(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
アリール含有シリコーン化合物とジオルガノポリシロキサン化合物とのコポリマーを含む、芳香族をベースとするポリマーに対する難燃性添加剤であって、
アリール含有シリコーン化合物が構造式
【化１】
0004121177.tif 000006
（上記式中、Ａｒは芳香族基または置換された芳香族基であり、Ｒ１は水素、アルキル基、不飽和アルキル基または芳香族基であり、Ｒ２はＣ１−Ｃ１８のアルキル基あるいはこれらのアルキル基の分岐されたまたはハロゲン化された誘導体、前記Ａｒ基とは異なる芳香族基あるいは置換された芳香族基、ビニル基およびアリル基からなる群から選ばれ、ｘは０、１または２であり、そしてｎは１乃至１００である）
を有する難燃性添加剤。
【請求項２】
ジオルガノポリシロキサン化合物が式
【化２】
0004121177.tif 000007
（上記式中、Ｒ３およびＲ４はＣ１−Ｃ１８のアルキル基あるいはこれらのアルキル基の分岐されたまたはハロゲン化された誘導体、芳香族基あるいは置換された芳香族基、ビニル基およびアリル基からなる群から個々に選ばれ、そしてｍは１乃至１００の範囲である）
を有する請求項１記載の難燃性添加剤。
【請求項３】
コポリマーがケイ素原子１個あたり少なくとも０．２５個のアリール基を含む請求項１記載の難燃性添加剤。
【請求項４】
（ａ）芳香族をベースとするポリマー、および（ｂ）アリール含有シリコーン化合物とジオルガノポリシロキサン化合物とのコポリマーを含み、成分（ｂ）が０．１重量％乃至１０重量％で存在している、ポリマー組成物であって、
アリール含有シリコーン化合物が構造式
【化６】
0004121177.tif 000008
（上記式中、Ａｒは芳香族基または置換された芳香族基であり、Ｒ１は水素、アルキル基、不飽和アルキル基または芳香族基であり、Ｒ２はＣ１−Ｃ１８のアルキル基あるいはこれらのアルキル基の分岐されたまたはハロゲン化された誘導体、前記Ａｒ基とは異なる芳香族基あるいは置換された芳香族基、ビニル基およびアリル基からなる群から選ばれ、ｘは０、１または２であり、そしてｎは１乃至１００である）
を有するポリマー組成物。
【請求項５】
ジオルガノポリシロキサン化合物が式
【化７】
0004121177.tif 000009
（上記式中、Ｒ３およびＲ４はＣ１−Ｃ１８のアルキル基あるいはこれらのアルキル基の分岐されたまたはハロゲン化された誘導体、芳香族基あるいは置換された芳香族基、ビニル基およびアリル基からなる群から個々に選ばれ、そしてｍは１乃至１００の範囲である）
を有する請求項４記載のポリマー組成物。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
発明の技術分野
本発明は概してポリマー組成物に係わる。特に、本発明はポリカーボネートのような芳香族をベースとするポリマーの難燃性を改善する新しい技術に係わる。
発明の背景
プラスチック製造のような多くの工業に使用するために広い種々の芳香族をベースとするポリマーが入手できる。このようなポリマーにはちょっと例示しただけでもポリカーボネート、ポリフェニレンエーテル、ポリエステル、コポリマー例えばアクリロニトリル−ブタジエン−スチレン（ＡＢＳ）、ポリイミド、並びにポリマーブレンド例えばポリカーボネート／ＡＢＳに基づくポリマーブレンドが含まれる。例えばポリカーボネートは衝撃抵抗、熱抵抗および透明性のような機械的および物理的特性を魅力的に組み合わせて所有しているために非常にポピュラーな材料である。
【０００２】
芳香族をベースとするポリマー組成物は例えば火炎の着火あるいは燃焼時の熱及び煙の過剰な発生に抵抗する能力のようなその本来の難燃性特性を実質的に改善することが非常にしばしば要求されている。難燃性を改善するためこうしたタイプのポリマー組成物に例えばシロキサン流体のようなシリコーンをベースとする物質が今まで使用されてきた。例えば、従来技術では、ポリフェニレンエーテル−フェニルシロキサンコポリマーが調製されている。これらの物質はポリフェニレンエーテルポリマー自体に見られるよりもづっと良好な火炎着火抵抗特性を示している。同様に、ポリカーボネートとシリコーンのコポリマーが調製されており、これらの物質もまた向上された難燃性を示している。しかし、残念ながら、このような物質を製造するために多くの大規模なプラントを簡単に変更することはできないので、これらのタイプのコポリマーを工業的なレベルで製造することはしばしば極めて難しくなっている。
【０００３】
シリコーン物質を共重合によってベースポリマー中に組み込む代わりに、この物質を添加剤として導入することもできる。例えば、シリコーン流体はポリカーボネートおよびその他の樹脂中に難燃性添加剤として導入して成功している。更に、トリフェニルシラン化合物をポリカーボネートに添加して良好な難燃性特性を持った透明なブレンドが提供されているし、またフェニルシリコーン流体もポリフェニレンエーテル組成物に対して類似の特性を与えている。
【０００４】
これらの場合の殆ど全てにおいて、シリコーン物質の添加はベースポリマーの特性の中のある特性に悪影響を与える可能性がある。これらの影響は殆どはシリコーンと芳香族ポリマーとの間の基本的な化学的非相容性からきている。例えば、殆どのポリカーボネート物質は典型的には約１．５−１．６である高い屈折率を持っている。またこれらは芳香族性が高くそして幾分極性である。対照的に、シリコーンは通常これより低い屈折率の値（約１．３−１．４）を有しており、そしてかなり脂肪族性の特性を持っている。またこれらは比較的に非極性でもある。それ故に、非常に少量（０．１重量％未満）のシリコーンが使用されたときですら、シリコーンをポリカーボネートとブレンドしたときに相分離が通常起きても驚くべきことではない。
【０００５】
とはいうものの、シリコーンを添加すると難燃性（時にはここでは”ＦＲ”と呼ぶ）を改善する。例えば、燃焼しているポリカーボネートによって発生される熱および煙の速度はシリコーン物質をポリカーボネートに添加すると著しく減少する。しかしながら、シリコーンを含有する部品はしばしば極めて曇っておりあるいは不透明である。
【０００６】
芳香族をベースとするポリマーとシリコーン添加剤との間の相容性を改善するための一つの技術は屈折の整合を要求する。一般に、シリコーン樹脂の屈折率はシリコーン鎖に沿ってフェニル基を組み入れることにより増大することができる。この対応策はフェニルシリコーン樹脂の添加により変性したポリカーボネート樹脂の場合に幾分の成功を収めている。しかしながら、透明性は保持されるようであるが、発熱および発煙の減少のような特定の難燃属性の中の或属性は顕著な改善を示しておらず、事実低下する可能性すらある。
【０００７】
明らかに、芳香族をベースとするポリマーにおけるある重要な諸特性間のバランスを取ることは非常に困難な努力を要する可能性がある。例えばポリカーボネートのようなポリマーの場合には、難燃性はしばしば透明性のような他の重要な特性を犠牲にすることなく達成されなければならない。更に、引張強さ、衝撃強さ、溶剤およびその他の化学薬品に対する抵抗等の他の特性に実質的に負の影響を与えることはできない。そのうえ、ポリマー製品の種々の属性を最大にする如何なる新しい技術も、ベースポリマーの現行の製造プロセスに適合していなければならず、あるいはベースポリマー樹脂中に添加剤形態で導入するのに適していなければならない。また、これらの新しい技術はポリマー製品のコストを受容し難いレベルまで引き上げてはならない。
【０００８】
発明の要約
上記に論議した必要性に対応して、ここにポリカーボネートのような芳香族をベースとするポリマーの難燃性能を改善する一方、透明性のような種々のその他のポリマー特性を実質的に維持するための新規な方法および組成物が発見された。本発明は一観点においてはアリール含有シリコーン化合物とジオルガノポリシロキサン化合物とのコポリマーを含む難燃性添加剤に係わる。或好適な実施の態様では、アリール含有シリコーン化合物はトリフェニルまたはジフェニルをベースとしている。
【０００９】
本発明はまた芳香族をベースとするポリマーと上記の難燃性添加剤とを含んだ新しいポリマー組成物にも係わる。このポリマー組成物は透明性、難燃性および衝撃強さのような非常に有用に諸特性を組合せて備えた種々の物品に成形することができる。
本発明のその他の詳細は以下に詳述する。
【００１０】
発明の詳細な記述
本発明の添加剤−コポリマーに使用されるアリール含有シリコーン化合物はケイ素原子１個あたり少なくとも約０．２５個のアリール基を含む。或好適な実施の態様では、コポリマーはケイ素原子１個あたり少なくとも約０．５個のアリール基を含む。これらの化合物は通常構造式
【００１１】
【化３】
0004121177.tif 000002
【００１２】
［上記式中、Ａｒは芳香族基または置換された芳香族基であり、Ｒ1 は水素、アルキル基、不飽和アルキル基または芳香族基であり、Ｒ2 はＣ1 −Ｃ18のアルキル基（あるいはこれらのアルキル基の分岐されたまたはハロゲン化された誘導体）、前記Ａｒ基とは異なる芳香族基あるいは置換された芳香族基、ビニル基およびアリル基からなる群から選ばれ、ｘは０、１または２であり、そしてｎは約１乃至約１００、好ましくは１乃至約２５である（ｎの値は後述するように式IIに対するｍの好適な値に一部依存する）］を有する。
【００１３】
好適な実施の態様では、Ａｒはフェニル、トリル、キシリル、これらのいずれかのアルキル置換誘導体およびこれらのいずれかのハロゲン置換誘導体から選ばれる。或特に好適な実施の態様では、Ａｒはフェニルかあるいは置換されたフェニル基のいずれかである。
Ｒ1 基は通常約１０未満の炭素原子を含む。好適な実施の態様では、コストおよび製造の容易さのような考慮に基づけば、Ｒ1 は水素、メチル、エチル、ビニルまたはフェニルである。
【００１４】
更に、好適な実施の態様では、ｘは０かあるいは１であり、それぞれトリアリールをベースとする化合物かあるいはジアリールをベースとする化合物を示す。或特に好適な実施の態様では、ｘは０（零）であり、即ちトリアリールをベースとする化合物のみを示す。このトリアリールをベースとする化合物は通常ケイ素原子あたり最適のレベルのアリール含有量を提供して高いレベルの難燃性をもたらし、その一方このコポリマー自身は芳香族をベースとするポリマーとの最終的な配合を容易にするに十分に低い粘度を保持している。
【００１５】
アリール含有シリコーン化合物として使用できるアリールアルキルシロキサンの非限定的な例は、メチル−２−トリフェニルシリルエチルシロキサン、メチル−２−トリトリルシリルエチルシロキサン、メチル−２−ジフェニルメチルシリルエチルシロキサン、およびエチル−２−トリフェニルシリルエチルシロキサンである。
【００１６】
既述したように、このコポリマーの他の主要な成分はジオルガノポリシロキサン化合物である。このタイプの適当な化合物はしばしば式
【００１７】
【化４】
0004121177.tif 000003
【００１８】
［上記式中、Ｒ3 およびＲ4 はＣ1 −Ｃ18のアルキル基（あるいはこれらのアルキル基の分岐されたまたはハロゲン化された誘導体）、芳香族基あるいは置換された芳香族基、ビニル基およびアリル基からなる群から個々に選ばれ、そしてｍは通常約１乃至約１００の範囲である（ｍの値は後述するように式Ｉに対するｎの好適な値に一部依存する）］に従う。
【００１９】
好適な実施の態様では、Ｒ3 はメチルまたはエチルであり（メチルが最も好ましい）、一方Ｒ4 はメチル、ビニル、フェニルまたは水素である。ジメチルシロキサンがこのタイプの最も好ましい化合物である。
コポリマー中の成分の相対量はバランスを取ろうとする特定の特性に大分依存する。透明性がベースポリマーの鍵となる属性である或主要な実施の態様にあっては、ジオルガノポリシロキサン化合物対アリール含有シリコーン化合物の組成比は、芳香族をベースとするポリマーの透明性を実質的に維持しながら他方このポリマーの難燃特性を改善するに十分な比である。モル値の観点からすると、この比は通常約８０：２０乃至約２０：８０の範囲、より好ましくは約５０：５０乃至約２０：８０の範囲である。
【００２０】
このコポリマーは通常約２乃至約２００の範囲の重合度（即ち、それぞれ式ＩおよびIIにおけるｎおよびｍの合計）を有する。好適な実施の態様では、重合度はしばしば約５乃至約５０の範囲である。これらのタイプのコポリマーを調製する技術は当業界で知られている。多くの有益な文献の例には：Kirk-Othmer Encyclopedia of Chemical Technology, 3rd Edition, Vol. 20, pp. 922-943およびp. 962以降(1982); E. RochowによるAn Introduction to the Chemistry of the Silicones, 2nd Edition(1946), John Wiley & Sons; J. Zeigler等の編集によるSilicon-Based Polymer Science, 1990, American Chemical Society; 並びにL. Lewisの米国特許5,010,148; G. Davis 等の米国特許4,996,255; およびL. Lewis等の米国特許4,954,549が含まれる。後述の実施例にもサンプルの調製に関する詳細の多くが提供されている。（”Ｍ”および”Ｄ”はそれぞれ単官能性単位および二官能性単位を表す。）
一つの例示では、オクタメチルシクロテトラシロキサン（Ｄ4 ）のような環状テトラマーと環状テトラメチルテトラビニルテトラシロキサン（Ｄvi4）のようなビニルベースの環状シロキサンとを標準の酸またはアルキルで触媒された開環反応で一緒に組み合わせることができる。所望の分子量を与えるためにヘキサメチルジシロキサン（ＭＭ）のような末端キャッピング物質も通常反応混合物中に存在する。次いで通常、真空ストリッピングのような各種の技術によって溶剤および不要物質例えばオリゴマー物質を除去する。得られる中間体はおそらく一般式ＭＤxＤviyＭに従うオイルである。
【００２１】
このオイルを次いで標準のヒドロシリル化反応に従って反応させて、ベースの中間体重合体の炭素−炭素二重結合にトリフェニルシランのようなアリール含有シラン化合物を付加させることができる。この反応は通常可溶性白金触媒の存在下で行われるが、他の形態の触媒も使用可能である。この反応によりビニル鎖の実質的に全てがシリル基例えばジフェニルアルキルシリル基またはトリフェニルシリル基でキャッピングされる。反応溶媒およびその他の不要な物質を除去するために更に処理した後、通常最終生成物はワックスとして回収される。
【００２２】
本発明の別の主要な実施の態様は
（ａ）芳香族をベースとする樹脂、および
（ｂ）アリール含有シリコーン化合物とジオルガノポリシロキサン化合物とのコポリマーを含むポリマー組成物に指向される。
成分（ｂ）は通常上記の式（Ｉ）および（II）の範疇に入る。こうした発明の実施の態様の或場合には、トリアリール含有シロキサンに一部基づくコポリマーが特に好ましい。アリール含有シリコーン化合物対ジオルガノポリシロキサン化合物の比は既述したとおりである。
【００２３】
実施例に実証されているように、通常成分（ｂ）は芳香族をベースとするポリマーに対して難燃性を提供しながら、またこのポリマー組成物から形成された物品に対して実質的な透明性をも保持するのに十分な量で存在する。一般に、成分（ｂ）はポリマー組成物の全固形分重量に基づいて約０．１重量％乃至約１０重量％の範囲のレベルで存在しよう。多くの好ましい実施の態様では、このレベルは約０．５重量％乃至約２重量％の範囲となろう。成分（ｂ）は好ましくはコポリマーに対して約１．５５乃至約１．６５の範囲の屈折率を与えるに十分なアリール含有量を含んでいる。
【００２４】
既述したように、芳香族をベースとするポリマーはポリカーボネート、ポリフェニレンエーテル、ポリイミド、ポリエステル、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン（ＡＢＳ）のようなコポリマーおよびポリカーボネート／ＡＢＳに基づくようなポリマーブレンドの如きの種々の物質から構成されうる。これらのポリマーの全ての調製が一般に当業界に周知である。
【００２５】
ビスフェノールＡに基づくようなポリカーボネートが本発明のコポリマー−添加剤によって特に向上されると考えられる。これらの物質はしばしば２５℃のクロロホルム中で約０．３５乃至１．８ｄｌ／ｇの固有粘度を有している。ポリカーボネートは一般に当業界に周知であり、そして多くの文献、例えば前記に掲げた諸米国特許、K. J. Saunders の Organic Polymer Chemistry, Chapman and Hall Ltd., 並びに以下の米国特許、3,028,365;3,442,854;4,185,009;4,605,731;4,701,519;4,724,134;5,026,817;5,097,002 に記載されている。ポリカーボネートは直接ホスゲン化およびエステル交換のような種々の技術によって製造できる。直接ホスゲン化は界面技術によって行うことができ、これはビスフェノールＡのような芳香族ジヒドロキシ化合物とホスゲンとの反応を伴う。コポリカーボネート例えばポリエステルポリカーボネートも本発明の範囲内である。
【００２６】
例えば押出機に供給するなど、コポリマー−添加剤と芳香族をベースとするポリマーを配合する方法は当業界に周知である。（ベースポリマーは通常粉末またはペレットのいずれかの形態である）。これらの成分並びに如何なる他の添加剤を最初に配合するのに標準のミキサを使用することができる。この配合に続けて例えばベースポリマーのガラス転位温度（Ｔｇ）より高い高温度で押出しすることができる。化学処理に熟練した当業者ならば過度な実験をせずとも最も適当な配合及び加熱パラメータを選択することができよう。
【００２７】
このブレンドにときどき混合することができる他の添加剤も当業者に知られている。このような物質の例には可塑剤、離型剤、溶融粘度減少剤、着色剤、安定剤、酸化防止剤、鉱物質充填剤または不活性充填剤（例えば、シリカ、炭素繊維、ガラス繊維）、潤滑剤、熱安定剤、ＵＶ安定剤、および難燃剤等が含まれる。このような物質は通常組成物の合計重量に基づいて約０．１重量％乃至約５０重量％で使用される。
【００２８】
本発明のポリマー組成物は窓ガラスおよび例えばコンピュータやその他のタイプの事務機器に対するハウジング等の種々の構造物のような各種製品を形成するのに使用しうる。それ故に、本発明のポリマー組成物から形成された物品も本発明の範囲内である。
実施例
以下の実施例は単に本発明の例示であり、如何なる点においても特許請求の範囲の範囲に記載された発明の範囲を限定するものと解釈されるべきではない。
【００２９】
実施例  １：
以下のようにしてMDvixDyMタイプのコポリマーを調製した。Ｄvi4 （２５ｇ、Ｄvi：０．２９モル）、Ｄ４（７．１７ｇ、Ｄ：０．０９７モル）およびＭＭ（２．９５ｇ、ＭＭ：０．０１８２モル）をそのまま希釈せずに水酸化カリウム（ＫＯＨ）（１０ｍｇ）と一緒にし、それから１５０℃で１７時間加熱した。次いで、この混合物を最初の容量の約半分が除去されるまで１５０℃および１ｍｍＨｇで真空ストリッピングにかけたところ、約１１０ｃｐｓの粘度を有するオイルが残った。この得られたオイル（８．５ｇ）をトルエン（８０ｍｌ）中のトリフェニルシラン（Ｐｈ3 ＳｉＨ（１８．２ｇ；０．０７モル）と一緒にした。それから、白金触媒（ときどき"Karstedt's Catalyst"と呼ばれるキシレン中のPt(MviMvi)xの５重量％白金溶液の１００マイクロリットル）を加えた。次いで、この混合物を攪拌しそして約２４時間環流加熱してから、真空中でトルエンを除去した。こうして得られた物質は堅いワックスであった。
【００３０】
このワックス（１０ｇ）をHenchel ミキサを使ってビスフェノールＡ（ＢＰＡ）をベースとするポリカーボネート粉末（９９０ｇ）中に１重量％濃度で配合した。このブレンドを一般目的用スクリューを装備された１．２５−インチ Wilex単軸スクリュー押出機で押し出した。バレルのセット温度はゾーン１：３５０°Ｆ；ゾーン２：５３５°Ｆ；ゾーン３：５３５°Ｆであった。ダイ温度は５３０°Ｆであった。スクリュー速度は１５０ｒｐｍ、供給速度は約２０ｌｂｓ／時間であった。ペレットは成形前に少なくとも４時間１２０℃で乾燥した。Ohio State University(OSU)規格（４インチ×６インチ×１／１６インチ）に基づく試験用小板を５５０°Ｆで圧縮成形した。射出成形による小板は３０トンEngle Injection Molderで調製した。Molderのバレルのセット温度はゾーン１（ノズル）：５６０°Ｆ；ゾーン２および３：５６０°Ｆおよびゾーン４：５００°Ｆであった。金型のセット温度は１８０°Ｆであり、射出圧力は１０ｐｓｉに設定され、射出成形時間は８秒であって冷却時間は２０秒であり、そして全サイクル時間は３５秒であった。曇りの測定結果および透過率の測定結果を表１に掲げる。
【００３１】
実施例  ２：
以下のようにしてMDvixDyMタイプの別のコポリマーを調製した。Ｄvi4 （２４．９５ｇ、Ｄvi：０．２９モル）、Ｄ４（４．４ｇ、Ｄ：０．０５９モル）およびＭＤ2 Ｍ（５．７４ｇ、Ｍ，Ｄ：０．０３７モル）をそのまま希釈せずに一緒にした。次いでＫＯＳｉＭｅ3 （１．３ｍｇ、１０ミリモル）を加え、それからこの混合物を１５０℃で２４時間加熱した。得られた混合物をＨ3ＰＯ4（０．０１４７モル／Ｌ水性原液２ｍｌ）で中和した。次いでこの混合物を１５０℃および１ｍｍＨｇで真空ストリッピングにかけて、オイル２２ｇを得た。29ＳｉＮＭＲによる分析によれば、このコポリマーは１：１．６：４２．１のＭ：Ｄ：Ｄvi比を有していることが示された。このポリマー（５ｇ）をＰｈ3 ＳｉＨ（１５ｇ；０．０５８モル）および実施例１に既述した白金触媒と一緒にした。次いで、得られた混合物を１５０℃で２時間加熱した。このオイルをポリカーボネート中に１重量％の濃度で配合し、こうして得られたブレンドを実施例１におけるようにして押出し、成形し、そして試験した。
【００３２】
実施例  ３：
以下のようにしてMDvixDyMタイプの別のコポリマーを調製した。Ｄvi4 （７．４９ｇ、Ｄvi：０．０８７モル）、Ｄ４（２３．４ｇ、Ｄ：０．３１７モル）およびＭＤ2 Ｍ（５．６４ｇ、Ｍ，Ｄ：０．０３６モル）をそのまま希釈せずに一緒にした。次いでＫＯＳｉＭｅ3 （１．８ｍｇ、１４ミリモル）を加え、それから１５０℃で２４時間加熱した。得られた混合物をＨ3ＰＯ4（０．０１４７モル／Ｌ水性原液２ｍｌ）で中和した。次いでこの混合物を実施例２に記載されているように真空ストリッピングにかけて、オイル７ｇを得た。29ＳｉＮＭＲによる分析によれば、このコポリマーは１：１．４８：０．１８のＭ：Ｄ：Ｄvi比を有していることが示された。このポリマー（６．２４ｇ；ビニル含有量５８ミルモル）をＰｈ3 ＳｉＨ（１５ｇ；０．０５８モル）および白金触媒（実施例１に既述した）と一緒にした。次いで得られた混合物を１５０℃で５時間加熱した。それからこの混合物を１５０℃、１ｍｍＨｇで１７時間真空ストリッピングにかけてオイルを得た。このオイルをポリカーボネート中に１重量％の濃度で配合した。こうして得られたブレンドを実施例１におけるようにして押出し、成形し、そして試験した。
【００３３】
難燃性の重要な評価の一つは周知のOhio State University Test(OSU;ASTM 表示:E906-83) であり、これによれば１／１６インチの試験片が燃焼され、煙および熱が発生される速度が測定される。この試験は例えばオフィスビルディングや航空機のような火災から容易に逃げることの困難な環境に使用されるような物質を特徴づけるために重要である。表中において、ΔＨＲＲは発熱速度を表しており、一方ΔＳＲＲは発煙速度を表しており、それぞれの対応する数値は対照試料１からの変化％を表している。屈折率はBausch & Lomb 屈折計で測定した。曇り値および透過率値はPacific Scientific XL-835 比色計で測定した。
【００３４】
本発明の実施例に対する結果を表１に掲げる。
0004121177.tif 000004
【００３５】
Ｄ′＝式
【００３６】
【化５】
0004121177.tif 000005
【００３７】
ｂ）ΔＨＲＲ＝発熱速度；対照試料１からの変化％。負の数値は減少を示す。
ｃ）ΔＳＲＲ＝発煙速度；対照試料１からの変化％。負の数値は減少を示す。
ｄ）ｘ＝５０
ｅ）ｙ／ｘ＝３
ｆ）ｙ／ｘ＝２６
ｇ）ｙ／ｘ＝６．２
ｈ）ｘ＝２０
試料２の添加剤は専らポリジメチルシロキサン（ＰＤＭＳ）に基づいており本発明の範囲から外れている。これを使用すると熱および煙の発生を最小にする点で改善されているが、しかし透過率および曇りの値は受け入れ難かった。
【００３８】
試料３−５は本発明の一部をなしており、本発明のコポリマー−添加剤のＯＳＵ基準よる難燃性およびベースポリマーの光学的特性の観点に関する利益を一般に実証している。試料３については、難燃性の値は非常に良いが、光学的特性は或製品用途に対して（全ての製品用途に対してではない）受容されるものと思われる。
【００３９】
試料６の物質は市販のポリメチルフェニルシロキサン（試料２−５の場合と同様にトリメチルシロキシで末端停止されている）であり、これは本発明の範囲から外れている。光学的特性は非常に良好であるが、煙および熱の値は一般に受け入れ難い。
例示の目的で好適な実施の態様を呈示したが、これらの前述の記載は本発明の範囲を限定するものと考えられるべきではない。したがって、特許請求の範囲に記載された本発明の概念の精神および範囲から逸脱することなく種々の変更、適応および代替が当業者に思い当たろう。