(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
ａ）重合体を押出し加工機に上流で供給し、
ｂ）前記重合体を前記押出し加工機のゾーンＡ内で溶融させて混合するが、ゾーンＡは、ポジティブ輸送用スクリュー要素を少なくとも１つ含んで成り、
ｃ）セルロース繊維を前記押出し加工機にこの押出し加工機のゾーンＢ内に供給するが、ゾーンＢはゾーンＡの下流に位置し、
ｄ）ゾーンＢ内で得られる前記重合体とセルロース繊維の混合物を脱気ゾーンＣに通して輸送するが、ゾーンＣはゾーンＢの下流に位置していて、ゾーンＣはポジティブ輸送用スクリュー要素を少なくとも１つ含んで成り、そして
ｅ）ゾーンＣ内で得られる混合物を前記押出し加工機の圧力上昇ゾーンＤに通して輸送するが、ゾーンＤはゾーンＣの下流に位置していて、ゾーンＤはポジティブ輸送用スクリュー要素を少なくとも１つ含んで成り、
ｆ）ゾーンＤで得られる混合物をダイスの中に押し込む、段階を含んで成る、重合体とセルロース繊維の複合体を連続的に製造する方法であって、
前記押出し加工機のゾーンＢ内で前記セルロース繊維と前記溶融した重合体の混合が起こると同時に前記セルロース繊維がフィブリル化を受けて出来るだけ高いアスペクト比を有するセルロース繊維が得られるようにゾーンＢがポジティブ輸送用スクリュー要素を少なくとも１つ、混練りセクションを少なくとも１つおよびネガティブ輸送用スクリュー要素を少なくとも１つ含んで成ることを特徴とする方法。
【請求項２】
ゾーンＡが更に混練りセクションおよび少なくとも１つのネガティブ輸送用スクリュー要素も含んで成る請求項１記載の方法。
【請求項３】
ゾーンＢが混練りセクションを少なくとも２つ含んで成る請求項１または２記載の方法。
【請求項４】
ゾーンＤが前記ダイスの方向に向かってピッチが小さくなるポジティブ輸送用スクリュー要素を少なくとも２つ含んで成る請求項１から３のいずれか記載の方法。
【請求項５】
前記セルロース繊維が靭皮繊維および／または紙繊維である請求項１から４のいずれか１項記載の方法。
【請求項６】
前記重合体を前記押出し加工機に供給する前にカップリング剤を前記重合体に混合する請求項１から５のいずれか１項記載の方法。
【請求項７】
繊維を混成材料の重量を基準にして５から５０重量％、好適には３０から４０重量％含有する最終的混成材料が得られるような量で前記繊維を重量測定様式で供給する請求項１から６のいずれか１項記載の方法。
【請求項８】
前記押出し加工機が同方向回転二軸押出し加工機である請求項１から７のいずれか１項記載の方法。
【請求項９】
請求項１から８のいずれか記載の方法で入手可能な混成材料。
【請求項１０】
重合体とセルロース繊維の複合体の連続的製造で用いるに適していて、重合体を供給する手段、セルロース繊維を供給する手段および押出し加工機の脱気を行う手段に連結している押出し加工機であって、
ポジティブ輸送用スクリュー要素を少なくとも１つ含んで成っていて前記押出し加工機に送り込まれた重合体が溶融して混合を受けるゾーンＡ、
ポジティブ輸送用スクリュー要素を少なくとも１つと混練りセクションを少なくとも１つとネガティブ輸送用スクリュー要素を少なくとも１つ含んで成っていてセルロース繊維が前記押出し加工機に送り込まれてフィブリル化を受けると同時に前記重合体と一緒に混合を受けるゾーンＢ、
ポジティブ輸送用スクリュー要素を少なくとも１つ含んで成っていてゾーンＢ内で得られた前記重合体とセルロース繊維の混合物が脱気を受けるゾーンＣ、
ポジティブ輸送用スクリュー要素を少なくとも１つ含んで成っていて圧力が上昇するゾーンＤ、および
ダイス、
を含んで成る押出し加工機。
【請求項１１】
ゾーンＡが更に混練りセクションおよび少なくとも１つのネガティブ輸送用スクリュー要素も含んで成り、ゾーンＢが混練りセクションを少なくとも２つ含んで成りそしてゾーンＤが前記ダイスの方向に向かってピッチが小さくなるポジティブ輸送用スクリュー要素を少なくとも２つ含んで成る請求項１０記載の押出し加工機。
【請求項１２】
同方向回転二軸押出し加工機である請求項１０または１１記載の押出し加工機。
【請求項１３】
ゾーンＢが前記ダイスの開始点から計算して８ｘＤから２０ｘＤの範囲の距離に位置するが、Ｄは前記スクリューの直径である請求項１０から１２のいずれか１項記載の押出し加工機。
【請求項１４】
前記繊維を前記押出し加工機に前記ダイスの開始点から計算して１４ｘＤから２０ｘＤの範囲の距離の所に送り込む請求項１０から１３のいずれか１項記載の押出し加工機。
【請求項１５】
前記繊維を前記押出し加工機に前記ダイスの開始点から計算して１６ｘＤの距離の所に送り込む請求項１４記載の押出し加工機。
【請求項１６】
ゾーンＢの少なくとも１つの混練りセクションが前記ダイスの開始点から計算して１０ｘＤから１３ｘＤの範囲の距離の所に位置する請求項１０から１５のいずれか１項記載の押出し加工機。
【請求項１７】
ゾーンＣが前記ダイスの開始点から計算して４ｘＤから８ｘＤの範囲の距離の所に位置する請求項１０から１６のいずれか１項記載の押出し加工機。
【請求項１８】
ゾーンＤが前記ダイスの開始点から計算して０ｘＤから４ｘＤの範囲の距離の所に位置する請求項１０から１７のいずれか１項記載の押出し加工機。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
本発明は、重合体とセルロース繊維の複合体を連続的に製造する方法およびそれを用いて得た混成材料（ｃｏｕｍｐｏｕｎｄｉｎｇ  ｍａｔｅｉｒａｌ）に関する。本発明は、また、本方法で用いる押出し加工機にも関する。
【０００２】
繊維で補強されたプラスチックの製造は公知である。例えばＧＢ  １，１５１，９６４に脆い繊維、例えばガラス繊維などで補強されたプラスチック材料を得る方法が記述されている。その方法に従うと、脆い繊維が壊れて前以て決めておいた長さになるような様式で繊維物質を連続ストランド（ｃｏｎｔｉｎｕｏｕｓ  ｓｔｒａｎｄ）としてその混合物に含める他の成分に供給している。そのような方法で用いられた装置は混合および混練り（ｋｎｅａｄｉｎｇ）部材を数個含んで成るが、それらは指定されていない。
【０００３】
補強用繊維に対する焦点は、最近、ガラス繊維から卓越した固有の機械的特性を有する特定種のセルロース繊維に移行してきている。それらはプラスチックに入れる補強剤としてガラス繊維と競合する可能性を有する。そのようなアグロファイバー（ａｇｒｏｆｉｂｅｒｓ）が有する比強度はガラス繊維の５０から８０パーセントであるが、比引張り応力（ｓｐｅｃｉｆｉｃ  ｍｏｄｕｌｕｓ）はガラス繊維のそれを越え得る。補足的利点には、コストが低いこと、密度が低いこと、再生可能（ｒｅｎｅｗａｂｉｌｉｔｙ）であることおよび（生）分解性があることが含まれる。加うるに、それらを熱可塑性プラスチックと一緒に加工している時にそれらが示す研磨性（ａｂｒａｓｉｖｅ）は低くかつ作業者に安全に関する問題を与える可能性も健康に関する問題も与える可能性もない。
【０００４】
セルロース繊維の主要な欠点は、それらに加工を追加的な機械的特性の損失を伴わせることなく受けさせることができる温度が制限されている点にある。更に、重合体と繊維の均一な混合物を得るのは困難であることが確認されている。この理由は、主に、繊維表面の極性は非常に高いが重合体の表面は非極性であることから繊維／重合体の満足される相互巻き付き（ｉｎｔｅｒｔｗｉｎｉｎｇ）が起こらない点にある。
【０００５】
ＥＰ  ４２６，６１９に、供給に有効な（ｆｅｅｄｉｎｇｌｙ  ｅｆｆｅｃｔｉｖｅ）螺旋形押出しセクション（ｓｅｃｔｉｏｎ）が少なくとも３つと非供給（ｎｏｎ−ｆｅｅｄｉｎｇ）混練りセクションが少なくとも２つ備わっている押出し加工機を用いて熱可塑性重合体と熱に敏感な充填材からパネルを製造する方法が記述されている。このように、前記押出し加工機には混練りゾーンが少なくとも２つと押出しゾーンが少なくとも３つ含まれている。前記充填材を好適には２番目の押出しゾーンに供給する。
【０００６】
セルロース繊維を用いる場合、ガラス繊維を含有させた材料の機械的特性に匹敵する機械的特性を有する混成材料が得られるように、前記繊維が押出し加工中に高いアスペクト比（ａｓｐｅｃｔ  ｒａｔｉｏ）を得て維持することが重要である。このことは、直径をできるだけ小さくすべきであること、好適にはいわゆる基本繊維（ｅｌｅｍｅｎｔａｒｙ  ｆｉｂｅｒｓ）を用いることを意味する。更に、前記繊維の長さを出来るだけ長くすべきである。
【０００７】
最終製品に含まれる繊維がそのような高いアスペクト比を得るようにすることは今日まで達成されていなかった。最新技術に従う押出し加工の問題は、押出し加工機のせん断力（ｓｈｅａｒ  ｆｏｒｃｅｓ）が高い結果としてしばしば繊維の直径が小さくなるばかりでなくまた繊維の長さも短くなってしまう点にある。それによって、混成材料の強度特性がガラス繊維補強材料に比較してかなり低くなってしまう。
【０００８】
従って、実質的に向上した機械的特性を有する、即ち剛性および強度が向上した重合体／セルロース繊維複合体を連続的に製造する方法の必要性が実質的に存在している。加うるに、その結果としてもたらされる特性向上は、幅広い重合体加工温度範囲において複数種の繊維源で有効であるべきでありかつ重合体溶融物の挙動から独立しているべきである。
【０００９】
前記目的を本発明で達成する。本発明は、重合体とセルロース繊維の複合体を連続的に製造する方法に関し、この方法は、
ａ）重合体を押出し加工機に上流で供給し、
ｂ）前記重合体を前記押出し加工機のゾーン（Ａ）［ゾーン（Ａ）は、ポジティブ輸送用スクリュー要素（ｐｏｓｉｔｉｖｅ  ｔｒａｎｓｐｏｒｔａｔｉｏｎ  ｓｃｒｅｗ  ｅｌｅｍｅｎｔ）を少なくとも１つ含んで成る］内で溶融させて混合し、
ｃ）セルロース繊維を前記押出し加工機にこの押出し加工機のゾーン（Ｂ）［ゾーン（Ｂ）はゾーン（Ａ）の下流に位置する］内に供給し、
ｄ）ゾーン（Ｂ）内で得られる前記重合体とセルロース繊維の混合物を脱気（ｄｅｇａｓｓｉｎｇ）ゾーン（Ｃ）［ゾーン（Ｃ）はゾーン（Ｂ）の下流に位置していて、ゾーン（Ｃ）はポジティブ輸送用スクリュー要素を少なくとも１つ含んで成る］に通して輸送し、そして
ｅ）ゾーン（Ｃ）内で得られる混合物を前記押出し加工機の圧力上昇（ｐｒｅｓｓｕｒｅ  ｂｕｉｌｄｉｎｇ）ゾーン（Ｄ）［ゾーン（Ｄ）はゾーン（Ｃ）の下流に位置していて、ゾーン（Ｄ）はポジティブ輸送用スクリュー要素を少なくとも１つ含んで成る］に通して輸送し、
ｆ）ゾーン（Ｄ）で得られる混合物をダイスの中に放出させる、
段階を含んで成り、ここでは、この方法を、
前記押出し加工機のゾーン（Ｂ）内で前記セルロース繊維と前記溶融した重合体の混合が起こると同時に前記セルロース繊維がフィブリル化を受け（ｆｉｂｒｉｌｌａｔｅｄ）て出来るだけ高いアスペクト比を有するセルロース繊維が得られるようにゾーン（Ｂ）にポジティブ輸送用スクリュー要素を少なくとも１つ、混練りセクションを少なくとも１つおよびネガティブ（ｎｅｇａｔｉｖｅ）輸送用スクリュー要素を少なくとも１つ含めることで特徴付ける。
【００１０】
本方法の設計は、連続混合中に前記セルロース繊維を開放させて（ｏｐｅｎｅｄ  ｕｐ）高いアスペクト比を有する基本繊維を生じさせ（フィブリル化を起こさせ）てそれを前記重合体の溶融物内に均一に分散させるような設計である。本方法の結果として向上した剛性と強度を有する混成材料がもたらされる。
【００１１】
本発明はまた本方法の実施で使用可能な押出し加工機にも関する。本発明は個別の供給口を２つと脱気口が１つ備わっているあらゆる押出し加工機を包含する。本発明の方法の実施で用いるに好適な押出し加工機は同方向回転（ｃｏｒｏｔａｔｉｎｇ）二軸押出し加工機である。そのような押出し加工機の例は、直径に対する長さの比を３５から４０に及んで変えることができるＢｅｒｓｔｏｒｆｆ  ＺＥ同方向回転二軸押出し加工機である。
【００１２】
この上に示したように、本押出し加工機は４ゾーン、即ち本押出し加工機に送り込まれた重合体が溶融して混合を受けるゾーン（Ａ）、セルロース繊維が本押出し加工機に送り込まれてフィブリル化を受けて基本繊維が生じると同時に前記重合体と一緒に混合を受けるゾーン（Ｂ）、ゾーン（Ｂ）内で得られた前記重合体とセルロース繊維の混合物が脱気を受けるゾーン（Ｃ）、および圧力が上昇するゾーン（Ｄ）を含んで成る。
【００１３】
本発明に従い、前記重合体が溶融して混合を受けるゾーンであるゾーン（Ａ）にポジティブ輸送用スクリュー要素を少なくとも１つ含める。好適には、ゾーン（Ａ）に、更に、混練りセクションを少なくとも１つおよびネガティブ輸送用スクリュー要素を少なくとも１つ含める。好適には、ゾーン（Ａ）は、前記ダイスの開始点から計算して２０ｘＤ［Ｄは押出し加工用スクリューの直径を表す］の距離の所から始まる。ゾーン（Ａ）は一般に３８ｘＤの距離の所で終結する。
【００１４】
本出願では、ゾーンの位置を前記ダイスの開始点、即ち押出し加工機の終点から計算する。これは、そのような距離を押出し加工機の開始点から計算する一般的実施とは対照的である。本発明に従って繊維供給口を出来るだけ押出し加工機の終点に近い所に位置させることが重要であることから、そのような計算を行う。
【００１５】
ゾーン（Ａ）は更に４温度ゾーンに分割可能である。ゾーン（Ａ１）は前記重合体の供給を限定する。このゾーンは一般に３４ｘＤから３８ｘＤの範囲に位置し、本押出し加工機に送り込まれた重合体材料はこのゾーンに入る。この目的で一般的には通常のフィーダー（ｆｅｅｄｅｒ）をホッパー（ｈｏｐｐｅｒ）と組み合わせて用いる。前記材料を本押出し加工機に送り込むと、その後、前記材料はゾーン（Ａ２）に輸送される。
【００１６】
前記重合体材料は一般に３０ｘＤから３４ｘＤの範囲に位置するゾーン（Ａ２）内で主にせん断力によって溶融し始める。この材料は（Ａ２）から２４ｘＤ−３０ｘＤの範囲に位置する（Ａ３）に輸送される。前記重合体は前記ゾーンから２４ｘＤ−２０ｘＤの範囲に位置するゾーン（Ａ４）に輸送される。ゾーン（Ａ３）および（Ａ４）は両方とも前記重合体に溶融および混合を更に受けさせる働きをする。
【００１７】
前記繊維がフィブリル化と混合を受けるゾーンであるゾーン（Ｂ）に、ポジティブ輸送用スクリュー要素を少なくとも１つ、混練りセクションを少なくとも１つ、好適には混練りセクションを少なくとも２つおよびネガティブ輸送用スクリュー要素を少なくとも１つ含める。ゾーン（Ｂ）を好適には８ｘＤから２０ｘＤの距離の所に位置させる。このゾーンＢに含める少なくとも１つの混練りセクションを好適には１０ｘＤから１３ｘＤの範囲の距離の所に位置させる。
【００１８】
ゾーン（Ｂ）は２温度ゾーン：（Ｂ１）および（Ｂ２）を含んで成る。前以て乾燥させておいたセルロース繊維を、通常様式、例えばフィーダーからホッパーそして更に押出し加工機へと、ゾーン（Ｂ１）に連続的かつ重量測定様式（ｇｒａｖｉｍｅｔｒｉｃａｌｌｙ）で供給する。このゾーンの位置は１４ｘＤから２０ｘＤの範囲である。前記繊維を好適には１６ｘＤの所に供給する。この繊維の供給量は、最終的混成材料中の繊維の重量比が特定の値になるように調節した量である。加うるに、このゾーン内で前記繊維が分散し始める。
【００１９】
ゾーン（Ｂ２）内で前記繊維にフィブリル化を受けさせて基本繊維を生じさせる。加うるに、この繊維を前記重合体のマトリックス（ｍａｔｒｉｘ）全体に渡って均一に分散させる。ゾーン（Ｂ２）内にポジティブ輸送用スクリュー要素を２つ以上存在させる場合、好適には、前記要素のピッチが前記重合体と繊維の混合物が流れる方向に向かって小さくなるようにする。このゾーンを８ｘＤから１４ｘＤの範囲に位置させる。
【００２０】
ゾーン（Ｃ）、即ち脱気ゾーンに、ポジティブ輸送用スクリュー要素を少なくとも１つ含める。このゾーン内で混成混合物から水および熱に不安定な他の成分を除去する。この目的で通常の脱気口を存在させて、それを真空ポンプにつなげる。このゾーンの終点で揮発性物質が実質的に除去された時点で、前記繊維とマトリックスの結合（ｂｉｎｄｉｎｇ）が起こり始める。
【００２１】
ゾーン（Ｄ）、即ち圧力上昇ゾーンに、ポジティブ輸送用スクリュー要素を少なくとも１つ含める。このゾーンにポジティブ輸送用要素を好適には少なくとも２つ含める。この場合、前記要素のピッチがダイスの方向に向かって小さくなるようにする。その結果として、前記混成材料を前記ダイスに通して押出すに必要な圧力上昇がもたらされる。
【００２２】
このゾーン内で、更に、前記マトリックスへの繊維の均一な分散および前記混成材料の圧密固化（ｃｏｍｐａｃｔｉｏｎ）も達成され、その結果として、前記高分子量材料が前記セルロース繊維の表面の孔および微細亀裂の中に入り込む。この過程中、前記マトリックスと繊維の物理的絡み合いと化学的連成の両方が更に増大する結果として繊維／マトリックスの相互作用が最適になる。ゾーン（Ｄ）は１温度ゾーンから成る。
【００２３】
前記いろいろな温度ゾーンの温度は使用する重合体の種類に依存する。重合体がポリエチレン、ポリプロピレンまたはポリスチレンの場合には下記の温度プロファイルを用いることができる。
【００２４】
【表１】
0004365529.tif 000002
【００２５】
本発明で用いることができる熱可塑性重合体には、「商品」であるプラスチック、例えば低密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、ポリ（エチレン−コ−プロピレン）、ポリプロピレン（ホモポリマーおよびコポリマー）およびポリスチレン（ホモポリマー、コポリマーおよびターポリマー）などが含まれる。加うるに、エンジニアリング（ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ）プラスチックを用いることも可能である。本発明ではバージン（ｖｉｒｇｉｎ）の重合体材料以外にまた上述したプラスチックの再利用グレードを用いることも可能である。
【００２６】
本発明の目的で、セルロース繊維の一般的定義は、「主成分が植物組織で作られておりかつ主成分がα−セルロースから成る全ての繊維」である。好適には、１年生植物の繊維または靭皮繊維［亜麻、大麻、黄麻およびケナフ（ｋｅｎａｆ）のような］を用いる。異なる態様に従い、紙繊維、例えば新聞紙から再生させた繊維などを用いる。また、いろいろな種類の繊維の組み合わせ、例えば紙繊維と靭皮繊維の組み合わせなどを用いることも可能である。１年生植物の繊維は固有の機械的特性を有することで一般にガラス繊維と競合し得る。
【００２７】
生のセルロース繊維束の直径は一般に１から５ミリメートルの範囲である。このセルロース繊維は混成過程中にフィブリル化を受けることで、それの直径は一般に１０ミクロンから１００ミクロンに及ぶ直径になる一方で繊維のアスペクト比は７から１００に及ぶアスペクト比になる。
【００２８】
本方法は、特に、非常に経済的な生セルロース繊維から成る供給材料を用いる場合に適切である。しかしながら、また、基本繊維を押出し加工機に供給することも可能である。その場合、本方法では、そのような基本セルロース繊維が高いアスペクト比を維持することから有利である。
【００２９】
前記押出し加工機に供給する繊維の量は、最終的混成材料に含まれる繊維の含有量が混成材料の重量を基準にして５重量％から５０重量％、好適には３０重量％から４０重量％、最も好適には４０重量％になるような量である。
【００３０】
本発明に従い、カップリング剤（ｃｏｕｐｌｉｎｇ  ａｇｅｎｔ）を前記重合体材料に添加するのが好適である。カップリング剤は、前記重合体マトリックスと一緒に混合可能で前記繊維に化学的に連成し得る重合体を意味する。ポリオレフィン系マトリックス（例えばポリエチレン、ポリプロピレン）の場合に好適なカップリング剤に対する重合体の比率は重量を基準にして７０から６であり、最も好適な比率は８から１６である。ポリスチレンマトリックスの場合に好適なカップリング剤に対する重合体の比率は７００から６０であり、４５０から５５０が最も好適である。
【００３１】
ポリエチレンに好適なカップリング剤は、無水マレイン酸をグラフト化させた（ｇｒａｆｔｅｄ）ポリエチレン共重合体である。ポリプロピレンに好適なカップリング剤は無水マレイン酸をグラフト化させたポリプロピレン共重合体である。ポリスチレンに好適なカップリング剤は無水マレイン酸をグラフト化させたポリスチレン共重合体である。
【００３２】
好適には、前記押出し加工機に導入する前の重合体に前記カップリング剤を乾式混合する。この目的で用いるブレンダー（ｂｌｅｎｄｅｒ）は通常の如何なるブレンダーであってもよい。このようにして得た混合物をこの上に記述した如きフィーダーに送り込む。この重合体とカップリング剤を前記押出し加工機のゾーン（Ａ）内で均一に混合する。
【００３３】
前記重合体に添加可能な他の添加剤には、通常の添加剤、例えば顔料、抗酸化剤、充填材および難燃剤が含まれる。使用可能な充填材の例はタルク、炭酸カルシウムおよびカーボンブラックである。
【００３４】
本発明に従う混成材料の機械的特性を前記重合体マトリックスの特性との比較で以下に示す。
【００３５】
【表２】
0004365529.tif 000003
【００３６】
ＰＰ＝ポリプロピレン
ＬＤＰＥ＝低密度ポリエチレン
ＨＤＰＥ＝高密度ポリエチレン
ＰＳ＝ポリスチレン
セルロース繊維の％＝４０重量％
ダイスから出た混成材料にさらなる処理を受けさせる前にそれを粒状にしてもよい。この粒状物を熱成形加工技術、例えば射出成形および圧縮成形などで製品に成形することができる。また、その得た混成加工材料をシート、管、プロファイルなどに直接成形することも可能である。前記混成材料から得た製品を木、プラスチックおよび別法として充填材が添加されているか或は補強剤が添加されている複合代替品（ｃｏｍｐｏｓｉｔｅ  ａｌｔｅｒｎａｔｉｖｅｓ）の代わりに用いることができる。
【００３７】
本発明をここに添付図を用いてより詳細に記述する。本方法に従い、重合体を供給口（２１）（ゾーンＡ１）の所で押出し加工機に供給する。この重合体を供給する前に、好適には、この重合体をブレンダー（示していない）内でカップリング剤と一緒に混合し、フィーダー（示していない）に加えた後、この乾燥している混合物を前記フィーダーからホーパー（示していない）に通して押出し加工機（２０）に重量測定様式で供給する。
【００３８】
この重合体材料はゾーン（Ａ２）を通って輸送されている間に主にせん断力によって溶融し始める。この材料はゾーン（Ａ３）内で更に溶融し、加うるに、重合体とカップリング剤の両方が均一に混ざり合うと同時に存在し得る温度差が大きな度合でなくなる。この重合体マトリックスへのカップリング剤の分散混合がゾーン（Ａ４）内で更に最適になる。
【００３９】
前以て乾燥させておいたセルロース繊維をフィーダーからホーパー（示していない）に向かわせることで供給口（２２）の所でゾーン（Ｂ１）内に連続かつ重量測定様式で供給する。このゾーン内で前記セルロース繊維が前記重合体の溶融物の中に入り込む。ゾーン（Ｂ２）内の前記繊維は混練りセクション内で実質的なフィブリル化を受けて基本繊維が生じる。加うるに、この繊維は前記ゾーン内で分散し始める。
【００４０】
ゾーン（Ｂ２）内では輸送用スクリュー要素のピッチが小さくなって行く結果として圧力が上昇し、それに従って、前記繊維は前記重合体マトリックスの中に更に均一に分散する。ゾーン（Ｃ）内で混成混合物から水および熱に不安定な他の成分が脱気口（２３）［真空ポンプ（示していない）に通じる］から除去される。揮発物が除去されるにつれて好適には繊維とマトリックスの化学的連成が起こり始める。
【００４１】
ゾーン（Ｄ）内で前記マトリックスへの前記繊維の均一な分散および混成材料の圧密固化が達成され、その結果として、（無水マレイン酸がグラフト化している）重合体材料が前記セルロース繊維の表面の孔および微細亀裂の中に入り込む。この過程中、マトリックスと繊維の物理的絡み合いと化学的連成の両方が更に増加し、その結果として、繊維／マトリックスの相互作用が最適になる。
【００４２】
前記セルロース繊維を前記重合体溶融物に導入する時期を出来るだけ遅くしていることから、フィブリル化を受けた材料が摩擦および熱の影響を受ける度合は最小である。工程条件をこの上に記述した条件にすると、結果として、繊維のアスペクト比は出来るだけ高いままであり、それによって（繊維／マトリックスの化学的および物理的連成が最適にあることに加えて）、材料の剛性および強度特性が実質的に向上する。
実施例
重合体と繊維の混合物を生じさせる時、数種類のスクリュー構造配置を用いた。この押出し加工機はＢｅｒｓｔｏｒｆｆ  ＺＥ同方向回転二軸押出し加工機であった。各実施例で用いた押出し加工機の混成条件は特に明記しない限り下記の通りであった：
スクリュー速度：２００ｒｐｍ
溶融物温度：１９５℃
マトリックス材料：ＭＦＩ230，2.16＝１２ｇ／１０分のホモポリマーであるポリプロピレン
繊維含有量：３０重量％
繊維の種類：ケナフ（実施例５を除く）
全ての実施例でマトリックス材料内に存在する繊維の長さそしてアグロファイバーの束としてまだ存在する繊維のパーセントを測定した。繊維の寸法は最終的な材料の剛性および強度の指標である。繊維の長さを測定する時、デカリンを溶媒として使用したソックスレー抽出を用いて、押出し加工混成ＰＰ／繊維粒子からアグロファイバーを抽出した。Ｔａｐｐｉ  Ｔ２７１  ｐｍ−９１に従うＫａｊａａｎｉ  ＦＳ−２００を用いてアグロファイバーの長さ測定を実施した。
実施例１（比較）
この実施例では、下記の表に従うスクリュー構造配置を用いた：
【００４３】
【表３】
0004365529.tif 000004
【００４４】
前記表の中のＳＷはセルフワイピング（Ｓｅｌｆ  Ｗｉｐｉｎｇ）を表し、ＫＢはニーディングブロック（Ｋｎｅａｄｉｎｇ  Ｂｌｏｃｋ）を表しそしてＲＳＥはリバーススクリューエレメント（Ｒｅｖｅｒｓｅ  Ｓｃｒｅｗ  Ｅｌｅｍｅｎｔ）を表す。
【００４５】
押出し加工機が詰まったことが理由で繊維の長さを測定することができなかった。この原因は、開いていない繊維の束が数多く存在していて押出し加工機のダイスが詰まったことによる。
実施例２（「程度の大きい（ｈｅａｖｙ）」繊維混合と開放）
この実施例では、下記の表に従うスクリュー構造配置を用いた：
【００４６】
【表４】
0004365529.tif 000005
【００４７】
【表５】
0004365529.tif 000006
【００４８】
この実施例の結果を表１に示す。
実施例３（最適な繊維混合と開放）
この実施例では、下記の表に従うスクリュー構造配置を用いた：
【００４９】
【表６】
0004365529.tif 000007
【００５０】
この実施例の結果を表１に示す。
実施例４［バッチニーダー（ｂａｔｃｈ  ｋｎｅａｄｅｒ）］
コンパウンドの調製をローラーローター（ｒｏｌｌｅｒ  ｒｏｔｏｒｓ）が備わっているＨＡＡＫＥ  Ｒｈｅｏｍｉｘ  ３０００を用いたバッチ式混練りで実施した。前記Ｒｈｅｏｍｉｘを１８５℃において１００ＲＰＭで操作した。最初に粒状ＰＰを加えて２分間混練りした後、ケナフの繊維を導入した。これを７分間混練りした後、前記繊維が均一に分散している複合体材料が生じた。
実施例５
ケナフ繊維の代わりに亜麻繊維を用いる以外は実施例３を繰り返した。その結果を表１に示す。
【００５１】
【表７】
0004365529.tif 000008
0004365529.tif 000009