(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
両端に入口部及び出口部を有するマッフルと、炭化珪素粉末と有機バインダを含む炭化珪素成形体を前記入口部から前記出口部に向かって搬送する搬送手段と、前記マッフル内を移動する前記炭化珪素成形体を脱脂可能温度に加熱する加熱手段と、前記マッフル内に酸素濃度が１％〜２０％に設定された気体を導入する気体導入手段と、前記マッフル外へ前記気体を排出する気体排出手段とを備え、前記マッフル内の入口部側から出口部側に向かって順に昇温ゾーン、均熱ゾーン、徐冷ゾーンが設けられている連続脱脂炉であって、前記気体導入手段を前記マッフル内の昇温ゾーン、均熱ゾーン、徐冷ゾーンの全てに設けるとともに、前記気体排出手段を前記マッフル内の昇温ゾーン及び均熱ゾーンに設け、前記均熱ゾーンの温度を２００℃〜６００℃の有機バインダが分解しうる温度に設定したことを特徴とする連続脱脂炉。
【請求項２】
前記マッフル内を流れる前記気体の流速を５００ｍｍ／秒以上に設定したことを特徴とする請求項１に記載の連続脱脂炉。
【請求項３】
前記気体排出手段は前記気体を強制的に排出するエジェクタを含んで構成されていることを特徴とする請求項１または２に記載の連続脱脂炉。
【請求項４】
前記エジェクタはヒータを備えることを特徴とする請求項３に記載の連続脱脂炉。
【請求項５】
炭化珪素粉末と有機バインダを含む炭化珪素成形体を成形した後、乾燥工程、入口部側から出口部側に向かって順に昇温ゾーン、均熱ゾーン、徐冷ゾーンが設けられているマッフル内に気体導入手段から酸素濃度が１％〜２０％に設定された気体を導入することで低酸素濃度雰囲気に保たれた連続脱脂炉内での脱脂工程、焼成工程を順に行うことにより、多孔質炭化珪素焼結体を製造する方法であって、
前記連続脱脂炉の加熱搬送路における前記マッフル内の昇温ゾーン、均熱ゾーン、徐冷ゾーンの全てに設けた前記気体導入手段から気体を導入するとともに、前記マッフル内の昇温ゾーン及び均熱ゾーンに設けた気体排出手段から前記マッフル外へ前記気体を排気をしながら、前記均熱ゾーンの温度を２００℃〜６００℃の有機バインダが分解しうる温度に設定して前記脱脂を行うことを特徴とする多孔質炭化珪素焼結体の製造方法。
【請求項６】
前記マッフル内を流れる前記気体の流速を５００ｍｍ／秒以上に設定して前記脱脂を行うことを特徴とする請求項５に記載の多孔質炭化珪素焼結体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、連続脱脂炉、多孔質炭化珪素焼結体の製造方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
自動車の台数は飛躍的に増加しており、それに比例して自動車の内燃機関から出される排気ガスの量も急激な増加の一途を辿っている。特にディーゼルエンジンの出す排気ガス中に含まれる種々の物質は、汚染を引き起こす原因となるため、現在では世界環境にとって深刻な影響を与えつつある。また、最近では排気ガス中の微粒子（ディーゼルパティキュレート）が、ときとしてアレルギー障害や精子数の減少を引き起こす原因となるとの研究結果も報告されている。つまり、排気ガス中の微粒子を除去する対策を講じることが、人類にとって急務の課題であると考えられている。
【０００３】
このような事情のもと、従来より、多様多種の排気ガス浄化装置が提案されている。一般的な排気ガス浄化装置は、エンジンの排気マニホールドに連結された排気管の途上にケーシングを設け、その中に微細な孔を有するフィルタを配置した構造を有している。フィルタの形成材料としては、金属や合金のほか、セラミックがある。セラミックからなるフィルタの代表例としては、コーディエライト製のハニカムフィルタが知られている。
【０００４】
ここで、コーディエライト製のハニカムフィルタを製造する一般的な方法を簡単に紹介する。まず、押出成形機の金型を介してセラミック原料を連続的に押し出すことにより、柱状のハニカム成形体を形成する。ハニカム成形体を所定長さに切断した後、切断されたハニカム成形体のセルを市松模様状に封口する。次に、封口されたハニカム成形体を酸素雰囲気下にて乾燥することにより、主として成形体中の溶剤を揮発させる。この後、ハニカム成形体を熱風循環式の脱脂炉に入れて酸素雰囲気下にて脱脂することにより、主として成形体中におけるバインダ等の有機分を分解・除去する。なお、脱脂は焼結体中における残炭量の低減につながる。このようにして脱脂されたハニカム成形体を焼成炉において焼成する。以上の結果、所望のハニカムフィルタが完成する。
【０００５】
ところで、最近では、耐熱性・機械的強度・捕集効率が高い、化学的に安定している、圧力損失が小さい等の利点があることから、非酸化物セラミックの一種である多孔質炭化珪素焼結体をフィルタ形成材料として用いる場合がある。
【０００６】
しかし、多孔質炭化珪素製のハニカムフィルタを製造するにあたって好適な脱脂条件はいまだ見出されているとは言い難く、現状のようなバッチ処理では生産性の向上に限界があるという欠点があった。そこで、本願出願人は、図８にて概略的に示されるような連続脱脂炉６１を新たに想到し、これによる脱脂を試みた。
【０００７】
図８（ａ）の連続脱脂炉６１は、マッフル６２、搬送手段６３、図示しない加熱手段、気体導入手段６４、気体排出手段６５等を備えている。マッフル６２は、両端に入口部及び出口部を有している。図８（ｂ）においては、左端が入口部側であり、右端が出口部側になっている。マッフル６２内は、長手方向に沿って便宜上、１１の領域に区分されている。搬送手段６３は、治具６６上に載置された炭化珪素成形体６７を入口部から出口部に向かって連続的に搬送する。加熱手段は、マッフル６２内を移動する炭化珪素成形体６７を脱脂可能温度に加熱する。気体導入手段６４は、マッフル６２内に低酸素濃度の気体を導入するようになっている。一方、マッフル６２において入口部付近に設けられた気体排出手段６５は、前記気体や炉内において発生したガスをマッフル６２外へ排出するようになっている。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】
ところが、図８の連続脱脂炉６１の場合、脱脂時に発生したメタノール等のガスが冷えてマッフル６２の天井面にタール等の結露が生じやすく、それが搬送経路上に垂れ落ちて治具６６や炭化珪素成形体６７に付着するという問題があった。従って、このままの状態で脱脂、焼成が実施されると、最終的に得られる製品（多孔質炭化珪素焼結体）の品質や生産性に悪影響を及ぼすおそれがあった。
【０００９】
より具体的にいうと、製品が汚れて見栄えが悪くなったり、付着したタールを除去する作業が脱脂工程後に必要になったりする等の問題があった。また、タールが炭化珪素成形体６７の端面に付着した場合、封止部が取れやすくなるという問題もあった。
【００１０】
本発明は上記の課題に鑑みてなされたものであり、その目的は、異物の垂れ・付着に起因する品質や生産性の低下を防止することができる連続脱脂炉、多孔質炭化珪素焼結体の製造方法を提供することにある。
【００１１】
【課題を解決するための手段】
上記課題に鑑みて本願発明者が鋭意調査・研究を重ねた結果、異物の結露・付着は、気体排出手段が配設されているマッフルにおける入口部付近にて発生しやすいことを知見した。また、本願発明者は、マッフルにおける入口部付近の温度が低いことに着目するとともに、排気位置の温度が低いときに結露が発生しやすくなることも併せて知見した。そこで、本願発明者は、かかる知見に基づき、さらにそれを発展させ、最終的に下記の発明を想到するに至ったのである。
【００１２】
即ち、上記の課題を解決するために、請求項１に記載の発明では、両端に入口部及び出口部を有するマッフルと、炭化珪素粉末と有機バインダを含む炭化珪素成形体を前記入口部から前記出口部に向かって搬送する搬送手段と、前記マッフル内を移動する前記炭化珪素成形体を脱脂可能温度に加熱する加熱手段と、前記マッフル内に酸素濃度が１％〜２０％に設定された気体を導入する気体導入手段と、前記マッフル外へ前記気体を排出する気体排出手段とを備え、前記マッフル内の入口部側から出口部側に向かって順に昇温ゾーン、均熱ゾーン、徐冷ゾーンが設けられている連続脱脂炉であって、前記気体導入手段を前記マッフル内の昇温ゾーン、均熱ゾーン、徐冷ゾーンの全てに設けるとともに、前記気体排出手段を前記マッフル内の昇温ゾーン及び均熱ゾーンに設け、前記均熱ゾーンの温度を２００℃〜６００℃の有機バインダが分解しうる温度に設定したことを特徴とする連続脱脂炉をその要旨とする。
【００１３】
請求項２に記載の発明では、請求項１において、前記マッフル内を流れる前記気体の流速を５００ｍｍ／秒以上に設定するとした。
請求項３に記載の発明は、請求項１または２において、前記気体排出手段は前記気体を強制的に排出するエジェクタを含んで構成されているとした。
【００１４】
請求項４に記載の発明は、請求項３において、前記エジェクタはヒータを備えるとした。
請求項５に記載の発明では、炭化珪素粉末と有機バインダを含む炭化珪素成形体を成形した後、乾燥工程、入口部側から出口部側に向かって順に昇温ゾーン、均熱ゾーン、徐冷ゾーンが設けられているマッフル内に気体導入手段から酸素濃度が１％〜２０％に設定された気体を導入することで低酸素濃度雰囲気に保たれた連続脱脂炉内での脱脂工程、焼成工程を順に行うことにより、多孔質炭化珪素焼結体を製造する方法であって、前記連続脱脂炉の加熱搬送路における前記マッフル内の昇温ゾーン、均熱ゾーン、徐冷ゾーンの全てに設けた前記気体導入手段から気体を導入するとともに、前記マッフル内の昇温ゾーン及び均熱ゾーンに設けた気体排出手段から前記マッフル外へ前記気体を排気をしながら、前記均熱ゾーンの温度を２００℃〜６００℃の有機バインダが分解しうる温度に設定して前記脱脂を行うことを特徴とする多孔質炭化珪素焼結体の製造方法をその要旨とする。
【００１５】
請求項６に記載の発明は、請求項５において、前記マッフル内を流れる前記気体の流速を５００ｍｍ／秒以上に設定して前記脱脂を行うとした。
【００１７】
以下、本発明の「作用」について説明する。
請求項１〜４に記載の発明によると、気体排出手段の配設位置の温度が高くなることから、冷却されて結露が発生する前に、気体をマッフル外に排出させることができる。従って、結露によって生じた異物の垂れ・付着という問題が解消され、異物の垂れ・付着に起因する品質や生産性の低下を防止することができる。
【００１８】
請求項２に記載の発明によると、マッフル内を流れる気体の流速を５００ｍｍ／秒以上に設定したことにより、気体がマッフル内にて滞留しにくくなる。従って、マッフルとの接触により冷やされて結露を発生させてしまう前に、気体を確実にマッフル外に排出させることができる。
【００１９】
請求項３に記載の発明によると、エジェクタによって気体を強制的に排出する構成であることから、流速を比較的簡単に速くすることができるとともに、流速の制御を比較的簡単に行うことができる。
【００２０】
請求項４に記載の発明によると、ヒータによってエジェクタが加熱されることにより、そこを通過する気体が冷えにくくなる結果、エジェクタ内での結露の発生がより確実に防止される。従って、エジェクタの詰まりが防止され、気体排出能力の低下を未然に防止することができる。
【００２１】
請求項５，６に記載の発明によると、排気位置の温度が高くなることから、冷却されて結露が発生する前に、気体をマッフル外に排出させることができる。従って、結露によって生じた異物の垂れ・付着という問題が解消され、異物の垂れ・付着に起因する品質や生産性の低下を防止することができる。
【００２２】
請求項６に記載の発明によると、マッフル内を流れる気体の流速を５００ｍｍ／秒以上に設定したことにより、気体がマッフル内にて滞留しにくくなる。従って、マッフルとの接触により冷やされて結露する前に、気体を確実にマッフル外に排出させることができる。
【００２３】
【発明の実施の形態】
以下、本発明を具体化した一実施形態のセラミック製ハニカムフィルタの製造方法を図１〜図７に基づき詳細に説明する。
【００２４】
まず、本実施形態において製造されるハニカムフィルタ１について説明する。このハニカムフィルタ１は、ディーゼルパティキュレートを除去するものであるため、一般にディーゼルパティキュレートフィルタ（ＤＰＦ）と呼ばれる。このハニカムフィルタ１は四角柱状であって、その外形寸法は３３mm×３３mm×１６７mmに設定されている（図６参照）。
【００２５】
これらのハニカムフィルタ１は、セラミック焼結体の一種である多孔質炭化珪素焼結体製である。炭化珪素焼結体を採用した理由は、他のセラミックに比較して、とりわけ機械的強度、耐熱性及び熱伝導性等に優れるという利点があるからである。
【００２６】
図７に示されるように、ハニカムフィルタ１は同方向に延びる多数のセルからなるハニカム構造を備えている。ハニカム構造を採用した理由は、微粒子の捕集量が増加したときでも圧力損失が小さいという利点があるからである。ハニカムフィルタ１には、断面略正方形状をなす複数の貫通孔１２がその軸線方向に沿って規則的に形成されている。各貫通孔１２は薄いセル壁１３によって互いに仕切られている。セル壁１３の外表面には、白金族元素（例えばＰｔ等）やその他の金属元素及びその酸化物等からなる酸化触媒が担持されている。各貫通孔１２の開口部は、いずれか一方の端面９ａ，９ｂの側において封止体１４（ここでは多孔質炭化珪素焼結体）により市松模様状に封止されている。従って、端面９ａ，９ｂ全体としてみると市松模様状を呈している。その結果、ハニカムフィルタ１には、断面四角形状をした多数のセルが形成されている。セルの密度は２００個／インチ前後に設定され、セル壁１３の厚さは０．３mm前後に設定され、セルピッチは１．８mm前後に設定されている。多数あるセルのうち、約半数のものは上流側端面９ａにおいて開口し、残りのものは下流側端面９ｂにおいて開口している。
【００２７】
ハニカムフィルタ１の平均気孔径は１μｍ〜５０μｍ、さらには５μｍ〜２０μｍであることが好ましい。平均気孔径が１μｍ未満であると、微粒子の堆積によるハニカムフィルタ１の目詰まりが著しくなる。一方、平均気孔径が５０μｍを越えると、細かい微粒子を捕集することができなくなるため、濾過能力が低下してしまう。
【００２８】
ハニカムフィルタ１の気孔率は３０％〜７０％、さらには４０％〜６０％であることが好ましい。気孔率が３０％未満であると、ハニカムフィルタ１が緻密になりすぎてしまい、内部に排気ガスを流通させることができなくなるおそれがある。一方、気孔率が７０％を越えると、ハニカムフィルタ１中に空隙が多くなりすぎてしまうため、強度的に弱くなりかつ微粒子の捕集効率が低下してしまうおそれがある。
【００２９】
ハニカムフィルタ１の残炭率は０．２％以下であることが好ましい。 その理由は、残炭率が０．２％以下であると、焼結体中における炭化珪素の存在比率が大きくなり、破壊強度が向上するからである。また、ハニカムフィルタ１の破壊強度は４０ＭＰａ以上であることが好ましい。その理由は、破壊強度が４０ＭＰａ以上であると、排気ガスの圧力や走行時の振動がハニカムフィルタ１に加わったとしても、ハニカムフィルタ１に破壊が生じにくくなるからである。
【００３０】
次に、上記のハニカムフィルタ１を製造する手順を説明する。
まず、押出成形工程で使用するセラミック原料スラリー、端面封止工程で使用する封止用ペーストをあらかじめ作製しておく。
【００３１】
セラミック原料スラリーとしては、炭化珪素粉末に有機バインダ及び水等の分散媒液を所定分量ずつ配合し、かつ混練したものを用いる。封止用ペーストとしては、炭化珪素粉末に有機バインダ、潤滑剤、可塑剤及び水を配合し、かつ混練したものを用いる。
【００３２】
有機バインダとしては、例えばメチルセルロース、カルボキシメチルセルロース、ヒドロキシエチルセルロース、ポリエチレングリコール、フェノール樹脂、エポキシ樹脂等が挙げられる。有機バインダの配合量は、通常、炭化珪素粉末１００重量部に対して、１重量部〜１０重量部程度であることがよい。
【００３３】
分散媒液としては、上記した水の他、例えばメタノール等のアルコール類や、ベンゼン等の有機溶媒を用いることができる。
次に、前記セラミック原料スラリーを押出成形機に投入し、かつ金型を介してそれを連続的に押し出す。そして、押出成形されてくる炭化珪素成形体Ｍ１を、マイクロ波乾燥機や熱風乾燥機を用いて酸素雰囲気下で乾燥する。これにより、主として炭化珪素成形体Ｍ１中の分散媒液を揮発させる。この場合、乾燥温度を１００℃〜２００℃に設定することがよい。その後、乾燥工程を経た炭化珪素成形体Ｍ１を等しい長さに切断し、ハニカム構造を有する四角柱状の炭化珪素成形体Ｍ１を得る。
【００３４】
さらに、成形工程を経た炭化珪素成形体Ｍ１の各セルの片側開口に所定量ずつ封止用ペーストを充填し、両端面９ａ，９ｂを市松模様状に封止する。ここで、封止用ペーストを乾燥させるために再度乾燥を行ってもよい。
【００３５】
次に、乾燥工程を経た炭化珪素成形体Ｍ１を連続脱脂炉２１を用いて脱脂することにより、主として炭化珪素成形体Ｍ１中における有機バインダを分解・除去する。なお、連続脱脂炉２１及びそれを用いた脱脂方法については後で詳述する。
【００３６】
次に、脱脂工程を経た炭化珪素成形体Ｍ１を、アルゴン等の不活性ガス雰囲気に保たれた焼成炉において焼成する。以上の結果、所望のハニカムフィルタ１が完成するようになっている。この場合、焼成温度を２０００℃〜２２００℃程度に設定し、焼成時間を０．１時間〜５時間に設定し、炉内圧力を常圧に設定することがよい。
【００３７】
続いて、本実施形態において使用される連続脱脂炉２１の構成を図１〜図５に基づいて説明する。
図１（ｂ）に等に示されるように、この連続脱脂炉２１を構成する横長の本体フレーム２２には、管状であって耐熱材料からなるマッフル２３が横置きに支持されている。このマッフル２３の入口部２３ａ付近には入口パージ室２４が設けられている。入口パージ室２４よりも前段側、即ち図１における左側には、搬入部２５が設けられている。一方、マッフル２３の出口部２３ｂ付近には出口パージ室２６が設けられている。出口パージ室２６よりも後段側、即ち図１における右側には、搬出部２７が設けられている。
【００３８】
マッフル２３の内部には、無端状かつメッシュ状のコンベアベルト３１の一部がマッフル２３の長手方向に沿って延びるように敷設されている。マッフル２３の後端側下方には、モータ３２及び複数のプーリ３３からなるコンベア駆動部が配設されている。コンベアベルト３１は各プーリ３３に巻装されている。モータ３２を駆動すると、コンベアベルト３１は入口部２３ａから出口部２３ｂに向かって、即ち図１の左側から右側に向かって移動するようになっている。コンベアベルト３１は搬入部２５及び搬出部２７において露出した状態となっている。従って、搬入部２５においてコンベアベルト３１上にワークＷ１（炭化珪素成形体Ｍ１及び治具Ｇ１）を水平に載置することができる。また、搬出部２７においてコンベアベルト３１上からワークＷ１を除くことができる。本実施形態では、コンベアベルト３１、モータ３２及びプーリ３３により、炭化珪素成形体Ｍ１を入口部２３ａから出口部２３ｂに向かって搬送する搬送手段が構成されている。
【００３９】
マッフル２３において後端部を除く箇所は、四角筒状の断熱材３４によって包囲されている。断熱材３４の内部には加熱手段としてのヒータ３５が設置されている。前記ヒータ３５は、マッフル２３内を移動する炭化珪素成形体Ｍ１を脱脂可能温度に加熱するためのものである。マッフル２３の後端部には、冷却手段としての冷却ジャケット３６が配設されている。冷却ジャケット３６は、加熱されたワークを常温まで冷却するためのものである。
【００４０】
図１（ｂ）に示されるように、マッフル２３において断熱材３４により包囲されている部分は、便宜上、１１の領域に等分されている。ここでは、同図の左側から順に、第1、第２、第３…第１１の領域とする。本実施形態では、第１〜第４の領域が昇温ゾーンＺ１、第５〜第１０の領域が均熱ゾーンＺ２、第１１の領域が徐冷ゾーンＺ３に割り当てられている。なお、図１（ｂ）においては、冷却ジャケット３６がある箇所は冷却ゾーンＺ４として示されている。
【００４１】
図４に示されるように、本実施形態のマッフル２３は偏平な断面形状を呈している。マッフル２３の天井部２３ｃは曲率の小さな円弧状に形成されている。前記円弧は上方に向かって凸になっているため、コンベアベルト３１の中心線の直上に対応する部分が天井部２３ｃにおいて最も高くなっている。つまり、天井部２３ｃの内面は非水平面となっている。
【００４２】
コンベアベルト３１上に治具Ｇ１を置いた場合、炭化珪素成形体Ｍ１は進行方向（コンベアベルト３１の長手方向）に対して垂直な状態でその治具Ｇ１上に横置きされる。このとき、炭化珪素成形体Ｍ１の両端面はマッフル２３の側壁２３ｄのほうを向いた状態となる。なお、治具Ｇ１の載置面にはリブが設けられているため、炭化珪素成形体Ｍ１において下側を向いている面と前記載置面との間には、一定の隙間が確保される。
【００４３】
マッフル２３の後端側にある冷却ゾーンＺ４は、マッフル２３における加熱ゾーン（即ち昇温ゾーンＺ１、均熱ゾーンＺ２及び徐冷ゾーンＺ３）よりも断面積が小さくなるように設定されている。言い換えると、マッフル２３は後端側が狭窄している。
【００４４】
具体的には、マッフル２３における加熱ゾーンのワーク投入時の断面積は、０．１ｍ2以下、好ましくは０．０９ｍ2以下に設定されることがよい。また、マッフル２３における加熱ゾーンのワーク非投入時の断面積は、０．０７ｍ2以下、好ましくは０．０５ｍ2以下に設定されることがよい。その理由は、加熱ゾーンの断面積が小さいと、マッフル２３内における気体の流速を比較的容易に速くすることができるからである。
【００４５】
本実施形態の連続脱脂炉２１は、マッフル２３内に低酸素濃度の気体を導入する気体導入手段４１を備えている。気体導入手段４１は、図示しない気体供給源に接続された配管４２と、その配管４２の先端に設けられたノズル４３とによって構成されている。ノズル４３はマッフル２３の両方の側壁２３ｄにおいて左右対をなすように配置されている。これらのノズル４３からは、低酸素濃度の気体（具体的にいうと本実施形態ではエア（空気）と窒素（Ｎ2）との混合気）が横方向に向けて噴出されるようになっている。図４（ｂ）にて概略的に示されるように、本実施形態ではノズル４３が第1〜第１１の領域の全てにおいて設置されている。
【００４６】
ここで、前記気体における酸素濃度は１％〜２０％、好ましくは５％〜１０％、特に好ましくは７％〜１０％に設定されていることがよい。
酸素濃度が１％よりも低いと、バインダの分解反応が進みにくくなる結果、残炭量が多くなって強度低下を来すことに加え、バインダを十分に分解させるためには長い時間が必要となり生産性が低下するからである。逆に、酸素濃度が２０％よりも高いと、バインダを十分に分解するという観点からは好都合である反面、引火性のガスが多量に発生する結果、ガスが引火しやすくなるからである。また、炭化珪素成形体Ｍ１中の炭化珪素が酸化することにより、炭化珪素以外の化合物が生じる結果、強度低下を来してしまうおそれがあるからである。
【００４７】
低酸素濃度の気体を構成している不活性気体は、主として窒素であることが好ましい。不活性気体として窒素を用いた場合、酸素濃度のコントロールが容易になるとともに、強度低下の原因となるような化合物が生成されにくくなるからである。
【００４８】
また、本実施形態の連続脱脂炉２１は、前記気体や炉内において発生したガスをマッフル２３外へ排出する気体排出手段４６を備えている。気体排出手段４６を構成する配管４７の端部には、前記気体を強制的に排出するためのエジェクタ４８が設けられている。本実施形態では、エジェクタ４８は複数個であって異なる位置に設けられている。
【００４９】
図５（ａ）に示されるように、本実施形態のエジェクタ４８は、配管４７に接続される主管部４８ｂ、主管部４８ｂ内に配置されたノズル部４８ａ、そのノズル部４８ａエジェクタエアを供給するエア導入管４８ｃ等を備えている。エア導入管４８ｃを経て供給されてくるエジェクタエアは、ノズル部４８ａから噴出される。その結果、図５（ａ）の下方から上方に向かうエアの流れが形成され、この流れによってマッフル２３側の気体が吸引されるようになっている。一方、エジェクタ４８から配管４７側に流入した気体は、図示しない脱臭装置にて脱臭された後、大気に放出される。
【００５０】
図５（ｂ）に示されるように、エジェクタ４８はヒータ４９を備えていることが好ましい。この図においては、主管部４８ｂにおけるタールＴ１の付着を確実に回避するため、エジェクタ４８を構成する主管部４８ｂの周囲にシーズヒータ４９が巻き付けられている。従って、このようなシーズヒータ４９により主管部４８ｂが加熱されることにより、エジェクタ４８の詰まりが未然に防がれ、排出能力の低下が防止される。
【００５１】
前記ヒータ４９による加熱温度は、２００℃以上、好ましくは２５０℃以上に設定されることがよい。主管部４８ｂ内の温度が２００℃よりも低くなると、タールＴ１が結露して主管部４８ｂの内壁面に付着するおそれがあるからである。また、エア導入管４８ｃ上に図示しないヒータを設け、そのヒータによりエアを３００℃〜５００℃程度に加熱したうえでノズル部４８ａ側に供給することがなおよい。加えて、配管４７の周囲には熱のロスを少なくするために断熱材５０が配設されている。
【００５２】
図１、図４に示されるように、エジェクタ４８は、マッフル２３における第２、第３、第５及び第６の領域に設けられている。言い換えると、エジェクタ４８は昇温ゾーンＺ１に２個設けられるとともに、さらに均熱ゾーンＺ２にも２個設けられている。即ち、エジェクタ４８はマッフル２３における低温領域のみならず、高温領域にも設けられている。
【００５３】
続いて、上記の連続脱脂炉２１を用いた場合の脱脂方法について述べる。
脱脂工程において、炭化珪素成形体Ｍ１はバインダが分解しうる温度に加熱される必要があり、使用しているバインダの種類に応じて２００℃〜６００℃に加熱されることがよい。このときの加熱温度が低すぎると、生産性が低下するばかりでなく、バインダを十分に分解・除去することができなくなる。よって、残炭量を低減することができなくなり、ハニカムフィルタ１の高強度化の達成が困難になる。逆に、加熱温度が高すぎると、熱エネルギーのロスが増え、コスト性が低下する。また、高温に短時間で昇温させようとするとクラック等の発生につながり、かえって高強度化の達成を妨げてしまうおそれもある。以上のような事情を考慮して、本実施形態では脱脂温度が４５０℃±１０℃に設定されている。
【００５４】
なお、発生ガスの主成分であるメタノールの引火点は３８５℃であり、この温度を超える環境下でメタノール濃度が爆発限界下限値である６重量％を超えると、マッフル２３内においてメタノールが爆発するおそれが生じてくる。このため、本実施形態では、爆発限界下限値よりも相当低い値となるように、マッフル２３内のメタノール濃度を管理している。具体的には、メタノール濃度が１．５重量％を超えないように管理している。
【００５５】
また、脱脂工程における昇温速度は５℃／分〜１０℃／分、降温速度は８℃／分〜１３℃／分に設定されることが望ましい。炭化珪素成形体Ｍ１の搬送速度は４５ｍｍ／分〜６０ｍｍ／分に設定されることが望ましい。
【００５６】
マッフル２３における加熱ゾーンを流れる前記気体の流速は、５００ｍｍ／秒以上、さらには７５０ｍｍ／秒以上、特には１０００ｍｍ／秒以上に設定されることがよい。その理由は、流速値を大きく定することにより、気体がマッフル２３内にて滞留しにくくなるからである。従って、マッフル２３との接触により冷やされて結露する前に、気体を確実にマッフル２３外に排出させることができる。なお、本実施形態の連続脱脂炉２１では、エジェクタ４８の排出能力を調整することにより、流速の設定を行っている。
【００５７】
【実施例及び比較例】
（実施例１の作製）
α型炭化珪素粉末５１．５重量％とβ型炭化珪素粉末２２重量％とを湿式混合し、得られた混合物に有機バインダ（メチルセルロース）と水とをそれぞれ６．５重量％、２０重量％ずつ加えて混練した。次に、前記混練物に可塑剤と潤滑剤とを少量加えてさらに混練したものを連続的に押出成形することにより、ハニカム構造を有する生の炭化珪素成形体Ｍ１を得た。
【００５８】
次に、通常の空気中（即ち酸素雰囲気下）において、炭化珪素成形体Ｍ１を乾燥させることにより、炭化珪素成形体Ｍ１中の水分を蒸発させた。ここでは具体的には、まずマイクロ波乾燥機を用いて１００℃で３分の乾燥を行った後、熱風乾燥機を用いて１１０℃で２０分の乾燥を行った。さらに、乾燥された炭化珪素成形体Ｍ１を切断した後、炭化珪素成形体Ｍ１の貫通孔１２を炭化珪素からなる封止用ペーストによって封止した。
【００５９】
続いて、端面封止工程を経た炭化珪素成形体Ｍ１を上記の連続脱脂炉２１に投入して脱脂を行った。このとき、脱脂時における温度（均熱ゾーンＺ２での温度）を４５０℃±１０℃に設定し、当該温度域でのキープ時間を約７０分に設定した。また、昇温速度及びその所要時間を９．５℃／分、約５０分に設定し、降温速度及びその所要時間を１０．５℃／分、約２９分に設定した。また、炭化珪素成形体Ｍ１の搬送速度を５５ｍｍ／分に設定するとともに、流速を１０６８ｍｍ／秒に設定した。また、マッフル２３における加熱ゾーンのワーク投入時の断面積を０．０９ｍ2に設定し、ワーク非投入時の断面積を０．０４９ｍ2に設定した。そして、混合気の配合比を適宜変更することにより、マッフル２３内の酸素濃度を２％に設定した。また、エジェクタ４８による排気は、昇温ゾーンＺ１及び均熱ゾーンＺ２の両方の位置において行った。
【００６０】
以上のような条件にて脱脂を行った後、連続脱脂炉２１から炭化珪素成形体Ｍ１を取り出し、さらにそれを焼成炉内にセットした。この状態で、常圧のアルゴン雰囲気下において２２００℃で約３時間の焼成を行った。その結果、実施例１のハニカムフィルタ１を得た。
（実施例２〜５，参考例及び比較例の作製）
実施例２〜５では、エジェクタ４８の排出能力を調整することにより、マッフル２３の加熱ゾーンを流れる気体の流速を８４０ｍｍ／秒、６２５ｍｍ／秒、５１０ｍｍ／秒、４０５ｍｍ／秒にそれぞれ設定して前記脱脂工程を行った。そして、この後に前記同様の焼成工程を行った。その結果、実施例２，３，４，５のハニカムフィルタ１をそれぞれ得た。
【００６１】
また、参考例では、気体の流速を１０６８ｍｍ／秒に設定するとともに、均熱ゾーンＺ２のみ（即ち高温領域のみ）にて排気を行うようにして前記脱脂工程を行った。そして、この後に前記同様の焼成工程を行うことにより、参考例のハニカムフィルタ１を得た。
【００６２】
また、比較例では、気体の流速を４０５ｍｍ／秒にかつ酸素濃度を１％に設定するとともに、昇温ゾーンＺ１のみ（即ち低温領域のみ）にて排気を行うようにして前記脱脂工程を行った。そして、この後に前記同様の焼成工程を行うことにより、比較例のハニカムフィルタ１を得た。
（評価試験の方法及び結果）
脱脂工程後に各炭化珪素成形体Ｍ１の肉眼による外観検査を行った。その結果、実施例１〜５，参考例については、いずれもタールＴ１の付着は認められず、クラックの発生も認められなかった。一方、比較例については、タールＴ１の付着が認められ、脱脂後にそれを除去する作業を行う必要があった。
【００６３】
さらに、焼成後において従来公知の手法により残炭率（％）及び破壊強度（ＭＰａ）を測定したところ、下記の表１に示すとおりの値となった。
【００６４】
【表１】
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従って、本実施形態の前記実施例によれば以下のような効果を得ることができる。
【００６５】
（１）前記実施例１〜５では、成形、乾燥、脱脂、焼成を順に行ってハニカムフィルタ１を製造するにあたり、連続脱脂炉２１の加熱搬送路における低温領域のみならず高温領域においても排気をしながら脱脂を行っている。また、参考例では、連続脱脂炉２１の加熱搬送路における高温領域において排気をしながら脱脂を行っている。
【００６６】
そのため、前記各実施例では気体排出手段４６を構成するエジェクタ４８をマッフル２３における高温領域にも設けている。従って、エジェクタ４８の配設位置の温度が高くなることから、冷却されて結露が発生する前に、気体をマッフル２３外に排出させることができる。従って、結露によって生じたタールＴ１の垂れ・付着という問題が解消され、それに起因する品質や生産性の低下を防止することができる。
【００６７】
即ち、タールＴ１の付着によって製品が汚れて見栄えが悪くなるようなことがなく、外観面での品質が向上する。また、付着したタールＴ１を除去する作業が不要になり、生産性の低下が防止される。しかも、炭化珪素成形体Ｍ１の端面９ａ，９ｂへのタールＴ１の付着がなくなる結果、封止体１４の脱落が未然に防止され、強度面での品質も向上する。
【００６８】
なお、各実施例によって得られる焼成品は、残炭率が０．２％以下かつ破壊強度が４０ＭＰａ以上であって端部開口が交互に封止されたハニカムフィルタ１である。従って、圧力損失が小さくて濾過能力が高いばかりでなく、高温での使用に適し、しかも熱応力による破壊が起こりにくい、という極めて好適な諸性能を備えたハニカムフィルタ１となる。
【００６９】
（２）前記実施例１〜４，参考例では、加熱ゾーンを流れる気体の流速を５００ｍｍ／秒以上に設定しているため、気体がマッフル２３内にて滞留しにくくなる。従って、マッフル２３との接触により冷やされて結露を発生させてしまう前に、気体を確実にマッフル２３外に排出させることができる。
【００７０】
（３）前記各実施例では、エジェクタ４８によって気体を強制的に排出する構成を採用している。従って、流速を比較的簡単に速くすることができるとともに、流速の制御を比較的簡単に行うことができる。
【００７１】
（４）前記各実施例では、ヒータ４９によってエジェクタ４８が加熱されることにより、そこを通過する気体が冷えにくくなる。その結果、エジェクタ４８内での結露の発生をより確実に防止することができる。従って、エジェクタ４８の詰まりが防止され、気体排出能力の低下を未然に防止することができる。
【００７２】
（５）前記各実施例では、脱脂時に炭化珪素成形体Ｍ１を酸素濃度が１％〜２０％の雰囲気下にて有機バインダが分解しうる温度に加熱している。従って、脱脂時における生産性の低下や引火を伴うことなく、品質及び強度に優れた脱脂品、ひいては品質及び強度に優れた焼成品を得ることができる。
【００７３】
（６）前記各実施例では、連続脱脂炉２１を用いて脱脂を行っている。このため、バッチ式の炉で脱脂を行う場合に比べ、そもそも生産性に優れている。
（７）気体導入手段４１はマッフル２３内において横方向から気体を噴出する構成になっている。従って、前記気体は、横置きされた炭化珪素成形体Ｍ１の各セル内をそのセル長手方向に沿ってスムーズに流れることができる。従って、炭化珪素成形体Ｍ１に対して確実にかつ効率よく気体を供給することができ、ムラなく均一に脱脂をすることができる。このことは強度面での品質の向上にもつながる。
【００７４】
（８）天井部２３ｃは幅方向に傾斜した傾斜面になっている。言い換えると、天井部２３ｃは非水平面になっている。従って、たとえタールＴ１が発生したとしても、タールＴ１が傾斜面を伝わってマッフル２３の幅方向に流れてしまう。このため、タールＴ１が搬送経路上に垂れにくくなり、タールＴ１の付着を確実に防止することができる。
【００７５】
（９）マッフル２３の出口部２３ｂの断面積は、マッフル２３の中央部の断面積に比べて小さくなっている。従って、マッフル２３内の温度制御がしやすくなる。これに加えて、出口部２３ｂから熱が逃げにくくなる結果、熱のロスが少なくなり、経済性が向上する。
【００７６】
なお、本発明の実施形態は以下のように変更してもよい。
【００７７】
・  マッフル２３の天井部２３ｃは実施形態のような断面円弧状に限定されることはなく、例えば幅方向に傾く単純な傾斜面になっていてもよい。また、天井部２３ｃを水平面にしてもよい。
【００７８】
・  マッフル２３の出口部２３ｂは狭窄していなくてもよく、中央部と同じ断面積であってもよい。
・  実施形態のようなベルト式のコンベアに代え、例えばローラ式のコンベアを採用してもよく、さらにはコンベア機構以外のものを採用して搬送手段を構成してもよい。
【００７９】
・  治具Ｇ１を用いることなく炭化珪素成形体Ｍ１をそのままコンベアベルト３１上に載置して脱脂を行ってもよい。
・  脱脂時おける不活性気体として窒素以外のもの、例えばアルゴン等を用いることもできる。
【００８０】
・  エジェクタ４８のヒータ４９は不要であれば省略されてもよい。
・  連続脱脂炉２１内においてマッフル２３は複数個並列に配置されていてもよい。
【００８１】
・  気体排出手段４６はエジェクタ４８を用いないものであってもよい。即ち、気体排出手段４６は気体を強制的に排出するものでなくてもよい。
・  実施形態においては、本発明の多孔質炭化珪素焼結体の製造方法を、ディーゼルエンジンに取り付けられる排気ガス浄化装置用のハニカムフィルタ１の製造方法として具体化していた。
【００８２】
勿論、本発明の多孔質炭化珪素焼結体の製造方法は、ハニカム状でないセラミックフィルタの製造方法として具体化されたり、フィルタ以外のもの（例えば熱交換器用部材等）の製造方法として具体化されることも可能である。
【００８３】
・  前記実施形態では、本発明の連続脱脂炉２１を用いて炭化珪素成形体Ｍ１の脱脂を行う例を示した。しかし、この連続脱脂炉２１は、炭化珪素以外のセラミック質からなる成形体の脱脂に流用されることも可能である。
【００８４】
次に、特許請求の範囲に記載された技術的思想のほかに、前述した実施形態によって把握される技術的思想をその効果とともに以下に列挙する。
（１）  両端に入口部及び出口部を有するマッフルと、炭化珪素成形体を前記入口部から前記出口部に向かって搬送する搬送手段と、前記マッフル内を移動する前記炭化珪素成形体を脱脂可能温度に加熱する加熱手段と、前記マッフル内に低酸素濃度の気体を導入する気体導入手段と、前記マッフル外へ前記気体を排出する気体排出手段とを備える連続脱脂炉において、前記マッフルにおける加熱ゾーンを流れる前記気体の流速を５００ｍｍ／秒以上に設定したことを特徴とする連続脱脂炉。従って、この技術的思想１に記載の発明によると、流速値が大きくなる結果、気体が結露する前に排気されてしまうため、結露して生じた異物の垂れ・付着といった心配が少なくなる。
【００８５】
（２）  両端に入口部及び出口部を有するマッフルと、炭化珪素成形体を前記入口部から前記出口部に向かって搬送する搬送手段と、前記マッフル内を移動する前記炭化珪素成形体を脱脂可能温度に加熱する加熱手段と、前記マッフル内に低酸素濃度の気体を導入する気体導入手段と、前記マッフル外へ前記気体を排出する気体排出手段とを備える連続脱脂炉において、前記マッフルにおける加熱ゾーンの断面積を０．１ｍ2以下に設定したことを特徴とする連続脱脂炉。従って、この技術的思想２に記載の発明によると、加熱ゾーンの断面積が小さくなる結果、流速を容易に速くすることができるため、結露して生じた異物の垂れ・付着といった心配が少なくなる。
【００８６】
（３）  請求項１乃至４、技術的思想１，２のいずれか１つにおいて、前記気体導入手段は、前記マッフル内において横方向から前記気体を噴出していること。従って、この技術的思想３に記載の発明によれば、例えば横置きのハニカム構造物に対して確実にかつ効率よく気体を供給することができる。
【００８７】
（４）  請求項１乃至４、技術的思想１乃至３のいずれか１つにおいて、前記マッフルの天井部は幅方向に傾斜した傾斜面になっていること。従って、この技術的思想４に記載の発明によれば、たとえ結露によって異物が発生したとしても、その異物が傾斜面を伝わって幅方向に流れるため、搬送経路上に垂れにくくなる。
【００８８】
（５）  請求項１乃至４、技術的思想１乃至４のいずれか１つにおいて、前記マッフルの出口部の断面積は、前記マッフルの中央部の断面積に比べて小さいこと。従って、この技術的思想５に記載の発明によれば、温度制御がしやすくなることに加えて、熱のロスが少なくなることで経済的になる。
【００８９】
【発明の効果】
以上詳述したように、請求項１〜４に記載の発明によれば、異物の垂れ・付着に起因する品質や生産性の低下を防止することができる連続脱脂炉を提供することができる。
【００９０】
請求項５，６に記載の発明によれば、異物の垂れ・付着に起因する品質や生産性の低下を防止することができる多孔質炭化珪素焼結体の製造方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】（ａ）は本発明を具体化した一実施形態の連続脱脂炉の全体正面図、（ｂ）はその連続脱脂炉を概略的に示した図。
【図２】図１（ａ）のＢ−Ｂ線における概略断面図。
【図３】図１（ａ）のＡ−Ａ線における概略断面図。
【図４】（ａ）は実施形態のマッフルの断面図、（ｂ）はマッフルにおける排気位置を説明するための概略図。
【図５】（ａ），（ｂ）は、気体排出手段のノズル部の断面図。
【図６】ハニカムフィルタの斜視図。
【図７】ハニカムフィルタの一部破断断面図。
【図８】（ａ）は本願発明者が先に提案しているマッフルの断面図、（ｂ）はマッフルにおける排気位置を説明するための概略図。
【符号の説明】
１…多孔質炭化珪素焼結体としてのハニカムフィルタ、２１…連続脱脂炉、２３…マッフル、２３ａ…入口部、２３ｂ…出口部、３１…搬送手段を構成する、コンベアベルト、３２…搬送手段を構成するモータ、３３…搬送手段を構成するプーリ、３５…加熱手段としてのヒータ、４１…気体導入手段、４６…気体排出手段、４８…気体排出手段を構成するエジェクタ、４９…ヒータ、Ｍ１…炭化珪素成形体、Ｚ２…高温領域としての均熱ゾーン。
【図１】
0004323064.tif 000003
【図２】
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【図３】
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【図４】
0004323064.tif 000006
【図５】
0004323064.tif 000007
【図６】
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【図７】
0004323064.tif 000009
【図８】
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