【手続補正書】
【提出日】平成20年2月28日(2008.2.28)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも下記表に記載されたピークを含むＸ線回折図を有し、
【表１】
2005247688.tif 000001
酸化物のモルに関し無水化合物として表現された以下の化学組成を有し、
（ＸＯ２）：（Ｙ２Ｏ３）ｍ：（Ｚ２／ｎＯ）ｐ
ここで、
Ｘは、ＳｉおよびＧｅによって形成された群から選択される少なくとも一種の四価元素を示し、Ｙは、Ａｌ、Ｂ、Ｃｒ、Ｇａから選択される少なくとも一種の三価元素を示し、Ｚは、少なくとも一種の結合価ｎを有するカチオンを示し、
そして、ここで、
ｎは２〜４であり、ｍは０〜０．２であり、ｐは０〜０．２である、結晶固体ＵＶＬ−１。
【請求項２】
ｍおよびｐが０〜０．０５である、請求項１に記載の結晶固体ＵＶＬ−１。
【請求項３】
四価元素Ｘがケイ素である、請求項１または２に記載の結晶固体ＵＶＬ−１。
【請求項４】
三価元素Ｙがアルミニウムである、請求項１〜３のいずれか１つに記載の結晶固体ＵＶＬ−１。
【請求項５】
結合価ｎを有するカチオンＺが、Ｎｉ、Ｚｒ、Ｃｏ、Ｃｕ、Ｎｂ、Ｔｉ、ＥｕおよびＩｎによって形成された群から選択される、請求項１〜４のいずれか１つに記載の結晶固体ＵＶＬ−１。
【請求項６】
結合価ｎを有するカチオンＺがＮｉである、請求項１〜５のいずれか１つに記載の結晶固体ＵＶＬ−１。
【請求項７】
Ｘがケイ素であり、Ｙがアルミニウムであり、少なくとも以下のピークを含むＸ線回折図を有する、請求項１または２に記載の結晶固体。
【表２】
2005247688.tif 000002
【請求項８】
Ｘがケイ素であり、Ｚがコバルトであり、少なくとも以下のピークを含むＸ線回折図を有する、請求項１または２に記載の結晶固体。
【表３】
2005247688.tif 000003
【請求項９】
Ｘがケイ素であり、Ｚがニッケルであり、少なくとも以下のピークを含むＸ線回折図を有する、請求項１または２に記載の結晶固体。
【表４】
2005247688.tif 000004
【請求項１０】
Ｘがケイ素であり、Ｚがチタンであり、少なくとも以下のピークを含むＸ線回折図を有する、請求項１または２に記載の結晶固体。
【表５】
2005247688.tif 000005
【請求項１１】
８０ｍ２／ｇより大きいＢＥＴ比表面積を有する、請求項１〜１０のいずれか１つに記載の結晶固体ＵＶＬ−１。
【請求項１２】
１５０〜７００ｍ２／ｇのＢＥＴ比表面積を有する、請求項１１に記載の結晶固体ＵＶＬ−１。
【請求項１３】
２００〜６００ｍ２／ｇのＢＥＴ比表面積を有する、請求項１２に記載の結晶固体ＵＶＬ−１。
【請求項１４】
請求項１〜１３のいずれか１つに記載の結晶固体を製造するための方法であって、
ａ）少なくとも一種の四価金属Ｘの供給源、場合により１以上の他の金属Ｙの供給源、場合により１以上の他の金属Ｚの供給源、アルカリ金属Ｌ、有機テンプレートＨおよび水を混合することによってラメラ結晶固体を合成する工程
（Ｘは、ＳｉおよびＧｅによって形成された群から選択される少なくとも一種の四価元素を示し、
Ｙは、Ａｌ、Ｂ、ＣｒおよびＧａによって形成された群から選択される少なくとも一種の三価元素を示し、
Ｚは、少なくとも一種の結合価ｎを有するカチオンを示し、
Ｌは、リチウム、カリウム、ナトリウムおよびカルシウムによって形成された群から選択され、
Ｈは、第四級アンモニウム基および／またはアミン基および／またはアルコール基を有する有機テンプレートであり、；
混合物は、以下の組成を有し、
（ＸＯ２）：（Ｙ２Ｏ３）ｍ：（Ｚ２／ｎＯ）ｐ：（Ｌ＋ＯＨ−）ｑ：（Ｈ２Ｏ）ｒ：（Ｈ）ｓ
（ｎは２〜４であり、
ｍは０〜０．２であり、
ｐは０〜０．２であり、
ｑは厳密に０より大きく１未満であり、
ｒは概して１０より大きく、
ｓは０．０５〜３であり）
１００〜２００℃の高温度；１〜２０日間の合成期間後の得られた固体の水熱結晶化）と、
ｂ）結晶固体を分離し、水で洗浄し、および５０〜１５０℃で乾燥する工程と、
ｃ）膨張剤を含む溶液で結晶固体を処理する工程と、
ｄ）膨張された固体を少なくとも部分的に脱ラメラ化する工程と
を包含する、方法。
【請求項１５】
工程ｄ）の脱ラメラ化処理は、単独でまたは組み合わせて実施される、機械的処理および超音波処理から選択される手段を用いて実施される、請求項１４に記載の製造方法。
【請求項１６】
工程ｄ）の脱ラメラ化処理の次に、酸処理を行う、請求項１４または１５に記載の製造方法。
【請求項１７】
８０〜１５０℃の温度で乾燥するための工程ｅ）が、工程ｄ）の脱ラメラ化処理の次に行われる、請求項１４〜１６のいずれか１つに記載の製造方法。
【請求項１８】
３００〜８００℃の温度で実施される焼成する工程ｆ）が、乾燥工程の次に行われる、請求項１７に記載の製造方法。
【請求項１９】
工程ａ）において得られたラメラ結晶固体は、マガディアイト型である、請求項１４〜１８のいずれか１つに記載の製造方法。
【請求項２０】
請求項１４〜１９のいずれか１つに記載の方法によって得られた結晶固体。
【請求項２１】
請求項１〜１３のいずれか１つに記載の結晶固体または請求項１４〜１９のいずれか１つに従って製造された結晶固体を用いる水素化分解／水素転化方法。
【請求項２２】
請求項１〜１３のいずれか１つに記載の結晶固体または請求項１４〜１９のいずれか１つに従って製造された結晶固体を用いる水素化精製方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１０】
本発明の複数の固体を特徴付けるために用いられた技術は、Ｘ線回折である。以下の説明では、粉末Ｘ線分析は、反射モードで操作する回折計を用いて行われ、銅放射線（波長１．５４０６Åおよび１．５４４４Å）を用いるバックモノクロメーター（ｂａｃｋ  ｍｏｎｏｃｈｒｏｍａｔｏｒ）を備えたものである。格子面間隔ｄは、ブラッグ（Ｂｒａｇｇ）関係（２ｄ（ｈｋｌ）・ｓｉｎ（θ）＝ｎ・λ）を用いる角位置から演算された。角２θによって表された回折ピークの位置から、ブラッグ関係を用いて、サンプルの特性格子面間隔ｄｈｋｌを計算した。ｄｈｋｌの測定誤差Δ（ｄｈｋｌ）は、ブラッグ関係によって、２θの測定によって得られた絶対誤差Δ（２θ）の関数として推定された。±０．２°の絶対誤差Δ（２θ）は、共通して受け入れられる。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４４】
得られた固体の水熱結晶化は、当業者に既知の任意の方法を用いて、好ましくは、オートクレーブ内で実施される。反応混合物は、結晶化の間、激しく攪拌される等されてもよい。好ましくは、前記工程終了後に得られた結晶性ラメラ固体は、マガディアイト（ｍａｇａｄｉｉｔｅ）型である。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００７５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００７５】
（実施例１）
（本発明による固体Ｓ１の製造および形成）
９７重量％のｔｒａｎｓ−４−アミノシクロヘキサノールおよびシリカ（Ｌｕｄｏｘ  ＡＳ−４０（Ａｌｄｒｉｃｈにより市販））を含む溶液を、塩基性の水酸化ナトリウムＮａＯＨ溶液（９８重量％）、水およびＡｌカチオンに下記表６に記載されるモル組成を用いて加えた。
【表６】
2005247688.tif 000006
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００７８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００７８】
得られた結晶生成物は、Ｓｉ／Ａｌ比が５０であるラメラマガディアイト（ｍａｇａｄｉｉｔｅ）型化合物であった。次いで、この生成物を、膨張剤を含む溶液で、この膨張剤がラメラ間に組み込まれることを可能にする操作条件の下で処理した。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００９０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００９０】
（実施例２）
（Ｃｏ金属を有する本発明による固体Ｓ２の製造および形成）
９７重量％のｔｒａｎｓ−４−アミノシクロヘキサノールおよびシリカ（Ｌｕｄｏｘ  ＡＳ−４０（Ａｌｄｒｉｃｈにより市販））を含む溶液を、塩基性の水酸化ナトリウムＮａＯＨ溶液（９８重量％）、水およびＣｏカチオンに、下記表８に記載されたモル組成を用いて加えた。
【表８】
2005247688.tif 000007
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００９３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００９３】
得られた結晶性の生成物は、Ｓｉ／Ｃｏ比が５０であるラメラマガディアイト（ｍａｇａｄｉｉｔｅ）型化合物であった。次いで、この生成物を、膨張剤を含む溶液で、この膨張剤がラメラの間に組み込まれることを可能にする操作条件の下で処理した。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１０３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１０３】
・比表面積：２１４ｍ２／ｇ
・蛍光Ｘ線分光法（ｘ−ｒａｙ  ｆｌｕｏｒｅｓｃｅｎｃｅ  ｓｐｅｃｔｒｏｍｅｔｒｙ：ＸＦ）によって得られたＳｉ／Ｃｏ原子比：５０
（実施例３）
（Ｔｉ金属を有する本発明による固体Ｓ２の製造および形成）
９７重量％のｔｒａｎｓ−４−アミノシクロヘキサノールおよびシリカ（Ｌｕｄｏｘ  ＡＳ−４０（Ａｌｄｒｉｃｈにより市販））を含む溶液を、塩基性の水酸化ナトリウムＮａＯＨ溶液（９８重量％）、水およびＴｉカチオンに、下記表９に記載されたモル組成を用いて加えた。
【表９】
2005247688.tif 000008
【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１０６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１０６】
得られた結晶性の結晶生成物は、Ｓｉ／Ｔｉ比が１００であるラメラマガディアイト（ｍａｇａｄｉｉｔｅ）型の化合物であった。次いで、この生成物を、膨張剤を含む溶液で、膨張剤がラメラの間に組み込まれることを可能にする操作条件の下に処理した。
【手続補正１０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１１６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１１６】
・比表面積；１６０ｍ２／ｇ
・原子吸光によって得られたＳｉ／Ｔｉ原子比：１００
（実施例４）
（Ｎｉ金属を有する本発明による固体Ｓ４の製造および形成）
９７重量％のｔｒａｎｓ−４−アミノシクロヘキサノールおよびシリカ（Ｌｕｄｏｘ  ＡＳ−４０（Ａｌｄｒｉｃｈにより市販））を含む溶液を、塩基性水酸化ナトリウムＮａＯＨ溶液（９８重量％）、水およびＮｉカチオンに、下記表１０に記載されたモル組成を用いて加えた。
【表１０】
2005247688.tif 000009
【手続補正１１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１１９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１１９】
得られた結晶性生成物は、Ｓｉ／Ｎｉ比が５０であるラメラマガディアイト（ｍａｇａｄｉｉｔｅ）型の化合物であった。次いで、この生成物を、膨張剤を含む溶液で、この膨張剤がラメラの間に組み込まれることを可能にする操作条件の下で処理した。