(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
有機溶媒中に蛍光体粒子及び結合剤樹脂を分散させてなる蛍光体ペースト組成物の製造方法において、少なくとも蛍光体粒子と有機溶媒、もしくは蛍光体粒子と結合剤樹脂と有機溶媒とを含む蛍光体ペースト組成物の原料混合物をロール型分散機により分散処理して温度が２５℃で剪断速度が１０（１／ｓ）である時の粘度が８０Ｐａ・ｓ以上である蛍光体ペースト組成物の中間体を得る工程と、該工程により得られた前記中間体に有機溶媒もしくは有機溶媒と結合剤樹脂とを添加して混合して、前記中間体よりも低粘度の混合物を得る工程とからなることを特徴とする蛍光体ペースト組成物の製造方法。
【請求項２】
前記中間体の温度が２５℃で剪断速度が１０（１／ｓ）である時の該中間体の粘度が１００〜２００００Ｐａ・ｓであることを特徴とする請求項１に記載の蛍光体ペースト組成物の製造方法。
【請求項３】
前記中間体の温度が２５℃で剪断速度が１０（１／ｓ）である時の該中間体の粘度が３００〜１００００Ｐａ・ｓであることを特徴とする請求項１ないし２に記載の蛍光体ペースト組成物の製造方法。
【請求項４】
前記蛍光体ペースト組成物の中間体の蛍光体含有量が該中間体の総量に対して６０〜９５重量％であることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の蛍光体ペースト組成物の製造方法。
【請求項５】
前記蛍光体粒子が付活剤としてＥｕを含むアルミン酸塩蛍光体であることを特徴とする請求項１〜４のいずれか１項に記載の蛍光体ペースト組成物の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は支持体上に塗布して蛍光膜を形成した際、蛍光体充填率が大で反射率の高い蛍光膜を形成することができる蛍光体ペースト組成物の製造方法及び高輝度に発光する真空紫外線励起発光素子に関する。
【０００２】
【従来の技術】
プラズマディスプレイパネル（ＰＤＰ）、フィールドエミッションディスプレイ（ＦＥＤ）などのフラットパネルディスプレイ（ＦＰＤ）用の蛍光膜や蛍光ランプ用の蛍光膜は、結合剤樹脂を溶解した溶媒中に蛍光体を分散させてなる蛍光体ペースト組成物を支持体上に塗布し、これをベーキング処理して作成するのが一般的であるが、従来から、ＦＰＤ用蛍光膜の輝度を向上させるため、用いられる蛍光体の組成や表面処理などの蛍光体の処理方法、蛍光体ペースト組成物の組成やその製造方法、蛍光膜の形成方法などをはじめ、種々の検討がなされている。
【０００３】
ところで、ＦＰＤのより高輝度化をはかるためには、例えば、ＦＰＤの蛍光膜の蛍光体充填率を高めることによっても蛍光膜の膜反射率が向上するため、蛍光体の発光を有効に利用することができる上、蛍光膜の体積が減少するので、ＰＤＰの蛍光膜のような場合、蛍光膜が形成される発光セル内の放電空間が広がるために、放電アドレス電圧を下げたり、マージンを広く取ることができることが期待できる。
【０００４】
しかしながら、従来の蛍光体ペースト組成物では、用いる蛍光体の種類にもよるが蛍光体ペースト組成物中の蛍光体同士の凝集のために蛍光体ペーストを塗布して蛍光膜を形成する際、蛍光膜中で凝集蛍光体同士が構造を作ってしまうことにより、蛍光膜中の蛍光体の詰まりが悪くなり充填率が小さくなることがある。このような欠点は代表的な青色ないし緑色発光のＰＤＰ用蛍光体として優れた発光特性を有する、Ｅｕを付活剤として含むアルミン酸塩蛍光体の場合に顕著であった。その場合、蛍光体ペーストを製造する際、使用する蛍光体の粒子を予め粉砕処理しておくことも考えられるが、このように蛍光体粒子の凝集を解くために予め粉砕処理すると蛍光体粒子が破砕されて発光輝度が著しく低下する弊害があった。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
本発明はＦＰＤや蛍光ランプ内部の支持体上に塗布して蛍光膜とした場合、蛍光体の分散性が良好であって、従来の蛍光膜よりも蛍光体充填密度が高くて高輝度の蛍光膜が得られる蛍光体ペースト組成物、蛍光体ペースト組成物の製造方法並びに真空紫外線励起発光素子を提供することを目的とする。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
本発明者等は、有機溶媒中に蛍光体粒子並びに結合剤樹脂を分散させた蛍光体ペースト組成物を製造する際、蛍光体粒子等を分散させる時の分散処理の仕方について詳細に検討した結果、従来の蛍光体ペースト組成物の製造方法のように、蛍光体粒子と結合剤樹脂と有機溶媒とのペースト組成物の原料混合物（ペースト原料）を３本ロール等の分散装置により分散処理する際、所望の粘度の蛍光体ペースト組成物とするに十分な量の有機溶媒を最初からペースト原料として加えてある程度低粘度のペースト原料を分散処理するのではなく、先ず、蛍光体粒子に最終的に必要とされる量よりも少ない量の有機溶媒を添加して高粘度のペースト原料を分散装置で分散処理し、所望の蛍光体ペースト組成物の粘度より高粘度の泥状混合物としておいてから、更にこれに有機溶媒を追加して混合し、低粘度化して所望の粘度の蛍光体ペースト組成物とするようにすれば上記目的を達成し得ることがわかった。
【０００７】
即ち、本発明は以下の構成からなる。
（１） 有機溶媒中に蛍光体粒子及び結合剤樹脂を分散させてなる蛍光体ペースト組成物の製造方法において、少なくとも蛍光体粒子と有機溶媒、もしくは蛍光体粒子と結合剤樹脂と有機溶媒とを含む蛍光体ペースト組成物の原料混合物をロール型分散機により分散処理して温度が２５℃で剪断速度が１０（１／ｓ）である時の粘度が８０Ｐａ・ｓ以上である蛍光体ペースト組成物の中間体を得る工程と、該工程により得られた前記中間体に有機溶媒もしくは有機溶媒と結合剤樹脂とを添加して混合して、前記中間体よりも低粘度の混合物を得る工程とからなることを特徴とする蛍光体ペースト組成物の製造方法。
【０００８】
（２） 前記中間体の温度が２５℃で剪断速度が１０（１／ｓ）である時の該中間体の粘度が１００〜２００００Ｐａ・ｓであることを特徴とする前記（１）に記載の蛍光体ペースト組成物の製造方法。
（３） 前記中間体の温度が２５℃で剪断速度が１０（１／ｓ）である時の該中間体の粘度が３００〜１００００Ｐａ・ｓであることを特徴とする前記（１）ないし（２）に記載の蛍光体ペースト組成物の製造方法。
【０００９】
（５） 前記蛍光体ペースト組成物の中間体の蛍光体含有量が該中間体の総量に対して６０〜９５重量％であることを特徴とする前記（１）〜（４）のいずれかに記載の蛍光体ペースト組成物の製造方法。
【００１０】
（６） 前記蛍光体ペースト組成物の中間体の蛍光体含有量が該中間体の総量に対して７０〜９０重量％であることを特徴とする前記（５）に記載の蛍光体ペースト組成物の製造方法。
（７） 前記蛍光体粒子が付活剤としてＥｕを含むアルミン酸塩蛍光体であることを特徴とする前記（１）〜（６）のいずれかに記載の蛍光体ペースト組成物の製造方法。
【００１３】
（８）内部に蛍光膜が設けられた外囲器に封入されている希ガスの放電によって放射される真空紫外線により前記蛍光膜を励起して発光させる真空紫外線発光素子において、前記蛍光膜が前記（１）〜（７）のいずれかに記載の製造方法によって製造された蛍光体ペースト組成物により形成されていることを特徴とする真空紫外線励起発光素子。
【００１４】
【発明の実施の形態】
以下、本発明を更に詳細に説明する。
本発明の蛍光体ペースト組成物の製造方法は、先ず、蛍光体粒子に少量の有機溶媒を加えてこれをライカイ機、ニーダー、プラネタリーミキサー等の混練機、ローター及びステーターとからなるホモジナイザー、乳鉢、竹ヘラ等を用いて粗混合して、ペースト組成物の原料混合物（ペースト原料）を調製する。このペースト原料中には蛍光体及び有機溶媒の外に結合剤樹脂も同時に添加しておいてもよく、その場合には蛍光体粒子と混合する有機溶媒として、予め使用する所定量の結合剤樹脂を溶解した有機溶媒（結合剤樹脂液）を用いてもよい。また、このペースト原料中には蛍光体粒子、結合剤樹脂、有機溶媒の外に酸化防止剤や蛍光体粒子の分散を良くするための分散剤を添加しておいてもよい。
【００１５】
次に、この蛍光体含有率が高く比較的高粘度の粗混合されたペースト原料を、先ず、分散装置によりに分散処理し、蛍光体粒子を該ペースト原料中において十分に分散させた蛍光体ペースト組成物の中間体（以下、単に「中間体」という）を得る。中間体を製造するための分散装置としては、被分散媒体であるペースト原料をロール間の間隙を通過させながら、混練して互いに混合し、分散処理することができるロール型の分散機を用いると、ペースト原料に適度な圧縮力および剪断力を与えることができるので好ましく、特に３本ロールミルを用いることが推奨される。その際、被混合物質であるペースト原料は、十分な分散効果を得るためにロール間を１回ではなく２回以上通過させても良い。これらのロール型分散機は、運転中における不純物の混入を防止し得る点で金属製ロールよりもハイアルミナなどのファインセラミック製のロールを用いた方がより好ましい。本発明の目的を達成するためには、特にこの中間体の粘度の調整が重要であり、得られる中間体の粘度がある一定値よりも低いと、蛍光体粒子の分散性が良好で、蛍光体充填率の高い蛍光膜を形成することのできる蛍光体ペースト組成物を製造することが出来ない。蛍光体の分散性が良好で、蛍光膜とした時に蛍光体充填率の良好な蛍光膜が得られる蛍光体ペースト組成物とするには、ペースト原料である、蛍光体、結合剤樹脂及び有機溶媒の各配合量を適宜調節することによって、中間体の温度が２５℃であり、剪断速度が１０（１／ｓ）である時にその中間体の粘度が８０Ｐａ・ｓ以上の粘度となるようにする必要があり、より好ましくは１００〜２００００Ｐａ・ｓ、更に好ましくは３００〜１００００Ｐａ・ｓ程度の粘度としておくのがよい。
【００１６】
次いで、上述のようにして得られた中間体を一旦回収した後、結合剤樹脂が既に含まれているペースト原料から得た中間体であればこれに少なくとも有機溶媒を添加し、また、結合剤樹脂が含まれていないペースト原料から得た中間体であればこれに有機溶媒と所定量の結合剤樹脂とを添加してから更に十分に攪拌、混合して、先に得た中間体よりも低粘度の蛍光体ペースト組成物とする。この中間体に有機溶剤等を添加して再度混合処理し、より低粘度化する工程において、中間体に添加される有機溶媒や結合剤樹脂の添加量は、最終的には得ようとする蛍光体ペースト組成物の粘度や蛍光体含有率が所望の値となるように適宜調整される。
【００１７】
中間体に更に有機溶剤等を加えて混合するには、従来の蛍光体ペースト組成物を製造する際に用いられているようなディスパー、プロペラ型攪拌機等やニーダー、プラネタリーミキサー、ホモジナイザー、乳鉢、竹へら等のペースト原料を分散処理する前に予めこれらの粗混合物とする際に用いられる混合手段が採用される。
【００１８】
本発明の蛍光体ペースト組成物の製造方法において、蛍光体ペースト組成物の中間体の粘度はその温度が２５℃であり、剪断速度が１０（１／ｓ）である時に８０Ｐａ・ｓ以上の高粘度とする必要があるが、そのためには蛍光体ペースト組成物の中間体中の蛍光体の含有量を該中間体に対してほぼ６０〜９５重量％、より好ましくは７０〜９０重量％の範囲となるようにペースト原料の配合比を調整しておくと良い。
【００１９】
本発明の蛍光体ペースト組成物の製造方法に用いられるペースト原料としては従来のペースト原料と同様のものが用いられる。
すなわち、本発明の蛍光体ペースト組成物に用いられる蛍光体としては、特にその種類や組成に制限はなく、これを用いて形成される蛍光膜を励起する素子の励起源に応じて適宜選択される。
【００２０】
例えば、本発明の蛍光体ペースト組成物を陰極線管（ＣＲＴ）やＦＥＤ等の蛍光膜形成用として用いる場合には、その蛍光膜を電子線照射して発光させることになるので、赤色蛍光体である、ユーロピウム付活酸硫化イットリウム蛍光体（Ｙ２Ｏ２Ｓ：Ｅｕ）やユーロピウム付活酸化イットリウム蛍光体（Ｙ２Ｏ３：Ｅｕ）、緑色蛍光体である、銅及びアルミニウム付活硫化亜鉛蛍光体（ＺｎＳ：Ｃｕ，Ａｌ）やテルビウム付活アルミン酸イットリウム蛍光体（Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｔｂ）、青色蛍光体である、銀付活硫化亜鉛蛍光体（ＺｎＳ：Ａｇ）や銀及びアルミニウム付活硫化亜鉛蛍光体（ＺｎＳ：Ａｇ，Ａｌ）等の電子線励起下において高効率に発光する電子線用蛍光体が用いられ、ＰＤＰや蛍光ランプ等の蛍光膜形成用として用いる場合には、その蛍光膜を真空紫外線や紫外線照射して発光させることになるので、Ｙ２Ｏ２Ｓ：Ｅｕ、ユーロピウム付活硼酸イットリウム蛍光体（ＹＢＯ３：Ｅｕ）、ユーロピウム付活硼酸イットリウム・ガドリニウム蛍光体｛（Ｙ，Ｇｄ）ＢＯ３：Ｅｕ）｝、ユーロピウム付活酸化イットリウム・ガドリニウム蛍光体｛（Ｙ，Ｇｄ）２Ｏ３：Ｅｕ｝等の赤色蛍光体、マンガン付活珪酸亜鉛蛍光体（Ｚｎ２ＳｉＯ４：Ｍｎ）、マンガン付活アルミン酸バリウム・マグネシウム蛍光体｛（１−ａ）（０．８２ＢａＯ・６Ａｌ２Ｏ３）・ａ（ＢａＭｇ１−ｂＭｎｂＡｌ１０Ｏ１７）やＢａＭｇＡｌ１０Ｏ１７：Ｍｎなど｝等の緑色蛍光体、２価ユーロピウム付活アルミン酸バリウム・マグネシウム蛍光体（ＢａＭｇＡｌ１０Ｏ１７：Ｅｕ２＋）等の青色蛍光体をはじめとする、紫外線や真空紫外線励起下において高輝度に発光する紫外線用蛍光体や真空紫外線用蛍光体が用いられる。但し、これらの蛍光体の中でも２価ユーロピウム付活アルミン酸バリウム・マグネシウム蛍光体（ＢａＭｇＡｌ１０Ｏ１７：Ｅｕ２＋）等のＥｕを付活剤として含むアルミン酸塩系の青色ないし緑色発光蛍光体を用いた場合、本発明の製造方法により得られた蛍光体ペースト組成物は、従来の製造方法によって得られた蛍光体ペースト組成物よりも蛍光体粒子の分散性が良好で、これを用いて蛍光膜を作成すると従来の方法により製造された蛍光体ペースト組成物を用いた場合よりも蛍光体充填率の高い蛍光膜が得られるので特に好ましい。これらＥｕを付活剤として含むアルミン酸塩系蛍光体の中でも、例えば、この蛍光体にカリウム（Ｋ）、硫黄（Ｓ）等の不純物を含有させた蛍光体を用いるとか、予め表面にアルカリ土類珪酸塩、硼酸塩、燐酸塩等の無機化合物を被覆しておくこと等の処置を施すことにより、この蛍光体からなる蛍光体ペースト組成物のベーキング後における輝度維持率が８０％以上である、Ｅｕを付活剤として含むアルミン酸塩蛍光体を用いて本発明の製造方法により蛍光体ペースト組成物とした時、これを用いて蛍光膜を形成した場合、特に従来の蛍光体ペースト組成物を用いた場合よりも、蛍光体充填率のより高い蛍光膜を形成することができることがわかった。なお、上述のベーキング後における輝度維持率とは、蛍光体粉体並びにその蛍光体粉体を用いて製造された蛍光体ペースト組成物の塗布膜を５００℃で３０分間ベーキングして蛍光膜とした後の蛍光膜のそれぞれについて、その発光輝度並びに発光色度点（ｘ、ｙ）を測定し、それぞれその発光輝度をｙ値で除した値（輝度／ｙ）、即ちそれぞれの刺激和を求めて、蛍光体粉体の刺激和（輝度／ｙ）に対するベーキング後の蛍光膜の刺激和（輝度／ｙ）の相対値（百分率）で表した数値のことをいう。
【００２１】
また、本発明の蛍光体ペースト組成物の製造方法において、蛍光体粒子に添加され、また、結合剤樹脂を溶解させ、粘度調整のために使用されるる有機溶媒としては、結合剤樹脂が均一かつ安定に溶解するものであればどのような溶媒でも使用可能であるが、具体的には、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素化合物、テトラヒドロフラン、１、２−ブトキシエタン等のエーテル化合物、アセトン、メチルエチルケトン等のケトン化合物、酢酸エチル、酢酸ブチル、ジエチレングリコールモノブチルエーテルアセテート、フタル酸ジオクチル等のエステル化合物、イソプロピルアルコール、ジエチレングリコールモノブチルエーテル、テルピネオール、２−フェノキシエタノール等のアルコール化合物等を挙げることが出来る。特に、スクリーン印刷用として使用する場合には、テルピオネール、ジエチレングリコールモノブチルエーテル、ジエチレングリコールモノブチルエーテルアセテートなど、沸点が１７０℃以上である有機溶媒を使用するのが好ましい。
【００２２】
本発明の蛍光体ペースト組成物の製造方法において、蛍光体と共に用いる結合剤樹脂としては蛍光体の分散性に優れているものであればその種類は問わないが、上記有機溶媒に均一に溶解することが必要であり、使用し得る具体的な結合剤樹脂の例としては、例えば、ベーキング時の燃焼性が良好な、メタクリル酸エステルポリマー、スチレン−アクリル酸エステル共重合体、ポリスチレン、ポリビニルブチラール、ポリビニルアルコール、エチルセルロース等のアクリル系、スチレン系、セルロース系、ポバール系の樹脂を挙げることが出来るが、スクリーン印刷時のペーストの流動特性からチクソトロピー性を有するエチルセルロースが特に好ましい。
【００２３】
表１は、ＢａＭｇＡｌ１０Ｏ１７：Ｅｕ蛍光体（化成オプトニクス社製ＫＸ−５０１Ａ、タイプＫＢＨ３）１００重量部にエチルセルロースを溶解したブチルカルビトールアセテートとブチルカルビトールとの混合液（結合剤樹脂液）を添加してライカイ機で５分間攪拌して簡単にこれらを混合したペースト原料を、最初に３本ロールミルで分散処理することによって中間体を製造し、次いで、この中間体に、更にエチルセルロースを溶解したブチルカルビトールとブチルカルビトールアセテートとの混合液（結合剤樹脂液）を添加してディスパーで混合して製造された複数の蛍光体ペースト組成物をそれぞれ用いてガラス板上にアプリケーターで塗布して蛍光体塗布膜を形成した後、これを１２０℃で３０分間乾燥させて得た複数の蛍光体塗布膜について、各蛍光体ペースト組成物の中間体の粘度と、その蛍光体ペースト組成物を用いて形成された蛍光膜の蛍光体充填率との関係を示したものである。表１には、各蛍光体ペースト組成物を製造したペースト原料の蛍光体量［Ｐ］、有機溶媒量［Ｂ］、中間体の粘度、中間体を製造した後に添加された結合剤樹脂と有機溶媒からなる追加原料［Ｃ］及び蛍光体ペースト組成物の最終粘度を併せて記載した。なお、表１において各粘度はいずれも２５℃の温度において剪断速度が１０（１／ｓ）である時の粘度であり、また、各蛍光体塗布膜中の蛍光体充填率（蛍光体塗布膜中に占める蛍光体の体積比率）は次のようにして求めた。
蛍光体充填率（％）＝｛膜中の蛍光体重量（ｇ／ｃｍ２）／ｄ×蛍光体層の厚み（ｃｍ）｝×１００
【００２４】
但し、上記式において、膜中の蛍光体重量（ｇ／ｃｍ２）は、有機溶媒成分を除く蛍光体ペースト組成物の重量に対する蛍光体重量の含有割合（即ち、蛍光体ペースト組成物の製造に際し、配合された蛍光体、結合剤樹脂、その他不揮発成分の総重量に対する配合された蛍光体の重量の比率）に蛍光膜の重量を乗じた値であり、また、ｄは配合された蛍光体の密度（ｇ／ｃｍ３）を表す。
【００２５】
【表１】
0004316127.tif 000002
【００２６】
表１からわかるように、蛍光体ペースト組成物の製造に際して、最初に蛍光体粒子に少量の結合剤樹脂液を添加したペースト原料に３本ロールミルにより分散処理を施して粘度がおよそ８０Ｐａ・ｓ以上である中間体を得てから、これに更に有機溶媒や結合剤樹脂を添加、混合し、該中間体をより低粘度化して得られた蛍光体ペースト組成物（Ｎｏ．３〜５）を用いて形成された蛍光膜は、ペースト原料に分散処理を施すだけで、製造工程の途中で中間体を得てそれに有機溶媒等を添加してその粘度を低下させることなく、従来の方法により製造された蛍光体ペースト組成物（Ｎｏ．１）や、中間体の粘度がおよそ８０Ｐａ・ｓより低い、比較的低粘度の中間体を経由して製造された蛍光体ペースト組成物（Ｎｏ．２）を使用して形成された蛍光膜に比べて蛍光体充填率の高い蛍光膜が得られた。
【００２７】
このように、上記のようにして製造された本発明の蛍光体ペースト組成物を用いて形成された蛍光体塗布膜は、この蛍光体塗布膜中における蛍光体が占める体積比率を上記の方法で算出したところ、ほぼ４０〜７０％の範囲に入り、これと同一の方法により算出した従来の蛍光体ペースト組成物からなる蛍光体塗布膜に比べて蛍光体塗布膜中に占める蛍光体粒子の体積比率が著しく高く、蛍光体充填率が高くて隙間の少ない蛍光膜が得られることが確認された。
【００２８】
他方、本発明の真空紫外線励起発光素子は、ＰＤＰ及び希ガスランプに代表される。本発明のＰＤＰは従来のものと同様、ガラスなどの前面板と背面板を対向配置し、その間に一定間隔の放電空間を区画する隔壁と表示用電極を設け、前面板、背面板及び隔壁によって囲まれた凹部に蛍光体層を設け、前面板と背面板の周囲を封止して外囲器を形成し、その内部を排気してＡｒ，Ｘｅ，Ｎｅ、Ｈｅなどの希ガスを封入してなり、異なる発光色の蛍光体層を有する複数の凹部を平板上に２次元的に配列することにより、内部に封入された希ガスの放電により各蛍光体層を発光させてフルカラーの表示を可能にした素子であり、その蛍光膜は上述の本発明の製造方法によって製造された蛍光体ペースト組成物を用いて形成される。一方、本発明の希ガスランプは、細ガラス管の内壁に上述の本発明の製造方法によって製造された蛍光体ペースト組成物を用いて蛍光膜を形成し、更にその両端もしくは管壁を挟んでその内外に電極を形成すると共に、細管の両端を封止して外囲器となし、その内部にＸｅ、Ｈｅ−Ｎｅなどの希ガスを封入したものであり、この内部の希ガスの放電により発生した真空紫外線で蛍光膜を励起して発光させ、光源として使用するものである。
【００２９】
本発明の真空紫外線励起発光素子は、本発明の製造方法によって得られた蛍光体ペースト組成物により蛍光膜が形成されているので、形成された蛍光膜中の蛍光体充填率が高く、かつ、反射率の向上した蛍光膜を備え、従来の真空紫外線励起発光素子に比べて、より高輝度の発光を呈する。
【００３０】
【実施例】
次に、実施例により本発明を説明する。
〔実施例〕
ＰＤＰ用の青色発光蛍光体（Ｂａ，Ｅｕ）ＭｇＡｌ１０Ｏ１７（ＫＸ−５０１Ａ、タイプ  ＫＢＨ３、化成オプトニクス社製）１００重量部とブチルカルビトール及びブチルカルビトールアセテートの混合物からなる有機溶媒に溶解したエチルセルロース樹脂（結合剤樹脂液）５０重量部との混合物をライカイ機を用いて粗混合したペースト原料を調製し、これを、アルミナロールを使用した３本ロールミル（分散装置）を用いてミリングしてこの各ペースト原料を分散させ、２５℃の温度において剪断速度が１０（１／ｓ）である時の粘度が１５０Ｐａ・ｓであるペースト状の中間体を得た。
【００３１】
次に、このようにして得た中間体に、更に上記のブチルカルビトール及びブチルカルビトールアセテートからなる有機溶媒に溶解したエチルセルロース樹脂（結合剤樹脂液）１５０重量部を添加し、これをディスパーで十分に攪拌、混合して、２５℃の温度において剪断速度が１０（１／ｓ）である時の粘度が４２Ｐａ・ｓである、実施例の蛍光体ペースト組成物を製造した。
【００３２】
得られた実施例の蛍光体ペースト組成物をガラス板上に、乾燥後の膜厚がほぼ１００μｍとなるようにアプリケーターで塗布し、これを１２０℃で３０分間乾燥させた。このようにして得られた実施例の蛍光膜の断面を、電子顕微鏡写真で観察したところ、ほとんど蛍光体の抜けが見られなかった
一方、この蛍光膜中の蛍光体の体積比率を前述の方法により測定したところ、蛍光体の体積比率は４１％であった。
【００３３】
また、実施例の蛍光体ペースト組成物を、表面に複数のリブ（隔壁）が形成されている２０ｍｍ×２０ｍｍのガラス基板上に約１ｃｃ滴下し、スキージーでリブ（隔壁）内に塗布し、次いで、１２０℃で３０分間乾燥させてリブの内壁面に蛍光膜を形成し、その断面を電子顕微鏡写真で観察したところ、ほとんど蛍光体の抜けがみられず、また、膜が厚くなる現象（膜太り現象）も認められなかった。
【００３４】
〔比較例〕
５０重量部のブチルカルビトール及びブチルカルビトールアセテートの混合物からなる有機溶媒に溶解したエチルセルロース樹脂（結合剤樹脂液）に代えて、２００重量部のブチルカルビトール及びブチルカルビトールアセテートの混合物からなる有機溶媒に溶解したエチルセルロース樹脂（結合剤樹脂液）を用いた以外は実施例と同様にしてペースト原料を調製し、これをアルミナロールを使用した３本ロールミル（分散装置）を用いて分散処理して２５℃の温度において剪断速度が１０（１／ｓ）である時の粘度が４１Ｐａ・ｓのペースト状の蛍光体ペースト組成物の中間体を得た。
【００３５】
次に、このようにして得た中間体に何も添加しないでディスパーを用いて更に攪拌だけして、２５℃の温度において剪断速度が１０（１／ｓ）である時の粘度が４１Ｐａ・ｓであって前記中間体と同じ粘度である、比較例の蛍光体ペースト組成物を得た。
【００３６】
次いで、実施例と全く同様にしてガラス板上に形成した比較例の蛍光膜の断面を、電子顕微鏡写真で観察したところ、蛍光体の抜け（空隙部）が多くみられた。
また、この比較例の蛍光膜中の蛍光体充填率は、３５％であった。
【００３７】
更に、この比較例の蛍光体組成物を用いて実施例の蛍光膜と同様にしてリブ上に形成された比較例の蛍光膜の電子顕微鏡写真による断面観察においても、蛍光体の抜けが多く見られ、膜が厚くなる現象（膜太り現象）が認められた。
【００３８】
【発明の効果】
本発明は上述のような構成としたので、本発明の製造方法によって得られた蛍光体ペースト組成物を用いて作成された蛍光膜は、従来の蛍光体ペースト組成物を使用して形成された蛍光膜に比べて蛍光膜中の蛍光体充填率が高まり、この蛍光体ペースト組成物を用いて形成された蛍光膜を備えた本発明の真空紫外線励起発光素子は、蛍光膜が薄くなるために、放電空間が広がり、放電電圧を低下することができ、また、蛍光体充填率が高く、反射率の高い蛍光膜とすることが出来るので従来のものより発光輝度の向上した真空紫外線励起発光素子を提供することができる。