(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
一方の面に燃料ガス供給溝、他方の面に第１の水供給溝を設けた燃料ガス供給板と、一方の面に酸化剤ガス供給溝、他方の面に第２の水供給溝を設けた酸化剤ガス供給板とを、前記第１の水供給溝を設けた面と前記第２の水供給溝を設けた面とで接触させ、接合することにより、燃料電池用セパレータを製造する燃料電池用セパレータの製造方法であって、
前記燃料ガス供給板及び前記酸化剤ガス供給板は共に黒鉛粒子と熱可塑性樹脂との混合物から成りかつ前記黒鉛粒子の含有率は前記混合物の７０〜９０質量％であり、供給板に垂直な圧力下で超音波を印加することにより、前記第１の水供給溝のある面と前記第２の水供給溝のある面との接触面を接合すること
を特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、固体高分子型燃料電池に使用される燃料電池用セパレータの製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
燃料電池、例えば、固体高分子型燃料電池は、水素を含有する燃料ガスと、空気など酸素を含有する燃料ガスとを、電気化学的に反応させることで、電力と熱とを同時に発生させるものである。
【０００３】
その基本的な構造は、図５において、まず、水素イオンを選択的に輸送する高分子電解質膜９の両面に、白金系の金属触媒を担持したカーボン粉末を主成分とする触媒反応層１０を形成する。次に、この触媒反応層１０の両面に、燃料ガスの通気性と、電子導電性を併せ持つ拡散層１１を形成し、この拡散層１１と触媒反応層１０とを合わせて電極とする。その電極の外側に燃料ガス供給板１と酸化剤ガス供給板２とで構成されたセパレータを配置する。
【０００４】
また、供給する燃料ガスが外にリークしたり、二種類の燃料ガスが互いに混合しないように、電極の周囲には高分子電解質膜を挟んでガスシール材やガスケットを配置する。このシール材やガスケットは、電極及び高分子電解質膜と一体化して予め組み立て、これを、ＭＥＡ（電極電解質膜接合体）と呼ぶ。ＭＥＡの外側には、これを機械的に固定すると共に、隣接したＭＥＡを互いに電気的に直列に接続するための導電性のセパレータ板を配置する。セパレータ板のＭＥＡと接触する部分には、電極面に反応ガスを供給し、生成ガスや余剰ガスを運び去るためのガス流路を形成する。
【０００５】
ガス流路はセパレータ板と別に設けることもできるが、セパレータの表面に溝を設けてガス流路とする方式が一般的である。このような固体高分子型の燃料電池では、セパレータは導電性が高く、かつ燃料ガスに対してガス気密性が高く、更に水素／酸素を酸化還元する際の反応に対して高い耐食性を持ち必要がある。
【０００６】
このような理由で、従来のセパレータは、フェノール樹脂等を非酸化雰囲気中で黒鉛化処理したセパレータ、或いは黒鉛粒子と熱硬化性樹脂との混合物を成形したセパレータを使用している。
【０００７】
また、セパレータは電池反応により生じた反応熱をセパレータを介して放熱し、電池温度を一定に保つ役割も担っている。
【０００８】
従来、図１に示すように、表面に燃料ガス供給溝１ａを有し裏面に冷却水供給溝１ｂを有した燃料ガス供給板１と、表面に酸化剤ガス供給溝２ａを有し裏面に冷却水供給溝２ｂを有した酸化剤供給板２の裏面間を接着剤層３により接合していた。この冷却水溝に冷却水を流して反応熱を取ると共に、電池温度を一定に保っている。
【０００９】
しかしながら、上述の図１に示すセパレータは、接合面を接着剤層３で接着しているため、接触抵抗が高くなるという問題点がある。また、接着剤の塗布、貼りあわせ、乾燥という工程を経るため生産性が悪い。
【００１０】
そこで、燃料供給板と酸化剤供給板との接合面の接触抵抗を低減した燃料電池用セパレータが特開２０００−２８５９３０号公報に開示されている。この文献によると、図２に示すように燃料ガス供給板１と酸化剤ガス供給板２の接合面に黒鉛粉末とバインダーからなる接合剤を塗布し、面厚を加えて焼結することにより、黒鉛粉末とバインダー層からなる接合層４を形成し、接合面の接触抵抗を低減したセパレータが得られることが記載されている。
【００１１】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、上述の特開２０００−２８５９３０号公報に開示されている燃料電池用セパレータでは、接合剤の塗布、貼りあわせ、焼結という工程を経るため生産性が悪い。
【００１２】
接合剤を塗布する際には、接合剤の量、厚さ等を均一にすることは困難である。また、セパレータと接合剤とを燒結する際に、燒結温度、燒結時間、昇温速度、冷却速度等を制御する必要がある。これらの要因の組合せにより、接触抵抗が変化し、これを制御することが困難である。
【００１３】
本発明は、上記問題点を解決するものであり、接合面の接触抵抗が小さく、かつ生産性の高い燃料電池用セパレータの製造方法を提供することを目的とする。
【００１４】
【課題を解決するための手段】
上記目的を達成するため、本発明者らは鋭意検討した結果、燃料ガス供給板と酸化剤ガス供給板を黒鉛粒子と熱可塑性樹脂の混合物で形成し、燃料ガス供給板と酸化剤ガス供給板を超音波により接合することにより、接合面の接触抵抗が小さく、生産性の高いセパレータを得ることができることを見出し、本発明を完成した。
【００１５】
即ち、本発明の請求項１に記載の発明は、一方の面に燃料ガス供給溝、他方の面に第１の水供給溝を設けた燃料ガス供給板と、一方の面に酸化剤ガス供給溝、他方の面に第２の水供給溝を設けた酸化剤ガス供給板とを、前記第１の水供給溝を設けた面と前記第２の水供給溝を設けた面とで接触させ、接合することにより、燃料電池用セパレータを製造する燃料電池用セパレータの製造方法であって、前記燃料ガス供給板及び前記酸化剤ガス供給板は共に黒鉛粒子と熱可塑性樹脂との混合物から成りかつ前記黒鉛粒子の含有率は前記混合物の７０〜９０質量％であり、供給板に垂直な圧力下で超音波を印加することにより、前記第１の水供給溝のある面と前記第２の水供給溝のある面との接触面を接合する燃料電池用セパレータの製造方法であり、接触抵抗を低下させ、生産性を向上させることができる。
【００１７】
【発明の実施の形態】
以下、本発明の実施の形態について図面を参照しながら説明する。本発明の燃料電池用セパレータとその製造方法について図３、図４を用いて説明する。
【００１８】
燃料ガス供給板１と酸化剤ガス供給板２は、黒鉛粒子と熱可塑性樹脂から成る。黒鉛粒子として、黒鉛質、または炭素質の粒子を意味し、高い導電性を有する限り、黒鉛構造を有する必要はないが、高い結晶性の黒鉛構造を有することが好ましい。このような黒鉛粒子として、例えば、人造黒鉛、天然黒鉛、膨張黒鉛が挙げられる。この黒鉛粒子は単独で用いても良いし、２種類以上組み合わせて用いても良い。
【００１９】
また、セパレータ中の黒鉛粒子の含有率は７０〜９０質量％が好ましく、さらに接触抵抗のばらつきを抑制しようとすれば７５〜８５質量％が好ましい。セパレータ中の黒鉛含有率が７０質量％より小さくなるとセパレータの導電率が著しく低下し、黒鉛含有率が９０質量％より大きくなるとバインダーとなる樹脂の割合が少ないためにセパレータの強度が低下するからである。
【００２０】
熱可塑性樹脂としては、ポリオレフィン系樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリスチレン系樹脂、アクリル系樹脂、ポリアミド樹脂、ポリフェニレンエーテル系樹脂、ポリフェニレンスルフィド系樹脂、ポリスルホン系樹脂などが例示できる。これらの熱可塑性樹脂の中で、耐薬品性、耐久性、機械的強度の点から、ポリフェニレンスルフィド系樹脂が好ましく、さらにはポリオレフィン系樹脂、ポリフェニレンエーテル系樹脂も好ましい。
【００２１】
燃料ガス供給板１と酸化剤ガス供給板２は、圧縮成形、射出成形、スタンプ成形等により燃料ガス供給溝１ａと冷却水供給溝１ｂ、または酸化剤ガス供給溝２ａと冷却水供給溝２ｂを一体成形することにより形成される。
【００２２】
次に、燃料ガス供給板１と酸化剤ガス供給板２は、図４に示すように冷却水供給溝同士を重ね合わせた状態でアンビル８に置き、矢印Ａに示すように、接合面に垂直な圧力下で超音波振動子６からホーン７を通して超音波振動を印加する。
【００２３】
超音波振動の出力は１００Ｗ〜２０００Ｗ、周波数は１０〜５０ｋＨｚ、超音波の印加時間は０．１〜３秒の範囲が好ましい。
【００２４】
この超音波振動による接合面の接触と解離の相互衝突に起因する摩擦発熱効果、或いは接合面に加わる交番正弦応力による発熱効果により、接合界面が選択的に加熱され瞬間的に接合される。
【００２５】
このようにして製造された本発明のセパレータは、超音波溶接界面５が燃料ガス供給板１と酸化剤ガス供給板２に含まれる黒鉛粒子同士がコンタクトした状態で、熱可塑性樹脂が溶融、固化して形成されるため、接触抵抗を低くすることが可能となる。
【００２６】
超音波振動により接合する際には、接合時の温度は常温でも可能である。よって、接合時には加熱の工程がなくても良い。もちろん接合を促進するために、セパレータを加熱して接合しても構わない。
【００２７】
【実施例】
以下に実施例に基づいて本発明をより詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例により限定されるものではない。
【００２８】
（実施例）
燃料ガス供給板と酸化剤ガス供給板を以下に示す方法で形成した。黒鉛粒子として、人造黒鉛粉末（エスイーシー製、ＳＧＰグレード、平均粒径５０μｍ）、熱可塑性樹脂として、ポリフェニレンスルフィド系樹脂ＰＰＳ（東レ製、トレリナ粉末）を、人造黒鉛粉末８０質量％、ＰＰＳ２０質量％の割合でミキサーにより１５分間混合した。この混合物をガス供給溝と冷却水供給溝を一体成形できる金型に充填し、４００ｋｇｆ／ｃｍ2の圧力で３２０℃まで昇温した後、１００℃まで冷却し、燃料ガス供給板と酸化剤ガス供給板を形成した。
【００２９】
燃料ガス供給板と酸化剤ガス供給板の接合は、燃料ガス供給板と酸化剤ガス供給板の冷却水供給溝同士を重ね合わせ、出力２ｋＷ、周波数２５ｋＨｚの超音波を印加し、３ｋｇｆ／ｃｍ2の圧力で１秒間加圧することにより行われる。
【００３０】
接触抵抗：燃料ガス供給板と酸化剤ガス供給板を接合した後、セパレータを３０ｍｍ×３０ｍｍに切断し、その両面に１０ｋｇ／ｃｍ2の圧力をかけ、燃料ガス供給板と酸化剤ガス供給板との接触抵抗を測定した。
【００３１】
（比較例１）
燃料ガス供給板と酸化剤ガス供給板の裏面間に黒鉛粉末とエポキシ樹脂と溶剤としてキシレンからなる接合剤を塗布し、１００℃、３ｋｇ／ｃｍ2の圧力下でエポキシ樹脂を硬化させることによりセパレータを形成した。接合剤における黒鉛粒子の含有量は６０質量％である。以上の方法で製作されたセパレータの接触抵抗と貼り合わせに要する時間を（表１）に示す。
【００３２】
【表１】
0004269550.tif 000002
【００３３】
（比較例２）
燃料ガス供給板と酸化剤ガス供給板の裏面間にエポキシ樹脂を塗布し、１００℃、３ｋｇ／ｃｍ2の圧力下でエポキシ樹脂を硬化させることによりセパレータを形成した。以上の方法で製作されたセパレータの接触抵抗と貼り合わせに要する時間も（表１）に示している。
【００３４】
（表１）から明らかなように、比較例１では、接触抵抗は低いものの、貼り合わせに要する時間は長い。また、比較例２では、接触抵抗も高く、貼り合わせに要する時間も長い。これに対して、実施例では、接触抵抗が低く、貼り合わせに要する時間も大幅に短くできることが確認できた。
【００３５】
なお、本発明においては、接合剤は使用せず、セパレータ中に含まれる熱可塑性樹脂が従来の接合剤の役割をも果たす。このセパレータ中の熱可塑性樹脂同士が、溶融して接合されることにより接触抵抗を低減できる。
【００３６】
【発明の効果】
本発明によると、燃料ガス供給板と酸化剤ガス供給板を黒鉛粒子と熱可塑性樹脂との混合物で形成すると共にかつ前記黒鉛粒子の含有率は前記混合物の７０〜９０質量％であり、その冷却水溝の面を超音波溶接により接合することにより、接合面の接触抵抗が小さく、生産性の高い燃料電池用セパレータの製造方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】従来の燃料電池用セパレータの概略図
【図２】従来の燃料電池用セパレータの概略図
【図３】本発明の燃料電池用セパレータの概略図
【図４】本発明の燃料電池用セパレータの製造方法の概略図
【図５】従来の固体高分子型燃料電池の概略図
【符号の説明】
１  燃料ガス供給板
１ａ  燃料ガス供給溝
１ｂ  冷却水供給溝
２  酸化剤ガス供給板
２ａ  酸化剤ガス供給溝
２ｂ  冷却水供給溝
３  接合層（接着剤）
４  接合層（黒鉛粒子とバインダー）
５  超音波溶接界面
６  超音波振動子
７  ホーン
８  アンビル
９  高分子電解質膜
１０  触媒反応層
１１  拡散層
【図１】
0004269550.tif 000003
【図２】
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【図３】
0004269550.tif 000005
【図４】
0004269550.tif 000006
【図５】
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