(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
ネガ型感光性樹脂からなるオーバーコート層とその上側にストライプ状の電極群を有する有機エレクトロルミネッセンス素子用基板のオーバーコート層の電極線間部分に対応する所定箇所を露光し、その後加熱することで所定箇所を相対的に盛り上げることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子用基板の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、情報表示端末としての有機エレクトロルミネッセンスディスプレイに関わる。更に詳しくは有機エレクトロルミネッセンスディスプレイに用いる基板の構造とその製造方法に関する。
【従来の技術】
【０００２】
情報表示用のディスプレイとしてはＣＲＴ（Cathod Ray Tube ）、液晶ディスプレイ、プラズマディスプレイ等がある。後者の二つはＣＲＴの特徴である重厚長大という面を軽薄という点で置き換える意味がある。しかしながら液晶ディスプレイは低消費電力で軽く薄いという特徴があるが、自己発光型でなくバックライトを使用しており暗所では照明が必要である、応答特性の温度依存性のため使用環境に制限がある等のため表示媒体として理想的な性能を有しているわけでない。プラズマディスプレイもＣＲＴに較べると薄く軽いが、高度情報処理用の表示端末としては解像度、消費電力の点で問題がある。
【０００３】
これに対して、有機エレクトロルミネッセンスディスプレイは自己発光型で他のどんなディスプレイより薄く軽い究極のディスプレイにふさわしいものである。Ｃ. Ｗ. Ｔａｎｇ等によればこの素子の基本的な構成は図１に示すように、透明な基板１の上に陽極として透明電極２、正孔注入輸送層３、有機発光層４をこの順に積層し更にその上部に電子注入用の金属電極５を積層したものである（特開昭５９ー１９４３９３号公報、特開昭６３ー２９５６９５号公報、アプライド・フィジックス・レターズ  第６５巻３６１０頁、１９８９年など）。各層の厚さは概略５００オングストロームである。正孔注入輸送層、有機発光層は何れも有機物であることが特徴である。発光色は有機発光体としての有機蛍光体の発光スペクトルで決まり、適切な材料を選択すれば赤、青、緑の発光を得ることが可能である。この方法は発光スペクトルの異なる蛍光体を微細状に膜付けする事が必要であり、製法的に見ても必ずしも容易ではない。
【０００４】
カラー化の手段の一つとして、液晶ディスプレイのようにカラーフィルターを用いることが可能である。具体的には有機発光層として青色発光の蛍光体を使い、この高エネルギー青色で緑色と赤色の蛍光体を励起発光させる蛍光変換膜を使うものがある。更に別の手段は有機発光体としてできるだけ白色に近いスペクトルを有するものを使用し、赤、青、緑のフィルターで分光するものである。何れの場合でも各蛍光体もしくは着色顔料や染料を樹脂中に分散の上、基板上に微細パターン状に形成する必要がある。パタニング手段としては印刷法、定法のフォトリソ法、電着法などが可能である。
【０００５】
フィルターを使うと各色の蛍光変換効率や膜透過率が異なるために各色の膜厚が一様にはならない。厚さや蛍光体濃度、顔料濃度を調整してスペクトル強度を調整するからである。またこれらカラー用着色材料を含む樹脂層から種々の不純物が正孔輸送材や有機発光膜側に漏出することがある。それらを防止するためカラーフィルターの上にオーバーコート層を設けるのが一般的である。オーバーコート材料としては有機物・無機物を問わないが複数積層しても構わない。その上に陽極としてストライプ上の透明電極（例えばＩＴＯ：indium tin oxide）を形成する。有機エレクトロルミネセンスディスプレイは電流駆動型であるので、表示容量が増大すると電極を低抵抗化する必要があり、透明電極の厚みを２０００〜４０００オングストロームと厚くする必要がある。もしくは透明電極とアルミニウム金属等を併設する必要がある。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
本出願人はストライプ状の透明電極の厚みを厚くしていくと、その上部に透明電極と直交する方向に同じくストライプ状に蒸着される正孔注入輸送層及び有機発光層及び金属電極が、電極エッジ部分で折れ曲がって積層され断線しやすくなったり、薄くなって抵抗が高まり発熱し溶けてしまうなどの現象を観測した。一般的に言って厚みが５００オングストロームを越えるとこれらの問題が顕著になった。本発明はこの透明電極の厚みが厚くなっても断線や、発熱を抑止する電極間の構造を簡単な製法により製造可能とすることである。
【０００７】
【課題を解決するための手段】
請求項１に記載の発明は、オーバーコート層の電極線間部分に対応する所定箇所を露光し、その後加熱することで所定箇所を相対的に盛り上げることを特徴とする凸状部分の製造方法である。
【０００８】
【発明の実施の形態】
以下、図２及び図３を使って本発明をより詳しく説明する。
【０００９】
本発明はカラーフィルター層１０３の有無は問わないが、透明基板１０１とその上に形成されたＩＴＯ透明電極１０８、１０７の間にはネガ型フォトレジストのオーバーコート層１０４が不可欠である（図２（ａ）及び（ｂ）参照）。また、オーバーコート層の上部に別のオーバーコート層を設けても構わない。更に、遮光用ブラックストライプ１０２を形成することもできる。こうして平坦化されたオーバーコート層の上部にＩＴＯ、ＺｎＯ（zinc oxide）などの酸化物膜を定法のフォトリソ法で形成する。この厚みが増すと隣接する直線状の電極間に電極の厚みに相当する凹部ができる。この凹みがあるとこの上部に積層される有機薄膜層及び金属電極がＩＴＯの段差部分で断線しやすくなったり、急激に湾曲するので抵抗が上昇し発熱するので不都合である。従って間隙を埋設して透明電極頂部と隙間が平坦につながるようにするのが好ましい。その手段としては透明電極形成後、再び定法のフォトリソ法により無機物或いは有機物で埋設することが考えられる。これは埋設体として非感光性の無機薄膜を使用する場合は、先ずこの無機物を積層した後、定法のフォトリソ法でパタニングする。感光性の場合には露光現像だけでよいが、いずれにしてもフォトリソ工程が余分に必要でありコストがかさみ、異物などを基板上に導入する余地を与え望ましい方法ではない。別の手段としてはＩＴＯ電極の端部が緩い傾斜を持つように積層もしくはエッチングすることが考えられる。これらもそれなりの工夫が必要で簡便ではない。
【００１０】
本発明は透明電極１０８、１０７を形成する前に下地のオーバーコート層１０４に簡便な手段により任意の形状の凸部を形成するものである。その手段はネガ型の感光性樹脂を適切な露光量で露光した後（図２（ｃ）参照）、加熱すると露光部分と非露光部分に相対的な厚みの差が生じることに基づく。即ち、非露光部分に対して露光部分が相対的に凸状に盛り上がることである（図２（ｄ）参照）。この現象は凸部の高さや形状に若干の違いはあるがネガ型の感光性樹脂に一般的に見いだされものであった。この原因は定かではないが、露光部では露光加熱により化学的に結合する物質が非露光部では加熱により蒸発霧散し、その分実質的な体積が減少するために相対的な段差が生じるものと推察される。この段差の程度は露光前の膜厚に依存し、概ねその１０〜１５％程度であった。従って、厚みを適切に選択すると所望の厚みの凸部（レリーフパターン）を形成できる。又電極間を完全に平坦になるように埋設する必要はなく本発明者の実験によればＩＴＯより若干薄い方が断線防止に効果があった。露光量は感光性材料にもよるが３０〜１００ｍＪ／ｃｍ2 が適当であった。この後、１５０〜２５０℃で３０分〜１時間程度保持すると露光部分１０６がパターン通りに凸状に盛り上がった。
【００１１】
ＩＴＯ透明電極の下部にはカラーフィルター層とオーバーコート層からそれらに含まれる各種成分が不純物として漏出する可能性があるが、これを防止するためにオーバーコート層を覆うように二酸化珪素、アルミナなどの無機薄膜層を設けてもよい。一旦形成した凸部形状がこの過程で変化することはなかった。こうして形成された望ましくはストライプ状の段差を有するオーバーコート層にスパッタ法によりＩＴＯ透明電極を製膜し定法によりパタニングを行い凹んだ部分にＩＴＯ電極線を形成する。この時の電極線と埋設部の接続の様子は図２（ｆ）に示されている。
【００１２】
次に感光性樹脂を１〜２ミクロン程度に塗付した後ストライプパターンのマスクを使って定法の露光、現像、乾燥工程により透明電極と垂直方向に延びる隔壁部材群１０９を形成する（図２（ｇ）参照）。感光性樹脂としてはネガ型、ポジ型いずれも可能である。隔壁群の作用は電極間が埋設された透明電極上に、正孔注入輸送材３０５、有機発光層３０６及び金属電極３０７を隣接する金属電極でショートしないように区画して製膜するためである。この様子は図３に示した。隔壁を使う方法はマスク蒸着より短いピッチのストライプ状電極形成を容易にするからである。勿論隔壁を使って更にその上にマスクをおいて蒸着することも可能である。有機材料と金属マスクが接触しないようにできるので有機薄膜層を痛めることがない。
【００１３】
以下、実施例により説明する。
【００１４】
【実施例】
＜実施例１＞
フォトリソ法により１５０ミクロンピッチのストライプパターンの赤、青、緑のカラーフィルター層（各色１２０ラインで計３６０ライン）を形成した１０ｃｍ角の基板上に、ネガ型感光性樹脂溶液（ＯＭＲ８５  ３５ｃｐ  東京応化（株）製）をオーバーコート層として、スピンコートにより約１. ７ミクロン塗布し、平坦なオーバーコート層を得た。各色の厚みは赤１. ２ミクロン  青１. ５ミクロン  緑１. ６１ミクロンであった。ストライプ状のフィルター間の位置を同じくストライプ状に露光するようなパターン形状のマスクを用いて５０ｍＪ／ｃｍ2 でオーバーコート層を露光した。次にこれを２３０℃で１時間保持したところ、露光部分がパターン通り２７００オングストローム程度盛り上がった。次いで、この上にITO をスパッタ法により約３０００オングストローム製膜した。この上にポジ型感光性樹脂ＭＰ１４００（（株）シプレイファーイースト社製）を用いて、常方のフォトリソ法によりエッチングして透明電極群を形成し、更に２３０度で１時間加熱した。電極はカラーフィルターとほぼ重なるように形成した。これにより透明電極線の間には、ネガ型感光性樹脂材料の盛り上がりが位置しており、電極間段差は約３００オングストロームになった。
【００１５】
次に同じネガ型感光性樹脂（ＯＭＲ８５）を２ミクロン塗付し９０度で乾燥した。定法のフォトリソ法により電極と垂直方向に延びる幅が３０ミクロン、長さが８ｃｍの部材１２０本を４５０ミクロンピッチで形成し隔壁群とした。この基板を超純水で良く洗浄後、乾燥し電極上のゴミ異物等を取り除いた。
【００１６】
その後、蒸着装置中にこの基板を設置し、正孔注入輸送材、白色有機発光体、金属電極をこの順で連続蒸着した。正孔輸送材としてＮ、Ｎ‘ージフェニルーＮ、Ｎ‘ービス（３ーメチルフェニル）ー１、１’ービフェニルー４、４‘ージアミン「融点１５９〜１６３℃；通称  ＴＰＤ）、薄い緑色系白色発光用の蛍光体としてＺｎＢＴＺ錯体（ビス（２ー（２ーヒドロキシフェニル）ベンゾチアゾレート）亜鉛）を蒸着した。金属電極としてマグネシウムと銀を共蒸着した。膜厚はいずれも５００オングストロームである。最後に室温硬化型エポキシ樹脂を薄く塗布した０．６ｍｍ厚のガラス基板をストライプ状の隔壁部材に接着させて保護板として、有機エレクトロルミネッセンス素子を得た。これに通電用の治具を接続して電流を印加したところ、断線による非発光電極線もしくは画素あるいは画素周辺部が画素中心部より異常に明るい画素は見いだされなかった。全面点灯時ではほぼ白色発光であった。
【００１７】
＜比較例１＞
実施例１と同じ手順により有機エレクトロルミネッセンス素子を作製したがオーバーコート層に線状の凸部を形成しなかった。従って電極線間には３０００オングストロームの段差があった。この場合同じように通電してみると、１２０本の金属電極中、途中で完全に断線しているラインが２０本あった。画素端部が異常に輝く画素も数十見いだされこの部分は時間が経過するにつれて融解断線した。ＩＴＯの厚さを変えたサンプルで同じテストをしたところＩＴＯの厚さが５００オングストロームを越えると断線あるいは発熱後断線するものが見いだされた。
【００１８】
【発明の効果】
請求項１の発明によれば、オーバーコート層の所定箇所に直接凸状の盛り上がり部分を形成可能となる。余分なフォトリソ工程が加わらないので異物等が基板上に紛れ込むことがない。
【００１９】
【図面の簡単な説明】
【図１】有機薄膜エレクトロルミネッセンス素子の一般的な構成を示す断面図である。
【図２】本発明になる有機エレクトロルミネセンス素子用基板の断面を製造プロセスごとに図示した説明図である。
【図３】本発明になる有機エレクトロルミネセンス素子の有機薄膜層と金属電極の積層の様子を示した説明図である。
【符号の説明】
１  透明基板
２  陽極（ＩＴＯ透明電極）
３  正孔注入輸送層
４  有機発光層
５  金属電極（陰極）
７  保護層
８  保護基板
９  接着層
１３  駆動回路
１４  リード線
１５  取り出し電極
１０１  基板
１０２  ブラックマトリックス
１０３  カラーフィルター
１０４  オーバーコート層
１０５  フォトマスク
１０６  オーバーコート層の盛り上がり部分（凸部）
１０７  透明電極（ＩＴＯ）
１０８  透明電極（ＩＴＯ）
１０９  隔壁
３０５  正孔注入輸送層
３０６  有機発光層
３０７  金属電極
【図１】
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【図２】
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【図３】
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