(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
メタクリル樹脂の粉末、又はペレット１００重量部に、メタクリル樹脂又はそのモノマーに対する親和性を有する有機基が珪素原子に直結したポリシロキサン結合をなす固体状の架橋性シリコーン樹脂からなる数平均粒子径０．３〜１０μｍの真球状粒子１〜１０重量部を、乾燥窒素を連続的に送入している押出機のホッパー内に供給し、押出機スクリューにて溶融混合分散後、押出機ダイス面よりストランド状に押出し、０．５〜２５μｍの大きさの微小異物が水１ｃｃ当たり２万個以下である水にて水冷後、マスターバッチペレットを製造し、得られたマスターバッチペレットを希釈して、架橋性シリコーン樹脂からなる真球状粒子濃度を０．００１〜０．９重量部にすることを特徴とする光拡散性メタクリル樹脂組成物の押出造粒方法。
【請求項２】
上記マスターバッチペレット希釈後の架橋性シリコーン樹脂からなる真球状粒子濃度が０．００１〜０．０３重量部であることを特徴とする請求項１に記載の押出造粒方法。
【請求項３】
原料自動計量装置、原料混合機、原料タンク、単軸又は二軸押出機、ストランドバス、ペレタイザー、製品貯蔵タンクからなる押出造粒工程が、０．３μｍ以上０．５μｍ未満の大きさの微小異物が１ＣＦ（Ｃｕｂｉｃ  Ｆｅｅｔ）当たり１０万個以下、０．５μｍ以上の微小異物が１ＣＦ当たり２万個以下の環境内にあることを特徴とする請求項１または２に記載の押出造粒方法。
【請求項４】
メタクリル樹脂中の０．５〜２５μｍの大きさの微小異物が樹脂１ｇ当たり５０００個以下であることを特徴とする請求項１〜３のいずれか一項に記載の押出造粒方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、光拡散性メタクリル樹脂組成物のマスターバッチ（ＭＢ）ペレットを経る該樹脂組成物の押出造粒方法に関するものである。本方法によって得られるＭＢペレットで作製した光散乱性導光板を用いて色調が優れ高輝度な面照明装置を得ることができる。面照明装置は、ワードプロセッサやパーソナルコンピュータ等のＯＡ（オフィスオートメーション）機器、或いは画像信号の各種モニターなどの液晶表示装置等の光源（バックライト等）として利用される。
【０００２】
【従来の技術】
従来より、メタクリル樹脂中に架橋性シリコーン樹脂からなる真球状粒子を分散させた光拡散性メタクリル樹脂組成物は、該粒子の散乱効果を利用して照明用カバー等に使用されている。また最近では、この散乱効果を利用して該樹脂組成物を液晶表示装置等に用いられる面照明装置用導光板用途にも使用し始めている。
【０００３】
例えば、特開平２−１９４０５８号公報、特開平３−２９４３４８号公報、特開平５−３９４０１号公報等には、メタクリル樹脂にシリコン系の架橋ポリマーを分散させる光散乱性メタクリル樹脂組成物に関する発明が見られる。
【０００４】
また特開平６−３２４３３０号公報、マトリックス樹脂内に屈折率の異なる粒子状材料を混練する成形プロセスを経て光散乱体ブロックを作成する発明が、特開平７−１３０２０８号公報には、屈折率の異なる二種類のポリマーの混練工程と射出成形工程とを含むプロセスに関する発明が見られる。
【０００５】
更に特開平７−９０１６７号公報には、熱可塑性芳香族ポリカーボネイト樹脂に該樹脂とは屈折率が異なり、しかも相溶しない粒子からなる光散乱性樹脂組成物に関する記述が見られる。特開平７−３６０３７号公報、特開平７−２７０７０９号公報には、光散乱性導光体の楔型の形状及び出光方向を調節するためにプリズム素子を使用する光散乱性導光体装置に関する発明が見られる。
【０００６】
何れにしても、上記発明中にはマトリックス樹脂に光拡散粒子を混練り分散させる際に、微小異物の発生及び混入を抑制低減するための押出造粒工程に関する具体的な記述は見られない。
【０００７】
一方、液晶表示装置等のバックライトに用いられる面照明用導光板などの光学用途に用いられる光学用メタクリル樹脂には、微小異物量を極力低減したものが要求されている。従って、光学用メタクリル樹脂の生産工程に於いては光学用成形品にて欠陥となる微小異物の混入を極力防止する必要がある。
【０００８】
このため、光学用樹脂の生産工程に於いては低ダスト化のために数多くの研究がなされてきた。
【０００９】
例えば、特開平７−１７８７９０号公報には押出成形時に成型品中の異物量を検出することによって異物量の少ない成型品が得られるとしている。また、特開平７−１６４５１１号公報には、押出される熱可塑性樹脂管の表面外観を改良する冷却方法が開示されている。
【００１０】
更に、特開昭６０−１８４８１３号公報には、押出機ホッパー内に乾燥窒素を送入することによって、ゴミ状物質の発生が抑えられるとしているが、これだけではペレットとして得られる樹脂中の微小異物量を抑えるには不十分である。特開平１−２３２３０５号公報には、光ファイバーの直径変動を防止するための冷却固化方法が開示されているが、冷却水中の微小異物に関する記述は見られない。
【００１１】
特開平４−２２６１５号公報には、射出成形機のシリンダー及びスクリューの材質を規定することによって発生する異物量を少なくすることができるとしている。また特開平７−９４３９号公報には、樹脂中の異物の混入と切粉の発生を低減させる造粒方法が開示されている。何れにしても本発明の技術とは異なっている。
【００１２】
【発明が解決しようとする課題】
従来技術に於いては、メタクリル樹脂中に架橋性シリコーン樹脂からなる真球状粒子を分散させた光拡散性メタクリル樹脂組成物を光散乱性導光板に利用する技術は示されている。しかしながら、マトリックス樹脂であるメタクリル樹脂と該樹脂とは屈折率の異なる架橋性シリコーン樹脂からなる真球状粒子とを溶融混練分散する押出造粒工程に関する技術は何ら示されていない。
【００１３】
すなわち本発明の目的は、微小異物の発生及び微小異物の混入を抑制した押出造粒工程を用いて、マトリックス樹脂であるメタクリル樹脂と該樹脂とは屈折率の異なる架橋性シリコーン樹脂からなる真球状粒子を溶融混練分散することによって、混入する微小異物量の少ない光散乱性樹脂組成物のマスターバッチ（ＭＢ）ペレットを得ることにある。更に、該樹脂のＭＢペレットで作製した光散乱性導光板を用いて色調が優れ高輝度な面照明装置を得ることにある。
【００１４】
更に詳しくは本発明の目的は、メタクリル樹脂に架橋性シリコーン樹脂からなる数平均粒子径０．３〜１０μｍの真球状粒子を、０．５〜２５μｍの大きさの微小異物の発生及び混入を抑制した押出造粒工程を用いて溶融混合分散及び冷却ペレット化することによって、微小異物の少ない光拡散性メタクリル樹脂組成物のＭＢペレットを得ることにある。該樹脂のＭＢペレットを用いて、発光面内の色座標値の最大値と最小値との差がｘ、ｙとも０．０３以下である面照明装置用等の導光板を得ることにある。
【００１５】
【課題を解決するための手段】
本発明者は鋭意研究した結果、特定の造粒工程を用いることによって上記課題が解決されることを見出し本発明に至った。
【００１６】
即ち、本発明は以下の（１）〜（４）である。
【００１７】
（１）メタクリル樹脂の粉末、又はペレット１００重量部に、メタクリル樹脂又はそのモノマーに対する親和性を有する有機基が珪素原子に直結したポリシロキサン結合をなす固体状の架橋性シリコーン樹脂からなる数平均粒子径０．３〜１０μｍの真球状粒子１〜１０重量部を、乾燥窒素を連続的に送入している押出機のホッパー内に供給し、押出機スクリューにて溶融混合分散後、押出機ダイス面よりストランド状に押出し、０．５〜２５μｍの大きさの微小異物が水１ｃｃ当たり２万個以下である水にて水冷後、マスターバッチペレットを製造し、得られたマスターバッチペレットを希釈して、架橋性シリコーン樹脂からなる真球状粒子濃度を０．００１〜０．９重量部にすることを特徴とする光拡散性メタクリル樹脂組成物の押出造粒方法。
（２） 上記マスターバッチペレット希釈後の架橋性シリコーン樹脂からなる真球状粒子濃度が０．００１〜０．０３重量部であることを特徴とする上記（１）に記載の押出造粒方法。
（３）  原料自動計量装置、原料混合機、原料タンク、単軸又は二軸押出機、ストランドバス、ペレタイザー、製品貯蔵タンクからなる押出造粒工程が、０．３μｍ以上０．５μｍ未満の大きさの微小異物が１ＣＦ（Ｃｕｂｉｃ  Ｆｅｅｔ）当たり１０万個以下、０．５μｍ以上の微小異物が１ＣＦ当たり２万個以下の環境内にあることを特徴とする上記（１）または（２）に記載の押出造粒方法。
（４）  メタクリル樹脂中の０．５〜２５μｍの大きさの微小異物が樹脂１ｇ当たり５０００個以下であることを特徴とする上記（１）〜（３）のいずれか一項に記載の押出造粒方法。
【００２１】
以下に本発明を詳細に説明する。
【００２２】
本発明に用いる押出造粒工程は、原料自動計量装置、原料混合機、原料タンク、単軸又は二軸押出機、ストランドバス、ペレタイザー、製品貯蔵タンクなどの設備からなり、これらの押出造粒工程は、０．３μｍ以上０．５μｍ未満の大きさの微小異物が１ＣＦ（Ｃｕｂｉｃ  Ｆｅｅｔ）当たり１０万個以下、更に好ましくは５万個以下、０．５μｍ以上の大きさの微小異物が１ＣＦ当たり２万個以下、更に好ましくは１万個以下の環境内にある。０．３μｍ以上０．５μｍ未満の大きさの微小異物が１ＣＦ当たり１０万個を越えるか、或いは、０．５μｍ以上の大きさの微小異物が１ＣＦ当たり２万個を越えて存在すると、作製される光散乱性導光板の色調が低下（黄色味が増す）して好ましくない。この様な環境を保つ為には、該環境が直接外気と接しないように、例えば、外気の取り入れ口に中性能フィルターやＨＥＰＡフィルターなど各種のフィルターを設置するのが好ましい。
【００２３】
以下に詳細に製造方法を説明する。
【００２４】
まず、メタクリル樹脂と固体状の架橋性シリコーン樹脂からなる真球状粒子を、それぞれ自動計量装置によって必要量計量し、自動混合機内にフィードし均一になるまで十分に攪拌する。
【００２５】
次にこの十分に攪拌した樹脂を押出機のホッパー内にフィードする。押出は、単軸又は二軸以上の一箇所或いは二箇所以上にベントを設けたベント付押出機を使用し、ベントより樹脂中の揮発分を除去しながら溶融混練分散する。押出機のシリンダーの設定温度は、２２０℃〜２５０℃であるが、通常は樹脂のせん断発熱により樹脂温度はこの温度よりも高く、２４０℃〜２７０℃になってしまう。このような樹脂温度では、メタクリル樹脂の黄変や樹脂中に褐色乃至黒褐色の塩化メチレン（メタクリル樹脂の良溶媒）に不溶解性の異物が生成するという現象が見られる。この不良現象は、一般的には押出機内（ホッパー及びスクリュー）に存在する酸素によって引き起こされる、樹脂の酸化劣化によるものである。従って樹脂の酸化劣化を抑えるためには、押出機内に存在する酸素ガスを不活性ガス（本発明の場合は乾燥窒素ガス）で十分に置換することが必要である。具体的には、乾燥窒素をホッパー内に連続的に出来る限り押出機スクリューに近い部分に送入する方法が良い。乾燥窒素としては純度９９．９％以上、好ましくは９９．９９％以上のものが良い。送入する乾燥窒素量は使用する押出機の大きさによって異なるが、単軸のスクリュー径が５０ｍｍ程度の押出機では、５０〜６０リットル／ｍｉｎ送入するのが好ましい。この量以下では送入する乾燥窒素の置換効果、すなわち、空気の巻き込みによる樹脂の熱酸化劣化を防止するのが不十分となり好ましくない。またあまり送入し過ぎてしまうと、経済的にも、また安全上の観点（窒素による酸欠）からも好ましくない。
【００２６】
最後に、押出機ダイスより押出される溶融樹脂をストランドバス水によって冷却固化した後ペレタイズする。冷却固化に使用する冷却水は、蒸留水や上水を１μｍ以下さらに好ましくは０．５μｍ以下のフィルターを通して循環させながら用いる。この様に所定のフィルターを通して得た冷却水中には、０．５〜２５μｍの大きさの微小異物が水１ｃｃ当たり２万個以下、更に好ましくは１万個以下しか含まれず、色ムラや輝点・黒点の原因となる微小異物を樹脂表面に付着させることなく溶融樹脂を冷却固化することができる。
【００２７】
普通、透明なメタクリル樹脂を導光板用途に使用する場合でも、樹脂中に微小異物が存在すると輝点や黒点の原因になり好ましくない。特に固体状の架橋性シリコーン樹脂からなる粒子径０．３〜１０μｍの真球状粒子を混入分散した光散乱性メタクリル樹脂組成物からなる光散乱性導光板では、分散させた真球状粒子の光散乱効果を利用して、サイド面より入射した光を特定方向に出射させるので、分散させた真球状粒子と形状や大きさ、且つ又は性質（屈折率や透明性）が異なる微小異物が樹脂中に存在すると、該微小異物による光の吸収散乱反射が、分散させた真球状粒子による光の吸収散乱反射と異なる為に、微小異物を規定以上含む光散乱性導光板からなるサイドライト式面照明装置（バックライト）では、色調や輝度が低下してしまう。特に、フルカラータイプの液晶表示装置においては色再現性が低下する原因となる。フルカラータイプの液晶表示装置では、バックライトの色ムラはＣＩＥのＸＹＺ表色系において、色座標値の最大値と最小値との差がｘ、ｙとも０．０３以下であることが好ましい。もちろんｘ、ｙ座標とも全く変化しないことが望ましい。
【００２８】
微小異物の発生及び混入を抑制した押出造粒工程を用いて、０．５〜２５μｍの大きさの微小異物が規定量以下の光散乱性メタクリル樹脂組成物のＭＢペレットを得るためには、最初に用いるメタクリル樹脂中の微小異物が規定量以下であることが好ましい。すなわち０．５〜２５μｍの大きさの微小異物が樹脂１ｇ当たり５０００個以下であるメタクリル樹脂の粉末、又はペレットを使用することが好ましい。更に好ましくは、樹脂１ｇ当たり３０００個以下のメタクリル樹脂の粉末、又はペレットを使用することが好ましい。
【００２９】
このようなメタクリル樹脂の粉末、又はペレットを用い、微小異物の発生及び混入を抑制した押出造粒工程を使用することによって、０．５〜２５μｍの大きさの微小異物が樹脂１ｇ当たり２万個以下となる光散乱性メタクリル樹脂組成物のＭＢペレットを得ることができる。
【００３０】
通常メタクリル樹脂中の微小異物は特定の粒度分布に従って存在し、０．５〜２５μｍの大きさの微小異物が樹脂１ｇ当たり２万個以下であれば、２５〜５０μｍの大きさの微小異物は樹脂１ｇ当たり３個以下となる。従って、本発明の光散乱性メタクリル樹脂組成物中の０．５〜２５μｍの大きさの微小異物は樹脂１ｇ当たり２万個以下である。更に好ましくは、樹脂１ｇ当たり１万個以下である。
【００３１】
ここで本発明に於いて微小異物とは、メタクリル樹脂中に存在する固形物であって、メタクリル樹脂の溶融温度に於いて溶融性・流動性を有しないものをいい、例えばメタクリル樹脂の熱劣化物、外部の環境より混入する有機物や無機物等が挙げられる。
【００３２】
本発明の光散乱性メタクリル樹脂組成物のＭＢペレットでは、メタクリル樹脂又はそのモノマーに対する親和性を有する有機基が珪素原子に直結したポリシロキサン結合をなす固体状の架橋性シリコーン樹脂からなる数平均粒子径０．３〜１０μｍの真球状粒子を使用するが、この真球状粒子は、常温又はそれ以上の温度で固体状である。本発明のシリコン樹脂はガラスのような無機的性質と有機基による有機的な性質とを合わせ持つ中間的な性質の物質であるので、メタクリル樹脂内での分散性が良い。また、シリコン樹脂の屈折率はメタクリル樹脂より低いので、界面での反射は少なく効率的にシリコン樹脂粒子内部で光線の屈折、すなわち散乱を起こさせることができる。
【００３３】
シリコーン真球状粒子を製造するための原料としては、例えば官能基３個をもつ加水分解性シランが用い得られる。加水分解と縮合の反応機構を経て、３次元的網目構造をとる真球状粒子が形成されると推定されている。
【００３４】
この加水分解と重縮合反応の工程において、使用される加水分解性シランの官能基および有機基の種類、加水分解触媒の種類と量（酸、アルカリ）、反応装置の構造、撹拌条件によって粒子の形状、粒径が微妙に影響され、これら粒子形成時の影響因子の制御により、所定の真球状粒子を作ることが可能となる。
【００３５】
本発明において、粒子の形状は不定形でなく、真球状又はこれに近い形状であることが導光体としての光学的特性を得るうえで必要である。この理由としては、真球状粒子は、入射側への反射成分、すなわち反射による光線損失を最も小さくでき、入射光を最も効率的に液晶ユニット側へ散乱出射できるからである。
【００３６】
シリコン樹脂以外の有機拡散粒子、たとえば架橋ポリスチレン粒子等では屈折率がメタクリル樹脂より高いため、本願発明が目的とする効果が得られない。
【００３７】
本願発明において、真球状粒子の数平均粒径は０．３μｍ〜１０μｍの範囲である。０．３μｍ未満の粒子径では入射光の波長より粒子が小さいため、光を有効に屈折散乱させることができなくなり、液晶ユニット側に散乱出射する光量が低下してしまうので好ましくない。逆に数平均粒子径が１０μｍを越えると、粒子の曲率が小さくなり光を屈折散乱せしめる機能が低下してしまい、やはり液晶ユニット側に散乱出射する光量が低下してしまうので好ましくない。
【００３８】
以上の理由から、更に好ましい真球状粒子の数平均粒子径は１μｍ〜５μｍの範囲である。数平均粒子径は下記数式により算出する。
【００３９】
【数１】
0004082531.tif 000002
【００４０】
ここで、ｄａは平均粒径、Ｎは粒子総計、ｄiは個々の粒径、ｎiは粒径ｄiの粒子数を表わす。
【００４１】
本願発明における固体状の架橋性シリコン真球状粒子の濃度は１〜１０重量部の範囲である。１０重量部以上であると、本ＭＢペレットを希釈して低濃度の光散乱性導光板を得る際の希釈倍率か大きくなるため濃度コントロールが難しくなるので好ましくない。また１重量部以下の濃度では、希釈に際して希釈倍率が小さくなるため多くのＭＢペレットを使用しなくてはならなくなり、光散乱性導光板を得る際にＭＢペレットの熱履歴の影響が出てしまうので好ましくない。
【００４２】
固体状の架橋性シリコン真球状粒子の濃度が１〜１０重量部のＭＢペレットを用いて光散乱性導光板を作製すると、希釈の際の熱履歴の影響がでずらく、かつ濃度コントロールが容易となる。
【００４３】
光散乱性メタクリル樹脂組成物を面照明装置用導光板に用いた場合、分散混入させる固体状の架橋性シリコン真球状粒子の最適濃度は、導光板の形状（厚み、大きさ等）及び真球状粒径の大きさによって異なるが、０．００１〜０．９重量部の範囲にある。０．９重量部より大きいと濁度が大きくなりすぎるためエッジライト方式のバックライト用導光板においては、光源側での散乱が大きくなってしまいバックライトの面全体の輝度を均一に上げることができない。また、０．００１重量部より小さい濃度では散乱性能が小さくなりすぎるために光散乱性導光板の使用に適さない。
【００４４】
最適濃度の光散乱性導光板を得るためには、本方法によって得られるＭＢペレットを用いて、再度、本押出方法を用いて目的の濃度の光散乱性樹脂組成物を得ても良いし、射出成形機を用いて直接に希釈することによって目的の濃度の光散乱性導光板を得ても良い。
【００４５】
本発明に用いられるメタクリル樹脂とは、メタクリル酸メチル単独重合体あるいはメタクリル酸メチルを５０重量％以上含み、メタクリル酸メチルと共重合性単量体、例えばメタクリル酸エチル、メタクリル酸ブチル、メタクリル酸シクロヘキシル、メタクリル酸フェニル、メタクリル酸ベンジル、メタクリル酸２−エチルヘキシル、メタクリル酸２−ヒドロキシエチル、などのメタクリル酸エステル類、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ブチル、アクリル酸シクロヘキシル、アクリル酸フェニル、アクリル酸ベンジル、アクリル酸２−ヒドロキシエチル、などのアクリル酸エステル類、メタクリル酸、アクリル酸などの不飽和酸類との共重合体であるが、これらに限定されるものではない。本発明に用いられるメタクリル樹脂の分子量は、導光板の形状を成形することから考えて、５〜１５万程度のものが好ましい。本発明のメタクリル樹脂の製造法については特に制限がなく、通常工業的に行われているラジカル重合法、すなわち懸濁重合法、乳化重合法、塊状重合法、溶液重合法等により製造することができる。０．５〜２５μｍの大きさの微小異物が樹脂１ｇ当たり５０００個以下であるメタクリル樹脂を得るためには、懸濁剤や乳化剤を用いない塊状重合法や溶液重合法が好ましい。
【００４６】
【発明の実施の形態】
以下に実施例等によって本発明をさらに詳しく説明するが、本発明はこれら実施例によって制限されるものではない。
【００４７】
本件の各種評価方法は以下の方法によった。
【００４８】
（１）メタクリル樹脂
旭化成工業社製  デルペット（登録商標）８０ＮＨ（ＨＤＴ：１００℃、ＭＦＲ：５．９ｇ／１０’）
（２）加熱変形温度（ＨＤＴ）
ＡＳＴＭ−Ｄ６４８にもとづいて測定を行った。試験片は９６℃で２時間アニーリングを行った後状態調節（２３℃、相対湿度５２％で４８時間）を行って測定する。
【００４９】
（３）成形性（ＭＦＩ）
ＡＳＴＭ−Ｄ１２３８のＩ法（２３０℃、３．８ｋｇ）で、ＭＦＩ（ｇ／１０ｍｉｎ）を測定する。
【００５０】
（４）固体状の架橋性シリコーン樹脂
東芝シリコーン社製  トスパール１２０平均粒子径２μｍ。
【００５１】
（５）空気中の微小異物の測定
リオン社製  パーティクルカウンターＫＣ−０３にて測定。
【００５２】
（６）樹脂中及び水中の微小異物の測定
ＨＩＡＩＣ−ＲＯＹＣＯ社  Ｍｏｄｅｌ−３４６ＢＣＬ。
【００５３】
樹脂中の微小異物は、樹脂５ｇをジクロロエタン３０ｍｌに溶解した溶液を用い、Ｈｅ−Ｎｅレーザー光を照射した際の微粒子による散乱強度をあらかじめ校正したカウンターによって検出し、０．５〜２５μｍの微粒子として測定する。
【００５４】
水中の微小異物は、測定する水をそのまま用い、上記と同様の方法によって０．５〜２５μｍの微粒子を測定する。
【００５５】
（７）導光板の成形及び面照明装置の組立
射出成形機（名機  ダイナメルタ  Ｍ１５０ＡII）により、成形温度２３０〜２５０℃、金型温度８０℃、及び最大射出圧力７０ＭＰａの条件下で成形（ペレットは予め９０℃×３時間の条件で予備乾燥する）し、図１ａの平面図及び同ｂの断面図で示すような縦２１５ｍｍ、横１６７ｍｍ、で厚さが長辺方向に３．０ｍｍから１．０ｍｍまで除除に変化した楔型の導光板を得る。図２に示すように、こうして作製した導光板に、光源としての蛍光管、これを取り巻くランプハウス、拡散フィルム、反射フィルム、これらを固定するためのフレーム及び反射フレーム（光を反射して有効利用するための白色のフレーム）をセットし、いわゆるサイドライト式の面照明装置を組み立てる。蛍光管の電極にはインバーター（ＴＤＫ（株）製  ＣＸＡ−Ｍ１０Ｌ−Ｌ）を接続し、該インバーターに直流安定化電源装置（菊水電機製  ＰＡＢ３２−３）から１２Ｖの電源を供給して発光させる。
【００５６】
（８）色座標値及び輝度値の測定
暗室中に液晶色分布測定装置（ミノルタカメラ製  ＣＡ−１０００）の測定ヘッドをサイドライト式面照明装置の発光面から４０cmの位置に設置し、該サイドライト式面照明装置を点灯後３０分放置して蛍光管輝度を安定化した後、発光面全体の輝度と色座標（ＣＩＥ  ＸＹＺ表色系のｘｙ座標）を測定する。得られた色座標値は光源からの距離毎に平均値を取り、その最大値と最小値を求める。輝度については平均値を求める。
【００５７】
（９）輝点及び黒点の評価
面全体を目視で観察評価する。
【００５８】
実施例１
０．５〜２５μｍの大きさの微小異物が２０００個／ｇのメタクリル樹脂（旭化成工業社製  デルペット（登録商標）８０ＮＨ）７．８４ｋｇと、トスパール１２０（東芝シリコーン社製、平均粒子径２μｍ）０．１６ｋｇを、０．３μｍ以上０．５μｍ未満の大きさの微小異物が１ＣＦ当たり６２０００個、０．５μｍ以上の大きさの微小異物が１ＣＦ当たり１８７００個の環境内にある自動計量装置によって計量し、自動混合機内にフィードして均一になるまで十分に攪拌する。
【００５９】
次にこの十分に攪拌した樹脂を該環境内にある押出機のホッパー内にフィードし、スクリュー径５０ｍｍの単軸押出機を用いてベントより樹脂中の揮発分を除去しながら溶融混練分散する。この際、純度９９．９％以上の乾燥窒素をホッパー内に連続的に出来る限り押出機スクリューに近い部分に５０リットル／ｍｉｎ送入する。
【００６０】
最後に、押出機より押出される溶融樹脂を該環境内にあるストランドバス水によって冷却固化した後ペレタイズする。冷却水としては、上水を１μｍのフィルターを通して循環させたものを用いる。この時の、０．５〜２５μｍの大きさの微小異物は水１ｃｃ当たり１０８００個であった。
【００６１】
こうして得た光散乱性メタクリル樹脂組成物のＭＢペレット０．１２ｋｇを、メタクリル樹脂（旭化成工業社製  デルペット（登録商標）８０ＮＨ）７．８８ｋｇを用い、上記と全く同様な押出し方法によって希釈しトスパール濃度が０．０３ｗｔ％の光散乱性メタクリル樹脂組成物を得る。
【００６２】
こうして得た光散乱性メタクリル樹脂組成物を用いて（７）に示す方法によって、光散乱性導光板を成形後サイドライト式面照明装置に組立る。続いて（８）に示す方法によって色座標値及び輝度値を測定する。評価結果を表１、２に示す。色調に優れ平均輝度値の高いバックライトが得られた。
【００６３】
実施例２
０．５〜２５μｍの大きさの微小異物が４０００個／ｇのメタクリル樹脂（旭化成工業社製  デルペット（登録商標）８０ＮＨ）７．８４Ｋｇと、トスパール１２０  ０．０３ｗｔ％（東芝シリコーン社製、平均粒子径２μｍ）０．１６ｋｇを用いて、実施例１と全く同様の装置及び方法にて光散乱性メタクリル樹脂組成物を得る。
【００６４】
次に光散乱性メタクリル樹脂組成物のＭＢペレット０．１２ｋｇを、メタクリル樹脂（旭化成工業社製  デルペット（登録商標）８０ＮＨ）７．８８ｋｇを用いて、上記と全く同様な押出し方法によって希釈しトスパール濃度が０．０３ｗｔ％の光散乱性メタクリル樹脂組成物を得る。
【００６５】
こうして得た光散乱性メタクリル樹脂組成物を用いて（７）に示す方法によって、光散乱性導光板を成形後サイドライト式面照明装置を組立る。続いて（８）に示す方法によって色座標値及び輝度値を測定する。評価結果を表１、２に示す。色調に優れ平均輝度値の高いバックライトが得られた。
【００６６】
実施例３
０．５〜２５μｍの大きさの微小異物が２０００個／ｇのメタクリル樹脂（旭化成工業社製  デルペット（登録商標）８０ＮＨ）６．００ｋｇと、トスパール１２０（東芝シリコーン社製、平均粒子径２μｍ）０．２５ｋｇを、０．３μｍ以上０．５μｍ未満の大きさの微小異物が１ＣＦ当たり６５０００個、０．５μｍ以上の大きさの微小異物が１ＣＦ当たり１８８００個の環境内にある自動計量装置によって計量し、自動混合機内にフィードして均一になるまで十分に攪拌する。
【００６７】
次にこの十分に攪拌した樹脂を該環境内にある押出機のホッパー内にフィードし、スクリュー径５０ｍｍの単軸押出機を用いてベントより樹脂中の揮発分を除去しながら溶融混練分散する。この際、純度９９．９％以上の乾燥窒素をホッパー内に連続的に出来る限り押出機スクリューに近い部分に５０リットル／ｍｉｎ送入する。
【００６８】
最後に、押出機より押出される溶融樹脂を該環境内にあるストランドバス水によって冷却固化した後ペレタイズする。冷却水としては、上水を１μｍのフィルターを通して循環させたものを用いる。この時の、０．５〜２５μｍの大きさの微小異物は水１ｃｃ当たり１０８００個であった。こうして得た光散乱性メタクリル樹脂組成物のＭＢペレット０．０６ｋｇと、メタクリル樹脂（旭化成工業社製  デルペット（登録商標）８０ＮＨ）７．９４ｋｇを、０．３μｍ以上０．５μｍ未満の大きさの微小異物が１ＣＦ当たり６５０００個、０．５μｍ以上の大きさの微小異物が１ＣＦ当たり１８８００個の環境内にある自動計量装置によって計量し、自動混合機内にフィードして均一になるまで十分に攪拌する。
【００６９】
上記のトスパール濃度が０．０３ｗｔ％になる様に希釈攪拌したペレットを用い、（７）に示す方法によって光散乱性導光板を成形後サイドライト式面照明装置を組立る。続いて（８）に示す方法によって色座標値及び輝度値を測定する。評価結果を表１、２に示す。色調に優れ平均輝度値の高いバックライトが得られた。
【００７０】
実施例４
０．５〜２５μｍの大きさの微小異物が２０００個／ｇのメタクリル樹脂（旭化成工業社製  デルペット（登録商標）８０ＮＨ）を、０．３μｍ以上０．５μｍ未満の大きさの微小異物が１ＣＦ当たり６５０００個、０．５μｍ以上の大きさの微小異物が１ＣＦ当たり１８８００個の環境内にある自動計量装置にて必要量計量し、自動混合機内にて十分攪拌後、押出機のホッパー内にフィードする。
【００７１】
続いて、スクリュー径５０ｍｍの単軸押出機を用いてベントより樹脂中の揮発分を除去しながら溶融混練りする。この際、純度９９．９％以上の乾燥窒素をホッパー内に連続的に出来る限り押出機スクリューに近い部分に５０リットル／ｍｉｎ送入する。
【００７２】
最後に、押出機より押出される溶融樹脂を該環境内にあるストランドバス水によって冷却固化した後ペレタイズする。冷却水としては、上水を１μｍのフィルターを通して循環させたものを用いる。この時の、０．５〜２５μｍの大きさの微小異物は水１ｃｃ当たり１０８００個であった。
【００７３】
こうして得たメタクリル樹脂中の微小異物量を（６）の方法にて測定すると、０．５〜２５μｍの大きさの微小異物は１５８００個／ｇであった。結果を表１に示す。
【００７４】
実験Ｎｏ．１
０．５〜２５μｍの大きさの微小異物が６５００個／ｇのメタクリル樹脂（旭化成工業社製  デルペット（登録商標）８０ＮＨ）７．８４Ｋｇと、トスパール１２０（東芝シリコーン社製、平均粒子径２μｍ）０．１６Ｋｇを用いて、実施例１と全く同様の装置及び方法にて光散乱性メタクリル樹脂組成物を得る。
【００７５】
次に光散乱性メタクリル樹脂組成物のＭＢペレット０．１２ｋｇを、メタクリル樹脂（旭化成工業社製  デルペット（登録商標）８０ＮＨ）７．８８ｋｇを用いて、上記と全く同様な押出し方法によって希釈しトスパール濃度が０．０３ｗｔ％の光散乱性メタクリル樹脂組成物を得る。
【００７６】
こうして得た光散乱性メタクリル樹脂組成物を用いて（７）に示す方法によって、光散乱性導光板を成形後サイドライト式面照明装置に組立る。続いて（８）に示す方法によって色座標値及び輝度値を測定する。評価結果を表１、２に示す。実施例１に比べてバックライトは色調に劣り平均輝度値も低い。
【００７７】
実験Ｎｏ．２
０．５〜２５μｍの大きさの微小異物が２０００個／ｇのメタクリル樹脂（旭化成工業社製  デルペット（登録商標）８０ＮＨ）７．８４Ｋｇに、トスパール１２０（東芝シリコーン社製、平均粒子径２μｍ）０．１６Ｋｇを用いて、０．３μｍ以上０．５μｍ未満の大きさの微小異物が１ＣＦ当たり１５６０００個、０．５μｍ以上の大きさの微小異物が１ＣＦ当たり３８５００個の環境内にある自動計量装置によって必要量計量し、自動混合機内にフィードして均一になるまで十分に攪拌する。
【００７８】
次にこの十分に攪拌した樹脂を該環境内にある押出機のホッパー内にフィードし、スクリュー径５０ｍｍの単軸押出機を用いてベントより樹脂中の揮発分を除去しながら溶融混練分散する。この際、純度９９．９％以上の乾燥窒素をホッパー内に連続的に出来る限り押出機スクリューに近い部分に５０リットル／ｍｉｎ送入する。
【００７９】
最後に、押出機より押出される溶融樹脂を該環境内にあるストランドバス水によって冷却固化した後ペレタイズする。冷却水としては、上水を１μｍのフィルターを通して循環させたものを用いる。この時の、０．５〜２５μｍの大きさの微小異物は水１ｃｃ当たり１０８００個であった。
【００８０】
こうして得た光散乱性メタクリル樹脂組成物のマスターバッチペレット０．１２ｋｇを、メタクリル樹脂（旭化成工業社製  デルペット（登録商標）８０ＮＨ）７．８８ｋｇを用いて、上記と全く同様な押出し方法によって希釈しトスパール濃度が０．０３ｗｔ％の光散乱性メタクリル樹脂組成物を得る。
【００８１】
こうして得た光散乱性メタクリル樹脂組成物を用いて（７）に示す方法によって、光散乱性導光板を成形後サイドライト式面照明装置を組立る。続いて（８）に示す方法によって色座標値及び輝度値を測定する。評価結果を表１、２に示す。実施例１に比べてバックライトは色調に劣り平均輝度値も低い。
【００８２】
実験Ｎｏ．３
０．５〜２５μｍの大きさの微小異物が２０００個／ｇのメタクリル樹脂（旭化成工業社製  デルペット（登録商標）８０ＮＨ）６．００ｋｇに、トスパール１２０（東芝シリコーン社製、平均粒子径２μｍ）０．２５ｋｇを用いて、０．３μｍ以上０．５μｍ未満の大きさの微小異物が１ＣＦ当たり６５０００個、０．５μｍ以上の大きさの微小異物が１ＣＦ当たり１８８００個の環境内にある自動計量装置によって必要量計量し、自動混合機内にフィードして均一になるまで十分に攪拌する。
【００８３】
次にこの十分に攪拌した樹脂を該環境内にある押出機のホッパー内にフィードし、スクリュー径５０ｍｍの単軸押出機を用いてベントより樹脂中の揮発分を除去しながら溶融混練分散する。この際、純度９９．９％以上の乾燥窒素をホッパー内に連続的に出来る限り押出機スクリューに近い部分に５０リットル／ｍｉｎ送入する。
【００８４】
最後に、押出機より押出される溶融樹脂を該環境内にあるストランドバス水によって冷却固化した後ペレタイズする。冷却水としては、上水を１μｍのフィルターを通して循環させたものを用いる。この時の、０．５〜２５μｍの大きさの微小異物は水１ｃｃ当たり３２０００個であった。
【００８５】
こうして得た光散乱性メタクリル樹脂組成物のマスターバッチペレット０．０６ｋｇを、メタクリル樹脂（旭化成工業社製  デルペット（登録商標）８０ＮＨ）７．９４ｋｇを用いて、上記と全く同様な押出し方法によって希釈しトスパール濃度が０．０３ｗｔ％の光散乱性メタクリル樹脂組成物を得る。
【００８６】
こうして得た光散乱性メタクリル樹脂組成物を用いて（７）に示す方法によって、光散乱性導光板を成形後サイドライト式面照明装置を組立る。続いて（８）に示す方法によって色座標値及び輝度値を測定する。評価結果を表１、２に示す。実施例１に比べてバックライトは色調に劣り平均輝度値も低い。
【００８７】
実験Ｎｏ．４
０．５〜２５μｍの大きさの微小異物が２０００個／ｇのメタクリル樹脂（旭化成工業社製  デルペット（登録商標）８０ＮＨ）６．００ｋｇに、トスパール１２０（東芝シリコーン社製、平均粒子径２μｍ）０．２５ｋｇを用いて、０．３μｍ以上０．５μｍ未満の大きさの微小異物が１ＣＦ当たり６２０００個、０．５μｍ以上の大きさの微小異物が１ＣＦ当たり１８７００個の環境内にある自動計量装置によって必要量計量し、自動混合機内にフィードして均一になるまで十分に攪拌する。
【００８８】
次にこの十分に攪拌した樹脂を該環境内にある押出機のホッパー内にフィードし、スクリュー径５０ｍｍの単軸押出機を用いてベントより樹脂中の揮発分を除去しながら溶融混練分散する。この際ホッパー内に窒素を送入しない。
【００８９】
最後に、押出機より押出される溶融樹脂を該環境内にあるストランドバス水によって冷却固化した後ペレタイズする。冷却水としては、上水を１μｍのフィルターを通して循環させたものを用いる。この時の、０．５〜２５μｍの大きさの微小異物は水１ｃｃ当たり１０８００個であった。
【００９０】
こうして得た光散乱性メタクリル樹脂組成物のマスターバッチペレット０．０６ｋｇを、メタクリル樹脂（旭化成工業社製  デルペット（登録商標）８０ＮＨ）７．９４ｋｇを用いて、上記と全く同様な押出し方法によって希釈しトスパール濃度が０．０３ｗｔ％の光散乱性メタクリル樹脂組成物を得る。
【００９１】
こうして得た光散乱性メタクリル樹脂組成物を用いて（７）に示す方法によって、光散乱性導光板を成形後サイドライト式面照明装置を組立る。続いて（８）に示す方法によって発光させたが、輝点及び黒点の発生が見られた。評価結果を表１、２に示す。
【００９２】
実験Ｎｏ．５
０．５〜２５μｍの大きさの微小異物が２０００個／ｇのメタクリル樹脂（旭化成工業社製  デルペット（登録商標）８０ＮＨ）を、０．３μｍ以上０．５μｍ未満の大きさの微小異物が１ＣＦ当たり１５６０００個、０．５μｍ以上の大きさの微小異物が１ＣＦ当たり３８５００個の環境内にある自動計量装置にて必要量計量し、自動混合機内にて十分攪拌後、押出機のホッパー内にフィードする。
【００９３】
続いて、スクリュー子径５０ｍｍの単軸押出機を用いてベントより樹脂中の揮発分を除去しながら溶融混練りする。この際、純度９９．９％以上の乾燥窒素をホッパー内に連続的に出来る限り押出機スクリューに近い部分に５０リットル／ｍｉｎ送入する。
【００９４】
最後に、押出機より押出される溶融樹脂を該環境内にあるストランドバス水によって冷却固化した後ペレタイズする。冷却水としては、上水を１μｍのフィルターを通して循環させたものを用いる。この時の、０．５〜２５μｍの大きさの微小異物は水１ｃｃ当たり３２０００個であった。
【００９５】
こうして得たメタクリル樹脂中の微小異物量を（６）の方法にて測定すると、０．５〜２５μｍの大きさの微小異物は７５０００個／ｇであった。結果を表１に示す。
【００９６】
【表１】
0004082531.tif 000003
【００９７】
【表２】
0004082531.tif 000004
【００９８】
【発明の効果】
本発明によれば、メタクリル樹脂に固体状の架橋性シリコーン樹脂からなる数平均粒子径０．３〜１０μｍの真球状粒子を、０．５〜２５μｍの大きさの微小異物の発生及び混入を抑制した押出造粒工程を用いて溶融混合分散及び冷却ペレット化することによって、微小異物の少ない光散乱性メタクリル樹脂組成物のＭＢペレットを得ることができる。該ＭＢペレットは、発光面内の色座標値の最大値と最小値との差がｘ、ｙとも０．０３以下である導光板の製造に適している。
【図面の簡単な説明】
【図１】色座標評価用サイドライト式面照明装置に用いる導光板の模式図で、ａが平面図、ｂがその断面図を示す。
【図２】色座標評価用サイドライト式面照明装置の断面図。
【図１】
0004082531.tif 000005
【図２】
0004082531.tif 000006