(57)【要約】  組成物は、それぞれ特定の量のポリ（アルキレンテレフタレート）と、ポリカーボネートと、ポリエーテルイミドと、ガラス繊維と、有機ホスフィンオキシドと窒素含有難燃剤とを含む難燃剤性と、を含む。組成物は、良好な難燃性を示し、有機リン酸難燃剤を含む他の一部の組成物に見られる表面プレートアウトを最小化または回避する。耐熱性およびまたは溶融流動性が向上する場合もある。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
組成物の合計質量に対して、
１５〜３５質量％のポリ（アルキレンテレフタレート）と；
５〜２５質量％のポリカーボネートと；
２〜１０質量％のポリエーテルイミドと；
メラミンポリホスフェート、メラミンシアヌレート、メラミンピロホスフェート、メラミンホスフェートあるいはこれらの組み合わせを含む２〜１０質量％の窒素含有難燃剤と、下式の構造
【化１】
2017504687.tif 000037
（式中、Ｒ１、Ｒ２およびＲ３は、それぞれ独立にＣ４−Ｃ２４ヒドロカルビルである）を有する７〜２１質量％の有機ホスフィンオキシドと、を含む１２〜２８質量％の難燃剤と；
２０〜４０質量％のガラス繊維と、
を含むことを特徴とする組成物。
【請求項２】
前記ポリエステルは、ポリ（エチレンテレフタレート）、ポリ（ブチレンテレフタレート）あるいはこれらの組み合わせを含む請求項１に記載の組成物。
【請求項３】
前記ポリ（アルキレンテレフタレート）はポリ（ブチレンテレフタレート）を含む請求項１に記載の組成物。
【請求項４】
前記ポリカーボネートは、下式の構造
【化２】
2017504687.tif 000038
（式中、Ｒ４基の総数の少なくとも６０％は芳香族である）を有する繰り返し単位を含む請求項１乃至３のいずれか１項に記載の組成物。
【請求項５】
Ｒ４基の総数の少なくとも９０％が下式の構造を有する請求項４に記載の組成物。
【化３】
2017504687.tif 000039
【請求項６】
前記ポリ（アルキレンテレフタレート）と前記ポリカーボネートとの質量比が１．２：１〜４：１である請求項１乃至５のいずれか１項に記載の組成物。
【請求項７】
前記ポリエーテルイミドは、下式の構造を有する繰り返し単位を１０〜１０００個含む請求項１乃至６のいずれか１項に記載の組成物。
【化４】
2017504687.tif 000040
式中、Ｒ５はＣ１−Ｃ１８ヒドロカルビレンであり；Ｔは、−Ｏ−または式−Ｏ−Ｚ−Ｏ−基｛式中、−Ｏ−または−Ｏ−Ｚ−Ｏ−基の二価結合は、３，３’、３，４’、４，３’または４，４’位置にあり；Ｚは下式の構造
【化５】
2017504687.tif 000041
［式中、Ｑは、−Ｏ−、−Ｓ−、−Ｃ（Ｏ）−、−ＳＯ２−、−ＳＯ−、−ＣｙＨ２ｙ−（式中、ｙは１〜８）あるいは−ＣｐＨｑＦｒ−（式中、ｐは１〜８、ｑは０〜１５、ｒは１〜１６、またｑ＋ｒ＝２ｐ）を含む二価部分である］を含む｝である。
【請求項８】
前記ポリエーテルイミドは、１，３−フェニレンジアミンと５，５’−［（１−メチルエチリデン）ビス（４，１−フェニレンオキシ）］ビス（１，３−イソベンゾフランジオン）とのイミド化コポリマーを含む請求項１乃至７のいずれか１項に記載の組成物。
【請求項９】
前記窒素含有難燃剤はメラミンシアヌレートを含む請求項１乃至８のいずれか１項に記載の組成物。
【請求項１０】
前記有機ホスフィンオキシドは、トリフェニルホスフィンオキシド、トリ−ｐ−トリル−ホスフィンオキシド、トリス−（４−ノニルフェニル）ホスフィンオキシド、トリシクロヘキシルホスフィンオキシド、トリ−ｎ−ブチルホスフィンオキシド、トリ−ｎ−ヘキシルホスフィンオキシド、トリ−ｎ−オクチルホスフィンオキシド、ベンジルビス（シクロヘキシル）ホスフィンオキシド、ベンジルビス（フェニル）ホスフィンオキシド、フェニルビス（ｎ−ヘキシル）ホスフィンオキシドあるいはこれらの組み合わせを含む請求項１乃至９のいずれか１項に記載の組成物。
【請求項１１】
前記有機ホスフィンオキシドはトリフェニルホスフィンオキシドを含む請求項１乃至１０のいずれか１項に記載の組成物。
【請求項１２】
１〜１０質量％のタルクをさらに含む請求項１乃至１１のいずれか１項に記載の組成物。
【請求項１３】
０．０５〜０．４質量％のポリ（スチレン−アクリロニトリル）−カプセル化ポリテトラフルオロエチレンをさらに含む請求項１乃至１２のいずれか１項に記載の組成物。
【請求項１４】
耐衝撃性改良剤を含まない請求項１乃至１３のいずれか１項に記載の組成物。
【請求項１５】
前記ポリ（アルキレンテレフタレート）はポリ（ブチレンテレフタレート）を含み；
前記ポリカーボネートは、下式の構造
【化６】
2017504687.tif 000042
（式中、Ｒ４基の総数の少なくとも９０％は、下式の構造
【化７】
2017504687.tif 000043
を有する）を有する繰り返し単位を含み；
前記ポリエーテルイミドは、１，３−フェニレンジアミンと５，５’−［（１−メチルエチリデン）ビス（４，１−フェニレンオキシ）］ビス（１，３−イソベンゾフランジオン）とのイミド化コポリマーを含み；
前記窒素含有難燃剤はメラミンシアヌレートを含み；
前記有機ホスフィンオキシドはトリフェニルホスフィンオキシドを含み；
前記組成物は耐衝撃性改良剤を含まず；
前記組成物は、２０〜３０質量％の前記ポリ（アルキレンテレフタレート）と、１０〜２０質量％の前記ポリカーボネートと、３〜８質量％の前記ポリエーテルイミドと、４〜８質量％の前記窒素含有難燃剤と、１４〜１９質量％の前記有機ホスフィンオキシドと、２７〜３６質量％の前記ガラス繊維と、を含み；
前記組成物は、さらに、２〜８質量％のタルクと、０．０５〜０．４質量％のポリ（スチレン−アクリロニトリル）−カプセル化（ポリテトラフルオロエチレンと、を含み；
前記ポリ（アルキレンテレフタレート）と前記ポリカーボネートとの質量比が１．２：１〜３：１である請求項１に記載の組成物。
【請求項１６】
１５〜３５質量％のポリ（アルキレンテレフタレート）と；
５〜２５質量％のポリカーボネートと；
２〜１０質量％のポリエーテルイミドと；
メラミンポリホスフェート、メラミンシアヌレート、メラミンピロホスフェート、メラミンホスフェートあるいはこれらの組み合わせを含む２〜１０質量％の窒素含有難燃剤と、下式の構造
【化８】
2017504687.tif 000044
（式中、Ｒ１、Ｒ２およびＲ３は、それぞれ独立にＣ４−Ｃ２４ヒドロカルビルである）を有する７〜２１質量％の有機ホスフィンオキシドと、を含む１２〜２８質量％の難燃剤と；
２０〜４０質量％のガラス繊維と、を含む組成物を含有することを特徴とする物品。
【請求項１７】
前記ポリ（アルキレンテレフタレート）はポリ（ブチレンテレフタレート）を含み；
前記ポリカーボネートは、下式の構造
【化９】
2017504687.tif 000045
（式中、Ｒ４基の総数の少なくとも９０％は、下式の構造
【化１０】
2017504687.tif 000046
を有する）を有する繰り返し単位を含み；
前記ポリエーテルイミドは、１，３−フェニレンジアミンと５，５’−［（１−メチルエチリデン）ビス（４，１−フェニレンオキシ）］ビス（１，３−イソベンゾフランジオン）とのイミド化コポリマーを含み；窒素含有難燃剤はメラミンシアヌレートを含み；
前記有機ホスフィンオキシドはトリフェニルホスフィンオキシドを含み；
前記組成物は耐衝撃性改良剤を含まず；
前記組成物は、２０〜３０質量％の前記ポリ（アルキレンテレフタレート）と、１０〜２０質量％の前記ポリカーボネートと、３〜８質量％の前記ポリエーテルイミドと、４〜８質量％の前記窒素含有難燃剤と、１４〜１９質量％の前記有機ホスフィンオキシドと、２７〜３６質量％の前記ガラス繊維と、を含み；
前記組成物は、さらに、２〜８質量％のタルクと、０．０５〜０．４質量％のポリ（スチレン−アクリロニトリル）−カプセル化（ポリテトラフルオロエチレンと、を含み；
前記ポリ（アルキレンテレフタレート）と前記ポリカーボネートとの質量比が１．２：１〜３：１である請求項１６に記載の物品。
【発明の詳細な説明】
【背景技術】
【０００１】
ポリカーボネートによって、優れた衝撃性能が得られる。ポリカーボネートとポリエステルのブレンドによって、耐薬品性は向上し得る。充填剤強化ポリエステル−ポリカーボネートブレンドは、とりわけ機械的強度と耐薬品性の長所のために広範に使用されている。
【０００２】
こうしたブレンドは多くの文献に開示されているが、ポリエステル−ポリカーボネートブレンドに含まれ得るポリエステルの最大量は制限されており、特性的には、通常、ポリカーボネート量よりポリエステル量が多いポリエステル−ポリカーボネート組成物はもちろん、よりバランスのとれたポリエステル−ポリカーボネート組成物よりも純粋なポリカーボネートに近いブレンドとなる。特に、ポリエステル−ポリカーボネートブレンドは、ＵＬ９４Ｖ−０等級に反映される高難燃性が要求される用途、特にＵＬ９４Ｖ−０等級の達成がより困難な薄肉物品に対しては制限されてきた。
【０００３】
特にポリエステルの投入量が多いブレンドでは、臭素化難燃剤が使用されてきた。ポリエステル組成物およびポリカーボネート組成物それぞれに対しては、より環境に優しいハロゲンフリーの難燃剤が開発されてきたが、ポリエステル−ポリカーボネートブレンド、特にポリエステルの投入量が多いブレンドでは、問題がある。現在のポリエステル用の難燃剤によって、ポリカーボネートは著しく分解され得る。逆に、現在のポリカーボネート用の難燃剤は、ポリエステルに対しては十分に効果的でないこともあり得る。さらに、こうした難燃剤は、ポリエステルとの相溶性が低いために、ポリエステルの表面にプレートアウトする可能性がある。別の問題としては、こうしたブレンドにハロゲンフリーの難燃剤を使用することによって、衝撃強度およびまたは引張強度の低下など、機械的特性が悪影響を受け得ることである。
【０００４】
Ｗｉｔｔｍａｎｎらの米国特許第５，０３０，６７５号には、ポリカーボネートとポリ（アルキレンテレフタレート）のブレンドを含むポリマー組成物であって、リン系の難燃性化合物を使用することによって、塩素原子または臭素原子なしに難燃性を呈する組成物が開示されている。この特許では、特に、ポリカーボネートとポリ（アルキレンテレフタレート）のブレンドに、エマルジョン−ＡＢＳグラフトコポリマー、モノホスフェート難燃剤およびフッ素化ポリオレフィンを含有させることによってこうした難燃性ポリマー組成物が得られることが開示されている。しかしながら、Ｓｅｉｄｅｌらの米国特許第７，０６７，５６７号では、難燃性添加剤がペレットおよび成形品の表面にプレートアウトする傾向があるため、配合及び成形作業中に、添加剤がかなり破壊される可能性がある。
【０００５】
Ｓｅｉｄｅｌらの米国特許第７，０６７，５６７号は、オリゴマー性の有機リン難燃剤を使用することによって、こうしたブレンドにおける難燃剤のプレートアウトに対処している。また、ポリエステル−ポリカーボネート組成物は、有機リン難燃剤に加えて、防滴剤としてのフッ素化ポリオレフィンコポリマーと、ゴム系グラフトコポリマーまたはポリオレフィン系エポキシコポリマーなどの耐衝撃性改良剤と、を含む。Ｗａｎらの国際公開第ＷＯ２０１２／０５８８２１Ａ１号によると、こうした組成物は、良好な難燃性を示しながらも、耐衝撃性や耐熱性などの他の重要な特性が有機ホスフェートを含まない組成物より低いという問題に遭遇し得る。さらに、使用される耐衝撃性改良剤は容易に燃えやすい材料であるため、材料の難燃性を許容レベルに維持するためには、比較的多量の有機ホスフェートを添加しなければならない。さらに、ポリマー組成物の熱変形温度やビカット軟化温度などの熱性能の低下を防ぐために、使用可能なポリエステルの最大量は制限される。
【０００６】
特に、米国特許第７，０６７，５６７号には、ポリエステルの使用量を最大１２質量％に制限し、それによって、最終組成物の耐薬品性が制限される例が示されている。この特許では、ポリ（エチレンテレフタレート）のポリカーボネートに対する質量比の上昇に伴って、ノッチ付衝撃強度、引裂点伸び、ウェルドライン強度、寸法安定性および難燃性が低下することが記載されている。米国特許第７，０６７，５６７号では、好適なリン含有化合物として、ビスフェノールＡビス（ジフェニルホスフェート）などのビスフェノールＡ系リン酸エステルが開示されている。
【０００７】
Ｗａｎらの国際公開第ＷＯ２０１２／０５８８２１Ａ１号には、組成物の合計質量に対して、１２超〜３０質量％のポリエステルと、２１．７〜８１．３質量％のポリカーボネートと、１０〜５０質量％のポリジオルガノシロキサン単位を含む５〜６０質量％未満の有機ポリシロキサン−ポリカーボネートブロックコポリマーと、１〜２０質量％の有機リン難燃剤と、０．０２〜５質量％のフッ素化ポリオレフィンと、を含むポリエステル−ポリカーボネート組成物が開示されている。有機ポリシロキサン−ポリカーボネートブロックコポリマーの添加によって、ポリエステルの量は、依然としてポリカーボネートの量未満に制限されているものの、ポリエステル−ポリカーボネートブレンドの難燃特性はさらに向上することが判明した。ポリエステルの量が制限されているにもかかわらず、特性バランスのある程度の向上が得られており、ＡＳＴＭ１５２５に準拠し５０Ｎおよび加熱速度１２０℃／時で測定したビカット軟化温度は１００℃超であり、ＡＳＴＭ  Ｄ２５６に準拠し、この組成物から成形され厚みが３．２ｍｍのサンプルを用い、温度２３℃で測定したノッチ付アイゾッド衝撃強度は４００Ｊ／ｍ超、具体的には５００Ｊ／ｍ超であり、１．５ｍｍ厚の成形サンプルで測定したＵＬ９４難燃性等級はＶ−０であった。
【０００８】
ｄｅ  Ｗｉｔらの欧州特許第５６４，５４５Ｂ１号には、ポリエステルの量がポリカーボネートの量より多いポリエステル−ポリカーボネート組成物が開示されている。実施例では、ガラス繊維は使用されていない。テトラフェニルレゾルシノールジホスフェート（ＲＤＰ）を含む場合のみ、Ｖ−０等級が得られている。この特許には、さらに、難燃剤としてトリフェニルホスフィンオキシドを含む試験は不成功であり、トリフェニルホスフィンオキシドのフェニル基は、フェニルリン酸エステルのフェノキシ基ほど効率的ではないと結論付けられることが記載されている。また、この特許には、ポリマー含有量に対して１０〜６０部の量のポリエステルを、ポリカーボネートの代わりに、ポリエーテルイミド（ＰＥＩ）と組み合わせて使用することも開示されている。
【０００９】
また、Ｅｃｋｅｌらの米国特許第６，６８６，４０４号では、その実施例において、ポリカーボネート（少なくとも８８％）とアクリロニトリル−ブタジエン−スチレンターポリマー（約４％）を含む組成物中で１または４％の量のＲＤＰを難燃剤として使用しているが、さらに、第２のポリマーと、スチレン−アクリロニトリルコポリマーと、パーフルオロアルカンスルホネート塩が必要であった。
【００１０】
トリフェニルホスフィンオキシドは、ポリエステル組成物中の難燃剤として使用されることが開示されてきた。例えば、Ｋｌａｔｔらの米国特許第６，１０３，７９７号には、ポリエステル（３０〜９７％）と、メラミンシアヌレートと、原子価状態が−１、−２あるいは−３のリンを含む少なくとも１つのリン含有難燃剤と、を含む熱可塑性成形用組成物が開示されている。こうしたリン化合物は、特に、ホスフィンオキシド、具体的にはトリフェニルホスフィンオキシドを含んでいてもよい。典型的な組成物は、４０質量％のポリ（ブチレンテレフタレート）と、１５質量％のメラミンシアヌレートと、２０質量％のトリフェニルホスフィンオキシドと、２５質量％のガラス繊維と、を含む。１／１５インチ（約１．７ｍｍ）の試験サンプルでのＵＬ９４等級はＶ−０であった。また、この特許では、ＡＢＳなどのエラストマーをポリ（ブチレンテレフタレート）と組み合わせられることも言及されている。この特許では、ポリ（アルキレンテレフタレート）と全芳香族ポリエステルとの混合物が使用できることが記載されている。この特許では、その後、「ポリエステル」は、ポリカーボネートを含むように定義されており、その時のポリカーボネートの使用量は、ポリエステル成分１００質量％に対して最大９０質量％である。しかしながら、米国特許第６，１０３，７９７号では、ポリエステル−ポリカーボネートブレンドのいかなる例も提示されておらず、また、難燃剤のプレートアウトの問題あるいは機械的特性に対する難燃剤の影響の可能性については実験的に取り組まれていない。
【００１１】
最後に、Ｋｌａｔｔらの米国特許第６，５３８，０５４号には同様のポリエステル組成物が開示されているが、この特許は、組成物のＶ−０等級を低下させることが判明した表面移動を生じる加熱減量をより抑えるための、ペンタエリスリトールテトラステアレートのさらなる添加に係るものである。さらに、表２の結果に関して、ペンタエリスリトールテトラステアレートを使用した場合であっても、トリフェニルホスフィンオキシドを使用した場合は、トリフェニルホスフェートまたはレゾルシノールビス（ジフェニルホスフェート）を使用した場合より、より多くの表面移動が有意に生じている。従って、その後の実施例、具体的には実施例１１〜２３では、トリフェニルホスフィンオキシドではなく、ＲＤＰが使用されている。
【００１２】
耐溶剤性のために比較的多量のポリエステルを含むだけでなく、優れた難燃性を示し、同時に、プレートアウトを回避し、また、耐熱性およびまたは溶融流動性を維持あるいは場合によっては向上させるポリエステル−ポリカーボネート組成物が求められている。
【発明の概要】
【００１３】
一実施形態は、組成物の合計質量に対して、１５〜３５質量％のポリ（アルキレンテレフタレート）と；５〜２５質量％のポリカーボネートと；２〜１０質量％のポリエーテルイミドと；メラミンポリホスフェート、メラミンシアヌレート、メラミンピロホスフェート、メラミンホスフェートあるいはこれらの組み合わせを含む２〜１０質量％の窒素含有難燃剤と、下式の構造
【化１】
2017504687.tif 000002
（式中、Ｒ１、Ｒ２およびＲ３は、それぞれ独立にＣ４−Ｃ２４ヒドロカルビルである）を有する７〜２１質量％の有機ホスフィンオキシドと、を含む１２〜２８質量％の難燃剤と；２０〜４０質量％のガラス繊維と、を含む組成物である。
【００１４】
別の実施形態は、上記の組成物を含む物品である。
【００１５】
これらおよびその他の実施形態について以下詳細に説明する。
【発明を実施するための形態】
【００１６】
本発明者らは、ポリエステル−ポリカーボネート組成物に高レベルの難燃性が付与でき、この組成物では、ハロゲン化難燃剤を必要とせずに、耐溶剤性、耐熱性および溶融流動性が有利にバランスされ得ることを見出した。特性のこうした有利なバランスは、同様の難燃性を示す比較となるポリエステル−ポリカーボネート組成物におけるよりも高い含有量のポリエステルを使用して得られる。これらの利点は、それぞれ特定の量のポリエーテルイミドと、窒素含有難燃剤と、有機ホスフィンオキシドと、を含むポリエステル−ポリカーボネート組成物で得られる。
【００１７】
本明細書で開示された範囲はすべて終点を含むものであり、該終点は互いに独立に組み合わせできる。本明細書で開示した範囲はそれぞれ、この開示範囲内の任意の点またはサブ範囲の開示を構成する。
【００１８】
別途明示される場合を除き、すべてのＡＳＴＭ試験およびデータは、ＡＳＴＭ標準２００３年版からのものである。引用された文献はすべて、参照により本明細書に援用される。
【００１９】
明確化のために、「テレフタル酸基」、「イソフタル酸基」、「ブタンジオール基」および「エチレングリコール基」は、以下の意味を有する。組成物中の「テレフタル酸基」は、テレフタル酸からカルボキシル基を除去後に残存する二価の１，４−ベンゼンラジカル（−１，４−Ｃ６Ｈ４−）を指す。「イソフタル酸基」は、イソフタル酸からカルボキシル基を除去後に残存する二価の１，３−ベンゼンラジカル（−１，３−Ｃ６Ｈ４−）を指す。「ブタンジオール基」は、ブタンジオールからヒドロキシル基を除去後に残存する二価のブチレンラジカル（−Ｃ４Ｈ８−）を指す。「エチレングリコール基」は、エチレングリコールからヒドロキシル基を除去後に残存する二価のエチレンラジカル（−Ｃ２Ｈ４−）を指す。例えば、組成物中の基の質量％を示す等のために他の文脈で使用される「テレフタル酸基」、「イソフタル酸基」、「エチレングリコール基」、「ブタンジオール基」および「ジエチレングリコール基」に関して、「イソフタル酸基（類）」は、式（−Ｏ（ＣＯ）Ｃ６Ｈ４−（ＣＯ）−）を有する基を意味し、「テレフタル酸基」は、式（−Ｏ（ＣＯ）Ｃ６Ｈ４−（ＣＯ）−）を有する基を意味し、ジエチレングリコール基は、式（−Ｏ−Ｃ２Ｈ４−Ｏ−Ｃ２Ｈ４−）を有する基を意味し、「ブタンジオール基」は、式（−Ｏ−Ｃ４Ｈ８−）を有する基を意味し、「エチレングリコール基」は、式（−Ｏ−Ｃ２Ｈ４−）を有する基を意味する。
【００２０】
一実施形態は、組成物の合計質量に対して、１５〜３５質量％のポリ（アルキレンテレフタレート）と；５〜２５質量％のポリカーボネートと；２〜１０質量％のポリエーテルイミドと；メラミンポリホスフェート、メラミンシアヌレート、メラミンピロホスフェート、メラミンホスフェートあるいはこれらの組み合わせを含む２〜１０質量％の窒素含有難燃剤と、下式の構造
【化２】
2017504687.tif 000003
（式中、Ｒ１、Ｒ２およびＲ３は、それぞれ独立にＣ４−Ｃ２４ヒドロカルビルである）を有する７〜２１質量％の有機ホスフィンオキシドと、を含む１２〜２８質量％の難燃剤と；２０〜４０質量％のガラス繊維と、を含む組成物である。
【００２１】
組成物は、ポリ（アルキレンテレフタレート）を含む。ポリ（アルキレンテレフタレート）のアルキレン基は、２〜１８個の炭素原子を含んでいてもよい。アルキレン基の例としては、エチレン、１，３−プロピレン、１，４−ブチレン、１，５−ペンチレン、１，６−ヘキシレン、１，４−シクロヘキシレン、１，４−シクロヘキサンジメチレンおよびこれらの組み合わせが挙げられる。一部の実施形態では、アルキレン基は、エチレン、１，４−ブチレンあるいはこれらの組み合わせを含み、ポリ（アルキレンテレフタレート）は、ポリ（エチレンテレフタレート）、ポリ（ブチレンテレフタレート）あるいはこれらの組み合わせを含む。一部の実施形態では、アルキレン基は１，４−ブチレンを含み、ポリ（アルキレンテレフタレート）はポリ（ブチレンテレフタレート）を含む。
【００２２】
また、ポリ（アルキレンテレフタレート）は、テレフタル酸（あるいはテレフタル酸とイソフタル酸の組み合わせ）と、直鎖Ｃ２−Ｃ６脂肪族ジオール（エチレングリコールおよびまたは１，４−ブチレングリコールなど）およびＣ６−Ｃ１２脂環式ジオール（１，４−シクロヘキサンジオール、１，４−シクロヘキサンジメタノール、ジメタノールデカリン、ジメタノールビシクロオクタン、１，１０−デカンジオールあるいはこれらの組み合わせなど）の混合物と、から誘導されるコポリエステルであってもよい。２種類以上のジオールを含むエステル単位は、独立の単位として、あるいは同じ種類の単位のブロックとして、ポリマー鎖内に存在していてもよい。この種類の特定のエステルとしては、エステル基の５０モル％超が１，４−シクロヘキサンジメタノールから誘導されたポリ（１，４−シクロヘキシレンジメチレンｃｏ−エチレンテレフタレート）（ＰＣＴＧ）と、エステル基の５０モル％超がエチレンから誘導されたポリ（エチレン−ｃｏ−１，４−シクロヘキシレンジメチレンテレフタレート）（ＰＥＴＧ）が挙げられる。
【００２３】
ポリ（アルキレンテレフタレート）が、アルキレンジオールとテレフタル酸以外のモノマーの残基を少量（例えば最大１０質量％、具体的には最大５質量％）含み得ることは理解されるであろう。例えば、ポリ（アルキレンテレフタレート）はイソフタル酸の残基を含み得る。別の例として、ポリ（アルキレンテレフタレート）は、脂肪酸（コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、ピメリン酸、１，４−シクロヘキサンジカルボン酸およびこれらの組み合わせなど）から誘導された単位を含み得る。
【００２４】
一部の実施形態では、ポリ（アルキレンテレフタレート）は、少なくとも７０モル％の、具体的には少なくとも８０モル％のテトラメチレングリコール（１，４−ブタンジオール）を含むグリコール成分と、少なくとも７０モル％の、具体的には少なくとも８０モル％のテレフタル酸またはポリエステル形成誘導体を含む酸成分と、を重合させて得られるポリ（１，４−ブチレンテレフタレート）すなわち「ＰＢＴ」樹脂である。ＰＢＴの市販例としては、ＳＡＢＩＣ  Ｉｎｎｏｖａｔｉｖｅ  Ｐｌａｓｔｉｃｓ社で製造され、商品名ＶＡＬＯＸ（登録商標）３１５およびＶＡＬＯＸ（登録商標）１９５で販売されているものが挙げられる。
【００２５】
一部の実施形態では、ポリ（アルキレンテレフタレート）の固有粘度は、温度２３℃のフェノール／テトラクロロエタンの６０：４０混合物中で測定して０．４〜２．０ｄｌ／ｇである。一部の実施形態では、ポリ（アルキレンテレフタレート）の固有粘度は０．５〜１．５ｄｌ／ｇであり、具体的には０．６〜１．２ｄｌ／ｇである。
【００２６】
一部の実施形態では、ポリ（アルキレンテレフタレート）の質量平均分子量は、ポリスチレン標準を用いたゲル透過クロマトグラフィ（ＧＰＣ）で測定して、１０，０００〜２００，０００原子質量単位であり、具体的には５０，０００〜１５０，０００原子質量単位である。質量平均分子量が１０，０００原子質量単位未満のポリ（アルキレンテレフタレート）を使用すると、組成物から成形された物品の機械的特性が不十分になり得る。一方、質量平均分子量が２００，０００原子質量単位超のポリ（アルキレンテレフタレート）を使用すると、成形性が不十分になり得る。また、ポリ（アルキレンテレフタレート）は、固有粘度およびまたは質量平均分子量が異なる２種類以上のポリ（アルキレンテレフタレート）の混合物を含んでいてもよい。
【００２７】
一部の実施形態では、ポリ（アルキレンテレフタレート）成分は、変性ポリ（ブチレンテレフタレート）、すなわち、一部はポリ（エチレンテレフタレート）（ＰＥＴ）から、例えば使用済みの清涼飲料水ボトルからの再利用ＰＥＴから誘導されたＰＢＴを含む。ＰＥＴ−由来のＰＢＴポリエステル（以後、便宜上「変性ＰＢＴ」と呼ぶ）は、ポリ（エチレンテレフタレート）、ポリ（エチレンテレフタレート）コポリマーあるいはこれらの組み合わせなどのポリ（エチレンテレフタレート）成分から誘導され得る。さらに、変性ＰＢＴは、例えば、トウモロコシ由来の１，４−ブタンジオールあるいはセルロース系材料からの１，４−ブタンジオールなどのバイオマス由来の１，４−ブタンジオールから誘導され得る。未使用のＰＢＴ（１，４−ブタンジオールとテレフタル酸モノマーから誘導されるＰＢＴ）を含む従来の成形用組成物と違って、変性ＰＢＴは、エチレングリコールとイソフタル酸から誘導される単位を含む。変性ＰＢＴを使用することによって、未活用のスクラップＰＥＴ（消費後のあるいは工業的に利用後の流れから）をＰＢＴ熱可塑性成形用組成物に有効に利用する貴重な方法が得られ、これによって、非再生資源を保存でき、例えばＣＯ２などの温室効果ガスの生成を低減できる。
【００２８】
変性ＰＢＴは、ポリ（エチレンテレフタレート）成分から誘導された残基を少なくとも１つ含んでいてもよい。こうした残基は、エチレングリコール基、ジエチレングリコール基、イソフタル酸基、アンチモン含有化合物、ゲルマニウム含有化合物、チタン含有化合物、コバルト含有化合物、スズ含有化合物、アルミニウム、アルミニウム塩、１，３−シクロヘキサンジメタノール異性体、１，４−シクロヘキサンジメタノール異性体、１，３−シクロヘキサンジメタノールのシス異性体、１，４−シクロヘキサンジメタノールのシス異性体、１，３−シクロヘキサンジメタノールのトランス異性体、１，４−シクロヘキサンジメタノールのトランス異性体、アルカリ塩およびアルカリ土類金属塩（カルシウム塩、マグネシウム塩、ナトリウム塩およびカリウム塩を含む）、リン含有化合物および陰イオン、含硫化合物および陰イオン、ナフタレンジカルボン酸、１，３−プロパンジオール基およびこれらの組み合わせの１つまたは複数から誘導された残基を含んでいてもよい。
【００２９】
ポリ（エチレンテレフタレート）とポリ（エチレンテレフタレート）コポリマーのタイプと相対量などの要因によって、残基は種々の組み合わせを含み得る。残基は、例えば、エチレングリコール基とジエチレングリコール基から誘導された単位の混合物を含み得る。残基は、エチレングリコール基、ジエチレングリコール基およびイソフタル酸基から誘導された単位の混合物も含み得る。ポリ（エチレンテレフタレート）から誘導された残基は、１、３−シクロヘキサンジメタノール基のシス異性体、１，４−シクロヘキサンジメタノール基のシス異性体、１，３−シクロヘキサンジメタノール基のトランス異性体、１，４−シクロヘキサンジメタノール基のトランス異性体およびこれらの組み合わせを含み得る。残基は、エチレングリコール基、ジエチレングリコール基、イソフタル酸基、シクロヘキサンジメタノール基のシス異性体、シクロヘキサンジメタノール基のトランス異性体およびこれらの組み合わせから誘導された単位の混合物も含み得る。ポリ（エチレンテレフタレート）から誘導された残基は、エチレングリコール基、ジエチレングリコール基およびコバルト含有化合物から誘導された単位の混合物も含み得る。こうしたコバルト含有化合物の混合物は、イソフタル酸基も含み得る。
【００３０】
変性ＰＢＴ成分のポリマー骨格中のエチレングリコール基、ジエチレングリコール基およびイソフタル基の量は変わり得る。変性ＰＢＴは、通常、イソフタル酸から誘導された単位を少なくとも０．１モル％含むが、この量は、０．１〜１０モル％の範囲で変わり得る。また、変性ＰＢＴ成分は、エチレングリコールから誘導された単位を少なくとも０．１モル％含み得るが、この量は、０．１〜１０モル％の範囲で変わり得る。また、変性ＰＢＴ成分は、ジエチレングリコールから誘導された単位を０．１〜１０モル％含み得る。一部の実施形態では、ブタンジオールから誘導された単位の量は９５〜９９．８モル％である。一部の実施形態では、テレフタル酸から誘導された単位の量は９０〜９９．９モル％である。特に明記されない限り、イソフタル酸およびまたはテレフタル酸から誘導された単位のモル量はすべて、組成物中の二酸およびまたはジエステルから誘導された単位の合計モル数に対するものである。特に明記されない限り、１，４−ブタンジオール、エチレングリコールおよびジエチレングリコールから誘導された単位のモル量はすべて、組成物中のジオールから誘導された単位の合計モル数に対するものである。
【００３１】
変性ＰＢＴ中のポリ（エチレンテレフタレート）成分残基の合計量は、変性ＰＢＴの合計質量に対して、１．８〜２．５質量％の範囲で、あるいは０．５〜２質量％の範囲で、あるいは１〜４質量％の範囲で変わり得る。融点Ｔｍが少なくとも２００℃のポリ（ブチレンテレフタレート）コポリマーの製造が望ましい場合、ジエチレングリコール基、エチレングリコール基およびイソフタル酸基の合計量は、所定の範囲内でなければならない。そのため、変性ポリ（ブチレンテレフタレート）成分中のジエチレングリコール基、エチレングリコール基およびイソフタル酸基の合計量は、変性ＰＢＴ中の１００当量のジオール基と１００当量の二酸基の合計に対して、０当量超〜２３当量以下であってもよい。ポリ（エチレンテレフタレート）から誘導された無機残基の合計量は、０質量ｐｐｍ超〜１０００質量ｐｐｍ以下であってもよい。こうした無機残基の例としては、アンチモン含有化合物、ゲルマニウム含有化合物、チタン含有化合物、コバルト含有化合物、スズ含有化合物、アルミニウム、アルミニウム塩、アルカリ土類金属塩（カルシウム塩とマグネシウム塩を含む）、アルカリ塩（ナトリウム塩とカリウム塩を含む）、リン含有化合物と陰イオン、含硫化合物と陰イオン、およびこれらの組み合わせが挙げられる。無機残基の量は、２５０〜１０００ｐｐｍであってもよく、より具体的には５００〜１０００ｐｐｍであってもよい。
【００３２】
変性ＰＢＴの市販例としては、ＳＡＢＩＣ  Ｉｎｎｏｖａｔｉｖｅ  Ｐｌａｓｔｉｃｓ社で製造され、商品名ＶＡＬＯＸ（登録商標）ｉＱ樹脂で販売されているものが挙げられる。変性ＰＢＴは、ポリ（エチレンテレフタレート）成分の解重合と、変性ＰＢＴを得るための解重合されたポリ（エチレンテレフタレート）成分と１，４−ブタンジオールとの重合と、を含む任意の方法で、ポリ（エチレンテレフタレート）成分から誘導できる。変性ポリ（ブチレンテレフタレート）成分は、例えば、ポリ（エチレンテレフタレート）およびまたはポリ（エチレンテレフタレート）コポリマーを、不活性雰囲気下、高温で、触媒成分が存在する少なくとも大気圧の圧力で、撹拌しながら、温度１８０℃〜２３０℃の１，４−ブタンジオール成分を用いて解重合して、エチレンテレフタレート部分を含むオリゴマー、エチレンイソフタレート部分を含むオリゴマー、ジエチレンテレフタレート部分を含むオリゴマー、ジエチレンイソフタレート部分を含むオリゴマー、ブチレンテレフタレート部分を含むオリゴマー、ブチレンイソフタレート部分を含むオリゴマー、これらの部分を少なくとも２つ含む共有結合したオリゴマー性部分、１，４−ブタンジオール、エチレングリコールあるいはこれらの組み合わせを含む溶融混合物を生成するステップと；ポリ（エチレンテレフタレート）成分から誘導された残基を少なくとも１つ含む変性ＰＢＴの形成に十分な条件下で、溶融混合物を準大気圧で撹拌し、溶融混合物を高温に加熱するステップと、を備えるプロセスによって製造できる。
【００３３】
組成物は、未使用および変性ポリ（１，４−ブチレンテレフタレート）（ここで、変性ポリ（１，４−ブチレンテレフタレート）は、上記のように、再利用ポリ（エチレンテレフタレート）から得られたものである）の組み合わせを含む、未使用のポリ（アルキレンテレフタレート）と変性ポリ（アルキレンテレフタレート）の組み合わせを含んでいてもよい。
【００３４】
組成物は、その合計質量に対して、１５〜３５質量％のポリ（アルキレンテレフタレート）を含む。この範囲内で、ポリ（アルキレンテレフタレート）の量は２０〜３０質量％であってもよい。
【００３５】
一部の実施形態では、ポリ（アルキレンテレフタレート）とポリカーボネートとの質量比は１．２：１〜４：１であり、具体的には１．２：１〜３：１である。
【００３６】
組成物は、ポリ（アルキレンテレフタレート）に加えて、ポリカーボネートを含む。本明細書での「ポリカーボネート」は、下式の繰り返し構造のカーボネート単位を有するポリマーまたはコポリマーを意味する：
【化３】
2017504687.tif 000004
式中、Ｒ４基の総数の少なくとも６０％は芳香族である。具体的には、Ｒ４はそれぞれ、下式の芳香族ジヒドロキシ化合物などのジヒドロキシ化合物から誘導されてもよい：
【化４】
2017504687.tif 000005
式中、ｎ、ｐおよびｑは、それぞれ独立に０、１、２、３あるいは４であり；Ｒａは、それぞれ独立にハロゲン、あるいは未置換または置換Ｃ１−１０ヒドロカルビルであり；Ｘａは、単結合、−Ｏ−、−Ｓ−、−Ｓ（Ｏ）−、−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｃ（Ｏ）−、あるいは、環式または非環式であってもよく、芳香族または非芳香族であってもよく、ハロゲン、酸素、窒素、イオウ、ケイ素あるいはリンから選択されたヘテロ原子を１つまたは複数さらに含んでいてもよいＣ１−１８ヒドロカルビレンである。本明細書での「ヒドロカルビル」は、単独で使用されたとしても、あるいは別の用語の接頭辞、接尾辞あるいは一部として使用されたとしても、それが「置換ヒドロカルビル」であると特定的に識別されない限り、炭素と水素だけを含む残基を指す。ヒドロカルビル残基は、脂肪族または芳香族、直鎖、環式、二環式、分枝鎖、飽和または不飽和であってもよい。それはまた、脂肪族、芳香族、直鎖、環式、二環式、分枝鎖、飽和および不飽和の炭化水素部分の組み合わせを含んでいてもよい。本明細書での「置換」は、ハロゲン（すなわちＦ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ）、ヒドロキシル、アミノ、チオール、カルボキシル、カルボキシレート、アミド、ニトリル、スルフィド、ジスルフィド、ニトロ、Ｃ１−１８アルキル、Ｃ１−１８アルコキシル、Ｃ６−１８アリール、Ｃ６−１８アリールオキシル、Ｃ７−１８アルキルアリールあるいはＣ７−１８アルキルアリールオキシルなどの置換基を少なくとも１つ含むことを意味する。そのために、ヒドロカルビル残基が置換であると記載された場合、それは、炭素と水素に加えて、ヘテロ原子を含んでいてもよい。
【００３７】
特定のジヒドロキシ化合物の一部の具体的な例としては、以下のものが挙げられる：ビスフェノール化合物（４，４’−ジヒドロキシビフェニール、１，６−ジヒドロキシナフタレン、２，６−ジヒドロキシナフタレン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）メタン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）ジフェニルメタン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）−１−ナフチルメタン、１，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）エタン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−１−フェニルエタン、２−（４−ヒドロキシフェニル）−２−（３−ヒドロキシフェニル）プロパン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）フェニルメタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３−ブロモフェニル）プロパン、１，１−ビス（ヒドロキシフェニル）シクロペンタン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）イソブテン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロドデカン、ｔｒａｎｓ−２，３−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−２−ブテン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）アダマンタン、α，α’−ビス（４−ヒドロキシフェニル）トルエン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）アセトニトリル、２，２−ビス（３−メチル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（３−エチル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（３−ｎ−プロピル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（３−イソプロピル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（３−ｓｅｃ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（３−シクロヘキシル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（３−アリル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（３−メトキシ−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）ヘキサフルオロプロパン、１，１−ジクロロ−２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）エチレン、１，１−ジブロモ−２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）エチレン、１，１−ジクロロ−２，２−ビス（５−フェノキシ−４−ヒドロキシフェニル）エチレン、４，４’−ジヒドロキシベンゾフェノン、３，３−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−２−ブタノン、１，６−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−１，６−ヘキサンジオン、エチレングリコールビス（４−ヒドロキシフェニル）エーテル、ビス（４−ヒドロキシフェニル）エーテル、ビス（４−ヒドロキシフェニル）スルフィド、ビス（４−ヒドロキシフェニル）スルホキシド、ビス（４−ヒドロキシフェニル）スルホン、９，９−ビス（４−ヒドロキシフェニル）フルオリン、２，７−ジヒドロキシピレン、６，６’−ジヒドロキシ−３，３，３’，３’−テトラメチルスピロ（ビス）インダン（「スピロビインダンビスフェノール」）、３，３−ビス（４−ヒドロキシフェニル）フタルイミド、２，６−ジヒドロキシジベンゾ−ｐ−ジオキシン、２，６−ジヒドロキシチアントレン、２，７−ジヒドロキシフェノキサチン、２，７−ジヒドロキシ−９，１０−ジメチルフェナジン、３，６−ジヒドロキシジベンゾフラン、３，６−��ヒドロキシジベンゾチオフェンおよび２，７−ジヒドロキシカルバゾールなど）；レゾルシノール、置換レゾルシン化合物（５−メチルレゾルシノール、５−エチルレゾルシノール、５−プロピルレゾルシノール、５−ブチルレゾルシノール、５−ｔ−ブチルレゾルシノール、５−フェニルレゾルシノール、５−クミルレゾルシノール、２，４，５，６−テトラフルオロレゾルシノール、２，４，５，６−テトラブロモレゾルシノールなど）；カテコール；ヒドロキノン；置換ヒドロキノン（２−メチルヒドロキノン、２−エチルヒドロキノン、２−プロピルヒドロキノン、２−ブチルヒドロキノン、２−ｔ−ブチルヒドロキノン、２−フェニルヒドロキノン、２−クミルヒドロキノン、２，３，５，６−テトラメチルヒドロキノン、２，３，５，６−テトラ−ｔ−ブチルヒドロキノン、２，３，５，６−テトラフルオロヒドロキノンおよび２，３，５，６−テトラブロモヒドロキノンなど）。
【００３８】
具体的なジヒドロキシ化合物としては、レゾルシノール、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン（「ビスフェノールＡ」または「ＢＰＡ」）、３，３−ビス（４−ヒドロキシフェニル）フタルイミジン、２−フェニル−３，３’−ビス（４−ヒドロキシフェニル）フタルイミジン（Ｎ−フェニルフェノールフタレインビスフェノール（「ＰＰＰＢＰ」）あるいは３，３−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−２−フェニルイソインドリン−１−オンとしても既知）、１，１−ビス（４−ヒドロキシ−３−メチルフェニル）シクロヘキサン（ＤＭＢＰＣ）、１，１−ビス（４−ヒドロキシ−３−メチルフェニル）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン（イソホロンビスフェノール）およびこれらの組み合わせが挙げられる。
【００３９】
一部の実施形態では、ポリカーボネート中のＲ４基の総数の少なくとも９０％は、下式の構造を有する：
【化５】
2017504687.tif 000006
一部の実施形態では、ポリカーボネートは、ビスフェノールＡ−ポリカーボネート樹脂を含むか、これで構成される。
【００４０】
複数のポリカーボネートが使用されてもよい。組成物は、例えば、質量平均分子量が１８，０００〜２５，０００原子質量単位の第１のポリカーボネートと、質量平均分子量が２７，０００〜３５，０００原子質量単位の第２のポリカーボネートと、を含んでいてもよい。
【００４１】
ポリカーボネートの形成方法は既知であり、多くのポリカーボネートが、ＳＡＢＩＣ  Ｉｎｎｏｖａｔｉｖｅ  Ｐｌａｓｔｉｃｓ社、Ｂａｙｅｒ  ＭａｔｅｒｉａｌＳｃｉｅｎｃｅ社および三菱化学（株）を含む供給者から市販されている。
【００４２】
組成物は、その合計質量に対して、５〜２５質量％のポリカーボネートを含む。この範囲内で、ポリカーボネートの量は１０〜２０質量％であってもよい。
【００４３】
組成物は、ポリ（アルキレンテレフタレート）とポリカーボネートに加えて、ポリエーテルイミドを含む。本明細書での「ポリエーテルイミド」は、下式の構造を有する繰り返し単位を含むポリマーを指す：
【化６】
2017504687.tif 000007
式中、Ｒ５はＣ１−Ｃ１８ヒドロカルビレンであり；Ｔは、−Ｏ−または式−Ｏ−Ｚ−Ｏ−基｛式中、−Ｏ−または−Ｏ−Ｚ−Ｏ−基の二価結合は、隣接するフタルイミド基の３，３’、３，４’、４，３’または４，４’位置にあり；Ｚは下式の構造
【化７】
2017504687.tif 000008
［式中、Ｑは、−Ｏ−、−Ｓ−、−Ｃ（Ｏ）−、−ＳＯ２−、−ＳＯ−、−ＣｙＨ２ｙ−（式中、ｙは１〜８）あるいは−ＣｐＨｑＦｒ−（式中、ｐは１〜８、ｑは０〜１５、ｒは１〜１６、またｑ＋ｒ＝２ｐ）を含む二価部分である］を含む｝である。
【００４４】
一部の実施形態では、ポリエーテルイミドは、上記の繰り返し単位を１０〜１０００個、具体的には５０〜５００個含む。
【００４５】
一部の実施形態では、Ｒ５は、それぞれ独立にｐ−フェニレンまたはｍ−フェニレンであり、Ｔは、下式の二価部分である：
【化８】
2017504687.tif 000009
【００４６】
一部の実施形態では、ポリエーテルイミドは、下式の構造を有する繰り返し単位を１０〜１０００個含む：
【化９】
2017504687.tif 000010
式中、Ｒ５はＣ６−Ｃ１８アリーレンであり；Ｔは、−Ｏ−、または式−Ｏ−Ｚ−Ｏ−基｛式中、−Ｏ−または−Ｏ−Ｚ−Ｏ−基の二価結合は、３，３’、３，４’、４，３’または４，４’位置にあり；Ｚは下式の構造
【化１０】
2017504687.tif 000011
［式中、Ｑは、−Ｏ−、−Ｓ−、−Ｃ（Ｏ）−、−ＳＯ２−、−ＳＯ−、−ＣｙＨ２ｙ−（式中、ｙは１〜８）あるいは−ＣｐＨｑＦｒ−（式中、ｐは１〜８、ｑは０〜１５、ｒは１〜１６、またｑ＋ｒ＝２ｐ）を含む］である。
【００４７】
一部の実施形態では、Ｒ５は、それぞれ独立にｍ−フェニレンまたはｐ−フェニレンであり、Ｔは下式の構造を有する：
【化１１】
2017504687.tif 000012
【００４８】
ポリエーテルイミドの繰り返し単位は、ビス（エーテル無水物）とジアミンとの反応によって形成される。芳香族ビス（エーテル無水物）の具体的な例としては、２，２−ビス［４−（３，４−ジカルボキシフェノキシ）フェニル］プロパン二無水物、４，４’−ビス（３，４−ジカルボキシフェノキシ）ジフェニルエーテル二無水物、４，４’−ビス（３，４−ジカルボキシフェノキシ）ジフェニルスルフィド二無水物、４，４’−ビス（３，４−ジカルボキシフェノキシ）ベンゾフェノン二無水物、４，４’−ビス（３，４−ジカルボキシフェノキシ）ジフェニルスルホン二無水物、２，２−ビス［４−（２，３−ジカルボキシフェノキシ）フェニル］プロパン二無水物、４，４’−ビス（２，３−ジカルボキシフェノキシ）ジフェニルエーテル二無水物、４，４’−ビス（２，３−ジカルボキシフェノキシ）ジフェニルスルフィド二無水物、４，４’−ビス（２，３−ジカルボキシフェノキシ）ベンゾフェノン二無水物、４，４’−ビス（２，３−ジカルボキシフェノキシ）ジフェニルスルホン二無水物、４−（２，３−ジカルボキシフェノキシ）−４’−（３，４−ジカルボキシフェノキシ）ジフェニル−２，２−プロパン二無水物、４−（２，３−ジカルボキシフェノキシ）−４’−（３，４−ジカルボキシフェノキシ）ジフェニルエーテル二無水物、４−（２，３−ジカルボキシフェノキシ）−４’−（３，４−ジカルボキシフェノキシ）ジフェニルスルフィド二無水物、４−（２，３−ジカルボキシフェノキシ）−４’−（３，４−ジカルボキシフェノキシ）ベンゾフェノン二無水物、４−（２，３−ジカルボキシフェノキシ）−４’−（３，４−ジカルボキシフェノキシ）ジフェニルスルホン二無水物およびこれらの混合物が挙げられる。
【００４９】
ポリエーテルイミドの繰り返し単位の形成に有用なジアミンとしては、下式の構造を有するものが挙げられる：
【化１２】
2017504687.tif 000013
式中、Ｒ５は、上記に定義したものである。特定の有機ジアミンの例は、例えば、Ｈｅａｔｈらの米国特許第３，９７２，９０２号およびＧｉｌｅｓの同第４，４５５，４１０号に開示されている。典型的なジアミンとしては、エチレンジアミン、プロピレンジアミン、トリメチレンジアミン、ジエチレントリアミン、トリエチレンテトラミン、ヘキサメチレンジアミン、ヘプタメチレンジアミン、オクタメチレンジアミン、ノナメチレンジアミン、デカメチレンジアミン、１，１２−ドデカンジアミン、１，１８−オクタデカンジアミン、３−メチルヘプタメチレンジアミン、４，４−ジメチルヘプタメチレンジアミン、４−メチルノナメチレンジアミン、５−メチルノナメチレンジアミン、２，５−ジメチルヘキサメチレンジアミン、２，５−ジメチルヘプタメチレンジアミン、２，２−ジメチルプロピレンジアミン、Ｎ−メチル−ビス（３−アミノプロピル）アミン、３−メトキシヘキサメチレンジアミン、１，２−ビス（３−アミノプロポキシ）エタン、ビス（３−アミノプロピル）スルフィド、１，４−シクロヘキサンジアミン、ビス−（４−アミノシクロヘキシル）メタン、ｍ−フェニレンジアミン、ｐ−フェニレンジアミン、２，４−ジアミノトルエン、２，６−ジアミノトルエン、ｍ−キシリレンジアミン、ｐ−キシリレンジアミン、２−メチル−４，６−ジエチル−１，３−フェニレンジアミン、５−メチル−４，６−ジエチル−１，３−フェニレンジアミン、ベンジジン、３，３’−ジメチルベンジジン、３，３’−ジメトキシベンジジン、１，５−ジアミノナフタレン、ビス（４−アミノフェニル）メタン、ビス（２−クロロ−４−アミノ−３，５−ジエチルフェニル）メタン、ビス（４−アミノフェニル）プロパン、２，４−ビス（ｐ−アミノ−ｔ−ブチル）トルエン、ビス（ｐ−アミノ−ｔ−ブチルフェニル）エーテル、ビス（ｐ−メチル−ｏ−アミノフェニル）ベンゼン、ビス（ｐ−メチル−ｏ−アミノペンチル）ベンゼン、１，３−ジアミノ−４−イソプロピルベンゼン、ビス（４−アミノフェニル）スルフィド、ビス（４−アミノフェニル）スルホン、ビス（４−アミノフェニル）エーテル、１，３−ビス（３−アミノプロピル）テトラメチルジシロキサンおよびこれらの混合物が挙げられる。一部の実施形態では、ジアミンは芳香族ジアミンであり、より具体的には、ｍ−フェニレンジアミン、ｐ−フェニレンジアミン、スルホニルジアニリンあるいはこれらの混合物である。
【００５０】
一部の実施形態では、ポリエーテルイミドは、１，３−フェニレンジアミン（ＣＡＳ登録番号第１０８−４５−２号）と５，５’−［（１−メチルエチリデン）ビス（４，１−フェニレンオキシ）］ビス（１，３−イソベンゾフランジオン（ＣＡＳ登録番号第３８１０３−０６−９号）とのイミド化コポリマーを含む。
【００５１】
一般に、ポリエーテルイミド形成反応は、種々の溶媒（例えば、ｏ−ジクロロベンゼンおよびｍ−クレゾール／トルエンなど）を用い、１００〜２５０℃の温度で、二無水物とジアミンとの反応を実現させることによって行うことができる。あるいは、ポリエーテルイミドブロックは、例えば、出発原料の混合物を撹拌しながら高温に加熱することによって、芳香族ビス（無水物）とジアミンを溶融重合させるなどの溶融重合または界面重合によって調製できる。一般に、溶融重合での温度は２００℃〜４００℃である。
【００５２】
ポリエーテルイミドの分子量を制御するために、連鎖停止剤を用いてもよい。アニリンなどの単官能性アミン、あるいは無水フタル酸などの単官能性無水物を使用できる。
【００５３】
一部の実施形態では、ポリエーテルイミドのメルトインデックスは、ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８−０４に準拠し、温度３５０℃、荷重６．６ｋｇで求めて、０．１〜１０ｇ／分である。一部の実施形態では、ポリエーテルイミド樹脂の質量平均分子量は、ポリスチレン標準を用いたゲル透過クロマトグラフィで求めて、１０，０００〜１５０，０００ｇ／モルである。一部の実施形態では、ポリエーテルイミドの質量平均分子量は２０，０００〜６０，０００である。一部の実施形態では、ポリエーテルイミドの固有粘度は、２５℃のｍ−クレゾール中、ウベローデ粘度計で測定して、０．２ｄｌ／ｇ以上であり、具体的には０．３５〜０．７ｄｌ／ｇである。
【００５４】
ポリエーテルイミドは、例えば、ＳＡＢＩＣ  Ｉｎｎｏｖａｔｉｖｅ  Ｐｌａｓｔｉｃｓ社や（株）クラレから市販されている。
【００５５】
ポリエーテルイミドの使用量は、組成物の合計質量に対して２〜１０質量％である。この範囲内で、ポリエーテルイミドの量は３〜８質量％であってもよい。
【００５６】
組成物は、ポリ（アルキレンテレフタレート）、ポリカーボネートおよびポリエーテルイミドに加えて、難燃剤を含む。難燃剤は、窒素含有難燃剤および有機ホスフィンオキシドを含む。
【００５７】
窒素含有難燃剤は、メラミンポリホスフェート、メラミンシアヌレート、メラミンピロホスフェート、メラミンホスフェートあるいはこれらの組み合わせを含む。一部の実施形態では、難燃剤はメラミンシアヌレートを含む。
【００５８】
有機ホスフィンオキシドは、下式の構造を有する：
【化１３】
2017504687.tif 000014
式中、Ｒ１、Ｒ２およびＲ３は、それぞれ独立にＣ４−Ｃ２４ヒドロカルビルである。Ｃ４−Ｃ２４ヒドロカルビルは、例えば、Ｃ４−Ｃ２４アルキル、Ｃ６−Ｃ２４アリール、Ｃ７−Ｃ２４アルキルアリールあるいはＣ７−Ｃ２４アリールアルキルであってもよい。
【００５９】
具体的な有機ホスフィンオキシドとしては、トリフェニルホスフィンオキシド、トリ−ｐ−トリル−ホスフィンオキシド、トリス（４−ノニルフェニル）ホスフィンオキシド、トリシクロヘキシルホスフィンオキシド、トリ−ｎ−ブチルホスフィンオキシド、トリ−ｎ−ヘキシルホスフィンオキシド、トリ−ｎ−オクチルホスフィンオキシド、ベンジルビス（シクロヘキシル）ホスフィンオキシド、ベンジルビス（フェニル）ホスフィンオキシド、フェニルビス（ｎ−ヘキシル）ホスフィンオキシドおよびこれらの組み合わせが挙げられる。一部の実施形態では、有機ホスフィンオキシドは、トリフェニルホスフィンオキシドを含む。
【００６０】
組成物は、その合計質量に対して、１２〜２８質量％の難燃剤を含む。この範囲内で、難燃剤の量は１５〜２５質量％であってもよい。難燃剤の量には、組成物の合計質量に対して、２〜１０質量％の、具体的には４〜８質量％の窒素含有難燃剤と、７〜２１質量％の、具体的には９〜１９質量％の、より具体的には１２〜１９質量％の、さらにより具体的には１４〜１９質量％の有機ホスフィンオキシドと、が含まれる。
【００６１】
組成物は、任意に、窒素含有難燃剤と有機ホスフィンオキシドに加えて、他の難燃剤を含んでいてもよい。こうした追加の難燃剤としては、例えば、金属ジアルキルホスフィネート（アルミニウムトリス（ジエチルホスフィネート）など）、有機リン酸エステル（レゾルシノールビス（ジフェニルホスフェート）およびビスフェノールＡビス（ジフェニルホスフェート）など）、金属水酸化物（水酸化マグネシウムなど）、およびこれらの組み合わせが挙げられ得る。一部の実施形態では、難燃剤は、窒素含有難燃剤と有機ホスフィンオキシドからなる。一部の実施形態では、難燃剤は、メラミンシアヌレートとトリフェニルホスフィンオキシドからなる。
【００６２】
組成物は、ポリ（アルキレンテレフタレート）、ポリカーボネート、ポリエーテルイミドおよび難燃剤に加えて、ガラス繊維を含む。好適なガラス繊維としては、Ｅ、Ａ、Ｃ、ＥＣＲ、Ｒ、Ｓ、ＤおよびＮＥガラス系のもの、および石英系のものが挙げられる。一部の実施形態では、ガラス繊維の径は２〜３０μｍであり、具体的には５〜２５μｍであり、より具体的には１０〜１５μｍである。一部の実施形態では、混合前のガラス繊維の長さは２〜７ｍｍであり、具体的には３〜５ｍｍである。ガラス繊維は、ポリ（フェニレンエーテル）およびポリスチレンとの相溶性向上のために、いわゆる接着促進剤を任意に含んでいてもよい。接着促進剤としては、クロム錯体、シラン、チタン酸塩、ジルコアルミネート、プロピレン無水マレイン酸コポリマー、反応性セルロースエステルなどが挙げられる。好適なガラス繊維は、例えば、Ｏｗｅｎｓ  Ｃｏｒｎｉｎｇ社、日本電気硝子（株）、ＰＰＧ社およびＪｏｈｎｓ  Ｍａｎｖｉｌｌｅ社などを含む供給者から市販されている。
【００６３】
組成物は、その合計質量に対して、２０〜４０質量％のガラス繊維を含む。この範囲内で、ガラス繊維の量は２７〜３６質量％であってもよい。
【００６４】
組成物は、さらに任意に、タルクを含んでいてもよい。タルクが存在する場合、その使用量は、組成物の合計質量に対して、１〜１０質量％であっても、具体的には２〜８質量％であっても、より具体的には３〜６質量％であってもよい。
【００６５】
組成物は、さらに任意に、熱可塑性分野で既知の添加剤を１種または複数種含んでいてもよい。例えば、組成物は任意に、安定剤、離型剤、潤滑剤、加工助剤、防滴剤、成核剤、ＵＶカット剤、染料、顔料、酸化防止剤、帯電防止剤、発泡剤、鉱油、金属不活性化剤、ブロッキング防止剤など、およびこれらの組み合わせから選択された添加剤を、さらに含んでいてもよい。こうした添加剤が存在する場合、その合計使用量は、組成物の合計質量に対して、典型的には５質量％以下であり、具体的には２質量％以下であり、より具体的には１質量％以下である。一部の実施形態では、組成物は、０．０５〜０．４質量％のポリ（スチレン−アクリロニトリル）−カプセル化ポリテトラフルオロエチレンを含む。
【００６６】
一部の実施形態では、組成物は、２質量％以下（すなわち０〜２質量％）のポリカーボネート−ポリシロキサンブロックコポリマーを含む。この範囲内で、ポリカーボネート−ポリシロキサンブロックコポリマーの最大含有量は１質量％であってもよい。あるいは、組成物は、ポリカーボネート−ポリシロキサンブロックコポリマーを含まなくてもよい。
【００６７】
組成物は、任意に、耐衝撃性改良剤とポリエステルカーボネートの１種または複数種を含まなくてもよい。一部の実施形態では、組成物は、ポリ（アルキレンテレフタレート）、ポリカーボネート、ポリエーテルイミドおよび任意のポリ（スチレン−アクリロニトリル）−カプセル化ポリテトラフルオロエチレン以外のいかなるポリマーも含まない。一部の実施形態では、組成物は、塩素フリーおよび臭素フリーである。
【００６８】
組成物の非常に特定的な実施形態では、ポリ（アルキレンテレフタレート）はポリ（ブチレンテレフタレート）を含み；ポリカーボネートは、下式の構造
【化１４】
2017504687.tif 000015
（式中、Ｒ４基の総数の少なくとも９０％は下式の構造
【化１５】
2017504687.tif 000016
を有する）を有する繰り返し単位を含み；ポリエーテルイミドは、１，３−フェニレンジアミンと５，５’−［（１−メチルエチリデン）ビス（４，１−フェニレンオキシ）］ビス（１，３−イソベンゾフランジオン）とのイミド化コポリマーを含み；窒素含有難燃剤はメラミンシアヌレートを含み；有機ホスフィンオキシドはトリフェニルホスフィンオキシドを含み；組成物は耐衝撃性改良剤を含まず；組成物は、２０〜３０質量％のポリ（アルキレンテレフタレート）と、１０〜２０質量％のポリカーボネートと、３〜８質量％のポリエーテルイミドと、４〜８質量％の窒素含有難燃剤と、１４〜１９質量％の有機ホスフィンオキシドと、２７〜３６質量％のガラス繊維と、を含み；組成物は、さらに、２〜８質量％のタルクと、０．０５〜０．４質量％のポリ（スチレン−アクリロニトリル）−カプセル化（ポリテトラフルオロエチレンと、を含み；ポリ（アルキレンテレフタレート）とポリカーボネートとの質量比は１．２：１〜３：１である。
【００６９】
組成物は、ファンブレードおよびハウジング、電気コネクタ、継電器、他の電気・電子部品、照明、電化製品、自動車およびヘルスケア産業を含む物品の形成に有用である。こうした物品の形成に好適な方法としては、単層および複層シート押出、射出成形、ブロー成形、異型押出、引抜、圧縮成形、熱成形、圧力成形、ハイドロホーミング、真空成形などが挙げられる。これらの物品製造法の組み合わせも使用できる。
【００７０】
従って、一実施形態は、組成物の合計質量に対して、１５〜３５質量％のポリ（アルキレンテレフタレート）と；５〜２５質量％のポリカーボネートと；２〜１０質量％のポリエーテルイミドと；メラミンポリホスフェート、メラミンシアヌレート、メラミンピロホスフェート、メラミンホスフェートあるいはこれらの組み合わせを含む２〜１０質量％の窒素含有難燃剤と、下式の構造
【化１６】
2017504687.tif 000017
（式中、Ｒ１、Ｒ２およびＲ３は、それぞれ独立にＣ４−Ｃ２４ヒドロカルビルである）を有する７〜２１質量％の有機ホスフィンオキシドと、を含む１２〜２８質量％の難燃剤と；２０〜４０質量％のガラス繊維と、を含む組成物を含有する物品である。
【００７１】
上記の組成物における変形は、物品にも同様に適用できる。物品の非常に特定的な実施形態では、ポリ（アルキレンテレフタレート）はポリ（ブチレンテレフタレート）を含み；ポリカーボネートは、下式の構造
【化１７】
2017504687.tif 000018
（式中、Ｒ４基の総数の少なくとも９０％は下式の構造
【化１８】
2017504687.tif 000019
を有する）を有する繰り返し単位を含み；ポリエーテルイミドは、１，３−フェニレンジアミンと５，５’−［（１−メチルエチリデン）ビス（４，１−フェニレンオキシ）］ビス（１，３−イソベンゾフランジオン）とのイミド化コポリマーを含み；窒素含有難燃剤はメラミンシアヌレートを含み；有機ホスフィンオキシドはトリフェニルホスフィンオキシドを含み；組成物は耐衝撃性改良剤を含まず；組成物は、２０〜３０質量％のポリ（アルキレンテレフタレート）と、１０〜２０質量％のポリカーボネートと、３〜８質量％のポリエーテルイミドと、４〜８質量％の窒素含有難燃剤と、１４〜１９質量％の有機ホスフィンオキシドと、２７〜３６質量％のガラス繊維と、を含み；組成物は、さらに、２〜８質量％のタルクと、０．０５〜０．４質量％のポリ（スチレン−アクリロニトリル）−カプセル化ポリテトラフルオロエチレンと、を含み；ポリ（アルキレンテレフタレート）とポリカーボネートとの質量比は１．２：１〜３：１である。
【００７２】
本発明は少なくとも以下の実施形態を含む。
【００７３】
実施形態１：組成物の合計質量に対して、１５〜３５質量％のポリ（アルキレンテレフタレート）と；５〜２５質量％のポリカーボネートと；２〜１０質量％のポリエーテルイミドと；メラミンポリホスフェート、メラミンシアヌレート、メラミンピロホスフェート、メラミンホスフェートあるいはこれらの組み合わせを含む２〜１０質量％の窒素含有難燃剤と、下式の構造
【化１９】
2017504687.tif 000020
（式中、Ｒ１、Ｒ２およびＲ３は、それぞれ独立にＣ４−Ｃ２４ヒドロカルビルである）を有する７〜２１質量％の有機ホスフィンオキシドと、を含む１２〜２８質量％の難燃剤と；２０〜４０質量％のガラス繊維と、を含む組成物。
【００７４】
実施形態２：ポリエステルは、ポリ（エチレンテレフタレート）、ポリ（ブチレンテレフタレート）あるいはこれらの組み合わせを含む実施形態１に記載の組成物。
【００７５】
実施形態３：ポリ（アルキレンテレフタレート）はポリ（ブチレンテレフタレート）を含む実施形態１に記載の組成物。
【００７６】
実施形態４：ポリカーボネートは、下式の構造
【化２０】
2017504687.tif 000021
（式中、Ｒ４基の総数の少なくとも６０％は芳香族である）を有する繰り返し単位を含む実施形態１乃至実施形態３のいずれかに記載の組成物。
【００７７】
実施形態５：Ｒ４基の総数の少なくとも９０％が下式の構造を有する実施形態４に記載の組成物：
【化２１】
2017504687.tif 000022
【００７８】
実施形態６：ポリ（アルキレンテレフタレート）とポリカーボネートとの質量比が１．２：１〜４：１である実施形態１乃至実施形態５のいずれかに記載の組成物。
【００７９】
実施形態７：ポリエーテルイミドは、下式の構造を有する繰り返し単位を１０〜１０００個含む実施形態１乃至実施形態６のいずれかに記載の組成物。
【化２２】
2017504687.tif 000023
式中、Ｒ５はＣ１−Ｃ１８ヒドロカルビレンであり；Ｔは、−Ｏ−または式−Ｏ−Ｚ−Ｏ−基｛式中、−Ｏ−または−Ｏ−Ｚ−Ｏ−基の二価結合は、３，３’、３，４’、４，３’または４，４’位置にあり；Ｚは下式の構造
【化２３】
2017504687.tif 000024
［式中、Ｑは、−Ｏ−、−Ｓ−、−Ｃ（Ｏ）−、−ＳＯ２−、−ＳＯ−、−ＣｙＨ２ｙ−（式中、ｙは１〜８）あるいは−ＣｐＨｑＦｒ−（式中、ｐは１〜８、ｑは０〜１５、ｒは１〜１６、またｑ＋ｒ＝２ｐ）を含む二価部分である］を含む｝である。
【００８０】
実施形態８：ポリエーテルイミドは、１，３−フェニレンジアミンと５，５’−［（１−メチルエチリデン）ビス（４，１−フェニレンオキシ）］ビス（１，３−イソベンゾフランジオン）とのイミド化コポリマーを含む実施形態１乃至実施形態７のいずれかに記載の組成物。
【００８１】
実施形態９：窒素含有難燃剤はメラミンシアヌレートを含む実施形態１乃至実施形態８のいずれかに記載の組成物。
【００８２】
実施形態１０：有機ホスフィンオキシドは、トリフェニルホスフィンオキシド、トリ−ｐ−トリル−ホスフィンオキシド、トリス−（４−ノニルフェニル）ホスフィンオキシド、トリシクロヘキシルホスフィンオキシド、トリ−ｎ−ブチルホスフィンオキシド、トリ−ｎ−ヘキシルホスフィンオキシド、トリ−ｎ−オクチルホスフィンオキシド、ベンジルビス（シクロヘキシル）ホスフィンオキシド、ベンジルビス（フェニル）ホスフィンオキシド、フェニルビス（ｎ−ヘキシル）ホスフィンオキシドあるいはこれらの組み合わせを含む実施形態１乃至実施形態９のいずれかに記載の組成物。
【００８３】
実施形態１１：有機ホスフィンオキシドはトリフェニルホスフィンオキシドを含む実施形態１乃至実施形態１０のいずれかに記載の組成物。
【００８４】
実施形態１２：１〜１０質量％のタルクをさらに含む実施形態１乃至実施形態１１のいずれかに記載の組成物。
【００８５】
実施形態１３：０．０５〜０．４質量％のポリ（スチレン−アクリロニトリル）−カプセル化ポリテトラフルオロエチレンをさらに含む実施形態１乃至実施形態１２のいずれかに記載の組成物。
【００８６】
実施形態１４：耐衝撃性改良剤を含まない実施形態１乃至実施形態１３のいずれかに記載の組成物。
【００８７】
実施形態１５：ポリ（アルキレンテレフタレート）はポリ（ブチレンテレフタレート）を含み；ポリカーボネートは、下式の構造
【化２４】
2017504687.tif 000025
（式中、Ｒ４基の総数の少なくとも９０％は、下式の構造
【化２５】
2017504687.tif 000026
を有する）を有する繰り返し単位を含み；ポリエーテルイミドは、１，３−フェニレンジアミンと５，５’−［（１−メチルエチリデン）ビス（４，１−フェニレンオキシ）］ビス（１，３−イソベンゾフランジオン）とのイミド化コポリマーを含み；窒素含有難燃剤はメラミンシアヌレートを含み；有機ホスフィンオキシドはトリフェニルホスフィンオキシドを含み；組成物は耐衝撃性改良剤を含まず；組成物は、２０〜３０質量％のポリ（アルキレンテレフタレート）と、１０〜２０質量％のポリカーボネートと、３〜８質量％のポリエーテルイミドと、４〜８質量％の窒素含有難燃剤と、１４〜１９質量％の有機ホスフィンオキシドと、２７〜３６質量％のガラス繊維と、を含み；組成物は、さらに、２〜８質量％のタルクと、０．０５〜０．４質量％のポリ（スチレン−アクリロニトリル）−カプセル化（ポリテトラフルオロエチレンと、を含み；ポリ（アルキレンテレフタレート）とポリカーボネートとの質量比が１．２：１〜３：１である実施形態１に記載の組成物。
【００８８】
実施形態１６：１５〜３５質量％のポリ（アルキレンテレフタレート）と；５〜２５質量％のポリカーボネートと；２〜１０質量％のポリエーテルイミドと；メラミンポリホスフェート、メラミンシアヌレート、メラミンピロホスフェート、メラミンホスフェートあるいはこれらの組み合わせを含む２〜１０質量％の窒素含有難燃剤と、下式の構造
【化２６】
2017504687.tif 000027
（式中、Ｒ１、Ｒ２およびＲ３は、それぞれ独立にＣ４−Ｃ２４ヒドロカルビルである）を有する７〜２１質量％の有機ホスフィンオキシドと、を含む１２〜２８質量％の難燃剤と；２０〜４０質量％のガラス繊維と、を含む組成物を含有する物品。
【００８９】
実施形態１７：ポリ（アルキレンテレフタレート）はポリ（ブチレンテレフタレート）を含み；ポリカーボネートは、下式の構造
【化２７】
2017504687.tif 000028
（式中、Ｒ４基の総数の少なくとも９０％は、下式の構造
【化２８】
2017504687.tif 000029
を有する）を有する繰り返し単位を含み；ポリエーテルイミドは、１，３−フェニレンジアミンと５，５’−［（１−メチルエチリデン）ビス（４，１−フェニレンオキシ）］ビス（１，３−イソベンゾフランジオン）とのイミド化コポリマーを含み；窒素含有難燃剤はメラミンシアヌレートを含み；有機ホスフィンオキシドはトリフェニルホスフィンオキシドを含み；組成物は耐衝撃性改良剤を含まず；組成物は、２０〜３０質量％のポリ（アルキレンテレフタレート）と、１０〜２０質量％のポリカーボネートと、３〜８質量％のポリエーテルイミドと、４〜８質量％の窒素含有難燃剤と、１４〜１９質量％の有機ホスフィンオキシドと、２７〜３６質量％のガラス繊維と、を含み；組成物は、さらに、２〜８質量％のタルクと、０．０５〜０．４質量％のポリ（スチレン−アクリロニトリル）−カプセル化（ポリテトラフルオロエチレンと、を含み；ポリ（アルキレンテレフタレート）とポリカーボネートとの質量比が１．２：１〜３：１である実施形態１６に記載の物品。
【００９０】
実施例１〜９、比較実施例１〜４
実施例で使用した材料を表１に示す。
【表１】
2017504687.tif 000030
【００９１】
可燃性試験を除くすべての試験は、ＡＳＴＭプロトコルに準拠する。試験方法、基準および条件を表２に示す。
【表２】
2017504687.tif 000031
【００９２】
可燃性試験はＵＬ９４規格に基づいて行い、合計消炎時間は規定の厚みで算出した。表３は、ＵＬ９４規格におけるＶ−０等級、Ｖ−１等級およびＶ−２等級の基準を示す。
【表３】
2017504687.tif 000032
【００９３】
組成物の混合に当たり、ガラス繊維を除くすべての材料を事前混合し、二軸押出機の供給口に添加した。ガラス繊維は下流側で添加した。典型的な押出条件を表４に示す。
【表４】
2017504687.tif 000033
【００９４】
押出したペレットは、機械的試験用に種々の形状に成形した。典型的な成形条件を表５に示す。
【表５】
2017504687.tif 000034
【００９５】
ポリエステル−ポリカーボネート組成物中の難燃剤として、種々のリン含有有機化合物を試験した。試験した化合物は、強化ポリエステル−ポリカーボネートブレンド中のポリエステル投入量が大きい場合の難燃性能を評価するために、オリゴマー性芳香族ホスフェート（ＰＸ２００）、トリフェニルホスフィンオキシド（ＴＰＰＯ）、ポリホスホネート（ＦＲＸ１００）またはビスフェノールＡビス（ジフェニルホスフェート）（ＢＰＡＤＰ）を含む。組成物と特性を以下の表６に示す。
【表６】
2017504687.tif 000035
【００９６】
表６の結果から明らかなように、有機ホスフィンオキシドＴＰＰＯを含むガラス充填ＰＢＴ／ＰＣ組成物は、トリアリールホスフェートＢＰＡＤＰ、オリゴマー性芳香族ホスフェートＰＸ２００またはフェノキシホスファゼンＳＰＢ１００を含む対応する組成物に比べて、優れた難燃特性を示した。比較実施例１は、ＰＢＴ／ＰＣ比が比較的低い場合であっても、ＢＰＡＤＰの使用ではＶ−０が得られないことを示している。また、この実験で見られるように、液状ＢＰＡＤＰによって材料の耐熱性は著しく悪影響を受け（ＨＤＴ＜８０℃）、プレートアウト問題が生じ得る。比較実施例４の処方では、ＳＰＢ１００（フェノキシホスファゼン）を使用しても、１．２ｍｍではＶ−０等級が得られなかった。
【００９７】
比較実施例２と３では、オリゴマー性芳香族ホスフェートＰＸ２００を使用することによって、違った厚みではＶ−０等級が得られた。ＰＢＴ／ＰＣ比が高い場合、比較実施例３の処方では、１．５ｍｍでＶ−０等級が得られた。ＰＢＴ／ＰＣ比をより低い値に調整すると（比較実施例２）、１．２ｍｍでＶ−０という、よりよい難燃性能が得られ得る。しかしながら、実施例１〜２の処方においてＴＰＰＯを使用した場合、難燃性能は、対応するＰＸ２００含有組成物より、さらに予想外に著しく良好であることが分かった。両方のＰＢＴ／ＰＣ比において、０．８ｍｍでＶ−０等級が得られた。さらに、実施例１と２の処方では、比較実施例１の広く使用されている難燃剤と比較して、耐熱性が向上することが示された。処方中の難燃剤としてＴＰＰＯを使用する別の利点は、プレートアウト問題が処方に生じないため、難燃剤としてＢＰＡＤＰを使用した場合より、より安全で、より環境に優しい組成物が得られることである。比較実施例５と６では、ＴＰＰＯを含む場合であっても、０．８ｍｍ厚みでＶ−０等級を得るにはポリエーテルイミドが必要であることが示されている。
【００９８】
ポリエステル−ポリカーボネート組成物中のＴＰＰＯをさらに評価するために、ポリエステル、ポリカーボネートおよびＴＰＰＯの相対量を変化させた、さらなる処方について試験した。種々の処方と特性を表７に示す。
【表７】
2017504687.tif 000036
【００９９】
表８の結果から明らかなように、すべての処方で優れているのは、すべての処方についてわずか１．２ｍｍの厚みでＵＬ９４Ｖ−０等級が得られるという難燃特性だけではなく、十分な量のＴＰＰＯ化合物、具体的には上記の処方中１３質量部超のＴＰＰＯ化合物を包含させることによって、ポリエステルとポリカーボネートとの質量比が高くても、０．８ｍｍでＵＬ９４Ｖ−０等級が得られることである。ＰＢＴはＰＣより可燃性であることは既知であるので、ＰＢＴ／ＰＣ比が高いほど、予想される難燃性能は低下する。それにもかかわらず、ポリエステルとポリカーボネートとの比が２５：１１であっても、すなわち、ポリエステルの量がポリカーボネートの量より２倍超であってもＶ−０等級が得られた。さらに、ポリカーボネート−ポリエステル組成物は、効率的で環境に優しい難燃特性だけでなく、非常に高い溶融流動特性も、具体的には、すべての処方で２０ｃｍ３／１０分超のメルトボリュームレート（ＭＶＲ）をも、より具体的には、実施例８と９で３０ｃｍ３／１０分超のＭＶＲをも示した。従って、本処方においてＴＰＰＯ自体の量が増えると、実施例８と９を実施例５と比較して、予想外により高い溶融流動性（ＭＶＲ）に寄与することが分かった。上記の表６を参照して、ＭＶＲは、例えば、ＢＰＡＤＰを使用時に得られるＭＶＲ（２３ｃｍ３／１０分）あるいはＳＰＢ１００を使用時に得られるＭＶＲ（２３ｃｍ３／１０分）より著しく高かった。
【手続補正書】
【提出日】平成28年7月22日(2016.7.22)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
組成物の合計質量に対して、
１５〜３５質量％のポリ（アルキレンテレフタレート）と；
５〜２５質量％のポリカーボネートと；
２〜１０質量％のポリエーテルイミドと；
メラミンポリホスフェート、メラミンシアヌレート、メラミンピロホスフェート、メラミンホスフェートあるいはこれらの組み合わせを含む２〜１０質量％の窒素含有難燃剤と、下式の構造
【化１】
2017504687.tif 000047
（式中、Ｒ１、Ｒ２およびＲ３は、それぞれ独立にＣ４−Ｃ２４ヒドロカルビルである）を有する７〜２１質量％の有機ホスフィンオキシドと、を含む１２〜２８質量％の難燃剤と；
２０〜４０質量％のガラス繊維と、
を含むことを特徴とする組成物。
【請求項２】
前記ポリ（アルキレンテレフタレート）はポリ（ブチレンテレフタレート）を含む請求項１に記載の組成物。
【請求項３】
前記ポリ（アルキレンテレフタレート）と前記ポリカーボネートとの質量比が１．２：１〜４：１である請求項１または２に記載の組成物。
【請求項４】
前記ポリエーテルイミドは、１，３−フェニレンジアミンと５，５’−［（１−メチルエチリデン）ビス（４，１−フェニレンオキシ）］ビス（１，３−イソベンゾフランジオン）とのイミド化コポリマーを含む請求項１乃至３のいずれか１項に記載の組成物。
【請求項５】
前記窒素含有難燃剤はメラミンシアヌレートを含む請求項１乃至４のいずれか１項に記載の組成物。
【請求項６】
前記有機ホスフィンオキシドは、トリフェニルホスフィンオキシド、トリ−ｐ−トリル−ホスフィンオキシド、トリス−（４−ノニルフェニル）ホスフィンオキシド、トリシクロヘキシルホスフィンオキシド、トリ−ｎ−ブチルホスフィンオキシド、トリ−ｎ−ヘキシルホスフィンオキシド、トリ−ｎ−オクチルホスフィンオキシド、ベンジルビス（シクロヘキシル）ホスフィンオキシド、ベンジルビス（フェニル）ホスフィンオキシド、フェニルビス（ｎ−ヘキシル）ホスフィンオキシドあるいはこれらの組み合わせを含む請求項１乃至５のいずれか１項に記載の組成物。
【請求項７】
１〜１０質量％のタルクをさらに含む請求項１乃至６のいずれか１項に記載の組成物。
【請求項８】
前記ポリ（アルキレンテレフタレート）はポリ（ブチレンテレフタレート）を含み；
前記ポリカーボネートは、下式の構造
【化２】
2017504687.tif 000048
（式中、Ｒ４基の総数の少なくとも９０％は、下式の構造
【化３】
2017504687.tif 000049
を有する）を有する繰り返し単位を含み；
前記ポリエーテルイミドは、１，３−フェニレンジアミンと５，５’−［（１−メチルエチリデン）ビス（４，１−フェニレンオキシ）］ビス（１，３−イソベンゾフランジオン）とのイミド化コポリマーを含み；
前記窒素含有難燃剤はメラミンシアヌレートを含み；
前記有機ホスフィンオキシドはトリフェニルホスフィンオキシドを含み；
前記組成物は耐衝撃性改良剤を含まず；
前記組成物は、２０〜３０質量％の前記ポリ（アルキレンテレフタレート）と、１０〜２０質量％の前記ポリカーボネートと、３〜８質量％の前記ポリエーテルイミドと、４〜８質量％の前記窒素含有難燃剤と、１４〜１９質量％の前記有機ホスフィンオキシドと、２７〜３６質量％の前記ガラス繊維と、を含み；
前記組成物は、さらに、２〜８質量％のタルクと、０．０５〜０．４質量％のポリ（スチレン−アクリロニトリル）−カプセル化（ポリテトラフルオロエチレンと、を含み；
前記ポリ（アルキレンテレフタレート）と前記ポリカーボネートとの質量比が１．２：１〜３：１である請求項１に記載の組成物。
【請求項９】
１５〜３５質量％のポリ（アルキレンテレフタレート）と；
５〜２５質量％のポリカーボネートと；
２〜１０質量％のポリエーテルイミドと；
メラミンポリホスフェート、メラミンシアヌレート、メラミンピロホスフェート、メラミンホスフェートあるいはこれらの組み合わせを含む２〜１０質量％の窒素含有難燃剤と、下式の構造
【化４】
2017504687.tif 000050
（式中、Ｒ１、Ｒ２およびＲ３は、それぞれ独立にＣ４−Ｃ２４ヒドロカルビルである）を有する７〜２１質量％の有機ホスフィンオキシドと、を含む１２〜２８質量％の難燃剤と；
２０〜４０質量％のガラス繊維と、を含む組成物を含有することを特徴とする物品。
【請求項１０】
前記ポリ（アルキレンテレフタレート）はポリ（ブチレンテレフタレート）を含み；
前記ポリカーボネートは、下式の構造
【化５】
2017504687.tif 000051
（式中、Ｒ４基の総数の少なくとも９０％は、下式の構造
【化６】
2017504687.tif 000052
を有する）を有する繰り返し単位を含み；
前記ポリエーテルイミドは、１，３−フェニレンジアミンと５，５’−［（１−メチルエチリデン）ビス（４，１−フェニレンオキシ）］ビス（１，３−イソベンゾフランジオン）とのイミド化コポリマーを含み；窒素含有難燃剤はメラミンシアヌレートを含み；
前記有機ホスフィンオキシドはトリフェニルホスフィンオキシドを含み；
前記組成物は耐衝撃性改良剤を含まず；
前記組成物は、２０〜３０質量％の前記ポリ（アルキレンテレフタレート）と、１０〜２０質量％の前記ポリカーボネートと、３〜８質量％の前記ポリエーテルイミドと、４〜８質量％の前記窒素含有難燃剤と、１４〜１９質量％の前記有機ホスフィンオキシドと、２７〜３６質量％の前記ガラス繊維と、を含み；
前記組成物は、さらに、２〜８質量％のタルクと、０．０５〜０．４質量％のポリ（スチレン−アクリロニトリル）−カプセル化（ポリテトラフルオロエチレンと、を含み；
前記ポリ（アルキレンテレフタレート）と前記ポリカーボネートとの質量比が１．２：１〜３：１である請求項９に記載の物品。
【国際調査報告】
2017504687.tif 000053
2017504687.tif 000054