(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
反応通路に沿って設けられた、少なくとも一部に固体触媒が充填された複数の反応部を含む反応器と、
上記複数の反応部に設けられた、処理すべきガスを導入するためのガス導入管と、
上記複数の反応部のうちの初段の反応部以外の反応部の上記ガス導入管とは異なる位置に設けられた、冷却用ガスを導入するための冷却用ガス導入管と、を有し、
上記処理すべきガスを分割して上記複数の反応部のそれぞれに上記ガス導入管から導入するとともに、上記反応器の一端に上記処理すべきガスを処理するための反応ガスを導入し、
上記複数の反応部のうちの上記初段の反応部以外の反応部のそれぞれに上記冷却用ガスを上記冷却用ガス導入管から導入し、
上記反応器の他端から生成ガスを排出するガス処理装置。
【請求項２】
上記複数の反応部のそれぞれの一部に上記固体触媒が充填され、上記複数の反応部の上記固体触媒が充填されていない空隙に上記処理すべきガスを上記ガス導入管から導入し、上記複数の反応部のうちの上記初段の反応部以外の反応部の上記固体触媒が充填されていない空隙に上記冷却用ガスを上記冷却用ガス導入管から導入する請求項１記載のガス処理装置。
【請求項３】
上記ガス導入管および上記冷却用ガス導入管は上記反応部の断面内において複数の箇所に設けられている請求項１または２記載のガス処理装置。
【請求項４】
上記ガス導入管および上記冷却用ガス導入管は上記反応部の断面内において交互に設けられている請求項３記載のガス処理装置。
【請求項５】
上記ガス導入管および上記冷却用ガス導入管は上記反応通路の中心に関して対称な複数の箇所に設けられている請求項４記載のガス処理装置。
【請求項６】
上記複数の反応部のうちの上記初段の反応部以外の反応部のそれぞれに供給する上記冷却用ガスの量を上記複数の反応部の上記固体触媒に取り付けられた熱電対による測定温度に応じて制御する請求項１または２記載のガス処理装置。
【請求項７】
上記反応ガスをあらかじめ加熱しておく請求項１〜６のいずれか一項記載のガス処理装置。
【請求項８】
上記処理すべきガスは少なくともアンモニアを含む請求項１〜６のいずれか一項記載のガス処理装置。
【請求項９】
上記処理すべきガスはアンモニアと窒素を含む炭化水素、水素および不活性ガスのうちの少なくとも一つとを含む請求項１〜６のいずれか一項記載のガス処理装置。
【請求項１０】
上記反応ガスは少なくとも酸素を含む請求項１〜６のいずれか一項記載のガス処理装置。
【請求項１１】
上記反応ガスは空気である請求項１〜６のいずれか一項記載のガス処理装置。
【請求項１２】
上記反応ガスは酸素および不活性ガスを含む請求項１〜６のいずれか一項記載のガス処理装置。
【請求項１３】
上記反応器における反応温度を７００℃以下にする請求項１〜６のいずれか一項記載のガス処理装置。
【請求項１４】
上記反応器における反応温度を４５０℃以下にする請求項１〜６のいずれか一項記載のガス処理装置。
【請求項１５】
上記反応器の上記一端に導入する上記反応ガスの流量を上記初段の反応部に導入する上記処理すべきガスの濃度が爆発限界濃度以下となる流量とする請求項１〜６のいずれか一項記載のガス処理装置。
【請求項１６】
上記ガス処理装置は窒化物系ＩＩＩ−Ｖ族化合物半導体の成長に用いられる気相成長装置から排出されるガスを無害化処理するためのものである請求項１〜６のいずれか一項記載のガス処理装置。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
この発明は、ガス処理装置に関し、特に、ＧａＮなどの窒化物系ＩＩＩ−Ｖ族化合物半導体の成長に用いられる気相成長装置から排出されるガスの無害化処理に適用して好適なものである。
【０００２】
【従来の技術】
半導体の気相成長においては種々のプロセスガスが用いられている。例えば、ＧａＡｓの気相成長においては、トリメチルガリウム（ＴＭＧａ）などの有機金属化合物やアルシン（ＡｓＨ3 ）などの水素化物またはＡｓＣｌ3 などの塩化物が用いられている。
【０００３】
このような半導体の気相成長において、プロセス後の未反応ガスや一部の分解ガスなどの無害化処理方法としては、種々の方式がある。最も一般的で普及している方式は吸着方式であり、処理すべきガスを活性炭や酸化銅などに接触反応させる方法である。これ以外には、処理すべきガスを燃焼させて酸化物水溶液とする方法や、処理すべきガスを水に溶解させる湿式法などがある。
【０００４】
一方、最近、ＧａＮなどの窒化物系ＩＩＩ−Ｖ族化合物半導体が発光ダイオードや半導体レーザなどの発光素子の材料として注目されている。このようなＧａＮ系半導体を有機金属化学気相成長（ＭＯＣＶＤ）法により気相成長させる場合には、Ｇａ原料としてトリメチルガリウム（ＴＭＧａ）などの有機金属化合物が用いられ、Ｎ原料としてアンモニア（ＮＨ3 ）が用いられ、キャリアガスとしては水素（Ｈ2 ）や窒素（Ｎ2 ）が用いられる。このＧａＮ系半導体の気相成長において、ＧａＡｓ系半導体の気相成長と異なる点は、窒素原料であるＮＨ3 の分解効率が非常に悪いため、大量のＮＨ3 ガスが必要とされることである。この場合、ほとんどのＮＨ3 は未分解のまま装置外に排出されることになる。例えば、通常の横型ＭＯＣＶＤ装置では、２インチ基板上に厚さ１０μｍのＧａＮを成長させる場合、５００リットルから２０００リットルのＮＨ3 が使用されるが、このうち実際に消費されるのは一部で大部分は未分解のＮＨ3 として装置外に排出される。
【０００５】
このような大量のＮＨ3 の処理には、排出ガス中にＨ2 などの可燃ガスが含まれている場合はバーナーによる燃焼方式が採られることが多いが、水洗スクラバーなどによる湿式方式が採られることもある。これら以外にも二種類の触媒方式があり、一つはＮＨ3 をＨ2 とＮ2 とに分解する方式であり、もう一つはＮＨ3 を過剰な加熱空気と混合し、これを触媒中に通して接触酸化させることにより水蒸気にする方式である。
【０００６】
以上のように、ＮＨ3 の処理方法としては、バーナー燃焼方式、湿式方式、触媒分解方式および触媒燃焼方式があるが、ここで、これらの方式の特徴および欠点について考察する。
【０００７】
１．バーナー燃焼方式
プロセスガスがＮＨ3 およびＨ2 を主体とする場合は、空気を支燃ガスとして用いることが可能である。この方式ではかなりの量のＮＯx が生成するので、後段での処理が必要となる。発生した水蒸気を冷却トラップして水とし、その中にＮＯx を溶け込ます場合には、その強酸水の処理が必要となる。もっと重要なことは、プロセスガス中にＮ2 のような不活性ガスがかなりの量存在する場合、空気では燃焼が不安定となり、酸素やプロパンガスのような可燃ガスを新たに供給しなくてはならず、コストが高くなることである。
【０００８】
２．湿式方式
この方式では、大型スクラバーなどを用いて、酸性または中性の水にＮＨ3 を溶解させる。設備コストはあまり大きくないという利点がある。一方、ＮＨ3 を溶解させた水の後処理に多大のコストを払う必要がある。また、大きな設備面積が必要である。
【０００９】
３．触媒分解方式
これはＮＨ3 の合成の逆で、触媒によってＮＨ3 をＮ2 とＨ2 とに分解する方式である。この方式には、ＮＨ3 を完全に分解するには長い接触時間と比較的多量の触媒とが必要であるという欠点があり、現実的には数１００ｐｐｍ程度の濃度まで分解を行い、あとは吸着剤を通す必要がある。この方式では酸素を遮断することが必要で、配管の気密管理を要するのみならず、メンテナンスに多大の労力を要する。
【００１０】
４．触媒燃焼方式
この方式では、空気を多量に導入してプロセスガスを爆発限界濃度以下の濃度になるまで希釈し、これを３００℃以上の温度に保たれた白金（Ｐｔ）系触媒に通して酸化させる。この方式では、触媒温度を適切に保ちさえすれば、経済的な触媒量ではほぼ完全にＮＨ3 を燃焼させることができる。しかも、生成されるＮＯx の濃度は１０ｐｐｍ以下にすることができ、そのまま大気放散させることが可能である。この方式では大量の空気を３００℃近くまで加熱するエネルギが必要となるが、触媒燃焼中に温度が上昇するので、後段に熱交換器を設置してエネルギの回収を図っている。したがって、適正規模のプロセス量であれば、設備コストは若干大きいが、運転コストは以上の方式の中では最も優れていると思われている。
【００１１】
触媒燃焼方式によりＮＨ3 の無害化処理を行う従来の触媒燃焼装置を図４に示す。図４に示すように、この触媒燃焼装置においては、ＭＯＣＶＤ装置から排出されるＮＨ3 を含むガスは、混合器１０１において加熱空気と混合され、希釈される。この混合ガスは触媒燃焼器１０２にその一端の入り口から導入され、その中でＮＨ3 の触媒燃焼が行われて無害化され、触媒燃焼器１０２の他端の出口から排出される。ここで、混合器１０１に供給される加熱空気は、常温空気を熱交換器１０３に通して加熱した後、この加熱空気をさらに加熱器１０４に通して加熱することにより作る。熱交換器１０３は、触媒燃焼器１０２における触媒燃焼により発生する熱を回収することにより加熱される。
【００１２】
さて、ＧａＮ系半導体の気相成長における標準的なガス供給量は、２インチ基板１〜２枚上に同時成長可能な気相成長装置の場合、ＮＨ3 ＝２０ｌ／ｍｉｎ、Ｈ2 ＝２０ｌ／ｍｉｎ、Ｎ2 ＝２０ｌ／ｍｉｎ程度である。これらのガスを図４に示す触媒燃焼装置で処理する場合を考えてみると、希釈空気の供給量は、燃焼ガス濃度が１％程度になるように供給するとすると４０００ｌ／ｍｉｎとなる。いま、熱交換器１０３の出口温度を２００℃、触媒反応器１０２の入り口温度を３５０℃と仮定すると、加熱器１０４で１５０℃上昇させることになる。空気の熱容量を１．３Ｊ／ｌ・℃、水蒸気の生成熱を１１ｋＪ／ｌとすると、このとき必要なエネルギは効率１００％として１３ｋＷである。一方、触媒燃焼器１０２内での発熱は、ＮＨ3 ２０ｌ／ｍｉｎからは３０ｌ／ｍｉｎの水蒸気が生成するからこのときの発熱は５．５ｋＷ、Ｈ2 ２０ｌ／ｍｉｎからは２０ｌ／ｍｉｎの水蒸気が生成するからこのときの発熱は３．６ｋＷである。これらの合計の発熱量９．１ｋＷは触媒燃焼器１０２の出口で１０５℃の温度上昇分となるが、触媒燃焼器１０２の壁面からのエネルギ散逸がある分だけ低い温度でこの触媒燃焼器１０２から出て熱交換器１０３に流入する。この程度の容量の実験室規模の触媒燃焼装置は、適当な触媒、例えばアルミナに担持されたＰｔ系触媒を用いれば容易に実現可能である。
【００１３】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、例えば、ＧａＮ系半導体を用いた発光素子を大量に生産する場合には、多数枚の基板上にＧａＮ系半導体を同時に成長させる必要がある。このため、このＧａＮ系半導体の成長時には、ＮＨ3 およびＨ2 とも大量に流す必要があり、これに伴いＭＯＣＶＤ装置から排出されるガスも大量となる。具体的には、例えば、４０枚の２インチ基板上に同時成長可能なＭＯＣＶＤ装置の排出ガスは、ＮＨ3 が４００ｌ／ｍｉｎ、Ｈ2 が４００ｌ／ｍｉｎ程度である。したがって、触媒燃焼装置により、このような大量のＮＨ3 およびＨ2 を処理する必要がある。
【００１４】
この場合、計算上は、投入空気量は８００００ｌ／ｍｉｎ＝８０ｍ3 ／ｍｉｎで、この空気の温度を１５０℃高めるのに必要なエネルギは、効率１００％として２６０ｋＷとなる。これは不可能ではないが、コスト的に実現は容易でない。また、触媒燃焼器１０２を比例的に大きくした場合、触媒燃焼器１０２内での燃焼による温度の分布制御が困難となり、温度の高い部分ではＮＯx の発生が顕著となり、甚だしい場合には触媒そのものが劣化してしまう。
【００１５】
上述のように、大量のＮＨ3 を処理する場合、触媒燃焼装置の単純な大型化は設備コストや運転コストの比例的な増大をもたらすばかりでなく、ＮＯx の増大や触媒の劣化などをもたらすため、基本的に実現そのものが困難となる。
【００１６】
したがって、この発明の目的は、設備コストや運転コストの増大、ＮＯx などの有害なガスの増大、触媒の劣化などを抑えつつ、大量のガスを処理することができるガス処理装置を提供することにある。
【００１７】
【課題を解決するための手段】
上記目的を達成するために、この発明によるガス処理装置は、
反応通路に沿って設けられた複数の反応部を含む反応器を有し、
処理すべきガスを分割して複数の反応部のそれぞれに導入するとともに、反応器の一端に処理すべきガスを処理するための反応ガスを導入し、反応器の他端から生成ガスを排出するようにした
ことを特徴とするものである。
【００１８】
この発明において、典型的には、複数の反応部のそれぞれの少なくとも一部に固体触媒が充填されるが、複数の反応部のそれぞれの全体に固体触媒が充填されてもよく、場合によっては、複数の反応部のいくつかはその一部に固体触媒が充填され、その他はその全体に固体触媒が充填されてもよい。特に、複数の反応部のそれぞれの一部に固体触媒が充填される場合には、この固体触媒が充填されていない空隙に処理すべきガスを導入する。
【００１９】
この発明において、処理すべきガスとの反応を有効に行わせるために、典型的には、反応ガスをあらかじめ加熱しておく。その加熱温度は、処理すべきガス、反応ガス、処理に使用する固体触媒などに応じて決められる。例えば、処理すべきガスがアンモニアで、反応ガスとして空気を用いる場合、この空気の加熱温度は３５０℃程度である。
【００２０】
この発明において、反応器の一端に導入され、初段の反応部で処理されるガスは、次段の反応部への処理すべきガスの導入位置ですべて反応しきっている必要はなく、最終的に、最終段の反応部を通過した時点で反応率が所定の値になっていればよく、そのような反応率が得られるように、各反応部に充填する触媒の量や反応通路長が決定される。
【００２１】
この発明において、ガス処理時には、反応熱により反応器内の反応通路に沿って温度が上昇するので、この温度が所定の上限値を超えないようにするために、すなわち、反応熱による反応器の反応通路の過度の温度上昇を抑えるために、好適には、反応器の複数の反応部のそれぞれに冷却用ガスを導入し、反応通路内の温度を所定の温度範囲内に保つ。この冷却用ガスとしては、例えば、空気のほか、窒素、アルゴン、ヘリウムなどの不活性ガスなどが用いられる。
【００２２】
この発明において、反応ガスおよび／または冷却用ガスは、反応通路の断面内におけるそれらの濃度や温度が均一になるようにするために、好適には、反応通路の断面内において複数の箇所、特に反応通路の中心に関して対称な複数の箇所から導入する。これは、特に、反応器における反応断面積が大きい場合に有効である。
【００２３】
この発明において、固体触媒として例えば白金系触媒を用い、アンモニアなどを処理する場合、この白金系触媒の劣化を抑えるために、反応器における反応温度は、典型的には、７００℃以下、好適にはＮＯx の生成が極めて少ない温度である４５０℃以下にする。
【００２４】
この発明の一つの典型的な例では、処理すべきガスは、少なくともアンモニアを含み、場合によってさらに、窒素を含む炭化水素、水素および不活性ガス（窒素など）のうちの少なくとも一つを含む。ここで、窒素を含む炭化水素は、典型的には、アンモニアなどの分解などが関与して生成された中間生成物である。また、この場合、通常、反応ガスは少なくとも酸素を含み、必要に応じて不活性ガス（窒素、アルゴン、ヘリウムなど）をさらに含む。典型的には、反応ガスは空気、特に加熱された空気である。
【００２５】
この発明においては、処理すべきガスの爆発を有効に抑えるために、典型的には、反応器の一端に導入する反応ガスの流量を初段の反応部に導入する処理すべきガスの濃度が爆発限界濃度以下となる流量とする。
【００２６】
この発明によるガス処理装置は、ＧａＮなどの窒化物系ＩＩＩ−Ｖ族化合物半導体の成長に用いられる気相成長装置、例えば有機金属化学気相成長（ＭＯＣＶＤ）装置やハイドライド気相エピタキシー（ＨＶＰＥ）装置においてアンモニアなどを含む排出ガスを無害化処理するために好適に用いられる。ここで、窒化物系ＩＩＩ−Ｖ族化合物半導体は、Ｇａ、Ａｌ、ＩｎおよびＢからなる群より選ばれた少なくとも一種類のＩＩＩ族元素と、少なくともＮを含み、場合によってさらにＡｓまたはＰを含むＶ族元素とからなり、具体例を挙げると、ＧａＮ、ＡｌＧａＮ、ＡｌＮ、ＧａＩｎＮ、ＡｌＧａＩｎＮ、ＩｎＮなどである。
【００２７】
上述のように構成されたこの発明においては、処理すべきガスを分割して複数の反応部のそれぞれに導入するとともに、反応器の一端に処理すべきガスを処理するための反応ガスを導入するようにしていることにより、反応器の一端に導入する反応ガスの流量は、初段の反応部に導入される処理すべきガスに対処することができる流量で足りる。このため、反応ガスの加熱に必要な投入エネルギは少なくて済む。また、大量のガスを処理する場合に、反応器を比例的に大きくする必要がないため、ガス処理装置の小型化を図ることができるとともに、反応器の反応部での触媒の不均一な温度上昇を抑えることができ、さらに、使用する触媒の量を比例的に増大させる必要もなくなる。
【００２８】
なお、この発明によるガス処理装置は固定層触媒反応器の一種と考えられる。その中で、一般的な分類によれば（化学工学便覧、化学工学協会編、丸善、昭和６３年、ｐ．１１１８）、この発明によるガス処理装置は、反応熱を分散させるために考案されている、原料中段供給方式に分類される。しかしながら、一般的には、この方式は熱管理のためであり、これにより装置の小型化が実現されるものではない。というのは、この方式では、装置の大型化のために個別のユニットを連結したものが基本となっているからである。この発明によるガス処理装置では、通常、処理すべきガスよりも圧倒的に大流量の高温空気の導入が、上記方式と際立って異なり、この高温空気量を減少させることが最大の目的であり、それにより空気加熱器や装置全体の小型化、省エネルギ化を図ることが目的である。さらに、この発明における反応ガス、典型的には、空気は、上述の原料中段供給方式における原料ガスと見なすことはできない。なぜなら、通常、この反応ガスの大部分（例えば、９９％）はそのまま反応器外に排出されるからである。したがって、この発明によるガス処理装置は、固定層触媒反応器の一種であると考えられるものの、従来の分類とは異なった新規なものである。
【００２９】
【発明の実施の形態】
以下、この発明の一実施形態について図面を参照しながら説明する。なお、実施形態の全図において、同一または対応する部分には同一の符号を付す。
【００３０】
図１はこの発明の一実施形態によるガス処理装置を示す。このガス処理装置はＧａＮ系半導体の結晶成長用のＭＯＣＶＤ装置から排出されるガスの無害化処理に用いられるものである。ここで、このＭＯＣＶＤ装置は２０枚の２インチ基板上に同時成長可能なものであり、これに応じて、このガス処理装置は、２００ｌ／ｍｉｎのＮＨ3 および２００ｌ／ｍｉｎのＨ2 を処理するものである。
【００３１】
図１に示すように、このガス処理装置は、円筒状の反応器１を備えている。この反応器１の内部には、その長手方向に、固体触媒２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄが四区画に分けて充填されている。反応器１の一端面と初段の固体触媒２ａとの間および各段の固体触媒２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄの間にはそれぞれ空隙３ａ、３ｂ、３ｃ、３ｄが設けられている。この場合、初段、第２段および第３段の固体触媒２ａ、２ｂ、２ｃは互いに同一の高さを有し、最終段の固体触媒２ｃはそれらの２倍の高さを有する。具体的には、固体触媒２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄは例えば直径が５００ｍｍの多孔性アルミナ担持Ｐｔ系触媒であり、初段、第２段および第３段の固体触媒２ａ、２ｂ、２ｃは例えば３００ｍｍの高さを有し、最終段の固体触媒２ｃは６００ｍｍの高さを有し、空隙３ａ、３ｂ、３ｃ、３ｄの高さは１００ｍｍである。各段の固体触媒２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄには熱電対４ａ、４ｂ、４ｃ、４ｄが取り付けられており、これらの熱電対４ａ、４ｂ、４ｃ、４ｄにより各段の固体触媒２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄの温度を測定することができるようになっている。
【００３２】
固体触媒、例えば固体触媒２ｂの部分の反応器１の断面図を図２Ａに、空隙、例えば空隙３ｂの部分の反応器１の断面図を図２Ｂに示す。図２Ａおよび図２Ｂに示すように、反応器１の壁は、同軸に設けられた外側円筒１ａおよび内側円筒１ｂの間の部分に断熱材５を充填したものからなる。
【００３３】
この場合、図示省略したＭＯＣＶＤ装置から排出されるガスの導入用のガス導入管６は４本の支管６ａ、６ｂ、６ｃ、６ｄに分岐しており、各支管６ａ、６ｂ、６ｃ、６ｄの一端がそれぞれ反応器１の各区画の空隙３ａ、３ｂ、３ｃ、３ｄに側面から接続されている。各支管６ａ、６ｂ、６ｃ、６ｄの途中にはそれぞれマスフローコントローラ７が設けられており、各支管６ａ、６ｂ、６ｃ、６ｄに流れるガスの流量を調節することができるようになっている。また、各支管６ａ、６ｂ、６ｃ、６ｄは、各空隙３ａ、３ｂ、３ｃ、３ｄに対して、反応器１の断面内において互いに９０°の角度をなすように４本ずつ設けられている（図２Ｂ参照）。これによって、各空隙３ａ、３ｂ、３ｃ、３ｄに導入される処理ガスの反応通路の断面内における濃度や温度を均一にすることができる。
【００３４】
また、図示省略した所定の冷却用空気供給源に接続された冷却用ガス導入管８は３本の支管８ａ、８ｂ、８ｃに分岐しており、各支管８ａ、８ｂ、８ｃの一端がそれぞれ反応器１の各区画の空隙３ｂ、３ｃ、３ｄに側面から接続されている。各支管８ａ、８ｂ、８ｃは、各空隙３ｂ、３ｃ、３ｄに対して、反応器１の断面内において互いに９０°の角度をなし、かつ、ガス導入管６の支管６ｂ、６ｃ、６ｄと交互に配置されるように、４本ずつ設けられている（図２Ｂ参照）。これによって、各空隙３ｂ、３ｃ、３ｄに導入される冷却用ガスの反応通路の断面内における濃度や温度を均一にすることができる。各支管８ａ、８ｂ、８ｃの途中にはそれぞれマスフローコントローラ９が接続されており、各支管８ａ、８ｂ、８ｃに流れるガスの流量を調節することができるようになっている。この冷却用ガス導入管８の分岐部の上流側には、上流から下流に向かって、フィルタ１０、ブロア１１およびダンパー１２が順次設けられている。また、ダンパー１２には増幅器からなる制御器１３が取り付けられている。この制御器１３の一方の入力端子には、第３段目の固体触媒２ｃの温度測定用の熱電対４ｃからの測定温度に対応する出力が入力され、他方の入力端子には、所定の設定温度に対応する設定値が入力されるようになっている。そして、この制御器１３の入力端子への入力の差に応じた出力がこの制御器１３から発生され、この出力によりダンパー１２を制御するようになっている。
【００３５】
反応器１の上流側の一端の空隙３ａには、図示省略した所定の空気源に接続された反応ガス導入管１４の一端が接続されている。この反応ガス導入管１４の上流部の途中には、上流から下流に向かって、フィルタ１５、ブロア１６およびダンパー１７が順次設けられている。さらに、この反応ガス導入管１４のダンパー１７より下流の所定部分は熱交換器１８を通され、この熱交換器１８により所定の温度に加熱することができるようになっている。この反応ガス導入管１４の、熱交換器１８よりさらに下流の所定部分は加熱器１９を通され、この加熱器１９により反応ガス、ここでは空気を所定温度に加熱することができるようになっている。この加熱器１９の電源２０は制御器２１により制御されるようになっている。この制御器２１の一方の入力端子には、反応器１の直前の反応ガス導入管１４に取り付けられた熱電対２２ａからの測定温度に対応する出力が入力され、他方の入力端子には、所定の設定温度に対応する設定値が入力されるようになっている。そして、この制御器２１の入力端子への入力の差に応じた出力がこの制御器２１から発生され、この出力により電源２０、したがって加熱器１９による加熱温度を制御するようになっている。なお、熱交換器１８の下流部の反応ガス導入管１４にも熱電対２２ｂが取り付けられている。
【００３６】
反応器１の下流側の一端にはガス排出管２３が接続されている。このガス排出管２３は熱交換器１８を通され、廃熱が行われる。この熱が熱交換器１８で回収されて反応ガス導入管１４の加熱に用いられる。また、このガス排出管２３の熱交換器１８の下流にはＮＨ3 などを検出可能なガス検知器２４が取り付けられており、さらに下流にはスクラバ２５が取り付けられている。
【００３７】
次に、上述のように構成されたこの一実施形態によるガス処理装置の使用方法について説明する。
【００３８】
いま、反応器１の入り口、すなわち空隙３ａに流入する処理ガスの流量は、ＮＨ3 が５０ｌ／ｍｉｎ、Ｈ2 が５０ｌ／ｍｉｎであるとする。また、この空隙３ａに流入する加熱空気の流量は濃度１％となるように設定し、具体的には１００００ｌ／ｍｉｎ（１６７ｌ／ｓ）とする。熱交換器１８を通された後の空気の温度が２００℃、反応器１の入り口での加熱空気の温度が３５０℃とすると、１５０℃の温度上昇に要するエネルギは１６７×１５０×１．３＝３２．５ｋＷである。また、設備電力は６０ｋＷとする。この場合、各空隙３ａ、３ｂ、３ｃ、３ｄから入るＮＨ3 およびＨ2 の反応による燃焼熱は２２．９ｋＷであり、これによる温度上昇は１０５℃である。この温度上昇に対処するために冷却用ガスとして空隙３ｂ、３ｃ、３ｄに空気を流すのであるが、反応器１の壁面からの熱の散逸がないものとすると、この温度上昇をなくすために必要な空気量は５０ｌ／ｓ（３０００ｌ／ｍｉｎ）となる。これが各空隙３ｂ、３ｃ、３ｄに供給する冷却用空気の流量の上限となる。なお、この空気量は各固体触媒２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄに取り付けられた熱電対４ａ、４ｂ、４ｃ、４ｄによる測定温度に応じて制御される。
【００３９】
ガス処理を行う場合には、まず、前準備として、反応器１にＮＨ3 やＨ2 が導入されない状態で加熱器１９に電力を投入して加熱を開始するとともに、加熱空気の流量を１６７ｌ／ｓに設定する。冷却用空気は上述の制御機構により最小量に設定する。
【００４０】
反応器１の入り口の直前の熱電対２１ａにより測定される加熱空気の温度が３５０℃となったところで、反応器１への処理すべきガスの導入が可能となる。
【００４１】
この時点で、ＭＯＣＶＤ装置から排出されるＮＨ3 やＨ2 などを含むガスがガス導入管６から反応器１の入り口の空隙３ａに導入される。この空隙３ａに入ったガスは、反応通路に沿って初段から最終段の固体触媒２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄを順次通り、加熱空気との触媒燃焼反応により水蒸気化される。このとき、この反応熱により反応器１内の温度が上昇するが、空隙３ｂ、３ｃ、３ｄに常温の冷却用空気が導入され冷却されることにより、反応通路の温度が所定の温度範囲内（例えば、７００℃以下、好適には４５０℃以下）に制御される。
【００４２】
ＭＯＣＶＤ装置における成長が終了すると、原料ガスの供給が停止され、したがってこのガス処理装置への、ＭＯＣＶＤ装置からの排出ガスの導入も停止される。このとき、反応器１内での反応も停止し、反応器１内の温度が下がるので、制御器１３により反応器１への冷却用空気の流入量が最小量に制御され、同時に加熱器１９への投入電力は初期投入電力に戻る。
【００４３】
ＭＯＣＶＤ法による成長を繰り返して行うときには、上述のＭＯＣＶＤ装置からの排出ガスの反応器１への導入からその導入の停止までのプロセスが繰り返される。
【００４４】
図３に、反応器１内の反応通路を通るガスの流れに沿った方向の、処理ガス濃度および温度の変化を模式的に示す。反応器１の入り口の空隙３ａに導入される処理ガス量に見合った量の加熱空気をこの空隙３ａに導入する。多量の空気の存在下では反応速度はほぼガス濃度に比例するので、図３に示すように、処理ガス濃度および温度とも指数関数的に減少する。この場合、処理ガス濃度、すなわちＮＨ3 濃度については、少なくとも爆発限界濃度以下になるように制御される。第２段目の空隙３ｂに処理ガスが導入されると、処理ガス濃度はすでに存在している加熱空気と混合され、反応器１の入り口での処理ガス濃度とほぼ同じ温度まで回復する。このとき、もし冷却用空気が導入されていないと、温度は反応器１の入り口の温度より高くなってしまうので、冷却用空気をほぼ同じ位置から導入して、温度も反応器１の入り口温度程度に回復させる。このように、４分割すると、ほぼ４分の１の空気導入量で済むことがわかる。これにより、空気の加熱エネルギを４分の１にすることができる。さらに、処理ガスの完全分解が必要なのは反応器１の最終段であるから、その前段の反応部は触媒通路長を短くすることができるので、固体触媒の量も全体として減少させることができる。反応器１の出口から排出される時点では、処理ガスはＮＨ3 濃度が所定の濃度以下になっていて無害化されている。
【００４５】
以上のように、この一実施形態によれば、反応器１を反応通路方向に四区画に分け、処理すべきガスを各区画の空隙３ａ、３ｂ、３ｃ、３ｄに導入するとともに、これらの空隙３ａ、３ｂ、３ｃ、３ｄに常温の冷却用空気を導入し、各区画の固体触媒２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄによる触媒燃焼反応により無害化処理を行っていることにより、図４に示す従来のガス処理装置に比べて、投入する加熱空気の量および投入エネルギを少なくすることができる。このため、設備コストや運転コストを低く抑えることができる。また、反応器１の大きさが必要以上に大きくなるのを抑えることができるため、固体触媒２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄの不均一な温度上昇を抑えることができ、ＮＯx の生成を最小限に抑えることもできる。
【００４６】
以上、この発明の一実施形態について具体的に説明したが、この発明は、上述の実施形態に限定されるものではなく、この発明の技術的思想に基づく各種の変形が可能である。
【００４７】
例えば、上述の一実施形態において挙げた数値、構造などはあくまでも例に過ぎず、必要に応じて、これらと異なる数値、構造などを用いてもよい。具体的には、必要に応じて、反応器１の区画数を２、３あるいは５以上としてもよい。
【００４８】
【発明の効果】
以上説明したように、この発明によれば、処理すべきガスを分割して複数の反応部のそれぞれに導入するとともに、反応器の一端に処理すべきガスを処理するための反応ガスを導入するようにしていることにより、設備コストや運転コストの増大、ＮＯx などの有害なガスの増大、触媒の劣化などを抑えつつ、大量のガスを処理することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】この発明の一実施形態によるガス処理装置を示す略線図である。
【図２】この発明の一実施形態によるガス処理装置の反応器の断面図である。
【図３】この発明の一実施形態によるガス処理装置の反応器内のガスの流れに沿った処理ガス濃度および温度の変化を示す略線図である。
【図４】従来のガス処理装置を示す略線図である。
【符号の説明】
１・・・反応器、２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄ・・・固体触媒、３ａ、３ｂ、３ｃ、３ｄ・・・空隙、６・・・ガス導入管、８・・・冷却用ガス導入管、１４・・・反応ガス導入管、１８・・・熱交換器、１９・・・加熱器、２３・・・ガス排出管、２４・・・ガス検知器
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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