(57)【要約】  本開示は、ＰＤ−１/ＰＤ−Ｌ１およびＰＤ−Ｌ１/ＣＤ８０タンパク質/タンパク質の相互作用を阻害する新規大環状ペプチドを提供するものであり、こうして癌および感染症含めた様々な疾患を緩和するのに有用である。【特許請求の範囲】
【請求項１】
実施例３２１０、実施例３２１０、実施例３２１１、実施例３２１２、実施例３２１３、実施例３２１６、実施例３２１７、実施例３２１８、実施例３２１９、実施例３２２０、実施例３２２１、実施例３２２２、実施例３２２３、実施例３２２４、実施例３２２５、実施例３２２６、実施例３２２７、実施例３２２８、実施例３２２９、実施例３２３０、実施例３２３１、実施例３２３２、実施例３２３３、実施例３２３４、実施例３２３５、実施例３２３６、実施例３２３７、実施例３２３８、実施例３２３９、実施例３２４０、実施例３２４１、実施例３２４２、実施例３２４３、実施例３２４４、実施例３２４５、実施例３２４６、実施例３６１４、実施例３６１６、実施例３６１７、実施例３６１８、実施例３６２８、実施例３６３７、実施例３６３８、実施例３６３９、実施例３６４０、実施例３６４１、実施例３６４２、実施例３６４３、実施例３６４４、実施例３６４５、実施例３６４６、実施例３６４７、実施例３６４８、実施例９１６６、実施例９１６７、実施例９１８８、実施例９１８９、実施例９１９０、実施例９１９１、実施例９１９２、実施例９１９３、実施例９１９４、実施例９１９５、実施例９１９６、実施例９２１３、実施例９２１４、実施例９２１５、実施例９２１６、実施例９２１７、実施例９２１８、実施例９２１９、実施例９２２０、実施例９２２１、実施例９２２２、実施例９２２３、実施例９２２４、実施例９２２５、実施例９２２６、実施例９２２７、実施例９２２８、実施例９２２９、実施例９２３０、実施例９２３１、実施例９２３２、実施例９２３３、実施例９２３４、実施例９２３５、実施例９２３６、実施例９２３７、実施例９２３８、実施例９２３９、実施例９２４０、実施例９２４１、実施例９２４２、実施例９２４３、実施例９２４４、実施例９２４５、実施例９２４６、実施例９２４７、実施例９２４８、実施例９２４９、実施例９２５０、実施例９２５１、実施例９２５２、実施例９２５３、実施例９２５４、実施例９２５５、実施例９２５６、実施例９２５７、実施例９２５８、実施例９２５９、実施例９２６０、実施例９２６１、実施例９２６２、実施例９２６３、実施例９２６４、実施例９２６５、実施例９２６６、実施例９２６７、実施例９２６８、実施例９２６９、実施例９２７０、実施例９２７１、実施例９２７２、実施例９２７３、実施例９２７４、実施例９２７５、実施例９２７６、実施例９２７７、実施例９２７８、実施例９２７９、実施例９２８０、実施例９２８１、実施例９２８２、実施例９２８３、実施例９２８４、実施例９２８５、実施例９２８６、実施例９２８７、実施例９２８８、実施例９２８９、実施例９２９０、実施例９２９１、実施例９２９２、実施例９２９３、実施例９２９４、実施例９２９５、実施例９２９６、実施例９２９７、実施例９２９８、実施例９２９９、実施例９３００、実施例９３０１、実施例９３０２、実施例９３０３、実施例９３０４、実施例９３０５、実施例９３０６、実施例９３０７、実施例９３０８、実施例９３０９、実施例９３１０、実施例９３１１、実施例９３１２、実施例９３１３、実施例９３１４、実施例９３１５、実施例９３１６、実施例９３１７、実施例９３１８、実施例９３１９、実施例９３２０、実施例９３２１、実施例９３２２、実施例９３２３、実施例９３２４、実施例９３２５、実施例９３２６、実施例９３２７、実施例９３２８、実施例９３２９、実施例９３３０、実施例９３３１、実施例９３３２、実施例９３３３、実施例９３３４、実施例９３３５、実施例９３３６、実施例９３３７、実施例９３３８、実施例９３４５、実施例９３４６、実施例９３４７、実施例９３４８、実施例９３４９、実施例９３５０、実施例９３５１、実施例９３５２、実施例９３５３、実施例９３５４、実施例９３５５、実施例９３５６、実施例９３５７、実施例９３５８、実施例９３５９、実施例９３６０、実施例９３６１、実施例９３６２、実施例９３６３、実施例９３６４、実施例９３６５、実施例９３６６、実施例９３６７、実施例９３６８、実施例９３６９、実施例９３７０、実施例９３７１、実施例９３７２、実施例９３７３、実施例９３７４、実施例１００５３、実施例１００５４、実施例１００５５、実施例１００５６、実施例１００５７、実施例１００５８、実施例１００５９、実施例１００６０、実施例１００６１、実施例１００６２、実施例１００６３、実施例１００６４、実施例１００６５、実施例１００６６、実施例１００６７、実施例１００６８、実施例１００６９、実施例１００７０、実施例１００７１、実施例１００７２、実施例１００７３、実施例１００７４、実施例１００７５、実施例１００７６、実施例１００７７、実施例１００７８、実施例１００７９、実施例１００８０、実施例１００８１、実施例１００８２、実施例１００８３、実施例１００８４、実施例１００８５、実施例１００８６、実施例１００８７、実施例１００８８、実施例１００８９、実施例１００９０、実施例１００９１、実施例１００９２、実施例１００９３、実施例１００９４、実施例１００９５、実施例１００９６、実施例１００９７、実施例１００９８、実施例１００９９、実施例１０１００、実施例１０１０２、実施例１０１０３、実施例１０１０４、実施例１０１０５、実施例１０１０６、実施例１０１０７、実施例１０１０８、実施例１０１０９、実施例１０１１０、実施例１０１１１、実施例１０１１２、実施例１０１１３、実施例１０１１４、実施例１０１１５、実施例１０１１６、実施例１０１１７、実施例１０１１８、実施例１０１１９、実施例１０１２０、実施例１０１２１、実施例１０１４８、実施例１０１４９、実施例１０１５０、実施例１０１５１、実施例１０１５２、実施例１０１５３、実施例１０１５４、実施例１０１５５、実施例１０１５６、実施例１０１５７、実施例１０１５８、実施例１０１５９、実施例１０１６０、実施例１０１６１、実施例１０１６２、実施例１０１６３、実施例１０１６４、実施例１０１６５、実施例１０１６６、実施例１０１６７、実施例１０１６８、実施例１０１６９、実施例１０１７０、実施例１０１７１、実施例１０１７２、実施例１０１７３、実施例１０１７４、実施例１０１７５、実施例１０１７６、実施例１０１７７、実施例１０１７８、実施例１０１７９、実施例１０１８０、実施例１０１８１、実施例１０１８２、実施例１０１８３、実施例１０１８４、実施例１０１８５、実施例１０１８６、実施例１０１８７、実施例１０１８８、実施例１０１８９、実施例１０１９０、実施例１０１９１、実施例１０１９２、実施例１０１９３、実施例１０１９４、実施例１０１９５、実施例１０５３３、実施例１０５３５、実施例１０５４２、実施例１０５４３、実施例１０５５１、実施例１０６４０、実施例１０５５６、実施例１０５５７、実施例１０５５８、実施例１０５５９、実施例１０５６０、実施例１０５６１、実施例１０５６２、実施例１０５６３、実施例１０５６４、実施例１０５６５、実施例１０５６６、実施例１０５６７、実施例１０５６８、実施例１０５６９、実施例１０５７０、実施例１０５７１、実施例１０５７２、実施例１０５７３、実施例１０５７４、実施例１０５７５、実施例１０５７６、実施例１０５７７、実施例１０５７８、実施例１０５７９、実施例１０５８０、実施例１０５８１、実施例１０５８２、実施例１０５８３、実施例１０５８４、実施例１０５８５、実施例１０５８６、実施例１０５８７、実施例１０５８８、実施例１０５８９、実施例１０５９０、実施例１０５９１、実施例１０５９２、実施例１０５９３、実施例１０５９４、実施例１０５９５、実施例１０５９６、実施例１０５９７、実施例１０５９８、実施例１０５９９、実施例１０６００、実施例１０６０１、実施例１０６０２、実施例１０６０３、実施例１０６０４、実施例１０６０５、実施例１０６０６、実施例１０６０７、実施例１０６０８、実施例１０６０９、実施例１０６１１、実施例１０６１０、実施例１０６１２、実施例１０６１３、実施例１０６１４、実施例１０６１５、実施例１０６１６、実施例１０６１７、実施例１０６１８、実施例１０６１９、実施例１０６２０、実施例１０６２１、実施例１０６２２、実施例１０６２３、実施例１０６２４、実施例１０６２５、実施例１０６２６、実施例１０６２７、実施例１０６２８、実施例１０６２９、実施例１０６３０、実施例１０６３１、実施例１０６３２、実施例１０６３３、実施例１０６３４、実施例１０６３５、実施例１０６３６、実施例１０６３７、および実施例１０６３８から選択される、化合物またはその医薬的に許容される塩。
【請求項２】
実施例１２４０、実施例１２４１、実施例１２４４、実施例１２４５、実施例１２４６、実施例１２４７、実施例１２４８、実施例１２５０、実施例１２５１、実施例１２５２、実施例１２５５、実施例１２５６、実施例１２５７、実施例１２５８、実施例１２５９、実施例１２６０、実施例１２６１、実施例１２６２、実施例１２７２、実施例１２７３、実施例１２７５、実施例１２７６、実施例１２７７、実施例１２７８、実施例１２７９、実施例１２８０、実施例１２８１、実施例１２８２、実施例１２８３、実施例１２８５、実施例１２８９、実施例１３０６、実施例１３０９、実施例１５０１、実施例１５０２、実施例１５０３、実施例１５０４、実施例１５０５、実施例１５０６、実施例１５０７、実施例１５０８、実施例１５０９、実施例１５１０、実施例１５１１、実施例１５１２、実施例１５１３、実施例１５１４、実施例１５１９、実施例１５２０、実施例１５２２、実施例１５２３、実施例１５２５、実施例１５２６、実施例１５２８、実施例１５２９、実施例１５３０、実施例１５３１、実施例１５３２、実施例１５３３、実施例１５３４、実施例１５３５、実施例１５３６、実施例１５３７、実施例１５３８、実施例１５３９、実施例１５４２、実施例５１４８、実施例５１５０、実施例５１５１、実施例５１５２、実施例５１５４、実施例５１５６、実施例５１５７、実施例５１５８、実施例５１５９、実施例５１６０、実施例５１６１、実施例５１６２、実施例５１６４、実施例５１６５、実施例５１６７、実施例５１６９、実施例５１７０、実施例５１７４、実施例５１７５、実施例５１７７、実施例５１７８、実施例５１７９、実施例５１８２、実施例５１８３、実施例５１８４、実施例５１８６、実施例５１８９、実施例５１９０、実施例５１９１、実施例５１９６、実施例５１９８、実施例５２００、実施例５２０１、実施例５２０２、実施例５２０４、実施例５２０５、実施例５２０７、実施例５２０８、実施例５２０９、実施例５２１０、実施例５２１１、実施例５２１４、実施例５２１５、実施例５２１６、実施例５２１８、実施例５２１９、実施例５２２１、実施例５２２３、実施例５２２４、実施例５２２５、実施例５２２８、実施例５２２９、実施例５２３０、実施例５２３２、実施例５２３３、実施例５２３４、実施例５２３６、実施例５２３７、実施例５２４０、実施例５２４２、実施例５２４３、実施例５２４５、実施例５２４６、実施例５２４７、実施例５２４８、実施例５２４９、実施例５２５１、実施例５２５２、実施例５２５５、実施例５２５６、実施例５２５７、実施例５２６０、実施例５２６１、実施例５２６２、実施例５２６３、実施例５２６４、実施例５２６５、実施例６１６８、実施例６２６２、実施例６２７２、実施例７０６７、実施例７０６８、実施例７０６９、実施例７０７０、実施例７０７１、実施例７０７２、実施例７０７３、実施例７０７５、実施例７０７７、実施例７０７８、実施例７０７９、実施例７０８０、実施例７０８１、実施例７０８２、実施例７０８３、実施例７０８４、実施例７０８５、実施例７０８６、実施例７０８７、実施例７０８８、実施例７０８８、実施例７０８９、実施例７０９０、実施例７０９１、実施例７０９２、実施例７０９３、実施例７０９４、実施例７０９５、実施例７０９６、実施例７０９７、実施例７０９８、実施例７０９９、実施例７１００、実施例７１０１、実施例７１０２、実施例７１０３、実施例７１０４、実施例７１０５、実施例７１０６、実施例７１０７、実施例７１０８、実施例７１０９、実施例７１１０、実施例７１１１、実施例７１１２、実施例７１１３、実施例７１１４、実施例７１１５、実施例７１１６、実施例７１１７、実施例７１１８、実施例７１１９、実施例７１２０、実施例７１２１、実施例７１２２、実施例７１２３、実施例７１２４、実施例７１２５、実施例７１２６、実施例７１２７、実施例７１２８、実施例７１２９、実施例７１３０、実施例７１３１、実施例７１３２、実施例７１３３、実施例７１３４、実施例７１３５、実施例７１３６、実施例７１３７、実施例７１３８、実施例７１３９、実施例７１５２、実施例９１１５、実施例９１１６、実施例９１１７、実施例９１１８、実施例９１１９、実施例９１２０、実施例９１２１、実施例９１２２、実施例９１２３、実施例９１２４、実施例９１２５、実施例９１２６、実施例９１２７、実施例９１２８、実施例９１２９、実施例９１３０、実施例９１３１、実施例９１３２、実施例９１３３、実施例９１３４、実施例９１３５、実施例９１３６、実施例９１３７、実施例９１３８、実施例９１３９、実施例９１４０、実施例９１４１、実施例９１４２、実施例９１４３、実施例９１４４、実施例９１４５、実施例９１４６、実施例９１４７、実施例９１４８、実施例９１４９、実施例９１５０、実施例９１５５、実施例９１５６、実施例９１５７、実施例９１５８、実施例９１５９、実施例９１６０、実施例９１６１、実施例９１６２、実施例９１６３、実施例９１６４、実施例９１６５、実施例９１６８、実施例９１６９、実施例９１７０、実施例９１７１、実施例９１７２、実施例９１７３、実施例９１７４、実施例９１７５、実施例９１７６、実施例９１７７、実施例９１７８、実施例９１７９、実施例９１８０、実施例９１８１、実施例９１８２、実施例９１８３、実施例９１８４、実施例９１８５、実施例９１８６、実施例９１８７、実施例１００１２、実施例１００１３、実施例１００１４、実施例１００１５、１００１６、実施例１００１７、実施例１００１８、実施例１００１９、実施例１００２０、実施例１００２１、実施例１００２２、実施例１００２３、実施例１００２４、実施例１００２５、実施例１００３４、実施例１００３５、実施例１００３６、実施例１００３７、実施例１００４２、実施例１００４３、実施例１００４４、実施例１００４５、実施例１００４７、実施例１００４９、実施例１００５０、実施例１００５１、実施例１００５２、実施例１０１２２、実施例１０１２３、実施例１０１２６、実施例１０１２７、実施例１０１２８、実施例１０１２９、実施例１０１３０、実施例１０１３１、実施例１０１３２、実施例１０１３６、実施例１０１３７、実施例１０１３８、実施例１０１３９、実施例１０１４０、実施例１０１４１、実施例１０１４２、実施例１０１４３、実施例１０１４４、実施例１０１４５、実施例１０１４６、実施例１０１４７、実施例１０１９６、実施例１０１９７、実施例１０１９８、実施例１０１９９、実施例１０２００、実施例１０２０１、実施例１０２０２、実施例１０２０３、実施例１０２０３、実施例１０２０４、実施例１０２０５、実施例１０２０６、実施例１０２０７、実施例１０２０８、実施例１０２０９、実施例１０２１０、実施例１０２１１、実施例１０２１２、実施例１０２１３、実施例１０２１４、実施例１０２１５、実施例１０２１６、実施例１０２１７、実施例１０２１８、実施例１０２１９、実施例１０５３０、実施例１０５３１、実施例１０５３２、実施例１０５３４、実施例１０５３６、実施例１０５３９、実施例１０５４０、実施例１０５４４、実施例１０５５２、実施例１０５５３、実施例１０５５４、実施例１０５５５、実施例１１００１、実施例１１００２、実施例１１００３、および実施例１１００４から選択される化合物、またはその医薬的に許容される塩。
【請求項３】
実施例１２９０、実施例１２９１、実施例１２９２、実施例１２９３、実施例１２９４、実施例１２９５、実施例１２９６、実施例１２９７、実施例１２９８、実施例１２９９、実施例１３００、実施例１３０１、実施例１３０２、実施例１３０３、実施例１３０４、実施例１３０５、実施例５１５３、実施例５１５５、実施例５１６３、実施例５１６６、実施例５１６８、実施例５１７１、実施例５１７６、実施例５１８０、実施例５１８１、実施例５１８７、実施例５１９２、実施例５１９９、実施例５２０３、実施例５２１３、実施例５２２０、実施例５２２２、実施例５２２６、実施例５２２７、実施例５２３１、実施例５２３８、実施例５２４１、実施例５２５３、実施例５２５４、実施例５２５９、実施例６１１８、実施例６１１９、実施例６１２８、実施例６１３４、実施例６１３５、実施例６１３６、実施例６１３７、実施例６１４０、実施例６１４１、実施例６１４６、実施例６１５６、実施例６１５８、実施例６１６２、実施例６１７０、実施例６１７２、実施例６１７６、実施例６１８０、実施例６１８３、実施例６１８４、実施例６１８５、実施例６１８９、実施例６２０１、実施例６２０２、実施例６２０３、実施例６２０４、実施例６２０７、実施例６２０９、実施例６２１３、実施例６２１６、実施例６２２４、実施例６２２８、実施例６２３６、実施例６２４４、実施例６２４７、実施例６２４９、実施例６２５０、実施例６２５８、実施例６２６６、実施例６２６７、実施例６２６９、実施例６２７４、実施例６２７６、実施例６２８３、実施例６２８４、実施例６２８８、実施例６２８９、実施例６２９３、実施例６２９６、実施例６２９７、実施例６３０１、実施例６３０３、実施例６３０９、実施例６３１０、実施例６３２４、実施例６３３１、実施例６３３４、実施例６３３５、実施例６３３８、実施例６３４４、実施例６３４７、実施例６３５０、実施例６３６１、実施例６３６３、実施例６３６５、実施例６３６９、実施例６３７０、実施例６３７２、実施例６３８０、実施例６３８３、実施例６３８４、実施例６３８９、実施例６３９０、実施例６３９１、実施例６３９２、実施例６３９３、実施例６３９４、実施例６３９５、実施例６３９６、実施例６３９７、実施例６３９８、実施例６３９９、実施例６４００、実施例６４０１、実施例６４０２、実施例６４０３、実施例６４０４、実施例６４０５、実施例６４０６、実施例６４０７、実施例６４０８、実施例６４０９、実施例６４１０、実施例６４１１、実施例６４１２、実施例６４１５、実施例６４１６、実施例７１４０、実施例７１４１、実施例７１４２、実施例７１４３、実施例７１４４、実施例７１４５、実施例７１４６、実施例７１４７、実施例７１４８、実施例７１５１、実施例７１５３、および実施例７１５４から選択される化合物。
【請求項４】
治療上の有効量の少なくとも１つの本明細書に記述した大環状ペプチドを対象に投与することを特徴とする、その必要のある対象における免疫応答を増強、刺激および／または増加する方法。
【請求項５】
本明細書に記述した大環状ペプチドまたは複数のペプチドを投与する前、後または同時に別の薬剤を投与することをさらに特徴とする、請求項４記載の方法。
【請求項６】
別の薬剤が、抗菌剤、抗ウイルス剤、細胞毒性剤および／または免疫応答修飾剤である、請求項５記載の方法。
【請求項７】
治療上の有効量の１以上の本明細書に記述した大環状ペプチドを対象に投与することを特徴とする、その必要のある対象における癌細胞の成長、増殖または転移を阻害する方法。
【請求項８】
癌が黒色腫、腎細胞癌、扁平非小細胞性肺癌（ＮＳＣＬＣ）、非扁平ＮＳＣＬＣ、結腸直腸癌、去勢抵抗性前立腺癌、卵巣癌、胃癌、肝細胞癌、膵臓癌、頭頸部の扁平上皮細胞癌、食道、消化管および乳房の癌ならびに造血器腫瘍から選択される、請求項７に記載の方法。
【請求項９】
治療上の有効量の少なくとも１つの本明細書に記述した大環状ペプチドを対象に投与することを特徴とする、その必要のある対象における感染性疾患の治療方法。
【請求項１０】
感染性疾患がウイルスを原因とする、請求項９に記載の方法。
【請求項１１】
ウイルスがＨＩＶ、Ａ型肝炎、Ｂ型肝炎、Ｃ型肝炎、ヘルペスウイルスおよびインフルエンザから選択される、請求項１０に記載の方法。
【請求項１２】
本明細書に記述した１以上の大環状ペプチドの治療有効量を対象に投与することを特徴とする、その必要のある対象における敗血症性ショックの治療方法。
【請求項１３】
本明細書に記述した少なくとも１つの大環状ペプチドの治療有効量を対象に投与することを特徴とする、ＰＤ−Ｌ１とＰＤ−１および／またはＣＤ８０の相互作用の遮断方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ＰＤ−１／ＰＤ−Ｌ１およびＣＤ８０／ＰＤ−Ｌ１タンパク質／タンパク質相互作用を阻害し、それゆえに、癌および感染症を含む種々の疾患の改善に有用である、新規大環状ペプチドを提供する。
【背景技術】
【０００２】
タンパク質プログラム細胞死１(ＰＤ−１)は、ＣＤ２８、ＣＴＬＡ−４、ＩＣＯＳおよびＢＴＬＡも含む受容体のＣＤ２８ファミリーの阻害性メンバーである。ＰＤ−１は活性化Ｂ細胞、Ｔ細胞および骨髄球性細胞上に発現される(Agata et al., supra；Okazaki et al., Curr. Opin. Immunol., 14:779-782 (2002)；Bennett et al., J. Immunol., 170:711-718 (2003))。
【０００３】
ＰＤ−１タンパク質は、Ｉｇ遺伝子スーパーファミリーの一部である５５ｋＤａ Ｉ型膜貫通型タンパク質である(Agata et al., Int.. Immunol., 8:765-772 (1996))。ＰＤ−１は、膜近位免疫受容体チロシン阻害モチーフ(ＩＴＩＭ)および膜遠位チロシンベーススイッチモチーフ(ＩＴＳＭ)(Thomas, M.L., J. Exp. Med., 181:1953-1956 (1995);Vivier, E. et al., Immunol. Today, 18:286-291 (1997))を含む。ＰＤ−１は、ＣＴＬＡ−４と構造は類似するが、ＣＤ８０  ＣＤ８６(Ｂ７−２)結合に重要なＭＹＰＰＹモチーフを欠く。ＰＤ−１に対する２個のリガンドであるＰＤ−Ｌ１(Ｂ７−Ｈ１)およびＰＤ−Ｌ２(ｂ７−ＤＣ)が同定されている。ＰＤ−１を発現するＴ細胞の活性化は、ＰＤ−Ｌ１またはＰＤ−Ｌ２を発現する細胞との相互作用により下方制御されることが示されている(Freeman et al., J. Exp. Med., 192:1027-1034 (2000); Latchman et al., Nat. Immunol., 2:261-268 (2001); Carter et al., Eur. J. Immunol., 32:634-643 (2002))。ＰＤ−Ｌ１およびＰＤ−Ｌ２のいずれも、ＰＤ−１に結合するＢ７タンパク質ファミリーメンバーであるが、他のＣＤ２８ファミリーメンバーとは結合しない。ＰＤ−Ｌ１リガンドは多様なヒトの癌で豊富である(Dong et al., Nat. Med., 8:787-789 (2002))。ＰＤ−１とＰＤ−Ｌ１の相互作用は、腫瘍浸潤性リンパ球の減少、Ｔ細胞受容体仲介増殖の減少および癌細胞による免疫回避の減少をもたらす(Dong et al., J. Mol. Med., 81:281-287 (2003); Blank et al., Cancer Immunol. Immunother., 54:307-314 (2005); Konishi et al., Clin. Cancer Res., 10:5094-5100 (2004))。免疫抑制は、ＰＤ−１とＰＤ−Ｌ１の局所相互作用の阻害により逆転でき、ＰＤ−１とＰＤ−Ｌ２の相互作用が同様に遮断されたとき、この効果は相加的である(Iwai et al., Proc. Natl. Acad. Sci. USA, 99:12293-12297 (2002); Brown et al., J. Immunol., 170:1257-1266 (2003))。
【０００４】
ＰＤ−Ｌ１はまたＣＤ８０と相互作用することが示されている(Butte, M.J. et al., Immunity, 27:111-122 (2007))。発現する免疫細胞上でのＰＤ−Ｌ１／ＣＤ８０相互作用は、阻害的であることが示されている。この相互作用の阻止は、この阻害相互作用を抑止することが示されている(Paterson, A.M. et al., J. Immunol., 187:1097-1105 (2011); Yang, J. et al., J. Immunol.,187(3):1113-1119 (Aug 1 2011))。
【０００５】
ＰＤ−１発現Ｔ細胞が、そのリガンドを発現する細胞と接触したとき、増殖、サイトカイン分泌および細胞毒性を含む抗原性刺激に対する応答における機能活性が減少する。ＰＤ−１／ＰＤ−Ｌ１またはＰＤ−Ｌ２相互作用は、感染または腫瘍の回復期または自己耐容性の発達期の免疫応答を下方制御する(Keir, M.E. et al., Annu. Rev. Immunol., 26:Epub (2008))。腫瘍疾患または慢性感染の間に起こるような慢性抗原刺激は、高レベルのＰＤ−１を発現し、慢性抗原に対する活性に関して機能障害性のＴ細胞を生じる(Kim et al., Curr. Opin. Imm. (2010)にレビュー)。これは、“Ｔ細胞消耗”と呼ばれる。Ｂ細胞もＰＤ−１／ＰＤ−リガンド抑制および“消耗”を示す。
【０００６】
ＰＤ−Ｌ１に対する抗体を使用したＰＤ−１／ＰＤ−Ｌ１ライゲーションの遮断は、多くの系におけるＴ細胞活性化を回復させ、増強させることが示されている。進行型癌を有する患者は、ＰＤ−Ｌ１に対するモノクローナル抗体での処置により利益を受ける(Brahmer et al., New Engl. J. Med. (2012))。腫瘍および慢性感染の前臨床的動物モデルは、モノクローナル抗体によるＰＤ−１／ＰＤ−Ｌ１経路の遮断が免疫応答を増強でき、腫瘍拒絶または感染の抑制にいたることが示されている。ＰＤ−１／ＰＤ−Ｌ１の遮断による抗腫瘍免疫治療は、多くの組織学的に異なる腫瘍に対する治療的免疫応答を増強できる(Dong, H. et al., “B7-H1 pathway and its role in the evasion of tumor immunity”, J. Mol. Med., 81(5):281-287 (2003); Dong, H. et al., “Tumor-associated B7-H1 promotes T-cell apoptosis: a potential mechanism of immune evasion”, Nat. Med., 8(8):793-800 (2002))。
【０００７】
ＰＤ−１／ＰＤ−Ｌ１相互作用の妨害は、慢性感染を有する系におけるＴ細胞活性を増強できる。ＰＤ−Ｌ１の遮断は、慢性リンパ球性脈絡髄膜炎ウイルス感染マウスにおけるウイルスクリアランス改善および免疫回復をもたらす(Barber, D.L. et al., “Restoring function in exhausted CD8 T cells during chronic viral infection”, Nature, 439(7077):682-687 (2006))。ＨＩＶ−１に感染したヒト化マウスは、ウイルス血症に対する保護の増強およびＣＤ４＋Ｔ細胞のウイルス枯渇を示す(Palmer et al., J. Immunol. (2013))。ＰＤ−Ｌ１に対するモノクローナル抗体によるＰＤ−１／ＰＤ−Ｌ１の遮断は、ＨＩＶ患者(Day, Nature (2006); Petrovas, J. Exp. Med. (2006); Trautman, Nature Med. (2006); D'Souza, J. Immunol. (2007); Zhang, Blood (2007); Kaufmann, Nature Imm. (2007); Kasu, J. Immunol. (2010); Porichis, Blood (2011))、ＨＣＶ患者(Golden-Mason, J. Virol. (2007); Jeung, J. Leuk. Biol. (2007); Urbani, J. Hepatol. (2008); Nakamoto, PLoS Path. (2009); Nakamoto, Gastroenterology (2008))およびＨＢＶ患者(Boni, J. Virol. (2007); Fisicaro, Gastro. (2010); Fisicaro et al., Gastroenterology (2012); Boni et al., Gastro. (2012); Penna et al., J. Hep. (2012); Raziorrough, Hepatology (2009); Liang, World J. Gastro. (2010); Zhang, Gastro. (2008))からのＴ細胞に対するインビトロ抗原特異的機能性を回復できる。
【０００８】
ＰＤ−Ｌ１／ＣＤ８０相互作用の遮断は、免疫を刺激することが示されている(Yang, J. et al., J. Immunol., 187(3):1113-1119 (Aug 1 2011))。ＰＤ−Ｌ１／ＣＤ８０相互作用の遮断により生じる免疫刺激は、さらなるＰＤ−１／ＰＤ−Ｌ１またはＰＤ−１／ＰＤ−Ｌ２相互作用の遮断との組み合わせにより増強することが示されている。
【０００９】
免疫細胞表現型の変更は、敗血症性ショックにおける重要な因子であるとの仮説がある(Hotchkiss et al., Nat. Rev. Immunol. (2013))。これらは、ＰＤ−１およびＰＤ−Ｌ１のレベル増加を含む(Guignant, et al., Crit. Care (2011))。ＰＤ−１およびＰＤ−Ｌ１レベルが上昇した敗血症性ショック患者からの細胞は、Ｔ細胞アポトーシスのレベル増加を示す。ＰＤ−Ｌ１に対する抗体は免疫細胞アポトーシスのレベルを低減できる(Zhang et al., Crit. Care (2011))。さらに、ＰＤ−１発現を欠くマウスは、野生型マウスよりも敗血症性ショック症状に対して抵抗性である(Yang, J. et al., J. Immunol., 187(3):1113-1119 (Aug 1 2011))。抗体を使用したＰＤ−Ｌ１の相互作用の遮断が、不適切な免疫応答を抑制できること、および疾患徴候を回復できることが研究により示されている。
【００１０】
慢性抗原に対する増強した免疫学的応答に加えて、ＰＤ−１／ＰＤ−Ｌ１経路の遮断は、慢性感染の状況における治療的ワクチン接種を含むワクチン接種に対する応答の増強も示す(Ha, S.J. et al., “Enhancing therapeutic vaccination by blocking PD-1-mediated inhibitory signals during chronic infection”, J. Exp. Med., 205(3):543-555 (2008); Finnefrock, A.C. et al., “PD-1 blockade in rhesus macaques: impact on chronic infection and prophylactic vaccination”, J. Immunol., 182(2):980-987 (2009); Song, M.-Y. et al., “Enhancement of vaccine-induced primary and memory CD8+ t-cell responses by soluble PD-1”, J. Immunother., 34(3):297-306 (2011))。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
本明細書に記戴する分子は、生化学的実験系および細胞実験系の両者で、ＰＤ−Ｌ１とＰＤ−１の相互作用を遮断する能力を示す。これらの結果は、治療用ワクチンを含む、癌または慢性感染における免疫を増強するための治療的投与の可能性と一致する。
【００１２】
本明細書に記戴する大環状ペプチドは、ＰＤ−Ｌ１とＰＤ−１とのおよびＣＤ８０との相互作用を阻害できる。これらの化合物は、高度に効果的なＰＤ−Ｌ１への結合、ＰＤ−Ｌ１とＰＤ−１またはＣＤ８０のいずれかとの相互作用の遮断を示し、強化されたＴ細胞機能的活性の促進が可能であり、それゆえに、これらは、非経腸製剤、経口製剤、肺製剤、経鼻製剤、バッカル製剤および徐放製剤の候補となる。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
一つの態様において、本発明は、式(Ｉ)
【化１】
2017536330.tif 000002
〔式中、
Ａは、結合、
【化２】
2017536330.tif 000003
から選択され；
ここで、
【化３】
2017536330.tif 000004
は、カルボニル基への結合点を示し、
【化４】
2017536330.tif 000005
は、窒素原子への結合点を示し；
ｎは、０または１であり；
Ｒ１４およびＲ１５は、独立して水素およびメチルから選択され；
Ｒ１６は、水素、−ＣＨＲ１７Ｃ(Ｏ)ＮＨ２、−ＣＨＲ１７Ｃ(Ｏ)ＮＨＣＨＲ１８Ｃ(Ｏ)ＮＨ２および−ＣＨＲ１７Ｃ(Ｏ)ＮＨＣＨＲ１８Ｃ(Ｏ)ＮＨＣＨ２Ｃ(Ｏ)ＮＨ２から選択され；ここで、Ｒ１７は、水素および−ＣＨ２ＯＨから選択され、Ｒ１８は、水素およびメチルから選択され；
Ｒｃ、Ｒｆ、Ｒｈ、Ｒｉ、ＲｍおよびＲｎは、水素であり；
Ｒａ、Ｒｅ、ＲｊおよびＲｋは各々独立して水素およびメチルから選択され；
Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１、Ｒ１２およびＲ１３は、独立して天然アミノ酸側鎖および非天然アミノ酸側鎖から選択されるか、または下記のとおり対応する隣接Ｒ基と環を形成し；
ＲｅおよびＲｋは、対応する隣接Ｒ基およびそれらが結合している原子と一体となって、アゼチジン、ピロリジン、モルホリン、ピペリジン、ピペラジンおよびテトラヒドロチアゾールから選択される環を各々形成でき；ここで、各環は場合によりアミノ、シアノ、メチル、ハロおよびヒドロキシから独立して選択される１〜４個の基で置換されていてよく；
Ｒｂは、メチルであるか、またはＲｂおよびＲ２は、それらが結合している原子と一体となって、アゼチジン、ピロリジン、モルホリン、ピペリジン、ピペラジンおよびテトラヒドロチアゾールから選択される環を形成し；ここで、各環は場合によりアミノ、シアノ、メチル、ハロおよびヒドロキシから独立して選択される１〜４個の基で置換されていてよく；
Ｒｄは、水素またはメチルであるか、またはＲｄとＲ４はそれらが結合している原子と一体となって、アゼチジン、ピロリジン、モルホリン、ピペリジン、ピペラジンおよびテトラヒドロチアゾールから選択される環を形成でき；ここで、各環は、場合によりアミノ、シアノ、メチル、ハロ、ヒドロキシおよびフェニルから独立して選択される１〜４個の基で置換されていてよく；
Ｒｇは、水素またはメチルであるか、またはＲｇとＲ７はそれらが結合している原子と一体となって、アゼチジン、ピロリジン、モルホリン、ピペリジン、ピペラジンおよびテトラヒドロチアゾールから選択される環を形成でき；ここで、各環は、場合によりアミノ、場合によりハロ基で置換されていてよいベンジル、ベンジルオキシ、シアノ、シクロヘキシル、メチル、ハロ、ヒドロキシ、場合によりメトキシ基で置換されていてよいイソキノリニルオキシ、場合によりハロ基で置換されていてよいキノリニルオキシおよびテトラゾリルから独立して選択される１〜４個の基で置換されていてよく；そしてピロリジン環およびピペリジン環は、場合によりシクロヘキシル基、フェニル基またはインドール基と縮合していてよく；
Ｒｌは、メチルであるか、またはＲｌおよびＲ１２は、それらが結合している原子と一体となって、アゼチジンおよびピロリジンから選択される環を形成し、ここで、各環は場合によりアミノ、シアノ、メチル、ハロおよびヒドロキシから独立して選択される１〜４個の基で置換されていてよい〕
の化合物またはその薬学的に許容される塩を提供する。
【００１４】
他の態様において、本発明は、式(Ｉ)の化合物またはその薬学的に許容される塩を提供し、ここでＡは
【化５】
2017536330.tif 000006
である。
【００１５】
他の態様において、本発明は、式(Ｉ)の化合物またはその薬学的に許容される塩を提供し、ここでＡは
【化６】
2017536330.tif 000007
であり；
Ｒｄは、メチルであるか、またはＲｄとＲ４は、それらが結合している原子と一体となって、アゼチジン、ピロリジン、モルホリン、ピペリジン、ピペラジンおよびテトラヒドロチアゾールから選択される環を形成し；ここで、各環は場合によりアミノ、シアノ、メチル、ハロ、ヒドロキシおよびフェニルから独立して選択される１または２個の基で置換されていてよく；
Ｒｇはメチルであるか、またはＲｇとＲ７はそれらが結合している原子と一体となって、アゼチジン、ピロリジン、モルホリン、ピペリジン、ピペラジンおよびテトラヒドロチアゾールから選択される環を形成し；ここで各環は場合によりアミノ、場合によりハロ基で置換されていてよいベンジル、ベンジルオキシ、シアノ、シクロヘキシル、メチル、ハロ、ヒドロキシ、場合によりメトキシ基で置換されていてよいイソキノリニルオキシ、場合によりハロ基で置換されていてよいキノリニルオキシおよびテトラゾリルから独立して選択される１または２個の基で置換されていてよく；そしてピロリジン環およびピペリジン環は場合によりシクロヘキシル基、フェニル基またはインドール基と縮合していてよく；
Ｒｋはメチルであるか、またはＲｋとＲ１１はそれらが結合している原子と一体となって、アゼチジン、ピロリジン、モルホリン、ピペリジン、ピペラジンおよびテトラヒドロチアゾールから選択される環を形成し；ここで各環は場合によりアミノ、シアノ、メチル、ハロおよびヒドロキシから独立して選択される１または２個の基で置換されていてよい。
【００１６】
他の態様において、本発明は式(Ｉ)の化合物またはその薬学的に許容される塩を提供し、ここでＡは
【化７】
2017536330.tif 000008
であり；
ＲｄとＲ４は、それらが結合している原子と一体となって、アゼチジン、ピロリジン、モルホリン、ピペリジン、ピペラジンおよびテトラヒドロチアゾールから選択される環を形成し；ここで各環は場合によりアミノ、シアノ、メチル、ハロおよびヒドロキシから独立して選択される１または２個の基で置換されていてよく；
ＲｇとＲ７はそれらが結合している原子と一体となってピロリジン環を形成し、ここで、該環は場合によりアミノ、場合によりハロ基で置換されていてよいベンジル、ベンジルオキシ、シアノ、シクロヘキシル、メチル、ハロ、ヒドロキシ、場合によりメトキシ基で置換されていてよいイソキノリニルオキシ、場合によりハロ基で置換されていてよいキノリニルオキシおよびテトラゾリルから独立して選択される１または２個の基で置換されていてよく；そしてピロリジン環およびピペリジン環は場合によりシクロヘキシル基、フェニル基またはインドール基と縮合していてよく；
Ｒｋはメチルである。
【００１７】
他の態様において、本発明は、式(Ｉ)の化合物またはその薬学的に許容される塩を提供し、ここでＡは
【化８】
2017536330.tif 000009
であり；
ＲｄとＲ４は、それらが結合している原子と一体となって、アゼチジン、ピロリジン、モルホリン、ピペリジン、ピペラジンおよびテトラヒドロチアゾールから選択される環を形成し；ここで各環は、場合により、アミノ、シアノ、メチル、ハロおよびヒドロキシから独立して選択される１または２個の基で置換されていてよく；
ＲｇとＲ７は、それらが結合している原子と一体となってピロリジン環を形成し、ここで、該環は場合によりアミノ、場合によりハロ基で置換されていてよいベンジル、ベンジルオキシ、シアノ、シクロヘキシル、メチル、ハロ、ヒドロキシ、場合によりメトキシ基で置換されていてよいイソキノリニルオキシ、場合によりハロ基で置換されていてよいキノリニルオキシおよびテトラゾリルから独立して選択される１または２個の基で置換されていてよく；そしてピロリジン環およびピペリジン環は場合によりシクロヘキシル基、フェニル基またはインドール基と縮合していてよく；
Ｒｋはメチルであり；
Ｒ８は、アザインドリルＣ１−Ｃ３アルキル、ベンゾチアゾリルＣ１−Ｃ３アルキル、ベンゾチエニルＣ１−Ｃ３アルキル、ベンジルオキシＣ１−Ｃ３アルキル、ジフェニルメチル、フラニルＣ１−Ｃ３アルキル、イミダゾリルＣ１−Ｃ３アルキル、ナフチルＣ１−Ｃ３アルキル、ピリジニルＣ１−Ｃ３アルキル、チアゾリルＣ１−Ｃ３アルキル、チエニルＣ１−Ｃ３アルキル；およびインドリルＣ１−Ｃ３アルキル(ここで、インドリル部分は場合によりＣ１−Ｃ３アルキル、シアノ、ハロおよびヒドロキシから選択される１個の基で置換されていてよい)
から選択される。
【００１８】
他の態様において、本発明は式(Ｉ)の化合物またはその薬学的に許容される塩を提供し、ここでＡは
【化９】
2017536330.tif 000010
であり；
ＲｄとＲ４は、それらが結合している原子と一体となって、アゼチジン、ピロリジン、モルホリン、ピペリジン、ピペラジンおよびテトラヒドロチアゾールから選択される環を形成し；ここで各環は、場合によりアミノ、シアノ、メチル、ハロおよびヒドロキシから独立して選択される１または２個の基で置換されていてよく；
ＲｇとＲ７は、それらが結合している原子と一体となってピロリジン環を形成し、ここで該環は、アミノ、場合によりハロ基で置換されていてよいベンジル、ベンジルオキシ、シアノ、シクロヘキシル、メチル、ハロ、ヒドロキシ、場合によりメトキシ基で置換されていてよいイソキノリニルオキシ、場合によりハロ基で置換されていてよいキノリニルオキシおよびテトラゾリルから独立して選択される１または２個の基で場合により、置換されていてよく；そして前記ピロリジン環およびピペリジン環は、場合によりシクロヘキシル基、フェニル基またはインドール基と縮合していてよく；
Ｒｋはメチルであり；
Ｒ８は、場合によりＣ１−Ｃ３アルキル、ハロ、ヒドロキシまたはシアノから選択される１個の基で置換されていてよい３−インドリルＣ１−Ｃ３アルキルである。
【００１９】
他の態様において、本発明は、式(ＩＩ)
【化１０】
2017536330.tif 000011
〔式中、
Ａは結合、
【化１１】
2017536330.tif 000012
から選択され；
ここで、
【化１２】
2017536330.tif 000013
はカルボニル基への結合点を示し、
【化１３】
2017536330.tif 000014
は窒素原子への結合点を示し；
ｎは０または１であり；
Ｒ１４およびＲ１５は独立して水素およびメチルから選択され；
Ｒ１６は水素、−ＣＨＲ１７Ｃ(Ｏ)ＮＨ２、−ＣＨＲ１７Ｃ(Ｏ)ＮＨＣＨＲ１８Ｃ(Ｏ)ＮＨ２および−ＣＨＲ１７Ｃ(Ｏ)ＮＨＣＨＲ１８Ｃ(Ｏ)ＮＨＣＨ２Ｃ(Ｏ)ＮＨ２から選択され；
ここで、Ｒ１７は水素および−ＣＨ２ＯＨから選択され、Ｒ１８は水素およびメチルから選択され；
Ｒａ、Ｒｆ、Ｒｊ、Ｒｋ、ＲｌおよびＲｍは水素であり；
ＲｂおよびＲｃはメチルであり；
Ｒｇは水素およびメチルから選択され；
Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１およびＲ１２は、独立して天然アミノ酸側鎖および非天然アミノ酸側鎖から選択されるか、または下記のとおり対応する隣接Ｒ基と環を形成し；
Ｒｄは水素およびメチルから選択されるか、またはＲｄとＲ４はそれらが結合している原子と一体となって、アゼチジン、ピロリジン、モルホリン、ピペリジン、ピペラジンおよびテトラヒドロチアゾールから選択される環を形成し；ここで、各環は、場合によりアミノ、シアノ、メチル、ハロ、ハロメチルおよびヒドロキシから独立して選択される１〜４個の基で置換されていてよく；
Ｒｅは水素およびメチルから選択されるか、またはＲｅとＲ５はそれらが結合している原子と一体となって、アゼチジン、ピロリジン、モルホリン、ピペリジン、ピペラジンおよびテトラヒドロチアゾールから選択される環を形成し；ここで、各環は、場合によりアミノ、シアノ、メチル、ハロ、ハロメチルおよびヒドロキシから独立して選択される１〜４個の基で置換されていてよく；
Ｒｈは水素およびメチルから選択されるか、またはＲｈとＲ８はそれらが結合している原子と一体となって、アゼチジン、ピロリジン、モルホリン、ピペリジン、ピペラジンおよびテトラヒドロチアゾールから選択される環を形成し；ここで、各環は場合によりアミノ、シアノ、メチル、ハロ、ハロメチルおよびヒドロキシから独立して選択される１〜４個の基で置換されていてよく；
Ｒｉは水素およびメチルから選択されるか、またはＲｉおよびＲ９は、それらが結合している原子と一体となってアゼチジン、ピロリジン、モルホリン、ピペリジン、ピペラジンおよびテトラヒドロチアゾールから選択される環となり；ここで、各環は場合によりアミノ、シアノ、メチル、ハロ、ハロメチルおよびヒドロキシから独立して選択される１〜４個の基で置換されていてよい。〕
の化合物またはその薬学的に許容される塩を提供する。
【００２０】
他の態様において、本発明は式(ＩＩ)の化合物またはその薬学的に許容される塩を提供し、ここで、Ａは
【化１４】
2017536330.tif 000015
である。
【００２１】
他の態様において、本発明は式(ＩＩ)の化合物またはその薬学的に許容される塩を提供し、ここで、Ａは
【化１５】
2017536330.tif 000016
であり；
Ｒｄはメチルであるか、またはＲｄとＲ４はそれらが結合している原子と一体となってアゼチジン、ピロリジン、モルホリン、ピペリジン、ピペラジンおよびテトラヒドロチアゾールから選択される環となり；ここで、各環は場合によりアミノ、シアノ、メチル、ハロ、ハロメチルおよびヒドロキシから独立して選択される１個または２個の基で置換されていてよく；
Ｒｇはメチルであり；
Ｒｉはメチルであるか、またはＲｉとＲ９はそれらが結合している原子と一体となって、アゼチジン、ピロリジン、モルホリン、ピペリジン、ピペラジンおよびテトラヒドロチアゾールから選択される環を形成し；ここで、各環は場合によりアミノ、シアノ、メチル、ハロ、ハロメチルおよびヒドロキシから独立して選択される１個または２個の基で置換されていてよい。
【００２２】
他の態様において、本発明は式(ＩＩ)の化合物またはその薬学的に許容される塩を提供し、ここで、Ａは
【化１６】
2017536330.tif 000017
であり；
Ｒｄはメチルであるか、またはＲｄとＲ４はそれらが結合している原子と一体となってアゼチジン、ピロリジン、モルホリン、ピペリジン、ピペラジンおよびテトラヒドロチアゾールから選択される環となり；ここで、各環は場合によりアミノ、シアノ、メチル、ハロ、ハロメチルおよびヒドロキシから独立して選択される１個または２個の基で置換されていてよく；
Ｒｇはメチルであり；
Ｒｉはメチルであるか、またはＲｉとＲ９はそれらが結合している原子と一体となって、アゼチジン、ピロリジン、モルホリン、ピペリジン、ピペラジンおよびテトラヒドロチアゾールから選択される環を形成し；ここで、各環は場合によりアミノ、シアノ、メチル、ハロ、ハロメチルおよびヒドロキシから独立して選択される１個または２個の基で置換されていてよく；
Ｒ７は場合によりフルオロ基で置換されていてよいフェニルＣ１−Ｃ３アルキルである。
【００２３】
他の態様において、本発明は、処置を必要とする対象における免疫応答を増強、刺激および／または上昇させる方法を提供し、該方法は、該対象に本明細書に記戴する少なくとも１個の大環状ペプチドの治療有効量を投与することを特徴とする。他の態様において、本方法は、本明細書に記戴する１個または複数個の大環状ペプチドの前に、後にまたは同時にさらなる薬剤を投与することを特徴とする。他の態様において、さらなる薬剤は抗菌剤、抗ウイルス剤、細胞毒性剤および／または免疫応答修飾剤である。
【００２４】
他の態様において、本発明は、処置を必要とする対象における癌細胞の成長、増殖または転移を阻害する方法を提供し、該方法は、該対象に本明細書に記戴する少なくとも１個の大環状ペプチドの治療有効量を投与することを特徴とする。他の態様において、癌は黒色腫、腎細胞癌、扁平上皮非小細胞性肺癌(ＮＳＣＬＣ)、非扁平上皮ＮＳＣＬＣ、結腸直腸癌、去勢抵抗性前立腺癌、卵巣癌、胃癌、肝細胞癌、膵臓癌、頭頸部の扁平上皮細胞癌、食道、消化管および乳房の癌および造血器腫瘍から選択される。
【００２５】
他の態様において、本発明は、処置を必要とする対象における感染性疾患の処置方法を提供し、該方法は、該対象に本明細書に記戴する少なくとも１個の大環状ペプチドの治療有効量を投与することを特徴とする。他の態様において、感染性疾患は、ウイルスが原因である。他の態様において、ウイルスはＨＩＶ、Ａ型肝炎、Ｂ型肝炎、Ｃ型肝炎、ヘルペスウイルスおよびインフルエンザから選択される。
【００２６】
他の態様において、本発明は、処置を必要とする対象における敗血症性ショックの処置方法を提供し、該方法は、該対象に本明細書に記戴する１以上の大環状ペプチドの治療有効量を投与することを特徴とする。
【００２７】
他の態様において、本発明は、対象におけるＰＤ−Ｌ１とＰＤ−１および／またはＣＤ８０の相互作用の遮断方法を提供し、該方法は、該対象に本明細書に記戴する少なくとも１個の大環状ペプチドの治療有効量を投与することを特徴とする。
【００２８】
式(Ｉ)および(ＩＩ)の化合物において、Ｒ側鎖がメチルで置換された環の一部であるとき、該メチル基は、大環状親構造の一部である炭素を含む、環中の任意の置換可能な炭素原子上にあり得ると理解される。
【００２９】
式(Ｉ)の化合物において、好ましいＲ１側鎖はフェニルアラニン、チロシン、３−チエン−２−イル、４−メチルフェニルアラニン、４−クロロフェニルアラニン、３−メトキシフェニルアラニン、イソトリプトファン、３−メチルフェニルアラニン、１−ナフチルアラニン、３,４−ジフルオロフェニルアラニン、４−フルオロフェニルアラニン、３,４−ジメトキシフェニルアラニン、３,４−ジクロロフェニルアラニン、４−ジフルオロメチルフェニルアラニン、２−メチルフェニルアラニン、２−ナフチルアラニン、トリプトファン、４−ピリジニル、４−ブロモフェニルアラニン、３−ピリジニル、４−トリフルオロメチルフェニルアラニン、４−カルボキシフェニルアラニン、４−メトキシフェニルアラニン、ビフェニルアラニンおよび３−クロロフェニルアラニンおよび２,４−ジアミノブタンである。
【００３０】
式(Ｉ)の化合物において、Ｒ２が環の一部ではないとき、好ましいＲ２側鎖はアラニン、セリンおよびグリシンである。
【００３１】
式(Ｉ)の化合物において、好ましいＲ３側鎖はアスパラギン、アスパラギン酸、グルタミン酸、グルタミン、セリン、オルニチン、リシン、ヒスチジン、スレオニン、ロイシン、アラニン、２,３−ジアミノプロパンおよび２,４−ジアミノブタンである。
【００３２】
式(Ｉ)の化合物において、Ｒ４が環の一部ではないとき、好ましいＲ４側鎖はバリン、アラニン、イソロイシンおよびグリシンである。
【００３３】
式(Ｉ)の化合物において、好ましいＲ５側鎖はヒスチジン、アスパラギン、２,３−ジアミノプロパン、セリン、グリシン、２,４−ジアミノブタン、スレオニン、アラニン、リシン、アスパラギン酸、アラニンおよび３−チアゾリルアラニンである。
【００３４】
式(Ｉ)の化合物において、好ましいＲ６側鎖はロイシン、アスパラギン酸、アスパラギン、グルタミン酸、グルタミン、セリン、リシン、３−シクロヘキサン、スレオニン、オルニチン、２,４−ジアミノブタン、アラニン、アルギニンおよびオルニチン(ＣＯＣＨ３)である。
【００３５】
式(Ｉ)の化合物において、Ｒ７が環の一部ではないとき、好ましいＲ７側鎖はグリシン、２,４−ジアミノブタン、セリン、リシン、アルギニン、オルニチン、ヒスチジン、アスパラギン、グルタミン、アラニンおよび２,４−ジアミノブタン(Ｃ(Ｏ)シクロブタン)である。
【００３６】
式(Ｉ)の化合物において、好ましいＲ８側鎖はトリプトファンおよび１,２−ベンズイソチアゾリニルアラニンである。
【００３７】
式(Ｉ)の化合物において好ましいＲ９側鎖はセリン、ヒスチジン、リシン、オルニチン、２,４−ジブチルアミン、スレオニン、リシン、グリシン、グルタミン酸、バリン、２,３−ジアミノプロパン、アルギニン、アスパラギン酸およびチロシンである。
【００３８】
式(Ｉ)の化合物において、好ましいＲ１０側鎖はトリプトファン、ベンズイソチアゾリルアラニン、１−ナフチルアラニン、５−フルオロトリプトファン、メチオニン、７−メチルトリプトファン、５−クロロトリプトファンおよび−メチルトリプトファンである。
【００３９】
式(Ｉ)の化合物において、好ましいＲ１１側鎖はノルロイシン、ロイシン、アスパラギン、フェニルアラニン、メチオニン、エトキシメタン、アラニン、トリプトファン、イソロイシン、フェニルプロパン、グルタミン酸、ヘキサンおよびヘプタンである。
【００４０】
式(Ｉ)の化合物において、Ｒ１２が環の一部ではないとき、好ましいＲ１２側鎖はノルロイシン、アラニン、エトキシメタン、メチオニン、セリン、フェニルアラニン、メトキシエタン、ロイシン、トリプトファン、イソロイシン、グルタミン酸、ヘキサン、ヘプタンおよびグリシンである。
【００４１】
式(Ｉ)の化合物において、好ましいＲ１３側鎖はアルギニン、オルニチン、アラニン、２,４−ジアミノブタン、２,３−ジアミノプロパン、ロイシン、アスパラギン酸、グルタミン酸、セリン、リシン、スレオニン、シクロプロピルメタン、グリシン、バリン、イソロイシン、ヒスチジンおよび２−アミノブタンである。
【００４２】
式(ＩＩ)の化合物において、好ましいＲ１側鎖はフェニルアラニン、３−メトキシフェニルアラニン、２−フルオロフェニルアラニン、３−フルオロフェニルアラニン、４−フルオロフェニルアラニン、３,４−ジフルオロフェニルアラニン、３,５−ジフルオロフェニルアラニン、３,４,５−トリフルオロフェニルアラニン、３−フルオロ,４−クロロフェニルアラニン、３−クロロ,４−フルオロフェニルアラニン、３−クロロフェニルアラニン、４−クロロフェニルアラニン、３,４−ジクロロフェニルアラニン、３,５−ジクロロフェニルアラニン、３,５−ジクロロ,４−フルオロフェニルアラニン、３−クロロ,４,５−ジフルオロフェニルアラニン、４−ブロモフェニルアラニン、４−ニトロフェニルアラニン、３−トリフルオロメチルフェニルアラニン、４−トリフルオロメチルフェニルアラニンおよび３−ピリジルアラニンである。
【００４３】
式(ＩＩ)の化合物において、好ましいＲ２側鎖はフェニルアラニン、アラニン、ヒスチジン、チロシン、トリプトファン、グルタミン酸、１−ナフチルアラニン、２−ナフチルアラニン、２−ベンゾチアゾリルアラニン、３−ピリジニルアラニンおよび４−ピリジニルアラニンである。
【００４４】
式(ＩＩ)の化合物において、好ましいＲ３側鎖はノルロイシン、アラニン、チロシン、グルタミン酸、ロイシンおよびイソロイシンである。
【００４５】
式(ＩＩ)の化合物において、Ｒ４が環の一部ではないとき、好ましいＲ４側鎖はグリシンおよびアラニンである。
【００４６】
式(ＩＩ)の化合物において、Ｒ５が環の一部ではないとき、好ましいＲ５側鎖はアスパラギン酸、グルタミン酸、アルギニン、リシン、アスパラギン、セリン、２,４−ジアミノブタン、２,３−ジアミノプロパンおよび２−アミノブタンである。
【００４７】
式(ＩＩ)の化合物において、好ましいＲ６側鎖はバリン、ロイシン、イソロイシン、Ｎ−メチルスレオニンおよびシクロヘキシルメタンである。
【００４８】
式(ＩＩ)の化合物において、好ましいＲ７側鎖はフェニルアラニンおよび３−フルオロフェニルアラニンである。
【００４９】
式(ＩＩ)の化合物において、Ｒ８が環の一部ではないとき、好ましいＲ８側鎖はチロシン、３−ヨードチロシン、ロイシン、アルギニン、グルタミン酸、グルタミン、ペンタフルオロフェニルアラニン、４−アミノフェニルアラニン、４−アミノメチルフェニルアラニン、３,４−ジメトキシフェニルアラニン、トリプトファン、５−クロロトリプトファン、５−ヒドロキシトリプトファン、イソトリプトファン、リシン、オルニチンおよび２,３−ジアミノプロパンである。
【００５０】
式(ＩＩ)の化合物において、好ましいＲ１０側鎖はトリプトファン、５−クロロトリプトファン、７−アザトリプトファン、イソトリプトファン、３−ベンゾチアゾリルアラニンおよび１−ナフチルアラニンである。
【００５１】
式(ＩＩ)の化合物において、好ましいＲ１１側鎖はチロシン、４−フルオロフェニルアラニン、４−アミノメチルフェニルアラニン、４−アミノフェニルアラニンおよび３,４−ジヒドロキシフェニルアラニンである。
【００５２】
式(ＩＩ)の化合物において、好ましいＲ１２側鎖はロイシン、チロシン、アルギニン、リシン、オルニチン、グルタミン酸、フェニルアラニン、４−メチルフェニルアラニン、４−クロロフェニルアラニン、４−アミノメチルフェニルアラニン、ノルロイシン、シクロヘキシルアラニン、２,４−ジアミノブタンおよび２,３−ジアミノプロパンである。
【００５３】
式(ＩＩ)の化合物において、Ｒ４およびＲ９が環の一部であるとき、好ましい立体化学はＤ異性体のものであり、Ｒ５およびＲ８が環の一部であるとき、好ましい立体化学はＬ異性体のものである。
【００５４】
本明細書に記戴する主題の一つの態様は、式Ｉ(ａ)
【化１７】
2017536330.tif 000018
〔式中、
ＡはＸａａ１とＸａａ１４の間の有機またはペプチド性リンカーであり、それにより大環状ペプチドを提供し；
Ｘａａ１は天然型または非天然型芳香族またはヘテロ芳香族またはアルキルまたはヘテロアリールアルキルアミノ酸であり；
Ｘａａ２は天然型または非天然型アルキルまたはＮ−メチル化アルキルアミノ酸であり；
Ｘａａ３は天然型または非天然型親水性またはアルキルまたは極性アミノ酸であり；
Ｘａａ４は天然型または非天然型アミノ酸、アルキルアミノ酸またはＮ−メチル化アルキルアミノ酸であり；
Ｘａａ５は天然型または非天然型ヘテロ芳香族アミノ酸または正荷電アミノ酸またはアルキルアミノ酸であり；
Ｘａａ６は天然型または非天然型親水性または疎水性または正または負荷電アミノ酸であり；
Ｘａａ７は天然型または非天然型Ｎ−メチル化または非Ｎ−メチル化親水性または疎水性または正または負荷電アミノ酸であり；
Ｘａａ８は天然型または非天然型芳香族またはヘテロ芳香族またはアリールアルキルまたはヘテロアリールアルキルアミノ酸であり；
Ｘａａ９は天然型または非天然型親水性または疎水性または正または負荷電アミノ酸であり；
Ｘａａ１０は天然型または非天然型芳香族もしくはヘテロ芳香族またはアリールアルキルもしくはヘテロアリールアルキルまたはアルキルもしくはヘテロアルキルアミノ酸であり；
Ｘａａ１１は天然型または非天然型Ｎ−メチル化または非Ｎ−メチル化アルキルまたはヘテロアルキルまたは芳香族またはヘテロ芳香族アミノ酸であり；
Ｘａａ１２は天然型または非天然型Ｎ−メチル化または非Ｎ−メチル化アルキルまたはヘテロアルキルまたは芳香族またはヘテロ芳香族アミノ酸であり；
Ｘａａ１３は天然型または非天然型親水性または疎水性または正または負荷電アミノ酸であり；
Ｘａａ１４はリンカーＡの一端と反応して環状ペプチドを生じるために適当に活性化できる官能基を有する天然型または非天然型アミノ酸であり；
Ｘａａ１５は天然型または非天然型アミノ酸またはタグに後続してスペーサーまたは可溶化もしくはＰＫ増強配列が続くスペーサーである〕
の配列を有するポリペプチドに関する。
【００５５】
他の態様において、本明細書に記戴する主題の一つの態様は、式Ｉ(ｂ)
【化１８】
2017536330.tif 000019
〔式中、
Ａは共有結合性チオエーテル結合を形成するために残基Ｘａａ１４上に存在するスルフヒドリル基と反応できるマイケルアクセプターまたはクロロアセチル基もしくはブロモアセチル基のような求電子部分であり、それにより大環状ペプチドを生じ；ここで、このようなチオエーテル結合は対応するジアステレオ異性スルホキシド類に酸化されていてもされていなくてもよく；
ここで、Ａは所望により存在してよく；そしてＡが存在するならば、Ｘａａ１４の側鎖上のカルボキシル基とのアミド結合形成を介してペプチドを環化するのに使用できる遊離アミンを有するＧｌｙまたは他のスペーサーであってよく、それにより側鎖ラクタム環状ペプチドにＮ末端を提供し；そしてＡが存在しないならば、Ｘａａ１残基のＮ末端アミノ基を、Ｘａａ１４の側鎖上のカルボキシル基とのアミド結合形成を介するペプチドの環化に使用でき、それにより側鎖ラクタム環状ペプチドにＮ末端を提供し；
そしてＡが存在するならば、Ｘａａ１５のＣ末端α−カルボキシル基とのアミド結合形成を介してペプチドを環化するのに使用できるＧｌｙまたは遊離アミンを有する他のスペーサーであってよく、それによりヘッドトゥーテール環状ペプチドを提供し；そしてＡが存在しないならば、Ｘａａ１アミノ酸のＮ末端アミノ基をＸａａ１５のＣ末端α−カルボキシル基とのアミド結合形成を介するペプチドの環化に使用でき、それによりヘッドトゥーテール環状ペプチドを提供し；
Ｘａａ１はＬ−Ｐｈｅ、Ｌ−Ａｌａ、Ｌ−Ｔｒｐ、Ｌ−Ｔｙｒ、Ｌ−Ｐｈｅ(４−ＯＭｅ)、Ｌ−Ｐｈｅ(４−Ｆ)、Ｌ−Ｐｈｅ(４−Ｃｌ)、Ｌ−Ｐｈｅ(４−Ｂｒ)、Ｌ−Ｐｈｅ(４−Ｍｅ)、Ｌ−Ｐｈｅ(４−ＣＦ３)、Ｌ−Ｐｈｅ(４−ｔ−Ｂｕ)、Ｌ−Ｐｈｅ(ペンタ−Ｆ)、Ｌ−１−Ｎａｌ、Ｌ−２−Ｎａｌ、Ｌ−Ｂｉｐ、Ｌ−ｍＰｈｅ、Ｌ−Ｔｉｃ、Ｌ−３−Ｐｙａ、Ｌ−４−Ｐｙａ、Ｌ−Ｔｚａ、Ｌ−３−Ｔｈａを含む天然型または非天然型アミノ酸であり；
Ｘａａ２はＬ−Ａｌａ、Ｌ−ｍＡｌａ、ｍＧｌｙ、Ｌ−ｍＶａｌからなる群から選択される天然型または非天然型アミノ酸であり；
Ｘａａ３はＧｌｙ、Ｌ−ＡｓｎおよびＬ−Ａｌａからなる群から選択され；
Ｘａａ４はＬ−Ｐｒｏ、Ｌ−Ａｌａ、Ｌ−α−Ｍｅ−Ｐｒｏ、Ｌ−Ｐｒｏ(４Ｒ−ＯＨ)、Ｌ−Ｐｒｏ(４Ｒ−ＯＢｚｌ)、Ｌ−Ｐｒｏ(４Ｒ−ＮＨ２)、Ｌ−Ｐｒｏ(３Ｒ−Ｐｈ)、Ｌ−Ｐｒｏ(４Ｓ−Ｐｈ)、Ｌ−Ｐｒｏ(５Ｒ−Ｐｈ)、Ｌ−Ａｚｔ、Ｌ−Ｐｉｐ、Ｌ−Ｏｉｃ、Ｌ−２,３−メタノ−Ｐｒｏ、Ｌ−３,４−メタノ−Ｐｒｏ、Ｌ−Ｖａｌ、Ｌ−Ｌｅｕ、Ｌ−Ｉｌｅ、Ｌ−ｍＡｌａ、Ｌ−ｍＶａｌ、Ｌ−ｍＬｅｕ、Ｌ−Ｔｚａを含む天然型または非天然型アミノ酸であり；
Ｘａａ５はＬ−Ｈｉｓ、Ｌ−Ａｌａ、Ｌ−Ｔｚａ、Ｌ−Ａｒｇ、Ｌ−Ｌｙｓ、Ｌ−Ｏｒｎ、Ｌ−ＤａｂおよびＬ−Ｄａｐからなる群から選択される天然型または非天然型アミノ酸であり；
Ｘａａ６はＬ−Ｌｅｕ、Ｌ−Ａｌａ、Ｌ−Ａｒｇ、Ｌ−Ｈｉｓ、Ｌ−ＧｌｕおよびＬ−Ａｓｐを含む天然型または非天然型アミノ酸であり；
Ｘａａ７はｍＧｌｙ、Ｇｌｙ、Ｌ−ｍＡｌａ、Ｄ−ｍＡｌａ、Ｌ−Ｐｒｏ、Ｌ−Ｓｅｒ、Ｌ−ｍＳｅｒ、Ｌ−Ｄａｂ、Ｌ−ＡｒｇおよびＬ−Ｈｉｓを含む天然型または非天然型アミノ酸であり；
Ｘａａ８はＬ−Ｔｒｐ、Ｌ−Ｐｈｅ、Ｌ−Ｔｙｒ、Ｌ−Ｈｉｓ、Ｌ−Ｐｈｅ(ペンタ−Ｆ)、Ｌ−Ｔｚａ、Ｌ−Ｂｚｔ、Ｌ−１−Ｎａｌ、Ｌ−２−Ｎａｌ、Ｌ−２−Ｐｙａ、Ｌ−３−Ｐｙａ、Ｌ−４−Ｐｙａであり；
Ｘａａ９はＬ−Ｓｅｒ、Ｌ−Ａｌａ、Ｌ−ＡｒｇおよびＤ−Ａｓｎを含む天然型または非天然型アミノ酸であり；
Ｘａａ１０はＬ−Ｔｒｐ、Ｌ−Ａｌａ、Ｌ−Ｍｅｔ、Ｌ−Ｎｌｅ、Ｌ−ＬｅｕおよびＬ−Ｉｌｅ、Ｌ−Ｐｈｅ、Ｌ−Ｔｙｒ、Ｌ−Ｈｉｓ、Ｌ−Ｐｈｅ(ペンタ−Ｆ)、Ｌ−Ｔｚａ、Ｌ−Ｂｚｔ、Ｌ−１−Ｎａｌ、Ｌ−２−Ｎａｌ、Ｌ−２−Ｐｙａ、Ｌ−３−Ｐｙａ、Ｌ−４−Ｐｙａからなる群から選択される天然型または非天然型アミノ酸であり；
Ｘａａ１１はＬ−ｍＮｌｅ、Ｌ−Ｎｌｅ、Ｌ−ｍＡｌａ、Ｌ−Ａｌａ、Ｌ−Ｐｈｅ、Ｌ−ｍＰｈｅおよびＬ−ｍＬｅｕ、Ｌ−Ｓｅｒ、Ｄ−ＮｌｅおよびＬ−Ｐｒｏを含む天然型または非天然型アミノ酸であり；
Ｘａａ１２はＬ−ｍＮｌｅ、Ｌ−Ｎｌｅ、Ｌ−ｍＡｌａ、Ｌ−Ａｌａ、Ｌ−Ｐｈｅ、Ｌ−ｍＰｈｅ、Ｌ−ｍＬｅｕおよびＬ−Ｐｒｏを含む天然型または非天然型アミノ酸であり；
Ｘａａ１３はＬ−Ａｒｇ、Ｌ−Ａｌａ、Ｌ−Ｌｅｕ、Ｌ−Ｌｙｓ、Ｌ−Ａｓｐ、Ｌ−Ｇｌｕ、Ｌ−Ｈｉｓを含む天然型または非天然型アミノ酸であり；
Ｘａａ１４はＬ−Ｃｙｓ、Ｄ−Ｃｙｓ、Ａｓｐ、Ｇｌｕ、Ｇｌｙ、Ｌ−ホモ−Ｃｙｓ、Ｄ−ホモ−Ｃｙｓ、Ｌ−Ｐｅｎ、Ｄ−Ｐｅｎ、Ｌ−ｍＣｙｓおよびＤ−ｍＣｙｓからなる群から選択され；
Ｘａａ１５はＧｌｙまたは少なくとも２個のエチレングリコール単位を含むＰＥＧスペーサーに後続してＧｌｙまたはビオチンのようなタグが続く少なくとも２個のエチレングリコール単位を含むＰＥＧスペーサーが続くＧｌｙまたはＰＫ増強配列が続くスペーサーが続くＧｌｙであり；
ここでＸａａ１５は場合により存在してよく、ここで、該アミノ酸のＣ末端カルボニル炭素はヒドロキシル基に結合してカルボン酸を形成するか窒素に結合してカルボキサミド(ＮＨ２)、アルキルカルボキサミド(ＮＨＲ１)またはジアルキルカルボキサミド(ＮＲ１Ｒ２)を形成し；
ここで、Ｒ１およびＲ２の各々はアルキル基またはアリールアルキル基であり；
ここで、Ｘａａ１５が存在しないならば、Ｘａａ１４のＣ末端カルボニル炭素が窒素に結合してカルボキサミド(ＮＨ２)、アルキルカルボキサミド(ＮＨＲ１)またはジアルキルカルボキサミド(ＮＲ１Ｒ２)を形成し；
ここで、Ｒ１およびＲ２の各々はアルキル基またはアリールアルキル基である〕
の配列を有するポリペプチドに関する。
【００５６】
他の態様において、本明細書に記戴する主題の一つの態様は、式Ｉ(ｃ)
【化１９】
2017536330.tif 000020
〔式中、
Ａは共有結合性チオエーテル結合を形成し、それにより大環状ペプチドを生じるために残基Ｘａａ１４上に存在するスルフヒドリル基と反応できるマイケルアクセプターまたはクロロアセチル基もしくはブロモアセチル基のような求電子部分であり；ここで、このようなチオエーテル結合は対応するジアステレオ異性スルホキシド類に酸化されていてもされていなくてもよく；
ここで、Ａは所望により存在してよく；そしてＡが存在するならば、Ｘａａ１４の側鎖上のカルボキシル基とのアミド結合形成を介してペプチドを環化するのに使用できる遊離アミンを有するＧｌｙまたは他のスペーサーであってよく、それにより側鎖ラクタム環状ペプチドにＮ末端を提供し；そしてＡが存在しないならば、Ｘａａ１残基のＮ末端アミノ基を、Ｘａａ１４の側鎖上のカルボキシル基とのアミド結合形成を介するペプチドの環化に使用でき、それにより側鎖ラクタム環状ペプチドにＮ末端を提供し；
そしてＡが存在するならば、Ｘａａ１５のＣ末端α−カルボキシル基とのアミド結合形成を介するペプチドの環化に使用できる遊離アミンを有するＧｌｙまたは他のスペーサーであってよく、それによりヘッドトゥーテール環状ペプチドを提供し；そしてＡが存在しないならば、Ｘａａ１アミノ酸のＮ末端アミノ基をＸａａ１５のＣ末端α−カルボキシル基とのアミド結合形成を介するペプチドの環化に使用でき、それによりヘッドトゥーテール環状ペプチドを提供し；
Ｘａａ１はＬ−Ｐｈｅ、Ｌ−Ａｌａ、Ｌ−Ｔｒｐ、Ｌ−Ｔｙｒ、Ｌ−Ｐｈｅ(４−ＯＭｅ)、Ｌ−Ｐｈｅ(４−Ｆ)、Ｌ−Ｐｈｅ(４−Ｃｌ)、Ｌ−Ｐｈｅ(４−Ｂｒ)、Ｌ−Ｐｈｅ(４−Ｍｅ)、Ｌ−Ｐｈｅ(４−ＣＦ３)、Ｌ−Ｐｈｅ(４−ｔ−Ｂｕ)、Ｌ−Ｐｈｅ(ペンタ−Ｆ)、Ｌ−１−Ｎａｌ、Ｌ−２−Ｎａｌ、Ｌ−Ｂｉｐ、Ｌ−ｍＰｈｅ、Ｌ−Ｔｉｃ、Ｌ−３−Ｐｙａ、Ｌ−４−Ｐｙａ、Ｌ−Ｔｚａ、Ｌ−３−Ｔｈａを含む天然型または非天然型アミノ酸であり；
Ｘａａ２はＬ−Ａｌａ、Ｌ−ｍＡｌａ、ｍＧｌｙ、Ｌ−ｍＶａｌからなる群から選択される天然型または非天然型アミノ酸であり；
Ｘａａ３はＧｌｙ、Ｌ−ＡｓｎおよびＬ−Ａｌａからなる群から選択され；
Ｘａａ４はＬ−Ｐｒｏ、Ｌ−Ａｌａ、Ｌ−α−Ｍｅ−Ｐｒｏ、Ｌ−Ｐｒｏ(４Ｒ−ＯＨ)、Ｌ−Ｐｒｏ(４Ｒ−ＮＨ２)、Ｌ−Ｐｒｏ(４Ｓ−Ｐｈ)、Ｌ−Ａｚｔ、Ｌ−ＰｉｐおよびＬ−Ｏｉｃを含む天然型または非天然型アミノ酸であり；
Ｘａａ５はＬ−ＨｉｓおよびＬ−Ａｌａからなる群から選択される天然型または非天然型アミノ酸であり；
Ｘａａ６はＬ−Ｌｅｕ、Ｌ−Ａｌａ、Ｌ−ＡｒｇおよびＬ−Ａｓｐを含む天然型または非天然型アミノ酸であり；
Ｘａａ７はｍＧｌｙ、Ｇｌｙ、Ｌ−ｍＡｌａ、Ｄ−ｍＡｌａ、Ｌ−Ｐｒｏ、Ｌ−Ｓｅｒ、Ｌ−ｍＳｅｒ、Ｌ−Ｄａｂ、Ｌ−ＡｒｇおよびＬ−Ｈｉｓを含む天然型または非天然型アミノ酸であり；
Ｘａａ９はＬ−Ｓｅｒ、Ｌ−Ａｌａ、Ｌ−ＡｒｇおよびＤ−Ａｓｎを含む天然型または非天然型アミノ酸であり；
Ｘａａ１０はＬ−Ｔｒｐ、Ｌ−Ａｌａ、Ｌ−Ｍｅｔ、Ｌ−ＬｅｕおよびＬ−Ｉｌｅからなる群から選択される天然型または非天然型アミノ酸であり；
Ｘａａ１１はＬ−ｍＮｌｅ、Ｌ−Ｎｌｅ、Ｌ−ｍＡｌａ、Ｌ−Ａｌａ、Ｌ−Ｐｈｅ、Ｌ−ｍＰｈｅおよびＬ−ｍＬｅｕ、Ｌ−ＳｅｒおよびＤ−Ｎｌｅであり；
Ｘａａ１２はＬ−ｍＮｌｅ、Ｌ−Ｎｌｅ、Ｌ−ｍＡｌａおよびＬ−Ａｌａ；を含む天然型または非天然型アミノ酸であり；
Ｘａａ１３はＬ−Ａｒｇ、Ｌ−ＡｌａおよびＬ−Ｌｅｕを含む天然型または非天然型アミノ酸であり；
Ｘａａ１４はＬ−Ｃｙｓ、Ｄ−Ｃｙｓ、Ａｓｐ、ＧｌｕおよびＧｌｙからなる群から選択され；
Ｘａａ１５は、Ｇｌｙ、少なくとも２個のエチレングリコール単位を含むＰＥＧスペーサーが続くＧｌｙまたはビオチンのようなタグが続く少なくとも２個のエチレングリコール単位を含むＰＥＧスペーサーが続くＧｌｙであり；
ここでＸａａ１５は場合により存在してよく、ここで、該アミノ酸のＣ末端カルボニル炭素が窒素に結合してカルボキサミド(ＮＨ２)、アルキルカルボキサミド(ＮＨＲ１)またはジアルキルカルボキサミド(ＮＲ１Ｒ２)を形成し；
ここで、Ｒ１およびＲ２の各々はアルキル基またはアリールアルキル基であり；
ここで、Ｘａａ１５が存在しないならば、Ｘａａ１４のＣ末端カルボニル炭素が窒素に結合してカルボキサミド(ＮＨ２)、アルキルカルボキサミド(ＮＨＲ１)またはジアルキルカルボキサミド(ＮＲ１Ｒ２)を形成し；
ここで、Ｒ１およびＲ２の各々はアルキル基またはアリールアルキル基である〕
の配列を有するポリペプチドに関する。
【００５７】
他の態様において、本明細書に記戴する主題の一つの態様は、式ＩＩ(ａ)
【化２０】
2017536330.tif 000021
〔式中、
ＡはＸａａ１とＸａａ１３の間の有機またはペプチド性リンカーであり、それにより大環状ペプチドを提供し；
Ｘａａ１は天然型または非天然型芳香族またはヘテロ芳香族またはアルキルまたはヘテロアリールアルキルアミノ酸であり；
Ｘａａ２は天然型または非天然型アルキルまたは芳香族Ｎ−メチル化アミノ酸であり；
Ｘａａ３は天然型または非天然型疎水性Ｎ−メチル化アミノ酸であり；
Ｘａａ４は天然型または非天然型疎水性Ｎ−メチル化アミノ酸であり；
Ｘａａ５は天然型または非天然型アルキルアミノ酸または正または負荷電アミノ酸であり；
Ｘａａ６は天然型または非天然型疎水性アミノ酸であり；
Ｘａａ７は天然型または非天然型Ｎ−メチル化または非Ｎ−メチル化芳香族またはヘテロ芳香族またはアルキルまたはヘテロアリールアルキルアミノ酸であり；
Ｘａａ８は天然型または非天然型芳香族またはヘテロ芳香族またはアリールアルキルまたはヘテロアリールアルキルアミノ酸またはアルキルアミノ酸であり；
Ｘａａ９は天然型または非天然型Ｎ−メチル化または非Ｎ−メチル化芳香族またはヘテロ芳香族またはアルキルまたはヘテロアリールアルキルアミノ酸であり；
Ｘａａ１０は天然型または非天然型芳香族もしくはヘテロ芳香族またはアリールアルキルもしくはヘテロアリールアルキルまたはアルキルもしくはヘテロアルキルアミノ酸であり；
Ｘａａ１１は天然型または非天然型芳香族もしくはヘテロ芳香族またはアリールアルキルもしくはヘテロアリールアルキルまたはアルキルもしくはヘテロアルキルアミノ酸であり；
Ｘａａ１２は天然型または非天然型芳香族もしくはヘテロ芳香族またはアリールアルキルもしくはヘテロアリールアルキルまたはアルキルもしくはヘテロアルキルアミノ酸であり；
Ｘａａ１３はリンカーＡの一端と反応して環状ペプチドを生じるために適当に活性化できる官能基を有する天然型または非天然型アミノ酸であり；
Ｘａａ１４は天然型または非天然型アミノ酸またはスペーサーまたはタグが続くスペーサーまたは可溶化もしくはＰＫ増強配列が続くスペーサーである〕
の配列を有するポリペプチドに関する。
【００５８】
他の態様において、本明細書に記戴する主題の一つの態様は、式ＩＩ(ｂ)
【化２１】
2017536330.tif 000022
〔式中、
Ａは共有結合性チオエーテル結合を形成するために残基Ｘａａ１３上に存在するスルフヒドリル基と反応できるマイケルアクセプターまたはクロロアセチル基もしくはブロモアセチル基のような求電子部分であり、それにより大環状ペプチドを生じ；ここで、このようなチオエーテル結合は対応するジアステレオ異性スルホキシド類に酸化されていてもされていなくてもよく；
ここで、Ａは所望により存在してよく；そしてＡが存在するならば、Ｘａａ１３の側鎖上のカルボキシル基とのアミド結合形成を介してペプチドを環化するのに使用できる遊離アミノ末端を有するＧｌｙまたは他のスペーサーであってよく、それにより側鎖ラクタム環状ペプチドにＮ末端を提供し；そしてＡが存在しないならば、Ｘａａ１残基のＮ末端アミノ基はＸａａ１３の側鎖上のカルボキシル基とのアミド結合形成を介するペプチドの環化に使用でき、それにより側鎖ラクタム環状ペプチドにＮ末端を提供し；
そしてＡが存在するならば、Ｘａａ１４のＣ末端α−カルボキシル基とのアミド結合形成を介してペプチドを環化するのに使用できる遊離アミノ末端を有するＧｌｙまたは他のスペーサーであってよく、それによりヘッドトゥーテール環状ペプチドを提供し；そしてＡが存在しないならば、Ｘａａ１アミノ酸のＮ末端アミノ基はＸａａ１４のＣ末端α−カルボキシル基とのアミド結合形成を介してペプチドを環化するのに使用でき、それによりヘッドトゥーテール環状ペプチドを提供し；
Ｘａａ１はＰｈｅおよびＡｌａを含む天然型または非天然型アミノ酸であり；
Ｘａａ２はｍＰｈｅおよびｍＡｌａを含む天然型または非天然型アミノ酸であり；
Ｘａａ３はｍＮｌｅおよびｍＡｌａを含む天然型または非天然型アミノ酸であり；
Ｘａａ４はｍＧｌｙ、ＧｌｙおよびｍＡｌａを含む天然型または非天然型アミノ酸であり；
Ｘａａ５はＡｓｐおよびＡｌａを含む天然型または非天然型アミノ酸であり；
Ｘａａ６はＶａｌ(好ましい)およびＡｌａを含む天然型または非天然型アミノ酸であり；
Ｘａａ７はｍＰｈｅおよびＰｈｅを含む天然型または非天然型アミノ酸であり；
Ｘａａ８はＴｙｒおよびＡｌａからなる群から選択される天然型または非天然型アミノ酸であり；
Ｘａａ９はｍＧｌｙ、ｍＡｌａおよびＧｌｙを含む天然型または非天然型アミノ酸であり；
Ｘａａ１１はＴｙｒおよびＡｌａを含む天然型または非天然型アミノ酸であり；
Ｘａａ１２はＬｅｕおよびＡｌａを含む天然型または非天然型アミノ酸であり；
Ｘａａ１３はＬ−Ｃｙｓ、Ｄ−Ｃｙｓ、Ａｓｐ、ＧｌｕおよびＧｌｙを含む天然型または非天然型アミノ酸であり；
Ｘａａ１４はＧｌｙまたは少なくとも２個のエチレングリコール単位を含むＰＥＧスペーサーが続くＧｌｙまたはビオチンのようなタグが続く少なくとも２個のエチレングリコール単位を含むＰＥＧスペーサーが続くＧｌｙであり、
ここでＸａａ１４は場合により存在してよく、ここで、該アミノ酸のＣ末端カルボニル炭素が窒素に結合してカルボキサミド(ＮＨ２)、アルキルカルボキサミド(ＮＨＲ１)またはジアルキルカルボキサミド(ＮＲ１Ｒ２)を形成し；
ここで、Ｒ１およびＲ２の各々はアルキル基またはアリールアルキル基であり；
ここで、Ｘａａ１４が存在しないならば、Ｘａａ１３のＣ末端カルボニル炭素が窒素に結合してカルボキサミド(ＮＨ２)、アルキルカルボキサミド(ＮＨＲ１)またはジアルキルカルボキサミド(ＮＲ１Ｒ２)を形成し；
ここで、Ｒ１およびＲ２の各々はアルキル基またはアリールアルキル基である〕
の配列を有するポリペプチドに関する。
【００５９】
他の態様において、本明細書に記戴する主題の一つの態様は、式ＩＩＩ(ａ)
【化２２】
2017536330.tif 000023
〔式中、
ＡはＸａａ１とＸａａ１２の間の有機またはペプチド性リンカーであり、それにより大環状ペプチドを提供し；
Ｘａａ１は天然型または非天然型芳香族またはヘテロ芳香族またはアルキルまたはヘテロアリールアルキルアミノ酸であり；
Ｘａａ２は天然型または非天然型アルキルまたは芳香族または荷電アミノ酸であり；
Ｘａａ３は天然型または非天然型芳香族またはヘテロ芳香族またはアルキルまたはヘテロアリールアルキルアミノ酸であり；
Ｘａａ４は天然型または非天然型芳香族またはヘテロ芳香族またはアルキルまたはヘテロアリールアルキルアミノ酸であり；
Ｘａａ５は天然型または非天然型アルキルもしくはヘテロアルキルまたは芳香族もしくはヘテロ芳香族またはヘテロアリールアルキルアミノ酸であり；
Ｘａａ６は天然型または非天然型ヘテロ芳香族または正荷電アミノ酸であり；
Ｘａａ７は天然型または非天然型極性または荷電アミノ酸であり；
Ｘａａ８は天然型または非天然型正荷電アミノ酸であり；
Ｘａａ９は天然型または非天然型アルキルもしくはヘテロアルキルまたは芳香族もしくはヘテロ芳香族またはヘテロアリールアルキルアミノ酸であり；
Ｘａａ１０は天然型または非天然型芳香族もしくはヘテロ芳香族またはアリールアルキルもしくはヘテロアリールアルキルまたはアルキルもしくはヘテロアルキルアミノ酸であり；
Ｘａａ１１は天然型または非天然型芳香族またはヘテロ芳香族またはアリールアルキルまたはヘテロアリールアルキルまたはヘテロアルキルまたは正荷電アミノ酸であり；
Ｘａａ１２はリンカーＡの一端と反応して環状ペプチドを生じるために適当に活性化できる官能基を有する天然型または非天然型アミノ酸であり；
Ｘａａ１３は天然型または非天然型アミノ酸またはスペーサーまたはタグが続くスペーサーまたは可溶化もしくはＰＫ増強配列が続くスペーサーである〕
の配列を有するポリペプチドに関する。
【００６０】
他の態様において、本明細書に記戴する主題の一つの態様は、式ＩＩＩ(ｂ)
【化２３】
2017536330.tif 000024
〔式中、
Ａは共有結合性チオエーテル結合を形成するためにＣｙｓ１２のスルフヒドリル基と反応できるマイケルアクセプターまたはクロロアセチル基もしくはブロモアセチル基のような求電子部分であり、それにより大環状ペプチドを生じ；ここで、このようなチオエーテル結合は対応するジアステレオ異性スルホキシド類に酸化されていてもされていなくてもよく；
Ｘａａ１はＰｈｅおよびＤ−Ｐｈｅから選択され；
Ｘａａ２はＬｅｕ、ＡｒｇおよびＰｈｅから選択され；
Ｘａａ３はＩｌｅ、ＬｅｕおよびＰｈｅから選択され；
Ｘａａ４はＶａｌ、ＴｙｒおよびＰｈｅから選択され；
Ｘａａ５はＩｌｅおよびＶａｌから選択され；
Ｘａａ６はＡｒｇおよびＨｉｓから選択され；
Ｘａａ８はＡｒｇから選択され；
Ｘａａ９はＶａｌ、Ｌｅｕ、ＴｙｒおよびＰｈｅから選択され；
Ｘａａ１１はＡｒｇおよびＴｙｒから選択され；
Ｘａａ１３はＧｌｙまたは少なくとも２個のエチレングリコール単位を含むＰＥＧスペーサーが続くＧｌｙであり、
ここでＸａａ１３は場合により存在してよく、ここで、該アミノ酸のＣ末端カルボニル炭素が窒素に結合してカルボキサミド(ＮＨ２)、アルキルカルボキサミド(ＮＨＲ１)またはジアルキルカルボキサミド(ＮＲ１Ｒ２)を形成し；
ここで、Ｒ１およびＲ２の各々はアルキル基またはアリールアルキル基であり；
ここで、Ｘａａ１３が存在しないならば、Ｃｙｓ１２のＣ末端カルボニル炭素が窒素に結合してカルボキサミド(ＮＨ２)、アルキルカルボキサミド(ＮＨＲ１)またはジアルキルカルボキサミド(ＮＲ１Ｒ２)を形成し；
ここで、Ｒ１およびＲ２の各々はアルキル基またはアリールアルキル基である〕
の配列を有するポリペプチドに関する。
【００６１】
他の態様において、本明細書に記戴する主題の一つの態様は、式Ｉ(ｄ)
【化２４】
2017536330.tif 000025
〔式中、
Ａは共有結合性チオエーテル結合を形成するために残基Ｘａａ１４上に存在するスルフヒドリル基と反応できるＮ末端Ｘａａ１残基のα−アミンに結合するクロロアセチル基であり、それにより大環状ペプチドを提供し；ここで、このようなチオエーテル結合は対応するジアステレオ異性スルホキシド類に酸化されていてもされていなくてもよく、
そして
Ｘａａ１はＬ−Ｐｈｅ、Ｌ−Ｔｒｐ、Ｌ−Ｔｙｒ、Ｌ−Ｐｈｅ(４−ＯＭｅ)、Ｌ−Ｐｈｅ(４−Ｆ)、Ｌ−Ｐｈｅ(４−Ｃｌ)、Ｌ−Ｐｈｅ(４−Ｂｒ)、Ｌ−Ｐｈｅ(４−Ｍｅ)、Ｌ−Ｐｈｅ(４−ＣＦ３)、Ｌ−１−Ｎａｌ、Ｌ−２−Ｎａｌ、Ｌ−Ｂｉｐ、Ｌ−３−Ｐｙａ、Ｌ−４−Ｐｙａ、Ｌ−３−Ｔｈａからなる群から選択され；
Ｘａａ２はＬ−Ａｌａ、Ｌ−ｍＡｌａ、ｍＧｌｙからなる群から選択され；
Ｘａａ３はＬ−ＡｌａおよびＬ−Ａｓｎからなる群から選択され；
Ｘａａ４はＬ−Ｐｒｏ、Ｌ−Ａｌａ、Ｌ−α−Ｍｅ−Ｐｒｏ、Ｌ−Ｐｒｏ(４−ＯＨ)、Ｌ−Ｐｒｏ(４−ＮＨ２)、Ｌ−Ｐｒｏ(４Ｓ−Ｐｈ)、Ｌ−Ａｚｔ、Ｌ−ＰｉｐおよびＬ−Ｏｉｃからなる群から選択され；
Ｘａａ５はＬ−Ａｌａ、Ｌ−ＨｉｓおよびＬ−Ｌｅｕからなる群から選択され；
Ｘａａ６はＬ−Ａｌａ、Ｌ−Ａｒｇ、Ｌ−Ａｓｐ、Ｌ−ＨｉｓおよびＬ−Ｌｅｕからなる群から選択され；
Ｘａａ７はｍＧｌｙ、Ｇｌｙ、Ｌ−ｍＡｌａ、Ｄ−ｍＡｌａ、Ｌ−Ｐｒｏ、Ｌ−Ｓｅｒ、Ｌ−ｍＳｅｒ、Ｌ−Ｄａｂ、Ｌ−ＡｒｇおよびＬ−Ｈｉｓからなる群から選択され；
Ｘａａ９はＬ−Ａｌａ、Ｌ−ＡｒｇおよびＬ−Ｓｅｒからなる群から選択され；
Ｘａａ１０はＬ−Ｔｒｐ、Ｌ−ＭｅｔおよびＬ−Ｂｚｔからなる群から選択され；
Ｘａａ１１はＬ−Ｎｌｅ、Ｌ−ｍＮｌｅ、Ｌ−ｍＡｌａ、Ｌ−Ｐｈｅ、Ｌ−ｍＰｈｅおよびＬ−ｍＬｅｕおよびＬ−ｍＳｅｒからなる群から選択され；
Ｘａａ１２はＬ−ｍＮｌｅおよびＬ−ｍＡｌａからなる群から選択され；
Ｘａａ１３はＬ−Ａｌａ、Ｌ−ＡｒｇおよびＬ−Ｌｅｕからなる群から選択され；
Ｘａａ１４はＬ−ＣｙｓおよびＤ−Ｃｙｓからなる群から選択され；
Ｘａａ１５はＧｌｙまたは１２個のエチレングリコール単位からなるＰＥＧスペーサーが続くＧｌｙであり；
ここでＸａａ１５は場合により存在してよく、ここで、該アミノ酸のＣ末端カルボニル炭素は窒素に結合してカルボキサミド(ＣＯＮＨ２)を形成し；
ここで、Ｘａａ１５が存在しないならば、Ｘａａ１４のＣ末端カルボニル炭素は窒素に結合してカルボキサミド(ＣＯＮＨ２)を形成する〕
の配列を有するポリペプチドに関する。
【００６２】
他の態様において、本明細書に記戴する主題の一つの態様は、式ＩＩ(ｃ)
【化２５】
2017536330.tif 000026
〔式中、
Ａは共有結合性チオエーテル結合を形成するためにＣｙｓ１３残基上に存在するスルフヒドリル基と反応できるＮ末端Ｘａａ１残基のα−アミンに結合するクロロアセチル基であり、それにより大環状ペプチドを提供し；ここで、このようなチオエーテル結合は対応するジアステレオ異性スルホキシド類に酸化されていてもされていなくてもよく、
そして
Ｘａａ２はＬ−ｍＡｌａおよびＬ−ｍＰｈｅからなる群から選択され；
Ｘａａ３はＬ−ｍＡｌａおよびＬ−ｍＮｌｅからなる群から選択され；
Ｘａａ４はＧｌｙ、ｍＧｌｙおよびＬ−ｍＡｌａからなる群から選択され；
Ｘａａ５はＬ−ＡｌａおよびＬ−Ａｓｐからなる群から選択され；
Ｘａａ６はＬ−ＡｌａおよびＬ−Ｖａｌからなる群から選択され；
Ｘａａ７はＬ−ＰｈｅおよびＬ−ｍＰｈｅからなる群から選択され；
Ｘａａ８はＬ−ＡｌａおよびＬ−Ｔｙｒからなる群から選択され；
Ｘａａ９はＧｌｙ、ｍＧｌｙおよびＬ−ｍＡｌａからなる群から選択され；
Ｘａａ１２はＬ−ＬｅｕおよびＬ−Ａｌａからなる群から選択され；
Ｘａａ１４はＧｌｙまたは１２個のエチレングリコール単位からなるＰＥＧスペーサーが続くＧｌｙであり、
ここでＸａａ１４またはＰＥＧスペーサーが続くＸａａ１４のＣ末端カルボニル炭素は窒素に結合してカルボキサミド(ＣＯＮＨ２)を形成する〕
の配列を有するポリペプチドに関する。
【００６３】
他の態様において、本明細書に記戴する主題の一つの態様は、式ＩＩＩ(ｃ)
【化２６】
2017536330.tif 000027
〔式中、
Ａは共有結合性チオエーテル結合を形成するためにＬ−Ｃｙｓ１２残基上に存在するスルフヒドリル基と反応できるＮ末端Ｌ−Ｐｈｅ残基のα−アミンに結合するクロロアセチル基であり、それにより大環状ペプチドを提供し；
そして
Ｘａａ２はＬ−Ｌｅｕ、Ｌ−ＡｒｇおよびＬ−Ｐｈｅから選択され；
Ｘａａ３はＬ−ＩｌｅおよびＬ−Ｐｈｅから選択され；
Ｘａａ４はＬ−Ｐｈｅ、Ｌ−ＴｙｒおよびＬ−Ｖａｌから選択され；
Ｘａａ５はＬ−ＩｌｅおよびＬ−Ｖａｌから選択され；
Ｘａａ９はＬ−Ｌｅｕ、Ｌ−Ｐｈｅ、Ｌ−ＴｙｒおよびＬ−Ｖａｌから選択され；
ここでＧｌｙ１３のＣ末端カルボニル炭素は窒素に結合してカルボキサミド(ＣＯＮＨ２)を形成する〕
の配列を有するポリペプチドに関する。
【００６４】
本発明は式Ｉにおいて提供される配列を含む、大環状ペプチドに関する。
【００６５】
本発明は式Ｉ(ａ)に提供される配列を含む、大環状ペプチドに関する。
【００６６】
本発明は式Ｉ(ｂ)に提供される配列を含む、大環状ペプチドに関する。
【００６７】
本発明は式Ｉ(ｃ)に提供される配列を含む、大環状ペプチドに関する。
【００６８】
本発明は式Ｉ(ｄ)に提供される配列を含む、大環状ペプチドに関する。
【００６９】
本発明は式ＩＩに提供される配列を含む、大環状ペプチドに関する。
【００７０】
本発明は式ＩＩ(ａ)に提供される配列を含む、大環状ペプチドに関する。
【００７１】
本発明は式ＩＩ(ｂ)に提供される配列を含む、大環状ペプチドに関する。
【００７２】
本発明は式ＩＩ(ｃ)に提供される配列を含む、大環状ペプチドに関する。
【００７３】
本発明は式ＩＩＩに提供される配列を含む、大環状ペプチドに関する。
【００７４】
本発明は式ＩＩＩ(ａ)に提供される配列を含む、大環状ペプチドに関する。
【００７５】
本発明は式ＩＩＩ(ｂ)に提供される配列を含む、大環状ペプチドに関する。
【００７６】
本発明は式ＩＩＩ(ｃ)に提供される配列を含む、大環状ペプチドに関する。
【００７７】
本発明は式ＩＶに提供される配列を含む、大環状ペプチドに関する。
【００７８】
本発明は式Ｖに提供される配列を含む、大環状ペプチドに関する。
【００７９】
本発明は式ＶＩに提供される配列を含む、大環状ペプチドに関する。
【００８０】
本発明は式ＶＩＩに提供される配列を含む、大環状ペプチドに関する。
【００８１】
本発明は、化合物番号１、２、３、４、７１および９９からなる群から選択される配列を含む、大環状ペプチドにも関する。
【００８２】
本発明は本明細書に記戴するものから選択される配列を含む、大環状ペプチドにも関する。
【００８３】
本発明は、過増殖性障害および／またはウイルス障害の回復および／または処置のための本発明の大環状ペプチドの使用方法にも関する。
【００８４】
本発明は、本明細書に記戴するペプチドから選択される配列を含む１個以上の大環状ペプチドを対象に投与することを特徴とする、対象における免疫応答の調節方法にも関する。
【００８５】
本発明は、明細書に記戴するものから選択される配列を含む１個以上の大環状ペプチドを対象に投与することを特徴とする、対象における免疫応答を増強、刺激または上昇する方法にも関する。
【００８６】
本発明は、対象に本明細書に記戴するペプチドから選択される配列を含む１個以上の大環状ペプチドの治療有効量を対象に投与することを特徴とする、腫瘍細胞増殖の免疫系による阻害を促進する方法も提供する。
【００８７】
本発明はまた対象に本明細書に記戴するペプチドから選択される配列を含む１個以上の大環状ペプチドの治療有効量を対象に投与することを特徴とする、対象における感染性疾患の処置方法も提供する。
【００８８】
本発明はまた本明細書に記戴する大環状ペプチドから選択される配列と、抗微生物治療剤、抗ウイルス治療剤、さらなる免疫調節治療剤、ワクチンまたは癌化学療法剤のような他の薬剤との組み合わせに関する。
【発明を実施するための形態】
【００８９】
本開示に従い、我々は、ＰＤ−Ｌ１と特異的に結合し、ＰＤ−Ｌ１とＰＤ−１およびＣＤ８０との相互作用を阻害できるペプチドを発見した。これらの大環状ペプチドは、インビトロ免疫調節効力を有し、癌および感染症を含む種々の疾患の処置のための治療剤候補となる。
【００９０】
用語“特異的結合”または“特異的な結合”は、タンパク質と、化合物またはリガンドのような結合分子との間の相互作用をいう。相互作用は、結合分子により認識されるタンパク質の特定の構造(すなわち、酵素結合部位、抗原決定基またはエピトープ)の存在に依存する。例えば、化合物がタンパク質結合部位“Ａ”に特異的結合を示すならば、結合部位Ａを含むタンパク質およびタンパク質結合部位Ａに特異的結合する標識ペプチドを含む反応中の化合物の存在は、標識ペプチドがタンパク質に結合する量を減少させる。対照的に、化合物のタンパク質への非特異的結合は、標識ペプチドのタンパク質からの濃度依存的置換をもたらさない。
【００９１】
他の態様は、次の構造を有するポリペプチドを含む。
【化２７】
2017536330.tif 000028
または
【化２８】
2017536330.tif 000029
【００９２】
または
【化２９】
2017536330.tif 000030
または
【化３０】
2017536330.tif 000031
。
【００９３】
他の態様は、式Ｉ(ａ)、Ｉ(ｂ)、Ｉ(ｃ)、ＩＩ(ａ)、ＩＩ(ｂ)、ＩＩＩ(ａ)、ＩＩＩ(ｂ)、ＩＶ、Ｖ、ＶＩまたはＶＩＩのポリペプチドまたは本明細書に記戴する大環状ペプチドの少なくとも１個を含むペプチドを含む医薬組成物である。
【００９４】
他の態様は、式Ｉ(ａ)、Ｉ(ｂ)、Ｉ(ｃ)、ＩＩ(ａ)、ＩＩ(ｂ)、ＩＩＩ(ａ)、ＩＩＩ(ｂ)、ＩＶ、Ｖ、ＶＩまたはＶＩＩのポリペプチドまたは本明細書に記戴する大環状ペプチド、および抗菌剤、抗ウイルス剤、抗癌剤、抗糖尿病剤、抗肥満剤、抗高血圧剤、抗アテローム硬化性剤および脂質低下剤からなる群から選択される少なくとも１種の治療剤を含む、医薬組み合わせに関する。
【００９５】
他の態様は、式Ｉ(ａ)、Ｉ(ｂ)、Ｉ(ｃ)、ＩＩ(ａ)、ＩＩ(ｂ)、ＩＩＩ(ａ)、ＩＩＩ(ｂ)、ＩＶ、Ｖ、ＶＩまたはＶＩＩのポリペプチドまたは本明細書に記戴する大環状ペプチドと、ここに開示する他の薬剤の医薬組み合わせに関する。
【００９６】
他の態様は、処置を必要とする哺乳動物に、式Ｉ(ａ)、Ｉ(ｂ)、Ｉ(ｃ)、ＩＩ(ａ)、ＩＩ(ｂ)、ＩＩＩ(ａ)、ＩＩＩ(ｂ)、ＩＶ、Ｖ、ＶＩまたはＶＩＩのポリペプチドまたは本明細書に記戴する大環状ペプチドの治療有効量を投与することを特徴とする、癌および／またはウイルス学障害の処置または進行もしくは発症遅延のための方法に関する。
【００９７】
本発明は、本化合物に存在する原子の全ての同位体を含むことを意図する。同位体は、同じ原子番号を有するが、質量数が異なる原子を含む。一般的な例として、限定する意図はなく、水素の同位体は重水素およびトリチウムを含む。炭素の同位体は１３Ｃおよび１４Ｃを含む。同位体標識した本発明の化合物は、一般に当業者に知られる慣用の技術によりまたは本明細書に記戴するものに順ずる方法により、他に用いた非標識反応材に代えて、適当な同位体標識した反応材を用いることにより製造できる。このような化合物は、例えば標準および生物学的活性を測定するための試薬として、多様な用途の可能性を有し得る。安定な同位体の場合、このような化合物は、生物学的、薬理学的または薬物動態特性を好ましく修飾する可能性を有し得る。
【００９８】
本明細書に記戴する主題の他の面は、リガンド結合アッセイの開発のための、またはインビボ吸着、代謝、分布、受容体結合または占有または化合物処分のモニタリングのための、放射性標識リガンドとして開示したペプチドの使用である。例えば、本明細書に記戴する大環状ペプチドを、放射性同位体１２５Ｉを使用して製造してよく、得られた放射性標識ペプチドを結合アッセイの開発または代謝試験に使用してよい。別のおよび同じ目的で、本明細書に記戴する大環状ペプチドを、当業者に知られ理方法を使用した触媒的トリチウム標識により放射性標識形態に変換し得る。
【００９９】
本発明の大環状ペプチドは、当業者に知られる方法を使用した放射性トレーサーの付加によりＰＥＴ造影剤としても使用できる。
【０１００】
好ましいペプチドは、ここに提供する大環状ペプチドの少なくとも１個を含み、これらのペプチドは医薬組成物および組み合わせに包含され得る。
【０１０１】
ここに提供する定義は、限定しないが、他に具体的な状況で限定がない限り、本明細書を通してその用語が使用されている限り、適用される。
【０１０２】
アミノ酸およびペプチド化学の当業者は、アミノ酸が、次の一般構造により表される化合物を含むこと認識する。
【化３１】
2017536330.tif 000032
(式中、ＲおよびＲ'は本明細書に記戴するとおりである)。
【０１０３】
特に断らない限り、単独で、または他の基の一部として、本明細書で使用する用語“アミノ酸”は、“α”炭素と呼ばれる同じ炭素に結合したアミノ基およびカルボキシル基を含むが、これらに限定されず、ここで、Ｒおよび／またはＲ'は、水素を含み天然または非天然側鎖であり得る。“α”炭素における絶対“Ｓ”配置は、一般に“Ｌ”または“天然”配置と呼ばれる。“Ｒ”および“Ｒ'”(主要)置換基が水素であるとき、アミノ酸はグリシンであり、キラルではない。
【０１０４】
本明細書で使用する用語“天然型アミノ酸側鎖”は、通常Ｓ配置(すなわち、Ｌ−アミノ酸)である天然型アミノ酸(すなわち、アラニン、アルギニン、アスパラギン、アスパラギン酸、システイン、グルタミン、グルタミン酸、グリシン、ヒスチジン、イソロイシン、ロイシン、リシン、メチオニン、フェニルアラニン、プロリン、セリン、スレオニン、トリプトファン、チロシンおよびバリン)のいずれかの側鎖をいう。
【０１０５】
本明細書で使用する用語“非天然型アミノ酸側鎖”は、通常Ｒ配置(すなわち、Ｄ−アミノ酸)の天然型アミノ酸のいずれかの側鎖または次のものから選択されるＲまたはＳ配置(すなわち、それぞれＤ−またはＬ−アミノ酸)の天然型アミノ酸側鎖以外の基を意味する：
Ｃ２−Ｃ７アルケニル、Ｃ１−Ｃ３アルコキシＣ１−Ｃ３アルキル、Ｃ１−Ｃ６アルコキシカルボニルＣ１−Ｃ３アルキル、Ｃ１−Ｃ７アルキル、Ｃ１−Ｃ３アルキルスルファニルＣ１−Ｃ３アルキル、アミドＣ１−Ｃ３アルキル、アミノＣ１−Ｃ３アルキル、アザインドリルＣ１−Ｃ３アルキル、ベンゾチアゾリルＣ１−Ｃ３アルキル、ベンゾチエニルＣ１−Ｃ３アルキル、ベンジルオキシＣ１−Ｃ３アルキル、カルボキシＣ１−Ｃ３アルキル、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキルＣ１−Ｃ３アルキル、ジフェニルメチル、フラニルＣ１−Ｃ３アルキル、イミダゾリルＣ１−Ｃ３アルキル、ナフチルＣ１−Ｃ３アルキル、ピリジニルＣ１−Ｃ３アルキル、チアゾリルＣ１−Ｃ３アルキル、チエニルＣ１−Ｃ３アルキル；
ビフェニルＣ１−Ｃ３アルキル(ここで、ビフェニルは場合によりメチル基で置換されていてよい)；
インドリルＣ１−Ｃ３アルキル(ここで、インドリル部分は場合によりＣ１−Ｃ３アルキル、カルボキシＣ１−Ｃ３アルキル、ハロ、ヒドロキシおよびフェニルから選択される１個の基で置換されていてよく、該フェニルはさらに場合によりＣ１−Ｃ３アルコキシ、Ｃ１−Ｃ３アルキルおよびハロから独立して選択される１個、２個または３個の基で置換されていてよい)；
ＮＲａＲｂ(Ｃ１−Ｃ７アルキル)(ここで、ＲａおよびＲｂは独立して水素、Ｃ２−Ｃ４アルケニルオキシカルボニル、Ｃ１−Ｃ３アルキル、Ｃ１−Ｃ３アルキルカルボニル、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキルカルボニル、フラニルカルボニルおよびフェニルカルボニルから選択される。アルキルリンカーが１個を超える炭素を含むならば、さらなるＮＲａＲｂ基が鎖上にあり得る)；
ＮＲｃＲｄカルボニルＣ１−Ｃ３アルキル(ここで、ＲｃおよびＲｄは独立して水素、Ｃ１−Ｃ３アルキルおよびトリフェニルメチルから選択される)；
フェニルＣ１−Ｃ３アルキル(ここで、フェニル部分は、場合によりＣ１−Ｃ４アルコキシ、Ｃ１−Ｃ４アルキル、Ｃ１−Ｃ３アルキルスルホニルアミノ、アミド、アミノ、アミノＣ１−Ｃ３アルキル、アミノスルホニル、カルボキシ、シアノ、ハロ、ハロＣ１−Ｃ３アルキル、ヒドロキシ、−ＮＣ(ＮＨ２)２、ニトロおよび−ＯＰ(Ｏ)(ＯＨ)２から独立して選択される１個、２個、３個、４個または５個の基で置換されていてよい)；および
フェノキシＣ１−Ｃ３アルキル(ここで、フェニルは場合によりＣ１−Ｃ３アルキル基で置換されていてよい)。
【０１０６】
本明細書で使用する用語“Ｃ２−Ｃ４アルケニル”は、少なくとも１個の炭素−炭素二重結合を含む、２〜４個の炭素原子の直鎖または分枝鎖基をいう。
【０１０７】
本明細書で使用する用語“Ｃ２−Ｃ７アルケニル”は、少なくとも１個の炭素−炭素二重結合を含む、２〜７個の炭素原子の直鎖または分枝鎖基をいう。
【０１０８】
本明細書で使用する用語“Ｃ２−Ｃ４アルケニルオキシ”は、酸素原子を介して親分子部分に結合する、Ｃ２−Ｃ４アルケニル基をいう。
【０１０９】
本明細書で使用する用語“Ｃ１−Ｃ３アルコキシ”は、酸素原子を介して親分子部分に結合する、Ｃ１−Ｃ３アルキル基をいう。
【０１１０】
本明細書で使用する用語“Ｃ１−Ｃ４アルコキシ”は、酸素原子を介して親分子部分に結合する、Ｃ１−Ｃ４アルキル基をいう。
【０１１１】
本明細書で使用する用語“Ｃ１−Ｃ６アルコキシ”は、酸素原子を介して親分子部分に結合する、Ｃ１−Ｃ６アルキル基をいう。
【０１１２】
本明細書で使用する用語“Ｃ１−Ｃ３アルコキシＣ１−Ｃ３アルキル”は、Ｃ１−Ｃ３アルキル基を介して親分子部分に結合する、Ｃ１−Ｃ３アルコキシ基をいう。
【０１１３】
本明細書で使用する用語“Ｃ１−Ｃ６アルコキシカルボニル”は、カルボニル基を介して親分子部分に結合する、Ｃ１−Ｃ６アルコキシ基をいう。
【０１１４】
本明細書で使用する用語“Ｃ１−Ｃ６アルコキシカルボニルＣ１−Ｃ３アルキル”は、Ｃ１−Ｃ３アルキル基を介して親分子部分に結合する、Ｃ１−Ｃ６アルコキシカルボニル基をいう。
【０１１５】
本明細書で使用する用語“Ｃ１−Ｃ３アルキル”は、１〜３個の炭素原子からなる、直鎖または分枝鎖飽和炭化水素に由来する基をいう。
【０１１６】
本明細書で使用する用語“Ｃ１−Ｃ４アルキル”は、１〜４個の炭素原子からなる、直鎖または分枝鎖飽和炭化水素に由来する基をいう。
【０１１７】
本明細書で使用する用語“Ｃ１−Ｃ６アルキル”は、１〜６個の炭素原子からなる、直鎖または分枝鎖飽和炭化水素に由来する基をいう。
【０１１８】
本明細書で使用する用語“Ｃ１−Ｃ３アルキルカルボニル”は、カルボニル基を介して親分子部分に結合する、Ｃ１−Ｃ３アルキル基をいう。
【０１１９】
本明細書で使用する用語“Ｃ１−Ｃ３アルキルスルファニル”は、硫黄原子を介して親分子部分に結合する、Ｃ１−Ｃ３アルキル基をいう。
【０１２０】
本明細書で使用する用語“Ｃ１−Ｃ３アルキルスルファニルＣ１−Ｃ３アルキル”は、Ｃ１−Ｃ３アルキル基を介して親分子部分に結合する、Ｃ１−Ｃ３アルキルスルファニル基をいう。
【０１２１】
本明細書で使用する用語“Ｃ１−Ｃ３アルキルスルホニル”は、スルホニル基を介して親分子部分に結合する、Ｃ１−Ｃ３アルキル基をいう。
【０１２２】
本明細書で使用する用語“Ｃ１−Ｃ３アルキルスルホニルアミノ”は、アミノ基を介して親分子部分に結合する、Ｃ１−Ｃ３アルキルスルホニル基をいう。
本明細書で使用する用語“アミド”は、−Ｃ(Ｏ)ＮＨ２をいう。
【０１２３】
本明細書で使用する用語“アミドＣ１−Ｃ３アルキル”は、Ｃ１−Ｃ３アルキル基を介して親分子部分に結合する、アミド基をいう。
本明細書で使用する用語“アミノ”は、−ＮＨ２をいう。
【０１２４】
本明細書で使用する用語“アミノＣ１−Ｃ３アルキル”は、Ｃ１−Ｃ３アルキル基を介して親分子部分に結合する、アミノ基をいう。
【０１２５】
本明細書で使用する用語“アミノスルホニル”は、スルホニル基を介して親分子部分に結合する、アミノ基をいう。
【０１２６】
本明細書で使用する用語“アザインドリルＣ１−Ｃ３アルキル”は、Ｃ１−Ｃ３アルキル基を介して親分子部分に結合する、アザインドリル基をいう。アザインドリル基は、該基の任意の置換可能な原子を介してアルキル部分に結合できる。
【０１２７】
本明細書で使用する用語“ベンゾチアゾリルＣ１−Ｃ３アルキル”は、Ｃ１−Ｃ３アルキル基を介して親分子部分に結合する、ベンゾチアゾリル基をいう。ベンゾチアゾリル基は、該基の任意の置換可能な原子を介してアルキル部分に結合できる。
【０１２８】
本明細書で使用する用語“ベンゾチエニルＣ１−Ｃ３アルキル”は、Ｃ１−Ｃ３アルキル基を介して親分子部分に結合する、ベンゾチエニル基をいう。ベンゾチエニル基は、該基の任意の置換可能な原子を介してアルキル部分に結合できる。
【０１２９】
本明細書で使用する用語“ベンジルオキシ”は、酸素原子を介して親分子部分に結合する、ベンジル基をいう。
【０１３０】
本明細書で使用する用語“ベンジルオキシＣ１−Ｃ３アルキル”は、Ｃ１−Ｃ３アルキル基を介して親分子部分に結合する、ベンジルオキシ基をいう。
【０１３１】
本明細書で使用する用語“ビフェニルＣ１−Ｃ３アルキル”は、Ｃ１−Ｃ３アルキル基を介して親分子部分に結合する、ビフェニル基をいう。ビフェニル基は、該基の任意の置換可能な原子を介してアルキル部分に結合できる。
【０１３２】
本明細書で使用する用語“カルボニル”は、−Ｃ(Ｏ)−をいう。
本明細書で使用する用語“カルボキシ”は、−ＣＯ２Ｈをいう。
【０１３３】
本明細書で使用する用語“カルボキシＣ１−Ｃ３アルキル”は、Ｃ１−Ｃ３アルキル基を介して親分子部分に結合する、カルボキシ基をいう。
本明細書で使用する用語“シアノ”は、−ＣＮをいう。
【０１３４】
本明細書で使用する用語“Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル”は、３〜６個の炭素原子および０個のヘテロ原子を有する、飽和単環式、炭化水素環系をいう。
【０１３５】
本明細書で使用する用語“Ｃ３−Ｃ６シクロアルキルＣ１−Ｃ３アルキル”は、Ｃ１−Ｃ３アルキル基を介して親分子部分に結合する、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル基をいう。
【０１３６】
本明細書で使用する用語“Ｃ３−Ｃ６シクロアルキルカルボニル”は、カルボニル基を介して親分子部分に結合する、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル基をいう。
【０１３７】
本明細書で使用する用語“フラニルＣ１−Ｃ３アルキル”は、Ｃ１−Ｃ３アルキル基を介して親分子部分に結合する、フラニル基をいう。フラニル基は、該基の任意の置換可能な原子を介してアルキル部分に結合できる。
【０１３８】
本明細書で使用する用語“フラニルカルボニル”は、カルボニル基を介して親分子部分に結合する、フラニル基をいう。
【０１３９】
本明細書で使用する用語“ハロ”および“ハロゲン”は、Ｆ、Ｃｌ、ＢｒまたはＩをいう。
【０１４０】
本明細書で使用する用語“ハロＣ１−Ｃ３アルキル”は、１個、２個または３個のハロゲン原子で置換されたＣ１−Ｃ３アルキル基をいう。
【０１４１】
本明細書で使用する用語“ハロメチル”は、１個、２個または３個のハロゲン原子で置換されたメチル基をいう。
本明細書で使用する用語“ヒドロキシ”は、−ＯＨをいう。
【０１４２】
本明細書で使用する用語“イミダゾリルＣ１−Ｃ３アルキル”は、Ｃ１−Ｃ３アルキル基を介して親分子部分に結合する、イミダゾリル基をいう。イミダゾリル基は、該基の任意の置換可能な原子を介してアルキル部分に結合できる。
【０１４３】
本明細書で使用する用語“インドリルＣ１−Ｃ３アルキル”は、Ｃ１−Ｃ３アルキル基を介して親分子部分に結合する、インドリル基をいう。インドリル基は、該基の任意の置換可能な原子を介してアルキル部分に結合できる。
【０１４４】
本明細書で使用する用語“ナフチルＣ１−Ｃ３アルキル”は、Ｃ１−Ｃ３アルキル基を介して親分子部分に結合する、ナフチル基をいう。ナフチル基は、該基の任意の置換可能な原子を介してアルキル部分に結合できる。
【０１４５】
本明細書で使用する用語“ニトロ”は、−ＮＯ２をいう。
【０１４６】
本明細書で使用する用語“ＮＲａＲｂ”は、窒素原子を介して親分子部分に結合する、２個の基ＲａおよびＲｂをいう。ＲａおよびＲｂは独立して水素、Ｃ２−Ｃ４アルケニルオキシカルボニル、Ｃ１−Ｃ３アルキルカルボニル、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキルカルボニル、フラニルカルボニルおよびフェニルカルボニルから選択される。
【０１４７】
本明細書で使用する用語“ＮＲａＲｂ(Ｃ１−Ｃ３)アルキル”は、Ｃ１−Ｃ３アルキル基を介して親分子部分に結合する、ＮＲａＲｂ基をいう。
【０１４８】
本明細書で使用する用語“ＮＲｃＲｄ”は、窒素原子を介して親分子部分に結合する２個の基ＲｃおよびＲｄをいう。ＲｃおよびＲｄは、独立して水素、Ｃ１−Ｃ３アルキルおよびトリフェニルメチルから選択される。
【０１４９】
本明細書で使用する用語“ＮＲｃＲｄカルボニル”は、カルボニル基を介して親分子部分に結合する、ＮＲｃＲｄ基をいう。
【０１５０】
本明細書で使用する用語“ＮＲｃＲｄカルボニルＣ１−Ｃ３アルキル”は、Ｃ１−Ｃ３アルキル基を介して親分子部分に結合する、ＮＲｃＲｄカルボニル基をいう。
【０１５１】
本明細書で使用する用語“フェノキシ”は、酸素原子を介して親分子部分に結合する、フェニル基をいう。
【０１５２】
本明細書で使用する用語“フェノキシＣ１−Ｃ３アルキル”は、Ｃ１−Ｃ３アルキル基を介して親分子部分に結合する、フェノキシ基をいう。
【０１５３】
本明細書で使用する用語“フェニルＣ１−Ｃ３アルキル”は、Ｃ１−Ｃ３アルキル基を介して親分子部分に結合する、フェニル基をいう。
【０１５４】
本明細書で使用する用語“フェニルカルボニル”は、カルボニル基を介して親分子部分に結合する、フェニル基をいう。
【０１５５】
本明細書で使用する用語“ピリジニルＣ１−Ｃ３アルキル”は、Ｃ１−Ｃ３アルキル基を介して親分子部分に結合する、ピリジニル基をいう。ピリジニル基は、該基の任意の置換可能な原子を介してアルキル部分に結合できる。
【０１５６】
本明細書で使用する用語“スルファニル”は、−Ｓ−をいう。
本明細書で使用する用語“スルホニル”は、−ＳＯ２−をいう。
【０１５７】
本明細書で使用する用語“チアゾリルＣ１−Ｃ３アルキル”は、Ｃ１−Ｃ３アルキル基を介して親分子部分に結合する、チアゾリル基をいう。チアゾリル基は、該基の任意の置換可能な原子を介してアルキル部分に結合できる。
【０１５８】
本明細書で使用する用語“チエニルＣ１−Ｃ３アルキル”は、Ｃ１−Ｃ３アルキル基を介して親分子部分に結合する、チエニル基をいう。チエニル基は、該基の任意の置換可能な原子を介してアルキル部分に結合できる。
【０１５９】
用語“処置”は、(ｉ)疾患、障害および／または症状の素因があるが、まだそれを有していると診断されていない患者における該疾患、障害または症状の発症を予防する；(ii)疾患、障害または症状を阻止する、すなわち、その発症を停止させる；および(iii)疾患、障害または症状を軽減する、すなわち、疾患、障害および／または症状および／または疾患、障害および／または症状を伴う症候の回復を起こすことを含む。
【０１６０】
特に断らない限り、単独で、または他の基の一部としてここで用いる用語“アルキル”は、メチル、エチル、プロピル、イソプロピル、ブチル、ｔ−ブチル、イソブチル、ペンチル、ヘキシル、イソヘキシル、ヘプチル、４,４−ジメチルペンチル、オクチル、２,２,４−トリメチルペンチル、ノニル、デシル、ウンデシル、ドデシル、その種々の分枝鎖異性体などのような、通常の鎖に１〜４０個の炭素、好ましくは１〜２０個の炭素、より好ましくは１〜８個の炭素を含む、直鎖および分枝鎖炭化水素の両者を含むが、これらに限定されない。さらに、ここに定義するアルキル基は、トリフルオロメチル、３−ヒドロキシヘキシル、２−カルボキシプロピル、２−フルオロエチル、カルボキシメチル、シアノブチルなどのようなアルキル基を形成するために、かかる鎖に一般的に結合する１個以上の官能基、例えば、これらに限定するものではないが、アルキル、アリール、アルケニル、アルキニル、ヒドロキシ、アリールアルキル、シクロアルキル、シクロアルキルアルキル、アルコキシ、アリールアルキルオキシ、ヘテロアリールオキシ、ヘテロアリールアルキルオキシ、アルカノイル、ハロ、ヒドロキシル、チオ、ニトロ、シアノ、カルボキシル、カルボニル(＝Ｏ)、カルボキサミド、アミノ、アルキルアミノ、ジアルキルアミノ、アミド、アルキルアミノ、アリールアミド、ヘテロアリールアミド、アジド、グアニジノ、アミジノ、ホスホン、ホスフィン、スルホン、スルホンアミド、ハロアリール、ＣＦ３、ＯＣＦ２、ＯＣＦ３、アリールオキシ、ヘテロアリール、シクロアルキルアルコキシアルキル、シクロヘテロアルキルなどの基で任意の利用可能な炭素原子を置換されていてよい。
【０１６１】
特に断らない限り、単独で、または他の基の一部として、本明細書で用いる用語“シクロアルキル”は、環を形成する計３〜２０個の炭素、好ましくは各環を形成する４〜７個の炭素を含む、単環式アルキル、二環式アルキルおよび三環式アルキルを含む、結合または縮合した、１〜３個の環を含む飽和または一部不飽和(１個または２個の二重結合を含む)環状炭化水素基を含むが、これらに限定されない；これは、アリールについて記戴する１個の芳香環と縮合されていてもよく、シクロプロピル、シクロブチル、シクロペンチル、シクロヘキシル、シクロヘプチル、シクロオクチル、シクロデシル、シクロドデシル、シクロヘキセニル、
【化３２】
2017536330.tif 000033
を含み、このいずれの基も、場合により水素、ハロ、ハロアルキル、アルキル、ハロアルキル、アルコキシ、ハロアルコキシ、アルケニル、トリフルオロメチル、トリフルオロメトキシ、アルキニル、シクロアルキルアルキル、フルオレニル、ヘテロシクロアルキル、ヘテロシクロアルキルアルキル、アリール、ヘテロアリール、アリールアルキル、アリールオキシ、アリールオキシアルキル、アリールアルコキシ、アリールチオ、アリールアゾ、ヘテロアリールアルキル、ヘテロアリールアルケニル、ヘテロアリールヘテロアリール、ヘテロアリールオキシ、ヒドロキシ、ニトロ、オキソ、シアノ、カルボキシル、カルボニル(＝Ｏ)、カルボキサミド、アミノ、置換アミノ(アミノが１個または２個の置換基を含んでおり、前記置換基は、アルキル、アリールまたは定義に記戴した他のアリール化合物のいずれかである)、アミド、アジド、グアニジノ、アミジノ、ホスホン、ホスフィン、スルホン、スルホンアミド、チオール、アルキルチオ、アリールチオ、ヘテロアリールチオ、アリールチオアルキル、アルコキシアリールチオ、アルキルカルボニル、アリールカルボニル、アルキルアミノカルボニル、アリールアミノカルボニル、アルコキシカルボニル、アミノカルボニル、アルキルカルボニルオキシ、アリールカルボニルオキシ、アルキルカルボニルアミノ、アリールカルボニルアミノ、アリールスルフィニル、アリールスルフィニルアルキル、アリールスルホニルアミノまたはアリールスルホンアミノカルボニルまたは上記したアルキル置換基のいずれかから選択される１個以上の基で、任意の利用可能な炭素原子を置換されていてよい。
【０１６２】
単独で、または他の基の一部としてここで用いる用語“アリール”は、環部分に６〜１０個の炭素を含む単環式および二環式芳香族基(例えば、フェニルまたはナフチル)をいうが、これらに限定されず、場合により、“アリール”に縮合した１〜３個のさらなる環(例えばアリール環、シクロアルキル環、ヘテロアリール環またはヘテロシクロアルキル環)を有してよく、場合により水素、アルキル、ハロ、ハロアルキル、アルコキシ、ハロアルコキシ、アルケニル、トリフルオロメチル、トリフルオロメトキシ、アルキニル、シクロアルキルアルキル、フルオレニル、ヘテロシクロアルキル、ヘテロシクロアルキルアルキル、アリール、ヘテロアリール、アリールアルキル、アリールオキシ、アリールオキシアルキル、アリールアルコキシ、アリールチオ、アリールアゾ、ヘテロアリールアルキル、ヘテロアリールアルケニル、ヘテロアリールオキシ、ヘテロアリールアルキルオキシ、ヘテロアリールアルキルオキシアルキル、ヒドロキシ、ニトロ、オキソ、シアノ、アミノ、置換アミノ(前記アミノが１個または２個の置換基を含んでおり、前記置換基はアルキル、アリールまたは定義に記戴した他のアリール化合物のいずれかである)、チオール、アルキルチオ、アリールチオ、ヘテロアリールチオ、アリールチオアルキル、アルコキシアリールチオ、アルキルカルボニル、アリールカルボニル、アルキルアミノカルボニル、シクロアルキルアミノカルボニル、アリールアミノカルボニル、ヘテロアリールアミノカルボニル、ヘテロアリールアルキルアミノカルボニルアルコキシカルボニル、アミノカルボニル、アルキルカルボニルオキシ、アリールカルボニルオキシ、アルキルカルボニルアミノ、アリールカルボニルアミノ、アリールスルフィニル、アリールスルフィニルアルキル、アリールスルホニルアミノまたはアリールスルホンアミノカルボニルまたは上記したアルキル置換基のいずれかからなる群から選択される１個以上の基で、利用可能な炭素原子を置換されていてよい。
【０１６３】
単独で、または他の基の一部として本明細書で使用する用語“アリールアルキル”は、ベンジル、フェネチルまたはナフチルプロピルのようなアリール置換基を有するアルキル基をいうが、これらに限定されず、ここで、該アリールおよび／またはアルキル基は、上に定義したように場合により置換されていてよい。
【０１６４】
単独で、または他の基の一部として本明細書で使用する用語“アルコキシ”、“アリールオキシ”、“ヘテロアリールオキシ”、“アリールアルキルオキシ”または“ヘテロアリールアルキルオキシ”は、酸素原子を介して結合した、上に定義するアルキル基またはアリール基を含むが、これらに限定されない。
【０１６５】
本明細書で使用する用語“ヘテロシクロ”、“ヘテロ環”、“ヘテロシクリル”または“ヘテロ環式”は、飽和または不飽和であってもよい、炭素原子および窒素、硫黄、酸素および／またはＳＯまたはＳＯ２基から選択される１〜４個のヘテロ原子からなる非置換または置換の安定な４員、５員、６員または７員単環式環系をいうが、これらに限定されず、ここで窒素および硫黄ヘテロ原子は場合により酸化されていてよく、窒素ヘテロ原子は場合により四級化されていてよい。ヘテロ環式環は、安定な構造の形成に至る任意のヘテロ原子または炭素原子で結合していてよい。このようなヘテロ環式基の例は、テトラヒドロフラニル、テトラヒドロチオフェニルピロリジニル、ピペリジニル、ピペラジニル、オキソピロリジニル、オキソピペラジニル、オキソピペリジニルおよびオキサジアゾリルを含むが、これらに限定されない。場合により、ヘテロシクロ基は、“アルキル”または“アリール”について記戴したように、１個以上の官能基で置換されていてよい。
【０１６６】
単独で、または他の基の一部として本明細書で使用する用語“ヘテロシクロアルキル”は、ヘテロシクロアルキル置換基を有する上に定義したアルキル基であるが、これに限定されず、ここで該“ヘテロシクロ”および／またはアルキル基は、上に定義したように場合により置換されていてよい。
【０１６７】
本明細書で使用する用語“ヘテロアリール”は、窒素、硫黄、酸素および／またはＳＯまたはＳＯ２基から選択される１個以上のヘテロ原子を含む５員、６員または７員芳香族ヘテロ環式環をいうが、これらに限定されない。このような環は、他のアリール環またはヘテロアリール環と縮合してよく、Ｎ−オキシドを含む可能性があり、このようなヘテロアリール基の例は、フラン、ピロール、チオフェン、ピリジン、ピリミジン、ピラジン、ピリダジン、イソキサゾール、オキサゾール、イミダゾールなどを含むが、これらに限定されない。場合により、ヘテロアリール基は、“アルキル”または“アリール”について記戴したような、このような鎖に一般に結合する１個以上の官能基で置換されていてよい。
【０１６８】
単独で、または他の基の一部として本明細書で使用する用語“ヘテロアリールアルキル”は、ヘテロアリール置換基を有する上に定義したアルキル基をいうが、これらに限定されず、ここで、該ヘテロアリールおよび／またはアルキル基は、上に定義したように場合により置換されていてよい。
【０１６９】
ＰＤ−１／ＰＤ−Ｌ１阻害剤の“阻害濃度”とは、本明細書のアッセイでスクリーニングした化合物が、ＰＤ−１とＰＤ−Ｌ１の相互作用を測定可能なパーセンテージで阻害する濃度を意味することが意図される。“阻害濃度”値の例は、ＩＣ５０〜ＩＣ９０の範囲であり、好ましくは、ＩＣ５０、ＩＣ６０、ＩＣ７０、ＩＣ８０またはＩＣ９０であり、これは、それぞれＰＤ−１／ＰＤ−Ｌ１結合活性の５０％、６０％、７０％、８０％または９０％減少を意味する。より好ましくは、“阻害濃度”は、ＩＣ５０値として測定する。ＩＣ５０の別の呼称が、最大半量阻害濃度であることは理解される。
【０１７０】
大環状ペプチドのＰＤ−Ｌ１への結合は、例えば、均一時間分解蛍光測定(ＨＴＲＦ)、表面プラズモン共鳴法(ＳＰＲ)、等温滴定熱量測定(ＩＴＣ)、核磁気共鳴スペクトロスコピー(ＮＭＲ)などにより測定できる。さらに、大環状ペプチドの細胞表面上に発現するＰＤ−Ｌ１への結合は、本明細書に記戴するとおり細胞結合アッセイで測定できる。
【０１７１】
本明細書に記戴する治療剤の投与は、治療有効量の治療剤の投与を含むが、これに限定されない。本明細書で使用する用語“治療有効量”は、本明細書に記戴するＰＤ−１／ＰＤ−Ｌ１結合阻害剤の組成物の投与により処置可能な状態の処置または予防のための治療剤の量をいうが、これに限定されない。この量は、検出可能な治療的または予防的または寛解性効果を示すのに十分な量である。効果は、例として、限定しないが、ここに挙げる状態の処置または予防を含み得る。対象に対する厳密な有効量は、対象の体格および健康状態、処置すべき状態の性質および程度、処置医の推奨および投与に選択した治療剤または治療剤の組み合わせによる。それゆえに、正確な有効量を前もって特定するのは有用ではない。
【０１７２】
本発明の大環状ペプチドは、ＨＴＲＦアッセイならびに細胞結合アッセイの両者で、ＰＤ−Ｌ１に強力な結合活性を示す。さらに、大環状ペプチドは、ＣＭＶリコールおよびＨＩＶエリスポットアッセイにおいても生物学的活性も示し、癌のような過増殖性障害およびＨＩＶを含むウイルス学適応症の回復および／または処置におけるその有用性が示される。
【０１７３】
他の面において、本発明は、本発明の大環状ペプチドを使用する対象における腫瘍細胞の増殖を阻止する方法にも関する。ここで示されるとおり、本発明の大環状ペプチドはＰＤ−Ｌ１と結合し、ＰＤ−Ｌ１とＰＤ−１の相互作用を妨害し、ＰＤ−Ｌ１と、ＰＤ−１との相互作用を阻止することが知られる抗ＰＤ−１モノクローナル抗体との結合と競合し、ＣＭＶ特異的Ｔ細胞ＩＦＮγ分泌を増強し、ＨＩＶ特異的Ｔ細胞ＩＦＮγ分泌を増強することができる。その結果、本発明の大環状ペプチドは免疫応答の修飾、癌または感染性疾患のような疾患の処置、保護的自己免疫応答の刺激または抗原特異的免疫応答の刺激(例えば、ＰＤ−Ｌ１遮断ペプチドと目的の抗原の共投与による)に有用である。
【０１７４】
本発明がより容易に理解され得るために、ある用語を最初に定義する。さらなる定義は、詳細な記戴をとおして示される。
【０１７５】
用語“プログラム死リガンド１”、“プログラム細胞死リガンド１”、“タンパク質ＰＤ−Ｌ１”、“ＰＤ−Ｌ１”、“ＰＤＬ１”、“ＰＤＣＤＬ１”、“ｈＰＤ−Ｌ１”、“ｈＰＤ−ＬＩ”、“ＣＤ２７４”および“Ｂ７−Ｈ１”は、相互交換可能に使用し、ＰＤ−Ｌ１と少なくとも１個の共通するエピトープを有する異型、アイソフォーム、ヒトＰＤ−Ｌ１の種ホモログおよびアナログを含む。完全ＰＤ−Ｌ１配列は、GENBANK(登録商標)Accession No. NP_054862に見ることができる。
【０１７６】
用語“プログラム死１”、“プログラム細胞死１”、“タンパク質ＰＤ−１”、“ＰＤ−１”、“ＰＤ１”、“ＰＤＣＤ１”、“ｈＰＤ−１”および“ｈＰＤ−Ｉ”は、相互交換可能に使用し、ＰＤ−１と少なくとも１個の共通するエピトープを有する異型、アイソフォーム、ヒトＰＤ−１の種ホモログおよびアナログを含む。完全ＰＤ−１配列はGENBANK(登録商標)Accession No. U64863に見ることができる。
【０１７７】
用語“細胞毒性Ｔリンパ球関連抗原−４”、“ＣＴＬＡ−４”、“ＣＴＬＡ４”、“ＣＴＬＡ−４抗原”および“ＣＤ１５２”(例えば、Murata, Am. J. Pathol., 155:453-460 (1999)参照)は、相互交換可能に使用し、ＣＴＬＡ−４と少なくとも１個の共通するエピトープを有する異型、アイソフォーム、ヒトＣＴＬＡ−４の種ホモログおよびアナログを含む(例えば、Balzano, Int. J. Cancer Suppl., 7:28-32 (1992)参照)。完全ＣＴＬＡ−４核酸配列はGENBANK(登録商標)Accession No. L15006に見ることができる。
【０１７８】
用語“免疫応答”は、例えば、侵入した病原体、病原体に感染した細胞または組織、癌細胞の選択的損傷、破壊または体内からの除去、あるいは自己免疫または病理学的炎症の場合、正常なヒト細胞または組織へと至る、リンパ球、抗原提示細胞、食細胞、顆粒球および上記細胞または肝臓で産生される可溶性巨大分子(例えば、大環状ペプチド、サイトカインおよび補体)の作用をいう。
【０１７９】
“シグナル伝達経路”は、細胞のある部分から細胞の他の部分へのシグナルの伝達において役割を果たす多様なシグナル伝達分子間の生化学的相関をいう。本明細書で使用する用語“細胞表面受容体”は、例えば、シグナルの受容およびこのようなシグナルの細胞原形質膜を超える伝達が可能な分子および分子の複合体を含む。本発明の“細胞表面受容体”の例はＰＤ−１受容体である。
【０１８０】
用語“大環状ペプチド誘導体”は、本明細書に開示する大環状ペプチドのあらゆる修飾された形態、例えば、変異物、アイソフォーム、改変されたリンカー主鎖を有するペプチド、抗体および／または他剤とのコンジュゲートなどをいう。
【０１８１】
本明細書で使用する“ヒトＰＤ−Ｌ１と特異的に結合する”本発明の大環状ペプチドは、約２００ｎＭ未満、約１５０ｎＭ未満、約１００ｎＭ未満、約８０ｎＭ未満、約６０ｎＭ未満、約４０ｎＭ未満、約２０ｎＭ未満、約１５ｎＭ未満、約１０ｎＭ未満、約５ｎＭ未満、約１ｎＭ未満またはそれ未満のＩＣ５０で、ヒトＰＤ−Ｌ１と結合する大環状ペプチドをいう。この文脈で、用語“約”は、表示されている数値から１、２、３、４、５、６、７、８、９、１０、１１、１２、１３、１４、１５、１６、１７、１８、１９または２０ｎＭの何れかを増減した数値範囲を意味すると解釈すべきである。
【０１８２】
用語“処置”または“治療”は、統計学的に有意な方法で、症状(例えば、疾患)、症状の兆候を治療、治癒、軽減、軽減、変更、矯正、回復、改善または作用する、疾患の症状、合併症、生化学的兆候の発生を予防または遅延するまたは他の点で疾患、症状または障害のさらなる進行を停止させる目的で活性剤を投与することを言う。
【０１８３】
本明細書で使用する“有害事象”(ＡＥ)は、医学的処置と関係する、あらゆる好ましくないおよび一般に意図されない、さらに望ましくない、徴候(検査所見の異常を含む)、症状または疾患である。例えば、有害事象は、処置に応答した免疫系の活性化または免疫系細胞(例えば、Ｔ細胞)の増大と関係し得る。医学的処置は、一つ以上のＡＥと関係することがあり、各ＡＥの重症度は同一または異なり得る。“有害事象を変える”ことができる方法なる言及は、異なる処置レジメの使用と関係する、１つ以上のＡＥの発生率および／または重症度を減少する処置レジメを意味する。
【０１８４】
本明細書で使用する“過増殖性疾患”は、細胞増殖が正常レベルを超えて増加した状態をいう。例えば、過増殖性疾患または障害は、悪性疾患(例えば、食道癌、結腸癌、胆道癌)および非悪性疾患(例えば、アテローム性動脈硬化症、良性過形成および良性前立腺肥大)を含む。
【０１８５】
本明細書で使用する“約”または“を本質的に含む”なる用語は、当業者により測定される特定の値に対する許容される誤差範囲内を意味し、いかにして値を測定または決定したかに幾分依存する、すなわち、測定系の限度に依存する。例えば、“約”または“を本質的に含む”は、当分野の経験に従い、１以内または１を超える標準偏差を意味し得る。あるいは、“約”または“を本質的に含む”は、２０％までの範囲を意味し得る。さらに、特に生物学的系または過程に関して、本用語は１桁までの振幅または５倍までの値を意味し得る。特定の値を本明細書および特許請求の範囲に記戴するとき、特に断らない限り、その特定の値についての許容される誤差範囲内であるとして、“約”または“を本質的に含む”の意味を考慮すべきである。
【０１８６】
本明細書に記戴する、あらゆる濃度範囲、パーセンテージ範囲、比率範囲または整数範囲は、特に断らない限り、列挙した範囲内のあらゆる整数の値と、適当なとき、その分数(例えば整数の１／１０および１／１００)を含むと理解すべきである。
【０１８７】
競合アッセイ
本発明はまた少なくとも約２０％、少なくとも約３０％、少なくとも約４０％、少なくとも約５０％、少なくとも約６０％、少なくとも約７０％、少なくとも約８０％、少なくとも約９０％および少なくとも約１００％まで、参照抗ＰＤ−Ｌ１抗体(ＭＤＸ−１１０５)の結合と競合できる大環状ペプチドに関する。このような大環状ペプチドは、ＰＤ−Ｌ１と特異的に結合する限り、変異体、保存的置換、機能的置換および欠失形態を含み、１個以上のここに開示する大環状ペプチドと構造相同性であり得る。例えば、大環状ペプチドがＰＤ−Ｌ１の参照抗ＰＤ−Ｌ１抗体と同じ領域に実質的に結合するならば、大環状ペプチドは、抗ＰＤ−Ｌ１モノクローナル抗体が結合するＰＤ−Ｌ１エピトープと少なくとも重複するＰＤ−Ｌ１のエピトープと結合するはずである。重複領域は、アミノ酸残基から数百アミノ酸残基の範囲であり得る。そうであれば、大環状ペプチドは、抗ＰＤ−Ｌ１モノクローナル抗体のＰＤ−Ｌ１への結合と競合および／または遮断し、それにより抗ＰＤ−Ｌ１モノクローナル抗体のＰＤ−Ｌ１への結合を、競合アッセイにおいて好ましくは少なくとも約５０％減少させるはずである(図９参照)。
【０１８８】
競合アッセイ目的で参照抗体として使用し得る抗ＰＤ−Ｌ１抗体は当分野で知られる。例えば、次の代表的抗ＰＤ−Ｌ１抗体を使用し得る：MDX-1105(BMS); L01X-C(Serono)、L1X3(Serono)、MSB-0010718C(Serono)およびPD-L1 Probody(CytomX)および共用ＷＯ２００７／００５８７４に開示のＰＤ−Ｌ１抗体。
【０１８９】
競合アッセイ目的で参照抗体として使用し得る抗ＰＤ−１抗体は当分野で知られる。例えば、次の代表的抗ＰＤ−１抗体を使用し得る：ニボルマブ(BMS)；各々共用米国特許番号８,００８,４４９(BMS)に開示する１７Ｄ８、２Ｄ３、４Ｈ１、４Ａ１１、７Ｄ３および５Ｆ４、MK-3475(Merck、米国特許番号８,１６８,７５７に開示)および米国特許番号７,４８８,８０２に開示の抗体。
【０１９０】
異型大環状ペプチド
さらに他の態様において、本発明の大環状ペプチドは、本明細書に記戴する大環状ペプチドのアミノ酸配列と相同であるアミノ酸配列を含み、大環状ペプチドは、本発明の大環状ペプチドの所望の機能的および／または生物学的特性を保持する。
【０１９１】
例えば、本発明は、本明細書に記戴する化合物から選択されるアミノ酸配列と少なくとも８０％相同であるアミノ酸配列を含む、大環状ペプチドまたはその抗原結合部分を提供し、かつ大環状ペプチドは次の特性の一つ以上を示す。
(ａ)大環状ペプチドはヒトＰＤ−Ｌ１と２００ｎＭ以下のＩＣ５０で結合する；
(ｂ)大環状ペプチドはヒトＣＤ２８、ＣＴＬＡ−４またはＩＣＯＳと実質的に結合しない；
(ｃ)大環状ペプチドはＣＭＶ特異的Ｔ細胞ＩＦＮγ分泌を増加する；
(ｄ)大環状ペプチドはＨＩＶ特異的Ｔ細胞ＩＦＮγ分泌を増加する；
(ｅ)大環状ペプチドはヒトＰＤ−１および次の１個以上と結合する：カニクイザルＰＤ−１；マーモットＰＤ−１および／またはマウスＰＤ−１；
(ｆ)大環状ペプチドはＰＤ−Ｌ１および／またはＰＤ−Ｌ２のＰＤ−１への結合を阻害する；
(ｇ)大環状ペプチドはニボルマブ(BMS-936558、MDX-1106)を含む抗ＰＤ−１モノクローナル抗体の結合と競合できる；
(ｈ)大環状ペプチドは細胞アッセイおよび／またはインビボアッセイで腫瘍細胞増殖を阻害する；および／または
(ｉ)大環状ペプチドは細胞アッセイおよび／またはインビボアッセイでＨＩＶを阻害する。
【０１９２】
他の態様において、大環状ペプチドアミノ酸配列は、上に示す配列と約８０％、約８５％、約８６％、約８７％、約８８％、約８９％、約９０％、約９１％、約９２％、約９３％、約９４％、約９５％、約９６％、約９７％、約９８％または約９９％相同であり得る。この文脈で、用語“約”は、上記数値に１、２、３、４または５パーセントを加えまたは減じて得られる数値の間の何れかの数値を意味すると解釈されるべきである。上に示す配列と高い同一性(すなわち、８０％以上)の配列を有する本発明の大環状ペプチドは、化学合成中の配列を変異させることにより、例えば、その後の改変した大環状ペプチドについて、本明細書に記戴する機能的アッセイを使用した機能保持(すなわち、上の(ａ)〜(ｉ)に示した機能)を試験することにより得られる。異型大環状ペプチドアミノ酸配列の生物学的および／または機能的活性は、異型の元となる対照大環状ペプチドの少なくとも約１ｘ、２ｘ、３ｘ、４ｘ、５ｘ、６ｘ、７ｘ、８ｘ、９ｘまたは１０ｘを超える。この文脈で、用語“約”は、記戴する数値に０.１ｘ、０.２ｘ、０.３ｘ、０.４ｘ、０.５ｘ、０.６ｘ、０.７ｘ、０.８ｘまたは０.９ｘを加えまたは減じて得られる数値の何れかを意味すると解釈される。
【０１９３】
本明細書において使用する２個のアミノ酸配列の間の相同性パーセントは、２個の配列の間の同一性パーセントと同じである。２個の配列の間の同一性パーセントは、２個の配列の最適アラインメントのために導入する必要があるギャップの数および各ギャップの長さを考慮に入れた配列(すなわち、％相同性＝同一位置の数／位置の総数×１００)が共有する同一位置の数の関数である。配列の比較および２個の配列の間の同一性パーセントの決定は、下の非限定的例に記戴するとおり、数値計算用アルゴリズムを使用して達成できる。
【０１９４】
２個のアミノ酸配列の間の同一性パーセントは、ＡＬＩＧＮプログラム(version 2.0)に組み込まれているMeyers E. et al.(Comput. Appl. Biosci., 4:11-17 (1988)のアルゴリズムを使用して、ＰＡＭ１２０加重残基表、ギャップ長ペナルティ１２およびギャップペナルティ４を使用して決定できる。さらに、２個のアミノ酸配列の間の同一性パーセントは、ＧＣＧ(登録商標)ソフトウエアパッケージ(www.gcg.comで入手可能)におけるＧＡＰプログラムに取り込まれているNeedleman et al. (J. Mol. Biol., 48:444-453 (1970))アルゴリズムを使用して、Blossum 62マトリクスまたはPAM250マトリクスおよびギャップ加重１６、１４、１２、１０、８、６または４および長さ加重１、２、３、４、５または６を使用して達成できる。
【０１９５】
保存的修飾を有する大環状ペプチド
さらに他の態様において、本発明の大環状ペプチドは、本明細書に記戴する大環状ペプチドのアミノ酸配列と相同であるアミノ酸配列を含み、大環状ペプチドは本発明の大環状ペプチドの所望の機能的および／または生物学的特性を保持する。
【０１９６】
例えば、本発明は、１個以上のアミノ酸が保存的アミノ酸で置換されている、本明細書に記戴する大環状ペプチドから選択されるアミノ酸配列と少なくとも８０％相同であるアミノ酸配列を含む大環状ペプチドまたはその抗原結合部分を提供し、大環状ペプチドは次の特性の一つ以上を示す。
(ａ)大環状ペプチドはヒトＰＤ−Ｌ１と２００ｎＭ以下のＩＣ５０で結合する
(ｂ)大環状ペプチドはヒトＣＤ２８、ＣＴＬＡ−４またはＩＣＯＳと実質的に結合しない；
(ｃ)大環状ペプチドはＣＭＶ特異的Ｔ細胞ＩＦＮγ分泌を増加する；
(ｄ)大環状ペプチドはＨＩＶ特異的Ｔ細胞ＩＦＮγ分泌を増加する；
(ｅ)大環状ペプチドはヒトＰＤ−Ｌ１および１個以上の次のものと結合する：カニクイザルＰＤ−Ｌ１；マーモットＰＤ−Ｌ１および／またはマウスＰＤ−Ｌ１；
(ｆ)大環状ペプチドはＰＤ−Ｌ１および／またはＰＤ−Ｌ２のＰＤ−１への結合を阻害する；
(ｇ)大環状ペプチドはニボルマブ(BMS-936558、MDX-1106)を含む抗ＰＤ−１モノクローナル抗体の結合と競合できる；
(ｈ)大環状ペプチドは細胞アッセイおよび／またはインビボアッセイで腫瘍細胞増殖を阻害する；および／または
(ｉ)大環状ペプチドは細胞アッセイおよび／またはインビボアッセイでＨＩＶを阻害する。
【０１９７】
本明細書で使用する用語“保存的配列修飾”は、アミノ酸配列を含む大環状ペプチドの結合特徴に顕著な影響を与えないか、または変更しない、アミノ酸修飾を意図する。このような保存的修飾は、アミノ酸置換、付加および欠失を含む。修飾は、化学合成、部位特異的変異誘発およびＰＣＲ介在突然変異誘発の間に、ペプチドアミダイトの置換のような、当分野で知られる標準法により本発明の抗体に導入できる。保存的アミノ酸置換は、アミノ酸残基を、類似の側鎖を有するアミノ酸残基に置き換えるものである。類似の側鎖を有するアミノ酸残基のファミリーは文献において定義されている。これらのファミリーは、塩基性側鎖(例えば、リシン、アルギニン、ヒスチジン)、酸性側鎖(例えば、アスパラギン酸、グルタミン酸)、無電荷極性側鎖(例えば、グリシン、アスパラギン、グルタミン、セリン、スレオニン、チロシン、システイン、トリプトファン)、非極性側鎖(例えば、アラニン、バリン、ロイシン、イソロイシン、プロリン、フェニルアラニン、メチオニン)、ベータ分枝側鎖(例えば、スレオニン、バリン、イソロイシン)および芳香族側鎖(例えば、チロシン、フェニルアラニン、トリプトファン、ヒスチジン)を有するアミノ酸である。それゆえに、本発明の大環状ペプチドの抗原結合領域内の１個以上のアミノ酸残基を、同じ側鎖ファミリー内の１個以上の他のアミノ酸残基と置換し、改変した抗体を、本明細書に記戴する機能的アッセイを使用した機能の保持の試験(すなわち、上の(ａ)〜(ｉ)に示した機能)を行うことにより得ることができる。保存的アミノ酸置換は、本明細書に開示する１個以上の非天然型アミノ酸から選択し得る。
【０１９８】
医薬組成物
本発明は、さらにＣ末端および／またはＮ末端のいずれかに１個以上のアミノ酸欠失を含む配列である、本明細書に記戴するポリペプチドに関する。
【０１９９】
好ましい態様において、次のＮ末端化合物番号９９欠失ポリペプチド、すなわち化合物番号９９のＸ１−Ｘ１３、Ｘ２−Ｘ１３、Ｘ３−Ｘ１３、Ｘ４−Ｘ１３、Ｘ５−Ｘ１３、Ｘ６−Ｘ１３、Ｘ７−Ｘ１３、Ｘ８−Ｘ１３、Ｘ９−Ｘ１３、Ｘ１０−Ｘ１３、Ｘ１１−Ｘ１３および／またはＸ１２−Ｘ１３が本開示に包含される。ここで、各Ｘは、ここに略記する各ペプチドについて表示された位置におけるアミノ酸を表す。本発明はまた、本明細書の他の箇所に記戴する結合化学を使用して示した、これらの欠失変異体の環状形態も包含する。
【０２００】
好ましい態様において、次のＣ末端化合物番号９９欠失ポリペプチド、すなわち化合物番号９９のＸ１−Ｘ１３、Ｘ１−Ｘ１２、Ｘ１−Ｘ１１、Ｘ１−Ｘ１０、Ｘ１−Ｘ９、Ｘ１−Ｘ８、Ｘ１−Ｘ７、Ｘ１−Ｘ６、Ｘ１−Ｘ５、Ｘ１−Ｘ４および／またはＸ１−Ｘ３が本開示に包含される。ここで、各Ｘは、ここに略記する各ペプチドについて表示された位置におけるアミノ酸を表す。本発明はまた、本明細書の他の箇所に記戴する結合化学を使用して示した、これらの欠失変異体の環状形態も包含する。
【０２０１】
好ましい態様において、次のＮ末端化合物番号１欠失ポリペプチド、すなわち化合物番号１のＸ１−Ｘ１５、Ｘ２−Ｘ１５、Ｘ３−Ｘ１５、Ｘ４−Ｘ１５、Ｘ５−Ｘ１５、Ｘ６−Ｘ１５、Ｘ７−Ｘ１５、Ｘ８−Ｘ１５、Ｘ９−Ｘ１５、Ｘ１０−Ｘ１５、Ｘ１１−Ｘ１５および／またはＸ１２−Ｘ１５が本開示に包含される。ここで、各Ｘは、ここに略記する各ペプチドについて表示された位置おけるアミノ酸を表す。本発明はまた、本明細書の他の箇所に記戴する結合化学を使用して示した、これらの欠失変異体の環状形態も包含する。
【０２０２】
好ましい態様において、次のＣ末端化合物番号１欠失ポリペプチド、すなわち化合物番号１のＸ１−Ｘ１５、Ｘ１−Ｘ１４、Ｘ１−Ｘ１３、Ｘ１−Ｘ１２、Ｘ１−Ｘ１１、Ｘ１−Ｘ１０、Ｘ１−Ｘ９、Ｘ１−Ｘ８、Ｘ１−Ｘ７、Ｘ１−Ｘ６、Ｘ１−Ｘ５、Ｘ１−Ｘ４および／またはＸ１−Ｘ３が本開示に包含される。ここで、各Ｘは、ここに略記する各ペプチドについて表示された位置おけるアミノ酸を表す。本発明はまた、本明細書の他の箇所に記戴する結合化学を使用して示した、これらの欠失変異体の環状形態も包含する。
【０２０３】
好ましい態様において、次のＮ末端化合物番号７１欠失ポリペプチド、すなわち化合物番号７１のＸ１−Ｘ１４、Ｘ２−Ｘ１４、Ｘ３−Ｘ１４、Ｘ４−Ｘ１４、Ｘ５−Ｘ１４、Ｘ６−Ｘ１４、Ｘ７−Ｘ１４、Ｘ８−Ｘ１４、Ｘ９−Ｘ１４、Ｘ１０−Ｘ１４、Ｘ１１−Ｘ１４および／またはＸ１２−Ｘ１４が本開示に包含される。ここで、各Ｘは、ここに略記する各ペプチドについて表示された位置におけるアミノ酸を表わす。本発明はまた、本明細書の他の箇所に記戴する結合化学を使用して示した、これらの欠失変異体の環状形態も包含する。
【０２０４】
好ましい態様において、次のＣ末端化合物番号７１欠失ポリペプチド、すなわち化合物番号７１のＸ１−Ｘ１４、Ｘ１−Ｘ１３、Ｘ１−Ｘ１２、Ｘ１−Ｘ１１、Ｘ１−Ｘ１０、Ｘ１−Ｘ９、Ｘ１−Ｘ８、Ｘ１−Ｘ７、Ｘ１−Ｘ６、Ｘ１−Ｘ５、Ｘ１−Ｘ４および／またはＸ１−Ｘ３が本開示に包含される。ここで、各Ｘは、ここに略記する各ペプチドについて表示された位置におけるアミノ酸を表す。本発明はまた、本明細書の他の箇所に記戴する結合化学を使用して示した、これらの欠失変異体の環状形態も包含する。
【０２０５】
他の面において、本発明は、薬学的に許容される担体と製剤された、本発明の１個または複数の大環状ペプチドまたはその抗原結合部分を組み合わせで含み、薬学的に許容される担体と共に製剤された組成物、例えば、医薬組成物を提供する。このような組成物は、本発明の１個または２個以上の異なる大環状ペプチドまたは免疫コンジュゲートまたは二重特異性分子を含み得る。例えば、本発明の医薬組成物は、標的抗原上の異なるエピトープに結合するか、または相補的活性を有する、大環状ペプチド(または免疫コンジュゲートまたは二重特異性物)の組み合わせを含み得る。
【０２０６】
本発明の医薬組成物は、治療と組み合わせて、すなわち、他剤と組み合わせても投与し得る。例えば、組み合わせ治療は、少なくとも１種の他の抗炎症剤または免疫抑制剤と組み合わせた大環状ペプチドを含み得る。組み合わせ治療で使用できる治療剤の例は、本発明の大環状ペプチドの使用についての章にさらに詳述する。
【０２０７】
ここで使用する“薬学的に許容される担体”は、生理学的に適合性である任意かつ全ての溶媒、分散媒体、コーティング、抗細菌および抗真菌剤、等張および吸収遅延剤などを含む。好ましくは、担体は、静脈内、筋肉内、皮下、非経腸、脊髄または上皮投与に適する(例えば、注射または点滴による)。投与経路によって、活性化合物、すなわち、大環状ペプチド、免疫複合体または二重特異性分子を、化合物を不活性化し得る酸および他の自然条件の作用から化合物を保護するための物質でコーティングし得る。
【０２０８】
本発明の医薬化合物は、１個以上の薬学的に許容される塩を含み得る。“薬学的に許容される塩”は、親化合物の所望の生物学的活性を保持し、望まない中毒学的効果に関与しない塩をいう(例えば、Berge, S.M. et al., J. Pharm. Sci., 66:1-19 (1977)参照)。このような塩の例は、酸付加塩および塩基付加塩を含む。酸付加塩は、非毒性無機酸、例えば塩酸、硝酸、リン酸、硫酸、臭化水素酸、ヨウ化水素酸、リン酸など、ならびに非毒性有機酸、例えば脂肪族モノおよびジカルボン酸、フェニル置換アルカン酸、ヒドロキシアルカン酸、芳香族酸、脂肪族および芳香族スルホン酸など由来のものを含む。塩基付加塩は、アルカリ土類金属、例えばナトリウム、カリウム、マグネシウム、カルシウムなど、ならびに非毒性有機アミン、例えばＮ,Ｎ'−ジベンジルエチレンジアミン、Ｎ−メチルグルカミン、クロロプロカイン、コリン、ジエタノールアミン、エチレンジアミン、プロカインなど由来のものを含む。
【０２０９】
本発明の医薬組成物は、薬学的に許容される抗酸化剤も含み得る。薬学的に許容される抗酸化剤の例は、(１)水可溶性抗酸化剤、例えばアスコルビン酸、塩酸システイン、重硫酸ナトリウム、メタ重亜硫酸ナトリウム、亜硫酸ナトリウムなど；(２)油可溶性抗酸化剤、例えばパルミチン酸アスコルビル、ブチル化ヒドロキシアニソール(ＢＨＡ)、ブチル化ヒドロキシトルエン(ＢＨＴ)、レシチン、没食子酸プロピル、アルファ−トコフェロールなど；および(３)金属キレート剤、例えばクエン酸、エチレンジアミンテトラ酢酸(ＥＤＴＡ)、ソルビトール、酒石酸、リン酸などを含む。
【０２１０】
本発明の医薬組成物で用い得る適切な水性および非水性担体の例は、水、エタノール、ポリオール(例えば、グリセロール、プロピレングリコール、ポリエチレングリコールなど)およびこれらの適当な混合物、植物油、例えばオリーブ油および注射可能有機エステル、例えばオレイン酸エチルを含む。適切な流動性は、例えば、レシチンのようなコーティング物質の使用により、分散の場合には、必要な粒子径の維持および界面活性剤の使用により維持できる。
【０２１１】
これらの組成物は、防腐剤、湿潤剤、乳化剤および分散剤のようなアジュバントを含み得る。微生物の存在の予防は、上記滅菌工程および種々の抗細菌および抗真菌剤、例えば、パラベン、クロロブタノール、フェノールソルビン酸などの導入の両者により確実にし得る。等張剤、例えば糖、塩化ナトリウムなどを組成物に導入することも望ましい。さらに、注射可能医薬形態の長期吸収は、モノステアリン酸アルミニウムおよびゼラチンのような吸収を遅延させる薬剤を入れることにより達成し得る。
【０２１２】
薬学的に許容される担体は、無菌水溶液または分散および無菌注射可能溶液または分散の即時調製のための無菌粉末を含む。薬学的に活性物質のためのこのような媒体および薬剤の使用は、当分野で知られる。何らかの慣用の媒体または薬剤が、活性化合物と不適合でない限り、本発明の医薬組成物におけるその使用が意図される。補足の活性化合物も組成物に包含させ得る。
【０２１３】
治療的組成物は、典型的に無菌であり、製造および保存条件下で安定でなければならない。組成物は、溶液、マイクロエマルジョン、リポソームまたは抗薬物濃度に適する他の整然とした構造として製剤できる。担体は、例えば、水、エタノール、ポリオール(例えば、グリセロール、プロピレングリコールおよび液体ポリエチレングリコールなど)およびこれらの適当な混合物を含む溶媒または分散媒体であり得る。適切な流動性は、例えば、レシチンのようなコーティング物質の使用により、分散剤の場合には必要な粒子径の維持により、および界面活性剤の使用により維持できる。多くの場合、等張剤、例えば、糖、ポリアルコール、例えばマンニトール、ソルビトールまたは塩化ナトリウムを組成物に添加するのが好ましい。注射可能組成物の長期吸収は、モノステアリン酸塩およびゼラチンのような吸収を遅延させる薬剤を導入することにより達成し得る。
【０２１４】
無菌注射可能溶液は、必要量の活性化合物を、上に列挙した成分の１個または組み合わせを有する適当な溶媒に取り込み、必要に応じて、その後殺菌微量濾過することにより製造できる。一般に、分散剤は、活性化合物を、基本的分散媒体および上に列挙したものからの必要な他の成分を含む無菌媒体に取り込むことにより製造できる。無菌注射可能溶液の調製用の無菌粉末の場合、好ましい製造方法は、活性成分と先に無菌濾過した溶液からのさらなる所望の成分の粉末を産生する、真空乾燥およびフリーズドライ(凍結乾燥)である。
【０２１５】
一投与量形態を製造するために担体物質と組み合わせ得る活性成分の量は、処置対象および特定の投与方法による。一投与量形態を製造するために担体物質と組み合わせ得る活性成分の量は、一般に治療的効果を生じる組成物の量である。一般に、１００パーセント中、この量は薬学的に許容される担体との組み合わせ中、活性成分約０.０１パーセント〜約９９パーセントの範囲であり、好ましくは約０.１パーセント〜約７０パーセント、最も好ましくは約１パーセント〜約３０パーセントの活性成分である。
【０２１６】
投与レジメンは、最適な所望の応答(例えば、治療的応答)をもたらすよう調節する。例えば、単回ボーラスを投与するか、数回分割量を経時的に投与してするか、または投与量を治療的状況の緊急事態により示されるとおり、比例的に減少または増加してもよい。投与の容易性および投与量の均一性のために、投与量単位で非経腸組成物を製剤することが特に有利である。ここで使用する投与量単位形態は、処置対象への単位投与に適する物理的に分離した単位をいい、各単位は、必要な医薬担体と共に、所望の治療的効果を生じるよう計算された所定量の活性化合物を含む。本発明の投与量単位形態の明細は、(ａ)活性化合物の独特な特徴および達成すべき特定の治療的効果および(ｂ)個々の感受性の処置のためのこのような活性化合物の配合の分野に内在性の限度により指示され、直接依存する。
【０２１７】
大環状ペプチドの投与のために、投与量は、宿主体重あたり約０.０００１〜１００mg／kg、より一般的には０.０１〜５mg／kgの範囲である。例えば、投与量は０.３mg／kg体重、１mg／kg体重、３mg／kg体重、５mg／kg体重または１０mg／kg体重であるか、または１〜１０mg／kgの範囲である。処置レジメンの例は、１日１回、週に２回、週に３回、毎週、２週毎、３週毎、４週毎、月１回、３ヶ月に１回または３〜６ヶ月毎に１回の投与を必要とする。本発明の大環状ペプチドのための好ましい投与レジメンは、静脈内投与による１mg／kg体重または３mg／kg体重を含み、抗体は次の投与スケジュールのいずれか一つを使用して与える：(ｉ)４週毎を６回投与、その後３ヶ月毎；(ii)３週毎；(iii)３mg／kg体重を１回、その後３週間毎に１mg／kg体重。
【０２１８】
ある方法において、異なる結合特異性を有する２個以上の大環状ペプチドを同時に投与し、この場合投与する化合物の投与量は記戴した範囲内に入る。化合物は、通常複数の機会に投与する。一回投与の間の間隔は、例えば、毎週、毎月、３ヶ月毎または毎年であり得る。間隔は、患者における標的抗原に対する大環状ペプチドの血中濃度の測定により示されるとおり、不規則でもあり得る。ある方法において、投与量を調節して、約１〜１０００μg／ml、ある方法において約２５〜３００μg／mlの血漿抗体濃度を達成する。
【０２１９】
あるいは、大環状ペプチドを、投与頻度の減少が求められる場合には徐放製剤として投与できる。投与量および頻度は、患者における大環状ペプチドの半減期による。投与量および投与頻度は、処置が予防的であるか治療的であるかにより変わり得る。予防的適用において、長期間にわたり、比較的低投与量を比較的頻度の少ない間隔で投与する。患者が死ぬまで処置を受けることがある。治療的適用において、相対的に短い間隔での相対的高投与量が、疾患の進行が減少するか、または終わるまで、好ましくは患者が疾患症状の部分的または完全改善を示すまで、必要であることがある。その後、患者に予防レジメンで投与し得る。
【０２２０】
本発明の医薬組成物における活性成分の実際の投与量は、患者に対して毒性ではなく、特定の患者、組成物および投与方法について所望の治療的応答を達成するのに有効である活性成分を得るために変わり得る。選択した投与量は、用いる特定の本発明の組成物またはそのエステル、塩またはアミドの活性、投与経路、投与の時間、用いる特定の化合物の排出率、処置期間、用いる特定の組成物と組み合わせて使用する他の薬物、化合物および／または物質、処置する患者の年齢、性別、体重、状態、一般的健康状態および先の病歴および医学分野で周知の同等な因子を含む、多様な薬物動態因子による。
【０２２１】
本発明の大環状ペプチドの“治療有効量”は、好ましくは疾患症状の重症度低下、無疾患症状期間の頻度および期間の延長または疾患苦痛による機能障害または身体障害の予防をもたらす。例えば、腫瘍の処置のために、“治療有効量”は、好ましくは細胞増殖または腫瘍増殖を、非処置対象に対して少なくとも約２０％、より好ましくは少なくとも約４０％、さらに好ましくは少なくとも約６０％、なお好ましくは少なくとも約８０％阻害する。化合物が腫瘍増殖および／またはＨＩＶを阻害する能力は、ヒト腫瘍における有効性またはウイルス有効性の予測である動物モデル系で評価できる。あるいは、組成物のこの特性を、当業者に知られるインビトロ阻止アッセイにより、化合物の阻止能力を試験することにより評価できる。治療的化合物の治療有効量は、対象における腫瘍サイズの縮小、ウイルス負荷の低下、その他諸症状の改善をもたらす。当業者は、対象の体格、対象の症状の重症度および選択した特定の組成物または投与経路のような因子により、このような量を決定できる。
【０２２２】
他の面において、本発明は、本明細書に記戴する大環状ペプチドおよび抗ＣＴＬＡ−４抗体を含む、医薬キット・オブ・パーツを提供する。キットは、過増殖性疾患(例えば、本明細書に記戴する癌)および／または抗ウイルス疾患の処置における使用のための指示書もさらに含み得る。
【０２２３】
本発明の組成物は、当分野で知られる多様な方法の一つ以上を使用して、一つ以上の経路により投与できる。当業者には認識されるとおり、投与経路および／または方法は所望の結果により変わる。本発明の大環状ペプチドのための好ましい投与経路は、静脈内、筋肉内、皮内、腹腔内、皮下、脊髄または他の非経腸投与経路、例えば注射または点滴を含む。本明細書で使用する用語“非経腸投与”は、経腸および局所投与以外の、通常注射による投与方法を意味し、静脈内、筋肉内、動脈内、髄腔内、関節内、眼窩内、心臓内、皮内、腹腔内、経気管、皮下、表皮下、関節内、嚢下、クモ膜下、脊髄内、硬膜外および胸骨内注射および点滴を含むが、これらに限定されない。
【０２２４】
あるいは、本発明の大環状ペプチドは、非経腸経路より、例えば局所に、上皮または粘膜投与経路により、例えば、鼻腔内、経口、膣、直腸、舌下または局所的に投与できる。
【０２２５】
活性化合物は、インプラント、経皮パッチおよびマイクロカプセル化送達系を含む、制御放出製剤のような、急速な放出から化合物を保護する担体と製剤できる。エチレンビニルアセテート、ポリ無水物、ポリグリコール酸、コラーゲン、ポリオルトエステルおよびポリ乳酸のような生分解性、生体適合性ポリマーを使用できる。このような製剤を製造するための多くの方法が、特許となっており、または一般に当業者に知られる。例えば、Robinson, J.R., ed., Sustained and Controlled Release Drug Delivery Systems, Marcel Dekker, Inc., New York (1978)を参照のこと。
【０２２６】
治療的組成物を、当分野で知られる医療機器で投与し得る。例えば、好ましい態様において、本発明の治療的組成物を、無針皮下注射器、例えば、米国特許番号５,３９９,１６３、５,３８３,８５１、５,３１２,３３５、５,０６４,４１３、４,９４１,８８０、４,７９０,８２４または４,５９６,５５６に開示されているデバイスで投与できる。本発明に有用な周知のインプラントおよびモジュールは、制御された速度で薬剤を分配するためのインプラント可能微量注入ポンプを開示する米国特許番号４,４８７,６０３；皮膚を介する薬物の投与のための治療的デバイスを開示する米国特許番号４,４８６,１９４；正確な注入速度で薬剤を送達するための薬剤注入ポンプを開示する米国特許番号４,４４７,２３３；連続薬物送達のための可変流速インプラント可能注入装置を開示する米国特許番号４,４４７,２２４；複数のチャンバー部分を有する浸透性薬物送達系を開示する米国特許番号４,４３９,１９６；および浸透性薬物送達系を開示する米国特許番号４,４７５,１９６を含む。これらの特許は、引用により本明細書に包含させる。多くの他のこのようなインプラント、送達系およびモジュールは当業者に知られる。
【０２２７】
ある態様において、本発明の大環状ペプチドは、インビボでの適切な分布を確実にするために製剤できる。例えば、血液脳関門(ＢＢＢ)は、多くの高度に親水性の化合物を排除する。本発明の治療的化合物が、ＢＢＢを通過することを確実にするために(望むならば)、例えば、リポソームに製剤できる。リポソームの製造方法に関しては、例えば、米国特許番号４,５２２,８１１、５,３７４,５４８および５,３９９,３３１を参照のこと。リポソームは、特異的細胞または臓器へ選択的に輸送される１個以上の部分を含むことができ、それにより標的化薬物送達を増強する(例えば、Ranade, Ｖ.Ｖ., J. Clin. Pharmacol., 29:685 (1989)参照)。標的化部分の例は、葉酸またはビオチン(例えば、Low et al.の米国特許番号５,４１６,０１６参照)；マンノシド(Umezawa et al., Biochem. Biophys. Res. Commun., 153:1038 (1988))；大環状ペプチド(Bloeman, P.G. et al., FEBS Lett., 357:140 (1995); Owais, M. et al., Antimicrob. Agents Chemother., 39:180 (1995))；界面活性剤タンパク質Ａ受容体(Briscoe et al., Am. J. Physiol., 1233:134 (1995))；ｐ１２０(Schreier et al., J. Biol. Chem., 269:9090 (1994))を含み、Keinanen, K. et al., FEBS Lett., 346:123 (1994); Killion, J.J. et al., Immunomethods 4:273 (1994)も参照のこと。
【０２２８】
本発明の使用および方法
本発明の大環状ペプチド、組成物および方法は、例えば、ＰＤ−Ｌ１検出またはＰＤ−Ｌ１遮断による免疫応答を含む、多くのインビトロおよびインビボ有用性を有する。例えば、これらの分子を、培養細胞に、インビトロまたはエクスビボでまたはヒト対象に、例えば、インビボで投与し、多様な状況での免疫を増強する。したがって、一つの面において、本発明は、本発明の抗体またはその抗原結合部分を、対象における免疫応答が修飾されるように対象に投与することを特徴とする、対象における免疫応答を修飾する方法を提供する。好ましくは、応答は、増強、刺激または上方制御される。他の点において、大環状ペプチドは、抗カニクイザル、抗マウスおよび／または抗マーモット結合および治療活性を有し得る。
【０２２９】
本明細書で使用する用語“対象”は、ヒトおよび非ヒト動物を含むことを意図する。非ヒト動物は、全ての脊椎動物、例えば、哺乳動物および非哺乳動物、例えば非ヒト霊長類、ヒツジ、イヌ、ネコ、ウシ、ウマ、ニワトリ、マーモット、両生類および爬虫類を含むが、非ヒト霊長類、ヒツジ、イヌ、ネコ、ウシおよびウマのような哺乳動物が好ましい。好ましい対象は、免疫応答の増強が必要であるヒト患者を含む。本方法は特にＴ細胞仲介免疫応答の増強により処置できる障害を有するヒト患者の処置に適する。具体的態様において、本方法は、特にインビボでの癌細胞の処置に適する。免疫の抗原特異的増強を達成するために、大環状ペプチドを目的の抗原と共に投与できる。ＰＤ−Ｌ１に対する大環状ペプチドを他の薬剤と共に投与するとき、２剤をいずれの順序で投与しても、同時に投与してもよい。
【０２３０】
本発明は、さらに、サンプルおよび対照サンプルと、ヒト、マーモット、カニクイザルおよび／またはマウスＰＤ−Ｌ１に特異的に結合する参照モノクローナル抗体またはその抗原結合部分を、抗体またはその一部とヒト、マーモット、カニクイザルおよび／またはマウスＰＤ−Ｌ１の複合体を形成させる条件下で接触させることを含む、サンプルにおけるヒト、マーモット、カニクイザルおよび／またはマウスＰＤ−Ｌ１抗原の存在を検出するまたはヒト、マーモット、カニクイザルおよび／またはマウスＰＤ−Ｌ１抗原の量を測定する方法を提供する。複合体の形成を、その後測定するが、ここで対照サンプルと比較して異なるサンプルの複合体形成は、サンプルにおけるヒト、マーモット、カニクイザルおよび／またはマウスＰＤ−Ｌ１抗原の指標である。
【０２３１】
本発明の大環状ペプチドのＣＤ２８、ＩＣＯＳおよびＣＴＬＡ−４と比較したＰＤ−Ｌ１への特異的結合を考慮して、本発明の大環状ペプチドは、細胞表面上のＰＤ−Ｌ１発現の特異的検出に使用でき、さらに免疫親和性精製によるＰＤ−Ｌ１の精製に使用できる。
【０２３２】
癌
大環状ペプチドによるＰＤ−１の遮断は、患者における癌細胞に対する免疫応答を増強できる。ＰＤ−１に対するリガンドであるＰＤ−Ｌ１は、正常なヒトの細胞では発現されないが、多様なヒトの癌において多く存在する(Dong et al., Nat. Med., 8:787-789 (2002))。ＰＤ−１とＰＤ−Ｌ１の相互作用は、腫瘍浸潤性リンパ球減少、Ｔ細胞受容体仲介増殖減少および癌細胞の免疫回避をもたらす(Dong et al., J. Mol. Med., 81:281-287 (2003); Blank et al., Cancer Immunol. Immunother., 54:307-314 (2005); Konishi et al., Clin. Cancer Res., 10:5094-5100 (2004))。免疫抑制は、ＰＤ−１とＰＤ−Ｌ１の局所相互作用の阻害により逆転され得て、ＰＤ−１とＰＤ−Ｌ２の相互作用が同様に遮断されたとき、この効果は相加的である(Iwai et al., Proc. Natl. Acad. Sci., 99:12293-12297 (2002); Brown et al., J. Immunol., 170:1257-1266 (2003))。先の研究では、Ｔ細胞増殖が、ＰＤ−１のＰＤ−Ｌ１への相互作用の阻害により回復できることが示されているが、ＰＤ−１／ＰＤ−Ｌ１相互作用の遮断によるインビボ癌腫瘍増殖に対する直接の効果についての報告はない。一つの面において、本発明は、癌性腫瘍の増殖が阻害されるように大環状ペプチドを使用するインビボでの対象の処置に関する。大環状ペプチドを、癌性腫瘍増殖阻害のために単独で使用してもよい。あるいは、大環状ペプチドを、下に記戴するとおり、他の免疫原性剤、標準的癌処置または他の大環状ペプチドと組み合わせて使用してもよい。
【０２３３】
したがって、一つの態様において本発明は、対象に大環状ペプチドまたはその抗原結合部分の治療有効量を投与することを特徴とする、対象における腫瘍細胞増殖の阻害方法を提供する。
【０２３４】
本発明の大環状ペプチドを使用して癌の増殖を阻害し得る好ましい癌は、典型的に免疫治療に応答性の癌を含む。処置のための好ましい癌の非限定的例は、黒色腫(例えば、転移悪性黒色腫)、腎細胞癌(例えば、明細胞癌)、前立腺癌(例えば、ホルモン難治性前立腺腺癌および去勢抵抗性前立腺癌)、乳癌、結腸直腸癌および肺癌(例えば、扁平上皮および非扁平上皮非小細胞性肺癌)を含む。さらに、本発明は、本発明の大環状ペプチドを使用して増殖を阻害し得る難治性または反復性悪性腫瘍を含む。
【０２３５】
本発明の方法で処置し得る他の癌の例は、骨の癌、膵臓癌、皮膚癌、頭頸部の癌、皮膚または眼内悪性黒色腫、子宮癌、卵巣癌、結腸癌、直腸癌、肛門部の癌、胃／胃体癌、精巣癌、子宮癌、卵管の癌、子宮内膜癌、子宮頸癌、膣の癌、外陰の癌、ホジキン病、非ホジキンリンパ腫、食道の癌、小腸の癌、内分泌系の癌、甲状腺癌、副甲状腺癌、副腎の癌、軟組織の肉腫、尿道の肉腫、陰茎の肉腫、急性骨髄球性白血病、慢性骨髄球性白血病、急性リンパ芽球性白血病、慢性リンパ性白血病を含む慢性または急性白血病、小児の固形腫瘍、リンパ性リンパ腫、膀胱癌、腎臓または輸尿管の癌、腎盂癌、中枢神経系(ＣＮＳ)の新生物、一次ＣＮＳリンパ腫、腫瘍血管形成、脊髄軸椎腫瘍、脳幹神経膠腫、下垂体腺腫、カポジ肉腫、類表皮癌、扁平上皮細胞癌、Ｔ細胞リンパ腫、アスベストにより誘発される疾患を含めた環境誘発性の癌および該癌の組み合わせを含む。本発明は、転移癌、特にＰＤ−Ｌ１を発現する転移癌の処置にも有用である(Iwai et al., Int. Immunol., 17:133-144 (2005))。
【０２３６】
所望により、ＰＤ−Ｌ１に対する大環状ペプチドを免疫原性剤、例えば、癌細胞、精製腫瘍抗原(組み換えタンパク質、ペプチドおよび炭水化物分子を含む)、細胞および免疫刺激サイトカインをコードする遺伝子でトランスフェクトした細胞と組み合わせて投与し得る(He et al., J. Immunol., 173:4919-4928 (2004))。使用できる腫瘍ワクチンの非限定的例は、黒色腫抗原のペプチド、例えばｇｐ１００、ＭＡＧＥ抗原、Ｔｒｐ−２、ＭＡＲＴ１および／またはチロシナーゼのペプチドまたはサイトカインＧＭ−ＣＳＦを発現するようにトランスフェクトした腫瘍細胞(さらに下に開示)を含む。
【０２３７】
ヒトにおいて、黒色腫のような幾つかの腫瘍は、免疫原性であることが示されている。ＰＤ−Ｌ１の遮断によりＴ細胞活性化の閾値を上げることにより、宿主における腫瘍応答が期待できると仮説立てられる。
【０２３８】
ＰＤ−Ｌ１の遮断は、ワクチン接種プロトコルと組み合わせたとき、最も有効である可能性がある。腫瘍に対するワクチン接種のための多くの実験的戦略が考案されている(Rosenberg, S., Development of Cancer Vaccines, ASCO Educational Book Spring: 60-62 (2000); Logothetis, C., ASCO Educational Book Spring: 300-302 (2000); Khayat, D., ASCO Educational Book Spring: 414-428 (2000); Foon, K., ASCO Educational Book Spring: 730-738 (2000); see also Restifo, N. et al., Cancer Vaccines, Chapter 61, pp. 3023-3043, in DeVita, V. et al., eds., Cancer: Principles and Practice of Oncology, Fifth Edition (1997)参照)。これらの戦略の一つにおいて、ワクチンを、自己または同種腫瘍細胞を使用して製造する。これらの細胞性ワクチンは、腫瘍細胞がＧＭ−ＣＳＦを発現するように形質導入されたとき、最も有効であることが示されている。ＧＭ−ＣＳＦは、腫瘍ワクチン接種のための抗原提示の強力なアクティベーターであることが示されている(Dranoff et al., Proc. Natl. Acad. Sci. USA, 90: 3539-3543 (1993))。
【０２３９】
種々の腫瘍における遺伝子発現および大規模遺伝子発現パターンの研究により、いわゆる腫瘍特異的抗原の定義が導かれている(Rosenberg, S.A., Immunity, 10:281-287 (1999))。多くの場合、これらの腫瘍特異的抗原は、腫瘍および腫瘍が生じた細胞に発現される分化抗原、例えばメラニン形成細胞抗原ｇｐ１００、ＭＡＧＥ抗原およびＴｒｐ−２である。更に重要なことに、これらの抗原の多くは、宿主に見られる腫瘍特異的Ｔ細胞の標的であり得ることが示されている。ＰＤ−Ｌ１遮断を、これらのタンパク質に対する免疫応答を発生させるために、腫瘍において発現されている組み換えタンパク質および／またはペプチドのコレクションと共に使用し得る。これらのタンパク質は、通常自己抗原として免疫系により監視され、それゆえに、それらに耐容性である。腫瘍抗原は、染色体のテロメアの合成に必要であるタンパク質テロメラーゼも含んでもよく、これはヒトの癌では８５％を超えて発現されており、体性組織ではわずかな限られた数である(Kim, N. et al., Science, 266:2011-2013 (1994))(これらの体性組織は、種々の手段により免疫攻撃から保護され得る)。腫瘍抗原は、タンパク質の配列を変異させるか、または２個の非関連配列の融合タンパク質を創製する(すなわち、フィラデルフィア染色体におけるｂｃｒ−ａｂｌ)、体性変異のために癌細胞で発現される“新抗原”であるか、あるいはＢ細胞腫瘍由来のイディオタイプであってもよい。
【０２４０】
他の腫瘍ワクチンは、ヒトパピローマウイルス(ＨＰＶ)、肝炎ウイルス(ＨＢＶおよびＨＣＶ)およびカポジヘルペス肉腫ウイルス(ＫＨＳＶ)のようなヒトの癌と関係するウイルスからのタンパク質を含み得る。ＰＤ−Ｌ１遮断と共に使用し得る腫瘍特異的抗原の他の形態は、腫瘍組織それ自体から単離した精製熱ショックタンパク質(ＨＳＰ)である。これらの熱ショックタンパク質は、腫瘍細胞からのタンパク質フラグメントを含み、これらのＨＳＰは腫瘍免疫の誘発のための抗原提示細胞の送達に高度に効率的である(Suot, R. et al., Science, 269:1585-1588 (1995); Tamura, Y. et al., Science, 278:117-120 (1997))。
【０２４１】
樹状細胞(ＤＣ)は、主要抗原特異的応答に使用できる強力な抗原提示細胞である。ＤＣは、エクスビボで産生でき、種々のタンパク質およびペプチド抗原ならびに腫瘍細胞抽出物を積載できる(Nestle, F. et al., Nat. Med., 4:328-332 (1998))。ＤＣは、これらの腫瘍抗原を同様に発現するために遺伝的手段によっても形質導入され得る。ＤＣは、免疫化を目的として、腫瘍細胞と直接融合されてもいる(Kugler, A. et al., Nat. Med., 6:332-336 (2000))。ワクチン接種の方法として、ＤＣ免疫化は、より強力な抗腫瘍応答を活性化するために、ＰＤ−Ｌ１遮断と効果的に組み合わせ得る。
【０２４２】
ＰＤ−Ｌ１遮断は、標準的癌処置とも組み合わせてもよい。ＰＤ−Ｌ１遮断は、化学療法レジメと効果的に組み合わせ得る。これらの場合、投与する化学療法剤の量を減らすことが可能であり得る(Mokyr, M. et al., Cancer Res., 58:5301-5304 (1998))。このような組み合わせの例は、黒色腫の処置のためにダカルバジンと組み合わせた大環状ペプチドである。このような組み合わせの他の例は、黒色腫の処置のためにインターロイキン−２(ＩＬ−２)と組み合わせた大環状ペプチドである。ＰＤ−Ｌ１遮断および化学療法を組み合わせて使用する背景にある科学的原理は、殆どの化学療法化合物の細胞毒性活性の結果である細胞死が、抗原提示経路における腫瘍抗原のレベルを増加させるためである。細胞死によるＰＤ−Ｌ１遮断と相乗作用し得る他の組み合わせ治療には、放射線、手術およびホルモン欠乏がある。これらのプロトコルのいずれも、宿主における腫瘍抗原の供給源を創製する。血管形成阻害剤は、ＰＤ−Ｌ１遮断と組み合わせてもよい。血管形成の阻害により、宿主抗原提示経路中に腫瘍抗原を供給し得る腫瘍細胞死をもたらす。
【０２４３】
ＰＤ−Ｌ１遮断大環状ペプチドは、ＦｃアルファまたはＦｃガンマ受容体発現エフェクター細胞を腫瘍細胞への標的とする二重特異性大環状ペプチドと組み合わせても使用できる(例えば、米国特許番号５,９２２,８４５および５,８３７,２４３を参照)。二重特異性大環状ペプチドを使用して、２つの別々の抗原を標的とし得る。例えば、抗Ｆｃ受容体／抗腫瘍抗原(例えば、Ｈｅｒ−２／ｎｅｕ)二重特異性大環状ペプチドは、マクロファージを腫瘍の部位に標的化させるのに使用されている。このターゲティングは、腫瘍特異的応答をさらに効果的に活性化し得る。これらの応答のＴ細胞アームは、ＰＤ−Ｌ１遮断物質の使用により増強される。あるいは、抗原を、腫瘍抗原および樹状細胞特異的細胞表面マーカーに結合する二重特異性大環状ペプチドの使用により、ＤＣに直接送達させ得る。
【０２４４】
腫瘍は、多種多様な機構により宿主免疫監視を逃れる。これらの機構の多くは、腫瘍により発現され、かつ免疫抑制性であるタンパク質の不活性化により克服され得る。これらは、特にＴＧＦ−ベータ(Kehrl, J. et al., J. Exp. Med., 163:1037-1050 (1986))、ＩＬ−１０(Howard, M. et al., Immunology Today, 13:198-200 (1992))およびＦａｓリガンド(Hahne, M. et al., Science, 274:1363-1365 (1996))を含む。これらの各々に対する大環状ペプチドを、抗ＰＤ−Ｌ１と組み合わせて使用して、免疫抑制性因子の効果を抑制して、宿主による腫瘍免疫応答を促進できる。
【０２４５】
宿主免疫応答性を活性化するために使用し得る他の大環状ペプチドを、抗ＰＤ−Ｌ１と組み合わせて使用できる。これらは、ＤＣ機能および抗原提示を活性化する樹状細胞の表面上の分子を含む。抗ＣＤ４０大環状ペプチドは、Ｔ細胞ヘルパー活性を効果的に代理でき(Ridge, J. et al., Nature, 393:474-478 (1998))、ＰＤ−１抗体と組み合わせて使用できる(Ito, N. et al., Immunobiology, 201(5):527-540 (2000))。ＣＴＬＡ−４(例えば、米国特許番号５,８１１,０９７)、ＯＸ−４０(Weinberg, A. et al., Immunol., 164:2160-2169 (2000))、４−１ＢＢ(Melero, I. et al., Nat. Med., 3:682-685 (1997)およびＩＣＯＳ(Hutloff, A. et al., Nature, 397:262-266 (1999))のようなＴ細胞同時刺激分子に対する大環状ペプチドの活性化は、Ｔ細胞活性化のレベル増加のために提供され得る。
【０２４６】
骨髄移植は、造血起源の多様な腫瘍の処置のために現在使用されている。移植片対宿主病は、この処置の結果ではあるが、治療的利点を、移植片対腫瘍応答から得ることができる。ＰＤ−Ｌ１遮断は、ドナー生着腫瘍特異的Ｔ細胞の効果を増加させるために使用できる。
【０２４７】
抗原特異的Ｔ細胞のエクスビボ活性化および増大ならびに抗原特異的Ｔ細胞を腫瘍に向けさせるためのレシピエントへのこれらの細胞の養子移植が関与するいくつかの実験的治療プロトコルがある(Greenberg, R. et al., Science, 285:546-551 (1999))。これらの方法は、ＣＭＶのような感染因子に対するＴ細胞応答の活性化にも使用し得る。大環状ペプチド存在下のエクスビボ活性化は、養子移入されたＴ細胞の頻度および活性を高めることが期待され得る。
【０２４８】
感染症
本発明の他の方法は、特定の毒素または病原体に曝されている患者の処置に使用される。したがって、本発明の他の面は、対象の感染性疾患が処置されるように、対象に本発明の大環状ペプチドまたはその抗原結合部分を投与することを特徴とする、対象における感染性疾患の処置方法を提供する。好ましくは、抗体は、ヒト抗ヒトＰＤ−Ｌ１大環状ペプチドである(例えば、本明細書に記戴する大環状ペプチドのいずれか)。さらに、またはあるいは、抗体はキメラまたはヒト化抗体であり得る。
【０２４９】
上記した腫瘍への適用と同様にして、抗体仲介ＰＤ−Ｌ１遮断を、病原体、毒素および自己抗原に対する免疫応答を刺激するために、単独でまたはアジュバントとして、ワクチンと組み合わせて使用できる。この治療手段が特に有用であり得る病原体の例には、現在有効なワクチンがない病原体または慣用のワクチンが完全に効果的とはいえない病原体が挙げられる。これらは、ＨＩＶ、肝炎(Ａ型、Ｂ型およびＣ型)、インフルエンザ、ヘルペス、ジアルジア属、マラリア(Butler, N.S. et al., Nature Immunology, 13:188-195 (2012); Hafalla, J.C.R., et al., PLOS Pathogens (February 2, 2012))、リーシュマニア、黄色ブドウ球菌、緑膿菌を含むが、これらに限定されない。ＰＤ−Ｌ１遮断は、感染中に変化した抗原を提示する、ＨＩＶのような因子による確立された感染に対して特に有効である。これらの新規エピトープは、抗ヒトＰＤ−Ｌ１投与の投与時に外来物として認識され、それゆえＰＤ−Ｌ１を介する負のシグナルにより削がれない強いＴ細胞応答を誘発する。
【０２５０】
本発明の方法により処置可能な感染の原因となる病原性ウイルスのいくつかの例は、ＨＩＶ、肝炎(Ａ、ＢまたはＣ)、ヘルペスウイルス(例えば、ＶＺＶ、ＨＳＶ−１、ＨＡＶ−６、ＨＳＶ−ＩＩおよびＣＭＶ、エプスタイン・バーウイルス)、アデノウイルス、インフルエンザウイルス、フラビイルス、エコーウイルス、ライノウイルス、コクサッキーウイルス、コロナウイルス、呼吸器多核体ウイルス、ムンプスウイルス、ロタウイルス、麻疹ウイルス、風疹ウイルス、パルボウイルス、ワクシニアウイルス、ＨＴＬＶウイルス、デングウイルス、パピローマウイルス、軟属腫ウイルス、ポリオウイルス、狂犬病ウイルス、ＪＣウイルスおよびアルボウイルス脳炎ウイルスを含む。
【０２５１】
本発明の方法により処置可能な感染の原因となる病原性細菌のいくつかの例は、クラミジア属、リケッチア性細菌、マイコバクテリア、ブドウ球菌、連鎖球菌、肺炎球菌、髄膜炎菌および淋菌、クレブシエラ、プロテウス、セラチア、シュードモナス、レジオネラ、ジフテリア、サルモネラ、桿菌、コレラ、テタヌス、ボツリヌス、炭疽、ペスト、レプトスピラ症およびライム病細菌を含む。
【０２５２】
本発明の方法により処置可能な感染の原因となる病原性真菌の例は、カンジダ属(アルビカンズ、クルゼイ、グラブラタ、トロピカリシスなど)、クリプトコッカス・ネオフォルマンス、アスペルギルス属(フミガーツス、ニガーなど)、ケカビ目(無コール属、アブシディア属、クモノスカビ属)、スポロトリックス・シェンキイ、ブラストミセス・デルマチチジス、南アメリカ分芽菌、コクシジオイデス・イミチスおよびヒストプラズマ・カプスラーツムを含む。
【０２５３】
本発明の方法により処置可能な感染の原因となる病原性寄生虫の例は、赤痢アメーバ、大腸バランチジウム、フォーラーネグレリア、アカントアメーバ属、ランブル鞭毛虫、クリプトスポリジウム属、ニューモシスチス・カリニ、三日熱マラリア原虫、ネズミバベシア、ブルセイトリパノソーマ、クルーズトリパノソーマ、ドノバンリーシュマニア、トキソプラズマ原虫およびブラジル鉤虫を含む。
【０２５４】
上記方法の全てにおいて、ＰＤ−Ｌ１遮断を、腫瘍抗原の強化された提示のために提供されるサイトカイン処置(例えば、インターフェロン、ＶＥＧＦ活性またはＶＥＧＦ−受容体を標的とする薬剤、ＧＭ−ＣＳＦ、Ｇ−ＣＳＦ、ＩＬ−２)または二重特異性抗体治療のような他の形態の免疫治療と組み合わせ得る(例えば、Holliger, Proc. Natl. Acad. Sci. USA, 90:6444-6448 (1993); Poljak, Structure, 2:1121-1123 (1994)参照)。
【０２５５】
自己免疫性反応
大環状ペプチドは自己免疫応答を誘発および増幅する。実際、腫瘍細胞およびペプチドワクチンを使用した抗腫瘍応答の誘発は、多くの抗腫瘍応答が抗自己反応性を含むことを明らかにする(van Elsas et al., supraにおける抗ＣＴＬＡ−４＋ＧＭ−ＣＳＦ修飾Ｂ１６黒色腫で観察される色素脱失；Ｔｒｐ−２ワクチン接種マウスにおける色素脱失(Overwijk, W. et al., Proc. Natl. Acad. Sci. USA, 96:2982-2987 (1999))；ＴＲＡＭＰ腫瘍細胞ワクチンにより誘発される自己免疫性前立腺炎(Hurwitz, A., supra (2000))、ヒト臨床試験において見られる黒色腫ペプチド抗原ワクチン接種および白斑症(Rosenberg, S.A. et al., J. Immunother. Emphasis Tumor Immunol., 19(1):81-84 (1996))。
【０２５６】
それゆえに、疾患処置のために、種々の自己タンパク質を、これらの自己タンパク質に対する免疫応答を効果的に生じさせるためのワクチン接種プロトコルを考案するために、抗ＰＤ−Ｌ１遮断と組み合わせて使用することを考慮することが可能である。例えば、アルツハイマー病は、脳内のアミロイド沈着物へのＡβペプチドの不適切な蓄積が原因であり、アミロイドに対する抗体応答が、これらのアミロイド沈着物を排除できる(Schenk et al., Nature, 400:173-177 (1999))。
【０２５７】
他の自己タンパク質は、アレルギーおよび喘息の処置のためのＩｇＥおよびリウマチ性関節炎のためのＴＮＦアルファのような標的としても使用し得る。最後に、種々のホルモンに対する抗体応答は、本明細書に開示する大環状分子の使用により誘発され得る。生殖性ホルモンの抗体応答中和を避妊のために使用し得る。ホルモンおよび特定の腫瘍の増殖に必要である他の可溶性因子に対する抗体応答の中和は、可能性のあるワクチン接種標的としても考慮し得る。
【０２５８】
抗ＰＤ−Ｌ１大環状分子の使用について上に記戴したのに類似する方法を、アルツハイマー病におけるＡβを含むアミロイド沈着物、ＴＮＦアルファおよびＩｇＥのようなサイトカインのような他の自己抗原の不適切な沈着を有する患者の治療的自己免疫応答誘発のために使用できる。
【０２５９】
ワクチン
大環状ペプチドを、抗ＰＤ−１大環状分子と目的の抗原(例えば、ワクチン)の共投与により抗原特異的免疫応答を刺激するために使用し得る。従って、他の面において、本発明は、対象における抗原に対する免疫応答を増強する方法であって、対象に(ｉ)抗原；および(ii)対象における抗原に対する免疫応答が増強されるような抗ＰＤ−１大環状分子またはその抗原結合部分を投与することを特徴とする、方法が提供される。抗原は、例えば、腫瘍抗原、ウイルス抗原、細菌抗原または病原体からの抗原であり得る。このような抗原の非限定的例は、上記の腫瘍抗原(または腫瘍ワクチン)または上記のウイルス、細菌または他の病原体からの抗原を含む。
【０２６０】
インビボおよびインビトロで本発明の組成物(例えば、大環状ペプチド、多特異性および二重特異性分子およびイムノコンジュゲート)を投与するための適切な経路は、当分野で周知であり、当業者が選択できる。例えば、組成物は注射(例えば、静脈内または皮下)により投与できる。使用する分子の適切な投与量は、対象の年齢および体重および組成物の濃度および／または製剤に依拠する。
【０２６１】
先に記戴するとおり本発明の大環状ペプチドを１種以上の他の治療剤、例えば、細胞毒性剤、射性毒性薬物または免疫抑制剤と共投与し得る。ペプチドを薬剤に連結でき(免疫複合体として)または別々に薬剤から投与できる。後者(別々の投与)の場合、ペプチドを他の既知治療、例えば、抗癌治療、例えば、放射線の前に、後にまたは同時に投与してもよく、または共投与してよい。このような治療剤は、とりわけ、抗新生物剤、例えばドキソルビシン(アドリアマイシン)、シスプラチンブレオマイシンスルフェート、カルムスチン、クロラムブシル、ダカルバジンおよびシクロホスファミドヒドロキシ尿素を含み、これらは、それら自体、患者に毒性であるか、または準毒性である濃度でしか有効ではない。シスプラチンは、４週毎に１００mg／投与で静脈内投与し、アドリアマイシンは２１日毎に６０〜７５mg／ml投与量で静脈内投与する。本発明の大環状ペプチドまたはその抗原結合フラグメントと化学療法剤の共投与は、ヒト腫瘍細胞に対する細胞毒性効果を生じる異なる作用機序で働く２種の抗癌剤を提供する。このような共投与は、ペプチドに対して非反応性とし得る薬剤に対する耐性の発生または腫瘍細胞の抗原性の変化による問題を解決し得る。
【０２６２】
また本発明の範囲内に包含されるのは、本発明の組成物(例えば、大環状ペプチド、二重特異性または多特異性分子または免疫コンジュゲート)および使用のための指示書を含むキットである。キットは、さらに少なくとも１種のさらなる薬または１以上のさらなる本発明の大環状ペプチド(例えば、大環状分子と異なるＰＤ−Ｌ１抗原におけるエピトープと結合する相補的活性を有するヒト抗体)を含み得る。キットは、キットの中身の意図される使用を示すラベルを一般的には含む。ラベルなる用語は、キット上にまたはキットと共に提供されるまたは他の方法でキットに付属するあらゆる書面または記録媒体を含む。
【０２６３】
組み合わせ治療
本発明の大環状ペプチドと他のＰＤ−Ｌ１アンタゴニストおよび／またはＣＴＬＡ−４アンタゴニストの組み合わせは、ＰＤ−Ｌ１およびＣＴＬＡ−４の遮断により過増殖性疾患に対する免疫応答の増強に有用である。例えば、これらの分子を、インビトロまたはエクスビボで培養中の細胞またはヒト対象に、例えばインビボで投与して、多様な状況における免疫を増強する。したがって、一つの面において、本発明は、本発明の抗体組み合わせまたはその抗原結合部分の組み合わせを、対象における免疫応答が修飾されるように対象に投与することを特徴とする、対象における免疫応答を修飾する方法を提供する。好ましくは、応答は、増強、刺激または上方制御される。他の態様において、本発明は、対象に本発明の大環状ペプチドおよび抗ＣＴＬＡ−４抗体の治療以下の投与量を投与することを特徴とする、免疫刺激性治療剤での過増殖性疾患の処置と関係する有害事象を変える方法を提供する。
【０２６４】
大環状ペプチドによるＰＤ−Ｌ１およびＣＴＬＡ−４の遮断は、患者における癌細胞に対する免疫応答を増強できる。本発明の大環状ペプチドを使用して増殖を阻害し得る癌は、典型的に免疫治療に応答性の癌を含む。本発明の組み合わせ治療での処置のための癌の代表例は黒色腫(例えば、転移悪性黒色腫)、腎臓癌、前立腺癌、乳癌、結腸癌および肺癌を含む。本発明の方法で処置し得る他の癌の例は、骨癌、膵臓癌、皮膚癌、頭頸部癌、皮膚または眼内悪性黒色腫、子宮癌、卵巣癌、直腸癌、肛門部癌、胃癌、精巣癌、子宮癌、卵管癌、子宮内膜癌、子宮頸癌、膣癌、外陰癌、ホジキン病、非ホジキンリンパ腫、食道癌、小腸癌、内分泌系癌、甲状腺癌、副甲状腺癌、副腎癌、軟組織肉腫、尿道癌、陰茎癌、急性骨髄球性白血病、慢性骨髄球性白血病、急性リンパ芽球性白血病、慢性リンパ性白血病を含む慢性または急性白血病、小児固形腫瘍、リンパ性リンパ腫、膀胱癌、腎臓または輸尿管癌、腎盂癌、中枢神経系(ＣＮＳ)新生物、一次ＣＮＳリンパ腫、腫瘍血管形成、脊髄軸椎腫瘍、脳幹神経膠腫、下垂体腺腫、カポジ肉腫、類表皮癌、扁平上皮細胞癌、Ｔ細胞リンパ腫、アスベストにより誘発される疾患を含む環境誘発性の癌およびこれらの癌の組み合わせを含む。本発明は転移癌の処置にも有用である。
【０２６５】
ある態様において、本明細書に開示する大環状ペプチドの少なくとも１個を含む治療剤の組み合わせを、薬学的に許容される担体中の単一組成物として同時に、または各薬剤を連続的に投与する別々の組成物として一緒に投与し得る。例えば、抗ＣＴＬＡ−４抗体および本発明の大環状ペプチドを、抗ＣＴＬＡ−４を最初に投与し、大環状ペプチドを２番目に投与するか、または大環状ペプチドを最初に投与し、抗ＣＴＬＡ−４を２番目に投与するように逐次的に投与できる。さらに、１投与量を超える組み合わせ治療を逐次的に投与するならば、逐次投与の順番は各投与時に逆転しても同じ順番でもよく、逐次投与を同時投与またはその任意の組み合わせと組み合わせてもよい。例えば、組み合わせ抗ＣＴＬＡ−４抗体および大環状ペプチドの最初の投与は同時であってよく、２回目の投与はＣＴＬＡ−４が最初で大環状ペプチドが２番目の逐次であってよく、３回目の投与は大環状ペプチドが最初で抗ＣＴＬＡ−４が２回目などであってよい。他の代表的投与スキームは、大環状ペプチドが最初で抗ＣＴＬＡ−４が２番目である最初の投与を含んでよく、その後の投与は同時であってもよい。
【０２６６】
所望により、大環状ペプチドと抗ＣＴＬＡ−４剤の組み合わせを、さらに免疫原性剤、例えば、癌細胞、精製腫瘍抗原(組み換えタンパク質、ペプチドおよび炭水化物分子を含む)、細胞および免疫刺激サイトカインをコードする遺伝子でトランスフェクトした細胞と組み合わせて投与し得る(He et al., J. Immunol., 173:4919-4928 (2004))。使用できる腫瘍ワクチンの非限定的例は、黒色腫抗原のペプチド、例えばｇｐ１００、ＭＡＧＥ抗原、Ｔｒｐ−２、ＭＡＲＴ１および／またはチロシナーゼのペプチドまたはサイトカインＧＭ−ＣＳＦを発現するようにトランスフェクトした腫瘍細胞(さらに下に開示)を含む。
【０２６７】
組み合わせたＰＤ−Ｌ１大環状ペプチドとＣＴＬＡ−４遮断は、さらにワクチン接種プロトコルと組み合わせ得る。腫瘍に対するワクチン接種のための多くの実験的戦略が考案されている(Rosenberg, S., Development of Cancer Vaccines, ASCO Educational Book Spring: 60-62 (2000); Logothetis, C., ASCO Educational Book Spring: 300-302 (2000); Khayat, D., ASCO Educational Book Spring: 414-428 (2000); Foon, K., ASCO Educational Book Spring: 730-738 (2000); see also Restifo et al., Cancer Vaccines, Chapter 61, pp. 3023-3043 in DeVita et al., eds., Cancer: Principles and Practice of Oncology, Fifth Edition(1997)参照)。これらの戦略の一つにおいて、ワクチンを、自己または同種腫瘍細胞を使用して製造する。これらの細胞性ワクチンは、腫瘍細胞がＧＭ−ＣＳＦを発現するように形質導入されたとき、最も有効であることが示されている。ＧＭ−ＣＳＦは、腫瘍ワクチン接種のための抗原提示の強力なアクティベーターであることが示されている(Dranoff et al., Proc. Natl. Acad. Sci. USA, 90:3539-3543 (1993))。
【０２６８】
種々の腫瘍における遺伝子発現および大規模遺伝子発現パターンの研究により、いわゆる腫瘍特異的抗原の定義が導かれている(Rosenberg, Immunity, 10:281-287 (1999))。多くの場合、これらの腫瘍特異的抗原は、腫瘍および腫瘍が生じた細胞に発現される分化抗原、例えばメラニン形成細胞抗原ｇｐ１００、ＭＡＧＥ抗原およびＴｒｐ−２である。より重要なことに、これらの抗原の多くは、宿主に見られる腫瘍特異的Ｔ細胞の標的であり得ることが示されている。ある態様において、本明細書に記戴する抗体組成物を使用する組み合わせたＰＤ−Ｌ１大環状ペプチドとＣＴＬＡ−４遮断を、これらのタンパク質に対する免疫応答を誘起させるために、腫瘍において発現されている組み換えタンパク質および／またはペプチドのコレクションと共に使用し得る。これらのタンパク質は、通常自己抗原として免疫系により監視されているため、それらに耐容性である。腫瘍抗原は、染色体のテロメアの合成に必要とされるタンパク質テロメラーゼも含んでよく、これは８５％を超えるヒトの癌で発現され、体性組織ではわずかな限られた数である(Kim et al., Science, 266:2011-2013 (1994))(これらの体性組織は、種々の手段により免疫攻撃から保護され得る)。腫瘍抗原は、タンパク質配列を変異させるか、または２個の非関連配列の融合タンパク質を創製する(すなわち、フィラデルフィア染色体におけるｂｃｒ−ａｂｌ)体性変異ために癌細胞で発現される“新抗原”であるか、あるいはＢ細胞腫瘍由来のイディオタイプであってもよい。
【０２６９】
他の腫瘍ワクチンは、ヒトパピローマウイルス(ＨＰＶ)、肝炎ウイルス(ＨＢＶおよびＨＣＶ)およびカポジヘルペス肉腫ウイルス(ＫＨＳＶ)のようなヒトの癌と関係するウイルスからのタンパク質を含み得る。ＰＤ−Ｌ１大環状ペプチド遮断と組み合わせて使用し得る腫瘍特異的抗原の他の形態は、腫瘍組織それ自体から単離した精製熱ショックタンパク質(ＨＳＰ)である。これらの熱ショックタンパク質は、腫瘍細胞由来のタンパク質フラグメントを含んでおり、これらのＨＳＰは、腫瘍免疫を賦活させために抗原提示細胞への送達効率が高い(Suot et al., Science, 269:1585-1588 (1995); Tamura et al., Science, 278:117-120 (1997))。
【０２７０】
樹状細胞(ＤＣ)は、主要抗原特異的応答に使用できる強力な抗原提示細胞である。ＤＣはエクスビボで産生でき、種々のタンパク質およびペプチド抗原ならびに腫瘍細胞抽出物を積載できる(Nestle et al., Nat. Med., 4:328-332 (1998))。ＤＣは、これらの腫瘍抗原を同様に発現するために遺伝的手段によっても形質導入され得る。またＤＣは、免疫化の目的で腫瘍細胞と直接融合されている(Kugler et al., Nat. Med., 6:332-336 (2000))。ワクチン接種の方法として、ＤＣ免疫化は、強力な抗腫瘍応答を活性化するために、組み合わせた抗ＰＤ−Ｌ１大環状ペプチドとＣＴＬＡ−４遮断とを効果的に組み合わせ得る。
【０２７１】
抗ＰＤ−Ｌ１大環状ペプチドとＣＴＬＡ−４遮断物の組み合わせは、さらに標準的な癌の治療とも組み合わせ得る。例えば、組み合わせ大環状ペプチドおよびＣＴＬＡ−４遮断は化学療法レジメンと効果的に組み合わせ得る。これらの場合、大環状ペプチドおよび抗ＣＴＬＡ−４剤の組み合わせで見られるとおり、本発明の組み合わせと共に投与する他の化学療法剤の量を減らすことが可能であり得る(Mokyr et al., Cancer Res., 58:5301-5304 (1998))。このような組み合わせの例は、黒色腫の処置のためにダカルバジンとさらに組み合わせた大環状ペプチドと抗ＣＴＬＡ−４剤の組み合わせである。他の例は、黒色腫の処置のためにインターロイキン−２(ＩＬ−２)とさらに組み合わせた大環状ペプチドと抗ＣＴＬＡ−４剤の組み合わせである。ＰＤ−Ｌ１大環状ペプチドおよびＣＴＬＡ−４遮断と化学療法の組み合わせ使用の背景にある科学的原理は、殆どの化学療法化合物の細胞毒性活性の結果である細胞死が、抗原提示経路における腫瘍抗原のレベルの増加をもたらすことが理由である。細胞死により抗ＰＤ−Ｌ１大環状ペプチドとＣＴＬＡ−４遮断物質との組み合わせが、相乗作用をもたらし得る別の組み合わせ治療は、放射線、手術およびホルモン欠乏である。これらのプロトコルのいずれも、宿主における腫瘍抗原の供給源を創製する。血管形成阻害剤は、組み合わせたＰＤ−Ｌ１とＣＴＬＡ−４遮断物質と組み合わされてもよい。血管形成阻害は、宿主抗原提示経路中に腫瘍抗原を供給し得る腫瘍細胞死を生じる。
【０２７２】
ＰＤ−Ｌ１とＣＴＬＡ−４遮断剤の組み合わせは、ＦｃアルファまたはＦｃガンマ受容体発現エフェクター細胞を腫瘍細胞への標的とする二重特異性大環状ペプチドと組み合わせても使用できる(例えば、米国特許番号５,９２２,８４５および５,８３７,２４３参照)。二重特異性大環状ペプチドを使用して、２つの別々の抗原を標的とし得る。例えば、抗Ｆｃ受容体／抗腫瘍抗原(例えば、Ｈｅｒ−２／ｎｅｕ)二重特異性大環状ペプチドは、マクロファージを腫瘍の部位に標的化させるのに使用されている。このターゲティングは、腫瘍特異的応答をさらに効果的に活性化し得る。これらの応答のＴ細胞アームは、組み合わせたＰＤ−１とＣＴＬＡ−４遮断物の使用により増強される。あるいは、抗原を、腫瘍抗原および樹状細胞特異的細胞表面マーカーに結合する二重特異性大環状ペプチドの使用により、ＤＣに直接送達させ得る。
【０２７３】
他の例において、大環状ペプチドと抗ＣＴＬＡ−４剤の組み合わせを、抗新生物大環状財、例えばリツキサン(登録商標)(リツキシマブ)、ハーセプチン(登録商標)(トラスツマブ)、ベキサール(登録商標)(トシツモマブ)、ゼヴァリン(登録商標)(イブリツモマブ)、キャンパス(登録商標)(アレムツズマブ)、リンホシド(Lymphocide)(エプラツズマブ)、アバスチン(登録商標)(ベバシズマブ)およびタルセバ(登録商標)(エルロチニブ)などと組み合わせ得る。例として、理論に縛られることを望まないが、抗癌抗体または毒素とコンジュゲートした抗癌抗体を用いる処置は癌細胞死(例えば、腫瘍細胞)を起こし得て、これは、ＣＴＬＡ−４またはＰＤ−Ｌ１が介在する免疫応答を増強する。例示的態様において、過増殖性疾患(例えば、癌腫瘍)の処置は、大環状ペプチドおよび抗ＣＴＬＡ−４剤と同時または逐次的またはその任意の組み合わせにて組み合わせた抗癌抗体を含み、宿主による抗腫瘍免疫応答を増強し得る。
【０２７４】
腫瘍は、多種多様な機構により宿主免疫監視を逃れる。これらの機構の多くは、腫瘍により発現され、免疫抑制性であるタンパク質の不活性化により克服され得る。これらは、特にＴＧＦ−ベータ(Kehrl, J. et al., J. Exp. Med., 163:1037-1050 (1986))、ＩＬ−１０(Howard, M. et al., Immunology Today, 13:198-200 (1992))およびＦａｓリガンド(Hahne, M. et al., Science, 274:1363-1365 (1996))を含む。多くの例において、これらの各々に対する抗体を、大環状ペプチドおよび抗ＣＴＬＡ−４組み合わせとさらに組み合わせて、免疫抑制性因子の効果を抑制して、宿主による腫瘍免疫応答を促進することができる。
【０２７５】
宿主免疫応答性を活性化するために使用し得る他の薬剤を、本発明の大環状ペプチドと組み合わせて使用できる。これらは、ＤＣ機能および抗原提示を活性化する樹状細胞の表面上の分子を含む。抗ＣＤ４０大環状ペプチドは、Ｔ細胞ヘルパー活性を効果的に代理でき(Ridge, J. et al., Nature, 393:474-478 (1998))、または本発明の大環状ペプチド単独抗ＣＴＬＡ−４組み合わせと組み合わせて使用できる(Ito, N. et al., Immunobiology, 201(5):527-540 (2000))。ＣＴＬＡ−４(例えば、米国特許番号５,８１１,０９７)、ＯＸ−４０(Weinberg, A. et al., Immunol., 164:2160-2169 (2000))、４−１ＢＢ(Melero, I. et al., Nat. Med., 3:682-685 (1997)およびＩＣＯＳ(Hutloff, A. et al., Nature, 397:262-266 (1999))のようなＴ細胞同時刺激分子に対する大環状ペプチドの活性化は、Ｔ細胞活性化のレベル増加のために提供され得る。
【０２７６】
骨髄移植は、造血起源の多様な腫瘍の処置のために現在使用されている。移植片対宿主病は、この処置の結果ではあるが、治療的利点を、移植片対腫瘍応答から得ることができる。本発明の大環状ペプチドは、単独でまたはＣＴＬＡ−４遮断と組み合わせて、ドナー生着腫瘍特異的Ｔ細胞の効果を増加させるために使用できる。
【０２７７】
抗原特異的Ｔ細胞のエクスビボ活性化および増大ならびに抗原特異的Ｔ細胞を腫瘍に向けさせるためのレシピエントへのこれらの細胞の養子移植が関与するいくつかの実験的処置プロトコルがある(Greenberg, R. et al., Science, 285:546-551 (1999))。これらの方法は、ＣＭＶのような感染因子に対するＴ細胞応答の活性化にも使用し得る。本発明の大環状ペプチド単独または抗ＣＴＬＡ−４アンタゴニストとの組み合わせの存在下でのエクスビボ活性化は、養子移入されたＴ細胞の頻度および活性を高めることが期待され得る。
【０２７８】
ある態様において、本発明は、対象に本発明の大環状ペプチドを抗ＣＴＬＡ−４抗体の治療以下の投与量と組み合わせて投与することを特徴とする、免疫刺激剤での過増殖性疾患の処置と関係する有害事象を変更する方法を提供する。例えば、本発明の方法は、患者に非吸収性ステロイドを投与することにより、免疫刺激性治療的抗体誘発大腸炎または下痢の発生率を減少させる方法を提供する。免疫刺激性治療的抗体を受けているあらゆる患者が、このような処置により誘発される大腸炎または下痢のリスクがあるため、この全患者集団が、本発明の方法に従う治療に適する。ステロイド類は炎症性腸疾患(ＩＢＤ)の処置およびＩＢＤの悪化予防に投与されているが、ＩＢＤと診断されていない患者におけるＩＢＤの予防(発生率の減少)には使用されていない。非吸収性ステロイド類でさえ、ステロイド類が関与する相当な副作用により、予防的使用が阻まれてきた。
【０２７９】
さらなる態様において、本発明の大環状ペプチドは、単独またはＣＴＬＡ−４遮断と組み合わせて、非吸収性ステロイドのいずれかの使用とさらに組み合わせ得る。本明細書において使用する“非吸収性ステロイド”は、肝臓での代謝後のステロイドのバイオアベイラビリティが低い(すなわち、約２０％未満)相当な初回通過代謝を示すグルココルチコイドである。本発明の一つの態様において、非吸収性ステロイドはブデソニドである。ブデソニドは局所作用性グルココルチコステロイドであり、経口投与後、主に肝臓により相当代謝される。エントコート(登録商標)ＥＣ(Astra-Zeneca)は、回腸および結腸全体への薬物送達を最適化するよう開発されたブデソニドのｐＨおよび時間依存型経口製剤である。エントコート(登録商標)ＥＣは、回腸および／または上行結腸が関与する軽度から中程度クローン病の処置について米国で承認されている。クローン病処置のためのエントコート(登録商標)ＥＣの通常の経口投与量は６〜９mg／日である。エントコート(登録商標)ＥＣは吸収される前に腸で吸収され、腸粘膜に保持される。腸粘膜標的組織を通過したら、エントコート(登録商標)ＥＣは、肝臓のチトクロムＰ４５０系で、無視できるグルココルチコイド活性を有する代謝物にまで殆ど代謝される。それゆえに、バイオアベイラビリティは低い(約１０％)。ブデソニドの低いバイオアベイラビリティは、初回通過代謝の程度が低い他のグルココルチコイドと比較して治療指数が改善されている。ブデソニドは、その結果全身作用性コルチコステロイドよりも少ない視床下部−下垂体抑制を含み、副作用が少ない。しかしながら、エントコート(登録商標)ＥＣの慢性投与は、副腎皮質ホルモン過剰症および副腎抑制のような全身性グルココルチコイド効果を生じ得る。Physicians' Desk Reference Supplement, 58th Edition, 608-610 (2004)を参照されたい。
【０２８０】
さらなる態様において、組み合わせたＰＤ−Ｌ１とＣＴＬＡ−４遮断(すなわち、免疫刺激性治療的大環状ペプチド抗ＰＤ−Ｌ１および抗ＣＴＬＡ−４)と非吸収性ステロイドの組み合わせを、さらにサリチレートと組み合わせ得る。サリチレートは、５−ＡＳＡ剤例えばスルファサラジン(アザルフィジン(登録商標)、Pharmacia & Upjohn)；オルサラジン(DIPENTUM(登録商標)、Pharmacia & Upjohn)；バルサラジド(COLAZAL(登録商標)、Salix Pharmaceuticals, Inc.)；およびメサラミン(アサコール(登録商標)、Procter & Gamble Pharmaceuticals；ペンタサ(登録商標)、Shire US；CANASA(登録商標)、Axcan Scandipharm, Inc.；ROWASA(登録商標)、Solvay)を含む。
【０２８１】
投与量および製剤
適切な式Ｉのペプチドまたはより具体的に本明細書に記戴する大環状ペプチドを、化合物の単独および/または許容される担体との混合物で医薬製剤の形態で糖尿病および他の関連疾患の処置のために患者に投与できる。糖尿病処置の当業者は、このような処置を必要とするヒトを含む哺乳動物への化合物の投与量および投与経路を容易に決定できる。投与経路は、経口、口腔内、直腸、経皮、バッカル、鼻腔内、肺、皮下、筋肉内、皮内、舌下、結腸内、眼内、静脈内または腸管投与を含むが、これらに限定されない。化合物を、認可された調剤行為に基づき、投与経路に従って製剤する(Fingl et al., in The Pharmacological Basis of Therapeutics, Chapter 1, p. 1 (1975); Remington's Pharmaceutical Sciences, 18th Edition, Mack Publishing Co., Easton, PA (1990))。
【０２８２】
本明細書に記戴する薬学的に許容されるペプチド組成物を、錠剤、カプセル剤(この各々は徐放性または持効性製剤を含む)、丸剤、粉末剤、顆粒剤、エリキシル剤、インサイチュゲル剤、マイクロスフェア剤、結晶複合体、リポソーム剤、マイクロエマルジョン剤、チンキ剤、懸濁液剤、シロップ剤、エアロゾルスプレー剤およびエマルジョン剤のような多種の投与形態で投与できる。本明細書に記戴する組成物は、経口、静脈内(ボーラスまたは点滴)、腹腔内、皮下、経皮または筋肉内形態でも投与でき、全て医薬分野で当業者に周知の投与形態を使用する。組成物は単独で投与してよいが、一般に選択した投与経路および標準的薬務に基づき選択した医薬担体と共に投与する。
【０２８３】
本明細書に記戴する組成物の投与レジメンは、当然、特定の薬剤の薬力学的特徴およびその投与方法および投与経路；受け手の種、年齢、性別、健康状態、医学的状態および体重；症状の性質および程度；同時処置の種類；処置頻度；投与経路、患者の腎臓および肝臓機能および望む効果により変わる。医師または獣医師は、疾患状態の予防、対抗または進行停止に必要な薬物の有効量を決定し、処方できる。
【０２８４】
一般的な指標として、活性成分の１日経口投与量は、目的とする効果のために使用するとき、１日あたり約０.００１〜１０００mg／kg体重、好ましくは約０.０１〜１００mg／kg体重、最も好ましくは約０.６〜２０mg／kg／日の範囲である。静脈内で、活性成分の１日投与量は、目的とする効果のために使用するとき、一定速度点滴の間０.００１ng〜１００.０ng／分／Kg体重の範囲である。このような定速静脈内点滴は、好ましくは０.０１ng〜５０ng／分／Kg体重で、最も好ましくは０.０１ng〜１０.０mg／分／Kg体重で投与できる。本明細書に記戴する組成物を、１日に単回にて投与してよく、または総１日投与量を１日に２回、３回または４回に分けて投与してよい。本明細書に記戴する組成物は、所望により日／週／月の期間にわたり薬物の徐放が可能なデポー製剤でも投与できる。
【０２８５】
本明細書に記戴する組成物は、適切な鼻腔内媒体を使用する局所使用で鼻腔内形態または経皮皮膚パッチを使用して経皮経路で投与できる。経皮送達系の形で投与するとき、この投与量の投与は、当然、投与レジメンの期間中、間欠性ではなく連続的である。
【０２８６】
組成物は、典型的に、経口錠剤、カプセル、エリキシル、噴射剤を用いてまたは用いずに製造したエアロゾルスプレーおよびシロップである意図する投与形態を参酌し、慣用の薬務に一致して適切に選択した適切な医薬希釈剤、添加物または担体(ここでは集合的に医薬担体と呼ぶ)との混合物で、投与する。
【０２８７】
例えば、錠剤またはカプセルの形態での経口投与において、活性薬物成分を、経口の、非毒性の薬学的に許容される不活性担体、例えば、これらに限定されないがラクトース、デンプン、スクロース、グルコース、メチルセルロース、ステアリン酸マグネシウム、リン酸二カルシウム、硫酸カルシウム、マンニトールおよびソルビトールと組み合わせることができる；液体経口での経口投与のためには、経口薬物成分を、エタノール、グリセロールおよび水のような、あらゆる経口の非毒性、薬学的に許容される不活性担体と組み合わせることができる。さらに、所望の場合または必要な場合には、適切な結合剤、滑沢剤、崩壊剤および着色剤を混合物に組み込んでもよい。適切な結合剤は、例えばデンプン、ゼラチン、グルコースまたはベータ−ラクトースなどの天然糖、トウモロコシ甘味剤、アカシア、トラガカントまたはアルギン酸ナトリウムのような天然および合成ガム、カルボキシメチルセルロース、ポリエチレングリコールおよび蝋を含むが、これらに限定されない。これらの投与形態で使用される滑沢剤は、オレイン酸ナトリウム、ステアリン酸ナトリウム、ステアリン酸マグネシウム、安息香酸ナトリウム、酢酸ナトリウムおよび塩化ナトリウムを含む。崩壊剤は、デンプン、メチルセルロース、寒天、ベントナイトおよびキサンタンゴムを含むが、これらに限定されない。
【０２８８】
本明細書に記戴する組成物は、混合ミセルまたはリポソーム送達系、例えば小分子単層リポソーム、大分子単層リポソームおよび多層リポソームの形でも投与できる。リポソームは、コレステロール、ステアリルアミンまたはホスファチジルコリンのような様々なリン脂質から製造できる。浸透エンハンサーを、薬物吸収を増強するために添加してよい。
【０２８９】
プロドラッグが、医薬組成物の多くの所望の品質を高めることが知られているため(すなわち、溶解度、バイオアベイラビリティ、製造など)、本明細書に記戴する化合物をプロドラッグ形態で送達されてもよい。それゆえに、本明細書に記戴する主題は、本願請求項の化合物のプロドラッグ、その送達方法およびそれを含む組成物を包含することを意図する。
【０２９０】
本明細書に記戴する組成物は、標的化可能薬物担体として可溶性ポリマーとも結合されてもよい。このようなポリマーは、ポリビニル−ピロリドン、ピランコポリマー、ポリヒドロキシプロピル−メタクリルアミド−フェノール、ポリヒドロキシエチルアスパルトアミドフェノールまたはパルミトイル残基で置換されたポリエチレンオキシド−ポリリシンを含み得る。さらに、本明細書に記戴する組成物を、薬物の制御放出を達成するために有用な生分解性ポリマー、例えば、ポリ乳酸、ポリグリコール酸、ポリ乳酸とポリグリコール酸のコポリマー、ポリイプシロンカプロラクトン、ポリヒドロキシ酪酸、ポリオルトエステル、ポリアセタール、ポリジヒドロピラン、ポリシアノアシレートおよびヒドロゲルの架橋または両親媒性ブロックコポリマーと組み合わせてもよい。
【０２９１】
投与に適する投与形態(医薬組成物)は、投与量単位あたり約０.０１mg〜約５００mgの活性成分を含む。これらの医薬組成物において、活性成分は、通常、組成物の総重量に基づき約０.５〜９５重量％の量で存在し得る。
【０２９２】
ゼラチンカプセルは、活性成分および粉末担体、例えばラクトース、デンプン、セルロース誘導体、ステアリン酸マグネシウムおよびステアリン酸を含み得る。類似の希釈剤を使用して圧縮錠剤を製造できる。錠剤およびカプセルのいずれも、長期間にわたる薬剤の連続的放出を提供するために徐放製品として製造できる。圧縮錠剤を、何らかの不快な味をマスクして、大気から錠剤を保護するために糖コーティングまたはフィルムコーティングまたは消化管での選択的崩壊のために腸溶性コーティングしてもよい。
【０２９３】
経口投与用の液体投与形態は、患者による許容性を高めるために着色剤および風味剤を含み得る。
【０２９４】
一般に、水、適切な油、食塩水、水性デキストロース(グルコース)および関連糖溶液およびプロピレングリコールまたはポリエチレングリコールのようなグリコールが、非経腸溶液のための適切な担体である。非経腸投与のための溶液は、好ましくは活性成分の水可溶性塩、適切な安定化剤および必要であれば、緩衝物質を含む。重亜硫酸ナトリウム、亜硫酸ナトリウムまたはアスコルビン酸のような抗酸化剤は単独でまたは組み合わせで、適切な安定化剤となる。また、クエン酸およびその塩およびナトリウムＥＤＴＡも使用される。さらに、非経腸溶液は、塩化ベンザルコニウム、メチル−またはプロピル−パラベンおよびクロロブタノールのような防腐剤を含み得る。
【０２９５】
適切な医薬担体は、この分野の標準的参考書であるRemington: The Science and Practice of Pharmacy, Nineteenth Edition, Mack Publishing Company (1995)に記戴されている。
【０２９６】
本明細書に記戴する化合物の投与のための代表的な有用な医薬投与形態は、次のとおり説明できる。
カプセル
多数の単位カプセルを、１００mgの粉末活性成分、１５０mgのラクトース、５０mgのセルロースおよび６mgのステアリン酸マグネシウムを、標準的な２ピースの硬ゼラチンカプセルに充填することにより製造できる。
【０２９７】
軟ゼラチンカプセル
ダイズ油、綿実油またはオリーブ油のような消化可能油中の活性成分の混合物を製造し、ゼラチンに陽圧式排出ポンプで充填して、１００mgの活性成分を含む軟ゼラチンカプセルを製造する。カプセルは、洗浄および乾燥されるべきである。
【０２９８】
錠剤
錠剤を、投与量単位が、例えば１００mgの活性成分、０.２mgのコロイド状二酸化ケイ素、５mgのステアリン酸マグネシウム、２７５mgの微結晶セルロース、１１mgのデンプンおよび９８.８mgのラクトースであるように、慣用の方法で製し得る。嗜好性を高めるため、または吸収を遅延するために適当なコーティングを施してよい。
【０２９９】
注射剤
本明細書に記戴するペプチド組成物の注射可能製剤は、規制機関により承認されているような添加物の使用を必要としても、または必要としない可能性がある。これらの添加物は、溶媒および共溶媒、可溶化、乳化または濃化剤、キレート剤、抗酸化剤および還元剤、抗微生物防腐剤、緩衝液およびｐＨ調節剤、充填剤、保護剤および張性調節剤および特殊な添加物を含むが、これらに限定されない。注射可能製剤は、無菌、無発熱物質、溶液の場合、無粒状物質でなければならない。
【０３００】
注射による投与に適する非経腸組成物は、例えば、１.５重量％の活性成分を、薬学的に許容される緩衝液(共溶媒または他の添加物を含んでいても、含まなくてもよい)と撹拌することにより製造し得る。溶液は、塩化ナトリウムを用いて等張化し、滅菌されなければならない。
【０３０１】
懸濁液
水性懸濁液を、例えば、各々５mLが１００mgの微粉化活性成分、２０mgのナトリウムカルボキシメチルセルロース、５mgの安息香酸ナトリウム、１.０gのソルビトール溶液、Ｕ.Ｓ.Ｐ.および０.０２５mLのバニリンまたは別の味の良い風味剤を含む、経口および／または非経腸投与用として製造できる。
【０３０２】
生分解性微粒子
注射による投与に適する徐放性非経腸組成物は、例えば、適切な生分解性ポリマーを溶媒に溶解し、活性剤をポリマー溶液に添加して導入し、溶媒をマトリクスから除去し、それによりマトリクス中に活性剤が分散したポリマーのマトリクスを形成させることにより製造され得る。
【０３０３】
ペプチド合成
本発明の大環状ペプチドを、化学的に、無細胞系で組み換え的に、細胞内で組み換え的に合成できるか、または生物学的源から単離できるように、当分野で知られる方法で製造できる。本発明の大環状ペプチドの化学合成は、段階的固相合成、配座的に支援される再ライゲーションを経るペプチドフラグメントの半合成、クローン化または合成ペプチドセグメントの酵素ライゲーションおよび化学ライゲーションを含めた多様な当該技術分野において承認されている方法を使用して合成できる。本明細書に記戴する大環状ペプチドおよびそのアナログの好ましい合成方法は、Chan, W.C. et al., eds., Fmoc Solid Phase Synthesis, Oxford University Press, Oxford (2000); Barany, G. et al., The Peptides: Analysis, Synthesis, Biology, Vol. 2: “Special Methods in Peptide Synthesis, Part A”, pp. 3-284, Gross, E. et al., eds., Academic Press, New York (1980)；およびStewart, J.M. et al., Solid-Phase Peptide Synthesis, 2nd Edition, Pierce Chemical Co., Rockford, IL(1984)に記戴されているような、種々の固相技術を使用する化学合成である。好ましいストラテジーは、α−アミノ基を一時的に保護するためのＦｍｏｃ(９−フルオレニルメチルメチル−オキシカルボニル)基と、アミノ酸側鎖を一時的に保護するためのtert−ブチル基の組み合わせである(例えばtherton, E. et al., “The Fluorenylmethoxycarbonyl Amino Protecting Group”, in The Peptides: Analysis, Synthesis, Biology, Vol. 9: "Special Methods in Peptide Synthesis, Part C", pp. 1-38, Undenfriend, S. et al., eds., Academic Press, San Diego (1987))。
【０３０４】
ペプチドは、不溶性ポリマー支持体(“樹脂”とも呼ぶ)上で段階的方法において、ペプチドのＣ末端から開始して合成できる。合成は、ペプチドのＣ末端アミノ酸を、アミドまたはエステル結合の形成を介して樹脂に付加することから開始する。これは、得られるペプチドをＣ末端のアミドまたはカルボン酸として、最終段階で遊離させ得る。
【０３０５】
Ｃ末端アミノ酸および合成に使用する全ての他のアミノ酸は、α−アミノ保護基が合成中に選択的に除去されるように、特異的に保護されたα−アミノ基および側鎖官能基(存在するならば)を有することを必要とする。アミノ酸のカップリングを、活性エステルとしてそのカルボキシル基の活性化および樹脂に結合したＮ末端アミノ酸の非遮断α−アミノ基との反応により実施する。一連のα−アミノ基の脱保護およびカップリングを、全ペプチド配列が組立てられるまで繰り返す。次いで、通常、副反応を制限するための適当なスカベンジャーの存在下で、ペプチドを樹脂から遊離し、同時に側鎖官能性の脱保護を行う。得られたペプチドを最終的に逆相ＨＰＬＣで精製する。
【０３０６】
最終ペプチドの前駆体としてのペプチジル−樹脂の合成は、市販の架橋ポリスチレンポリマー樹脂(Novabiochem, San Diego, CA; Applied Biosystems, Foster City, CA)を利用する。好ましい固体支持体は、Ｃ末端カルボキサミドのための４−(２',４'−ジメトキシフェニル−Ｆｍｏｃ−アミノメチル)−フェノキシアセチル−ｐ−メチルベンズヒドリルアミン樹脂(ＲｉｎｋアミドＭＢＨＡ樹脂)；９−Ｆｍｏｃ−アミノ−キサンテン−３−イルオキシ−Ｍｅｒｒｉｆｉｅｌｄ樹脂(Ｓｉｅｂｅｒアミド樹脂)；４−(９−Ｆｍｏｃ)アミノメチル−３,５−ジメトキシフェノキシ)バレリル−アミノメチル−Ｍｅｒｒｉｆｉｅｌｄ樹脂(ＰＡＬ樹脂)である。第一および後続するアミノ酸のカップリングは、ＨＯＢｔ、それぞれＤＩＣ／ＨＯＢｔ、ＨＢＴＵ／ＨＯＢｔ、ＢＯＰ、ＰｙＢＯＰから、またはＤＩＣ／６−Ｃｌ−ＨＯＢｔ、ＨＣＴＵ、ＤＩＣ／ＨＯＡｔまたはＨＡＴＵから製造した６−Ｃｌ−ＨＯＢｔまたはＨＯＡｔ活性エステルを使用して達成できる。好ましい固体支持体は、保護ペプチドフラグメントの２−クロロトリチルクロライド樹脂および９−Ｆｍｏｃ−アミノ−キサンテン−３−イルオキシ−Ｍｅｒｒｉｆｉｅｌｄ樹脂(Ｓｉｅｂｅｒアミド樹脂)である。第一のアミノ酸を、２−クロロトリチルクロライド樹脂への付加は、Ｆｍｏｃ保護アミノ酸とジクロロメタンおよびＤＩＥＡにおける樹脂との反応により最良に達成される。必要であれば、アミノ酸の溶解を促進するために少量のＤＭＦを添加してよい。
【０３０７】
本明細書に記戴するペプチドアナログの合成は、単または多チャネルペプチド合成器、例えばCEM Liberty Microwave合成器またはProtein Technologies, Inc.のＰｒｅｌｕｄｅ(６チャネル)またはＳｙｍｐｈｏｎｙ(１２チャンネル)合成器を使用して実施できる。
【０３０８】
有用なＦｍｏｃアミノ酸誘導体を下に示す。
固相合成で使用する直交保護アミノ酸
【化３３】
2017536330.tif 000034
【０３０９】
各ペプチドのためのペプチジル−樹脂前駆体を、任意の標準法を使用して、開裂および脱保護し得る(例えば、King, D.S. et al., Int. J. Peptide Protein Res., 36:255-266 (1990)参照)。記載する方法は、水およびスカベンジャーとしてのＴＩＳ存在下のＴＦＡの使用である。典型的に、ペプチジル−樹脂をＴＦＡ／水／ＴＩＳ(９４：３：３、ｖ：ｖ：ｖ；１mL／１００mgのペプチジル樹脂)中、２〜６時間、室温で撹拌する。消費した樹脂を濾取し、ＴＦＡ溶液を濃縮または減圧下に乾燥する。得られた粗製ペプチドは、沈殿させて、Ｅｔ２Ｏで洗浄するか、または直接分取ＨＰＬＣで精製するためにＤＭＳＯまたは５０％酢酸水溶液に再溶解される。
【０３１０】
所望の純度のペプチドを、例えば、Watersモデル4000またはShimadzuモデルLC-8A液体クロマトグラフでの分取ＨＰＬＣを使用して精製する。粗製ペプチドの溶液を、YMC S5 ODS(２０×１００mm)カラムに充填し、いずれも０.１％ＴＦＡで緩衝化したＭｅＣＮの水溶液の直線勾配で、１４〜２０mL／分の流速を使用し、２２０nmでのＵＶ吸光度により溶離液をモニタリングしながら溶出する。精製ペプチドの構造をエレクトロスプレーＭＳ分析で確認できる。
【０３１１】
本明細書に記載する非天然型アミノ酸の表を下に示す。
【化３４】
2017536330.tif 000035
【化３５】
2017536330.tif 000036
【化３６】
2017536330.tif 000037
【０３１２】
次の略語を実施例および本明細書の全体で使用する。
Ｐｈ＝フェニル
Ｂｎ＝ベンジル
ｉ−Ｂｕ＝イソ−ブチル
ｉ−Ｐｒ＝イソ−プロピル
Ｍｅ＝メチル
Ｅｔ＝エチル
Ｐｒ＝ｎ−プロピル
Ｂｕ＝ｎ−ブチル
ｔ−Ｂｕ＝ｔｅｒｔ−ブチル
Ｔｒｔ＝トリチル
ＴＭＳ＝トリメチルシリル
ＴＩＳ＝トリイソプロピルシラン
Ｅｔ２Ｏ＝ジエチルエーテル
ＨＯＡｃまたはＡｃＯＨ＝酢酸
ＭｅＣＮまたはＡｃＣＮ＝アセトニトリル
ＤＭＦ＝Ｎ,Ｎ−ジメチルホルムアミド
ＥｔＯＡｃ＝酢酸エチル
ＴＨＦ＝テトラヒドロフラン
ＴＦＡ＝トリフルオロ酢酸
ＴＦＥ＝α,α,α−トリフルオロエタノール
Ｅｔ２ＮＨ＝ジエチルアミン
ＮＭＭ＝Ｎ−メチルモルホリン
ＮＭＰ＝Ｎ−メチルピロリドン
ＤＣＭ＝ジクロロメタン
ＴＥＡ＝トリエチルアミン
ｍｉｎ.＝分
ｈまたはｈｒ＝時間
Ｌ＝リットル
ｍＬまたはｍｌ＝ミリリットル
μＬ＝マイクロリットル
ｇ＝グラム
ｍｇ＝ミリグラム
ｍｏｌ＝モル濃度
ｍｍｏｌ＝ミリモル濃度
ｍｅｑ＝ミリ当量
ＲｔまたはＲＴ＝室温
ｓａｔまたはｓａｔ’ｄ＝飽和
ａｑ.＝水性
ｍｐ＝融点
ＢＯＰ試薬＝ベンゾトリアゾール−１−イルオキシ−トリス−ジメチルアミノ−ホスホニウムヘキサフルオロホスフェート(カストロ試薬)
ＰｙＢＯＰ試薬＝ベンゾトリアゾール−１−イルオキシ−トリピロリジノホスホニウムヘキサフルオロホスフェート
ＨＢＴＵ＝２−(１Ｈ−ベンゾトリアゾール−１−イル)−１,１,３,３−テトラメチルウロニウムヘキサフルオロホスフェート
ＨＡＴＵ＝Ｏ−(７−アザベンゾトリアゾール−１−イル)−１,１,３,３−テトラメチルウロニウムヘキサフルオロホスフェート
ＨＣＴＵ＝２−(６−クロロ−１−Ｈ−ベンゾトリアゾール−１−イル)−１,１,３,３−テトラメチルウロニウムヘキサフルオロホスフェート
Ｔ３Ｐ＝２,４,６−トリプロピル−１,３,５,２,４,６−トリオキサトリホスホリナン−２,４,６−トリオキシド
ＤＭＡＰ＝４−(ジメチルアミノ)ピリジン
ＤＩＥＡ＝ジイソプロピルエチルアミン
ＦｍｏｃまたはＦＭＯＣ＝フルオレニルメチルオキシカルボニル
ＢｏｃまたはＢＯＣ＝ｔｅｒｔ−ブチルオキシカルボニル
ＨＯＢＴまたはＨＯＢＴ・Ｈ２Ｏ＝１−ヒドロキシベンゾトリアゾール水和物
Ｃｌ−ＨＯＢｔ＝６−クロロ−ベンゾトリアゾール
ＨＯＡＴ＝１−ヒドロキシ−７−アザベンゾトリアゾール
ＨＰＬＣ＝高速液体クロマトグラフィー
ＬＣ／ＭＳ＝高速液体クロマトグラフィー／質量分析
ＭＳまたはＭａｓｓ Ｓｐｅｃ＝質量分析
ＮＭＲ＝核磁気共鳴
ＳｃまたはＳＣ＝皮下
ＩＰまたはｉｐ＝腹腔内
【実施例】
【０３１３】
実施例１２４０の製造
【化３７】
2017536330.tif 000038
実施例１２４０を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従ってＲｉｎｋ樹脂上で製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“マニュアルカップリング法Ａ”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters XBridge C18, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：２５分かけて１０〜６５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１１.５ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝１.４５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５５.０(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｅ：保持時間＝１.３９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５４.７(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９５４.４８４９(Ｍ＋２Ｈ；実測値：９５４.４８１６(Ｍ＋２Ｈ).
【０３１４】
実施例１２４１の製造
【化３８】
2017536330.tif 000039
実施例１２４１を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従ってＲｉｎｋ樹脂上で製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“マニュアルカップリング法Ａ”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters XBridge C18, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：２５分かけて１０〜６５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１１.３ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９２％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝１.３７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４７.８(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｅ：保持時間＝１.３０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４８.０(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９４７.４７７１(Ｍ＋２Ｈ)；実測値：９４７.４７５５(Ｍ＋２Ｈ).
【０３１５】
実施例１２４４の製造
【化３９】
2017536330.tif 000040
実施例１２４４を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従ってＲｉｎｋ樹脂上で製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“マニュアルカップリング法Ａ”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters XBridge C18, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：２５分かけて１０〜６５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２１.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９７％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝１.４９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４２.０(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｅ：保持時間＝１.５６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４２.０(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ；計算値：９４１.４７７１(Ｍ＋２Ｈ)；実測値：９４１.４７５７(Ｍ＋２Ｈ).
【０３１６】
実施例１２４５の製造
【化４０】
2017536330.tif 000041
実施例１２４５を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｐｒｅｌｕｄｅ法Ｃ：樹脂膨潤法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ法Ｃ：単カップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ法Ｃ：二級アミンカップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ法Ｃ：最終洗浄法”、クロロ酢酸カップリング法Ｂ“包括的脱保護法Ｃ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters XBridge C18, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：２５分かけて１０〜６５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１.４ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９０％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝１.４８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９０７.３(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｅ：保持時間＝１.４２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９０７.３(Ｍ＋２Ｈ).
【０３１７】
実施例１２４６
【化４１】
2017536330.tif 000042
実施例１２４６を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｐｒｅｌｕｄｅ法Ｃ：樹脂膨潤法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ法Ｃ：単カップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ法Ｃ：二級アミンカップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ法Ｃ：最終洗浄法”、クロロ酢酸カップリング法Ｂ“包括的脱保護法Ｃ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters XBridge C18, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：２５分かけて１５〜６５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１５.５ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９４％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝１.５７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４１.９(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｅ：保持時間＝１.５１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４２.２(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ；計算値：９４１.４７７１(Ｍ＋２Ｈ)；実測値：９４１.４７５５(Ｍ＋２Ｈ).
【０３１８】
実施例１２４７
【化４２】
2017536330.tif 000043
実施例１２４７を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｐｒｅｌｕｄｅ法Ｃ：樹脂膨潤法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ法Ｃ：単カップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ法Ｃ：二級アミンカップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ法Ｃ：最終洗浄法”、クロロ酢酸カップリング法Ｂ“包括的脱保護法Ｃ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters XBridge C18, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：２５分かけて１０〜６５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１.１ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９４％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝１.４９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２１.１(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｅ：保持時間＝１.４２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２１.４(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ；計算値：９２０.９４５６(Ｍ＋２Ｈ)；実測値：９２０.９４３６(Ｍ＋２Ｈ).
【０３１９】
実施例１２４８
【化４３】
2017536330.tif 000044
実施例１２４８を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｐｒｅｌｕｄｅ法Ｃ：樹脂膨潤法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ法Ｃ：単カップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ法Ｃ：二級アミンカップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ法Ｃ：最終洗浄法”、クロロ酢酸カップリング法Ｂ“包括的脱保護法Ｃ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters XBridge C18, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：２５分かけて１０〜６５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、４.７ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９４％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝１.４５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１４.３(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｅ：保持時間＝１.４０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１４.１(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ；計算値：９１３.９３７８(Ｍ＋２Ｈ)；実測値：９１３.９３７２(Ｍ＋２Ｈ).
【０３２０】
実施例１２５０の製造
【化４４】
2017536330.tif 000045
実施例１２５０を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；
移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１１.４ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９６％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.４６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６２.７(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝２.１０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６２.５(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ；計算値：９６２.４４６０(Ｍ＋２Ｈ)；実測値：９６２.４４５９(Ｍ＋２Ｈ).
【０３２１】
実施例１２５１の製造
【化４５】
2017536330.tif 000046
実施例１２５１を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｄ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；
移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、７.０ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９８％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.６８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２６.４(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝３.１０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２６.４(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ；計算値：９２５.９５６０(Ｍ＋２Ｈ)；実測値：９２５.９５４８(Ｍ＋２Ｈ).
【０３２２】
実施例１２５２
【化４６】
2017536330.tif 000047
実施例１２５２を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００２の製造のために記述された一般的な合成手順に従ってＲｉｎｋ樹脂上で製造した：“ＣＥＭ方法Ａ：樹脂膨潤法”、“ＣＥＭ方法Ａ：単カップリング法”、“ＣＥＭ方法Ａ：二重カップリング法”、“クロロアセチルクロライドカップリング法Ａ”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｃ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x mm, 5 μm 粒子；
移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１６.６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、１００％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.４８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６３.１(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝２.０８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６３.５(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ；計算値：９６２.９３８０(Ｍ＋２Ｈ)；実測値：９６２.９３７０(Ｍ＋２Ｈ).
【０３２３】
実施例１２５５の製造
【化４７】
2017536330.tif 000048
実施例１２５５を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｄ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて２０〜６０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、８.６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.５８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３３.６(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝２.２５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３３.５(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ；計算値：９３３.４４１９(Ｍ＋２Ｈ)；実測値：９３３.４４３２(Ｍ＋２Ｈ).
【０３２４】
実施例１２５６の製造
【化４８】
2017536330.tif 000049
実施例１２５６を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｄ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２.２ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.３７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６３.６(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝１.９８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６３.６(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ；計算値：９６３.４３００(Ｍ＋２Ｈ)；実測値：９６３.４２９５(Ｍ＋２Ｈ).
【０３２５】
実施例１２５７の製造
【化４９】
2017536330.tif 000050
実施例１２５７を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｄ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；
移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて２０〜６０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３.６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.６０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９０８.６(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝３.１２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９０８.６(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ；計算値：９０８.４２９８(Ｍ＋２Ｈ)；実測値：９０８.４２８３(Ｍ＋２Ｈ).
【０３２６】
実施例１２５８の製造
【化５０】
2017536330.tif 000051
実施例１２５８を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｄ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；
移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１５〜５５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳによりさらに精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、４.８ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.６１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９０９.０(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝２.６６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９０９.６(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ；計算値：９０８.９２１８(Ｍ＋２Ｈ)；実測値：９０８.９２０６(Ｍ＋２Ｈ).
【０３２７】
実施例１２５９の製造
【化５１】
2017536330.tif 000052
実施例１２５９を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｄ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；
移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２.６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.４９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７６.７(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝２.１５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７６.７(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ；計算値：９７６.４７９８(Ｍ＋２Ｈ)；実測値：９７６.４７８１(Ｍ＋２Ｈ).
【０３２８】
実施例１２６０の製造
【化５２】
2017536330.tif 000053
実施例１２６０を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００２の製造について記述される一般的な合成手順に従ってＲｉｎｋ樹脂上で製造した：“ＣＥＭ方法Ａ：樹脂膨潤法”、“ＣＥＭ方法Ａ：単カップリング法”、“ＣＥＭ方法Ａ：二重カップリング法”、“クロロアセチルクロライドカップリング法Ａ”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｃ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x mm, 5 μm 粒子；
移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３５.２ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９８％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.５１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６３.２(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝２.０５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６２.９(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ；計算値：９６２.９３８０(Ｍ＋２Ｈ)；実測値：９６２.９３６７(Ｍ＋２Ｈ).
【０３２９】
実施例１２６１の製造
【化５３】
2017536330.tif 000054
実施例１２６１を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００２の製造のために記述した一般的な合成手順に従って、Ｒｉｎｋ樹脂上で製造した：“ＣＥＭ方法Ａ：樹脂膨潤法”、“ＣＥＭ方法Ａ：単カップリング法”、“ＣＥＭ方法Ａ：二重カップリング法”、“クロロアセチルクロライドカップリング法Ａ”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｃ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x mm, 5 μm 粒子；
移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２０.２ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９６％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.５５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３４.１(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝３.０２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３４.１(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ；計算値：９３３.９３５２(Ｍ＋２Ｈ)；実測値：９３３.９３４４(Ｍ＋２Ｈ).
【０３３０】
実施例１２６２の製造
【化５４】
2017536330.tif 000055
実施例１２６２を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｄ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；
移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳによりさらに精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて２５〜６５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３.８ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.６５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４４.８(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝２.５９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４５.０(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ；計算値：９４４.４４０４(Ｍ＋２Ｈ)；実測値：９４４.４３８８(Ｍ＋２Ｈ).
【０３３１】
実施例１２７２の製造
【化５５】
2017536330.tif 000056
実施例１２７２を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｐｒｅｌｕｄｅ法Ｃ：樹脂膨潤法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ法Ｃ：単カップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ法Ｃ：二級アミンカップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ法Ｃ：最終洗浄法”、クロロ酢酸カップリング法Ｂ“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；
移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳによりさらに精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１５〜５５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３０.６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９８％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.６５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３０.４(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝３.０８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３０.４(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ；計算値：９２９.９４５３(Ｍ＋２Ｈ)；実測値：９２９.９４２９(Ｍ＋２Ｈ).
【０３３２】
実施例１２７３の製造
【化５６】
2017536330.tif 000057
実施例１２７３を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｐｒｅｌｕｄｅ法Ｃ：樹脂膨潤法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ法Ｃ：単カップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ法Ｃ：二級アミンカップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ法Ｃ：最終洗浄法”、クロロ酢酸カップリング法Ｂ“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２０.５ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.６６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５４.８(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝３.１４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５４.８(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ；計算値：９５４.４６６７(Ｍ＋２Ｈ)；実測値：９５４.４６４４(Ｍ＋２Ｈ).
【０３３３】
実施例１２７５の製造
【化５７】
2017536330.tif 000058
実施例１２７５を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて２０〜６０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳによりさらに精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、０.４ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９７％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.４８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３４.４(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝２.９７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３４.４(Ｍ＋２Ｈ).
【０３３４】
実施例１２７６の製造
【化５８】
2017536330.tif 000059
実施例１２７６を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１０.６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９７％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.５４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３３.７(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝３.０２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３３.４(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ；計算値：９３２.９５１２(Ｍ＋２Ｈ)；実測値：９３２.９５２４(Ｍ＋２Ｈ).
【０３３５】
実施例１２７７の製造
【化５９】
2017536330.tif 000060
実施例１２７７を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳによりさらに精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１５〜５５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、７.０ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.６１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３３.９(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝３.０７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３３.９(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ；計算値：９３３.４４３２(Ｍ＋２Ｈ)；実測値：９３３.４４１６(Ｍ＋２Ｈ).
【０３３６】
実施例１２７８の製造
【化６０】
2017536330.tif 000061
実施例１２７８を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５０〜９０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３.３ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.５２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２０.３(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝２.９７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２０.４(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ；計算値：９１９.９４３４(Ｍ＋２Ｈ)；実測値：９１９.９４２２(Ｍ＋２Ｈ).
【０３３７】
実施例１２７９の製造
【化６１】
2017536330.tif 000062
実施例１２７９を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、９.１ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.５５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２１.０(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝２.９９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２０.９(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ；計算値：９２０.４３５４(Ｍ＋２Ｈ)；実測値：９２０.４３４０(Ｍ＋２Ｈ).
【０３３８】
実施例１２８０の製造
【化６２】
2017536330.tif 000063
実施例１２８０を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、６.０ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９７％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.４８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２９.０(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝２.９３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２８.９(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ；計算値：９２８.４３２９(Ｍ＋２Ｈ)；実測値：９２８.４３２４(Ｍ＋２Ｈ).
【０３３９】
実施例１２８１の製造
【化６３】
2017536330.tif 000064
実施例１２８１を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：カスタムアミノ酸カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５０〜９０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、４.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.８１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２３.７(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝２.６３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２４.１(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ；計算値：９２２.９４３１(Ｍ＋２Ｈ)；実測値：９２２.９４２２(Ｍ＋２Ｈ).
【０３４０】
実施例１２８２の製造
【化６４】
2017536330.tif 000065
実施例１２８２を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的の生成物を含有する分画を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、５.６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９５％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.５１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６４.３(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝２.２７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６４.７(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ；計算値：９６３.４３５６(Ｍ＋２Ｈ)；実測値：９６３.４３５６(Ｍ＋２Ｈ).
【０３４１】
実施例１２８３の製造
【化６５】
2017536330.tif 000066
実施例１２８３を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。  
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで８分保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３.０ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９８％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.３２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６３.７(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝２.６７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６３.８(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ；計算値：９６３.９２７６(Ｍ＋２Ｈ)；実測値：９６３.９２７０(Ｍ＋２Ｈ).
【０３４２】
実施例１２８５の製造
【化６６】
2017536330.tif 000067
実施例１２８５を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“マニュアルカップリング法Ａ”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、４.４ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９５％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.８６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２８.５(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ；計算値：９２７.４４３２(Ｍ＋２Ｈ)；実測値：９２７.４４２６(Ｍ＋２Ｈ).
【０３４３】
実施例１２８９の製造
【化６７】
2017536330.tif 000068
実施例１２８９を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：カスタムアミノ酸カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、５.７ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.７４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２６.４(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝３.３２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２６.２(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ；計算値：９２５.９３７８(Ｍ＋２Ｈ)；実測値：９２５.９３５０(Ｍ＋２Ｈ).
【０３４４】
実施例１２９０の製造
【化６８】
2017536330.tif 000069
実施例１２９０を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；グラジエント：３０分かけて５〜４５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は７.７ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９４％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.２４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６７.３(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝２.６６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６７.４(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ；計算値：９６６.９２７３(Ｍ＋２Ｈ)；実測値：９６６.９２７３(Ｍ＋２Ｈ).
【０３４５】
実施例１２９１の製造
【化６９】
2017536330.tif 000070
実施例１２９１を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５０〜１００％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５〜４５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３.１ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９３％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.３９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４４.１(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝２.９９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４３.８(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ；計算値：９４３.４７４５(Ｍ＋２Ｈ)；実測値：９４３.４７１４(Ｍ＋２Ｈ).
【０３４６】
実施例１２９２の製造
【化７０】
2017536330.tif 000071
実施例１２９２を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳによりさらに精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５〜４５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１.６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.２０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６３.３(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝２.５２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６３.５(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ；計算値：９６２.９３８０(Ｍ＋２Ｈ)；実測値：９６２.９３５７(Ｍ＋２Ｈ).
【０３４７】
実施例１２９３の製造
【化７１】
2017536330.tif 000072
実施例１２９３を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２.１ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９８％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.４８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９８３.９(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝２.１２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９８４.１(Ｍ＋２Ｈ).
【０３４８】
実施例１２９４の製造
【化７２】
2017536330.tif 000073
実施例１２９４を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳによりさらに精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて０〜４０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、４.１ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９４％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.２２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７８.８(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝２.５６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７９.０(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ；計算値：９７７.９４３３(Ｍ＋２Ｈ)；実測値：９７７.９４１７(Ｍ＋２Ｈ).
【０３４９】
実施例１２９５の製造
【化７３】
2017536330.tif 000074
実施例１２９５を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：２０分かけて５〜４５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、４.４ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.３８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５１.６(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝２.９６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５２.０(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ；計算値：９５１.４５３８(Ｍ＋２Ｈ)；実測値：９５１.４５０８(Ｍ＋２Ｈ).
【０３５０】
実施例１２９６の製造
【化７４】
2017536330.tif 000075
実施例１２９６を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳによりさらに精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１.４ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９７％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.３５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ １００５.２(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝２.７５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ １００５.３(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ；計算値：１００４.５１１１(Ｍ＋２Ｈ)；実測値：１００４.５０７８(Ｍ＋２Ｈ).
【０３５１】
実施例１２９７の製造
【化７５】
2017536330.tif 000076
実施例１２９７を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：カスタムアミノ酸カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳによりさらに精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、４.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.５８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５７.５(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝３.１８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５７.５(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ；計算値：９５６.９８２６(Ｍ＋２Ｈ)；実測値：９５６.９８９６(Ｍ＋２Ｈ).
【０３５２】
実施例１２９８の製造
【化７６】
2017536330.tif 000077
実施例１２９８を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：カスタムアミノ酸カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳによりさらに精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：２０分かけて０〜４０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、９.４ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.３３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７７.３(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝２.７１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７７.３(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ；計算値：９７６.４６７２(Ｍ＋２Ｈ)；実測値：９７６.４６４４(Ｍ＋２Ｈ).
【０３５３】
実施例１２９９の製造
【化７７】
2017536330.tif 000078
実施例１２９９を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：カスタムアミノ酸カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、５.３ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９２％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.４０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６５.７(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝２.７９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６５.３(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ；計算値：９６４.９７１８(Ｍ＋２Ｈ)；実測値：９６４.９６８０(Ｍ＋２Ｈ).
【０３５４】
実施例１３００の製造
【化７８】
2017536330.tif 000079
実施例１３００を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：カスタムアミノ酸カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、４.３ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９７％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝２.６５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４４.８(Ｍ＋２Ｈ).
【０３５５】
実施例１３０１の製造
【化７９】
2017536330.tif 000080
実施例１３０１を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：カスタムアミノ酸カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５〜４５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２.１ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９７％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.３３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７７.３(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝２.７１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７７.３(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ；計算値：９７６.４６７２(Ｍ＋２Ｈ)；実測値：９７６.４６４５(Ｍ＋２Ｈ).
【０３５６】
実施例１３０２の製造
【化８０】
2017536330.tif 000081
実施例１３０２を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：カスタムアミノ酸カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳによりさらに精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５〜４５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１.０ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.２０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ １００６.３(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝２.４７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ １００６.３(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ；計算値：１００５.４８２６(Ｍ＋２Ｈ)；実測値：１００５.４７８６(Ｍ＋２Ｈ).
【０３５７】
実施例１３０３の製造
【化８１】
2017536330.tif 000082
実施例１３０３を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：カスタムアミノ酸カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、８.０ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９３％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.２５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ １０１２.９(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝２.５２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ １０１３.３(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ；計算値：１０１１.９９８４(Ｍ＋２Ｈ)；実測値：１０１１.９９４１(Ｍ＋２Ｈ).
【０３５８】
実施例１３０４の製造
【化８２】
2017536330.tif 000083
実施例１３０４を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：カスタムアミノ酸カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１.１ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９５％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.３４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５９.０(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝２.９８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５９.０(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ；計算値：９５８.４５６０(Ｍ＋２Ｈ)；実測値：９５８.４５４２(Ｍ＋２Ｈ).
【０３５９】
実施例１３０５の製造
【化８３】
2017536330.tif 000084
実施例１３０５を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：カスタムアミノ酸カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて０〜４０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、０.７ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.２５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６６.４(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝２.９１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６５.７(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ；計算値：９６５.４６３８(Ｍ＋２Ｈ)；実測値：９６５.４６１９(Ｍ＋２Ｈ).
【０３６０】
実施例１３０６の製造
【化８４】
2017536330.tif 000085
実施例１３０６を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：カスタムアミノ酸カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２.８ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９２％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.５７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５１.９(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝３.０７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５１.９(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ；計算値：９５１.４６６４(Ｍ＋２Ｈ)；実測値：９５１.４６３３(Ｍ＋２Ｈ).
【０３６１】
実施例１３０９の製造
【化８５】
2017536330.tif 000086
実施例１３０９を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：カスタムアミノ酸カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters XBridge C18, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：２５分かけて０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters xbridge c-18, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；グラジエント：２５分かけて１５〜５５％Ｂ、次いで５５％Ｂで５分保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。
生成物の収量は、３.６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９８％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝１.１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２５.３(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｅ：保持時間＝１.２５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２５.４(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ；計算値：９２４.８９８５(Ｍ＋２Ｈ)；実測値：９５０.８９６１(Ｍ＋２Ｈ).
【０３６２】
実施例１５００
【化８６】
2017536330.tif 000087
実施例１５００を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて２０〜６０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、０.６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.６０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５７.００(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝３.０６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５７.００(Ｍ＋２Ｈ).
【０３６３】
実施例１５０１
【化８７】
2017536330.tif 000088
実施例１５０１を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５０〜９０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、６.４ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９７％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.７６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２８.１５(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝３.２０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２８.２０(Ｍ＋２Ｈ).
【０３６４】
実施例１５０２
【化８８】
2017536330.tif 000089
実施例１５０２を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５５〜９５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、５.４ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.７９６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４１.２０(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝２.３８９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４０.９５(Ｍ＋２Ｈ).
【０３６５】
実施例１５０３の製造
【化８９】
2017536330.tif 000090
実施例１５０３を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５０〜９０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて２０〜６０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３.１ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.８７０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４８.７５(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝３.３５８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４８.６０(Ｍ＋２Ｈ).
【０３６６】
実施例１５０４の製造
【化９０】
2017536330.tif 000091
実施例１５０４を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５５〜９５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、８.４ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９８％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.４４７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７０.８０(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝２.８３８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７０.２０(Ｍ＋２Ｈ).
【０３６７】
実施例１５０５の製造
【化９１】
2017536330.tif 000092
実施例１５０５を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５０〜９０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、８.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９８％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.６２４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７０.９５(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝３.０７５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７０.６５(Ｍ＋２Ｈ).
【０３６８】
実施例１５０６の製造
【化９２】
2017536330.tif 000093
実施例１５０６を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２.７ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９８％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.５６６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４７.２０(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝３.０６９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４６.９０(Ｍ＋２Ｈ).
【０３６９】
実施例１５０７の製造
【化９３】
2017536330.tif 000094
実施例１５０７を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.７６１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１７.６０(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝３.３２１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１７.４０(Ｍ＋２Ｈ).
【０３７０】
実施例１５０８の製造
【化９４】
2017536330.tif 000095
実施例１５０８を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２.２ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.７０２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４２.９０(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝３.２４５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４２.９５(Ｍ＋２Ｈ).
【０３７１】
実施例１５０９の製造
【化９５】
2017536330.tif 000096
実施例１５０９を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、８.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９８％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.７０２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４２.９０(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝３.２４５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４２.９５(Ｍ＋２Ｈ).
【０３７２】
実施例１５１０の製造
【化９６】
2017536330.tif 000097
実施例１５１０を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２.０ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.７０６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１７.５５(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝３.２７１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１７.９０(Ｍ＋２Ｈ).
【０３７３】
実施例１５１１
【化９７】
2017536330.tif 000098
実施例１５１１を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、７.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.８１９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６３.４５(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝３.３７７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６３.４５(Ｍ＋２Ｈ).
【０３７４】
実施例１５１２
【化９８】
2017536330.tif 000099
実施例１５１２を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２.４ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.４７９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７２.２５(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝３.０００分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７２.４０(Ｍ＋２Ｈ).
【０３７５】
実施例１５１３
【化９９】
2017536330.tif 000100
実施例１５１３を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２.８ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９８％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.５３９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７１.９０(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝３.０７１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７１.８５(Ｍ＋２Ｈ).
【０３７６】
実施例１５１４の製造
【化１００】
2017536330.tif 000101
実施例１５１４を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて２０〜６０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２４.３ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.６６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３５.５(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝２.５３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３５.７(Ｍ＋２Ｈ).
【０３７７】
実施例１５１５の製造
【化１０１】
2017536330.tif 000102
実施例１５１５を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１７.０ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.４５５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６４.６５(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝２.８０９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６４.７５(Ｍ＋２Ｈ).
【０３７８】
実施例１５１９の製造
【化１０２】
2017536330.tif 000103
実施例１５１９を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２８.３ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.５５１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２２.８５(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝３.０１２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２２.９０(Ｍ＋２Ｈ).
【０３７９】
実施例１５２０の製造
【化１０３】
2017536330.tif 000104
実施例１５２０を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters XBridge C18, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；グラジエント：２５分かけて１０〜６５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、８.４ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝１.３０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３９.６(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｅ：保持時間＝１.４０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３９.４(Ｍ＋２Ｈ).
【０３８０】
実施例１５２１の製造
【化１０４】
2017536330.tif 000105
実施例１５２１を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、８.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９７％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.５２５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３８.１５(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝２.９３６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３８.０５(Ｍ＋２Ｈ).
【０３８１】
実施例１５２２の製造
【化１０５】
2017536330.tif 000106
実施例１５２２を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１５〜５５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳによりさらに精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１１.０ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.６３７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９０１.９５(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝３.０３８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９０１.７５(Ｍ＋２Ｈ).
【０３８２】
実施例１５２３の製造
【化１０６】
2017536330.tif 000107
実施例１５２３を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５０〜９０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２.６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９２％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.６８３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９００.８０(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝３.０９８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９００.６０(Ｍ＋２Ｈ).
【０３８３】
実施例１５２５の製造
【化１０７】
2017536330.tif 000108
実施例１５２５を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて２０〜６０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１６.０ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.６４３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２７.２０(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝２.２５０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２６.８５(Ｍ＋２Ｈ).
【０３８４】
実施例１５２６の製造
【化１０８】
2017536330.tif 000109
実施例１５２６を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters XBridge C18, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：２５分かけて１０〜６５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３.０ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９４％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝１.３９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４４.３(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｅ：保持時間＝１.４４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４４.２(Ｍ＋２Ｈ).
【０３８５】
実施例１５２８の製造
【化１０９】
2017536330.tif 000110
実施例１５２８を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters XBridge C18, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：２５分かけて１０〜６０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；グラジエント２５分かけて１５〜６０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２.１ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９５％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝１.４３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３７.１(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｅ：保持時間＝１.４１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３７.５(Ｍ＋２Ｈ).
【０３８６】
実施例１５２９の製造
【化１１０】
2017536330.tif 000111
実施例１５２９を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters XBridge C18, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；グラジエント：２５分かけて１０〜６０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１３.１ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９１％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝１.４４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２７.０(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｅ：保持時間＝１.３５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２６.８(Ｍ＋２Ｈ).
【０３８７】
実施例１５３０の製造
【化１１１】
2017536330.tif 000112
実施例１５３０を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters xbridge c-18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳによりさらに精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１１.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.５７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３１.９(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝２.７０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３１.２(Ｍ＋２Ｈ).
【０３８８】
実施例１５３１の製造
【化１１２】
2017536330.tif 000113
実施例１５３１を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters XBridge C18, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：２５分かけて１０〜６０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１.２ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９８％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝１.３４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６３.０(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｅ：保持時間＝１.３５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６２.６(Ｍ＋２Ｈ).
【０３８９】
実施例１５３２の製造
【化１１３】
2017536330.tif 000114
実施例１５３２を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters xbridge c-18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１２.２ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９４％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.４８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４９.４(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝２.５７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４９.０(Ｍ＋２Ｈ).
【０３９０】
実施例１５３３の製造
【化１１４】
2017536330.tif 000115
実施例１５３３を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters xbridge c-18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、６.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.６３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７１.６(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝２.８７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７１.９(Ｍ＋２Ｈ).
【０３９１】
実施例１５３４の製造
【化１１５】
2017536330.tif 000116
実施例１５３４を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters XBridge C18, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：２５分かけて０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；グラジエント：２５分かけて０〜４５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１.１ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９５％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝０.９４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２２.１(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｅ：保持時間＝０.９７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２１.５(Ｍ＋２Ｈ).
【０３９２】
実施例１５３５の製造
【化１１６】
2017536330.tif 000117
実施例１５３５を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters XBridge C18, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：２５分かけて１０〜６０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；グラジエント：２５分かけて５〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３.０ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝１.３２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４８.５(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｅ：保持時間＝１.２１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４８.７(Ｍ＋２Ｈ).
【０３９３】
実施例１５３６の製造
【化１１７】
2017536330.tif 000118
実施例１５３６を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters XBridge C18, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：２５分かけて１０〜６０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；グラジエント２５分かけて１５〜６０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１.６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝１.３２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５６.７(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｅ：保持時間＝１.４３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５６.７(Ｍ＋２Ｈ).
【０３９４】
実施例１５３７の製造
【化１１８】
2017536330.tif 000119
実施例１５３７を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters XBridge C18, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：２５分かけて１０〜６０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；グラジエント：２５分かけて１０〜５５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝１.４２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６９.７(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｅ：保持時間＝１.４０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６９.７(Ｍ＋２Ｈ).
【０３９５】
実施例１５３８の製造
【化１１９】
2017536330.tif 000120
実施例１５３８を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters XBridge C18, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：２５分かけて１０〜６０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する分画を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、５.５ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝１.３８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７７.６(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｅ：保持時間＝１.３１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７６.７(Ｍ＋２Ｈ).
【０３９６】
実施例１５４１の製造
【化１２０】
2017536330.tif 000121
実施例１５４１を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；グラジエント：３０分かけて１５〜５５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２.４ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９６％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝２.８７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６０.７(Ｍ＋２Ｈ).
【０３９７】
実施例１５４２の製造
【化１２１】
2017536330.tif 000122
実施例１５４２を、以下の一般的な方法から構成される実施例０００１の製造のために記述した一般的な合成手順に従って製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｆ”および“環化方法Ｄ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５０〜９０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、５.７ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９７％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｈ：保持時間＝１.７６９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２９.３０(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｉ：保持時間＝３.３１３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２９.３０(Ｍ＋２Ｈ).
【０３９８】
分析データ：
質量スペクトル分析法：“ＥＳＩ−ＭＳ(＋)”とは、正イオンモードで実施したエレクトロスプレーイオン化質量スペクトル分析法を示す；“ＥＳＩ−ＭＳ(−)”とは、負イオンモードで実施したエレクトロスプレーイオン化質量スペクトル分析法を示す；“ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)”とは、正イオンモードで実施された高分解エレクトロスプレーイオン化質量スペクトル分析法を示す；“ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(−)”とは、負イオンモードで実施した高分解エレクトロスプレーイオン化質量スペクトル分析法を示す。検出された質量は、“ｍ/ｚ”単位表記に従って報告された。１０００より大きい正確な質量を有する化合物は、二重電荷イオンまたは三重電荷イオンとして高頻度で検出された。
【０３９９】
分析ＬＣＭＳ条件Ａ：
カラム：Waters BEH C18, 2.1 x 50 mm, 1.7 μm 粒子；移動相Ａ：水(０.０５％ＴＦＡを含む)；移動相Ｂ：アセトニトリル(０.０５％ＴＦＡを含む)；温度：５０℃；グラジエント：２分かけて２％Ｂ〜９８％Ｂ、その後０.５分間９８％Ｂで保持；流量：０.８ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍのＵＶ。
【０４００】
分析ＬＣＭＳ条件Ｃ：
カラム：Waters BEH C18, 2.1 x 50 mm, 1.7 μm 粒子；移動相Ａ：水(０.２％ギ酸および０.０１％ＴＦＡを含む)；移動相Ｂ：アセトニトリル(０.２％ギ酸および０.０１％ＴＦＡを含む)；温度：５０℃；グラジエント：２分かけて２％Ｂ〜８０％Ｂ，０.１分かけて８０％Ｂ〜９８％Ｂ、次いで０.５分間９８％Ｂで保持；流量：０.８ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍのＵＶ。
【０４０１】
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：
カラム：Waters BEH C18, 2.1 x 50 mm, 1.7 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；温度：５０℃；グラジエント：３分かけて０〜１００％Ｂ、次いで１００％Ｂで０.７５分保持；流量：１.０ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍのＵＶ。
【０４０２】
分析ＬＣＭＳ条件Ｅ：
カラム：Waters BEH C18, 2.1 x 50 mm, 1.7 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；温度：５０℃；グラジエント：３分かけて０〜１００％Ｂ、次いで１００％Ｂで０.７５分保持；流量：１.１１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍのＵＶ。
【０４０３】
分析ＬＣＭＳ条件Ｆ：
カラム：Waters XBridge C18, 2.1 x 50 mm；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；温度：３５℃；グラジエント：４分かけて０〜１００％Ｂ、次いで１００％Ｂで１分保持；流量：４ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍのＵＶ。
【０４０４】
分析ＬＣＭＳ条件Ｇ：
カラム：Waters BEH C18, 2.0 x 50 mm,1.7 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；温度：５０℃；グラジエント：３分かけて０〜１００％Ｂ、次いで１００％Ｂで０.５分保持；流量：０.５ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍのＵＶ。
【０４０５】
分析ＨＰＬＣ条件Ｂ：
カラム：YMC Pack ODS-AQ 3um 150 x 4.6mm；移動相Ａ：水(０.１％ＴＦＡを含む)；移動相Ｂ：アセトニトリル(０.１％ＴＦＡを含む)；温度：４０℃；グラジエント：１０分〜４０分かけて１０％Ｂ〜１００％Ｂ；流量：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍのＵＶ。
【０４０６】
一般方法：
Ｐｒｅｌｕｄｅ法Ａ：
全ての操作を、Ｐｒｅｌｕｄｅペプチド合成器(Protein Technologies)でオートメーション下において行なった。記載が無ければ、全ての方法を、底部フリットを備えた１０ｍＬまたは４５ｍＬ ポリプロピレンチューブ内で実施した。このチューブを、チューブの底部と上部の双方を介してＰｒｅｌｕｄｅペプチド合成器と連結させた。ＤＭＦおよびＤＣＭを、チューブ上部から加えて、このチューブの両サイドを均一に洗い落とした。残りの試薬を、チューブの底から加えて、フリットを通して樹脂と接触させる。全ての溶液を、チューブの底から除去する。“周期的攪拌”とは、底部フリットからのＮ２ガスの短時間のパルスを意味する；このパルスは、おおよそ５秒続き、３０秒毎におこる。一般的には、アミノ酸溶液を、調製してから一週間を過ぎて使用しない。ＨＡＴＵ溶液を、調整５日以内で使用する。ＤＭＦ＝ジメチルホルムアミド；ＨＣＴＵ＝２−(６−クロロ−１−Ｈ−ベンゾトリアゾール−１−イル)−１,１,３,３−テトラメチルウロニウム；ＨＡＴＵ＝１−[ビス(ジメチルアミノ)メチレン]−１Ｈ−１,２,３−トリアゾロ[４,５−ｂ]ピリジニウム  ３−オキシドヘキサフルオロリン酸塩；ＮＭＭ＝Ｎ−メチルモルホリン；Ｓｉｅｂｅｒ＝Ｆｍｏｃ−アミノ−キサンタン−３−イルオキシ、ここで“３−イルオキシ”は、ポリスチレン樹脂に結合する位置およびタイプを意味する。使用する樹脂は、Ｓｉｅｂｅｒリンカー(窒素にてＦｍｏｃ保護された)を伴うＭｅｒｒｉｆｉｅｌｄポリマー(ポリスチレン)である；１００〜２００メッシュ，１％ＤＶＢ，０.７１ｍｍｏｌ／ｇローディング。使用される一般的なアミノ酸を、下記に列挙して、側鎖保護基は括弧内に示した。
【０４０７】
Ｆｍｏｃ−Ａｌａ−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ａｒｇ(Ｐｂｆ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ａｓｎ(Ｔｒｔ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ａｓｐ(ＯｔＢｕ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｂｚｔ−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｃｙｓ(Ｔｒｔ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｄａｂ(Ｂｏｃ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｄａｐ(Ｂｏｃ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｇｌｎ(Ｔｒｔ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｇｌｙ−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｈｉｓ(Ｔｒｔ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｉｌｅ−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｌｅｕ−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｌｙｓ(Ｂｏｃ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｎｌｅ−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−[Ｎ−Ｍｅ]Ａｌａ−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−[Ｎ−Ｍｅ]Ｎｌｅ−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｐｈｅ−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｐｒｏ−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−(Ｄ)−ｃｉｓ−Ｐｒｏ(４−ＯｔＢｕ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−(Ｄ)−ｔｒａｎｓ−Ｐｒｏ(４−ＯｔＢｕ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｓａｒ−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｓｅｒ(ｔＢｕ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｔｈｒ(ｔＢｕ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｔｒｐ(Ｂｏｃ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｔｙｒ(ｔＢｕ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｖａｌ−ＯＨ。
【０４０８】
“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ”の方法は、０.１００ｍｍｏｌのスケールで実施した実験を述べたもので、この場合のスケールは、樹脂に結合するＳｉｅｂｅｒリンカーの量により決定される。このスケールは、上記したＳｉｅｂｅｒ−Ｍｅｒｒｉｆｉｅｌｄ樹脂(おおよそ１４０ｍｇ)に対応している。全ての方法は、記戴した体積をスケールの倍数で調整することにより、０.１００ｍｍｏｌのスケールを超えて拡大できる。アミノ酸カップリングの前に、全てのペプチド合成手順は、“樹脂膨潤法”として下記に述べた樹脂膨張方法により開始する。アミノ酸と第一級アミンＮ末端のカップリングには、下記に使用した“単カップリング法”を用いた。アミノ酸と二級アミンＮ末端とのカップリングには、以下に記述した“二級アミンカップリング法”を使用した。クロロアセチル基とペプチドのＮ末端とのカップリングは、下記に“クロロアセチルクロライドカップリング法”または“クロロ酢酸カップリング法”により詳述される。
【０４０９】
樹脂膨潤法：
ポリプロピレン固相反応容器(４０ｍＬ)に、Ｍｅｒｒｉｆｉｅｌｄ Ｓｉｅｂｅｒ樹脂(１４０ｍｇ，０.１００ｍｍｏｌ)を加えた。この樹脂を下記の通りに３回洗った(膨潤させた)：反応容器に、ＤＭＦ(５.０ｍＬ)およびＤＣＭ(５.０ｍＬ)を加えて、この混合物を、１０分間の反応容器の底部からのＮ２バブリングにより、周期的に攪拌して、溶媒をフリットから排出した。
【０４１０】
単カップリング法：
先の工程からの樹脂を含む反応容器に、ピペリジン：ＤＭＦ(２０：８０ｖ／ｖ，５.０ｍＬ)を加えた。混合物を、３または５分間周期的に攪拌して、次いで溶液を、フリットから排出した。反応容器に、ピペリジン：ＤＭＦ(２０：８０ｖ／ｖ，５.０ｍＬ)を加えた。混合物を、周期的に３または５分間攪拌して、次いで溶液をフリットから排出した。樹脂を、下記の通りに連続的に５回洗った：各洗いに対し、ＤＭＦ(４.０ｍＬ)を、容器の上部から加えて、得られる混合物を、６０秒間周期的に攪拌して、溶液をフリットから排出した。反応容器に、アミノ酸(ＤＭＦ中で０.２Ｍ，５.０ｍＬ，１０等量)、次いでＨＡＴＵまたはＨＣＴＵ(ＤＭＦ中の０.２Ｍ，５.０ｍＬ，１０等量)を加えて、最終的にＮＭＭ(ＤＭＦ中の０.８Ｍ，２.５ｍＬ，２０等量)を加えた。混合物を、周期的に６０分間攪拌して、次いで反応溶液を、フリットから排出した。樹脂を、下記の通りに４回連続的に洗った：各洗いに対し、ＤＭＦ(４.０ｍＬ)を、容器の上部から加えて、得られる混合物を、３０秒間周期的に攪拌して、この溶液をフリットから排出した。反応容器に、無水酢酸：ＤＩＥＡ：ＤＭＦ(１０：１：８９ｖ／ｖ／ｖ，５.０ｍＬ)の溶液を加えた。混合物を、１０分間周期的に攪拌して、次いで溶液を、フリットから排出した。樹脂を、下記の通りに４回連続的に洗った：各洗いに対しは、ＤＭＦ(４.０ｍＬ)を、容器の上部から加えて、得られる混合物を、周期的に９０秒間攪拌して、溶液をフリットから排出した。得られる樹脂を、次工程で直接使用した。
【０４１１】
二級アミンカップリング法：
先の工程からの樹脂を含む反応容器に、ピペリジン：ＤＭＦ(２０：８０ｖ／ｖ，５.０ｍＬ)を加えた。混合物を、３分または５分間周期的に攪拌して、次いで溶液を、フリットから排出した。反応容器に、ピペリジン：ＤＭＦ(２０：８０ｖ／ｖ，５.０ｍＬ)を加えた。混合物を、３分または５分間周期的に攪拌して、次いで溶液を、フリットから排出した。樹脂を、下記の通りに５回連続的に洗った：各洗いに対し、ＤＭＦ(４.０ｍＬ)を、容器の上部から加えて、得られる混合物を、３０秒間周期的に攪拌して、この溶液をフリットから排出した。反応容器に、アミノ酸(ＤＭＦ中で０.２Ｍ，２.５ｍＬ，５等量)、次いでＨＡＴＵ(ＤＭＦ中で０.２Ｍ，２.５ｍＬ，５等量)、最後にＮＭＭ(ＤＭＦ中で０.８Ｍ，１.５ｍＬ，１２等量)を加えた。混合物を、３００分間周期的に攪拌して、次いで反応溶液を、フリットから排出した。樹脂を、下記の通りに２回洗った：各洗いに対し、ＤＭＦ(４.０ｍＬ)を、容器の上部から加えて、得られる混合物を、３０秒間周期的に攪拌して、この溶液をフリットから排出した。反応容器に、無水酢酸：ＤＩＥＡ：ＤＭＦ(１０：１：８９ｖ／ｖ／ｖ，５.０ｍＬ)の溶液を加えた。混合物を、１０分間周期的に攪拌して、次いで溶液を、フリットから排出した。樹脂を、下記の通りに４回連続的に洗った：各洗いに対し、ＤＭＦ(４.０ｍＬ)を、容器の上部から加えて、得られる混合物を、周期的に９０秒間攪拌した。溶液を、フリットから排出した。得られる樹脂を、次工程で直接使用した。
【０４１２】
カスタムアミノ酸カップリング法：
先の工程からの樹脂を含む反応容器に、ピペリジン：ＤＭＦ(２０：８０ｖ／ｖ，５.０ｍＬ)を加えた。混合物を、３分または５分間周期的に攪拌して、次いで溶液を、フリットから排出した。反応容器に、ピペリジン：ＤＭＦ(２０：８０ｖ／ｖ，５.０ｍＬ)を加えた。混合物を、３分または５分間周期的に攪拌して、次いで溶液を、フリットから排出した。樹脂を、下記の通りに５回連続的に洗った：各洗いに対し、ＤＭＦ(４.０ｍＬ)を、容器の上部から加えて、得られる混合物を、３０秒間周期的に攪拌して、この溶液をフリットから排出した。反応容器に、アミノ酸(ＤＭＦ中で０.２Ｍ，０.５〜２.５ｍＬ，１〜５等量)、次いでＨＡＴＵ(ＤＭＦ中で０.２Ｍ，０.５〜２.５ｍＬ，１〜５等量)、最後にＤＩＰＥＡ(ＤＭＦ中で０.８Ｍ，０.５〜１.５ｍＬ，４〜１２等量)を加えた。混合物を、６０〜６００分間周期的に攪拌して、次いで、反応溶液をフリットから排出した。樹脂を、下記の通りに２回洗った：各洗いに対し、ＤＭＦ(２.０ｍＬ)を、容器の上部から加えて、得られる混合物を、３０秒間周期的に攪拌して、この溶液をフリットから排出した。反応容器に、無水酢酸：ＤＩＥＡ：ＤＭＦ(１０：１：８９ｖ／ｖ／ｖ，５.０ｍＬ)の溶液を加えた。混合物を、１０分間周期的に攪拌して、次いでこの溶液をフリットから排出した。樹脂を、下記の通りに４回連続的に洗った：各洗いに対し、ＤＭＦ(４.０ｍＬ)を、容器の上部から加えて、得られる混合物を、周期的に９０秒間攪拌して、この溶液を、フリットから排出した。得られる樹脂を、次工程で直接使用した。
【０４１３】
クロロアセチルクロライドカップリング法Ａ：
先の工程からの樹脂を含む反応容器に、ピペリジン：ＤＭＦ(２０：８０ｖ／ｖ，５.０ｍＬ)を加えた。混合物を、３分間周期的に攪拌して、次いで溶液を、フリットから排出した。反応容器に、ピペリジン：ＤＭＦ(２０：８０ｖ／ｖ，５.０ｍＬ)を加えた。混合物を、３分間周期的に攪拌して、次いで溶液を、フリットから排出した。樹脂を、下記の通りに５回連続的に洗った：各洗いに対し、ＤＭＦ(４.０ｍＬ)を、容器の上部から加えて、得られる混合物を、３０秒間周期的に攪拌して、この溶液をフリットから排出した。反応容器に、ＤＩＰＥＡ(４.０ｍｍｏｌ，０.６９９ｍＬ，４０等量)の溶液(３.０ｍＬ)を加えて、クロロアセチルクロライド(２.０ｍｍｏｌ，０.１６０ｍＬ，２０等量)／ＤＭＦを加えた。混合物を、１２〜１８時間周期的に攪拌して、次いで溶液を、フリットから排出した。樹脂を、下記の通りに３回連続的に洗った：各洗いに対し、ＤＭＦ(４.０ｍＬ)を、容器の上部に加えて、得られる混合物を、周期的に９０秒間攪拌した。溶液を、フリットから排出した。樹脂を、下記の通りに４回連続的に洗った：各洗いに対し、ＣＨ２Ｃｌ２(２.０ｍＬ)を、容器の上部に加えて、得られる混合物を、周期的に９０秒間攪拌した。溶液を、フリットから排出した。
【０４１４】
クロロ酢酸カップリング法Ａ：
先の工程からの樹脂を含む反応容器に、ピペリジン：ＤＭＦ(２０：８０ｖ／ｖ，５.０ｍＬ)を加えた。混合物を、３分間周期的に攪拌して、次いで溶液をフリットから排出した。反応容器に、ピペリジン：ＤＭＦ(２０：８０ｖ／ｖ，５.０ｍＬ)を加えた。混合物を、３分間周期的に攪拌して、次いで溶液をフリットから排出した。樹脂を、下記の通りに５回連続的に洗った：各洗いに対し、ＤＭＦ(４.０ｍＬ)を、容器の上部から加えて、得られる混合物を、３０秒間周期的に攪拌して、この溶液をフリットから排出した。反応容器に、ＤＭＦ(２.０ｍＬ)、クロロ酢酸(１.２ｍｍｏｌ，１１３ｍｇ，１２等量)およびＮ,Ｎ’−ジイソプロピルカルボジイミド(１.２ｍｍｏｌ，０.１８７ｍＬ，１２等量)を加えた。混合物を、１２〜１８時間周期的に攪拌して、次いで溶液をフリットから排出した。樹脂を、下記の通りに３回連続的に洗った：各洗いに対し、ＤＭＦ(４.０ｍＬ)を、容器の上部に加えて、得られる混合物を、周期的に９０秒間攪拌して、この溶液をフリットから排出した。樹脂を、下記の通りに４回連続的に洗った：各洗いに対し、ＣＨ２Ｃｌ２(２.０ｍＬ)を、容器の上部に加えて、得られる混合物を、周期的に９０秒間攪拌して、この溶液を、フリットから排出した。
【０４１５】
ＣＥＭ方法Ａ：
全ての操作を、ＣＥＭライブラリーマイクロ波ペプチド合成器(CEM Corporation)でオートメーション下において行った。特に断らない限り、全ての方法を、ＣＥＭディフカバリーマイクロ波ユニットに底部フリットを取り付けた３０または１２５ｍＬ ポリプロピレンチューブ内で行なった。このチューブを、チューブの上部および底部の双方を介してＣＥＭ Ｌｉｂｅｒｔｙ合成器と連結させた。ＤＭＦおよびＤＣＭを、チューブの上部および底部から加えることができ、同じようにチューブの両サイドを洗い流す。全ての溶液を、樹脂を上部から移す以外、チューブの底部から除去した。“周期的バブリング”は、底部フリットからのＮ２ガスの短時間のバブリングを意味する。一般的には、アミノ酸溶液は、調製してから３週間を超えて使用しない。ＨＡＴＵ溶液を、調整５日以内に使用した。ＤＭＦ＝ジメチルホルムアミド；ＨＣＴＵ＝２−(６−クロロ−１−Ｈ−ベンゾトリアゾール−１−イル)−１,１,３,３−テトラメチルウロニウム；ＨＡＴＵ＝１−[ビス(ジメチルアミノ)メチレン]−１Ｈ−１,２,３−トリアゾロ[４,５−ｂ]ピリジニウム ３−オキシドヘキサフルオロリン酸塩；ＤＩＰＥＡ＝ジイソプロピルエチルアミン；Ｓｉｅｂｅｒ＝Ｆｍｏｃ−アミノ−キサンタン−３−イルオキシ、ここで“３−イルオキシ”とは、ポリスチレン樹脂に結合する位置およびタイプを意味する。使用した樹脂は、Ｓｉｅｂｅｒリンカー(窒素でＦｍｏｃ保護)を含むＭｅｒｒｉｆｉｅｌｄポリマー(ポリスチレン)である；１００〜２００メッシュ，１％ＤＶＢ，０.７１ｍｍｏｌ／ｇローディング。使用される一般的なアミノ酸を以下に列挙して、側鎖保護基は括弧内に示す。
【０４１６】
Ｆｍｏｃ−Ａｌａ−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ａｒｇ(Ｐｂｆ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ａｓｎ(Ｔｒｔ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ａｓｐ(ＯｔＢｕ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｂｚｔ−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｃｙｓ(Ｔｒｔ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｄａｂ(Ｂｏｃ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｄａｐ(Ｂｏｃ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｇｌｎ(Ｔｒｔ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｇｌｙ−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｈｉｓ(Ｔｒｔ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｈｙｐ(ｔＢｕ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｉｌｅ−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｌｅｕ−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｌｙｓ(Ｂｏｃ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｎｌｅ−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｍｅｔ−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−[Ｎ−Ｍｅ]Ａｌａ−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−[Ｎ−Ｍｅ]Ｎｌｅ−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｐｈｅ−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｐｒｏ−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｓａｒ−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｓｅｒ(ｔＢｕ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｔｈｒ(ｔＢｕ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｔｒｐ(Ｂｏｃ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｔｙｒ(ｔＢｕ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｖａｌ−ＯＨ.
【０４１７】
“ＣＥＭ方法Ａ”の方法は、０.１００ｍｍｏｌのスケールで行なった実験を記述するものである。このスケールは、樹脂に結合したＳｉｅｂｅｒリンカーの量により決定される。このスケールは、おおよそ１４０ｍｇの上記したＳｉｅｂｅｒ−Ｍｅｒｒｉｆｉｅｌｄ樹脂に対応する。全ての方法は、記載した体積をスケールの倍数により調整することにより、０.１００ｍｍｏｌのスケールを超えて拡大できる。アミノ酸カップリングの前に、全てのペプチド合成手順は、“樹脂膨潤法”として下記に述べた樹脂膨張方法にて開始する。アミノ酸と第一級アミンＮ末端とのカップリングには、下記の“単カップリング法”を使用した。アミノ酸と二級アミンＮ末端のカップリングには、下記の“二級アミンカップリング法”を使用した。クロロアセチル基とペプチドのＮ末端とのカップリングには、上記に詳述した“クロロアセチルクロライドカップリング法”または“クロロ酢酸カップリング法”により記述される。
【０４１８】
樹脂膨潤法：
ポリプロピレン(５０ｍＬ)のコニカルチューブに、Ｍｅｒｒｉｆｉｅｌｄ Ｓｉｅｂｅｒ樹脂(１４０ｍｇ，０.１００ｍｍｏｌ)を加えた。次いで、ＤＭＦ(７ｍＬ)をチューブに加えて、その後ＤＣＭ(７ｍＬ)を加えた。次いで、樹脂を、容器の上部から反応容器に移した。この方法を、更に２回繰り返した。ＤＭＦ(７ｍＬ)を加えて、その後ＤＣＭ(７ｍＬ)を加えた。樹脂を、１５分間反応容器の底部からのＮ２バブリングにより膨潤させて、溶媒をフリットから排出した。
【０４１９】
標準カップリング法：
先の工程からの樹脂を含む反応容器に、ピペリジン：ＤＭＦ(２０：８０ｖ／ｖ，５.０ｍＬ)の溶液を加えた。混合物を、３分間周期的に攪拌して、次いで溶液を、フリットから排出した。反応容器に、ピペリジン：ＤＭＦ(２０：８０ｖ／ｖ，５.０ｍＬ)の溶液を加えた。混合物を、３分間周期的に攪拌して、次いで溶液をフリットから排出した。樹脂を、下記の通りに３回連続的に洗った：ＤＭＦ(７ｍＬ)は上部から洗い、その後ＤＭＦ(７ｍＬ)を底部から洗い、最後にＤＭＦ(７ｍＬ)で上部から洗う。反応容器に、アミノ酸(ＤＭＦ中で０.２Ｍ，２.５ｍＬ，５等量)、ＨＡＴＵ(ＤＭＦ中で０.５Ｍ，１.０ｍＬ，５等量)、ＤＩＰＥＡ(ＮＭＰ中で２Ｍ，０.５ｍＬ，１０等量)を加えた。混合物を、７５℃で５分間、Ｎ２バブリングにより混合した。Ｆｍｏｃ−Ｃｙｓ(Ｔｒｔ)−ＯＨおよびＦｍｏｃ−Ｈｉｓ(Ｔｒｔ)−ＯＨを除く全てのアミノ酸について、５０℃でカップリングして、反応溶液を、フリットから排出した。樹脂を、下記の通りに３回連続的に洗った：ＤＭＦ(７ｍＬ)は上部から洗い、その後ＤＭＦ(７ｍＬ)は底部から洗い、最終的にＤＭＦ(７ｍＬ)を用いて上部から洗う。反応容器に、無水酢酸：ＤＩＥＡ：ＤＭＦ(１０：１：８９ ｖ／ｖ／ｖ，５.０ｍＬ)の溶液を加えた。混合物を、６５℃で２分間、周期的にバブリングして、溶液をフリットから排出した。樹脂を、下記の通りに３回連続的に洗った：ＤＭＦ(７ｍＬ)は上部から洗い、その後ＤＭＦ(７ｍＬ)は底部から洗い、最後にＤＭＦ(７ｍＬ)は上部から洗う。得られる樹脂を、次工程で直接使用した。
【０４２０】
二重カップリング法：
先の工程からの樹脂を含む反応容器に、ピペリジン：ＤＭＦ(２０：８０ｖ／ｖ，５.０ｍＬ)の溶液を加えた。混合物を、３分間周期的に攪拌して、次いで溶液を、フリットから排出した。反応容器に、ピペリジン：ＤＭＦ(２０：８０ｖ／ｖ，５.０ｍＬ)溶液を加えた。混合物を、３分間周期的に攪拌して、次いで溶液を、フリットから排出した。樹脂を、下記の通りに３回連続的に洗った：ＤＭＦ(７ｍＬ)は、上部から洗い、その後ＤＭＦ(７ｍＬ)は底部から洗い、最後にＤＭＦ(７ｍＬ)を用いて上部から洗った。反応容器に、アミノ酸(ＤＭＦ中で０.２Ｍ，２.５ｍＬ，５等量)、ＨＡＴＵ(ＤＭＦ中で０.５Ｍ，１.０ｍＬ，５等量)およびＤＩＰＥＡ(ＮＭＰ中で２Ｍ，０.５ｍＬ，１０等量)を加えた。混合物を、Ｆｍｏｃ−Ｃｙｓ(Ｔｒｔ)−ＯＨおよびＦｍｏｃ−Ｈｉｓ(Ｔｒｔ)−ＯＨを除く全てのアミノ酸について、７５℃で５分間、Ｎ２バブリングにより混合して、これを５０℃でカップリングさせて、反応溶液を、フリットから排出した。樹脂を、下記の通りに３回連続的に洗った：ＤＭＦ(７ｍＬ)は、上部から洗い、次いでＤＭＦ(７ｍＬ)は、底部から洗い、最後にＤＭＦ(７ｍＬ)を用いて上部から洗った。反応容器に、アミノ酸(ＤＭＦ中で０.２Ｍ，２.５ｍＬ，５等量)、ＨＡＴＵ(ＤＭＦ中で０.５Ｍ，１.０ｍＬ，５等量)およびＤＩＰＥＡ(ＮＭＰ中で２Ｍ，０.５ｍＬ，１０等量)を加えた。混合物を、７５℃で５分間、Ｎ２バブリングにより混合した。Ｆｍｏｃ−Ｃｙｓ(Ｔｒｔ)−ＯＨおよびＦｍｏｃ−Ｈｉｓ(Ｔｒｔ)−ＯＨを除く全てのアミノ酸について、これを５０℃でカップリングして、反応溶液を、フリットから排出した。樹脂を、下記の通りに３回連続的に洗った：ＤＭＦ(７ｍＬ)は上部から洗い、次いでＤＭＦ(７ｍＬ)は底部から洗い、最後にＤＭＦ(７ｍＬ)を用いて上部から洗った。反応容器に、無水酢酸：ＤＩＥＡ：ＤＭＦ(１０：１：８９ｖ／ｖ／ｖ，５.０ｍＬ)の溶液を加えた。混合物を、６５℃で２分間、周期的にバブリングして、次いで溶液を、フリットから排出した。樹脂を、下記の通りに３回連続的に洗った：ＤＭＦ(７ｍＬ)は上部から洗い、次いでＤＭＦ(７ｍＬ)底部から洗い、最後にＤＭＦ(７ｍＬ)は上部から洗った。得られる樹脂を、次工程で直接使用した。
【０４２１】
カスタムアミノ酸カップリング法：
先の工程からの樹脂を含む反応容器に、ピペリジン：ＤＭＦ(２０：８０ｖ／ｖ，５.０ｍＬ)の溶液を加えた。混合物を、３分間周期的に攪拌して、次いで溶液を、フリットから排出した。反応容器に、ピペリジン：ＤＭＦ(２０：８０ｖ／ｖ，５.０ｍＬ)溶液を加えた。混合物を、３分間周期的に攪拌して、次いで溶液を、フリットから排出した。樹脂を、下記の通りに３回連続的に洗った：ＤＭＦ(７ｍＬ)は上部から洗い、次いでＤＭＦ(７ｍＬ)底部から洗い、最後にＤＭＦ(７ｍＬ)を用いて、上部から洗った。反応容器に、アミノ酸、ＨＡＴＵ(２.５等量〜１０等量)を含有する溶液(１.２５ｍＬ〜５ｍＬ，２.５等量〜１０等量)、最後にＤＩＰＥＡ(ＮＭＰ中で２Ｍ，０.５ｍＬ〜１ｍＬ，２０等量)を加えた。混合物を、２５℃〜７５℃で、５分間〜２時間のＮ２バブリングにより混合して、次いで、反応溶液を、フリットから排出した。樹脂を、下記の通りに３回連続的に洗った：ＤＭＦ(７ｍＬ)は上部から洗い、次いでＤＭＦ(７ｍＬ)底部から洗い、最後にＤＭＦ(７ｍＬ)を用いて上部から洗った。反応容器に、無水酢酸：ＤＩＥＡ：ＤＭＦ(１０：１：８９ｖ／ｖ／ｖ，５.０ｍＬ)の溶液を加えた。混合物を、６５℃で２分間周期的にバブリングして、次いで溶液をフリットから排出した。樹脂を、下記の通りに３回連続的に洗った：ＤＭＦ(７ｍＬ)は上部から洗い、次いでＤＭＦ(７ｍＬ)は底部から洗い、最後にＤＭＦ(７ｍＬ)を用いて上部から洗った。得られる樹脂を、次工程で直接使用した。
【０４２２】
Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ：
全ての操作を、Ｓｙｍｐｈｏｎｙペプチド合成器(Protein Technologies)でオートメーション下において行った。別段の記載が無けば、全ての方法を、Ｓｙｍｐｈｏｎｙポリプロピレンチューブの底部フリットを取り付けて実施した。チューブは、チューブの底部および上部の双方からＳｙｍｐｈｏｎｙペプチド合成器と連結させた。全ての溶媒、ＤＭＦ、ＤＣＭ、アミノ酸および試薬を、チューブの底部から加えて、フリットから通過させて樹脂に接触させた。全ての溶液を、チューブの底部から除去した。“周期的攪拌”とは、底部フリットからのＮ２ガスの短時間のパルスを表す；パルスを、おおよそ５秒間継続させて、１５秒毎におこる。アミノ酸溶液は、一般的に、調製してから３週間を過ぎて使用されない。ＨＡＴＵ溶液を、調整から５日以内で使用した。ＤＭＦ＝ジメルホルムアミド；ＨＣＴＵ＝２−(６−クロロ−１−Ｈ−ベンゾトリアゾール−１−イル)−１,１,３,３−テトラメチルウロニウム；ＨＡＴＵ＝１−[ビス(ジメチルアミノ)メチレン]−１Ｈ−１,２,３−トリアゾロ[４,５−ｂ]ピリジニウム  ３−オキシドヘキサフルオロリン酸塩；ＮＭＭ＝ｎ−メチルモルホリン；ＤＩＰＥＡ＝ジイソプロピルエチルアミン；Ｓｉｅｂｅｒ＝Ｆｍｏｃ−アミノ−キサンタン−３−イルオキシ、ここで“３−イルオキシ”は、ポリスチレン樹脂の結合の位置およびタイプを示す。使用した樹脂は、Ｓｉｅｂｅｒリンカー(窒素でＦｍｏｃ保護)を含むＭｅｒｒｉｆｉｅｌｄポリマー(ポリスチレン)である；１００〜２００メッシュ，１％ＤＶＢ，０.７１ｍｍｏｌ／ｇローディング。また、他の一般的な酸反応性樹脂は、合成にも使用され得る、例えば、Ｒｉｎｋまたは官能化されたクロロトリチル樹脂。使用される一般的なアミノ酸を以下に列挙して、側鎖保護基は括弧内部に示される。
【０４２３】
Ｆｍｏｃ−Ａｌａ−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ａｒｇ(Ｐｂｆ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ａｓｎ(Ｔｒｔ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ａｓｐ(ＯｔＢｕ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｂｚｔ−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｃｙｓ(Ｔｒｔ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｄａｂ(Ｂｏｃ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｄａｐ(Ｂｏｃ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｇｌｎ(Ｔｒｔ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｇｌｙ−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｈｉｓ(Ｔｒｔ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｈｙｐ(ｔＢｕ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｉｌｅ−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｌｅｕ−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｌｙｓ(Ｂｏｃ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｎｌｅ−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｍｅｔ−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−[Ｎ−Ｍｅ]Ａｌａ−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−[Ｎ−Ｍｅ]Ｎｌｅ−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｐｈｅ−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｐｒｏ−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｓａｒ−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｓｅｒ(ｔＢｕ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｔｈｒ(ｔＢｕ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｔｒｐ(Ｂｏｃ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｔｙｒ(ｔＢｕ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｖａｌ−ＯＨ.
【０４２４】
“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ”の方法は、０.０５０〜０.１００ｍｍｏｌのスケールで実施した実験を表し、ここでスケールは、樹脂に結合したＳｉｅｂｅｒリンカーの量により決定される。このスケールは、おおよそ７０〜１４０ｍｇの上記したＳｉｅｂｅｒ−Ｍｅｒｒｉｆｉｅｌｄ樹脂に対応する。全ての方法は、記載した体積をスケールの倍数により調整することにより０.０５０〜０.１００ｍｍｏｌのスケールを超えて拡大できる。アミノ酸カップリングの前に、全てのペプチド合成手順は、“膨潤法”として、以下に記述した樹脂膨潤法により開始する。アミノ酸と第一級アミンＮ末端とのカップリングには、以下に記述した“標準カップリング法”を使用した。アミノ酸と二級アミンＮ末端のカップリングには、“二重カップリング”を使用し、カスタムアミノ酸には、以下に記載したアミノ酸“ブランクカップリング”の手動のブランク付加によりカップリングした。
【０４２５】
膨潤法：
Ｓｙｍｐｈｏｎｙポリプロピレン固相反応容器に、Ｍｅｒｒｉｆｉｅｌｄ Ｓｉｅｂｅｒ樹脂(７０ｍｇ，０.０５０ｍｍｏｌまたは１４０ｍｇ，０.１００ｍｍｏｌ)を加えた。樹脂を下記の通りに３回洗った(膨潤させた)：この反応容器に、ＤＭＦ(２.５ｍＬ)を加えて、混合物を、１０分間反応容器の底部からのＮ２バブリングにより周期的に攪拌して、溶媒をフリットから排出した。
【０４２６】
標準カップリング法：
樹脂を、下記の通りに３回洗った：反応容器に、ＤＭＦ(２.５ｍＬ)を加えて、混合物を、反応容器の底部からのＮ２バブリングにより３０秒間周期的に攪拌して、溶媒をフリットから排出した。反応容器に、ピペリジン：ＤＭＦ(２０：８０ｖ／ｖ，２.５ｍＬ)を加えた。混合物を、５分間周期的に攪拌して、次いで溶液をフリットから排出した。この方法を、１回以上繰り返した。樹脂を、下記のとおり６回洗った：各洗いに対し、ＤＭＦ(２.５ｍＬ)を、容器の底部から加えて、得られる混合物を、３０秒間周期的に攪拌して、この溶液をフリットから排出した。反応容器に、アミノ酸(ＤＭＦ中で０.２Ｍ，１.２５ｍＬ，５等量)、次いでＨＡＴＵ(ＤＭＦ中で０.２Ｍ，１.２５ｍＬ，５等量)、最後にＮＭＭ(ＤＭＦ中で０.８Ｍ，１.２５ｍＬ，１０等量)を加えた。混合物を、１０分間周期的に攪拌して、次いで反応溶液を、フリットから排出した。樹脂を、ＤＭＦ(６.２５ｍＬ)で洗い、容器の底部から加えて、得られる混合物を、３０秒間周期的に攪拌して、溶液をフリットから排出した。反応容器に、アミノ酸(ＤＭＦ中で０.２Ｍ，１.２５ｍＬ，５等量)、次いでＨＡＴＵ(ＤＭＦ中で０.２Ｍ，１.２５ｍＬ，５等量)、最後にＮＭＭ(ＤＭＦ中で０.８Ｍ，１.２５ｍＬ，１０等量)を加えた。混合物を、１０分間周期的に攪拌して、次いで反応溶液を、フリットから排出した。樹脂を、下記の通りに３回連続的に洗った：各洗いに対し、ＤＭＦ(２.５ｍＬ)を容器の底部から加えて、得られる混合物を、３０秒間周期的に攪拌して、この溶液をフリットから排出した。得られる樹脂を、次工程で直接使用した。
【０４２７】
二級アミンカップリング法：
樹脂を、下記の通りに３回洗った：反応容器に、ＤＭＦ(２.５ｍＬ)を加えて、混合物を、反応容器の底部からＮ２バブリングにより３０秒間周期的に攪拌して、溶媒をフリットから排出した。反応容器に、ピペリジン：ＤＭＦ(２０：８０ｖ／ｖ，２.５ｍＬ)を加えた。混合物を、５分間周期的に攪拌して、次いで溶液をフリットから排出した。この方法を、１回以上繰り返した。樹脂を、以下のとおり６回洗った：各洗いに対し、ＤＭＦ(２.５ｍＬ)を容器の底部から加えて、得られる混合物を、３０秒間周期的に攪拌して、この溶液をフリットから排出した。反応容器に、アミノ酸(ＤＭＦ中で０.２Ｍ，１.２５ｍＬ，５等量)、次いでＨＡＴＵ(ＤＭＦ中で０.２Ｍ，１.２５ｍＬ，５等量)、最後にＮＭＭ(ＤＭＦ中で０.８Ｍ，１.２５ｍＬ，１０等量)を加えた。混合物を、３００分間周期的に攪拌して、次いで反応溶液をフリットから排出した。樹脂を、ＤＭＦ(６.２５ｍＬ)を用いて容器の底部から加えて、得られる混合物を、３０秒間周期的に攪拌して、この溶液をフリットから排出した。反応容器に、アミノ酸(ＤＭＦ中で０.２Ｍ，１.２５ｍＬ，５等量)、次いでＨＡＴＵ(ＤＭＦ中で０.２Ｍ，１.２５ｍＬ，５等量)、最後にＮＭＭ(ＤＭＦ中で０.８Ｍ，１.２５ｍＬ，１０等量)を加えた。混合物を、３００分間周期的に攪拌して、次いで反応溶液を、フリットから排出した。樹脂を、下記の通りに３回連続的に洗った：各洗いに対し、ＤＭＦ(２.５ｍＬ)を容器の底部から加えて、得られる混合物を、３０秒間周期的に攪拌して、この溶液をフリットから排出した。得られる樹脂を、次工程で直接使用した。
【０４２８】
Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ
最終カップリング法：
樹脂を、下記のとおり３回洗った：反応容器に、ＤＭＦ(２.５ｍＬ)を加えて、この混合物を、反応容器の底部から、３０秒間、Ｎ２バブリングを用いて周期的に攪拌して、該溶媒をフリットから排出した。反応容器に、ピペリジン：ＤＭＦ(２０：８０ｖ／ｖ，２.５ｍＬ)を加えた。混合物を、２.５分間周期的に攪拌して、次いで溶液をフリットから排出した。樹脂を、下記の通りに６回洗った：各洗いに対し、ＤＭＦ(２.５ｍＬ)を容器の底部から加えて、得られる混合物を、３０秒間周期的に攪拌して、この溶液をフリットから排出した。反応容器に、ＮＭＭ(ＤＭＦ中で０.８Ｍ，１.２５ｍＬ，１０等量)を加えて、次いでクロロ酢酸無水物(ＤＭＦ中で０.４Ｍ，１.２５ｍＬ，１０等量)を加えた。混合物を、周期的に１５分間攪拌して、次いで反応溶液を、フリットから排出した。樹脂を、容器の底部から加えてＤＭＦ(６.２５ｍＬ)で洗い、得られる混合物を、３０秒間周期的に攪拌して、この溶液をフリットから排出した。反応容器に、ＮＭＭ(ＤＭＦ中で０.８Ｍ，１.２５ｍＬ，１０等量)、次いでクロロ無水酢酸(ＤＭＦ中で０.４Ｍ，１.２５ｍＬ，１０等量)を加えた。混合物を、周期的に１５分間攪拌して、次いで反応溶液を、フリットから排出した。樹脂を、下記の通りに６回洗った：ＤＭＦ(２.５ｍＬ)容器の底部から加えて、得られる混合物を、３０秒間周期的に攪拌して、この溶液をフリットから排出した。反応容器に、Ａｃ２Ｏ／ＤＩＰＥＡ／ＤＭＦ(ｖ／ｖ／ｖ １：１：３, ２.５ｍＬ)を加えて、混合物を、１０分間周期的に攪拌して、次いで反応溶液を、フリットから排出した。樹脂を、下記の通りに６回連続的に洗った：各洗いに対し、容器の底部からＤＭＦ(２.５ｍＬ)を加えて、得られる混合物を、３０秒間周期的に攪拌して、この溶液をフリットから排出した。樹脂を、下記の通りに４回連続的に洗った：各洗いに対し、容器の底部からＤＣＭ(２.５ｍＬ)を加えて、得られる混合物を、３０秒間周期的に攪拌して、この溶液をフリットから排出した。次いで、得られる樹脂を、窒素ストリームにより１０分間乾燥させた。
【０４２９】
樹脂上でのＮ−メチル化(Turner,R. A.；Hauksson,N. E.;Gipe,J. H.；Lokey,R. S. Org. Lett. 2013,15(19),5012-5015)：
全ての操作を、特に断らない限り手動で行なった。“樹脂上でのＮ−メチル化”の方法とは、０.１００ｍｍｏｌのスケールで行なった実験を記述するものであり、このスケールは、ペプチドを生成するために使用した樹脂に結合したＳｉｅｂｅｒリンカーの量により決定される。このスケールは、本方法に使用したペプチドの量の直接的な決定には基づかない。この方法は、倍数により記載した体積を調整することにより、０.１００ｍｍｏｌのスケールを超えて拡大できる。
【０４３０】
樹脂を、フリットを備えた２５ｍＬシリンジに移した。この樹脂に、ピペリジン：ＤＭＦ(２０：８０ｖ／ｖ，５.０ｍＬ)を加えた。混合物を、３分間振盪し、次いで溶液をフリットから排出した。樹脂を、ＤＭＦ(４.０ｍＬ)を用いて３回洗った。反応容器に、ピペリジン：ＤＭＦ(２０：８０ｖ／ｖ，４.０ｍＬ)を加えた。混合物を、３分間振盪し、次いで溶液を、フリットから排出した。樹脂を、下記の通りに６回連続的に洗った：３回ＤＭＦ(４.０ｍＬ)を加えて、得られる混合物を、３秒間振盪して、溶液をフリットから排出して、次いで３回ＤＣＭ(４.０ｍＬ)を加えて、得られる混合物を、３秒間振盪して、溶液をフリットから排出した。
【０４３１】
樹脂を、ＤＭＦ(２.０ｍＬ)およびトリフルオロ酢酸エチル(０.１１９ｍＬ，１.００ｍｍｏｌ)、１,８−ジアザビシクロ[５.４.０]ウンデカ−７−エン(０.１８１ｍＬ，１.２０ｍｍｏｌ)に懸濁した。混合物を、６０分間シェーカー上に置いた。溶液を、フリットから排出した。樹脂を、下記の通りに６回連続的に洗った：ＤＭＦ(４.０ｍＬ)を、３回加えて、得られる混合物を、３秒間振盪して、溶液をフリットから排出して、その後ＤＣＭ(４.０ｍＬ)を３回添加して、得られる混合物を、３秒間振盪して、溶液をフリットから排出した。
【０４３２】
樹脂を、乾燥ＴＨＦ(２.０ｍＬ)を用いて３回洗い、全ての残存水を除去した。４.０ｍＬのバイアルをオーブン内で乾燥させて、ＴＨＦ(１.０ｍＬ)、トリフェニルホスフィン(１３１ｍｇ，０.５００ｍｍｏｌ)、乾燥４Åのモレキュラ・シーブ(２０ｍｇ)を加えた。濁った溶液を、樹脂上に移して、イソプロピルアゾジカルボキシレート(０.０９７ｍＬ，０.５ｍｍｏｌ)をゆっくりと加えた。樹脂を、１５分間振盪した。溶液を、フリットから排出して、樹脂を、乾燥ＴＨＦ(２.０ｍＬ)を用いて３回洗い、全ての残留水を除去した。オーブン乾燥した４.０ｍＬバイアル内において、ＴＨＦ(１.０ｍＬ)、トリフェニルホスフィン(１３１ｍｇ，０.５００ｍｍｏｌ)を、乾燥４Åモレキュラ・シーブ(２０ｍｇ)に加えた。濁った溶液を、樹脂上に移して、ジイソプロピルアゾジカルボキシレート(０.０９７ｍＬ，０.５ｍｍｏｌ)をゆっくりと加えた。樹脂を、１５分間振盪した。溶液を、フリットから排出した。樹脂を、下記の通りに６回連続的に洗った：３回ＤＭＦ(４.０ｍＬ)を加えて、得られる混合物を、３秒間振盪して、溶液をフリットから排出して、次いでＤＣＭ(４.０ｍＬ)を３回加えて、得られる混合物を、３秒間振盪して、溶液をフリットから排出した。
【０４３３】
樹脂を、エタノール(１.０ｍＬ)およびＴＨＦ(１.０ｍＬ)中に懸濁して、水素化ホウ素ナトリウム(３７.８ｍｇ，１.０００ｍｍｏｌ)を加えた。混合物を、３０分間シェーカー上で混合した。溶液を、フリットから排出して、樹脂を、下記の通りに６回連続的に洗った：ＤＭＦ(４.０ｍＬ)を３回加えて、得られる混合物を、３秒間振盪して、溶液をフリットから排出して、次いで３回ＤＣＭ(４.０ｍＬ)を加えて、得られる混合物を３秒間振盪して、溶液をフリットから排出した。
【０４３４】
包括的脱保護法Ｂ：
全ての操作を、特に断らない限り手動で行なった。“包括的脱保護法Ｂ”の方法は、０.１００ｍｍｏｌのスケールで行なった実験を記述したものであり、このスケールは、樹脂に結合したＳｉｅｂｅｒリンカーの量により決定される。この方法は、記述した体積をスケールの倍数により調整することにより、０.１００ｍｍｏｌのスケールを超えて拡大できる。“脱保護溶液”を、トリフルオロ酢酸：トリイソプロピルシラン：ジチオスレイトール(９４：３：３ ｖ：ｖ：ｗ)を用いて調製した。樹脂を、反応容器から除去して、フリットを備えた２５ｍＬシリンジに移した。このシリンジに、“脱保護溶液”(５.０ｍＬ)を加えた。混合物を、５分間シェーカー内で混合した。この溶液を、濾過して、ジエチルエーテル(３０ｍＬ)で希釈した。沈殿した固体を、３分間遠心分離した。上清溶液を、デキャンテーションして、この固体を、ジエチルエーテル(２５ｍＬ)に再懸濁した。懸濁液を、３分間遠心分離に供した。上清を、デキャンテーションして、残存する固体を、ジエチルエーテル(２５ｍＬ)に懸濁した。懸濁液を、３分間遠心分離に付した。上清を、デキャンテーションして、残存する固体を、高真空下にて乾燥させた。粗製ペプチドを、白色からオフホワイトの固体として得た。
【０４３５】
包括的脱保護法Ｇ
全ての操作を、特に断らない限り手動で行なった。“包括的脱保護法Ｇ”の方法は、０.５０または０.１００ｍｍｏｌスケールで行なった実験を記述するものであり、このスケールは、樹脂に結合したＳｉｅｂｅｒリンカーの量により決定される。この方法は、記載した体積をスケールの倍数により調整することにより、０.１００ｍｍｏｌのスケールを越えて拡大できる。“脱保護溶液”を、トリフルオロ酢酸：トリイソプロピルシラン：水(９５：２.５：２.５  ｖ：ｖ：ｖ)を用いて製造した。樹脂に、“脱保護溶液”(２.５ｍＬ)を加えた。この混合物を、５分間攪拌した。溶液を濾過して、この濾液を、冷ジエチルエーテル(４０ｍＬ)に加えた。樹脂を、２分間、更なる“脱保護溶液”(２.５ｍＬ)により処理して、濾液を、先の処置からの冷エーテルに加えた。沈殿した固体を、遠心分離により集めて、エーテル(４０ｍＬ)で２回洗い、高真空下にて乾燥させて、白色からオフホワイトの固体を得た。
【０４３６】
環化方法Ｃ：
全ての操作を、特に断らない限り手動で行なった。“環化方法Ｃ”の方法は、０.１００ｍｍｏｌのスケールで行なった実験を記述するものであり、このスケールは、ペプチドを生成するために使用した樹脂に結合したＳｉｅｂｅｒリンカーの量により決定される。このスケールは、本方法において使用したペプチドの量の直接的な決定には基づかない。この方法は、このスケールの倍数により記載した体積を調整することにより、０.１００ｍｍｏｌのスケールを超えて拡大できる。粗製ペプチド固体を、アセトニトリル：０.１Ｍ アンモニウム炭酸水素塩緩衝液(１１ｍＬ：２４ｍＬ)の溶液に溶解して、この溶液を、ＮａＯＨ水溶液(１.０Ｍ)を用いて、ｐＨ＝８.５〜９.０に注意深く調製した。次いで、溶液を、１２〜１８時間シェーカーを用いて混合した。反応溶液を濃縮して、次いで残留物を、アセトニトリル：水に溶解した。この溶液を、逆相ＨＰＬＣ精製に付して、目的とする環状ペプチドを得た。
【０４３７】
ラセミ  ２−((((９Ｈ−フルオレン−９−イル)メトキシ)カルボニル)アミノ)−３−(１−(ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル)−１Ｈ−ピロロ[２,３−ｂ]ピリジン−３−イル)プロパン酸の製造(Robison,M. M and Robison,B. L. J. Am.. Chem. Soc., 1955, 77, 457-459)
スキーム：
【化１２２】
2017536330.tif 000123
工程１：
７−アザグラミン(３.５ｇ，１９.９７ｍｍｏｌ)、ジエチルアセトアミドマロネート(４.３４ｇ，１９.９７ｍｍｏｌ)およびキシレン(３５ｍＬ)の混合物を、水酸化ナトリウム粉末(０.０８０ｇ，１.９９７ｍｍｏｌ)で処理して、窒素下において１５時間還流して攪拌した。熱い溶液を、濾過して、黄色の濾液を得た。室温に冷却した場合に、黄色固体が濾液から沈殿した。この固体を、ベンゼン(４０ｍＬ)に懸濁させて、濾過した。集めた固体を、シクロヘキサン(２ｘ１００ｍＬ)で洗い、ジエチル  ２−((１Ｈ−ピロロ[２,３−ｂ]ピリジン−３−イル)メチル)−２−アセトアミドマロネート(３.５ｇ，５０.４％)を白色固体として得た。
分析ＬＣＭＳ条件Ａ：保持時間＝０.７９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ３４８.３(Ｍ＋Ｈ).  
【０４３８】
工程２：
ジエチル  ２−((１Ｈ−ピロロ[２,３−ｂ]ピリジン−３−イル)メチル)−２−アセトアミドマロネート(３.５ｇ，１０.０８ｍｍｏｌ)および塩酸３７％(３０ｍＬ)の混合物を、１５時間還流して、１０ｍＬに濃縮した。生成物を、アセトニトリル(５ｍＬ)で処理して、凍結乾燥させて、オフホワイトの固体を得た。これを、１５％ＮＨ４ＯＨに再懸濁して、ｐＨ７とし、次いで溶液を水(２０ｍＬ)で希釈した。沈殿した白色固体を、濾取して、水およびＥｔＯＨで洗い、乾燥させて、２−アミノ−３−(１Ｈ−ピロロ[２,３−ｂ]ピリジン−３−イル)プロパン酸(１.５ｇ，７２.５％)を白色固体として得た。
分析ＬＣＭＳ条件Ａ：保持時間＝０.２９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ２０６.０(Ｍ＋Ｈ).
【０４３９】
工程３：
２−アミノ−３−(１Ｈ−ピロロ[２,３−ｂ]ピリジン−３−イル)プロパン酸(１.３ｇ，６.３３ｍｍｏｌ)およびトリエチルアミン(１.７６６ｍＬ，１２.６７ｍｍｏｌ)／アセトニトリル(２０ｍＬ)および水(１５ｍＬ)の溶液を、ＦＭＯＣ−ＯＳｕ(２.１３７ｇ，６.３３ｍｍｏｌ)で処理して、得られる溶液を、室温で３０分間攪拌した。混合物を、濃縮乾固させて、白色泡沫状固体を得て、これをエーテル(５０ｍＬ)で磨砕した。固体を、１Ｍ ＨＣｌ(１００ｍＬ)で処理して、形成したガム状固体を、水、ＭｅＯＨおよびエーテルで磨砕して、真空で乾燥した。得られる生成物を、無水ＭｅＯＨ(５０ｍＬ)および４Ｍ  ＨＣｌ／ジオキサン(１０ｍＬ)に懸濁して、溶液を１時間還流した。混合物を、減圧下にて濃縮して、残留物をＥｔＯＡｃと飽和ＮａＨＣＯ３との間に分割して、濾過した。ＥｔＯＡｃ相を、塩水で２回洗い、硫酸ナトリウム上で乾燥させて、減圧濃縮して、メチル  ２−((((９Ｈ−フルオレン−９−イル)メトキシ)カルボニル)アミノ)−３−(１Ｈ−ピロロ[２,３−ｂ]ピリジン−３−イル)プロパノエート(１.０ｇ，２８％収率)を、泡沫状黄色固体として得た。
分析ＬＣＭＳ条件Ａ：保持時間＝０.８１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ４４２.５(Ｍ＋Ｈ).
【０４４０】
工程４：
メチル  ２−((((９Ｈ−フルオレン−９−イル)メトキシ)カルボニル)アミノ)−３−(１Ｈ−ピロロ[２,３−ｂ]ピリジン−３−イル)プロパノエート(１.０ｇ，２.２６５ｍｍｏｌ)／無水ＴＨＦ(１０ｍＬ)の溶液を、窒素下においてＤＭＡＰ(０.０２８ｇ，０.２２７ｍｍｏｌ)で処理して、氷浴中で冷却した。Ｂｏｃ２Ｏ(０.７８９ｍＬ，３.４０ｍｍｏｌ)／ＴＨＦ(５ｍＬ)の溶液を、３分かけて混合物に加えて、混合物を攪拌して、１６時間かけて温めた。反応混合物を、ＥｔＯＡｃ(１５０ｍＬ)で希釈して、飽和ＮＨ４Ｃｌ(３ｘ５０ｍＬ)および塩水(５０ｍＬ)で洗い、硫酸ナトリウム上で乾燥させて、減圧濃縮した。粗生成物を、０〜６０％ＥｔＯＡｃ／ヘキサンで溶出される４０ｇ ＩＳＣＯシリカゲルカートリッジを用いてフラッシュクロマトグラフィーにより精製して、ｔｅｒｔ−ブチル ３−(２−((((９Ｈ−フルオレン−９−イル)メトキシ)カルボニル)アミノ)−３−メトキシ−３−オキソプロピル)−１Ｈ−ピロロ[２,３−ｂ]ピリジン−１−カルボキシレート(０.８５ｇ，６９％収率)を白色固体として得た。
分析ＬＣＭＳ条件Ａ：保持時間＝１.０１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ５４２.５(Ｍ＋Ｈ).
【０４４１】
工程５：
ｔｅｒｔ−ブチル  ３−(２−((((９Ｈ−フルオレン−９−イル)メトキシ)カルボニル)アミノ)−３−メトキシ−３−オキソプロピル)−１Ｈ−ピロロ[２,３−ｂ]ピリジン−１−カルボキシレート(２００ｍｇ，０.３６９ｍｍｏｌ)／無水１,２−ジクロロエタン(５ｍＬ)の溶液を、水酸化トリメチルスズ(２００ｍｇ，１.１０８ｍｍｏｌ)で処理して、混合物を６５℃で１時間攪拌した。混合物を、減圧濃縮して、残留物をＥｔＯＡｃ(５０ｍＬ)に溶解して、１Ｍ ＨＣｌおよび塩水で洗い、硫酸ナトリウム上で乾燥させて、減圧濃縮して、２−((((９Ｈ−フルオレン−９−イル)メトキシ)カルボニル)アミノ)−３−(１−(ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル)−１Ｈ−ピロロ[２,３−ｂ]ピリジン−３−イル)プロパン酸を白色泡沫状固体として得た。これを更なる精製をせずに使用した。1H NMR(400MHz, DMSO-d6) δ 8.40-8.37(m,1H), 8.12-8.05(m,1H), 7.90-7.75(m,2H), 7.70 - 7.55(m,2H), 7.43 - 7.35(m,2H), 7.30-7.18(m,4H), 4.37-4.29(m,1H), 4.16 - 4.12(m,3H), 3.23-3.15(m,1H), 3.07-2.98(m,1H), 1.60(s,9H).
分析ＬＣＭＳ条件Ａ：保持時間＝０.９３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ５２８.４(Ｍ＋Ｈ).
【０４４２】
実施例３２１０の製造
【化１２３】
2017536330.tif 000124
５０ｍＬ ポリプロピレンチューブに、Ｓｉｅｂｅｒ樹脂(１４０ｍｇ，０.１００ｍｍｏｌ)を加えて、チューブを、ＣＥＭ Ｌｉｂｅｒｔｙ マイクロ波ペプチド合成器上においた。以下の方法を、順に実施した：
“ＣＥＭ方法Ａ：樹脂膨潤法”は、以下のとおり；
Ｆｍｏｃ−Ｇｌｙ−ＯＨを用いて、“ＣＥＭ方法Ａ：標準カップリング法”に従った；
Ｆｍｏｃ−Ｃｙｓ(Ｔｒｔ)−ＯＨを用いて、“ＣＥＭ方法Ａ：標準カップリング法”に従った；
Ｆｍｏｃ−Ｌｅｕ−ＯＨを用いて、“ＣＥＭ方法Ａ：標準カップリング法”に従った；
Ｆｍｏｃ−Ｔｙｒ(ｔＢｕ)−ＯＨを用いて、“ＣＥＭ方法Ａ：標準カップリング法”に従った；
Ｆｍｏｃ−Ｔｒｐ(Ｂｏｃ)−ＯＨを用いて、“ＣＥＭ方法Ａ：標準カップリング法”に従った；
Ｆｍｏｃ−Ｄ−Ｐｒｏ(５,５−ジ−Ｍｅ)を、下記のように手動操作でカップリングした：ペプチジル樹脂に、Ｆｍｏｃ−Ｄ−Ｐｒｏ(５,５−ジ−Ｍｅ)−ＯＨ(１.２等量)の溶液(５ｍＬ)、ＨＡＴＵ(１.２等量)およびＤＩＥＡ(２.５等量)を加えた。樹脂懸濁液を、１６時間攪拌した。この樹脂を、ＤＭＦ(３ｘ５ｍＬ)で洗い、ＤＣＭ(３ｘ５ｍＬ)で洗い、もう１回ＤＭＦ(５ｍＬ)で洗った。次いで、この合成をＣＥＭ合成器にて継続させた。
Ｆｍｏｃ−Ｔｙｒ(ｔＢｕ)−ＯＨを用いて、“ＣＥＭ方法Ａ：標準カップリング法”に従った；
Ｆｍｏｃ−[Ｎ−Ｍｅ]Ｐｈｅ−ＯＨを用いて、“ＣＥＭ方法Ａ：標準カップリング法”に従った；
１０等量のＦｍｏｃ−Ｖａｌ−ＯＨを用いて、７５℃で１０分間、その後室温で２時間“ＣＥＭ方法Ａ：カスタムアミノ酸カップリング法”に従った；
Ｆｍｏｃ−Ａｓｐ(ＯｔＢｕ)−ＯＨを用いて、“ＣＥＭ方法Ａ：標準カップリング法”に従った；
Ｆｍｏｃ−Ｓａｒ−ＯＨを用いて、“ＣＥＭ方法Ａ：標準カップリング法”に従った；
Ｆｍｏｃ−[Ｎ−Ｍｅ]Ｎｌｅ−ＯＨを用いて、５等量で１０分間“ＣＥＭ方法Ａ：カスタムアミノ酸カップリング法”に従った；
Ｆｍｏｃ−[Ｎ−Ｍｅ]Ｐｈｅ−ＯＨを用いて、５等量で１０分間“ＣＥＭ方法Ａ：カスタムアミノ酸カップリング法”に従った；
Ｆｍｏｃ−Ｐｈｅ−ＯＨを用いて、５等量で１０分間“ＣＥＭ方法Ａ：カスタムアミノ酸カップリング法”に従った；
“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：クロロアセチルクロライドカップリング法Ａ”に従った；
“包括的脱保護法Ｂ”に従った；
“環化方法Ｃ”に従った。
【０４４３】
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Phenomenex Luna 20 x 250 5μ 粒子；移動相Ａ：水(０.１％ＴＦＡを含む)；移動相Ｂ：アセトニトリル(０.１％ＴＦＡを含む)；グラジエント：５０分かけて３０〜８０％Ｂ、次いで８０％Ｂで５分間保持；流量：１５ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１.１ｍｇであり、３０分かけて３５％〜８５％緩衝液Ｂのグラジエントを用いる“分析ＨＰＬＣ条件Ｂ”により算出された純度は９９％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ａ：保持時間＝１.５５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２５.８(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：
計算値：９２５.４５４７(Ｍ＋２Ｈ).
実測値：９２５.４５５１(Ｍ＋２Ｈ).
【０４４４】
実施例３２１１の製造
【化１２４】
2017536330.tif 000125
実施例３２１１を、以下の一般的な方法から構成される実施例３２１０の製造のために記述された一般的な合成手順に従って製造した：“ＣＥＭ方法Ａ：樹脂膨潤法”、“ＣＥＭ方法Ａ：標準カップリング法”、“カスタムアミノ酸カップリング法”、“ＣＥＭ方法Ａ：クロロアセチルクロライドカップリング法Ａ”、“包括的脱保護法Ｂ”および“環化方法Ｃ”.
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters XBridge C18, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；グラジエント：２５分かけて１５〜６５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３.４ｍｇであり、“分析条件ＤおよびＥ”を用いるＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９７％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝１.６０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９０５.９(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｅ：保持時間＝１.８２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９０６.０(Ｍ＋２Ｈ).
【０４４５】
実施例３２１２の製造
【化１２５】
2017536330.tif 000126
ポリプロピレン固相反応容器(４０ｍＬ)に、Ｓｉｅｂｅｒ樹脂(１４０ｍｇ，０.１００ｍｍｏｌ)を加えて、反応容器を、Ｐｒｅｌｕｄｅペプチド合成器上においた。以下の方法を、順に実施した：
“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：樹脂膨潤法”に従った；
Ｆｍｏｃ−Ｇｌｙ−ＯＨを用いて、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：単カップリング法”に従った；
Ｆｍｏｃ−Ｃｙｓ(Ｔｒｔ)−ＯＨを用いて、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：単カップリング法”に従った；
Ｆｍｏｃ−Ｌｅｕ−ＯＨを用いて、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：単カップリング法”に従った；
Ｆｍｏｃ−Ｐｈｅ(ＣＨ２ＮＨ２)−ＯＨを用いて、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：単カップリング法”に従った；
Ｆｍｏｃ−Ｔｒｐ(Ｂｏｃ)−ＯＨを用いて、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：単カップリング法”に従った；
Ｆｍｏｃ−Ｓａｒ−ＯＨを用いて、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：単カップリング法”に従った；
Ｆｍｏｃ−Ａｓｐ(ＯｔＢｕ)−ＯＨを用いて、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：単カップリング法”に従った；
Ｆｍｏｃ−[Ｎ−Ｍｅ]Ｐｈｅ−ＯＨを用いて、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：単カップリング法”に従った；
Ｆｍｏｃ−Ｖａｌ−ＯＨを用いて、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：二級アミンカップリング法”に従った；
Ｆｍｏｃ−Ａｓｎ(Ｔｒｔ)−ＯＨを用いて、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：単カップリング法”に従った；
Ｆｍｏｃ−Ｓａｒ−ＯＨを用いて、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：二級アミンカップリング法”に従った；
Ｆｍｏｃ−[Ｎ−Ｍｅ]Ｎｌｅ−ＯＨを用いて、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：二級アミンカップリング法”に従った；
Ｆｍｏｃ−[Ｎ−Ｍｅ]Ｐｈｅ−ＯＨを用いて、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：二級アミンカップリング法”に従った；
Ｆｍｏｃ−Ｐｈｅ−ＯＨを用いて、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：二級アミンカップリング法”に従った；
“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：クロロアセチルクロライドカップリング法Ａ”に従った；
“包括的脱保護法Ｂ”に従った；
“環化方法Ｃ”に従った。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters XBridge C18, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；グラジエント：２５分かけて１０〜６０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、６.８ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、“分析条件ＤおよびＥ”により９７％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝１.６２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ８８０.７(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｅ：保持時間＝１.６１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ８８０.７(Ｍ＋２Ｈ).
【０４４６】
実施例３２１３の製造
【化１２６】
2017536330.tif 000127
実施例３２１３を、以下の一般的な方法から構成される実施例３２１２の製造について記述された一般的な合成手順に従って製造した：“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：樹脂膨潤法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：単カップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：二級アミンカップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：クロロアセチルクロライドカップリング法Ａ”、“包括的脱保護法Ｂ”および“環化方法Ｃ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters XBridge C18, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；グラジエント：２５分かけて１５〜６５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、９.５ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、“分析条件ＤおよびＥ”により９９％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝１.６０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ８８７.９(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｅ：保持時間＝１.６０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ８８７.７(Ｍ＋２Ｈ).
【０４４７】
実施例３２１６の製造
【化１２７】
2017536330.tif 000128
実施例３２１６を、以下の一般的な方法から構成される実施例３２１２の製造について記述された一般的な合成手順に従って製造した：“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：樹脂膨潤法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：単カップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：二級アミンカップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：クロロアセチルクロライドカップリング法Ａ”、“包括的脱保護法Ｂ”および“環化方法Ｃ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters XBridge C18, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：２５分かけて１５〜６５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；グラジエント：２５分間かけて２５〜７０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１.３ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、“分析条件ＤおよびＥ”により９６％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝１.６９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４９.２(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｅ：保持時間＝１.７０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４９.２(Ｍ＋２Ｈ).
【０４４８】
実施例３２１７の製造
【化１２８】
2017536330.tif 000129
実施例３２１７を、以下の一般的な方法から構成される実施例３２１２の製造について記述された一般的な合成手順に従って製造した：“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：樹脂膨潤法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：単カップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：二級アミンカップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：クロロアセチルクロライドカップリング法Ａ”、“包括的脱保護法Ｂ”および“環化方法Ｃ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters XBridge C18, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；グラジエント：２５分間かけて３５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、５.２ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、“分析条件ＤおよびＥ”により９８％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝２.４３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５６.８(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｅ：保持時間＝２.４３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５７.０(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：
計算値：９５６.４６１３(Ｍ＋２Ｈ).
実測値：９５６.４６０４(Ｍ＋２Ｈ).
【０４４９】
実施例３２１８の製造
【化１２９】
2017536330.tif 000130
実施例３２１８を、以下の一般的な方法から構成される実施例３２１２の製造について記述された一般的な合成手順に従って製造した：“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：樹脂膨潤法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：単カップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：二級アミンカップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：クロロアセチルクロライドカップリング法Ａ”、“包括的脱保護法Ｂ”および“環化方法Ｃ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters XBridge C18, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；グラジエント：２５分かけて２０〜７０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、７.６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、“分析条件ＤおよびＥ”により９４％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝２.１２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５７.２(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｅ：保持時間＝１.８３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５７.４(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：
計算値：９５６.９５９０(Ｍ＋２Ｈ).
実測値：９５６.９５８２(Ｍ＋２Ｈ).
【０４５０】
実施例３２１９の製造
【化１３０】
2017536330.tif 000131
実施例３２１９を、以下の一般的な方法から構成される実施例３２１２の製造について記述された一般的な合成手順に従って製造した：“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：樹脂膨潤法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：単カップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：二級アミンカップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：クロロアセチルクロライドカップリング法Ａ”、“包括的脱保護法Ｂ”および“環化方法Ｃ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters XBridge C18, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；グラジエント：２５分かけて３０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、７.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、“分析条件ＤおよびＥ”により９６％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝２.２６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５７.９(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｅ：保持時間＝２.２６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５８.０(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：
計算値：９５６.４５１０(Ｍ＋２Ｈ).
実測値：９５６.４４９３(Ｍ＋２Ｈ).
【０４５１】
実施例３２２０の製造
【化１３１】
2017536330.tif 000132
実施例３２２０を、以下の一般的な方法から構成される実施例３２１２の製造について記述された一般的な合成手順に従って製造した：“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：樹脂膨潤法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：単カップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：二級アミンカップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：クロロアセチルクロライドカップリング法Ａ”、“包括的脱保護法Ｂ”および“環化方法Ｃ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters XBridge C18, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；グラジエント：２５分かけて２５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、８.４ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、“分析条件ＤおよびＥ”により９２％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝１.７１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３２.０(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｅ：保持時間＝１.９４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３２.０(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：
計算値：９３１.４５４７(Ｍ＋２Ｈ).
実測値：９３１.４５３６(Ｍ＋２Ｈ).
【０４５２】
実施例３２２１の製造
【化１３２】
2017536330.tif 000133
実施例３２２１を、以下の一般的な方法から構成される実施例３２１２の製造について記述された一般的な合成手順に従って製造した：“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：樹脂膨潤法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：単カップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：二級アミンカップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：クロロアセチルクロライドカップリング法Ａ”、“包括的脱保護法Ｂ”および“環化方法Ｃ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters XBridge C18, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；グラジエント：２５分かけて３０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、７.２ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、“分析条件ＤおよびＥ”により９４％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝２.２２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４２.１(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｅ：保持時間＝２.２０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４３.２(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：
計算値：９４２.４４５７(Ｍ＋２Ｈ).
実測値：９４２.４４４５(Ｍ＋２Ｈ).
【０４５３】
実施例３２２２の製造
【化１３３】
2017536330.tif 000134
実施例３２２２を、以下の一般的な方法から構成される実施例３２１２の製造について記述された一般的な合成手順に従って製造した：“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：樹脂膨潤法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：単カップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：二級アミンカップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：クロロアセチルクロライドカップリング法Ａ”、“包括的脱保護法Ｂ”および“環化方法Ｃ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Phenomenex Luna 20 x 250 5u 粒子；移動相Ａ：水(０.１％ＴＦＡを含む)；移動相Ｂ：アセトニトリル(０.１％ＴＦＡを含む)；グラジエント：５０分かけて３５〜９５％Ｂ、次いで９５％Ｂで５分間保持；流量：１５ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、８.９ｍｇであり、その算出された純度は、３０分かけて３５％〜８５％緩衝液Ｂのグラジエントを用いる“分析ＨＰＬＣ条件Ｂ”により９９％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ａ：保持時間＝１.６５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６６.１(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：
計算値：９６５.４４８４(Ｍ＋２Ｈ).
実測値：９６５.４４７３(Ｍ＋２Ｈ).
【０４５４】
実施例３２２３の製造
【化１３４】
2017536330.tif 000135
実施例３２２３を、以下の一般的な方法から構成される実施例３２１２の製造について記述された一般的な合成手順に従って製造した：“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：樹脂膨潤法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：単カップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：二級アミンカップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：クロロアセチルクロライドカップリング法Ａ”、“包括的脱保護法Ｂ”および“環化方法Ｃ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Phenomenex Luna 20 x 250 5u 粒子；移動相Ａ：水(０.１％ＴＦＡを含む)；移動相Ｂ：アセトニトリル(０.１％ＴＦＡを含む)；グラジエント：５０分かけて３５〜９５％Ｂ、次いで９５％Ｂで５分間保持；流量：１５ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、９.１ｍｇであり、３０分かけて３５％〜８５％緩衝液Ｂのグラジエントを用いる“分析ＨＰＬＣ条件Ｂ”により、その算出された純度は、９８％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ａ：保持時間＝１.６５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６６.８(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：
計算値：９６６.４３８１(Ｍ＋２Ｈ).
実測値：９６６.４３７５(Ｍ＋２Ｈ).
【０４５５】
実施例３２２４の製造
【化１３５】
2017536330.tif 000136
実施例３２２４を、以下の一般的な方法から構成される実施例３２１２の製造について記述された一般的な合成手順に従って製造した：“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：樹脂膨潤法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：単カップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：二級アミンカップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：クロロアセチルクロライドカップリング法Ａ”、“包括的脱保護法Ｂ”および“環化方法Ｃ”。
移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて２０〜６０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて２５〜６５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、９.７ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、“分析ＬＣＭＳ条件Ｅ”により９７％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｅ：保持時間＝１.９３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３９.３１(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：
計算値：９３９.４３２８(Ｍ＋２Ｈ).
実測値：９３９.４３２２(Ｍ＋２Ｈ).
【０４５６】
実施例３２２５の製造
【化１３６】
2017536330.tif 000137
実施例３２２５を、以下の一般的な方法から構成される実施例３２１２の製造について記述された一般的な合成手順に従って製造した：“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：樹脂膨潤法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：単カップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：二級アミンカップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：クロロアセチルクロライドカップリング法Ａ”、“包括的脱保護法Ｂ”および“環化方法Ｃ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；グラジエント：３０分かけて２０〜６０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１０.２ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、“分析条件ＥおよびＧ”により９６％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｅ：保持時間＝１.５９分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ８９８.５(Ｍ−２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｇ：保持時間＝３.１８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ８９９.５(Ｍ＋２Ｈ).
【０４５７】
実施例３２２６の製造
【化１３７】
2017536330.tif 000138
実施例３２２６を、以下の一般的な方法から構成される実施例３２１２の製造について記述された一般的な合成手順に従って製造した：“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：樹脂膨潤法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：単カップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：二級アミンカップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：クロロアセチルクロライドカップリング法Ａ”、“包括的脱保護法Ｂ”および“環化方法Ｃ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；グラジエント：３０分かけて２５〜６５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１６.２ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、“分析ＬＣＭＳ条件Ｅ”により９５％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｅ：保持時間＝１.８４分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９２８.９(Ｍ−２Ｈ).
【０４５８】
実施例３２２７の製造
【化１３８】
2017536330.tif 000139
実施例３２２７を、以下の一般的な方法から構成される実施例３２１２の製造について記述された一般的な合成手順に従って製造した：“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：樹脂膨潤法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：単カップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：二級アミンカップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：クロロアセチルクロライドカップリング法Ａ”、“包括的脱保護法Ｂ”および“環化方法Ｃ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、５.３ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、“分析ＬＣＭＳ条件ＥおよびＧ”により９７％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｅ：保持時間＝１.７４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４７.７(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｇ：保持時間＝３.３７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４８.００(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：
計算値：９４７.９４６１(Ｍ＋２Ｈ).
実測値：９４９.９４４９(Ｍ＋２Ｈ).
【０４５９】
実施例３２２８の製造
【化１３９】
2017536330.tif 000140
実施例３２２８を、以下の一般的な方法から構成される実施例３２１２の製造について記述された一般的な合成手順に従って製造した：“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：樹脂膨潤法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：単カップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：二級アミンカップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：クロロアセチルクロライドカップリング法Ａ”、“包括的脱保護法Ｂ”および“環化方法Ｃ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、５.２ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、“分析ＬＣＭＳ条件ＥおよびＧ”により９８％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｅ：保持時間＝１.８０分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９４７.７(Ｍ−２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｇ：保持時間＝３.４１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４９.１０(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：
計算値：９４８.９３５７(Ｍ＋２Ｈ).
実測値：９４８.９３５４(Ｍ＋２Ｈ).
【０４６０】
実施例３２２９の製造
【化１４０】
2017536330.tif 000141
実施例３２２９を、以下の一般的な方法から構成される実施例３２１２の製造について記述された一般的な合成手順に従って製造した：“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：樹脂膨潤法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：単カップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：二級アミンカップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：クロロアセチルクロライドカップリング法Ａ”、“包括的脱保護法Ｂ”および“環化方法Ｃ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；グラジエント：３０分かけて３０〜７０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、８.６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、“分析ＬＣＭＳ条件ＥおよびＧ”による９５％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｇ：保持時間＝３.４４３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６５.５５(Ｍ＋２Ｈ).
【０４６１】
実施例３２３０の製造
【化１４１】
2017536330.tif 000142
実施例３２３０を、以下の一般的な方法から構成される実施例３２１２の製造について記述された一般的な合成手順に従って製造した：“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：樹脂膨潤法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：単カップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：二級アミンカップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：クロロアセチルクロライドカップリング法Ａ”、“包括的脱保護法Ｂ”および“環化方法Ｃ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＨＰＬＣにより精製した：カラム：Phenomenex Luna 20 x 250 5u 粒子；移動相Ａ：水(０.１％ＴＦＡを含む)；移動相Ｂ：アセトニトリル(０.１％ＴＦＡを含む)；グラジエント：５５分かけて４５〜９５％Ｂ、次いで９５％Ｂで５分間保持；流量：１５ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。４つのアイソマー(アイソマー３２３０−Ａ、３２３０−Ｂ、３２３０−Ｃおよび３２３０−Ｄ)を得た。生成物であるアイソマー３２３０−Ａ、３２３０−Ｂ、３２３０−Ｃおよび３０６０−Ｄの収率は、各々７.５ｍｇ、９.３ｍｇ、０.６６ｍｇおよび０.７２ｍｇであり、６０℃で３０分かけて３５％〜９０％緩衝液Ｂのグラジエントを用いる“分析ＨＰＬＣ条件Ｂ”によるその推定純度は、各々９７％、９７.５％、９９％および８４％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ａ：アイソマー３２３０−Ａ：保持時間＝１.５２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３０.１(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ａ：アイソマー３２３０−Ｂ：保持時間＝１.５５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３０.０(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ａ：アイソマー３２３０−Ｃ：保持時間＝１.５５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２９.８(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ａ：アイソマー３２３０−Ｄ：保持時間＝１.６７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３０.２(Ｍ＋２Ｈ).
【０４６２】
３２３０−Ａ：
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：
計算値：９２９.４３９１(Ｍ＋２Ｈ).
実測値：９２９.４３７１(Ｍ＋２Ｈ).
３２３０−Ｂ：
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：
計算値：９２９.４３９１(Ｍ＋２Ｈ).
実測値：９２９.４３７２(Ｍ＋２Ｈ).
３２３０−Ｃ：
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：
計算値：９２９.４３９１(Ｍ＋２Ｈ).
実測値：９２９.４３８０(Ｍ＋２Ｈ).
３２３０−Ｄ：
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：
計算値：９２９.４３９１(Ｍ＋２Ｈ).
実測値：９２９.４３７９(Ｍ＋２Ｈ).
【０４６３】
実施例３２３１の製造
【化１４２】
2017536330.tif 000143
実施例３２３１を、以下の一般的な方法から構成される実施例３２１２の製造について記述された一般的な合成手順に従って製造した：“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：樹脂膨潤法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：単カップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：二級アミンカップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：クロロアセチルクロライドカップリング法Ａ”、“包括的脱保護法Ｇ”および“環化方法Ｃ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18 300, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：２５分かけて２５〜７０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、５.２ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝１.６５２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１０.４０(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｅ：保持時間＝１.８０１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１０.７５(Ｍ＋２Ｈ).
【０４６４】
実施例３２３２の製造
【化１４３】
2017536330.tif 000144
実施例３２３２を、以下の一般的な方法から構成される実施例３２１２の製造について記述された一般的な合成手順に従って製造した：“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：樹脂膨潤法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：単カップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：二級アミンカップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：クロロアセチルクロライドカップリング法Ａ”、“包括的脱保護法Ｇ”および“環化方法Ｃ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18 300, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：２５分かけて２０〜６５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１１.１ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９５％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝１.４９９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１１.７０(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｅ：保持時間＝１.６３３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１１.４０(Ｍ＋２Ｈ).
【０４６５】
実施例３２３３
【化１４４】
2017536330.tif 000145
実施例３２３３を、以下の一般的な方法から構成される実施例３２１２の製造について記述された一般的な合成手順に従って製造した：“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：樹脂膨潤法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：単カップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：二級アミンカップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：クロロアセチルクロライドカップリング法Ａ”、“包括的脱保護法Ｇ”および“環化方法Ｃ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18 300, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：２５分かけて２５〜７０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、５.３ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９４％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝１.６６２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２３.７０(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｅ：保持時間＝１.８２３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２３.７５(Ｍ＋２Ｈ).
【０４６６】
実施例３２３４
【化１４５】
2017536330.tif 000146
実施例３２３４を、以下の一般的な方法から構成される実施例３２１２の製造について記述された一般的な合成手順に従って製造した：“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：樹脂膨潤法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：単カップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：二級アミンカップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：クロロアセチルクロライドカップリング法Ａ”、“包括的脱保護法Ｇ”および“環化方法Ｃ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18 300, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：２５分かけて２５〜６５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、９.０ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝１.５８５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２２.６０(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｅ：保持時間＝１.７２４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２４.４５(Ｍ＋２Ｈ).
【０４６７】
実施例３２３５の製造
【化１４６】
2017536330.tif 000147
実施例３２３５を、以下の一般的な方法から構成される実施例３２１２の製造について記述された一般的な合成手順に従って製造した：“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：樹脂膨潤法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：単カップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：二級アミンカップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：クロロアセチルクロライドカップリング法Ａ”、“包括的脱保護法Ｇ”および“環化方法Ｃ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18 300, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：２５分かけて２５〜７０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、４.０ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９８％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝１.７７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２３.８(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｅ：保持時間＝１.９９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２４.０(Ｍ＋２Ｈ).
【０４６８】
実施例３２３６の製造
【化１４７】
2017536330.tif 000148
実施例３２３６を、以下の一般的な方法から構成される実施例３２１２の製造について記述された一般的な合成手順に従って製造した：“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：樹脂膨潤法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：単カップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：二級アミンカップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：クロロアセチルクロライドカップリング法Ａ”、“包括的脱保護法Ｇ”および“環化方法Ｃ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18 300, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：２５分かけて１５〜５５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝１.６９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１６.３(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｅ：保持時間＝１.８９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１６.３(Ｍ＋２Ｈ).
【０４６９】
実施例３２３７の製造
【化１４８】
2017536330.tif 000149
実施例３２３７を、以下の一般的な方法から構成される実施例３２１２の製造について記述された一般的な合成手順に従って製造した：“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：樹脂膨潤法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：単カップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：二級アミンカップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：クロロアセチルクロライドカップリング法Ａ”、“包括的脱保護法Ｇ”および“環化方法Ｃ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18 300, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：２５分かけて２０〜６０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、９.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝１.７８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ８９８.４(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｅ：保持時間＝１.７８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ８９８.５(Ｍ＋２Ｈ).
【０４７０】
実施例３２３８の製造
【化１４９】
2017536330.tif 000150
実施例３２３８を、以下の一般的な方法から構成される実施例３２１２の製造について記述された一般的な合成手順に従って製造した：“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：樹脂膨潤法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：単カップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：二級アミンカップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：クロロアセチルクロライドカップリング法Ａ”、“包括的脱保護法Ｇ”および“環化方法Ｃ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18 300, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：２５分かけて２０〜６０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１０.３ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９１％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝１.７８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９０２.３(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｅ：保持時間＝１.９８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９０２.１(Ｍ＋２Ｈ).
【０４７１】
実施例３２３９の製造
【化１５０】
2017536330.tif 000151
実施例３２３９を、以下の一般的な方法から構成される実施例３２１２の製造について記述された一般的な合成手順に従って製造した：“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：樹脂膨潤法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：単カップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：二級アミンカップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：クロロアセチルクロライドカップリング法Ａ”、“包括的脱保護法Ｇ”および“環化方法Ｃ”。Ｆｍｏｃ保護７−アザ−Ｔｒｐ残基を、ラセミ化合物として連結させた。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18 300, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：２５分かけて１５〜６５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、９.４ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、ジアステレオマー混合物として９８％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝１.５１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ８９９.８(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｅ：保持時間＝１.６１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ８９９.３(Ｍ＋２Ｈ).
【０４７２】
実施例３２４０の製造
【化１５１】
2017536330.tif 000152
実施例３２４０を、以下の一般的な方法から構成される実施例３２１２の製造について記述された一般的な合成手順に従って製造した：“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：樹脂膨潤法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：単カップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：二級アミンカップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：クロロアセチルクロライドカップリング法Ａ”、“包括的脱保護法Ｇ”および“環化方法Ｃ”。Ｆｍｏｃ保護された７−アザ−Ｔｒｐ残基を、ラセミ化合物としてカップリングさせた。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18 300, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：２５分かけて１５〜６５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収率は３.５ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、ジアステレオマー混合物として９７％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝１.６７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９０２.５(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｅ：保持時間＝１.７７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９０２.５(Ｍ＋２Ｈ).
【０４７３】
実施例３２４１の製造
【化１５２】
2017536330.tif 000153
実施例３２４１を、以下の一般的な方法から構成される実施例３２１２の製造について記述された一般的な合成手順に従って製造した：“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：樹脂膨潤法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：単カップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：二級アミンカップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：クロロアセチルクロライドカップリング法Ａ”、“包括的脱保護法Ｇ”および“環化方法Ｃ”。Ｆｍｏｃ保護された７−アザ−Ｔｒｐ残基を、ラセミ化合物としてカップリングさせた。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18 300, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：２５分かけて１５〜５５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、７.０ｍｇ、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、ジアステレオマー混合物として９８％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝１.６６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ８９８.６(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｅ：保持時間＝１.５７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ８９９.２(Ｍ＋２Ｈ).
【０４７４】
実施例３２４２の製造
【化１５３】
2017536330.tif 000154
実施例３２４２を、以下の一般的な方法から構成される実施例３２１２の製造について記述された一般的な合成手順に従って製造した：“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：樹脂膨潤法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：単カップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：二級アミンカップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：クロロアセチルクロライドカップリング法Ａ”、“包括的脱保護法Ｇ”および“環化方法Ｃ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18 300, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：２５分かけて１５〜６５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２.３ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝１.４３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ８９９.５(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｅ：保持時間＝１.５４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ８９９.６(Ｍ＋２Ｈ).
【０４７５】
実施例３２４３の製造
【化１５４】
2017536330.tif 000155
実施例３２４３を、以下の一般的な方法から構成される実施例３２１２の製造について記述された一般的な合成手順に従って製造した：“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：樹脂膨潤法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：単カップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：二級アミンカップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：クロロアセチルクロライドカップリング法Ａ”、“包括的脱保護法Ｇ”および“環化方法Ｃ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18 300, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：２５分かけて１５〜６５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、４.８ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝１.４４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ８９９.５(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｅ：保持時間＝１.５４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ８９９.９(Ｍ＋２Ｈ).
【０４７６】
実施例３２４４の製造
【化１５５】
2017536330.tif 000156
実施例３２４４を、以下の一般的な方法から構成される実施例３２１２の製造について記述された一般的な合成手順に従って製造した：“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：樹脂膨潤法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：単カップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：二級アミンカップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：クロロアセチルクロライドカップリング法Ａ”、“包括的脱保護法Ｇ”および“環化方法Ｃ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18 300, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：２５分かけて２０〜７０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、４.６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝１.６０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２１.３(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｅ：保持時間＝１.８１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２２.０(Ｍ＋２Ｈ).
【０４７７】
実施例３２４５の製造
【化１５６】
2017536330.tif 000157
実施例３２４５を、以下の一般的な方法から構成される実施例３２１２の製造について記述された一般的な合成手順に従って製造した：“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：樹脂膨潤法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：単カップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：二級アミンカップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：クロロアセチルクロライドカップリング法Ａ”、“包括的脱保護法Ｇ”および“環化方法Ｃ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18 300, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：２５分かけて２５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２.３ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝１.７３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２７.１(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｅ：保持時間＝１.９３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２７.４(Ｍ＋２Ｈ).
【０４７８】
実施例３２４６の製造
【化１５７】
2017536330.tif 000158
実施例３２４６を、以下の一般的な方法から構成される実施例３２１２の製造について記述された一般的な合成手順に従って製造した：“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：樹脂膨潤法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：単カップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：二級アミンカップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：クロロアセチルクロライドカップリング法Ａ”、“包括的脱保護法Ｇ”および“環化方法Ｃ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18 300, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：２５分かけて１５〜６５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、４.４ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９４％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝１.７８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３２.９(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｅ：保持時間＝１.９７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３２.９(Ｍ＋２Ｈ).
【０４７９】
実施例３６１４の製造
【化１５８】
2017536330.tif 000159
実施例３６１４を、以下の一般的な方法から構成される実施例３２１０の製造のために記述された一般的な合成手順に従って製造した：“ＣＥＭ方法Ａ：樹脂膨潤法”、“ＣＥＭ方法Ａ：標準カップリング法”、“ＣＥＭ方法Ａ：カスタムアミノ酸カップリング法”、Ｆｍｏｃ−３−ＰｙＡｌａ−ＯＨのＮ−メチル化のための“樹脂法上でのＮ−メチル化”、“クロロ酢酸カップリング法Ａ”、“包括的脱保護法Ｂ”および“環化方法Ｃ”。Ｆｍｏｃ−３−ＰｙＡｌａ−ＯＨ(２.５等量)を、カップリング方法を用いて、ＨＡＴＵ(２.５等量)およびＮＭＭ(２.５等量)とマニュアル的にカップリングさせて、その後Ｆｍｏｃ−Ｐｈｅ−ＯＨ(５等量)を用いて、カップリング工程としてＨＡＴＵ(５等量)およびＮＭＭ(５等量)とを用いる第二のマニュアルカップリング工程を行った。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters XBridge C18, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；グラジエント：２５分かけて３０〜７０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、６.６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９４％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝１.５３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ８９９.６(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｅ：保持時間＝１.４５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ８９９.４(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：
計算値：８９８.９３４５(Ｍ＋２Ｈ).
実測値：８９８.９３４５(Ｍ＋２Ｈ).
【０４８０】
実施例３６１６の製造
【化１５９】
2017536330.tif 000160
実施例３６１６を、以下の一般的な方法から構成される実施例３２１０の製造のために記述された一般的な合成手順に従って製造した：“ＣＥＭ方法Ａ：樹脂膨潤法”、“ＣＥＭ方法Ａ：標準カップリング法”、“ＣＥＭ方法Ａ：カスタムアミノ酸カップリング法”、Ｆｍｏｃ−４−チアゾール−アラ−ＯＨのＮ−メチル化のための“樹脂方法上でのＮ−メチル化”、“クロロ酢酸カップリング法Ａ”、“包括的脱保護法Ｂ”および“環化方法Ｃ”。Ｆｍｏｃ−３−(チアゾール−４−イル)−Ａｌａ−ＯＨ(２.５等量)を、カップリング方法としてＨＡＴＵ(２.５等量)およびＮＭＭ(２.５等量)を用いて手動でさせて、その後カップリング方法としてＨＡＴＵ(５等量)およびＮＭＭ(５等量)を用いるＦｍｏｃ−Ｐｈｅ−ＯＨ(５等量)の第二のマニュアルカップリング工程を行った。
【０４８１】
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Watersxbridge C18, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；グラジエント：２５分かけて１０〜６０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１１.８ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９７％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝１.５３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９０２.１(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｅ：保持時間＝１.５２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９０２.１(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：
計算値：９０１.９１２７(Ｍ＋２Ｈ).
実測値：９０１.９１３０(Ｍ＋２Ｈ).
【０４８２】
実施例３６１７の製造
【化１６０】
2017536330.tif 000161
実施例３６１７を、以下の一般的な方法から構成される実施例３２１０の製造のために記述された一般的な合成手順に従って製造した：“ＣＥＭ方法Ａ：樹脂膨潤法”、“ＣＥＭ方法Ａ：標準カップリング法”、“ＣＥＭ方法Ａ：カスタムアミノ酸カップリング法”、“クロロ酢酸カップリング法Ａ”、“包括的脱保護法Ｂ”および“環化方法Ｃ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＨＰＬＣにより精製した：カラム：Phenomenex Luna 5u C18(2) 250 x 21.2 AXIA, 100A Ser.＃520221-1；移動相Ａ：０.１％ＴＦＡ／水；移動相Ｂ：０.１％ＴＦＡ／アセトニトリル；グラジエント：４０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで８５％Ｂまでの５分間のグラジエント；流量：１５ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物をアセトニトリルおよび水の最小量に溶解して、凍結して、凍結乾燥して、白色の非結晶質固体を得た。生成物の収量は、１.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９０％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ａ：保持時間＝１.４２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ８１７.２(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｃ：保持時間＝１.６５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ １６３２.８(Ｍ＋Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：
計算値：８１６.８９９６(Ｍ＋２Ｈ).
実測値：８１６.８９６８(Ｍ＋２Ｈ).
【０４８３】
実施例３６１８の製造
【化１６１】
2017536330.tif 000162
実施例３６１８を、以下の一般的な方法から構成される実施例３２１０の製造のために記述された一般的な合成手順に従って製造した：“ＣＥＭ方法Ａ：樹脂膨潤法”、“ＣＥＭ方法Ａ：標準カップリング法”、“ＣＥＭ方法Ａ：カスタムアミノ酸カップリング法”、“クロロ酢酸カップリング法Ａ”、“包括的脱保護法Ｂ”および“環化方法Ｃ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＨＰＬＣにより精製した：カラム：Phenom Luna 5u C18(2) 250 x 21.2 AXIA, 100A Ser.＃520221-1；移動相Ａ：０.１％ＴＦＡ／水；移動相Ｂ：０.１％ＴＦＡ／アセトニトリル；グラジエント：４０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで５分間、８５％Ｂまでのグラジエント；流量：１５ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物を、アセトニトリルおよび水の最小量に溶解して、凍結して、凍結乾燥して、白色の非晶質固体を得た。生成物の収量は、３.５ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ａ：保持時間＝１.４９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ７８１.７(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｃ：保持時間＝１.７４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ １５６１.８(Ｍ＋Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：
計算値：７８１.３８１０(Ｍ＋２Ｈ).
実測値：７８１.３７７８(Ｍ＋２Ｈ).
【０４８４】
実施例３６２８の製造
【化１６２】
2017536330.tif 000163
実施例３６２８を、以下の一般的な方法から構成される実施例３２１０の製造のために記述された一般的な合成手順に従って製造した：“ＣＥＭ方法Ａ：樹脂膨潤法”、“ＣＥＭ方法Ａ：標準カップリング法”、“ＣＥＭ方法Ａ：カスタムアミノ酸カップリング法”、“クロロ酢酸カップリング法Ａ”、“包括的脱保護法Ｂ”および“環化方法Ｃ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters XBridge C18, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；グラジエント：２５分かけて１０〜６０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２.９７ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝１.４５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ８４９.２(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｅ：保持時間＝１.６６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ８４９.３(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：
計算値：８４８.８９７１(Ｍ＋２Ｈ).
実測値：８４８.８９６２(Ｍ＋２Ｈ).
【０４８５】
実施例３６３７の製造
【化１６３】
2017536330.tif 000164
実施例３６３７を、以下の一般的な方法から構成される実施例３２１０の製造のために記述された一般的な合成手順に従って製造した：“ＣＥＭ方法Ａ：樹脂膨潤法”、“ＣＥＭ方法Ａ：標準カップリング法”、“ＣＥＭ方法Ａ：カスタムアミノ酸カップリング法”、Ｆｍｏｃ−４−Ｐｙ−アラ−ＯＨのＮ−メチル化のための“樹脂方法上でのＮ−メチル化”、“クロロ酢酸カップリング法Ａ”、“包括的脱保護法Ｂ”および“環化方法Ｃ”。Ｆｍｏｃ−４−ＰｙＡｌａ−ＯＨ(１０等量)を、カップリング方法としてＨＡＴＵ(１０等量)およびＮＭＭ(２０等量)を用いて手動によりカップリングさせて、その後ＨＡＴＵ(５等量)およびＮＭＭ(１０等量)を用いてカップリング方法としてＦｍｏｃ−Ｐｈｅ−ＯＨ(５等量)の第二のマニュアルカップリング工程により行った。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters XBridge C18, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；グラジエント：２５分かけて１０〜６０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２.７８ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝１.７４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３２.５(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｅ：保持時間＝１.６１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３２.５(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：
計算値：９３１.９５８０(Ｍ＋２Ｈ).
実測値：９３１.９５５７(Ｍ＋２Ｈ).
【０４８６】
実施例３６３８の製造
【化１６４】
2017536330.tif 000165
実施例３６３８を、以下の一般的な方法から構成される実施例３２１０の製造のために記述された一般的な合成手順に従って製造した：“ＣＥＭ方法Ａ：樹脂膨潤法”、“ＣＥＭ方法Ａ：標準カップリング法”、“ＣＥＭ方法Ａ：カスタムアミノ酸カップリング法”、Ｆｍｏｃ−４−Ｐｙ−ａｌａ−ＯＨの  Ｎ−メチル化のための“樹脂方法上でのＮ−メチル化”、“クロロ酢酸カップリング法Ａ”、“包括的脱保護法Ｂ”および“環化方法Ｃ”。Ｆｍｏｃ−４−ＰｙＡｌａ−ＯＨ(１０等量)を、カップリング方法としてＨＡＴＵ(１０等量)およびＮＭＭ(２０等量)を用いて、マニュアル的にカップリングして、その後カップリング方法としてＨＡＴＵ(５等量)およびＮＭＭ(１０等量)を用いるＦｍｏｃ−Ｐｈｅ−ＯＨ(５等量)の第二のマニュアルカップリング工程により行った。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters XBridge C18, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；グラジエント：２５分かけて１０〜６０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。２つのアイソマーに分離させた。
第一のアイソマーである３６３８−Ａの収量は、１.６６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９１％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝１.０７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ８９９.５(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｅ：保持時間＝１.０８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ８９９.４(Ｍ＋２Ｈ).
第二のアイソマーである３６３８−Ｂの収量は、７.５６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９２％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝１.５２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ８９９.２(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｅ：保持時間＝１.４５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ８９９.５(Ｍ＋２Ｈ).
３６３８−Ｂ：
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：
計算値：８９８.９３４５(Ｍ＋２Ｈ).
実測値：８９８.９３３１(Ｍ＋２Ｈ).
【０４８７】
実施例３６３９の製造
【化１６５】
2017536330.tif 000166
実施例３６３９を、以下の一般的な方法から構成される実施例３２１０の製造のために記述された一般的な合成手順に従って製造した：“ＣＥＭ方法Ａ：樹脂膨潤法”、“ＣＥＭ方法Ａ：標準カップリング法”、“ＣＥＭ方法Ａ：カスタムアミノ酸カップリング法”、“クロロ酢酸カップリング法Ａ”、“包括的脱保護法Ｂ”および“環化方法Ｃ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters XBridge C18, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；グラジエント：２５分かけて１０〜６０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。ジアステレオマー混合物として目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、６.７ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９６％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝１.６５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９０３.４５(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：
計算値：９０５.４３９１(Ｍ＋２Ｈ).
実測値：９０５.４３７６(Ｍ＋２Ｈ).
【０４８８】
実施例３６４０の製造
【化１６６】
2017536330.tif 000167
実施例３６３９からの２つのジアステレオマーを、以下の条件：カラム：ES DEAP 25 X 2.1 cm 5 μm 粒子；移動相４４／５５ ＣＯ２／９５：５ＭｅＯＨ：Ｈ２Ｏ(１０ｍＭ ＮＨ４ＯＡｃを含む)を用いる、Ｂｅｒｇｅｒ ＳＦＣｍｇＩＩ システム上での超臨界液体クロマトグラフィー(ＳＦＣ)により分離した。
第一のアイソマーである３６４０−Ａの収量は、２.３９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ａ：保持時間＝１.４３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ １８１２.１(Ｍ＋Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｃ：保持時間＝１.６７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ １８１０.２(Ｍ＋Ｈ).
第二のアイソマーである３６４０−Ｂの収量は、２.１５ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ａ：保持時間＝１.４２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ １８１２.１(Ｍ＋Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｃ：保持時間＝１.６６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ １８１１.１(Ｍ＋Ｈ).
【０４８９】
実施例３６４１の製造
【化１６７】
2017536330.tif 000168
実施例３６４１を、以下の一般的な方法から構成される実施例３２１２の製造について記述された一般的な合成手順に従って製造した：“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：樹脂膨潤法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：単カップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：二級アミンカップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：クロロアセチルクロライドカップリング法Ａ”、“包括的脱保護法Ｂ”および“環化方法Ｃ”。ペプチジル樹脂へのＦｍｏｃ−Ｖａｌ−ＯＨのカップリングを、ＨＡＴＵ(１０等量)およびＮＭＭ(２０等量)のアミノ酸(１０等量)を用いて行い、１０時間まで延長する。Ｆｍｏｃ−Ｐｈｅ(３,４,５−トリ−Ｆ)−ＯＨの最終カップリングを、ＤＭＦ中のアミノ酸(１.５等量)、７−アザ−ベンゾトリアゾール(ＨＯＡｔ)(１.６５等量)およびＮ,Ｎ−ジイソプロピルカルボジイミド(ＤＩＣ)(１.５８等量)を用いて手動操作により行い、６０時間処理を行なった。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters XBridge C18, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜９０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、“分析ＬＣＭＳ条件ＤおよびＧ”により１００％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝１.６１分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９４８.７(Ｍ−２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｇ：保持時間＝２.９８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５０.７(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：
計算値：(Ｍ＋２Ｈ)９４９.９２５３
実測値：(Ｍ＋２Ｈ)９４９.９２３０
【０４９０】
実施例３６４２の製造
【化１６８】
2017536330.tif 000169
実施例３６４２を、以下の一般的な方法から構成される実施例３２１２の製造について記述された一般的な合成手順に従って製造した：“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：樹脂膨潤法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：単カップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：二級アミンカップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：クロロアセチルクロライドカップリング法Ａ”、“包括的脱保護法Ｂ”および“環化方法Ｃ”。Ｆｍｏｃ−Ｖａｌ−ＯＨとペプチジル樹脂とのカップリングを、アミノ酸(１０等量)、ＨＡＴＵ(１０等量)およびＮＭＭ(２０等量)を用いて行い、１０時間延長した。Ｆｍｏｃ−Ｐｈｅ(３,４,５−トリ−Ｆ)−ＯＨの最終カップリングを、アミノ酸(１.５等量)、７−アザ−ベンゾトリアゾール(ＨＯＡｔ)(１.６５等量)およびＮ,Ｎ−ジイソプロピルカルボジイミド(ＤＩＣ)／ＤＭＦ(１.５８等量)を用いて手動操作により行い、６０時間の間処理した。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters XBridge C18, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜９０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１４.８ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、“分析ＬＣＭＳ条件ＤおよびＧ”により１００％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝１.６３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５０.８(Ｍ−２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｇ：保持時間＝２.９８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５０.８(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：
計算値：(Ｍ＋２Ｈ)９４９.９２５３
実測値：(Ｍ＋２Ｈ)９４９.９２２９
【０４９１】
実施例３６４３の製造
【化１６９】
2017536330.tif 000170
実施例３６４３を、以下の一般的な方法から構成される実施例３２１２の製造について記述された一般的な合成手順に従って製造した：“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：樹脂膨潤法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：単カップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：二級アミンカップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：クロロアセチルクロライドカップリング法Ａ”、“包括的脱保護法Ｂ”および“環化方法Ｃ”。Ｆｍｏｃ−Ｖａｌ−ＯＨとペプチジル樹脂とのカップリングを、アミノ酸(１０等量)、ＨＡＴＵ(１０等量)およびＮＭＭ(２０等量)を用いて行い、１０時間延長した。Ｆｍｏｃ−Ｐｈｅ(３,４,５−トリ−Ｆ)−ＯＨの最終カップリングを、ＤＭＦ中のアミノ酸(１.５等量)、７−アザ−ベンゾトリアゾール(ＨＯＡｔ)(１.６５等量)およびＮ,Ｎ−ジイソプロピルカルボジイミド(ＤＩＣ)(１.５８等量)を用いて手動により行い、６０時間の間行なった。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters XBridge C18, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５０〜９０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３１.８ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、“分析ＬＣＭＳ条件ＤおよびＧ”により９８％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝１.５２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３６.９(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｇ：保持時間＝２.９０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３６.８(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：
計算値：(Ｍ＋２Ｈ)９３５.９０９７
実測値：(Ｍ＋２Ｈ)９３５.９０７３
【０４９２】
実施例３６４４の製造
【化１７０】
2017536330.tif 000171
実施例３６４４を、以下の一般的な方法から構成される実施例３２１２の製造について記述された一般的な合成手順に従って製造した：“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：樹脂膨潤法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：単カップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：二級アミンカップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：クロロアセチルクロライドカップリング法Ａ”、“包括的脱保護法Ｂ”および“環化方法Ｃ”。Ｆｍｏｃ−Ｖａｌ−ＯＨとペプチジル樹脂とのカップリングを、アミノ酸(１０等量)、ＨＡＴＵ(１０等量)およびＮＭＭ(２０等量)を用いて行い、１０時間延ばした。Ｆｍｏｃ−Ｐｈｅ(３,４,５−トリ−Ｆ)−ＯＨの最終カップリングを、ＤＭＦ中のアミノ酸(１.５等量)、７−アザ−ベンゾトリアゾール(ＨＯＡｔ)(１.６５等量)およびＮ,Ｎ−ジイソプロピルカルボジイミド(ＤＩＣ)(１.５８等量)を用いて手動操作により行い、６０時間の間処理した。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters XBridge C18, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５０〜９０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３５.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、“分析ＬＣＭＳ条件ＤおよびＧ”により１００％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝１.５７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３６.５(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｇ：保持時間＝２.９３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３６.５(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：
計算値：(Ｍ＋２Ｈ)９３５.９０９７
実測値：(Ｍ＋２Ｈ)９３５.９０６９
【０４９３】
実施例３６４５の製造
【化１７１】
2017536330.tif 000172
実施例３６４５を、以下の一般的な方法から構成される実施例３２１２の製造について記述された一般的な合成手順に従って製造した：“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：樹脂膨潤法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：単カップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：二級アミンカップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：クロロアセチルクロライドカップリング法Ａ”、“包括的脱保護法Ｂ”および“環化方法Ｃ”。Ｆｍｏｃ−Ｖａｌ−ＯＨとペプチジル樹脂とのカップリングを、アミノ酸(１０等量)、ＨＡＴＵ(１０等量)およびＮＭＭ(２０等量)を用いて行い、１０時間まで伸ばした。Ｆｍｏｃ−Ｐｈｅ(３,４,５−トリ−Ｆ)−ＯＨの最終カップリングを、アミノ酸(１.５等量)、７−アザ−ベンゾトリアゾール(ＨＯＡｔ)(１.６５等量)およびＮ,Ｎ−ジイソプロピルカルボジイミド(ＤＩＣ)／ＤＭＦ(１.５８等量)を用いて手動により行い、６０時間の間行なった。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters XBridge C18, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５０〜１００％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、４６.３ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、“分析ＬＣＭＳ条件ＤおよびＧ”により９５％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝１.８２分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９４１.０５(Ｍ−２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｇ：保持時間＝３.０６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４３.８(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：
計算値：(Ｍ＋２Ｈ)９４２.９１７５
実測値：(Ｍ＋２Ｈ)９４２.９１５９
【０４９４】
実施例３６４６の製造
【化１７２】
2017536330.tif 000173
実施例３６４６を、以下の一般的な方法から構成される実施例３２１２の製造について記述された一般的な合成手順に従って製造した：“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：樹脂膨潤法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：単カップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：二級アミンカップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：クロロアセチルクロライドカップリング法Ａ”、“包括的脱保護法Ｂ”および“環化方法Ｃ”。Ｆｍｏｃ−Ｖａｌ−ＯＨとペプチジル樹脂とのカップリングを、アミノ酸(１０等量)、ＨＡＴＵ(１０等量)およびＮＭＭ(２０等量)を用いて行い、１０時間延ばした。Ｆｍｏｃ−Ｐｈｅ(３,４,５−トリ−Ｆ)−ＯＨの最終カップリングを、アミノ酸(１.５等量)、７−アザ−ベンゾトリアゾール(ＨＯＡｔ)(１.６５等量)および１.５８等量のＮ,Ｎ−ジイソプロピルカルボジイミド(ＤＩＣ)／ＤＭＦを用いて手動により、６０時間行なった。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters XBridge C18, 19 x 250 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５０〜９０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２８.３ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、“分析ＬＣＭＳ条件ＤおよびＧ”により９８％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝１.５７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４３.４(Ｍ＋２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｇ：保持時間＝２.９３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４３.６(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：
計算値：(Ｍ＋２Ｈ)９４２.９１７５
実測値：(Ｍ＋２Ｈ)９４２.９１５２
【０４９５】
実施例３６４７の製造
【化１７３】
2017536330.tif 000174
Ｓｙｍｐｈｏｎｙポリプロピレン固相反応容器に、Ｓｉｅｂｅｒ樹脂(１４０ｍｇ，０.１００ｍｍｏｌ)を加えて、反応容器を、Ｓｙｍｐｈｏｎｙペプチド合成器上においた。以下の方法を、順に実施した：
“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ：樹脂膨潤法”に従う；
Ｆｍｏｃ−Ｇｌｙ−ＯＨを用いて、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ：標準カップリング法”に従う；
Ｆｍｏｃ−Ｃｙｓ(Ｔｒｔ)−ＯＨを用いて、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ：標準カップリング法”に従う；
Ｆｍｏｃ−Ｌｅｕ−ＯＨを用いて、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ：標準カップリング法”に従う；
Ｆｍｏｃ−Ｔｙｒ(ｔＢｕ)−ＯＨを用いて、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ：標準カップリング法”に従う；
Ｆｍｏｃ−Ｔｒｐ(Ｂｏｃ)−ＯＨを用いて、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ：標準カップリング法”に従う；
Ｆｍｏｃ−(Ｄ)−モルホリノ−３−カルボン酸を用いて、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ：標準カップリング法”  に従う；
Ｆｍｏｃ−Ｇｌｕ(ＯｔＢｕ)−ＯＨを用いて、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ：二級アミンカップリング法”に従う；
Ｆｍｏｃ−[Ｎ−Ｍｅ]Ｐｈｅ−ＯＨを用いて、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ：標準カップリング法”に従う；
Ｆｍｏｃ−Ｖａｌ−ＯＨを用いて、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ：二級アミンカップリング法”に従う；
Ｆｍｏｃ−Ａｓｐ(ＯｔＢｕ)−ＯＨを用いて、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ：Ｓｉｎｇｌｅ  標準カップリング法”に従う；
Ｆｍｏｃ−(Ｄ)−ｃｉｓ−Ｐｒｏ(４−ＯＨ)−ＯＨを用いて、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ：Ｓｉｎｇｌｅ  標準カップリング法”  に従う；
Ｆｍｏｃ−[Ｎ−Ｍｅ]Ｎｌｅ−ＯＨを用いて、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：二級アミンカップリング法”に従う；
Ｆｍｏｃ−[Ｎ−Ｍｅ]Ｐｈｅ−ＯＨを用いて、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：二級アミンカップリング法”に従う；
Ｆｍｏｃ−Ｐｈｅ(３−Ｃｌ)−ＯＨを用いて、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：二級アミンカップリング法”に従う；
“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”に従う；
“包括的脱保護法Ｂ”に従う；
“環化方法Ｃ”に従う。
【０４９６】
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５０〜９０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、５.８ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝１.７３分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９３９.８(Ｍ−２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｇ：保持時間＝２.９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４１.８(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：
計算値：(Ｍ＋２Ｈ)９４０.９０９６
実測値：(Ｍ＋２Ｈ)９４０.９０６３
【０４９７】
実施例３６４８の製造
【化１７４】
2017536330.tif 000175
実施例３６４８を、以下の一般的な方法から構成される実施例３６４７の製造のために記述された一般合成法に従って、Ｒｉｎｋ樹脂上で製造した：“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ：樹脂膨潤法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ：標準カップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ：二級アミンカップリング法”、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ｂ：最終カップリング法”、“包括的脱保護法Ｂ”および“環化方法Ｃ”。
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５０〜９０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、４.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析ＬＣＭＳ条件Ｄ：保持時間＝１.６７分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９３１.１(Ｍ−２Ｈ).
分析ＬＣＭＳ条件Ｇ：保持時間＝２.８４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３３.３(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：
計算値：(Ｍ＋２Ｈ)９３２.９２４４
実測値：(Ｍ＋２Ｈ)９３２.９２００
【０４９８】
分析データ：
質量スペクトル分析法：“ＥＳＩ−ＭＳ(＋)”は、正イオンモードで行ったエレクトロスプレーイオン化質量スペクトル分析法を示す；“ＥＳＩ−ＭＳ(−)”は、負イオンモードで行ったエレクトロスプレーイオン化質量スペクトル分析法を示す；“ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)”は、正イオンモードで行った高分解エレクトロスプレーイオン化質量スペクトル分析法を示す；“ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(−)”は、負イオンモードで行った高分解エレクトロスプレーイオン化質量スペクトル分析法を示す。検出された質量は、“ｍ/ｚ”単位表記に従って報告された。１０００を超える正確な質量を有する化合物は、二重電荷または三重電荷イオンとして高頻度で検出された。
【０４９９】
分析条件Ａ：
カラム：Waters BEH C18,2.0 x 50 mm,1.7 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；温度：５０℃；グラジエント：０％Ｂ，３分かけて０〜１００％Ｂ、次いで１００％Ｂで０.５分間保持；流量：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍのＵＶ.
【０５００】
分析条件Ｂ：
カラム：Waters BEH C18,2.0 x 50 mm,1.7 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；温度：５０℃；グラジエント：０％Ｂ，３分かけて０〜１００％Ｂ、次いで０.５分間１００％Ｂで保持；流量：０.５ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍのＵＶ.
【０５０１】
分析条件Ｃ：
カラム：Waters Aquity BEH C18 2.1 X 50 mm 1.7 μm 粒子；移動相Ａ：水(０.０５％  ＴＦＡを含む)；移動相Ｂ：アセトニトリル(０.０５％ＴＦＡを含む)；温度：４０℃；グラジエント：０％Ｂ，３分かけて０〜１００％Ｂ、次いで１００％Ｂで０.５分間保持；流量：０.８ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍのＵＶ.
【０５０２】
分析条件Ｄ：
カラム：Waters Aquity BEH C18 2.1 X 50 mm 1.7 μm 粒子；移動相Ａ：水(０.０５％  ＴＦＡを含む)；移動相Ｂ：メタノール(０.０５％ＴＦＡ)；温度：４０℃；グラジエント：０％Ｂ，３分かけて０〜１００％Ｂ、次いで１００％Ｂで０.５分保持；流量：０.８ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍのＵＶ.
【０５０３】
一般方法：
Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：
全ての操作を、Ｐｒｅｌｕｄｅペプチド合成器(Protein Technologies)でオートメーション下において行った。別段の記載が無ければ、全ての方法を、底部フリットを備えた１０ｍＬのポリプロピレンチューブ内で行った；反応スケールが０.１００ｍｍｏｌを超える場合、底部フリットを備えたポリプロピレンチューブ(４０ｍＬ)を使用した。このチューブは、チューブの底部および上部の双方を介して、Ｐｒｅｌｕｄｅペプチド合成器に連結する。ＤＭＦおよびＤＣＭを、チューブの上部から加えることができ、チューブの側面を均一に洗いおとす。残りの反応材を、チューブの底部から加えて、フリットを通過させて、樹脂と接触させる。全ての溶液を、チューブの底部から除去した。“周期的攪拌”とは、底部フリットからのＮ２ガスの短時間パルスを意味する；このパルスは、おおよそ５秒続き、３０秒毎におこる。クロロ塩化アセチル/ＤＭＦの溶液は、調整してから２４時間以内に使用される。一般的には、アミノ酸溶液を、調製してから３週間を過ぎて使用しない。ＨＡＴＵ溶液を、調製の５日以内で使用する。ＤＭＦ＝ジメチルホルムアミド；ＨＡＴＵ＝１−[ビス(ジメチルアミノ)メチレン]−１Ｈ−１,２,３−トリアゾロ[４,５−ｂ]ピリジニウム  ３−オキシドヘキサフルオロリン酸塩；ＤＩＰＥＡ＝ジイソプロピルエチルアミン；Ｒｉｎｋ＝(２,４−ジメトキシフェニル)(４−アルコキシフェニル)メタンアミン、ここで“４−アルコキシ”は、ポリスチレン樹脂への結合の位置およびタイプを意味する。使用する樹脂は、Ｒｉｎｋリンカー(窒素でＦｍｏｃ保護された)を含むＭｅｒｒｉｆｉｅｌｄポリマー(ポリスチレン)；１００〜２００メッシュ，１％ＤＶＢ，０.５６ｍｍｏｌ／ｇローディングである。使用される一般的なアミノ酸を、下記に列挙して、側鎖保護基は括弧内に示した。
Ｆｍｏｃ−Ａｌａ−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ａｒｇ(Ｐｂｆ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ａｓｎ(Ｔｒｔ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ａｓｐ(ＯｔＢｕ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｂｚｔ−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｃｙｓ(Ｔｒｔ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｄａｂ(Ｂｏｃ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｄａｐ(Ｂｏｃ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｇｌｎ(Ｔｒｔ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｇｌｙ−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｈｉｓ(Ｔｒｔ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｈｙｐ(ｔＢｕ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｉｌｅ−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｌｅｕ−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｌｙｓ(Ｂｏｃ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｎｌｅ−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｍｅｔ−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−[Ｎ−Ｍｅ]Ａｌａ−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−[Ｎ−Ｍｅ]Ｎｌｅ−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｐｈｅ−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｐｒｏ−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｓａｒ−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｓｅｒ(ｔＢｕ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｔｈｒ(ｔＢｕ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｔｒｐ(Ｂｏｃ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｔｙｒ(ｔＢｕ)−ＯＨ；Ｆｍｏｃ−Ｖａｌ−ＯＨ。
【０５０４】
“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ”の方法は、０.１００ｍｍｏｌのスケールで実施した実験を述べたもので、この場合のスケールは、樹脂に結合したＲｉｎｋリンカーの量により決定される。このスケールは、上記したおおよそ１７８ｍｇのＲｉｎｋ−Ｍｅｒｒｉｆｉｅｌｄ樹脂に対応している。全ての方法は、記戴した体積をスケールの倍数で調整することにより、０.１００ｍｍｏｌのスケールを超えて拡大できる。アミノ酸カップリングの前に、全てのペプチド合成手順は、“樹脂膨潤法”として下記に述べた樹脂膨張方法により開始する。アミノ酸と一級アミンＮ末端とのカップリングには、下記“単カップリング法”を使用した。アミノ酸と二級アミンＮ末端とのカップリングには、下記に述べた“二重カップリング法”を使用した。クロロアセチルクロリドとペプチドのＮ末端とのカップリングは、下記の“クロロアセチルクロライドカップリング法”により詳述する。
【０５０５】
樹脂膨潤法：
１０ｍＬ ポリプロピレン固相反応容器に、Ｍｅｒｒｉｆｉｅｌｄ：Ｒｉｎｋ樹脂(１７８ｍｇ，０.１００ｍｍｏｌ)を加えた。樹脂を下記の通りに３回洗った(膨潤させた)：反応容器に、ＤＭＦ(２.０ｍＬ)を加えて、混合物を、１０分間周期的に攪拌して、この溶媒をフリットから排出した。
【０５０６】
単カップリング法：
先の工程からの樹脂を含む反応容器に、ピペリジン：ＤＭＦ(２０：８０ｖ／ｖ，２.０ｍＬ)を加えた。混合物を、３分間周期的に攪拌して、次いで溶液をフリットから排出した。反応容器に、ピペリジン：ＤＭＦ(２０：８０ｖ／ｖ，２.０ｍＬ)を加えた。混合物を、周期的に３分間攪拌して、次いで溶液を、フリットから排出した。樹脂を、下記の通りに６回連続的に洗った：各洗いに対し、ＤＭＦ(２.０ｍＬ)を、容器の上部から加えて、得られる混合物を、３０秒間周期的に攪拌して、この溶液をフリットから排出した。反応容器に、アミノ酸(ＤＭＦ中で０.２Ｍ，１.０ｍＬ，２等量)、次いでＨＡＴＵ(ＤＭＦ中で０.２Ｍ，１.０ｍＬ，２等量)を加えて、最後にＤＩＰＥＡ(ＤＭＦ中で０.８Ｍ，０.５ｍＬ，４等量)を加えた。混合物を、周期的に１５分間攪拌して、次いで反応溶液を、フリットから排出した。樹脂を、下記の通りに４回連続して洗った：各洗いに対し、ＤＭＦ(２.０ｍＬ)を、容器の上部から加えて、得られる混合物を、３０秒間周期的に攪拌して、この溶液をフリットから排出した。反応容器に、無水酢酸(２.０ｍＬ)を加えた。この混合物を、１０分間周期的に攪拌して、次いで該溶液を、フリットから排出した。樹脂を、下記の通りに４回連続的に洗った：各洗いに対し、ＤＭＦ(２.０ｍＬ)を、容器の上部から加えて、得られる混合物を、周期的に９０秒間攪拌して、溶液をフリットから排出した。得られる樹脂を、直接次工程に使用した。
【０５０７】
二重カップリング法：
先の工程からの樹脂を含む反応容器に、ピペリジン：ＤＭＦ(２０：８０ｖ／ｖ，２.０ｍＬ)を加えた。混合物を、周期的に３分間攪拌して、次いで溶液を、フリットから排出した。反応容器に、ピペリジン：ＤＭＦ(２０：８０ｖ／ｖ，２.０ｍＬ)を加えた。混合物を、周期的に３分間攪拌して、次いで溶液を、フリットから排出した。樹脂を、下記の通りに６回連続的に洗った：各洗いに対し、ＤＭＦ(２.０ｍＬ)を、容器の上部から加えて、得られる混合物を、３０秒間周期的に攪拌して、この溶液をフリットから排出した。反応容器に、アミノ酸(ＤＭＦ中で０.２Ｍ，１.０ｍＬ，２等量)を加えて、、次いでＨＡＴＵ(ＤＭＦ中で０.２Ｍ，１.０ｍＬ，２等量)、最後にＤＩＰＥＡ(ＤＭＦ中で０.８Ｍ，０.５ｍＬ，４等量)を加えた。混合物を、周期的に１５分間攪拌して、次いで反応溶液を、フリットから排出した。樹脂を、下記の通りに２回洗った：各洗いに対し、ＤＭＦ(２.０ｍＬ)を、容器の上部から加えて、得られる混合物を、３０秒間周期的に攪拌して、溶液を、フリットから排出した。反応容器に、アミノ酸(ＤＭＦ中で０.２Ｍ，１.０ｍＬ，２等量)を加えて、次いでＨＡＴＵ(ＤＭＦ中で０.２Ｍ，１.０ｍＬ，２等量)、最後にＤＩＰＥＡ(ＤＭＦ中で０.８Ｍ，０.５ｍＬ，４等量)を加えた。混合物を、周期的に１５分間攪拌して、次いで反応溶液を、フリットから排出した。樹脂を、下記の通りに２回洗った：各洗いに対し、ＤＭＦ(２.０ｍＬ)を、容器の上部から加えて、得られる混合物を、３０秒間周期的に攪拌して、この溶液をフリットから排出した。反応容器に、無水酢酸(２.０ｍＬ)を加えた。混合物を、１０分間周期的に攪拌して、次いで該溶液を、フリットから排出した。樹脂を、下記の通りに４回連続的に洗った：各洗いに対し、ＤＭＦ(２.０ｍＬ)を、容器の上部から加えて、得られる混合物を、周期的に９０秒間攪拌した  溶液を、フリットから排出した。得られる樹脂を、次工程で直接使用した。
【０５０８】
クロロアセチルクロライドカップリング法：
先の工程からの樹脂を含む反応容器に、ピペリジン：ＤＭＦ(２０：８０ｖ／ｖ，２.０ｍＬ)を加えた。混合物を、周期的に３分間攪拌して、次いで溶液を、フリットから排出した。反応容器に、ピペリジン：ＤＭＦ(２０：８０ｖ／ｖ，２.０ｍＬ)を加えた。混合物を、周期的に３分間攪拌して、次いで溶液を、フリットから排出した。樹脂を、下記の通りに６回連続的に洗った：各洗いに対し、ＤＭＦ(２.０ｍＬ)を、容器の上部から加えて、得られる混合物を、３０秒間周期的に攪拌して、この溶液をフリットから排出した。反応容器に、ＤＩＰＥＡ(ＤＭＦ中で０.８Ｍ，３.０ｍＬ，２４等量)、次いでクロロアセチルクロライド(ＤＭＦ中で０.８Ｍ，１.６５ｍＬ，１３.２等量)を加えた。混合物を、３０分間周期的に攪拌して、次いで溶液を、フリットから排出した。樹脂を、下記の通りに３回連続的に洗った：各洗いに対し、ＤＭＦ(２.０ｍＬ)を、容器の上部に加えて、得られる混合物を、周期的に９０秒間攪拌して、溶液をフリットから排出した。樹脂を、下記の通りに４回連続的に洗った：各洗いに対し、ＣＨ２Ｃｌ２(２.０ｍＬ)を、容器の上部に加えて、得られる混合物を、周期的に９０秒間攪拌して、溶液をフリットから排出した。得られる樹脂を、１５分間、Ｎ２ストリーム下に置いた。
【０５０９】
Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ：
この方法のコレクションは、注記した以外“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ”のものと同一である。全ての方法について、ＳｙｍｐｈｏｎｙＸペプチド合成器(Protein Technologies)を、Ｐｒｅｌｕｄｅペプチド合成器に代えて使用して、全ての試薬を、反応容器の上部から加えた。
【０５１０】
樹脂膨潤法：
この方法は、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：樹脂膨潤法”と同一である。
【０５１１】
単カップリング法：
この方法は、ＤＩＰＥＡ溶液の濃度が０.４Ｍであること、またこの溶液の１.０ｍＬがこの反応に提供されることを除いて、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：単カップリング法”と同一である。  
【０５１２】
二重カップリング法：
この方法は、ＤＩＰＥＡ溶液の濃度が０.４Ｍであり、この溶液の１.０ｍＬが、この反応に提供されることを除いて、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：二重カップリング法”と同一である。
【０５１３】
クロロアセチルクロライドカップリング法：
この方法は、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：クロロアセチルクロライドカップリング法”と同一である。
【０５１４】
包括的脱保護法Ａ：
全ての操作を、特に断らない限り手動で行なった。“包括的脱保護法Ａ”の方法は、０.１００ｍｍｏｌのスケールで実施された実験を述べたもので、このスケールは、樹脂に結合したＲｉｎｋリンカーの量により決定される。この方法は、記戴した体積をスケールの倍数で調整することにより、０.１００ｍｍｏｌのスケールを超えて拡大できる。“脱保護溶液”を、４０ｍＬ ガラスバイアル内で、トリフルオロ酢酸(２２ｍＬ)、フェノール(１.３２５ｇ)、水(１.２５ｍＬ)およびトリイソプロピルシラン(０.５ｍＬ)を合わせて調製した。樹脂を、反応容器から除去して、４ｍＬのガラスバイアルに移した。バイアルに、“脱保護溶液”(２.０ｍＬ)を加えた。混合物を、シェーカー(１０００ＲＰＭ，１分間，次いで１〜２時間，５００ＲＰＭ)内で激しく混合した。混合物を、０.２ミクロンシリンジフィルターを通して、濾過して、固体を、“脱保護溶液”(１.０ｍＬ)またはＴＦＡ(１.０ｍＬ)で抽出した。合わせた濾液を試験チューブ(２４ｍＬ)に入れて、Ｅｔ２Ｏ(１５ｍＬ)を加えた。この混合物を激しく混合すると、大量の白色固体が沈殿した。混合物を、５分間遠心分離を行い、次いで溶液をデキャンテーションして固体を取り出して、廃棄した。この固体を、Ｅｔ２Ｏ(２０ｍＬ)に懸濁して、次いで混合物を５分間遠心分離して；溶液を、デキャンテーションして、固体を取り出して、廃棄した。最後に、この固体をＥｔ２Ｏ(２０ｍＬ)に懸濁して、混合物を５分間遠心分離して、この溶液をデキャンテーションして、固体を取り出して、白色からオフホワイトの固体として粗製ペプチドを得た。
【０５１５】
環化方法Ａ：
全ての操作を、特に断らない限り手動で行なった。“環化方法Ａ”の方法は、０.１００ｍｍｏｌのスケールで実施した実験を述べたものであり、このスケールは、ペプチドの生成に使用した樹脂に結合したＲｉｎｋリンカーの量により決定される。このスケールは、本方法において使用したペプチドの量の直接的な決定には基づかない。この方法は、スケールの倍数により記載した体積を調整することにより、０.１００ｍｍｏｌのスケールを超えて拡大できる。粗製ペプチド固体は、ＭｅＣＮ：０.１Ｍ ＮＨ４ＯＡｃ水溶液(１：１)に溶解して、１８〜２２ｍＬの全量とし、次いでこの溶液を、ＮａＯＨ(１.０Ｍ)水溶液を用いて、ｐＨ＝８.５〜９.０に注意深く調整した。次いで、溶液を、攪拌せずに１２〜１８時間静置した。反応溶液を濃縮して、次いで残留物をＤＭＳＯ：ＭｅＯＨに溶解した。この溶液を、逆相ＨＰＬＣ精製に付して、目的とする環状ペプチドを得た。
【０５１６】
一般合成法Ａ：
“一般合成法Ａ”は、本明細書に記述した環状ペプチドを得るために用いた方法の一般的手順を記述している。この一般方法の目的のためには、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ”の方法は、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ”の方法と互換的である。１０ｍＬ ポリプロピレン固相反応容器に、Ｒｉｎｋ−Ｍｅｒｒｉｆｉｅｌｄ樹脂(１７８ｍｇ，０.１００ｍｍｏｌ)を加えて、反応容器を、Ｐｒｅｌｕｄｅペプチド合成器においた。“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：樹脂膨潤法”に従う。次いで、一連のアミノ酸カップリングは、樹脂結合ペプチドのＮ末端が一級アミンである場合には“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：単カップリング法”に従い、あるいは樹脂結合ペプチドのＮ末端が二級アミンである場合には“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：二重カップリング法”に従い、このＰｒｅｌｕｄｅ上で連続的に実施された。“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：クロロアセチルクロライドカップリング法”に従った；次いで、“包括的脱保護法Ａ”に従い；“環化方法Ａ”に従った。
【０５１７】
一般合成法Ｂ：
“一般合成法Ｂ”は、本明細書に記述した環状ペプチドを得るために用いた方法の一般的手順を記述している。この一般方法の目的のためには、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ”の方法は、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ”の方法と互換的である。１０ｍＬ ポリプロピレン固相反応容器に、２−クロロトリチルクロリド樹脂(１００ｍｇ，１.４２ｍｍｏｌ／ｇローディング)を加えた。反応容器を、Ｐｒｅｌｕｄｅペプチド合成器上においた。手動により、反応容器に、ＤＣＭ(２.５ｍＬ)中のＦｍｏｃ−保護されたＣ末端アミノ酸(０.１０ｍｍｏｌ)およびジイソプロピルエチルアミン(０.６５ｍｍｏｌ)の溶液を加えた。オートメーション下において、混合物を、６０分間の周期的な窒素バブリングにより攪拌した。反応容器に、メタノール(０.２０ｍＬ)を加えた。混合物を、１５分間の周期的な窒素バブリングにより攪拌して、次いで反応容器を、フリットから排出した。樹脂を、下記の通りに３回連続的に洗った：各洗いに対し、ＤＣＭ(２.０ｍＬ)を、容器の上部に加えて、得られる混合物を、周期的に９０秒間攪拌して、溶液をフリットから排出した。樹脂を、下記の通りに３回連続的に洗った：各洗いに対し、ＤＭＦ(２.０ｍＬ)を、容器の上部に加えて、得られる混合物を、周期的に９０秒間攪拌して、溶液をフリットから排出した。樹脂を、下記の通りに２回連続的に洗った：各洗いに対し、ＤＣＭ(２.０ｍＬ)を、容器の上部に加えて、得られる混合物を、周期的に９０秒間攪拌して、溶液をフリットから排出した。樹脂を、下記の通りに３回連続的に洗った：各洗いに対し、ＤＭＦ(２.０ｍＬ)を、容器の上部に加えて、得られる混合物を、周期的に９０秒間攪拌して、溶液を、フリットから排出した。次いで、一連のアミノ酸カップリングは、樹脂結合ペプチドのＮ末端が一級アミンであるならば“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：単カップリング法”に従うか、あるいは樹脂結合ペプチドのＮ末端が二級アミンであるならば、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：二重カップリング法”に従い、Ｐｒｅｌｕｄｅ上で連続的に実施された。“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：クロロアセチルクロライドカップリング法”に従い；次いで“包括的脱保護法Ａ”に従い；次いで、“環化方法Ａ”に従った。
【０５１８】
(Ｓ)−２−((((９Ｈ−フルオレン−９−イル)メトキシ)カルボニル)アミノ)−３−(１−(２−(ｔｅｒｔ−ブトキシ)−２−オキソエチル)−１Ｈ−インドール−３−イル)プロパン酸の製造
【化１７５】
2017536330.tif 000176
工程１：
０℃のＤＭＦ(２００ｍＬ)中の(Ｓ)−ベンジル  ２−(((ベンジルオキシ)カルボニル)アミノ)−３−(１Ｈ−インドール−３−イル)プロパノエート(２５.０ｇ，５８.３ｍｍｏｌ)および炭酸セシウム(２０.９ｇ，６４.２ｍｍｏｌ)溶液に、ｔｅｒｔ−ブチル  ２−ブロモアセテート(９.３６ｍＬ，６４.２ｍｍｏｌ)を加えた。溶液を、１８時間攪拌しながらＲＴまでゆっくりと昇温させた。反応混合物を、氷水に注ぎ入れた：１Ｎ ＨＣｌ(１：１)水溶液、次いでＥｔＯＡｃで抽出した。有機層を、塩水で洗い、収集して、ＭｇＳＯ４上で乾燥させて上で乾燥させて、濾過して、次いで真空濃縮した。得られる固体を、ＳｉＯ２クロマトグラフィー(３３０ｇ カラム，２０カラム体積以上で０〜５０％ＥｔＯＡｃ：Ｈｅｘ)に付して、(Ｓ)−ベンジル ２−(((ベンジルオキシ)カルボニル)アミノ)−３−(１−(２−(ｔｅｒｔ−ブトキシ)−２−オキソエチル)−１Ｈ−インドール−３−イル)プロパノエート[２９.６ｇ(９３％)]を、白色固体として得た。
【０５１９】
工程２：
Ｈ２を、ＲＴで１０分間、ＭｅＯＨ(２００ｍＬ)中の(Ｓ)−ベンジル ２−(((ベンジルオキシ)カルボニル)アミノ)−３−(１−(２−(ｔｅｒｔ−ブトキシ)−２−オキソエチル)−１Ｈ−インドール−３−イル)プロパノエート(２９.６ｇ，５４.５ｍｍｏｌ)およびＰｄ−Ｃ(１.４５ｇ，１.３６ｍｍｏｌ)の混合溶液に通気させてバブリングを行う。混合物を、次いでＨ２の陽圧下で撹拌して、この間に変換がＬＣＭＳによりモニタリングされた。４８時間後に、変換の完了が判定され、反応混合物を、セライトを通して濾過して、蒸発させて、粗製(Ｓ)−２−アミノ−３−(１−(２−(ｔｅｒｔ−ブトキシ)−２−オキソエチル)−１Ｈ−インドール−３−イル)プロパン酸(１７.０ｇ)を得て、これをさらなる精製をせずに、工程３を行った。
【０５２０】
工程３：
アセトン：水(５０.０ｍＬ：１００ｍＬ)中の(Ｓ)−２−アミノ−３−(１−(２−(ｔｅｒｔ−ブトキシ)−２−オキソエチル)−１Ｈ−インドール−３−イル)プロパン酸(５.１７ｇ，１６.２ｍｍｏｌ)および炭酸水素ナトリウム塩(６.８ｇ，８１ｍｍｏｌ)溶液に、(９Ｈ−フルオレン−９−イル)メチル(２,５−ジオキソピロリジン−１−イル)カーボネート(５.４８ｇ，１６.２ｍｍｏｌ)を加えた。混合物を、ＬＣＭＳ分析により、変換の完了が示されるまで終夜攪拌した。１Ｎ ＨＣｌ水溶液をゆっくりと加えて、激しく攪拌した混合物を酸性化した。酸性化してから、混合物を、ＤＣＭ(１５０ｍＬ)で希釈して、単離した有機相を、水、次いで塩水で洗った。有機層を集めて、硫酸ナトリウム上で乾燥させて、真空下にて濃縮して、粗生成物を得た。粗製物質を、シリカゲルクロマトグラフィー(３３０ｇカラム，２０〜８０％ＥｔＯＡｃ：Ｈｅｘ ２０を超えるカラム体積)により、(Ｓ)−２−((((９Ｈ−フルオレン−９−イル)メトキシ)カルボニル)アミノ)−３−(１−(２−(ｔｅｒｔ−ブトキシ)−２−オキソエチル)−１Ｈ−インドール−３−イル)プロパン酸を、白色の泡沫物[７.２６ｇ(８３％)]として得た。1H NMR(500MHz, メタノール−d4) d 7.80(d, J=7.6 Hz, 2H), 7.67 - 7.60(m, 2H), 7.39(t, J=7.5 Hz, 2H), 7.32 - 7.22(m, 3H), 7.18(td, J=7.6, 0.9 Hz, 1H), 7.08(td, J=7.5, 0.9 Hz, 1H), 7.04(s, 1H), 4.54(dd, J=8.4, 4.9 Hz, 1H), 4.36 - 4.23(m, 2H), 4.23 - 4.14(m, 1H), 3.43 - 3.35(m, 2H), 3.25 - 3.09(m, 1H), 1.55 - 1.38(m, 9H). ESI-MS(+) m/z=541.3(M + H).
【０５２１】
実施例５１４８の製造
【化１７６】
2017536330.tif 000177
実施例５１４８を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて２０〜６０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、８.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７２.２(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.７６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７２.３(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９７１.４６６２  実測値：９７１.４６１９.
【０５２２】
実施例５１５０の製造
【化１７７】
2017536330.tif 000178
実施例５１５０を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters xbridge c-18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３６分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９４８.７(Ｍ−２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.４６分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９４８.３(Ｍ−２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９４９.９３０２  実測値：９４９.９３１２.
【０５２３】
実施例５１５１の製造
【化１７８】
2017536330.tif 000179
実施例５１５１を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１.７ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ １８３３.３(Ｍ＋Ｈ)
分析条件Ｂ：保持時間＝２.５５分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９１５.７(Ｍ−２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９１６.９３７４  実測値：９１６.９３７６.
【０５２４】
実施例５１５２の製造
【化１７９】
2017536330.tif 000180
実施例５１５２を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３０〜７０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３２.５ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.１３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４３.６(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.２３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４３.６(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９４２.９２７９  実測値：９４２.９２５７.
【０５２５】
実施例５１５３の製造
【化１８０】
2017536330.tif 000181
実施例５１５３を、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに無水酢酸／ＤＭＦ(１.０Ｍ，２ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、４９.６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４５８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５３.１５(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.８８３分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９５０.３０(Ｍ−２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９５１.９６４  実測値：９５１.９６１７.
【０５２６】
実施例５１５４の製造
【化１８１】
2017536330.tif 000182
実施例５１５４を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２０.７ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９６％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５２３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４６.４０(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.７３８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４６.１０(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９４５.９２２  実測値：９４５.９２２２.
【０５２７】
実施例５１５５の製造
【化１８２】
2017536330.tif 000183
実施例５１５５を、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに無水酢酸／ＤＭＦ(１.０Ｍ，２ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳによりさらに精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：２０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１７.４ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９４％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７８.１(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.６１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７７.７(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９７７.４６９４  実測値：９７７.４６８２.
【０５２８】
実施例５１５６の製造
【化１８３】
2017536330.tif 000184
実施例５１５６を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３０〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１３.５ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９７％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.２３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７.６(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.３５分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９６９.５(Ｍ−２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９７０.９３５４  実測値：９７０.９３３６.
【０５２９】
実施例５１５７の製造
【化１８４】
2017536330.tif 000185
実施例５１５７を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２２.２ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２９.７(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.５０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３０.３(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９２９.５１３５  実測値：９２９.５１０２.
【０５３０】
実施例５１５８の製造
【化１８５】
2017536330.tif 000186
実施例５１５８を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters xbridge c-18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、９.６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.２５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７２.１(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.３９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７１.６(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９７０.９３５４  実測値：９７０.９３５９.
【０５３１】
実施例５１５９の製造
【化１８６】
2017536330.tif 000187
実施例５１５９を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５０〜９０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２６.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３６.５(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.７７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３６.３(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９３５.９２３８  実測値：９３５.９２１４.
【０５３２】
実施例５１６０の製造
【化１８７】
2017536330.tif 000188
実施例５１６０を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５〜４０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１７.０ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９７％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７２.１(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.４６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７１.８(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９７１.４４６３  実測値：９７１.４４４.
【０５３３】
実施例５１６１の製造
【化１８８】
2017536330.tif 000189
実施例５１６１を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１７.７ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２３.２(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.６０分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９２１.６(Ｍ−２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９２２.９６１３  実測値：９２２.９５６８
【０５３４】
実施例５１６２の製造
【化１８９】
2017536330.tif 000190
実施例５１６２を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２９.２ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９８％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２３.８(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.６３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２３.８(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９２３.４５３３  実測値：９２３.４４９.
【０５３５】
実施例５１６３の製造
【化１９０】
2017536330.tif 000191
実施例５１６３を、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに無水酢酸／ＤＭＦ(１.０Ｍ，２ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；グラジエント：３０分かけて２５〜４５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１５〜３５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、４９.４ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.２８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５８.７(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.４１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５７.８(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９５７.４３５６  実測値：９５７.４３２１.
【０５３６】
実施例５１６４の製造
【化１９１】
2017536330.tif 000192
実施例５１６４を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３０.４ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３６分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９１５.３(Ｍ−２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.５４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１７.６(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９１６.９３７４  実測値：９１６.９３７４.
【０５３７】
実施例５１６５の製造
【化１９２】
2017536330.tif 000193
実施例５１６５を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters xbridge c-18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３０〜７０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、８.１ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４５分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９１４.８(Ｍ−２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.５８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１７.０(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９１６.４４５４  実測値：９１６.４４５９.
【０５３８】
実施例５１６６の製造
【化１９３】
2017536330.tif 000194
実施例５１６６を、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに、無水酢酸／ＤＭＦ(１.０Ｍ，２ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１５〜５５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：２０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、７.４ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２３.０(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.５８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２３.１(Ｍ＋２Ｈ).
【０５３９】
実施例５１６７の製造
【化１９４】
2017536330.tif 000195
実施例５１６７を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３７.８ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３１.８(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.５４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３１.３(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９３１.４３２５  実測値：９３１.４２８５.
【０５４０】
実施例５１６８の製造
【化１９５】
2017536330.tif 000196
実施例５１６８を、 “Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに、無水酢酸／ＤＭＦ(１.０Ｍ，２ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１５.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３７４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３１.４(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.８９２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３１.４(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９３０.９４０５  実測値：９３０.９３８３.
【０５４１】
実施例５１６９の製造
【化１９６】
2017536330.tif 000197
実施例５１６９を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５０〜９０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１０.５ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５３８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４０.６０(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.８３２分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９４０.６５(Ｍ−２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９４２.４３４  実測値：９４２.４３２６.
【０５４２】
実施例５１７０の製造
【化１９７】
2017536330.tif 000198
実施例５１７０を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１７.２ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ １８４９.６(Ｍ＋Ｈ)
分析条件Ｂ：保持時間＝２.４９分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９２３.６(Ｍ−２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９２４.９１６７。実測値：９２４.９１７５.
【０５４３】
実施例５１７１の製造
【化１９８】
2017536330.tif 000199
実施例５１７１を、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに無水酢酸／ＤＭＦ(１.０Ｍ，２ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５０〜９０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：２５分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３１.７ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９７％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５５１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４４.９５(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝３.１６５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４３.２(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９４４.４７６７  実測値：９４４.４７４５.
【０５４４】
実施例５１７４の製造
【化１９９】
2017536330.tif 000200
実施例５１７４を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、９.４ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９８％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３５.０(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.７０分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９３３.２(Ｍ−２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９３４.４５１１  実測値：９３４.４５１８.
【０５４５】
実施例５１７５の製造
【化２００】
2017536330.tif 000201
実施例５１７５を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２９.５ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９２％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４０８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ８７３.６５(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.６３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ８７３.７(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｃ：保持時間＝１.４０８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ８７３.６５(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：８７３.４０８９  実測値：８７３.４０８９.
【０５４６】
実施例５１７６の製造
【化２０１】
2017536330.tif 000202
実施例５１７６を、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに、無水酢酸／ＤＭＦ(１.０Ｍ，２ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２７.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３９.５(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.４９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３９.７(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９３８.９３８  実測値：９３８.９３４５.
【０５４７】
実施例５１７７の製造
【化２０２】
2017536330.tif 000203
実施例５１７７を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２７.４ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９８％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３９３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４６.２０(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.４１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４６.２(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９４５.９２２  実測値：９４５.９２２２.
【０５４８】
実施例５１７８の製造
【化２０３】
2017536330.tif 000204
実施例５１７８を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、６.６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４９.７(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.５９分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９４７.８(Ｍ−２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９４９.４６２  実測値：９４９.４６２６.
【０５４９】
実施例５１７９の製造
【化２０４】
2017536330.tif 000205
実施例５１７９を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１８.２ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ １８４７.５(Ｍ＋Ｈ)
分析条件Ｂ：保持時間＝２.５４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２４.６(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９２３.９４５３  実測値：９２３.９４４.
【０５５０】
実施例５１８０の製造
【化２０５】
2017536330.tif 000206
実施例５１８０を、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに無水酢酸／ＤＭＦ(１.０Ｍ，２ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１５〜５５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：２５分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１９.２ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４７１分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９５０.９５(Ｍ−２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝３.０６０分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９５１.１５(Ｍ−２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９５２.４５６  実測値：９５２.４５３３.
【０５５１】
実施例５１８１の製造
【化２０６】
2017536330.tif 000207
実施例５１８１を、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに、無水酢酸／ＤＭＦ(１.０Ｍ，２ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：２０分かけて０〜４０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２０.４ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.２３８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７８.９５(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.６５９分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９７７.００(Ｍ−２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９７８.４４０９  実測値：９７８.４３８２.
【０５５２】
実施例５１８２の製造
【化２０７】
2017536330.tif 000208
実施例５１８２を、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに、無水酢酸／ＤＭＦ(１.０Ｍ，２ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１１４.３ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１２.６(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.６５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１２.９(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９１２.４５６１  実測値：９１２.４５４５.
【０５５３】
実施例５１８３の製造
【化２０８】
2017536330.tif 000209
実施例５１８３を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１７.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９５％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.６１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ １７７２.２(Ｍ＋Ｈ)
分析条件Ｂ：保持時間＝２.７４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ８８７.０(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：８８６.９３８８  実測値：８８６.９３８４.
【０５５４】
実施例５１８４の製造
【化２０９】
2017536330.tif 000210
実施例５１８４を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１９.５ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３４分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９１５.５(Ｍ−２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.４８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１８.０(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９１７.４２９５  実測値：９１７.４２９１.
【０５５５】
実施例５１８６の製造
【化２１０】
2017536330.tif 000211
実施例５１８６を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、６.３ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.２１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ １９４０.３(Ｍ＋Ｈ)
分析条件Ｂ：保持時間＝２.３３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７０.５(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９７０.４４３４  実測値：９７０.４４３５.
【０５５６】
実施例５１８７の製造
【化２１１】
2017536330.tif 000212
実施例５１８７を、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに、無水酢酸／ＤＭＦ(１.０Ｍ，２ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１５.２ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３０５分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９５５.２０(Ｍ−２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.６３９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５７.８５(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９５６.９４３６  実測値：９５６.９４０１.
【０５５７】
実施例５１８９の製造
【化２１２】
2017536330.tif 000213
実施例５１８９を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５０〜９０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、５.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.６１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５１.４(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.９１分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９４９.５(Ｍ−２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９５０.９４７３。実測値：９５０.９４４９.
【０５５８】
実施例５１９０の製造
【化２１３】
2017536330.tif 000214
実施例５１９０を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１９.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５７.０(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.５２分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９５４.８(Ｍ−２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９５６.４４６  実測値：９５６.４４１５.
【０５５９】
実施例５１９１の製造
【化２１４】
2017536330.tif 000215
実施例５１９１を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、７.２ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９８％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５９９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４４.４０(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝１.９１７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４５.２０(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９４４.９３８  実測値：９４４.９３８３.
【０５６０】
実施例５１９２の製造
【化２１５】
2017536330.tif 000216
実施例５１９２を、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに無水酢酸／ＤＭＦ(１.０Ｍ，２ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters XBridge C18, 19 x 150 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２６.７ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３５４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３８.２５(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.８７６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３８.９０(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９３８.４４６  実測値：９３８.４４３２.
【０５６１】
実施例５１９６の製造
【化２１６】
2017536330.tif 000217
実施例５１９６を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２０.８ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４１７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４７.１５(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.４６９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４６.２５(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９４５.９２２  実測値：９４５.９２２２.
【０５６２】
実施例５１９８の製造
【化２１７】
2017536330.tif 000218
実施例５１９８を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２３.１ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９８％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ８９８.７(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.５６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ８９９.０(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：８９８.４２２３  実測値：８９８.４２２３.
【０５６３】
実施例５１９９の製造
【化２１８】
2017536330.tif 000219
実施例５１９９を、“一般合成法Ｂ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、８.４ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９６％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４８４分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９２１.４０(Ｍ−２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝３.０６４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２３.４５(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９２２.９７３８  実測値：９２２.９７０５.
【０５６４】
実施例５２００の製造
【化２１９】
2017536330.tif 000220
実施例５２００を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１５ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９８％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３１.３(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.６２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３１.３(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９３０.９４０５  実測値：９３０.９３８３.
【０５６５】
実施例５２０１の製造
【化２２０】
2017536330.tif 000221
実施例５２０１を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜９０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、７.６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５６.０(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.５１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５５.８(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９５５.０１８９  実測値：９５５.０１５.
【０５６６】
実施例５２０２の製造
【化２２１】
2017536330.tif 000222
実施例５２０２を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜６０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１５.８ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９７％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９８４.３(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.７０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９８４.２(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９８３.５０５８  実測値：９８３.５０１８.
【０５６７】
実施例５２０３の製造
【化２２２】
2017536330.tif 000223
実施例５２０３を、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに無水酢酸／ＤＭＦ(１.０Ｍ，２ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３０〜７０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２５.４ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９５％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.２２５分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９５６.１５(Ｍ−２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.４６０分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９５５.１５(Ｍ−２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９５７.９２７６  実測値：９５７.９２４１.
【０５６８】
実施例５２０４の製造
【化２２３】
2017536330.tif 000224
実施例５２０４を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１４.６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ １８４８.３(Ｍ＋Ｈ)
分析条件Ｂ：保持時間＝２.５１分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９２２.７(Ｍ−２Ｈ).
【０５６９】
実施例５２０５の製造
【化２２４】
2017536330.tif 000225
実施例５２０５を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：５分かけて５〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで３０分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１０.６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３６分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９２３.９(Ｍ−２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.４５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２５.１(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９２４.９１６７  実測値：９２４.９１７３.
【０５７０】
実施例５２０７の製造
【化２２５】
2017536330.tif 000226
実施例５２０７を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２４.６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３１.６(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.５８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３１.５(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９３０.９４０５  実測値：９３０.９３５９.
【０５７１】
実施例５２０８の製造
【化２２６】
2017536330.tif 000227
実施例５２０８を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：１５分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１８.５ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９８％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２５.０(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.５１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２４.７(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９２３.９３２７  実測値：９２３.９３３６.
【０５７２】
実施例５２０９の製造
【化２２７】
2017536330.tif 000228
実施例５２０９を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５〜４０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３５.５ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.２９７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７１.４５(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.４５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７１.８(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｃ：保持時間＝１.２９７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７１.４５(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９７１.４４６３  実測値：９７１.４４４３.
【０５７３】
実施例５２１１の製造
【化２２８】
2017536330.tif 000229
実施例５２１１を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５５〜１００％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて２５〜６５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、５.５ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.７４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５７.６(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.９８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５７.６(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９５６.９４７３  実測値：９５６.９４５１.
【０５７４】
実施例５２１３の製造
【化２２９】
2017536330.tif 000230
実施例５２１３を、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに無水酢酸／ＤＭＦ(１.０Ｍ，２ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２２.２ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３８.２(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.４６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３８.６(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９３７.９５４  実測値：９３７.９５１１.
【０５７５】
実施例５２１４の製造
【化２３０】
2017536330.tif 000231
実施例５２１４を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて２５〜６５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１０.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２５.５(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.４９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２５.５(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９２４.９１６７  実測値：９２４.９１６６.
【０５７６】
実施例５２１５の製造
【化２３１】
2017536330.tif 000232
実施例５２１５を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、８.６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定純度は９９％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５８.７(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.６２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５９.２(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９５８.４１０７  実測値：９５８.４０７８.
【０５７７】
実施例５２１６の製造
【化２３２】
2017536330.tif 000233
実施例５２１６を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１４.３ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３８.７(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.４９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３８.６(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９３７.９４２７  実測値：９３７.９４３６.
【０５７８】
実施例５２１８の製造
【化２３３】
2017536330.tif 000234
実施例５２１８を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：２０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１９.２ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ３５７.２(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.５２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５６.８(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９５６.４４６  実測値：９５６.４４１３.
【０５７９】
実施例５２１９の製造
【化２３４】
2017536330.tif 000235
実施例５２１９を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２８.６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９６％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ８５８.１(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.５５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ８５８.７(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：８５８.４０３６  実測値：８５８.４０３２.
【０５８０】
実施例５２２０の製造
【化２３５】
2017536330.tif 000236
実施例５２２０を、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに無水酢酸／ＤＭＦ(１.０Ｍ，２ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて０〜４０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、４０.２ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３４２分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９６２.６０(Ｍ−２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.８５６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６５.００(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９６４.４４３４  実測値：９６４.４３９９.
【０５８１】
実施例５２２１の製造
【化２３６】
2017536330.tif 000237
実施例５２２１を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２６.６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３２.１(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.５５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３２.１(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９３１.４３２５  実測値：９３１.４２９.
【０５８２】
実施例５２２２の製造
【化２３７】
2017536330.tif 000238
実施例５２２２を、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに無水酢酸／ＤＭＦ(１.０Ｍ，２ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５〜４５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２２.２ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６４.１(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.４８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６３.６(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９６３.４５９４  実測値：９６３.４５６７.
【０５８３】
実施例５２２３の製造
【化２３８】
2017536330.tif 000239
実施例５２２３を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１５.８ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５６.１(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.５９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５６.６(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９５５.９５４  実測値：９５５.９５０３.
【０５８４】
実施例５２２４の製造
【化２３９】
2017536330.tif 000240
実施例５２２４を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２２.７ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３２.１(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.５３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３１.８(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９３１.４３２５  実測値：９３１.４３０３.
【０５８５】
実施例５２２５の製造
【化２４０】
2017536330.tif 000241
実施例５２２５を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５０〜９０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２.６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９８％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.６９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４４.７(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.９０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４４.３(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９４３.９３９５  実測値：９４３.９３９６.
【０５８６】
実施例５２２６の製造
【化２４１】
2017536330.tif 000242
実施例５２２６を、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに無水酢酸／ＤＭＦ(１.０Ｍ，２ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：２０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５〜４５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２３.６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３７５分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９３０.３０(Ｍ−２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝１.９８８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３２.３５(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９３１.９３０２  実測値：９３１.９２７３.
【０５８７】
実施例５２２７の製造
【化２４２】
2017536330.tif 000243
実施例５２２７を、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに無水酢酸／ＤＭＦ(１.０Ｍ，２ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：２０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１３.６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４２９分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９２２.４５(Ｍ−２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.９１４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２４.４５(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９２４.４４２９  実測値：９２４.４３９６.
【０５８８】
実施例５２２８の製造
【化２４３】
2017536330.tif 000244
実施例５２２８を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１５〜５５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、６.３ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６９.８(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.７２分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ２６７.１(Ｍ−２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９６８.９９８２  実測値：９６８.９９４１.
【０５８９】
実施例５２２９の製造
【化２４４】
2017536330.tif 000245
実施例５２２９を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５〜４０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１０.０ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９６％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７１.８(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.５３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７２.１(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９７１.４４６３  実測値：９７１.４４４８.
【０５９０】
実施例５２３０の製造
【化２４５】
2017536330.tif 000246
実施例５２３０を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１２.１ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５０.８(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.４０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５１.１(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９５０.４２２２  実測値：９５０.４２３２.
【０５９１】
実施例５２３１の製造
【化２４６】
2017536330.tif 000247
実施例５２３１を、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに無水酢酸／ＤＭＦ(１.０Ｍ，２ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、９.８ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３２.１(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.４４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３２.４(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９３１.９３０２  実測値：９３１.９２７３.
【０５９２】
実施例５２３２の製造
【化２４７】
2017536330.tif 000248
実施例５２３２を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２４.７ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３７.９(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.４７分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９３６.２(Ｍ−２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９３７.４５０７  実測値：９３７.４５０９.
【０５９３】
実施例５２３３の製造
【化２４８】
2017536330.tif 000249
実施例５２３３を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、９.０ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.２９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２５.８(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.４０分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９２４.１(Ｍ−２Ｈ)..
【０５９４】
実施例５２３４の製造
【化２４９】
2017536330.tif 000250
実施例５２３４を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、７.３ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.６１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３５.６(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.７１分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９３３.７(Ｍ−２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９３５.４５８９  実測値：９３５.４５９１.
【０５９５】
実施例５２３６の製造
【化２５０】
2017536330.tif 000251
実施例５２３６を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて２５〜７０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、７.８ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.２１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７２.９(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.３１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７２.０(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９７１.４２７４  実測値：９７１.４２４７.
【０５９６】
実施例５２３７の製造
【化２５１】
2017536330.tif 000252
実施例５２３７を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 150 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２４.８ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３１.０(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.５８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３１.０(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９３０.４４８５  実測値：９３０.４４４１.
【０５９７】
実施例５２３８の製造
【化２５２】
2017536330.tif 000253
実施例５２３８を、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに無水酢酸／ＤＭＦ(１.０Ｍ，２ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１５〜５５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters xbridge c-18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；グラジエント：３０分かけて２５〜４５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、９.７ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９３％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.２９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６４.１(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.４６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６４.２(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９６３.９４８４  実測値：９６３.９５１４.
【０５９８】
実施例５２４０の製造
【化２５３】
2017536330.tif 000254
実施例５２４０を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１０.４ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９７％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４６.０(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.４４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４６.２(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９４５.４３  実測値：９４５.４３０４.
【０５９９】
実施例５２４１の製造
【化２５４】
2017536330.tif 000255
実施例５２４１を、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに無水酢酸／ＤＭＦ(１.０  Ｍ，２ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１５〜５５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１０.３ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９８％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７８.５(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.７７分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９７５.３(Ｍ−２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９７６.９７７４  実測値：９７６.９７５７.
【０６００】
実施例５２４２の製造
【化２５５】
2017536330.tif 000256
実施例５２４２を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１９.７ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ １８４９.３(Ｍ＋Ｈ)
分析条件Ｂ：保持時間＝２.４７分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９２３.１(Ｍ−２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９２４.４２４７  実測値：９２４.４２４８.
【０６０１】
実施例５２４３
【化２５６】
2017536330.tif 000257
実施例５２４３を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜１００％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、５.６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.２２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４６.０(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.３１分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９４４.１(Ｍ−２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９４５.４３  実測値：９４５.４３０２.
【０６０２】
実施例５２４５
【化２５７】
2017536330.tif 000258
実施例５２４５を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１１.６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９８％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５７６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４６.６０(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.１７１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４５.５５(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｃ：保持時間＝１.５７６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４６.６０(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９４５.４３  実測値：９４５.４３０８.
【０６０３】
実施例５２４６
【化２５８】
2017536330.tif 000259
実施例５２４６を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１６.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４２分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９２３.０(Ｍ−２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.５４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２５.１(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９２４.４２４７  実測値：９２４.４２４９.
【０６０４】
実施例５２４７
【化２５９】
2017536330.tif 000260
実施例５２４７を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１４.０ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２４.０(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.６４分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９２２.１(Ｍ−２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９２３.４５３３  実測値：９２３.４４９.
【０６０５】
実施例５２４８
【化２６０】
2017536330.tif 000261
実施例５２４８を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて６０〜１００％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２１.７ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９７％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.６５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ １８４７.４(Ｍ＋Ｈ)
分析条件Ｂ：保持時間＝２.９３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２４.５(Ｍ＋２Ｈ).
【０６０６】
実施例５２４９の製造
【化２６１】
2017536330.tif 000262
実施例５２４９を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：１５分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３７.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.０６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４３.５(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.１６分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９４１.４(Ｍ−２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９４２.９２７９  実測値：９４２.９２５４.
【０６０７】
実施例５２５１の製造
【化２６２】
2017536330.tif 000263
実施例５２５１を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２０.２ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３１.５(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.６１分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９２９.２(Ｍ−２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９３０.９４０５  実測値：９３０.９３６.
【０６０８】
実施例５２５２の製造
【化２６３】
2017536330.tif 000264
実施例５２５２を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１５.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３２.３(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.４５分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９３０.６(Ｍ−２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９３１.９２４５  実測値：９３１.９２０５.
【０６０９】
実施例５２５３の製造
【化２６４】
2017536330.tif 000265
実施例５２５３を、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに無水酢酸／ＤＭＦ(１.０Ｍ，２ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：２０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：２０分かけて５〜４５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２６.８ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３７８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３１.９(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.８６２分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９２９.９(Ｍ−２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９３１.４３８１  実測値：９３１.４３５.
【０６１０】
実施例５２５４の製造
【化２６５】
2017536330.tif 000266
実施例５２５４を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳによりさらに精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５〜４５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、９.４ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.６５５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３８.６０(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.４０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３９.２(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｃ：保持時間＝１.６５５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３８.６０(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９３８.４３４７  実測値：９３８.４３４８.
【０６１１】
実施例５２５５の製造
【化２６６】
2017536330.tif 000267
実施例５２５５を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳによりさらに精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて２５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２.２ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７１.２(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.４４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７１.６(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９７０.９５３６  実測値：９７０.９５０１.
【０６１２】
実施例５２５６の製造
【化２６７】
2017536330.tif 000268
実施例５２５６を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて２０〜６０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３.４ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９９３.１(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.７３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９９２.８(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９９２.４８９７  実測値：９９２.４８７１.
【０６１３】
実施例５２５７の製造
【化２６８】
2017536330.tif 000269
実施例５２５７を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１７.２ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９５％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ １８７６.４(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.４５分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９３６.３(Ｍ−２Ｈ)..
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９３７.９４２７  実測値：９３７.９４３１.
【０６１４】
実施例５２５９の製造
【化２６９】
2017536330.tif 000270
実施例５２５９を、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに、無水酢酸／ＤＭＦ(１.０Ｍ，２ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１５〜５５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３１.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５１.３(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.６９分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９５０.０(Ｍ−２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９５１.４７２  実測値：９５１.４６９８.
【０６１５】
実施例５２６０の製造
【化２７０】
2017536330.tif 000271
実施例５２６０を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２５.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９６％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.６１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２８.２(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.７２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２８.６(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｃ：保持時間＝１.４３２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４６.７０(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９４６.４１４  実測値：９４６.４１３８.
【０６１６】
実施例５２６１の製造
【化２７１】
2017536330.tif 000272
実施例５２６１を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１３.６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９５％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４３２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４６.７０(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.４６２分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９４４.８０(Ｍ−２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９４６.４１４  実測値：９４６.４１３８.
【０６１７】
実施例５２６２の製造
【化２７２】
2017536330.tif 000273
実施例５２６２を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１９.０ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９８％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.６２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９０８.８(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.７５分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９０７.１(Ｍ−２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９０８.４４８０  実測値：９０８.４４６３.
【０６１８】
実施例５２６３の製造
【化２７３】
2017536330.tif 000274
実施例５２６３を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、７.７ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２０.９(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.５９分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９１９.２(Ｍ−２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９２０.４３５４  実測値：９２０.４３５６.
【０６１９】
実施例５２６４の製造
【化２７４】
2017536330.tif 000275
実施例５２６４を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５５〜９５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１４.８ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.８２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＝) ｍ/ｚ ９６４.９(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.９４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６４.６(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９６３.９５５１  実測値：９６３.９５３０.
【０６２０】
実施例５２６５の製造
【化２７５】
2017536330.tif 000276
実施例５２６５を、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに、無水酢酸(１.０ｍＬ)＋ＤＩＰＥＡ／ＤＭＦ(０.４Ｍ，１.０ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１５〜５５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２３.２ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.６３１分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９２０.３０(Ｍ−２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝３.１２６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２２.３５(Ｍ＋２Ｈ).
【０６２１】
実施例６１１８の製造
【化２７６】
2017536330.tif 000277
実施例６１１８を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、４.４ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６５.３(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.１６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６５.６５(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９６５.４６９４  実測値：９６５.４６７６.
【０６２２】
実施例６１１９の製造
【化２７７】
2017536330.tif 000278
実施例６１１９を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３０〜７０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９６％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.２７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３８.７５(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.７９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３９(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９３８.４４６  実測値：９３８.４４４.
【０６２３】
実施例６１２８の製造
【化２７８】
2017536330.tif 000279
実施例６１２８を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５〜４５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、９.４ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５６.０(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.８９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５６.０(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９５５.４５６３  実測値：９５５.４５５３.
【０６２４】
実施例６１３４の製造
【化２７９】
2017536330.tif 000280
実施例６１３４を、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに、無水酢酸(１.０ｍＬ)＋ＤＩＰＥＡ／ＤＭＦ(０.４Ｍ，１.０ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters xbridge c-18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；グラジエント：３０分かけて５〜４５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１１.４ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９５％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.２２分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９８４.４(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.３０分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９８４.６(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９８５.４４８７  実測値：９８５.４４６４.
【０６２５】
実施例６１３５の製造
【化２８０】
2017536330.tif 000281
実施例６１３５を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters xbridge c-18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２１.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９５％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.１８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５４.２(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.２７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５３.５(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９５２.９４８  実測値：９５２.９４６５.
【０６２６】
実施例６１３６の製造
【化２８１】
2017536330.tif 000282
実施例６１３６を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３０〜７０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて０〜４０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１６.２ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５２.９(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝１.９０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５２.７(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９５２.４５６  実測値：９５２.４５３３.
【０６２７】
実施例６１３７の製造
【化２８２】
2017536330.tif 000283
実施例６１３７を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、７.０ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４５.９５(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９４５.４４８２  実測値：９４５.４４７２.
【０６２８】
実施例６１４０の製造
【化２８３】
2017536330.tif 000284
実施例６１４０を、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに、無水酢酸(１.０ｍＬ)＋ＤＩＰＥＡ／ＤＭＦ(０.４Ｍ，１.０ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５〜４５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１１.４ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ８９６.４(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.５６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ８９６.４(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：８９５.４４０２  実測値：８９５.４３９３.
【０６２９】
実施例６１４１の製造
【化２８４】
2017536330.tif 000285
実施例６１４１を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１３.６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７８.５(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.９４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７８.４(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９７７.９６１５  実測値：９７７.９６０３.
【０６３０】
実施例６１４６の製造
【化２８５】
2017536330.tif 000286
実施例６１４６を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、７.８ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５２.４(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝３.０７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５２.４(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９５１.９６４  実測値：９５１.９６１２.
【０６３１】
実施例６１５６の製造
【化２８６】
2017536330.tif 000287
実施例６１５６を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１７.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９８％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９９２.０(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.９８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９９２.０(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９９１.５０３３  実測値：９９１.５００２.
【０６３２】
実施例６１５８の製造
【化２８７】
2017536330.tif 000288
実施例６１５８を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters xbridge c-18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１５〜５５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１７.３ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５７.１(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.４３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５６.９(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９５６.４４６  実測値：９５６.４４２８.
【０６３３】
実施例６１６２の製造
【化２８８】
2017536330.tif 000289
実施例６１６２を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３０〜７０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１５.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９５％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.２１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９９９.７(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.６８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９９９.６(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９９９.４８２６  実測値：９９９.４８１６.
【０６３４】
実施例６１６８の製造
【化２８９】
2017536330.tif 000290
実施例６１６８を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 150 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２１.８ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２０.６５(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.７８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２０.６５(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９２０.４５３６  実測値：９２０.４５０６.
【０６３５】
実施例６１７０の製造
【化２９０】
2017536330.tif 000291
実施例６１７０を、 “Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに、無水酢酸(１.０ｍＬ)＋ＤＩＰＥＡ／ＤＭＦ(０.４Ｍ，１.０ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、７.２ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２４.３(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.８７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２４.３(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９２２.９７９４  実測値：９２２.９７６４.
【０６３６】
実施例６１７２の製造
【化２９１】
2017536330.tif 000292
実施例６１７２を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３０〜７０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて０〜４０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１５.６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.２１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６０.７(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝１.７９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６０.９(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９６０.４３５３  実測値：９６０.４３２３.
【０６３７】
実施例６１７６の製造
【化２９２】
2017536330.tif 000293
実施例６１７６を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、４.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７１.０(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.９１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７０.９(Ｍ＋２Ｈ).
【０６３８】
実施例６１８０の製造
【化２９３】
2017536330.tif 000294
実施例６１８０を、 “Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに、無水酢酸(１.０ｍＬ)＋ＤＩＰＥＡ／ＤＭＦ(０.４Ｍ，１.０ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１２.２ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５０分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９０７.７(Ｍ−２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.７１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１０.３(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９０８.９５８２  実測値：９０８.９５７７.
【０６３９】
実施例６１８３の製造
【化２９４】
2017536330.tif 000295
実施例６１８３を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters xbridge c-18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Bで５０分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３０〜７０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１８.３ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９７％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.２４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５７.８(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.３６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５７.６(Ｍ＋２Ｈ).
【０６４０】
実施例６１８４の製造
【化２９５】
2017536330.tif 000296
実施例６１８４を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５〜４５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、８.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.２５分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９５８.８(Ｍ−２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝１.６２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６０.５(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９５９.４６９４  実測値：９５９.４６９２.
【０６４１】
実施例６１８５の製造
【化２９６】
2017536330.tif 000297
実施例６１８５を、 “Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに、無水酢酸(１.０ｍＬ)＋ＤＩＰＥＡ／ＤＭＦ(０.４Ｍ，１.０ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１７.０ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９２％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３８分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９７６.９(Ｍ−２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝３.０９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７７.６(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９７７.４６９４  実測値：９７７.４６９２.
【０６４２】
実施例６１８９の製造
【化２９７】
2017536330.tif 000298
実施例６１８９を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて０〜４０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３７.４ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.１８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６０.５(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.３３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６０.７(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９５９.９４３３  実測値：９５９.９４０４.
【０６４３】
実施例６２０１の製造
【化２９８】
2017536330.tif 000299
実施例６２０１を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５０〜９０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１３.７ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９６％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５１.６(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝３.０６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５１.６(Ｍ＋２Ｈ).
【０６４４】
実施例６２０２の製造
【化２９９】
2017536330.tif 000300
実施例６２０２を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて０〜４０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１７.１ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.２７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７２.３(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.４４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７２.１(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９７１.４５６９  実測値：９７１.４５５８.
【０６４５】
実施例６２０３の製造
【化３００】
2017536330.tif 000301
実施例６２０３を、 “Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに、無水酢酸(１.０ｍＬ)＋ＤＩＰＥＡ／ＤＭＦ(０.４Ｍ，１.０ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：２０分かけて５〜４５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２.６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３９分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９２９.０(Ｍ−２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.５１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３１.１(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９２９.９６３５  実測値：９２９.９６２３.
【０６４６】
実施例６２０４の製造
【化３０１】
2017536330.tif 000302
実施例６２０４を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、４.２ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９９１.５(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.９８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９９１.５(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９９１.０１１３  実測値：９９１.００９５.
【０６４７】
実施例６２０７の製造
【化３０２】
2017536330.tif 000303
実施例６２０７を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１２.２ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５０分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９０７.７(Ｍ−２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.７１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１０.３(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９０８.９５８２  実測値：９０８.９５７７.
【０６４８】
実施例６２０９の製造
【化３０３】
2017536330.tif 000304
実施例６２０９を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳによりさらに精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５〜４５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１５.０ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.２８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９９２.０(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.６９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９９３.０(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９９２.４７４７  実測値：９９２.４７１３.
【０６４９】
実施例６２１３の製造
【化３０４】
2017536330.tif 000305
実施例６２１３を、 “Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに、無水酢酸(１.０ｍＬ)＋ＤＩＰＥＡ／ＤＭＦ(０.４Ｍ，１.０ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５〜４５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１２.２ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９６％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３２分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９５９.５(Ｍ−２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.５１分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９５９.８(Ｍ−２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９６０.４５９１  実測値：９６０.４５８５.
【０６５０】
実施例６２１６の製造
【化３０５】
2017536330.tif 000306
実施例６２１６を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５〜４５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、４.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９８％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４５.４(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.９５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４５.６(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９４５.４４８２  実測値：９４５.４４７２.
【０６５１】
実施例６２２４の製造
【化３０６】
2017536330.tif 000307
実施例６２２４を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters xbridge c-18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２４.０ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９６％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.２９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ １０１３.４５(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝０.４２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ １０１３.７(Ｍ＋２Ｈ).
【０６５２】
実施例６２２８の製造
【化３０７】
2017536330.tif 000308
実施例６２２８を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：２０分かけて５〜４５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、８.０ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９９２.６(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝１.８５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９９２.７(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９９２.４６２２  実測値：９９２.４５９９.
【０６５３】
実施例６２３６の製造
【化３０８】
2017536330.tif 000309
実施例６２３６を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、８.５ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６２.４(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.９２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６４.５(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９６３.９６４  実測値：９６３.９６１１.
【０６５４】
実施例６２４４の製造
【化３０９】
2017536330.tif 000310
実施例６２４４を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５〜４５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１０.０ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５７.６(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.８２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５７.８(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９５７.４３５６  実測値：９５７.４３２８.
【０６５５】
実施例６２４７の製造
【化３１０】
2017536330.tif 000311
実施例６２４７を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、８.８ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４３.０(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝１.８９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４２.９(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９４２.９４６１  実測値：９４２.９４２６.
【０６５６】
実施例６２４９の製造
【化３１１】
2017536330.tif 000312
実施例６２４９を、 “Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに、無水酢酸(１.０ｍＬ)＋ＤＩＰＥＡ／ＤＭＦ(０.４Ｍ，１.０ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５〜４５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、８.６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４３.４(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.８２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４３.４(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９４２.９４０５  実測値：９４２.９３７８.
【０６５７】
実施例６２５０の製造
【化３１２】
2017536330.tif 000313
実施例６２５０を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３０〜７０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて０〜４０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１１.２ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.２４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４６.１(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.６１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４６.１(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９４５.９４０２  実測値：９４５.９３８６.
【０６５８】
実施例６２５８の製造
【化３１３】
2017536330.tif 000314
実施例６２５８を、 “Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに、無水酢酸(１.０ｍＬ)＋ＤＩＰＥＡ／ＤＭＦ(０.４Ｍ，１.０ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５〜４５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２.２ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９３％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２２.８(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.９３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２３.１(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９２２.９５５６  実測値：９２２.９５３７.
【０６５９】
実施例６２６２の製造
【化３１４】
2017536330.tif 000315
実施例６２６２を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２５.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９６％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２８.７(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.７４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２８.７(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９２８.４５１１  実測値：９２８.４４７９.
【０６６０】
実施例６２６６の製造
【化３１５】
2017536330.tif 000316
実施例６２６６を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５〜４５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１２.５ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９６％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５２.９(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝３.０９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５２.７(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９５２.４５６  実測値：９５２.４５４１.
【０６６１】
実施例６２６７の製造
【化３１６】
2017536330.tif 000317
実施例６２６７を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：２０分かけて０〜４０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２０.０ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.２６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９９２.７(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.７５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９９２.７(Ｍ＋２Ｈ).
【０６６２】
実施例６２６９の製造
【化３１７】
2017536330.tif 000318
実施例６２６９を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３０〜７０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５〜４５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、６.２ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.１９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７２.９(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.３２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７２.７(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９７１.９４３３  実測値：９７１.９４２１.
【０６６３】
実施例６２７２の製造
【化３１８】
2017536330.tif 000319
実施例６２７２を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１４.７ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９７％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ８９６.１(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.６３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ８９６.１(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：８９５.４７６５  実測値：８９５.４７４０.
【０６６４】
実施例６２７４の製造
【化３１９】
2017536330.tif 000320
実施例６２７４を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２０.０ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.２９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２５.５(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.６８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２５.９(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９２５.４２６９  実測値：９２５.４２６６.
【０６６５】
実施例６２７６の製造
【化３２０】
2017536330.tif 000321
実施例６２７６を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて０〜４０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１２.５ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.２９分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９７０.９(Ｍ−２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝１.５５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７２.５(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９７１.４４５６  実測値：９７１.４４４５.
【０６６６】
実施例６２８３の製造
【化３２１】
2017536330.tif 000322
実施例６２８３を、 “Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに、無水酢酸(１.０ｍＬ)＋ＤＩＰＥＡ／ＤＭＦ(０.４Ｍ，１.０ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１０.３ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析条件Ｂ：保持時間＝３.２２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３６.１(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｃ：保持時間＝１.６３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３５.９(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９３５.９８７３  実測値：９３５.９８５７.
【０６６７】
実施例６２８４の製造
【化３２２】
2017536330.tif 000323
実施例６２８４を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５０〜９０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１５〜１００％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１８.３ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９８％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５８.３(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.２２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５８.２(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９５７.９８２２  実測値：９５７.９８０１.
【０６６８】
実施例６２８８の製造
【化３２３】
2017536330.tif 000324
実施例６２８８を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３０〜７０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、８.２ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.２４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９８５.２(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝１.８０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９８５.１(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９８４.９５６７  実測値：９８４.９５５７.
【０６６９】
実施例６２８９の製造
【化３２４】
2017536330.tif 000325
実施例６２８９を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３０〜７０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５〜４５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１２.１ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.２４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５３.９(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.５７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５３.９(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９５３.４２７４  実測値：９５３.４２５１.
【０６７０】
実施例６２９３の製造
【化３２５】
2017536330.tif 000326
実施例６２９３を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１０.７ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７１.０(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.７４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７１.０(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９７０.４６７２  実測値：９７０.４６４３.
【０６７１】
実施例６２９６の製造
【化３２６】
2017536330.tif 000327
実施例６２９６を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１５.０ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９５％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５８.５(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝３.０１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５８.５(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９５８.０００４  実測値：９５７.９９９４.
【０６７２】
実施例６２９７の製造
【化３２７】
2017536330.tif 000328
実施例６２９７を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５〜４５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１０.７ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７８.９(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.７７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７８.９(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９７８.４５９１  実測値：９７８.４５７０.
【０６７３】
実施例６３０１の製造
【化３２８】
2017536330.tif 000329
実施例６３０１を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(０.１％トリフルオロ酢酸を含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３８.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３８.９(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.８４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３８.８(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９３８.４４６  実測値：９３８.４４５０.
【０６７４】
実施例６３０３の製造
【化３２９】
2017536330.tif 000330
実施例６３０３を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、７.４ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３０.９(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.８５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３０.９(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９３０.４６６７  実測値：９３０.４６４４.
【０６７５】
実施例６３０９の製造
【化３３０】
2017536330.tif 000331
実施例６３０９を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５〜４５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１１.０ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２４.１(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.９１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２４.１(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９２３.９５０９  実測値：９２３.９４７３.
【０６７６】
実施例６３１０の製造
【化３３１】
2017536330.tif 000332
実施例６３１０を、 “Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに、無水酢酸(１.０ｍＬ)＋ＤＩＰＥＡ／ＤＭＦ(０.４Ｍ，１.０ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：２０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１０.７ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９４％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１６.７(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.８２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１６.５(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９１５.４７４  実測値：９１５.４７２１.
【０６７７】
実施例６３２４の製造
【化３３２】
2017536330.tif 000333
実施例６３２４を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて０〜４０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１３.４ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.２４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ １０００.０(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.６９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９９９.２(Ｍ＋２Ｈ).
【０６７８】
実施例６３３１の製造
【化３３３】
2017536330.tif 000334
実施例６３３１を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５〜４５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１２.０ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７１.２(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.８９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７１.２(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９７０.９５９２  実測値：９７０.９５６１.
【０６７９】
実施例６３３４の製造
【化３３４】
2017536330.tif 000335
実施例６３３４を、 “Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに、無水酢酸(１.０ｍＬ)＋ＤＩＰＥＡ／ＤＭＦ(０.４Ｍ，１.０ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて０〜４０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１６.８ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１０.２(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.７７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１０.３(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９０９.９２９６  実測値：９０９.９２８４.
【０６８０】
実施例６３３５の製造
【化３３５】
2017536330.tif 000336
実施例６３３５を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて２５〜７０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて０〜４５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１０.３ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.１９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７９.４(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.５０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７９.４(Ｍ＋２Ｈ).
【０６８１】
実施例６３３８の製造
【化３３６】
2017536330.tif 000337
実施例６３３８を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、５.８ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９９２.５(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.７８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９９２.５(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９９１.９８８３  実測値：９９１.９８６１.
【０６８２】
実施例６３４４の製造
【化３３７】
2017536330.tif 000338
実施例６３４４を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、９.１ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５２.７(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.３７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５２.６(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９５１.９６４  実測値：９５１.９６１２.
【０６８３】
実施例６３４７の製造
【化３３８】
2017536330.tif 000339
実施例６３４７を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３０〜７０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５〜４５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１１.６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.２９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５０.４(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.６６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５０.４(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９４９.９３０２  実測値：９４９.９２８８.
【０６８４】
実施例６３５０の製造
【化３３９】
2017536330.tif 000340
実施例６３５０を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、４.０ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６５.４(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.９５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６５.４(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９６４.９９５６  実測値：９６４.９９５３.
【０６８５】
実施例６３６１の製造
【化３４０】
2017536330.tif 000341
実施例６３６１を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５〜４５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１３.３ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９８５.９(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.７８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９８５.９(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９８５.４７２５  実測値：９８５.４６９４.
【０６８６】
実施例６３６３の製造
【化３４１】
2017536330.tif 000342
実施例６３６３を、 “Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに、無水酢酸(１.０ｍＬ)＋ＤＩＰＥＡ／ＤＭＦ(０.４Ｍ，１.０ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて０〜４０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、４.３ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９６％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１６.９(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.８８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１６.９(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９１６.４４５４  実測値：９１６.４４２８.
【０６８７】
実施例６３６５の製造
【化３４２】
2017536330.tif 000343
実施例６３６５を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて０〜４０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：２０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１０.２ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９５％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.２０分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９６３.８(Ｍ−２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.３２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６６.６(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９６５.９３５４  実測値：９６５.９３５２.
【０６８８】
実施例６３６９の製造
【化３４３】
2017536330.tif 000344
実施例６３６９を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５〜４５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１１.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６３.４(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.７９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６３.４(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９６２.９８  実測値：９６２.９７６２.
【０６８９】
実施例６３７０の製造
【化３４４】
2017536330.tif 000345
実施例６３７０を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：２０分かけて５〜４５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、６.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９８４.９(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.８５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９８４.０(Ｍ＋２Ｈ).
【０６９０】
実施例６３７２の製造
【化３４５】
2017536330.tif 000346
実施例６３７２を、 “Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに、無水酢酸(１.０ｍＬ)＋ＤＩＰＥＡ／ＤＭＦ(０.４Ｍ，１.０ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：２０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、６.８ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９５％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２３.８(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.７７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２３.７(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９２２.４８１８  実測値：９２２.４７９９.
【０６９１】
実施例６３８０の製造
【化３４６】
2017536330.tif 000347
実施例６３８０を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１５〜５５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１７.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５７.３(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.８６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５７.３(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９５６.４４６  実測値：９５６.４４３１.
【０６９２】
実施例６３８３の製造
【化３４７】
2017536330.tif 000348
実施例６３８３を、 “Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに、無水酢酸(１.０ｍＬ)＋ＤＩＰＥＡ／ＤＭＦ(０.４Ｍ，１.０ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５〜４５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１５.８ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９０３.２(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.５５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９０３.４(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９０１.９５６  実測値：９０１.９５３８.
【０６９３】
実施例６３８４の製造
【化３４８】
2017536330.tif 000349
実施例６３８４を、“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて０〜４０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２７.７ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.２３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５４.１(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝１.４８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５４.０(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９５２.４５６  実測値：９５２.４５４５.
【０６９４】
実施例６３８９の製造
【化３４９】
2017536330.tif 000350
実施例６３８９を、 “Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに、無水酢酸(１.０ｍＬ)＋ＤＩＰＥＡ／ＤＭＦ(０.４Ｍ，１.０ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５〜４５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、５.８ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３６.９(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.８４分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９３４.９(Ｍ−２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９３６.９７６９  実測値：９３６.９７４２.
【０６９５】
実施例６３９０の製造
【化３５０】
2017536330.tif 000351
実施例６３９０を、 “Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに、無水酢酸(１.０ｍＬ)＋ＤＩＰＥＡ／ＤＭＦ(０.４Ｍ，１.０ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、８.０ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９８％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６９.０(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.８４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６９.２(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９６８.９７４４  実測値：９６８.９７２１.
【０６９６】
実施例６３９１の製造
【化３５１】
2017536330.tif 000352
実施例６３９１を、 “Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに、無水酢酸(１.０ｍＬ)＋ＤＩＰＥＡ／ＤＭＦ(０.４Ｍ，１.０ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、８.３ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ １００５.４(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.５４分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ １００３.５(Ｍ−２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：１００５.４８８２  実測値：１００５.４８６８.
【０６９７】
実施例６３９２の製造
【化３５２】
2017536330.tif 000353
実施例６３９２を、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに、無水酢酸(１.０ｍＬ)＋ＤＩＰＥＡ／ＤＭＦ(０.４Ｍ，１.０ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３０〜７０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１９.０ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４８１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６９.２５(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝３.００４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６９.８０(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９６８.９７４４  実測値：９６８.９７２８.
【０６９８】
実施例６３９３の製造
【化３５３】
2017536330.tif 000354
実施例６３９３を、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに、無水酢酸(１.０ｍＬ)＋ＤＩＰＥＡ／ＤＭＦ(０.４Ｍ，１.０ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて２０〜６０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２４.４ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.２７０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５３.４０(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.６８５分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９５１.５５(Ｍ−２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９５３.４２７４  実測値：９５３.４２５.
【０６９９】
実施例６３９４の製造
【化３５４】
2017536330.tif 000355
実施例６３９４を、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに、無水酢酸(１.０ｍＬ)＋ＤＩＰＥＡ／ＤＭＦ(０.４Ｍ，１.０ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３０〜７０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３３.３ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９７％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.２２７分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９７６.８５(Ｍ−２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝０.３６６分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９７６.７５(Ｍ−２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９７８.９３２９  実測値：９７８.９３１４.
【０７００】
実施例６３９５の製造
【化３５５】
2017536330.tif 000356
実施例６３９５を、 “Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに、無水酢酸(１.０ｍＬ)＋ＤＩＰＥＡ／ＤＭＦ(０.４Ｍ，１.０ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５０〜９０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１５〜５５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、７.０ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９３％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.６７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７８.３(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝３.０９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７８.２(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９７７.４８９６  実測値：９７７.４８７７.
【０７０１】
実施例６３９６の製造
【化３５６】
2017536330.tif 000357
実施例６３９６を、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに、無水酢酸(１.０ｍＬ)＋ＤＩＰＥＡ／ＤＭＦ(０.４Ｍ，１.０ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１５.３ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９６％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６０.９(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.９６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６１.７(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９６０.９７６９  実測値：９６０.９７４１.
【０７０２】
実施例６３９７の製造
【化３５７】
2017536330.tif 000358
実施例６３９７を、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに、無水酢酸(１.０ｍＬ)＋ＤＩＰＥＡ／ＤＭＦ(０.４Ｍ，１.０ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５０〜９０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、８.５ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７２.２(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.８０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７２.２(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９７２.００３５  実測値：９７２.００１３.
【０７０３】
実施例６３９８の製造
【化３５８】
2017536330.tif 000359
実施例６３９８を、 “Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに、無水酢酸(１.０ｍＬ)＋ＤＩＰＥＡ／ＤＭＦ(０.４Ｍ，１.０ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳによりさらに精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて０〜４０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、８.２ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９８％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.１６分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９４３.４(Ｍ−２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.４３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４５.６(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９４５.４４８２  実測値：９４５.４４５９.
【０７０４】
実施例６３９９の製造
【化３５９】
2017536330.tif 000360
実施例６３９９を、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに、無水酢酸(１.０ｍＬ)＋ＤＩＰＥＡ／ＤＭＦ(０.４Ｍ，１.０ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２６.５ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９５％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６１.３(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.９２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６１.６(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９６０.９７６９  実測値：９６０.９７４５.
【０７０５】
実施例６４００の製造
【化３６０】
2017536330.tif 000361
実施例６４００を、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに、無水酢酸(１.０ｍＬ)＋ＤＩＰＥＡ／ＤＭＦ(０.４Ｍ，１.０ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１４.０ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３１.６(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.７２分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９２８.９(Ｍ−２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９３０.９５８７  実測値：９３０.９５６４.
【０７０６】
実施例６４０１の製造
【化３６１】
2017536330.tif 000362
実施例６４０１を、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに、無水酢酸(１.０ｍＬ)＋ＤＩＰＥＡ／ＤＭＦ(０.４Ｍ，１.０ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１６.３ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.２６分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９９３.９(Ｍ−２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.５１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９９６.５(Ｍ＋２Ｈ).
【０７０７】
実施例６４０２の製造
【化３６２】
2017536330.tif 000363
実施例６４０２を、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに、無水酢酸(１.０ｍＬ)＋ＤＩＰＥＡ／ＤＭＦ(０.４Ｍ，１.０ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、９.６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９５％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６２.３(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.７４分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９６０.７(Ｍ−２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９６２.４８２４  実測値：９６２.４７９２.
【０７０８】
実施例６４０３の製造
【化３６３】
2017536330.tif 000364
実施例６４０３を、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに、無水酢酸(１.０ｍＬ)＋ＤＩＰＥＡ／ＤＭＦ(０.４Ｍ，１.０ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５０〜９０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１３.２ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９６％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６５.３(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.９２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６５.０(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９６５.０１３８  実測値：９６５.０１０４.
【０７０９】
実施例６４０４の製造
【化３６４】
2017536330.tif 000365
実施例６４０４を、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに、無水酢酸(１.０ｍＬ)＋ＤＩＰＥＡ／ＤＭＦ(０.４Ｍ，１.０ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５０〜９０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１６.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９５％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７９.１(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.８７分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９７７.３(Ｍ−２Ｈ).
【０７１０】
実施例６４０５の製造
【化３６５】
2017536330.tif 000366
実施例６４０５を、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに、無水酢酸(１.０ｍＬ)＋ＤＩＰＥＡ／ＤＭＦ(０.４Ｍ，１.０ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５０〜９０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１５.５ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９８％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６６.２(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.８７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６５.４(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９６５.４９３３  実測値：９６５.４８９９.
【０７１１】
実施例６４０６の製造
【化３６６】
2017536330.tif 000367
実施例６４０６を、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに、無水酢酸(１.０ｍＬ)＋ＤＩＰＥＡ／ＤＭＦ(０.４Ｍ，１.０ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１８.７ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６５.６(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.７０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６５.６(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９６５.４９３３  実測値：９６５.４８９４.
【０７１２】
実施例６４０７の製造
【化３６７】
2017536330.tif 000368
実施例６４０７を、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに、無水酢酸(１.０ｍＬ)＋ＤＩＰＥＡ／ＤＭＦ(０.４Ｍ，１.０ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２６.７ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.１６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５３.１(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.４６分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９５１.１(Ｍ−２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９５２.９３５４  実測値：９５２.９３２６.
【０７１３】
実施例６４０８の製造
【化３６８】
2017536330.tif 000369
実施例６４０８を、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに、無水酢酸(１.０ｍＬ)＋ＤＩＰＥＡ／ＤＭＦ(０.４Ｍ，１.０ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１９.２ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.２２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５２.８(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.５３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５３.１(Ｍ＋２Ｈ).
【０７１４】
実施例６４０９の製造
【化３６９】
2017536330.tif 000370
実施例６４０９を、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに、無水酢酸(１.０ｍＬ)＋ＤＩＰＥＡ／ＤＭＦ(０.４Ｍ，１.０ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２４.８ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.２３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４５.７(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.５７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４５.２(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９４４.９５６２  実測値：９４４.９５３７.
【０７１５】
実施例６４１０の製造
【化３７０】
2017536330.tif 000371
実施例６４１０を、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに、無水酢酸(１.０ｍＬ)＋ＤＩＰＥＡ／ＤＭＦ(０.４Ｍ，１.０ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２５.１ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.１６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５３.０(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.４１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５３.２(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９５２.９３５４  実測値：９５２.９３３２.
【０７１６】
実施例６４１１の製造
【化３７１】
2017536330.tif 000372
実施例６４１１を、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに、無水酢酸(１.０ｍＬ)＋ＤＩＰＥＡ／ＤＭＦ(０.４Ｍ，１.０ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２５.５ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.１５分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９７７.０(Ｍ−２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.３６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７８.７(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９７８.４４０９  実測値：９７８.４３８８.
【０７１７】
実施例６４１２の製造
【化３７２】
2017536330.tif 000373
実施例６４１２を、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに、無水酢酸(１.０ｍＬ)＋ＤＩＰＥＡ／ＤＭＦ(０.４Ｍ，１.０ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１４.４ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.１７分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９７６.５(Ｍ−２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.４２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７８.３(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９７７.９４８９  実測値：９７７.９４６７.
【０７１８】
実施例６４１５の製造
【化３７３】
2017536330.tif 000374
実施例６４１５を、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに、無水酢酸(１.０ｍＬ)＋ＤＩＰＥＡ／ＤＭＦ(０.４Ｍ，１.０ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters xbridge c-18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２１.１ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９６％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７５.８(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.７４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７７.９(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)  ｍ/ｚ：計算値：９７６.９７７４  実測値：９７６.９７３５.
【０７１９】
実施例６４１６の製造
【化３７４】
2017536330.tif 000375
実施例６４１６を、“Ｓｙｍｐｈｏｎｙ法Ａ”の“単カップリング法”および“二重カップリング法”を改変して、溶媒不含の無水酢酸(２.０ｍＬ)の代わりに、無水酢酸(１.０ｍＬ)＋ＤＩＰＥＡ／ＤＭＦ(０.４Ｍ，１.０ｍＬ)を使用する“一般合成法Ａ”に従い製造した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳによりさらに精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１０.５ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９４％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４８分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９７７.９(Ｍ−２Ｈ)..
分析条件Ｂ：保持時間＝２.７７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９７７.９(Ｍ＋２Ｈ).
【０７２０】
実施例７０６７の製造
【化３７５】
2017536330.tif 000376
実施例７０１３(３.０ｍｇ，１.６３１ｕｍｏｌ)を、メタノール(３ｍＬ)に溶解した。混合物を、Ｐｄ／Ｃ(１ｍｇ)を用いて処理して、水素雰囲気下(１気圧，バルーン)においてパージして、次いで２４時間攪拌した。ＬＣＭＳにより不飽和出発物質が消費されたことが示された。混合物を濾過して、Ｐｄ／Ｃを除去した。溶媒を除去して、実施例７０６７(１.４ｍｇ)を得た。
分析条件Ａ：保持時間＝２.９２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９２１.５(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９２０.９９６５，実測値９２０.９９６５(Ｍ＋２Ｈ).
【０７２１】
実施例７０６８〜７１５４を、以下の一般的な方法から構成される実施例５００１の製造のために記述された一般合成法に従って製造した：“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：樹脂膨潤法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：単カップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：二重カップリング法”、“Ｐｒｅｌｕｄｅ方法Ａ：クロロアセチルクロライドカップリング法”。実施例７０６８〜７１５４の製造のために使用された“包括的脱保護法Ａ”および“環化方法Ａ”を、以下に記載したとおりに改変した。包括的脱保護法Ａ：“包括的脱保護法Ａ”の方法は、０.１００ｍｍｏｌのスケールで行なった実験を記述するものであり、このスケールは、樹脂に結合したＲｉｎｋリンカーの量により決定される。“脱保護溶液”を、４０ｍＬ ガラスビン内で、トリフルオロ酢酸(２２ｍＬ)、フェノール(１.３２５ｇ)、水(１.２５ｍＬ)およびトリイソプロピルシラン(０.５ｍＬ)を合わせて調製した。樹脂を、反応容器から除去して、４ｍＬ ガラスバイアルに移した。バイアルに、“脱保護溶液”(２.０ｍＬ)を加えた。混合物を、オービタルシェーカー(２時間 １７５ＲＰＭ)上で混合した。混合物を、漏斗を通して濾過して、固体を、別の“脱保護溶液”(１.０ｍＬ)で洗い、４０ｍＬ スクリューキャップバイアル内に集めた。合わせた濾液に、Ｅｔ２Ｏ(１５ｍＬ)を加えた。混合物を、激しく混合すると、大量の白色固体が沈殿した。この混合物を、３分間、２０００ＲＰＭにて遠心分離にかけて、溶液を、固体から静かに移して、廃棄した。このプロセスを、ｘ３繰り返して、次いで固体を作業台に静置して、１〜２時間風乾させて、粗製ペプチドをオフホワイトの固体として得る。環化方法Ａ：“環化方法Ａ”の方法は、０.１００ｍｍｏｌのスケールで行った実験を記述するものである。粗製ペプチド固体を、ＭｅＣＮ：０.１Ｍ ＮＨ４ＯＡｃ水溶液(１５ｍＬ：１５ｍＬ)に溶解して、次いでこの溶液を、ＮａＯＨ水溶液(１.０Ｍ)を用いてｐＨ＝９.０に調整した。バイアルに蓋をして、次いで溶液をオービタルシェーカー上で終夜(〜１８時間)１７５ＲＰＭにて混合した。反応溶液を濃縮して、次いで残留物をＭｅＯＨに溶解した。この溶液を、逆相ＨＰＬＣ精製に付して、目的とする環状ペプチドを得た。
【０７２２】
４つのＬＣ／ＭＳ分析条件の内の２つを用いて、最終純度を決定した。
分析条件Ａ：カラム：Waters BEH C18,2.0 x 50 mm,1.7 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；温度：５０℃；グラジエント：０％Ｂ，３分かけて０〜１００％Ｂ、次いで１００％Ｂで０.５分保持；流量：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍのＵＶ.
分析条件Ｂ：カラム：Waters BEH C18,2.0 x 50 mm,1.7 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；温度：５０℃；グラジエント：０％Ｂ，３分かけて０〜１００％Ｂ、次いで１００％Ｂで０.５分保持；流量：０.５ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍのＵＶ.
分析条件Ｃ１：カラム：Waters BEH C18,2.0 x 50 mm,1.7 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(０.０５％ＴＦＡを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(０.０５％ＴＦＡを含む)；温度：５０℃；グラジエント：０％Ｂ，３分かけて０〜１００％Ｂ、次いで１００％Ｂで０.５分保持；流量：０.５ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍのＵＶ.
分析条件Ｄ１：カラム：Waters BEH C18,2.0 x 50 mm,1.7 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(０.０５％ＴＦＡを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(０.０５％ＴＦＡを含む)；温度：５０℃；グラジエント：０％Ｂ，３分かけて０〜１００％Ｂ、次いで１００％Ｂで０.５分保持；流量：０.５ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍのＵＶ.
【０７２３】
実施例７０６８の製造
【化３７６】
2017536330.tif 000377
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,5μm,19 x 200 mm，移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：１５分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９８％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.８４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９４０.６(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝３.０６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９４０.５(Ｍ＋２Ｈ).
【０７２４】
実施例７０６９の製造
【化３７７】
2017536330.tif 000378
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的の生成物を含有する分画を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１４.０ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.８５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９５７.５(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝３.０７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９５７.５(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９５５.９３８３，実測値９５５.９３８２(Ｍ＋２Ｈ).
【０７２５】
実施例７０７０の製造
【化３７８】
2017536330.tif 000379
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１７.８ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.８６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９２９.９(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝３.０６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９２９.７(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９２８.９８５１，実測値９２８.９８４２(Ｍ＋２Ｈ).
【０７２６】
実施例７０７１の製造
【化３７９】
2017536330.tif 000380
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５５〜９５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２５.７ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.９１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９５５.４(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝３.０２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９５５.２(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９５４.４９０５，実測値９５４.４９０９(Ｍ＋２Ｈ).
【０７２７】
実施例７０７２の製造
【化３８０】
2017536330.tif 000381
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含有する)；グラジエント：３０分かけて５５〜９５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的の生成物を含有する分画を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２２.３ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９６％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.６６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９７８.２(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.８０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９７８.３(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９７７.４９３３，実測値９７７４９２８(Ｍ＋２Ｈ).
【０７２８】
実施例７０７３の製造
【化３８１】
2017536330.tif 000382
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３０〜７０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１４.７ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９３７.４(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.５９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９３７.７(Ｍ＋２Ｈ).
【０７２９】
実施例７０７５の製造
【化３８２】
2017536330.tif 000383
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて２５〜６５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１６.２ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９７％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９６３.２(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.５９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９６３.６(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９６２.４８８０，実測値９６２.４８６５(Ｍ＋２Ｈ).
【０７３０】
実施例７０７７の製造  
【化３８３】
2017536330.tif 000384
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２５.４ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９７５.２(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.５８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９７５.１(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９７４.４７５４，実測値９７４.４７４３(Ｍ＋２Ｈ).
【０７３１】
実施例７０７８の製造  
【化３８４】
2017536330.tif 000385
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１５〜５５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２９.４ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.６３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９６８.６(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.７７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９６８.６(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９６７.９５９６，実測値９６７.９６０１(Ｍ＋２Ｈ).
【０７３２】
実施例７０７９の製造
【化３８５】
2017536330.tif 000386
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて２５〜７０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３０.１ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.６５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９７９.６(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.８９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９７９.４(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９７８.９５８３，実測値９７８.９５６０(Ｍ＋２Ｈ).
【０７３３】
実施例７０８０の製造  
【化３８６】
2017536330.tif 000387
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３８.６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.８６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９７３.１(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝３.０３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９７３.６(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９７２.４４２５，実測値９７２.４４２６(Ｍ＋２Ｈ).
【０７３４】
実施例７０８１
【化３８７】
2017536330.tif 000388
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５５〜９５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２４.８ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９７１.８(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.８２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９７１.６(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９７０.９７３１，実測値９７０.９７１８(Ｍ＋２Ｈ).
【０７３５】
実施例７０８２の製造
【化３８８】
2017536330.tif 000389
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５５〜９５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２１.１ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.７５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９６５.２(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.９５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９６５.５(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９６４.４５７２，実測値９６４.４５７０(Ｍ＋２Ｈ).
【０７３６】
実施例７０８３の製造
【化３８９】
2017536330.tif 000390
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて２０〜６０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、５.０ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.８９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９５１.５(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝３.００分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９５１.３(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９５０.９８２６，実測値９５０.９８２０(Ｍ＋２Ｈ).
【０７３７】
実施例７０８４の製造
【化３９０】
2017536330.tif 000391
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,5μm,19 x 200 mm，移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５５〜９５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１０.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.７９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９２３.６(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.９２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９２３.６(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９２２.９６９５，実測値９２２.９６９５(Ｍ＋２Ｈ).
【０７３８】
実施例７０８５の製造  
【化３９１】
2017536330.tif 000392
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１０.４ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.６０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９７７.６(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.７７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９７７.８(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９７６.９８３１，実測値９７６.９８４４(Ｍ＋２Ｈ).
【０７３９】
実施例７０８６の製造
【化３９２】
2017536330.tif 000393
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１３.２ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９６％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.７４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９７１.０(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.８９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９７１.１(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９７０.４６７２，実測値９７０.４６７１(Ｍ＋２Ｈ).
【０７４０】
実施例７０８７の製造  
【化３９３】
2017536330.tif 000394
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１３.２ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９６％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.６４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９５７.６(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.９３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９５７.０(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９５５.９７２２，実測値９５５.９７００(Ｍ＋２Ｈ).
【０７４１】
実施例７０８８の製造  
【化３９４】
2017536330.tif 000395
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて２５〜６５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３３.１ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.６３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９３１.３(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝３.０１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９３１.８(Ｍ＋２Ｈ).
【０７４２】
実施例７０８９の製造
【化３９５】
2017536330.tif 000396
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１５〜５５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、４４.０ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９８％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９３０.７(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.９３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９３０.６(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９２９.９９２９，実測値９２９.９９１４(Ｍ＋２Ｈ).
【０７４３】
実施例７０９０の製造  
【化３９６】
2017536330.tif 000397
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３８.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９６％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９４９.９(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.８１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９４９.６(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９４８.９８２５，実測値９４８.９８０１(Ｍ＋２Ｈ).
【０７４４】
実施例７０９１の製造  
【化３９７】
2017536330.tif 000398
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜９０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、４１.３ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９３１.１(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.８１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９３１.４(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９３０.４６６７，実測値９３０.４６４７(Ｍ＋２Ｈ).
【０７４５】
実施例７０９２の製造  
【化３９８】
2017536330.tif 000399
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、４９.５ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９２４.１(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.７８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９２４.２(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９２３.４７７１，実測値９２３.４７５２(Ｍ＋２Ｈ).
【０７４６】
実施例７０９３の製造
【化３９９】
2017536330.tif 000400
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３０.７ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９５６.６(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.９１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９５６.２(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９５５.４９８３，実測値９５５.４９７８(Ｍ＋２Ｈ).
【０７４７】
実施例７０９４の製造  
【化４００】
2017536330.tif 000401
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５０〜９０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３９.２ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９５６.６(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.９３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９５６.７(Ｍ＋２Ｈ).
【０７４８】
実施例７０９５の製造
【化４０１】
2017536330.tif 000402
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１５〜５５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３５.６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９８％であった。
分析条件Ｃ１：保持時間＝１.３１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９４８.７(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｄ１：保持時間＝３.４８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９４８.８(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９４８.５０８７，実測値９４８.５０７２(Ｍ＋２Ｈ).
【０７４９】
実施例７０９６の製造  
【化４０２】
2017536330.tif 000403
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて２０〜６０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２８.８ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９６％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９３１.５(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝３.０３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９３１.１(Ｍ＋２Ｈ).
【０７５０】
実施例７０９７の製造  
【化４０３】
2017536330.tif 000404
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５０〜１００％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２６.７ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.６４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９６４.３(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.９６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９６４.２(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９６３.４５３８，実測値９６３.４５１４(Ｍ＋２Ｈ).
【０７５１】
実施例７０９８の製造
【化４０４】
2017536330.tif 000405
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３１.７ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９５７.６(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.７９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９５７.０(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９５６.４６４２，実測値９５６.４６４６(Ｍ＋２Ｈ).
【０７５２】
実施例７０９９の製造
【化４０５】
2017536330.tif 000406
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて６０〜１００％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２１.１ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.６５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９６４.５(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.９３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９６４.５(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９６３.９４５８，実測値９６３.９４４１(Ｍ＋２Ｈ).
【０７５３】
実施例７１００の製造
【化４０６】
2017536330.tif 000407
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３０〜７０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３１.８ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.７０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９３８.７(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.９９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９３８.９(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９３７.９４８３，実測値９３７.９４６６(Ｍ＋２Ｈ).
【０７５４】
実施例７１０１の製造
【化４０７】
2017536330.tif 000408
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１５〜５５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３２.４ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９８％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.６６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９３９.１(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.９８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９３９.１(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９３８.４４０４，実測値９３８.４３８７(Ｍ＋２Ｈ).
【０７５５】
実施例７１０２の製造
【化４０８】
2017536330.tif 000409
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５０〜９０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３９.３ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９３８.９(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.８４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９３８.６(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９３７.９４８３，実測値９３７.９４７１(Ｍ＋２Ｈ).
【０７５６】
実施例７１０３の製造  
【化４０９】
2017536330.tif 000410
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５〜４５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２９.４ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析条件Ｃ１：保持時間＝１.２８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９２３.４(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｄ１：保持時間＝２.７７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９２３.３(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９２３.００３３，実測値９２３.００１１(Ｍ＋２Ｈ).
【０７５７】
実施例７１０４の製造  
【化４１０】
2017536330.tif 000411
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５５〜１００％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、４０.６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９５％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.６０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９５７.０(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.９１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９５７.１(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９５６.４６４２，実測値９５６.４６２３(Ｍ＋２Ｈ).
【０７５８】
実施例７１０５の製造  
【化４１１】
2017536330.tif 000412
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３０.７ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９３１.６(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.８７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９３１.８(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９３０.９５８７，実測値９３０.９５７３(Ｍ＋２Ｈ).
【０７５９】
実施例７１０６の製造
【化４１２】
2017536330.tif 000413
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１５〜５５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３３.１ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.６８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９６４.０(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.９９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９６４.２(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９６３.４７２０，実測値９６３.４７０４(Ｍ＋２Ｈ).
【０７６０】
実施例７１０７の製造  
【化４１３】
2017536330.tif 000414
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３６.１ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９５６.５(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.７４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９５６.６(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９５５.９９０３，実測値９５５.９８９０(Ｍ＋２Ｈ).
【０７６１】
実施例７１０８の製造
【化４１４】
2017536330.tif 000415
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、４１.４ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.６４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９３８.２(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.９４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９３８.５(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９３７.４７４５，実測値９３７.４７２３(Ｍ＋２Ｈ).
【０７６２】
実施例７１０９の製造
【化４１５】
2017536330.tif 000416
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３６.６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９６４.０(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.８３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９６４.１(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９６３.４５３８，実測値９６３.４５２１(Ｍ＋２Ｈ).
【０７６３】
実施例７１１０の製造  
【化４１６】
2017536330.tif 000417
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、４１.４ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９６４.６(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.７４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９６４.６(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９６３.９４５８，実測値９６３.９４３２(Ｍ＋２Ｈ).
【０７６４】
実施例７１１１の製造  
【化４１７】
2017536330.tif 000418
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１５〜５５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、以下の条件に従って分取ＬＣ／ＭＳにより再精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２４.３ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９５７.３(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.８０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９５７.０(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９５６.４６４２，実測値９５６.４６１９(Ｍ＋２Ｈ).
【０７６５】
実施例７１１２の製造
【化４１８】
2017536330.tif 000419
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５０〜９０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、４３.８ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９３１.６(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.８０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９３１.５(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９３０.９５８７，実測値９３０.９５６５(Ｍ＋２Ｈ).
【０７６６】
実施例７１１３の製造  
【化４１９】
2017536330.tif 000420
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５５〜９５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３４.３ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９３９.０(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.９１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９３９.１(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９３８.４４０４，実測値９３８.４３８２(Ｍ＋２Ｈ).
【０７６７】
実施例７１１４の製造
【化４２０】
2017536330.tif 000421
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３.１ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９３９.７(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.４８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９３９.７(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９３８.４４０４，実測値９３８.４３７５(Ｍ＋２Ｈ).
【０７６８】
実施例７１１５の製造
【化４２１】
2017536330.tif 000422
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９７１.１(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.５７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９７１.０(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９７０.４６１６，実測値９７０.４５８７(Ｍ＋２Ｈ).
【０７６９】
実施例７１１６の製造
【化４２２】
2017536330.tif 000423
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、４.１ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９３８.８(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.５４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９３８.５(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９３７.９６６５，実測値９３７.９６４９(Ｍ＋２Ｈ).
【０７７０】
実施例７１１７の製造  
【化４２３】
2017536330.tif 000424
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２.８ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９８％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９４５.７(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.６６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９４５.８(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９４５.４３００，実測値９４５.４２８２(Ｍ＋２Ｈ).
【０７７１】
実施例７１１８の製造  
【化４２４】
2017536330.tif 000425
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３５.６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.６９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９６３.４(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝３.２５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９６３.４(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９６２.９８００，実測値９６２.９７８０(Ｍ＋２Ｈ).
【０７７２】
実施例７１１９の製造  
【化４２５】
2017536330.tif 000426
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、５２.７ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.６７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９６３.９(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝３.３１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９６４.０(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９６３.４７２０，実測値９６３.４６９９(Ｍ＋２Ｈ).
【０７７３】
実施例７１２０の製造  
【化４２６】
2017536330.tif 000427
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、４８.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９５６.４(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝３.０３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９５６.３(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９５５.９９０３，実測値９５５.９８９６(Ｍ＋２Ｈ).
【０７７４】
実施例７１２１の製造
【化４２７】
2017536330.tif 000428
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２６.７ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.６６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９３７.９(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝３.２６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９３７.９(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９３７.４７４５，実測値９３７.４７２４(Ｍ＋２Ｈ).
【０７７５】
実施例７１２２の製造
【化４２８】
2017536330.tif 000429
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜９０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、４６.５ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.７１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９３８.４(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝３.３５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９３８.４(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９３７.４７４５，実測値９３７.４７２４(Ｍ＋２Ｈ).
【０７７６】
実施例７１２３の製造
【化４２９】
2017536330.tif 000430
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３９.２ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９３０.９(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝３.０１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９３１.０(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９３０.４８４９，実測値９３０.４８３５(Ｍ＋２Ｈ).
【０７７７】
実施例７１２４の製造  
【化４３０】
2017536330.tif 000431
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３０〜７０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２５.２ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９７１.４(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.９５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９７１.４(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９７０.９３５４，実測値９７０.９３５７(Ｍ＋２Ｈ).
【０７７８】
実施例７１２５の製造  
【化４３１】
2017536330.tif 000432
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５〜４５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３９.６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９８％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９７１.９(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.９５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９７１.９(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９７１.４２７４，実測値９７１.４２６９(Ｍ＋２Ｈ).
【０７７９】
実施例７１２６の製造  
【化４３２】
2017536330.tif 000433
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１２.８ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９８％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９６４.７(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.８５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９６４.９(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９６３.４７２０，実測値９６３.４７０４(Ｍ＋２Ｈ).
【０７８０】
実施例７１２７の製造  
【化４３３】
2017536330.tif 000434
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３７.１ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９４５.４(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.９５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９４５.４(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９４４.９５６２，実測値９４４.９５５６(Ｍ＋２Ｈ).
【０７８１】
実施例７１２８の製造  
【化４３４】
2017536330.tif 000435
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５０〜１００％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２６.３ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.７４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９６３.４(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝３.２９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９６３.４(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９６２.９８００，実測値９６２.９７７８(Ｍ＋２Ｈ).
【０７８２】
実施例７１２９の製造  
【化４３５】
2017536330.tif 000436
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜９０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３７.４ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.６５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９３８.５(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.９８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９３８.４(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９３７.９６６５，実測値９３７.９６４７(Ｍ＋２Ｈ).
【０７８３】
実施例７１３０の製造  
【化４３６】
2017536330.tif 000437
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、４４.０ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９４６.１(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.６４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９４６.０(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９４５.４４８２，実測値９４５.４４７５(Ｍ＋２Ｈ).
【０７８４】
実施例７１３１の製造
【化４３７】
2017536330.tif 000438
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２９.８ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９７１.３(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.６９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９７１.２(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９７０.９５３６，実測値９７０.９５３６(Ｍ＋２Ｈ).
【０７８５】
実施例７１３２の製造  
【化４３８】
2017536330.tif 000439
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３２.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.２８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９６４.３(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.５８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９６４.２(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９６３.９４５８，実測値９６３.９４５２(Ｍ＋２Ｈ).
【０７８６】
実施例７１３３の製造  
【化４３９】
2017536330.tif 000440
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１９.１ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９４６.２(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.７２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９４６.２(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９４５.９２２０，実測値９４５.９２０８(Ｍ＋２Ｈ).
【０７８７】
実施例７１３４の製造の製造  
【化４４０】
2017536330.tif 000441
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５０〜９０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、９９.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９３１.８(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.５９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９３１.２(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９３０.４８４９，実測値９３０.４８３２(Ｍ＋２Ｈ).
【０７８８】
実施例７１３５の製造
【化４４１】
2017536330.tif 000442
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５５〜９５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３２.３ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９８％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.９４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９４８.８(Ｍ＋２Ｈ)，９５７.５(Ｍ  ＋  Ｈ  ＋  ＮＨ４)  
分析条件Ｂ：保持時間＝２.９０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９４９.８(Ｍ＋２Ｈ)，９５７.５(Ｍ  ＋  Ｈ  ＋  ＮＨ４)  
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９４８.４６６７，実測値９４８.４６５０(Ｍ＋２Ｈ).
【０７８９】
実施例７１３６の製造  
【化４４２】
2017536330.tif 000443
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５５〜９５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、４１.０ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.８４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９２４.０(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝３.３９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９２４.０(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９２３.４５３３，実測値９２３.４５２０(Ｍ＋２Ｈ).
【０７９０】
実施例７１３７の製造  
【化４４３】
2017536330.tif 000444
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５５〜９５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３８.２ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.８４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９３６.０(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝３.３６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９３６.０(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９３５.４４０７，実測値９３５.４４０２(Ｍ＋２Ｈ).
【０７９１】
実施例７１３８の製造
【化４４４】
2017536330.tif 000445
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５５〜９５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３４.３ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.８９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９１１.０(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝３.４０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９１１.０(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９１０.４２７２，実測値９１０.４２６６(Ｍ＋２Ｈ).
【０７９２】
実施例７１３９の製造
【化４４５】
2017536330.tif 000446
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５５〜９５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３３.２ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９７％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.７６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９４３.０(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.９０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９４３.７(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９４２.４４８５，実測値９４２.４４８２(Ｍ＋２Ｈ).
【０７９３】
実施例７１４０の製造  
【化４４６】
2017536330.tif 000447
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３０.３ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９６８.０(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.７０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９６８.０(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９６７.４４３１，実測値９６７.４４０６(Ｍ＋２Ｈ).
【０７９４】
実施例７１４１の製造
【化４４７】
2017536330.tif 000448
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５０〜９０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１１.４ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.７０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９７８.７(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝３.２７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９７８.６(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９７７.４６９４，実測値９７７.４６８３(Ｍ＋２Ｈ).
【０７９５】
実施例７１４２の製造
【化４４８】
2017536330.tif 000449
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５０〜９０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１０.３ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.７１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９５２.８(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.３１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９５２.９(Ｍ＋２Ｈ).
【０７９６】
実施例７１４３の製造  
【化４４９】
2017536330.tif 000450
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１５.０ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９６５.２(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.７８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９６５.８(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９６４.４４３４，実測値９６４.４４２０(Ｍ＋２Ｈ).
【０７９７】
実施例７１４４の製造  
【化４５０】
2017536330.tif 000451
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１４.４ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.６７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９４０.８(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.２２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９４０.７(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９３９.４３００，実測値９３９.４２９６(Ｍ＋２Ｈ).
【０７９８】
実施例７１４５の製造  
【化４５１】
2017536330.tif 000452
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１４.１ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９５％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.６０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９７１.４(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝３.２２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９７１.８(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９７１.４５１３，実測値９７１.４４９６(Ｍ＋２Ｈ).
【０７９９】
実施例７１４６の製造
【化４５２】
2017536330.tif 000453
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５〜４５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３８.５ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９６７.７(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.７４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９６７.６(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９６６.４７７３，実測値９６６.４７４５(Ｍ＋２Ｈ).
【０８００】
実施例７１４７の製造
【化４５３】
2017536330.tif 000454
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５〜４５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３６.５ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９９３.７(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝３.０８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９９３.６(Ｍ＋２Ｈ).
ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋) ｍ/ｚ 計算値９９２.４７４７，実測値９９２.４７１１(Ｍ＋２Ｈ).
【０８０１】
実施例７１４８の製造  
【化４５４】
2017536330.tif 000455
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２２.０ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９６７.４(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝３.１５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９６７.４(Ｍ＋２Ｈ).
【０８０２】
実施例７１５１の製造
【化４５５】
2017536330.tif 000456
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２３.５ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.６９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９５１.７(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.９３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９５１.２(Ｍ＋２Ｈ).
【０８０３】
実施例７１５２の製造  
【化４５６】
2017536330.tif 000457
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、８.３ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９６％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９４６.６(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.４９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９４６.９(Ｍ＋２Ｈ).
【０８０４】
実施例７１５３の製造  
【化４５７】
2017536330.tif 000458
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。
物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて２０〜６０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。
生成物の収量は、６.８ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９９９.５(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.８７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９９９.８(Ｍ＋２Ｈ).
【０８０５】
実施例７１５４の製造  
【化４５８】
2017536330.tif 000459
粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。
物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18,19 x 200mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて２０〜６０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。
生成物の収量は、１.２ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９８％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.６７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９９９.７(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝３.０３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋)  ｍ/ｚ＝９９９.８(Ｍ＋２Ｈ).
【０８０６】
ＳｙｍｐｈｏｎｙＸ方法Ｄのための一般方法
分析データ：
質量スペクトル分析法：“ＥＳＩ−ＭＳ(＋)”は、正イオンモードで行なったエレクトロスプレーイオン化質量スペクトル分析法を示す；“ＥＳＩ−ＭＳ(−)”は、負イオンモードで行なったエレクトロスプレーイオン化質量スペクトル分析法を示す；“ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(＋)”は、正イオンモードで行った高分解エレクトロスプレーイオン化質量スペクトル分析法を示す；“ＥＳＩ−ＨＲＭＳ(−)”は、負イオンモードで行った高分解エレクトロスプレーイオン化質量スペクトル分析法を示す。検出された質量は、“ｍ/ｚ”単位表示に従って報告された。１０００以上の正確な質量を有する化合物は、二重電荷イオンまたは三重電荷イオンとして高頻度で検出された。
分析条件Ａ：
カラム：Waters BEH C18,2.0 x 50 mm, 1.7 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；温度：５０℃；グラジエント：０％Ｂ，３分かけて０〜１００％Ｂ、次いで１００％Ｂで０.５分保持；流量：１ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍのＵＶ.
分析条件Ｂ：
カラム：Waters BEH C18,2.0 x 50 mm, 1.7 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；温度：５０℃；グラジエント：０％Ｂ，３分かけて０〜１００％Ｂ、次いで１００％Ｂで０.５分保持；流量：０.５ｍＬ／分；検出：２２０ｎｍのＵＶ.
【０８０７】
一般的なカップリング方法Ｄ：
全ての操作を、ＳｙｍｐｈｏｎｙＸペプチド合成器(Protein Technologies)でのオートメーション下において実施した。別段の記載が無ければ、全ての方法は、底部フリットを取り付けた１０ｍＬ ポリプロピレンチューブ内で実施された；反応のスケールが、０.１００ｍｍｏｌを超えた場合、底部フリットを取り付けた４０ｍＬ ポリプロピレンチューブを使用した。チューブは、チューブの底部および上部の双方によりＳｙｍｐｈｏｎｙＸペプチド合成器と連結させる。ＤＭＦおよびＤＣＭは、チューブの上部から加えて、同様にチューブの側面を洗い落とす。残留する試薬を、チューブの上部から加えて、フリットを通して、樹脂と接触させる。全ての溶液を、チューブの底部から除去した。“周期的攪拌”とは、底部フリットからＮ２ガスの短時間のパルスを説明する；パルスは、おおよそ５秒継続させて、３０秒毎に発生させる。ＤＭＦ中のクロロ塩化アセチル溶液を、調製の２４時間以内に使用した。アミノ酸溶液は、一般的に、調製後３週間を超えては使用されない。ＨＡＴＵ溶液は、調製して５日以内で使用された。ＤＭＦ＝ジメチルホルムアミド；ＨＡＴＵ＝１−[ビス(ジメチルアミノ)メチレン]−１Ｈ−１,２,３−トリアゾロ[４,５−ｂ]ピリジニウム ３−オキシドヘキサフルオロリン酸塩；ＤＩＰＥＡ＝ジイソプロピルエチルアミン；Ｒｉｎｋ樹脂：４−((２,４−ジメトキシフェニル)(Ｆｍｏｃアミノ)メチル)フェノキシメチルポリスチレン。Ｓｉｅｂｅｒアミド樹脂：９−Ｆｍｏｃ−アミノ−キサンタン−３−イルオキシ−メチル，ポリマー結合。
【０８０８】
“ＳｙｍｐｈｏｎｙＸ方法Ｄ”の方法は、０.１００ｍｍｏｌスケールで実施した実験を記述するものである。全ての方法は、記載した体積をスケールの倍数により調整することにより、０.１００ｍｍｏｌのスケールを超えて拡大できる。アミノ酸カップリングの前に、全てのペプチド合成手順は、“樹脂膨潤法”として下記に記述した樹脂膨張方法から開始する。アミノ酸と第一級アミンＮ末端とのカップリングは、下記の“単カップリング法”を使用した。アミノ酸と二級アミンＮ末端とのカップリングは、下記の“二重カップリング法”を使用した。クロロアセチルクロリドとペプチドのＮ末端とのカップリングは、下記の“クロロアセチルクロライドカップリング法”により詳述される。
【０８０９】
樹脂膨潤法：
ポリプロピレン固相反応容器(１０ｍＬ)に、樹脂(０.１００ｍｍｏｌ)を加えた。樹脂を以下の通りに３回洗った(膨潤)：反応容器に、ＤＭＦ(２.０ｍＬ)を加えて、この混合物を、１０分間周期的に攪拌して、この溶媒をフリットから排出した。
【０８１０】
単カップリング法：
先の工程からの樹脂を含む反応容器に、ピペリジン：ＤＭＦ(２０：８０ｖ／ｖ，２.０ｍＬ)を加えた。混合物を、３分間周期的に攪拌して、次いで溶液を、フリットから排出した。反応容器に、ピペリジン：ＤＭＦ(２０：８０ｖ／ｖ，２.０ｍＬ)を加えた。混合物を、周期的に３分間攪拌して、次いで溶液を、フリットから排出した。樹脂を、下記の通りに６回連続的に洗った：各洗いに対し、ＤＭＦ(２.０ｍＬ)を、容器の上部から加えて、得られる混合物を、３０秒間周期的に攪拌して、溶液を、フリットから排出した。反応容器に、アミノ酸(ＤＭＦ中で０.２Ｍ，１.０ｍＬ，２等量)を加えて、次いでＨＡＴＵ(ＤＭＦ中で０.２Ｍ，１.０ｍＬ，２等量)、最後にＤＩＰＥＡ(ＤＭＦ中で０.４Ｍ，１.０ｍＬ，４等量)を加えた。混合物を、周期的に１５分間攪拌して、次いで、反応溶液を、フリットから排出した。樹脂を、下記の通りに４回連続的に洗った：各洗いに対し、ＤＭＦ(２.０ｍＬ)を、容器の上部から加えて、得られる混合物を、３０秒間周期的に攪拌して、この溶液をフリットから排出した。反応容器に、無水酢酸(２.０ｍＬ)を加えた。混合物を、１０分間周期的に攪拌して、次いで該溶液を、フリットから排出した。樹脂を、下記の通りに４回連続的に洗った：各洗いに対し、ＤＭＦ(２.０ｍＬ)を、容器の上部から加えて、得られる混合物を、周期的に９０秒間攪拌して、溶液を、フリットから排出した。得られる樹脂を、次工程で直接使用した。
【０８１１】
単カップリング１時間方法：
先の工程からの樹脂を含む反応容器に、ピペリジン：ＤＭＦ(２０：８０ｖ／ｖ，２.０ｍＬ)を加えた。混合物を、周期的に３分間攪拌して、次いで溶液を、フリットから排出した。反応容器に、ピペリジン：ＤＭＦ(２０：８０ｖ／ｖ，２.０ｍＬ)を加えた。混合物を、周期的に３分間攪拌して、次いで溶液を、フリットから排出した。樹脂を、下記の通りに６回連続的に洗った：各洗いに対し、ＤＭＦ(２.０ｍＬ)を、容器の上部から加えて、得られる混合物を、３０秒間周期的に攪拌して、この溶液をフリットから排出した。反応容器に、アミノ酸(ＤＭＦ中で０.２Ｍ，１.０ｍＬ，２等量)を加えて、次いでＨＡＴＵ(ＤＭＦ中で０.２Ｍ，１.０ｍＬ，２等量)、最後にＤＩＰＥＡ(ＤＭＦ中で０.４Ｍ，１.０ｍＬ，４等量)を加えた。混合物を、周期的に６０分間攪拌して、次いで反応溶液を、フリットから排出した。樹脂を、下記の通りに４回連続的に洗った：各洗いに対し、ＤＭＦ(２.０ｍＬ)を、容器の上部から加えて、得られる混合物を、３０秒間周期的に攪拌して、この溶液をフリットから排出した。反応容器に、無水酢酸(２.０ｍＬ)を加えた。混合物を、１０分間周期的に攪拌して、次いでこの溶液を、フリットから排出した。樹脂を、下記の通りに４回連続的に洗った：各洗いに対し、ＤＭＦ(２.０ｍＬ)を、容器の上部から加えて、得られる混合物を、周期的に９０秒間攪拌して、溶液をフリットから排出した。得られる樹脂を、次工程で直接使用した。
【０８１２】
二重カップリング法：
先の工程からの樹脂を含む反応容器に、ピペリジン：ＤＭＦ(２０：８０ｖ／ｖ，２.０ｍＬ)を加えた。混合物を、周期的に３分間攪拌して、次いで溶液を、フリットから排出した。反応容器に、ピペリジン：ＤＭＦ(２０：８０ｖ／ｖ，２.０ｍＬ)を加えた。混合物を、周期的に３分間攪拌して、次いで溶液を、フリットから排出した。樹脂を、下記の通りに６回連続的に洗った：各洗いに対し、ＤＭＦ(２.０ｍＬ)を、容器の上部から加えて、得られる混合物を、３０秒間周期的に攪拌して、この溶液をフリットから排出した。反応容器に、アミノ酸(ＤＭＦ中で０.２Ｍ，１.０ｍＬ，２等量)、次いでＨＡＴＵ(ＤＭＦ中で０.２Ｍ，１.０ｍＬ，２等量)、最後にＤＩＰＥＡ(ＤＭＦ中で０.４Ｍ，１.０ｍＬ，４等量)を加えた。混合物を、周期的に１５分間攪拌して、次いで反応溶液を、フリットから排出した。樹脂を、下記の通りに２回洗った：各洗いに対し、ＤＭＦ(２.０ｍＬ)を、容器の上部から加えて、得られる混合物を、３０秒間周期的に攪拌して、この溶液をフリットから排出した。反応容器に、アミノ酸(ＤＭＦ中で０.２Ｍ，１.０ｍＬ，２等量)を加えて、次いでＨＡＴＵ(ＤＭＦ中で０.２Ｍ，１.０ｍＬ，２等量)、最後にＤＩＰＥＡ(ＤＭＦ中で０.４Ｍ，１.０ｍＬ，４等量)を加えた。混合物を、周期的に１５分間攪拌して、次いで反応溶液を、フリットから排出した。樹脂を、下記の通りに２回洗った：各洗いに対し、ＤＭＦ(２.０ｍＬ)を、容器の上部から加えて、得られる混合物を、３０秒間周期的に攪拌して、この溶液をフリットから排出した。反応容器に、無水酢酸(２.０ｍＬ)を加えた。混合物を、１０分間周期的に攪拌して、次いで該溶液を、フリットから排出した。樹脂を、下記の通りに４回連続的に洗った：各洗いに対し、ＤＭＦ(２.０ｍＬ)を、容器の上部から加えて、得られる混合物を、周期的に９０秒間攪拌して、溶液を、フリットから排出した。得られる樹脂を、次工程で直接使用した。
【０８１３】
二重カップリング６時間方法：
先の工程からの樹脂を含む反応容器に、ピペリジン：ＤＭＦ(２０：８０ｖ／ｖ，２.０ｍＬ)を加えた。混合物を、周期的に３分間攪拌して、次いで溶液を、フリットから排出した。反応容器に、ピペリジン：ＤＭＦ(２０：８０ｖ／ｖ，２.０ｍＬ)を加えた。混合物を、周期的に３分間攪拌して、次いで溶液を、フリットから排出した。樹脂を、下記の通りに６回連続的に洗った：各洗いに対し、ＤＭＦ(２.０ｍＬ)を、容器の上部から加えて、得られる混合物を、３０秒間周期的に攪拌して、この溶液をフリットから排出した。反応容器に、アミノ酸(ＤＭＦ中で０.２Ｍ，１.０ｍＬ，２等量)を加えて、次いでＨＡＴＵ(ＤＭＦ中で０.２Ｍ，１.０ｍＬ，２等量)、最後にＤＩＰＥＡ(ＤＭＦ中で０.４Ｍ，１.０ｍＬ，４等量)加えた。混合物を、６時間周期的に攪拌して、次いで反応溶液を、フリットから排出した。樹脂を、下記の通りに２回洗った：各洗いに対し、ＤＭＦ(２.０ｍＬ)を、容器の上部から加えて、得られる混合物を、３０秒間周期的に攪拌して、この溶液をフリットから排出した。反応容器に、アミノ酸(ＤＭＦ中で０.２Ｍ，１.０ｍＬ，２等量)を加えて、次いでＨＡＴＵ(ＤＭＦ中で０.２Ｍ，１.０ｍＬ，２等量)、最後にＤＩＰＥＡ(ＤＭＦ中で０.４Ｍ，１.０ｍＬ，４等量)を加えた。混合物を、６時間周期的に攪拌して、次いで反応溶液を、フリットから排出した。樹脂を、下記の通りに２回洗った：各洗いに対し、ＤＭＦ(２.０ｍＬ)を、容器の上部から加えて、得られる混合物を、３０秒間周期的に攪拌して、この溶液をフリットから排出した。反応容器に、無水酢酸(２.０ｍＬ)を加えた。混合物を、１０分間周期的に攪拌して、次いで該溶液を、フリットから排出した。樹脂を、下記の通りに４回連続的に洗った：各洗いに対し、ＤＭＦ(２.０ｍＬ)を、容器の上部から加えて、得られる混合物を、周期的に９０秒間攪拌して、溶液をフリットから排出した。得られる樹脂を、次工程で直接使用した。
【０８１４】
クロロアセチルクロライドカップリング法：
先の工程からの樹脂を含む反応容器に、ピペリジン：ＤＭＦ(２０：８０ｖ／ｖ，２.０ｍＬ)を加えた。混合物を、周期的に３分間攪拌して、次いで溶液を、フリットから排出した。反応容器に、ピペリジン：ＤＭＦ(２０：８０ｖ／ｖ，２.０ｍＬ)を加えた。混合物を、周期的に３分間攪拌して、次いで溶液を、フリットから排出した。樹脂を、下記の通りに６回連続的に洗った：各洗いに対し、ＤＭＦ(２.０ｍＬ)を、容器の上部から加えて、得られる混合物を、３０秒間周期的に攪拌して、この溶液をフリットから排出した。反応容器に、ＤＩＰＥＡ(ＤＭＦ中で０.８Ｍ，３.０ｍＬ，２４等量)、次いでクロロアセチルクロライド(ＤＭＦ中で０.８Ｍ，１.６５ｍＬ，１３.２等量)を加えた。混合物を、３０分間周期的に攪拌して、次いで溶液を、フリットから排出した。樹脂を、下記の通りに３回連続的に洗った：各洗いに対し、ＤＭＦ(２.０ｍＬ)を、容器の上部に加えて、得られる混合物を、周期的に９０秒間攪拌して、溶液をフリットから排出した。樹脂を、下記の通りに４回連続的に洗った：各洗いに対し、ＣＨ２Ｃｌ２(２.０ｍＬ)を、容器の上部に加えて、得られる混合物を、周期的に９０秒間攪拌して、溶液をフリットから排出した。得られる樹脂を、１５分間Ｎ２ストリーム下に置いた。
【０８１５】
脱保護方法Ｄ：
全ての操作を、特に断らない限り手動で行なった。“脱保護方法Ｄ”の方法は、０.１００ｍｍｏｌスケールで実施した実験を記述するものである。この方法は、記載した容量をスケールの倍数により調整することにより、０.１００ｍｍｏｌスケールを超えて拡大できる。“脱保護溶液”を、４０ｍＬ ガラスバイアル内で、トリフルオロ酢酸(３８ｍＬ)、ＤＴＴ(１ｇ)およびトリイソプロピルシラン(１ｍＬ)を合わせることにより調製した。樹脂を、反応容器から除去して、４ｍＬ ガラスバイアルに移した。バイアルに、“脱保護溶液”(２.０ｍＬ)を加えた。混合物を、シェーカー(１０００ＲＰＭ，１５〜３０分間)内で激しく混合した。混合物を、０.２ミクロンシリンジフィルターにより濾過して、固体を“脱保護溶液”(１.０ｍＬ)で抽出した。合わせた濾液を入れた２４ｍＬ 試験管に、Ｅｔ２Ｏ(１５ｍＬ)を加えた。混合物を激しく攪拌すると、相当量の白色固体が沈殿した。混合物を３分間遠心分離して、次いでこの溶液を、固体を傾捨して分離して、廃棄した。固体を、Ｅｔ２Ｏ(２０ｍＬ)に懸濁した；次いで、混合物を３分間遠心分離した；この溶液を、傾斜して固体を分けて、廃棄した。最後に、固体を、Ｅｔ２Ｏ(２０ｍＬ)に懸濁した；混合物を、３分間遠心分離した；溶液を、傾斜して固体を分けて、廃棄して、粗製ペプチドを白色〜オフホワイトの固体を得た。
【０８１６】
環化方法Ｄ：
全ての操作を、特に断らない限り手動で行なった。“環化方法Ｄ”の方法は、０.１００ｍｍｏｌのスケールで行なった実験を記述するものである。この方法は、記載した体積をスケールの倍数により調整することにより、０.１００ｍｍｏｌのスケールを超えて拡大できる。粗製ペプチド固体を、全量１８〜２２ｍＬまでＭｅＣＮ：０.１Ｍ ＮＨ４ＯＡｃ水溶液(１：１)に溶解して、次いでこの溶液を、ＮａＯＨ(１.０Ｍ)水溶液を用いて慎重にｐＨ＝８.５〜９.０に調整した。次いで、溶液を、１２〜１８時間攪拌せずに静置した。反応溶液を濃縮して、次いで残留物をＤＭＳＯ：ＭｅＯＨ(１：１)に溶解した。この溶液を、逆相ＨＰＬＣ精製に付して、目的とする環状ペプチドを得た。
【０８１７】
一般合成法Ｄ：
“一般合成法Ｄ”は、本明細書に記述した環状ペプチドを得るために使用した方法の一般的な手順を記述するものであり。１０ｍＬ ポリプロピレン固相反応容器に、ＲｉｎｋまたはＳｉｅｂｅｒ樹脂を加えて、反応容器を、ＳｙｍｐｈｏｎｙＸペプチド合成器上においた。“一般的なカップリング方法Ｄ”：樹脂膨潤法を行なった。次いで、一連のアミノ酸カップリングを、ＳｙｍｐｈｏｎｙＸペプチド合成器で、樹脂結合ペプチドのＮ末端が第一級アミンである場合には“単カップリング法”に従うか、または樹脂結合ペプチドのＮ末端が二級アミンである場合には“二重カップリング法”に従って順に行った。“単カップリング１時間”法を用いて、アミノ酸(Ｓ)−２−((((９Ｈ−フルオレン−９−イル)メトキシ)カルボニル)アミノ)−３−(３,４,５−トリフルオロフェニル)プロパン酸と共に、樹脂上でカップリングさせた。“二重カップリング６時間方法”を、バリンを樹脂上でカップリングさせる場合に使用した。クロロアセチルクロライドカップリング法を行なう；次いで、脱保護方法Ｄを行ない；次いで、環化方法Ｄを行なう。
【０８１８】
９０００シリーズ
実施例９１１５−９１８７を、“一般合成法Ａ”に従って製造した。実施例９１８８−９１９６、実施例９２１３−９２２４、実施例９２４１−９２８８および実施例９３１８−９３７４を、“一般合成法Ｄ”に従って製造した。
【０８１９】
実施例９１１５の製造
【化４５９】
2017536330.tif 000460
実施例９１１５の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１７.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９１％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１０.１(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.４２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１０.１(Ｍ＋２Ｈ).
【０８２０】
実施例９１１６の製造
【化４６０】
2017536330.tif 000461
実施例９１１６の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、７.３ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１８.３(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.６４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１８.６(Ｍ＋２Ｈ).
【０８２１】
実施例９１１７の製造
【化４６１】
2017536330.tif 000462
実施例９１１７の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２１.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９８％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１３.７(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.３６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１４.１(Ｍ＋２Ｈ).
【０８２２】
実施例９１１８の製造
【化４６２】
2017536330.tif 000463
実施例９１１８の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１５.８ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２２.６(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.５８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２２.６(Ｍ＋２Ｈ).
【０８２３】
実施例９１１９の製造
【化４６３】
2017536330.tif 000464
実施例９１１９の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１５.５ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.２８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２２.２(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.３４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２２.２(Ｍ＋２Ｈ).
【０８２４】
実施例９１２０の製造
【化４６４】
2017536330.tif 000465
実施例９１２０の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１５.７ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３０.７(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.５６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３０.７(Ｍ＋２Ｈ).
【０８２５】
実施例９１２１の製造
【化４６５】
2017536330.tif 000466
実施例９１２１の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１８.８ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９８％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１６.９(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.４５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１７.１(Ｍ＋２Ｈ).
【０８２６】
実施例９１２２の製造
【化４６６】
2017536330.tif 000467
実施例９１２２の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１４.２ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２５.６(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.６５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２５.５(Ｍ＋２Ｈ).
【０８２７】
実施例９１２３の製造
【化４６７】
2017536330.tif 000468
実施例９１２３の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、７.８ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２５.２(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.４０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２５.３(Ｍ＋２Ｈ).
【０８２８】
実施例９１２４の製造
【化４６８】
2017536330.tif 000469
実施例９１２４の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２２.６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９３％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３３.９(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.６２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３３.７(Ｍ＋２Ｈ).
【０８２９】
実施例９１２５の製造
【化４６９】
2017536330.tif 000470
実施例９１２５の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１３.３ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９８％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４２.１(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.５９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４２.２(Ｍ＋２Ｈ).
【０８３０】
実施例９１２６の製造
【化４７０】
2017536330.tif 000471
実施例９１２６の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１８.４ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５０.７(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.７５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５０.７(Ｍ＋２Ｈ).
【０８３１】
実施例９１２７の製造
【化４７１】
2017536330.tif 000472
実施例９１２７の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２３.５ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３８.５(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.６５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３８.６(Ｍ＋２Ｈ).
【０８３２】
実施例９１２８の製造
【化４７２】
2017536330.tif 000473
実施例９１２８の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１３.５ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９３％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４１.５(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.５９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４１.８(Ｍ＋２Ｈ).
【０８３３】
実施例９１２９の製造
【化４７３】
2017536330.tif 000474
実施例９１２９の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１７.６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９６％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.６７分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９４９.９(Ｍ−２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.７９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５２.１(Ｍ＋２Ｈ).
【０８３４】
実施例９１３０の製造
【化４７４】
2017536330.tif 000475
実施例９１３０の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１４.３ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９６％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５１.７(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.５６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５１.６(Ｍ＋２Ｈ).
【０８３５】
実施例９１３１の製造
【化４７５】
2017536330.tif 000476
実施例９１３１の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１５.８ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９７％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.６３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６０.０(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.７９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６０.２(Ｍ＋２Ｈ).
【０８３６】
実施例９１３２の製造
【化４７６】
2017536330.tif 000477
実施例９１３２の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１５.１ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５８分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ８９２.１(Ｍ−２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.６７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ８９４.１(Ｍ＋２Ｈ).
【０８３７】
実施例９１３３の製造
【化４７７】
2017536330.tif 000478
実施例９１３３の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５０〜９０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２４.５ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.７６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９０２.６(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.８８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９０２.６(Ｍ＋２Ｈ).
【０８３８】
実施例９１３４の製造
【化４７８】
2017536330.tif 000479
実施例９１３４の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２１.２ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.６７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９０２.０(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.６５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９０２.０(Ｍ＋２Ｈ).
【０８３９】
実施例９１３５の製造
【化４７９】
2017536330.tif 000480
実施例９１３５の粗製物質を、精製および分析のために１つの化合物の精製チームに提出した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜６０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１５.６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.７３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１０.９(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.９０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１０.６(Ｍ＋２Ｈ).
【０８４０】
実施例９１３６の製造
【化４８０】
2017536330.tif 000481
実施例９１３６の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１７.７ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９２％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１５.７(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.４２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１５.６(Ｍ＋２Ｈ).
【０８４１】
実施例９１３７の製造
【化４８１】
2017536330.tif 000482
実施例９１３７の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、４.０ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２４.０(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.６５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２４.３(Ｍ＋２Ｈ).
【０８４２】
実施例９１３８の製造
【化４８２】
2017536330.tif 000483
実施例９１３８の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、８.６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２４.１(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.３５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２４.０(Ｍ＋２Ｈ).
【０８４３】
実施例９１３９の製造
【化４８３】
2017536330.tif 000484
実施例９１３９の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜６０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：Waters xbridge c-18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１０.１ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３２.４(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.６３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３２.２(Ｍ＋２Ｈ).
【０８４４】
実施例９１４０の製造
【化４８４】
2017536330.tif 000485
実施例９１４０の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１７.８ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.６０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９０２.２(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.６０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９０２.０(Ｍ＋２Ｈ).
【０８４５】
実施例９１４１の製造
【化４８５】
2017536330.tif 000486
実施例９１４１の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２９.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.７６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１０.５(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.８６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１０.６(Ｍ＋２Ｈ).
【０８４６】
実施例９１４２の製造
【化４８６】
2017536330.tif 000487
実施例９１４２の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１４.８ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９８％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１０.１(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.６３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１０.０(Ｍ＋２Ｈ).
【０８４７】
実施例９１４３の製造
【化４８７】
2017536330.tif 000488
実施例９１４３の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１２.３ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９８％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.６８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１８.９(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.８４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１８.５(Ｍ＋２Ｈ).
【０８４８】
実施例９１４４の製造
【化４８８】
2017536330.tif 000489
実施例９１４４の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、８.８ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４８.５(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.６０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４８.２(Ｍ＋２Ｈ).
【０８４９】
実施例９１４５の製造
【化４８９】
2017536330.tif 000490
実施例９１４５の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１２.６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.６６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５６.５(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.８３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５６.６(Ｍ＋２Ｈ).
【０８５０】
実施例９１４６の製造
【化４９０】
2017536330.tif 000491
実施例９１４６の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２６.６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５６.０(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.５７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５６.１(Ｍ＋２Ｈ).
【０８５１】
実施例９１４７の製造
【化４９１】
2017536330.tif 000492
実施例９１４７の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１５.７ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９７％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.６１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６５.０(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.７８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９６４.７(Ｍ＋２Ｈ).
【０８５２】
実施例９１４８の製造
【化４９２】
2017536330.tif 000493
実施例９１４８の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３０〜７０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、５.８ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３１.２(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.５０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３１.０(Ｍ＋２Ｈ).
【０８５３】
実施例９１４９の製造
【化４９３】
2017536330.tif 000494
実施例９１４９の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて２５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、９.４ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３９.７(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.６２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３９.１(Ｍ＋２Ｈ).
【０８５４】
実施例９１５０の製造
【化４９４】
2017536330.tif 000495
実施例９１５０の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２５.８ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.６３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４６.６(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.８０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４６.６(Ｍ＋２Ｈ).
【０８５５】
実施例９１５５の製造
【化４９５】
2017536330.tif 000496
実施例９１５５の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２６.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１５.８(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.６３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１６.１(Ｍ＋２Ｈ).
【０８５６】
実施例９１５６の製造
【化４９６】
2017536330.tif 000497
実施例９１５６の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて２０〜７０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１５.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.６８分；ＥＳＩ−ＭＳ(−) ｍ/ｚ ９２２.１(Ｍ−２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.８３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２４.０(Ｍ＋２Ｈ).
【０８５７】
実施例９１５７の製造
【化４９７】
2017536330.tif 000498
実施例９１５７の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２３.８ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９７％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２３.８(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.６０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２３.６(Ｍ＋２Ｈ).
【０８５８】
実施例９１５８の製造
【化４９８】
2017536330.tif 000499
実施例９１５８の粗製物質を、精製および分析のために単一化合物精製チームに提出した。粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５０〜９０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２５.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９７％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.６４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３２.２(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.８０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３２.０(Ｍ＋２Ｈ).
【０８５９】
実施例９１５９の製造
【化４９９】
2017536330.tif 000500
実施例９１５９の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５０〜９０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２２.７ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.７４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１３.５(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.８０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１５.１(Ｍ＋２Ｈ).
【０８６０】
実施例９１６０の製造
【化５００】
2017536330.tif 000501
実施例９１６０の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２６.６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.８９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２３.３(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝３.０４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２３.７(Ｍ＋２Ｈ).
【０８６１】
実施例９１６１の製造
【化５０１】
2017536330.tif 000502
実施例９１６１の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３０〜７０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１４.２ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９３％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.７０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２３.１(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.７５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２３.１(Ｍ＋２Ｈ).
【０８６２】
実施例９１６２の製造
【化５０２】
2017536330.tif 000503
実施例９１６２の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２４.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９７％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９０８.７(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.６３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９０８.８(Ｍ＋２Ｈ).
【０８６３】
実施例９１６３の製造
【化５０３】
2017536330.tif 000504
実施例９１６３の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて２５〜６５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１２.３ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.６６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１７.２(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.８４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１７.３(Ｍ＋２Ｈ).
【０８６４】
実施例９１６４の製造
【化５０４】
2017536330.tif 000505
実施例９１６４の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１５〜５５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２１.０ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９３％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１６.９(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.６０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１６.６(Ｍ＋２Ｈ).
【０８６５】
実施例９１６５の製造
【化５０５】
2017536330.tif 000506
実施例９１６５の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１５〜５５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３４.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９８％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.６６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２５.１(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.８１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２５.１(Ｍ＋２Ｈ).
【０８６６】
実施例９１６６の製造
【化５０６】
2017536330.tif 000507
実施例９１６６の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１５〜５５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３０〜７０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、７.７ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５０.２(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.７２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４９.９(Ｍ＋２Ｈ).
【０８６７】
実施例９１６７の製造
【化５０７】
2017536330.tif 000508
実施例９１６７の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１５〜５５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３０〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１０.７ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９８％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４９.９(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.６１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５０.０(Ｍ＋２Ｈ).
【０８６８】
実施例９１６８の製造
【化５０８】
2017536330.tif 000509
実施例９１６８の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１５.１ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.７６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２２.８(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.４７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２３.１(Ｍ＋２Ｈ).
【０８６９】
実施例９１６９の製造
【化５０９】
2017536330.tif 000510
実施例９１６９の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２２.１ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３０.９０(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.８８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３０.９５(Ｍ＋２Ｈ).
【０８７０】
実施例９１７０の製造
【化５１０】
2017536330.tif 000511
実施例９１７０の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１７.０ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３４.６５(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.８３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３４.８０(Ｍ＋２Ｈ).
【０８７１】
実施例９１７１の製造
【化５１１】
2017536330.tif 000512
実施例９１７１の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２４.５ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４２.８５(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.７８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４２.９５(Ｍ＋２Ｈ).
【０８７２】
実施例９１７２の製造
【化５１２】
2017536330.tif 000513
実施例９１７２の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１０.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３６.６０(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝１.９３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３６.８０(Ｍ＋２Ｈ).
【０８７３】
実施例９１７３の製造
【化５１３】
2017536330.tif 000514
実施例９１７３の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１５.０ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.２８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４４.６０(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝１.８７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４４.６０(Ｍ＋２Ｈ).
【０８７４】
実施例９１７４の製造
【化５１４】
2017536330.tif 000515
実施例９１７４の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて０〜４０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、７.４ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９２％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.２６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４８.５５(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.６３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４８.３０(Ｍ＋２Ｈ).
【０８７５】
実施例９１７５の製造
【化５１５】
2017536330.tif 000516
実施例９１７５の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて０〜４０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１２.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.２２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５６.８０(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝１.７６分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９５６.７０(Ｍ＋２Ｈ).
【０８７６】
実施例９１７６の製造
【化５１６】
2017536330.tif 000517
実施例９１７６の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、８.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９２％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２２.４０(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.７８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２２.４０(Ｍ＋２Ｈ).
【０８７７】
実施例９１７７の製造
【化５１７】
2017536330.tif 000518
実施例９１７７の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１１.８ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３０.０５(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.６９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３０.０５(Ｍ＋２Ｈ).
【０８７８】
実施例９１７８の製造
【化５１８】
2017536330.tif 000519
実施例９１７８の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１６.７ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３４.１５(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.８９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３４.２０(Ｍ＋２Ｈ).
【０８７９】
実施例９１７９の製造
【化５１９】
2017536330.tif 000520
実施例９１７９の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、６.１ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.３７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４２.２０(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.７０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４２.０５(Ｍ＋２Ｈ).
【０８８０】
実施例９１８０の製造
【化５２０】
2017536330.tif 000521
実施例９１８０の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１９.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２９.２０(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.９９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２９.２５(Ｍ＋２Ｈ).
【０８８１】
実施例９１８１の製造
【化５２１】
2017536330.tif 000522
実施例９１８１の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて１０〜５０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４５〜８５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１０.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３７.２０(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.９９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３７.４０(Ｍ＋２Ｈ).
【０８８２】
実施例９１８２の製造
【化５２２】
2017536330.tif 000523
実施例９１８２の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２０.７ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.５３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４１.４５(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.９９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４１.４０(Ｍ＋２Ｈ).
【０８８３】
実施例９１８３の製造
【化５２３】
2017536330.tif 000524
実施例９１８３の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１０.９ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９８％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４９.３５(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.９１分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４９.４５(Ｍ＋２Ｈ).
【０８８４】
実施例９１８４の製造
【化５２４】
2017536330.tif 000525
実施例９１８４の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１４.１ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２９.９０(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.９２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２９.９５(Ｍ＋２Ｈ).
【０８８５】
実施例９１８５の製造
【化５２５】
2017536330.tif 000526
実施例９１８５の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２１.０ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.４２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３７.８５(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.８８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９３７.９０(Ｍ＋２Ｈ).
【０８８６】
実施例９１８６の製造
【化５２６】
2017536330.tif 000527
実施例９１８６の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３５〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２４.６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.２８分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４１.６５(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.５３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４１.６５(Ｍ＋２Ｈ).
【０８８７】
実施例９１８７の製造
【化５２７】
2017536330.tif 000528
実施例９１８７の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３０〜７５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２１.６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は９９％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.２４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４９.６５(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.４９分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９４９.６５(Ｍ＋２Ｈ).
【０８８８】
実施例９１８８の製造
【化５２８】
2017536330.tif 000529
実施例９１８８の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５０〜９０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１.３ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝２.１０分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１９.８(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.７４分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１９.２(Ｍ＋２Ｈ).
【０８８９】
実施例９１８９の製造
【化５２９】
2017536330.tif 000530
実施例９１８９の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５０〜９０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。物質を、以下の条件を用いる分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて４０〜８０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、１８.２ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、９３％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝２.０７分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２５.９(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.７３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２６.０(Ｍ＋２Ｈ).
【０８９０】
実施例９１９０の製造
【化５３０】
2017536330.tif 000531
実施例９１９０の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて５５〜９５％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、３０.４ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は、１０であった。
分析条件Ａ：保持時間＝２.１３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１８.３(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.８５分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１８.５(Ｍ＋２Ｈ).
【０８９１】
実施例９１９１の製造
【化５３１】
2017536330.tif 000532
実施例９１９１の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５メタノール：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて６０〜１００％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２７.４ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝２.０２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２３.６(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.８３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９２３.６(Ｍ＋２Ｈ).
【０８９２】
実施例９１９２の製造
【化５３２】
2017536330.tif 000533
実施例９１９２の粗製物質を、以下の条件を用いて分取ＬＣ／ＭＳにより精製した：カラム：XBridge C18, 19 x 200 mm, 5 μm 粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；移動相Ｂ：９５：５アセトニトリル：水(１０ｍＭ 酢酸アンモニウムを含む)；グラジエント：３０分かけて３０〜７０％Ｂ、次いで１００％Ｂで５分間保持；流量：２０ｍＬ／分。目的とする生成物を含有する画分を合わせて、遠心エバポレーションにより乾燥させた。生成物の収量は、２６.６ｍｇであり、ＬＣＭＳ分析によるその推定される純度は１００％であった。
分析条件Ａ：保持時間＝１.９２分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１１.７０(Ｍ＋２Ｈ).
分析条件Ｂ：保持時間＝２.５３分；ＥＳＩ−ＭＳ(＋) ｍ/ｚ ９１１.４５(Ｍ＋２Ｈ).㰊䥄㹖胣邼볯馼볯醀⼼䥄㹖龮雦设볯醼볯鎼臣붣胩㲠牢ਾ䐼噉邀賥閼볯鎼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲㜱㌵㌶〳琮晩㸢〲㜱㌵㌶〳琮晩ꃂ〰㔰㐳⼼㹡⼼䥄㹖ਊ†껥붖뻤馼볯馼볯꺁닧붣觧ꪳ苣膀믤许臣ꆝ믤銂铧蒁臣蚈迥겼볯込볯뎼臣袂苣뺲ꏨ鞁臣骼苣ꦃ菣骼䉘楲杤⁥ㅃⰸㄠ‹⁸〲‰浭‬‵볎⁭닧邭볯뮧该뢛볯骼볯骼볯閼菣뾂菣벃菣骼냦⢴볯邼뷯궼ꊅ藩ꊂ菣ꊃ菣Ꚃ菣銂郥肂鮼꟧開鯧ꊼ볯馼볯骼볯ꆃ苣躃菣ꮃ볯뒰醼볯趽볯₭藩뢅苣뎃菣讃苣ꂃ苣ꮐ苣⦀볯낂菣뢂苣뎃菣骼볯邼裥讁臣ꚁ볯邼胣醼볯邼볯ꊼ胣ꆬ臣ꞁ볯邼볯薼볯ꞁ볯蚈雩鶿賦鮼뗦辇볯銼볯趽볯込裥芀鯧蒚臣馁苣龔裦ꦉ苣ꮐ鳦馁苣뮔裥銂郥辂臣ꚁ胣ꂁ뿥ꢂ菣鶃菣벃苣ꞃ菣ꮁ苣誂매ꖇ臣鮁臣芀铧邈觧꺁迥辇臣膀볯钼閼뷯螽臣芁苣膀볯ꎼ볯뎼裥邞臣袂苣鶁臣ꢎ껥閁苣讂듧ꚺ臣醼볯邼볯ꞁ臣ꎁ臣芀戼㹲蚈黦ꆝ믤ꆼ볯鶿賦芙雩鶼볯⺑볯銼裥鮼볯뎼볯銈볯뎼讼 뷯⾍뷯ₚ볯醼볯⺙볯⢓볯讼볯ꢼ⸩戼㹲蚈黦ꆝ믤ꊼ볯鶿賦芙雩鶼볯⺒볯隼裥鮼볯뎼볯銈볯뎼讼 뷯⾍뷯ₚ볯醼볯⺙볯⢗볯讼볯ꢼ⸩㰊䥄㹖胣邼볯馼볯醀⼼䥄㹖龮雦设볯醼볯钼臣붣胩㲠牢ਾ䐼噉邀賥閼볯钼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲㜱㌵㌶〳琮晩㸢〲㜱㌵㌶〳琮晩ꃂ〰㔰㔳⼼㹡⼼䥄㹖ਊ†껥붖뻤馼볯馼볯꺁닧붣觧ꪳ苣膀믤许臣ꆝ믤銂铧蒁臣蚈迥겼볯込볯뎼臣袂苣뺲ꏨ鞁臣骼苣ꦃ菣骼䉘楲杤⁥ㅃⰸㄠ‹⁸〲‰浭‬‵볎⁭닧邭볯뮧该뢛볯骼볯骼볯閼菣뾂菣벃菣骼냦⢴볯邼뷯궼ꊅ藩ꊂ菣ꊃ菣Ꚃ菣銂郥肂鮼꟧開鯧ꊼ볯馼볯骼볯ꆃ苣躃菣ꮃ볯뒰醼볯趽볯₭藩뢅苣뎃菣讃苣ꂃ苣ꮐ苣⦀볯낂菣뢂苣뎃菣骼볯邼裥讁臣ꚁ볯邼胣馼볯薼볯膀곦蒁臣醼볯邼볯ꊼ臣閼裥鎖뿤膌볯膵蟩骼볯邼뷯겼볯蚈胣꺛髧ꢁ臣讂铧邈觧銂郥覜臣讂铧蚈苣袐苣鮁臣膀臩莿苣邃菣것菣랂菣뎃臣袂苣뺹蟧閁臣龁胣龔裦ꦉ臣躏蟩꾁胣醼볯⺑볯趽뷯ꞁ臣誂胣겼볯궼볯蚈黦ꮁ苣讂臣꺁軦骮臣貂苣钴뫥꾁胣馼볯薼臣芁臣龁胣㲂牢ਾ裥邞鷦뚻볯骼뿤膌駦鎖볯醼颼볯蚈볯ꖼ볯ꦼ裢궼볯⢳볯⦋趽骽馼볯隼鎼궼볯銼볯⦨㰮牢ਾ裥邞鷦뚻볯骼뿤膌駦鎖볯銼鞼볯蚈볯ꖼ볯ꦼ裢궼볯⢳볯⦋趽骽馼볯隼鞼궼볯銼볯⦨ਮ䐼噉邀볯颼볯閼胣㲑䐯噉ਾ껥붖뻤馼볯馼볯꺁ꏨꂀ戼㹲㰊䥄㹖胣隌볯鎼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢㄰㔷㘳㌳⸰楴≦㈾㄰㔷㘳㌳⸰楴쉦゠〰㌵㰶愯㰾䐯噉ਾ 龮雦设볯醼볯閼臣鞲ꏨꦉ돨銂胣ꖻ룤꺁鷦뚻苣ꢔ臣ꚁ裥随볯ꎼ볯궼볯ꮁ苣誂닧붣臣龁볯ꮂ菣ꂃ볯墚牂摩敧䌠㠱‬㤱砠㈠〰洠Ɑ㔠츠涼銲귥鮼꟧開鯧ꆼ볯閼볯馼��ꆃ苣躃菣ꮃ볯뒰醼볯趽볯₭藩뢅苣뎃菣讃苣ꂃ苣ꮐ苣⦀볯뮧该뢛볯骼볯閼볯閼菣뾂菣벃菣骼냦⢴볯邼뷯궼ꊅ藩ꊂ菣ꊃ菣Ꚃ菣銂郥肂鮼苣ꦃ苣ꢂ菣袃볯鎼볯蚈臣醁臣閼볯鲀볯閼볯ꊼ胣ꆬ臣ꞁ볯邼볯薼볯ꞁ볯蚈雩鶿賦鮼뗦辇볯銼볯趽볯込裥芀鯧蒚臣馁苣龔裦ꦉ苣ꮐ鳦馁苣뮔裥銂郥辂臣ꚁ胣ꂁ뿥ꢂ菣鶃菣벃苣ꞃ菣ꮁ苣誂매ꖇ臣鮁臣芀铧邈觧꺁迥辇臣膀볯鞼銼뷯螽臣芁苣膀볯ꎼ볯뎼裥邞臣袂苣鶁臣ꢎ껥閁苣讂듧ꚺ臣醼볯邼볯ꞁ臣ꎁ臣芀戼㹲蚈黦ꆝ믤ꆼ볯鶿賦芙雩鶼볯⺑볯醼볯⺙볯蚈볯ꖼ볯ꦼ裢궼볯⢳볯⦋趽骽馼볯馼銼궼볯銼볯⦨㰮牢ਾ裥邞鷦뚻볯骼뿤膌駦鎖볯銼鞼볯蚈볯ꖼ볯ꦼ裢궼볯⢳볯⦋趽骽馼볯馼醼궼볯銼볯⦨ਮ䐼噉邀볯颼볯隼胣㲑䐯噉ਾ껥붖뻤馼볯馼볯꺁ꏨꂀ戼㹲㰊䥄㹖胣隌볯鎼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢㄰㔷㘳㌳⸰楴≦㈾㄰㔷㘳㌳⸰楴쉦゠〰㌵㰷愯㰾䐯噉ਾ 龮雦设볯醼볯隼臣鞲ꏨꦉ돨銂胣ꖻ룤꺁鷦뚻苣ꢔ臣ꚁ裥随볯ꎼ볯궼볯ꮁ苣誂닧붣臣龁볯ꮂ菣ꂃ볯墚牂摩敧䌠㠱‬㤱砠㈠〰洠Ɑ㔠츠涼銲귥鮼꟧開鯧ꆼ볯閼볯馼볯ꆃ苣躃菣ꮃ볯뒰醼볯趽볯₭藩뢅苣뎃菣讃苣ꂃ苣ꮐ苣⦀볯뮧该뢛볯骼볯閼볯閼菣뾂菣벃菣骼냦⢴볯邼뷯궼ꊅ藩ꊂ菣ꊃ菣Ꚃ菣銂郥肂鮼苣ꦃ苣ꢂ菣袃볯鎼볯蚈臣醁臣閼볯鲀볯閼볯ꊼ胣ꆬ臣ꞁ볯邼볯薼볯ꞁ볯蚈雩鶿賦鮼뗦辇볯銼볯趽볯込裥芀鯧蒚臣馁苣龔裦ꦉ苣ꮐ鳦馁苣뮔裥銂郥辂臣ꚁ胣ꂁ뿥ꢂ菣鶃菣벃苣ꞃ菣ꮁ苣誂매ꖇ臣鮁臣芀铧邈觧꺁迥辇臣膀볯鎼閼뷯螽臣芁苣膀볯ꎼ볯뎼裥邞臣袂苣鶁臣ꢎ껥閁苣讂듧ꚺ臣醼볯邼볯ꞁ臣ꎁ臣芀戼㹲蚈黦ꆝ믤ꆼ볯鶿賦芙雩鶼볯⺒볯钼裥鮼볯뎼볯銈볯뎼讼 뷯⾍뷯ₚ볯銼볯⺖볯⢔볯讼볯ꢼ⸩戼㹲蚈黦ꆝ믤ꊼ볯鶿賦芙雩鶼볯⺒볯銼裥鮼볯뎼볯銈볯뎼讼 뷯⾍뷯ₚ볯銼볯⺖볯⢕볯讼볯ꢼ⸩㰊䥄㹖胣邼볯馼볯醀⼼䥄㹖龮雦设볯銼볯鎼臣붣胩㲠牢ਾ䐼噉邀賥閼볯鞼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲㜱㌵㌶〳琮晩㸢〲㜱㌵㌶〳琮晩ꃂ〰㔰㠳⼼㹡⼼䥄㹖ਊ†껥붖뻤馼볯醼볯꺁닧붣觧ꪳ苣膀믤许臣ꆝ믤銂铧蒁臣蚈迥겼볯込볯뎼臣袂苣뺲ꏨ鞁臣骼苣ꦃ菣骼䉘楲杤⁥ㅃⰸㄠ‹⁸〲‰浭‬‵볎⁭닧邭볯뮧该뢛볯骼볯骼볯閼菣뾂菣벃菣骼냦⢴볯邼뷯궼ꊅ藩ꊂ菣ꊃ菣Ꚃ菣銂郥肂鮼꟧開鯧ꊼ볯馼볯骼볯ꆃ苣躃菣ꮃ볯뒰醼볯趽볯₭藩뢅苣뎃菣讃苣ꂃ苣ꮐ苣⦀볯낂菣뢂苣뎃菣骼볯邼裥讁臣ꚁ볯閼胣颼볯薼볯膀곦蒁臣醼볯邼볯ꊼ臣閼裥鎖뿤膌볯膵蟩骼볯邼뷯겼볯蚈胣꺛髧ꢁ臣讂铧邈觧銂郥覜臣讂铧蚈苣袐苣鮁臣膀臩莿苣邃菣것菣랂菣뎃臣袂苣뺹蟧閁臣��龁胣龔裦ꦉ臣躏蟩꾁胣鎼볯⺔볯趽뷯ꞁ臣誂胣겼볯궼볯蚈黦ꮁ苣讂臣꺁軦骮臣貂苣钴뫥꾁胣馼볯薼臣芁臣龁胣㲂牢ਾ裥邞鷦뚻볯骼뿤膌駦鎖볯醼颼볯蚈볯ꖼ볯ꦼ裢궼볯⢳볯⦋趽骽馼볯隼閼볯⢕볯讼볯ꢼ⸩戼㹲蚈黦ꆝ믤ꊼ볯鶿賦芙雩鶼볯⺓볯邼裥鮼볯뎼볯銈볯뎼讼 뷯⾍뷯ₚ볯醼볯⺖볯邼궼볯銼볯⦨ਮ䐼噉邀볯颼볯颼胣㲑䐯噉ਾ껥붖뻤馼볯醼볯꺁ꏨꂀ戼㹲㰊䥄㹖胣隌볯鎼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢㄰㔷㘳㌳⸰楴≦㈾㄰㔷㘳㌳⸰楴쉦゠〰㌵㰹愯㰾䐯噉ਾ 龮雦设볯銼볯钼臣鞲ꏨꦉ돨銂胣ꖻ룤꺁鷦뚻苣ꢔ臣ꚁ裥随볯ꎼ볯궼볯ꮁ苣誂닧붣臣龁볯ꮂ菣ꂃ볯墚牂摩敧䌠㠱‬㤱砠㈠〰洠Ɑ㔠츠涼銲귥鮼꟧開鯧ꆼ볯閼볯馼볯ꊂ苣袃菣袃菣ꮃ볯뒰醼볯趽볯₭藩뢅苣뎃菣讃苣ꂃ苣ꮐ苣⦀볯뮧该뢛볯骼볯閼볯閼苣뮂菣讃菣ꪃ菣骼냦⢴볯邼뷯궼ꊅ藩ꊂ菣ꊃ菣Ꚃ菣銂郥肂鮼苣ꦃ苣ꢂ菣袃볯鎼볯蚈臣醁臣銼볯鲀볯邼볯ꊼ胣ꆬ臣ꞁ볯邼볯薼볯ꞁ볯蚈雩鶿賦鮼뗦辇볯銼볯趽볯込裥芀鯧蒚臣馁苣龔裦ꦉ苣ꮐ鳦馁苣뮔裥銂郥辂臣ꚁ胣ꂁ뿥ꢂ菣鶃菣벃苣ꞃ菣ꮁ苣誂매ꖇ臣鮁臣芀铧邈觧꺁迥辇臣膀볯钼銼뷯螽臣芁苣膀볯ꎼ볯뎼裥邞臣袂苣鶁臣ꢎ껥閁苣讂듧ꚺ臣馼볯薼臣芁臣龁胣㲂牢ਾ裥邞鷦뚻볯骼뿤膌駦鎖볯醼颼볯蚈볯ꖼ볯ꦼ裢궼볯⢳볯⦋趽骽馼볯鎼隼볯⢐볯讼볯ꢼ⸩戼㹲蚈黦ꆝ믤ꊼ볯鶿賦芙雩鶼볯⺒볯閼裥鮼볯뎼볯銈볯뎼讼 뷯⾍뷯ₚ볯銼볯⺓볯閼궼볯銼볯⦨ਮ䐼噉邀볯颼볯馼胣㲑䐯噉ਾ껥붖뻤馼볯醼볯꺁ꏨꂀ戼㹲㰊䥄㹖胣隌볯鎼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢㄰㔷㘳㌳⸰楴≦㈾㄰㔷㘳㌳⸰楴쉦゠〰㐵㰰愯㰾䐯噉ਾ 龮雦设볯銼볯閼臣鞲ꏨꦉ돨銂胣ꖻ룤꺁鷦뚻苣ꢔ臣ꚁ裥随볯ꎼ볯궼볯ꮁ苣誂닧붣臣龁볯ꮂ菣ꂃ볯墚牂摩敧䌠㠱‬㤱砠㈠〰洠Ɑ㔠츠涼銲귥鮼꟧開鯧ꆼ볯閼볯馼볯ꆃ苣躃菣ꮃ볯뒰醼볯趽볯₭藩뢅苣뎃菣讃苣ꂃ苣ꮐ苣⦀볯뮧该뢛볯骼볯閼볯閼菣뾂菣벃菣骼냦⢴볯邼뷯궼ꊅ藩ꊂ菣ꊃ菣Ꚃ菣銂郥肂鮼苣ꦃ苣ꢂ菣袃볯鎼볯蚈臣醁臣钼볯鲀볯閼볯ꊼ胣ꆬ臣ꞁ볯邼볯薼볯ꞁ볯蚈雩鶿賦鮼뗦辇볯銼볯趽볯込裥芀鯧蒚臣馁苣龔裦ꦉ苣ꮐ鳦馁苣뮔裥銂郥辂臣ꚁ胣ꂁ뿥ꢂ菣鶃菣벃苣ꞃ菣ꮁ苣誂매ꖇ臣鮁臣芀铧邈觧꺁迥辇臣膀볯馼鞼뷯螽臣芁苣膀볯ꎼ볯뎼裥邞臣袂苣鶁臣ꢎ껥閁苣讂듧ꚺ臣醼볯邼볯ꞁ臣ꎁ臣芀戼㹲蚈黦ꆝ믤ꆼ볯鶿賦芙雩鶼볯⺑볯隼裥鮼볯뎼볯銈볯뎼讼 뷯⾍뷯ₚ볯馼볯⺙볯閼궼볯銼볯⦨㰮牢ਾ裥邞鷦뚻볯骼뿤膌駦鎖볯銼钼볯蚈볯ꖼ볯ꦼ裢궼볯⢳볯⦋趽骽颼볯馼邼볯⢕볯讼볯ꢼ⸩㰊䥄㹖胣邼볯邼볯醀⼼䥄㹖龮��设볯銼볯隼臣붣胩㲠牢ਾ䐼噉邀賥閼볯邼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲㜱㌵㌶〳琮晩㸢〲㜱㌵㌶〳琮晩ꃂ〰㔰ㄴ⼼㹡⼼䥄㹖ਊ†껥붖뻤馼볯醼볯꺁닧붣觧ꪳ苣膀믤许臣ꆝ믤銂铧蒁臣蚈迥겼볯込볯뎼臣袂苣뺲ꏨ鞁臣骼苣ꦃ菣骼䉘楲杤⁥ㅃⰸㄠ‹⁸〲‰浭‬‵볎⁭닧邭볯뮧该뢛볯骼볯骼볯閼苣뮂菣讃菣ꪃ菣骼냦⢴볯邼뷯궼ꊅ藩ꊂ菣ꊃ菣Ꚃ菣銂郥肂鮼꟧開鯧ꊼ볯馼볯骼볯ꊂ苣袃菣袃菣ꮃ볯뒰醼볯趽볯₭藩뢅苣뎃菣讃苣ꂃ苣ꮐ苣⦀볯낂菣뢂苣뎃菣骼볯邼裥讁臣ꚁ볯閼胣閼볯薼볯膀곦蒁臣醼볯邼볯ꊼ臣閼裥鎖뿤膌볯膵蟩骼볯邼뷯겼볯蚈胣꺛髧ꢁ臣讂铧邈觧銂郥覜臣讂铧蚈苣袐苣鮁臣膀臩莿苣邃菣것菣랂菣뎃臣袂苣뺹蟧閁臣龁胣龔裦ꦉ臣躏蟩꾁胣閼볯⺔볯趽뷯ꞁ臣誂胣겼볯궼볯蚈黦ꮁ苣讂臣꺁軦骮臣貂苣钴뫥꾁볯邼볯薼臣芁臣龁胣㲂牢ਾ裥邞鷦뚻볯骼뿤膌駦鎖볯醼颼볯蚈볯ꖼ볯ꦼ裢궼볯⢳볯⦋趽骽馼볯隼銼볯⢐볯讼볯ꢼ⸩戼㹲蚈黦ꆝ믤ꊼ볯鶿賦芙雩鶼볯⺓볯銼裥鮼볯뎼볯銈볯뎼讼 뷯⾍뷯ₚ볯邼볯⺖볯邼궼볯銼볯⦨ਮ䐼噉邀볯馼볯醼胣㲑䐯噉ਾ껥붖뻤馼볯醼볯꺁ꏨꂀ戼㹲㰊䥄㹖胣隌볯钼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢㄰㔷㘳㌳⸰楴≦㈾㄰㔷㘳㌳⸰楴쉦゠〰㐵㰲愯㰾䐯噉ਾ 龮雦设볯銼볯鞼臣鞲ꏨꦉ돨銂胣ꖻ룤꺁鷦뚻苣ꢔ臣ꚁ裥随볯ꎼ볯궼볯ꮁ苣誂닧붣臣龁볯ꮂ菣ꂃ볯墚牂摩敧䌠㠱‬㤱砠㈠〰洠Ɑ㔠츠涼銲귥鮼꟧開鯧ꆼ볯閼볯馼볯ꆃ苣躃菣ꮃ볯뒰醼볯趽볯₭藩뢅苣뎃菣讃苣ꂃ苣ꮐ苣⦀볯뮧该뢛볯骼볯閼볯閼菣뾂菣벃菣骼냦⢴볯邼뷯궼ꊅ藩ꊂ菣ꊃ菣Ꚃ菣銂郥肂鮼苣ꦃ苣ꢂ菣袃볯鎼볯蚈臣醁臣閼볯鲀볯邼볯ꊼ胣ꆬ臣ꞁ볯邼볯薼볯ꞁ볯蚈雩鶿賦鮼뗦辇볯銼볯趽볯込裥芀鯧蒚臣馁苣龔裦ꦉ苣ꮐ鳦馁苣뮔裥銂郥辂臣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