(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
絶縁性の基板上に、下部電極となる導電性膜を形成する第１の工程と、
前記導電性膜上にレジストパターンを形成する第２の工程と、
前記基板をエッチング処理を行う処理容器内に載置し、この処理容器内に前記導電性膜をエッチングする第１のガスのプラズマを生成し、前記レジストパターンをマスクとして前記導電性膜をエッチングして前記基板上にストライプ状の複数の下部電極を形成する第３の工程と、
引き続き、前記処理容器内に第２のガスのプラズマを生成し、前記レジストパターン上および前記基板の前記下部電極間に絶縁物を堆積させる第４の工程と、
前記レジストパターンを除去して前記下部電極間に前記絶縁物からなる充填パターンを形成する第５の工程と、
前記下部電極および充填パターン上に発光層を形成する第６の工程と、
前記発光層上に前記下部電極とは異なる方向に延在するストライプ状の複数の上部電極を形成する第７の工程とを備え、
前記第２のガスはＣＨ４／Ｈ２の混合ガスであり、
前記堆積物は、アモルファスカーボンから構成されたものであることを特徴とする有機ＥＬデバイスの製造方法。
【請求項２】
請求項１記載の有機ＥＬデバイスの製造方法において、前記第１のガスと前記第２のガスは、同一の成分から構成され、各成分の組成比が異なるものであることを特徴とする有機ＥＬデバイスの製造方法。
【請求項３】
絶縁性の基板上に、下部電極となる導電性膜を形成する第１の工程と、
前記導電性膜上にレジストパターンを形成する第２の工程と、
前記基板をエッチング処理を行う処理容器内に載置し、この処理容器内に前記導電性膜をエッチングするガスのプラズマを生成し、前記レジストパターンをマスクとして前記導電性膜をエッチングして前記基板上にストライプ状の複数の下部電極を形成すると共に、前記レジストパターン上および前記基板の前記下部電極間に絶縁物を堆積させる第３の工程と、
前記レジストパターンを除去して前記下部電極間に前記絶縁物からなる充填パターンを形成する第４の工程と、
前記下部電極および充填パターン上に発光層を形成する第５の工程と、
前記発光層上に前記下部電極とは異なる方向に延在するストライプ状の複数の上部電極を形成する第６の工程とを備え、
前記ガスはＣＨ４／Ｈ２の混合ガスであり、
前記堆積物は、アモルファスカーボンから構成されたものであることを特徴とする有機ＥＬデバイスの製造方法。
【請求項４】
絶縁性の基板上に、下部電極となる導電性膜を形成する第１の工程と、
前記導電性膜上にレジストパターンを形成する第２の工程と、
前記基板をエッチング処理を行う処理容器内に載置し、この処理容器内に前記導電性膜をエッチングするガスのプラズマを生成し、前記レジストパターンをマスクとして前記導電性膜をエッチングして前記基板上にストライプ状の複数の下部電極を形成する第３の工程と、
引き続き、前記処理容器内に前記第３の工程とは異なる条件で前記ガスのプラズマを生成し、前記レジストパターン上および前記基板の前記下部電極間に絶縁物を堆積させる第４の工程と、
前記レジストパターンを除去して前記下部電極間に前記絶縁物からなる充填パターンを形成する第５の工程と、
前記下部電極および充填パターン上に発光層を形成する第６の工程と、
前記発光層上に前記下部電極とは異なる方向に延在するストライプ状の複数の上部電極を形成する第７の工程とを備え、
前記ガスはＣＨ４／Ｈ２の混合ガスであり、
前記堆積物は、アモルファスカーボンから構成されたものであることを特徴とする有機ＥＬデバイスの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、有機ＥＬデバイスおよびこの製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
有機ＥＬ素子は、電界を印加することにより、陽極より注入された正孔と陰極より注入された電子の再結合エネルギーにより蛍光性物質が発光する原理を利用した自発光素子である。イーストマン・コダック社の「Ｃ．Ｗ．Ｔａｎｇ」らによる積層型素子による低電圧駆動有機ＥＬ素子の報告（Ｃ．Ｗ．Ｔａｎｇ、Ｓ．Ａ．ＶａｎＳｌｙｋｅ、アプライドフィジックスレターズ（Ａｐｐｌｉｅｄ  Ｐｈｙｓｉｃｓ  Ｌｅｔｔｅｒｓ）、５１巻、９１３頁、１９８７年  など）がなされて以来、有機材料を構成材料とする有機エレクトロルミネッセンス素子に関する研究が盛んに行われている。
【０００３】
「Ｔａｎｇ」らは、トリス（８−キノリノール）アルミニウムを発光層に、トリフェニルジアミン誘導体を正孔輸送層に用いている。積層構造の利点としては、発光層への正孔の注入効率を高めること、陰極より注入された電子をブロックして再結合により生成する励起子の生成効率を高めること、発光層内で生成した励起子を閉じこめることなどが挙げられる。この例のように、有機ＥＬ素子の素子構造としては、正孔輸送（注入）層、電子輸送性発光層の２層型、または正孔輸送（注入）層、発光層、電子輸送（注入）層の３層型などが良く知られている。こうした積層型構造素子では注入された正孔と電子の再結合効率を高めるため、素子構造や形成方法の工夫がなされている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
有機ＥＬ素子は通常、基板上に下部電極、有機層、上部電極の順に成膜することによりデバイスを形成する。通常、下部電極と上部電極とを交差させる構造にすることにより電極を取り出しているが、この構造では下部電極のエッジ部分で上部電極とショートしやすくなってしまうという問題があった。この問題は、有機ＥＬ素子は、下部電極の膜厚１００ｎｍ前後と比較して、下部電極と上部電極とに挟まれた有機層の膜厚が数１００ｎｍと非常に薄く、下部電極のエッジ部分に段差ができることに起因している。
【０００５】
上記問題を解消するものとして、特開平３−２５０５８３号公報、特開平３−２７４６９４号公報、特開平４−５１４９４号公報では、開口部のある絶縁膜を下部電極と上部電極との間に挿入する技術が開示されている。この方法によれば下部電極のエッジ部分でのショートが起きにくくなるものの、絶縁膜を形成する工程とパターニングするためのフォトリソグラフィ工程とが必要なため、製造コストが高くなってしまう。
【０００６】
また、特開２０００−１２３９７８号公報には、下部電極をパターニングするときのレジストパターンを利用して絶縁膜を形成する方法が開示されている。この方法においても、絶縁膜を形成する工程が増えてしまう。
以上説明したように、積層構造とした有機ＥＬ素子において、下部電極のエッジ部分で上部電極とショートしやすくなってしまうという問題（ショート欠陥）を、従来では、製造コストを増加させることなく解消する技術がなかった。
【０００７】
本発明は、以上のような問題点を解消するためになされたものであり、製造コストをあまり増加させることなく、ショート欠陥の発生を抑制できるようにすることを目的とする。
【０００８】
【課題を解決するための手段】
本発明の有機ＥＬデバイスは、絶縁性の基板上に形成されたストライプ状の複数の下部電極と、この下部電極間を充填するように基板上に形成されたアモルファスカーボンからなる複数の充填パターンと、下部電極および充填パターンからなる層上に形成された発光層と、この発光層上に形成されて下部電極とは異なる方向に延在するストライプ状の複数の上部電極とを備えたものである。
この発明によれば、充填パターンにより下部電極上が平坦化されている。
【０００９】
上記発明において、下部電極は正極であり、上部電極は陰極であり、下部電極の層と発光層との間には正孔輸送層を備える。また、発光層と上部電極との間には、電子輸送層を備える。また、下部電極は、透明な導電部材から構成されたものである。また、下部電極は、インジウム錫酸化物から構成されたものである。
【００１０】
本発明の有機ＥＬデバイスの製造方法は、絶縁性の基板上に、下部電極となる導電性膜を形成し、導電性膜上にレジストパターンを形成し、基板をエッチング処理を行う処理容器内に載置し、この処理容器内に導電性膜をエッチングする第１のガスのプラズマを生成し、レジストパターンをマスクとして導電性膜をエッチングして基板上にストライプ状の複数の下部電極を形成し、引き続き、処理容器内に第２のガスのプラズマを生成し、レジストパターン上および基板の下部電極間に絶縁物を堆積し、レジストパターンを除去して下部電極間に絶縁物からなる充填パターンを形成し、下部電極および充填パターン上に発光層を形成し、発光層上に下部電極とは異なる方向に延在するストライプ状の複数の上部電極を形成しようとしたものである。
この発明によれば、下部電極が形成されると共に、これを平坦化する充填パターンが形成される。
上記発明において、第２のガスは、例えば、炭素から構成されたものである。また、例えば、第１のガスと第２のガスは、同一の成分から構成され、各成分の組成比が異なるものである。
【００１１】
本発明の他の形態における有機ＥＬデバイスの製造方法は、絶縁性の基板上に、下部電極となる導電性膜を形成し、導電性膜上にレジストパターンを形成し、基板をエッチング処理を行う処理容器内に載置し、この処理容器内に導電性膜をエッチングするガスのプラズマを生成し、レジストパターンをマスクとして導電性膜をエッチングして基板上にストライプ状の複数の下部電極を形成すると共に、レジストパターン上および基板の下部電極間に絶縁物を堆積し、レジストパターンを除去して下部電極間に絶縁物からなる充填パターンを形成し、下部電極および充填パターン上に発光層を形成し、発光層上に下部電極とは異なる方向に延在するストライプ状の複数の上部電極を形成しようとしたものである。
この発明によれば、下部電極が形成されると共に、これを平坦化する充填パターンが形成される。
上記発明において、導電性膜をエッチングするガスは、例えば炭素から構成されたものである。
【００１２】
本発明の他の形態における有機ＥＬデバイスの製造方法は、絶縁性の基板上に、下部電極となる導電性膜を形成し、導電性膜上にレジストパターンを形成し、基板をエッチング処理を行う処理容器内に載置し、この処理容器内に導電性膜をエッチングするガスのプラズマを生成し、レジストパターンをマスクとして導電性膜をエッチングして基板上にストライプ状の複数の下部電極を形成し、引き続き、処理容器内に第３の工程とは異なる条件でガスのプラズマを生成し、レジストパターン上および基板の下部電極間に絶縁物を堆積し、レジストパターンを除去して下部電極間に絶縁物からなる充填パターンを形成し、下部電極および充填パターン上に発光層を形成し、発光層上に下部電極とは異なる方向に延在するストライプ状の複数の上部電極を形成しようとしたものである。
この発明によれば、下部電極が形成されると共に、これを平坦化する充填パターンが形成される。
上記発明において、導電性膜をエッチングするガスは、例えば、炭素から構成されたものである。
また、上述した発明において、充填パターンを構成する絶縁物は、例えばアモルファスカーボンである。
【００１３】
【発明の実施の形態】
以下、本発明の実施の形態について図を参照して説明する。
有機ＥＬ素子における下部電極は、通常、基板上に電極膜を成膜する工程、電極膜上にレジストパターンを形成する工程、レジストパターンにしたがって電極膜をエッチングする工程によって形成している。有機ＥＬ素子においては、素子のサイズが数１０μｍ以上であることから、従来から下部電極のエッチングにはウェットエッチングが用いられてきた。
【００１４】
一方、有機ＥＬ素子では下部電極のエッジ部分でのショートという問題があるため、下部電極のエッジ部分の段差を小さくする必要があった。このため、従来では、上述したように下部電極を形成した後、下部電極間に絶縁物を充填するなどにより、平坦化を行うようにしていた。このため、平坦化のために工程数が増加し、コストを上昇させていた。
【００１５】
本発明においては、マスクパターンを用いて電極膜を選択的にエッチングして下部電極を形成するときに、所定の反応性ガスを用いたドライエッチングを用い、このドライエッチングを行った同一の処理容器内で、マスクパターンを残したまま、エッチングされた部分に絶縁膜を堆積させるようにした。
【００１６】
これによれば、電極膜がエッチングされた部分には、絶縁膜が堆積されるが、エッチングにより形成される下部電極上部には、マスクパターンが存在し、絶縁膜はマスクパターン上に形成された状態となる。したがって、マスクパターンを除去すれば、下部電極上には絶縁膜が存在しない状態となり、上記エッチングによれば、形成した下部電極間の凹部に自己整合的に絶縁膜を形成できることになる。
【００１７】
上記ドライエッチングでは、処理容器内への処理ガスの導入条件を適宜選択することにより、電極膜のエッチングと絶縁膜の堆積とを同時に行うことが可能である。ここでいう導入ガスの条件とは、ガスの種類、圧力、流量、混合ガスの場合の混合比、プラズマを生成するための電力などの条件を指す。この場合、プロセスがより簡便化されるというメリットがある。
【００１８】
また、初めに電極膜のエッチングのみを行い、引き続いて導入ガスの条件を変えて絶縁物の堆積を行うようにしてもよい。このようにすることで、電極膜のエッチングと絶縁物の堆積とに各々適切な条件を用いることが可能となる。例えば、導入ガスに混合ガスを用いる場合に、電極膜のエッチング、絶縁物の堆積の各々に適切な混合比になるようにエッチング時と堆積時とで混合比と変えることができる。また、同一のガスを用い、電極膜のエッチングと、絶縁物の堆積各々でガスの圧力、流量、プラズマを生成するための電力などの処理条件を変えるようにしても良い。
【００１９】
電極膜をエッチングして下部電極を形成するドライエッチングの方法は、公知の方法から適宜選択できる。例えば、リアクティブイオンエッチング（ＲＩＥ）、プラズマエッチングなどが挙げられる。
ＲＩＥで使用する導入ガスは、公知のものが使用できる。例えば、ＣＦ4などのハロゲン系ガス、ＣＨ4などの炭化水素系ガス、Ａｒなどの不活性ガス、Ｈ2などが挙げられる。これらのガスは、混合して用いることが可能である。
【００２０】
また、絶縁膜の堆積を行うときの導入ガスには、公知のものが使用できるが、例えばＣＨ4およびこの混合ガスなどを用いればよい。
堆積により形成する絶縁膜の膜厚は、下部電極のエッジ部分の段差を小さくするように選択する。薄すぎると段差を小さくする効果が十分に得られず、また、厚すぎると上部電極が段差切れしてしまう。通常は、５ｎｍ〜１μｍが好ましい。より好ましくは、２０ｎｍ〜３００ｎｍである。
【００２１】
本発明に使用するマスクパターンは、公知のレジストから適宜選択して形成すればよい。塗布タイプのレジストはもちろん使用可能であるが、ドライフィルムを加工することで、マスクパターンを形成するようにしても良い。
マスクパターンは、この上に絶縁膜が堆積されるので、薄すぎると剥離がしにくくなる。したがって、マスクパターンの厚さは１００ｎｍ以上が好ましく、より好ましくは５００ｎｍ以上がよい。一方、マスクパターンが厚すぎると、電極膜のエッチングに影響が出るため、マスクパターンの膜厚は５００μｍ以下が好ましい。
【００２２】
以下、より詳細に本発明の製造方法について説明する。
＜実施例１＞
まず、図１（ａ）に示すように、ガラス基板１００上にＩＴＯ（インジウム錫酸化膜）膜１０１をスパッタリングにより膜厚８０ｎｍ形成した。つぎに、図１（ｂ）に示すように、レジストをスピンコートにより成膜し、露光、現像によってパターニングを行ってレジストパターン１０２を形成した。
【００２３】
つぎに、ガラス基板１０１をＲＩＥのチャンバーに入れ、ＣＨ4／Ｈ2の混合ガスによりエッチングを行った。ＩＴＯがエッチングされると同時にアモルファスカーボンが堆積させるため、図２（ｂ）に示すように、ＩＴＯ膜がエッチングされた部分、すなわち形成される下部電極１０１ａの間に、アモルファスカーボンの膜１０３が形成された。この処理は、アモルファスカーボンが約８０ｎｍ程度堆積したところで停止した。この後、レジストパターン１０２を剥離した。この結果、図２（ｂ）に示すように、間にアモルファスカーボンからなる充填パターン１０３ａを有する下部電極１０１ａのパターンが形成された。
【００２４】
次いで、図３に示すように、充填パターン１０３ａにより平坦化された下部電極１０１ａ上に、まず正孔輸送層１０４として、以下の化３に示す化合物［０３］を真空蒸着法にて５０ｎｍ形成した。つぎに、発光層１０５として化合物［１１］を真空蒸着法にて７０ｎｍ形成した。つぎに、陰極としてマグネシウム−銀合金を蒸着速度比１０：１で真空蒸着法にて共蒸着した膜を１５０ｎｍ形成し、これを加工して上部電極１０６を形成して有機ＥＬデバイスを作製した。図３に示す有機ＥＬデバイスの整流特性を調べたところ、順バイアスと逆バイアスとで整流比は１０4以上となり、良好な整流特性を示すことが確認された。
【００２５】
＜実施例２＞
つぎに、本実施例の下部電極の製造方法を説明する。
まず、図４（ａ）に示すように、ガラス基板４００上にＩＴＯ膜４０１をスパッタリングにより膜厚８０ｎｍ形成した。つぎに、レジストをスピンコートにより成膜し、露光、現像によってパターニングを行い、図４（ｂ）に示すように、ＩＴＯ膜４０１上にレジストパターン４０２を形成した。
【００２６】
つぎに、基板をＲＩＥのチャンバーに入れ、ＨＩ／Ａｒの混合ガスによりエッチングを行い、図５（ｂ）に示すように、下部電極４０１ａを形成した。引き続き、同一のチャンバー内で、導入ガスをＣＨ4／Ｈ2の混合ガスに変更し、アモルファスカーボンの膜４０３を約８０ｎｍ程度堆積した。この後、レジストパターン１０２を除去することで、図６（ｂ）に示すように、間にアモルファスカーボンの充填パターン４０３ａを有する下部電極４０１ａのパターンを形成した。
【００２７】
この後、前述した実施例１と同様にして正孔輸送層４０４，発光層４０５，上部電極４０６を形成し、図５（ｂ）に示すような有機ＥＬデバイスを作製した。以上説明したように形成した図５（ｂ）の有機ＥＬデバイスの整流特性を調べたところ、順バイアスと逆バイアスとで整流比は１０4以上となり良好な整流特性を示すことが確認された。
なお、上述では、アモルファスカーボンを堆積させるようにしたが、これに限るものではなく、他のガスを用いるなどのことにより酸化シリコンや窒化シリコンを堆積させるようにしても良い。
【００２８】
以上実施例１，２をもって説明した本発明に係る有機ＥＬ素子の素子構造は、電極間に有機層を１層あるいは２層以上積層した構造であり、この例として、陽極／発光層／陰極からなる構造、陽極／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／陰極からなる構造、陽極／正孔輸送層／発光層／陰極からなる構造、陽極／発光層／電子輸送層／陰極からなる構造などの構造が挙げられる。
【００２９】
本発明に用いられる正孔輸送材料は特に限定されず、正孔輸送材料として通常使用されている化合物であれば何を使用してもよい。正孔輸送材料の具体例としては、例えば、下記のビス（ジ（ｐ−トリル）アミノフェニル）−１，１−シクロヘキサン［０１］、Ｎ，Ｎ’―ジフェニル−Ｎ，Ｎ’―ビス（３−メチルフェニル）−１，１’―ビフェニル−４，４’―ジアミン［０２］、Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−Ｎ−Ｎ−ビス（１−ナフチル）−１，１’−ビフェニル）−４，４’−ジアミン［０３］などのトリフェニルジアミン類や、スターバースト型分子（［０４］〜［０６］等）、ポリパラフェニレンビニレン誘導体やポリアニリン誘導体やポリチオフェン誘導体などの導電性高分子などが挙げられる。
【００３０】
【化１】
0004139085.tif 000002
【００３１】
【化２】
0004139085.tif 000003
【００３２】
【化３】
0004139085.tif 000004
【００３３】
【化４】
0004139085.tif 000005
【００３４】
【化５】
0004139085.tif 000006
【００３５】
【化６】
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【００３６】
また、導電性高分子も適用可能である。また、ＦｅＣｌ3などのルイス酸と正孔輸送材料との混合膜も適用可能である。
本発明に用いられる電子輸送材料は特に限定されず、電子輸送材料として通常使用されている化合物であれば何を使用してもよい。電子輸送材料の具体例としては、例えば、２−（４−ビフェニリル）−５−（４−ｔ−ブチルフェニル）−１，３，４−オキサジアゾール［０７］、ビス｛２−（４−ｔ−ブチルフェニル）−１，３，４−オキサジアゾール｝−ｍ−フェニレン［０８］などのオキサジアゾール誘導体、トリアゾール誘導体（［０９］、［１０］等）、キノリノール系の金属錯体（［１１］〜［１４］等）、バソフェナントロリン［１５］、バソクプロイン［１６］、などが挙げられる。
【００３７】
【化７】
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【００３８】
【化８】
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【００３９】
【化９】
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【００４０】
【化１０】
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【００４１】
【化１１】
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【００４２】
【化１２】
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【００４３】
【化１３】
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【００４４】
【化１４】
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【００４５】
【化１５】
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【００４６】
【化１６】
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【００４７】
また、電子輸送材料と金属との混合膜も適用可能である。この場合、電子輸送材料としては、公知の電子輸送材料から適宜選択することができる。また金属としては、公知の金属から適宜選択することができるが、電子輸送性を持たせるためにイオン化ポテンシャルの小さい金属を用いることが好ましい。例えば、Ｍｇ、Ｃａ、Ｌｉ、Ｃｓ、Ａｌ、などが挙げられる。
【００４８】
本発明に用いられる発光材料は特に限定されず、発光材料として通常使用されている化合物であれば何を使用してもよい。例えば、ジスチリルアリーレン誘導体（特開平２−２４７２７８号公報、特開平５−１７７６５号公報）、クマリン誘導体、ジシアノメチレンピラン誘導体、ペリレン誘導体（特開昭６３−２６４６９２号公報）、また、芳香環系材料（特開平８−２９８１８６、特開平９−２６８２８４号公報）やアントラセン系化合物（特開平９−１５７６４３号公報、特開平９−２６８２８３号公報、特開平１０−７２５８１号公報）、キナクリドン誘導体（特開平５−７０７７３号公報）、などが挙げられる。
【００４９】
有機ＥＬ素子の陽極は、正孔を正孔輸送層に注入する役割を担うものであり、４．５ｅＶ以上の仕事関数を有することが効果的である。本発明に用いられる陽極材料の具体例としては、酸化インジウム錫合金（ＩＴＯ）、酸化錫（ＮＥＳＡ）、金などが挙げられる。また、陰極としては、電子輸送帯または発光層に電子を注入する目的で、仕事関数の小さい材料が好ましい。陰極材料は特に限定されないが、具体的にはインジウム、アルミニウム、マグネシウム、マグネシウム−インジウム合金、マグネシウム−アルミニウム合金、アルミニウム−リチウム合金、アルミニウム−スカンジウム−リチウム合金、マグネシウム−銀合金等を使用できる。
【００５０】
本発明の有機ＥＬ素子の各層の形成方法は特に限定されず、公知の方法を適宜選択できる。例えば、真空蒸着法、分子線蒸着法（ＭＢＥ法）あるいは溶媒に溶かした溶液のディッピング法、スピンコーティング法、キャスティング法、バーコート法、ロールコート法などの塗布法、などが挙げられる。
【００５１】
【発明の効果】
以上説明したように、本発明によれば、自己整合的に充填パターンが形成できるので、製造コストをあまり増加させることなく、下部電極のショート欠陥の発生を抑制できるという優れた効果が得られる。
【図面の簡単な説明】
【図１】  本発明の実施の形態における有機ＥＬデバイスの製造方法を説明する工程図である。
【図２】  図１に続く、有機ＥＬデバイスの製造方法を説明する工程図である。
【図３】  図２に続く、有機ＥＬデバイスの製造方法を説明する工程図である。
【図４】  本発明の他の形態における有機ＥＬデバイスの製造方法を説明する工程図である。
【図５】  図４に続く、有機ＥＬデバイスの製造方法を説明する工程図である。
【図６】  図５に続く、有機ＥＬデバイスの製造方法を説明する工程図である。
【符号の説明】
１００…ガラス基板、１０１…ＩＴＯ（インジウム錫酸化膜）膜、１０１ａ…下部電極、１０２…レジストパターン、１０３…膜、１０３ａ…充填パターン１０３ａ、１０４…正孔輸送層、１０５…発光層、１０６…上部電極。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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