(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記式（１）
【化１】
0004262841.tif 000017
（ここで、Ａｒは炭素数６〜１５の芳香族基であり、Ｒ1は炭素数２〜３０の脂肪族基または炭素数４〜３０の脂環族である。）で表される繰り返し単位から成るポリイミドと、下記式（２）
【化２】
0004262841.tif 000018
（ここで、Ｒ2は炭素数６〜１８の芳香族基であり、Ｘはそれぞれの芳香族基について独立して、炭素数１〜６の脂肪族基、炭素数６〜１２の脂環族基、ハロゲン基から選択される基であり、ｙはそれぞれの芳香族基について独立して０〜４の値であり、Ｒ3は炭素数１〜１０の脂肪基または炭素数６〜１２の脂環族基であり、ｚは０〜１の値である。）で表される繰り返し単位から成るポリアリレートとから成る、波長４００ｎｍから８００ｎｍにおける光線吸収係数が２００ｃｍ-1以下である透明樹脂組成物であって、該透明樹脂組成物１００重量部に対して該ポリイミド成分が０．０５〜９９．９５重量部であり、該ポリアリレート成分が９９．９５〜０．０５重量部であることを特徴とする樹脂組成物。
【請求項２】
ポリイミドとポリアリレートとが共に有機溶剤可溶性であることを特徴とする請求項１記載の樹脂組成物。
【請求項３】
ポリイミドとポリアリレートとが相溶していることを特徴とする請求項１または２記載の樹脂組成物。
【請求項４】
ポリイミド／ポリアリレート透明樹脂組成物のガラス転移温度が２２０℃以上であることを特徴とする請求項１、２または３記載の樹脂組成物。
【請求項５】
ポリイミドが主として下記式（３）
【化３】
0004262841.tif 000019
で表される繰り返し単位から構成されることを特徴とする請求項１、２、３または４記載の樹脂組成物。
【請求項６】
ポリアリレートが主として（Ａ）テレフタル酸、（Ｂ）イソフタル酸、（Ｃ）ビスフェノールＡから誘導され、成分（Ａ）と成分（Ｂ）とのモル比が１００／０〜０／１００、成分（Ａ）と成分（Ｂ）との合計量が成分（Ｃ）の１００モルに対して９０〜１１０モルの範囲であることを特徴とする請求項１、２、３、４または５記載の樹脂組成物。
【請求項７】
請求項１、２、３、４、５または６記載の樹脂組成物より成ることを特徴とする成形体。
【請求項８】
請求項１、２、３、４、５または６記載の樹脂組成物または請求項７記載の成形体を用いたフレキシブルプリント基板。
【請求項９】
請求項１、２、３、４、５または６記載の樹脂組成物または請求項７記載の成形体を用いたリジッドプリント基板。
【請求項１０】
請求項１、２、３、４、５または６記載の樹脂組成物または請求項７記載の成形体を用いた光電子プリント基板。
【請求項１１】
請求項１、２、３、４、５または６記載の樹脂組成物または請求項７記載の成形体を用いた封止剤。
【請求項１２】
請求項１、２、３、４、５または６記載の樹脂組成物または請求項７記載の成形体を用いた層間絶縁膜。
【請求項１３】
請求項１、２、３、４、５または６記載の樹脂組成物または請求項７記載の成形体を用いた光導波路用材料。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本願発明は、ポリアリレートとポリイミドとから成る透明樹脂組成物（本願明細書においては、「ポリアリレートとポリイミドとから成る透明樹脂組成物」を「ポリアリレート／ポリイミド透明樹脂組成物」とも言う）およびそれから成る成形体、および該透明樹脂組成物またはそれから成る成形体を用いたフレキシブルプリント基板、リジッドプリント基板、光電子プリント基板、封止剤、層間絶縁膜、光導波路用材料に関する。なお、本願明細書において成形体とは３次元の形状を有するもののほかフィルム状のものも含まれる。
【０００２】
【従来の技術】
ＫＡＰＴＯＮに代表されるポリイミドは、耐熱性の高さから電子分野をはじめとする広い範囲で工業的に利用されている。しかしポリイミドは一般に成形性が悪く、吸湿・吸水性が高いために寸法安定性が低いという欠点を有する上、赤褐色に着色しており、光学的な透明性に劣っている。一方、吸湿・吸水に関する寸法安定性と光学的な透明性に優れた素材としてポリアリレートやポリカーボネートが挙げられるが、これらの素材のガラス転移温度は高々２００℃であるため耐熱性には限界があり、例えば半田耐性などは期待できず、光電子プリント基板などに待望される次世代光学材料としては十分な性能を有していない。
【０００３】
このポリイミドとポリアリレートの特性を複合する試みとして、ポリアリレートとポリエーテルイミドのブレンド（特開昭５９−１７４６４４号公報、特許１３８８２５８号公報、特開昭６１−５８０９１号公報）、ポリアリレートと芳香族ポリカルボミドの相溶性ブレンド（特開昭６３−７２７５５号公報）、ポリエステル−カーボネートおよび／またはポリアリレートとポリエーテルイミドのブレンド（特開平６−２００１２８号公報、特開平１０−２７３５９１号公報）、ポリアリレートとポリエーテルイミドと、ポリアリレートとポリエーテルイミド混合物と融和性である熱可塑性重合体とから成る三元共重合体（特開昭５９−１７４６４３号公報）が報告されているが、特開昭６１−５８０９１号公報によるとブレンド組成物はポリアリレート、ポリイミドの構成比率によっては必ずしも透明ではないことが報告されており、また、上記の特許において報告されているブレンド組成物のガラス転移温度Ｔｇは最高でも２２０℃で半田耐性を有するような十分な耐熱性を有するブレンド組成物は報告されていない。
【０００４】
また液晶ポリアリレートとポリイミドとのブレンドに関する研究（Ｐｏｌｙｍｅｒ，１９９５，３６巻，２５９〜２６６）も報告されているが、非相溶ないしは部分相溶のブレンドからなる不均質な材料であり、また報告されているブレンド組成物の耐熱性は不十分である。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
本願発明の目的は、耐熱性および透明性に優れたポリイミド／ポリアリレート透明樹脂組成物と、それから成る成形体、および該透明樹脂組成物またはそれから成る成形体から成るフレキシブルプリント基板、リジッドプリント基板、光電子プリント基板、封止剤、層間絶縁膜、光導波路用材料を提供することである。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
本願発明者らは、ポリアリレートと耐熱性に優れたポリイミドとが相溶し得ることを見出し、耐熱性および透明性に優れた新規な透明樹脂組成物およびそれから成る成形体、および該透明樹脂組成物またはそれから成る成形体から成るフレキシブルプリント基板、リジッドプリント基板、光電子プリント基板、封止剤、層間絶縁膜、光導波路用材料が得られることを見出し本願発明を完成させるに至った。
すなわち、本願発明はポリアリレート／ポリイミド透明樹脂組成物に関するものであり、具体的には次の通りである。
【０００７】
１．  下記式（１）
【０００８】
【化１５】
0004262841.tif 000002
【０００９】
（ここで、Ａｒは炭素数６〜１５の芳香族基であり、Ｒ1は炭素数２〜３０の脂肪族基または炭素数４〜３０の脂環族である。）で表される繰り返し単位から成るポリイミドと、下記式（２）
【００１０】
【化１６】
0004262841.tif 000003
【００１１】
（ここで、Ｒ2は炭素数６〜１８の芳香族基であり、Ｘはそれぞれの芳香族基について独立して、炭素数１〜６の脂肪族基、炭素数６〜１２の脂環族基、ハロゲン基から選択される基であり、ｙはそれぞれの芳香族基について独立して０〜４の値であり、Ｒ3は炭素数１〜１０の脂肪基または炭素数６〜１２の脂環族基であり、ｚは０〜１の値である。）で表される繰り返し単位から成るポリアリレートとから成る、波長４００ｎｍから８００ｎｍにおける光線吸収係数が２００ｃｍ-1以下である透明樹脂組成物であって、該透明樹脂組成物１００重量部に対して該ポリイミド成分が０．０５〜９９．９５重量部であり、該ポリアリレート成分が９９．９５〜０．０５重量部であることを特徴とする樹脂組成物。
【００１２】
２．  ポリイミドとポリアリレートとが共に有機溶剤可溶性であることを特徴とする上記１記載の樹脂組成物。
【００１３】
３．  ポリイミドとポリアリレートとが相溶していることを特徴とする上記１または２記載の樹脂組成物。
【００１４】
４．  ポリイミド／ポリアリレート透明樹脂組成物のガラス転移温度が２２０℃以上であることを特徴とする上記１、２または３記載の樹脂組成物。
【００１５】
５．  ポリイミドが主として下記式（３）
【００１６】
【化１７】
0004262841.tif 000004
【００１７】
で表される繰り返し単位から構成されることを特徴とする上記１、２、３または４記載の樹脂組成物。
【００１８】
６．  ポリアリレートが主として（Ａ）テレフタル酸、（Ｂ）イソフタル酸、（Ｃ）ビスフェノールＡから誘導され、成分（Ａ）と成分（Ｂ）とのモル比が１００／０〜０／１００、成分（Ａ）と成分（Ｂ）との合計量が成分（Ｃ）の１００モルに対して９０〜１１０モルの範囲であることを特徴とする上記１、２、３、４または５記載の樹脂組成物。
【００１９】
７．  上記１、２、３、４、５または６記載の樹脂組成物より成ることを特徴とする成形体。
【００２０】
８．  上記１、２、３、４、５または６記載の樹脂組成物または上記７記載の成形体を用いたフレキシブルプリント基板。
【００２１】
９．  上記１、２、３、４、５または６記載の樹脂組成物または上記７記載の成形体を用いたリジッドプリント基板。
【００２２】
１０．  上記１、２、３、４、５または６記載の樹脂組成物または上記７記載の成形体を用いた光電子プリント基板。
【００２３】
１１．  上記１、２、３、４、５または６記載の樹脂組成物または上記７記載の成形体を用いた封止剤。
【００２４】
１２．  上記１、２、３、４、５または６記載の樹脂組成物または上記７記載の成形体を用いた層間絶縁膜。
【００２５】
１３．  上記１、２、３、４、５または６記載の樹脂組成物または上記７記載の成形体を用いた光導波路用材料。
【００２６】
【発明の実施の形態】
以下本願発明につき説明する。
本願発明におけるポリイミドは下記式（１）で表される。
【００２７】
【化１２】
0004262841.tif 000005
【００２８】
上記式（１）中のＡｒは炭素数６〜１５の芳香族基であり、Ｒ1は炭素数２〜３０の脂肪族基または炭素数４〜３０の脂環族基である。
Ａｒとしては、例えば
【００２９】
【化４】
0004262841.tif 000006
【００３０】
を挙げることができる。これらは１種あるいは２種以上一緒にポリマー鎖中に存在していても良い。これらの中でも好ましいのは以下の構造
【００３１】
【化５】
0004262841.tif 000007
【００３２】
であり、より好ましいのは以下の構造である。
【００３３】
【化６】
0004262841.tif 000008
【００３４】
式中Ｒ1は炭素数２〜３０の脂肪族基または炭素数４〜３０の脂環族基である。Ｒ1としてはエチレン、プロピレン、トリメチレン、テトラメチレン、ジメチルプロピレン、ヘキサメチレン、オクタメチレン、デカメチレン、ドデカメチレン、ウンデカメチレン、２，２，４−トリメチルヘキサメチレンジアミン、２，４，４−トリメチルヘキサメチレンジアミン、および以下の構造を例示できる。
【００３５】
【化７】
0004262841.tif 000009
【００３６】
これらは１種あるいは２種以上一緒にポリマー鎖中に存在していても良い。中でも好ましいのは以下の構造である。
【００３７】
【化１３】
0004262841.tif 000010
【００３８】
上記ポリイミドは公知の方法によって製造することができる。例えば上記Ａｒを誘導することのできる原料のテトラカルボン酸の二無水物と、上記Ｒ1を誘導することのできるジアミンとからポリアミド酸を得、次いで加熱閉環するか、または酸無水物とピリジン、カルボジイミド、亜りん酸トリフェニル等の化学閉環剤を用いて化学閉環する方法、上記テトラカルボン酸の二無水物と上記Ｒ1を誘導することのできるジイソシアネートとを加熱して脱炭酸を行なって重合する方法等を例示することができる。
【００３９】
上記方法で用いられるテトラカルボン酸の二無水物としては、例えばピロメリット酸二無水物、３，３’，４，４’−ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物、３，３’，４，４’−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物、３，３’，４，４’−ビフェニルエーテルテトラカルボン酸二無水物、３，３’，４，４’−ジフェニルスルホンテトラカルボン酸二無水物を例示できる。
【００４０】
またジアミンとしては、エチレンジアミン、１，２−プロパンジアミン、１，３−プロパンジアミン、２，２−ジメチル−１，３−プロパンジアミン、１，６−ヘキサメチレンジアミン、１，８−オクタメチレンジアミン、１，９−ノナメチレンジアミン、１，１０−デカメチレンジアミン、１，１１−ウンデカメチレンジアミン、１，１２−ドデカメチレンジアミン、２，２，４−トリメチルヘキサメチレンジアミン、２，４，４−トリメチルヘキサメチレンジアミン、イソホロンジアミン、１，３−シクロヘキサンジアミン、１，４−シクロヘキサンジアミン、１，４−シクロヘキサンジメチルアミン、２−メチル−１，３−シクロヘキサンジアミン等をあげることができる。
【００４１】
ジイソシアネート成分としては、エチレンジイソシアネート、１，２−プロパンジイソシアネート、１，３−プロパンジイソシアネート、２，２−ジメチル−１，３−プロパンジイソシアネート、１，６−ヘキサメチレンジイソシアネート、１，８−オクタメチレンジイソシアネート、１，９−ノナメチレンジイソシアネート、１，１０−デカメチレンジイソシアネート、１，１１−ウンデカメチレンジイソシアネート、１，１２−ドデカメチレンジイソシアネート、２，２，４−トリメチルヘキサメチレンジイソシアネート、２，４，４−トリメチルヘキサメチレンジイソシアネート、イソホロンジイソシアネート、１，３−シクロヘキサンジイソシアネート、１，４−シクロヘキサンジイソシアネート、１，４−シクロヘキサンジメチルイソシアネート、２−メチル−１，３−シクロヘキサンジイソシアネート等を挙げることができる。
【００４２】
本願発明におけるポリイミドの分子量は特に制限はない。一般にポリイミドがフェノール／テトラクロロエタン混合溶媒（重量比６／４）に溶解する場合は、温度３５℃、濃度１．２ｇ／ｄｌで測定した固有粘度が０．１５以上、より好ましくは０．２５以上であり、上限は特に制限はないが実用的には７以下が好ましい。
本願発明におけるポリアリレートは下記式（２）で表される。
【００４３】
【化１４】
0004262841.tif 000011
【００４４】
式中Ｒ2は炭素数６〜１８の芳香族基である。Ｒ2としては例えば以下の構造が挙げられる。
【００４５】
【化８】
0004262841.tif 000012
【００４６】
中でも好ましいのは以下の構造である。
【００４７】
【化９】
0004262841.tif 000013
【００４８】
本願発明におけるポリアリレートのカルボン酸成分は２種類以上で構成されていても良い。より好ましいのは以下の２種類の構成成分から成るポリアリレートである。
【００４９】
【化１０】
0004262841.tif 000014
【００５０】
式（２）中Ｘはそれぞれの芳香族基について独立して、炭素数１〜６の脂肪族基、炭素数６〜１２の脂環族基、ハロゲン基から選択される。Ｘとしてはメチル、エチル、プロピル、ブチル、ネオペンチル、シクロヘキシル、クロル、ブロモ等を例示できる。
【００５１】
式中ｙはそれぞれの芳香族基について独立して、０〜４の値をとる。好ましくは０〜２であり、より好ましくは０〜１である。
【００５２】
式中Ｒ3は炭素数１〜１０の脂肪族基または炭素数６〜１２の脂環族基を表す。具体的にはメチル、エチル、プロピル、ブチル、ネオペンチル、シクロヘキシル等を例示できる。
【００５３】
式中ｚは０〜１の値をとる。
【００５４】
本願発明においてポリアリレートの製造に使用される２価フェノールは以下の構造式を有するものである。
【００５５】
【化１１】
0004262841.tif 000015
【００５６】
式中Ｘはそれぞれの芳香族基について独立して、炭素数１〜６の脂肪族基、炭素数６〜１２の脂環族基、ハロゲン基から選択される。Ｘとしてはメチル、エチル、プロピル、ブチル、ネオペンチル、シクロヘキシル、クロル、ブロモ等を例示できる。
【００５７】
式中ｙはそれぞれの芳香族基について独立して、０〜４の値をとる。好ましくは０〜２であり、より好ましくは０〜１である。
【００５８】
式中Ｒ3は炭素数１〜１０の脂肪族基または炭素数６〜１２の脂環族基を表す。具体的にはメチル、エチル、プロピル、ブチル、ネオペンチル、シクロヘキシル等を例示できる。
【００５９】
式中ｚは０〜１の値をとる。
【００６０】
本願発明においてポリアリレートの製造に使用される２価フェノールは２，２−ビス−（４−ヒドロキシフェニル）プロパン、ビス−（４−ヒドロキシフェニル）メタン、１，１−ビス−（４−ヒドロキシフェニル）エタン、１，２−ビス−（４−ヒドロキシフェニル）エタン、１，３−ビス−（４−ヒドロキシフェニル）プロパン、ビス−（２−ヒドロキシフェニル）メタン、１，１−ビス−（２−ヒドロキシフェニル）エタン、１，２−ビス−（２−ヒドロキシフェニル）エタン、２，２−ビス−（２−ヒドロキシフェニル）プロパン、１，３−ビス−（２−ヒドロキシフェニル）プロパン、ビス−（４−ヒドロキシ−２，６−ジメチル−３−メトキシフェニル）メタン、１，１−ビス−（４−ヒドロキシ−２，６−ジメチル−３−メトキシフェニル）エタン、１，２−ビス−（４−ヒドロキシ−２，６−ジメチル−３−メトキシフェニル）エタン、２，２−ビス−（４−ヒドロキシ−２，６−ジメチル−３−メトキシフェニル）プロパン、１，３−ビス−（４−ヒドロキシ−２，６−ジメチル−３−メトキシフェニル）プロパン、ビス−（４−ヒドロキシ−２−クロロフェニル）メタン、１，１−ビス−（４−ヒドロキシ−２−クロロフェニル）エタン、１，２−ビス−（４−ヒドロキシ−２−クロロフェニル）エタン、２，２−ビス−（４−ヒドロキシ−２−クロロフェニル）プロパン、１，３−ビス−（４−ヒドロキシ−２−クロロフェニル）プロパン、ビス−（３−メチル−４−ヒドロキシフェニル）メタン、１，１−ビス−（３−メチル−４−ヒドロキシフェニル）エタン、１，２−ビス−（３−メチル−４−ヒドロキシフェニル）エタン、２，２−ビス−（３−メチル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、１，３−ビス−（３−メチル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス−（３−イソプロピル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス−（２−イソプロピル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、ｐ−ジヒドロキシベンゼン等を挙げることができる。
【００６１】
本願発明におけるポリアリレートは従来公知の方法で重合することができる。例えばジカルボン酸から誘導される酸クロリドと２価フェノール類との重縮合を塩化メチレン溶媒下で行なう方法、ジカルボン酸から誘導されるジフェニルエステルと２価フェノール類との反応を触媒の存在下溶融重合する方法等を例示できる。
【００６２】
本願発明におけるポリアリレートの分子量は特に制限はないが、一般にはフェノール／テトラクロロエタン混合溶媒（重量比６／４）中、温度３５℃、濃度１．２ｇ／ｄｌで測定した固有粘度が０．１５以上、より好ましくは０．２５以上であり、上限は特に制限はないが実用的には７以下が好ましい。
【００６３】
本願発明における透明樹脂組成物は、波長４００ｎｍから８００ｎｍにおける光線吸収係数が２００ｃｍ-1以下であることが必要である。更１００ｃｍ-1〜以下であることがより好ましく、０ｃｍ-1〜５０ｃｍ-1の範囲にあることがとりわけ好ましい。ここで光線吸収係数とは、光線透過率が下記式（４）で示されるランベルトの法則に従うと仮定したときの係数αのことである。
【００６４】
【式１】
Ｉ／Ｉ0＝ｅｘｐ（−αｄ）                      （４）
ここで、式中Ｉは測定波長における透過光の強度、Ｉ0は入射光の強度、ｄは樹脂組成物の厚さ（単位ｃｍ）を表す。
【００６５】
この値が２００ｃｍ-1を超すと着色が目立つようになり好ましくない。より好ましくは１００ｃｍ-1以下であり、より好ましくは５０ｃｍ-1以下である。
【００６６】
本願発明における透明樹脂組成物は、ポリイミドとポリアリレートとの合計重量に基づいてポリイミド成分が０．０５重量％〜９９．９５重量％、好ましくは２重量％〜９５重量％、より好ましくは５重量％〜９０重量％を占める。０．０５重量％より少ない場合ポリイミドブレンドの効果が得られず十分な耐熱性の向上が得られない可能性があり好ましくない。９９．９５重量％より多い場合ポリアリレートブレンドの効果が得られずポリイミドの吸湿・吸水特性が改善されない可能性があり好ましくない。
【００６７】
本願発明におけるポリアリレート、ポリイミドは有機溶剤可溶性であることが好ましい。有機溶剤可溶性であることでポリアリレート／ポリイミド透明樹脂組成物のガラス転移温度が高くても成形できるようになる。
【００６８】
有機溶剤としてはジクロロメタン、クロロホルム、クロロベンゼン、ジクロロベンゼン等のハロゲン化溶剤、テトラヒドロフラン、１，３−ジオキソラン、１，４−ジオキサン等の環状エーテル溶剤、Ｎ−メチル−２−ピロリドン、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド等のアミド系溶剤、ジメチルスルホキシド等のスルホキシド系溶剤、フェノール、ｍ−クレゾール、ｏ−クロロフェノール等のフェノール系溶剤等を挙げることができる。
【００６９】
本願発明における透明樹脂組成物において、ポリアリレートとポリイミドとは相溶性であることが好ましい。ここで相溶性であるとは、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）で昇温速度２０℃／分で測定したとき、もしくは動的粘弾性測定において、樹脂組成物のガラス転移温度が１つだけ存在する場合、または組成物の光透過度がそれぞれ単独の成分の光透過度の低いものと比較して同等または透過度が高い場合の何れかを満たす場合をいう。
【００７０】
本願発明における透明樹脂組成物のガラス転移温度は２２０℃以上が必要であるが、半田耐性を考えると好ましくは２７０℃以上、より好ましくは２８０℃以上である。
【００７１】
本願発明における透明樹脂組成物およびそれより成る成形体の製造方法は、ポリアリレートとポリイミドとが共に有機溶剤に可溶である場合は有機溶剤中で溶解混合させ、賦型後有機溶剤を除去する方法で作成することができる。この方法は特に本願発明における樹脂組成物のガラス転移温度が高い場合には非常に有効である。ポリマーの分解が発生せず、かつ少なくとも一方のポリマーが流動する温度範囲であれば２軸エクストルーダーを用いて混合することもできる。更には、ポリイミドの存在下でポリアリレートを重合しながら混合する方法によっても製造することができる。
【００７２】
また、本願発明の透明樹脂組成物は、仮に透明性を失うことになろうとも、必要に応じて各種の添加剤を配合することも可能である。添加剤としては、ガラス繊維、金属繊維、アラミド繊維、セラミックス繊維、チタン酸カリウムウィスカー、炭素繊維のような繊維状強化剤、タルク、炭酸カルシウム、マイカ、クレー、酸化チタン、酸化アルミニウム、金属粉末などの各種充填剤、りん酸エステル、亜りん酸エステルに代表されるような熱安定剤あるいは酸化安定剤、光安定剤、紫外線吸収剤、滑剤、顔料、難燃化剤、難燃助剤、可塑剤、結晶核剤などを挙げることができる。
【００７３】
【発明の効果】
本願発明によれば、ポリアリレート単独では得られないほど十分な耐熱性、高いガラス転移温度を有する透明樹脂組成物および成形体を得ることができる。また、同様にポリイミド単独では得られない、吸湿・吸水特性と耐熱性共に優れた透明樹脂組成物および成形体を得ることができる。本願発明のポリイミド／ポリアリレート透明樹脂組成物および成形体は、上述した優れた特性を利用して、フレキシブルプリント基板、リジッドプリント基板、光電子プリント基板、封止剤、層間絶縁膜、光導波路用材料等に展開でき、その工業的意義は大きい。
【００７４】
【実施例】
以下に実施例を挙げて本願発明を説明するが、本願発明はこれに限定されるものではない。
還元粘度（ηｓｐ／Ｃ）はフェノール／１，１，２，２−テトラクロロエタン混合溶媒（重量比６／４）中、濃度１．２ｇ／ｄｌ、温度３５℃で測定した。
【００７５】
イエローネスインデックスはＪＩＳ  Ｋ７１０３に従い島津ＵＶ２４００ＰＣを用いて測定した。光線透過スペクトルは島津ＵＶ２４００ＰＣを用いて測定した。
【００７６】
吸水率は、フィルムを２３．５℃２４時間蒸留水に浸漬後の重量増加（ΔＷ）を測定し、以下の式に従い算出した；（吸水率）＝ΔＷ／Ｗ0。ここでＷ0は蒸留水に浸漬前のフィルムの重量である。
【００７７】
ガラス転移温度（Ｔｇ）はＲＳＡ−ＩＩ粘弾性測定装置を用い、引張モード１Ｈｚで測定したときのＥ″のピーク温度をガラス転移温度とした。
【００７８】
［実施例１〜３］
ディーンスターク、冷却管、撹拌装置および窒素導入管を備えた５Ｌのセパラタブルフラスコ中で、イソホロンジアミン２２１g（１．３ｍｏｌ）と無水ピロメリット酸２８３ｇ（１．３ｍｏｌ）を、ベンジルアルコール２Ｌ／トルエン０．５Ｌ混合溶液を溶媒として、１８０℃まで加温し、留出する水をディーンスターク装置で系外に除去しながら重合、閉環反応を進行させた。
【００７９】
留出した水は理論量である４７ｍＬであった。同温度で４時間保持後放冷し、反応溶液が８０℃に下がったところで反応溶液を水にあけ、粉砕機で粉砕後アセトン洗浄した。得られたポリマーは、ηｓｐ／Ｃ＝０．８３であった。
【００８０】
得られたポリマーとポリアリレート（ユニチカ製、商品名Ｕ−ポリマー）とを下表に示した重量比でジクロロメタンに溶解して１０重量％ドープを作成し、ガラス板上でキャスティング後１５０℃で乾燥して透明均一なフイルムを得た。得られたフイルムの物性を下表に示す。
【００８１】
［比較例１］
ポリアリレート（ユニチカ製、商品名Ｕ−ポリマー）をジクロロメタンに溶解して１０重量％ドープを作成し、ガラス板上でキャスティング後１５０℃で乾燥して透明均一なフイルムを得た。得られたフイルムの物性を下表に示す。
【００８２】
［比較例２］
ポリイミド（東レ・デュポン製、商品名カプトン）をジクロロメタンに溶解して１０重量％ドープを作成し、ガラス板上でキャスティング後１５０℃で乾燥して透明均一なフイルムを得た。得られたフイルムの物性を下表に示す。
【００８３】
【表１】
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