(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
ヒソップ油を有効成分とすることを特徴とする害虫忌避剤。
【請求項２】
害虫が双翅目害虫およびコイガからなる群から選ばれる害虫である請求項１記載の害虫忌避剤。
【請求項３】
ヒソップ油を用いることを特徴とする害虫忌避方法。
【請求項４】
ヒソップ油を、害虫を忌避したい場所に施用することを特徴とする害虫忌避方法。
【請求項５】
ヒソップ油を皮膚に処理することを特徴とする害虫忌避方法。
【請求項６】
害虫が双翅目害虫およびコイガからなる群から選ばれる害虫である請求項３〜５のいずれか記載の害虫忌避方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は害虫忌避剤に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
これまで、蚊類、ハエ類等の吸血害虫などからヒトや動物の身を守る為に、Ｎ，Ｎ−ジエチル−ｍ−トルアミド（以下、「ｄｅｅｔ」と記す。）等の害虫忌避剤がヒトや動物の皮膚に直接塗布して使用されてきた。しかし、ｄｅｅｔは皮膚に直接塗布して使用する場合はともかくとして、屋内に散布したり、適当な担体に保持させて屋内に設置する場合などにおいては、十分な害虫忌避効果をあげることができなかった。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、皮膚に直接処理して使用する場合のみならず、家屋や家具等への散布などを含む種々の適用場面においても有効な効果を発揮しうる害虫忌避剤を提供することを目的とするものである。
【０００４】
【課題を解決するための手段】
本発明者らは上述の目的に合致する害虫忌避剤を見出すべく検討した結果、ヒソップ油が該害虫忌避剤の有効成分として有用であることを見出し本発明に到った。
すなわち、本発明は、ヒソップ油を有効成分とする害虫忌避剤およびヒソップ油を用いる害虫忌避方法に関するものである。本発明の害虫忌避方法により効果的に害虫忌避を行い得る。
【０００５】
【発明の実施の形態】
本発明において用いられるヒソップ油（hyssop oil）は、植物であるヒソップ（Hyssopus officinalis L.）の精油であり、ヒソップの生草や乾草を水蒸気蒸留することにより得られる。また、ヒソップ油は例えば高砂香料株式会社、長谷川香料株式会社から市販されており、市販品をそのまま用いてもよい。
【０００６】
本発明の害虫忌避剤が有効な害虫としては、有害な無脊椎動物、例えば、昆虫類、蛛形類、甲殻類、唇脚類、倍脚類等の節足動物、柄眼類等の軟体動物などが挙げられる。昆虫類の具体例としては、ハマダラカ類、ネッタイシマカ、ヒトスジシマカ等のAedes類、アカイエカ、コガタアカイエカ等のイエカ類、ブユ、サシバエ、サンドフライ、ヌカカ、イエバエ類、ショウジョウバエ類、チョウバエ類等の双翅目害虫、チャバネゴキブリ、クロゴキブリ、ワモンゴキブリ、トビイロゴキブリ、コバネゴキブリ等の網翅目害虫、コクゾウムシ、アズキゾウムシ、コクヌストモドキ、ヒメカツオブシムシ、ヒメマルカツオブシムシ、シバンムシ類、ヒラタキクイムシ類、アオバアリガタハネカクシ等の鞘翅目害虫、アリ類、アリガタバチ類等の膜翅目害虫、ヒトノミ等の隠翅目害虫、ヒトジラミ、ケジラミ等のシラミ目害虫、ヤマトシロアリ、イエシロアリ等の等翅目害虫などが挙げられる。蛛形類の具体例としては、コナダニ類、チリダニ類、ツメダニ類等の屋内塵性ダニ類、イエダニ類、オウシマダニ等のマダニ類、クモ類などが挙げられる。甲殻類の具体例としてはワラジムシ、ダンゴムシ等のワラジムシ類が、唇脚類の具体例としてはムカデ、ゲジ等が、倍脚類の具体例としてはヤスデ等が各々挙げられる。また、柄眼類の具体例としては、ナメクジ、カタツムリなどが挙げられる。尚、本発明の害虫忌避剤を植物に施用してアブラムシ等の吸汁行動を阻害することにより、アブラムシ等を宿主とする植物病害伝染性のウイルスの伝播を防ぐことができることから、本発明の害虫忌避剤を植物保護に用いることもできる。
【０００７】
本発明において、ヒソップ油は、そのまま害虫忌避に用いることもできるが、通常、ヒソップ油に担体を加えて、例えば、液剤（エアゾ−ル等）、クリーム剤等を調製するか、または、ヒソップ油を合成樹脂に含浸させて樹脂成形体を調製する等、製剤化して使用される。また、ヒソップ油は、紙、布、素焼き等に含浸させたり、ゲル製剤にして使用することもできる。
【０００８】
液剤を調製する際に用いられる担体としては、例えば水、メタノール、エタノール、グリセリン、ポリエチレングリコール等のアルコール類、テトラヒドロフラン、ジオキサン等のエーテル類、へキサン、ケロシン、パラフィン、石油ベンジン等の脂肪族炭化水素類、酢酸エチル等のエステル類が挙げられる。
【０００９】
液剤には、さらに通常の乳化剤又は分散剤、展着・湿潤剤、懸濁化剤、保存剤、噴射剤、塗膜形成剤等の製剤用補助剤を添加、配合することもできる。具体的には、例えば石鹸類、ポリオキシエチレンオレイルエーテル等のポリオキシエチレン脂肪酸アルコールエーテル、ポリオキシエチレンノニルフェニルエーテル等のポリオキシエチレンアルキルアリルエーテル、ポリオキシエチレン脂肪酸エステル、脂肪酸グリセリド、ソルビタン脂肪酸エステル、高級アルコールの硫酸エステル、ドデシルベンゼンスルホン酸ソーダ等のアルキルアリールスルホン酸塩等の乳化剤又は分散剤、グリセリン、ポリエチレングリコール等の展着・湿潤剤、カゼイン、ゼラチン、アルギン酸、カルボキシメチルセルロース、アラビアガム、ヒドロキシプロピルセルロース、ベントナイト等の懸濁化剤、パラヒドロキシ安息香酸メチル、パラヒドロキシ安息香酸エチル、パラヒドロキシ安息香酸プロピル、パラヒドロキシ安息香酸ブチル等の保存剤、ジメチルエーテル、クロロフルオロカーボン類、炭酸ガス等の噴射剤、ニトロセルロース、アセチルセルロース、アセチルブチルセルロース、メチルセルロース誘導体、酢酸ビニル樹脂等のビニル系樹脂、ポリビニルアルコール等の塗膜形成剤を挙げることができる。
【００１０】
クリ―ム剤を調製する際に用いられる担体としては、例えば流動パラフィン、ワセリン、パラフィン等の炭化水素類、ジメチルシロキサン、コロイド状シリカ、ベントナイト等のシリコン類、エタノール、ステアリルアルコール、ラウリルアルコール、セチルアルコ−ル等の１価のアルコール類、ポリエチレングリコール、エチレングリコール、グリセリン等の多価アルコール類、ラウリン酸、ステアリン酸等のカルボン酸類、蜜蝋、ラノリン等のエステル類等が挙げられる。
クリ―ム剤には、さらに、液剤において上述したのと同様の製剤用補助剤を添加、配合することもできる。
【００１１】
樹脂成形体を調製する際に用いられる合成樹脂としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレン−メチル（メタ）アクリレート共重合体、エチレン−エチルアクリレート共重合体、エチレン−酢酸ビニル−メチル（メタ）アクリレート共重合体等のエチレンと極性基を有する単量体との共重合体、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン等の含塩素合成樹脂等を挙げることができる。中でも、熱成形性（低温加工性）並びにヒソップ油の吸収性、拡散性及び安定性等の点から、エチレン−酢酸ビニル共重合体又はエチレン−メチルメタクリレート共重合体を用いるのが好ましい。
【００１２】
ヒソップ油を合成樹脂に含浸させる方法としては、ヒソップ油をそのまま、又はアセトン等の適当な溶剤に溶解させたものを、基材となる合成樹脂に含浸させてもよいし、或いは、ヒソップ油と合成樹脂とを溶融混練してもよい。後者の場合、予め高濃度のヒソップ油と合成樹脂とを溶融混練したマスターペレットを作製しておき、該マスターペレットを、直接、又は基材合成樹脂で希釈して一定量のヒソップ油を含有するよう調製しておき、通常の熱可塑性樹脂の成形に用いられる射出成形、インフレーション成形、紡糸等の溶融成形法により、フィルム、シート、ネット等、所望の成形体に加工することができる。また、害虫侵入防止効果の持続時間をコントロールする等、その使用目的に応じて、適宜、多層成形、複合紡糸とすることができる。
【００１３】
上記の製剤中の有効成分であるヒソップ油の含有量は、剤型や適用方法等により異なり一概には言えないが、液剤、クリーム剤の場合には、通常０．１〜５０重量％、好ましくは１〜２０重量％である。また、樹脂成形体の場合には、ヒソップ油の含有量は、害虫忌避効果の点、あるいはヒソップ油の成形表面へのブリード防止の点から、通常１〜４０重量％である。好ましくは５〜３０重量％である。
【００１４】
本発明の害虫忌避剤には、他の害虫忌避成分、共力剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、殺虫剤、その他の色素、顔料等の添加剤等を配合することもできる。
配合可能な、他の害虫忌避成分としては、カラン−３，４−ジオール、ｄｅｅｔ、p-メンタン−３，８−ジオール、2，3，4，5−ビス（△2−ブチレン）テトラヒドロフルフラール、ジ−ｎ−プロピルイソシンコロネート、ジ−ｎ−ブチルサクシネート、２−ヒドロキシオクチルスルフィド、（Ｎ−カルボ−sec−ブチロキシ）−２−（２’−ヒドロキシエチル）ピペリジン等を、共力剤としては、例えば、Ｎ−（２―エチルヘキシル）−８，９，１０−トリノルボルン−５−エン−２，３−ジカルボキシイミド（MGK−264）等を、酸化防止剤としては、例えば、ブチルヒドロキシアニソール、ジブチルヒドロキシトルエン、トコフェロール、γ−オリザノール等を、殺虫剤としては、例えば、エンペントリン、トランスフルスリン、プラレトリン、アレスリン、ピレトリン、テトラメスリン、フェノトリン、シフェノトリン、ペルメトリン、シペルメトリン、シハロトリン、レスメトリン、シフルトリン、フェンバレレート、デルタメトリン、トラロメトリン、テフラメトリン、エトフェンプロックス、シラフルオフェン、フラメトリン、イミプロトリン、テラレスリン、メトキサジアゾン、プロポクサー、フェニトロチオン、ジクロロボス等を例示できる。
【００１５】
本発明において、ヒソップ油又はその製剤品は、忌避効果が必要とされる害虫侵入区域内の適当な場所（家屋の部屋、厨房、倉庫等の壁、床、家具、カーテン、網戸等）または該区域と外界との境界もしくはその付近の適当な場所（家屋の部屋、厨房、倉庫等の出入口の扉や窓等）等に、散布、噴霧、塗布、設置等することにより、施用することができる。これにより、吸血害虫の他、食品害虫、不快害虫等を忌避し、家屋の部屋、厨房、倉庫等への侵入を防止し得る。この場合の施用量は、施用場所、製剤形態、対象害虫等によっても異なり一概には言えないが、ヒソップ油換算で０．１〜１００ｇ／ｍ2であり得る。また、ヒソップ（Hyssopus officinalis L.）の植物体（生草または乾草）やヒソップを植えた鉢を用いて、害虫忌避効果を発揮することもできる。即ち、ヒソップやヒソップを植えた鉢などを害虫を忌避したい場所に設置することにより、害虫忌避を行える。設置するヒソップの量は害虫忌避を行うのに十分な量であればよく、ヒソップの生育程度により変わり得るが、例えば草丈30cm程度に生育したヒソップを使用する場合はヒソップを0.05〜20本／m3の割合で使用する。さらに、ヒソップ油が処理されたリストバンド、帽子、衣服や靴下等を身につけたり、ヒソップ油又はその製剤品（エアゾ−ル、クリ−ム剤等）を直接皮膚に処理することによっても、害虫忌避効果を発揮し得る。
【００１６】
【実施例】
以下、本発明を製剤例および試験例にてさらに詳しく説明するが、本発明はこれらの例に限定されない。
まず、製剤例を示す。尚、部はすべて重量部を表す。
製剤例１
ヒソップ油１０部をエタノールに溶解して全体を３５部とし、エアゾール容器に充填する。ついでバルブを付けた後、該バルブ部分を通じて、ジメチルエ−テル（噴射剤）６５部を加圧充填し、エアゾールを得る。
【００１７】
製剤例２
ヒソップ油１０部に、ステアリン酸１０部、セチルアルコール２部、ラノリン１部、流動パラフィン２部及び水６２部を加え、加熱して溶融混和し、これに、さらに加熱したグリセリン１３部を注入し、よく攪拌してクリーム剤を得る。
【００１８】
製剤例３
ヒソップ油３０部及びエチレン−メチルメタクリレート共重合体（住友化学工業株式会社製アクリフトＷＨ２０２）７０部を密閉式加圧ニーダーで約１５分間混練し、これをペレット化したものをマスターペレットとする。このマスターペレット１００部及びマトリクス樹脂であるエチレン−メチルメタクリレート共重合体２００部を密閉式加圧ニーダーで再び１５分間混練し、押出し機に供給し、押し出しながらホットカットを行い、ヒソップ油含量１０重量％のペレットを得る。該ペレットを用いてＴダイ押し出し機で厚さ１ｍｍのシートを得る。
製剤例４
ヒソップ油の25%W/Vアセトン溶液を調整し、この溶液１ｍｌを２０ｃｍ×２．５ｃｍの濾紙に塗布、風乾後、この濾紙を輪状にして虫除けリストバンドを得た。
製剤例５
ヒソップ油５部、カラン−３，４−ジオール２部、アレスリン０．２部をイソプロパノールに溶解して全体を２５部とし、エアゾール容器に充填する。
さらに脱イオン水３０部を加え、ついでバルブを付けた後、該バルブ部分を通じて、ジメチルエーテル４５部を加圧充填し、エアゾールを得る。
【００１９】
次に、ヒソップ油が害虫忌避に用いられることを試験例により示す。
試験例１
プラスチックカップ（底面直径１０ｃｍ，上面直径１２ｃｍ，高さ７ｃｍ，容量約650ml）の側面下部を２ｃｍ×２ｃｍ角に切り取り、蚊の入り口とした。該カップ内の中央に、蚊の誘引源として使い捨てカイロ（きりばいＮＥＷハンドウオ−マ−２４時間タイプ、１３．５×１０ｃｍ）を２つ折りにして設置した。薬剤の所定濃度アセトン希釈液１ｍｌを直径９ｃｍの濾紙に処理し、アセトンを風乾した後、該濾紙を該カップのふた内側に両面テープで貼り付けた。このふたを該カップにはめ、１分間、薬剤をカップ内に揮散させた。
羽化後１〜２週のネッタイシマカ（Aedes aegypti）約６００頭（性比約１：１）の入ったナイロンゴース製ケージ（５０ｃｍ×５０ｃｍ×５０ｃｍ）内に、ケージ角から約１０ｃｍ離して、該カップを対角に２個設置して、誘引させた。残りの対角には無処理（薬剤の所定濃度アセトン希釈液１ｍｌにかえて、アセトン１ｍｌを処理したもの）のカップを２個設置して、誘引させた。この時無処理への薬剤の影響を少なくするため、カップの入り口はケージの隅に向くようにした。カップを設置して１０分経過後、各々のカップをケージから取り出し、カップ内に誘引された雌虫数をカウントした。得られた結果から以下の式により侵入防止率を計算した。
【数１】
侵入防止率(%)＝｛（無処理区誘引数−処理区誘引数）／無処理区誘引数｝×100
試験は２反復で行い、結果を表１に示した。尚、同様の試験を、害虫忌避用に広く市販されている有効成分化合物であるｄｅｅｔを用いて行った結果も合わせて表１に示した。
【００２０】
【表１】
0004158230.tif 000002
【００２１】
試験例２
試験例１と同様の試験を羽化後５〜７日のアカイエカ（Culex pipiens pallens）に対して行った。但し、本種は夜間活動性であるので誘引は一晩かけて行い、翌日の朝、観察した。また、１度カップ内に侵入したアカイエカが逃亡するのを防ぐため、カップ内側面に粘着トラップを貼り付けた。結果を表２に示す。
【００２２】
【表２】
0004158230.tif 000003
【００２３】
試験例３
試験例１と同様の試験をイエバエ（Musca domestica）に対して行った。但し、誘引源として、使い捨てカイロの代わりに粉末ミルクと砂糖の１：１（重量）混合物を用いた。結果を表３に示す。
【００２４】
【表３】
0004158230.tif 000004
【００２５】
試験例４
試験例１と同様の試験をオオキモンノミバエ（Megaselia spiracularis）に対して行った。但し、誘引源として、使い捨てカイロの代わりにハエ幼虫飼育用培地（動物用飼料粉末、フスマおよび水の１：７：１４（重量）混合物）を用い、ケージは５０cm×２５cm×高さ３０cmのものを用いた。１ケージに、薬剤処理カップ、薬剤無処理カップを１個ずつ設置し、設置３０分後に観察した。試験は２反復で行った。結果を表４に示す。
【００２６】
【表４】
0004158230.tif 000005
【００２７】
試験例５
試験例４と同様の試験をオオチョウバエ（Clogmia albipunctata）に対して行った。ただしケージは暗黒下に置き、カップ設置２時間後に観察した。結果を表５に示す。
【００２８】
【表５】
0004158230.tif 000006
【００２９】
試験例６
４．５ｃｍ×４．５ｃｍ×４．５ｃｍの紙箱の下端に、虫の出入り口として０．５ｃｍ×４．５ｃｍの切込みを入れた。紙箱内に薬剤のアセトン希釈液を含浸させた濾紙（２ｃｍ×２ｃｍ）を置き、該濾紙上に１ｃｍ×１ｃｍのウールモスリン布を載せた。この紙箱をナイロンゴース製ケージ（２０ｃｍ×２０ｃｍ×３０ｃｍ）内の一隅に設置し、対角隅に、ウールモスリン布を載せたヒソップ油を処理していない濾紙を内に含む紙箱を設置した。
ケージに羽化後１〜２日のコイガ（Tineola bisselliella）雌成虫約60頭を放し、24時間後に箱内に侵入した虫数を数えた。試験は２反復で行った。結果を表６に示す。
【００３０】
【表６】
0004158230.tif 000007
【００３１】
試験例７
実験者の前腕部の所定部分を手袋およびサポーターで覆い、手首の上から幅１０ｃｍだけ露出するようにした。製剤例４にて作成したリストバンドを、実験者の前腕露出部の手首側に装着し、ネッタイシマカ雌成虫１０頭を放った５０ｃｍ×５０ｃｍ×５０ｃｍのナイロン製ケージに腕を入れ、１匹目および２匹目のネッタイシマカが露出皮膚上で吸血行動を取るまでの時間を測定した。リストバンドは動かないようテープで皮膚に止めた。ヒソップ油を処理していないリストバンドを装着した場合についても同様に試験を行った。実験は各３反復で行った。
結果を表７に示す。
【表７】
0004158230.tif 000008
【００３２】
【発明の効果】
本発明は効果的な害虫忌避剤および害虫忌避方法を提供する。