(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
レーザー、凸レンズ、透明板、試料測定セル及び検出部の５つの構成要素を順に直線的に配置し、透明板表面に付着させた数十μｍの微粒子又は、透明板内部に局所的に存在させた数十μｍの密度変化部分に、レーザー光を凸レンズによって集光させて、得られたコヒーレント発散光と、レーザー光が試料測定セル内の測定対象粒子によって散乱されて生じた散乱光との間で生じた干渉縞を、検出部において検出する事を特徴とするコヒーレント発散干渉法。
【請求項２】
光散乱粒子を入れた試料測定セル内に温度傾斜を生じさせ、もって測定セル内に光散乱粒子の温度傾斜による流れを生じさせ、請求項１に記載するコヒーレント発散干渉法を適用する光散乱測定法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】
本発明は基本原理であるコヒーレント発散光を得る方法と、それを用いた高感度な干渉計熱検出法及び溶質濃度測定法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
従来、コヒーレントな発散光を得る方法としては、ピンポイント法、ピンホール法等がある。前者はナイフエッジ、細線の先端にレーザー光を照射する方法であるが、可干渉性（コヒーレンス）が劣る。ピンホール法はピンホールをあけた面にレーザー光を照射すると、ピンホールを通過した光は可干渉性に優れた光が得られる。しかし、この場合の回折光の強度は弱い。以上のように、従来法の発散光はほとんど役に立たない。
干渉計は、干渉を利用して位置、形状、変位等を高感度、高精度に計測できる計測器である。干渉計にはマイケルソン干渉計、マッハーツェンダ干渉計、ファブリペロー干渉計等が有名である。特徴、目的に応じてトワイマン−グリーン干渉計、フィゾー干渉計、斜入射干渉計、ヘテロダイン干渉計、ホログラフィー干渉計等がある。これらの干渉計は基本的には、光源から発せられた光波をハーフミラー等で分割し、一方を精巧なミラーに当て、他方の参照波と重ね合わせて干渉縞を得ることを原理としている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】
本発明では、可干渉性に優れた強力な発散光を得る方法について述べる。これは、様々な応用が可能な極めて有効な技術である。本発明では、ハーフミラーを用いることなく光源からの光の一部をコヒーレントに発散させてこれを参照光とするため、精巧なミラーを用いることなく（用いる方式も可能）物体の変位が測定できる。従来の干渉法では適用困難な、散乱光、拡散光等、種々の二次光の情報をも測定できるような干渉法の実用化を目的としている。
【０００４】
【課題を解決するための手段】
本発明は、レーザー光をコヒーレントに発散させ、その発散光を参照光とし、別に同一波長のレーザー光を対象物に照射し、その二次光（二次光とは、散乱光、拡散光、反射光、屈折光、回折光等をさす）と参照光とを重ね合わせる干渉法である。コヒーレント（可干渉）発散光の様子を図１に示す。これからわかるように、単なる散乱光（スペックル）とコヒーレント発散光は全く異なり、コヒーレント発散光が生じた時のみ干渉縞が現れる。二次光を得るレーザーと、コヒーレント発散光を得るためのレーザーとは別でもよいが、簡略のために同じものとすることも出来る。
ここでいうレーザーとはＨｅ−Ｎｅレーザー、半導体レーザー、ガスレーザー、アルゴンレーザー、色素レーザー、Ｎｉ−Ｃｄレーザー、ＹＡＧレーザー、ＫＧＷレーザー等で、連続光でも良く、パルス光でもよい。コヒーレント発散光を得るには、
（１）ガラス、石英、光学結晶、透明プラスチック（アクリル、ポリメタアルリル酸メチル、ポリエチレンテレフタレートなど）等の透明板に微粒子を付着させ、それによる散乱光をもって拡散光とする。微粒子はおよそ数十μｍ程度がよい。透明板を傾斜させると良い結果が得られる。適切な微粒子を透明板に付着させた後、ガラス又は石英の薄板を上にのせ、接着剤を周囲につけて固定するのがよい。
（２）透明物体の微小点（数十μｍ）を物理的に変化させることにより、光はコヒーレントに発散する。例えば、局所的に凹凸とする、微量の液体や気泡を入れておく、局所的に密度をかえるなど、光学的ゆがみを起こさせる方法によって変化させる。アクリル板に付着させた、目では見えない直径数十μｍのラテックス粒子にレーザー光を集光させ、コヒーレント発散光が生じ、それと粒子による散乱光との干渉縞ができる様子の模式図を図２に示す。また、透明な水晶、ガラス、石英ガラス、透明光学結晶（ＬｉＮｂＯ３，ＬｉＴａＯ３など）に含まれる数十μｍの不純物（無機又は有機）によるレーザー光の発散を利用することもできる。水晶、石英は多面カットが可能なため、カッティングにより、微小点を光学的特異点とすることができる。又、結晶化過程で微小点において結晶軸が変化することがあるのでこれを利用する。（３）粒径が数十から数百ｎｍで、できる限り単一径粒子の数を一定数以上にするとその各粒子からの散乱光がコヒーレントな拡散光となるのでそれと利用する方法もある。（４）結晶質透明板に、数十μｍに径を絞った強いレーザー光を照射すると、局所的に非晶質となる。逆に非晶質透明板は局所的に結晶質となる。これを利用して屈折率を局所的に変化させることができ、コヒーレント発散光が得られる。
一般に発散光を得るには照射光をレンズで絞り、その焦点付近で行うのがよい。発散光を得る照射光と、二次光を得る照射光とは、同じであっても、異なっていてもよい。異なっている方式では、照射光とは別に照射光の光軸とは離れてはいるが、近い光軸をもつ光を照射し、これを上述の方法で拡散させる方式をいう。これには種々の型がある。すなわち、（ア）第２光源を照射光とは全く異なる光源とする。（イ）第２光源光は、レーザーのような強い照射光源を前方のレンズ面、ガラス面等で反射させ、それを更に鏡面等で反射させるものである。レーザー光の集光レンズあるいは試料を入れる石英セルでレーザー光の一部を反射させ、それをレーザー出射口に入れレーザー出射レンズで反射させる方式が最も単純である。（ウ）複屈折結晶を用いて２つの光に分け、一方を照射光とし他方を上述の種々の方法で拡散させて拡散光とする。このような結晶には、偏光プリズム、ウォラストンプリズム、サバール板、ニコルプリズム等がある。
干渉縞の可視度を大きくし、高感度を得るにはコヒーレント発散光の強度を大きくしなければならない。また、光学配置は単純であることが望ましい。
本発明は干渉法であるので、生じた干渉縞を種々の方法で測定する必要がある。干渉縞解折には、デジタル画像処理装置を用いればよい。干渉光を横ずらし方向と直角方向に微小なくさび角を付けたくさびガラスに入射させる光学的コントラスト法を適用することにより、干渉縞のコントラストが格段に向上しＳＮ比を飛躍的に大きくできる。検出器には各種のイメージセンサーやＣＣＤカメラ、半導体位置検出器等が用いられる。しかし、このような２次元情報をとらえる方式とは別に光検出器（フォトダイオート、光電子増陪管、ストリーク管等）の前にピンホールを置き、ピンホールを通過する干渉縞の明暗変化を検出することができる。ピンホールは必ずしも１点である必要はなく、検出面上に数点ある方がわずかな変化をとらえることが可能である。
粒子が動的である場合、干渉縞は移動する結果、ある周波数の振動信号が得られるので、それをレコーダーに記録するか、周波数分析器、周波数トラッカー、周波数カウンター、あるいは高速フーリエ変換分析器（ＦＦＴ）、光子相関器等で信号解析を行うことができる。一定の特定周波数の信号であれば、位相検波回路と増幅により微弱信号の測定が可能である。
試料が静的である場合には、従来の干渉法と同様に位相変調干渉法、ヘテロダイン干渉法、半導体レーザーを用いる周波数変調干渉法等を応用することができる。コヒーレント発散光と光散乱光とにより、光電面で、光混合ビート信号を得るヘテロダイン光混合分光法は、本発明のコヒーレント発散光をうまく活かした分光法といえる。
また、ロックイン増幅を適用してＳＮ比を上げ、高感度化を図ることができる。すなわち、照射光又は発散光のいずれか一方をチョッパーで断続するか又はパルス発光させると、干渉縞が断続的に出現したり消失したりするのでこれをロックイン増幅し検出する方法である。これによりバックグラウンドが消去できる。
以上、本発明の構成を用い、流速、変位、粒径等を高感度で検出できる。
粒径を測定するには本発明の構成に、従来の種々の手法（例えば、化学工学４７巻９号、１８〜２２ページ、１９８３年）を適用する。
本発明の干渉法の応用として、次のような実施態様が上げられる。
測定セル内に光散乱粒子を入れることにより、照射光は粒子により散乱される。この散乱光はコヒーレント発散光と干渉し、前方面に干渉縞を生じる。これを定量することにより、散乱光及びその実体である粒子を測定することができる。この原理の応用として、測定セルを熱吸収体とすることにより、熱又は赤外線そのものを測定できる。さらに別の応用として、測定セル及び光散乱体は熱を吸収しない性質のものとし、溶質が吸収する光を照射光とは別に入射することにより溶質の光吸収に基づく温度上昇のが生じる。その結果、光散乱体に動揺が生じるのでそれを検出することにより、溶質濃度が測定できる。逆に光散乱体のみを光吸収体とすることにより、光散乱体濃度を測定できる。
（１）温度傾斜光散乱粒子測定法：  光散乱粒子にはラテックス、無機物、金属、カーボン等のコロイド粒子の他、エーロゾル等があり、それを含む測定セル内に温度傾斜を生じさせることにより粒子の移動が生じ干渉縞が移動する。この信号はある周波数をもった振動となるので、前述のＦＦＴ分析器等で解析し、粒径、粒子数等を測定する。測定セル内に温度傾斜を生じさせる方法としては、ペルチエ素子をセル面につける方法、ヒーター加熱による方法、熱線照射法などがある。粒子数が多い程、周波数は増大する。また、粒径が大きい程振動強度は増大する。
（２）熱検出器：  光散乱粒子を入れた測定セルにおいて、光軸通過面とは異なる面を熱吸収体（黒色でかつ金属等の熱伝導体）とすることにより、熱を高感度に吸収させ、もってセル内の光散乱体の動揺を引き起こし、それによる干渉縞の変化を測定すれば高感度な熱検出法となる。測定セル面を熱吸収体とする代わりに光散乱体（黒色コロイド、金属コロイド）を熱吸収体とするか、溶媒（赤外域に強い吸収バンドを有する溶媒なら何でもよい）を熱吸収体としてもよい。
（３）光熱変換測定法：  照射光とは別に溶媒に溶けた溶質又はコロイド粒子そのものが吸収する光を照射すれば、溶媒またはコロイドの温度が上昇し、その結果、コロイドの運動が誘起され、コロイドによる干渉縞が移動するので、それを測定し、溶質又はコロイド濃度を求めることが出来る。励起光源などには各種レーザーの他、キセノンランプ、ハロゲンランプ等を用いることができる。この方法の原理はいわゆる熱レンズ法、又は光熱変換分光法に類似するが、これらは温度上昇による屈折率変化を測定するものであるのに対し、本発明では温度上昇によるコロイド粒子の運動を干渉縞の変化としてとらえるところが異なる。干渉縞は、屈折率変化と異なり、わずかな変化をもとらえることができるので極めて高感度となる。
【本発明の効果】
本発明の実用上における効果は次の点に集約される。
（１）本発明では、光軸上にある粒子の光散乱が十分であれば、たった１個であっても干渉縞が生成するので、たった１個の粒子でも検出できる。
（２）本発明では、コントラストの強い干渉縞を生成することが可能なため、測定対象の微小な変化による干渉縞の変化を検出できる。したがって、極めて高感度であり、光散乱法の約１００倍の感度が得られる（図３）。
（３）粒径、粒子数、変位、光散乱等の物理量を光強度としてではなく干渉縞変化としてとらえるため種々の検出原理が応用でき、選択的かつ高感度が得られる。
（４）コヒーレント発散光を得るための光学系は極めて単純なため装置をコンパクトにできる。
（５）コヒーレント発散光は、レーザー光を一点に集光して得られるためピンホール、コリメータレンズ等を用いて得られる参照光と異なり強度が極めて大きいため、高い感度が得られる。
【実施例１】
図４に示すように、５ｍＷヘリウムネオンレーザー（ＪＡＰＡＮ  ＬＡＳＥＲＣＯＲＰ．ＭｏｄｅｌＪＬＨ−３ＰＳ−Ａ）の前方４０ｍｍに凸レンズ（ｆ＝３０ｍｍ）を置き、その前方１０ｍｍに径１ｍｍのピンホールを置く。さらに、ピンホールの前方約２０〜４０ｍｍに光路長１０ｍｍの石英吸収セルを置き、吸収セルの前方４５０ｍｍに径１ｍｍのピンホール及び光電子増倍管（ＰＭＴ）を置く。ピンホール及びＰＭＴをはずし、前方１００ｃｍに置いたスクリーンを見ながら吸収セルを少しずつ傾け、スクリーンが最も明るくなり、かつ、大きな空間周波数の干渉縞（これは、セルによる干渉縞と思われる）がみえる角度でセルを固定する。これは、セルの表面に付着させた微小粒子（ラテックス）が、レーザー光を散乱し、コヒーレント発散が生じるが、それは数十μｍという微小点で生じるため見つけ難い。そこで、セルを傾けることにより、光軸のセル上の位置を微妙に変化させうることを利用して発散点を見つけるためである。この状態で、吸収セルに０．１μｍのミリポアフィルターろ過した水を入れスクリーンをよく観察すると、わずかな干渉縞のゆらぎを認めた。次に、ピンホール及びＰＭＴを置き、高さを干渉縞のゆらぐ位置に調節し、かつ干渉縞の暗部がピンホールにくるようにする。レコーダーレンジを２０ｍＶとし、ゆらぎの大きさを測定した。比較のために吸収セルの傾きを戻し垂直に立てて、コヒーレント散乱がおきないようにし、さらにピンホールとＰＭＴをセルから
１２０ｍｍの位置まで近づけて光散乱光を測定した。
図２に示すように、光散乱はセルに４倍近いにもかかわらず信号は全く観察されていないが本発明の干渉法では、０．１μｍフィルターろ過した純水中のわずかな微粒子が高感度に観察されている。信号が振動として観察されているのは、粒子の運動によるものと思われる。
【実施例２】
実施例１の光学系において、それぞれ石英セルを傾けたりすることなく微粒子によるコヒーレント拡散を利用する方法を示す。すなわち、石英セルを垂直に立てた状態でレーザー光を直進させ、セルに、例えば０．１μｍ〜０．３μｍの粒子（粒径はレーザー光の波長より小さく、かつ同一粒径粒子を用いる）を加えていく。実際は、Ｃｏｕｌｔｅｒ社のＬＡＴＥＸ  ＭＩＣＲＯＳＰＨＲＥＳ  ０．３μｍをよくふり、マイクロピペットで１０μｌずつ何回か加えることによりコヒーレント拡散が生じるようになる。この状態では加えた粒径より大きな粒子が干渉縞を生じる。
【実施例３】
実施例１において、セルに、１μｍのラテック粒子を分散させた水（超純水）を入れ、セルの片面に指をあてると、しばらくして激しい干渉縞の流れがスクリーン上に観察された。これは指の温度が３０℃近くあり生じた温度勾配によって水が、したがって微粒子の流れが生じ、もって干渉縞の移動が生じるためである。もし、これを光散乱法で観測したとすれば光散乱ノイズが多少大きくなるに過ぎない。このように、本発明は温度センサー、熱センサーに利用できる。
本発明は、微粒子の移動を動的信号として極めて高感度に検出できるため、微粒子もしくはそれを分散させた液体を黒色とすれば微弱な赤外線の検出にも用いることができる。その場合、赤外線を吸収する有機溶媒に無機コロイドを分散させ、さらに冷却して溶媒を低温恒温にすればさらに高感度が得られる。
【実施例４】
図５に示すように、吸収セルは４面透明のものを用いヘリウムネオンレーザーの光軸とは直角方向から励起レーザー光を照射する。励起レーザは、ＫＧＷレーザーを用いた。吸収セルに０．３μｍのラテックス粒子（Ｃｏｕｌｔｅｒ社のＬＡＴＥＸ  ＭＩＣＲＯＳＰＨＲＥＳ）を分散させた水を入れておく。ＫＧＷ励起レーザーをパルス点灯（１Ｈｚ）し、スクリーン上の干渉縞を観察した。その結果、励起レーザーのパルスに同調して干渉縞の大きなゆらぎが観測された。これは、ラテックス粒子が１．１μｍのレーザー光を吸収して熱運動を行い、その結果、干渉縞が変動するためである。このように、本発明は光熱変換の信号を干渉縞変化とにとらえる新しい分光法となりうる。
【図面の簡単な説明】
【図１】コヒーレント発散光の写真
（１）単なる透過光（水を入れた石英セルを透過したレーザー光）
（２）セルに付着したゴミによるスペックル
（３）コヒーレント発散光
（４）コヒーレント発散光とセルなかの微粒子による散乱光との干渉縞
【図２】コヒーレント発散干渉縞の模式図
【図３】本発明の感度（０．１μｍフィルターろ過水）
（１）セル中の粒子による光散乱（散乱光による信号はみられない）
ラインの低周波変動は、レーザー又は検出系に起因するもので光散乱とは無関係である。
（２）コヒーレント発散干渉法（干渉縞による明白な振動がみられる）
【図４】実施例１の説明図
【図５】実施例４の説明図
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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