(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
天然植物繊維紡績糸４０〜６５質量％と合成有機繊維２〜２０質量％が、熱可塑性樹脂ペレットの長手方向に整列状態で存在していることを特徴とする繊維強化熱可塑性樹脂ペレット。
【請求項２】
天然植物繊維紡績糸と合成有機繊維とが、共に撚られた状態でペレットの長手方向に整列状態で存在している請求項１に記載の繊維強化熱可塑性樹脂ペレット。
【請求項３】
天然植物繊維紡績糸と合成有機繊維とが、互いに逆方向に撚られた状態でペレットの長手方向に整列状態で存在している請求項２に記載の繊維強化熱可塑性樹脂ペレット。
【請求項４】
加熱溶融した熱可塑性樹脂浴に、天然植物繊維紡績糸４０〜６５質量部と合成有機繊維２〜２０質量部を撚り合せた状態で通過させ、樹脂含浸量が１５〜５８質量％となる様に含浸・被覆してから引き抜き、冷却固化後所定寸法に切断することを特徴とする繊維強化熱可塑性樹脂ペレットの製法。
【請求項５】
合成有機繊維を、天然植物繊維紡績糸の撚り方向と反対方向に撚り合わせながら熱可塑性樹脂浴に通過させる請求項４に記載の製法。
【請求項６】
合成有機繊維として、長尺繊維のマルチフィラメントを使用する請求項４または５に記載の製法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、繊維強化樹脂成形材料として用いられる繊維強化熱可塑性樹脂ペレットとその製造方法に関し、より詳細には、強化繊維として天然植物繊維紡績糸と合成有機繊維を含み、射出成形、射出圧縮成形、押出成形、ブロー成形などの成形原料として使用することにより、剛性および耐衝撃性に優れた成形品を与える繊維強化熱可塑性樹脂ペレットとその製法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
最近、木材パルプや麻類、椰子、竹などの天然植物繊維を強化繊維として用いた繊維強化樹脂についての研究が盛んに進められている。ちなみに、廃棄物公害についての認識が高まっている昨今、天然繊維強化樹脂は、強化繊維としてガラス繊維を用いた強化樹脂製品を廃棄する際に見られる離脱ガラス繊維の飛散などによる人体等への影響に対する懸念がなく、また、焼却処理する場合でも全てを熱エネルギーとして回収することができ、更には、ガラス繊維やタルク等の無機フィラーに由来する残灰の発生や有害ガスの発生も起こさないからである。
【０００３】
ところがこれらの天然植物繊維は、従来から繊維強化樹脂用の強化繊維として汎用されてきたガラス繊維や炭素繊維、金属繊維、各種合成繊維などの連続繊維に対して、繊維が非連続であることから、これを樹脂と複合し、長繊維の特徴を活かした成形用の樹脂ペレットを製造する際には特別の技術が必要となる。例えば、長繊維の連続ストランドであれば、これを溶融樹脂浴に連続的に含浸させて引き取り、冷却して樹脂を固化させてから任意の長さに切断する汎用の製法によって繊維強化樹脂ペレットを連続的に生産性よく製造できるが、非連続の天然繊維では、これを撚り合わせて紡績糸状にするにしても、樹脂含浸時に十分な張力を確保することができず、溶融樹脂浴中に含浸走行させたときに非連続繊維が樹脂浴中で解れて切断することがあり、安定した連続操業を確保することが困難であるからである。
【０００４】
そこで、非連続の天然植物繊維を強化繊維として用いて繊維強化樹脂ペレットを製造する方法として、例えば下記の様な方法が提案されているが、それぞれ一長一短がある。
【０００５】
(1)ロール混練装置を用いて溶融状態の熱可塑性樹脂に天然植物繊維を均一に混練し、冷却固化させてから破砕して樹脂ペレットを製造する方法（例えば特開昭５７−１０８１６１号公報など）。この方法であれば、非連続繊維がマトリックス樹脂中に均一に分散された成形材料を得ることができるが、樹脂ペレットのサイズが不揃いであるため、成形工程を含めた成形材料としての取扱い性や成形品の品質安定性に問題がある。
【０００６】
(2)非連続繊維を紡績糸としてから織編物状、不織布状、マット状等に加工しておき、これを溶融樹脂浴に含浸してから冷却固化し、適当な寸法形状に切断して樹脂ペレットを製造する方法（特開昭５８−２８３０７号、特開平３−７３０７号、同３−３０９１６号、同９−４１２８０号など）。この方法は、樹脂含浸物をシート状などの２次成形材料として使用する用途には適しているが、ペレット状の成形材料とするには、これを冷却固化してから更に適当な寸法・形状に切断しなければならないので工程数が多く生産性が低い。しかも切断によるロスが多かったり、切断時に生じるダスト（切屑）により作業環境が汚染されるといった問題も生じてくる。
【０００７】
(3)混練装置や混練押出機などにより溶融樹脂と非連続繊維を混練し、棒状に溶融押出してから冷却固化し任意の長さに切断する方法（特開昭６２−１４６９４５号、同６２−１４６９４７号など）。これらの公報には、強化繊維として天然繊維３５％と合成有機繊維６５％を併用した例が示されている。また特開平３−２９０４５３号公報には、ポリプロピレン系樹脂に、剛性の向上を目的として天然繊維を、また耐衝撃性の向上を目的としてポリエステル繊維を配合した複合繊維強化樹脂組成物が開示され、この公報には、ポリエステル以外の繊維として麻や綿の如き天然繊維が使用できることも明らかにされている。しかしこれらの方法では、綿状の繊維を混練押出機に投入する際の供給が困難であったり、また、樹脂を加熱して溶融混練する際に強化繊維が熱劣化を起こしたり混練力により機械的な破損を受け、強化効果が損なわれる。特に木材パルプや麻などの植物繊維は、通常１８０℃程度の温度で熱分解を開始するので、繊維の種類は混練時間に応じてこうした問題を引き起こし難い熱可塑性樹脂を選択して複合しなければならず、マトリックス樹脂の選択の幅が狭い。しかも、その様な低融点の樹脂は概して強度不足であるため、繊維強化樹脂成形品の用途も自ずと制限される。
【０００８】
また、上記特開平３−２９０４５３号公報の特許請求の範囲には、ポリエステル繊維と共にそれ以外の繊維、例えば天然繊維を１〜２５質量％程度併用することが記載されているが、この程度の配合量では満足のいく高剛性の成形品を得ることは困難であり、そのため、無機フィラーを併用して剛性改善を図っていることが読み取れる。
【０００９】
(4)強化用の天然繊維紡績糸と熱可塑性樹脂繊維との複合繊維束を作製し、これを加熱して熱可塑性樹脂繊維を溶融させてから固化し適当な長さのペレットに切断する方法（特開平４−１６３００２号など）。この方法を実施するには、予め熱可塑性樹脂繊維を製造し、あるいは強化繊維との混合糸を製造しなければならず、工程数が多いため経済的に有利な方法とは言えず、しかも熱可塑性樹脂繊維の加熱溶融条件によっては含浸不足となって空隙欠陥を生じることがある。
【００１０】
(5)この他、例えば特公昭６３−３７６９４号、特開平１−１７８４１１号、同４−１１９８０７号、特公平６−５７４０７号などには、強化用繊維の繊維束に溶融させた熱可塑性樹脂を含浸し、これを冷却固化させてから適当な長さに切断して樹脂ペレットを製造する方法が開示されており、これらの中には、強化繊維としてジュート（麻繊維）などを使用し得る旨の記述も見られる。しかし、そこに開示されている強化繊維の大半は連続長繊維であり、非連続繊維を強化繊維として熱可塑性樹脂と複合する際の具体的な問題点については何らの課題も提起されていない。
【００１１】
(6)天然繊維強化樹脂ペレットと合成有機繊維強化樹脂ペレットを公知の技術によって別々に製造し、それらをブレンドし成形材料として使用することも可能であるが、合成有機繊維と天然繊維を均一に分散させてそれらの複合強化効果を有効に発揮させる上では、それらの強化繊維が同一ペレット内に含有されていることが好ましい。
【００１２】
【発明が解決しようとする課題】
本発明者らは上記の様な従来技術の下で、強化用繊維として最近その使用が注目されている天然の植物繊維に注目し、これを強化用繊維として熱可塑性樹脂と複合して成形用の繊維強化樹脂ペレットを製造する際に、前述した様な樹脂ペレットに指摘される問題、特に連続生産性、成形材料としての品質安定性、成形品としての強度特性などを全て満たし得る様な繊維強化熱可塑性樹脂ペレットの開発を期して研究を進めてきた。従って本発明の課題は、主たる強化繊維として天然の植物繊維を有効に利用し、連続生産性、成形材料としての品質安定性、成形品としての強度特性などを全て満たし得る様な繊維強化熱可塑性樹脂ペレットとその製法を提供することにある。
【００１３】
【課題を解決するための手段】
上記課題を解決することのできた本発明にかかる繊維強化熱可塑性樹脂ペレットとは、天然植物繊維紡績糸４０〜６５質量％と合成有機繊維２〜２０質量％が、熱可塑性樹脂ペレットの長手方向に略整列状態で存在しているところに要旨を有している。強化繊維として用いられる上記天然植物繊維紡績糸と合成有機繊維は、該樹脂ペレット内において、共に撚られた状態で当該ペレットの長手方向に略整列状態で存在しているものが好ましく、中でも、天然植物繊維紡績糸と合成有機繊維とが互いに逆方向に撚られた状態でペレットの長手方向に略整列状態で存在しているものは、ペレット自体の生産性や成形材料として優れた強度特性を与えるものとして特に好ましい。
【００１４】
また本発明にかかる製法とは、加熱溶融した熱可塑性樹脂浴に、天然植物繊維性紡績糸４０〜６５質量部と合成有機繊維２〜２０質量部を撚り合せた状態で通過させ、熱可塑性樹脂の含浸量が１５〜５８質量％となる様に含浸・被覆してから引き抜き、冷却固化後所定寸法に切断するところに要旨を有している。
【００１５】
この方法を実施する際には、合成有機繊維として長尺繊維のマルチフィラメントを使用し、これを、天然植物繊維紡績糸の撚り方向と反対方向に撚り合わせながら熱可塑性樹脂浴に通過させることにより、該ペレットの連続生産性を一層高めることができるので好ましい。
【００１６】
【発明の実施の形態】
上記の様に本発明の繊維強化熱可塑性樹脂ペレットは、天然植物繊維紡績糸４０〜６５質量％と合成有機繊維２〜２０質量％が、熱可塑性樹脂ペレットの長手方向に略整列状態で存在しているところに最大の特徴を有しており、この様に天然植物繊維紡績糸と合成有機繊維を適正比率で複合使用することによって、優れた強度特性を有する成形品を与える繊維強化樹脂ペレットを優れた生産性の下で効率よく製造可能にしたもので、以下、本発明にかかる繊維強化樹脂ペレットとその製法を詳細に説明していく。
【００１７】
本発明においては、天然植物繊維紡績糸と合成有機繊維を所定の配合比率となる様に使用し、これらを引き揃えて、加熱溶融した熱可塑性樹脂浴に浸漬・通過させると共に、該溶融樹脂浴中でそれら繊維に撚りをかけながら集束させ、これら強化繊維束に熱可塑性樹脂を含浸させる。そして、熱可塑性樹脂の含浸された強化用繊維束をノズルを通して引き出し、得られる強化繊維ストランドを冷却してから一定の長さに切断することにより、ペレットの長手方向に前記天然植物繊維紡績糸と合成有機繊維が撚り合わされた状態で埋没された繊維強化樹脂ペレットを得る。
【００１８】
そして、この方法によって得られる本発明の繊維強化熱可塑性樹脂ペレットは、上記製法上の特徴から、天然植物繊維紡績糸が合成有機繊維と共に撚りが掛けられた状態で、ペレット長手方向に略整列状態で熱可塑性樹脂中に存在（埋没）している点で特徴的構造を有している。
【００１９】
ところで本発明では、強化繊維として用いられる天然植物繊維紡績糸のペレット中に占める含有比率を４０〜６５質量％の範囲に設定すると共に、合成有機繊維の含有比率を２〜２０質量％の範囲に設定することが重要な要件となっている。これは、天然植物繊維紡績糸の強化作用、特に成形材料としての合成強化作用を有効に発揮させると共に、該天然植物繊維紡績糸と共に適量の合成有機繊維を使用することにより、該紡績糸に張力を掛けた状態で溶融樹脂浴を通過させる際の該紡績糸の切断を防止し、安定した連続生産を実現する上で重要な要件となる。
【００２０】
即ち、強化繊維として天然植物繊維紡績糸を単独で使用し、これを加熱溶融した熱可塑性樹脂浴に通して樹脂の含浸を行なおうとすると、該紡績糸が含浸浴中で張力を受けたときに、短繊維が絡まり合った状態の該紡績糸は、溶融樹脂浴中で解れて切断し易く、連続的な含浸引き抜きを円滑に遂行できなくなる。ところが、該紡績糸と共に合成有機繊維、特に長繊維マルチフィラメント状の合成有機繊維を含浸浴中に通すと、天然植物繊維紡績糸に掛かる含浸引き抜きのための張力は該合成有機繊維によって支持され、その結果として、該紡績糸が含浸浴中で切断するといったことが防止される。
【００２１】
この時、該紡績糸と合成有機繊維を互いにより合わせながら含浸浴中に通せば、合成有機繊維が該紡績糸の外面側に巻付いてその解れを防止する作用も発揮し、引き抜き繊維全体としての張力に対する抵抗力が高められると共に、該紡績糸の一部が毛羽立ち状となって樹脂浴内へ脱落して堆積する現象(樹脂浴中の脱落繊維の堆積量が増大すると、樹脂浴の粘性が高まると共に該堆積繊維が含浸用繊維繊維の円滑走行を阻害する現象)も抑えられ、連続操業を一層円滑に行なうことができる。
【００２２】
ところで、従来技術の前記(2)として示した様に、植物繊維マットと樹脂を複合した繊維強化樹脂としては、植物繊維含量が５０質量％程度のものが知られている。またバッチ式ミキサーを使用した方法では、天然植物繊維含量が６０質量％程度のものも試作されている。しかしながら、押出機などを用いた連続ストランド方式で繊維強化樹脂ペレットを製造する方法に関する限り、３５質量％を超える量の植物繊維を強化繊維として含む繊維強化樹脂材は提案されていない。
ところが本発明では、前述の如く植物繊維を紡績糸として使用し、且つこれを適量の合成有機繊維と併用することによって４０質量％以上の多量の植物性繊維を強化繊維として支障なく含有せしめ得る様にしたが、それに伴って、以下に示す如く、これまで認識されたことのない特有の作用効果も享受できることが確認された。
【００２３】
即ち、天然植物繊維には周知の通り１０質量％前後のリグニン質が含まれており、これはともすれば熱劣化や変色などの原因になることから不要成分乃至有害成分として嫌われていた。ところが、前述の如く多量の植物繊維を利用する本発明においては、該リグニン質がマトリックスとなる熱可塑性樹脂と植物繊維あるいは併用される有機合成繊維との間でバインダー的作用を発揮し、複合樹脂成形材料としての一体性を高め、成形品の強度特性や均質性を高める上で有効に作用することが確認された。
【００２４】
ところで、通常の紡績糸にはＺ撚りとＳ撚りがあり、中でもＺ撚りが一般的であるが、本発明で樹脂を含浸被覆させた強化繊維に撚りをかけて引き抜く際の撚り方向について、例えばＺ撚りの天然紡績糸に対し全体にＳ撚りを加えると、含浸工程で植物繊維紡績糸が少し撚り戻されることになるため、溶融樹脂の含浸をより効果的に行うことができる。この際、合成有機繊維も一緒にＳ撚りを付与されながら引き取られることになるので、撚りの戻った天然紡績糸に合成有機繊維が巻付いた状態となり、植物繊維紡績糸が撚り戻りにより解れて切断されることはない。
【００２５】
ちなみに天然紡績糸のみであれば、撚り戻りにより溶融樹脂浴中で切断する恐れが生じるので、含浸・引き抜きの条件設定が非常に難しくなる。また、全体に撚りをかけることにより、たとえ製造時に植物繊維紡績糸の一部が解れて毛羽立ったとしても、再度一緒に巻き込みながら強化繊維ストランドを引き取ることができるので、毛羽が溶融樹脂浴に溜まってストランドの走行を阻害し、走行抵抗の増大により繊維束が完全に切断して製造がストップするといったトラブルを起こすこともなく、安定した高速生産が可能となる。
【００２６】
更に、強化繊維に撚りが付与されることにより、ペレット長に比ベてペレット内に含まれる強化繊維の長さは若干長くなり、より長い強化繊維を含むペレットをハンドリング上有利（ペレット長が長いと成形時にホッパーでブリッジを起こし易くなる）に取り扱うことができる。
【００２７】
本発明で使用する天然の植物繊維紡績糸としては、亜麻、苧麻、マニラ麻、サイザル麻、黄麻（ジュート）、大麻、ケナフ、カラムシ、ココナッツ繊維、綿、パンヤ綿、しゅろなどの紡績糸が例示され、これらは単独で使用し得る他、必要により複数種を組み合わせて用いることもできる。複数種を併用する場合には、複数種を組み合わせて紡績してもよいし、或いは、単独種の紡績糸を熱可塑性樹脂と複合（含浸）する際に、複数種引き揃えて組み合わせることもできる。天然植物繊維の選択は、最終的に得られる成形品に期待される物性に応じて適切なものを選べばよい。
【００２８】
紡績糸の太さも特に制限されないが、ＪＩＳ  Ｌ  ０１０１に規定されたジュート番手（恒長式）で表わすと５〜８０番手（２９，０２９ｍで１ｋｇの重さの紡績糸を１番手という）のものを使用することが好ましい。紡績糸の太さが５番手より小さいと紡績糸全体としての強度が不足気味となって含浸・引取り時に切断を起こし易くなり、安定した連続操業が害されることがある。一方、８０番手を超えて過度に太い紡績糸を使用すると、樹脂が含浸不足となって成形時の繊維の分散が悪くなり、成形品の機械的物性値が不均一且つ不十分となる傾向が生じてくる。更には、溶融樹脂の含浸・引取り後冷却してペレット状に切断する際に毛羽が発生し易くなり、作業環境を汚染する恐れが生じるばかりでなく、ペレットを射出成形機等のホッパーに投入する際に、生じた毛羽が原因となってホッパー部でブリッジを起し易くなり、連続生産の障害になることがある。こうした点も考慮して、紡績糸のより好ましい番手の下限は７番手以上、更に好ましくは１０番手以上、より好ましい番手の上限は７０番手以下、更に好ましくは５０番手以下である。
【００２９】
強化繊維として使用される天然植物繊維紡績糸の含有量は、ペレット全量中に占める比率で４０質量％以上、より好ましくは４５質量％以上で、６５質量％以下、より好ましくは６０質量％以下が好ましい。天然植物繊維紡績糸の含有量が４０質量％未満では、強化繊維としての絶対量不足により成形品の弾性率が不足気味となり、逆に６５質量％を超えて過度に多くなると、成形材料として加熱溶融時の流動性が悪くなり、成形品形状に制約が生じたり成形品外観が悪くなるといった問題を生じる原因になる。
【００３０】
本発明において他の強化繊維として用いる合成有機繊維は、使用する熱可塑性樹脂の溶融軟化温度と合成有機繊維の耐熱性との関係において最適のものを選択すればよく、成形温度域でダメージを受けない耐熱性を有するものであれば特に制限されないが、好ましいものとしては、例えば、ポリプロピレン系繊維、ポリアミド系繊維、ポリエステル系繊維、ポリイミド系繊維、ポリアリレート系繊維、ポリカーボネート系繊維、シンジオタクチックポリスチレン系繊維、ポリアルキレンパラオキシベンゾエート系繊維などが例示される。これらの合成繊維も、単独で使用し得るほか必要により複数種を組み合せて用いることができる。これら合成有機繊維は、前述した如く溶融樹脂浴での含浸走行時における張力に耐える強度を確保するうえで、連続繊維のマルチフィラメントロービングを使用することが望ましい。
【００３１】
上記合成有機繊維の中でも、物性やコストの面から特に好ましいのはポリエチレンテレフタレート繊維、ポリブチレンテレフタレート繊維などのポリエステル系繊維、ポリアミド６やポリアミド６・６などのポリアミド系繊維であり、中でもポリエチレンテレフタレート繊維が最適である。ポリエチレンテレフタレート繊維の場合、強度として４．４４ｄｔｅｘ（４ｇ／デニール）以上、好ましくは６．７ｄｔｅｘ（６ｇ／デニール）以上の繊維を用いることが耐衝撃性を改善する上で特に好ましい。
【００３２】
合成有機繊維の径は、ペレット製造時の取扱い性や該ペレットを用いて得られる成形品の強度特性等を考慮して、０．５μｍ以上、より好ましくは１μｍ以上で、１００μｍ以下、より好ましくは５０μｍ以下であるのが好ましい。
【００３３】
上記合成有機繊維の含有量は、２質量％以上、より好ましくは３質量％以上で、２０質量％以下、より好ましくは１５質量％以下が好ましく、２質量％未満では、強化繊維としての配合量不足により満足のいく耐衝撃性改善効果が得られ難くなる他、含浸走行時に張力不足となって繊維切れを起こす恐れが生じ、逆に２０質量％を超えると、該繊維の分散が悪くなって成形品の物性値がバラツキを生じる原因になったり、成形材料としての熱時流動性が低下して成形性が悪くなり、成形品形状に制約を受けたり成形品外観が悪くなる。
【００３４】
なお、上記天然植物繊維紡績糸と合成有機繊維を熱可塑性樹脂浴に通過させて含浸させる際には、両者を天然植物繊維性紡績糸４０〜６５質量部に対して合成有機繊維２〜２０質量部の比率で使用し、これらを撚り合せた状態で樹脂浴に通過させ、その下流側でノズル等から引き抜く際に、溶融樹脂の絞り量を調整することにより、得られる含浸ストランドの樹脂含有量が１５〜５８質量％となる様にコントロールしながら引き抜きを行なう。
【００３５】
本発明においてマトリックス成分となる熱可塑性樹脂としては、好ましくは溶融軟化温度が２２０℃程度以下、より好ましくは２００℃程度以下、さらに好ましくは１８０℃程度以下のものを選択することが望ましい。その理由は、該熱可塑性樹脂の溶融軟化温度が高すぎると、本発明によって得られたペレットを成形して製品とする際に繊維が高温に曝されて熱分解や熱劣化を起こし、強化繊維としての機能が損なわれることがあるからである。この様な観点から、好ましい熱可塑性樹脂としては、ポリプロピレン系樹脂、ポリエチレン系樹脂、α−オレフィン系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリスチレン系樹脂、ＡＳ樹脂、あるいは、ポリ乳酸系の生分解性樹脂などの如き単独重合樹脂や共重合樹脂、更には、それらの２種以上を併用したブレンド樹脂などが好ましいものとして例示される。それら熱可塑性樹脂の選別に当たっては、最終製品として得られる繊維強化樹脂成形品の要求特性などを考慮して任意に選択される。
【００３６】
上記熱可塑性樹脂の中でも、成形品の物性やコストなどのバランスを考慮して特に好ましいのは、ポリプロピレン、高密度ポリエチレン、直鎖低密度ポリエチレン、低密度ポリエチレン、ブテン−１、ヘキセン−１、オクテン−１などのα−オレフィン、あるいはそれらの共重合体などのポリオレフィン系樹脂、不飽和カルボン酸やその誘導体で変性された変性ポリオレフィン樹脂、あるいはそれらの２種類以上のブレンド樹脂である。
【００３７】
上記変性に用いられる不飽和カルボン酸あるいはその誘導体としては、アクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、イタコン酸、フマル酸、あるいはそれら酸のエステル、無水マレイン酸、無水イタコン酸などが挙げられる。特に好ましいのは、無水マレイン酸とメタクリル酸グリシジルエステルである。
【００３８】
更に本発明においては、前記天然植物繊維紡績糸に含まれている前記リグニン成分などの熱分解によって生じる臭いを抑えるため、結晶性の熱可塑性樹脂を使用することが望ましく、結晶化度は高い方が好ましい。これは結晶化部分に臭気成分が取り込まれ、臭いを抑制する作用が期待されるからである。こうした観点から、前記樹脂の中でも、高結晶性プラスチックであるポリプロピレンや高密度ポリエチレンは好ましいものとして推奨される。
【００３９】
また本発明においては、先に述べた様に天然植物繊維中に含まれるリグニン質により強化繊維と熱可塑性樹脂の親和性が高められ、均一で一体性の高いペレットを得ることができるが、強化繊維と熱可塑性樹脂の密着性を更に改善するため、繊維および樹脂の両者に対して親和性の良好な各種の変性樹脂を添加することも有効である。例えばポリオレフィン系樹脂に対しては、無水マレイン酸変性ポリオレフィン、オキサゾリン変性ポリオレフィン、メタクリル酸グリシジルエステル変性ポリオレフィン等を添加すると、複合材料としての一体性が高められ、成形品の物性向上が期待できる。その際に添加される変性ポリオレフィン樹脂の量は、ポリオレフィン系樹脂に対して０．１〜１５質量％、より好ましくは０．２〜１２質量％、更に好ましくは０．５〜１０質量％である。
【００４０】
またマトリックスとなる熱可塑性樹脂には、成形品に求められる物性や用途に応じて各種の添加剤を加えることができる。それらの添加剤としては、分散剤、滑剤、難燃剤、酸化防止剤、帯電防止剤、光安定剤、紫外線吸収剤、カーボンブラック、結晶化促進剤（増粘剤）、可塑剤、顔料、染料などが挙げられ、これらも必要に応じて２種類以上併用することができる。
【００４１】
本発明に係る繊維強化熱可塑性樹脂ペレットのペレット長は２〜２４ｍｍの範囲が好ましく、２ｍｍ未満の短尺物では、強化繊維が短尺となるため十分な強度特性が得られ難くなり、逆に２４ｍｍを越えて過度に長尺になると、成形時に該ペレットがホッパーでブリッジを引き起こし、安定供給が阻害されてスムーズな成形ができなくなる。こうした観点から、ペレットのより好ましい長さは３ｍｍ以上、更に好ましくは４ｍｍ以上で、１５ｍｍ以下、さらに好ましくは１２ｍｍ以下である。
【００４２】
ペレット径は、ペレット自体の生産性や該ペレットを用いた成形時のハンドリング性等を考慮すると１ｍｍ以上、５ｍｍ以下、より好ましくは、２ｍｍ以上、４ｍｍ以下である。
【００４３】
ペレットの好ましい寸法を、上記ペレット長（Ｌ）とペレット径（Ｄ）の関係で表現すると、Ｌ／Ｄ（アスペクト比）が１以上、６以下であることが好ましい。該ペレットのＬ／Ｄが１未満では、含浸・引き抜き後のペレット切断時にペレットが割れを生じ易く、強化用繊維の毛羽立ちが顕著となってハンドリング性が悪くなる。また、該ペレットのＬ／Ｄが６を越えて過度に細長いペレットになると、成形に際しスクリュー等ヘのペレットの噛込み時に破損し易く、強化用繊維長が短くなって十分な強度特性の成形品が得られ難くなる。こうした観点から、ペレットのより好ましいＬ／Ｄは２以上、５以下である。
【００４４】
天然植物繊維は、その種類にもよるが、一般的に１８０℃を超える付近から熱劣化を起し易くなる傾向があるので、融点や軟化点の高い熱可塑性樹脂を用いる場合には、合成有機繊維の耐熱性を含めて強化繊維の劣化を配慮することが望まれる。強化繊維に樹脂を含浸させる際の溶融樹脂温度は低い方が好ましいが、強化繊維への樹脂の含浸度合いやストランド（樹脂が含浸された強化繊維束）の引取り速度に影響のある樹脂粘度とのバランスを考慮して最適の温度を選択することになる。
【００４５】
ちなみに、熱可塑性樹脂の選択に当たっては、強化繊維に含浸させるにのに適切な溶融粘度となるものを選択し、可能な範囲で溶融粘度が十分低くなる温度に熱可塑性樹脂を加熱して溶融する。例えば、ポリプロピレン樹脂の場合には、目安としてメルトフローレート（ＭＦＲ：２３０℃、２．１６ｋｇｆ）で５ｇ／１０分以上、より好ましくは１５ｇ／１０分以上、更に好ましくは３０ｇ／１０分以上で、２００ｇ／１０分以下、より好ましくは１５０ｇ／１０分以下、更に好ましくは１００ｇ／１０分以上のものを選択するのが良い。
【００４６】
ポリプロピレン系樹脂のＭＦＲが上記範囲未満では、多量の植物繊維紡績糸を含むペレットの生産性が低くなる傾向が現われ、製造できたとしても強化繊維への樹脂の含浸が不十分となり、得られるペレットから強化繊維の脱落が起こり易くなってハンドリング性に問題を生じたり、成形品としての強化繊維の分散性不良により強度特性値のバラツキが大きくなる傾向が生じてくる。一方、ＭＦＲが上記好適範囲を超えると、成形品の強度や弾性率、耐熱性といった特性が低下するため好ましくない。
【００４７】
また、強化繊維として例えばジュート紡績糸とポリエチレンテレフタレート繊維を選択した場合には、ポリプロピレン樹脂の溶融樹脂温度として、２００℃以上、２８０℃以下、より好ましくは２２０℃以上、２６０℃以下、更に好ましくは２３０℃以上、２５５℃以下が好ましい。
【００４８】
この際、強化繊維の熱劣化を抑えるという観点から、強化繊維が溶融樹脂浴中に入りノズルを通して取り出されるまでの時間が１０秒以内、好ましくは５秒以内となる様にコントロールすることが好ましい。この時間が長くなり過ぎると強化繊維が熱劣化を起こす可能性が高くなる。一方、この時間が短か過ぎると、熱可塑性樹脂の含浸が不十分となるので、好ましくは浸漬時間を０．１秒以上、より好ましくは０．１５秒以上確保することが望ましい。
【００４９】
【実施例】
以下、実験例を挙げて本発明をより詳細に説明するが、本発明はもとより下記実施例によって制限を受けるものではなく、前・後記の趣旨に適合し得る範囲で適当に変更を加えて実施することも可能であり、それらはいずれも本発明の技術的範囲に包含される。
【００５０】
実験例
熱可塑性樹脂として、密度が０．９１ｇ／ｃｍ3、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇｆ）が６５ｇ／１０分、融点が１６５℃のホモポリプロピレン樹脂（ＰＰ）９５質量％に、無水マレイン酸変性ポリプロピレン樹脂（三菱化学製）５質量％をブレンドしたペレット（ＰＰ系樹脂）を使用した。
【００５１】
植物繊維紡績糸としてケナフ紡績糸（１．７２ｇ／ｍ、Ｚ撚り、５０番手、リグニン含量；約８．２質量％）とサイザル紡績糸（２．４ｇ／ｍ、Ｚ撚り、７０番手、リグニン含量；約３．４質量％）を、また合成有機繊維として、タイヤコード用の繊維径５．６ｄｔｅｘ、強度７．９６ｃＮ／ｄｔｅｘで３００本のポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）繊維ロービングを用いた。
【００５２】
上記熱可塑性樹脂ペレットを２４０℃で溶融した樹脂浴に、表１に示す配合で、上記植物繊維紡績糸とＰＥＴ繊維ロービングを引き揃えて繊維束全体にＳ撚りをかけながら通して含浸させ、１５ｍ／分のライン速度で引き抜いた（繊維束の樹脂浴通過時間は約０．８秒）。引き続いてストランド（樹脂が含浸・被覆した強化樹脂繊維束）を冷却・固化させてから長さ６ｍｍに切断し、繊維強化熱可塑性樹脂ペレットを製造した。
【００５３】
上記方法を実施する際に、含浸・被覆時におけるストランド切断の有無を観察すると共に、切断して得たペレットの断面状態を観察し、表２に示す結果を得た。また、得られた各ペレットを乾燥機で６時間乾燥し、下記の成形に用いた。
【００５４】
得られた成形材料（ペレット）を、射出成形機（住友−ネスタール社製「ＳＧ２２０Ｕ−ＳＹＣＡＰ・ＭＩＩＩＡ」、スクリュー径４５ｍｍφ、スクリューのＬ／Ｄは２１．８、スクリューの圧縮比は２．３）を用いて、シリンダー温度１８０℃、金型温度６０℃で物性測定用試験片（ＪＩＳ規格）を成形し、各試験片について下記の方法で評価試験を行ない、結果を表３に示した。
【００５５】
評価方法：
１）曲げ強度および曲げ弾性率（ＪＩＳ  Ｋ７２０３に準拠）測定温度２３℃、
２）ノッチ付アイゾット衝撃強度（ＪＩＳ  Ｋ７１１０に準拠）測定温度２３℃、
また、参考例として上記と同じポリプロピレン系樹脂をマトリックス樹脂として使用し、これにポリプロピレン樹脂用に表面処理されたガラス繊維を２０質量％配合し、混練押出機を用いてガラス織維強化ポリプロピレン系樹脂ペレットを製造した。これを成形原料として、上記と同様に物性測定用試験片の作製および評価試験を行ない、結果を表３に併記した。
【００５６】
【表１】
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【００５７】
【表２】
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【００５８】
【表３】
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【００５９】
表１，２，３からも明らかな様に、比較例１，２では６時間の連続運転中に時々紡績糸の切断が生じ、また成形品の衝撃特性も乏しい。これに対し実施例では、ストランド切れによるトラブルは一度も見られず、また曲げ強度、曲げ弾性率、衝撃特性の全てにおいてバランスの取れた強度特性を有している。また比較例３は、強化繊維として合成有機繊維のみを使用したもので、成形品の衝撃特性は非常に良好であるが、植物繊維紡績糸を使用していないため曲げ弾性率が低く、曲げ弾性の求められる用途への適性を欠く。比較例４は植物繊維量が不足するため曲げ弾性率が不足し、比較例５は合成有機繊維量が不足するため衝撃特性が悪い。また、参考例は強化繊維として従来のガラス繊維を使用したもので、曲げ特性は良好であるが、衝撃特性が乏しい。なお参考例のペレットは、前述した如くガラス繊維使用による様々の問題を有している。
【００６０】
【発明の効果】
本発明は以上の様に構成されており、主たる強化繊維として天然の植物繊維紡績糸を使用し、これを適量の合成有機繊維と併用することにより、植物繊維の有する強化特性を有効に発揮させつつ、短繊維からなる植物繊維の使用に起因する連続含浸操業の難点を克服し、優れた生産性の下で優れた強度特性を備えた成形品を与える繊維強化熱可塑性樹脂ペレットを提供し得ることになった。