(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
シリコーン固化物に窒化アルミニウム粉末が５０体積％以上充填されてなる熱伝導率５Ｗ／ｍ・Ｋ以上の成形体からなるものであって、上記窒化アルミニウム粉末の粒度構成が、粒子径１５０μｍ未満９０％以上、４５μｍ未満の粒子に対する４５〜１５０μｍの粒子の体積比率が０．５〜１．５であることを特徴とする発熱性電子部品の放熱部材。
【請求項２】
窒化アルミニウム粉末の３μｍ以下の微粉の含有率が１０％以下であることを特徴とする請求項１に記載の発熱性電子部品の放熱部材。
【請求項３】
窒化アルミニウム粉末が７０〜８５体積％充填されてなることを特徴とする請求項１又は２に記載の発熱性電子部品の放熱部材。
【請求項４】
シリコーン固化物が付加反応型液状シリコーンからなることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の発熱性電子部品の放熱部材。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれか１項に記載の放熱部材を用いてなる発熱性電子部品の放熱スペーサー。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、発熱性電子部品の放熱部材に関する。
【０００２】
【従来の技術】
近年、発熱性電子部品は高密度化により、放熱部材の熱伝導性の要求が益々高まっている。また、携帯用パソコンをはじめ、電子機器の小型、薄型、軽量化が進み、今後もこの方向性は変わらないと考えられる。従って、これらの電子機器へ用いる放熱部材も高熱伝導化にあわせて薄型化が要求されている。
【０００３】
従来、放熱部材の熱伝導性の向上には、窒化ホウ素粉末の充填量を高めることが、一般的に行われている。しかし、窒化ホウ素粒子は、その形状が鱗片状であるのでシリコーン固化物へは粒子が寝た状態で充填されてしまい、ａ軸方向の高熱伝導性（１１０Ｗ／ｍ・Ｋ）を十分に利用することが困難である。そのためには、窒化ホウ素粒子を立たせて充填させるべき特別な配慮が必要であった。
【０００４】
そこで、熱伝導性の更なる向上のためには、窒化アルミニウム粉末をフィラーとする多くの提案がある（特開平３−１４８７３号公報、特開平３−２９５８６３号公報、特開平６−１６４１７４号公報等）。
【０００５】
しかしながら、シリコーン固化物中の窒化アルミニウム粉末は、水分と加水分解を起こし、水酸化アルミニウムとアンモニアガスが発生する。水酸化アルミニウムは、熱伝導率が窒化アルミニウムよりもかなり小さく、またアンモニアガスはそのまま気泡として残存するので、いずれの場合も放熱部材の放熱特性が低下し、窒化アルミニウム粉末の良好な熱伝導性を十分に生かすことができていない。
【０００６】
この問題を解決するため、耐加水分解性の高い粒子径の大きい１００μｍ前後の粒子だけを用いることが考えられるが、この場合、放熱部材の表面には粗い粒子による凹凸が生じるため、発熱性電子部品に実装したときに密着性が悪くなり、効率的な放熱を行うことができなくなる。この放熱部材の密着性の問題は、放熱部材が薄型化されると、さらに顕著となる。薄型化した場合、放熱部材自体の熱伝導率よりも、表面の凹凸による熱抵抗がかなり勝るためである。
【０００７】
大きい粒子を用いるのと同様な考え方から、球状窒化アルミニウム焼結体粒子を用いることの提案（特開平１１−２６９３０２号公報等）がある。この技術は、原料窒化アルミニウム粒子サイズをあらかじめ造粒等によって焼結粒子サイズに調整しておくものであり、粉砕工程を経ないことが特徴である。このような球状粒子を用いることによって、熱伝導性・樹脂の流動性・成形時の金型摩耗性等が改善されたが、生産面・品質面で解決しなければならない課題がある。
【０００８】
すなわち、品質面では、球状を維持するために熱伝導率の低い結晶化触媒をバインダーとして球状粒子内に留めておく必要があり、球状粒子自体の熱伝導率を向上させることが困難であること、また、製造技術面では、造粒時に有機系バインダー及び溶剤を用いること、焼成時に焼結助剤の溶出により球状粒子同士が合着・凝集することなどである。しかも、所期したほどには放熱部材の熱伝導率は向上しない。その原因は、放熱部材の凹凸による密着性低にある。
【０００９】
そこで、放熱部材の密着性を、窒化アルミニウム焼結体から得られた平均粒子径５０μｍ以下の粉砕物を用いて解決することの提案（特開平６−２０９０５７号公報）があるが、この場合、耐加水分解性に劣る懸念がある。また、粒子径が小さくなると、粒子間に薄い熱伝導率の小さい樹脂層が介在し、粒子間の接触抵抗が増大するため、放熱部材の熱伝導率を十分に向上させることができなくなる。
【００１０】
更には、窒化アルミニウム焼結体から得られた平均粒子径３０〜５０μｍの粉砕物と、平均粒子径０．１〜５μｍの未焼結窒化アルミニウム粉末とを併用することの提案がある（特開平６−２４７１５号公報）。これによって、放熱部材の凹凸が少なくなり、密着性は向上するが、焼結体粉末自体が微粉を有することに加え、更に０．１〜５μｍの超微粉を２０％以上を混合するので、熱伝導率の大幅な向上はない。
【００１１】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、上記に鑑みてなされたものであり、その目的は、窒化アルミニウム粉末の粒度構成を適正化することによって、熱伝導性と耐加水分解性のバランスに優れた放熱部材を提供することである。
【００１２】
【課題を解決するための手段】
すなわち、本発明は、シリコーン固化物に窒化アルミニウム粉末が５０体積％以上充填されてなる熱伝導率５Ｗ／ｍ・Ｋ以上の成形体からなるものであって、上記窒化アルミニウム粉末の粒度構成が、粒子径１５０μｍ未満９０％以上、４５μｍ未満の粒子に対する４５〜１５０μｍの粒子の体積比率が０．５〜１．５であることを特徴とする発熱性電子部品の放熱部材である。
【００１３】
【発明の実施の形態】
以下、更に詳しく本発明について説明する。
【００１４】
本発明における「放熱部材」とは、シリコーン固化物に窒化アルミニウム粉末が充填されたものであり、ＩＣ、ＬＳＩ等の半導体素子等の発熱性電子部品から発生した熱を効率よく系外に除去するため、例えば半導体素子と放熱基板等との間の０．１〜１ｍｍ程度の隙間に組み込まれて使用されているものである。そのサイズ、硬さ、用途等の違いによって、放熱板、放熱シート、放熱スペーサー等がある。
【００１５】
本発明において、重要なことは、放熱部材の熱伝導性・耐加水分解性・薄型化をバランス良く実現させるために、窒化アルミニウム粉末の粒度構成を適正化したことであり、特に粒子径１５０μｍ未満９０％以上、４５μｍ未満の粒子に対する４５〜１５０μｍの粒子の体積比率が０．５〜１．５、好適には３μｍ以下の微粉の含有率を１０％以下としたことである。
【００１６】
本発明で使用される窒化アルミニウム粉末は、アルミナ還元法、金属アルミニウム粉末の直接窒化法等で製造された粉末や、このような窒化アルミニウム粉末にイットリア等の焼結助剤を０．５〜１０％程度添加し、成形後、窒素、アルゴン等の非酸化性雰囲気下、温度１６００〜２０００℃程度で焼結された窒化アルミニウム焼結体を粉砕して得られ粉砕物など、いずれであっても良い。好ましくは、４５〜１５０μｍの粒子を窒化アルミニウム焼結体の粉砕物で構成されていることである。
【００１７】
本発明で使用される窒化アルミニウム粉末は、その主粒が１５０μｍ以下であり、１５０μｍを超える粒子は、多くても１０％とする。１５０μｍをこえる粗粒子が多くなると、放熱部材の表面の凹凸が多くなり、密着性が悪くなって熱伝導性が十分に向上しない。
【００１８】
また、４５μｍ未満の粒子に対する４５〜１５０μｍの粒子の体積比率が０．５未満であると、シリコーン固化物への充填性が極端に悪化し、熱伝導率５Ｗ／ｍ・Ｋ以上の達成が困難となる。一方、該比が１．５超であると、放熱部材の表面の凹凸が多くなり、密着性が悪くなって熱伝導性が十分に向上しない。これらの関連を有する中にあっても、耐加水分解性を具備させるため、３μｍ以下の微粉含有量を１０％以下とすることが好ましい。
【００１９】
窒化アルミニウム粉末のシリコーン固化物への充填量は、熱伝導率５Ｗ／ｍ・Ｋ以上の達成と成形性の点から、５０体積％以上、好ましくは７０〜８５体積％である。
【００２０】
本発明の放熱部材のマトリックスを構成するシリコーン固化物としては、一般的な電子材料用途に使用されているシリコーンゴム、例えば付加反応により加硫する液状シリコーンゴム、過酸化物を加硫に用いる熱加硫型ミラブルタイプのシリコーンゴム等が不都合なく用いることができる。
【００２１】
中でも、放熱スペーサーは、半導体素子の発熱面と放熱フィン等の放熱面との密着性が要求されるため、シリコーン固化物中でも柔軟性を有するもの、ゴム弾性を有するものが好適である。特に柔軟性が必要な場合は、付加反応型液状シリコーンの固化物が使用できる。この付加反応型液状シリコーンの具体例としては、一分子中にビニル基とＨ−Ｓｉ基の両方を有する一液性のシリコーン、又は末端あるいは側鎖あるいは両端にビニル基を有するオルガノポリシロキサンと末端あるいは側鎖に２個以上のＨ−Ｓｉ基を有するオルガノポリシロキサンとの二液性のシリコーン等をあげることができる。このような付加反応型液状シリコーンの市販品としては、例えば東レダウコーニング社製、商品名「ＳＥ−１８８５」等を例示することができる。放熱スペーサーの柔軟性は、付加反応によって形成される架橋密度によって調整することができる。また必要に応じて、各種の硬化剤やその他の添加剤を適宜配合することができる。
【００２２】
放熱部材が放熱スペーサーである場合、その柔軟性は、ＪＩＳＡ硬度で８０以下が好ましい。
【００２３】
放熱部材の形状については特に制限はない。厚みは、０．０５〜６ｍｍ、特に０．２〜２ｍｍが一般的である。
【００２４】
本発明の放熱部材を製造する一例を説明すると、シリコーン原料と所定粒度に調整された窒化アルミニウム粉末とを、ロールミル、ニーダー、バンバリーミキサー等の混合機を用いて混合し、その混合物を真空脱気してから厚さ調整のための中空金枠に詰め、その上下面をフッ素樹脂、ポリエチレンテレフタレート等の樹脂製ベースフィルムで覆った後、更にその上下面に平滑な金属板を当て、通常の平板プレス機を用い、５〜１００ＭＰａ程度の圧力でプレスすることによって行われる。成形は、押出し法であってもよい。成形後、そのまま又は金枠から外して成形物の加硫を行い固化させる。加硫温度は、４０〜２００℃であることが望ましい。
【００２５】
【実施例】
以下、実施例、比較例をあげて更に具体的に本発明を説明する。
【００２６】
実施例１〜３  比較例１、２
市販の窒化アルミニウム粉末（東洋アルミニウム社製 商品名「トーヤルナイト」、平均粒径２．７μｍ  ３μｍ以下の微粉含有率５２体積％）（ａ粉）、及び市販の窒化アルミニウム焼結体を振動ミルにて粉砕して、５００〜１５０μｍ（ｂ粉）、４５〜１５０μｍ（ｃ粉）、４５μｍ下（３μｍ以下の微粉含有率５体積％）（ｄ粉）の窒化アルミニウム粉末をそれぞれ準備し、それらを適宜混合して表１に示される粒度構成にした。
【００２７】
付加反応型シリコーンゴム（東芝シリコーン社製商品名「ＴＳＥ３０７０」）と、上記粒度調整された窒化アルミニウム粉末を表１に示す割合で攪拌混合機にて混合した。この混合物を真空脱気した後、厚み１．０ｍｍの中空金枠に詰め、その上下面をポリエチレンテレフタレート製フイルムで覆った後、更にその上下面に平板な金属板を当接し、１４．７ＭＰａの圧力でプレスした。次いで、金枠のまま温度１５０℃に保持された熱風乾燥機に２０時間静置して加硫を行った後金枠より取り外し、各種の放熱スペーサーを製造した。
【００２８】
得られた放熱スペーサーについて、以下に従う熱伝導率を測定した。また、窒化アルミニウム粉末の粒度構成と加水分解度を以下のようにして測定した。それらの結果を表１に示す。
【００２９】
（１）熱伝導率
放熱スペーサーをＴＯ−３型銅製ヒーターケースと銅板の間に挟み、スペーサー厚みの１０％を圧縮した状態で、ヒーターケースに電力２０Ｗをかけて４分間保持してヒーターケースと銅板の温度差を測定し、ＴＯ−３型の伝熱面積０．０００６ｍ2から、式、熱伝導率（Ｗ／ｍ・Ｋ）＝〔電力（Ｗ）×シート厚さ（０．００１ｍ）〕／〔伝熱面積（０．０００６ｍ2）×温度差（℃）〕から算出した。
【００３０】
（２）粒度構成
粒径はＪＩＳ篩を用いたロータップ法により測定した。また、３μｍ以下の粒子の含有率は、レーザー回折式粒度分布法（測定装置：Ｌｅｅｄ＆Ｎｏｒｔｈｒｕｐ社製「マイクロトラックＳＰＡ」）で測定した。
【００３１】
（３）加水分解度
粒度調整された窒化アルミニウム粉末を温度８０℃、相対湿度９５％以上の条件下に２４時間静置した後、粉末の酸素量を測定して評価した。試験前後の酸素量の差が、式、ＡｌＮ＋３Ｈ2Ｏ＝Ａｌ（ＯＨ）3 ＋ＮＨ3 、に従い、窒化アルミニウムが水酸化アルミニウムに変化したと仮定し、試験前後の酸素量の差を窒化アルミニウムが水酸化アルミニウムに変化したときの理論酸素量（６１．５％）で割った値を、加水分解度とした。
【００３２】
【表１】
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【００３３】
表１から、本発明の放熱部材は、比較例に比べて高熱伝導性であり、しかも窒化アルミニウム粉末の加水分解度が小さいことから耐加水分解性も大きいものであることがわかる。
【００３４】
【発明の効果】
本発明によれば、熱伝導性と耐加水分解性のバランスに優れた放熱部材が提供される。