(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
エポキシ樹脂と、ポリフェニレンオキサイドとフェノール化合物を反応開始剤の存在下で再分配反応させて得られるフェノール変成してなるポリフェニレンオキサイドと、アミン系硬化剤とを含有するエポキシ樹脂組成物において、上記フェノール変成してなるポリフェニレンオキサイドの数平均分子量が７００以上１０００未満の範囲であると共に、この上記フェノール変成してなるポリフェニレンオキサイドがエポキシ樹脂組成物中に固形分換算で５０〜９０重量％の範囲で含有し、上記フェノール変成してなるポリフェニレンオキサイドは、上記フェノール化合物にテトラブロムビスフェノールＡを用いて再分配反応させて得られたものであることを特徴とするエポキシ樹脂組成物。
【請求項２】
エポキシ樹脂と、ポリフェニレンオキサイドとフェノール化合物を反応開始剤の存在下で再分配反応させて得られるフェノール変成してなるポリフェニレンオキサイドと、アミン系硬化剤とを含有するエポキシ樹脂組成物において、上記フェノール変成してなるポリフェニレンオキサイドの数平均分子量が７００以上１０００未満の範囲であると共に、この上記フェノール変成してなるポリフェニレンオキサイドがエポキシ樹脂組成物中に固形分換算で５０〜９０重量％の範囲で含有し、上記フェノール変成してなるポリフェニレンオキサイドは、上記フェノール化合物にノボラックフェノールを用いて再分配反応させて得られたものであることを特徴とするエポキシ樹脂組成物。
【請求項３】
上記反応開始剤が、過酸化ベンゾイル、ｔ−ブチルペルオキシベンゾエイト、ジ−ｔ−ブチルペルオキシイソフタレート、ジクミルペルオキサイド、ジ−ｔ−ベチルペルオキサイドで選ばれた過酸化物のうちの少なくとも１種であることを特徴とする請求項１又は請求項２記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項４】
上記反応開始剤が、ｔ−ブチルトリメチルシリルペルオキサイド、クメンヒドロペルオキシド、ｔ−ブチルヒドロペルオキサイドのうちの少なくとも１種であることを特徴とする請求項１又は請求項２記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項５】
上記反応開始剤が、アゾイソブチロニトリルであることを特徴とする請求項１又は請求項２記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項６】
請求項１乃至請求項５いずれか記載のエポキシ樹脂組成物を基材に含浸し、この樹脂を硬化させてなる絶縁基板。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、エポキシ樹脂と、ポリフェニレンオキサイドとフェノール化合物を反応開始剤の存在下で再分配反応させて得られるフェノール変成してなるポリフェニレンオキサイドと、アミン系硬化剤とを含有するエポキシ樹脂組成物に関し、具体的には、プリント配線基板等の絶縁基板の材料として用いられるエポキシ樹脂組成物に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
プリント配線基板等の絶縁基板の材料として用いられるエポキシ樹脂組成物が汎用されている。半導体等の電子部品の高集積化に伴い、優れた誘電率等の高周波特性や高いガラス転移温度を有する絶縁基板の材料として、エポキシ樹脂に、ポリフェニレンオキサイドとフェノール化合物を反応開始剤の存在下で再分配反応させて得られるフェノール変成してなるポリフェニレンオキサイドと、アミン系硬化剤とを含有させたエポキシ樹脂組成物が知られている（例えば、特開平９−２９１１４８号公報、特開平１０−２９２０３１号公報等）。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】
近年、携帯電話やパソコン等の電子機器が、さらなる小型化や信号伝達速度の向上が要望されているため、プリント配線板は、ますます多層化されている。多層化したプリント配線板の作製にあたっては、熱処理を行うため熱膨張に伴うクラックが発生することがないように、より低膨張率の材料が求められている。
【０００４】
本発明は上記の事情に鑑みてなされたもので、その目的とするところは、ガラス転移温度や誘電率等の特性を維持すると共に、より低膨張率な絶縁基板を得ることのできるエポキシ樹脂組成物を提供することにある。
【０００５】
【課題を解決するための手段】
請求項１記載のエポキシ樹脂組成物は、エポキシ樹脂と、ポリフェニレンオキサイドとフェノール化合物を反応開始剤の存在下で再分配反応させて得られるフェノール変成してなるポリフェニレンオキサイドと、アミン系硬化剤とを含有するエポキシ樹脂組成物において、上記フェノール変成してなるポリフェニレンオキサイドの数平均分子量が７００以上１０００未満の範囲であると共に、この上記フェノール変成してなるポリフェニレンオキサイドがエポキシ樹脂組成物中に固形分換算で５０〜９０重量％の範囲で含有し、上記フェノール変成してなるポリフェニレンオキサイドは、上記フェノール化合物にテトラブロムビスフェノールＡを用いて再分配反応させて得られたものであることを特徴とする。
【０００６】
本発明者は、上記目的を達成するために鋭意研究を重ねた結果、従来のエポキシ樹脂にフェノール変成してなるポリフェニレンオキサイドと、アミン系硬化剤とを含有させたエポキシ樹脂組成物にあっては、上記フェノール変成してなるポリフェニレンオキサイドは、数平均分子量が１０００〜３０００を用いてエポキシ樹脂組成物中に３０〜４０重量％（固形分換算）で含有したものが汎用されており、この数平均分子量が１０００〜３０００のフェノール変成してなるポリフェニレンオキサイドを用いた場合エポキシ樹脂組成物中に４０重量％を超えて含有したエポキシ樹脂組成物を作製しようとしても、ガラス繊維からなる基材に浸透が難しく作製が困難なものである。そこで、数平均分子量が７００以上１０００未満のフェノール変成してなるポリフェニレンオキサイドを作製すると、エポキシ樹脂組成物中に５０重量％以上の比率で含有したエポキシ樹脂組成物が、ガラス繊維からなる基材に容易に浸透することができると共に、このエポキシ樹脂組成物を含有した基材を用いた場合、ガラス転移温度や誘電率等の特性を維持すると共に、低膨張率な絶縁基板を得ることを見出し、本発明の完成に至ったものである。
【０００７】
なお、本発明でいうフェノール変成してなるポリフェニレンオキサイドの数平均分子量は、ゲル浸透クロマトグラフィーを用いて分子量分布を測定して得られるものである。
【０００９】
請求項２記載のエポキシ樹脂組成物は、エポキシ樹脂と、ポリフェニレンオキサイドとフェノール化合物を反応開始剤の存在下で再分配反応させて得られるフェノール変成してなるポリフェニレンオキサイドと、アミン系硬化剤とを含有するエポキシ樹脂組成物において、上記フェノール変成してなるポリフェニレンオキサイドの数平均分子量が７００以上１０００未満の範囲であると共に、この上記フェノール変成してなるポリフェニレンオキサイドがエポキシ樹脂組成物中に固形分換算で５０〜９０重量％の範囲で含有し、上記フェノール変成してなるポリフェニレンオキサイドは、上記フェノール化合物にノボラックフェノールを用いて再分配反応させて得られたものであることを特徴とする。
【００１０】
請求項３記載のエポキシ樹脂組成物は、請求項１又は請求項２記載のエポキシ樹脂組成物において、上記反応開始剤が、過酸化ベンゾイル、ｔ−ブチルペルオキシベンゾエイト、ジ−ｔ−ブチルペルオキシイソフタレート、ジクミルペルオキサイド、ジ−ｔ−ベチルペルオキサイドで選ばれた過酸化物のうちの少なくとも１種であることを特徴とする。
【００１１】
請求項４記載のエポキシ樹脂組成物は、請求項１又は請求項２記載のエポキシ樹脂組成物において、上記反応開始剤が、ｔ−ブチルトリメチルシリルペルオキサイド、クメンヒドロペルオキシド、ｔ−ブチルヒドロペルオキサイドのうちの少なくとも１種であることを特徴とする。
【００１２】
請求項５記載のエポキシ樹脂組成物は、請求項１又は請求項２記載のエポキシ樹脂組成物において、上記反応開始剤が、アゾイソブチロニトリルであることを特徴とする。
【００１３】
請求項６記載の絶縁基板は、請求項１乃至請求項５いずれか記載のエポキシ樹脂組成物を基材に含浸し、この樹脂を硬化させてなるものである。上記によって、フェノール変成してなるポリフェニレンオキサイドを含有するエポキシ樹脂組成物の浸透が良好であるので、ガラス転移温度や誘電率等の特性を維持すると共に、低膨張率な絶縁基板を得ることができるものである。
【００１４】
【発明の実施の形態】
本発明のエポキシ樹脂組成物は、エポキシ樹脂と、ポリフェニレンオキサイドとフェノール化合物を反応開始剤の存在下で再分配反応させて得られるフェノール変成してなるポリフェニレンオキサイドと、アミン系硬化剤とを含有するものである。
【００１５】
上記エポキシ樹脂組成物に用いられるフェノール変成してなるポリフェニレンオキサイドは、数平均分子量が７００以上１０００未満のものであり、上記フェノール化合物にテトラブロムビスフェノールＡ、あるいは、ノボラックフェノールを用いたものが、好適である。上記フェノール変成してなるポリフェニレンオキサイドの数平均分子量が、１０００以上であると、エポキシ樹脂組成物中に固形分換算で５０重量％以上含有したエポキシ樹脂組成物を作製した場合、ガラス繊維からなる基材に浸透が難しいものである。また、上記フェノール変成してなるポリフェニレンオキサイドの数平均分子量が、７００未満であると、エポキシ樹脂組成物を加熱しエポキシ樹脂を硬化する際に、未反応物として残存する恐れがある。上記フェノール変成してなるポリフェニレンオキサイドの数平均分子量が、７００以上１０００未満であると、エポキシ樹脂組成物中に固形分換算で５０〜９０重量％の範囲で含有したエポキシ樹脂組成物を作製できるので、このエポキシ樹脂組成物がガラス繊維からなる基材に、容易に浸透することができるものである。
【００１６】
上記フェノール化合物にテトラブロムビスフェノールＡを用いたポリフェニレンオキサイドは、ポリフェニレンオキサイドとテトラブロムビスフェノールＡを加熱溶融した後に、反応開始剤を配合して再分配反応させて、作製することができる。なお、テトラブロムビスフェノールＡの配合量は、ポリフェニレンオキサイド１００重量部に対して２０〜６０重量部が適量である。
【００１７】
上記反応開始剤は、ポリフェニレンオキサイドとテトラブロムビスフェノールＡを、その存在下で再分配反応させるものであり、例えば、過酸化ベンゾイル、ｔ−ブチルペルオキシベンゾエイト、ジ−ｔ−ブチルペルオキシイソフタレート、ジクミルペルオキサイド、ジ−ｔ−ベチルペルオキサイド等の過酸化物や、ｔ−ブチルトリメチルシリルペルオキサイド、クメンヒドロペルオキシド、ｔ−ブチルヒドロペルオキサイドの過酸化物や、アゾイソブチロニトリル等が挙げられる。上記反応開始剤のうち、過酸化ベンゾイル、ｔ−ブチルペルオキシベンゾエイト、ジ−ｔ−ブチルペルオキシイソフタレート、ジクミルペルオキサイド、ジ−ｔ−ベチルペルオキサイド等の過酸化物の配合量は、ポリフェニレンオキサイド１００重量部に対して１〜１０重量部が好ましく、４〜６重量部がより好ましい。また、上記反応開始剤のうち、ｔ−ブチルトリメチルシリルペルオキサイド、クメンヒドロペルオキシド、ｔ−ブチルヒドロペルオキサイドの過酸化物は、反応停止剤と併用して用いることが好適である。この反応停止剤としては、ｐベンゾキノン等のキノン化合物が挙げられる。上記ｔ−ブチルトリメチルシリルペルオキサイド、クメンヒドロペルオキシド、ｔ−ブチルヒドロペルオキサイドからなる過酸化物の配合量は、ポリフェニレンオキサイド１００重量部に対して５〜２０重量部が好ましく、１０〜１５重量部がより好ましい。
【００１８】
また、上記フェノール化合物にノボラックフェノールを用いたポリフェニレンオキサイドは、ポリフェニレンオキサイドとノボラックフェノールを加熱溶融した後に、反応開始剤を配合して再分配反応させて、作製することができる。なお、ノボラックフェノールの配合量は、ポリフェニレンオキサイド１００重量部に対して１０〜２０重量部が適量である。上記反応開始剤としては、上述と同様のものを用いることができる。また、上記反応開始剤の配合量も上述と同様に使用することが好ましい。
【００１９】
これら変成したポリフェニレンオキサイドを製造する再分配反応の条件としては、例えば、トルエン、ベンゼン、キシレン等の有機溶媒を用い、上記ポリフェニレンオキサイドと、テトラブロムビスフェノールＡ又はノボラックフェノールと、反応開始剤を撹拌しながら、８０〜１００℃で１０〜１００分程度加熱して行う。
【００２０】
上記エポキシ樹脂組成物に用いられるエポキシ樹脂としては、絶縁基板に用いられる各種のエポキシ樹脂が用いられ、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、イソシアヌレート型エポキシ樹脂、ヒダントイン型エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、多官能エポキシ樹脂、及び、これらエポキシ樹脂をブロム化したエポキシ樹脂等が挙げられる。
【００２１】
上記エポキシ樹脂組成物に用いられるアミン系硬化剤としては、ジアミノジフェニルメタン、メタフェニレンジアミン、トリレンジアミン、アンモニア、トリエチルアミン、ジエチルアミン等が挙げられる。
【００２２】
上記エポキシ樹脂組成物には硬化反応を促進するために、硬化促進剤の添加が現実的である。上記硬化促進剤としては、例えば、２−メチルイミダゾール、２−エチル−４−メチルイミダゾール、２−フェニルイミダゾール等のイミダゾール類、１，８−ジアザ−ビシクロ［５．４．０］ウンデセン−７、トリエチレンジアミン、ベンジルジメチルアミン等の三級アミン類等が挙げられる。
【００２３】
上記エポキシ樹脂組成物は、上記フェノール変成してなるポリフェニレンオキサイドの数平均分子量が７００以上１０００未満であるので、上記フェノール変成してなるポリフェニレンオキサイドがエポキシ樹脂組成物中に固形分換算で５０〜９０重量％の範囲で含有することができるものである。
【００２４】
本発明の絶縁基板は、上記エポキシ樹脂組成物を基材に含浸してプリプレグを得、このプリプレグの樹脂を硬化させて作製するものであり、例えば、プリント配線板等の基板として用いられる。上記基材は、ガラス繊維クロス、ガラス不織布等のガラス基材が挙げられる。上記プリプレグを得る方法としては、例えば、トルエン等の溶剤で希釈したエポキシ樹脂組成物中に基材を浸漬して含浸させた後、加熱して溶剤の除去や、エポキシ樹脂組成物のエポキシ樹脂を半硬化させて製造する。基材に含浸する樹脂量は特に限定しないが、乾燥後の樹脂含有量が、プリプレグの重量に対して３０〜７０重量％となるように含浸することが好適である。その後、得られたプリプレグの所定枚数と銅箔等の金属箔を重ねて被圧体とし、この被圧体を加熱・加圧して積層板を製造することができる。さらに、この積層板を用い、上記金属箔をエッチング等により回路を形成するとプリント配線板が得られる。
【００２５】
上記絶縁基板は、フェノール変成してなるポリフェニレンオキサイドを含有するエポキシ樹脂組成物の浸透が良好であるので、ガラス転移温度や誘電率等の特性を維持すると共に、低膨張率な基板となる。
【００２６】
【実施例】
（実施例１）
先ず、フェノール化合物にテトラブロムビスフェノールＡを用いたポリフェニレンオキサイドを作製した。ポリフェニレンオキサイド［日本Ｇ．Ｅ．プラスチック株式会社製］を２６５重量部（以下部と記す）、テトラブロムビスフェノールＡ（ＴＢＢＡと記す）［ブロモケム株式会社製］を１３０部、トルエンを５５０部配合して加熱溶融し、このなかに反応開始剤として過酸化ベンゾイル（ＢＰＯと記す）［日本油脂株式会社製］を２０部配合し、９０℃にて９０分攪拌し、再分配反応させた。この反応生成物の数平均分子量は、ゲル浸透クロマトグラフィー［ＨＬＣ−８２１０：東ソー株式会社製］を用いて測定したところ、９８０であった。
【００２７】
次に、得られたフェノール変成したポリフェニレンオキサイドを５００部、エポキシ樹脂としてビスフェノールＡ型エポキシ樹脂［日本化薬株式会社製、品名ＢＲＥＮ−Ｓ］を１８５部、アミン系硬化剤として化１で表される構造式を有するアミン化合物［エタキュア：油化シェル株式会社製］を５部、硬化促進剤として２−エチル−４−メチルイミダゾール［四国化成株式会社製］を１部配合し、室温で３０分攪拌してエポキシ樹脂組成物を得た。なお、フェノール変成したポリフェニレンオキサイドの配合量比率は、エポキシ樹脂組成物に対し６０重量％である。
【００２８】
【化１】
0004258594.tif 000002
【００２９】
（実施例２）
先ず、フェノール化合物にノボラックフェノールを用いたポリフェニレンオキサイドを作製した。ポリフェニレンオキサイド［日本Ｇ．Ｅ．プラスチック株式会社製］を２６５部、ノボラックフェノール（ＮＰと記す）［荒川化学株式会社製］を４９部、トルエン５００部配合して加熱溶融し、このなかに反応開始剤として過酸化ベンゾイル（ＢＰＯ）［日本油脂株式会社製］を２０部配合し、９０℃にて９０分攪拌し、再分配反応させた。この反応生成物の数平均分子量は、実施例１と同様にして測定したところ、７６２であった。
【００３０】
その後、フェノール変成したポリフェニレンオキサイドに上記末端がノボラックフェノール変成したポリフェニレンオキサイドを用いた以外は、実施例１と同様にしてエポキシ樹脂組成物を作製した。
【００３１】
（実施例３）
先ず、フェノール化合物にテトラブロムビスフェノールＡを用いたポリフェニレンオキサイドを作製した。ポリフェニレンオキサイド［日本Ｇ．Ｅ．プラスチック株式会社製］を２６５部、テトラブロムビスフェノールＡ（ＴＢＢＡ）［ブロモケム株式会社製］を１３０部、トルエンを５５０部配合して加熱溶融し、このなかに反応開始剤としてアゾイソブチロニトリル（ＡＩＢＮと記す）［ナカライテスク株式会社製］を２０部配合し、９０℃にて９０分攪拌し、再分配反応させた。この反応生成物の数平均分子量は、実施例１と同様にして測定したところ、８９４であった。
【００３２】
その後、フェノール変成したポリフェニレンオキサイドに上記テトラブロムビスフェノールＡ変成したポリフェニレンオキサイドを用いた以外は、実施例１と同様にしてエポキシ樹脂組成物を作製した。
【００３３】
（実施例４）
先ず、フェノール化合物にテトラブロムビスフェノールＡを用いたポリフェニレンオキサイドを作製した。ポリフェニレンオキサイド［日本Ｇ．Ｅ．プラスチック株式会社製］を２６５部、テトラブロムビスフェノールＡ（ＴＢＢＡ）［ブロモケム株式会社製］を１３０部、トルエンを５５０部配合して加熱溶融し、このなかに反応開始剤としてｔ−ブチルヒドロペルオキサイド（ｔＢＨＯと記す）［日本油脂株式会社製］を２７部配合し、９０℃にて９０分攪拌した後に、反応停止剤としてｐベンゾキノン［ナカライテスク株式会社製］を５部配合して再分配反応させた。この反応生成物の数平均分子量は、実施例１と同様にして測定したところ、９２８であった。
【００３４】
その後、フェノール変成したポリフェニレンオキサイドに上記末端がテトラブロムビスフェノールＡ変成したポリフェニレンオキサイドを用いた以外は、実施例１と同様にしてエポキシ樹脂組成物を作製した。
【００３５】
（比較例１）実施例１と同様にしてテトラブロムビスフェノールＡ変成したポリフェニレンオキサイドを得た。その後、上記テトラブロムビスフェノールＡ変成したポリフェニレンオキサイドの配合量比率を、エポキシ樹脂組成物に対し４０重量％とした以外は、実施例１と同様にしてエポキシ樹脂組成物を作製した。
【００３６】
（比較例２）
先ず、ポリフェニレンオキサイド［日本Ｇ．Ｅ．プラスチック株式会社製］を２６５部、ビスフェノールＡ（ＢＰＡと記す）［ブロモケム株式会社製］を１０部、トルエンを５５０部配合して加熱溶融し、このなかに反応開始剤として過酸化ベンゾイル（ＢＰＯ）［日本油脂株式会社製］を１０部配合し、９０℃にて９０分攪拌し、再分配反応させた。この反応生成物の数平均分子量は、実施例１と同様にして測定したところ、３１２１と大きいものであった。
【００３７】
次に、このフェノール変成したポリフェニレンオキサイド１３５部、エポキシ樹脂としてブロム化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂［日本化薬株式会社製、品名ＢＲＥＮ−Ｓ］を１９０部、アミン系硬化剤として上記化１で表される構造式を有するアミン化合物［エタキュア：油化シェル株式会社製］を３部、硬化促進剤として２−エチル−４−メチルイミダゾール［四国化成株式会社製］を１部配合し、室温で３０分攪拌してエポキシ樹脂組成物を得た。なお、フェノール変成したポリフェニレンオキサイドの配合量比率は、エポキシ樹脂組成物に対し３２重量％である。
【００３８】
（比較例３）
先ず、ポリフェニレンオキサイド［日本Ｇ．Ｅ．プラスチック株式会社製］を２６５部、ビスフェノールＡ（ＢＰＡと記す）［ブロモケム株式会社製］を２０部、トルエンを５５０部配合して加熱溶融し、このなかに反応開始剤として過酸化ベンゾイル（ＢＰＯ）［日本油脂株式会社製］を１０部配合し、９０℃にて９０分攪拌し、再分配反応させた。この反応生成物の数平均分子量は、実施例１と同様にして測定したところ、１８２７と大きいものであった。
【００３９】
次に、このフェノール変成したポリフェニレンオキサイド１９０部、エポキシ樹脂としてブロム化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂［日本化薬株式会社製、品名ＢＲＥＮ−Ｓ］を１９０部、アミン系硬化剤として上記化１で表される構造式を有するアミン化合物［エタキュア：油化シェル株式会社製］を３部、硬化促進剤として２−エチル−４−メチルイミダゾール［四国化成株式会社製］を１部配合し、室温で３０分攪拌してエポキシ樹脂組成物を得た。なお、フェノール変成したポリフェニレンオキサイドの配合量比率は、エポキシ樹脂組成物に対し４０重量％である。
【００４０】
（比較例４）
先ず、ポリフェニレンオキサイド［日本Ｇ．Ｅ．プラスチック株式会社製］を２６５部、テトラブロムビスフェノールＡ（ＴＢＢＡ）［ブロモケム株式会社製］を１３０部、トルエンを５５０部配合して加熱溶融し、このなかに反応開始剤としてｔ−ブチルヒドロペルオキサイド（ｔＢＨＯと記す）［日本油脂株式会社製］を２７部配合し、９０℃にて９０分攪拌し、再分配反応させた。この反応生成物の数平均分子量は、実施例１と同様にして測定したところ、６２３０と大きいものであった。
【００４１】
その後、フェノール変成したポリフェニレンオキサイドに上記テトラブロムビスフェノールＡ変成したポリフェニレンオキサイドを用いた以外は、実施例１と同様にしてエポキシ樹脂組成物を作製した。
【００４２】
このエポキシ樹脂組成物を、厚み０．１ｍｍのガラス繊維クロス［旭シュエーベル株式会社製、商品名２１１６Ｌ］に含浸し、１４０℃で４分間乾燥して樹脂含有率６５重量％のプリプレグを作製しようとしたが、浸透が劣り、外観の良好なプリプレグにならず、基板を得ることができなかった。
【００４３】
【表１】
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【００４４】
（評価）
実施例１〜４、及び、比較例１〜３のエポキシ樹脂組成物を用いて、評価用の絶縁基板を作製した。得られたエポキシ樹脂組成物を、厚み０．１ｍｍのガラス繊維クロス［旭シュエーベル株式会社製、商品名２１１６Ｌ］に含浸し、１４０℃で４分間乾燥して樹脂含有率６５重量％のプリプレグを得た。上記プリプレグを８枚重ね、両面に１８μｍの銅箔［日鉱グールドフォイル株式会社製、商品名ＪＴＣ］を配置して被圧体とし、温度１９０℃、圧力２ＭＰａの条件で１００分加熱・加圧して両面に銅箔が接着された厚み０．８ｍｍの積層板を得た。
【００４５】
この積層板を用い、熱膨張率（α）、ガラス転移温度（Ｔｇ）を測定し、また、実施例１、２及び比較例２、３の誘電率を測定した。また、プリプレグを用い、反応率を測定した。
【００４６】
熱膨張率（α）、及び、ガラス転移温度（Ｔｇ）の測定は、ＪＩＳ−Ｃ６４８１に基づいて、評価用基板を作製して行った。上記熱膨張率（α）は、ＴＭＡ（ＴＡＳ１００：リガク株式会社製）を用い、厚み方向（Z方向）の線膨張率を測定した。この測定条件は、荷重０．００５Ｎ、昇温速度５℃／ｍｉｎ、温度７５℃から１２５℃までで行い、得られた線膨張率チャートから線膨張率を算出した。また、上記ガラス転移温度（Ｔｇ）は、上記線膨張率チャートの変極点から求めた。
【００４７】
反応率は、実施例及び比較例で得られたプリプレグを用い、このプリプレグより落とした樹脂粉を、２００℃２時間で加熱硬化させた後に、粉砕して熱クロロホルムで抽出した。この抽出量に基づいて反応率を算出した。
【００４８】
上記誘電率は、ＪＩＳ−Ｃ６４８１に基づいて測定した。
【００４９】
結果を表２及び表３に示す。実施例はいずれも、比較例に比べ、ガラス転移温度や誘電率等の特性を維持すると共に、低膨張率なものであることが確認された。
【００５０】
【表２】
0004258594.tif 000004
【００５１】
【表３】
0004258594.tif 000005
【００５２】
【発明の効果】
請求項１〜５記載のエポキシ樹脂組成物は、ガラス繊維からなる基材に容易に浸透することができると共に、この基材を用いた場合、ガラス転移温度や誘電率等の特性を維持すると共に、低膨張率な絶縁基板を得ることできる。
【００５３】
請求項６記載の絶縁基板は、フェノール変成してなるポリフェニレンオキサイドを含有するエポキシ樹脂組成物の浸透が良好であるので、ガラス転移温度や誘電率等の特性を維持すると共に、低膨張率な基板となる。