(57)【要約】  本発明は、接着防止ライナー３上に予め塗布されたシリコーン層の第１の表面２ｂを、目的基材と呼ばれる任意の基材４に貼り付ける少なくとも１つの工程を含むドレッシング等の医療用接着性材料１のを製造方法であって、シリコーン層が接着性ゲル２であり、貼り付ける工程の前に、目的基材に貼り付けるための接着性シリコーンゲルの第１の表面２ｂに対するコロナ処理工程を含む医療用接着性材料の製造方法。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
接着防止ライナー上に予め塗布されたシリコーン層の第１の表面を、目的基材と呼ばれる任意の基材に貼り付ける少なくとも１つの工程を含むドレッシング等の医療用接着性材料の製造方法であって、
前記シリコーン層が接着性ゲルであり、
貼り付ける前記工程の前に、前記目的基材に貼り付けるための接着性シリコーンゲルの前記第１の表面に対するコロナ処理工程を含む医療用接着性材料の製造方法。
【請求項２】
前記シリコーンゲルが前記コロナ処理前に架橋される請求項１に記載の医療用接着性材料の製造方法。
【請求項３】
前記接着性シリコーンゲルの前記第１の表面を前記目的基材に貼り付ける前記工程が、単一工程で前記塗布と共に行われる請求項２に記載の医療用接着性材料の製造方法。
【請求項４】
前記接着性シリコーンゲルの前記第１の表面を前記目的基材に貼り付ける前記工程が、追加の工程により前記塗布と別に行われる請求項２に記載の医療用接着性材料の製造方法。
【請求項５】
前記接着性シリコーンゲルの前記第１の表面を前記目的基材に貼り付ける前記工程が、連続的な固体表面の塗布により行われる請求項２から請求項４のいずれかに記載の医療用接着性材料の製造方法。
【請求項６】
前記接着性シリコーンゲルの前記第１の表面の貼付が、不連続に行われ、ゲルのない局所領域を生成する請求項２から請求項４のいずれかに記載の医療用接着性材料の製造方法。
【請求項７】
前記接着性シリコーンゲルの前記第１の表面にある前記目的基材が、合成材料のフィルムからなる請求項１から請求項６のいずれか１項に記載の医療用接着性材料の製造方法。
【請求項８】
前記接着性シリコーンゲルの前記第１の表面にある前記目的基材が、天然繊維及び／若しくは合成繊維又は繊維の組み合わせの織布地又は編物地からなる請求項１から請求項６のいずれかに記載の医療用接着性材料の製造方法。
【請求項９】
前記接着性シリコーンゲルの前記第１の表面にある前記目的基材がその組成物に適用できる乾式又は湿式の方法を用いて得られる天然繊維及び／若しくは合繊繊維又は繊維の組み合わせの不織布地からなる請求項１から請求項６のいずれかに記載の医療用接着性材料の製造方法。
【請求項１０】
前記接着性シリコーンゲルの前記第１の表面にある前記目的基材が、傷の滲出物を吸収又は排水する役割をする吸水性フォーム又は排水性フォームからなる請求項１から請求項６のいずれかに記載の医療用接着性材料の製造方法。
【請求項１１】
前記接着性シリコーンゲルの前記第１の表面にある前記目的基材が、衝撃、加圧及び／又は摩擦から保護する役割をする物理的緩衝フォームからなる請求項１から請求項６のいずれかに記載の医療用接着性材料の製造方法。
【請求項１２】
前記接着性シリコーンゲルの前記第１の表面にある前記目的基材が、衝撃、加圧及び／又は摩擦から保護する物理的緩衝特性を有する天然繊維及び／若しくは合成繊維又は繊維の組み合わせの３次元編物地からなる請求項１から請求項６のいずれかに記載の医療用接着性材料の製造方法。
【請求項１３】
織布地若しくは編物地、不織布地、吸水性フォーム、物理的緩衝フォーム、又は３次元編物地の合成材料のフィルムが、別の機能性層と結合する及び／又は水分吸収剤又は消毒剤等の機能性添加剤を含む請求項７から請求項１２のいずれかに記載の医療用接着性材料の製造方法。
【請求項１４】
前記接着性シリコーンゲルが、前記接着性シリコーンゲルの組成物及び予想される医療的用途に適する顔料を用いて染色される請求項１から請求項１３のいずれかに記載の医療用接着性材料の製造方法。
【請求項１５】
一方の表面が接着防止ライナーに予め塗布されたシリコーン層に貼り付けられている目的基材を含むように請求項１から請求項１４のいずれか製造方法を用いてドレッシングを製造する医療用接着性材料であって、
前記シリコーン層が、前記目的基材を貼り付ける表面上にコロナ処理が行われた架橋シリコーンゲルである医療用接着性材料。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ドレッシング等の医療用接着性材料の製造方法、及びそれにより製造される材料に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、傷の治癒（ドレッシング材、保護接着フィルム）、及び／又は健常な皮膚と傷の非外傷性接触のために設計された医療機器（接着テープ、パッチ）、又は湿布剤を保持するための用途に用いられる様々なタイプの接着性材料がある。
【０００３】
一般的に、かかる接着性材料は、目的基材上に接着剤を蒸着する多様な方法により得られる。よって、例えば、目的基材上に接着剤を直接塗布した後、接着剤を熱処理（乾燥又は架橋）し、得られた材料の接着剤面上に保護体（ライナー）を配置する方法が公知となっている。一般的に、目的基材には、基材と接着剤との好ましい接着のために、コロナ処理又は接着プライマーを用いた塗布を実施してもよい。
【０００４】
しかし、この方法は、単に下記基材にのみ適用できる。熱的に適合する（融解、軟化、又は収縮しない）基材、及び塗布時に基材を通過するシリコーンの交差に対して低い多孔性を有する基材。
この方法は、接着プライマー層を蒸着する先行工程を要求する場合が多いためコストがかかる。その結果、この方法は、製造され得る材料の側面において非常に制限的であり、過剰な生産コストがかかる。
【０００５】
１つの公知の代替実施形態において、接着剤は、該接着剤に対して接着防止処理されたフィルムに塗布され、次いで、ライニング操作後、アセンブリの熱処理（乾燥又は架橋）を行う前に、接着剤上に目的基材をカレンダー加工する。
【０００６】
それにもかかわらず、この方法は、下記の目的基材を必要とする。シリコーンの架橋工程を経ながら熱的に適合する（融解、軟化及び／又は収縮しない）目的基材、液体状態の接着剤上に基材をライニングする工程と接着剤を架橋する工程との間に、目的基材の通過及び／又は目的基材による接着剤の交差及び／又は吸収に対して、制限された多孔性及び／又は毛細管現象を有する目的基材、及びプライマーを蒸着する先行工程を回避しなければならない場合に、ピースの固定を可能にする繊維状表面又はラフネスを有する目的基材。
【０００７】
この方法は、塗布前に基材にコロナ処理を行った場合であっても、シリコーンと基材との融合が塗布に不十分で有り得るため、接着プライマー層を蒸着する先行工程を必要とする場合が多く、そのため、コストがかかる。
その結果、この方法は、製造され得る材料の側面において上記方法よりも制限的ではないが、やはり過剰な生産コストがかかる。
【０００８】
最終の実施形態によれば、接着剤は該接着剤に対する接着防止処理されたフィルム上に塗布されて熱処理され（乾燥又は架橋）、次いで、ライニング操作が完了した後、接着剤面上に目的基材をカレンダー加工する。一般に、目的基材は、基材と接着剤との好ましい接着のためにコロナ処理される。
【０００９】
これらの基材は、静止液接着剤上の架橋炉を通過することなく接着剤上に塗布されるので、この方法は、感熱性用途（融解、軟化及び／又は収縮を施す）及び多孔性支持体を目的とする基材の可能性を開くことを可能にする。
しかし、シリコーン接着剤の非常に低い表面エネルギーを考慮すると、基材に先行のコロナ処理が行われた場合であっても、架橋状態における基材とシリコーンとの接着力が非常に弱いため、このような方法が適用できる（又は特定の基材に非常に限られた方式で適用できる）。
【００１０】
結果として、得られた生成物は、大多数において商業的に実現可能ではない。シリコーン接着剤とリリースプロセスライナーとの接着力は、シリコーン接着剤と目的基材との接着力よりも大きく、これは接着剤物質の移動が起こらないことを意味する。
一部の場合において、商業的な製造が可能であるが、シリコーン接着剤と患者の皮膚との接着力がシリコーン接着剤と目的基材との接着力よりも大きい場合はかなりの脆弱性を有し、これは患者の皮膚上の許容できない接着剤残余物及び／又は医療機器の機能不全を意味する。
【００１１】
また、通常の産業分野において、より具体的には、ドレッシング及び医療機器産業において、所定の接着剤と接着される材料との不十分な接着力は、接着される材料のコロナ処理によって強化され得る。
よって、例えば、湿布剤がアクリル接着剤で塗布された支持体ベースのドレッシング上に蒸着されると、上記湿布剤（乾燥又は水で充填された場合であっても）は、接着を目的とする湿布剤面のコロナ処理を通じてさらによく保持される。
【００１２】
これは、組立てられる又は接着される多くの材料及びアクリル接着剤に非常に良好に機能する。しかし、シリコーン接着剤の低い表面エネルギーにより、組立てられる又は接着される材料に適用されるコロナ処理が満足な結果をもたらさないシリコーン接着剤の場合はそうでない。
【００１３】
例えば、吸収性ドレッシング湿布剤の場合において、湿布剤が傷からの水性滲出物で飽和されるときに低い接着力が得られる。本来シリコーンは疎水性であり、湿布剤と接着剤との間にこれ以上如何なる接着力もない。また、ドレッシング層が互いに分離するため、ドレッシングを除去することが困難である。よって、公知及び上述の方法と材料には全て制限がある。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１４】
本発明の目的は、得られた結果物の効率性、信頼性、耐久性及び品質の側面において最適化された安価で具現しやすい方法を用いて上述の課題を解決することである。
【課題を解決するための手段】
【００１５】
従って、本発明の一態様は、接着防止ライナー上に予め塗布されたシリコーン層の第１の表面を、目的基材と呼ばれる任意の基材に貼り付ける少なくとも１つの工程を含むドレッシング等の医療用接着性材料の製造方法であって、前記シリコーン層が接着性ゲルであり、貼り付ける前記工程の前に、前記目的基材に貼り付けるための接着性シリコーンゲルの前記第１の表面に対するコロナ処理工程を含む医療用接着性材料の製造方法に関する。
【００１６】
本発明の革新は、各種の基材上における接着力を強化させるために、シリコーンゲル接着剤上に直接適用されて接着剤を移動させることで得られる医療用材料を製造するコロナ処理の適用にある。
【００１７】
好ましい実施形態によれば、本発明による機器は、下記特徴のうち少なくとも１つを含む。
前記シリコーンゲルが前記コロナ処理の前に架橋される。
前記接着性シリコーンゲルの前記第１の表面を前記目的基材に貼り付ける前記工程が、単一工程で前記塗布と共に行われる。
前記接着性シリコーンゲルの前記第１の表面を前記目的基材に貼り付ける前記工程が、追加の工程により前記塗布と別に行われる。
前記接着性シリコーンゲルの前記第１の表面を前記目的基材に貼り付ける前記工程が、連続的な固体表面の塗布により行われる。
前記接着性シリコーンゲルの塗布の前記第１の表面の貼付が、不連続に行われ、ゲルのない局所領域を生成する。
前記接着性シリコーンゲルの前記第１の表面にある前記目的基材が、合成材料のフィルムからなる。
前記接着性シリコーンゲルの前記第１の表面にある前記目的基材が、天然繊維及び／若しくは合成繊維又は繊維の組み合わせの織布地又は編物地からなる。
前記接着性シリコーンゲルの前記第１の表面にある前記目的基材が、その組成物に適用できる乾式又は湿式の方法を用いて得られる天然繊維及び／若しくは合繊繊維又は繊維の組み合わせの不織布地からなる。
前記接着性シリコーンゲルの前記第１の表面にある前記目的基材が、傷の滲出物を吸収又は排水する役割をする吸水性フォーム又は排水性フォームからなる。
前記接着性シリコーンゲルの前記第１の表面にある前記目的基材が、衝撃、加圧及び／又は摩擦から保護する役割をする物理的緩衝フォームからなる。
前記接着性シリコーンゲルの前記第１の表面にある前記目的基材が、衝撃、加圧及び／又は摩擦から保護する物理的緩衝特性を有する天然繊維及び／若しくは合成繊維又は繊維の組み合わせの３次元編物地からなる。
織布地若しくは編物地、不織布地、吸水性フォーム、物理的緩衝フォーム、又は３次元編物地の合成材料のフィルムが、別の機能性層と結合する及び／又は水分吸収剤又は消毒剤等の機能性添加剤を含む。
前記接着性シリコーンゲルが、前記接着性シリコーンゲルの組成物及び予想される医療的用途に適する顔料を用いて染色される。
【００１８】
また、本発明の他の態様として、一方の表面が接着防止ライナーに予め塗布されたシリコーン層に貼り付けられている目的基材を含むように上記の製造方法を用いてドレッシングを製造する医療用接着性材料であって、前記シリコーン層が、前記目的基材を貼り付ける表面上にコロナ処理が行われた架橋シリコーンゲルである医療用接着性材料に関するものである。
【００１９】
以下、本発明は、添付の図面に単に例示として提供され示される特定の実施形態を参照してより詳細に説明される。
【図面の簡単な説明】
【００２０】
【図１】本発明の一実施形態による材料を製造する２つの方法を示す図面である。
【図２】本発明の一実施形態による材料を製造する２つの方法を示す図面である。
【図３】上記材料の２つの製造工程を示す断面図である。
【図４】上記材料の２つの製造工程を示す断面図である。
【図５】図４の実施形態の変形例の断面図である。
【図６】図５の正面図である。
【図７】図６の実施形態の変形例である。
【図８】図６の実施形態の変形例である。
【図９】図６の実施形態の変形例である。
【図１０】図６の実施形態の変形例である。
【図１１】図４の実施形態の変形例である。
【発明を実施するための形態】
【００２１】
図１は、例えば、図４に示されているように、ドレッシング等の医療用接着性材料の一実施形態を示す。
【００２２】
まず、接着性シリコーンゲル２は、スプール１１の周りに巻き取られるシリコーンに好適な材料、例えば、ＰＥＴからなる接着防止プロセスライナー３に塗布される。その目的のために、横方向アプリケーター１２（例えば、スクレーパー、トランスファシリンダ、平面押出ダイ又はコード蒸着ノズル）は、接着防止プロセスライナー３上に接着性シリコーンゲル２を塗布することを可能にする。矢印Ｆ１に沿ってライナー／シリコーンゲルのアセンブリが進む操作が連続して行われる。
【００２３】
第２の工程において、接着性シリコーンゲル２の層で塗布された接着防止プロセスライナー３は、加熱炉１３を通過し、接着性シリコーンゲル２の層が接着防止プロセスライナー３上で架橋される。ライナー／架橋されたシリコーンゲルのアセンブリ（図３参照）は、矢印Ｆ２に沿って進み続ける。
【００２４】
第３の工程において、架橋された接着性シリコーンゲル２を備えた接着防止プロセスライナー３は、接着性シリコーンゲル２の層、具体的には、その外部表面２ｂ（即ち、プロセスライナー３の反対側の表面）に、公知の種類のコロナ処理を施すためにコロナ処理ユニット１４を通過する。
その目的のために、いくつかの技術的精度が提供される。
【００２５】
ＰＤＭＳタイプのシリコーンポリマーからなるシリコーン接着性ゲルは架橋され、ゲル状であり、加熱及び白金由来の触媒の存在下でポリメチルビニルシロキサンとポリメチルハイドロジェンシロキサンとの化学的重付加反応から得られる。
高い硬度、良好な弾力性、鎖の低移動度、及び天然の非接着性表面（また、後者の特性は、関連分野において特に求められ、用いられ、また評価される）を有するエラストマータイプのシリコーンと異なり、ゲル状のシリコーンは、非常に低い硬度、高い粘度、鎖の高移動度及びかなりの接着性を有する。
【００２６】
より具体的には、物理化学的分析の後、コロナ処理されたシリコーンゲルは、下記の変形を起こすことが示された。
フリーラジカルの生成：ＣＨ３→ＣＨ２。
ヒドロキシル及びカルボニル等の極性基の生成及び表面酸化。
ＰＤＭＳ−Ｓｉ−Ｏ−Ｓｉ鎖の主骨格の開裂。
シリコーンは、疎水性から親水性に変化。
【００２７】
表面特性の観点から、コロナ処理時に架橋シリコーンゲル２によって起こる化学的表面改質は、材料の表面上に蒸着される水滴により形成される接触角の測定を通じて評価される表面エネルギーの増加に反映される。
従って、本出願人は、接着性シリコーンゲルに対してコロナ処理を適用するという革新的な解決策が、ポリウレタンフィルム上に長時間永続的に良好な接着力を生成可能にするということを実現した。
【００２８】
上記コロナ処理が完了すると、目的基材４、例えば、スプール１５に巻き取られたポリウレタンフィルムが、所謂ライニング及びカレンダー操作と呼ばれる工程の間、矢印Ｆ３に沿って、コロナ処理された接着性シリコーンゲル２の層に即時に貼り付けられる。
最後に、このようにして形成される３層のアセンブリは、切断及びその後の使用のために、具体的には、接着防止プロセスライナー３を取り除いた後、矢印Ｆ４に沿ってスプール１６に巻き取られる（図４参照）。
【００２９】
従って、本発明の革新は、各種の基材上にコロナ処理された接着性シリコーンゲルの強力且つ持続的な接着力を生成することを可能とし、これはコロナ処理することなく実現することは不可能である。
【００３０】
実際、特に保持力に関する研究の後、シリコーン接着性ゲルの場合において、アクリル接着剤の分野で用いられる基材に対してコロナ処理する従来の解決策は非効率的であるのに対し、上記シリコーン接着性ゲルに対してコロナ処理する革新的な解決策は、ポリウレタンフィルム上に良好な接着力を永続的に生成可能とするということが明らかに実現された。
【００３１】
また、本発明による方法は、コロナ処理されたシリコーンゲルの表面を親水性にすることを可能とし、よって、水で充填された場合であっても、親水性基材とコロナ処理されたゲルとの接着保持を可能とする（図１１及び関連説明参照）。
【００３２】
事実、第２の開発工程は、接着性シリコーンゲルと５ｍｍ厚の親水性ポリウレタンフォームとの接着力を比較する工程と、別のコロナ処理条件に対して、経時による性能及びフィルムを水で充填した際の性能をモニタリングする工程とからなる。ポリウレタンフィルム上における接着力の場合と同様に、シリコーン接着性ゲルにコロナ処理を施すという革新的な解決策は、ポリウレタンフォーム上に良好な接着力を永続的に生成できるようにする。さらに、フォームが水で充填された場合、シリコーンゲルに完全に接着したままで残る。
【００３３】
本発明の革新的な方法は、既に研究されているポリウレタンフィルム及びフォームに加えて、別のタイプの材料にも適用された。具体的には、ポリウレタン繊維の存在によりシリコーンゲルの架橋温度に適さないポリウレタン繊維及びポリアミド繊維をベースとした伸縮性織布地、シリコーンゲルの架橋温度に適さない熱融着性ポリウレタンをベースとしたメルトブローン不織布地、高い熱収縮を有するためシリコーンゲルの架橋温度に適さず高い多孔性により直接の塗布に適さないポリエステル（ＰＥＴ）繊維をベースとしたステッチボンド不織布地、シリコーンゲルの架橋温度に適するが高い多孔性により直接の塗布に適さないポリエステル（ＰＥＴ）合成繊維及び天然セルロース繊維をベースとした保湿不織布地、及び押出された熱融着性ポリウレタンフィルム（例えば、片面がアクリル接着剤で被覆され、次いで、接着防止ライナーにより保護される）である。
【００３４】
製造される全ての材料において、接着防止ライナーから基材への良好な接着移動性能及びゲルと基材との良好な接着だけでなく、接着防止ライナーからゲル／基材の対の良好な剥離も実現された。
一般的に、最終用途により規定される患者の皮膚に対する接着力の目標レベルに応じて、基材に移動するシリコーン接着性ゲルの重量は５０〜１０００ｇ／ｍ２であり、好ましくは５０〜３００ｇ／ｍ２である。
【００３５】
一般的に、接着性シリコーンゲルに好適な接着防止プロセスライナーは、３０〜３００ｇ／ｍ２、好ましくは４０〜１５０ｇ／ｍ２を含む範囲を有する紙又はＰＥＴタイプであり、上記シリコーンがライナー上に塗布され、接触して架橋され、次いで、容易に分離されるという点において、シリコーン接着剤に好適な接着防止塗布を有する。
【００３６】
上記ゲル層は、下記の公知の塗布方法を用いて接着防止ライナー上に蒸着される、スクレーパー、トランスファシリンダ、平面ダイによる押出又はコード蒸着ノズルである。
上記ライナー上に蒸着されるゲル層は半透明であるが、医療用途及びシリコーンの反応システムに適する顔料により染色してもよい。
【００３７】
図２に示されている一実施形態の変形例によれば、接着防止プロセスライナー３と、架橋された接着性シリコーンゲル２と、保護ライナー６とからなる半製品がスプール２１から提供される。
第１の工程において、架橋されたシリコーンゲル／プロセスライナーのアセンブリが矢印Ｆ７に沿って移動しつつ、スプール２２に巻き取られた保護ライナー６が取り除かれる（矢印Ｆ６）。
【００３８】
第２の工程において、架橋された接着性シリコーンゲル２は、コロナ処理ユニット１４によりコロナ処理され、上記シリコーン層の外面２ｂの構造が変形する。
第３の工程において、基材４がスプール１５から矢印Ｆ８に沿って巻き出され、上記コロナ処理後に接着性シリコーンゲル２の処理された表面２ｂを即時に貼り付けて強力且つ持続的な接着力を生成する。３層（プロセスライナー、コロナ処理されたシリコーンゲル及び目的基材）のアセンブリは、矢印Ｆ１０に沿って移動しつつ、切断及びその後の使用のためにアウトプットスプール１６に巻き取られる。
【００３９】
その結果は図１の方法の結果と同一である。接着防止プロセスライナー３を取り除いた後、図２に示しているように、最終の接着性材料は、治療される患者の皮膚と接触するためのコロナ処理が行われていない接着性シリコーン表面２ａを有する。
【００４０】
図５に示しているように、接着性シリコーンゲルが貼り付けられた領域２ｃ及び接着性シリコーンゲルのない領域２ｄを有する交互パターンを生成するために、接着防止プロセスライナー３全体を不連続に塗布する。この解決策は、得られた複合材料の良好な蒸気通気性の局所的生成を可能とする。
【００４１】
図６は、並列パターンとストリップを有するかかる方法の最終結果の正面図を図示している。
図７の四角形を形成する交差バンド、図８のひし形を形成する交差バンド、図９の円盤又は図１０の交差らせん等の他のパターンも可能である。
【００４２】
本発明は、また、図１１に示されているように、湿布剤５を有する接着性シリコーンゲル／目的基材の複合体を提供できる。この場合、接着防止プロセスライナー３が取り除かれると、接着性シリコーンゲル２層の表面２ａはコロナ処理され、湿布剤５の接着前にゲルの表面構造及び表面状態を変形させて、分泌物（例えば、傷からの水性滲出物）で湿食及び含浸された場合であっても、湿布剤は堅固に上記ゲルに結合されたまま残存する。
【００４３】
本発明の一実施形態に関する詳細な説明は、単に例示として提供されるのはもちろん、何ら限定されず、また、本発明の範囲には技術的等価物が含まれる。
よって、各種のフィルム、具体的には、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリアミド（ＰＡ）、コポリアミド（Ｃｏ  ＰＡ）、コポリエステル（Ｃｏ  ＰＥＴ）、ポリウレタン（ＰＵ）又はコポリウレタン（Ｃｏ  ＰＵ）が目的基材として用いられ得る。
【００４４】
不織布地に関して、上述のもの以外の材料（セルロース、ビスコース）が目的基材として用いられ得る。
編物地に関して、上述の全ての材料に加えて、アセテート又はアクリルも用いることができる。
【００４５】
最後に、湿布剤に関して、カルボキシメチルセルロース、ヘキサエチルセルロース、アルギン酸ナトリウム又はポリアクリル酸ナトリウム等の吸収剤の有無にかかわらず、消毒剤又は抗菌剤の有無にかかわらず、傷への接着を防止するウェブを含むか含まないかにかかわらず、上記材料を用いることも可能である。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
2016537039.tif 000013
【国際調査報告】
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2016537039.tif 000015
2016537039.tif 000016
2016537039.tif 000017
2016537039.tif 000018
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