(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
光学的異方性の溶融相を形成し得る熱可塑性ポリマー（以下、これを熱可塑性液晶ポリマーと称する）を、環状ダイの外子と内子間に形成された環状スリットから吐出させてなるフィルム（以下、これを熱可塑性液晶ポリマーフィルムと称する）の押出成形方法において、
前記環状スリットの間隙Ｇ（ｍｍ）を０．２≦Ｇ≦１．０の範囲内に設定し、
前記外子の内壁通路長さＬｏｕｔ（ｍｍ）と内子の外壁通路長さＬｉｎ（ｍｍ）とから、（Ｌｏｕｔ＋Ｌｉｎ）／２で計算される前記環状スリットの間隙Ｇの通路長さＬ（ｍｍ）（以下、ランド長さと称する）を、前記外子の吐出部内径Ｄｏｕｔ（ｍｍ）で割ったＬ／Ｄｏｕｔを、５≦Ｌ／Ｄｏｕｔ≦１５の範囲内に設定して、
前記環状ダイの環状スリットに沿った円周方向のすべての方向において、吐出直後の熱可塑性液晶ポリマーの分子配向度ＳＯＲを１．４５以上１．５５以下に制御することを特徴とする熱可塑性液晶ポリマーフィルムの押出成形方法。
【請求項２】
請求項１において、
前記環状ダイ前部の位置での樹脂圧力Ｐ（ｋｇ／ｃｍ2 ）を、２０≦Ｐ≦１２０の範囲内に設定したことを特徴とする熱可塑性液晶ポリマーフィルムの押出成形方法。
【請求項３】
熱可塑性液晶ポリマーを、環状ダイの外子と内子間に形成された環状スリットから吐出させてなる熱可塑性液晶ポリマーフィルムの押出成形装置において、
前記環状スリットの間隙Ｇ（ｍｍ）を０．２≦Ｇ≦１．０の範囲内に設定し、
前記外子の内壁通路長さＬｏｕｔ（ｍｍ）と内子の外壁通路長さＬｉｎ（ｍｍ）とから、（Ｌｏｕｔ＋Ｌｉｎ）／２で計算される前記環状スリットの間隙Ｇの通路長さＬ（ｍｍ）（ランド長さ）を、前記外子の吐出部内径Ｄｏｕｔ（ｍｍ）で割ったＬ／Ｄｏｕｔを、５≦Ｌ／Ｄｏｕｔ≦１５の範囲内に設定したことを特徴とする熱可塑性液晶ポリマーフィルムの押出成形装置。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、環状ダイを用いた押出成形方法および押出成形装置に関する。特に光学的異方性の溶融相を形成し得る熱可塑性ポリマー（以下、これを熱可塑性液晶ポリマーと称する）を押出成形する場合に、熱可塑性液晶ポリマーからなるフィルム（以下、これを熱可塑性液晶ポリマーフィルムと称する）の形状均一性を向上させた押出成形方法および押出成形装置に関する。ここで、形状均一性とは膜厚均一性およびウエーブ状のしわやふくれ等がないなどの特性をいう。
【０００２】
【従来の技術】
熱可塑性液晶ポリマーは、(1) 金属箔と直接熱接着できること、(2) 耐熱性であること、(3) 低吸湿性であること、(4) 熱寸法安定性に優れること、(5) 湿度寸法安定性に優れること、(6) 高周波特性に優れること、(7) 有毒なハロゲン、燐、アンチモン等の難燃剤を含有しなくても難燃性であること、(8) 耐放射線性に優れること、(9) 熱膨張係数が制御できること、(10)低温でもしなやかであること、などの特長を有するために、電気絶縁材、耐熱性材、回路基板材、ガスバリア材などの理想的な材料の一つであるとされている。
【０００３】
そして、そのフィルムまたはシートの実用化が強く要望されてきた。しかしながら、熱可塑性液晶ポリマーは溶融粘度が低いためにフィルム形成が難しく、液晶ポリマー分子が溶融状態でダイから押出されるときに、吐出方向の一方向に配向し易いために、一方向に裂け易い（割れ易い）という欠点を有しており、その実用化が阻まれてきた。
【０００４】
近年、液晶ポリマー分子の一方向配向性を崩し、一方向に裂け易いという欠点を解消して実用的なフィルムを提供する方法が提案されている。例えば、（１）環状スリットを介して相互に反対方向に回転する可動ダイリップを用いて溶融液晶ポリマーを吐出せしめる、いわゆる回転ダイを用いるインフレーション製膜方法（特表平３−５０４９４８号、特表平４−５０６７７９号）、（２）多層Ｔダイの各層の吐出方向を交差させる製膜方法（特開平２−８９６１７号、特開昭６３−２６４３２３号）、（３）Ｔダイで横方向に磁場をかける製膜方法（特開昭６３−２４２５１３号）、（４）Ｔダイなどを用いて得られる異方性液晶ポリマーフィルムを、合成樹脂フィルムとラミネートし、該ラミネート体を横延伸（ＭＤ方向よりも大きい延伸倍率でＴＤ方向に延伸）する後加工方法（特開平７−３２３５０６号、特開平７−２５１４３８号、特開平９−１３１７８９号）、（５）静止環状ダイを用いるインフレーション製膜方法（特開平２−３４３０号、特開平２−８８２１２号）などである。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
上記（１）、（２）および（３）は、環状または直線状のスリットを有するダイから吐出される溶融状態の液晶ポリマー分子の配向を、ダイ内部で二方向に配向せしめることにより、得られるフィルムの液晶ポリマー分子が一方向に配向しないようにする方法である。上記（４）は、ダイから吐出して得られる一方向に液晶ポリマー分子が配向したフィルムを、後加工によって再配向することにより、一方向の分子配向を崩す方法である。上記（５）は、ダイから吐出して得られる一方向に液晶ポリマー分子が配向した未固化状態（半溶融状態）のフィルムにおいて、一方向の分子配向を崩す方法である。
【０００６】
本発明は、上記（５）の方法に主に関連している。上記（５）の方法は、いわゆるインフレーション製膜方法として知られる方法で、他の方法に比較して、製膜装置が最も単純であり、製膜速度も大きく、安価に製膜できるために、工業的に熱可塑性液晶ポリマーフィルムを製造するために適した方法である。
【０００７】
上記のインフレーション製膜装置は、図１（ａ）に示すように、押出機１によって溶融され押し出された熱可塑性液晶ポリマーを、マンドレル２において混合・均一化し、環状のスリットを有する環状ダイ３から吐出して、冷却固化し、バブル４を形成させた後、熱可塑性液晶ポリマーフィルム８を得るものである。このフィルム８は複数のガイドローラによりターレットワインダー９へと案内される。また、上記バブル４は、図１（ｂ）に示すように、熱可塑性液晶ポリマーの流れ方向に沿って、環状ダイ３直後のネック７と、バブル内部のガス圧による膨張が行われるエクスパンド６と、冷却固化が十分になされ、これ以上バブルの径が変動しない領域のシリンダー５とからなる。
【０００８】
かかる装置において、得られる熱可塑性液晶ポリマーフィルムの形状を均一（例えば、膜厚が均一、ウエーブ状のしわやふくれ等がないこと）にするためには、熱可塑性液晶ポリマーに及ぼす装置各部における作用を均一にしなければならないことは当然である。
【０００９】
本発明者らは、形状が均一な熱可塑性液晶ポリマーフィルムを得るために、鋭意研究し、押出機１からマンドレル２に至る経路における溶融液晶ポリマー流の断面方向の温度、流速の均一性を図り、マンドレル２における混合・均一化を向上させ、環状ダイ３の円周方向の温度むらを解消し、かつ環状ダイ３の環状スリットのギャップの円周方向の均一性を図り、ネック７およびエクスパンド６の内側および外側に作用する冷却風の温度、流速の円周方向の均一性を図ることにより、実用に供し得る程度の均一な形状の熱可塑性液晶ポリマーフィルムを提供することに成功した。
【００１０】
しかし、環状ダイを用いて得られる熱可塑性液晶ポリマーフィルムは、一般に精密製膜法として知られるＴダイ法によるポリエステルフィルムなどのフィルムに比較して形状均一性が劣るために、一層の形状均一性の向上が望まれていた。
【００１１】
そこで、溶融または半溶融液晶ポリマー流において、流れの断面形状が円管形状または環状である部分において、樹脂温度、溶融樹脂流速、冷却風の温度、冷却風の流速などの断面円周方向における均一化を図ってきた。これらの技術改善によって、事実、得られる熱可塑性液晶ポリマーフィルムの形状均一化はなされたのであるが、それでもなお、該フィルムの高度な均一化は困難であった。
【００１２】
これは、従来から、液晶ポリマー分子の分子配向が円周方向に均一でさえあれば、得られる熱可塑性液晶ポリマーフィルムの形状均一性を阻害することはないと信じられてきたことに起因する。さらに具体的に言えば、分子配向が一方向に傾いているのであれば、その傾き角が円周方向で同一の傾き角であればよいとしてきたことによる。しかし、詳細な検討と考察の結果、事実は、わずか傾く（後述する分子配向度ＳＯＲが１．４５未満）だけで、得られる熱可塑性液晶ポリマーフィルムの形状均一性が阻害されることが判明したのである。以下、なぜ、環状ダイから吐出される溶融液晶ポリマーの分子配向が吐出流から傾けば、得られる熱可塑性液晶ポリマーフィルムの形状均一性を低下させるかを説明する。
【００１３】
溶融液晶ポリマーは、冷却されると、液晶ポリマー分子の配向方向よりも配向方向に対し直交する方向に強く収縮する。したがって、図２に示すように、液晶ポリマー分子の配向方向２１に対して直交する方向で、ネック７に対しては斜め向きの冷却収縮応力２３が発生する。そして、この冷却収縮応力２３がネック７に捻じれ形状を与える原因となる。
【００１４】
つまり、ネック７の上端側は下端側に対し冷却されて固くなりつつあり、しかも上端はエクスパンド６に固定されて回転できないのに対し、下端側は高温溶融状態にあって柔らかいので、冷却収縮応力２３により円周方向への回転力を受ける。このとき、溶融液晶ポリマーは、回転力の作用に完全に追従するほどには柔らかくないので、ネック７に、タオルを絞ったような形状の歪みが生じるのである。ネック７の形状が歪んだままエクスパンド６でバブルが膨張され、シリンダー５で形状が固定されたフィルムが形成されるのであるから、得られるフィルムも形状歪みを残していて当然である。この形状歪みがフィルムの形状均一性低下の原因となる。
【００１５】
そこで、より詳細な観察・測定・考察を重ね、ついに、特別な工夫をした環状ダイを用いて、熱可塑性液晶ポリマーの吐出流に平行に液晶ポリマー分子を配向させることにより、高度な形状均一性を得ることができることを見い出した。
【００１６】
すなわち、本発明は、液晶ポリマー分子の一方向配向からくる配向方向の引き裂き易さを解消し、高度に形状の均一な熱可塑性液晶ポリマーフィルムを得るためには、熱可塑性液晶ポリマーフィルム中の液晶ポリマー分子の配向を多方向にすべきであるという従来の概念に反して、環状ダイから吐出された溶融液晶ポリマーの分子配向を、溶融液晶ポリマーの吐出流の方向に平行にすべきであるとする思想に基づくものである。
【００１７】
本発明の目的は、環状ダイを用いて形状均一性を向上させた熱可塑性液晶ポリマーフィルムの製造が可能な押出成形方法および押出成形装置を提供することにある。
【００１８】
【課題を解決するための手段】
本発明は、上記の目的を達成するために、熱可塑性液晶ポリマーを、環状ダイの外子と内子間に形成された間隙Ｇを有する環状スリットから吐出させてなる熱可塑性液晶ポリマーフィルムの押出成形方法において、前記環状スリットの間隙Ｇ（ｍｍ）を０．２≦Ｇ≦１．０の範囲内に設定し、前記外子の内壁通路長さＬｏｕｔ（ｍｍ）と内子の外壁通路長さＬｉｎ（ｍｍ）とから、（Ｌｏｕｔ＋Ｌｉｎ）／２（ｍｍ）で計算される前記環状スリットの間隙Ｇの通路長さＬ（ｍｍ）（以下、ランド長さと称する）を、前記外子の吐出部内径Ｄｏｕｔ（ｍｍ）で割ったＬ／Ｄｏｕｔを、５≦Ｌ／Ｄｏｕｔ≦１５の範囲内に設定して、前記環状ダイの環状スリットに沿った円周方向のすべての方向において、吐出直後の熱可塑性液晶ポリマーの分子配向度ＳＯＲを１．４５以上１．５５以下に制御することを特徴とする熱可塑性液晶ポリマーフィルムの押出成形方法およびそれに使用する押出成形装置を提供するものである。
【００１９】
ここで、分子配向度ＳＯＲ（Segment Orientation Ratio ）とは、分子を構成するセグメントについての分子配向の度合いを与える指標をいい、従来のＭＯＲ（Molecular Orientation Ratio ）とは異なり、物体の厚さを考慮した値である。環状ダイからの吐出直後とは、図１（ｂ）において、ネック７の下端に当たる部分である。
【００２０】
本発明によれば、環状ダイの環状スリットの内周壁と外周壁とで囲まれた間隙通路における溶融させた熱可塑性液晶ポリマー（本明細書において、これを溶融液晶ポリマーと称する）の走行距離を十分に長くすることによって、内周壁および外周壁に起因する溶融液晶ポリマー流に平行な剪断力を与えて、溶融液晶ポリマー分子を剪断力の方向に配向させることにより、溶融液晶ポリマー分子を吐出流と平行に配向させるので、熱可塑性液晶ポリマーフィルムの形状均一性を向上させることができる。
【００２１】
環状スリットの間隙Ｇが０．２ｍｍ未満では環状スリットを構成する要素である外子と内子の工作精度が悪くなり、環状スリットを通過するポリマー流れに偏流が発生し易くなり、フィルム膜厚精度が悪い。環状スリットの間隙Ｇが１．０ｍｍを越える場合には、間隙が広すぎるので、本発明の効果が十分に発揮されず、外観が悪いフィルムしか得られない。
【００２２】
ランド長さＬを外子の吐出部内径Ｄｏｕｔで割った値が５未満であると、ランド長さＬが短いので、この部分で分子の配向を変えるという本発明の効果が十分に発揮されず、分子配向度ＳＯＲを本発明の範囲に制御することができない。ランド長さＬを外子の吐出部内径Ｄｏｕｔで割った値が１５を越えると、装置が大型となり設備費用がかかるだけでなく、環状ダイ前での樹脂圧力が極めて高くなり装置耐圧を越える危険性が増し実用的ではない。
【００２３】
本発明において、吐出直後の熱可塑性液晶ポリマーの分子配向度ＳＯＲを、環状ダイの環状スリットに沿った円周方向のすべての方向において、１．４５以上１．５５以下に制御するためには、ランド長さＬを十分な長さにしたり、環状スリットの間隙を適正な範囲にするといった機械設備的な方法だけでなく、成形加工条件である溶融液晶ポリマーの粘度や流速を適正にすることによってより一層の効果を得ることができる。溶融液晶ポリマーの粘度や流速を適正にする一つの尺度として、環状ダイ前部の位置での樹脂圧力Ｐ（ｋｇ／ｃｍ2 ）が、２０≦Ｐ≦１２０の範囲内であることが好ましい。
【００２４】
環状ダイ前部の位置での樹脂圧力Ｐが２０（ｋｇ／ｃｍ2 ）未満である場合には、本発明の効果が十分に発揮されない傾向にあり、また樹脂圧力Ｐを１２０（ｋｇ／ｃｍ2 ）を越えて大きくしても耐圧限界に近づいて危険になるだけで、本発明の効果は向上しないので、いずれの場合も好ましくない。
【００２５】
本発明において、吐出流と平行になっている熱可塑性液晶ポリマー分子の分子配向は、分子配向度ＳＯＲが１．５に近い（１．４５以上１．５５以下）ことで規定できる。この分子配向度ＳＯＲは、以下のように算出される。
【００２６】
まず、周知のマイクロ波分子配向度測定機において、環状ダイから吐出直後の熱可塑性液晶ポリマー（後述のギャップ吐出部のポリマー）から得られたフィルムを、マイクロ波の進行方向にフィルム面が垂直になるように、マイクロ波共振導波管中に挿入し、該フィルムを透過したマイクロ波の電場強度（マイクロ波透過強度）が測定される。そして、この測定値に基づいて、次式により、ｍ値（屈折率と称する）が算出される。
ｍ＝（Ｚｏ／△ｚ）Ｘ［１−νmax ／νｏ］
ただし、Ｚｏは装置定数、△ｚは物体の平均厚、νmax はマイクロ波の振動数を変化させたとき、最大のマイクロ波透過強度を与える振動数、νｏは平均厚ゼロのとき（すなわち物体がないとき）の最大マイクロ波透過強度を与える振動数である。
【００２７】
次に、マイクロ波の振動方向に対する物体の回転角が０°のとき、つまり、マイクロ波の振動方向と、物体の分子が最もよく配向されている方向であって、最小マイクロ波透過強度を与える方向とが合致しているときのｍ値をｍ0 、回転角が９０°のときのｍ値をｍ９０として、分子配向度ＳＯＲはｍ0 ／ｍ９０により算出される。
【００２８】
また、本発明に使用される熱可塑性液晶ポリマーの原料は特に限定されるものではないが、その具体例として、以下に例示する（１）から（４）に分類される化合物およびその誘導体から導かれる公知のサーモトロピック液晶ポリエステルおよびサーモトロピック液晶ポリエステルアミドを挙げることができる。但し、光学的に異方性の溶融相を形成し得るポリマーを得るためには、各々の原料化合物の組み合わせには適当な範囲があることは言うまでもない。
【００２９】
（１）芳香族または脂肪族ジヒドロキシ化合物（代表例は表１参照）
【００３０】
【表１】
0004216401.tif 000002
【００３１】
(２）芳香族または脂肪族ジカルボン酸（代表例は表２参照）
【００３２】
【表２】
0004216401.tif 000003
【００３３】
（３）芳香族ヒドロキシカルボン酸（代表例は表３参照）
【００３４】
【表３】
0004216401.tif 000004
【００３５】
（４）芳香族ジアミン、芳香族ヒドロキシアミンまたは芳香族アミノカルボン酸（代表例は表４参照）
【００３６】
【表４】
0004216401.tif 000005
【００３７】
これらの原料化合物から得られる熱可塑性液晶ポリマーの代表例として表５に示す構造単位を有する共重合体（ａ）〜（ｅ）を挙げることができる。
【００３８】
【表５】
0004216401.tif 000006
【００３９】
また、本発明に使用される熱可塑性液晶ポリマーとしては、フィルムの所望の耐熱性および加工性を得る目的においては、約２００〜約４００℃の範囲内、とりわけ約２５０〜約３５０℃の範囲内に融点を有するものが好ましいが、フィルム製造の観点からは、比較的低い融点のものが好ましい。したがって、より高い耐熱性や融点が必要な場合には、一旦得られたフィルムを加熱処理することによって、所望の耐熱性や融点にまで高めることが有利である。加熱処理の条件の一例を説明すれば、一旦得られたフィルムの融点が２８３℃の場合でも、２６０℃で５時間加熱すれば、融点は３２０℃になる。
【００４０】
【発明の実施の形態】
以下、本発明の一実施形態を図面にしたがって説明する。
図３は、本発明に用いる環状ダイの一例を示している。このダイ３は、マンドレル２（その上部位置を点線で示す）のポリマー流れ方向の下流側に組付けるもので、外子３１と内子３２を備えている。この外子３１と内子３２間には、溶融液晶ポリマーを吐出させる環状スリット３６が形成されている。内子３２の中心には、エアー通路３３が貫通して形成されている。
【００４１】
このダイ３は、環状スリット３６の間隙Ｇ（ｍｍ）を０．２≦Ｇ≦１．０の範囲内に設定されている。また、外子３１の内壁における間隙（ギャップ）導入部３４から間隙（ギャップ）吐出部３５までの内壁通路長さＬｏｕｔ（ｍｍ）と、内子３２の外壁における間隙（ギャップ）導入部３４から間隙（ギャップ）吐出部３５までの外壁通路長さＬｉｎ（ｍｍ）とから、（Ｌｏｕｔ＋Ｌｉｎ）／２で計算される環状スリット３６の間隙Ｇの通路長さＬ（ｍｍ）（ランド長さ）を、外子３２の吐出部内径Ｄｏｕｔ（ｍｍ）で割ったＬ／Ｄｏｕｔを、５≦Ｌ／Ｄｏｕｔ≦１５の範囲内に設定されている。このような形状を有するダイ３を用いることにより、ダイ３の環状スリット３６に沿った円周方向のすべての方向において、吐出直後の熱可塑性液晶ポリマーの分子配向度ＳＯＲを１．４５以上１．５５以下に制御することができる。
【００４２】
【実施例】
以下、本発明を具体的に実施例を用いて説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。
〔実施例１〕
外子の吐出部内径２５ｍｍ、内子の吐出部外径２４ｍｍ、外子の内周壁と内子の外周壁で囲まれた間隙０．５ｍｍ、ランド長さが３２０ｍｍである環状ダイを用いて、ｐ−ヒドロキシ安息香酸と６−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸の共重合物で、融点が２８０℃の熱可塑性液晶ポリマーを、環状ダイ前部の位置での樹脂圧力が１００ｋｇ／ｃｍ2 になるような吐出量で溶融押出しし、横延伸倍率４．７７倍、縦延伸倍率２．０９倍の条件でバブル内エアー導入部から空気を吹き込んでインフレーション製膜した。製膜中はウエーブ状のしわのない安定した運転ができ、平均膜厚５０μｍ、膜厚分布±６％の形状均一性に優れた熱可塑性液晶ポリマーフィルムを得た。なお、製膜中に押出機および引取機を同時に停止することにより得られた、上記環状ダイから吐出した直後のギャップ吐出部における熱可塑性液晶ポリマーの分子配向度ＳＯＲは１．５５であった。
【００４３】
〔実施例２〕
実施例１において、環状ダイ前部の位置での樹脂圧力が３０ｋｇ／ｃｍ2 になるような吐出量で溶融押出しした以外は、実施例１と同様にして平均膜厚５０μｍ、膜厚分布±７％の形状均一性に優れた熱可塑性液晶ポリマーフィルムを得た。実施例１と同様にして測定した吐出直後の熱可塑性液晶ポリマーの分子配向度ＳＯＲは１．４５であった。
【００４４】
〔実施例３〕
実施例１において、外子の吐出部内径４０ｍｍ、内子の吐出部外径３９ｍｍ、外子の内周壁と内子の外周壁で囲まれた間隙０．５ｍｍ、ランド長さが２４０ｍｍである環状ダイを用いて、ｐ−ヒドロキシ安息香酸と６−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸の共重合物で、融点が２８０℃の熱可塑性液晶ポリマーを、環状ダイ前部の位置での樹脂圧力が９０ｋｇ／ｃｍ2 になるような吐出量で溶融押出しした以外は、実施例１と同様にして平均膜厚５０μｍ、膜厚分布±７％の形状均一性に優れた熱可塑性液晶ポリマーフィルムを得た。実施例１と同様にして測定した吐出直後の熱可塑性液晶ポリマーの分子配向度ＳＯＲは１．５０であった。
【００４５】
〔実施例４〕
外子の吐出部内径４０ｍｍ、内子の吐出部外径３８ｍｍ、外子の内周壁と内子の外周壁で囲まれた間隙１．０ｍｍ、ランド長さが２４０ｍｍである環状ダイを用いて、ｐ−ヒドロキシ安息香酸と６−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸の共重合物で、融点が２８０℃の熱可塑性液晶ポリマーを、環状ダイ前部の位置での樹脂圧力が９０ｋｇ／ｃｍ2 になるような吐出量で溶融押出しし、横延伸倍率０．９８倍、縦延伸倍率１．１３倍の条件でパイプ成形した。得られたパイプは、ウエーブせず、真っ直ぐなパイプで、平均厚み０．９ｍｍ、膜厚分布±５％の形状均一性に優れた熱可塑性液晶ポリマーパイプを得た。なお、製膜中に押出機および引取機を同時に停止することにより得られた、上記環状ダイから吐出した直後のギャップ吐出部における熱可塑性液晶ポリマーの分子配向度ＳＯＲは１．５１であった。
【００４６】
〔比較例１〕
実施例１において、外子の吐出部内径２５ｍｍ、内子の吐出部外径２４ｍｍ、外子の内周壁と内子の外周壁で囲まれた間隙０．５ｍｍ、ランド長さが４００ｍｍである環状ダイを用いた以外は実施例１と同様にして、インフレーション製膜したところ、製膜時にウエーブ状のしわが観察され、得られた熱可塑性液晶ポリマーフィルムの膜厚分布は±１１％であった。なお、製膜中に押出機および引取機を同時に停止することにより得られた、上記環状ダイから吐出した直後の熱可塑性液晶ポリマーの分子配向度ＳＯＲは１．３５であった。
【００４７】
〔比較例２〕
実施例１において、外子の吐出部内径２５ｍｍ、内子の吐出部外径２４ｍｍ、外子の内周壁と内子の外周壁で囲まれた間隙０．５ｍｍ、ランド長さが１２０ｍｍである環状ダイを用いた以外は実施例１と同様にして、インフレーション製膜したところ、製膜時にウエーブ状のしわが観察され、得られた熱可塑性液晶ポリマーフィルムの膜厚分布は±１２％であった。なお、製膜中に押出機および引取機を同時に停止することにより得られた、上記環状ダイから吐出した直後の熱可塑性液晶ポリマーの分子配向度ＳＯＲは１．６５であった。
【００４８】
【発明の効果】
本発明によれば、熱可塑性液晶ポリマーの吐出流と平行に液晶ポリマー分子を配向することにより、フィルムの形状均一性を向上させることができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】インフレーション製膜を行う場合の概略説明図で、（ａ）は同製膜装置の側面図、（ｂ）は得られるバブルを説明する側面図である。
【図２】ネックにおける収縮応力を示す図である。
【図３】本発明の一実施形態に係る熱可塑性液晶ポリマーフィルムの押出成形装置に用いる環状ダイを示す断面図である。
【符号の説明】
３…環状ダイ、３１…外子、３２…内子、３６…環状スリット、３７…ダイ前部、Ｇ…間隙、Ｌｉｎ…内子の外壁通路長さ、Ｌｏｕｔ…外子の内壁通路長さ、Ｌ…間隙の通路長さ（ランド長さ）。
【図１】
0004216401.tif 000007
【図２】
0004216401.tif 000008
【図３】
0004216401.tif 000009