(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
ＴａＴｉ（ＯＣ２Ｈ５）９で表されるタンタルチタンダブルエトキシド。
【請求項２】
請求項１の化合物を含有するタンタルエトキシド。
【請求項３】
タンタルエトキシドとチタンエトキシドとを混合し、５０〜２００℃で１〜１０時間加熱し、ついで、蒸留することを特徴とする請求項１および請求項２記載の化合物の製法。
【請求項４】
請求項１および請求項２記載の化合物を用いることを特徴とするＣＶＤ法による酸化チタン含有酸化タンタル膜の製法。
【請求項５】
請求項１および請求項２記載の化合物を液体マスフロー装置で供給することを特徴とするＣＶＤ法による酸化チタン含有酸化タンタル膜の製法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、ＬＳＩのコンデンサーなどの誘電体膜を、化学気相成長法（ＣＶＤ法）にて形成するための原料として好適な金属アルコキシド化合物とその製法およびそれを用いた酸化物薄膜の製法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
ＬＳＩの高集積化に伴い、ＤＲＡＭのキャパシタとしてＣＶＤ法による酸化タンタル（Ｔａ２Ｏ５）膜が実用化しつつある。その絶縁性を向上するためのひとつの方法として、特公平６−２７３２８号、ＵＳ４７３４３４０号は、Ｔａ２Ｏ５にＴｉＯ２をＴｉ／Ｔａ＝０．１〜４ａｔ％となるようにドーピングすることを開示している。低リーク電流特性を有する絶縁強度の高い膜を作るには、組成を最適に制御することが重要である。その原料供給の方法は、第一のバブラーにタンタルエトキシド（Ｔａ（ＯＥｔ）５）を入れ、第二のバブラーにチタンイソプロポキシド（Ｔｉ（ＯｉＰｒ）４）を入れ、各々を適当な温度に加熱し、キャリヤーガスでバブリングし、それぞれの蒸気をＣＶＤ室に供給する方法である。最近では、液体マスフローで制御する方法もある。しかし、２ソースからの供給では、量と比率の正確な制御が容易ではない。さらにＴａ（ＯＥｔ）５とＴｉ（ＯｉＰｒ）４とは液相または気相で混合されると、アルコキシ基の交換反応が起き、より複雑な化合物に一部変化し、その蒸気圧やＣＶＤ特性がもとの原料と違ってしまい、膜組成の制御が難しくなるという問題がある。よって、あらかじめＴａ（ＯＥｔ）５とＴｉ（ＯｉＰｒ）４を混ぜた一液をソースとすることはできなかった。このことは、本発明の比較例でも明らかにされている。
【０００３】
２０００年６月２１日に見た英国Ｉｎｏｒｇｔｅｃｈ社のインターネットホームページ（ｈｔｔｐ：／／ｗｗｗ．ｉｎｏｒｇｔｅｃｈ．ｃｏ．ｕｋ）オンラインニュースは、Ｊ−Ｐ  Ｓｅｎａｔｅｕｒらが１ソースのＴａ（ＯＥｔ）４（ｄｍａｅ）／Ｔｉ（ＯＥｔ）２（ｄｍａｅ）２ヘキサン溶液を用いて、液体インジェクション供給のＣＶＤでＴａ２Ｏ５／ＴｉＯ２膜を作ったことを開示している。この原料を２５０℃の気化器で気化させ、５００℃で成膜した結果、膜はアモルファスであり、そのＴａ／Ｔｉ比はソース液のＴａ／Ｔｉに非常に近かったとのことである。ここでｄｍａｅは、ｄｉｍｅｔｈｙｌａｍｉｎｏｅｔｈｏｘｉｄｅジメチルアミノエトキシドである。彼らは、Ｔａ（ＯＥｔ）４（ｄｍａｅ）は単量体なので、二量体のＴａ（ＯＥｔ）５より蒸気圧が高く、気化しやすいこと、Ｔａ（ＯＥｔ）４（ｄｍａｅ）／Ｔｉ（ＯＥｔ）２（ｄｍａｅ）２は有害なアルコキシ基の交換反応を最小にできるとしている。しかし、Ｔａ（ＯＥｔ）４（ｄｍａｅ）やＴｉ（ＯＥｔ）２（ｄｍａｅ）２は、Ｔａ（ＯＥｔ）５やＴｉ（ＯＥｔ）４から特別に製造しなければならないという量産時の問題がある。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
ＴｉＯ２含有Ｔａ２Ｏ５膜をＣＶＤ法で形成するための１ソースの液体化合物ないし組成物を提供することである。室温において液体で、液体マスフローコントローラーにより制御でき、アルコキシ基の交換反応をおこすことなく、Ｔａ／Ｔｉの気化特性やＴａ／ＴｉのＣＶＤ特性が似ている化合物を提供する。さらにその化合物ないし組成物の製法およびそれを用いたＴｉＯ２含有Ｔａ２Ｏ５膜の製法を提供することである。
【０００５】
【課題を解決するための手段】
本発明は、ＴｉＯ2含有Ｔａ2Ｏ5膜をＣＶＤ法で成膜するために好適な１ソースの液体材料であるＴａＴｉ（ＯＣ2Ｈ5）9（以下ＴａＴｉ（ＯＥｔ）9と表す）で表されるタンタルチタンダブルエトキシドである。
さらに本発明は、ＴａＴｉ（ＯＥｔ）9を含有するＴａ（ＯＥｔ）5である。
本発明は、Ｔｉ（ＯＥｔ）4とＴａ（ＯＥｔ）5とを混合し、５０〜２００℃で１〜１０時間加熱し、ついで蒸留することを特徴とするＴａＴｉ（ＯＥｔ）9の製法である。
また本発明は、Ｔｉ（ＯＥｔ）4と当モル以上のＴａ（ＯＥｔ）5とを混合し、５０〜２００℃で１〜１０時間加熱し、ついで蒸留することを特徴とするＴａＴｉ（ＯＥｔ）9を含有するＴａ（ＯＥｔ）5の製法である。
本発明は、ＴａＴｉ（ＯＥｔ）9あるいはＴａＴｉ（ＯＥｔ）9を含有するＴａ（ＯＥｔ）5を用いることを特徴とするＣＶＤ法によるＴｉＯ2含有Ｔａ2Ｏ5膜の製法である。
本発明は、ＴａＴｉ（ＯＥｔ）9あるいはＴａＴｉ（ＯＥｔ）9を含有するＴａ（ＯＥｔ）5を液体マスフロー装置で供給することを特徴とするＣＶＤ法による酸化チタン含有酸化タンタル膜の製法である。
【０００６】
アルコキシ基の交換反応を防ぐにはＴｉとＴａが同一のアルコキシ基を持つことが必要である。Ｔａ２Ｏ５膜形成の原料として、通常はＴａ（ＯＥｔ）５が使われている。それと同じアルコキシ基をもつＴｉ（ＯＥｔ）４は熱履歴により会合度や融点が影響を受ける。その融点、蒸気圧、液、固体、気体の会合度をＴａ（ＯＥｔ）５とあわせて、表１に示した。
表中＊会合度はＤ．Ｃ．Ｂｒａｄｌｅｙ，Ｒ．Ｃ．Ｍｅｈｒｏｔｒａ  ａｎｄＤ．Ｐ．Ｇａｕｒ“Ｍｅｔａｌ  Ａｌｋｏｘｉｄｅｓ”Ｐ６３−６８（１９７８Ａｃａｄｅｍｉｃ  Ｐｒｅｓｓ）による。その他の値は本発明者の測定値である。
【０００７】
【表１】
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【０００８】
Ｔｉ（ＯＥｔ）４の気体の会合度は、図２からもわかるように単量体である。ＥＩ−ＭＳ分析で、二量体から生成するはずのフラグメントＴｉ２（ＯＥｔ）７＋、Ｔｉ２（ＯＥｔ）８＋などが検出されていないからである。これに対しＴａ（ＯＥｔ）５の気体は二量体である。すなわち、図１で、Ｔａ２（ＯＥｔ）９＋やＴａ２（ＯＥｔ）８＋が検出されている。
【０００９】
今までに、チタンアルコキシドと他の金属アルコキシドとの複合アルコキシドの報告例は、アルカリ金属を除けば、ほとんどなかった。溶液中では生成していると推定される例はあったが、蒸留や昇華でそのものを単離できたことはなかった。本発明者は、Ｔａ（ＯＥｔ）５−Ｔｉ（ＯＥｔ）４系を詳細に検討した結果、タンタルチタンダブルアルコキシドＴａＴｉ（ＯＥｔ）９が生成していることを見出し、この化合物をＣＶＤの原料として使うとＴｉＯ２含有のＴａ２Ｏ５膜が容易に製造できることを見出した。
【００１０】
【発明の実施の形態】
（１）ダブルエトキシドの合成と蒸留回収
実施例１で得られた各留分の組成は表２のとおりである。
この結果、第２留分の組成はＴａＴｉ（ＯＥｔ）９の組成に近い。
蒸留のデータから得たＴａＴｉ（ＯＥｔ）９の蒸気圧は１２６〜１２９℃／０．４〜０．５Ｔｏｒｒであった。
【００１１】
【表２】
0004159015.tif 000003
【００１２】
（２）融点測定
各留分の融点を目視で測定した結果を表３に示す。
いずれも０℃以上では、Ｔａ（ＯＥｔ）５と同程度の粘性の液体であった。すなわちＴａＴｉ（ＯＥｔ）９に相当する組成物付近では０℃以上で液体であることがわかった。ＣＶＤ原料として好ましい性質である。
【００１３】
【表３】
0004159015.tif 000004
【００１４】
（３）ＥＩ−ＭＳ
ＴａＴｉ（ＯＥｔ）９のダブルアルコキシドが生成していることを確認するために第２留分とＴａ（ＯＥｔ）５とＴｉ（ＯＥｔ）４のＥＩ−ＭＳ分析を行った。
測定条件
測定装置：ＪＥＯＬ  ＡＸ５０５Ｗ
イオン化法：ＥＩ
イオン源温度：２３０℃
イオン化エネルギー：７０ｅＶ
測定結果は、Ｔａ（ＯＥｔ）５のを図１に、Ｔｉ（ＯＥｔ）４のを図２に、第２留分のを図３に示した。
主なｍ／ｚと強度（％）とそのイオン種を以下に列挙した。
【００１５】
▲１▼Ｔａ（ＯＥｔ）５  （図１）
二量体の分子イオンＴａ２（ＯＥｔ）１０＋（ｍ／ｚ＝８１２）はなかった。
ｍ／ｚ＝７６７（２８％）Ｔａ２（ＯＥｔ）９＋
７２２（２１％）Ｔａ２（ＯＥｔ）８＋
６９３（２５％）Ｔａ２Ｏ（ＯＥｔ）７＋
３６１（１００％）Ｔａ（ＯＥｔ）４＋
この結果からＴａ（ＯＥｔ）５は気体で二量体として存在する。このことは、他の分析手段の結果解析を加味したいくつかの文献でＴａ（ＯＥｔ）５は二量体であるという結論と一致する。Ｔａ（ＯＥｔ）４＋は二量体からのフラグメントである。
【００１６】
▲２▼Ｔｉ（ＯＥｔ）４  （図２）
単量体の分子イオンＴｉ（ＯＥｔ）４＋（２２８）や二量体の分子イオンＴｉ２（ＯＥｔ）８＋（４５６）はなかった。
ｍ／ｚ＝２２７（４％）Ｔｉ（ＯＥｔ）３（ＯＣＨ２ＣＨ２）＋
２１３（１００％）Ｔｉ（ＯＥｔ）３（ＯＣＨ２）＋
１８３（７７％）Ｔｉ（ＯＥｔ）３＋
１６９（２６％）Ｔｉ（ＯＥｔ）２（ＯＣＨ３）＋
この結果からＴｉ（ＯＥｔ）４は気体で単量体として存在する。このことは文献と一致する。
【００１７】
▲３▼第２留分  （図３）
ダブルアルコキシドの分子イオンＴａＴｉ（ＯＥｔ）９＋（６３４）はなかった。
ｍ／ｚ＝７５７（５％）Ｔａ２（ＯＥｔ）９＋
５８９（８％）ＴａＴｉ（ＯＥｔ）８＋
５４４（３５％）ＴａＴｉ（ＯＥｔ）７＋
５１５（１２％）ＴａＴｉＯ（ＯＥｔ）６＋
３６１（１００％）Ｔａ（ＯＥｔ）４＋
２１３（７８％）Ｔｉ（ＯＥｔ）３（ＯＣＨ２）＋
１８３（６３％）Ｔｉ（ＯＥｔ）３＋
この結果、Ｔａ２（ＯＥｔ）１０のフラグメントであるＴａ２（ＯＥｔ）９＋に比べて、ＴａＴｉ（ＯＥｔ）９のフラグメントであるＴａＴｉ（ＯＥｔ）８＋、ＴａＴｉ（ＯＥｔ）７＋、ＴａＴｉＯ（ＯＥｔ）６＋の強度がかなり大きいことから、第２留分のＴａ（ＯＥｔ）５は、多くはＴａＴｉ（ＯＥｔ）９で存在している。このことは、会合相手のＴｉ（ＯＥｔ）４も多くはＴａＴｉ（ＯＥｔ）９で存在していることを意味している。すなわち第２留分の気体は、多量のＴａＴｉ（ＯＥｔ）９と少量のＴａ２（ＯＥｔ）１０と少量のＴｉ（ＯＥｔ）４との混合物である。
またＴａ（ＯＥｔ）４＋、Ｔｉ（ＯＥｔ）３（ＯＣＨ２）＋、Ｔｉ（ＯＥｔ）３＋は、主にＴａＴｉ（ＯＥｔ）９のフラグメントである。
よって、この留分は、ＴａＴｉ（ＯＥｔ）９なるダブルアルコキシドの性質を多く発現すると考えられる。
【００１８】
（４）ＴＧ−ＤＴＡ
第２留分のＴＧ−ＤＴＡ測定した。
測定条件
試料重量：５０．０ｍｇ
雰囲気：Ａｒ  １気圧
昇温速度：１０．０ｄｅｇ／ｍｉｎ
結果を図４に示した。ほぼ１成分として気化していることがわかる。
【００１９】
以上記したように、ＴａＴｉ（ＯＥｔ）９に相当する組成物は、主にダブルエトキシドＴａＴｉ（ＯＥｔ）９であり、液体マスフローコントローラーで室温供給ができる粘性の液体であり、完全に蒸発するという、ＣＶＤ原料として非常に好ましい物性を持つことがわかる。
【００２０】
本発明のダブルエトキシドＴａＴｉ（ＯＥｔ）９の製法は、Ｔａ（ＯＥｔ）５とＴｉ（ＯＥｔ）４とを混合溶解し、加熱処理後、蒸留することである。５０〜２００℃で１〜１０時間加熱処理を行うことにより、ダブルアルコキシドの形成が起きる。この際、母アルコールであるエタノール溶媒中で行ってもよい。不活性な有機溶媒中で行ってもよい。混合溶解加熱処理しただけの液には、多数の微粒子（パーティクル）がある。これはＴａ（ＯＥｔ）５やＴｉ（ＯＥｔ）４の秤量混合工程で、微量の大気が混入し、その湿気によりＴａ（ＯＥｔ）５やＴｉ（ＯＥｔ）４が僅かに加水分解して生成した水酸化物である。そこで蒸留することにより、微粒子をなくせる。蒸留前の液体に赤色レーザーポインターで光線をあてると、多くの微粒子が認められたが、蒸留後の留出物には、全く微粒子は認められなかった。
【００２１】
本発明のダブルエトキシドＴａＴｉ（ＯＥｔ）９を含有するＴａ（ＯＥｔ）５の製法は、ダブルエトキシドＴａＴｉ（ＯＥｔ）９の製法と同様である。すなわち目標の液組成と同じ割合でＴａ（ＯＥｔ）５とＴｉ（ＯＥｔ）４とを混合溶解し、加熱処理後、蒸留することである。Ｔｉ（ＯＥｔ）４がモル比０〜１／２では、Ｔａ（ＯＥｔ）５が過剰であり、少量側のＴｉ（ＯＥｔ）４はほとんどがダブルエトキシドＴａＴｉ（ＯＥｔ）９を形成しているはずで、残りはＴａ２（ＯＥｔ）１０である。
【００２２】
本発明の、ＴａＴｉ（ＯＥｔ）９あるいはＴａＴｉ（ＯＥｔ）９を含有するＴａ（ＯＥｔ）５をＣＶＤ装置に供給する方法は、液体マスフローコントローラーで行うのが最も簡単で精確な制御ができる。この方法は純Ｔａ２Ｏ５膜形成用に純Ｔａ（ＯＥｔ）５の供給に量産で用いられているので、実施は容易である。バブリング方式に比べ、量産ではるかに有利である。
【００２３】
本発明の、ＴａＴｉ（ＯＥｔ）９あるいはＴａＴｉ（ＯＥｔ）９を含有するＴａ（ＯＥｔ）５を用いたＣＶＤは、減圧下４００〜７００℃の酸化雰囲気中で行われ、ＴｉＯ２含有Ｔａ２Ｏ５膜が生成する。酸化剤として、酸素、オゾンなどが用いられる。
ＣＶＤは、通常の熱ＣＶＤの他、プラズマＣＶＤ、オゾンＣＶＤ、光ＣＶＤなどが使える。
【００２４】
膜のＴｉ／（Ｔｉ＋Ｔａ）原子割合は、０．０１〜０．２程度のことが多い。
このためには本発明のＴａＴｉ（ＯＥｔ）９を含有するＴａ（ＯＥｔ）５を用いるが、そのＣＶＤでは液組成と膜組成がほぼ同じになるので、組成の制御は容易である。成膜温度、圧力によって組成が若干ずれた場合には、液組成にフィードバックすることにより、調節すればよい。
【００２５】
【実施例１】
タンタルチタンダブルエトキシドＴａＴｉ（ＯＥｔ）９の製造
リフラックスコンデンサー、温度計、攪拌子を備えた１００ｍｌ三つ口フラスコを真空置換しアルゴン雰囲気とし、Ｔａ（ＯＥｔ）５２４．９ｇ（６１．３ｍｍｏｌ）を仕込み、次いで塊状のＴｉ（ＯＥｔ）４１３．７ｇ（６０．１ｍｍｏｌ）を仕込んだ。仕込みＴａ／Ｔｉモル比は０．５０５／０．４９５であった。次いで昇温すると、７０℃付近で透明な均一液になり、攪拌しつつ１００℃で２時間加熱後、コンデンサーを枝付き分留頭に代え、蒸留圧力０．５〜０．４Ｔｏｒｒで蒸留した。留出温度１１０〜１４０℃で、３留分に分けて回収した。各留分は無色透明で、全量が留出した。各留分に赤色レーザーポインターをあてた目視観察では、パーティクルはなかった。各留分のＴａ、Ｔｉを分析しその組成を求めた結果を表４に示す。
なお第２留分の不純物元素分析の結果、Ｔａ、Ｔｉ以外はすべて１ｐｐｍ以下であった。
【００２６】
【表４】
0004159015.tif 000005
【００２７】
組成＊はＴａ、Ｔｉの分析値から計算した。（Ｔａ＋Ｔｉ）の当量が（ＯＥｔ）の当量と完全には一致しない理由は、分析精度がやや悪いためと思われる。
この結果、第２留分の組成はＴａＴｉ（ＯＥｔ）９の組成に近い。主に第２留分を分析解析した結果は前述した。
【００２８】
【比較例１】
リフラックスコンデンサー、温度計、攪拌子を備えた１００ｍｌ三つ口フラスコを真空置換しアルゴン雰囲気とし、Ｔａ（ＯＥｔ）５２０．３ｇ（５０．０ｍｍｏｌ）を仕込み、次いでＴｉ（ＯｉＰｒ）４１３．０ｇ（４５．７ｍｍｏｌ）を仕込んだ。仕込みＴａ／Ｔｉモル比は０．５２２／０．４７８であった。次いで攪拌しつつ１００℃で２時間加熱後、コンデンサーを枝付き分留頭に代え、蒸留圧力０．６Ｔｏｒｒで蒸留した。留出温度８０〜１４０℃で、２留分に分けて回収した。各留分は無色透明で、全量が留出した。各留分のＴａ、Ｔｉを分析した。さらに各留分を加水分解し回収したｉＰｒＯＨ／ＥｔＯＨの質量比率をガスクロマトグラフィーにより定量した。
【００２９】
0004159015.tif 000006
留分            組成＊＊
第１留分  Ｔａ０．４８Ｔｉ１．５２（ＯｉＰｒ）４．６（ＯＥｔ）４．２
第２留分  Ｔａ１．６６Ｔｉ０．３４（ＯｉＰｒ）３．０（ＯＥｔ）６．８
【００３０】
液と固体＊は、約半分は留出中に固化し、融点５０〜１００℃の白色固体となった。
組成＊＊は、Ｔａ、Ｔｉ、ｉＰｒＯＨ／ＥｔＯＨの分析値から計算した。（Ｔａ＋Ｔｉ）の当量が（ＯｉＰｒ＋ＯＥｔ）の当量と完全には一致しない理由は、分析精度がやや悪いためと思われる。
【００３１】
０．６Ｔｏｒｒでの純Ｔｉ（ＯｉＰｒ）４の留出温度は約６０℃、純Ｔａ（ＯＥｔ）５の留出温度は約１４５℃である。
第１留分は純Ｔｉ（ＯｉＰｒ）４より留出温度が高く、Ｔａ化合物が０．４９／２あり、しかもＯＥｔが、４．２／８．８と多い。このことは、Ｔｉにかなり多くのＯＥｔが結合していることになる。例えば、Ｔｉ（ＯｉＰｒ）３（ＯＥｔ）やＴｉ（ＯｉＰｒ）２（ＯＥｔ）２が生成している。
第２留分は純Ｔａ（ＯＥｔ）５より留出温度が低く、Ｔｉ化合物が０．３４／２あり、しかもＯｉＰｒが３．０／９．８と多い。このことは、Ｔａにかなり多くのＯｉＰｒが結合していることになる。例えば、Ｔａ（ＯｉＰｒ）（ＯＥｔ）４やＴａ（ＯｉＰｒ）２（ＯＥｔ）３が生成している。これらのなかには、融点が５０〜１００℃のものがあるはずである。
【００３２】
この結果から、熱処理によりＴａとＴｉのアルコキシ基の交換反応が起きていることが証明された。よってＴａ（ＯｉＰｒ）４とＴａ（ＯＥｔ）５を１液にして供給加熱蒸発させると、その間に化合物の変化がおこり、ＣＶＤの制御に問題を生じることがわかる。１液での室温での長期間保存でも変化はおこると予想され、ポットライフが問題となる。また別々に供給しても、気相で混合されるので、その時に化合物の変化が起こる。いずれにしても、量産装置では好ましくない。
【００３３】
【実施例２】
ＴａＴｉ（ＯＥｔ）９を含有するＴａ（ＯＥｔ）５の製造
実施例１において、Ｔａ（ＯＥｔ）５とＴｉ（ＯＥｔ）４の仕込み比を代えた他は実施例１と同様な操作をおこなった。仕込みはＴａ（ＯＥｔ）５５０．６ｇ（１２５ｍｍｏｌ）とＴｉ（ＯＥｔ）４０．８８ｇ（３．９ｍｍｏｌ）で、Ｔａ／Ｔｉモル比は０．９７／０．０３であった。１００℃で２時間加熱後、蒸留圧力０．５〜０．４Ｔｏｒｒ、留出温度１３５〜１４０℃で全量を蒸留回収した。液は無色透明で、その融点は１８℃であった。
【００３４】
【実施例３】
ＣＶＤによるＴｉＯ２含有Ｔａ２Ｏ５膜の成膜
実施例２で製造した液体を液体マスフローコントローラーにより０．２ｍｌ／ｍｉｎを送り、１８０℃の気化器で送り気化させ、予熱したＡｒガス８００ｓｃｃｍとＯ２ガス２００ｓｃｃｍと混ぜ、ＣＶＤ室に導入した。反応圧力２Ｔｏｒｒ、６００℃の加熱されたＰｔ／ｓｉＯ２基板上に導き、熱分解堆積させ、膜厚１００ｎｍの膜を作った。ＸＲＤ分析の結果、この膜はアモルファス状であった。この膜を溶解しＩＣＰ発光分光分析した結果、原子比Ｔｉ／Ｔａ＝０．０３／０．９７で原料液の比率と同じであった。
成膜操作を繰り返して得られる膜の組成は一定であった。
【００３５】
【実施例４】
ＣＶＤによるＴｉＯ２／Ｔａ２Ｏ５膜の成膜
実施例３において原料を実施例１で得られた第３留分に代えた他は、実施例３と同様な操作を行った。ＸＲＤ分析の結果、この膜はアモルファス状であった。
この膜を溶解しＩＣＰ発光分光分析した結果、原子比Ｔｉ／Ｔａ＝０．４８／０．５２で原料液の比率とほぼ同じであった。成膜操作を繰り返して得られる膜の組成は一定であった。
【００３６】
【発明の効果】
新規化合物のＴａＴｉ（ＯＥｔ）９は液体であり、一成分として蒸発し、これを液体マスフローコントローラーで供給してＣＶＤを行うと、ＴｉＯ２含有のＴａ２Ｏ５膜が組成変動することなく再現性よく、容易に形成できる。一液なので量産に好適である。
【図面の簡単な説明】
【図１】Ｔａ（ＯＥｔ）５のＥＩ−ＭＳによる測定結果を示す図である。
【図２】Ｔｉ（ＯＥｔ）４のＥＩ−ＭＳによる測定結果を示す図である。
【図３】第２留分（本発明のＴａＴｉ（ＯＥｔ）９が主成分である）のＥＩ−ＭＳによる測定結果を示す図である。
【図４】第２留分（本発明のＴａＴｉ（ＯＥｔ）９が主成分である）のＴＧ−ＤＴＡによる測定結果を示す図である。
【図１】
0004159015.tif 000007
【図２】
0004159015.tif 000008
【図３】
0004159015.tif 000009
【図４】
0004159015.tif 000010