(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
着色料としてクチナシ赤色素、マリーゴールド色素、紫トウモロコシ色素、タマリンド色素、鉄クロロフィリンナトリウムから選ばれる１種以上の色素を０．０１〜５．０重量％含有する硬質カプセル。
【請求項２】
二酸化チタンを０．１〜５．０重量％添加した請求項１記載の硬質カプセル。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、硬質カプセル、特に着色料として天然色素又は天然色素誘導体を含有してなる色調の安定な硬質カプセルに関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
従来硬質カプセル、特に硬質ゼラチンカプセルにおける着色は、誤用防止及び薬剤製造時の便宜といった識別性の確保を主目的とし、美麗な色調による商品価値の向上を副次的な目的として、専ら薬事法に定められた合成タール色素単独、あるいは日本薬局方の規格に準拠する白色顔料である二酸化チタンとの組み合わせにより行なわれている。また公知の無機顔料である三二酸化鉄又は黄色三二酸化鉄を使用したゼラチンカプセルも知られている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】
近年、医薬品分野のみならず、いわゆる健康食品を中心とした食品分野においても硬質カプセルの需要が増加している。合成着色料に対する一般需要者の不信感が未だ少なからず存在するなかで、需要者により安全性をアピールしようとする観点から、着色料として、特に食品分野で汎用されている天然色素を配合した硬質カプセルに対する需要も高まりつつある。
【０００４】
既に前記合成タール色素や無機顔料に代えて、例えばβ―カロチン、カラメル、銅クロロフィリンナトリウム、カルミン酸、ラッカイン酸、ベニバナ黄色素又は赤キャベツ色素等のいわゆる天然色素を適宜配合せしめた着色カプセルもいくつか報告されている（例えば特開昭54-138119、同55-161863、同62-68860、特公昭60-43046、第2696271号参照）。しかし、天然色素は一般に合成色素に比べ、耐熱性、耐光性、耐酸化還元性、及びｐＨ安定性に劣るものが多い。従って食品分野で汎用されている天然色素であっても、カプセルに配合するためには、その製造工程における安定性（色調変化、色素の不溶化・凝集、ｐＨ変化、粘度変化）やカプセル加工後の安定性（耐光性等）が要求されるため、一概にカプセルに配合可能か否かの判断はできない。加えてカプセルに要求される特性（溶出挙動、フィルム強度等）を満たさなければならないのは言うまでもない。
【０００５】
本発明者等は新たにカプセルに配合可能な天然色素を見出すべく検討を重ねた結果、クチナシ赤色素、マリーゴールド色素、紫トウモロコシ色素、タマリンド色素、鉄クロロフィリンナトリウムから選ばれる１種以上の色素、又はこれらの色素と二酸化チタンをカプセル基剤（例えばゼラチン、プルラン、ＨＰＭＣ等）に配合することにより、実生産条件下において、美麗な色調を有し、かつ要求される安定性、特性を満たす、良好な硬質カプセルが得られることを見出した。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
すなわち本発明は、０．０１〜５．０重量％のクチナシ赤色素、マリーゴールド色素、紫トウモロコシ色素及びタマリンド色素、鉄クロロフィリンナトリウムから選ばれる天然色素又は天然色素誘導体（以下、天然系色素という）、あるいは０．０１〜５．０重量％の天然系色素と共に０．１〜５．０重量％の二酸化チタンを配合した硬質カプセルに関するものである。
【０００７】
上記のクチナシ赤色素はアカネ科のクチナシ（Gardenia augusta MERR. Var.grandiflora HORT.）果実の水又はエタノール抽出物を加水分解処理した後、タンパク分解物と共に食品加工用酵素を作用させて得られる赤色素である。
【０００８】
マリーゴールド色素はキク科マリーゴールド（Tagetes erecta Willd.）の花より有機溶剤で抽出して得られる黄色素で、キサントフィルを主成分とするものである。
【０００９】
紫トウモロコシ色素はイネ科トウモロコシ（Zea mays LINN）の紫色の種子から抽出して得られる紫色素で、シアニジンー３−グルコシド等を主成分とするものである。
【００１０】
タマリンド色素はマメ科タマリンド（Tamarindus indica LINNE）の種子から抽出して得られる赤褐色色素で、フラボノイドを主成分とするものである。
【００１１】
鉄クロロフィリンナトリウムは天然のクロロフィル中のＭｇ（マグネシウム）をＦｅ（鉄）に置換した鉄クロロフィルを希メタノール性水酸化ナトリウムで加水分解して得られる緑色素で、分類としては天然色素誘導体である。
【００１２】
これらの天然系色素の量は、硬質カプセルに対して０．０１〜５．０重量％であるが、これら色素を単独で使用する場合の染色効果の点から好ましい使用量を記せば、クチナシ赤色素、マリーゴールド色素、紫トウモロコシ色素及びタマリンド色素は０．１〜３．０重量％、鉄クロロフィリンナトリウムは０．０２〜０．７５重量％である。また天然系色素に配合される二酸化チタンの量は、硬質カプセルに対して０．１〜５．０重量％である。
【００１３】
色素類あるいは二酸化チタンを使用するには、これらを硬質カプセル製造時のカプセル基剤の原液に均一に分散するように添加すればよい。またこれらの色素はいずれも水溶液として添加される。添加の順序は、特に規定する必要はなく、二酸化チタンを均一に分散したカプセル基剤の原液に着色剤のを加える方法、あるいは、着色剤の溶液で予め着色したカプセル基剤の原液に、二酸化チタン分散させる方法などで充分に目的を達し得る。
【００１４】
均一分散を行うには、特別な機械を要せず、公知の装置、方法により攪拌、分散を行えば充分であり、カプセル成型についても公知のカプセル成型機により、美麗な色調を有するカプセルを得ることができる。
【００１５】
硬質カプセルの基剤については、医薬品、食品に使用可能な公知のものであってよく、例えばゼラチン、プルラン、ＨＰＭＣ等であり、好ましくはゼラチンカプセルである。
【００１６】
さらに上記の色素類は常法により必要な可塑剤、保存剤、分散剤その他添加剤の使用を妨げるものではなく、これらの添加剤の存在下であっても充分着色の目的を達することが出来る。
【００１７】
更に、上記の色素類を使用して、成型加工したカプセルはそれぞれの色素により、すなわちクチナシ赤色素によって赤色、マリーゴールド色素によって黄色、紫トウモロコシ色素によって紫色、タマリンド色素によって赤褐色、鉄クロロフィリンナトリウム色素によって緑色の美麗な色調をそれぞれ示すが、これらの色調は経時及び光に対して安定である。また、カプセルの色調は使用する色素及び二酸化チタンの量により連続的に変動させることができ、更に、配合量を一定に保つことにより、一定の色調に調整することも可能である。
【００１８】
本発明の色素類により着色されたカプセルは経時及び光に対して安定であり、例えば、ゼラチンカプセルは日本薬局方で定められるカプセルの品質すなわち外観、性状及び純度試験に適合し、さらに一般試験法「溶出試験」により溶出性を試験しても、従来のカプセルと全く同様の溶出挙動を示し、医薬用あるいは食品用として使用することが可能である。
【００１９】
以下実施例に基づき本発明を詳細に説明するが、かかる実施例が本発明を制限するものではないことはいうまでもない。
【００２０】
【実施例】
〔実施例１〕
３０％ゼラチン溶液中に各種の天然系色素を１．０重量％（鉄クロロフィリンナトリウムのみ他の色素と色調を合わせるため、０．１重量％）添加し、これを５０℃、４８時間保存し、製造工程における安定性（色調変化、色素の不溶化・凝集）の確認試験とした。結果を以下の表１に示す。なお色素の不溶化・凝集については確認されなかった。一方、表１に示したようにベニコウジ色素、クチナシ黄色素、紫イモ色素、はゼラチン溶液中で著しい退色が確認された。
【００２１】
【表１】
0004141732.tif 000002
【００２２】
〔実施例２〕
粘度調整したゼラチン溶液にクチナシ赤色素の水溶液を加え、均一に混合した。ゼラチンに加えられたクチナシ赤色素の量は表２の通りである。この混合物から常法により硬質ゼラチンカプセルを成型した。得られたカプセルは透明で良好な赤色系統の色調を呈する。表２から明らかなようにクチナシ赤色素により着色したカプセルは経時及び光等に対する安定性は全く問題ないことが確認された。
【００２３】
【表２】
0004141732.tif 000003
【００２４】
〔実施例３〜７〕
クチナシ赤色素に代えて、下記の表記載の天然系色素の水溶液を用いて実施例２と同様に硬質ゼラチンカプセルを成型した。ゼラチンに加えられた天然系色素の量は表３の通りである。得られたカプセルはそれぞれ、マリーゴールド色素、リボフラビンでは黄色系統、紫トウモロコシ色素では紫色系統、タマリンド色素では赤褐色系統、そして鉄クロロフィリンナトリウムでは緑色系統の、透明で良好な美麗な色調を呈した。しかし表３で示したように、リボフラビンを配合したカプセルは光による退色を示した。一方、その他の天然系色素により着色したカプセルは経時及び光等に対する安定性は全く問題ないことが確認された。
【００２５】
【表３】
0004141732.tif 000004
【００２６】
〔実施例８〕
二酸化チタンを均一に混合し、実施例２と同様にクチナシ赤色素により着色したカプセルを成型した。ゼラチンに加えられたクチナシ赤色素及び二酸化チタンの量は表４の通りである。得られたカプセルは不透明で良好な赤色系統の色調を呈する。表４から明らかなようにクチナシ赤色素及び二酸化チタンにより着色したカプセルは経時及び光等に対する安定性は全く問題ないことが確認された。
【００２７】
【表４】
0004141732.tif 000005
【００２８】
〔実施例９〜１２〕
二酸化チタンを均一に混合し、実施例２と同様に天然系色素により着色したカプセルを成型した。ゼラチンに加えられた天然系色素及び二酸化チタンの量は表５の通りである。得られたカプセルはそれぞれ、マリーゴールド色素では黄色系統、紫トウモロコシ色素では紫色系統、タマリンド色素では赤褐色系統、そして鉄クロロフィリンナトリウムでは緑色系統の、不透明で良好な美麗な色調を呈した。表５から明らかなようにこれらの天然系色素及び二酸化チタンにより着色したカプセルは経時及び光等に対する安定性は全く問題ないことが確認された。
【００２９】
【表５】
0004141732.tif 000006
【００３０】
〔実施例１３〕
前述の実施例２、３及び５〜１２の天然系色素を使用して得たカプセルに、従来の無色透明及び白色不透明ゼラチンカプセルを対照として、日本薬局方規定の標準条件で、３７±１℃に加温した精製水を用いた溶状試験を行い、表６に示す結果を得た。これらの結果からも明らかなように、本発明のカプセルと対照カプセルには皮膜の溶解時間にほとんど差異は認められなかった。
【００３１】
【表６】
0004141732.tif 000007
【００３２】
【発明の効果】
以上記述した通り、本発明により、従来から食品の着色料として汎用されている天然系色素のなかでも、特にクチナシ赤色素、マリーゴールド色素、紫トウモロコシ色素、タマリンド色素、鉄クロロフィリンナトリウムを使用することにより、美麗な色調と光沢を有する硬質カプセルを提供することが可能となった。
本発明カプセルは医薬用あるいは食品用として使用することが可能な、極めて有用なものであり、例えばゼラチンカプセルにおいては、日本薬局方で定められるカプセルの品質、すなわち外観、性状及び純度試験に適合する。更に、外観的品質についても、経時及び光に対して安定であることが確認された。