(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
水素分離装置であって、
水素を選択的に透過させる自立膜タイプの金属製の水素透過膜と、
前記水素透過膜に隣接して設けられた保持部と、
を備え、
前記保持部は、少なくとも前記水素透過膜に対向する面側に、前記水素透過膜に接触する接触面を含む接触部分と、接触せずにガス通路を形成する非接触部分と、を含み、
前記接触部分と前記非接触部分との界面である前記接触部分の壁面は、前記接触面の端部において、前記接触面に対する角度が鈍角になるように設定された鈍角面を含むことを特徴とする水素分離装置。
【請求項２】
請求項１記載の水素分離装置であって、
前記保持部は、複数の貫通孔が形成されたプレートである、水素分離装置。
【請求項３】
請求項１記載の水素分離装置であって、
前記保持部は、複数の溝が形成されたプレートである、水素分離装置。
【請求項４】
請求項１記載の水素分離装置であって、
前記鈍角面と、前記鈍角面の法線と前記水素透過膜の法線とを含む面と、の交線は、直線である、水素分離装置。
【請求項５】
請求項１記載の水素分離装置であって、
前記鈍角面と、前記鈍角面の法線と前記水素透過膜の法線とを含む面と、の交線は、曲線である、水素分離装置。
【請求項６】
請求項１記載の水素分離装置であって、
前記保持部は、金属製であると共に、
前記接触面には、接触による前記水素透過膜の水素透過性能の低下を緩和させるための保護膜が形成されていることを特徴とする水素分離装置。
【請求項７】
請求項６記載の水素分離装置であって、
前記保護膜は、セラミック材料で構成されている、水素分離装置。
【請求項８】
請求項６記載の水素分離装置であって、
前記保護膜は、前記水素透過膜の表層を構成する金属材料と同種の金属材料で構成されている、水素分離装置。
【請求項９】
請求項６記載の水素分離装置であって、
前記保護膜は、前記水素透過膜の使用温度範囲において、前記水素透過膜の表層を構成する金属材料との間で互いに固溶限を有する金属材料で構成されている、水素分離装置。
【請求項１０】
請求項１記載の水素分離装置であって、
前記水素透過膜は、第１の面には、水素ガスを含む混合ガスが供給され、第２の面からは、前記水素ガスが抽出され、
前記保持部は、前記水素透過膜の前記第１の面に隣接して設けられると共に、ガスが流通可能な多孔質部材で形成されており、
前記多孔質部材は、触媒を担持することを特徴とする水素分離装置。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、水素透過膜を備える水素分離装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】
燃料電池システムは、燃料電池と、燃料電池に水素ガスを含む燃料ガスを供給する燃料ガス供給部と、燃料電池に酸素ガスを含む酸化ガスを供給する酸化ガス供給部と、を備えている。燃料ガスの供給方法には、貯蔵された水素ガスを直接供給する方法と、メタノールなどの炭化水素系化合物から水素ガスを生成して供給する方法とがある。後者の方法を採用する場合には、燃料ガス供給部は、通常、炭化水素系化合物から水素ガスを含む混合ガス（改質ガス）を生成するための改質部と、改質ガスから水素ガスを分離するための水素分離部と、を備えている。
【０００３】
水素分離部には、水素を選択的に透過させるための水素透過膜が設けられている。水素透過膜の一方の面には、水素ガスを含む改質ガスが供給され、他方の面からは、水素ガスが抽出される。水素透過膜としては、例えば、金属製の自立膜が用いられる。
【０００４】
自立膜タイプの水素透過膜の厚みは、水素透過性能の向上とコストの低減との観点から小さくすることが望ましいが、厚みを小さくすると、それ自体で充分な強度を得ることが困難となる。従来では、水素透過膜の強度を補うために、補強板が用いられている（例えば、特開平９−２２５３０６号公報）。補強板としては、例えば、金属製のプレートに複数の貫通孔が形成されたものが用いられている。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、従来の補強板は、水素透過膜の強度不足を補う機能を有するのみであった。このため、補強板に他の機能を付加させたいという要望があった。
【０００６】
なお、上記の要望は、燃料電池システムにおいて用いられる水素分離部に限らず、他のシステムにおいて用いられる水素分離部にも共通する。
【０００７】
本発明は、上述の課題を解決するためになされたものであり、水素透過膜と保持部とを備える水素分離装置において、保持部に、水素透過膜を補強する機能とともに他の機能を付加することを目的とする。
【０００８】
【課題を解決するための手段およびその作用・効果】
上述の課題の少なくとも一部を解決するため、本発明の第１の装置は、水素分離装置であって、
水素を選択的に透過させる自立膜タイプの金属製の水素透過膜と、
前記水素透過膜に隣接して設けられた保持部と、
を備え、
前記保持部は、少なくとも前記水素透過膜に対向する面側に、前記水素透過膜に接触する接触面を含む接触部分と、接触せずにガス通路を形成する非接触部分と、を含み、
前記接触部分と前記非接触部分との界面である前記接触部分の壁面は、前記接触面の端部において、前記接触面に対する角度が鈍角になるように設定された鈍角面を含むことを特徴とする。
【０００９】
この装置では、保持部は、水素透過膜に隣接して設けられており、水素透過膜の強度を補う機能を有している。また、保持部の接触部分の壁面は、接触面の端部に鈍角面を含んでいる。したがって、水素透過膜が保持部側に押されて撓んだ場合に、水素透過膜が接触面の端部から受ける応力を比較的小さくすることができる。すなわち、この装置では、保持部は、水素透過膜の破損を低減させる機能も有している。
【００１０】
上記の装置において、前記保持部は、複数の貫通孔が形成されたプレートであってもよい。なお、この場合には、貫通孔が非接触部分に相当する。
【００１１】
あるいは、上記の装置において、前記保持部は、複数の溝が形成されたプレートであってもよい。なお、この場合には、溝が非接触部分に相当する。
【００１２】
このように、保持部は、種々の形状を採用し得る。
【００１３】
上記の装置において、前記鈍角面と、前記鈍角面の法線と前記水素透過膜の法線とを含む面と、の交線は、直線であってもよいし、曲線であってもよい。
【００１４】
交線を直線に設定する場合には、鈍角面の加工が比較的容易であるため、保持部を比較的容易に製造することができるという利点がある。また、交線を曲線に設定する場合には、水素透過膜が接触面の端部から受ける応力をより小さくすることができるため、水素透過膜の破損をより低減させることができるという利点がある。
【００１５】
本発明の第２の装置は、水素分離装置であって、
水素を選択的に透過させる自立膜タイプの金属製の水素透過膜と、
前記水素透過膜に隣接して設けられた金属製の保持部と、
を備え、
前記保持部は、少なくとも前記水素透過膜に対向する面側に、前記水素透過膜に接触する接触面を含む接触部分と、接触せずにガス通路を形成する非接触部分と、を含み、
前記接触面には、接触による前記水素透過膜の水素透過性能の低下を緩和させるための保護膜が形成されていることを特徴とする。
【００１６】
なお、保護膜は、例えば、以下のような材料で構成可能である。
（ａ）セラミック材料、
（ｂ）水素透過膜の表層を構成する金属材料と同種の金属材料、
（ｃ）水素透過膜の使用温度範囲において、水素透過膜の表層を構成する金属材料との間で互いに固溶限を有する金属材料。
【００１７】
この装置では、保持部は、水素透過膜に隣接して設けられており、水素透過膜の強度を補う機能を有している。ところで、水素透過膜を構成する金属と保持部を構成する金属とが直接接触する場合には、合金化する恐れがある。水素透過膜が合金化すると、水素透過膜の水素透過性能が低下することが多い。しかしながら、この装置では、保持部の接触面には、保護膜が形成されており、水素透過膜の合金化を防止または低減させることができる。すなわち、この装置では、保持部は、水素透過膜の水素透過性能の低下を緩和させる機能も有している。
【００１８】
本発明の第３の装置は、水素分離装置であって、
水素を選択的に透過させる自立膜タイプの金属製の水素透過膜であって、第１の面には、水素ガスを含む混合ガスが供給され、第２の面からは、前記水素ガスが抽出される、前記水素透過膜と、
前記水素透過膜の前記第１の面に隣接して設けられた保持部と、
を備え、
前記保持部は、ガスが流通可能な多孔質部材で形成されており、
前記多孔質部材は、触媒を担持することを特徴とする。
【００１９】
この装置では、保持部は、水素透過膜に隣接して設けられており、水素透過膜の強度を補う機能を有している。また、保持部は、触媒を担持している。すなわち、この装置では、保持部は、触媒に応じた反応を促進させる機能も有している。なお、触媒に応じた反応は、例えば、改質反応であってもよいし、シフト反応であってもよい。
【００２０】
【発明の他の態様】
なお、上記の第１ないし第３の装置のうちの少なくとも２つを組み合わせた装置も構成可能である。すなわち、本発明は、上記の第１ないし第３の装置を組み合わせた種々の態様で実現することができる。
【００２１】
また、本発明は、水素分離装置、水素分離装置を含む燃料電池システム、燃料電池システムを搭載した移動体などの装置等の種々の態様で実現することができる。
【００２２】
【発明の実施の形態】
次に、本発明の実施の形態を実施例に基づき、以下の順序で説明する。
Ａ．第１実施例：
Ａ−１．燃料電池システム：
Ａ−２．水素分離部：
Ａ−３．水素分離部の変形例：
Ｂ．第２実施例：
Ｃ．第３実施例：
Ｄ．その他の変形例：
【００２３】
Ａ．第１実施例：
Ａ−１．燃料電池システム：
図１は、第１実施例における燃料電池システムの概略構成を示す説明図である。図示するように、燃料電池システムは、燃料電池１００と、燃料電池に水素ガスを含む燃料ガスを供給する燃料ガス供給部２００と、燃料電池に酸素ガスを含む酸化ガスを供給する酸化ガス供給部３００と、を備えている。なお、燃料電池１００は、比較的小型で発電効率に優れる固体高分子型の燃料電池である。
【００２４】
燃料ガス供給部２００（図１）は、水素ガスを含む燃料ガスを生成して燃料電池１００に供給する。燃料ガス供給部２００は、原料タンク２１２と、水タンク２１４と、２つの蒸発器２２２，２２４と、改質部２３０と、水素分離部２４０と、燃焼部２５０と、凝縮器２６０とを備えている。なお、原料タンク２１２には、メタノールが貯蔵されている。
【００２５】
第１の蒸発器２２２は、原料タンク２１２および水タンク２１４から導入された混合液を気化して、原料および水の混合ガス（以下、「原料ガス」と呼ぶ）を改質部２３０に供給する。第２の蒸発器２２４は、水タンク２１４から導入された水を気化して、水蒸気を水素分離部２４０に供給する。
【００２６】
改質部２３０は、改質反応を促進させる触媒を担持しており、供給された原料ガスを改質して水素ガスを含む改質ガスを生成する。触媒としては、例えば、ＣｕＯ−ＺｎＯ系触媒や、Ｃｕ−ＺｎＯ系触媒を用いることができる。改質部２３０では、次の式（１），式（２）に示す化学反応が順次進行し、水素ガスを含む改質ガスが生成される。そして、改質部全体では、式（３）に示す改質反応が進行する。なお、この改質反応は、水蒸気改質と呼ばれている。
【００２７】
ＣＨ3ＯＨ → ＣＯ ＋ ２Ｈ2                  …（１）
ＣＯ ＋ Ｈ2Ｏ → ＣＯ2 ＋ Ｈ2               …（２）
ＣＨ3ＯＨ ＋ Ｈ2Ｏ → ＣＯ2 ＋ ３Ｈ2        …（３）
【００２８】
水素分離部２４０は、改質部２３０から供給された改質ガスから水素ガスを分離することにより、水素ガスを含む燃料ガスを生成する。水素分離部２４０は、水素透過膜４００と供給室４１０と抽出室４２０とを備えている。水素分離部２４０は、一体化されており、水素透過膜４００は、供給室４１０と抽出室４２０とに挟まれている。供給室４１０には、改質部２３０から改質ガスが供給されており、抽出室４２０には、第２の蒸発器２２４から水蒸気が供給されている。
【００２９】
水素透過膜４００は、供給室４１０に供給された改質ガス（原料ガスや、一酸化炭素ガス、二酸化炭素ガス、水素ガスなどを含む）から水素ガスを選択的に透過させることにより、水素ガスを分離する。
【００３０】
抽出室４２０に供給される水蒸気は、水素透過膜４００を透過した水素ガスを搬送する搬送ガスとして機能し、水素ガスの透過を促進させる。すなわち、供給室４１０に含まれる水素ガスは、供給室４１０と抽出室４２０との水素分圧差に応じて、水素透過膜を透過する。より具体的には、水素ガスは、供給室内の水素分圧の平方根と抽出室内の水素分圧の平方根との差に比例して、水素透過膜を透過する。そこで、本実施例では、抽出室４２０に搬送ガス（水蒸気）を順次供給することにより、抽出室４２０の水素分圧を、供給室４１０の水素分圧よりも低く設定している。
【００３１】
供給室４１０から排出される不透過ガス（すなわち、水素透過膜を透過しなかったガス）は、燃焼部２５０に供給される。燃焼部２５０は、不透過ガスを酸化する。具体的には、一酸化炭素ガスは酸化されて二酸化炭素ガスになり、水素ガスは酸化されて水蒸気になる。これにより、不透過ガスに含まれる一酸化炭素ガスの大気への放出を防止することができる。
【００３２】
抽出室４２０から排出された燃料ガスは、凝縮器２６０に供給される。凝縮器２６０は、燃料ガスに含まれる水蒸気を凝縮して除去した後、燃料ガスを燃料電池１００に供給する。なお、凝縮器２６０で得られる凝縮水は、水タンク２１４に戻される。
【００３３】
酸化ガス供給部３００（図１）は、ブロワ３１０を備えており、酸素ガスを含む酸化ガス（空気）を燃料電池１００に供給する。
【００３４】
燃料電池１００（図１）は、燃料ガス供給部２００から供給された燃料ガスと、酸化ガス供給部３００から供給された酸化ガスと、を用いて発電する。
【００３５】
Ａ−２．水素分離部：
図２は、図１の水素分離部２４０の内部構成を模式的に示す説明図である。図示するように、水素分離部２４０は、水素透過膜４００と供給室４１０と抽出室４２０と２つの保持部５１０，５２０とを備えている。水素透過膜４００の一方の面側には、供給室４１０が形成されており、他方の面側には、抽出室４２０が形成されている。水素透過膜４００は、隣接する２つの保持部５１０，５２０によって保持されている。
【００３６】
なお、図２に示すように、本実施例では、供給室４１０および抽出室４２０内で、改質ガスと搬送ガスとが対向して流れるように設定されているが、これに代えて、平行して流れるように設定してもよいし、直交して流れるように設定してもよい。ただし、図２に示すように、改質ガスと搬送ガスとが対向流を形成する場合には、改質ガス中の水素ガスを比較的効率よく分離することができる。
【００３７】
図３は、図２の水素透過膜４００と保持部５１０，５２０とを示す説明図である。
【００３８】
水素透過膜４００は、シート状の金属製の自立膜である。水素透過膜としては、Ｐｄ（パラジウム）膜や、Ｖ（バナジウム）ベース層の両面にＰｄ被覆層が形成された膜などを用いることができる。ここで、自立膜とは、単独での取り扱いが可能な状態の膜を意味し、支持体上に蒸着などによって形成された状態の膜（支持膜）とは異なる。
【００３９】
２つの保持部５１０，５２０は、それぞれ略円形の開口を有する複数の貫通孔がマトリクス状に形成されたプレートである。各貫通孔は、水素透過膜の法線方向に沿って形成されている。本実施例において、保持部５１０，５２０は、金属材料で構成されている。金属材料としては、例えば、ステンレス鋼を用いることができる。特に、フェライト系ステンレス鋼（ＳＵＳ４３０）は、熱膨張率が水素透過膜とほぼ等しく、比較的廉価であるため、好適である。なお、保持部５１０，５２０は、金属材料に代えて、セラミック材料で構成されていてもよい。
【００４０】
なお、図３では、比較的少数の貫通孔が図示されているが、実際には、多数の貫通孔が形成されている。そして、各貫通孔は、略円形の開口を有しているが、略矩形などの他の形状の開口を有していてもよい。また、複数の貫通孔は、マトリクス状に配列されているが、ハニカム状に配列するようにしてもよい。こうすれば、保持部の開口率を高めることができ、この結果、複数の貫通孔を介して、ガスを効率よく流通させることができる。
【００４１】
ところで、水素透過膜４００が２つの保持部５１０，５２０によって保持されているのは、水素透過膜の厚みが小さいためである。また、近年、水素透過性能の向上と貴金属使用量の低減との観点から、水素透過膜の薄膜化がさらに進められている。しかしながら、膜厚が小さいと、充分な強度が得られない。そこで、本実施例では、水素透過膜４００の強度を補うために、水素透過膜に隣接して２つの保持部５１０，５２０を設けている。
【００４２】
水素透過膜４００と各保持部５１０，５２０とは、周知の拡散接合によって、互いに接合される。なお、拡散接合に代えて、ろう接によって接合するようにしてもよい。このように水素透過膜と保持部とを接合することにより、水素透過膜の取り扱いが容易となる。
【００４３】
図４は、水素透過膜４００と保持部５１０，５２０との接合体の断面を拡大して示す説明図である。図示するように、各保持部５１０，５２０は、水素透過膜４００に接触する接触面ＣＳを含む接触部分ＣＰと、水素透過膜に接触しない非接触部分ＮＰと、を含んでいる。なお、非接触部分ＮＰは、貫通孔に相当する。第１の保持部５１０の非接触部分ＮＰは、水素透過膜４００の第１の面Ｓ１に供給される改質ガスが通る通路を形成し、第２の保持部５２０の非接触部分ＮＰは、水素透過膜４００の第２の面Ｓ２から抽出された水素ガスが通る通路を形成する。接触部分ＣＰと非接触部分ＮＰとの界面である接触部分ＣＰの壁面ＷＳは、接触面ＣＳの端部において、接触面ＣＳに対する角度が鈍角になるように設定された鈍角面ＷＳａを含んでいる。なお、鈍角面ＷＳａは、円錐台の側面と同じ形状を有しており、鈍角面ＷＳａと、鈍角面ＷＳａの法線と水素透過膜４００の法線とを含む面（例えば、図４の紙面に平行な面）と、の交線は、直線となっている。換言すれば、接触部分ＣＰは、水素透過膜４００と接する面側において、面取りされている。
【００４４】
なお、図示するように、第１の保持部５１０と第２の保持部５２０とは、それぞれの貫通孔が水素透過膜を介して連続するように接合されている。
【００４５】
図５は、水素透過膜４００と保持部５１０，５２０との具体的な寸法の一例を示す説明図である。水素透過膜４００の厚みは、約２０μｍである。各保持部５１０，５２０の厚みは、それぞれ約２ｍｍである。各貫通孔の直径は、約１ｍｍであり、隣接する２つの貫通孔の間の距離が最短となる接触部分ＣＰの寸法は、約０．３〜約０．５ｍｍである。鈍角面ＷＳａの接触面ＣＳに対する角度は、約１３５°であり、鈍角面ＷＳａが形成される領域の寸法は、約０．１ｍｍである。換言すれば、各貫通孔の面取り角は、約４５°であり、面取り寸法は、約０．１ｍｍである。
【００４６】
図４に示すような保持部５１０，５２０を用いれば、水素透過膜の破損を低減させることが可能となる。すなわち、図４に示すように、供給室側の圧力が抽出室側の圧力よりも高い場合には、圧力差によって、水素透過膜４００が第２の保持部５２０側に押されて撓む。しかしながら、本実施例では、第２の保持部５２０の接触部分ＣＰは、接触面ＣＳの端部において、鈍角面ＷＳａを含んでいる。このため、従来のように、直角面が形成されている場合と比べて、水素透過膜４００が第２の保持部５２０の接触面ＣＳの端部から受ける応力を小さくすることができ、この結果、水素透過膜の破損を低減させることが可能となる。
【００４７】
なお、水素透過膜４００が破損すると、供給室４１０内の改質ガスに含まれる一酸化炭素ガス（式（１））が、水素透過膜を介して、抽出室４２０に侵入する。そして、燃料ガス中に一酸化炭素ガスが混入していると、燃料電池１００内のＰｔなどの貴金属触媒が一酸化炭素ガスによって被毒し、この結果、燃料電池の出力が低下してしまう。しかしながら、本実施例の保持部５１０，５２０を用いれば、水素透過膜４００の破損を低減させることができるため、燃料電池の出力低下を防止することが可能となる。
【００４８】
図６は、水素透過膜４００と鈍角面が変更された保持部５１０’，５２０’との接合体の断面を拡大して示す端面図であり、図４に対応する。図６では、各保持部５１０’，５２０’の接触部分ＣＰは、接触面ＣＳの端部において、鈍角面ＷＳａ’を含んでおり、鈍角面ＷＳａ’と、鈍角面の法線と水素透過膜の法線とを含む面と、の交線は、曲線となっている。このような保持部を用いれば、水素透過膜４００が接触面ＣＳの端部から受ける応力をより小さくすることができるため、水素透過膜の破損をより低減させることが可能となる。ただし、図４に示すように、直線状の交線を有する鈍角面ＷＳａを採用する場合には、鈍角面の加工が比較的容易であるため、保持部を比較的容易に製造することができるという利点がある。
【００４９】
以上説明したように、本実施例の燃料電池システムは、水素分離部２４０を備えており、水素分離部は、水素透過膜４００と、水素透過膜に隣接して設けられた２つの保持部５１０，５２０と、を備えている。各保持部は、水素透過膜に対向する面側に、水素透過膜に接触する接触面ＣＳを含む接触部分ＣＰと、水素透過膜に接触せずにガス通路を形成する非接触部分（貫通孔）ＮＰと、を含んでいる。そして、接触部分と非接触部分との界面である接触部分の壁面ＷＳは、接触面の端部において、接触面に対する角度が鈍角になるように設定された鈍角面ＷＳａを含んでいる。これにより、保持部は、水素透過膜の強度を補う機能を有するとともに、水素透過膜の破損を低減させる機能を有することが可能となる。
【００５０】
なお、本実施例では、水素透過膜４００の双方の面に隣接して２つの保持部が設けられているが、いずれか一方の保持部は、省略可能である。ただし、水素透過膜の供給室側の圧力が抽出室側の圧力よりも高い場合には、供給室側の面に隣接して設けられた第１の保持部５１０を省略することが好ましい。
【００５１】
Ａ−３．水素分離部の変形例：
図１の水素分離部２４０は、図３に示すように、複数の貫通孔が形成された保持部５１０，５２０を備えているが、水素分離部は、他の形状を有する保持部を備えていてもよい。
【００５２】
図７は、水素分離部の第１の変形例を示す説明図である。この水素分離部２４１は、図１の水素分離部２４０と同様に、水素透過膜４００と２つの保持部５１１，５２１とを備えている。２つの保持部５１１，５２１は、それぞれ、水素透過膜４００に対向する一方の面側に等間隔に複数の溝が形成されたプレートである。
【００５３】
各保持部５１１，５２１は、水素透過膜４００に接触する接触部分と、接触しない非接触部分（溝に相当）と、を含んでいる。そして、第１の保持部５１１の非接触部分は、改質ガスが通る通路（供給室４１０（図１））を形成し、第２の保持部５２１の非接触部分は、水素ガスが通る通路（抽出室４２０（図１））を形成する。
【００５４】
図８は、水素分離部の第２の変形例を示す説明図である。この水素分離部２４２は、２つの水素透過膜４０１，４０２を備えている。第１の水素透過膜４０１は、第１の供給室４１１と第１の抽出室４２１とに挟まれており、第２の水素透過膜４０２は、第２の供給室４１２と第２の抽出室４２２とに挟まれている。すなわち、この水素分離部２４２は、図１の水素分離部２４０を２つ積層したものに相当する。
【００５５】
図９は、図８に示す２つの水素透過膜４０１，４０２と、２つの水素透過膜を保持する１つの保持部５３０と、を示す説明図である。保持部５３０は、第１の水素透過膜４０１に対向する第１の面Ｓａ側、および、第２の水素透過膜４０２に対向する第２の面Ｓｂ側に、それぞれ複数の溝が形成されたプレートである。
【００５６】
保持部５３０は、第１の面Ｓａ側に、第１の水素透過膜４０１に接触する接触部分と、接触しない非接触部分（溝に相当）と、を含んでいる。また、保持部５３０は、第２の面Ｓｂ側に、第２の水素透過膜４０２に接触する接触部分と、接触しない非接触部分（溝に相当）と、を含んでいる。そして、保持部５３０の第１の面Ｓａ側の非接触部分は、水素ガスが通る通路（抽出室４２１（図８））を形成し、第２の面Ｓｂ側の非接触部分は、改質ガスが通る通路（供給室４１２（図８））を形成する。なお、この説明から分かるように、保持部５３０は、第１の抽出室４２１と第２の供給室４１２とを分離するセパレータとして機能している。
【００５７】
図１０は、水素分離部の第３の変形例を示す説明図である。この水素分離部２４３は、４つの水素透過膜４０６〜４０９を備えている。そして、各水素透過膜を挟んで、３つの供給室４１６〜４１８と２つの抽出室４２６，４２７とが交互に設けられている。具体的には、第１の水素透過膜４０６は、第１の供給室４１６と第１の抽出室４２６とに挟まれている。第２の水素透過膜４０７は、第２の供給室４１７と第１の抽出室４２６とに挟まれている。同様に、第３の水素透過膜４０８は、第２の供給室４１７と第２の抽出室４２７とに挟まれており、第４の水素透過膜４０９は、第３の供給室４１８と第２の抽出室４２７とに挟まれている。第１および第２の水素透過膜４０６，４０７を透過した水素ガスは、第１の抽出室４２６に集合し、第３および第４の水素透過膜４０８，４０９を透過した水素ガスは、第２の抽出室４２７に集合する。
【００５８】
図１１は、図１０に示す２つの水素透過膜４０６，４０７と、２つの水素透過膜を保持する１つの保持部５４０と、を示す説明図である。保持部５４０は、第１の水素透過膜４０６に対向する第１の面Ｓａ側に複数の溝が形成されるとともに、第２の水素透過膜４０７に対向する第２の面Ｓｂ側に複数の長孔が形成されたプレートである。複数の長孔は、複数の溝に対応して形成されており、各長孔と各溝とは連通している。
【００５９】
保持部５４０は、第１の面Ｓａ側に、第１の水素透過膜４０６に接触する接触部分と、接触しない非接触部分（溝に相当）と、を含んでいる。また、保持部５４０は、第２の面Ｓｂ側に、第２の水素透過膜４０７に接触する接触部分と、接触しない非接触部分（長孔に相当）と、を含んでいる。そして、保持部５４０の非接触部分は、水素ガスが通る通路（抽出室４２６（図１０））を形成する。
【００６０】
なお、他の２つの水素透過膜４０３，４０４を保持する保持部についても同様である。
【００６１】
図７〜図１１で説明したように、保持部は、水素分離部の構成に応じて、種々の形状を採用し得る。そして、各保持部５１１，５２１，５３０，５４０の接触部分の壁面は、図４〜図６において説明したように、接触面に対する角度が鈍角になるように設定された鈍角面を含んでいる。すなわち、これらの保持部も、水素透過膜の強度を補う機能を有するとともに、水素透過膜の破損を低減させる機能を有している。
【００６２】
なお、図７〜図１１では、各保持部５１１，５２１，５３０，５４０は、水素透過膜を保持するとともに、供給室および／または抽出室を形成している。しかしながら、供給室および／または抽出室は、他の部材を用いて構成するようにしてもよい。例えば、水素透過膜に隣接する保持部として、略長方形の開口を有する複数の貫通孔が形成されたプレートを用い、この保持部上に、供給室および／または抽出室を形成する部材を設けるようにしてもよい。
【００６３】
Ｂ．第２実施例：
図１２は、第２実施例における水素透過膜４００と保持部５１０Ｂ，５２０Ｂとの接合体の断面を拡大して示す説明図である。本実施例の保持部５１０Ｂ，５２０Ｂは、第１実施例（図４）の保持部５１０，５２０と同様に、略円形の開口を有する複数の貫通孔が形成されたプレートである。ただし、各保持部５１０Ｂ，５２０Ｂの接触面ＣＳには、水素透過膜の水素透過性能の低下を緩和させるための保護膜ＰＦが形成されている。
【００６４】
すなわち、図４に示すように、水素透過膜４００と保持部５１０，５２０とが直接接触する場合には、水素透過膜４００の表層を構成する金属（Ｐｄ）と保持部５１０，５２０の表層を構成する金属（ステンレス鋼）とが、相互拡散によって合金化する。なお、この合金化は、水素存在下において、さらに加速する。このように、水素透過膜を構成する金属が他の金属と合金化する場合には、水素透過膜の水素透過性能が低下することが多い。そこで、本実施例では、水素透過膜４００の表層を構成する金属と保持部５１０，５２０の表層を構成する金属との合金化を低減させるために、保持部５１０，５２０の接触面ＣＳに保護膜ＰＦが形成された保持部５１０Ｂ，５２０Ｂを用いている。保護膜ＰＦとしては、以下のような膜を用いることができる。
【００６５】
第１に、セラミック膜を用いることができる。セラミック材料としては、例えば、アルミナや、窒化珪素、シリカなどを用いることができる。
【００６６】
第２に、水素透過膜の表層を構成する金属材料と同種の材料で構成された金属膜を用いることができる。ここで、同種の材料とは、水素透過膜の表層を構成する特定の金属材料と同じ材料、または、その特定の金属材料を主として含有する材料を意味する。したがって、水素透過膜の表層を構成する金属材料がＰｄである場合には、ＰｄやＰｄ合金を用いることができる。
【００６７】
第３に、水素透過膜の使用温度範囲において、水素透過膜の表層を構成する金属材料との間で互いに固溶限を有する金属材料で構成された金属膜を用いることができる。ここで、「固溶限」とは、ある温度において、第１の元素で構成される固体中に添加可能な第２の元素の最大濃度を意味し、固溶限は、温度と２つの元素の種類とに応じて異なる。この金属膜を用いることにより、水素透過膜の表層中に侵入する他の元素の濃度を、比較的小さな所定濃度以下に抑制することができる。水素透過膜の表層を構成する金属がＰｄやＰｄ合金である場合には、例えば、Ａｌ，Ｆｅ，Ｇａ，Ｉｎ，Ｐｂ，Ｓｎ，Ｎｉ，Ｃｏなどを用いることができる。なお、ＮｉやＣｏは、Ｐｄと同様に、水素を透過させる機能を有しているため、好適である。
【００６８】
以上説明したように、本実施例の保持部５１０Ｂ，５２０Ｂは、水素透過膜４００に接触する接触面ＣＳを含む接触部分ＣＰと、水素透過膜に接触せずにガス通路を形成する非接触部分（貫通孔）ＮＰと、を含んでいる。そして、接触面ＣＳには、水素透過膜の合金化を防止または低減させることが可能な保護膜ＰＦが形成されている。これにより、保持部は、水素透過膜の強度を補う機能を有するとともに、水素透過膜の水素透過性能の低下を緩和させる機能を有することが可能となる。
【００６９】
本実施例の保持部５１０Ｂ，５２０Ｂでは、図４の保持部５１０，５２０と同様に、接触部分ＣＰの壁面ＷＳは、接触面ＣＳの端部において、鈍角面ＷＳａを含んでいるが、鈍角面を含んでいなくてもよい。ただし、本実施例のように、壁面ＷＳが鈍角面を含む場合には、保持部５１０Ｂ，５２０Ｂは、水素透過膜の破損を低減させる機能も有することができる。
【００７０】
なお、図７〜図１１に示す種々の形状を有する保持部５１１，５２１，５３０，５４０の接触面に保護膜ＰＦを形成するようにしてもよい。
【００７１】
Ｃ．第３実施例：
図１３は、第３実施例における燃料電池システムの概略構成を示す説明図である。本実施例の燃料電池システムは、第１実施例（図１）の燃料電池システムとほぼ同じであるが、燃料ガス供給部２００Ｃの水素分離部２４０Ｃが変更されている。具体的には、本実施例の水素分離部２４０Ｃでは、供給室４１０Ｃは、改質部２３０（図１）の機能を有している。このため、供給室４１０Ｃには、原料ガスが供給されている。
【００７２】
図１４は、図１３の水素分離部２４０Ｃの内部構成を模式的に示す説明図である。第１実施例（図２）と同様に、水素透過膜４００の一方の面側には、供給室４１０Ｃが形成されており、他方の面側には、抽出室４２０が形成されている。水素透過膜４００は、隣接する２つの保持部５１０Ｃ，５２０Ｃによって保持されている。なお、第２の保持部５２０Ｃは、第１実施例（図３）の第２の保持部５２０と同じである。
【００７３】
第１の保持部５１０Ｃは、ガスが流通可能な多孔質部材で形成されており、供給室４１０Ｃ内で、改質ガスが通る通路を形成する。また、第１の保持部５１０Ｃは、改質反応を促進させる触媒を担持している。したがって、供給室４１０Ｃに原料ガスが供給されると、原料ガスが第１の保持部５１０Ｃを通過するに連れて改質ガスが生成される。その後、水素分離膜４００の第１の面Ｓ１には、水素ガスを含む改質ガスが供給され、第２の面Ｓ２からは、水素ガスが抽出される。このような水素分離部２４０Ｃを用いることにより、燃料ガスを効率よく生成することができる。
【００７４】
第１の保持部５１０Ｃを形成する多孔質部材としては、例えば、アルミナや、窒化珪素、シリカなどのセラミック部材や、焼結金属部材などを用いることができる。また、触媒としては、前述したように、例えば、ＣｕＯ−ＺｎＯ系触媒や、Ｃｕ−ＺｎＯ系触媒を用いることができる。
【００７５】
なお、第１の保持部５１０Ｃは、多孔質部材に金属微粒子（触媒）を含む溶液を含浸させて焼成することによって、あるいは、多孔質部材を構成する微粒子と金属微粒子（触媒）との混合物を焼成することによって、製造可能である。
【００７６】
以上説明したように、本実施例の水素分離部２４０Ｃは、水素透過膜４００と、水素透過膜に隣接して設けられた２つの保持部５１０Ｃ，５２０Ｃと、を備えている。水素透過膜の第１の面Ｓ１に隣接して設けられた第１の保持部５１０Ｃは、ガスが流通可能な多孔質部材で形成されている。そして、多孔質部材は、触媒を担持している。これにより、第１の保持部は、水素透過膜の強度を補う機能を有するとともに、触媒に応じた反応（改質反応）を促進させる機能を有することが可能となる。
【００７７】
なお、本実施例では、水素分離部２４０Ｃの下流側には、改質反応で生成された一酸化炭素ガスを処理するための燃焼部２５０が設けられているが、これに代えて、シフト部とＣＯ酸化部とを設けるようにしてもよい。シフト部は、一酸化炭素ガスと水蒸気とから水素ガスと二酸化炭素ガスを生成する。ＣＯ酸化部は、シフト部で処理されない一酸化炭素ガスを酸化して、二酸化炭素ガスを生成する。この場合には、第１の保持部５１０Ｃは、改質反応を促進させる触媒に代えて、シフト反応を促進させる触媒を担持していてもよい。シフト反応を促進させる触媒としては、例えば、Ｃｕ−Ｚｎ系触媒を用いることができる。こうすれば、第１の保持部５１０Ｃは、供給室４１０Ｃに供給された改質ガスを水素透過膜の第１の面に供給することができるとともに、供給室４１０Ｃに供給された改質ガスに含まれる一酸化炭素ガスを低減させることができる。このように、第１の保持部４１０Ｃが改質部やシフト部などの他の機能を有していれば、燃料電池システムを小型化することができるという利点がある。
【００７８】
Ｄ．その他の変形例：
なお、この発明は上記の実施例や実施形態に限られるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲において種々の態様において実施することが可能であり、例えば次のような変形も可能である。
【００７９】
（１）上記実施例では、固体高分子型の燃料電池を用いる燃料電池システムに本発明を適用する場合について説明したが、他のタイプの燃料電池を用いる燃料電池システムにも適用可能である。また、本発明を水素精製システムに適用することも可能である。
【００８０】
（２）上記実施例では、燃料電池システムは、メタノールを用いて水素ガスを生成する燃料ガス供給部２００，２００Ｃを備えているが、これに代えて、他のアルコールや、天然ガス、ガソリン、エーテル、アルデヒドなどを用いて水素ガスを生成する燃料ガス供給部を備えるようにしてもよい。一般に、原料としては、水素原子が含有された種々の炭化水素系化合物を用いることができる。
【００８１】
（３）上記実施例では、搬送ガスとして水蒸気が用いられているが、これに代えて、窒素ガスなどの他のガスを用いるようにしてもよい。また、燃料電池１００から排出される燃料オフガスを搬送ガスとして用いるようにしてもよい。
【００８２】
（４）上記実施例では、水素透過膜はシート状に形成されているが、ロール状に形成されていてもよい。なお、この場合には、保持部は、中空円筒状または円筒状の形状を有していればよい。
【００８３】
（５）上記実施例では、搬送ガスを用いることによって、供給室と抽出室との水素分圧差を大きく設定しているが、改質ガスを加圧することによって、供給室と抽出室との水素分圧差を大きく設定するようにしてもよい。ただし、上記実施例のように、搬送ガスを用いる場合には、水素透過膜がその双方の面から受ける圧力差を比較的小さくすることができ、この結果、水素透過膜の損傷を低減させることができるという利点がある。
【図面の簡単な説明】
【図１】第１実施例における燃料電池システムの概略構成を示す説明図である。
【図２】図１の水素分離部２４０の内部構成を模式的に示す説明図である。
【図３】図２の水素透過膜４００と保持部５１０，５２０とを示す説明図である。
【図４】水素透過膜４００と保持部５１０，５２０との接合体の断面を拡大して示す説明図である。
【図５】水素透過膜４００と保持部５１０，５２０との具体的な寸法の一例を示す説明図である。
【図６】水素透過膜４００と鈍角面が変更された保持部５１０’，５２０’との接合体の断面を拡大して示す端面図であり、図４に対応する。
【図７】水素分離部の第１の変形例を示す説明図である。
【図８】水素分離部の第２の変形例を示す説明図である。
【図９】図８に示す２つの水素透過膜４０１，４０２と、２つの水素透過膜を保持する１つの保持部５３０と、を示す説明図である。
【図１０】水素分離部の第３の変形例を示す説明図である。
【図１１】図１０に示す２つの水素透過膜４０６，４０７と、２つの水素透過膜を保持する１つの保持部５４０と、を示す説明図である。
【図１２】第２実施例における水素透過膜４００と保持部５１０Ｂ，５２０Ｂとの接合体の断面を拡大して示す説明図である。
【図１３】第３実施例における燃料電池システムの概略構成を示す説明図である。
【図１４】図１３の水素分離部２４０Ｃの内部構成を模式的に示す説明図である。
【符号の説明】
１００…燃料電池
２００，２００Ｃ…燃料ガス供給部
２１２…原料タンク
２１４…水タンク
２２２，２２４…蒸発器
２３０…改質部
２４０，２４１，２４２，２４３，２４０Ｃ…水素分離部
２５０…燃焼部
２６０…凝縮器
３００…酸化ガス供給部
３１０…ブロワ
４００〜４０４，４０６〜４０９…水素透過膜
４１０〜４１２，４１６〜４１８，４１０Ｃ…供給室
４２０〜４２２，４２６，４２７…抽出室
５１０，５２０…保持部
５１１，５２１，５３０，５４０…保持部
５１０Ｂ，５２０Ｂ…保持部
５１０Ｃ，５２０Ｃ…保持部
ＣＰ…接触部分
ＣＳ…接触面
ＮＰ…非接触部分
ＰＦ…保護膜
ＷＳ…壁面
ＷＳａ，ＷＳａ’…鈍角面
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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