(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
窒化アルミニウムを主体とし、カルシウム化合物、イッテルビウム化合物、及びネオジウム化合物を含有し、該カルシウム化合物、イッテルビウム化合物、及びネオジウム化合物の各々ＣａＯ、Ｙｂ２Ｏ３、及びＮｄ２Ｏ３に換算したときの含有量（重量％）をそれぞれｘ、ｙ、ｚとするとき、０．０１≦ｘ≦１．０、ｙ≧０．０３、ｚ≧０．０２及び０．１≦ｙ＋ｚ≦１０であることを特徴とする窒化アルミニウム焼結体。
【請求項２】
前記ｘ、ｙ、ｚが、（ｙ＋ｚ）／ｘ≧１０であることを特徴とする、請求項１に記載の窒化アルミニウム焼結体。
【請求項３】
周期律表の第８族に属する遷移元素のうちの少なくとも１種の元素の化合物を、その元素に換算して０．０１〜１重量％含むことを特徴とする、請求項１又は２に記載の窒化アルミニウム焼結体。
【請求項４】
ケイ素又はケイ素化合物を、ケイ素元素に換算して０．０１〜０．５重量％含むことを特徴とする、請求項１〜３のいずれかに記載の窒化アルミニウム焼結体。
【請求項５】
前記窒化アルミニウム焼結体は、原料粉末中の窒化アルミニウムと、前記ＣａＯ、Ｙｂ２Ｏ３、及びＮｄ２Ｏ３に換算したカルシウム化合物、イッテルビウム化合物、及びネオジウム化合物の合計に対し、酸化アルミニウム又は焼成してアルミニウム酸化物となる化合物を酸化物に換算した量で０．１〜５重量％添加し、焼結して得られたものであることを特徴とする、請求項１〜４のいずれかに記載の窒化アルミニウム焼結体。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれかに記載の窒化アルミニウム焼結体と、該窒化アルミニウム焼結体の表面の少なくとも一部に形成された、タングステン及び又はモリブデンを主体とする高融点金属化層とを備えることを特徴とする窒化アルミニウムメタライズ基板。
【請求項７】
前記高融点金属化層が、マグネシウム化合物、カルシウム化合物、アルミニウム化合物、ケイ素化合物の中から選ばれた少なくとも１種の化合物を含有していることを特徴とする、請求項６に記載の窒化アルミニウムメタライズ基板。
【請求項８】
前記高融点金属化層中におけるマグネシウム化合物、カルシウム化合物、アルミニウム化合物、ケイ素化合物の含有量が、それぞれの酸化物に換算して合計で１．０〜４０重量％であることを特徴とする、請求項７に記載の窒化アルミニウムメタライズ基板。
【請求項９】
窒化アルミニウム粉末を主体とし、カルシウム化合物、イッテルビウム化合物、及びネオジウム化合物の各粉末を含む原料粉末であって、該カルシウム化合物、イッテルビウム化合物、及びネオジウム化合物の各々ＣａＯ、Ｙｂ２Ｏ３、及びＮｄ２Ｏ３に換算したときの含有量（重量％）をそれぞれｘ、ｙ、ｚとするとき、０．０１≦ｘ≦１．０、ｙ≧０．０３、ｚ≧０．０２及び０．１≦ｙ＋ｚ≦１０である原料粉末の成形体表面の少なくとも一部に、タングステン及び／又はモリブデンを主体とする高融点金属を主成分とするペーストを塗布した後、焼成して窒化アルミニウム焼結体を得ると同時に、その表面に高融点金属化層を形成することを特徴とする窒化アルミニウムメタライズ基板の製造方法。
【請求項１０】
窒化アルミニウムを主成分とし、カルシウム化合物、イッテルビウム化合物、及びネオジウム化合物を含有し、該カルシウム化合物、イッテルビウム化合物、及びネオジウム化合物の各々ＣａＯ、Ｙｂ２Ｏ３、及びＮｄ２Ｏ３に換算したときの含有量（重量％）をそれぞれｘ、ｙ、ｚとするとき、０．０１≦ｘ≦１．０、ｙ≧０．０３、ｚ≧０．０２及び０．１≦ｙ＋ｚ≦１０である窒化アルミニウム焼結体の表面の少なくとも一部に、タングステン及び／又はモリブデンを主体とする高融点金属を主成分とするペーストを塗布し、焼成して高融点金属化層を形成することを特徴とする窒化アルミニウムメタライズ基板の製造方法。
【請求項１１】
前記高融点金属のペーストが、マグネシウム化合物、カルシウム化合物、アルミニウム化合物、ケイ素化合物の中から選ばれた少なくとも１種の化合物を含有することを特徴とする、請求項９又は１０に記載の窒化アルミニウムメタライズ基板の製造方法。
【請求項１２】
請求項１〜５のいずれかに記載の窒化アルミニウム焼結体と、該窒化アルミニウム焼結体の表面の少なくとも一部に形成された銀を主成分とする金属化層及び／又は銀−パラジウムを主成分とする金属化層とを備えた窒化アルミニウムメタライズ基板であって、前記銀を主成分とする金属化層は亜鉛及び銅の各酸化物を含有し、前記銀−パラジウム主成分とする金属化層はホウ素、鉛、クロム及びカルシウムの各酸化物を含有することを特徴とする窒化アルミニウムメタライズ基板。
【請求項１３】
前記銀を主成分とする金属化層に含まれる亜鉛及び銅の含有量は、亜鉛がＺｎＯに換算して０．１〜３．０重量％、及び銅がＣｕＯに換算して０．１〜３．０重量％であることを特徴とする、請求項１２に記載の窒化アルミニウムメタライズ基板。
【請求項１４】
前記銀を主成分とする金属化層が更にホウ素の酸化物を含み、ホウ素の含有量がＢ２Ｏ３に換算して２．０重量％以下であることを特徴とする、請求項１３に記載の窒化アルミニウムメタライズ基板。
【請求項１５】
前記銀を主成分とする金属化層に含まれるホウ素、亜鉛及び銅の上記各酸化物に換算した含有量の合計が０．２〜５．０重量％であることを特徴とする、請求項１３又は１４に記載の窒化アルミニウムメタライズ基板。
【請求項１６】
前記銀−パラジウムを主成分とする金属化層に含まれるホウ素、鉛、クロム及びカルシウムの含有量は、ホウ素がＢ２Ｏ３に換算して０．３〜５．０重量％、鉛がＰｂＯに換算して０．３〜５．０重量％、クロムがＣｒ２Ｏ３に換算して０．１〜３．０重量％、及びカルシウムがＣａＯに換算して０．１〜２．５重量％であることを特徴とする、請求項１２に記載の窒化アルミニウムメタライズ基板。
【請求項１７】
前記銀−パラジウムを主成分とする金属化層が更にアルミニウム、ニッケル及びビスマスから選ばれた少なくとも１種の元素の酸化物を含み、これら各元素の含有量は、アルミニウムがＡｌ２Ｏ３に換算して１．０重量％以下、ニッケルがＮｉＯに換算して０．５重量％以下、及びビスマスがＢｉ２Ｏ３に換算して０．５重量％以下であることを特徴とする、請求項１６に記載の窒化アルミニウムメタライズ基板。
【請求項１８】
前記銀−パラジウムを主成分とする金属化層に含まれるアルミニウム、ホウ素、鉛、クロム、ニッケル、ビスマス及びカルシウムの上記各酸化物に換算した含有量の合計が１．０〜１０重量％であることを特徴とする、請求項１６又は１７に記載の窒化アルミニウムメタライズ基板。
【請求項１９】
前記窒化アルミニウムメタライズ基板の表面の少なくとも一部に、前記金属化層の全部又は一部を覆うように形成された電気絶縁性のガラス層を備え、該ガラス層は亜鉛、ケイ素、鉛及びマンガンの各酸化物を含有することを特徴とする、請求項１２〜１８のいずれかに記載の窒化アルミニウムメタライズ基板。
【請求項２０】
前記ガラス層に含まれる亜鉛、ケイ素、鉛及びマンガンの含有量は、亜鉛がＺｎＯに換算して５０〜８５重量％、ケイ素がＳｉＯ２に換算して５．０〜３０重量％、鉛がＰｂＯに換算して３．０〜１５重量％、及びマンガンがＭｎＯに換算して１．０〜１０重量％であることを特徴とする、請求項１９に記載の窒化アルミニウムメタライズ基板。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、高熱伝導率の窒化アルミニウム焼結体に関し、更に詳しくは、低温焼結が可能であって、色ムラや強度のばらつきがなく、安価で品質に優れた窒化アルミニウム焼結体、及びこれを用いた窒化アルミニウムメタライズ基板に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
近年、各種の電子部品用の基板として、従来から用いられてきたアルミナに代わり、高熱伝導率で且つ低熱膨張率の窒化アルミニウム（ＡｌＮ）が使用されるようになりつつある。また、窒化アルミニウム焼結体は、電気絶縁性に優れ、高い熱伝導率を有し、熱膨張係数がシリコンに比較的近いことから、ハイパワーハイブリッドＩＣ用基板としての応用が期待されている。
【０００３】
しかし、窒化アルミニウムの焼結温度は一般的に１８００℃以上と比較的高いため、これに十分対応できる焼結炉や治具部品等がなく、頻繁な焼結炉の補修や治具の廃却交換を余儀なくされている。また、窒化アルミニウムは高温で焼結されるため、より多くの焼結エネルギーも必要である。このため、窒化アルミニウム焼結体はアルミナ焼結体に比べて高価格となり、これが窒化アルミニウムの普及を妨げる一因となっている。
【０００４】
また、窒化アルミニウムの焼結は一般にアルミナに比べて困難であり、その焼結方法については主として希土類金属化合物やアルカリ土類金属化合物の焼結助剤が使用されてきた。特に、焼結温度を低下させるため、具体的には１７００℃以下での焼結を可能とするため、希土類金属化合物とアルカリ土類金属化合物の併用が検討され、代表的にはカルシウム化合物とイットリウム化合物を組み合わせた助剤系について多くの研究が行われてきた。
【０００５】
例えば、特開昭６２−１５３１７３号公報、特公平６−４９６１３号公報、特開平９−１７５８６７号公報等には、窒化アルミニウムに希土類金属化合物及びアルカリ土類金属化合物を併用して添加することにより、窒化アルミニウムと、希土類アルミニウム酸化物及びアルカリ土類アルミニウム酸化物からなる焼結体を製造することが開示されている。また、特開昭６３−１９０７６１号公報、特公平７−１７４５７号公報等には、窒化アルミニウムを主体とし、助剤としてカルシウム化合物及びイットリウム化合物を含む焼結体が開示されている。
【０００６】
更に、特公平５−７３４９号公報には、窒化アルミニウムに、焼結助剤として周期律表の第３Ａ族元素の窒化物と、第３Ａ族元素の酸化物又はフッ化物、第２Ａ族元素の窒化物、酸化物、フッ化物のうちの少なくとも１種とを添加することにより、緻密であって、熱伝導率の高い窒化アルミニウム焼結体が得られることが記載されている。
【０００７】
また、窒化アルミニウム焼結体をハイパワーハイブリッドＩＣ用基板のような電子部品用基板としての用途に供するためには、窒化アルミニウム焼結体の表面に金属化処理を行う必要がある。その方法の１つとして、Ｗ、Ｍｏ、Ｔａなどの高融点金属を用い、その金属ペーストを焼結体又は成形体の表面に塗布し、非酸化性雰囲気中において高温で焼成して、高融点金属化層を形成するメタライズ法が知られている。
【０００８】
例えば、特開昭６３−２９９９１号公報には、窒化アルミニウムに焼結助剤として希土類又はアルカリ土類元素の少なくとも１種を含有させた成形体上に、Ｗ、Ｍｏ、ＺｒＮ、ＴｉＮ等を主成分とし、更に希土類又はアルカリ土類元素の少なくとも１種を含有させた導体層を形成し、それらを同時に焼結させて、反りがなく、熱伝導率、表面抵抗、引張強度に優れた窒化アルミニウム回路基板を得ることが開示されている。また、特公平５−７１１９８号公報には、窒化アルミニウムを主成分とし、焼結助剤としてＹ2Ｏ3を添加して１８００℃の高温で焼結させ、その焼結体上にＷ又はＭｏと接着増強剤としてのＳｉＯ2、Ａｌ2Ｏ3、ＣａＯ、ＭｇＯ、ＢａＯ、Ｂ2Ｏ3のいずれかを１種以上添加した高融点金属混合体を１６００℃以上で焼成して設け、接合強度の良好な窒化アルミニウム回路基板を得る方法が開示されている。
【０００９】
しかし、窒化アルミニウム焼結体表面に金属ペーストを塗布し、焼成するポストファイアメタライズ法においては、基板の焼結とは別に、メタライズのための高温処理を要するため、コストの上昇が避けられない。その対策として、基板の焼結と同時に金属ペーストの焼成を行って金属化層を形成するコファイアメタライズ法があるが、この方法では焼結体の変形が大きくなるという問題がある。また、高融点金属を主成分とする金属化層は、耐食性及び電気伝導性に劣るため、一般にその上にメッキを施す必要があり、その結果メタライズ基板のコストが高くなってしまうという問題点がある。
【００１０】
そこで以上の問題を解決するため、金、白金、銀等を用いたメタライズ法が開発されている。その例として、特公平５−７６７９５号公報には、窒化アルミニウムを主成分とし、イットリウム、希土類金属、及びアルカリ土類金属から選ばれた少なくとも一種を含有した窒化アルミニウムセラミックス基体に、Ａｇ系やＡｕ系のペーストで形成した金属化層を備えた回路基板が開示されている。この方法においては、主に窒化アルミニウム焼結体に含有される焼結助剤により、金属化層と基板の間の密着強度を確保するとしている。
【００１１】
【発明が解決しようとする課題】
このように、焼結助剤として希土類金属化合物とアルカリ土類金属化合物を併用することにより、従来よりも低温で焼結することができ、高密度で高熱伝導率の窒化アルミニウム焼結体の製造が可能となってきた。これにより、パワー素子等の高発熱性半導体素子用の基板として、窒化アルミニウムの使用が次第に広がりつつある。
【００１２】
しかしながら、現状において主流であるカルシウム−イットリウム系の焼結助剤を用いて焼結を行った場合、得られる窒化アルミニウム焼結体に色ムラが発生し、焼結体強度がばらついたり、熱伝導率が不均一になる等の欠点があった。そのため、この窒化アルミニウム焼結体に前記のごとく金属をメタライズしても、色ムラがなく、且つ密着性の良いメタライズ基板を得ることは難しかった。このため、窒化アルミニウム焼結体及びこれを用いた窒化アルミニウムメタライズ基板の歩留まりは低下し、その結果これら窒化アルミニウム製品の価格を押し上げる大きな原因となっていた。
【００１３】
また、窒化アルミニウムの焼結時に粉末成形体中にバインダーが炭素として多量に存在すると焼結性に悪影響を及ぼし、特に熱伝導率向上のために窒素雰囲気中で脱脂工程を行う場合には炭素の残存量が多くなるため、焼結性の低下が大きくなる。このため、得られる窒化アルミニウム焼結体の密度、強度及び熱伝導率が不均一となり、メタライズ層の密着性も低下しやすいという欠点があった。更に、助剤の１種としてカルシウム化合物を使用した場合、焼結前に数１００℃で脱脂を行った脱脂体が吸湿しやすいため、短時間の間に脱脂体に多数のひび割れが発生し、焼結ができなくなるという問題もあった。
【００１４】
一方、窒化アルミニウムメタライズ基板については、上記のごとく高融点金属に代えて金や銀等を用いたメタライズ法が提案されているが、この方法で窒化アルミニウム焼結体に金や銀等の金属化層を設ける場合、金属化層と焼結体基材との間で満足できる密着性を得ることが難しいという問題があった。これは、金属化層の密着性が、一般的に焼結体基材に含有される窒化アルミニウム以外の成分及びその含有量、金属化層に含まれるガラス成分及びその含有量等により大きく異なるためである。また、金属化層の電気回路としての抵抗値の安定性など、重要な特性もこれらの要因によって変化する。更に、金属化層の回路に絶縁被覆が必要な場合には、その電気絶縁性のガラス層と窒化アルミニウム焼結体基材及び金属化層とのマッチングもまた重要である。
【００１５】
本発明は、このような従来の事情に鑑み、焼結前の脱脂体にひび割れが発生せず、低温焼結が可能であると共に、色ムラがなく、焼結体強度や熱伝導率のばらつきが抑えられて、安価で高品質の窒化アルミニウム焼結体を提供することを目的とする。
【００１６】
また、本発明は、上記窒化アルミニウム焼結体を基板として使用することにより、その表面に密着性に優れた高融点金属化層を備え、安価で高品質の高融点メタライズ基板を提供すること、及び銀又は銀−パラジウムを主成分とし、密着性及び抵抗体の安定性にすぐれた金属化層を備えたメタライズ基板を提供すること、更には窒化アルミニウム焼結体や金属化層とのマッチングに優れた電気絶縁性のガラス層を更に備えたメタライズ基板を提供することを目的とする。
【００１７】
【課題を解決するための手段】
上記の目的を達成するため、本発明者らは、鋭意研究を進めた結果、特定配合比のカルシウム（Ｃａ）−イッテルビウム（Ｙｂ）−ネオジウム（Ｎｄ）系の各化合物からなる３元系の焼結助剤を用いることにより、上記した従来の課題に対して著しい改善が得られることを見いだし、本発明に至ったものである。
【００１８】
即ち、本発明が提供する窒化アルミニウム焼結体は、窒化アルミニウムを主体とし、カルシウム化合物、イッテルビウム化合物、及びネオジウム化合物を含有する焼結体である。特に、その従成分については、カルシウム化合物、イッテルビウム化合物、及びネオジウム化合物の各々をＣａＯ、Ｙｂ２Ｏ３、及びＮｄ２Ｏ３に換算したときの含有量（重量％）をそれぞれｘ、ｙ、ｚとするとき、
０．０１≦ｘ≦１．０、ｙ≧０．０３、ｚ≧０．０２及び０．１≦ｙ＋ｚ≦１０
の関係を同時に満たすものが好ましく、更にはこの組成において、
（ｙ＋ｚ）／ｘ≧１０
の関係をも同時に満たすものであることが好ましい。
【００１９】
本発明の窒化アルミニウム焼結体においては、周期律表の第８族に属する遷移元素のうちの少なくとも１種の元素の化合物を、その元素に換算して０.０１〜１重量％含むことにより、更に低温での焼結が可能となると共に、焼結体が着色されるので、色ムラを一層なくすことができる。尚、その含有量を０.１重量％（１,０００ｐｐｍ）以上とすることにより、その効果がより一層顕著になる。
【００２０】
また、窒化アルミニウム焼結体は、その焼結性の向上及び金属化層の密着強度の向上のため、窒化アルミニウムを含む粉末原料に、少なくとも酸化アルミニウム又は焼成してアルミニウム酸化物となる化合物を添加して焼結したものであることが好ましい。その添加量は、原料粉末中の窒化アルミニウムと、ＣａＯ、Ｙｂ２Ｏ３、及びＮｄ２Ｏ３に換算したカルシウム化合物、イッテルビウム化合物及びネオジウム化合物の合計に対し、酸化アルミニウム又は焼成してアルミニウム酸化物となる化合物を酸化物に換算した量で０.１〜５重量％の範囲が望ましい。更に、窒化アルミニウム焼結体は、金属化層の強度を高めるため、ケイ素又はケイ素化合物をケイ素元素に換算して０.０１〜０.５重量％含むことが好ましい。
【００２１】
本発明が提供する窒化アルミニウムメタライズ基板の一つは、前記した窒化アルミニウムを主成分とし、カルシウム化合物、イッテルビウム化合物、及びネオジウム化合物を含有する窒化アルミニウム焼結体と、該窒化アルミニウム焼結体の表面の少なくとも一部に形成された、タングステン及び／又はモリブデンを主体とする高融点金属化層とを備えることを特徴とする。
【００２２】
この窒化アルミニウムメタライズ基板では、窒化アルミニウム焼結体と高融点金属化層との密着性を改善するために、高融点金属化層にマグネシウム化合物、カルシウム化合物、アルミニウム化合物、ケイ素化合物の中から選ばれた少なくとも１種の化合物を含有することが好ましい。これらの化合物の高融点金属化層中の含有量は、それぞれの酸化物に換算して合計して１.０〜４０重量％の範囲が望ましい。
【００２３】
上記高融点金属化層を備える窒化アルミニウムメタライズ基板の製造方法には、コファイアメタライズ法とポストファイアメタライズ法がある。コファイアメタライズ法による本発明の窒化アルミニウムメタライズ基板の製造方法は、窒化アルミニウム粉末を主成分とし、カルシウム化合物、イッテルビウム化合物、及びネオジウム化合物の各粉末を含む原料粉末であって、該カルシウム化合物、イッテルビウム化合物、及びネオジウム化合物の各々ＣａＯ、Ｙｂ２Ｏ３、及びＮｄ２Ｏ３に換算したときの含有量（重量％）をそれぞれｘ、ｙ、ｚとするとき、
０．０１≦ｘ≦１．０、ｙ≧０．０３、ｚ≧０．０２及び０．１≦ｙ＋ｚ≦１０
である原料粉末の成形体表面の少なくとも一部に、Ｗ及び／又はＭｏを主体とする高融点金属を主成分とするペーストを塗布した後、焼成して窒化アルミニウム焼結体を得ると同時にその表面に高融点金属化層を形成することを特徴とする。
【００２４】
一方、ポストファイアメタライズ法による本発明の窒化アルミニウムメタライズ基板の製造方法は、窒化アルミニウムを主成分とし、カルシウム化合物、イッテルビウム化合物、及びネオジウム化合物を含有し、該カルシウム化合物、イッテルビウム化合物、及びネオジウム化合物の各々ＣａＯ、Ｙｂ２Ｏ３、及びＮｄ２Ｏ３に換算したときの含有量（重量％）をそれぞれｘ、ｙ、ｚとするとき、
０．０１≦ｘ≦１．０、ｙ≧０．０３、ｚ≧０．０２及び０．１≦ｙ＋ｚ≦１０
である既に焼結された窒化アルミニウム焼結体の表面の少なくとも一部に、Ｗ及び／又はＭｏを主体とする高融点金属を主成分とするペーストを塗布し、焼成して高融点金属化層を形成することを特徴とする。
【００２５】
また、本発明が提供する窒化アルミニウムメタライズ基板の他の１つは、前記した窒化アルミニウムを主成分とし、カルシウム化合物、イッテルビウム化合物、及びネオジウム化合物を含有する窒化アルミニウム焼結体と、該窒化アルミニウム焼結体の表面の少なくとも一部に形成された、銀を主成分とする金属化層及び／又は銀−パラジウムを主成分とする金属化層とを備えるものである。銀を主成分とする金属化層はＺｎ及びＣｕの各酸化物を含有し、記銀−パラジウムを主成分とする金属化層はＢ、Ｐｂ、Ｃｒ及びＣａの各酸化物を含有することを特徴とするものである。
【００２６】
銀を主成分とする金属化層中に含まれるＺｎ及びＣｕの含有量は、ＺｎがＺｎＯに換算して０.１〜３.０重量％、及びＣｕがＣｕＯに換算して０.１〜３.０重量％であることが好ましい。また、この金属化層は更にＢの酸化物を含有でき、Ｂの含有量はＢ2Ｏ3に換算して２重量％以下が好ましい。更に、Ｂ、Ｚｎ及びＣｕの上記各酸化物に換算した含有量の合計は、０.２〜５.０重量％の範囲が好ましい。
【００２７】
また、銀−パラジウムを主成分とする金属化層中に含まれるＢ、Ｐｂ、Ｃｒ及びＣａの含有量は、ＢがＢ2Ｏ3に換算して０.３〜５.０重量％、ＰｂがＰｂＯに換算して０.３〜５.０重量％、ＣｒがＣｒ2Ｏ3に換算して０.１〜３.０重量％、及びＣａがＣａＯに換算して０.１〜２.５重量％であることが好ましい。この金属化層は、更にＡｌ、Ｎｉ及びＢｉから選ばれた少なくとも１種の元素の酸化物を含むことができ、これら各元素の含有量は、ＡｌがＡｌ2Ｏ3に換算して１.０重量％以下、ＮｉがＮｉＯに換算して０.５重量％以下、及びＢｉがＢｉ2Ｏ3に換算して０.５重量％以下が好ましい。更に、Ａｌ、Ｂ、Ｐｂ、Ｃｒ、Ｎｉ、Ｂｉ及びＣａの上記各酸化物に換算した含有量の合計は、１.０〜１０重量％の範囲が好ましい。
【００２８】
上記の銀を主成分とする金属化層又は銀−パラジウムを主成分とする金属化層を備える本発明の窒化アルミニウムメタライズ基板は、その表面の少なくとも一部に、その金属化層の全部又は一部を覆うように形成された電気絶縁性のガラス層を更に備えることができる。このガラス層はＺｎ、Ｓｉ、Ｐｂ及びＭｎの各酸化物を含有する。また、このガラス層に含まれるＺｎ、Ｓｉ、Ｐｂ及びＭｎの含有量は、ＺｎがＺｎＯに換算して５０〜８５重量％、ＳｉがＳｉＯ2に換算して５.０〜３０重量％、ＰｂがＰｂＯに換算して３.０〜１５重量％、及びＭｎがＭｎＯに換算して１.０〜１０重量％であることが好ましい。
【００２９】
【発明の実施の形態】
窒化アルミニウム焼結体に色ムラが発生したり、また焼結体強度や熱伝導率が不安定である理由は必ずしも単純ではなく、確定したものは知られていないが、本発明者らはその原因として以下の点が考えられるとの技術的見解に達した。
【００３０】
即ち、従来主に焼結助剤として用いられてきたイットリウム化合物は、窒化アルミニウム中のアルミニウム酸化物と結合することにより、２Ｙ2Ｏ3・Ａｌ2Ｏ3（ＹＡＭ）、３Ｙ2Ｏ3・５Ａｌ2Ｏ3（ＹＡＧ）、Ｙ2Ｏ3・Ａｌ2Ｏ3（ＹＡＬ）等のイットリウム−アルミニウム酸化物が主として焼結体の結晶粒界に生成する。また、イットリウム化合物以外の希土類金属化合物についても、同様に数種類の酸化物が生成する。
【００３１】
これらの酸化物相の生成温度はそれぞれ異なるが、焼結時及びその後の冷却時の焼結体には温度分布が存在するので、焼結終了後のこれら酸化物の分布は一様ではない。そのため、透光性を有し且つ淡く着色している各酸化物の不均一な分布により、焼結体に色ムラが発生するものと考えられる。また、これら酸化物は異なった液相温度をもつため焼結が不均一になり、得られた焼結体中に結晶粒径が５μｍを越える粗大粒や欠陥が多数発生しやすい。このため、焼結体密度のばらつき、機械的強度の劣化、熱伝導率の不均一等の問題が生じているものと考えられる。
【００３２】
本発明においては、従来のカルシウム−イットリウム系のような２元系の助剤に代えて、３元系であるカルシウム−イッテルビウム−ネオジウム系の助剤を使用することにより、生成する化合物の液相温度を低下させ、焼結をより均一に進行させることができる。尚、カルシウム化合物としてはＣａＯ、ＣａＣＯ3等があり、イッテルビウム化合物としてはＹｂ2Ｏ3、Ｙｂ(ＮＯ3)3・４Ｈ2Ｏ等を、及びネオジウム化合物としてはＮｄ2Ｏ3、Ｎｄ(ＮＯ3)3・６Ｈ2Ｏ、Ｎｄ2(ＣＯ3)3・８Ｈ2Ｏ等を用いることができる。
【００３３】
本発明におけるカルシウム−イッテルビウム−ネオジウム系の焼結助剤を用いた場合の焼結挙動は、次のように考えることができる。まず、焼結により生成する酸化物の液相温度に関しては、酸化イッテルビウム−酸化アルミニウム系酸化物では１７５０℃、酸化ネオジウム−酸化アルミニウム系酸化物では１７２０℃に液相線が存在する。これに対して従来の酸化イットリウム−酸化アルミニウム系酸化物における最低の液相線は１８６０℃であり、本発明の上記各酸化物よりも数１０℃以上高温である。
【００３４】
また、従来のイットリウム化合物に代えてイッテルビウム化合物とネオジウム化合物の２成分を用いることにより、従来のカルシウム−イットリウム−アルミニウムの３元系化合物よりも複雑なカルシウム−イッテルビウム−ネオジウム−アルミニウムの４元系化合物が構成されることとなり、これら４元素と酸素及び／又は窒素の間で複雑な化合物が生成する。ここで生成する化合物の組成並びに物性については必ずしも明らかではないが、従来の焼結助剤より構成が複雑化しているため、より多様な化合物の生成と、それによる液相線の低下を期待することができる。
【００３５】
このように、本発明ではカルシウム−イッテルビウム−ネオジウムの３元系助剤を用いることで、従来のカルシウム−イットリウムの２元系助剤と比較して、液相線が低下していると考えられる。このため、焼結が均一に進行しやすくなり、従来に比べて色ムラの少ない窒化アルミニウム焼結体を得ることができる。また、この均一な焼結の進行によって、結晶粒径や助剤成分組成のばらつきが低減され、更には焼結体の欠陥が大幅に減少するので、焼結体密度を向上させることができ、焼結体強度の安定化と熱伝導率の均一化を達成できる。
【００３６】
また、カルシウム−イッテルビウム−ネオジウムの３元系助剤を用いた場合に生成する化合物の特性についても明らかではいないが、本発明者らの検討によると、これら化合物は従来のカルシウム−イットリウムの２元系助剤において生成する化合物と比べて濃厚色であり、且つ各化合物間の色の差が少ないものと考えられ、この特徴も色ムラの低減に大きく寄与していることが判った。
【００３７】
尚、特許第２７４２６００号公報には、ＡｌＮを主成分とし、焼結助剤としてイッテルビウム又はその化合物と、カルシウム又はその化合物を含み、前記イッテルビウム又はその化合物が元素に換算して０.５重量％以上、前記カルシウム金属又はその化合物が元素に換算して０.００５重量％以上の割合で含有され、嵩密度３.２〜３.６ｇ／ｃｍ3、熱伝導率１２０Ｗ／ｍ・ｋ以上の窒化アルミニウム焼結体と、その製法が開示されている。しかしながら、本発明者らの研究によれば、上記の特許発明はネオジウムを含有しないカルシウム−イッテルビウムの２元系助剤であるので、本発明に比べると液相の発生温度が高くなり、焼結が均一に進行しない。
【００３８】
また、この特許第２７４２６００号公報によれば、焼結が十分に進行した後、焼結炉のガスを強制的に置換し、成形体のまわりを助剤の蒸気圧より低く保つことや、炭素を含有した窒素ガス雰囲気下で焼結するなどして、助剤の揮散を促進させるので、添加したカルシウム及びイッテルビウムのかなりの部分は揮散して失われる。具体的には、同公報の記載によれば、Ｙｂを０.５重量％及びＣａを０.００５重量％含有する焼結体は、Ｙｂ2０3を３〜１５重量％（イッテルビウム金属換算で２.６〜１３.２重量％）、ＣａＯを０.０１〜２重量％（カルシウム金属換算で０.００７〜１.４重量％）含む成形体を焼結して得られるので、揮散量が最も少ない場合でもイッテルビウムの約４／５、カルシウムの約２／７は揮散して失われている。本発明者らの検討結果によれば、このように焼結助剤の多くが揮散した場合、結晶粒界間に欠陥が発生し、可視光を反射するので、色ムラの原因となることが判った。
【００３９】
これに対して本発明においては、カルシウム−イッテルビウム−ネオジウムの３元系助剤を用いているので、前記したように液相の発生温度が更に低下し、焼結がより均一に進行すること、また焼結助剤を積極的に揮散させるような工程は用いないので、少なくとも加えた焼結助剤の７／１０は焼結体中に存在する。従って、本発明の窒化アルミニウム焼結体は、前記の特許発明のものと比較して、色ムラの発生少なく、また安定した強度を得ることができる。
【００４０】
本発明において、カルシウム−イッテルビウム−ネオジウムの３元系助剤は、各化合物の添加量が少な過ぎると焼結助剤としての上記した効果が発揮できない反面、過度に添加すると熱伝導率及び焼結体強度等が低下する。加えて、カルシウム化合物は焼結前の脱脂工程後は酸化カルシウムに変化し、この酸化カルシウムが吸湿性であるため、大気中の水分により潮解して水酸化カルシウムに変化するとき体積膨張を伴い、脱脂体のひび割れが発生する。従って、カルシウム化合物の添加量については、その上限を定める必要がある。
【００４１】
これらの点を総合的に検討した結果、カルシウム化合物、イッテルビウム化合物、及びネオジウム化合物の含有量は、それぞれＣａＯ、Ｙｂ2Ｏ3、Ｎｄ2Ｏ3に換算したときの含有量をｘ、ｙ、ｚ（重量％）とするとき、特に０.０１≦ｘ≦１.０及び０.１≦ｙ＋ｚ≦１０の関係を満たす組成とすることが望ましいことが判った。更には、この関係に加えて、(ｙ＋ｚ)／ｘ≧１０の関係を満たすことにより、一層望ましい効果が得られることが判明した。
【００４２】
即ち、カルシウム化合物の量ｘが０.０１を下回ると、その添加の効果が十分発揮されず、焼結体密度が低下したり、それによって焼結体の機械的強度や熱伝導率も不十分になりやすい。また、ｘが１.０を越えると、脱脂体の吸湿とそれによるひび割れが生じやすくなる。イッテルビウム化合物とネオジウム化合物の合計量ｙ＋ｚが０.１未満では、その添加の効果が十分得られないことがあり、その結果焼結体の密度が低下したり、又それによって焼結体の機械的強度や熱伝導率も不十分になることがある。また、ｙ＋ｚが１０を越える場合には、粒界の化合物の量が増加して熱伝導率の低下をきたすことがある。更に、上記化合物の量の比(ｙ＋ｚ)／ｘが１０を下回って相対的にカルシウム化合物の量が多くなると、脱脂体の吸湿とそれによるひび割れが一層生じやすくなる。
【００４３】
また、窒化アルミニウム焼結体中に鉄（Ｆｅ）やニッケル（Ｎｉ）などの周期律表の第８族元素の化合物を加えると、焼結体が着色されるため、より一層色ムラの少ない焼結体を得ることができる。ただし、第８族元素の化合物を過度に添加すると、逆に焼結体強度のばらつきや色ムラをもたらすので、その添加量は各元素に換算して０.０１〜１重量％の範囲内であることが望ましい。尚、その含有量を０.１重量％（１,０００ｐｐｍ）以上とすることにより、添加の効果がより一層顕著になる。また、これら第８族元素の存在は、メタライズ基板の高融点金属化層中に存在する無機成分とガラス層を形成するので、高融点金属化層の密着性向上についても好結果をもたらす。
【００４４】
窒化アルミニウム焼結体の原料粉末成形体中には炭素化合物からなるバインダーが存在するが、このバインダーが焼成時に過剰に存在すると、窒化アルミニウムの焼結性に悪影響を及ぼす。焼結前の脱脂工程を大気中などの酸素存在下で行えば炭素の残存は殆ど無視しうるが、熱伝導率向上のため窒素中で行った場合には特に問題となる。そこで、この問題を解決するため、前記のカルシウム化合物、イッテルビウム化合物、ネオジウム化合物等に加えて、窒化アルミニウム原料粉末に、酸化アルミニウム又は焼成してアルミニウム酸化物となる化合物を添加して、焼結することが好ましい。
【００４５】
この酸化アルミニウム又は焼成してアルミニウム酸化物となる化合物の添加により、成形体中に過剰に存在する炭素は焼結時に酸化アルミニウムと反応し、一酸化炭素（ＣＯ）となって除去される。その際、酸化アルミニウムは焼結雰囲気中の窒素と反応して窒化アルミニウムに変化する。酸化アルミニウム又は焼成してアルミニウム酸化物となる化合物の量は、窒化アルミニウムを含む原料粉末と、ＣａＯ、Ｙｂ２Ｏ３及びＮｄ２Ｏ３に換算したカルシウム化合物、イッテルビウム化合物及びネオジウム化合物の合計に対して、Ａｌ２Ｏ３酸化物に換算して０.１重量％以上が好ましい。しかし、酸化アルミニウムが過剰に存在すると、窒化アルミニウム焼結体中に残留して熱伝導率を阻害するため、同じく５重量％以下とすることが好ましい。
【００４６】
上記のごとく焼結性が改善され、色ムラが少なく、強度及び熱伝導率が改善され均一化された本発明の窒化アルミニウム焼結体は、電子部品用の基板として用いるため、表面にＷやＭｏを主成分とする高融点金属や、Ａｇ又はＡｇ−Ｐｄを主成分とする金属化層、及び必要に応じてガラス層を形成して、メタライズ基板とすることができる。
【００４７】
尚、メタライズ基板の基材となる窒化アルミニウム焼結体の製造方法、及び金属化層の形成方法そのものは、それぞれの添加成分を本発明の範囲に調整する以外には、従来と本質的に変わるところはない。例えば、窒化アルミニウム焼結体の製造は、ＡｌＮ粉末にＣａ、Ｙｂ、Ｎｄの各化合物粉末を添加し、更に必要に応じてＳｉ化合物、Ｆｅ等の第８族元素化合物、Ａｌ化合物等の粉末を加えて、バインダーと共に混合する。この混合粉末を成形し、脱脂した後、窒素雰囲気中で焼結する。
【００４８】
メタライズ基板における金属化層の密着性は、上述した３成分系助剤による焼結性の改善や焼結体中への第８族元素の添加等により向上するが、更に窒化アルミニウム焼結体にケイ素（Ｓｉ）又はケイ素化合物を添加することにより、金属化層やガラス層の密着強度を一層向上させることができる。これは、金属化層やガラス層の形成に用いるペースト中には一般にケイ素化合物が含まれるため、ペーストの焼成時にケイ素又はケイ素化合物が焼結体とペーストとの間で拡散及び反応を起こし、ペーストの濡れ性が良好となるためと考えられる。しかし、ケイ素又はケイ素化合物を過度に添加すると焼結体の熱伝導率の低下を招くので、その添加量はケイ素元素換算で０.０１〜０.５重量％の範囲が好ましい。
【００４９】
本発明による窒化アルミニウムメタライズ基板の一つは、窒化アルミニウム焼結体の表面に高融点金属化層を備えるものである。高融点金属化層の主成分は、例えばＷ、Ｔａ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｍｏ等の金属であるが、特にメタライズの密着性等の観点からＷ又はＭｏを主体とすることが望ましい。このＷやＭｏを主成分とする高融点金属化層は、焼結体との密着性を改善するため、焼結体中に添加される前記の希土類元素、アルカリ土類元素、Ｓｉ、Ａｌ並びにその他の遷移元素を含んでいてもよい。
【００５０】
特に、高融点金属化層中にマグネシウム化合物、カルシウム化合物、アルミニウム化合物、ケイ素化合物の中から選ばれる１種以上を含有することにより、これらの化合物と窒化アルミニウム焼結体中の助剤成分との拡散及び反応が促進され、密着性に優れた緻密な高融点金属化層が得られる。そのため、高融点金属化層上にＮｉ等のめっきを行う際に、めっき液が高融点金属化層に残存することがなくなり、染みの発生やめっき層の発泡を低減することができる。これら化合物の高融点金属化層中の含有量は、それぞれの酸化物に換算して合計で１.０〜４０重量％の範囲が好ましい。
【００５１】
上記高融点金属化層を備えた窒化アルミニウムメタライズ基板の製造方法を説明する。その製造方法の一つは、いわゆるポストファイアメタライズ法であり、まず窒化アルミニウム焼結体を製造した後、その表面に高融点金属化層を形成する。即ち、窒化アルミニウム粉末に、カルシウム化合物、イッテルビウム化合物、及びネオジウム化合物の各粉末を添加し、更に必要に応じてケイ素化合物、第８族元素化合物、アルミニウム化合物等の粉末を加え、その原料粉末の成形体を焼結する。次に、得られた窒化アルミニウム焼結体の表面に、高融点金属を含むペーストを塗布し、焼き付ける。ペーストは、Ｗ及び／又はＭｏを主成分とし、これに前記添加化合物を含ませたガラスフリット等を加え、更に有機バインダー（粘質剤）と有機溶媒（バインダー粘度調整剤）を混ぜて調整する。
【００５２】
第２の方法は、いわゆるコファイアメタライズ法であり、窒化アルミニウム焼結体の焼結と同時に高融点金属化層を形成する。即ち、前述の組成に配合した窒化アルミニウムの原料粉末混合物に有機バインダーを加え、これを成形した成形体の表面に、上記と同様の高融点金属ペーストを塗布し、成形体の焼結と同時にペーストを焼き付ける。特に３成分系助剤の使用により、窒化アルミニウムの焼結時に低温で液相を形成できるため、高融点金属ペーストの焼成と同時に窒化アルミニウムの焼結が可能となったものである。
【００５３】
次に、窒化アルミニウム焼結体の表面に、銀又は銀−パラジウムを主成分とする金属化層を設けたメタライズ基板について説明する。銀は電気伝導性が高く、比較的耐食性にも優れており、白金や金に比較して安価であることから、金属化層の主成分として好適である。尚、金属化層の主成分として銀を選択するか、銀−パラジウムを選択するかは、その用途によって異なる。即ち、金属化層を電気回路基板上の電極に使用したり、その電気回路の抵抗値を低くしたい場合には、銀を主成分とする金属化層を使用する。逆に電気回路の抵抗値を高くしたい場合、及びマイグレーションを防止したい場合には、銀−パラジウムを主成分とする金属化層を使用することが好ましい。
【００５４】
銀（Ａｇ）を主成分とする金属化層では、ガラス成分として、Ｚｎ及びＣｕの各酸化物を含み、更に必要に応じてＢの酸化物を含むことができる。これらの元素の酸化物は、Ｃａ、Ｙｂ、Ｎｄの化合物を焼結助剤として使用する窒化アルミニウム焼結体に対して濡れ性が良好であるだけでなく、金属化層中の金属成分であるＡｇに対しても濡れ性が良好であるために、Ａｇ金属化層と窒化アルミニウム焼結体との間の良好な密着性を実現することができる。
【００５５】
このＡｇ金属化層中のＺｎとＣｕの含有量については、それぞれＺｎＯ及びＣｕＯに換算して、共に０.１〜３.０重量％の範囲が好ましい。これらの元素の含有量が上記の範囲外になると、Ａｇの焼成温度に対してガラス成分の焼結温度が高くなり過ぎたり、窒化アルミニウム焼結体との良好な密着性が損なわれる恐れがあるためである。
【００５６】
また、このＡｇ金属化層へのＢの添加は、窒化アルミニウム焼結体表面のアルミナ量によって適宜変化させる。即ち、表面の酸化物層が過剰に存在する場合には、Ａｇ金属化層にＢを添加しなくてもかまわないが、焼結体にその様な処理が施されていない場合には、Ｂの添加よってＡｇの粒成長温度に近いガラスの焼成温度を実現することができる。Ａｇ金属化層中のＢ含有量は、Ｂ2Ｏ3に換算して２.０重量％以下が好ましい。その理由は、Ｂ2Ｏ3は耐水性がないため、その含有量が２.０重量％を越えると空気中の水分を吸収し、時間の経過と共に金属化層の密着強度が低下し易くなるためである。
【００５７】
Ａｇ金属化層に含有される上記のＢ、Ｚｎ及びＣｕの含有量の合計は、それぞれＢ2Ｏ3、ＺｎＯ及びＣｕＯに換算した含有量の合計で、０.２〜５.０重量％であることが好ましい。この含有量の合計が０.２重量％未満では、金属化層と窒化アルミニウムの密着強度が低下しやすくなり、逆に５.０重量％を越える場合にはガラス成分が過剰となり、銀の粒成長を阻害するために、密着強度が低下するからである。
【００５８】
一方、銀−パラジウム（Ａｇ−Ｐｄ）を主成分とする金属化層は、ガラス成分として、Ｂ、Ｐｂ、Ｃｒ、及びＣａの各酸化物を含み、好ましくは更にＡｌ、Ｎｉ、Ｂｉの少なくとも１種の酸化物を含むことができる。必須のガラス成分であるＢ、Ｐｂ、Ｃｒ及びＣａの各酸化物は、窒化アルミニウム焼結体中に含有されるＣａ、Ｙｂ、Ｎｄの化合物と良好な密着性を実現できると共に、金属化層中の金属成分であるＡｇ−Ｐｄとの濡れ性が良好であるため、Ａｇ−Ｐｄ金属化層と窒化アルミニウム焼結体との良好な密着強度を実現することができる。
【００５９】
これらＢ、Ｐｂ、Ｃｒ、ＣａのＡｇ−Ｐｄ金属化層中における含有量は、ＢがＢ2Ｏ3に換算して０.３〜５.０重量％、ＰｂがＰｂＯに換算して０.３〜５.０重量％、ＣｒがＣｒ2Ｏ3に換算して０.１〜３.０重量％、及びＣａがＣａＯに換算して０.１〜２.５重量％の範囲が好ましい。これらのガラス成分のいずれかの含有量が上記範囲外になると、Ａｇ−Ｐｄ金属化層の密着強度の低下を引き起こす恐れがある。
【００６０】
また、任意のガラス成分であるＡｌ及びＢｉの各酸化物は、Ｃａ、Ｙｂ、Ｎｄの化合物を焼結助剤とする窒化アルミニウム焼結体成分との濡れ性が良好であると共に、金属化層の焼成温度を調整するための物質である。即ち、Ａｌ2Ｏ3はガラス成分の焼成温度を上昇させる役割があり、Ｂｉ2Ｏ3には逆に焼成温度を低下させる役割がある。従って、これらの物質を適宜添加することでＡｇ−Ｐｄ金属化層の焼成温度を調整することができる。
【００６１】
Ａｇ−Ｐｄ金属化層中におけるＡｌ及びＢｉの添加量は、ＡｌがＡｌ2Ｏ3に換算して１.０重量％以下、ＢｉがＢｉ2Ｏ3に換算して０.５重量％以下であることが好ましい。この範囲外の組成になると、Ａｌ2Ｏ3の場合はガラスの焼成温度がＡｇ−Ｐｄの粒成長温度に対して上昇しすぎ、またＢｉ2Ｏ3の場合には焼成温度が低下しすぎる恐れがあるからである。
【００６２】
もう１つの任意のガラス成分であるＮｉは、金属成分であるＡｇ−Ｐｄの粒成長を促進する役割がある。Ｎｉの添加量としては、ＮｉＯに換算して０.５重量％以下が好適である。この範囲内であればＡｇ−Ｐｄの良好な粒成長を充分に促進することができるが、この範囲を越えるとＡｇ−Ｐｄの粒子が過剰に粒成長する恐れがあり、これによってＡｇ−Ｐｄ金属化層と窒化アルミニウム焼結体とを接合しているガラス成分の接触面積が相対的に減少し、Ａｇ−Ｐｄ金属化層の密着強度が低下する場合がある。
【００６３】
Ａｇ−Ｐｄ金属化層に含有されるＢ、Ｐｂ、Ｃｒ、Ｃａ、Ａｌ、Ｎｉ、Ｂｉの含有量の合計は、前記各酸化物に換算した含有量の合計で、１.０〜１０重量％の範囲が好ましい。これらのガラス成分の含有量の合計が１.０重量％未満では、金属化層と窒化アルミニウム焼結体基材の密着強度が低下することがある。また、含有量の合計が１０重量％を越える場合には、ガラス成分が過剰となって銀の粒成長を阻害するため、密着強度が低下する。
【００６４】
更に、本発明によるＡｇを主成分とする金属化層、又はＡｇ−Ｐｄを主成分とする金属化層を、Ｃａ、Ｙｂ、Ｎｄの化合物を焼結助剤とする窒化アルミニウム焼結体の表面に適用した場合、これらの金属化層で構成される電気回路の抵抗値のバラツキが非常に小さくなることが判明した。具体的には、従来のＡｇ−Ｐｄ金属化層における抵抗値のバラツキが±２０％程度であったのに対して、本発明のＡｇ−Ｐｄ金属化層では±１０％程度にまで低減することができる。その理由は必ずしも明確ではないが、金属化層に含有される酸化物成分と、Ｃａ、Ｙｂ、Ｎｄの各化合物を焼結助剤とする窒化アルミニウム焼結体との濡れ性が非常に良好であり、且つ金属化層中のガラス成分と金属成分との密着も良好であることから、金属化層の組織が均一になり、その結果抵抗値のバラツキが小さくなるものと考えられる。
【００６５】
これに加えて、本発明のＡｇを主成分とする金属化層及びＡｇ−Ｐｄを主成分とする金属化層においては、その形成時に８００℃〜９００℃の広い温度範囲で焼成することができる。その理由は、金属化層のガラス成分と金属成分及びＣａ、Ｙｂ、Ｎｄの各化合物を焼結助剤とする窒化アルミニウム焼結体との間の濡れ性が良好であることから、広い焼成温度範囲にわたって良好な密着性を実現できるためであると考えられる。
【００６６】
上記したＡｇ金属化層とＡｇ−Ｐｄ金属化層は、１つのメタライズ基板中で併用することもできる。例えば、回路パターンにおいて外部より給電する電極部にはＡｇ金属化層を用い、その他の部分にはＡｇ−Ｐｄ金属化層を用いる。この際に、各金属化層の間の接続は、互いの金属化層を重ね合わせて形成することで達成できる。このことは、Ｃａ、Ｙｂ、Ｎｄの各化合物を含有する窒化アルミニウム焼結体に対してＡｇ及びＡｇ−Ｐｄの金属化層がマッチングできていると共に、Ａｇ金属化層とＡｇ−Ｐｄ金属化層も互いにマッチングできていることを示している。
【００６７】
仮に、これらの金属化層が共にＣａ、Ｙｂ、Ｎｄの各化合物を含有する窒化アルミニウム焼結体に対してマッチングしていても、Ａｇ金属化層とＡｇ−Ｐｄ金属化層とが互いにマッチングしていなければ、両方の金属化層の重なり部分でパターンの剥がれや発泡を生じる結果となる。尚、ここで言うマッチングとは、以下のように定義されるものである。金属層や絶縁層を積層焼付けする場合、それぞれ個々の密着強度が高くても、片方の層に残留応力を与えたり化学的に反応して悪影響を及ぼしたりすると、その層にめくれや発泡が発生してその層の密着不良あるいは製品としての外観不良を引き起こす。これらの不都合を引き起こさない、即ち残留応力を与えたり化学的に悪影響を及ぼしたりせずに密着することは重要であり、これを層間のマッチングと称する。マッチングは、個々の応力や化学的反応の結果として発生する発泡やめくれで評価する。
【００６８】
上記のＡｇ又はＡｇ−Ｐｄ金属化層の形成は、Ａｇ又はＡｇ−Ｐｄの金属成分と各ガラス成分を所定の比率で混合し、バインダーと溶剤を加えてペーストを作製する。バインダーとしてはエチルセルロースやニトロセルロース等が使用できるが、バインダーとしての役割を果たすものであれば特に制約はない。また、溶剤としてはテルピネオール等を用いることができる。作製したペーストを用いてスクリーン印刷により、窒化アルミニウム焼結体上に金属化層のパターンを形成した後、大気中で焼成する。焼成温度はガラス組成にもよるが、金属成分の粒成長温度を考慮した結果、上記のごとく８００℃〜９００℃が好適である。
【００６９】
また、本発明は、上記の窒化アルミニウム焼結体にＡｇ又はＡｇ−Ｐｄのいずれかの金属化層を形成したメタライズ基板上に、更に電気絶縁性のガラス層を形成した窒化アルミニウムメタライズ基板を含むものである。例えば、窒化アルミニウム焼結体上に設けた金属化層によって電気回路を形成する場合、より確実に電気絶縁性を確保するため、その上に絶縁ガラス層をオーバーコート層として形成することができる。
【００７０】
本発明の電気絶縁性のガラス層は、Ｚｎ、Ｓｉ、Ｐｂ及びＭｎの各酸化物を含有するものである。また、絶縁ガラス層中における各ガラス成分の含有量は、ＺｎがＺｎＯに換算して５０〜８５重量％、ＳｉがＳｉＯ2に換算して５.０〜３０重量％、ＰｂがＰｂＯに換算して３.０〜１５重量％、及びＭｎがＭｎＯに換算して１.０〜１０重量％の範囲であることが好ましい。
【００７１】
これらの酸化物は、いずれもＣａ、Ｙｂ、Ｎｄの各化合物を含有する窒化アルミニウム焼結体に対して良好な濡れ性を示すため、窒化アルミニウム焼結体と絶縁ガラス層との良好な密着性を実現することができる。また、この絶縁ガラス層は熱膨張係数が３.７×１０-6〜５.０×１０-6と窒化アルミニウム焼結体の熱膨張係数に比較的近いために、オーバーコート形成時に発生する窒化アルミニウム焼結体の反りを小さくすることができる。
【００７２】
更に、絶縁ガラス層の組成が上記範囲内においては、特に上記金属化層の焼成温度である８００〜９００℃よりも１００℃程度低い温度、即ち７００℃前後の温度で絶縁ガラス層を焼成することができる。この程度以上の温度、例えば金属化層の焼成温度に対して５０℃程度の差しかない温度で焼成すると、金属化層に含有されるガラス成分と絶縁ガラス層のガラス成分とが混じりあい、金属化層上に発泡を生じ易くなると共に、金属化層の体積抵抗率を大きく変化させる可能性があり、その結果金属化層の抵抗値の増大が著しくなることがある。
【００７３】
【実施例】
実施例１
平均粒径０.７μｍ、酸素量１重量％のＡｌＮ原料粉末に、下記表１に示すように、焼結助剤としてのＣａＯ、ＣａＣＯ3、Ｙｂ2Ｏ3、Ｎｄ2Ｏ3、Ｙ2Ｏ3の各粉末、及びＦｅ2Ｏ3、ＳｉＯ2、Ａｌ2Ｏ3の各粉末を添加し、有機バインダーと共に溶剤中で超音波撹拌混合してスラリーを得た。このスラリーを顆粒化し、これをプレス成形した後、試料１〜２０及び２８〜３３の各成形体は大気中にて５００℃で脱脂し、試料２１〜２７の各成形体は窒素中にて８００℃で脱脂した。その後、各成形体を、窒素雰囲気中において常圧下で下記表１に示す条件にて焼結した。尚、表１に示す添加量のうち、ＣａＣＯ3はＣａＯに換算した値、Ｆｅ2Ｏ3はＦｅ元素に換算した値、及びＳｉＯ2量はＳｉ元素に換算した値である。
【００７４】
【表１】
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【００７５】
このようにして、上記表１に示す各試料ごとに、縦横１０ｍｍ×厚さ０.７ｍｍのＡｌＮ焼結体をそれぞれ１００個製造した。得られた各ＡｌＮ焼結体を目視により検査し、面積４ｍｍ2以上の変色部があるものを色ムラ不良品とし、その不良発生率を求めた。また、別途ＪＩＳ Ｒ １６０１に規定された試験片を各試料ごとに５０個作製して３点曲げ強度を測定し、そのデータに基づいて３点曲げ強度のワイブル係数を求めた。これらの結果を、各試料のＡｌＮ焼結体における熱伝導率及び相対密度と共に、下記表２に示した。
【００７６】
【表２】
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【００７７】
この結果から、カルシウム−イッテルビウム−ネオジウムの３元系助剤を用いた場合、従来のカルシウム−イットリウム系（試料２８〜３０）、カルシウム−イッテルビウム系（試料３１〜３３）に比べて、色ムラ不良が少なく、焼結体強度の安定性及び熱伝導度に優れた窒化アルミニウム焼結体が得られることが分かる。また、更に酸化アルミニウムを適量添加することにより、特に窒素中で脱脂した場合でも、成形体中に残存する炭素を除去できるので、焼結体強度の安定性や熱伝導度に優れた焼結体が得られること、加えて第８族遷移元素である鉄を添加すると、色ムラ不良を一層低減できることが分かる。
【００７８】
実施例２
上記実施例１における本発明の試料１〜２０の各ＡｌＮ焼結体を基板とし、その表面を表面粗さＲｚが２μｍになるように加工した後、Ａｇ−Ｐｄペーストを用いて１ｍｍ角の厚膜ペースト印刷を行い、大気中において８９０℃で焼成して厚さ１０〜２０μｍの金属化層を得た。このＡｇ−Ｐｄ金属化層に直径０.６ｍｍの錫メッキ銅線をハンダ付けし、１ｍｍ角の金属化層部分の全面がハンダにより濡れるようにした。その後、この錫メッキ銅線にバネ秤を接続し、基板に垂直な方向に引っ張ることにより、金属化層と基板の間で剥離が生じたときの荷重を測定し、その値をもって密着強度とした。得られた結果を、各試料の添加成分量と共に下記表３に示した。
【００７９】
【表３】
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【００８０】
この結果より、ＡｌＮ焼結体に適量のケイ素を含有させることにより、そのＡｌＮ焼結体の表面に形成した銀−パラジウムの金属化層の密着性強度が著しく向上することが分かる。
【００８１】
実施例３
上記実施例１の試料１〜２０と同一の組成を有し、直径１０ｍｍで厚さ０.８ｍｍの成形体を各１０個ずつ作製した。次に、各成形体を窒素雰囲気中にて８００℃で脱脂し、その脱脂体を室温にて湿度４０％のデジケータ中に保存した。このとき、各試料の脱脂体の半数（５０個）にひび割れが発生するまでの時間を測定して、その結果を下記表４に示した。
【００８２】
【表４】
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【００８３】
このことから、成形体中に含まれるＣａ化合物の量を適度に制御することにより、成形体の吸湿によるひび割れをなくし、成形体の安定性を向上させ得ることが分かる。
【００８４】
実施例４
上記実施例１で製造した試料１〜２７の各ＡｌＮ焼結体を基板とし、その表面を表面粗さＲｚが２μｍになるように加工した後、その主面にＷを主成分とし且つ下記表５に示す化合物を含むペーストを印刷塗布した。その後、これを窒素雰囲気中において１５９０℃で焼成して、厚さ１０〜２０μｍの高融点金属化層を形成した（ポストファイアメタライズ法）。尚、得られたメタライズ基板の各試料１ａ〜２７ａは、用いた基板がそれぞれ実施例１の試料１〜２７の各ＡｌＮ焼結体に対応している。
【００８５】
得られたメタライズ基板の各高融点金属化層に直径０.６ｍｍの錫メッキ銅線をハンダ付けし、高融点金属化層（１ｍｍ角）全面がハンダにより濡れるようにした。その後、この錫メッキ銅線にバネ秤を接続して基板に垂直な方向に引っ張り、高融点金属化層と基板の間で剥離が生じたときの荷重を測定し、その値をもって密着強度とした。更に、同様にして得られた各メタライズ基板１００枚について、高融点金属化層上に厚さ２μｍのＮｉめっきを形成した後、大気中にて３００℃で乾燥させ、染みや発泡の有無を観察し、不良率を求めた。各試料について求めた密着強度及び不良率を、下記表５に併せて示した。
【００８６】
【表５】
0004161423.tif 000008
【００８７】
以上の結果より、本発明によるＣａ−Ｙｂ−Ｎｄ系の粒界相を有するＡｌＮ焼結体上に、ＭｇＯ、ＣａＯ、Ａｌ2Ｏ3、ＳｉＯ2を添加して焼成した高融点金属化層は、Ｙ2Ｏ3だけを添加して焼成した高融点金属化層に比べて、密着強度は高く、染み発泡による不良率は低く抑えられることが分かる。
【００８８】
実施例５
上記実施例１の試料１〜２７と同じ組成に調整したスラリーを用いて、ドクターブレード法により各成形体を作製した。その各成形体の主面上に、下記表６に示すように、それぞれ上記表５の試料１ａ〜２７ａと同じ組成のペーストを印刷塗布した後、窒素雰囲気中にて１７００℃で５時間焼成して、各成形体を焼結すると同時にペーストを焼き付けた（コファイアメタライズ法）。尚、得られた各試料１ｂ〜２７ｂのメタライズ基板のＡｌＮ焼結体部分は、実施例１の試料１〜２７の各ＡｌＮ焼結体とそれぞれ同一組成になっている。
【００８９】
次に、各メタライズ基板について、実施例４と同様の方法により高融点金属化層の密着強度を評価した。また、各メタライズ基板１００枚について、高融点金属化層上に厚さ２μｍのＮｉめっきを施した後、大気中において３００℃で乾燥させて染みや発泡の有無を観察し、染み及び発泡による不良率を求めた。これらの結果を、下記表６に併せて示した。
【００９０】
【表６】
0004161423.tif 000009
【００９１】
以上の結果より、本発明によるＣａ−Ｙｂ−Ｎｄ系の粒界相を有するＡｌＮ焼結体上に、ＭｇＯ、ＣａＯ、Ａｌ2Ｏ3、ＳｉＯ2を添加して焼成した高融点金属化層は、Ｙ2Ｏ3だけを添加して焼成した高融点金属化層に比べて、密着強度は高く、染み発泡による不良率は低く抑えられることが分かる。
【００９２】
実施例６
平均粒径０.６５μｍ、酸素量１.２重量％のＡｌＮ原料粉末に、下記表７に示すように、焼結助剤としてＣａＯ、ＣａＣＯ3、Ｙｂ2Ｏ3、Ｎｄ2Ｏ3及びＹ2Ｏ3粉末、並びにＦｅ2Ｏ3、ＳｉＯ2の各粉末を添加し、更に有機バインダーと共に溶剤を加え、２４時間のボールミル混合を行ってスラリーを作製した。このスラリーをドクターブレード法にてシートに形成し、そのシートを所定の寸法に切断し、窒素中において８５０℃で脱脂した後、窒素雰囲気中にて１７００℃で焼結してＡｌＮ焼結体を得た。
【００９３】
【表７】
0004161423.tif 000010
【００９４】
得られた各ＡｌＮ焼結体について、目視検査による色ムラ不良率を求めると共に、熱伝導率、３点曲げ強度とそのワイブル係数、及び相対密度の測定を行い、得られた結果を下記表８に示した。尚、試料３８については、脱脂体が過剰の水分を吸収して亀裂を生じ、焼結後に所定の形状の焼結体が得られなかったため、色ムラ不良率、ワイブル係数、熱伝導率の測定は実施しなかった。
【００９５】
【表８】
0004161423.tif 000011
【００９６】
実施例７
上記実施例６で得られた試料３４のＡｌＮ焼結体を基材とし、その表面に下記のごとく銀の金属化層を形成した。即ち、Ａｇ粉末に対して焼成後のガラス成分が下記表９に示す組成となるように各酸化物粉末を添加し、バインダーとしてエチルセルロース及び溶剤としてテルピネオールを加え、乳鉢でよく混合してペーストを作製した。得られた各ペーストを用いて、上記ＡｌＮ焼結体基材上に２ｍｍ角のパターンをスクリーン印刷し、乾燥した後、大気中にて８５０℃で焼成して、それぞれＡｇ金属化層を形成した。尚、各試料のＡｇ金属化層の焼成後の膜厚は、いずれも３５〜４５μｍであった。
【００９７】
次に、上記のごとくＡｇ金属化層を設けた各ＡｌＮメタライズ基板を、温度４０℃湿度８０％以上の雰囲気中に２４時間放置した。その後、直径０.６ｍｍの錫メッキ銅銅線をＡｇ金属化層上に半田で取り付け、この錫メッキ銅線を基板に対して垂直に引っ張り、Ａｇ金属化層が剥離したときの荷重を測定して密着強度とした。各々５個の試料について密着強度の平均値を求め、下記表９の判定欄に密着強度の平均値が実用上最低必要な１〜２ｋｇのものを○、２ｋｇ以上のものを◎として評価した。その結果、いずれも１ｋｇ／ｍｍ2以上の実用上問題のない密着強度を有しており、良好であった。
【００９８】
【表９】
0004161423.tif 000012
【００９９】
実施例８
上記実施例６で得られた試料３４のＡｌＮ焼結体を基材とし、その表面上に下記のごとく銀−パラジウムの金属化層を形成した。即ち、Ａｇ−Ｐｄ粉末に対して焼成後のガラス成分が下記表１０に示す組成となるように各酸化物粉末を添加し、バインダーとしてエチルセルロース及び溶剤としてテルピネオールを加え、乳鉢でよく混合してペーストを作製した。尚、Ａｇ：Ｐｄの重量比は４：１とした。得られた各ペーストを用いて、上記ＡｌＮ焼結体基材上に２ｍｍ角のパターンをスクリーン印刷し、乾燥した後、大気中にて８５０℃で焼成し、それぞれＡｇ−Ｐｄ金属化層を得た。各試料のＡｇ−Ｐｄ金属化層の焼成後の膜厚は、いずれも２０〜２５μｍであった。
【０１００】
次に、上記のごとくＡｇ−Ｐｄ金属化層を設けた各ＡｌＮメタライズ基板を、温度４０℃湿度８０％以上の雰囲気中に２４時間放置した。その後、直径０.６ｍｍの錫メッキ銅線をＡｇ−Ｐｄ金属化層上に半田で取り付け、この錫メッキ銅線を基板に対して垂直に引っ張り、Ａｇ−Ｐｄ金属化層が剥離したときの荷重を測定して密着強度とした。各々５個の試料について、Ａｇ−Ｐｄ金属化層の密着強度の平均値を求め、下記表１０の判定欄に密着強度の平均値が実用上最低必要な１〜２ｋｇのものを○、２ｋｇ以上のものを◎として評価した。その結果、いずれも１ｋｇ／ｍｍ2以上の実用上問題のない密着強度を有しており、良好であった。
【０１０１】
【表１０】
0004161423.tif 000013
0004161423.tif 000014
【０１０２】
実施例９
上記実施例６における試料３４のＡｌＮ焼体基材を縦５０ｍｍ×横５０ｍｍ×厚さ０.５ｍｍに加工し、その基材表面に更に絶縁ガラス層を形成した。即ち、下記表１１に示す組成の各酸化物粉末に、バインダーとしてエチルセルロース及び溶剤としてテルビネオールを加え、乳鉢でよく混合してガラスペーストを作製した。これを実施例７及び８と同様にして、各基材のほぼ中央に４５ｍｍ角のパターンをスクリーン印刷し、乾燥した後、大気中にて７００℃で焼成して絶縁ガラス層を形成した。尚、焼成後の絶縁ガラス層の厚みは、いずれも４５〜５５μｍであった。
【０１０３】
得られた各絶縁ガラス層を、カッターナイフの先端でけがくことにより、密着強度を評価した。この密着強度の評価は、ガラスの焼結不足のため実用上若干問題があるものを△とし、十分な密着強度を示すものを○として、下記表１１に併せて示した。尚、各試料について絶縁ガラス層の形成時における基板の反りも同時に測定したが、いずれも２０μｍ以下と反りが少なく、良好であった。
【０１０４】
また、上記と同じく試料３４のＡｌＮ焼結体基材に、実施例７の表９中の試料ａ−１と同一のＡｇペーストを１０ｍｍ×４０ｍｍ幅に印刷して乾燥し、更にそのパターンに対して１０ｍｍの間隔を開けて実施例８の表１０中の試料ｂ−１と同一のＡｇ−Ｐｄペーストを１０ｍｍ×４０ｍｍ幅に印刷して乾燥した後、大気中において８５０℃で焼成してメタライズ基板とした。得られたメタライズ基板上に、上記と同様に下記表１１に示す各ペーストをそれぞれスクリーン印刷し、大気中において７００℃で焼成して絶縁ガラス層を形成した。この絶縁ガラス層と、その下層のＡｇ金属化層及びＡｇ−Ｐｄ金属化層とのマッチングを調べ、良好なものを○とし、層間に発泡等が発生したものを△として、下記表１１に併せて示した。
【０１０５】
【表１１】
0004161423.tif 000015
【０１０６】
上記表１１において、絶縁ガラス層の密着強度が若干劣る試料ｃ−５、７、１１及び１５では、いずれもガラスの焼結不足が認められた。また、試料ｃ−３、９、１３及び１７では、Ａｇ金属化層及び／又はＡｇ−Ｐｄ金属化層上に発泡が認められた。これらガラスの焼結不足及び金属化層上の発泡は、回路基板としての使用に際しては問題ないが、金属化層と絶縁ガラス層との間に数百ボルト以上の絶縁耐圧が要求される場合には支障を来すものである。
【０１０７】
実施例１０
金属化層の抵抗値のバラツキを確認するために、以下の実験を行った。前記実施例６において作製したＡｌＮ焼結体基材のうち、本発明例の試料３４、３５、４５、及び比較例の試料４４をそれぞれ１０個ずつ用意した。これらの各ＡｌＮ焼結体基材の表面に、前記実施例７の表９中の試料ａ−１と同じＡｇペーストを用いて、スクリーン印刷により実施例７と同一のパターンを形成し、大気中において８５０℃で焼成してＡｇ金属化層を形成した。得られた各メタライズ基板について、そのＡｇ金属化層の抵抗値を直流４端子法により測定し、その測定値とバラツキ（最大値−最大値）を下記表１２に示した。
【０１０８】
【表１２】
0004161423.tif 000016
【０１０９】
上記表１２から分かるように、本発明のＡｇ金属化層をＣａ、Ｙｂ、Ｎｄの各化合物を含有するＡｌＮ焼結体基材に形成したメタライズ基板においては、従来のＡｌＮ焼結体基材を用いた場合（試料４４）に比べて、抵抗値のバラツキが低減している。
【０１１０】
実施例１１
前記実施例６と同じＡｌＮ原料粉末に、焼結助剤としてＣａＯ、Ｙｂ2Ｏ3及びＮｄ2Ｏ3の各粉末、並びにＡｌ2Ｏ3粉末を下記表１３に示す割合で添加し、実施例６と同様にしてＡｌＮ焼結体を作製した。得られた各ＡｌＮ焼結体に、前記実施例７の表９中の試料ａ−１と同一のＡｇペースト、及び実施例８の表１０中の試料ｂ−１と同一のＡｇ−Ｐｄペーストを、それぞれ２ｍｍ角のパターンに印刷した後、大気中にて８５０℃で焼成して金属化層とした。得られた各メタライズ基板について、金属化層の密着強度を実施例７と同様に測定し、各ＡｌＮ焼結体の熱伝導率及び相対密度と共に、下記表１３に示した。
【０１１１】
【表１３】
0004161423.tif 000017
【０１１２】
実施例１２
前記実施例６及び実施例１１と同様にして、主成分であるＡｌＮ以外の従成分が下記表１４に示す組成である各ＡｌＮ焼結体を準備した。これらのＡｌＮ焼結体基材の表面に実施例７の表９の試料ａ−１と同一のＡｇペースト、及び実施例８の表１０の試料ｂ−１と同一のＡｇ−Ｐｄペーストを、それぞれの実施例７及び８と同様に塗布し、大気中において８５０℃で焼成した。得られた各メタライズ基板について、それぞれＡｇ金属化層及びＡｇ−Ｐｄ金属化層の密度強度を実施例７と同様に測定し、その結果を下記表１４に示した。
【０１１３】
更に、上記の各Ａｇ金属化層又はＡｇ−Ｐｄ金属化層を有するメタライズ基板の上に、実施例９の表１１の試料ｃ−１と同一のガラスペーストを塗布し、大気中において７００℃で焼成することにより、上記各金属化層上に絶縁ガラス層を形成した。得られた各絶縁ガラス層について、各金属化層とのマッチングを確認して、これらの結果を下記表１４に併せて示した。尚、これらの絶縁ガラス層を有するＡｌＮメタライズ基板について、直流４端子法で各金属化層の電気抵抗値を確認したところ、いずれも３.９〜４.６Ω程度であり、そのバラツキは０.７Ω以内であった。
【０１１４】
【表１４】
0004161423.tif 000018
【０１１５】
従来の焼結助剤組成のＡｌＮ焼結体基材を用いた試料５３では、金属化層の密着強度が小さく、且つ絶縁ガラス層のマッチングにおいてもＡｇ−Ｐｄ金属化層上で発泡が認められた。これに対して本発明の各試料では、金属化層の密着強度が高く、しかも絶縁ガラス層のマッチングにも優れていることが分かる。
【０１１６】
【発明の効果】
本発明によれば、カルシウム−イットリウム又はカルシウム−イッテルビウムの２元系助剤を用いていた従来に比べ、カルシウム−イッテルビウム−ネオジウムの３元系助剤を用いることにより、焼結性に優れていて低温焼結が可能であると共に、色ムラが少なく、焼結体の強度や熱伝導率のばらつきが抑えられた窒化アルミニウム焼結体を提供することができる。
【０１１７】
また、従来よりも低温で安定した窒化アルミニウムの焼結が可能になるので、窒化アルミニウム焼結体の結晶粒子成長を抑制し、結果として切断加工時のチッピングを小さくでき、例えばレーザーダイオード用のサブマウントなど、自動化ラインで生産するために高精度の外周加工が要求される用途にも、好適に用いることができる。
【０１１８】
加えて、本発明によれば、窒化アルミニウム焼結体の表面に、密着性に優れた高融点金属化層を備えた安価で高品質の窒化アルミニウムメタライズ基板を提供することができる。
【０１１９】
また、窒化アルミニウム焼結体表面に、特定のガラス成分を添加した、銀及び／又は銀−パラジウムの金属化層を形成することにより、良好な密着性を有すると同時に、抵抗値の安定性に優れた窒化アルミニウムメタライズ基板を提供することができる。この窒化アルミニウムメタライズ基板には、Ｚｎ、Ｓｉ、Ｐｂ及びＭｎの酸化物を含むガラスを使用することにより、金属化層及び基材に対して良好なマッチングを有する絶縁ガラス層を形成して、金属化層の電気絶縁性を確保することができる。
【０１２０】
従って、本発明は、窒化アルミニウム焼結体及びそのメタライズ基板の歩留りを高め、製造コストを低減させることにより、電子部品用の基板等としての窒化アルミニウムの普及に大きく寄与するものである。