(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
濾過能を有する隔壁により仕切られた、軸方向に貫通する多数の流通孔を有する複数のハニカムセグメントが一体化されてなり、該流通孔が貫通する両端面で、所定の流通孔については一方の端部を封じ、残余の流通孔については他方の端部を封じてなるハニカムフィルターであって、前記ハニカムフィルターの外周部に配置されているハニカムセグメントの平均嵩密度が、前記ハニカムフィルターの中心部に配置されているハニカムセグメントの平均嵩密度よりも低く、前記ハニカムフィルターの中心部に配置されているハニカムセグメント全体の平均嵩密度に対する、前記ハニカムフィルターの外周部に配置されているハニカムセグメント全体の平均嵩密度の比の範囲が、０．６０〜０．８５であるハニカムフィルター。
【請求項２】
前記外周部に配置されているハニカムセグメントの平均セル密度が前記中心部に配置されているハニカムセグメントの平均セル密度よりも低いことを特徴とする請求項１に記載のハニカムフィルター。
【請求項３】
ハニカムフィルターの外周部に配置されているハニカムセグメントの平均隔壁厚さが前記ハニカムフィルターの中心部に配置されているハニカムセグメントの平均隔壁厚さよりも薄いことを特徴とする請求項１又は２に記載のハニカムフィルター。
【請求項４】
熱伝導率が１０〜６０Ｗ／ｍＫであることを特徴とする請求項１乃至３の何れか１項に記載のハニカムフィルター。
【請求項５】
ハニカムフィルターが炭化珪素又は珪素−炭化珪素系複合材料からなることを特徴とする請求項１乃至４の何れか１項に記載のハニカムフィルター。
【請求項６】
ハニカムフィルターの７０容量％以上が、軸方向に対する垂直断面における断面積が９００ｍｍ２〜１００００ｍｍ２であるハニカムセグメントから構成されていることを特徴とする請求項１乃至５の何れか１項に記載のハニカムフィルター。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、内燃機関、ボイラー等の排ガス中の微粒子捕集フィルター等に用いられるハニカムフィルターに関し、特に再生時における再生効率が高いハニカムフィルターに関する。
【０００２】
【従来の技術】
内燃機関、ボイラー等の排ガス中の微粒子、特にディーゼル微粒子の捕集フィルター等にハニカムフィルターが用いられている。
【０００３】
この様な目的で使用されるハニカムフィルターは、一般に、図１０（ａ）、（ｂ）に示すように、隔壁２により仕切られた、Ｘ軸方向に貫通する多数の流通孔３を有し、端面が市松模様状を呈するように、隣接する流通孔３が互いに反対側となる一方の端部で目封じされた構造を有する。この様な構造を有するハニカムフィルターにおいて、被処理流体は流入口側端面４２が目封じされていない流通孔３、即ち流出孔側端面４４で端部が目封じされている流通孔３に流入し、多孔質の隔壁２を通って隣の流通孔３、即ち流入孔側端面４２で端部が目封じされ、流出孔側端面４４が目封じされていない流通孔３から排出される。この際隔壁２がフィルターとなり、例えばディーゼルエンジンから排出されるスート（スス）などが隔壁に捕捉され隔壁上に堆積する。この様に使用されるハニカムフィルターは、排気ガスの急激な温度変化や局所的な発熱によってハニカム構造内の温度分布が不均一となり、ハニカムフィルターにクラックを生ずる等の問題があった。特にディーゼルエンジンの排気中の粒子状物質を捕集するフィルター（以下ＤＰＦという）として用いられる場合には、溜まったカーボン微粒子を燃焼させて除去し再生することが必要であり、この際に局所的な高温化がおこり、再生温度の不均一化による再生効率の低下及び大きな熱応力によるクラックが発生し易いという問題があった。また、再生時の温度分布が均一でないために、フィルター全体にわたり最適温度とすることが難しく、再生効率の向上を図ることが困難であった。
【０００４】
このため、ハニカムフィルターを複数に分割したセグメントを接合材により接合する方法が提案された。例えば、米国特許第４３３５７８３号公報には、多数のハニカム体を不連続な接合材で接合するハニカム構造体の製造方法が開示されている。また、特公昭６１−５１２４０号公報には、セラミック材料よりなるハニカム構造のマトリックスセグメントを押出し成形し、焼成後その外周部を加工して平滑にした後、その接合部に焼成後の鉱物組成がマトリックスセグメントと実質的に同じで、かつ熱膨張率の差が８００℃において０．１％以下となるセラミック接合材を塗布し、焼成する耐熱衝撃性回転蓄熱式が提案されている。また、１９８６年のＳＡＥ論文８６０００８には、コージェライトのハニカムセグメントを同じくコージェライトセメントで接合したセラミックハニカム構造体が開示されている。更に特開平８−２８２４６号公報には、ハニカムセラミック部材を少なくとも三次元的に交錯する無機繊維、無機バインダー、有機バインダー及び無機粒子からなる弾性質シール材で接着したセラミックハニカム構造体が開示されている。また、熱伝導率の高く、耐熱性の高い炭化珪素系の材料等を用いてハニカムフィルターを作ることにより局所的な高温化を防止し、熱応力によるハニカムフィルターの破損を防止することも試みられている。
【０００５】
しかしながらセグメント化することにより、及び／又は炭化珪素系の材料のように耐熱性の高い材料を用いることにより熱応力による破損はある程度抑制できるものの、ハニカムフィルターの外周部と中心部の温度差を解消することはできず、均一な再生による再生効率の向上という点では不十分であった。また、再生時における局所的な発熱が生じる場合もあった。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
本発明はこのような事情に鑑みてなされたものであり、その目的とするところは、再生時の再生効率に優れたハニカムフィルターを提供することにある。
【０００７】
【課題を解決するための手段】
本発明者は、上記のような問題点について鋭意検討を行った結果、ハニカムフィルターの外周部において、外部への放熱により十分に温度が上昇せず、特に炭化珪素系材料等の熱伝導率の高い材料を用いた場合にこの現象が顕著となり、外周部における再生効率が低下することを見出すとともに、外周部における嵩密度を低くすることにより再生時の外周部への放熱を抑制することができ、再生効率の向上を図ることができることを見出した。
【０００８】
本発明は、上記の知見に基づくものであって、濾過能を有する隔壁により仕切られた、軸方向に貫通する多数の流通孔を有する複数のハニカムセグメントが一体化されてなり、該流通孔が貫通する両端面で、所定の流通孔については一方の端部を封じ、残余の流通孔については他方の端部で目封じされているハニカムフィルターであって、前記ハニカムフィルターの外周部に配置されているハニカムセグメントの平均嵩密度が、前記ハニカムフィルターの中心部に配置されているハニカムセグメントの平均嵩密度よりも低く、前記ハニカムフィルターの中心部に配置されているハニカムセグメント全体の平均嵩密度に対する、前記ハニカムフィルターの外周部に配置されているハニカムセグメント全体の平均嵩密度の比の範囲が、０．６０〜０．８５であるハニカムフィルターを提供するものである。
【０００９】
本発明において、外周部に配置されているハニカムセグメントの平均セル密度が中心部に配置されているハニカムセグメントの平均セル密度よりも低いことが好ましく、ハニカムフィルターの外周部に配置されているハニカムセグメントの平均隔壁厚さが前記ハニカムフィルターの中心部に配置されているハニカムセグメントの平均隔壁厚さよりも薄いことも好ましい。更に、ハニカムフィルターの熱伝導率が１０〜６０Ｗ／ｍＫであることが好ましく、ハニカムフィルターが炭化珪素又は珪素−炭化珪素系複合材料からなることが好ましい。更に、ハニカムフィルターの７０容量％以上が、軸方向に対する垂直断面における断面積が９００ｍｍ2〜１００００ｍｍ2であるハニカムセグメントから構成されていることが好ましい。
【００１０】
【発明の実施の形態】
以下、図面に従って、本発明のハニカムフィルター及びその製造方法の内容を詳細に説明するが、本発明は以下の実施形態に限定されるものではない。なお、以下において断面とは、特に断りのない限り流通孔方向（Ｘ軸方向）に対する垂直の断面を意味する。
【００１１】
図１は、本発明のハニカムフィルターの一形態を示す模式的な図であり、（ａ）は模式的な斜視図、（ｂ）は模式的な平面図であり、（ｃ）は、模式的な断面図である。図１（ａ）、（ｂ）、（ｃ）に示すハニカムフィルター１は、濾過能を有する隔壁２により仕切られたＸ軸方向に貫通する多数の流通孔３を有するハニカムセグメント１２ａ及び１２ｂが接合材８によって一体化されており、流通孔３が貫通する両端面４２及び４４で、所定の流通孔については一方の端部を目封じ材５により封じ、残余の流通孔については他方の端部を目封じ材５により封じている。なお、図１及び以下の図において、隔壁２、流通孔３及び目封じ材５は一部のハニカムセグメントにのみ示したが、実際には総てのハニカムセグメントにこれらが存在することはいうまでもない。
【００１２】
本発明の重要な特徴は、ハニカムフィルター１の外周部に配置されているハニカムセグメント１２ｂの平均嵩密度が中心部に配置されているハニカムセグメント１２ａの平均嵩密度よりも低いことである。この様な構成とすることにより、外周部における放熱、特にハニカムフィルターをＤＰＦに用いた際の再生時における外部への放熱を抑制することができ、再生効率の向上を図ることができる。また、この様に再生効率を向上させることにより、ススの堆積を抑制し、ススが暴走的に燃焼することを防止することも期待できる。本発明において、中心部に配置されているハニカムセグメントとは、ハニカムフィルターの断面中心１０を含むか若しくは断面中心１０に隣接するハニカムセグメント、又は、総ての側面が他のハニカムセグメントと接しているハニカムセグメント、即ちハニカムフィルターの最外周面をまったく構成しないハニカムセグメントをいい、外周部に配置されているハニカムセグメントとは、ハニカムフィルターの断面中心１０に隣接せず、かつハニカムフィルターの最外周壁３２の一部を構成するハニカムセグメントをいう。また、嵩密度とは、空孔となっている流通孔を含めたハニカムセグメントの単位体積当たりの質量をいう。本発明は、これら外周部に配置されているハニカムセグメント全体の平均嵩密度が、中心部に配置されているハニカムセグメント全体の平均嵩密度よりも低いことを特徴とする。本発明において、中心部に配置されているハニカムセグメント全体の平均嵩密度に対する外周部に配置されているハニカムセグメント全体の平均嵩密度の比が１に近すぎると本発明の効果が得られにくくなり、この比が小さすぎると外周部に配置されているハニカムセグメントの強度が不足し好ましくない。中心部に配置されているハニカムセグメント全体の平均嵩密度に対する外周部に配置されているハニカムセグメント全体の平均嵩密度の比の範囲は、好ましくは０．５０〜０．９５、更に好ましくは、０．５５〜０．９０、最も好ましくは０．６０〜０．８５である。
【００１３】
図１（ａ）、（ｂ）に示したハニカムフィルター１において、ハニカムフィルター１の断面中心１０に隣接する４個のハニカムセグメント１２ａが中心部に配置されているハニカムセグメントであり、その周りに配置されている８個のハニカムセグメント１２ｂが外周部に配置されているハニカムセグメントである。図１の場合において、中心部に配置されているハニカムセグメント１２ａのセル密度、即ち単位断面積当たりの流通孔３（セル）の数が３１セル／ｃｍ2（２００セル／平方インチ）であって、外周部に配置されているハニカムセグメント１２ｂのセル密度は１５．５セル／ｃｍ2（１００セル／平方インチ）である。また、隔壁２の平均壁厚は何れのハニカムセグメントも約３８０μｍ（１５ミル）である。この様に外周部に配置されているハニカムセグメントの平均セル密度を中心部に配置されているハニカムセグメントの平均セル密度よりも低くすることにより、外周部に配置されているハニカムセグメントの平均嵩密度が中心部に配置されているハニカムセグメントの平均嵩密度よりも低くすることができる。ハニカムセグメントの気孔率が４５％の場合において、図１に示されるハニカムフィルターの場合、中心部に配置されている４個のハニカムセグメント１２ａの平均嵩密度は０．６３ｇ／ｃｍ3、外周部に配置されている８個のハニカムセグメント１２ｂの平均嵩密度は０．４６ｇ／ｃｍ3となる。
【００１４】
本発明において、セル密度に特に制限はないが、セル密度が小さすぎると、フィルターとしての強度及び有効ＧＳＡ（幾何学的表面積）が不足し、セル密度が大きすぎると、被処理流体が流れる場合の圧力損失が大きくなる。セル密度は、好ましくは、６〜２０００セル／平方インチ（０．９〜３１１セル／ｃｍ2）、更に好ましくは５０〜１０００セル／平方インチ（７．８〜１５５セル／ｃｍ2）、最も好ましくは１００〜４００セル／平方インチ（１５．５〜６２．０セル／ｃｍ2）の範囲である。この範囲内において、中心部に配置されているハニカムセグメントのセル密度を外周部に配置されているハニカムセグメントのセル密度より高くすることが好ましく、これにより外周部と内周部の嵩密度を各々所望の値とすることができる。また、流通孔３の断面形状（セル形状）に特に制限はないが、製作上の観点から、三角形、四角形、六角形及びコルゲート形状のうちのいずれかであることが好ましい。
【００１５】
図２は本発明の別の形態におけるハニカムフィルターを示す。図２の場合において、中心部に配置されているハニカムセグメント１２ａの隔壁厚さが、約３８０μｍ（１５ミル）であって、外周部に配置されているハニカムセグメント１２ｂの隔壁厚さは約３００μｍ（１２ミル）である。また、セル密度は何れのハニカムセグメントも約３１セル／ｃｍ2（２００セル／平方インチ）である。この様に外周部に配置されているハニカムセグメントの平均隔壁厚さを中心部に配置されているハニカムセグメントの平均隔壁厚さよりも薄くすることにより、外周部に配置されているハニカムセグメントの平均嵩密度が中心部に配置されているハニカムセグメントの平均嵩密度よりも低くすることができる。ハニカムセグメントの気孔率が４５％の場合において、図２に示されるハニカムフィルターの場合、中心部に配置されている４個のハニカムセグメント１２ａの平均嵩密度は０．６３ｇ／ｃｍ3、外周部に配置されている８個のハニカムセグメント１２ｂの平均嵩密度は０．５１ｇ／ｃｍ3となる。
【００１６】
本発明において、ハニカムフィルター１の隔壁２は、フィルターの役割を果たす多孔質体であることが好ましい。隔壁２の厚さに特に制限はないが、隔壁２が厚すぎると多孔質の隔壁２を被処理流体が透過する際の圧力損失が大きくなりすぎ、隔壁２が薄すぎるとフィルターとしての強度が不足し各々好ましくない。外周部に配置されているハニカムセグメント、中心部に配置されているハニカムセグメント、その他のハニカムセグメントの隔壁厚さは何れも、好ましくは３０〜２０００μｍ、更に好ましくは４０〜１０００μｍ、最も好ましくは５０〜５００μｍの範囲である。この範囲内において、中心部に配置されているハニカムセグメントの壁厚を外周部に配置されているハニカムセグメントの隔壁厚さより厚くすることが好ましく、これにより外周部と内周部の嵩密度を各々所望の値とすることができる。
【００１７】
図３は、本発明の更に別の実施形態を示す図である。図３において、中心部に配置されているハニカムセグメントは、ハニカムフィルターの断面中心１０に隣接する４個のハニカムセグメント１２ａ1、及びその周囲に配置され、ハニカムフィルターの最外周面を構成しない８個のハニカムフィルター１２ａ2であり、外周部のハニカムフィルターは、ハニカムフィルターの最外周面を構成する２０個のハニカムフィルター１２ｂである。図３のハニカムフィルターは、中心部に配置されている合計１２個のハニカムセグメント１２ａの隔壁厚さが約３５０μｍ（１４ミル）、セル密度が約４７セル／ｃｍ2（３００セル／平方インチ）であって、外周部に配置されている合計２０個のハニカムセグメント１２ｂの隔壁厚さが約３００μｍ（１２ミル）、セル密度が約３１セル／ｃｍ2（２００セル／平方インチ）である。この様に中心部に配置されているハニカムセグメントを外周部に配置されているハニカムセグメントに対して、セル密度を高くかつ隔壁厚さを厚くすることも、外周部に配置されている嵩密度を低くするために好ましい。この場合において、ハニカムセグメントの気孔率が４５％の場合、中心部に配置されている１２個のハニカムセグメント１２ａの平均嵩密度は０．７０ｇ／ｃｍ3、外周部に配置されている２０個のハニカムセグメント１２ｂの平均嵩密度は０．５１ｇ／ｃｍ3である。
【００１８】
図４は、本発明の更に別の形態におけるハニカムフィルターを示す。図４の場合において、中心部に配置されている４個のハニカムセグメント１２ａ1の隔壁厚さが約３８０μｍ（１５ミル）、セル密度が約４７セル／ｃｍ2（３００セル／平方インチ）、中心部に配置されている２０個の別のハニカムセグメント１２ａ2の隔壁厚さが約３３０μｍ（１３ミル）、セル密度が約３１セル／ｃｍ2（２００セル／平方インチ）であって、合計２８個の外周部に配置されているハニカムセグメント１２ｂの隔壁厚さが約２８０μｍ（１１ミル）、セル密度が約３１セル／ｃｍ2（２００セル／平方インチ）である。この場合において、ハニカムセグメントの気孔率が４５％の場合、中心部に配置されている２４個のハニカムセグメント１２ａの平均嵩密度は０．５８ｇ／ｃｍ3、外周部に配置されている２８個のハニカムセグメント１２ｂの平均嵩密度は０．４７ｇ／ｃｍ3である。この様に、中心部に配置されているハニカムセグメントの嵩密度は総て同一である必要はなく、いくつかの嵩密度のハニカムセグメントを組み合わせてもよい。この場合において、図４のハニカムセグメントのように断面中心に近いハニカムセグメントの嵩密度を高くし、ハニカムフィルターの外周側へ向かって嵩密度を順次低くしてゆくことが好ましい。外周に配置されているハニカムセグメントも同様に、同一の嵩密度で構成される必要はなく、異なる嵩密度のハニカムセグメントが組み合われてハニカムフィルターが構成されていてもよい。
【００１９】
図５〜図８に各々異なる形態の本発明のハニカムフィルターを示し、表１に図１〜図８に示したハニカムフィルターの隔壁厚さ、セル密度及び嵩密度をまとめた。本発明のハニカムフィルターの断面形状は特に制限はなく、例えば図１等に示すような円形状、図５又は図７に示すような楕円形状、図６に示すような異形形状の他レーストラック形状、長円形状、三角、略三角、四角、略四角形状などの多角形状とすることができる。
【００２０】
【表１】
0004293753.tif 000002
【００２１】
本発明において、ハニカムフィルターの熱伝導率に特に制限はないが、熱伝導率が高すぎると本発明のハニカムフィルターであっても放熱が大きすぎて、再生時に十分に温度が上昇せず再生効率が低下するため好ましくない。また、熱伝導率が低すぎると、すすの再生時に局所的な高温化がおこり、大きな熱応力によるクラックが発生し易いという問題がある。ハニカムフィルターの熱伝導率は、４０℃において、好ましくは１０〜６０Ｗ／ｍＫ、更に好ましくは２０〜５５Ｗ／ｍＫ、最も好ましくは２５〜５０Ｗ／ｍＫである。
【００２２】
本発明において、ハニカムフィルターの主成分は、強度、耐熱性等の観点から、コージェライト、ムライト、アルミナ、スピネル、炭化珪素、炭化珪素−コージェライト系複合材料、珪素−炭化珪素系複合材料、窒化珪素、リチウムアルミニウムシリケート、チタン酸アルミニウム、Ｆｅ−Ｃｒ−Ａｌ系金属及びこれらの組み合わせよりなる群から選ばれる少なくとも１種の材料からなることが好ましいが、上記熱伝導率の範囲に入り、耐熱性が高いという点で、炭化珪素や珪素−炭化珪素系複合材料が本発明のハニカムフィルターに特に適している。ここで、「主成分」とは、ハニカムフィルターの５０質量％以上、好ましくは７０質量％以上、更に好ましくは８０質量％以上を構成することを意味する。また、本発明において、ハニカムフィルター１が金属珪素（Ｓｉ）と炭化珪素（ＳｉＣ）とからなる場合、ハニカムフィルター１のＳｉ／（Ｓｉ＋ＳｉＣ）で規定されるＳｉ含有量が少なすぎるとＳｉ添加の効果が得られず、５０質量％を超えるとＳｉＣの特徴である耐熱性、高熱伝導性の効果が得られない。Ｓｉ含有量は、５〜５０質量％であることが好ましく、１０〜４０質量％であることが更に好ましい。
【００２３】
本発明のハニカムフィルターにおけるハニカムセグメントの大きさに制限はないが、各セグメントが大きすぎると、熱応力による破損の問題が生じ、小さすぎると各セグメントの製造や接合による一体化が煩雑となり好ましくない。好ましいハニカムセグメントの大きさは、流通孔３の垂直方向における断面積、即ち図１におけるＸ軸方向に対する垂直断面の断面積が９００ｍｍ2〜１００００ｍｍ2、更に好ましくは更に好ましくは９５０ｍｍ2〜５０００ｍｍ2、最も好ましくは１０００ｍｍ2〜３５００ｍｍ2であり、ハニカムフィルターの７０容量％以上が、この大きさのハニカムセグメントから構成されていることが好ましい。ハニカムセグメントの形状に特に制限はないが、図１〜８に示すように断面形状が四角形状、即ちハニカムセグメントが四角柱状であるものを基本形状とし、図１〜８に示すように一体化した場合のハニカムフィルターの形状に合わせて外周側のハニカムセグメントの形状を適宜選択することができる。
【００２４】
本発明のハニカムフィルターは、複数のハニカムセグメントが一体化されてなるものであるが、その際に接合材８を用いて一体化することができる。好ましい接合材は、前述のハニカムフィルターの主成分として好適に用いられる材料から選ぶことができる。また、接合材８とハニカムセグメント１２との熱膨張係数の差が大きすぎると加熱・冷却時において接合部に熱応力が集中するため好ましくない。接合材とハニカムセグメントとの２０℃から８００℃までの熱膨張係数の差は、好ましくは１×１０-6／℃である。
【００２５】
本発明のハニカムフィルターは、所定の流通孔については一方の端部を封じ、残余の流通孔については他方の端部を封じてなるが、端部を封じるために用いる材料としては、上述のハニカムフィルターに好適に用いることができるセラミックス又は金属を好適に用いることができる。
【００２６】
本発明のハニカムフィルターを、触媒担体として内燃機関等の熱機関若しくはボイラー等の燃焼装置の排気ガスの浄化、又は液体燃料若しくは気体燃料の改質に用いようとする場合、本発明のハニカムフィルターに触媒、例えば触媒能を有する金属を担持させることが好ましい。触媒能を有する金属の代表的なものとしては、Ｐｔ、Ｐｄ、Ｒｈが挙げられ、これらのうちの少なくとも１種をハニカムフィルターに担持させることが好ましい。
【００２７】
次に本発明のハニカムフィルターの製造方法を説明する。
ハニカムフィルターの原料粉末として、前述の好適な材料、例えば炭化珪素粉末を使用し、これにバインダー、例えばメチルセルロース及びヒドロキシプロポキシルメチルセルロースを添加し、更に界面活性剤及び水を添加し、可塑性の坏土を作製する。この杯土を押出成形することにより、所定の隔壁厚さ及びセル密度を有するハニカムセグメントを得る。
これを、例えばマイクロ波及び熱風で乾燥後、端面が市松模様状を呈するように、隣接する流通孔３が互いに反対側となる一方の端部でハニカムフィルターの製造に用いた材料と同様の材料で目封じし、更に乾燥した後、例えばＮ2雰囲気中で加熱脱脂し、その後Ａｒ等の不活性雰囲気中で焼成することにより本発明のハニカムセグメントを得、得られたセグメントを、例えばセラミックスセメントを用いて接合した後、２００℃で乾燥硬化し、ハニカムフィルターを得ることができる。
【００２８】
この様にして製造されたハニカムフィルターに触媒を担持させる方法は、当業者が通常行う方法でよく、例えば触媒スラリーをウォッシュコートして乾燥、焼成することにより触媒を担持させることができる。
【００２９】
【実施例】
以下、本発明を実施例に基づいて更に詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
【００３０】
（実施例１）
原料として、ＳｉＣ粉７５質量％及び及び金属Ｓｉ粉２５質量％の混合粉末を使用し、これにメチルセルロース及びヒドロキシプロポキシルメチルセルロース、界面活性剤及び水を添加して、可塑性の坏土を作製した。この坏土を押出成形し、マイクロ波及び熱風で乾燥して隔壁の厚さが３８０μｍ、セル密度が約３１．０セル／ｃｍ2（２００セル／平方インチ）、嵩密度が０．６３ｇ／ｃｍ3であって、断面が一辺３５ｍｍの正方形、長さが１５２ｍｍのハニカムセグメントを得た。これを、端面が市松模様状を呈するように、隣接する前記流通孔が互いに反対側となる一方の端部でハニカムフィルターの製造に用いた材料と同様の材料で目封じして、乾燥させた後、Ｎ2雰囲気中約４００℃で脱脂し、その後Ａｒ不活性雰囲気中で約１５５０℃で焼成して、Ｓｉ結合ＳｉＣのハニカムフィルターのセグメントＡを得た。
同様にして、隔壁の厚さが３３０μｍ、セル密度が２００セル／平方インチ（３１．０セル／ｃｍ2）、嵩密度が０．５５ｇ／ｃｍ3であって、断面が一辺３５ｍｍの正方形、長さが１５２ｍｍであって、Ｓｉ結合ＳｉＣハニカムセグメントＢを得た。
得られた４個のセグメントＡと１２個のハニカムセグメントＢを、アルミノシリケート質、炭化珪素粉及びシリカゲルに有機及び無機のバインダーの混合物を用いて接合して２００℃で乾燥硬化した後、切削により図９（ａ）、（ｂ）に示すような直径１４４ｍｍ、長さ１５２ｍｍのＤＰＦ用の円柱状ハニカムフィルターを得た。得られたハニカムフィルターの特性を表２及び表３に示す。
【００３１】
【表２】
0004293753.tif 000003
【００３２】
【表３】
0004293753.tif 000004
【００３３】
（実施例２〜８及び比較例１〜３）
実施例１と同様の方法で、実施例１と同様の寸法のハニカムセグメントであって、表３に示す隔壁厚さ、セル密度、嵩密度のセグメントを各々作成し、実施例１と同様の方法で実施例１と同様の寸法のハニカムフィルターを各々得た。
【００３４】
（再生試験１）
実施例１〜８及び比較例１〜３で得られたＤＰＦ用ハニカムフィルターを、直噴式３リットルディーゼルエンジンの排気管に接続し、３０ｐｐｍのローディア社製Ｃｅ燃料添加剤を含有する軽油を用いてエンジンを運転し、１０ｇ／リットルのススをフィルターに溜めた後、プロパンガスバーナーにてハニカムフィルターを６００℃に昇温させ、バイパスバルブの切り替えによりハニカムフィルター内を１８％の酸素濃度とし、ススの再生処理を開始させた。ススの再生処理開始５分後に１５０℃に降温させた後、ススの重量を測定し再生効率を算出した。この結果を表４に示す。実施例１〜８で得られた本発明のハニカムフィルターの再生効率が比較例１〜３で得られたハニカムフィルターの再生効率よりも明らかに高いことがわかる。
【００３５】
【表４】
0004293753.tif 000005
【００３６】
（実施例９〜１１及び比較例４〜６）
表５に示す原料を用いて、実施例１と同様の方法で、実施例１と同様の寸法のハニカムセグメントであって、表５に示す隔壁厚さ、セル密度、嵩密度のセグメントを各々作成し、実施例１と同様の方法で実施例１と同様の寸法のハニカムフィルターを各々得た。ここで、表５に示すＳｉ結合ＳｉＣは、実施例１〜８で用いた材料と同一である。
【００３７】
（再生試験２）
実施例９〜１１及び比較例４〜６で得られたハニカムフィルターを用いて再生試験１と同様の試験を行い、その結果を表５に示した。表５より、熱伝導率が２０Ｗ／ｍＫである窒化珪素又は熱伝導率が６０Ｗ／ｍＫである再結晶ＳｉＣを材料として用いても本発明のハニカムフィルターは良好な再生効率を示した。
【００３８】
【表５】
0004293753.tif 000006
【００３９】
【発明の効果】
以上述べてきたように本発明のハニカムフィルターは、外周部に配置されているハニカムセグメントの平均嵩密度が、中心部に配置されているハニカムセグメントの平均嵩密度よりも低いので、良好な再生効率を示した。
【図面の簡単な説明】
【図１】  本発明のハニカムフィルターの一実施形態を示す模式図であり、（ａ）は模式的な斜視図、（ｂ）は模式的な平面図、（ｃ）は模式的な断面図である。
【図２】  本発明におけるハニカムフィルターの別の実施形態を示す模式的な平面図である。
【図３】  本発明におけるハニカムフィルターの更に別の実施形態を示す模式的な平面図である。
【図４】  本発明におけるハニカムフィルターの更に別の実施形態を示す模式的な平面図である。
【図５】  本発明におけるハニカムフィルターの更に別の実施形態を示す模式的な平面図である。
【図６】  本発明におけるハニカムフィルターの更に別の実施形態を示す模式的な平面図である。
【図７】  本発明におけるハニカムフィルターの更に別の実施形態を示す模式的な平面図である。
【図８】  本発明におけるハニカムフィルターの更に別の実施形態を示す模式的な平面図である。
【図９】  実施例において作成したハニカムフィルターを模式的に示す図であり、（ａ）は模式的な平面図、（ｂ）は模式的な斜視図である。
【図１０】  従来のハニカムフィルターを示す模式的な図であり、（ａ）は模式的な斜視図、（ｂ）は模式的な一部拡大図である。
【符号の説明】
１…ハニカムフィルター、２…隔壁、３…流通孔、５…目封じ材、８…接合材、１０…ハニカムフィルターの断面中心、１２ａ…中心部に配置されているハニカムセグメント、１２ｂ…外周部に配置されているハニカムセグメント、３２…ハニカムフィルターの最外周壁、４２、４４…端面。
【図１】
0004293753.tif 000007
【図２】
0004293753.tif 000008
【図３】
0004293753.tif 000009
【図４】
0004293753.tif 000010
【図５】
0004293753.tif 000011
【図６】
0004293753.tif 000012
【図７】
0004293753.tif 000013
【図８】
0004293753.tif 000014
【図９】
0004293753.tif 000015
【図１０】
0004293753.tif 000016