(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ｎ（ただし、Ｎ≧３）枚のシート状正極、Ｎ枚のシート状負極および少なくとも１枚のシート状隔離体を、上記シート状隔離体がシート状正極とシート状負極との間に介在するようにして積層した電極積層体を有する積層形電池であって、上記電極積層体中の正極群または負極群の少なくとも一方の電極群がＮ個またはＮ−１個のリードを有し、上記リードが上記電極群を構成するシート状電極の一辺から取り出され、上記シート状電極のリードが取り出される一辺の長さをＬ、シート状電極の積層枚数をＮ、リードの幅をＷｉとし、上記電極群がＮ個のリードを有する場合は、次の式（Ｉ）
【数１】
0004079295.tif 000005
を満たし、上記電極群がＮ−１個のリードを有する場合は、次の式（II）
【数２】
0004079295.tif 000006
を満たし、かつ積層方向に隣接するリードが幅方向において重なり合っていないことを特徴とする積層形電池。
【請求項２】
積層方向に隣接するリード間の、平面視における幅方向の間隙が、前記積層方向に隣接するリードのうち、より幅の広いリードにおけるリード幅の１／１０以上１／３以下であることを特徴とする請求項１記載の積層形電池。
【請求項３】
積層方向に隣接するリード間の、平面視における幅方向の中心線間隔が、前記積層方向に隣接するリードのうち、より幅の広いリードのＷｉ以上であることを特徴とする請求項１または２記載の積層形電池。
【請求項４】
上記隔離体が、ゲル状電解質からなることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の積層形電池。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、積層形電池に係わり、さらに詳しくは、そのリード取り出し方法の最適化に関する。
【０００２】
【従来の技術】
積層形電池の製造方法は、大別して次の二つに分けられる。一つは、図３５に示すように、金属箔からなる基材の両面に長方形状の活物質塗布部（基材に活物質含有ペーストを塗布し、乾燥して形成した活物質含有層のことであるが、これを簡略化して「活物質塗布部」という）１ａを設け、その一端にリード１ｂを設けてシート状正極１と、上記シート状正極１と同じ形状に形成したシート状負極をそれぞれ複数枚用意するとともに、上記正極や負極などより一回りサイズの大きいシート状隔離体を複数枚用意し、その隔離体が正極と負極との間に配置するようにして、図３６に示すように、負極２、隔離体３、正極１の順に積層し、その電極積層体を外装体４で被覆して製造した「枚葉方式」の積層形電池である。他の一つは、上記「枚葉方式」の積層形電池の場合よりも長い活物質塗布部を持つシート状正極およびシート状負極と、これらよりも一回りサイズの大きいシート状隔離体とをそれぞれ１枚ずつ用意し、それらを隔離体が正極と負極との間に介在するようにして積層した後、図３７に示すように、折り曲げて電極積層体を形成し、それを外装体４で被覆して製造した「折り曲げ方式」の積層形電池である。
【０００３】
ところで、前者の「枚葉方式」の積層形電池では、シート状正極やシート状負極などのシート状電極のリードを同一の位置に設けて複数枚接合し、それらと電池の端子とを接合することによって電流を取り出している。この接合には抵抗溶接やレーザー溶接が採用されているが、いずれもその信頼性を確保することが難しく、また接合後に接続不良が生じた場合に溶接状態を確認するためにはリード部位を破壊しなければならず、電池の取り扱い性が悪いという問題があった。また、後者の「折り曲げ方式」の積層形電池では、接合の信頼性が損なわれるおそれはないものの、電池の端子からシート状電極のリード末端までの距離が長いために、抵抗分極による活物質利用率の低下や折り曲げに伴う活物質の基材からの脱離による活物質利用率の低下、さらには折り曲げ部の重なりによる厚化に伴う容積効率（ｍＡｈ／ｃｍ3 ）の低下などが生じるという問題があった。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、上記のような従来の積層形電池が持っていた信頼性の欠如や活物質利用率の低下、容積効率の低下などといった問題点を解決し、信頼性が高く、かつ活物質利用率および容積効率が高い積層形電池を提供することを目的とする。
【０００５】
【課題を解決するための手段】
本発明は、Ｎ（ただし、Ｎ≧３）枚のシート状正極、Ｎ枚のシート状負極および少なくとも１枚のシート状隔離体を、上記シート状隔離体がシート状正極とシート状負極との間に介在するようにして積層した電極積層体を有する積層形電池であって、上記電極積層体中の正極群または負極群の少なくとも一方の電極群がＮ個またはＮ−１個のリードを有し、上記リードが上記電極群を構成するシート状電極の一辺から取り出され、上記シート状電極のリードが取り出される一辺の長さをＬ、シート状電極の積層枚数をＮ、リードの幅をＷｉとし、上記電極群がＮ個のリードを有する場合は、次の式（Ｉ）
【数３】
0004079295.tif 000002
（以下、単に「ΣＷｉ≦Ｌ」と略す）を満たし、上記電極群がＮ−１個のリードを有する場合は、次の式（II）
【数４】
0004079295.tif 000003
（以下、単に「（Ｎ−１）ΣＷｉ≦Ｌ」と略す）を満たし、かつ積層方向に隣接するリードが幅方向において重なり合わないようにすることによって、上記課題を解決したものである。
【０００６】
すなわち、上記のように式（Ｉ）のΣＷｉ≦Ｌまたは式（II）の（Ｎ−１）ΣＷｉ≦Ｌを満たすようにすることによって、できるだけ広い端子接続面積を確保して信頼性を高め、かつ積層方向に隣接するリード（以下、単に「隣接するリード」と省略する。）が幅方向において重なり合わないようにすることによってリードによる電極積層体の厚化を防止でき、高い容積効率を確保でき、信頼性が高く、かつ活物質利用率および容積効率が高い積層形電池を提供することができる。
【０００７】
【発明の実施の形態】
本発明は、その適用にあたって特に特定の電池に限定されることはないが、たとえば、鉛蓄電池、ニッケル−カドミウム電池、ニッケル−金属水素化物電池、ニッケル−亜鉛電池、酸化銀二次電池などの二次電池や、たとえば、マンガン乾電池、アルカリ・マンガン乾電池、酸化銀電池、リチウム一次電池などの一次電池に好適に適用され、中でも後記の実施例で示すような、いわゆるポリマー電池と呼ばれるアクリル系、ポリエーテル系などのゲル状電解質を用いたリチウム二次電池のように、容積効率を高めて極めて薄形の電池にするため電池内空隙を少なくする必要がある積層形電池に適用すると有用である。特に、積層形ポリマーリチウム二次電池においては、負極の基材には銅箔などの直接溶接可能な基材が用いられているので、前記の抵抗溶接あるいはレーザー溶接が可能であるが、正極の基材にはアルミニウム箔などの基材が用いられているため、端子接続のための溶接による接合性が悪いことから、リード間の溶接の信頼性が低下しやすい。そのため、上記積層形電池の正極のリードには、正極端子板にニッケルなどを用いて、それと各リードとを溶接することも考えられるが、外部からの金属板の接合によって、リード部が厚化するとともに、生産性が低下することになる。従って、上記積層形電池のような場合は、少なくとも正極に本発明を適用することにより、リードと端子間との接合不良を低減し、信頼性の高い積層形電池にすることができ、正極および負極のリードの両者に本発明を適用することにより、容積効率がより一層向上した薄形の積層形電池にすることができる。
【０００８】
つぎに、本発明を図面を参照しつつ具体的に説明する。まず、最初に説明する積層形電池の場合は、同一リード幅でリードを設けたシート状正極を４枚用い、同一リード幅でリードを設けたシート状負極を４枚用いている。ただし、積層するシート状電極のリード幅Ｗｉは必ずしも同一幅にする必要はなく、異なる幅のリードにすることもできる。
【０００９】
まず、シート状正極を図１により説明すると、シート状正極１は４枚用いられ、そのうちの３枚、つまり、図１の（ａ）、（ｂ）、（ｃ）に示すものは、基材の両面に活物質塗布部１ａを設けた両面塗布正極であり（活物質塗布部１ａにはドットを入れて他の部分と識別しやすくしている）、残りの１枚、つまり、図１の（ｄ）に示すものは、基材の片面〔図１の（ｄ）では裏面側〕にのみ活物質塗布部を設けた片面塗布正極であり、この片面塗布正極はシート状負極、シート状隔離体、シート状正極を順次積層した電極積層体において最外層に配置する。すなわち、最外層のシート状正極の負極と対向していない面の活物質は負極との電気化学反応に寄与しないため、この面に活物質塗布部を設ける必要がなく、また、そのように活物質塗布部を設けないことによって、電極積層体の厚みをさらに薄くすることができる。さらに、最外層のシート状正極を片面塗布正極にしておくことにより、該シート状正極は正極端子板との接続を基材自体で取ることが可能になるので、最外層のシート状正極はその基材にリードとしての作用を兼ねさせてリードのないものにしてもよく（この場合、Ｎ枚のシート状正極の積層体に相当する正極群のリードはＮ−１個になる）、それ以外のシート状正極のリードの幅を広くして強度を上げることができる。
【００１０】
このシート状正極１のリード１ｂの幅は前述の表現ではＷｉに相当し、この図１に示すものではリードの幅（Ｗｉ）は１４ｍｍである。このリード１ｂが設けられているシート状正極１の一辺の幅は前述の表現ではＬに相当し、この図１に示すものでは、上記Ｌは７２ｍｍである。また、このシート状正極１の枚数は前述の表現ではＮに相当し、この図１に示すものではＮ＝４である。
【００１１】
この図１の（ａ）、（ｂ）、（ｃ）、（ｄ）に示す各部分の寸法から明らかなように、これらのシート状正極１においては、ΣＷｉ≦Ｌの関係を満たし、各リード１ｂ間の中心線間隔（平面視における幅方向の中心線間隔。以降の「リード間の中心線間隔」について、同じ。）は１８ｍｍであって、リード１ｂの幅（Ｗｉ）＝１４ｍｍより大きくなっていて、これらのシート状正極１を積層したときに、リード１ｂの位置が重なることはない。すなわち、前記のように隣接するリードの幅が異なる場合、これらのリードの位置が重ならないようにすることから、リード間の中心線間隔は、前記隣接するリードのうち、より幅の広い方のリード幅Ｗｉ以上であることが好ましい。なお、各リード１ｂを電極積層体の最外層で折り曲げた際に各リード１ｂが幅方向の端面で接触するようにして、リード間の間隙（平面視における幅方向の間隙。以降の「リード間の間隙」について、同じ。）を０にすることもできるが、隣接するリード間があまりにも近接しすぎると、リードを折り曲げた際にそれらが重なり合って厚化する原因になるので好ましくなく、生産性を考慮すると、隣接するリード間の間隙は、前記隣接するリードのうち、より幅の広いリードにおけるリード幅Ｗｉの１／１０以上で１／３以下が好ましい。
【００１２】
本発明において、上記活物質塗布部とは、基材に活物質含有ペーストを塗布し、加熱して形成した活物質含有層をいうが、本発明では、この活物質含有層を基材に活物質含有ペーストを塗布する工程を経て形成することから上記のように活物質塗布部という。また、上記両面塗布正極や後出の両面塗布負極などの両面塗布電極とは、基材の両面に活物質含有ペーストを塗布し、加熱して基材の両面に活物質含有層を形成したシート状電極をいい、上記片面塗布正極や後出の片面塗布負極などの片面塗布電極とは、基材の片面に活物質含有ペーストを塗布し、加熱して基材の片面にのみ活物質含有層を形成したシート状電極をいう。
【００１３】
つぎに、シート状負極を図２により説明すると、このシート状負極２も４枚用いられ、そのうちの３枚、つまり、図２の（ｂ）、（ｃ）、（ｄ）に示すものは、基材の両面に活物質塗布部２ａを設けた両面塗布負極であり（活物質塗布部２ａにはドットを入れて他の部分と識別しやすくしている）、残りの１枚、つまり、図２の（ａ）に示すものは、基材の片面〔図２の（ａ）では表面側〕にのみ活物質塗布部を設けた片面塗布負極であり、この片面塗布負極はシート状負極、シート状隔離体およびシート状正極を順次積重した電極積層体において最外層に配置する。この最外層のシート状負極において、片面のみに活物質塗布部を設けるのは前記シート状正極の場合と同様の理由によるものであり、また、それによって生じる効果も前記シート状正極の場合と同様であって、たとえば、最外層のシート状負極を片面塗布負極にしてリードのないものにした場合、Ｎ枚のシート状負極の積層体に相当する負極群のリードはＮ−１個になる。
【００１４】
このシート状負極２のリード２ｂの幅は、前出の表現ではＷｉに相当し、この図２に示すリードの幅（Ｗｉ）は１４ｍｍである。また、このリード２ｂが設けられているシート状負極２の一辺の幅は前述の表現ではＬに相当し、この図２に示すものでは、上記Ｌは７２ｍｍである。また、このシート状負極２の枚数は前述の表現ではＮに相当し、この図２に示すものではＮ＝４である。
【００１５】
そして、この図２の（ａ）、（ｂ）、（ｃ）、（ｄ）に示す各部分の寸法から明らかなように、これらのシート状負極２においては、ΣＷｉ≦Ｌの関係を満たし、各リード２ｂ間の中心線間隔は１８ｍｍであって、リード２ｂの幅（Ｗｉ）＝１４ｍｍより大きくなっていて、これらのシート状負極２を積層したときに、リード２ｂの位置が重なることはない。
【００１６】
本発明において、隔離体としてはゲル状電解質またはセパレータが用いられる。そして、本発明の積層形電池の組立にあたり、シート状正極、シート状負極、シート状隔離体を積層して電極積層体を作製するが、その際、シート状隔離体がシート状正極とシート状負極との間に介在するようにして積層する。また、その際、シート状正極やシート状負極はそれぞれＮ枚（すなわち、３枚以上）使用するが、隔離体は長尺のシート状にし、それを１枚用い、折り曲げてシート状正極とシート状負極との間に介在するようにしつつ積層しても良いし、また、複数枚（たとえば、シート状電極と同じ枚数）用いて積層しても良い。さらに、それぞれのシート状正極のリードを並列に接続し、かつそれぞれのシート状負極のリードを並列に接続し、電池全体としては、それぞれ１本ずつの正極端子と負極端子を外装体外に引き出しつつ、電極積層体全体を外装体で被覆する。この外装体としては、外面層にポリエチレンテレフタレートフィルムなどの樹脂フィルム、中間層にアルミニウム箔などの金属箔、内面層に変性ポリオレフィンフィルムなどの熱接着性フィルムを用いたラミネートフィルムが好ましい。
【００１７】
本発明においては、上記のようにＮ枚のシート状正極、Ｎ枚のシート状負極および少なくとも１枚のシート状隔離体を、上記シート状隔離体がシート状正極とシート状負極との間に介在するようにして積層するので、得られる電極積層体ではシート状正極とシート状負極とがシート状隔離体を介して交互に積層されているが、本発明において、上記電極積層体中のシート状正極の積層部分を正極群といい、シート状負極の積層部分を負極群という。そして、この正極群または負極群の少なくとも一方の電極群がＮ個のリードを有する場合とは、上記電極群を構成するＮ枚のシート状電極のそれぞれがリードを有する場合をいい、上記電極群がＮ−１個のリードを有する場合とは、上記電極群を構成するＮ枚のシート状電極のうち電極積層体の最外層を構成するシート状電極を片面塗布電極にし、その基材にリードの役目を兼ねさせて、その最外層のシート状電極にリードを設けず、その最外層のシート状電極以外のシート状電極のそれぞれにリードを設けた場合をいう。なお、Ｎは３以上の整数である。
【００１８】
【実施例】
つぎに、実施例を挙げて本発明をより具体的に説明する。ただし、本発明はそれらの実施例のみに限定されるものではない。
【００１９】
実施例１
まず、次の▲１▼、▲２▼、▲３▼に示すように、シート状正極、シート状負極、隔離体となるシート状ゲル状電解質を作製した。
【００２０】
▲１▼シート状正極：
ＬｉＣｏＯ2 粉末４０重量部、鱗片状黒鉛粉末８重量部およびポリフッ化ビニリデン（以下、「ＰＶｄＦ」と略す）粉末５重量部を乾式で混合した後、さらに１．２２Ｍ（ｍｏｌ／ｌ）のＬｉＰＦ6 を含むエチレンカーボネート／プロピレンカーボネート（以下、「ＥＣ／ＰＣ」と略す）（５０／５０）溶液２５重量部を加えて混合して調製した活物質含有ペーストを、基材となる厚さ２５μｍのアルミニウム箔の両面にそれぞれ７５μｍの厚さに塗布した後、１２０℃で２０分間加熱して基材の両面に活物質含有層を形成することにより（上記加熱によりＰＶｄＦが溶融し、温度が低下すると上記ＰＶｄＦがゲル化し、その際に溶媒も含み全体がＰＶｄＦに取り込まれた状態で非流動化して柔軟性のある活物質含有層が形成される）、シート状正極を作製した。このシート状正極はいわゆる両面塗布正極である。また、これとは別に、基材の片面に上記活物質含有ペーストを塗布し、上記と同様に加熱して基材の片面のみに活物質含有層を形成することにより、いわゆる片面塗布正極も作製した。ただし、いずれのシート状正極においても、リードにする部分には活物質含有ペーストを塗布しなかった。また、上記ＥＣ／ＰＣ（５０／５０）はエチレンカーボネート（ＥＣ）とプロピレンカーボネート（ＰＣ）との比が体積比で５０：５０の混合溶媒であることを示している。
【００２１】
▲２▼シート状負極：
球状黒鉛粉末４０重量部、鱗片状黒鉛粉末４重量部およびＰＶｄＦ粉末５重量部を乾式で混合した後、さらに１．２２ＭのＬｉＰＦ6 を含むＥＣ／ＰＣ（５０／５０）溶液５重量部を加えて混合して調製した活物質含有ペーストを、厚さ２５μｍの銅箔の両面にそれぞれ７５μｍの厚さに塗布した後、１２０℃で２０分間加熱して基材の両面に活物質含有層を形成することにより、シート状のいわゆる両面塗布負極を作製した。また、シート状正極と同様に、電極積層体の最外層に配置するためのシート状負極として、基材の片面に上記活物質含有ペーストを塗布し、上記と同様に加熱して基材の片面のみに活物質含有層を形成することにより、いわゆる片面塗布負極を作製した。ただし、いずれのシート状負極においても、リードにする部分には活物質含有ペーストを塗布しなかった。
【００２２】
▲３▼シート状ゲル状電解質：
２−エトキシエチルアクリレート５０重量部、トリエチレングリコールジメタクリレート１３重量部およびエチレングリコールエチルカーボネートメタクリレート３３重量部を混合した後、さらに過酸化ベンゾイル５重量部および１．２２ＭのＬｉＰＦ6 を含むＥＣ／ＰＣ（５０／５０）溶液３５重量部を加えて混合し、過酸化ベンゾイルが完全に溶解した後、その中に厚さ６０μｍ、坪量３０ｇ／ｍ2 のポリブチレンテレフタレート不織布を浸漬した。溶液が上記不織布に完全に浸潤した後、浸漬後の不織布を７５μｍの隙間を有する２枚のガラス板の間に挟み込み、７５℃で２０分間加熱してシート状ゲル状電解質を作製した。
【００２３】
上記シート状正極を図１に示す。また、同様に上記シート状負極を図２に示す。シート状正極１の活物質塗布部１ａの寸法、シート状負極２の活物質塗布部２ａの寸法は、いずれもそれぞれの片面において７２ｍｍ×４０ｍｍであり、シート状正極１は両面塗布正極を３枚用い、片面塗布正極を１枚用い、シート状負極２も、両面塗布負極を３枚用い、片面塗布負極を１枚用いる。
【００２４】
そして、図１および図２に示すように、シート状正極１、シート状負極２とも、リード取り出しを行う辺の長さは７２ｍｍ、リードの幅は１４ｍｍ、シート状電極の積層枚数は４枚で、そのいずれのシート状電極にもリードを設けていて、ΣＷｉ（１４ｍｍ）≦Ｌ（７２ｍｍ）を満たし、かつ隣接するリードは重なり合わない。また、各リード間の中心線間隔は１８ｍｍであってＷｉ＝１４ｍｍ以上を満足し、リード間の間隔は４ｍｍ（リード幅の０．２８倍）であった。隔離体として用いるゲル状電解質は７４ｍｍ×４２ｍｍのシート状のものを７枚用いる。図１や図２においては、リードの取り出しを行う辺の長さやリードの幅を示すための数値を記入しているが、それらの単位はｍｍである。
【００２５】
これらのシート状正極、シート状負極、シート状隔離体を、シート状負極、シート状隔離体、シート状正極、………シート状負極、シート状隔離体、シート状正極の順に、シート状正極４枚、シート状負極４枚、シート状ゲル状電解質からなる隔離体７枚を積層し、電極積層体を作製した。この電極積層体の平面図を図３に示す。ただし、上記積層にあたっては、最初のシート状負極には片面塗布負極を用い、その活物質塗布部を上に向け、その上にゲル状電解質からなる隔離体を積層し、最後に積層するシート状正極には片面塗布正極を用い、その活物質塗布部を下側、つまり、隔離体に対向する側にして積層した。
【００２６】
つぎに、図４に示すように、シート状正極１のリード１ｂを折り曲げ、その後、電極積層体を裏返して、図５に示すように、シート状負極２のリード２ｂをシート状正極１のリード１ｂと反対側の面に折り曲げた。
【００２７】
つぎに、図６に示すようなそれぞれ厚さ０．１ｍｍの板状のニッケル製で正極端子板５と負極端子板６とになる２枚の金属板を用意し、それら２枚の金属板でリード折り曲げ後の電極積層体を図７に示すように挟み込んだ。そして、それら全体を端子板５、６の一部が電池の正極端子５ａおよび負極端子６ａとして外部に突出しうるようにしてポリエステルフィルム−アルミニウム箔−変性ポリオレフィンフィルムの３層ラミネートフィルムからなる外装体４で被覆して図８にその側面を一部断面で示すような積層形電池を組み立てた。ただし、図８では、リード取り出しの様子が理解しやすいように、高さ方向の倍率を大きく図示した。また、図８には正極端子５ａは図示されているが、負極端子は正極端子５ａより向こう側にあるために図示されていない。
【００２８】
実施例２
実施例１と同様の活物質塗布部を有するシート状正極およびシート状負極、ならびに実施例１と同様のシート状ゲル状電解質からなる隔離体を用い、リードの幅（Ｗｉ）を１０ｍｍ、リード取り出し間隔をリード間の中心線間隔で１２ｍｍとし、片面塗布正極および片面塗布負極はそれぞれ１枚ずつ用い、両面塗布正極および両面塗布負極はそれぞれを５枚ずつ用い、隔離体としてのゲル状電解質は１１枚用い、実施例１と同様に積層して、図９に示すような電極積層体を作製した。
【００２９】
つぎに、シート状正極１のリード１ｂを図１０に示すように折り曲げた後、図１１に示すように、正極端子板５を重ね、ついで図１２に示すようにポリエステルフィルムからなる絶縁シート７を重ねた。さらに、図１３に示すように、シート状負極２のリード２ｂも同じ面方向に折り曲げ、図１４に示すように、負極端子板６を重ね、全体を実施例１と同様のラミネートフィルムからなる外装体で被覆して積層形電池を組み立てた。
【００３０】
この実施例２の電池は、リードを取り出す辺の長さ（Ｌ）が７２ｍｍ、リードの幅（Ｗｉ）が１０ｍｍ、それぞれのシート状電極の積層枚数（Ｎ）が６であり、そのいずれのシート状電極にもリードを設けていて、ΣＷｉ≦Ｌを満たしており、かつ隣接するリード同士は重なり合わず、リード間の中心線間隔は１２ｍｍであってＷｉ＝１０ｍｍ以上であり、各リード間の間隙は２ｍｍ（リード幅の０．２倍）であった。
【００３１】
実施例３
実施例２と同様のシート状電極で、リード長さがリード取り出し方向と垂直な辺の長さの２分の１以下のシート状正極およびシート状負極を用い、実施例２と同様にシート状正極、シート状負極およびシート状ゲル状電解質からなる隔離体を図１５に示すように積層した後、図１６に示すように、その上部にポリエステルフィルムからなる絶縁シート８を載置し、図１７に示すように、シート状正極１のリード１ｂおよびシート状負極２のリード２ｂを同じ面に向かって折り曲げた。短絡を防ぐために、正極端子板５や負極端子板６は実施例１、実施例２よりも幅を狭くし、図１８に示すように、それらが接触しないようにしてそれぞれのリードの上に重ねた後、全体を実施例１と同様のラミネートフィルムからなる外装体で被覆して積層形電池を組み立てた。
【００３２】
この実施例３の電池は、実施例２の電池と同様に、Ｌ＝７２ｍｍ、Ｗｉ＝１０ｍｍ、Ｎ＝６であり、そのいずれのシート状電極にもリードを設けていて、ΣＷｉ≦Ｌを満たし、かつ隣接するリードは重なり合っておらず、各リード間の中心線間隔は１２ｍｍであってＷｉ＝１０ｍｍ以上であり、各リード間の間隙は２ｍｍ（リード幅の０．２倍）であった。
【００３３】
実施例４
シート状正極は実施例２と同じ寸法、形状のものを用い、シート状負極はリード取り出し方向を正極と垂直方向にし、リード幅（Ｗｉ）を５．４ｍｍ、リード取り出し間隔をリード間の中心線間隔で６．５ｍｍにした以外は実施例２と同様のものを用い、それら以外は、実施例１と同様にして積層形電池を作製した。
【００３４】
すなわち、図１９に示すように、シート状正極、シート状負極およびシート状隔離体を実施例１に準じて積層して電極積層体を作製し、図２０に示すようにシート状正極１のリード１ｂを折り曲げた後、図２１に示すように電極積層体を裏返しにしてシート状負極２のリード２ｂを折り曲げ、図２２に示すように、それぞれのリード１ｂ、２ｂに接触するように正極端子板５と負極端子板６を配置し、実施例１と同様のラミネートフィルムからなる外装体で被覆して積層形電池を組み立てた。
【００３５】
この実施例４の電池は、リードを取り出す辺の長さ（Ｌ）が７２ｍｍ、リードの幅（Ｗｉ）が５．４ｍｍ、それぞれのシート状電極の積層枚数（Ｎ）が６であり、そのいずれのシート状電極にもリードを設けていて、ΣＷｉ≦Ｌを満たしており、かつ隣接するリード同士は重なり合っておらず、各リード間の中心線間隔は６．５ｍｍであってＷｉ＝５．４ｍｍ以上であり、リード間の間隙は１．１ｍｍ（リード幅の０．２倍）であった。
【００３６】
実施例５
実施例２の片面塗布正極および片面塗布負極にリードを設けずに、両面塗布正極および両面塗布負極の各リードの幅（Ｗｉ）を１３．２ｍｍにした以外は、実施例２と同様にして積層形電池を作製した。すなわち、図２３に示すように、シート状正極、シート状負極およびシート状隔離体を実施例１に準じて積層して電極積層体を作製し、図２４に示すように、シート状正極１のリード体１ｂを折り曲げた後、図２５に示すように、電極積層体を裏返しにしてシート状負極２のリード体２ｂを折り曲げ、図２６に示すように、それぞれのリード１ｂとリード２ｂに接触するように正極端子板５と負極端子板６を配置し、実施例１と同様のラミネートフィルムからなる外装体で被覆して積層形電池を組み立てた。
【００３７】
この実施例５の電池は、リードを取り出す辺の長さ（Ｌ）が７２ｍｍ、リードの幅（Ｗｉ）が１３．２ｍｍ、シート状電極の積層枚数（Ｎ）が６であり、最外層のシート状正極とシート状負極とにリードを設けず、それら以外のシート状正極とシート状負極にはそれぞれリードを設けているので、それぞれの電極群の有するリード数はＮ−１個であり、（Ｎ−１）ΣＷｉ≦Ｌを満たし、かつ隣接するリードは重なり合っておらず、各リード間の中心線間隔は１４．７ｍｍであってＷｉ＝１３．２ｍｍ以上であり、リード間の間隙は１．５ｍｍ（リード幅の０．１１倍）であった。
【００３８】
以上の実施例１〜５では、端子板をシート状電極などと同様に積層した構造を示したが、本発明はその場合に限られるものではなく、次の実施例６に示すように、上記とは異なる構造のものがある。
【００３９】
実施例６
リードの長さを２ｍｍにした以外は、実施例２と同様のシート状正極およびシート状負極を用いた。図２７〜図３２にそのシート状正極を示す。シート状負極は図示していないが、活物質や極性などが異なる以外はシート状正極と同様に構成され、その形状は図２７〜図３２に示すシート状正極と同形状をしている。そして、それらのシート状正極６枚（そのうち、両面塗布正極５枚、片面塗布正極１枚）およびシート状負極６枚（そのうち、両面塗布負極５枚、片面塗布負極１枚）と実施例１と同様のゲル状電解質１１枚を実施例１と同様に積層した。図３３には、上記電極積層体におけるシート状正極のみの積層状態を示す。
【００４０】
正極端子板５として厚さ０．０５ｍｍ、幅１．５ｍｍ、長さ１００ｍｍのニッケル板を用い、これを図３４に示すように各正極のリードと超音波溶接した。図中の９は溶接部分である。負極に関しても同様の端子板を取り付け、全体を実施例１と同様のラミネートフィルムからなる外装体で被覆して積層形電池を組み立てた。なお、上記のような端子板に代えて金属線などを用いても良い。
【００４１】
この実施例６の電池は、実施例２の電池と同様に、Ｌ＝７２ｍｍ、Ｗｉ＝１０ｍｍ、Ｎ＝６であり、いずれのシート状電極にもリードを設けていて、ΣＷｉ≦Ｌを満たし、かつ隣接するリードは重なり合っておらず、各リード間の中心線間隔は１２ｍｍであってＷｉ＝１０ｍｍ以上であり、リード間の間隙は２ｍｍ（リード幅の０．２倍）であった。
【００４２】
なお、上記実施例１〜６では、リードをシート状電極の一端から順に位置をずらして設ける形態にしたが、電極積層体にした時に隣接するリードが重なり合わないような位置であれば、これらの順を入れ替えても特に問題はない。
【００４３】
比較例１
活物質塗布部の寸法を実施例１と同様に７２ｍｍ×４０ｍｍにし、すべて同一の位置にリードを有する形状のシート状正極およびシート状負極（それぞれ両面塗布シート状電極３枚、片面塗布電極１枚、正極については図３５参照）ならびに実施例１と同様のゲル状電解質からなる隔離体７枚を用意し、図３６に示すように、それらのシート状正極１のリード１ｂとシート状負極２のリード２ｂが対向する辺に配置するようにして積層し、電極積層体を作製した。シート状正極１およびシート状負極２のそれぞれにおいて、それぞれ４枚ずつのシート状電極からのリードと、外部回路への接続のための端子板１枚の計５枚の金属板を抵抗溶接で接合して、上記の端子板をそれぞれ正極端子５ａおよび負極端子６ａとした。その後、全体を実施例１と同様のラミネートフィルムからなる外装体４で被覆して図３６に示すような枚葉方式の積層形電池を組み立てた。
【００４４】
比較例２
活物質塗布部を長くした長尺のシート状正極および負極ならびに長尺のシート状ゲル状電解質からなる隔離体をそれぞれ１枚ずつ用意し、図３７に示すように、それらをシート状負極２、シート状隔離体３、シート状正極１の順に重ねて折り曲げ、それら全体を実施例１と同様のラミネートフィルムからなる外装体４で被覆して、図３７に示すような折り曲げ方式の積層形電池を組み立てた。
【００４５】
上記実施例１〜６および比較例１〜２の電池を２００個作製したときの端子接続不良数を調べた結果を表１に示す。なお、シート状正極およびシート状負極の活物質層の組成やゲル状電解質の組成は、実施例１〜６および比較例１〜２のいずれも同じである。
【００４６】
【表１】
0004079295.tif 000004
【００４７】
上記端子接続不良の判定は以下に示す方法により行った。今回作製した電池の電気容量を決定するのは正極である。正極の利用率を加味した充填電気容量は、１面（７２ｍｍ×４０ｍｍ）当たり４０ｍＡｈである。実施例１では両面塗布正極（利用率を加味した充填電気容量は８０ｍＡｈ）３枚と、片面塗布正極（利用率を加味した充填電気容量は４０ｍＡｈ）１枚とが組み合わされており、反応面は７面であることから、利用率を加味した総充填電気容量は２８０ｍＡｈになる。もし、このうちの片面塗布正極だけが接合不良の場合には、放電容量は２４０ｍＡｈになり、また、両面塗布正極１枚だけが接合不良の場合には、放電容量は２００ｍＡｈになる。このことから、シート状正極４枚とシート状負極４枚とで構成されている実施例１の電池と比較例１の電池では、放電容量が２４０ｍＡｈに達しない電池を端子接続不良にした。
【００４８】
同様に、実施例２、実施例３、実施例４、実施例５および実施例６の電池では、反応面１１面で、利用率を加味した総充填電気容量は４４０ｍＡｈである。この場合も、片面塗布正極を含んでいるので、放電容量が４００ｍＡｈに達しないものを端子接続不良とした。比較例２の電池では、端子接続不良は発生しないが、折り曲げに伴う剥がれが生じ、放電容量が低下した。放電容量が充填電気容量の９０％未満のものを端子接続不良とした。
【００４９】
上記表１に示すように、実施例１〜６の電池は、端子接続不良の発生がまったくなく、信頼性に富むととともに、その判定を放電容量値に基づいて行っていることから明らかなように、活物質利用率が高かった。
【００５０】
なお、上記実施例では、シート状電極のリードと端子板との接合を単に重ね合わせたが、両者を溶接、ろう付け、かしめなどにより接合することによって、さらに信頼性を向上させることができる。また、上記の実施例では、本発明を図示化しやすくするためリード幅を各シート状電極とも同一幅にして示したが、リード幅の異なるシート状電極を組み合わせて積層形電池にすることもできる。
【００５１】
【発明の効果】
以上説明したように、本発明では、信頼性が高く、かつ活物質利用率および容積効率が高い積層形電池を提供することができた。
【図面の簡単な説明】
【図１】実施例１で製造する積層形電池に使用するシート状正極を示す平面図である。
【図２】実施例１で製造する積層形電池に使用するシート状負極を示す平面図である。
【図３】実施例１の積層形電池の製造工程中において、電極積層体を作製した状態を示す平面図である。
【図４】実施例１の積層形電池の製造工程中においてシート状正極のリードを折り曲げた状態を示す平面図である。
【図５】実施例１の積層形電池の製造工程中においてシート状負極のリードを折り曲げた状態を示す平面図である。
【図６】実施例１の積層形電池に用いる正極端子板および負極端子板を示す平面図である。
【図７】実施例１の積層形電池の製造工程中において電極積層体に正極端子板と負極端子板を配置した状態を示す平面図である。
【図８】実施例１の積層形電池を概略的に示す一部断面側面図である。
【図９】実施例２の積層形電池の製造工程中において電極積層体を作製した状態を示す平面図である。
【図１０】実施例２の積層形電池の製造工程中においてシート状正極のリードを折り曲げた状態を示す平面図である。
【図１１】実施例２の積層形電池の製造工程中おいて正極端子板を配置した状態を示す平面図である。
【図１２】実施例２の積層形電池の製造工程中において絶縁シートを配置した状態を示す平面図である。
【図１３】実施例２の積層形電池の製造工程中においてシート状負極のリードを折り曲げた状態を示す平面図である。
【図１４】実施例２の積層形電池の製造工程中において負極端子板を配置した状態を示す平面図である。
【図１５】実施例３の積層形電池の製造工程中において電極積層体を作製した状態を示す平面図である。
【図１６】実施例３の積層形電池の製造工程中において絶縁シートを配置した状態を示す平面図である。
【図１７】実施例３の積層形電池の製造工程中においてシート状正極のリードおよびシート状負極のリードを折り曲げた状態を示す平面図である。
【図１８】実施例３の積層形電池の製造工程中において正極端子板および負極端子板を配置した状態を示す平面図である。
【図１９】実施例４の積層形電池の製造工程中において電極積層体を作製した状態を示す平面図である。
【図２０】実施例４の積層形電池の製造工程中においてシート状正極のリードを折り曲げた状態を示す平面図である。
【図２１】実施例４の積層形電池の製造工程中においてシート状負極のリードを折り曲げた状態を示す平面図である。
【図２２】実施例４の積層形電池の製造工程中において正極端子板および負極端子板を配置した状態を示す平面図である。
【図２３】実施例５の積層形電池の製造工程中において電極積層体を作製した状態を示す平面図である。
【図２４】実施例５の積層形電池の製造工程中においてシート状正極のリードを折り曲げた状態をを示す平面図である。
【図２５】実施例５の積層形電池の製造工程中において正極端子板を配置した状態を示す平面図である。
【図２６】実施例５の積層形電池の製造工程中において負極端子板を配置した状態を示す平面図である。
【図２７】実施例６で製造する積層形電池に使用するシート状正極を示す平面図である。
【図２８】実施例６で製造する積層形電池に使用するシート状正極を示す平面図である。
【図２９】実施例６で製造する積層形電池に使用するシート状正極を示す平面図である。
【図３０】実施例６で製造する積層形電池に使用するシート状正極を示す平面図である。
【図３１】実施例６で製造する積層形電池に使用するシート状正極を示す平面図である。
【図３２】実施例６で製造する積層形電池に使用するシート状正極を示す平面図である。
【図３３】実施例６で製造する積層形電池の電極積層体におけるシート状正極の積層状態を示す平面図である。
【図３４】実施例６の積層形電池の製造工程中において、シート状正極のリードと正極端子板を溶接した状態を示す平面図である。
【図３５】従来の枚葉方式の積層形電池に使用するシート状正極を示す平面図である。
【図３６】従来の枚葉方式の積層形電池を示す断面図である。
【図３７】従来の折り曲げ方式の積層形電池を示す断面図である。
【符号の説明】
１  シート状正極
１ａ  活物質塗布部
１ｂ  リード
２  シート状負極
２ａ  活物質塗布部
２ｂ  リード
３  隔離体
４  外装体
５  正極端子板
５ａ  正極端子
６  負極端子板
６ａ  負極端子
７  絶縁シート
８  絶縁シート
【図１】
0004079295.tif 000007
【図２】
0004079295.tif 000008
【図３】
0004079295.tif 000009
【図４】
0004079295.tif 000010
【図５】
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【図６】
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【図７】
0004079295.tif 000013
【図８】
0004079295.tif 000014
【図９】
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【図１０】
0004079295.tif 000016
【図１１】
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【図１２】
0004079295.tif 000018
【図１３】
0004079295.tif 000019
【図１４】
0004079295.tif 000020
【図１５】
0004079295.tif 000021
【図１６】
0004079295.tif 000022
【図１７】
0004079295.tif 000023
【図１８】
0004079295.tif 000024
【図１９】
0004079295.tif 000025
【図２０】
0004079295.tif 000026
【図２１】
0004079295.tif 000027
【図２２】
0004079295.tif 000028
【図２３】
0004079295.tif 000029
【図２４】
0004079295.tif 000030
【図２５】
0004079295.tif 000031
【図２６】
0004079295.tif 000032
【図２７】
0004079295.tif 000033
【図２８】
0004079295.tif 000034
【図２９】
0004079295.tif 000035
【図３０】
0004079295.tif 000036
【図３１】
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【図３２】
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【図３３】
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【図３４】
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【図３５】
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【図３６】
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【図３７】
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