(57)【要約】  本発明は、特に可視域におけるゲルの色の変化又はゲルの色の弱まり、すなわち、ゲルの色の退色により、固形物基材の放射性表面汚染を検出及び位置特定するためのゲルに関する。本発明は、前記ゲルを使用した固形物基材の放射性表面汚染を検出及び位置特定するための方法にも関する。【特許請求の範囲】
【請求項１】
α（アルファ）線又はβ（ベータ）線等の粒子放射線を放出する少なくとも１種の放射性種によって引き起こされ、固体基材の表面上及び／又は基材の表層中に存在する、固体基材の表面上の放射性汚染を検出及び位置特定するための水性ゲルであって、
−  ゲルのフィルム又は層が前記表面と接触し、化合物Ｃが前記放射性種によって放出された粒子放射線に曝露されたときに、可視域における色を変化させる若しくは可視域外の発光波長を変化させる、又は吸光度の低下、例えば脱色を示すことができる、水溶性化合物Ｃ、
−  ６ｍｍの最大厚さを有するフィルム又は層として基材上に堆積されたときに、可視域において又は可視域外の化合物Ｃの発光波長の範囲において透明なままであり、乾燥後にも基材に付着したままである、ゲルの製造を可能にする、レオロジー流動化水溶性有機粘度付与剤；及び
−  水からなる溶媒
を含み、好ましくはそれらからなる、水性ゲル。
【請求項２】
１０ｇ／Ｌから５０ｇ／Ｌまでのレオロジー流動化有機粘度付与剤を含む、請求項１に記載のゲル。
【請求項３】
有機粘度付与剤が、キサンタンガムである、請求項１又は２に記載のゲル。
【請求項４】
１０μｍｏｌ／Ｌから１５０μｍｏｌ／Ｌまで、好ましくは２０μｍｏｌ／Ｌから８０μｍｏｌ／Ｌまで、より好ましくは２μｍｏｌ／Ｌから５０μｍｏｌ／Ｌまでの化合物Ｃを含む、請求項１から３のいずれか一項に記載のゲル。
【請求項５】
レオロジー流動化無機粘度付与剤を更に含む、請求項１から４のいずれか一項に記載のゲル。
【請求項６】
鉱酸及び有機酸から選択される乾燥遅延剤兼除染剤を更に含む、請求項１から５のいずれか一項に記載のゲル。
【請求項７】
除染剤兼乾燥遅延剤が、硝酸、硫酸、過塩素酸、シュウ酸、リン酸及びこれらの混合物から選択される、請求項６に記載のゲル。
【請求項８】
レオロジー流動化無機粘度付与剤が、アルミナ等の金属酸化物、シリカ等の半金属酸化物、金属水酸化物、半金属水酸化物、金属オキシ水酸化物、半金属オキシ水酸化物、アルミノケイ酸塩、スメクタイト等のクレイ及びこれらの混合物から選択される、請求項５に記載のゲル。
【請求項９】
レオロジー流動化無機粘度付与剤が、焼成シリカ、沈降シリカ、親水性シリカ、疎水性シリカ、酸性シリカ、塩基性シリカ及びこれらの混合物から選択される、請求項８に記載のゲル。
【請求項１０】
レオロジー流動化無機粘度付与剤が、沈降シリカと焼成シリカとの混合物からなる、請求項９に記載のゲル。
【請求項１１】
化合物Ｃが、有機リガンド及び金属イオンからなる有色錯体である、請求項１から１０のいずれか一項に記載のゲル。
【請求項１２】
有機リガンドが、キシレノールオレンジであり、金属イオンが、例えばゲル１Ｌ当たり２０ｍｍｏｌの濃度の硫酸に溶解している第一鉄イオン、すなわち鉄（ＩＩ）である、請求項１１に記載のゲル。
【請求項１３】
レオロジー流動化無機粘度付与剤を含まないことを特徴とする、請求項１１又は１２に記載のゲル。
【請求項１４】
−  ２０μｍｏｌ／Ｌから８０μｍｏｌ／Ｌまでのキシレノールオレンジ等の有機リガンドと、
−  例えば２０ｍｍｏｌ／Ｌの濃度の硫酸中にある、例えば０．４ｍｍｏｌ／Ｌの第一鉄イオン等の金属イオンと、
−  １０ｇ／Ｌから５０ｇ／Ｌまでのキサンタンガム等のレオロジー流動化有機粘度付与剤と、
−  任意選択により、０．０１ｍｏｌ／Ｌから２ｍｏｌ／Ｌまで、好ましくは０．２ｍｏｌ／Ｌから２ｍｏｌ／Ｌまでのリン酸等の乾燥遅延剤兼除染剤と、
−  残部の水と
からなる、請求項１３に記載のゲル。
【請求項１５】
化合物Ｃが、有機着色料である、請求項１から１０のいずれか一項に記載のゲル。
【請求項１６】
有機着色料が、エリオグラウシン、キシレノールオレンジ、リアクティブブラック５、ローダミン６Ｇ、サフラニンＯ、オーラミンＯ、メチルオレンジ、メチルレッド、コンゴーレッド、エリオクロムブラックＴ及びこれらの混合物から選択される、請求項１５に記載のゲル。
【請求項１７】
−  有機着色料、
−  レオロジー流動化有機粘度付与剤、
−  任意選択により、レオロジー流動化無機粘度付与剤、
−  水、並びに
−  任意選択により、鉱酸及び有機酸から好ましくは選択される乾燥遅延剤兼除染剤
からなる、請求項１５又は１６に記載のゲル。
【請求項１８】
−  ２０μｍｏｌ／Ｌから５０μｍｏｌ／Ｌまでの有機着色料と、
−  ８ｇ／Ｌから２５ｇ／Ｌまでのキサンタンガム等のレオロジー流動化有機粘度付与剤と、
−  任意選択により、１質量％から５質量％までのシリカ等のレオロジー流動化無機粘度付与剤と、
−  任意選択により、０．０１ｍｏｌ／Ｌから２ｍｏｌ／Ｌまで、好ましくは０．２ｍｏｌ／Ｌから２ｍｏｌ／Ｌまでのリン酸等の乾燥遅延剤兼除染剤と、
−  残部の水と
からなる、請求項１７に記載のゲル。
【請求項１９】
化合物Ｃが、シンチレーターである、請求項１から１８のいずれか一項に記載のゲル。
【請求項２０】
α（アルファ）線又はβ（ベータ）線等の粒子放射線を放出する少なくとも１種の放射性種によって引き起こされ、固体基材の表面上及び／又は基材の表層中に見出し得る、固体基材の表面上にあり得る放射性汚染を検出及び位置特定するための方法であって、連続する下記の工程：
ａ）  請求項１から１９のいずれか一項に記載のゲルのフィルム又は層を、前記表面上に堆積する工程、
ｂ）  ゲルをある時間にわたって表面上に維持する工程であって、前記ある時間は、
−  ゲルフィルム又はゲル層を前記表面と接触させ、前記放射性種によって放出された粒子放射線に化合物Ｃを曝露することによって、前記化合物Ｃが可視域における色を変化させる、若しくは可視域外の発光波長を変化させる、又はその吸光度の低下、例えば脱色を示し、
−  ゲルが乾燥し、前記放射性種を含有する可能性がある乾いた固体残留物を形成する
のに十分な時間であり、
この時間の間に、可視域におけるゲル色の変化若しくは可視域外のゲル発光波長の変化又はゲル吸光度の低下、例えばゲルの脱色、及び可視域におけるゲル色の変化若しくは可視域外のゲル発光波長の変化が起きる又はゲル吸光度の低下、例えばゲルの脱色が起きるゲルフィルム又はゲル層の領域を観察する工程、
ｃ）  任意選択により、前記放射性種を含有する可能性がある乾いた固体残留物を除去する工程、
ｄ）  任意選択により、必要に応じて湿潤された残留物上に、可視域における残留物の色の変化若しくは可視域外の発光波長の変化又は吸光度の低下を観察する工程
が実施される、方法。
【請求項２１】
工程ｂ）中に、可視域におけるゲル色の変化若しくは可視域外のゲル発光波長の変化又はゲル吸光度の低下、例えばゲル脱色、及び可視域におけるゲル色の変化若しくは可視域外のゲル発光波長の変化又はゲル吸光度の低下、例えばゲル脱色が起きるゲルフィルム又はゲル層の領域が、肉眼で観察され、又はスペクトルカメラを使用して観察される、請求項２０に記載の方法。
【請求項２２】
汚染が、例えば酸化物層又は粒子によって引き起こされる固体基材の表面上のα汚染又はβ汚染である、請求項２０又は２１に記載の方法。
【請求項２３】
ゲルが、表面積１ｍ２当たり１００ｇから２０００ｇまでのゲル、好ましくは表面積１ｍ２当たり５００ｇから１５００ｇまでのゲル、より好ましくは表面積１ｍ２当たり６００ｇから１０００ｇまでのゲルの量で基材の表面に塗布される、請求項２０から２２のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２４】
工程ａ）中に堆積されたゲルフィルム又はゲル層が、５０μｍから６ｍｍまでの厚さを有する、請求項２０から２３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２５】
工程ｂ）中に乾燥が、１℃から５０℃まで、好ましくは１５℃から２５℃までの温度において、２０％から８０％まで、好ましくは２０％から７０％までの相対湿度下で実施される、請求項２０から２４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２６】
ゲルが、２時間から７２時間まで、好ましくは２時間から４８時間まで、より好ましくは３時間から２４時間までの時間、表面上に維持される、請求項２０から２５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２７】
乾いた固体残留物が、１ｍｍから１０ｍｍまで、好ましくは２ｍｍから５ｍｍまでのサイズを有する粒子、例えば薄片の形態であり、又は乾いたフィルムの形態である、請求項２０から２６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２８】
乾いた固体残留物が、ブラシがけ、吸引、引きはがし又は任意選択による再湿潤後のふき取りによって固体表面から除去される、請求項２０から２７のいずれか一項に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、固体基材の表面上の（「表面上の（ｅｎ  ｓｕｒｆａｃｅ）」）放射性汚染（放射性表面汚染）を検出及び位置特定するためのゲルを対象としている。
【０００２】
より特定すると、本発明は、固形物から製造された基材の表面上の放射性汚染の領域又はスポットを、特に可視域におけるゲルの色の変化によって検出及び位置特定し、又はゲル色の希薄化、すなわち、ゲルの脱色、退色によって検出及び位置特定するためのゲルに関する。
【０００３】
表面上の（「表面上の（ｅｎ  ｓｕｒｆａｃｅ）」）検出及び位置特定は、上記汚染されたスポット又は領域上にフィルム又は層の形態で堆積されたゲルの観察により、検出及び位置特定が基材の表面において実施されることを意味しており、放射性汚染は、少なくとも１種の粒子放射線、例えばα線又はβ線が放出する汚染作用のある放射性種によって引き起こされる汚染を意味するが、この放射性種は、表面上に存在するものであり、前記表面の下で基材の深さ方向に存在する可能性がある。
【０００４】
本発明は、前記ゲルを使用して固形物から製造された基材の表面上の放射性汚染を検出及び位置特定するための方法に更に関する。
【０００５】
したがって、本発明の技術分野は一般に、ゲルを使用した放射性汚染物質の検出及び位置特定であると規定することができる。このフィルムの組成によって、これは除染特性を更に有し得る。
【背景技術】
【０００６】
放射線には、多様な種類が存在する。放射線の種類に応じて、イオン化用の放射線とイオン化用でない放射線とを区別する。
【０００７】
イオン化用の放射線は、γ線若しくはＸ線等の電磁放射であってもよく、又はα線、β線若しくは中性子等の粒子放射線であってもよい。
【０００８】
より特定すると、本明細書においては、放射性表面汚染を立証し、明確化し、検出することに着目しており、したがって、自身のエネルギーを短い距離で局所的に蓄積するα線及びβ線に着目している。
【０００９】
原子力発電所においては、放射性物質を利用して建物敷地を検出、制御及び除染すべく訓練された作業員が、放射線検出機器を使用するが、この放射線検出機器は、半導体検出器、ガスチャンバ、シンチレーター等の汚染測定装置として公知の「従来の物理的な」機器である。
【００１０】
上記放射線検出器は、比較的扱いにくく、コストがかかり、較正も必要とするものであるし、その使用には、熟練の当業者が必要とされる。上記放射線検出器は、例えば原子炉の内部及び周囲や貯蔵プールにおける高い線量率を伴う重大事故の際に使用するのが困難であるし、１時間以内に受容する可能性のある線量率が０．１Ｓｖ．ｈ−１以上である原子力関連の領域、作業場及び設備を清浄化又は撤去するときに日常的に実施される数多くの放射線測定に使用するのも困難である。
【００１１】
放射線検出器は、その検出専用に当該技術的装置が設計されている放射線の存在下で状態又は状況を変化させる、技術的装置だと規定することができる。
【００１２】
放射線検出は、放射性物質を検出した後で放射性物質の活性を測定するために必須な工程である。
【００１３】
核放射線の検出には、放射線と検出器内に収容された検出物質との相互作用が伴う。
【００１４】
放射線検出器は、検出物質、検出媒体及び放射線間の相互作用並びに検出の実施方式の種類に応じて、２種の主要な系列に分類することができる。
【００１５】
第１の系列の放射線検出器には、検出が電子的に実施される検出器が属する。言い換えると、これらは従来の電子式検出器である。
【００１６】
第２の系列の放射線検出器には、目に見える様式で検出を実施する検出器が属するが、これらは一般に、化学的顕色剤を使用する検出器である。これらの検出器において、放射線は、検出物質、検出媒体内部に色又は挙動の変化をもたらすことになる化学反応を起こす。
【００１７】
この系列に属する市販の検出器の中でも、Ｐｅｒｓｐｅｘ  Ｈａｒｗｅｌｌ  Ａｍｂｅｒ（登録商標）３０４２線量計及びＦａｒ  Ｗｅｓｔ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ（登録商標）（ＦＷＴ−６０）線量計を挙げることができる。
【００１８】
Ｐｅｒｓｐｅｘ  Ｈａｒｗｅｌｌ  Ａｍｂｅｒ（登録商標）線量計は、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）から製造されており、光学的に透明な部品からなる。Ｐｅｒｓｐｅｘ  Ｈａｒｗｅｌｌ  Ａｍｂｅｒ（登録商標）線量計は、赤い色をしており、小袋に入れて気密封止されている。Ｐｅｒｓｐｅｘ  Ｈａｒｗｅｌｌ  Ａｍｂｅｒ（登録商標）線量計は、３±０．５５ｍｍの厚さを有する長方形（３０×１１ｍｍ）の形態である。
【００１９】
Ｐｅｒｓｐｅｘ  Ｈａｒｗｅｌｌ  Ａｍｂｅｒ（登録商標）線量計は、１ｋＧｙから３０ｋＧｙの間の範囲の線量及び１０ｋＧｙから３０ｋＧｙの間の範囲の線量を、それぞれ６０３ｎｍ及び６５１ｎｍにおいてモニタリングする紫外可視分光測光法を用いて測定するように設計されている。
【００２０】
吸収線量の測定の正確度は、これら両範囲で数パーセント以内に収まる。
【００２１】
検出の原理は、次のとおりである：γイオン化用の放射線とＰＭＭＡとが相互作用したときに、フリーラジカルが生成される。線量計がより暗い色になり、吸光度は、６０３ｎｍ及び６５１ｎｍの特性波長において変化する［Ｆｅｒｎａｎｄｅｚら、２００５年］。
【００２２】
所定時間にわたる曝露後の６０３ｎｍにおける吸光度の測定は、蓄積線量に比例する。このため、対応する線量率も計算することができる。
【００２３】
Ｆａｒ  Ｗｅｓｔ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ（登録商標）（ＦＷＴ−６０）線量計は、４７μｍの厚さを有し、着色料としてヘキサ（ヒドロキシエチル）アミノトリフェニルアセトニトリル（ＨＨＥＶＣ）を含有する、無色の薄膜である。着色料は初期時点で、紫外域のλ＝２５４ｎｍに吸収バンドを有する。照射されたとき、上記着色料の分子のＣＮ−基が開裂することにより、受容した線量に応じて白色から紫色までの色の変化が起きる。
【００２４】
５１０ナノメートル、６００ナノメートル及び６０５ナノメートルにおける紫外可視分光測光法による吸光度の測定により、吸収線量を計算できるようになる。
【００２５】
上記線量計は、正確度の誤差を±６．５％にして５００Ｇｙから２００ｋＧｙの間の線量を測定するように設計されている。
【００２６】
しかしながら、上記線量計は、α表面汚染又はβ表面汚染の検出用に適合していない。上記線量計は、試料が受容したγ線照射の線量を測定するためにのみ使用することができる。最も鋭敏な線量計は、数グレイ程度の線量も検出する。
【００２７】
更に、放射線感受性のある化学ゲル、すなわち、いわゆるＦｒｉｃｋｅゲル、改質されたＦｒｉｃｋｅゲルであるいわゆるＦＡＸ（「第一鉄−アガロース−キシレノールオレンジ（Ｆｅｒｒｏｕｓ  Ａｇａｒｏｕｓ  Ｘｙｌｅｎｏｌ  ｏｒａｎｇｅ）」）ゲル及び放射線療法にのみ使用されているいわゆるＢＡＮＧゲル（「ビスアクリルアミド−窒素ゲル」）も公知である。
【００２８】
いわゆるＦｒｉｃｋｅゲルは、０．４ｍＭ硫酸鉄（Ｆｅ２＋、ＳＯ４２−）を含有のゲル化されたアガロースマトリックス（０．５質量％）からなるゲルである［Ｒｏｕｓｓｅｌｌｅら、１９９８年］。
【００２９】
このゲルを硫酸（Ｈ２ＳＯ４）中で２５ｍＭに濃縮して、Ｆｅ２＋イオンからＦｅ３＋イオンへの酸化を制限する。γ線照射下では、第一鉄イオンが酸化され、第二鉄イオン（Ｆｅ３＋）に変換される［Ｆｅｎｔｏｎ、１８９４年］）。
【００３０】
この現象を肉眼で観察するためには、Ｆｒｉｃｋｅゲルへの金属指示薬型着色料、染料、キシレノールオレンジの添加が必須である。このようにして得られた修正版のＦｒｉｃｋｅゲルに由来したゲルは、ＦＡＸゲルと呼ばれている。
【００３１】
ＦＡＸゲルは、キシレノールオレンジとの間で錯体を形成した金属鉄イオンの含量に応じて色を変化させる。Ｆｅ２＋とキシレノールオレンジとの化合物は、黄色がかった発色を有するが、Ｆｅ３＋−キシレノールオレンジ錯体は、紫紺色の発色を有する。
【００３２】
Ｆｒｉｃｋｅゲル及びＦＡＸゲルは、多様な放射線療法用の技法によって送達された三次元的線量の空間的な分配を確認するために大いに使用されてきた。
【００３３】
しかしながら、これらのゲルは、レオロジー流動化粘度付与化合物（ｒｈｅｏｆｌｕｉｄｉｆｙｉｎｇ，  ｖｉｓｃｏｓｉｆｙｉｎｇ  ｃｏｍｐｏｕｎｄ）ではないアガロースを含有しており、このことは、これらのゲルをスプレーするのが困難であることを意味するため、上記Ｆｒｉｃｋｅゲル及びＦＡＸゲルは、垂直壁に付着せず、乾燥後に容易に回収することもできない。したがって、上記Ｆｒｉｃｋｅゲル及びＦＡＸゲルは、α線表面汚染及びβ線表面汚染の検出用に適合しない。
【００３４】
ＢＡＮＧゲルは、このゲル中に分配された、ゼラチン（５質量％）及びアクリル酸モノマー（３質量％）からなる。放射線の作用下では、ラジカルが水の放射線分解によって生成され、モノマーのラジカル重合を誘起する。ゲルは白みがかった状態になり、放射線の存在が目に見える様式で指し示される。なお、数グレイ以降（例えば、４．５Ｇｙ）では、ゲルの透明度が低下していく。したがって、透明度の低下は、受容した線量に比例する。
【００３５】
上記Ｂａｎｇゲルは、周囲の雰囲気に鋭敏であるが、重合をかき乱し、したがって、放射線の存在の視覚化もかき乱す空気中の酸素には特に鋭敏である。
【００３６】
Ｆｒｉｃｋｅゲル又はＦＡＸゲルと同様に、ＢＡＮＧゲルは、ＭＲＩ画像上での線量の三次元的分配の判定を可能にする。
【００３７】
したがって、上記の事柄を考慮すると、固体表面の放射性汚染を検出するためのゲルであって、好ましくはスプレー法を使用して表面に塗布するのが容易であり、形状、幾何学的配置及び表面の向き、例えば垂直面又は天井に関係なく、ゲルが塗布されたすべての表面に付着し、汚染のあらゆる伝播を予防する技法の使用によって乾燥後に容易に除去することができる、ゲルが必要とされていると考えられる。
【００３８】
これらのゲルは、こうした表面汚染の種類に関係なく、α汚染であるかβ汚染であるかにも関わらず、こうした表面汚染を、信頼性のある目に見える様式で明確に検出できるようにもしなければならない。
【００３９】
これらのゲルは、強い感受性を有さなければならず、線量及び活性が低くても表面物質に関係なく汚染を確実に検出するものでなければならない。
【００４０】
更に、これらのゲルは有利には、汚染が検出及び位置特定されていた表面を確実に除染するゲルであり得る。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００４１】
【特許文献１】米国特許出願公開第２００９／０１１２０４２Ａ１号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００４２】
本発明の目的は、上記に列記した必要性及び要件を特に満たす、検出し、位置特定し、更には除染さえするゲルを提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００４３】
本発明によれば、上記の目的及び他の目的は、α（アルファ）線又はβ（ベータ）線等の粒子放射線を放出する少なくとも１種の放射性種によって引き起こされ、固体基材の表面上（「表面上（ｅｎ  ｓｕｒｆａｃｅ）」）及び／又は基材の表層中に見出される、固体基材の表面上の（「表面上の（ｅｎ  ｓｕｒｆａｃｅ）」）放射性汚染を検出及び位置特定するための水性ゲルであって、
−  ゲルのフィルム又は層が前記表面と接触した状態になり（接触し）、化合物Ｃが前記放射性種によって放出された粒子放射線に曝露されたときに、可視域における色を変化させる若しくは可視域外の発光波長を変化させる、又はゲルの吸光度の低下、例えば脱色を示すことができる、水溶性化合物Ｃ、
−  ６ｍｍの最大厚さを有するフィルム又は層として基材上に堆積されたときに、可視域において又は可視域外の化合物Ｃの発光波長の範囲において透明なままであり、乾燥後にも基材に付着したままである、ゲルの製造を可能にする、水溶性のレオロジー流動化有機粘度付与剤及び
−  水からなる溶媒（すなわち、１００％水）
を含み、好ましくはそれらからなる、水性ゲルによって達成される。
【００４４】
ゲルフィルム又はゲル層は一般に、フィルムの場合は５０μｍから１ｍｍまでの厚さを有し、層の場合は１ｍｍから６ｍｍまでの厚さを有する、フィルム又は層を意味する。
【００４５】
本発明のゲルは、従来技術において記述又は提案されてこなかった特定の成分の組合せを含む。
【００４６】
例えば、本発明のゲルは、水のみからなる特定の溶媒を含む。こうした溶媒を含むことが、本発明のゲルを水性ゲルと呼ぶ理由である。単に水性の溶媒は、有機溶媒に比較して、特にコスト、毒性、火災安全、排出における利点を有する。こうした純粋に単に水性の溶媒もまた、ゲルフィルム又はゲル層の透明度に寄与する。
【００４７】
更に、本発明のゲルは、６種の特定の特徴によって規定された極めて特定の粘度付与剤を含む。
−  上記粘度付与剤は、有機物である。
−  上記粘度付与剤は水溶性であり、この粘度付与剤は、純粋に単に水性の溶媒及びやはり水溶性の化合物Ｃと一緒にして使用されると、ゲルの透明なフィルム又は層の入手に寄与する。
−  上記粘度付与剤は、レオロジー流動化作用がある（又は疑塑性である）。
当業者に周知の簡便な粘度付与剤と、キサンタンガム等のレオロジー流動化粘度付与剤とには、基本的な差異が存在する。粘度付与剤のレオロジー流動化的性質に関するいくつかの利点については、後述する。
−  上記粘度付与剤は、６ｍｍの最大厚さのフィルム又は層として基材に堆積されたときに透明なままであるゲルの製造を可能にするという特徴を有する。
この特徴は、基材上に堆積されたゲルフィルム又はゲル層が上記規定に従って透明ではなく不透明である場合、可視域における色の変化又は化合物Ｃの可視域外の発光波長における色の変化の観察所見が認められない限りにおいては、必須である。
−  上記粘度付与剤は、水及び化合物Ｃと会合して、フィルム又は層として基材上に塗布できるゲルを形成するという特徴を有する。
この特徴は重要であり、有利でもある。本発明によれば、検出及び位置特定は特に、ゲルのフィルム又は層を、距離があかないように（遠く離れないように）基材の表面（表面にある少なくとも１種の放射性種が、固体基材の表面上（「表面上（ｅｎ  ｓｕｒｆａｃｅ）」）及び／又は基材の表層中に存在する状態で見出される。）と接触した状態にすること（すなわち、塗布、堆積又は被覆によって接触した状態にすること）、例えば表面から遠くに位置する物質と接触した状態にすることによって達成される。これは上記に与えられた本発明のゲルに関する規定からはっきりと明らかであるが、この規定では、ゲルが、「固体基材の表面上の（「表面上の（ｅｎ  ｓｕｒｆａｃｅ）」）放射性汚染を検出及び位置特定するための」ゲルであること、すなわち、検出及び位置特定が、塗布されたゲルフィルムから距離があいていない（遠く離れていない）ところでの塗布されたゲルフィルムの色の変化により、（遠く離れたところから）表面上で（「表面上で（ｅｎ  ｓｕｒｆａｃｅ）」）実施されることが、はっきりと指し示されている。
−  上記粘度付与剤は、基材に塗布されたゲルが、乾燥後にも基材に付着したままであるフィルムを形成できるようにするという特徴を有するが、この特徴は、垂れ（ｒｕｎ−ｏｆｆ）の形成とフィルムの脱離とを予防するため、及び後述する役割を果たすのに十分な時間を化合物Ｃに提供するために特に有利である。
【００４８】
化合物Ｃもまた、特定の化合物であるが、理由には、
−  化合物Ｃが水溶性であるという点がある。
【００４９】
前記水溶性化合物Ｃは、懸濁した不溶性の化合物より使用が容易である。水溶性化合物Ｃは、水性ゲルであるゲルの内部及びゲルのフィルム又は層の内部に非常に均一に分配される。こうした分配により、色が均一なゲルが得られる。
【００５０】
化合物Ｃとレオロジー流動化有機粘度付与剤とが両方とも水溶性であるため、ゲル及びゲルのフィルム又は層は透明であり、ゲルフィルム又はゲル層の色の変化を容易に観察できるようにするという利点を有する。
−  更に、化合物Ｃは、非常に特異的な放射線、すなわち、放射性種によって放出されるα（アルファ）線又はβ（ベータ）線に曝露されたときに、色を変化させる。
【００５１】
前記特定の化合物Ｃと前記特定の有機粘度付与剤との会合は、従来技術において記述又は提案されておらず、予期せぬ有利な効果の発生源である。
【００５２】
レオロジー流動化（疑塑性）の水溶性有機粘度付与剤である特定の粘度付与剤を含有し、基材上に堆積されたフィルム又は層が透明なままであるゲルの製造を可能にする、放射性汚染の検出及び位置特定のためのゲル中への上述した前記特定の化合物Ｃの組み込みは、特に上述したＦｒｉｃｋｅゲル又はＦＡＸゲルに代表される従来技術において記述又は提案されてこなかった。
【００５３】
上述したＦｒｉｃｋｅゲル又はＦＡＸゲルは、例えばレオロジー流動化粘度付与化合物ではないアガロースを含有するが、この結果、すでに上述したすべての欠点を伴ってしまう。
【００５４】
本発明によるゲルのレオロジー流動化粘度付与剤を用いた場合、粘度は、ゲルのスプレーを容易にする撹拌の影響によって低下するが、一旦ゲルがスプレーされたら、粘度を回復するための時間が短く（例えば、１秒未満）、これにより、垂直壁又は天井上の垂れが予防される。
【００５５】
Ｆｒｉｃｋｅゲル又はＦＡＸゲルとは異なり、レオロジー流動化有機粘度付与剤を含有する本発明のゲルは、スプレーするのが容易であり、垂直壁にも付着するものであり、乾燥後に例えば引きはがし、ふき取り又は吸引によって容易に回収することができる。
【００５６】
したがって、特にＦｒｉｃｋｅゲル又はＦＡＸゲルとは異なり、本発明のゲルは驚くべきことに、表面α（アルファ）線又はβ（ベータ）線等の粒子放射線を放出する放射性汚染の検出のために特に良く適合する。
【００５７】
本発明のゲルは、信頼性のある容易な検出及び位置特定を可能にするし、使用が容易でもあり、言い換えると、本発明のゲルは、現場に容易に配備することができるし、広範に市販されている安価な成分に依拠するため安価でもある。
【００５８】
本発明のゲルは、放射性汚染のスポットの検出及び位置特定するためのゲルと呼ぶこともあるが、この放射性汚染のスポットは、ゲルの初期色と異なる色を有する初期汚染のサイズに近いサイズのスポットの発現によって明らかになる。
【００５９】
このようにして、やがて、汚染の像が定着する。
【００６０】
重要なことに、本発明のゲルにおいてはゲルフィルムが放射性種と直接接触しているか否かに関わらず、化合物Ｃの色の変化、したがって、表面に塗布されたゲルフィルムの色の変化は、前記放射性種、例えば放射線分解によって放出された粒子放射線の影響下においてのみ起き、放射性種と化合物Ｃとの化学反応の影響下では起きない。
【００６１】
本発明のゲルを用いた場合、ゲルフィルムの内部で放射性種が移動する必要性がない。
【００６２】
有利には、ゲルは、レオロジー流動化無機粘度付与剤を更に含む。
【００６３】
有利には、ゲルは、鉱酸及び有機酸から選択される乾燥遅延剤兼除染剤を更に含む。
【００６４】
有利には、ゲルは、１０μｍｏｌ／Ｌから１５０μｍｏｌ／Ｌまで、好ましくは２０μｍｏｌ／Ｌから８０μｍｏｌ／Ｌまで、より好ましくは２μｍｏｌ／Ｌから５０μｍｏｌ／Ｌまでの化合物Ｃを含む。
【００６５】
特に化合物Ｃの濃度が非常に低いときの化合物Ｃの色の変化により、検出の裏付けと有形化を可能にすることが、本発明のゲルの別の利点である。
【００６６】
有利には、ゲルは、１０ｇ／Ｌから５０ｇ／Ｌまでのレオロジー流動化有機粘度付与剤を含む。
【００６７】
有利には、フィルム形成用レオロジー流動化水溶性有機粘度付与剤は、キサンタンガムである。
【００６８】
第１の実施形態によれば、化合物Ｃは、有機リガンド及び金属イオンからなる有色錯体である。
【００６９】
上記第１の実施形態によれば、本発明のゲルは好ましくは、
−  有機リガンド及び金属イオンからなる有色錯体である化合物Ｃと、
−  レオロジー流動化有機粘度付与剤と、
−  水性溶媒（水）と、
−  任意選択により、鉱酸及び有機酸から選択される乾燥遅延剤兼除染剤と
からなる。
【００７０】
したがって、上記第１の実施形態によるゲルは好ましくは、レオロジー流動化有機粘度付与剤のみを含むのが好ましく、したがって、レオロジー流動化無機粘度付与剤を含まないのが好ましい、有機ゲルである。
【００７１】
好ましいレオロジー流動化有機粘度付与剤は、キサンタンガム（又はキサンタン）であるが、理由には、キサンタンガム（又はキサンタン）が、垂直壁又は天井上の垂れを予防する基本的な要点、すなわち、しきい応力を有する、レオロジー流動化ポリマーであるという点がある。
【００７２】
有利には、有機リガンドは、キシレノールオレンジであり、金属イオンは、例えばゲル１Ｌ当たり２０ｍｍｏｌの濃度の硫酸に溶解している第一鉄イオン、すなわち鉄（ＩＩ）である。したがって、有色化合物は、キシレノールオレンジ−鉄（ＩＩ）である。
【００７３】
任意選択により、上記第１の実施形態によるゲルは、例えば０．０１ｍｏｌ／Ｌから２ｍｏｌ／Ｌまでの濃度において酸、例えば硝酸、硫酸、過塩素酸、シュウ酸又はリン酸等の除染剤としても作用し得る、乾燥遅延剤を更に含有する。リン酸が好ましい。この乾燥遅延剤は、ふき取りによるより容易な回収を可能にし、顕色時間を延長し、適宜除染も可能にする。
【００７４】
好ましくは、本発明の上記第１の実施形態によるゲルは好ましくは、
−  ２０μｍｏｌ／Ｌから８０μｍｏｌ／Ｌまでのキシレノールオレンジ等の有機リガンドと、
−  例えば２０ｍｍｏｌ／Ｌの濃度の硫酸中にある、例えば０．４ｍｍｏｌ／Ｌの第一鉄イオン等の金属イオンと、
−  １０ｇ／Ｌから５０ｇ／Ｌまでのキサンタンガム等のレオロジー流動化有機粘度付与剤と、
−  任意選択により、０．０１ｍｏｌ／Ｌから２ｍｏｌ／Ｌまで、好ましくは０．２ｍｏｌ／Ｌから２ｍｏｌ／Ｌまでのリン酸等の乾燥遅延剤兼除染剤と、
−  残部の水（残りの部分である水）と
からなる。
【００７５】
これらのゲルにおいては一般に、放射線、より正確には金属イオンの影響下でリガンド−金属イオン化合物の放射線分解による酸化が起きる。したがって、キシレノールオレンジと鉄（ＩＩ）との化合物は、キシレノールオレンジ−鉄（ＩＩＩ）錯体に酸化される。
【００７６】
このことにより驚くべきことに、錯体形成によって核分裂生成物を選択的に検出する文献米国特許出願公開第２００９／０１１２０４２Ａ１号において記述された方法の場合と同様に従来の化学反応を用いることなく、放射線の検出により、基材の表面上に堆積された又は基材の表層中に含有されたすべてのα放出体及びβ放出体が多価の状態であっても検出／位置特定できるようになる。
【００７７】
上記第１の実施形態によれば、本発明のゲルは、色の変化（例えば、上記のいわゆる「ＦＸＸ」ゲル、すなわち、鉄（ＩＩ）−キサンタン−キシレノールオレンジの場合は、黄色から青色への変化）により、数千Ｂｑ／ｃｍ２の活性の場合は数時間以内、最大４８時間以内に、例えばプルトニウムによるα汚染の検出を可能にするが、β汚染の検出も同様に可能にする。
【００７８】
これらのゲルは、いわゆる薄膜（又は薄層）として堆積させる。この薄膜は一般に、予測／予想される放射性汚染に応じて５０μｍから６ｍｍ程度の厚さを有する。
【００７９】
本発明のゲルの第２の実施形態によれば、化合物Ｃは、有機着色料（染料）である。
【００８０】
この第２の実施形態によれば、ゲルは好ましくは、
−  有機着色料（染料）
−  レオロジー流動化有機粘度付与剤、
−  水、
−  任意選択により、レオロジー流動化無機粘度付与剤、並びに
−  任意選択により、鉱酸及び有機酸から好ましくは選択される乾燥遅延剤兼除染剤
からなる。
【００８１】
したがって、本発明の上記第２の実施形態によるゲルは、無機粘度付与剤を含有しない場合の有機ゲルであり、又は無機粘度付与剤を含有する場合のハイブリッド型有機鉱物ゲルである。
【００８２】
第１の実施形態と同様に、レオロジー流動化有機粘度付与剤は、好ましくはキサンタンであるが、理由には、キサンタンが、垂直壁上の垂れの形成を予防するしきい応力を有するレオロジー流動化ポリマーであるという点がある。
【００８３】
好ましくは、上記第２の実施形態によるゲルは、キサンタンガム等のレオロジー流動化有機粘度付与剤とシリカ等の無機（又は鉱物）レオロジー流動化共粘度付与剤との混合物を含み、この無機共粘度付与剤により（ゲルの乾燥後に）、１枚の状態にしてフィルムを層間剥離、すなわち、脱離できるようになり、又はゲル層を破断させて、ブラシがけ又は吸引によるゲル層の回収を容易にすることができる。
【００８４】
有機着色料（染料）は、水性溶媒に可溶であり、したがって、水溶性着色料（染料）である。
【００８５】
有利には、有機着色料は、エリオグラウシン、キシレノールオレンジ、リアクティブブラック５、ローダミン６Ｇ、サフラニンＯ、オーラミンＯ、メチルオレンジ、メチルレッド、コンゴーレッド、エリオクロムブラックＴ及びこれらの混合物から選択することができる。
【００８６】
上記有機着色料の中でも、エリオグラウシンは、放射線感受性が高いため好ましい。
【００８７】
これらのゲルは特に、有機着色料、すなわち有色検出器の脱色により、非固着性（遊離性）表面汚染又は固着性表面汚染の位置特定を可能にする。
【００８８】
これらのゲルにおいて、色の変化又はゲルの色の希薄化と退色は一般に、着色料及び汚染の種類に応じて、放射線誘導反応後に起き、すなわち、酸化還元反応又は錯体形成反応等のエネルギーの蓄積のみによって起きる。しかしながら、これらのゲルは、放射線分解によって着色料の有機分子を分解する放射化学反応の後で、色の変化又は色の希薄化が起きることもある。
【００８９】
例えば、エリオグラウシンを含有するゲルは、プルトニウム（ＶＩ）塩の非固着性（遊離性）汚染との間で錯体を形成することによって反応する。
【００９０】
好ましくは、これらのゲルは、例えば０．０１ｍｏｌ／Ｌから２ｍｏｌ／Ｌまでの濃度の酸、例えば硝酸、硫酸、過塩素酸、シュウ酸又はリン酸等の除染剤兼乾燥遅延剤を含有するが、リン酸が好ましい。この乾燥遅延剤は、ふき取りによるより容易な回収を可能にし、顕色時間を延長し、除染を可能にする。
【００９１】
更に好ましくは、上記第２の実施形態によるゲルは、
−  ２０μｍｏｌ／Ｌから５０μｍｏｌ／Ｌまでの有機着色料と、
−  ８ｇ／Ｌから２５ｇ／Ｌまでのキサンタンガム等のレオロジー流動化有機粘度付与剤と、
−  任意選択により、１質量％から５質量％までのシリカ等のレオロジー流動化無機粘度付与剤と、
−  任意選択により、０．０１ｍｏｌ／Ｌから２ｍｏｌ／Ｌまで、好ましくは０．２ｍｏｌ／Ｌから２ｍｏｌ／Ｌまでの酸、例えばリン酸等の乾燥遅延剤兼除染剤と、
−  残部（残りの部分）の水からなる水性溶媒と
からなる。
【００９２】
第３の実施形態は、化合物Ｃとして第１の実施形態のＦｅ（ＩＩ）とキシレノールオレンジとの有色化合物の代わりに又は第２の実施形態の有機着色料の代わりに、可視域又は紫外域の放射線ルミネセンスを行うことができるシンチレーターを組み入れることになる。シンチレーターは、イオン化用の放射線によって励起される。この物質が脱励起すると、光子は、可視域又は紫外域の光を放出する。
【００９３】
無機シンチレーター及び有機シンチレーターという、２種の主要な系列のシンチレーターが存在する。
・  無機シンチレーターの中でも、タリウムドープヨウ化ナトリウム（ＮａＩ（Ｔｌ））、タリウムドープヨウ化セシウム（ＣｓＩ（Ｔｌ））、銀ドープ硫化亜鉛（ＺｎＳ（Ａｇ））、ユウロピウムドープリチウム（ＬｉＩ（Ｅｕ））、フッ化バリウム（ＢａＦ２）を挙げることができる。有機シンチレーターの中でも、アントラセン、スチルベン、ｐ−テルフェニルを挙げることができる。
【００９４】
表面に塗布する前の有色錯体又は水溶性着色料等の化合物Ｃの色に関して、制限は存在しない。この色は一般に、化合物Ｃがゲルに付与する色である。
【００９５】
一般に、ゲルの色は、ゲルが含有する化合物Ｃの色と同一である。しかしながら、例えば化合物Ｃが活性な除染剤と反応した場合、ゲルが、ゲルに含有された化合物Ｃの色と異なる色を有する可能性もある。
【００９６】
有利には、化合物Ｃは、化合物Ｃが、ゲルを塗布する処理すべき表面の色と異なる色をゲル（すなわち、乾燥前で上記に規定の濡れた状態のゲル）に付与するように選択される。
【００９７】
本発明のゲルは、上記すべての必要性及び要件を満たしており、ＦＡＸゲル等の従来技術のゲルの欠点、欠陥、制限及び短所、問題点も有さない。
【００９８】
レオロジー流動化有機粘度付与剤は、キサンタンガムであるのが有利で好ましく、理由として第一には、キサンタンガムが、２０℃以降ならば低温でも溶解するという点があり、第二には、キサンタンガムが、垂直壁上への付着（キサンタンガムは、しきい流体（ｔｈｒｅｓｈｏｌｄ  ｆｌｕｉｄ）である。）と、粘度回復時間と、塗布のための粘弾性とに関して最良のレオロジー特性を有するという点がある。
【００９９】
したがって、好ましい本発明のゲルは、上記２つの実施形態によるキサンタンガムを主体としたゲルである。
【０１００】
特に第２の実施形態によってキサンタンの他にシリカ等のレオロジー流動化無機粘性化剤も添加される場合、その存在により、ハイブリッド型ゲルフィルムを軟化させ、乾燥中に壁からの除去、脱離を行うことができるようになる。
【０１０１】
本発明のゲルが無機粘度付与剤を含有する場合、ゲルはコロイド溶液であるが、コロイド溶液であるということは、本発明のゲルが粘度付与剤の固体無機粒子を含有しており、この固体無機粒子の元素の一次粒子が一般に、２ｎｍから２００ｎｍまでのサイズを有することを意味する。
【０１０２】
上記固体無機鉱物粒子は、溶液、例えば水溶液をゲル化し、これにより、除染しようとする処理対象部分の表面に、当該表面の幾何学的配置、形状、サイズに関係なく、除去すべき汚染物質の位置にも関わらず付着できるようにする、粘性化剤として作用する。
【０１０３】
実施形態に関係なく、レオロジー流動化無機粘度付与剤は有利には、アルミナ等の金属酸化物、シリカ等の半金属酸化物、金属水酸化物、半金属水酸化物、金属オキシ水酸化物、半金属オキシ水酸化物、アルミノケイ酸塩、スメクタイト等のクレイ及びこれらの混合物から選択することができる。
【０１０４】
特に、レオロジー流動化無機粘度付与剤は、アルミナ（Ａｌ２Ｏ３）及びシリカ（ＳｉＯ２）から選択することができる。
【０１０５】
レオロジー流動化無機粘度付与剤は、１種のみのシリカ若しくはアルミナを含んでもよく、又は、これらの混合物、すなわち、２種以上の相異なるシリカの混合物（ＳｉＯ２／ＳｉＯ２混合物）、２種以上の相異なるアルミナの混合物（Ａｌ２Ｏ３／Ａｌ２Ｏ３混合物）又は１種若しくは複数のシリカと１種若しくは複数のアルミナとの混合物（ＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３混合物）を含んでもよい。
【０１０６】
有利には、レオロジー流動化無機粘度付与剤は、焼成シリカ、沈降シリカ、親水性シリカ、疎水性シリカ、酸性シリカ、Ｒｈｏｄｉａ社から販売のＴｉｘｏｓｉｌ（登録商標）７３シリカ等の塩基性シリカ及びこれらの混合物から選択することができる。
【０１０７】
酸性シリカの中でも、ＣＡＢＯＴ社から販売の焼成シリカ又はヒュームドシリカ「Ｃａｂ−Ｏ−Ｓｉｌ（登録商標）」Ｍ５、Ｈ５又はＥＨ５及びＥＶＯＮＩＫ  ＩＮＤＵＳＴＲＩＥＳ社からＡＥＲＯＳＩＬ（登録商標）の商標で販売の焼成シリカを挙げることができる。
【０１０８】
上記焼成シリカの中でも、最大限の粘度付与特性と最小限の鉱物含量とを提供することになる３８０ｍ２／ｇの比表面積を有するＡＥＲＯＳＩＬ（登録商標）３８０シリカが好ましい。
【０１０９】
使用されるシリカは、湿式プロセス、例えばケイ酸ナトリウムと酸との溶液を混合することによって得られるいわゆる沈降シリカであってもよい。好ましい沈降シリカは、ＥＶＯＮＩＫ  ＩＮＤＵＳＴＲＩＥＳ社から商標ＳＩＰＥＲＮＡＴ（登録商標）２２  ＬＳ及びＦＫ  ３１０の商標で市販されているし、又はＲＨＯＤＩＡ社からＴＩＸＯＳＩＬ（登録商標）３３１の商標で市販されてもおり、ＴＩＸＯＳＩＬ（登録商標）３３１は、１７０ｍ２／ｇから２００ｍ２／ｇの間の平均比表面積を有する沈降シリカである。
【０１１０】
有利には、レオロジー流動化無機粘度付与剤は、沈降シリカと焼成シリカとの混合物からなり得る。
【０１１１】
アルミナは、か焼アルミナ、粉砕済みか焼アルミナ及びこれらの混合物から選択することができる。
【０１１２】
例えば、ＥＶＯＮＩＫ  ＩＮＤＵＳＴＲＩＥＳ社から「Ａｅｒｏｘｉｄｅ  Ａｌｕｍｉｎｅ  Ｃ」の商標で販売されている製品を挙げることができ、Ａｅｒｏｘｉｄｅ  Ａｌｕｍｉｎｅ  Ｃは、微細な焼成アルミナである。
【０１１３】
有利には、本発明によれば、無機鉱物粘度付与剤は、一般に１質量％から５質量％までである、１種又は複数のシリカからなる。
【０１１４】
上述の１質量％から５質量％までというシリカ濃度を用いた場合は一般に、平均で２０℃から５０℃の間の温度において２０％から６０％の間の相対湿度で、３０分から５時間以内にゲルを確実に乾燥させることができる。
【０１１５】
特に無機鉱物粘度付与剤が１種又は複数のシリカからなる場合、無機鉱物粘度付与剤の種類は、本発明のゲルの乾燥及び得られた残留物の粒径に影響する。
【０１１６】
ゲルが無機粘度付与剤を含有する場合で、特に粘度付与剤が１種又は複数のシリカからなるとき、乾いたゲルは、特に本発明の上記組成物によってサイズを制御された粒子の形態であり、より特定すると、一般に１ｍｍから１０ｍｍまでの範囲のサイズ、好ましくは２ｍｍから５ｍｍまでの範囲のサイズを有するミリメートル固体薄片の形態である。
【０１１７】
粒子のサイズは一般に、粒子の最大の寸法に相当することを明示しておく。
【０１１８】
言い換えると、例えばシリカ型又はアルミナ型の本発明のゲルの固体鉱物粒子は、粘度を付与するという役割を別にしても、ゲルの乾燥中に重大な役割も果たすのだが、理由には、こうした固体鉱物粒子により、薄片の形態の乾いた廃棄物になるようにゲルを破断して、吸引又はブラシがけによる乾いたゲルの回収を容易にすることが確実になり、又は、ゲルを層間剥離させて、一括での簡便な引きはがしによるゲルの回収を可能にすることが確実になるという点がある。
【０１１９】
一般に酸である乾燥遅延剤は名称が指し示すとおり、ゲルが乾燥する現象を制限し、濡れたゲルフィルムの維持を可能にするものである。
【０１２０】
言い換えると、乾燥遅延剤の存在により、ゲルは、部分的にしか乾燥せず、もはや完全に乾燥しないことが確実になる。ゲルは依然として、乾燥の終了時のゲルの質量に対して５質量％から４０質量％までの比率、例えば２５質量％の比率で水等の溶媒の分子を含有する。言い換えると、ゲルは、乾燥の終了時においても依然として水を含侵されている。
【０１２１】
評価と観察の時間が延長され、ゲルの回収は、ふき取りによって簡便に達成されるため、容易になるが、このふき取りは、任意選択により加熱された溶媒によってゲルを再湿潤した後に行われるものであってもよい。
【０１２２】
乾燥遅延剤は、特に酸である場合、除染剤として作用する。
【０１２３】
上記除染剤により、原子力による放射性物質としての放射性汚染物質の排除は、この放射性汚染物質が有機物であろうと鉱物であろうと液体であろうと固体であろうと、この放射性汚染物質の形態に関係なく、すなわち、固体であるか微粒子であるかにも、処理対象部分の物質の表層中にフィルムの形態で含有された状態であるかにも、又は処理対象部分の表面（上）のところにある層の形態でフィルム、例えばグリース状フィルム中に含有された状態であるかにも、又は処理対象部分の表面（上）のところにある層、例えば塗料層中に含有された状態であるかにも、又は処理対象部分の表面上に単に堆積された状態であるかにも関係なく、可能になる。
【０１２４】
除染剤兼乾燥遅延剤は有利には、硝酸、硫酸、過塩素酸、シュウ酸、リン酸及びこれらの混合物から選択することができる。
【０１２５】
除染剤兼乾燥遅延剤は一般に、ゲル１Ｌ当たり０．０１ｍｏｌから２ｍｏｌまでの濃度、好ましくはゲル１Ｌ当たり０．２ｍｏｌから２ｍｏｌまでの濃度において使用して、後述するような本発明の方法の工程ｂ）中に信頼性のある観察を実施するために十分なゲルの乾燥時間を保証し、除染を達成する。
【０１２６】
例えば、除染剤兼乾燥遅延剤の濃度は、平均で２０℃から５０℃の間の温度において２０％から６０％の間の相対湿度で、３０分から５時間以内にゲルを確実に乾燥させるように選択される。
【０１２７】
本発明のゲルの水性溶媒は、水からなる。
【０１２８】
本発明は、固体基材の表面上（「表面上（ｅｎ  ｓｕｒｆａｃｅ）」）及び／又は基材の表層中に存在する状態で見出される可能性がある（見出し得る）、粒子放射線、例えばα（アルファ）線又はβ（ベータ）線を放出する少なくとも１種の放射性種によって引き起こされる、固体基材の表面上に（「表面上に（ｅｎ  ｓｕｒｆａｃｅ）」）あり得る放射性汚染の検出及び位置特定するための方法であって、連続する下記の工程：
ａ）  上記のような本発明によるゲルのフィルム又は層を、前記表面上に堆積する工程；
ｂ）  ゲルをある時間にわたって表面上に維持する工程であって、前記ある時間は、
−  ゲルフィルム又はゲル層を前記表面と接触させ、前記放射性種によって放出された粒子放射線に化合物Ｃを曝露することによって、前記化合物Ｃが可視域における色を変化させる、若しくは可視域外の発光波長を変化させる、又はその吸光度の低下、例えば脱色を示し、
−  ゲルが乾燥し、前記放射性種を含有する可能性がある乾いた固体残留物を形成する
のに十分な時間であり、
この時間の間に、可視域におけるゲル色の変化若しくは可視域外のゲル発光波長の変化又はゲル吸光度の低下、例えばゲルの脱色、及び可視域におけるゲル色の変化若しくは可視域外のゲル発光波長の変化が起きる又はゲル吸光度の低下、例えばゲルの脱色が起きるゲルフィルム又はゲル層の領域を観察する工程と、
ｃ）  任意選択により、前記放射性種を含有する可能性がある乾いた固体残留物を排除し、除去する工程と、
ｄ）  任意選択により、必要に応じて再湿潤された残留物上に、可視域における残留物の色の変化若しくは可視域外の発光波長の変化又は吸光度の低下を観察する工程
が実施される、方法に更に関する。
【０１２９】
本発明の方法において、本発明のゲルは、基材の汚染の検出及び位置特定を実施する表面と直接接触した状態にして堆積される。
【０１３０】
本発明の方法は、検出方法であり、すなわちこれは、堆積されたゲル層全体の中で可視域におけるゲルの色の変化若しくは可視域外のゲルの発光波長の変化又はゲルの吸光度の低下、例えばゲルの脱色が起きるか否かに応じて、放射性汚染が存在するか否かについての指標を与える。
【０１３１】
本発明の方法は、可視域におけるゲルの色の変化若しくは可視域外のゲル発光波長の変化又はゲル吸光度の低下、例えばゲル脱色が起きるゲル層の表面積が、上記検出された汚染の位置特定についての指標を与えるため、上記汚染を位置特定するための方法でもある。
【０１３２】
吸光度の低下は一般に、乾いたゲル（例えば、薄片の形態）の吸光度が、ゲルが処理すべき表面上にゲルを塗布したときの（濡れた）ゲルの初期吸光度に対して１０％から９９％までで低下することを意味する。
【０１３３】
ゲル顕色工程とも呼ぶ本発明の方法の工程ｂ）において実施される観察は、（可視域において）肉眼での目視によって実施することもできるし、又は色の変化の観察を高速化し、より低い線量においても領域どうしの区別の向上を可能にするスペクトルカメラを使用して実施することもできる。
【０１３４】
同じ事柄が、工程ｄ）において実施される任意選択による観察にも当てはまる。
【０１３５】
目視による検出は特に、乾燥した際のゲル層の色の希薄化又は変化の結果として生じ得る。
【０１３６】
可視域におけるゲルの色の変化若しくは可視域外のゲル発光波長の変化又はゲル吸光度の低下、例えばゲル色の脱色、希薄化が起きる速度は、ゲルによって被覆された物質の表面活性についての指標を工程ｂ）において与え、又は除去と排除が行われた残留物の質量活性についての指標を工程ｄ）において与える。
【０１３７】
使用されるゲルが、除染剤として同様に作用する乾燥遅延剤を更に含有する場合、本発明の方法は、除染方法でもある。
【０１３８】
固体基材は、多孔質基材であってもよく、又は多孔質基材でなくてもよく、前記基材を構成する材料に関して制限はない。
【０１３９】
本発明の方法は、α線及びβ線を放出する何らかの放射性汚染スポットの信頼性のある正確な検出を、こうした放射線を起こす種に関係なく、この種の位置にもかかわらず可能にするものであるが、この種の位置特定を、特に色が異なる同じサイズのゲルフィルムにおけるスポットの発現によって可能にするものでもある。
【０１４０】
上記汚染は、いわゆる非固着性（遊離性）汚染又は固着性汚染であり得、すなわち、上記汚染は、上記汚染中に固定化された物質に結合していない遊離した非固着性（遊離性）の放射性元素によって引き起こされることもあり得るし、又は固着した固定化済み放射性元素によって引き起こされることもあり得る。
【０１４１】
例えば、汚染は、例えば酸化物層又は粒子によって引き起こされる固体基材の表面上のα汚染であることもあり得るし、又はβ汚染であることもあり得る。
【０１４２】
検出することができる汚染の種類に応じて、それに従ってゲルの配合物も適合させることができる。
【０１４３】
より特定すると、本発明の方法により、
−  純粋なα表面汚染又はβ表面汚染
のみを検出し、位置特定することが特に可能である。これは特に、酸化物層、例えばアクチニド酸化物を用いた場合又は粒子を用いた場合に該当する。
【０１４４】
検出は、放射化学反応、すなわち、放射線分解による有色有機分子の分解反応によって実施される。
【０１４５】
α粒子は、物質内部での移動距離が非常に短いにも関わらず、ゲル内部に数十ミクロンにわたって浸透し得る。
【０１４６】
ここで、汚染は、可視域におけるゲル色の変化若しくは可視域外のゲル発光波長の変化又はゲル吸光度の低下、例えばゲルの脱色が起きる、一般にゲル層中のスポットの形態である、ゲル層の領域が、検出された初期汚染のサイズ及び形状を有するため、容易に位置特定される。
【０１４７】
−  β表面汚染。検出は、放射線誘導反応によって実施される。
【０１４８】
有利には、ゲルは、表面１ｍ２当たり１００ｇから２０００ｇまでのゲル、好ましくは表面１ｍ２当たり５００ｇから１５００ｇまでのゲル、より好ましくは表面１ｍ２当たり６００ｇから１０００ｇまでのゲルの量で基材の表面に塗布されるが、このゲルの量は一般に、５０μｍから６ｍｍの間の表面上に堆積されたゲル厚さに相当する。
【０１４９】
したがって、工程ａ）において堆積されたゲルフィルム又はゲル層は一般に、５０μｍから６ｍｍまでの初期厚さを有する。
【０１５０】
有利には、工程ｂ）において、乾燥が、１℃から５０℃まで、好ましくは１５℃から２５℃までの温度において、２０％から８０％まで、好ましくは２０％から７０％までの相対湿度下で実施される。
【０１５１】
有利には、ゲルは、２時間から７２時間まで、好ましくは２時間から４８時間まで、より好ましくは３時間から２４時間までの時間、表面上に残る。
【０１５２】
有利には、フィルム又は層の乾燥後の乾いた固体残留物は、１ｍｍから１０ｍｍまで、好ましくは２ｍｍから５ｍｍまでのサイズを有する粒子形態、例えば薄片であり、又は乾いたフィルムの形態である。
【０１５３】
有利には、乾いた固体残留物は、任意選択により再湿潤を行った後、ブラシがけ、吸引、引きはがし又はふき取りによって固体表面から除去される。
【０１５４】
有利には、除去された残留物は、必要に応じて再湿潤することもでき、可視域における色の変化若しくは可視スペクトル外における色の変化又は吸光度の変化は、こうした残留物中に移行した汚染の指標を提供し得る。
【０１５５】
本発明の方法は、上記に概略的に記述してある、使用されるゲルに固有のすべての有利な特徴を有する。
【０１５６】
特に、本発明の方法は、実用的で信頼性があり、安全で実施が容易なものであり、言い換えると、本発明の方法は、複雑な環境においてさえも低コストで現場に容易に配備することができる。
【０１５７】
要するに、本発明の方法及びゲルは、下記の有利な特徴を特に有する：
−  スプレーによるゲルの塗布、
−  壁への付着、
−  ゲル乾燥段階の終了時に最大の検出、位置特定及び任意選択により除染の効率を達成すること、
−  非常に広範な範囲の物質の処理、
−  処理の終了時に物質の機械的な又は物理的な分解がないこと、
−  種々の気象条件下での本方法の実施、
−  廃棄物の体積低減、
−  乾いた廃棄物の容易な回収、
−  上記廃棄物中に移行した汚染の可能な評価。
【０１５８】
本発明の他の特徴及び利点は、説明のためにのみ与えられた非限定的な下記の詳細な記述を、例として与えられた本発明の特定の実施形態と併せて読めば、よりはっきりと明らかになる。
【発明を実施するための形態】
【０１５９】
本発明のゲルは、一般に室温において、容易に調製することができる。
【０１６０】
−  有色化合物、特に鉄（ＩＩ）、キサンタン及びキシレノールオレンジを含有する、本発明のゲルの第１の実施形態によるゲル（以降、ＦＸＸゲルと呼ぶ）の調製。
【０１６１】
水等のゲル溶媒を収容した反応器内に、例えば２０．１０−６ｍｏｌ．Ｌ−１から８０．１０−６ｍｏｌ．Ｌ−１の間でシレノールオレンジ（Ｘｏ）等の有機リガンドが添加される。
【０１６２】
混合物を数分撹拌して、良く均一化された溶液を得る。
【０１６３】
金属イオンがＦｅ２＋イオンである場合、次いで硫酸を、例えば１０．１０−３ｍｏｌ．Ｌ−１から２０．１０−３ｍｏｌ．Ｌ−１の間の濃度において添加して、Ｆｅ２＋イオンからＦｅ３＋イオンへの酸化を制限する。
【０１６４】
任意選択によりリン酸等の乾燥遅延剤も、乾燥現象の制限及び濡れたゲルフィルムの維持のために例えば１Ｍから２Ｍの間で添加される。
【０１６５】
溶液を数分静置する。
【０１６６】
この時間の間には、特にリガンドがキシレノールオレンジである場合、塩、例えば金属硝酸塩、金属硫酸塩、金属ハロゲン化物、例えば硫酸鉄（ＩＩ）等の金属イオン源が添加される。例えば、０．２．１０−３ｍｏｌ．Ｌ−１から０．６．１０−３ｍｏｌ．Ｌ−１の間で硫酸鉄（ＩＩ）等のこの金属塩を添加することができる。
【０１６７】
金属イオンが周囲酸素による酸化に鋭敏である場合、反応器を素早く閉じて、金属イオン、例えば第一鉄イオンから第二鉄イオンへの酸化を制限する。
【０１６８】
次いで溶液はゲル使用前に、有色錯体、例えばＸｏ−Ｆｅ２＋錯体の形成が熱力学的平衡に到達するように例えば冷蔵庫の中で十分な時間、例えば少なくとも２３時間にわたって低温貯蔵しなければならない。
【０１６９】
ゲル使用の直前には、キサンタンガム（Ｘｎ）等の有機粘性化剤を、上記のようにして調製された溶液と混合する。
【０１７０】
所望されるゲルのコンシステンシーに応じた必要量の有機粘性化剤が、容器に入っている上記で調製された溶液に注ぎ込まれるが、例えば１０ｇから５０ｇの間のキサンタンガムを、調製された１００ｍＬの溶液に注ぎ込んでもよい。
【０１７１】
次いで容器の内容物を、有機粘性化剤が完全に可溶化するまで、機械的なインペラを例えば２０００ｒｐｍ−１の回転速度において使用して激しく撹拌しながら加熱する。
【０１７２】
有機粘性化剤がキサンタンガムである場合、加熱温度を制御すべきものとすることが絶対的に必要であるが、加熱温度は、キサンタン分子の酸加水分解を制限するために４０℃を超過しないようにしなければならない。
【０１７３】
最後に、調製したゲルを、例えば４４００ｒｐｍ−１で３０秒遠心分離して、撹拌中にゲル中に捕捉された泡を除去する。
【０１７４】
−  本発明のゲルの第２の実施形態によるゲルの調製：有機着色料を含有のゲル。
着色料は、エリオグラウシン、キシレノールオレンジ、リアクティブブラック５、ローダミン６Ｇ、サフラニンＯ、オーラミンＯ、メチルオレンジ、メチルレッド、コンゴーレッド、エリオクロムブラックＴ等の商用の水溶性着色料から選択することができる。
【０１７５】
着色料は、例えば２０．１０−６ｍｏｌ．Ｌ−１から６０．１０−６ｍｏｌ．Ｌ−１の間の所望の濃度の着色料を有する溶液の入手を可能にするような量で、ゲルの水性溶媒に添加される。水等の溶媒と着色料との混合物を撹拌して、溶液の内容物を均一化する。
【０１７６】
上記のようにして調製された着色料の液体溶液は、有機粘性化剤を単独で添加すること又は有機粘性化剤と無機粘性化剤との混合物を添加することによってゲル化される。
【０１７７】
本発明のゲルの第２の実施形態におけるこうしたゲルは、有機ゲルであってもよく、又はハイブリッド型有機鉱物ゲルであってもよい。
【０１７８】
キサンタンガム等の好ましい有機粘性化剤は、疑塑性及びレオロジー流動化作用があり、好ましい有機粘性化剤と無機粘性化剤との混合物は、キサンタンガムとシリカ等のレオロジー流動化疑塑性無機粘性化剤との混合物である。
【０１７９】
容器には、例えば着色料溶液１００ｍＬ当たり１ｇから５ｇの間で変動する濃度においてキサンタンガムを装入する。最適な有機粘性化剤の濃度は、２０ｇ／Ｌから３０ｇ／Ｌまでである。
【０１８０】
容器は、有機粘性化剤が完全に可溶化するまで、機械的なインペラを例えば２０００ｒｐｍ−１の速度において使用して撹拌しながらわずかに加熱しなければならない。
【０１８１】
有機粘性化剤がキサンタンガムである場合、加熱温度を制御することが絶対的に必要であるが、加熱温度は、キサンタン分子の酸加水分解を制限するために４０℃を超過しないようにしなければならない。
【０１８２】
ハイブリッド型ゲルの場合、キサンタンガムが完全に可溶化されたらすぐに、シリカ等の無機粘性化剤を、一般に溶液１Ｌ当たり１０ｇから６０ｇの間の濃度において添加する。
【０１８３】
ゲルは、例えば機械的なインペラを例えば２０００ｒｐｍ−１の回転速度において使用して撹拌しながら十分な時間、例えば  １０分にわたって放置して、ゲル中での無機粘性化剤の粒子を確実に均一化する。
【０１８４】
明確なことだが、上記順番と異なる順番でゲルの成分を添加することになる、本発明のゲルを調製するための他のプロトコルに従ってもよい。
【０１８５】
一般に、本発明のゲルは、遠いところから（例えば、１ｍから５ｍまでの距離から）又は近いところから（例えば、１ｍ未満の距離、好ましくは５０ｃｍから８０ｃｍまでの距離から）汚染表面上へのスプレーを可能にするために１０００ｓ−１のせん断下で２００ｍＰａ．ｓ未満の粘度を有さなければならない。粘度を回復するための時間は一般に、１秒より短くなければならず、低せん断下の粘度は、壁上の垂れを予防するために１０Ｐａ．ｓより高くなければならない。
【０１８６】
上記のようにして調製された本発明のゲルを次いで、固形物から製造された基材の固体表面上に塗布し、フィルムの形態で堆積して、固体基材の表面上（「表面上（ｅｎ  ｓｕｒｆａｃｅ）」）及び／又は基材の表層中に見出される可能性がある（見出し得る）少なくとも１種の放射性種によって引き起こされる、固体基材にあり得る放射性汚染を検出及び位置特定する。
【０１８７】
物質に関係なくすべての場合において、本発明のゲルによる検出、明白化、顕色の有効性は、非常に高い。
【０１８８】
処理表面は、塗装されていてもよく、又は塗装されていなくてもよい。
【０１８９】
材料の種類、又は処理表面の形状、幾何学的配置及びサイズに関して制限はなく、本発明のゲル、及び本発明のゲルを使用した方法は、大型で例えば空洞、角、凹みを有する複雑な幾何学的配置の表面を処理できるようにする。
【０１９０】
本発明のゲルは、床等の水平面の効率的な処理を確実に行うだけでなく、壁等の垂直面の効率的な処理又は天井等の傾斜のある表面若しくは張り出した表面の効率的な処理も確実に行う。
【０１９１】
本発明のゲルは、当業者に公知の任意の塗布方法を使用して処理すべき表面に塗布してもよい。
【０１９２】
ゲルは、単に手を使ってスプレーすることによってスプレーしてもよく、又は遠いところから（遠隔操作式アーム又は遠隔操作者を使用して）空気圧式ポンプを使用して若しくはスプレーの形態にしてスプレーしてもよい。
【０１９３】
処理すべき表面上へのスプレーによる本発明のゲルの塗布の場合、コロイド溶液等のゲルは例えば、低圧ポンプ、例えば７ｂａｒ以下の圧力、すなわち、約７．１０５Ｐａの圧力を適用するポンプによって運搬することができる。
【０１９４】
表面上へのジェット状のゲルの分散は、例えば平坦なジェットノズル又は丸いジェットノズルを使用して達成することができる。
【０１９５】
ポンプとノズルとの距離は、任意の距離であってよく、例えば、１ｍから５０ｍまでであり得、特に１ｍから２５ｍまでであり得る。
【０１９６】
特に本発明のゲルが有機鉱物ゲルである場合、本発明のゲルが粘度を回復するために十分な短い時間でも、スプレーされたゲルは、任意の表面、例えば壁に付着することができる。
【０１９７】
有機鉱物ゲルに関して処理すべき表面上に堆積されたゲルの量は一般に、１００ｇ／ｍ２から２０００ｇ／ｍ２までであり、好ましくは５００ｇ／ｍ２から１５００ｇ／ｍ２までであり、より好ましくは６００ｇ／ｍ２から１０００ｇ／ｍ２までである。
【０１９８】
単位表面積当たりに堆積されたゲルの量、したがって、堆積されたゲルの厚さは、乾燥時間に影響を与える。
【０１９９】
例えば、層状の有機鉱物ゲルが０．５ｍｍから２ｍｍまでの厚さになるまで処理すべき表面上にスプレーされた場合、ゲルと物質との効率的な接触時間は、乾燥時間、例えばゲルが色を変化させ、又は脱色された状態になり、任意選択により除染剤、乾燥遅延剤が汚染に作用もする期間に等しい。
【０２００】
更に、堆積された有機鉱物ゲルの量が上記範囲内である場合、特に堆積された有機鉱物ゲルの量が５００ｇ／ｍ２超であり、特に５００ｇ／ｍ２から１５００ｇ／ｍ２までの範囲であり、この範囲が、５００ｇ／ｍ２超の堆積されたゲルの量における例えば５００μｍ超の堆積されたゲルの最低厚さに相当する場合、ゲルの乾燥後にミリメートルサイズ、例えば１ｍｍから１０ｍｍまで、好ましくは２ｍｍから５ｍｍまでのサイズの薄片の形態に破断し、この薄片の吸引が可能になる、ゲルを得ることができることも示された。
【０２０１】
堆積された有機鉱物ゲルの量、したがって、堆積されたゲルの厚さ、好ましくは５００ｇ／ｍ２超の堆積された有機鉱物ゲルの量、すなわち、５００μｍの堆積されたゲルの厚さは、ゲルの乾燥後に形成された乾いた残留物のサイズに影響し、これにより、粉末状の残留物ではなくミリメートルサイズの乾いた残留物が確実に形成されるようにする、基礎パラメータであり、こうした残留物は、機械的なプロセス、好ましくは吸引によって容易に除去される。
【０２０２】
この後、ゲルは、ゲルの乾燥に必要なすべての時間にわたって処理対象表面上に残る。本発明の方法の活動期であると考えることができる上記乾燥工程中には、ゲル中に含有された溶媒、すなわち、一般にゲル中に含有された水は、乾いた固体残留物が得られるまで蒸発させておく。
【０２０３】
乾燥時間は、上記に与えたゲル成分の濃度範囲におけるゲルの組成に依存するだけでなく、すでに明示されたように、単位表面積当たりに堆積されたゲルの量、すなわち、堆積されたゲルの厚さにも依存する。
【０２０４】
乾燥時間もまた、気象条件に依存しており、すなわち、雰囲気の温度及び相対湿度により、固体表面が風化する。
【０２０５】
本発明の方法は、極めて広範な気象条件下で実施することができ、すなわち、１℃から５０℃までの温度Ｔにおいて２０％から８０％までの相対湿度ＲＨで実施することができる。
【０２０６】
したがって、本発明のゲルの乾燥時間は一般に、１℃から５０℃までの温度Ｔにおいて２０％から８０％までの相対湿度で１時間から２４時間までである。
【０２０７】
上記ですでに指し示したように、本発明のゲルの配合物、特に、任意選択による乾燥遅延剤兼除染剤の種類及び濃度は、後述するような本発明の方法の工程ｂ）中に信頼性のある観察を実施するため及び任意選択により除染も達成するために十分なゲル乾燥時間が保証されるようになっている。
【０２０８】
したがって、ゲルの配合物は一般に、汚染された表層を物質から除去するための浸食反応に必要な時間に他ならない乾燥時間が確保されるようなゲルの配合物である。
【０２０９】
汚染作用のある放射性種は任意選択により、照射された堆積物の溶解又は汚染を促進する物質の腐食によって除去される。
【０２１０】
したがって、原子力汚染の移行は実際には、例えば乾いたゲル薄片の形態の乾いたゲルに向かって起きる。
【０２１１】
一般に５０ｍ２／ｇから３００ｍ２／ｇまでであり、好ましくは１００ｍ２／ｇである一般に使用される装填物（ｌｏａｄ）としての鉱物充填剤の比表面積、及び本発明のゲルの吸収能力により、処理すべき表面を構成する物質の非固着性（表面）汚染及び固着性汚染を捕捉できるようになる。
【０２１２】
一旦ゲルが乾燥したら、有機鉱物ゲルを均一に破断して、ミリメートルサイズ、例えば１ｍｍから１０ｍｍまで、好ましくは２ｍｍから５ｍｍまでのサイズで一般に固体薄片の形態の非粉末状の乾いた固体残留物を生じさせることもできるし、又はゲルが、例えば１００μｍから５００μｍまでの厚さを有する乾いたフィルムを形成することもできる。
【０２１３】
乾燥後に得られた薄片等の乾いた残留物は、除染済み物質の表面への付着力が小さい。
【０２１４】
上記を理由として、ゲルの乾燥後に得られた乾いた残留物は、単なるブラシがけ及び／又は吸引によって容易に回収することができる。しかしながら、乾いた残留物は、ジェット状の気体、例えばジェット状の圧縮空気によって取り除くこともできる。
【０２１５】
乾いたフィルムは、引きはがしによって回収することもできるし、又は、任意選択によりゲルの再湿潤を行った後、焼却可能な布を使用してふき取ることによって簡便に回収することもできる。
【０２１６】
したがって、液体によるすすぎは一般に必要でなく、本発明の方法は、いかなる副次的な廃液も発生させない。
【０２１７】
しかしながら、好ましいわけではないが所望に応じて、ジェット状の液体によって乾いた残留物を除去することもできる。
【０２１８】
本発明の方法が完了したら、固体廃棄物を回収するが、この固体廃棄物は、例えばそのままの状態で包装することが可能な薄片の形態で直接包装してもよい。この結果、上記ですでに指し示したように、生成する廃液が顕著に減量され、廃棄物の処理及び排出口系統（ｏｕｔｌｅｔ  ｃｈａｉｎ）に関しても著しく単純化される。
【０２１９】
更に、原子力部門において、廃棄物の包装前に薄片を再処理する必要がないことは、かなりの利点である。
【０２２０】
例えば、１０００グラムのゲルが処理する表面積１ｍ２当たり塗布される場合、生成する乾いた廃棄物の質量は、１ｍ２当たり２００グラム未満である。
【０２２１】
したがって、乾燥後には、こすり取り及び研磨等、空気中への放射性ダストの伝播の危険性を伴う、活性区域における実施にしばしば有害である物理的プロセスが使用されず、ゲルは、吸引若しくは引きはがしによって容易に回収され、又は焼却可能な布を使用して単にふくことによって容易に回収される。
【０２２２】
ゲルは、表面上に堆積された初期汚染の全部又は一部を含有し得る。
【０２２３】
回収後、ゲル残留物の色が後で変化していくのをモニタリングして、ゲルによって排除された放射線学的活性を査定することもできる。
【０２２４】
ここで、限定を加えることなく説明を行うという目的で与えられた下記の例を参照しながら本発明について記述する。
【０２２５】
［実施例］
下記の実施例において、本発明の方法を適用しながら本発明のゲルを使用して、様々な放射性汚染を検出する。
【０２２６】
下記の実施例において使用される本発明のゲルは、着色料を含有のゲルか、又はＦＸＸゲルと呼ぶ鉄（ＩＩ）、キサンタン及びキシレノールオレンジを含有するゲルのいずれかである。
【０２２７】
これらの実施例において使用される本発明のゲルは、下記の方法によって調製する：
−  実施例３及び実施例４において使用される有機着色料を含有のゲルの調製：
着色料を含有のゲルのための溶液の調製を、同じ実験プロトコルに従って実施する。
【０２２８】
着色料は、エリオグラウシン、キシレノールオレンジ、リアクティブブラック５、ローダミン６Ｇ、サフラニンＯ、オーラミンＯ、メチルオレンジ、メチルレッド、コンゴーレッド、エリオクロムブラックＴ等の商用の水溶性着色料から選択される。
【０２２９】
着色料は、２０．１０−６ｍｏｌ．Ｌ−１から６０．１０−６ｍｏｌ．Ｌ−１の間の所望の濃度を有する溶液の入手を可能にするような量で水に添加する。水と着色料との混合物を撹拌して、溶液の含量を均一化する。
【０２３０】
上記のようにして調製された着色料の液体溶液を、有機粘性化剤の添加によってゲル化する。
【０２３１】
下記の実施例３及び実施例４において、使用されるレオロジー流動化用の疑塑性の有機粘性化剤は、キサンタンガムである。
【０２３２】
キサンタンガムを、着色料溶液１００ｍＬ当たり１ｇから５ｇの間で変動する所望の濃度においてビーカーに添加する。
【０２３３】
最適なキサンタンの濃度は、２０ｇ／Ｌから３０ｇ／Ｌの間で変化する。
【０２３４】
ビーカーは、キサンタンガムが完全に可溶化するまで、２０００ｒｐｍ−１において機械式撹拌装置を使用して撹拌しながらわずかに加熱しなければならない。
【０２３５】
加熱温度を制御することが厳密に必要である。加熱温度は、キサンタン分子の酸加水分解を制限するために４０℃を超過しないようにしなければならない。
【０２３６】
ハイブリッド型有機鉱物ゲル（実施例４）の場合はシリカを最後に、キサンタンガムが完全に可溶化したらすぐに、溶液１Ｌ当たり１０ｇから６０ｇの間のシリカ濃度において添加する。ゲルは、２０００ｒｐｍ−１において２枚羽型インペラを使用して撹拌しながら１０ｍｉｎ放置して、ゲル中でシリカ粒子を確実に均一化する。
【０２３７】
−  実施例１及び実施例２において使用される鉄（ＩＩ）とキサンタンとキシレノールオレンジとのゲル（いわゆる「ＦＸＸ」ゲル）の調製：
フラスコに、２０．１０−６ｍｏｌ．Ｌ−１から８０．１０−６ｍｏｌ．Ｌ−１の間の濃度においてキシレノールオレンジ（Ｘｏ）を装入する。それを撹拌しながら数分放置して、良く均一化された溶液を得る。１０．１０−  ｍｏｌ．Ｌ−１から２０．１０−３ｍｏｌ．Ｌ−１の間の硫酸を添加して、Ｆｅ２＋イオンからＦｅ３＋イオンへの酸化を制限する。次いで、リン酸等の乾燥遅延剤を、１ｍｏｌ．Ｌ−１から２ｍｏｌ．Ｌ−１の間の濃度において添加して、乾燥現象を制限し、ゲルフィルムを濡れたままに保って維持する。
【０２３８】
溶液を数分静置する。この時間の間には、０．２×１０−３ｍｏｌ．Ｌ−１から０．６×１０−３ｍｏｌ．Ｌ−１の間の硫酸鉄（ＩＩ）を添加し、フラスコを迅速に閉じて、周囲の酸素による第一鉄イオンから第二鉄イオンへの酸化を制限する。
【０２３９】
上記ゲルの溶媒は、水である。
【０２４０】
溶液は、冷蔵庫の中に貯蔵してもよい。ゲル使用の前には、キサンタンガム（Ｘｎ）を、上記のようにして調製された溶液と混合する。
【０２４１】
所望するゲルのコンシステンシーに応じて１０ｇから５０ｇの間のキサンタンガムを、ビーカーに収容された調製した１００ｍＬの溶液に注ぎ込んだ後、ビーカーの内容物を、機械的なインペラを２０００ｒｐｍ−１の回転速度において使用して激しく撹拌しながら、キサンタンガムが完全に可溶化するまで加熱する。
【０２４２】
加熱温度を制御することが絶対的に必要である。加熱温度は、キサンタン分子の酸加水分解を制限するために４０℃を超過しないようにしなければならない。最後に、調製したゲルを、４４００ｒｐｍ−１で３０秒遠心分離して、撹拌の際にゲル中に閉じ込められた泡を除去する。
【０２４３】
実施例１及び実施例２において使用されたいわゆるＦＸＸゲルの配合物は、下記のとおりである：
［Ｘｏ］０＝  ６０μＭ；  ［Ｆｅ２＋］０＝０．４ｍＭ；  ［Ｈ２ＳＯ４］０＝２０ｍＭ；  ［Ｈ３ＰＯ４］０＝１．５Ｍ；  ［Ｘｎ］＝２０ｇ．Ｌ−１、式中、Ｘｏは、キシレノールオレンジを表し、Ｘｎは、キサンタンを表す。
【０２４４】
（実施例１）
上記に明示した配合物を有する有色錯体を含有のＦＸＸゲルを使用した固着性ＰｕＯ２汚染（本質的にα放出している）のスポットの検出。
この実施例において、約６ｍｍの厚さの薄層状の本発明のゲルを使用して、本発明の方法に準拠した試験を実施して、３７２０Ｂｑの初期活性及び
【０２４５】
【数１】
2017532532.tif 000002
【０２４６】
＝３７Ｇｙ．ｈ−１の線量率を有する６ｎｍｏｌｅ．ｃｍ−２程度の実際のＰｕＯ２汚染の固着性スポットを検出した。
【０２４７】
汚染スポットを形成する１ｃｍの直径及び約４０μｍの厚さの円形層状の酸化プルトニウムを、ガラスディッシュ（吊りカゴ型構造体（ｎａｃｅｌｌｅ））の中心、言い換えると、このガラスディッシュの空洞中に堆積した。
【０２４８】
次いで本発明のフィルムを、酸化プルトニウムの層上に展開した。
【０２４９】
対照として、ゲルフィルムも、汚染スポットの周囲のディッシュのガラス上に直接展開した。
【０２５０】
ＪＩＭＰソフトウェアを使用して、ゲルフィルムにおける色の値の統計分布に関するヒストグラムをプロットした。
【０２５１】
ＲＧＢコード化（赤色−緑色−青色）は、３種の原色、すなわち、赤色（波長７００ｎｍ）、緑色（波長５４６．１ｎｍ）及び青色（波長４２５．８ｎｍ）を使用して色空間を表すため、色の加法混色を説明するための理想モデルである。
【０２５２】
オクテット上の色成分のそれぞれにコードを割り当てることにより、それぞれの色について２５６種の値が得られる。
【０２５３】
ＲＧＣ符号化は、各試験において、ゲルの平均的な色を識別するために判定した。
【０２５４】
ガラスディッシュの中心にある酸化プルトニウムの汚染スポット上に展開したＦＸＸゲルの写真を、ゲルの塗布直後（時間ｔ０）、並びにゲルと汚染スポットとが接触してから８時間後（時間ｔ１）、２３時間後（時間ｔ２）及び１か月後（時間ｔ３）に撮影し、対応するＲＧＢコード化を毎時間判定した。
【０２５５】
得られたＲＧＢコード値が、下記のＴａｂｌｅ  １（表１）に与えられている。
【０２５６】
【表１】
2017532532.tif 000003
【０２５７】
Ｔａｂｌｅ  １（表１）は、目視による汚染の検出が可能なことを示している。
【０２５８】
汚染スポットの周囲のディッシュのガラス上に展開した対照ゲル及び汚染スポット上に展開したゲルは初期時点で、同じ黄色の発色を有する。
【０２５９】
汚染と接触してから８ｈの時間が経つと、接触面に近いところに小さな紫色−青色のスポットが、スポット上に塗布されたゲルの内部に局所的に出現し始めた。こうした顕色済みの小さなスポットは、Ｐｕ堆積物が均一でないことによって説明され得る。この観察は第一には、ゲルが、４０マイクロメートルの（ゲル）厚さにわたって反応しており、α粒子が汚染スポットによって放出されていたことを指し示している。
【０２６０】
第二段階において、放射線分解による酸化によってＸｏ−Ｆｅ３＋に変換されたＸｏ−Ｆｅ２＋化合物が、ゲル中に拡散する。２３ｈ後、紫色−青色の発色が、ゲルの全体積にわたって観察された。
【０２６１】
更に、スポットの周縁部上の対照ゲルの黄色発色により、色の変化が、汚染に由来したα放射線分解に実際に起因していたことが確認された。
【０２６２】
しかしながら、ゲルが数日間保持された場合、最後にゲルが自然に酸化し、黄色であるゲルの色は、１か月後紫色に変化する。こうした色の変化は、最後に第一鉄イオンが、溶存酸素及び空気中の酸素の影響下で非常にゆっくり酸化して、第二鉄イオンになることによって説明することができる。
【０２６３】
上記試験は、顕色（発色）の再現性を確保するために２回実施した。結果は、同一であった。
【０２６４】
したがって、ＦＸＸゲルは、α放射線に鋭敏であり、放射線分解による酸化による汚染の検出を１日未満で可能にする。
【０２６５】
したがって、有色錯体を含有のＦＸＸゲルは、放射線感受性であり、数時間以内にα表面汚染を目視によって検出するために原子力発電所における工業用途向けに使用することができる。
【０２６６】
上記ゲルの感受性を高めるためには、より低い線量におけるγ汚染のより迅速な検出のために、スペクトルカメラ、例えばＳＰＥＣＩＭ（登録商標）によって供給されているカメラを使用して観察することにより、肉眼による色知覚を補完することもできる。
【０２６７】
スペクトルカメラを使用すれば、汚染上に展開したゲルの表面を走査することができる。結果、可視域におけるゲルのスペクトル画像が重なり合って、ゲルの三次元スペクトル画像が生じる。この結果、肉眼によって知覚されない色の変化を吸光度の測定によって観察することが可能になる。
【０２６８】
ＦＸＸゲルは、リン酸中で１．５Ｍの濃度を有しており、部分的に乾燥すると、乾燥後のゲルのマトリックス中に結合した３０％の水分子を含有する。
【０２６９】
ゲルフィルムには常に、水を含侵させておく。ゲル上に温水をスプレーすると、ゲルは、水を担持する。汚染されたゲルフィルムの回収は後で、布を使って単にふき取ることによって容易に達成される。
【０２７０】
（実施例２）
上記に明示した配合物を有する有色錯体を含有のＦＸＸゲルを使用したＣｓＣｌ汚染スポット（本質的にβ−γ放出している）の検出、及びこのゲルによる除染。
この実施例においては、約６ｍｍの厚さの本発明のフィルムであるゲル薄層を使用して、本発明の方法に準拠した試験を実施して、約１ｃｍ２の表面積及び２０ＫＢｑの初期活性を有する１３７ＣｓＣｌの実際の固着性汚染スポットを検出した。
【０２７１】
汚染スポットを形成する１ｃｍの直径及び約４０μｍの厚さの１３７ＣｓＣｌの円形層を、ガラスディッシュ（吊りカゴ型構造体）の中心、言い換えると、このガラスディッシュの空洞中に堆積した。
【０２７２】
約６ｍｍの厚さの本発明のゲルフィルムを、１３７ＣｓＣｌの層上に展開した。
【０２７３】
対照として、ゲルフィルムも、汚染スポットの周囲のディッシュのガラス上に直接展開した。
【０２７４】
ディッシュの中心にある１３７ＣｓＣｌ汚染スポット上に展開したＦＸＸゲルの写真を、ゲルの塗布直後（時間ｔ０）、及びゲルと汚染スポットとが接触してから４８時間後（時間ｔ１）に撮影し、対応するＲＧＢコード化を毎時間判定した。
【０２７５】
得られたＲＧＢコード値が、下記のＴａｂｌｅ  ２（表２）に与えられている。
【０２７６】
【表２】
2017532532.tif 000004
【０２７７】
Ｔａｂｌｅ  ２（表２）は、特にセシウムβ−放出の存在を指し示す黄色から紫色へのＦＸＸゲルの色の変化が、４８ｈ後に実現したことを示している。
【０２７８】
６ｍｍのゲル厚さにおける放射線の減衰は、無限に小さいため、放射線は、顕色（発色）に１％のみ寄与した。
【０２７９】
どの種類のイオン化用の放射線が色の変化の原因となるかを予測する目的で、１３７セシウムの崩壊によって放出された電子の最大移動距離（Ｔａｂｌｅ  ２  （表２））を、下記の式（１）及び式（２）  ［Ｌｙｏｕｓｓｉ、２０１０年］を使用して計算した。
０．８ＭｅＶ未満の電子エネルギー：  Ｒβ−（ｇ．ｃｍ−２）＝０．４０７×Ｅ１．３８（ＭｅＶ）  （１）
０．８ＭｅＶから３．７ＭｅＶの間の電子エネルギー：  Ｒβ−（ｇ．ｃｍ−２）＝０．５４２×Ｅ−０．１３３（ＭｅＶ）  （２）
【０２８０】
上記２つの式を、０．５１２ＭｅＶ及び１．１１７４ＭｅＶのエネルギーを有する１３７Ｃｓの崩壊によって放出された電子に適用することにより、それぞれ１．６ｍｍ及び５ｍｍの行程が得られる。この結果、これらの電子は、γ線については非常にわずかしか減衰されないため、ゲルフィルム中で完全に減衰され、色の変化の原因となる。
【０２８１】
次いでゲルを、実施例１の場合と同様のふき取りによって除去した。
【０２８２】
包装の管理と包装の状態調整とを目的として、次いでγ線計数装置を使用してディッシュの最終的な残存活性を測定して、ゲルが汚染されているかどうかを判定した。
【０２８３】
ディッシュの最終的な残存活性は、３６０Ｂｑであった。
【０２８４】
除染係数は、初期活性の最終的な活性に対する比に対応する。
【０２８５】
計算した除染係数は、５５．５程度であった。
【０２８６】
上記結果は、第一には、ＦＸＸゲルが４８ｈ以内に汚染を立証し、顕色を行い、検出できたことを示しており、第二には、ＦＸＸゲルがゲルマトリックス内部に放射性元素を保持することができるため、ＦＸＸゲルが強力な除染特性を有することを示している。
【０２８７】
したがって、上記２つの結果は、原子力発電所における実際のβ−γ汚染にこのゲルを使用する可能性を指し示している。
【０２８８】
検出と除染の後の上記ゲルの回収は、実施例１の場合と同じ方法によって達成した。
【０２８９】
ここで、この実施例において、スペクトルカメラの使用により、人間の眼を用いた場合より鋭敏に汚染の検出を視覚化することができ、したがって、より低い線量において前記汚染を検出することができることにも留意すべきである。
【０２９０】
（実施例３）
本発明による有機着色料を含有のゲルを使用した硝酸プルトニウム汚染スポットの検出。
この実施例において、本発明による着色料を含有の約６ｍｍの厚さの薄層状のゲルを使用して、本発明の方法に準拠した試験を実施して、
【０２９１】
【数２】
2017532532.tif 000005
【０２９２】
＝３８６０Ｇｙ．ｈ−１の初期活性を有する７μｍｏｌｅ．ｃｍ−２の硝酸プルトニウムＰｕＯ２（ＮＯ３）２の汚染スポットを検出した。
【０２９３】
汚染スポットを形成する１ｃｍの直径及び約４０μｍの厚さの円形層状の硝酸プルトニウムを、ガラスディッシュの中心、言い換えると、このガラスディッシュの空洞中に堆積した。
【０２９４】
本発明による有機着色料を含有のゲルの層を、硝酸プルトニウムの層上に展開した。
【０２９５】
対照として、ゲルフィルムも、汚染スポットの周囲のディッシュのガラス上に直接展開した。
【０２９６】
この実施例において使用される前記発色ゲルであり、酸化状態（ＶＩ）に至るようにプルトニウムとの間で錯体を形成する、ゲルの配合物は、下記のとおりである。
［エリオグラウシン］０＝５０μＭ；  Ｐｕ（ＶＩ）の加水分解を制限するために［ＨＣｌＯ４］＝１Ｍ；  ［Ｘｎ］＝２０ｇ．Ｌ−１。
【０２９７】
上記ゲルの溶媒は、水であった。
【０２９８】
ディッシュの中心にある硝酸プルトニウムの「遊離性」汚染スポット上に展開したエリオグラウシン着色料を含有のゲルの写真を、ゲルの塗布直後（時間ｔ０）、並びにゲルと汚染スポットとが接触してから３時間後（時間ｔ１）及び２３時間後（時間ｔ２）に撮影し、対応するＲＧＢコード値を毎時間判定した。
【０２９９】
しかしながら、光の一部がグローブボックスのガラスを通過したときに吸収されたため、いくつかの写真は、本当の色を正確に反映していないことに留意すべきである。
【０３００】
得られたＲＧＢコード値が、下記のＴａｂｌｅ  ３（表３）に与えられている。
【０３０１】
【表３】
2017532532.tif 000006
【０３０２】
初期時点で（ｔ０において）、プルトニウムによる汚染スポットを、ディッシュの空洞の表面全体にわたって観察した。ゲルの緑色の発色は、１Ｍ過塩素酸媒体中でのエリオグラウシンの緑色の発色であった。ゲル発色は、迅速に変化して、３時間未満で黄色になった。オレンジ色−黄色の色は、１Ｍ過塩素酸媒体中でのプルトニウムとエリオグラウシンとの錯体形成反応に起因する。２３ｈ後、ゲルを乾燥させると、オレンジ色−黄色の色がより良好に知覚された。
【０３０３】
対照ゲルは、わずかに黄色発色を示した。この発色は、スポットの周縁部を取り巻くゲル中での錯体の拡散に起因する。
【０３０４】
検出と除染の後の上記ゲルの回収は、実施例１及び実施例２の場合と同じ方法によって達成した。
【０３０５】
この実施例は、錯体形成によって反応する本発明のゲルを使用してプルトニウムによる非固着性（遊離性）汚染を検出できることを証明している。
【０３０６】
スペクトルカメラを使用して、より低い線量においてより迅速に色の変化を観察することができる。この後、Ｐｕによる汚染の際の着色料を含有のゲルの色の変化の開始は、上記色の変化が肉眼によって知覚されない場合でさえも観察することができる。上記スペクトルカメラにより、視覚的な画像が、ゲルの三次元的分光測定によって得られた画像に重なることによって、ゲルと相互作用し、色の変化の原因となる、イオン化用の放射線の存在の確認が得られる。
【０３０７】
（実施例４）
本発明による有機着色料を含有のゲルを使用したα線の検出。
この実施例においては、１ｍｍの厚さの薄層状のゲルを使用して試験を本発明の方法に準拠して実施して、γ線を検出した。
【０３０８】
いわゆるゲルとこの実施例において使用された着色料との配合物は、下記のとおりであった。
［着色料］０＝  ３０μＭ；  ［Ｘｎ］＝２０ｇ．Ｌ−１；  ［ＳｉＯ２］＝２０ｇ．Ｌ−１。
【０３０９】
上記ゲルの溶媒は、水であった。
【０３１０】
試験した着色料は、本発明者らが、制御された放射線学的表面活性を有する酸化プルトニウムの蓄積されたα汚染について実施し、同じ濃度を有する液体試料：エリオグラウシン、キシレノールオレンジ、リアクティブブラック５、ローダミン６Ｇ、サフラニンＯ、オーラミンＯ、メチルオレンジ、メチルレッド、コンゴーレッド、エリオクロムブラックＴについても実施した実験から得た、これらの着色料の放射線感受性が低下する順番に従って分類した。
【０３１１】
堆積したゲルの薄層は、２５℃において４０％の相対湿度ＲＨで、０．０３５ｍ．ｓ−１の乾燥空気速度Ｖａｉｒにして１０ｈ自然乾燥した。
【０３１２】
上記ゲル中のシリカの存在は、乾燥した際のゲルフィルム内部で応力の発生源として作用した。これにより、乾燥した際にゲルフィルムの軟化が結果として生じた。フィルムは、簡便に引きはがしによって容易に除去され得る。
【０３１３】
［参考文献］
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【国際調査報告】
2017532532.tif 000007
2017532532.tif 000008
2017532532.tif 000009
2017532532.tif 000010