(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
アルコール、ジメチルエーテル、または炭化水素系燃料から水素リッチの改質ガスを生成する燃料改質装置において、吸熱反応が生じる改質部と発熱反応が生じる触媒燃焼部とを長方形状の平板要素に形成し、これら改質部と触媒燃焼部の平板要素を長辺が水平になるように水平方向に密接させて積層して平板要素積層体を構成し、上記平板要素の一方の短辺に沿って空気および燃焼ガスのマニホールドを、他方の短辺に沿って改質ガスおよびオフガスのマニホールドを設けたことを特徴とする燃料改質装置。
【請求項２】
上記平板要素の中央付近で平板要素の長辺に平行に、各平板要素を貫通する少なくとも２本の支柱を通して平板要素積層体を積層方向に締め付けることを特徴とする請求項１記載の燃料改質装置。
【請求項３】
上記支柱の周りに径の異なる複数の皿バネを設け、上記支柱を軸として平板要素積層体の両積層端部間に押し付け面圧を与えて上記平板要素積層体を積層方向に締め付けるように構成したことを特徴とする請求項２記載の燃料改質装置。
【請求項４】
上記平板要素の両方の短辺近傍で短辺に沿って、各平板要素を貫通する複数本の支柱を通して平板要素積層体を積層方向に締め付けることを特徴とする請求項１ないし３の何れかに記載の燃料改質装置。
【請求項５】
上記支柱の周囲の空洞をガスマニホールドとして用いることを特徴とする請求項２ないし４の何れかに記載の燃料改質装置。
【請求項６】
改質部と触媒燃焼部とを水平方向に複数個交互に積層したことを特徴とする請求項１ないし５の何れかに記載の燃料改質装置。
【請求項７】
アルコールまたはエーテルを主成分とする液体原料を加熱する液体原料加熱部、加熱した液体原料を蒸発する蒸発部、および蒸発した蒸気を改質部の温度まで過熱する蒸気過熱部のうちの少なくとも１つを長方形状の平板要素として備え、改質部および触媒燃焼部と共に積層したことを特徴とする請求項１ないし６の何れかに記載の燃料改質装置。
【請求項８】
上記蒸発部は、内部に良熱伝導性材料からなるメッシュまたは多孔質の発泡金属を有することを特徴とする請求項７記載の燃料改質装置。
【請求項９】
燃焼ガスの排熱を回収する熱回収部を長方形状の平板要素として備え、改質部、液体原料加熱部、蒸発部、および蒸気過熱部のうちの少なくとも１つと密接させて積層したことを特徴とする請求項１ないし８の何れかに記載の燃料改質装置。
【請求項１０】
改質部で生成した改質ガス中のＣＯを微量の空気を加えて選択的に酸化することによりＣＯ2に変換するＣＯ酸化部を長方形状の平板要素として備えると共に、これと隣接して流路抵抗を調節する溝を設けた長方形状のＣＯ酸化用空気導入板を備えたことを特徴とする請求項１ないし９の何れかに記載の燃料改質装置。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、例えば一般電源用の可搬型燃料電池、あるいは電気自動車に搭載する燃料電池等に必要な水素を生成するために用いられ、メタノール等のアルコール原料、ジメチルエーテル、または天然ガス等の炭化水素原料を水素リッチの改質ガスに変換する燃料改質装置に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
一次燃料としてメタノール等のアルコール原料、ジメチルエーテル、または天然ガス等の炭化水素原料から水素リッチガスを製造する従来の技術としては、例えば特願平９−４５８９８号に開示した平板積層構造の燃料改質装置がある。図９は、このような平板積層構造の燃料改質装置の基本的構成を示す構成図である。図において、３１は液体原料加熱部、３２は蒸発部、３３は蒸気過熱部、３４は改質部、３５はＣＯ酸化部、３６ａ，３６ｂは触媒燃焼部、３７ａ，３７ｂは熱回収部であり、これらの部の各要素は、周囲に給気・排気を行うマニホールド、内部に伝熱フィンを有した平板状の平板要素に形成されている。図中、実線は液体原料および原料ガスの流れ、破線は改質ガスの流れ、一点鎖線は燃焼ガスの流れをそれぞれ示す。
【０００３】
次にこの燃料改質装置の動作について説明する。メタノールと水からなる液体原料を液体原料加熱部３１に供給する。メタノールと水の割合は所定のスチーム・カーボン比（例えば１．５）になるように、予めそれぞれの流量を調節して設定する。メタノールと水は液体原料加熱部３１で隣接するＣＯ酸化部３５を流れる改質ガスと熱交換することにより予熱される。予熱された液体原料を蒸発部３２で蒸発させ、蒸発に必要な熱を主に熱回収部３７ａの燃焼ガス排熱およびＣＯ酸化部３５の発熱により供給する。蒸発に必要な温度は１５０〜２００℃であり、ＣＯ酸化部３５の入口温度は２００〜２４０℃、熱回収部の燃焼ガス温度は２５０℃以上になるので、蒸発の熱源として十分高い温度レベルであり、蒸発熱として利用できる。
【０００４】
メタノール・水の蒸気を蒸気過熱部３３で改質温度３００℃にまで過熱するため、蒸気過熱部３３の両側には加熱源として熱回収部３７ｂと触媒燃焼部３６ａを設ける。触媒燃焼部の燃焼ガス温度は３００℃以上の高温であり、蒸気を３００℃まで過熱するのに十分な熱を保有する。過熱蒸気を改質部３４に供給し、メタノールとスチームを改質反応により水素と二酸化炭素に変換する。改質反応に必要な熱は、改質部３４の上下に設けた触媒燃焼部３６ａ，３６ｂより供給する。触媒燃焼部３６ａ，３６ｂでは、燃料電池の燃料極から排気され、未利用の水素を含んだ電池オフガス（以下オフガスと称する）を燃焼用空気で燃焼させて、改質反応の加熱源とする。改質部３４の温度は、改質ガス中のＣＯ濃度が後のＣＯ酸化部３５で燃料電池の許容レベル以下まで低減でき、かつ、生成する改質ガス流量に対して高い改質率を確保できる温度（約３００℃）とする。
【０００５】
改質部３４を出た改質ガスにはＣＯ酸化用空気がＣＯ酸化部３５に入る前に導入される。ＣＯ酸化用空気の流量は、改質ガス中のＣＯを酸化するのに必要な量以上の量（理論空気量に対して５〜１０倍）相当の流量を供給する。ＣＯ酸化部３５の温度は、ＣＯ酸化に適切な温度範囲１１０〜２４０℃になるように、ＣＯ酸化部３５を液体原料加熱部３１と熱回収部３７ａの間に設ける。ＣＯ酸化部３５の改質ガスは、入口で１５０〜２００℃の蒸気や２５０℃の燃焼ガスと熱交換し、出口で低温の液体原料と熱交換することにより、ＣＯ酸化に適切な温度分布が維持される。ＣＯ酸化部３５の出口で燃料電池の許容レベル以下までＣＯ濃度を低減した改質ガスは、燃料改質装置から燃料電池の燃料極へと供給される。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
従来の燃料改質装置は上記のように構成されており、例えば電気自動車用に用いる場合に、燃料改質装置を固体高分子型燃料電池スタックと一緒に座席の床下に置こうとすると、配置の関係上、高さを１４ｃｍ以下にする必要がある。しかしながら、従来技術による燃料改質装置の構造は、構成要素である略正方形状の平板要素を高さ方向に積層しているため、ある程度の高さとなる上に、燃料改質装置の上部に給排用のガス配管を設置するので、全体の高さを制限内に抑えられないという問題があった。
【０００７】
本発明は、上記のような従来のものの問題点を解決するためになされたものであり、高さを低く抑えたコンパクトな燃料改質装置を提供することを目的としている。
【０００８】
【課題を解決するための手段】
本発明の第１の構成による燃料改質装置は、アルコール、ジメチルエーテル、または炭化水素系燃料から水素リッチの改質ガスを生成する燃料改質装置において、吸熱反応が生じる改質部と発熱反応が生じる触媒燃焼部とを長方形状の平板要素に形成し、これら改質部と触媒燃焼部の平板要素を長辺が水平になるように水平方向に密接させて積層して平板要素積層体を構成し、上記平板要素の一方の短辺に沿って空気および燃焼ガスのマニホールドを、他方の短辺に沿って改質ガスおよびオフガスのマニホールドを設けたものである。
【０００９】
本発明の第２の構成による燃料改質装置は、上記第１の構成に加えて、上記平板要素の中央付近で平板要素の長辺に平行に、各平板要素を貫通する少なくとも２本の支柱を通して平板要素積層体を積層方向に締め付けるものである。
【００１０】
本発明の第３の構成による燃料改質装置は、上記第２の構成に加えて、上記支柱の周りに径の異なる複数の皿バネを設け、上記支柱を軸として平板要素積層体の両積層端部間に押し付け面圧を与えて上記平板要素積層体を積層方向に締め付けるように構成したものである。
【００１１】
本発明の第４の構成による燃料改質装置は、上記第１ないし第３の何れかの構成に加えて、上記平板要素の両方の短辺近傍で短辺に沿って、各平板要素を貫通する複数本の支柱を通して平板要素積層体を積層方向に締め付けるものである。
【００１２】
本発明の第５の構成による燃料改質装置は、上記第２ないし第４の何れかの構成に加えて、上記支柱の周囲の空洞をガスマニホールドとして用いるものである。
【００１３】
本発明の第６の構成による燃料改質装置は、上記第１ないし第５の何れかの構成に加えて、改質部と触媒燃焼部とを水平方向に複数個交互に積層したものである。
【００１４】
本発明の第７の構成による燃料改質装置は、上記第１ないし第６の何れかの構成に加えて、アルコールまたはエーテルを主成分とする液体原料を加熱する液体原料加熱部、加熱した液体原料を蒸発する蒸発部、および蒸発した蒸気を改質部の温度まで過熱する蒸気過熱部のうちの少なくとも１つを長方形状の平板要素として備え、改質部および触媒燃焼部と共に積層したものである。
【００１５】
本発明の第８の構成による燃料改質装置は、上記第７の構成に加えて、上記蒸発部は、内部に良熱伝導性材料からなるメッシュまたは多孔質の発泡金属を有するものである。
【００１６】
本発明の第９の構成による燃料改質装置は、上記第１ないし第８の何れかの構成に加えて、燃焼ガスの排熱を回収する熱回収部を長方形状の平板要素として備え、改質部、液体原料加熱部、蒸発部、および蒸気過熱部のうちの少なくとも１つと密接させて積層したものである。
【００１７】
本発明の第１０の構成による燃料改質装置は、上記第１ないし第９の何れかの構成に加えて、改質部で生成した改質ガス中のＣＯを微量の空気を加えて選択的に酸化することによりＣＯ2に変換するＣＯ酸化部を長方形状の平板要素として備えると共に、これと隣接して流路抵抗を調節する溝を設けた長方形状のＣＯ酸化用空気導入板を備えたものである。
【００１８】
【発明の実施の形態】
実施の形態１．
以下、本発明に係る燃料改質装置の実施の形態１を、液体原料をメタノールと水とした場合で説明する。図１は実施の形態１による燃料改質装置の代表的な構成を示す組み立て斜視図である。図において、１はマニホールド端板である。２は液体原料加熱部、３はＣＯ酸化部、４はＣＯ酸化用空気導入板、５は熱回収部、６は気化部、７は触媒燃焼部であるメタノール燃焼部、８は改質部、９は触媒燃焼部であるオフガス燃焼部であり、これらの部の各要素は、周囲に給気・排気を行うマニホールド、内部に伝熱フィンを有した平板状の平板要素に形成されている。また、ＣＯ酸化部３、改質部８、メタノール燃焼部７およびオフガス燃焼部９は内部に固定した伝熱フィンの内側にＣＯ酸化触媒、改質触媒および燃焼触媒がそれぞれ充填されている。平板要素の詳細な構成については後述する。１０はメタノール導入口、１１は空気導入口、１２は液体原料導入口、１３は改質ガス排出口、１４はオフガス導入口、１５は燃焼ガス排出口である。
本実施の形態では、平板要素は長方形状であり、長方形状の平板要素を長辺が水平、短辺が垂直になるように水平方向に密接して積層して平板要素積層体を構成している。また、短辺に沿ってマニホールドが設けられている。
なお、本実施の形態では、気化部６は液体原料を蒸発する蒸発部と蒸発した蒸気を改質部の温度まで過熱する蒸気過熱部から構成されているが、気化部の温度が十分に高く蒸発と蒸気過熱の両方を行える場合には蒸発部のみから構成されてもよい。
【００１９】
次に、本実施の形態による燃料改質装置の動作を説明する。マニホールド端板１のメタノール導入口１０にメタノールを、空気導入口１１に空気をそれぞれ供給する。メタノールと空気はメタノール燃焼部７に至る流路の中で混合し、可燃混合気となってメタノール燃焼部７に流れる。メタノール燃焼部７は平板中央の伝熱フィンに燃焼触媒を充填した構造になっており、メタノールと空気の可燃混合気を触媒表面で燃焼させる。燃焼による発熱はメタノール燃焼部７に隣合う気化部６および改質部８に伝わり、各平板の温度を上昇させる。
【００２０】
気化部６の温度がメタノールと水の蒸発に十分な高い温度になった時、マニホールド端板１の液体原料導入口１２にメタノールと水の混合液を供給する。メタノールと水の混合割合は所定のスチーム・カーボン比（例えば１．５）になるように、予めそれぞれの流量を調節して設定する。上記従来技術の場合と同様に、メタノールと水は液体原料加熱部２で隣接するＣＯ酸化部３を流れる改質ガスと熱交換することにより予熱される。予熱された液体原料を気化部６で蒸発させるとともにメタノールと水の蒸気を改質温度３００℃にまで過熱する。
【００２１】
図２に気化部６の構造を示す。図において、５０はメタノールマニホールド、５１は空気マニホールド、５２は液体原料マニホールド、５３は改質ガスマニホールド、５４はオフガスマニホールド、５５は燃焼ガスマニホールドである。各マニホールド５０〜５５は平板要素の短辺に沿って配置されている。本実施の形態のように長方形状の平板要素を長辺を水平、短辺を垂直にして水平方向に積層し、短辺に沿ってマニホールドを配置した場合には、図２に示すように、液体原料は気化部６すなわち蒸発部の気化面すなわち蒸発面に側方から供給されることになり、液体原料が気化面全体に広がらずに供給口の近傍のみで気化が起こる可能性がある。そこで、図２に示すように、面内にステンレススチールやアルミニウムや銅等の良熱伝導性材料からなるメッシュ６０や多孔質の発泡金属等を配置して気化が起こる部分の表面積を拡大させることにより、安定な蒸発が可能となる。蒸発したメタノールと水の蒸気は、空気マニホールド５１と燃焼ガスマニホールド５５に隣接した蒸気マニホールド５６を通って、次の蒸気過熱部に導入される。
【００２２】
気化部６を出たメタノールと水の過熱蒸気を改質部８に供給して改質反応により水素と二酸化炭素に変換する。蒸発および改質反応に必要な熱は、当初は、隣のメタノール燃焼部７から供給する。改質部８を出た改質ガスにはＣＯ酸化用空気をＣＯ酸化部３に入る前にＣＯ酸化用空気導入板４で供給する。ＣＯ酸化用空気は、改質ガス中のＣＯを酸化するのに必要な量以上の量（理論空気量に対して３〜５倍）に相当する流量を供給する。
【００２３】
図３にＣＯ酸化用空気導入板４の構成の一例を示す。図において、５７は流路抵抗を調節して空気流量を調節するための溝であり、ＣＯ酸化用空気導入板４を貫通しない所定の深さを有する。マニホールド端板１の空気導入口１１から空気マニホールド５１に導入された空気は、ＣＯ酸化用空気導入板４の入口で燃焼用空気とＣＯ酸化用空気に分岐される。１ｋＷ相当の発電量で燃焼用空気とＣＯ酸化用空気の流量は、それぞれ３０Ｌ／ｍｉｎと３Ｌ／ｍｉｎである。燃焼用空気の流量は燃料利用率７５％とし、オフガス中の水素に対して空気比３（理論空気量の３倍）で設定した。一方、ＣＯ酸化用空気の流量はＣＯ酸化前のＣＯ濃度を１％とし、ＣＯに対して空気比５（理論空気量の５倍）で設定した。ＣＯ酸化用空気導入板４には、空気の流れに対して抵抗となるコルゲート・フィン、あるいは、図３に示すように流路抵抗を調節する溝５６を設け、ＣＯ酸化用空気の流量を燃焼用空気の１／１０に調整する。ＣＯ酸化用空気導入板４の出口は改質ガスマニホールド５３とつながり、改質ガスとＣＯ酸化用空気がＣＯ酸化部３に入る前に予混合される。
【００２４】
従来の場合と同様に、ＣＯ酸化部３の温度は、ＣＯ酸化に適切な温度範囲１１０〜２４０℃になっており、ＣＯ酸化部３の改質ガスは、入口で１５０〜２００℃の蒸気や２５０℃の燃焼ガスと熱交換し、出口で低温の液体原料と熱交換することにより、ＣＯ酸化に適切な温度分布が維持される。ＣＯ酸化部３の出口で燃料電池の許容レベル以下までＣＯ濃度を低減した改質ガスは、マニホールド端板１の改質ガス排出口１３から燃料電池の燃料極へと供給される。
【００２５】
本実施の形態による横積み平板積層型の燃料改質装置の隣にはＰＥＦＣ電池（固体高分子型燃料電池）スタックを設置し、燃料改質装置の改質ガスをＰＥＦＣ電池の燃料極入口に導入し、燃料極出口のオフガスを燃料改質装置のオフガス導入口１４に導入する。オフガス導入口１４に導入されたオフガスはオフガス燃焼部９に供給され、オフガス燃焼の発熱により改質部８に熱を伝える。改質部８の温度はメタノール燃焼およびオフガス燃焼の両方により上昇し、改質反応に適切な温度３００℃になった時、メタノールの供給を停止してオフガス燃焼だけによる定常運転に切り替える。メタノール燃焼部７、オフガス燃焼部９を出た燃焼ガスは熱回収部５に入り、蒸発に必要な熱が回収された後、マニホールド端板の燃焼ガス排出口１５より排気する。
なお、本実施の形態ではメタノール燃焼部７を設けて、燃料改質装置立上げ当初の熱源としたが、電熱器等他の手段によってもよい。
また、オフガス燃焼部９を図８で示した従来例の場合と同様に改質部８と気化部６の間にも設けてもよい。
さらに、気化部６における蒸発部と蒸気過熱部の間にも熱回収部を設けてもよい。
【００２６】
つぎに、平板要素の構成の一例について説明する。図４において、１６は伝熱平板、１７は断熱平板、１８ａは接合面、１８ｂは反応有効面である。図４（ａ）はメタノール燃焼部の平板要素の構成を示す分解斜視図、（ｂ）は接合後のメタノール燃焼部の平板要素を示す斜視図である。
【００２７】
伝熱平板１６は厚さ０．５〜１．０ｍｍで、材質は熱伝導性の良好なアルミニウムあるいはアルミニウム合金である。伝熱平板１６に開ける穴は、空気５１、燃焼ガス５５、オフガス５４、改質ガス５３、およびメタノール蒸気５６の各マニホールドである。板の寸法形状は、短辺すなわち高さが例えば１２ｃｍ、長辺すなわち巾が３０ｃｍ〜４０ｃｍの長方形とする。伝熱平板１６は平板外周の接合面１８ａと平板中央の反応有効面１８ｂとから成る。なお、図では分かりやすいため接合面１８ａにはハッチングを施して示している。
【００２８】
断熱平板１７は厚さ２．０〜４．０ｍｍで、この厚さは反応有効面１８ｂに充填する触媒の大きさや伝熱フィンの高さに依存する。断熱平板１７の外形は伝熱平板１６と同じで、内部の反応有効部分をくり抜いて、各マニホールドのうち、要素が必要とする入口と出口の２カ所につながり、入り口から出口にガスが流れるように流路を構成する。すなわち図３ではメタノールマニホールド５０からメタノール蒸気マニホールド５６にガスが流れるように流路を構成する。断熱平板１７の材質は断熱性能の良好なシリコンやポリテトラフルオロエチレン等のフッ素系合成樹脂、あるいは膨張黒鉛やステンレスなどの比較的熱伝導性の低い金属などを用いる。
【００２９】
所定の形状に加工した伝熱平板１６および断熱平板１７の接合面１８ａにシリコンあるいはフッ素系合成樹脂の接着剤、あるいは、フィルム状加熱硬化形接着剤を塗布し、両者を貼り合わせる。平板の接合には、この他にろう付け、はんだ付け、溶接などがあり、各平板要素の動作温度に応じて適切な接合方法を選ぶ。例えば、２００℃以下の低温部分にはシリコンあるいはフッ素系合成樹脂の接着剤を用い、１８０〜２６０℃の温度では９１Ｓｎ−９Ｚｎ系の低温はんだ、２６０〜３７０℃の温度では７０Ｚｎ−３０Ｓｎ系の中温はんだ、３７０〜４３０℃では９５Ｚｎ−５Ａｌ系の高温はんだ、それ以上の高温ではＡｌ系やＳｉ系のブレージングシートによるろう付けを行う。
接合した各平板要素には反応有効面に伝熱フィンと、必要に応じて各要素に応じた触媒を充填し、このようにして製作した平板要素を４フッ化エチレン系等のシールシートを介在させて積層して、燃料改質装置全体を構成する。
【００３０】
このように平板を伝熱平板１６と断熱平板１７に分けることにより、薄板と厚板のレーザ切断など量産化に適した加工方法を採用することができる。レーザ切断の加工時間は１平板当たり数分であり、伝熱平板１６と断熱平板１７に分けないで反応有効部分を切削加工した場合の加工時間は約１時間であるので、大幅な加工時間の節約となる。また、伝熱平板１６により反応有効面１８ｂの熱伝導性を良好に保持しながら、断熱平板１７により周囲への放熱損失を低減することができる。
【００３１】
以上説明したように、本実施の形態によれば、長方形状の平板要素を用い、その長辺を水平、短辺を垂直にして水平方向に積層しているので、給排用のガス配管を側部に設置でき、燃料改質装置の高さは平板要素の短辺の長さに依存することになり、低く抑えることができる。さらに、各マニホールドをその短辺に沿って設けたので、平板要素の長方形状を有効に利用して反応有効面積を縮小することなく高さを低く抑えたコンパクトな燃料改質装置が得られる。
なお、短辺は垂直方向から多少ずれていてもよく、この場合は、平板要素が縦横比のあまり大きくない長方形状であり短辺の長さが例えば１２ｃｍより長くても、燃料改質装置の高さを１２ｃｍ以内に抑えることが可能となる。
【００３２】
実施の形態２．
つぎに、本発明の実施の形態２による燃料改質装置について説明する。図５は本発明の実施の形態２による燃料改質装置の全体構成を示す斜視図、図６は図５の燃料改質装置に用いられる平板要素の一例を示す平面図である。図において、２３は平板要素の中央部で平板要素の長辺に平行に並んで２本設けられた支柱、２４はＯリング等のシール部材、２５は平板要素の周囲に配置した支柱、２６は平板要素の短辺に沿って配置したマニホールドの内部を通る支柱である。また、１０１は端版であり、マニホールド端板１と共に例えばステンレススチールやチタンで形成され、両端板１，１０１間に各平板要素が挟持されている。本実施の形態では、メタノールマニホールド５０と液体原料マニホールド５２は平板中央の支柱２３の周りに形成されている。
【００３３】
図５に示すように長方形状の端板１，１０１の周縁部に複数本の支柱２５を通して平板積層型燃料改質装置の周囲に配置する。支柱２５の先端には数ｃｍ長さの直径６ｍｍ〜８ｍｍ（Ｍ６〜Ｍ８）のネジ部を設け、皿バネを通して両端をナット２９で締め付ける。これにより平板要素積層体は積層方向に締め付けられる。
平板要素の短辺に沿った周縁部と平板要素の中央部分にも複数本の支柱２６，２３を通し、支柱２６，２３の両端をナット２９で締め付けて←追加いる。平板要素の中央部分に配置した支柱２３により反応有効面が占める平板の中央部にも荷重を加えることにより、伝熱フィンを設けて構成した反応有効面にも均一に荷重がかかり、仕切板と伝熱フィンとの接触が良好になって熱抵抗が小さくなり、積層方向の熱伝導が促進され、燃焼熱が速やかに伝えられ、改質反応や蒸発が速やかに進行するようにできる。また、平板要素の短辺近傍で短辺に沿って配置した支柱２６で平板要素の短辺に沿って設けられたマニホールドの周辺部分を締め付けることにより、ガスリークを防止することができる。
【００３４】
また、図６に示すように中央部分に通した２本の支柱２３の周囲にはそれぞれ空洞を設けてマニホールド化し、液体原料とメタノールを流し、空間を有効に利用する。液体原料は気化部、メタノールはメタノール燃焼部に供給する。このように液体を改質装置の中央部分に流すことにより液体を加熱し、速やかに蒸発させることができる。
また、平板要素の短辺に沿って配置した空気、燃焼ガス、オフガス、改質ガスのマニホールド５１、５３〜５５の中心にも支柱２６を通し、これらのマニホールド５１、５３〜５５の周辺部分を優先的に締め付けることにより、ガスリークを防止することができる。
【００３５】
なお、図５および６では平板要素の中央部に２本の支柱２３を設けた場合を示しているが、支柱２３は２本以上であればよく、さらに、平板要素の長辺に平行に並べて配置した方が平板要素の反応有効面に均一に荷重をかけることができるので好ましい。
また、平板要素の短辺に沿って配置する支柱２６も２本以上であればよい。
また、中央部分に設けるマニホールドは液体原料５２やメタノール５０に限るものではなく、空気５１、燃焼ガス５５、オフガス５４、改質ガス５２の何れでもよく、流れの中央部分での吸い込みや湧き出しをつくることにより、対流熱伝達を促進することができる。
【００３６】
実施の形態３．
つぎに、本発明の実施の形態３による燃料改質装置について説明する。図７は本発明の実施の形態３による燃料改質装置の全体構成を示す断面図であり、燃料改質装置を垂直方向に切断して示している。本実施の形態では、平板要素の中央付近に実施の形態２と同様に平板要素の長手方向に並んで２本設けられた支柱２３の周りに皿バネガイドと径の異なる複数の皿バネを配して平板要素に締め付け荷重を加えている。図において、２７は皿バネガイド、２８ａは径の大きな皿バネ、２８ｂは径の小さな皿バネ、２９は締め付けナット、３０はシール部材であり例えばＯリングである。
【００３７】
マニホールド端板１や各平板要素には、支柱２３の周辺に、ガスリークを防止するためにＯリング溝を設け、Ｏリング３０をはめ込む。支柱２３は例えばＭ１０のステンレス製ボルトで、皿バネガイド２７に径の大きな皿バネ２８ａと径の小さな皿バネ２８ｂを設けて支柱の周りに均一に面圧をかける。皿バネ２８ａは例えば、外径が１１２ｍｍ、内径が５７ｍｍ、板厚４．０ｍｍの皿バネを３枚重ねたもので、皿バネ２８ｂは外径５０ｍｍ、内径２５．４ｍｍ、板厚１．９ｍｍを３枚重ねたものであり、大きい皿バネ２８ａと小さい皿バネ２８ｂで平板要素積層体の高さ（例えば１２ｃｍ）方向全体をカバーし、それぞれの外径部分がマニホールド端板１に当たるように配置し、皿バネガイド２７によりナット２９を用いて平板要素積層体の両端部間に端板１を介して押し付け面圧を与えて平板要素積層体を積層方向に締め付けている。
【００３８】
径の大きな皿バネ２８ａは１ｍｍの変形で３５０ｋｇｆの荷重がかかり、径の小さな皿バネ２８ｂは１ｍｍの変形で１５０ｋｇｆの荷重がかかる。両皿バネ２８ａ，２８ｂの変形量が１．１５ｍｍになるように締め付けたところ、平板要素積層体にかかる締め付け荷重は５８０ｋｇｆとなり、平均４ｋｇｆ／ｃｍ2の面圧がかかった。この時、端板１と液体原料加熱部２の平板の間に面圧センサーを挿入して端板１と液体原料加熱部２の接触面全体での荷重のバラツキを測定したところ、プラスマイナス０．１ｋｇｆ／ｃｍ2の範囲で面圧が分布していることが確認できた。
【００３９】
皿バネの径の組み合わせに関しては、大きい方の外径が平板の短辺、即ち燃料改質装置の高さの９５％付近、小さい方の外径が３０〜５０％付近のとき、最も良い圧力分布を示した。
なお、本実施例では径の異なる２種類の皿バネを用いたが、３種類以上の皿バネを同心円状に配置しても同等以上の効果が得られる。
本実施の形態において、選択した皿バネのばね定数を外径で割るとそれぞれ３．１となり同じ変形量に対して周長あたりにかかる荷重は同じとなる。異なるばね定数の皿バネを用いて面圧分布を測定したところ、各皿バネのばね定数と外径の商は２０％以内の違いであればほぼ問題なく良い面圧分布が得られた。
【００４０】
実施の形態４．
図８は本発明の実施の形態４による燃料改質装置の構成を各部の温度分布と共に示す説明図である。なお、燃料改質装置の構成は、燃料改質装置を垂直方向に切断して示している。
本実施の形態では、ＣＯ酸化部３、液体原料加熱部２、気化部６、改質部８、および触媒燃焼部９の各要素はそれぞれ実施の形態１と同様に短辺に沿って給気・排気を行うマニホールド、内部に伝熱フィンを有した長方形状の平板要素に形成されており、これらの平板要素を長辺が水平、短辺が垂直になるように水平方向に密接させて積層して平板要素積層体を構成している。
【００４１】
また、本実施の形態では、吸熱反応が生じる改質部８と発熱反応が生じる触媒燃焼部９とを複数個交互に積層した積層体の両側に気化部６、液体原料加熱部２、およびＣＯ酸化部３を対称に配置しており、図に示すように左右対称の温度分布を形成している。
図８では、改質部８の平板要素を８層積層した改質ブロックを３ブロックと、燃焼用空気とオフガスを供給する触媒燃焼部９の平板要素を２層積層した触媒燃焼ブロックを４ブロック備え、改質ブロックを挟むように触媒燃焼ブロックが配置されている。
【００４２】
このように、改質部８は全部で２４層、触媒燃焼部９は全部で８層になり、改質部８と触媒燃焼部９の積層数の比率は３：１で改質部８を多くしている。この比率は主に改質部８と触媒燃焼部９の反応速度の差によるもので、改質反応は燃焼反応に比べて反応速度が遅く、これらの反応速度をそろえるには、改質部８は触媒燃焼部９に対して３倍の容積の触媒充填量を必要とする。
なお、改質ブロック内で特に積層方向（厚み方向）の温度分布に著しい温度差を生じる場合には、触媒燃焼部９を挟み込むピッチを密にして、例えば、改質部６層あるいは４層毎に触媒燃焼部９を設ければよい。
また、本実施の形態では、ＣＯ酸化部３、液体原料加熱部２、および気化部６もそれぞれの平板要素を複数層積層して構成している。
【００４３】
上述のように、本実施の形態においては、吸熱反応が生じる改質部８と発熱反応が生じる触媒燃焼部９とを複数個交互に積層した積層体の両側に気化部６、液体原料加熱部６、およびＣＯ酸化部を対称に配置しており、左右対称でしかも中央部の温度が高い温度分布を形成しているので、熱エネルギーを有効に使って効率的に液体原料から水素リッチの改質ガスを生成することができる。
また、吸熱反応が生じる改質部８と発熱反応が生じる触媒燃焼部９とを複数個交互に積層しているので、改質部における積層方向の温度分布の偏りを緩和して改質反応を効率的に行うことができる。
また、各部はそれぞれの平板要素を複数層積層しているので、同じ厚さの平板要素を用いてその積層数を各部に要求される厚さに応じて変えることにより製造が容易となる。
さらに、改質部８と触媒燃焼部９における反応速度の違いに応じてそれらの積層数の比率を調整しているので、改質部８と触媒燃焼部９で反応速度がそろい、触媒燃焼部９の熱を有効に利用して改質部８で効率的に改質反応を行うことが可能となる。
【００４４】
なお、上記各実施の形態では液体原料を用いる場合について説明したが、天然ガス等を用いてもよく、この場合には液体原料加熱部２や気化部６は不要になる。
【００４５】
また、ＣＯ酸化部３や熱回収部５は必ずしも無くてもよい。
【００４６】
【発明の効果】
以上のように、本発明の第１の構成によれば、アルコール、ジメチルエーテル、または炭化水素系燃料から水素リッチの改質ガスを生成する燃料改質装置において、吸熱反応が生じる改質部と発熱反応が生じる触媒燃焼部とを長方形状の平板要素に形成し、これら改質部と触媒燃焼部の平板要素を長辺が水平になるように水平方向に密接させて積層して平板要素積層体を構成し、上記平板要素の一方の短辺に沿って空気および燃焼ガスのマニホールドを、他方の短辺に沿って改質ガスおよびオフガスのマニホールドを設けたので、平板要素の長方形状を有効に利用して、高さを低く抑えたコンパクトな燃料改質装置が得られる。
【００４７】
本発明の第２の構成によれば、上記第１の構成に加えて、上記平板要素の中央付近で平板要素の長辺に平行に、各平板要素を貫通する少なくとも２本の支柱を通して平板要素積層体を積層方向に締め付けるので、平板要素中央部の反応有効面にも均一に荷重がかかり積層方向の熱伝導を促進することができる。
【００４８】
本発明の第３の構成によれば、上記第２の構成に加えて、上記支柱の周りに径の異なる複数の皿バネを設け、上記支柱を軸として平板要素積層体の両積層端部間に押し付け面圧を与えて上記平板要素積層体を積層方向に締め付けるように構成したので、平板要素積層面内での面圧のバラツキを抑制することができる。
【００４９】
本発明の第４の構成によれば、上記第１ないし第３の何れかの構成に加えて、上記平板要素の両方の短辺近傍で短辺に沿って、各平板要素を貫通する複数本の支柱を通して平板要素積層体を積層方向に締め付けるので、平板要素の短辺に沿って設けられたマニホールドの周辺部分を締め付けることによりガスリークを防止することができる。
【００５０】
本発明の第５の構成によれば、上記第２ないし第４の何れかの構成に加えて、上記支柱の周囲の空洞をガスマニホールドとして用いるので、空間を有効に利用することができる。
【００５１】
本発明の第６の構成によれば、上記第１ないし第５の何れかの構成に加えて、改質部と触媒燃焼部とを水平方向に複数個交互に積層したので、改質部における積層方向の温度分布の偏りを緩和して改質反応を効率的に行うことができる。
【００５２】
本発明の第７の構成によれば、上記第１ないし第６の何れかの構成に加えて、アルコールまたはエーテルを主成分とする液体原料を加熱する液体原料加熱部、加熱した液体原料を蒸発する蒸発部、および蒸発した蒸気を改質部の温度まで過熱する蒸気過熱部のうちの少なくとも１つを長方形状の平板要素として備え、改質部および触媒燃焼部と共に積層したので、高さを抑えたコンパクトな構成で液体原料から水素リッチの改質ガスを生成することができる。
【００５３】
本発明の第８の構成によれば、上記第７の構成に加えて、上記蒸発部は、内部に良熱伝導性材料からなるメッシュまたは多孔質の発泡金属を有するので、気化する部分の表面積が拡大して安定な蒸発が可能となる。
【００５４】
本発明の第９の構成によれば、上記第１ないし第８の何れかの構成に加えて、燃焼ガスの排熱を回収する熱回収部を長方形状の平板要素として備え、改質部、液体原料加熱部、蒸発部、および蒸気過熱部のうちの少なくとも１つと密接させて積層したので、高さを抑えたコンパクトな構成で燃焼ガスの排熱を有効に利用して、効率的に水素リッチの改質ガスを生成することができる。
【００５５】
本発明の第１０の構成によれば、上記第１ないし第９の何れかの構成に加えて、改質部で生成した改質ガス中のＣＯを微量の空気を加えて選択的に酸化することによりＣＯ2に変換するＣＯ酸化部を長方形状の平板要素として備えると共に、これと隣接して流路抵抗を調節する溝を設けた長方形状のＣＯ酸化用空気導入板を備えたので、１つの導入口から供給された空気をＣＯ酸化用と燃焼用とに分離し、ＣＯ酸化部に所定量の空気を供給してＣＯ濃度を低減することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】  本発明の実施の形態１による燃料改質装置の代表的な構成を示す組み立て斜視図である。
【図２】  本発明の実施の形態１に係り、気化部の構成を示す斜視図である。
【図３】  本発明の実施の形態１に係り、ＣＯ酸化用空気導入板の構成を示す斜視図である。
【図４】  本発明の実施の形態１に係るメタノール燃焼部の平板要素の構成を示し、（ａ）は分解斜視図、（ｂ）は接合後の斜視図である。
【図５】  実施の形態２による燃料改質装置の全体構成を示す斜視図である。
【図６】  図５の燃料改質装置に用いられる平板要素の一例を示す平面図である。
【図７】  本発明の実施の形態３による燃料改質装置の全体構成を示す断面図である。
【図８】  本発明の実施の形態４による燃料改質装置の全体構成を各部の温度分布と共に示す説明図である。
【図９】  従来の平板積層構造の燃料改質装置の基本構成を示す構成図である。
【符号の説明】
１  マニホールド端板、２  液体原料加熱部、３  ＣＯ酸化部、４  ＣＯ酸化用空気導入板、５  熱回収部、６  気化部、７  メタノール燃焼部、８  改質部、９  オフガス燃焼部、１０  メタノール導入口、１１  空気導入口、１２  液体原料導入口、１３  改質ガス排出口、１４  オフガス導入口、１５  燃焼ガス排出口、１６  伝熱平板、１７  断熱平板、１８ａ  接合面、１８ｂ  反応有効面、２３  平板中央の支柱、２４  シール部材、２５  平板周囲に配置した支柱、２６  短辺に配置したマニホールドの内部を通る支柱、２７  皿バネガイド、２８ａ  径の大きな皿バネ、２８ｂ  径の小さな皿バネ、２９  締め付けナット、３０  Ｏリング、３１  液体原料加熱部、３２  蒸発部、３３  蒸気過熱部、３４  改質部、３５  ＣＯ酸化部、３６ａ，３６ｂ  触媒燃焼部、３７ａ，３７ｂ  熱回収部、５０  メタノールマニホールド、５１  空気マニホールド、５２液体原料マニホールド、５３  改質ガスマニホールド、５４  オフガスマニホールド、５５  燃焼ガスマニホールド、５６  蒸気マニホールド、５７  溝、６０  メッシュ、１０１  端板。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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