(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも０．２０の複屈折値Δｎを有するネマチック液晶混合物において、この混合物が下記式Ｉ
【化１】
0004208973.tif 000028
を有する１つ以上の弗素化されたターフェニルと、下記式ＩＩ
【化２】
0004208973.tif 000029
を有する１つ以上の弗素化されたターフェニルと、下記式Ｖａ
【化３】
0004208973.tif 000030
を含み、その際これらの式において
Ｒ及びＲ’はそれぞれ互いに独立に、１２個までの炭素原子を有するアルキル又はアルケニルの残基であって、これらの残基は置換されていないか、又はハロゲンで置換されており、そしてこれらの残基の中の１つ以上のＣＨ2基はそれぞれ互いに独立に、酸素原子同士が互いに直接に結合することがないような態様で−Ｏ−、
【化４】
0004208973.tif 000031
により置き換えられていることができ、
Ｘ及びＸ’はそれぞれ互いに独立にＦ、Ｃｌ、ＣＦ3、ＯＣＦ3又はＯＣＨＦ2であり、
そして
Ｌ1〜Ｌ4はそれぞれ互いに独立にＨ又はＦである、
ことを特徴とするアクティブマトリックスＴＮ型液晶ディスプレー用の液晶混合物。
【請求項２】
ＸとＸ’とが塩素又は弗素である、請求項１の液晶混合物。
【請求項３】
液晶混合物が下記式ＩＩＩ
【化５】
0004208973.tif 000032
の１つ以上の化合物を含み、その際この式において
Ｒ*は１５個までの炭素原子を有するアルキル又はアルケニルの残基であって、これらの残基は置換されていないか、又はハロゲンで置換されており、そしてこれらの残基の中の１つ以上のＣＨ2基はそれぞれ互いに独立に、酸素原子同士が互いに直接に結合することがないような態様で−Ｏ−、
【化６】
0004208973.tif 000033
により置き換えられていることができ、
ｒは０又は１であり、
Ｘ*はＦ、Ｃｌ、ＣＦ3、ＯＣＦ3又はＯＣＨＦ2であり、
Ｌ*、Ｙ*及びＺ*はそれぞれＨ又はＦであり、そして
Ｑ1及びＱ2の一方は１，４−フェニレン又は３−フルオロ−１，４−フェニレンであって他方が単結合である、請求項１又は２の液晶混合物。
【請求項４】
液晶混合物が下記式ＩＶ
【化７】
0004208973.tif 000034
から選ばれた１つ以上の化合物を含み、その際これらの式において
Ｒは１２個までの炭素原子を有するアルキル又はアルケニルの残基であって、これらの残基は置換されていないか、又はハロゲンで置換されており、そしてこれらの残基の中の１つ以上のＣＨ2基はそれぞれ互いに独立に、酸素原子同士が互いに直接に結合することがないような態様で−Ｏ−、
【化８】
0004208973.tif 000035
により置き換えられていることができ、
Ｘ1はＦ、Ｃｌ、ＣＦ3、ＯＣＦ3、ＯＣＨＦ2又はそれぞれ７個までの炭素原子を有するフルオロアルキル又はフルオロアルコキシであり、
Ｙ1、及びＹ2はそれぞれＨ又はＦであり、
Ａはｔｒａｎｓ−１，４−シクロヘキシレン又は１，４−フェニレンであり、そして
ｒは０又は１である、請求項１ないし３のうち１つの液晶混合物。
【請求項５】
本質的に、一般式ＩないしＩＶ及び式Ｖａよりなる群から選ばれた化合物からなる、請求項１ないし４のうち１つ液晶混合物。
【請求項６】
少なくとも０．２０の複屈折値Δｎを有するネマチック液晶混合物を備えるアクティブマトリックスＴＮ型液晶ディスプレーであって、この混合物が請求項１ないし５のいずれか１項に記載の混合物であることを特徴とするアクティブマトリックスＴＮ型液晶ディスプレー。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、少なくとも０．２１の光学的複屈折値Δｎを有するネマチック液晶混合物に関し、この混合物はグーチ−タリー曲線（Ｇｏｏｃｈ−Ｔａｒｒｙ  ｃｕｒｖｅ）の２次又は高次の透過極小において作動させるアクティブマトリックス液晶ディスプレー（ＡＭＤ）に有用である。
【０００２】
アクティブマトリックスディスプレー（ＡＭＤ）は商業的に興味ある高い情報含有量を有するディスプレーにとって大変好ましい。このようなＡＭＤはテレビジョン用途（例えば投影系）に用いられ、そして例えばラップトップ用、自動車用及び航空機用のディスプレーにも用いられる。
【０００３】
【従来の技術】
ＡＭＤは各画素において総合される非線形の電気的スイッチ素子を有する。非線形駆動素子としては薄膜トランジスタ（ＴＦＴ）［Ｏｋｕｂｏ，Ｕ．  等：１９８２，  “ＳＩＤ  ８２  Ｄｉｇｅｓｔ”，  ｐｐ  ４０−４１］又は各種ダイオード（例えば金属−絶縁体−金属：ＭＩＭ）［Ｎｉｗａ，Ｋ．  等：１９８４，  “ＳＩＤ  ８４  Ｄｉｇｅｓｔ”，  ｐｐ  ３０４−３０７］を適用することができる。これらの非線形駆動素子は、もし良好な視角特性を得ることができるならば比較的平坦な電気光学的特性を有する電気光学的効果を用いることを許容する。すなわち、ツイスト角９０o を有するＴＮ−型ＬＣセルを使用することができる（Ｓｃｈａｄｔ，Ｍ．  及び  Ｈｅｌｆｒｉｃｈ，Ｗ．：１９７１，“Ａｐｐｌ．  Ｐｈｙｓ．  Ｌｅｔｔ．”，  １８，  １２７）。広い視角にわたり良好なコントラストを与えるためには透過の第１極小での作動が必要である［Ｐｏｈｌ，Ｌ．，  Ｅｉｄｅｎｓｃｈｉｎｋ，Ｒ．，  Ｐｉｎｏ，Ｆ．  ｄｅｌ．  及び  Ｗｅｂｅｒ，Ｇ：１９８０，  ドイツ特許  ＤＢＰ  ３０２２８１８  及び  １９８１，  米国特許  ４，３９８，８０３；  Ｐｏｈｌ，Ｌ．，  Ｗｅｂｅｒ，Ｇ．，  Ｅｉｄｅｎｓｃｈｉｎｋ，Ｒ．，  Ｂａｕｒ，Ｇ．，  及び  Ｆｅｈｒｅｎｂａｃｈ，Ｗ．：１９８１，  “Ａｐｐｌ．  Ｐｈｙｓ．  Ｌｅｔｔ．”，  ３８，  ４９７；  Ｗｅｂｅｒ，Ｇ．，  Ｆｉｎｋｅｎｚｅｌｌｅｒ，Ｕ．，  Ｇｅｅｌｈａａｒ，Ｔ．，  Ｐｌａｃｈ，Ｈ．Ｊ．，  Ｒｉｅｇｅｒ，Ｂ．  及び  Ｐｏｈｌ，Ｌ．：１９８８，  フライブルクにおける液晶に関する国際シンポジウム（“Ｌｉｑ．  Ｃｒｙｓ．”  に発表される）］。これらのＡＭＤはテレビにおける利用に非常に適しており、従って商業的に高度に有利である。このような用途にはそれら液晶の若干の物理的性質が受動態ＴＮディスプレーよりもより重要になる。或るＡＭＤの性能に対して決定的な性質の若干はその液晶の抵抗と安定性とである［Ｔｏｇａｓｈｉ，Ｓ．，  Ｓｅｋｉｇｕｃｈｉ，Ｋ．，  Ｔａｎａｂｅ，Ｈ．，  Ｙａｍａｍｏｔｏ，Ｅ．，  Ｓｏｒｉｍａｃｈｉ，Ｋ．，  Ｋａｊｉｍａ，  Ｅ．，  Ｗａｔａｎａｂｅ，Ｈ．  及び  Ｓｈｉｍｕｚｕ，Ｈ．：“Ｐｒｏｃ．  Ｅｕｒｏｄｉｓｐｌａｙ  ８４”，１９８４年９月、「２段階ダイオードリングにより制御される２１０−２８８マトリックスの液晶」（１４４頁以下、パリ）；  Ｓｔｒｏｍｅｒ，Ｍ．：“Ｐｒｏｃ．  Ｅｕｒｏｄｉｓｐｌａｙ  ８４”，  １９８４年９月、「テレビジョン液晶ディスプレーのマトリックスアドレス用薄膜トランジスタの設計」（１４５頁以下、パリ）］。しばしば遭遇する問題の１つは、ディスプレーにおけるＵＶ照明の、抵抗に対する、また従って液晶混合物の一般的性能に対する悪影響である。
【０００４】
ＡＭＤにおいては各非線形スイッチング素子は多重機構でアドレスされる。すなわち、それらはそれらが活性である限られた時間内でピクセルの各電極を荷電する。次にそれらはそれらが次のサイクルにおいて再びアドレスされるまで不活性になる。従って或る活性化された（荷電された）ピクセルの上の電圧の変化はそのようなディスプレーの所望のではないが非常に決定的な特徴の１つである。或る１つのピクセルの放電は２つの因子によって決定される。これは液晶を含むピクセル要素の容量及び電極間の誘電体物質、すなわち液晶の抵抗である。１つのピクセルにおける電圧の減衰の特性的時定数（ＲＣ時間）は２つのアドレスサイクルの間の時間（Ｔadr ）よりも著しく大きくなければならない。ＡＭＤの性能を記述するのにしばしば用いられるパラメータの１つは、或る画素の電圧保持率ＨＲ、すなわち
ＨＲ＝［Ｖ（t0）＋Ｖ（ｔ0 ＋ｔadr ）］／２Ｖ（t0）
である。
【０００５】
１つのピクセルにおける電圧は指数関数的に減衰するので保持率の上昇は異常に高い抵抗値の液晶物質を必要とする。
【０００６】
ディスプレー内の液晶の抵抗についていくつかの重要な点があり、例えば配向層、配向物質のキュアリング条件等である。けれども決して重要性の低くないものはその用いた液晶の電気的諸性質である。なかでもディスプレーの中の液晶の抵抗値はピクセルにおける電圧低下の大きさを決定する。
【０００７】
低Δｎ物質を用いた初期の研究によれば、ＴＦＴ用途について抵抗値及びＵＶ安定性並びに抵抗値の温度依存性に対する要求条件は末端基としてシアノ基を含む物質を用いては満たされ得ないことが示されている。ハロゲン化された末端基を含む非シアノ型物質は通常的に用いられているシアノ型物質よりも良好な抵抗値及びＵＶ安定性並びに優れた粘度値を示すことができる。けれども一般にこれらの非シアノ型物質は不幸にして、中でも低い温度において結晶相及び／又はスメクチック相を形成する強い傾向を有する。ハロゲン化末端基を含む非シアノ型物質の透明点及び誘電異方性値は大変低い。
【０００８】
最近の市販混合物は広い温度範囲において用いられ、従って低温度における結晶化やスメクチック相の形成は排除しなければならない。ネマチック混合物の開発において液晶物質の利用可能性についての最も重要な前提条件の１つは良好な溶解性である。この理由から、高い溶融温度やスメクチック相形成傾向を有する化合物は不適当である。
【０００９】
各化合物を非常に注意深く選び、そして混合物を好適に設計することにより、第１極小適用のために広いネマチック温度範囲を有する低複屈折非シアノ型混合物を見出すことが可能であった［Ｂ．Ｒｉｅｇｅｒ  等：第１８  Ｆｒｅｉｂｕｒｇｅｒ  Ａｒｂｅｉｔｓｔａｇｕｎｇ  Ｆｌｕｅｓｓｉｇｋｒｉｓｔａｌｌｅ，Ｆｒｅｉｂｕｒｇ  １９８４，  １６  （１９８４）］。本発明の混合物の概念に対して本質的な高複屈折の非シアノ型物質は不幸にして多くの場合に、低複屈折の類似の物質よりも更により好ましくない、高融点及び／又は強いスメクチック原的挙動のような性質を示す：
【００１０】
【表１】
0004208973.tif 000002
ＷＯ  ９０／０９２４０  の広い一般式は式Ｉのフルオロターフェニル化合物を包含するが、これらの化合物のただ１つの開示された例も、弗素化されたフルオロ−及びクロロ−ターフェニルの混合物も存在しない。
【００１１】
【発明が解決しようとする課題】
グーチ−タリー曲線の２次又は高次の透過極小において作動するに適した複屈折値を有する従来技術の混合物は活性マトリックス用途には受容できない。
【００１２】
このように、ＡＭＤにおいて使用するための高い抵抗値や他の好適な諸性質を有する液晶組成物に対してなお大きな要求が存在する。
【００１３】
上に示した第３番目のクロロターフェニルは日本国特許６０−０５６９３２−Ａから公知である。上に概略的に述べたようにこれらの化合物は、中でも他の液晶物質中でのそれらの溶解度が限定されていること、それらが高い融点を有すること及びそれらが著しいスメクチック性を示すことから、電子工業の厳格な仕様に合致することを許容しない。従ってこの技術分野において改善された高い複屈折値の非シアノ型液晶化合物に対しても要求が存在する。
【００１４】
式Ｉのクロロターフェニル化合物はイタリア国ピサの１９９２年国際ＬＣ  Ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅにおいて発表されている。
【００１５】
本発明の目的の１つは、
少なくとも０．２０の複屈折値Δｎを有するネマチック液晶混合物において、この混合物が下記式（Ｉ）
【００１６】
【化１０】
0004208973.tif 000003
を有する１つ以上の弗素化されたターフェニルと、下記式（ＩＩ）
【００１７】
【化１１】
0004208973.tif 000004
を有する１つ以上の弗素化されたターフェニルとを含み、その際これらの式において
Ｒ及びＲ’はそれぞれ互いに独立に、１２個までの炭素原子を有するアルキル又はアルケニルの残基であって、これらの残基は置換されていないか、又はハロゲンで置換されており、そしてこれらの残基の中の１つ以上のＣＨ2 基はそれぞれ互いに独立に、酸素原子同志が互いに直接に結合することがないような態様で−Ｏ−、
【００１８】
【化１２】
0004208973.tif 000005
により置き換えられていることができ、
Ｘ及びＸ’はそれぞれ互いに独立にＦ、Ｃｌ、ＣＦ3 、ＯＣＦ3 又はＯＣＨＦ2 であり、そして
Ｌ1 −Ｌ4 はそれぞれ互いに独立にＨ又はＦである
ことを特徴とする、上記液晶混合物を提供することである。
【００１９】
上記式Ｉ及びＩＩの化合物においてＲ及びＲ’は好ましくはアルキル又はアルコキシであり、そしてＸ及びＸ’は好ましくはＣｌ又はＦである。
【００２０】
本発明の目的はまた、
○フレームとともに厚さｄのセルを形成する２枚の平行支持板と、
○これら支持板の上の各画素をスイッチングするための一体化された各非線形素子と、及び
○セルの中に存在して正の誘電異方性値及び複屈折値Δｎを有するネマチック液晶混合物と
を含み、その際ｄ及びΔｎを適宜に選ぶことによりグーチ−タリーの曲線の２次又は高次の透過極小において作動する、高い温度及びＵＶ安定性を有するマトリックス液晶ディスプレーをも提供することであり、これはＵＶ光（２８０−４００ｎｍ，１２  ｍＷ／ｃｍ2 ）に２０時間曝した後の電圧保持比ＨＲ20とＵＶ光に曝す前のＨＲ0 との商が９８％に等しいか又はそれより大であることを特徴とするものであり、そしてまた他の諸要求条件に合致する非常に高い抵抗値を有する液晶組成物をも提供することである。
【００２１】
【課題を解決するための手段】
ＨＲ値についてのこのような値は、ラテラルに弗素化され及び／又はエチル−結合した非シアノ型物質を用いることにより、比較的高い複屈折値を有する混合物についても可能であることが見出された。ＡＭＤにおいて非常に高いＲＣ時間の値を得ることができる。これらの混合物はまた低い粘度値を有し、そしてほどよい域値電圧において短いスイッチング時間を許容する。
【００２２】
【発明の実施の態様】
それらＡＭＤの厚さは好ましくは３ないし１０μｍの範囲である。中でも好ましいのは３ないし７μｍの範囲である。
【００２３】
以下にあげる好ましい具体例はＡＭＤの中に存在するネマチック液晶混合物に関する。
【００２４】
このネマチック液晶混合物の複屈折値Δｎは少なくとも０．２０、好ましいのは０．２２ないし０．２９である。
【００２５】
このメマチック液晶混合物の誘電異方性値は少なくとも＋４．０である。
【００２６】
好ましい液晶混合物は下記式ＩＩＩの１つ以上の化合物を含む：
【００２７】
【化１３】
0004208973.tif 000006
但しこの式において
Ｒ*   は１５個までの炭素原子を有するアルキル又はアルケニル残基であって、これらの残基は置換されていないか又はハロゲンで置換されており、またこれらの残基の中の１つ以上のＣＨ2 基はそれぞれ互いに独立に−Ｏ−、
【００２８】
【化１４】
0004208973.tif 000007
により、酸素原子同士が互いに直接結合することがない態様で置き換えられていてもよく、
ｒ    は０又は１であり、
Ｘ*   はＦ、Ｃｌ、ＣＦ3 、ＯＣＦ3 又はＯＣＨＦ2 であり、そして
Ｌ* 、Ｙ* 及びＺ* はそれぞれＨ又はＦであり、そしてＱ1 とＱ2 との一方は１，４−フェニレン又は３−フルオロ−１，４−フェニレンであって、他方は単結合である。
【００２９】
下記式ＩＩＩａ、すなわち
【００３０】
【化１５】
0004208973.tif 000008
の化合物が特に好ましい。
【００３１】
この液晶混合物は好ましくは下記式ＩＶないしＶＩＩの化合物より選ばれた１つ以上の化合物を含む：
【００３２】
【化１６】
0004208973.tif 000009
但しこれらの式において
Ｒ    は１２個までの炭素原子を有するアルキル又はアルケニル残基であって、これらの残基は置換されていないか又はハロゲンで置換されており、またこれらの残基の中の１つ以上のＣＨ2 基はそれぞれ互いに独立に−Ｏ−、
【００３３】
【化１７】
0004208973.tif 000010
により、酸素原子同士が互いに直接結合することがない態様で置き換えられていてもよく、
Ｘ1   はＦ、Ｃｌ、ＣＦ3 、ＯＣＦ3 、ＯＣＨＦ2 又はそれぞれ７個までの炭素原子を有するフルオロアルキル又はフルオロアルコキシであり、
Ｙ1 、Ｙ2 及びＹ3 はそれぞれＨ又はＦであり、
Ｑ    は−Ｃ2 Ｈ4 −、−Ｃ4 Ｈ9 −又は−ＣＯ−Ｏ−であり、
【００３４】
【化１８】
0004208973.tif 000011
は trans−１，４−シクロヘキシレン又は１，４−フェニレンであり、そして
ｒ    は０又は１である。
好ましい混合物は式ＩＶにおいてｒ＝０及び／又はｒ＝１の少なくとも１つの化合物及び／又は式Ｖの化合物を含む。
【００３５】
一般式Ｖの化合物は好ましくは下記式Ｖａの化合物である：
【００３６】
【化１９】
0004208973.tif 000012
この液晶混合物は好ましくは下記式ＶＩＩＩないしＸＩＩＩの１つ以上の化合物を含む：
【００３７】
【化２０】
0004208973.tif 000013
【００３８】
【化２１】
0004208973.tif 000014
但しこれらの式において
Ｒ、Ｒ1 、ｒ、Ｘ1 、Ｙ1 、Ｙ2 及びＹ3 はそれぞれ、互いに独立に、式Ｉ，ＩＩ，およびＩＶ〜ＶＩＩにおいて定義した通りである。
【００３９】
この混合物は本質的に、一般式ＩないしＶＩＩよりなる群から選ばれた化合物を含む。
【００４０】
以上に示した各化合物は、例えばドイツ特許ＤＯＳ３０４２３９１、ＤＯＳ３９０２３２８、ＤＯＳ３９１３５５４、ＤＯＳ３９０９８０２、国際特許ＷＯ８９／０２８８４、ＷＯ９０／１５１１３、ＷＯ９０／０９４２０、国際特許出願Ｎｏ．ＰＣＴ／ＥＰ９０／０１２９２、Ｎｏ．ＰＣＴ／ＥＰ９１／００４１１、Ｎｏ．ＰＣＴ／ＥＰ９０／０１４７１、Ｎｏ．ＰＣＴ／ＥＰ９０／０２１０９及びヨーロッパ特許出願Ｎｏ．９１１００６７５．７より公知であるか、又は公知の化合物と同様にして作ることができる。
【００４１】
本発明に従う各混合物は通常、示されている芯構造を有する種々の中程度に極性の成分及び他の非シアノ型成分に基づく。しかしながら、もちろんそのような混合物は、もし極端に高いＨＲ値を必要としないとき、例えばＴＮ又はＳＴＮの用途のためには追加的に公知のシアノ型液晶成分をも含むことができる。得られた混合物は、非常に低い温度を含めて（戸外用途）非常に広いネマチック相範囲を達成するのに重要である。
【００４２】
それらの混合物は好ましくは中程度の極性のハロゲン化された種々の成分に基づくものであり、及び／又は本質的にシアノ型成分を含まない。
【００４３】
式Ｉの新規な化合物はヨーロッパ特許ＥＰ０４３９０８９Ａ１、国際特許ＷＯ９０／０９４２０、ＷＯ９０／１５１１３及びＷＯ９１／１３８５０（これらの特許の開示はここで参考資料として採用される）に記述されている方法と同様にして作ることができる。
【００４４】
式ＩないしＸＩＩＩの各成分において、Ｒ、Ｒ’及びＲ* は好ましくは、１ないし７個の炭素原子の直鎖状メトキシアルキル（メトキシメチル、メトキシエチル、メトキシプロピル、メトキシブチル、メトキシペンチル、メトキシヘキシル、メトキシヘプチル）である。
【００４５】
本発明に従う混合物の調製は通常の態様で行われる。一般に、比較的少ない量で用いられる所望量の各成分を、主構成員を構成する各成分の中に好ましくは高められた温度において溶解させる。もしこの温度をその主構成員の透明点以上に選んだならば、その溶解過程の完了は特に容易に観測することができる。
【００４６】
しかしながら、各成分の適当な有機溶媒、例えばアセトン、クロロホルム又はメタノール等の中の各成分溶液を混合してその溶媒を除去することも、不純物や望ましくない添加物を持ち込まない限り、可能である。
【００４７】
本発明に従う各液晶相は適当な種々の添加物によって、それらをこれまで開示されたいかなる種類のＡＭＤにおいても使用できるような態様で修飾することができる。
【００４８】
【実施例】
以下にあげる諸例は本発明をこれに制限を加えることなく説明するためのものである。これらの例において液晶物質の融点及び透明点は℃であげてある。％の値は重量基準である。
【００４９】
ＨＲの測定は  Ｓ．Ｍａｔｓｕｍｏｔｏ  等により記述された［“Ｌｉｑｕｉｄ  Ｃｒｙｓｔａｌｓ”，５，１３２０（１９８９）］通りにスペーサを含まない標準６μＴＮ−ディスプレーにおいて行なった。導電性ＩＴＯ層（Ｂａｌｚｅｒｓ）及び配向層としてラビングしたポリイミド層（日本合成ゴムのＡＬ−１０５１）を備えた標準フロートガラスを用いた。各セルは紫外線硬化可能接着剤（ＮｏｒｌａｎｄのＮＯＡ−６１）で封止し、そして標準条件のもとで充填した。液晶混合物は標準操作で注意深く精製した各成分より構成された。紫外線暴露はキセノンランプを備えたＨｅｒａｅｕｓ−Ｓｕｎｔｅｓｔ（１．１ＫＷ、０．０８２Ｗ／ｃｍ2 、紫外線カットオフ３１０ｎｍ）の中で実施した。
【００５０】
本特許出願明細書及び以下の実施例において各液晶化合物の全ての化学構造は頭文字略記号であげてあるが、それらの化学式への翻訳は以下に示すように行なわれる。全てのＣn Ｈ2n+1  及びＣm Ｈ2m+1  の残基はｎ個及びｍ個の炭素原子を有する直鎖アルキル基である。表Ｂの中の記号は自明である。表Ａにおいては芯構造についての頭文字略記号のみがあげられている。具体的にはこの頭文字略記号に続いてハイフンを入れて各置換基Ｒ1 、Ｒ2 、Ｌ1 、Ｌ2 及びＬ3 についての下記の通りの記号があげられている。
【００５１】
【表２】
0004208973.tif 000015
表  Ａ
【００５２】
【表３】
0004208973.tif 000016
【００５３】
【表４】
0004208973.tif 000017
【００５４】
【表５】
0004208973.tif 000018
【００５５】
【表６】
0004208973.tif 000019
表  Ｂ
【００５６】
【表７】
0004208973.tif 000020
【００５７】
【表８】
0004208973.tif 000021
例  １
【００５８】
【表９】
0004208973.tif 000022
例  ２
【００５９】
【表１０】
0004208973.tif 000023
例  ３
【００６０】
【表１１】
0004208973.tif 000024
例  ４
【００６１】
【表１２】
0004208973.tif 000025
例  ５
【００６２】
【表１３】
0004208973.tif 000026
例  ６
【００６３】
【表１４】
0004208973.tif 000027