(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記の（イ）〜（ニ）成分を含有する半導体封止用樹脂組成物であって、下記（ハ）成分の含有量が樹脂組成物全体の１〜３０重量％の範囲に、かつ下記（ニ）成分の配合割合が樹脂組成物全体中の０．１〜５重量％に設定されていることを特徴とする半導体封止用樹脂組成物。
（イ）熱硬化性樹脂。
（ロ）硬化剤。
（ハ）下記の一般式（１）で表される多面体形状の複合化金属水酸化物。
【化１】
0004150473.tif 000020
〔上記式（１）において、ＭとＱは互いに異なる金属元素であり、Ｑは、周期律表のIVａ，Ｖａ，VIａ， VIIａ，VIII，Ｉｂ，IIｂから選ばれた族に属する金属元素である。また、ｍ，ｎ，ａ，ｂ，ｃ，ｄ，ｅは正数であって、互いに同一の値であってもよいし、異なる値であってもよい。〕
（ニ）下記の一般式（５）で表されるシリコーン系化合物または下記の一般式（Ｙ）で表される両末端アミノプロピルジメチルシロキサンからなるシリコーン系化合物。
【化２】
0004150473.tif 000021
【化３】
0004150473.tif 000022
【請求項２】
上記（ハ）成分が下記に示す粒度分布（Ａ）〜（Ｃ）を有している請求項１記載の半導体封止用樹脂組成物。
（Ａ）粒径１．３μｍ未満のものが１０〜３５重量％。
（Ｂ）粒径１．３〜２．０μｍ未満のものが５０〜６５重量％。
（Ｃ）粒径２．０μｍ以上のものが１０〜３０重量％。
【請求項３】
上記一般式（１）で表される複合化金属水酸化物中の金属元素を示すＭが、アルミニウム，マグネシウム，カルシウム，ニッケル，コバルト，スズ，亜鉛，銅，鉄およびチタンからなる群から選ばれた少なくとも一つの金属である請求項１または２記載の半導体封止用樹脂組成物。
【請求項４】
上記一般式（１）で表される複合化金属水酸化物中の金属元素を示すＱが、鉄，コバルト，ニッケル，パラジウム，銅および亜鉛からなる群から選ばれた少なくとも一つの金属である請求項１〜３のいずれか一項に記載の半導体封止用樹脂組成物。
【請求項５】
上記一般式（１）で表される複合化金属水酸化物の平均粒径が０．５〜１０μｍである請求項１記載の半導体封止用樹脂組成物。
【請求項６】
上記一般式（１）で表される複合化金属水酸化物のアスペクト比が１〜８である請求項１〜５のいずれか一項に記載の半導体封止用樹脂組成物。
【請求項７】
複合化金属水酸化物全体中の、上記一般式（１）で表される多面体形状を有する複合化金属水酸化物の占める割合が３０〜１００重量％の範囲である請求項１〜６のいずれか一項に記載の半導体封止用樹脂組成物。
【請求項８】
上記一般式（１）で表される複合化金属水酸化物が、ｓＭｇＯ・（１−ｓ）ＮｉＯ・ｃＨ2 Ｏ〔０＜ｓ＜１、０＜ｃ≦１〕である請求項１〜７のいずれか一項に記載の半導体封止用樹脂組成物。
【請求項９】
上記一般式（１）で表される複合化金属水酸化物が、ｓＭｇＯ・（１−ｓ）ＺｎＯ・ｃＨ2 Ｏ〔０＜ｓ＜１、０＜ｃ≦１〕である請求項１〜７のいずれか一項に記載の半導体封止用樹脂組成物。
【請求項１０】
半導体封止用樹脂組成物硬化体の抽出液のｐＨが６．０〜８．０の範囲であって、かつ、その塩素イオン濃度が、樹脂組成物硬化体１ｇあたり２００μｇ以下である請求項１〜９のいずれか一項に記載の半導体封止用樹脂組成物。
【請求項１１】
半導体封止用樹脂組成物の硬化体が、厚み１／１６インチでのＵＬ９４燃焼試験において、Ｖ−０相当の難燃性を示すものである請求項１〜１０のいずれか一項に記載の半導体封止用樹脂組成物。
【請求項１２】
上記（イ）成分である熱硬化性樹脂がエポキシ樹脂である請求項１〜１１のいずれか一項に記載の半導体封止用樹脂組成物。
【請求項１３】
上記（ロ）成分である硬化剤がフェノール樹脂である請求項１〜１２のいずれか一項に記載の半導体封止用樹脂組成物。
【請求項１４】
請求項１〜１３のいずれか一項に記載の半導体封止用樹脂組成物であって、無機質充填剤を含有してなる請求項１〜１３のいずれか一項に記載の半導体封止用樹脂組成物。
【請求項１５】
上記（ハ）成分である多面体形状の複合化金属水酸化物を含有する複合化金属水酸化物と無機質充填剤の合計量が、半導体封止用樹脂組成物全体の６０〜９２重量％である請求項１４のいずれか一項に記載の半導体封止用樹脂組成物。
【請求項１６】
上記（ハ）成分である多面体形状の複合化金属水酸化物を含有する複合化金属水酸化物と無機質充填剤の合計量が、半導体封止用樹脂組成物全体の７０〜９０重量％である請求項１４のいずれか一項に記載の半導体封止用樹脂組成物。
【請求項１７】
上記無機質充填剤がシリカ粉末である請求項１４〜１６のいずれか一項に記載の半導体封止用樹脂組成物。
【請求項１８】
上記（ニ）成分であるシリコーン系化合物の重量平均分子量が３００〜１００００である請求項１〜１７のいずれか一項に記載の半導体封止用樹脂組成物。
【請求項１９】
上記（ニ）成分の一般式（５）で表されるシリコーン系化合物が、アミノ基，カルボキシル基，エポキシ基および水酸基からなる群から選ばれた官能基を有する２官能以上のシリコーン系化合物である請求項１８記載の半導体封止用樹脂組成物。
【請求項２０】
請求項１９記載のシリコーン系化合物と、エポキシ樹脂の全部または一部、および、フェノール樹脂の全部または一部の少なくとも一方が予め反応している請求項１２〜１９のいずれか一項に記載の半導体封止用樹脂組成物。
【請求項２１】
請求項１〜２０のいずれか一項に記載の半導体封止用樹脂組成物であって、含窒素有機化合物を含有してなる請求項１〜２０のいずれか一項に記載の半導体封止用樹脂組成物。
【請求項２２】
請求項１〜２１のいずれか一項に記載の半導体封止用樹脂組成物を用いて半導体素子を封止してなる半導体装置。
【請求項２３】
請求項１〜２１のいずれか一項に記載の半導体封止用樹脂組成物を用いトランスファー成形法により半導体素子を樹脂封止して半導体装置を製造することを特徴とする半導体装置の製法。
【請求項２４】
請求項１〜２１のいずれか一項に記載の半導体封止用樹脂組成物からなるシート状封止材料を用いて半導体装置を製造することを特徴とする半導体装置の製法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、難燃性、低応力性、耐半田性、耐湿信頼性および流動性に優れ、かつ環境問題等安全性に関しても問題のない半導体封止用樹脂組成物およびそれを用いた半導体装置ならびに半導体装置の製法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
トランジスタ，ＩＣ，ＬＳＩ等の半導体素子は、従来セラミック等によって封止され半導体装置化されていたが、最近では、コスト，量産性の観点から、プラスチックを用いた樹脂封止型の半導体装置が主流になっている。この種の樹脂封止には、従来からエポキシ樹脂組成物が用いられており良好な成績を収めている。しかし、半導体分野の技術革新によって集積度の向上とともに素子サイズの大形化，配線の微細化が進み、パッケージも小形化，薄形化する傾向にあり、これに伴って封止材料に対してより以上の信頼性の向上が要望されている。そのなかで、低応力性に優れた封止材料が従来から求められており、各種の低応力化剤が用いられている。
【０００３】
一方、半導体装置等の電子部品は、難燃性の規格であるＵＬ９４  Ｖ−０に適合することが必要不可欠であり、従来から、半導体封止用樹脂組成物に難燃作用を付与する方法として、臭素化エポキシ樹脂や酸化アンチモン等のアンチモン化合物を添加する方法が一般的に行われている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、上記難燃化付与技術に関して２つの大きな問題があった。
【０００５】
第１の問題点として、上記アンチモン化合物自身の有害性，燃焼時に臭化水素，ブロム系ガス，臭素化アンチモン等の発生による人体への有害性や環境汚染が問題となったり、機器への腐食性が問題となっている。
【０００６】
第２の問題点としては、上記難燃化付与技術を採用した半導体装置を高温で長時間放置すると、遊離した臭素の影響で半導体素子上のアルミニウム配線が腐食し、半導体装置の故障の原因となり高温信頼性の低下が問題となっている。
【０００７】
本発明は、このような事情に鑑みなされたもので、低応力性はもちろん、耐湿信頼性および難燃性に優れるとともに、環境汚染等の問題も生じない半導体封止用樹脂組成物およびそれを用いた半導体装置ならびに半導体装置の製法の提供を目的とする。
【０００８】
【課題を解決するための手段】
上記の目的を達成するため、本発明は、下記の（イ）〜（ニ）成分を含有する半導体封止用樹脂組成物であって、下記（ハ）成分の含有量が樹脂組成物全体の１〜３０重量％の範囲に、かつ下記（ニ）成分の配合割合が樹脂組成物全体中の０．１〜５重量％に設定されている半導体封止用樹脂組成物を第１の要旨とする。
（イ）熱硬化性樹脂。
（ロ）硬化剤。
（ハ）下記の一般式（１）で表される多面体形状の複合化金属水酸化物。
【化４】
ｍ（Ｍa Ｏb ）・ｎ（Ｑd Ｏe ）・ｃＨ2 Ｏ  …（１）
〔上記式（１）において、ＭとＱは互いに異なる金属元素であり、Ｑは、周期律表のIVａ，Ｖａ，VIａ， VIIａ，VIII，Ｉｂ，IIｂから選ばれた族に属する金属元素である。また、ｍ，ｎ，ａ，ｂ，ｃ，ｄ，ｅは正数であって、互いに同一の値であってもよいし、異なる値であってもよい。〕
（ニ）下記の一般式（５）で表されるシリコーン系化合物または下記の一般式（Ｙ）で表される両末端アミノプロピルジメチルシロキサンからなるシリコーン系化合物。
【化５】
0004150473.tif 000002
【化６】
0004150473.tif 000003
【０００９】
また、本発明は、上記半導体封止用樹脂組成物を用いて半導体素子を封止してなる半導体装置を第２の要旨とする。
【００１０】
そして、本発明は、上記半導体封止用樹脂組成物を用いトランスファー成形法により半導体素子を樹脂封止して半導体装置を製造する半導体装置の製法、また上記半導体封止用樹脂組成物からなるシート状封止材料を用いて半導体装置を製造する半導体装置の製法を第３の要旨とする。
【００１１】
なお、本発明の半導体封止用樹脂組成物における（ハ）成分の、多面体形状の複合化金属水酸化物とは、図２に示すような、六角板形状を有するもの、あるいは、鱗片状等のように、いわゆる厚みの薄い平板形状の結晶形状を有するものではなく、縦，横とともに厚み方向（ｃ軸方向）への結晶成長が大きい、例えば、板状結晶のものが厚み方向（ｃ軸方向）に結晶成長してより立体的かつ球状に近似させた粒状の結晶形状、例えば、略１２面体，略８面体，略４面体等の形状を有する複合化金属水酸化物をいい、通常、これらの混合物である。もちろん、上記多面体形状は、結晶の成長のしかた以外にも、粉砕や摩砕等によっても多面体の形は変化し、より立体的かつ球状に近似させることが可能となる。この多面体形状の複合化金属水酸化物の結晶形状を表す走査型電子顕微鏡写真（倍率５００００倍）の一例を図１に示す。このように、本発明では、上記多面体形状の複合化金属水酸化物を用いることにより、従来のような六角板形状を有するもの、あるいは、鱗片状等のように、平板形状の結晶形状を有するものに比べ、樹脂組成物の流動性の低下を抑制することができる。
【００１２】
本発明の複合化金属水酸化物の形状について、略８面体形状のものを例にしてさらに詳細に説明する。すなわち、本発明の複合化金属水酸化物の一例である８面体形状のものは、平行な上下２面の基底面と外周６面の角錐面とからなり、上記角錐面が上向き傾斜面と下向き傾斜面とが交互に配設された８面体形状を呈している。
【００１３】
より詳しく説明すると、従来の厚みの薄い平板形状の結晶形状を有するものは、例えば、結晶構造としては六方晶系であり、図３に示すように、ミラー・ブラベー指数において（０００１）面で表される上下２面の基底面１０と、｛１０−１０｝の型面に属する６面の角筒面１１で外周が囲まれた六角柱状である。そして、〔００１〕方向（ｃ軸方向）への結晶成長が少ないため、薄い六角柱状を呈している。
【００１４】
これに対し、本発明の複合化金属水酸化物は、図４に示すように、結晶成長時の晶癖制御により、（０００１）面で表される上下２面の基底面１２と、｛１０−１１｝の型面に属する６面の角錘面１３で外周が囲まれている。そして、上記角錘面１３は、（１０−１１）面等の上向き傾斜面１３ａと、（１０−１−１）面等の下向き傾斜面１３ｂとが交互に配設された特殊な晶癖を有する８面体形状を呈している。また、ｃ軸方向への結晶成長も従来のものに比べて大きい。図４に示すものは、板状に近い形状であるが、さらにｃ軸方向への結晶成長が進み、晶癖が顕著に現れて等方的になったものを図５に示す。このように、本発明の複合化金属水酸化物は、正８面体に近い形状のものも含むのである。すなわち、基底面の長軸径と基底面間の厚みとの比率（長軸径／厚み）は、１〜９が好適である。この長軸径と厚みとの比率の上限値としてより好適なのは、７である。なお、上記ミラー・ブラベー指数において、「１バー」は、「−１」と表示した。
【００１５】
このように、本発明の複合化金属水酸化物が、外周を囲む６つの面が、｛１０−１１｝に属する角錘面であることは、つぎのことからわかる。すなわち、本発明の複合化金属水酸化物の結晶を、ｃ軸方向から走査型電子顕微鏡で観察すると、この結晶は、ｃ軸を回転軸とする３回回転対称を呈している。また、粉末Ｘ線回折による格子定数の測定値を用いた（１０−１１）面と｛１０−１１｝の型面との面間角度の計算値が、走査型電子顕微鏡観察における面間角度の測定値とほぼ一致する。
【００１６】
さらに、本発明の複合化金属水酸化物は、粉末Ｘ線回折における（１１０）面のピークの半価幅Ｂ110 と、（００１）面のピークの半価幅Ｂ001 との比（Ｂ110 ／Ｂ001 ）が、１．４以上である。このことからも、ｃ軸方向への結晶性が良いことと、厚みが成長していることが確認できる。すなわち、従来の水酸化マグネシウム等の結晶では、ｃ軸方向への結晶が成長しておらず、（００１）面のピークがブロードで半価幅Ｂ001 も大きくなる。したがって（Ｂ110 ／Ｂ001 ）の価は、小さくなる。これに対し、本発明の複合化金属水酸化物では、ｃ軸方向の結晶性が良いために、（００１）面のピークが鋭く、細くなり、半価幅Ｂ001 も小さくなる。したがって（Ｂ110 ／Ｂ001 ）の価が大きくなるのである。
【００１７】
すなわち、本発明者らは、低応力性はもちろん、耐湿信頼性および難燃性に優れるとともに、環境汚染等の問題も生じない半導体封止用樹脂組成物を得るために一連の研究を重ねた。その結果、従来用いられている難燃剤に代えて、上記多面体形状を有する複合化金属水酸化物を特定量用いるとともに、低応力化剤として特定のシリコーン系化合物を特定量用いると、優れた低応力性はもちろん、環境汚染等の問題が生じることなく、優れた難燃性と耐湿信頼性が得られることを見出し本発明に到達した。
【００１８】
そして、上記多面体形状を有する複合化金属水酸化物として、前記特定の粒度分布を有する、細かな粒径の複合化金属水酸化物を用いることにより、非常に優れた流動性の低下抑制がなされ、トランスファー成形時等において問題が生じず、成形性の向上が実現することを突き止めた。
【００１９】
また、上記複合化金属水酸化物のアスペクト比が１〜８である場合には、樹脂組成物の粘度の低下効果が発揮されて、さらなる成形性の向上が実現する。そして、上記アスペクト比は１〜８の範囲のなかでも、好適には１〜７である。
【００２０】
そして、上記シリコーン系化合物（ニ成分）のなかでも官能基を有するシリコーン系化合物と、エポキシ樹脂の全部又は一部、および、フェノール樹脂の全部又は一部の少なくとも一方とを予め反応させてなるエポキシ樹脂組成物を用いた場合には、成形時にパッケージ表面へのシリコーン系化合物のブリード（滲出）が無く、金型汚れを起こさないことが実現できることを突き止めた。
【００２１】
【発明の実施の形態】
つぎに、本発明の実施の形態を詳しく説明する。
【００２２】
本発明の半導体封止用樹脂組成物は、熱硬化性樹脂（イ成分）と、硬化剤（ロ成分）と、多面体形状の複合化金属水酸化物（ハ成分）と、特定のシリコーン系化合物（ニ成分）を用いて得られるものであり、通常、粉末状あるいはこれを打錠したタブレット状になっている。または、樹脂組成物を溶融混練した後、略円柱状等の顆粒体に成形した顆粒状、さらにシート状に成形したシート状の封止材料となっている。
【００２３】
上記熱硬化性樹脂（イ成分）としては、エポキシ樹脂，ポリマレイミド樹脂，不飽和ポリエステル樹脂，フェノール樹脂等があげられる。特に、本発明においてはエポキシ樹脂，ポリマレイミド樹脂を用いることが好ましい。
【００２４】
上記エポキシ樹脂としては、特に限定するものではなく従来公知のものが用いられる。例えば、ビスフェノールＡ型，フェノールノボラック型，クレゾールノボラック型，ビフェニル型等があげられる。
【００２５】
そして、上記エポキシ樹脂のうちビフェニル型エポキシ樹脂は、下記の一般式（２）で表される。
【００２６】
【化７】
0004150473.tif 000004
【００２７】
上記一般式（２）中のＲ1 〜Ｒ4 で表される、−Ｈ（水素）または炭素数１〜５のアルキル基のうち、上記アルキル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基、イソブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基等の直鎖状または分岐状の低級アルキル基があげられ、特にメチル基が好ましく、上記Ｒ1 〜Ｒ4 は互いに同一であっても異なっていてもよい。なかでも、低吸湿性および反応性という観点から、上記Ｒ1 〜Ｒ4 が全てメチル基である下記の式（３）で表される構造のビフェニル型エポキシ樹脂を用いることが特に好適である。
【００２８】
【化８】
0004150473.tif 000005
【００２９】
また、上記ポリマレイミド樹脂としては、特に限定するものではなく従来公知のものが用いられ、１分子中に２個以上のマレイミド基を有するものである。例えば、Ｎ，Ｎ′−４，４′−ジフェニルメタンビスマレイミド、２，２−ビス−〔４−（４−マレイミドフェノキシ）フェニル〕プロパン等があげられる。
【００３０】
上記熱硬化性樹脂（イ成分）とともに用いられる硬化剤（ロ成分）としては、例えば、フェノール樹脂，酸無水物，アミン化合物等従来公知のものが用いられる。そして、上記熱硬化性樹脂としてエポキシ樹脂を用いる場合、フェノール樹脂が好適に用いられる。上記フェノール樹脂としては、フェノールノボラック、クレゾールノボラック、ビスフェノールＡ型ノボラック、ナフトールノボラックおよびフェノールアラルキル樹脂等があげられる。そして、上記エポキシ樹脂としてビフェニル型エポキシ樹脂を用いる場合には、その硬化剤としてフェノールアラルキル樹脂を用いることが好ましい。
【００３１】
また、熱硬化性樹脂としてポリマレイミド樹脂を用いる際の硬化剤としては、特に限定するものではなく従来公知のものが用いられる。例えば、上記エポキシ樹脂用硬化剤をハロゲン化アリルとアルカリの存在下で反応させて得られるアルケニルフェノール類やアミン類があげられる。
【００３２】
そして、上記熱硬化性樹脂（イ成分）がエポキシ樹脂であり、上記硬化剤（ロ成分）がフェノール樹脂である場合の両者の含有割合は、上記エポキシ樹脂中のエポキシ基１当量当たり、フェノール樹脂中の水酸基が０．７〜１．３当量となるように設定することが好ましく、なかでも０．９〜１．１当量となるよう設定することが特に好ましい。
【００３３】
上記熱硬化性樹脂（イ成分）および硬化剤（ロ成分）とともに用いられる複合化金属水酸化物（ハ成分）は、下記の一般式（１）で表され、かつ結晶形状が多面体形状を有するものである。
【００３４】
【化９】
ｍ（Ｍa Ｏb ）・ｎ（Ｑd Ｏe ）・ｃＨ2 Ｏ  …（１）
〔上記式（１）において、ＭとＱは互いに異なる金属元素であり、Ｑは、周期律表のIVａ，Ｖａ，VIａ， VIIａ，VIII，Ｉｂ，IIｂから選ばれた族に属する金属元素である。また、ｍ，ｎ，ａ，ｂ，ｃ，ｄ，ｅは正数であって、互いに同一の値であってもよいし、異なる値であってもよい。〕
【００３５】
上記一般式（１）で表される複合化金属水酸化物に関して、式（１）中の金属元素を示すＭとしては、Ａｌ，Ｍｇ，Ｃａ，Ｎｉ，Ｃｏ，Ｓｎ，Ｚｎ，Ｃｕ，Ｆｅ，Ｔｉ等があげられる。
【００３６】
また、上記一般式（１）で表される複合化金属水酸化物中のもう一つの金属元素を示すＱは、周期律表のIVａ，Ｖａ，VIａ， VIIａ，VIII，Ｉｂ，IIｂから選ばれた族に属する金属である。例えば、鉄，コバルト，ニッケル，パラジウム，銅，亜鉛等があげられ、単独でもしくは２種以上併せて選択される。
【００３７】
このような結晶形状が多面体形状を有する複合化金属水酸化物は、例えば、複合化金属水酸化物の製造工程における各種条件等を制御することにより、縦，横とともに厚み方向（ｃ軸方向）への結晶成長が大きい、所望の多面体形状、例えば、略１２面体、略８面体、略４面体等の形状を有する複合化金属水酸化物を得ることができる。
【００３８】
本発明に用いられる多面体形状の複合化金属水酸化物は、その一例として結晶外形が略８面体の多面体構造を示し、アスペクト比が１〜８程度、好ましくは１〜７、特に好ましくは１〜４に調整されたもので、例えば、式（１）中の、Ｍ＝Ｍｇ，Ｑ＝Ｚｎの場合について述べると、つぎのようにして作製することができる。すなわち、まず、水酸化マグネシウム水溶液に硝酸亜鉛化合物を添加し、原料となる部分複合化金属水酸化物を作製する。ついで、この原料を、８００〜１５００℃の範囲で、より好ましくは１０００〜１３００℃の範囲で焼成することにより、複合化金属酸化物を作製する。この複合化金属酸化物は、ｍ（ＭｇＯ）・ｎ（ＺｎＯ）の組成で示されるが、さらにカルボン酸、カルボン酸の金属塩、無機酸および無機酸の金属塩からなる群から選ばれた少なくとも一種を上記複合化金属酸化物に対して約０．１〜６ｍｏｌ％共存する水媒体中の系で強攪拌しながら４０℃以上の温度で水和反応させることにより、ｍ（ＭｇＯ）・ｎ（ＺｎＯ）・ｃＨ2 Ｏで示される、本発明の多面体形状を有する複合化金属水酸化物を作製することができる。
【００３９】
上記製法において、原料としては、上述した方法で得られる部分複合化金属水酸化物だけでなく、例えば、共沈法によって得られる複合化金属水酸化物，水酸化マグネシウムとＺｎの混合物，酸化マグネシウムとＺｎ酸化物の混合物，炭酸マグネシウムとＺｎ炭酸塩との混合物等も用いることができる。また、水和反応時の攪拌は、均一性や分散性の向上、カルボン酸、カルボン酸の金属塩、無機酸および無機酸の金属塩からなる群から選ばれた少なくとも一種との接触効率向上等のため、強攪拌が好ましく、さらに強力な高剪断攪拌であればなお好ましい。このような攪拌は、例えば、回転羽根式の攪拌機において、回転羽根の周速を５ｍ／ｓ以上として行うのが好ましい。
【００４０】
上記カルボン酸としては、特に限定されるものではないが、好ましくはモノカルボン酸、オキシカルボン酸（オキシ酸）等があげられる。上記モノカルボン酸としては、例えば、ギ酸、酢酸、プロピオン酸、酪酸、吉草酸、カプロン酸、アクリル酸、クロトン酸等があげられ、上記オキシカルボン酸（オキシ酸）としては、例えば、グリコール酸、乳酸、ヒドロアクリル酸、α−オキシ酪酸、グリセリン酸、サリチル酸、安息香酸、没食子酸等があげられる。また、上記カルボン酸の金属塩としては、特に限定されるものではないが、好ましくは酢酸マグネシウム、酢酸亜鉛等があげられる。そして、上記無機酸としては、特に限定されるものではないが、好ましくは硝酸、塩酸等があげられる。また、上記無機酸の金属塩としては、特に限定されるものではないが、好ましくは硝酸マグネシウム、硝酸亜鉛等があげられる。
【００４１】
上記多面体形状を有する複合化金属水酸化物の具体的な代表例としては、ｓＭｇＯ・（１−ｓ）ＮｉＯ・ｃＨ2 Ｏ〔０＜ｓ＜１、０＜ｃ≦１〕、ｓＭｇＯ・（１−ｓ）ＺｎＯ・ｃＨ2 Ｏ〔０＜ｓ＜１、０＜ｃ≦１〕、ｓＡｌ2 Ｏ3 ・（１−ｓ）Ｆｅ2 Ｏ3 ・ｃＨ2 Ｏ〔０＜ｓ＜１、０＜ｃ≦３〕等があげられる。なかでも、酸化マグネシウム・酸化ニッケルの水和物、酸化マグネシウム・酸化亜鉛の水和物が特に好ましく用いられる。
【００４２】
そして、上記多面体形状を有する複合化金属水酸化物（ハ成分）としては、下記に示す粒度分布（Ａ）〜（Ｃ）を有することが好ましい。なお、下記に示す粒度分布の測定には、レーザー式粒度測定機を使用する。
（Ａ）粒径１．３μｍ未満のものが１０〜３５重量％。
（Ｂ）粒径１．３〜２．０μｍ未満のものが５０〜６５重量％。
（Ｃ）粒径２．０μｍ以上のものが１０〜３０重量％。
【００４３】
上記粒度分布において、粒度分布（Ａ）の粒径１．３μｍ未満のものが１０重量％未満の場合は、難燃性の効果が乏しくなり、逆に３５重量％を超え多くなると、流動性が損なわれる傾向がみられるようになる。また、粒度分布（Ｃ）の２．０μｍ以上のものが１０重量％未満では、流動性が低下し、逆に３０重量％を超え多くなると、難燃性の効果が乏しくなる傾向がみられる。なお、上記粒度分布（Ａ）における粒径の通常の下限値は０．１μｍであり、上記粒度分布（Ｃ）における粒径の通常の上限値は１５μｍである。
【００４４】
そして、上記（ハ）成分である多面体形状の複合化金属水酸化物では、上記粒度分布（Ａ）〜（Ｃ）に加えて、その最大粒径が１０μｍ以下であることが好ましい。特に好ましくは最大粒径が６μｍ以下である。すなわち、最大粒径が１０μｍを超えると、難燃性を有するために多くの量を必要とするようになる傾向がみられるからである。
【００４５】
さらに、上記（ハ）成分である多面体形状の複合化金属水酸化物の比表面積が２．０〜４．０ｍ2 ／ｇの範囲であることが好ましい。なお、上記（ハ）成分の比表面積の測定は、ＢＥＴ吸着法により測定される。
【００４６】
また、上記多面体形状を有する複合化金属水酸化物（ハ成分）のアスペクト比は、通常、１〜８、好ましくは１〜７、特に好ましくは１〜４である。ここでいうアスペクト比とは、複合化金属水酸化物の長径と短径との比で表したものである。すなわち、アスペクト比が８を超えると、この複合化金属水酸化物を含有する樹脂組成物が溶融したときの粘度低下に対する効果が乏しくなる。そして、本発明の半導体封止用樹脂組成物の構成成分として用いられる場合には、一般的に、アスペクト比が１〜４のものが用いられる。
【００４７】
なお、本発明においては、上記（ハ）成分である多面体形状の複合化金属水酸化物とともに従来の薄平板形状の複合化金属水酸化物を併用することができる。そして、本発明の半導体封止用樹脂組成物が溶融したときの粘度低下および流動性の効果の発現という点から、用いられる複合化金属水酸化物全体（従来の薄平板形状を含む）中の、多面体形状の複合化金属水酸化物の占める割合を３０〜１００重量％の範囲に設定することが好ましい。すなわち、多面体形状の複合化金属水酸化物の占める割合が３０重量％未満では樹脂組成物の粘度低下の効果および流動性の向上効果が乏しくなる。
【００４８】
上記多面体形状を有する複合化金属水酸化物（ハ成分）を含む複合化金属水酸化物の含有量は、樹脂組成物全体の１〜３０重量％に設定される。特には２〜２８重量％の範囲に設定することが好ましく、この含有量の範囲内でその優れた難燃化効果を発揮することができる。すなわち、上記複合化金属水酸化物が１重量％未満では難燃化効果が不充分となり、３０重量％を超えると、樹脂組成物硬化体中の塩素イオン濃度が高くなるということから耐湿信頼性が低下するからである。
【００４９】
そして、本発明の半導体封止用樹脂組成物には、上記イ〜ハ成分、および場合により、従来の薄平板形状の複合化金属水酸化物とともに無機質充填剤を用いることができる。上記無機質充填剤としては、特に限定するものではなく従来公知の各種充填剤があげられる。例えば、石英ガラス粉末、タルク、シリカ粉末、アルミナ粉末、炭酸カルシウム、窒化ホウ素、窒化ケイ素およびカーボンブラック粉末等があげられる。これらは単独でもしくは２種以上併せて用いられる。そして、上記無機質充填剤として、得られる硬化物の線膨張係数を低減できるという点からシリカ粉末を用いることが好ましい。なかでも、シリカ粉末として溶融シリカ粉末、とりわけ球状溶融シリカ粉末を用いることが樹脂組成物の良好な流動性という点から特に好ましい。また、上記無機質充填剤において、その平均粒径が１０〜７０μｍの範囲であることが好ましく、より好ましくは１０〜５０μｍである。すなわち、先に述べたように、複合化金属水酸化物が前記粒度分布（Ａ）〜（Ｃ）を有するとともに、無機質充填剤の平均粒径が上記範囲内であると、樹脂組成物の良好な流動性が得られる。また、上記シリカ粉末としては、場合によりシリカ粉末を摩砕処理してなる摩砕シリカ粉末を用いることもできる。
【００５０】
上記無機質充填剤の含有量に関しては、この無機質充填剤に複合化金属水酸化物（多面体形状を有する複合化金属水酸化物および場合により使用される従来の薄平板形状の複合化金属水酸化物）を加算した無機物全体の合計量が、半導体封止用樹脂組成物全体の６０〜９２重量％となるよう設定することが好ましい。特に好ましくは７０〜９０重量％である。すなわち、無機物全体量が６０重量％を下回ると難燃性が低下する傾向がみられるからである。
【００５１】
さらに、前記多面体形状の複合化金属水酸化物（ハ成分）を含む複合化金属水酸化物（ｘ）と、上記無機質充填剤（ｙ）とを併用する場合の併用比率は、重量比（ｘ／ｙ）で、ｘ／ｙ＝０．０１／１〜１／１の範囲に設定することが好ましく、より好ましくはｘ／ｙ＝０．０１／１〜０．７５／１である。
【００５２】
そして、上記イ〜ハ成分および無機質充填剤とともに用いられる特定のシリコーン系化合物（ニ成分）としては、例えば、重量平均分子量が３００〜１００００のものを用いることが好ましく、特に好ましくは重量平均分子量が１０００〜５０００である。このようなシリコーン系化合物として、アミノ基，カルボキシル基，エポキシ基および水酸基からなる群から選ばれた少なくとも２つの官能基を有するシリコーン系化合物が好適に用いられる。具体的には、下記の一般式（５）で表されるシリコーン系化合物があげられる。
【００５３】
【化１０】
0004150473.tif 000006
【００５４】
上記式（５）において、Ｒは一価の炭化水素基であり、例えばメチル基，エチル基，プロピル基，ブチル基，ビニル基，フェニル基，ベンジル基であり、それぞれ異なっていても同一であってもよい。また、上記Ｄは、アミノ基，カルボキシル基，エポキシ基または水酸基を含有する一価の有機基である。
【００５５】
そして、上記式（５）において、Ｇは上記一般式（６）で表されるものであり、Ｒ1 は二価の有機残基であり、炭素数が１〜５のアルキレン基等があげられる。また、Ｒ2 は、−Ｈまたは一価の有機基であり、例えばアルキル基，シクロアルキル基，アリール基，アシル基，アラルキル基，アルバミル基があげられる。そして、上記ａは０または１であり、ｂおよびｃは０〜５０の整数、好ましくは１０〜５０の整数である。ただし、ｂおよびｃは、ｂ＋ｃ＝１〜１００の条件を満たすものである。
【００５６】
また、繰り返し単位ｐは１〜１０００の整数であり、ｍおよびｎはそれぞれ０〜１００の整数である。上記ｐは、１０〜５００の範囲、ｍおよびｎは０〜５０の範囲が好ましい。そして、ｐ，ｍ，ｎの繰り返し単位は、ブロック，ランダム，交互等の態様のいずれであってもよい。
【００５７】
上記式（５）において、具体的には下記の一般式（Ｘ）で表されるものがあげられる。
【００５８】
【化１１】
0004150473.tif 000007
【００５９】
このようなシリコーン系化合物は、例えば、水あるいはトルエン等の有機溶媒中でオルガノハイドロジェンポリシロキサンにアリルグリシジルエーテルとポリオキシアルキレンアリルエーテルを白金触媒の存在下で付加反応させることにより製造することができる。
【００６０】
さらに、上記特定のシリコーン系化合物（ニ成分）として、下記の一般式（Ｙ）で表される両末端アミノプロピルジメチルシロキサンがあげられる。
【００６１】
【化１２】
0004150473.tif 000008
【００６２】
このような官能基を有するシリコーン系化合物は、後述のように、他の成分とともに配合し混練してもよいが、予め、上記シリコーン系化合物と、前記エポキシ樹脂の少なくとも一部、および、フェノール樹脂の少なくとも一部、の少なくとも一方とを反応させ、生成した予備反応生成物と、残りの成分とを配合し混練してもよい。
【００６３】
上記官能基を有するシリコーン系化合物は、樹脂組成物中において、エポキシ樹脂であるマトリックス成分中に溶解することなく分散されて「海−島」構造が形成され、その結果、低応力効果を奏すると推定される。
【００６４】
このようなシリコーン系化合物（ニ成分）の配合割合は、樹脂組成物全体中の０．１〜５重量％以下となるよう設定される。特に好ましくは０．１〜２重量％である。すなわち、シリコーン系化合物の配合割合が５重量％を超えると、樹脂組成物の粘度が上昇し、成形作業性が低下するからである。
【００６５】
そして、本発明の半導体封止用樹脂組成物としては、下記の方法に従って抽出された抽出水中の塩素イオン濃度が上記樹脂組成物の硬化体１ｇあたり２００μｇ以下であることが好ましい。すなわち、熱硬化性樹脂組成物硬化体の粉体化物５ｇと蒸留水５０ｃｃを専用の抽出容器に入れ、この容器を１６０℃の乾燥機内に２０時間放置して抽出水（ｐＨ６．０〜８．０）を抽出する。そして、上記抽出水をイオンクロマト分析して塩素イオン量（α）を測定する。この塩素イオン量（α）は樹脂組成物硬化体中のイオン量を１０倍に希釈した値であるため、下記に示す式により樹脂組成物硬化体１ｇあたりの塩素イオン量を算出する。なお、上記抽出水のｐＨは６．０〜８．０の範囲が好ましい。さらに、上記熱硬化性樹脂組成物硬化体の作製にあたって、例えば、エポキシ樹脂組成物硬化体の場合、その硬化体成形条件は、１７５℃×２分間で加熱硬化による成形を行い、１７５℃×５時間の後硬化に設定されることが好適である。
【００６６】
【数１】
0004150473.tif 000009
【００６７】
すなわち、樹脂組成物硬化体の抽出水中に含有される塩素イオン濃度が２００μｇを超えて高いと、半導体素子，リードフレーム等の腐食が発生したり、耐湿性が劣化する傾向がみられるようになる。
【００６８】
なお、本発明に係る半導体封止用樹脂組成物には、上記イ〜ニ成分および無機質充填剤以外に、硬化促進剤、顔料、離型剤、表面処理剤、可撓性付与剤等を必要に応じて適宜に添加することができる。
【００６９】
上記硬化促進剤としては、従来公知のもの、例えば、１，８−ジアザ−ビシクロ（５，４，０）ウンデセン−７、トリエチレンジアミン等の三級アミノ類、２−メチルイミダゾール等のイミダゾール類、トリフェニルホスフィン、テトラフェニルホスホニウムテトラフェニルボレート等のリン系硬化促進剤等があげられる。
【００７０】
上記顔料としては、カーボンブラック、酸化チタン等があげられる。また、上記離型剤としては、ポリエチレンワックス、パラフィンや脂肪酸エステル、脂肪酸塩等があげられる。
【００７１】
さらに、上記表面処理剤としては、シランカップリング剤等のカップリング剤があげられる。また、上記可撓性付与剤としては、シリコーン樹脂やブタジエン−アクリロニトリルゴム等があげられる。
【００７２】
また、本発明に係る半導体封止用樹脂組成物では、上記各成分に加えてさらに有機系難燃剤あるいは赤リン系難燃剤を併用すると、上記多面体形状を有する複合化金属水酸化物（ハ成分）を含有する複合化金属水酸化物の使用量を低減させることができ好ましい。上記有機系難燃剤としては、含窒素有機化合物、含リン有機化合物、ホスファゼン系化合物等があげられるが、特に含窒素有機化合物が好ましく用いられる。
【００７３】
上記含窒素有機化合物としては、例えば、メラミン誘導体、シアヌレート誘導体、イソシアヌレート誘導体等の複素環骨格を有する化合物があげられる。これら有機系難燃剤は単独でもしくは２種以上併せて用いられる。
【００７４】
上記有機系難燃剤は、前記複合化金属水酸化物と予め機械的に混合した後配合してもよいし、有機系難燃剤を溶剤に溶解してこれに前記複合化金属水酸化物を添加して脱溶剤し表面処理したものを用いてもよい。
【００７５】
そして、上記有機系難燃剤の含有量は、前記複合化金属水酸化物の使用量（多面体形状の複合化金属水酸化物と場合により使用される従来の薄平板形状の複合化金属水酸化物の合計量）の１〜１０重量％の範囲に設定することが好ましい。特に好ましくは１〜５重量％である。
【００７６】
一方、上記赤リン系難燃剤としては、赤リン粉末、あるいはこの赤リン粉末表面を各種有機物，無機物で保護コートした赤リン粉末をあげることができる。そして、上記赤リン系難燃剤の含有量は、上記有機系難燃剤の場合と同様、前記複合化金属水酸化物の使用量（多面体形状の複合化金属水酸化物と場合により使用される従来の薄平板形状の複合化金属水酸化物の合計量）の１〜１０重量％の範囲に設定することが好ましく、特に好ましくは１〜５重量％である。
【００７７】
そして、本発明に係る半導体封止用樹脂組成物において、前記イ〜ニ成分を含む各成分の好適な組み合わせは、つぎのとおりである。すなわち、熱硬化性樹脂（イ成分）としては、エポキシ樹脂、なかでも、流動性が良好であるという点からビフェニル系エポキシ樹脂が好ましく、また硬化剤（ロ成分）としては、その流動性という観点からフェノールアラルキル樹脂が好ましい。そして、前記多面体形状の複合化金属水酸化物（ハ成分）とともに、無機質充填剤として溶融シリカ粉末を用いることが好ましい。また、上記特定のシリコーン系化合物（ニ成分）として、前記一般式（Ｘ）あるいは一般式（Ｙ）で表されるシリコーン系化合物を用いることが好ましい。さらに、これら各成分に加えて、上記のような複合化金属水酸化物を用いた場合、離型性が低下する傾向がみられることから、ワックス類、特に酸価３０以上（通常の上限値は２００）という高酸価のポリエチレン系ワックスまたはエステル系ワックスを用いることが好ましい。
【００７８】
本発明に係る半導体封止用樹脂組成物は、例えばつぎのようにして製造することができる。すなわち、熱硬化性樹脂（イ成分），硬化剤（ロ成分），多面体形状の複合化金属水酸化物（ハ成分），特定のシリコーン系化合物（ニ成分）および無機質充填剤ならびに必要に応じて他の添加剤を所定の割合で配合する。つぎに、この混合物をミキシングロール機等の混練機を用いて加熱状態で溶融混練し、これを室温に冷却する。そして、公知の手段によって粉砕し、必要に応じて打錠するという一連の工程によって目的とする半導体封止用樹脂組成物を製造することができる。
【００７９】
あるいは、上記半導体封止用樹脂組成物の混合物を混練機に導入して溶融状態で混練した後、これを略円柱状の顆粒体に連続的に成形するという一連の工程によって顆粒状の半導体封止用樹脂組成物を製造することができる。
【００８０】
さらに、上記半導体封止用樹脂組成物の混合物をパレット上に受け入れし、これを冷却後、プレス圧延，ロール圧延，あるいは溶媒を混合したものを塗工してシート化する等の方法によりシート状の半導体封止用樹脂組成物を製造することができる。
【００８１】
このようにして得られる半導体封止用樹脂組成物（粉末状，タブレット状，顆粒状等）を用いての半導体素子の封止方法は、特に限定するものではなく、通常のトランスファー成形等の公知の成形方法によって行うことができる。
【００８２】
また、上記シート状の半導体封止用樹脂組成物を用いて、例えば、つぎのようにしてフリップチップ実装による半導体装置を製造することができる。すなわち、上記シート状半導体封止用樹脂組成物を、接合用バンプを備えた半導体素子の電極面側に、あるいは、回路基板のバンプ接合部側に配置し、上記半導体素子と回路基板とをバンプ接合するとともに両者を樹脂封止による接着封止を行うことによりフリップチップ実装して半導体装置を製造することができる。
【００８３】
つぎに、実施例について比較例と併せて説明する。
【００８４】
まず、下記に示す各材料を準備した。
【００８５】
〔エポキシ樹脂ａ〕
クレゾールノボラック型エポキシ樹脂（エポキシ当量１９５）
【００８６】
〔エポキシ樹脂ｂ〕
前記式（３）で表されるビフェニル系エポキシ樹脂〔式（２）中のＲ1 〜Ｒ4 が全てメチル基：エポキシ当量１９５〕
【００８７】
〔フェノール樹脂ｃ〕
ノボラックフェノール樹脂（水酸基当量１０５）
【００８８】
〔フェノール樹脂ｄ〕
フェノールアラルキル樹脂（水酸基当量１７４）
【００８９】
〔シリカ粉末〕
平均粒径３０μｍの溶融シリカ粉末
【００９０】
〔シリコーン系化合物（１）〕
下記の式（７）で表されるシリコーン系化合物
【００９１】
【化１３】
0004150473.tif 000010
【００９２】
〔シリコーン系化合物（２）〕
下記の式（１０）で表されるシリコーン系化合物（両末端アミノプロピルジメチルシロキサン）
【００９３】
【化１４】
0004150473.tif 000011
【００９４】
〔リン系硬化促進剤〕
トリフェニルホスフィン
【００９５】
〔エステル系ワックス〕
カルナバワックス（酸価２〜１０）
【００９６】
〔オレフィン系ワックス〕
ポリエチレン系ワックス（酸価１６０）
【００９７】
つぎに、実施例に先立って下記の表１および表２に示す各種複合化金属水酸化物を準備した。なお、下記の表１および表２中の多面体形状の複合化金属水酸化物は、先に述べた多面体形状の複合化金属水酸化物の製造方法に準じて作製した。
【００９８】
【表１】
0004150473.tif 000012
【００９９】
【表２】
0004150473.tif 000013
【０１００】
【実施例１〜８、比較例１〜５】
ついで、下記の表３〜表５に示す各成分を同表に示す割合で配合し、ミキシングロール機（温度１００℃）で３分間溶融混練を行い、冷却固化した後粉砕して目的とする粉末状エポキシ樹脂組成物を得た。
【０１０１】
【表３】
0004150473.tif 000014
【０１０２】
【表４】
0004150473.tif 000015
【０１０３】
【表５】
0004150473.tif 000016
【０１０４】
このようにして得られた実施例および比較例のエポキシ樹脂組成物を用い、その硬化体の塩素イオン濃度を測定した。なお、塩素イオン濃度の測定方法は、前述の方法に従い、上記硬化体の成形条件は、１７５℃×２分間、後硬化１７５℃×５時間に設定した。さらに、各エポキシ樹脂組成物を用いて厚み１／１６インチの試験片を成形し、ＵＬ９４  Ｖ−０規格の方法に従って難燃性を評価した。なお、合格とは９４−Ｖ０合格を意味する。これらの測定・評価結果を後記の表６〜表８に示す。
【０１０５】
つぎに、各エポキシ樹脂組成物を用い、下記の方法に従ってスパイラルフロー値およびフローテスター粘度を測定した。
【０１０６】
〔スパイラルフロー値〕
スパイラルフロー測定用金型を用い、１７５±５℃にてＥＭＭＩ  １−６６に準じてスパイラルフロー値を測定した。
【０１０７】
〔フローテスター粘度〕
上記各エポキシ樹脂組成物を２ｇ精秤し、タブレット状に成形した。そして、これを高化式フローテスターのポット内に入れ、１０ｋｇの荷重をかけて測定した。溶融したエポキシ樹脂組成物がダイスの穴（直径１．０ｍｍ×１０ｍｍ）を通過して押し出されるときのピストンの移動速度からサンプルの溶融粘度を求めた。
【０１０８】
また、上記実施例および比較例で得られたエポキシ樹脂組成物を用い、半導体素子をトランスファー成形（条件：１７５℃×２分）し、１７５℃×５時間で後硬化することにより半導体装置を得た。この半導体装置は、８０ピンＱＦＰ（クワッドフラットパッケージ、サイズ：２０×１４×２ｍｍ）であり、ダイパッドサイズは８×８ｍｍである。
【０１０９】
〔クラック発生率〕
このようにして作製した半導体装置を用いて、超音波探傷装置を用い非破壊にて測定した。その測定後、内部剥離の生じた個数（１０個中）をカウントした。そして、上記測定後、良品をつぎに示す半田試験に供した。すなわち、良品の半導体装置を用いて、１２０℃×１時間のプリベーク後、これを８５℃／８５％ＲＨ×１６８時間吸湿させた後、２１５℃のＶＰＳ（ベーパーフェイズソルダリング）で９０秒の評価試験（耐半田クラック性）を行った。そして、クラックが発生した個数（１０個中）を測定した。その評価結果を下記の表６〜表８に併せて示す。
【０１１０】
〔熱サイクル試験による評価〕
上記半導体装置を用いて、応力試験として、サーマルサイクル試験（ＴＣＴ）を行い、サイクル毎のパッケージクラックを評価した。その際、サーマルサイクル試験の条件としては、−１９６℃×１０分間⇔１５０℃×１０分間を１０００サイクル行った。なお、パッケージクラックは、目視および顕微鏡観察により確認した。
【０１１１】
また、上記半導体装置を用いて、耐湿信頼性試験としてプレッシャークッカーバイアス試験（ＰＣＢＴ）を行い５０％不良発生時間を測定した。その結果を下記の表６〜表８に併せて示す。なお、上記ＰＣＢＴの条件は、１３０℃×８５％ＲＨ×３０Ｖ（バイアス電圧）とした。
【０１１２】
上記評価結果を下記の表６〜表８に併せて示す。
【０１１３】
【表６】
0004150473.tif 000017
【０１１４】
【表７】
0004150473.tif 000018
【０１１５】
【表８】
0004150473.tif 000019
【０１１６】
上記表６〜表８から、全ての実施例は高い難燃性レベルを有するとともに、スパイラルフロー値が高く、かつフローテスター粘度が低いことから流動性に優れたものであることが明らかである。また、得られた半導体装置の耐湿信頼性および耐半田性に関しても良好な結果が得られた。そして、低応力性にも優れており、環境汚染の問題も発生しないことが明らかである。
【０１１７】
一方、比較例のうち、比較例１品は粘度が高く、また耐半田性に劣りＴＣＴでのクラック数が発生した。また、比較例２品はＴＣＴでのクラック発生数が多かった。比較例３品は粘度が極端に高かった。さらに、比較例４品は難燃性に劣っており、比較例５品は粘度が高く、しかも耐半田性に劣り、ＴＣＴでのクラックが多く発生した。
【０１１８】
さらに、前記実施例１における、エポキシ樹脂成分を、前記式（２）中のＲ1 〜Ｒ4 が全て水素となるビフェニル型エポキシ樹脂と、前記式（２）中のＲ1 〜Ｒ4 が全てメチル基となるビフェニル型エポキシ樹脂を重量比率で１：１となるように配合した混合系のエポキシ樹脂に代えた。それ以外は実施例１と同様の配合割合に設定してエポキシ樹脂組成物を作製した。このエポキシ樹脂組成物を用いて、前記と同様の測定・評価を行った結果、上記実施例と略同様の良好な結果が得られた。
【０１１９】
【発明の効果】
以上のように、本発明は、前記一般式（１）で表される多面体形状の複合化金属水酸化物（ハ成分）とともに特定のシリコーン系化合物（ニ成分）をそれぞれ特定量含有する半導体封止用樹脂組成物である。このように、上記特殊な複合化金属水酸化物の使用により、優れた難燃性が付与されるとともに従来の難燃剤である臭素化エポキシ樹脂やアンチモン化合物の使用と比較すると臭素の影響がなく半導体素子やアルミニウム配線の腐食等が生じず耐湿信頼性が向上して長寿命になり、また、環境汚染等の問題が生じない。さらに、従来のような平板状の結晶形状ではなく前記特殊な多面体の結晶形状を有するため、流動性に優れており成形性が向上する。そして、上記難燃性，成形性および環境汚染の発生防止効果に加えて、上記多面体形状の複合化金属水酸化物（ハ成分）を用いると、上記多面体形状の複合化金属水酸化物が半導体封止用樹脂組成物中に均一に分散されることから、従来公知の金属水酸化物等の難燃剤と比べて同等以上の難燃性が得られるため、その使用量が少量ですむ。その結果、吸水量が少なくなるため、半田特性が向上する。また、本発明では、上記多面体形状の複合化金属水酸化物を用いるため、従来の薄板状または鱗片状の複合化金属水酸化物を用いる場合に比べて、その使用量を少なくでき、したがって、例えば、シリカ粉末を併用する場合、そのシリカ粉末量を相対的に多く設定できることから、このような場合には、得られる半導体装置の線膨張係数を低くできるとともに機械的強度の向上が実現する。さらに、上記特定のシリコーン系化合物（ニ成分）を用いることにより、上記効果に加えて、低応力性にも優れたものが得られる。
【０１２０】
さらに、上記結晶形状を有する特殊な複合化金属水酸化物が、特定の粒度分布を有する場合には、優れた難燃効果とともに非常に優れた流動性の低下抑制がなされ、トランスファー成形時等において問題が生じず、より一層の成形性の向上が実現する。
【０１２１】
また、上記複合化金属水酸化物のアスペクト比が１〜８である場合には、樹脂組成物の粘度の低下効果が発揮されて、さらなる成形性の向上が実現する。
【０１２２】
そして、上記特定のシリコーン系化合物（ニ成分）のなかでも官能基を有するシリコーン系化合物と、エポキシ樹脂の全部又は一部、および、フェノール樹脂の全部又は一部の少なくとも一方とを予め反応させてなるエポキシ樹脂組成物を用いた場合には、成形時にパッケージ表面へのシリコーン系化合物のブリード（滲出）が無く、金型汚れを生起させることがない。
【０１２３】
したがって、本発明の半導体封止用樹脂組成物を用いて封止された半導体装置は、安全性に優れた難燃化技術、および半導体装置の信頼性が格段に向上したものであり、しかも、上記半導体封止用樹脂組成物を用いたトランスファー成形による半導体装置の製法、あるいは、シート状の半導体封止用樹脂組成物を用いてなる半導体装置の製法においてはその成形性においても優れており、半導体装置の中でも、特に薄型で大型化した半導体装置に対して特に有効であり産業上の利用価値は極めて高いものである。
【図面の簡単な説明】
【図１】  本発明で用いられる多面体形状の複合化金属水酸化物の結晶形状の一例を示す走査型電子顕微鏡写真（倍率５００００倍）である。
【図２】  従来の複合化金属水酸化物の結晶形状の一つである六角板状形状を示す斜視図である。
【図３】  従来の複合化金属水酸化物の外形を示す説明図であり、（ａ）は平面図、（ｂ）は側面図である。
【図４】  本発明の複合化金属水酸化物の外形の一例を示す説明図であり、（ａ）は平面図、（ｂ）は側面図である。
【図５】  本発明の複合化金属水酸化物の外形の他の例を示す説明図であり、（ａ）は平面図、（ｂ）は側面図である。
【図１】
0004150473.tif 000023
【図２】
0004150473.tif 000024
【図３】
0004150473.tif 000025
【図４】
0004150473.tif 000026
【図５】
0004150473.tif 000027