(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ｉｎ2Ｏ3とＳｎＯ2からなり、ＳｎＯ2の含有量が２〜２０重量％、比表面積が１５ｍ2／ｇ以上の混合粉を造粒し、得られた造粒粉を等方圧プレスにより加圧成形し、得られた板状成形体を、該板状成形体より大きい範囲に発熱部域を有するヒータを上下に配置し下部にガス導入口、上部にガス導出口を設けた焼結電気炉内に前記板状成形体の平面部が前記ヒータに対して平行になるように保持し、炉外からのガス導入により炉内雰囲気を制御して１４５０〜１５５０℃で焼結し、得られた平面積が８００ｃｍ2以上の焼結体を研削加工した後、バッキングプレートに接合することを特徴とするＩＴＯスパッタリングターゲットの製造方法。
【請求項２】
前記板状成形体は相対密度が４５％以上であることを特徴とする請求項１記載のＩＴＯスパッタリングターゲットの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明はスパッタリングによるＩＴＯ（インジウム−錫酸化物）膜の形成に使用されるターゲットに関し、さらに詳しくは大型のＩＴＯスパッタリングターゲットに関する。
【０００２】
【従来の技術】
ＩＴＯ膜は代表的な透光性導電膜として知られ、液晶ディスプレイや太陽電池の透明電極などオプトエレクトロニクスの分野で広く使用されている。ＩＴＯ膜の作製法には、スプレー法、真空蒸着法、イオン・プレーティング法、スパッタリング法などがあるが、中でもスパッタリング法は生産性が高いなどの理由から注目されてきた。さらに、最近大型の液晶ディスプレーに対する需要が高まるに伴って、スパッタリング用のターゲットも大型化する必要が生じてきている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】
ターゲットとしてのＩＴＯ焼結体を製造する方法としては、粉末原料の成形工程にホットプレスを適用するホットプレス法や、粉末原料を常温でプレス成形して得られた成形体を焼結した後、機械加工を施すコールドプレス焼結法などが知られているが、焼結体を大型化する場合、ホットプレス法は設備面からの制約が大きく、イニシャルコストが高いという問題がある。コールドプレス焼結法は工業的に用いられている方法であるが、均一な焼結体密度が得られ難いという問題がある。平面積が８００ｃｍ2 を越えるような大型のターゲットは、通常、加工した焼結体を複数枚張り合わせて使用されるが、密度の不均一なターゲットを使用すると、ボンディングの際に熱応力が発生して割れやクラックを生じやすい。また、ターゲット密度が不均一な場合、スパッタリングの際にターゲットのエッチングレートに差が生じ、エロージョンにむらができたり、低密度部分から黒化がはじまり、低級酸化物に起因するノジュールを生成したりして、安定な成膜が得られない。また、複数枚の張り合わせでは張り合わせ部のところにノジュールやパーティクルが発生しやすいなどの問題があった。したがって均一な密度でできるだけ張り合わせ枚数を減らすため一枚の焼結体サイズを大きくすることが望まれていた。
【０００４】
なお、前記成形体の焼結を行う従来の焼結炉においては、ヒータは、熱変形を吸収させるため吊り下げ方式に固定保持されている場合が多く、特に、１６００℃以上の高温度では、吊り下げ固定でないと使用できないとされており、また、成形体の４側面方向にヒータを配置する炉構造としているため、平面積が８００ｃｍ2 以上の平板状の大型成形品を焼成する際、中央部から端部にかけて温度分布を生じ、焼結時の収縮により割れができたり、あるいは密度むらを生じており、さらに、大型成形品を焼成するためには、発熱量を大きくとるためにヒータが長くなることになり、炉容積が大きくなって設備費が増大し、またさらには、焼成時にＩＴＯの解離抑制のための導入酸素ガス使用量が多くコストがかかる等の問題があった。
【０００５】
上述の従来法における問題に鑑み、本発明はスパッタリングに際して安定な高品質の成膜を得るべく、コストが抑えられ、８００ｃｍ2 以上の広い面積にわたって高密度で、かつ密度が均一な改良された大型のＩＴＯスパッタリングターゲットの提供を目的とするものである。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
本発明者等は、上記課題を解決するために鋭意研究した結果、本発明を提供するに至った。
すなわち、本発明は相対密度が平均値で９０％以上、相対密度のばらつきが前記平均値の±２％以内で、平面積が８００ｃｍ2 以上であるＩＴＯ焼結体からなるＩＴＯスパッタリングターゲットを、また、Ｉｎ2 Ｏ3 とＳｎＯ2 とからなり、ＳｎＯ2 の含有量が２〜２０重量％、比表面積が１５ｍ2 ／ｇ以上の混合粉を造粒し、得られた造粒粉を加圧成形し、得られた板状成形体を、該板状成形体より大きい範囲に発熱部域を有するヒータを上下に配置した焼結電気炉内に前記板状成形体の平面部が前記ヒータに対して平行になるように保持し、１４５０〜１５５０℃で焼結して得られたＩＴＯスパッタリングターゲットを、さらに、前記板状成形体は相対密度が４５％以上であるところのＩＴＯスパッタリングターゲットを、そして、Ｉｎ2 Ｏ3 とＳｎＯ2 からなり、ＳｎＯ2 の含有量が２〜２０重量％、比表面積が１５ｍ2 ／ｇ以上の混合粉を造粒し、得られた造粒粉を等方圧プレスにより加圧成形し、得られた板状成形体を、該板状成形体より大きい範囲に発熱部域を有するヒータを上下に配置した焼結電気炉内に前記板状成形体の平面部が前記ヒータに対して平行になるように保持し、１４５０〜１５５０℃で焼結し、得られた焼結体を研削加工した後、バッキングプレートに接合するＩＴＯスパッタリングターゲットの製造方法を、そしてまた、前記板状成形体は相対密度が４５％以上であるところのＩＴＯスパッタリングターゲットの製造方法を提供するものである。
【０００７】
【発明の実施の形態】
本発明のＩＴＯスパッタリングターゲットは相対密度が９０％以上のＩＴＯ焼結体によって作製される。この焼結体の相対密度が９０％を下回ると、スパッタリングターゲットとして用いる場合、気孔を起点とするノジュールとよばれる黒化物質（ＩＴＯの低級酸化物）が形成されやすく、スパッタレート（成膜速度）等が低くなり、膜特性の制御が難しくなる。
【０００８】
また、前記相対密度のばらつきの範囲は２％以内を良好とする。スパッタリングターゲットの面内に２％を超えるばらつきの密度分布があると、部分的にノジュールが発生したり、スパッタレートの異なる点がみられ、膜特性がばらついて均一な膜が形成されない。
【０００９】
図１に従って、本発明のＩＴＯスパッタリングターゲットとその製造工程の概要を説明する。ＩＴＯ焼結体の原料には、酸化インジウム（Ｉｎ2 Ｏ3 ）粉末と酸化錫（ＳｎＯ2 ）粉末をＳｎＯ2 の含有量が２〜２０重量％の範囲内の所定の割合で均一に混合した混合粉末を使用する。この含有量は、スパッタリング時の条件や用途に合わせて決めるが、２重量％未満では導電性が低下し、２０重量％を超えると焼結性が悪くなる。
【００１０】
粉体の比表面積（ＢＥＴ値）は、混合粉として１５ｍ2 ／ｇ以上が好ましい。このＢＥＴ値より低いと焼結性が悪くなり、１６００℃以上の高温での焼成が必要となり、ヒータの材質や炉材等に特別の仕様のものが必要となる。
このような混合粉末を成形に先立って顆粒状に造粒する。造粒については、噴霧造粒法、攪拌造粒法等が用いられる。造粒は粉の流動性向上を目的とするものであり、粉粒体の流動性がよくないと型に充填した際に充填むらが生じる。特に成形体が大型化した場合は、成形体に成形密度差を生じやすく、そのため成形時に割れを生じたり、成形割れがなくても焼成の際に焼結体の割れや密度むらが生じやすい。
【００１１】
成形に使用する造粒粉は粉粒体の流動性の指標となる安息角が２５°以下のものが好ましい。２５°を越える造粒粉は流動性が悪く、平面積８００ｃｍ2 以上の焼結体のための成形用型に対しては、充填むらがないように均一に充填することが難しくなり、成形体の割れあるいは焼結体の割れや密度むらが生じやすく、実質的に大型品が得られないことになる。また、造粒粉は成形時に潰れて顆粒粒界がなくなることが望ましく、この点からは潰れやすい噴霧造粒法による造粒粉が望ましい。
【００１２】
このようにして得られた造粒粉は平板形状に成形する。通常、造粒粉を成形用型に入れ、一軸金型プレスにより加圧成形して板状成形体とし、得られた板状成形体の成形について、より均一な成形密度が得られるように冷間静水圧プレス等の等方圧プレスによって処理する２段階成形処理が望ましい。
即ち、造粒粉は、金型を使用した一軸金型プレスにより、例えば５００ｋｇ／ｃｍ2 の圧力で所定の平板形状に一次成形する。そして、図１の工程図に示したように、得られた一次成形体をビニール袋などに入れ、真空パックなどの方法で封入して防水パック処理した後、等方加圧プレス即ち冷間静水圧プレスに入れて等方加圧することにより、成形密度が均一化された二次成形体を得る。この時の成形圧力は、十分な成形密度を得るために、前記一軸金型プレスによる成形圧力より十分に大きく、１，５００ｋｇ／ｃｍ2 以上とすることが望ましい。
【００１３】
また、ＳｎＯ2 の配合比が８〜１２重量％のＩＴＯ原料を用いた場合、かさ密度が１．３ｇ／ｃｍ3 未満の造粒粉には、中空の造粒粉や変形粒が多く成形体中にポア等の欠陥を生じやすく、かさ密度が２．０ｇ／ｃｍ3 を超える造粒粉は顆粒強度が強く、また、冷間静水圧プレスによる二次成形後も顆粒の形骸が残りやすく、二次成形体中に密度のばらつきを生じやすい等の問題がある。
【００１４】
成形体はある程度成形密度が高くないと焼結が進まないので、二次成形即ち等方加圧によって得られる二次成形体としては、焼成後に焼結体密度９０％以上の相対密度を有する焼結体が安定して得られるように、成形密度が相対密度４５％以上好ましくは５０％以上となるようにする。
【００１５】
さらに、等方加圧プレス即ち冷間静水圧プレスにより二次成形されて成形密度が均一化された二次成形体は、焼結電気炉内で焼成される。この焼結電気炉はバッチ式加熱炉であって、平板形状の二次成形体の平面部に対して平行になるように、ヒータが上下に配置されたものを用いる。二次成形体の側面部に面する４面にヒータを配置した場合は、得られる焼結体の平面部に密度差が生じやすい。焼結雰囲気としては、ＩＴＯの解離を抑えるため、酸素ガスをフローさせた酸素雰囲気とする。
【００１６】
図２によって実施例で使用した焼結電気炉Ａを説明する。
焼結電気炉Ａは、アルミナ質炉材による下部炉体１と上部炉体２からなる上下分割型炉体に構成し、成形体ａを収裝した後、炉を閉じるバッチ式加熱炉構造とし、下部ヒータ３と上部ヒータ４を備えている。図３のように、下部ヒータ３についてはヒートサイクルに伴うヒータの熱変形に配慮して一端固定方式のＵ字形状とし、下部床（下部炉体）１ａに敷き詰めた１〜３ｍｍ径のムライト粒即ち融着防止材５の上に設置し、上部ヒータ４については上部壁（上部炉体）２ａに張着したアルミナファイバーボード６にヒータと同材質のステープル７で適宜の箇所を固定してある。下部ヒータ３と上部ヒータ４はそれぞれ端子を介して炉体１外部のブスバー８に接続してある。また、上部ヒータ４と下部ヒータ３は少なくとも収裝された成形体ａの平面部が上下ヒータの発熱部域内に納まるようにし、均一にかつ十分に成形体が加熱されるようにしてある。下部炉体１には炉内雰囲気を制御するためのガス導入口９を設け、上部炉体２にガス導出口１０と共に炉内温度測定用の熱電対１１を設けてある。
【００１７】
さらに、下部ヒータ３と上部ヒータ４からの熱放射を直接当てないようにして成形体ａを均一加熱するため、炉内下部床１ａには成形体ａを載置するためのアルミナ質耐火物による脚付下台板１２を設け、また、成形体ａを載置した後、この成形体ａをアルミナ質耐火物によってカバーする脚付上台板１３を前記脚付下台板１２上に載置するようにしてある。
【００１８】
上下ヒータ４，３の発熱部の寸法および各ヒータ本数は、被焼成成形体の寸法や炉材の熱容量等を考えて決定すればよい。なお、本発明の制御されたＩＴＯ成形体の焼成の場合、上部ヒータ４は熱変形で垂れ下がることが抑制され、繰り返し使用できることが確認されている。また、下部ヒータ３と上部ヒータ４は、別実施例として示す図４のヒータ３′のように、Ｗ字形状とすることもできる。
【００１９】
前記焼結電気炉Ａにおいては、下部ヒータ３を主熱源とし、上部ヒータ４は補助熱源とする。上下ヒータ４，３の材質は、焼結に必要な１５５０℃の温度保持に耐え、かつ、バッチ式加熱炉として使用する点から温度昇降のヒートサイクルに耐えられるものが好ましく、保持温度の点からは二珪化モリブデン質、炭化珪素質、ランタンクロマイト質、ジルコニア質等のものが使用可能であるが、ヒートサイクル性の点を考慮すれば二珪化モリブデン質のものが好ましい。
【００２０】
焼成は１４５０〜１５５０℃で５〜２０時間保持し、ガス導入口９からの酸素フローの導入により炉内雰囲気は酸素濃度４０％以上とする。
本発明で使用する焼結電気炉Ａでは、前記のように、ヒータ配置を平板状の被焼成成形体ａの平面部と平行に上部ヒータ４と下部ヒータ３を配置することで、温度むら（焼結むら）を抑制し、炉容積を小さくすることができ、従来の焼結炉における前記問題も解決された。
【００２１】
本発明の焼成によって得られた焼結体は、さらに研削加工により所定寸法にした後、バッキングプレートに接合することによりＩＴＯスパッタリングターゲットとする。作製されたＩＴＯ焼結体は、８００ｃｍ2 以上の平面積を有する大型のスパッタリングターゲットに適用し、そのスパッタリングに際してスパッタリングターゲットの黒化の発生が抑制された９０％以上の相対密度を有しており、しかも密度のばらつきが平均値の±２％以内と少なく、投入電力に対応した安定なスパッタレートを保持できる性能を有している。
【００２２】
尚、焼結体の特性ばらつきも少なく、例えば焼結体のバルク比抵抗を四探針法で測定したところ、密度９８％の焼結体で１．６×１０-4Ω・ｃｍ（ばらつきは±０．１×１０-4Ω・ｃｍ以内）であった。このことはスパッタ時の電荷集中が抑制されて放電電圧の安定化に寄与すると考えられる。このように焼結体が均一に製造されていることで特性のばらつきが少なく、スパッタ時の放電電圧の安定化、アーキングの抑制など成膜時の安定化につながるものと考えられる。
本発明の焼成によって得られたＩＴＯ焼結体は、より好ましくは８００ｃｍ2以上の平面積を有し、９８％以上の相対密度を有しており、しかも密度のばらつきが平均値の±１％以内であり、さらにバルク抵抗が１．６×１０-4Ω・ｃｍ以下でありばらつきが±０．１×１０-4Ω・ｃｍ以内の非常に均一なものであり、スパッタ時の放電電圧の安定、アーキングの抑制など更に成膜時の安定化につながるものである。
【００２３】
【実施例】
〔実施例１〕
図１の工程図に従って、ＩＴＯ原料として、ＢＥＴ法による比表面積が３３ｍ2 ／ｇの酸化インジウム（Ｉｎ2 Ｏ3 ）の粉末と比表面積４ｍ2 ／ｇの酸化錫（ＳｎＯ2 ）の粉末を重量比で９０：１０の割合になるように均一に混合して混合粉末を作製した。この混合粉末の比表面積は３１ｍ2 ／ｇであった。この混合粉末をボールミルで湿式分散処理し、噴霧乾燥した後、噴霧造粒することにより平均粒径が５０μｍの顆粒状造粒粉に作製した。この顆粒状造粒粉の安息角は２２°、かさ密度１．５ｇ／ｃｍ3 であった。この顆粒状造粒粉を金型を用いた一軸金型プレスにより５００ｋｇ／ｃｍ2 の成形圧で成形し、４００×５１０×厚さ１２ｍｍの一次成形体を作製した。
得られた一次成形体をビニールシートで包み、真空パックにより防水パックとした後、冷間静水圧プレスを用いて２０００ｋｇ／ｃｍ2 の圧力で等方加圧した。得られた二次成形体の外形寸法と重量から算定した相対密度は５０％であった。
【００２４】
次に、前記の二次成形体を上下ヒータを配置した図２の焼結電気炉Ａに入れ、この二次成形体の平面部が前記上下ヒータに相対するように配置し、酸素ガスの導入により炉内の酸素濃度を７０％に保持すると共に、１５５０℃の温度に１０時間保持して焼結させた。得られた焼結体は、約３１０×３９０×厚さ１０ｍｍの寸法であったが、平面部にうねりや反りがあったため、研削加工により３００×３８０×厚さ８ｍｍの平板状焼結体に形成した。この平板状焼結体はさらに約２０×２０×厚さ８ｍｍの大きさの測定片に切断し、２８５個の各測定片につきアルキメデス法で密度を測定した。
【００２５】
切断する前の平板状焼結体について、その外形寸法と重量から求めた相対密度は、９８．１１％であったが、２８５個の各測定片について測定した結果は、相対密度の平均値が９８．０８％（密度  ７．０２ｇ／ｃｍ3 ）、最大値が９８．５３％（密度  ７．０５ｇ／ｃｍ3 ）、最小値が９７．８３％（密度  ７．００ｇ／ｃｍ3 ）であった。即ち、ばらつきは〔平均値＋０．４６％〕〜〔平均値−０．２５％〕であった。また、各測定片のバルク比抵抗を四探針法で測定したところ、平均値１．６×１０-4Ω・ｃｍ、ばらつきは±０．１×１０-4Ω・ｃｍであった。
【００２６】
上記と同様の材料を用い同様の製造工程を経て得られた２枚の平板状焼結体を、それぞれ研削加工により３００×３５０×厚さ８ｍｍに形成した。この２枚の平板状焼結体を左右に揃えバッキングプレートに接合して３００×７００×厚さ８ｍｍのターゲットとした。
このターゲットを用いて枚葉式スパッタリング装置（直流マグネトロンスパッタリング装置）を用いてスパッタリングを行ったところ、異常放電やノジュールの発生もなく、良好にスパッタリングが行われたことが確認された。
【００２７】
〔実施例２〕
実施例１で作製した成形体について、実施例１と同様に図２の焼結電気炉Ａを用いて１５００℃で１０時間、外気を導入した大気雰囲気内で焼結して焼結体とした。
得られた焼結体を研削し、３００×３８０×厚さ８ｍｍの平板状焼結体とした。この外形寸法と重量から求めた平板状焼結体の相対密度は、９１．３０％であった。
この平板状焼結体から、実施例１と同様に約２０×２０×厚さ８ｍｍの小測定片に切断し、これらの各測定片について、密度を測定し、相対密度を求めた。得られた相対密度は、平均値で９１．００％（密度６．５１ｇ／ｃｍ3 ）、最大値で９１．８５％、最小値８９．５１％であり、そのばらつきは、〔平均値＋０．９％〕〜〔平均値−１．６％〕であった。
実施例１と同様に、スパッタリングターゲットを形成して同じ枚葉式スパッタリング装置によりスパッタリングを行ったところ、ノジュールが僅かに発生したが特に異常放電等はなく、スパッタレートも安定しており、良好にスパッタリングが行われたことが確認された。
【００２８】
〔比較例〕
実施例１と同様にして作製した成形体を用いて、焼結炉としてヒーターが側面の４面に配置された別構造の焼結電気炉を用いて焼結を行った。温度条件や酸素濃度については、実施例１と同様とした。得られた焼結体は、実施例１の場合の焼結体よりもやや収縮が小さく、側面に微小クラックが発生しており、実施例１の場合に比べて収縮が側面と中央部とで差のあることが認められた。
この焼結体を実施例１の場合と同様に研削加工し、小測定片を作製して密度を測定し相対密度を求めた。
相対密度は、研削加工前の平板状焼結体については９６．２％で、小測定片の場合は平均値が９５．８％で、最大値で９８．１％、最小値で９３．２％で、そのばらつきは、〔平均値＋２．４％〕〜〔平均値−２．７％〕であった。
実施例１の場合と同様にスパッタリングターゲットを形成して、スパッタリングを行ったところ、ノジュールの発生が焼結体の中央部の密度が低いと推定される部分に多く、外周部には少ないことが認められ、また、ターゲットの減り方にも平面内でむらが認められた。
【００２９】
〔実施例３〕
前記の本発明のＩＴＯ焼結体の製造方法において、成形処理条件等を制御することによって１０％ＳｎＯ2 のＩＴＯ原料粉から相対密度が９４％、９６％および９９％の焼結体を得、比較試料として相対密度が８４％の焼結体を得た。各焼結体を１００ｍｍ径の円板状ターゲットに研削加工し、それぞれ４分割し、図５のように、各焼結体の分割ターゲット片ｂ，ｃ，ｄ，ｅを組み合わせて一個のスパッタリングターゲットに構成した。
このスパッタリングターゲットを枚葉式スパッタリング装置に収裝し、装置内にアルゴンガス２９．８SCCMおよび酸素ガス０．１８SCCMを導入し、スパッタリング圧力１．６×１０-3Ｔｏｒｒ、放電電流０．２Ａ、投入電力１．１Ｗ／ｃｍ2 でスパッタリング処理し、８ＫＷＨの電力量消費後、スパッタリングターゲットを調べた。
図５のように、ターゲット片ｂ，ｃ，ｄ，ｅは、相対密度９９％（ｂ）、９６％（ｃ）、９４％（ｄ）および８４（ｅ）％の順に黒化度が顕著となり、９９％のターゲット片ｂには殆どノジュールはみられなかったが、比較試料の８４％のターゲット片ｅはスパッタ面の略全面にわたりノジュールの生成がみられた。即ち、ターゲットとしては少なくとも９０％以上の相対密度が必要であることがわかる。
【００３０】
〔実施例４〕
実施例３と同様にして、相対密度が９３％、９６％および９９％の焼結体ならびに比較試料として７０％および８４％の焼結体を得た。
各焼結体からスパッタリングターゲットを作製し、実施例３と同様の処理条件により、スパッタリング処理を行い、所定積算電力量毎のスパッタリングターゲットの重量を測定し、スパッタによるエッチングレートを調べた。
得られた結果として、積算電力量（ＫＷＨ）とスパッタリングターゲットの減量重量（ｇ）との関係を図６に示した。相対密度が８４％以下のスパッタリングターゲットではエッチングレートが低く、９３％以上のものにおいてはエッチングレートは高く、積算電力量に対し直線性が高い。即ち、スパッタリングターゲットとしては、相対密度としては９０％以上であってそのばらつきが少なくとも±２％の範囲を超えるとエッチングレートの差が大きくなることがわかる。
【００３１】
【発明の効果】
以上のように、本発明によれば、８００ｃｍ2 以上の大型で且つ高品質のＩＴＯスパッタリングターゲットが提供でき、また、本発明の方法によりコスト、特に、イニシャルコストが抑えられると共に上記の大型で高品質のＩＴＯスパッタリングターゲットを安定に作製することが可能になり、この大型スパッタリングターゲットを使用して大型液晶ディスプレイ用等のＩＴＯ膜が工業的に生産できるという効果を奏する。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明のターゲットの製造方法を示す工程図である。
【図２】本発明において使用する焼結電気炉の側面断面図である。
【図３】図２のIII −III 線に沿う平面断面図である。
【図４】別の実施例による焼結電気炉の図３相当の平面断面図である。
【図５】密度の異なる焼結体によるＩＴＯスパッタリングターゲットについてスパッタリング時の表面黒化状況を示した外観図である。
【図６】密度の異なる焼結体によるＩＴＯスパッタリングターゲットについてスパッタリング時の積算電力量と減量重量との関係を示した図表である。
【符号の説明】
Ａ    焼結電気炉
ａ    成形体
１    下部炉体
２    上部炉体
３    下部ヒータ
４    上部ヒータ
５    融着防止材
６    アルミナファイバーボード
７    ステープル
８    ブスバー
９    ガス導入口
１０    ガス導出口
１１    熱電対
１２    脚付下台板
１３    脚付上台板
ｂ，ｃ，ｄ，ｅ    ターゲット片
【図１】
0004227227.tif 000002
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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