【手続補正書】
【提出日】平成25年7月12日(2013.7.12)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
平均分散粒子径が１ｎｍ以上かつ２０ｎｍ以下の無機酸化物粒子と、シリコーン樹脂とを含有する複合組成物であって、当該無機酸化物粒子は、その表面が、片末端に１官能基を有するポリジメチルシロキサン骨格ポリマーよりなる表面修飾剤の該１官能基が結合することにより修飾されており、前記ポリジメチルシロキサン骨格が直鎖状であって、前記ポリジメチルシロキサン骨格が無機酸化物粒子の外側に揃って向いていることを特徴とする複合組成物。
【請求項２】
前記表面修飾剤は、モノグリシジルエーテル末端ポリジメチルシロキサン、モノヒドロキシエーテル末端ポリジメチルシロキサンから選択された１種または２種を有することを特徴とする請求項１に記載の複合組成物。
【請求項３】
シリコーン樹脂中に、平均分散粒子径が１ｎｍ以上かつ２０ｎｍ以下の無機酸化物粒子が分散され、特定の形状を有する透明複合体であって、当該無機酸化物粒子は、その表面が、片末端に１官能基を有するポリジメチルシロキサン骨格ポリマーよりなる表面修飾剤の該１官能基が結合することにより修飾されており、前記ポリジメチルシロキサン骨格が直鎖状であって、前記ポリジメチルシロキサン骨格が無機酸化物粒子の外側に揃って向いていることを特徴とする透明複合体。
【請求項４】
前記表面修飾剤は、モノグリシジルエーテル末端ポリジメチルシロキサン、モノヒドロキシエーテル末端ポリジメチルシロキサンから選択された１種または２種を有することを特徴とする請求項３に記載の透明複合体。
【請求項５】
請求項１または２に記載の複合組成物を特定の形状に成形固化してなることを特徴とする透明複合体の製造方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１２
【補正方法】削除
【補正の内容】
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１３
【補正方法】削除
【補正の内容】
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１４】
すなわち、本発明の複合組成物は、平均分散粒子径が１ｎｍ以上かつ２０ｎｍ以下の無機酸化物粒子と、シリコーン樹脂とを含有する複合組成物であって、当該無機酸化物粒子は、その表面が、片末端に１官能基を有するポリジメチルシロキサン骨格ポリマーよりなる表面修飾剤の該１官能基が結合することにより修飾されており、前記ポリジメチルシロキサン骨格が直鎖状であって、前記ポリジメチルシロキサン骨格が無機酸化物粒子の外側に揃って向いていることを特徴とする。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１５】
本発明の透明複合体は、シリコーン樹脂中に、平均分散粒子径が１ｎｍ以上かつ２０ｎｍ以下の無機酸化物粒子が分散され、特定の形状を有する透明複合体であって、当該無機酸化物粒子は、その表面が、片末端に１官能基を有するポリジメチルシロキサン骨格ポリマーよりなる表面修飾剤の該１官能基が結合することにより修飾されており、前記ポリジメチルシロキサン骨格が直鎖状であって、前記ポリジメチルシロキサン骨格が無機酸化物粒子の外側に揃って向いていることを特徴とする。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１７】
本発明の複合組成物によれば、平均分散粒子径が１ｎｍ以上かつ２０ｎｍ以下の無機酸化物粒子と、シリコーン樹脂とを含有する複合組成物であって、当該無機酸化物粒子は、その表面が、片末端に１官能基を有するポリジメチルシロキサン骨格ポリマーよりなる表面修飾剤の該１官能基が結合することにより修飾されており、前記ポリジメチルシロキサン骨格が直鎖状であって、前記ポリジメチルシロキサン骨格が無機酸化物粒子の外側に揃って向いていることとしたので、無機酸化物粒子とシリコーン樹脂との相溶性が高く、両者の複合性に優れており、また着色が防止さている。
さらに、本複合組成物を特定の形状に成形固化してなる透明複合体においては、無機酸化物粒子とシリコーン樹脂との相溶性が高いため、無機酸化物粒子がシリコーン樹脂中で凝集することなく良好に分散するため、光学的特性、機械的特性、熱的安定性に優れた複合体を得ることができる。
また、無機酸化物粒子の平均分散粒子径を１ｎｍ以上かつ２０ｎｍ以下とナノ粒子化したので、透明性に優れ、さらに、本複合組成物を特定の形状に成形固化してなる透明複合体においても、透明性に優れた複合体を得ることができる。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１８
【補正方法】削除
【補正の内容】
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１９】
本発明の透明複合体によれば、シリコーン樹脂中に、平均分散粒子径が１ｎｍ以上かつ２０ｎｍ以下の無機酸化物粒子が分散され、特定の形状を有する透明複合体であって、当該無機酸化物粒子は、その表面が、片末端に１官能基を有するポリジメチルシロキサン骨格ポリマーよりなる表面修飾剤の該１官能基が結合することにより修飾されており、前記ポリジメチルシロキサン骨格が直鎖状であって、前記ポリジメチルシロキサン骨格が無機酸化物粒子の外側に揃って向いていることとしたので、シリコーン樹脂中における無機酸化物粒子の分散性に優れ、ポアやクラックの発生が無く、透明性等の光学的特性や機械的特性、熱的安定性に優れた透明複合体を得ることができる。
【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２１】
本発明の一実施形態である無機酸化物粒子とシリコーン樹脂との複合組成物、透明複合体および透明複合体の製造方法を実施するための形態について説明する。
なお、この形態は、発明の趣旨をより良く理解させるために具体的に説明するものであり、特に指定のない限り、本発明を限定するものではない。
【手続補正１０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５２】
表面修飾剤の無機酸化物粒子に対する質量比は、無機酸化物粒子に対して５質量％以上かつ２００質量％以下であることが好ましく、より好ましくは１０質量％以上かつ１００質量％以下、さらに好ましくは２０質量％以上かつ１００質量％以下である。
ここで、表面修飾剤の質量比を５質量％以上かつ２００質量％以下と限定した理由は、表面修飾剤の質量比が５質量％未満であると、表面修飾剤量が少なすぎるために金属酸化物粒子のシリコーン樹脂への相溶が困難となり、シリコーン樹脂との複合化の際に透明性が失われるからであり、一方、表面修飾剤の質量比が２００質量％を超えると、複組成物や透明複合体における表面修飾剤の割合が無視できなくなるために、複合組成物や透明複合体の特性に及ぼす影響が大きくなり、特性の低下を引き起こす虞があるからである。
【手続補正１１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００８７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００８７】
「実施例１」
（酸化ジルコニウム粒子の作製）
オキシ塩化ジルコニウム８水塩（和光純薬工業社製）２６１５ｇを純水４０Ｌ（リットル）に溶解させたジルコニウム塩溶液に、２８％アンモニア水（和光純薬工業社製）３４４ｇを純水２０Ｌに溶解させた希アンモニア水を攪拌しながら加え、ジルコニア前駆体スラリーを調製した。
次いで、このスラリーに、硫酸ナトリウム（和光純薬工業社製）３００ｇを５Ｌの純水に溶解させた硫酸ナトリウム水溶液を攪拌しながら加えた。このときの硫酸ナトリウムの添加量は、ジルコニウム塩溶液中のジルコニウムイオンのジルコニア換算値に対して３０質量％であった。
【手続補正１２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００９８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００９８】
得られた実施例３の酸化ジルコニウム−シリコーン樹脂複合組成物の可視光透過率および平均分散粒子径を、実施例１と同様に測定した。その結果、可視光透過率は８４％、平均分散粒子径は４ｎｍであった。
また、得られた実施例３の酸化ジルコニウム−シリコーン樹脂透明複合体における平均分散粒子径を、実施例１と同様に測定した結果、５ｎｍであった。さらに、可視光透過率を実施例１と同様に求めた結果、８２％であった。さらに、黄変の有無を、実施例１と同様に確認した結果、黄変は見られなかった。
【手続補正１３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１００
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１００】
得られた実施例４の酸化ジルコニウム−シリコーン樹脂複合組成物の可視光透過率および平均分散粒子径を、実施例１と同様に測定した。その結果、可視光透過率は８８％、平均分散粒子径は５ｎｍであった。
また、得られた実施例４の酸化ジルコニウム−シリコーン樹脂透明複合体における平均分散粒子径を、実施例１と同様に測定した結果、５ｎｍであった。さらに、可視光透過率を実施例１と同様に求めた結果、８５％であった。さらに、黄変の有無を、実施例１と同様に確認した結果、黄変は見られなかった。
【手続補正１４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１０４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１０４】
得られた実施例６の二酸化ケイ素−シリコーン樹脂複合組成物の可視光透過率および平均分散粒子径を、実施例１と同様に測定した。その結果、可視光透過率は９２％、平均分散粒子径は１３ｎｍであった。
また、得られた実施例６の二酸化ケイ素−シリコーン樹脂透明複合体における平均分散粒子径を、実施例１と同様に測定した結果、１６ｎｍであった。さらに、可視光透過率を実施例１と同様に求めた結果、９０％であった。さらに、黄変の有無を、実施例１と同様に確認した結果、黄変は見られなかった。
【手続補正１５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１０６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１０６】
得られた実施例７の二酸化ケイ素−シリコーン樹脂複合組成物の可視光透過率および平均分散粒子径を、実施例１と同様に測定した。その結果、可視光透過率は９０％、平均分散粒子径は１２ｎｍであった。
また、得られた実施例７の二酸化ケイ素−シリコーン樹脂透明複合体における平均分散粒子径を、実施例１と同様に測定した結果、１２ｎｍであった。さらに、可視光透過率を実施例１と同様に求めた結果、８８％であった。さらに、黄変の有無を、実施例１と同様に確認した結果、黄変は見られなかった。
【手続補正１６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１０７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１０７】
「比較例１」
無機酸化物粒子として、一次粒子径５０ｎｍの酸化ジルコニウム粒子（Ａｌｄｒｉｃｈ社製）を使用した。この一次粒子径５０ｎｍの酸化ジルコニウム粒子を用いたことを除いては、実施例１と同様の方法を用いて、比較例１の酸化ジルコニウム−シリコーン樹脂複合組成物および透明複合体を得た。
【手続補正１７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１１３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１１３】
「比較例４」
表面修飾剤を、片末端に１官能基のみを有するモノグリシジルエーテル末端ポリジメチルシロキサンから、両末端に各々１官能基を有するジシラノール末端ポリジメチルシロキサン（Ａｌｄｒｉｃｈ社製：数平均分子量５３００）に変えたこと以外は実施例１と同様にして、比較例４の酸化ジルコニウム−シリコーン樹脂複合組成物および透明複合体を得た。
【手続補正１８】
【補正対象書類名】図面
【補正対象項目名】図１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【図１】
2013064163.tif 000001