(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
セパレータの表面から突出する導電性介在物を有する燃料電池用金属製セパレータをプレス成形によって素材板から凹凸状に曲げ加工して製造するにあたり、プレス成形による最小曲げ半径をｒ（μｍ）、ただし曲げ半径が１つの場合はその曲げ半径がｒであり、曲げ半径が複数の場合は最小の曲げ半径がｒであり、プレス成形前のセパレータの素材板中に存在する導電性介在物の曲げ方向を含む板厚断面での平均面積をＳ（μｍ２）とした場合、Sおよびｒが以下の式（１），（２）をともに満たし、ｒが０．０５〜０．５ｍｍであることを特徴とする燃料電池用金属製セパレータの製造方法。
【数１】
0004266556.tif 000011
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、固体高分子型燃料電池が備える金属製セパレータの製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
固体高分子型燃料電池は、平板状の電極構造体（ＭＥＡ：Membrane Electrode Assembly）の両側にセパレータが積層された積層体が１ユニットとされ、複数のユニットが積層されて燃料電池スタックとして構成される。電極構造体は、正極（カソード）および負極（アノード）を構成する一対のガス拡散電極の間にイオン交換樹脂等からなる電解質膜が挟まれた三層構造である。ガス拡散電極は、電解質膜に接触する電極触媒層の外側にガス拡散層が形成されたものである。また、セパレータは、電極構造体のガス拡散電極に接触するように積層され、ガス拡散電極との間にガスを流通させるガス流路や冷媒流路が形成されている。このような燃料電池によると、例えば、負極側のガス拡散電極に面するガス流路に燃料である水素ガスを流し、正極側のガス拡散電極に面するガス流路に酸素や空気等の酸化性ガスを流すと電気化学反応が起こり、電気が発生する。
【０００３】
上記セパレータは、負極側の水素ガスの触媒反応により発生した電子を外部回路へ供給する一方、外部回路からの電子を正極側に送給する機能を具備する必要がある。そこで、セパレータには黒鉛系材料や金属系材料からなる導電性材料が用いられており、特に金属系材料のものは、機械的強度に優れている点や、薄板化による軽量・コンパクト化が可能である点で有利であるとされている。金属製のセパレータは、例えば、表面に導電経路を形成する導電性介在物が分散・露出したステンレス鋼からなる薄板を素材とし、この素材板をプレス成形して上記ガス流路や冷媒流路を形成したものが挙げられる。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
上記ガス流路や冷媒流路は、素材板を断面凹凸状に曲げ加工して得られる表裏の溝で構成されるが、曲げ加工によって角となるＲ部の外面側においては引っ張り応力によって表面の伸び量が大きくなるので、母材と導電性介在物との界面に割れが生じて導電性介在物が脱落する場合がある。導電性介在物が脱落したセパレータを用いると、燃料電池の運転中に脱落痕を起点とする孔食が生成し、腐食が進行するといった問題が生じる。
【０００５】
よって本発明は、プレス成形時の導電性介在物の脱落を抑制して健全なセパレータを製造することができる燃料電池用金属製セパレータの製造方法を提供することを目的としている。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
本発明は、曲げ加工によって導電性介在物の脱落が生じ得るＲ部の曲げ半径の値と、セパレータの素材板中に存在する導電性介在物の板厚断面での平均面積との比率を規定することにより、導電性介在物の脱落が生じない曲げ半径、あるいは導電性介在物の寸法（径）を得るものである。具体的には、セパレータの表面から突出する導電性介在物を有する燃料電池用金属製セパレータをプレス成形によって素材板から凹凸状に曲げ加工して製造するにあたり、プレス成形による最小曲げ半径をｒ（μｍ）、ただし曲げ半径が１つの場合はその曲げ半径がｒであり、曲げ半径が複数の場合は最小の曲げ半径がｒであり、プレス成形前のセパレータの素材板中に存在する導電性介在物の曲げ方向を含む板厚断面での平均面積をＳ（μｍ２）とした場合、Sおよびｒが以下の式（１），（２）をともに満たし、ｒが０．０５〜０．５ｍｍであることを特徴としている。
【数２】
0004266556.tif 000002
【０００７】
【数２】
0004266556.tif 000003
【０００８】
オーステナイト系ステンレス鋼板等の素材板をプレス成形により凹凸状に曲げ加工してセパレータのガス流路や冷媒流路を形成する際、最小曲げＲは、０．１〜０．５ｍｍ程度が好ましいとされているが、この範囲内では、上記（１）式および（２）式で表される本発明の条件は、従来のステンレス鋼板が満足することは困難であった。それは、導電性介在物の径が大きいからである。そこで、材料の鋳造時における冷却速度を調整したり、素材板の圧延工程で導電性介在物を破砕したりすることにより、導電性介在物の微細化を図る制御を行って本発明を実現することができた。具体的には、ステンレス鋼の鋳造を撹拌連続鋳造で行い、連続鋳造時の冷却速度（引き抜き速度）を制御して冷却過程で生成する導電性介在物の平均径を制御することができる。また、圧延によって素材板を製造する際、圧下率を大きくとることにより、素材中に存在する導電性介在物を破砕して導電性介在物の平均径を制御することができる。このようにして、析出する導電性介在物の平均径を制御することにより導電性介在物の板厚断面での平均面積Ｓを制御することができる。
【０００９】
なお、上記オーステナイト系ステンレス鋼は、本発明に係るセパレータの材質として好適である。具体的には、表１に示す各成分と、残部がＦｅ，Ｂおよび不可避的不純物とを含有し、かつ、ＣｒおよびＢが次の式を満足している。
Ｃｒ（ｗｔ％）＋３×Ｍｏ（ｗｔ％）−２．５×Ｂ（ｗｔ％）≧１７
そして、Ｂが、Ｍ２ＢおよびＭＢ型の硼化物、Ｍ２３（Ｃ，Ｂ）６型の硼化物として表面に析出しており、これら硼化物が、セパレータの表面に導電経路を形成する導電性介在物である。
【００１０】
【表１】
0004266556.tif 000004
【００１１】
【実施例】
次に、本発明の実施例を説明する。
表２に示す各成分と、残部がＦｅおよび不可避的不純物とを含有するオーステナイト系ステンレス鋼を連続鋳造してスラブを得た。次いでこのスラブを、表３に示すように（素材板１〜１１）最終圧延工程での圧下率を１１通りに異ならせて圧延を行い、厚さ０．２ｍｍの圧下率が異なる１１種類の素材板を得た。次いで、これら１１種類の素材板を１００ｍｍ×１００ｍｍの正方形状に切り出した。これら素材板は、最終圧延工程での圧下率を異ならせることによって導電性介在物の板厚断面での平均面積が異なるものであり、設定圧下率およびその圧下率でで圧延された素材板における導電性介在物の平均面積Ｓ（μｍ２）を、表３に示す。なお、この平均面積は顕微鏡写真から求めた。
【００１２】
【表２】
0004266556.tif 000005
【００１３】
【表３】
0004266556.tif 000006
【００１４】
上記のようにして圧延時の圧下率を異ならせることによって導電性介在物の板厚断面での平均面積を異ならせた１１種類の素材板を、平な金型（定盤）を用いて荷重３トンでプレスした。プレス後の素材板１〜１１における導電性介在物の板厚断面での平均面積Ｓ（μｍ２）を求め、さらに、このＳの値を次の（３）式にあてはめて求めた。これら値を、表４に示す。
【００１５】
【数３】
0004266556.tif 000007
【００１６】
【表４】
0004266556.tif 000008
【００１７】
また、これらプレス後の素材板１〜１１の導電性介在物の脱落率を、次のようにして求めた。素材板から１０ｍｍ×２０ｍｍの試験片をワイヤーカット法により切り出し、この試験片を、２０ｍｍ断面が観察面となるように、油圧式自動樹脂埋め機で直径３０ｍｍの円柱状熱硬化型フェノール樹脂に埋め込んだ。この試験片の観察面を、耐水研磨紙を用いて粗さ♯６００、♯１０００の順に研磨した。次いで、ダイヤモンドペーストを３μｍ、０．２５μｍの順で用いて試験片の観察面をバフ研磨し、鏡面に仕上げた。この試験片の観察面を、倒立型金属顕微鏡によって４００倍の倍率で撮像し、得られた写真から、母材から突出する導電性介在物の個数（ａ）と、母材から導電性介在物が抜け落ちてできた孔の個数（ｂ）とを計測した。そして、ａ＋ｂが１０００となるまで計測し、ａ，ｂの数値を次の式にあてはめて導電性介在物の脱落率を求めた。
脱落率（％）＝｛ｂ／（ａ＋ｂ）｝×１００
その結果を表４に併記する。
【００１８】
次に、上記素材板１〜１１のうち素材板１〜６を選択し、これら６種類の素材板から、最小曲げＲが５０μｍ、１００μｍ、２００μｍ、３００μｍ、５００μｍの５種類の試験用金型によって図１に示すようなセパレータをプレス成形して試料Ｎｏ．１〜３０のセパレータを得た。表５に、試料Ｎｏ．１〜３０のセパレータの最小曲げＲの値ｒ（μｍ）と、導電性介在物の板厚断面での平均面積Ｓ（μｍ２）との組み合わせを示す。さらに、これらｒおよびＳの値を上記（３）式および以下の（４）式にあてはめて求めた値を、表５に併記する。
【００１９】
【表５】
0004266556.tif 000009
【００２０】
【数４】
0004266556.tif 000010
【００２１】
上記のようにして製造した試料Ｎｏ．１〜３０のセパレータから、曲げ加工されたＲ部を含むようにして、１０ｍｍ×２０ｍｍの試験片をワイヤーカット法により切り出して得た。これら試験片を用い、上記と同様にして曲げ加工部の導電性介在物の脱落率を求めた。
【００２２】
上記脱落率を表５に併記する。また、上記（３）式の値が１以上を満たす試料につき、上記（４）式の値と導電性介在物の脱落率との関係を調べ、図２にグラフ化した。また、図３は、プレス後の素材１〜１１、すなわち曲げ加工されていない平面部における上記（３）式の値と導電性介在物の脱落率との関係をグラフ化したものである。
【００２３】
表５および図２によれば、上記（３）式の値が１以上で、かつ上記（４）式の値が０．１以下の条件を満足するセパレータは、導電性介在物の脱落率が２〜３％、多くても５％であった。これに比べ、特に（４）式を満足しないセパレータの導電性介在物の脱落率は９０％前後ときわめて高く、本発明の効果が実証された。また、図３によれば、平面部においては、上記（３）式の値が１以上を満足すれば導電性介在物の脱落率が大幅に少なくなることが判った。
【００２４】
【発明の効果】
以上説明したように、本発明によれば、プレス成形による最小曲げＲの値と、プレス成形前のセパレータの素材板中に存在する導電性介在物の板厚断面での平均面積の値とを適宜に規定することにより、導電性介在物の脱落が抑制されて健全なセパレータを製造することができるといった効果を奏する。
【図面の簡単な説明】
【図１】  実施例で製造したセパレータの写真である。
【図２】  実施例で得たセパレータのＲ部の導電性介在物の脱落率を示す線図である。
【図３】  実施例で得た平坦な素材板の導電性介在物の脱落率を示す線図である。
【図１】
0004266556.tif 000012
【図２】
0004266556.tif 000013
【図３】
0004266556.tif 000014