(57)【要約】  順に以下の層：（ｉ）光散乱粒子（Ｐ１）を含む二軸配向ポリエステルフィルム基板を含み、（ｉｉ）有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ１）を含んでいてもよく、（ｉｉｉ）バリア層（Ｂ１）を含んでいてもよく、（ｉｖ）光散乱粒子（Ｐ２）を含む有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ２）を含み、（ｖ）バリア層（Ｂ２）を含んでいてもよく、かつ（ｖｉ）第１の電極、発光有機層および第２の電極を含む多層発光アセンブリを含み、バリア層（Ｂ１）および（Ｂ２）の少なくとも１つを含むＯＬＥＤ光源；ならびに前記ＯＬＥＤ光源を製作する方法。【特許請求の範囲】
【請求項１】
順に以下の層：
（ｉ）光散乱粒子（Ｐ１）を含む二軸配向ポリエステルフィルム基板を含み、
（ｉｉ）有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ１）を含んでいてもよく、
（ｉｉｉ）バリア層（Ｂ１）を含んでいてもよく、
（ｉｖ）光散乱粒子（Ｐ２）を含む有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ２）を含み、
（ｖ）バリア層（Ｂ２）を含んでいてもよく、かつ
（ｖｉ）第１の電極、発光有機層および第２の電極を含む多層発光アセンブリを含み、
バリア層（Ｂ１）および（Ｂ２）の少なくとも１つを含むＯＬＥＤ光源。
【請求項２】
底部発光型ＯＬＥＤである、請求項１に記載のＯＬＥＤ光源。
【請求項３】
柔軟である、請求項１または２に記載のＯＬＥＤ光源。
【請求項４】
ポリエステルフィルム基板の厚さが約２５〜約２５０μｍ、好ましくは約５０〜約１５０μｍの範囲にある、請求項１から３までのいずれか１項に記載のＯＬＥＤ光源。
【請求項５】
前記ポリエステルフィルム基板がポリ（エチレンテレフタレート）フィルムおよびポリ（エチレンナフタレート）フィルム、好ましくはポリ（エチレンナフタレート）フィルムから選択される、請求項１から４までのいずれか１項に記載のＯＬＥＤ光源。
【請求項６】
前記光散乱粒子（Ｐ１）が非ボイド形成無機粒子、ボイド形成無機粒子および不適合性樹脂充填剤粒子、ならびにそれらの混合物から選択される、請求項１から５までのいずれか１項に記載のＯＬＥＤ光源。
【請求項７】
前記光散乱粒子（Ｐ１）が非ボイド形成無機粒子、好ましくは二酸化チタン粒子から選択される、請求項１から６までのいずれか１項に記載のＯＬＥＤ光源。
【請求項８】
前記ポリエステルフィルム基板が、１００μｍの厚さのポリエステルフィルム基板の総体積に基づいて、約０．０１〜約１．０体積％、好ましくは約０．０５〜約０．５体積％の量の光散乱粒子（Ｐ１）を含み、他のフィルム厚における濃度範囲が以下の式により計算され、
ＶT＝Ｖ100（１００／Ｔ）
式中、
ＶTは、厚さＴにおける粒子濃度であり、
Ｖ100は、１００μｍの厚さを有する前記基板中の前記粒子濃度である、請求項１から７までのいずれか１項に記載のＯＬＥＤ光源。
【請求項９】
前記ポリエステルフィルム基板が少なくとも約３０％のヘイズおよび／または少なくとも約６０％の全光透過率（ＴＬＴ）を示す、請求項１から８までのいずれか１項に記載のＯＬＥＤ光源。
【請求項１０】
前記ポリエステルフィルム基板が縦および横寸法の両方で３０分にわたり１５０℃で１％未満の収縮を示す、請求項１から９までのいずれか１項に記載のＯＬＥＤ光源。
【請求項１１】
ポリエステルフィルム基板の内表面が、粗さ平均（Ｒａ）値が少なくとも約５０ｎｍであるような、かつ／または二乗平均平方根粗さ（Ｒｑ）値が少なくとも約５０ｎｍであるような表面粗さを示す、請求項１から１０までのいずれか１項に記載のＯＬＥＤ光源。
【請求項１２】
前記ＯＬＥＤが前記ポリエステルフィルム基板の表面上の有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ１）および前記平坦化コーティング層（ＯＰＣ１）の表面上のバリア層（Ｂ１）を含む、請求項１１に記載のＯＬＥＤ光源。
【請求項１３】
第１のバリア層（Ｂ１）および第２のバリア層（Ｂ２）が周期表のＩＶＢ、ＶＢ、ＶＩＢ、ＩＩＩＡ、ＩＩＢ、ＩＶＡ、ＶＡおよびＶＩＡ族の金属および酸化物、窒化物および硫化物ならびにそれらの組合せからなる群から、好ましくはＳｉＯ2、ＳｉＯ、ＧｅＯ、Ａｌ2Ｏ3、ＺｎＯ、ＺｒＯ2、ＨｆＯ2、ＡｌＮ、ＴｉＮ、Ｓｉ3Ｎ4、Ａｌ、Ａｇ、Ａｕ、ＰｔおよびＮｉから、好ましくは窒化ケイ素から選択される無機バリア層から独立に選択される、請求項１から１２までのいずれか１項に記載のＯＬＥＤ光源。
【請求項１４】
第１のバリア層（Ｂ１）および第２のバリア層（Ｂ２）が約２ｎｍ〜約２００ｎｍ、より好ましくは約１０〜約１５０ｎｍ、好ましくは約５０〜約１２０ｎｍの範囲の厚さを示すように独立に選択される、請求項１から１３までのいずれか１項に記載のＯＬＥＤ光源。
【請求項１５】
（ｉ）光散乱粒子（Ｐ１）を含むポリエステルフィルム基板；（ｉｉ）平坦化コーティング層（ＯＰＣ１）；（ｉｉｉ）任意選択のバリア層（Ｂ１）；（ｉｖ）光散乱粒子（Ｐ２）を含む有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ２）；および（ｖ）任意選択のバリア層（Ｂ２）を含むアセンブリであって、前記バリア層の少なくとも１つが存在するアセンブリが、１０-3ｇ／ｍ2／日未満の水蒸気透過率および／または１０-3／ｍＬ／ｍ2／日未満の酸素透過率を示す、請求項１から１４までのいずれか１項に記載のＯＬＥＤ光源。
【請求項１６】
前記有機平坦化コーティング層（複数可）が重合性かつ架橋性モノマー化合物および／または重合性かつ架橋性オリゴマー化合物を含む組成物に独立に由来し、とりわけ前記モノマー化合物がモノマーアクリレートであり、前記オリゴマー化合物がオリゴマーアクリレートであり、好ましくは前記組成物が（ｉ）モノマーアクリレートから選択される重合性モノマー反応性希釈剤および／または（ｉｉ）アクリレート、ウレタンアクリレート、ポリエーテルアクリレート、エポキシアクリレート、メラミンアクリレートおよびポリエステルアクリレートから選択される不飽和オリゴマーを含み、（ｉｉｉ）光開始剤を含んでいてもよく、かつ（ｉｖ）溶媒を含んでいてもよい、請求項１から１５までのいずれか１項に記載のＯＬＥＤ光源。
【請求項１７】
有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ２）中の光散乱粒子（Ｐ２）が非ボイド形成無機粒子、ボイド形成無機粒子および不適合性樹脂充填剤粒子、ならびにそれらの混合物から、好ましくは二酸化チタン粒子から選択される、請求項１から１６までのいずれか１項に記載のＯＬＥＤ光源。
【請求項１８】
前記有機平坦化層（ＯＰＣ２）が、２０μｍの厚さの有機平坦化層（ＯＰＣ２）の総体積に基づいて、約０．０１〜約１．０体積％、好ましくは約０．０５〜約０．５体積％の量の光散乱粒子（Ｐ２）を含み、他の層厚における濃度範囲が以下の式により計算され、
ＶT＝Ｖ20（２０／Ｔ）
式中、
ＶTは、厚さＴにおける粒子濃度であり、
Ｖ20は、２０μｍの厚さを有する前記有機平坦化層（ＯＰＣ２）中の前記粒子濃度である、請求項１から１７までのいずれか１項に記載のＯＬＥＤ光源。
【請求項１９】
有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ２）の厚さが約５〜約５０μｍである、請求項１から１８までのいずれか１項に記載のＯＬＥＤ光源。
【請求項２０】
前記光散乱粒子（Ｐ１）および（Ｐ２）が約１５０ｎｍ〜５００ｎｍの範囲の体積分布中位粒径を有するように独立に選択される、請求項１から１９までのいずれか１項に記載のＯＬＥＤ光源。
【請求項２１】
有機平坦化層（ＯＰＣ２）および／または存在する場合に有機平坦化層（ＯＰＣ１）が層の総質量に基づいて、約８０質量％までの量の、好ましくはＴｉＯ2およびＺｒＯ2から選択される非光散乱粒子をさらに含む、請求項１から２０までのいずれか１項に記載のＯＬＥＤ光源。
【請求項２２】
バリア層（複数可）および有機平坦化コーティング層（複数可）の屈折率が約１．７５〜約１．８５のＲＩを示すように独立に選択され、ポリエステルフィルム基板のＲＩが約１．４５〜約１．５５の範囲にある、請求項１から２１までのいずれか１項に記載のＯＬＥＤ光源。
【請求項２３】
（ｉ）光散乱粒子（Ｐ１）を含むポリエステルフィルム基板を準備するステップを含み、
（ｉｉ）前記ポリエステルフィルム基板の表面上に有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ１）を配置するステップを含んでいてもよく、
（ｉｉｉ）前記ポリエステルフィルム基板の表面上に、または存在する場合、有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ１）の表面上にバリア層（Ｂ１）を配置するステップを含んでいてもよく、
（ｉｖ）ポリエステルフィルム基板の表面上に、またはバリア層（Ｂ１）が存在する場合、バリア層（Ｂ１）の表面上に光散乱粒子（Ｐ２）を含む有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ２）を配置するステップを含み、
（ｖ）有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ２）の表面上にバリア層（Ｂ２）を配置するステップを含んでいてもよく、かつ
（ｖｉ）有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ２）の表面上に、またはバリア層（Ｂ２）が存在する場合、バリア層（Ｂ２）の表面上に第１の電極、発光有機層および第２の電極を含む多層発光アセンブリを配置するステップを含み、
ステップ（ｖｉ）は、多ステップ工程であってもよく、
前記工程は、ステップ（ｉｉｉ）および（ｖ）の少なくとも１つを含む、請求項１から２２までのいずれか１項に記載のＯＬＥＤ光源を製作する方法。
【請求項２４】
第１の電極、発光有機層、第２の電極、および第２の電極上の封止層を準備するステップをさらに含む、請求項２３に記載の方法。
【請求項２５】
ポリエステルフィルム基板の表面をサンドブラスト処理することによりポリエステルフィルム基板の内表面に表面粗さを付与するステップをさらに含む、請求項２３または２４に記載の方法。
【請求項２６】
前記ポリエステルフィルム基板の表面上に有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ１）を配置し、有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ１）の表面上にバリア層（Ｂ１）を配置するステップを含む、請求項２５に記載の方法。
【請求項２７】
請求項２３から２６までのいずれか１項に記載の方法により製作されたＯＬＥＤ光源。
【請求項２８】
基板ならびに第１の電極、発光有機層および第２の電極を含む多層発光アセンブリを含むＯＬＥＤ光源からの放射光の指向性を調節する方法であって、
（ｉ）前記ＯＬＥＤの前記基板として光散乱粒子（Ｐ１）を含む二軸配向ポリエステルフィルムを準備するステップを含み、
（ｉｉ）前記ポリエステルフィルム基板の表面上に有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ１）を配置するステップを含んでいてもよく、
（ｉｉｉ）前記ポリエステルフィルム基板の表面上に、または存在する場合、有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ１）の表面上にバリア層（Ｂ１）を配置するステップを含んでいてもよく、
（ｉｖ）ポリエステルフィルム基板の表面上に、またはバリア層（Ｂ１）が存在する場合、バリア層（Ｂ１）の表面上に光散乱粒子（Ｐ２）を含む有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ２）を配置するステップを含み、
（ｖ）有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ２）の表面上にバリア層（Ｂ２）を配置するステップを含んでいてもよく、かつ
（ｖｉ）有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ２）の表面上に、またはバリア層（Ｂ２）が存在する場合、バリア層（Ｂ２）の表面上に第１の電極、発光有機層および第２の電極を含む多層発光アセンブリを配置するステップを含み、
ステップ（ｖｉ）は、多ステップ工程であってもよく、
前記工程は、ステップ（ｉｉｉ）および（ｖ）の少なくとも１つを含む、方法。
【請求項２９】
ＯＬＥＤ光源からの放射光の指向性を調節するための光散乱粒子（Ｐ１）を含む二軸配向ポリエステルフィルムの使用であって、前記ＯＬＥＤ光源が、順に以下の層：
（ｉ）光散乱粒子（Ｐ１）を含む二軸配向ポリエステルフィルム基板を含み、
（ｉｉ）有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ１）を含んでいてもよく、
（ｉｉｉ）バリア層（Ｂ１）を含んでいてもよく、
（ｉｖ）光散乱粒子（Ｐ２）を含む有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ２）を含み、
（ｖ）バリア層（Ｂ２）を含んでいてもよく、かつ
（ｖｉ）第１の電極、発光有機層および第２の電極を含む多層発光アセンブリを含み、
バリア層（Ｂ１）および（Ｂ２）の少なくとも１つを含む、使用。
【請求項３０】
ＯＬＥＤ光源からの放射光の指向性を調節するための光散乱粒子の使用であって、
順に以下の層：
（ｉ）光散乱粒子（Ｐ１）を含む二軸配向ポリエステルフィルム基板を含み、
（ｉｉ）有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ１）を含んでいてもよく、
（ｉｉｉ）バリア層（Ｂ１）を含んでいてもよく、
（ｉｖ）光散乱粒子（Ｐ２）を含む有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ２）を含み、
（ｖ）バリア層（Ｂ２）を含んでいてもよく、かつ
（ｖｉ）第１の電極、発光有機層および第２の電極を含む多層発光アセンブリを含み、
バリア層（Ｂ１）および（Ｂ２）の少なくとも１つを含むＯＬＥＤ光源に前記光散乱粒子が配置されている、使用。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機発光ダイオード（ＯＬＥＤ）光源およびそれからの光取り出しを改善する方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
ＯＬＥＤは、過去２０年にわたり集中的に研究され、大面積光源を必要とする照明に関する課題の確立された解決策との競争力があるものとなったエレクトロルミネセント素子である。慣例的には、ＯＬＥＤは、金属陰極と透明基板上に被着した透明陽極との間に挟装された１つまたは複数の発光有機層（一般的に発光有機スタックと呼ばれている）からなっていた。ＯＬＥＤを流れる電流が電荷キャリア（正孔および電子）を発光層内で再結合させ、光子を放出させる。発光有機層（複数可）は、ポリマーであってもよく、そのようなＯＬＥＤは、時にはＰＬＥＤと呼ばれる。あるいはまたはさらに、発光有機層（複数可）は、非重合性小分子有機化合物を含んでいてもよく、そのようなＯＬＥＤは、時にはＳＭＯＬＥＤと呼ばれる。有機層または積層から放射される可視光は、有機分子および用途によって白色光または可視領域内のより狭い範囲の波長であり得る。適切な発光有機化合物は、市販のＬｉｖｉｌｕｘ（商標）材料（Ｍｅｒｃｋ）を含む。大部分の照明応用例について、ＯＬＥＤ光源の出力は、可視スペクトルにわたる発光波長と無関係であるべきである。すなわち、白色光が望ましい。単一白色発光層およびそれぞれが可視領域における異なる波長で発光する異なる有機層の垂直または水平スタック（一般的に赤−緑−青（ＲＧＢ）スタック）を含むＯＬＥＤ光源からの可視白色光の放射について様々なアプローチが提案された。一般的に、電極を含むＯＬＥＤスタックの厚さは、１μｍ以下であるのに対して、基板の厚さは、最大約１ｍｍである。有機発光層は空気および水分に対して非常に敏感であるため、ＯＬＥＤスタックは、バリア内に封入されている。ロールツーロール連続製造技術により利用される場合にますます重要度を増している、柔軟なプラスチック基板が今や採用されつつあるが、市販の素子の大多数は、現在のところ剛性のガラス基板上に製作されている。それらの光源としての用途に加えて、透明なＯＬＥＤ（ＴＯＬＥＤ）が、スマートガラスとしてビルディングおよび車両に組み込むために提案された。さらに、窓を通る電磁放射線の制御により、部屋の加熱および冷却に関する費用の削減が可能となり得る。ＯＬＥＤおよび光起電力（ＰＶ）セルの組込みも提案された。
【０００３】
ＯＬＥＤ光源の製造および用途は、現在周知であり、様々な構成、例えば、「底部発光」および「上部発光」設計が開発された。底部発光型素子は、その上にＯＬＥＤが製作される透明底部基板層（伝統的にガラス）、透明陽極層、発光有機層、反射陰極および封止層をその順で含む。上部発光型素子は、底部基板層、反射層および陽極層（または反射陽極層）、発光有機層、透明陰極ならびに封止層をその順で含む。ＯＬＥＤは、少なくとも１つの透明電極、例えば、インジウムスズ酸化物（ＩＴＯ）などの透明導電性酸化物（ＴＣＯ）を含む。ＩＴＯは、その高い透明性、熱安定性および伝導性のため、ＯＬＥＤに一般的に用いられている。導電性有機材料は、単独またはＴＣＯとの併用で、透明電極としての使用についても現在検討されている。電極としての有機材料の１つの利点は、有機発光層と適合するようにまたは意図的に不適合となるようにそれらの屈折率を調節することができることである。
【０００４】
ＯＬＥＤの効率の改善により、照明用途でのそれらの有用性が著しく向上した。高い色品質および適切な色座標を有する照明装置の高い出力効率を達成するために、電気的および光学的損失なしにエレクトロルミネセンスを発生させなければならない。複数の薄い有機および無機フィルムからなる平面ＯＬＥＤ構成からの光取出しは、光学的現象の組合せにより妨げられる。たとえ最先端のＯＬＥＤ素子が１００％に近い内部量子効率（ＩＱＥ；注入電子当たり発生する光子）を達成するとしても、発生した光子の約５０％のみが基板中に伝搬し、発生した光子の約２０％のみがＯＬＥＤから脱出し、残りは、ＯＬＥＤスタックおよび基板に導波され（wave-guided）、かつ／または吸収された。したがって光学的観点からの得られる外部量子効率（ＥＱＥ；注入電子当たり素子から空気中に放出される光子）は、高効率（リン光）材料を用いる場合、高くても約２０％である。この値は、より低効率の（蛍光）材料を用いる場合、およそ１／４に急減する。
【０００５】
「導波」または「導波される」という用語は、層内の光の内部反射、およびスネルの法則を適用することができる、隣接する層間の屈折率の差の結果として起こる、層の境界における光の屈折を意味する。導波は、ＯＬＥＤの面に平行な光の伝搬をもたらす。ガラス基板の屈折率が約１．５であるのに対して、発光有機層は、一般的に約１．７〜１．９の屈折率を有する。スタックの有機／無機薄膜層（複数可）内および／または基板内の導波は、吸収損失がより重大になることを意味する。ＯＬＥＤにおける種々の層の機能材料の吸光係数が高いため、これらの機能層における横導波は、ガラスなどの損失のない媒体よりも何桁も低い長さスケールを有する。１５０ｌｍ／Ｗを目指すＯＬＥＤ照明の効率目標により、光学的損失率は、電気的損失およびＯＬＥＤスタックにおける非発光性再結合に起因する損失と同時に低減しなければならない。これらの素子からの光取出しの改善は、時にはアウトカップリングと呼ばれる。約１００ｌｍ／Ｗまでの効率を有するＯＬＥＤが文献で開示されたが、現在市販されているＯＬＥＤは、約４０ｌｍ／Ｗの効率を有する。これは、白熱照明の約１５ｌｍ／Ｗおよび蛍光照明の６０〜１００ｌｍ／Ｗと比較することができる。白熱照明、蛍光照明および無機ＬＥＤベース照明（例えば、ＡｌＧａＩｎＰ素子およびＩｎＧａＮ素子）とさらに対照的に、ＯＬＥＤベース照明の利点は、ＯＬＥＤ素子自体が、照明器具における単に電球ではなく、照明器具であり得、そのため、そのような他の光源に関連する取付具損失を被らないことである。
【０００６】
したがって、基板導波は、放射双極子により放射される総出力の最大約３０％の損失を占め得る（ＯＬＥＤの設計に依存する）ので、ＯＬＥＤの光取出しを改善し、効率を増大させるために多くの研究で基板の修飾に対する取り組みがなされた。例えば、基板からの光の直接放射を増加させる、ＯＬＥＤの有効面積に対して十分なサイズの周期的微細構造を導入することによって基板の外表面のトポグラフィーを修飾することは、公知であり、そのような構造は、マイクロスフェア、マイクロピラミッドおよび他のマイクロレンズアレイを含む（例えば、Greiner et al., Jap. J. Appl. Phys., 2007, 46(7A), p4125;およびYang et al., Appl. Phys. Lett. 2010, 97, p223303を参照）。ＯＬＥＤの外表面上の有機層にＴｉＯ2などの光散乱粒子を含む体積散乱層を配置することも公知である（Greiner et al.,前出）。両アプローチは、多重反射により光の進路を変化させることによって基板から光を取り出し、反射電極の高反射率が有効であることを必要とする。さらなるアプローチは、基板への表面粗化またはフォトニック結晶の適用を含む（Tyan et al., SID Digest, 2008, 39(1), p933参照）。そのような外部取出し構造（ＥＥＳ）は、光出力を６０％も改善することが示された。有機スタックの脆弱性およびその機械的または化学的不安定性の可能性のため種々の課題を呈し得る、ＯＬＥＤスタックの有機および／または電極層内ならびにその境界における導波光からの光取出しを改善するために内部取出し構造（ＩＥＳ）も検討された。ＯＬＥＤにおける内部および外部取出し構造を組み合わせる研究も行われた（Vandersteegen et al., Light-Emitting Diodes: Research, Manufacturing and Applications XI; Eds. K. P. Streubel & H. Jeon; Proc of SPIE Vol.6486, 64860H, 2007）。
【０００７】
さらなる考慮すべき事柄は、ＯＬＥＤ照明利用設備の光出力が、ランバート出力分布とも呼ばれる、視野角非依存性であることが望ましいことがあり得ることである。したがって、視野角が０°（すなわち、法線方向；前方発光）から９０°まで変化したとき、発光強度または発光色などの光学的特性が低下しないことが望ましいことがあり得る。出願者の同時係属国際出願番号ＰＣＴ／ＧＢ２０１３／０５３２７６は、色および強度の角度変化の問題に取り組み、全視野角範囲にわたるより均一な発光色および／または発光強度をもたらすアウトカップリングフィルムを提供している。他のＯＬＥＤ照明利用設備においては、素子の総光出力効率に悪影響を及ぼすことなく光出力の指向性（一般的に最大光出力効率の方向である、一般的に法線方向の）を増大させることが望ましいことがあり得る。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
該素子の出力、効率、寿命および輝度を増大させるためにＯＬＥＤ光源の外部取出し効率をさらに増大させることが本発明の目的である。効率的かつ費用対効果の高い方法でＯＬＥＤの外部取出し効率を増大させることが本発明のさらなる目的である。
ＯＬＥＤからの光の放射の指向性を調節すること、およびとりわけ、ＯＬＥＤの面に垂直な角度における最大光出力効率（または「正面輝度」（ＨＯＢ））を改善すること、およびとりわけ、ＯＬＥＤの総光出力効率と同時に最大光出力効率（ＨＯＢ）を改善することが本発明のさらなる目的である。
ＯＬＥＤにおける層の機械的完全性、機能性および製造の効率を保持しながら光取出しの上述の改善を達成することが本発明の固有の目的である。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明によれば、順に以下の層：
（ｉ）光散乱粒子（Ｐ１）を含む二軸配向ポリエステルフィルム基板を含み、
（ｉｉ）有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ１）を含んでいてもよく、
（ｉｉｉ）バリア層（Ｂ１）を含んでいてもよく、
（ｉｖ）光散乱粒子（Ｐ２）を含む有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ２）を含み、
（ｖ）バリア層（Ｂ２）を含んでいてもよく、かつ
（ｖｉ）第１の電極、発光有機層および第２の電極を含む多層発光アセンブリを含み、
バリア層（Ｂ１）および（Ｂ２）の少なくとも１つを含むＯＬＥＤ光源を提供する。
【００１０】
本発明に用いるＯＬＥＤは、外部取出し効率の著しい増加による優れたアウトカップリング性能を示す。本発明のＯＬＥＤは、光取出しを改善するために、内部取出し構造（ＩＥＳ）および外部取出し構造（ＥＥＳ）に由来する、２つの異なる様式のアウトカップリングを具体化する。２つの取出し構造は、ＯＬＥＤスタックにおける別個の位置に存在する。本発明によるＯＬＥＤは、１つの取出し構造のみを含むＯＬＥＤと比べて改善された光取出しを示す。
【００１１】
本発明者らは、取出し効率の改善への大きな貢献がポリエステルフィルム基板中の光散乱粒子の存在によってもたらされることを思いがけなく見いだした。ＯＰＣ２平坦化層中の散乱粒子の存在が内部界面におけるエスケープコーン内へ光の進路を変える機能を果たすことを考慮すると、そのような進路変化が、基板層中の粒子による方向のさらなる変化（すなわち、散乱）を伴わずにＯＬＥＤ外面／空気界面における同様な逃げを保証することとなることが予期されよう。本発明者らは、基板およびＯＰＣ２平坦化層の両方における低濃度の散乱粒子が、取出し効率の大きな改善をもたらし、有利なことにＯＰＣ２層中の散乱粒子の濃度が比較的に低いことを可能にすることを示した。したがって、比較的に低いヘイズのＯＰＣ２層中の比較的に低い濃度の散乱粒子は、最適の量の光をポリエステル基板層内に導くのに十分である。ＯＰＣ２層が一般的に層の屈折率を調節するために比較的に高濃度の非光散乱粒子も含むので、ＯＰＣ２層中の低濃度の散乱粒子は、層の機械的完全性および機能性の保持を可能にする。
二位置アウトカップリングアプローチのさらなる利点は、放射光の性質を制御するより大きい柔軟性をもたらすことである。本発明者らは、アセンブリにおける２つの位置（すなわち、それぞれＩＥＳおよびＥＥＳを構成する２つの層のそれぞれ）における散乱が最大光出力効率（ＨＯＢ）の最大値をもたらすために必要であることを思いがけなく見いだした。とりわけ、本発明者らは、放射光の指向性の調節が、ポリエステル基板層中の散乱によって特異的に達成されることを思いがけなく見いだした。本発明者らは、内部ＯＰＣ２層中の散乱が光取出しを改善するが、ＯＬＥＤから放射される光がより高い角度に広がることを見いだした。他方で、ポリエステル基板層中の散乱は、ランベルト発光プロファイルを回復させるまたは最大光出力効率（ＨＯＢ）を改善する。
【００１２】
本発明の固有の利点は、本発明がＯＬＥＤからの発光の最大光出力効率（またはＨＯＢ）および総光出力効率の両方を同時に最大化することを可能にすることであり、本発明者らは、これが本明細書で述べた内部および外部取出し構造を組み合わせることによってのみ可能であることを見いだした。したがって、本発明は、ＯＰＣ２層中の散乱および非散乱粒子の濃度を実行可能かつ実現可能なレベル内に保持し、それにより、層自体の機械的完全性および被覆性ならびに下層表面を平坦化するその能力を保持しながら光取出し効率が改善されることを可能にする。
本発明のさらなる利点は、本発明が、ポリマーフィルムがその上にＯＬＥＤが製作される基板として機能することを可能にするだけでなく、アウトカップリングの改善をもたらすことも可能にすることである。したがって、本発明は、製作工程の簡単さ、ひいては効率および経済性を向上させる。
本発明のＯＬＥＤ光源は、本明細書で述べたように、底部発光型素子である。
ＯＬＥＤ光源は、好ましくはフレキシブル素子である。
【００１３】
本発明のＯＬＥＤ光源における中間層は、当技術分野で公知のように、取出し効率を最大にするために隣接する層の材料の間の屈折率（ＲＩ）の差を最小にするように選択される。バリア層（複数可）および有機平坦化コーティング層（複数可）の屈折率は、好ましくは多層発光アセンブリのＲＩと適合するように選択され、好ましくはバリア層（複数可）および有機平坦化コーティング層（複数可）のそれぞれは、約１．７０〜約１．９０、好ましくは約１．７５〜約１．８５、一般的に約１．７８〜約１．８２のＲＩを示すように独立に選択される。好ましくは、バリア層（複数可）および有機平坦化コーティング層（複数可）のそれぞれのＲＩは、互いの±５％、好ましくは±３％、好ましくは±２％、好ましくは±１％以内であり、好ましくは同じである。ポリエステルフィルム基板のＲＩは、一般的に約１．４５〜約１．８０の範囲にある。ポリエステルフィルム基板および有機平坦化コーティング層（複数可）のＲＩは、とりわけ、層の組成を変化させることにより、例えば、下文でより詳細に述べる非光散乱粒子の添加により調節することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】放射光の角度依存性を示す図である。
【図２】例１の光プロファイルを示す図である。
【図３】例１のＯＬＥＤの最大光出力効率を示す図である。
【図４】例１のＯＬＥＤの総光出力効率を示す図である。
【図５】例２のＯＬＥＤの最大光出力効率を示す図である。
【図６】例２のＯＬＥＤの総光出力効率を示す図である。
【図７】第３のシリーズのＯＬＥＤの最大光出力効率を示す図である。
【図８】第３のシリーズのＯＬＥＤの総光出力効率を示す図である。
【図９】第４のシリーズのＯＬＥＤの最大光出力効率を示す図である。
【図１０】第４のシリーズのＯＬＥＤの総光出力効率を示す図である。
【図１１】例３の平滑およびサンドブラスト処理ＰＥＴ表面を有するＯＰＣならびに／またはＰＥＴ層への充填剤の添加の発光プロファイルに対する影響を示す図である。
【図１２】例３の平滑およびサンドブラスト処理ＰＥＴ表面を有するＯＰＣならびに／またはＰＥＴ層への充填剤の添加の発光プロファイルに対する影響（平滑、無充填を差し引いた）を示す図である。
【図１３ａ】例４の平滑ポリエステルフィルム基板の総光出力効率を示す図である。
【図１３ｂ】図１３ａの等高線プロットに示すデータから得られる３つの特定のアセンブリの総強度の変動を示す図である。
【図１４ａ】例４の平滑ポリエステルフィルム基板の最大光出力効率を示す図である。
【図１４ｂ】図１４ａの等高線プロットに示すデータから得られる３つの特定のアセンブリの最大強度の変動を示す図である。
【図１５ａ】例４の研磨剤吹き付けポリエステルフィルム基板の総光出力効率を示す図である。
【図１５ｂ】図１５ａの等高線プロットに示すデータから得られる３つの特定のアセンブリの総強度の変動を示す図である。
【図１６ａ】例４の研磨剤吹き付けポリエステルフィルム基板の最大光出力効率を示す図である。
【図１６ｂ】図１６ａの等高線プロットに示すデータから得られる３つの特定のアセンブリの最大強度の変動を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
多層発光アセンブリ
上述のように、ＯＬＥＤ光源は、様々な異なる構造を有し、電極層および１つまたは複数の有機発光層（複数可）を含み得る。有機発光層（複数可）は、電極層の間に配置されている。
【００１６】
電極の少なくとも１つが透明であるか、または両電極が透明である。透明電極は、透明導電性酸化物（ＴＣＯ）および／または導電性有機材料を含み得る。好ましい実施形態では、透明電極（好ましくは陽極）は、ＴＣＯ層と結合していてもよい、導電性有機材料の層を含む。しかし、透明電極がＴＣＯ層の非存在下で導電性有機材料の層を含むことが好ましい。適切な導電性有機材料は、Ｏｒｇａｃｏｎ（商標）導電性ポリマー（Ａｇｆａ  Ｍａｔｅｒｉａｌｓ）として市販されている、ポリ（３，４−エチレンジオキシチオフェン）／ポリ（スチレンスルホネート）（ＰＥＤＯＴ／ＰＳＳ）を含む。電極の１つ（一般的に陰極）は、反射電極であってもよく、そのような電極は、当技術分野で通常のものであり、例えば、バリウム／銀もしくはバリウム／アルミニウム層またはＬｉＦ、ＮａＦ、ＣｓＦ、Ｃｓ2ＣＯ3、金属酸化物もしくは同類のものなどの電子注入に有益である材料を含む他の組合せを含む。
【００１７】
有機発光層（複数可）は、それらの間に有機発光層（複数可）が配置されている陽極と陰極との間に電流が通るときに光を放射することができる有機材料である。有機発光層（複数可）は、ＯＬＥＤに用いるのに適する有機発光層、例えば、特許および学術文献に記載されているものから選択することができる。蛍光放射材料も用いることができるが、好ましくは、有機発光層は、リン光放射材料を含む。リン光材料が一般的に好ましい。その理由は、そのような材料に関連する発光効率がより高いからである。有機発光層は、所望のスペクトルの光を一緒に放射することができる複数の発光材料を含み得る。リン光放射材料の例としては、Ｉｒ（ｐｐｙ）3（ｆａｃ  トリス（２−フェニルピリジン）イリジウム）などがある。蛍光放射材料の例としては、ＤＣＭ（４−（ジシアノメチレン）−２−メチル−６−（ジメチルアミノスチリル）−４Ｈ−ピラン）およびＤＭＱＡ（Ｎ，Ｎ’−ジメチルキナクリドン）などがある。例は、例えば、米国特許第６３０３２３８号に開示されている。
【００１８】
多層発光アセンブリは、当技術分野で公知であり、通常のものである、電子輸送層および正孔輸送層などの、追加の層を適切にさらに含む。したがって、電子輸送層は、陰極と有機発光層との間に適切に配置され、正孔輸送層は、陽極と有機発光層との間に適切に配置される。電子輸送層および正孔輸送層は、それぞれ電子および正孔を輸送することができる適切な材料を含み、適切な材料は、文献に広く開示されている。ドーピングは、その電導度を増大させるために用いることができる。
【００１９】
ポリエステルフィルム基板
本発明のＯＬＥＤの基板は、光散乱粒子を含むポリエステルフィルムである。ポリエステル基板は、ＯＬＥＤ光源に柔軟性をもたらし、したがって、伝統的なガラス基板と比べて利点を有する。しかし、ガラスと比べてポリエステルの透過性が高いため、ポリエステル基板の使用では、感受性の高い有機発光スタックを保護するためにＯＬＥＤへの空気または水分の侵入を防ぐための追加のバリア層を必要とする。さらに、基板は、その上にＯＬＥＤをアセンブルし、作製する基層であるので、ポリエステル基板は、ＯＬＥＤの製造時に比較的に高い温度になるため高い寸法安定性を示すことが要求される。
ポリエステルフィルム基板は、支持基材が存在しない場合に独立して存在することができるフィルムまたはシートを意味する、自己支持性フィルムまたはシートである。
【００２０】
前記ポリエステルフィルム基板のポリエステルは、好ましくはポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）またはポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）であり、より好ましくはポリエチレンナフタレートである。ポリエチレンナフタレートは、好ましくは２，６−ナフタレンジカルボン酸に由来する。ポリエステルは、他のジカルボン酸および／またはジオールに由来する比較的に少量の１つまたは複数の残留物も含み得る。他のジカルボン酸は、イソフタル酸、フタル酸、１，４−、２，５−、２，６−または２，７−ナフタレンジカルボン酸、４，４’−ジフェニルジカルボン酸、ヘキサヒドロテレフタル酸、１，１０−デカンジカルボン酸、コハク酸、グルタル酸、セバシン酸、アジピン酸、アゼライン酸、スベリン酸またはピメリン酸などのｎが２〜８である一般式ＣnＨ2n（ＣＯＯＨ）2の脂肪族ジカルボン酸を含む。他のジオールは、１，４−シクロヘキサンジメタノールなどの脂肪族および脂環式グリコールを含む。好ましくはポリエステルフィルム基板は、１つのみのジカルボン酸、すなわち、テレフタル酸またはナフタレンジカルボン酸、好ましくはナフタレンジカルボン酸を含む。好ましくはポリエステルは、１つのみのグリコール、すなわち、エチレングリコールを含む。ポリエステル樹脂は、フィルムの主成分であり、フィルムの総質量の少なくとも５０％、好ましくは少なくとも６５％、好ましくは少なくとも８０％、好ましくは少なくとも９０％、好ましくは少なくとも９５質量％を占める。
ポリエステルフィルム基板が製造されるポリエステルの固有粘度は、好ましくは少なくとも約０．６５、好ましくは少なくとも約０．７０、好ましくは少なくとも約０．７５、好ましくは少なくとも約０．８０である。
【００２１】
ポリエステルの形成は、一般的に約２９５℃までの温度で、縮合またはエステル交換により公知の方法で好都合に達成される。固相重合は、当技術分野で周知の通常の技術、例えば、窒素流動層または回転真空乾燥機を用いた真空流動層などの流動層を用いて固有粘度を所望の値に増加させるために用いることができる。
ポリエステルフィルム基板は、ポリエステルフィルムの内部散乱の程度を増加させるが、フィルムの全光透過率の著しい低下を伴わない光散乱粒子（Ｐ１）を含む。粒子（Ｐ１）は、非ボイド形成無機粒子、ボイド形成無機粒子または不適合性樹脂充填剤粒子であり得る。ポリエステルフィルム中でボイド形成を生じさせない無機粒子の例は、アルミナ、シリカ（とりわけ沈殿または珪藻シリカおよびシリカゲル）および二酸化チタンなどの金属またはメタロイド酸化物であり、好ましくは二酸化チタン粒子または有機粒子である。ポリエステルフィルム中でボイド形成を生じさせる無機粒子の例は、硫酸バリウムである。不適合性樹脂充填剤粒子の例は、ポリオレフィン、とりわけポリプロピレンである。好ましくは、ポリエステルフィルム基板中の光散乱粒子は、非ボイド形成無機粒子を含むまたはからなる。好ましい実施形態では、光散乱粒子は、非ボイド形成無機粒子、好ましくは二酸化チタン粒子からなる。二酸化チタンは、アナターゼまたはルチル型である。
【００２２】
光散乱粒子（Ｐ１）は、好ましくは、前記ポリエステルフィルム基板の総体積に基づいて、約０．０１〜約１．０体積％、好ましくは約０．０５〜約０．５体積％の量で存在する。好ましくは、光散乱粒子（Ｐ１）は、約０．９０体積％以下、好ましくは約０．８０体積％以下、好ましくは約０．７０体積％以下、好ましくは約０．６０体積％以下、好ましくは約０．５０体積％以下、好ましくは少なくとも約０．０３体積％、好ましくは少なくとも約０．０５体積％、好ましくは少なくとも約０．１０体積％の量で存在する。これらの濃度範囲は、１００μｍの厚さのポリエステルフィルム基板に関して規定されるものであり、他のフィルム厚についての本発明による濃度範囲は、以下の式による、ポリエステルフィルム基板の厚さとの逆相関関係に基づいて計算される。
ＶT＝Ｖ100（１００／Ｔ）
式中、
ＶTは、厚さＴにおける粒子濃度であり、
Ｖ100は、１００μｍの厚さを有するポリエステルフィルム基板中の上文で定義した粒子濃度である。
【００２３】
したがって、２００μｍの厚さを有するポリエステルフィルム基板については、光散乱粒子（Ｐ１）は、上述の好ましい範囲に従って、好ましくは約０．００５〜約０．５体積％などの量で存在する。同様に、５０μｍの厚さを有するポリエステルフィルム基板については、光散乱粒子（Ｐ１）は、上述の好ましい範囲に従って、好ましくは約０．０２〜約２．０体積％などの量で存在する。このように、光路における散乱点の数が本発明によるフィルム厚の範囲にわたり同じレベルに維持される。
質量％単位の粒子濃度は、材料の密度（例えば、ＴｉＯ2、ＰＥＴおよびＰＥＮの一般的密度はそれぞれ４．２３、１．４および１．３５ｇ／ｃｍ3である）に基づいて体積％単位の粒子濃度から計算することができることは、十分に理解されよう。
【００２４】
ポリエステルフィルム基板が上述の異なる種類の光散乱粒子の混合物を含む場合、その相対的割合は、下文で述べるように、要求されるヘイズ特性を得るように調節することができる。好ましくは、非ボイド形成無機粒子は、ポリエステルフィルム基板中の光散乱粒子の総量の５０体積％超、一実施形態ではポリエステルフィルム基板中の光錯乱粒子の少なくとも６０体積％、さらなる実施形態では少なくとも７０体積％、さらなる実施形態では少なくとも８０体積％、さらなる実施形態では少なくとも９０体積％、さらなる実施形態では少なくとも９５体積％、さらなる実施形態では少なくとも９９体積％を占める。
本明細書で実施形態Ａと呼ぶ、好ましい実施形態では、光散乱粒子は、非ボイド形成無機粒子である。
【００２５】
本明細書で実施形態Ｂと呼ぶ、代替実施形態では、光散乱粒子は、ボイド形成粒子である。そのようなボイド形成粒子は、無機粒子（実施形態Ｂ１）、または不適合性樹脂充填剤粒子（実施形態Ｂ２）、またはボイド形成無機粒子と不適合性樹脂充填剤粒子との混合物（実施形態Ｂ３）であり得る。散乱粒子がボイド形成粒子である場合、実施形態Ｂ１の無機粒子が好ましい。
本明細書で実施形態Ｃと呼ぶ、さらなる代替実施形態では、ポリエステルフィルム基板は、上で定義した、非ボイド形成およびボイド形成粒子の両方を含む。粒子は、ボイド形成無機粒子と組み合わされた非ボイド形成無機粒子（本明細書で実施形態Ｃ１）であってもよいが、一般的に非ボイド形成無機粒子は、前述のボイド形成有機分子と組み合わされる（本明細書で実施形態Ｃ２）。さほど好ましくないものは、非ボイド形成無機粒子とボイド形成無機粒子および不適合性樹脂充填剤粒子の両方との組合せ（実施形態Ｃ３）である。
【００２６】
光散乱粒子（Ｐ１）の粒径は、好ましくは約１５０ｎｍ〜約１００００ｎｍの範囲にあり、好ましくは少なくとも約１８０ｎｍ、より好ましくは少なくとも約２００ｎｍ、好ましくは約１０００ｎｍ以下、好ましくは約５００ｎｍ以下、好ましくは約３００ｎｍ以下である。本明細書で用いているように、「粒径」という用語は、体積分布中位粒子径（粒子の直径に対する体積％に関する累積分布曲線上で読み取られる、すべての粒子の体積の５０％に対応する等価球径−しばしば「Ｄ（ｖ、０．５）」値と呼ばれる）を意味する。粒径は、製造フィルムの切片の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）画像により測定し、これを画像解析にかけて、ｉｎ  ｓｉｔｕでの粒径の分布を決定する。粒径の中央値は、選択される粒径を下回る粒子の体積の百分率を表す累積分布曲線をプロットし、第５０百分位数を測定することにより決定することができる。
【００２７】
ポリエステルフィルム基板は、ポリエステルフィルムの製造で通常用いられる他の添加剤を含み得る。したがって、加水分解安定剤、抗酸化剤、ＵＶ安定剤、架橋剤、染料、潤滑剤、ラジカル捕捉剤、熱安定剤、難燃剤および火炎抑制剤、界面活性剤、光沢改善剤、分解促進剤、粘度調整剤ならびに分散安定剤などの物質を適宜混入することができる。本発明に特に有用なものは、加水分解安定剤、抗酸化剤およびＵＶ安定剤であり、この点で適切な添加剤は、添加剤の開示が参照により本明細書に組み込まれる、国際出願第２０１２／１２０２６０号に開示されている。そのような成分は、通常の方法でポリマーに導入することができる。例えば、フィルム形成ポリマーが得られるモノマー反応物と混合することにより、あるいは成分を転動もしくは乾式混合によりまたは押出機中で配合することによりポリマーと混合し、その後、冷却し、通常、顆粒またはチップに粉砕することができる。マスターバッチも用いることができる。
【００２８】
ポリエステルフィルム基板の形成は、当技術分野で周知の通常の押出技術により実施することができる。大まかに言えば、該方法は、約２７５〜約３００℃の範囲内の温度で溶融ポリマーの層を押出し、押出成形物を急冷し、急冷押出成形物を配向させるステップを含む。配向は、配向フィルムを製造するための当技術分野で公知のいずれかの方法、例えば、チューブラーまたはフラットダイ法により達成することができる。二軸配向は、機械的および物理的特性の十分な組合せを得るためにフィルムの面内の２つの相互に垂直な方向に引っ張ることにより達成することができる。チューブラー法では、同時二軸配向は、熱可塑性ポリエステルチューブを押出し、これをその後急冷し、再加熱し、次いで内部ガス圧力により拡張させて横配向をもたらし、縦配向をもたらす速度で引き抜くことにより達成することができる。好ましいフラットダイ法では、フィルム形成ポリエステルをスロットダイを介して押出し、冷却流延ドラム上で急速に急冷して、ポリエステルが非晶質状態に急冷されることを保証する。配向は、急冷押出成形物をポリエステルのガラス転移温度を上回る温度で少なくとも一方向に延伸することにより達成される。逐次配向は、平坦な急冷押出成形物をフィルム延伸機により最初に一方向、通常縦方向、すなわち、前方方向に、次いで横方向に延伸することにより達成することができる。押出成形物の前方延伸は、一組の回転ロール上または２対のニップロール間で好都合に達成され、横延伸は、テンター装置で達成される。延伸は、一般的に配向フィルムの寸法が延伸の方向または各方向のその最初の寸法の２〜５、より好ましくは２．５〜４．５倍になるように実施される。一般的に、延伸は、ポリエステルのＴgより高い、好ましくはＴgより約１５℃高い温度で実施される。バランスのとれた特性が所望の場合には好ましいが、機械および横方向に同等に延伸することは必要でない。
【００２９】
延伸フィルムは、ポリエステルの所望の結晶化をもたらすための、ポリエステルのガラス転移温度を上回るが、その溶融温度を下回る温度での寸法支持のもとでのヒートセットにより寸法安定化することができ、かつすることが好ましい。ヒートセット中、「トーイン」として公知の手順により少量の寸法緩和を横方向（ＴＤ）に行うことができる。トーインは、２〜４％程度の寸法収縮を伴い得るが、プロセスまたは機械方向（ＭＤ）の同様な寸法緩和は、低いライン張力が要求され、フィルムの制御および巻取りが問題になるので、達成することが困難である。実際のヒートセット温度および時間は、フィルムの組成およびその所望の最終熱収縮によって異なるが、引き裂き抵抗などのフィルムの靭性を実質的に低下させるように選択すべきでない。これらの制約内では、１８０〜２４５℃のヒートセット温度が一般的に望ましい。一実施形態では、ヒートセット温度は、加水分解安定性の思いがけない改善をもたらす、約２００〜約２２５℃の範囲内にある。ヒートセットの後、ポリエステルの所望の結晶化度をもたらすためにフィルムを一般的に急速に急冷する。
【００３０】
好ましくは、インライン緩和段階を用いることによりフィルムをさらに安定化させる。あるいは、緩和処理をオフラインで実施することができる。この追加のステップでは、フィルムは、ヒートセット段階の温度より低い温度で、はるかに低いＭＤおよびＴＤ張力で加熱される。フィルムが受ける張力は、低い張力であり、一般的に５ｋｇ／ｍ未満、好ましくは３．５ｋｇ／ｍ未満であり、より好ましくは１〜約２．５ｋｇ／ｍの範囲、一般的に１．５〜２ｋｇ／ｍフィルム幅の範囲にある。フィルムの速度を制御する緩和工程については、フィルムの速度の低下（およびしたがって張力の緩和）は、一般的に０〜２．５％、好ましくは０．５〜２．０％の範囲にある。熱安定化ステップ中のフィルムの横寸法の増加はない。熱安定化ステップに用いるべき温度は、最終フィルムの特性の所望の組合せによって異なり得るものであり、温度が高いほど、良好、すなわち低い残留収縮特性が得られる。１３５〜２５０℃、好ましくは１５０〜２３０℃、より好ましくは１７０〜２００℃の温度が一般的に望ましい。加熱の持続時間は、用いる温度に依存するが、一般的に１０〜４０秒の範囲にあり、２０〜３０秒の持続時間が好ましい。この熱安定化工程は、水平および垂直配置ならびに独立した工程ステップとしての「オフライン」またはフィルム製造工程の継続としての「インライン」を含む、様々な方法により行うことができる。このように処理されたフィルムは、そのようなヒートセット後緩和の非存在下で製造されたものより小さい熱収縮を示す。
【００３１】
ポリエステルフィルム基板は、単層または複数のポリエステル層を含む複合構造であり得る。好ましくはポリエステルフィルム基板は、単層である。複合構造の形成は、共押出により、すなわちマルチオリフィスダイの独立したオリフィスを介するそれぞれのフィルム形成層の同時共押出、およびその後のまだ溶融した層の結合より、または、好ましくは、それぞれのポリマーの溶融流をダイマニホールドにつながるチャンネル内で最初に結合させ、その後、相互混合を伴わない層流の条件下でダイオリフィスから一緒に押出し、それにより多層フィルムを生成する単一チャンネル共押出により達成することができ、それを上文で述べたように配向させ、ヒートセットすることができる。複合フィルムのポリエステル層は、上文で述べたポリエステルから、好ましくはＰＥＴまたはＰＥＴベースポリエステルから選択される。複合フィルムにおけるいずれかのまたは各層は、上述の添加剤のいずれかを含み得るものであり、所定の層における添加剤（複数可）は、他の層における添加剤（複数可）と同じまたは異なり、同じまたは異なる量であり得る。一実施形態では、ポリエステルフィルム基板は、好ましくはＡＢまたはＢＡＢ層構造を有する２つまたは３つの層を含む。それぞれの層は、同じまたは異なる種類のポリエステルを含み得るが、一般的に同じポリエステルが複合フィルムの各層に用いられる。層ＡおよびＢは、異なる濃度の光散乱粒子添加剤を含み得る。一実施形態では、散乱粒子は、１つの層のみに存在する。光散乱粒子がコア（Ａ）層中に存在するＢＡＢ層構造については、ポリエステルフィルム基板の外層は、当技術分野で通常である、製造中の取扱および巻取性を改善するための粒子状充填剤（一般的に約１．０〜約５．０μｍ、より一般的に約２．０〜約４．０μｍの範囲の粒径を有する）を適切に含み、そのような粒子状充填剤は、約０．５％を超えない、好ましくは層の総質量の約０．３％未満の量で適切に存在し、シリカおよびタルク、好ましくはシリカから適切に選択される。
【００３２】
ポリエステルフィルム基板の厚さは、好ましくは約５〜約５００μｍの範囲にあり、好ましくは少なくとも約２５μｍ、一般的に少なくとも約５０μｍ、より好ましくは約２５０μｍ以下、より好ましくは約１５０μｍ以下である。
ポリエステルフィルム基板は、半透明または光学的に透明である。
本明細書で定義したように、光学的に透明なフィルムは、３０％以下の散乱可視光の％（ヘイズ）、および／または少なくとも８０％の可視領域（４００ｎｍ〜７００ｎｍ）の光の全光線透過（ＴＬＴ）を、好ましくは両方を有する。半透明フィルムは、少なくとも５０％、好ましくは少なくとも６０％、好ましくは少なくとも７０％のＴＬＴを有する。
【００３３】
本発明に用いる好ましいポリエステルフィルム基板は、好ましくは少なくとも約１０％、好ましくは少なくとも約２０％、好ましくは少なくとも約３０％、好ましくは少なくとも約４０％、好ましくは少なくとも約５０％、一実施形態では少なくとも約６０％の高いヘイズを有する。好ましくは、ヘイズは、約９６％以下、好ましくは約９０％以下、一実施形態では約８６％以下、約８０％以下、または約７５％以下である。
【００３４】
好ましくは、ポリエステルフィルム基板は、好ましくは少なくとも約６０％、好ましくは少なくとも約６５％、好ましくは少なくとも約７０％、好ましくは少なくとも約７５％、好ましくは少なくとも約８０％、より好ましくは少なくとも約８５％の高いＴＬＴも有する。
ポリエステルフィルム基板の固有粘度は、好ましくは少なくとも０．６５、好ましくは少なくとも０．７であり、一実施形態では約０．６５〜約０．７５の範囲にある。比較的に高い固有粘度を有するポリエステルフィルムの使用は、加水分解安定性をもたらす。
【００３５】
一実施形態では、ポリエステルフィルム基板のポリエステルは、（Ａ）℃の温度における吸熱高温ピークおよび（Ｂ）℃の温度における吸熱低温ピークを示し、両ピークは、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により測定され、（Ａ−Ｂ）の値は、１５℃〜５０℃の範囲に、好ましくは１５℃〜４５℃の範囲に、より好ましくは１５℃〜４０℃の範囲に、一実施形態では２０℃〜４０℃の範囲にあり、この特性は、用いられる個々のポリエステルについてヒートセット温度を制御することによって本明細書で開示した通りに達成することができる。本明細書で開示した範囲内の（Ａ−Ｂ）値を示す利点は、加水分解安定性の驚くべき改善が得られることである。
ポリエステルフィルム基板は好ましくは、とりわけフィルムの機械（縦寸法）における、好ましくは３０分にわたり１５０℃で３％未満、好ましくは２％未満、好ましくは１．５％未満、好ましくは１．０％未満の低い収縮を示し、好ましくはそのような低い収縮値は、フィルムの両寸法（すなわち、縦および横寸法）で示される。
【００３６】
好ましい実施形態では、ポリエステルフィルム基板の内表面は、比較的に高い表面粗さを示す。ポリエステルフィルム基板の内表面は、上文で述べたように、本発明によるＯＬＥＤの内部機能層、すなわち、有機平坦化層（複数可）、バリア層（複数可）および多層発光アセンブリが配置されている基板の表面である。
好ましくは、ポリエステルフィルム基板の内表面は、該自立フィルムに少なくとも３０％、好ましくは少なくとも５０％、より好ましくは少なくとも６０％、好ましくは９６％以下、好ましくは８６％以下のオプティカルヘイズ（すなわち、分離して、本明細書で述べるＯＬＥＤの内層の施工の前に測定された）をもたらすような表面粗さを示す。好ましくは、ポリエステルフィルム基板の内表面は、
少なくとも約５０ｎｍ、好ましくは少なくとも約１６０ｎｍ、好ましくは少なくとも約２６０ｎｍ、好ましくは約９２０ｎｍ以下、好ましくは約６６０ｎｍ以下、好ましくは約３００ｎｍ〜約６００ｎｍの範囲にあり、かつ／または二乗平均平方根粗さ（Ｒｑ）値が少なくとも約５０ｎｍ、好ましくは少なくとも約２００ｎｍ、より好ましくは少なくとも約３２０ｎｍ、好ましくは約１３００ｎｍ以下、好ましくは約９５０ｎｍ以下、好ましくは約４００ｎｍ〜約８５０ｎｍの範囲にあるような粗さ平均（Ｒａ）値を示す。
【００３７】
表面粗さは、適切な手段により付与することができるが、好ましくはポリエステルフィルム基板の表面の研磨剤吹き付け加工により付与する。研磨材吹き付け加工は、５０μｍ未満、好ましくは１０μｍ未満の一般的粒径を有する研磨材の使用を特徴とする、当技術分野で周知の通常の技術である。研磨材は、例えば、シリカ、重炭酸ナトリウム、アルミナ、コランダム（Ｍａｒｔｅｎｓｉｔｅ）、炭素および炭化ケイ素から選択することができる。プラスチック表面上の一連の表面粗さは、研磨材の硬度および研磨材吹き付け加工処理の条件（温度、圧力および時間）によって達成することができる。適切な研磨材吹き付け加工装置は、市販されており、例えば、Ｍｉｃｒｏｓｔｒｉｐ装置（Ｐｒｅｃｉｓｉｏｎ  Ｂｌａｓｔ  Ｓｙｓｔｅｍｓ  Ｌｔｄ、ＵＫ）を含む。そのような装置は、閉鎖環境（グローブボックスなど）において操作することができる。
【００３８】
表面粗さを付与する代替経路は、ポリエステルフィルム基板のコーティングによるもの、適切には熱架橋性結合剤および光を散乱するのに十分な寸法の粒子を、ならびに一般的に界面活性剤も、含む製剤をポリエステルフィルム基板の内表面上にコーティングすることによるものであり、一般的に結合剤コーティングの厚さは、粒子の寸法より小さく、それにより物理的に粗い表面を生じさせる。この実施形態では、光散乱が表面トポグラフィーのみにより生ずることを保証するために上文で述べた原理に従ってコーティング層の屈折率がポリエステルフィルム基板の屈折率が適合するように粒子および結合剤が選択される。
【００３９】
ＯＬＥＤが、粗化され、かつ／またはその内表面上の比較的に高い表面粗さを示すポリエステルフィルム基板を含み、バリア層（Ｂ１）をさらに含む場合、その連続性および完全性を保証するためのバリア層（Ｂ１）の配置のための平滑表面を与えるために、基板の粗化表面上に配置されている有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ１）が存在する。有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ１）は、有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ２）について下文で述べるものから独立に選択される有機材料を含む組成物に好ましくは由来する。ＯＰＣ１およびＯＰＣ２層の有機材料は、同じまたは異なっていてもよいが、隣接中間層間のＲＩの差を最小限にするために好ましくは同じである。有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ１）の乾燥厚さは、好ましくは約２μｍ〜約２０μｍ、好ましくは約２μｍ〜約１０μｍ、好ましくは約２μｍ〜約５μｍの範囲にある。有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ１）は、好ましくはＯＰＣ１層のＲＩを調節する目的のための非光散乱粒子（Ｐ４）をさらに含む。非光散乱粒子（Ｐ４）の同一性、粒径および濃度は、有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ２）について下文で述べる同じ非光散乱粒子（Ｐ３）（サイズおよび濃度パラメーターを含む）から独立に選択される。有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ１）とバリア層（Ｂ１）との間のＲＩの差は、上文で述べたように最小化すべきである。有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ１）は、光散乱粒子を含まない。ＯＰＣ１層は、ＯＰＣ２層について下文で述べる方法に従ってポリエステルフィルム基板上に配置することができ、ポリエステルフィルム基板の表面修飾は、ＯＰＣ２層について下文で述べるように実施することができる。
【００４０】
有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ１）はまた、バリア層（Ｂ１）が存在する場合には常に、またポリエステルフィルム基板の内表面が粗化されていたかどうかに関わりなく、存在することが好ましい。
【００４１】
バリア層
層（Ｂ１）および層（Ｂ２）の少なくとも１つがＯＬＥＤに存在するように、ＯＬＥＤは、第１のバリア層（Ｂ１）および／または第２のバリア層（Ｂ２）を含み得る。有機発光層は空気および水分に対して非常に敏感である。バリア層は、水蒸気および／または酸素の透過に対するバリア特性を備えている。存在する場合、バリア層（Ｂ１）は、非粗化ポリエステルフィルム基板上に配置することができるが、前記基板が粗化され、かつ／または上述のように表面粗さを示す場合、バリア層（Ｂ１）の施工の前に有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ１）を配置することが必要である。好ましくは、ポリエステルフィルム基板の内表面が粗化されていたかどうかに関わりなく、ＯＬＥＤは、バリア層（Ｂ１）を含む。
【００４２】
バリア層は、一般的にスパッタリング法で高温で施工され、有機または無機であり得る。バリア層は、それ自体１つまたは複数の個別の層を含んでいてもよく、１つまたは複数の有機層（複数可）および１つまたは複数の無機層（複数可）を含み得る。しかし、とりわけ無機および有機層の組合せの多層配置は、さほど好ましくない。その理由は、導波を増加させ、取出し効率を低下させる可能性があるからである。バリア層を形成するために用いるのに適する材料は、例えば、米国特許第６，１９８，２１７号に開示されている。一般的な有機バリア層は、光硬化性モノマーもしくはオリゴマー、または熱可塑性樹脂を含む。光硬化性モノマーもしくはオリゴマーは、低い揮発度および高い融点を有するべきである。そのようなモノマーの例は、トリメチロールプロパントリアクリレート、ジトリメチロールプロパンテトラアクリレートなどのようなトリメチロールアクリレート；１，６−ヘキサンジオールジアクリレート、１，６−ヘキサンジオールジメタクリレートなどのような長鎖アクリレート；およびジシクロペンテニルオキシエチルアクリレート、ジシクロペンテニルオキシアクリレート、シクロヘキシルメタクリレートなどのようなシクロヘキシルアクリレートを含む。そのようなオリゴマーの例は、アクリレートオリゴマー、エポキシアクリレートオリゴマー、ウレタンアクリレートオリゴマー、エーテルアクリレートオリゴマーなどを含む。ベンゾインエーテル、ベンゾフェノン、アセトフェノン、ケタールなどのような光開始剤を用いて、樹脂を硬化させることができる。適切な熱可塑性樹脂の例は、ポリエチレン、ポリメチルメタクリレート、ポリエチレンテレフタレートなどを含む。これらの有機材料は、一般的に真空蒸着により施工される。一般的な無機バリア層は、低い透湿性を示し、水分に対して安定である材料で構成されている。特に興味深いものは、周期表のＩＶＢ、ＶＢ、ＶＩＢ、ＩＩＩＡ、ＩＩＢ、ＩＶＡ、ＶＡおよびＶＩＡ族の酸化物、窒化物および硫化物ならびにそれらの組合せである。例は、ＳｉＯ2、ＳｉＯ、ＧｅＯ、Ａｌ2Ｏ3、ＺｎＯ、ＺｒＯ2、ＨｆＯ2などのような酸化物、ＡｌＮ、ＴｉＮ、Ｓｉ3Ｎ4などのような窒化物およびＡｌ、Ａｇ、Ａｕ、Ｐｔ、Ｎｉなどのような金属を含む。混合酸化物−窒化物も用いることができる。無機材料は、標準的条件下での真空またはプラズマ蒸着、スパッタリング、原子層堆積（ＡＬＤ）などのような気相法を用いて通常施工される。上述の酸化物、ならびにＳｉおよびＡｌの窒化物のような光学的透明性を示すバリア層は、特に有用である。窒化ケイ素が好ましい。光学的透明性を示すバリア層は、基板上に堆積させた場合、当基板のＴＬＴを実質的に低下させないバリア層であり、ＴＬＴの低下は、バリア層の施工の前の当基板のＴＬＴ値と比べて１０％以下、好ましくは５％以下、好ましくは２％以下である。バリア層の屈折率は、例えば、米国特許第８２２７９８４号および欧州特許出願公開第２３０４０６９号に開示されているように、そのバリア性能に著しい影響を及ぼすことなく、共堆積による適切なドーピングにより修正または調節することができる。
【００４３】
バリア層の厚さは、好ましくは約２ｎｍ〜約２００ｎｍ、より好ましくは約１０ｎｍ〜約１５０ｎｍ、好ましくは約５０ｎｍ〜約１２０ｎｍの範囲にある。より薄い層は、フィルムに亀裂を生じさせことなく、折り曲げに対する耐性がより高く、亀裂がバリア特性を損なうことから、これは、ＯＬＥＤ光源における柔軟な基板の重要な特性である。薄いバリアフィルムはより透明である。
【００４４】
好ましくは、（ｉ）光散乱粒子（Ｐ１）を含むポリエステルフィルム基板；（ｉｉ）任意選択の平坦化コーティング層（ＯＰＣ１）；（ｉｉｉ）任意選択のバリア層（Ｂ１）；（ｉｖ）光散乱粒子（Ｐ２）を含む有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ２）；および（ｖ）任意選択のバリア層（Ｂ２）を含むアセンブリであって、前記バリア層（Ｂ１）および（Ｂ２）の少なくとも１つが存在するアセンブリが、１０-3ｇ／ｍ2／日未満の水蒸気透過率および／または１０-3／ｍＬ／ｍ2／日未満の酸素透過率を示す。好ましくは、水蒸気透過率は、１０-4ｇ／ｍ2／日未満、好ましくは１０-5ｇ／ｍ2／日未満、好ましくは１０-6ｇ／ｍ2／日未満である。好ましくは、酸素透過率は、１０-4ｇ／ｍ2／日未満、好ましくは１０-5ｇ／ｍ2／日未満である。
【００４５】
有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ２）
有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ２）の機能は、バリア層（Ｂ２）または多層発光アセンブリの施工の前に平滑な表面を用意するために下層の表面の粗度を減少させることである。本明細書で述べるバリア層は、比較的に薄い層であり、それにおけるピンホールまたは他の欠陥を避け、ひいてはバリア性能を最大限にするために平滑表面上に堆積させるべきである。
【００４６】
有機平坦化コーティング用の適切な材料は、当技術分野で公知である。例えば、適切なコーティングは、重合性かつ架橋性モノマー化合物および／または重合性かつ架橋性オリゴマー化合物（とりわけ不飽和オリゴマー化合物）を含む組成物に由来するものであり、とりわけ前記組成物は、重合性かつ架橋性モノマーアクリレートおよび／またはオリゴマーアクリレートを含む。したがって、適切なコーティングは、重合性かつ架橋性モノマー化合物を含み、重合性かつ架橋性オリゴマー化合物（とりわけ不飽和オリゴマー化合物）をさらに含んでいてもよい組成物に由来するものであり、とりわけ前記組成物は、重合性かつ架橋性モノマーアクリレートを含み、オリゴマーアクリレートをさらに含んでいてもよい。組成物は、熱または光開始剤を適切にさらに含む。組成物は、一般的に溶媒（例えば、メチルエチルケトン）をさらに含む。好ましい実施形態では、コーティングは、
（ｉ）重合性モノマー反応性希釈剤（例えば、モノマーアクリレート）および／または
（ｉｉ）不飽和オリゴマー（例えば、アクリレート、ウレタンアクリレート、ポリエーテルアクリレート、エポキシアクリレート、メラミンアクリレートまたはポリエステルアクリレート）を含み、
（ｉｉｉ）光開始剤を含んでいてもよく、かつ
（ｉｖ）溶媒（例えば、メチルエチルケトン）を含んでいてもよい、
組成物に由来する。
重合性モノマー種が適切に低分子量を有すること、および「反応性」という用語がモノマー種の重合性を意味することは、十分に理解されるであろう。
【００４７】
適切な有機平坦化コーティングは、光分解経路により開始される、フリーラジカル反応による硬化性であるものを含む。一実施形態では、コーティング組成物は、溶媒（メチルエチルケトンなど）中モノマーおよびオリゴマーアクリレート（好ましくはメチルメタクリレートおよびエチルアクリレートを含む）のＵＶ硬化性混合物を含み、一般的にコーティング組成物は、組成物の総質量の約２０〜３０質量％固体のアクリレートを含み、少量（例えば、固体の約１質量％）の光開始剤（例えば、Ｉｒｇａｃｕｒｅ（商標）２９５９；Ｃｉｂａ）をさらに含む。さらなる実施形態では、ＵＶ硬化性コーティング組成物は、溶媒（メチルエチルケトンなど）中モノマーアクリレート（一般的に多官能性アクリレート）を含み、一般的にコーティング組成物は、コーティング組成物の総質量の約５〜５０質量％固体のアクリレートを含み、少量（例えば、固体の約１質量％）の光開始剤をさらに含む。多官能性モノマーアクリレートは、当技術分野で公知であり、例は、ジペンタエリスリトールテトラアクリレートおよびトリス（２−アクリロイルオキシエチル）イソシアヌレートを含む。
【００４８】
適切な熱硬化性有機平坦化コーティング組成物もモノマーアクリレートおよび／またはオリゴマーアクリレートを含み、当技術分野で公知の熱開始剤を含んでいてもよい組成物を含む。
さらなる実施形態では、熱硬化性有機平坦化コーティング組成物は、エポキシ樹脂を含む。有機平坦化コーティングとして用いるのに適する他の有機材料は、熱または光架橋剤により硬化する、ポリエーテルイミン（ＰＥＩ）、ポリエステル、ポリビニルアルコール、ポリアミドなどの架橋性有機ポリマーを含む。
適切な熱開始剤は、メチルエチルケトンペルオキシド、アゾビスイソブチロニトリル、ジクミルペルオキシドおよびベンゾイルペルオキシドを含む。
【００４９】
プラスチック表面への施工に適する硬化性コーティングの例は、脂肪族ウレタンジアクリレート、脂肪族ウレタンテトラアクリレートおよび脂肪族ウレタンヘキサアクリレート、例えば、Ｓａｒｔｏｍｅｒ（登録商標）からグレードＣＮ９６６Ｊ７５、ＣＮ９２７６およびＣＮ９０１ＯＥＵとして商業的に入手できるものを含む。
適切な高ＲＩ有機平坦化コーティング組成物は、アクリレートオリゴマー（ＣＮ８９０；Ｓａｒｔｏｍｅｒ）およびモノマーアクリレートをほぼ等量含み、４質量％（総アクリレート固体に基づく）のペルオキシド熱開始剤をさらに含み、最終組成物中約８０質量％の濃度までＴｉＯ2ナノ粒子（非光散乱性；Ｐｌａｓｍａ  Ｃｈｅｍ  ＧｍｂＨ製のＰＬ−ＴｉＯ２−Ｐ２５）をさらに含む。光散乱粒子（Ｐ２）は、本明細書で述べた層に用いる。コーティング組成物は、フィルム表面への施工の後に熱的に硬化できる（例えば、２００℃で２分間加熱することにより）。硬化後、組成物は、１．８の屈折率を有するコーティング層となる。
【００５０】
有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ２）の施工の前に、ポリエステルフィルム基板の露出表面は、表面修飾処理の開示が参照により本明細書に組み込まれる、出願者の同時係属国際出願番号ＰＣＴ／ＧＢ２０１３／０５３２７６に開示されている、当表面と後に施工されるコーティングとの間の結合を改善するための化学的または物理的表面修飾処理にかけることができる。好ましい処理は、フィルムの露出表面をコロナ放電に付随して起こる高電圧電気的ストレスにさらすことである。あるいはまたはさらに、ポリエステルフィルム基板は、ポリエステルおよびアクリル樹脂を含む、当技術分野で公知の適切な接着促進ポリマー組成物であり得る、下地層で被覆することができる。
有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ２）中の光散乱粒子（Ｐ２）は、好ましくはポリエステルフィルム基板について上文で述べた光散乱粒子（Ｐ１）から選択され、粒子（Ｐ１）と同じまたはそれと異なっていてもよい。好ましくは、粒子（Ｐ２）は、非ボイド形成無機粒子、好ましくは酸化チタンから選択される。
【００５１】
光散乱粒子（Ｐ２）は、好ましくは、層の総体積に基づいて、約０．０１〜約１．０体積％、好ましくは約０．０５〜約０．５体積％の量で有機平坦化層（ＯＰＣ２）中に存在する。好ましくは、光散乱粒子（Ｐ２）は、少なくとも約０．０３体積％、好ましくは少なくとも約０．０５体積％、好ましくは少なくとも約０．１０体積％の量で存在する。好ましくは、光散乱粒子（Ｐ２）は、有機平坦化層（ＯＰＣ２）の完全性を保持するために、ならびにその後に施工されるバリア層（Ｂ２）のバリア特性を損なうことを避けるために約０．９０体積％以下、好ましくは約０．８０体積％以下、好ましくは約０．７０体積％以下、好ましくは約０．６０体積％以下、好ましくは約０．５０体積％以下の量で存在する。これらの濃度範囲は、２０μｍの厚さの有機平坦化層（ＯＰＣ２）に関して規定されるものであり、他の層厚についての本発明による濃度範囲は、以下の式による、層の厚さとの逆相関関係に基づいて計算される。
ＶT＝Ｖ20（２０／Ｔ）
式中、
ＶTは、厚さＴにおける粒子濃度であり、
Ｖ20は、２０μｍの厚さを有する有機平坦化層（ＯＰＣ２）中の上文で定義した粒子濃度である。
【００５２】
一実施形態では、光散乱粒子（Ｐ２）は、光散乱粒子（Ｐ１）がポリエステルフィルム基板層中に存在する濃度と同じまたは実質的に同じ濃度で有機平坦化層（ＯＰＣ２）中に存在する。本明細書で用いているように、「実質的に同じ濃度」という用語は、第１の濃度値が第２の濃度値の１０％超または未満でない、好ましくは５％超または未満でないことを意味する。
粒子（Ｐ２）は、好ましくは約１５０ｎｍ〜約１００００ｎｍ、好ましくは少なくとも約１８０ｎｍ、より好ましくは少なくとも約２００ｎｍ、少なくとも約２５０ｎｍ、好ましくは約１０００ｎｍ以下、好ましくは約５００ｎｍ以下、好ましくは約３００ｎｍ以下の範囲のサイズを示す。
【００５３】
有機平坦化層（ＯＰＣ２）は、一般的に層の屈折率（ＲＩ）を調節する目的のために、とりわけ、それがバリア層（複数可）および多層発光アセンブリのＲＩに適合するように層のＲＩを増加させるために含められる非光散乱粒子（Ｐ３）をさらに含む。非光散乱粒子（Ｐ３）は、１００ｎｍ以下の粒径を適切に有し、層の総質量に基づいて、約８０質量％までの量で存在し得る。粒径は、好ましくは透過型電子顕微鏡写真（ＴＥＭ）および本明細書で述べる別の方法により測定する。非光散乱粒子（Ｐ３）は、この目的のための当技術分野で公知の適切な粒子から選択することができ、また好ましくはＴｉＯ2およびＺｒＯ2から、好ましくはＴｉＯ2から選択される。
【００５４】
有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ２）は、グラビアロールコーティング、リバースロールコーティング、浸漬塗装、ビードコーティング、スロットコーティングまたは静電スプレーコーティングなどの適切または通常のコーティング技術により施工することができる。コーティングは、フィルム製造と異なる工程ステップとしての「オフライン」またはフィルム製造工程の継続としての「インライン」で施すことができる。
有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ２）の乾燥厚さは、好ましくは約０．５〜約５０μｍ、好ましくは約２〜３０μｍ、とりわけ約５〜約２０μｍである。
耐擦傷性コーティング
好ましい実施形態では、ポリエステルフィルム基板の外表面は、ＯＬＥＤを機械的損傷から保護するために、その上に配置された耐擦傷性コーティング（またはハードコート）を有する。耐擦傷性コーティングを含むポリエステルフィルム基板は、ＯＬＥＤの外表面が耐擦傷性コーティングであるようにＯＥＬＤに配置される。
耐擦傷性層は、例えば、試験試料上のヘイズをＡＳＴＭ方法Ｄ−１００３により測定するテーバー摩耗試験（ＡＳＴＭ方法Ｄ−１０４４）に判断される、機械的保護をフィルムにもたらす。テーバー摩耗試験は、一般的に標準的な処理の条件下でフィルムのヘイズが４０〜５０％増加することが認められるように非保護フィルムの表面の制御された損傷をもたらす。
【００５５】
適切な耐擦傷性コーティングは、その耐擦傷性コーティングの開示が参照により本明細書に組み込まれる、出願者の同時係属国際出願番号ＰＣＴ／ＧＢ２０１３／０５３２７６に開示されている。したがって、本発明に用いる好ましい耐擦傷性コーティングは、次の３つの分類：有機、有機／無機ハイブリッドおよび主として無機コートの１つにおおむね該当する。主として無機耐擦傷性コーティングは、ポリシロキサンなどの重合性の主として無機マトリックス中に含まれる無機粒子を含む。適切な耐擦傷性層の他の例は、例えば、それらの開示が参照により本明細書に組み込まれる、米国特許第４１９８４６５号、米国特許第３７０８２２５号、米国特許第４１７７３１５号、米国特許第４３０９３１９号、米国特許第４４３６８５１号、米国特許第４４５５２０５号、米国特許第０１４２３６２号、国際公開第０３／０８７２４７号および欧州特許第１４１８１９７号に開示されている。さらなる実施形態では、コーティング組成物は、溶媒（一般的に水性溶媒）中、架橋性有機ポリマー、例えば、ポリエチレンイミン（ＰＥＩ）、ポリエステルまたはポリビニルアルコール（ＰＶＯＨ）および架橋剤を含む。耐擦傷性コーティングの施工の前に、ポリエステルフィルム基板の露出（外）表面は、上文で述べたように、当表面とその後に施工されるコーティングとの間の結合を改善するために表面修飾処理にかけることができる。
【００５６】
耐擦傷性層は、一般的にポリエステルフィルム基板の表面を平坦化する効果を有し、その自然表面粗さは、粒子状物質含量、ポリマーの同一性およびフィルムの製造履歴の結果として変化する。アウトカップリングへの従来のアプローチの多くは、ＯＬＥＤ光源からの光取出しを改善するための粗化外表面の用意を必要とした。本発明は、光取出しに悪影響を及ぼさずに平坦化コーティングを用いて耐擦傷を達成する。耐擦傷性コーティングの表面は、好ましくは０．７ｎｍ未満、好ましくは０．６ｎｍ未満、好ましくは０．５ｎｍ未満、好ましくは０．４ｎｍ未満、好ましくは０．３ｎｍ未満、理想的には０．２５ｎｍ未満のここで測定されるＲａ値、および／または０．９ｎｍ未満、好ましくは０．８ｎｍ未満、好ましくは０．７５ｎｍ未満、好ましくは０．６５ｎｍ未満、好ましくは０．６ｎｍ未満、好ましくは０．５０ｎｍ未満、好ましくは０．４５ｎｍまたはそれ未満、好ましくは０．３５ｎｍ未満、理想的には０．３ｎｍ未満のここで測定されるＲｑ値を有する表面を示す。
【００５７】
耐擦傷性層は、ポリエステルフィルム基板のヘイズの増加をもたらし得るものであり、この増加は、耐擦傷性層の非存在下でのポリエステルフィルム基板のヘイズ値の好ましくは２０％以下、より好ましくは１０％以下、最も好ましくは５％以下である。耐擦傷性層は、ポリエステルフィルム基板のＴＬＴの低下もたらし得るものであり、この低下は、耐擦傷性層の非存在下でのポリエステルフィルム基板のＴＬＴ値の好ましくは２０％以下、より好ましくは１０％以下、最も好ましくは５％以下である。驚くべきことに、本発明の耐擦傷性コーティングは、ＯＬＥＤの発光の取出し効率または角度依存性に悪影響を及ぼさない。
【００５８】
ＯＬＥＤ光源
本発明のＯＬＥＤは、優れ、かつ改善された取出し効率を示す。
（ｉ）光散乱粒子（Ｐ１）を含むポリエステルフィルム基板；（ｉｉ）任意選択の有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ１）；（ｉｉｉ）任意選択のバリア層（Ｂ１）；（ｉｖ）光散乱粒子（Ｐ２）を含む有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ２）；および（ｖ）任意選択のバリア層（Ｂ２）を含むアセンブリであって、前記バリア層の少なくとも１つが存在するアセンブリが、好ましくは
（１）少なくとも約５０％、好ましくは少なくとも約６０％、好ましくは少なくとも約７０％、好ましくは少なくとも約８０％、一般的に約９５％以下、より一般的に約９０％以下のヘイズ、および／または
（２）少なくとも約６０％、好ましくは少なくとも約６５％、好ましくは少なくとも約７０％、好ましくは少なくとも約７５％、好ましくは少なくとも８０％、より好ましくは少なくとも約８５％のＴＬＴ
を示す。
【００５９】
本発明のＯＬＥＤ光源は、空気および水分の侵入から多層発光アセンブリを保護する目的のための、当技術分野で公知であるように、多層発光アセンブリ上（すなわち、発光有機層から遠隔の第２の電極上、または第２の電極に最も近接している多層発光アセンブリの表面上）の封止層を適切に含む。
【００６０】
本発明のさらなる態様によれば、
（ｉ）光散乱粒子（Ｐ１）を含むポリエステルフィルム基板を準備するステップを含み、
（ｉｉ）前記ポリエステルフィルム基板の表面上に有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ１）を配置するステップを含んでいてもよく、
（ｉｉｉ）前記ポリエステルフィルム基板の表面上に、または存在する場合、有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ１）の表面上にバリア層（Ｂ１）を配置するステップを含んでいてもよく、
（ｉｖ）ポリエステルフィルム基板の表面上に、またはバリア層（Ｂ１）が存在する場合、バリア層（Ｂ１）の表面上に光散乱粒子（Ｐ２）を含む有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ２）を配置するステップを含み、
（ｖ）有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ２）の表面上にバリア層（Ｂ２）を配置するステップを含んでいてもよく、かつ
（ｖｉ）有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ２）の表面上に、またはバリア層（Ｂ２）が存在する場合、バリア層（Ｂ２）の表面上に第１の電極、発光有機層および第２の電極を含む多層発光アセンブリを配置するステップを含み、
ステップ（ｖｉ）は、多ステップ工程であってもよく、
前記工程は、ステップ（ｉｉｉ）および（ｖ）の少なくとも１つを含む、本明細書に記載のＯＬＥＤ光源を製作する方法を提供する。
【００６１】
本発明のさらなる態様によれば、基板ならびに第１の電極、発光有機層および第２の電極を含む多層発光アセンブリを含むＯＬＥＤ光源からの放射光の指向性を調節する方法であって、
（ｉ）前記ＯＬＥＤの前記基板として光散乱粒子（Ｐ１）を含む二軸配向ポリエステルフィルムを準備するステップを含み、
（ｉｉ）前記ポリエステルフィルム基板の表面上に有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ１）を配置するステップを含んでいてもよく、
（ｉｉｉ）前記ポリエステルフィルム基板の表面上に、または存在する場合、有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ１）の表面上にバリア層（Ｂ１）を配置するステップを含んでいてもよく、
（ｉｖ）ポリエステルフィルム基板の表面上に、またはバリア層（Ｂ１）が存在する場合、バリア層（Ｂ１）の表面上に光散乱粒子（Ｐ２）を含む有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ２）を配置するステップを含み、
（ｖ）有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ２）の表面上にバリア層（Ｂ２）を配置するステップを含んでいてもよく、かつ
（ｖｉ）有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ２）の表面上に、またはバリア層（Ｂ２）が存在する場合、バリア層（Ｂ２）の表面上に第１の電極、発光有機層および第２の電極を含む多層発光アセンブリを配置するステップを含み、
ステップ（ｖｉ）は、多ステップ工程であってもよく、
前記工程は、ステップ（ｉｉｉ）および（ｖ）の少なくとも１つを含む、方法を提供する。
【００６２】
本発明の前記方法において、ＯＬＥＤ光源およびその特徴は、本明細書で述べた通りである。
本発明の方法は、適切には第１の電極を準備するステップと、発光有機層を準備するステップと、第２の電極を準備するステップとを含む。本発明の方法は、適切には空気および水分の侵入から多層発光アセンブリを保護する目的のための、当技術分野で公知であるように、多層発光アセンブリ上の封止層を準備するステップをさらに含む。
方法は、好ましくは、本明細書で述べたように、ポリエステルフィルム基板の表面を研磨剤吹き付け加工することによりポリエステルフィルム基板の内表面に表面粗さを付与するステップを含む。
【００６３】
上述のように、方法は、ポリエステルフィルム基板の内表面が粗化され、かつ／または比較的に高い表面粗さを示し、バリア層（Ｂ１）が存在する実施形態における前記ポリエステルフィルム基板の表面上に有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ１）を配置するステップを含み得る。方法はまた、バリア層（Ｂ１）が存在する場合には常に、またポリエステルフィルム基板の内表面が粗化されていたかどうかに関わりなく、前記ポリエステルフィルム基板の表面上に有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ１）を配置するステップを含み得る。
【００６４】
本発明のさらなる態様によれば、ＯＬＥＤ光源からの放射光の指向性を調節するための光散乱粒子（Ｐ１）を含む二軸配向ポリエステルフィルムの使用であって、前記ＯＬＥＤ光源が、順に以下の層：
（ｉ）光散乱粒子（Ｐ１）を含む二軸配向ポリエステルフィルム基板を含み、
（ｉｉ）有機平坦化コーティング（ＯＰＣ１）層を含んでいてもよく、
（ｉｉｉ）バリア層（Ｂ１）を含んでいてもよく、
（ｉｖ）光散乱粒子（Ｐ２）を含む有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ２）を含み、
（ｖ）バリア層（Ｂ２）を含んでいてもよく、かつ
（ｖｉ）第１の電極、発光有機層および第２の電極を含む多層発光アセンブリを含み、
バリア層（Ｂ１）および（Ｂ２）の少なくとも１つを含む、使用を提供する。
【００６５】
本発明のさらなる態様によれば、ＯＬＥＤ光源からの放射光の指向性を調節するための光散乱粒子の使用であって、
順に以下の層：
（ｉ）光散乱粒子（Ｐ１）を含む二軸配向ポリエステルフィルム基板を含み、
（ｉｉ）有機平坦化コーティング（ＯＰＣ１）層を含んでいてもよく、
（ｉｉｉ）バリア層（Ｂ１）を含んでいてもよく、
（ｉｖ）光散乱粒子（Ｐ２）を含む有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ２）を含み、
（ｖ）バリア層（Ｂ２）を含んでいてもよく、かつ
（ｖｉ）第１の電極、発光有機層および第２の電極を含む多層発光アセンブリを含み、
バリア層（Ｂ１）および（Ｂ２）の少なくとも１つを含むＯＬＥＤ光源に前記光散乱粒子が配置されている、使用を提供する。
本発明の前記使用において、ＯＬＥＤ光源およびその特徴は、本明細書で述べた通りである。例えば、ＯＬＥＤ光源は、空気および水分の侵入から多層発光アセンブリを保護する目的のための、当技術分野で公知であり、本明細書で述べたように、多層発光アセンブリ上の封止層を適切にさらに含む。
本明細書で用いているように、ＯＬＥＤ光源の「放射光の指向性」という用語は、最大光出力効率（ＨＯＢ）により測定される、とりわけ最大光出力効率（ＨＯＢ）および総光出力効率の両方により測定される放射光の角度依存性を意味する。「放射光の指向性を調節する」という用語は、最大光出力効率（ＨＯＢ）を増大させるまたは最大化すること、好ましくは、本発明による光散乱粒子プロファイルを有さないＯＬＥＤ光源と比べて、総光出力効率を同時に増大させるまたは最大化することを意味する。とりわけ、「放射光の指向性を調節する」という用語は、本発明による光散乱粒子プロファイルを有さないＯＬＥＤ光源と比べて、総光出力効率を同時に増大させ、維持しまたは最大化させながら、最大光出力効率（ＨＯＢ）を増大させることを意味する。
【００６６】
特性測定
以下の分析を用いて、本明細書で述べたＯＬＥＤの特徴付けを行った。
（ｉ）「無機負荷」とも呼ばれる、層中の粒子の濃度は、重量測定手段を用いて測定することができる。材料の試料を最初に秤量し、次いで熱分解し、残留質量を再秤量する。熱分解処理は、既知の質量の試料を３３０℃〜５００℃に加熱し、その温度に一夜保持することを必要とする。残留無機充填剤の質量を最初の試料の質量の質量百分率（質量％）として表す。
（ｉｉ）透明度は、標準試験方法ＡＳＴＭ  Ｄ１００３に従ってＨａｚｅ−ｇａｒｄ  ｐｌｕｓ  ｓｐｈｅｒｉｃａｌヘイズ計（ＢＹＫ  Ｇａｒｄｎｅｒ）を用いてフィルムの全厚を通しての全光線透過（ＴＬＴ）およびヘイズ（散乱透過可視光の％）を測定することにより評価した。本明細書でこの試験方法を用いて、１００％までのヘイズ値を記録した。
【００６７】
（ｉｉｉ）固有粘度（ｄＬ／ｇ単位）は、２５℃のｏ−クロロフェノール中ポリエステルの０．５質量％溶液を用い、以下の式により固有粘度を計算するためのＢｉｌｌｍｅｙｅｒ一点法を用いることにより、Ｖｉｓｃｏｔｅｋ（商標）Ｙ−５０１Ｃ相対粘度計（例えば、Hitchcock, Hammons & Yau in American Laboratory (August 1994) “The dual-capillary method for modern-day viscometry”参照）でＡＳＴＭ  Ｄ５２２５−９８（２００３）に従って溶液粘度測定により測定した：
η＝０．２５ηred  ＋  ０．７５（ｌｎ  ηrel）／ｃ
式中、
η＝固有粘度（ｄＬ／ｇ単位）、
ηrel＝相対粘度、
ｃ＝濃度（ｇ／ｄＬ単位）および
ηred＝還元粘度（ｄＬ／ｇ単位）、これは（ηrel−１）／ｃに相当する（ηsp／ｃとしても表され、ηspは比粘度である）。
【００６８】
（ｉｖ）熱収縮は、フィルムの機械および横方向に対して特定の方向に切断し、目測のために印を付けた２００ｍｍ×１０ｍｍの寸法のフィルム試料について評価した。試料のより長い寸法（すなわち、２００ｍｍの寸法）は、収縮を試験するフィルムの方向に対応する。すなわち、機械方向の収縮の評価のために、試験試料の２００ｍｍ寸法のほうをフィルムの機械方向に沿って方向を合わせて置く。試料を１５０℃のあらかじめ定められた温度に加熱し（その温度の加熱オーブンに入れることにより）、３０分間保持した後、試料を室温に冷却し、その寸法を手作業で再測定する。熱収縮を計算し、最初の長さの百分率として表す。
【００６９】
（ｖ）示差走査熱量測定（ＤＳＣ）スキャンは、Ｐｅｒｋｉｎ  Ｅｌｍｅｒ  ＤＳＣ７機器を用いて得た。５ｍｇの質量のポリエステルフィルムを標準Ｐｅｒｋｉｎ  ＥｌｍｅｒアルミニウムＤＳＣるつぼに封入した。加熱中に配向の緩和の作用を最小限にするためにフィルムが部分的に拘束されることを保証するためにフィルムとるつぼを扁平に圧縮した。試料を機器の試料ホルダーに入れ、１分当たり８０℃で３０℃から３００℃まで加熱して、関連トレースを記録した。乾燥した不活性パージガス（窒素）を用いた。ＤＳＣ機器の温度および熱流軸を実験条件、すなわち加熱速度およびガス流量について十分に校正した。ピーク温度の値、すなわち、吸熱高温ピーク（Ａ）および吸熱低温ピーク（Ｂ）は、各吸熱融解過程の開始から各吸熱融解過程の終了まで引いたベースラインの上の最大変位とした。ピーク温度測定値は、Ｐｅｒｋｉｎ  Ｅｌｍｅｒソフトウエア内の標準分析手順を用いて得た。精度および正確度は、±２℃であった。
【００７０】
（ｖｉ）酸素透過率は、ＡＳＴＭ  Ｄ３９８５を用いて測定する。
（ｖｉｉ）水蒸気透過率は、ＡＳＴＭ  Ｆ１２４９を用いて測定する。
（ｖｉｉｉ）表面平滑度は、６０４ｎｍの波長の光源を用いるＷｙｋｏ  ＮＴ３３００表面プロファイラを用いて、当技術分野で周知である、従来の非接触式白色光位相シフト干渉法を用いて測定する。WYKO Surface Profiler Technical Reference Manual（Veeco Process Metrology, Arizona, US; June 1998；その開示が参照により本明細書に組み込まれる）を参照することにより、以下を含む手法を用いて特徴付けデータが得られる。
パラメーターの平均−粗さ平均値（Ｒａ）：評価領域内の、平均表面から測定された測定高さ偏差の絶対値の算術平均値
パラメーターの平均−粗さ二乗平均平方根（Ｒｑ）：評価領域内の、平均的表面から測定された測定高さ偏差の二乗平均平方根平均値
極値パラメーター−最大プロファイルピーク高（Ｒｐ）：平均的表面から測定された、評価領域における最高ピークの高さ
平均極値パラメーター−平均最大プロファイルピーク高（Ｒｐｍ）：評価領域における１０個の最高ピークの算術平均値
極限ピーク高分布：２００ｎｍより大きい高さのＲｐの値の数分布
表面積指数：表面の相対平坦度の尺度
【００７１】
粗さパラメーターおよびピーク高は、従来の技術に従って、平均的レベルの試料表面領域、または「平均的表面」に対して測定する。（ポリマーフィルム表面は、完全には平坦ではなく、その表面にわたって緩やかな起伏をしばしば有し得る。平均的表面は、起伏および表面高さ逸脱部の中央を通り、平均的表面の上部および下部に等しい体積が存在するようにプロファイルを分割する面である。）
表面プロファイル分析は、単一測定で走査される領域である、表面プロファイラ機器の「視野」内のフィルム表面の不連続領域を走査することによって行う。フィルム試料は、不連続視野を用いて、またはアレイを形成する連続視野を走査することにより分析することができる。本明細書で行った分析では、各視野が４８０×７３６ピクセルを含む、Ｗｙｋｏ  ＮＴ３３００表面プロファイラの最大解像度を用いた。
【００７２】
ＲａおよびＲｑの測定については、５０倍の倍率を有する対物レンズを用いて解像度を増加させた。得られる視野は、０．１６３μｍのピクセルサイズを有する、９０μｍ×１２０μｍの寸法を有する。
ＲｐおよびＲｐｍの測定については、「０．５倍視野の倍率器」と組み合わせた１０倍の倍率を有する対物レンズを用いて視野を好都合に増大させて、５倍の総合倍率を得る。得られる視野は、１．６３μｍのピクセルサイズを有する、０．９ｍｍ×１．２ｍｍの寸法を有する。好ましくはＲｐは、１００ｎｍ未満、より好ましくは６０ｎｍ未満、より好ましくは５０ｎｍ未満、より好ましくは４０ｎｍ未満、より好ましくは３０ｎｍ未満、より好ましくは２０ｎｍ未満である。
【００７３】
本明細書におけるＲａおよびＲｑの測定については、表面領域の同じ部分にわたる５回の連続する走査の結果を集約して、平均値を得る。Ｒｐ値は、一般的に１００回の測定からの平均値である。測定は、１０％の調整閾値（シグナル：ノイズ比）を用いて行う。すなわち、閾値を下回るデータポイントは、不良データと特定される。
【００７４】
表面トポグラフィーは、２００ｎｍより大きい高さを有する極度ピークの存在についても分析することができる。この分析では、５ｃｍ2の総面積にわたり１．６３μｍのピクセルサイズでＲｐの一連の測定を行う。結果は、データポイントがあらかじめ定められた範囲のピーク高に割り当てられるヒストグラムの形で表すことができ、例えば、ヒストグラムは、２５ｎｍのチャンネル幅のｘ軸に沿った等間隔のチャンネルを有する。ヒストグラムは、ピーク計数（ｙ軸）対ピーク高（ｘ軸）のグラフの形で表すことができる。Ｒｐ値から決定される、５ｃｍ2の面積当たりの３００〜６００ｎｍの範囲にある表面ピークの数は、計算することができ、Ｎ（３００〜６００）と呼ばれる。コーティングを有さない場合と有する場合のＮ（３００〜６００）の比率である、減少Ｆが少なくとも５、好ましくは少なくとも１５、より好ましくは少なくとも３０であるように、本発明に用いるコーティングは、好ましくはフィルムにおけるＮ（３００〜６００）の減少をもたらす。好ましくは、被覆フィルムのＮ（３００〜６００）値は、５ｃｍ2の面積当たり５０ピーク未満、好ましくは３５未満、好ましくは２０未満、好ましくは１０未満、好ましくは５未満である。
【００７５】
表面積指数は、以下のように「３次元表面積」および「側表面積」から計算する。試料面積の「３次元（３−Ｄ）表面積」は、山および谷を含む全露出３−Ｄ表面積である。「側表面積」は、横方向に測定される表面積である。３−Ｄ表面積を計算するために、表面高さを有する４つのピクセルを用いて、Ｘ、ＹおよびＺの寸法を有する中心に位置するピクセルを発生させる。次いで、４つの得られた三角形の領域を用いて、おおよその立方体の体積を発生させる。この４ピクセルウインドウが全データセットを経て移動する。側表面積は、視野におけるピクセルの数に各ピクセルのＸＹサイズを掛けることによって計算される。表面積指数は、３−Ｄ表面積を側面積で割ることによって計算され、表面の相対的平坦度の尺度である。１に非常に近い指数は、側（ＸＹ）面積が全３−Ｄ面積（ＸＹＺ）に非常に近い、非常に平坦な表面を示す。
【００７６】
山対谷値は、本明細書で「ＰＶ95」と呼び、平均的表面の面を基準とした表面高さの関数としての正および負の表面高さの頻度分布から得ることができる。ＰＶ95の値は、データポイントの最高および最低２．５％を除外することにより分布曲線における山対谷表面高さデータの９５％を含む山対谷高さ差である。ＰＶ95パラメーターは、表面高さの全山対谷値幅の統計的に有意な尺度をもたらす。
（ｉｘ）ＯＬＥＤの正反射率（Ｒｓ）は、積分球（直径１０ｃｍ）を装着したＰｅｒｋｉｎ  Ｅｌｍｅｒ  Ｌａｍｂｄａ  ９５０ＵＶ−可視−ＮＩＲ分光計を用いて測定する。ＯＬＥＤランプを球の試料ポートに取り付け、Ｓｐｅｃｔｒａｌｏｎ（登録商標）標準と比較した、反射率を４３０〜８００ｎｍの波長範囲にわたる平均値として表す。
【００７７】
（ｘ）ＯＬＥＤの表面に垂直である（と直角をなす）視野角における発光測定は、最小表面積ｐ０．４ｍｍを測定するように規定されているクローズアップレンズ１１０を装着した輝度計（Ｋｏｎｉｃａ  ＭｉｎｏｌｔａモデルＬＳ１１０）を用いて輝度として測定することができる（K. Saxena et al., Journal of Luminescence, 128, 525 (2008)の方法により）。測定は、迷背景光による干渉を除去するために暗環境で実施し、ＯＬＥＤ源からの安定な放射が５０ｍＡの定常電流のもとで確立された後に輝度（ｃｄ／ｍ2）の値を記録する。ＯＬＥＤからの放射シグナルは、最大光出力効率をもたらす。
ＯＬＥＤ表面に対して垂直で行う測定は、アウトカップリング性能の完全な特徴付けをもたらさず、ＯＬＥＤの発光プロファイルのより完全な特徴付けには一連の角度にわたる測定を必要とする。したがって、発光測定は、ディスプレー計測システム（ＤＭＳ８０３、Ａｕｔｒｏｎｉｃ  Ｍｅｌｃｈｅｒｓ  ＧｍｂＨ；技術仕様文書ＢＲ００１．４、２０１１年４月）を用いて発光の角度依存性を記録することによっても行う。上記と同じ測定条件の暗環境および電源安定性が認められ、この場合、発光は、３８０ｎｍ〜８００ｎｍの波長範囲にわたり、法線から５°間隔で法線から７０°まで分光輝度として測定した。ＯＬＥＤからの分光的に積分された発光シグナルは、総光出力効率をもたらす。ＤＭＳ機器を用いて収集されたデータは、いくつかのさらなる分析を実施することを可能にした。
【００７８】
ＤＭＳを用いて測定された分光放射輝度は、ＯＬＥＤの面の法線に対する角度の関数としての、ＣＩＥ（１９７６）ｕ’ｖ’色空間に基づいて各測定時に色ポイントを得るために専用ソフトウエアを用いて処理することができる。これらのデータは、視野角を有するＯＬＥＤランプのＣＤavg、すなわち平均色差および観測される色の変化を計算するためにさらに用いることができる（”Quantifying agular color stability of organic light-emitting diodes”, A. Isphording, M. Pralle, Org. Elec., 11, 1916 (2010)に教示されているように）。
【００７９】
分光放射輝度測定は、ＯＬＥＤの外部量子効率（ＥＱＥ；”Organic light emitting diodes (OLEDs) and OLED-based structurally integrated optical sensors”, Y. Cai, PhD Thesis, Iowa State Univ., 2010に教示されているように）および電力変換効率（ＰＣＥ）を得るためにも用いることができる。後者は、電流−電圧−光サイクル時に測定される操作電流および電圧の値を含めることにより計算され、電圧は、素子を流れる電流も測定するＫｅｉｔｈｌｅｙ  ２４４０ソースメーターにより素子に供給される。光は、Ｋｅｉｔｈｌｅｙ  ２４４０マルチメーターに接続された光ダイオードを用いて検出され、Ｋｏｎｉｃａ  Ｍｉｎｏｌｔａ製の輝度計ＬＳ１１０を用いて校正した。
最後に各ＯＬＥＤランプの立体角もＤＭＳによる特徴付け時に収集されたデータを用いて得ることができる。
【００８０】
導出の理論は、以下の項および文献における他所（例えば、Japanese Journal of Applied Physics 2004 43 (11A) 7733-7736 by I. Tanaka et al.; Journal of Luminescence 2007 122-123 626-628 by H. Li et al.参照）に要約されている。
生光学的データは、とりわけ以下の計算を可能にする：
−  光束（Ｆ）（または量）：ルーメンの単位の、ヒト眼により検出され、標準ＣＩＥ  １９３１明所視感度関数（異なる波長に対するヒト眼の感度の標準化モデル）に基づく、光源の全方向に放射された全波長加重光量であり、以下の式により計算される。
【数１】
2017530511.tif 000002
ここで、本発明では、測定および積分は、４００〜８００ｎｍの波長範囲にわたって行う。式中、
Ｆは、光束（ルーメン）であり、
Ｓ（λ）measuredは、１ステラジアン当たり１メートル当たりのワット数（Ｗ／ｓｒ．ｎｍ．ｍ2）単位の、放射放射線の測定分光分布（単位波長当たりの出力）であり、
Ｓy（λ）は、標準視感度関数（無次元）であり、
λは、メートル単位の波長であり、
ｆは、ＯＬＥＤの測定角度非依存性（ＡＩ）を含む因子である。
−  発光効率（ｎ）：ＯＬＥＤ光源が電気から可視光をどれほど効率的に発生させるかの尺度であり、ルーメン／ワットの単位の、光束（Ｆ）と光源により消費された全電力との比であり、以下の式により計算される（”OLLA White Paper on the Necessity of Luminous Efficacy Measurement Standardisation of OLED Light Sources”, IST-004607 Ed. OLLA WP5 members, (2007)）。
η＝        Ｆ        
ＶappliedＩapplied
式中、
η＝発光効率
Ｆ＝光束
ＶappliedおよびＩappliedは、ＯＬＥＤに印加された電圧および電流である。
【００８１】
−  光度：本明細書で単に「強度」と呼ぶ；単位立体角当たり表面から放射された波長加重光束（Ｆ）、すなわち、カンデラ単位の、ステラジアン当たりの光束（ルーメン／ｓｒ）である。
−  輝度：１平方メートル当たりのカンデラ（ｃｄ／ｍ2）の単位の、規定の方向に垂直な単位投影面積当たり単位立体角当たりの眼により検出される表面から放射された波長加重光束（Ｆ）であり、以下の式により定義される。
【数２】
2017530511.tif 000003
式中、
Ｌvは、θ方向の輝度（ｃｄ／ｍ2）であり、
Φvは、光量（ルーメン、ｌｍ）であり、
θは、表面法線方向と規定の方向との間の角度であり、
Ａは、表面の面積（ｍ2）であり、
Ωは、測定により範囲が定められる立体角（ｓｒ）である。
【００８２】
−  放射輝度：輝度と類似した客観的な放射計測量であり、すなわち、１平方メートル当たり１ステラジアン当たりのワット（Ｗ／ｓｒ／ｍ2）単位の、規定の方向に垂直な単位投影面積当たり単位立体角当たりの表面から放射された光束であり、以下の式により定義される。
【数３】
2017530511.tif 000004
式中、
Ｌは、θ方向の放射輝度（Ｗ／ｓｒ／ｍ2）であり、
Φは、放射された全放射出力（Ｗ）であり、
それら以外は、上で定義した通りであり、
近似は、ｃｏｓθがほぼ一定の場合に小さいＡおよびＱについてのみ適切である。
【００８３】
−  角度依存性：ランベルト面は、それらが入射光を完全に散乱して反射するという点で独特である。入射光線の入射角θがどのようなものであるかは問題でなく、面を出る光線の分布は、不変のままである。言い換えると、ランベルト面は、視野角に無関係に一定の放射輝度または輝度を有する。ランベルトの仮定が成り立つ場合、全光束（Ｆ）（以下の式におけるＦtot）は、以下のように余弦則を積分することにより、最大光度（Ｉmax）から計算することができる。
【数４】
2017530511.tif 000005
およびしたがって、ランベルト面については、以下の通りである。
Ｆtot＝πｓｒ・Ｉmax
【００８４】
（非ランベルト）ＯＬＥＤの角度依存性を記述する場合、測定される角度範囲にわたるすべての値をＯＬＥＤ表面に垂直な測定値（すなわちθ＝０）に対して最初に標準化することによって放射光の角度依存性を評価し、この方法により、ＯＬＥＤの角度非依存性（ＡＩ）を標準化放射輝度から計算することができる。次に標準化値をランベルト発光体（図１における直線（ａ））と比較する。図１における直線（ａ）が１の値（πｓｒの立体角に対応する）を有する場合、１未満の値は、非ランベルト性および角度依存性発光プロファイルを有するＯＬＥＤを意味する。非ランベルト性は、理想的ランベルト性プロファイルの百分率としても表すこともできる。理想的には、測定される角度範囲は、法線から０〜９０°であるが、実験的にはこれは困難であり、したがって、本発明では一般的に０〜７０°の範囲にわたって測定したが、発光をモデル化することによって９０°に外挿してもよい。
【００８５】
−  外部量子効率（ＥＱＥ）：注入電子当たりの素子から空気中に放射された光子の数の尺度であり、測定データから以下のように計算される。
【数５】
2017530511.tif 000006
式中、
Ｑは、立体角であり、
ｆは、ＯＬＥＤの測定角度非依存性（ＡＩ）を含む因子であり（因子ｆはランベルト性（π）からの立体角を立体角の実際の値に対して補正する。放射輝度（０〜７０°または好ましくは０〜９０°における）の標準化により、約１の値が得られる。ここで、１はπ立体角を意味する（１より大きいことは、超ランベルト特性を意味し、１より小さいことは、亜ランベルト特性を意味する））、
Ｉappliedは、ＯＬＥＤに印加された電流であり、
Ｓ（λ）measuredは、１ステラジアン当たり１メートル当たりのワット数（Ｗ／ｓｒ．ｎｍ．ｍ2）単位の、放射放射線の測定分光分布（単位波長当たりの出力）であり、ｓｒは、ステラジアンを意味し、
ｅは、単位電荷であり、ｈは、プランク定数であり、ｃは、光の速度である。
【００８６】
−  発光色の色および角度依存性
発光色の色および角度依存性（色安定性とも呼ぶ）は、ディスプレー計測システム（ＤＭＳ８０３、Ａｕｔｒｏｎｉｃ  Ｍｅｌｃｈｅｒｓ  ＧｍｂＨ）を用いて収集された測定値から得られる。専用ソフトウエアを用いて、ＯＬＥＤの発光のｘ、ｙ色度図を角度の関数としてプロットし、一方、ＯＬＥＤにより示された色差および平均色差（ＣＤavg）は、Ｉｓｐｈｏｒｄｉｎｇ（前出）の計算により得られる。ＣＤavgは、以下のようにＯＬＥＤから放射された色度の角度依存性と定義される。
【００８７】
【数６】
2017530511.tif 000007
式中、ｕ’およびｖ’は、ＣＩＥ（１９７６）色空間における色ポイントを定義し、一方、θi、θjは、色度が測定される角度を表し、ｉ、ｊ＝１、２、．．．ｎであり、０°≦θi≦９０°である。
【００８８】
（ｘｉ）５ｎｍの正確度を有するＶｅｅｃｏ  Ｄａｋｔａｋ  ６スタイラスプロファイラを用いて、ＯＬＥＤ素子の機能層の厚さを測定する。
（ｘｉｉ）層の屈折率は、Ｍｅｔｒｉｃｏｎ  Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎにより製造され（モデル２０１０）、６３３ｎｍで発光するレーザー源を装着したＰｒｉｓｍ  Ｃｏｕｐｌｅｒ  Ａｐｐａｒａｔｕｓを用いて測定する。測定の原理は、本明細書で報告し、６３３ｎｍで記録した屈折率値が層の表面におけるＲＩ値であることを意味し、ＲＩは、それに応じて本明細書で定義されている。
本発明は、以下の実施例によりさらに説明される。実施例は、上述のように本発明を限定するものではない。詳細の修正は、本発明の範囲から逸脱することなく行うことができる。
【実施例】
【００８９】
（例１）
第１のシリーズの底部発光型ＯＬＥＤ光源の光取出し効率を試験した。該シリーズにおける各ＯＬＥＤは、同じ多層発光アセンブリを用いたものであり、当アセンブリから放射された光プロファイルを図２に示す。
各ＯＬＥＤにおけるポリエステルフィルム基板は、様々な濃度のＴｉＯ2光散乱粒子（Ｐ１）を含む厚さ１００μｍの二軸配向ＰＥＴフィルムであった。ＴｉＯ2粒子は、粒径２００ｎｍを有し、ルチル結晶型であり、形状が実質的に球状であった。ＴｉＯ2は、ポリエステル中に分散した無機ＴｉＯ2粒子の濃縮マスターバッチの形態で押出し中にポリエステルフィルム基板に導入される。本明細書で述べたように測定したフィルム状ＰＥＴの厚さ方向の屈折率は、約１．５であった。
【００９０】
各ＯＬＥＤにおける有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ２）は、硬化架橋アクリレート樹脂組成物であり、２０μｍの乾燥厚さを有していた。有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ２）は、様々な濃度のＴｉＯ2光散乱粒子（Ｐ２）を含んでいた。ＯＰＣ２層中の光散乱粒子（Ｐ２）は、ポリエステルフィルム基板に用いた粒子（Ｐ１）と同じであった。ＯＰＣ２層は、層の総質量の８０質量％で、約１．８のＯＰＣ２層の屈折率を達成するのに十分である非光散乱ＴｉＯ2粒子（Ｐ３）（粒径約２５ｎｍ）をさらに含んでいた。
この第１のシリーズのフィルムにおける所定のＯＬＥＤについて、ポリエステルフィルム基板中の光散乱粒子（Ｐ１）の濃度は、有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ２）中の光散乱粒子（Ｐ２）の濃度と同じである。したがって、下の図３および４のグラフにおけるｘ軸は、ポリエステルフィルム基板および有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ２）のそれぞれにおける粒子濃度を示し、ポリエステルフィルム基板中の濃度は、所定のＯＬＥＤについて有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ２）中の濃度と同じである。
【００９１】
ＯＬＥＤは、バリア層（Ｂ１）および（Ｂ２）を含み、それぞれが窒化ケイ素製であり、厚さが１００ｎｍである。バリア層のそれぞれの屈折率は、約１．８であった。
ＯＬＥＤ多層アセンブリの構築に際して、有機平坦化層（ＯＰＣ１）をバリア層（Ｂ１）とポリエステルフィルム基板の内表面との間に配置した。ＯＰＣ１層は、ＵＶ硬化架橋アクリレート樹脂組成物であり、乾燥厚さ４μｍを有していた。ＯＰＣ１層は、光散乱粒子を含んでいなかったが、８０質量％で、約１．８のＯＰＣ１層の屈折率を達成するのに十分な濃度の非光散乱ＴｉＯ2粒子（Ｐ４）（粒径約２５ｎｍ）を含んでいた。
【００９２】
各ＯＬＥＤの最大光出力効率（すなわち、ＯＬＥＤ表面に垂直な視野角における）を図３に示す。総光出力効率（すなわち、ＯＬＥＤ表面からのすべての視野角の半球にわたり合計した）を図４に示す。
図３におけるデータは、内部および外部取出し構造の組合せが、いずれかの取出し構造の１つのみを有するＯＬＥＤの光出力と比べて、ＯＬＥＤからの最大光出力を増大させる効果を有することを示している。
図４におけるデータは、内部および外部取出し構造の組合せが、有機平坦化層（ＯＰＣ２）中にのみ粒子を含むＯＬＥＤと比べて、有利なことに、二位置アプローチを利用する本発明によるＯＬＥＤ中のはるかにより低い粒子濃度で最大または漸進的強度レベルに到達したが、ほとんどの濃度でＯＬＥＤからの総光出力を増大させる効果も有することを示している。したがって、本発明によるＯＬＥＤは、取出し効率に悪影響をもたらすことなく、より効率的かつ経済的に製造することができる。
【００９３】
（例２）
第２のシリーズの底部発光型ＯＬＥＤ光源の光取出し効率を試験した。該ＯＬＥＤは、７７０ｎｍのＲａおよび１１４０ｎｍのＲｑ粗さ値ならびに９０％のヘイズ（分離して、本明細書で述べるＯＬＥＤの内層の施工の前に自立フィルムについて測定された）を示した表面を生成するための本明細書で述べた研磨剤吹き付け技術を用いてポリエステルフィルム基板の内表面を粗化したことを除いて、例１のＯＬＥＤに対応する。
図５および６にそれぞれ最大および総光出力効率を示す。
図５におけるデータは、図３からの結論、すなわち、内部および外部取出し構造の組合せが、いずれかの取出し構造の１つのみを有するＯＬＥＤの光出力と比べて、ＯＬＥＤからの最大光出力を増大させる効果を有することを確認するものである。
【００９４】
図３および５の比較から、ポリエステルフィルム基板の内表面の粗さの増加がＯＬＥＤからの最大光出力を向上させることがわかる。２つの内部構造および１つの外部構造の３つの取出し構造が、それぞれが取出し効率の漸進的増大に寄与することによりプラス方向に協力することは、思いがけないことである。
図６におけるデータは、本発明によるＯＬＥＤの優れた総光出力効率を示している。さらに、図６におけるデータを図５におけるデータと並行して考慮する場合、基板の内表面の粗化と並行して基板および有機平坦化層の両方に粒子を加えることは、ＯＬＥＤ素子からの総光出力に著しい悪影響をもたらすことなく、かつ同じ粒子濃度で法線強度を増大させ（すなわち、ＯＬＥＤ光源の指向性を増大させ）、それにより、ＯＬＥＤの望ましい光出力特性を増強し、ＯＬＥＤの製作の経済性を向上させる効果を有することは明らかである。
（例３）
この例は、ポリエステルフィルム基板の屈折率を１．６５に変化させることにより例１および２を修正している。ＰＥＴのＲＩを１．５から１．６５に増加させるには１０質量％の非光散乱ＴｉＯ2粒子（ＲＩ２．８７４；６０ｎｍ未満のサイズ）が必要である。このように、ポリエステルフィルム基板の平滑な内表面を有するものと研磨剤吹き付け内表面を有するものとの第３および第４のシリーズのＯＬＥＤ光源を作製した。各シリーズの最大および総光出力効率を図７〜１０に示す。結果は、第１および第２のシリーズからの結論と一致している。
【００９５】
ポリエステルフィルム基板および／または有機平坦化層（ＯＰＣ２）のそれぞれに０．１６体積％の量の光散乱粒子を含むＯＬＥＤ光源の発光プロファイル（すなわち、角度依存性）をこれらの層に光散乱粒子を含まない対照ＯＬＥＤと比較した。結果を図１１に示す。図１２に平滑非充填対照ＯＬＥＤの発光プロファイルを充填層および／または粗化基板を含むＯＬＥＤの発光プロファイルから差し引いたことを除いて同じデータを示す。データは、驚くべきことに、ポリエステルフィルム基板および有機平坦化層（ＯＰＣ２）の両方が光散乱粒子を含む場合に最大強度（ＨＯＢ）の最大値が達成され、最大強度の最大の増強がポリエステルフィルム基板の粗化内表面により達成されることを示している。
【００９６】
（例４）
この例は、有機平坦化層（ＯＰＣ２）中のＴｉＯ2光散乱粒子（Ｐ２）の濃度がポリエステルフィルム基板中のＴｉＯ2光散乱粒子（Ｐ１）の濃度とは独立に変化していることを除いて例３に対応している。このように、ポリエステルフィルム基板の平滑な内表面を有するものと研磨剤吹き付け内表面を有するものとの第５および第６のシリーズのＯＬＥＤを作製した。
【００９７】
図１３ａおよび１３ｂに平滑ポリエステルフィルム基板の総光出力効率を示す。図１３ｂに図４、６、８および１０と同様な形式で、図１３ａの等高線プロットに示すデータから得られる例４の３つの特定のアセンブリ（すなわち、ＰＥＴ基板層のみが充填されたもの、ＯＰＣ２層のみ充填剤、およびＰＥＴ基板層とＯＰＣ２層の両方が充填されたもの）の総強度の変動を示す。ＯＰＣ２層のみにおける散乱粒子の体積％に対する総発光強度の依存性は、ＰＥＴ体積％＝０であるＯＰＣ２充填剤のすべての値の等高線プロットの表面から得られる。同様に、ＰＥＴ層のみにおける散乱粒子の体積％に対する総発光強度の依存性は、ＯＰＣ２体積％＝０であるＰＥＴ充填剤のすべての値の等高線プロットの表面から得られる。ＯＰＣおよびＰＥＴと表示した図１３ｂにおける曲線は、ＰＥＴ基板中の粒子含量（体積％）がＯＰＣ２層中の粒子含量（体積％）に等しい図１３ａの等高線プロットの表面上のすべての点を表す。
同様に、平滑ポリエステルフィルム基板の最大光出力効率を図１４ａおよび１４ｂに示す。
【００９８】
研磨剤吹き付けポリエステルフィルム基板を含むアセンブリの対応するデータを図１５ａ、１５ｂ、１６ａおよび１６ｂに示す。
結果は、上述の結論を確認するものである。
疑いの回避のために、本明細書における図中の「ＯＰＣ」への言及は、有機平坦化コーティング層（ＯＰＣ２）への言及である。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３ａ】
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【図１３ｂ】
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【図１４ａ】
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【図１４ｂ】
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【図１５ａ】
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【図１５ｂ】
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【図１６ａ】
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【図１６ｂ】
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【国際調査報告】
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