(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
一面に種結晶貼付部材（１２ｂ）が配設された容器（１１、１２ａ）を備えてなるるつぼ（１）を有し、前記種結晶貼付部材の表面に種結晶（５）を取付けると共に、前記るつぼ内の成長空間に成長させようとする単結晶の原料ガスを導入することにより、該種結晶の成長表面に単結晶を成長させる単結晶製造装置であって、
前記種結晶貼付部材は前記容器に囲まれていると共に、前記容器のうち該種結晶貼付部材を囲んでいる部分の端面との間に所定間隔の隙間をもって配置され、該隙間を通じて前記成長空間内の原料ガスの引き抜きが行えるように構成されており、
前記種結晶貼付部材のうち前記種結晶が取付けられる表面は、該種結晶貼付部材が配設された前記容器の一面よりも凹むように位置しており、前記種結晶を取付けたときに、前記種結晶と前記容器とによって、前記成長空間に露出しないようになっていることを特徴とする単結晶製造装置。
【請求項２】
前記種結晶貼付部材と、該種結晶貼付部材を囲む前記容器の端面との間の間隔は、前記種結晶貼付部材の形状に沿って、０．１ｍｍより大きく、１ｍｍよりも小さくなっていることを特徴とする請求項１に記載の単結晶製造装置。
【請求項３】
前記種結晶貼付部材と前記容器との間には、前記容器から前記種結晶貼付部材への熱伝達を抑制する断熱部材が備えられていることを特徴とする請求項１または２に記載の単結晶製造装置。
【請求項４】
前記断熱部材は前記原料ガスが通過できる材料であることを特徴とする請求項３に記載の単結晶製造装置。
【請求項５】
前記断熱部材は多孔質黒鉛であることを特徴とする請求項４に記載の単結晶製造装置。
【請求項６】
上記種結晶の成長表面は、前記種結晶貼付部材が配設された前記容器の一面に対して面一となっているか、若しくは若干量突出していることを特徴とする請求項１乃至５のいずれか１つに記載の単結晶製造装置。
【請求項７】
前記種結晶貼付部材及び前記容器の形状は、前記種結晶の成長表面温度が、前記種結晶貼付部材が配設された前記容器の一面の表面温度よりも低くなるように構成されていることを特徴とする請求項１乃至６のいずれか１つに記載の単結晶製造装置。
【請求項８】
前記種結晶貼付部材のうち、前記種結晶が取付られる面の反対側にザグリが設けてあることを特徴とする請求項７に記載の単結晶製造装置。
【請求項９】
請求項１乃至８のいずれか１つに記載の単結晶製造装置において、
前記るつぼは、カーボン材料で構成されており、炭化珪素で構成された前記種結晶の成長表面に炭化珪素単結晶を結晶成長させることを特徴とする炭化珪素単結晶製造装置。
【請求項１０】
前記種結晶貼付部材が配設された前記容器の一面は、高融点金属炭化物で被覆されていることを特徴とする請求項９に記載の単結晶製造装置。
【請求項１１】
前記高融点金属炭化物は、炭化ハフニウム（ＨｆＣ）、炭化タンタル（ＴａＣ）、炭化ジルコニウム（ＺｒＣ）、炭化チタン（ＴｉＣ）のうちの少なくとも１つで構成されていることを特徴とする請求項１０に記載の炭化珪素単結晶製造装置。
【請求項１２】
一面に種結晶貼付部材（１２ｂ）が配設された容器（１１、１２ａ）を備えてなるるつぼ（１）の前記種結晶貼付部材の表面に種結晶（５）を取付けたのち、前記るつぼ内の成長空間に成長させようとする単結晶の原料ガス及び不活性ガスを導入して前記種結晶に該原料ガスを供給し、該種結晶の成長表面に単結晶を成長させる単結晶製造方法であって、
前記種結晶貼付部材を前記容器で囲むと共に、該種結晶貼付部材を囲む前記容器の端面との間に所定間隔の隙間をもって配置させ、該隙間を通じて前記成長空間内の原料ガスの引き抜きを行い、かつ、前記種結晶貼付部材のうち前記種結晶が取付けられる表面が、該種結晶貼付部材が配設された前記容器の一面よりも凹むように位置させると共に、前記種結晶を前記種結晶貼付部材に取付けたときに該種結晶と前記容器とによって全面覆われるようにさせて、前記種結晶上に前記単結晶を成長させることにより、前記単結晶の周囲を多結晶にて所定間隔隔てた状態で囲むようにしつつ、前記単結晶と前記多結晶を共に成長させていく埋込成長を行うことを特徴とする単結晶製造方法。
【請求項１３】
前記種結晶の成長表面温度を、前記種結晶貼付部材が配設された前記容器の一面の温度より低くすることを特徴とする請求項１２に記載の単結晶製造方法。
【請求項１４】
前記種結晶貼付部材のうち、種結晶が取りつけられた面の反対側に低温ガスを吹き付けることを特徴とする請求項１３に記載の単結晶製造方法。
【請求項１５】
前記低温ガスとして、前記るつぼの成長空間内に導入させる前記不活性ガスと同じ不活性ガスを用いることを特徴とする請求項１４に記載の単結晶製造方法。
【請求項１６】
前記低温ガスとして、前記るつぼの成長空間内に導入させる前記不活性ガスと同じ不活性ガスを用いると共に、該不活性ガス内に前記単結晶の不純物となる元素を混入させることを特徴とする請求項１５に記載の単結晶製造方法。
【請求項１７】
前記不純物となる元素として、Ｎ（窒素）、Ｂ（ボロン）、Ａｌ（アルミニウム）、Ｐ（リン）、Ａｓ（砒素）のうち少なくとも１つを用いることを特徴とする請求項１６に記載の単結晶製造方法。
【請求項１８】
請求項１２乃至１７のいずれか１つに記載の単結晶製造方法において、
前記種結晶として炭化珪素を用い、前記原料ガスとして炭化珪素原料ガスを前記るつぼの成長空間内に導入させることにより、前記種結晶の成長表面に炭化珪単結晶を成長させることを特徴とする炭化珪素単結晶製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、種結晶貼付部材に装着した種結晶上に単結晶を製造するにおいて、欠陥の少ない高品質な単結晶を製造する単結晶製造方法及びこれに適した単結晶製造装置に関し、特に高品質な炭化珪素単結晶を製造する炭化珪素単結晶製造方法及び炭化珪素半結晶製造装置に用いて好適である。
【０００２】
【従来の技術】
炭化珪素単結晶は、高耐圧、高電子移動度という特徴を有するため、パワーデバイス用半導体基板として期待されている。炭化珪素単結晶成長には、一般に、昇華法（改良レーリー法）と呼ばれる単結晶成長方法が用いられる。
【０００３】
改良レーリー法は、黒鉛製るつぼ内に炭化珪素原料を挿入すると共にこの原料部と対向するように種結晶を黒鉛製るつぼの内壁に装着し、原料部を２２００〜２４００℃に加熱して昇華ガスを発生させ、原料部より数十〜数百℃低温にした種結晶に再結晶化させることで炭化珪素単結晶を成長させるものである。
【０００４】
ここで、従来では、黒鉛製るつぼの内壁に直接、または、図５（ａ）に示すような黒鉛製るつぼ１の蓋材１２の内壁に設けた突起部に、種結晶５を貼り付けた状態で結晶成長を行っていた。このため、図５（ｂ）に示すように、種結晶５上においての炭化珪素単結晶７の成長に伴って、結晶成長空間に露出した黒鉛製るつぼ１の内壁表面に多結晶８が成長し、その多結晶８が所望の炭化珪素単結晶７の周囲に付着・融合して炭化珪素単結晶７の周囲７ａが多結晶化するなどの悪影響を及ぼして炭化珪素単結晶７に欠陥が生じるという問題があった。
【０００５】
このため、上記問題を解決するべく、特開平６−４８８９８公報において、周囲の多結晶が所望の単結晶より大きくなる前に単結晶成長を一旦停止し、黒鉛製るつぼから単結晶の周囲の多結晶を除去した後、単結晶成長を再開するという工程を何度も繰り返すことが提案されている。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、この方法においては、一個の単結晶インゴットを作製するにあたって上記工程を複数回繰り返さなければならず煩雑である。しかも、炭化珪素単結晶の製造のように、２０００℃以上という高温下で単結晶を成長させなければならない場合には、昇温・降温に時間がかかるため、単結晶製造工程時間が多大となる。さらに、周囲の多結晶が所望の単結晶を超えないタイミング、つまり多結晶が単結晶に付着する直前のタイミングを見いだし、かつ、安定して再現することは非常に難しい。
【０００７】
本発明は上記問題に鑑みて成され、種結晶表面に成長させる単結晶と、この単結晶の周囲に形成される多結晶とが付着することを防止し、高品質な単結晶を製造できるようにすることを目的とする。
【０００８】
【課題を解決するための手段】
上記目的を達成するため、請求項１に記載の発明では、種結晶貼付部材（１２ｂ）と容器（１１、１２ａ）によってるつぼ（１）が構成され、種結晶貼付部材が容器に囲まれていると共に、種結晶貼付部材（１２ｂ）を囲む容器（１１、１２ａ）の端面と種結晶貼付部材との間に所定間隔の隙間（ｄ）が形成されるように配置されており、種結晶貼付部材のうち種結晶が取付けられる表面は、該種結晶貼付部材が配設された容器の一面よりも凹むように位置しており、種結晶貼付部材のうち容器に囲まれる面が、種結晶を取付けたときに、種結晶と容器とによって覆われるようになっていることを特徴としている。
【０００９】
このような構成によると、種結晶貼付部材のうち容器に囲まれる面が、種結晶と容器によって覆われるため、つまり種結晶貼付部材の表面が成長空間において露出しないようになるため、種結晶貼付部材の表面から多結晶が成長しないようにできる。このため、種結晶貼付部材から成長した多結晶が種結晶上に成長した単結晶に付着することを防止でき、高品質な単結晶を成長させることができる。
【００１０】
さらに、請求項１に記載の発明においては、種結晶貼付部材（１２ｂ）を囲む容器（１１、１２ａ）の端面と種結晶貼付部材との間に所定間隔の隙間（ｄ）が形成されるように配置し、該隙間を通じて成長空間内の原料ガスの引き抜きが行えるように構成することを特徴としている。
【００１１】
このように種結晶貼付部材と容器の端面との間に所定間隔の隙間を設け、この隙間から原料ガスの引き抜きが行えるようにすれば、原料ガスの流動によって種結晶貼付部材のうち容器に囲まれる面上に多結晶が形成されないため、単結晶と容器の一面に形成される多結晶が付着しないようにすることができる。これにより、高品質な単結晶を成長させることができる。
【００１２】
例えば、請求項２に示すように、種結晶貼付部材と、該種結晶貼付部材を囲む容器の端面との間の間隔は、種結晶貼付部材の形状に沿って、０．１ｍｍより大きく、１ｍｍよりも小さくなっていることが好ましい。すなわち、この間隔が短すぎると種結晶貼付部材と容器の端面とを離間させた効果がなくなり、長すぎると離間させてできる間隙が実質的に成長空間と同等になるため、上記範囲とするのが好ましい。例えば、請求項２のように原料ガスの引き抜きを行う場合、間隔が長すぎると原料ガスの流動が緩やかになるため、ガスの流動によって単結晶に多結晶が付着することを防止するという効果が薄れる。
【００１３】
また、請求項３に示すように、種結晶貼付部材と容器との間に、容器から種結晶貼付部材への熱伝達を抑制する断熱部材が備えられるようにしてもよい。
【００１４】
このように構成すれば、容器から種結晶貼付部材への熱伝達が抑制されるため、種結晶貼付部材が配設された容器の一面と種結晶貼付部材とに温度差を設けることができる。
【００１５】
この場合、請求項４に示すように、断熱部材として、原料ガスが通過できる材料を用いれば、請求項１に示す効果が得られる。このような断熱部材として、例えば、請求項５に示す多孔質黒鉛が挙げられる。
【００１６】
請求項６に記載の発明においては、種結晶表面は、種結晶貼付部材が配設された容器の一面に対して面一となっているか、若しくは若干量突出していることを特徴としている。
【００１７】
種結晶表面が容器の一面に対して窪んだ状態になっていると、種結晶の周縁に位置する容器の影響（例えば、容器の昇華ガスの影響）を大きく受けて、成長した単結晶の周縁に欠陥が形成される場合がある。このため、上記構成とすることにより、単結晶の周縁に欠陥が形成されることを防止でき、高品質な単結晶とすることができる。特に、容器の一面を炭化珪素材料や高融点金属炭化物で予め被覆しておくと、その効果が大きくなる。
【００１８】
請求項７に記載の発明においては、種結晶貼付部材及び容器の形状は、種結晶の成長表面温度が、種結晶貼付部材が配設された容器の一面の表面温度よりも低くなるように構成されていることを特徴としている。
【００１９】
これにより、種結晶の成長表面に優先的に結晶成長が行われるようにできる。具体的には、請求項８に示すように、種結晶貼付部材のうち、種結晶が取付けられる面の反対側にザグリを設けることによって、種結晶貼付部材及び容器の形状を、種結晶の成長表面温度と容器の一面の表面温度とに温度差を付けられる形状とすることができる。
【００２０】
なお、請求項９に示すように、請求項１乃至８に記載の単結晶製造装置において、るつぼをカーボン材料で構成し、炭化珪素で構成された種結晶上に炭化珪素単結晶を結晶成長させる炭化珪素単結晶製造装置として適用する場合には、高温度下で結晶成長を行うことになるため、特に好適である。
【００２１】
この場合、請求項１０に示すように、種結晶貼付部材が配設された容器の一面を高融点金属炭化物で被覆するようにすると、さらに成長させる単結晶に不純物や欠陥が入りにくいようにできる。なお、高融点金属として、請求項１１に示すように、炭化ハフニウム（ＨｆＣ）、炭化タンタル（ＴａＣ）、炭化ジルコニウム（ＺｒＣ）、炭化チタン（ＴｉＣ）のうちの少なくとも１つを用いることができる。
【００２５】
請求項１２に記載の発明においては、種結晶貼付部材（１２ｂ）と、該種結晶貼付部材を囲む容器（１１、１２ａ）の端面との間に所定間隔の隙間（ｄ）をもって配置させ、該隙間を通じて成長空間内の原料ガスの引き抜きを行いつつ、種結晶の成長表面に単結晶を成長させることにより、単結晶の周囲を多結晶にて所定間隔隔てた状態で囲むようにしつつ、単結晶と多結晶を共に成長させていく埋込成長を行うことを特徴としている。
【００２６】
このように、種結晶貼付部材と容器の端面との間に所定間隔の隙間が設けられるようにすることにより、この隙間から原料ガスの引き抜きを行うことができる。このようにガスの流動が行われる部位においては、結晶成長を抑制することができるため、種結晶の成長表面上に形成される単結晶に容器の一面の表面に形成される多結晶が付着することを防止することができる。これにより、高品質な単結晶を成長させることができる。
【００２７】
請求項１３に示すように、種結晶の成長表面温度を、種結晶貼付部材が配設された容器の一面の表面温度より低くすれば、種結晶の成長表面上において優先的に結晶成長が行われるようにできる。
【００２８】
例えば、請求項１４に示すように、種結晶貼付部材のうち、種結晶が取るつけられた面の反対側に低温ガスを吹き付けることによって、種結晶の成長表面温度が容器の一面の表面温度よりも低くなるようにできる。
【００２９】
この場合、請求項１５に示すように、低温ガスとして、るつぼの成長空間内に導入させる不活性ガスと同じ不活性ガスを用いることができる。また、請求項１６に示すように、低温ガスとして、るつぼの成長空間内に導入させる不活性ガスと同じ不活性ガスに単結晶の不純物となる元素を混入させれば、単結晶に所望の不純物をドーピングすることも可能である。例えば、不純物となる元素して、請求項１７に示すように、Ｎ（窒素）、Ｂ（ボロン）、Ａｌ（アルミニウム）、Ｐ（リン）、Ａｓ（砒素）のうち少なくとも１つを用いることができる。
【００３０】
なお、上記各手段の括弧内の符号は、後述する実施形態に記載の具体的手段との対応関係を示すものである。
【００３１】
【発明の実施の形態】
以下、図に示す実施形態について説明する。
【００３２】
図１に本実施形態において用いられる結晶成長装置としての黒鉛製るつぼ１を示す。この図は、黒鉛製るつぼ１内に備えられた炭化珪素原料２を熱処理によって昇華させ、炭化珪素単結晶層で構成された種結晶５上に炭化珪素単結晶７を結晶成長させたときにおける黒鉛製るつぼ１の断面図である。
【００３３】
この黒鉛製るつぼ１は、上面が開口しているるつぼ本体１１と、るつぼ本体１１の開口部を塞ぐ蓋部材１２とから構成されている。この黒鉛製るつぼ１のうち、蓋材１２は種結晶５を支持する台座となる。
【００３４】
この蓋材１２は、蓋部１２ａと種結晶貼付部材１２ｂとによって構成されている。蓋部１２ａは、蓋材１２の外形を構成していると共に、中央部が円形状に開口した形状を成している。種結晶貼付部材１２ｂは、蓋部１２ａの開口部において取り外し可能に構成され、種結晶５を取り付けるため表面を有して構成されている。この種結晶貼付部材１２ｂは、略円筒形状で構成されていると共に、種結晶５が貼り付けられる側とは反対側の端部がフランジ形状で構成されている。そして、蓋材１２ａの中央の開口部分に種結晶貼付部材１２ｂを配置した時に、フランジ部分が引っ掛かりとなって種結晶貼付部材１２ｂが蓋材１２ａの所定位置に固定されるようになっている。
【００３５】
また、蓋部１２ａの中央の開口部分の内径は、ほぼ種結晶貼付部１２ｂの外径と同等になっており、蓋部１２ａに種結晶貼付部１２ｂを取り付けた時に蓋部１２ａの開口部分の内周壁（端面）と種結晶貼付部材１２ｂの外周壁との間が間隔ｄとなるようにしている。このとき、間隔ｄが０．１ｍｍよりも大きく、１．０ｍｍよりも小さくなるようにしている。これは、間隔ｄが小さくなり過ぎると実質的に間隔が空けられていないのと同様になってしまうためと、大きくなり過ぎると成長空間と同様に作用するためである。
【００３６】
さらに、種結晶貼付部材１２ｂの厚み（軸方向の長さ）は、蓋部１２ａの厚みよりもほぼ種結晶５の厚み分と同等乃至若干少な目な程度薄くなっている。つまり、蓋材１２を全体的に見た時に、単結晶５が取り付けていない時には、その種結晶５が取り付けられる部分が凹みとなるように構成され、種結晶５を取り付けた時に、種結晶５の成長表面が蓋部１２ａの表面に対して面一となっているか、若しくは若干量突出するように構成されている。
【００３７】
このように、蓋部１２ａの中央の開口部分の内径は、ほぼ種結晶貼付部１２ｂの外径と同等にしているため、種結晶貼付部材１２ｂのうち種結晶５が配置される面（蓋材１２の凹みの底面）は、種結晶５を配置した時に、種結晶５によってほぼ完全に覆われ、外部に露出しないようになっている。
【００３８】
また、種結晶５の成長表面が、隣接する蓋部１２ａより窪んだ位置にならないようになっているため、種結晶５に隣接する蓋部１２ａの端部から昇華した炭素ガスが種結晶５の成長表面に影響しないようにできる。
【００３９】
また、炭化珪素貼付部材１２ｂを蓋部１２ａから切り離すと共に、蓋部１２ａよりも薄く構成しているため、熱伝導の関係により、種結晶５の成長表面温度を蓋部１２ａの表面温度よりも若干低温にすることができる。このため、種結晶５の成長表面に優先的に結晶成長が生じるようにできる。
【００４０】
なお、黒鉛製るつぼ１は、アルゴンガスが導入できる真空容器（加熱炉）の中でヒータにより加熱できるようになっており、このヒータのパワーを調節することによって種結晶５の温度が炭化珪素原料粉末２の温度よりも１０〜１００℃程度低温に保つことができる。
【００４１】
このように構成された黒鉛製るつぼ１を用いて炭化珪素単結晶７を種結晶５の成長表面に成長させると、図１に示すように、炭化珪素単結晶７は、成長に伴い径方向に拡張されながら成長が進み、ある程度まで径が拡大したのちその後はほぼ同一径で成長が進む。このとき、蓋部１２ａの表面から多結晶８が炭化珪素単結晶７の成長に沿って同様に成長するが、この多結晶８は、炭化珪素単結晶７から所定間隔隔てた状態で炭化珪素単結晶７を囲むように成長することが判った。つまり炭化珪素単結晶７が多結晶８に埋め込まれたような状態で成長するという埋め込み成長をするのである。
【００４２】
このように、単結晶及び多結晶を、略同等の高さの隣接する異なる成長面（本実施形態の場合には、種結晶５の表面と蓋部１２ａの表面）に成長させると、単結晶と多結晶が所定間隔隔てた状態で融合しないように成長させることができる。
【００４３】
これにより、単結晶に多結晶が付着することに起因する結晶欠陥の発生を防止でき、高品質で大口径な炭化珪素単結晶７を製造することができる。
【００４４】
次に、上記構成の黒鉛製るつぼ１を用いて、実際に種結晶５の表面に炭化珪素単結晶７をさせた実験結果について説明する。
【００４５】
炭化珪素単結晶７の成長は、以下に示すように行った。
【００４６】
まず、種結晶５として、アチソン法にて作製された炭化珪素単結晶から直径１０ｍｍ、厚さ１ｍｍに切り出し、表面を鏡面仕上げしたものを用いた。また、このとき、種結晶５の成長面が（０００−１）ジャスト面となるように結晶方位を決めた。
【００４７】
そして、この種結晶５を種結晶貼付部材１２ａに貼付けたのち、蓋部１２ａに取付けた。このとき、種結晶貼付部材１２ｂと単結晶製造装置の蓋部１２ａとの間の隙間ｄは、０．５ｍｍとした。
【００４８】
これら蓋部１２ａ及び種結晶貼付部材１２ｂを、あらかじめ炭化珪素原料粉末２を入れたるつぼ本体１１に装着した。そして、黒鉛製るつぼ１を加熱炉の中に設置し、炭化珪素原料粉末２の温度を２２９０℃、種結晶５の成長表面温度を２２３０℃、雰囲気圧力が１Ｔｏｒｒとなる条件下で、２４時間、昇華法により炭化珪素単結晶７を成長させた。
【００４９】
これにより得られた炭化珪素単結晶７は、成長高さ約１２ｍｍ、最大直径約１５ｍｍであった。また、種結晶貼付部材１２ｂからの多結晶発生はほとんどなく、種結晶５周囲の単結晶製造装置表面から発生した多結晶８と成長した炭化珪素単結晶６とも完全に分離できていた。この炭化珪素単結晶７から切り出した炭化珪素単結晶基板の周縁部には、多結晶との融合によって生じる多結晶や亀裂もしくはサブグレイン状の欠陥はほとんどなかった。
【００５０】
（第２実施形態）
本実施形態における黒鉛製るつぼ１は、第１実施形態に対して蓋材１２の構成が異なるのみであるため、第１実施形態と異なる部分についてのみ説明する。
【００５１】
図２に、本実施形態における結晶成長装置としての黒鉛製るつぼ１の蓋材１２の断面図を示す。また、図２に示す蓋材１２の正面図及び裏面図をそれぞれ図３（ａ）、（ｂ）に示す。
【００５２】
本実施形態では、蓋材１２を一部材で構成し、蓋材１２の中央部に略円形状の凹み１３を形成し、この凹み１３によって第１実施形態における種結晶貼付部材１２ｂを構成して、凹み１３内に種結晶５が配置されるようにしている。
【００５３】
また、蓋材１２の凹み１３の外周には蓋材１２の所定深さの位置まで切欠き１４が形成されていると共に、蓋材１２の裏面側（種結晶５が配置される面の反対面側）には、切欠き１４と連通するガス抜き孔１５が複数箇所（図３では６箇所）に形成されている。
【００５４】
これら切欠き１４及びガス抜き孔１５を通じて黒鉛製るつぼ１の中のガスが抜けるようになっている。なお、凹み１３の深さは、種結晶５の厚みと同等乃至若干浅めに形成されており、また切欠き１４の幅は第１実施形態における蓋部１２ａと種結晶貼付部材１２ｂとの間と同様に間隔ｄとされている。
【００５５】
次に、上記構成の黒鉛製るつぼ１を用いて、実際に種結晶５の表面に炭化珪素単結晶７をさせた実験結果について説明する。
【００５６】
まず、第１実施形態の実験で用いたものと同様の種結晶５を用意し、この種結晶５を凹み１３内に貼付け、あらかじめ炭化珪素原料粉末２を入れたるつぼ本体１１に蓋材１２を装着した。
【００５７】
そして、黒鉛製るつぼ１を加熱炉の中に設置し、炭化珪素原料粉末２の温度を２３００℃、種結晶１５の成長表面温度を２２３０℃、雰囲気圧力が１Ｔｏｒｒとなる条件下で、２４時間、昇華法により炭化珪素単結晶７を成長させた。
【００５８】
これにより得られた炭化珪素単結晶７は、成長高さ約１５ｍｍ、最大直径約１５ｍｍであった。ガス抜き孔１５を通過した昇華ガスの一部は、黒鉛製るつぼ１の他の部分に付着し多結晶化していた。
【００５９】
また、種結晶貼付部材２からの多結晶発生はほとんどなく、種結晶５の周囲の蓋材１２の表面から発生した多結晶８と成長した炭化珪素単結晶６とも完全に分離できていた。
【００６０】
この炭化珪素単結晶７から切り出した炭化珪素単結晶基板の周縁部には、多結晶との融合によって生じる多結晶や亀裂もしくはサブグレイン状の欠陥はほとんどなかった。
【００６１】
（第３実施形態）
本実施形態における黒鉛製るつぼ１は、第１実施形態に対して蓋材１２の構成が異なるのみであるため、第１実施形態と異なる部分についてのみ説明する。
【００６２】
図４に、本実施形態における結晶成長装置としての黒鉛製るつぼ１の蓋材１２の断面図を示す。
【００６３】
本実施形態は、第１実施形態と同様に蓋材１２を蓋部１２ａと種結晶貼付部材１２ｂとで構成しているが、種結晶貼付部材１２ｂのフランジ部の張り出し量を大きくすると共に、蓋部１２ａと種結晶貼付部１２ｂとの間の間隔を広げ、この間に多孔質黒鉛を充填させた構成としている。この多孔質黒鉛は、断熱性を有していて蓋部１２ａから種結晶貼付部材１２ｂへの熱伝導を抑制できると共に、黒鉛製るつぼ１内の原料ガスが通過できる程度の空孔を有している材料である。
【００６４】
なお、その他、種結晶貼付部材１２ｂの厚みなどの構成については、第１実施形態と同様である。
【００６５】
次に、上記構成の黒鉛製るつぼ１を用いて、実際に種結晶５の表面に炭化珪素単結晶７をさせた実験結果について説明する。
【００６６】
まず、第１実施形態の実験で用いたものと同様の種結晶５を用意する。続いて、多孔質黒鉛を挟んだ状態で蓋部１２ａの中央の開口部分に種結晶貼付部材１２ｂを組付け、その後、種結晶１５を種結晶貼付部材１２ｂに取り付ける。
【００６７】
そして、あらかじめ炭化珪素原料粉末２を入れたるつぼ本体１に蓋材１２を装着した。
【００６８】
そして、黒鉛製るつぼ１を加熱炉の中に設置し、炭化珪素原料粉末２の温度を２２９０℃、種結晶５の成長表面温度を２２３０℃、雰囲気圧力が１Ｔｏｒｒとなる条件下で、２４時間、昇華法により炭化珪素単結晶７を成長した。
【００６９】
このようにして得られた炭化珪素単結晶７は、成長高さ約１３ｍｍ、最大直径約１８ｍｍであった。第１実施形態での実験結果に比べて炭化珪素単結晶７の直径は大きくなった。また、第１実施形態と同様に、炭化珪素単結晶７から切り出した炭化珪素単結晶基板の周縁部には、多結晶との融合によって生じる多結晶や亀裂もしくはサブグレイン状の欠陥はほとんどなかった。
【００７０】
（比較例）
参考として、図５に示す従来構造の黒鉛製るつぼ１を用いて炭化珪素単結晶を成長させた場合の実験結果を示す。
【００７１】
まず、第１実施形態ど同様の構成の種結晶５を準備した。そして、この種結晶５を、図５に示すような黒鉛製るつぼ１の蓋部１２の突起部に貼付け、あらかじめ炭化珪素原料粉末２を入れたるつぼ本体１に装着した。
【００７２】
そして、黒鉛製るつぼ１を加熱炉の中に設置し、炭化珪素原料粉末２の温度を２２９０℃、種結晶５の成長表面温度を２２３０℃、雰囲気圧力が１Ｔｏｒｒとなる条件下で、２４時間、昇華法により炭化珪素単結晶７を成長させた。
【００７３】
これにより得られた炭化珪素単結晶７は、成長高さ約１２ｍｍ、最大直径約１５ｍｍであった。
【００７４】
しかしながら、突起部周辺には多結晶８が発生しており、そこから炭化珪素単結晶７の周囲に沿った状態で多結晶８が成長していた。この炭化珪素単結晶７から切り出した炭化珪素単結晶基板の周縁部７ａには、多結晶との融合によって生じる多結晶や亀裂もしくはサブグレイン状の欠陥が観察された。
【００７５】
（他の実施形態）
上記各実施形態では、本発明を炭化珪素単結晶の結晶成長に用いた場合について説明したが、その他の結晶成長に用いることも可能である。
【００７６】
また、上記実施形態では、黒鉛製るつぼ１そのものを単結晶成長装置に用いたが、黒鉛製るつぼ１の内壁を高融点金属及びその炭化物で被覆してもい。このように高融点金属で黒鉛製るつぼ１の内壁を被覆することにより、Ｓｉ／Ｃ比が均一になり、より結晶欠陥のない炭化珪素単結晶７を形成することが可能である。なお、高融点金属炭化物としては、例えば、炭化ハフニウム（ＨｆＣ）、炭化タンタル（ＴａＣ）、炭化ジルコニウム（ＺｒＣ）、炭化チタン（ＴｉＣ）のいずれかを用いることができる。
【００７７】
また、第３実施形態において、多孔質黒鉛を用いたがガスの通過が行えるものであれば、他のものであってもよい。
【００７８】
さらに、上記実施形態では種結晶貼付部材１２ｂへの熱伝達が行われにくくするために、多孔質黒鉛を蓋部１２ａと種結晶貼付部材１２ｂとの間に配置したりしたが、種結晶５の成長表面温度が隣接する蓋部１２ａの表面温度よりも低くなるように、種結晶貼付部１２ｂのうち種結晶５が配置される方と反対側（以下、裏面という）にザグリを設けたりしてもよい。また、種結晶貼付部材１２ｂの裏面に低温ガスを吹き付け、種結晶５の成長表面が蓋部１２ａの表面よりも低温にすることもできる。このとき、低温のガスとしては、結晶成長時に黒鉛製るつぼ１内に導入される不活性ガスと同様のものを用いればよい。そして、炭化珪素単結晶７として所望のドープ単結晶を形成したい場合には、種結晶貼付部材１２ｂに吹き付ける不活性ガスに、ドープするのに必要な元素を含ませるようにしてもよい。例えば、ドープする元素としてはＮ（窒素）、Ｂ（ボロン）、Ａｌ（アルミニウム）、Ｐ（リン）、Ａｓ（砒素）等のいずれかを不活性ガスに含ませる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の第１実施形態における黒鉛製るつぼ１の断面構成を示す図である。
【図２】本発明の第２実施形態における蓋材１２の断面構成を示す図である。
【図３】（ａ）は、図２に示す蓋材１２の正面図、（ｂ）は、図２に示す蓋材１２の裏面図である。
【図４】本発明の第３実施形態における蓋材１２の断面構成を示す図である。
【図５】（ａ）は従来における黒鉛製るつぼ１の断面構成を示す図であり、（ｂ）は（ａ）に示す黒鉛製るつぼ１の蓋材１２の近傍を拡大した図である。
【符号の説明】
１…黒鉛製るつぼ、２…炭化珪素原料、５…種結晶、７…炭化珪素単結晶、
８…多結晶、１２…蓋材、１２ａ…蓋部、１２ｂ…種結晶貼付部材、
１３…凹み、１４…切欠き、１５…ガス抜き孔。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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