(57)【要約】  試験サンプル中に存在するアクチニドの量を監視するための構成及び方法が開示される。空間を通る特殊核物質の動きを監視するための構成及び方法も説明される。試験サンプル中に存在する核分裂性特殊核物質の量を監視するための構成及び方法が開示される。３０年冷却後の使用済み核燃料の再処理中にアクチニドを監視するための構成及び方法が開示される。１８０日冷却後の使用済み核燃料の再処理中にアクチニドを監視するための構成及び方法も開示される。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
アクチニドを含有しうる試験サンプルを得る工程と、前記アクチニドが検出可能なように、流体及び流体張力レベルを有する張力準安定流体検出器（ＴＭＦＤ）を得る工程と、前記張力準安定流体検出器内でＰｎｅｇをスキャンすることによって、前記サンプル中の前記アクチニドの量を検出する工程とを含む、試験サンプル中に存在するアクチニドの量を監視するための方法。
【請求項２】
特殊核物質が検出可能なように、流体及び張力レベルを有する張力準安定流体検出器を得る工程と、前記物質の位置の違いから前記物質の動きが求められうるように、前記特殊核物質の位置を少なくとも２つの異なる時刻に監視する工程とを含む、空間を通る特殊核物質の動きを監視するための方法。
【請求項３】
核分裂性特殊核物質を含有しうる試験サンプルを得る工程と、前記核分裂性特殊核物質が検出可能なように、流体及び流体張力レベルを有する張力準安定流体検出器を得る工程と、前記サンプル中の前記核分裂性特殊核物質の量を検出する工程とを含む、試験サンプル中に存在する核分裂性特殊核物質の量を監視するための方法。
【請求項４】
特定の初期の濃縮度を有する燃焼済み核燃料由来の使用済み核燃料サンプルを濃縮する工程と、
前記サンプル中のアクチニドの量を推定する工程と、
アクチニド質量、並びに核分裂からの使用済み燃料中性子生成及びα，ｎ生成を求める工程と、
ＯＲＩＧＥＮからの質量及びＴ１／２を用いて、アクチニドの核分裂及びα放射能を予測する工程と、
ＴＭＦＤを用いて中性子生成を測定する工程と、
測定された中性子及び核分裂生成と、予測された中性子及び核分裂生成を比較する工程と、
ＯＲＩＧＥＮを用いて、数が前記測定された中性子生成の約１０％以下の内で一致するまで、前記予測する工程を繰り返す工程と、
サンプルを溶解した燃料から取り出す工程と、
前記サンプルを約０．１〜約１０崩壊／秒まで希釈して、前記ＴＭＦＤシステム内で約５〜約６０秒以内の検出を可能にする工程と、
前記サンプルの放射能を推定する工程と、
２４２Ｃｍ放射能がないことを確認する工程と、
２４４Ｃｍを測定し、前記サンプル中の２４４Ｃｍの濃度を求める工程と、
合わせた２３８Ｐｕ、２４１Ａｍ及び２４４Ｃｍを測定し、前記サンプル中の２３８Ｐｕ、２４１Ａｍの濃度を求める工程と、
ＯＲＩＧＥＮ−Ｓモデルを再校正して、Ｃｍ、Ａｍ及びＰｕの測定された量と約１０％以内で一致させる工程と、
２４１Ａｍ、２３８Ｐｕ、２４４Ｃｍ及びＯＲＩＧＥＮコード比から２３９Ｐｕの濃度を求める工程と、
抽出流れからの２３９Ｐｕの量を、能動的ＴＭＦＤ測定を用いてクロス確認する工程とを含む、
３０年冷却後の使用済み核燃料の再処理中にアクチニドを監視するための方法。
【請求項５】
使用済み核燃料サンプルを濃縮する工程と、
前記サンプル中のアクチニド量を推定する工程と、
アクチニド質量、並びに核分裂からの使用済み燃料中性子生成及びα，ｎ生成を求める工程と、
ＯＲＩＧＥＮからの質量及びＴ１／２を用いて、アクチニドの核分裂及びα放射能を予測する工程と、
校正済みのＴＭＦＤを用いて中性子生成を測定する工程と、
測定された中性子及び核分裂生成と予測された中性子及び核分裂生成を比較する工程と、
前記測定された中性子生成数と前記予測された中性子生成数が一致しない場合、ＯＲＩＧＥＮを用いて、数が１０％以内で一致するまで前記予測する工程を繰り返す工程と、
サンプルを溶解した燃料から取り出す工程と、
前記サンプルを約０．１〜約１０崩壊／秒まで希釈して、前記ＴＭＦＤシステム内で約５〜約６０秒以内の検出を可能にする工程と、
前記サンプルの放射能を推定する工程と、
２４２Ｃｍを測定し、前記サンプル中の２４２Ｃｍの濃度を求める工程と、
合わせた２４４Ｃｍ及び２４２Ｃｍを測定し、前記サンプル中の２４４Ｃｍの濃度を求める工程と、
合わせた２３８Ｐｕ、２４２Ｃｍ及び２４４Ｃｍを測定し、前記サンプル中の２３８Ｐｕの濃度を求める工程と、
合わせた２３８Ｐｕ、２４１Ａｍ、２４４Ｃｍ及び２４２Ｃｍを測定し、前記サンプル中の２４１Ａｍの濃度を求める工程と、
Ｃｍ、Ａｍ及びＰｕの測定された量と整合するようＯＲＩＧＥＮモデルを再校正及び改良する工程と、
２３８Ｐｕ、２４１Ａｍ、２４４Ｃｍ及び２４２Ｃｍ測定並びにＯＲＩＧＥＮコード比から２３９Ｐｕを求める工程と、
２３８Ｐｕ及び２３９Ｐｕの能動的ＴＭＦＤ監視又はＴＭＦＤシッピングに基づく監視のいずれかにより、２３９Ｐｕの量をクロス確認する工程とを含む、
１８０日冷却後の使用済み核燃料の再処理中にアクチニドを監視するための方法。
【請求項６】
少なくとも１つのＴＭＦＤが、中性子及び中性子の多重度の検出が可能で、少なくとも１００ｍＬの検出流体チャンバを有する、γ線及びβ線に対してブラインドなままで中性子、核分裂片及びα線の監視が選択的に可能な第１の複数のＴＭＦＤを含み、中性子の検出において約９０％以上の固有効率を有し、核分裂片及び／又はα放出の検出が可能な第２の複数のＴＭＦＤを更に含み、核分裂又はα放出から１秒あたり約０．２崩壊を約５秒以内に検出可能な検出システム。
【請求項７】
前記第１の複数のＴＭＦＤが、２３８Ｕ、２３４Ｕ、２３９Ｐｕ、２４１Ａｍ、２３８Ｐｕ、２４４Ｃｍ及び２３５Ｕの核分裂のうちの少なくとも１つを測定可能なＴＭＦＤを含む、請求項６に記載の検出システム。
【請求項８】
前記第１の複数のＴＭＦＤが、２３４Ｕ、２３９Ｐｕ、２４１Ａｍ、２３８Ｐｕ、２４４Ｃｍ及び２３５Ｕの核分裂のうちの少なくとも１つを測定可能なＴＭＦＤを含む、請求項６に記載の検出システム。
【請求項９】
前記第１の複数のＴＭＦＤが、２３９Ｐｕ、２４１Ａｍ、２３８Ｐｕ、２４４Ｃｍ及び２３５Ｕの核分裂のうちの少なくとも１つを測定可能なＴＭＦＤを含む、請求項６に記載の検出システム。
【請求項１０】
前記第１の複数のＴＭＦＤが、２４１Ａｍ、２３８Ｐｕ、２４４Ｃｍ及び２３５Ｕの核分裂のうちの少なくとも１つを測定可能なＴＭＦＤを含む、請求項６に記載の検出システム。
【請求項１１】
前記第１の複数のＴＭＦＤが、２４４Ｃｍ及び２３５Ｕの核分裂のうちの少なくとも１つを測定可能なＴＭＦＤを含む、請求項６に記載の検出システム。
【請求項１２】
前記第１の複数のＴＭＦＤが、２３５Ｕの核分裂を測定可能なＴＭＦＤを含む、請求項６に記載の検出システム。
【請求項１３】
前記第２の複数のＴＭＦＤが、約０．５〜約１０ｍＬの検出器流体体積を有する、請求項６に記載の検出システム。
【請求項１４】
核分裂中性子の検出のためのＴＭＦＤバンクと結合されたＳＮＭ内で核分裂を誘発する程度の熱エネルギーのエネルギーを有する減速散乱中性子を伴う同位体中性子源又は加速器駆動中性子源を含む減速中性子源を含む装置。
【請求項１５】
検出器流体及びサンプルを有するＴＭＦＤを得る工程と、核分裂片が検出可能で、アクチニドα反跳、核分裂中性子、γ線及びβ放出が検出可能でないように、前記ＴＭＦＤ検出器流体にＰｎｅｇを導入する工程と、前記サンプル中の核分裂片の量を前記ＴＭＦＤを用いて測定する工程とを含む、サンプル中の核分裂片の量を測定するための方法。
【発明の詳細な説明】
【背景技術】
【０００１】
米国エネルギー省は、商用の再処理施設で使用済み核燃料を再処理するための方法を開発した。これらの方法は、原子力産業において安全保障に関する課題である。この開発の大部分は、先進的燃料サイクルイニシアチブのもとで行われたが、過去５０年にわたるプロセス研究及び開発の遺産が基礎となっている。新たな国際原子力エネルギーパートナーシップの登場は、先進的燃料サイクルイニシアチブの処理方法の開発を継続し、拡大することを目的としている。このイニシアチブは、燃料処理を進めることに対する米国及び世界のコミットメントを高めた。これらの先進的処理方法は、実規模で実現するためにスケールアップと設計が必要である。
【０００２】
最も卓越した開発中の処理方法は、ＵＲＥＸ＋と呼ばれ、図１に略図で示している。実際には、この名称は、ウラン抽出（ＵＲＥＸ：Ｕｒａｎｉｕｍ  Ｅｘｔｒａｃｔｉｏｎ）プロセスで始まり、ウラン、選択された核分裂生成物及び超ウラン同位体を、溶解した使用済み核燃料から分離する様々な他の方法を取り入れた処理方法の一群を指す。ＵＲＥＸ＋は、現在、世界中で使用されている、よく知られたＰＵＲＥＸプロセス（例えば、英国のセラフィールド、フランスのラ・アーグ、日本の六カ所）に似ている。その類似点は、Ｕ及びＰｕを燃料サイクルにリサイクルする特定の目標を持って放射能の主要な源を除去するために用いられる複数の化学的分離法に由来する。
【０００３】
処理は、今後、それぞれ約１００ＴのＵＯ２のインベントリーを持つ約１，０００の稼働原子炉からの世界中の使用済み核燃料に対応するために、１日あたり１，０００トンを超える燃料に対して必要となり、更に、使用済み核燃料の遺産インベントリーを再処理するためにも必要となる。国際原子力エネルギーパートナーシップ及び米国エネルギー省は今後２０年間にわたって、ＵＲＥＸ＋の実現に向けて進むため、戦略、物質の管理及び計量管理の方法が必要となる。水性分離中の高分子量のアクチニドの監視は、米国国際原子力エネルギーパートナーシップ及び先進的燃料サイクルイニシアチブのプログラムにおいて重要な研究領域である。物質計量管理において、監視の重要な側面は、Ｐｕ等、超ウラン元素の流用の可能性を検知するために、使用済み核燃料の組成をリアルタイムで評価するための方法である。このように適時に検知することが２３９Ｐｕには特に重要である。単一の燃料集合体には７ｋｇ近く含有することが可能であり、これは、長崎型の核爆発物を製造するのに十分な量である。同じく、重要な原子力施設（例えば、兵器工場）の物質収支区域内では、関連する核物質を保護し、守るために、追跡及びインベントリー管理が極めて重要である。リサイクル処理中のオンライン物質計量システムを提供することにより、物質の流れの招かれざる流用が抑制されうる。しかし、現在、このような特殊核物質（ＳＮＭ）の維持及び管理は、時間のかかる施設外監視及び評価によって実施されており、これらは、重要な原子力施設における再処理及び機能の速度及び有効性を著しく低下させる。
【０００４】
現在、α放出体の検出は、時間のかかる施設外の試験所に基づく方法を必要とし、ほとんどのオンライン中性子検出システムは、大量の１３７Ｃｓのような核分裂生成物を伴う極度のβ−γ線場において容易に飽和する。図１に示す通り、再処理の第１の工程は、どのような再処理施設でも、使用済み核燃料（ＳＮＦ）のせん断、及び計量物質として知られる物質の酸性溶液への溶解であり、これでＳＮＦ中の核物質全体を説明できる。次に、計量物質を含有する溶液は、計量管理タンクに移される。サンプルが採取され、測定が行われて、初期の核物質インベントリーの総量を精製せずに求める。初期の特殊核物質量の測定は、プロセス全体を通じた物質計量管理の維持、及び、流用がある場合、流用があったかを明らかにするのに極めて重要である。
【０００５】
残念ながら、超ウランアクチニドの準リアルタイム計量管理は、今まで実現されていない。準リアルタイムは、ＳＮＦ再処理の様々な段階で核物質の関連する量を数時間の範囲で検出する速度を表し、一般に、ＳＮＦが再処理される速度に見合ったものである。バルク量、例えば、溶解した燃料の体積及び流量において準リアルタイムを測定する技術が開発されてきたが、元素及び同位体の濃度のオンライン測定に関連する準リアルタイム計量管理は、従来の検出法（例えば、Ｋ端デンシトメトリー、蛍光Ｘ線、ハイブリッドＫ端／蛍光Ｘ線デンシトメトリー、質量分析法、高分解能γ線スペクトロメトリー、同位体希釈γ線分光法、定電量クーロメトリー、滴定法、重量法、分光測光法、熱量測定法）では可能ではなかった。一般に、現行法では、同位体の評価において準リアルタイムの計量管理能力はなく、むしろ、関連する量のデータを得るために、数日から数週間かかることのある特殊な試験所への施設外の出荷が必要である。更に重要なことには、現行法では、その場で特殊核物質の同位体のインベントリーを測定する手段が提供されない。
【０００６】
最も早い段階（及びその後の段階）でＵ及びＰｕタイプのアクチニドのオンライン評価を可能にし、後の段階で現行の技術（例えば、質量及び体積を測定する単純な方法）で補完される検出システム及び手法は、運転上の有効性及び安全の両方において、再処理に大幅な改善をもたらすであろう。張力準安定流体検出器（ＴＭＦＤ）センサシステムを用いてこの目標を達成する枠組み及び手法が説明される。
【０００７】
典型的な軽水炉からの使用済み核燃料は、７２Ｆｅから１６７Ｅｒの周期表の範囲の同位体（及び、三体核分裂による少量のトリチウム）を伴う、大量に集められた核分裂生成物を含有する。更に、使用済み核燃料は、放射性放射化生成物及び超ウランアクチニド元素（すなわち、Ｐｕ、Ｎｐ、Ａｍ及びＣｍ）を含有する。核分裂生成物の大部分は、γ−β放出体であるが、重大な安全保障上、並びに健康安全上の懸念を引き起こすのはα放出ウラン同位体及び超ウラン同位体である。Ｔａｂｌｅ  １（表１）は、加圧水炉からの代表的な使用済み燃料集合体のウラン元素及び超ウラン元素のインベントリーを示す。ウラン同位体及び超ウラン同位体は全てα粒子を放出するが、これらの一部のみが、自発核分裂により著しい量の中性子も生成する。
【０００８】
Ｔａｂｌｅ  １（表１）のデータは、使用済み核燃料中のＵ同位体とＰｕ同位体の共通点と違いを示している。共通点は、両方の同位体の群が、個々の同位体によって決まり、約４ＭｅＶから約６ＭｅＶの間の様々なエネルギーを持つα粒子の放出を示すことである。違いは、自発核分裂による中性子の放出にて起こる。ウランは、２３８Ｕにおいて、Ｔａｂｌｅ  １（表１）に記載の約１０４ｎ／ｓ／ＭＴＵの最大放出率を有する。このような値は、希釈され、配管内の空間（例えば、１ｍ２を超える表面積）に広がったとき、宇宙背景中性子束に対して受動的に測定するのは困難な可能性がある。一方、２４４Ｃｍのような一部の超ウラン同位体は、約１０９ｎ／ｓ／ＭＴＵの放出が可能である。このような放出は、従来のセンサでは飽和する極度のγ−β線場においてさえも、張力準安定流体検出器技術を用いて、容易に測定可能な量（希釈された量、又はその他の場合の量）となる。
【０００９】
【表１】
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【００１０】
特徴的な中性子（多重度を含む）及びα放出スペクトルのためのオンラインでのサンプリングにより、Ｃｍ、Ｎｐ及びＡｍの同位体が混ざっているなかで、Ｕ成分に対するＰｕの有無（コンボリューションによる）が容易に確認可能である。多重度は、２つ以上の中性子が実質的に同時に放出される核分裂の重要な側面を表し、その特徴は、多重度を有するアクチニドから放出された中性子と、背景の宇宙中性子、又は非核分裂性のプロセスから放出された中性子を含む多重度がない（すなわち、一度に１つ生成した中性子）中性子とを区別するのに役立つ。関心のある各アクチニドにおける多重度のレベルは様々で、以下の式によって記述される。
自発核分裂多重度＝０．２７３１８Ｚ−２２．７７３４
式中、Ｚは、元素の原子番号を指す。この式を用いて、関心のあるアクチニドの多重度が計算できる：Ｔｈ（Ｚ＝９０）＝１．８１、Ｕ（Ｚ＝９２）＝２．３６、Ｎｐ（Ｚ＝９４）＝２．９、Ａｍ（Ｚ＝９５）＝３．１８、Ｃｍ（Ｚ＝９６）＝３．４５、Ｃｆ（Ｚ＝９８）＝３．９９。同時（数ピコ秒以下の内）に放出された中性子の数を監視することによって、それぞれのアクチニドのタイプを同定することができる。残念ながら、既知のシステムでは、サンプルを試験所に運び、オフラインでの化学分析又は計数法が必要となる。使用済み燃料組成物中のＵ及びＰｕアクチニドの妥当に正確な検出は、高いβ−γ線レベル（停止から約１年後に集合体あたり約１０１６β又はγ／ｓ）によって複雑になり、複雑さは、ＳＮＦの組成に関連する。
【００１１】
一般に、流体の準安定状態は、室温で張力をかけることにより達することが可能である。また、準安定状態は、流体が入射する放射線に敏感になり、泡の飛跡を生じるように、高い正圧で熱的に過熱し、その後に減圧することによっても発生する。（張力をかけられ、又は過熱されて）準安定状態にあるとき、液体の相が変わる点である安定限界に達するのに必要な過剰なエネルギーをもたらす刺激によって、爆発的な相変化が引き起こされる。刺激は、中性子、α線、核分裂片、γ光子、並びにレーザからの目に見える（コリメートされた）光子等、極めて高い核形成速度誘導核子を含んでもよい。張力及び熱的過熱に基づく流体の準安定性に関連する熱力学的相空間を、図２に示すＰ−Ｖ図に表す。流体の状態が図２に示す安定限界（それぞれ、張力及び熱的過熱のスピノダル限界としても知られる）に近づくにつれ、相変化を起こす核の数が増え始め、安定限界の約１０２５核／ｍＬ・ｓのレベルに達する。流体の張力又は熱的過熱が安定限界から離れるにつれて、相変化を引き起こすために、過剰なエネルギーを追加することが必要になる。準安定な流体内で相変化を引き起こすと、速い核形成による蒸気の泡の蒸発成長を通じて蓄えられたエネルギーが放出される。熱エネルギー蓄積速度が臨界の大きさの蒸気核を生じるのに十分な場合、一般にはナノメートルの範囲であるが、核は肉眼で見える蒸気の泡に成長し続ける。
【００１２】
泡箱及び過熱液滴検出器（ＳＤＤ）は正圧過熱条件で動作する一方、張力準安定流体検出器技術は、正反対の条件（すなわち、過熱のない張力をかけた準安定性）で動作する点で特異である。スピノダル限界から遠く離れた所与の張力をかけた準安定状態については、液体の相変化及び泡生成を引き起こすために必要な過剰なエネルギーが中性子、α線、核分裂片等、高エネルギーの電離粒子によって供給されなければならない。張力準安定性の所与のレベルについては、泡の生成に必要な過剰なエネルギーは、放射線のタイプ及びエネルギーに伴い更に変化する（すなわち、中性子対α線対核分裂生成物対光子）が、その理由は、線エネルギー付与（ＬＥＴ）、すなわち、ｄＥ／ｄｘが、関与する放射線のタイプに大きく依存するということがよく知られているためであり、これは、放射線のタイプを区別するために利用されうる。この性質は、核スケールの粒子のマクロ機械的検出を可能にするが、原子炉の出力監視、ＷＭＤに基づく特殊核物質からの放出の識別、又は、大量の特殊核物質が処理される核使用済み燃料を再処理する流れのオンライン監視等、原子力工学及び科学の用途のための超高感度検出器において利用されうる。
【００１３】
張力準安定流体検出器センサ技術は、水又はアセトン等、通常の流体を、真空条件下（例えば、−５バール）、室温で「張力」準安定性の熱力学的状態に置くことに基づいている。
【００１４】
液体分子の結合が引き伸ばされると、高エネルギー粒子（例えば、ｋｅＶからＭｅＶの範囲のエネルギーを持つ中性子又はα粒子）を、張力をかけた準安定な流体に直接衝突して蓄積される過剰なエネルギーは、目に見えるサイズに成長し、次いで、従来の電子機器を用いて記録されうる可聴ショック信号及び閃光を伴って内側に破裂して液体状態に戻るナノスケールの泡の核形成につながる。入射放射線のタイプ及びエネルギーは、核物質の混合物中の個々のアクチニド核種を測定するために、エネルギー蓄積速度（ｄＥ／ｄｘ）並びに流体の張力をかけた状態及び特定の特性を監視することにより評価されうる。
【発明の概要】
【課題を解決するための手段】
【００１５】
試験サンプル中に存在するアクチニドの量を監視するための構成及び方法が開示される。この方法は、アクチニド量を知ることが望まれる試験サンプルを得る工程と、アクチニドからの放射性放出が検出可能なように、流体及び流体張力レベルを有する張力準安定流体検出器を得る工程と、次いで、サンプル中のアクチニドの量を測定する工程とを含む。
【００１６】
また、空間を通る特殊核物質の動きを監視するための構成及び方法も説明される。この方法は、特殊核物質が検出可能なように、流体及び張力レベルを有する音波張力準安定流体検出器を得る工程と、特殊核物質の方向を少なくとも２つの異なる時刻に監視する工程とを含む。次に、時間に応じた特殊核物質の場所の違いは、空間を通る特殊核物質の動きを示す。
【００１７】
試験サンプル中に存在する核分裂性特殊核物質の量を監視するための構成及び方法が開示される。この方法は、核分裂性特殊核物質を含有しうる試験サンプルを得る工程を含む。次に、核分裂性特殊核物質が検出可能なように、流体及び流体張力レベルを有する張力準安定流体検出器を用いて、サンプルからの放出が測定される。
【００１８】
使用済み核燃料の再処理中にアクチニドを監視するための構成及び方法が開示される。特定の方法において、燃料は、典型的な３０年の冷却、又は下のアルゴリズム１による待機期間の後に監視可能である。アルゴリズム１において、アクチニドのリアルタイム受動的監視のための方法は、以下の工程を含みうる。
１．既知の初期の濃縮度（すなわち、ウラン燃料混合物中の２３５Ｕ同位体の既知の割合）の使用済み核燃料サンプルを入手する工程と、
２．Ｏｒｉｇｅｎ等のコンピュータプログラムを用いてアクチニド量を推定する工程と、
３．アクチニド質量及び使用済み燃料中性子生成（α，ｎ）生成を求める工程と、
４．ＯＲＩＧＥＮからの質量及び半減期（Ｔ１／２）を用いてアクチニドのα放射能を計算する工程と、
５．（２５２Ｃｆ及びＰｕＢｅで校正済みの）ＴＭＦＤシステムを用いて中性子生成を測定する工程と、
６．リアルタイムで、測定された中性子生成と予測された中性子生成を比較し、計算及び予測された中性子生成数が一致しない場合、数が一致するようにＯｒｉｇｅｎプログラムコード入力モデルを（例えば、炉心平均燃料燃焼について）再校正する工程と、
７．溶解した燃料からサンプルを抽出し、α、自発核分裂及び中性子放出のＯＲＩＧＥＮ放射能推定値に基づいて［例えば、準リアルタイム検出が、約５秒以内（＝１／０．２）にとどまることが望まれる場合、約−０．２崩壊／秒まで］希釈する工程と、
８．２４２Ｃｍ放射能（すなわち、α放射能について）が相対的にないことを確認する工程と、
９．２４４Ｃｆを測定し、サンプル中の２４４Ｃｍの濃度を求める工程と、
１０．合わせた２３８Ｐｕ、２４１Ａｍ及び２４４Ｃｍを測定し、サンプル中の２３８Ｐｕ、２４１Ａｍの濃度を求める工程と、
１１．Ｃｍ、Ａｍ及びＰｕの実験結果と整合するようＯＲＩＧＥＮ−Ｓモデルを再校正及び改良する工程と、
１２．２４１Ａｍ、２３８Ｐｕ、２４４Ｃｍ並びにＯＲＩＧＥＮコード比から２３９Ｐｕの濃度を求める工程と、
１３．抽出流れからの２３９Ｐｕの求めた濃度を、２３８Ｐｕ及び２３９Ｐｕの能動的ＣＴＭＦＤ監視又はＣＴＭＦＤシッピングに基づく監視によりクロス確認する工程。
【００１９】
１８０日の典型的な短期間の冷却期間後、使用済み核燃料の再処理中にアクチニドを監視するための構成及び方法が下のアルゴリズム２に開示される。アルゴリズム２において、リアルタイム受動的監視のための方法は、以下の工程を含みうる。
１．使用済み核燃料サンプルを濃縮する工程と、
２．ＯＲＩＧＥＮ−Ｓ等のコンピュータプログラムを用いてアクチニド量を推定する工程と、
３．アクチニド質量及び使用済み燃料中性子生成（α，ｎ）生成を求め、アクチニドのα放射能及びＴ１／２を計算する工程と、
４．２５２Ｃｆ及びＰｕＢｅで校正済みのＴＭＦＤシステムを用いて（自発核分裂による）中性子生成速度及び多重度を測定し、測定された中性子生成と予測された中性子生成を比較する工程と、
５．計算及び予測された中性子生成数が一致しない場合、数が一致するようにＯＲＩＧＥＮ入力モデルを再校正する工程と、
６．溶解した燃料からサンプルを抽出し、α、自発核分裂及び中性子放出のＯＲＩＧＥＮ放射能推定値に基づいて［例えば、準リアルタイム検出が、約５（＝１／０．２）秒以内になることが望まれる場合、約０．１から約１０崩壊／秒まで、より好ましくは約０．２崩壊／秒まで］希釈して、次いで、２４２Ｃｍ放射能が相対的にないことを確認する（すなわち、α放射能を探す）が、任意の検出時間が適用可能な、例えば、１から６０秒又は１００秒が適用可能な工程と、
７．２４２Ｃｍを測定し、サンプル中の２４２Ｃｍの濃度を求める工程と、
８．合わせた２４４Ｃｍ及び２４２Ｃｍを測定し、サンプル中の２４４Ｃｍの濃度を求める工程と、
９．合わせた２３８Ｐｕ、２４２Ｃｍ及び２４４Ｃｍを測定し、サンプル中の２３８Ｐｕの濃度を求める工程と、
１０．合わせた２３８Ｐｕ、２４１Ａｍ、２４４Ｃｍ及び２４２Ｃｍを測定し、サンプル中の２４１Ａｍの濃度を求める工程と、
１１．Ｃｍ、Ａｍ及びＰｕの実験結果と整合するようＯＲＩＧＥＮ−Ｓモデルを再校正及び改良する工程と、
１２．２３８Ｐｕ、２４１Ａｍ、２４４Ｃｍ及び２４２Ｃｍ並びにＯＲＩＧＥＮコード比から２３９Ｐｕを求める工程と、
１３．Ｐｕ抽出流れからの２３９Ｐｕの下流レベルと共に、２４１Ａｍ、２３８Ｐｕ、２４４Ｃｍからの２３９Ｐｕの求めた濃度を、２３８Ｐｕ及び２３９Ｐｕの能動的ＣＴＭＦＤ監視又はＣＴＭＦＤシッピングに基づく監視によりクロス確認する工程。
【図面の簡単な説明】
【００２０】
【図１】ＵＲＥＸ＋水性分離方式の高レベルのプロセスフローチャートの概略図である。これは、再処理中の事象の一般的な流れを例示したものである。ＰＵＲＥＸ等の他のスキームも同様である。開示されている方法は、このような任意の再処理スキームに適用できる。
【図２】張力状態及び過熱された流体状態の熱力学的相空間を示す図である。
【図３】流体中の準安定な張力が（ａ）誘導振動圧力場及び（ｂ）遠心運動により誘導される張力準安定流体検出器システムの概略図である。
【図４Ａ】張力準安定流体検出器でＮＩＳＴ認定アクチニドを用いたαスペクトロスコピーの結果である（注記：Ｌｏｅｓｓは平滑化アルゴリズムである）。
【図４Ｂ】張力準安定流体検出器でＮＩＳＴ認定アクチニドを用いたαスペクトロスコピーの結果である（注記：Ｌｏｅｓｓは平滑化アルゴリズムである）。
【図５】中性子束比をＰＵ−Ｂｅ源の角度方向に対してグラフ表示したものである。
【図６】中性子エネルギーと発光スペクトルを区別する能力を示すＣＴＭＦＤ構成のＰｎｅｇ（検出器流体張力圧力）に対して検出時間をグラフ表示したものである。
【図７】単一の張力準安定流体検出器システムを用いたＰｕ、Ｕ、Ｃｍ及びＡｍの同位体の張力閾値を図示したものである。
【図８】張力準安定流体検出器における平均シグナル待機時間と各種アクチニドの流体張力との関係をグラフ表示したものである。
【図９】１８０日の冷却期間にわたるα崩壊／秒／ＭＴＵと各種アクチニドの燃焼（ＧＷｄ／ＭＴＵ）との関係を示す図である。
【図１０】自発核分裂からの中性子収量同位体成分とα−ｎ反応との違いを示す棒グラフである［４つは２３５Ｕなし。４０ＧＷｄ／ＭＴＵ燃焼。６カ月（１８０日）の使用済み核燃料冷却期間］。
【図１１】３０年の冷却期間にわたるα収量と燃焼との関係を使用済み核燃料中の各種元素について図示したものである。
【図１２】自発核分裂からの同位体成分を持つ中性子収量とα−ｎ反応との関係を図示したものである（３つは２３５Ｕなし。３０年の使用済み核燃料冷却期間にわたる３０ＧＷｄ／ＭＴＵ燃焼）。
【図１３】異なるエネルギーを有する異なる元素から発せられる中性子が区別されうるように特異なＰｎｅｇ値に設定される５つのＴＭＦＤ検出器１０、２０、３０、４０及び５０を有する、サンプル１００からの中性子を検出するための検出システムを例示している。
【発明を実施するための形態】
【００２１】
オークリッジ同位体生成（ＯＲＩＧＥＮ：Ｏａｋ  Ｒｉｄｇｅ  Ｉｓｏｔｏｐｅ  Ｇｅｎｅｒａｔｉｏｎ）コードは、米国エネルギー省のオークリッジ国立研究所によって開発された核燃料減損解析プログラムであり、元々は、核分裂による燃料減損並びに様々な核分裂生成物を経時的に監視し、次いで、その後の様々な核反応及び放射性壊変系列を監視するために開発された。ＯＲＩＧＥＮの各種バージョンが開発されており、コードの別のスートの一部として使用されるとき、接尾文字が付けられる。例えば、ＯＲＩＧＥＮ−Ｓ（「Ｓ」は、いわゆるＳＣＡＬＥコードパッケージを表す）。本発明において、用語ＯＲＩＧＥＮ及びＯＲＩＧＥＮ−Ｓは、同じ基底コンピュータコードモデルを表す。
【００２２】
高い固有効率、例えば約９０％以上の効率を持つ簡便な低コストクラスのセンサを備えた構成が開示され、このセンサは、中性子、α粒子及び核分裂片を区別することが可能で、同時に、検出効率が制御可能な単一の可搬式センサシステムからの中性子の放出に関する方向性及び多重度の関連情報も提供する。これらの検出器は、放射線を身体的に「見たり」「聞いたり」することが可能である一方、分光情報を得て、入射する放射線の方向を識別すると同時に、γ光子に対しては「ブラインド」のままである。分光情報は、ＴＭＦＤを用いて、圧力範囲全体にわたって張力圧力状態（Ｐｎｅｇ）を掃引することにより取得される。特定の圧力の点において、様々なエネルギー電離粒子の検出が可能である。γ光子及びβ粒子に対してブラインドのままであるのが可能なことから、使用済み核燃料の強い放射線場において装置を使用することが可能になり、Ｕ同位体及び超ウラン同位体に特徴的な中性子及びα放出を判別できるようになる。稼働中の１，０００ＭＷｅ動力炉の強い場の中でも、張力準安定流体検出器はγにブラインドのままである。Ｔａｂｌｅ  ２（表２）に張力準安定流体検出器の特定の特徴をまとめる。
【００２３】
【表２】
2016515696.tif 000004
【００２４】
中性子放出に関する多重度は、（Ｂｅ、Ｂ、Ｌｉ、Ｆ、Ｏのような元素の核に衝突するα線のような）放射性崩壊又は非核分裂性核反応のいずれかからランダムに生成した中性子と比較して、核分裂事象の間のみ起こる２つ以上の同時の（すなわち、ピコ秒からフェムト秒以内の速さで起きるため、実用目的には同時と見なされる）中性子の放出を含む。Ｕ、Ｐｕ及び他の核分裂性元素の核分裂は、各核分裂事象において異なる数の中性子を生成する。したがって、この方法は、核分裂性物質の検出のみならず、特定の元素タイプの同定も提供する。検出器における中性子の多重度の能力は、検出器内に同時に到達する２つ以上の中性子を検出する能力である。密閉され、計数シンチレーション光パルス又は電荷パルスに基づいており、個々の衝突が監視可能になっていない通常の検出器においては、このような事象は、単一の事象からとして検出される。ＴＭＦＤシステムにおいては、ＴＭＦＤ体積内で２つ以上の泡生成が同時に発生すると、はっきりと分かり、単一の画像化及び／又は電子記録システムを用いて記録される。この点に関して、われわれは、先述の通り、ＴｈからＣｆの範囲の関心のある各種アクチニドにおける多重度値を提供した。単一のＴＭＦＤで、同時の中性子放出の到達を検出し、明らかにすることができる。これにより、従来の検出器と比較して、ＴＭＦＤは特定の元素の判別においてはるかに効率的になる。
【００２５】
（自発核分裂の）多重度は、Ｃｍ及びＣｆにおいて２未満から４近くまで様々である。多重度［ν（Ｅｎ）］値は、核分裂性物質の所与の質量を調べるために用いられる外部中性子（Ｅｎ）のエネルギーを増加させることによって増大させることができる。この場合、ν（Ｅｎ）＝ν（０）＋ａＥｎ（式中、ａは、当該核種と共に変化する）［すなわち、ａ＝０．１４１９（２３５Ｕ）；＝０．１４８２（Ｕ−２３８）；＝０．１４３２（２３７Ｎｐ）；＝０．１４７１（２３９Ｐｕ）；＝０．１４８２（２４１Ａｍ）；＝０．１５３６（２４４Ｃｍ）］。例えば、通常、１４ＭｅＶ中性子を生成する可搬式Ｄ−Ｔ加速器を利用できる。われわれが１４ＭｅＶ中性子を用いて２３５Ｕの有無を判別する場合、例えば、２３５Ｕ誘導高速中性子核分裂におけるν（１４）の値は、（自発核分裂における約２．３６に対して）約４．５と等しいであろう。同様に、１４ＭｅＶ中性子を用いると、２３９Ｐｕでの誘導核分裂は、約２．９（自発核分裂）から約５に上昇するであろう。多重度に基づく測定は、調べる物品を取り囲む複数のＴＭＦＤを用いて物質の源に対する立体角を大きくすることで、より効率的に実現可能である。
【００２６】
図３は、開発され、試験所での実験で能力が認められた２つのタイプの張力準安定流体検出器システムの概略図を示している。図３ａに示した音波張力準安定流体検出器（ＡＴＭＦＤ）は、圧電素子を使用して、マイクロ秒の時間スケールの共振モードでレーザキャビティとよく似た、時間変化し、音波で駆動する振動圧力場（圧縮及び張力）を誘導する。張力モードにあるとき、核子が十分なエネルギーを供給する場合は、流体場が過渡的に泡の核を形成する。したがって、ＡＴＭＦＤは数マイクロ秒以内にオンオフされる。興味深いことに、圧縮モードの間、システムは全ての種類の放射線に対して完全にブラインドのままであり、このことは、パルス（中性子／光核分裂）に基づく監視において重要である。従来の検出器は、パルシング時間範囲の間に飽和し、パルシング後、相当な時間ブラインド状態を続けるため、重要な放出シグネチャを失う。ＡＴＭＦＤの特有の特徴は、このような不感時間の克服を可能にする。泡の場所及びタイミングは、核放射線のタイプ、多重度、エネルギー及び方向性に関する情報を提供する。
【００２７】
別の実施形態では、流体中の張力準安定状態は、遠心力によって生み出される。これらの検出器は、遠心張力準安定流体検出器システムにおいて有用である。遠心張力準安定流体検出器システムの図３ｂは、ひし形の装置に成形されたガラス管から構築されるエンクロージャを示している。装置は密度ρの作業液で部分的に満たされており、メニスカス境界線２ｒがあり、可変速モータに取り付けられている。回転すると、遠心力によって分子が外向きに引き寄せられ、中心の球部に引っ張られた状態で分子が効果的に配置される。中心線上の張力、すなわち、負圧ρｎｅｇのレベルは以下の式によって与えられる。
ρｎｅｇ＝２×π２×ρ×ｒ２×ｆ２−ρａｍｂ
式中、ｆは回転数であり、ρａｍｂは大気圧である。一次近似として、中心の球部内の圧力変動は、内側の円筒の半径がゼロである、同じ速度で回転する２本の円筒間の流れとしてモデル化が可能である。この近似により、式をベルヌーイの式に簡約できる。ＣＴＭＦＤ装置で用いられる小さな球の半径については、中心の球部内の圧力変動は無視できる。両方のシステム設計が効率及び感度を全体的に高める拡張性に適している。
【００２８】
張力準安定流体検出器システムを使用すると、リアルタイムで直接サンプリングすることにより、サブピコキュリー／ｍＬ等、微量のアクチニド量の監視が可能であり、液体シンチレーション分光法の分解能よりも約１００倍小さなレベルの分光情報が得られる。これは、約３５秒以内で０．０１５Ｂｑ／ｇ（約０．４ｐＣｉ／ｍＬに等しい）の範囲のＵ同位体を検出する例として図４に明確に示されている。ＣＴＭＦＤの体積は約２ｃｃであった。この放射能レベルはバックグラウンドの電子ノイズを下回り、ＬＳ６５００ベックマン分光装置で試験したときは区別できないことが明らかになった。また、中心のＣＴＭＦＤ球のサイズを単に１０倍、例えば、約２ｃｃから約２０ｃｃに大きくすることによって、約３５秒で１０倍低い放射能、例えば、０．０４ｐＣｉ／ｍＬものレベルの同様に改善した結果を容易に得ることができた。図４に示したデータポイントは平均値を表す。放射能はランダム過程であるが、必然的にポアソン分布を示唆する。例えば、約３５秒の待機時間で、広がりは約＋／−６秒になることが予想され、これは、１標準偏差について測定された全ての計数のうちの約７０％を表す。この点に関して、張力準安定流体検出器システムを使用すると、２４１Ａｍと２３８Ｐｕのα反跳放出を区別することが可能であり、これらはわずか約２ｋｅＶ離れているのみであり、また、同じシステムは自発核分裂事象の検出もできる。
【００２９】
図４ａは、微量のアクチニドを含有し、わずか約０．０５Ｂｑ／ｃｃのサンプルの検出を示している。特定のレベルの張力準安定性を調整することにより、２３８Ｐｕから２３９Ｐｕ、２４１Ａｍ、２３４Ｕ、２３８Ｕまでの範囲のアクチニドを含む特殊核物質の検出及び監視が可能である。これらのデータは、ＮＩＳＴ校正済みの源を用いて得られた。独立して、図４ｂは、アクチニド反跳エネルギー間の約２ｋｅＶの分離が、微量レベルの同位体を実質的にリアルタイムで観察可能であることを示している。
【００３０】
また、固有効率が９０％を超え、Ｐｕ−Ｂｅ中性子源の方向（±約３０°）を９０％で識別するＡＴＭＦＤを用いる、中性子の放出を監視するための方法が開示される（図５）。この証拠は、リアルタイムの中性子源の方向性のためだけでなく、特殊核物質の空間を通る実際の運動が監視及び追跡可能なように、同時に源を画像化するためでもある技術を拡大するための基礎となった。
【００３１】
監視により、核分裂誘導中性子の多重度とランダムな中性子事象を区別することもできる。ランダムなＰｕ−Ｂｅ中性子放出（約１０６ｎ／ｓ）源を用いたときとは対照的に、約１０５ｎ／ｓの強度の比較的弱い自発核分裂源（すなわち、２５２Ｃｆ）を用いたときに８倍大きな複数の中性子誘導事象が記録された、この驚くべき可能性が観察された。これは、核分裂性特殊核物質（Ｕ〜Ｐｕ〜Ｃｍ）を、それらの多重度シグネチャの違いから、また、外部からのランダムな事象（例えば、よく知られた「船効果［Ｓｈｉｐ−Ｅｆｆｅｃｔ］」）を排除することで識別するための基礎となっている。先述の通り、核分裂事象は中性子の多重度につながり、他方では、放射性崩壊及び非核分裂性核反応からの中性子の放出は、ランダムに生成される非同時の中性子の放出につながる。
【００３２】
張力準安定流体検出器は、γ放射線に対してブラインドである一方、約６カ月の冷却後の使用済み燃料集合体から約５ｍ離れたγ線場と同等な約１０１１γ／ｓを超える場については、中性子及びα線を検出する。α線、中性子又は核分裂片を検出するために調整された張力準安定流体検出器は、稼働中の３，０００ＭＷ（ｔ）原子炉の炉心内でも、高エネルギーのγ光子に対してブラインドのままであることが可能であると推定された。
【００３３】
３，０００ＭＷ（ｔ）核分裂炉内のγ線束は、約１０１４γ／ｃｍ２／ｓの範囲であることがよく知られている。ＴＭＦＤ内での検出可能な泡の事象の発生には、約７０ｎｍの臨界半径の寸法内の反跳炭素又は酸素のタイプの核によって蓄積される、約１００ｋｅＶの範囲の一定の閾値レベルのエネルギーが必要である。典型的な１ＭｅＶ原子炉のγ光子のＨ及びＣ等の核への衝突で発生する最大エネルギーは、最大で衝突あたり０．５ｋｅＶになりうる。ナノ秒パルスレーザに基づく調査及び理論的な評価は、γ光子のＴＭＦＤへの影響は、稼働中の動力炉内に置かれた場合、出力レベル、したがって、光子束が１０２３γ／ｃｍ２／ｓ（これは、既存の原子炉内の十億倍大きい）を上回る場合にのみ現れうることを示している。
【００３４】
Ｐｕ、特に２３９Ｐｕ、他のウラン核種、特に２３５Ｕ、及びＣｍアクチニドにとって重要な特殊核物質の準リアルタイム計量管理監視のための再処理施設の様々な区域における張力準安定流体検出器システムが開示される。
【００３５】
安全保障の目的で関心のある主要な同位体は２３９Ｐｕ及び２３５Ｕであり、いずれも核分裂性同位体である。これらの同位体はいずれも使用済み核燃料中の質量は大きいが、そのα線のレベルも自発核分裂の放射能レベルも容易に検出可能なほど（使用済み核燃料中のバックグラウンド放射線レベルに対して）十分高くない。使用済み核燃料中の高いバックグラウンドのα放出及び中性子放出は、２４２Ｃｍ、２４４Ｃｍ、２４１Ａｍ及び２３８Ｐｕの生成に主に起因する。これらの同位体によるバックグラウンドのレベルは、一般に、２３９Ｐｕのα線又は中性子の放射能よりも少なくとも１桁大きく、２３５Ｕのそれよりも数桁大きい。これは、外部中性子源を用いて能動的反応測定を行うことにより容易に克服されうるが、その理由は、２３９Ｐｕの核分裂断面積が大きいためであり、例えば、約６００バーンより大きく、２３９Ｐｕの質量が、Ｃｍ及びＡｍの同位体よりも数桁大きいためである。しかし、このような手順は実施可能であるが、中性子についてはＤ−Ｄ若しくはＤ−Ｔ加速器、又は光子については電子直線加速器（ＬＩＮＡＣ）等の外部中性子又は光子源を使用したり、或いは、２５２Ｃｆ又はＰｕ−Ｂｅ又はＡｍ−Ｂｅ等の同位体中性子源をＴＭＦＤバンクと「一緒に」使用したりする必要がある。これは全体的なシステムのコストを上昇させ、より複雑にする可能性があり（例えば、加速器システムは１０万ドルから１００万ドル超かかる可能性がある）、したがって、（それらのシステムの質量及び壊れやすい電子部品のために）主にＴＭＦＤ及びＰＣベースの処理アルゴリズムのみに頼る簡便な受動的手段の使用ほど経済的又は軽便ではないであろう。したがって、能動的監視、例えば、ターゲット物質の中性子又は光子に基づく核分裂がない状態で、量の間接的な定量化が使用されなければならない。これは、２３９Ｐｕ、核爆発装置内に見られる最も関心のあるＰｕ同位体にとって特に関係がある。重要なことには、国際原子力機関（ＩＡＥＡ）は、Ｐｕ（全ての同位体を含む）の「有意量」に、ほんの８ｋｇの限界値を設定している。２３９Ｐｕは極めて高レベルの核分裂生成物と混合されるため、使用済み核燃料中の２３９Ｐｕの量を初期の再処理工程で求めるのは難しい。１００Ｒ／ｈを超える放射線強度場を含む、ＳＮＦ中の高レベルのβ−γ放射能では、今日のセンサ（例えば、３Ｈｅ検出器）で一般に、ずっと少ない２３９Ｐｕレベルのアクチニド含有量に関する意味のある情報を得ることは実質的に不可能になる。
【００３６】
張力準安定流体検出器システムは、γ−βにブラインドである一方、アクチニドからのα反跳、中性子及び核分裂片を約９０％を超える効率で検出する選択的な感度を維持するため、ＰＵＲＥＸ／ＵＲＥＸ再処理流れの非常に注意を必要とするフロントエンドでのアクチニド（２３９Ｐｕを含む）の収集の監視に使用可能である。
【００３７】
記載された方法は、部分的に、以下を前提とする。
・使用済み核燃料中の当初のＵ濃縮度（すなわち、核分裂前）が既知である。この値は、原子力施設が燃料調達先から容易に、且つ契約により入手できるため、不確かさはないか、ほとんどない既知量である。
・燃料集合体の出力履歴は、発電しながら所与の期間にわたり原子炉内で稼働されたため既知である。これらのデータは炉心管理スキームを作成する間に施設によってあらかじめ設定されることが多く、記録が特定のサイクル中の制御棒の動作及びセンサのために保管される。このパラメータは、炉心全体にわたる燃料の燃焼の程度に影響を与える。三次元の出力履歴はよく知られているが、原子炉のスクラム、又は一時的な原子炉停止を必要とする他の局面等、予期せぬ状況が変化を引き起こしうる。したがって、所与のＳＮＦ集合体、又は再処理の前にバットに溶解した集合体の平均燃焼に対して次に修正するために、不確かな結果の余裕−その程度は、重要なアクチニド（例えば、２４２Ｃｍ、２４４Ｃｍ、２４１Ａｍ、２３８Ｐｕ、２３５Ｕ、２３９Ｐｕ）について実測により定量化されなければならない。
・使用済み核燃料の冷却期間は既知であり、原子力施設により保管されるデータのログから入手できる。このパラメータは良好な信頼度で既知であり、したがって、不確かさは最小限である。
【００３８】
ＯＲＩＧＥＮ−Ｓ減損コードが、アクチニド及び核分裂生成物の燃焼履歴及び蓄積を（妥当な正確さで）シミュレートするために利用できる。ＯＲＩＧＥＮ−Ｓは世界的に広く利用されているコンピュータコードであり、米国エネルギー省（ＵＳＤｏＥ）のオークリッジ国立研究所（米国テネシー州オークリッジ）から入手できる。ＯＲＩＧＥＮ−Ｓは、広範に検証されており、また、後で論じる通り本出願のデータに対しても別途検証されている。
【００３９】
張力準安定流体検出器システムを用いるリアルタイムのオンライン監視の一部として、使用済み核燃料中の特殊核物質アクチニド含有量の最初の推定値を得るＯＲＩＧＥＮ−Ｓコードの仮想シミュレータとしての妥当性を試験した。これは、予測が、特徴がかなり良く明らかになった照射後試験データと比べてどの程度よいのか評価するのに有用であった。核廃棄物処分場研究者のために実験材料を開発するＤｏＥプログラムの一部として、そのサンプルを承認済み試験物質（ＡＴＭ）と称した２００７年のいくつかの軽水炉使用済み核燃料に関し、アルゴンヌ国立研究所及びパシフィック国立研究所及びオークリッジ国立研究所のスタッフは、このような状況及び照射後試験について評価を実施した。出力履歴、初期の濃縮度及び冷却履歴に関する情報を利用して、経時的な燃料減損及び重要なアクチニドのインベントリーの生成を予測するためにＯＲＩＧＥＮ−Ｓに基づくモデルが開発された。ＡＴＭ−１０３使用済み核燃料試験片に対する比較のサンプルをＴａｂｌｅ  ３  （表３）に示す。Ｔａｂｌｅ  ３（表３）に示す通り、ＯＲＩＧＥＮ−Ｓと照射後試験値の比は、アクチニドの混合物において＋／−８％以内である。重要なことには、２３９Ｐｕ及び２３５Ｕについては、比較は、それぞれ３％から１％以内である。
【００４０】
【表３】
2016515696.tif 000005
【００４１】
上述の比較は、詳細な出力履歴、初期の濃縮度及び冷却履歴が各使用済み核燃料について良好な信頼度（例えば、燃料の炉心平均燃焼が＋／−５％以内）で既知である場合、２３９Ｐｕ及び２３５Ｕのアクチニドの妥当な推定が（９５％を超える信頼度で）可能であることを示している。しかし、正確で詳細な情報が常に入手できない可能性があり、１，０００ｋｇの年間総インベントリーから、見たところわずかな３％の質量インベントリーの誤差でも、２３９Ｐｕでは約３０ｋｇ以上になる可能性があり、これは、ＩＡＥＡによる保障措置の８ｋｇの限界値を大幅に超える。したがって、ＯＲＩＧＥＮ−Ｓによる検証研究の結果に基づき、各種アクチニドのインベントリーについて推定された予測は、混合物の一部として最初の推定値に達するためのシミュレーションツールとしてのみ使用されるべきである。混合物は、最初の推定値に達するための、アルゴリズム１及び２内の上述の予測ツールを確認及び改良するための、ＴＭＦＤデータによる予測及びその場でのリアルタイムのデータ取得の組合せを指す。しかし、リアルタイムでのオンライン監視については、流用の可能性の恐れがあるため、絶えずクロスチェックするための手段と、ＯＲＩＧＥＮＳに基づく予測に用いられる主要な前提を改良するための更新を提供するリアルタイムの検証−修正ツールが必要である。この目的のために、張力準安定流体検出器技術が、ＯＲＩＧＥＮに基づく予測と組み合わせて使用可能である。
【００４２】
現実的な観点から、２つのタイプの再処理する使用済み核燃料があり、それぞれ、アルゴリズムに記載の通り重要な２３５Ｕ及び２３９Ｐｕの同位体を識別するための工程の幾分特異なアルゴリズムを必要とする。これらには、（１）２〜３重量％の濃縮度、２０〜３０ＧＷｄ／ＭＴＵの燃焼、その後の３０年の冷却を伴う遺産的な燃料、及び（２）４〜５重量％の濃縮度、最大５０ＧＷｄ／ＭＴＵの燃焼、その後の０．５年の冷却期間を伴う、より最近の燃料が含まれる。相対的なアクチニドの蓄積に照らしてこれらの違いの重要性は、２４１Ａｍ、２４２Ｃｍ及び２３８Ｐｕ（いずれも強いα放出体であるが、弱い自発核分裂中性子放出体）、並びに２４４Ｃｍ（強いα放出体及び自発核分裂中性子放出体）の蓄積の点からである。
【００４３】
３０年冷却した第１の使用済み核燃料のタイプについては、２４１Ａｍ、２４４Ｃｍ及び２３８Ｐｕの相対的な放射能は２４２Ｃｍの強度をはるかに上回り、他方で、わずか０．５年の冷却期間の第２の使用済み核燃料のタイプは、２４１Ａｍの相対的な蓄積が無視できて、支配的なα−中性子放射能は、２４２Ｃｍ、２４４Ｃｍ及び２３８Ｐｕからのものである。
【００４４】
前述の通り、２つのタイプの使用済み核燃料のアクチニドの蓄積における著しい違いによって、燃料タイプに応じた特有の監視戦略が要求される。しかし、２つのタイプの使用済み核燃料は、特定の共通点を持つことにもなり、これらは、このセクションに、フロントエンドでの準リアルタイム計量管理を対象とした、２つの具体的に的を絞ったアルゴリズムに基づく方法の前に一覧にした。２つのアルゴリズムは上述してある。２つの監視スキームの共通の特徴が（タスク完了の推定時間と共に）提示される。
【００４５】
第１に、核施設から得られる情報がＯＲＩＧＥＮに導入され、可能な燃焼レベルの範囲の推定値を含む様々なアクチニドの相対量の推定値を出力するために用いられる。これは、例えば、パソコンに基づくシステムを用いて実施するのに数分必要なだけであるはずである。
【００４６】
第２に、張力準安定流体検出器システムは、再処理の初期の段階で使用済み核燃料を監視して、２３９Ｐｕの量を求めるために用いられる。（約４０ＴのＵを使用し、約３〜５重量％の濃縮度の典型的なＰＷＲにおいて）サイクルの最後、冷却前に炉心平均で合計約１０９Ｃｉ（約１０２０γ−β／ｓ、約１０１７α／ｓ及び約１０１０ｎ／ｓを含む）もの大きさになりうる非常に強いβ−γが支配する放射線バックグラウンドの存在下で、中性子放射能の監視に基づいて２３９Ｐｕの量を求めることが可能である。ＳＮＦは硝酸に溶解可能であり、さらなる再処理の前にバットに入れることが可能である。α粒子は浴の外側に貫通しないが、中性子、γ線、及び少しばかりのβ線が貫通する。従来の検出器がこのようなバットの外側に配置される場合、γ線と中性子束の比は、約１０１０：１（すなわち、中性子と比較して百億倍を超えるγ線）になるであろう。２１３Ｎｅ及び３Ｈｅに基づく検出器等、既知の検出器は、γ線の干渉なしで、最大でも、γ線と中性子束の比が約１０：１から約１０３：１の範囲である場合に、中性子を確実に検出できるという点で制限される。これらの検出器がＳＮＦの初期の測定に使用されるとき、存在するアクチニド、特に２３９Ｐｕ及び２３５Ｕの量の点から、主な不確かさが残る。このような不確かさは、様々な処理段階を通過するときに物質の監視を複雑にする。サイクルの最後の典型的なＰＷＲの炉心からのＳＮＦは、５００ｋｇに近い２３９Ｐｕの生成が可能であり、更に大幅に少ない量が核爆発物の開発の脅威になると考えられる。更に、サイクルの最後に、２３５Ｕは全て消費されない。核爆発物の脅威となるレベルと考えられる量をはるかに超える約５００ｋｇの２３５Ｕが残る。
【００４７】
アクチニド核種の量を一番最初に、且つ再処理手順全体にわたって知ることができれば、ＳＮＦをより自信を持って、安全に取り扱うことが可能である。約９０％以上の効率で中性子を検出可能で、ＳＮＦの監視における使用でγ−β放射線に対してブラインドなままの中性子検出器が開示される。ＴＭＦＤは、このような能力を提供する。アセトン、イソペンタン、メタノール、エタノール、ホウ酸トリメチル、ペルフルオロオクタン、Ｒ−１１３等の検出流体を用い、約−２０バールまで低下させたＰｎｅｇで動作させるＴＭＦＤは、完全にγにブラインドのままであることが示されている。また、ＴＭＦＤは、中性子、α線及び核分裂生成物の検出において理論的に到達可能な固有効率の９０％超を有することも観察されてきた。その結果、本明細書に記述されるシステム及び方法は、ＳＮＦ中に存在する２３９Ｐｕ及び他のアクチニドの量を求めるために使用可能である。
【００４８】
再処理施設に届けられるＳＮＦについては、自発核分裂中性子率を支配する同位体のインベントリーは、約５×１０８ｎ／ｓ／ＭＴＵ（０．５年冷却した燃料）及び３０年冷却した燃料については約１０８ｎ／ｓ／ＭＴＵの放出強度を持つ２４４Ｃｍである。使用済み核燃料については、得られる中性子出力は、ＵＯ２酸化物の形態である燃料から追加の２４４／２４２Ｃｍ（α，ｎ）１６Ｏ反応により、約３％から１０％大きくなるが、ＯＲＩＧＥＮ評価は、追加でおよそ３×１０７ｎ／ｓ（０．５年冷却した燃料）及び約３×１０６ｎ／ｓ（３０年冷却した燃料）を生じるこの係数を含む。（α，ｎ）源の自発核分裂中性子源へのこの追加は、２つの重み付けスペクトルの組合せである中性子スペクトルを生じ、容易に適応されうる。この工程において、事前校正済みの遠心張力準安定流体検出器（市販の２５２Ｃｆ、強度認定済みの自発核分裂源を約３〜約１０％の２５２Ｃｆ中性子強度の市販のＰｕＢｅ又はＡｍＢｅタイプの源と共に用いる）が、使用済み核燃料を入れたパイプ又はバットから様々な距離で利用されうる。このような工程は、ＯＲＩＧＥＮシミュレーションを更新するための２４４／２４２Ｃｍの有無に関する第１のセンサに基づくデータを提供する。この推定値は、少量の溶解したＳＮＦを抽出し、これを検出流体としてのアセトン等の流体とＴＭＦＤシステム内に入れ、自発核分裂からの核分裂放射能を評価することによって更に改良されうる。抽出量はＳＮＦの希釈度に左右される。約３重量％の濃縮度及び３０ＧＷｄ／ＭＴＵの燃焼を伴い、３０年冷却した燃料については、例えば、ＭＴＵあたりの中性子生成速度は、２４１Ａｍ約１×１０３ｎ／ｓ；２４２Ｃｍ約３×１０４；２４４Ｃｍ約８×１０７ｎ／ｓ；２３８Ｐｕ約２．６×１０５ｎ／ｓ；２３９Ｐｕ約８０ｎ／ｓ；及び２４０Ｐｕ約２×１０６ｎ／ｓと推定される。明らかに、２４４Ｃｍが核分裂放射能において支配的であり、比較すると他は全て無視できる。これは、２４４Ｃｍの核分裂放射能の検出が、他のアクチニドの相対量を求めるためにも使用可能であることを意味する。これは、予想核分裂放射能が、あらかじめ検出された中性子放射能全体に基づいて約１００核分裂／秒になるように、バットから抽出された流体を希釈することにより容易に求めることが可能である。図６に示す通り、このサンプルのα放射
能が数桁高くなっても、ＴＭＦＤが核分裂事象にのみ敏感であり、中性子並びにα事象に対してブラインドであるようにＴＭＦＤのＰｎｅｇ値が設定されるとき、この測定を妨げない。このことは図６を見て分かる。体積で約０．１％のこのアクチニドを含有する流体を１００ｃｃのアセトンに入れることにより、生じる溶液は、約０．１Ｂｑ／ｃｃの「核分裂」放射能を有することになる。この溶液を約−１バールのＰｎｅｇの１ｃｃのＴＭＦＤに入れることができて、ＴＭＦＤは、α線、中性子、γ線並びにβ放射能に対してブラインドのままで、各核分裂事象を検出する。この測定は、中性子測定と共に実際のアクチニド放射能レベルを求めるために使用可能である。１８０日冷却した燃料（４０ＧＷｄ／ＭＴＵ、４重量％の濃縮度）については、自発核分裂からの中性子放射能は、無視できる２４１Ａｍを除いて、３０年冷却した燃料の出力とほぼ同様の他のアクチニドからの出力と共に、２４４Ｃｍ（約５×１０８ｎ／ｓ／ＭＴＵ）と、更に２４２Ｃｍ（約１．３×１０８ｎ／ｓ／ＭＴＵ）により支配される。この場合、希釈工程は、３０年冷却した燃料について取られる工程と同様になり、その後、ＴＭＦＤシステムのＰｎｅｇを、Ｃｍからの核分裂放射能に相当する約−１バールにするものになるであろう。３０年冷却した燃料とは異なり、この測定は、たとえ、核分裂における２４４Ｃｍ放射能が、（α放射能でなく）核分裂放射能において約５倍高くなるとしても、２４２Ｃｍと２４４Ｃｍを合わせた放射能を与える。０．５年冷却した燃料については、α放射能は、実際、２４２Ｃｍ（約１×１０１５α／Ｓ／ＭＴＵ）によって支配され、これにより、α放射能の２４２Ｃｍ：２４４Ｃｍは約５：１の比である。これも容易に確かめられうる。しかし、核分裂率の推定のために調製される同じ溶液は、更に約１０００万倍に希釈される必要があるであろう。このように希釈されるシステムについては、α放射能が、ここで、支配的になるであろう。また、Ｐｎｅｇは、約−６バールから−８バールまで掃引され、次に、まず放射能について、次いで、２４２Ｃｍ、２４４Ｃｍそれぞれについて判別することが可能である。この工程は、校正済みのＴＭＦＤが定位置にあり、ＯＲＩＧＥＮシミュレーションプラットフォームにつながれた後、現実的な状況で実施におよそ１分〜１０分かかる可能性がある。
【００４９】
検出器システムからの情報は、核分裂及び中性子の測定値を得るために使用され、次に、この測定値は、２４４／２４２Ｃｍ（中性子放出の主要な源）のＯＲＩＧＥＮ予測蓄積と比較される。一致しない場合、使用済み核燃料の平均燃焼は、２４４／２４２Ｃｍの更新されたＯＲＩＧＥＮ予測が測定値に見合うように調整されるであろう。燃焼プロセスを支配する基本的な核物理学により、２４４Ｃｍとの特有の共同で他のアクチニドが蓄積するため、これが、関心のある他の全てのアクチニド、２４１Ａｍ、２４４／２４２Ｃｍ、２３８Ｐｕにおいて、特に２３９Ｐｕにおいて、最良の初期推定値の信頼度のレベルを高める。また、この工程からの情報は、様々なアクチニドからのα放射能を監視するために、遠心張力準安定流体検出器の作業流体内に溶解するのに必要となる、アクチニドに富んだ流体流れの希釈レベルも与える。これは、演算装置を用いて実施可能である。
【００５０】
次の測定は、α放射能を直接測定するものになる。これは、少量のＳＮＦ含有再処理流体を取り除くものである。取り除くサンプルの量は、適したデータ取得時間を与える量である。プラントオペレータによる希釈の程度も既知でなければならない。再処理流体の所与の体積内のα放射能は、ＭＴＵあたりで推定される。（実質的に全ての核動力炉と同様に酸化物の形態の）１ＭＴＵは、約１０Ｌの体積を仮定する。１０：１希釈を仮定して、得られる初期のα放射能は、約２×１０１０Ｂｑ／ｃｃ（０．５年冷却した燃料）及び約２×１０９Ｂｑ／ｃｃ（３０年冷却した燃料）になるであろう。放射能の検出が平均で約１０秒になる場合、約１ｃｃの有効容積を有するＣＴＭＦＤ等のＴＭＦＤ内の放射能は、約０．１Ｂｑ（総放射能）に設定しうる。これは、再処理流体流れの放射能は、（例えば、０．５年冷却した燃料については２×１０１１倍を超えて、３０年冷却した燃料については約２×１０１０倍）希釈して、ＴＭＦＤ流体中の得られる放射能を（ＴＭＦＤ流体の）約０．１Ｂｑ／ｃｃまで下げなければならないことを意味する。例えば、一定分量（例えば、１μＬ）を溶解した使用済み核燃料を入れたバットから取り出し、（ＮＩＳＴ認定標準であらかじめ実施したように）アセトンで、又は、エタノール及びメタノール等、他の適したＴＭＦＤ流体で希釈可能である。希釈度は、希釈後の総放射能が、この例については０．１Ｂｑ／ｃｃの範囲になるように、予想される総放射能に基づいて直接推定可能である。希釈は、ＴＭＦＤ検出流体（例えば、イソペンタン、アセトン、メタノール又はエタノール）を用いて実施されるため、ＴＭＦＤ流体体積内のＳＮＦ再処理流れ流体の量は無視できて、１％をはるかに下回る。約１％のレベルの硝酸は、ＴＭＦＤ検出に影響を与えない。用いられる遠心張力準安定流体検出器の体積を２ｃｃ、最も高エネルギーのα放出同位体２４２Ｃｍの放射能は、希釈された溶液中で０．０１Ｂｑ／ｃｃであると仮定すると、２４４Ｃｍの有無を判定するのにかかる時間は、約−６．５バール〜−７．５バールの張力レベルにおいて約５０秒であろう（図７による）。２４４Ｃｍの放射能も０．０１Ｂｑ／ｃｃである場合は、張力準安定性レベルは、−７バール〜−８．５バールの間を掃引し、２４２Ｃｍ及び２４４Ｃｍの合わせた放射能を２５秒以内で検出するよう調整されるべきである。図６から図７に示す通り、負圧範囲を単一の遠心張力準安定流体検出器センサを用いてスキャンし、段階的に進めるように各種アクチニドの量を求めることが可能である（すなわち、まずは、６．１ＭｅＶのα線を放出する２４２Ｃｍについて、次に、５．８ＭｅＶのα線を放出する２４４Ｃｍについて、次に、５．５ＭｅＶの２３８Ｐｕについて、次に、５．４９ＭｅＶの２４１Ａｍについて、等）。
【００５１】
ＴＭＦＤは、上述の、又は他の放射線源のアクチニド核種の特定の検出のために校正が可能である。図４から図８に示したアクチニド（α放出同位体）の検出に関連するＰｎｅｇの特定の値は、ＮＩＳＴ認定の源を用いた校正により、任意のＣＴＭＦＤ又はＡＴＭＦＤシステムについて求められうる。ＴＭＦＤ間の小さなばらつきが発生する可能性があり、これらは説明がついているべきである。ＣＴＭＦＤにおけるばらつきは、軸対称でない中心の球、並びに上腕のメニスカス境界線、動作温度による密度の不確かさ、及び他の理由により発生する可能性がある。例えば、メニスカス境界線は、２本の腕それぞれから、メニスカスの外側と内側の端部の平均を取るものである。境界線の半径が外側の端部からであると仮定した場合、（所与の密度及び回転速度に対して）計算で得られるＰｎｅｇは、境界線の距離がメニスカスの内側の端部間と仮定した場合よりも大きくなる。一貫した手法を採用して、特定のアクチニド同位体についてＮＩＳＴ認定の（既知の）放射能のサンプル検出に必要な時間の校正プロットを作り上げるべきである。これらの校正は、当業者によって容易に実施可能である。
【００５２】
通常、２３８Ｐｕ：２３９Ｐｕの放射能比は約１０：１である。２３８Ｐｕが約１０秒以内で求められうる一方で、２３９Ｐｕについて検出するためには、約１０倍長い時間の約１００秒が必要であるが、依然として直接到達可能な約０．００６５ｎ／ｃｍ２／ｓの宇宙中性子誘導背景効果も説明がついているべきである。全体のプロセスの流れにおける２３５Ｕ放射能は、通常、その約１，０００倍長い半減期によりはるかに小さいことが予想されるが、２３５Ｕの総質量は、サイクルの最後に、２３９Ｐｕの総質量と同様である可能性がある。これにより、全体のプロセスの流れ（初期）における２３５Ｕの直接評価が幾分実用的でなくなる。前述の通り、２３９Ｐｕのための監視は実現可能でありうるが、２３５Ｕのための監視は、その後のＵＲＥＸ流れ内（ここで、Ｕ元素は優先的に迂回される）で実施されうるのみであり、そこには、より高いαエネルギーを放出するＣｍ、Ａｍ及びＰｕの元素はない。全体として、２３９Ｐｕ及び２３５Ｕアクチニドの著しく低い相対的なα放射能により、２３９Ｐｕ及びＵに基づく同位体を直接監視するためには、図３Ｂに示す、極めて大きな約１００ｃｃの有効容積を持つ遠心張力準安定流体検出器が使用されなければならない。このような実施形態において、中心の球内の張力準安定性の変動が、中心の領域と腕の末端の領域の間の全体の変動と比較して比較的小さくなるよう（例えば、約１〜５％）に、図３Ｂ中で「２ｒ」という語の半径の境界線の寸法を大きくしなければならない。燃料の燃焼及び同位体の崩壊を支配する十分確立された物理法則、並びに、混合物中の２３９Ｐｕ量及びＵ同位体量の、２４４Ｃｍ、２４２Ｃｍ、２４１Ａｍ及び２３８Ｐｕの量に対する依存性に関する非常に正確な情報によれば、Ｐｕ及びＵ同位体のレベルも求められうる。これを早めるために、並列に動作する複数のＣＴＭＦＤをシステム内に容易に配列し、異なる元素又は元素のサブセットと、それらの定量値を区別するＰｎｅｇ値で使用することが可能である。
【００５３】
上述の工程は１〜３時間以内で実施可能である。それと比べて、物質の計量管理に用いられる現行の技術は、数週間を必要とし、施設外の特化した試験所にて実施しなければならない。したがって、本発明に記載のＴＭＦＤシステムは、アクチニド検出の速さ、正確さ、適時性及びコストにおいて大幅な改善をもたらす。
【００５４】
３０年及び０．５年冷却した燃料タイプにおいて上述の工程を別々に適用するときには、微妙な違いがある。
【００５５】
約３０ＧＷｄ／ＭＴＵの燃焼及び３重量％の濃縮度を有する３０年の燃料において、２４２Ｃｍ（半減期１６２日）の影響は、そのα放射能が約１００倍小さいため無視できる。しかし、２４１Ｐｕの崩壊（２４１Ｐｕ→２４１Ａｍ＋β−）のため、２４１Ａｍの著しい蓄積は、説明がついているべきである。２４４Ｃｍ（半減期１７．６年）の放射能でさえ支配的ではないであろうが、それでも、計算された代表的な２４１Ａｍ：２４４Ｃｍの放射能比は約６：１であるため、核種の混合物内で２４４Ｃｍの放射能を検出することが可能であろう。これは、２４１Ａｍが、例えば１秒以内で検出可能な場合、２４４Ｃｍは、平均で約６秒以内に検出可能であろうことを意味する。
【００５６】
この場合、いくつかの重要なアクチニドの相対的なα放射能比は、減損物理から次の通り既知である（３重量％の濃縮度及び３０ＧＷｄ／ＭＴＵについてＯＲＩＧＥＮ−Ｓによって計算）：２４１Ａｍ対２３８Ｐｕ＝約２：１；２４１Ａｍ対２４４Ｃｍ＝約６：１；２４１Ａｍ対２３９Ｐｕ＝約１０：１；及び、２３８Ｐｕ対２３９Ｐｕ＝約５：１。
【００５７】
開示されている遠心張力準安定流体検出器を用いて、２４１Ａｍ及び２３８Ｐｕ及び２４４Ｃｍは容易に監視可能であるが、これは検出に更に時間がかかる可能性がある（すなわち、２４１Ａｍの監視と比較して）。例えば、たとえ、サンプリングした混合物中の２４１Ａｍ単体の相対的な放射能が遠心張力準安定流体検出器内でわずか約０．１Ｂｑであっても、他のアクチニドの関連する放射能は、２４４Ｃｍ（．０１７Ｂｑ＝１／６）、２３８Ｐｕ（０．０５Ｂｑ＝１０／２）及び２３９Ｐｕ（０．０１Ｂｑ）であろうし、混合物の放射能は合計で約０．１７７Ｂｑに等しくなるであろう。したがって、低張力から高い値へとスキャンして、様々な核種を検出及び確認する時間は、２４４Ｃｍ単体で約６０秒（＝１／０．０１７）、続いて、２３８Ｐｕ及び２４４Ｃｍに約１５秒［＝１／（０．０１７＋０．０５）］、２４１Ａｍは、２４４Ｃｍ及び２３８Ｐｕと共に約６秒［＝１／（０．０１７＋０．０５＋０．１）］、理論上は、２３９Ｐｕと他の３つの核種に約５．６５秒［＝１（０．０１７＋０．０５＋０．１＋０．０１］となるであろう。このプロセスによって、まず、２４４Ｃｍの放射能から（最も低い約−７バールのＰｎｅｇで）開始し、次に、２４４Ｃｍ＋２３８Ｐｕについて（更に高い約−８バールのＰｎｅｇで）、次に、２４４Ｃｍ＋２３８Ｐｕ＋２３１Ａｍの放射能について（次に高い約−８．１バールのＰｎｅｇで）、次に、２４４Ｃｍ＋２３８Ｐｕ＋２３１Ａｍ＋２３９Ｐｕについて（更に次に高い約−８．５バールのＰｎｅｇで）直接（すなわち、図７に示す通り、各種アクチニドからの特定のエネルギーα反跳の検出に関する閾値Ｐｎｅｇ要件のためにＰｎｅｇ空間のスキャンによる実測によって）、且つ、基礎となる核物理学の燃料減損及び同位体の崩壊に関連する確認によって、すなわち、所与の燃焼ＳＮＦ及び冷却履歴について、重要な成分のいずれか１つ、例えば、２４４Ｃｍの放射能が既知の場合は、何らかのタイプの流用が行われない限り、関心のある他の成分同位体も特定の割合で存在しなければならないことを要求するＯＲＩＧＥＮ内にコード化された確立された核物理学の法則によって２３９Ｐｕ含有量を推定することが容易に可能になる。このような評価を行うための方法を下の箇条書きの一覧に示す。
【００５８】
アルゴリズム１に記載の３０年冷却後の使用済み核燃料からのアクチニドを再処理中に監視するための方法。
・濃縮度；正味平均燃焼；冷却期間−プロセスは、ＳＮＦの起源である原子力発電所からの情報を収集することから始まり、したがって、２３５Ｕの初期の燃料濃縮度は既知である。また、ＳＮＦの炉心平均燃焼は既知であり、その理由は、これは、原子炉を起動する前に定められた最適なパターンに基づいてあらかじめ決められているためであり、また、再処理施設に移される前に冷却プール又は乾燥キャスク内にＳＮＦが保持された時間は既知である。実際に稼働している原子炉内での燃料の核分裂の割合は、約１から２年にわたる発電の間で様々であることから、これらの３つの計量値のうち、炉心平均燃焼のみが、ある一定のレベルの不確かさを伴っているであろう。しかし、再処理中、最初の工程は、分散した燃焼パターンを、硝酸への溶解によって平均質量の組合せにするものである。これは、以降の処理段階の実測によって次に対処しなければならない不確かさの尺度につながる。しかし、様々な放射能の初期の良好な第１の推定を、十分確立されたＯＲＩＧＥＮコードシステムを用いて実施可能である。
・ＯＲＩＧＥＮ−Ｓ／Ｒｕｎモデルを用いてアクチニドの量を推定する−上述の情報により、数秒以内でＯＲＩＧＥＮ−Ｓコードシステムは、アクチニドの表及びそれらの相対的な放射能レベルを与えることが可能である。
・アクチニド質量、自発核分裂（ＳＦ）／中性子生成、（α，ｎ）生成を求める−ＯＲＩＧＥＮモデル予測に基づいて、自発核分裂及び混合物元素（主にＯ原子）とのα相互作用から中性子生成を求めることが可能である。総中性子生成は、アクチニドのインベントリーの推定値を表し、逆も同様である。
・ＯＲＩＧＥＮからの質量及びＴ１／２を用いてアクチニドのα放射能を計算する−中性子生成の先の工程と同様、ＯＲＩＧＥＮコードモデルによって予測される元素組成を知り、アクチニド元素のα崩壊の半減期を知ることによって、各アクチニドの放射能を次の式を用いて計算可能である：放射能（１グラムあたりのキュリー）（Ｃｉ／ｇ）＝（０．６９３／Ｔ１／２）×１．６×１０１３／Ａ（式中、Ａ＝関心のあるアクチニドの原子質量、Ｔ１／２は半減期である）。
・予測と比較するために（２５２Ｃｆ及びＰｕＢｅで校正済みの）ＣＴＭＦＤを用いて中性子（核分裂率を含む）生成を測定する−この工程では、中性子検出効率のために校正済みのＴＭＦＤ（例えば、ＣＴＭＦＤ）を使用して、核分裂スペクトル及びランダムなスペクトル中性子を求める。２５２Ｃｆは、中性子の良好な核分裂スペクトル源を示すが、他方で、ＰｕＢｅ又はＡｍＢｅ同位体に基づく源は、（時間において）ランダムなスペクトルの中性子源を（α，ｎ）核反応から生成する。２５２Ｃｆ及びＰｕＢｅ又はＡｍＢｅ源のいずれについても、強度が認定されたものが市場で入手できる。これらの源を使用して、核分裂及び混合タイプ（核分裂及びランダムな）源の環境における中性子の検出の効率に関して、ＣＴＭＦＤを校正可能である。次に、校正済みのＣＴＭＦＤを、ＳＮＦの溶解した内容物を含有する前端のバットから設定距離だけ離して配置可能であり、中性子放出の強度が測定可能である。この測定は、複数ｃｃ（約２００〜５００ｃｃ）の範囲の有効容積を持つＣＴＭＦＤを用いて数分以内で容易に完了可能であるが、ＡＴＭＦＤを使用することも可能である。中性子放出の強度は、所与のレベルの燃焼中に放射能が蓄積した尺度を与える。重要なことには、先述の通り、このフロントエンドの段階において、β−γ崩壊からのバックグラウンド放射能は、中性子放射能よりも約１０桁大きく、市場で最も一般に入手できる中性子検出器を飽和させうる（例えば、３Ｈｅ、ＢＦ３等）。したがって、既知の検出器は、アクチニドの放射能レベルに関する情報を、その中性子シグナルから得られない。一方、ＴＭＦＤ技術は、アセトン、イソペンタン、ペルフルオロオクタン、エタノール、メタノール、ホウ酸トリメチル及びＲ−１１３等のＴＭＦＤ流体を用いるとき、γ−β放射線に対して完全にブラインドのままであり、Ｐｎｅｇの状態は約−２０バールより高く保たれる。測定は、ＴＭＦＤの有効容積（例えば、直径約１０ｃｍ及び高さ５〜１０ｃｍ）に入る中性子に約２平均自由行程の寸法を可能にするサイズの検出器を用いて、中性子の検出で少なくとも約９０％の固有効率がもたらされる。核分裂放射能の評価については、ＣＴＭＦＤシステムは、約１ｃｃの有効容積の範囲で小さくてもよい。ＳＮＦ溶液の希釈、及び核分裂片の検出は９５％を超える効率のままで、−１バールの範囲のＰｎｅｇを利用することにより、実際の２４４Ｃｍ含有量を得るための核分裂放射能を検出すること（ここで、システムは、中性子、α線、γ線及びβ線に対してブラインドのままである）を先に論じた。中性子生成速度は、２４４Ｃｍの核分裂率よりも３．４５倍高く、この数値を使用して中性子全体の検出率を確認可能である。３０年冷却した燃料については、α放射能（これは、１８０日冷却で、２４４Ｃｍの５倍高い）が２４４Ｃｍよりも１００倍低いように、２４２Ｃｍは多数崩壊すべきである。これは、２４４Ｃｍは数秒以内で検出可能であるが、２４２Ｃｍの検出は、Ｐｎｅｇを約−８バールに上昇させたときに１００倍長くかかるように、核分裂シグネチャ混合物を追加で更に１００，０００倍希釈することにより、容易に検証可能である。関心のある他の同位体の相対的な含有量をその後に求めることが可能である。
・測定された中性子生成がＯＲＩＧＥＮ推定値と一致するまでＯＲＩＧＥＮを再校正する−前述の通り、ＯＲＩＧＥＮコードモデル計算のための不確かな初期の計量値は、核動力炉内でのその滞留時間の間の平均ＳＮＦ燃焼が関与した。この平均推定値を用いて、アクチニド放射能の尺度、したがって、中性子出力が予測可能である。強く燃焼するほど、アクチニド放射能が更に蓄積されるため、中性子の生成率が更に高くなる。実際の中性子放出強度のために実際に測定する上述の工程は、予測及び測定された中性子の強度レベルが一致するように、平均ＳＮＦ燃焼のための修正の強力な基礎を提供する。これが実施されると、重要な（Ｃｍ、Ａｍ、Ｐｕ及びＵ）同位体を含む全アクチニドのインベントリーが確立される。正確な量は、その後の段階の間に確認可能であり、流用の可能性を追跡可能である。
・溶解した燃料からサンプルを抽出し、約−０．２崩壊／秒／ｃｃまでアセトン又は他の適した溶媒を用いて、放射能のＯＲＩＧＥＮ推定値に従って希釈する−中性子測定された放射能に基づく修正により、ＯＲＩＧＥＮで予測されたα放射能は良好な一次の放射能であることが知られるであろう。所望の（ＯＲＩＧＥＮ予測による）放射能レベルが５Ｂｑ／ｃｃの範囲内であるように、抽出及びその後の希釈のためのこの段階では、少量（マイクログラム）の処理中の流体混合物のみがＴＭＦＤホスト流体物質（例えば、アセトン）中に必要である。５Ｂｑ／ｃｃでは、合計でのα放射能の検出は０．２秒以内で実施されうるため、正確なレベルは重要でなく、この値は、例示目的で用いられている。更に中度の０．１Ｂｑ／ｃｃの放射能レベルでは、検出は平均で約１０秒かかるであろう。
・２４２Ｃｍがないことを確認する−３０年冷却した燃料の重要な確認指標は、２４２Ｃｍが相対的にないことである。これは、相当に注意する工程であり、流体混合物をＣＴＭＦＤ内に入れ、約−６．５バールのＰｎｅｇで／付近であらゆるα放射能を記録することにより実施可能である。ここで、検出の待機時間は、最終的に、１〜２ｃｃのＣＴＭＦＤシステム内の宇宙背景効果を含む定められた事前校正済みの量を超えるべきである（例えば、約６０秒）。
・２４４Ｃｍの量を測定し、１００倍低下させた放射能で２４２Ｃｍの有無を確認する−サンプルの２４２Ｃｍを無視できる（すなわち、検出可能である）ことが確認されたら、ここで、Ｐｎｅｇを約−７バールから−８バールまで増加し、２４４Ｃｍの相対的な放射能を記録する。強化された管理として、同じ再処理流れからの別々のサンプルからであるが、希釈を抑え（例えば、先の希釈が０．２Ｂｑ／ｃｃまでであった場合、この確認サンプルは、約２０Ｂｑ／ｃｃになるように希釈されうる）、ＣＴＭＦＤのＰｎｅｇを約−６．５バールから−７バールに設定することにより、２４２Ｃｍ放射能が測定された。燃料の燃焼及び放射能の蓄積を支配する核物理学の法則は、２４２Ｃｍの放射能がここで検出可能であるべきであることを必要とする。これは、追加の同時の管理を提供する。
・２４４Ｃｍの濃度を求める−例示の５Ｂｑ／ｃｃサンプルが関与する前の工程から測定された２４４Ｃｍの放射能のデータを使用する。
・合わせた２３８Ｐｕ、２４１Ａｍ及び２４４Ｃｍの量を測定する−２３８Ｐｕ及び２４１ＡｍのＰｎｅｇ値が十分近い（すなわち、約−８バール）ため、ＣＴＭＦＤのＰｎｅｇ値を−８バールから−８．５バールに高くして、２４４Ｃｍ、２３８Ｐｕ及び２４１Ａｍの合わせた放射能を効果的に求めることが可能である。
・２３８Ｐｕ及び２４１Ａｍの濃度を求める−２４４Ｃｍ単独の測定値の放射能から、合わせた測定値の放射能を引き算して、次いで、２３８Ｐｕ及び２４１Ａｍの合わせた量の推定値を導く。
・Ｃｍ、Ａｍ及びＰｕの実験結果と整合するようＯＲＩＧＥＮ−Ｓモデルを再校正及び改良する−これら３つの同位体の相対的な放射能レベルは、ＯＲＩＧＥＮにより予測される放射能レベルと比較して、これらのレベルのより確かな推定値を得ることが可能である。
・［２４１Ａｍ］、［２３８Ｐｕ］、［２４４Ｃｍ］並びにＯＲＩＧＥＮコード比から［２３９Ｐｕ］を求める。
・２３９Ｐｕの下流レベル（Ｐｕ抽出流れ中）を用いて、２３８Ｐｕ及び２３９Ｐｕの監視で、能動的測定及び／又はＣＴＭＦＤサンプリングを介して、この測定をクロス確認する。
【００５９】
【表４】
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【００６０】
１８０日冷却後の使用済み核燃料の再処理中にアクチニドを監視するための方法。以下の工程は、３０年冷却した燃料に関して前述した工程と本質的に同じである。１８０日冷却した燃料については、α率が２４２Ｃｍによって支配され、核分裂中性子率が２４４Ｃｍによって支配され（この率は、２４２Ｃｍからのものよりも約５倍大きい）、２４１Ａｍからのα線及び核分裂中性子放出率が無視できるほど小さいという主要な例外。
・濃縮度；正味平均燃焼；冷却期間。
・ＰＣ上のＯＲＩＧＥＮ−Ｓ／Ｒｕｎモデル。
・アクチニド質量、ＳＦ中性子生成、（α，ｎ）生成。
・アクチニドのα放射能をＯＲＩＧＥＮからの質量及びＴ１／２を用いて計算する。
・（２５２Ｃｆ及びＰｕＢｅで校正済みの）ＣＴＭＦＤを用いて中性子生成を予測と比較するために測定する。
・それが測定値と一致するまでＯＲＩＧＥＮを再校正する。
・溶解した燃料からサンプルを抽出し、（核分裂放射能を監視し、別途、α放射能を監視するため）約−０．２崩壊／秒までα放射能のＯＲＩＧＥＮ推定に従ってアセトンを用いて希釈する。アセトンは選択できる便利な汎用溶媒液体であるが、他の適した液体（例えば、エタノール、メタノール、Ｒ−１１３、イソペンタン等）が含まれ、ＳＮＦ混合物が可溶な限り使用可能である。
・α放射能監視から２４２Ｃｍ放射能を、核分裂放射能から２４４Ｃｍを測定する。
・測定された放射能から２４２Ｃｍの濃度を求める。
・合わせた２４２Ｃｍ及び２４４Ｃｍを測定する。
・２４４Ｃｍの濃度を求める。
・合わせた２３８Ｐｕ、２４２Ｃｍ及び２４４Ｃｍを測定する。
・２３８Ｐｕの濃度を求める。
・合わせたＡｍ−２４１、２３８Ｐｕ、２４２Ｃｍ及び２４４Ｃｍを測定する。
・２４１Ａｍの濃度を求める。
・Ｃｍ、Ａｍ及びＰｕの実験結果と整合するようＯＲＩＧＥＮ−Ｓモデルを再校正及び改良する。
・２４１Ａｍ、２３８Ｐｕ、２４２Ｃｍ及び２４４Ｃｍ並びにＯＲＩＧＥＮコード比から２３９Ｐｕの濃度を求める。
・Ｐｕ抽出流れ中の２３９Ｐｕの下流レベルを用いて、２３８Ｐｕ及び２３９Ｐｕの監視に基づき、能動的監視及び／又はＣＴＭＦＤシッピングをクロス確認する。
【００６１】
【表５】
2016515696.tif 000007
【００６２】
３０年冷却の使用済み核燃料と比べて、０．５年冷却の使用済み核燃料中の２４１Ａｍ含有量は無視できるが、２４２Ｃｍの０．５年の半減期では著しく崩壊しなかったであろうから、その影響は含められるべきである。減損からの相対的なα放射能比は次の通りである：２４４Ｃｍ対２３８Ｐｕ＝約１：１；２４２Ｃｍ対２４４Ｃｍ＝約５：１；２４２Ｃｍ／（２４４Ｃｍ＋２３８Ｐｕ）＝約２．５：１；及び、２３８Ｐｕ対２３９Ｐｕ＝約１０：１。自発核分裂からの中性子放射能レベル（ｎ／ｓ／ＭＴＵ）は、述べた通り２４４Ｃｍによって支配される：２４１Ａｍ（９．８×１０）；２４２Ｃｍ（約１．３×１０８）；２４４Ｃｍ（約５×１０８）；２３８Ｐｕ（約５．５×１０５）；２３９Ｐｕ（８９）及び２４０Ｐｕ（２．５×１０６）。
【００６３】
更に、上で述べたように、約５×１０８ｎ／ｓ／ＭＴＵの総中性子放出率は、大部分が、自発核分裂の半減期に基づく強度比が２４４Ｃｍ対２４２Ｃｍ＝約５：１のＣｍからである。興味深いことに、２４２Ｃｍ放射能は２４４Ｃｍほど高くないが、２４４Ｃｍ及び２３８Ｐｕの放射能レベルから容易に見分けられる。２４１Ａｍの放射能は無視できるため、２３８Ｐｕを、その間隔が狭いαエネルギー放出と共に監視するとき、干渉の可能性が小さく、したがって、０．５年冷却の使用済み核燃料の２３９Ｐｕの量は、３０年冷却の使用済み核燃料と比較して、更に自信を持って得られる。このような評価のための方法を以下の段落に示す。
【００６４】
張力準安定流体検出器センサハードウェアを含むセンサシステム及び構造は、化学的核再処理施設における（上述の）初期の処理段階及びその後の段階を通じて、Ｐｕ、Ｕ及び他のアクチニド同位体を監視するためのシミュレーション及び予測の方法に基づくＯＲＩＧＥＮ−Ｓと組み合わせられる。ＳＮＦを含有する溶液とＴＭＦＤ流体の混合を含むタスクについては、核分裂及びα率の直接監視のため等、希釈が必要になる。希釈度が推定されなければならない。これについては、以下の一連の工程が適用可能である：
・ＳＮＦ中のγ−β放射能（Ａ）は、式Ａ（Ｂｑ）＝Ｐ×１０６×［ｔ−０．２−（ｔ＋Τ）−０．２］×３．７×１０１０から推定可能であり、式中、Ｐは熱出力（メガワット）、Ｔ（日）は、その出力レベルでの原子炉の運転期間、「ｔ」は原子炉の停止後の時間（日）である。例えば、典型的な３，０００ＭＷ原子炉については、稼働１８カ月後の停止で、停止後「ｔ＝１８０」日に、約１０１９Ｂｑのγ−β放射能Ａとなる。これは、通常約４０トンであり、約２倍変動しうるＳＮＦ中のγ−β放射能である。したがって、ＭＴＵあたりのβ−γ放射能は、約２×１０１７Ｂｑ／ＭＴＵであろう。この放射能は主にγ−β変種であり、γ光子はＮａＩ等の従来の検出器によって容易に測定が可能であるため、ＭＴＵあたりの放射能のレベルは、フロントエンドであっても平均で推定可能である−注記：これは、アクチニド含有量に関係するどのような妥当な情報も提供しない。ＵＯ２の密度は約１０５ｋｇ／ｍであるため、溶解前のＳＮＦのＭＴＵあたりの体積は、約４０×１０３／ｌ×１０５又は約０．４ｍ３になるであろう。ＳＮＦが１００倍希釈されると仮定して、ＭＴＵあたりの特定の放射能（γ−β）は、約６×１０１１Ｂｑ／ＭＴＵ／ｃｃになるであろう。
・溶解したＳＮＦバット中の単位体積あたりの総放射能レベルが分かると、溶解したＳＮＦは、γ−βにブラインドな中性子、核分裂及びα放射能監視のために希釈されなければならない。１８０日冷却した燃料について：ＭＴＵあたりのα放射能は約１０１５Ｂｑ／ＭＴＵと推定され；Ｃｍ同位体によって支配される中性子放射能レベルは約５×１０８中性子／秒／ＭＴＵである（これから、約４であるＣｍの多重度係数で割ることにより、核分裂放射能が容易に得られ、約１０８核分裂／秒／ＭＴＵの核分裂放射能率が得られる）。α放射能はγ−β放射能よりも約２００倍低く、他方で、核分裂放射能はＳＮＦバット内のγ−β放射能よりも約２×１０９倍低い。
・ＴＭＦＤ内での効率的な検出のために、希釈をアセトンで実施可能である。著しい量の水又は硝酸等の無機物の流体が使用される場合、所与の検出流体（例えば、アセトン）を用いるＴＭＦＤ検出能力は、大幅に低下されうる。約１〜５体積％の無機物の液体を加えても、ＴＭＦＤ流体がアセトンの場合、性能を損なわない。イソペンタンをアセトンと混合することにより、この追加の体積の無機物質は約１０体積％までも増加されうる。しかし、前述のタイプのＳＮＦバット混合物については、ＳＮＦを含有するＨＮＯ３等の無機物の流体の含有は、問題を引き起こさないはずである。ＴＭＦＤシステムは、核分裂率及びα率を監視することを意図するため、α線及び核分裂片の飛跡長が最大でも数十ミクロン以下であることが予想されうるため、ＴＭＦＤの有効容積は低く（例えば、１ｃｃ）保たれうる。また、妥当な量の時間内（例えば、平均で１０秒以内）で検出するため、１ｃｃあたりの核分裂又はα放射能は、その時、約０．１Ｂｑ／ｃｃであるべきである。これは、１８０日冷却した燃料について、前述の条件下で、われわれが１体積％をＴＭＦＤ体積に加えることを仮定して、バット内のＳＮＦは次の係数によって希釈されなければならないことを示唆する：α放射能の監視については、約２００／０．０１又は２×１０４で希釈する；核分裂放射能の監視については、約２×１０９／０．０１又は約２×１０１１で希釈する。
【００６５】
エネルギー発生のための新たな核分裂性燃料を生成するための最適な再処理システムは、Ｕ、Ｃｍ、Ｐｕ等の重要な元素を各種放射性廃棄物の流れに効率よく安全に分離するはずである。例えば、図１から、１つの（ＵＲＥＸ）段階は、核分裂生成物及び超ウランの残余分からＵ及び９９Ｔｃを除去するものである。このような分離が意図した通り発生し、Ｃｍ及びＰｕ等のアクチニドの量が不注意でこの流れにそれないようにすることが重要である。したがって、Ｕ／Ｔｃを含有する流れにおいて、２３５Ｕ、２３８Ｕ及び９９Ｔｃを監視することが、Ｃｍ、Ｐｕ、Ａｍのタイプのアクチニドが「ない」ようにするのに役立つ。
【００６６】
様々な同位体の分離のための分析が説明される。方法は、分析をリアルタイムで実施するための計測装置を利用する。１つの方法において、張力準安定流体検出器監視システムは、少なくとも２つの検出器バンクを含むことができる。第１のバンクは、使用済み燃料の自発核分裂及びα−ｎ反応からの中性子を監視するための校正済みの張力準安定流体検出器を含むことができて、予測される強度は、３０年冷却（約３０ＧＷｄ／ＭＴＵの燃焼及び３重量％の濃縮度）及び０．５年冷却（約４０ＧＷｄ／ＭＴＵの燃焼及び５重量％の濃縮度）の使用済み核燃料について、それぞれ、約２．５×１０８ｎ／ｓ／ＭＴＵ及び約５×１０８ｎ／ｓ／ＭＴＵの範囲と計算される。いずれの燃料源も２４４Ｃｍによって支配される。α−ｎ反応からの中性子生成に対する相対的な寄与は、３０年冷却した燃料の約３％から０．５年冷却した燃料の約１０％まで様々である。監視は、２４４Ｃｍの量を推定するための基礎となりうる。関心のある残りのアクチニドの量は、開示されている方法を用いて、この量から計算が可能である。中性子検出器バンクは、計測装置が少なくとも９０％の固有効率で監視できるように、好ましくは、有効容積が３００〜５００ｃｃの範囲で、イソペンタン及びホウ酸トリメチル等の検出流体を使用する２つのＣＴＭＦＤを含むことになる。１つのこのようなＣＴＭＦＤで十分であろうが、２つのＣＴＭＦＤを有することで、後備の検出及び／又は他方の読み取り値のクロスチェックが可能になるはずである。
【００６７】
ある実施形態において、第２のバンクは、重要な同位体２４４Ｃｍ、２４２Ｃｍ、２３８Ｐｕ及び２４１Ａｍの検出に関係がある張力準安定状態でそれぞれが稼働する少なくとも４つの張力準安定流体検出器を含有することができる。この第２のバンクが、核分裂片の検出、並びにサンプリング及び希釈を介したα放出体の検出に関することを考慮して、ＣＴＭＦＤの中心の有効容積は、１ｃｃほどの小さい容積でよい。これは、核分裂片及びα粒子及び反跳原子が、検出流体内で数十ミクロン以内で容易に停止するためである。特定の重要な同位体（２４２Ｃｍ、２４４Ｃｍ、２３８Ｐｕ、２４１Ａｍ及び２３９Ｐｕ）の存在を評価及び検出するために混合物を張力準安定流体検出器システムに導入する前に、サンプリングシステムを使用して、一定量の流体（μＬからｍＬの体積）を混合物バットから抜き取り、サンプルを０．１Ｂｑの範囲まで希釈することが可能である。先に説明の通り、１０１４Ｂｑ／ＭＴＵのα放射能及び１０８Ｂｑ／ＭＴＵの核分裂放射能の希釈度は必然的に異なるものになる。検出器の第２のバンクは、先に説明した理由で、２３９Ｐｕの相対量について比較的厳密な（誤差１％未満の）推定値を与え、混合物中の２３５Ｕについては誤差が更に大きい（およそ１０％）。これらの２つのタイプの検出器バンクは、再処理流れの様々な分岐の基本構成を成しうる。これは、支配的なＣｍ同位体を生成するα中性子は、除去されるのが最後であるためである。各中間流れにおいて、アクチニドが選択的に単離され、追加の検出器バンク、又は能動的反応測定でさえも利用されうる（例えば、比較的弱いα及び中性子放出体である２３５Ｕを監視するため）。
【００６８】
Ｕ／Ｔｃ抽出（ＵＲＥＸ）ラインは、通常、無視できる量の超ウラン同位体を含有する。Ｕ同位体は、主として、２３４Ｕ、２３５Ｕ及び２３８Ｕであろう。９９Ｔｃは、ＴＭＦＤが検出しない、約２０万年の半減期のβ放出体であるため、測定は３つのＵ同位体のみである。１０１５年を超える極めて長い自発核分裂半減期と、その結果として、非常に低レベルの核分裂放射能のため、及び、ウランの量に対して１０７年を超えるα放出半減期のため、このＵＲＥＸ抽出流れ内の中性子生成は、バックグラウンド放射線と強度が同様であると見なすことが可能である。このようなＵＲＥＸ抽出ラインは、意図的でない流用がＰｕ等の他のアクチニド元素において起こらない限り、受動的中性子検出により中性子放射能を容易に監視することは可能でない。このような例については、著しい中性子放射能の有無が明らかな証拠であり、ＵＲＥＸラインを受動的に監視する上述の２つのＴＭＦＤバンクタイプは、このような事象を検出するであろう。能動的外部中性子誘導核分裂に基づく監視は、２３５Ｕ含有量を判別する、能動的反応測定のこのような可能性を確かに提供する。われわれは、１ＣｉのＰｕ−Ｂｅ同位体源、又は約１０６ｎ／ｓ、１４ＭｅＶ  Ｄ−Ｔパルス発生器の源の中性子の同等の出力の使用のいずれかで、数分以内の監視で２３８Ｕ及び２３５Ｕの量を求めるために、高速中性子誘導核分裂からの約１００ｇの量のＵを測定できることを確かめた。したがって、このプロセスの流れにおける使用済み核燃料中の２３５Ｕの量を混合物中で求めることが可能であるが、外部中性子源が必要となるであろう。使用済み核燃料中の２３５Ｕの量を求めるために、１ＣｉのＰｕ−Ｂｅ、同等の２５２Ｃｆ又は加速器駆動源が、約１０平均自由行程長（例えば、０．２ｍ）の厚さのパラフィン又はポリエチレン等の下方散乱媒体と共に使用可能である。このような下方散乱は有用であり、その理由は、中性子エネルギーの低下と共に核分裂の可能性（断面）が対数的に高くなり、１４ＭｅＶレベルでわずか約１バーンであるのに対して、２３５Ｕの核分裂に約６００バーンまで上昇するためである。次に、これが、希釈後にサンプリング技術を用いてクロスチェックされて、図４に示したデータに基づき、２３４Ｕ（４．７７ＭｅＶ）、２３５Ｕ（４．５８ＭｅＶ）及び２３８Ｕ（４．２ＭｅＶ）のα放射能に関する直接の情報を提供できる。２つの独立した中性子及びα放射線のチェックにより、３０分から１時間以内で、２３５Ｕ含有量を正確に監視できる。Ｐｎｅｇ張力圧力の約−９バールから−１０バールまで（約１０％の変化）の掃引には、ＣＴＭＦＤシステムの回転速度を約３％高くする必要があるだけで、その理由は、Ｐｎｅｇレベルが、能動的監視がない状態で回転速度及び中性子出力監視と共に二次で変動するためである。Ｃｍ／Ｐｕ／Ａｍの同位体の検出に必要なＰｎｅｇ値は、Ｕ同位体の検出に必要なものよりも低いＰｎｅｇ値で発生するため（図４及び図７）、たとえ約０．１％のＣｍ／Ｐｕ／Ａｍの内容物の流用でも、Ｕ／Ｔｃ流れにおいて中性子−α放射能の間違えようのないシグネチャを生じるであろうから、これは、物質の流用が起きているか確認するために使用できる。
【００６９】
おそらくβ−γ放出体のみを含み、検出可能な中性子又はα放出体を含まない混合物を伴う図１に示すＣｓ−Ｓｒ抽出流れ（ＦＰＥＸ）については、イソペンタン検出器流体を用い、およそ−５バールのＰｎｅｇで動作するよう設定された約３００〜５００ｃｃの範囲の有効容積を有する単一の張力準安定流体検出器センサを使用して、宇宙背景レベルを上回る中性子放射能を確実に監視することが可能である。これを使用して、超ウランアクチニド（例えば、Ｐｕ）の流用の有無の兆候を示すことが可能である。或いは、液体流れの施設外の出荷を必要とする既知の方法と比較して、ＴＭＦＤの使用に伴って追加されるコスト及び複雑さは非常に小さいため、ＴＭＦＤの２つの検出器バンクも利用されうる。
【００７０】
その後のＮＰＥＸ流れにおけるＰｕ及びＮｐ元素から構成されるバックグラウンドβ−γ放射能レベルは著しく低く、例えば、約１０００倍、又はそれ以上小さく、張力準安定流体検出器は既にβ−γ放射線に対してブラインドであるため、監視システムは、フロントエンド監視に関して先に説明したものと同じになるであろう。好ましくは、約−６バールのＰｎｅｇのイソペンタンである、約３００〜５００ｃｃの検出器流体を有することが好ましい張力準安定流体検出器が、中性子を監視するために使用されうる。これは、３つ以上の張力準安定流体検出器（約１ｃｃ；アセトン充填、Ｐｎｅｇは−７バールから約−９バールまで変動）のバンクと結合して、２３８Ｐｕ、２３９Ｐｕ及び２３７Ｎｐを同時に監視することが可能である。同様の実施形態は、超ウラン元素の残余分を含むＴＲＵＥＸ抽出流れ、又は２４２Ｃｍ、２４４Ｃｍ及び２４１Ａｍの同位体を監視する中性子及びα線のための任意の同様の組のＴＭＦＤを監視するために使用されうる。この包括的な監視システムは、リアルタイムでのクロスチェックを可能にする利点を、特殊核物質の流用を検出する初期の測定と共に提供する。
【００７１】
上述の説明は、ＵＲＥＸ再処理スキームのための極めて高いγ−β線場内の２３５Ｕ及び２３９Ｐｕ等の核分裂性同位体を監視するために記載されているが、手法は、一般的な性格のものであり、選択的な中性子−α線−核分裂放射能の監視、ＰＵＲＥＸ等の他の再処理スキーム、並びに、兵器製造、配備及び備蓄施設内のＳＮＭの貯蔵及び流れの監視に容易に利用されうる。加えて、検出器システムは、約４中性子／核分裂を放出する２５２Ｃｆに対して、２３５Ｕの核分裂は、約２．５中性子／核分裂を放出するため、中性子が発せられる方向に関する情報、並びに特定の核分裂性同位体が存在することを識別するための図６に示す源の画像化及び多重度を提供することが可能である。したがって、ＡＴＭＦＤ技術は、中性子検出が必要とされる多くの状況において展開されうる。また、核分裂性核の位置及び動きを追跡するために使用可能である。
【００７２】
Ｔａｂｌｅ  ４（表６）に、開示されている構成及び方法で検出可能な放射線のタイプをまとめる。
【００７３】
【表６】
2016515696.tif 000008
【００７４】
中性子検出方法及び中性子検出のためのシステムは、図７及び図１３を参照してよりよく理解されうる。図１３は、異なるエネルギーを有する異なる元素から発せられる中性子が区別されうるように特異なＰｎｅｇ値に設定される５つのＴＭＦＤ検出器１０、２０、３０、４０及び５０を有する、サンプル１００からの中性子を検出するための検出システムの例示を示す。例えば、２３８Ｕ、２３４Ｕ、２３９Ｐｕ、２４１Ａｍ、２３８Ｐｕ、２４４Ｃｍ及び核分裂事象のそれぞれからの中性子の検出が望まれる場合、検出器１０は、例えば、図７に従って−１０バールのＰｎｅｇに設定されうる。２３４Ｕ、２３９Ｐｕ、２４１Ａｍ、２３８Ｐｕ、２４４Ｃｍ及び核分裂事象を検出するために、検出器２０は、−９．５バールを超えて−９バール未満のＰｎｅｇを有するよう設定されうる。２３９Ｐｕ、２４１Ａｍ、２３８Ｐｕ、２４４Ｃｍ及び核分裂事象を検出するために、検出器３０は、−９．０バールを超えて−８．５バール未満のＰｎｅｇを有するよう設定されうる。２４１Ａｍ、２３８Ｐｕ、２４４Ｃｍ及び核分裂事象を検出するために、検出器４０は、−８．５バールを超えて−８．１バール未満のＰｎｅｇを有するよう設定されうる。２３４Ｕ、２３９Ｐｕ、２４１Ａｍ、２３８Ｐｕ、２４４Ｃｍ及び核分裂事象を検出するために、検出器２０は、−９．５バールを超えて−９バール未満のＰｎｅｇを有するよう設定されうる。２４４Ｃｍ及び核分裂事象を検出するために、検出器５０は、−８．０バールを超えて−７バール未満のＰｎｅｇを有するよう設定されうる。また、検出器は、２３５Ｕの核分裂を検出するために約−０．２から−７バールの間のＰｎｅｇを有するよう設定されうる。検出器は、サンプル１００中に存在する各種中性子源の量を計算するために使用可能であるコンピュータ２００と通信可能である。また、コンピュータは、ＯＲＩＧＥＮコードを実装可能であり、使用済み核燃料中に存在するアクチニド核種の計算を実施するために使用可能である。
【符号の説明】
【００７５】
１０  検出器
２０  検出器
３０  検出器
４０  検出器
５０  検出器
１００  サンプル
２００  コンピュータ
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４Ａ】
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【図４Ｂ】
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【図５】
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【図６】
2016515696.tif 000015
【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【国際調査報告】
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2016515696.tif 000024