【手続補正書】
【提出日】平成25年3月25日(2013.3.25)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ビス（フルオロスルホニル）イミドとフルオロ硫酸とを含む、尿素とフルオロ硫酸との反応液を水に溶解させて水溶液を調製する工程と、
前記水溶液をアルカリで中和して中和液を調製する工程と、
前記中和液からビス（フルオロスルホニル）イミド塩を単離する工程と、を備えることを特徴とするビス（フルオロスルホニル）イミド塩の製造方法。
【請求項２】
前記ビス（フルオロスルホニル）イミド塩を単離する工程が、前記中和液から有機溶剤でビス（フルオロスルホニル）イミド塩を抽出することを特徴とする請求項１に記載のビス（フルオロスルホニル）イミド塩の製造方法。
【請求項３】
前記アルカリが、ＭＯＨ、Ｍ２ＣＯ３、ＭＨＣＯ３、アンモニア、アミンからなる群から選ばれた化合物のいずれか一種であることを特徴とする請求項１又は２に記載のビス（フルオロスルホニル）イミド塩の製造方法。
但し、上記Ｍは、Ｎａ，Ｋ，Ｌｉ，アンモニウムカチオンのいずれか一種である。
【請求項４】
ビス（フルオロスルホニル）イミド塩のフッ素イオンの含有量が、１００ｐｐｍ以下であることを特徴とする請求項１乃至３のいずれか一項に記載のビス（フルオロスルホニル）イミド塩の製造方法。
【請求項５】
ビス（フルオロスルホニル）イミド塩のフッ素イオンの含有量が、２０ｐｐｍ以下であることを特徴とする請求項１乃至３のいずれか一項に記載のビス（フルオロスルホニル）イミド塩の製造方法。
【請求項６】
ビス（フルオロスルホニル）イミドとフルオロ硫酸とを含む、尿素とフルオロ硫酸との反応液を水に溶解させて水溶液を調製する工程と、
前記水溶液をアルカリで中和して中和液を調製する工程と、
前記中和液からフルオロ硫酸塩を単離する工程と、を備えることを特徴とするフルオロ硫酸塩の製造方法。
【請求項７】
フルオロ硫酸塩を単離する工程が、前記中和液から析出したフルオロ硫酸塩を濾別することを特徴とする請求項６に記載のフルオロ硫酸塩の製造方法。
【請求項８】
前記アルカリが、ＭＯＨ、Ｍ２ＣＯ３、ＭＨＣＯ３、アンモニア、アミンからなる群から選ばれた化合物のいずれか一種であることを特徴とする請求項６又は７に記載のフルオロ硫酸塩の製造方法。
但し、上記Ｍは、Ｎａ，Ｋ，Ｌｉ，アンモニウムカチオンのいずれか一種である。
【請求項９】
ビス（フルオロスルホニル）イミドとフルオロ硫酸とを含む、尿素とフルオロ硫酸との反応液を水に溶解させて水溶液を調製する工程と、
前記水溶液をアルカリで中和して中和液を調製する工程と、
前記中和液にオニウム化合物を添加する工程と、を備えることを特徴とするビス（フルオロスルホニル）イミド・オニウム塩の製造方法。
【請求項１０】
前記アルカリが、ＭＯＨ、Ｍ２ＣＯ３、ＭＨＣＯ３、アンモニア、アミンからなる群から選ばれた化合物のいずれか一種であることを特徴とする請求項９に記載のビス（フルオロスルホニル）イミド・オニウム塩の製造方法。
但し、上記Ｍは、Ｎａ，Ｋ，Ｌｉ，アンモニウムカチオンのいずれか一種である。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００３】
ところで、ビス（フルオロスルホニル）イミドの製造方法としては、下記の非特許文献１及び非特許文献２が知られている。具体的に、非特許文献１には、尿素（ＣＯ（ＮＨ２）２）とフルオロ硫酸（ＦＳＯ３Ｈ）とを混合した後に加熱して反応させる方法が開示されている。これにより、下記式（１）に示すような化学反応が生じ、ビス（フルオロスルホニル）イミド、硫酸水素アンモニウム（ＮＨ４ＨＳＯ４）、フッ化水素（ＨＦ）及び炭酸ガス（ＣＯ２）が生成される。
【化１】
2010254543.tif 000001
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００５】
また、非特許文献２には、ビス（クロロスルホニル）イミド（（ＣｌＳＯ２）２ＮＨ）と三フッ化ヒ素（ＡｓＦ３）とを反応させる方法が開示されている。これにより、下記式（２）に示すような化学反応が生じ、ビス（フルオロスルホニル）イミド及び三塩化ヒ素（ＡｓＣｌ３）が生成される。
【化２】
2010254543.tif 000002
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１７】
すなわち、本発明は、以下に関する。
［１］  ビス（フルオロスルホニル）イミドとフルオロ硫酸とを含む、尿素とフルオロ硫酸との反応液を水に溶解させて水溶液を調製する工程と、前記水溶液をアルカリで中和して中和液を調製する工程と、前記中和液からビス（フルオロスルホニル）イミド塩を単離する工程と、を備えることを特徴とするビス（フルオロスルホニル）イミド塩の製造方法。
［２］  前記ビス（フルオロスルホニル）イミド塩を単離する工程が、有機溶剤を用いて中和液からビス（フルオロスルホニル）イミド塩を抽出することを特徴とする前項［１］に記載のビス（フルオロスルホニル）イミド塩の製造方法。
［３］  前記アルカリが、ＭＯＨ、Ｍ２ＣＯ３、ＭＨＣＯ３、アンモニア、アミンからなる群から選ばれた化合物のいずれか一種であることを特徴とする前項［１］又は［２］に記載のビス（フルオロスルホニル）イミド塩の製造方法。
但し、上記Ｍは、Ｎａ，Ｋ，Ｌｉ，アンモニウムカチオンのいずれか一種である。
［４］  ビス（フルオロスルホニル）イミド塩のフッ素イオンの含有量が、１００ｐｐｍ以下であることを特徴とする前項［１］乃至［３］のいずれか一項に記載のビス（フルオロスルホニル）イミド塩の製造方法。
［５］  ビス（フルオロスルホニル）イミド塩のフッ素イオンの含有量が、２０ｐｐｍ以下であることを特徴とする前項［１］乃至［３］のいずれか一項に記載のビス（フルオロスルホニル）イミド塩の製造方法。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１８】
［６］  ビス（フルオロスルホニル）イミドとフルオロ硫酸とを含む、尿素とフルオロ硫酸との反応液を水に溶解させて水溶液を調製する工程と、前記水溶液をアルカリで中和して中和液を調製する工程と、前記中和液からフルオロ硫酸塩を単離する工程と、を備えることを特徴とするフルオロ硫酸塩の製造方法。
［７］  フルオロ硫酸塩を単離する工程が、前記中和液から析出したフルオロ硫酸塩を濾別することを特徴とする前項［６］に記載のフルオロ硫酸塩の製造方法。
［８］  前記アルカリが、ＭＯＨ、Ｍ２ＣＯ３、ＭＨＣＯ３、アンモニア、アミンからなる群から選ばれた化合物のいずれか一種であることを特徴とする前項［６］又は［７］に記載のフルオロ硫酸塩の製造方法。
但し、上記Ｍは、Ｎａ，Ｋ，Ｌｉ，アンモニウムカチオンのいずれか一種である。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１９】
［９］  ビス（フルオロスルホニル）イミドとフルオロ硫酸とを含む、尿素とフルオロ硫酸との反応液を水に溶解させて水溶液を調製する工程と、前記水溶液をアルカリで中和して中和液を調製する工程と、前記中和液にオニウム化合物を添加する工程と、を備えることを特徴とするビス（フルオロスルホニル）イミド・オニウム塩の製造方法。
［１０］  前記アルカリが、ＭＯＨ、Ｍ２ＣＯ３、ＭＨＣＯ３、アンモニア、アミンからなる群から選ばれた化合物のいずれか一種であることを特徴とする前項［９］に記載のビス（フルオロスルホニル）イミド・オニウム塩の製造方法。
但し、上記Ｍは、Ｎａ，Ｋ，Ｌｉ，アンモニウムカチオンのいずれか一種である。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６６】
（比較例）
実施例１と同様に行った反応液を減圧蒸留し、フルオロ硫酸とビス（フルオロスルホニル）イミドの混合物を得た。この混合物６４５ｇを塩化メチレン３２３０ｇに溶解し、塩化ナトリウム１７０ｇを加えてフルオロ硫酸ナトリウムを生成させ、ろ過分離した。濾液から塩化メチレンを留去し、その後、常圧蒸留を行いビス（フルオロスルホニル）イミド３２６ｇを得た。これを水９７８ｇに溶解し、炭酸カリウム１５４ｇでｐＨ７まで中和し、水を留去してビス（フルオロスルホニル）イミドカリウム３１３ｇを得た。得られたビス（フルオロスルホニル）イミドカリウムのフッ素イオン濃度は３５４ｐｐｍであった。