(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
それぞれ連続的に供給される六フッ化ウランガスと水蒸気とを加熱反応させてフッ化ウラニル粉末を連続的に生成する反応装置(22)と、
前記反応装置(22)から連続的に排出されるオフガスを所定量採取し分析して前記オフガス中のフッ化水素の含有量を測定し電気信号として送出する自動分析装置(50)と、
前記自動分析装置(50)から送出される電気信号に基づいて前記六フッ化ウランガスを供給する第１流量調整弁(41)又は前記水蒸気を供給する第２流量調整弁(42)を制御するコントローラ(60)と
を備えたフッ化ウラニル粉末の製造装置。
【請求項２】
自動分析装置(50)が、オフガスを所定量連続的に採取する採取装置(51)と、前記採取装置(51)により採取されたオフガスを呈色試薬(52)と連続的に混合する混合装置(53)と、前記混合物を連続的に反応させて発色させる反応カラム(54)と、前記発色した反応物の吸光光度を連続的に測定する吸光光度計(56)と、前記吸光光度計(56)の測定データからオフガス中のフッ素含有量を電気信号に連続的に変換する変換装置(57)とを備えた請求項１記載のフッ化ウラニル粉末の製造装置。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
本発明は、六フッ化ウランと水蒸気を反応させてフッ化ウラニル粉末を製造する装置に関する。更に詳しくは装置からのフッ化水素の排出量に基づいて装置を制御する装置に関するものである。
【０００２】
この種のフッ化ウラニル粉末の製造装置として、図３に示す装置が知られている。この製造装置では、シード粉供給管１からシード粉のＵＯ2Ｆ2粉末を反応装置２内に一定量だけ供給した後、水蒸気供給管３より水蒸気を反応装置２内に供給することにより、流動層４を流動状態にする。次いで流動層４を加熱して所定の温度にした後、供給ノズル６から六フッ化ウランと窒素ガスを流動層４に噴霧すると、噴霧された六フッ化ウランを含むガスと水蒸気は装置２内で激しく撹拌され、六フッ化ウランは水蒸気と反応して、ＵＯ2Ｆ2とＨＦを生成する。この反応により反応装置２内のＵＯ2Ｆ2粉末の量が増加する。増加したＵＯ2Ｆ2粉末は反応生成物として上部抜出し管７又は下部抜出し管８から定期的に抜き出される。９はヒータ、１０は分散板、１１はウインドボックスである。
【０００３】
流動層反応により生成して上昇するＨＦガス、未反応の水蒸気、窒素ガスは、反応装置２の上部の固気分離フィルタ１２で随伴するＵＯ2Ｆ2粉末と分離され、オフガス管１３から排出された後、定期的に三方切換弁１４を切換えて凝縮器１６へ送られる。ここで凝縮された凝縮液は容器１７に収容される。凝縮器１６から排出される窒素ガスと微量のＨＦガスは三方切換弁１８を介して洗浄塔１９へ送られ、ここでフッ酸と窒素ガスに分離される。オフガス管１３から排出したＨＦガスと窒素ガスと未反応の水蒸気は通常操業時には凝縮器１６へ送らずに三方切換弁１４及び１８を切換えて直接に洗浄塔１９へ送り、ここでフッ酸を含む廃液と窒素ガスに分離される。容器１７に収容された凝縮液はサンプリングのために手作業で採取されてフッ酸の濃度が測定される。測定の結果、フッ酸の濃度に応じて供給ノズル６からの六フッ化ウランの供給量又は水蒸気供給管３からの水蒸気の供給量が調整される。またサンプル液にウランの移行が原因と思われる着色が見られた場合には運転を停止する。
【０００４】
従来、この種のウランを計量する装置として、特開平４−５８１８４号公報に示されるウラン計量管理システムが知られている。このシステムは金属ウランの原子レーザ法による分離・濃縮用気密セルの外側に中性子検出器を備え、更にこの気密セル内においてウラン原料から分離された濃縮ウランと廃品ウランを運ぶ流路の周囲に設置されるγ線測定装置、α線スペクトル試料製造装置とα線スペクトル測定装置、及び質量分析試料製造装置と質量分析器、並びに気密セル内の雰囲気をＳＦ6ガスで入れ替えるＳＦ6ガス置換装置の少なくとも一種を備えたことを特徴とする。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
しかし、容器１７に収容された凝縮液をサンプリングしてそのフッ化水素やウランの含有量を測定し、対処する方法では、サンプリングに時間がかかり迅速な測定ができない問題点がある。
また、上記ウラン計量管理システムではバックグラウンド計数が大きく、正確に値を測定することが困難である。
【０００６】
本発明の目的は、装置から排出されるフッ化水素の含有量を迅速にかつ正確に測定して原料の供給を的確に自動制御できるフッ化ウラニル粉末の製造装置を提供することにある。
【０００７】
【課題を解決するための手段】
請求項１に係る発明は、図１に示すようにそれぞれ連続的に供給される六フッ化ウランガスと水蒸気とを加熱反応させてフッ化ウラニル粉末を連続的に生成する反応装置２２と、反応装置２２から連続的に排出されるオフガスを所定量採取し分析してオフガス中のフッ化水素の含有量を測定し電気信号として送出する自動分析装置５０と、自動分析装置５０から送出される電気信号の基づいて六フッ化ウランガスを供給する第１流量調整弁４１又は水蒸気を供給する第２流量調整弁４２を制御するコントローラ６０とを備えたフッ化ウラニル粉末の製造装置である。
【０００８】
この製造装置において、次の式（１）に示す反応が反応装置２２内で生じる。
ＵＦ6  ＋  ２Ｈ2Ｏ  →  ＵＯ2Ｆ2  ＋  ４ＨＦ  ……  （１）
自動分析装置５０は装置２２から排出されるオフガス中のフッ化水素の含有量を迅速にかつ正確に測定して、調整弁４１又は４２の開度を適切に変えることにより原料の供給を的確に自動制御することができる。
【００１０】
請求項２に係る発明は、請求項１に係る発明であって、自動分析装置５０が、オフガスを所定量連続的に採取する採取装置５１と、採取装置５１により採取されたオフガスを呈色試薬５２と連続的に混合する混合装置５３と、この混合物を連続的に反応させて発色させる反応カラム５４と、発色した反応物の吸光光度を連続的に測定する吸光光度計５６と、吸光光度計５６の測定データからオフガス中のフッ素含有量を電気信号に連続的に変換する変換装置５７とを備えたフッ化ウラニル粉末の製造装置である。
吸光光度計５６を使用することにより装置から排出されるフッ素の含有量を迅速にかつ正確に測定できる。
【００１１】
【発明の実施の形態】
以下、本発明のフッ化ウラニル粉末の製造装置の実施の形態を図面に基づいて説明する。
図１に示すように、流動層反応装置２２の側面にはシード粉となるＵＯ2Ｆ2粉末を供給するシード粉供給管２１が斜め上向きに、また反応生成物であるＵＯ2Ｆ2粉末を抜出す上部抜出し管２７が斜め下向きにそれぞれ設けられる。流動層反応装置２２の内底部近傍には分散板３０が反応装置２２の内部を区画するように設けられる。この分散板３０より上の反応装置内部にはシード粉のＵＯ2Ｆ2粉末から構成される流動層２４が形成される。分散板３０は多孔質のメッシュに形成され、流動用ガスは透過するが、シード粉は抜け落ちないようになっている。また分散板３０より下の反応装置内部には流動層２４へ水蒸気を均一に送り込むウィンドボックス３１が形成される。
反応装置２２の底部側壁にはウィンドボックス３１内に向けて水蒸気を供給する水蒸気供給管２３が設けられる。この水蒸気供給管２３への水蒸気の供給量は第２流量調整弁４２により調整される。流動層２４は水蒸気供給管２３及びウィンドボックス３１を通って分散板３０を透過する水蒸気により流動状態になる。水蒸気供給管２３に供給される水蒸気は水をヒータ２９で加熱することにより発生する。反応装置２２の側壁には供給ノズル２６がこの側壁を貫通して設けられる。供給ノズル２６には第１流量調整弁４１により供給量が調整された六フッ化ウランと窒素ガスが圧送され、このガスが供給ノズル２６により流動層２４に噴霧されるように構成される。流動層２４の深部にあるＵＯ2Ｆ2粉末を反応装置２２の外部に抜き出す下部出し管２８が分散板３０及び反応装置２２の底部を貫通して設けられる。反応装置２２の上部には流動層反応により生成して上昇するＵＯ2Ｆ2粉末をＨＦガスと未反応の水蒸気と窒素ガスとを含むオフガスから分離する固気分離フィルタ３２が設けられる。フィルタ３２の上部にはオフガス管３３が反応装置２２を貫通して設けられる。固気分離フィルタ３２の上端には逆洗用の不活性ガスを吹込む逆洗管３５が接続される。オフガス管３３から排出したＨＦガスと窒素ガスと未反応の水蒸気を含むオフガスは流路４３に設けられた三方切換弁４４を介して三方切換弁３４に導かれる。三方切換弁３４の一方はオフガスを凝縮する凝縮器３６に接続され、この凝縮液は容器３７に収容され、凝縮器３６から排出される窒素ガス及び微量のＨＦガスは三方切換弁３８を介して洗浄塔３９に導かれる。オフガス管３３から排出したオフガスは通常操業時には凝縮器３６へ送らずに三方切換弁３４及び３８を切換えて直接に洗浄塔３９へ送られる。洗浄塔３９ではフッ酸を含む洗浄廃液と窒素ガスに分離される。
【００１２】
図２に示すように、三方切換弁４４には自動分析装置５０の採取装置５１が接続される。装置５０には採取装置５１で採取された試料と呈色試薬５２とを混合する混合装置５３及びこの混合装置５３で混合された混合物を反応させて発色させる反応カラム５４が設けられる。反応カラム５４の近傍には吸光光度計５６が設けられ、この光度計５６には光度計の測定データから試料中のフッ素含有量を電気信号に連続的に変換する変換装置５７が接続される。反応カラム５４で測定された液は廃液として装置５０より排出される。この吸光光度計５６では退色法であるＺｒ−エリオクロムシアニンＲ法や、直接発色法であるアリザリンコンプレクソン（ＡＬＣ）法に基づいて吸光度が測定される。
図１に示すように、自動分析装置５０の変換装置５７の出力はコントローラ６０に接続される。コントローラ６０の制御出力は第１流量調整弁４１及び第２流量調整弁４２に接続される。コントローラ６０に内蔵されるメモリ６１には吸光光度計５６が測定するフッ素イオンの量に応じた、流量調整弁４１及び４２の適正な開度が記憶されている。
【００１３】
このように構成のフッ化ウラニル粉末の製造装置の動作を説明する。まずシード粉供給管２１によりシード粉のＵＯ2Ｆ2粉末を反応装置２２内に一定量だけ供給し、次いで水蒸気供給管２３より水蒸気を反応装置２２内に供給すると、流動層２４が流動状態になる。図示しない加熱装置により流動層２４を加熱し、反応温度まで昇温する。流動層２４の温度が所定の温度に到達すると、供給ノズル２６から六フッ化ウランと窒素ガスを流動層２４に噴霧する。その結果、噴霧された六フッ化ウランと窒素ガスは流動層２４内で激しく撹拌され、六フッ化ウランは水蒸気と反応して、ＵＯ2Ｆ2とＨＦを生成する。ＵＯ2Ｆ2が生成すると反応装置２２内のＵＯ2Ｆ2粉末の量が増加する。増加したＵＯ2Ｆ2粉末は反応生成物として上部抜出し管２７から定期的に抜き出される。
オフガス管３３から排出されたＨＦガスを含むオフガスは、その一定量が三方切換弁４４から一定の周期、例えば３分間隔で自動分析装置５０の採取装置５１により採取される。採取された試料は混合装置５３により呈色試薬と連続的に均一に混合され、反応カラム５４に送られる。呈色試薬には、試料中のフッ素イオンと安定な錯体をつくるＺｒ−アリザリンＳ、Ｚｒ−エリオクロムシアニンＲ、Ｚｒ−ＳＰＡ−ＤＮＳ、Ｚｒ−キシレノールオレンジ、Ｔｈ−ネオトリン等が用いられる。反応カラム５４では試薬５２と試料が反応して発色する。吸光光度計５６は発色した反応物を収納する反応カラム５４にフッ素イオンの検出に適する所定の波長の単色光を照射してその吸光度を測定する。吸光光度計５４で測定された吸光度は変換装置５７で電気信号に変換された後、コントローラ６０に送出される。吸光度の測定が終了すると、自動分析装置５０内の試料は強制的に廃液として排出され、自動分析装置５０は次の測定に備える。
【００１４】
コントローラ６０は自動分析装置５０から送出される電気信号に基づいて、メモリ６１に記憶されている流量調整弁４１及び４２の開度を参照し、流量調整弁４１及び４２を適正な開度に自動的に調整する。これにより原料の六フッ化ウランガスの供給量又は水蒸気の供給量が自動調整される。例えばフッ素イオンの量が少な過ぎる場合には、第１流量調整弁４１の開度を大きくして供給ノズル２６からの六フッ化ウランの供給量を増加するか、又は第２流量調整弁４２の開度を小さくして水蒸気供給管２３からの水蒸気の供給量を少なくする。逆にフッ素イオンの量が多過ぎる場合には調整弁４１の開度を小さくして六フッ化ウランの供給量を減らすか、又は調整弁４２の開度を大きくして水蒸気の供給量を多く調整する。この結果、フッ化ウラニル粉末を高い収率で製造することができる。
【００１７】
以上述べたように、従来のような手作業による試料のサンプリングの代わりに、本発明の製造装置では反応装置から連続的に排出されるオフガス中のフッ素の含有量をリアルタイムで自動分析して、直ちに原料の供給を自動制御するので、常に適切な製造条件を維持することができ、高い収率でフッ化ウラニル粉末を製造することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】  本発明の実施の形態のフッ化ウラニル粉末の製造装置の構成図。
【図２】  その自動分析装置の構成図。
【図３】  従来のフッ化ウラニル粉末の製造装置の構成図。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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