【手続補正書】
【提出日】平成20年10月7日(2008.10.7)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
フッ素ガスとアンモニアガスとを管状反応器に供給して、希釈ガスの存在下、気相中、無触媒条件で反応させて、主として三フッ化窒素からなるガス生成物と主としてフッ化アンモニウムおよび／または酸性フッ化アンモニウムからなる固形生成物とを生成させる三フッ化窒素の製造方法であって、前記管状反応器を２つ以上使用し、かつ、これら２つ以上の管状反応器を切り替えながら上記反応を行うことを特徴とする三フッ化窒素の製造方法。
【請求項２】
前記管状反応器に装着された、ハンマリング装置および／または掻き取り機により、前記管状反応器の内壁に付着した前記固形生成物を除去することを特徴とする請求項１に記載の三フッ化窒素の製造方法。
【請求項３】
前記管状反応器が、その長さ方向が鉛直方向となるように設置されていることを特徴とする請求項１または２に記載の三フッ化窒素の製造方法。
【請求項４】
前記管状反応器内部のガスの流れが、鉛直下向きであることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の三フッ化窒素の製造方法。
【請求項５】
前記ハンマリング装置が前記反応器の外部に装着されたエアーノッカーであり、該エアーノッカーにより前記固形生成物を払い落として除去することを特徴とする請求項２〜４のいずれかに記載の三フッ化窒素の製造方法。
【請求項６】
前記掻き取り機を、前記管状反応器内部を鉛直上下方向に自在に駆動させて前記固形生成物を掻き取り除去することを特徴とする請求項２〜４のいずれかに記載の三フッ化窒素の製造方法。
【請求項７】
前記掻き取り機を、前記管状反応器の半径方向断面の中心を通る鉛直軸を中心軸として該反応器内部を自在に回転させて前記固形生成物を掻き取り除去することを特徴とする請求項２〜４および６のいずれかに記載の三フッ化窒素の製造方法。
【請求項８】
長さ方向が鉛直方向となるように設置された管状反応器の上部からフッ素ガスとアンモニアガスとを供給して、希釈ガスの存在下、気相中、無触媒条件で反応させて、主として
三フッ化窒素からなるガス生成物と主としてフッ化アンモニウムおよび／または酸性フッ化アンモニウムからなる固形生成物とを生成させる三フッ化窒素の製造方法であって、
前記管状反応器を２つ以上使用し、かつ、これら２つ以上の管状反応器を切り替えながら上記反応を行い、
前記管状反応器に装着された、ハンマリング装置および／または掻き取り機により、前記管状反応器の内壁に付着した前記固形生成物を除去し、
該固形生成物を反応器下部に設けられた固形分を分離、排出する装置およびフィルターにより前記ガス生成物から除去することを特徴とする三フッ化窒素の製造方法。
【請求項９】
前記ハンマリング装置が前記反応器の外部に装着されたエアーノッカーであり、該エアーノッカーにより前記固形生成物を払い落として除去することを特徴とする請求項８に記載の三フッ化窒素の製造方法。
【請求項１０】
前記掻き取り機を、前記管状反応器内部を鉛直上下方向に自在に駆動させて前記固形生成物を掻き取り除去することを特徴とする請求項８に記載の三フッ化窒素の製造方法。
【請求項１１】
前記掻き取り機を、前記管状反応器の半径方向断面の中心を通る鉛直軸を中心軸として該反応器内部を自在に回転させて前記固形生成物を掻き取り除去することを特徴とする請求項８または１０に記載の三フッ化窒素の製造方法。
【請求項１２】
前記管状反応器が冷却構造を有することを特徴とする請求項１〜１１のいずれかに記載の三フッ化窒素の製造方法。
【請求項１３】
フッ素ガスとアンモニアガスとを６０℃以下の温度で反応させることを特徴とする請求項１〜１２のいずれかに記載の三フッ化窒素の製造方法。
【請求項１４】
フッ素ガスとアンモニアガスとを、モル比（フッ素ガス：アンモニアガス）が１：１〜１：２の範囲で供給することを特徴とする請求項１〜１３のいずれかに記載の三フッ化窒素の製造方法。
【請求項１５】
前記希釈ガスが、窒素、ヘリウム、アルゴン、六弗化硫黄、ヘキサフルオロエタン、オクタフルオロプロパンおよび三フッ化窒素からなる群より選ばれる少なくとも１種のガスであることを特徴とする請求項１〜１４のいずれかに記載の三フッ化窒素の製造方法。
【請求項１６】
希釈ガスを循環使用することを特徴とする請求項１〜１５のいずれかに記載の三フッ化窒素の製造方法。
【請求項１７】
前記反応後、未反応のフッ素ガスをアルカリ水溶液および／またはアルミナで処理することを特徴とする請求項１〜１６のいずれかに記載の三フッ化窒素の製造方法。
【請求項１８】
前記フッ素ガスが、酸素および酸素含有化合物の合計含有量が０．１ｖｏｌ％以下ならびにテトラフルオロメタンの含有量が５０ｖｏｌｐｐｍ以下の高純度フッ素ガスであることを特徴とする請求項１〜１７のいずれかに記載の三フッ化窒素の製造方法。
【請求項１９】
前記高純度フッ素ガス中に含まれる酸素含有化合物が、ＮＯ、ＮＯ2、Ｎ2Ｏ、ＣＯ、ＣＯ2、Ｈ2Ｏ、ＯＦ2およびＯ2Ｆ2からなる群より選ばれる少なくとも１種の化合物である
ことを特徴とする請求項１８に記載の三フッ化窒素の製造方法。
【請求項２０】
前記アンモニアガスが、酸素および酸素含有化合物の合計含有量が１０ｖｏｌｐｐｍ以下ならびに油分の含有量が２質量ｐｐｍ以下の高純度アンモニアガスであることを特徴と
する請求項１〜１９のいずれかに記載の三フッ化窒素の製造方法。
【請求項２１】
前記高純度アンモニアガス中に含まれる酸素含有化合物が、ＮＯ、ＮＯ2、Ｎ2Ｏ、ＣＯ、ＣＯ2およびＨ2Ｏからなる群より選ばれる少なくとも１種の化合物であることを特徴とする請求項２０に記載の三フッ化窒素の製造方法。
【請求項２２】
前記フッ素ガスの供給濃度が３モル％以下であることを特徴とする請求項１〜２１のいずれかに記載の三フッ化窒素の製造方法。
【請求項２３】
前記アンモニアガスの供給濃度が６モル％以下であることを特徴とする請求項１〜２２のいずれかに記載の三フッ化窒素の製造方法。
【請求項２４】
フッ素ガスとアンモニアガスとを０．０５〜１．０ＭＰａの圧力で反応させることを特徴とする請求項１〜２３のいずれかに記載の三フッ化窒素の製造方法。
【請求項２５】
フッ素ガス供給手段、アンモニアガス供給手段、固形生成物を除去する手段と反応温度制御手段とを具備した２つ以上の管状反応器、使用する反応器を切り替える手段、該反応器から除去された固形生成物を貯留する手段、および固形生成物とガス成分とを分離する手段を含むことを特徴とする三フッ化窒素の製造装置。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１２】
その結果、本発明を完成するに至った。
すなわち、本発明は以下の［１］〜［２４］に示されるＮＦ3の製造方法および［２５
］に示されるＮＦ3の製造装置である。
［１］フッ素ガスとアンモニアガスとを管状反応器に供給して、希釈ガスの存在下、気相中、無触媒条件で反応させて、主として三フッ化窒素からなるガス生成物と主としてフッ化アンモニウムおよび／または酸性フッ化アンモニウムからなる固形生成物とを生成させる三フッ化窒素の製造方法であって、前記管状反応器を２つ以上使用し、かつ、これら２つ以上の管状反応器を切り替えながら上記反応を行うことを特徴とする三フッ化窒素の製造方法。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１８】
［８］長さ方向が鉛直方向となるように設置された管状反応器の上部からフッ素ガスとアンモニアガスとを供給して、希釈ガスの存在下、気相中、無触媒条件で反応させて、主として三フッ化窒素からなるガス生成物と主としてフッ化アンモニウムおよび／または酸性フッ化アンモニウムからなる固形生成物とを生成させる三フッ化窒素の製造方法であって、
前記管状反応器を２つ以上使用し、かつ、これら２つ以上の管状反応器を切り替えながら上記反応を行い、
前記管状反応器に装着された、ハンマリング装置および／または掻き取り機により、前
記管状反応器の内壁に付着した前記固形生成物を除去し、
該固形生成物を反応器下部に設けられた固形分を分離、排出する装置およびフィルターにより前記ガス生成物から除去することを特徴とする三フッ化窒素の製造方法。
［９］前記ハンマリング装置が前記反応器の外部に装着されたエアーノッカーであり、該エアーノッカーにより前記固形生成物を払い落として除去することを特徴とする［８］に記載の三フッ化窒素の製造方法。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１９】
［１０］前記掻き取り機を、前記管状反応器内部を鉛直上下方向に自在に駆動させて前記固形生成物を掻き取り除去することを特徴とする［８］に記載の三フッ化窒素の製造方法。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２０】
［１１］前記掻き取り機を、前記管状反応器の半径方向断面の中心を通る鉛直軸を中心軸として該反応器内部を自在に回転させて前記固形生成物を掻き取り除去することを特徴とする［８］または［１０］に記載の三フッ化窒素の製造方法。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２１】
［１２］前記管状反応器が冷却構造を有することを特徴とする上記［１］〜［１１］のいずれかに記載の三フッ化窒素の製造方法。
［１３］フッ素ガスとアンモニアガスとを６０℃以下の温度で反応させることを特徴とする上記［１］〜［１２］のいずれかに記載の三フッ化窒素の製造方法。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２２】
［１４］フッ素ガスとアンモニアガスとを、モル比（フッ素ガス：アンモニアガス）が１：１〜１：２の範囲で供給することを特徴とする上記［１］〜［１３］のいずれかに記載の三フッ化窒素の製造方法。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２３】
［１５］前記希釈ガスが、窒素、ヘリウム、アルゴン、六弗化硫黄、ヘキサフルオロエタン、オクタフルオロプロパンおよび三フッ化窒素からなる群より選ばれる少なくとも１種のガスであることを特徴とする上記［１］〜［１４］のいずれかに記載の三フッ化窒素の製造方法。
【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２４】
［１６］希釈ガスを循環使用することを特徴とする上記［１］〜［１５］のいずれかに記載の三フッ化窒素の製造方法。
【手続補正１０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２５】
［１７］前記反応後、未反応のフッ素ガスをアルカリ水溶液および／またはアルミナで処理することを特徴とする上記［１］〜［１６］のいずれかに記載の三フッ化窒素の製造方法。
【手続補正１１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２６】
［１８］前記フッ素ガスが、酸素および酸素含有化合物の合計含有量が０．１ｖｏｌ％以下ならびにテトラフルオロメタンの含有量が５０ｖｏｌｐｐｍ以下の高純度フッ素ガスであることを特徴とする上記［１］〜［１７］のいずれかに記載の三フッ化窒素の製造方法。
【手続補正１２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２７】
［１９］前記高純度フッ素ガス中に含まれる酸素含有化合物が、ＮＯ、ＮＯ2、Ｎ2Ｏ、ＣＯ、ＣＯ2、Ｈ2Ｏ、ＯＦ2およびＯ2Ｆ2からなる群より選ばれる少なくとも１種の化合
物であることを特徴とする上記［１８］に記載の三フッ化窒素の製造方法。
【手続補正１３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２８】
［２０］前記アンモニアガスが、酸素および酸素含有化合物の合計含有量が１０ｖｏｌｐｐｍ以下ならびに油分の含有量が２質量ｐｐｍ以下の高純度アンモニアガスであることを特徴とする上記［１］〜［１９］のいずれかに記載の三フッ化窒素の製造方法。
【手続補正１４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２９】
［２１］前記高純度アンモニアガス中に含まれる酸素含有化合物が、ＮＯ、ＮＯ2、Ｎ2Ｏ、ＣＯ、ＣＯ2およびＨ2Ｏからなる群より選ばれる少なくとも１種の化合物であることを特徴とする上記［２０］に記載の三フッ化窒素の製造方法。
【手続補正１５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３０】
［２２］前記フッ素ガスの供給濃度が３モル％以下であることを特徴とする上記［１］〜［２１］のいずれかに記載の三フッ化窒素の製造方法。
［２３］前記アンモニアガスの供給濃度が６モル％以下であることを特徴とする上記［１］〜［２２］のいずれかに記載の三フッ化窒素の製造方法。
【手続補正１６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３１】
［２４］フッ素ガスとアンモニアガスとを０．０５〜１．０ＭＰａの圧力で反応させることを特徴とする上記［１］〜２３のいずれかに記載の三フッ化窒素の製造方法。
【手続補正１７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３２】
［２５］フッ素ガス供給手段、アンモニアガス供給手段、固形生成物を除去する手段と反応温度制御手段とを具備した２つ以上の管状反応器、使用する反応器を切り替える手段、該反応器から除去された固形生成物を貯留する手段、および固形生成物とガス成分とを分離する手段を含むことを特徴とする三フッ化窒素の製造装置。
【手続補正１８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３３
【補正方法】削除
【補正の内容】
【手続補正１９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３４
【補正方法】削除
【補正の内容】
【手続補正２０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３５
【補正方法】削除
【補正の内容】