(57)【要約】  本発明は、炭化水素流からメタンを回収するための方法に関し、該方法は、  （ａ）供給流体流（Ｆ）を脱メタン塔システム（１）に導入するステップであって、該供給流体流（Ｆ）は、メタン流体、少なくとも１つの炭化水素を含まない流体、及び少なくとも１つの炭化水素流体を備え、ここで特に前記少なくとも１つの炭化水素を含まない流体は窒素である、ステップと、  （ｂ）脱メタン塔システム（１）の中の前記供給流体流（Ｆ）を、Ｃ2以上の炭素含量を有する炭化水素を備える炭素リッチな分留物（Ｃ）と、メタン流体及び少なくとも１つの炭化水素を含まない流体を備える分離流（Ｓ）とに分離するステップと、  （ｃ）前記分離流（Ｓ）を、炭化水素を含まない流体分離システム（２）の中に、特に極低温の炭化水素を含まない流体分離システム（２’）の中に、より詳細には極低温の窒素排除システム（２”）の中に導入するステップであって、前記分離流（Ｓ）が前記炭化水素を含まない流体分離システム（２）に導入される前に、前記分離流（Ｓ）は、圧縮機システム（６）によって圧縮され、前記分離流は、１２バールから８０バールの圧力に圧縮される、ステップと、  （ｄ）前記炭化水素を含まない流体分離システム（２）の中の前記分離流（Ｓ）を、メタン流（Ｍ）と炭化水素を含まない流体流（ＨＦ）とに分離するステップと、  を備え、  且つ本発明は、炭化水素流からメタンを回収するための、それぞれのシステムに関する。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
炭化水素流からメタンを回収するための方法であって、該方法は、
（ａ）供給流体流（Ｆ）を脱メタン塔システム（１）の中に導入するステップであって、該供給流体流（Ｆ）は、メタン流体、少なくとも１つの炭化水素を含まない流体、及び少なくとも１つの炭化水素流体を備え、ここで特に前記少なくとも１つの炭化水素を含まない流体は窒素である、ステップと、
（ｂ）前記脱メタン塔システム（１）の中の前記供給流体流（Ｆ）を、Ｃ2以上の炭素含量を有する炭化水素を備える炭素リッチな分留物（Ｃ）と、メタン流体及び少なくとも１つの炭化水素を含まない流体を備える分離流（Ｓ）とに分離するステップと、
（ｃ）前記分離流（Ｓ）を、炭化水素を含まない流体分離システム（２）の中に、特に極低温の炭化水素を含まない流体分離システム（２’）の中に、より詳細には極低温の窒素排除システム（２”）の中に導入するステップであって、前記分離流（Ｓ）が前記炭化水素を含まない流体分離システム（２）に導入される前に、前記分離流（Ｓ）は、圧縮機システム（６）によって圧縮され、前記分離流は、２５バールから８０バールの圧力に圧縮される、ステップと、
（ｄ）前記炭化水素を含まない流体分離システム（２）の中の前記分離流（Ｓ）を、メタン流（Ｍ）と炭化水素を含まない流体流（ＨＦ）とに分離するステップと、
を備える、方法。
【請求項２】
請求項１に記載の方法であって、
前記供給流体流（Ｆ）は、反応物としてメタンを使用する合成システム（３）から出ており、特に前記合成システム（３）は、メタンの酸化的結合のためのシステムである、方法。
【請求項３】
請求項１又は２に記載の方法であって、
前記メタン流（Ｍ）は再生され、且つ反応物として再利用され、特に前記メタン流（Ｍ）は、前記合成システム（３）へ移される、方法。
【請求項４】
請求項１から３のいずれか一項に記載の方法であって、
前記分離流（Ｓ）が前記炭化水素を含まない流体分離システム（２）に導入される前に、前記分離流（Ｓ）は、前記圧縮機システム（６）によって、２５バールから７５バールの圧力に、好ましくは２５バールから６０バールの圧力に、より好ましくは２５バールから４０バールの圧力に、特に３０バールの圧力に圧縮される、方法。
【請求項５】
請求項１に記載の方法であって、
前記脱メタン塔システム（１）からの前記炭素リッチな分留物（Ｃ）は、前記炭素リッチな分留物（Ｃ）の異なる炭素含量を有する炭化水素化合物を、お互いに分離すると共に隔離するために、Ｃ２分流器（７）へ移される、方法。
【請求項６】
請求項１から５のいずれか一項に記載の方法であって、
前記供給流体流（Ｆ）の少なくとも（複数の）部分は、前記脱メタン塔システム（１）の脱メタンユニット（１０）の中に導入される前に、冷却システムにおいて液化される、方法。
【請求項７】
請求項１から６のいずれか一項に記載の方法であって、
前記供給流体流（Ｆ）は、前記冷却システムの中で、液体供給流体流と気体供給流体流とに分離され、前記液体供給流体流は前記脱メタン塔ユニット（１０）へ移され、且つ前記気体供給流体流は拡大ブースタシステムへ移され、該拡大ブースタシステムの中で、前記気体供給流体流は、前記気体供給流体流を前記脱メタン塔ユニット（１０）の中に導入する前に、拡大されて低い圧力になる、方法。
【請求項８】
請求項１から７のいずれか一項に記載の方法であって、
前記脱メタン塔システム（１）は、６バールから４０バールの圧力で運転される、方法。
【請求項９】
請求項１から７のいずれか一項に記載の方法であって、
前記脱メタン塔システム（１）の前記脱メタン塔ユニット（１０）は、９バールから２５バールの圧力で、特におおよそ１３バールの圧力で運転される、方法。
【請求項１０】
請求項１に記載の方法であって、
前記分離流（Ｓ）は、前記炭化水素を含まない流体分離システム（２）に配置された、少なくとも１つの高圧力塔（２１）に導入され、且つ該少なくとも１つの高圧力塔（２１）の中で、前記分離流（Ｓ）は、メタンリッチな底部液体と、本質的に純粋な炭化水素を含まない塔頂留出物とに分離され、前記メタンリッチな底部液体は、前記炭化水素を含まない流体分離システム（２）に配置された、少なくとも１つの低圧力塔（２２）の中に移され、該少なくとも１つの低圧力塔（２２）の中で、前記メタンリッチな底部液体は、メタンリッチな液体と炭化水素を含まない気体とに分離される、方法。
【請求項１１】
請求項１０に記載の方法であって、
前記高圧力塔（２１）からの前記炭化水素を含まない塔頂留出物は、熱交換器（５）上で少なくとも部分的に凝縮され、且つ前記低圧力塔（２２）からの前記メタンリッチな液体は、前記熱交換器（５）上で少なくとも部分的に蒸気化され、これによって液体分留物及びメタンの気体分留物を提供し、前記熱交換器（５）は、前記高圧力塔（２１）と前記低圧力塔（２２）との間に位置する、方法。
【請求項１２】
請求項１０又は１１に記載の方法であって、
前記高圧力塔（２１）は、６バールから４０バールの圧力で、特におおよそ２０バールの圧力で、且つ−１６０℃から−９０℃の温度で、特におおよそ−１４０℃の温度で運転され、且つ、前記低圧力塔（２２）は、１バールから５バールの圧力で、特におおよそ２バールの圧力で、且つ−２２０℃から−１８０℃の温度で、特におおよそ−１９０℃の温度で運転される、方法。
【請求項１３】
炭化水素流からメタンを回収するためのシステムであって、該システムは、
（ａ）脱メタン塔システム（１）であって、該脱メタン塔システム（１）は、供給流体流（Ｆ）を、次の（ｉ）と（ｉｉ）とに分離するように設計され、該供給流体流（Ｆ）は、メタン流体、少なくとも１つの炭化水素を含まない流体、及び少なくとも１つの炭化水素流体を備え、ここで特に前記少なくとも１つの炭化水素を含まない流体は窒素であり、該次の（ｉ）と（ｉｉ）は、具体的に、
（ｉ）Ｃ2以上の炭素含量を有する炭化水素を備える炭素リッチな分留物（Ｃ）、
（ｉｉ）メタン流体及び少なくとも１つの炭化水素流体流を備える分離流（Ｓ）、
である、脱メタン塔システム（１）と、
（ｂ）炭化水素を含まない流体分離システム（２）であって、特に極低温の炭化水素を含まない流体分離システム（２’）、より詳細には極低温の窒素排除システム（２”）であって、このようなシステムは、前記分離流（Ｓ）をメタン流（Ｍ）と炭化水素を含まない流れ（ＨＦ）とに分離するように設計される、炭化水素を含まない流体分離システム（２）と、
（ｃ）前記分離流（Ｓ）が、前記炭化水素を含まない流体分離システム（２）に導入される前に、前記分離流（Ｓ）を、２５バールから８０バールの圧力に圧縮するように構成される圧縮機システム（６）と、
を備える、システム。
【請求項１４】
請求項１３に記載のシステムであって、
前記分離流（Ｓ）が前記炭化水素を含まない流体分離システム（２）に導入される前に、前記圧縮機システム（６）は、前記分離流（Ｓ）を、２５バールから７５バールの圧力に、好ましくは２５バールから６０バールの圧力に、より好ましくは２５バールから４０バールの圧力に、特に３０バールの圧力に圧縮するように構成される、システム。
【請求項１５】
請求項１３又は１４に記載のシステムであって、
前記システムは合成システム（３）を備え、該合成システム（３）は、反応生成物としてメタンを使用し、且つ前記供給流体流（Ｆ）を提供し、ここで特に前記合成システム（３）は、メタンの酸化的結合のためのシステムである、システム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、炭化水素流からメタンを回収するための方法、及び炭化水素流からメタンを回収するためのシステムに関する。
【背景技術】
【０００２】
メタンは、多種多様に異なる応用で使用される、非常に重要な天然ガスである。メタンの１つの重要な用途は燃料であるが、その理由は、メタンの燃焼は、他の炭化水素燃料と比較して、放出される熱の各ユニットに対して、より少ない二酸化炭素生じさせるからである。通常、メタンは、貯蔵目的及び輸送目的に対して、液化天然ガス（ＬＮＧ）の形態で供給される。メタンの別の非常に重要な用途は、技術的な合成における反応物として、メタンを応用することである。メタンは、例えば、水素、メタノール、エチレン、シアン化水素、メチルハロゲン化物、又は有機化合物を技術的に合成するための、重要な出発物質である。
【０００３】
一般に、そのような技術的等級の合成は、異なる反応生成物、未反応出発物質、及び、好みに応じて、他の化合物を備える合成気体混合物（反応混合物）を産出する。ここで他の化合物とは、反応プロセスの間に導入されたが、しかし反応自体には参加しなかったものである。反応混合物から目標生成物（複数の目標生成物を含む）を分離するために、異なる方法が開発されてきた。Ｃ2以上の炭素含量を備える反応混合物の中の残留炭化水素化合物から、メタンと他の炭化水素を含まない化合物（例えば、水素又は窒素）を分離するために、一般に脱メタン塔が適用される。
【０００４】
合成気体混合物に関して脱メタン塔を使用することは、反応混合物からメタンと他の炭化水素を含まない気体とを分離することを狙ったものであるが、その目的は、現在のメタンを含まない炭化水素分留物の更なる次の分離ステップを容易にするためであり、ここで現在のメタンを含まない炭化水素分留物は、Ｃ2以上の炭素含量を有する炭化水素を備える。従って、分離されたメタン含量は、一般に排出されるか、又は、任意の更なるプロセス又は合成のために使用される目的で、更に処理されなければならない。
【０００５】
この点について、特許文献１は、エタン及びエチレンを生成すると共に分離するためのプロセスを開示しているが、そこではエタン及びエチレンを備える、メタンの酸化的結合（ＯＣＭ）生成物の気体が、２つの分離器を備える分離ユニットに導入される。分離ユニット内で、ＯＣＭ生成物の気体は分離され、その結果として、Ｃ2リッチな流出物、メタンリッチな流出物、及び窒素リッチな流出物を提供する。
【０００６】
メタン（及び他の天然資源）の可用性が限られること、及び世界中で要求が増加していることを考えれば、未反応の反応物メタンを再利用できないことは問題であり、これは特に、前記再利用の前の大規模な処理無しに、更に合成を行うという目的に対して言えることである。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】米国特許出願公開第２０１３／２２５８８４Ａ１号明細書
【発明の概要】
【０００８】
この問題は、独立請求項１の特徴を備える方法、及び独立請求項１３の特徴を備える統合システムによって解決される。これらの方法及び統合システムは、炭化水素流からメタンを回収することを可能にするが、そこではメタンの回収は、特に、更なる合成目的のためのメタン含量の、容易な再循環及び再利用を可能にする。
【０００９】
炭化水素流からメタンを回収するための、本発明の方法は、以下のステップを備える。即ち、本発明の方法は、
（ａ）供給流体流を脱メタン塔システムに導入するステップであって、該供給流体流は、メタン流体、少なくとも１つの炭化水素を含まない流体、及び少なくとも１つの炭化水素流体を備え、ここで特に前記少なくとも１つの炭化水素を含まない流体は窒素である、ステップと、
（ｂ）前記脱メタン塔システムの中の前記供給流体流を、
・Ｃ2以上の炭素含量を有する炭化水素を備える炭素リッチな分留物と、
・メタン流体及び少なくとも１つの炭化水素を含まない流体を備える分離流と、
に分離するステップと、
（ｃ）前記分離流を、炭化水素を含まない流体分離システムの中に、特に極低温の炭化水素を含まない流体分離システムの中に、より詳細には極低温の窒素排除システムの中に導入するステップであって、好ましくは、前記分離流が前記炭化水素を含まない流体分離システムに導入される前に、前記分離流は圧縮機システムによって圧縮され、好ましくは、前記分離流は２５バールから８０バールの圧力に圧縮される、ステップと、
（ｄ）前記炭化水素を含まない流体分離システムの中の前記分離流を、メタン流と炭化水素を含まない流体流とに分離するステップと、
を備える。
【００１０】
本発明の方法は、本質的に純粋なメタン流を提供すること、及び供給流体流から前記メタン流を良好に分離すること可能にし、このことは、更なる生成物のための反応プロセスにおいて使用されるかもしれない。
【００１１】
本発明によれば、用語「供給流体流」は、液体流及び／又は気体流と理解されるべきであり、ここで液体流及び／又は気体流は、液体メタン又は気体メタン、液体炭化水素化合物又は気体炭化水素化合物、及び／又は、液体及び／又は気体の形態にある炭化水素を含まない流体を備える。本発明によれば、用語「炭化水素化合物」は、少なくとも１つの炭化水素結合を備える、Ｃ2以上の炭素含量を有する化合物と理解されるべきである。そのような炭化水素化合物は、特にエタン、エタン（エチレン）、プロパン、又はプロペン（プロピレン）などのようなアルカン化合物又はアルケン化合物である。
【００１２】
本発明によれば、用語「炭化水素を含まない流体」は、液体又は気体の形態にある化合物と理解されるべきであり、ここでの化合物は、水素、貴ガス、ＣＯ、ＣＯ2、又は窒素のように、炭化水素結合を備えていない。炭化水素を含まない流体は、特にアルゴン、ＣＯ、水素、又は窒素であり、より詳細には窒素である。
【００１３】
幾つかの実施形態において、前記供給流体流は、反応物としてメタンを使用する合成システムから出ている。そのような合成システムは、メタンの酸化的結合（ＯＣＭ）又はメタンの熱分解に対して指定されたシステムであってもよい。幾つかの実施形態において、合成システムは、メタンの酸化的結合（ＯＣＭ）に対して指定されたシステムである。
【００１４】
メタンの酸化的結合は、メタンを更なる化学物質に変換するために適用される化学反応（ＯＣＭ反応）として知られ、ここで更なる化学物質とは、特にエタン、エチレン、Ｃ３炭化水素、又はＣ４炭化水素、より詳細にはエチレンである。その反応は、一般に触媒が存在する状況で実施され、且つメタン供給物からエチレンを生成するための、幾つかの反応ステップ及び分離ステップを備える。メタン供給物は、一般に圧縮空気と混合され、且つ触媒との反応の後に、窒素、メタン、ＣＯ，ＣＯ2、Ｃ2以上の炭素含量を有する炭化水素（例えば、エタン、エチレン、Ｃ３炭化水素又はＣ４炭化水素）、及び水を備える。
【００１５】
ＯＣＭの主要生成物はエチレンであるが、エチレンは、世界最大の必需品化学物質であり、且つ化学工業の基礎的構成要素である。しかしながら、メタンの活性化は、その熱力学的特性のために困難である。このことは、重要な石油化学資源であるメタンの効率的な利用を制限する。反応システムに触媒を適用すること、及び反応条件を調節することによって、ＯＣＭ反応におけるメタンの変換は改善されてきた。しかしながら、ＯＣＭ反応の生成物は、反応条件に依存して、望ましくない副生成物に対して反応するかもしれない。エチレンのような生成物の選択性を改善するために、低変換のメタンが使用される。従って、かなりの量の未反応メタンが、反応混合物の中に残される。
【００１６】
幾つかの実施形態において、前記メタン流は再生され、且つ技術的合成における反応生成物として再利用される。
【００１７】
幾つかの実施形態において、供給流体流は、反応物としてメタンを使用する合成システムから引き出され、且つ前記供給流体流は、前記脱メタン塔システムの中で、前記炭素リッチな分留物と前記分離流とに分離され、そこでは前記分離流は、前記炭化水素を含まない分離システムの中に、特に前記極低温の炭化水素を含まない流体分離システムの中に、より詳細には前記極低温の窒素排除システムの中に導入され、且つ前記分離流は、前記炭化水素を含まない流体分離システムの中で、メタン流と炭化水素を含まない流れとに分離される。
【００１８】
幾つかの実施形態において、供給流体流は、ＯＣＭ反応に対して指定された合成システムから引き出され、且つ前記供給流体流は、前記脱メタン塔システムの中で、前記炭化リッチな分留物と前記分離流とに分離され、前記分離流は、前記窒素排除システムの中に導入され、前記窒素排除システムの中で、前記分離流は、メタン流と窒素流とに分離される。
【００１９】
幾つかの実施形態において、前記分離流が前記炭化水素を含まない流体分離システムに導入される前に、前記分離流は、前記圧縮機システムによって圧縮され、そこでは特に前記分離流は、２５バールから７５バールの圧力に、好ましくは２５バールから６０バールの圧力に、より好ましくは２５バールから４０バールの圧力に、より好ましくは３０バールから４０バールの圧力に、特に３０バールの圧力に圧縮される。上記圧力範囲の境界はまた、任意のやり方で結合してもよい。更に、幾つかの実施形態において、これら圧力範囲の低圧側境界はまた、以下の中の１つであってもよく、即ち、１２バール、１３バール、１４バール、１５バール、１６バール、１７バール、１８バール、１９バール、２０バール、２１バール、２２バール、２３バール、２４バール、２５バール、２６バール、２７バール、２８バール、２９バールの中の１つであってもよい。
【００２０】
この脱メタン塔システムを出た後で、且つ炭化水素を含まない流体分離システムの中への導入の前に、分離流を圧縮することによって、分離流からメタンと炭化水素を含まない気体（特に、窒素）とをより良く分離すること及び隔離することが可能になるが、ここでより良く分離すること及び隔離することとは、脱メタン塔システムから、分離流を炭化水素を含まない流体分離システムの中に直接導入する場合との比較に対して言えることである。
【００２１】
以前に議論したように、炭化水素を含まない流体分離システムの中の圧力を高くすることによって、メタンと炭化水素を含まない気体とをより良く分離することが可能になる。しかしながら、脱メタン塔システムの中の圧力を低くすることは好ましく、その理由は、脱メタン塔の中の圧力増加は、炭化水素生成物の損失を高めることにつながるであろうと思われるからである。例えば、もし供給流体流がＯＣＭ分離システムから引き出される場合、圧力が高すぎると、エチレン生成物の損失につながるであろう。圧縮機システム、特に３段階圧縮機システム（例えば、国際公開第０２／０８８６１２Ａ１号パンフレットで説明される圧縮機システム）を使用することによって、脱メタン塔システム中における、好ましくはより低い圧力の補正が可能になり、且つ炭化水素を含まない流体分離システムにおける、より高い圧力での分離流の分離が可能になる。
【００２２】
幾つかの実施形態において、圧縮機から引き出された分離流は冷却される。前記分離流が炭化水素を含まない流体分離システムの中に導入される前に、特に分離流はプレート・フィン熱交換器の中で冷却され、且つ拡大されて低い圧力になる。
【００２３】
幾つかの実施形態において、脱メタン塔システムからの前記炭素リッチな分留物は、Ｃ２分流器へ移され、Ｃ２分流器の中で、前記炭素リッチな分留物の異なる炭素含量を有する炭化水素が、お互いに分離される。Ｃ２分流器を使用することによって、炭素リッチな分留物からの、目標生成物の分離及び隔離が可能になる。Ｃ２分流器は当技術分野では既知であり、且つ寸法及び分離条件は目標化合物に依存するが、目標化合物は、それ自体、以前に適用された合成システムに依存する。ここで以前に適用された合成システムは、供給流体流を提供する。例えば、もしＯＣＭ反応システムが使用される場合（このＯＣＭ反応システムが供給流体流を提供する）、Ｃ２分流器は、目標化合物のエチレンが高い純度で分離され得るような方法で、設計されると共に運転される。もし（以前に説明したような）分離されたメタン流が再生され、且つＯＣＭ反応システム（合成システム）の中に再導入される場合、目標化合物のエチレンは、より費用対効果の高い方法で達成され得るであろう。その理由は、（今日の限られた）自然資源のメタンが、より効率的に使用されるからである。
【００２４】
幾つかの実施形態において、脱メタン塔システムの前記炭素リッチな分留物は、再沸器の中で再沸され、特に前記炭素リッチな分留物が前記Ｃ２分流器へ移される前に、脱メタン塔システムの前記炭素リッチな分留物は再沸される。
【００２５】
幾つかの実施形態において、供給流体流の少なくとも（複数の）部分は、前記脱メタン塔システムの脱メタン塔ユニットの中に導入される前に、冷却システムの中で液化される。脱メタン塔ユニットは、反応システムから引き出される反応混合物に由来する、Ｃ2以上の炭素含量を有する炭化水素から、メタンと炭化水素を含まない流体（特に、窒素）とを分離するように設計される。脱メタン塔ユニットは、例えば蒸留塔であってもよい。
【００２６】
幾つかの実施形態において、前記供給流体流は、前記冷却システムの中で、液体供給流体流と気体供給流体流とに分離され、そこでは前記液体供給流体流は、前記脱メタン塔ユニットへ移され、且つ前記気体供給流体流は、（第１）拡大ブースタシステムへ移され、（第１）拡大ブースタシステムの中で、前記気体供給流体流は、前記脱メタン塔ユニットの中に導入される前に、拡大されて低い圧力になる。拡大ブースタシステム中での気体供給流体流の拡大は、仕事力の回復を可能にするが、この仕事力は、脱メタン塔システムでの次の圧縮ステップで使用してもよいであろう。
【００２７】
幾つかの実施形態において、冷却システムからの液体供給流体流、及び（第１）拡大ブースタシステムからの気体供給流体流は、前記脱メタン塔ユニットの中で結合され、且つ脱メタン塔ユニットの中で、炭化水素リッチな分留物と分離流とに分離される。分離の後、分離流は第２拡大ブースタシステムの中に導入され、第２拡大ブースタシステムの中で、分離流は拡大され、特に前記分離流が前記炭化水素を含まない流体分離システムに導入される前に、拡大されて、おおよそ４バールの圧力になる。分離流の拡大は、脱メタン塔システムで使用される冷却能率を提供する。
【００２８】
幾つかの実施形態において、前記気体供給流体流は、第１拡大ブースタシステムの中に導入され、第１拡大ブースタシステムの中で、前記気体供給流体流は、前記脱メタン塔ユニットの中に導入される前に、拡大されて低い圧力になる。更に、前記脱メタン塔ユニットからの前記分離流は、第２拡大ブースタシステムに導入され、第２拡大ブースタシステムの中で前記分離流は拡大され、その結果として前記冷却能率を提供する。加えて、両方の拡大器の仕事力が回復し、その結果として分離流を再圧縮し、特に前記分離流が前記炭化水素を含まない流体分離システムの中に導入される前に、分離流を再圧縮して、おおよそ６バールの圧力になる。
【００２９】
幾つかの実施形態において、脱メタン塔システムは、６バールから４０バールの圧力で運転される。
【００３０】
幾つかの実施形態において、前記脱メタン塔システムの脱メタン塔ユニットは、９バールから２５バールの圧力で、特におおよそ１３バールの圧力で運転される。幾つかの実施形態において、脱メタン塔ユニットは、−２０℃から−１７０℃の範囲の温度で運転される。幾つかの実施形態において、脱メタン塔ユニットは、その長手軸に沿って低下する温度範囲を備え、そこでは特に、脱メタン塔ユニットは、脱メタン塔ユニットの底部で−３０℃の温度を、及び脱メタン塔ユニットの頂部でおおよそ−１５０℃の温度を備える。
【００３１】
幾つかの実施形態において、前記分離流は、前記炭化水素を含まない流体分離システムに配置された、少なくとも１つの高圧力塔に導入され、該少なくとも１つの高圧力塔の中で、前記分離流は、メタンリッチな底部液体と、本質的に純粋な気体の炭化水素を含まない塔頂留出物とに分離され、そこでは前記メタンリッチな底部液体は、前記炭化水素を含まない流体分離システムに配置された、少なくとも１つの低圧力塔の中に移され、該少なくとも１つの低圧力塔の中で、前記メタンリッチな底部液体は、炭化水素を含まない気体と、メタンリッチな液体分留物に分離される。メタンリッチな液体分留物は、少なくとも部分的に蒸気化され、それによって液体分留物及びメタンリッチな気体分留物を提供するが、そこでは前記液体メタンの気化物から引き出された冷却物が、分離プロセスのために使用される。従って、炭化水素を含まない気体分留物とメタンの気体分留物との分離が可能になり、そこでは両方の分留物が、低圧力塔から排出される。
【００３２】
幾つかの実施形態において、低圧力の炭化水素を含まない気体分留物、及び（前記メタンリッチな底部液体の部分的な蒸発から引き出された）液体分留物は、両方の塔の入口の流れを冷却するために使用される。
【００３３】
幾つかの実施形態において、前記メタンリッチな底部液体は、前記低圧力塔の中央部分へ移される。
【００３４】
幾つかの実施形態において、前記メタンリッチな底部液体、及び前記気体の炭化水素を含まない塔頂留出物は、これら自身が前記低圧力塔へ移される前に、冷却器の中で、特に還流冷却器の中で、おおよそ−１６０℃まで副次的に冷却される。
【００３５】
幾つかの実施形態において、高圧力塔からの、前記炭化水素を含まない塔頂留出物は、少なくとも部分的に凝縮され、且つ低圧力塔からの前記底部液体は、熱交換器上で、特に前記高圧力塔と前記低圧力塔との間に配置された熱交換器上で、少なくとも部分的に蒸気化される。
【００３６】
幾つかの実施形態において、前記少なくとも１つの高圧力塔及び前記少なくとも１つの低圧力塔は、１つのユニットに統合され、そこでは前記少なくとも１つの高圧力塔及び前記少なくとも１つの低圧力塔は、両方の塔の間に位置する熱交換器によって相互連結される。
【００３７】
特に両方の塔の間に位置する熱交換器によって相互連結された高圧力塔及び低圧力塔を使用することによって、分離流を、本質的に純粋な炭化水素を含まない気体と、本質的に純粋なメタン気体とに分離することが可能になる。好ましい実施形態において、供給流体流は、ＯＣＭ反応システムから提供され、従って、非常に高い含量の窒素、及び相当な量のメタンを備える。本発明の方法は、第１に、前記脱メタン塔システム中のＯＣＭ反応の反応混合物（供給流体流）からの、メタン及び窒素混合物の分離及び隔離（分離流）を可能にし、且つ、第２に、前記極低温の窒素排除システム中で、お互いを極めて高純度に分離することを可能にする。従って、ＯＣＭ反応システムの中で、気体のメタンを再生し、且つ再利用することが可能である。
【００３８】
幾つかの実施形態において、前記高圧力塔は、６バールから４０バールの圧力で、特におおよそ２０バールの圧力で、且つ−１６０℃から−９０℃の温度で、特におおよそ−１４０℃の温度で運転され、且つそこでは、前記低圧力塔は、１バールから５バールの圧力で、特におおよそ２バールの圧力で、且つ−２２０℃から−１８０℃の温度で、特におおよそ−１９０℃の温度で運転される。
【００３９】
前述の分離条件を使用することによって、特に炭化水素を含まない流体分離システムの中でそのような高い圧力を使用することによって、炭化水素を含まない気体からメタンを良好に分離することが可能になる。
【００４０】
本発明の別の態様によれば、本発明は、炭化水素流からメタンを回収するためのシステムを備え、該システムは、
（ａ）脱メタン塔システムであって、該メタン塔システムは、供給流体流を、次の炭素リッチな分留物と分離流とに分離するように指定され、該供給流体流は、メタン流体、少なくとも１つの炭化水素を含まない流体、及び少なくとも１つの炭化水素流体を備え、ここで特に前記少なくとも１つの炭化水素を含まない流体は窒素であり、該次の炭素リッチな分留物と分離流は、具体的に、
・Ｃ2以上の炭素含量を有する炭化水素を備える炭素リッチな分留物、
・メタン流体及び、少なくとも１つの炭化水素を含まない流体を備える分離流、
である、脱メタン塔システムと、
（ｂ）炭化水素を含まない流体分離システムであって、特に極低温の炭化水素を含まない流体分離システム、より詳細には極低温の窒素排除システムであって、このようなシステムは、前記分離流を、メタン流と炭化水素を含まない流れとに分離するように設計される、炭化水素を含まない流体分離システムと、
（ｃ）好ましくは、前記炭化水素を含まない流体分離システムの上流で、前記分離流を、１２バールから８０バールの圧力に圧縮するように構成される圧縮機システムと、
を備える。
【００４１】
幾つかの実施形態において、前記分離流が前記炭化水素を含まない流体分離システムに導入される前に、圧縮機システムは、前記分離流を、１５バールから７５バールの圧力に、好ましくは２０バールから６０バールの圧力に、より好ましくは２５バールから４０バールの圧力に、より好ましくは３０バールから４０バールの圧力に、特に３０バールの圧力に圧縮するように構成される。
【００４２】
これら圧力範囲の境界はまた、任意のやり方で結合してもよい。更に、幾つかの実施形態において、これら圧力範囲の低圧力側境界はまた、次の中の１つであってもよく、即ち、１２バール、１３バール、１４バール、１５バール、１６バール、１７バール、１８バール、１９バール、２０バール、２１バール、２２バール、２３バール、２４バール、２５バール、２６バール、２７バール、２８バール、２９バールの中の１つであってもよい。
【００４３】
幾つかの実施形態において、本発明のシステムは合成システムを備え、該合成システムは、反応物としてメタンを使用し、且つ前記供給流体流を提供し、そこでは特に前記合成システムは、メタンの酸化的結合（ＯＣＭ）のためのシステムであり、そこでは特にシステムは、回収され且つ隔離されたメタンを、炭化水素を含まない流体分離システムから合成システムへ移すための手段を備える。
【００４４】
更なる実施形態に関しては、本発明の方法の詳細な説明及び図に対して、参照がなされる。
【００４５】
本発明の更なる詳細及び特徴は、本発明の２つの実施形態の次の図の中で説明される。
【図面の簡単な説明】
【００４６】
【図１】脱メタン塔システム１、及び炭化水素を含まない流体分離システム２を備える、本発明の第１実施形態を示す図である。
【図２】脱メタン塔システム１、極低温の窒素排除システム２”、及びＯＣＭ合成システム３を備える、本発明の第２実施形態を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００４７】
図１は、炭化水素流からメタンを回収するためのシステムを示し、該システムは、脱メタン塔システム１、及び炭化水素を含まない流体分離システム２を備える。
【００４８】
メタン流体、少なくとも１つの炭化水素を含まない流体、及び少なくとも１つの炭化水素流体を備える供給流体流Ｆが、脱メタン塔システム１の脱メタン塔ユニット１０の中に導入される。脱メタン塔ユニット１０は、１３バールの圧力で運転される。必要に応じて、異なる圧力を適用してもよい。脱メタン塔ユニット１０は温度勾配を備え、該温度勾配は、脱メタン塔ユニット１０の底部で−３０℃の温度、及び脱メタン塔ユニット１０の頂部でおおよそ−１５０℃の温度を有する。従って、脱メタン塔ユニット１０は、供給流体流Ｆを、脱メタン塔ユニット１０の底部で炭素リッチな分留物Ｃに分離すること、及び脱メタン塔ユニット１０の頂部で分離流Ｓに分離することを可能にする。ここで分離流Ｓは、メタン流体、及び少なくとも１つの炭化水素を含まない流体（特に窒素）を備える。
【００４９】
好みに応じて、供給流体流Ｆは、少なくとも１つの冷却システム（図に描かれていない）によって冷却してもよく、そこでは各冷却ステップの分離された各液体（液体供給流）は、脱メタン塔１０の中に導入される。残りの気体供給流は、冷却システムから拡大ブースタシステム（図に描かれていない）の中に移してもよく、この拡大ブースタシステムの中で、残りの気体供給流は拡大されて低い圧力になり、且つ、その後、脱メタン塔ユニット１０の中に導入される。
【００５０】
脱メタン塔１０の底部からの炭素リッチな分留物Ｃは、炭素リッチな分留物Ｃを提供するために再沸器４の中で再沸されるが、ここで炭素リッチな分留物Ｃは、メタン及び、窒素のような炭化水素を含まない流体を含まない。炭素リッチな分留物Ｃは、その後、炭素リッチな分留物Ｃから目標生成物を隔離することを目的として、更なる分離のためにＣ２分流器７へ移される。例えば、もし供給流体流Ｆが合成システム３から引き出される場合（図２参照）、目標生成物はエチレンであり、ここで合成システム３は、酸化的メタン結合反応（ＯＣＭ）を適用する。
【００５１】
分離流Ｓは、その後、脱メタン塔ユニット１０の頂部から、炭化水素を含まない流体分離ユニット２へ移される。好みに応じて、分離流Ｓは、炭化水素を含まない流体分離システム２に導入される前に、第２拡大器（描かれていない）へ移してもよく、第２拡大器では、分離流Ｓは拡大され、その結果として、おおよそ４バールの圧力となり、これにより、脱メタン塔システムで使用される冷却能率を提供する。分離流Ｓが炭化水素を含まない流体分離システム２の中に導入される前に、第１拡大器及び第２拡大器の仕事力は、分離流Ｓをおおよそ６バールまで再圧縮するために、回復させることが可能である。
【００５２】
炭化水素を含まない流体分離システム２は、高圧力塔２１及び低圧力塔２２を備え、これらの圧力塔は、高圧力塔２１と低圧力塔２２との間に位置する熱交換器５によって相互連結される。分離流Ｓが高圧力塔２１の底部の中に導入される前に、分離流Ｓは、例えば、プレート・フィン熱交換器によって冷却してもよい。代わりに、高圧力塔２１及び低圧力塔２２は、別々の塔として構築することが可能である。
【００５３】
高圧力塔２１において、分離流Ｓは、高圧力塔２１の底部でのメタンリッチな底部液体と、気体流とに分離されるが、ここで気体流は、本質的に純粋な、炭化水素を含まない塔頂留出生成物、特に本質的に純粋な窒素塔頂留出生成物を備える。高圧力塔２１の底部での圧力はおおよそ２０バールであり、且つ温度はおおよそ−１４０℃である。高圧力塔２１の底部からの底部液体は、上部低圧力塔２２の中央部分へ移される。
【００５４】
好みに応じて、底部液体は、自身が低圧力塔２２の中央部分へ運ばれる前に、還流冷却器の中でおおよそ−１６０℃まで副次的に冷却してもよい。低圧力塔２２は、２バールの圧力で運転され、これによって、炭化水素を含まない気体（特に窒素）及びメタンの更なる分離を可能にするが、この分離はそれらの物理的性質によるものである。
【００５５】
塔２１及び塔２２は、統合された熱交換器５によって接続される。この熱交換器５において、高圧力塔２２からの塔頂蒸気は、凝縮されるであろう。一方で、同時に、低圧力塔２２からの底部液体は、部分的に蒸気化されるであろう。低圧力の炭化水素を含まない気体（特に窒素）及びメタンは、両方の塔の入口の流れを冷却するために、使用することが可能である。高圧力塔２１、低圧力塔２２、及び統合された熱交換器５を使用することによって、炭化水素を含まない気体ＨＦ（特に窒素）及びメタンＭを高純度に分離し、且つ隔離することが可能になる。代わりに、高圧力塔２１、低圧力塔２２、及び統合された熱交換器５は、別々のユニットであってもよい。
【００５６】
炭化水素を含まない生成物ＨＦ（特に窒素）は、大気へ送ることが可能であり、その一方で、隔離されたメタンＭは、再生すると共に、反応物としてメタンを使用する反応プロセスの中に導入することが可能である。代わりに、炭化水素を含まない生成物ＨＦ及び隔離されたメタンは、大気へ送られる前か、又は再生される共に反応プロセスの中に導入される前に、更に処理してもよい。
【００５７】
図２は、炭化水素流からメタンを回収するためのシステムを示し、該システムは、脱メタン塔システム１、極低温の窒素排除システム２”、及び合成システム３を備え、ここで合成システム３は、ＯＣＭ反応においてメタンを使用する。
【００５８】
同じ符号又は文字を用いた、機能又は適用の説明及び特徴に関して、図１の説明に対する参照がなされる。炭化水素流からメタンを回収するためのシステムは、本質的に図１におけるものと同じである。
【００５９】
２つのシステムの主な差異は、供給流体流Ｆが合成システム３から出ていることであり、ここで合成システム３は、ＯＣＭ反応における反応物としてメタンを使用する。従って、分離流Ｓは、本質的にメタン及び窒素を備える。別の差異は、分離流Ｓが脱メタン塔システム１から移され、且つ極低温の窒素排除システム２”の中に導入される前に、分離流Ｓが、圧縮システム６によって、おおよそ２５バールから８０バールの圧力に、好ましくは２５バールから７５バールの圧力に、好ましくは２５バールから６０バールの圧力に、より好ましくは２５バールから４０バールの圧力に、特に３０バールの圧力に圧縮されるということである。上で述べたもの以外の圧力範囲もまた、使用してもよい。
【００６０】
以前に議論したように、極低温の窒素排除システム２”は、もしそれが高い圧力で運転される場合、非常に良好な、窒素とメタンの分離及び隔離を提供する。逆に、（ＯＣＭ反応から引き出される）主生成物のエチレンに関して、生成物損失を最小化するためには、脱メタン塔システム１は、低い圧力で運転するのが好ましい。従って、脱メタン塔システム１における状況と比較して、より高い圧力で分離流Ｓを提供するために、圧縮機６を使用することは、これらの欠点を補償する。
【００６１】
ＯＣＭ反応から引き出された供給流体流Ｆを使用すること、脱メタン塔ユニット１０における供給流体流Ｆを炭素リッチな分留物Ｃと分離流Ｓとに分離すること、前記分離流Ｓを圧縮すること、その後に極低温の窒素排除システム２”の中で圧縮された分離流Ｓを、本質的に純粋な窒素と本質的に純粋なメタンとに分離すること、及び、前述のＯＣＭ反応においてこのように分離されたメタンを再生する共に再利用することによって、重要な反応物メタンを効率的に、且つ経済的に効果的に使用することが可能である。
【符号の説明】
【００６２】
１  脱メタン塔システム
１０  脱メタン塔ユニット
２  炭化水素を含まない流体分離システム
２’  極低温の炭化水素を含まない流体分離システム
２”  極低温の窒素排除システム
２１  高圧力塔
２２  低圧力塔
３  合成システム
４  再沸器
５  熱交換器
６  圧縮システム
７  Ｃ２分流器
ＨＦ  炭化水素を含まない流体流
Ｍ  メタン流
Ｆ  供給流体流
Ｓ  分離流
Ｃ  炭素リッチな分留物
【図１】
2017523179.tif 000003
【図２】
2017523179.tif 000004
【国際調査報告】
2017523179.tif 000005
2017523179.tif 000006
2017523179.tif 000007