(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
気相成長炭素繊維と金属とからなる複合材料にフィラーが添加されてなる複合材料であって、
前記金属がアルミニウムまたはアルミニウム合金であり、かつ、前記フィラーが硼酸アルミニウムであることを特徴とする複合材料。
【請求項２】
前記硼酸アルミニウムが硼酸アルミニウムウィスカであることを特徴とする請求項１に記載の複合材料。
【請求項３】
前記気相成長炭素繊維が、羽毛状繊維体であることを特徴とする請求項１または請求項２に記載の複合材料。
【請求項４】
気相成長炭素繊維及び硼酸アルミニウムを溶媒に分散した後容器に移し、その後前記溶媒を除去して気相成長炭素繊維からなる繊維層を形成し、次いで圧力容器内に繊維層、フィルタ、金属を載置し、次いで圧力容器内を真空状態とするとともに金属を加熱溶融させ、該繊維層に溶融金属を加圧含浸させる複合材料の製造方法であって、
前記金属がアルミニウムまたはアルミニウム合金であることを特徴とする複合材料の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、金属をマトリックスとし、フィラーとして気相成長炭素繊維を有する複合材料技術に関する。
【０００２】
【従来の技術】
アルミニウム、あるいは、アルミニウム合金は熱伝導性に優れているので、ヒートシンクなどに用いられ、ＣＰＵなどの局所的な冷却・放熱に用いられている。
【０００３】
しかしながら、現在、放熱ファンを用いることのできないノート型機器、ハンドヘルド機器など小型化し、極度に軽量化した機器が次々と開発される一方、クロック数（動作周波数）の増加などに伴い、これら機器での発熱量が増大している。
これら矛盾する要求を満足するため、軽量でありながら熱伝導性に優れた材料が求められている。
【０００４】
このようなものとして炭素繊維がフィラーとして添加されたアルミニウムあるいはアルミニウム合金が知られ、本発明者らはすでに、特に高い熱伝導性を有する材料として、気相成長炭素繊維をフィラーとして用いた金属系複合材料を提案してきた。
【０００５】
しかしこのような気相成長炭素繊維−アルミニウム系複合材料では、金属と炭素繊維との間の密着性が悪く、成形時に減圧などの手段を講じても界面に小さな隙間（以下、「ボイド」とも云う）が発生し、本来得られるべき優れた熱伝導性が実際には得られない場合が多かった。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、問題点を改善する、すなわち、軽量で、かつ、本来の高い熱伝導性が充分に発揮される複合材料を提供することを目的とする。
【０００７】
【課題を解決するための手段】
本発明の複合材料は上記課題を解決するため、請求項１に記載の通り、気相成長炭素繊維と金属とからなる複合材料にフィラーが添加されてなる複合材料であって、前記金属がアルミニウムまたはアルミニウム合金であり、かつ、前記フィラーが硼酸アルミニウムであることを特徴とする複合材料である。
【０００８】
また、本発明の複合材料の製造方法は、請求項４に記載の通り、気相成長炭素繊維及び硼酸アルミニウムを溶媒に分散した後容器に移し、その後前記溶媒を除去して気相成長炭素繊維からなる繊維層を形成し、次いで圧力容器内に繊維層、フィルタ、金属を載置し、次いで圧力容器内を真空状態とするとともに金属を加熱溶融させ、該繊維層に溶融金属を加圧含浸させる複合材料の製造方法であって、前記金属がアルミニウムまたはアルミニウム合金であることを特徴とする複合材料の製造方法である。
【０００９】
【発明の実施の形態】
本発明の複合材料は極めて熱伝導性の良好な気相成長炭素繊維（以下「ＶＧＣＦ」とも云う）を用いるため、複合材料とした場合、優れた熱伝導性が得られる。
【００１０】
本発明の複合材料で用いる気相成長炭素繊維にはウィスカと云われる針状結晶のものが知られているが、これらは形状が一次元的であり、放熱などの三次元的用途に用いる複合材料の成形に当たってはその配向方向を制御する必要があるものの、その制御は一般に困難である。
【００１１】
なお、同様に一次元形状の炭素繊維として知られる、ポリアクリロニトリル系炭素繊維やピッチ系炭素繊維などの長繊維の炭素繊維をチョップ化、或いはミルド化（通常の方法でミルド化しても完全には粉状にならず、繊維としての形状は保たれる）したものも同様の形状的欠点を有するが、これらは更に、気相成長炭素繊維に比べて熱伝導性が数段低い（気相成長炭素繊維の熱伝導率が１５００ｗ／ｍＫ程度であるのに対し、これらＰＡＮ系及びピッチ系炭素繊維では１〜６００ｗ／ｍＫ程度）ため、アルミニウム（熱伝導性は２００〜２７０ｗ／ｍＫ）との複合材料を形成しても、熱伝導性の向上は小さい。
【００１２】
また、従来の長繊維の炭素繊維（ピッチ系炭素繊維及びポリアクリロニトリル系炭素繊維が知られる）からなる織物を内部に有する複合材料（図７参照）では繊維の方向が二次元的であり、そのため熱伝導性も方向性があって１次元あるいは二次元的には良好であるが、三次元的な評価では満足できる熱伝導性が得られない。さらに、いわゆる３Ｄ織物（立体織物）などの使用も可能ではあるものの、充分な効果が得られる充填密度とすることが困難な上、このような織物は極めて高価であり実用的でない。
【００１３】
このため、本発明の複合材料で用いる気相成長炭素繊維としては羽毛状繊維体である気相成長炭素繊維であることが望ましい。ここで羽毛状繊維体である気相成長炭素繊維は比重が２．０前後（アルミニウムの比重は２．７）であって、枝分かれ（分岐）を有し、場所によって曲がりを有し、場合によってはくびれがあり、また、自ら或いは互いに絡まりあって、全体として０．０３ｍｍ〜１ｍｍの不定な形状の繊維塊となっているものである。
【００１４】
羽毛状繊維体である気相成長炭素繊維は枝分かれがあるため、その三次元的ネットワークを通じて熱が伝導されるため、このものをフィラーとした場合に極めて三次元的に熱伝導性が良好な複合材料が得られる。なお、図１及び図２にこのような曲がりを有し、場合によってはくびれがあり、また、自ら或いは互いに絡まり合う羽毛状繊維体である気相成長炭素繊維の走査型電子顕微鏡写真を、図３には透過型電子顕微鏡写真を示した。
【００１５】
このような羽毛状繊維体である気相成長炭素繊維は、一般的な針状の気相成長炭素繊維とほぼ同様の方法によって得ることができる。すなわち、ベンゼンなどの炭化水素を炭素供給元とし、水素存在下で鉄を核として気相成長させる。このとき、温度、雰囲気圧力、原料の炭化水素供給量等条件を変化させることにより、枝分かれ（分岐）を有し、場所によって曲がりを有し、場合によってはくびれがあり、また、自ら或いは互いに絡まる羽毛状繊維体である気相成長炭素繊維を得ることができる。このとき、複数の羽毛状繊維体は互いに絡まり合って、繊維塊を形成している。なお、従来、気相成長炭素繊維を作製するに当たっては、機械的強度を得るなど通常の用途に使うことを想定し、枝分かれ、曲がりなどを有しないものが得られるよう、これら条件を設定していた。
【００１６】
本発明の複合材料でマトリックスとして用いる金属としては、本発明の趣旨から、熱伝導性が高く、かつ、比重の低いものであることが好ましい。すなわち、アルミニウム、各種アルミニウム合金、マグネシウム、或いは、マグネシウム合金等が挙げられる。
【００１７】
本発明の複合材料ではこれらフィラーである気相成長炭素繊維及びマトリックスである金属の他に、第２のフィラーとして、この金属と濡れ性の良いフィラーを添加することにより、気相成長炭素繊維とマトリックスである金属との界面での濡れ性も特異的に向上する。その結果、複合材料としての熱伝導性も向上し、さらに機械的な各種性能が著しく向上する。
【００１８】
マトリックスである金属がアルミニウムまたはアルミニウム合金の場合には、これらと濡れ性の良いフィラーとして硼酸アルミニウムを用いることが望ましい。さらに、硼酸アルミニウムがウィスカであると、均一分散が容易で、本発明の効果が製品の複合材料全体でむらなく得られる。
このような硼酸アルミニウムウィスカは四国化成工業などから入手が可能である。
【００１９】
本発明の複合材料は、例えば次のようにして得ることができる。
羽毛状繊維体である気相成長炭素繊維は繊細で脆く、応力が働くと容易に崩れ、三次元的なネットワークが失われやすい。そのため、水、あるいはアルコール類、ケトン類などの有機溶媒（混合溶媒を用いても良い）（これらを併せて「溶媒」と云う）に分散させる。このとき、金属と濡れ性の良いフィラーを添加し、また、必要に応じて界面活性剤など分散性を向上させる薬品を添加し、スラリー状として、底部が液透過性を有する多孔質材（濾紙、あるいは多孔質セラミック等）からなる容器に注ぎ（図４（ａ）参照）、その後溶媒を除去して、図４（ｂ）のように、マトリックス金属と濡れ性のよいフィラーが分散した金属と濡れ性の良いフィラーが羽毛状繊維体である気相成長炭素繊維からなる繊維層を形成する。
【００２０】
この繊維層を図４（ｃ）に示すようなヒータが設けられた加減圧可能な容器（圧力容器）に移す。この圧力容器の底部（図中「基材」）は後述するように取り外し可能となっている。
【００２１】
このような繊維層の上に耐熱性を有する多孔質材料（ここでは多孔質セラミック）からなるフィルタ、このフィルタの上に金属（固形）を積層する。
このように圧力容器内に繊維層、フィルタ及び金属を載置したのち、圧力容器内を真空状態とするとともに容器に付属するヒータにより上記金属を加熱溶融させ、フィルタを透過した溶融金属が容器内に導入された後、容器内をマトリックスとなる溶融金属及び炭素に対して不活性なガス、アルゴンガス等を用いて加圧し（この例ではアルゴンガスにより加圧）、繊維層に溶融金属をマトリックス成分として加圧含浸させる。
【００２２】
その後、容器のヒータによる加熱を中止し、系を冷やして金属を固化させ、放冷後、容器底部の基材を外し、得られた羽毛状繊維体である気相成長炭素繊維と金属とからなる複合材料を取り出す。
【００２３】
このように不活性ガス圧力下で溶融金属の含浸を行うことにより、酸化されやすい溶融金属を用いながらも良好な複合材料が得られる。なお、この構成には、マトリックス金属及び気相成長炭素繊維の他にマトリックス金属と濡れ性の良いフィラーが添加されているために気相成長炭素繊維のマトリックス金属との濡れ性が飛躍的に向上し、この両者の界面にも空隙（ボイド）のない良好な複合材料を得ることができる。
【００２４】
なお、上記フィルタは圧力容器内で上下動可能となっていて、その下の空間を最適に保つため、得られる複合材料は不必要にマトリックス成分が多くなることなく、また、羽毛状繊維体である気相成長炭素繊維の破壊もほとんど生じないため、この羽毛状繊維体である気相成長炭素繊維による熱伝導性向上効果、及び、軽量化効果が充分に発揮できるものとなる。
【００２５】
また、上記において基材及び多孔質セラミックスの形状を変えることにより、様座な形状、例えばヒートシンクとして適した形状とすることができ、形状を整える後加工を不要としたり、或いは、そのような後加工を容易なものとすることができる。
【００２６】
なお、上記複合材料の製造方法によれば、従来、製造が困難であったマトリックスの比重が強化材の比重より大きいＦＲＭ（繊維強化金属）を容易に得ることができ、また、そのとき、気相成長炭素繊維の分散性に優れ、各種性能（伝熱特性、伝導率、強度、弾性等）のばらつき、方向性の少ない、ボイドの少ない優れた複合材料となる。なお、上記本発明に係る複合材料の製造方法は、羽毛状繊維体である気相成長炭素繊維の他、通常の気相成長炭素繊維をフィラーとする複合材料の製造にも同様に応用できる。
【００２７】
【実施例】
ここで上記で説明した方法で、羽毛状繊維体である気相成長炭素繊維を６重量％、マトリックス金属としてアルミニウムを８８重量％、アルミニウムとの濡れ性が良好なフィラーとして硼酸アルミニウムウィスカを６重量％となるように用い、分散時の溶媒としてエチルアルコールを用いて羽毛状繊維体である気相成長炭素繊維と硼酸アルミニウムウィスカとを分散してスラリー状とし、これを底部が液透過性を有する多孔質材からなる容器に移した後、残留したアルコールを加熱・蒸発させ、次いで、アルゴン雰囲気中で本発明に係る実施例の複合材料Ａを作製した。
また、同様に、ただしアルミニウムとの濡れ性が良好な硼酸アルミニウムを添加せずに比較例の複合材料Ｂを作製した。
これら複合材料Ａ及びＢの断面を電子顕微鏡で観察した。そのときの結果をそれぞれ図５（ａ）及び図６（ａ）に示した。
【００２８】
これら図５（ａ）及び図６（ａ）において、ハイライト部（ただし、これら図面下方の撮影データを除く部分）が繊維とマトリックスとの界面に発生したボイドである。
【００２９】
ここで、これら図５（ａ）及び図６（ａ）にそれぞれ同じ画像処理を施して図５（ａ）及び図６（ａ）のハイライト部の分布を黒点で示した図を、それぞれ図５（ｂ）及び図６（ｂ）に示す。
これら図により本発明に係る複合材料Ａでは従来技術に係る複合材料Ｂと比べ、繊維とマトリックスとの間のボイドが極めて少なくなっていることが理解できる。
【００３０】
【発明の効果】
本発明の複合材料は、軽量で方向性のない良好な熱伝導性を有し、また気相成長炭素繊維をフィラーとして有し、その優れた熱伝導性を十全に発揮することができる機械的強度にも優れた複合材料である。
【００３１】
また、本発明の複合材料の製造方法は、マトリックス成分よりも比重が小さく、かつ、脆い繊細なフィラーを用いても、フィラーの分散に優れ、各種性能のばらつき、方向性の少ない優れた複合材料（繊維強化金属）を、ボイドなしで得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】羽毛状繊維体である気相成長炭素繊維の走査型電子顕微鏡写真である。
【図２】羽毛状繊維体である気相成長炭素繊維の他の走査型電子顕微鏡写真である。
【図３】羽毛状繊維体である気相成長炭素繊維の透過型電子顕微鏡写真である。
【図４】本発明の複合材料を作製する方法の一例を示す図である。
（ａ）羽毛状繊維体である気相成長炭素繊維を溶媒に分散したスラリーを容器に注ぐ状態を示す図（モデル図）である。
（ｂ）（ａ）の容器内で羽毛状繊維体である気相成長炭素繊維からなる繊維層が形成されたことを示す図（モデル図）である。
（ｃ）上記繊維層に溶融金属を含浸させる状態を示すモデル断面図である。
（ｄ）本発明に係る複合材料（羽毛状繊維体である気相成長炭素繊維と金属とからなる複合材料）を示す図（モデル図）である。
【図５】（ａ）本発明に係る複合材料Ａの断面の電子顕微鏡写真である。
（ｂ）（ａ）のハイライト部（撮影データ部以外はボイド）の分布を示した図である。
【図６】（ａ）従来技術に係る複合材料Ｂの断面の電子顕微鏡写真である。
（ｂ）（ａ）のハイライト部（撮影データ部以外はボイド）の分布を示した図である。
【図７】長繊維炭素繊維からなる織物をフィラーとして有する複合材料を示す図（モデル図）である。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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