(57)【要約】  組成物（１２０）は、可撓性フィルム、成型体、又は印刷用インキの形態であり得、メガヘルツからギガヘルツの周波数での電磁干渉（ＥＭＩ）シールドを目的として、一酸化チタン（ＴｉＯ）を含むセラミック粒子（１２２）を組み入れ得る。１種以上の付加的なセラミック粒子もまた含み得る。組成物は、複合材料（１２０）を含み、これは、ポリマーなどのマトリックス材料（１２１）中に分散したセラミック粒子（１２２）を含む。その様な組成物に関連する方法もまた記載する。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
電磁干渉（ＥＭＩ）軽減用の複合材料を含む組成物であって、前記複合材料が、マトリックス材料及び前記マトリックス材料中に分散したセラミック粒子を含み、前記セラミック粒子が一酸化チタン（ＴｉＯ）を含む、組成物。
【請求項２】
前記複合材料が、前記粒子を１０体積％〜６０体積％含む、請求項１に記載の組成物。
【請求項３】
前記複合材料が、０．１５以上の誘電正接を有する、請求項１又は２に記載の組成物。
【請求項４】
前記誘電正接が、前記セラミック粒子による第１の損失正接成分、及び前記マトリックス材料による第２の損失正接成分を有し、並びに、前記第１の損失正接成分が少なくとも０．１である、請求項１〜３のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項５】
前記第２の損失正接成分が少なくとも０．０１である、請求項４に記載の組成物。
【請求項６】
前記誘電正接が、１ＧＨｚ〜６０ＧＨｚの範囲である、請求項１〜５のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項７】
１種以上の付加的構成要素を更に含む、請求項１〜６のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項８】
１種以上の付加的構成要素が、ナノシリカ、鉄カルボニル、Ｂａ３Ｃｏ３Ｆｅ２４Ｏ４１、鉄カルボニル、及びＹ３Ｆｅ５Ｏ１２のうちの少なくとも１つを含む、請求項１〜７のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項９】
前記マトリックス材料がポリマーマトリックス材料を含む、請求項１〜８のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項１０】
前記複合材料が、少なくとも０．０３の誘電正接を有する、請求項１〜９のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項１１】
前記複合材料が、少なくとも０．０３の磁気損失正接を有する、請求項１〜１０のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項１２】
前記複合材料が少なくとも０．０３の、誘電正接及び磁気損失正接の組み合わせを有する、請求項１〜１１のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項１３】
ＥＭＩ抑制用ノッチフィルタの構成要素である、請求項１〜１２のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項１４】
可撓性ＥＭＩシールド層の構成要素として存在する、請求項１〜１３のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項１５】
前記組成物は、１本以上の電線を備えるケーブルの前記１本以上の電線を、少なくとも部分的に巻くＥＭＩシールド層の構成要素として存在する、請求項１〜１４のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項１６】
輪郭形状を有する剛体の形態である、請求項１〜１５のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項１７】
電磁干渉軽減用で、かつ工作物への印刷に適合したインキの形態である、請求項１〜１６のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項１８】
前記マトリックス材料がポリマーを含み、前記マトリックス材料が溶媒中に溶解する、請求項１７に記載の組成物。
【請求項１９】
電子デバイスを電磁干渉から遮蔽する方法であって、電子デバイスを提供すること、請求項１〜１８のいずれか一項に記載の組成物を前記電子デバイスの近傍に配置すること、を含む方法。
【請求項２０】
前記配置することが、ＥＭＩシールド用物品をｉｎ  ｓｉｔｕで前記電子デバイスの近傍に形成することを含む、請求項１９に記載の方法。
【請求項２１】
前記配置することが、請求項１〜１９のいずれか一項に記載の組成物を含むインキを、前記電子デバイスの近傍に適用することを含む、請求項１９又は２０に記載の方法。
【請求項２２】
前記配置することが、請求項１〜１９のいずれか一項に記載の組成物を含むＥＭＩシールド用テープの一片を、前記電子デバイスの近傍に配置することを含む、請求項１９〜２１のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２３】
前記電子デバイスが、集積回路（ＩＣ）、大規模集積回路（ＬＳＩ）、プロセッサ、コプロセッサ、メモリデバイス、トランジスタ、レジスタ、キャパシタ、インダクタ、伝送路及び導電体のうちの１個以上を備える、１個以上の電子回路構成要素を備える、請求項１９〜２２のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２４】
請求項１９〜２３のいずれか一項に記載の方法により製造される、物品又はシステム。
【発明の詳細な説明】
【発明の詳細な説明】
【０００１】
［発明の分野］
本開示は一般に、物品、成型体及び印刷用インキを含む組成物に関し、それを用い、電気回路若しくは電子回路、回路構成要素、又は回路若しくは回路構成要素を入れる収納器などの工作物へ適用する場合、電磁干渉（ＥＭＩ）を低減し得る組成物に関する。本開示はまた、関連する物品、システム及び方法にも関する。
【０００２】
コンピュータ、マイクロプロセッサ、計算機、時計、ラジオ、テレビ、携帯電話、車両用点火システム、ワープロなどに見られるものなどの電子デバイスは、電磁干渉（ＥＭＩ）に対し、しばしば敏感である。ＥＭＩは、多くの場合は電源及び電子デバイス自体を備える様々な発生源より、生じ得るものである。ラジオ、テレビ及びその他の通信システムもまた、ＥＭＩの発生源であり、電子デバイスが機能することを妨害し得、性能低下又は素子の故障すらも起こし得る。
【０００３】
電子デバイスの正常な動作を保証するため、望まないＥＭＩを実質的に遮断すること、すなわち相当に低減させることが、望ましく時には必要である。遮断は、所与の回路若しくは回路構成要素より外部へ放射するＥＭＩの量低減、その他の発生源より回路若しくは回路構成要素内部へ放射するＥＭＩの量低減、又は両者を目的とし得る。遮断はまたシールド／遮蔽としても知られ、ＥＭＩの反射、ＥＭＩの吸収、又は両方の組み合わせにより達成し得る。一般的な取り組みにおいては、ＥＭシールドとして知られる金属シート又は金属箔が、高い導電率を有しており、望まないＥＭＩを反射するため用いられる。しかし、ＥＭＩを反射することは、いくつかの場合においては不十分であり得、更なる問題を起こし得る。渦電流もまた、ギガヘルツ（ＧＨｚ）の周波数などの超短波でのシールド用材料としての金属の有効性を低減させ得る。他の取り組みにおいては、材料又は構造を用い、望まないＥＭＩを反射するより、むしろ主に吸収し得る。
【０００４】
［簡単な概要］
セラミックスは通常、無線周波数又はマイクロ波の範囲における高い誘電損失とは関係しない。それらはむしろ一般に良好な電気絶縁材料と考えられている。しかし、我らは、ある種のセラミック材料、特に一酸化チタン（ＴｉＯ）が、単独若しくは１種以上の付加的構成要素との組み合わせのいずれであれ、驚くべき高い誘電損失、磁気損失、又は両者を、ギガヘルツ（ＧＨｚ）の周波数においても提供し得ることを見出した。ＴｉＯを、単独若しくは１種以上の付加的構成要素との組み合わせのいずれであれ、マトリックス材料中に粒状物質として分散し得るものであり、ＥＭＩを軽減する目的の様々な製品構成において用いる、形成、被覆、印刷、成型又はその他が可能な複合材料を製造し得る。
【０００５】
組成物並びに、可撓性フィルム、成型体及び印刷用インキなどの製品へ、一酸化チタン（ＴｉＯ）を含む、及び用いる場合には１種以上の付加的構成要素を含む、セラミック粒子を導入し得、メガヘルツからギガヘルツの周波数での電磁干渉（ＥＭＩ）の相当な軽減を提供し得る。フィルム及び立体物、並びに溶媒除去後の印刷用インキは、セラミックＴｉＯ粒子及び用いる場合には１種以上の付加的構成要素を、ポリマーなどのマトリックス材料中に分散して含む、複合材料を含む。複合材料は、１ＧＨｚ〜５ＧＨｚの周波数範囲にわたって、少なくとも０．０３の、又は少なくとも０．１の、又は少なくとも０．３の、又は少なくとも０．４の誘電正接、磁気損失正接、又は両者の様な、損失正接を有し得る。セラミック粒子による損失正接の成分は、その周波数範囲にわたって、少なくとも０．０１、又は少なくとも０．０５、又は少なくとも０．１であり得る。誘電正接は、材料が電磁放射を吸収又は散乱する程度の尺度であり、下記にて更に論じる。
【０００６】
我々は本明細書において、ＥＭＩ軽減用複合材料を含む組成物、物品及びインキについて記述する。複合材料は、マトリックス材料及びマトリックス材料中に分散したセラミック粒子を含み、セラミック粒子は一酸化チタン（ＴｉＯ）であり、又はそれを含む。
【０００７】
セラミック粒子は複合材料の一部を構成し得るものであり、少なくとも１０体積％、若しくは少なくとも１５体積であるが６０体積％以下、又は、少なくとも２５体積％であるが５０体積％となる。複合材料は、１ＧＨｚ〜５ＧＨｚの範囲にわたって、少なくとも０．０３、又は少なくとも０．１、又は少なくとも０．３、又は少なくとも０．４の誘電正接を有し得る。
【０００８】
複合材料の誘電正接は、セラミック粒子による第１の損失正接成分、及びマトリックス材料による第２の損失正接成分を有し得、第１の損失正接成分は、１ＧＨｚ〜５ＧＨｚの範囲にわたって、少なくとも０．１、又は少なくとも０．２、又は少なくとも０．３であり得る。第２の損失正接成分は、１ＧＨｚ〜５ＧＨｚの範囲にわたって、少なくとも０．０１、又は少なくとも０．０５あり得る。
【０００９】
マトリックス材料は、ポリマーマトリックス材料であり得、又はそれを含み得、ポリマーマトリックス材料は、フルオロカーボン系ポリマー、塩素含有ポリマー、（メタ）アクリレートポリマー、シリコーン、エポキシ系ポリマー、ポリエーテルポリマー、それらのコポリマー、若しくはそれらの組み合わせであり得、又はそれらを含み得る。ポリマーマトリックス材料は、フルオロカーボン系ポリマー若しくはそれらのコポリマーであり得、又はそれらを含み得、並びに、フルオロカーボン系ポリマー若しくはコポリマーは、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）ポリマー若しくはコポリマーであり得、若しくはそれらを含み得る。フルオロカーボン系ポリマー又はコポリマーは、テトラフルオロエチレン、ヘキサフルオロプロピレン及びフッ化ビニリデンのターポリマーであり得、又はそれらを含み得る。
【００１０】
物品は、１本以上の電線を有するケーブルであり得、又はそれを含み得、その１本以上を少なくとも部分的にＥＭＩシールド層により巻き得るものであり、ＥＭＩシールド層は複合材料を包含し得る。物品は、複合材料を含む可撓性ＥＭＩシールド層であり得、又はそれらを含み得、その様な物品は更に、ＥＭＩシールド層を担持するフィルムを含み得る。物品はまた、輪郭形状を有する剛性の／成型した立体物であり得、又はそれを含み得る。
【００１１】
我々はまた、電磁干渉（ＥＭＩ）を軽減する工作物への印刷用に好適なインキについても述べるものであり、インキはマトリックス溶液及びマトリックス溶液中に分散したセラミック粒子を含み、セラミック粒子は一酸化チタン（ＴｉＯ）であり、又はそれを含む。マトリックス溶液は、溶媒に溶解したポリマーであり得、又はそれを含み得、そのポリマーはフルオロカーボン系ポリマー又はコポリマーであり得、又はそれらを含み得る。フルオロカーボン系ポリマー又はコポリマーは、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）ポリマー又はコポリマーであり得、又はそれらを含み得る。
【００１２】
インキを、溶媒除去後、マトリックス材料としてのポリマー及びマトリックス材料中に分散したセラミック粒子を有する、固形の及び／又は硬化した複合材料を製造するため構成し得るものであり、固形の／硬化した複合材料は、１ＧＨｚ〜５ＧＨｚの範囲にわたって、少なくとも０．０３、又は少なくとも０．１、又は少なくとも０．３、又は少なくとも０．４の誘電正接を有し得る。セラミック粒子は、固形の／硬化した複合材料の一部を成し得るものであり、少なくとも１０体積％、若しくは少なくとも１５体積％であるが６０体積％以下、又は、少なくとも２５体積％であるが５０体積％以下となる。
【００１３】
関連する方法、システム、及び物品もまた論じる。
【００１４】
本出願のこれら及びその他の態様を、下記詳細な説明より明らかにしていく。しかし、前述の概要は、いかなる場合においても特許請求される主題に対する限定として解釈されるべきではなく、審査時に補正し得る添付の特許請求の範囲のみにより定義されるものである。
【図面の簡単な説明】
【００１５】
【図１】マトリックス材料中に分散したＴｉＯセラミック粒子を有する複合材料の概念図である。
【図２】各信号用導電体がＥＭＩシールド層により巻かれている、高速データ転送用高密度コネクタケーブルの一部の概念斜視図である。
【図３Ａ】複合材料の層を備える可撓性ＥＭＩシールド用フィルムの、（拡大挿入部付きの）概念斜視図である。
【図３Ｂ】図３Ａのものの様なＥＭＩシールド用フィルムを適用した収納器（例えばマイクロエレクトロニクス用基板の一部）の概念側面図又は断面図である。
【図４】被覆可能であり部分的にエレクトロニクス用構成要素を巻く輪郭形状を有する、剛性の／成型したＥＭＩシールド体の概念斜視図である。
【図５Ａ】ポリマー粒子が液体の溶媒中に完全には溶解していない、印刷用インキの容器の概念側面図又は断面図であり、インキはまた、ＥＭＩ軽減用セラミックフィラー粒子も含んでおり、並びに、
【図５Ｂ】同じ容器の概念図であって、ポリマー粒子が溶媒中に溶解し、ポリマー溶液を得た後にもたらされる印刷用インキを示しており、インキはここにおいてもセラミックフィラー粒子を含んでいる。
【図６Ａ】ノズルが印刷用インキの被覆剤を、エレクトロニクス用構成要素などの目当ての工作物へ配給している、印刷機構の概念側面図又は断面図であり、並びに、
【図６Ｂ】被覆したインキの層を固化及び／又は硬化させた後の、工作物の同様の図である。
【図７Ａ】マトリックス材料としてのワックス及びその中に２０体積％で分散したＴｉＯセラミック粒子を有する複合材料より作製した立体物について、測定した比誘電率と周波数の対比を示すグラフである。
【図７Ｂ】図７Ａのものと同じ立体物について、測定した誘電正接と周波数の対比を示すグラフである。
【図７Ｃ】図７Ａ及び図７Ｂのものと同じ立体物について、測定した進行波損失と周波数の対比を示すグラフである。
【図８Ａ】マトリックス材料としてのＰＶＤＦ（ポリフッ化ビニリデン）及びその中に３０体積％で分散したＴｉＯセラミック粒子を有する複合材料より作製した立体物について、測定した比誘電率と周波数の対比を示すグラフである。
【図８Ｂ】図８Ａのものと同じ立体物について、測定した誘電正接と周波数の対比を示すグラフである。
【図９】ＴｉＯ及びナノシリカを中に分散して含有するエポキシ樹脂マトリックスを有する複合材料より作製した立体物について、並びにエポキシ樹脂単独より作製した立体物について、測定した比誘電率と周波数の対比を示すグラフである。
【図１０】ＴｉＯ及び鉄カルボニル粉末を中に分散して含有するエポキシ樹脂マトリックスを有する複合材料より作製した立体物について、並びにエポキシ樹脂単独より作製した立体物について、測定した比誘電率と周波数の対比を示すグラフである。
【図１１】ＴｉＯ及びナノシリカを中に分散して含有するエポキシ樹脂マトリックスを有する複合材料より作製した立体物について、ＴｉＯ及びＹ３Ｆｅ５Ｏ１２粉末を中に分散して含有するエポキシ樹脂マトリックスを有する複合材料より作製した立体物について、ＴｉＯ及び鉄カルボニル粉末を中に分散して含有するエポキシ樹脂マトリックスを有する複合材料より作製した立体物について、ＴｉＯ及びＢａ３Ｃｏ２Ｆｅ２４Ｏ４１粉末を中に分散して含有するエポキシ樹脂マトリックスを有する複合材料より作製した立体物について、並びにエポキシ樹脂単独より作製した立体物について、測定した比誘電率と周波数の対比を示すグラフである。
【図１２】図１１のものと同じ立体物について、誘電正接と周波数の対比を示すグラフである。
【図１３】ＴｉＯ及びナノシリカを中に分散して含有するエポキシ樹脂マトリックスを有する複合材料より作製した立体物について、ＴｉＯ及びＹ３Ｆｅ５Ｏ１２粉末を中に分散して含有するエポキシ樹脂マトリックスを有する複合材料より作製した立体物について、ＴｉＯ及び鉄カルボニル粉末を中に分散して含有するエポキシ樹脂マトリックスを有する複合材料より作製した立体物について、並びに、ＴｉＯ及びＢａ３Ｃｏ２Ｆｅ２４Ｏ４１粉末を中に分散して含有するエポキシ樹脂マトリックスを有する複合材料より作製した立体物について、透磁率の実部と周波数の対比を示すグラフである。
【図１４】図１３のものと同じ立体物について、透磁率の虚部と周波数の対比を示すグラフである。
【００１６】
図面において、同一の参照符号は同一の要素を表わす。
【００１７】
［詳細な説明］
本明細書で用いる用語「ＴｉＯ」とは、化学物質の一酸化チタンを指すものであり、チタニア、ＴｉＯ２又は二酸化チタンの部分的構成要素を指すものではない。そのため、二酸化チタンを含有する組成物が必ずしもＴｉＯを含有するものではなく、典型的には、ＴｉＯも組成物へ二酸化チタンとは別の材料として添加しない限り、ＴｉＯを含有しない。
【００１８】
複合材料を用い、ＥＭＩシールド用の、フィルム、テープ、成型体、インキ、及びその他の製品を作製し得るものであり、少なくとも１ギガヘルツから数ギガヘルツの周波数で、並びに、より低い（例えば、１０ＭＨｚ〜９５０ＭＨｚ又は、〜１ＧＨｚの）周波数で、及びより高い（例えば、６０ＧＨｚまでの、例えば１ＧＨｚ〜６０ＧＨｚの範囲内の）周波数で有用である。複合材料は、測定した材料の相当な大きさの誘電正接により、その様な周波数で、望まない電磁放射又はＥＭＩの著しい減衰を提供し得る。複合材料は、マトリックス材料中に分散した粒子を含み、粒子は典型的には、複合材料の誘電損失全体の大部分についての原因であり、無機、セラミック材料、最も多くの場合一酸化チタンで形成され得る。
【００１９】
ＴｉＯを、単独、又は一種以上の付加的構成要素との併用のいずれにおいても用い得る。付加的構成要素は、ＥＭＩを減衰する物質であり得、ＴｉＯのＥＭＩ減衰効果を高める物質で有り得、又は両者であり得る。例示的な付加的構成要素は、疎水性ナノシリカ（すなわち疎水性表面修飾したナノシリカ）などのナノシリカ、鉄カルボニル、Ｂａ３Ｃｏ３Ｆｅ２４Ｏ４１及びＹ３Ｆｅ５Ｏ１２を含む。
【００２０】
代表的なＥＭＩ減衰用材料を、図１において、複合材料１２０として概念的に示す。複合材料１２０は、一種以上のその他の構成する要素と共に、マトリックス材料１２１中に分散したセラミック粒子１２２からなり得、又は、このセラミック粒子から本質的になり得、又は、このセラミック粒子を単に含み得る。一種以上の（図示せず）付加的構成要素をもまた、典型的には粉末の形態の微粒子にて含み得る。
【００２１】
最適な有効性のため、粒子１２２全体を純粋なＴｉＯにて構成し得、その他の元素又は化合物もまたその様な粒子中に不純物として存在し得ることを念頭に置いておく。その他の場合、粒子１２２は、（ドープしたＴｉＯ又は還元したＴｉＯの場合の様に）純粋なＴｉＯでなくともよい。ドープしたＴｉＯを用いる場合、ドーパントとしては、１種以上のＣｕ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｍｏ、Ｎｂ、Ｖ、Ｆｅ、Ｒｕ、Ａｕ、Ａｇ、Ｐｔ、Ｎ、Ｓ、Ｃ、Ｂ、Ｐ、Ｉ、及びＦなどのいずれかの好適なドーパントを挙げ得る。ＴｉＯへドープする場合、ドープの程度を、２０ｐｐｍ又は５０ｐｐｍから、５重量％のＴｉＯ又は５重量％のＴｉＯの様に、広く変更し得る。ＴｉＯを還元する場合、得られる材料は、１未満のＴｉ：Ｏの比率を有する非化学量論的なものとなる。
【００２２】
粒子１２２は、特定の形状、粒径、又は粒度分布を有する必要は全くなく、様々な形状及び粒径を有し得る。いくつかの場合においては、粒子１２２は、少なくともほぼ球状であり得る。粒子１２２は、２０ｎｍ以上、３０ｎｍ以上、４０ｎｍ以上、５０ｎｍ以上、７５ｎｍ以上、１００ｎｍ以上、２５０ｎｍ以上、３７５ｎｍ以上、若しくは０．５ミクロン以上、並びに、１００ミクロン以下、７５ミクロン以下、６０ミクロン以下、５０ミクロン以下、若しくは４０ミクロン以下の、粒子径又は平均粒子径を有し得る。典型的には、粒子径又は平均粒子径は、５０ｎｍ〜５０ミクロンの範囲内、より典型的には０．５ミクロン〜１０ミクロンの範囲内である。重要なこととして、球状以外の形状及び前記以外の粒径もまた用い得る。高周波数で著しい大きさの誘電損失を提供するため、粒子１２２は複合材料１２０中に単なる痕跡量より多くの量で存在する。例えば、粒子１２２は、複合材料１２０の一割合を成し得、若しくはその割合にて成り得るものであり、その割合は典型的には、複合材料の少なくとも１０体積パーセント（体積％）、１５体積％、２０体積％、２５体積％、３０体積％、又は３５体積％であるが、典型的には複合材料の６０体積％以下、５５体積％以下、５０体積％以下、４５体積％以下、又は４０体積％以下である。そのため、粒子１２２は、例えば、複合材料１２０の少なくとも１５体積％であるが６０体積％以下であり得、又は少なくとも２５体積％であるが５０体積％以下であり得る。
【００２３】
マトリックス材料１２１としては、粒子１２２を分散し得るいずれかの好適な材料を挙げ得る。マトリックス材料は典型的には固形であるが、いくつかの場合、液体のマトリックス材料を用い得る。ポリマー材料は、それらのコスト、入手容易性、及び多くの用途についての望ましい材料物性により、特に好適であることがしばしばである。マトリックス材料１２１がポリマーである場合、例示的な実施形態においては、それはフルオロカーボン系ポリマー、塩素含有ポリマー、（メタ）アクリレートポリマー、シリコーン、エポキシ系ポリマー、ポリエーテルポリマー、それらのコポリマー、若しくはそれらの組み合わせであり得、又はそれらを含み得る。ポリマーマトリックス材料がフルオロカーボン系ポリマー又はコポリマーを含む場合、フルオロカーボン系ポリマー又はコポリマーは、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）ポリマー若しくはコポリマー、並びに／又はテトラフルオロエチレン、ヘキサフルオロプロピレン及びフッ化ビニリデンのターポリマーであり得、又はそれらを含み得る。ポリマー材料をマトリックス材料１２１として用いることが望ましいのはしばしばであるが、それらが全ての場合に必要ということではなく、非ポリマー材料もまた、最終用途に応じて用い得る。
【００２４】
複合材料１２０が取る正確な形に応じて、それはＥＭＩの吸収、ＥＭＩの反射又は両者を示し得る。この点、材料１２０をその誘電損失の点から、及び特にその誘電正接の点から表現される誘電損失の点から、特徴付けるのが便利である。誘電正接は、電磁エネルギーを熱へと消散する、材料の能力の尺度である。材料の透磁率εを、その実数成分ε’及びその虚数成分ε’’の点から表現する場合、ε＝ε’−ｉε’’であり、誘電正接「ｔａｎ  δ」（本明細書ではまた「ｔａｎ  ｄ」とも言う）を次の式により示す。
ｔａｎ  δ＝ε’’／ε’
【００２５】
同様に、磁性材料については、材料の透磁率を、透磁率の実部（μ’）及び透磁率の虚部（μ’’）の点から定義し得る。そのため、磁気損失を表わす磁気損失正接（ｔａｎ  δｍ）は、入り込んでくる電磁エネルギーを熱へと消散する、磁性材料の能力の尺度である。磁気損失正接を次の式にて定義し得る。
ｔａｎ  δｍ＝μ’’／μ’
【００２６】
大半の材料の誘電損失正接及び磁気損失正接は、一般に電磁波周波数が増すと共に減少するものであり、ギガヘルツの周波数での相当に大きい損失正接を有する材料を見出すことが課題たり得る理由である。
【００２７】
開示する複合材料は、誘電正接、磁気損失正接、又は誘電正接及び磁気損失正接の両者の様な、実質的な損失正接を示すことが可能であり、高周波数、例えばギガヘルツの周波数でのものである。そのため、複合材料１２０の損失正接は例えば、少なくとも０．０３、又は少なくとも０．１、又は少なくとも０．３、又は少なくとも０．４であり、周波数の範囲が１ＧＨｚ〜６０ＧＨｚ、１ＧＨｚ〜４０ＧＨｚ、１ＧＨｚ〜２０ＧＨｚ、１ＧＨｚ〜１５ＧＨｚ、１ＧＨｚ〜１０ＧＨｚ、又は１ＧＨｚ〜５ＧＨｚである。セラミック粒子は典型的には、複合材料の誘電損失及び磁気損失全体の大部分についての原因であり、これ故、材料１２０の損失正接を、マトリックス材料１２１中におけるセラミック粒子１２２の濃度の適切な選択により最適化し得る。
【００２８】
複合材料１２０の誘電正接は、少なくとも２つの部分から構成されると考え得る。第１の損失正接成分はセラミック粒子１２２により、及び、第２の損失正接成分はマトリックス材料１２１によると考え得る。材料１２０が、付加的なセラミック材料などの、その他の誘電損失性の、構成要素を含む場合、複合材料１２０の損失正接は第１の損失正接（セラミック粒子１２２の）に第２の損失正接（マトリックス材料１２１の）を加え、付加的なセラミック材料（図示せず）の損失正接を加えたものと等しい。いくつかの場合においては、マトリックス材料１２１は複合材料１２０の誘電損失全体へ大きくは寄与し得ず、その一方、誘電損失性ポリマー又は他の誘電損失性材料をマトリックス材料１２１として用いるなどの、その他の場合においては、著しく寄与し得る。例えば、（ＰＶＤＦなどの）フルオロカーボン系ポリマー又はその他の誘電損失性ポリマー又はマトリックス材料１２１として用いるその他の材料は、少なくとも０．０１の、又は少なくとも０．０５の損失正接（第２の損失正接成分）を、１ＧＨｚ〜５ＧＨｚの範囲にわたって有し得る。あるいは、マトリックス材料１２１は、その様な周波数で無視し得る誘電損失を有し得る。これに対して、セラミック粒子１２２は、少なくとも０．１の、又は少なくとも０．２の、又は少なくとも０．３の損失正接（第１の損失正接成分）を、１ＧＨｚ〜３０ＧＨｚ、１ＧＨｚ〜２５ＧＨｚ、１ＧＨｚ〜２０ＧＨｚ、１ＧＨｚ〜１５ＧＨｚ、１ＧＨｚ〜１０ＧＨｚ、又は１ＧＨｚ〜５ＧＨｚのいずれかの周波数の範囲にわたって提供し得る。
【００２９】
ＴｉＯ及び場合により１種以上の付加的構成要素などのセラミックスを添加した複合材料は、電磁放射又は電磁エネルギーを、０ＧＨｚを超え８０ＧＨｚまで、１ＧＨｚ〜４０ＧＨｚ、１ＧＨｚ〜２５ＧＨｚ、１ＧＨｚ〜２０ＧＨｚ、１ＧＨｚ〜１５ＧＨｚ、１ＧＨｚ〜１０ＧＨｚ、又は１ＧＨｚ〜５ＧＨｚなどの、幅広い周波数の範囲にわたって減衰し得る。影響を受け得る付加的な周波数は、ギガヘルツ以下の周波数であり、無線ＩＤ（ＲＦＩＤ）製品及びシステム用に用いられる１３．５６ＭＨｚ、ＦＭラジオ放送用に用いられる８８ＭＨｚ〜１０８ＭＨｚの帯域、及び一部の携帯電話に用いられる８５０ＭＨｚ〜９００ＭＨｚの帯域が挙げられる。５ＧＨｚより大きい周波数としては、料金収受に用いられる５．８ＧＨｚ、標準である４０ＧＨｚ帯のビットレートによるデータ転送に用いられる２０ＧＨｚ、免許不要の短距離データリンクに用いられる５７ＧＨｚ〜６３ＧＨｚ（６０ＧＨｚ±３ＧＨｚ）の帯域、及び一部の自動車衝突回避用レーダーシステムに用いられる２４ＧＨｚ〜７７ＧＨｚの帯域が挙げられる。
【００３０】
いくつかの用途について、ＧＨｚ周波数帯域における狭い周波数範囲にわたって、入り込んでくる電磁エネルギーを減衰し得る素子が望まれている。この特性を有する素子は、ノッチフィルタ、バンドストップフィルタ又はバンドリジェクシヨンフィルタとして時には知られており、予め定めた周波数帯域にわたって、入り込んでくるＥＭエネルギーの通過を遮断するため用い得、その一方、予め定めた周波数帯域より上若しくは下の周波数でＥＭ波が入り込むことを可能とする。その様なノッチフィルタは、１種以上の誘電損失の機構、例えば、誘電体媒体のマイクロ波周波数の外部電場への応答の機構において、共振現象を利用し得るものである。
【００３１】
ＴｉＯの、並びに、ＴｉＯ及び付加的なセラミック材料の組み合わせの、ＥＭＩ減衰についての有効性は驚くべきものであり、セラミックスが一般に良好な絶縁材料と考えられることが理由である。理論に束縛されるものではないが、開示したＥＭＩシールド用途についてのＴｉＯの好適性は、少なくとも部分的にはそのチタン副格子及び酸素副格子の両者における、高度の構造空隙若しくは構造欠陥によると考えられ、これが比較的高い誘電損失及び比較的高い導電率へ寄与する。更に驚くべきことに、著しい大きさの誘電損失が高周波数で実証された。以前は大半の材料について、誘電損失は周波数が増すと共に減少すると考えられていたため、セラミック粒子がＧＨｚの範囲内の周波数でＥＭＩを減衰し得ることを見出したことは、特に驚くべきことであり予想外であった。
【００３２】
マトリックス材料１２１及びセラミック粒子１２２に加え、複合材料１２０はその他の構成要素を機能的又は審美的目的のため含み得る。例示的な構成要素としては、本明細書で論じる１種以上の付加的なセラミック粒子が挙げられる。また、複合材料１２０としても、金属粒子、金属合金粒子、炭素繊維、カーボンバブル、並びに、カーボンフォーム、カーボンナノチューブ、金属ナノ粒子、金属ナノワイヤ、黒鉛、グラフェン系材料（剥離した黒鉛ナノプレートレット、ドープした及びドープしていないグラフェン、グラフェンナノプレートレット、還元した酸化グラフェン、機能化グラフェンシート、及びそれらの組み合わせが挙げられる）などの導電性粒子、及び金属被覆ガラスバブルなどの導電被覆した絶縁体粒子を挙げ得る。その様な構成要素を用いる場合、構成要素は典型的には、ＴｉＯの重量又は体積を基準として、５％以上、１０％以上、１５％以上、２０％以上、３０％以上、又は４０％以上、及び、ＴｉＯの重量又は体積を基準として、約７０％以下、８０％以下、９０％以下、１００％以下、１２５％以下、１５０％以下、１７５％以下、２００％以下、２２５％以下、又は２５０％以下存在する。しかし、その他の量もまた、用途及び望む特性に応じて用い得る。
【００３３】
複合材料１２０もまた、付加的構成要素を含み得る。付加的構成要素の一類型として、ＣｕＯ、ＳｉＣ、ＴｉＮなどのセラミックスが挙げられ、これは複合物の全体としての誘電正接を増大させ得る。
【００３４】
複合材料１２０が含み得る付加的構成要素の他の類型としては、強磁性の、フェリ磁性の、又は、強磁性及びフェリ磁性の両方の特性の、磁性材料が挙げられる。その様な付加的構成要素としては、センダスト（約８５％の鉄、９．５％のケイ素及び５．５％のアルミニウムを含有する合金）、鉄カルボニル（Ｆｅ（ＣＯ）５）、パーマロイ（約２０％の鉄及び８０％のニッケルの合金）、フェライト、例えば、Ｍｎ−Ｚｎフェライト、Ｎｉ−Ｚｎフェライト、Ｍｎ−Ｍｇ−Ｚｎフェライト、Ｍｎ−Ｃｕ−Ｚｎフェライト、Ｂａ−フェライト、及びＳｒ−フェライト、の１種以上、並びに、ガーネット、例えば、ＹＩＧ（イットリウム鉄ガーネット）、ＧｄＩＧ（ガドリニウム鉄ガーネット）、の一種以上を挙げ得る。
【００３５】
その様な付加的構成要素を用いる場合、付加的構成要素は典型的には、ＴｉＯの重量又は体積を基準として、５％以上、１０％以上、１５％以上、２０％以上、３０％以上、又は４０％以上、及びＴｉＯの重量又は体積を基準として、約７０％以下、８０％以下、９０％以下、１００％以下、１２５％以下、１５０％以下、１７５％以下、２００％以下、２２５％以下、又は２５０％以下で存在する。しかし、その他の量もまた、用途及び望む特性に応じて用い得る。
【００３６】
これらの付加的構成要素は、複合材料１２０の誘電正接及び磁気損失正接の両者を増大させ得る。これは、ある種の用途において有利であり得るものであり、近距離及び遠距離両者のＥＭＩ用途用の、強化したＥＭＩ性能のための、高い誘電正接及び磁気正接の両者を有する組成物を、利用し得る、有し得る高周波数ＥＭＩ用途において、特に有利であり得る。
【００３７】
更にまた、材料１２０は、一種以上の色素及び一種以上の顔料のうちの少なくとも一種を含み得、所望の着色された外見を提供する。材料１２０はまた、マトリックス中において、ＴｉＯ及び用いる場合は一種以上の付加的構成要素を、最適に分散するため、好適な分散剤及び界面活性剤を含み得る。
【００３８】
複合材料１２０を、形成、被覆、印刷、成型し得、又は多様な製品構成において用い得るものであり、それらの全てはＥＭＩ軽減のために有用であり得る。いくつかの代表的な製品を、図２〜６Ｂと関連付けて示し述べる。読者は、複合材料１２０と関連付けて論じる、特性、特徴及び任意の選択肢のいずれか又は全てを、これらの様々な製品の実施形態のいずれかにおいて用い得ることを理解するものである。
【００３９】
高密度コネクタケーブル２１０を図２に示す。ケーブル２１０は、例えば、高速データ転送用途のコネクタケーブルとして用い得るものであり、ケーブル２１０の長さにわたる複数の金属信号用導電体２１２を備え、導電体２１２は、低誘電損失のポリマーなどの可撓性絶縁体２１４にはめ込まれて定位置に保持されている。導電体２１２を、データ転送用の差動ペアとして、又はその他のいずれかの望ましい手法によって構成し得る。１２本の導電体２１２を示し、６行を２列で配列しているが、１２本より少ない、又はより多い導電体を用い得、並びに、それらを異なる数の列及び行にて配列し得る。一つのその様な代わりの実施形態においては、ケーブルは１本のみの導電体を、又は２本のみの導電体を有し得る。送信された信号へのＥＭＩの影響を低減するため、及び／又はケーブル２１０により放射されるＥＭＩの量を低減するため、導電体２１２の各々をＥＭＩシールド層２２０により巻いており、シールド層２２０は複合材料１２０から形成されることが理解される。シールド層２２０を例えば、ケーブル２１０製作時にダイにより押出し成形し得る。ケーブル２１０の長さ方向に垂直な断面で見て、シールド層２２０を、それらのそれぞれの導電体２１２を完全に巻いているものとして示しているが、代わりの実施形態においては、所与のシールド層は、２本以上の導電体の組を巻き得るものであり、並びに、なおもその他の実施形態においては、シールド層は、導電体の１本若しくは２本以上を部分的にのみ巻き得る。部分的に巻くことは、例えば、垂直な断面において、２本又は３本以上の導電体の所与の列にわたるＥＭＩシールド層により実現出来るが、ＥＭＩシールド層は、各導電体を部分的に巻く様に、隣接する導電体２１２の間でＶ字形に周期的に波打つ。
【００４０】
可撓性ＥＭＩシールドフィルム３１０を図３Ａに示す。フィルム３１０は、ＥＭＩシールド層３２０及び任意の層３２４を備える。ＥＭＩシールド層３２０は、複合材料１２０と同じ又は同様で有り得る複合材料で形成されており、そのため、マトリックス材料３２１中に分散したセラミック粒子３２２を有するものとして示され、セラミック粒子３２２はＴｉＯを含むと想定される。フィルム３１０及び層３２０は、それらが曲がることを可能とする厚み及び材料組成をそれぞれに有しており、それ故、フィルム３１０は可撓性であり、フィルムロールへ巻き取ったものとして示されている。いくつかの実施形態においては、フィルム３１０がＥＭＩシールド層３２０のみで形成される様に、任意の層３２４を除き得る。その他の実施形態においては、任意の層３２４を備え得る。任意の層３２４はシールド層３２０に接しており、例えば、ＥＭＩシールド層３２０、又は粘着層、又は剥離ライナーを担持する、担持フィルムで有り得、又はそれを含み得る。任意の層３２４は典型的には他のポリマー材料で形成される、代わりの材料もまた用い得る。更にその他の実施形態においては、フィルム３１０は、ポリマー又はその他の材料の、付加的な層を備え得る。
【００４１】
可撓性ＥＭＩシールド用フィルム３１０又はその変形を、一片以上を切り取り、回路、回路構成要素、又はその様な回路若しくは回路構成要素を収容する収納器などの工作物へ粘着させることが出来るテープとして、ＥＭＩを軽減するために用いることが出来る。これについて、図３Ｂは、図３Ａのものの様なＥＭＩシールド用フィルム（複数可）を適用した、マイクロエレクトロニクス用基板の収納器３０３の概念図を示している。収納器３０３は、いくつかの集積回路（ＩＣ）３０４、３０６、及び大規模集積回路（ＬＳＩ）３０５を備える回路を格納しており、互いに回路基板を通して連結されている。回路自体と同様にこれらの素子は、プロセッサ、コプロセッサ、メモリ素子、トランジスタ、レジスタ、キャパシタ、インダクタ、伝送路及び導電体などの、その他の電子回路構成要素を備え得る。ケーブル３０７は、回路と１個以上のその他の素子を連結している。収納器３０３は、例えば、ＥＭＩを反射により遮蔽する厚い金属などのいずれかの好適な材料で形成され得る。しかし、収納器は、開口部３０３ａを有しており、このため回路からＥＭＩが外側へ放射され（矢印３０１ａを参照）、外部の発生源から生じるＥＭＩが収納器３０３へ入り回路を妨害する（矢印３０１ｂを参照）。開口部３０３ａに関連するその様な課題を軽減するため、第１のＥＭＩシールド用フィルム３１０ａ及び／又は第２のＥＭＩシールド用フィルム３１０ｂを収納器３０３へ適用して、開口部３０３ａを被覆する。シールド用フィルム３１０ａ、３１０ｂは、前に論じたＥＭＩシールド用フィルム３１０と同じ又は同様であり得る。更にまた、シールド用フィルム３１０ａ、３１０ｂの両者を用いる場合、そのフィルムは同じでも異なっていてもよい。
【００４２】
本明細書で論じる複合材料をまた、ＥＭＩ軽減の目的のための様々な径、形状、及び構成の、剛性又は可撓性の立体物へ成型することが出来る。しばしば、成型体は、回路、回路構成要素、又はその他の素子を、部分的に収納あるいは被覆し得る様な輪郭形状を有する。その様な立体物を図４に示す。この図において、システム４１０は、ＥＭＩシールド用立体物４２０及び電子回路構成要素４１２を備える。構成要素４１２を、例えば表面実装技術などの任意の公知の手段により、回路基板又はその他の基材へ取り付け得る。立体物４２０を寸法合わせし、構成要素４１２上へ合う様に形成している。これについて、立体物４２０は、輪郭を成して内部空洞４２０ｂを形成する下面４２０ａを有しており、これは、図に指し示す様に、立体物４２０を構成要素４１２の上へ置くと、回路構成要素４１２に嵌合し得、あるいは受け手となり得る。いくつかの場合においては、立体物４２０を、回路構成要素４１２上へ成型加工によりｉｎ  ｓｉｔｕで形成し得る。立体物４２０は、複合材料１２０と同じ又は同様であり得る複合材料で形成されており、ＴｉＯセラミック粒子を含んでいる。複合材料の相当に大きい誘電損失により、立体物４２０は、回路構成要素４１２の動作へ干渉し得る外部の発生源からのＥＭＩ、並びに構成要素４１２により放射され得るＥＭＩを、効果的に吸収あるいは遮断する。
【００４３】
開示した複合材料が取り得る更に他の形はインキであり、図５Ａ及び５Ｂにて概念的に示す。図５Ａにおいて、製品５１０は、印刷用インキ５２０を保持する容器５０２を備えている。インキ５２０は、セラミック粒子５２２及びポリマー粒子５２３が分散した溶媒５２１を含む。セラミック粒子５２２はＴｉＯで形成されているか、又はそれを含んでおり、及び前に論じたセラミック粒子１２２と同じ又は同様であり得る。ポリマー粒子５２３は、ポリマー材料で形成されているか、又はそれを含んでいる。ポリマー材料は、マトリックス材料１２１に関連して前に論じたポリマー材料のいずれかと、同じ又は同様であり得る。そのため、ポリマー粒子５２３のポリマー材料は、例えば、フルオロカーボン系ポリマー、塩素含有ポリマー、（メタ）アクリレートポリマー、シリコーン、エポキシ系ポリマー、ポリエーテルポリマー、それらのコポリマー、又はそれらの組み合わせで有り得、又はそれらを含み得る。ポリマー材料がフルオロカーボン系ポリマー又はコポリマーを含む場合、フルオロカーボン系ポリマー又はコポリマーは、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）ポリマー若しくはコポリマー、並びに／又はテトラフルオロエチレン、ヘキサフルオロプロピレン及びフッ化ビニリデンのターポリマーであり得、又はそれらを含み得る。溶媒５２１はいずれかの好適な溶媒であり得、例示的な実施形態においては、ポリマー粒子５２３が溶解し得る液体である。典型的な溶媒としては、ジメチルホルムアミド（ＤＭＦ）、Ｎ−メチル−２−ピロリドン（ＮＭＰ）、イソプロパノール（ＩＰＡ）、テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）、ベンゼン、及びアセトンが挙げられるが、これらに限定されない。インキ５２０はまた、１種以上の色素及び／又は顔料などの、その他の構成要素をも含み得、インキへ所望の色を付与し得る。インキ５２０はまた、複合材料１２０に関連して前に記述したもののいずれかなどの導電性粒子を、単に含み得る。更にまた、インキは、ポリマー溶液中においてフィラーを最適に分散するため、好適な分散剤及び界面活性剤を含み得る。
【００４４】
ポリマー粒子５２３が溶媒５２１に溶解可能である場合、インキ５２０は、ポリマー粒子が次に溶解した後、仕上がったインキとなる、前駆体若しくは中間生成物であり得る。その様な仕上がったインキ５２０’を、図５Ｂにて仕上がった製品５１０’として示す。図５Ａと同様に、インキ５２０’は同じ容器５０２中に内在しており、前駆体インキ５２０と同じセラミック粒子５２２を含有している。図５Ａの溶媒５２１及びポリマー粒子５２３に代え、インキ５２０’は、「シロップ」又はポリマー溶液５２１’を含有しており、これは、溶媒５２１及び（今の時点では溶解した）ポリマー粒子５２３より生じたポリマー鎖の、液体混合物であり得る。
【００４５】
図５Ａ及び５Ｂのインキを、印刷、被覆、スプレー、又は他の方法で、回路、回路構成要素、容器、フィルム、基材又は他の目当ての工作物などの対象の表面へ適用し、次に乾燥し、完成した（固形の）複合材料を製造し得る。元のインキ中におけるセラミック粒子５２２の濃度を、硬化した（乾燥した又は固形の）複合材料が少なくとも０．１５、又は少なくとも０．２、又は少なくとも０．３、又は少なくとも０．４の誘電正接を１ＧＨｚ〜５ＧＨｚの範囲にわたって有する様に最適化し得る。これらの結果を達成するため、セラミック粒子は、乾燥した複合材料の一部を構成し得、その割合は、少なくとも１０体積％、若しくは少なくとも１５体積％であるが６０体積％以下、又は、少なくとも２５体積％であるが５０体積％以下となる。
【００４６】
図６Ａ及び６Ｂは、インキを電子回路構成要素へ適用し、次に乾燥し得る方法を示している。図６Ａにおいて、回路基板又はその他の基材６０６へ搭載した回路構成要素６０４は、印刷機構６１０のノズル６０１の近くに位置している。ノズル６０１は、インキ５２０又はインキ５２０’などの液体の形態のインキ供給部と結合しており、ノズル６０１の出口６０１ａからインキを送出しており、矢印６２０に指し示す様に、インキはノズルを通って流れ出口から出ていく。そのため、送出したインキは、構成要素６０４上へ、液体の被覆、フィルム、又は層を形成している。所望により、工作物（例えば、基材６０６又は構成要素６０４）及びノズル６０１の間に相対的な動きを提供し得、その一方、インキは、複数の別々の被覆を、及び／又は送出したインキの拡がった被覆を形成する様に、（連続的若しくは間欠的に）送出されている。図６Ｂにおいて、送出したインキは被覆６２０’を、機構６１１の構成要素６０４の上へ形成し、この機構は被覆機構６１０と同じでも別の乾燥機構でもよい。図における被覆６２０’は、乾燥後及び溶媒除去後の、被覆したインキを表わしているが、代わりに溶媒除去前のインキがまだ乾いていない間の被覆したインキを表わし得る。どちらの場合においても、被覆６２０’は、回路構成要素６０４又は適用するその他の工作物について、高周波数で、相当に大きなＥＭＩ軽減を提供する。
【００４７】
様々な物品、インキ及び方法もまた提供する。例えば、下記の番号付けした項は特に、本発明の理解の一助とするため、非限定的な実施形態を説明するものである。
【００４８】
項１は、電磁干渉（ＥＭＩ）軽減用の複合材料を含む組成物であって、複合材料が、マトリックス材料及びマトリックス材料中に分散したセラミック粒子を含み、セラミック粒子が一酸化チタン（ＴｉＯ）を含む、組成物である。
【００４９】
項２は、複合材料が、セラミック粒子を１０体積％〜６０体積％含む、項１に記載の組成物である。
【００５０】
項３は、複合材料が、セラミック粒子を１５体積％〜６０体積％含む、項１又は２に記載の組成物である。
【００５１】
項４は、複合材料が、セラミック粒子を２５体積％〜５０体積％含む、項１〜３のいずれかに記載の組成物である。
【００５２】
項５は、複合材料が、少なくとも０．１５の誘電正接を有する、項１〜４のいずれかに記載の組成物である。
【００５３】
項６は、複合材料が、少なくとも０．２の誘電正接を有する、項１〜５のいずれかに記載の組成物である。
【００５４】
項７は、複合材料が、少なくとも０．３の誘電正接を有する、項１〜６のいずれかに記載の組成物である。
【００５５】
項８は、複合材料が、少なくとも０．４の誘電正接を有する、項１〜７のいずれかに記載の組成物である。
【００５６】
項９は、誘電正接が、セラミック粒子による第１の損失正接成分、及びマトリックス材料による第２の損失正接成分を有し、並びに、第１の損失正接成分が少なくとも０．１である、項４〜７のいずれかに記載の組成物である。
【００５７】
項１０は、誘電正接が、セラミック粒子による第１の損失正接成分、及びマトリックス材料による第２の損失正接成分を有し、並びに、第１の損失正接成分が少なくとも０．２である、項４〜８のいずれかに記載の組成物である。
【００５８】
項１１は、誘電正接が、セラミック粒子による第１の損失正接成分、及びマトリックス材料による第２の損失正接成分を有し、並びに、第１の損失正接成分が少なくとも０．３である、項４〜９のいずれかに記載の組成物である。
【００５９】
項１２は、第２の損失正接成分が少なくとも０．０１である、項４〜１０のいずれかに記載の組成物である。
【００６０】
項１３は、第２の損失正接成分が少なくとも０．０５である、項４〜１１のいずれかに記載の組成物である。
【００６１】
項１４は、誘電正接が、セラミック粒子による第１の損失正接成分、及びマトリックス材料による第２の損失正接成分を有し、並びに、第２の損失正接成分が少なくとも  である、項４〜１２のいずれか一項に記載の組成物である。
【００６２】
項１５は、誘電正接が、１ＧＨｚ〜６０ＧＨｚの範囲である、項４〜１４のいずれかに記載の組成物である。
【００６３】
項１６は、誘電正接が、１ＧＨｚ〜２５ＧＨｚの範囲である、項４〜１５のいずれかに記載の組成物である。
【００６４】
項１７は、誘電正接が、１ＧＨｚ〜１５ＧＨｚの範囲である、項４〜１６のいずれかに記載の組成物である。
【００６５】
項１８は、誘電正接が、１ＧＨｚ〜１０ＧＨｚの範囲である、項４〜１６のいずれかに記載の組成物である。
【００６６】
項１９は、誘電正接が、１ＧＨｚ〜５ＧＨｚの範囲である、項４〜１６のいずれかに記載の組成物である。
【００６７】
項２０は、１種以上の付加的構成要素を更に含む、項１〜１９のいずれかに記載の組成物である。
【００６８】
項２１は、１種以上の付加的構成要素が、磁性材料及び導電性材料を含む、項１〜２０のいずれかに記載の組成物である。
【００６９】
項２２は、１種以上の付加的構成要素が、ナノシリカ、鉄カルボニル、Ｂａ３Ｃｏ３Ｆｅ２４Ｏ４１、Ｙ３Ｆｅ５Ｏ１２及びコロイダルシリカのうちの少なくとも１つを含む、項２０又は２１に記載の組成物である。
【００７０】
項２３は、ナノシリカが疎水性ナノシリカである、項２２に記載の組成物である。
【００７１】
項２４は、１種以上の付加的構成要素が鉄カルボニルを含む、項２２に記載の組成物である。
【００７２】
項２５は、１種以上の付加的構成要素がＢａ３Ｃｏ３Ｆｅ２４Ｏ４１を含む、項２２に記載の組成物である。
【００７３】
項２６は、１種以上の付加的構成要素がＹ３Ｆｅ５Ｏ１２を含む、項２２に記載の組成物である。
【００７４】
項２７は、１種以上の付加的構成要素がコロイダルシリカを含む、項２２に記載の組成物である。
【００７５】
項２８は、マトリックス材料がポリマーマトリックス材料を含む、項１〜２７のいずれかに記載の組成物である。
【００７６】
項２９は、ポリマーマトリックス材料が、フルオロカーボン系ポリマー、塩素含有ポリマー、（メタ）アクリレートポリマー、シリコーン、エポキシ系ポリマー、ポリエーテルポリマー、それらのコポリマー、又はそれらの組み合わせを含む、項２８に記載の組成物である。
【００７７】
項３０は、ポリマーマトリックス材料が、フルオロカーボン系ポリマー又はコポリマーを含む、項２８に記載の組成物である。
【００７８】
項３１は、フルオロカーボン系ポリマー又はコポリマーが、ポリフッ化ビニリデンポリマー又はコポリマーを含む、項３０に記載の組成物である。
【００７９】
項３２は、フルオロカーボン系ポリマー又はコポリマーが、テトラフルオロエチレン、ヘキサフルオロプロピレン及びフッ化ビニリデンのターポリマーを含む、項３０に記載の組成物である。
【００８０】
項３３は、組成物が、１本以上の電線を備えるケーブルの、１本以上の電線を少なくとも部分的に巻くＥＭＩシールド層として存在する、項１〜３２のいずれかに記載の組成物である。
【００８１】
項３４は、組成物が可撓性ＥＭＩシールド層の構成要素として存在する、項１〜３３のいずれかに記載の組成物である。
【００８２】
項３５は、ＥＭＩシールド層担持用のフィルムを更に含む、項３３に記載の組成物である。
【００８３】
項３６は、組成物が、輪郭形状を有する剛体の形態である、項１〜３５のいずれかに記載の組成物である。
【００８４】
項３７は、電磁干渉軽減用で、かつ工作物への印刷に適合したインキの形態である、項１〜３６のいずれかに記載の組成物である。
【００８５】
項３８は、マトリックス材料がポリマーを含み、かつ、マトリックス材料が溶媒中に存在する、項３６に記載の組成物である。
【００８６】
項３９は、ポリマーが、フルオロカーボン系ポリマー又はコポリマーを含む、項３８に記載の組成物である。
【００８７】
項４０は、フルオロカーボン系ポリマー又はコポリマーが、ポリフッ化ビニリデンポリマー又はコポリマーを含む、項３９に記載の組成物である。
【００８８】
項４１は、インキを、溶媒除去後、マトリックス材料としてのポリマー及びマトリックス材料中に分散したセラミック粒子を有する、固形の又は硬化した複合材料を製造する様に構成され、固形の複合材料、硬化した複合材料、又は硬化した固形の複合材料が少なくとも０．１５の誘電正接を１ＧＨｚ〜２５ＧＨｚの範囲にわたって有する、項３８〜４０のいずれかに記載の組成物である。
【００８９】
項４２は、固形の又は硬化した複合材料が少なくとも１０体積％のセラミック粒子を含む、項４１に記載の組成物である。
【００９０】
項４３は、組成物が少なくとも０．０１の磁気損失正接を有する、項１〜４２のいずれかに記載の組成物である。
【００９１】
項４４は、組成物が少なくとも０．０３の磁気損失正接を有する、項１〜４３のいずれかに記載の組成物である。
【００９２】
項４５は、組成物が少なくとも０．０５の磁気損失正接を有する、項１〜４４のいずれかに記載の組成物である。
【００９３】
項４６は、組成物が少なくとも０．０１の、誘電正接及び磁気損失正接の組み合わせを有する、１〜４５のいずれかに記載の組成物である。
【００９４】
項４７は、組成物が少なくとも０．０３の、誘電正接及び磁気損失正接の組み合わせを有する、項１〜４６のいずれかに記載の組成物である。
【００９５】
項４８は、組成物が少なくとも０．０５の、誘電正接及び磁気損失正接の組み合わせを有する、項１〜４７のいずれかに記載の組成物である。
【００９６】
項４９は、組成物がＥＭＩ抑制用ノッチフィルタの構成要素である、項１〜４８のいずれかに記載の組成物である。
【００９７】
項５０は、電子デバイスを、電磁干渉から遮蔽する方法であって、電子デバイスを提供することと、項１〜４９のいずれかに記載の物品用組成物を電子デバイスの近傍に配置することと、を含む方法である。
【００９８】
項５０ａは、配置することが、ＥＭＩシールド用物品をｉｎ  ｓｉｔｕで電子デバイスの近傍に形成することを含む、項５０に記載の方法である。
【００９９】
項５１は、配置することが、インキを提供すること、及びインキを電子デバイスの近傍に適用することを含む、項５０に記載の方法である。
【０１００】
項５２は、インキを適用することが、インキにより、電子デバイスを被覆することを含む、項５１に記載の方法である。
【０１０１】
項５３は、配置することが、ＥＭＩシールド用テープを提供すること、及びＥＭＩシールド用物品に用いるためにＥＭＩシールド用テープから一片を採取することを含む、項５１に記載の方法である。
【０１０２】
項５４は、配置することが、ＥＭＩシールド用物品を電子デバイスへ粘着させることを含む、項４９に記載の方法である。
【０１０３】
項５５は、配置することが、ＥＭＩシールド用物品により、電子デバイスを被覆することを含む、項４９に記載の方法である。
【０１０４】
項５６は、配置することが、少なくとも１つの断面において、ＥＭＩシールド用物品により電子デバイスを少なくとも部分的に巻くことを含む、項４９に記載の方法である。
【０１０５】
項５７は、配置することが、少なくとも１つの断面において、ＥＭＩシールド用物品により電子デバイスを完全に巻くことを含む、項５６に記載の方法である。
【０１０６】
項５８は、複合材料が、１種以上の色素及び１種以上の顔料の、少なくとも１種を更に含む、項４９に記載の方法である。
【０１０７】
項５９は、複合材料が１種以上の導電性粒子を更に含む、項４９〜５８のいずれかに記載の方法である。
【０１０８】
項６０は、導電性粒子が、金属粒子、金属合金粒子、炭素繊維、カーボンバブル、並びに、カーボンフォーム、カーボンナノチューブ、金属ナノ粒子、金属ナノワイヤ、黒鉛、グラフェン系材料（剥離した黒鉛ナノプレートレット、ドープした及びドープしていないグラフェン、グラフェンナノプレートレット、還元した酸化グラフェン、機能化グラフェンシート、及びそれらの組み合わせを含む）、並びに、導電被覆した絶縁体粒子のうちの１種以上を含む、項５９に記載の方法である。
【０１０９】
項６１は、電子デバイスが、１個以上の電子回路及び／又は１個以上の電子回路構成要素を含む、項４９〜６０のいずれかに記載の方法である。
【０１１０】
項６２は、電子デバイスが電子回路構成要素を含み、電子回路構成要素が、集積回路（ＩＣ）、大規模集積回路（ＬＳＩ）、プロセッサ、コプロセッサ、メモリ素子、トランジスタ、レジスタ、キャパシタ、インダクタ、伝送路及び／又は導電体のうちの１個以上を備える、項６１に記載の方法である。
【０１１１】
項５６３は、項４９〜６２のいずれかに記載の方法により製造した、物品又はシステムである。
【実施例】
【０１１２】
先述の考え方を用いて、ＴｉＯフィラー粒子を含む複合材料から製造される数個の物品を製作し、高周波数にて相当に大きい誘電正接を提供した。用いた材料は以下のとおりであった。
【０１１３】
【表１】
2017502513.tif 000003
【０１１４】
実施例１ワックスマトリックス材料及び誘電損失性ＴｉＯフィラーの複合物
受領したままのＴｉＯ粉末を、乳鉢及び乳棒にて手作業で粉砕し、あらゆる粗大塊を除いた。化学量論量のＴｉＯ粉末をワックス混合物（ＣＡＬＷＡＸ  ８３４５及びパラフィンそれぞれ重量比率４：１のブレンド物）と共に、ＳＰＥＥＤＭＩＸＥＲ（Ｍｏｄｅｌ  ＤＡＣ  １５０．１  ＦＶＺ、Ｆｌａｃ  Ｔｅｋ  Ｉｎｃ社（サウスカロライナ州ランドラム）より入手）にて乾式混合した。得られた混合物を予め１５０℃に設定した恒温槽中に１０分間置いた。ワックスが溶融したその時、混合物を秤量用アルミニウムパンへ注いだ。成型物が冷えて固形へと固化した時、得られた複合材料のペレットを取り出した。複合物中におけるＴｉＯの量は約５７．８重量％であり、投入量約２０体積％と対応していた。複合物のペレットを次に、切って環状体とし、誘電率同軸測定用とした。環状体は、外径２．５４ｃｍ、内径１．１０ｃｍ、及び厚み（若しくは高さ若しくは長さ）３ｍｍ〜４ｍｍを有していた。複素誘電率特性を、ＧＨｚ周波数の範囲にわたって、Ａｇｉｌｅｎｔ  Ｅ８３６３Ｃ  Ｎｅｔｗｏｒｋ  Ａｎａｌｙｚｅｒ（Ａｇｉｌｅｎｔ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ社（カリフォルニア州サンタクララ）製）を、Ｄａｍａｓｋｏｓ  Ｍｏｄｅｌ  １００Ｔ  Ａｉｒ  Ｃｏａｘｉａｌ試験装置（Ｄａｍａｓｋｏｓ  Ｉｎｃ社（ペンシルベニア州コンコルドビル）製）と連結して用いて算出した。
【０１１５】
図７Ａに示されるとおり、ＴｉＯ／ワックス複合物の比誘電率（Ｄｋ）は、低ギガヘルツ周波数（例えば、１ＧＨｚ〜２ＧＨｚ）での約２０〜２１から、より高周波数（例えば、５ＧＨｚ）での約１５までの範囲であった。ＴｉＯフィラー抜きでパラフィンワックスのみでの比誘電率（Ｄｋ）は、同じギガヘルツ周波数の範囲にわたって約２．２であった。
【０１１６】
図７Ｂに示されるとおり、実施例１の試料は、１ＧＨｚで約０．３、及び５ＧＨｚで約０．５の誘電正接（ｔａｎ  ｄ）を示した。その様な誘電正接は、ＥＭＩについてのシールド材料及び吸収材料として有用であるために十分に高いものである。ＴｉＯフィラー抜きでパラフィンワックスのみでの誘電正接は、同じギガヘルツ周波数の範囲にわたって約０．００２〜０．００５であった。そのため、ＴｉＯフィラーは、図７Ｂに示す複合材料の高い誘電正接についてのほぼ単一の原因である。
【０１１７】
周波数に対する進行波損失を、同じ実施例１の試料について、先に述べたものと同じ誘電率測定技法を用い測定した結果を、図７Ｃに示す。結果は、本実施例の複合材料が、示した周波数にてＥＭＩ干渉波を減少させ得ることを実証するものであった。
【０１１８】
実施例２  ＰＶＤＦマトリックス材料及び誘電損失性ＴｉＯフィラーの複合物
高純度ＴｉＯ及びＰＶＤＦポリマー粉末の測定数量を、ホットプレート上、Ｔ＝２５０℃にて１０分かけ、ガラスビーカー中にて融解しブレンドした。フッ素系界面活性剤（ＦＣ−４４３０）１滴を混合物へ添加した。得られた混合物をスペーサにより区分けしたアルミニウム板（厚み１ｍｍ〜２ｍｍ及び１０ｃｍ×１０ｃｍの大きさ）上へ注ぎ、Ｔ＝２００℃にて、負荷５８．８４ｋＮをかけ、１５分、Ｃａｒｖｅｒ  Ｌａｂｏｒａｔｏｒｙプレス機（Ｍｏｄｅｌ  ｎｏ．２６９９、Ｃａｒｖｅｒ  Ｉｎｃ社（インディアナ州ウォバッシュ）より入手）にてホットプレスした。
【０１１９】
ホットプレスした複合物を、次に室温まで放冷して固形へと固化し、次に切って、外径２．５４ｃｍ、内径１．１０ｃｍ、及び厚み（若しくは高さ若しくは長さ）２ｍｍ〜３ｍｍを有する環状体とした。複合物中におけるＴｉＯの量は約５４．０９重量％であり、投入量約３０体積％と対応していた。複素誘電率特性を、ＧＨｚ周波数の範囲にわたって、Ａｇｉｌｅｎｔ  Ｅ８３６３Ｃ  Ｎｅｔｗｏｒｋ  ＡｎａｌｙｚｅｒをＤａｍａｓｋｏｓ  Ｍｏｄｅｌ  １００Ｔ  Ａｉｒ  Ｃｏａｘｉａｌ試験装置と連結して用いて算出した。
【０１２０】
図８Ａ及び８Ｂは、実施例２のＴｉＯ／ＰＶＤＦ複合材料の、１ＧＨｚ〜５．５ＧＨｚで測定した誘電応答を示している。ＴｉＯフィラー抜きで基本ポリマーＰＶＤＦのみでは、測定した（１ＧＨｚ〜５．５ＧＨｚの）周波数の範囲にわたって比誘電率（Ｄｋ）約３．０を有し、及び同じギガヘルツ周波数の範囲にわたって誘電正接（ｔａｎ  ｄ）約０．１〜０．０８を有していた。
【０１２１】
比較例エポキシ樹脂対照試料
エポキシ樹脂をＩＴＷ  Ｄｅｖｃｏｎ社（マサチューセッツ州デンバー）より入手した。この２液型（１：１の重量比率）のエポキシ樹脂１０ｇを、小さいプラスチック瓶へ入れ、及びスピードミキサ（ＤＡＣ  １５０  ＦＶＺ、Ｓｉｅｍｅｎｓ社製、ｒｐｍ＝２０００にて２分間回転）にかけた。混合したものを、予め８０℃に設定した恒温槽に４時間置いた。
【０１２２】
エポキシ樹脂試料（エポキシ樹脂１００重量％）を完全に硬化させ、試料をプラスチック瓶（型として用いた）より取り出した。複合物試料を次に切削加工し、環状又はドーナツ形状の試料（外径＝０．２７５インチ（０．７０ｃｍ）及び内径＝０．１２０インチ（０．３０ｃｍ）、厚み＝３ｍｍ〜６ｍｍ）とし、試料を電磁同軸測定用とした。
【０１２３】
複素誘電率及び磁気特性を、０．１ＧＨｚ〜１８ＧＨｚの周波数の範囲にわたって、Ａｇｉｌｅｎｔ  Ｅ８３６３Ｃ  Ｎｅｔｗｏｒｋ  Ａｎａｌｙｚｅｒを、Ｄａｍａｓｋｏｓ  Ｍｏｄｅｌ  Ｍ０７Ｔ  Ａｉｒ  Ｃｏａｘｉａｌ試験装置と連結して用いて、ドーナツ形状の試料を用い、室温にて、Ｓパラメータより算出した。
【０１２４】
実施例３エポキシ樹脂マトリックス材料及び誘電損失性ＴｉＯフィラーの複合物
高純度ＴｉＯ粉末（７．８ｇ）へ、１重量％の疎水性ナノシリカを、乾式スピードミキサによる混合技法を用いて添加した。得られた混合物を、小さいプラスチック瓶中にてエポキシ樹脂（２．２ｇ）へ添加し、スピードミキサ（ＤＡＣ  １５０  ＦＶＺ、Ｓｉｅｍｅｎｓ社製、２０００ｒｐｍにて２分間回転）にかけ、複合物を作製した。混合したものを、予め８０℃に設定した恒温槽に４時間置いた。エポキシ複合物を完全に硬化させ、混合複合物を、プラスチック瓶（型として用いた）より取り出した。複合物試料を次に切削加工し、環状（すなわちドーナツ）形状の試料（外径＝０．２７５インチ（０．７０ｃｍ）及び内径＝０．１２０インチ（０．３０ｃｍ）、厚み＝３ｍｍ〜６ｍｍ）とし、試料を電磁同軸測定用とした。
【０１２５】
複素誘電率及び磁気特性を、０．１ＧＨｚ〜１８ＧＨｚの周波数の範囲にわたって、Ａｇｉｌｅｎｔ  Ｅ８３６３Ｃ  Ｎｅｔｗｏｒｋ  Ａｎａｌｙｚｅｒを、Ｄａｍａｓｋｏｓ  Ｍｏｄｅｌ  Ｍ０７Ｔ  Ａｉｒ  Ｃｏａｘｉａｌ試験装置と連結して用いて、ドーナツ形状の試料を用い、室温にて、Ｓパラメータより算出した。
【０１２６】
図９は、実施例３及び比較例Ａの複合材料の、２ＧＨｚ〜１６ＧＨｚで測定した誘電応答の正接を示している。実施例３の、比誘電率、誘電正接、透磁率及び正接（磁気）をその他の例のものと、図１１〜１４において比較している。
【０１２７】
実施例４エポキシ樹脂マトリックス材料及びＴｉＯ−ＹＩＧフィラーの複合物
化学量論量のＴｉＯ粉末（２０ｇ）を、ＹＩＧ粉末（２０ｇ）と、Ｍｏｄｅｌ  ＩＫＡ  ＵＬＴＲＡ−ＴＵＲＲＡＸ  Ｔ−２５ホモジナイザ（ＩＫＡ  Ｗｏｒｋｓ，Ｉｎｃ社（ノースカロライナ州ウィルミントン）より市販）を用い、ガラスビーカー中にて媒体としてエタノールを用い混合（３０分かけてホモジナイザ処理）した。ＴｉＯのＹＩＧに対する比率を１：１（重量比率）に保った。混合を完了し、混合物（ＴｉＯ−ＹＩＧ）を乾燥した。この混合物へ、１重量％の疎水性ナノシリカを、スピードミキサによる乾式混合技法を用いて添加した。得られた混合物を、小さいプラスチック瓶中にてエポキシ樹脂（２．２ｇ）へ添加し、スピードミキサにかけ、複合物を作製した。混合したものを、予め８０℃に設定した恒温槽に４時間置いた。エポキシ複合物を完全に硬化させ、混合複合物を、プラスチック瓶（型として用いた）より取り出した。複合物試料を次に切削加工し、環状又はドーナツ形状の試料（外径＝０．２７５インチ（０．７０ｃｍ）及び内径＝０．１２０インチ（０．３０ｃｍ）、厚み＝３ｍｍ〜６ｍｍ）とし、試料を電磁同軸測定用とした。
【０１２８】
複素誘電率及び磁気特性を、０．１ＧＨｚ〜１８ＧＨｚの周波数の範囲にわたって、Ａｇｉｌｅｎｔ  Ｅ８３６３Ｃ  Ｎｅｔｗｏｒｋ  Ａｎａｌｙｚｅｒを、Ｄａｍａｓｋｏｓ  Ｍｏｄｅｌ  Ｍ０７Ｔ  Ａｉｒ  Ｃｏａｘｉａｌ試験装置と連結して用いて、ドーナツ形状の試料を用い、室温にて、Ｓパラメータより算出した。
【０１２９】
実施例４の、比誘電率、誘電正接、透磁率及び正接（磁気）をその他の例のものと、図１１〜１４において比較している。
【０１３０】
実施例５エポキシ樹脂マトリックス材料及びＴｉＯ−ＣＩＰフィラーの複合物
実施例５の試料を、ＹＩＧ粉末２０ｇの代わりにＣＩＰ粉末２０ｇを用いた以外は、実施例４の試料と同じ手段にて調製し、フィラー材料を作製した。
【０１３１】
複素誘電率及び磁気特性を、０．１ＧＨｚ〜１８ＧＨｚの周波数の範囲にわたって、Ａｇｉｌｅｎｔ  Ｅ８３６３Ｃ  Ｎｅｔｗｏｒｋ  Ａｎａｌｙｚｅｒを、Ｄａｍａｓｋｏｓ  Ｍｏｄｅｌ  Ｍ０７Ｔ  Ａｉｒ  Ｃｏａｘｉａｌ試験装置と連結して用いて、ドーナツ形状の試料を用い、室温にて、Ｓパラメータより算出した。
【０１３２】
図１０は、実施例５及び比較例Ａの複合材料の、２ＧＨｚ〜１８ＧＨｚで測定した誘電応答の正接を示している。実施例５の、比誘電率、誘電正接、透磁率及び正接（磁気）をその他の例のものと、図１１〜１４において比較している。
【０１３３】
実施例６エポキシ樹脂マトリックス材料及びＴｉＯ−Ｃｏ２Ｚフェライトフィラーの複合物
実施例６の試料を、ＹＩＧ粉末２０ｇの代わりにＣｏ２Ｚフェライト粉末２０ｇを用いた以外は、実施例４の試料と同じ手段にて調製し、フィラー材料を作製した。
【０１３４】
複素誘電率及び磁気特性を、０．１ＧＨｚ〜１８ＧＨｚの周波数の範囲にわたって、Ａｇｉｌｅｎｔ  Ｅ８３６３Ｃ  Ｎｅｔｗｏｒｋ  Ａｎａｌｙｚｅｒを、Ｄａｍａｓｋｏｓ  Ｍｏｄｅｌ  Ｍ０７Ｔ  Ａｉｒ  Ｃｏａｘｉａｌ試験装置と連結して用いて、ドーナツ形状の試料を用い、室温にて、Ｓパラメータより算出した。
【０１３５】
実施例３の、比誘電率、誘電正接、透磁率及び正接（磁気）をその他の例のものと、図１１〜１４において比較している。
【０１３６】
当業者には、本発明の趣旨及び範囲から逸脱することなく本発明の様々な改変及び変更を行い得ることは明らかであり、本発明は本明細書に記載される例示的な実施形態に限定されないことを理解すべきである。読者は、開示する一つの実施形態の特徴を、特に断りのない限りはその他の全ての開示する実施形態にもまた適用し得ると考えるべきである。また、本開示にて、「ａ」、「ａｎ」及び「ｔｈｅ」などの単数形を、便宜上しばしば用いるが、単数のみを明示的に特定していない限り、又は単数のみを指すことが文脈より明白でない限り、単数は複数を包含する意味であると理解すべきである。更に、本明細書にて参照する、全ての米国特許、特許公開、雑誌論文、参考文献、並びに、その他の特許文献及び非特許文献を、それらの全体について、及び全ての目的のため援用する。
【図１】
2017502513.tif 000004
【図２】
2017502513.tif 000005
【図３Ａ】
2017502513.tif 000006
【図３Ｂ】
2017502513.tif 000007
【図４】
2017502513.tif 000008
【図５Ａ】
2017502513.tif 000009
【図５Ｂ】
2017502513.tif 000010
【図６Ａ】
2017502513.tif 000011
【図６Ｂ】
2017502513.tif 000012
【図７Ａ】
2017502513.tif 000013
【図７Ｂ】
2017502513.tif 000014
【図７Ｃ】
2017502513.tif 000015
【図８Ａ】
2017502513.tif 000016
【図８Ｂ】
2017502513.tif 000017
【図９】
2017502513.tif 000018
【図１０】
2017502513.tif 000019
【図１１】
2017502513.tif 000020
【図１２】
2017502513.tif 000021
【図１３】
2017502513.tif 000022
【図１４】
2017502513.tif 000023
【国際調査報告】
2017502513.tif 000024
2017502513.tif 000025