(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
放射性の核燃料集合体用部材の表面に、永久磁石または電磁石と電磁超音波センサを配置し、前記電磁超音波センサに高周波を与えることにより前記核燃料集合体用部材の表面近傍の磁束密度を変動させ、この変動によって前記核燃料集合体用部材の表面に直接的に弾性波を発生させるとともに前記核燃料集合体用部材の板厚を往復する超音波振動を前記電磁超音波センサにより受信し、局所発信器で高周波の周波数を変化させて反射波どうしが振動を強め合う共鳴状態にして共鳴周波数の特性値を測定・記録する工程と、予め作成しておいた既知の水素濃度値と前記共鳴周波数の特性値との関係を示す校正データに前記共鳴周波数の特性値を照合して水素濃度を演算する工程とからなり、前記特性値として前記核燃料集合体用部材の製造時の圧延方向と前記超音波の横波の振幅方向とを一致させた場合の共鳴周波数をｆｒ、および前記圧延方向と前記超音波の横波の振幅方向が直角の場合の共鳴周波数をｆｔとしたときの共鳴周波数の差の相対値２（ｆｔ−ｆｒ）／（ｆｔ＋ｆｒ）を用いることを特徴とする核燃料集合体用部材の水素濃度測定方法。
【請求項２】
前記核燃料集合体用部材の表面に渦電流を励起する試験コイルを前記電磁超音波センサとは別に配置し、前記試験コイルに生じた起電力を観測することによって、前記核燃料集合体用部材の表面の酸化膜厚さを求め、前記核燃料集合体用部材中の各水素濃度レベルと前記核燃料集合体用部材と同様の材料の超音波共鳴特性関係に及ぼす表面酸化膜厚さの影響データを併せて水素濃度を演算することを特徴とする請求項１記載の核燃料集合体用部材の水素濃度測定方法。
【請求項３】
前記核燃料集合体用部材中の各水素濃度レベルと前記核燃料集合体用部材の超音波共鳴特性との関係から水素濃度を演算する工程において、次数が異なる共鳴周波数の比の値と前記核燃料集合体用部材と同様の材料中の水素濃度との関係から水素濃度を演算することを特徴とする請求項１記載の核燃料集合体用部材の水素濃度測定方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、放射性金属材料中の水素濃度測定方法に係り、特に、電磁的に放射性金属材料中に直接発生させた弾性波の共鳴特性を用いて、前記放射性金属材料中の水素濃度を非破壊的に測定する放射性材料中の水素濃度測定方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
被測定物の金属材料中に含まれている微量水素ガスを測定する一般的な従来例を図３により説明する。
すなわち、図３において、被測定物から測定用試料を切り出す加工工程１で測定しようとする金属を１ｇ以下の小片に切断加工したのち、切り出した試料の細分加工および洗浄、重量測定工程２で洗浄後に乾燥させ、±１mgの精度で重量を測定する。
【０００３】
つぎに、不活性ガス雰囲気下での試料溶融工程３で試験片を汚れが付着しないように加熱炉内の耐火性るつぼに入れ、純金属からなる融剤とともに試料の融点以下の温度で融解して水素を他のガスとともに抽出する。最後に抽出ガスの熱伝導度から水素ガス量を計測し濃度を算出する濃度算出工程４で抽出したガスを熱伝導度セルを含む一定容積中に捕集し、熱伝導の変化から水素量を求め、水素濃度を算出する。
【０００４】
また、他の物理的な方法として、分析対象金属から小型の梁状試験片を切り出し、試験片中に析出している水素化物に起因する内耗を呼ばれる振動の減衰特性を利用して、材料中の水素濃度を推定する方法が知られている。
【０００５】
さらに、図４に構成を示す電磁誘導を応用した渦流探傷方法が知られている。この渦流探傷方法は磁性、非磁性金属材料の化学成分、熱処理状況、内部応力、組織評価等の多用途の試験に広く供されている。図４において、５は発信器、６は雑音の抑圧用のブリッジ、７は試験コイル、８は増幅器、９は検波、10は表示用のメータである。
【０００６】
一般的に、被測定物の金属材料中に析出した水素化物割合の多少によって、金属材料の電導率や透磁率のような電磁気的性質が僅かながら変化するので、上述のように金属材料欠陥の評価に工業的に広く利用されている渦流探傷技術を水素濃度の測定に応用することが考えられる。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、図３で説明した従来の破壊試験法では、分析結果の精度は数10ppmと高い利点がある反面、被測定物の金属材料を切断して分析用の小片に加工する加工工程１が必須要件であり、かつ測定には熟練者が慎重に実施することが必要である。
【０００８】
また、被測定物が放射性物質で原子力産業分野の場合には、試料切断等の加工のために法規上の要求を満たす十分安全な施設が必要な上に、測定作業者の放射線被曝防止と汚染防止や、分析器の遮蔽設備と排気装置を備えることが必須条件であり、分析はこれらの多大の設備を具備した施設内に限られ、分析に要するコストが大幅に増加するという課題がある。
【０００９】
また、図４に例示した電磁誘導原理を応用した方法は非破壊が可能であるという利点は大きい。しかしながら原理は公知ではあるものの、測定信号に含まれるノイズの原因となる因子数は多く、例えばコイルと試料との間隔、表面の凹凸、試験片の電磁気的な性質、測定環境、測定速度が、重畳されるために、精度を向上させるためにの技術的な課題が多い。
【００１０】
すなわち、被測定物中を伝播する音速やその減衰のような超音波の特性は、結晶粒径、硬さ、転位等の材料の組織によって変化することは、例えば超音波技術便覧（日刊工業新聞社、1978年）において掲載されており周知である。
【００１１】
超音波の発信と受信とを被測定物の表面に接触させる従来の技術においては、接触媒体による振動エネルギの吸収の方が大きく、被測定物の金属組成変化による振動エネルギの吸収量が検出できないので、例えば金属中の水素濃度の差に依存する振動の減衰特性の変化が把握できず、金属中水素濃度等の工業的な測定に応用されていない。
【００１２】
電磁誘導現象は、例えば渦流探傷試験III（日本非破壊検査協会、1990年）に公知のように渦流探傷試験に広く応用され、材料中の傷のみならず、材質、膜厚、寸法、変位の検出には工業的に利用されているが、その原理から明らかなように被測定物の導電率や磁気的な特性の変化を検出する方法であり、金属中の水素濃度変化に対して感受性が十分ではなく、水素濃度の測定には開発を要する技術的な課題が多い。
【００１３】
また、最近では電磁超音波センサによって、材料内部に直積的に超音波を発生させ、その伝播速度および減衰特性を測定する技術は、例えば「非破壊検査」（日本非破壊検査協会発行、第43巻、12号、平成６年12月）において公知であるが、この技術は、検出可能な信号が微弱であることから、応用対象として実験室規模での材料中の欠陥検出や応力測定等に限られ、工業的に利用されるまでには技術的な課題が多いのが現状である。
【００１４】
さらに、原子力発電プラント内で使用されている放射能を帯びた材料は使用中の水素濃度が高くなると、強度が劣化し、その健全性を損なう懸念が想定される。これを予防するために、材料が水素を吸収して劣化している状態であるか否かを見極める検査を行う必要がある。
【００１５】
この検査を行うために、従来例では、まず作業者の放射線被曝を防止するために原子力発電所のプール内で遠隔操作によって検査対象の被測定物部材を解体し、つぎに、キャスクと呼ばれる放射能を遮蔽できることが証明・認可されている容器内に解体した被測定部材を遠隔作業で収納する。そして、関係官庁および車輌で通行するすべての地方自治体の許可を受けて、各種法律が規定する条件を満足させながら、検査施設までキャスクを輸送する。
【００１６】
しかしながら、放射性材料中の水素濃度を測ることができる検査施設は、各種の法的な規制の下に運営されており、原子力産業界にとって、経済的に好ましいものではなかった。
【００１７】
そこで、本発明者は鋭意研究を積み重ねていたところ、電磁超音波センサを用いた電磁超音波共鳴法が金属中の水素濃度の測定に原理的に適正な方法であることを新規に見い出した。
【００１８】
即ち、(1)水素と金属が反応して材料中に微細な水素化物からなる第二相が混在すると、電気的および磁気的な変化以上に、材料中の弾性率および振動の減衰のような機械的な特性が大きく変化し、電磁超音波センサでの測定に特に好都合であり、この点で電磁誘導現象のみを利用した手法より利点があることを見い出した。
【００１９】
(2)前記材料中の弾性波の減衰特性は、従来の超音波技術では前述のように検出不可能であったが、電磁超音波共鳴法を利用することにより、減衰特性を把握することが可能であることを見い出した。
【００２０】
(3)特に、共鳴用周波数の特性が金属材料中の水素濃度と相関関係があるという現象を新規に見い出した。(4)以上の特性を総合することによって、従来工業的に測定技術が確立されていない放射性材料の非破壊による水素濃度の測定が、工業的に可能であることを見い出した。
【００２１】
本発明は上記知見にかんがみてなされたもので、例えば原子力発電所のプール内で、例えば核燃料集合体のスペーサやチャンネルボックスに使用されている薄肉金属材料から構成される部材をプールから移動搬出したり、切断したりすることなく、原子力発電所内で非破壊的に被測定物中の水素濃度を高精度で測定することができる放射性材料中の水素濃度測定方法を提供することにある。
【００２２】
【課題を解決するための手段】
請求項１に係る発明は、放射性の核燃料集合体用部材の表面に、永久磁石または電磁石と電磁超音波センサを配置し、前記電磁超音波センサに高周波を与えることにより前記核燃料集合体用部材の表面近傍の磁束密度を変動させ、この変動によって前記核燃料集合体用部材の表面に直接的に弾性波を発生させるとともに前記核燃料集合体用部材の板厚を往復する超音波振動を前記電磁超音波センサにより受信し、局所発信器で高周波の周波数を変化させて反射波どうしが振動を強め合う共鳴状態にして共鳴周波数の特性値を測定・記録する工程と、予め作成しておいた既知の水素濃度値と前記共鳴周波数の特性値との関係を示す校正データに前記共鳴周波数の特性値を照合して水素濃度を演算する工程とからなり、前記特性値として前記核燃料集合体用部材の製造時の圧延方向と前記超音波の横波の振幅方向とを一致させた場合の共鳴周波数をｆｒ、および前記圧延方向と前記超音波の横波の振幅方向が直角の場合の共鳴周波数をｆｔとしたときの共鳴周波数の差の相対値２（ｆｔ−ｆｒ）／（ｆｔ＋ｆｒ）を用いることを特徴とする。
【００２３】
この発明では被測定物の外表面上に、バイアス磁場を発生させる永久磁石（または電磁石）と振動磁場および渦電流を励起するコイルを配置し、コイルに高周波を与えることにより、被測定物表面近傍の磁束密度を変動させる。磁場の振動によって、電磁的な効果によって被測定物表面自身が超音波発生源になり直接的に弾性波が発生し、被測定物の厚さ方向に進む。
【００２４】
被測定物の板厚を往復してきた反射波が永久磁石によって磁化された領域に戻ってくると、被測定物表面の磁場が超音波振動によって乱され、電磁場が被測定物表面に励起される。この電磁場の変動を上記コイルで受信する。高周波の周波数を変化させて、反射波どうしが振動を強め合う共鳴状態を達成させ、共鳴周波数および減衰係数を求める。
【００２５】
これらの測定は被測定物の圧延方向と上記超音波の横波の振幅方向とが成す角度について異なった角度で実施する。この発明によれば、電磁超音波共鳴現象を用いて得た共鳴周波数および減衰係数から水素濃度を演算し、水素濃度を同定することができる。
【００２６】
また、請求項１に係る発明は、前記共鳴周波数の特性値として、前記被測定物の製造時の圧延方向と前記超音波の横波の振幅方向とを一致させた場合の共鳴周波数をｆｒ、および振幅方向が圧延方向に対して直角の場合の共鳴周波数をｆｔ、としたときの共鳴周波数の差の相対値，２（ｆｔ−ｆｒ）／（ｆｔ＋ｆｒ），を用いることを特徴とする
【００２７】
なお、共鳴周波数の差の相対値，２（ｆｔ−ｆｒ）／（ｆｔ＋ｆｒ），の有用性を新規に見出した理由は、共鳴周波数および方向による周波数の差は、両者とも被測定物の板厚に依存する量であり、試験片毎に異なるが、これらを平均周波数である（ｆｔ＋ｆｒ）／２で規格化して相対値にすることにより、被測定物の板厚差の影響が取り除かれる利点がある。また、共鳴周波数の差の相対値であるから、式を変形すると各種の表現が可能であり、例えば上式の係数２がない場合、１−ｆｒ／（ｆｔ＋ｆｒ）の場合、ｆｒ／（ｆｔ＋ｆｒ）の場合も同一の特性を表すことは当然である。
【００２８】
この発明では、前記被測定物の製造時の圧延方向と前記電磁超音波センサが発生する横波の振幅方向の成す角度が、前記一致させた場合０度、および直角の場合直角方向90度、すなわち圧延方向０度および圧延方向および直角方向90度について測定した超音波共鳴周波数から水素濃度を演算することを特徴とする。
【００２９】
請求項２に係る発明は、前記核燃料集合体用部材の表面に渦電流を励起する試験コイルを前記電磁超音波センサとは別に配置し、前記試験コイルに生じた起電力を観測することによって、前記核燃料集合体用部材の表面の酸化膜厚さを求め、前記核燃料集合体用部材中の各水素濃度レベルと前記核燃料集合体用部材と同様の材料の超音波共鳴特性関係に及ぼす表面酸化膜厚さの影響データを併せて水素濃度を演算することを特徴とする。
【００３０】
この発明では上記のバイアス磁場を発生させる永久磁石（または電磁石）と振動磁場および渦電流を励起するコイルを配置し、コイルに高周波を与えることにより、渦電流を被測定物に発生させる。渦電流が表面近傍の酸化膜等によって乱されると、渦電流によって生じた磁束も変動し、自己誘導によってコイルに起電力が発生する。
【００３１】
この起電力を観測することによって、被測定物表面の酸化膜等の非電導部の厚さを測定しておき、酸化膜厚さ測定の後に、電磁超音波共鳴法により振動特性を把握し、酸化膜厚さと共振特性とを併用して、水素濃度を演算し、水素濃度を同定することができる。
【００３２】
請求項３に係る発明は、前記核燃料集合体用部材中の各水素濃度レベルと前記核燃料集合体用部材の超音波共鳴特性との関係から水素濃度を演算する工程において、次数が異なる共鳴周波数の比の値と前記核燃料集合体用部材と同様の材料中の水素濃度との関係から水素濃度を演算することを特徴とする。
【００３３】
この発明によれば、上記のｆｔやｆｒが高精度で求まりにくい厚板の場合、ｆｔやｆｒ単独、あるいは（ｆｔ＋ｆｒ）、もしくは（ｆｔ−ｆｒ）の値について、異なった共鳴次数毎に上記の値を求める。これらの値は被測定物の板厚に依存するが、低次共鳴周波数に対する高次共鳴数の比にすると被測定物の板厚の影響が除去される利点がある。例えば３次共鳴周波数を１次共鳴周波数で除した値は厳密に3.0にはならず、共鳴周波数比は金属中の水素濃度に依存して変化するという作用がある。
【００３４】
【発明の実施の形態】
図１を参照して、本発明に係る放射性材料中の水素濃度測定方法の第１の実施の形態を説明する。
図１は本実施の形態を説明するためのフローチャートである。図１において符号11は振動磁場および渦電流を励起する電磁超音波センサで、永久磁石または電磁石からなる静磁場発生部に隣接させるもので、具体的には電磁超音波探触子と称呼されるコイルである。このコイルの作用によって、被測定物12の表面に超音波を発生させる振動発生器でもあり、信号の受信を兼ねている。
【００３５】
被測定物12は導体からなり、具体的には原子力発電用の核燃料集合体の周囲にあって、燃料被覆管を束ねるスペーサに使用されている薄肉の放射性金属薄板であり、この薄板の外表面領域を測定部とし、測定部位の外表面に電磁超音波センサ11を近接させる。近接状態は非接触でも許容されるが、密着させた場合には信号が強いのでより好ましい。
【００３６】
被測定物12は放射性物質であり、遮蔽を要するので、電磁超音波センサ11すなわちセンサは延長ケーブルを用いて被測定物12まで電気的に延長される。被測定物12は、原子炉から取り出され、放射能を遮蔽するために、原子炉と一体的に設置されているプール内に遠隔クレーンによって移動し静置されている。
【００３７】
符号13は周波数可変型の局所発信器で、具体的には例えば数キロヘルツから数10メガヘルツの周波数のパルスを発生させるとともに、それらの周波数を連続的に変化させる機能を有する。また、同高出力パルス発生器からなる信号発生部と受信信号のうち発信波の周波数成分だけをアナログ信号を経て検出し、スペクトルデータを数値化する受信部も具備されている。
【００３８】
符号14は被測定物12の共鳴周波数特性を測定し記録する工程である。この工程では、計算機によって実現される局所発信器13における発生周波数等の測定条件を制御する機能と受信信号から共鳴周波数および振幅を記録し出力するデータ収集機能を使用する。具体的には、被測定物が共鳴したときの周波数、すなわち共鳴周波数を決定するとともに、この共鳴周波数を被測定物に入力したときの超音波の減衰のし易さ、すなわち減衰係数を定量的に求める。
【００３９】
符号15は超音波共鳴特性から水素濃度を算出する工程で、この工程15は被測定物12と同種の金属中の既知の各水素濃度と金属の超音波共鳴特性関係を収録した校正データからなるデータベースに、測定した超音波共鳴特性を照合して水素濃度を算出する。具体的には、超音波の横波の振幅方向が被測定物の製造時の圧延方向と同じ方向、および同振幅方向が圧延方向と直角方向になるような場合の、複数の異なった方向における横波の共鳴周波数（ｆｒおよびｆｔ）を求める。
【００４０】
本実施の形態では、後者の横波、すなわち振動の振幅方向が被測定物圧延方向に対して直角になった場合の共鳴周波数、ｆｔ、の方が、前者の場合ｆｒより、水素が含まれていない場合には相対的に約４％大である。
【００４１】
すなわち、２つの共鳴周波数の差の相対値（差を平均で除した値）
２（ｆｔ−ｆｒ）／（ｆｔ＋ｆｒ）
がおよそ0.04となる。本発明者は、水素濃度の増加とともに拡大することを新規に見い出した。この性質を利用して、本実施の形態では、超音波共鳴周波数の相対差と水素濃度との相関表を予め作成しておき、同相関データベースと比較して、被測定物12中の水素濃度を演算し、同定する。
【００４２】
本実施の形態によれば、被測定物中の水素濃度変化に対して最も敏感に変化する被測定物中の弾性振動特性を高精度で把握することによって、被測定物の水素濃度を非破壊でかつ簡便に測定できる。
【００４３】
すなわち、例えば原子力発電用の燃料集合体の構成部材であるスぺーサと称呼される金属薄板中の水素濃度を測定するためには、既に述べたように、原子力発電所から放射性材料を公衆の安全を確保する手段を施して検査施設まで輸送し、かつ検査施設内で検査対象材料を細断する工程が必要である。
【００４４】
これに対して、本実施の形態によって、原子力発電所内に設置してあるプール内で水素濃度の測定が可能である。すなわち本実施の形態による測定方法は、原子炉から取り出した燃料集合体を、解体することなくプールに静置しておき、プールから僅かに離れて本実施の形態で説明した測定装置を設置し、遠隔操作で水素濃度を求める。
【００４５】
ここで、測定した水素濃度の値を、スペーサ材料中の水素濃度とその材料劣化との既知の相関データまたは、予め定められた水素濃度の上限値と比較し、スペーサの強度部材としての機能の劣化程度を把握することに利用され、燃料集合体を原子炉で継続して使用が可能であるか否かの判定資料に反映される。
【００４６】
本実施の形態によれば、照射済燃料の輸送、切断等の直接作業が省略されるのみならず、輸送および検査施設の安全性確保に要する種々の間接作業も不要になるという著しく大きな経済的効果を発揮し、原子力産業界への寄与は著しく大きい。
【００４７】
つぎに図２により本発明に係る放射性材料中の水素濃度測定方法の第２の実施の形態を説明する。
なお、図２中、図１と同一部分には同一符号を付して重複する部分の説明は省略する。
【００４８】
図２中、符号17から19は汎用の渦流探傷機能と同等であり、渦流が被測定物中の不連続部で乱されると試験コイル17のインピーダンスが変化することによって、被測定物（導体）12の形状的および電気的な変動を検出、把握することができる。試験コイル17は被測定物12内に渦電流を誘起させるための磁束を発生し、さらに渦電流により発生した磁束を検出するためのコイルである。
【００４９】
符号12は導体からなる被測定物で、試験コイル17と被測定物12とは所定の間隙を保たれなければならない。符号18は試験コイル17に供給する正弦波交流電圧発生器、ブリッジおよび増幅器である。19は電気信号として出力された測定データを表示および記録する記録装置である。
【００５０】
符号16は被測定物12中の水素を算出する工程で、記録装置19の渦電流信号から得られた、例えば被測定物12の表面酸化膜厚さ等の表面近傍の形状および電気的な情報と、計算機14から得られた被測定物12の超音波共鳴状態に関する情報を併用して、被測定物12中の水素濃度を算出する工程である。
【００５１】
具体的には、計算機14から検出される超音波共鳴特性は、被測定物12中の水素濃度の他に表面状態、とりわけ表面の酸化膜厚さの影響を含むので、酸化膜厚さ毎に、水素濃度と共鳴特性の校正データベースを揃えることにより、水素濃度の算出において酸化膜厚さの影響を取り除いた高精度の結果を得ることができる。
【００５２】
なお、本実施の形態では超音波共鳴周波数を利用した場合について説明したが、超音波の減衰係数の大きさと水素濃度との相関データベースとを用いて、水素濃度を算定することも可能である。また、共鳴周波数は１次から高次まで観察されるので、例えば１次の共鳴周波数に対する３次の共鳴周波数の比は厳密には3.0にはならず、水素濃度に依存して変化していることを見い出し、この特性を用いて同周波数比と水素濃度との相関データベースを作成し、水素濃度を算出することも可能である。
【００５３】
【発明の効果】
本発明によれば、放射性被測定物中の水素濃度変化に対して最も敏感に変化する被測定物の弾性振動特性を、電磁および超音波共鳴現象を併用することによって、被測定物中の水素濃度を非破壊でかつ高精度で測定できる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明に係る放射性材料中の水素濃度測定方法の第１の実施の形態を示すブロック図。
【図２】本発明に係る放射性材料中の水素濃度測定方法の第２の実施の形態を示すブロック図。
【図３】従来の破壊試験法による水素濃度分析手順を示すブロック図。
【図４】従来の電磁誘導を用いた渦流探傷装置を示すブロック図。
【符号の説明】
11…電磁超音波センサ、12…導体からなる被測定物、13…局所発信器、14…共鳴周波数特性を測定・記録する工程、15…超音波共鳴特性から水素濃度を算出する工程、16…被測定物中の水素濃度を算出する工程、17…試験コイル、18…正弦波交流電圧発生器、19…記録装置。
【図１】
0004083382.tif 000002
【図２】
0004083382.tif 000003
【図３】
0004083382.tif 000004
【図４】
0004083382.tif 000005