(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリプロピレンを含みかつポリエステルを含まない樹脂フィルムがそれぞれの延伸段階中に適宜の延伸温度領域に加熱される樹脂フィルムの二段階以上の縦方向延伸方法において、
第一の延伸ゾーンでは、３より大きく５より小さい延伸比率（ｒ）で樹脂フィルムを延伸し、
その際、第一の延伸ゾーンの手前の延伸ローラの周速度は５０ｍ／分以上及び／又は製造速度は３５０ｍ／分以上であり、
第一の延伸段階と第二の延伸段階との間では樹脂フィルムの滞留時間は１．５秒以上であり、
前の延伸段階よりも低い温度に後の延伸段階の温度を調整することを特徴とする樹脂フィルムの二段階以上の縦方向延伸方法。
【請求項２】
延伸工程中、樹脂フィルムシートを加熱する請求項１に記載の樹脂フィルムの二段階以上の縦方向延伸方法。
【請求項３】
延伸工程直後に樹脂フィルムを加熱する請求項１に記載の樹脂フィルムの二段階以上の縦方向延伸方法。
【請求項４】
上昇する温度分布を発生する樹脂フィルムシートの温度を、二つの延伸段階の間の所定時間（ｔ）だけ保持する請求項１又は２に記載の樹脂フィルムの二段階以上の縦方向延伸方法。
【請求項５】
二つの延伸段階の間では、ポリプロピレンから成る又はポリプロピレンを含む樹脂フィルムシートでは１２０℃の最低温度に樹脂フィルムシートの温度を保持する請求項１〜４のいずれか１項に記載の樹脂フィルムの二段階以上の縦方向延伸方法。
【請求項６】
第一の延伸段階の後の二つの延伸段階の間では、樹脂フィルムシートの滞留時間を１．５秒以上とする請求項１〜５のいずれか１項に記載の樹脂フィルムの二段階以上の縦方向延伸方法。
【請求項７】
多層樹脂フィルムの製造の際、延伸段階前に樹脂フィルムを冷却し、延伸段階中及び／又は延伸段階後、樹脂フィルムをより高い温度に加熱する請求項１〜６のいずれか１項に記載の樹脂フィルムの二段階以上の縦方向延伸方法。
【請求項８】
多段階の延伸方法の第一の延伸段階では、延伸比率（ｒ）を３〜４の間で選定する請求項１〜７のいずれか１項に記載の樹脂フィルムの二段階以上の縦方向延伸方法。
【請求項９】
二段階以上の延伸工程では、第二の延伸段階での延伸比率を１以上２以下の間で選定する請求項１〜８のいずれか１項に記載の樹脂フィルムの二段階以上の縦方向延伸方法。
【請求項１０】
三段階の延伸方法では、第三の延伸段階での延伸比率を１より大きく１．３より小さくする請求項１〜９のいずれか１項に記載の樹脂フィルムの二段階以上の縦方向延伸方法。
【請求項１１】
多段階の延伸工程では、延伸比率の大きさは連続して徐々に低下する請求項１〜１０のいずれか１項に記載の樹脂フィルムの二段階以上の縦方向延伸方法。
【請求項１２】
二以上の延伸スリット（６３ａ、６３ｂ、６３ｃ）を有する二以上の延伸ゾーン（６１ａ、６１ｂ、６１ｃ）を備えた請求項１〜１１のいずれか１項に記載の方法を実施する装置において、
第一の延伸ゾーン（６１ａ）は、３より大きく５より小さい延伸比率（ｒ）で樹脂フィルムを縦方向延伸するように調整でき、
その際、第一の延伸ゾーン（６１ａ）の手前では延伸ローラの周速度を５０ｍ／分以上に及び／又は装置全体の製造速度を３５０ｍ／分以上に調整でき、
第一及び第二の延伸ゾーン（６１ａ、６１ｂ）の間の樹脂フィルムの滞留時間は１．５秒以上であり、
後の延伸段階の温度を前の延伸段階よりも低い温度に調整することを特徴とする樹脂フィルムの二段階以上の縦方向延伸装置。
【請求項１３】
各延伸スリット（６３ａ、６３ｂ、６３ｃ）及び／又は延伸スリットに後置される延伸ローラ（９、１７、２５）は、延伸温度よりも高い温度に調整できる加熱装置を備える請求項１２に記載の樹脂フィルムの二段階以上の縦方向延伸装置。
【請求項１４】
加熱装置は、縦方向延伸装置により移動される樹脂フィルムシートに対し、延伸温度よりも高い温度で所定時間（ｔ）だけ加熱できる請求項１３に記載の樹脂フィルムの二段階以上の縦方向延伸装置。
【請求項１５】
複数の延伸ゾーン（６１ａ、６１ｂ、６１ｃ）の延伸比率の大きさは順次低下する請求項１２〜１４のいずれか１項に記載の樹脂フィルムの二段階以上の縦方向延伸装置。
【請求項１６】
第一の延伸スリット（６３ａ）の延伸ローラ（８、９）を調整して、３〜４の間の延伸比率を達成できる請求項１２〜１５のいずれか１項に記載の樹脂フィルムの二段階以上の縦方向延伸装置。
【請求項１７】
第二の延伸スリット（６３ｂ）の延伸ローラ（１６、１７）を調整して、１以上２以下の延伸比率を達成できる請求項１２〜１６のいずれか１項に記載の装置樹脂フィルムの二段階以上の縦方向延伸装置。
【請求項１８】
三段階の延伸装置では、第三の延伸スリット（６３ｃ）を形成する延伸ローラ（２４、２５）を調整して、１以上１．３以下の延伸比率を達成できる請求項１２〜１７のいずれか１項に記載の樹脂フィルムの二段階以上の縦方向延伸装置。
【請求項１９】
捲回角度１２０°以上でありかつ二以上のローラを延伸スリット（６３ａ、６３ｂ、６３ｃ）の間に設けて十分な最低時間（ｔmin）を達成し、二つの連続する延伸段階の時間的最低間隔を調整できる請求項１２〜１８のいずれか１項に記載の樹脂フィルムの二段階以上の縦方向延伸装置。
【請求項２０】
加熱装置を備え、二つの延伸段階の間での樹脂フィルムシートの最低温度は、ポリプロピレンから成る又はポリプロピレンを含む樹脂フィルムシートでは１２０℃に保持される請求項１２〜１９のいずれか１項に記載の樹脂フィルムの二段階以上の縦方向延伸装置。
【発明の詳細な説明】
本発明は、請求項１、１２又は１３の前文による樹脂フィルムの縦方向延伸方法、特に、ポリプロピレンを含むフィルムの二段階以上の縦方向延伸方法、その方法により製造される樹脂フィルム及び樹脂フィルムの二段階以上の縦方向延伸装置に関する。
フィルムの縦方向延伸又は横方向延伸及び段階的に連続する又は同時に実施される縦方向延伸技術又は横方向延伸技術は公知である。
特に、ポリプロピレンを含むフィルム（以下「ＰＰキャストフィルム」ともいう）の機械加工方向への縦方向一軸延伸（ＭＤＯ延伸）では、延伸スリットを使用する所謂一段階延伸を行うことが周知である。全体の延伸比率は唯一のスリットで実現されるが、その際、必然的に樹脂フィルムの形態が大きな損傷を受ける。
例えば、ポリプロピレンの従来の延伸比率は５であるが、この数値は、一段階の延伸段階では、延伸スリットの前後でのローラの周速度がそれぞれ５０ｍ／分及び２５０ｍ／分であることを意味する。その場合、１８０ｍｍオーダの延伸スリットでは、延伸速度は３．７００％／秒となる。このように高い延伸速度では、微細構造的な構成要素が非常に急速に臨界延伸の領域に達する。そのため、いかなる場合にも、延伸する樹脂フィルムの裂断を防止する必要がある。しかしながら、いずれにせよ、特に横方向延伸工程（ＴＤＯ延伸）では、裂断として目視できる微細な裂断及び構造欠陥が確認される。
基本的な装置速度を上昇する場合にも、二軸配向ポリプロピレンフィルムの剛性を強化するため、既にドイツ特許出願公開第３１２４２９０  Ａ１号では多段階延伸方法が提案されている。
一段階延伸工程に対し、二段階又は多段階延伸では、当然ながら、個々の延伸スリットで発生する延伸比率、特に延伸速度が最小になる。
ここで、特に比較できる延伸比率、即ち特にほぼ同じ大きさの延伸比率を備えた二つの比較できる延伸段階での分割により、一段階延伸工程に対し各延伸スリットで発生する最大の延伸速度の合計を最小にできることが明らかである。前記の原理は、一段階の場合よりむしろ二段階以上の延伸工程を含む場合に有効である。
しかしながら、従来の公知の延伸方法は、製造工程の充分な安定性が得られないことが明らかである。
これに対し、平坦な二軸方向延伸フィルムの製造方法及びその製造装置がドイツ特許出願公開第３６２１２０５  Ａ１号からも公知である。この装置では、ポリプロピレン又はポリエステルから成るフィルムは二段階、三段階又は多段階の延伸を受け、平坦な二軸方向延伸フィルムに形成される。そして、例えば樹脂フィルムの縦方向延伸は、第一の縦方向延伸ゾーンで温度１１０℃〜１３０℃、延伸比率１．３〜２．０で行われる。第二の延伸段階では、縦方向延伸比率は例えば２．０と２．５との間で調整され、樹脂フィルムは温度約９５℃〜１１５℃に加熱される。
しかしながら、このような装置では、前記の欠点を根本的に克服できない。更に、断面又は表面が不均一なため、反復する裂断を防止し品質を向上できない。
最後に、ドイツ特許出願公開第２６０７６５７  Ａ１号より、二つの延伸工程の間で中間処理を行う重合体フィルム分子の二軸配向方法が公知である。この方法では、フィルムが所定時間に亘り氷点（０℃）と３０℃との間の温度にあり、フィルムの縦方向延伸中に加わる縦方向の応力よりも小さい縦方向応力を受ける。これにより、樹脂フィルムの品質を改良するため、樹脂フィルムの内部応力を除去しかつ低減する必要がある。
本発明の課題は、樹脂フィルム、特にポリプロピレンを含む一層又は多層のフィルムの改良された製造方法、その方法により製造される樹脂フィルム及びその樹脂フィルムの製造工程に適する装置を提供することにある。
この課題は、樹脂フィルムの製造方法に関し請求項１の特徴部分、この製造方法により製造されるフィルムに関し請求項１３の特徴部分、更に製造に必要な装置に関し請求項１４の特徴部分により、それぞれ解決される。本発明の有利な実施の形態を他の請求項に示す。
本発明の方法により、機械加工方向（即ち縦方向）に実施する延伸工程では、従来の方法に対して製造工程の安定性を明らかに向上できる。これは、公知の断面及び表面の不均一に起因する反復する裂断の減少、更に品質制限の最小化を意味する。
特に、本発明による方法は、製造速度が３５０ｍ／分以上の既存の装置にも適用でき、例えば４００ｍ／分、４５０ｍ／分又は５００ｍ／分以上でも適用できる。従って、これは、最初の延伸ゾーンの前での高い供給速度に対しても同様に有効であり、例えば５０ｍ／分以上、例えば６０ｍ／分又は７０ｍ／分以上で第一の延伸ゾーンに樹脂を供給する場合にも適用できる。
本発明では、フィルムの層構造を改良するために、一段階以上の延伸工程では、縦方向、横方向又は同時若しくは順次横方向及び縦方向に延伸されるフィルムの後処理を行う。本発明の目的は、高すぎる一軸の引張応力により、内部に向かって伝搬し、更に臨界範囲の間に発生する領域内にまで構造欠陥が到達せずに、フィルムを支持しかつ高い機械的特性をフィルムに付与するため、できるだけ高い配向を達成するようにフィルムの層構造に好ましい影響を及ぼすことにある。その理由は、まさに縦方向延伸フィルムだけでなく横方向延伸フィルムの場合にも裂断又は少なくとも外観上裂断として出現する目視不能な構造欠陥として、例えば縦方向延伸装置の後に設けた横方向延伸装置に前記構造欠陥が伝達されるからである。
ここで、平衡式：
非配向⇔配向
は、適宜の処置により、配向の程度を高める方向（即ち右方向）に適切な技術コストの必要に応じ（裂断の領域に達することなく）幅広く移動する。
従来の方法に対する大きな改善は、二つの延伸段階の間（全延伸段階の間で強制的ではないが、好ましくは少なくとも第一の延伸段階の二つの延伸ローラの間）の樹脂フィルムの滞留時間が１．５秒以上となるように装置を設計することにより達成できる。有利な値は、例えば１．８５秒以上である。これにより、フィルムは、フィルムマトリックスの一部の過負荷領域を緩和するのに十分な時間が与えられ、これにより過負荷領域が後の延伸段階で延伸工程に対し修理不能な故障の原因となることが防止される。
従来の装置、即ち特に第一の延伸ゾーンの前に周速度５０ｍ／分以上の延伸ローラを備えた装置と比較して、１．５秒以上の滞留時間は大きい。ここで、従来の装置では、滞留時間は明らかに０．５秒より小さい。通常の値は、約０．２〜０．３秒である。
また、二つの延伸段階の間で樹脂フィルムシートの最低温度を保持することによっても改善が可能である。この場合の温度は、延伸温度より５℃低い温度以上であることが好ましい。
二つの延伸段階の間での温度に対する最低温度は、ポリプロピレンから成るフィルムでは１２０℃、ポリエステル樹脂フィルムシートでは８０℃がそれぞれ提案されている。
更に、より高い重合体内部の温度のため、層構造の高い可動性によって迅速な位置変更工程が可能であり、これにより、高い緩和速度が発生することが判明した。従って、これは、目的に応じた延伸工程において、配向状態の獲得に反して作用し、前記の平衡を「非配向」の方向へ大きく移動させる。
これに対して、温度が低いと、僅かな分子及びセグメント可動性のため十分な配向状態を支障なく形成することが困難である。これは、亀裂及び裂断の発生を招く。
結果的に、フィルム材料内の所望の平衡状態を達成するため、フィルムに与える時間を予測し、前記の平衡に対する最適条件を達成するには温度も影響する。しかしながら、平衡に対する最適条件は、特に延伸速度には依存しない。
本発明によれば、特に多段階の延伸工程、更に特に縦方向（即ちフィルム排出方向）延伸工程では、二つの延伸段階の間での樹脂フィルムシートを最低滞留時間だけ保持することにより、また場合により所定温度の調整及び／又は所定の延伸比率の調整により、表面構造の形態の破壊を最大限回避するために、ポリプロピレンを含む樹脂フィルムを延伸する際の結果的な緩和速度が主構造の構成要素の必要な位置変更工程に適応するように、熱力学的条件が選定される。
次に、多段階の延伸工程では、熱力学的な理由による障害を有する形態を回復する工程によって、部分的に結晶核を有するポリプロピレンマトリックス内での熱力学的に強制される位置変更工程による緩和速度の過大な要求を回避するために、個々の延伸段階での温度及び延伸速度が徐々に段階的に低下するように設定される。
本発明によれば、製造速度３５０ｍ／分以下の既存の装置でも製造工程の安定性及び製造の品質を向上できる。しかしながら、本発明によれば、特に順次作動する高速装置（３５０ｍ／分を超える大きな製造速度を有する）の場合にも、断裂反復に関係する安定した製造工程処理領域に到達し、更に最終フィルムの十分な品質に対し不可欠な寄与として科学技術上／製造技術上の前提条件を提供できる。
以下、本発明を実施の形態に基づき詳細に説明する。
本発明による方法及び本発明による装置は、同時延伸装置の場合（即ち、縦方向延伸及び横方向延伸を同時に行う場合）にも実施可能又は使用可能であるが、基本的には純然たる横方向延伸の場合も同様であり、その場合、請求項に記載の方法及び装置が最も重要な使用例であり、同様に本発明に属することを明瞭に理解できよう。
ここで、図面は、それぞれ、
図１は、三段階の縦方向延伸装置を示す装置略示図である。
図２は、図１のローラの略示図である。
図３ａ及び図３ｂは、第一及び第二の樹脂フィルムを三段階に延伸変化する場合の最適化する温度変化を示すグラフである。
図４ａ〜図４ｄは、延伸時に肩部を形成する状態を示すフィルムの縦方向延伸を横から見た略示断面図である。
図５は、肩部を形成しながら延伸するポリプロピレン樹脂フィルムの略示拡大断面図である。
図６ａ及び図６ｂは、薄層の理想上及び実際上の略示図である。
図７ａ及び図７ｂは、理想上及び実際上の薄層から延伸時に発生する理想上及び実際上の微細繊維の略示図である。
図１の略示側面図は、排出装置５１（キャスティングユニット）と縦方向延伸装置５３とを備えた装置の略示図である。
樹脂フィルム材料は、例えば押出機から、ノズル５４、所謂気量計５６、更に排出ローラ５５を経て、水浴部５７を通り、そして複数の偏向（方向転換）ローラ５９を介して縦方向延伸装置５３に供給される。
図１に示す実施の形態では、樹脂フィルムシートは、縦方向延伸装置５３から排出された後、例えば横方向延伸を行う横方向延伸装置（ＴＤＯ）に供給される。
図示の実施の形態では、縦方向延伸装置５３は、大きな捲回角度で樹脂フィルムの周りを案内するローラ（ガイドローラ）のローラ径よりも明らかに小径の４つのローラを備える三つの延伸ゾーン６１ａ、６１ｂ及び６１ｃを含む。
図２の略示側面図では、図１の側面図に示すローラにローラ１〜３０の（図のＸ軸（横軸）に従う）通し番号を付す。
図示のように、延伸ゾーンの間には、延伸するフィルムを大きな捲回角度で蛇行して案内する複数のローラがそれぞれ設けられる。
延伸ゾーン又はローラ自体は加熱及び冷却装置と協働し、これにより例えばポリプロピレンから成る単層樹脂フィルムの延伸では、図３ａのグラフに示すようにフィルム用温度が調整され、グラフでは各ローラ番号に対する温度を示す。
図３ａによるポリプロピレンフィルムの製造過程温度で明らかな通り、まずフィルムはローラ６まで連続的に加熱され１４０℃の平均温度に達する。第一の延伸ゾーン、即ち延伸ゾーンの第一のローラ７に到達したとき、フィルム温度は１３０℃に低下する。延伸スリット６３ａは、ローラ８とローラ９との間に形成される。後で個々に説明する第二及び第三の延伸段階に関し対応する値と共に、二つの延伸ローラ８及び９の周速度、周速度に依存する延伸比率、延伸スリットの幅及び回転速度ε（％／秒）を下表Ａに示す。
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ローラ８とローラ９との間で１３２℃〜１３５℃の温度に加熱されるので、延伸工程の実施後の温度は延伸工程中又は延伸工程前より僅かに上昇し、温度は所定の短い時間の間この上昇する温度レベル、例えば１３５℃に維持される。続いて、フィルム温度は再び１２５℃に低下する。
ローラ１６とローラ１７との間には、スリット幅１８０ｍｍの第二の延伸スリット６３ｂが形成される。表Ａより、ローラ１６及びローラ１７の周速度から回転速度は９５．４％／秒である。この場合、延伸比率は１．３５になる。ここで、第二の延伸ローラは、番号１６を備えた第一の延伸ローラの１２５℃に対し上昇する温度、即ち１３０℃であるので、同様に、第二の延伸段階の通過直後、樹脂フィルム温度は僅かに上昇し、所定時間、即ち次のローラに達するまでこの温度レベルに維持される。
第三の延伸ゾーンでは、ローラ２４及びローラ２５が延伸スリット６３ｃを形成する。この場合、表Ａでは、二つの延伸ローラ２４及び２５の周囲回転速度に従い延伸比率は１．１０に調整される。この場合も、樹脂フィルム温度は第三の延伸スリットの通過直後に１２５℃〜１３０℃に５℃だけ上昇され、次のローラまで再び低下するようにこの温度レベルが維持される。
多段階の前記延伸工程により、必要な位置変化工程に対し十分な温度レベルで必要な時間を自由に使えるので、従来の一段階の製造工程より低い延伸温度でも、基本的に欠陥のない高い配向を形成できる。基本的に、もはや緩和速度は延伸速度から過大な要求を受けない。
比較的低い回転速度の場合でも、常に微細構造上の構造欠陥が形成されるため、各延伸スリットの後の目的に応じた温度により、この構造欠陥は最大限に回復され、その際、多段階の延伸方法では、段階的に低下する延伸比率（図示の実施の形態では３．３５から１．３５を経て１．１０に至る）を設定して、発生しうる構造欠陥の大きさ及び頻度が徐々に低下される。
従って、本発明による方法によれば、基本的に従来の方法よりも大きな均質性及びより大きな応力解放を備えたフィルム材料が得られる。この効果は、更に改善された機械的特性並びに低減された層変動及び良好な樹脂フィルムの表面品質に明瞭に現れる。
図３ｂのグラフは、ポリプロピレンを含む、即ち特にポリプロピレンから成る層を有しかつ更に例えば外側に断熱層を含む多層樹脂フィルムの製造に適する温度変化を示す。この多層樹脂フィルムは、延伸スリットの到達直後、それぞれ図示のように大幅に（図示の実施の形態では９０℃に）冷却される。第一の延伸ローラから第二の延伸ローラへそれぞれ移行する場合又は第二の延伸ローラ９、１７又は２５へ到達する場合、その直後に樹脂フィルムは９０℃〜１１０℃に加熱され、更に一又は二の段階でそれぞれ僅かに再加熱されるように、所定時間だけこのレベルに保持される。延伸スリットでの直接延伸工程に続くこの焼戻段階（温度保持段階）により、前記の利点が実現される。
図３ｂの例に関し、基本的には、前記の延伸表（表Ａ）と異なり、例えば下記のデータを満たすように三段階の延伸工程での延伸比率を調整する必要があると考えられる。
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しかしながら、部分的に結晶化したポリプロピレンの延伸運動の引張応力下での製造工程では、延伸比率を実際には理論通りに実施できない。
これを図４ａ〜図４ｄ及び図５について詳細に説明する。
従来の機械的応力を付加しない室温でのホモ重合体のポリプロピレンから成るフィルムの延伸工程の研究では、樹脂フィルムの一又は二以上の箇所で突然に肩部７１が形成されることが知られている。更に延伸すると、肩部はフィルム試料の全長に亘り移動するので、肩部は順次最終断面形状まで延伸される。
図４ａ〜図４ｄの略示断面図は、延伸前（図４ａ）、延伸工程中の肩部形成開始後（図４ｂ）及び更に延伸して図４ｄの延伸後の状態になるまでのフィルム厚を示す。
しかしながら、十分に低速で延伸する場合若しくは十分に非晶質の材料の場合又は十分に加熱する場合にも肩部が消滅し、それぞれ中間的な延伸温度が可能なので、このような肩部７１、即ち限定された流動ゾーンの形成は重合体の延伸に特有ではない。
ポリプロピレンキャスト（流延）フィルムの１：５の縦方向延伸の場合に最も重要な形態上の変更は、形態が薄層構造から繊維構造に移行することである。
薄層構造から繊維構造への移行時の変形機構を良好に理解するため、図４ａ〜図４ｄ及び図５に示す肩部ゾーン７１に沿って、所定角度で試料縁部から所謂挟みベルトが延伸する。繊維構造を備えた延伸の端部領域が得られるまで、剪断応力場は増大する締付力により圧縮され、これは図６ａに示す理想の薄層７３及び図６ｂに示す実際の薄層７３に対し、それぞれ図７ａ及び図７ｂに示す理想の微細繊維７５及び実際の微細繊維７５を延伸時に発生する。
大幅な拡張により認識されるように、個々のベルトは小さくかつ引張応力に垂直に整列する変形ゾーンから成り、これが好ましくはスフェロライト（球晶）の限定領域に形成されかつ剪断応力の方向に配置される（図６ａ〜図７ｂ）。この延伸工程中のフィルム構造転換工程により、過酷な運転条件下でも核を有しないポリプロピレンの第一の延伸段階での延伸比率が約ｒ＝５に達する理由を説明できる。
構造変化の第一の延伸段階、即ち第一の主段階を多段階の延伸スリットによらない肩部の形成に配分できるので、第一の延伸段階での延伸比率が最大となることが明らかである。
勿論、実際には、この条件下で結果的に僅かな薄層の厚さのスフェロライトを同様に達成できないので、有効な核化剤及び低い水浴温度の使用により、排出ローラ領域での薄層の厚さを低減することも可能である。この場合、薄層の厚さの低減により、対応する延伸比率を（１：５の代わりに）約１：３まで低下できる。望ましい延伸比率は、例えば表Ａより明らかな通り、第一の段階ではｒ＝３．３５の値となる。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６ａ】
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【図６ｂ】
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【図７ａ】
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【図７ｂ】
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