(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
シトロネラ油のサワギク、ギシギシ、イラクサまたはアザミのいずれかを根絶させる除草剤としての使用。
【請求項２】
２０ないし３０容量％のシトロネラ油、５ないし１５容量％の界面活性剤および５５ないし７５容量％の水を含む、除草性組成物。
【請求項３】
２５容量％のシトロネラ油、６５容量％の水および１０容量％の界面活性剤を含む、請求項２記載の組成物。
【請求項４】
固体または液体担体に吸収、溶解または乳化させた請求項２または３に記載の組成物を含む除草剤。
【請求項５】
一の場所でのサワギク、ギシギシ、イラクサまたはアザミのいずれかの成長を調節する方法であって、除草的に有効量のシトロネラ油をその場所に塗布することを含む方法。
【請求項６】
除草的に有効量の請求項２または３に記載の組成物を塗布することを含む請求項５記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
（技術分野）
本発明は、除草剤に、および精油の除草剤としての使用に、ならびに望ましくない草木または雑草の成長を調節する方法に関する。
【０００２】
（背景技術）
今までは、牧草地に広がっており、家畜に害をなす、雑草種、例えば、サワギク（ragwort）（Senecio Jacobaea）などを調節するのに、２,４-Ｄの転位した除草剤などのホルモン性除草剤を含む、標準的な化学的処理が用いられていた。しかしながら、かかる化合物では、一般に、効果が得られるまで４ないし６週間を要し、最適な効果は気象条件に左右される。
【０００３】
（発明の開示）
本発明者らは、意外にも、精油が除草剤として極めて効果的であることを見出した。精油を使用することで除草効果があるとは今までに開示されたことはない。本発明において用いる「精油」なる語は、テルペン炭化水素および関連するアルコール、アルデヒドおよびエステルの混合物を含む組成物をいう。
したがって、本発明は、精油の除草剤としての使用を提供するものである。有利には、塗布が比較的容易であり、標的としない生物に対する毒性の点から、相対的に無毒性である、精油が極めて有利である。
本発明において用いられる精油はシトロネラ油であり、それは除草性組成物中に担体、希釈体または賦形体と共に有効量にて配合されるのが望ましい。主たるテルペン誘導体はシトロネラ油またはシトロネロール中に存在する。テルペン化合物および精油は、従来一般の除草剤として使用されてきた農薬よりも環境に対して著しく優しい。
【０００４】
この組成物は、組成物全体のおよそのパーセントとして、以下の成分、２０−３０％のシトロネラ油、５−１５％の界面活性剤および５５−７５％の水を組み合わせて含むことが好ましい。
さらに好ましくは、本発明の除草性組成物は、２５％の精油、例えばシトロネラ油など、１０％の界面活性剤、６５％の水、あるいはこのパーセントよりも約１０％大きくまたは小さくずれるものを含む。該組成物にいやな苦みのある化合物、例えば、ビトレックス（Bittrex（登録商標））などを添加し、その組成物を動物が消費するのに不快なものまたは口に合わないものとすることが好ましい。
作用の強度および速度の改良は、例えば、湿潤剤または油などの適当なアジュバントを組成物に添加することで得るのが有利である。
【０００５】
本発明にて用いられる界面活性剤は、主として、その乳化剤としての機能で選択する。したがって、アニオン性界面活性剤を用いることが好ましいが、いずれの適当な界面活性剤も用いることができる。
精油は、液体および／または固体担体および／または希釈体などを添加して、散剤、粉末、顆粒、溶液、エマルジョンまたは懸濁液の形態にて提供することができる。適当な固体担体は、鉱物、例えば、ベントナイト、シリカゲル、タルク、アタプルガイト（attapulgite）、石灰石などを包含する。したがって、本発明のさらなる態様によれば、固体または液体担体に吸収、溶解または乳化された、シトロネラ油等を含む除草剤が提供される。好ましくは、担体が固体である場合、その固体そのものを水などの液体担体に溶かすこともできる。かくして、有利には、都合のよい貯蔵形態にて除草剤を得、その後、噴霧などの後の塗布に適するように、適量の水に溶かすことができる。
【０００６】
当該組成物は、当業者に周知の方法にて、例えば、噴霧混合容量の担体としての水と一緒に塗布することができる。
本発明のさらなる態様によれば、一の場所での雑草の成長を調節する方法であって、有効量のシトロネラ油、より好ましくは有効量の本発明の除草性組成物または除草剤をその場所に塗布することを含む方法が提供される。
本発明に従って用いられるシトロネラ油およびまた組成物は、家畜に有毒なサワギク（ragwort）に対して特に効果的であるが、ギシギシ（docks）、イラクサ（nettles）およびアダミ（thisltes）などの広葉な雑草に対してとりわけ有効であることが判明した。
【０００７】
（実施例）
本発明は、単なる例示である以下の実施例を参考にして、さらに明確に理解することができる。
実施例１
実験室試験
１９９６年４月に、ノーフォーク州のブレックランド地域およびその周辺の７箇所から健康な若い草むら状のサワギク植物を採集した。種々のタイプの土壌から植物を掘り起こし、掘り起こして１０分以内に同じ土壌を入れた２.５ｋｇの鉢に植え替えてから研究室に持ち帰った。採集地点および全ての試験場所の位置の詳細を表１に概略する。１４日間、鉢植えした植物を放置し、順化させて自体回復させた後、本発明の組成物を噴霧した。次いで、これらの個々の鉢植えした植物を以下の記述的評点系を用いて適時評価した：
０＝効果なし、１＝しおれた、２＝しなびた、３＝非常にしなびた、４＝完全にしなびた、５＝完全に枯れた。
【０００８】
詳細には、バッチ容量約５リットルの除草性組成物（表２.１〜２.７にてＢＨ９９と同定される）を調製した。該除草性組成物は、以下のとおりであった：
シトロネラ油  １２５０ｍｌ（２５％）
界面活性剤      ５００ｍｌ（１０％）
水            ３２５０ｍｌ（６５％）
下記表１に示すように、ブレックランド地域およびその周辺の種々の土質の土壌から葉の広さが直径１０〜２０ｃｍの健康な若い植物を取り出し、該土壌に植え替えた。
【０００９】
【表１】
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【００１０】
全ての植物は、根を傷つけないように注意深く取り出し、周囲の土壌を完全に保持するような方法で掘り起こした。各植物は、掘り起こして１０分以内に２.５ｋｇの鉢に植え替えた。
【００１１】
全てのサワギクを１４日間放置して、組成物を噴霧すべき植物が、確実に、健康であり、植え替えの影響を受けないようにした。
組成物の効果を観察するために、該組成物を調製の１時間後、１日後、３日後および数日後に塗布した。植物を１０群に分けた。試験結果を表２.１〜２.７に示す。
【表２】
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【表３】
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【表４】
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【表５】
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【表６】
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【表７】
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【表８】
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【００１２】
実施例２
フィールド試験
研究室での試験の成功した結果に続いて、２つの同一でないフィールド試験を１９９６年７月に組織化した。ノーフォーク（Norfolk）において２つの約５０ｘ３０メートルの未使用牧草地を選定し、各牧草地には平均１０〜２０ｃｍの高さのサワギク属（ragwort）植物が２００〜２５０本薮のように生えていた。これらの領域中の各植物を約４ｍｌの噴霧溶液で十分に湿らせ、次いで、その後４週間にわたり観察した。処理された植物の状態についての記載は２日目、３日目、次いで、１週間毎に記録された。未処理のままの領域は試験領域中にはなかったが、試験領域外のフィールドに隣接した部分に未処理サワギク属植物が存在した。これらの試験の結果を以下に示す。
【００１３】
ブロードカーファーム（Broadcar Farm）−スモールフィールド（Small Field）
これは５０Ｍｘ５０Ｍの牧草地である。フィールド全体においてサワギクはより豊富であった。実施例１にて概説した全部で１Ｌの除草性組成物を用いて種々の大きさの２５０本の植物を処理した。サイズは平均１０ｃｍの小さい草状のものから平均２０ｃｍの大きく太い茎を有する植物までであった。
午前９時に塗布を開始し、午後２時３０分に終了した。平均気温は２０℃であった。条件は一晩中湿潤、その後、乾燥し日当たりが良くなった。
近い位置（約２０ｃｍ）から植物に噴霧し、十分に湿らせた。午前９時に噴霧した植物を午後２時３０分に観察し、植物がすでに乾燥してかなりしぼんでおり−茎が完全に曲がって植物が地面にしおれていることが記録された。
２日目
すべての植物がしおれ、もはや直立しなかった。
３日目
植物は黒ずんで、しおれて地面に倒れていた。
１週目
植物は完全に破壊され、根がついたまま容易に抜けた。根は暗色ゴム状で、弱体化して死んでいた。
２週目
４本の植物が死んだ茎からわずかに再生した。除草性組成物を再び塗布し、４８時間放置した。３日目までに、再生した部分は完全に死滅した。
３週目
再生は観察されなかった。
４週目
再生は観察されなかった。
【００１４】
ヒルサイドコテージ（Hillside Cottage）−シュロファム（Shropham）
これは５０Ｍｘ５０Ｍの牧草地である。フィールドの下端付近はサワギクがより豊富であった。全部で８００ｍｌの実施例１−ａの組成物を用いて種々のサイズの２００本の植物を処理した。サイズは平均１０ｃｍの小さい草状のものから平均２０ｃｍの大きく太い茎を有する植物までであった。
午前９時に塗布を開始し、午後２時に終了した。平均気温は２２℃であった。条件は、最初は湿り気があり、その後乾燥し日当たりが良くなった。
近い位置（約２０ｃｍ）から植物に噴霧し、十分に湿らせた。午前９時に噴霧した植物を午後２時に観察し、植物がすでに乾燥してかなりしぼんでおり−茎が完全に曲がって植物が地面にしおれていることが記録された。
２日目
すべての植物がしおれ、もはや直立しなかった。
３日目
植物は黒ずんで、しおれて地面に倒れていた。
１週間目
植物は完全に破壊され、根がついたまま容易に抜けた。根は暗色ゴム状で、弱体化して死んでいた。
２週目
再生は観察されなかった。
３週目
再生は観察されなかった。
４週目
再生は観察されなかった。
【００１５】
実施例３
１９９７年に、除草剤としての本発明に係る組成物の効力の、正確に繰り返されたフィールド評価を行い、個々の植物に３．０ ｌ／ｈａの用量で塗布した標準体、２,４−Ｄに対して組成物を試験する、３箇所の試験用地を決めた。試験は完全乱塊法（rendomized complete block）として計画したが、各「区画（plot）」領域内に、各成長段階（ロゼットおよび開花茎）について１０本のサワギク植物に番号をつけたマーカーで標識を付け、これらを適当な化合物で処理した。組成物の一回の割合は、使用される（下記を参照）塗布剤を４つの噴射機を用いてなされ、２倍の用量を必要とする区画は、いったん区画内の全ての植物を処理してから、第２の塗布を４つの噴射機を用いて処理した。この方法により、一回の塗布に８個の噴射機を用いた場合の過剰の表面流去（run-off）の危険性が減少した。処理は、０＝効果なし、１０＝完全枯殺である、０〜１０評点を使用し、塗布後１、７、１４および２８日での効力について評価した。これらの３試験の結果を下記の表Ａ４．１〜Ａ４．３に示す。研究室における、より大きな植物と同様に、２、３の処理植物においてある程度の再生が記録された。最終評価がなされた後、これらの植物のいくつかをＢＨ９９で第２の塗布を行って再処理し、さらに４週後、効果を非処理植物と比較した。データを下記の結果のセクションに示す。
【００１６】
塗布方法
全評価において、組成：
１２５０ｍｌ  シトロネラ油          （２５％）
５００ｍｌ  界面活性剤              （１０％）
３２５０ｍｌ  水                    （６５％）
０．５ｍｌ  ビトレックス（Bittrex） （２滴）
を含むＢＨ９９を用い、同じ装置を用いて植物に塗布した。レディーミックスの処方生産物を、フラパック（Frapak）ＣＨＳ−５Ａトリガー噴霧器と少し浸したチューブを備えた５リットル  ポリエチレンボトルに入れた。この装置は完全にトリガーを押し込む毎に２．４ｍｌを噴霧し、塗布の方法をとても容易にする。
１９９７年の繰り返しフィールド試験において、１個のＦ１１０−０３ノズルを有する槍を備えたハーディー（Hardy）（バックパック）小区画噴霧器を用いて、２，４−Ｄ処理体を塗布した。個々の植物に、前方向速度１．６ｍ／秒および圧力２バールで噴霧した。この方法で塗布した２，４−Ｄの投与量は３．０  ｌ／ｈａであった。
【００１７】
結果
研究室試験：実施例１の研究室試験の結果を表Ａ２．１〜２．７に示し、各表には一方向から集めた雑草におけるデータを表した。
各表は、実施例１〜３で使用した組成物ＢＨ９９の３つの別々の調製物の有効性を示す。ＢＨＨ−００１を塗布する６０日前に調製し、ＢＨＨ−００２を塗布する３０日前に調製し、ＢＨＨ−００３を塗布日に調製して、効力の安定性を確認した。活性は処理した植物の大きさの範囲にわたって一致しており、１時間後に明らかにしおれ、２４時間後に様々なしわが生じ、４８時間後に植物が死した。この活性は１０個の植物の各バッチのほとんどでは、調製物の年齢や処理した植物体の大きさには関わりが無かったが、１または２のものは植物の基部で一定の再生を示した。これらの植物体はバッチ内で最も大きな植物体になる傾向があり（１６〜１８ｃｍ）、全ての場合において、第２のＢＨ９９を塗布することにより完全な植物の死が達成された。
要するに、これらの研究室試験は大きさが３〜１８ｃｍの範囲の２１０個の個々の植物への塗布に関するものであり、全ての植物は処理の４８時間以内に明らかに死した。１８個の処理植物（母集団の８.６％）において再生が記録されたが、これらの再生を示すものに第２の投与を行った場合、全ての植物で１００％の調節が達成された。
【００１８】
非−繰り返しフィールド試験：これらの試験はブラッドカー農場（Bradcar Farm）およびヒルサイドコテージ（Hillside Cottage）で５０×５０ｍの領域で行なわれた。その結果の概要を例２に示す。ブラッドカー農場では、１．０リットルのＢＨ９９を、１０〜２０ｃｍ高の大きさの範囲のサワギク植物に塗布した。塗布の２４時間以内に全ての処理した植物がしおれたと判断され、７ＤＡＴ（days after treatment：処理後の日数）までに全てが死した。１４ＤＡＴに、４つの処理したサワギク植物は処理茎の基部で再生の徴候を示し、これらに第２の塗布を行った。再生体は第２の塗布の３日後に枯死が記録され、２１または２８ＤＡＴにおいて処理植物のいずれにおいても回復や再生は観察されなかった。処理領域外の植物は健康に生き残った。
ヒルサイドコテージの用地では、５０×５０ｍ領域の２００植物を合計８００ｍｌのＢＨ９９で処理した。適用時の大きさもまた１０〜２０ｃｍであり、全ての茎のしおれが１ＤＡＴで見られ、全てのサワギク植物は７ＤＡＴまでに死した。１４、２１および２８ＤＡＴの観察では、いずれの処理植物からも再生回復は記録されなかった。
【００１９】
繰り返しフィールド試験、１９９７年：シュロファム（Shropham）およびバーンハム（Barnham）用地でのロゼットおよび開花段階でのサワギクに対してＢＨ９９の効力を試験したが、ホックハム（Hockham）では、開花茎が現れなかったので、ロゼット段階に対してのみである。これらの用地での０〜１０評点の結果を表Ａ４．１〜Ａ４．３（１０＝完全な植物体の死）に示すが、用地間の平均値を次の表にまとめた。
【００２０】
【表９】
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【００２１】
【表１０】
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【００２２】
これらの結果は、ＢＨ９９が３．０１／ｈａ２，４−Ｄアミンよりもかなり迅速に活性化しているが、その調節が評価期間の終わりに近づくにつれ、弱まる傾向にあることを示している。これは、いくらかの被処理茎の基部から発芽している新しい生長物のためであり、再処理の効果は以下に論じる。この再成長は初期のテストのいくらかで既に示されているが、おそらくそれ以上に興味深いことに、ロゼットおよび花成両方の茎に対するＴ２の適用が、Ｔ１の適用より効果的であったことは明らかである。異なる気象条件を得る試みにおける２つのタイミングの間の違いは、塗布日に関して１０−１３日遅れただけであった。平均気温、雲量および湿度を次の表に要約する。
【００２３】
【表１１】
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【００２４】
これは、Ｔ２の塗布が直接光のない、空気が湿っている涼しい条件下で行われたことを示す。これは、観察される活性の違いを説明し得るが、通常の使用においては、牧草地のほとんどの所有者は７月／８月まで処理を待たず、ロゼットがまだ小さい４月に該生成物を塗布するであろう。しかし、これらの条件下においてすら、Ｔ２の塗布は通常の製品、３．０リットル／ヘクタールの２,４−Ｄと略同程度の調節が得られ、塗布の７日以内にこのレベルの活性が達成された。２,４−Ｄの全活性は塗布後、４２日まで現れなかった。
【００２５】
記載したように、ＢＨ９９による調節の明らかな低下の理由は、多くの被処理植物における再生のためであった。研究室でのテストおよび非繰り返し試験において、ＢＨ９９の第２の塗布により常に完全な調節が得られ、それゆえ、第２の塗布によっても、これらの試験における再生植物に評点０を付与した。この再処理の結果は、塗布時の条件と共に以下の表５に要約する。植物は０−１０評点を用いて記録する。表中、初期の評価により０＝効果なし、および１０＝完全な植物の死である。
【００２６】
【表１２】
0004331400.tif 000013
【００２７】
このデータは、環境条件と結果として起こり得る効果の間の関連性に一致する。再度、約７０％の湿度の敷地は完全な調節を与えている一方で、それより乾燥した条件のものは本質的にはよい効果を示しているが結局のところ、ある程度の再生を示す。最も乾燥した条件のものは、最大の再生を示す。
【００２８】
塗布された組成物：ＢＨ９９は研究室および非繰り返しフィールド試験において、６６０のサワギク植物の完全な調節を与え、３回の繰り返しフィールド試験において、通常処理、２,４−Ｄアミンと比較できる調節が得られた。サワギクは毒性種であり、牧草地および他の草の多い地域の重大な有害生物である。本発明による組成物はこの有害な草を調節する別の方法を提供し、組成物は塗布が容易であり、さらに、食料基準を満たす(food-grade)オイルから成り、ほとんどの野生生物に対して無毒であるようだ。
【表１３】
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【表１４】
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【表１５】
0004331400.tif 000016