(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
精製部と結晶化部とを有する中空ハウジングで構成され、この中空ハウジングの底部に結晶回収部を有する晶析装置において、
上記中空ハウジングは回転せず且つ鉛直線に対して傾斜して配置され、上記精製部と上記結晶化部との間に被処理液の供給部を有することを特徴とする晶析装置。
【請求項２】
上記中空ハウジングを鉛直線から最大で６０度の角度だけ傾斜した請求項１に記載の晶析装置。
【請求項３】
上記中空ハウジングの内壁に付着した結晶を掻き取る手段を上記中空ハウジングの内部にさらに有する請求項１または２に記載の晶析装置。
【請求項４】
精製部と結晶化部とが連続した単一の中空ハウジングで構成される請求項１〜３のいずれか一項に記載の晶析装置。
【請求項５】
結晶化部と精製部とを有する晶析装置において、
上記精製部が中空ハウジングで構成され、この中空ハウジングは回転せず且つ鉛直線に対して傾斜して配置され、上記中空ハウジングの底部に結晶回収部を有し、別体に設けた結晶化部から来るスラリーが上記精製部の上部に供給されることを特徴とする晶析装置。
【請求項６】
上記中空ハウジングの内壁に付着した結晶を掻き取る手段を上記中空ハウジングの内部に有する請求項５に記載の晶析装置。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】
本発明は新規な晶析装置に関するものであり、特に、高度な分離・精製が要求される分野で使用可能な傾斜精製部を有する塔型晶析装置に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
近年、高度分離・精製の要求は高まっており、そのための晶析操作による精製が工業規模で求められている。
精製を目的とする晶析塔（装置内で軸方向に濃度および温度の分布を有する塔型の晶析装置）は種々公知である。これらの晶析塔では重力沈降する結晶粒子を還流液と向流接触させて精製効率を高くするものが多い。従って、固液間の密度差が小さい系では分離精製は困難であるとされてきた。
晶析塔は有機物の精製を目的として開発されてきたが、有機物溶液の場合には一般に固液間の密度差が小さいため、晶析塔の利用は限られており、また、良好な結晶粒子（球状かつ大粒径の粒子）を得るの困難である。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】
本発明の目的は、従来の晶析塔とは全く異なる原理に基づいた高度精製に適した塔型晶析装置を提供することにある。
【０００４】
【課題を解決するための手段】
本発明は、少なくとも精製部と結晶化部とを有する晶析装置において、少なくとも精製部を鉛直線に対して傾斜させたことを特徴とする有する晶析装置を提供する。
【０００５】
精製部は鉛直線から最大で60度傾斜させるのが好ましい。この傾斜角度が60度を越えると結晶粒子の沈降速度の増加が期待できないので好ましくない。本発明では鉛直線からの傾斜角度θがゼロであってはならない。傾斜角度θは被処理液の種類および装置の寸法に応じて20〜60度の間で選択するのが好ましい。
【０００６】
本発明の一実施例では、精製部は底部に結晶回収部を有する中空ハウジングで構成される。中空ハウジングの内側断面形状は円形にするのが好ましいが、四角形等の多角形でもよい。
【０００７】
中空ハウジング内部にはその内壁に付着した結晶を掻き取る手段を設けるのが好ましい。円形断面の中空ハウジングの場合には掻き取り手段として回転スクレイパーを用いることができる。この回転スクレイパーは結晶化操作に悪影響を与えないような低速度で回転させなければならない。掻き取り手段としては回転スクレイパー以外の公知の任意の機構を用いることができる。
【０００８】
本発明の好ましい実施例では、精製部と結晶化部とが連続した単一の中空ハウジングで構成され、精製部と結晶化部との間に被処理液の供給部が設けられる。本発明の別の実施例では結晶化部を別体に設け、結晶化部から来るスラリーを精製部の上部に供給する。
【０００９】
【作用】
沈降速度が遅い結晶粒子群（低密度差、小粒径、非粒状）は結晶粒子群の密な層を形成させることが難しい。このことは上昇する還流液の存在によって一層困難になっている。本発明者は、晶析装置の壁を鉛直線に対して傾斜させることによって、いわば傾斜板沈澱槽の原理を利用し、沈降する粒子群と上昇する排除液の流れとを区分して上記の欠点を解決することを考えた。
【００１０】
一方、傾斜した塔は沈降速度を増すが、固液間の向流接触作用は低下する。そのため、本発明では塔内のスラリーを穏やかに攪拌して良好な接触を維持するのが好ましい。このための攪拌を内壁の掻き取り動作を行う回転スクレイパーによって同時に行わせることもできる。
【００１１】
本発明の晶析装置では、晶析塔全体またはその精製部を傾斜させることによって結晶粒子群の沈降を促し、液と結晶群とを穏やかに混合させることによって固液間が良好に接触される。その結果、効率の良い精製が行われる。
【００１２】
以下、添付図面を参照して本発明を説明する。
図１は本発明の原理図で、この晶析装置はハウジング１を鉛直線に対してθだけ傾斜して配置される。このθは最大で60度である。ハウジング１の略下半分２が精製部となり、その略上半分３が結晶化部を構成する。被処理液４は精製部２と結晶化部３との中間部から供給され、得られた結晶５はハウジング１の底から抜き出され、排除液６はハウジング１の上端縁から溢流する。
【００１３】
図２は本発明の効果を確認するために行った予備実験で用いた晶析装置の概念的断面図である。この予備実験は透明なガラス管１を用いて全還流操作（供給・排出無し）で結晶の成長を外部から観察するためのもので、ガラス管１の底は栓26で塞がれ、この栓26の内側中心に形成した突起にはヒーター25が巻付けられている。また、ガラス管１の上部には冷却ジャケット3aを巻付けられ、回転スクレイパー７はガラス管１内部に回転自在に支持されている。
【００１４】
図３は本発明の晶析装置の一つの実施例の概念的断面図で、この晶析装置では結晶化部を構成するハウジング１の上側部分には温度制御用のジャケット3aが取り付けられ、精製部２を構成するハウジング１の下端部には溶融用のヒーター2aが取付けられている。また、ハウジング１の内壁に付着した結晶を掻き取るための回転スクレイパー７は適当な手段（図示せず）によってハウジング１内で回転自在に支持されている。液体の供給・排出(4, 5, 6) は図１の本発明原理図に従って行われる。なお、回転スクレイパー７は供給管４と衝突しないようになっている。図示した回転スクレイパー７は回転シャフトから放射方向へ延びたロッドの回転シャフトの軸線方向に沿って互い違いに取付け、各ロッドの先端にハウジング１の内壁全体を掻き取るへらを取付けたものである。
【００１５】
回転スクレイパー７の形状はこれに限定されるものではなく、被処理液の種類や晶析装置の寸法等によって種々選択することができる。例えば、螺旋リボンまたは螺旋ワイヤーを各ロッドの先端で順次支持した螺旋スクレイパーにすることもできる。いずれにせよ、回転スクレイパー７によってハウジング１内での結晶粒子の沈降と還流液の上昇に悪影響がでないようにすることが重要である。
【００１６】
図４は図３の変形例で、図３の結晶化部を結晶化槽８に代えたものである。この場合には、簡単な攪拌器を備えた任意の結晶化槽８に被処理液4"を供給し、結晶化槽８中で発生 (成長) した結晶粒子群を含む溶液10を供給管4'を介してハウジング１の上部に供給する。排除液６はこの供給管4'位置より上方に設ける。
【００１７】
図５は図３の別の変形例で、この実施例では被処理液23を回転シャフト21と同軸な内部供給管を介して供給し、供給口22を介してハウジング11内へ送る。図の24は回転スクレイパーを構成する回転シャフト21に取付けた翼であり、40は結晶の回収口、50は排除液の溢流口である。
図６は図５の単位ユニットを並列に並べた場合の概念図である。
【００１８】
【実施例】
実施例１
εカプロラクタム−水系からεカプロラクタム結晶を回収する実験を図２に示した予備実験装置を用いて行った。
直径５cm、高さ 100cmのガラス円筒を晶析塔として用いた。このガラス円筒の上半分には温度制御用のジャケットを付け、恒温槽から水を供給して一定の温度に維持した（結晶化部になる）。ガラス円筒の下端部には溶融用のヒーターを挿入した。ガラス円筒の略下半分が精製部になる。ガラス円筒の中にはその内壁に付着した結晶を掻き取るための翼を有する回転スクレイパーを入れ、所定の速度で低速回転させた。
ガラス円筒は鉛直線に対して27°傾けて設置した。
【００１９】
εカプロラクタム濃度が96重量％のεカプロラクタム−水混合物をガラス円筒の略中間部分に仕込み、下記条件下で全還流操作をして観察をした：
温度制御用の水の温度      45  ℃
ヒーター部の液温          65  ℃
回転シャフトの回転速度    0.05  回転／秒
【００２０】
ガラス円筒の外から観察すると、結晶粒子群の沈降が見られ、下端から還流液がガラス円筒の上側表面に沿って上昇するのが観察された。約10時間全還流した後に得られた結晶をガラス円筒下端部から抜き出して顕微鏡で観察すると、球状かつ大径の良好な結晶粒子であった。
【００２１】
比較例１
実施例を繰り返したが、ガラス円筒は鉛直線に対して０°にした（すなわち傾けなかった）。
この場合には、上端で発生（成長）した結晶粒子が細かく、ほとんど沈降しない。また、還流液が結晶粒子を同伴して上昇する様子が観察され、良好な分離は行われなかった。
実施例１と同じ時間連続操作した後に得られた結晶は細かく、量も少ない。
【００２２】
【発明の効果】
本発明の晶析装置では、晶析塔全体またはその精製部を傾斜させることによって結晶粒子群の沈降を促し、液と結晶群とを穏やかに混合させることによって固液間が良好に接触される。その結果、効率の良い精製が行われる。
【図面の簡単な説明】
【図１】  本発明の原理を示す図。
【図２】  予備実験で使った晶析装置の概念的断面図。
【図３】  本発明の晶析装置の一つの実施例の概念的断面図。
【図４】  図３の変形例を示す概念的断面図。
【図５】  図３の別の変形例の概念的斜視図。
【図６】  図５のユニットを並べた変形例の概念的斜視図。
【符号の説明】
１  晶析装置のハウジング              ２  精製部
３  結晶化部                          ４  被処理液
５  結晶                              ６  排除液
７  回転シャフト                      ８  結晶化槽
【図１】
0004086257.tif 000002
【図２】
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【図３】
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【図４】
0004086257.tif 000005
【図５】
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【図６】
0004086257.tif 000007