロエチレンポリマーである。ポリテトラフルオロエチレンポリマーを配合すると、ポリマー組成物から製造した物品の反射率及び白色度を改善することができる。ポリテトラフルオロエチレンポリマーは、約50ミクロン未満、たとえば約10ミクロン未満の平均粒径をもつ微粉末の形状で組成物に添加することができる。たとえば一態様において、ポリテトラフルオロエチレン粉末は、約１ミクロン〜約８ミクロンの平均粒径をもつことができる。ポリテトラフルオロエチレンポリマーは、約0.05重量％〜約10重量％の量、たとえば約0.1重量％〜約6重量％で組成物中に存在することができる。
【００８６】
[0081]一態様において、ポリマー組成物は潤滑剤も含むことができる。潤滑剤は、たとえばポリエチレンワックス、アミドワックス、モンタンエステルワックス、ポリオールエステルなどを含むことができる。特定の態様では、たとえば潤滑剤は、ポリエチレングリコール-ジラウレート及び/またはネオペンチルグリコールジベンゾエートを含むことができる。潤滑剤は酸化ポリエチレンワックスを含むことができる。ポリエチレンワックスは約0.94g/cm3〜約0.96g/cm3の密度を有することができる。一態様において、潤滑剤はポリオールエステルを含むことができる。好適なポリオールエステルとしては、ネオペンチルグリコール、トリメチロールプロパン、ペンタエリスリトール、ジペンタエリスリトールから製造したエステルが挙げられる。特別な一態様において、ポリオールエステルはペンタエリスリチルテトラステアレートから構成されることができる。存在するとき、潤滑剤は、約0.05重量％〜約5重量％の量、たとえば約0.1重量％〜約3重量％の量で組成物中に配合することができる。
【００８７】
[0082]上記に加えて、ポリマー組成物は様々な他の添加剤及び成分を含むことができる。たとえば組成物は、様々な熱的及び酸化的安定剤、紫外性安定剤、蛍光増白剤などを含むことができる。
【００８８】
[0083]本発明の開示のポリマー組成物は酸化防止安定剤(antioxidant stabilizer)を含むことができる。酸化防止安定剤は、約0.05重量％〜約5重量％の量、たとえば約0.1重量％〜約3重量％の量で存在することができる。酸化防止安定剤を含めると、熱的及び酸化安定性を高めることができる。配合しえる酸化防止安定剤としては、水素供与体、たとえば二級アミン及び立体障害フェノール及びヒドロペルオキシド分解剤(decomposer)、たとえばホスファイト及び亜ホスホン酸エステルが挙げられる。一態様において、酸化防止安定剤は、ホスホネート、ホスフェートまたはそれらの混合物を含む。存在しえるホスホネートとしては、フェニルホスホネート、たとえばジエチル1-フェニルエチルホスホネート、ジエチル2-フェニルエチルホスホネート、ジエチルベンジルホスホネート、またはこれらの混合物が挙げられる。存在しえるホスフェートとしては、トリフェニルホスフェート、トリブチルホスフェート、トリクレシルホスフェート、2-エチルヘキシルジフェニルホスフェート、クレシルジフェニルホスフェート、オリゴマー性エチルエチレンホスフェート、ビスフェノールAビス(ジフェニルホスフェート)、レゾルシノールビス(ジフェニルホスフェート)、またはこれらの混合物が挙げられる。存在しえる他の安定剤としては、市販の安定剤、たとえばIrganox 1076、Irganox 1135、Irganox 259、Irganox 1098、Irganox 245、Irganox 1425、Irganox 1330、Irganox 3125、Irganox 3114、Irganox 1010、Ilrgafos 168、Ultranox 626、Irgafos P-EPQ、Weston 618、Tinuvin 770、Chimassorb 944、Hostavin N 20、Hostavin N 24、Hostavin N 30、Cyasorb UV-3346、Cyasorb UV-3638、Tinuvin 622、Tinuvin 360、Tinuvin 1577、及びTinuvin 1600が挙げられる。
【００８９】
[0084]一態様において、ポリマー組成物は紫外線安定剤を含むことができる。紫外線安定剤は、約0.05重量％〜約5重量％の量、たとえば約0.1重量％〜約3重量％の量で存在することができる。紫外線安定剤を含めると、紫外光安定性を高め、紫外線により生じる劣化作用を軽減することができる。一態様において、ポリマー組成物は立体障害アミン光安定剤を含むことができる。組成物中に存在するとき、ヒンダードアミン光安定剤は、様々な好都合な点及び利益を提供することが知見された。たとえば、立体障害アミン光安定剤は、特に長期間エージングした後、材料の反射特性をさらに改善することが知見された。特別な一態様において、ヒンダードアミン光安定剤は、ヒンダードフェノール酸化防止剤及びホスファイト安定剤と併せて使用することができる。
【００９０】
[0085]一態様において、ポリマー組成物は蛍光増白剤を含むことができる。蛍光増白剤は、約0.01重量％〜約4重量％の量、たとえば約0.02重量％〜約2重量％の量で存在することができる。蛍光増白剤を含めると、組成物の反射特性及び白色度特性を高めることができる。蛍光増白剤としては一般に蛍光剤が挙げられる。一態様において、蛍光増白剤は高温で安定な蛍光増白剤である。たとえば一態様において、蛍光増白剤はベンゾオキサゾールを含むことができる。
【００９１】
[0086]本発明の開示に従って物品を製造するために、一態様において、ポリマー組成物は溶融混合ブレンドを含むことができ、ここでポリマー成分の全ては互いの中によく分散され、非ポリマー成分の全ては、ブレンドが一つにまとめられた統一体(united whole)を形成するように、ポリマーマトリックスの中によく分散され、及びポリマーマトリックスにより結合される。
【００９２】
[0087]任意の溶融混合法を使用して、ポリマー成分と非ポリマー成分とを混合することができる。たとえば一態様において、ポリマー成分と非ポリマー成分とは、一軸若しくは二軸押出機、ブレンダ―、混練機、またはバンバリーミキサーなどの溶融混合機に、一段階ですべてを一度に添加して、または段階に分けて添加して、次いで溶融混合することができる。様々な添加剤を一緒に混合するとき、ポリマー成分を通常、最初にブレンドして、溶融混合する。続いて、非ポリマー成分を前記混合物とブレンドする。
【００９３】
[0088]ポリマー組成物は所望の溶融粘度をもつように配合することができる。たとえば、ポリマー組成物は、剪断速度1000/秒及び305℃で約250Pa.s未満、たとえば約200Pa.s未満、たとえば約150Pa.s未満の溶融粘度をもつことができる。溶融粘度は一般に、約30Pa.sを超え、たとえば約40Pa.sを超え、たとえば約50Pa.sを超える。
【００９４】
[0089]次いで所望のブレンド組成物は、任意の好適な成形プロセスにより任意の所望の形状に成形することができる。たとえば一態様において、物品は射出成形により成形される。射出成形の間、組成物の温度は約280℃〜約350℃であることができる。他方、成形品の温度は約80℃〜約150℃の範囲であることができる。
【００９５】
[0090]本発明の開示に従って、本発明の開示の組成物から成形した成形反射体は、改善された離型性能、充填性能及び部品性能をもつことができる。離型性能は、型キャビティからの成形品の離型し易さを特徴付ける。特に離型性能は、型キャビティにくっついている成形品と、型キャビティ内に残渣を残す成形品とに関連する問題を特徴付ける。充填性能は型キャビティの充填し易さを特徴付ける。特に充填性能は、不十分な量の材料が型キャビティ内に射出される場合に、射出圧及び充填不良に関する問題を特徴付ける。部品性能は、型の表面の間に材料が漏れることによって通常生じる成形品についた過剰量の材料を特徴付ける。
【００９６】
[0091]上記のように、本発明の開示のPCTポリマー組成物は特に、LEDアセンブリの反射体を製造するのによく適している。ポリマーの反射特性は、白色LEDを用いる使用に特に適している。LED反射体は単一片の形状であるか、または二つ以上の副部品から成形することができる。一態様において、ポリマー組成物は図１及び２に示されているようなリードフレームの上に射出成形される。このようにしてリードフレームと反射体は一体化する。次いで半導体発光ダイオードチップを反射体のキャビティ内に据え付けて、リードフレームに接続することができる。LEDはボンディングワイヤを使用してリードフレームに結合することができる。全アセンブリは包み込まれるか、または反射体により画定されるキャビティは、単一方向に光を集中させるためのレンズを成形することができる固体エポキシなどのコア材料で充填することができる。
【００９７】
[0092]本発明の開示に従って製造したLEDアセンブリは、多くの様々な用途で使用することができる。たとえば、LEDアセンブリは、交通信号、LCDディスプレイ、バックライト、携帯電話、自動車表示灯、自動車ヘッドランプ、懐中電灯、室内灯、街灯、及び外部照明の用途で使用することができる。
【００９８】
[0093]本発明の開示は、以下の実施例を参照してよりよく理解することができる。
【実施例】
【００９９】
[0094]以下の実施例は、例示のために示すものであって、限定するものではない。
【０１００】
[0095]以下の表１は、約300℃で操作する32mm二軸押出機を使用し、約300rpmのスクリュー速度及び、約320℃〜約330℃の溶融温度を用いて表に示される成分を溶融コンパウンディングすることにより製造した様々な組成物を列記する。押出機を出る際に、組成物を冷却し、ペレット化した。
【０１０１】
[0096]ペレットサンプルの溶融粘度は、305℃で、剪断速度1000/秒でキャピラリーレオメーターを使用してそれぞれの組成物について測定した。溶融粘度が低いほど、一般に、組成物が型をよく充填することを示す。
【０１０２】
[0097]組成物は、約120℃の型温度を使用して、ISO法527-1/2に従ってISO引張試験片に成形した。サンプルの引張特性は上記試験法を使用して測定した。シャルピー衝撃強さは、ISO試験179に従って測定した。
【０１０３】
[0098]460nmにおける反射率は、分光比色計DataColor 600により、CIE D65昼光発光体を10°の角度で使用して、ASTM試験法1331を使用してそれぞれの組成物に関して測定した。測定は引張試験片で実施した。エージング試験は170℃、循環オーブン中で実施した。反射率が高いほど、光の吸収または損失が少ないことを示す。
【０１０４】
[0099]結晶化温度は、冷却の間に結晶化により与えられる示差走査熱量計を使用してそれぞれの組成物について測定した。
【０１０５】
[00100]LED反射体成形性能を測定するために、組成物は、75トン縦型射出成形機を使用してリードフレームのついたLEDトップビュー7020反射体も製造した。成形は、バレル温度約305℃、射出速度約300mm/秒、成形温度約140℃で実施し、型は96個のキャビティから構成されていた。射出成形加工性は、離型性能、充填性能及び部品性能を観察することにより評価する。
【０１０６】
[00101]離型性能は１〜５に等級づけし、ここで高い等級は低い等級よりもよい離型性能を示す。等級１は一般に、強く型に付着する問題と、離型が難しいことを示す。等級２は一般に、型に付着する問題と、離型が難しいことを示す。等級３は一般に、多少、離型問題があることを示す。等級４は一般に、良好な離型と非常に少ない離型問題を示す。等級５は一般に、優れた離型であり、離型問題が全くないことを示す。
【０１０７】
[00102]充填性能は１〜５に等級づけし、ここで高い等級は一般に低い等級よりもよい充填性能を示す。等級１は一般に、多くの充填不良と、キャビティの全てを充填するのが困難であることを示す。等級２は一般に、多少の充填不良があることと、キャビティの全てを充填するのが困難であることを示す。等級３は一般に、高い射出圧でわずかに充填不良があることを示す。等級４は一般に、高い射出圧で全く充填不良がないことを示す。等級５は一般に、低い射出圧〜通常の射出圧で全く充填不良がないことを示す。
【０１０８】
[00103]部品品質は、１〜５に等級づけし、ここで高い等級は、一般に低い等級よりもよい部品性能を示す。等級１は一般に、部品に多くのバリ（flashes）があることを示す。等級２は一般に、部品に多少のバリがあることを示す。等級３は一般に、部品にわずかにバリがあることを示す。等級４は一般に、部品にバリが非常に少ないことを示す。等級５は一般に、部品に全くバリがないことを示す。
【０１０９】
[00104]以下の結果が得られた。
【０１１０】
【表１ａ】
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【０１１１】
【表１ｂ】
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【０１１２】
[00105]上記のように、シリコーン化合物と核形成剤とを含む組成物は、改善された反射安定性及び成形加工性を示した。
【０１１３】
[00106]本発明に対するこれら及び他の変形及び変更は、付記請求の範囲に記載されている本発明の趣旨及び範囲から逸脱することなく、当業者により実施することができる。さらに、様々な態様の側面はその全体または部分が交換可能であると理解すべきである。さらに当業者は、上記記載は単なる説明であって、付記請求の範囲に記載されている本発明を限定するものではないと理解するだろう。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【国際調査報告】
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