(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
材料を中性子束により被爆する方法であって、
前記材料は、中性子線源を囲繞する中性子拡散媒体に散在しており、前記拡散媒体は、鉛及びビスマスの少なくとも一方を含む重元素からなるとともに前記拡散媒体内での弾性中性子散乱が材料が曝される前記線源から放出された前記中性子束を増大するように、配置されている中性子束による被爆方法。
【請求項２】
前記拡散媒体によって占有されている、中性子線源と被爆材料との間の距離が、前記拡散媒体内での弾性中性子散乱に対する拡散係数（Ｄ）より少なくとも１桁大きく構成されている請求項１に記載の中性子束による被爆方法：
前記拡散係数（Ｄ）は以下の微分方程式により規定される：
【数１】
0004317269.tif 000048
ここで、
φ：単位時間当たり、単位面積を通過する中性子数［個／cm2・sec］、
Σabs：マクロ断面積［cm-1］、
Ｄ：拡散係数［cm］、
Ｓ：中性子源強度［個／cm3・sec］。
【請求項３】
前記拡散媒体は、前記被爆材料が散在した前記拡散媒体の一部を囲繞する中性子減速材をさらに備えている請求項２に記載の中性子束による被爆方法。
【請求項４】
前記被爆材料を含まない前記重元素から成る前記拡散媒体の領域が、前記減速材と前記被爆材料が散在した前記拡散媒体の一部との間に位置する請求項３に記載の中性子束による被爆方法。
【請求項５】
前記減速材が炭素あるいは重水から成る請求項３または請求項４のいずれかに記載の中性子束による被爆方法。
【請求項６】
前記中性子線源が高エネルギー荷電粒子ビームによって衝撃される鉛及び／又はビスマス媒体の中央領域から成り、破砕によって中性子を生成する請求項５に記載の中性子束による被爆方法。
【請求項７】
前記中央領域の鉛及び／又はビスマスは液体相であり、熱変換器および任意のヒーターを含む回路（13-15）に沿って自然対流によって循環する請求項６に記載の中性子束による被爆方法。
【請求項８】
前記中性子線源が、荷電粒子ビームによって衝撃されるベリリウムあるいはリチウムのターゲットから成る請求項１から請求項５のいずれか一項に記載の中性子束による被爆方法。
【請求項９】
前記中性子線源が放射性線源である請求項１から請求項５のいずれか一項に記載の中性子束による被爆方法。
【請求項１０】
前記中性子線源が、高エネルギー荷電粒子ビームによって衝撃される破砕ターゲットから成る請求項１から請求項５のいずれか一項に記載の中性子束による被爆方法。
【請求項１１】
前記中性子線源が、高速中性子が漏れてくる臨界高速増殖炉のコアである請求項１から請求項５のいずれか一項に記載の中性子束による被爆方法。
【請求項１２】
前記中性子線源が、破砕ターゲットおよび核燃料材料を備えたエネルギー増幅コアであり、燃料材料の増殖可能元素からの核分裂性元素の増殖および核分裂性元素の核分裂の準臨界過程を始動する高エネルギー中性子を生成するために、前記破砕ターゲットを高エネルギー荷電粒子ビームによって衝撃し、高速中性子が前記エネルギー増幅コアから前記拡散媒体へ漏れていく請求項１から請求項５のいずれか一項に記載の中性子束による被爆方法。
【請求項１３】
前記核燃料材料が、アクチニドの核分裂性元素をさらに含む請求項１２に記載の中性子束による被爆方法。
【請求項１４】
鉛及び／又はビスマスが前記破砕ターゲットおよび前記中性子拡散媒体の双方を構成し、前記鉛及び／又はビスマスの一部は液体相であり、冷却回路に沿って循環してエネルギー増幅コアからの熱を抽出する請求項１２または請求項１３のいずれかに記載の中性子束による被爆方法。
【請求項１５】
有用な同位元素を生成する方法であって、第一同位元素を含む材料を中性子束に被爆させることによって前記第一同位元素を変換する段階を備え、前記材料は、中性子線源を囲繞する中性子拡散媒体内に散在されており、前記拡散媒体は、鉛及びビスマスの少なくとも一方を含む重元素からなるとともに前記拡散媒体内での弾性中性子散乱が材料が曝された前記線源から放出された前記中性子束を増大するように、配置されており、さらに、前記有用な元素を被爆材料から回収する段階を備えている有用な同位元素を生成する方法。
【請求項１６】
前記拡散媒体は、前記被爆材料が散在した前記拡散媒体の一部を囲繞する中性子減速材をさらに備えている請求項１５に記載の有用な同位元素を生成する方法。
【請求項１７】
前記被爆材料を含まない前記重元素から成る前記拡散媒体の領域が、前記減速材と前記被爆材料が散在した前記拡散媒体の一部との間に位置する請求項１６に記載の有用な同位元素を生成する方法。
【請求項１８】
前記減速材が炭素あるいは重水から成る請求項１６または請求項１７のいずれかに記載の有用な同位元素を生成する方法。
【請求項１９】
前記減速材が炭素から成り、5cmから10cmの厚さ（Δｒ）を有する請求項１８に記載の有用な同位元素を生成する方法。
【請求項２０】
前記中性子線源が、破砕によって中性子を生成するために高エネルギー荷電粒子ビームによって衝撃される鉛及び／又はビスマス媒体の中央領域から成る請求項１５から請求項１９のいずれか一項に記載の有用な同位元素を生成する方法。
【請求項２１】
前記中央領域の鉛及び／又は、ビスマスは液体相であり、熱変換器および任意のヒーターを含む回路（１３-１５）に沿って自然対流によって循環する請求項２０に記載の有用な同位元素を生成する方法。
【請求項２２】
前記中性子線源が、荷電粒子ビームによって衝撃されるベリリウムあるいはリチウムのターゲットから成る請求項１５から請求項１９のいずれか一項に記載の有用な同位元素を生成する方法。
【請求項２３】
前記中性子線源が放射性線源である請求項１５から請求項１９のいずれか一項に記載の有用な同位元素を生成する方法。
【請求項２４】
前記中性子線源が、高エネルギー荷電粒子ビームによって衝撃される破砕ターゲットから成る請求項１５から請求項１９のいずれか一項に記載の有用な同位元素を生成する方法。
【請求項２５】
前記被爆材料が、中性子束から中性子を捕獲することによって有用な放射性同位元素128Iを生成する127Iを前記第一同位元素として備えている請求項１５から請求項２４のいずれか一項に記載の有用な同位元素を生成する方法。
【請求項２６】
前記被爆材料が、中性子照射の後、患者に投与されるヨウ素化合物である請求項２５に記載の有用な同位元素を生成する方法。
【請求項２７】
前記被爆材料が、前記有用な放射性同位元素の99mTcに崩壊する99Moを中性子束からの中性子を捕獲することによって生成する98Moを前記第一同位元素として備えている請求項１５から請求項２４のいずれか一項に記載の有用な同位元素を生成する方法。
【請求項２８】
前記被爆材料がリンモリブデン錯体塩を備えており、該リンモリブデン錯体塩は、中性子照射後に、99Moの主要な一部の崩壊の後に99mTcが抽出されるアルミナマトリックスに吸収されるものである請求項２７に記載の有用な同位元素を生成する方法。
【請求項２９】
前記被爆材料が、前記有用な放射性同位元素の131Iに崩壊する131Teを中性子束からの中性子を捕獲することによって生成する130Teを前記第一同位元素として備えている請求項１５から請求項２４のいずれか一項に記載の有用な同位元素を生成する方法。
【請求項３０】
前記被爆材料が、ヨウ素含有物を蒸発するために中性子照射の後に溶融される金属テルルを備えている請求項２９に記載の有用な同位元素を生成する方法。
【請求項３１】
前記被爆材料が、中性子束からの中性子を捕獲することによって核分裂片を生成する核分裂性元素を前記第一同位元素として備え、前記有用な同位元素が前記核分裂性片から抽出された放射性同位元素である請求項１５から請求項２４のいずれか一項に記載の有用な同位元素を生成する方法。
【請求項３２】
前記被爆材料が、前記有用な放射性同位元素の125Iに崩壊する125Xeを中性子束からの中性子を捕獲することによって生成する124Xeを前記第一同位元素として備えている請求項１５から請求項２４のいずれか一項に記載の有用な同位元素を生成する方法。
【請求項３３】
前記被爆材料が半導体材料を備え、前記有用な同位元素は前記半導体材料の第一の同位元素による中性子捕獲で得られるドーピング不純物であって前記半導体材料内に存在している請求項１５から請求項２４のいずれか一項に記載の有用な同位元素を生成する方法。
【請求項３４】
前記半導体材料が、電子供与体ドーピング不純物として31Pに崩壊する31Siを中性子束からの中性子を捕獲することによって生成する30Siを前記第一同位元素として有するシリコンから成る請求項３３に記載の有用な同位元素を生成する方法。
【請求項３５】
前記半導体材料が、電子受容体ドーピング不純物として71Gaに崩壊する71Geを中性子束からの中性子を捕獲することによって生成する70Geを前記第一同位元素として有し、かつ、電子供与体ドーピング不純物として75Asに崩壊する75Geを少量中性子束からの中性子を捕獲することによって生成する74Geを有するゲルマニウムから成る請求項３３に記載の有用な同位元素を生成する方法。
【請求項３６】
長寿命同位元素を含む材料を中性子束に被爆させることによって放射性廃棄物の少なくともひとつの長寿命同位元素を変換する方法であって、前記材料は、中性子線源を囲繞する中性子拡散媒体に散在しており、前記拡散媒体は、鉛及びビスマスの少なくとも一方を含む重元素からなりかつ前記拡散媒体内の弾性中性子散乱が材料が曝される前記線源から放出された前記中性子束を増大するように配置されている長寿命同位元素を変換する方法。
【請求項３７】
前記変換された同位元素が99Tcを含む請求項３６に記載の長寿命同位元素を変換する方法。
【請求項３８】
前記変換された同位元素が129Iを含む請求項３６から請求項３７のいずれかに記載の長寿命同位元素を変換する方法。
【請求項３９】
前記変換された同位元素が79Seを含む請求項３６から請求項３８のいずれかに記載の長寿命同位元素を変換する方法。
【請求項４０】
前記中性子線源が、高速中性子が漏れてくる臨界高速増殖炉のコアである請求項３６から請求項３９のいずれか一項に記載の長寿命同位元素を変換する方法。
【請求項４１】
前記中性子線源は破砕ターゲットおよび核燃料材料を備えたエネルギー増幅コアであり、前記破砕ターゲットを、燃料材料の増殖可能元素からの核分裂性元素の増殖および核分裂性元素の核分裂の準臨界過程を始動する高エネルギー中性子を生成するために、高エネルギー荷電粒子ビームによって衝撃し、高速中性子が前記エネルギー増幅コアから前記拡散媒体へ漏れていく請求項３６から請求項３９のいずれか一項に記載の長寿命同位元素を変換する方法。
【請求項４２】
鉛及び／又はビスマスが前記破砕ターゲットおよび前記中性子拡散媒体の双方を構成し、前記鉛及び／又はビスマスの一部は液体相であり、冷却回路に沿って循環してエネルギー増幅コアからの熱を抽出する請求項４１に記載の長寿命同位元素を変換する方法。
【請求項４３】
前記核燃料材料が、アクチニドの核分裂性元素をさらに含む請求項４１又は請求項４２のいずれかに記載の長寿命同位元素を変換する方法。
【発明の詳細な説明】
１．本発明の要旨
1.1  変換の方法
本発明では、捕獲過程の発生をエンハンスするため、中性子に対して高い透過性を有しかつ適当な物理的特性を有する拡散媒体に埋め込まれた最初の”親”同位元素の効率的な中性子捕獲Ei（A,Z）＋ｎ→  Es*（A+1,Z）による元素変換する方法を提案している。適用例に依存する生成”娘”原子核は、直接用いることが可能であり、あるいはその代わりにベータ崩壊
0004317269.tif 000002
が起きるように、若しくはもっと一般的に他の放射性同位元素へと適当な自発的核変換が起きるようにしておくことが可能である。
従って、本発明の変換スキームの基礎は、材料を中性子束に曝す方法であり、前記材料は中性子線源の周囲の中性子拡散媒体内に散在しており、該中性子拡散媒体は、中性子に対して実質的に透明であり、かつ拡散媒体内での中性子散乱が前記線源から発生し前記材料を照射する中性子束を実質的にエンハンスするように、配列されている。
本発明による効率的な中性子捕獲を達成するのに使用される装置は、ここでは“変換器”と言う。“変換”という用語は、ここでは一般に核種をそれと同じ原子番号Ｚあるいは異なる原子番号Ｚを有する他の核種に変換することを示すこととして理解している。
変換器は、広い強度範囲及び適当なエネルギースペクトルを有しうる、応用に依存する内部中性子線源によって駆動される。例えば、その内部中性子線源とは、適当な中性子の発生ターゲット及び／又は増倍ターゲットに衝突する粒子加速器からのビーム、あるいは、あまり大きくないレベルの放射能を要するならば、中性子発生放射性線源からのビームであってもよい。該線源は、捕獲過程がエンハンスするように特別に設計された構成及び組成をもった、中性子伝搬用の拡散媒体に囲繞されている。中性子束に曝される材料は、拡散媒体内に散在する形で含まれている。
ここに記載された変換器は、非常に向上した中性子捕獲効率をあてにするものである。中性子捕獲効率は、最初の中性子１個及び親元素の単位質量に対する試料の捕獲確率として定義されている。中性子捕獲効率は、典型的にはｇ-1の単位で記号ηによって表される。気体の場合には、質量は標準圧力及び標準温度条件での単位体積（n,p,t.,すなわち大気圧力、21℃）に換算し、捕獲効率は通常使用するl-1の単位で記号ηvによって表される。
本発明によれば、変換される少量の元素が拡散法で導入される線源を囲繞する媒体の性質及びその構成によって、中性子捕獲効率の向上が達成される。
（１）媒体は高透過性であるが、高拡散性である。透過性は、中性子がほとんど弾性散乱する媒体の性質を示している。多くの接近して起きる弾性散乱現象（一般的には同位元素について）が連続すると、中性子伝搬においてランダムウォークの性質が付与される。捕獲されるか、あるいは大きな透明媒体から離れていくまでに、中性子が進む経路は長くランダムに曲折したものであるため、中性子束はエンハンスされる。光学との類似から、ターゲット減速材球は、拡散的であるが、中性子に対して高い透過性を有するものが選択される。その減速材に少量の添加材料をドープすることにより、減速材を”まだら（cloudy）”にする。結果として、ほとんどの中性子は吸収不純物によって捕獲される。
（２）さらに、中性子共鳴に対応する試料の補角断面積の大きなピーク値は、上記の特徴（１）を有する大きな原子質量の拡散媒体を使って活用することができる。このような媒体においては、線源の最初の高エネルギー（MeV）中性子がスムーズなさもなければ摂動を受けていないエネルギー減速している間、中性子エネルギーは、各（弾性）散乱でわずかに減少し、そのため、試料の共鳴スペクトルを介して非常にわずかのエネルギーステップで”走査（scanning）”する。
拡散媒体の選択は中性子捕獲を生ずる最適なエネルギーに依存する。中性子は熱中性子化されると、すなわち、捕獲が熱エネルギー
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で起きれば、前述の特徴（１）が活用され、かつ例えば、原子炉純度級のグラファイトあるいは重水のような、低いＡ（原子質量番号）で中性子透過性の非常に高い媒体を使用すべきである。
中性子捕獲が共鳴に対応する大きな捕獲断面積を有する親元素で行わなければならないならば、特徴（１）及び（２）の両方とも活用され、拡散媒体として最適な元素は、異常に小さい中性子捕獲断面積を有しかつ非常に小さい“レサジー”ξ＝9.54×10-3を有する鉛とビスマスである（あるいはそれらの混合物）。原子内の電子との類似から構築されたシェル核モデルによれば、閉殻中性子あるいは陽子シェルに対応して“魔法”数ができる。原子番号Z=82は魔法数であり、208Pbに対応する中性子の数である。核のセンスでの魔法数の元素は、原子スケールでの貴元素に類似した振る舞いを示す。従って、中性子透過は、希ガスにおける電子の透過性と類似した、特別の核特性である。レサジー（ξ）は各中性子弾性衝突において分数の平均エネルギー損失として定義される。209Biは単一の同位元素であるが、天然の鉛は、全く異なる同位元素を有する204Pb（1.4％）と、206Pb（24.1％）と、207Pb（22.1％）と、208Pb（52.4％）とから成る。同位元素208Pbの同位体濃縮は有益である。しかしながら、天然鉛の使用について、その優れた中性子特性、低放射化、及び低コストのため、ここでさらに考察する。
1.2  主な応用範囲
中性子捕獲のエンハンスメントのための本発明の方法についての応用範囲は非常に広い。
本発明の第一の応用的態様は、第一の同位元素を含む材料を上述の中性子束に被爆させることによって前記第一の同位元素を変換すること、及び、その被爆した材料からの有用同位元素を再生する段階することを含む、有用同位元素を生成する方法に関係している。
本発明の第二の応用的態様は、長寿命同位元素を含む材料を上述の中性子束に被爆させることによって、放射性廃棄物の少なくともひとつの長寿命同位元素を変換する方法であって、ここでは、被爆材料の散在する拡散媒体の少なくとも一部は重元素から成り、その結果、多重中性子衝突によって線源で生成される中性子のエネルギーをゆっくり低下させることになるものである
（１）工業的応用および医療的応用のために（短寿命）同位元素の放射化。
この場合には、変換器は中性子発生装置と称される。
放射性原子核は、医療診断への応用に、さらに一般的には産業及び研究の分野においてかなり使われてきた。周知のように、これらの核は、“微量（tracing）”元素として使われてきた。すなわち、それらは、自発的に放射性崩壊をするため、患者の体内からあるいは研究材料内から直接検出可能である。積分した放射性の毒性を最小限にするため、選択された微量元素の半減期は短く、加えて理想的には実験時間より余り長くないことである。結果として、同位元素の放射性は生成時から指数的に減衰するので、使用は放射化から半減期の数倍の間に制限される。
放射性原子核に対する関心が高まっている他の応用例は、（癌）治療への応用であり、この場合、医療診断の場合におけるよりかなり大きな線量が必要となる。これらの同位元素は一般に患者の体内に注入されあるいは移植されるので、そのほとんどは比較的短い半減期を有していなければならない。これらの同位元素は、今日では主に原子炉、及び適当なターゲットを荷電粒子ビームで照射する粒子加速器から供給されている。
提案した装置の簡単さ及びその比較的低めのコスト及びその小さめの寸法は、短寿命の放射性同位元素の“その場（local）”での製造を促進することを意図したものであり、それによって、高価で高速の輸送及びその結果による大きな初期投資を排除し、実用的利用を拡張するものである。これは、本発明の方法の結果としての高い中性子捕獲効率によって可能となるものであり、それによって、比較的小規模の中性子発生器を使って放射性同位元素の所要量を生成することが可能となるものである。
中性子放射化についての本発明の方法は、原子炉駆動の中性子捕獲放射化に対して競合の代替であることを意図している。さらに、通常の原子炉の（通常の熱）中性子による放射化によって生成することが困難である同位元素の中には、中性子発生装置によって幅広いエネルギーの中性子を使って生成されうるものがあり、この場合、高エネルギー領域にまで拡張し、共鳴に対応する大きな値の断面積を活用するように特別に設計されている。これは、例えば、医療において広く使用され、今日一般に使用済み核燃料の原子分裂片から化学的に抽出された99mTc（99Mo）の生成の場合がそうである。本発明によれば、その代わり、この通常使用される放射性同位元素は、小さな粒子加速器で駆動されるかなり単純で低コストの中性子発生装置を使って、モリブデンターゲットの中性子共鳴放射化により直接生成することができる。ちなみに、この所定量の所望の放射性核種によって生成され、処理しなければならない付加的で無益の放射性物質の全量も、非常に減少される。
（２）地質内における埋蔵の代替として、offendingな長寿命放射性同位元素の安定種への変換。
この場合、変換器は廃棄物変換器と称される。理想的には試料全体が変換されるべきなので、非常に強い中性子線源が必要である。最も強い線源に対してさえ、中性子捕獲の最高効率であることが完全排除に際して決定的なことである。エンハンスされた捕獲に関する本発明の方法は、この排除技術を実用的なものにする。
従来の原子炉（軽水炉,LWR）は、かなりの量の放射性廃棄物を生成する。このような廃棄物の放射能毒性は非常に長期間にわたって持続するものであり、核技術における大きな欠点である。幸運にも、原子炉から排出された非常に小さい廃棄物片だけが、その長期にわたって持続する大量の放射能毒性に関わっており、これは化学的に容易に分離可能である。
重要性なことだが、莫大な寄与は、重量で廃棄物の約１％を占める、ウラン以外（ウランを越える元素、あるいはTRU’s）のアクチノイドからくる。これらの元素は、高速中性子によって原子核分裂可能である。従って、これらは、かなりの余剰の回復エネルギー（recovered energy）とともに、例えば、国際特許出願公開第WO 95/12203（1994年７月にラスベガスで開催された「加速器駆動変換器技術及びその応用」の国際会議の米国物理学会予稿集346頁に記載のC.Rubbiaによる“A High Gain Energy Amplifier Operated with Fast Neutron”を参照せよ。）において開示されたエネルギー増幅器（EA）によって除去される。
次に除去において重要性なのは、廃棄物重量の約4％であり、かつ（１）安定な元素（２）短寿命の放射性核種（３）長寿命の核種に分裂される、核分裂片（FF）である。短寿命元素と長寿命元素の分離は、数年にわたる燃料の初期冷却の後の媒体時間（medium times）（＜500年）でのＦＦ放射化を支配する、90Sr及び137Csの30年の半減期によって自然に行われる。
非常に小さな問題であるが、その問題なしには処理することができない燃料被覆のようないくつかの放射性材料がある。TRU’sの除去は高速中性子駆動EAにおいてそれらを燃焼することによって実施されるが、元素変換の本発明の方法は、長寿命FF’sを無害の安定な核種に変換するのに用いることができる（30年以下の半減期を有する元素が天然に崩壊させておくことを仮定している）。TRU’s及びの同時除去のためには、EA（そこでTRU’sが燃焼される）の核を、長寿命FF’s専用の変換器における中性子線源として使用することが求められる。この場合、変換器は、放射される中性子を使用するEAの周囲に配置している。
TRU’sを使って運転されるEAと長寿命FF’s廃棄物変換器として使用される変換器とを結合することは、環境的に非常に有益であり、かつ経済的に有利である。それは、（１）かなりの追加エネルギーがEAによって発生される（LWRの４０％以上）（２）FF’sの同時除去を、使用可能な余分の中性子のによって、“寄生的に（parasitically）”実施されうる。しかしながら、既に指摘したように、不要のFF’sをそれらの余分の中性子を使って完全に除去するためには、本発明の方法を使って可能になったように非常に高い中性子捕獲効率が必要である。
1.3  中性子発生装置における処理の説明
医療及び工業分野における中性子発生装置について、最初にその方法を説明する。放射性試料を準備するために以下で示す手順は、以下の実際の例によってより明確になるだろう：
（１）医療検査（例えば、甲状腺検査）に適した最初の手順は、変換器内に予め準備された薬理学的ヨウ素化合物を直接放射化することを含んでいる。元素は、天然のヨウ素（安定な同位元素127I）を含んで成るヨウ化ナトリウムのような最も適した化学化合物において最初に使用可能である。投与の直前に、その化合物が小型の陽子加速器（23MeV、1mA）で駆動した変換器に導入され、天然ヨウ素を、443MeVで顕著なガンマ線とともにベータ崩壊を起こす微量元素128Iに変換する反応である  127I＋ｎ→128I＋γ  を介して−例えば、128Iの半減期（25minutes＝25m）のオーダーの時間の間、あるいは、それに対応して、より小さい放射能に対しては短い時間の間−放射化される。放射化と検査との間には何ら化学的“処理”はされていない。この非常に単純な手順は、高めの中性子捕獲効率のため、本発明の方法にとって非常に実用的である。この中性子捕獲効率では、所望の線源放射能（≦１GBq,  １GBq＝109disintegrations/s＝27.0mCie（milli-Curie）。１Cie＝１Curie＝3.7×1010dis/s）を生成し、その線源放射能では、少量の初期量の天然ヨウ素（≦１グラム）から始めて、陽電子断層撮影法（ＰＥＴ）のような他の応用に対して病院内で広く使用されている規模の従来型の加速器を使用する。本発明の方法では、現在使用されているヨウ素同位元素（131I及び123I）のひとつよりはるかに短寿命（25分）である128Iを甲状腺の診断に対する微量元素として実用的に使用することを可能にし、それに対応して、患者への非常に少ない投与量ですむという重要な利点を有する。ヨウ素検査の現在の方法は、131Iと123Iとを基礎にしており、131Iは、８日間という比較的長い寿命を有し、患者に対して大量の投与量となり（おおよそ461/1の半減期の比）、123Iは、13.2時間（128Iの31.8倍）短めの半減期を有し、30MeV陽子と同位元素分離された124Te（天然存在比4.79％）についての（p,2n）反応によって通常通りに生成されるので、非常に難しくかつ製造費用がかかる。天然のキセノンを使用するため、反応は（p,5n）であり、エネルギーは少なくとも60MeVでなければならない。従って、本発明で提案している方法は、非常に単純な応用が可能であり、かつ検査中の崩壊率に対して患者への非常に少ない投与量ですむことになる。現在の方法では多めの投与量のため、若者及び妊婦には一般に余り応用が進んでいない。
（２）第二の例は、（i）放射化と（ii）放射性化合物の使用との間にいくつかの（簡単な）化学的な変換が必要とされる場合を示している。毎年世界中で（例えば、表９を見よ）何100万も行われている99mTcによる医療検査の手順を想像してほしい。この場合に、放射された小さな試料は、モリブデンを例えばMoO3の形で含んでいる。天然のモリブデンにおいて98Moの同位元素含有量は24％である。同位元素濃縮は便利であるが、必須のものではない。99Mo（τ1/2＝65 hours＝65 hours）は加速器駆動中性子発生装置で捕獲反応  99Mo＋ｎ→99Mo＋γ  を介して生成される。
次に、放射化されたモリブデン試料は一般的な手順（例えば、適当な塩の形に変換され、それがアルミナ吸収体で捕獲される）に従って処理される。99mTcの生成は、続いて起きる崩壊反応
0004317269.tif 000004
を介して、その吸収体内で進行する。（比較的短いτ1/2＝6.1 hを有する）99mTcは、例えば、塩化ナトリウム水溶液内の（不溶性のままの）アルミナのMo試料を通過することによって、Tc4+イオンの形で抽出される。非常に小さい化合物片だけが各照射において放射化されるので、“親”モリブデンは、アルミナ吸収体からそれを取り出し、中性子発生装置に反復して導入することによってリサイクル可能である。このことは、モリブデンを同位元素濃縮するに際しては経済的に重要である。
（３）医療及び工業において使用される多くの放射性同位元素は、ウラニウム核分裂片から抽出される。これらの元素のグループは、ここでは、一般に“フィシウム（Fussium）”の名で呼ぶ。この方法によって向上した中性子捕獲効率は、核分裂につながる中性子捕獲の場合においても同様に作用する。フィシウムは、前記の例で原理的に共鳴による捕獲によって強く放射化される濃縮可能なウラニウムの小さなターゲットを導入する中性子発生装置において、生成されうる。システムは決定的なものではなく、少量の核分裂ターゲット材料が比較的大量のフィシウムを得るのに十分である。短寿命の放射化の場合には、ターゲットは頻繁に抽出及び再生成しなければならない。これは、原子炉と比較したとき、中性子発生装置の構成及びその操作の一般条件において極端に容易にしたものである。238Uでの捕獲によって生成されたプルトニウムの量は無視できるほど少なく、分裂増殖の心配はない。
（４）本発明の方法は、半導体産業における使用のため、純度の高いシリコン結晶にリンをドープする際に利用してもよい。中性子利用ドーピングは、大きな結晶のバルクにおいて実施されうる非常に一様なドーピングである。天然シリコンは、28Si（92.23%）、29Si（4.67%）、及び30Si（3.1%）の３種の同位元素から成る。中性子捕獲によって、その同位元素はA+1シリコン元素に変換される。31Siは不安定であり（τ1/2＝157m）、リンの唯一の安定同位元素である安定な31Pに崩壊する。この方法は、比較的大きな結晶をドーピングする簡単な方法を提供する。リーズナブルな照射は、非常に純度の高い結晶内のリン原子の10億分の数％（p.p.b.=10-9）の注入となる。注入の正確な量は、照射のパラメータによって精密に制御される。
これらの場合は、中性子発生装置モードで運転される変換器の可能性を示す例である。放射性同位元素のタイプ及び特定の応用に依存していろいろなシナリオが可能である。
さらに一般的には、後でより詳細に説明するように、Mo放射化（99mTc生成）のために生成された全中性子のη＝1.74×10-6g-1のオーダー、及び薬理学上のヨウ素試料における放射化された128Iのためのη＝2.61×10-5g-1のオーダーの中性子捕獲効率ηを達成することが可能である。中性子が周期Ｔに対して一定な割合S0=dn/dtで生成されれば、崩壊定数τ（崩壊定数τは試料が1/eに減少する時間として定義されている。これは、τ＝τ1/2／In（2）＝1.4436×τ1/2によって元素の半減期τ1/2と関係している。）で親元素の質量m0である放射化された娘核Nd（T）の数は、以下のように計算される：
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dβ/dtを使って対応する崩壊率を示した。Ｔ≫τにおける娘核の生成と崩壊との間で、崩壊率dβ/dtと中性子捕獲率がm0ηdn/dtとが等しいという平衡が成立する。例えば、平衡での試料材料の単位グラム（m0=１グラム）における0.1GBqの放射能を生成するため、所望の中性子生成率は、上記の99mTc及び128Iの例のそれぞれにおいて、108/（1.738×10-6）＝5.75×1013n/sec、及び108/（2.61×10-5）＝3.8×1012n/secである。
フィシウムを介した元素の放射化の場合には、フィシウム生成（核分裂）効率をηfで、また、フィシウムにおける元素の原子分率をλであらわす。照射時間texp及び核分裂可能質量m0の再処理時間trepの以後では、抽出化合物の放射能は以下のように与えられる。
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1.4  廃棄物変換器における処理の概要
典型的な軽水炉（LWR）からの廃棄物（使用済燃料）の長寿命FF’sの変換の場合を説明する。使用済燃料の化学的再処理は以下を分離可能である：
（１）リサイクル可能で、十分純度の高い状態で提供された未燃焼ウラン（874.49トン）；
（２）高速増殖炉あるいはエネルギー増幅器（EA）で燃焼する予定のTRU’s（10.178トン）。15年の冷却後に得られたTRU’sの実際の崩壊は以下のようである：Np,545.6kg；Pu,8761.8kg；Am,852.37kg；Cm,18.92kg。
（３）選択変換の観点でさらに考慮されるFF（38.051トン）。
括弧内の数値は、標準LWR
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と40年の暦運転に関するものである。燃焼度条件及び初期燃料組成は、15年の予備冷却後のスペインの特別の場合に関係している（我々は、ENRESAに対してこの点についての全関連情報の提供について感謝を述べたい）。
フィシウムは、核分裂の生成物なので中性子リッチ同位元素である。他の中性子を添加することで一般に廃棄物における真の全長寿命元素をかなり短寿命の不安定元素に変換し、最終的には速やかに安定元素になるするのに十分であるのは、幸運な状況である。変換法が過剰中性子束の効率的な利用する場合には、TRU’sと選択されたFF’sの双方の除去が同時に実施されれば、核分裂で生成された過剰の中性子はFF’sを変換するのに利用することが可能である。
安定かあるいは許容可能の半減期を有するかいずれかの生成物だけが残るので、TRU’sと選択されたFF’s変換の同時結合は環境的にかなり有益である。一般的に永久である化学廃棄物とは逆に、それらの元素の天然の崩壊はそれらを“低級化”することが可能である。例えば、大気中の炭化フッ素及び二酸化炭素が除去されるのに要する時間は、数世紀のオーダーであることに注意すべきである。
適切な（パイロ電気による）再処理技術が用いられれば、EAの場合には、提案された方法は原子炉の敷地で直接の応用が可能である。従って、結合が原子炉サイクルを閉鎖し、地面おそらく原子炉の敷地内に保存することが可能な低レベル廃棄物（LLW）だけを、リーズナブルな期間の終わりに生成する。
核燃料から生成される主な長寿命FF’sのリストが、標準のLWR
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と40年の暦運転に対して、表１の第一のカラムにおいて与えられている。各同位元素及び同じ元素の他の同位元素のの初期質量miが、半減期と同様に年単位でリストにされている。個別の元素のさらなる分離には、当座は必要とされていない同位元素分離技術が必要となる。照射下では、後で示すように、第一近似において、変換率はIres=∫σn,γ（E）dE/Eで定義され、バーンの単位で測定される共鳴積分に比例する。ここで、σn,γ（E）は中性子のエネルギーEの（n,γ）捕獲過程の断面積である。表１で示したように、娘核（カラム“next”）は通常、安定でそのため無害か、あるいは短寿命でそのため速やかに安定な核種（カラム“last”）に崩壊する。40年の運転によって蓄積された全放射能ζ（Ci単位）も示した。これらの元素の寿命は変換されなければ非常に長いので、これらは人の監視がなくとも安全に保存されなければならない。
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保存の課題の大きさの目安として、低レベル廃棄物及び表面あるいは浅い永久保存、クラスＡ（活動監視及び侵入禁止）に対する米国規定（US regulations）（米国原子炉規則“Licensing Requirements for Land Disposal of Radioactive Wastes”,連邦規則コード,10 CFR Part 61.55，May 19，1989）によって要請されている最小希釈体積（m3）を示している。保存体積を減少するため表１の各要素を説明する：
（１）テクネチウム（99Tc,843kg,535×103 GBq/reactor）は、大きな値の保存体積，48181m3/reactorによって証明されているように、最も攻撃的なFF元素である。テクネチウムもTc4+の形で水溶性であり、この長い半減期（2.11×105年）の間、それはおそらく貯蔵場所からゆっくり流れ出て生物サイクル（“New Wastes，Technologies for Separation and Transmutation（National Academy Press,1996）を見よ）に入るだろう。植物
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炭水、海洋生物（グリーンランドの海における、周囲の水の回りでの比は、ロブスターに対しては1000から1400であり、赤アワビに対しては100から200である）が、周囲の水から元素を蓄積し、そのため、食品を通して人に採り入れられる。有機物は、固体及び堆積物における99Tcに対する地化学流しとなる。
テクネチウムの生理的効果は余り研究されていない（K.E.SheerらのNucl.Medicine Vol.3（214）（1962年）及びその参考文献を見よ）。テクネチウムが注入されると、生物のほとんど全組織に達し、胃、血液、唾液、及び特に甲状腺（12％から24％）に蓄積される（K.V.Kotegovらの博士論文（Leningrad LTI,1965を見よ）。生物体内で長寿命を有するテクネチウムが濃縮することは、β線で組織が障害を受ける可能性があるので、非常に危険である。テクネチウムの海への流出は、人類の時間のスケールでは非可逆過程であり、ロングタームの影響は非常に未知である。海水における99Tcの拡散は、核燃料の再処理プラントからの排水（１日あたりの量は、106GBq（核兵器による量はこの量の10％から15％である）によって証明されている。特にセラフィールド（Sellafield）及びヘ−グ（La Hague）の再処理プラントのすぐ近傍で特に強い動物及び植物の実質的な汚染量（G.Desmetｔら編著の“テクネチウムと環境”（Elsevier Publishers,1984,p.52）におけるE.Holmらによる“Technetium-99 in Algae from Temperate and Arctic Waters in the NOrth Atlantic”を見よ。）は、グリーンランドへの全経路で発見される（G.Desmetｔら編著の“テクネチウムと環境”（Elsevier Publishers,1984,p.52）におけるA.AArkrogらの“Time trend of 99Tc in Seaweed from Greenland Waters”を見よ）（セラフィールドからグリーンランドへの移動が７年かかることが測定された）。幸運にも、テクネチウムは大きな共鳴断面積を有する（そのため、安定な100Ruになる）純度の高い同位元素である。従って、これの除去は上記の理由のため最も早く、最高の優先順位で変換すべきであろう。
（２）ヨウ素の放射能は小さく（129I,196.2kg,1.28×103GBq/reactor）、テクネチウムの2.4×10-3にすぎないが、ヨウ素も水溶性であり、おそらく（“New Wastes,Technologies for Separation and Transmutation（National Academy Press,1996）”を見よ）貯蔵場所から流失して、生物サイクルにはいるだろう。従って、放射能が小さいにも関わらず、米国規定によると、ヨウ素は大きな希釈体積、すなわち、4327m3/reactorを必要とする。129Iへも応用可能な131Iの研究から、例えば、山羊の血液から乳への移動は、ヨウ素の場合は、テクネチウムの場合の100倍以上であることがわかった。汚染された牧草から乳への移動は、テクネチウムの場合の5600倍以上である。従って、ヨウ素も変換することが重要である。ヨウ素はLWRで、129Iが76.7％、残りが127Iである２種類の同位元素の混合物として生成される、安定なヨウ素同位元素は中性子捕獲によって128Iに変換する。この128Iは半減期24.99ｍで、安定な128Xe（93.1％）（キセノンガスは装置から容易に除去される）と、初期の試料にわずかに加わる129Iに崩壊する129Te（6.9％）とに崩壊する。従って、変換は、FF’sから化学的に分離されるヨウ素によって、多くの中性子捕獲（同位元素の純度の高い129Iの場合におけるよりもわずかに大きい中性子捕獲）を用いて実施される。
（３）ジルコニウムは、93Zr（重量で19.3％）を約75.48×103GBq/reactorを伴って、大きく生成された（化学的に）質量（4.2トン）を有する。クラスＡの保存体積は小さい：583m3,99Tcの場合の約1.2％である。さらに、ジルコニウムは金属であるため、例えば、鉛あるいは銅においてその効果を薄めることが可能であり、実質的に無限に生物サイクルから排除可能である。実際は前記同位元素分離によってだけではあるが、ジルコニウムを変換することは可能である。他のジルコニウムは安定であり、93Zrの比放射能は非常に小さい（0.00251Cie/g）ので、同位元素分離は高価であるが困難ではない。93Zrが与える環境への影響が小さいという観点から、元素を変換する必要があるか否かは疑問である。
（４）セシウム（135Cs,442kg,18.87×103GBq/reactor）は、高い比放射能（87Ci/q）を有する137Csと混合されており、また、短時間でFF’sの最も強い放射能となるので、かなり扱い難い場合である。化学同位元素混合の直接変換は可能であるが、捕獲積分が非常に小さい（Ires＝0.616b）137Csにあまり影響を与えない。しかし、安定な133Cs（重量で49％）及び不要の135Cs（17.7％）のいずれも、純度の高い135Csを抽出するために従来の同位元素分離を用いた場合に比べて2.78倍の中性子を使用して、変換しなければならない。大きなIresを有する２つの同位元素の同時変換は、短時間で安定なバリウム同位元素になる短寿命元素につながるものなので、技術的には可能である。しかしながら、燃焼過程において大量の放射能の強い材料（化学元素に対して29Cie/g）を扱うことに問題がないわけではないので、諦めるべきである。一方、クラスＡ希釈体積は小さい（510m3）が、同位元素の長寿命の間、貯蔵場所から環境へ漏れる可能性についてかなり関心が高まっている。このような関心が強固になると、セシウムの変換が必要になる。137Csが十分に崩壊し、この点で必要性が考えられれば、これから数100年後に実施されうる。
（５）スズ（126Sn,29.5kg,31.01×103GBq/reactor）は低放射能金属であり、小体積、239m3に対してはクラスＡ保存が要求されている。共鳴積分Ires=0.139bは、現実的な変換率に対しては小さすぎる。従って、我々の方法はこの元素にはただちには応用できない。幸いなことには、元素の性質は、適当な金属鋳型において適切に収容していることが保証されるものであり、従って、この元素をクラスＡ不確定保存として保持することは極めて安全であるようである。
（６）セレン（79Se,6.57kg,16.97×103GBq/reactor）も低放射能材料であり、小体積、239m3に対してはクラスＡ保存が要求されている。変換される元素の一方は支配的なIres=56bであり、他方は低濃度かより小さいIresのいずれかである。燃焼は、化学混合物を使って、40年の運転後の小サイズの備蓄63.3kgも考慮して行われる。79Seの比放射能がおよそ0.07Cie/grなので、同位元素分離も可能である。環境へのセレンの拡散についてはあまり知られていないが、硫黄に類似しているので重要だろう。疑問がある場合には、変換は完全に実行可能である。
これらの理由のため、高い優先順位を99Tc及び129Iの変換に与えることは適切であるだろう。残りのクラスＡの最終的な保存体積は、53,971m3から1,463m3へすなわち３７分の１に減少される。79Seの変換も特に少量という観点で勧められる。変換は、126Snと一緒には行うことはできない；135Csに対しては、必要ならば、困難な同位元素分離が行われない限り、137Csが崩壊するのを待つのに数世紀遅れることになる。
1.5  中性子線源
線源の特性は、明らかに応用に依存している。最初に、変換器の運転の中性子発生装置モードの要求に集中する。廃棄物の汚染を除去するのに使用される変換器の要求は以下の通りである。
医療及び工学目的のための中性子発生装置は、比較的弱い中性子強度を要求するが、新しく生成される放射性核種の所定放射能と放射化される最初の試料の対応サイズとは、特別な応用と後続の抽出・使用工程とに大きく依存する。適度な強度の小型の異なるタイプの多くの中性子線源が商業的に購入可能であり、本方法によっていろいろな放射化の応用に関連させることが可能である。それらを中性子強度が大きくなる順に並べる。
（１）100Cieのα粒子源に対して約2.1×108の中性子を発生する、例えばAm-Beのような放射源、あるいは自発的核分裂確率を有し、かつ2.1×108n/Cieを発生する252Csのようなアクチノイド源。線源で発生される中性子強度は加速器で作られるものより弱いが、装置は完全に受動的であり、はるかに簡単で結果的に低コストとなる。
（２）1010n/secまで上げられるように100μAの加速電流に対して300kev程度を発生する、D-TあるいはD-D反応を基礎にした高圧セット。
（３）数mAの究極の電流能力を有する小加速器（サイクロン,RF-Q,LINAC’s）であって、数MeVでの100μAのオーダーの加速電流によって典型的には1013n/sec以上発生するもので、同位元素生成、例えば、PET応用に対して、すでに広く病院で使用されているもの。
（４）鉛あるいはビスマスターゲットブロックに照射する高エネルギー陽子ビームの破砕源。後で示すように、大きなビーム強度に対する放射化ターゲットは、例えば数100kWattのオーダーの強度分散したビームの適当な冷却を保証するため液状でなければならない。高エネルギー陽子は、極端に多産性の中性子線源である。大きな工業スケールにおける中性子発生装置の可能な応用のためで専用装置として、100-200MeV LINACあるいは小型のサイクロンと数mAの平均電流とを考慮するかもしれない。S0＝1016n/secより多い中性子発生率がこのような構成で容易に得られる。それに対応する中性子束は、その中に放射化された試料が通常配置されているわけだが、1014n/cm2/secのオーダーで最大強度の原子炉からの中性子束とちょうど同程度である。捕獲過程が共鳴交差によってさらにエンハンスされるという事実を考慮すると、本発明は原子炉駆動放射化と大きく競合するものである。これは99Mo（99mTc）に対して特に妥当である。9Mo（99mTc）は、熱（原子炉）中性子に対して140mbの非常に小さい捕獲断面積であるが大きな共鳴断面積を有することが問題であり、また、使用済み原子炉燃料から得られた235Uの核分裂片からはるかに複雑な抽出が現在使用されている。
（５）臨界（原子炉）装置あるいは準臨界（エネルギー増幅器）装置の核からの漏洩中性子。これらの装置は莫大なパワー（GigaWatts）を生成するので、残留中性子束は非常に大きい。これらの中性子はコアから常時損失するので、変換器は“寄生的”に運転可能である。しかしながら、中性子エネルギーのスペクトルは、応用に合わせなければならない。ほとんどの場合のように、共鳴による捕獲は鉛拡散環境で使用する場合には、コアは、利用される共鳴エネルギーより十分に高いエネルギーを有する高速中性子を生成しなければならない。
廃棄物変換器に対する中性子線源は、上述したように、試料が完全に変換を行うので、はるかに高強度でなければならない。中性子は、タイプ（４）の破砕源によって、あるいはタイプ（５）の“漏洩”源によって、直接生成してもよい。さらに、中性子は、変換される元素に効率的に捕獲されなければならない。理想条件で必要となる捕獲中性子の最小量を、表２に掲載した。ここで、中性子の単位はkg（1kgの中性子は5.97×1026個の中性子に相当する）であり、表１に掲載したものである。実際には、捕獲及び後続の変換確率αtが一定値以下であるので、大きめの数値が必要である。99Tc,129I、79Seだけが変換される提案したシナリオには、表２に従って、最終的に11.29/αtkgの変換専用中性子を必要となる。
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上記タイプ（４）の線源の場合には、一般により高いエネルギーおよびより高電流の陽子ビームを要する。１GeVのオーダーあるいはそれ以上の運動エネルギーの陽子と鉛破砕ターゲットの場合は、中性子収量は40MeV/neutron、すなわち、6.4×10-12Joule/nに相当する。1kgの中性子は、実証となる40年の運転の間、1.061×109kwh、あるいは3.029MWattの平均ビーム強度を必要とする。0.5の加速効率を仮定すると、これは6.05MWattの実際の電力に相当する。従って、最大11.29kgの中性子は、LWR運転の全持続期間の間に68.40MWattの電力を必要とし、これはプラントが生成する電気の6.8％に相当する。捕獲確率等を含めると、選択された長寿命FF’sの等価な変換を行うLWRによって生成された電力の一部は、生成された電力の10％のオーダーである。明らかに、オフピークエネルギー製造が用いられる。
この設定電力及びそれに関連して大きなスケールの加速器は、かなりの投資と運転資金につながる。（内部エネルギーの付加的な利益を有する）TRU’sの必要な平行放出において固有の核分裂駆動中性子増殖の直接利用するほうが、すなわち、上記の（５）のタイプの線源を選択する方がより利益になるだろう。TRU’s（10.178トン）の同時の完全な燃焼は、FF’sの変換に利用される、106.02×αfkgのオーダーの多くの中性子を生成する。ここで、αfは、一核分裂に対する生成される中性子数の比である。（これらの簡単な考察においては、一核分裂に対する平均中性子重複度を2.5であることを仮定している。）。我々は、TRU放出（TRU’sの完全な核分裂は、LWR’sの廃棄物からの38.051トンのFF’sに加えて変換される付加量のFF’s（10.178トン）を生成する；これは、後で詳細に議論する）とFF放出とを同時に進行させるためには、TRU’sの燃焼過程からの余剰中性子の非常に効果的な利用を意味する、αf×αf＝0.106であると結論づける。しかしながら、本発明よればそれを達成することができる。
1.6  結論
ここで説明する方法によって、比較的低めの中性子束で高い中性子捕獲率を得ることができる。結果として、実用的な中性子駆動の中性子発生装置は、例えば原子炉のような大規模な設備は必要なく、簡単で比較的安価で小さな加速器によって得ることができる。その中性子発生装置は試料から離れた位置にはほとんど放射能を生成しないので危険でないため、環境への影響及び安全性を確保することは非常に容易である。鉛のブロックの放射化は、主に、3.2時間の半減期で安定な209Biへ崩壊する209Pb同位元素への変換に限定される。グラファイトおよびスチールの放射化は共に低めである。大きな鉛ブロックはこの放射化に対して自然なシールドとなり、ほとんどは中性子発生装置の中心に集中する。設備の寿命の終わりころでは、全放射性材料は、原子炉の使用済み燃料の場合と異なり、地表貯蔵の場合は直接LLWクラスＡが与えられる。低エネルギー加速器の免許を得ることおよびその操作は、原子炉の場合に比べてはるかに容易である。
医療および工業的応用に対する放射性同位元素に対する要求の増大、および相当する放射化効率についてのこれらの考察の観点から、提案した中性子束エンハンスメントを基礎にした加速器駆動中性子発生装置は、現在の放射性同位元素製造工程に対する有効な代替になる。例えば、医療への応用に対して必要とされる短寿命の様々な同位元素を考察すると（表７，８，９参照）、一般的な目的を有する加速器は、荷電粒子放射能が最も適している放射性同位元素と、中性子捕獲がここで開示された中性子発生装置（すなわち、一般的な目的を有する（局所的（local）あるいは広域的（regional））設備において、原子炉に頼る必要性を排除するような中性子発生装置）によって非常に便利になった同位元素とを同時に生成する。これは、比較的小規模な方法および環境への影響がより小さい下で実現されうる。
廃棄物変換器の場合には、より強力な中性子線源が、安定な元素の不要な長寿命放射性廃棄物へ完全に変換することが必要とされている。これは、原理的には大きめの加速器および核破砕源によって達成することができる。LWR’sからの使用済み燃料の場合には、これらの元素は一般に核分裂可能なTRU廃棄物によって同時に除去しなければならないので、廃棄物変換器を高速エネルギー増殖器あるいはTRU’sの燃焼専用の高速原子炉に付加することによって、核分裂で生成する過剰の中性子を廃棄物変換器用の線源として使用することができる。本発明の高い効率は、処理において両方の不要な蓄積が効果的に同時に除去されうることを保証するものである。
【図面の簡単な説明】
図１は、表１の元素に対する共鳴積分Ires（Emin,1MeV）を示すグラフである。
図２は、表６の中性子発生装置において99Moへ崩壊する98Moにおける中性子捕獲のエネルギースペクトルを示すグラフである。
図３ａ-ｃは、金属テルルの中性子捕獲を示している。図３ａは中性子発生装置におけるエネルギースペクトルを示すている；図３ｂは主要元素の123Teについてのエネルギースペクトルと積分確率を示している；図３ｃは130Teについての図３ｂと同様な図である。
図４は、コア中心について同軸で、軸から約１ｍ離間した小さな円筒型ボリュームに対する廃棄物変換器のコア上の様々な距離についてプロットした中性子スペクトルを示すグラフである。
図５は、図４のセグメント８のスペクトルについて、線形スケールでプロットしたものである。
図６は、図４のセグメント８における燃焼度に対する関連元素の濃度を示すグラフである。
図７ａは、小型のターゲットおよび低エネルギービームあるいは放射性ターゲットに対しての中性子発生装置の一般的なダイアグラムである。
図７ｂは、高エネルギービームおよび破砕中性子に対する中性子発生装置の一般的なダイアグラムである。
図８は、1mA陽子電流に対するビーム駆動源の中性子収率S0をその陽子ビームの運動エネルギーに対して示したグラフである。
図９は、炭素減速材の異なる厚さに対する中性子発生装置におけるスペクトルを示すとともに、熱ピークの形成および炭素減速材の存在による共鳴領域における中性子束の改善をあらわすグラフである。
図１０は、中性子発生装置の様々な元素についての中性子スペクトルを示すグラフである。
図１１は、異なる元素に対する漸近的放射化収率を中性子線源の強度率S0に対して示すグラフである。
図１２は、図２と同様なグラフであって、128Iに崩壊する127Iに対してプロットしたグラフである。
図１３ａ-ｂは、標準状態で100リットルの124Xeの捕獲を表している。図１３ａは、中性子発生装置におけるエネルギースペクトルを示している；図１３ｂは、124Xe同位元素についての微分スペクトルおよび積分確率を示している。
図１４ａ-ｂは、EAに結合された廃棄物変換器の断面図である；図１４ａはコアの中間面についての断面を示しており、図１４ｂはその中間面に沿っての縦断面を示している。
図１５は、kgでの濃度に対して（下の横軸）、かつ、図１４ａ-ｂのボリューム２７について重量での鉛と比較して（上の横軸）、100GWatt day/tonの後の変換された99Tcのkg単位の質量を示すグラフである。
図１６は、変換器のいろいろな99Tc荷重に対する図１４ａ-ｂのボリューム２７について平均された中性子スペクトルを示すグラフである。最上部の曲線から最下部の曲線まで、99Tc濃度は、0,10,16.84,23.7,33.67,47.41,67.33,95.12,120,134.7,170,190.5,225,250.1,300.2,325,350および379.9kgである。
図１７は、kgの99Tc濃度に対して（下の横軸）、かつ、図１４ａ-ｂのボリューム２７について重量での鉛と比較して（上に横軸）、EAの多重度係数kの寄生変動を示すグラフである。
図１８は、kgの99Tc濃度に対して（下の横軸）、かつ、図１４ａ-ｂのボリューム２７について重量での鉛と比較して（上に横軸）、破砕変換率を示すグラフである。
図１９は、kgの99Tc濃度に対して（下の横軸）、かつ、図１４ａ-ｂのボリューム２７について重量での鉛と比較して（上の横軸）、図１４ａ-ｂの容器から脱出する中性子のフラクション（fraction）を示すグラフである。
２．中性子ダイナミクス
2.1  拡散方程式
方法をわかりやすく示すために、最初にいくつかの簡単で分析的な考察を行う。これらの定性的結果は近似的なものである。しかしながら、それらは、方法のダイナミクスにおける相当の洞察を提供するものである。より詳細なコンピュータシミュレーションが後で報告されるだろう。
中性子の発展を含むのに十分大きな体積の透明な拡散媒体を仮定する。点状の線源が中心に位置する。非常に小さな吸収断面積σabsおよび大きな散乱断面積σscを有する単位体積あたりのＮ個の散乱中心を有する大きく一様な媒体における中性子数について考察する。1MeVより実質的に小さいエネルギーの中性子の場合について一般にされるように、他の全断面積は無視すると仮定されている。これらの衝突の角度分布はほとんど等方的であるので、これらも中性子の伝搬を拡散させる重要な関数を有し、そのため、より小さい容器体積内に中性子“雲”を維持する。
このような体積における中性子束φ（x,y,z）は、単位時間当たりの全方向からの単位体積を横切る中性子数の関数として定義されている。この点においては、中性子のエネルギースペクトルは考慮されていない、すなわち、中性子束（および対応する断面積）はエネルギースペクトルにわたって平均されている。単位時間・単位体積の事象数として定義される、断面積σxのプロセスについての反応率ρxは、ρx=φＮσx=φΣxで与えられる。ここで、Σx=Ｎσxはプロセスｘ（中性子弾性散乱に対してはｘ=sc、中性子吸収に対してはｘ=abs、中性子捕獲に対してはｘ=captである）に対する巨視的断面積を表している。定常状態に対しては、フィックの法則から周知の微分方程式が導出される：
0004317269.tif 000012
ここで、Sは単位時間・単位体積の中性子として定義された中性子線源強度で、D=1/（3Σsc）は、等方性散乱についての拡散係数である。非等方性散乱については補正が行われる。すなわち、D=1/｛3Σsc（1-μ）｝、ここで、μ=<cosθ>は、拡散角度の余弦の平均値である（比較的遅い中性子でかつ高いＡに対しては、μ=0であることに注意せよ）。パラグラフ1.1ですでに指摘したように、２つの指示材料−多くの間の−は、本方法の実用的な拡散媒体、すなわち、D=8.6mmに対する炭素（原子炉級のグラファイトの密度d=1.70g/cm3で熱中性子断面積のものを使用する）およびD=10.1mmに対する鉛として例示することが可能である。これらの媒体は、それぞれ素早く熱化する媒体およびゆっくり熱化する媒体の代替を例示する。
2.2  中性子束エンハンスメント
有効な放射化率を得るために、中性子束はできるだけ高くなければならない。座標系の原点に点線源を置くと、方程式（３）は線源を除いた場所ではS=0を保持する。微分方程式の近似式は：
0004317269.tif 000013
ここで、S0は、単位時間当たりの線源から放出される中性子数の割合（n/sec）であれう。弾性散乱断面積が大きく、かつ吸収断面積が小さい場合、Dは（cmのオーダーの）小さい数となるのに対して、1/κは（mのオーダーで）大きい。線源に近い領域、すなわち、κr≪1に対しては、中性子束は
0004317269.tif 000014
で与えられる。すなわち、中性子束は、減速材がないときの中性子束
0004317269.tif 000015
に対してかなりエンハンスされている。r=30cmの典型的な試料に対しては、エンハンスメントファクターF=φ（r）/φ0（r）=r/Dは、例えば、F=30/0.86=34.88の炭素およびF=30/1.01=29.7の鉛に対しては、非常に本質的なものである。拡散媒体は、多重縦断のため、強力な中性子束エンハンス部材として作用する。
2.3  エネルギーの同調
さらに、中性子のエネルギースペクトルは好ましくは関連同位元素の捕獲断面積の最大値に一致する。裸の線源のエネルギースペクトルは、そのエネルギーが有効な捕獲率を有するには一般に高すぎるので最適ではない。従って、エネルギーマッチング（緩和）は利用前に実施しなければならない。すでに提供した興味、深い断面積が共鳴領域にある例は、ヨウ素放射化およびモリブデンターゲットからの99Mo（99mTc）の生成の場合である。すでに指摘したように、この場合には、透明な拡散材料はさらに大きな原子番号を有していなければならない。中性子のエネルギーEは、大量の多重弾性衝突によって多数の小ステップで徐々にシフトする（すでに指摘したように、数100keV以下で透明媒体においては、支配的なプロセスは弾性散乱だけである）。原子番号Ａの原子核と衝突したエネルギーT0の中性子の現れる最小の運動エネルギーT’min（すなわち、最大エネルギー損失に対しては）は、
0004317269.tif 000016
で与えられる。これは、明らかに、エネルギー損失率を最小にするための最大のＡを与えるものである。大きなＡに対して、等方性散乱は非常によい近似である。平均対数エネルギー減少量ξは、
0004317269.tif 000017
で与えられる。
鉛に対する対数エネルギー減少量は、非常に小さくξ=9.54×10-3である。0.5MeVから0,025eV（熱エネルギー）まで減速するための平均衝突数ncollは、ncoll=1n（0.5MeV/0.025eV）/ξ=1.76×103である。共鳴から離れた弾性断面積は、熱エネルギーに減速するまでほぼ一定で、大きな値である（σsc=11b）。ncoll衝突を積分した全経路長はlcollは、53.4mの莫大な距離である。もちろん、工程は拡散的なので、実際の移動距離ははるかに小さい。中性子は各ステップで一定割合でエネルギーを失う特性の結果として、減速材に注入した高エネルギーの中性子によって生成されたエネルギースペクトルは、変数dE/E=d（log（E））でプロットすると、平坦である。中性子が熱エネルギーまで全エネルギー範囲にわたり徐々に走査すると、強い共鳴による添加不純物についての大きな捕獲断面積の値を“探す”ことになる。この方法は、強い共鳴が熱エネルギーでより大きいいかなる墓所に位置してレンズいたとしても、明らかに利益がある。これは、実際に興味あるいくつかの同位元素の場合であることは、幸運な状況である。
放射化された少量の不純物を透明媒体に付加すると、それが中性子を捕獲する。一般に、吸収断面積は、複雑な振る舞いを示し、それは、共鳴の存在によって、中性子エネルギーの関数として、急速に変化する。
エネルギー間隔E1→E2を介して減速された中性子が捕獲されない確率として定義される残存確率をPsurv（E1,E2）を導入する。エネルギー間隔EとE+dEとの間に捕獲されない確率は［1-（Σabs/（Σabs+Σsc））/（dE/dξ）］である。ここで、ΣabsおよびΣscはそれぞれ巨視的弾性散乱および吸収断面積である。このような確率は、実際の連続なエネルギーが平均化される大量の中性子に対して定義される。無限小間隔の各々における捕獲されずに残る（独立な）確率を結合すると、Psurv（E1,E2）はエネルギー範囲全体にわたる積に等しい：
0004317269.tif 000018
ここで、NpおよびNimpは、それぞれ、鉛および添加不純物についての単位体積当たりの原子核の数であり、かつ、鉛における弾性散乱が支配的でかつほぼ一定、すなわち、
0004317269.tif 000019
であるようなよい近似である。鉛および添加不純物に対する共鳴積分Ires（E1,E2）は、以下の式で定義される：
0004317269.tif 000020
同じエネルギー間隔での（小さい）吸収確率は以下の式で定義される：
0004317269.tif 000021
これは、それぞれの共鳴積分に従って重みをつけられた、拡散媒体の捕獲および添加不純物の捕獲に対する別々の寄与を表している。分母における規格化断面積の値はσscPbξ=0.105bであり、共鳴全体にわたる積分である、127Iに対してのIres=150b、99Tcに対してのIres=310b、天然の鉛に対してのIres=0.115bに対して比較されるべきである。
例えば、99Tc廃棄物変換器の場合においては、捕獲確率は不純物の原子数濃度比NNimp/NPbにわたって（310b）/（0.105b）=2.95×103倍だけエンハンスされる。99Tcおよび鉛についての捕獲確率を等しくするために、必要とされる拡散不純物原子濃度は、Nimp/NPb=（0.105b）/（310b）=3.70×10-4、すなわち、重量で1.76×10-4である。
表１の主要元素に対するエネルギー間隔の関数としてであって廃棄物変換器のような応用に関連した共鳴積分が図１に示されており、そこでは、Ires(*)（Emin,1MeV）は最低限のエネルギーの関数としてプロットされる。いかなるエネルギー間隔に対する値は、明らか公式Ires(*)（E1,E2）=Ires(*)（E1,1MeV）-Ires(*)（E2,1MeV）を介して容易に得られる。図は、126Sn（これにより、本変換方法に対する126Snの不適切さを確認する）および天然鉛の例外を除いた全関連元素に対する共鳴積分が大きいことを証明する。鉛の場合における積分に対する主な寄与が、＞1keVのエネルギーに対して与えられるものであるが、変換されるべき元素は低エネルギーで支配的であして与えられるものであるが、変換されるべき元素は低エネルギーで支配的である支配的な共鳴積分（グラフにおけるステップ）を有することは明らかである。図１は、また、Nimp/Npbを一度乗じた捕獲確率を与える次元のない量（公式（１０））である、Ires(*)（Emin,1MeV）/σscpbξを示している。
2.4  錯体化学化合物での捕獲
例えば、医療分析において中性子発生装置に照射されるヨウ素試料は、その中にいろいろな他の元素を含む特別な化学化合物になる。複数の元素からなる化合物においては、公式（１０）の単純な一般化により、捕獲確率が、各元素の原子濃度に従って重みをつけられた、付録１で与えられた共鳴積分の値に比例することが示されるだろう。
上述の例で明らかにされた化合物は、ほとんどヨウ化ナトリウム（NaI）である。幸運にも、Naの共鳴積分Ires=0.26bはヨウ素の共鳴積分Ires=150bよりはるかに小さい。従って、ナトリウムの放射能（24Na）は、ヨウ素のそれの1.73×10-3に過ぎない。患者に与えられるさらなる注入量は完全に無視することができる。さらに、２つの元素、128Iおよび24Naの半減期は、それぞれ24.99分および14.96時間、すなわち、比で言うと、2.78×10-2である。後者の放射能は、1.73×10-3×2.78×10-2=4.83×10-5であり、前者は装置の測定に対しては影響はない。
塩の形態のもの、例えば、Na2MoO4におけるモリブデン（98Mo、Ires=7.0b）の場合に、いくつかの捕獲はいずれ不安定な24Naになる23Naにおいて生ずる。98Moの共鳴積分がより小さく（Ires=6.54b）、かつ、24Naの半減期が14.96時間、すなわち、99Moより短いが、98Moの共鳴積分がより小さいことが問題を構成するので、23Naの共鳴積分は前述の例における場合よりさらに意義がある。しかしながら、崩壊生成物99mTcの分離においては、Naは一般に保持される。患者の体内に留まる24Na（このような問題が生ずるのは、溶解過程およびそれに続く臨床試料の準備を介した漏れ）のが十分に少量であことを保証するために、何かケアをしなければならない。照射した試料が金属MoあるいはMoO3のいずれかであれば、照射の終わりでのいくつかの付加的な化学処理を行うことで、このような問題は生じない。
化学化合物における他の最もありそうな元素は、炭素（Ires=0.0016b）（これは、主要同位元素12Cおよびわずかの天然濃度（1.1%）の13Cの双方に対して有効である；低濃度の13Cは、共鳴積分が小さいので非常に少量ではあるが、捕獲放射性の14Cを介して生成される）、酸素（Ires=0.0004b）、窒素（Ires=0.85b）、および水素（Ires=0.150b）である。これらの元素における少量の捕獲−幸運にも小さいIresを有する−は無害である。特に、14Nは15Nを生成し、12Cは13Cを生成し、水素は重水素を生成し、これら生成物は全て安定である。天然水素（0.015%）における重水素汚染はトリチウムを生成するが、幸運にも重水素の共鳴積分は極端に小さく、Ires=2.3×10-4bである。天然窒素における小さい同位元素濃度（0.37%）の15Nは極端に小さい共鳴積分を有し、7.13秒の半減期で16Oへβ崩壊するので短かすぎて患者には到達しない。
存在する他の元素はリンである。この共鳴積分は極端に小さく、Ires=0.0712bであるこれは、純粋なβエミッターであって、<Eβ>=695keVでγ放出がない、14.26d同位元素の32Pにつながる。
最後に、塩素の場合について述べる。35Cl（75.77%,Ires=12.7b）における捕獲は完全に無害で非常に長寿命の36Cl（τ1/2=3.01×105y,β-,γなし）につながり、また、37Cl（24.23%,Ires=2.47mb）は38Cl（τ1/2=37.24m,）に対して極端に低生成の断面積を有する。
必要と思われる他の化学製品は、捕獲確率と患者に有害な放射能性同位元素を導入する可能性との観点を分離して調べなければならない。
2.5  モンテカルロコンピュータシミュレーション
前述の公式は単に近似的に有効であり、現象の定性的な特徴を提供するのにすぎない。例えば、このような線形近似においては、各元素は、いわば独立に寄与する。しかしながら、共鳴が中性子の主要分を吸収するのに十分強ければ、低エネルギーで生じる他の共鳴を“遮蔽”するかもしれない。次に、より高エネルギーでの支配的な共鳴グループを有する元素は、元素“二次側”の捕獲を無くすることができる。この効果は非常に重要かもしれない。レサジーは共鳴の弾性部分によって変形される。中性子束は、衝突を起こすことが必要とされている短めの経路のため、局所的に減少した（凹み（dip））ものである。結局、現実的な装置の構成の複雑さは、容易に分析的に説明することはできない。
実際、適当な時間発展を伴うコンピュータシミュレーションは、装置のパフォーマンスを精確に予言するための唯一の有効な方法である。これらの計算は、モンテカルロ法と変換器の実際の構成における中性子の伝搬をシミュレーションする媒体内での粒子の相互作用に対する実際の断面積とを使用して計算する。完全なシミュレーションプログラムは、適当な同位元素の混合物から成る媒体において最初に注入した中性子の時間発展と決定的な幾何学的配置とを追うために使用されてきた有名な原子核断面積を使って発展してきたものである。熱化を考慮して、ターゲット原子核に対する速度のマックスウェル分布を導入する。原子核データからの断面積が使用され、第二の崩壊が導入された。大量の中性子は装置内での宿命に従う。プログラムの有効性は、予言と大量の異なる実験データとの比較によって確認されてきた。これらのシミュレーションは、CERN-PS（実験TARC-P211）で得られた実験結果と非常によく一致（±15%のオーダーの現在の不確定さよりもよい）する。
最初に中性子発生装置としての変換器の応用について考察する。表１において、線源（23MeVの陽子を厚いベリリウムに衝突）によって生成した1013個の中性子に規格化され、かつ、表６に記載された構成を有する中性子発生装置に注入された、このようなコンピュータシミュレーションのいくつかの結果を例示する。他の化学元素の効果と放射能とを評価するため、モリブデン塩Na2MoO4（その代わりに、例えば、モリブデンリン酸H7[P（Mo2O7）6]nH2Oから導いた他の塩を使用してもよい；さらに詳細はパラグラフ5.3を見よ）を選択した。
注入した中性子から、91.5%が装置内に捕獲され、8.5%が脱出する。これらの中性子は、周囲のシールド材料に吸収される。バルクでの捕獲は鉄ボックス（36.0%）および鉛（46.8%）で起きる。2.37年の半減期を有する55Feを起源とする54Fe（2,40%）での捕獲の場合、および3.25時間の半減期で安定な209Biに崩壊する209Pbを生成する208Pbにおける捕獲の場合を除いて、それらの捕獲のほとんどは安定な元素を生成する。炭素減速材における捕獲は少なく（0.51%）、その捕獲は天然同位元素13C（3.25×10-4）の捕獲を介してわずかな量の14Cを生成する。
0004317269.tif 000022
従って、対象の放射化は大きくなく、長時間の照射の後でさえ、特別問題にならない。予想されるように、錯体化学試料は、特定の例に対して後で詳細に説明する複数の不要の不安定な元素を生成する。
98Moにおいて捕獲された中性子のエネルギースペクトルを、図２で実験（左側の縦軸）で示した。積分捕獲確率（点線、右側の縦軸）を、積分の高いエネルギー値の関数として示した。熱中性子の寄与は非常に小さく、かつ、共鳴捕獲が最高エネルギーまでずっと拡張して支配的である。
中性子捕獲プロセスの現象論は、強力な共鳴吸収（図３ａ）近傍のエネルギースペクトルの様子によってわかりやすく視覚化されている。計算は、表６の中性子発生装置の放射化体積の金属テルルのブロックの放射化に及んでいる。中性子発生装置の本体における捕獲確率（Pb,Fe,etc.）は、予想通り、前記試料に関しては実質的には不変である。131Iにつながる130Teにおける特定の捕獲確率は、天然テルルに対してはη=3.54×10-5kg-1である。（23eVに対して矢印で示した）凹み（dip）は、主要123Te同位元素による局所的な減少によって生じたものである：中性子束に置き換えることが必要とされ、かつレサジーのため大きなエネルギーシフトが誘起された後ではあるが、隣接領域からの中性子が殺到する。凹みからの回復の後、捕獲による中性子の減少によって、スペクトルレベルはより低くなっている。123Teにおける捕獲のエネルギースペクトル（実線、左側の縦軸）および積分捕獲確率（点線、右側の縦軸）を図３ｂに示した。23eVでの鋭いピークおよび他の付随ピークの存在が明らかである。結局、図３ｃにおいて、130Teについての同じ量を示した。捕獲確率は123Teの支配的ピークに対応して抑えられているが、中性子束は後に回復し、捕獲は熱エネルギーにおいても生ずる。130Teの共鳴捕獲は、123Teの吸収作用に先んじて、比較的高いエネルギーで生ずる。テルルがより大きな試料であるため、たとえ、中性子束がさらに大きく減少するときでも、それらの捕獲は保たれる。この例は、異なる元素の化合物における連続した共鳴捕獲における微妙な相互作用を示している。
最後に、廃棄物変換器への応用について議論する。コンピュータプログラムは、中性子束の時間発展およびEAにおける元素成分の時間発展を説明するために使用されてきた（C.RUbbia，“A High Gain Energy Ampliffier Operated with Fast Neutron”,AIP会議予稿集346,加速器駆動変換技術およびその応用,ラスベガス,1994年7月）。これらの２つのモデルの結合は、EAと結合した、廃棄物変換器の操作を理解する際に本質的である。
EAは、コアを取り巻く溶解鉛によって冷却する。この空のボリュームにおいては、変換器を記述する条件は自然に発展する。これは、コア中心に同軸でかつ軸から約1mの小さい円筒型ボリュームに対してコアの上にいろいろな距離でプロットした、図４で示した中性子スペクトルによって証明されている。最初の５つのスペクトル（符号１−５）は、中間面から始めて、15cmづつ各時間を上昇させる、コアの異なる垂直セグメントに対応する。例えば、TRU’sを核分裂させるために要求される、非常に固いスペクトルを観察することができる。続く５つのスペクトル（符号６−２０）は、コアの周囲に、40cmの間隔で配置された鉛における異なる垂直に分割されたレベルに対応している。全スペクトルは垂直ビンにわたって平均化されたスペクトルである。周囲の鉛は、等レサジー条件による特定の平坦化を示し、かつ、変換に関連するスペクトルの一部（1から100eV）について劇的に質を向上させている。セグメント８，９において、鉛についてのわずか260p.p.m.の質量濃度に等価な、密度2.686mg/cm3での小さい99Tcの拡散汚染を導入した。
主要な99Tc共鳴に対応する捕獲線は、共鳴交差における大きな一滴の中性子束によって示したように、強い吸収に対応して目立っている。これは図５においてより明確になっており、そこでは、セグメント８（ボリューム0.409m3）におけるスペクトルが線形スケールでプロットされている。特に、99Tcのドーピングのない領域からの中性子の殺到によるスペクトルの拡散再補充が見て取れる。
プログラムは、EA内の燃焼の時間発展および引き続き起きる変換器における反応の時間発展の両方を研究するために使われてきた。これは、99Tcドーピングが最初に行われたセグメント８（0.409m3）についての、EAにおける燃焼の関数としての関連元素の濃度を示した図６で明らかにされている。最初2.686mg/cm3の密度であった99Tcは、82GWattの1/eで速やかに変換されたが、娘元素100Ruがそれに対応して生成される。99Tcの安定な100Ruへの大きな変換率は、101Ruから、さらには多少の102Ruからの小さい捕獲率にから得られる。全ルテニウム同位元素が安定であることに注目すべきである。連続の捕獲によって生成されたその後の元素も好ましい：105Ruはすぐに安定な105Pdに崩壊する一方、103Pdおよび104Pdは安定である。さらに、106Pdは安定であり、最初の長寿命同位元素は半減期6.5×106年を有する107Pdになる。しかしながら、その生成率は、ちょうど８つの連続中性子捕獲が同じ原子核で起きることを考慮すると、確かに無視できるものである。
99Tcの変換についての崩壊定数は、公称のEA電力（1.0GWatt、熱）に対して3年以下に相当する、約82.1GWatt/tonである。これらの曲線は、リーズナブルな時間定数を伴うEAの周辺におけるテクネチウムの完全な除去の可能性を支持するものである。さらに詳細な構成および実際の変換率は後で議論する。
付随的に、変換すべき材料を直接挿入すると、中性子束は、長寿命FF’sによる捕獲が非常に小さい断面積を有するエネルギーで濃縮されるので、変換率はかなり小さくなるだろうことに再度注目する。
３．中性子の供給
3.1  一般的考察
中性子線源のサイズおよび種類は、明らかに応用に関連している。最初に中性子発生装置の場合を考察する。
線源での実際の角度分布が鉛ディフューザによってすぐに等方的になるので、主要なパラメータは、角度方向に積分した中性子生成率S0である（さらに詳細は４章を参照）。すでに説明したように、ディフェーザにおける非弾性プロセスが、中性子のレサジーのスローダウンが生ずる約1MeVまで減速して中性子のエネルギーを下げるので、同様に、最初に生成された中性子のエネルギースペクトルは比較的重要ではない。従って、放射化に対する中性子捕獲効率η、さらに一般的に、中性子発生装置の構成が線源の実現の詳細に比較的依存しない。
天然のヨウ素の放射化の場合には、小試料−グラムの10分の1のオーダー−は、各照射に対して、全固定角度にわたって中性子生成率が1013個の数倍を有するサイクロンあるいは同様の加速器を要求するレベルまで放射化されそうである。これは、PET試験の同位元素の生成に対しても適している条件である、10-30MeVのオーダーのエネルギーおよびmAオーダーのビーム電流で得ることができる。従って、結合した設備を想定することができる。
例えば、99Mo（99mTc）、131I、あるいは、ウランの核分裂で生成するフッシウムのような放射性原子核の工業的生成が大量の場合には、対応する大きめのSOを有し、数100MeVの領域内で、同程度の電流ではあるがやや高いエネルギーの陽子について考察することは価値がある。SOに比例する放射化は、特に携帯用の99Mo（99mTc）ディスペンサーの場合において特にかなりの利点を有するかなり小さい試料内で、実施可能である。
放射性同位元素の非常に弱い線源（≪mCie）を要する応用に対して興味深いので、スケールの他の端部では、中性子放出放射源を使用する単純な装置を有する弱い放射能の生成は述べるに値する。
3.2  中間生成エネルギー粒子からの中性子収率
エネルギーEp=23Mevの陽子ビームで当てた厚いBeのターゲットからの全中性子収率が、文献に報告されている（H.J.Brede et al.,Nucl.Instr.&Methods，A274,（332）,1989とその参考文献を参照）。角度分布にわたる積分（M.A.Lone et.al.,Nucl.Instr.&Methods，189，（515）,1981）は、（0.4MeV以上のエネルギーに対して）全中性子収率SO=1.66×1014n/sec/mAを与え、これは、鉛エンハンメントファクター（D=1.01cm）を示す公式
0004317269.tif 000023
に従い、線源からr=20cmで中性子束φ（r）=0.654×1012cm-2s-1mA-1に対応する。中性子束は距離の逆数（1/r）で減少し、すなわち、中性子束が線源からの固定角度に比例する（1/r2）空っぽの空間におけるよりさらにゆっくりで減少することにも注目される。現代のサイクロンで生成することが可能な10mAの電流に対して、我々のシステムは原子炉で典型的な値である驚くほどの中性子束  6.5×1012cm-2s-1につながる。
0004317269.tif 000024
他のターゲット材料、特に同程度の収率を有する7Liを使用することができる。しかしながら、より低い融点の観点で、リチウムターゲットがさらに複雑である。異なるビームおよび（厚い）ターゲットに対する収率のまとめを表４に示している。
中性子収率は、陽子運動エネルギーEpについての正の関数である。異なるエネルギーでの測定のフィッティングは、0.4MeV以上のエネルギーの中性子に対して有効な、単純な経験式SO（Ep）=4.476×1011Ep1.866につながる。例えば、陽子運動エネルギーEp=50（15）MeVに対しては、中性子収率は、Ep=23MeVに匹敵するとき、4.33（0.45）倍に増加（減少）する。電流ipに対するビーム強度EOはipEOなので、所定のビーム強度に対する中性子収率はEO0.866に比例して増加する。
中性子は、他の入射粒子、特に重水素およびα亜粒子によっても生成可能である。所定の入射エネルギーに対しては、重水素の先進中性子収率は陽子の場合より実質的に高めであるが、我々の応用に関連して、表４で示したように、角度積分した中性子束は、陽子のそれに匹敵する。例えば、Ed=23MeVでは、積分収率はSO=1.96×1014n/sec/mAである。入射α粒子に対する収率は実質的には低めである。関連した単純さおよびその高い中性子収率の観点において、陽子ビームは本応用に対して最適であるように思える。
重要な技術的要素は、ターゲットにおいて散逸するビーム強度である。ここで考察した特性を有する粒子ビームに関連して通常使用される多くの異なるタイプのターゲットは、一般的に我々の場合に応用可能である。効果的なビーム領域は、典型的には数cm2のオーダーである。ビームを止めるのに要するターゲットの厚さは比較的小さく、すなわち、Ep=25MeVに対して4mmのオーダーである。ベリリウムの熱伝導は大きく（k=2.18W.cm-1.℃-1）、その融点は便利なことに高い（1278℃）である。粒子範囲に等しく選択された厚さＬにわたって、ビーム（W/cm2）による表面パワー強度ｑに対して、伝導度による温度降下ΔTは、ブラッグ反射によるイオン化損失の変動を無視して、ΔT=qL/2kで与えられる（エネルギーの損失は、冷却領域により近い範囲の端で最も大きいので、この小さな効果が実際に状況を改善するだろう）。q=5×103W/cm2およびL=0.4cmに設定すると、適度であるΔT=458℃を得る。ビームの反対側のターゲットの表面の冷却が、いろいろな方法で実施される。水の循環を仮定すると（冷却水の存在が装置のニュートロニクス（neutronics）に与える影響は無視できることが確認されてきた）、必要な水質量流量wは、w=Ｗbeam/ΔTcρc、ここで、Ｗbeamはビーム強度（Watt）、ΔTcは冷却剤の許容温度変化、ρc（4.18Joule/cm3/℃）は冷却水の熱容量である。Ｗbeam=25kWatt（1mA×25MeV）、ΔTc=70℃に設定すると、適度な値であるw=0.085litre/secを得る。
より高いビーム強度に対しては、ビーム方向に対してターゲット面を傾けると便利である。ψがターゲット面上のビームの入射角度とすると、実際のターゲット厚さはL×sinψ倍で、また、ビーム表面強度密度はq×sinψ倍で減少し、結果的にターゲットの熱伝導および表面の冷却において寄与することになる。
3.3  中性子放出放射性線源
２つのタイプの標準的な中性子線源が興味深い。第一のタイプは、例えば241Al、238Pu、244Cmなどのような純粋α放出体とともに粉末として混合されたベリリウムでの（α,ｎ）反応によっては中性子が生成される。この線源の主要な欠点は、中性子収率が小さいことであり、１Curieのα源に対して典型的には2.1×106neutron/secである。従って、500Curie程度の純粋αエミッターは、109n/secの中性子束を得ることが必要である。このような線源によって生成された崩壊熱は、17.8Wattである。
もう一方の魅力的なタイプの線源は、高い確率の自発性核分裂を伴うアクチノイドである。この例としては3.1%の自発性核分裂を有するα放出体である252Cfがあり、各壊変において、0.031×2.8=0.087の核分裂中性子を生成する。非常に小さめの線源、109/（3.7×1010×0.087）=0.311Cieによって、上記引用の中性子束を得る。線源の半減期は2.64年である。例えば、10Cieの252Cf線源は3.2×1010neutron/secを生成する。この量は、20グラムの天然モリブデン中性子発生装置とともに0.01GBqの99mTcを生成するのに十分の強度である。診断への応用において（表９参照）、小さめの放射能で十分かもしれない。
3.4  高エネルギー加速器
加速器の性能と線源の性能との中間が、トリチウムターゲットでの（d,n）反応もよって300keV程度で14MeVを生成するD-T高電圧カラムである
かなり高めの中性子束が、破砕ターゲット（spallation target）に入射する高エネルギー陽子ビームによって生成可能である。高エネルギー陽子は、破砕ターゲットとしても作用する鉛バッファ層で簡単に吸収される。比較的大きな体積の破砕ターゲット上へのビームによって蓄積された大きなパワーの観点において、適当な設計が必要とされる。高ビーム強度EOに対しては、ベストの構成は液体金属ターゲットである。この技術および関連する構成については後で議論する。前述のサイズの鉛ブロックへの高エネルギー中性子の入射によって生成した破砕中性子収率を、入射エネルギー運動エネルギーEpの関数リストとして表５に示した。
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運動エネルギーEpの各入射陽子に対して生成された平均中性子数として定義された中性子多重度n0は、急激に立ち上がる陽子エネルギーの関数である。100Mev以上では、MeV単位のEpを使った近似的経験公式  n0=3.717×10-5×Ep2+3.396×10-3×Ep
を使ってフィッティングすることができる。このエネルギーでは、ip=2.68mAのオーダーのビーム電流ipがSO=3.6×1016n/secのオーダーの中性子収率に対して必要とされる。
従って、中間エネルギー加速器の中性子束より少なくとも２桁高い中性子束を得ることが可能である。放射性試料が通常配置されている中心からr=30cmでの中性子束Φは、0.78×1014n/cm2/secのオーダーであり、大きな原子炉の中性子束に匹敵する値である。捕獲過程が共鳴交差によって大きくエンハンスされる（公式（10）参照）ことを考慮すると、我々の方法は原子炉駆動放射化とかなり匹敵するもののなることが明らかである。これは、熱（原子炉）中性子に対して140mbの非常に小さい捕獲断面積で苦労する99Mo（99mTc）にとって、また、代替可能であるがはるかに複雑な、原子炉からの235U核分裂片からの抽出されるものにとって、特に有効である。
明らかに、これらの電流およびエネルギーは、放射性同位元素、特に大きな市場が存在する99Mo（99mTc）の大規模な生成に対する工場上な移植にとっては適している。後で説明するが、放射化されたモリブデン（半減期65時間）は、99mTcが必要なときにはいつでも抽出されるアルミニウム容器を使って使用される場所（病院）へ運搬される。
150から200のオーダーのエネルギーで数mAのオーダーのビームエネルギーを生成することが可能な工業使用の加速器は、P.Mandrillonによって提案されたように、約250keVの高圧カラムから燃料が供給される適度なサイズ（半径＝数メートル）の小型のサイクロンを含んでいる。抽出がストリッパー（stripper）を使って容易に実施できるので、陽子の変わりに負イオン（H-）が加速される。LINAC SYSTEMS（2167 N.Highway 77 Waxahachie，Texas 75165，USA）によって提案された代替加速器設計は、100MeVを超えるエネルギーにして10mAから15mAのオーダーの電流が可能な小型LINAC（平均勾配 2MeV/m）を予知するものである。
すでに指摘したように、破砕ターゲット減速材で散逸したかなりのビームパワーは、溶融した鉛（融点327℃）ターゲット、あるいは、鉛ビスマス共晶（融点125℃）ターゲットの使用可能性を示唆するものである。ビームのエネルギーが、高めの陽子エネルギーおよび高めの範囲であるので、かなりの長さにわたって散在しているという事実によって、運転は容易化されている。液体の流れおよび対応する冷却は、天然の変換だけによって実施することが可能である。1MWatt以上のパワーは、流動的な溶融金属において容易に散逸可能である。運転温度は、腐食の問題が最小である400℃程度である。ビームは、ウィンドウを介して溶融液体環境を貫通していく。ビームのよるウィンドウの損失を回避するため、ウィンドウの位置でのビームスポットは適切に拡大され、典型的には数10cm以上の直径である。
1mA陽子電流に対しての異なるターゲットおよび陽子加速器によって得ることが可能な中性子収率SOは、図８にまとめた。ベリリウムターゲットおよび重い破砕ターゲットの代替を示した。
3.5  核分裂駆動コアからの漏れ中性子
前述のシナリオのように（パラグラフ1.4）に従い、TRU廃棄物と長寿命FF’sの変換器の同時除去に対する構成を説明する。線源は好ましくはエネルギー増幅器（EA）であるが、高速増殖炉（FB）の構成も利用可能である。
このシナリオにおいては、両方の喜ばしくない廃棄物の変換は同時に、ずなわち、放射能除去しなければならない廃棄物の組成によって予め決めなければならない割合で、実施されなければならない。パラグラフ1.5ですでに指摘したように、これは、核分裂中性子の変換器αtと不純物に実際に捕獲されたこれらの中性子の捕獲率αfとの積がαt×αf=0.106のオーダーであることを意味している。実際、コアの中性子の20%から25%のオーダーの漏れが、k=0.96からk=0.98のオーダーの準臨界増殖定数を要求する焼却過程に明らかな影響を与えることなく、起こりうるものである。
同様な考察を高速増殖炉に適用するが、完全な臨界の必要性は、コアに予定された中性子によってさらに要求されてもよい。これは、αf≧0.5という大きな値を意味するが、後で見るように、本発明の方法によって達成可能である。
４．中性子発生装置の詳細
中性子発生装置の実際の形態について、中間エネルギービームに対しては図７ａに、また、破砕線源に対しては図７ｂに、それぞれ示した。寸法は概ねであり、厳密なものではない。全体の形は、いくらか任意であり、３軸（長さ＝直径）においておおよそ等しい寸法になるように決めたものである。明らかに、他の様々な形が可能である。装置は、中性子生成ターゲットが位置する中心から始めて、多くの同軸機能層に分割してもよい。
（１）図７ａの場合には、小さなサイズであることが仮定されているターゲット１には、真空排気ビームチャンネル２を介して運ばれる加速器のビーム８が当たる。もちろん、中性子が放射性線源によって生成されれば、ビームチャンネル２は不要である。後者の場合には、チューブ２は装置から線源を取り出すために必要とされるものである。
ビームチャンネルは、第１のバッファ層３に囲繞されている。この層（鉛rO=25cmであるが、重要ではない）の目的は、線源からの中性子束の第１の拡散エンハンスメント及び等方性を提供することである。中性子束の分布は、中性子生成反応の実際の角度分布に対してかなり独立している。
ほとんどの可能な中性子線源は、実際の放射化に導くには高すぎる値である数MeVに拡張されたエネルギースペクトルを有する。バッファ層は、（n,n’）、（n,2n）、（n,3n）等の非弾性散乱過程を通して自然に達成可能であるエネルギースペクトルにおける第１の実質的低下及びすばやい低下の両方を提供する。その終わりの２つの過程は、典型的には数%のオーダーであって、かつ例えばＤ−Ｔ生成反応からの0.14MeVのエネルギーの中性子の場合において高エネルギー線源に対してエンハンスされている中性子増殖による中性子束の小さいが実質的な増加を導入するものである。バッファ層の出口では、試料の捕獲共鳴領域におけるエネルギースペクトルは、線源の天然の初期のスペクトルに対してかなり独立している。
バッファ層の理想的材料は、小さい拡散係数Ｄと、非弾性しきい値以下の大きな透過性（バッファ層は、中性子発生装置のボリューム全体に拡散する低エネルギー中性子に対して非常に透明でもなければならない）と、MeV範囲における大きな非弾力性との理由により、鉛あるいはビスマスである。
高エネルギー加速器及び破砕中性子（図７ｂ参照）の場合には、真空パイプ１０内を進むビーム９は、ウィンドウ１１を介して、同時に（厚い）ターゲット及びバッファとして作用する溶融鉛１２に直接送られる。ビーム（数100kWattまで）によって散逸したかなりの電力のため、ターゲット/バッファ層は溶融鉛あるいは鉛/ビスマス共晶によって最適に実現される。加速器が電源オフになったときにも、液体が固化しない循環及び適当な温度の保証するため、溶融液体は、熱交換機１４及び補助（電気）ヒーター１５が挿入されたパイプ１３を介して、1m/sのオーダーの速度で天然対流によって循環されている。中性子発生装置ブロック１６の残りは、図７ａの残りに対応し、すなわち、表６のパラメータに対応する。
（２）放射化領域４はバッファ層を囲繞する。このような領域−小さいＤの値及び高中性子透過性のため、鉛によって最適に実現される−においては、放射化された試料は、例えば、狭い、薄いチューブ内に埋め込まれる。試料は容易に導入されて、パンタグラフのような適切な道具によってブロックから取り出されなければならない。これらの試料は放射化領域の全ボリュームにわたって細かく分布していなけらばならない。それは以下の理由による。
（i）全中性子束を利用するためである。非常に強い共鳴に対応して、試料は完全に吸収的であり、ボリューム内に適当なエネルギーを有する全中性子が吸収される。試料が小さな内に濃縮しているならば、ボリューム内に有するちょうどよいエネルギーの比較的少量の中性子だけが吸収されるだろう。これが分離減少を引き起こす。
（ii）放射化において最も効率的な大きな断面積エネルギー領域における試料の自己遮蔽（self−screening）を回避するためである。
試料ホルダーは構造的な支持を必要とする。この目的のためには、例えば、スチール、ジルカロイ、炭素、あるいは、好ましくは、鉛のような低放射化された中性子透過性材料を使用すべきである。中性子発生装置層４の厚さは応用に依存するかもしれない。典型的には、バッファ層３と同軸の、5-10cm範囲の厚さr1の層であるだろう。鉛の散乱長は非常に小さいので、共鳴による吸収条件は吸収が起きる点から明確に伝搬するわけではない。試料の（強い）共鳴での中性子の吸収は、“局所的”な現象である。
（３）装置は可能な限り小型でなければならない。外側のボリュームが小さなレサジーのために拡散鉛のよってだけで完成するならば、それはかなりかさばり、何トンもの材料を必要とするだろう。さらに、エネルギー損失が非常い小さいステップで起き、共鳴積分が無視できないので、このレサジー過程は鉛内の共鳴自己吸収による中性子束における大きな減少を生じされる。一方、指摘したように、必要な資料の放射化は、全装置内をすぐには伝搬しない局所的な条件である。従って、好ましくは薄い（r2が数cmのオーダー、r2≫D）鉛バッファ層５の前に位置する放射化ボリューム４を越えて例えば炭素（グラファイト）で形成された減速領域６を導入することができる。“反射器”及び“エネルギー減速器”の両方として作用する反射器減速領域６の存在は、放射化ボリューム内のエネルギースペクトルにおける非常に有効な効果である。
図９においては、放射化領域について計算された異なるエネルギースペクトルが、変数dn/d（log（E））に対してプロットされている。この変数においては理想的な等レサジーに対しては、エネルギーが一定でかつエネルギーに依存しないからである。４つの曲線は、炭素層の異なる厚さ、Δr=0，2.5，5.0及び15.0にそれぞれ対応する。共鳴であることが推測されるエネルギー領域では、中性子束は炭素層の厚さがゼロである場合に対して実質的にエンハンスされることは注目される。幅広い最適範囲が、5cmから10cmのオーダーの厚さΔrに対して達成される。大きめの厚さのものが使用されるなら、熱エネルギーのピークは顕著にある。所定の（弱い）試料に対する放射化確率は、例えば、127Iの場合には、5cmの炭素層の使用によって２倍より大きくなる。装置の全体のサイズも実質的に減少する。
バッファ層と放射化領域の間の減速領域の代替も調査されたが、それははるかに悪い結果だった。この研究の結果は、リーズナブルな限界内で減速領域の厚さは共鳴領域での中性子束に対しては重要ではない。厚めの炭素減速材は、熱エネルギー領域の中性子捕獲率をエンハンスする。熱中性子の最適量は、明らかに実際のエネルギーと試料の共鳴位置とに依存する。非常に厚い炭素スラブは、いくつかの場合には、スペクトルを有益である熱エネルギーに速やかに移す。いかなる率においても、いかなる場合にも試料近傍の鉛の使用は薦められる。というのも、最高の中性子束エンハンスメントを生じるからである。
（４）減速領域は鉛反射器７の後にあり、装置全体は厚い鉄の箱（図示せず）内に入れられており、機械的剛性が保証され、かつ残りの中性子を遮蔽する。さらに、少ない放出中性子を効率的に捕獲するためにボロンと共に装填された、コンクリートあるいは同様な材料のような吸収材料は、装置の完全な放射線保護を保証するために使用してもよい。
典型的な装置の実際の寸法のリストを、いくつかの特定の放射化処理を参照にして、表６にして示した。実際、固定してもよい部分もあり、また、選択された応用について変更してもよい部分もある。変数dn/d（log（E））に対してプロットされた、中性子発生装置のいろいろな部分についての中性子スペクトルを、表６のパラメータに対して、かつ目に見えないような捕獲試料に対して、図１０に示した。システムが理想化された等レサジー条件に近いことを示す、スペクトルの一般的に顕著な平坦性に気付く。中性子束は、中央領域において大まかにいって一定であり、鉛反射器７で落ち、鉄ボックスでさらに落ちている。鋭いピークは、変換器の鉛及び鉄の共鳴的な振る舞いによるものである。
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５．典型的な変換器の性能
5.1  方法の応用
我々の方法を例示するため、医療同位元素の製造に対する性能を手短かに要約する。
すでに指摘したように、変換率は変換器に挿入される材料の科学結合及び同位元素組成に対してほとんど独立している。それらはまた、初期中性子エネルギーが十分に高い（>0.4MeV）であるとすると、線源の構成及び中性子製造に使用される処理に対してもほとんど独立している。放射性材料のGBq/gramでの漸近的放射能が、上述した特定の商品に対して、線源からの中性子収率の関数として示した。
医療において使用されている、主な放射性同位元素及び応用のドメインを表７，表８，表９に示した。我々は、変換器により提供される新しい確率の観点において、それらの応用を手短に復習する。
可能な主要な変更は、かなりの短寿命128Iを使った診断に関連してヨウ素の応用に系統的に置換することであり、これの主な利点を以下に示す：
（１）半減期が25mなので、患者への注入量が少ないほど、実質的に検査の時間に制限される。
（２）短時間の照射（中性子照射が短時間であるので、準備の放射性による損害は無視できるに対する変換器を通り抜けた後、患者に直接導入された、すでに適切に準備された薬理学的な化合物をin situで放射化する可能性がある。
128Iの崩壊スキームは、128Iを123I（159keVでのガンマ線も伴う（83.3%））と同様にさせる、K-殻のソフトな陽子によって7%の電子捕獲確率を有する。残りは、<Eβ>=737keVと442.9keVでγ線を伴うβ-γ変換である（16.9%）である。128Iは、<Eβ>=182keVと364.8eVでγ線を伴う（16.9%）、131I（131Xe（11.9d）を伴う）にも似ている。
従って、これら３種類の元素は、γ線に関する診断に対しては、すべて同様な可能性を秘めている。表７は、ヨウ素の放射性同位元素に比較した診断データを要約したものである。使用したいろいろな生成物及び予備放射化方法の一般的応用について強調している。
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ヨウ素化合物の主な治療法への応用が表８でリストとして挙げられている。注入量がはるかに大きく、かつ、128Iの不足のために注入試料の対応する大きめの放射能が必要となる。従って、一般にTeの放射化によって生成された131Iはもっと適しているように思える。
医療における放射性同位元素で現在最も使用されているのは、表９に示したように、99mTcである。すでに議論したように、我々の放射化法では、大量の98Mo放射能を生成する。従って、これらの全工程は、一般に提案した中性子発生装置を使って実施可能である。
放射化方法は、他の生成物も生成するために使用してもよい。中性子捕獲による放射化反応において、67Ga，111In，81Kr，82Rb，及び201Tlから選択したいろいろな同位元素、及び荷電粒子放射化が好ましいPET走査に対する短寿命陽電子エミッターは、容易には生成することはできない。しかしながら、粒子加速器の一般的な使用可能性は、従来の方法を用いてのものではあるが、それらの生成を見越したものである。
5.2  加速器の選択
装置の性能は、もちろん加速器の選択によって決定される。我々は、２種類の配置を前提としている：
（１）病院の建物内での放射性同位元素の“局所的”生成である。病院では、おそらく直接照射あるいは他の療法プログラムのよってPET同位元素を生成するために使用されるだろう。加速器は、128I及び99Mo（99mTc）を生成するために使用される。単一の分析に対して必要となる99mTcの量は、典型的には1Gbqのオーダーである。モリブデンからの単純な抽出処理は加速器近傍で実施される。加速器は小型サイクロンあるいは23MeV陽子のLINACであり、電流はわずか1mAである。ターゲットは厚いベリリウムターゲットであり、水冷されて、ビーム散逸したパワー（23kWatt）を吸収する。ビームは数cm2のオーダーの面積の表面上を広がり、冷却を容易にしている。表４によると、積分した収率はSO=1.66×1014n/secである。中性子発生装置は、表６で示した構成を有する。パントグラフのような適当な挿入道具を使って、複数の異なるターゲットは、同時に装置に挿入可能である。
（２）輸送されて異なる病院で適当な形で使用され、放射化プラントの比較的近傍に配置している、放射性同位元素の“広域”工業的スケールでの生成。輸送時間には128Iの使用は含まず、その代わり、131Iが使用される。甲状腺療法の場合には診断の場合に比べて大きな注入量（10Gbqまで、表８参照）が患者に与えられなければならず、従って、131Iの使用は、注入量が明らかに最小限度であり、かつすでに指摘したように128Iの使用が好ましい診断の場合におけるよりカウンター表示が少ない。さらに、今日使用されている標準的な工程に従い、アルミナ調合器に運搬する事が可能である99Mo（99mTc）の生成を考察した。要求される初期モリブデン放射能の量は、10Gbqから100Gbqのオーダーである。モリブデンの質量及び運搬中のアルミナのひとつを制限するため、放射能密度はできる限り大きくなければならない。従って、大きな加速器が使用され、かつ中性子が鉛あるいは鉛/ビスマス共晶混合物上での破砕過程によって生成されることが仮定されている。このような複雑さは、大型の“工場タイプ”スケールの運転及び生成される大量の放射性同位元素の観点から、許容されるものである。加速器は、200（150）MeVの陽子及び2.68（5.35）mAのわずかな電流（積分中性子収率SO3.0×1016n/secとなる）で使用する、小型のサイクロンあるいはLINACである。溶融金属ターゲットで散逸したビームパワーは、537（802）kWattである。中性子発生装置は表６で記載した構成を有しているが、破砕ターゲットの設備に対して許容されるかなり拡張されたバッファ層を伴っている。パントグラフのような適当な挿入道具を使って、前述したような場合には、複数の異なるターゲットが装置に挿入可能である。
放射化に使用される中性子の割合は極端に小さいので、多くの試料が中性子発生装置で同時に照射される。
5.3  モリブデンマトリックスからの99mTcの生成
ターゲットは、同位元素が濃縮された98Moあるいは、これが入手可能でない場合には、後で議論される化学的形態である24.13%の98Moを含む天然モリブデンのいずれかから成る。短寿命の99Mo（τ1/2=65.94h）は放射化され、次いで99mTcに崩壊する。Moは非常に純度が高くなければならない。実際、レニウムの化学的特性はテクニチウムの化学的特性と同様な特性を有するので、モリブデンの抽出を複雑にするレニウムは含んではいけない。一般に、不純物の存在は不要な放射性原子核につながる。表３に従い、かつ時間ｔに対して1gの98Mo（天然Mo4g）の一定な照射に対する99Moの収率は、1.66×10-6×{1-exp（-t/93.35h）}×S0GBqである。ここでS0は線源の中性子収率である。100時間の連続照射に対して、1.07×10-6×S0GBq/grの99Moが放射化される。
モリブデンマトリックスからのテクニチウム（1GBの99mTcは金属5.13ngに相当する）の抽出は、比較的単純な処理であり、文献に幅広く開示されている（例えば、A.K.Lavrukhina and A.A.Pozdnyakov，“Analytical Chemistry of Technetium，Promethium，Astatine and Francium”，Academy of Sciences of the USSR，Israel Program for Scientific Trenslations，Jerusalem 1969;及び、R.D.Peacock，“The Chemistry of Technetiume and Rhenium”,Elsevier Publishing Company,1966）
放射化処理の一部ではないが、完全さのため、吸収剤、特に広く使用されている酸化アルミニウム（Al2O3）についての分離について手短に述べる。照射されたモリブデンから微視的な量の99mTcを抽出する効果的な過程は、“Mixheev.N.B，Garth.M．and Moustafa.Z.，Atomprxis，Vol 10（264），1964”によって議論されている。これらの著者は、モリブデンを陽イオンH4[P（Mo2O7）6]3-としてAl2O3に吸収させることを提案している。交換容量は、100グラムのAl2O3に対しておおよそ８グラムである。
この最後の方法によって、リンモリブデンナトリウムの形で照射されたモリブデンは、pH1.5からpH2.0でのKClとの反応によって、錯体塩K3H4[P（Mo2O7）6]nH2Oに変換される。沈殿物は、50℃で0.01N HClで溶解され、得られた溶液は、0.1N HClによって洗浄されるAl2O3で充填されたカラムを通って抜けていく。リンモリブデンは吸収剤を黄色に変える。
99mTcを溶解するために、等浸透性NaCl溶液が使用される。40mlの（図は、20グラムのAl2O3で充填した10.5cm×0.5cmのカラムを示している）溶離剤が溶離されるときは、99mTcの約70%から80%がカラムから溶離される。カラムからモリブデンを溶離するため、10mlから20mlの0.1N NaOHが用いられる。回収したモリブデンは、中性子発生装置に再注入することができる。明らかに、必要な比放射能に依存して、かつ交換容量を考慮して、異なるサイズのカラムを使用することが可能である。
放射性生成物の処理量を最小限に制限するために、錯体塩K3H4[P（Mo2O7）6]nH2Oを直接中性子発生装置に入れることは便利である。この方法では、照射後に、化学処理をすることなく、放射性化合物を99mTc調合器にそのまま入れることが可能である。99Moの放射能が役に立つレベルまで崩壊した後、塩が0.1N NaOHを用いて回復（溶離）され、その結果、リンモリブデンナトリウムとなる。リンモリブデンナトリウムは上記の反応によってpH1.5からpH2.0でのKClを用いて再生成され、サイクルを閉じている。従って、ターゲット材料は無制限に再利用可能である。
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変換器における錯体化合物を使用する明らかな欠点は、擬似元素の生成が可能なことである。塩K3H4[P（Mo2O7）6]nH2Oで生成された主な放射性汚物が、32P（δ=0.00968、τ1/2=14.26d）と42Kδ=0.00381、τ1/2=12.36h）とである。ここで、δは、天然モリブデンターゲットに対して、長時間（漸近的）照射した後での試料内の99mTcについての放射能として定義されている。これらの小さな汚染物は、99mTc試料内で明らかに溶離されているとは予期されない。最後の純度が必要ならば、明らかに、金属モリブデンあるいは酸化物MoO3のいずれかを用いることは最もよい。99mTcを抽出する前述の処理工程を用いて、照射の後、化合物が錯体塩に変換することができ、あるいは、例えば、前述のアルミニウム酸化物のような無機吸収剤を用いて、99mTcの抽出は照射された試料から直接実施することができる。処理工程について、金属モリブデンに対しては、“W.D.Tucker，M.W.Green，and A.P.Murrenhoff，Atompraxis，Vol 8（163），1962”に記載されており、また、MoO3に対しては、“K.E.Scheer and W.Maier-Borst，Nucl.Medicine Vol.3（214），1964”に記載されている。
99mTcの局所的な生成の代替（１）（図１１の点２）においては、生成の使用との間の時間の遅延は比較的短いが、加速器の低強度及び低エネルギーのため、それに伴って放射能はより小さくなっている。遅延の処理のための２倍の放射能の損失、及び23MeV、1mAビームの100時間照射を伴った1Gbqの最終的な試料を仮定すると、11.26gの98Moの試料に達する（天然Mo46.6g）。試料からの99mTcの溶離には、表１０に従うと、アルミナ140g（590g）を必要とする。このカラムは携帯用の調合器にはおそらく大きすぎるが、固定装置に対しては完全に適している。99mTcの最後の溶液は、例えば真空下で過剰の水を蒸発することによって、使用前に容易に濃縮可能である。
携帯調合器の代替（２）（図１１の点３）は、対応する小さめのアルミナボリュームおよび高めのMo放射能によって大体特徴づけられる。加速器に対して前に与えれた図面を使って、50Gbqの初期の99Moに対して（商業用Elutec Technetium Generatorは、生成後４日目の日に較正されて、6Gbqから116Gbqの放射能を提供する）、我々は、表１０のパラメータ内でフィットする1.56gの98Moの試料を見つけている。大きめのスケールの運転という観点で、MoO3の試料を照射することが可能であり、MoO3は、擬似放射能から免れ、かつアルミナ調合器に入れる前に酸化物を塩に変換する。前述のように、Moは中性子発生装置内で繰り返しリサイクルされ、一度生成された放射能は十分に減衰して、適当なNaOH溶離剤を有するアルミナから溶離される。最終的に試料に蓄積する長寿命放射性原子核の放射能は明らかではないことが確かめられている。
5.4  天然ヨウ素からの128Iの放射能
128Iは短寿命（τ1/2=24.99m）のために輸送することが難しく、そのため、加速器オプション（１）（図１１の点１）だけが保持されている。幸運にも、127Iの共鳴積分は非常に大きくIres=148bであり、従って、放射能は、比較的低い中性子束に対してさえ非常に効率的である。イメージング処理工程（50%残り）の前の30minの休止の後に、30min（漸近的放射能の1/2）の放射能の照射を過程すると、放射能はかなり適切な1.1Gbq/grとなる。異なる注入量は、照射時間あるいは照射と使用との間の休止時間のいずれかを変えることによって容易に得ることができる。
計算は、127I放射能の場合にも実行されてきた。中性子発生装置（Pb,Fe等）の本体での捕獲確率は予想通り不変であり、128Iにつながる127Iにおける捕獲効率は、η=2.62×10-5g-1である。捕獲された中性子（実線、左側の縦座標）のエネルギースペクトルと、積分捕獲確率（点線、右側の縦座標）とを図１２に示した。ここでも、共鳴捕獲が支配的である。すでに指摘したように、試料は適当な形に準備されているので、化学反応は全く必要とせず、また、128Iの短寿命（τ1/2=24.9m）の観点から要求されるように、試料を直ちに使用することが可能である。
他の元素の化合物における捕獲は考慮しなければならない。特に、ヨウ化ナトリウム（NaI）を使用するならば、24Naと14.95hの半減期を有するβ-1エミッターとの積に対する共鳴部分は、ヨウ素に対する値Ires=148と比較すると小さく、Ires=0.26である。計算は、１グラムのNaI化合物に対して規格化した、24Na放射能に対するη=1.62×10-7g-1のNaIにおける捕獲効率と128I放射能に対するη=2.218×10-5g-1のNaIにおける捕獲効率とを与える。従って、放射化されたNa原子の数は、患者への全注入量に対する無視できる結果を伴って、ヨウ素放射能の場合より２桁以上小さい。寿命を考慮すると、128Iからのカウント率は、さらに36倍エンハンスされる。従って、24Naの存在による測定における擬似効果も無視可能である。表７の他の化合物に対してもほとんど同様である。
5.5  テルルからの131Iの放射化
甲状腺治療において広く使用されている同位元素である131I（τ1/2=8.04d）の生成の場合を考察してきた。放射化反応は、テルルの比較的豊富な同位元素（33.87%）である130Teによる中性子の捕獲であり、この共鳴積分は小さく、以下のように反応する：
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10%程度の捕獲は、等積状態の131*Teにつながるものである。小さい共鳴積分は、小さい捕獲確率につながる。幸運にも、テルルは比較的安価な元素であり（20$/1b）であり、生成されるヨウ素に対して簡単な抽出を可能にするものである。従って、比較的大きな量のターゲット材料を使用することができる。考察した抽出方法は、放射性元素のインゴットが、ルツボにおいてかあるいは簡単な電子ビームによってかいずれかにより、500℃程度（融点449℃）に溶融される単純熱冶金プロセスを含む。ヨウ化テリリウム（TeI4）はそのような温度で分熱するので、生成されたヨウ素は元素として揮発する。それから、蒸発したヨウ素は容易に凝結し（融点113,5℃）、回復する。このプロセスは、インゴットが適当な形に再鋳造されるなら、無限に繰り返される。
大量の131I（τ1/2=8.04d）は例えば、甲状腺の病気の治療において使用される。放射化プロセスは、天然テルル130Te（33.8%、Ires=0.259b）の中性子捕獲を介して進行する。すでに指摘したように、比較的小さな断面積の値は比較的大量のターゲットを要する。化合物は比較的長寿命なので、特定の場所で生成する必要はない。従って、オプション（１）の条件でもかなりの量を生成することができるが、加速器オプション（２）（図１１の点４）を考察する。
50cm長で0.56cm半径（50cm3）の３２（鋳型）シリンダーの形で挿入される、金属の天然テルルの10kgターゲットを使って、12日間の照射を考えよう。中性子発生装置ボリュームの残りは、ターゲットに対する孔がそこに作られている金属鉛で充填される。生成した放射性核種を表１１にリストで示した。
131Iの親核である２種類の明らかな同位元素131Teおよび131mTeを加えると、多くのテルル同位元素が天然テルルターゲットの使用により生成される。これらの放射性生成物は抽出プロセスの間のターゲット材料において残留している。127Teの減衰は特に大きく、9.35時間の比較的短い半減期を有する。しかしながら、ターゲット材料は、比較的長時間の間、それぞれ154日および120日の半減期を有する121mTeおよび123mTeの存在により、放射化されたままである。これらの残留放射能は引き続く照射において蓄積するが、明確な結果はない。抽出されたヨウ素は、自然減衰により急激に減少する、半減期12.36時間を有する短寿命の130Iの非常に小さな放射能汚染を伴った、実質的には純粋な131Iである。さらに、生成される安定な127Iの原子核数の約６倍で、かつ無視できるほど弱い129Iの放射能汚染がある。131mXeのわずかな放射能汚染はヨウ素抽出プロセスの間に容易に分離される。表１１における最後の同位元素は、変換器ボリュームの鉛の短寿命放射能によるものであり、かつターゲット材料によって抽出されるものである。実質的に純粋な131Iの出口での全放射能は、7355.42Gbq（200Cie）である。
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すでに説明したように、抽出工程は、約500℃で金属を溶融して、ターゲット内の含有ヨウ素を揮発することによって実施される。ヨウ素の高揮発性の観点において、抽出は実質的に完了する。その程度の温度では分解するので、ヨウ化テルル（TeI4）形成が抑制される。それから、ヨウ素が凝結し、汚染したキセノン（28.02Gbq）が分離され、減衰するまで蓄積される。抽出工程は、４時間から６時間の程度行ってもよい。抽出後、次の照射の準備として、金属を再びシリンダーに鋳造する事が可能である。全準備と処理の時間に３日間（残留の割合は84％）程度を費やすと、最後の試料の131Iのは6150Gbq程度の放射能を有することになる。
加速器オプションの代わりに32kgのテルルターゲットを仮定すると、上記と同じ条件のもとでは最終的な生成率として100Gbqが得られる。
非常に小さい割合の中性子だけが、中性子発生装置ターゲットに捕獲される。従って、必要ならば、対応する大量のテルルターゲットを用いることによってかなりの収率を増加することが可能であろう。
5.6  組織内放射線治療のためのIC源
短型治療（brachy therapy）としても知られている組織内放射線治療は、直接放射性種を腫瘍内に移植する方法である。この技術は、処理する組織内に、が高濃縮され閉じこめられた放射線のドーズを直接注入するものである。放射線源は、通常低エネルギー（20keVから30keV）の純粋な内部転換（IC）γエミッターである。寿命は、大きな組織注入量を保証するのに十分長く、また、放射性生成物を含むマイクロカプセルを体内に永久に保持させておく（カプセルは人体の組織と置換可能な材料から成るものでなければならない）には十分短い。使用される典型的な線源は、125I（τ1/2=60.14d,<Eβ>=27keV）および103Pb（τ1/2=16.97d,<Eβ>=20keV）である。103Pbに対しては、ターゲットは中間エネルギー陽子
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で照射された金属Rhでもよい。断面積は10MeV近傍に約0.5バーンの幅広い最大値を有する。23MeVでかつ厚いターゲット（0.75g/cm2）の103Pbの収率は、１個の入射陽子に対して、132.75Gbq/mA/dayの放射化率に相当する5.24×10-4である。しかしながら、ターゲット内で散逸するパワーは大きく、19.6kWatt/mAである。従って、200μAの最大電流が用いられれば（ターゲットで4kWatt）、生成率は、125Iでの中性子捕獲
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に対してここで得られた値よりはるかに小さく、26.55Gbq/day（0.717Cie/day）のあまり大きくない値である。従って、103Pdは、通常の方法で、103Rhでの（p,n）反応によって生成してもよい（商業生成物は、Theraseed▲Ｒ▼-Pd103として知られており、それは前立腺がんの治療に使用されている。
125Iの生成は、124Xeの中性子捕獲と反応連鎖を使って行われる：
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124Xeの共鳴積分は非常に大きくIres=2950bであり、許容される捕獲率は気体ターゲットを使っても得られる。標準状態での純粋124Xeにおける捕獲効率ηv=6.40×10-4/litreである。天然キセノンにおける124Xeの割合が小さい（0.1%）という観点から、等方性分離はがよい効率を保証するには、ターゲットが無限に使用可能であるということの考慮して、非常に有益である。計算された中性子スペクトルおよび捕獲エネルギー分布を図１３a-bに示した。明らかに、共鳴捕獲が支配的である。（強い）共鳴交差およびスペクトルにおける凹み構造の後に中性子束の減少にも気付く。
天然キセノンが直接放射化されると、125Iに導かれる捕獲効率は、標準状態のキセノンでηv=1.81×10-6/litreである。124Xeにおける非常に強い共鳴の自己遮蔽は、純粋な化合物においてさらに重要な役割を演じるので、一度含有割合（0.1%）に対して補正されると、上記の捕獲効率は、純粋な124Xeの場合の約３倍となる。天然キセノンの他の同位元素は、キセノン以外の短寿命放射性同位元素をあまり生成しないので、生成されたヨウ素は汚染しない。キセノンは不活性ガスなので、容器の壁に凝結するため、ヨウ素の抽出は速やかである。天然キセノンが使用されると、おそらくヨウ素と一緒に抽出され、同量の安定なセシウムが生成される。セシウムは、実際には、半減期30.1年と無視できる程度の放射能とを有する137Csとによってはわずかに放射能汚染される。このような放射能汚染は、同位元素濃縮したキセノンの場合には存在しない。、
大きな捕獲効率の観点で、放射化された125Iの量は実際かなりの量になりうる。例えば、3.0×106n/secを供給する広域加速器のシナリオ（２）において、125Iの生成率は、標準状態で純粋な124Xeを伴うターゲットの3.0×1016Cie/day/litreである。標準状態で100litreの中性子発生装置は、600Cie/day/litreもの125Iを生成する。
5.7  核分裂放射能
かなりの数およびかなりの種類の放射性同位元素が、原子炉内のウランの核分裂から出る核分裂片から抽出される。用語“核分裂”は、ここでは235Uの核分裂の生成物である元素のグループを示すのに使用される。
現在の中性子発生装置は、少量のウラン、すなわち、天然あるいは好ましくは濃縮された235Uが装填されている。明らかにターゲット材料は無限にリサイクルすることができる。この材料は、引き続く抽出化学に依存して、金属ウランあるいは例えば酸化物のような他の化合物の形にすることができる。この場合には、臨界条件から離れて、最初は小さい試料を使用して、実際の量の核分裂を生成することことができる。
可能なシナリオを手短に説明する。ターゲットは、20%の235Uに濃縮される少量のウランである。計算で使用される構成は、全質量約30kgに対する微細に分割された金属ターゲットを基礎にした。この質量は、ウランの場合に重要な、共鳴遮蔽の正しい表示を保証するために選択された値である。ウランの本当の無限量に対する典型的な捕獲効率は、表13で引用されたものより約２倍の大きさである。20%濃縮は、臨界質量を実現する可能性を避けるため、許容濃縮を20%に制限する不拡散協定の要求によって決まっているものである。さらにいうと、この方法によって生成可能なプルトニウムの量は無視できるほど小さい。
ターゲットは、照射中に核分裂生成物の漏れがないことを保証するために、気密な容器内に囲繞しなければならない。捕獲効率ηおよび、1kgの濃縮化合物によるフッシウム生成（核分裂）ηfを表13にリストで示した。核分裂は、一般に中性子経済に入る付加中性子を生成する。生成された中性子の割合は、非常に小さい濃縮ウランの単位kgに対して約1.04%である。こうして、ターゲット装備の最も極端な条件において、装置はほとんど非臨界のままである。
特別の元素が原子割合λを有するフッシウムにおいて存在し、かつ、照射時間texpおよび必要再生成時間trepの両方がこのような化合物の半減期のひとつに等しいと仮定すると、放射化された試料1kgに対する初期放射能は、2.5×10-10S0ληf GBqによって与えられた。さらに一般的には、任意の時間に対して、再処理時間の終わりに抽出される化合物の放射能は、公式（２）で与えられる。
S0=3.0×1016n/secを供給する広域加速器のシナリオ（２）において、λ=0.04、texp=trep=τ1/2と、表６のパラメータとを有する化合物の生成率は、ターゲットの1150GBq/kg（31.2Cie/kg）である。
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フッシウムから出た最重要放射性核種は、表６の構成で計算され、表12にリストで示した。条件はシナリオ（１）のひとつである。シナリオ（２）の数値は、約２倍大きい。照射時間は、1日の冷却の後、任意に10日に設定される。ターゲットは質量33kgの20%濃縮金属ウランだった。1Gbqより大きい最終放射能を有する元素だけを示した。フッシウムからの99Mo生成と99Moからの直接放射能のよるとを比較することは興味深い。同じ放射能が288グラムの99Moを使って得られるだろう。従って、匹敵する収率を得る。
5.8  Si結晶のＰ注入
天然シリコンは、３種類の同位元素28Si（92.23%,Ires=0.0641b）と、29Si（4.46%,Ires=0.0543b）と、30Si（3.1%,Ires=0.697b）とから成る。中性子捕獲によって不安定な元素に導かれる唯一の元素は、31Siを生成し、次いでτ1/2=157分で天然リンの唯一の同位元素である31Pへと崩壊する30Siである。1kgの天然Siに対する同位元素のモンテカルロ計算された捕獲効率は、28Siに対してはη=2.353×10-4kg-1、29Siに対してはη=8.166×10-6kg-1、興味深い同位元素の30Siに対してはη=1.733×10-5kg-1である。S0=3.0×1016n/secを有する広域加速器のシナリオ（２）を仮定すると、原子P注入率は2.573×10-14s-3であり、10.7時間毎に注入される（注入ドナー濃度5×1013cm-3に等価な）1p.p.b.に対応する。有害な同位元素はあからさまには生成されない。従って、30Siが一度崩壊すると、注入プロセスは“クリーン”である。高めの注入収率を要するならば、処理の特別な工業的性質において、より強度の加速器（電流およびエネルギー）を使用してもよい。
同様な処理工程をゲルマニウム結晶に応用することができる。主要な捕獲は、アクセプター71Ga（71Geを介して）を生成する70Geにおいて生ずる。小さめの捕獲率は、ドナー75As（75Geを介して）を生成する74Ge（36%）に対しても生ずる。従って、アクセプタードーピングが支配的である。
6.  廃棄物変換器の詳細な説明
廃棄物変換器の運転を前述したシナリオによって、EAの枠組み内で例示する。すでに指摘したように、これらの考察は“漏れ”中性子線源が高速増殖炉のコアである場合にも容易に適用される。
廃棄物変換器とともに運転されるEAの一般的レイアウトを図１４ａ（コアの中間面での平面図）および図１４ｂ（中間面に対する種直カット）に示す
それは、溶融鉛２１、あるいは鉛/ビスマス共晶混合物を充填した大きな粗状態スチールタンク２０を含んでいる。生成された熱は、自然対流によって、あるいはポンプを使って、頂上にした熱交換器（図示せず）を介して散逸する。
エネルギー増幅器コア２２において原子核カスケードを活性化するために使用される陽子ビームが排気パイプ２３を介して導入され、破砕領域２５における溶融鉛との相互作用の前のビーム窓２４を横切っていく。
簡単のため、破砕領域に対する共通の鉛ボリュームと装置の残りを示す。この解は好ましくは許容可能であるが、さもなければ、ユニットの残りから破砕領域の鉛の循環を分離することが賢明かもしれない。もちろん、変換器の運転に無関係ならばこれはどちらでもよい。
原子炉において標準的な実際に類似するコアは、多数のスチール被覆ピンを備える。このピンは、その内で燃料を酸化物として、あるいは金属の形で挿入される。燃料材料は、中性子を吸収した後、233Uのような核分裂性元素を増殖する232Thのような親元素を含む。高速中性子束に曝された核分裂性元素の連続核分裂は、さらに中性子を生ずる。その増殖−核分裂過程（breeding-and-fission process）は、準臨界のままである（国際特許出願公開第wo 95/12203公開）。
典型的には、1.3mの長さである燃料ピンは、一般には６角形で、典型的には平坦-平坦距離で20cmである燃料アセンブリ２６内に一様に拡がている。各燃料アセンブリは数100のピンを含む。
溶融鉛は、燃料アセンブリ内で上方で循環し、原子核処理によって生成された熱を除去するため、ピンを効果的に冷却する。典型的冷却速度は1m/sであり、温度上昇は約150℃から200℃である。
高エネルギー中性子である破砕領域からの破砕中性子はコア内に移動して、多重で準臨界の増殖-核分裂プロセスを始動する。増殖-核分裂プロセスは、（i）コア領域において変換アクチニドへ、かつ（ii）変換器における廃棄物変換のために使用される漏れ中性子を変換するために、有利に使用されるものである。
変換器ボリューム２７，２９は、主要中性子の有効な使用をするために、できるだけ近接してコアを囲繞する。簡単のために、変換器領域に対してもコアで使用される同じ６角格子２６を使用してきた。しかしながら、支持構造においての相互作用を低減するために、これらはできる限り軽くしなければならない。これは、変換される荷重を軽くする（数100kg）ことによって単純化するためである。必要ではないが、同じタイプのアセンブリは、燃料および変換器アセンブリの双方を抽出するための同じ道具（パントグラフ）を使用可能にするだろう。コア領域２９の上下の変換部は、燃料および変換器の双方を固定する結合アセンブリである。バッファ領域３０は、原理的にコアおよび変換器ボリュームとの間に挿入すできである。
変換器アセンブリ２８は、例えばワイヤあるいはシートのような、いろいろの形で存在する微細に散在した金属99Tcを除いて、循環溶融鉛で実質的に充填される。99Tcは金属のルテニウムに変換するので、溶融鉛に直接接触したまま、あるいは、燃料のような微細なスチール管に囲繞される。試料の工学は、もちろん必要および応用に従い定義されている。特に、異なるホルダーが、EAの運転温度では蒸気であるヨウ素に対して必要となり（その代わりに、例えば、高めの融点661℃および沸点1304℃を有するNaIのような、化学化合物が使用可能だろう）、例えば、薄いスチール被覆に囲繞しなければならない。変換過程においてはそれほど熱は発生せず、たとえその速度が変換部で大きく低減されても、溶融鉛流によって散逸可能である。
99Tc、ヨウ素、および／または、セレニウムホルダーを、図１で証明されているように、他の元素のエネルギーよりかなり下のエネルギーで、99Tcの強い共鳴が起きるので、単一アセンブリに結合可能である。例えば、50eV以上についての共鳴積分が３種類の元素に対して同等なので、捕獲が79Seおよび129Iで最初に生じ、残りの中性子は後で99Tcに強く吸収される。従って、金属ワイヤあるいは等価な要素が散在した形の99Tcおよび低圧でのヨウ素蒸気を含むものを除いて、燃料ピンと同様に、薄い密閉したステンレス管を想像することができる。セレニウムが臭素およびクリプトンを生成する間、ヨウ素は周期的清浄化されるヨウ素に変換する。
７．  廃棄物変換器の性能
廃棄物変換器の性能を99Tcの場合に例示する。第１章に記載したシナリオにおける変換に対して選択された表１の他の元素は、全く同様な振る舞い示す。
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TRU燃焼として運転されたEAの典型的な中性子バランスを表１４にリストに示す。EAは、LWRの廃棄物からのトリウムとTRU’sとのの混合物を酸化物（MOX）の形あるいは金属の形で最初に充填する。多重度係数kの所望値に達するように濃度を調整する。
トリウムから生成される233Uの反応度の向上と、FF’s捕獲の出現、コア活性質量の減少、TRU’sの備蓄の減少による反応度の向上との間で相殺が生ずることは、幸運な状況である。このような平衡は、加速器ビームを利用して、外部介入および生成パワーの簡単な調整なしで、燃料100Watt day/t以上に燃焼することを可能にする。実際、これは、２〜３年の非摂動運転を意味する。このサイクルの終わりには、ｋの所望値に達するように、最大の中性子捕獲FF’sおよびウラン派生物（Bred Uranium）を抽出し、適量のLWR廃棄物を残留アクチノイドに添加することによって、燃料を再生成する。処理工程は、LWR廃棄物が消耗するまで何度でも繰り返される。数サイクルの後に、“漸近的”混合物は、結果として生じる、コアにおけるいろいろな反応間での平衡条件を設定する。このような混合は、高速中性子に対する優れた核分裂確率を有し、それによって、処理を原理的には無限に続けることが可能である。
廃棄物変換器の変換容量を評価するために、相対濃度1.04×10-3に相当する、鉛マトリックスに微細に散在した金属の形の270kgの99Tcで変換ボリューム２７（図１４a-b）を充填する。図１４a-bの元素２９は、他の元素の変換の空き容量に残ったままである。標準LWR（パラグラフ1.4参照）からの廃棄物におけるTRU’sに関連して除去される99Tcの塊は、［99Tc/TRU］waste=（0.843トン）/（10.178トン）=0.0828である。新たな燃料荷重（初期充填）についてのEA（k=0.97）の典型的な条件に対して計算した変換率は、［99Tc/TRU］transm=0.0856、すなわち、廃棄物の組成に達するのに十分な値である。
TRU’s所の連続サイクルの間、最小の核分裂断面積を有するTRU’sが蓄積するので、除去率が低減され、それによって、連続核分裂を行うのにさらに中性子が必要となる。その代わりに、99Tc変換率は、コアを脱出する中性子の割合に関連するので一定である。TRU’sを完全に除去する必要から、多くのサイクルを積分して、［99Tc/TRU］transm=0.1284の値を得る。この値は、TRU’sの核分裂のため、99Tcの廃棄物とその間に蓄積する廃棄物の双方を除去するのに十分である。
99Tcの初期濃度は所要性能に合致するように選択した。このパラメータへの依存を見るために、それを広く間隔にわたって変化させる。
図１５に99Tc濃度に対する変換率を示した。共鳴に対応した99Tcの自己遮蔽によって徐々に飽和するのがわかる。これは、中性子スペクトルが、図１５の全点にわたって示された変換ボリュームにわたって平均化されている図１６でさらによく示されている。スペクトルの強く成長する減少が２つの主要な99Tc共鳴の後に観察される。すでに指摘したように、この最充填は、99Tcを含まない領域からの中性子の拡散に起因したものである。
図１６で明らかなように、高エネルギースペクトルは99Tc濃度に影響されない。これは、主要EAの運転が、中性子発生装置パラメータにほとんど影響を受けないことを示している。その効果は、有効多重度ファクターkが再び濃度の関数として示した、図１７でさらに確かめられる。EAの運転が中性子発生装置領域における放射能に実質的に独立していることを示した、k値が非常にわずか影響されていることがわかる。
EAについてのリーズナブルなサイクル時間である、100GWatt day/ton後の分数変換率を図１８に示した。予想通り、小さな99Tc荷重は速く変換される。対象の濃度領域においては、99Tcの15-20%程度は各サイクルの終わりに変換される。中性子束がより小さく、かつそれに対応する被覆の放射線損傷が小さいので、中性子発生装置元素は数サイクルにわたって適所に留まっていることが可能となり、そのため、この長い変換時間は実用的には関係がない。
最後に、99Tc濃度に対する容器から漏れ出る中性子の割合を図１９に示した。濃度に対するこの割合の小さな依存は、タンクの壁の近傍における中性子束にはそれほど影響を与えない共鳴駆動捕獲の局所的性質を示している。これは、コアの周囲の空き空間を追加廃棄物の変換に使用してもよいことを意味している。我々は、最終的な実際の変換能力は、99Tcを除去するのにすでに使用されたものの２倍程度であると評価している。これは、表２による不要の元素全てを除去するためにも十分である。
Appendix  １
中性子中性子発生装置を使って生成された放射性核種の一般的な分析を実施した。ターゲット元素は、高価だが同位元素濃縮によって任意に選択された天然元素でなければならない。中性子捕獲過程は、不安定で、１分から１年の間で小さめに選択されたリーズナブルな寿命を有する娘元素につながる。次いで、次の娘元素は安定かあるいは不安定でありうる。それが安定なならば、その過程は試料の“放射化”として定義されている。第二の同位元素分離は非現実的なので、放射化された化合物は直接使用しなければならない。この実用的な例は、天然ヨウ素化合物からの128Iの放射化（127I→128I）である。代わりに、第一娘元素が、適当な技術のよって分離することが可能な他の不安定な（同じ時間窓が使用された）化学種に崩壊するならば、本願の方法は、実際の応用に対して純度の高い分離された放射性核種を生成する方法を構成する。実際の例として、連鎖反応98Mo→99Mo→99mTcを挙げる。
所定の生成/崩壊連鎖の我々が提案した方法への適合性は、中性子捕獲断面積のサイズに依存する。以下の２つの量は関連している：鉛のような高いＡの拡散媒体の使用に関連した共鳴積分Ires、およびグラファイトのような低Ａディフューザ（diffuser）の使用を提案する熱捕獲断面積。他の関連パラメータは、ターゲット試料の同位元素準備の必要可能性に関連した、天然化合物における親核種の割合である。
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【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７ａ】
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【図７ｂ】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３ａ】
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【図１３ｂ】
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【図１４ａ】
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【図１４ｂ】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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