(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
可塑化された複数枚のポリビニルアセタール樹脂膜よりなる積層体からなる合わせガラス用中間膜であって、
少なくとも１層のポリビニルアセタール樹脂膜が、平均重合度２０００〜３０００のポリビニルアセタール樹脂（Ａ）と、平均重合度が３００〜６００であり、かつポリビニルアセタール樹脂（Ａ）との平均重合度の差が１５００以上であるポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）とを含み、ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）がポリビニルアセタール樹脂（Ａ）１００重量部に対し、３〜８重量部の割合で混合されていることを特徴とする合わせガラス用中間膜。
【請求項２】
前記ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂であり、
可塑剤が、トリエチレングリコール−ジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート及びトリエチレングリコール−ジ−ｎ−ヘプタノエートからなる群より選択した少なくとも１種であることを特徴とする請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項３】
少なくとも１対の板状透明体間に請求項１または２に記載の合わせガラス用中間膜が介在されて、一体化されていることを特徴とする合わせガラス。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、例えば車両や建築物の窓ガラスに用いられる合わせガラス用中間膜に関し、より詳細には、優れた遮音性能を発揮する合わせガラス用中間膜、該合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラス及びその製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
合わせガラスは、一対のガラス板間に樹脂膜をサンドイッチした構造を有する。破損時に破片が飛散せず、安全性に優れているため、合わせガラスは、例えば自動車用などの交通車両の窓板ガラスや建築物の窓板ガラスに広く用いられている。
【０００３】
上記合わせガラスにおいて、ガラス板間にサンドイッチされる樹脂膜は、中間膜と称されている。この中間膜を構成する材料としては、可塑剤の添加により可塑化されたポリビニルブチラール樹脂膜が用いられている。
【０００４】
可塑化されたポリビニルブチラール樹脂膜は、ガラスとの接着性に優れており、引張強度が高く、高い透明性を備えている。従って、可塑化されたポリビニルブチラール樹脂膜を中間膜として用いた合わせガラスは、車両用窓ガラスとして特に好適である。
【０００５】
ところで、遮音性能は、周波数の変化に応じた透過損失量で示され、該透過損失量は、ＪＩＳ  Ａ４７０８では、図１に実線で示すように、５００Ｈｚ以上において遮音等級に応じてそれぞれ一定値で規定されている。ところで、ガラス板の遮音性能は、図１に破線で示すように、２０００Ｈｚを中心とする周波数領域では、コインシデンス効果により著しく低下する。図１の破線で示す特性の谷部がコインシデンス効果による遮音性能の低下部分に相当し、２０００Ｈｚを中心とする周波数領域では所定の遮音性能を有しないことがわかる。
【０００６】
なお、上記コインシデンス効果とは、ガラス板に音波が入射した時に、ガラス板の剛性と慣性により、ガラス面上を横波が伝搬し、横波と入射音とが共鳴し、その結果、音が透過する現象をいう。
【０００７】
上記の合わせガラスは、破片の飛散防止の面においては優れているものの、２０００Ｈｚを中心とする周波数領域において、上記コインシデンス効果による遮音性能の低下が避けられず、この点の改善が強く求められていた。
【０００８】
他方、人間の聴覚は、等ラウドネス曲線から、１０００〜６０００Ｈｚの範囲では他の周波数領域に比べて非常に高い感度を示すことが知られている。従って、コインシデンス効果による上記遮音性能の落ち込みを解消することは、防音性を高める上で極めて重要であることがわかる。
【０００９】
従って、合わせガラスの遮音性能を高めるには、上記コインシデンス効果による遮音性能の低下を緩和し、コインシデンス効果によって生じる透過損失の極小部（以下、この極小部の透過損失をＴＬ値と呼ぶ。図１参照）の低下を防ぐ必要がある。
【００１０】
従来、ＴＬ値の低下を抑制する方法として、▲１▼合わせガラスの質量を増大させる方法、▲２▼ガラスを複層化する方法、▲３▼ガラス面積を細分化する方法、▲４▼ガラス板支持手段を改善する方法など、種々の方法が提案されている。しかしながら、これらのいずれの方法においても、十分に満足し得る効果を得ることができず、かつ合わせガラスのコストが高くつくという問題があった。
【００１１】
遮音性能に対する要求は近年ますます高まっており、例えば建築用窓ガラスでは、常温付近で優れた遮音性能が要求されている。すなわち、温度に対してＴＬ値をプロットとすることにより求められた、遮音性能が最も優れている温度（遮音性能最大温度＝ＴＬMAX 温度）が常温付近であり、かつ遮音性能の最大値（遮音性能最大値＝ＴＬMAX 値）自体が大きいことが要求されている。同様に自動車用窓ガラスにおいても遮音性能が高いことが求められ、高速走行時の風切り音及びエンジン部からの振動等に対する遮音性が強く求められている。
【００１２】
また、実際に使用される状況を考慮すると、これらの合わせガラスは、低温域から高温域までの幅広い環境温度の変化にさらされる。すなわち、室温付近のみならず、広い温度範囲にわたり、良好な遮音性能を有することが要求される。
【００１３】
しかしながら、例えば、従来の可塑化ポリビニルブチラール樹脂膜を用いた合わせガラスは、遮音性能最大温度が室温より高く、常温付近では遮音性能が十分でないという問題があった。
【００１４】
上記のような合わせガラスの遮音性能を高め得る中間膜の一例が、例えば、特開平２−２２９７４２号公報に開示されている。ここでは、ガラス転移温度１５℃以下の高分子膜、例えば塩化ビニル−エチレン−グリシジルメタクリレート共重合体膜と、可塑化ポリビニルアセタール膜との積層体からなる中間膜が記載されている。
【００１５】
しかしながら、ＪＩＳ  Ａ４７０６による遮音等級でＴｓ−３５等級を超える十分な遮音性は発揮されず、遮音性を示す温度範囲が限定されており、広い温度範囲で良好な遮音性能を発揮し得るものではなかった。
【００１６】
また、特開昭５１−１０６１９０号公報には、ガラス転移温度が異なる２種以上の樹脂膜を金属板に積層することにより、広い温度領域で制振性を発現する積層体が開示されている。この積層体では、広い温度領域で制振性が改善される。しかしながら、特開昭５１−１０６１９０号公報は、上記制振性を有する複合金属板を開示しているに留まり、合わせガラスの中間膜として用いた場合の必要な遮音性や透明性などに関しては言及されていない。また、この先行技術に記載の積層体は、安全ガラスとして必要な高い衝撃エネルギー吸収性やガラス破損時の飛散防止性などの要件を満たすものではない。
【００１７】
本発明の目的は、透明性、耐候性、衝撃エネルギー吸収性、及びガラスとの接着性等の合わせガラス用中間膜として必要な基本的性能を損なうことなく、かつ中間膜の成形性及び取扱性も損なうことなく、コインシデンス効果の緩和によりＴＬ値の低下を防ぎ、かつ広い温度領域にわたり優れた遮音性能を長期間安定に発揮し得る、合わせガラス用中間膜、該合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラス並びに該合わせガラスの製造方法を提供することにある。
【００１８】
【課題を解決するための手段】
本願発明者らは、合わせガラスの遮音性能が、中間膜の動的粘弾特性により左右され、特に貯蔵弾性率と損失弾性率との比である損失正接に最も影響されることを見出し、該知見に基づき、中間膜の損失正接を制御すれば、広い温度範囲にわたり合わせガラスの遮音性能を高め得るのではないかと考え、鋭意検討した。
【００１９】
その結果、特定の平均重合度を有する樹脂膜を用いれば、損失係数が広い温度範囲にわたり、特に低温域で良好となり、合わせガラスの遮音性能の高められることが見出され、本発明をなすに至った。
【００２０】
すなわち、本発明に係る合わせガラス用中間膜は、可塑化された複数枚のポリビニルアセタール樹脂膜よりなる積層体からなる合わせガラス用中間膜であって、少なくとも１層のポリビニルアセタール樹脂膜が、平均重合度２０００〜３０００のポリビニルアセタール樹脂（Ａ）と、平均重合度が３００〜６００であり、かつポリビニルアセタール樹脂（Ａ）との平均重合度の差が１５００以上であるポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）とを含み、ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）がポリビニルアセタール樹脂（Ａ）１００重量部に対し、３〜８重量％の割合で混合されていることを特徴とする。
【００２１】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の特定の局面では、前記ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂であり、可塑剤が、トリエチレングリコールジ２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ２−エチルヘキサノエート及びトリエチレングリコールジｎ−ヘプタノエートからなる群より選択した少なくとも１種であることを特徴とする。
【００２２】
本発明に係る合わせガラスは、少なくとも一対の板状透明体間に、本発明に係る合わせガラス用中間膜を介在させ、一体化させてなることを特徴とする。
以下、本発明の詳細を説明する。
【００２３】
本発明に係る合わせガラス用中間膜に用いられるポリビニルアセタール樹脂を得る方法としては、例えば、ポリビニルアルコールを熱水に溶解し、得られたポリビニル水溶液を所定温度に保持した後、これにアルデヒドと触媒を加え、アセタール化反応を進行させ、しかる後、反応液を所定温度に保持した後、中和、水洗及び乾燥の諸工程を経て樹脂粉末を得る方法が挙げられる。
【００２４】
本発明に係る合わせガラス用中間膜では、広い温度範囲にわたり良好な遮音性能を得るために、複数のポリビニルアセタール樹脂膜からなる積層体のうち少なくとも１層が、平均重合度２０００〜３０００のポリビニルアセタール樹脂（Ａ）と、平均重合度が３００〜６００のポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）とを含む混合体である。この平均重合度が２０００〜３０００の高重合度のポリビニルアセタール樹脂（Ａ）を用いることにより、合わせガラスの遮音性能が、広い温度範囲にわたり、特に低温域で良好となる。この平均重合度が２０００より低いと、良好な遮音性能を示す温度範囲が広くならず、３０００より高いと、遮音性能は広い温度範囲にわたり良好であるが、高温での流動性が高くなり過ぎ、成形性が悪くなる。
【００２５】
もっとも、２０００〜３０００の平均重合度のポリビニルアセタール樹脂（Ａ）は、高温での流動性が比較的高く、場合によっては成形性に悪影響を与える可能性がある。そこで、本発明では、平均重合度が３００〜６００の低重合度のポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）を上記特定の割合で混合することにより、低重合度のポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）が可塑剤のように作用し、高温域での高流動性を抑制することが可能とされている。しかも、通常の低分子の可塑剤とは異なり、ブリードアウト等の恐れもない。
【００２６】
上記低重合度のポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）の重合度が３００より低い場合には、ＰＶＡの合成が非常に困難であり、確実に量産することができず、逆に６００より高いと、高重合度のポリビニルアセタール樹脂（Ａ）に対する可塑化効果が発現しない。
【００２７】
低重合度のポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）の可塑化効果を高めるために、本発明では、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）とポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）の平均重合度の差は１５００以上とされている。この重合度の差が１５００より小さいと、低重合度のポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）による可塑化効果が低くなる。
【００２８】
低重合度のポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）は、高重合度のポリビニルアセタール樹脂（Ａ）１００重量部に対し、３〜８重量部の割合で混合される。３重量％より混合割合が低いと、ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）による可塑化効果が発現せず、８重量部より高くなると、低重合度のポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）自身の働きが強くなり、高重合度のポリビニルアセタール樹脂（Ａ）により得られる広い温度範囲にわたる良好な遮音性能が失われる。
【００２９】
上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）及びポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）の混合方法は特に限定されないが、以下の２つの方法を例示することができる。まず第１の方法では、平均重合度が異なるポリビニルアルコールを所定量混合した後、アセタール化反応を行い、混合ポリビニルアセタール樹脂を得る方法である。第２の方法は、平均重合度が異なる各ポリビニルアルコールをそれぞれアセタール化反応させて得られた各ポリビニルアセタール樹脂を、所定量混合する方法である。
【００３０】
積層体中において、他のポリビニルアセタール樹脂膜については、合わせガラス用中間膜として一般的な平均重合度を有するポリビニルアセタール樹脂膜を用いて構成することができ、中間膜としての良好な機械的強度及び成形性を得るには、平均重合度が１０００〜２０００の範囲のポリビニルアセタール樹脂膜が好適に用いられる。
【００３１】
上記ポリビニルアセタール樹脂の調製に用いられるアルデヒドとしては、例えば、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、バレルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ベンズアルデヒド、シンナムアルデヒドなどが挙げられる。
【００３２】
上記各種ポリビニルアセタール樹脂は単独で用いられてもよく、２種以上併用されてもよい。中でも、ｎ−ブチルアルデヒドでアセタール化して得られるポリビニルブチラール樹脂が好ましく用いられる。
【００３３】
ポリビニルアセタール樹脂の中でもポリビニルブチラール樹脂を用いることにより、ポリビニルブチラール樹脂膜及び中間膜の透明性、耐侯性及びガラスに対する接着性がより優れたものとなる。
【００３４】
本発明において用いられるポリビニルアセタール樹脂膜は、可塑剤により可塑化されたものである。可塑剤としては、特に限定されず、例えば一塩基酸エステル系、多塩基酸エステル系などの有機エステル系可塑剤；あるいは有機リン酸系、有機亜リン酸系などのリン酸系可塑剤が好適に用いられる。
【００３５】
具体的には、一塩基酸エステル系可塑剤の中では、トリエチレングリコール、トリプロピレングリコール、テトラエチレングリコール等のグリコールと、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２−エチル酪酸、ヘプタン酸、２−エチルヘキシル酸等の有機酸との反応によって得られたグリコール系エステル等が挙げられる。
【００３６】
多塩基酸エステル系可塑剤としては、例えば、単素数４〜８の直鎖状もしくは分岐状アルコールと、アジピン酸、セバチン酸、アゼライン酸等の有機酸との反応によって得られるエステル等が挙げられる。
【００３７】
また、リン酸系可塑剤としては、トリブトキシエチルフォスフェート、イソデシルフェニルホスフェート等が挙げられる。
上記各種可塑剤の中でも、例えば、トリエチレングリコール−ジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）、トリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、トリエチレングリコール−ジ−ｎ−ヘプタノエート（３Ｇ７）、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコール−ジ−ｎ−オクトエート、テトラエチレングリコール−ジ−２−エチルブチレート、テトラエチレングリコール−ジ−ｎ−ヘプタノエート、ジヘキシルアジペート、ジベンジルフタレート等が好適に用いられ、中でも特に好適に用いられるのは、３ＧＨ、３ＧＯ、３Ｇ７等である。
【００３８】
上記可塑剤は、単独で用いられても良いし、２種類以上併用されても良い。
上記ポリビニルアセタール樹脂に対する可塑剤の添加量は特に限定されないが、ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対し、可塑剤３０〜７０重量部の範囲とすることが望ましい。
【００３９】
可塑剤の添加割合が３０重量部未満では、ポリビニルアセタール樹脂の可塑化が不十分となることがあり、逆に７０重量部を超えると、ポリビニルアセタール樹脂膜及び中間膜の力学的特性やガラスに対する接着力が不十分となることがある。
【００４０】
上記ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との組み合わせの中でも、ポリビニルアセタール樹脂としてポリビニルブチラール樹脂を用い、可塑剤として３ＧＨ、３ＧＯ及び３Ｇ７からなる群より選択される少なくとも１種を用いる組み合わせが、中間膜の力学特性及びガラスに対する接着性の上で特に好ましい。
【００４１】
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、上記のように、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）及びポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）との混合体からなる少なくとも１層のポリビニルアセタール樹脂膜を含む積層体からなる。この場合、平均重合度が異なっているアセタール樹脂混合膜を「混合膜」と表現し、通常のポリビニルアセタール樹脂膜を「通常膜」と表現した場合、次のような積層構造を採用することができる。
【００４２】
「通常膜」／「混合膜」、「通常膜」／「混合膜」／「通常膜」、「通常膜」／「混合膜」／「通常膜」／「混合膜」／「通常膜」、「混合膜」／「通常膜」／「混合膜」などである。すなわち、通常膜と混合膜の積層体については特に限定されない。また、複数のポリビニルアセタール樹脂膜の積層数についても特に限定されない。
【００４３】
合わせガラス用中間膜の全体としての厚みは、通常の合わせガラス用中間膜としての厚みである０．３〜１．６ｍｍの範囲が好ましい。中間膜の厚みが大きい程、遮音性能は高められるが、合わせガラスとして必要な耐貫通性を考慮すると、実用上、上記範囲とすることが好ましい。
【００４４】
合わせガラス用中間膜の成膜方法についても特に限定されず、例えば、上記各ポリビニルアセタール樹脂膜をそれぞれ別途成形した後、一対の板状透明体間に積層する方法、各ポリビニルアセタール樹脂膜を多層成形機を用いて一体成形して合わせガラス用中間膜を得る方法など、任意である。
【００４５】
合わせガラス用中間膜を板状透明体間に挟持して合わせガラスを製造する方法についても、通常の合わせガラスの製造方法を適宜採用することができる。例えば、合わせガラス用中間膜を両側からガラス板で挟み込み、熱圧プレスにより合わせガラスを製造する方法を用いることができる。
【００４６】
さらに、本発明においては、板状透明体としては、板ガラスの他、ガラス以外の透明体からなるもの、例えばポリカーボネート樹脂からなるものも用いることができ、すなわち上述したポリビニルアセタール樹脂膜よりも剛性が高い適宜の板状透明体を用いることができる。
【００４７】
【発明の実施の形態】
以下、本発明の具体的な実施例及び比較例を挙げることにより、本発明を明らかにする。
なお、以下において、合わせガラスの遮音性能の測定は、下記の方法により行った。
【００４８】
合わせガラスの遮音性能…所定温度において、合わせガラスをダンピング試験用振動発生機（振研社製加振機、品番：Ｇ２１−００５Ｄ）により加振し、得られる振動特性を機械インピーダンスアンプ（リオン社製、品番：ＸＧ−８１）により増幅し、得られた振動スペクトルをＦＦＴアナライザー（横河ヒューレットパッカー社製、商品名：ＦＦＴスペクトラムアナライザーＨＰ３５８２ＡＡ）にて解析した。このようにして得られた損失係数と、ガラスとの共振周波数との比から透過損失を算出した。この結果に基づき、周波数２０００Ｈｚ近辺における極小の透過損失をＴＬ値とした。なお、測定は０〜＋３０℃の間、１０℃間隔にて行った。
また、以下の実施例及び比較例では、合わせガラス用中間膜の成形性を評価したが、評価方法は官能評価により行った。
【００４９】
（実施例１）
下記の２種類の可塑化ポリビニルアセタール樹脂膜Ｘ，Ｙを作製し、これらを用いて合わせガラス用中間膜を作製した。
【００５０】
（樹脂膜Ｘの作製）
ポリビニルブチラール樹脂（以下、ＰＶＢと略す。平均重合度１７００、ブチラール化度６５．９モル％、アセチル基量０．９モル％）１００重量部に、可塑剤としてトリエチレングリコール−ジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）を４０重量部添加した。これらの混合物をミキシングロールで十分に混練し、混練物の所定量をプレス成形機で１５０℃で３０分間保持し、厚み０．２ｍｍのポリビニルブチラール樹脂膜Ｘを作製した。
【００５１】
（樹脂膜Ｙの作製）
予め、平均重合度＝２８００のポリビニルアルコール（以下、ＰＶＡ）１００重量部に対し、平均重合度＝５００のＰＶＡを５重量部混合した。このＰＶＡ混合物から、ブチラール化度６０．２モル％、アセチル基量１１．９モル％のＰＶＢ樹脂を合成した。得られたＰＶＢ樹脂１００重量部に、可塑剤として３ＧＨを６０重量部添加した。この混合物をミキシングロールで十分に混練し、混練物の所定量をプレス成形機で１５０℃で３０分間保持し、厚み０．４ｍｍのポリビニルブチラール樹脂膜Ｙを作製した。
【００５２】
（積層膜及び合わせガラスの作製）
上記のように得られたポリビニルブチラール樹脂膜Ｘ，Ｙを、図１に示すように積層構成がポリビニルブチラール樹脂膜Ｘ／ポリビニルブチラール樹脂膜Ｙ／ポリビニルブチラール樹脂膜Ｘとなるように積層し、３層構造の合わせガラス用中間膜１を得た。
【００５３】
次に、上記中間膜を、一辺が３００ｍｍである正方形の厚み３ｍｍのフロートガラス２枚で両側からサンドイッチし、この未圧着サンドイッチ体をゴムバッグに入れ、２．６７ｋＰａの真空度で２０分間脱気した。しかる後脱気状態のまま９０℃のオーブンに移し、３０分間保持した。このようにして真空プレスにより、仮接着されたサンドイッチ体を、次に、オートクレーブ内で圧力１１７０ｋＰａ及び温度１３５℃で熱圧着し、透明な合わせガラスを作製した。
得られた合わせガラスを用い、上述した評価方法に従って、遮音性能を評価した。合わせガラス用中間膜の構成及び評価結果を下記の表１に示す。
【００５４】
（実施例２）
（ＰＶＢ樹脂膜Ｘの作製）
ＰＶＢ樹脂（平均重合度＝１７００、ブチラール化度＝６８．９モル％、アセチル基量＝０．９モル％）１００重量部に、可塑剤としてトリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）３９重量部を添加した。混合物を用いたことを除いては、実施例１と同様にして、厚み０．２ｍｍのＰＶＢ樹脂膜Ｘを作製した。
【００５５】
（ＰＶＢ樹脂膜Ｙの作製）
予め、平均重合度＝２８００ＰＶＡに平均重合度＝５００のＰＶＡを実施例１と同様に５重量％混合してなる混合物を用意し、該混合物からブチラール化度６４．０モル％及びアセチル基量１３．５モル％のＰＶＢ樹脂を合成した。得られたＰＶＢ樹脂１００重量部に、可塑剤として３ＧＯを６０重量部添加した。これを実施例１と同様にして、厚み０．４ｍｍのＰＶＢ樹脂膜Ｙを作製した。
得られたＰＶＢ樹脂膜Ｘ，Ｙを用い、実施例１と同様にして３層構造の中間膜を作製した後、合わせガラスを作製し、評価した。
【００５６】
（実施例３）
（ＰＶＢ樹脂膜Ｘの作製）
実施例２と同様にしてＰＶＢ樹脂膜Ｘを作製した。
【００５７】
（ＰＶＢ樹脂膜Ｙの作製）
平均重合度＝２４００のＰＶＡ１００重量部に、平均重合度＝５００のＰＶＡを３重量部混合し、得られたＰＶＡ混合物から、ブチラール化度＝６４．０モル％、アセチル基量＝１３．５モル％のＰＶＢ樹脂を合成した。得られたＰＶＢ樹脂１００重量部に、可塑剤として３ＧＯを６０重量部添加した。この混合物を用い、実施例１と同様にして、厚み０．４ｍｍのＰＶＢ樹脂膜Ｙを作製した。
得られたＰＶＢ樹脂膜Ｘ，Ｙを用い、実施例１と同様にして３層構造の中間膜を作製した後、合わせガラスを作製し、評価した。
【００５８】
（実施例４）
（ＰＶＢ樹脂膜Ｘの作製）
平均重合度＝２４００のＰＶＡ１００重量部に対し、平均重合度＝５００ＰＶＡを３重量部混合した。このＰＶＡ混合物から、ブチラール化度＝６８．９モル％及びアセチル基量＝０．９モル％のＰＶＢ樹脂を合成した。
【００５９】
得られたＰＶＢ樹脂１００重量部に、可塑剤としてトリエチレングリコール−ジ−ｎ−ヘプタネート（３Ｇ７）を４０重量部添加した。この混合物を用い、実施例１と同様にして厚み０．２ｍｍのＰＶＢ樹脂膜Ｘを作製した。
【００６０】
（ＰＶＢ樹脂膜Ｙの作製）
実施例３のＰＶＢ樹脂膜作製において、可塑剤として３ＧＯに代えて、３Ｇ７を用いたことを除いては、実施例３のＰＶＢ樹脂膜Ｙの製造方法と同様にして、厚み０．４ｍｍのＰＶＢ樹脂膜Ｙを得た。
得られたＰＶＢ樹脂膜Ｘ，Ｙを用い、実施例１と同様にして３層構造の中間膜を作製した後、合わせガラスを作製し、評価した。
【００６１】
（比較例１）
（ＰＶＢ樹脂膜Ｘの作製）
ＰＶＢ樹脂（平均重合度＝１７００、ブチラール化度＝６８．９モル％、アセチル基量＝０．９モル％）１００重量部に、可塑剤として３ＧＯを３９重量部添加した。この混合物を用い、実施例１のＰＶＢ樹脂膜Ｘの製造方法と同様にして、厚み０．２ｍｍのＰＶＢ樹脂膜Ｘを作製した。
【００６２】
（ＰＶＢ樹脂膜Ｙの作製）
ＰＶＢ樹脂（平均重合度＝１７００、ブチラール化度＝６４．０モル％、アセチル基量＝１３．５モル％）１００重量部に、可塑剤として３ＧＯを６０重量部添加し、この混合物を用い、実施例１と同様にして、厚み０．４ｍｍのＰＶＢ樹脂膜Ｙを作製した。
得られたＰＶＢ樹脂膜Ｘ，Ｙを用い、実施例１と同様にして３層構造の中間膜を作製した後、合わせガラスを作製し、評価した。
【００６３】
（比較例２）
（ＰＶＢ樹脂膜Ｘの作製）
比較例１と同様にしてＰＶＢ樹脂膜Ｘを作製した。
【００６４】
（ＰＶＢ樹脂膜Ｙの作製）
ＰＶＢ樹脂（平均重合度＝２８００、ブチラール化度＝６４．０モル％、アセチル基量＝１３．５モル％）１００重量部に対し、可塑剤として３ＧＯを６０重量部添加した。これを用い、実施例１と同様にして、厚み０．４ｍｍのＰＶＢ樹脂膜Ｙを作製した。
得られたＰＶＢ樹脂膜Ｘ，Ｙを用い、実施例１と同様にして３層構造の中間膜を作製した後、合わせガラスを作製し、評価した。
【００６５】
（比較例３）
（ＰＶＢ樹脂膜Ｘの作製）
実施例１と同様にしてＰＶＢ樹脂膜Ｘを作製した。
【００６６】
（ＰＶＢ樹脂膜Ｙの作製）
平均重合度＝２８００のＰＶＡ樹脂１００重量部に、平均重合度＝１７００のＰＶＡを５重量部混合し、得られたＰＶＡ混合物から、ブチラール化度＝６０．２モル％、アセチル基量＝１１．９モル％のＰＶＢ樹脂を合成した。
【００６７】
得られたＰＶＢ樹脂１００重量部に、可塑剤として３ＧＨを６０重量部添加した。この混合物を用い、実施例１と同様にして、厚み０．４ｍｍのＰＶＢ樹脂膜Ｙを作製した。
【００６８】
得られたＰＶＢ樹脂膜Ｘ，Ｙを用い、実施例１と同様にして３層構造の中間膜を作製した後、合わせガラスを作製し、評価した。
【００６９】
【表１】
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【００７０】
表１から明らかなように、比較例１の合わせガラス用中間膜を用いた場合、−１０℃の低温域で、ＴＬ値が低下し、十分な遮音性能が得られなかった。
また、比較例２の合わせガラス用中間膜を用いた場合、やはり−１０℃でＴＬ値が３３ｄＢと若干低く、かつ成形性が十分でないためか、合わせガラス用中間膜の膜厚にばらつきが生じた。
【００７１】
これに対して、実施例１〜４の各合わせガラス用中間膜では、成形性が良好であり、膜厚のばらつきも見られず、かつ−１０℃〜＋３０℃の広い温度範囲にわたり、ＴＬ値の低下が見られず、良好な遮音性能を示すことが確かめられた。
【００７２】
【発明の効果】
本発明に係る合わせガラス用中間膜では、複数枚の可塑化されたポリビニルアセタール樹脂膜よりなり、少なくとも１層のポリビニルアセタール樹脂膜が、平均重合度２０００〜３０００のポリビニルアセタール樹脂（Ａ）と、平均重合度が３００〜６００の範囲にあり、かつポリビニルアセタール樹脂（Ａ）との平均重合度の差が１５００以上であるポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）との混合体からなり、ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）は、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）１００重量部に対し、３〜８重量部の割合で混合されている。従って、高重合度のポリビニルアセタール樹脂（Ａ）により広い温度範囲にわたり良好な遮音性能が発揮され、しかも低重合度のポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）が上記特定の割合で混合されているので、成形性が損なわれることもない。よって、可塑化されたポリビニルアセタール樹脂膜からなり、機械的強度やガラスに対する接着性などの合わせガラス用中間膜としての基本的な性能を満たしつつ、広い温度範囲にわたり、特に低温域において良好な遮音性能を発現する合わせガラス用中間膜を提供することが可能となる。
【００７３】
特に、ポリビニルアセタール樹脂としてポリビニルブチラール樹脂を用いた場合には、中間膜の透明性、耐候性、及びガラスに対する接着性をより優れたものとすることができ、かつ可塑剤としてトリエチレングリコール−ジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート及びトリエチレングリコール−ジ−ｎ−ヘプタネートからなる群から選択した少なくとも１種を用いた場合には、中間膜の力学特性及びガラスに対する接着性をより優れたものとすることができる。
【００７４】
本発明に係る合わせガラスは、少なくとも一対の板状透明体間に本発明に係る合わせガラス用中間膜を介在させて一体化させているため、本発明に係る合わせガラス用中間膜の作用により、透明性、耐候性及び衝撃エネルギー吸収性などの合わせガラスに必要な基本性能を損なうことなく、コインシデンス効果が緩和されてＴＬ値の低下が防止され、従って広い温度域にわたり、特に低温域において優れた遮音性能を発現し得る合わせガラスを提供することが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明に係る合わせガラス用中間膜の構造を説明するための略図的断面図。
【図２】板ガラスの遮音性能を説明するための図。
【符号の説明】
１…合わせガラス用中間膜
Ｘ，Ｙ…ポリビニルアセタール樹脂膜
【図１】
0004331846.tif 000003
【図２】
0004331846.tif 000004