(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ａ）少なくとも１種のイソシアネートと式Ｉ
Ｙ−Ｒ2−Ｓi(Ｒ3)n(ＯＲ4)3-n （Ｉ）
［式中、
Ｙ＝ＮＨＲ1またはＯＨ、ここで、
Ｒ1＝Ｈ、Ｃ1−Ｃ18−アルキル、Ｃ5−Ｃ8−シクロアルキル、Ｃ6−Ｃ10−アリールまたはＣ7−Ｃ12−アラルキル、
Ｒ2＝Ｃ1−Ｃ5−アルキレン、
Ｒ3およびＲ4＝Ｃ1−Ｃ18−アルキルまたは炭素原子数が５以下のアルコキシアルキル、そして
ｎ＝０、１または２］
で表される少なくとも１種のＮＣＯ反応性シランから生じる少なくとも１種の反応生成物、および
Ｂ）縮合で架橋する末端基を有する少なくとも１種のカルボシランデンドリマー、
を含む混合物であって、
反応生成物Ａ）において、イソシアネート中のＮＣＯ基の、式（Ｉ）に対応するシラン中のＮＨＲ1またはＯＨ基に対するモル比が０．１〜１であり、そして成分Ａ）の量と成分Ｂ）の量との重量比率が１０：９０〜９０：１０である、
縮合架橋性混合物。
【請求項２】
少なくとも１種のカルボシランデンドリマーが、
Ｓｉ［（ＣＨ2）2Ｓｉ（ＯＨ）（ＣＨ3）2］4又は
Ｓｉ［（ＣＨ2）2Ｓｉ［（ＣＨ2）2Ｓｉ（ＯＨ）（ＣＨ3）2］3］4
である、請求項１に記載の混合物。
【請求項３】
顔料、脱気剤、流動調節剤、光安定剤および触媒から成る群から選択される添加剤Ｃ）を追加的に含むことを特徴とする請求項１に記載の混合物。
【請求項４】
請求項１−３の何れか１項記載の混合物を含む粉末被覆材混合物を製造する方法であって、個々の成分Ａ）、Ｂ）および任意に添加剤Ｃ）を溶融させ、液体として非常に徹底的に混合した後、冷却することを特徴とする方法。
【請求項５】
請求項１記載の混合物の使用方法であって、上記混合物を粉末被覆材として基質に付ける方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
本発明は、Ａ）イソシアネート類とＮＣＯ反応性（ＮＣＯ−ｒｅａｃｔｉｖｅ）シラン類の反応生成物とＢ）カルボシランデンドリマー類（ｃａｒｂｏｓｉｌａｎｅ  ｄｅｎｄｒｉｍｅｒｓ）を含む混合物、この混合物から粉末被覆材（ｐｏｗｄｅｒ  ｃｏａｔｉｎｇｓ）を製造する方法およびそれらの使用に関する。
【０００２】
ラッカー分野では、シリコン成分を用いると熱、ＵＶ光、溶媒および化学品に対する抵抗力が向上することに加えて耐引っ掻き性が高くなることから、シリコン成分が非常に高い度合で用いられている。このように、米国特許第３，６３２，５５７号では、イソシアネート基を有するアルコキシシラン類が成功裏に用いられた。しかしながら、そのようなラッカー系の場合、溶媒の使用は不可避である。ラッカー分野では、生態学的に有利なことから固体系、即ち粉末被覆材の使用が増えてきている。しかしながら、今までのところ、シリコン含有結合剤を基とする粉末被覆材を提供するのは不可能であった。
【０００３】
従って、本発明の目的は、融点が２３０℃以下の粉末として使用可能で貯蔵後も自由流れするままで特に被覆材または接着剤として使用可能なシリコン含有混合物を提供することであった。
【０００４】
驚くべきことに、Ａ）イソシアネート類とＮＣＯ反応性シラン類の反応生成物とＢ）カルボシランデンドリマーを含有させた混合物がそのような特性を示すことをここに見い出した。
【０００５】
従って、本発明は、
Ａ）少なくとも１種のイソシアネートと式Ｉ
Ｙ−Ｒ2−Ｓi(Ｒ3)n(ＯＲ4)3-n
［式中、
Ｙ＝ＮＨＲ1またはＯＨ、好適にはＮＨＲ1、ここで、
Ｒ1＝Ｈ、Ｃ1−Ｃ18−アルキル、Ｃ5−Ｃ8−シクロアルキル、Ｃ6−Ｃ10−アリールまたはＣ7−Ｃ12−アラルキル、好適にはＨ、
Ｒ2＝Ｃ1−Ｃ5−アルキレン、
Ｒ3およびＲ4＝Ｃ1−Ｃ18−アルキルまたは炭素原子数が５以下のアルコキシアルキレン、そして
ｎ＝０、１または２］
で表される少なくとも１種の化合物との少なくとも１種の反応生成物、および
Ｂ）縮合で架橋する（ｃｏｎｄｅｎｓａｔｉｏｎ−ｃｒｏｓｓｌｉｎｋｉｎｇ）末端基を有する少なくとも１種のカルボシランデンドリマー、
を含有させた混合物を提供する。
【０００６】
このイソシアネート類は、好適には一官能、二官能および多官能化合物、例えばフェニルイソシアネート、２，４−トルイレンジイソシアネート、２，６−トルイレンジイソシアネート、４，４’−ジフェニルメタンジイソシアネート、それらと低分子量のポリオール類、例えばトリメチロールプロパンなどとの反応生成物、２，４−もしくは２，６−トルイレンジイソシアネートを基にしていてウレトジオン基を有するジイソシアネート類、１−イソシアナト−３，３，５−トリメチル−５−イソシアナトメチル−シクロヘキサン（ＩＰＤＩ）、ヘキサメチレンジイソシアネート（ＨＤＩ）、４，４’−ジイソシアナトジシクロヘキシルメタン、または上記ジイソシアネート類の誘導体（ビウレット基、イソシアヌレート基、ウレトジオン基、ウレタン基、オキサジアジントリオン基および／またはアロファネート基を有する）、またはそれらの混合物などである。
【０００７】
ＨＤＩおよび／またはＩＰＤＩを基とするポリイソシアネート類、例えばウレトジオン、ビウレットまたはイソシアヌレート基を有するポリイソシアネート類などが特に好適である。
【０００８】
本発明の極めて具体的に好適な態様において、該イソシアネートはヘキサメチレンジイソシアネートを基とするイソシアヌレート、例えばＤｅｓｍｏｄｕｒ（商標）Ｎ  ３３００などである。
【０００９】
式Ｉで表されるＮＣＯ反応性シランは、好適にはアミノシラン、特に３−アミノプロピル−トリエトキシシラン
Ｈ2Ｎ−ＣＨ2ＣＨ2ＣＨ2−Ｓi(ＯＣ2Ｈ5)3    および／または
Ｈ2Ｎ−ＣＨ2ＣＨ2ＣＨ2−Ｓi(ＯＣＨ3)3
である。
【００１０】
本発明に従う反応生成物Ａ）は、好適には、米国特許第３，６３２，５５７号またはヨーロッパ特許出願公開第６７６  ４０３号に従い、イソシアネート基含有化合物と第一級もしくは第二級アミノシラン類またはヒドロキシシラン類を反応させることで得られる。
【００１２】
本発明の文脈において、言葉「置換」は、普通の置換基全部、例えばハロゲン、アルキル、アミノ基などを包含する。
【００１３】
上記要因を考慮に入れると、本発明に従うカルボシランデンドリマー類は、式（ＩＩａ−ＩＩｄ）
Ｒ4-iＳi[(ＣＨ2)nＳi(ＯＨ)Ｒ2]i  または                           (IIa)
Ｒ4-iＳi[(ＣＨ2)nＳiＲ3-a[(ＣＨ2)nＳi(ＯＨ)Ｒ2]a]i または         (IIb)
Ｒ4-iＳi[(ＣＨ2)nＳiＲ3-a[(ＣＨ2)nＳiＲ3-a
[(ＣＨ2)nＳi(ＯＨ)Ｒ2]a]a]i または                                (IIc)
Ｒ4-iＳi[(ＣＨ2)nＳiＲ3-a[(ＣＨ2)nＳiＲ3-a
[(ＣＨ2)nＳiＲ3-a[(ＣＨ2)nＳi(ＯＨ)Ｒ2]a]a]a]i                    (IId)
［式中、ｎ＝２−１０、ａ＝１−３、ｉ＝３または４、そしてＲ＝任意に置換されていてもよいＣ1−Ｃ18−アルキルまたは任意に置換されていてもよいＣ6−Ｃ10−アリール基であり、ここで、分子内のｎは同一もしくは異なる］
に相当する。
【００１４】
本発明の好適な態様ではｎ＝２である。
【００１５】
式  Ｓi[(ＣＨ2)2Ｓi(ＯＨ)(ＣＨ3)2]4 または Ｓi[(ＣＨ2)2Ｓi[(ＣＨ2)2Ｓi(ＯＨ)(ＣＨ3)2]3]4
で表されるカルボシランデンドリマー類が特に好適である。
【００１６】
本発明の別の変法において、このカルボシランデンドリマー類は、例えば国際特許ＷＯ  ９４／０６  ８０７、米国特許第５，３７８，７９０号または米国特許第５，５４８，０５１号などに記述されているそれらと同様に、加水分解を受けて縮合で架橋する末端基を有する。これらの資料（上記米国特許を含む）の開示は引用することによって明らかに全体が本出願に組み入れられる。
【００２１】
本発明に従う混合物で用いるカルボシランデンドリマー類の製造を、ドイツ特許出願公開第１９  ５１７  ８３９．４に従うか或は国際特許ＷＯ  ９４／０６８０７、米国特許第５，３７８，７９０号または米国特許第５，５４８，０５１号に従って行う。このような公開資料またはそれらの米国相対物の開示は引用することによって明らかに全体が本出願に組み入れられる。
【００２２】
好適な態様では、本発明に従う混合物に、それの最終使用に応じて添加剤Ｃ）、例えば顔料、脱気剤（ｄｅｇａｓｓｉｎｇ  ａｇｅｎｔｓ）、例えばベンゾインなど、および／または触媒、例えば有機もしくは無機酸または有機金属化合物、例えば錫石鹸など、流動調節助剤、光安定剤、例えば立体障害アミン類（ＨＡＬＳ）、ベンゾトリアゾールなどを含有させる。
【００２３】
この場合、添加剤Ｃ）として用いる顔料を、有利には、Ａ）とＢ）の重量の合計を基準にして０．１から１００重量％、好適には６０重量％以下の量で存在させ、そして脱気剤、触媒、流動調節剤および／または光安定剤を好適には０．１から５重量％の量で存在させる。
【００２４】
イソシアネート類とＮＣＯ反応性シラン類を反応させる時、上記反応性シラン中のＮＨＲ１またはＯＨ基に対するイソシアネート基のモル比を好適には１に等しくするか或はそれ以下にし、より好適には０．１から１にし、特に１にする。
【００２５】
本発明に従う混合物において、イソシアネート類とＮＣＯ反応性シラン類から生じる反応生成物Ａ）対カルボシランデンドリマー類Ｂ）の量の比を、好適には１０対９０から９０対１０、特に３０対７０から７０対３０にする。
【００２６】
Ａ）とＢ）の互いに対する比率を、成分Ａ）中のＳｉ−ＯＲ4基と成分Ｂ）中のＳｉ−ＯＨおよび／またはＳｉＯＲ’基の比率で特徴づけ、ここでは、ＯＲ4／ＯＨおよび／またはＳｉＯＲ’のモル比を、好適には０．１から１０、特に０．８から５、極めて具体的には１から２にする。
【００２７】
本発明に従う混合物は、Ａ）とＢ）と任意にＣ）を混合することを通して調製可能である。
【００２８】
次に、上記混合物を手でか或は好適には適切なミルを用いて製粉してもよい。
【００２９】
Ａ）とＢ）と任意にＣ）の混合物の調製を、好適には、これらの成分を押出し機で均一にして溶融させそしてその溶融物を固化させて製粉することで実施する。
【００３０】
本発明はまた本発明に従う混合物を基とする粉末被覆材を製造する方法も提供し、ここでは、個々の成分Ａ）、Ｂ）および任意にＣ）を溶融させ、液体状態で徹底的に混合した後、冷却する。
【００３１】
本発明はまた本発明に従う混合物を粉末被覆材として用いることかつ接着剤として用いることも提供する。
【００３２】
粉末被覆材としての使用では、例えば静電噴霧装置などを用い、被覆すべき表面に成分Ａ）とＢ）を粉末として付着させた後、それらを高温、好適には１２０℃から２２０℃で硬化させてフィルムを生じさせる。別の処理方法は、Ａ）とＢ）の混合物を１２０℃で溶融させた後その溶融物を適切なコーティング装置で基質に塗装しそして１２０℃から２２０℃で硬化させることを含む。
【００３３】
硬化点は例えば１２０℃から２２０℃、好適には１４０℃から１８０℃であってもよい。
【００３４】
この温度に応じて硬化時間を変化させてもよく、硬化時間は例えば１０分から１８０分である。
【００３５】
この得た被膜は耐溶媒性、耐引っ掻き性で無色（ｎｏｎ−ｐｉｇｍｅｎｔｅｄ）透明であり、かつこれらがいろいろな表面、例えばガラス、金属およびプラスチック材料（ポリカーボネート類）などの表面に対して示す接着挙動は非常に良好である。
【００３６】
また、成分Ａ）とＢ）と任意にＣ）の混合物は表面を一緒に固着させるに非常に適切である。このような用途では、Ａ）とＢ）と任意にＣ）の混合物を好適には１２０℃で溶融させ、この溶融混合物を２つの表面に被覆した後、その被覆した表面を一緒にする。この上に記述した条件下で硬化を起こさせると、上記表面は互いにしっかりと接着する。
【００３７】
以下に示す実施例を用いて本発明の説明を行う。
【００３８】
しかしながら、本発明を本実施例に制限するものでない。
【００３９】
【実施例】
実験セクション
序論
使用するＳｉ［(ＣＨ2)2ＳｉＣｌＭｅ2］4は、ドイツ特許出願公開第１９  ５１７  ８３９号に従い、テトラビニルシランをＨＳｉＣｌＭｅ2でヒドロシリル化することで入手可能であり、ここでは、５ｇ（３６．７ミリモル）のテトラビニルシランと２０．８ｇ（２２０．１ミリモル）のクロロジメチルシランと２０ｍｌのＴＨＦから成る混合物に室温で白金触媒を５滴加えた。この全体を最初室温で３０分間撹拌した後、４５℃から５０℃に加熱した。数分後に激しい発熱反応が起こり、その結果として、ある状況下では加熱用浴を取り外す必要があった。温度が低下した時点で４５℃から５０℃への加熱を更に２時間行った。室温に冷却した後、撹拌を更に２０時間行い、そして揮発性成分を真空下で全部除去した。生成物を無色ワックスとして得た。
【００４０】
成分Ａ１の製造：
最初に、窒素雰囲気下室温で、Ｄｅｓｍｏｄｕｒ（商標）Ｎ３３００（ＮＣＯ当量１９５ｇ／モル）を１９．５ｇ導入した。次に、撹拌しながら１０分かけて３−アミノプロピル−トリエトキシシランを２２．１ｇ（０．１モル）滴下した。反応熱を用いて、この反応混合物を１００℃に３時間加熱した。冷却後、淡黄色の固体状残渣を単離し、これを粉砕することで粉末を得た。
【００４１】
軟化点：約１００℃
Ｓｉ含有量：６．６５％（理論値６．７％）
ＩＲ：ＮＣＯ基は全く検出されなかった
収量：４１ｇ
Ｓｉ［（ＣＨ2）2Ｓｉ（ＯＨ）Ｍｅ2］4（成分Ｂ１）の合成
２０ｍｌのジエチルエーテルに１０．０ｇ（１９．５ミリモル）のＳｉ［（ＣＨ2）2ＳｉＣｌＭｅ2］4が入っている溶液を、３０分かけて、３００ｍｌのジエチルエーテルに入っている８．５ｇ（８４．０ミリモル）のトリエチルアミンと１．６２ｇ（９０．０ミリモル）の水に滴下した。次に、生成する塩酸トリエチルアミンが白色沈澱物として生じた。上記滴下手順が終了した後、撹拌を更に１時間継続し、そして固体を濾別した。その濾液から溶媒を真空下で除去した。このようにして得た無色固体をＴＨＦに溶解させて激しく撹拌しながら５００ｍｌのヘキサンにゆっくりと落下させた。外観が微細な白色沈澱物である生成物は、それを濾別してヘキサンで一度洗浄した後、さらなる精製を必要としない。
【００４２】
安定な固体を得た。
【００４３】
0004084439.tif 000002
Ｃ16Ｈ44Ｏ4Ｓｉ5
Ｍ＝４４０.９５１モル
ＮＭＲ：（ＤＭＳＯ−ｄ6）
1Ｈ：δ＝０.０ｐｐｍ（ｓ，６Ｈ，ＳｉＣＨ3）；０.３９ｐｐｍ（ｍ，４Ｈ，Ｓｉ(ＣＨ2)2Ｓｉ）；５.２１ｐｐｍ（ｓ，１Ｈ，ＳｉＯＨ）。
【００４４】
13Ｃ｛1Ｈ｝；δ＝−０.６３ｐｐｍ（ｓ，ＳｉＣＨ3）；１.９６ｐｐｍ（ｓ，Ｓｉ(ＣＨ2)4)；９.７７ｐｐｍ（ｓ，Ｓｉ（ＯＨ）ＣＨ2）。
【００４５】
29Ｓi｛1Ｈ｝：δ＝１４.２６ｐｐｍ（ｓ，Ｓｉ(ＣＨ2)4)；１６.３３ｐｐｍ（ｓ，ＳiＯＨ）。
【００４６】
実施例１
５ｇの成分Ａ１（＝０．０３６モル＝ＯＣ2Ｈ5基）と３．９４ｇの成分Ｂ１（＝０．０３６モル、ＯＨ基）を微粉砕し、１００から１２０℃で溶融させた後、厚みが０．６ｍｍの金属シートに１５μｍ厚の層として塗布した。この被膜を１６０℃で１時間硬化させた。
【００４７】
特性：
クロスハッチ接着試験（ＩＳＯ  ２４０９）：  ０
Ｅｒｉｃｈｓｅｎ深さ（ＩＳＯ  １５２０）：  ９ｍｍ
衝撃（ＡＳＴＭ  Ｄ  ２７９４−９３）：  ８０インチ・ポンド
実施例２
実施例１で得た混合物を同じ方法でガラスに１５μｍ厚の層として塗布した後、１６０℃で１時間硬化させた。
【００４８】
特性：
クロスハッチ接着試験（ＩＳＯ  ２４０９）：  ０
Ｐｅｎｄｕｌｕｍ硬度（ＤＩＮ  ５３  １５７）：  １６０秒
実施例３
実施例１で得た混合物をポリカーボネート表面に１５μｍ厚の層として塗布した後、１６０℃で１時間硬化させた。
【００４９】
特性：
クロスハッチ接着試験（ＩＳＯ  ２４０９）：  ０
散砂試験（ＡＳＴＭ  Ｄ  １００３に従う曇り）：  ５．３％
比較（被覆していないポリカーボネート表面）：  ３５％
実施例４
実施例１で得た混合物を２つのアルミニウム表面に１５μｍ厚の層として塗布した。この２つの表面を一緒にした後、１６０℃の一定温度に１時間保持した。冷却後、この２つのアルミニウム片は一緒にしっかりと接着していた。
【００５０】
本発明の特徴および態様は以下のとおりである。
【００５１】
１．  Ａ）少なくとも１種のイソシアネートと式Ｉ
Ｙ−Ｒ2−Ｓi(Ｒ3)n(ＯＲ4)3-n
［式中、
Ｙ＝ＮＨＲ1またはＯＨ、ここで、
Ｒ1＝Ｈ、Ｃ1−Ｃ18−アルキル、Ｃ5−Ｃ8−シクロアルキル、Ｃ6−Ｃ10−アリールまたはＣ7−Ｃ12−アラルキル、
Ｒ2＝Ｃ1−Ｃ5−アルキレン、
Ｒ3およびＲ4＝Ｃ1−Ｃ18−アルキルまたは炭素原子数が５以下のアルコキシアルキレン、そして
ｎ＝０、１または２］
で表される少なくとも１種のＮＣＯ反応性シランから生じる少なくとも１種の反応生成物、および
Ｂ）縮合で架橋する末端基を有する少なくとも１種のカルボシランデンドリマー、
を含む混合物。
【００５２】
２．  該少なくとも１種のイソシアネートがヘキサメチレンジイソシアネートおよび／または１−イソシアナト−３，３，５−トリメチル−５−イソシアナトメチル−シクロヘキサンを基とするポリイソシアネートであることを特徴とする第１項記載の混合物。
【００５３】
３．  該少なくとも１種のＮＣＯ反応性シランが
ＮＨ2−ＣＨ2ＣＨ2ＣＨ2−Ｓi(ＯＣ2Ｈ5)3    および／または
ＮＨ2−ＣＨ2ＣＨ2ＣＨ2−Ｓi(ＯＣＨ3)3
であることを特徴とする第１項記載の混合物。
【００５４】
４．  該縮合で架橋する末端基を有する少なくとも１種のカルボシランデンドリマーが式（ＩＩ）
Ｒ4-iＳi[(ＣＨ2)nＳiＸaＲ3-a]i
［式中、
ｎ＝２−１０、ａ＝１−３、ｉ＝３または４、そしてＲ＝任意に置換されていてもよいＣ1−Ｃ18−アルキルおよび／または任意に置換されていてもよいＣ6−Ｃ10−アリール基であり、ここで、分子内のｎは同一もしくは異なり、そして
Ｘ＝ＯＨ、[(ＣＨ2)nＳi(ＯＨ)Ｒ2]、[(ＣＨ2)nＳiＲ3-a[(ＣＨ2)nＳi(ＯＨ)Ｒ2]a] または [(ＣＨ2)nＳiＲ3-a[(ＣＨ2)nＳiＲ3-a[(ＣＨ2)nＳi(ＯＨ)Ｒ2]a]]、
であるが、但し、
Ｘ＝ＯＨの場合ａ＝１であり、そして
Ｘ＝[(ＣＨ2)nＳi(ＯＨ)Ｒ2]、[(ＣＨ2)nＳiＲ3-a[(ＣＨ2)nＳi(ＯＨ)Ｒ2]a] または [(ＣＨ2)nＳiＲ3-a[(ＣＨ2)nＳiＲ3-a[(ＣＨ2)nＳi(ＯＨ)Ｒ2]a]]、
である場合ａが１または３であることを条件とする］
で表される化合物であることを特徴とする第１項記載の混合物。
【００５５】
５．  該少なくとも１種のカルボシランデンドリマーが
Ｓi[(ＣＨ2)2Ｓi(ＯＨ)(ＣＨ3)2]4  または  Ｓi[(ＣＨ2)2Ｓi[(ＣＨ2)2Ｓi(ＯＨ)(ＣＨ3)2]3]4
であることを特徴とする第１項記載の混合物。
【００５６】
６．  該縮合で架橋する末端基を有する少なくとも１種のカルボシランデンドリマーＢ）が、成分Ａ）を添加する前か或は添加中に加水分解を受ける式（ＩＩＩ）
Ｒ4-iＳi[(ＣＨ2)nＳiＸaＲ3-a]i
［式中、
ｎ＝２−１０、ａおよびｂは互いに独立して１−３であり、ｉ＝３または４、そしてＲおよびＲ’は、互いに独立して、任意に置換されていてもよいＣ1−Ｃ18−アルキルおよび／または任意に置換されていてもよいＣ6−Ｃ10−アリール基であり、ここで、分子内のｎは同一もしくは異なっていてもよく、そして
Ｘ＝ＯＲ'、[(ＣＨ2)nＳi(ＯＲ')bＲ3-b]、[ＣＨ2)nＳiＲ3-a[(ＣＨ2)nＳi(ＯＲ')bＲ3-b]a] または [(ＣＨ2)nＳiＲ3-a[(ＣＨ2)nＳiＲ3-a[(ＣＨ2)nＳi(ＯＲ')bＲ3-b]a]]、
である］
で表される化合物から選択されることを特徴とする第１項記載の混合物。
【００５７】
７．  追加的に顔料、脱気剤、流動調節剤、光安定剤および触媒から成る群から選択される添加剤Ｃ）を含むことを特徴とする第１項記載の混合物。
【００５８】
８．  Ａ）とＢ）の量の比が１０：９０から９０：１０であることを特徴とする第１項記載の混合物。
【００５９】
９．  第１項記載の混合物を含む粉末被覆材混合物を製造する方法であって、個々の成分Ａ）、Ｂ）および任意にＣ）を溶融させ、液体として非常に徹底的に混合した後、冷却することを特徴とする方法。
【００６０】
１０．  第１項記載混合物の使用方法であって、上記混合物を粉末被覆材として基質に付ける方法。
【００６１】
１１．  第１項記載混合物の使用方法であって、上記混合物を接着剤として基質の表面に付ける方法。
【００６２】
１２．  上記添加剤Ｃ）が顔料でありそしてこれがＡ）とＢ）の重量の合計を基準にして０．１から１００重量％の量で存在している第７項記載の混合物。
【００６３】
１３．  上記添加剤Ｃ）が脱気剤、触媒、流動調節剤および光安定剤から成る群から選択されそして上記添加剤の各々がＡ）とＢ）の重量の合計を基準にして０．１から５重量％の量で存在している第７項記載の混合物。
【００６４】
１４．  個々の成分Ａ）、Ｂ）および任意にＣ）を約１２０℃の温度で溶融させる第９項記載の方法。