(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
ガス状反応物から液体生成物、及び場合によりガス状生成物を製造するための方法において、
懸濁液体中に懸濁した固体粒子のスラリー床中に、低い高さの所からガス状反応物を供給し、
前記ガス状反応物が前記スラリー床を通って上方へ通過する間にそれら反応物を反応させ、液体生成物、及び場合によりガス状生成物を形成し、然も、前記ガス状反応物とガス状生成物とが前記懸濁液体中に固体粒子を懸濁状態に維持するのを助け、前記懸濁液体と一緒に前記液体生成物が前記スラリー床の液相を形成し、
前記ガス状生成物及び未反応ガス状反応物を前記スラリー床から前記スラリー床の上の頂部空間中へ排出し、
スラリーを前記スラリー床の高い所から下方へその一層低い高さの所へ、前記スラリー床の第一下降管領域中に位置する少なくとも一つの下降管を通り、同様に前記スラリー床の第二下降管領域中に位置する少なくとも一つの更に別の下降管を通って送り、然も、前記第二下降管領域は前記第一下降管領域に対し垂直方向に間隔を開けて存在し、それによって固体粒子を前記スラリー床内部に再分布させ、
前記頂部空間からガス状生成物及び未反応ガス状反応物を取り出し、そして
前記スラリー床から液相を取り出して前記スラリー床を希望のレベルに維持する、
ことを含む製造方法。
【請求項２】
固体粒子が、ガス状反応物を液体生成物、及び適用可能な場合、ガス状生成物にする反応に触媒作用を及ぼす触媒粒子であり、懸濁液体が液体生成物であり、スラリー床が、固体触媒粒子、液体生成物、及びガス状反応物、及び場合によりガス状生成物を含む３相機構を用いて、スラリー反応器又は気泡塔の反応領域中に含まれている、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
ガス状反応物が、フィッシャー・トロプシュ合成により、スラリー床中で触媒により反応して液体炭化水素生成物及びガス状炭化水素生成物を形成することができ、ガス状反応物が主に一酸化炭素と水素とを含む合成ガス流の形態をしている、請求項２に記載の方法。
【請求項４】
触媒が、鉄系フィッシャー・トロプシュ触媒、コバルト系フィッシャー・トロプシュ触媒、又は鉄−及びコバルト−系フィッシャー・トロプシュ触媒であり、触媒粒子が、３００μより大きな触媒粒子はなく、触媒粒子の５質量％未満が２２μより小さくなるような粒径範囲を有する、請求項３に記載の方法。
【請求項５】
各下降管が、下方輸送領域、及びその輸送領域よりも大きな断面積を有する上方離脱領域を有し、前記離脱領域を前記移動領域に接続する上方外側へ開いた接続部材を有する、請求項３又は４に記載の方法。
【請求項６】
スラリー床が、不均質又は撹拌乱流状態になっており、実質的に閉塞流の仕方で反応領域又はスラリー床を縦断するガス反応物及びガス状生成物の速く上昇する大きな気泡からなる希薄相と、液相、固体触媒粒子、及び取り込まれた小さな気泡のガス状反応物及びガス状生成物を含む緻密相とを含むように、スラリー反応器を操作することを含む、請求項５に記載の方法。
【請求項７】
各下降管の離脱領域が、直径３ｍｍより大きな気泡の大部分を下降管に入る流動化スラリーから離脱させ、離脱領域の直径が、その離脱領域中の降下スラリー流が３ｍｍの大きさの気泡の上昇速度よりも遅くなるような直径になっている、請求項６に記載の方法。
【請求項８】
特定の下降管領域内の各下降管の離脱領域の断面積が、その下降管領域内の反応領域の断面積の２％〜５０％であり、前記離脱領域の垂直方向の高さが０．２３ｍ〜０．６１ｍで、３ｍｍの気泡が前記離脱領域から上昇して出て行くことができる充分な時間を与える、請求項７に記載の方法。
【請求項９】
下降管（単数又は複数）中のスラリー流速が、約５ｍ／秒より低く、下降管の腐食及びスラリー内の触媒の物理的劣化の両方を防止する、請求項５〜８のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１０】
下降管（単数又は複数）内のスラリー流速が、２ｍ／秒〜５ｍ／秒である、請求項９に記載の方法。
【請求項１１】
下降管（単数又は複数）の外側の上昇表面液体速度が、２ｃｍ／秒〜４ｃｍ／秒である、請求項５〜１０のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１２】
ガス状反応物から液体生成物、及び場合によりガス状生成物を製造するための装置において、
使用中、懸濁液体中に懸濁された固体粒子のスラリー床を含むスラリー床領域を有する反応容器、
前記スラリー床領域中の低い高さの所にある前記容器のガス入口で、前記容器中にガス状反応物を導入するためのガス入口、
前記スラリー床領域の上にある前記容器のガス出口で、未反応ガス状反応物、及び存在する場合にはガス状生成物を前記容器から取り出すためのガス出口、
前記スラリー床領域中の第一下降管領域中に位置する少なくとも一つの下降管で、使用中、スラリーが下方へ流れる際に通る下降管、
前記スラリー床領域中の第二下降管領域中に位置する少なくとも一つの更に別の下降管で、前記第二下降管領域は前記第一下降管領域に対し垂直方向に間隔をあけて配置されており、使用中、スラリー下方へ流れる際に通る下降管、及び
前記スラリー床領域中の前記容器の液体出口で、前記容器から液体生成物を取り出すための液体出口、
を含む装置。
【請求項１３】
第二下降管領域が、第一下降管領域よりも高い高さの所に位置し、更に別の下降管領域で、夫々が少なくとも一つの下降管又はドラフト管を有する領域を、第二下降管領域より高い所に配備し、第三下降管領域及びもしあればその後の下降管領域も互いに垂直方向に間隔をあけて配置されている、請求項１２に記載の装置。
【請求項１４】
第二下降管領域が第一下降管領域と重なり合っており、前記第二下降管領域中の下降管（単数又は複数）の下端（単数又は複数）が、第一下降管領域の下降管（単数又は複数）の上端（単数又は複数）と重なり合っている、請求項１３に記載の装置。
【請求項１５】
第二下降管領域が、第一下降管領域に対し重なり合っていない状態に配置されており、好ましくは、前記第二下降管領域内の下降管（単数又は複数）の下端（単数又は複数）が、第一下降管領域内の下降管（単数又は複数）の上端（単数又は複数）から垂直方向に間隔を開けて配置されている、請求項１３に記載の装置。
【請求項１６】
第二下降管領域中の下降管（単数又は複数）が、第一下降管領域中の下降管（単数又は複数）に対し互い違いになっており、反応器又は容器を平面図で見た時、前記第二下降管領域中の下降管（単数又は複数）の下端が、前記第一下降管領域内の下降管（単数又は複数）の上端（単数又は複数）の直ぐ上にスラリーを排出しないようになっている、請求項１４又は１５に記載の装置。
【請求項１７】
各下降管が下方輸送領域及び前記輸送領域よりも断面積が大きい上方離脱領域を有し、前記離脱領域を前記輸送領域に接続する上方外側へ開いた接続部材を有する、請求項１２〜１６のいずれか１項に記載の装置。
【請求項１８】
特定の下降管領域内の各下降管の離脱領域の断面積が、前記下降管領域内の反応領域断面積の２％〜５０％であり、前記離脱領域の垂直高さが０．２３ｍ〜０．６１ｍである、請求項１７に記載の装置。
【発明の詳細な説明】
本発明は、ガス状反応物から液体生成物、及び場合によりガス状生成物を製造するための方法に関する。本発明は、ガス状反応物から液体生成物、及び場合によりガス状生成物を製造するための装置にも関する。
本発明の第一の態様によれば、ガス状反応物から液体生成物、及び場合によりガス状生成物を製造するための方法において、
懸濁液体中に懸濁した固体粒子のスラリー床中に、低い高さの所からガス状反応物を供給し、
前記ガス状反応物が前記スラリー床を通って上方へ通過する間にそれら反応物を反応させて液体生成物、及び場合によりガス状生成物を形成し、然も、前記ガス状反応物と、もしあればガス状生成物とが前記懸濁液体中に固体粒子を懸濁状態に維持するのを助け、前記懸濁液体と一緒に前記液体生成物が前記スラリー床の液相を形成し、
前記ガス状生成物及び未反応ガス状反応物を前記スラリー床から前記スラリー床の上の頂部空間中へ排出し、
スラリーを、前記スラリー床の高い高さの所から下方へその一層低い高さの所へ、前記スラリー床の第一下降管領域中に位置する少なくとも一つの下降管を通り、同様に前記スラリー床の第二下降管領域に位置する少なくとも一つの別の下降管を通って送り、然も、前記第二下降管領域は前記第一下降管領域に対し垂直方向に間隔をあけて存在し、それによって固体粒子を前記スラリー床内部に再び分布させ、
前記頂部空間からガス状生成物及び未反応ガス状反応物を取り出し、そして
前記スラリー床から液相を取り出して前記スラリー床を希望の水準に維持する、ことを含む製造方法が与えられる。
本方法は、少なくとも原理的には一層広い用途を有すると考えられるが、固体粒子は通常ガス状反応物を液体生成物、及び適用可能な場合、ガス状生成物にする反応に触媒作用を及ぼす触媒粒子であり、懸濁液体は、通常液体生成物であるが、必ずしもそうである必要はないことも考慮されている。
スラリー床は、このようにスラリー反応器又は気泡塔の反応領域中に含まれているか、又は与えられている。下降管を通ってスラリーの幾らかを通過又は再循環させることにより、そのような下降管の無い場合よりもスラリー床中の触媒の再分布が一層均一になる。従って、スラリー反応器又は気泡塔は、三つの相系、即ち固体触媒粒子、液体生成物、及びガス状反応物、及び場合によりガス状生成物を用いている。
更に、原理的には本方法は一層広い用途を持つことができると考えられているが、本方法は、ガス状反応物がスラリー床中で触媒により反応して液体炭化水素生成物及び、場合によりガス状炭化水素生成物を形成することができる炭化水素合成に特別な用途を有すると考えられる。特に、炭化水素合成はフィッシャー・トロプシュ合成であり、ガス状反応物は主に一酸化炭素と水素とを含む合成ガス流の形をしており、液体とガス状の両方の炭化水素生成物が生成する。
フィッシャー・トロプシュ合成反応は高度に発熱性であり、本発明に従って、垂直方向に間隔を開けて配置された第一及び第二下降管領域中で、下降管を通ってスラリーの幾らかを再循環させることにより、一層均一な熱分布が達成されることが見出されたことは、本出願人にとって思いがけないことであった。
触媒粒子の触媒は、鉄系触媒、コバルト系触媒、又は他のフィッシャー・トロプシュ触媒のように、どのような希望のフィッシャー・トロプシュ触媒でもよい。触媒粒子は希望の粒径範囲を持っており、例えば、３００μより大きな触媒粒子はなく、触媒粒子の５質量（by mass）％未満が２２μより小さい。
スラリー反応器又は気泡塔は、このようにフィッシャー・トロプシュ合成反応に伴われる通常の上昇させた圧力及び温度条件、例えば１０〜５０バールの範囲の予め定められた操作圧力、及び１６０℃及び２８０℃の範囲の予め定められた温度、又は低い沸点生成物を製造するためには一層高い温度に維持する。
スラリー床中の触媒粒子は、このようにそのスラリー床を通過する合成ガス流によって形成される撹乱、即ち、スラリー床を通る気泡発生により懸濁状に維持される。従って、スラリー床を通るガス速度は、スラリー床を撹乱又は懸濁状態に維持するのに充分高くする。
本発明の第二の態様によれば、ガス状反応物から液体生成物及び、場合によりガス状生成物を製造するための装置において、
使用中、懸濁液体中に懸濁された固体粒子のスラリー床を含むスラリー床領域を有する反応容器、
前記スラリー床領域中の低い高さの所にある前記容器中のガス入口で、前記容器中にガス状反応物を導入するためのガス入口、
前記スラリー床領域の上にある前記容器のガス出口で、反応したガス状反応物及び、存在する場合にはガス状生成物を前記容器から取り出すためのガス出口、
前記スラリー床領域中の第一下降管領域中に位置する少なくとも一つの下降管で、使用中、スラリーが下方へ流れる際に通る下降管、
前記スラリー床領域中の第二下降管領域中に位置する少なくとも一つの更に別の下降管で、前記第二下降管領域が前記第一下降管領域に対し垂直方向に間隔を開けて配置されており、使用中、スラリーが下方へ流れる際に通る下降管、及び
前記スラリー床領域中の前記容器の液体出口で、前記容器から液体生成物を取り出すための液体出口、
を含む装置が与えられる。
このように、複数の下降管、即ちドラフト管が、スラリー床又はスラリー床領域内の異なった高さの所、即ち垂直方向の複数の高さの所に配置されている。第二下降管領域は、第一下降管領域よりも高い高さの所に位置し、もし望むならば更に別の下降管領域で、夫々が少なくとも一つの下降管又はドラフト管を有する領域を、第二下降管領域より高い所に与え、第三下降管領域及びもしあればその後の下降管領域も互いに垂直方向に間隔を開けて配置する。
本発明の一つの態様により、第二下降管領域は第一下降管領域と重なり合っていてもよい。換言すれば、第二下降管領域中の下降管（単数又は複数）の下方端（単数又は複数）が、第一下降管領域の下降管（単数又は複数）の上端（単数又は複数）と重なり合っていてもよい。しかし、本発明の別の態様によれば、第二下降管領域は、第一下降管領域に対し重複しない状態に配置する。換言すれば、第二下降管領域内の下降管（単数又は複数）の下方端（単数又は複数）は、第一下降管領域内の下降管（単数又は複数）の上端（単数又は複数）から垂直方向に間隔をあけた所に位置する。
第二下降管領域中の下降管（単数又は複数）は、反応器又は容器を平面図で見た場合、第一下降管領域の下降管（単数又は複数）に対し互い違いにされていてもよい。換言すれば、第二下降管領域内の下降管（単数又は複数）の下方端（単数又は複数）が、第一下降管領域中の下降管（単数又は複数）の上端（単数又は複数）の上に直接スラリーを排出しないのが好ましい。
各下降管は、下方輸送領域及び前記輸送領域よりも断面積が大きい上方離脱即ち脱ガス領域を有する。両方の領域は断面が円形であるのが好ましく、円筒状をしており、前記離脱領域を前記輸送領域へ接続する上方外側へ開いた接続部材を有する。しかし、もし望むならば、前記離脱領域は別の適当な形態、例えば、反応容器内部の利用できる空間によって決定される、長方形又は三角形の断面を持つチャンネルの形をしていてもよい。
本方法は、スラリー床が不均質又は撹拌乱流状態になり、ガス状反応物、及び時にはガス状生成物の速く上昇する大きな気泡で、閉塞流の仕方で垂直に反応領域又はスラリー床を縦断する気泡からなる希薄相と、液相、即ち液体生成物、固体触媒粒子、及び取り込まれた小さな気泡のガス状反応物、及び時にはガス状生成物を含む緻密な相とを含むようにスラリー反応器を操作することを含む。
そこで、各下降管の離脱即ち脱ガス領域は、選択された大きさよりも大きい、例えば直径が約３ｍｍ以上の気泡の大部分を、下降管の中へ入る流体化スラリーから離脱できるように構成されている。この目的で、脱ガス領域の直径は、その脱ガス領域内の降下スラリー流が、選択された気泡の大きさ、例えば、３ｍｍの大きさの気泡の上昇速度の流れよりも遅くなるような大きさにされている。特定の下降管領域内の各下降管の脱ガス領域の断面積は、その下降管領域内の反応領域断面積の２％〜５０％、好ましくは６％〜２５％である。脱ガス領域の垂直方向の高さは、前記選択された大きさよりも大きな気泡が脱ガス領域から上昇して出て行くのに充分な時間を与えるような大きさになっている。この高さは、０．２３ｍ〜０．６１ｍであるのが典型的であるが、好ましくは０．３１ｍ〜０．５１ｍである。
各下降管の輸送領域は、脱ガスしたスラリーを反応器の下方の点へ輸送する働きをする。下降管を通るスラリー流は、下降管の輸送領域内の部分的又は完全に脱ガスしたスラリーと、下降管の外側の空気の入ったスラリーとの密度差により生じる。「希薄」ガス相の効果的な脱ガスが、脱ガス領域で行われる限り、輸送領域の長さ及び内径が、操作条件の特定の組合せで下降管内に達成できるスラリー流速を決定する下降管の主要な特徴である。このことは、輸送領域の長さ及び内径が下降管の摩擦損失を決定することによる。下降管で達成されるスラリー流速は、輸送領域についての入口及び出口効果による、輸送領域内の摩擦損失及び圧力損失と、密度による駆動力（前記密度差により生ずる）との間のバランスによるものである。入口及び出口効果は、輸送領域の直径だけの関数である。
下降管内のスラリー流速は、下降管の腐食及びスラリー内の触媒の物理的劣化の両方を防ぐため、約５ｍ／秒よりも低くすべきである。下降管内部のスラリー流速は０．５ｍ／秒〜１０ｍ／秒にすることができるが、２ｍ／秒〜５ｍ／秒であるのが好ましい。下降管内の最低の流速は、反応器の反応領域内の上方への表面液体速度が、顕著な触媒の沈降を防ぐのに充分、即ち、スラリー床を撹乱又は懸濁状態に維持するのに充分になるように設定する。このことについては上で述べた通りである。下降管の外側の上方への表面液体速度は、０．５ｃｍ／秒〜１０ｃｍ／秒にすることができるが、２ｃｍ／秒〜４ｃｍ／秒であるのが好ましい。
下降管の輸送領域の全長さは、０．３ｍ〜３０ｍであるが、好ましくは４ｍ〜１５ｍである。
各下降管は、通常スラリー床中に、即ち反応器内部に全体が配置されており、脱ガス領域が輸送領域と軸方向に一線になって配列されているのが典型的であるが、それに対し輸送領域、及び場合により脱ガス領域の一部分は反応器の外側に配置させることもできる。しかしその場合、輸送領域の下方出口端及び脱ガス領域の少なくとも上方入口端は、スラリー床又はスラリー床領域内の反応器の内部に位置させる。
比較的大きな断面積を有する反応器では、上で特定化したような最大内部流速を越えることなく、必要な上方への表面液体速度を達成するため、反応器の断面に亙って種々の場所に配置した多数の下降管を、下降管領域の各々で用いることができる。同様に、比較的長い反応器では、その反応器の長手方向に垂直に間を開けて配置した二つより多くの下降管領域内に多数の短い下降管を用いることができる。
下降管の底出口の位置は、脱ガスしたスラリーが反応器壁又は反応器内面に対する衝突が最小になるような位置にする。そのような衝突は長い期間に亙って触媒の腐食又は物理的劣化を起こすことがある。散布器分配機構に接続されているのが典型的なガス入口の位置に対する下降管出口の位置は、スラリー床へのガスの均一な分布が悪影響を受けないような位置であるべきである。
下降管内で触媒が沈降しないようにすべきである。従って、下降管領域又は部材の角度、特に接続部材の角度は、スラリーの静止角を越えるべきではない。
次に、本発明を概略的図面及び後の実施例を参照して一層詳細に記述するが、本発明は、それらの実施例に限定されるものではない。
図面において、第１図は、ガス状反応物から液体及びガス状の生成物を製造するための、本発明の第一の態様による装置の長手方向の断面図を示しており、そして
第２図は、ガス状反応物から液体及びガス状の生成物を製造するための、本発明の第二の態様による装置の同様な長手方向の断面図を示している。
第１図に関し、参照番号１０は、ガス状反応物から液体及びガス状の生成物を製造するための、本発明の第一の態様による装置を全体的に示している。
装置１０は、直立した円筒状スラリー反応器又は気泡塔１２を有し、その反応器内部にあるガス分配器（図示されていない）へ通ずるガス入口１４及び反応器の頂部に通ずるガス出口１６を有する。液体生成物出口１８は、都合のよい高さの所で反応器１２に通じている。
反応器１２は、全体的に参照番号２０で示した第一下降管領域を有する。下降管領域２０は、全体的に参照番号２２で示した下降管を有する。下降管２２は、比較的小さな直径の円筒状輸送領域２４、その輸送領域２４の上端の所にある外側へ開いた接続部材２６、及びその接続部材２６に下端が接続された大きな直径の脱ガス領域２８を有する。このようにして、脱ガス領域２８の上端はスラリーのための入口を与えるのに対し、輸送領域２４の下端はスラリーの出口を与える。冷却コイル２９も、下降管領域２０内に配備されている。
反応器１２は、全体的に参照番号３０で示した第二下降管領域も有する。下降管領域３０は、全体的に参照番号３２で示した下降管を有する。下降管３２も、比較的小さな直径の輸送領域３４、その輸送領域３４の上端の所にある外側に開いた接続部材３６、及び輸送領域３４の上端にある比較的大きな直径の脱ガス領域を有する。このように、脱ガス領域３８の下端は、接続部材３６に接続されている。脱ガス領域３８の上端はスラリー入口を与えるのに対し、輸送領域３４の下端はスラリー出口を与える。下降管領域３０には冷却コイル３９も配備されている。
下降管３２の下端は、下降管２２の上端から垂直方向に間隔をあけた所にある。更に、下降管３２は、下降管２２と軸方向に一線に並んではいない。換言すれば、下降管３２は下降管２２に対し、反応器１２を平面図で見ると、ずれている。
第２図に関し、参照番号１００は、ガス状反応物から液体及びガス状の生成物を製造するための、本発明の第二の態様による装置を示している。
第１図の装置１０の部材と同じか又は同様な装置１００の部材は、同じ参照番号で示されている。
装置１００の反応器１２は、装置１０の反応器１２と実質的に同じであり、但し、下降管３２の下端が、下降管２２の下端と垂直方向に重なり合っている。
第１図及び第２図に関し、使用中、ガス状反応物として主に一酸化炭素及び水素を含む合成ガスを、ガス入口１４を通って反応器１２の底へ供給し、そのガスは反応器内部の散布機構（図示されていない）を通って均一に分布されるのが典型的である。ガス状反応物は、フィッシャー・トロプシュ触媒粒子、典型的には鉄又はコバルト系触媒が液体生成物中に懸濁したものを含んでいるスラリー床４０を通って上方へ行く。スラリー床は、第二下降管領域３０より上の正常なレベル４２を持つように操作され、頂部空間４４がスラリー床の上に形成されている。合成ガスがスラリー床を気泡となって通る間に、ガス状反応物はその中で触媒により反応して液体生成物を形成し、従って、その生成物はスラリー床４０の一部分を形成する。時々又は連続的に、液体生成物を含む液相を出口１８から取り出し、触媒粒子を適当な内部濾過機構（図示されていない）中で液体生成物から分離する。別法として、濾過機構は反応器の外側に配置し、分離された触媒粒子を反応器へ戻すための付加的機構（図示されていない）を配備してもよい。
幾らかのスラリーは連続的に下降管３２、２２を通って下方へ流れ、それによってスラリー床４０内に均一な触媒粒子再分布を達成し、後で一層詳細に記述するように、スラリー床全体に亙って均一な熱分布が確実に得られるようになる。
反応器１２は、そのスラリー床４０が不均質又は撹拌乱流状態になり、実質的に閉塞流状態でスラリー床を縦断するガス状反応物及びガス状生成物の速く上昇する大きな気泡からなる希薄相と、液体生成物、固体触媒粒子、及び取り込まれた小さな気泡のガス状反応物及びガス状生成物を含む緻密相とを含むように操作される。
下降管３２、２２が存在しなくても、緻密相においてはかなりの程度のバックミキシング（backmixing）がなされる。動的ガス離脱実験を用いて希薄相と緻密相のガス空隙率を決定することができる。緻密相のガス空隙率は、実際上反応器塔直径とは無関係である。一方、希薄相のガス空隙率は、反応器１２の直径が増大すると共に減少する。
本出願人は、塔直径に対する希薄相ガス空隙率の依存性が、０．５ｍ程度の最大値よりも小さい塔直径に限定されることを確認した。例えば、実際上同じガス空隙率、即ち、ガス保有率が、０．８７ｍ〜５．０ｍの直径を有する反応器について測定されている。
ヴァン・ヴレン（Van Vuuren）Ｄ．Ｓ．による「スラリー気泡塔についての流体力学的研究」（Hydrodynamic studies on slurry bubble column）、CSIR，CENER 8840（1988）に論じられているような動的ガス離脱実験から、下降管３２、２２の夫々脱ガス領域３８、２８を、緻密相の小さな気泡のかなりの部分を脱ガスするように設計することは出来ないように思われる。しかし、脱ガス領域は、希薄相の大きな気泡、典型的には、約３ｍｍより大きな直径を有する気泡を容易に分離する。
下降管３２、２２の輸送領域３４、２４のガス空隙率は、緻密相ガス空隙率になり、これは床落ち込み（collapse）実験により決定することができる。研究パイロットプラントで行なった特定の例では、下降管の輸送領域での圧力低下測定からガス空隙率を推定することができた。この測定から、下降管内のガス空隙率は、反応器中のガス速度とは無関係であることが確認された。緻密相ガス空隙率は、流体の性質及び触媒濃度の関数である。緻密相ガス空隙率を予測する信頼性のある計算方法は無いので、これは、例えば、上で述べたような実験により決定しなければならない。行われた試験での緻密相ガス空隙率の値は、０．２５〜０．３５、典型的には０．３であった。
輸送領域内のスラリー速度についての設計値を決定する許容可能な計算方法を導いた。入口、出口及び管壁摩擦による損失を考慮することにより次の式が得られた：
0004203129.tif 000002
ここで
0004203129.tif 000003
及び
0004203129.tif 000004
ｕ  ＝スラリー速度、ｍ／秒
ρB ＝ガス含有スラリー床密度（ｋｇ／ｍ3）
ｇ  ＝重力定数（ｍ／ｓ2）
ΔＰ＝パイロットプラントで測定した圧力差（ｋＰａ）
Ｌ  ＝パイロットプラントの圧力タップ間の距離（ｍ）
ｆ′＝管壁摩擦係数
ｄd ＝下降管輸送領域直径（ｍ）
ｄe ＝下降管離脱領域直径（ｍ）
ｈ  ＝下降管長さ（ｍ）
この計算は、もし計算された速度が２ｍ／秒〜５ｍ／秒の好ましい範囲にあるように定められるならば、信頼性のある設計を与えるのに充分な正確な近似値であると考えられる。コンピューター流体力学（ＣＦＤ）モデル作成のような一層精密な計算方法を用いて、下降管の設計及びレイアウトを最適にするようにすることもできる。
異なった垂直位置で下降管を用いることにより、緻密相ガスのバックミキシングの程度を減少させ、これによって反応器の転化性能を向上させることができる。下降管外側の小さな気泡のバックミキシングは、これらの小さな気泡についてガスとスラリー相との間に迅速な物質移動があるので、重大な結果を与えるものではないと考えられる。このことは、下降管が無い場合に、スラリー床反応器を通るガス流が、１３〜６０ｃｍ／秒の範囲の表面ガス速度で２０より大きなガス相ペクレ数を有する本質的に閉塞流であることを示す、０．８７ｍの直径の反応器を用いたトレーサー実験により確かめられている。しかし、下降管を降下する間に、スラリーの本体と接触しないようにすると、それらは、出口濃度に近い領域から、入口濃度に近い領域へガスのかなりのバックミキシングを起こす原因になる。この効果は、異なった垂直高さの所に下降管を用いることにより減少させることができる。
例１
０．８７ｍの内径及び１８ｍの床高さを有するフィッシャー・トロプシュ  スラリー相反応器に、全長１４．７ｍ、離脱領域直径（ＩＤ）０．３５４ｍ、及び移動領域直径（ＩＤ）０．１０２ｍの下降管を取付けた。下降管に沿って６ｍ離れた位置での圧力タップにより、３３．３５ｋＰａのΔＰが測定された。反応器の嵩密度は、４７０ｋｇ／ｍ3であった。０．０２の壁摩擦係数を仮定すると、次の値が計算された：
式（３）から：
β＝０．２８９
式（２）から：
α＝５６．４２
下降管の輸送領域内のスラリー降下速度を、次に式（１）を用いて計算すると、４．２４ｍ／秒になった。この速度は、５ｍ／秒の好ましい上限速度よりも低い。従って、下降管の設計は、本発明による装置１０、１００の下降管２２又は３２としてそれを用いるのに適したものにしている。
例２
０．８７ｍの内径及び１８ｍの床高さを有するフィッシャー・トロプシュ  スラリー相反応器に、夫々、全長７ｍ及び８．３ｍの２本の下降管３２及び２２を取付けた。両方の下降管は、直径（ＩＤ）０．３５４ｍの離脱領域及び直径（ＩＤ）０．１０２ｍの移動領域を持っていた。２本の下降管は１ｍだけ重なり合い、そのため反応器の形態は図２の形態のようになっていた。
下降管３２に沿って６ｍ離れた位置にある圧力タップにより３５．７ｋＰａのΔＰが測定された。反応器中の嵩密度は４７０ｋｇ／ｍ3であった。０．０２の壁摩擦係数を仮定すると、次の値が計算された：
式（３）から：
β＝０．２８９
式（２）から：
α＝３８．０５
下降管３２の輸送領域内のスラリー降下速度を、次に式（１）を用いて計算すると、３．４９ｍ／秒になった。この速度は、好ましい上限速度である５ｍ／秒よりも低い。
下降管２２に沿って６ｍ離れた位置にある圧力タップにより３５．２のΔＰが測定された。反応器中の嵩密度は４７０ｋｇ／ｍ3であった。０．０２の壁摩擦係数を仮定すると、次の値が計算された：
式（３）から：
β＝０．２８９
式（２）から：
α＝４２．１４
下降管２２の輸送領域内のスラリー降下速度を、次に式（１）を用いて計算し、３．６７ｍ／秒になった。この速度は、好ましい上限速度である５ｍ／秒よりも低い。
装置１０、１００は、高度に発熱性の３相触媒反応、特にフィッシャー・トロプシュ反応を行うのに適している。拘束されていない下降管２２、３２、例えば、輸送領域の下端にバッフルを持たない下降管により、スラリー反応器中の触媒の均一な再分布、従って、触媒の一層有効な使用が達成される。
スラリー相型反応器は、フィッシャー・トロプシュ反応器のような発熱反応に対し、反応容器中にガスの気泡を発生させ、触媒粒子を懸濁状態に保つことにより、改良された熱移動特性を与える。反応容器内部の熱移動コイルも、発熱反応によって発生した熱を吸収する。しかし、コバルトのような非常に活性な粒状触媒によるフィッシャー・トロプシュ反応を含む有機合成のために用いたスラリー床反応器内の熱の均一な分布は、それにより更に一層発熱的になり、問題を与える。
従って、異なった高さの所に下降管２２、３２を使用すると、そのような極めて発熱的な反応器についての均一熱分布の問題を解決するのに役立つことが本出願人により見出されたことは全く思いがけないことであった。本発明により異なった高さの所に下降管を用いることにより、どのような直径の商業的スラリー相反応器でもスラリー相全体に亙って均一な温度水準（５℃以内）を与える結果になる。
熱の再分布のため下降管を用いることは、上で述べたように、粒状触媒を均一に再分布させる付加的利点を有するが、下降管の頂部の入口から、下降管の底部の出口まで小さな気泡の形でガスの逆流を起こす欠点も有する。しかし、本発明に従い、特定の下降管構成を選択することにより、この欠点を少なくとも低減し、スラリー床反応器を一層効果的に操作することができるようになることが本出願人により見出されたことは全く予想外のことであった。ガストレーサー実験により、２０バールの操作圧力で１５〜３０ｃｍ／秒の範囲の表面ガス速度で、３を越えるペクレ数が装置１００について（例２に記載したように）測定された。本発明は、次のように、慣用的単一下降管形態を用いた場合でも、スラリー床反応器で起きることが知られている他の欠点も解決する：
ｉ）単一下降管を既知のやり方で取付けたスラリー床反応器では、スラリー相の高さが下降管の一番上より低く低下した場合に、スラリー床反応器の底で高い温度となる。本発明に従い、これは複数の下降管を用いることにより解決される。なぜなら、スラリーレベル４２が、第二下降管領域３０中の下降管３２の上端、即ち、一番上より低く低下しても、そのような高温にならないからである。
ii）下降管輸送領域内の大きなスラリー速度は、他の仕方では下降管の腐食及び（又は）触媒摩滅をもたらすが、本発明に従い、垂直方向に間隔を開けて配置した下降管領域内に下降管を用いることにより、少なくとも低下する。
【図１】
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【図２】
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