(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
植物処理用組成物であって、
（ａ）外因性化学物質、
（ｂ）下記式:
R8-Wa-X-Yb-（CH2）n-N+（R9）（R10）（R11）T-
［式中、Ｒ8は６〜２２個の炭素原子を有するヒドロカルビル又はハロアルキル基であり、ＷはＯ又はＮＨであり、ＹはＮＨであり、ａとｂは独立して０又は１であるがａとｂのうち少なくともひとつは１であり、ＸはＣＯ、ＳＯ又はＳＯ2であり、ｎは２〜４であり、Ｒ9、Ｒ10及びＲ11は独立してＣ1-4アルキルであり、Ｔは適当な陰イオンである］で表される両親媒性第四級アンモニウム化合物又は該化合物の混合物である第一賦形物質、及び
（ｃ）リポソームを形成する量のリポソーム形成物質である第二賦形物質
を含む組成物。
【請求項２】
第一賦形物質の外因性化学物質に対する重量／重量比が１：３から１：１００である、請求項１に記載の組成物。
【請求項３】
Ｒ8がヒドロカルビルであって、１２〜１８個の炭素原子を有する、請求項１に記載の組成物。
【請求項４】
Ｒ8がフッ素化されているか又は過フッ素化されている、請求項１に記載の組成物。
【請求項５】
外因性化学物質が、３，４，４−トリフルオロ−３−ブテン酸の塩またはＮ−（３，４，４−トリフルオロ−１−オキソ−３−ブテニル）グリシンの塩から選択された殺線虫剤である、請求項１〜４のいずれか１項に記載の組成物。
【請求項６】
外因性化学物質が、アセトアニリド類、ビピリジル類、シクロヘキセノン類、ジニトロアニリン類、ジフェニルエーテル類、脂肪酸類、ヒドロキシベンゾニトリル類、イミダゾリノン類、フェノキシ類、フェノキシプロピオネート類、置換尿素類、スルホニル尿素類、チオカルバメート類またはトリアジン類から選択される請求項１〜４のいずれか１項に記載の組成物。
【請求項７】
除草剤が、アセトクロール、アラクロール、メトラクロール、アミノトリアゾール、アシュラム、ベンタゾン、ビアラホス、ジクワット、パラコート、ブロマシル、クレソジム、セトキシジム、ジカンバ、ジフルフェニカン、ペンジメタリン、アシフルオルフェン、Ｃ9-10脂肪酸、フォメサフェン、オキシフルオルフェン、フォサミン、フルポキサム、グルホシネート、グリホセート、ブロモキシニル、イマザキン、イマゼタピル、イソキサベン、ノルフルラゾン、２，４−Ｄ、ジクロホップ、フルアジホップ、キザロホップ、ピクロラム、プロパニル、フルオメツロン、イソプロツロン、クロリムロン、クロロスルフロン、ハロスルフロン、メトスルフロン、プリミスルフロン、スルホメツロン、スルホスルフロン、トリアレート、アトラジン、メトリブジン、トリクロピル及びこれらの除草性誘導体からなる群より選択される請求項６記載の組成物。
【請求項８】
除草剤が、グリホセート塩である請求項７記載の組成物。
【請求項９】
第二賦形物質が、各々が８〜２２個の炭素原子を有する飽和アルキル又はアシル基である２つの疎水性部分を持った両親媒性化合物又は該化合物の混合物を含み、かかる２つの疎水性部分を持った両親媒性化合物又は該化合物の混合物が、上記のリポソーム形成物質中に存在する、２つの疎水性部分を持った両親媒性化合物全体の４０〜１００重量パーセントを構成する、請求項１〜８のいずれか１項に記載の組成物。
【請求項１０】
第二賦形物質が、各々が独立して７〜２１個の炭素原子を有する２つの独立した飽和又は不飽和ヒドロカルビル基Ｒ1とＲ2を含む疎水性部分を有するリポソーム形成化合物を含有し、かかるリポソーム形成化合物が以下の（ａ）〜（ｄ）:
（ａ）  N+（CH2R1）（CH2R2）（R3）（R4）Z-
［式中、Ｒ3とＲ4は独立して水素、Ｃ1-4アルキル又はＣ1-4ヒドロキシアルキルであり、Ｚは適当な陰イオンである］；
（ｂ）  N+（R5）（R6）（R7）CH2CH（OCH2R1）CH2（OCH2R2）Z-
［式中、Ｒ5、Ｒ6及びＲ7は独立して水素、Ｃ1-4アルキル又はＣ1-4ヒドロキシアルキルであり、Ｚは適当な陰イオンである］；
（ｃ）  N+（R5）（R6）（R7）CH2CH（OCOR1）CH2（OCOR2）Z-
［式中、Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7及びＺは上記に定義した通りである］；及び
（ｄ）  N+（R5）（R6）（R7）CH2CH2OPO（O-）OCH2CH（OCOR1）CH2（OCOR2）
［式中、Ｒ5、Ｒ6及びＲ7は上記に定義した通りである］；から成る群から選択される式で表される、請求項１〜８のいずれか１項に記載の組成物。
【請求項１１】
第二賦形物質が、ジ−Ｃ8-22アルカノイルホスファチジルコリン及びジ−Ｃ8-22アルカノイルホスファチジルエタノールアミンから成る群から選訳されるリン脂質である、請求項１〜８のいずれか１項に記載の組成物。
【請求項１２】
第二賦形物質がホスファチジルコリンのジパルミトイル若しくはジステアロイルエステル又はそれらの混合物である、請求項１１に記載の組成物。
【請求項１３】
組成物が、外因性化学物質を１５〜９０重量％の量で含有する貯蔵安定性濃厚組成物である、請求項１〜１２のいずれか１項に記載の組成物。
【請求項１４】
組成物が、外因性化学物質を３０〜９０重量％の量で含む固形組成物である、請求項１〜１２のいずれか１項に記載の組成物。
【請求項１５】
組成物が外因性化学物質を１５〜６０重量％の量で含み、さらに液体希釈剤を含む、請求項１３に記載の組成物。
【請求項１６】
外因性化学物質が水溶性であり、組成物の水相中に組成物の１５〜４５重量％の量で存在する、請求項１５に記載の組成物。
【請求項１７】
生物学的有効量の請求項１〜１６のいずれか１項に記載の組成物に植物の茎葉を接触させることを含んでなる、植物処理方法。
【請求項１８】
植物処理方法であって、
（ａ）生物学的有効量の外因性化学物質に植物の茎葉を接触させる工程；及び
（ｂ）同じ茎葉を下記（ｉ）及び（ｉｉ）：
（ｉ）下記式:
R8-Wa-X-Yb-（CH2）n-N+（R9）（R10）（R11）T-
［式中、Ｒ8は６〜２２個の炭素原子を有するヒドロカルビル又はハロアルキル基であり、ＷはＯ又はＮＨであり、ＹはＮＨであり、ａとｂは独立して０又は１であるがａとｂのうち少なくともひとつは１であり、ＸはＣＯ、ＳＯ又はＳＯ2であり、ｎは２〜４であり、Ｒ9、Ｒ10及びＲ11は独立してＣ1-4アルキルであり、Ｔは適当な陰イオンである］で表される両親媒性第四級アンモニウム化合物又は該化合物の混合物である第一賦形物質、及び
（ｉｉ）リポソームを形成する量のリポソーム形成物質である第二賦形物質
を含む水性組成物に接触させる工程；
を含んでなり、工程（ｂ）は工程（ａ）と同時に、又は工程（ａ）の前若しくは後の９６時間以内に行う前記方法。
【請求項１９】
外因性化学物質が、グリホセート塩である請求項１８記載の方法。
【発明の詳細な説明】
発明の背景
本発明は、植物の処理に使用される外因性化学物質の効力を高めるための製剤および方法に関する。本文中で定義されるように、外因性化学物質は、（ａ）生物学的活性を持つ、あるいは植物中で生物学的活性を持つイオン、成分あるいは誘導体を放出することができ、さらに（ｂ）当該化学物質あるいはその生物学的に活性なイオン、成分あるいは誘導体が植物の生存細胞あるいは組織に入り、植物それ自体においてあるいは植物中または植物上に存在する病原体、寄生生物あるいは摂食生物において刺激、抑制、調節、治療、有毒あるいは致死反応を誘発する意図あるいは結果を持って植物に散布される、天然にあるいは合成によって誘導される化学物質である。外因性化学物質の例は、化学農薬（除草剤、殺藻薬、殺真菌薬、殺菌薬、抗ウイルス薬、殺虫薬、殺アブラムシ薬、殺ダニ薬、殺線虫剤、殺軟体動物剤等のような）、植物成長調節因子、肥料および栄養分、生殖体撲滅薬、落葉剤、乾燥剤、それらの混合物等を含むが、これらに限定されない。
茎葉散布型除草剤を含めた外因性化学物質は時に界面活性剤とともに製剤され、そのため水を加えたとき、生じる散布可能な組成物はより容易且つ有効に植物の茎葉（たとえば葉あるいは他の光合成器官）上にとどまる。界面活性剤はまた、ろう状の葉表面と散布液の小滴との接触の改良、および一部の場合には、付随する外因性化学物質の葉内部への浸透の改良を含めた他の恩恵ももたらすことができる。これらやおそらく他の作用も通して、界面活性剤は、その組成物中に添加あるいは包含されたとき、除草剤組成物あるいは他の外因性化学物質組成物の生物学的有効性を高めることが長年にわたって知られてきた。それ故、たとえば除草剤、グリフォセート（Ｎ−ホスホノメチルグリシン）は、数ある界面活性剤の中でも特に、ポリオキシアルキレンアルキルアミンを含めたポリオキシアルキレン型の界面活性剤のような界面活性剤とともに製剤されてきた。ＲＯＵＤＵＰ（登録商標）の商標名で市販されているグリフォセート除草剤の商業的製剤処方は、そのようなポリオキシアルキレンアルキルアミン、特にポリエトキシル化獣脂アミンに基づく界面活性剤組成物とともに製剤されており、この界面活性剤組成物はＭＯＮ０８１８として同定されている。界面活性剤は一般に、市販の濃厚製剤中にグリフォセートあるいは他の外因性化学物質と組合わせて配合されているか（本文中では「配合製剤」と称する）、あるいは現場での使用（たとえばタンク混合）の前に、ひとつが外因性化学物質（たとえばグリフォセート）を含み、もうひとつが界面活性剤を含む別々の組成物から調製される希釈混合物として製剤されてきた。
これまでに外因性化学物質と界面活性剤あるいは他の補助剤の様々な組合せが検討されてきた。一部の場合には、特定の界面活性剤の添加は植物への外因性化学物質の作用に一様な正あるいは負の変化を生じさせなかった（たとえば、ある種の雑草に対する特定の除草剤活性を高めることができる界面活性剤が、もうひとつ別の雑草種への除草剤効果に干渉するあるいは拮抗する場合がある）。
一部の界面活性剤は水溶液中でかなり速やかに分解する傾向にある。その結果、この特性を示す界面活性剤は、初めに他の成分とともに水性組成物中に配合製剤するのではなく、タンク混合（すなわち、散布が行われる直前にタンク内で溶液あるいはコロイド分散中の他の成分と混合する）としてしか有効に使用することができない。安定性の欠如あるいは不十分な棚持ち期間が、一部の外因性化学物質製剤における特定化学物質の使用の妨げとなってきた。
その他に、化学的には安定であるが、特に濃縮配合製剤中で一部の外因性化学物質と物理的に不適合な界面活性剤がある。たとえば、ポリオキシエチレンアルキルエーテル界面活性剤を含めたほとんどのクラスの非イオン性界面活性剤が、高いイオン強度の溶液に、たとえばグリフォセート塩の濃縮水溶液中では耐容できない。物理的不適合性は同時に不十分な棚持ち期間を導きうる。そのような不適合性から生じうる他の問題として、たとえば噴霧機のノズルを遮断することによって商業的な取扱いや散布の妨げになるような大きな凝集物を形成することが含まれる。
これまでに認められてきたもうひとつの問題は、植物の茎葉内への外因性化学物質組成物の取込みに対する環境条件の影響である。たとえば、温度、相対湿度、太陽光の有無、および処理する植物の健康といった条件が、除草剤の植物内への取込みに影響を及ぼしうる。その結果、厳密に同じ除草剤組成物を２つの異なる場所に散布すると、散布した植物に異なる除草効果をもたらすことがある。
上述した変動性のひとつの結果は、望ましくない植物の駆除を確実に達成するために、しばしばその場所で実際に必要とされるよりも高い割合の単位面積当りの除草剤が散布されるということである。同じような理由から、他の茎葉散布型外因性化学物質も、典型的には、茎葉の取込み効率に自然の変動性が存在することから、使用する特定の場所で所望する生物学的作用を与えるために必要とされるよりも有意に高い割合で散布されている。それ故、植物の茎葉内へのより効率的な取込みを通して、使用率を低下させることができる外因性化学物質の組成物が求められる。
多くの外因性化学物質は多大の量の水を含む液体濃厚製剤として包装され、市販されている。包装された濃厚製剤が配給業者あるいは小売り業者に出荷される。最終的には、包装された濃厚製剤はエンドユーザーの手にわたり、彼らがパッケージのラベルの指示に従って水を加えて濃厚製剤をさらに希釈する。このようにして調製された希釈組成物がその後植物に散布される。
そのような包装された濃厚製剤のコストの重要な部分が、濃厚製剤を製造施設からエンドユーザーが購入する場所まで輸送する費用である。比較的少ない水と従ってより多くの外因性化学物質を含有する液体濃厚製剤は、外因性化学物質の単位量当りのコストを提言することになるであろう。しかし、濃厚製剤中の外因性化学物質の負荷を増加させる上での製造業者の能力に重要な制限となるのが、そのような製剤の安定性である。ある種の成分の組合せに関しては、その制限が、濃厚製剤中の水分含量をそれ以上減らすと製剤が不安定になり（たとえば別々の層に分離する）、商業的に許容できないものにしてしまうというような場合もある。
従って、安定で、有効で、環境条件にあまり左右されず、植物におけるあるいは植物への所望する生物学的作用を達成するために使用する外因性化学物質の量を減らすことができる、改良された外因性化学物質、特に除草剤が必要とされている。また、先行技術の濃厚製剤よりも少ない水分とより多くの外因性化学物質を含む、外因性化学物質の安定な液体濃縮製剤処方が必要である。
発明の要旨
本発明は、外因性化学物質を植物に散布して所望する生物学的反応を生じさせる新しい方法および組成物に関する。
本発明のひとつの形態は、（ａ）外因性化学物質と（ｂ）第一賦形剤物質を含む植物処理組成物である。当該第一賦形剤物質は、次の式を持つ両親媒性第四アンモニウム化合物あるいはかかる化合物の混合物である：
Ｒ8−Ｗa−Ｘ−Ｙb−（ＣＨ2）n−Ｎ+（Ｒ9）（Ｒ10）（Ｒ11）Ｔ-
式中、Ｒ8は疎水性成分を表わし、約６個から約２２個の炭素原子を持つヒドロカルビルまたはハロアルキル基であり、ＷとＹは独立してＯまたはＮＨであり、ａとｂは独立して０または１であるがａとｂのうち少なくともひとつは１であり、ＸはＣＯ、ＳＯあるいはＳＯ2であり、ｎは２から４であり、Ｒ9、Ｒ10およびＲ11は独立してＣ1-4アルキルであり、Ｔは適当な陰イオンである。ひとつの形態におけるＲ8は、約１２個から約１８個の炭素原子を持つヒドロカルビルである。Ｒ8はフッ素化されていてもよい。ひとつの特定形態では、Ｒ8は過フッ素化されており、好ましくは約６個から約１２個の炭素原子を持つ。適当な農業的に許容される陰イオンＴは、水酸化物、塩化物、臭化物、ヨウ化物、硫酸塩、リン酸塩および酢酸塩を含む。ひとつの特に好ましい形態では、Ｒ8は約６個から約１２個の炭素原子を持つ飽和ペルフルオロアルキルであり、ＸはＣＯあるいはＳＯ2であり、ＹはＮＨ、ａが０でｂが１、ｎが３であり、Ｒ9、Ｒ10およびＲ11はメチルであり、Ｔは塩化物、臭化物およびヨウ化物から成る群から選択される。
本出願中で使用するとき「賦形剤物質」という用語は、当該組成物中に加えられる外因性化学物質と水以外の物質である。本発明において有用な賦形剤物質は生物学的活性を持たないものである必要はないが、「賦形剤物質」は不活性成分を含む。「両親媒性」は、同じ分子内に包含された、親水性である少なくともひとつの極性水溶性頭基と、疎水性である少なくともひとつの水不溶性有機尾部を持つことを意味する。
第一賦形剤物質は、補助剤としての量で、すなわち第一賦形剤物質を欠く組成物と比較して外因性化学物質の明らかに改良された生物学的有効性を提供するのに十分な量で組成物中に存在し、外因性化学物質は、かかる補助剤の量の第一賦形剤物質の存在下で生物学的作用を提供するのに十分な量で組成物中に存在する。本文中で「明らかに改良された」とは、相互比較して、本発明の組成物に有利な生物学的有効性の差が、散布される特定クラスの外因性化学物質に関する技術において経験豊富な技術者；たとえば外因性化学物質が除草剤である場合には雑草科学者にとって明らかであることを意味する。
様々な外因性化学物質が本発明の組成物および方法において使用できる。好ましいクラスは茎葉散布型外因性化学物質、すなわち通常発生後に植物の茎葉に散布される外因性化学物質である。茎葉散布型外因性化学物質の好ましいサブクラスは水溶性のものである。本文中において「水溶性」とは、２５℃の蒸留水中で約１％重量以上の溶解度を持つことを意味する。
特に好ましい水溶性の外因性化学物質は、陰イオン部分と陽イオン部分を持つ塩である。本発明のひとつの形態では、陰イオン部分と陽イオン部分の少なくともひとつが生物学的に活性で、約３００未満の分子量を持つ。陽イオン部分が生物学的に活性であるそのような外因性化学物質の特定形態は、パラクアット、ジクアットおよびクロルメクアットである。より一般的には、生物学的に活性であるのは陰イオン部分である。
外因性化学物質のもうひとつの好ましいサブクラスは、植物において全身性の生物学的活性を示すものである。このサブクラス内で、特に好ましい外因性化学物質の群は、Ｎ−ホスホノメチルグリシンおよびその除草性誘導体である。しばしばその一般名によりグリフォセートと称されるＮ−ホスホノメチルグリシンは、その酸形態で使用することができるが、より好ましくは塩の形態で使用される。グリフォセートのどのような水溶性の塩も本発明の実施において使用できる。一部の好ましい塩は、ナトリウム、カリウム、アンモニウム、モノ−、ジ−、トリ−およびテトラ−Ｃ1-4−アルキルアンモニウム、モノ−、ジ−およびトリ−Ｃ1-4−アルカノールアンモニウム、モノ−、ジ−およびトリ−Ｃ1-4−アルキルスルホニウムおよびスルホキソニウム塩を含む。グリフォセートのアンモニウム、モノイソプロピルアンモニウムおよびトリメチルスルホニウム塩が特に好ましい。塩の混合物の一部の状況においては有用でありる。
ひとつの好ましい形態では、第一賦形剤物質対外因性化学物質の重量／重量比は約１：３から約１：１００の間である。
本発明の組成物は植物を処理する方法において使用できる。植物の茎葉を生物学的に有効な量の組成物と接触させる。本文中で「接触させる」とは、茎葉上に組成物を置くことを意味する。
上述したような外因性化学物質と第一賦形剤物質を含む本発明の組成物は、多くの異なる物理的形態を持ちうる。たとえば、当該組成物はさらに、該組成物を植物の茎葉に直ちに散布できる希釈水性組成物にするのに有効な量の水を含みうる。そのような組成物は典型的には約０．０２から約２％重量の外因性化学物質を含むが、一部の目的には約１０％重量まであるいはそれ以上の外因性化学物質を含みうる。
その代わりとして、当該組成物は、外因性化学物質を約１０から約９０％重量の量で含む棚持ち安定な濃縮組成物でもよい。かかる棚持ち安定な濃厚製剤は、たとえば、（１）水溶性あるいは水分散性顆粒製剤のような約３０から約９０％重量の量の外因性化学物質を含む固形組成物、あるいは（２）約１０から約６０％重量の量の外因性化学物質を含み、その上に液体希釈剤を含む組成物でありうる。この後者の形態では、外因性化学物質が水溶性であり、組成物の約１５から約４５％重量の量で組成物の水相中に存在することが特に好ましい。特に、そのような組成物は、たとえば水溶液濃厚製剤あるいは油相を持つ乳剤でありうる。乳剤の場合には、さらに特定すると、たとえば水中油型乳剤、油中水型乳剤、あるいは水中油中水型複合乳剤でありうる。
上述したように、本発明のひとつの形態は、外因性化学物質、水性希釈剤、および第一賦形剤物質を含む噴霧可能な組成物である。「噴霧組成物」という用語は、本文中で時として噴霧可能な組成物を意味するために使用される。
本発明の関連形態では、水中に希釈、分散あるいは溶解したときに今述べた噴霧可能な組成物を形成する濃厚製剤組成物を提供する。濃厚製剤組成物は低減された量の水性希釈剤を含み、あるいは特定形態では、約５％重量以下の水分を有する乾燥組成物である。典型的には本発明の濃厚製剤組成物は少なくとも約１０％重量、好ましくは少なくとも約１５％の外因性化学物質を含む。
本発明のひとつの形態では、当該組成物はさらに、リポソーム形成材料である第二の賦形剤物質を含む。リポソーム形成材料のひとつのクラスは、好ましくは２つの疎水性部分を持ち、その各々が約８個から約２２個の炭素原子を持つ飽和アルキルあるいはアシル鎖であるような両親媒性化合物あるいはかかる化合物の混合物である。約８個から約２２個の炭素原子を持った前記の２つの疎水性部分を有する両親媒性化合物あるいはかかる化合物の混合物は、好ましくはリポソーム形成材料中に存在する２つの疎水性部分を持ったすべての両親媒性化合物の約４０から１００％重量を構成する。より好ましくは、カチオン基はアミンあるいはアンモニウム基である。
本発明の好ましい形態では、第二賦形剤物質は、各々が独立して約７個から約２１個の炭素原子を持つ、２つの独立した飽和あるいは不飽和ヒドロカルビル基、Ｒ1とＲ2を含む疎水性部分を備えたリポソーム形成化合物を含有する。そのようなリポソーム形成化合物の数多くのサブクラスが既知である。
ひとつのサブクラスは次の式を持つ：
Ｎ+（ＣＨ2Ｒ1）（ＣＨ2Ｒ2）（Ｒ3）（Ｒ4）Ｚ-      Ｉ
Ｒ3とＲ4は独立して水素、Ｃ1-4アルキルあるいはＣ1-4ヒドロキシアルキルであり、Ｚは適当な陰イオンである。
第二のサブクラスは次の式を持つ：
Ｎ+（Ｒ5）（Ｒ6）（Ｒ7）ＣＨ2ＣＨ（ＯＣＨ2Ｒ1）ＣＨ2（ＯＣＨ2Ｒ2）Ｚ-      ＩＩ
Ｒ5、Ｒ6およびＲ7は独立して水素、Ｃ1-4アルキルあるいはＣ1-4ヒドロキシアルキルであり、Ｚは適当な陰イオンである。
第三のサブクラスは次の式を持つ：
Ｎ+（Ｒ5）（Ｒ6）（Ｒ7）ＣＨ2ＣＨ（ＯＣＯＲ1）ＣＨ2（ＯＣＯＲ2）Ｚ-      ＩＩＩ
Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7およびＺは上に定義した通りである。
第四のサブクラスは次の式を持つ：
Ｎ+（Ｒ5）（Ｒ6）（Ｒ7）ＣＨ2ＣＨ2ＯＰＯ（Ｏ−）ＯＣＨ2ＣＨ（ＯＣＯＲ1）ＣＨ2（ＯＣＯＲ2）      ＩＶ
Ｒ5、Ｒ6およびＲ7は上に定義した通りである。
式Ｉ−ＩＶの化合物は、酸性媒質、たとえばｐＨ４の媒質中で示された式を有し、同様に他のｐＨでも同じ式を有することがある。しかし、本発明の組成物はｐＨ４で使用することに限定されないことを理解しておかねばならない。
第二賦形剤物質中に存在するＲ1およびＲ2基の約４０−１００％が、約７個から約２１個の炭素原子を持つ飽和直鎖状アルキル基であることが好ましい。適当な農業学的に許容される陰イオンＺの例は、水酸化物、塩化物、臭化物、ヨウ化物、硫酸塩、リン酸塩および酢酸塩を含む。
上記のサブクラスのリポソーム形成物質すべてにおいて、親水性部分は陽イオン基、特にアミンあるいはアンモニウム基を含む。全体として化合物は、一部の場合には陽性（Ｉ、ＩＩおよびＩＩＩにおけるように）であり、また一部の場合には中性（ＩＶにおけるように）である。アミン基が第四である場合には、ｐＨに関わりなく陽イオン基として行動する。アミン基が第二あるいは第三である場合には、プロトン化されているとき、すなわち、たとえばｐＨ４の酸性媒質中では陽イオン基として行動する。
各々がＣ7-21のヒドロカルビル基を含む２つの疎水鎖を持つリポソーム形成物質の他のサブクラスは、同時に本発明の組成物における第二賦形剤物質としても使用することができる。親水性部分にカチオン基を持つ物質が好ましいが、所望する場合には非イオン性あるいはアニオン性物質も使用できる。
もうひとつの形態では、第二賦形剤物質は、ジ−Ｃ8-22−アルカノイルホスファチジルコリンおよびジ−Ｃ8-22−アルカノイルホスファチジルエタノールアミンから成る群から選択されるリン脂質である。特に好ましい形態では、第一賦形剤物質がホスファチジルコリンのジパルミトイルあるいはジステアロイルエステルあるいはそれらの混合物である。
本発明の水性組成物は、第一および／あるいは第二賦形剤物質から形成される超分子凝集体を含みうる。ひとつの好ましい形態では、第二賦形剤物質は、小胞形成脂質のような小胞形成両親媒性物質であり、当該物質が水中に分散しているときには、第二賦形剤の大部分（５０％重量より上、好ましくは７５％重量より上）は小胞あるいはリポソームとして存在する。もうひとつの好ましい形態では、第二賦形剤物質は、小胞あるいはリポソームとして組織化されていない二層あるいは多重膜構造として存在する。本発明の組成物はまた、制限を伴わずに、乳剤（水／油、油／水、あるいは複合、たとえば水／油／水）、気泡、マイクロエマルジョン、ならびに微粒子、ナノ粒子またはマイクロカプセルの懸濁液または分散剤のようなコロイド系を含みうる。本発明の組成物はひとつ以上の種類の凝集体あるいはコロイド系を含みうる；例としては、マイクロエマルジョンに分散したリポソームあるいは小胞、および乳剤と懸濁液の両方の特性を持つ組成物、たとえばサスポエマルジョン（懸濁乳剤、ｓｕｓｐｏ−ｅｍｕｌｓｉｏｎ）が含まれる。本発明はまた、本文中で規定されている他の要求事項を満たす限りにおいて、水性媒質中で希釈したときにそのようなコロイド系、および／あるいは小胞、リポソーム、二層あるいは多重膜構造を含む系を形成する、重要な量の水を含むまたは含まない、いかなる製剤も包含する。
外因性化学物質に対する第一および第二賦形剤物質の各々の重量比は、約１：３から約１：１００の間である。グリフォセート組成物の高レベルの生物学的効果、特に除草効果が、賦形剤物質対外因性化学物質のそのような低い比率で発揮されることは意外であった。より高い比率も有効であるが、ほとんどの場合に経済的ではなく、外因性化学物質の効果に対する拮抗作用を生じる危険性が高くなると考えられる。本発明の好ましい組成物中に存在する低い量の賦形剤物質は、同様の効果を示す先行技術組成物に比べて高いコスト効果を可能にする。本発明を使用したときに見られた生物学的活性の増強が、比較的少量のそのような賦形剤物質の添加によって達成できることは意外である。
上記の特定形態のいずれかにおいて、外因性化学物質および／あるいは第一賦形剤物質は、第二賦形剤物質によって形成される凝集体（たとえばリポソーム）中に被包されるか、あるいはかかる凝集体と結合していてもよいが、必ずしもそのように被包あるいは結合している必要はない。本文中で「結合して」とは、被包されるのとは反対に、何らかの方法で小胞壁に結合しているあるいは小胞壁内に少なくとも部分的に挿し込まれていることを意味する。第二賦形剤物質がリポソームを形成する、本発明のさらにもうつ１つの形態では、外因性化学物質および／あるいは第一賦形剤物質は全くリポソーム中に被包されていない、あるいはリポソームと結合していない。本発明は外因性化学物質をそのように被包する、あるいは外因性化学物質とそのように結合する可能性を排除しないが、現在好ましい噴霧可能な希釈リポソーム組成物は、組成物全体中に存在する外因性化学物質の５％重量未満を被包している。本発明のもうひとつの噴霧可能な希釈リポソーム形態は、リポソーム中に被包された実質的な量の外因性化学物質を含まない（すなわち１％重量未満）。そのようなリポソーム組成物の小滴が植物の茎葉上で乾燥すると、リポソーム中に被包されている外因性化学物質の比率が変化することがある。
代替選択肢としての形態は、それ自体は外因性化学物質を含まないが、外因性化学物質と同時に、あるいは外因性化学物質の散布のための担体として植物に散布することが意図されている組成物である。この組成物は第一賦形剤物質を含み、さらに上述したような第二賦形剤物質を含んでもよい。そのような組成物は噴霧可能であり、その場合同時に水性希釈剤も含有するか、あるいは噴霧可能な組成物を提供するために水に希釈、分散あるいは溶解することを必要とする濃厚製剤でもよい。従って、本発明のこの形態は、独立した製品として提供し、外因性化学物質の散布と同時に（たとえば外因性化学物質とのタンク混合として）、あるいは外因性化学物質の散布の前か後、好ましくは外因性化学物質の適用前約９６時間以内かまたは適用後９６時間以内に、適宜水で希釈して植物に散布することができる。
本発明の組成物および方法は数多くの利点を持つ。より大きな生物学的効果という観点から、あるいはより低い散布率の外因性化学物質を使用して等しい生物学的効果を得るという観点から、これまでの製剤と比較して植物中あるいは植物上での外因性化学物質の高い生物学的活性を提供する。本発明の一部の除草剤製剤は、一部の先行技術の除草剤処方で認められている拮抗作用を避けることができ、ある種の状況では植物における除草剤の全体的移行を妨げる、葉の壊死病変の急速な発生を最小限に抑えることができる。本発明の一部の除草剤組成物は、植物種の範囲を越えて除草剤の活性スペクトルを変化させる。たとえば、グリフォセートを含有する本発明の一部の組成物は、狭葉雑草への除草効果を失わずに広葉雑草に対する良好な除草活性を提供することができる。その他に、広葉雑草よりも強い度合で狭葉雑草への除草効果を高めることができる組成物もある。さらにその他にも一部の組成物は、狭い範囲の種さらには単一種だけに特異的な高い効果を持つことができる。
本発明のもうひとつの利点は、用いる外因性化学物質の量に比べて比較的少ない量の第一および第二賦形剤物質を使用するということである。これは本発明の組成物および方法を比較的安価にし、また一方あるいは両方の賦形剤物質が外因性化学物質と物理的に不適合である特定組成物において不安定性の問題を低減するのに役立つ。
さらに、本発明の組成物は、一部の状況では、相対湿度や植物への散布の時間といった環境条件に対する感受性が低い。また本発明によって、必要な度合の雑草あるいは他の望ましくない生物の駆除を達成しながら、除草剤あるいは他の農薬の使用量をより少なくすることができる。
例示的な形態の説明
本発明の組成物に含めることができる外因性化学物質の例は、化学農薬（除草剤、殺藻薬、殺真菌薬、殺菌薬、抗ウイルス薬、殺虫薬、殺アブラムシ薬、殺ダニ薬、殺線虫剤、殺軟体動物剤等のような）、植物成長調節因子、肥料および栄養分、生殖体撲滅薬、落葉剤、乾燥剤、それらの混合物等を含むが、これらに限定されない。本発明のひとつの形態では、外因性化学物質は極性である。
外因性化学物質の好ましい群は、通常植物の茎葉の発生後に散布されるもの、すなわち茎葉散布の外因性化学物質である。
本発明において有用な一部の外因性化学物質は水溶性であり、たとえば生物学的に活性なイオンを含み、同時に生物学的に不活性であるかまたは比較的不活性と考えられる対イオンを含む塩である。これらの水溶性の外因性化学物質あるいはその生物学的に活性なイオンあるいは成分の特に好ましい群は、植物において全身性である、すなわち、茎葉内に侵入した位置から、所望する生物学的効果を及ぼすることができる植物の他の部分まである程度移行する。これらのうちで特に好ましいのは、除草剤、植物成長調節因子および殺線虫剤、特に対イオンを除いて約３００未満の分子量を持つものである。これらのうちでより好ましいのは、アミン、カルボネート、ホスホネートおよびホスフィネート基から選択されるひとつまたはそれ以上の官能基を持つ外因性化合物である。
そのような化合物の中で、さらにいっそう好ましい群は、アミン、カルボキシレートの各々少なくともひとつと、ホスホネートあるいはホスフィネート官能基のいずれかを持つ除草性あるいは植物成長調節外因性化合物である。Ｎ−ホスホノメチルグリシンの塩はこの外因性化学物質群の例である。さらなる例は、グルフォシネートの塩、たとえばアンモニウム塩（アンモニウムＤＬ−ホモアラニン−４−イル（メチル）ホスフィネート）を含む。
本発明の方法によって適用できる外因性化学物質のもうひとつの好ましい群は、その開示内容が参照してここに組み込まれる、米国特許第５，３８９，６８０号に開示されているもののような殺線虫剤である。この群の好ましい殺線虫剤は、３，４，４−トリフルオロ−３−ブテン酸の塩あるいはＮ−（３，４，４−トリフルオロ−１−オキソ−３−ブテニル）グリシンの塩である。
本発明の方法によって有用に適用できる外因性化学物質は、通常、排他的にではないが、作物のような所望する植物の全体的な成長あるいは収穫量への有益な作用、あるいは雑草のような望ましくない植物の成長への有害あるいは致死作用を持つことが期待されるものである。本発明の方法は除草剤、中でも通常望ましくない植物の茎葉発生後に散布されるものについて特に有用である。
本発明の方法によって散布できる除草剤は、「Ｈｅｒｂｉｃｉｄｅ  Ｈａｎｄｂｏｏｋ」Ｗｅｅｄ  Ｓｃｉｅｎｃｅ  Ｓｏｃｉｅｔｙ  ｏｆ  Ａｍｅｒｉｃａ、１９９４、第７版、あるいは「Ｆａｒｍ  Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ  Ｈａｎｄｂｏｏｋ」Ｍｅｉｓｔｅｒ  Ｐｕｂｌｉｓｈｉｎｇ  Ｃｏｍｐａｎｙ、１９９７年版のような標準参考文献中にリストされているものを含むが、これらに限定されない。例示としてこれらの除草剤は、アセトクロルやアラクロルおよびメトラクロルのようなアセトアニリド、アミノトリアゾール、アシュラム、ベンタゾン、ビアラホス、パラクアットのようなビピリジル、ブロマシル、クレトディムやセトキシディムのようなシクロヘキセノン、ジカンバ、ジフルフェニカン、ペンジメタリンのようなジニトロアニリン、アシフロオルフェンやフォメサフェンおよびオキシフルオルフェンのようなジフェニルエーテル、Ｃ9-1脂肪酸のような脂肪酸、フォサミン、フルポキサム、グルフォシネート、グリフォセート、ブロモキシニルのようなヒドロキシベンゾニトリル、イマザキンやイマゼタピルのようなイミダゾリノン、イソキサベン、ノルフルラゾン、２，４−Ｄのようなフェノキシ、ジクロフォップやフルアジフォップ、キザロフォップのようなフェノキシプロピオネート、ピクロラム、プロパニル、フロオメツロンやイソプロツロンのような置換尿素、クロリムロンやクロルスルフロン、ハロスルフロン、メトスルフロン、プリミスルフロン、スルホメトウロンおよびスルホスルフロンのようなスルホニル尿素、トリアラートのようなチオカルバメート、アトラジンやメトリブジンのようなトリアジン、ならびにトリクロピルを含む。除草剤として活性な、既知の除草剤の誘導体も本発明の範囲内である。除草剤として活性な誘導体は、既知の除草剤に重要でない構造的修飾を加えた化合物、制限的ではないが最も一般的には塩あるいはエステルである。これらの化合物は親除草剤の本質的活性を保持しているが、必ずしも親除草剤と等しい効力を有していなくてもよい。これらの化合物は、処理した植物に入る前あるいは入った後に親化合物に変換されうる。他の成分と除草剤の混合物あるいは配合製剤あるいはひとつ以上の除草剤の混合物あるいは配合製剤も使用できるであろう。
特に好ましい除草剤は、Ｎ−ホスホノメチルグリシン（グリフォセート）、その塩、付加物またはエステル、あるいは植物組織中でグリフォセートに変換される化合物またはそうでなければグリフォセートイオンを提供する化合物である。本発明に従って使用できるグリフォセート塩は、アルカリ金属塩、たとえばナトリウム塩やカリウム塩；アンモニウム塩；アルキルアミン塩、たとえばジメチルアミン塩やイソプロピルアミン塩；アルカノールアミン塩、たとえばエタノールアミン塩；アルキルスルホニウム塩、たとえばトリメチルスルホニウム塩；スルホキソニウム塩；およびそれらの混合物を含むが、これらに限定されない。ＲＯＵＮＤＵＰ（登録商標）およびＡＣＣＯＲＤ（登録商標）としてＭｏｎｓａｎｔｏ  Ｃｏｍｐａｎｙによって販売されている除草剤組成物は、Ｎ−ホスホノメチルグリシンのモノイソプロピルアミン（ＩＰＡ）塩を含有する。ＲＯＵＮＤＵＰ（登録商標）ＤｒｙおよびＲＩＶＡＬとしてＭｏｎｓａｎｔｏ  Ｃｏｍｐａｎｙによって販売されている除草剤組成物は、Ｎ−ホスホノメチルグリシンのモノアンモニウム塩を含有する。ＲＯＵＮＤＵＰ（登録商標）ＧｅｏｆｏｒｃｅとしてＭｏｎｓａｎｔｏ  Ｃｏｍｐａｎｙによって販売されている除草剤組成物は、Ｎ−ホスホノメチルグリシンのモノナトリウム塩を含有する。ＴＯＵＣＨＤＯＷＮ（登録商標）としてＺｅｎｅｃａによって販売されている除草剤組成物は、Ｎ−ホスホノメチルグリシンのトリメチルスルホニウム塩を含有する。Ｎ−ホスホノメチルグリシンおよびその誘導体の除草特性はＦｒａｎｚによって初めて発見され、その後１９７４年３月２６日に発行された米国特許第３，７９９，７５８号の中で開示され、特許を取得した。多数のＮ−ホスホノメチルグリシンの除草性の塩が、１９８３年９月２０日発行の米国特許第４，４０５，５３１号においてＦｒａｎｚにより特許保護された。これらの２つの特許の開示内容は参照してここに組み込まれる。
最も多く市販されているＮ−ホスホノメチルグリシンの除草性誘導体がその特定の塩であるので、本発明において有用なグリフォセート組成物をそのような塩に関してより詳細に述べる。これらの塩は周知であり、アンモニウム塩、ＩＰＡ塩、アルカリ金属塩（一、二および三ナトリウム塩、および一、二および三カリウム塩のような）、ならびにトリメチルスルホニウム塩を含む。Ｎ−ホスホノメチルグリシンの塩は、一部には水溶性であることから、商業的に重要である。上に列挙した塩は水の溶解度が極めて高く、そのため使用場所で希釈することができる高い濃縮溶液を可能にする。本発明の方法がグリフォセート除草剤に関するものであるときには、それに従って、本発明に従って除草剤として有効な量のグリフォセートと他の成分を含有する水溶液を植物の茎葉に散布する。そのような水溶液は濃縮グリフォセート塩溶液を水で希釈するか、あるいは乾燥（たとえば顆粒、粉末、錠剤あるいはブリケット）グリフォセート製剤を水に溶解あるいは分散することによって得ることができる。
外因性化学物質は、所望する生物学的作用を与えるのに十分な割合で植物に散布しなければならない。これらの散布率は通常、処理する単位面積当りの外因性化学物質の量、たとえばグラム／ヘクタール（ｇ／ｈａ）として表わされる。「所望する作用」を構成する事柄は、特定のクラスの外因性化学物質を試験、開発、市販および使用する人々の基準と慣習によって異なる。たとえば、除草剤の場合には、成長の低減あるいは死亡率によって測定したときにある植物種の８５％の駆除をもたらす単位面積当りの散布量が、しばしば商業的に有効な割合を定義するために用いられる。
除草効果は本発明を通して増強することができる生物学的作用のひとつである。本文中で使用するとき「除草効果」は、（１）植物の発生と活動の撲滅、（２）成長、生殖あるいは増殖の阻害、および（３）除去、破壊、あるいはさもなければ低減の作用のうちのひとつまたはそれ以上を含みうる、植物成長の抑制の観察しうる尺度である。
本文中に示す除草効果のデータは、そのような観察を行い、記録するために特に訓練を受けた技術者が作成した、処理していない植物と比較した植物の死亡率と成長低下の視覚的評価を反映する、当該技術の標準的手順に従って、「阻害」をパーセンテージで報告する。いずれの場合にも、１名の技術者がひとつの実験あるいは試験内のパーセント阻害のすべての評価を行う。そのような測定は、その除草剤事業の一貫としてＭｏｎｓａｎｔｏ  Ｃｏｍｐａｎｙが依頼したものであり、同社に定期的に報告される。
特定の外因性化学物質についての生物学的に有効な散布率の選択は、通常の農業学者の技術範囲内である。同様に当業者は、個々の植物の状態、気候および成長状態、ならびに選択される特定の外因性化学物質とその製剤処方が、本発明を実施して達成される効果に影響を及ぼすことを認識するであろう。用いる外因性化学物質についての有用な散布率は上記の条件すべてに依存しうる。グリフォセート除草剤についての本発明の方法の使用に関しては、適切な散布率について多くの情報が知られている。グリフォセートの２０年以上にわたる使用とそのような使用に関する公表試験が豊富な情報を提供しており、雑草駆除実施者はそのような情報から、特定の環境条件において特定の成長段階にある特定種に関して除草剤として有効なグリフォセート散布率を選択することができる。
グリフォセートあるいはその誘導体の除草剤組成物は、世界中の極めて多様な植物を駆除するために使用されている。そのような組成物は、除草剤として有効な量で植物に散布することができ、制限を伴わずに次の属のひとつまたはそれ以上のうちの、ひとつまたはそれ以上の植物種を有効に駆除することができる：Ａｂｕｔｉｌｏｎ、Ａｍａｒａｎｔｈｕｓ、Ａｒｔｅｍｉｓｉａ、Ａｓｃｌｅｐｉａｓ、Ａｖｅｎａ、Ａｘｏｎｏｐｕｓ、Ｂｏｒｒｅｒｉａ、Ｂｒａｃｈｉａｒｉａ、Ｂｒａｓｓｉｃａ、Ｂｒｏｍｕｓ、Ｃｈｅｎｏｐｏｄｉｕｍ、Ｃｉｒｓｉｕｍ、Ｃｏｍｍｅｌｉｎａ、Ｃｏｎｖｏｌｖｕｌｕｓ、Ｃｙｎｏｄｏｎ、Ｃｙｐｅｒｕｓ、Ｄｉｇｉｔａｒｉａ、Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ、Ｅｌｅｕｓｉｎｅ、Ｅｌｙｍｕｓ、Ｅｑｕｉｓｅｔｕｍ、Ｅｒｏｄｉｕｍ、Ｈｅｌｉａｎｔｈｕｓ、Ｉｍｐｅｒａｔａ、Ｉｐｏｍｏｅａ、Ｋｏｃｈｉａ、Ｌｏｌｉｕｍ、Ｍａｌｖａ、Ｏｒｙｚａ、Ｏｔｔｏｃｈｌｏａ、Ｐａｎｉｃｕｍ、Ｐａｓｐａｌｕｍ、Ｐｈａｌａｒｉｓ、Ｐｈｒａｇｍｉｔｅｓ、Ｐｏｌｙｇｏｎｕｍ、Ｐｏｒｔｕｌａｃａ、Ｐｔｅｒｉｄｉｕｍ、Ｐｕｅｒａｒｉａ、Ｒｕｂｕｓ、Ｓａｌｓｏｌａ、Ｓｅｔａｒｉａ、Ｓｉｄａ、Ｓｉｎｐｉｓ、Ｓｏｒｇｈｕｍ、Ｔｒｉｔｉｃｕｍ、Ｔｙｐｈａ、Ｕｌｅｘ、Ｘａｎｔｈｉｕｍ、およびＺｅａ。
そのためにグリフォセート組成物を使用する特に重要な種を、制限を伴わずに以下に例示する：
一年生広葉植物：
ｖｅｌｖｅｔｌｅａｆ（Ａｂｕｔｉｌｏｎ  ｔｈｅｏｐｈｒａｓｔｉ）
アカザ（ｐｉｇｗｅｅｄ）（Ａｍａｒａｎｔｈｕｓ  ｓｐｐ．）
ｂｕｔｔｏｎｗｅｅｄ（Ｂｏｒｒｅｒｉａ  ｓｐｐ．）
油料種子のアブラナ（ｏｉｌｓｅｅｄ  ｒａｐｅ）、キャノーラ（ｃａｎｏｌａ）、ｉｎｄｉａｎ  ｍｕｓｔａｒｄ等（Ｂｒａｓｓｉｃａ  ｓｐｐ．）
ｃｏｍｍｅｌｉｎａ（Ｃｏｍｍｅｌｉｎａ  ｓｐｐ．）
ｆｉｌａｒｅｅ（Ｅｒｏｄｉｕｍ  ｓｐｐ．）
ヒマワリ（Ｈｅｌｉａｎｔｈｕｓ  ｓｐｐ．）
アサガオ（Ｉｐｏｍｏｅａ  ｓｐｐ．）
ｋｏｃｈｉａ（Ｋｏｃｈｉａ  ｓｃｏｐａｒｉａ）
ゼニアオイ（ｍａｌｌｏｗ）（Ｍａｌｖａ  ｓｐｐ．）
野生のソバ（ｗｉｌｄ  ｂｕｃｋｗｈｅａｔ）、ヤナギタデ（ｓｍａｒｔｗｅｅｄ）（Ｐｏｌｙｇｏｎｕｍ  ｓｐｐ．）
スベリヒユ（ｐｕｒｓｌａｎｅ）（Ｐｏｒｔｕｌａｃａ  ｓｐｐ．）
ｒｕｓｓｉａｎ  ｔｈｉｓｔｌｅ（Ｓａｌｓｏｌａ  ｓｐｐ．）
ｓｉｄａ（Ｓｉｄａ  ｓｐｐ．）
ｗｉｌｄ  ｍｕｓｔａｒｄ（Ｓｉｎａｐｉｓ  ａｒｖｅｎｓｉｓ（オナモミ（ｃｏｃｋｌｅｂｕｒ）（Ｘａｎｔｈｉｕｍ  ｓｐｐ．）
一年生狭葉植物：
野生のカラスムギ（ｗｉｌｄ  ｏａｔ）（Ａｖｅｎａ  ｆａｔｕａ）
ｃａｒｐｅｔｇｒａｓｓ（Ａｘｏｎｏｐｕｓ  ｓｐｐ．）
ｄｏｗｎｙ  ｂｒｏｍｅ（Ｂｒｏｍｕｓ  ｔｅｃｔｒｕｍ）
メヒシバ（ｃｒａｂｇｒａｓｓ）（Ｄｉｇｉｔａｒｉａ  ｓｐｐ．）
ｂａｒｎｙａｒｄｇｒａｓｓ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ）
ヤエムグラ（ｇｏｏｓｅｇｒａｓｓ）（Ｅｌｅｕｓｉｎｅ  ｉｎｄｉｃａ）
一年生ホソムギ（ａｎｎｕａｌ  ｒｙｅｇｒａｓｓ）（Ｌｏｌｉｕｍ  ｍｕｌｔｉｆｌｏｒｕｍ）
イネ（Ｏｒｙｚａ  ｓａｔｉｖａ）
ｏｔｔｏｃｈｌｏａ（Ｏｔｔｏｃｈｌｏａ  ｎｏｄｏｓａ）
ｂａｈｉａｇｒａｓｓ（Ｐａｓｐａｌｕｍ  ｎｏｔａｔｕｍ）
ｃａｎａｒｙｇｒａｓｓ（Ｐｈａｌａｒｉｓ  ｓｐｐ．）
キンエノコロ（ｆｏｘｔａｉｌ）（Ｓｅｔａｒｉａ  ｓｐｐ．）
コムギ（Ｔｒｉｔｉｃｕｍ  ａｅｓｔｉｖｕｍ）
トウモロコシ（Ｚｅａ  ｍａｙｓ）
多年生広葉植物：
ヤマヨモギ（ｍｕｇｗｏｒｔ）（Ａｒｔｅｍｉｓｉａ  ｓｐｐ．）
トウワタ（ｍｉｌｋｗｅｅｄ）（Ａｓｃｌｅｐｉａｓ  ｓｐｐ．）
ｃａｎａｄａ  ｔｈｉｓｔｌｅ（Ｃｉｒｓｉｕｍ  ａｒｖｅｎｓｅ）
ｆｉｅｌｄ  ｂｉｎｄｗｅｅｄ（Ｃｏｎｖｏｌｖｕｌｕｓ  ａｒｖｅｎｓｉｓ）
ｋｕｄｚｕ（Ｐｕｅｒａｒｉａ  ｓｐｐ．）
多年生狭葉植物：
ｂｒａｃｈｉａｒｉａ（Ｂｒａｃｈｉａｒｉａ  ｓｐｐ．）
ｂｅｒｍｕｄａｇｒａｓｓ（Ｃｙｎｏｄｏｎ  ｄａｃｔｙｌｏｎ）
ｙｅｌｌｏｗ  ｎｕｔｓｅｄｇｅ（Ｃｙｐｅｒｕｓ  ｅｓｃｕｌｅｎｔｕｓ）
ｐｕｒｐｌｅ  ｎｔｕｓｅｄｇｅ（Ｃ．ｒｏｔｕｎｄｕｓ）
ｑｕａｃｋｇｒａｓｓ（Ｅｌｙｍｕｓ  ｒｅｐｅｎｓ）
ｌａｌａｎｇ（Ｉｍｐｅｒａｔａ  ｃｙｌｉｎｄｒｉｃａ）
多年生ホソムギ（ｐｅｒｅｎｎｉａｌ  ｒｙｅｇｒａｓｓ）（Ｌｏｌｉｕｍ  ｐｅｒｅｎｎｅ）
ｇｕｉｎｅａｇｒａｓｓ（Ｐａｎｉｃｕｍ  ｍａｘｉｍｕｍ）
ｄａｌｌｉｓｇｒａｓｓ（Ｐａｓｐａｌｕｍ  ｄｉｌａｔａｔｕｍ）
アシ（ｒｅｅｄ）（Ｐｈｒａｇｍｉｔｅｓ  ｓｐｐ．）
ｊｏｈｎｓｏｎｇｒａｓｓ（Ｓｏｒｇｈｕｍ  ｈａｌｅｐｅｎｓｅ）
ガマ（ｃａｔｔａｉｌ）（Ｔｙｐｈａ  ｓｐｐ．）
他の多年生植物：
トクサ（ｈｏｒｓｅｔａｉｌ）（Ｅｑｕｉｓｅｔｕｍ  ｓｐｐ．）
ワラビ（ｂｒａｃｋｅｎ）（Ｐｔｅｒｉｄｉｕｍ  ａｑｕｉｌｉｎｕｍ）
クロイチゴ（ｂｌａｃｋｂｅｒｒｙ）（Ｒｕｂｕｓ  ｓｐｐ．）
ハリエニシダ（ｇｏｒｓｅ）（Ｕｌｅｘ  ｃｕｒｏｐａｅｕｓ）
従って、本発明の方法は、グリフォセート除草剤に関するものであるときには、上記の種のいずれにも有用でありうる。
通常はフィールドで有効な比率よりも低い外因性化学物質比率での、温室試験における効果は、通常の使用率でのフィールド成績との一貫性の証明されたインジケータである。しかし、最も有望な組成物が時として個々の温室試験では増強された性能を示さない。本文中の実施例で示すように、増強のパターンが一連の温室試験を通して明らかになる；そのようなパターンが同定されると、これはフィールドで有用となる生物学的増強の強力な証拠である。
本発明の組成物は、第一賦形剤として上記の式Ｖを持つひとつまたはそれ以上の陽イオン性界面活性剤化合物を含む。式Ｖの化合物において、Ｒ8は、過フッ素化されていなければ、好ましくは約１２個から約１８個の炭素原子を持つ。Ｒ8は好ましくは過フッ素化されており、その場合好ましくは約６個から約１２個の炭素原子を持つ。好ましくはｎは３である。Ｒ9基は好ましくはメチルである。
式Ｖのスルホニルアミノ化合物は特に好ましい。適当な例は、たとえば３Ｍ  ＣｏｍｐａｎｙからＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５として入手可能な、３−（（（ヘプタデカフルオロオクチル）スルホニル）アミノ）−Ｎ，Ｎ，Ｎ−トリメチル−１−プロパミニウムイオダイド、およびその対応する塩化物を含む。３Ｍ  ＣｏｍｐａｎｙのＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−７５４がその対応する塩化物であると考えられる。
式Ｖに該当するカチオン型のようなフルオロ有機界面活性剤は、「スーパースプレッダー（超展着剤）」あるいは「スーパーウェッター」として当該技術において既知の機能カテゴリーに属する。「スーパースプレッダー」あるいは「スーパーウェッター」のクラスは、比較的低い濃度のこれらの界面活性剤を含有する水性組成物の表面張力を低下させる上で非常に有効である。多くの適用においてフルオロ有機界面活性剤は、同様に「スーパースプレッダー」あるいは「スーパーウェッター」である有機ケイ素界面活性剤を置換することができる。一例がヨーロッパ特許願第０  ３９４  ２１１号の中に認められ、これは、有機ケイ素あるいはフルオロ有機界面活性剤が溶解度を改良するために農薬の固形顆粒製剤において交換可能に使用できることを開示している。
２つの重要な問題が、農薬のような外因性化学物質の製剤者の「スーパースプレッダー」および「スーパーウェッター」への関心を制限してきた。まず第一には高い単位コストである。第二に、この機能カテゴリーの界面活性剤は、たとえば外因性化学物質が気孔を通して葉の内部に浸透するのを助けることにより、一部の種に対する外因性化学物質の性能を高めることができるが、同じ外因性化学物質の他の種への性能に対して拮抗的である場合があり、時にはそれがはなはだしいということである。
意外にも、フルオロ有機界面活性剤のサブクラスが、それにもかかわらず有用な補助剤作用を提供する濃度で基本的に非拮抗性であることが認められた。このサブクラスは、式Ｖの陽イオン性フルオロ有機界面活性剤および式Ｖのものと共通する特性プロフィールを持つその他のものを含む。拮抗作用の欠如はこのサブクラスを他のフルオロ有機「スーパースプレッダー」あるいは「スーパーウェッター」とは非常に異なるものにする。さらに、これらの非拮抗性フルオロ有機界面活性剤は、コスト効果的であるのに十分なほどの低い濃度で有用でありうることが認められた。Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５あるいはＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−７５４を含有する組成物についての本文中の実施例の中のデータは、このサブクラスの予想外の特性を示している。
本文中で「ＦＣ−アセテート」および「ＦＣ−サリシレート」と称するＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−７５４の誘導体を次の工程によって調製した。（１）Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−７５４のサンプル中の溶媒を、ガラスビーカーにおいて７０−８０℃に加熱して静かに蒸発させ、固形残留物を生じさせる。（２）固形残留物を室温まで冷却させる。（３）残留物の部分標本１ｇを遠心分離管に入れ、イソプロパノール５ｍｌに溶解する。（４）イソプロパノール中で水酸化カリウム（ＫＯＨ）の飽和溶液を調製する。（５）この溶液をＦＣ−７５４残留物の溶液に１滴ずつ加える；これは沈殿物の形成を生じさせ、それ以上沈殿物が形成されなくなるまでＫＯＨ溶液の添加を続ける。（６）管を４０００ｒｐｍで５分間遠心分離にかける。（７）沈殿が完全であるかどうかを調べるためさらにＫＯＨ溶液を加える；沈殿が完全でなければ、管をもう一度遠心分離にかける。（８）上清をもう１本のガラス管に傾瀉する。（９）イソプロパノール中で酢酸（あるいはサリチル酸）の飽和溶液を調製する。（１０）ｐＨを７に下げるのに十分な量でこの溶液を上清に加える。（１１）完全に乾燥するまで６０℃に加熱してこの中和溶液からイソプロパノールを蒸発させる。（１２）残留物（アセテート塩あるいはサリシレート塩のいずれか）を適当な量の水に溶解し、その後は直ちに使用できる。
本発明の組成物は、任意に、ひとつまたはそれ以上の両親媒性リポソーム形成物質である第二賦形剤物質を含みうる。これらは、リン脂質、セラミド、スフィンゴリピド、ジアルキル界面活性剤、およびポリマー界面活性剤を含めた、合成、動物、あるいは植物由来の様々な脂質を含む。様々なこれらの材料が当業者には既知であり、市販されている。レシチンは特にリン脂質に富み、多くの植物および動物ソースから誘導することができる。大豆レシチンは、そのような物質を含む比較的安価な市販材料の特定例のひとつである。
リポソームを形成するために使用できる他の多くの物質が述べられてきた；本発明は、上述した他の要求事項を満たす限りにおいて、そのようなリポソーム形成物質を含有する組成物を含み、また植物の茎葉に散布する外因性化学物質の生物学的効果を高めるためにそのような組成物を使用することを含む。たとえば、参照してここに組み込まれる米国特許第５，５８０，８５９号は、Ｎ−（２，３−ジ−（９−（Ｚ）−オクタデセニルオキシ））−プロプ−１−イル−Ｎ，Ｎ，Ｎ−トリメチルアンモニウムクロリド（ＤＯＴＭＡ）および１，２−ビス（オレオイルオキシ）−３−（トリメチルアンモニオ）プロパン（ＤＯＴＡＰ）を含めた、陽イオン基を持つリポソーム形成物質を開示している。それ自体は陽イオン性でないが、親水性部分の一部として陽イオン基を含有するリポソーム形成物質は、たとえばジオレオイルホスファチジルコリン（ＤＯＰＣ）およびジオレオイルホスファチジルエタノールアミン（ＤＯＰＥ）を含む。陽イオン基を含有しないリポソーム形成物質は、ジオレオイルホスファチジルグリセロール（ＤＯＰＧ）を含む。これらのリポソーム形成物質のいずれも、コレステロールを添加してあるいは添加せずに、使用することができる。
２本のヒドロカルビル鎖を含む疎水性部分を持った陽イオン性リポソーム形成物質は、上記の式Ｉ、ＩＩおよびＩＩＩにおいてＺとして同定される対イオン（陰イオン）を伴う。水酸化物、塩化物、臭化物、ヨウ化物、硫酸塩、リン酸塩および酢酸塩のような農業学的に許容される陰イオンを含めて、適当ないかなる陰イオンも使用することができる。外因性化学物質が生物学的に活性な陰イオンを持つ特定形態では、その陰イオンがリポソーム形成物質についての対イオンの働きをすることができる。たとえば、グリフォセートは、式Ｉの化合物のような陽イオン性リポソーム形成物質の水酸化物とともに、その酸の形態で使用できる。
当該技術においてリポソームを形成することが知られている式Ｉの化合物は、塩化および臭化ジステアリルジメチルアンモニウム（各々当該技術においてＤＯＤＡＣおよびＤＯＤＡＢとしても知られる）。当該技術においてリポソームを形成することが知られている式ＩＩの化合物は、上述したＤＯＴＭＡおよび臭化ジミリストオキシプロピルジメチルヒドロキシエチルアンモニウム（ＤＭＲＩＥ）を含む。当該技術においてリポソームを形成することが知られている式ＩＩＩの化合物は、ジオレオイルオキシ−３−（ジメチルアンモニオ）プロパン（ＤＯＤＡＰ）および上述したＤＯＴＡＰを含む。当該技術においてリポソームを形成することが知られている式ＩＶの化合物は、いずれも上述したＤＯＰＣおよびＤＯＰＥを含む。
当該技術において既知の多くのリポソーム形成物質において、疎水性ヒドロカルビル鎖は不飽和であり、ひとつまたはそれ以上の二重結合を持つ。製薬技術において特に一般的に使用されるのは、ジオレイルあるいはジオレオイル化合物である。これらに関する潜在的な問題は、それらが二重結合部位で酸化されることになる酸化環境である。これはアスコルビン酸のような抗酸化剤を組成物に含めることによって抑制することができる。その代わりに、高い割合の疎水性ヒドロカルビル鎖が完全に飽和されているリポソーム形成物質を使用することによってこの問題を避けることもできる。それ故本発明の好ましい形態では、式Ｉ−ＩＶのＲ1とＲ2は独立して飽和直鎖状アルキル基である。特に好ましい組成物は、Ｒ1とＲ2がどちらもパルミチル（セチル）またはパルミトイル基であるか、あるいはその代わりにどちらもステアリルまたはステアロイル基であるリポソーム形成物質を使用する。
リン脂質は、低コストで環境特性が良好であることから、本発明の方法および組成物におけるリポソーム形成物質の中でも特に好ましい。大豆レシチンのような植物性レシチンは本発明に従って成功裡に使用された。レシチン製品のリン脂質含量は、約１０％から１００％近くまでの範囲をとりうる。粗レシチン（１０−２０％リン脂質）によって許容しうる結果が得られたが、一般には少なくとも部分的に脱油されていて、リン脂質含量が約４５％以上の領域であるレシチンを使用することが好ましい。９５％といったより高いグレードは卓越した結果を提供するが、はるかに高いコストのためにほとんどの散布が妥当と認められなくなるであろう。
レシチンのリン脂質成分あるいは本発明において使用する何らかのリン脂質成分は、天然あるいは合成由来のひとつまたはそれ以上のホスファチドを含みうる。これらの各々のホスファチドは、一般に加水分解してリン酸、脂肪酸、多価アルコール、および典型的には窒素塩基を生じるリン酸エステルである。ホスファチド成分は、一部は加水分解された形態、たとえばホスファチジン酸として存在しうる。適当なホスファチドは、制限を伴わずに、ホスファチジルコリン、添水素ホスファチジルコリン、ホスファチジルイノシトール、ホスファチジルセリン、ホスファチジン酸、ホスファチジルグリセロール、ホスファチジルエタノールアミン、Ｎ−アシルホスファチジルエタノールアミン、およびこれらのいずれかの混合物を含む。
植物性レシチンにおいては、リン脂質化合物の高い比率の疎水性ヒドロカルビル鎖が典型的には不飽和である。本発明に従った組成物のひとつの好ましい形態は、飽和リン脂質と不飽和リン脂質の両方を含み、飽和リン脂質対不飽和リン脂質の重量比が約１：２以上である。種々の特に好ましい形態において、（１）少なくとも５０％重量のリン脂質がジ−Ｃ12-22−飽和アルカノイルリン脂質である、（２）少なくとも５０％重量のリン脂質がジ−Ｃ16-18−飽和アルカノイルリン脂質である、（３）少なくとも５０％重量のリン脂質がジステアロイルリン脂質である、（４）少なくとも５０％重量のリン脂質がジパルミトイルリン脂質である、あるいは（５）少なくとも５０％重量のリン脂質がジステアロイルホスファチジルコリン、ジパルミトイルホスファチジルコリン、あるいはそれらの混合物である。たとえば卵黄レシチンのような動物由来のレシチンでは、植物性レシチンにおけるよりも高い比率の飽和アルカノイルリン脂質が一般的に認められる。
リン脂質は、少なくとも酸性媒質中では、化学的に不安定であることが知られており、酸性媒質中ではそれらのリゾカウンターパーに分解する傾向がある。それ故、より安定なリポソーム形成物質ではなくリン脂質を使用する場合は、通常組成物のｐＨを高目に調整することが好ましい。グリフォセート組成物の場合には、モノイソプロピルアンモニウム（ＩＰＡ）塩のようなモノ塩に基づく組成物のｐＨは、典型的にはおよそ５かそれ以下である。本発明のグリフォセート組成物においてリン脂質を第一賦形剤物質として使用するときには、従って、組成物のｐＨを、たとえばおよそ７まで上げることが望ましいであろう。この目的のために都合のよいどのような塩基も使用できる；しばしば、グリフォセート塩において使用するのと同じ塩基、たとえばグリフォセートＩＰＡ塩の場合にはイソプロピルアミンを用いるのが最も好都合である。
本発明に従った組成物は、典型的には水、外因性化学物質および第一賦形剤物質、ならびに使用する場合には第二賦形剤物質を組合わせることによって調製される。これはたとえばＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５あるいはＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−７５４の場合がそうであり、通常、穏やかに撹拌しながら単に混合するだけで水性組成物を提供するのに十分である。しかし、たとえばほとんどの形態のレシチンの場合のように、第二賦形剤物質が水に分散するのに高い剪断を必要とする場合には、現在、第二賦形剤物質を水中で音波破砕するかあるいはマイクロ流動化することが好ましい。これは第一賦形剤物質および／あるいは外因性化学物質を加える前もしくは後に行うことができる。音波破砕あるいはマイクロ流動化は、一般にリポソームあるいは単純なミセルとは異なった他の凝集構造を生じる。リポソームあるいは他の凝集体の、平均サイズを含めた正確な特性は、特に音波破砕あるいはマイクロ流動化の際のエネルギー入力に依存する。より高いエネルギー入力は一般により小さなリポソームを生じる。リポソーム中またはリポソーム上にあるいは他の超分子凝集体によって、外因性化学物質を捕獲するあるいはさもなければ外因性化学物質と緩やかにまたは緊密に結合することが可能であるが、外因性化学物質はそのように捕獲あるいは結合されている必要はなく、実際に本発明は、外因性化学物質が凝集体に全く捕獲あるいは結合されていないときに有効である。
本発明の特定形態では、リポソームあるいは他の凝集体は少なくとも２０ｎｍ、より好ましくは少なくとも３０ｎｍの平均直径を持つ。我々は光散乱法により、本発明の一部のリポソーム組成物が、線形適合を用いて計算したときには５４から４６８ｎｍ、方形適合を用いて計算したときには３８から３９０ｎｍの範囲の平均リポソーム直径を持つことを測定した。
種々の成分の濃度は、一部には濃縮製剤が植物への散布の前にさらに希釈するように調製されているかどうか、あるいは溶液または分散剤がさらに希釈せずに散布できるように調製されているかどうかに依存して変化する。
陽イオン性フルオロ有機界面活性剤とレシチンを含有する水性グリフォセート製剤において、適当な濃度は次の通りである：グリフォセート０．１−４００ｇ  ａ．ｅ．／ｌ、フルオロ有機界面活性剤０．００１−１０％重量、および大豆レシチン０．００１−１０％重量。レシチンが存在しない場合、グリフォセートとフルオロ有機界面活性剤については上に示した濃度範囲が有用である。
固形グリフォセート製剤では、水の大部分が除去されているため成分のより高い濃度が可能である。
成分の重量／重量比が絶対濃度よりも重要であると考えられる。たとえば、レシチンと陽イオン性フルオロ有機界面活性剤を含むグリフォセート製剤では、レシチン対グリフォセートａ．ｅ．比は、好ましくは約１：３から約１：１００の範囲内である。一般に、所望する除草効果の増強をもたらすのに十分な量のフルオロ有機界面活性剤の存在下で、安定性を維持しながら製剤に組み込むことができる高さに近いレシチン対グリフォセートａ．ｅ．比を用いることが好ましい。たとえば、約１：３から約１：１０の範囲のレシチン／グリフォセートａ．ｅ．比はが概して有用と認められ、約１：１０から約１：１００のより低い比率は特定の状況で特定雑草種に対して有用と考えられる。フルオロ有機界面活性剤対グリフォセートａ．ｅ．比は、同様に約１：３から約１：１００の範囲が好ましい。フルオロ有機界面活性剤は比較的コストが高い傾向にあるので、一般にはこの比率を、所望する除草効果の実現と両立しつつできるだけ低く維持することが望ましいであろう。
レシチンが存在する場合、フルオロ有機界面活性剤対レシチンの比率は、好ましくは約１：１０から約１０：１の範囲、より好ましくは約１：３から約３：１の範囲、最も好ましくはほぼ１：１である。当業者は、適当な濃度と成分比を有する本発明の組成物を調製するために本文中で開示する範囲を使用することができる。何らかの特定の用途あるいは状況のための好ましいあるいは至適濃度および成分比は、常套的な実験によって決定することができる。
成分の組合せはタンク混合で行うこともできるが、本発明では、物質を植物に散布する人に求められる仕事を単純化するため、植物への散布に先立って組合せを行うことが好ましい。しかし我々は、一部の場合には、希釈噴霧組成物としてスクラッチから調製したリポソーム含有組成物の生物学的効果が、同じ成分を同じ濃度で含むが、あらかじめ調製された濃厚製剤から希釈したものよりもすぐれていることを認めた。
本発明の種々の組成物を本文中では特定のリストされた材料を含むものとして記述しているが、本発明の一部の好ましい形態では、組成物は基本的には指示された材料から成る。
任意に、他の農業学的に許容される物質も当該組成物に含むことができる。たとえば、ひとつ以上の外因性化学物質を含むことができる。また、種々の農業学的に許容される補助剤も、その目的が外因性化学物質の植物への作用に直接寄与することであるかどうかに関わらず、含有することができる。たとえば、外因性化学物質が除草剤であるときには、液体窒素肥料あるいは硫酸アンモニウムを組成物に含有してもよい。もうひとつの例として、安定剤を組成物に加えることができる。一部の場合には、葉と接触する散布液のｐＨを下げるために、マイクロ被包した酸を組成物中に含むことが望ましいと考えられる。ひとつまたはそれ以上の界面活性剤も含有することができる。本文中で商標名で言及した界面活性剤、および本発明の方法において有用でありうる他の界面活性剤は、ＭｃＣｕｔｃｈｅｏｎのＥｍｕｌｓｉｆｉｅｒｓ  ａｎｄ  Ｄｅｔｅｒｇｅｎｔｓ、１９９７版、Ｇｏｗｅｒ発行のＨａｎｄｂｏｏｋ  ｏｆ  Ｉｎｄｕｓｔｒｉａｌ  Ｓｕｒｆａｃｔａｎｔｓ、第２版、およびＣｏｓｍｅｔｉｃ  Ｉｎｇｒｅｄｉｅｎｔ  Ｄｉｃｔｉｏｎａｒｙ、第６版、１９９５のような標準参考文献に記載されている。
本発明の組成物は、噴霧ノズル、アトマイザー等のような液体を噴霧するための従来の何らかの手段を用いて、噴霧によって植物に散布することができる。本発明の組成物は、装置を用いて、存在する個々の植物種、土壌組成物等のような変数に応じてフィールドの異なる部分に適用する外因性化学物質の量を変化させる、精密営農手法において用いることができる。そのような手法のひとつの形態では、噴霧装置によって操作する包括的な位置決定システムを用いて、所望する量の組成物をフィールドの異なる部分に散布することができる。
植物に散布するときの組成物は、好ましくは標準的な農業散布装置を用いて直ちに散布するのに十分な程度に希釈されている。本発明のための好ましい散布率は、有効成分の種類と濃度および関係する植物種を含めて、数多くの因子に依存して変化する。茎葉のフィールドに水性組成物を散布するのに有用な割合は、噴霧散布により約２５から約１，０００リットル／ヘクタール（ｌ／ｈａ）の範囲をとりうる。水溶液についての好ましい散布率は、約５０から約３００ｌ／ｈａの範囲内である。
所望する生物学的（たとえば除草）効果を生み出すためには、多くの外因性化学物質（グリフォセート除草剤を含めて）が植物の生体組織によって取り込まれ、植物内を移行しなければならない。それ故、植物の局所組織を過度に損傷し、その正常な機能を妨げてあまりに急速に移行を低下させるようなやり方で除草組成物を散布しないことが重要である。しかし、ある程度の限られた度合の局所損傷は、一部の外因性化学物質の生物学的効果への影響において重要でない、さらには有益な場合もある。
本発明の数多くの組成物が以下の実施例において例示されている。グリフォセートの多数の濃縮組成物が、温室試験において、様々な散布条件下で極めて多様な雑草種に関するフィールド試験を是認するのに十分な除草効果を提供した。
陽イオン性フルオロ有機界面活性剤を第一賦形剤物質として、また大豆レシチン（４５％リン脂質、Ａｖａｎｔｉ）を第二賦形剤物質として含有する、フィールドで試験した水性組成物は次のものを含んだ：
0004155601.tif 000002
上記の組成物は実施例の中で述べるような工程（ｖ）によって調製した。
フィールドで試験した乾燥組成物は次のものを含んだ：
0004155601.tif 000003
上記の組成物は次の工程によって調製した。アンモニウムグリフォセート粉末をブレンダーに加えた。賦形剤成分を十分な水とともにゆっくりと加え、粉末を湿らせて堅い生地を形成した。ブレンダーを十分な時間運転して、すべての成分を完全に混合した。次に生地を押出装置に移し、押出して顆粒を形成し、最後に流動床乾燥機で乾燥した。
実施例
本発明を例証する以下の実施例では、グリフォサート組成物の相対的除草効果を評価するため、温室試験を行った。比較のため使用した組成物は以下のものを含む：
製剤Ｂ：水溶液中に重量で４１％のグリフォサートＩＰＡ塩を含む。この製剤は、米国内において、Ｍｏｎｓａｎｔｏ  ＣｏｍｐａｎｙからＡＣＣＯＲＤ（登録商標）という商標名で販売されている。
製剤Ｃ：ポリオキシエチレン（１５）獣脂アミンをベースとした界面活性剤（Ｍｏｎｓａｎｔｏ  ＣｏｍｐａｎｙのＭＯＮ０８１８）からなる共製剤（重量で１５％）と共に、水溶液中に重量で４１％のグリフォサートＩＰＡ塩を含む。この製剤は、カナダにおいて、Ｍｏｎｓａｎｔｏ  ＣｏｍｐａｎｙからＲＯＵＮＤＵＰ（登録商標）という商標名で販売されている。
製剤Ｊ：界面活性剤と共に、水溶液中に重量で４１％のグリフォサートＩＰＡ塩を含む。この製剤は、米国内において、Ｍｏｎｓａｎｔｏ  ＣｏｍｐａｎｙからＲＯＵＮＤＵＰ（登録商標）ＵＬＴＲＡという商標名で販売されている。
製剤Ｋ：水溶性の乾燥粒状製剤として、界面活性剤と共に、重量で７５％のグリフォサートアンモニウム塩を含む。この製剤は、オーストラリアにおいて、Ｍｏｎｓａｎｔｏ  ＣｏｍｐａｎｙからＲＯＵＮＤＵＰ（登録商標）ＤＲＹという商標名で販売されている。
製剤Ｂ、Ｃ、およびＪは、１リットル当たり３５６グラム相当のグリフォサート酸（ｇａ．ｅ．／ｌ）を含んでいる。製剤Ｋは、１キログラム当たり６８０グラム相当のグリフォサート酸を含んでいる（ｇａ．ｅ．／ｋｇ）。
実施例の組成物には様々な所有の賦形剤を用いた。それらの賦形剤を以下に示す：
0004155601.tif 000004
Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５は、３Ｍ社の製品資料および標準処方集には上記の如く総称的にしか定義されていないが、１９９３年１２月２０日に発行され、３Ｍ社が製品パンフレットとして再版したＡｍｅｒｉｃａｎ  Ｐａｉｎｔ  ＆  Ｃｏａｔｉｎｇｓ  Ｊｏｕｒｎａｌの”フルオロケミカル界面活性剤が重ね塗り適合性に及ぼす影響（Ｔｈｅ  ｅｆｆｅｃｔｓ  ｏｆ  ｆｌｕｏｒｏｃｈｅｍｉｃａｌ  ｓｕｒｆａｃｔａｎｔｓｏｎ  ｒｅｃｏａｔａｂｉｌｉｔｙ）”と題する３Ｍ社のＪ．Ｌｉｎｅｒｔ  ＆  Ｊ．Ｎ．Ｃｈａｓｍａｎによる論文では、
Ｃ8Ｆ17ＳＯ2ＮＨ（ＣＨ2）3Ｎ+（ＣＨ3）3Ｉ-
と明確に特定されている。Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−７５０は同一の界面活性剤をベースにしたものであると考えられる。Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−７５４は
Ｃ8Ｆ17ＳＯ2ＮＨ（ＣＨ2）3Ｎ+（ＣＨ3）3Ｃｌ-
の構造を有するものと考えられ、即ち、ヨウ素が塩素の陰イオンで置換されている点を除き、Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５と同一である。
本実施例中で“Ｓｕｒｆ  Ｈ１”から“Ｓｕｒｆ  Ｈ５”と呼ぶ以下の界面活性剤は、疎水性部分としてハイドロカルビル基を持っているが、他の点では上記Ｆｌｕｏｒａｄ界面活性剤と類似の構造を有している。これらの界面活性剤は、Ｍｏｎｓａｎｔｏ  Ｃｏｍｐａｎｙとの契約の下で合成され、特性化された。
Ｓｕｒｆ  Ｈ１：Ｃ12Ｈ25ＳＯ2ＮＨ（ＣＨ2）3Ｎ+（ＣＨ3）3Ｉ-
Ｓｕｒｆ  Ｈ２：Ｃ17Ｈ35ＣＯＮＨ（ＣＨ2）3Ｎ+（ＣＨ3）3Ｉ-
Ｓｕｒｆ  Ｈ３：Ｃ11Ｈ23ＣＯＮＨ（ＣＨ2）3Ｎ+（ＣＨ3）3Ｉ-
Ｓｕｒｆ  Ｈ４：ｃｉｓ−Ｃ8Ｈ17ＣＨ＝ＣＨ（ＣＨ2）7ＣＯＮＨ（ＣＨ2）3Ｎ+（ＣＨ3）3Ｉ-
Ｓｕｒｆ  Ｈ５：Ｃ7Ｈ15ＣＯＮＨ（ＣＨ2）3Ｎ+（ＣＨ3）3Ｉ-
本実施例中では、エトキシ化脂肪族アルコール界面活性剤は、Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ  Ｃｏｓｍｅｔｉｃ  Ｉｎｇｒｅｄｉｅｎｔ  Ｄｉｃｔｉｏｎａｒｙ、第６版、１９９５年（Ｃｏｓｍｅｔｉｃ，Ｔｏｉｌｅｔｒｙ  ａｎｄ  Ｆｒａｇｒａｎｃｅ  Ａｓｓｏｃｉａｔｉｏｎ、Ｗａｓｈｉｎｇｔｏｎ、ＤＣ）で与えられている一般名で呼ぶものとする。これらの界面活性剤は様々な製造業者から互換性を持って製造されたものであり、以下にその例を挙げる：
Ｌａｕｒｅｔｈ−２３：Ｂｒｉｊ  ３５（ＩＣＩ）、Ｔｒｙｃｏｌ  ５９６４（Ｈｅｎｋｅｌ）
Ｃｅｔｅｔｈ−１０：Ｂｒｉｊ  ５６（ＩＣＩ）
Ｃｅｔｅｔｈ−２０：Ｂｒｉｊ  ５８（ＩＣＩ）
Ｓｔｅａｒｅｔｈ−１０：Ｂｒｉｊ  ７６（ＩＣＩ）
Ｓｔｅａｒｅｔｈ−２０：Ｂｒｉｊ  ７８（ＩＣＩ）、Ｅｍｔｈｏｘ  ５８８８−Ａ（Ｈｅｎｋｅｌ）、ＳＴＡ−２０（Ｈｅｔｅｒｅｎｅ）
Ｓｔｅａｒｅｔｈ−３０：ＳＴＡ−３０（Ｈｅｔｅｒｅｎｅ）
Ｓｔｅａｒｅｔｈ−１００：Ｂｒｉｊ  ７００（ＩＣＩ）
Ｃｅｔｅａｒｅｔｈ−１５：ＣＳ−１５（Ｈｅｔｅｒｅｎｅ）
Ｃｅｔｅａｒｅｔｈ−２０：ＣＳ−２０（Ｈｅｔｅｒｅｎｅ）
Ｃｅｔｅａｒｅｔｈ−２７：Ｐｌｕｒａｆａｃ  Ａ−３８（ＢＡＳＦ）
Ｃｅｔｅａｒｅｔｈ−５５：Ｐｌｕｒａｆａｃ  Ａ−３９（ＢＡＳＦ）
Ｏｌｅｔｈ−２：Ｂｒｉｊ  ９２（ＩＣＩ）
Ｏｌｅｔｈ−１０：Ｂｒｉｊ  ９７（ＩＣＩ）
Ｏｌｅｔｈ−２０：Ｂｒｉｊ  ９８（ＩＣＩ）、Ｔｒｙｃｏｌ５９７１（Ｈｅｎｋｅｌ）
ある所有の賦形剤が水または他の溶媒中の溶液として供給された界面活性剤である場合、その使用量は、“現状”ベースではなく、真の界面活性剤ベースで計算した。例えば、Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５は３３％のイソプロパノールおよび１７％の水と共に５０％の真の界面活性剤として供給される；従って、本明細書で記載する０．１％ｗ／ｗのＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５を含有する組成物には、１００ｇの組成物中に０．２ｇの供給された製品が含まれている。しかし、レシチンの量は、使用したレシチンサンプル中のリン脂質含量に関わらず、常に“現状”ベースで本明細書に記載する。
実施例中の噴霧用組成物はリストアップした賦形剤成分の他にグリフォサートＩＰＡ塩等の外因性化学物質を含んだ。外因性化学物質の量は、９３ｌ／ｈａの噴霧容量で散布したときに、１ヘクタール当たりのグラム数（ｇ／ｈａ）が所望の割合になるように選択した。各組成物に対して幾つかの外因性化学物質率を用いた。従って、別に指示がある場合を除き、噴霧用組成物を試験する際、外因性化学物質の濃度は外因性化学物質率に正比例して変動したが、賦形剤成分の濃度は異なる外因性化学物質率全体を通じて一定に維持した。
濃縮組成物は、水に希釈、溶解、または分散して噴霧用組成物を形成することにより試験した。濃縮物から調製したこれらの噴霧用組成物の場合、賦形剤成分の濃度は外因性化学物質の濃度と共に変動した。
別に指示がある場合を除き、水性の噴霧用組成物は以下の方法（ｉ）、（ｉｉ）、または（ｉｉｉ）のうちのいずれか１つの方法により調製した。
（ｉ）レシチンまたはリン脂質を含まない組成物の場合、水性組成物は単に成分を温和な攪拌下で混合することにより調製した。
（ｉｉ）計量した量の粉末状のレシチンを１００ｍｌボトル中の０．４ｍｌのクロロホルムに溶解した。得られた溶液を空気乾燥させて薄いフィルム状のレシチンを形成し、このフィルム状レシチンに３０ｍｌの脱イオン水を加えた。次いで、このボトルおよびその内容物を、２．４ｃｍのプローブチップを備え、出力レベルを８に設定したＦｉｓｈｅｒ  Ｓｏｎｉｃ  Ｄｉｓｍｅｍｂｒａｔｏｒ、モデル５５０を３分間連続運転することにより音波処理した。次いで、得られたレシチンの水性分散液を室温にまで冷却し、レシチンのストック液を形成した。後に、このレシチンストック液の必要量を温和な攪拌下で他の成分と混合した。実施例中に示されているように、ある場合には音波処理する前に水中のレシチンに特定の成分を加え、レシチンとこれらの成分を一緒に音波処理した。理論に拘束されることなく、処方成分をレシチンと共に音波処理することにより、少なくとも成分のうち幾分かは、レシチン中に存在するリン脂質により形成されるベシクルまたは他の凝集体内に被包されるか、さもなければそれらに結合するか、もしくはそれらで捕捉されるものと考えられる。
（ｉｉｉ）音波処理する前にクロロホルム中のレシチン溶液を形成するステップを省くことを除き、方法（ｉｉ）の手順を実施した。その代わりに粉末状のレシチンをビーカーに入れ、水を加えた後、ビーカーとその内容物を音波処理した。
別に指示がある場合を除き、水性濃縮組成物は以下の方法（ｉｖ）、（ｖ）、（ｖｉｉｉ）または（ｉｘ）のうちのいずれか１つの方法により調製した。
（ｉｖ）指示されたタイプの計量した量のレシチン粉末をビーカーに入れ、所望の最終組成物に必要な量を越えない量の脱イオン水を加えた。次いで、ビーカーとその内容物を２．４ｃｍのプローブチップを備えたＦｉｓｈｅｒ  Ｓｏｎｉｃ  Ｄｉｓｍｅｍｂｒａｔｏｒ、モデル５５０に入れ、出力レベルを８に設定し、５分間運転した。結果として得られたレシチン分散液は基剤を形成し、そこへ穏やかに撹拌しながら他の成分を加えることにより水性の濃縮製剤を得た。これらの成分の添加順序をいろいろと変え、時には、この添加順序が濃縮製剤の物理的安定性に影響を及ぼすことが明らかになった。Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５またはＦＣ−７５４等のフルオロ−有機界面活性剤が添加成分に含まれている場合は、一般的にこれを初めに加え、必要な場合はその後に他の界面活性剤を加え、次いで、外因性化学物質を加えた。使用した外因性化学物質がグリフォサートＩＰＡ塩の場合は、これを、ｐＨが４．４から４．６で、重量で６２％（４５％ａ．ｅ．）の溶液の形態で加えた。必要な場合には、最終ステップとして水で最終調整を行った。ある場合には、濃縮製剤の特定の成分を、音波処理後ではなく、音波処理前に加え、それらをレシチンと共に音波処理した。
（ｖ）指示されたタイプの計量した量のレシチン粉末をビーカーに入れ、充分な量の脱イオン水を加え、以下に詳記する音波処理後、通常は１０％から２０％ｗ／ｗの範囲、典型的には１５％ｗ／ｗの適当な濃度のレシチンストック液を生成した。次いで、ビーカーとその内容物を２．４ｃｍのプローブチップを備えたＦｉｓｈｅｒ  Ｓｏｎｉｃ  Ｄｉｓｍｅｍｂｒａｔｏｒ、モデル５５０に入れ、パルス時間を１５秒に設定し、冷却できるようにパルス間の間隔を１分間に設定した。パワー出力はレベル８に設定した。合計で３分間の音波処理（１２回のパルス時間）後、結果として得られたレシチンストック液を、必要な場合、脱イオン水で所望の濃度に最終調整した。水性濃縮製剤を調製するため、以下の成分を穏やかに攪拌しながら適当な割合で混合した：（ａ）外因性化学物質、例えば、ｐＨ４．４−４．６の６２％ｗ／ｗ溶液としてのグリフォサートＩＰＡ塩；（ｂ）レシチンストック液；（ｃ）必要な場合は他の成分；および（ｄ）水。成分の添加順序は、通常は与えられた順番で行ったが、時には順序を変動させ、ある場合にはこの順序が濃縮製剤の物理的安定性に影響を及ぼすことが明らかになった。
（ｖｉｉｉ）オイル成分またはレシチンを含まない界面活性剤含有水溶液濃縮物は以下のように調製した。計量した量の選択された界面活性剤にグリフォサートＩＰＡ塩の濃縮（６２％ｗ／ｗ）水溶液を加えた。選択した界面活性剤が周囲温度で自由流動性を持たない場合は、グリフォサート溶液を加える前に界面活性剤を加熱して流動可能な状態にした。必要量の水を加え、グリフォサートおよび他の成分の濃度を所望のレベルに調整した。その組成物を最終的に高剪断混合に掛け、典型的には媒質乳化スクリーンを備えたＳｉｖｅｒｓｏｎ  Ｌ４ＲＴ−Ａミキサーを用いて７，０００ｒｐｍで３分間運転した。
（ｉｘ）コロイド粒子を含有する組成物の場合、重量で必要量の選択されたコロイド粒子をグリフォサートＩＰＡ塩の濃縮（６２％ｗ／ｗ）水溶液に懸濁させ、冷却しながら攪拌して確実に均質化した。得られた懸濁液に、重量で必要量の選択された界面活性剤を加えた。界面活性剤が周囲温度で自由流動性を持たない場合は、界面活性剤を懸濁液に加える前に界面活性剤を加熱し、界面活性剤を流動可能な状態にした。組成物がステアリン酸ブチル等のオイルも含んでいる場合には、先ずそのオイルを界面活性剤と充分に混合し、得られた界面活性剤−オイル混合液を懸濁液に加えた。水性濃縮物を完成させるため、必要量の水を加え、グリフォサートおよび他の成分の濃度を所望のレベルに調整した。その濃縮物を最終的に高剪断混合に掛け、典型的には媒質乳化スクリーンを備えたＳｉｖｅｒｓｏｎ  Ｌ４ＲＴ−Ａミキサーを用いて７，０００ｒｐｍで３分間運転した。
（ｘ）レシチンおよびステアリン酸ブチルを含む水性濃縮物製剤の調製には、他のレシチン濃縮物で用いた手順とは異なる手順を用いた。先ず、例えばグリフォサートＩＰＡ塩等の外因性化学物質を穏やかに攪拌しながら処方用ジャー中の脱イオン水に加えた。次いで、攪拌し続けたまま、選択した界面活性剤（レシチン以外のもの）を加え、外因性化学物質／界面活性剤予備混合液を形成した。界面活性剤が周囲温度で自由流動性を持たない場合は、上記の添加順序とは異なる手順を用いた。代わりに、先ず非自由流動性の界面活性剤を組成物に必要な他のいずれかの界面活性剤（レシチン以外のもの）と共に水に加え、次いで、振とう浴中で２時間５５℃に加熱した。得られた混合液を冷却した後、穏やかに撹拌しながら外因性化学物質を加え、外因性化学物質／界面活性剤予備混合液を形成した。計量した量の選択したレシチンを攪拌しながら外因性化学物質／界面活性剤予備混合液に加え、塊を分解した。その混合液を約１時間放置してレシチンを水和した後、相分離が生じなくなるまで更に攪拌しながらステアリン酸ブチルを加えた。次いで、この混合液をミクロ流動化装置（Ｍｉｃｒｏｆｌｕｉｄｉｃｓ  Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ  Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ、モデルＭ−１１０Ｆ）に移し、１０，０００ｐｓｉ（６９ＭＰａ）で３サイクルから５サイクル、ミクロ流動化した。各サイクルにおいて、処方用ジャーをミクロ流動化した混合液ですすいだ。最後のサイクルでは、最終組成物を清浄な乾燥したビーカーに集めた。
別に指示のある場合を除き、以下の手順を用いて実施例の組成物を試験し、除草効果を決定した。
指示された植物種の種を、予め蒸気滅菌され、３．６ｋｇ／ｍ3の割合で１４−１４−１４ＮＰＫ遅放出性肥料を用いて予め施肥された土壌混合物が入っている８５ｍｍ平方の鉢に植えた。鉢は地下灌漑を備えた温室内に置いた。発芽の約１週間後、均一な一連の試験鉢を作るため、必要に応じて不健全な植物や異常な植物の除去を含む苗の間引きを行った。
試験期間中、植物は温室内に入れ、１日当たり少なくとも１４時間の光照射を受けた。自然光が１日に必要な照射量に満たない場合は、約４７５マイクロアインシュタインの強度の人工的な光でその不足分を補った。被晒温度は精確には管理しなかったが、日中の平均温度は約２７℃であり、夜間は約１８℃であった。試験期間中はずっと植物を地下灌漑し、土壌が適当な水分レベルになるように確保した。
鉢は、３回の追試を行う充分にランダム化された実験計画において、異なる処置に振り分けた。後に処置の効果を評価できるように、対照として一組の鉢を処置を施さずに放置した。
グリフォサート組成物の散布は、１６６キロパスカル（ｋＰａ）の圧力で１ヘクタール当たり９３リットル（ｌ／ｈａ）の噴霧容量を噴霧するように校正された９５０１Ｅノズルを備えた軌道式噴霧器で噴霧することにより行った。鉢は、処置後、評価の準備が整うまで温室に戻した。
処置は希釈水性組成物を用いて行った。これらの希釈水性組成物は、それらの成分から直接噴霧用組成物として調製するか、予め処方された濃縮組成物を水で希釈することにより調製した。
除草効果の評価では、試験下のすべての植物を一人の熟練した技術者が調べ、処置を施していない植物と比較することにより、各処置の有効性を目視測定して抑制百分率を記録した。０％の抑制率は効果がなかったことを表しており、１００％の抑制率はすべての植物が完全に枯れたことを意味している。殆どの場合、抑制率が８５％かもしくはそれ以上であれば通常の除草剤として使用するのに適していると考えられる；しかし、実施例の場合のような温室試験では、有効性レベルが異なる組成物間の識別を容易化するため、８５％未満の抑制率を与える割合で組成物を散布するのが普通である。
実施例１
グリフォサート含有噴霧用組成物は、表１に示すように、製剤ＢおよびＣを賦形剤と共にタンク攪拌することにより調製した。
ベルベットリーフ（Ａｂｕｔｉｌｏｎ  ｔｈｅｏｐｈｒａｓｔｉ、ＡＢＵＴＨ）およびヒエ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ、ＥＣＨＣＦ）を成育させ、以上に記載した標準的な方法で処置した。噴霧用組成物の散布は、ＡＢＵＴＨを植えてから１６日後、およびＥＣＨＣＦを植えてから１６日後に行い、組成物散布の１８日後に除草に関する抑制の評価を行った。各処置に対するすべての追試を平均した結果が表１に示されている。
0004155601.tif 000005
Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５を製剤Ｂと共にタンク攪拌した混合液は、ＡＢＵＴＨに対しては製剤Ｃに比べて顕著に優れた除草効果を示したが、ＥＣＨＣＦに対しては製剤Ｃの除草効果に及ばなかった。非イオン性有機シリコーン界面活性剤Ｓｉｌｗｅｔ  Ｌ−７７で見られたＥＣＨＣＦに対するグリフォサート活性の拮抗作用は、カチオン性フルオロ−有機界面活性剤Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５では起こらなかった。
実施例２
グリフォサートナトリウムまたはＩＰＡ塩および賦形剤成分を含む水性噴霧組成物を表２ａに示すように調製した。すべての組成物は、大豆レシチン（１０−２０％のリン脂質、Ｓｉｇｍａ  Ｔｙｐｅ  II−Ｓ）を用いて方法（ｉｉ）により調製した。組成物のｐＨは、調整を加えることなく、約５であった。表２ａに示されている約７のｐＨを有する組成物に対しては、グリフォサート塩を形成しているのと同じ塩基（水酸化ナトリウムまたはＩＰＡ）を用いてｐＨを調整した。
0004155601.tif 000006
ベルベットリーフ（Ａｂｕｔｉｌｏｎ  ｔｈｅｏｐｈｒａｓｔｉ、ＡＢＵＴＨ）およびヒエ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ、ＥＣＨＣＦ）を成育させ、以上に記載した標準的な方法で処置した。噴霧用組成物の散布は、ＡＢＵＴＨおよびＥＣＨＣＦを植えてから１６日後に行い、組成物散布の１７日後に除草に関する抑制の評価を行った。
製剤Ｃを単独で、および０．５％Ｓｉｌｗｅｔ  Ｌ−７７とタンク攪拌した製剤Ｃを比較用処置として散布した。各処置に対するすべての追試を平均した結果が表２ｂに示されている。
0004155601.tif 000007
0004155601.tif 000008
レシチンおよびＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５を含む組成物２−１０および２−１１では、Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５を含んでいないことを除き他の点では同様な組成物（２−０９および２−０１）に比べ、ＡＢＵＴＨとＥＣＨＣＦの両者に対して驚くほど強い除草効果が観察された。１００ｇａ．ｅ．／ｈａのグリフォサート率で用いた組成物２−１１の除草効果は、ＡＢＵＴＨに対しては、３倍の高率で用いた製剤Ｃの効果よりも優れており、ＥＣＨＣＦに対しては、２倍の高率で用いた製剤Ｃの効果よりも優れていた。
実施例３
グリフォサートＩＰＡ塩および賦形剤成分を含む水性噴霧組成物を表３ａに示すように調製した。例外的に組成物３−０６に対しては別の音波処理手順を用い、表３ａの音波処理の項目に”低”と記したが、”高”と記されているすべての組成物は方法（ｉｉ）により調製した。この手順において、水中のレシチンをＦｉｓｈｅｒ  モデルＦＳ  １４Ｈ超音波浴で３０分間音波処理した。すべての組成物に大豆レシチン（１０−２０％のリン脂質、Ｓｉｇｍａ  Ｔｙｐｅ  ＩＩ−Ｓ）を用いた。組成物のｐＨは、調整を加えることなく、約５であった。表３ａに示されている約７のｐＨを有する組成物に対しては、グリフォサート塩を形成しているのと同じ塩基（水酸化ナトリウムまたはＩＰＡ）を用いてｐＨを調整した。
0004155601.tif 000009
ベルベットリーフ（Ａｂｕｔｉｌｏｎ  ｔｈｅｏｐｈｒａｓｔｉ、ＡＢＵＴＨ）およびヒエ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ、ＥＣＨＣＦ）を成育させ、以上に記載した標準的な方法で処置した。噴霧用組成物の散布は、ＡＢＵＴＨおよびＥＣＨＣＦを植えてから１８日後に行い、組成物散布の１６日後に除草に関する抑制の評価を行った。
製剤ＢおよびＣを単独で、および０．５％Ｓｉｌｗｅｔ  Ｌ−７７とタンク攪拌した製剤ＢおよびＣを比較用処置として散布した。各処置に対するすべての追試を平均した結果が表３ｂに示されている。
0004155601.tif 000010
0004155601.tif 000011
0004155601.tif 000012
レシチンおよびＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５を含む組成物３−１２は、またも、Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５を含んでいない組成物３−０１や、製剤Ｃに比べ、驚くほど強い除草効果を示した。Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５またはグリフォサート（それぞれ、組成物３−１３または３−１４）を、被包されるべく探索した成分の存在下において音波処理することによりレシチンリポソームに被包する試みを行ったところ、ＡＢＵＴＨに対しては除草効果が更に幾分か増強されることが実証されたが、ＥＣＨＣＦに対しては効果が低減した。結局、総体的には、本試験での最良の活性は被包しない場合に得られた。
実施例４
実施例３の組成物３−０１から３−１２を本実施例で試験した。イヌホウズキ（Ｓｏｌａｎｕｍ  ｎｉｇｒｕｍ、ＳＯＬＮＩ）を成育させ、以上に記載した標準的な方法で処置した。噴霧用組成物の散布は、ＳＯＬＮＩを植えてから２６日後に行い、組成物散布の１６日後に除草に関する抑制の評価を行った。
製剤ＢおよびＣを単独で、および０．５％ｓｉｌｗｅｔ  Ｌ−７７とタンク攪拌した製剤ＢおよびＣを比較用処置として散布した。各処置に対するすべての追試を平均した結果が表４に示されている。
0004155601.tif 000013
実施例３の試験の場合と同様、レシチンおよびＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５を含む組成物３−１２は、今度はＳＯＬＮＩに対して顕著に強い除草効果を示した。
実施例５
グリフォサートＩＰＡ塩および賦形剤成分を含む水性噴霧組成物を表５ａに示すように調製した。すべての組成物は、大豆レシチン（２０％のリン脂質、Ａｖａｎｔｉ）を用いて方法（ｉｉ）により調製した。すべての組成物のｐＨは約５であった。
0004155601.tif 000014
ベルベットリーフ（Ａｂｕｔｉｌｏｎ  ｔｈｅｏｐｈｒａｓｔｉ、ＡＢＵＴＨ）およびヒエ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ、ＥＣＨＣＦ）を成育させ、以上に記載した標準的な方法で処置した。噴霧用組成物の散布は、ＡＢＵＴＨを植えてから１８日後、およびＥＣＨＣＦを植えてから１６日後に行い、組成物散布の１７日後に除草に関する抑制の評価を行った。
製剤ＢおよびＣを単独で、および０．５％Ｓｉｌｗｅｔ  Ｌ−７７とタンク攪拌した製剤ＢおよびＣを比較用処置として散布した。各処置に対するすべての追試を平均した結果が表５ｂに示されている。
0004155601.tif 000015
0004155601.tif 000016
本試験におけるＥＣＨＣＦに対するグリフォサート活性は高過ぎて意味のある比較を行うことができなかった。しかし、ＡＢＵＴＨに対しては、レシチンおよびＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５を含む組成物５−２０は、組成物５−０１（Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５を含んでいない）および製剤Ｃに比べ、顕著に強い除草効果を示した。従前の試験のときと同様に、組成物５−２１等のグリフォサートをレシチンリポソームに被包する試みを行ったところ、ＡＢＵＴＨに対する除草効果が僅かに増強された。レシチンの他にＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５とＳｉｌｗｅｔ  Ｌ−７７の両者を含む組成物５−２２および５−２３も顕著に良好な除草効果を示した。
実施例６
実施例５の組成物５−０１から５−２３を本実施例で試験した。アサガオ（Ｉｐｏｍｏｅａ  ｓｐｐ．、ＩＰＯＳＳ）を成育させ、以上に記載した標準的な方法で処置した。噴霧用組成物の散布は、ＩＰＯＳＳを植えてから１４日後に行い、組成物散布の１９日後に除草に関する抑制の評価を行った。
製剤ＢおよびＣを単独で、および０．５％Ｓｉｌｗｅｔ  Ｌ−７７とタンク攪拌した製剤ＢおよびＣを比較用処置として散布した。各処置に対するすべての追試を平均した結果が表６に示されている。
0004155601.tif 000017
0004155601.tif 000018
またも、レシチンおよびＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５を含むすべての組成物５−２０から５−２３は、今度はＩＰＯＳＳに対して驚くほど強い除草効果を示した。
実施例７
クリフォサートＩＰＡ塩および賦形剤成分を含む水性噴霧組成物を表７ａに示すように調製した。すべての組成物は、大豆レシチン（２０％のリン脂質、Ａｖａｎｔｉ）を用いて方法（ｉｉ）により調製した。すべての組成物のｐＨを約７に調整した。
0004155601.tif 000019
ベルベットリーフ（Ａｂｕｔｉｌｏｎ  ｔｈｅｏｐｈｒａｓｔｉ、ＡＢＵＴＨ）、ヒエ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ、ＥＣＨＣＦ）、およびアメリカキンゴジカ（Ｓｉｄａ  ｓｐｉｎｏｓａ、ＳＩＤＳＰ）を成育させ、以上に記載した標準的な方法で処置した。噴霧用組成物の散布は、ＡＢＵＴＨおよびＥＣＨＣＦを植えてから２０日後に行った。ＳＩＤＳＰの植え込み日は記録しなかった。組成物散布の１９日後に除草に関する抑制の評価を行った。
製剤ＢおよびＣを単独で、および０．５％Ｓｉｌｗｅｔ  Ｌ−７７とタンク攪拌した製剤ＢおよびＣを比較用処置として散布した。各処置に対するすべての追試を平均した結果が表７ｂに示されている。
0004155601.tif 000020
0004155601.tif 000021
0004155601.tif 000022
Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５と共に０．２５％のレシチンを含む組成物７−１４から７−１６は、試験した３つすべての種に対して優れた除草効果をもたらした。最低濃度のＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５（組成物７−１６における０．１％）であっても、ＳＩＤＳＰに対しては幾分有効性が消失することが判明したが、ＡＢＵＴＨとＥＣＨＣＦに対しては有効性が実質的に維持された。レシチン、Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５、およびＳｉｌｗｅｔ  Ｌ−７７を含む組成物７−１１から７−１３も本試験において良好な成績を上げ、Ｓｉｌｗｅｔ  Ｌ−７７は含むがＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５は含まない組成物で見られるＥＣＨＣＦに対する拮抗作用特性は示さなかった。
実施例８
グリフォサートＩＰＡ塩および賦形剤成分を含む水性噴霧組成物を表８ａに示すように調製した。すべての組成物は、大豆レシチン（２０％のリン脂質、Ａｖａｎｔｉ）を用いて方法（ｉｉ）により調製した。
グリフォサートＩＰＡ塩および賦形剤成分を含む水性噴霧組成物を表８ａに示すように調製した。すべての組成物のｐＨを約７に調整した。
0004155601.tif 000023
Ｙｅｌｌｏｗ  ｎｕｔｓｅｄｇｅ（Ｃｙｐｅｒｕｓ  ｅｓｃｕｌｅｎｔｕｓ、ＣＹＰＥＳ）を成育させ、以上に記載した標準的な方法で処置した。噴霧用組成物の散布は、ＣＹＰＥＳを植えてから２１日後に行い、組成物散布の２７日後に除草に関する抑制の評価を行った。
製剤ＢおよびＣを単独で、および０．５％Ｓｉｌｗｅｔ  Ｌ−７７とタンク攪拌した製剤ＢおよびＣを比較用処置として散布した。各処置に対するすべての追試を平均した結果が表８ｂに示されている。
0004155601.tif 000024
0004155601.tif 000025
本試験において、市販の標準的な製剤Ｃが非常に高い除草効果を示したため、増強度を識別することはできないが、最低のグリフォサート率（５００ｇａ．ｅ．／ｈａ）での試験結果は、Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５の濃度を下げることにより、レシチンおよびＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５を含有する組成物（８−１４から８−１６）のＣＹＰＥＳに対する効果が改善されたことを示唆している。
実施例９
グリフォサートＩＰＡ塩および賦形剤成分を含む水性噴霧組成物を表９ａに示すように調製した。すべての組成物は、大豆レシチン（２０％のリン脂質、Ａｖａｎｔｉ）を用いて方法（ｉｉ）により調製した。すべての組成物のｐＨを約７に調整した。
0004155601.tif 000026
ベルベットリーフ（Ａｂｕｔｉｌｏｎ  ｔｈｅｏｐｈｒａｓｔｉ、ＡＢＵＴＨ）およびヒエ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ、ＥＣＨＣＦ）を成育させ、以上に記載した標準的な方法で処置した。植え込み日は記録しなかった。組成物散布の１６日後に除草に関する抑制の評価を行った。
組成物９−０１から９−２１に加え、製剤ＢおよびＣを０．５％Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５とタンク攪拌することにより噴霧用組成物を調製した。製剤ＢおよびＣを単独で、および０．５％Ｓｉｌｗｅｔ  Ｌ−７７とタンク攪拌した製剤ＢおよびＣを比較用処置として散布した。各処置に対するすべての追試を平均した結果が表９ｂに示されている。
0004155601.tif 000027
0004155601.tif 000028
非常に低濃度のレシチンおよびＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５を含有する本実施例の組成物（９−１７から９−２１）は顕著に高い除草効果を示した。レシチンとＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５をそれぞれ０．１％しか含んでいない組成物（９−１９）でも、市販の標準的な製剤Ｃに比べ、ＡＢＵＴＨに対する効果がずっと高く、ＥＣＨＣＦに対する効果は製剤Ｃと同等であった。本試験において製剤Ｂを０．５％Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５とタンク攪拌した際に見られたＥＣＨＣＦに対する見かけ上の強い拮抗作用は特性的なものではなく、他の試験では観察されなかった（例えば、本明細書中の実施例１２を参照）；実際、この処置セットのデータは非常にかけ離れており、それらのデータは散布時のエラーによるものであると確信される。
実施例１０
表１０ａに示すようにグリフォサートＩＰＡ塩および賦形剤成分を含む水性噴霧組成物を調整した。大豆レシチン（２０％のリン脂質、Ａｖａｎｔｉ）を使用し、すべての組成物に対して方法（ｉｉｉ）を行った。すべての組成物のｐＨを約７に調整した。
0004155601.tif 000029
ベルベットリーフ（Ａｂｕｔｉｌｏｎ  ｔｈｅｏｐｈｒａｓｔｉ，ＡＢＵＴＨ）およびヒエ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ，ＥＣＨＣＦ）の植物を栽培し、上述の標準手順で処理した。ＡＢＵＴＨ植え付け後１８日またＥＣＨＣＦ植え付け後２１日噴霧組成物を散布し、散布後１８日除草剤の阻害を評価した。
１０−０１から１０−１７の組成物のほかに、製剤Ｂまたは製剤Ｃと様々な濃度のＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５とをタンク混合して、噴霧組成物を調整した。製剤Ｂ単独または製剤Ｃ単独と、０．５％のＳｉｌｗｅｔ  Ｌ−７７とタンク混合した製剤Ｂまたは製剤Ｃとを比較処理した。各処理の全複製の平均結果を表１０ｂに示しておく。
0004155601.tif 000030
0004155601.tif 000031
0004155601.tif 000032
０．０５％の低濃度のＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５と製剤Ｂとをタンク混合した結果、本試験では非常に顕著な除草剤効力を生じた。非イオン有機シリコーン界面活性剤Ｓｉｌｗｅｔ  Ｌ−７７で見られたＥＣＨＣＦについての拮抗作用は、陽イオンフルオロ−有機海面活性剤Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５では生じなかった。ほんの０．０５％のレシチンと０．０５％のＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５とを含む組成物（１０−１５）により得られた顕著な除草剤効果は注目すべきものであった。本試験では、０．１％のメチルキャプレートを０．２５％のレシチンに添加すると（メチルキャブレートはレシチンと超音波処理される）、ＥＣＨＣＦについては効果が上がったが、ＡＢＵＴＨについては成果は上がらなかった（組成物１０−１６と１０−０４とを比較）。
実施例１１
実施例１０の組成物１０−０１から１０−１７および製剤Ｂまたは製剤ＣとＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５とのタンク混合物を、本実施例において試験した。Ｐｒｉｃｋｌｙ  ｓｉｄａ（Ｓｉｄａ  ｓｐｉｎｏｓａ，ＳＩＤＳＰ）の植物を栽培し、上述の標準手順で処理した。ＳＩＤＳＰ植え付け後２２日噴霧組成物を散布し、散布後１９日除草剤の阻害を評価した。
製剤Ｂ単独または製剤Ｃ単独と、０．５％のＳｉｌｗｅｔ  Ｌ−７７とタンク混合した製剤Ｂまたは製剤Ｃとを比較処理した。各処理の全複製の平均結果を表１１に示しておく。
0004155601.tif 000033
0004155601.tif 000034
製剤Ｃの除草剤効果は、本試験ではＳＩＤＳＰについて非常に高かったので、向上について見分けることは難しい。しかし、ほんの０．０５％のレシチンと０．０５％のＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５とを含む組成物（１０−１５）で非常に顕著な効果がさらに見られた。
実施例１２
表１２ａに示すようにグリフォサートＩＰＡ塩および賦形剤成分を含む水性噴霧組成物を調整した。大豆レシチン（２０％のリン脂質、Ａｖａｎｔｉ）を使用し、すべての組成物に対して方法（ｉｉｉ）を行った。すべての組成物のｐＨを約７に調整した。
0004155601.tif 000035
ベルベットリーフ（Ａｂｕｔｉｌｏｎ  ｔｈｅｏｐｈｒａｓｔｉ，ＡＢＵＴＨ）、ヒエ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ，ＥＣＨＣＦ）およびｍｏｒｎｉｎｇｇｌｏｒｙ（Ｉｐｏｍｏｅａ  ｓｐｐ．，ＩＰＯＳＳ）などの植物を栽培し、上述の標準手順で処理した。ＡＢＵＴＨ植え付け後１６日、ＥＣＨＣＦ植え付け後１８日、またＩＰＯＳＳ植え付け後９日噴霧組成物を散布した。散布後１５日除草剤の阻害を評価した。
１２−０１から１２−１４の組成物のほかに、製剤Ｂまたは製剤Ｃと様々な濃度のＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５とをタンク混合して、噴霧組成物を調整した。製剤Ｂ単独または製剤Ｃ単独と、０．５％のＳｉｌｗｅｔ  Ｌ−７７とタンク混合した製剤Ｂまたは製剤Ｃとを比較処理した。各処理の全複製の平均結果を表１２ｂに示しておく。
0004155601.tif 000036
0004155601.tif 000037
0004155601.tif 000038
製剤ＢとＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５とのタンク混合物は、ＥＣＨＣＦについて、Ｓｉｌｗｅｔ  Ｌ−７７に特有な付随の拮抗作用もなく、製剤Ｃ単独に比べて顕著な除草剤効果があった。Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５を０．２５％のレシチンを含むグリフォサート組成物に添加すると、ＡＢＵＴＨおよびＥＣＨＣＦについては除草剤効果が上がったが、本試験では、ＩＰＯＳＳについては効果が上がらなかった（組成物１２−０４から１２−０６と組成物１２−０３とを比較）。
実施例１３
実施例１２の１２−０１から１２−１４の組成物および製剤Ｂまたは製剤ＣとＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５とのタンク混合物を、本実施例において試験した。Ｐｒｉｃｋｌｙ  ｓｉｄａ（Ｓｉｄａ  ｓｐｉｎｏｓａ，ＳＩＤＳＰ）の植物を栽培し、上述の標準手順で処理した。ＳＩＤＳＰ植え付け後２３日噴霧組成物を散布し、散布後１９日除草剤の阻害を評価した。
製剤Ｂ単独または製剤Ｃ単独と、０．５％のＳｉｌｗｅｔ  Ｌ−７７とタンク混合した製剤Ｂまたは製剤Ｃとを比較処理した。各処理の全複製の平均結果を表１３に示しておく。
0004155601.tif 000039
0004155601.tif 000040
0004155601.tif 000041
本試験のＳＩＤＳＰについて、Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５を製剤Ｂに添加しタンク混合すると、Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５の濃度が０．５％である場合のみ、製剤Ｃ単独で得られた以上に除草剤効果が上がった。同様に、０．２５％のレシチンを含むグリフォサート組成物に添加したとき、Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５は、０．５％の濃度で除草剤効果を大幅に上げた（組成物１２−０４）。
実施例１４
表１４ａに示すようにグリフォサートＩＰＡ塩および賦形剤成分を含む水性噴霧組成物を調整した。大豆レシチン（２０％のリン脂質、Ａｖａｎｔｉ）を使用し、すべての組成物に対して方法（ｉｉｉ）を行った。下記の組成物：１４−０１、１４−０３、１４−０７、１４−０８、１４−１０および１４−１２から１４−１７のｐＨを約５に調整した。その他すべての組成物のｐＨを約７に調整した。
0004155601.tif 000042
ベルベットリーフ（Ａｂｕｔｉｌｏｎ  ｔｈｅｏｐｈｒａｓｔｉ，ＡＢＵＴＨ）およびヒエ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ，ＥＣＨＣＦ）の植物を栽培し、上述の標準手順で処理した。ＡＢＵＴＨ植え付け後１７日またＥＣＨＣＦ植え付け後２０日噴霧組成物を散布し、散布後２０日間除草剤の阻害を評価した。
１４−０１から１４−１７の組成物のほかに、製剤Ｂまたは製剤Ｃと２種類の濃度のＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５とをタンク混合して、噴霧組成物を調整した。製剤Ｂ単独または製剤Ｃ単独と、０．５％または０．２５％のＳｉｌｗｅｔ  Ｌ−７７とタンク混合した製剤Ｂまたは製剤Ｃとを比較処理した。各処理の全複製の平均結果を表１４ｂに示しておく。
0004155601.tif 000043
0004155601.tif 000044
０．２５％のレシチンとＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５とを含む組成物１４−１２から１４−１５は、ＡＢＵＴＨおよびＥＣＨＣＦの両方について、０．２５％のレシチンを含むがＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５を含まない組成物１４−０３に比べて非常に顕著な除草剤効果を示したが、０．５％のレシチンを含むがＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５を含まない組成物１４−０１とは同一であった。前記レシチンのみを超音波処理した組成物（１４−１２および１４−１４）に比べて、グリフォサートを前記レシチンと超音波処理した組成物（１４−１３および１４−１５）間では顕著なまたは一貫した相違は見られなかった。
実施例１５
実施例１４の１４−０１から１４−１７の組成物および製剤Ｂまたは製剤ＣとＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５とのタンク混合物を、本実施例において試験した。Ｐｒｉｃｋｌｙ  ｓｉｄａ（Ｓｉｄａ  ｓｐｉｎｏｓａ，ＳＩＤＳＰ）の植物を栽培し、上述の標準手順で処理した。ＳＩＤＳＰ植え付け後２２日噴霧組成物を散布し、散布後１９日除草剤の阻害を評価した。
製剤Ｂ単独または製剤Ｃ単独と、０．５％または０．２５％のＳｉｌｗｅｔ  Ｌ−７７とタンク混合した製剤Ｂまたは製剤Ｃとを比較処理した。各処理の全複製の平均結果を表１５に示しておく。
0004155601.tif 000045
0004155601.tif 000046
0004155601.tif 000047
０．２５％のレシチンとＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５とを含む１４−１２から１４−１５の組成物は、ＳＩＤＳＰについて、０．２５％のレシチンを含むがＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５を含まない組成物１４−０３に比べて顕著な除草剤効果を示したが、０．５％のレシチンを含むがＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５を含まない組成物１４−０１とは同一であった。前記レシチンのみを超音波処理した組成物（１４−１２および１４−１４）に比べて、グリフォサートを前記レシチンで超音波処理した組成物（１４−１３および１４−１５）間では顕著なまたは一貫した相違は見られなかった。
実施例１６
表１６ａに示すようにグリフォサートＩＰＡ塩および賦形剤成分を含む水性噴霧組成物を調整した。大豆レシチン（２０％のリン脂質、Ａｖａｎｔｉ）を使用し、すべての組成物に対して方法（ｉｉｉ）を行った。すべての組成物のｐＨを約７に調整した。
0004155601.tif 000048
ベルベットリーフ（Ａｂｕｔｉｌｏｎ  ｔｈｅｏｐｈｒａｓｔｉ，ＡＢＵＴＨ）およびヒエ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ，ＥＣＨＣＦ）の植物を栽培し、上述の標準手順で処理した。ＡＢＵＴＨ植え付け後１９日またＥＣＨＣＦ植え付け後２１日噴霧組成物を散布し、散布後１７日除草剤の阻害を評価した。
１６−０１から１６−１９の組成物のほかに、製剤Ｂまたは製剤Ｃと２種類の濃度のＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５とをタンク混合して、噴霧組成物を調整した。製剤Ｂ単独または製剤Ｃ単独と、０．５％のＳｉｌｗｅｔ  ８００とタンク混合した製剤Ｂまたは製剤Ｃとを比較処理した。各処理の全複製の平均結果を表１６ｂに示しておく。
0004155601.tif 000049
0004155601.tif 000050
実施例１０のように、ほんの０．０５％のレシチンまたは０．０５％のＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５を含むグリフォサート組成物（１６−１０および１６−１１）は、本試験では驚くべきほど顕著な除草剤効力を示した。前記若干のグリフォサートをカプセルに苦労して入れたグリフォサートの存在の中でレシチンを超音波処理しても（組成物１６−１１）、前記レシチンのみを超音波処理する（組成物１６−１０）以上には良い成果が得られなかった；さらに、ＥＣＨＣＦについて、前記グリフォサートをカプセルに簡単に入れても、除草剤効力はわずかに良いものであった。メチルキャブレートを、Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５の有無に関係なくレシチンを含む組成物に添加すると（１６−１３から１６−１５）、ＡＢＵＴＨについては除草剤効果が改善されたが、ＥＣＨＣＦについてはほとんど効果がなかった。
実施例１７
表１７ａに示すようにグリフォサートＩＰＡ塩および賦形剤成分を含む水性噴霧組成物を調整した。大豆レシチン（２０％のリン脂質、Ａｖａｎｔｉ）を使用し、すべての組成物に対して方法（ｉｉｉ）を行った。すべての組成物のｐＨを約７に調整した。
0004155601.tif 000051
ベルベットリーフ（Ａｂｕｔｉｌｏｎ  ｔｈｅｏｐｈｒａｓｔｉ，ＡＢＵＴＨ）およびヒエ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ，ＥＣＨＣＦ）の植物を栽培し、上述の標準手順で処理した。ＡＢＵＴＨ植え付け後１９日またＥＣＨＣＦ植え付け後２１日噴霧組成物を散布し、散布後１６日除草剤の阻害を評価した。
１７−０１から１７−１９の組成物のほかに、製剤Ｂまたは製剤Ｃと様々な濃度のＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５とをタンク混合して、噴霧組成物を調整した。製剤Ｂ単独または製剤Ｃ単独を比較処理した。各処理の全複製の平均結果を表１７ｂに示しておく。
0004155601.tif 000052
0004155601.tif 000053
レシチンまたはＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５を含むグリフォサート組成物において、レシチンのみを超音波処理した組成物（１７−０２，１７−０７，１７−０９）およびグリフォサートとレシチンとを超音波処理した組成物（１７−０３，１７−０８，１７−１０）の間には、除草剤効果に一貫した相違は見られなかった。組成物１７−１８に見られたグリフォサートへの明確な速度反応の異常な転化は、散布または記録間違いの結果であると思われるので、本実施例ではこの組成物のデータを無視すべきである。
実施例１８
表１８ａに示すようにグリフォサートＩＰＡ塩および賦形剤成分を含む水性噴霧組成物を調整した。大豆レシチン（２０％のリン脂質、Ａｖａｎｔｉ）を使用し、すべての組成物に対して方法（ｉｉｉ）を行った。すべての組成物のｐＨを約７に調整した。
0004155601.tif 000054
Ｈｅｍｐ  ｓｅｓｂａｎｉａ（Ｓｅｓｂａｎｉａ  ｅｘａｌｔａｔａ，ＳＥＢＥＸ）の植物を栽培し、上述の標準手順で処理した。ＳＥＢＥＸ植え付け後２２日噴霧組成物を散布し、散布後２１日除草剤の阻害を評価した。
１８−０１から１８−１１の組成物のほかに、製剤Ｂまたは製剤Ｃと様々な濃度のＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５とをタンク混合して、噴霧組成物を調整した。製剤Ｂ単独または製剤Ｃ単独、０．１％のＰＶＡ（ポリビニルアルコール）とタンク混合した製剤Ｂとを比較処理した。各処理の全複製の平均結果を表１８ｂに示しておく。
0004155601.tif 000055
0004155601.tif 000056
ＳＥＢＥＸについてのグリフォサートの活動度は、本試験では極端に弱かったので、確固たる結論を引き出すことができない。
実施例１９
表１９ａに示すようにグリフォサートＩＰＡ塩および賦形剤成分を含む水性噴霧組成物を調整した。大豆レシチン（２０％のリン脂質、Ａｖａｎｔｉ）を使用し、すべての組成物に対して方法（ｉｉｉ）を行った。すべての組成物のｐＨを約７に調整した。
0004155601.tif 000057
Ｓｉｃｋｌｅｐｏｄ（Ｃａｓｓｉａ  ｏｂｔｕｓｉｆｏｌｉａ，ＣＡＳＯＢ）の植物を栽培し、上述の標準手順で処理した。ＣＡＳＯＢ植え付け後２２日噴霧組成物を散布し、散布後２１日除草剤の阻害を評価した。
１９−０１から１９−０６の組成物のほかに、製剤Ｂまたは製剤Ｃと２種類の濃度のＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５とをタンク混合して、噴霧組成物を調整した。製剤Ｂ単独または製剤Ｃ単独を比較処理した。各処理の全複製の平均結果を表１９ｂに示しておく。
0004155601.tif 000058
ＣＡＳＯＢについて、Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５をレシチンを含むグリフォサート組成物に添加すると、除草剤効果を大幅に上げた（組成物１９−０５および１９−０２を比較）。しかし、グリフォサートをレシチンと超音波処理すると（組成物１９−０６）、除草剤効果は減少した。
実施例２０
表２０ａに示すようにグリフォサートＩＰＡ塩および賦形剤成分を含む水性噴霧組成物を調整した。大豆レシチン（２０％のリン脂質、Ａｖａｎｔｉ）を使用し、すべての組成物に対して方法（ｉｉｉ）を行った。すべての組成物のｐＨを約７に調整した。
0004155601.tif 000059
Ｃｏｍｍｏｎ  ｌａｍｂｓｑｕａｒｔｅｒ（Ｃｈｅｎｏｐｏｄｉｕｍ  ａｌｂｕｍ，ＣＨＥＡＬ）の植物を栽培し、上述の標準手順で処理した。ＣＨＥＡＬ植え付け後３１日噴霧組成物を散布し、散布後１８日除草剤の阻害を評価した。
２０−０１から２０−０７の組成物のほかに、製剤Ｂまたは製剤Ｃと０．５％Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５とをタンク混合して、噴霧組成物を調整した。製剤Ｂ単独または製剤Ｃ単独を比較処理した。各処理の全複製の平均結果を表２０ｂに示しておく。
0004155601.tif 000060
ＣＨＥＡＬについてのグリフォサートの活動度は、本試験では非常に弱かったので、明確な結論を引き出すことができない。しかし、本発明の組成物のいずれもが、本試験で工業用標準製剤Ｃほど効果的でなかった。０．０５％の極度に低い濃度のＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５は、タンク混合添加剤として効果的ではないが、０．０５％のＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５の添加は、レシチンを含む組成物の成果を高めた（組成物２０−０４から２０−０６と組成物２０−０１から２０−０３とを比較）。
実施例２１
表２１ａに示すようにグリフォサートＩＰＡ塩および賦形剤成分を含む水性噴霧組成物を調整した。大豆レシチン（２０％のリン脂質、Ａｖａｎｔｉ）を使用し、すべての組成物に対して方法（ｉｉｉ）を行った。すべての組成物のｐＨを約７に調整した。
0004155601.tif 000061
ベルベットリーフ（Ａｂｕｔｉｌｏｎ  ｔｈｅｏｐｈｒａｓｔｉ，ＡＢＵＴＨ）、ヒエ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ，ＥＣＨＣＦ）およびｐｒｉｃｋｌｙ  ｓｉｄａ（Ｓｉｄａ  ｓｐｉｎｏｓａ，ＳＩＤＳＰ）などの植物を栽培し、上述の標準手順で処理した。ＡＢＵＴＨ植え付け後１９日またはＥＣＨＣＦ植え付け後２２日噴霧組成物を散布した。ＳＩＤＳＰについて植え付け日の記録が見つからなかった。散布後２０日除草剤の阻害を評価した。
２１−０９から２１−１９の組成物のほかに、製剤Ｂまたは製剤Ｃと様々な濃度のＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５とをタンク混合して、噴霧組成物を調整した。製剤Ｂ単独または製剤Ｃ単独とを比較処理した。各処理の全複製の平均結果を表２１ｂに示しておく。
0004155601.tif 000062
0004155601.tif 000063
本試験では、製剤Ｃの成果にまで除草剤の成果を上げるために、タンク混合で製剤Ｂに添加する必要のあったＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５の濃度は、ＥＣＨＣＦには約０．２５％、またＳＩＤＳＰには約０．１％およびＡＢＵＴＨには約０．０２％であった。組成物２１−１２（０．２５％のレシチン、０．２５％のＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５）の除草剤効果は、本試験では、特質なく弱いものであった。しかし、組成物２１−１３（０．０５％のレシチン、０．０５％のＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５）は、以前の試験と同様に効果的に作用し、ＡＢＵＴＨについては製剤Ｃの除草剤効果より優れ、またＳＩＤＳＰについては製剤Ｃの除草剤効果と最小に見て等しく、ＥＣＨＣＦについては製剤Ｃの除草剤効果より少し劣る。その他の試験で得られた結果に反して、ＥＣＨＣＦまたはＳＩＤＳＰについて改善された効果は、前記グリフォサートを前記レシチンと超音波処理して得られた（組成物２１−１４対組成物２１−１３）。メチルキャプレートを含有すると（組成物２１−１５および２１−１６）、さらにこれらの種の効果を改善した。驚くべき除草剤効果が、本試験では極めて低い濃度のレシチンまたはＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５を含む組成物（２１−１７および２１−１８、各濃度０．０２％）で見られた。
実施例２２
表２２ａに示すようにグリフォサートＩＰＡ塩および賦形剤成分を含む水性噴霧組成物を調整した。大豆レシチン（２０％のリン脂質、Ａｖａｎｔｉ）を使用し、すべての組成物に対して方法（ｉｖ）を行った。これらの組成物のｐＨは記録されなかった。
0004155601.tif 000064
ベルベットリーフ（Ａｂｕｔｉｌｏｎ  ｔｈｅｏｐｈｒａｓｔｉ，ＡＢＵＴＨ）およびヒエ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ，ＥＣＨＣＦ）の植物を栽培し、上述の標準手順で処理した。ＡＢＵＴＨ植え付け後１４日またＥＣＨＣＦ植え付け後１６日噴霧組成物を散布し、散布後１４日除草剤の阻害を評価した。
製剤Ｃを比較処理した。各処理の全複製の平均結果を表２２ｂに示しておく。
0004155601.tif 000065
１０％のグリフォサートａ．ｅ．と量を変えたＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５とを含む本実施例の濃縮組成物（２２−０１から２２−０６）のいずれもが、工業用標準製剤Ｃに比べて顕著な除草剤効果を示さなかった。本実施例に使用したＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５の量は極めて高く、Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５対グリフォサートａ．ｅ．の重量／重量比は、１：２から３：１の範囲にわたることに注目すべきことである。
実施例２３
表２３ａに示すようにグリフォサートＩＰＡ塩および賦形剤成分を含む水性噴霧組成物を調整した。大豆レシチン（２０％のリン脂質、Ａｖａｎｔｉ）を使用し、すべての組成物に対して方法（ｉｖ）を行った。すべての組成物のｐＨは約５であった。
0004155601.tif 000066
ベルベットリーフ（Ａｂｕｔｉｌｏｎ  ｔｈｅｏｐｈｒａｓｔｉ，ＡＢＵＴＨ）およびＪａｐａｎｅｓｅｍｉｌｌｅｔ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ，ＥＣＨＣＦ）の植物を栽培し、上述の標準手順で処理した。ＡＢＵＴＨ植え付け後１６日またＥＣＨＣＦ植え付け後１８日噴霧組成物を散布し、散布後１４日除草剤の阻害を評価した。
製剤Ｂまたは製剤Ｃを比較処理した。各処理の全複製の平均結果を表２３ｂに示しておく。
0004155601.tif 000067
濃縮組成物２３−０５（５％のレシチン、２％のＭＯＮ０８１８、５％のＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５）は、Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５が不足する組成物２３−０１に比べて本試験では顕著な除草剤効果を示さなかった。
実施例２４
表２４ａに示すようにグリフォサートＩＰＡ塩および賦形剤成分を含む水性噴霧組成物を調整した。大豆レシチン（２０％のリン脂質、Ａｖａｎｔｉ）を使用し、すべての組成物に対して方法（ｉｉｉ）を行った。これらの組成物のｐＨは記録されなかった。
0004155601.tif 000068
Ｙｅｌｌｏｗ  ｎｕｔｓｅｄｇｅ（Ｃｙｐｅｒｕｓ  ｅｓｃｕｌｅｎｔｕｓ，ＣＹＰＥＳ）の植物を栽培し、上述の標準手順で処理した。植え付け後２９日噴霧組成物を散布し、散布後３３日除草剤の阻害を評価した。
２４−０１から２４−１６の組成物のほかに、製剤Ｂまたは製剤Ｃと様々な濃度のＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５とをタンク混合して、噴霧組成物を調整した。製剤Ｂ単独または製剤Ｃ単独とを比較処理した。各処理の全複製の平均結果を表２４ｂに示しておく。
0004155601.tif 000069
0004155601.tif 000070
本実施例のタンク混合処理で、Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５の濃度を０．２５％から０．０１％まで様々に減少しても、ＣＹＰＥＳについて除草剤効果に驚くほどの効果をほとんど示さない。このように異常に低い濃度で、製剤ＢとＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５とをタンク混合すると、製剤Ｃ単独に比べて同等またはより効果的に作用した。レシチン単独が、本試験では、グリフォサートには予想外に効果的な賦形剤であり（組成物２４−０１から２４−０５を参照）、Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５をレシチンに添加すると、全試験で、除草剤効力が上がらなかった。
実施例２５
表２５に示されるように製剤Ｂと賦形剤とをタンク混合してグリフォサート含有噴霧組成物を調整した。方法（ｉｉｉ）のように超音波処理して調整した１０％の分散の状態で大豆レシチン（２０％リン脂質、Ａｖａｎｔｉ）を使用した。
ベルベットリーフ（Ａｂｕｔｉｌｏｎ  ｔｈｅｏｐｈｒａｓｔｉ，ＡＢＵＴＨ）およびヒエ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ，ＥＣＨＣＦ）の植物を栽培し、上述の標準手順で処理した。ＡＢＵＴＨ植え付け後２１日またＥＣＨＣＦ植え付け後２１日噴霧組成物を散布し、散布後２１日除草剤の阻害を評価した。各処理の全複製の平均結果を表２５に示しておく。
0004155601.tif 000071
0004155601.tif 000072
0004155601.tif 000073
本試験は、製剤Ｂのグリフォサートに対するタンク混合添加剤としてのＭＯＮ０８１８やＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５およびレシチンなどの拡張率滴定調査であった。ＡＢＵＴＨについて、最適な添加剤濃度は、ＭＯＮ０８１８では２．０％、Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５では０．２％およびレシチンでは０．２％以上であった。ＥＣＨＣＦについて、最適な添加剤濃度は、ＭＯＮ０８１８では０．５％から２．０％、Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５では０．２％およびレシチンでは２．０％であった。
実施例２６
表２６ａに示すようにグリフォサートＩＰＡ塩および賦形剤成分を含む水性噴霧組成物を調整した。大豆レシチン（２０％のリン脂質、Ａｖａｎｔｉ）を使用し、すべての組成物に対して方法（ｉｉｉ）を行った。すべての組成物のｐＨを約７に調整した。
0004155601.tif 000074
ベルベットリーフ（Ａｂｕｔｉｌｏｎ  ｔｈｅｏｐｈｒａｓｔｉ，ＡＢＵＴＨ）、ヒエ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ，ＥＣＨＣＦ）およびｐｒｉｃｋｌｙ  ｓｉｄａ（Ｓｉｄａ  ｓｐｉｎｏｓａ，ＳＩＤＳＰ）などの植物を栽培し、上述の標準手順で処置処理した。ＡＢＵＴＨ植え付け後１６日、ＥＣＨＣＦ植え付け後１９日またＳＩＤＳＰ植え付け後２６日噴霧組成物を散布した。ＡＢＵＴＨまたはＥＣＨＣＦについては、散布後１５日、およびＳＩＤＳＰについては、散布後２１日除草剤の阻害を評価した。
２６−０１から２６−１８の組成物のほかに、製剤Ｂまたは製剤Ｃと様々な濃度のＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５とをタンク混合して、噴霧組成物を調整した。製剤Ｂ単独または製剤Ｃ単独とを比較処理した。各処理の全複製の平均結果を表２６ｂに示しておく。
0004155601.tif 000075
0004155601.tif 000076
本試験は、一部分、Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５とレシチンの２種類の賦形剤物質を含むグリフォサート組成物の除草剤効果に対するＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５とレシチンの相対的貢献を組織的調査するものであった。Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５を、１．０％、０．５％および０．２％などの濃度の単独賦形剤として散布した（製剤Ｂのタンク混合を参照）。レシチンを組成物２６−０９、２６−１１および２６−１５などに同一３種類の濃度で単独賦形剤として散布した。同一濃度の２種類の賦形剤化合物を対応する組成物２６−１０、２６−１３および２６−１７などに散布した。データは変化に富んだものであるが、総合的な傾向は認識できる。２種類の賦形剤中の１種類だけが存在するとき、その賦形剤の濃度を減少すると、除草剤効果は低下する傾向があった。２種類の賦形剤が存在するとき、賦形剤濃度を減少すると、除草剤効果はほとんど低下しなかった。３種にわたる３種類のグリフォサート率からのデータ平均によると誤解を生じる可能性もあるが、大部分の個々のデータを下記の現在の阻害平均に減少するのに本試験は有用である：
グリフォサート（製剤Ｂ）                ６８％
グリフォサート＋０．１％Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５
８１％
グリフォサート＋０．０５％Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５
７１％
グリフォサート＋０．０２％Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５
６３％
グリフォサート＋０．１％レシチン        ７６％
グリフォサート＋０．０５％レシチン      ７４％
グリフォサート＋０．０２％レシチン      ６８％
グリフォサート＋０．１％Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５＋０．１％レシチン  ７７％
グリフォサート＋０．０５％Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５＋０．０５％レシチン  ７６％
グリフォサート＋０．０２％Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５＋０．０２％レシチン  ７５％
グリフォサート工業用標準（製剤Ｃ）      ７３％
このように、２種類の賦形剤を一緒に使用すると、賦形剤濃度が５倍低下する結果、総合的な除草剤効果はほんの２パーセント低下となり、工業用標準濃度に少なくとも等しい総合的効果を保持する。
実施例２７
表２７に示されるように製剤Ｂと賦形剤とをタンク混合してグリフォサート含有噴霧組成物を調整した。方法（ｉｉｉ）のように超音波処理して調整した１０％の分散の状態で大豆レシチン（２０％のリン脂質、Ａｖａｎｔｉ）を使用した。
ベルベットリーフ（Ａｂｕｔｉｌｏｎ  ｔｈｅｏｐｈｒａｓｔｉ，ＡＢＵＴＨ）およびヒエ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ，ＥＣＨＣＦ）の植物を栽培し、上述の標準手順で処理した。ＡＢＵＴＨ植え付け後１９日またＥＣＨＣＦ植え付け後１５日噴霧組成物を散布し、散布後１９日除草剤の阻害を評価した。各処理の全複製の平均結果を表２７に示しておく。
0004155601.tif 000077
0004155601.tif 000078
0004155601.tif 000079
このタンク混合調査は、グリフォサートの賦形剤としてレシチンとＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５との間に実施例２６に見られる驚くべき相互作用を非常に明確に示している。例えば、４種類の割合のグリフォサート単独ではＡＢＵＴＨの平均阻害は３２％を示した。０．５％の濃度のＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５を添加すると、平均阻害を５５％に上げたが、同一濃度のレシチンを添加すると、平均阻害が３２％以上には増加しなかった。総濃度が同一の２種類の賦形剤が１：１の化合物は、５１％の平均阻害を示した。０．１％の濃度では、Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５は５０％、またレシチンは２１％（すなわち、グリフォサートの効果減少）、１：１の化合物は４８％の平均阻害を示した。このように、実施例２６のように、賦形剤の割合減少による除草剤効果の低下は、各賦形剤自体のためというよりも化合物のためだと判断した。
実施例２８
表２８ａに示されるようにグリフォサートＩＰＡ塩と賦形剤成分とを含む液状濃縮組成物を調整した。組成物２８−０１から２８−０６に対して方法（ｉ）を行った。大豆レシチン（２０％のリン脂質、Ａｖａｎｔｉ）を使用し、組成物２８−０７から２８−１１に対して方法（ｉｖ）を行った。組成物２８−１２および２８−１３に対して、方法（ｉｖ）を使用したが、Ａｅｒｏｓｏｌ  ＯＴはレシチンの代わりに使用された集合体形成材料であった。すべての組成物のｐＨを約５に調整した。
0004155601.tif 000080
ベルベットリーフ（Ａｂｕｔｉｌｏｎ  ｔｈｅｏｐｈｒａｓｔｉ，ＡＢＵＴＨ）およびヒエ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ，ＥＣＨＣＦ）の植物を栽培し、上述の標準手順で処理した。ＡＢＵＴＨ植え付け後１４日またＥＣＨＣＦ植え付け後１７日噴霧組成物を散布し、散布後３８日除草剤の阻害を評価した。
製剤Ｂまたは製剤Ｃとを比較処理した。各処理の全複製の平均結果を表２８ｂに示しておく。
0004155601.tif 000081
濃縮組成物２８−０８および２８−０９は、本試験では、製剤Ｃと同等の除草剤効果を示さなかった。
実施例２９
表２９ａに示すようにグリフォサートＩＰＡ塩および賦形剤成分を含む水性噴霧組成物を調整した。大豆レシチン（下記に表示されるような２０％または４５％のリン脂質、Ａｖａｎｔｉによる）を使用し、すべての組成物に対して方法（ｉｉｉ）を行った。すべての組成物のｐＨを約７に調整した。
0004155601.tif 000082
Ｙｅｌｌｏｗ  ｎｕｔｓｅｄｇｅ（Ｃｙｐｅｒｕｓ  ｅｓｃｕｌｅｎｔｕｓ，ＣＹＰＥＳ）の植物を栽培し、上述の標準の手順で処理した。ＣＹＰＥＳ植え付け後２７日噴霧組成物を散布した。散布後２７日除草剤の阻害を評価した。
２９−０１から２９−１６の組成物のほかに、製剤Ｂまたは製剤Ｃと様々な濃度のＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５とをタンク混合して、噴霧組成物を調整した。製剤Ｂまたは製剤Ｃとを比較処理した。各処理の全複製の平均結果を表２９ｂに示しておく。
0004155601.tif 000083
0004155601.tif 000084
本試験は、レシチン含有グリフォサート組成物の除草剤効力についてレシチンのリン脂質含有量の効果を調査するために行われた。本調査からは明確なパターンが現れなかったが、全般的にみて、天然のレシチンに存在する油がＣＹＰＥＳについて添加剤効果を有することを示唆し、脱油脂加工したレシチン（４５％のリン脂質）に比べて天然のレシチン（２０％のリン脂質）がこの種について顕著な除草剤効果を得たことが明白であった。
実施例３０
表３０ａに示すようにグリフォサートＩＰＡ塩および賦形剤成分を含む水性噴霧組成物を調製した。すべての組成物について大豆レシチン（以下に示すように、２０％、４５％および９５％リン脂質、すべてＡｖａｎｔｉから入手）を用い、方法（ｉｉｉ）に従った。すべての組成物のｐＨを約７に調整した。
0004155601.tif 000085
ベルベットリーフ（Ａｂｕｔｉｌｏｎ  ｔｈｅｏｐｈｒａｓｔｉ、ＡＢＵＴＨ）、ヒエ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ、ＥＣＨＣＦ）およびｐｒｉｃｋｌｙ  ｓｉｄａ（Ｓｉｄａ  ｓｐｉｎｏｓａ、ＳＩＤＳＰ）植物を上記の標準的手順により生育させ、処理した。ＡＢＵＴＨを植えてから１７日後に、ＥＣＨＣＦを植えてから１９日後に、ＳＩＤＳＰを植えてから２３日後に噴霧組成物を散布した。除草抑制の評価は散布してから１５日後に行った。
組成物３０−０１から３０−１８のほかに、製剤ＢおよびＣと種々の濃度のＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５とを槽中で混合して噴霧組成物を調製した。製剤ＢおよびＣ単独を比較処理として散布した。各処理のすべての繰り返し実験について平均した結果を表３０ｂに示す。
0004155601.tif 000086
0004155601.tif 000087
一般的に、この試験に含めた３つの種に対して、４５％リン脂質の品位の大豆レシチンを含む組成物は２０％品位の大豆レシチンを含む組成物よりわずかに大きい除草有効性を示した。９５％品位のものを用いて得られたさらなる向上は、軽微であり、この品位のかなりの価格高に見合うものでないと思われる。この試験のデータは、レシチンとＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５との間に非相加的相互作用があることを示している。例証のために１例を示すと、グリフォサート単独（製剤Ｂ）は、２００ｇ  ａ．ｅ．／ｈａで、ＡＢＵＴＨの２２％の抑制を、ＥＣＨＣＦの２９％の抑制をおよびＳＩＤＳＰの４９％の抑制をもたらした。０．０２％のＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５を加えることにより、これらの抑制率がそれぞれ６４％、４０％および４６％となった。また、４５％品位の大豆レシチンを０．０２％加えた場合（組成物３０−０５）、抑制率はそれぞれ３２％、３５％および３６％となった。これらの賦形剤の両方を各々０．０２％加えた場合（組成物３０−１４）、抑制率はそれぞれ９０％、４９％および７２％となった。総賦形剤濃度が０．０２％となるように両賦形剤を加えた場合（組成物３０−１７）でさえも、抑制率はそれぞれ９２％、２７％および７３％となった。従って、少なくとも広葉種（ＡＢＵＴＨおよびＳＩＤＳＰ）に関しては、これらの２つの賦形剤の間の協力的相互作用の強い証拠がある。
実施例３１
表３１ａに示すようにグリフォサートＩＰＡ塩および賦形剤成分を含む水性噴霧組成物を調製した。すべての組成物についてレシチン（大豆からのもの２０％または９５％リン脂質、または卵黄からのもの９５％リン脂質、すべてＡｖａｎｔｉから入手）を用い、方法（ｉｉｉ）に従った。すべての組成物のｐＨを約７に調整した。
0004155601.tif 000088
ベルベットリーフ（Ａｂｕｔｉｌｏｎ  ｔｈｅｏｐｈｒａｓｔｉ、ＡＢＵＴＨ）およびヒエ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ、ＥＣＨＣＦ）植物を上記の標準的手順により生育させ、処理した。ＡＢＵＴＨを植えてから１８日後に、ＥＣＨＣＦを植えてから１９日後に噴霧組成物を散布し、散布してから１５日後に除草抑制の評価を行った。
組成物３１−０１から３１−１４のほかに、製剤ＢおよびＣと種々の濃度のＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５またはＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−７５４とを槽中で混合して噴霧組成物を調製した。製剤ＢおよびＣ単独を比較処理として散布した。各処理のすべての繰り返し実験について平均した結果を表３１ｂに示す。
0004155601.tif 000089
0004155601.tif 000090
この試験では、少なくともＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５が存在しない場合、卵黄レシチンを含むグリフォサート組成物（３１−０１から３１−０３）は、ＡＢＵＴＨに対して大豆レシチンを含む組成物（３１−０４から３１−０６）と同様に機能したが、ＥＣＨＣＦに対しては大豆レシチンを含む組成物より一般的に有効であった。組成物３１−０７から３１−１２のように、Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５を添加することにより、すべての組成物の有効性が向上した。
実施例３２
表３２ａに示すようにグリフォサートＩＰＡ塩および賦形剤成分を含む水性噴霧組成物を調製した。すべての組成物について大豆レシチン（２０％リン脂質、Ａｖａｎｔｉ）を用い、方法（ｉｉｉ）に従った。すべての組成物のｐＨを約７に調整した。
0004155601.tif 000091
ベルベットリーフ（Ａｂｕｔｉｌｏｎ  ｔｈｅｏｐｈｒａｓｔｉ、ＡＢＵＴＨ）、ヒエ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ、ＥＣＨＣＦ）およびｐｒｉｃｋｌｙ  ｓｉｄａ（Ｓｉｄａ  ｓｐｉｎｏｓａ、ＳＩＤＳＰ）植物を上記の標準的手順により生育させ、処理した。ＡＢＵＴＨおよびＥＣＨＣＦを植えてから１８日後に、ＳＩＤＳＰを植えてから２７日後に噴霧組成物を散布した。除草抑制の評価は散布してから１５日後に行った。
組成物３２−０１から３２−１１のほかに、製剤ＢおよびＣとすべてが０．０２％のＦｌｕｏｒａｄ系の種々のフルオロ有機界面活性剤とを槽中で混合して噴霧組成物を調製した。製剤ＢおよびＣ単独を比較処理として散布した。各処理のすべての繰り返し実験について平均した結果を表３２ｂに示す。
0004155601.tif 000092
0004155601.tif 000093
0004155601.tif 000094
０．０２％レシチンおよび０．０２％Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−７５４を含む組成物３２−０７の除草有効性は、０．０２％レシチンおよび０．０２％Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５を含む組成物３２−０２と比べて同等または優れていた。このことは、Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−７５４がそのような組成物におけるＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５の容認できる代替物であることを示している。この実施例において試験したカチオン性でない他のフルオロ有機界面活性剤は、カチオン性のフルオロ有機物Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５およびＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−７５４と比較してレシチンと併用する賦形剤として有効でなかった。推定される例外は、ＥＣＨＣＦに対してのみグリフォサートの有効性をかなり向上させたＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１７０Ｃであった。
実施例３３
表３３ａに示すようにグリフォサートＩＰＡ塩および賦形剤成分を含む水性濃縮組成物を調製した。すべての組成物について大豆レシチン（２０％リン脂質、Ａｖａｎｔｉ）を用い、方法（ｖ）に従った。すべての組成物のｐＨは約５であった。
0004155601.tif 000095
ベルベットリーフ（Ａｂｕｔｉｌｏｎ  ｔｈｅｏｐｈｒａｓｔｉ、ＡＢＵＴＨ）およびヒエ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ、ＥＣＨＣＦ）植物を上記の標準的手順により生育させ、処理した。ＡＢＵＴＨを植えてから１４日後に、ＥＣＨＣＦを植えてから１７日後に噴霧組成物を散布し、散布してから１９日後に除草抑制の評価を行った。
製剤ＣおよびＪを比較処理として散布した。各処理のすべての繰り返し実験について平均した結果を表３３ｂに示す。
0004155601.tif 000096
レシチンおよびＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５を含む濃縮組成物は、この試験においては市販の標準的製剤ＣおよびＪより優れた除草有効性を示さなかった。
実施例３４
表３４ａに示すようにグリフォサートＩＰＡ塩および賦形剤成分を含む水性噴霧組成物を調製した。すべての組成物について大豆レシチン（２０％リン脂質、Ａｖａｎｔｉ）を用い、方法（ｉｉｉ）に従った。すべての組成物のｐＨを約７に調整した。
0004155601.tif 000097
ギニアグラス（Ｐａｎｉｃｕｍ  ｍａｘｉｍｕｍ、ＰＡＮＭＡ）植物を上記の標準的手順により生育させ、処理した。ＰＡＮＭＡを植えてから７８日後に噴霧組成物を散布し、散布してから２０日後に除草抑制の評価を行った。
組成物３４−０１から３４−０８のほかに、製剤ＢおよびＣと種々の濃度のＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５とを槽中で混合して噴霧組成物を調製した。製剤ＢおよびＣ単独を比較処理として散布した。各処理のすべての繰り返し実験について平均した結果を表３４ｂに示す。
0004155601.tif 000098
0004155601.tif 000099
この試験では製剤Ｂについてさえ例外的に高いグリフォサート活性が認められ、確定的な結論を引き出すことができない。しかしながら、レシチンおよびＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５を含むいずれの組成物も、この試験の条件下ではＰＡＮＭＡに対する市販の標準的製剤Ｃの有効性を超えなかった。
実施例３５
表３５ａに示すようにグリフォサートＩＰＡ塩および賦形剤成分を含む水性濃縮組成物を調製した。すべての組成物について大豆レシチン（２０％リン脂質、Ａｖａｎｔｉ）を用い、方法（ｖ）に従った。すべての組成物のｐＨは約５であった。
0004155601.tif 000100
バーミューダグラス（Ｅｌｙｍｕｓ  ｒｅｐｅｎｓ、ＡＧＲＲＥ）植物を上記の標準的手順により生育させ、処理した。ＡＧＲＲＥを植えてから５６日後に噴霧組成物を散布し、散布してから１６日後に除草抑制の評価を行った。
製剤Ｂ、ＣおよびＪを比較処理として散布した。各処理のすべての繰り返し実験について平均した結果を表３５ｂに示す。
0004155601.tif 000101
0004155601.tif 000102
ＡＧＲＲＥに対してこの試験において市販の標準的製剤Ｃに比べて優れた除草有効性を示した本発明の組成物は、３５−０１、３５−０２、３５−０３、３５−１３および３５−１５から３５−１８であった。組成物３５−１７および３５−１８はこの試験において最も有効であり、市販の標準的製剤Ｊならびに製剤Ｃより有効性が高かった。
実施例３６
表３６ａに示すようにグリフォサートＩＰＡ塩および賦形剤成分を含む水性濃縮組成物を調製した。すべての組成物について大豆レシチン（２０％リン脂質、Ａｖａｎｔｉ）を用い、方法（ｖ）に従った。以下に示すように、組成物３６−１５から３６−２０における成分の添加の順序を変化させた。すべての組成物のｐＨは約５であった。
0004155601.tif 000103
ベルベットリーフ（Ａｂｕｔｉｌｏｎ  ｔｈｅｏｐｈｒａｓｔｉ、ＡＢＵＴＨ）およびヒエ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ、ＥＣＨＣＦ）植物を上記の標準的手順により生育させ、処理した。ＡＢＵＴＨを植えてから１９日後に、ＥＣＨＣＦを植えてから２２日後に噴霧組成物の散布を行い、散布してから１７日後に除草抑制の評価を行った。
製剤Ｂ、ＣおよびＪを比較処理として散布した。各処理のすべての繰り返し実験について平均した結果を表３６ｂに示す。
0004155601.tif 000104
0004155601.tif 000105
成分を加える順序は明らかに組成物３６−０９から３６−２０の除草有効性にある程度の影響を及ぼした。しかしながら、これらの組成物の大部分が短期の安定性が不十分であったので、少なくともいくつかの場合に噴霧の均一性に影響が及んだ可能性があり、従って、結果を解釈することが困難である。
実施例３７
表３７ａに示すようにグリフォサートＩＰＡ塩および賦形剤成分を含む水性濃縮組成物を調製した。すべての組成物について大豆レシチン（２０％リン脂質、Ａｖａｎｔｉ）を用い、方法（ｉｖ）に従った。すべての組成物のｐＨは約５であった。
0004155601.tif 000106
ベルベットリーフ（Ａｂｕｔｉｌｏｎ  ｔｈｅｏｐｈｒａｓｔｉ、ＡＢＵＴＨ）およびヒエ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ、ＥＣＨＣＦ）植物を上記の標準的手順により生育させ、処理した。ＡＢＵＴＨを植えてから１６日後に、ＥＣＨＣＦを植えてから１３日後に噴霧組成物の散布を行い、散布してから２０日後に除草抑制の評価を行った。
ＰＶＡを含む組成物は非常に粘性があったので噴霧できず、除草有効性を試験しなかった。製剤Ｂ、ＣおよびＪを比較処理として散布した。各処理のすべての繰り返し実験について平均した結果を表３７ｂに示す。
0004155601.tif 000107
レシチンおよびＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−７５４またはカプリン酸メチルを含む濃縮組成物は、この試験においては市販の標準品と同等の除草有効性を示さなかった。
実施例３８
表３８ａに示すようにグリフォサートＩＰＡ塩および賦形剤成分を含む水性濃縮組成物を調製した。すべての組成物について大豆レシチン（２０％リン脂質、Ａｖａｎｔｉ）を用い、方法（ｉｉｉ）に従った。すべての組成物のｐＨは約５であった。
0004155601.tif 000108
ベルベットリーフ（Ａｂｕｔｉｌｏｎ  ｔｈｅｏｐｈｒａｓｔｉ、ＡＢＵＴＨ）およびヒエ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ、ＥＣＨＣＦ）植物を上記の標準的手順により生育させ、処理した。ＡＢＵＴＨを植えてから１９日後に、ＥＣＨＣＦを植えてから２１日後に噴霧組成物の散布を行い、散布してから１４日後に除草抑制の評価を行った。
組成物３８−０１から３８−１７のほかに、製剤ＢおよびＣと２つの濃度のＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５とを槽中で混合して噴霧組成物を調製した。製剤ＢおよびＣ単独を比較処理として散布した。各処理のすべての繰り返し実験について平均した結果を表３８ｂに示す。
0004155601.tif 000109
0004155601.tif 000110
先の実施例における濃縮組成物は既製の噴霧組成物で認められるよりも弱い除草有効性を示す傾向があったので、噴霧のための希釈の前に組成物を調製するときの濃縮の程度が有効性に影響を及ぼすかどうかを検討するためにこの試験を実施した。この試験では一貫した傾向は認められなかった。
実施例３９
表３９ａに示すようにグリフォサートＩＰＡ塩および賦形剤成分を含む水性濃縮組成物を調製した。すべての組成物について大豆レシチン（４５％リン脂質、Ａｖａｎｔｉ）を用い、方法（ｉｉｉ）に従った。すべての組成物のｐＨは約５であった。
0004155601.tif 000111
ベルベットリーフ（Ａｂｕｔｉｌｏｎ  ｔｈｅｏｐｈｒａｓｔｉ、ＡＢＵＴＨ）およびヒエ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ、ＥＣＨＣＦ）植物を上記の標準的手順により生育させ、処理した。ＡＢＵＴＨを植えてから１４日後に、ＥＣＨＣＦを植えてから１７日後に噴霧組成物の散布を行い、散布してから２１日後に除草抑制の評価を行った。
製剤Ｃを比較処理として散布した。各処理のすべての繰り返し実験について平均した結果を表３９ｂに示す。
0004155601.tif 000112
0004155601.tif 000113
組成物３９−０３および３９−０４との間に除草有効性の差は認められなかった。これらの組成物の間の唯一の差異は、３９−０３がＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５を含み、３９−０４がＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−７５４を含んでいたことである。
実施例４０
表４０ａに示すようにグリフォサートＩＰＡ塩および賦形剤成分を含む水性噴霧組成物を調製した。すべての組成物について大豆レシチン（以下に示すように２０％または４５％リン脂質、両者ともＡｖａｎｔｉから入手した）を用い、方法（ｉｉｉ）に従った。すべての組成物のｐＨを約７に調整した。
0004155601.tif 000114
ベルベットリーフ（Ａｂｕｔｉｌｏｎ  ｔｈｅｏｐｈｒａｓｔｉ、ＡＢＵＴＨ）およびヒエ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ、ＥＣＨＣＦ）植物を上記の標準的手順により生育させ、処理した。ＡＢＵＴＨを植えてから１８日後に、ＥＣＨＣＦを植えてから２１日後に噴霧組成物の散布を行い、散布してから１８日後に除草抑制の評価を行った。
組成物４０−０１から４０−１１のほかに、製剤ＢおよびＣと種々の濃度のＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５またはＦＣ−７５４とを槽中で混合して噴霧組成物を調製した。製剤ＢおよびＣ単独を比較処理として散布した。各処理のすべての繰り返し実験について平均した結果を表４０ｂに示す。
0004155601.tif 000115
0004155601.tif 000116
0004155601.tif 000117
一貫してはいなかったが、Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−７５４を含むこの実施例の組成物がＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５を含む対応する組成物よりわずかに弱い除草有効性を示す傾向があった。
実施例４１
表４１ａに示すようにグリフォサートＩＰＡ塩および賦形剤成分を含む水性濃縮組成物を調製した。すべての組成物について大豆レシチン（４５％リン脂質、Ａｖａｎｔｉ）を用い、方法（ｖ）に従った。すべての組成物のｐＨは約５であった。
0004155601.tif 000118
ベルベットリーフ（Ａｂｕｔｉｌｏｎ  ｔｈｅｏｐｈｒａｓｔｉ、ＡＢＵＴＨ）およびヒエ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ、ＥＣＨＣＦ）植物を上記の標準的手順により生育させ、処理した。ＡＢＵＴＨを植えてから１８日後に、ＥＣＨＣＦを植えてから２０日後に噴霧組成物の散布を行い、散布してから１５日後に除草抑制の評価を行った。
組成物４１−０１から４１−１８のほかに、製剤ＢおよびＪと２つの濃度のＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５とを槽中で混合して噴霧組成物を調製した。製剤ＢおよびＪ単独を比較処理として散布した。各処理のすべての繰り返し実験について平均した結果を表４１ｂに示す。
0004155601.tif 000119
0004155601.tif 000120
レシチンおよびＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５またはＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−７５４を含むこの実施例の濃縮組成物により良好な除草有効性が得られた。Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５を含む組成物とＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−７５４を含むそれらの対応物との間に大きい、あるいは一貫した差は認められなかった。
実施例４２
表４２ａに示すようにグリフォサートＩＰＡ塩および賦形剤成分を含む水性濃縮組成物を調製した。すべての組成物について大豆レシチン（９５％リン脂質、Ａｖａｎｔｉ）を用い、方法（ｖ）に従った。すべての組成物のｐＨは約５であった。
0004155601.tif 000121
ベルベットリーフ（Ａｂｕｔｉｌｏｎ  ｔｈｅｏｐｈｒａｓｔｉ、ＡＢＵＴＨ）およびヒエ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ、ＥＣＨＣＦ）植物を上記の標準的手順により生育させ、処理した。ＡＢＵＴＨを植えてから１７日後に、ＥＣＨＣＦを植えてから２０日後に噴霧組成物の散布を行い、散布してから１５日後に除草抑制の評価を行った。
組成物４２−０１から４２−１６のほかに、製剤ＢおよびＪと２つの濃度のＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５とを槽中で混合して噴霧組成物を調製した。製剤ＢおよびＪ単独を比較処理として散布した。各処理のすべての繰り返し実験について平均した結果を表４２ｂに示す。
0004155601.tif 000122
0004155601.tif 000123
0004155601.tif 000124
少なくともＡＢＵＴＨに対して優れた性能を示したこの試験における唯一の濃縮組成物は、４２−１５および４２−１６であった。
実施例４３
表４３ａに示すようにグリフォサートＩＰＡ塩および賦形剤成分を含む水性濃縮組成物を調製した。組成物４３−０２については方法（ｖｉｉｉ）に従い、コロイド状粒状物ならびに界面活性剤を含む組成物４３−０３から４３−１３については方法（ｉｘ）に従った。組成物４３−０１は、コロイド状粒状物を含むが、界面活性剤は含まない。すべての組成物のｐＨは約５であった。
0004155601.tif 000125
ベルベットリーフ（Ａｂｕｔｉｌｏｎ  ｔｈｅｏｐｈｒａｓｔｉ、ＡＢＵＴＨ）およびヒエ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ、ＥＣＨＣＦ）植物を上記の標準的手順により生育させ、処理した。ＡＢＵＴＨを植えてから１４日後に、ＥＣＨＣＦを植えてから１７日後に噴霧組成物の散布を行い、散布してから２３日後に除草抑制の評価を行った。
製剤Ｂ、ＣおよびＪを比較処理として散布した。各処理のすべての繰り返し実験について平均した結果を表４３ｂに示す。
0004155601.tif 000126
0004155601.tif 000127
この試験の条件下では、Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５を含む大部分の濃縮組成物が製剤Ｂと比較して高い除草有効性を示したが、市販の標準的製剤ＣおよびＪの性能と同等ではなかった。
実施例４４
表４４ａに示すようにグリフォサートＩＰＡ塩および賦形剤成分を含む水性濃縮組成物を調製した。組成物４４−０１、４４−０３、４４−０６、４４−０７、４４−１０、４４−１４、４４−１５、４４−１８および４４−１９については方法（ｖｉｉｉ）に従い、コロイド状粒状物ならびに界面活性剤を含む組成物４３−０２、４４−０８、４４−０９、４４−１６および４３−１７については方法（ｉｘ）に従った。組成物４４−０４、４４−０５、４４−１２および４４−１３は、コロイド状粒状物を含むが、界面活性剤は含まない。すべての組成物のｐＨは約５であった。
0004155601.tif 000128
ベルベットリーフ（Ａｂｕｔｉｌｏｎ  ｔｈｅｏｐｈｒａｓｔｉ、ＡＢＵＴＨ）およびヒエ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ、ＥＣＨＣＦ）植物を上記の標準的手順により生育させ、処理した。ＡＢＵＴＨを植えてから１８日後に、ＥＣＨＣＦを植えてから２０日後に噴霧組成物の散布を行い、散布してから２５日後に除草抑制の評価を行った。
製剤Ｂ、ＣおよびＪを比較処理として散布した。各処理のすべての繰り返し実験について平均した結果を表４４ｂに示す。
0004155601.tif 000129
0004155601.tif 000130
0004155601.tif 000131
この試験では、Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５を含む濃縮組成物は製剤Ｂと比較して高い除草有効性を示したが、市販の標準的製剤ＣおよびＪと同等の除草有効性を示さなかった。
実施例４５
表４５ａに示すようにグリフォサートＩＰＡ塩および賦形剤成分を含む水性噴霧組成物を調製した。組成物４５−１０から４５−１２については方法（ｉ）に従い、大豆レシチン（４５％リン脂質、Ａｖａｎｔｉ）を用いた組成物４５−０１から４５−０９については方法（ｉｉｉ）に従った。すべての組成物のｐＨを約７に調整した。
0004155601.tif 000132
ベルベットリーフ（Ａｂｕｔｉｌｏｎ  ｔｈｅｏｐｈｒａｓｔｉ、ＡＢＵＴＨ）およびヒエ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ、ＥＣＨＣＦ）植物を上記の標準的手順により生育させ、処理した。ＡＢＵＴＨを植えてから２３日後に、ＥＣＨＣＦを植えてから２１日後に噴霧組成物の散布を行い、散布してから１５日後に除草抑制の評価を行った。
組成物４５−０１から４５−１２のほかに、製剤ＢおよびＣと種々の濃度のＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５とを槽中で混合して噴霧組成物を調製した。製剤ＢおよびＣ単独および製剤Ｊを比較処理として散布した。各処理のすべての繰り返し実験について平均した結果を表４５ｂに示す。
0004155601.tif 000133
0004155601.tif 000134
レシチンおよびＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５を含む組成物４５−０４から４５−０６についてはＡＢＵＴＨに対する極めて高い除草有効性が認められた。Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５を式Ｃ12Ｈ25ＳＯ2ＮＨ（ＣＨ2）3Ｎ+（ＣＨ3）3Ｉ-の炭化水素基界面活性剤である“Ｓｕｒｆ  Ｈ１”に置き換えた場合、低いグリフォサート散布量におけるＡＢＵＴＨに対する（組成物４５−０７から４５−０９の）有効性は市販の製剤ＣおよびＪに比べてそれでもなお優れていたが、組成物４５−０４から４５−０６の有効性ほどには大きくなかった。組成物４５−０４から４５−１２のＥＣＨＣＦに対する性能はこの試験において比較的低かったが、存在する界面活性剤濃度が非常に低いことを考慮すると、ＡＢＵＴＨに対する性能は著しく高かった。
実施例４６
表４６ａに示すようにグリフォサートＩＰＡ塩またはテトラブチルアンモニウム塩および賦形剤成分を含む水性噴霧組成物を調製した。組成物４６−１０から４６−１３および４６−１５については方法（ｉ）に従い、大豆レシチン（４５％リン脂質、Ａｖａｎｔｉ）を用いた組成物４６−０１から４６−０９については方法（ｉｉｉ）に従った。すべての組成物のｐＨを約７に調整した。
0004155601.tif 000135
ベルベットリーフ（Ａｂｕｔｉｌｏｎ  ｔｈｅｏｐｈｒａｓｔｉ、ＡＢＵＴＨ）およびヒエ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ、ＥＣＨＣＦ）植物を上記の標準的手順により生育させ、処理した。ＡＢＵＴＨを植えてから１９日後に、ＥＣＨＣＦを植えてから２１日後に噴霧組成物の散布を行い、散布してから１４日後に除草抑制の評価を行った。
組成物４６−０１から４６−１５のほかに、製剤ＢおよびＣと種々の濃度のＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５とを槽中で混合して噴霧組成物を調製した。製剤ＢおよびＣ単独および製剤Ｊを比較処理として散布した。各処理のすべての繰り返し実験について平均した結果を表４６ｂに示す。
0004155601.tif 000136
0004155601.tif 000137
先の実施例におけると同様に、“Ｓｕｒｆ  Ｈ１”を含む組成物は、Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５を含む対応する組成物ほどにはグリフォサートの有効性の強い増大を示さなかった。グリフォサートのテトラブチルアンモニウム塩（組成物４６−１３から４６−１５）は、この試験において極めて高い除草有効性を示した。
実施例４７
表４７ａに示すようにグリフォサートＩＰＡ塩および賦形剤成分を含む水性濃縮組成物を調製した。以下に示すように種々の添加順序を試みたことを除いて、すべての組成物について大豆レシチン（４５％リン脂質、Ａｖａｎｔｉ）を用い、方法（ｖ）に従った。すべての組成物のｐＨは約５であった。
0004155601.tif 000138
ベルベットリーフ（Ａｂｕｔｉｌｏｎ  ｔｈｅｏｐｈｒａｓｔｉ、ＡＢＵＴＨ）およびヒエ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ、ＥＣＨＣＦ）植物を上記の標準的手順により生育させ、処理した。ＡＢＵＴＨを植えてから１５日後に、ＥＣＨＣＦを植えてから１８日後に噴霧組成物の散布を行い、散布してから１５日後に除草抑制の評価を行った。
製剤ＣおよびＪを比較処理として散布した。各処理のすべての繰り返し実験について平均した結果を表４７ｂに示す。
0004155601.tif 000139
0004155601.tif 000140
成分の添加順序の差異による除草有効性の大きい、あるいは一貫した差は認められなかった。
実施例４８
表４８ａに示すようにグリフォサートＩＰＡ塩および賦形剤成分を含む水性濃縮組成物を調製した。すべての組成物について大豆レシチン（４５％リン脂質、Ａｖａｎｔｉ）を用い、方法（ｖ）に従った。以下に示すように成分の添加順序を変化させた。すべての組成物のｐＨは約５であった。
0004155601.tif 000141
ベルベットリーフ（Ａｂｕｔｉｌｏｎ  ｔｈｅｏｐｈｒａｓｔｉ、ＡＢＵＴＨ）およびヒエ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ、ＥＣＨＣＦ）植物を上記の標準的手順により生育させ、処理した。ＡＢＵＴＨを植えてから１４日後に、ＥＣＨＣＦを植えてから１６日後に噴霧組成物の散布を行い、散布してから１５日後に除草抑制の評価を行った。
製剤Ｂ、ＣおよびＪを比較処理として散布した。各処理のすべての繰り返し実験について平均した結果を表４８ｂに示す。
0004155601.tif 000142
0004155601.tif 000143
0004155601.tif 000144
成分の添加順序の差異による除草有効性の大きい、あるいは一貫した差は認められなかった。
実施例４９
表４９ａに示すようにグリフォサートＩＰＡ塩および賦形剤成分を含む水性濃縮組成物を調製した。すべての組成物について大豆レシチン（４５％リン脂質、Ａｖａｎｔｉ）を用い、方法（ｖ）に従った。すべての組成物のｐＨは約５であった。
0004155601.tif 000145
ベルベットリーフ（Ａｂｕｔｉｌｏｎ  ｔｈｅｏｐｈｒａｓｔｉ、ＡＢＵＴＨ）およびヒエ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ、ＥＣＨＣＦ）植物を上記の標準的手順により生育させ、処理した。ＡＢＵＴＨを植えてから２２日後に、ＥＣＨＣＦを植えてから２３日後に噴霧組成物の散布を行い、散布してから１７日後に除草抑制の評価を行った。
製剤ＢおよびＪを比較処理として散布した。各処理のすべての繰り返し実験について平均した結果を表４９ｂに示す。
0004155601.tif 000146
0004155601.tif 000147
この試験では、Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−７５４を用いて調製した組成物は、Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１３５を用いて調製した対応する組成物よりＥＣＨＣＦに対して高い除草有効性を示す傾向があった。
実施例５０
表５０ａに示すようにグリフォサートＩＰＡ塩および賦形剤成分を含む水性濃縮組成物を調製した。すべての組成物について大豆レシチン（４５％リン脂質、Ａｖａｎｔｉ）を用い、方法（ｖ）に従った。すべての組成物のｐＨは約５であった。
0004155601.tif 000148
ベルベットリーフ（Ａｂｕｔｉｌｏｎ  ｔｈｅｏｐｈｒａｓｔｉ、ＡＢＵＴＨ）およびヒエ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ、ＥＣＨＣＦ）植物を上記の標準的手順により生育させ、処理した。ＡＢＵＴＨを植えてから１７日後に、ＥＣＨＣＦを植えてから１９日後に噴霧組成物の散布を行い、散布してから１５日後に除草抑制の評価を行った。
製剤Ｂ、ＣおよびＪを比較処理として散布した。各処理のすべての繰り返し実験について平均した結果を表５０ｂに示す。
0004155601.tif 000149
0004155601.tif 000150
この試験では高い（２０から３０％ａ．ｅ．）配合率のグリフォサートおよびその結果として低い配合率の賦形剤を含む濃縮組成物は、製剤Ｂにより得られた除草有効性と比べて高い除草有効性を示したが、市販の標準的製剤ＣおよびＪと同等の有効性は示さなかった。
実施例５１
表５１ａに示すようにグリフォサートＩＰＡ塩またはテトラブチルアンモニウム塩および賦形剤成分を含む水性濃縮組成物を調製した。組成物５１−１３から５１−２０については方法（ｉ）に従い、大豆レシチン（４５％リン脂質、Ａｖａｎｔｉ）を用いた組成物５１−０１から５１−１２については方法（ｖ）に従った。組成物は、除草有効性を試験する前に以下に示すように異なる条件で保存した。すべての組成物のｐＨは約５であった。
0004155601.tif 000151
ベルベットリーフ（Ａｂｕｔｉｌｏｎ  ｔｈｅｏｐｈｒａｓｔｉ、ＡＢＵＴＨ）およびヒエ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ、ＥＣＨＣＦ）植物を上記の標準的手順により生育させ、処理した。ＡＢＵＴＨを植えてから１６日後に、ＥＣＨＣＦを植えてから１８日後に噴霧組成物の散布を行い、散布してから１８日後に除草抑制の評価を行った。
製剤ＢおよびＪを比較処理として散布した。各処理のすべての繰り返し実験について平均した結果を表５１ｂに示す。
0004155601.tif 000152
0004155601.tif 000153
この試験では組成物の除草有効性に対する保存条件の大きい、あるいは一貫した影響は認められなかった。
実施例５２
表５２ａに示すようにグリフォサートＩＰＡ塩および賦形剤成分を含む水性濃縮組成物を調製した。すべての組成物について大豆レシチン（４５％リン脂質、Ａｖａｎｔｉ）を用い、方法（ｖ）に従った。すべての組成物のｐＨは約５であった。
0004155601.tif 000154
ベルベットリーフ（Ａｂｕｔｉｌｏｎ  ｔｈｅｏｐｈｒａｓｔｉ、ＡＢＵＴＨ）およびヒエ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ、ＥＣＨＣＦ）植物を上記の標準的手順により生育させ、処理した。ＡＢＵＴＨおよびＥＣＨＣＦを植えてから１６日後に噴霧組成物の散布を行い、散布してから１５日後に除草抑制の評価を行った。
製剤Ｊを比較処理として散布した。各処理のすべての繰り返し実験について平均した結果を表５２ｂに示す。
0004155601.tif 000155
0004155601.tif 000156
0004155601.tif 000157
この試験ではレシチンおよびＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−７５４を含む濃縮組成物について非常に高い除草有効性が得られた。グリフォサートａ．ｅ．に対して１：１０という非常に低い重量比のこれらの賦形剤の各々を含む組成物５２−１４は市販の標準的製剤Ｊと少なくとも同様に有効であり、組成物５２−１５および５２−１６はさらにより有効であった。また、本試験ではレシチンおよびステアリン酸ブチルを含む多くの濃縮組成物も特にＥＣＨＣＦに対して非常に良好に機能した。
実施例５３
表５３ａに示すようにグリフォサートＩＰＡ塩および賦形剤成分を含む水性濃縮組成物を調製した。すべての組成物について大豆レシチン（４５％リン脂質、Ａｖａｎｔｉ）を用い、方法（ｖ）に従った。以下に示すようにある種の組成物について成分の添加順序を変化させた。すべての組成物のｐＨは約５であった。
0004155601.tif 000158
ベルベットリーフ（Ａｂｕｔｉｌｏｎ  ｔｈｅｏｐｈｒａｓｔｉ、ＡＢＵＴＨ）およびヒエ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ、ＥＣＨＣＦ）植物を上記の標準的手順により生育させ、処理した。ＡＢＵＴＨおよびＥＣＨＣＦを植えてから１７日後に噴霧組成物の散布を行い、散布してから２１日後に除草抑制の評価を行った。
製剤ＢおよびＪを比較処理として散布した。各処理のすべての繰り返し実験について平均した結果を表５３ｂに示す。
0004155601.tif 000159
0004155601.tif 000160
この試験ではこの実施例の大部分の濃縮組成物は、製剤Ｂと比較して高い除草有効性を示したが、市販の標準的製剤Ｊの有効性と同等ではなかった。
実施例５４
表５４ａに示すようにグリフォサートＩＰＡ塩および賦形剤成分を含む水性噴霧および濃縮組成物を調製した。噴霧組成物５４−３７から５４−６０については方法（ｉ）に従い、大豆レシチン（４５％リン脂質、Ａｖａｎｔｉ）を用いた噴霧組成物５４−０１から５４−３６については方法（ｉｉｉ）に従った。大豆レシチン（４５％リン脂質、Ａｖａｎｔｉ）を用いた濃縮組成物５４−６１から５４−６３については方法（ｖ）に従った。すべての組成物のｐＨは約５であった。
0004155601.tif 000161
0004155601.tif 000162
ベルベットリーフ（Ａｂｕｔｉｌｏｎ  ｔｈｅｏｐｈｒａｓｔｉ、ＡＢＵＴＨ）およびヒエ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ、ＥＣＨＣＦ）植物を上記の標準的手順により生育させ、処理した。ＡＢＵＴＨを植えてから１９日後に、ＥＣＨＣＦを植えてから１９日後に噴霧組成物の散布を行い、散布してから１６日後に除草抑制の評価を行った。
製剤ＢおよびＪを比較処理として散布した。各処理のすべての繰り返し実験について平均した結果を表５４ｂに示す。
0004155601.tif 000163
0004155601.tif 000164
0004155601.tif 000165
この試験では製剤Ｊと比較しても顕著な除草有効性がレシチンおよびＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−７５４を含む噴霧組成物（５４−０１から５４−０４）から得られた。Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−７５４を他のフルオロ有機界面活性剤に置き換えることにより、異なる結果が得られた。Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−７５０（組成物５４−０５から５４−０８）は容認できる代替物であったが、Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−７５１、Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−７６０、Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１２０、Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１７１、Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１２９およびＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−１７０Ｃ（組成物５４−０９から５４−３２）は有効性の向上がより小さかった。Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−７５１を除き上記と同じフルオロ有機界面活性剤を含み、レシチンを含まない噴霧組成物（５４−３３から５４−６０）について同様なパターンが認められた。この試験において含めたすべてのフルオロ有機界面活性剤のうち、Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−７５４およびＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−７５０のみがカチオン性であったことは注目に値する。この試験でレシチンおよびＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−７５４を含む濃縮グリフォサート組成物、特に組成物５４−６３についても優れた除草有効性が認められた。
実施例５５
表５５ａに示すようにグリフォサートＩＰＡ塩および賦形剤成分を含む噴霧組成物を調製した。組成物は成分の単純な混合により調製した。均一な組成物を調製するために、含める場合には、大豆レシチン（４５％リン脂質、Ａｖａｎｔｉ）を最初に水中で音波処理して準備した。９３ｌ／ｈａの噴霧容積で散布するとき表５５ｂに示すグリフォサートの散布量になるように計算した４種の濃度のグリフォサート（表５５ａには示さず）を調製した。
0004155601.tif 000166
ベルベットリーフ（Ａｂｕｔｉｌｏｎ  ｔｈｅｏｐｈｒａｓｔｉ、ＡＢＵＴＨ）、ヒエ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ、ＥＣＨＣＦ）およびＰｒｉｃｋｌｙ  ｓｉｄａ（Ｓｉｄａ  ｓｐｉｎｏｓａ、ＳＩＤＳＰ）植物を上記の標準的手順により生育させ、処理した。ＡＢＵＴＨおよびＥＣＨＣＦを植えてから１４日後に、ＳＩＤＳＰを植えてから２１日後に噴霧組成物を散布した。除草抑制の評価は散布してから１４日後に行った。
それぞれグリフォサートＩＰＡ塩原体およびグリフォサートＩＰＡ塩の市販の製剤である製剤ＢおよびＣを比較処理として散布した。各処理のすべての繰り返し実験について平均した結果を表５５ｂに示す。
0004155601.tif 000167
0004155601.tif 000168
グリフォサートを外因性化学物質として用いたこの試験の結果は次のように要約される：
ここで用いた０．０５％という低濃度で、４５％リン脂質を含む大豆レシチン（５５−０３）は、当該技術において広く用いられているレシチンを基材としたアジュバントＬＩ−７００（５５−０６）よりはるかに有効な賦形剤であった。
Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−７５４を単独（５５−０４）またはレシチンと共に（５５−０１）用いた場合、極めて高い有効性が得られ、市販標準品で得られた有効性より優れていた。
実施例５６
パラコートジクロリドおよび賦形剤成分を含む噴霧組成物を調製した。組成物５６−０１から５６−１２は、異なる有効成分を用い、施用される有効成分に適した有効成分の濃度範囲を選択したことを除き、組成物５５−０１から５５−１２と正確に同じであった。
ベルベットリーフ（Ａｂｕｔｉｌｏｎ  ｔｈｅｏｐｈｒａｓｔｉ、ＡＢＵＴＨ）、ヒエ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ、ＥＣＨＣＦ）およびＰｒｉｃｋｌｙ  ｓｉｄａ（Ｓｉｄａ  ｓｐｉｎｏｓａ、ＳＩＤＳＰ）植物を上記の標準的手順により生育させ、処理した。ＡＢＵＴＨを植えてから１４日後に、ＥＣＨＣＦを植えてから８日後に、ＳＩＤＳＰを植えてから２１日後に噴霧組成物を散布した。除草抑制の評価は散布してから１２日後に行った。
標準品は、パラコートジクロリド原体およびＺｅｎｅｃａ製の市販のパラコート製剤であるＧｒａｍｏｘｏｎｅであった。各処理のすべての繰り返し実験について平均した結果を表５６に示す。
0004155601.tif 000169
0004155601.tif 000170
パラコートを外因性化学物質として用いたこの試験の結果は以下のように要約される：
ここで用いた０．０５％という低濃度で、４５％リン脂質を含む大豆レシチン（５６−０３）は、当該技術において広く用いられているレシチンを基材としたアジュバントＬＩ−７００（５６−０６）よりＳＩＤＳＰに対してはるかに有効な賦形剤であった。
Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−７５４（５６−０４）を用いた場合、極めて高い有効性が得られ、市販の標準品で得られた有効性より優れていた。レシチンの存在下（５６−０１）では、有効性は更に劇的に向上し、これらの２つの賦形剤物質の間の協力的相互作用が示唆された。
実施例５７
アシフルオルフェンナトリウム塩および賦形剤成分を含む噴霧組成物を調製した。組成物５７−０１から５７−１２は、異なる有効成分を用い、施用される有効成分に適した有効成分の濃度範囲を選択したことを除き、組成物５５−０１から５５−１２と正確に同じであった。
ベルベットリーフ（Ａｂｕｔｉｌｏｎ  ｔｈｅｏｐｈｒａｓｔｉ、ＡＢＵＴＨ）、ヒエ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ、ＥＣＨＣＦ）およびＰｒｉｃｋｌｙ  ｓｉｄａ（Ｓｉｄａ  ｓｐｉｎｏｓａ、ＳＩＤＳＰ）植物を上記の標準的手順により生育させ、処理した。ＡＢＵＴＨを植えてから１５日後に、ＥＣＨＣＦを植えてから９日後に、ＳＩＤＳＰを植えてから２２日後に噴霧組成物を散布した。除草抑制の評価は散布してから１０日後に行った。
標準品は、アシフルオルフェンナトリウム原体およびＲｏｈｍ＆Ｈａａｓ製の市販のアシフルオルフェン製剤であるＢｌａｚｅｒであった。各処理のすべての繰り返し実験について平均した結果を表５７に示す。
0004155601.tif 000171
0004155601.tif 000172
アシフルオルフェンを外因性化学物質として用いたこの試験の結果は以下のように要約される：
ここで用いた０．０５％という低濃度で、４５％リン脂質を含む大豆レシチン（５７−０３）は、当該技術において広く用いられているレシチンを基材としたアジュバントＬＩ−７００（５７−０６）よりはるかに有効な賦形剤であった。
Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−７５４を単独（５７−０４）またはレシチンと共に（５７−０１）用いた場合、ＡＢＵＴＨおよびＳＩＤＳＰに対する極めて高い有効性が得られ、市販標準品で得られた有効性より優れていた。
実施例５８
アスラムナトリウム塩および賦形剤成分を含む噴霧組成物を調製した。組成物５８−０１から５８−１２は、異なる有効成分を用い、施用される有効成分に適した有効成分の濃度範囲を選択したことを除き、組成物５５−０１から５５−１２と正確に同じであった。
ベルベットリーフ（Ａｂｕｔｉｌｏｎ  ｔｈｅｏｐｈｒａｓｔｉ、ＡＢＵＴＨ）、ヒエ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ、ＥＣＨＣＦ）およびＰｒｉｃｋｌｙ  ｓｉｄａ（Ｓｉｄａ  ｓｐｉｎｏｓａ、ＳＩＤＳＰ）植物を上記の標準的手順により生育させ、処理した。ＡＢＵＴＨを植えてから１４日後に、ＥＣＨＣＦを植えてから１１日後に、ＳＩＤＳＰを植えてから２１日後に噴霧組成物を散布した。除草抑制の評価は散布してから１４日後に行った。
標準品は、アスラム原体およびＲｈｏｎｅ−Ｐｏｕｌｅｎｃ製の市販のアスラム製剤であるＡｓｕｌｏｘであった。各処理のすべての繰り返し実験について平均した結果を表５８に示す。
0004155601.tif 000173
0004155601.tif 000174
アスラムを外因性化学物質として用いたこの試験の結果は以下のように要約される：
ここで用いた０．０５％という低濃度で、４５％リン脂質を含む大豆レシチン（５８−０３）は、当該技術において広く用いられているレシチンを基材としたアジュバントＬＩ−７００（５８−０６）により得られたのと同様の向上をもたちした。
Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−７５４を単独（５８−０４）またはレシチンと共に（５８−０１）用いた場合、市販標準品で得られたのと同等の有効性がもたらされた。
実施例５９
ジカンバナトリウム塩および賦形剤成分を含む噴霧組成物を調製した。組成物５９−０１から５９−１２は、異なる有効成分を用い、施用される有効成分に適した有効成分の濃度範囲を選択したことを除き、組成物５５−０１から５５−１２と正確に同じであった。
ベルベットリーフ（Ａｂｕｔｉｌｏｎ  ｔｈｅｏｐｈｒａｓｔｉ、ＡＢＵＴＨ）、ヒエ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ、ＥＣＨＣＦ）およびＰｒｉｃｋｌｙ  ｓｉｄａ（Ｓｉｄａ  ｓｐｉｎｏｓａ、ＳＩＤＳＰ）植物を上記の標準的手順により生育させ、処理した。ＡＢＵＴＨを植えてから１４日後に、ＥＣＨＣＦを植えてから８日後に、ＳＩＤＳＰを植えてから２１日後に噴霧組成物を散布した。除草抑制の評価は散布してから１７日後に行った。
標準品は、ジカンバ原体およびＳａｎｄｏｚ製の市販のジカンバ製剤であるＢａｎｖｅｌであった。各処理のすべての繰り返し実験について平均した結果を表５９に示す。
0004155601.tif 000175
0004155601.tif 000176
ジカンバを外因性化学物質として用いたこの試験の結果は以下のように要約される：
ここで用いた０．０５％という低濃度で、４５％リン脂質を含む大豆レシチン（５９−０３）は、当該技術において広く用いられているレシチンを基材としたアジュバントＬＩ−７００（５９−０６）により得られたのと同様の向上をもたらした。
Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−７５４を用いた場合（５９−０４）、市販標準品で得られたのと同様の有効性が得られた。Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−７５４をレシチンと共に用いた場合（５９−０１）、ＳＩＤＳＰに対するさらなる向上が得られた。
実施例６０
メツルフロンメチルおよび賦形剤成分を含む噴霧組成物を調製した。組成物６０−０１から６０−１２は、異なる有効成分を用い、施用される有効成分に適した有効成分の濃度範囲を選択したことを除き、組成物５５−０１から５５−１２と正確に同じであった。
ベルベットリーフ（Ａｂｕｔｉｌｏｎ  ｔｈｅｏｐｈｒａｓｔｉ、ＡＢＵＴＨ）、ヒエ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ、ＥＣＨＣＦ）およびＰｒｉｃｋｌｙ  ｓｉｄａ（Ｓｉｄａ  ｓｐｉｎｏｓａ、ＳＩＤＳＰ）植物を上記の標準的手順により生育させ、処理した。ＡＢＵＴＨを植えてから１４日後に、ＥＣＨＣＦを植えてから８日後に、ＳＩＤＳＰを植えてから２１日後に噴霧組成物を散布した。除草抑制の評価は散布してから１４日後に行った。
標準品は、メツルフロンメチル原体およびＤｕ  Ｐｏｎｔ製の市販のメツルフロン製剤であるＡｌｌｙであった。各処理のすべての繰り返し実験について平均した結果を表６０に示す。
0004155601.tif 000177
0004155601.tif 000178
メツルフロンを外因性化学物質として用いたこの試験の結果は以下のように要約される：
ここで用いた０．０５％という低濃度で、４５％リン脂質を含む大豆レシチン（６０−０３）は、当該技術において広く用いられているレシチンを基材としたアジュバントＬＩ−７００（６０−０６）より、試験した外因性化学物質の最低散布量におけるＡＢＵＴＨに対する性能の改善にわずかに有効な賦形剤であった。
Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−７５４を単独（６０−０４）またはレシチンと共に（６０−０１）用いた場合、市販標準品で得られた有効性より優れた高い有効性がもたらされた。
実施例６１
イマゼタピルおよび賦形剤成分を含む噴霧組成物を調製した。組成物６１−０１から６１−１２は、異なる有効成分を用い、施用される有効成分に適した有効成分の濃度範囲を選択したことを除き、組成物５５−０１から５５−１２と正確に同じであった。
ベルベットリーフ（Ａｂｕｔｉｌｏｎ  ｔｈｅｏｐｈｒａｓｔｉ、ＡＢＵＴＨ）、ヒエ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ、ＥＣＨＣＦ）およびＰｒｉｃｋｌｙ  ｓｉｄａ（Ｓｉｄａ  ｓｐｉｎｏｓａ、ＳＩＤＳＰ）植物を上記の標準的手順により生育させ、処理した。ＡＢＵＴＨを植えてから１４日後に、ＥＣＨＣＦを植えてから１４日後に、ＳＩＤＳＰを植えてから２１日後に噴霧組成物を散布した。除草抑制の評価は散布してから１４日後に行った。
標準品は、イマゼタピル原体およびＡｍｅｒｉｃａｎ  Ｃｙａｎａｍｉｄ製の市販のイマゼタピル製剤であるＰｕｒｓｕｉｔであった。各処理のすべての繰り返し実験について平均した結果を表６１に示す。
0004155601.tif 000179
0004155601.tif 000180
イマゼタピルを外因性化学物質として用いたこの試験の結果は以下のように要約される：
ここで用いた０．０５％という低濃度で、４５％リン脂質を含む大豆レシチン（６１−０３）は、当該技術において広く用いられているレシチンを基材としたアジュバントＬＩ−７００（６１−０６）より有効性が低い賦形剤であった。
Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−７５４を用いた場合（６１−０４）、市販標準品より優れたＥＣＨＣＦに対する有効性が得られた。Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−７５４をレシチンと共に用いた場合（６１−０１）、ＳＩＤＳＰに対する有効性のさらなる向上がもたらされた。
実施例６２
フルアジホプ−ｐ−ブチルおよび賦形剤成分を含む噴霧組成物を調製した。組成物６２−０１から６２−１２は、異なる有効成分を用い、施用される有効成分に適した有効成分の濃度範囲を選択したことを除き、組成物５５−０１から５５−１２と正確に同じであった。
ベルベットリーフ（Ａｂｕｔｉｌｏｎ  ｔｈｅｏｐｈｒａｓｔｉ、ＡＢＵＴＨ）、ヒエ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ、ＥＣＨＣＦ）およびｂｒｏａｄｌｅａｆ  ｓｉｇｎａｌｇｒａｓｓ（Ｂｒａｃｈｉａｒｉａ  ｐｌａｔｙｐｈｙｌｌａ、ＢＲＡＰＰ）植物を上記の標準的手順により生育させ、処理した。ＡＢＵＴＨを植えてから１５日後に、ＥＣＨＣＦを植えてから１５日後に、ＢＲＡＰＰを植えてから１６日後に噴霧組成物を散布した。除草抑制の評価は散布してから１０日後に行った。
標準品は、フルアジホプ−ｐ−ブチル原体およびＺｅｎｅｃａ製の市販のフルアジホプ−ｐ−ブチル製剤であるＦｕｓｉｌａｄｅ  ５であった。各処理のすべての繰り返し実験について平均した結果を表６２に示す。
0004155601.tif 000181
0004155601.tif 000182
フルアジホプ−ｐ−ブチルを外因性化学物質として用いたこの試験の結果は以下のように要約される：
ここで用いた０．０５％という低濃度で、４５％リン脂質を含む大豆レシチン（６２−０３）は、当該技術において広く用いられているレシチンを基材としたアジュバントＬＩ−７００（６２−０６）よりＥＣＨＣＦに対する有効性が低い賦形剤であった。
Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−７５４を単独（６２−０４）またはレシチンと共に（６２−０１）用いた場合、市販標準品で得られた有効性と同等またはそれより優れた有効性がもたらされた。
実施例６３
アラクロールおよび賦形剤成分を含む噴霧組成物を調製した。組成物６３−０１から６３−１２は、異なる有効成分を用い、施用される有効成分に適した有効成分の濃度範囲を選択したことを除き、組成物５５−０１から５５−１２と正確に同じであった。
ベルベットリーフ（Ａｂｕｔｉｌｏｎ  ｔｈｅｏｐｈｒａｓｔｉ、ＡＢＵＴＨ）、ヒエ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ、ＥＣＨＣＦ）およびＰｒｉｃｋｌｙ  ｓｉｄａ（Ｓｉｄａ  ｓｐｉｈｏｓａ、ＳＩＤＳＰ）植物を上記の標準的手順により生育させ、処理した。ＡＢＵＴＨを植えてから１４日後に、ＥＣＨＣＦを植えてから８日後に、ＳＩＤＳＰを植えてから１４日後に噴霧組成物を散布した。除草抑制の評価は散布してから９日後に行った。
標準品は、アラクロール原体およびＭｏｎｓａｎｔｏ  Ｃｏｍｐａｎｙ製の市販のアラクロール製剤であるＬａｓｓｏであった。各処理のすべての繰り返し実験について平均した結果を表６３に示す。
0004155601.tif 000183
0004155601.tif 000184
この試験では試験したいずれの組成物もアラクロールの発芽後茎葉散布での除草有効性を向上させなかった。アラクロールは茎葉散布除草剤としては知られていない。
実施例６４
グルホシネートアンモニウム塩および賦形剤成分を含む噴霧組成物を調製した。組成物６４−０１から６４−１２は、異なる有効成分を用い、施用される有効成分に適した有効成分の濃度範囲を選択したことを除き、組成物５５−０１から５５−１２と正確に同じであった。
ベルベットリーフ（Ａｂｕｔｉｌｏｎ  ｔｈｅｏｐｈｒａｓｔｉ、ＡＢＵＴＨ）、ヒエ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ、ＥＣＨＣＦ）およびＰｒｉｃｋｌｙ  ｓｉｄａ（Ｓｉｄａ  ｓｐｉｎｏｓａ、ＳＩＤＳＰ）植物を上記の標準的手順により生育させ、処理した。ＡＢＵＴＨを植えてから１４日後に、ＥＣＨＣＦを植えてから１０日後に、ＳＩＤＳＰを植えてから１７日後に噴霧組成物を散布した。除草抑制の評価は散布してから１１日後に行った。
標準品は、グルホシネートアンモニウム原体およびＡｇｒＥｖｏ製の市販のグルホシネート製剤であるＬｉｂｅｒｔｙであった。各処理のすべての繰り返し実験について平均した結果を表６４に示す。
0004155601.tif 000185
0004155601.tif 000186
グルホシネートを外因性化学物質として用いたこの試験の結果は以下のように要約される：
ここで用いた０．０５％という低濃度で、４５％リン脂質を含む大豆レシチン（６４−０３）は、当該技術において広く用いられているレシチンを基材としたアジュバントＬＩ−７００（６４−０６）よりはるかに有効な賦形剤であった。
Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−７５４を単独（６４−０４）またはレシチンと共に（６４−０１）用いた場合、市販標準品で得られたのと同様の極めて高い有効性がもたらされた。
実施例６５
表６５ａに示すようにグリフォサートＩＰＡ塩および賦形剤成分を含む水性濃縮組成物を調製した。組成物６５−０１から６５−０７については方法（ｖ）に従った。組成物６５−１６については方法（ｖｉｉｉ）に従った。組成物６５−０８から６５−１５、６５−１７および６５−１８については方法（ｘ）に従った。レシチンを含むすべての組成物は大豆レシチン（４５％リン脂質、Ａｖａｎｔｉ）を用いて調製した。
0004155601.tif 000187
ベルベットリーフ（Ａｂｕｔｉｌｏｎ  ｔｈｅｏｐｈｒａｓｔｉ、ＡＢＵＴＨ）およびヒエ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ、ＥＣＨＣＦ）植物を上記の標準的手順により生育させ、処理した。ＡＢＵＴＨおよびＥＣＨＣＦを植えてから１７日後に噴霧組成物の散布を行い、散布してから１８日後に除草抑制の評価を行った。
製剤ＢおよびＪを比較処理として散布した。各処理のすべての繰り返し実験について平均した結果を表６５ｂに示す。
0004155601.tif 000188
0004155601.tif 000189
レシチンおよびＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−７５４を含む濃縮組成物６５−０１から６５−０７は、顕著な除草有効性を示した。ＡＢＵＴＨに対して、これらのうちのいくつかは１００ｇ  ａ．ｅ．／ｈａで２００ｇ  ａ．ｅ．／ｈａでの市販の標準製剤Ｊと約同様に有効であった。ＥＣＨＣＦに対しては、すべてが製剤Ｂより著しい向上を示したが、大部分はこの種に対して製剤Ｊと同等でなかった。グリフォサートａ．ｅ．に対する重量比が約１：３０と極めて低いレシチンおよびＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−７５４を含む組成物６５−０７の性能は極めて高かった。組成物６５−０２および６５−０３におけるように、比較的高濃度のＥｔｈｏｍｅｅｎ  Ｔ／２５の含有は、レシチンおよびＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−７５４の存在下における除草有効性に有用でなく、有害でさえあった可能性がある。高濃度のＥｔｈｏｍｅｅｎ  Ｔ／２５を含むが、この場合はＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−７５４を含まない組成物６５−１８の性能が比較的に低いことは、この所見と一致している。理論により拘束されていないが、そのような高濃度のＥｔｈｏｍｅｅｎ  Ｔ／２５ならびにレシチンの存在は水性分散系においてリポソームよりもむしろ混合ミセルの形成をもたらすと考えられている。グリフォサートａ．ｅ．に対する重量比が約１：１０のＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−７５４を含むが、レシチンを含まない組成物６５−１６は、組成物６５−０１と同様の除草有効性を示した。このことは、この試験の条件下では、レシチン／Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−７５４の組合せに起因する向上の大きい部分はＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−７５４成分に帰着させうることを示唆している。
実施例６６
表６６ａに示すようにグリフォサートＩＰＡ塩および賦形剤成分を含む水性噴霧組成物を調製した。組成物６６−６１から６６−６４、６６−６７、６６−６９および６６−７１については方法（ｉ）に従い、大豆レシチン（４５％リン脂質、Ａｖａｎｔｉ）を用いた組成物６６−０１から６６−６０、６６−６６、６６−６８、６６−７０および６６−７２については方法（ｉｉｉ）に従った。すべての組成物のｐＨは約５であった。
0004155601.tif 000190
0004155601.tif 000191
0004155601.tif 000192
ベルベットリーフ（Ａｂｕｔｉｌｏｎ  ｔｈｅｏｐｈｒａｓｔｉ、ＡＢＵＴＨ）およびヒエ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ、ＥＣＨＣＦ）植物を上記の標準的手順により生育させ、処理した。ＡＢＵＴＨおよびＥＣＨＣＦを植えてから１７日後に噴霧組成物の散布を行い、散布してから１５日後に除草抑制の評価を行った。
製剤Ｊを比較処理として散布した。各処理のすべての繰り返し実験について平均した結果を表６６ｂに示す。
0004155601.tif 000193
0004155601.tif 000194
Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−７５４を含むこの実施例のすべての組成物は、１８７ｇ  ａ．ｅ．／ｈａでＡＢＵＴＨに対して同じ散布量での製剤Ｊよりはるかに大きい除草有効性を示し、多くの場合に、３００ｇ  ａ．ｅ．／ｈａの製剤Ｊと同等または大きいＡＢＵＴＨの抑制をもたらした。ＡＢＵＴＨに対して製剤Ｊよりも強い向上を示さなかった当実施例の組成物は、６６−６１から６６−６４、６６−６８、６６−７０および６６−７２であった。これらは、Ｆｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−７５４を含まない当実施例の組成物のみであった。
実施例６７
表６７ａに示すようにグリフォサートＩＰＡ塩および賦形剤成分を含む水性噴霧組成物を調製した。組成物６７−０２、６７−０４、６７−０６、６７−０８、６７−１０、６７−１２、６７−１４および６７−１６から６７−１８については方法（ｉ）に従い、大豆レシチン（４５％リン脂質、Ａｖａｎｔｉ）を用いた組成物６７−０１、６７−０３、６７−０５、６７−０７、６７−０９、６７−１１および６７−１３については方法（ｉｉｉ）に従った。すべての組成物のｐＨは約５であった。
0004155601.tif 000195
ベルベットリーフ（Ａｂｕｔｉｌｏｎ  ｔｈｅｏｐｈｒａｓｔｉ、ＡＢＵＴＨ）およびヒエ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ、ＥＣＨＣＦ）植物を上記の標準的手順により生育させ、処理した。ＡＢＵＴＨおよびＥＣＨＣＦを植えてから１７日後に噴霧組成物の散布を行い、散布してから１６日後に除草抑制の評価を行った。
製剤ＢおよびＪを比較処理として散布した。各処理のすべての繰り返し実験について平均した結果を表６７ｂに示す。
0004155601.tif 000196
0004155601.tif 000197
当該技術において公知のアルキルアミンを基材とする界面活性剤に基づく組成物６７−１３から６７−１８の除草力は、この試験において非常に高かった。本発明の組成物６７−０１から６７−１２も優れた除草有効性を示した。全般的に、炭化水素疎水部分を有する界面活性剤“Ｓｕｒｆ  Ｈ１”から“Ｓｕｒｆ  Ｈ５”は、単独界面活性剤としてまたはレシチンと共に用いたとき、フルオロカーボン疎水部分を有するＦｌｕｏｒａｄ  ＦＣ−７５４ほどには有効でなかった。
本発明の特定の実施態様の前出の記述は、本発明のあらゆる可能な実施態様の完全な列挙であることを意図したものではない。同業者は、ここに記載された特定の実施態様に対して本発明の範囲内で改良を行うことができることを認識しているであろう。