(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
害虫忌避成分としてＮ，Ｎ−ジエチル−ｍ−トルアミドと、乳化剤としてアクリル酸・メタクリル酸アルキル共重合体、皮膚保護剤としてメチルポリシロキサンおよびメチルフェニルポリシロキサンから選ばれ２５℃で３０から１００センチストークスの動粘度を有する少なくとも１種を含有し、室温において８００から１５００ｒｐｍ程度の回転数での攪拌で乳化可能であることを特徴とするクリームおよび乳液状害虫忌避組成物。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】
本発明は害虫忌避組成物に関し、さらに詳しくはその持続性と使用感を改善したクリームおよび乳液状害虫忌避組成物に係る。
【０００２】
【従来の技術】
害虫忌避剤にはエアゾール、ローション、クリーム、乳液等の剤型があり、皮膚表面に塗布して使用されている。上記の剤型の中でエアゾールタイプは手を汚さずに容易に広い範囲に薬剤を塗布することができる点が優れている。
【０００３】
しかしながら、エアゾールタイプでは薬剤を噴射するために、薬剤が眼や粘膜等の過敏な部位に入ると炎症を起こしたり、また、呼吸により吸引され呼吸器障害の原因となる恐れがあり、乳幼児への適用には問題があった。さらに、塗布する必要のない部分にまで飛散するなど薬剤の塗布範囲を制御するのが難しく、衣類を汚染する等の問題点があった。
【０００４】
またエアゾールタイプでは広い面積に対して均一な散布が事実上困難であり、散布により付着する薬剤量に過多な部分が生じ、その部分はべたつきが生じることとなる。また散布の過程において、噴霧液すべてが皮膚に付着するわけでなく、かなりの量が散逸してしまうことから忌避薬剤の利用効率も悪くなる。
【０００５】
これに対して薬剤の分散液をクリーム、乳液状にして塗布する用法においては、薬剤の吸入の心配が無く、顔や粘膜付近にも容易に塗布可能であるという利点がある。しかし、クリーム、乳液の場合、乳化剤や油性成分の影響により塗布に伴うべたつき感が一層顕著となる場合が多かった。また従来のクリーム、乳液の製造に当たっては、特別の撹拌装置を要したり、温度や撹拌の回転数など乳化条件の設定が必ずしも簡便でなかった。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
最近のアウトドアの流行により、蚊、ハチ、アブ、ブユ、ダニ、ノミ、ナンキンムシ、ムカデ、ゲジゲジ等による被害が増加しており、特に野外にてツツガムシ病、ライム病などの刺咬害虫による問題も深刻化している。このため、本発明は乳幼児にも安全に使用できて、従来の害虫忌避組成物よりも塗布面上でべとつきを伴うことなく、かつ害虫忌避効果の持続性をさらに向上させ得るクリームおよび乳液状害虫忌避組成物を提供することにある。
【０００７】
【課題を解決するための手段】
本発明者は前記の課題を解決すべく検討を重ねた結果、乳化剤としてアクリル酸・メタクリル酸アルキル共重合体を配合するとともに、害虫忌避成分とある種の皮膚保護剤を配合することにより、簡便に忌避効果の持続性と使用感の優れたクリームおよび乳液状害虫忌避組成物が製造できることを見出し、本発明を達成するにいたった。
【０００８】
本発明においては、従来の界面活性剤の代わりにアクリル酸・メタクリル酸アルキル共重合体を用いて害虫忌避成分および油性物質を乳化し、耐水性の皮膚保護剤を併用することにより上記の課題を解決することができた。すなわち、本発明に係る害虫忌避組成物は（Ｉ）害虫忌避成分、（ＩＩ）乳化剤としてアクリル酸・メタクリル酸アルキル共重合体、（ＩＩＩ）皮膚保護剤としてメチルポリシロキサンおよびメチルフェニルポリシロキサンから選ばれた少なくとも１種を配合して成る。
【０００９】
（Ｉ）の害虫忌避成分としては、害虫に対して忌避作用あるいは吸血阻害作用を有する合成あるいは天然の各種の化合物が挙げられる。たとえばＮ，Ｎ−ジエチル−ｍ−トルアミド（以下ＤＥＥＴと略す）、ユーカリプトール、α−ピネン、ゲラニオール、シトロネラール、カンファー、リナロール、ｐ−メンタン−１，２−ジオール、ｐ−メンタン−３，８−ジオール、カラン−３，４−ジオール、ピナン−２，３−ジオール、テルペノール、フタル酸ジオクチル、フタル酸ジブチル、２−エチル−１，３−ヘキサジオール、ブチル−３，４−ジヒドロ−２，２−ジメチル−４−オキソ−２Ｈ−ピラン−６−カルボキシレート、ｎ−ヘキシルトリエチレングリコールモノエーテル、メチル−６−ｎ−ペンチル−シクロヘキセン−１−カルボキシレート、ジメチルフタレート、シトロネロール、ナフタレン、シトロネール酸、２−エチル−２−ブチル−１，３−プロパンジオール、ビス−テトラヒドロフルフラール、ジ−ｍ−プロピルイソシンコメロネート、２−（４−エドキシフェニル）−２−メチルプロピル−３−フェノキシベンジルエーテル、１−エチニル−２−メチル−２−ペンテニル−２，２，３，３−テトラメチルシクロプロパンカルボキシレート、１−エチニル−２−メチル−２−ペンテニル−２，２−ジメチル−ａ−（２’−メチル−１’−プロペニル）シクロプロパンカルボキシレートなどが例示できる。
【００１０】
さらに天然物としては、桂皮、樟脳、シトロネラ、レモングラス、クローバ、タチジャコウソウ、ゼラニウム、ベルガモット、月桂樹、松、アカモモ、ペニーロイアル、ユーカリおよびインドセンダンなどから取れる精油、抽出液などが例示でき、これらの１種または２種以上を選択して用いることができる。上記化合物および天然物中において、特にＤＥＥＴが好ましい。
【００１１】
（ＩＩ）のアクリル酸・メタクリル酸アルキル共重合体は、アクリル酸とメタクリル酸アルキルの共重合体であり、カルボキシル基に起因する親水性部分と、アルキル基に起因する親油性部分を併せ持ち、良好な乳化性を有する。該物質はビー・エフ・グッドリッチ社から「ペミュレン」の商品名で市販されており公知のものであるが、害虫忌避組成物に本物質を配合した例はなく、後に述べる皮膚保護剤との併用により害虫忌避効果の持続性と使用感が高まるという効果は今まで知られていない。
【００１２】
アクリル酸・メタクリル酸アルキル共重合体の配合量は害虫忌避組成物中０．０１から１０重量％、好ましくは０．０５から５重量％である。０．０１重量％未満では乳化しにくく、一方１０重量％を越えて配合しても乳化作用および乳化安定性の向上の効果は期待できない。本発明の害虫忌避組成物の性状は、添加する成分にもよるが、アクリル酸・メタクリル酸アルキル共重合体の配合量が高くなるに従いクリーム状となり、配合率が低くなるに従い乳液状となる。
【００１３】
なお、アクリル酸・メタクリル酸アルキル共重合体はアルキル変性のカルボキシルビニルポリマーであるが、増粘剤として通常用いられているカルボキシルビニルポリマー（たとえばビー・エフ・グッドリッチ社のカーボポール９４１、和光純薬社のハイビスワコー１０５）では油分を安定に乳化することができない。
【００１４】
（ＩＩＩ）の皮膚保護剤としてはメチルポリシロキサン、メチルフェニルポリシロキサンが用いられる。使用できるものとしては、２５℃で２から１００センチストークス（ｃＳｔ＝ｍｍ２  ｓ−１）の動粘度を有するシリコーンオイルが好ましく、これらの１種又は２種を混合して用いることができる。動粘度が２センチストークス未満のメチルポリシロキサンでは揮発性を有するため皮膚保護剤としての効果が弱く、一方、動粘度が１００センチストークスを越えるメチルポリシロキサンやメチルフェニルポリシロキサンではべたつきが生じ使用感が悪くなる傾向がある。
【００１５】
該物質の含量は、害虫忌避成分１００重量部に対して１０から２００重量部、好ましくは２０から１００重量部である。
【００１６】
さらに本発明では必要に応じて、その他の成分として保湿剤、香料、潤滑剤、色素、紫外線吸収剤、紫外線遮断剤、抗菌剤、清涼剤、制汗剤、増粘剤などを含有させることができる。
【００１７】
本発明の害虫忌避組成物を製造するには、アクリル酸・メタクリル最アルキル共重合体に害虫忌避成分と皮膚保護剤等を添加、撹拌するだけでよい。撹拌条件は添加する油性成分の種類や量にもよるが、多くの液状成分については、室温において８００から１５００ｒｐｍ程度の回転数での撹拌で乳化可能であり、従来のような高温での調製、高回転数による激しい撹拌は不要で簡便性が向上している。
【００１８】
【実施例】
以下に実施例をもって本発明をさらに詳細に説明する。但し、本発明は決してこれらに限定されるものではない。配合量は重量％である。
【００１９】
実施例に先だって、害虫忌避効果とその持続性、適用皮膚面上の使用感および乳化安定性に関する評価法を以下に示す。
【００２０】
試験例及び評価方法
（１）忌避効果の測定
各サンプルを人の腕に塗布し、実際に蚊を用いて、各時間経過後の忌避効果を測定し、効果の強さと持続時間を以下の方法で評価した。
【００２１】
（試験方法）健康な成人男性５人を１群とし、各試料にそれぞれ１群を当てた。各群の被験者の前腕部１２ｃｍ×５ｃｍにＤＥＥΥの塗布量が２５０μｇ／ｃｍ２となるように均一に塗布し、吸血能力を有するヒトスジシマカ（雌）１００匹を予め放った金網ケージ（３０×３０×３０ｃｍ）内に３分間露出させ、蚊が吸血を開始するかどうかを観察した。最終的に塗布８時間後における吸血の跡の数を数え、次式より忌避率を算出した。
【００２２】
忌避率＝〔（Ｘ−Ｙ）／Ｘ〕×１００（％）
Ｘ：無処理区の吸血の跡の数
Ｙ：処理区の吸血の跡の数
【００２３】
（２）使用感の評価
専門研究員が実際に腕に塗ることにより、べたつき感の有無を評価した。評価結果は皮膚に対するべたつきについて「◎：べたつかず良好」、「○：べたつかない」、「△：ややべたつく」、「×：べたつく」の４段階で行った。
【００２４】
（３）乳化安定性の評価
各試料を５０℃の恒温室内で保管し、１カ月後に各試料の状態を調べた。評価は「○：油の分離が認められない」、「△：油の分離がわずかに認められる」、「×：油の分離が明確に認められる」の３段階で行った。
【００２５】
さらに、以上の項目の試験結果をまとめた総合判定を４段階の評価でまとめた。
【００２６】
実施例１、比較例１
（実施例１製法）Ａ，Ｂ，Ｃの各相を常温で溶解する。Ｂ相を通常撹拌しながらＣ相およびＡ相を順次加え、均一乳液状とし、放置脱泡後、容器に充填する。
（比較例１製法）Ａ，Ｂの各相を７０から８０℃で均一に溶解する。Ｂ相をＡ相に加え、８０℃を維持しながらホモミキサー（５０００ｒｐｍ）で５分間攪拌する。その後通常撹拌し３５℃で撹拌を止めて放置、脱泡後、容器に充填する。
【００２７】
【表１】
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【００２８】
表１の実施例１の結果から、本発明に係るクリームおよび乳液状害虫忌避組成物は、忌避効果の持続性が高く、塗布面上でのべとつきが少なく、乳化安定性に優れた効果を示した。同様の結果は害虫忌避成分がｐ−メンタン−１，２−ジオール、ｐ−メンタン−３，８−ジオール、カラン−３，４−ジオール、ピナン−２，３−ジオールの場合でも得られた。これに対して乳化剤として従来の界面活性剤を用いた場合である比較例１では実施例１に比べ調製に時間がかかり、また得られた製剤は塗布面上でべたつきがみられその使用感は好ましいものではなかった。
【００２９】
実施例２から６
（製法）Ａ，Ｂ，Ｃの各相を常温で溶解する。Ｂ相を撹拌しながらＣ相およびＡ相を順次加え、均一乳液状とし、放置脱泡後、容器に充填する。
【００３０】
【表２】
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【００３１】
実施例７から８、比較例２から４
（製法）Ａ，Ｂ，Ｃの各相を常温で溶解する。Ｂ相を撹拌しながらＣ相およびＡ相を順次加え、均一乳液状とし、放置脱泡後、容器に充填する。
【００３２】
【表３】
0004180686.tif 000004
【００３３】
比較例５から７
（製法）Ａ，Ｂ，Ｃの各相を常温で溶解する。Ｂ相を撹拌しながらＣ相およびＡ相を順次加え、均一乳液状とし、放置脱泡後、容器に充愼する。
【００３４】
【表４】
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【００３５】
表２から４の結果から、本発明に係るクリームおよび乳液状害虫忌避組成物は忌避効果の持続性が高く、塗布面上でのべとつきが少なく、乳化安定性に優れた効果を示した。同様の結果は害虫忌避成分がｐ−メンタン−１，２−ジオール、ｐ−メンタン−３，８−ジオール、カラン−３，４−ジオール、ピナン−２，３−ジオールの場合でも得られた。これに対し、メチルポリシロキサン、メチルフェニルポリシロキサンを添加しなかった場合、およびそれ以外のシリコーンオイルを配合した比較例２から５では、塗布面上でべたつきがみられその使用感は好ましいものではなかった。またカルボキシルビニルポリマー（カーボポール９４１）を用いた比較例６では保存中に乳化が崩れ、安定性に問題があり、ＤＥＥＴを配合しなかった比較例７では全く忌避効果を示さなかった。
【００３６】
【発明の効果】
本発明により忌避効果の持続性が高く、さらにべとつかないことより使用感の良いクリームおよび乳液状害虫忌避組成物の簡便な提供が可能となった。