(57)【要約】  流体を反応させるための非断熱触媒反応器は、入口と、出口と、第１の壁と、直径と、長さと、管軸と、を含む管を含む。反応器はまた、管内に配置された複数の構造化充填体と、管内に配置された複数の混合領域と、を含む。構造化充填体及び混合領域が、交互配置されたパターンで配列される。構造化充填体のそれぞれが、構造化充填体を通って流れる流体のための流路を画定する１つまたは複数の第２の壁を含み、流路が、管軸に対して実質的に平行であり、構造化充填体の１つまたは複数の第２の壁が、触媒を含む。少なくとも１つの混合領域が、第１の壁に近接する第１の流体の、第１の流体よりも第１の壁から離れた第２の流体との混合を可能にする。
2016531750.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
流体を反応させるための非断熱触媒反応器であって、前記反応器が、
入口と、出口と、第１の壁と、直径と、長さと、管軸と、を含む管と、
前記管内に配置された複数の構造化充填体と、
前記管内に配置された複数の混合領域と、を含み、
前記構造化充填体及び前記混合領域が、交互配置されたパターンで配列され、
前記構造化充填体のそれぞれが、前記構造化充填体を通って流れる流体のための流路を画定する１つまたは複数の第２の壁を含み、前記流路が、前記管軸に対して実質的に平行であり、前記構造化充填体の前記１つまたは複数の第２の壁が、触媒を含み、
少なくとも１つの前記混合領域が、前記第１の壁に近接する第１の流体の、前記第１の流体よりも前記第１の壁から離れた第２の流体との混合を可能にする、非断熱触媒反応器。
【請求項２】
前記構造化充填体が、前記管の直径の０．２倍より大きく、前記管の直径の２０倍未満の長さを有する、請求項１に記載の反応器。
【請求項３】
前記構造化充填体が、前記管の直径の０．５倍より大きく、前記管の直径の８倍未満の長さを有する、請求項１または２に記載の反応器。
【請求項４】
前記混合領域が、前記管の直径の０．２倍より大きく、前記管の直径の３０倍未満の長さを有する、請求項１から３のいずれか一項に記載の反応器。
【請求項５】
前記混合領域が、前記管の直径より大きく、前記管の直径の１０倍未満の長さを有する、請求項１から４のいずれか一項に記載の反応器。
【請求項６】
前記構造化充填体が、５００ｍ２／ｍ３未満の幾何学的表面積（ＧＳＡ）を有する、請求項１から５のいずれか一項に記載の反応器。
【請求項７】
前記構造化充填体の前記１つまたは複数の第２の壁が、１．５ｍｍ未満の厚さを有する、請求項１から６のいずれか一項に記載の反応器。
【請求項８】
前記構造化充填体が、６０％より大きな開放面積を有する、請求項１から７のいずれか一項に記載の反応器。
【請求項９】
前記構造化充填体が、８０％より大きな開放面積を有する、請求項１から８のいずれか一項に記載の反応器。
【請求項１０】
前記混合領域が実質的に空虚である、請求項１から９のいずれか一項に記載の反応器。
【請求項１１】
前記混合領域が静的混合器を含む、請求項１から９のいずれか一項に記載の反応器。
【請求項１２】
前記反応器が、燃焼ガスまたはプロセスガスの熱に対して、水蒸気及び二酸化炭素のうちの１つで炭化水素を改質するために使用される、請求項１から１１のいずれか一項に記載の反応器。
【請求項１３】
前記反応器が、少なくとも３つの構造化充填体を含む、請求項１から１２のいずれか一項に記載の反応器。
【請求項１４】
流体を反応させるための非断熱触媒反応器であって、前記反応器が、
入口と、出口と、第１の壁と、直径と、管軸と、を有する管と、
前記管内に配置された構造化充填体と、を含み、
前記構造化充填体が、前記構造化充填体を通って流れる流体のための１つまたは複数の流路を画定する１つまたは複数の第２の壁を含み、
前記１つまたは複数の壁が触媒を含み、前記１つまたは複数の流路の軸に対して平行な第１の直線と、前記管軸に対して平行な第２の直線との間の角度が、４５°未満である、非断熱触媒反応器。
【請求項１５】
前記角度が３０°未満である、請求項１４に記載の反応器。
【請求項１６】
前記角度が１５°未満である、請求項１４または１５に記載の反応器。
【請求項１７】
前記角度が８°未満である、請求項１４から１６のいずれか一項に記載の反応器。
【請求項１８】
前記構造化充填体が、５００ｍ２／ｍ３未満の幾何学的表面積（ＧＳＡ）を有する、請求項１４から１７のいずれか一項に記載の反応器。
【請求項１９】
前記構造化充填体の前記１つまたは複数の第２の壁が、１．５ｍｍ未満の厚さを有する、請求項１４から１８のいずれか一項に記載の反応器。
【請求項２０】
前記構造化充填体が、６０％より大きな開放面積を有する、請求項１４から１９のいずれか一項に記載の反応器。
【請求項２１】
前記構造化充填体が、８０％より大きな開放面積を有する、請求項１４から２０のいずれか一項に記載の反応器。
【請求項２２】
前記１つまたは複数の流路の少なくとも１つが、前記管壁とつながる、請求項１４から２１のいずれか一項に記載の反応器。
【請求項２３】
前記１つまたは複数の流路の第１の流路が、前記入口から前記出口まで流れる流体を、前記管壁の方向へ向け、前記１つまたは複数の流路の第２の流路が、前記流体を前記管壁から離れる方向へ向ける、請求項１４から２２のいずれか一項に記載の反応器。
【請求項２４】
前記反応器が、燃焼ガスまたはプロセスガスの熱に対して、水蒸気及び二酸化炭素のうちの１つで炭化水素を改質するために使用される、請求項１４から２３のいずれか一項に記載の反応器。
【請求項２５】
前記反応器が、少なくとも３つの構造化充填体を含む、請求項１４から２４のいずれか一項に記載の反応器。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本明細書は、一般に触媒反応器の分野、より具体的には非断熱触媒反応器に関する。
【背景技術】
【０００２】
充填層は、意図的な熱移送が、これらの他の特性ほど価値が高くない場合に、層内の粒子が製造に対して相対的に安価であり、実質的な圧力低下を小さくするために大きな断面積を有する容器に形状を合わせて製造することができるため、少なくとも部分的には、断熱触媒反応器として好適であることが最も多い。
【０００３】
ハニカム形状の構造化充填体は、エンジンからの排気の事後処理のように、反応器の断面積が制限され、圧力低下を低くすることが必要となる場合には、通常、圧力低下の質量移送に対する比が最も低い。所定の意図する反応の平衡定数を増加させるための熱移送は実質的ではなく、または意図的でない場合には、制限された断面の反応器のうち、ハニカム反応器は好適である。ハニカムは、一般には、互いに対して、及び反応器の軸に対して平行である直線状の流路を画定するセラミックまたは金属の壁からなる構造の上に触媒を塗布する形態である。セル密度の高い流路、すなわち水力直径が低い流路を使用することによって、相対的に高い質量移送量が実現される。ハニカム形状の構造化充填体は、流路と反応器との間の境界層の数を、１００倍またはそれ以上に増加させうるため、熱移送が悪く、境界層は熱移送を妨げることが知られている。
【０００４】
いくつかの工程において、実質的に等温的に吸熱反応または発熱反応を生じさせること、水蒸気メタン改質の場合のように、徐々に温度を高くしながら吸熱反応を生じさせること、または水素と一酸化炭素の混合物からメタノールを合成する場合もしくは水素と窒素の混合物からアンモニアを合成する場合のように、もしくは水素化、メタン生成、水性ガスシフト反応の場合のように、徐々に温度を低くしながら発熱反応を生じさせることが望ましい。そのような工程において、本明細書において非断熱として定義される、ある程度の量の意図的な熱移送が必要とされる。
【０００５】
少なくとも部分的には、充填層は一般的に構造化充填体よりも安価であるため、充填層は、歴史的に非断熱触媒反応器に好適であった。押出ペレットの充填層は、厚い壁を有すること、及び構造化充填体よりも高い触媒表面積を含むために動的に活性な原料濃度を高くすることができ、これは、反応部位への、または反応部位からの熱移送率または質量移送率とは対照的に、反応部位の運動速度によって限定され、または制御された工程に対して有利である。充填層はまた、熱移送を妨げることとなる境界層を破壊するために、反応器の壁に対して乱流及び流体流動を導入し、これは熱移送によって制御されまたは制限された工程において望ましい。
【０００６】
さらに最近では、構造化充填体が、同様の触媒工程において充填層よりも高い、圧力低下に対する熱移送の比を提供するように工学的に製造されうることが分かっている。例えば、特許文献１及び２は、そのような構造化触媒充填体の例を示している。しかし、これらの、及びその他の構造化充填体及び充填層は、バルク流体と反応部位との間で、本明細書では質量移送として称される、質量移送に対する圧力低下の望ましくなく高い比を有する。
【０００７】
反応器軸に対して平行な流路を有するいくつかの構造化充填体は、熱移送によって制御された工程に対して提案されてきた。例えば、特許文献３、４及び５は、非断熱反応器内の反応器軸に対して平行な直線状の流路を組み込む構造化充填体について説明しているが、これらの説明された装置はそれぞれ、流速を高め、それによって水蒸気メタン改質工程のための反応器内への熱移送を高めるために、反応器断面積の大部分の遮断またはマスキングを必要とする。
【０００８】
特許文献６は、（ａ）体積に対する表面積の比が大きい管内の流体を加熱する段階と、（ｂ）流体を充填層内で断熱的に反応させる段階と、を繰り返す周知の方法を説明している。特許文献７、８及び９は、充填層を含む管内の流動気体からの熱に対して非断熱触媒反応器内の流動の吸熱反応を達成するためのシステムを説明している。特許文献１０もまた、ペレットまたは構造化された要素のいずれかを含みうる管を有する様々なシステムについて記載しており、この構造化された要素は「モノリス状の、断面が波形の、直線流路状の、泡状の、平板状の、管壁に取り付けられた構造またはその他の適切な形状」である。特許文献１１から１６は、触媒的に限定された領域によって分離された、交互配置された触媒的に活性な領域を含む管内で、発熱反応のための非断熱触媒反応器について記載している。
【０００９】
多くの場合において、構造化充填体は、圧力低下をできる限り高いレベル、または熱移送によって制御される用途に関する充填層内と同程度に高いレベルまで増加させる方法を使用することによって、充填層と比べて熱移送の改善を達成している。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１０】
【特許文献１】米国特許第７９７６７８３号明細書
【特許文献２】米国特許第８２３５３６１号明細書
【特許文献３】米国特許第７５０１１０２号明細書
【特許文献４】米国特許第７６８２５８０号明細書
【特許文献５】米国特許第７９０６０７９号明細書
【特許文献６】米国特許第７０８７１９２号明細書
【特許文献７】米国特許第４０９８５８９号明細書
【特許文献８】米国特許第４２０３９５０号明細書
【特許文献９】米国特許第６８１８０２８号明細書
【特許文献１０】米国特許第７０９４３６３号明細書
【特許文献１１】米国特許第７３７１３６１号明細書
【特許文献１２】米国特許第７８４２２５４号明細書
【特許文献１３】米国特許第７８４６４１２号明細書
【特許文献１４】米国特許出願公開第２００６／００９９１３１号明細書
【特許文献１５】米国特許出願公開第２００８／００５６９６４号明細書
【特許文献１６】米国特許出願公開第２００８／０１０７５８５号明細書
【特許文献１７】米国特許第７５６６４８７号明細書
【特許文献１８】米国特許第７９７６７８３号明細書
【発明の概要】
【課題を解決するための手段】
【００１１】
１つの実施形態によれば、流体を反応させるための非断熱触媒反応器が提供される。反応器は、入口と、出口と、第１の壁と、直径と、長さと、管軸と、を含む管を含む。反応器はまた、管内に配置された複数の構造化充填体と、管内に配置された複数の混合領域と、を含む。構造化充填体及び混合領域が、交互配置されたパターンで配列される。構造化充填体のそれぞれが、構造化充填体を通って流れる流体のための流路を画定する１つまたは複数の第２の壁を含み、流路が、管軸に対して実質的に平行であり、構造化充填体の１つまたは複数の第２の壁が、触媒を含む。少なくとも１つの混合領域が、第１の壁に近接する第１の流体の、第１の流体よりも第１の壁から離れた第２の流体との混合を可能にする。
【００１２】
他の実施形態において、構造化充填体は、管の直径の０．２倍より大きく、管の直径の２０倍未満の長さを有する。
【００１３】
他の実施形態において、構造化充填体は、管の直径の０．５倍より大きく、管の直径の８倍未満の長さを有する。
【００１４】
他の実施形態において、混合領域は、管の直径の０．２倍より大きく、管の直径の３０倍未満の長さを有する。
【００１５】
他の実施形態において、混合領域は、管の直径より大きく、管の直径の１０倍未満の長さを有する。
【００１６】
他の実施形態において、構造化充填体は、５００ｍ２／ｍ３未満の幾何学的表面積（ＧＳＡ）を有する。
【００１７】
他の実施形態において、構造化充填体の１つまたは複数の第２の壁は、１．５ｍｍ未満の厚さを有する。
【００１８】
他の実施形態において、構造化充填体は、６０％より大きな開放面積を有する。
【００１９】
他の実施形態において、構造化充填体は、８０％より大きな開放面積を有する。
【００２０】
他の実施形態において、混合領域は実質的に空虚である。
【００２１】
他の実施形態において、混合領域は静的混合器を含む。
【００２２】
他の実施形態において、反応器は、燃焼ガスまたはプロセスガスの熱に対して、水蒸気及び二酸化炭素のうちの１つで炭化水素を改質するために使用される。
【００２３】
他の実施形態において、反応器は、少なくとも３つの構造化充填体を含む。
【００２４】
他の実施形態によれば、流体を反応させるための非断熱触媒反応器が提供される。反応器は、入口と、出口と、第１の壁と、直径と、管軸と、を有する管と、を含む。反応器はまた、管内に配置された構造化充填体を含み、構造化充填体が、構造化充填体を通って流れる流体のための１つまたは複数の流路を画定する１つまたは複数の第２の壁を含み、１つまたは複数の壁が触媒を含み、１つまたは複数の流路の軸に対して平行な第１の直線と、管軸に対して平行な第２の直線との間の角度が、４５°未満である。
【００２５】
他の実施形態において、角度は３０°未満である。
【００２６】
他の実施形態において、角度は１５°未満である。
【００２７】
他の実施形態において、角度は８°未満である。
【００２８】
他の実施形態において、充填体は、５００ｍ２／ｍ３未満の幾何学的表面積（ＧＳＡ）を有する。
【００２９】
他の実施形態において、構造化充填体の１つまたは複数の第２の壁は、１．５ｍｍ未満の厚さを有する。
【００３０】
他の実施形態において、構造化充填体は、６０％より大きな開放面積を有する。
【００３１】
他の実施形態において、構造化充填体は、８０％より大きな開放面積を有する。
【００３２】
他の実施形態において、１つまたは複数の流路の少なくとも１つは、管壁とつながる。
【００３３】
他の実施形態において、１つまたは複数の流路の第１の流路は、入口から出口まで流れる流体を、管壁の方向へ向け、１つまたは複数の流路の第２の流路が、流体を管壁から離れる方向へ向ける。
【００３４】
他の実施形態において、反応器は、燃焼ガスまたはプロセスガスの熱に対して、炭化水素を水蒸気及び二酸化炭素のうちの１つで炭化水素を改質するために使用される。
【００３５】
他の実施形態において、反応器は、少なくとも３つの構造化充填体を含む。
【００３６】
本開示のこれら及びその他の利点は、以下の詳細な説明および添付した図面を参照することにより、当業者には明らかになるであろう。
【図面の簡単な説明】
【００３７】
【図１Ａ】１つの実施形態に従う反応器の長手方向の断面を示す。
【図１Ｂ】他の実施形態に従う反応器の長手方向の断面を示す。
【図２Ａ】他の実施形態に従う反応器の横断方向の断面を示す。
【図２Ｂ】図２Ａの反応器の長手方向の断面を示す。
【図２Ｃ】図２Ａの反応器の長手方向の断面を示す。
【図３Ａ】他の実施形態に従う反応器の横断方向の断面を示す。
【図３Ｂ】他の実施形態に従う反応器の横断方向の断面を示す。
【図３Ｃ】他の実施形態に従う反応器の横断方向の断面を示す。
【発明を実施するための形態】
【００３８】
以下の詳細な説明は、様々な例示的な実施形態及び特徴を開示している。これらの例示的な実施形態及び特徴は、限定を意図するものではない。
【００３９】
上述のように、既存の反応器システムは、高い圧力低下、低い幾何学的表面積（「ＧＳＡ」）、低いＯＦＡ、及び低い質量移送を含む多数の欠点を呈する。本明細書は、低い圧力低下で質量移送を改善するように設計され、その一方他の場合には熱移送について望ましくないと通常考えられる要素を組み込む、非断熱的使用に関する触媒構造化充填体を説明する。
【００４０】
本明細書で説明されるシステム、方法及び装置は、質量移送によって制限され、または制御される非断熱触媒反応器のための既存のシステムおよび方法の欠点の１つまたは複数を実質的に低減する、特有の反応器設計に関する。これらの欠点は、劣悪な質量移送、低い変換、高い圧力低下、熱交換器及び触媒反応器を複数交互配置する高いコスト、高い反応器体積、高い反応器断面、裏風、破損を含む。本明細書で説明されるシステム、方法及び装置は、非断熱触媒反応器、特に質量移送によって制御されるものについてこれまで知られていたよりも低い圧力低下の解決手段を提供する。本明細書は、当業者に対し、他の利点を明らかにする。
【００４１】
本明細書で使用されるように、以下の用語は示された意味を有するものである。
【００４２】
充填層は、任意の所望の形状の、多数のランダムに配向された粒子を含む反応器である。
【００４３】
触媒充填層は、その中の粒子が、意図した目的のために使用可能な１つまたは複数の触媒を包含しまたは含む充填層である。
【００４４】
工学的充填体と称されることもある構造化充填体は、（充填層または泡状部とは対照的に）固定された配向において、規則的な、繰り返される寸法を有する壁を含むモノリス状構造である。壁は、充填体を通過する流体の流動を導くための流動流路を画定し、透過性、不透過性または有孔性でありうる。
【００４５】
触媒構造化充填体は、意図された目的のために使用可能な１つまたは複数の触媒を包含しまたは含む構造化充填体である。
【００４６】
幾何学的表面積（ＧＳＡ）は、反応器の体積によって分割された反応器内の触媒を保持し、または支持する固体形状または基板の巨視的表面積である。ＧＳＡは、一般に微視的または小さな表面粗さもしくは多孔質が寄与する追加的な表面積を含まない。本明細書で使用されるように、ＧＳＡは、反応器体積のｍ３あたり表面積の単位ｍ２で測定される。
【００４７】
開放面積、すなわち「ＯＦＡ」は、空洞であり、反応器の入口から出口までの流体の流動に利用可能な反応器の断面積の平均パーセンテージである。特定の実施形態において、入口から出口までの構造の長さに沿ったいくつかの点における、構造を通る流体の流動に対して部分的にまたは完全に遮断された、中空構造内の体積が、開放面積から部分的にまたは完全に除外される。例えば、缶部または円筒の軸が反応器の軸と整列され、缶部または円筒の一端が、反応器の軸に対して垂直な壁によって流動に対して遮断された、反応器内の空虚な缶部または円筒内の断面積は、缶部または円筒を横切る反応器の任意の横断断面についての開放断面積内に含まれない。
【００４８】
管部は、任意の断面形状を有してもよい。流体がそれを通して流動する筐体は、本明細書の目的に関しては管部であると考えられる。
【００４９】
単一の管は、一連の管とは異なり、反応器のための個別の容器としての管の長さを指し、各管は反応器を含み、一連の管または容器内の各管は、密結合された自動車の排気触媒及び床に取り付けられた自動車の排気触媒の両方の使用におけるような、異なる加熱または冷却環境に属し、またはそのような環境によって分けられる。
【００５０】
管の直径は、管の内部水力直径を指す。
【００５１】
非断熱触媒反応器は、反応器を出る流体が反応器に入る流体の温度と実質的に同じまたはそれより高い温度を有するように外部から加熱される、吸熱反応のための触媒反応器を指す。非断熱反応器はまた、反応器を出る流体が反応器に入る流体の温度と実質的に同じまたはそれより低い温度を有するように、外部から冷却される、発熱反応のための触媒反応器も指す。発熱反応を介して汚染物質を非汚染化学種に変換するために採用され、周辺大気に対して偶発的な熱損失を経験する環境触媒反応器は、この定義からは除外される。
【００５２】
触媒表面積は、触媒反応器内の動的に活性な物質のＢｒｕｎａｕｅｒ−Ｅｍｍｅｔｔ−Ｔｅｌｌｅｒ（ＢＥＴ）表面積を指す。
【００５３】
１つの実施形態によれば、非断熱触媒反応器は、単一の管内に存在する１つまたは複数の触媒構造化充填体を含む。他の実施形態では、並列に動作する管の配列が使用されうる。
【００５４】
１つの実施形態において、管は入口、出口、壁、直径、長さ及び管の軸を有する。充填体は、流路を通る流体の流動について複数の非連続的な流路を画定する壁を含む。各流路は、軸を有する。壁は、適切な触媒を含む。流路間には、流体が連続して、管の入口から間の出口まで通過し、管壁とつながる体積が存在する。
【００５５】
充填体のＧＳＡは、好適には５００ｍ２／ｍ３よりも小さく、より好適には２５０ｍ２／ｍ３よりも小さい。ＧＳＡは、管の内側に触媒コーティングを含んでもよく、または管の内部はコーティングされなくてもよい。
【００５６】
充填体のＯＦＡは、好適には６０％よりも大きく、より好適には８０％よりも大きい。充填体の壁は、好適には厚さが１ｍｍよりも小さい。
【００５７】
充填体は、充填体と管との間に空隙が存在するように、管の断面全体を満たさない場合、充填体を出る流体は、充填体と管との間を平行に通過する流体とつながり、混合する。
【００５８】
第１の実施形態において、反応器は、管の長さに沿って直列に配置された少なくとも３つの、好適には少なくとも５つの、より好適には少なくとも１０個の触媒構造化充填体からなる。流路の軸は、管の軸に平行である。個別の構造化充填体の長さは、好適には管の直径の０．２倍よりも大きく２０倍よりも小さく、より好適には管の直径の０．５倍よりも大きく８倍よりも小さい。
【００５９】
連続的な触媒構造化充填体の間には、空虚であるか、または１つまたは複数の静的な混合器、触媒構造化充填体もしくは非触媒構造化充填体、または充填層などの、その他の構造体を含む、混合領域が存在する。混合領域は、管壁により近い流体を管壁からより遠い流体と混合し、管壁と流体との間の熱の流動を増加させ、分配することを可能にする。混合領域は、空虚であるかまたは混合化充填体を含んでもよい。混合領域の長さは、好適には管の直径の０．２倍より大きく３０倍より小さく、より好適には管の直径の１倍より大きく１０倍より小さい。
【００６０】
他の実施形態において、反応器は、管内の単一の触媒構造化充填体からなる。流路の軸は、直線に対して斜めの角度を有し、この直線は、管の軸に平行であり、流路の軸を横切る。好適には、流路の軸は、流路が、半径方向において、交互に管壁に近づき管壁から離れるように、管の入口から管の出口まで、流路を通過する流体を導くように、管の軸に対して斜めの角度を有する。斜めの角度は、好適には４５°より小さく、より好適には３０°より小さく、最も好適には１５°より小さく、特に８°より小さい。壁及び流路の一般的な構成は、特許文献１７及び１８に説明されており、それらは参照によりその全体が本開示に組み込まれている。
【００６１】
好適には、第１の１つまたは複数の斜めの流路は、管に近い方の入口及び管から離れた方の出口を有する求心流路であり、第２の１つまたは複数の斜めの流路は、管から離れた方の入口及び管に近い方の出口を有する遠心流路である。管の入口から管の出口まで流体が通過するように遠心的に導かれた斜めの流路を出る流体は、管と衝突する傾向にあり、その一方斜めの、求心的な流路は管から戻る流体のための経路を提供する。好適には、全ての流路は同じ断面及び長さを有し、管の軸に対する求心角及び遠心角の大きさは同じであり、求心流路の数と遠心流路の数は等しい。
【００６２】
図１Ａは、入口３、出口４、壁５及び軸６を有する管２を含む反応器１を示す。管２は、流動流路９を画定する壁８を含む、触媒構造化充填体７として称される複数のモジュールを含む。充填体７の壁８及び流路９は、管の軸に対して平行である。充填体７の間には、流体が管２の入口３から出口４まで通過する際に、充填体７の異なる流動流路からの流体を、次の充填体７に入る前に同じ充填体７の他の流路からの流体と混合させる、静的な混合器１０（格子状のハッチング領域として示されている）が存在する。流体は、管２を入口３から出口４まで通過し、連続的に交互配置された構造化充填体７及び静的混合器１０を通過する。
【００６３】
図１Ｂは、他の実施形態に従う反応器１を示す。空隙１１は、構造化充填体７の頂部を管２から分離する。空隙１１を通過する、入口３から出口４まで通過する流体は、関連する充填体を平行に通過する流体とつながり、混合する。
【００６４】
図２Ａは、他の実施形態に従う反応器２０の横断断面を示す。管２１は、構造化充填体２３を含む壁２２を有する。充填体２３は、複数の遠心カラム２４（図２Ａにおいて斜線ハッチング領域として示される）及び複数の求心カラム２５（図２Ａにおいて点を打った領域として示される）を含む。図２Ａの例示的な実施形態において、遠心カラム２４及び求心カラム２５は、交互配置されたパターンで配列される。隣接するカラムは、半径方向の壁２６で分離される。１つの実施形態において、半径方向の壁２６と管壁との間に空隙（図示されない）が存在する。壁２６と管２１との間の空隙は、幅が均一であってもよく、幅が不均一であってもよく、及び／または管の軸方向に沿って断続的に間隔をあけてもよい。管２１の入口から出口まで通過する流体は、遠心カラム及び求心カラムを通って平行に通過する。管の軸に近い中央体積２７は構造の空洞である。破線Ａ−Ａは、管の中央軸を含み、充填体の遠心カラム２４を通過する第１の平面を表す。破線Ｂ−Ｂは、管の中央軸を含み、充填体の求心カラム２５を通過する平面を表す。
【００６５】
図２Ｂは、図２Ａに示された第１の平面Ａ−Ａによって画定された管の長手方向の断面である。充填体の壁２８は、流路２９を画定する。壁２８は、管の軸に対して斜めの角度である。管の入口３０から出口３１まで流路を通過する流体は、管壁２２に向かって遠心的に導かれる。図２Ｂの点を打った領域で示される半径方向の壁２６（平面Ａ−Ａ内にはない）は、隣接する遠心カラムと求心カラムとを分離する。空隙３２は、半径方向の壁２６と管壁２２とを分離する。管壁に近い遠心流路を出る流体は、空隙を通って隣接する求心カラムの求心流路内に円周方向に流れる。図２Ｂに示される体積２７は、反応器２０の中央体積２７を表す。
【００６６】
図２Ｃは、図２Ａの第２の平面Ｂ−Ｂによって画定された管に沿った長手方向の断面である。充填体の壁３８は、流路３９を画定する。壁３８は、管の軸に対して斜めの角度である。管の入口４０から出口４１まで流路を通過する流体は、管壁２２から離れるように求心的に導かれる。図２Ｃの点を打った領域として示される半径方向の壁２６（平面Ｂ−Ｂ内にはない）は、隣接する遠心カラムと求心カラムとを分離する。空隙３２は、半径方向の壁２６と管壁２２とを分離する。図２Ｃに示される体積２７は、反応器２０の中央体積２７を表す。
【００６７】
図２Ａ、２Ｂ及び２Ｃの実施形態において、充填体内の流路２９及び３９は、中央体積２７及び管壁とつながる。他の実施形態において、中央体積２７は、任意選択的に、１つまたは複数の構造化充填体または静的な混合器を含んでもよい。反応器全体の断面積の開放面積は、少なくとも６０％であり、好適には少なくとも８０％である。管の軸に対する壁２８及び３８の角度は、好適には４５°より小さく、より好適には３０°より小さく、より好適には１５°より小さく、最も好適には８°より小さい。
【００６８】
図３Ａは、他の実施形態に従う反応器５６の横断断面図を示す。図３Ｂは、他の実施形態に従う反応器５７の横断断面図を示す。図３Ｃは、他の実施形態に従う反応器５８の横断断面図を示す。図３Ａ、３Ｂ及び３Ｃのそれぞれにおいて、円筒形状の壁５１を有する管５０は、触媒構造化充填体５２を含む（格子状の領域で示されている）。充填体５２と管５０との間には、空隙５３が存在する。図３Ａにおいて、空隙５３は、管５０と、内部で水平状の管の底部に置かれた円形の充填体５２とを分離する。図３Ｂにおいて、空隙５３は、管５０と正方形の充填体５２とを分離する。図３Ｃにおいて、空隙５３は、管５０と、選択された形状を有する充填体５２とを分離する。充填体５２及び、充填体と管壁との間の空隙５３は、図３Ａから３Ｃに示されていないその他の形状を有してもよい。
【００６９】
１つの実施形態によれば、反応器は、炭化水素を水蒸気または二酸化炭素で事前改質するための触媒反応器である。充填体の壁は、触媒でコートされた基板からなる。基板は好適には金属であり、最も好適には、例えばＡｌｕｃｈｒｏｍｅ（登録商標）またはＦｅｃｒａｌｌｏｙ（登録商標）などの、約２１％のＣｒ及び４から６％のＡｌを含むステンレス鋼薄板または箔である。基板は、代替的には耐火性材料であってもよい。コーティングは、Ｎｉを含むアルミナ系支持部、白金族金属、または活性触媒としてその他の適切な材料であってもよい。
【００７０】
充填体のコーティングされた壁の厚さは１．５ｍｍより小さく、好適には０．５ｍｍより小さい。開放面積は、好適には６０％より大きく、より好適には８０％より大きい。反応器は、燃焼炉からの燃焼ガスに対して、または水素及び一酸化炭素を含む高温プロセスガスに対して、外部から加熱される。反応器は、各構造化充填体の様々な流路を出る流体が、互いに混合される混合領域と交互に並べられた、少なくとも３つの、好適には少なくとも５つの、より好適には少なくとも１０個の触媒充填体を含む。
【００７１】
そのため、１つの実施形態によれば、流体を反応させるための非断熱触媒反応器が提供される。反応器は、入口と、出口と、第１の壁と、直径と、長さと、管軸と、を含む管を含む。反応器はまた、管内に配置された複数の構造化充填体と、管内に配置された複数の混合領域とを含む。構造化充填体及び混合領域は、交互配置のパターンで配置される。各構造化充填体は、構造化充填体を通して流れる流体のための流路を画定する１つまたは複数の第２の壁を含み、流路は、管軸に対して実質的に平行であり、構造化充填体の１つまたは複数の第２の壁は、触媒を含む。少なくとも１つの混合領域は、第１の壁に近接する第１の流体の、第１の流体よりも第１の壁から離れた第２の流体との混合を可能にする。
【００７２】
他の実施形態において、構造化充填体は、管の直径の０．２倍よりも大きく、管の直径の２０倍未満である長さを有する。
【００７３】
他の実施形態において、構造化充填体は、管の直径の０．５倍よりも大きく、管の直径の８倍未満の長さを有する。
【００７４】
他の実施形態において、混合領域は、管の直径の０．２倍よりも大きく、管の直径の３０倍未満の長さを有する。
【００７５】
他の実施形態において、混合領域は、管の直径よりも大きく、管の直径の１０倍未満の長さを有する。
【００７６】
他の実施形態において、構造化充填体は、５００ｍ２／ｍ３よりも小さな幾何学的表面積（ＧＳＡ）を有する。
【００７７】
他の実施形態において、構造化充填体の１つまたは複数の第２の壁は、１．５ｍｍ未満の厚さを有する。
【００７８】
他の実施形態において、構造化充填体は、６０％より大きな開放面積を有する。
【００７９】
他の実施形態において、構造化充填体は、８０％より大きな開放面積を有する。
【００８０】
他の実施形態において、混合領域は実質的に空虚である。
【００８１】
他の実施形態において、混合領域は静的な混合器を含む。
【００８２】
他の実施形態において、反応器は、燃焼ガスまたはプロセスガスに対して、水蒸気及び二酸化炭素のうち１つを有する炭化水素を改質するのに使用される。
【００８３】
他の実施形態において、反応器は、少なくとも３つの構造化充填体を含む。
【００８４】
他の実施形態によれば、流体を反応させるための非断熱触媒反応器が提供される。反応器は、入口と、出口と、第１の壁と、直径と、管軸と、を有する管を含む。反応器はまた、管内に配置された構造化充填体を含み、構造化充填体は、構造化充填体を通って流れる流体のための１つまたは複数の流路を画定する１つまたは複数の第２の壁を含み、１つまたは複数の壁は触媒を含み、１つまたは複数の流路の軸に対して平行な第１の直線と、管軸に対して平行な第二の壁との間の角度が４５°未満である。
【００８５】
他の実施形態において、角度は３０°未満である。
【００８６】
他の実施形態において、角度は１５°未満である。
【００８７】
他の実施形態において、角度は８°未満である。
【００８８】
他の実施形態において、充填体は、５００ｍ２／ｍ３未満の幾何学的表面積（ＧＳＡ）を有する。
【００８９】
他の実施形態において、構造化充填体の１つまたは複数の第２の壁は、１．５ｍｍ未満の厚さを有する。
【００９０】
他の実施形態において、構造化充填体は、６０％より大きな開放面積を有する。
【００９１】
他の実施形態において、構造化充填体は、８０％より大きな開放面積を有する。
【００９２】
他の実施形態において、１つまたは複数の流路の少なくとも１つは、管壁とつながる。
【００９３】
他の実施形態において、１つまたは複数の流路のうち第１の流路は、入口から出口に向かって流れる流体を、管壁の方向に向け、１つまたは複数の流路のうち第２の流路は、流体を管壁から離れる方向に向ける。
【００９４】
他の実施形態において、反応器は、燃焼ガスまたはプロセスガスの熱に対して、炭化水素を水蒸気または二酸化炭素で改質するために使用される。
【００９５】
他の実施形態において、反応器は、少なくとも３つの構造化充填体を含む。
【００９６】
前述の詳細な説明は、あらゆる点で、説明的かつ例示的なものであるが限定的なものではないとして理解すべきであり、本明細書に開示された発明の範囲は、詳細な説明から決定すべきではなく、特許法によって認められた全範囲に従って解釈されるように、特許請求の範囲から決定されるべきである。本明細書において図示され、説明された実施形態は、本発明の原理を説明するためのものに過ぎず、様々な変更が、本発明の範囲及び思想を逸脱しない範囲で当業者によって実装されうることが理解されるであろう。当業者であれば、本発明の範囲及び思想から逸脱しない範囲で、様々なその他の特徴の組み合わせを実装しうる。
【符号の説明】
【００９７】
１  反応器
２  管
３  入口
４  出口
５  壁
６  軸
７  触媒構造化充填体
８  壁
９  流動流路
１０  混合器
１１  空隙
２０  反応器
２１  管
２２  壁
２３  構造化充填体
２４  遠心カラム
２５  求心カラム
２６  壁
２７  中央体積
２８  壁
３０  入口
３１  出口
３２  空隙
３８  壁
３９  流路
４０  入口
４１  出口
５０  管
５１  壁
５２  触媒構造化充填体
５３  空隙
５６  反応器
５７  反応器
【図１Ａ】
2016531750.tif 000003
【図１Ｂ】
2016531750.tif 000004
【図２Ａ】
2016531750.tif 000005
【図２Ｂ】
2016531750.tif 000006
【図２Ｃ】
2016531750.tif 000007
【図３Ａ】
2016531750.tif 000008
【図３Ｂ】
2016531750.tif 000009
【図３Ｃ】
2016531750.tif 000010
【国際調査報告】
2016531750.tif 000011
2016531750.tif 000012
2016531750.tif 000013
2016531750.tif 000014