(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
電解液を含浸させた活性炭電極を集電極の片面に設けてなる第１端板電極と、電解液を含浸させた活性炭電極を集電極の両面に設けてなる１つ又は複数のバイポーラ型電極と、電解液を含浸させた活性炭電極を集電極の片面に設けてなる第２端板電極とを、順に、支持電解質を挟んで積層した電気二重層キャパシタであって、前記第１端板電極の集電極の周縁部、前記バイポーラ型電極の集電極の周縁部及び前記第２端板電極の集電極の周縁部にはそれぞれ樹脂枠をエポキシ樹脂で接着し、この樹脂枠を備えた前記第１端板電極、前記バイポーラ型電極及び前記第２端板電極を積層してなる積層品の外周面を熱融着した構造である電気二重層キャパシタにおいて、
熱融着した前記積層品の外周面に前記樹脂枠と同種の樹脂材料を主材とし、融点を下げるために他の樹脂を添加した樹脂材料からなるホットメルトフィルムを巻回し、その上に前記樹脂枠と同種の樹脂材料からなる平板を当てるとともに、これらのホットメルトフィルム及び平板を前記樹脂枠の融点より低温度で加熱して前記外周面に接着したことを特徴とする電気二重層キャパシタ。
【請求項２】
電解液を含浸させた活性炭電極を集電極の片面に設けてなる第１端板電極と、電解液を含浸させた活性炭電極を集電極の両面に設けてなる１つ又は複数のバイポーラ型電極と、電解液を含浸させた活性炭電極を集電極の片面に設けてなる第２端板電極とを、順に、支持電解質を挟んで積層した電気二重層キャパシタであって、前記第１端板電極の集電極の周縁部、前記バイポーラ型電極の集電極の周縁部及び前記第２端板電極の集電極の周縁部にはそれぞれ樹脂枠をエポキシ樹脂で接着し、この樹脂枠を備えた前記第１端板電極、前記バイポーラ型電極及び前記第２端板電極を積層してなる積層品の外周面を熱融着した構造である電気二重層キャパシタの製造方法であって、
前記積層品の外周面に当接する金属板の内面に離形材をコーティングするとともに前記積層品の積層方向両端面に当接する部分には断熱材を取り付けてなる加熱用治具を前記外周面に嵌め込み、この状態で前記加熱用治具の上から加熱して、前記外周面を熱融着することを特徴とする電気二重層キャパシタの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は電気二重層キャパシタ及びその製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
現在のコンピュータにはメモリのバックアップ用として電気二重層キャパシタ（以下ＥＤＬＣともいう）が用いられている。また、近年、ＥＤＬＣは様々な機器のバックアップ電源としても用いられるようになってきた。
【０００３】
このＥＤＬＣは小型で大容量であり、また、繰り返し寿命が長いという特長を有する。ＥＤＬＣは、Ａｌ電解コンデンサに代表されるような電極間に誘電体を有するコンデンサに比べて、体積当たりの容量が例えば３００〜１０００倍高い。ＥＤＬＣは電極間に電解質が存在する構造を有しており、電解質中のアニオンとカチオンをそれぞれ正極と負極の表面に物理吸着させて分極性電極に電気を蓄えるという原理で動作するため、その吸着する電極の表面積が大きいことが要求される。そこで、現在では、比表面積が１０００〜３０００（ｍ2 ／ｇ）の活性炭がＥＤＬＣの電極として利用されている。
【０００４】
そして、ＥＤＬＣは主に金属製集電極、２つの対向した活性炭電極、電解液、セパレータで構成されており、その電極の形状により大きく２つの種類がある。その１つは電解液を含浸し対向させた活性炭電極間にセパレータを挟んで巻き取った巻きかい式のものであり、もう１つは平板形状の集電極を対向配置させた積層式のものである。
【０００５】
巻きかい式のＥＤＬＣは、巻きかい品全体が金属製の缶に収納されており、導線を引き出した缶の蓋と缶本体との間に封止用ゴムを挟んで嵌合封止されている。一方、積層式のＥＤＬＣは、構成材料の１つであるバイポーラ型電極が１つおきに導線で並列接続され、予め絶縁被覆を施したアルミニュウム又はステンレスの箱に積層品全体が収納されている。どちらの製造方法によるＥＤＬＣも、内部抵抗を低減するために電極とセパレータとをできるだけ密着させることが望ましい。そのため、巻きかい品や積層品に圧力がかかるように缶や箱のサイズ及び形状に工夫が施されている。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、上記巻きかい式のＥＤＬＣでは次のような問題点がある。
▲１▼  缶によって全体を密封しなければならないが、この缶は主に金属製であるため、重量面で不利である。
▲２▼  缶の蓋から導線を引き出しているため、この導線引き出し部の封止が困難である。
【０００７】
また、上記積層式のＥＤＬＣでは次のような問題点がある。
▲３▼  対向した電極の周囲にある電解液を通して電解質イオンが移動するため、自己放電が大きくなる。
▲４▼  並列接続を実現するため集電極に導線を接続する必要があるが、この導線が他の集電極に接触して、集電極が短絡するおそれがある。
▲５▼  上記▲３▼，▲４▼の問題点を解決するために導線をＥＤＬＣの外部（箱の外部）に引き出した場合、導線引き出し部の封止が困難となる。
▲６▼  箱によって全体を密封しなければならないが、この箱はアルミニュウム製又はステンレス製であるため、巻きかい式の場合と同様に重量面で不利である。
【０００８】
従って、本発明は上記従来のＥＤＬＣの問題点に鑑み、軽量化を図ること、自己放電を防止すること、導線引き出し部の封止を不要にすること等が可能な電気二重層キャパシタ及びその製造方法を提供することを課題とする。
【０００９】
【課題を解決するための手段】
上記課題を解決する第１発明の電気二重層キャパシタは、電解液を含浸させた活性炭電極を集電極の片面に設けてなる第１端板電極と、電解液を含浸させた活性炭電極を集電極の両面に設けてなる１つ又は複数のバイポーラ型電極と、電解液を含浸させた活性炭電極を集電極の片面に設けてなる第２端板電極とを、順に、支持電解質を挟んで積層した電気二重層キャパシタであって、前記第１端板電極の集電極の周縁部、前記バイポーラ型電極の集電極の周縁部及び前記第２端板電極の集電極の周縁部にはそれぞれ樹脂枠をエポキシ樹脂で接着し、この樹脂枠を備えた前記第１端板電極、前記バイポーラ型電極及び前記第２端板電極を積層してなる積層品の外周面を熱融着した構造である電気二重層キャパシタにおいて、熱融着した前記積層品の外周面に前記樹脂枠と同種の樹脂材料を主材とし、融点を下げるために他の樹脂を添加した樹脂材料からなるホットメルトフィルムを巻回し、その上に前記樹脂枠と同種の樹脂材料からなる平板を当てるとともに、これらのホットメルトフィルム及び平板を前記樹脂枠の融点より低温度で加熱して前記外周面に接着したことを特徴とする。
また、第２発明の電気二重層キャパシタの製造方法は、電解液を含浸させた活性炭電極を集電極の片面に設けてなる第１端板電極と、電解液を含浸させた活性炭電極を集電極の両面に設けてなる１つ又は複数のバイポーラ型電極と、電解液を含浸させた活性炭電極を集電極の片面に設けてなる第２端板電極とを、順に、支持電解質を挟んで積層した電気二重層キャパシタであって、前記第１端板電極の集電極の周縁部、前記バイポーラ型電極の集電極の周縁部及び前記第２端板電極の集電極の周縁部にはそれぞれ樹脂枠をエポキシ樹脂で接着し、この樹脂枠を備えた前記第１端板電極、前記バイポーラ型電極及び前記第２端板電極を積層してなる積層品の外周面を熱融着した構造である電気二重層キャパシタの製造方法であって、前記積層品の外周面に当接する金属板の内面に離形材をコーティングするとともに前記積層品の積層方向両端面に当接する部分には断熱材を取り付けてなる加熱用治具を前記外周面に嵌め込み、この状態で前記加熱用治具の上から加熱して、前記外周面を熱融着することを特徴とする。
【００１５】
【発明の実施の形態】
以下、本発明の実施の形態を図面に基づき詳細に説明する。なお、以下では、本実施の形態に係る電気二重層キャパシタの構成を、その製造方法とともに説明する。
【００１６】
本実施の形態に係る電気二重層キャパシタは、上記の問題点を解決するために軽量化を図り、且つ、容易に電解液の封止が可能となる直列接続型のものであり、以下のようにして製作した。なお、以下の作業はすべてアルゴンガス置換雰囲気中で行った。
【００１７】
まず、図１に示すようなポリブチレンテレフタレート（以下ＰＢＴという）製の樹脂枠１を射出成形した。この樹脂枠１は全体を矩形状に形成するとともに、両面に周方向全体に亘って段差２を設けることにより、一方の面では外側が凸面３で内側が凹面４となり、他方の面では外側が凹面４で内側が凸面３となるように形成した。また、樹脂枠１の外周面には、熱融着のためのリブ５を周方向全体に亘って突設した。
【００１８】
次に、図２に示すようなバイポーラ型電極６を用意した。このバイポーラ型電極６は、集電極７の両面に活性炭電極８を設けたものである。集電極７はアルミニュウム（Ａｌ085 : 純アルミニュウム）製のものであり、厚さ５０μｍの矩形平板状に形成している。また、活性炭電極８としては、フェノール樹脂繊維を織り上げ、賦活して得た活性炭繊維布を用いた。この活性炭繊維布である活性炭電極８を、導電性カーボンを含有したフェノール樹脂系接着剤（導電性接着剤）を用いて温度１５０℃、時間２時間の硬化条件でアルミ集電極７の両面に接着することによって、バイポーラ型電極６を作製した。
【００１９】
そして、図２に示すように、このバイポーラ型電極６のアルミ集電極７の周縁部には、室温硬化型エポキシ樹脂９を用いて室温下で２４時間かけて、樹脂枠１の内側の凹面４を接着した。
【００２０】
次に、図３に示すような第１端板電極１１と、図４に示すような第２端板電極１１とを用意した。第１端板電極１０は、活性炭繊維布である活性炭電極８を、導電性接着剤により、厚さ０．５ｍｍの矩形板状のアルミ集電極７の片面（内面）に接着することによって作製した。同様に、第２端板電極１１も、活性炭繊維布である活性炭電極８を、導電性接着剤により、厚さ０．５ｍｍの矩形板状のアルミ集電極７の片面（内面）に接着することによって作製した。
【００２１】
続いて、図３に示すように、第１端板電極１０のアルミ集電極７の周縁部にも、エポキシ樹脂９を用いて、樹脂枠１の内側の凹面４を接着した。このとき、活性炭電極８が内側（図中下側）となるように、アルミ集電極７の内面（図中下面）側に樹脂枠１を接着した。そして、この第１端板電極１０のアルミ集電極７の外面（図中上面）には、ＹＡＧレーザによって、ＥＤＬＣから電気を取り出すためのアルミニュウム製の導線（リード線）１２を溶接した。
【００２２】
また、図４に示すように、第２端板電極１１のアルミ集電極７の周縁部にも、エポキシ樹脂９を用いて、樹脂枠１の内側の凸面３を接着した。このとき、活性炭電極８が内側（図中上側）となるように、アルミ集電極７の内面（図中上面）側に樹脂枠１を接着した。そして、この第２端板電極１１のアルミ集電極７の外面（図中下面）にも、ＹＡＧレーザによって、導線１２を溶接した。
【００２３】
次に、図５に示すようなＰＢＴ製のスペーサ１３を用意した。このスペーサ１３は全体を矩形状に形成したものであり、外周面には熱融着のためのリブ５を周方向全体に亘って突設している。ここでは、図１に示す樹脂枠１を加工する（樹脂枠１の内側部分を削りとる）ことによって、スペーサ１３を作製した。
【００２４】
また、図６に示すような支持電解質１５を用意した。この支持電解質１５は、四ふっ化ホウ酸テトラエチルアンモニウム（ＴＥＡＢＦ４）をプロピレンカーボネート（ＰＣ）に溶解した電解液を基材とし、ポリマーとしてポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）を用いたゲル電解質である。
【００２５】
また、バイポーラ型電極６、第１端板電極１０及び第２端板電極１１の活性炭電極（活性炭繊維布）８には、それぞれゲル電解質１５と同じ基材（ＴＥＡＢＦ４のＰＣ溶液）を電解液として含浸させた。
【００２６】
そして、図６に示すように、樹脂枠１を備えた第１端板電極１０と複数のバイポーラ型電極６と第２端板電極１１とを、順に、ゲル電解質１５を挟んで積層した。即ち、ゲル電解質１５を活性炭電極８によって挟むように積層した。
【００２７】
このとき、図７に示すように、隣接する樹脂枠１の凸面３と凹面４とが重なり合う状態となる。即ち、隣接する第１端板電極１０の樹脂枠１とバイポーラ型電極１０の樹脂枠１、及び、隣接するバイポーラ型電極６の樹脂枠１同士は、それぞれの凸面３と凹面４とが重なり合う状態となる。一方、第２端板電極１１の樹脂枠１は反転して他の樹脂枠１とは向きが異なっており、この第２端板電極１１の樹脂枠１と、これに隣接するバイポーラ型電極６の樹脂枠１とは、外側の凹面３同士が対向するように積層され、これらの凹面３の間にスペーサ１３が介在した状態となっている。
【００２８】
つまり、第２端板電極１１の樹脂枠１と、これに隣接するバイポーラ型電極６の樹脂枠１とは、外側の凹面３同士が対向するように積層されていることから、前記凹面３の間には隙間が生じる。従って、この隙間を無くす（塞ぐ）ために前記凹面３の間にスペーサ１３を挟んで積層している。なお、第２端板電極１１の樹脂枠１だけが、他の電極６，１０と異なり、上下逆向きになっているのは、導線１２を溶接して取り出す第２端板電極１１は、バイポーラ型電極６と比較してアルミ集電極７の厚さが１０倍（端板電極は０．５ｍｍ、バイポーラ型電極は０．０５ｍｍ）であるためである。仮に、第２端板電極１１の樹脂枠１も、他の電極６，１０と同じ向きにして、この樹脂枠１の下面にアルミ集電極７を接着するような構造にすると、今度は反対側の電極に細工が必要になる。
【００２９】
続いて、図８に示すように、この樹脂枠１を備えた第１端板電極１０とバイポーラ型電極６と第２端板電極１１とを積層してなる積層品１４の積層方向両端面２４に矩形板状の押し付け治具１６を当て、この押し付け治具１６とともに積層品１４を押付手段であるクランパ１７により押し付けて（締め付けて）、樹脂枠１、ゲル電解質１５及び活性炭電極（活性炭繊維布）８が持つ厚さのばらつきを整えた。なお、このとき、クランパ１７で押し付けられた積層品１４からは余剰分の電解液が溢れ出てくるため、これを洗浄する。
【００３０】
次に、この状態の積層品１４の外周面２３を熱融着した。即ち、樹脂枠１同士を積層した状態で熱融着した。この熱融着の際には図９に示すような加熱用治具１８を用意した。この加熱用治具１８は、図９（ａ），（ｂ）に示すように横断面形状がコ字状のものであり、積層品１４の外周面（積層した樹脂枠１の外周面）２３に当接する金属板１９の内面２２に離形材であるテフロンをコーティングするとともに（テフロンコーティング面２０）、積層品１４の積層方向両端面２４と当接する部分には断熱材としてアスベスト板２１を取り付けてなるものである。
【００３１】
そして、この加熱用治具１８を図９（ｃ）に示すように積層品１４の外周面２３に嵌め込む。このとき、積層品１４の外周面２３にはテフロンコーティング面２０が当接し、積層品１４の積層方向両端面２４には断熱材であるアスベスト板２１が当接する。この状態で、加熱用治具１８の上から温度２９０℃に設定したヒータ付きコテ（図示せず）を当てて、樹脂枠１のリブ５を溶かす。なお、このとき積層品１４の積層方向両端面２４はアスベスト板２１によって断熱されているため、溶融しない。リブ５が溶けきったらコテを外し、加熱用治具１８は嵌め込んだまままの状態で自然放冷をした。この冷却の終了後に加熱用治具１８を取り外した。かくして、積層品１４の外周面２３を熱融着することができる。
【００３２】
更に、電解液の封止を完全にするため、図１０に示すような処理を施した。即ち、積層品１４の外周面２３を熱融着してなる熱融着品２５の熱融着面（外周面）２６に、基材がＰＢＴである白色のホットメルトフィルム２７を５回巻き付け、ヒータでこのホットメルトフィルム２７の終端を少し溶かして仮止めし、その上から平板２８を当てた。平板２８はＰＢＴ製のものであり、全体が矩形状であるとともに４分割され、横断面形状がコ字状に形成されている。また、ホットメルトフィルム２７はＰＢＴを主材とし、融点を下げるために他の樹脂を添加した樹脂材料からなるものであり、一般的に知られたものである。
【００３３】
続いて、平板２８をホットメルトフィルム２７の上から当てた状態で、上記熱融着時に用いたヒータ付きコテを温度１９０℃に設定して平板２７の上から押し付け、ホットメルトフィルム２７が透明になるまで加熱した。その後、コテを外すとホットメルトフィルム２７が剥がれようとするため、アルミニュウムや銅などの金属でできた冷却用ブロック（図示せず）を平板２８の上に当てておき、この状態でホットメルトフィルム２７が白色に戻るまで冷却した。そして、ホットメルトフィルム２７が白色に戻ったら、ホットメルトフィルム２７及び平板２８が熱融着品２５の融着面（外周面）２６に接着されたため、作製作業を終了した。かくして図１０に示すような積層型ＥＤＬＣ３０が完成した。
【００３４】
従って、本実施の形態によれば次のような作用・効果が得られる。
【００３５】
第１端板電極１０の集電極７の周縁部、バイポーラ型電極６の集電極７の周縁部及び第２端板電極１１の集電極７の周縁部にはそれぞれ樹脂枠１を接続し、これらの樹脂枠１を備えた第１端板電極１０、バイポーラ型電極６及び第２端板電極１１を積層してなる積層品１４の外周面を熱融着した構造としたため、熱融着した樹脂枠１によりセルとセルの間の電解液の移動を防止して、自己放電を防止することができる。また、従来のように電解液を封止するために全体を金属製の缶や箱で覆う必要がないため、ＥＤＬＣ３０全体の軽量化を図ることができる。更には、第１端板電極１０のアルミ集電極７の外面と第２端板電極１１のアルミ集電極７の外面とに直接導線１２を取り付けるだけの簡単な構造とすることができるため、従来のように積層品の封止部に導線を通す必要がなく、導線引き出し部の封止を行う必要がない。
【００３６】
また、樹脂枠１の外周面にはリブ５を形成し、このリブ５を加熱溶融することによって積層品１４の外周面２３を熱融着したため、熱融着を容易に行うことができる。
【００３７】
また、熱融着した積層品１４の外周面２３に樹脂枠１と同種の樹脂材料であるＰＢＴからなるホットメルトフィルム２７を巻回し、その上に樹脂枠１と同種の樹脂材料であるＰＢＴからなる平板２８を当てるとともに、これらのホットメルトフィルム２７及び平板２８を加熱して前記外周面２３に接着したため、熱融着のみを行う場合に比べて、電解液を強固に（確実に）封止することができる。
【００３８】
また、第２端板電極１１の樹脂枠１と、これに隣接するバイポーラ型電極６の樹脂枠１とは、外側の凹面３同士が対向するように積層し、これらの凹面３の間には樹脂枠１と同種の樹脂材料であるＰＢＴからなるスペーサ１３を介設したことにより、ＰＢＴ以外の樹脂や接着剤を使用することがなくなるため、熱融着による封止が可能となる。
【００３９】
また、積層品１４の積層方向両端面２４に板状の押し付け治具１６を当て、この押し付け治具１６とともに積層品１４を押付手段であるクランパ１７により押し付けて、樹脂枠１、ゲル電解質１５及び活性炭電極８が持つ厚さのばらつきを整えることにより、内部抵抗の低減が可能となる。図１１には加圧熱融着ありの場合と加圧熱融着なしの場合の内部抵抗変化を示す。同図から明らかなように、押し付け治具１４とクランパ１７とで加圧した状態で積層品１４の外周面２３を熱融着した場合には、加圧せずに熱融着をした場合に比べて内部抵抗が非常に低減している。
【００４０】
また、積層品１４の外周面２３に当接する金属板１９の内面に離形材であるテフロンをコーティングするとともに積層品１４の積層方向両端面２４に当接する部分には断熱材であるアスベスト板２１を取り付けてなる加熱用治具１８を前記外周面２３に嵌め込み、この状態で加熱用治具１８の上から加熱して、前記外周面２３を熱融着するため、熱融着した樹脂を剥がすことなく、確実に積層品１４の外周面２３を熱融着する（樹脂枠１同士を密着する）ことができ、また、その結果、ホットメルトフィルム２７による平板２８の接着が可能となる。つまり、積層した樹脂枠１同士が熱融着していれば積層品１４の外周面にホットメルトフィルム２７を接着し易いが、樹脂枠１同士が熱融着していないと、積層品１４の外周面にホットメルトフィルム２７を接着しにくい。熱融着面があることで、電解液の漏れが防止でき、ホットメルトフィルム２７で接着することができるようになる。更には、アスベスト板２１を用いることによって、積層品１４の積層方向両端面２４が熱溶融するのを防止することもできる。
【００４１】
【発明の効果】
以上、発明の実施の形態とともに具体的に説明したように、第１発明の電気二重層キャパシタによれば、熱融着した積層品の外周面に樹脂枠と同種の樹脂材料を主材とし、融点を下げるために他の樹脂を添加した樹脂材料からなるホットメルトフィルムを巻回し、その上に樹脂枠と同種の樹脂材料からなる平板を当てるとともに、これらのホットメルトフィルム及び平板を樹脂枠融点より低温度で加熱して前記外周面に接着したため、熱融着のみを行う場合に比べて、電解液を強固に（確実に）封止することができる。
また、第２発明の電気二重層キャパシタの製造方法によれば、積層品の外周面に当接する金属板の内面に離形材をコーティングするとともに積層品の積層方向両端面に当接する部分には断熱材を取り付けてなる加熱用治具を前記外周面に嵌め込み、この状態で前記加熱用治具の上から加熱して、前記外周面を熱融着するため、熱融着した樹脂を剥がすことなく、確実に積層品の外周面を熱融着する（樹脂枠同士を密着する）ことができ、また、その結果、ホットメルトフィルムによる平板の接着が可能となる。更には、断熱材を用いることによって、積層品の積層方向両端面が熱溶融するのを防止することもできる。
【図面の簡単な説明】
【図１】（ａ）は樹脂枠の平面図、（ｂ）は（ａ）のＡ−Ａ線矢視断面図である。
【図２】バイポーラ型電極の構成図である。
【図３】第１端板電極の構成図である。
【図４】第２端板電極の構成図である。
【図５】（ａ）はスペーサの平面図、（ｂ）は（ａ）のＢ−Ｂ線矢視断面図である。
【図６】積層品の積層前の状態を示す構造図である。
【図７】積層品の積層状態を示す構造図である。
【図８】（ａ）は積層品の外周面を熱融着するときの状態を示す説明図、（ｂ）は押し付け治具の平面図である。
【図９】（ａ）は加熱用治具を嵌め込む前の状態を示す説明図、（ｂ）は加熱用治具の斜視図、（ｃ）は加熱用治具を嵌め込んだ状態を示す説明図である。
【図１０】（ａ）は熱融着品の外周面にホットメルトフィルムによる平板接着を行う状態を示す説明図、（ｂ）は平板の斜視図である。
【図１１】加圧熱融着ありの場合と加圧熱融着なしの場合の内部抵抗変化を示すグラフである。
【符号の説明】
１  樹脂枠
２  樹脂枠の段差
３  樹脂枠の凸面
４  樹脂枠の凹面
５  樹脂枠のリブ
６  バイポーラ型電極
７  アルミ集電極
８  活性炭電極（活性炭繊維布）
９  エポキシ樹脂
１０  第１端板電極
１１  第２端板電極
１３  スペーサ
１４  積層品
１５  ゲル電解質
１６  押し付け治具
１７  クランパ
１８  加熱用治具
１９  加熱用治具の金属板
２０  加熱用治具のテフロンコーティング面
２１  加熱用治具のアスベスト板
２２  金属板の内面
２３  積層品の外周面
２４  積層品の積層方向両端面
２５  熱融着品
２６  熱融着品の融着面（外周面）
２７  ホットメルトフィルム
２８  平板
３０  積層型ＥＤＬＣ
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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