(57)【要約】  光学繰り返し単位をなすように構成されたミクロ層の積層体を含む、多層光学フィルム。積層体は、垂直入射などの設計入射角において、１次反射帯域、２次反射帯域、及び任意選択により３次反射帯域をもたらす。単一広帯域反射帯域を形成するように、２次反射帯域が１次及び／又は３次反射帯域と実質的に重複する。この広い反射帯域は、可視光波長及び赤外線波長の少なくとも一部分をカバーし得る。多層光学フィルムはアンチグレア層であり得る、及び／又は吸収層であり得る、追加的な光学層を含み得る。多層光学フィルムはウィンドーフィルムとして使用するのに好適である。
2017534076.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
光学繰り返し単位をなすように構成されたミクロ層のパケットを備える多層光学フィルムであって、
前記パケットは、設計入射角において、単一の１次反射帯域、２次反射帯域、及び任意選択により３次反射帯域をもたらし、
前記１次反射帯域は、少なくとも部分的に、７２０〜２０００ｎｍの波長範囲内に設定され、
前記２次反射帯域は、少なくとも部分的に、３８０〜７２０ｎｍの波長範囲内に設定され、
単一の広域反射帯域を形成するように、前記２次反射帯域は、前記１次反射帯域及び前記３次反射帯域の少なくとも一方と実質的に重複し、
前記多層光学フィルムは、前記ミクロ層のパケットと隣接する光学層を更に備え、前記光学層は、アンチグレア層又は吸収層である、多層光学フィルム。
【請求項２】
前記１次反射帯域は、７６０〜８４０ｎｍの範囲内に第１帯域エッジがあり、かつ１５６０〜１６４０ｎｍの範囲内に第２帯域エッジがある、請求項１に記載の多層光学フィルム。
【請求項３】
前記２次反射帯域は、３８０〜４２０ｎｍの範囲内に第１帯域エッジがあり、かつ７８０〜８２０ｎｍの範囲内に第２帯域エッジがある、請求項１に記載の多層光学フィルム。
【請求項４】
前記光学層は吸収層であり、前記吸収層は、少なくとも１つの染料又は顔料を含む、請求項１に記載の多層光学フィルム。
【請求項５】
前記少なくとも１つの染料又は顔料は、少なくとも１つのダイクロイック染料を含む、請求項４に記載の多層光学フィルム。
【請求項６】
前記積層体は低透過率軸を有する非対称反射体であり、前記部分吸収層は、前記低透過率軸と実質的に平行な遮蔽軸を有する部分吸収偏光子である、請求項１に記載の多層光学フィルム。
【請求項７】
前記２次反射帯域は、前記１次反射帯域と実質的に重複する、請求項１に記載の多層光学フィルム。
【請求項８】
前記積層体は３次反射帯域をもたらし、前記光学層は吸収層であり、前記吸収層は、近赤外線吸収成分を有する、請求項１に記載の多層光学フィルム。
【請求項９】
光学繰り返し単位をなすように構成されたミクロ層のパケットを備える多層光学フィルムであって、
前記パケットは、設計入射角において、単一の１次反射帯域、２次反射帯域、及び任意選択により３次反射帯域をもたらし、
前記１次反射帯域は、少なくとも部分的に、７２０〜２０００ｎｍの波長範囲内に設定され、
前記２次反射帯域は、少なくとも部分的に、３８０〜７２０ｎｍの波長範囲内に設定され、
単一の広域反射帯域を形成するように、前記２次反射帯域は、前記１次反射帯域及び前記３次反射帯域の少なくとも一方と実質的に重複し、
前記パケットは、第１面内で偏光された可視光における第１平均軸上反射率と、前記第１平面と直交する第２平面内で偏光された可視光における第２平均軸上反射率とを有し、前記第２平均軸上反射率は、約５％より大きく、かつ前記第１軸上反射率未満である、多層光学フィルム。
【請求項１０】
前記第１平均軸上反射率は、約１０％より大きい、請求項９に記載の多層光学フィルム。
【請求項１１】
前記第１平均軸上反射率、及び前記第２平均軸上反射率の平均は、約４０％〜約７０％の範囲内である、請求項９に記載の多層光学フィルム。
【請求項１２】
前記ミクロ層のパケットと隣接する光学層を更に備え、前記光学層は、少なくとも１つの染料又は顔料を含む、請求項９に記載の多層光学フィルム。
【請求項１３】
前記２次反射帯域は、前記１次反射帯域と実質的に重複する、請求項９に記載の多層光学フィルム。
【請求項１４】
光学繰り返し単位をなすように構成されたミクロ層のパケットを備える多層光学フィルムであって、
前記パケットは、設計入射角において、単一の１次反射帯域、２次反射帯域、及び任意選択により３次反射帯域をもたらし、
前記１次反射帯域は、少なくとも部分的に、７２０〜２０００ｎｍの波長範囲内に設定され、
前記２次反射帯域は、少なくとも部分的に、３８０〜７２０ｎｍの波長範囲内に設定され、
単一の広域反射帯域を形成するように、前記２次反射帯域は、前記１次反射帯域及び前記３次反射帯域の少なくとも一方と実質的に重複し、
前記光学繰り返し単位は、前記ミクロ層のパケットの厚さにわたって、単調に変化する、固定屈折率ｆ比を有する、多層光学フィルム。
【請求項１５】
前記光学繰り返し単位の固定屈折率光学厚さは、前記ミクロ層のパケットの前記厚さにわたって単調に変化しており、前記固定屈折率ｆ比は、約０．３〜約０．４の範囲内であり、かつ最も薄い光学繰り返し単位から最も厚い光学繰り返し単位へと単調に減少するか、又は前記固定屈折率ｆ比は、約０．６〜０．７の範囲内であり、かつ前記最も薄い光学繰り返し単位から前記最も厚い光学繰り返しへと単調に増加するかのいずれかである、請求項１４に記載の多層光学フィルム。
【発明の詳細な説明】
【背景技術】
【０００１】
多層光学フィルムは、異なる光透過材料の多数の薄層を組み込むことができ、この層は、光学フィルムの反射及び透過特性の大部分が、層の境界面から反射する光の強め合う干渉及び弱め合う干渉により決定されるくらいに、十分に薄いため、ミクロ層と称される。多層光学フィルムは、個別のミクロ層によって示される複屈折の程度（存在する場合）、及び隣接したミクロ層の相対屈折率の差、また他の設計特性に基づいて、例えば、場合によっては反射偏光子として、また場合によってはミラーとして特徴付けられ得る、反射及び透過特性を有するように製造することができる。
【０００２】
ウィンドーフィルムは、赤外光、及び可視光の一部分を反射することができ、かつポリマーフィルムに染料を組み込ませたものか、金属化フィルムを使用してもよい。このようなフィルムは、熱を吸収し、不均一な熱膨張によりガラスにひびが入るまで、ガラス平面に過剰な蓄熱を生じることがある。加えて、金属化フィルムは、携帯電話の信号を不適切に遮断し得る。改善されたウィンドーフィルムが必要とされている。
【発明の概要】
【０００３】
本記載の態様において、光学繰り返し単位をなすように構成されたミクロ層のパケットを含む、多層光学フィルムが提示される。パケットは、設計入射角において、単一の１次反射帯域、２次反射帯域、及び任意選択により３次反射帯域をもたらす。１次反射帯域は、少なくとも部分的に、７２０〜２０００ｎｍの波長範囲内にあり、２次反射帯域は少なくとも部分的に、３８０〜７２０ｎｍの波長範囲内にあり、単一の広域反射帯域を形成するように、２次反射帯域が、１次反射帯域及び３次反射帯域の少なくとも一方と実質的に重複している。多層光学フィルムは、ミクロ層のパケットに隣接する光学層を更に備える。光学層は、アンチグレア層、及び／又は吸収層である。
【０００４】
本記載の態様において、光学繰り返し単位をなすように構成されたミクロ層のパケットを含む、多層光学フィルムが提示される。パケットは、設計入射角において、単一の１次反射帯域、２次反射帯域、及び任意選択により３次反射帯域をもたらす。１次反射帯域は、少なくとも部分的に、７２０〜２０００ｎｍの波長範囲内にあり、２次反射帯域は少なくとも部分的に、３８０〜７２０ｎｍの波長範囲内にあり、単一の広域反射帯域を形成するように、２次反射帯域が、１次反射帯域及び３次反射帯域の少なくとも一方と実質的に重複している。パケットは第１平面内に偏光された可視光において第１平均軸上反射率を有し、第１平面と直交する第２平面内に偏光された可視光において第２平均軸上反射率を有し、第２平均軸上反射率は、約５％より大きく、かつ第１軸上反射率未満である。
【０００５】
本記載の態様において、光学繰り返し単位をなすように構成されたミクロ層のパケットを含む、多層光学フィルムが提示される。パケットは、設計入射角において、単一の１次反射帯域、２次反射帯域、及び任意選択により３次反射帯域をもたらす。１次反射帯域は、少なくとも部分的に、７２０〜２０００ｎｍの波長範囲内にあり、２次反射帯域は少なくとも部分的に、３８０〜７２０ｎｍの波長範囲内にあり、単一の広域反射帯域を形成するように、２次反射帯域が、１次反射帯域及び３次反射帯域の少なくとも一方と実質的に重複している。光学繰り返し単位は、ミクロ層のパケットの厚さにわたって単調に変化する固定屈折率ｆ比を有する。
【図面の簡単な説明】
【０００６】
【図１】多層光学フィルムの代表的な光学繰り返し単位（ＯＲＵ）の概略的斜視図である。
【図２】多層光学フィルムの一部分の概略的斜視図であり、この図はミクロ層のパケット又は積層体及び複数のＯＲＵを示している。
【図３】一群のＯＲＵを形成するミクロ層積層体の層厚さプロファイルの理想化した図である。
【図４】例えば図３のようなミクロ層積層体が、その積層体の設計詳細に応じて生成し得る、様々な調波反射帯域の理想化した概略図である。
【図５Ａ】ミクロ層積層体のｆ比の関数としての相対的反射能のグラフである。
【図５Ｂ】ミクロ層積層体のｆ比の関数としての相対的フーリエ係数振幅のグラフである。
【図６Ａ】ｆ比０．５を有するミクロ層積層体によってどの調波反射帯域（４次まで）が生成されているかを示す理想化した概略図である。
【図６Ｂ】図６Ａと同様であるが、ミクロ層積層体がｆ比１／３又は２／３を有する場合の理想化した概略図である。
【図７Ａ】複数のミクロ層からなる１つの積層体を有する、多層光学フィルムの概略斜視図である。
【図７Ｂ】複数のミクロ層からなる１つの積層体を有し、かつ追加的な光学層を有する、多層光学フィルムの概略斜視図である。
【図７Ｃ】ウィンドーフィルムの概略断面図である。
【図７Ｄ】ウィンドーに取り付けられたウィンドーフィルムの概略全面図である。
【図８】２つの別個のミクロ層積層体を有する多層光学フィルム物品の概略斜視図である。
【図９Ａ】波長に対する反射率の理想化したグラフであり、所与のミクロ層積層体によるそれぞれ別個の調波反射帯域（特に、２次反射帯域を含む）が、ｆ比０．２５および、好適に調整された層厚さプロファイルを用いて、いかに重複するよう作製され得るかを示す。
【図９Ｂ】図９Ａと同様の理想化されたグラフであるが、重複する調波帯域が可視波長及び赤外波長の少なくとも一部分をカバーする単一の広い反射帯域を生成する様子を示している。
【図１０Ａ】図９Ａと同様の理想化したグラフであるが、積層体のｆ比が０．３３に変更され、これにより２次反射帯域の反射率が１次反射帯域の反射率とは実質的に異なり、また３次反射帯域は生成されない。
【図１０Ｂ】図１０Ａと同様の理想化したグラフであるが、重複する調波帯域が可視波長及び赤外波長の少なくとも一部分をカバーする単一の広範な反射帯域を生成する様子を示している。
【図１１Ａ】図９Ａ及び１０Ａと同様の理想化したグラフであるが、積層体は、異なるＯＲＵ厚さ勾配とｆ比０．５９とを有し、これにより２次反射帯域は３次反射帯域と実質的に重複するが、１次反射帯域は実質的に重複しない。
【図１１Ｂ】図１１Ａと同様の理想化したグラフであるが、重複する２次及び３次反射帯域（これに加えて４次反射帯域）が可視波長及び赤外波長の少なくとも一部分をカバーする単一の広い反射帯域を生成する様子を示している。
【図１２】図５Ａと同様の、相対的反射能対ｆ比のグラフであるが、ただし相対的反射能が調波反射帯域（１次及び２次反射帯域、又は１次、２次、及び３次反射帯域）の組み合わせを用いることによりどのように強化され得るかを示す追加の曲線が含まれている。
【図１３】モデル化された第１ミクロ層積層体の層厚さプロファイルグラフであり、この第１積層体はｆ比０．２５を有し、このグラフは、積層体内のＯＲＵの光学厚さを表わす１本の曲線と、様々な高次調波によるのが積層体の全体的な反射率のどの部分であるかを判定するのに使用できる関連曲線とを含む。
【図１４Ａ】第１ミクロ層積層体の計算された又はモデル化されたスペクトル反射率のグラフであり、ある方法を使用することで、第１ミクロ層積層体により生成された１次、２次、及び３次反射帯域を分離してプロットし特定している。
【図１４Ｂ】調波の分離特定をしない場合の、第１ミクロ層積層体の計算された又はモデル化された全体的なスペクトル反射率のグラフである。
【図１５Ａ】第１ミクロ層積層体のモデル化されたスペクトル反射率と、反射帯域が顕著な２次成分を有さずほぼ１次調波のみによって生成された第１比較ミクロ層積層体のモデル化されたスペクトル反射率とを比較したグラフである。
【図１５Ｂ】第１ミクロ層積層体のＯＲＵ厚さプロファイルを、第１比較ミクロ層積層体のＯＲＵ厚さプロファイルと比較した、層厚さプロファイルグラフである。
【図１５Ｃ】図１２と実質的に同じであるが、ただし、第１ミクロ層積層体及び第１比較ミクロ層積層体の作用を表わす２つの点がプロットされている。
【図１６Ａ】第２モデル化ミクロ層積層体の計算された又はモデル化されたスペクトル反射率のグラフであり、第２モデル化積層体は第１モデル化積層体と同様であるが、ただし、ｆ比０．３３を有し、我々の方法を使用することで、第２モデル化積層体により生成された１次及び２次反射帯域を分離してプロットし特定している。
【図１６Ｂ】調波の分離特定をしない場合の、第２モデル化積層体の計算された又はモデル化された全体的なスペクトル反射率のグラフである。
【図１６Ｃ】図１６Ｂと同様のグラフであるが、ただし、ｆ比が０．３３から０．３６へと変化したときに、第２モデル化積層体の計算された又はモデル化された全体的なスペクトル反射率がどのように変化するかを示している。
【図１７】モデル化された第３ミクロ層積層体の層厚さプロファイルグラフであり、この第３モデル化積層体はｆ比０．５９を有し、このグラフは、積層体内のＯＲＵの光学厚さを表わす１本の曲線と、様々な高次調波によるのが積層体の全体的な反射率のどの部分であるかを判定するのに使用できる関連曲線とを含む。
【図１８Ａ】第３モデル化積層体の計算又はモデル化されたスペクトル反射率のグラフであり、われわれの方法を使用することで、第３ミクロ層積層体により生成された１次、２次、及び３次反射帯域を分離してプロットし特定している。
【図１８Ｂ】調波の分離特定をしない場合の、第３モデル化積層体の計算された又はモデル化された全体的なスペクトル反射率のグラフである。
【図１９】２つのアポダイズされた光学パケット又はミクロ層積層体（本明細書で第２比較積層体と呼ばれるミクロ層積層体を含む）を有する光学フィルムの層厚さプロファイルグラフである。
【図２０】図１９の第２比較積層体及び他のミクロ層積層体の層厚さプロファイルから得られた透過スペクトルのグラフである。
【図２１】第２比較積層体の、計算された又はモデル化された全体的なスペクトル反射率のグラフであり、われわれの方法を使用することで、第２比較積層体により生成された１次及び２次反射帯域を分離してプロットし特定している。
【図２２】第４のモデル化した積層体のｆ比プロファイルグラフである。
【図２３】偏光広帯域ウィンドーフィルムの、計算された又はモデル化されたスペクトル反射率のグラフである。
【図２４】偏光広帯域ウィンドーフィルムの、遮蔽軸に沿って偏光した光の計算された又はモデル化されたスペクトル透過率のグラフである。
【図２５】偏光広帯域ウィンドーフィルムの、計算された又はモデル化された合計スペクトル透過率のグラフである。
【図２６】部分ミラー広帯域ウィンドーフィルムの、計算された又はモデル化されたスペクトル反射率のグラフである。
【図２７】部分ミラー広帯域ウィンドーフィルムの、計算された又はモデル化されたスペクトル透過率のグラフである。
【発明を実施するための形態】
【０００７】
本明細書において提示される概略図は、必ずしも縮尺通りではない。しかしながら、グラフは別様の記載のない限り、正確な尺度であるものとする。図中用いられる同様の数字は、同様の要素を示す。
【０００８】
本明細書で使用されるとき、層、構成要素、又は要素は、互いに隣接していると記述されうる。層、構成要素又は要素は、直接的に接触することにより、１つ以上の他の構成要素を介して接続することにより、又は互いに隣り合った状態で保持される若しくは互いに付着し合うことにより、互いに隣接し得る。直接接触している層、構成要素、又は要素は、直接隣接していると記述されうる。
【０００９】
本出願の目的のため、可視波長範囲は３８０〜７２０ｎｍ、赤外波長範囲は７２０〜少なくとも２０００ｎｍの範囲と仮定する。更に、近紫外（近ＵＶ）の範囲は３００〜３８０ｎｍの範囲と仮定する。
【００１０】
本記載はとりわけ、多数光学フィルム及びフィルムの組み合わせなどの光学物品であって、少なくとも１つのミクロ層積層体、又はパケットが、設計入射角において、２次反射帯域及び１次反射帯域を含む多数の調波反射帯域をもたらし、２次反射帯域は１次反射帯域及び／又は３次反射帯域（存在する場合）と重複するか、又は実質的に重複し、可視波長及び赤外波長の少なくとも一部をカバーする単一の広域反射帯域をもたらす、光学物品について説明する。本開示において説明される、単一積層体の反射帯域間の関係、及び異なる積層体の反射帯域間の関係は、反射帯域が何であるか及びその特徴的な属性が何であるかについての明確かつ正確な定義、特に反射帯域の相対する境界又は縁部のスペクトル位置に依存する。そのような定義は、光学繰り返し単位（ＯＲＵ）、多層積層体、及び調波反射の説明の後、本開示の目的のために下記に提供される。
【００１１】
本明細書において記載される多層光学フィルムは、可視領域及び赤外領域において広範に部分反射し、したがって、ウィンドーフィルム又はウィンドーフィルム内の構成要素として有用であり得る。このようなフィルムは、太陽光による過剰な加熱又は過剰なグレア（ぎらつき）を防ぐことができる。ウィンドーフィルムは、日光としてビルに入る熱の量を最小化し、ビルを冷房するために必要なエネルギー量を低減することができる。このウィンドーフィルムは、所望の量の紫外線及び／又は赤外線を反射する一方で、少なくとも一部の可視光を通過させ、ビルを冷房するのに必要なエネルギー量を低減し、かつ衣類、家具などへの損傷を最小限にする。いくつかの実施形態において、多層光学フィルムは吸収層を含み得る。入射光の大部分が、多層光学フィルムによって反射され得るため、層によりもたらされる吸収の度合いは、従来のウィンドーフィルムにおける吸収よりも遥かに小さいことがある。したがって、この多層光学フィルムは、従来のウィンドーフィルムに伴う発熱の問題を防ぐか、又は低減することができる。加えて、いくつかの実施形態において、多層光学フィルムは、金属化ウィンドーフィルムに伴う欠点（蓄熱の問題、及び携帯電話信号の劣化など）を呈さずに、いくつかの場合において所望され得る、光沢のある、金属的な外観をもたらすことができる。
【００１２】
場合によっては、開示の光学フィルム構成体は、広帯域部分反射体の帯域内の透過光及び反射光について、滑らかなスペクトルを提供し得る。そのような広帯域部分反射体は、帯域内リンギングを実質的になくし、帯域内の透過光及び反射光について滑らかなスペクトルを提供し得る。アポダイズされた勾配のある厚さプロファイルを有する広帯域部分反射体光学フィルムは、帯域内スペクトルリンギングを低減又は実質的に除去し、よって、望ましくない色を低減又は実質的に除去することが見出されている。スペクトルリンギングなどのスペクトル特性（いくつかの用途において望ましくない場合がある）を最小化するために勾配のある層厚さプロファイルを終結させるための、アポダイゼーション技術の使用は、２０１３年９月２６日に公開された、米国特許公開第２０１３−０２５０４０５号、表題「Ｍｕｌｔｉｌａｙｅｒ  Ｓｔａｃｋ  Ｃｏｍｂｉｎａｔｉｏｎｓ  Ｗｉｔｈ  Ｉｎｔｅｒｌｅａｖｅｄ  Ｏｖｅｒｌａｐｐｉｎｇ  Ｈａｒｍｏｎｉｃｓ  ｆｏｒ  Ｗｉｄｅ  Ｖｉｓｉｂｌｅ−Ｉｎｆｒａｒｅｄ  Ｃｏｖｅｒａｇｅ」に、更に記載されており、これらは本明細書において参照により組み込まれる。
【００１３】
本明細書に示されかつ説明される図について、簡潔のために、多層光学フィルム体は、フィルム体の平面内に空間的な変動を有しないと想定する。したがって、所与のフィルム体の反射及び透過のスペクトル特性は、それらが測定されるフィルム上の位置又は場所（例えば、（ｘ，ｙ）座標）から独立していると想定する。ただし、一般に、開示のフィルム体のいずれも、既知のフィルム設計、加工、及び加工後技法に従って、フィルム体の面内に空間的な変動を有するよう作製してもよい。
【００１４】
図１を参照し、多層光学フィルムの例示的な光学繰り返しユニット（ＯＲＵ）の概略的斜視図が示されている。図１は、多層光学フィルム１００の２層のみを表わすが、フィルム１００は、１または複数の連続的なパケット又は積層体をなすように構成された数十又は数百のこのような層（複数の層）を含み得る。フィルム１００は、個別のミクロ層１０２、１０４を含み、ここで「ミクロ層」とは、十分に薄く、層の間の複数の境界面で反射する光が、強め合う又は弱め合う干渉を受け、多層光学フィルムに、所望の反射又は透過特性をもたらすような層を指すものとする。ミクロ層１０２、１０４は合わさることで、多層積層体の１つの光学繰り返し単位（ＯＲＵ）を表すことができる。ＯＲＵは、積層体の厚みにわたりある繰り返しパターンで繰り返す、層の最小のセットである。隣接するミクロ層の境界面で一部の光が反射されるように、これらのミクロ層は異なる屈折率特性を有する。紫外、可視、又は近赤外波長で光を反射するように設計された光学フィルムの場合、各ミクロ層は、典型的に、約１マイクロメートル未満の光学厚さ（すなわち、物理的厚さに、該当する屈折率を乗じたもの）を有する。しかしながら、望ましい場合、フィルムの外側表面のスキン層、又は、フィルム内に配置されミクロ層のパケットを分離させる保護境界層（ＰＢＬ）のようなより厚い層を含めることもできる。
【００１５】
複数のミクロ層のうちの１つ（例えば、図１の層１０２、又は以下の図２の「Ａ」層）の主たるｘ、ｙ及びｚ軸に沿った偏光に関する屈折率は、それぞれｎ１ｘ、ｎ１ｙ及びｎ１ｚである。相互に垂直なｘ軸、ｙ軸、及びｚ軸は、例えば、材料の誘電テンソルの主方向に対応し得る。多くの実施形態において、かつ議論の都合上、種々の材料の主方向は一致しているが、一般にはそうである必要はない。同じ軸に沿った、直接隣接するミクロ層（例えば、図１の層１０４、及び図２の「Ｂ」層）の反射率はそれぞれ、ｎ２ｘ、ｎ２ｙ、ｎ２ｚである。これらの層の間の屈折率の差は、ｘ方向に沿ったΔｎｘ（＝ｎ１ｘ−ｎ２ｘ）、ｙ方向に沿ったΔｎｙ（＝ｎ１ｙ−ｎ２ｙ）、及びｚ方向に沿ったΔｎｚ（＝ｎ１ｚ−ｎ２ｚ）である。これらの屈折率差の性質は、フィルム内（又は当該フィルムの所与の積層体内）のミクロ層の数及びこれらの厚さ分布と組み合わされて、フィルムの（又は所与のフィルム積層体の）反射特性及び透過特性を制御する。例えば、直接隣接するミクロ層が、１つの面内方向に沿って大きな反射率不整合（Δｎｘ  ｌａｒｇｅ）を有し、直交する面内方向に沿って小さな反射率不整合（Δｎｙ≒０）を有する場合には、フィルム又はパケットは、垂直入射光に対する反射偏光子として挙動し得る。反射偏光子は、波長がパケットの反射帯域内にある場合に１つの面内軸（「遮蔽軸」と称される）に沿って偏光された垂直入射光を強力に反射し、垂直な面内軸（「通過軸」と称される）に沿って偏光されたこのような光を強力に透過する光学体とみなされ得る。非対称反射体は、部分反射偏光子とも記述され得るが、低透過率軸に沿って偏光された垂直入射光の少なくとも一部分（例えば、少なくとも５％）を透過し、高透過率軸に沿って偏光された垂直入射光のより多くの部分を透過する（例えば、高透過率軸に沿って偏光された光の％透過率と、低透過率軸に沿って偏光された光の％透過率との差は少なくとも５％である）。
【００１６】
所望により、Ｚ軸に沿った偏光に関する、直接隣接するミクロ層の間の屈折率の差（Δｎｚ）もまた、斜めに入射する光のｐ偏光成分の所望の反射特性を達成するように調節することができる。斜めの入射角における、ｐ偏光の軸上に近い反射率を維持するため、ミクロ層同士の間のｚ−屈折率の不整合Δｎｚは、最大面内屈折率差Δｎｘよりも実質的に小さく、すなわちΔｎｚ≦０．５＊Δｎｘとなるように、制御され得る。あるいは、Δｎｚ≦０．２５＊Δｎｘである。ゼロ又はゼロに近い大きさのｚ−屈折率の不整合によって、ミクロ層の間の界面について、入射角の関数としてのｐ偏光に対する反射率を一定又はほぼ一定とすることができる。更に、ｚ−屈折率の不整合Δｎｚは、面内屈折率差Δｎｘと比較して反対の極性を有するように、すなわち、Δｎｚ＜０であるように、制御することができる。この条件は、ｓ偏光の場合と同様に、ｐ偏光に対する反射率が、入射角の増加と共に増加する境界面をもたらす。Δｎｚ＞０である場合、ｐ偏光の反射率は、入射角と共に低減する。上記の関係はまた、Δｎｚ、Δｎｙを含む関係についても当然妥当し、これは例えば、釣り合った若しくは対称的な部分反射ミラーフィルム、又は透過軸が垂直入射において有意な反射率を有する部分偏光フィルムなど、２つの主要面内軸において有意な反射率及び透過率が所望される場合である。部分偏光フィルムはまた、本明細書において非対称反射体と称されることがある。
【００１７】
いくつかの実施形態において、ミクロ層のパケットは、第１平面内に偏光された可視光について第１平均軸上反射率、及び第１平面と垂直な第２平面内に偏光された可視光について第２平均軸上反射率を有する、非対称反射体である。第２平均軸上反射率は、約５％より大きく、又は約１０％より大きく、又は約２０％より大きく、かつ第１軸上反射率未満であり得る。第１軸上反射率は、約４０％より大きくてもよく、又は約５０％より大きくてもよい。第１平均軸上反射率及び第２平均軸上反射率の平均（すなわち、平均値）は、約４０％〜約７０％の範囲内であり得る。多層光学フィルムは、ミクロ層のパケットを含んでもよく、パケットと隣接する追加的な光学層を含んでもよい。追加的な光学層は、少なくとも１つの染料又は顔料を含み得る。いくつかの実施形態において、少なくとも１つの染料又は顔料は、第１平面内において偏光した光を吸収するために、ダイクロイック又は偏光染料を含む。すなわち、ダイクロイック染料の遮蔽軸は、ミクロ層のパケットの低透過率軸と実質的に平行であり得る。多層光学フィルムが、ウィンドーフィルムとして使用されるとき、低透過率軸は水平軸であり得る。他所に記載されるように、低透過率軸が実質的に水平になるように多層光学フィルムを配置することにより、ウィンドーフィルム用途における様々な光学的な利益がもたらされる。
【００１８】
図２の概略側面図では、多数のＯＲＵが見えるように、多層フィルム１１０のより多くの内部層が示されている。フィルムは局部的なｘ−ｙ−ｚデカルト座標と関連づけて図示されており、フィルムはｘ及びｙ軸と平行に延び、ｚ軸はフィルム及びその構成層と垂直でありフィルムの厚さ軸と平行である。
【００１９】
図２において、ミクロ層は、「Ａ」又は「Ｂ」としてラベリングされ、「Ａ」層はある材料から構成され、「Ｂ」層は、異なる材料から構成され、これらの層は、図示されるように、光学繰り返し単位又はユニットセルＯＲＵ１、ＯＲＵ２、．．．ＯＲＵ６を形成するように、交互に積層されている。多くの実施形態において、全体が高分子材料から構成される多層光学フィルムは、高反射率が所望される場合、６よりも遥かに多くの光学繰り返し単位を含む。多層光学フィルム１１０は、実質的により厚い層１１２を有するものとして示され、この層１１２は、外側スキン層、又は図に示されるミクロ層の積み重ね体を別のミクロ層の積み重ね体又はパケット（もしそれが存在する場合には）から分離し得る保護境界層（「ＰＢＬ」、米国特許第６，７８３，３４９号（Ｎｅａｖｉｎら）を参照）を表し得る。更に、所望により、２つ以上の別々の多層光学フィルムが、例えば１つ以上の厚い接着剤層で、あるいは圧力、熱、又は積層体若しくは複合フィルムを形成する他の方法を用いて、互いに積層され得る。
【００２０】
一般に、ミクロ層の境界は急激であってもよいし、緩やかであってもよい。後者の場合、屈折率は、厚さ方向に沿って１／２波長の距離内で、例えば高屈折率の領域から低屈折率の領域へと徐々に変化してよい。本明細書で記述されるミクロ層はそれぞれ、２つ以上の材料の混合物であり得る。例えば、各ミクロ層は材料Ａ及びＢの両方を異なる比率で含み、これによって、低屈折率から高屈折率までの空間的な変動をもたらしてもよい。「ミクロ層積層体」、「ミクロ層パケット」、及び同様の語が使用される場合、介在する光学的に厚い層又は領域がないＯＲＵの連続セットを形成するために、高屈折率から低屈折率へ、そしてまた高屈折率へと連続的に繰り返し変化する屈折率を有するフィルムの領域を含むことを意図する。ＯＲＵの光学厚さは、屈折率が徐々に変化するか急激に変化するかを問わず、１／２波長であると理解される。
【００２１】
いくつかの場合において、所与の積層体又はパケットのミクロ層は、１／４波積層体と対応する厚さ及び屈折率値を有することができる。すなわち、光学厚さが等しい２つの直接隣接するミクロ層をそれぞれ有するＯＲＵをなすように構成され、このＯＲＵは、波長λが光学繰り返し単位全体の光学厚さの二倍である、建設的干渉光で反射するのに有効である。構成体の「光学厚さ」は、物理的厚さに屈折率をかけた値を指す。各ＯＲＵ内の２つの直接隣接するミクロ層が同等の光学厚さを有する１／４波積層体は、０．５又は５０％の「ｆ比」を有するものとされる。この点において「ｆ比」とは、構成層「Ａ」は、構成層「Ｂ」よりも高い屈折率を有するものとした場合の、光学繰り返し単位全体の光学厚さに対する構成層「Ａ」の光学厚さの比率を指す。層「Ｂ」がより高い屈折率を有する場合、ｆ比は、光学繰り返し単位全体の光学厚さに対する構成層「Ｂ」の光学厚さの比率である。
【００２２】
分散が顕著である場合、層の光学厚さを規定するにあたり、屈折率の波長依存性を考慮してもよい。ＯＲＵの光学厚さを決定するのに使用される屈折率は、ＯＲＵの全体的な光学厚さの２倍に等しい波長を使用して、自己整合的に決定されてもよい。このような光学厚さは、共鳴屈折率光学厚さと称されることがある。層の固定屈折率光学厚さ（無分散屈折率（dispersionless-index）光学厚さとも称されることがある）は、層の厚さに固定基準波長において決定された屈折率をかけたものとして定義することができる。固定波長は例えば、可視光領域の中央付近である５５０ｎｍであってもよいし、それぞれが屈折率測定において一般的に使用されるレーザー光波長と対応する５３２ｎｍ若しくは６３３ｎｍであってもよい。ｆ比は、固定屈折率光学厚さを使用して定義される「固定屈折率ｆ比」（これはまた、無分散屈折率ｆ比とも称されることがある）であってもよく、又は共鳴屈折率光学厚さを使用して定義される「共鳴屈折率ｆ比」であってもよい。多くの場合において、少なくとも１次近似では分散効果は無視することができ、固定屈折率光学厚さと共鳴屈折率光学厚さ、又は固定屈折率ｆ比と共鳴屈折率ｆ比を区別する必要はない。本明細書において使用するとき、固定又は共鳴波長に関して言及せずに使用される「光学厚さ」及び「ｆ比」は、別様の記載がない限り、固定屈折率光学厚さ及び固定屈折率ｆ比を指すものとする。本明細書において使用するとき、固定屈折率光学厚さ及び固定屈折率ｆ比を決定するのに使用される波長は、別様に記載のない限り、６３３ｎｍである。
【００２３】
５０％のｆ比を使用することがしばしば望ましいとみなされる。これは、後述のように、ミクロ層積層体の１次反射帯域の能力を最大化するからである。ただし、これも後述されるように、５０％のｆ比は、２次反射帯域を抑制又は除去する。これも、多くの用途において望ましいものとみなされるが、これは、所与のミクロ層において、積層体の２次反射帯域が同じ積層体の１次及び／又は３次反射帯域と重複してより広い連続的反射帯域をもたらすという、本明細書において記載される調波重複手法の目的にとっては望ましくない。
【００２４】
よって、他の場合において、光学繰り返し単位のミクロ層の光学厚さは互いに異なり、ｆ比は５０％より大きく又は５０％未満であり得る。本出願の目的のために、ｆ比が本明細書の教示に従って任意の好適な値であるミクロ層積層体を含む多層光学フィルムが想到され、特に、ｆ比が５０％以外の積層体に注目する。したがって、図２の実施形態において、「Ａ」層は、「Ｂ」層よりも一般的に薄いものとして図示される。図示されているそれぞれの光学繰り返し単位（ＯＲＵ  １、ＯＲＵ  ２など）は、構成層「Ａ」及び「Ｂ」の光学厚さの合計と等しい光学厚さ（ＯＴ１、ＯＴ２など）を有し、各光学繰り返し単位は、その波長λがＯＲＵの全体的な光学厚さの２倍である光の１次反射を提供する。
【００２５】
例示的な実施形態において、ＯＲＵの光学厚さは、ｚ軸又はフィルムの厚さ方向に沿った厚さ勾配に従って変化し、それにより、光学繰り返し単位の光学厚さは、積層体の一方の側（例えば上部）から積層体の他方の側（例えば下部）へと進むにつれて、増加するか、減少するか、又は他の何らかの関数関係に従う。このような厚さ勾配は、より広い反射帯域を提供し、これにより対象とする広い波長帯域および対象とする全ての角度にわたり、実質的にスペクトルの平坦な光透過性及び光反射をもたらすために、使用され得る。あるいは、開示されるミクロ層パケットが有する層の厚さ勾配は、対象とする波長範囲において著しく変化する反射及び透過スペクトルを提供するように、意図的に調整されてもよい。例えば、多層光学フィルム体が、赤色光よりも青色光を多く透過（若しくは反射）するか（逆もまた同様）、又は青色光及び赤色光よりも緑色光を多く透過（若しくは反射）することが望ましい場合がある。そのような所望のスペクトル不均一性によって、多層光学フィルム体は、色の着いた（不透明又は非中性の）外観を呈するが、そのような望まれた色は、スペクトル反射又は透過が波長の関数としての比較的緩やかな変化と関連付けられるが、望ましくない色は、それらパラメータのより速い変化と関連付けられるという点で、望まれた色は、望ましくないとみなされ得る色と、しばしば区別される。例えば、望まれた色と関連付けられる反射又は透過のスペクトル不均一性は、約１００ｎｍ以上の特徴的期間で波長の関数として変動し得るが、望ましくない色と関連付けられる反射又は透過のスペクトル不均一性は、約５０ｎｍ未満の特徴的期間で波長の関数として変動し得る。ただし、この数値は、層厚さプロファイルにおける局所的な乱れの度合いにある程度依存する。
【００２６】
また場合によっては、赤外スペクトルに比べ、可視スペクトルにわたって実質的に異なる反射率レベルを提供することが望ましい可能性がある。例えば、赤外波長の範囲にわたって高レベルの反射率（従って、低レベルの透過率）を提供し、可視スペクトルの一部又は全体にわたってこれより低いレベルの反射率（かつより高い透過率）を提供したい場合があり得る。場合によっては、２つの調波反射帯域の部分的スペクトル重複の結果として、及び／又は、２つの隣接する重複又は実質的に重複する調波反射帯域の反射率が異なる結果として、反射率と透過率の急激な段状変化が生じる可能性がある。そのようないくつかの実施形態を、更に下記に説明する。
【００２７】
共鳴可能な数の層により反射を達成するために、直接隣接するミクロ層は、ｘ軸に沿って偏光された光に関して、例えば、少なくとも０．０３の屈折率の差（Δｎｘ）を呈することがある。２つの直交する偏光に関して高い反射率が所望される場合、直接隣接するミクロ層はまた、例えば、ｙ軸に沿って偏光された光に関して、少なくとも０．０３の屈折率の差（Δｎｙ）を呈し得る。いくつかの場合において、直接隣接するミクロ層は、ほぼ同じ大きさの２つの主要面内軸に沿った屈折率不整合（Δｎｘ及びΔｎｙ）を有することがあり、この場合、フィルム又はパケットは、軸上ミラー又は部分ミラーとして挙動し得る。あるいは、透過軸偏光において、部分的に反射性となるように設計された反射性偏光子において、直接隣接するミクロ層は、ｘ軸に沿って偏光された光において屈折率の大きな差（Δｎｘ）、及びｙ軸に沿って偏光された光において、より小さいが依然として実質的である屈折率の差（Δｎｙ）を呈することがある。このような実施形態のバリエーションにおいて、直接隣接するミクロ層は、ｚ軸にそって屈折率の整合、又は不整合を呈し（Δｎｚ＝０、又はΔｎｚが大）、不整合は、面内屈折率不整合（単数又は複数）と同じ、又は反対の極性又は符号であり得る。このようなΔｎｚの調整は、斜めに入射する光のｐ偏光成分の反射率が入射角の増加に伴って増加するか、減少するか又は同じままであるかということにおいて、重要な役割を担う。
【００２８】
反射率が入射角と共に増加する反射体と、所与の主軸に沿った反射率が入射角と共に減少する反射体とのいずれにおいても、必要な場合には、アポダイズ技法を用いて、色を抑えて製造することができる。これは、垂直入射に対する反射率が大きく、かつ、垂直入射を含む様々な角度において、透過する光により可視であるフィルムに対して、重要であり得る。
【００２９】
開示される多層光学フィルムの少なくとも１つのパケット内のミクロ層の少なくとも一部は、必要に応じて、複屈折、例えば、単軸的に複屈折又は２軸的に複屈折であってもよいが、いくつかの実施形態では、全て等方性であるミクロ層が使用されてもよい。いくつかの場合において、各ＯＲＵは、１つの複屈折性ミクロ層と、等方性であるか又はもう一方のミクロ層に比べて低い程度の複屈折性を有する第２ミクロ層とを含み得る。別の場合において、各ＯＲＵは、２つの複屈折性ミクロ層を含んでもよい。
【００３０】
開示の多層光学フィルムは、任意の好適な光透過性材料を用いて製造できるが、多くの場合、低吸収性ポリマー材料を使用することが有益である。このような材料により、可視波長及び赤外波長における、ミクロ層積層体の吸収率は、小さいか又は無視できる程度にすることができ、任意の所与の波長、及び任意の特定の入射角及び偏光状態における、積層体の反射率及び透過率の合計は、およそ１、すなわち、Ｒ＋Ｔ≒１、又はＲ≒１−Ｔである。吸収層を含まない実施形態において、この関係はミクロ層積層体を含む多層光学フィルムにも当てはまる。多層光学フィルムが吸収層（単数又は複数）を含む実施形態において、多層光学フィルムの対応する関係は、Ｒ＋Ｔ＋Ａ≒１であり、Ａは吸収層（単数又は複数）の吸収率である。例示的な多層光学フィルムは、高分子材料から構成され、共押出、キャスト、及び配向プロセスを使用して作製され得る。米国特許第５，８８２，７７４号（Ｊｏｎｚａら）「Ｏｐｔｉｃａｌ  Ｆｉｌｍ」、同第６，１７９，９４８号（Ｍｅｒｒｉｌｌら）「Ｏｐｔｉｃａｌ  Ｆｉｌｍ  ａｎｄ  Ｐｒｏｃｅｓｓ  ｆｏｒ  Ｍａｎｕｆａｃｔｕｒｅ  Ｔｈｅｒｅｏｆ」、同第６，７８３，３４９号（Ｎｅａｖｉｎら）「Ａｐｐａｒａｔｕｓ  ｆｏｒ  Ｍａｋｉｎｇ  Ｍｕｌｔｉｌａｙｅｒ  Ｏｐｔｉｃａｌ  Ｆｉｌｍｓ」、及び米国特許出願公開第ＵＳ  ２０１１／０２７２８４９号（Ｎｅａｖｉｎら）「Ｆｅｅｄｂｌｏｃｋ  ｆｏｒ  Ｍａｎｕｆａｃｔｕｒｉｎｇ  Ｍｕｌｔｉｌａｙｅｒ  Ｐｏｌｙｍｅｒｉｃ  Ｆｉｌｍｓ」を参照されたい。多層光学フィルムは、前述の参照文献のいずれかに記載されるポリマーの共押出によって形成され得る。様々な層のポリマーが、同様の流動学的特性、例えば融解粘度を有するように選択され得、それによりこれらのポリマーは、有意な流れの乱れを伴うことなく共押出しされ得る。押出条件は、連続的及び安定な方法で、送達ストリーム又は溶融ストリームとして、それぞれのポリマーを、適切に送達、溶融、混合、及びポンプ移送するように選択される。各溶融ストリームを形成及び維持するために使用される温度は、温度範囲の下限において凍結、結晶化、又は不適切に大きな圧力低下を避け、かつ範囲の上限において材料の劣化を避けるような、ある範囲内であるように選択されてもよい。
【００３１】
簡潔に述べると、製造方法は（ａ）最終的なフィルムで使用される第１及び第２ポリマーと対応する第１及び第２の樹脂流れを少なくとも提供する工程と、（Ｂ）（ｉ）第１及び第２の流れチャネルを含む勾配プレートであって、第１チャネルは流れチャネルに沿って第１位置から第２位置へと断面積が変化する、勾配プレートと、（ｉｉ）第１の流れチャネルと流体連通する第１の複数の導管、及び第２の流れチャネルと流体連通する第２の複数の導管を有するフィーダチューブプレートであって、各導管はその個別のスロットダイへと供給し、各導管は第１端部及び第２端部を有し、導管の第１端部はフローチャネルと流体連通し、導管の第２端部はスロットダイと流体連通する、フィーダチューブプレートと、（ｉｉｉ）任意により、上記導管付近に配置された軸方向ロッドヒーターとを含むものなど、好適なフィードブロックを使用して、第１及び第２流れを複数の層に分割する工程と、（ｃ）押出ダイに複合流れを通し、各層が隣接する層の主要表面とほぼ平行である多層ウェブを形成する工程と、（ｄ）キャスティングホイール又はキャスティングドラムと称されることがある、多層ウェブをチルロール上にキャスティングして、キャスト多層フィルムを形成する工程とを含む場合がある。このキャストフィルムは、最終的なフィルムと同じ数の層を有してもよいが、キャストフィルムの層は典型的には、最終的なフィルムのものよりも遥かに厚い。更に、キャストフィルムの層は、典型的には全て等方性である。広い波長範囲にわたって反射率及び透過率の低周波変動が制御された多層光学フィルムは、軸棒加熱器の熱領域制御によって達成することができ、例えば、米国特許第６，７８３，３４９号（Ｎｅａｖｉｎら）を参照されたい。
【００３２】
いくつかの場合において、製造器具は、最終的なフィルム内の層の数を増やすために、１つ以上の層増加器を利用してもよい。他の実施形態において、フィルムは、層増加器を使用せずに製造することができる。層増加器は、多数の光学層の生成を大幅に単純化するが、できあがった層パケットに対し、パケット毎に不均一な歪みを与えることがある。この理由のため、供給ブロック内で生成された層の層厚さプロファイルを調整する場合、各パケットごとに同じではない。即ち、スペクトルの乱れのない均一で滑らかなスペクトルを生成するために、全てのパケットを同時に最適化できるとは限らない。したがって、透過する色及び反射する色を低減するための最適なプロファイルを、増加器を使用して製造されたマルチパケットフィルムにより作製するのは困難であり得る。供給ブロック内で直接生成された単一パケット内の層の数が、十分な反射率をもたらさない場合は、２つ以上のそのようなフィルムが貼り付けられ、反射率を高めることができる。低色フィルムのための滑らかなスペクトル反射率及び透過率を提供するための、層厚さ制御の更なる説明は、ＰＣＴ国際公開特許ＷＯ２００８／１４４６５６号（Ｗｅｂｅｒら）に提供されている。
【００３３】
所与の多層フィルム内のミクロ層の全ての光学厚さが同じであるように設計された場合、フィルムは狭帯域の波長にわたってのみ高い反射率を提供する。該帯域が可視光スペクトル内のどこかにある場合、そのようなフィルムは高度に着色されて見えることになり、色は角度の関数として変化する。ウィンドーフィルム、若しくはディスプレイ、又は照明用途の関連において、認識可能な程度の色がついているフィルムは避けられることが多い。しかしながら、いくつかの場合においては、システム内の他所における色のアンバランスを修正するために、所与の光学フィルムが少量の色を含むことは有利であり得る。例示的な多層光学フィルム体では、ミクロ層、又はより正確には、多くの実施形態（全てではない）において直接隣接するミクロ層の対と対応する光学繰り返し単位（ＯＲＵ）を、様々な光学厚さを有するように調節することによって、例えば、全可視スペクトル、又は可視及び赤外（ＩＲ）波長の少なくとも一部分にわたり、広帯域の反射率及び透過率を付与される。典型的には、ミクロ層は、フィルムのｚ軸すなわち厚さ方向に沿って、フィルム又はパケットの一方の側における最も薄いＯＲＵからもう一方の側における最も厚いＯＲＵへと配列されており、最も薄いＯＲＵが反射帯域における最も短い波長を反射し、最も厚いＯＲＵが最も長い波長を反射する。
【００３４】
多層ウェブがチルロール上で冷却された後、これは延伸又は伸張されて、最終的な又はほぼ最終的な多層光学フィルムを生成し得る。延伸又は伸張は、所望の最終的な厚さになるように層を薄化すること、及び層の少なくとも一部が複屈折性となるように層を配向させ得ること、という２つの目標を達成する。方向付けること又は伸張は、クロスウェブ方向に沿って（例えばテンターを介して）、ダウンウェブ方向に沿って（例えばレングスオリエンタ（length orienter）を介して）、又はそれらの任意の組み合わせで、同時に又は逐次的に達成され得る。一方向にのみに沿って伸張される場合、伸張は「非拘束」（フィルムは伸張方向に直角な面内方向で寸法的に弛緩可能である）又は「拘束」（フィルムは伸張方向に直角な面内方向において拘束され、したがって寸法的に弛緩不能である）であり得る。２つの面内方向に沿って伸張されるとき、伸張は、対称であってもよく（すなわち、直交する面内方向に沿って等しく）、又は非対称であってもよい。あるいは、フィルムはバッチプロセスにおいて伸張されてもよい。いずれにせよ、連続的な又は同時の延伸低減、圧力又は歪みの平衡化、熱硬化、及び他の処理工程が、フィルムに適用されてもよい。
【００３５】
いくつかの場合において、ミクロ層と共に共押出しされる、スキン層又は保護境界層は、染料又は顔料を含み得る。染料が含まれる場合、染料は、等方性染料、又はダイクロイック染料であり得る。他の場合において、ミクロ層が形成された後に、染料又は顔料を含み得る追加的な層が、スキン層又は保護境界層に取り付けられるか又はコーティングされる。
【００３６】
真空蒸着による積層体の構成と共押出によるポリマー多層積層体の構成との間の少なくとも１つの違いは、層プロファイル分布の形状である。真空蒸着フィルムでは、望ましいスペクトルは積層体の各層の厚さを個別に調節することによって達成されるため、コンピュータで最適化された積層体の構成にぴったり一致する。この方法で、スペクトルリップルなどの問題はルーチン作業で最小化される。直接隣接する層の厚さは、１０倍の規模で異なることがあり、厚さ値は約０．０５λ〜１．０λの範囲であることが多い。共押出ポリマーフィルム積層体では、このような、個々の層のオンラインでの監視及び制御は、まだ当該技術で実用可能なオプションにはなっていない。その結果、スペクトル形状は主に、連続的かつ滑らかに変化する層厚さプロファイルの形状によって制御される。しかしながらそのようなプロファイルは、ポリマーフィルム積層体に限定されたものではない。
【００３７】
所与の光学積層体の調波反射帯域を重複させることによる単一の広域反射帯域の生成
可視及び赤外波長の両方に及ぶ広範なスペクトル範囲にわたり高い又は少なくとも実質的な反射率を必要とする、特にウィンドーフィルムなどの用途における多層光学フィルム積層体の特に有効な使用は、少なくとも１つの２次反射帯域を含む、光学物品における所与の多層積層体又はパケットの多数の調波反射帯域を重複させることによって、行うことができる。物品の機能作用において、１次反射だけでなく２次反射も利用することにより、また積層体を調整して、２次反射帯域が１次反射帯域及び／又は３次反射帯域と重複又は実質的に重複するようにし、これにより広げられ組み合わされた連続的反射帯域を生成することにより、効率を改善することができる。場合によっては、ミクロ層積層体が、単一の連続的反射帯域からスペクトル的に分離していて、その一部とはなっていないような、少なくとも１つの他の反射帯域を生成し得ることが、理解されよう。例えば、図１１Ａ及び１１Ｂと共に後述されるように、２次、３次、及び４次反射帯域は、互いに重複して、単一の広げられた連続的反射帯域を形成するが、ミクロ層積層体は更に、そのような広げられた反射帯域から離れていてその一部とはなっていない１次反射帯域も生成し得る。
【００３８】
更に、顕著な２次反射を生成するために、所与の積層体の「Ａ」及び「Ｂ」ミクロ層の相対的厚さを調整して、光学繰り返し単位のｆ比が０．５（５０％）から有意に異なるようにし、この構成上の特徴は更に、フィルム製造者にも大きな利点をもたらし得る。特に、「Ａ」ミクロ層の材料「Ａ」が、「Ｂ」ミクロ層の材料「Ｂ」よりも高価な場合（又はその逆）、ｆ比が０．５である積層体の構成よりも、積層体中の材料「Ａ」の量を減らし、材料「Ｂ」の量を増やすよう（又はその逆）、ｆ比を選択することができる。ＯＲＵの「より薄い」ミクロ層がより高価な材料となるように選択し、ＯＲＵの「より厚い」ミクロ層がより安価な材料となるように選択することによって、最終的なフィルム全体の原材料コストを大幅に低減することができる。例えば、光学品質ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）は、現在では、光学品質ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）よりも高価である。したがって、有意な２次反射を生成する、５０％ではない、標的となるｆ比を達成するため、各光学繰り返し単位のＰＥＮミクロ層の厚さが低減される一方で、各繰り返し単位のＰＥＴミクロ層の厚さは増加することがあり、これによりフィルムの全体的な材料コストが低減する。
【００３９】
図３では、一群のＯＲＵを形成するミクロ層積層体の厚さプロファイルの理想化した図が示されている。この特定の積層体は、アポダイズされた部分を有していない。厚さプロファイルの個々の点は、１つのＯＲＵの光学厚さを表わす。このグラフでは４０のＯＲＵを想定し、積層体の一方の側から他方の側まで順に配列されているが、別の実施形態において４０より多い又は少ない数のＯＲＵが使用可能である。厚さプロファイルは、ＯＲＵ  １での最小値ＯＴ１から、ＯＲＵ  ４０での最大値ＯＴ４０までの、厚さの勾配を呈している。この勾配は、厚さの勾配を有さない同様の積層体に比べて、積層体により生成される反射帯域のスペクトル幅を広げる効果を有する。単純化のために単純線形の厚さプロファイルが示されているが、より複雑なプロファイル（例えば曲線、曲がり、及び／又はアポダイズ部分などを採用したプロファイル）も採用することができる。
【００４０】
個々の層の厚さは示されていないため、ＯＲＵの厚さプロファイルは、積層体に使用されるｆ比について何の情報も表わさないことに注意されたい。換言すれば、所与のＯＲＵ厚さプロファイル（図３のものを含む）は、ＯＲＵの光学厚さは不変のままで、ｆ比を様々に調整することによって、多数の様々な方法で実施することができる。例えば、場合によっては、各ＯＲＵの「Ａ」ミクロ層は「Ｂ」ミクロ層よりもかなり薄くてよく、また別の場合において、各ＯＲＵの「Ａ」ミクロ層は「Ｂ」ミクロ層よりもかなり厚くてよく、更にまた別の場合において、「Ａ」及び「Ｂ」ミクロ層は各ＯＲＵにおいてほぼ同じ厚さであってよい。
【００４１】
図４において、例えば図３のようなミクロ層積層体が、その積層体の構成の詳細に応じて生成し得る、様々な調波反射帯域の、理想化した概略図を示す。本出願の目的のために、この反射帯域は、反射率対波長のプロット上において反射率が増加している単一の閉じた領域を指し、その領域内において反射率は少なくとも３０％の値を達成する。各調波次数の反射帯域は、２つの相対する垂直で直線的な帯域エッジを有し、帯域内の反射率は平坦又は均一であり、リップルやリンギングがないという、単純化又は理想化した状態で示されている。この長方形の反射帯域は現実のフィルムでは見られないが、理想化した長方形反射帯域は、より複雑な形状を有する実際の反射帯域を近似又は代表させるのに有用であり得る。図示のため、１次、２次、３次、４次、５次、及び６次反射帯域が全て同じグラフに示されているが、実際は、積層体に使用するｆ比に応じて、このうちいくつかは典型的には存在しないか、実質的に存在しないであろう。また、調波の反射率は、次数が増加するにつれて単調に減少するよう示されているが、いつもこのようになるわけではない。場合によっては、他の反射帯域よりも大きな反射率を有する反射帯域が、高い次数を有することがある。
【００４２】
この点に関して、図５Ａを参照する。この図は、ミクロ層積層体のｆ比の関数としての相対的反射能のグラフである。ここで、ミクロ層積層体の「反射能」は、マイナスのＬｏｇ（１−Ｒ）スペクトル（光学密度）の下の面積を、波長で割って正規化したものを指す。数値積分により、反射能スペクトルの各増加した領域を、局所波長によって割ることができる：（Ｌｏｇ（１−Ｒ（λｎ）））×（λｎ＋１−λｎ）／λｎ。（式中、パラメータ「Ｒ」は、積層体の反射率を指し、これは波長の関数である。Ｒ＝１の値は、１．０、又は１００％の反射率に対応し、Ｒ＝０．５の値は、０．５又は５０％の反射率に対応する、などとする。分散の効果は、図５Ａ及び５Ｂを生成するにあたって無視する。図５Ａの無分散プロットは、基本的な光学的性質を説明するために使用することができ、コンピュータモデリングにより、屈折率の分散により生じるスペクトルの詳細な変化をおさえることができる。積層体により生成される個々の調波帯域の反射能は、互いに重複していない場合、このようにして決定することができる。小さな屈折率の差で高屈折率層と低屈折率層を交互に重ねた積層体（例えばポリマー多層光学積層体に見られるようなもの）の反射能は屈折率の差の二乗に比例することを、光学的モデル化又は実験により示すことができる。この反射能におけるｆ比の効果は、以下のように、所与のｍ次調波帯域における有効屈折率差を使用して表現することができる：
【数１】
2017534076.tif 000003
、
式中、Δｎは実際の屈折率差、ｃｍは、積層体の非対称矩形波屈折率波形のフーリエ表現における、一連の中のｍ次のフーリエ係数である。所与の調波反射帯域の反射能（ＲＰ）は、この実効屈折率差の二乗に比例するものとして表わすことができる。
【数２】
2017534076.tif 000004
非対称矩形波のｍ次それぞれのフーリエ係数は、次の式で表わされる。
【数３】
2017534076.tif 000005
式中、ｆはｆ比である。これらの式から、反射能ＲＰは、下記の単純な式に比例することがわかる。
【数４】
2017534076.tif 000006
この関数を、１次反射帯域の最大反射能（これはｆ比が０．５のときに生じる）を１．０に設定することにより正規化した後、いくつかの調波次数について図５Ａにプロットする。曲線は、最初の４つの調波次数それぞれについて、すなわち、１次反射（ｍ＝１）、２次反射（ｍ＝２）、３次反射（ｍ＝３）、及び４次反射（ｍ＝４）について、示されている。グラフから、ｆ比が０．５（又は５０％）で１次及び３次反射が最大化され、２次及び４次反射はゼロであることがわかる。一方、ｆ比が１／３又は２／３（それぞれ約３３％又は６７％）の時、１次反射はかなりあるが最大値からは低減しており、２次及び４次反射はかなりあるが１次反射よりは少なく、３次反射はゼロである。望ましいｆ比を選択することによって、異なる調波次数の幅広いバラエティの相対的反射強度が得られる。所与のｍ次調波における相対反射能を、ａｍと称することができる。
【００４３】
図５Ｂは図５Ａに関連しており、図５Ｂではフーリエ係数ｃｍの相対的大きさをｆ比の関数としてプロットしている。図では、異なる調波次数ｍの曲線が示されている。
【００４４】
図６Ａ及び６Ｂは、図４と同様の単一ミクロ層積層体の理想化したスペクトル反射率のグラフであるが、ただし図６Ａ及び６Ｂでは、それぞれの反射スペクトルにおいて、どの調波次数が存在しどの調波次数が存在しないかについての分岐をもたらす特定のｆ比で積層体が作製されていると想定している。具体的には、図６Ａでは積層体はｆ比０．５で作製されている。この場合、図５Ａにより、図４の１次及び３次反射帯域は存在するが、図４の２次及び４次反射帯域は存在しない。図６Ｂではｆ比１／３又は２／３を想定し、これにより１次、２次、及び４次反射帯域は顕著であるが、３次反射帯域はない。
【００４５】
本明細書に記述される重複技法は、適切な設計パラメータを選択することにより、対象のミクロ層積層体のスペクトル反射率を好適に調節することに依存している。この設計パラメータは例えば、個々のミクロ層の材料及びそれぞれの屈折率と屈折率差、ミクロ層及びＯＲＵの数、光学繰り返し単位の層厚さプロファイル、並びに積層体のＯＲＵのｆ比である。いくつかの場合において、第２ミクロ層積層体は、対象の積層体と光学的に直列になるように配置されてもよく、これにより、対象の積層体を透過した光が、第２積層体に当たり、及び／又は第２積層体を透過した光が対象の積層体に当たる。そのような配置を組み込んだ多層光学フィルムが、図７及び図８に模式的に示されている。
【００４６】
図７Ａ、物品７１０は、共押し出し、及び任意選択で一方向又は二方向における配向又は伸張により、形成される光学フィルムであり得る。物品７１０は、光学的に厚い層７１４ａと、７１４ｂとの挟持された、複数のミクロ層からなる単一のパケットである、ミクロ層積層体７１２を有する。光学的に厚い層７１４ａ、７１４ｂは、保護境界層（ＰＢＬ）及び／又はスキン層であり得る。積層体７１２はミクロ層を含むが、光学的に厚い層は含まない。ミクロ層は、複数の調波反射帯域（少なくとも２次反射帯域を含み、上述のようにこれら調波反射帯域が互いに重複又は実質的に重複する）を生成するよう調整された、屈折率及び層厚さプロファイルを備えたＯＲＵをなすように構成することができる。光学的に厚い層７１４ａ及び７１４ｂの一方又は両方は、光学層、すなわち、いくつかの光学的機能をもたらす層であり得る。光学層は、アンチグレア層、及び／又は吸収層であり得る。あるいは、図７Ｂに示されるように、追加的な層が、ミクロ層積層体７１２の隣に含まれてもよい。多層光学フィルム７１０ｂは、物品７１０、及び光学的に厚い層７１４ｂに直接隣接する光学層７９９を含む。光学層７９９は、アンチグレア層、又は吸収層であり得る。
【００４７】
光学層７９９は、フィルムからの望ましくないグレアを低減し、及び／又はフィルムの透過率を更に低減するために、ウィンドーフィルムに含まれてもよい。ミクロ層積層体７１２の反射特性を好適に選択することにより、多層光学フィルム７１０ｂは、ウィンドーフィルムとしての用途に好適と成り得る。ウィンドーフィルムとしての多層光学フィルム７１０ｂの用途は、図７Ｃ〜７Ｄに例示されている。図７Ｃは、接着剤層７９７を通じて、剥離ライナー７９５に取り外し可能に取り付けられた、ウィンドーフィルム７１０ｃを含む、ウィンドーフィルムアセンブリ７９０を示している。ウィンドーフィルム７１０ｃは多層光学フィルム７１０ｂ及び接着剤層７９７を含む。図７Ｄに例示されるように、剥離ライナー７９７は除去されてもよく、ウィンドーフィルム７１０ｃは、窓７９３に取り付けられてもよい。ウィンドーフィルム７１０ｃは、ウィンドー７９３を被覆するか、又は実質的に被覆してもよく、又はウィンドー７９３の一部分のみを被覆してもよい。
【００４８】
接着剤層は、自己湿潤であり得、すなわち、接着剤層は、ウィンドーフィルムに圧力をほとんど、又は全く加えなくても、自重で下方に下がることによって、窓ガラスを自然に湿潤させてもよい。接着剤層は取り外し可能であり得る。すなわち、接着剤層は、再配置又は再加工のために窓ガラスに繰り返し取り付け及び取り外しできるように、取り外し可能な特性を有することができる。接着剤層は、９０°剥離力が約３０ｇ／ｃｍ未満の初期剥離を呈し、室温で一週間経ったときにこれと異なる９０°剥離力、これは約１６０ｇ／ｃｍ未満、約８０ｇ／ｃｍ未満、又は約４０ｇ／ｃｍ未満であり得る、を有し得る。剥離力は、例えば、ＩＭＡＳＳ，Ｉｎｃ．（Ａｃｃｏｒｄ，ＭＡ）の剥離試験機を使用して測定することができる。接着剤は、永続的に取り外し可能であることに加えて、コールドフローの制限、高温耐性の付与、および構造的一体性のための強い結合力を有することができる。
【００４９】
接着剤層は、米国特許出願公開第２００７／００５５０１９（Ａ１）号（Ｓｈｅｒｍａｎ  ｅｔ  ａｌ．）、及び同第２００７／００５４１３３号（Ａ１）（Ｓｈｅｒｍａｎ  ｅｔ  ａｌ．）に記載されるような、多官能性エチレン性不飽和シロキサンポリマー、及び１つ以上のビニルモノマーの、硬化した反応生成物を含み得る。
【００５０】
接着剤層は、適用されたときに追加的な圧力をほとんど用いずにアグレッシブな粘着を呈する感圧性接着剤層であってもよい。代表的な感圧接着剤は、ポリエステルセグメントを含むオリゴマー及び／又はモノマーから誘導されるポリマーを含み、ポリマーの３５〜８５重量％が、該セグメントを含む。このような接着剤は、米国特許出願公開第２００７／００８２９６９（Ａ１）号（Ｍａｌｉｋ  ｅｔ  ａｌ．）に記載されている。
【００５１】
場合によっては、接着剤層はシリコーンを含有しない接着剤を含む。シリコーンは、Ｓｉ−Ｏ及び／又はＳｉ−Ｃ結合を有する化合物を含む。代表的な接着剤としては、ＰＣＴ出願国際公開第２００９／０８５６６２号（Ｓｈｅｒｍａｎ  ｅｔ  ａｌ．）に記載される、硬化性非シリコーン尿素ベースオリゴマーから調製される、非シリコーン尿素ベース接着剤が挙げられる。好適な非シリコーン尿素系接着剤は、Ｘ−Ｂ−Ｘ反応性オリゴマー及びエチレン性不飽和モノマーを含んでもよい。このＸ−Ｂ−Ｘ反応性オリゴマーは、エチレン性不飽和基としてＸを含み、少なくとも１つの尿素基を有する非シリコーンセグメント化尿素系単位としてＢを含む。
【００５２】
別の代表的な接着剤は、米国特許出願公開第２０１２／０１００３２６号（Ｓｈｅｒｍａｎ  ｅｔ  ａｌ．）に記載される、非シリコーンウレタンベース接着剤を含む。好適なウレタン系接着剤は、Ｘ−Ａ−Ｂ−Ａ−Ｘ反応性オリゴマー及びエチレン性不飽和モノマーを含んでもよい。Ｘ−Ａ−Ｂ−Ａ−Ｘ反応性オリゴマーは、エチレン性不飽和基としてＸを含み、数平均分子量が５，０００グラム／モル以上の非シリコーン単位としてＢを含み、ウレタン結合基としてＡを含む。
【００５３】
剥離ライナー７９５は、接着剤層と接触するための、低接着表面を有してもよい。剥離ライナーは、クラフト紙などの紙、又はポリ（塩化ビニル）、ポリエステル、ポリオレフィン、酢酸セルロース、エチレンビニルアセテート、ポリウレタンなどのポリマーフィルムが挙げられる。剥離ライナー７９５は、シリコーン含有材料、又はフルオロカーボン含有材料などの、剥離剤の層でコーティングされてもよい。剥離ライナー７９５は、シリコーン含有材料でコーティングされたポリエチレンによりコーティングされた、紙又はポリマーフィルムであるか、又はこれを含んでもよい。代表的な剥離ライナーは、ポリエチレンテレフタレートフィルム上のシリコーン剥離コーティングを有し、商標名「Ｔ−３０」及び「Ｔ−１０」で、ＣＰＦｉｌｍｓ  Ｉｎｃ．（Ｆｉｅｌｄａｌｅ，ＶＡ）から市販されているライナーを含む。
【００５４】
例示的な剥離ライナーは、構造化された剥離ライナーを含む。例示的な剥離ライナーには、ミクロ構造化剥離ライナーと呼ばれるもののいずれかが挙げられる。ミクロ構造化剥離ライナーは、接着層の表面にミクロ構造を付与するために使用される。ミクロ構造化された表面は、接着層と隣接した層との間の空気の放出を援助することができる。光学特性との干渉を防ぐために、ミクロ構造は時間が経つと消えることが好ましい場合がある。ミクロ構造は、一般的に、少なくとも２次元で微小である（すなわち、局所及び／又は断面が微小である）三次元構造体である。本明細書で用いるとき、「微小」は顕微鏡の助けなしに目視で解像するのが困難である寸法を指す。
【００５５】
本明細書において使用するとき、「アンチグレア」層とは、正反射光を低減し、少なくとも一部拡散反射された光を生成するための、層を指す。アンチグレア層は、反射防止層とは別個であり、例えば、弱め合う干渉により反射を低減させるための、交互の高屈折率層及び低屈折率層を含み得る。好適なアンチグレア層は、正反射光の代わりに拡散反射された光を生成し得る、マット表面を有する層を含む。マット表面は、例えば、米国特許第５，８２０，９５７号（Ｓｃｈｒｏｅｄｅｒ  ｅｔ  ａｌ．）に記載されるように、表面を粗面化又は非平坦化することによって形成することができ、又は例えば、米国特許第６，７７８，２４０号（Ｎａｋａｍｕｒａ  ｅｔ  ａｌ．）に記載されるように層に粒子を付加することによって形成され得る。他の好適なアンチグレア層は、例えば、米国特許出願公開第２０１２／００６４２９６  （Ｗａｌｋｅｒ  ｅｔ  ａｌ．）に記載されている。いくつかの場合において、アンチグレア層は、アンチグレア特性に加えて、反射防止特性をもたらすことができる。例えば、アンチグレア層はマット表面を含むことがあり、弱め合う干渉をもたらすために、交互の高屈折率層及び低屈折率層を含み得る。
【００５６】
好適な吸収層は、少なくとも１つの染料又は顔料を組み込んだポリマー層を含む。いくつかの実施形態において、少なくとも１つの染料又は顔料が、アンチグレア層に組み込まれる。いくつかの実施形態において、吸収層は、物品７１０などの多層光学フィルムの表面に染料をコーティングすることによって形成され得る。コーティングに使用されるか、又はポリマー層に組み込まれる染料（単数又は複数）は、等方性染料、ダイクロイック染料、又はこれらの組み合わせであり得る。典型的には、光学フィルムに入射する、可視光及び／又は赤外光（ＩＲ）、及び／又は紫外光（ＵＶ）を部分的に吸収するために、吸収層が使用される。いくつかの実施形態において、吸収層は、一部の波長領域のみにおいて吸収するように選択されてもよい（例えば、近赤外吸収顔料が使用され得る）。幾つかの実施形態において、吸収層は、入射光の１つの偏光のみを吸収してもよく、又はある偏光を、これに直交する偏光よりも強く吸収してもよい。
【００５７】
いくつかの実施形態において、吸収層は、少なくとも１つの染料又は顔料を含む。いくつかの実施形態において、少なくとも１つの染料又は顔料は、少なくとも１つの等方性染料及び／又は少なくとも１つのダイクロイック染料を含む。ダイクロイック染料は、ある偏光をこれに直交する偏光よりも強く吸収するために使用され得る。好適な吸収層は、ＰＥＴ又はＰＥＮなどのポリエステルとダイクロイック染料との混合物を押し出してフィルムを形成し、その後フィルムを伸張することによって、作製することができる。好適なダイクロイック染料は、赤色ＰＤ−１０４、黄色ＰＤ−３３５Ｈ、シアン３１８Ｈ、及び青色ＰＤ−３２５Ｈ、を含み、これらは全て、三井化学株式会社（日本、東京）から入手可能である。吸収層は、別個に押し出しされ、その後多層光学フィルムに取り付けられてもよいし、及び／又は吸収層は、多層光学フィルムが形成されるときに、ミクロ層の積層体と共に、共押し出しされてもよい。ダイクロイック染料を含む層を含む、多層光学フィルムが、例えば、ＰＣＴ国際公開第２０１４／１３０２８３号（Ｈａａｇ  ｅｔ  ａｌ．）に記載されている。
【００５８】
ダイクロイック又は偏光染料は、窓に入射する光の１つの偏光の遮断を増加させるために、ウィンドーフィルム内に使用されてもよい。ウィンドーフィルムの遮蔽軸は、ウィンドーフィルムがウィンドーに取り付けられるときに水平方向になるように選択されてもよい。水平な遮蔽軸は、例えば、湖畔又は海辺にある家、ビルなどにおいて、水からの太陽光のグレアを遮断するために有用であり得る。水平遮蔽軸はまた、窓付近の床、又は他の水平面から反射して入る光によるグレアを低減するのに有用であり得る。
【００５９】
いくつかの実施形態において、吸収層は、少なくとも１つのＵＶ吸収染料若しくは顔料、少なくとも１つのＩＲ吸収染料若しくは顔料、少なくとも１つの可視光吸収染料若しくは顔料、又はこれらの組み合わせが挙げられる、少なくとも１つの染料又は顔料を含む。場合によっては、単一の共押出光学フィルムの一部として、あるいは、別々に製造されてから互いに接着又は他の方法で合わせられたフィルムとして、パケット又はミクロ層積層体を他のミクロ層積層体と組み合わせることができる。例えば、図８において、物品８１０は２つの光学フィルム８２６ａ、８２６ｂから製造されてよく、これらは別々に共押出及び製造され、次に、光学的に厚い層８１４ｃ（例えば光学的に透明な接着剤であるか又はこれを含み得る）と共にラミネートされるか、又は別の方法で接着される。光学的に厚い層８１４ｃはまた、吸収層であってもよい。例えば、１つ以上の染料又は顔料は、多層光学フィルム８２６ａ及び８２６ｂを取り付けるために使用される、元々透明な接着剤に含まれてもよい。フィルム８２６ａは、第１ミクロ層積層体８１２ａと、任意追加的に、ＰＢＬなどの光学的に厚い層８１４ａ、８１４ｂとを含む。フィルム８２６ｂは、第２ミクロ層積層体８１２ｂと、任意追加的に、ＰＢＬなどの光学的に厚い層８１４ｄ、８１４ｅとを含む。フィルム８２６ａ及び８２６ｂはそれぞれ、ミクロ層の単一のパケットである。いくつかの実施形態において、任意の光学的に厚い層８１４ａ、８１４ｂ、８１４ｄ、８１４ｅ、光学的に厚い層８１４ｃ、及び任意の追加層の１つ以上は、アンチグレア及び／又は吸収層である。ｚ方向で負方向に伝搬する、第１積層体８１２ａを透過するいずれかの光は、１つ以上の吸収層により吸収されない限り、第２積層体８１２ｂに当たる。ｚ方向で正方向に伝搬し、第２積層体８１２ｂを透過するいずれかの光は、１つ以上の吸収層によって吸収されない限り、第１積層体８１２ａに当たる。第１及び第２積層体の反射特性はこのように、物品８１０において組み合わせられることができる。場合によっては、第１積層体８１２ａは、本明細書で記述される調波帯域重複技法を採用し、一方第２積層体８１２ｂはこれを採用しなくてもよい。別の場合において、第１及び第２積層体８１２ａ、８１２ｂがそれぞれ、この重複技法を採用し得る。場合によっては、一方の積層体が、他方の積層体が反射をほとんど又は全く有さないスペクトル領域、例えば他の反射帯域の間の通過帯域、に１次又はより高次の反射帯域を提供するように、これら積層体を設計することができる。
【００６０】
ここで、重複した調波反射帯域をもたらし、拡張又は広くなった反射帯域を生じるよう設計された、多層積層体のいくつかの代表的な例について記述する。それぞれの場合について、２次反射帯域は、１次反射帯域及び／又は３次反射帯域（存在する場合）と重複するか、又は実質的に重複する。最初に、単純化したスペクトル反射率の図に関連したいくつかの代表的な場合について説明する。図９Ａ〜１１Ｂを参照されたい。その次に、それぞれの反射率特性が計算され又はモデル化されている、特定のＯＲＵ厚さプロファイル及びｆ比を有する実施形態に関連したいくつかの代表的な場合について説明する。図１３〜１８Ｂを参照されたい。最後に、１次又は３次反射帯域のいずれとも実質的に重複しない２次反射帯域を有するミクロ層積層体の場合の比較例について説明する。図１９〜２１を参照されたい。
【００６１】
図９Ａは、２次反射帯域が１次及び３次反射帯域の少なくとも一方に重複するよう作製され、単一の広くなった反射帯域を生成する場合を図示する。簡単に言えば、ミクロ層積層体は、たくさんの調波反射帯域をもたらすよう調整されている。積層体のＯＲＵ厚さ勾配は、ある範囲の光学厚さをカバーし、これにより、１次、２次、及び３次反射帯域が図示のようになる。ここで、光は所与の偏光状態で、設計入射角（例えば垂直入射）であると仮定される。説明を簡単にするために、図中の反射帯域は全て、単純化又は理想化して、すなわち長方形で図示されている。ミクロ層積層体のｆ比は０．２５である。図５Ａにより、このｆ比は１次、２次、及び３次調波を生成し、１次の反射能は２次の反射能と同じであり、３次はこれより低いがゼロではない反射能を有する。この図において、一般化のため、縦の「反射率」軸には目盛は提供されていない。ただし、１次及び２次帯域がほぼ同じ反射率を有し、３次帯域が実質的に低減された反射率を有するという点において、異なる帯域の相対的高さは少なくとも概ね正確である。１次帯域は、左の帯域エッジ８００ｎｍから右の帯域エッジ１６００ｎｍまで延在する。２次帯域は、左の帯域エッジ４００ｎｍから右の帯域エッジ８００ｎｍまで延在する。３次帯域は、左の帯域エッジ２６６ｎｍから右の帯域エッジ５３３ｎｍまで延在する。３次を超える調波は、単純化のため図示されていない。したがって、２次反射帯域は、１次反射帯域及び３次反射帯域の両方と（スペクトル的に）重複する。２次帯域と１次帯域の重複は、２次帯域の右の帯域エッジが、１次帯域の左の帯域エッジに合致するとき、又は、２次帯域の右の帯域エッジが１次帯域内になるとき（すなわち、２次帯域の右の帯域エッジが１次帯域の左と右の帯域エッジの間にあるとき）に、確立される。同様に、２次帯域と３次帯域の重複は、２次帯域の左の帯域エッジが、３次帯域の右の帯域エッジに合致するとき、又は、２次帯域の左の帯域エッジが３次帯域内になるとき（すなわち、２次帯域の左の帯域エッジが３次帯域の左と右の帯域エッジの間にあるとき）に、確立される。
【００６２】
１次、２次、及び３次調波帯域の重複の結果、少なくともこれら３つの調波反射帯域を組み合わせた、単一の広い反射帯域が形成される。同じ偏光状態及び同じ設計入射角について、そのような単一の広い反射帯域が、図９Ｂに示されている。この帯域は、左の帯域エッジ約２６６ｎｍ（３次帯域の左の帯域エッジに対応）から右の帯域エッジ約１６００ｎｍ（１次帯域の右の帯域エッジに対応）まで延在して示されている。この広い又は拡張された帯域は、赤外スペクトル全体と、可視スペクトルの大半にわたって、比較的一定の反射率をもたらす。ただし、スペクトル４００ｎｍ近くの、青／紫側の端では、２次と３次の組み合わせにより、４００〜５３３ｎｍではやや高くなっており、また２６６〜４００ｎｍではかなり低くなっている。
【００６３】
本明細書を通して、所与の反射帯域の左の帯域エッジは、短波長帯域エッジとも呼ばれ、この波長はλＳと表わすことができる。同様に、所与の反射帯域の右の帯域エッジは、長波長帯域エッジとも呼ばれ、この波長はλＬと表わすことができる。本明細書では更に、例えば１次又は２次などの所与の帯域の調波次数を表わすために、追加の下付き文字が使用される。よって例えば、λＳ１ｓｔは１次反射帯域の左の帯域エッジの波長を指し、λＬ２ｎｄは２次反射帯域の右の帯域エッジの波長を指す。
【００６４】
ある反射帯域と別の反射帯域とのスペクトル重複の領域において、反射率は、「コヒーレント」ではなく「インコヒーレント」な態様で組み合わせられる。例えば、一方の調波帯域が反射率Ｒ１を有し、もう一方の調波帯域が同じ波長で反射率Ｒ２を有する場合、その波長での積層体全体の反射率Ｒは、いわゆる「パイルオブプレート」式：
【数５】
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によって与えられ、Ｒ１＋Ｒ２の単純和にはならない。例えば、Ｒ１が６０％、Ｒ２が３０％の場合、合わせた反射率Ｒは約６６％になり、９０％ではない。
【００６５】
ここで、空気界面の影響に関して、明確にすべき点を説明する。光学フィルム又はフィルム体は、外側前面又は上主面と、外側背面又は下主面とを有する。これらの２つの外側表面はそれぞれ、典型的に、空気、真空、又は別の不活性ガスに曝されている。反射防止膜が提供されている場合を除き、光は、光学フィルムの内部構造又は組成にかかわらず、これら２つの外側表面で反射される。フィルム（又はその構成要素、例えばミクロ層積層体）の反射特性について検討するとき、外側表面反射の影響を反射率値に含めてもよいし、あるいは外側表面反射の影響を除外してもよい。外側表面反射の影響を含めた反射率値は「外部」反射率と呼ばれ、外側表面反射の影響を含めない反射率値は「内部」反射率と呼ばれる。換言すると、フィルム又は他の構成体の「内部反射」は、フィルムの前方又は後方（又は上部若しくは底部など）に、フィルムとは異なる屈折率の空気又はなんらかの他の媒体との接触による境界面が存在しないときに、フィルムが有する反射である。「内部透過率」及び「外部透過率」は同様に、ただし透過率について定義される。本明細書の目的のために、別途明示的に記載のない限り、「反射率」及び類似の語は外部反射率を指し、「透過率」及び類似の語は外部反射率を指す。よって例えば、Ｒ１及びＲ２に関して全体の反射率Ｒのための上記の「パイルオブプレート」式において、Ｒ１及びＲ２が内部反射率について与えられた場合、計算されるＲも内部反射率を指す。あるいは、「パイルオブプレート」式は、Ｒ１が一方の外側界面での表面反射の影響を含み得、Ｒ２が反対側の外側界面での表面反射の影響を含み得るように解釈することができ、ここにおいてＲは、フィルムの外側反射率、すなわち、フィルムの両方の外側表面での光反射の影響を含むフィルムの反射率を表わす。
【００６６】
図９Ａの反射帯域の単純化により、上記の重複技法が容易に理解できるようになる。しかしながら、上記のように、実際のミクロ層の積層体により生じる実際の反射帯域は、理想的な矩形の形状を有さない。結果的に、所与の反射帯域が別の反射帯域と重複するかどうかという決定は、反射帯域の左側及び右側帯域縁部の正確な波長の値が容易に決定できないことにより、より複雑となる。この理由から、ミクロ層積層体により生成される所与の調波次数反射帯域について、左右の帯域エッジのスペクトル位置を確実に決定するための方法を下記に述べる。この方法は、その積層体について、測定された又はモデル化されたスペクトル反射率の解析と、測定された又はモデル化されたＯＲＵ厚さプロファイルの解析の両方を含み、更に積層体のｆ比も解析の要素となる。
【００６７】
実際のミクロ層積層体により生成される実際の反射帯域が理想的な長方形を有していないということは、反射帯域重複の考え方に関しても派生的な影響を有する。特に、帯域エッジの位置を決定する本明細書の方法に厳密に従えば重複していない２つの反射帯域（例えば、本明細書の方法で決定された短い波長反射帯域の右の帯域エッジが、本明細書の方法で決定された長い波長反射帯域の左の帯域エッジから、わずか数ｎｍだけ離れていて、それらの帯域が重複しているとはみなされない場合）であっても、それらが十分に近接して、単一の広い反射帯域として妥当に特徴付けられ得るスペクトル特性を生成する可能性がある。そのような状況を考慮して、本出願人らは用語「実質的な重複」（及び「実質的に重複している」などの関連表現）を使用して、（ａ）上記のように２つの反射帯域の間に実際の重複がある場合と、（ｂ）隣接する反射帯域の２つの近くの帯域エッジの間に実際の重複はないが、一方の帯域エッジの波長（例えばλＬ２ｎｄ）と他方の帯域エッジの波長（例えばλＳ１ｓｔ）との差が、いずれかの帯域エッジの波長の５％以下である場合との、両方を包含する。
【００６８】
図１０Ａは、２次反射帯域が１次及び３次反射帯域の少なくとも一方に重複するようにされ、単一の広くなった反射帯域を生成する別の場合を図示する。簡単に言えば、ミクロ層積層体は図９Ａの積層体と実質的に同様に作製することができるが、ただし、積層体の全てのＯＲＵのｆ比が、０．２５から０．３３（すなわち１／３）へと変更されている。図５Ａを参照して、改変されたｆ比は１次及び２次調波を生成するが、３次調波は生成しない。図５Ａから更に、２次調波の反射能は、ｆ比が１／３の場合、１次調波の反射能より顕著に小さくなることがわかる（図９Ａにおいてほぼ等しいのとは異なる）。図９Ａと同様に、図１０Ａに示されている反射帯域は、所与の偏光状態で、設計入射角（例えば垂直入射）の光に対する、積層体の反射率を表わす。また、一般化のため、図１０Ａの縦の「反射率」軸には目盛は提供されていない。ただし、２次帯域が１次帯域より顕著に低い反射率を有し、３次帯域が存在しないという点において、異なる帯域の相対的高さは概ね正確である。１次帯域は、左の帯域エッジ８００ｎｍから右の帯域エッジ１６００ｎｍまで延在する。２次帯域は、左の帯域エッジ４００ｎｍから右の帯域エッジ８００ｎｍまで延在する。３次帯域は存在せず、３次より上の調波は単純化のため図示されていない。したがってこの場合、２次反射帯域は、１次反射帯域と（スペクトル的に）重複する。
【００６９】
１次及び２次調波帯域の重複の結果、これら２つの調波反射帯域を組み合わせた、単一の広い反射帯域が形成される。単一の広い反射帯域が図１０Ｂに示されており、これは、図１０Ａと同じ偏光状態及び同じ設計入射角を想定している。この帯域は、左の帯域エッジ約４００ｎｍ（２次帯域の左の帯域エッジに対応）から右の帯域エッジ約１６００ｎｍ（１次帯域の右の帯域エッジに対応）まで延在して示されている。この広い又は拡張された帯域は、赤外領域の大半にわたって比較的一定の反射率を提供し、また、可視スペクトルの大半にわたって比較的一定であるが顕著に低いレベルの反射率（実質的に異なる反射率）を提供する。すなわち、広い反射帯域が、反射率と透過率における段状変化を有している。そのような反射特性を備えた多層光学フィルムは、例えば、人間がフィルムを通して物を見ることができるように、可視光スペクトルの全て又は大半にわたって部分反射と部分透過が望ましく、赤外線スペクトルの大部分にわたってこれよりずっと高い反射率が望ましい場合において有用であり得る。
【００７０】
図１１Ａは、２次反射帯域が１次及び３次反射帯域の少なくとも一方に重複するよう作製され、単一の広くなった反射帯域を生成する更に別の場合を図示する。簡単に言えば、ミクロ層積層体は、たくさんの調波反射帯域を提供するよう調整されている。積層体のＯＲＵ厚さ勾配は、ある範囲の光学厚さをカバーし、これにより、１次、２次、及び３次反射帯域（及び４次反射帯域）が図示のようになる。ここで、光は所与の偏光状態で、設計入射角（例えば垂直入射）であると仮定される。ミクロ層積層体のｆ比は０．５９である。図５Ａを参照して、このｆ比は１次、２次、３次、及び４次調波を生成し、２次の反射能は３次の反射能と同じであり、４次の反射能はこれよりわずかに高い反射能を有し、１次は最も高い反射能を有する。一般化のため、図１１Ａの縦の「反射率」軸には目盛は提供されていない。ただし、異なる帯域の相対的高さは概ね正確である。１次帯域は、１２００ｎｍの左の帯域エッジから１８００ｎｍの右の帯域エッジまで延びている。２次帯域は、６００ｎｍの左の帯域エッジから、９００ｎｍの右の帯域エッジまで延びている。３次バンドは４００ｎｍの左帯域エッジから、６００ｎｍの右帯域エッジまで延びている。４次帯域は、左の帯域エッジ３００ｎｍから右の帯域エッジ４５０ｎｍまで延在する。４次を超える調波は、単純化のため図示されていない。したがって、この場合、２次反射帯域が、３次反射帯域と（スペクトル的に）重複するが、１次反射帯域とは重複せず、実質的にも重複しない。
【００７１】
２次及び３次調波帯域の重複（並びに３次及び４次帯域の重複）の結果、少なくともこれら２つの調波反射帯域を組み合わせた、単一の広い反射帯域が形成される。単一の広い反射帯域が図１１Ｂに示されており、これは、図１１Ａと同じ偏光状態及び同じ設計入射角を想定している。この帯域は、左の帯域エッジ約３００ｎｍ（４次帯域の左の帯域エッジに対応）から右の帯域エッジ約９００ｎｍ（２次帯域の右の帯域エッジに対応）まで延在して示されている。広い又は拡張された帯域は、赤外線領域の一部分と可視光スペクトルの大半にわたって比較的一定の反射率を提供するが、ただし、４５０ｎｍ以下のスペクトルの青／紫側では、４次帯域の存在により増加している。この実施形態では、２次帯域が１次帯域に重複していない、又は実質的にも重複していないことから、これら２つの帯域の間に通過帯域が形成され、このミクロ層積層体は、広い又は拡張された帯域とは別の、赤外線スペクトルの一部分に１次反射帯域を提供する。
【００７２】
ウィンドーフィルムとして使用するのに好適な多層光学フィルムは、図１１Ａ及び１１Ｂの多層積層体を使用して作製することができる。いくつかの場合において、２次反射帯域及び３次反射帯域の組み合わせと１次反射帯域との間に生じる通過帯域を遮断するために、近赤外を吸収する、少なくとも１つの染料又は顔料を含む、追加的な光学層が含められる。近赤外線を吸収する成分（例えば、約７００ｎｍ〜約１４００ｎｍの波長）は当該技術分野において既知である。有用な近赤外線吸収染料及び顔料は、例えば、ＬｕｍｉｎｏＣｈｅｍ  Ｌｔｄ．（Ｂｕｄａｐｅｓｔ，Ｈｕｎｇａｒｙ）から利用可能である。他の有用な近赤外線吸収染料又は顔料は、フタロシアニン、及びナフタロシアニン、並びに金属錯体染料を含む。好適なナフタロシアニン顔料は、米国特許第８，３３７，６１０号（Ｂｈａｔｔ  ｅｔ  ａｌ．）に記載されている。いくつかの実施形態において、広域反射帯域（２次及び３次反射帯域から形成される）と１次反射帯域との間に生じる通過帯域を完全にカバーするために、近赤外線吸収染料又は顔料の組み合わせが使用されてもよい。他の好適な赤外線吸収顔料は、アンチモンスズ酸化物（ＡＴＯ）、及びインジウムスズ酸化物（ＩＴＯ）を含む。
【００７３】
いくつかの実施形態において、ウィンドーフィルムとして使用するのに好適な多層光学フィルムは、近赤外線反射染料又は顔料を含むミクロ層及び光学層の積層体を含むことができる。このような層は、ミクロ層積層体の、窓に面するように構成された側に、隣接するように位置付けられてもよい。好適な近赤外線染料又は顔料は、「Ｎｅａｒ−ｉｎｆｒａｒｅｄ  ｒｅｆｌｅｃｔｉｖｅ  ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ  ｏｆ  ｐｅｒｙｌｅｎｅ  ｄｅｒｉｖａｔｉｖｅｓ」，Ｋａｕｒ  ｅｔ  ａｌ．，Ｄｙｅｓ  ａｎｄ  Ｐｉｇｍｅｎｔｓ，Ｖｏｌ．９２，Ｉｓｓｕｅ  ３，２０１２，１１０８−１１１３に記載される、ペリレン誘導体を含む。
【００７４】
いくつかの実施形態において、ウィンドーフィルムは、広範な反射帯域（２次及び３次反射帯域から形成される）と１次反射帯域との間に形成される通過帯域を生成する、ミクロ層の第１パケットを含み、かつ更にミクロ層の第２パケットを含む。第２パケットは、第１パケットの通過帯域の波長を有する光を反射するように選択された、単一の反射帯域をもたらし得る。
【００７５】
ここまで、図９Ａ−Ｂ（ｆ比０．２５）、図１０Ａ−Ｂ（ｆ比０．３３）、及び図１１Ａ−Ｂ（ｆ比０．５９）に関連していくつかの単純化された実施形態を説明してきたように、２次反射帯域を１次及び／又は３次反射帯域（及び所望により更に高次の重複反射帯域）と合わせて単一の広い反射帯域にすることにより、ミクロ層積層体の効率を改善することができる。図９Ｂにおける広域反射帯域は、重複する１次、２次、及び３次反射帯域を含む。図１０Ｂの広域反射帯域は、重複する１次及び２次反射帯域を含み、図１１Ｂの広域反射帯域は重複する２次、３次、及び４次反射帯域を含む。調波次数の特定の組み合わせにより生じる効率が、図１２のグラフに示されている。この図は、図５Ａと同様、反射能をｆ比の関数としてプロットしているが、１次（ｍ＝１）、２次（ｍ＝２）、及び３次（ｍ＝３）の曲線のみが含まれている。しかしながら、図１２には更に、２つの追加の曲線も含まれており、この１つは、１次及び２次の相対的反射能の合計であり（「１次＋２次」）、もう１つは、１次、２次、及び３次の相対的反射能の合計である（「１次＋２次＋３次」）。効率に関して、これら２つの合計曲線は、特定のｆ比値範囲にわたって、１次反射帯域単独で提供される最大反射能に比べ、より大きい反射能を提供していることに注意されたい。例えば、ｆ比が０．２５〜０．７５の範囲にわたって、「１次＋２次」曲線は、１次反射帯域単独で提供される最大反射能に比べ、等しい反射能を提供するか（ｆ比値が０．２５、０．５、及び０．７５の時）、又はより大きい反射能を提供する（ｆ比が０．２５〜０．５の間、及び０．５〜０．７５の間の時）。更に、ｆ比が約０．１７５〜０．８２５の範囲にわたって、「１次＋２次＋３次」曲線は、１次曲線単独で提供される最大反射能に比べ、等しい反射能を提供するか（終点において）、又はより大きい反射能を提供する。より一般的に言えば、所与のミクロ層積層体の合計の有用な反射能は、積層体の望ましい対象波長範囲において反射する調波次数全ての合計であり、これにより単一の広い反射帯域を形成し、この合計は、１次反射帯域単独で提供される最大反射能よりも大きくなり得る（ｆ＝０．５の場合）。少なくとも１次及び／又は３次反射の組み合わせに、２次反射の反射能を繋ぐことにより、この重複調波帯域技法を利用した物品が、所与の数のミクロ層と、ミクロ層間の所与の屈折率差について、改善された屈折率効率を提供し得る。
【００７６】
調波帯域重複技法を用いることにより、図１２からわかる効率の改善可能性に加えて、場合によっては他の利点も実現され得る。そのような他の利点には、材料コストの低減、反射率の鋭い段状変化を提供する能力、及び製造しやすさが挙げられ得る。
【００７７】
材料コスト低減に関して、ミクロ層積層体のｆ比は、２次調波帯域を励起させるために、５０％以外の値になるよう調整される。ｆ比をこのように選択することにより、積層体中の各ＯＲＵが、ｆ比５０％の１／４波長積層体に比べ、より少ない「Ａ」材料とより多い「Ｂ」材料（又はその逆）から作製される。この状況は、「Ａ」及び「Ｂ」材料（例えば異なる透明ポリマー）がかなり異なるコストを有する場合に活用することができる。特に、ｆ比を戦略的に選択して、ミクロ層積層体中のより高価な材料の量を最小限におさえながら、依然として望ましい反射率及び帯域幅を達成することができる。
【００７８】
反射率の段状変化に関して、ポリマー多層光学フィルムの設計者及びメーカーは、反射率の段状変化を伴う連続的な反射帯域を提供するという問題に直面する。このような問題は、単一のミクロ層積層体の１次反射のみを利用している場合は解決が難しくなり得る。なぜなら、そのような解決策は典型的に、ＯＲＵ厚さプロファイルの勾配に鋭い変化を必要とし得るからである。本明細書は、積層体が重複調波を有するように調整することによって、そのような段状変化が単一のミクロ層積層体でいかにして提供できるかを説明している。これらの重複調波は、ＯＲＵ厚さプロファイルの勾配に鋭い変化を提供する必要なしに、単一の連続的反射帯域に、急激な段階状の遷移の、実質的に異なる反射率レベルを提供するよう制御することができる。例えば上述の図９Ａ−Ｂ、図１０Ａ−Ｂ、及び図１１Ａ−Ｂ、並びに下記の図１６Ａ−Ｃを参照されたい。場合によっては、反射率の段状変化は、実質的に異なる反射率又は反射能を有する重複調波反射帯域を用いることが役に立つ。
【００７９】
製造の容易さに関して、ポリマー多層光学フィルムの設計者及びメーカーは、非常に広い連続的反射帯域を提供するという問題に直面する。このような問題は、単一のミクロ層積層体の１次反射のみを利用している場合は解決が難しくなり得る。なぜなら、そのような解決策は、ミクロ層積層体にわたって、過剰なほど大きな厚さ範囲を必要とし得るからである。例えば、１次反射のみを利用して、４００〜１６００ｎｍの光を反射するよう設計したミクロ層積層体では、最も厚いＯＲＵが、最も薄いＯＲＵの４倍の厚さを有するようなＯＲＵ厚さプロファイルが必要となる。しかしながら、例えば図１０Ａ又は９Ａに示すように、１次及び２次反射の両方を組み合わせて、同じ連続的な広い反射帯域を作製した場合、より穏やかに低減するＯＲＵ厚さプロファイルを使用することができ、この場合、最も厚いＯＲＵは、最も薄いＯＲＵの厚さの２倍だけである。この点に関しては、後述の図１５Ａ−Ｃも参照されたい。
【００８０】
製造の容易さに関するもう１つの検討事項には、短波長（例えば、４００ｎｍ近く及びこれ以下の可視光スペクトルの青／紫色部分）又は近ＵＶ波長領域内の波長で光を反射するのに十分な薄さのミクロ層を作製するという問題が挙げられる。溶融ポリマー材料の交互の層を共押出することにより作製された多層光学フィルムの場合、溶融状態のポリマーの流動不安定性の問題が顕著になり得る。流動不安定性により、押し出された層はますます薄くなり得るためである。例えば、望ましいポリマー「Ａ」及び「Ｂ」材料の粘弾性が十分に一致しない場合、「層破断」が起こり得る。本明細書に記述される重複調波を用いた技法は、そのような問題を緩和するのに役立ち得る。なぜなら、２次又は３次などのより高次の調波を使用して、短波長（例えば、可視光の青／紫色及び／又は近ＵＶ波長領域）で望ましい反射率を提供することにより、溶融ポリマー層は、１次反射帯域の場合に必要になる厚さよりも、遥かに厚くすることができる（２次の場合は２倍の厚さ、３次の場合は３倍の厚さ、など）。
【００８１】
図５Ａ〜５Ｂからわかるように、約０．３３又は０．６７のｆ比を有するミクロ層のパケットを使用すると、比較的強い１次反射帯域、より弱い２次反射帯域、及びほぼゼロの３次反射強度が生じる。このようなｆ比を有する光学フィルムは、より弱い可視光反射帯域と重複する、広域赤外線反射帯域をもたらす。このようなフィルムは、ウィンドーフィルムとして使用される。
【００８２】
ある材料が他の材料よりも大きな屈折率分散を有する場合、屈折率の分散は、波長と関連して、多層積層体の反射能を変更する。典型的には、より高い屈折率の材料は、より低い屈折率の材料よりも、大きな分散を有する。これにより、より長い波長と比べて、より短い波長では、直接隣接する層の間に、より大きな屈折率差を生じ、したがって、より短い波長においてより大きな反射能を生じ、赤色よりも青色でより高い反射率を生じる。
【００８３】
本記載の一態様は、ミクロ層積層体の設計において、積層体の厚さ方向を通じた（固定屈折率）ｆ比の勾配を使用して、可視光スペクトルの反射スペクトルを平坦にすることができる、ということである。「層密度／波長アプローチ」と称され得る、従来的なアプローチは、スペクトルのより長い波長部分に対して、波長単位ごとに使用される層の数と比較して、スペクトルのより短い波長部分に対して、より少ない層を使用する、というものであった。およそ４００ｎｍ〜８００ｎｍで反射する２次帯域を有する積層体が想到される。次に１次帯域は、分散を無視し、およそ８００ｎｍ〜１６００ｎｍの帯域で反射する。積層体を通じてｆ比が一定である層密度／波長アプローチでは、４００ｎｍ付近の２次調波帯域の反射率を下げると、８００ｎｍ付近の１次待機の反射率も同時に下がる。本開示において、別の利益をもたらす、別のアプローチが提示される。
【００８４】
図５Ａの反射能曲線を見ると、１次及び２次曲線は、０．３３及び０．６７のｆ比値付近で、正負が逆の傾きを有する。０．３３又は０．６７のｆ比値付近の、ｆ比を有する光学積層体を使用し、積層体の厚さ方向を通じたｆ比の勾配を組み込むことにより、これらの、正負が逆の傾きを使用して、４００ｎｍ付近の青色波長における、２次積層体の反射率を低減させ、一方で同時に、８００ｎｍ付近の、１次レスポンスにおける同じ層の反射率を増加させることができる。ｆ比勾配は、２次調波のために、可視領域において、平坦で、無色のスペクトルをもたらすように設計することができる。これは同時に、８００ｎｍ付近における、ウィンドーフィルムのＩＲ遮断の増加をもたらし得る。
【００８５】
このｆ比勾配の変化形態もまた使用することができる。例えば、より大きな値の、ｆ比勾配を使用することができる。ｆ比勾配を調節することにより、４００ｎｍ付近の２次帯域により低い反射率が付与される場合に、８００ｎｍ付近の１次積層体の、更により大きな反射率をもたらすことができる。これは、場合によって望ましいことがある、反射する際に赤く見えるウィンドーフィルムをもたらし得る。
【００８６】
いくつかの実施形態において、固定屈折率ｆ比は、ミクロ層のパケットの厚さにわたって単調に変化する。いくつかの実施形態において、固定屈折率ｆ比は、約０．３〜約０．４の範囲内で変化するか、又は約０．６〜約０．７の範囲内で変化する。いくつかの実施形態において、光学繰り返し単位の固定屈折率光学厚さは、ミクロ層のパケットの厚さにわたって単調に変化し、固定屈折率ｆ比は約０．３〜０．４の範囲内で、最も薄い光学繰り返し単位から最も厚い光学繰り返し単位へと単調に低減するか、又は固定屈折率ｆ比は約０．６〜約０．７の範囲内で、最も薄い光学繰り返し単位から最も厚い光学繰り返し単位へと単調に増加するかのいずれかである。
【００８７】
いくつかの実施形態において、ウィンドーフィルムとして使用するのに好適な多層光学フィルムは、光学繰り返し単位をなすように構成された、ミクロ層のパケット（すなわち、単一ミクロ層積層体）を含む。パケットは、設計入射角において、単一の１次反射帯域、２次反射帯域、及び任意により３次反射帯域をもたらす。１次反射帯域は少なくとも部分的に、約７２０ｎｍ〜約２０００ｎｍの範囲内の波長に設定され、２次反射帯域は少なくとも部分的に、約３８０ｎｍ〜約７２０ｎｍの範囲内の波長に設定され、２次反射帯域は、１次及び３次反射帯域の少なくとも一方と実質的に重複して、単一の広域反射帯域を形成する。１比反射帯域は、約７６０〜約８４０ｎｍの範囲内に第１帯域エッジがあってもよく、及び／又は約１５６０ｎｍ〜約１６４０ｎｍの範囲内に第２帯域エッジがあってもよい。２次反射帯域は、約３８０ｎｍ〜約４２０ｎｍの範囲内に第１帯域エッジがあってもよく、及び／又は約７８０ｎｍ〜約８２０ｎｍの範囲内に第２帯域エッジがあってもよい。
【００８８】
ウィンドーフィルムは、可視光透過率（ＶＬＴ）、及び／又は総太陽エネルギーカット率（ＴＳＥＲ）で特徴付けることができる。ＶＬＴは、垂直入射でウィンドーフィルムに入る太陽可視光エネルギーが、これを通過する割合である。ＴＳＥＲは、垂直入射でウィンドーフィルムに入る太陽エネルギーが、カットされる（反射される又は吸収される）割合である。ＶＬＴ及びＴＳＥＲは、ＩＳＯ９０５０−２００３規格に従って判定され得る。
【００８９】
いくつかの実施形態において、多層光学フィルムは約１０％より大きく、又は約２０％より大きく、かつ約８０％未満、又は約９０％未満のＶＬＴを有する。いくつかの実施形態において、多層光学フィルムは、約１０％より大きく、又は約２５％より大きく、又は約４０％より大きく、又は約５０％より大きく、かつ約８０％未満、又は約９０％未満のＴＳＥＲを有する。
【００９０】
モデル化された実施例
ここで、本出願人らが光学設計ソフトウェアを使用して設計及びモデル化した特定の具体的な多層光学フィルム実施形態について検討し、本明細書に記述される重複調波の概念をより現実的に示していく。
【００９１】
簡単に言うと、第１モデル化ミクロ層積層体は、上述の図９Ａと同様に、１次、２次、及び３次反射帯域の重複をもたらすよう調整された。この第１モデル化積層体は、２７６の個別ミクロ層が１３８のＯＲＵをなすように構成され、勾配のあるＯＲＵ厚さプロファイルで、ｆ比は０．２５を使用した。図１３、１４Ａ、及び１４Ｂは、第１モデル化積層体に関するものである。第１モデル化積層体を含むウィンドーフィルムはまた、ウィンドーフィルムからの望ましくないグレア又は反射を低減するために、アンチグレア及び／又は吸収層を含み得る。図１５Ａ、１５Ｂ、及び１５Ｃは、第１モデル化積層体を第１比較ミクロ層積層体と比較したもので、第１比較ミクロ層積層体の該当する反射帯域は２次の成分を有さず、ほぼ１次調波のみによって生成されている。第２モデル化ミクロ層積層体は、上述の図１０Ａと同様に、１次及び２次反射帯域の重複をもたらすよう調整された。この第２モデル化積層体は、第１モデル化積層体と同じ数のミクロ層及びＯＲＵを使用し、また同じ等級のＯＲＵ厚さプロファイルを使用したが、ｆ比は０．３３に変更された。図１３、１６Ａ、及び１６Ｂは、第２モデル化積層体に関するものである。図１６Ｃは、第２モデル化積層体の修正に関するものであり、ここにおいてｆ比は０．３３から０．３６へと変更され、１次と２次の反射帯域の間により大きい反射率差をもたらし、これによって、広くなった反射帯域全体の反射スペクトルにおいてより大きな段状変化をもたらしている。第２モデル化積層体、又は改質した第２モデル化積層体を含む、ウィンドーフィルムが提供されてもよい。ウィンドーフィルムは、吸収層及び／又はアンチグレア層であり得る、追加的な光学層を含み得る。第３モデル化ミクロ層積層体は、上述の図１１Ａと同様に、２次、３次、及び４次反射帯域の重複を提供するよう調整された。この第３モデル化積層体は、第１及び第２モデル化積層体と同じ数のミクロ層及びＯＲＵを使用したが、異なる勾配のあるＯＲＵ厚さプロファイルを使用した。更に、ｆ比が０．５９に変更された。図１７、１８Ａ、及び１８Ｂは、第３モデル化積層体に関するものである。第３モデル化積層体を含むウィンドーフィルムはまた、ウィンドーフィルムからの望ましくなグレア、又は反射を低減するために、アンチグレア及び／又は吸収層を含み得る。近赤外線を吸収するために、吸収層が含まれてもよい。近赤外線において反射性である層が含まれてもよい。このような層は、ウィンドーフィルムの、窓に面するように構成された面上に配置されてもよい。図１９〜２１は、２次反射帯域は、積層体の１次又は３次反射帯域のいずれとも重複しない、又は実質的に重複しない、第２比較ミクロ層と関連している。最後に、図２２〜２５は、第４モデル化積層体及び吸収層を有するウィンドーフィルムに関し、図２６〜２７は、第５モデル化積層体及び吸収層を有するウィンドーフィルムに関する。
【００９２】
これらのモデル化された実施例に関連して、本明細書で検討される重複調波特性を実現しているかどうかを判定するために、所与のミクロ層積層体を解析する目的で本出願人らが開発した方法についても検討する。第１の方法は、調波解析方法と呼ばれ、これにより積層体のスペクトル反射率のどの部分がどの調波次数によるものであるか、また、どのスペクトル反射率が、積層体のそれぞれ該当する調波次数に関するものであるかを判定することができる。この方法では、積層体のそれぞれ該当する調波反射帯域を分離することが可能になり、例えば、積層体の１次反射帯域と、積層体の２次反射帯域と、及びその他も、別々に計算しプロットすることができる。第２の方法は、帯域幅解析方法と呼ばれ、これにより、任意の所与の反射帯域の、左右の帯域エッジの波長値を、秩序立った、再現性のある方法で決定することができる。この第２の方法によって、上述のように、２つの所与の反射帯域が重複しているか又は実質的に重複しているかを、再現性をもって、曖昧さなしに決定することが可能になる。
【００９３】
調波解析方法
上述のように、この調波解析方法により、所与のミクロ層積層体のスペクトル反射率のどの部分がどの調波次数によるものであるか、また、積層体のそれぞれ該当する調波次数に関するスペクトル反射率がどのようなものであるかを判定することができる。この方法を実行するために、ＯＲＵ厚さプロファイル、積層体のｆ比、及びミクロ層の実際の屈折率は、既知である、測定できる、又は他の方法で決定できると想定する。
【００９４】
多層ポリマー反射体は典型的に、数多くの１／４波長厚さのミクロ層で作製される。より具体的に、これらは、１／２波の厚い光学繰り返し単位（ＯＲＵ）を形成する高屈折率及び低屈折率（ｎＨ及びｎＬ）ポリマー材料の多くの繰り返し対で作製されている。ポリマー積層体中の交互のミクロ層は典型的に、一般的な無機蒸着誘電性積層体に比べ、比較的小さい屈折率差を有し、よって、ポリマー積層体は典型的に、比較的高い屈折率を得るために、より多くのミクロ層を必要とする。必要とされる多数の繰り返しミクロ層によって、高屈折率層と低屈折率層との繰り返しが、屈折率の波形（「屈折率波形」）によって表わされる。これは、屈折率波形のフーリエ表現を用いて評価することができる。急激な境界を有する１／４波長厚さ層のミクロ層積層体が、屈折率矩形波を形成する。このような積層体のｆ比が、０．５以外の値に設定されると、層は非対称屈折率矩形波と称される波形を形成する。本出願人らは、適宜成形された繰り返し屈折率波形が、ＯＲＵの高屈折率材料及び低屈折率材料の「有効屈折率」を用いることにより、１／４波長層の単純矩形波で表わすことができることを見出した。上述のように、ＯＲＵは、フィルム内の距離の関数として連続的に変化する屈折率を伴って形成することができる。
【００９５】
このフーリエ解析は、ミクロ層の間に急激な境界を有さない系に有効である。必要なのはフーリエ係数のみであり、これは、様々な調波周波数を表わす個々の正弦波の合計として、屈折率波形を表わすために使用され、その屈折率振幅は、フーリエ係数ｃｍによって決定される。これらの個別の調波帯域は、依然として、矩形波の層プロファイルを使用して計算することができるが、修正（有効）屈折率が用いられる。出願人らは更に、反射帯域を広げるため、ＯＲＵの積層体が厚さ方向に勾配を持つときに、フーリエ評価が依然として有効であることを見出した。
【００９６】
実際のミクロ層厚さ及び屈折率値を使用する多層積層体の計算により、屈折率スペクトルが得られ、これは一般に、各調波次数から未知の寄与を受けた、複数の重複する調波帯域の複合物又は組み合わせであり得る。元のミクロ層積層体の反射率に対する、対象の任意の個々の調波次数のレスポンス又は寄与をシミュレーションするために、本出願人らは、有効屈折率の様々なセットを使用できることを見出した。これは、対象の調波次数に固有であり、既知の積層体ｆ比と、実際の屈折率差及び、対象の調波次数に固有である様々な有効ＯＲＵ数に基づくものである。このフーリエ表現は、複雑な繰り返し屈折率波形と、各調波次数の反射帯域を解析するのに、特に有用である。
【００９７】
下記の実施例は、非対称（すなわち各ＯＲＵの一方のミクロ層が１／４波長厚さより薄く、各ＯＲＵのもう一方のミクロ層が１／４波長より厚い）のミクロ層積層体を含む。換言すれば、下記の実施例は、ｆ比が０．５ではないミクロ層積層体を含む。そのような非対称積層体は、本明細書において「非対称矩形波積層体」と呼ばれる。非対称積層体は、ｆ比が０．５である対称積層体（高屈折率材料と低屈折率材料の両方が１／４波長厚さである）とは対照的であり得る。上述のように、ｆ比は、本明細書において時に「ｆ」と略され、ｆ＝ｄＨ＊ｎＨ／（ｄＨ＊ｎＨ＋ｄＬ＊ｎＬ）で与えられる。式中、ｄは所与のミクロ層の物理的厚さである。非対称矩形波積層体の反射率、特に、対象の任意の単一調波次数の反射率は、元の非対称矩形波積層体の、１／４波長ミクロ層（この有効屈折率は、対象の調波次数のフーリエ係数から計算される）の「有効積層体」を使用することによってモデル化することができる。対象の所与の調波次数について、有効積層体内のＯＲＵの数は、元の積層体のＯＲＵ数の整数倍であり、ここにおいて整数倍とは「ｍ」、すなわち、対象の調波次数の次数自体である。このように、元のミクロ層積層体がＮ個のＯＲＵを有する場合、ｍ次調波次数の反射率を計算するのに使用する有効積層体は、ｍ＊Ｎ個のＯＲＵを有する。このようにして、所与のミクロ層積層体の様々な調波反射帯域が、対象の各調波次数に関連する各有効積層体の個々の反射率計算を行うことによって、別々に特定され得る。
【００９８】
フーリエ解析のための有効積層体の有効屈折率差は、元の積層体のピーク間屈折率差と、積層体屈折率プロファイル（すなわち積層体波形）のフーリエ係数ｃｍとを掛け合わせることによって得られる。フーリエ係数ｃｍは図５Ａに関連して上記で説明されており、その中で、次のように計算できることが示されている。
【数６】
2017534076.tif 000008
式中、ｍは調波次数、ｆは元の積層体のｆ比である。上述の図５Ｂには、（正規化された）ｃｍ値がプロットされており、図中、ｃｍ値にπ／４をかけることにより正規化された。この情報をもとに、任意の非対称矩形波積層体の任意の次数の反射帯域を、次の式で得られる有効屈折率差Δｎｅｆｆを有する対称「有効積層体」（このｆ比は０．５である）として、表わすことができる。
【数７】
2017534076.tif 000009
式中、ｎＨ及びｎＬは、ミクロ層の高屈折率材料及び低屈折率材料の実際の層屈折率、ｃｍは、元の積層体のｆ比で計算した対象の調波次数のフーリエ係数である。図５Ｂにおいてプロットされるフーリエ係数は、積層体内の、直接隣接するミクロ層の間で、急峻な遷移を呈する。遷移が急峻ではなく、漸進的である場合、正確なフーリエ係数は、図５Ｂにプロットされるものからある程度乖離することになる。そのような場合、実際の屈折率波形を決定すべきであり、フーリエ係数は、周期的関数のフーリエ級数表現に関する既知の方法を使用して計算することができる。例えば、ＣＲＣ  Ｓｔａｎｄａｒｄ  Ｍａｔｈｅｍａｔｉｃａｌ  Ｔａｂｌｅｓ、第１８版、ｐ．４５８を参照されたい。上記の式を用いてΔｎｅｆｆを決定した後、有効積層体のミクロ層に使用される有効屈折率は、その平均屈折率が元の積層体の平均屈折率と同じでなければならないとの要請から、容易に決定できる。
【００９９】
元のミクロ層積層体がＮ個のＯＲＵ（２Ｎ個のミクロ層）を有する場合、対象の所与の調波次数ｍの反射帯域は、次数ｍの有効積層体と、任意の標準多層積層体コンピュータソフトウェアプログラムとを用いて計算することができ、ここにおいて有効積層体に使用する屈折率は、Δｎｅｆｆの式に関連して上述した通りである。有効積層体は、ｍ＊Ｎ個の光学繰り返し単位を有する。有効積層体内のＯＲＵの光学厚さは、層プロファイル内のＯＲＵのｍ倍で、元の積層体のＯＲＵの厚さの１／ｍ倍である。よって、対象の所与の調波次数ｍの反射率の計算を実行する際、有効積層体は、元の積層体内の各ＯＲＵを、ＯＲＵのそれぞれが元の積層体の対応するＯＲＵの厚さの１／ｍ倍であるｍ個のＯＲＵで置換することによって得られる。実施例を以下に記載する。
【０１００】
帯域幅解析方法
ＯＲＵの共振波長は、入射光波の建設的干渉をもたらす層厚さと屈折率の組み合わせとなる波長であり、これによりＯＲＵが、入射光に対して部分的に反射性になる。ｍ次反射調波についての、光学繰り返し単位（ＯＲＵ）の共振波長は：
【数８】
2017534076.tif 000010
であり、式中、ｍは反射調波次数、ｄＨ及びｄＬはそれぞれ、高屈折率材料（材料Ａ）の層厚さと、低屈折率材料（材料Ｂ）の層厚さ、ｎＨ及びｎＬは、材料Ａ及び材料Ｂの屈折率である。
【０１０１】
（ｄＨｎＨ＋ｄＬｎＬ）は、ＯＲＵの光学厚さであり、上の式を検討すると、１次反射調波はＯＲＵの光学厚さの２倍で生じ、２次反射調波はＯＵＲの光学厚さで生じ、３次反射調波はＯＲＵの光学厚さの２／３で生じ、以下同様になっている。
分散効果が無視できない場合、ｍ次反射調波の共鳴波長を決定するために使用される屈折率は、共鳴波長において、自己整合的に決定され得る。換言すると、
【数９】
2017534076.tif 000011
である。
ＯＲＵのもう１つの光学的特性が、固有帯域幅と呼ばれるものである。固有帯域幅（ＩＢＷ）は、反射をもたらす建設的干渉に関する、（層積層体内の）隣接するＯＲＵの中のコヒーレンス強度の尺度である。ＯＲＵは、共振波長だけでなく、ＯＲＵの固有帯域幅により決定される共振波長のいずれの側（長波長側及び低波長側）でも、反射率に寄与する。ｍ次反射調波の固有帯域幅は次の式で得られる。
【数１０】
2017534076.tif 000012
式中、Ｎｒ＝ｎＬ／ｎＨであり、ａｍは、図５Ａに示すように、ｍ次調波の相対的反射能係数である。よって例えば、２次反射調波で、ｆ比０．２５、相対的反射能係数ａｍは、０．５の値を有する。
【０１０２】
ＩＢＷｍが所与の反射調波次数ｍと所与のＯＲＵのｆ比について評価されるとき、そのＯＲＵの共振波長をかけて、部分的帯域幅Δλｍを得ることができる。この部分的帯域幅Δλｍ＝ＩＢＷｍ＊λ０，ｍは、ＯＲＵ、及び同様の特性の他のＯＲＵが、反射を生成するようにコヒーレントに協働する、波長の範囲の尺度である。実際、多数の同一のＯＲＵからなるミクロ層積層体（これにより、共通共振波長での反射率は非常に大きく、１又は１００％に近い）は、共振波長のいずれかの側にΔλｍ／２延在する反射帯域を有する。
【０１０３】
ミクロ層積層体内で実質的に薄い層から厚い層への単調な勾配を有して隣接する多数のＯＲＵが、互いに重複する部分的帯域幅Δλｍを有する場合、コヒーレント反射が生成される。実際、任意の所与のＯＲＵと、それに伴う共振波長について、隣接するＯＲＵの部分的帯域幅Δλｍを解析することができ、これにより、所与のＯＲＵの共振波長に部分的帯域幅が重複している隣接ＯＲＵの数を決定することができる。所与のＯＲＵの共振波長に重なる部分的帯域幅を備えたこれらの隣接するＯＲＵそれぞれが、所与のＯＲＵと共にコヒーレントに作用して、所与のＯＲＵの共振波長で反射率を生成する。
【０１０４】
この第１原理の論理は、ＯＲＵ（既知の屈折率値を有する）のモデル化又は測定されたミクロ層積層体が、各ＯＲＵの共振波長λ０，ｍと部分的帯域幅Δλｍに関して解析され得る方法を示唆している。各ＯＲＵ共鳴波長に関し、部分帯域幅が所与の共鳴波長と重複する、隣接するＯＲＵの数を数えることができる。この数は、コヒーレント隣接数（ＣＮＣ）と呼ばれ、所与の共振波長での反射率レベルを決定するのに使用できる。反射率レベルを定量的に決定するには、反射率を、反射率にコヒーレントに寄与するＯＲＵの数、及びＯＲＵ層材料の屈折率値と関連付ける標準式を採用する。
【数１１】
2017534076.tif 000013
この反射率標準式は、同一のＯＲＵのミクロ層積層体については最も正確であり、同時に、勾配のある光学厚さプロファイルを備えたミクロ層積層体についての優れた反射率近似を提供する。この方法によって、ミクロ層積層体内の各共振波長での（各ＯＲＵに関連する）反射率は、コヒーレント隣接数（ＣＮＣ）の値を決定することによって計算できる。
【０１０５】
この方法により、当業者は、測定されたミクロ層積層体厚さ分布を、層材料の既知の屈折率値と共に使用して、任意の次数の反射帯域の波長範囲をマッピングし、更に、所与の反射帯域の短波長開始箇所と、同じ反射帯域の長波長終了箇所とを定量的に定義することができる。
【０１０６】
加えて、上述の解析を実行することにより、当業者は、測定された反射スペクトルが顕著な反射帯域重複による高反射率の単一の波長領域を示し、個々の反射帯域調波は解読できない場合において、所与のミクロ層積層体に由来する、様々な次数の、複数の反射帯域の波長範囲を個別に決定することができる。
本願の目的のため、本出願人らは、ミクロ層積層体の所与の（ｍ次）調波反射帯域の始まりを、最短の共鳴波長λＳ，ｍ（ここにおいてＣＮＣは、関連する反射帯域ピーク反射率の２５％を超えるＲｍ値を提供する）として定義することを選択する。同様に、反射帯域の終了を示す波長を、最長の共鳴波長λＬ，ｍ（ここにおいてＣＮＣは、関連する反射帯域ピーク反射率の２５％を超えるＲｍ値を提供する）として定義する。この方法を使用して、所与の反射帯域の、短波長帯域エッジの波長λＳと、長波長帯域エッジの波長λＬとを、再現性をもって決定することができる。
【０１０７】
帯域幅解析方法の更なる詳細と説明は、前述の米国特許出願第１３／８４４，６６４号に見出すことができる。
【０１０８】
第１モデル化積層体
第１モデル化積層体を有する多層光学フィルムが設計されモデル化された。この積層体は、Ｎ個の低屈折率ミクロ層とＮ個の高屈折率ミクロ層とを交互に配置して使用し、Ｎ個のＯＲＵを形成した。ここにおいてＮは１３８であった。各ＯＲＵは、低屈折率ミクロ層（材料「Ｂ」）のうち１つと、高屈折率ミクロ層（材料「Ａ」）のうち１つから構成された。低屈折率ミクロ層の屈折率ｎＬは１．４９４であり、高屈折率ミクロ層の屈折率ｎＨは１．６５であった。これらの屈折率は、ポリマー干渉フィルターに一般的に使用される材料の代表的なものである。波長に伴う分散は使用せず、これにより、高次の帯域の帯域エッジ波長は、名目上、それぞれの１次帯域エッジ波長の単純整数分割であり、かつ、各帯域内の反射率は、名目上、小さなスペクトル発振以外、一定であった。（実際の材料では、波長に伴う屈折率の変化が、高次の反射帯域の波長位置を若干シフトさせ、反射率も、長波長よりも低波長側で高くなる傾向がある。）第１モデル化積層体と、それに関連する「有効積層体」（個々の高次の反射帯域を計算するのに使用された）は更に、積層体の両側に、厚さ１０マイクロメートル、屈折率１．６５の「スキン層」を１つずつ有すると想定された。この構成は、押出ポリマー多層積層体で一般的なものである。各スキン層の外側主面に、空気界面が想定された。
【０１０９】
ＯＲＵは、ｆ比０．２５を有するよう設計された。
ＯＲＵは更に、勾配のある厚さプロファイルを呈した。厚さプロファイルは、単純な冪乗則によって定義され、これにより比較的平坦な反射スペクトルを得た（すなわち、１次反射帯域と、存在するそれより高次の各後段の帯域についても同様に、波長に対して実質的に一定の反射率を有していた）。特に、ＯＲＵの高屈折率ミクロ層の物理的厚さｄＨと低屈折率ミクロ層の物理的厚さｄＬが、次の式によって決定された。
【数１２】
2017534076.tif 000014
及び
【数１３】
2017534076.tif 000015
式中、ｎは１〜Ｎの範囲であり、ｆは０．２５であり、ｇは勾配を画定するよう選択された定数であった。この第１モデル化積層体の場合、ｇは１．００５２７となるよう選択された。更に、この積層体設計のために開始波長としてλ０が選択された。第１モデル化積層体についてλ０は８２５ｎｍが選択された。これらの式とパラメータにより、図１３の曲線１３１０により示される、第１モデル化積層体のＯＲＵ厚さプロファイルが得られた。
【０１１０】
第１モデル化積層体により生成された個々の１次、２次、及び３次反射帯域が、上述の調波解析方法を用いて計算された。これら個々の調波それぞれについて、「有効積層体」が画定され、これにより、その調波次数の反射スペクトルを計算することが可能になった。１次調波の場合、有効積層体はＮ個のＯＲＵ（すなわち１３８）を有し、ＯＲＵ厚さプロファイルは図１３の曲線１３１０により与えられ、ｆ比は０．５を想定し、フーリエ係数ｃ１に０．７０７１１を使用して、有効屈折率を計算した。２次調波の場合、有効積層体は２Ｎ個のＯＲＵ（すなわち２７６）を有し、ＯＲＵ厚さプロファイルは図１３の曲線１３１２により与えられ、ｆ比は０．５を想定し、フーリエ係数ｃ２に０．５を使用して、有効屈折率を計算した。３次調波の場合、有効積層体は３Ｎ個のＯＲＵ（すなわち４１４）を有し、ＯＲＵ厚さプロファイルは図１３の曲線１３１４により与えられ、ｆ比は０．５を想定し、フーリエ係数ｃ３に０．２３５７０２を使用して、有効屈折率を計算した。これらの有効積層体に対して計算を実施し、図１４Ａに示す１次、２次、及び３次のスペクトル反射率曲線を得た。
【０１１１】
次に上述の帯域幅解析方法を使用して、図１４Ａに示す１次、２次、及び３次反射帯域のそれぞれについて、短波長帯域エッジの波長λＳ、及び長波長帯域エッジの波長λＬを決定した。グラフでは３本の線分が重ね合わせられている。これらの線分はそれぞれ、帯域幅解析方法によって決定された、関連する調波反射帯域の位置を表わす。各線分は、関連する反射帯域の線形表示である。この線分は、「線分表示」の略で「ＬＳＲ」とラベル付けられ、帯域幅解析方法によって決定された終点により画定されている。よって、各線分ＬＳＲは、「Ｓ」とラベル付けされた短波長終点（この波長値λＳはその反射帯域の左の帯域エッジの波長である）と、「Ｌ」とラベル付けされた長波長終点（この波長値λＬはその反射帯域の右の帯域エッジの波長である）とを有する。線分ＬＳＲを反射スペクトルに重ね合わせることにより、１次、２次、及び３次反射帯域が波長軸のどこに位置するかが容易かつ正確にわかる。この図から、この第１モデル化積層体について、２次反射帯域が１次反射帯域と３次反射帯域の両方に重複していることがわかる。これら調波反射帯域の重複は、図１４Ｂに見られるように、単一の広くなった反射帯域を生成する。図１４Ｂは、調波次数同士の区別を試みない従来型の光学モデル化計算を用いた第１モデル化積層体の計算した反射率をプロットしている。すなわち、これは波長の関数として、積層体の全体の反射率を単に計算しただけである。図１４Ａと１４Ｂとを比較することによって、図１４Ｂの単一の広い反射帯域が、重複する１次、２次、及び３次反射帯域を含むことがわかる。
【０１１２】
第１モデル化積層体に関する関連パラメータを、下記の表にまとめる。
【表１】
2017534076.tif 000016
【０１１３】
図１４Ｂの反射スペクトルは、波長の関数として積層体の全体の反射率を単純な方法で計算する、従来型の光学モデル化ソフトウェアを用いて得た。別の方法として、そのような反射スペクトルは、例えば図１４Ａに示されるように、個々の調波反射率を光学的に合わせることにより得ることができる。任意の所与の波長で、様々な高次の帯域の付加的な性質は、「パイルオブプレート」反射体の規則に従うことが示されている。ただし、外側の空気界面で生じ得る反射には注意を払う必要がある。この第１モデル化フィルムにおいて、２次調波の合計反射率は、４５０ｎｍ近くで約０．６３（又は６３％）であり、３次帯域は約０．３３（又は３３％）である。図１４Ｂのモデル化反射率は、約４４０〜４５０ｎｍで、平均反射率約０．６７６を呈している。図１４Ｂのモデル化光学フィルムは２つの空気界面を有し、一方、別々に計算された２次及び３次調波次数は、組み合わせて合計４つのフィルム／空気界面を有する。これらの２つの空気界面を数学的に除去する必要があり、その上で、上述の「パイルオブプレート」式を使用して、２つの有効積層体の反射率を計算する。これにより、両方の次数の反射率を生成する単一のミクロ層積層体の反射率と比べることができる。余計な空気界面を数学的に除去するには、１つの空気／ポリマー界面の反射率（屈折率１．６５）は、「ａｉｒ」としてラベル付けされ、最初に以下の式で計算された。
【数１４】
2017534076.tif 000017
次に、有効な３次フィルム積層体の内部反射率Ｒｉｎｔが、以下の式によって計算された。
【数１５】
2017534076.tif 000018
式中、Ｒｉｎｔはフィルム積層体の内部反射率（上述）を指し、「ａｉｒ」は空気／ポリマー界面の算出された反射率を指し、「ＴＴｏｔａｌ」は空気中の積層体の算出された合計反射率を指す。３次帯域のＲｉｎｔは０．２６７と算出された。パイルオブプレート式の２つの値Ｒ１及びＲ２は０．２６７及び０．６３となり、これらにより、４５０ｎｍ近くで２次と３次帯域の予測合計反射率Ｒ＝０．６７４を得た。これは、図１４Ｂのスペクトル反射率曲線の４５０ｎｍ近くの平均値０．６７６に近い。
【０１１４】
図１５Ａ、１５Ｂ、及び１５Ｃにおいて、第１モデル化積層体を第１比較ミクロ層積層体と比較し、この該当する反射帯域は２次の成分を有さず、ほぼ１次調波のみによって生成されている。図１５Ａは、波長の関数として、モデル化した反射率をプロットしている。曲線１５１０は、図１４Ｂの反射率曲線と同じであり、第１モデル化積層体の全体の反射率を表わす。曲線１５１２は、第１比較ミクロ層積層体の反射率である。第１比較積層体は、同じＮ個のＯＲＵ（１３８）と、「Ａ」及び「Ｂ」ミクロ層に同じ高屈折率及び低屈折率（それぞれ１．６５及び１．４９４）を使用した。ただし、第１比較積層体ではｆ比０．５を使用し、これは２次反射を生じない。両方の積層体設計は比較的小さいが等しい３次反射帯域を生成し、これは別個にプロットされてはいないが、この追加の反射率は、約４００ｎｍ〜５５０ｎｍの波長で観察することができる。この３次の寄与は、２つの積層体設計で等しいため、以下の解析ではこれを無視することにする。
【０１１５】
また、第１比較積層体のＯＲＵ厚さプロファイルは、第１比較積層体の反射スペクトルを、第１モデル化積層体の反射スペクトルに実質的に合致させるために、第１モデル化積層体のＯＲＵ厚さプロファイルに対して変化させる必要がある。光学厚さプロファイルが図１５Ｂにプロットされている。
【０１１６】
この図において、曲線１５２０は、第１モデル化積層体のＯＲＵ厚さプロファイルであり、図１３の曲線１３１０と同じである。曲線１５２２は、第１比較積層体のＯＲＵ厚さプロファイルである。この図から、２つのことが明らかである。第１に、第１モデル化積層体（曲線１５２０）は、第１比較積層体（曲線１５２２）に比べ、ＯＲＵ厚さプロファイルがより穏やかに低減していることがわかる。実際、最も厚いＯＲＵと最も薄いＯＲＵとの比は、第１比較積層体では４であるが、第１モデル化積層体ではわずか２である。第２に、第１モデル化積層体は、第１比較積層体よりも概ね厚いＯＲＵ（及びミクロ層）を使用している。例えば、第１比較積層体の最も薄いＯＲＵは厚さ２００ｎｍであり、第１モデル化積層体の最も薄いＯＲＵは厚さ４００ｎｍである。より厚い層と、より穏やかに低減するプロファイルによって、第１モデル化積層体は、上述のように、第１比較積層体よりも製造が容易になり得る。
【０１１７】
図１５Ｃは図１２と同じであるが、ただし、第１ミクロ層積層体（点Ｐ１）及び第１比較ミクロ層積層体（点Ｐ２）の作用を表わす２つの点がグラフにプロットされている。第１比較積層体は１次反射帯域のみを利用し（「１次」）、ｆ比が０．５で作用し、ここで点Ｐ２は相対的反射能が１．０である。一方、第１モデル化積層体はｆ比が０．２５で作用し、この１次反射の相対的反射能は実質的に消える。しかし、第１モデル化積層体は１次及び２次両方の反射帯域を利用しているため（「１次＋２次」）、それに伴う点Ｐ２も、相対的反射能が１．０である。
【０１１８】
第１モデル化積層体と第１比較積層体の比較に関する関連パラメータ（「広帯域１」）を下記の表にまとめる。
【表２】
2017534076.tif 000019
【０１１９】
第２モデル化積層体
第２モデル化積層体を有する別の多層光学フィルムが設計されモデル化された。この積層体は、Ｎ個の低屈折率ミクロ層とＮ個の高屈折率ミクロ層とを交互に配置して使用し、Ｎ個のＯＲＵを形成した。ここにおいてＮは１３８であった。各ＯＲＵは、低屈折率ミクロ層（材料「Ｂ」）のうち１つと、高屈折率ミクロ層（材料「Ａ」）のうち１つから構成された。低屈折率ミクロ層の屈折率ｎＬは１．４９４であり、高屈折率ミクロ層の屈折率ｎＨは１．６５であった。波長に伴う分散は使用しなかった。第２モデル化積層体と、それに関連する「有効積層体」（個々の高次の反射帯域を計算するのに使用された）は更に、積層体の両側に（多層光学フィルムの一部として）、厚さ１０マイクロメートル、屈折率１．６５の「スキン層」を１つずつ有すると想定された。各スキン層の外側主面に、空気界面が想定された。
【０１２０】
ＯＲＵは、ｆ比０．３３を有するよう設計された。図５Ａからわかるように、このｆ比は、３次調波反射を実質的に生じない。
【０１２１】
ＯＲＵは、第１モデル化積層体と同じ勾配のある厚さプロファイルを呈した。よって、第２モデル化積層体のＯＲＵ厚さプロファイルも、図１３の曲線１３１０で示される。
【０１２２】
第２モデル化積層体により生成された個々の１次及び２次反射帯域が、上述の調波解析方法を用いて計算された。これら個々の調波それぞれについて、「有効積層体」が画定され、これにより、その調波次数の反射スペクトルを計算することが可能になった。１次調波の場合、有効積層体はＮ個のＯＲＵ（すなわち１３８）を有し、ＯＲＵ厚さプロファイルは図１３の曲線１３１０により与えられ、ｆ比は０．５を想定し、フーリエ係数ｃ１に０．８６０７４２を使用して、有効屈折率を計算した。２次調波の場合、有効積層体は２Ｎ個のＯＲＵ（すなわち２７６）を有し、ＯＲＵ厚さプロファイルは図１３の曲線１３１２により与えられ、ｆ比は０．５を想定し、フーリエ係数ｃ２に０．４３８１５３を使用して、有効屈折率を計算した。これらの有効積層体に対して計算を実施し、図１６Ａに示す１次及び２次のスペクトル反射率曲線を得た。
【０１２３】
次に上述の帯域幅解析方法を使用して、図１６Ａに示す１次及び２次反射帯域のそれぞれについて、短波長帯域エッジの波長λＳ、及び長波長帯域エッジの波長λＬを決定した。グラフでは２本の線分が重ね合わせられている。これらの線分はそれぞれ、帯域幅解析方法によって決定された、関連する調波反射帯域の位置を表わす。各線分は関連する反射帯域の線形表示であり、「ＬＳＲ」とラベル付けされ、短波長終点が「Ｓ」、長波長終点が「Ｌ」とラベル付けされている。線分ＬＳＲを反射スペクトルに重ね合わせることにより、１次及び２次反射帯域が波長軸のどこに位置するかが正確にわかる。この図から、この第２モデル化積層体について、２次反射帯域が１次反射帯域に重複している（しかしと３次反射帯域には重複していない）ことがわかる。これら調波反射帯域の重複は、図１６Ｂに見られるように、単一の広くなった反射帯域を生成する。図１６Ｂは、調波次数同士の区別を試みない従来型の光学モデル化計算を用いた第２モデル化積層体の計算された反射率をプロットしている。すなわち、これは波長の関数として、積層体の全体の反射率を単に計算しただけである。図１６Ａと１６Ｂとを比較することによって、図１６Ｂの単一の広い反射帯域が、重複する１次及び２次反射帯域を含むことがわかる。また、１次及び２次の反射帯域の異なるレベルの反射率により、第２モデル化積層体の全体の反射スペクトルは、反射率における急激な段状変化を有している。これは、滑らかに変化するＯＲＵ厚さプロファイル（図１３の曲線１３１０）が積層体に使用されているにもかかわらず、そのようになっている。
【０１２４】
第２モデル化積層体に関する関連パラメータを、下記の表にまとめる。
【表３】
2017534076.tif 000020
【０１２５】
図１６Ｃに関連し、０．３３でなく、０．３６のｆ比を有するように修正された場合に、第２モデル化積層体がどのように機能するかを調べる。曲線１６１０は第２モデル化積層体の反射率スペクトルであり、すなわち、図１６Ｂに示される反射率スペクトルと同じである。曲線１６１２は、改変した積層体について計算した反射率スペクトルである。単一の広い反射帯域がここでも生成され、反射率の急激な段状変化を伴っている。曲線１６１２の段状変化は、曲線１６１０よりも大きい。これは、９００〜１６００ｎｍ範囲内の平均反射率がより高く、４５０〜８００ｎｍ範囲内の平均反射率がより低いためである。ｆ比を０．３３から０．３６に増加させたことで、弱い３次レスポンスが生じ、これは、約４００〜５５０ｎｍの波長で、スペクトル１６１２に検出され得る。
【０１２６】
第３モデル化積層体
第３モデル化積層体を有する別の多層光学フィルムが設計されモデル化された。この積層体は、Ｎ個の低屈折率ミクロ層とＮ個の高屈折率ミクロ層とを交互に配置して使用し、Ｎ個のＯＲＵを形成した。ここにおいてＮは１３８であった。各ＯＲＵは、低屈折率ミクロ層（材料「Ｂ」）のうち１つと、高屈折率ミクロ層（材料「Ａ」）のうち１つから構成された。低屈折率ミクロ層の屈折率ｎＬは１．４９４であり、高屈折率ミクロ層の屈折率ｎＨは１．６５であった。波長に伴う分散は使用しなかった。第３モデル化積層体と、それに関連する「有効積層体」（個々の高次の反射帯域を計算するのに使用された）は更に、積層体の両側に（多層光学フィルムの一部として）、厚さ１０マイクロメートル、屈折率１．６５の「スキン層」を１つずつ有すると想定された。各スキン層の外側主面に、空気界面が想定された。
【０１２７】
ＯＲＵは、ｆ比０．５９を有するよう設計された。図５Ａからわかるように、このｆ比は、顕著な１次、２次、３次、及び４次調波反射を生じ、２次及び３調波の反射能は実質的に互いに等しい。
【０１２８】
ＯＲＵは、勾配定数ｇが１．００３であることによって特徴付けられる勾配のある厚さプロファイルを呈した。更に、開始波長λ０は１２１５ｎｍが選択された。上述の勾配厚さ式にこれらのパラメータを使用して、図１７の曲線１７１０により示される、第３モデル化積層体のＯＲＵ厚さプロファイルが得られた。
【０１２９】
第３モデル化積層体により生成された個々の１次、２次、及び３次反射帯域が、上述の調波解析方法を用いて計算された。これら個々の調波それぞれについて、「有効積層体」が画定され、これにより、その調波次数の反射スペクトルを計算することが可能になった。１次調波の場合、有効積層体はＮ個のＯＲＵ（すなわち１３８）を有し、ＯＲＵ厚さプロファイルは図１７の曲線１７１０により与えられ、ｆ比は０．５を想定し、フーリエ係数ｃ１に０．９６０３を使用して、有効屈折率を計算した。２次調波の場合、有効積層体は２Ｎ個のＯＲＵ（すなわち２７６）を有し、ＯＲＵ厚さプロファイルは図１７の曲線１７１２により与えられ、ｆ比は０．５を想定し、フーリエ係数ｃ２に０．２６７９１３を使用して、有効屈折率を計算した。３次調波の場合、有効積層体は３Ｎ個のＯＲＵ（すなわち４１４）を有し、ＯＲＵ厚さプロファイルは図１７の曲線１７１４により与えられ、ｆ比は０．５を想定し、フーリエ係数ｃ３に０．２２０４３７を使用して、有効屈折率を計算した。これらの有効積層体に対して計算を実施し、図１８Ａに示す１次、２次、及び３次のスペクトル反射率曲線を得た。
【０１３０】
次に上述の帯域幅解析方法を使用して、図１８Ａに示す１次、２次、及び３次反射帯域のそれぞれについて、短波長帯域エッジの波長λＳ、及び長波長帯域エッジの波長λＬを決定した。グラフでは３本の線分が重ね合わせられている。これらの線分はそれぞれ、帯域幅解析方法によって決定された、関連する調波反射帯域の位置を表わす。各線分は関連する反射帯域の線形表示であり、「ＬＳＲ」とラベル付けされ、短波長終点が「Ｓ」、長波長終点が「Ｌ」とラベル付けされている。線分ＬＳＲを反射スペクトルに重ね合わせることにより、１次、２次、及び３次反射帯域が波長軸のどこに位置するかが正確にわかる。このことから、この第３モデル化積層体について、２次反射帯域は１次反射帯域に重複しておらず、３次反射帯域にも重複していないが、３次反射帯域に非常に近いことがわかる。実際、２次帯域の短波長終点Ｓは６２６ｎｍにあり、３次帯域の長波長終点Ｌは５９７ｎｍにあり、これらの２つの波長の差（２９ｎｍ）は６２６ｎｍの５％未満である。よって、第３モデル化積層体の２次及び３次反射帯域は、実質的に重複している。これらの調波反射帯域の実質的な重複（並びに、図示されてはいないが、３次及び４次反射帯域の重複）は、図１８Ｂに見られるように、単一の広くなった反射帯域１８１０を生成する。図１８Ｂは、調波次数同士の区別を試みない従来型の光学モデル化計算を用いた第３モデル化積層体の計算した反射率をプロットしている。すなわち、これは波長の関数として、積層体の全体の反射率を単に計算しただけである。図１８Ａと１８Ｂとを比較することによって、図１８Ｂの単一の広い反射帯域１８１０が、重複する２次及び３次反射帯域を含むことがわかる。急激な段状変化も帯域１８１０に見られ、これは、３次及び４次の反射帯域の重複によるものである。この急激な段状変化は、滑らかに変化するＯＲＵ厚さプロファイル（図１７の曲線１７１０）が積層体に使用されているにもかかわらず、反射帯域に存在する。
【０１３１】
第３モデル化積層体に関する関連パラメータを、下記の表にまとめる。
【表４】
2017534076.tif 000021
【０１３２】
第２比較ミクロ層積層体
ここで、上記の米国特許公開第２０１３−０２５０４０５号において、実施例１と称される配向された多層光学フィルムを検討する。この光学フィルムは、２つのアポダイズされたミクロ層積層体を含み、これらは第１３／８４４，６６４号出願において「パケット１」及び「パケット２」と呼ばれ、光学的に厚いポリマー層で分離されている。本明細書の目的のため、パケット２は本明細書において、第２比較ミクロ層積層体、又は単に第２比較積層体と呼ばれる。２つの積層体はそれぞれ、低屈折率及び高屈折率ポリマーを交互に配置した２７５の層を含み、この高屈折率材料は両積層体とも９０／１０  ｃｏＰＥＮ（屈折率１．７９５）であり、低屈折率材料はパケット１については５５／４５  ｃｏＰＥＮ（等方性、屈折率１．６０５）、パケット２についてはＮＥＯＳＴＡＲ  ＦＮ００７コポリエステル（屈折率１．５０５）である。多層光学フィルムの層厚さ値は、原子間力顕微鏡（ＡＦＭ）を用いて測定され、パケット１及び２の層厚さプロファイル１９ａ及び１９ｂは図１９に示されている。
【０１３３】
図２０は、フィルムの遮蔽軸に沿って、配向された多層光学フィルムの測定透過スペクトルをプロットしている。曲線２０ａはパケット１の遮蔽軸スペクトルを表わし、曲線２０ｂはパケット２の遮蔽軸スペクトルを表わす。
【０１３４】
この実施例の延伸ポリマーについて測定された屈折率を、またパケットのＯＲＵを画定する測定された層厚さを採用し、光学モデル「スペクトルフィッティング」作業を実施することにより、各パケット内のＯＲＵについてｆ比を変えて、測定されたスペクトルに対する最も良いフィットが見出された。加えて、モデル化スペクトルが測定されたスペクトルに最も合致するように、パケット２の全体的厚さに対する小さな調整が行われた（５％薄くした）。この作業において、パケット１の測定スペクトルは、ｆ比を０．６４に仮定したときに最もよく合致し、パケット２の測定スペクトルは、ｆ比を０．６２に仮定したときに最もよく合致することが見出された。
【０１３５】
この解析により、パケット２（すなわち、第２比較積層体）の関連する特性のモデルが得られ、これから、上述のように、全体の反射率と固有調波反射率を計算することができる。図２１の曲線２１１０は、調波次数同士の区別を試みない従来型の光学モデル化計算を用いた第２比較積層体の計算した反射率をプロットしている。すなわち、これは波長の関数として、積層体の全体の反射率を単に計算しただけである。モデル化パケット２により生成された個々の１次及び２次反射帯域が、上述の調波解析方法を用いて計算された。これら個々の調波それぞれについて、「有効積層体」が画定され、これにより、その調波次数の反射スペクトルを計算することが可能になった。これらの有効積層体に対して計算を行い、１次スペクトル反射率曲線（図２１で曲線２１１２としてプロット）と、２次スペクトル反射率曲線（図２１で曲線２１１４としてプロット）とを得た。次に上述の帯域幅解析方法を使用して、図２１に示す１次及び２次反射帯域のそれぞれについて、短波長帯域エッジの波長λＳ、及び長波長帯域エッジの波長λＬを決定した。グラフには２本の線分が重ねられており、これらの線分はそれぞれ、帯域幅解析方法によって決定された、関連する調波反射帯域の位置を表わす。各線分は関連する反射帯域の線形表示であり、「ＬＳＲ」とラベル付けされ、短波長終点が「Ｓ」、長波長終点が「Ｌ」とラベル付けされている。線分ＬＳＲを反射スペクトルに重ね合わせることにより、１次及び２次反射帯域が波長軸のどこに位置するかが正確にわかる。この図から、この第２比較積層体について、２次反射帯域が１次反射帯域に重複していないことがわかる。更に、１次及び２次反射帯域の直近の帯域エッジは、互いに５％の範囲内にはない。よって、２次反射帯域は、１次反射帯域に実質的にも重複していない。
【０１３６】
第４モデル化積層体
第４モデル化積層体を有する、部分偏光した（非対称反射体）広帯域ウィンドーフィルムが設計及びモデル化された。多層光学フィルムは、ＰＥＴ及びポリメチルメタクリレートのコポリマー（ｃｏＰＭＭＡ）にかかる既知の屈折率を使用して設計された反射フィルムであった。ＰＥＴは、標準的なフィルムテンタにより、すなわち、一軸的に強制された配向を使用し、下方への伸張又は弛緩なしで配向されるものとする。６３３ｎｍにおける、ＰＥＴのＸ−Ｙ−Ｚ屈折率は、この場合において、１．６９／１．５８／１．５０とされた。等方性ｃｏＰＭＭＡ層の屈折率は、６３３ｎｍで１．４９４とされた。約０．３３又は約０．６７のｆ比が使用される場合、３次反射強度はほぼゼロであり、１次反射帯域は、比較的強く、２次帯域は、１次帯域よりも弱くなる。この実施例において、やや強い１次（ＩＲ）反射帯域、及びやや弱い２次（可視）反射帯域をもたらすように、約０．３６のｆ比が選択された。これは、図５Ａの反射能は光学密度の対数目盛から決定されていることに留意すれば、図５Ａから理解され得るように、スペクトルの青色部分において、非常に弱い３次反射を生じた。
【０１３７】
ｃｏＰＭＭＡと比較して、ＰＥＴの高屈折率分散は、所与の波長に合わせた同じ数の層において、赤色よりも青色でより高い反射率を生じる。材料における屈折率分散を修正し、可視における平坦なスペクトルをもたらすために、図２２に示されるように、（固定屈折率）ｆ比の勾配が、積層体設計において利用された。可視、特に４００〜５００ｎｍにおける反射スペクトルは、スペクトルの青色端部においてより少ない層を適用することによって、平坦にすることができるが、ＩＲにおける１次反射率は、スペクトルの８００〜１０００ｎｍで低下する（これらの波長は同じ層によって反射されるため）。しかしながら、図５Ａからわかるように、青色（２次調波）をカバーする層のｆ比が増加すると、２次反射率が低下し、一方で同時に、８００〜１０００ｎｍの範囲内のＩＲ光（１次調波帯域）における、これらの同じ層の反射率は増加する。したがって、平坦なスペクトルは、最も短い波長から最も長い波長までの、積層体内のｆ比の連続的な勾配を使用して達成することができる。
【０１３８】
システムのために、代わりに約０．６７のｆ比が選択される場合、ｆ比勾配は、図２２に示されるものと反対方向にむかうべきであり、すなわち、１から図２２にプロットされる値を引いたものになる。
【０１３９】
フィルム積層体設計は、２７５の層のＰＥＴ及びｃｏＰＭＭＡを使用し、外側ミクロ層はｃｏＰＭＭＡであり、ＰＥＴ  ＰＢＬ、及びスキン層が外側表面上になるようにした。一表面において、スキン層モデルは、スペクトルの可視部分を吸収する、偏光染料（ダイクロイック染料）を含んだ。透明スキン側に入射する光（反射曲線２３１３）、及び染料入りスキン側に入射する光（反射曲線２３１１）に関し、モデル化反射率対波長が図２３にプロットされる。これらの曲線は、垂直入射における光の全ての偏光に関する、合計反射率である。染料側の反射率は２０％未満であり、これは染料側から窓を見たときに、十分なグレアの低減をもたらす。可視光スペクトルをカバーするために、４つの染料によるモデル化スペクトルが使用された。染料は、全て三井化学（日本、東京）から入手可能な、赤色ＰＤ−１０４、黄色ＰＤ−３３５Ｈ、シアンＰＤ−３１８、及び青色ＰＤ−３２５Ｈであった。様々な染料の濃度及び割合は、可視光スペクトルにわって、所望の度合いの吸収率を生じるように調節された。生じる濃度は０．３８重量％の赤色ＰＤ−１０４、０．２３重量％の黄色ＰＤ−３３５Ｈ、０．２８重量％シアンＰＤ−３１８Ｈ、及び０．６３重量％青色ＰＤ−３２５Ｈであり、濃度はＰＥＴに対する重量％である。
【０１４０】
垂直入射における、ブロック状態（block state）の光の透過率が、１つのスキン層に染料が使用される場合（透過率曲線２４１１）、されない場合（透過率曲線２４１３）について、図２４にプロットされている。偏光染料が使用される場合、ブロック状態の透過率は約１２％であり、これは８：１のグレア減少を生じた。この比率を高めるため、より多い染料添加量、又はより多数のミクロ層を使用してもよい。遮断される偏光は、ｓ偏光であり、非垂直角で入射する光は、より高いグレア低減値を有する。
【０１４１】
このＩＲ／可視反射フィルムの合計透過率は、１つのスキン層に染料が含まれない場合（透過率曲線２５１３）及び含まれる場合（透過率曲線２５１１）に関し、図２５にプロットされている。
【０１４２】
第５モデル化積層体
第５モデル化積層体を有する、部分ミラー広帯域ウィンドーフィルムが、設計及びモデル化された。第５モデル化積層体は、第４モデル化積層体と同様であり、多層積層体を二軸方向で配向することによってより高い反射率が達成された。二軸配向を想定すると、ＰＥＴにおけるＸ−Ｙ−Ｚの屈折率＝１．６５／１．６５／１．４９が典型的である。図２６において決定される反射スペクトルは、垂直入射におけるあらゆる偏光方向に関するものである。反射率曲線２６１１は、フィルムの染料側に入射する光の反射率を示し、反射率曲線２６１３は、フィルムの透明側に入射する光の反射率を示す。反射率は、ＩＲ帯域において約７５％であり、一方でこの積層体の偏光バージョンでは約６２％であった。この二軸ウィンドーフィルムの染料のある側の反射率は、第４モデル化積層体の偏光バージョンにおけるよりもわずかに高いが、合計透過率は、部分ミラーフィルムにおいてより低かった。この部分ミラーフィルムの合計透過率曲線は、染料のある側に入射する光と（透過率曲線２７１１）、透明側に入射する光（透過率曲線２７１３）に関して、図２７にプロットされている。
【０１４３】
第４モデル化積層体と、第５モデル化積層体とを比較すると、偏光フィルムでは、同じ材料及び厚さの部分ミラーフィルムよりも、染料側のより低い反射率が可能であるが、部分ミラーフィルムでは、より高い太陽光反射率が可能である。偏光バージョンの遮蔽軸反射率は、偏光染料を使用した、通過軸偏光の最低吸収率により、吸収することができる。部分ミラーと共に吸収層を使用することは、合計透過率が低下するために、この場合それほど効率的ではない。
【０１４４】
部分ミラーに対して、偏光子の場合と同じ染料スペクトルが使用され、部分ミラーの場合、染料による吸収はｘ軸方向及びｙ軸方向の両方において等しいものとした。モデル化染料の添加量は、所望の透過率及び反射率値を生じるように調節された。
【０１４５】
特に指示がない限り、本明細書及び特許請求の範囲において使用する、数量、特性の測定値などを表わす全ての数値は、「約」という語で修飾されるものとして理解されるべきである。したがって、そうでないことが示されない限り、本明細書及び特許請求の範囲に記載の数値パラメータは、本願の教示を利用して当業者により得ることが求められる所望の性質に応じて変化し得る近似値である。特許請求の範囲に対する均等論の適用を制限しようとするものではないが、各数値パラメータは、少なくとも記載される有効桁数を考慮し、一般的な四捨五入法を適用することによって解釈されるべきである。本発明の広義の範囲を示す数値的範囲及びパラメータは近似的な値ではあるが、任意の数値が本明細書に述べられる具体例に記載される限りにおいて、これらは妥当な程度に可能な範囲で正確に記載されるものである。しかしながら、いかなる数値も、試験又は測定の限界に伴う誤差を含み得る。
【０１４６】
本明細書で使用される場合、「頂部」、「底部」、「左」、「右」、「上部」、「下部」、「上方」、「下方」、並びにその他の方向及び配向などの任意の方向は、本明細書において、図を参照する便宜のために使用され、実際のデバイス、物品、又はシステム若しくはその使用を制限しない。本明細書に記載される装置、物品、及びシステムは、様々な方向及び向きで使用されてもよい。
【０１４７】
当業者には、本発明の趣旨及び範囲から逸脱することなく本発明の様々な改変及び変更を行い得ることは明らかであり、本発明は本明細書に記載される例示的な実施形態に限定されないことを理解すべきである。読者は、開示する一つの実施形態の特徴を、特に断りのない限りはその他の全ての開示する実施形態にもまた適用し得ると考えるべきである。また、本明細書において参照された全ての米国特許、公開特許出願、並びに他の特許及び非特許文書は、それらが上述の開示に矛盾しない範囲において、参照によって全てが組み込まれることが理解されるべきである。
【０１４８】
本明細書は、数多くの実施形態を開示し、これには以下が挙げられるが、これらに限定されない。
【０１４９】
項目１は、光学繰り返し単位をなすように構成されたミクロ層のパケットを備える、多層光学フィルムであって、
パケットは、設計入射角において、単一の１次反射帯域、２次反射帯域、及び任意選択により３次反射帯域をもたらし、
１次反射帯域は少なくとも部分的に、７２０〜２０００ｎｍの波長範囲内に設定され、
２次反射帯域は少なくとも部分的に、３８０〜７２０ｎｍの波長範囲内に設定され、
単一の広域反射帯域を形成するように、２次反射帯域が、１次反射帯域及び３次反射帯域の少なくとも一方と実質的に重複し、
多層光学フィルムは、ミクロ層のパケットと隣接する光学層を更に備え、光学層はアンチグレア層及び／又は吸収層である、多層光学フィルム。
【０１５０】
項目２は、光学層とミクロ層のパケットとの間に、保護境界層及びスキン層の１つ以上を更に備える、項目１に記載の多層光学フィルム。
【０１５１】
項目３は、１次反射帯域は、７６０〜８４０ｎｍの範囲内に第１帯域エッジがあり、かつ１５６０〜１６４０ｎｍの範囲内に第２帯域エッジがある、項目１に記載の多層光学フィルムである。
【０１５２】
項目４は、２次反射帯域は、３８０〜４２０ｎｍの範囲内に１次帯域エッジがあり、かつ７８０〜８２０ｎｍの範囲内に第２帯域エッジがある、項目１に記載の多層光学フィルムである。
【０１５３】
項目５は、光学層は吸収層であり、吸収層は少なくとも１つの染料又は顔料を含む、項目１に記載の多層光学フィルム。
【０１５４】
項目６は、少なくとも１つの染料又は顔料が少なくとも１つのダイクロイック染料を含む、項目５に記載の多層光学フィルムである。
【０１５５】
項目７は、少なくとも１つの染料若しくは顔料が、少なくとも１つのＵＶ吸収染料若しくは顔料、少なくとも１つのＩＲ吸収染料若しくは顔料、少なくとも１つの可視光吸収染料若しくは顔料、又はこれらの組み合わせを含む、項目５に記載の多層光学フィルムである。
【０１５６】
項目８積層体は、低透過率軸を有する非対称の反射体であり、部分吸収層は、低透過率軸と実質的に平行な遮蔽軸を有する部分吸収偏光子である、項目１に記載の多層光学フィルムである。
【０１５７】
項目９は、２次反射帯域が、１次反射帯域と実質的に重複する、項目１に記載の多層光学フィルムである。
【０１５８】
項目１０は、積層体が３次反射帯域をもたらし、光学層は部分吸収層であり、部分吸収層は近赤外線吸収成分を含む、項目１に記載の多層光学フィルムである。
【０１５９】
項目１１は、多層光学フィルムは、１０％〜９０％の範囲内の可視光透過率（ＶＬＴ）を有し、総太陽エネルギーカット率（ＴＳＥＲ）は、１０％〜９０％の範囲内である、項目１に記載の多層光学フィルムである。
【０１６０】
項目１２は、光学繰り返し単位をなすように構成されたミクロ層のパケットを含む、多層光学フィルムである。
パケットは、設計入射角において、単一の１次反射帯域、２次反射帯域、及び任意選択により３次反射帯域をもたらし、
１次反射帯域は少なくとも部分的に、７２０〜２０００ｎｍの波長範囲内に設定され、
２次反射帯域は少なくとも部分的に、３８０〜７２０ｎｍの波長範囲内に設定され、
単一の広域反射帯域を形成するように、２次反射帯域が、１次反射帯域及び３次反射帯域の少なくとも一方と実質的に重複し、
パケットは、第１面内で偏光された可視光における第１平均軸上反射率と、第１平面と直交する第２平面内で偏光された可視光における第２平均軸上反射率とを有し、第２平均軸上反射率は、約５％より大きく、かつ第１軸上反射率未満である、多層光学フィルムである。
【０１６１】
項目１３は、第１平均軸上反射率が約１０％より大きく、項目１２に記載の多層光学フィルムである。
【０１６２】
項目１４は、第１平均軸上反射率、及び第２平均軸上反射率の平均は、約４０％〜約７０％の範囲内である、項目１２に記載の多層光学フィルムである。
【０１６３】
項目１５は、ミクロ層のパケットと隣接する光学層を更に備え、光学層は少なくとも１つの染料又は顔料を含む、項目１２に記載の多層光学フィルムである。
【０１６４】
項目１６は、少なくとも１つの染料若しくは顔料が、少なくとも１つのＵＶ吸収染料若しくは顔料、少なくとも１つのＩＲ吸収染料若しくは顔料、少なくとも１つの可視光吸収染料若しくは顔料、又はこれらの組み合わせを含む、項目１５に記載の多層光学フィルムである。
【０１６５】
項目１７は、２次反射帯域が、１次反射帯域と実質的に重複する、項目１４に記載の多層光学フィルムである。
【０１６６】
項目１８は、光学繰り返し単位をなすように構成されたミクロ層のパケットを含む、多層光学フィルムであって、
パケットは、設計入射角において、単一の１次反射帯域、２次反射帯域、及び任意選択により３次反射帯域をもたらし、
１次反射帯域は少なくとも部分的に、７２０〜２０００ｎｍの波長範囲内に設定され、
２次反射帯域は少なくとも部分的に、３８０〜７２０ｎｍの波長範囲内に設定され、
単一の広域反射帯域を形成するように、２次反射帯域が、１次反射帯域及び３次反射帯域の少なくとも一方と実質的に重複し、
光学繰り返し単位は、ミクロ層のパケットの厚さにわたって、単調に変化する、固定屈折率ｆ比を有する、多層光学フィルムである。
【０１６７】
項目１９は、光学繰り返し単位の固定屈折率ｆ比は、約０．３〜約０．４の範囲内で変動するか、又は約０．６〜約０．７の範囲内で変動する、項目１８に記載の多層光学フィルムである。
【０１６８】
項目２０は、光学繰り返し単位の固定屈折率光学厚さが、ミクロ層のパケットの厚さにわたって単調に変化しており、固定屈折率ｆ比が約０．３〜約０．４の範囲内であり、かつ最も薄い光学繰り返し単位から最も厚い光学繰り返し単位へと単調に減少するか、又は固定屈折率ｆ比が約０．６〜約０．７の範囲内であり、かつ最も薄い光学繰り返し単位から最も厚い光学繰り返し単位へと単調に増加するかのいずれかである、項目１９に記載の多層光学フィルム。
【０１６９】
項目２１は、多層光学フィルムがミクロ層のパケットに隣接する光学層を更に備え、光学層は少なくとも１つの染料又は顔料を含む、項目１８に記載のシステムである。
【０１７０】
項目２２は、少なくとも１つの染料若しくは顔料が、少なくとも１つのＵＶ吸収染料若しくは顔料、少なくとも１つのＩＲ吸収染料若しくは顔料、少なくとも１つの可視光吸収染料若しくは顔料、又はこれらの組み合わせを含む、項目２１に記載の多層光学フィルムである。
【０１７１】
項目２３は、パケットが非対称な反射体である、項目１８に記載の多層光学フィルムである。
【０１７２】
項目２４は、
光学繰り返し単位をなすように構成された、ミクロ層のパケットを備える、多層光学フィルムを備え、
パケットは、設計入射角において、単一の１次反射帯域、２次反射帯域、及び任意選択により３次反射帯域をもたらし、
１次反射帯域は少なくとも部分的に、７２０〜２０００ｎｍの波長範囲内に設定され、
２次反射帯域は少なくとも部分的に、３８０〜７２０ｎｍの波長範囲内に設定され、
単一の広い反射帯域を形成するように、２次反射帯域は、１次及び３次反射帯域の少なくとも一方に実質的に重複する、ウィンドーフィルムである。
【０１７３】
項目２５は、
多層光学フィルムと隣接する接着剤層と、
多層光学フィルムとは反対側で接着剤層と直接隣接する剥離ライナーとを更に含む、項目２４に記載のウィンドーフィルム。
【０１７４】
項目２６は、
項目１〜２３のいずれか１つに記載の多層光学フィルムと、
多層光学フィルムと隣接する接着剤層と、
多層光学フィルムとは反対側で接着剤層と直接隣接する剥離ライナーとを含む、ウィンドーフィルムである。
【０１７５】
項目２７は、窓、及び項目２４のウィンドーフィルムを備えるシステムであって、ウィンドーフィルムの主要表面が窓に取り付けられている、システムである。
【０１７６】
項目２８は、
窓と、
項目１〜２３のいずれか１つに記載の多層光学フィルムとを備えるシステムであって、
多層光学フィルムの主要表面がウィンドーに取り付けられている、システムである。
【図１】
2017534076.tif 000022
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５Ａ】
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【図５Ｂ】
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【図６Ａ】
2017534076.tif 000028
【図６Ｂ】
2017534076.tif 000029
【図７Ａ】
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【図７Ｂ】
2017534076.tif 000031
【図７Ｃ】
2017534076.tif 000032
【図７Ｄ】
2017534076.tif 000033
【図８】
2017534076.tif 000034
【図９Ａ】
2017534076.tif 000035
【図９Ｂ】
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【図１０Ａ】
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【図１０Ｂ】
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【図１１Ａ】
2017534076.tif 000039
【図１１Ｂ】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４Ａ】
2017534076.tif 000043
【図１４Ｂ】
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【図１５Ａ】
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【図１５Ｂ】
2017534076.tif 000046
【図１５Ｃ】
2017534076.tif 000047
【図１６Ａ】
2017534076.tif 000048
【図１６Ｂ】
2017534076.tif 000049
【図１６Ｃ】
2017534076.tif 000050
【図１７】
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【図１８Ａ】
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【図１８Ｂ】
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【図１９】
2017534076.tif 000054
【図２０】
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【図２１】
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【図２２】
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【図２３】
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【図２４】
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【図２５】
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【図２６】
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【図２７】
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【国際調査報告】
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