(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
合金溶湯を急冷することによって作製された厚さが０．０３ｍｍ以上１０ｍｍ以下の希土類系磁性合金であって、Ｒ2Ｔ14Ｂ結晶粒（Ｒは希土類元素、Ｔは鉄、または鉄および鉄の一部を置換した遷移金属元素、Ｂはボロンである）が厚さ方向に伸びている希土類系磁性合金を充填した複数の箱型容器を準備する工程と、
前記希土類系磁性合金を充填した複数の箱型容器をラックに搭載する工程と、
前記ラックに搭載した箱型容器を、開口部を有する炉本体および上部に移動する前記開口部を閉じうる蓋部を備える密閉可能な構造を有する水素炉に投入し、水素炉内で前記箱型容器内の希土類系磁性合金を水素脆化させ、冷却する工程と、
前記水素炉内の希土類系磁性合金を搬送する原料搬送装置を前記水素炉の開口部に正対するように配置し、前記水素炉と前記原料搬送装置の間に取り出し室を設け、前記水素炉の開口部を前記取り出し室にて取り囲み、前記取り出し室内の容積の３倍以上の不活性ガスを非密閉状態にある前記取り出し室内に供給した後、前記水素炉の蓋部を上方へ移動し、前記水素炉内の前記箱型容器を前記原料搬送装置へ移動する工程と、
前記ラックに搭載した箱型容器を収納した原料搬送装置を、不活性ガスで満たされたロータリークーラの投入口がある部屋内で前記箱型容器に充填された前記希土類系磁性合金を取り出し、ロータリークーラの投入口に投入し、不活性ガス雰囲気中で攪拌しながら前記希土類系磁性合金を冷却する工程と、
前記希土類系磁性合金を更に粉砕し、希土類系磁性合金の微粉末を作製する工程と、
前記希土類系磁性合金の微粉末を成形し、焼結することによって磁石を作製する工程とを包含する磁石の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、希土類系磁性材料のための水素粉砕装置を用いて水素粉砕を行う希土類系磁性材料粉末の製造方法ならびに磁石の製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
希土類焼結磁石は、磁性合金を粉砕して形成した合金粉末をプレス成形した後、焼結工程および時効工程を経て作製される。現在、希土類焼結磁石としては、サマリウム・コバルト系磁石とネオジム・鉄・ボロン系磁石の二種類が各分野で広く用いられている。なかでもネオジム・鉄・ボロン系磁石（以下、「Ｒ−Ｔ−（Ｍ）−Ｂ系磁石」と称する。ＲはＹを含む希土類元素、Ｔは鉄、または鉄および鉄の一部を置換した遷移金属元素、Ｍは添加元素、Ｂはボロンである。）は、種々の磁石の中で最も高い磁気エネルギー積を示し、価格も比較的安いため、各種電子機器へ積極的に採用されている。Ｔに含まれる遷移金属としては、例えばＣｏが用いられる。
【０００３】
従来、Ｒ−Ｔ−（Ｍ）−Ｂ系磁石用合金を水素粉砕するにあたっては、原料となる磁性材料粉をＳＵＳ３０４等のステンレス鋼から形成された容器内に充填し、水素炉内において水素の吸蔵／放出を実行させることによって、一次粉砕を行っていた。
【０００４】
この希土類合金の作製方法には大きく分けて２種類ある。第１の方法は、原料合金の溶湯を鋳型に入れ、比較的ゆっくりと冷却するインゴット鋳造法である。第２の方法は、合金の溶湯を単ロール、双ロール、回転ディスク、または回転円筒鋳型等に接触させて急速に冷却し、合金溶湯から、インゴット合金よりも薄い凝固合金を作製するストリップキャスト法や遠心鋳造法に代表される急冷法である。
【０００５】
急冷法によって作製したＲ−Ｔ−（Ｍ）−Ｂ系磁石用合金の厚さは、０．０３ｍｍ以上１０ｍｍ以下の範囲にある。合金溶湯は冷却ロールの接触した面（ロール接触面）から凝固し始め、ロール接触面から厚さ方向に結晶が柱状に成長してゆく。その結果、ストリップキャスト法等によって作製された急冷合金は、短軸方向サイズが０．１μｍ以上１００μｍ以下で長軸方向サイズが５μｍ以上５００μｍ以下のＲ2Ｔ14Ｂ結晶相と、Ｒ2Ｔ14Ｂ結晶相の粒界に分散して存在するＲリッチ相とを含有する組織を持つにいたる。Ｒリッチ相は希土類元素Ｒの濃度が比較的に高い非磁性相であり、その厚さ（粒界の幅に相当する）は１０μｍ以下である。
【０００６】
急冷合金は、従来のインゴット鋳造法（金型鋳造法）によって作製された合金（インゴット合金）に比較して、相対的に短時間で冷却されているため、組織が微細化され、結晶粒径が小さい。また、粒界の面積が広く、Ｒリッチ相は粒界内を薄く広がっているため、Ｒリッチ相の分散性にも優れる。
【０００７】
また、急冷合金は、水素粉砕法によれば、粒界で破断しやすいため、急冷合金を粉砕することによって得られた合金粉末の粒子表面にＲリッチ相が表れやすくなる。Ｒリッチ相のＲは酸素と反応しやすいため、急冷合金の粉末は極めて酸化しやすく、発熱・発火しやすい状態にある。また、その分、磁気特性の劣化も激しいと考えられる。
【０００８】
次に、従来のインゴット合金に対して行われてきた水素粉砕処理の一例を説明する。
【０００９】
まず、水冷鋳型にて鋳造した磁性合金（一辺３ｃｍ程度の鋳塊の集まり）を平型パック状の処理容器内に充填した後、この処理容器をラック上に搭載する。このラックを水素炉内に挿入した後、水素炉内部を真空引きによって減圧する。その後、水素ガスを水素炉内に供給し、原料に水素を吸蔵させる。所定時間経過後、水素炉内の真空引きを行いながら原料を加熱し、原料から水素を放出させる。原料から水素を充分に放出させ、冷却した後、水素炉の蓋を開放し、処理容器を搭載したラックを水素炉の外部（大気中）に取り出す。水素粉砕終了時点では、合金は１ｃｍ程度のサイズに崩壊している。その後、処理容器内から原料を取り出し、水素粉砕処理を受けた原料に対してディスクミルにて１０〜４００μｍ程度のサイズに粉砕した後、ジェットミルなどによって平均粒径２〜５μｍ程度に微粉砕される。
【００１０】
このようにして作成した原料の微粉末からブレスグリーン（プレス成形体）を作成した後、焼結処理・時効処理工程などを行うことによって焼結磁石を製造することができる。
【００１１】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、従来法によれば、水素炉内から原料を大気中に取り出した際に、水素粉砕後の原料に含まれる希土類元素Ｒが大気に触れて酸化し、磁気特性が最終的に劣化してしまうという問題があった。
【００１２】
例えば、原料が希土類元素Ｒとしてネオジウムを含む場合、原料に水素を吸蔵させることによってＮｄＨ3が形成され、原料から水素を放出させることによってＮｄＨ3がＮｄＨ2に変化することになる。しかし、工業的量産レベルでは、水素の完全放出が実現できず、原料の一部にＮｄＨ3が残存してしまう。特に処理容器の中心部では充分な加熱処理が達成されないため、その部分にＮｄＨ3が多く残る可能性がある。原料中にＮｄＨ3が残存していると、原料を処理容器から取り出した際にＮｄＨ3と大気とが接触して発熱してしまう。このため、原料取り出し後に冷却期間を設ける必要が生じ、すぐには微粉砕等の後工程に着手できないという問題があるだけでなく、発火の危険性があった。
【００１３】
上記の水素処理法をストリップキャスト法等によって作製した急冷合金に適用とすると、酸化による発熱・発火が特に顕著に生じやすく、従来の方法では、急冷合金の粉砕を工業的に行うことが極めて困難であることがわかった。以下、この点を詳細に説明する。
【００１４】
インゴット合金に比較して急冷合金の厚さは相対的に薄く、また、金属組織が微細であるため、水素粉砕した時点で多くは既に小さく粉砕された状態（平均サイズは１．０ｍｍ以下）にある。そのため、粉砕粉の総表面積が大きくなる。また、Ｒリッチ相が微細化されており、その分散性も高いため、水素粉砕粉の表面にＲリッチ相が露出しやすい。以上のことから、水素粉砕直後の急冷合金粉末では、未反応の活性な希土類元素Ｒが大量に露出しており、極めて酸化しやすい状況にある。このため、水素粉砕後、粉末を室温（２０℃程度）まで冷却しない限り、発火のおそれがあるし、露出している大量の希土類元素が酸化または窒化すると、最終磁石製品の磁気特性が大きく劣化することにもなる。
【００１５】
このような酸化・窒化反応を抑えるために、低温の不活性ガスを用いて炉内で水素粉砕粉を冷却すると、炉の蓋を開けたときに炉内で結露が発生してしまい、次のロットで真空引きを行う際に炉内で水分が気化し、真空状態になるまで長時間を要することになるという問題もあった。また、急冷合金の場合は、水素粉砕粉が特に細かいため、その通風性が悪く、冷却用の不活性ガスが粉砕粉の熱を充分に奪うことも困難であった。そのため、冷却に要する時間が長くなり、冷却工程が生産性を大きく低下させてしてしまう問題もあった。
【００１６】
本発明はかかる諸点に鑑みてなされたものであり、その主な目的は、全体の処理時間を短縮するとともに、水素粉砕処理工程およびこれに引き続いて行う冷却工程を効率的かつ安全に行いながら、原料の酸化を防ぎ、磁気特性を改善することができる水素粉砕装置を提供することにある。
【００１７】
本発明の他の目的は、ストリップキャスト合金に代表される組織の微細な急冷合金を用いても安全かつ効率的に粉砕を実行できる希土類系磁性材料粉末の製造方法および磁石の製造方法を提供することにある。
【００１８】
【課題を解決するための手段】
本発明による水素粉砕装置は、希土類系磁性材料の水素粉砕処理を行うための水素粉砕装置であって、開口部を有する炉本体および前記開口部を閉じうる蓋部を備え、密閉可能な構造を有する水素炉と、水素粉砕処理後の希土類系磁性材料を前記炉本体の開口部から取り出す際に一時的に前記希土類系磁性材料を囲む取出し室と、前記取出し室内に不活性ガスを供給するための不活性ガス供給手段とを備えていることを特徴とする。
【００１９】
好ましい実施形態において、前記水素炉の前記蓋部は前記取り出し室内を移動することによって前記炉本体の開口部の開閉を行うことができる。
【００２０】
好ましい実施形態において、前記取出し室は取り出し室用ドアを有しており、前記取り出し室用ドアが閉じているときに前記取出し室は実質的に密閉された状態を形成しうる。
【００２１】
好ましい実施形態において、常温の不活性ガスおよび冷却した不活性ガスを前記水素炉内に順次供給することができる冷却装置を備えている。
【００２２】
本発明によるロータリクーラは、回転可能に支持された冷却筒と、前記冷却筒を冷却するための冷却手段と、前記冷却筒の回転速度を制御する制御手段と、前記冷却筒に設けられた温度検知手段とを備え、前記温度検知手段の出力に基づいて前記回転制御手段が前記冷却筒の回転速度を制御する。
【００２３】
本発明によるロータリクーラは、螺旋状フィン部分が内壁に設けられ、回動可能に支持された冷却筒と、前記冷却筒の外側を冷却するための散水装置とを備えたロータリクーラであって、前記冷却筒は両端に原料投入部および原料排出部を有し、前記原料投入部が前記原料排出部より上方に位置するように水平方向に対して傾斜して支持され、前記冷却筒の回転に従って前記冷却筒内の原料粉末を前記原料投入部から前記原料排出部に向けて搬送することができることを特徴とする。
【００２４】
好ましい実施形態において、前記冷却筒は、前記原料投入部から供給された前記原料粉末を溜めるバッファゾーンと、複数本の筒部分を含み、前記散水装置から放出された水によって冷却される冷却ゾーンとを備えている。
【００２５】
好ましい実施形態においては、前記冷却筒内に不活性ガスを供給する手段を更に備えている。
【００２６】
好ましい実施形態において、前記冷却筒の原料投入部は、内部に不活性ガスが供給される部屋に連結されており、前記部屋において、水素粉砕処理後の希土類磁性合金粉末を前記原料粉末として前記原料投入部を介して前記冷却筒内に供給することができる。
【００２７】
本発明による水素粉砕処理方法は、上記水素粉砕装置の何れかを用いて希土類系磁性材料を粉砕することを特徴とする。
【００２８】
本発明による希土類系磁性材料粉末の製造方法は、上記水素粉砕装置の何れかを用いて希土類系磁性材料を粉砕する水素粉砕処理工程と、前記希土類系磁性材料を前記水素粉砕装置から取り出す工程とを包含することを特徴とする。
【００２９】
好ましい実施形態においては、内部に不活性ガスを供給する手段を備えた搬送装置を用い、前記水素粉砕装置から取り出した前記希土類系磁性材料を搬送する工程を更に包含する。
【００３０】
好ましい実施形態においては、前記水素粉砕装置の水素炉内に不活性ガスを供給することによって、水素粉砕処理後の希土類系磁性材料を冷却する工程を包含する。
【００３１】
好ましい実施形態においては、前記水素粉砕装置の水素炉内に不活性ガスを供給するに際して、前記不活性ガスを循環使用する。
【００３２】
好ましい実施形態においては、前記水素粉砕装置の水素炉内に不活性ガスを供給するに際して、前記不活性ガスとして、まず冷却処理を施した不活性ガスを使用して所定温度まで冷却し、次に室温近傍の温度を有する不活性ガスを使用して冷却する。
【００３３】
好ましい実施形態においては、不活性ガスで満たされた部屋内で前記搬送装置から前記希土類系磁性材料を取り出す工程を更に包含する。
【００３４】
好ましい実施形態においては、不活性ガスで満たされた冷却装置内で前記希土類系磁性材料を冷却する工程を更に包含する。
【００３５】
本発明による磁石の製造方法は、上記水素粉砕装置の何れかを用いて希土類系磁性材料を粉砕する水素粉砕処理工程と、不活性ガスが供給された前記水素粉砕装置の取り出し室内に、前記希土類系磁性材料を前記水素粉砕装置から取り出す工程と、内部に不活性ガスが充填された搬送装置を用い、前記水素粉砕装置から取り出した前記希土類系磁性材料を搬送する工程と、不活性ガスで満たされた部屋内で前記搬送装置から前記希土類系磁性材料を取り出し、不活性ガスで満たされた冷却装置内で前記希土類系磁性材料を冷却する工程と、前記希土類系磁性材料を更に粉砕し、希土類系磁性材料微粉末を作成する工程と、前記希土類系磁性材料微粉末を成形し、焼結することによって磁石を作製する工程とを包含する。
【００３６】
好ましい実施形態においては、前記水素粉砕装置の水素炉内に不活性ガスを供給することによって水素粉砕処理後の希土類系磁性材料を冷却する工程を包含する。
【００３７】
好ましい実施形態においては、前記水素粉砕装置の水素炉内に不活性ガスを供給するに際して、前記不活性ガスを循環使用する。
【００３８】
好ましい実施形態においては、前記水素粉砕装置の水素炉内に不活性ガスを供給するに際して、前記不活性ガスとして、まず冷却処理を施した不活性ガスを使用して所定温度まで冷却し、次に室温近傍の温度を有する不活性ガスを使用して冷却する。
【００３９】
本発明の希土類系磁性材料粉末の製造方法は、短軸方向サイズが０．１μｍ以上１００μｍ以下で長軸方向サイズが５μｍ以上５００μｍ以下のＲ2Ｔ14Ｂ結晶粒（Ｒは希土類元素、Ｔは鉄、または鉄および鉄の一部を置換した遷移金属元素、Ｂはボロンである）と、前記Ｒ2Ｔ14Ｂ結晶粒の粒界に分散して存在するＲリッチ相とを含有しており、厚さが０．０３ｍｍ以上１０ｍｍ以下の希土類系磁性合金を炉内において水素脆化させる工程と、不活性雰囲気中で前記合金を前記炉内から取り出す工程とを包含する。
【００４０】
本発明の希土類系磁性材料粉末の製造方法は、合金溶湯を急冷することによって作製された厚さが０．０３ｍｍ以上１０ｍｍ以下の希土類系磁性合金であって、Ｒ2Ｔ14Ｂ結晶粒（Ｒは希土類元素、Ｔは鉄、または鉄および鉄の一部を置換した遷移金属元素、Ｂはボロンである）が厚さ方向に伸びている希土類系磁性合金を炉内において水素脆化させる工程と、不活性雰囲気中で前記合金を前記炉内から取り出す工程とを包含する。
【００４１】
前記合金を水素脆化させた後、前記合金を前記炉内で冷却する工程と、前記合金を前記炉内から取り出した後、前記合金を冷却装置内に移動させ、前記合金を前記冷却装置内で冷却する工程とを更に包含していてもよい。
【００４２】
好ましい実施形態では、前記合金を水素脆化させる前に、前記合金を処理容器内に収容し、前記処理容器を前記炉内に挿入する工程を更に包含しており、前記合金を前記炉内から取り出す工程においては、前記不活性雰囲気中で前記処理容器を前記炉内から取り出し、前記合金を前記処理容器から分離した後、前記合金を前記冷却装置内で冷却する。
【００４３】
前記不活性雰囲気はアルゴンまたはヘリウムであることが好ましい。
【００４４】
好ましい実施形態では、前記合金を前記炉内から取り出した後、前記合金を不活性雰囲気中で冷却する工程を更に包含する。
【００４５】
前記合金の冷却は、前記不活性雰囲気中で前記合金を攪拌しながら実行することが好ましい。
【００４６】
本発明の希土類系磁性材料粉末の製造方法は、合金溶湯を急冷することによって作製された厚さが０．０３ｍｍ以上１０ｍｍ以下の希土類系磁性合金であって、Ｒ2Ｔ14Ｂ結晶粒（Ｒは希土類元素、Ｔは鉄、または鉄および鉄の一部を置換した遷移金属元素、Ｂはボロンである）が厚さ方向に伸びている希土類系磁性合金を炉内において水素脆化させる工程と、前記合金を前記炉内から取り出した後、冷却装置内において不活性雰囲気中で攪拌しながら冷却する工程とを包含する。
【００４７】
前記冷却装置は、回転駆動される円筒状部材を有しており、前記合金の温度を検知する検知手段の出力に基づいて前記円筒状部材の回転速度を制御することが好ましい。
【００４８】
本発明の磁石の製造方法は、以上の何れかの希土類系磁性材料粉末の製造方法を用いて作製した希土類系磁性合金粉末を成形する工程と、成形した希土類系磁性合金粉末を燒結する工程とを包含する。
【００４９】
【発明の実施の形態】
以下、図面を参照しながら、本発明の実施形態を説明する。
【００５０】
［水素粉砕装置］
図１は、本発明による水素粉砕装置および原料搬送装置２６の一実施形態の側面を示し、図２は、その上面を示している。この水素粉砕装置は、通常の構成を有する水素炉１０と、この水素炉１０の取り出し口１６の前に設けられた特別の取り出し室１２とを備えている。水素炉１０自体は、炉本体１４および本体内部の空間に対して被処理物の出し入れを行うために開閉する蓋体１８などから構成されており、汎用の水素炉とほぼ同様の構成を備えている。炉本体１４や蓋体１８の材料は、耐水素脆性の観点から、例えばＳＵＳ３０４Ｌ、ＳＵＳ３１６、ＳＵＳ３１６Ｌ等のステンレス鋼が好適であり、炉の内部容積は例えば３．０〜５．２ｍ3程度である。
【００５１】
炉本体１４には水素ガス導入管およびアルゴンガス導入管や排気管等の複数のパイプが連結されている。図では、水素ガス導入管およびアルゴンガス導入管を参照符号「２２」でまとめて表記している。
【００５２】
図２に示すように、ガス導入管２２は冷却装置２０に接続されており、水素炉１０の内部に導入するガスの温度を冷却装置２０によって調整することができる。排気管２４は、ルーツポンプおよび油回転ポンプ等の不図示の排気装置に接続されている。
【００５３】
炉本体１４の内部には加熱装置として、水素ガスに対して耐性を有するグラファイト製等のヒータ（不図示）が配置され、炉外部の給電装置からヒータに対して電力の供給がなされる。
【００５４】
水素炉１０の内部における雰囲気ガスの種類や圧力は、炉内部に供給するガスの流量や排気量を調整することによって、あらかじめ設定したプログラム通りに制御される。また、水素炉１０の内部の雰囲気ガス温度は、炉内部に設けた温度検知器の出力を参照しながら、設定温度のプロファイルに従うように加熱装置や冷却装置２０を動作させて制御できる。このような温度の制御は、不図示の制御装置によって統制される。
【００５５】
ガス導入管２２を介して炉内に供給するアルゴンガスは、加熱処理直後の原料の冷却に使用されるが、アルゴンガスの循環使用が可能となるように配管２３を用いて使用済みのアルゴンを回収利用し、経済的効率性を向上させている。なお、アルゴンガスに代えてヘリウムなどの他の不活性ガスを用いても良い。
【００５６】
水素炉１０の蓋体１８は、少なくとも水素粉砕処理の間閉じており、水素粉砕処理中の炉内空間は外部から完全に密閉された状態に維持される。原料の出し入れを行うとき、水素炉１０の蓋体１８は駆動機構によって上方向に動かされ、水素炉１０の取り出し口１６が開放される。図１では、蓋体１８が閉じた状態を実線で示し、蓋体１８が開いた状態を二点鎖線Ａで示している。
【００５７】
炉本体１４および蓋体１８は、炉内部が加圧状態および減圧状態の何れの状態にも耐える強度を持つように構成されているため、種々の水素粉砕処理を安全に実行できる。
【００５８】
本発明による水素粉砕装置の特徴は、水素炉１０の取り出し口１６に連結するように「取り出し室１２」が取り出し口１６の前部に設置されており、取り出し室１２の内部にアルゴンやヘリウムなどの不活性ガスを充填し得る構成を有している点にある。取り出し室１２は、完全な密閉状態を実現し得る構造を備えている必要はなく、水素粉砕後の原料が水素炉１０の取り出し口１６から炉外部へ取り出される際に大気と接触して発熱することが充分に抑制される程度に大気が部屋内に流入しにくい構成を有しておれば良い。また、原料が大気と接触しない構成であれば、原料のみを箱状部材で覆うようにしてもよい。
【００５９】
図８は、取り出し室１２の構成を模式的に示している。図８に示すように、取り出し室１２は、例えば薄い鋼板によって水素炉１０の取り出し口１６の前方空間を取り囲むように構成されていれば良く、その具体的構造は特に制限されない。本実施形態における取り出し室１２は、ほぼ上下にスライドするドア１２０を前面に有しており、このドア１２０が開放された状態で原料の出し入れが行われる。また、取り出し室１２は、水素炉１０の蓋体１８の開閉が取り出し室１２内で実行され得る大きさおよび形状を持つように構成されており、その内部容積は５．０〜６．０ｍ3程度である。
【００６０】
このような取り出し室１２を設けることによって、水素粉砕後の希土類系磁性材料を原料搬送装置２６内に移動させる際、水素粉砕処理によって反応性が高まった状態にある希土類系磁性材料を大気にほとんど接触させないようにすることができる。
【００６１】
取り出し室１２に供給する不活性ガスの流量は、取り出し室内容積の３倍程度の量を短時間で供給するように、例えば１０００〜２０００ＮＬ／ｍｉｎに設定すれば良い。このような流量で不活性ガスを供給すると、取り出し室１２に存在した酸素や水蒸気は約３〜１０分のうちに酸化反応の生じにくい低濃度レベルに減少する。なお、本願発明における「不活性雰囲気」は、微量の活性ガス（酸素や窒素）を含んでいても良い。ただし、「不活性雰囲気」中における酸素量は５ｍｏｌ％を超えず、窒素量は２０ｍｏｌ％を超えないことが好ましい。また、不活性雰囲気中の酸素量は１ｍｏｌ％以下、窒素量は４ｍｏｌ％以下であることが更に好ましい。
【００６２】
本実施形態では、図３に示すように複数の原料パック（３０ｍｍ×１５ｍｍ×５０ｍｍ）３２をラック３０に搭載し、ラック３０に搭載された状態で水素粉砕処理を実行することができるように構成されている。原料パック３２は、例えば銅等の熱伝導率が高い材料から形成された箱形容器であり、ラック３０は、例えば炉本体と同様にＳＵＳ３０４Ｌ、ＳＵＳ３１６、ＳＵＳ３１６Ｌ等のステンレス鋼から形成された架台である。
【００６３】
水素炉１０内には、このようなラック３０の底部を支持するための支持部材が配置されており、ラック３０は原料搬送装置２６から支持部材上に載せられた後、奥へと挿入される。ひとつの原料搬送装置２６が複数のラック３０を搬送することができる場合は、水素炉１０内に複数のラック３０を挿入し、これらに対して同時に水素処理を実行することが好ましい。
【００６４】
なお、各原料パック３２には、表面からの深さが１０ｃｍ程度になるように原料が充填されることが好ましい。これは、原料の全体が水素雰囲気と均一に接触しやすくするためである。底の深い容器に大量の原料を充填した場合、原料に対して均一な水素粉砕を行うことが困難になるおそれがある。
【００６５】
［原料搬送装置］
図１および図２に示す原料搬送装置２６は、原料（希土類系磁性材料）を各種装置へ自動搬送することができる装置であり、中央制御装置の指示に従って工場内を移動することができる。原料搬送装置２６は、車輪と、車輪に支持された本体とから構成されており、本体に搭載されたモータなどの駆動手段（不図示）によって車輪を回動することによって指定されたコース上を移動することができる。工場の床部分に搬送装置を案内するための複数種類のラインをあらかじめ描いておき、原料搬送装置２６に設けたセンサで所定のラインを検知させ、そのライン上をトラッキングしながら搬送させるようにすることが好ましい。もっとも、他の制御方法を用いて搬送動作を実行させるようにしても良い。
【００６６】
本実施形態で使用する原料搬送装置２６は、原料をラック３０ごと収納しうる大きさの内部空間２８を備えており、搬送時、その内部空間２８を不活性ガスで満たすことができる。原料を搭載したラック３０を原料搬送装置２６に対して出し入れする際、原料搬送装置２６に設けたドア２９が開放されるが、搬送中はそのドア２９は開じている。ラック３０の出し入れは、原料搬送装置２６に設けられた取り出し装置がラック３０の所定箇所を把持しながら水平方向に前後移動することによって実行される。
【００６７】
原料搬送装置２６が所定の水素炉１０の取り出し室１２前に到着し、原料搬送装置２６のドア２９が取り出し室１２のドアに対向するように、原料搬送装置２６自身の位置が調整された後、取り出し室１２のドアがほぼ上方向にスライドして開放される。このとき、同様に原料搬送装置２６のドア２９もスライドして開放される。その後、原料搬送装置２６内から新しい原料を搭載したラック３０が水素炉１０内へ挿入されたり、逆に、水素炉１０内から水素粉砕処理を終えた原料を搭載したラック３０が原料搬送装置２６内へ取り出されたりする。水素処理の間、原料搬送装置２６は取り出し室１２の前に停止している必要はなく、他の搬送作業を実行するために移動することができる。
【００６８】
［ロータリクーラ］
次に、図４〜図６を参照しながら、本発明によるロータリクーラの実施形態を説明する。図４は、ロータリクーラの外観を示し、図５（ａ）は矢印Ｂの部分における断面構成を示し、（ｂ）は矢印Ｃの部分における断面構成を示している。また、図６は、ロータリクーラ４０の内部構造を模式的に示している。
【００６９】
水素処理を終えた原料は、大気に直接接触しないようにして原料搬送装置２６内にラック３０ごと戻された後、ロータリクーラ４０が設置されている場所にまで搬送される。このとき、水素粉砕された原料の温度は部分的に５０〜６０℃程度にあるため、この温度を速やかに低下させる目的でロータリクーラ４０による原料の冷却処理を行う。特に、原料パックの露出表面部分における原料の温度は水素炉内での冷却によって常温程度に低下していたとしても、原料パックから原料を取り出し、攪拌などすると、原料パックの内部に位置していた原料と大気が接触し、酸化反応が生じて発熱することがある。このような事態を避けるには、ロータリクーラ４０によって原料の全体を充分に冷却することが望ましい。
【００７０】
本実施形態にかかるロータリクーラ４０は、図４〜図６に示すように、内部にスパイラル状の内壁（フィン）４４ａおよび４４ｂを有する冷却筒４２と、冷却筒４２に対する散水を行って原料を冷却することのできる散水装置４６とを備えている。冷却筒４２は、支持機構５３および５４等によって回動可能に支持され、モータ５０によって回転される。モータ５０の駆動力は、図５（ａ）に示すようなベルト５１を介して冷却筒４２に伝達される。
【００７１】
冷却筒４２は、両端が原料投入部４８と原料排出部４９に連結され、原料投入部４８が原料排出部４９より上方に位置するように水平方向（床面Ｄに平行な方向）に対して傾斜している（傾斜角：２〜１０°）。このため、冷却筒４２の回転に従って冷却筒４２内の原料粉末を原料投入部４８から原料排出部４９に向けて搬送することができる。
【００７２】
本実施形態に係る冷却筒４２の外径は約１２００ｍｍであり、その長さは約６〜７ｍである。冷却筒４２は、錆び等が混入しないように、例えばＳＵＳ３０４等のステンレス鋼から作製されることが好ましい。
【００７３】
この冷却筒４２は、原料投入部４８から供給された原料粉末を溜めるためのバッファゾーンと、原料を効率良く冷却するための冷却ゾーンとに分かれている。バッファゾーンは、ひとつの大きな筒体（内径：例えば６５０ｍｍ）の内壁に螺旋状のフィンが取り付けられた構成を有している。これに対して、冷却ゾーンは、図５（ｂ）および図６に示すように、内部に多数の細筒（内径：例えば１５０ｍｍ）４２０を含み、散水装置４６から放出された水によって冷却されやすい構造を有している。冷却ゾーン中の細筒４２０内にも螺旋状のフィン４４ｂが設けられている。このように筒体内部を細分化している理由は、原料のできるだけ多くの部分を細筒４２０の内周壁部分に接触させ、散水による冷却を効率的に実行するためである。
【００７４】
ロータリクーラ４０の内部では原料が攪拌されるため、大気と接触すると、酸化・発熱が生じるおそれがある。このため、本実施形態では、冷却筒４２内に不活性ガスを供給した状態で冷却プロセスを実行する。なお、酸化・発熱防止の観点から、冷却筒４２の原料投入部４８は、次に説明する自動取り出し装置に連結されていることが好ましい。
【００７５】
原料排出部４９は、冷却済みの原料をロータリクーラ４０の外部（大気雰囲気中）へ取り出すための開口部であり、この開口部の近傍には温度センサが取り付けられている。ロータリクーラ４０によって充分に冷却された原料は、原料排出部４９から取り出された後、微粉砕装置に運ばれ、そこで微粉砕処理を受けることになる。
【００７６】
上記構成のロータリクーラによれば、例えば５００ｋｇの原料を冷却処理するのに必要な時間は、３０〜５０分程度になる。冷却筒４２の回転速度は、図６に示すように、排出部４９の近傍に設けた温度センサ６０の出力に応じて、例えば２〜８ｒ．ｐ．ｍの範囲で最適な値に制御される。温度センサー６０の出力はコントロール回路６２に伝えられ、原料の温度が高い場合には、モータコントローラ６４によってモータ５０の回転速度を遅くし、それによって十分な冷却を達成するようにする。この結果、原料は一定レベルの温度以下に確実に冷却されることになる。
【００７７】
［自動取り出し装置］
自動取り出し装置は、水素粉砕処理を受けた原料を原料搬送装置２６から取り出して、ロータリクーラ４０の原料投入口４８に供給する装置である。このような取り出しの段階では、原料パック３２に充填された原料の内部は、比較的に高温かつ活性な状態にある可能性があり、大気中で原料パック３２から原料を取り出すと、酸化・発熱が生じるおそれがある。もっとも、水素炉１０内部で原料を充分に冷却した場合、取り出し時における発熱の可能性は低下するが、水素炉１０の使用時間が増大するためスループットが低下してしまう。そこで、本実施形態では、原料パック３２から原料を取り出す作業を不活性雰囲気中で実行することとしている。
【００７８】
図９は、自動取り出し装置の実施例を示している。この装置には、ラック３０を載せて運ぶ第１のベルト９１と、原料取り出しによって空になったパック３２を載せて装置外へ運ぶ第２のベルト９２とが用いられている。
【００７９】
ラック３０の図中後方にはパック３２を前方（図の手前方向）へ押し出すためのプッシャー（不図示）が設けられており、ラック３２に搭載された複数のパック３２はプッシャーによって順次前方（図の手前方向）へ押し出される。押し出されたパック３２は、支持軸を中心に回動するロボットアーム９０によって把持された後、支持軸の回転に伴って、ロータリクーラの投入口４８の上方に搬送され、そこで上下逆方向に回転される。こうして、パック３２内の原料はロータリクーラ内に投入され、冷却処理を受けることになる。なお、ロボットアーム９０の動作は、あらかじめ設定されたプログラムに従って実行される。
【００８０】
本実施形態に係る自動取り出し装置は、ほぼ密閉された空間を形成するように外部から仕切られたハウジングを備えており、このハウジングには、水素粉砕された原料をラック３０ごと受け取るための開口部（不図示）が設けられており、この開口部はドアによって開閉される。装置には、不活性ガスを供給するための導管が接続され、原料の取り出し作業は、アルゴン（Ａｒ）などの不活性雰囲気中で実行される。このため、原料である希土類磁性材料の酸化が抑制される。
【００８１】
水素粉砕された原料を原料パック３２内からロータリクーラ４０に移動させる際、原料パック３２の内部または奥底に位置していた原料が雰囲気ガスと接触することになるが、雰囲気ガスが不活性ガスであるため、酸化反応が生じることはない。
【００８２】
［磁石の製造方法］
以下に、本発明による磁石の製造方法の実施形態を説明する。
【００８３】
まず、公知のストリップキャスト法で所望の組成を有するＲ−Ｔ−（Ｍ）−Ｂ系磁石用合金の原料合金を用意し、所定の容器に保管しておく。ストリップキャスト法で作製されたとき、この原料合金の厚さは０．０３ｍｍ以上１０ｍｍ以下の範囲にある。このストリップキャスト合金は、短軸方向サイズが０．１μｍ以上１００μｍ以下で長軸方向サイズが５μｍ以上５００μｍ以下のＲ2Ｔ14Ｂ結晶粒と、Ｒ2Ｔ14Ｂ結晶粒の粒界に分散して存在するＲリッチ相とを含有する。Ｒリッチ相の厚さは１０μｍ以下である。原料合金は、水素処理の前において、平均粒径１〜１０ｍｍのフレーク状に粗粉砕されていることが好ましい。ストリップキャスト法による原料合金の製造方法は、例えば、米国特許第５，３８３，９７８に開示されている。
【００８４】
次に、粗粉砕された原料合金を複数の原料パック３２に充填し、ラック３０に搭載する。この後、前述の原料搬送装置２６を用いて、原料パック３２が搭載されたラック３０を水素炉１０の前まで搬送し、水素炉１０の内部へ挿入する。このときは、取り出し室１２および原料搬送装置２６の内部に不活性ガスを充満させておく必要はない。
【００８５】
次に、水素炉１０の蓋体１８を閉じ、水素粉砕処理を開始する。水素粉砕処理は、例えば図７に示するような温度プロファイルに従って実行する。図７の例では、まず真空引き過程Iを０．５時間実行した後、水素吸蔵過程IIを２．５時間実行する。水素吸蔵過程IIでは、炉内に水素ガスを供給し、炉内を水素雰囲気にする。そのときの、水素圧力は、２００〜４００ｋＰａ程度が好ましい。
【００８６】
続いて、０〜３Ｐａ程度の減圧下で脱水素過程IIIを５．０時間実行した後、アルゴンガスを炉内に供給しつつ、原料の冷却過程IVを５．０時間実行する。
【００８７】
冷却過程IVにおいて炉内の雰囲気温度が比較的に高い段階（例えば、１００℃を超えるとき）では、常温の不活性ガスを水素炉１０の内部に供給し、冷却する。その後、原料温度が比較的低いレベルに低下した段階（例えば、１００℃以下のとき）で、常温よりも低い温度（例えば室温マイナス１０℃程度）に冷却した不活性ガスを水素炉１０内部に供給することが冷却効率の観点から好ましい。アルゴンガスの供給量は、１０〜１００Ｎｍ3／ｍｉｎ程度にすればよい。
【００８８】
原料の温度が２０〜２５℃程度にまで低下したら、ほぼ常温（室温よりも低いが、室温との差が５℃以下の範囲の温度）の不活性ガスを水素炉１０内部に送風し、原料の温度が常温レベルに達するのを待つことが好ましい。こうすることによって、水素炉１０の蓋体１８を開放した際に、炉内部で結露が生じる事態を避けることができる。結露によって炉内部に水分が存在していると、真空引き工程でその水分が凍結・気化するため、真空度を上昇させにくくなり、真空引き過程Iに要する時間が長くなってしまうので好ましくない。
【００８９】
取り出し工程は、以下の手順で行われる。
【００９０】
まず、原料搬送装置２６を水素炉１０の取り出し室１２に対して実質的に連結させる。そして、原料搬送装置２６および取り出し室１２の双方の内部に不活性ガスを充満させる。原料搬送装置２６と取り出し室１２との間にどうしても大きな隙間が形成されてしまう場合は、この隙間の空間を蛇腹状の囲いで覆うようにしてもよい。そのような蛇腹状の囲いは、原料搬送装置２６または取り出し室１２の何れか一方に伸縮可能な状態で取り付けておけばよい。
【００９１】
原料搬送装置２６および取り出し室１２の内部に対して不活性ガスが充分に供給された段階で、水素炉１０の蓋体１８を開ける。そして、原料搬送装置のアームを水素炉１０内へ伸張させ、原料が充填された状態の原料パック３２をラック３０ごと外部へ取り出す。このようにすることで、水素粉砕後の原料が大気と接触しなくなるため、原料が酸化・発熱することが防止され、磁石の磁気特性を大きく向上させることが可能になる。
【００９２】
なお、水素炉１０の蓋体１８を開けると、炉内からアルゴンガスが取り出し室１２内へ放出される。このため、取り出し室１２の容積に比較して水素炉１０の容積が充分に大きい場合、取り出し室１２内に前もって不活性ガスを供給しておかなくとも、水素炉１０の蓋体１８を開けることによって、水素炉１０内から取り出し室１２へ酸化防止に充分な量の不活性ガスを供給することができる。このような場合、水素炉１０自体が不活性ガスの供給手段として機能していると言える。
【００９３】
次に、原料搬送装置２６をロータリクーラ用自動取り出し装置の前まで搬送する。自動取り出し装置によって、原料をラック３０上の原料パック３２からロータリクーラ４０の原料投入口に供給する。原料は、ロータリクーラ４０内を移動しながら、散水によって冷却され、原料排出口から排出される。このとき、ロータリクーラによって攪拌されるため、脆化した原料がより細かく粉砕される。このように、ストリップキャスト合金の場合、排出口から排出された原料をそのままジェットミルで粉砕することが可能になる。
【００９４】
ここでは、原料の温度が水素炉１０内で常温程度に低下してから原料の取り出しを行う例についての説明を行っているが、高温状態（例えば４０〜８０℃）のまま原料を取り出しても、原料が大気と接触しないため特に深刻な酸化は生じない。このように高温状態のまま原料を取り出す場合は、ロータリクーラ４０による冷却処理の時間を相対的に長くすれば良い。上記構成を備えたロータリクーラ４０によれば、効率的な冷却処理が実現するため、水素炉１０内での冷却に時間をかけず、比較的高温の原料を取り出して、主たる冷却プロセスはロータリクーラ４０で実行することが生産効率向上の観点から好ましいと言える。
【００９５】
室温程度にまで冷却された原料粉末に対して、ジェットミルなどの粉砕装置を用いて更なる粉砕処理を行い、原料の微粉末を製造することになる。この微粉末に潤滑剤を混ぜた後、プレス成形装置を用いて粉末を所望形状に成形すれば、プレス成形体が作製される。このプレス成形体は、脱潤滑剤処理、焼結処理、冷却処理、時効処理などの一連の処理を受け、希土類系合金の焼結磁石の製造工程が終了する。
【００９６】
上記実施形態によれば、生産効率が向上するだけではなく、原料の酸化が防止される結果、磁気特性が改善される。下記表１に磁気特性の改善例を呈示する。
【００９７】
【表１】
0004304917.tif 000002
【００９８】
ここで、Ｂrは残留磁束密度、ＨcbおよびＨcjは保磁力、（ＢＨ）maxは最大エネルギー積、Ｏ2は焼結後の磁石中酸素濃度である。また、Ｂrの単位は［Ｔ］、Ｈcb、およびＨcjの単位は［ｋＡ／ｍ］、（ＢＨ）maxの単位は［ｋＪ／ｍ3］、Ｏ2の単位は［ｐｐｍ］である。この表から、本発明による磁石中の酸素量が低減され、その保磁力が向上していることがわかる。
【００９９】
なお、本発明は、希土類系磁石材料の水素粉砕に限定されるわけではなく、他の磁石材料の水素処理に適用しても充分な効果（例えば結露防止の効果）を発揮することができる。
【０１００】
以上、ストリップキャスト合金について本願発明を説明してきたが、本願発明の適用範囲はこれに限定されない。例えば、特開平９−３１６０９号公報に記載されているような遠心鋳造法によって急冷凝固させた合金の粉砕に対しても、本発明は好適に適用される。
【０１０１】
また、上記実施形態では、バッチ方式の炉について本願発明を説明してきたが、本発明は、水素処理室、加熱室、および冷却室などが直列的に配列された連続炉を用いて実施しても良い。
【０１０２】
【発明の効果】
本発明によれば、水素粉砕直後に原料と大気とが接触する事態を避けることができるため、酸化による原料の劣化が防止でき、磁気特性に優れた磁性粉末を量産化することが可能となる。また、水素炉内での冷却時間を短縮することが可能となるため、スループットが改善される。更に、水素炉内への大気の進入が抑制されるため、水素炉内の結露を防止することができ、炉内の減圧に要する時間が短縮され、生産効率が向上する。
【０１０３】
本発明は、合金組織が微細化され、粉末粒子の表面に希土類元素が多く露出しやすい急冷凝固合金の粉砕に特に好適である。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明による水素粉砕装置および原料搬送装置の一実施形態を示す側面図である。
【図２】本発明による水素粉砕装置および原料搬送装置の一実施形態を示す上面図である。
【図３】複数の原料パックを搭載した状態のラックを示す図である。
【図４】本発明によるロータリクーラの実施形態の外観を示す側面図である。
【図５】（ａ）および（ｂ）は、本発明によるロータリクーラの実施形態を示す断面図である。
【図６】本発明によるロータリクーラの実施形態の内部構造を模式的に示す図である。
【図７】水素粉砕処理の温度プロファイルの一例を示すグラフである。
【図８】本発明の水素粉砕装置に設けた取り出し室の一構成例を示す模式図である。
【図９】本発明の自動取りだし装置の一構成例を示す模式図である。
【符号の説明】
１０    水素炉
１２    取り出し室
１４    炉本体
１６    水素炉の取り出し口
１８    蓋体
２０    冷却装置
２４    排気管
２６    原料搬送装置
２９    原料搬送装置のドア
３０    ラック
３２    原料パック
４０    ロータリクーラ
４２    冷却筒
４４ａ  スパイラル状の内壁（フィン）
４４ｂ  スパイラル状の内壁（フィン）
４６    散水装置
４８    原料投入部
４９    原料排出部
５０    モータ
５１    ベルト
５５    支持機構
５４    支持機構
４２０    冷却ゾーン中の細筒
【図１】
0004304917.tif 000003
【図２】
0004304917.tif 000004
【図３】
0004304917.tif 000005
【図４】
0004304917.tif 000006
【図５】
0004304917.tif 000007
【図６】
0004304917.tif 000008
【図７】
0004304917.tif 000009
【図８】
0004304917.tif 000010
【図９】
0004304917.tif 000011