(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
平均粒子径が５μｍを超え５０μｍ以下である微粒子（ａ）と、平均粒子径が０．０１μｍ以上５μｍ以下である微粒子（ｂ）を、反応性官能基を分子内に少なくとも２つ有しているバインダーを介して、微粒子（ａ）を核として微粒子同士を相互に結合させた状態を少なくとも含む微粒子集合体。
【請求項２】
上記微粒子集合体の平均粒子径が、５μｍを超え１００μｍ以下の範囲である事を特徴とする請求項１記載の微粒子集合体。
【請求項３】
上記平均粒子径が５μｍを超え５０μｍ以下である微粒子（ａ）の使用量が３〜４０重量％であり、平均粒子径が０．０１μｍ以上５μｍ以下である微粒子（ｂ）の使用量が６０〜９７重量％である事を特徴とする請求項１または２記載の微粒子集合体。
【請求項４】
上記バインダーが、水酸基、カルボキシル基、オキサゾリン基、エポキシ基、アジリジン基およびイソシアネート基からなる群より選ばれる少なくとも１つの反応性官能基を分子内に少なくとも２つ有しているバインダーである事を特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の微粒子集合体。
【請求項５】
前記微粒子集合体が、微粒子（ｂ）で微粒子（ａ）の表面が被覆されているものである請求項１〜４のいずれかに記載の微粒子集合体。
【請求項６】
前記微粒子が、ビニル系架橋重合体、メラミンとホルムアルデヒドとの縮合物、または無機材料から形成される微粒子である請求項１〜５のいずれかに記載の微粒子集合体。
【請求項７】
前記微粒子（ａ）がビニル系架橋重合体である請求項１〜６のいずれかに記載の微粒子集合体。
【請求項８】
平均粒子径が５μｍを超え５０μｍ以下である微粒子（ａ）と、平均粒子径が０．０１μｍ以上５μｍ以下である微粒子（ｂ）および、反応性官能基を分子内に少なくとも２つ有しているバインダーを含む分散液を噴霧乾燥して微粒子（ａ）を核とする微粒子集合体を製造する方法であって、
前記バインダーの添加量が原料微粒子に対して固形分で０．１〜２０重量％であることを特徴とする微粒子集合体の製造方法。
【請求項９】
上記バインダーが、水酸基、カルボキシル基、オキサゾリン基、エポキシ基、アジリジン基およびイソシアネート基からなる群より選ばれる少なくとも１つの反応性官能基を分子内に２つ有しているバインダーである事を特徴とする請求項８記載の微粒子集合体の製造方法。
【請求項１０】
前記微粒子集合体が、微粒子（ｂ）で微粒子（ａ）の表面が被覆されているものである請求項８または９に記載の微粒子集合体の製造方法。
【請求項１１】
前記微粒子として、ビニル系架橋重合体、メラミンとホルムアルデヒドとの縮合物、または無機材料から形成される微粒子を用いる請求項８〜１０のいずれかに記載の微粒子集合体の製造方法。
【請求項１２】
前記微粒子（ａ）としてビニル系架橋重合体を用いる請求項８〜１１のいずれかに記載の微粒子集合体の製造方法。
【請求項１３】
請求項１〜７のいずれかに記載の微粒子集合体を含んでなる光拡散剤。
【請求項１４】
請求項１〜７のいずれかに記載の微粒子集合体を含んでなる光拡散性成形体。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、光拡散剤、マット剤や塗料原料など各種の表面処理剤、触媒坦体、樹脂成型物の添加剤、研磨剤などに使用される微粒子集合体およびその製造方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
従来より、各種の液晶表示装置には液晶の裏面より光を照射するバックライトが使用されており、特に薄型化や小型化が要望されているノート型パソコン等ではサイドライト型の面光源装置を用い、光拡散フィルム等によって均一に光を拡散して伝播させる方式が採用されている。該光拡散フィルムは、一般的には透明フィルムを基材とし、この表面に無機あるいは有機の粒子をバインダーと混合して塗布することにより製造されている。また、光拡散パネルは、ガラスやプラスチックなどの透明パネルの表面に前記と同様な手法で表面に粒子を塗布する方法や、ポリエステル樹脂やエポキシ樹脂と粒子とを混合し成形する方法により製造されている。
【０００３】
ところが、従来の光拡散フィルムや光拡散パネルでは、光の出射面に対する角度の違いにより、輝度分布がばらつくという問題点がある。従って、光を均一に拡散させて伝播させると共に、光の透過率を高めるための改良がなされている。上記の改良方法としては、具体的には、例えば、真球状の有機材料からなる粒子を用い、該粒子とバインダー樹脂とを混合して、フィルムまたはパネルの表面に塗布する際の、粒子とバインダー樹脂との比率を改良する方法（特開平７−１９８９１０号公報）、光散乱層を持つフィルムの光散乱層にポリエステル樹脂とポリスチレン樹脂粒子の分散組成物とを使用した光コントロールフィルム（特開平９−２１１２０１号公報）、光拡散フィルム上の光拡散剤の塗布面の形状を改良する方法（特開平９−３０４６０４号公報、特開平９−３０４６０７号公報）、および、塗布面での粒子の埋設状態を改良する方法（特開平１１−６４６１１号公報）等があり、塗布方法については種々検討されている。しかし、粒子そのものを改良する方法については考慮されていない。また、粒子の改良として２種類の組成の架橋重合体エマルションを噴霧乾燥してなる微粒子集合体（特開２０００−５３７２０号公報）があるが、粒子同士が単純に連結している状態の粒子集合体しか得られていないので、粒子集合体としての物性、例えば、耐熱性や粒子の強度、安定した光散乱性の点では解決する余地があった。これを解決する目的で特願2001-143875では、平均粒子径が０．０１〜５μｍの少なくとも２種類以上の微粒子を相互に反応性官能基を分子内に少なくとも２つ有しているバインダーを介して結合させることが開示されている。しかし、平均粒子径が０．０１〜５μｍといった比較的小さな粒子から形成される粒子集合体の場合、バインダーを介しても粒子の強度が十分でなく、また光核酸性の点では改良の余地があった。従って、現在のところ、光拡散フィルムや光拡散パネルは、充分な輝度分布と光透過率とを得ることができていないという問題点を有している。
【０００４】
本発明は、上記従来の問題点に鑑みなされたものであり、その目的は、高透過率と充分な光拡散性を光拡散フィルムに付与することのできる光拡散剤として有用な微粒子集合体およびその製造方法を提供することにある。
【０００５】
また、本発明の他の目的は、前記の微粒子集合体を含んでなる光拡散剤および光拡散性成形体を提供することにある。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
本発明者らは、微粒子集合体を形成する原料である微粒子の平均粒子径を種々検討した。また、どんな微粒子群同士を混合させればよいか、またはどれぐらいの割合で混合させれば目的にかなった状態の微粒子集合体を得る事ができるかも検討した。その結果、下記の構成であれば、上記問題点を解決できる微粒子集合体となる事を見出し、本発明を完成させる事ができた。
【０００７】
本発明は、平均粒子径が５μｍを超え５０μｍ以下である微粒子（ａ）と、平均粒子径が０．０１μｍ以上５μｍ以下である微粒子（ｂ）を、反応性官能基を分子内に少なくとも２つ有しているバインダーを介して、微粒子同士を相互にさせた状態を少なくとも含む微粒子集合体である。また本発明の微粒子集合体は、平均粒子径が５μｍを超え５０μｍ以下である微粒子（ａ）と、平均粒子径が０．０１μｍ以上５μｍ以下である微粒子（ｂ）および、反応性官能基を分子内に少なくとも２つ有しているバインダーを含む分散液を噴霧乾燥することによって好ましく得る事ができる。
【０００８】
以下詳細に説明する。
【０００９】
上記の構成によれば、結合している組成の異なる複数の微粒子のそれぞれの特性を備えた微粒子集合体が得られる。従って、耐熱性、耐溶剤性、強度および光拡散性がさらに向上した微粒子集合体を提供することができる。
【００１０】
また、本発明の微粒子集合体の製造方法は、複数の微粒子を含む分散液と反応性官能基を有する物質とを噴霧して乾燥することも特徴としている。例えば、上記複数の微粒子は、有機材料で形成されていてもよく、無機材料で形成されていてもよい。具体的には、異なる組成の架橋重合体微粒子や架橋樹脂粒子等の有機材料からなる微粒子、および／または、シリカ等の無機材料からなる微粒子を、反応性官能基を有する物質を介して結合させることにより、異なる物性を兼ね備えた微粒子集合体とすることができる。これにより、より耐熱性、耐溶剤性、強度および光拡散性が向上した微粒子集合体を簡単に製造することができる。
【００１１】
本発明の光拡散剤および光拡散性成形体は、上記の問題点を解決するために、前記微粒子集合体を含んでなることを特徴としている。
【００１２】
上記の構成によれば、光拡散剤は、微粒子集合体１個当たりの光拡散性および光透過率が優れているとともに重量が小さく、従来の光拡散剤に比べて少量の添加で高い効果を得ることができる。
【００１３】
【発明の実施の形態】
本発明の実施の一形態について説明すれば、以下の通りである。本発明の微粒子集合体は、少なくとも1つの粒子の平均粒子径が５μｍを超え、かつ少なくとも２種類以上の微粒子が相互に結合してなる構成である。より具体的には、平均粒子径が５μｍを超える微粒子（ａ）と平均粒子径が０．０１μｍ以上５μｍ以下である微粒子を、相互に結合させた状態を少なくとも含む微粒子集合体である。
上記微粒子を形成する材料としては、特に限定されるものではなく、有機材料であってもよく、無機材料であってもよい。また、本発明にかかる微粒子集合体の製造方法は、少なくとも1つの粒子の平均粒子径が５μｍを超え、かつ少なくとも２種類以上の微粒子を含む分散液を、噴霧乾燥する構成である。
【００１４】
有機材料から形成される微粒子としては、例えば、架橋重合体微粒子が挙げられ、具体的には、ジビニルベンゼン・トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート・エチレングリコール類のジ（メタ）アクリレートなどの架橋性単量体と、スチレン・（メタ）アクリル酸アルキルエステル等の非架橋性単量体との組成物を重合して得られるビニル系架橋重合体、メラミンやベンゾグアナミンなどのアミノ化合物とホルムアルデヒドとの縮合物であるアミノ系ホルマリン架橋樹脂等の架橋樹脂微粒子もより好ましい。これら微粒子の熱分解温度は、１７０℃以上であることが好ましい。また、ポリアミドやポリイミドなどの高耐熱性プラスチックなどで使用される熱分解開始温度が１７０℃以上である微粒子も本発明の有機材料から形成される微粒子として使用することができる。
【００１５】
有機材料から形成される微粒子としては、前記のうちビニル系架橋重合体微粒子および／または架橋樹脂微粒子が特に好ましい。
本発明の微粒子集合体を形成するために使用する平均粒子径が５μｍを超える微粒子であり、具体的には平均粒子径が５μｍを超え５０μｍ以下である微粒子（ａ）が好ましい。より好ましくは、平均粒子径が６μｍ〜４０μｍの範囲である、さらに好ましくは平均粒子径が１１μｍ〜３０μｍの範囲の微粒子である。
【００１６】
また、本発明で使用できる上記微粒子（ａ）以外の微粒子としては、平均粒子径が０．０１μｍ以上５μｍ以下である微粒子（ｂ）である。また、上記微粒子（ａ）と微粒子（ｂ）の使用量としては、微粒子合計の使用量を１００重量％として、上記微粒子（ａ）の使用量は３〜４０重量％が好ましく、より好ましくは、１０〜４０重量％である。また、上記微粒子（ｂ）の使用量としては、６０〜９７重量％が好ましい。本発明で使用する微粒子を上記の条件の微粒子を使用する事で、最終的に得られ微粒子集合体の強度は、光拡散特性が良好なものになる。
【００１７】
無機材料から形成される微粒子としては、特に限定されるものではないが、例えば、シリカ、チタニア、ジルコニア、アルミナなどの無機酸化物や炭酸カルシウム、水酸化アルミニウム、ガラス粒子が挙げられる。前記例示の無機材料のうち、無機酸化物がより好ましく、シリカ系酸化物が特に好ましい。
【００１８】
なお、微粒子集合体の耐熱性や耐溶剤性が高い方が実用的に好ましく、集合体の原料となる微粒子の熱分解開始温度が、１７０℃以上であることが好ましい。具体的には、有機材料から形成される微粒子の場合、好ましい温度としては、１９０℃以上、２００℃以上、２１０℃以上、２３０℃以上がより好ましく、２５０℃以上がさらに好ましく、２８０℃以上が最も好ましい。有機材料から形成される微粒子は、架橋重合体微粒子がより好ましい。微粒子の熱分解開始温度が、前記の温度以上であれば、得られる微粒子集合体の耐熱性や耐溶剤性が向上する。架橋性単量体の量や種類、および、得られる微粒子集合体の分子量を調節することにより、熱分解開始温度を前記の温度以上とすることができる。また、無機材料から形成される微粒子の熱分解開始温度は、本実施の形態の熱分解開始温度測定機器における測定レンジ以上であり、１０００℃以上である。
前記熱分解開始温度は、示差熱分析において窒素雰囲気下で測定される熱分解開始温度のことである。前記熱分解開始温度の測定には、測定器として、ＴＧ−ＤＴＡ（ＭＡＣ  ＳＣＩＥＮＣＥ社製；型番２０００Ｓ）を使用し、１０℃／分の昇温温度で、窒素供給量２０ｍｌ／ｍｉｎの条件で得られた微粒子集合体の熱分解開始温度を測定する。そして、熱分解の起きるピークにより熱分解開始温度を算出する。
【００１９】
また、微粒子集合体を構成する粒子の内、少なくとも１つの平均粒子径が５μｍを超える微粒子（ａ）は、（メタ）アクリル酸アルキルエステルやスチレンなどの非架橋性単量体を重合して得られるビニル系重合体が好ましく、ジビニルベンゼン・トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート・エチレングリコール類のジ（メタ）アクリレートなどの架橋性単量体と（メタ）アクリル酸アルキルエステルやスチレンなどの非架橋性単量体との組成物を重合して得られるビニル系架橋重合体が粒子の熱変色性が低いという点で好ましい。
【００２０】
また、これらの材料からなる微粒子を製造する方法は特に限定されるものではなく、従来公知の方法で何ら問題はない。
本発明は、前記の材料からなる微粒子を少なくとも２種類以上選択し、微粒子集合体とするものである。上記２種類の微粒子とは、具体的には、平均粒子径が５μｍを超え５０μｍ以下である微粒子（ａ）と、平均粒子径が０．０１μｍ以上５μｍ以下である微粒子（ｂ）を意味し、微粒子（ａ）と微粒子（ｂ）が示す屈折率がお互いに０．０２以上異なっている微粒子であると光散乱性がさらに良好になる。その際、選ばれる微粒子は、それらの屈折率がお互いに０．０２以上異なっていると、得られる微粒子集合体の光拡散性が優れたものとなり好ましい。より好ましくは０．０３以上である。また、選ばれる微粒子は、前記の同一材料群から選んでも異なる材料群から選んでも何ら問題はない。例えば、組成の異なる重合性単量体を重合して得られるビニル系架橋重合体微粒子同士が挙げられる。該ビニル系架橋重合体微粒子の組合せとしては、具体的には、同じビニル系架橋重合体の中からスチレンを構造単位とするビニル系架橋重合体の微粒子と、メチルメタクリレートを構造単位とするビニル系架橋重合体の微粒子との２種類を選択してもよい。また、架橋性単量体の使用量が異なるビニル系架橋重合体微粒子同士であってもよい。また、例えば、スチレンを構造単位とするビニル系架橋重合体の微粒子および／またはメチルメタクリレートを構造単位とするビニル系架橋重合体微粒子と、無機材料であるシリカ微粒子との組合せを選択してもよい。得られる微粒子集合体の所望する物性により、適宜前記のような種々の微粒子を組合せて使用すればよい。
【００２１】
また、本発明で使用する微粒子には、必要に応じて、官能基が導入されていてもよい。例えば、ビニル系モノマーを重合して得られるビニル系架橋重合体の微粒子の場合には、不飽和カルボン酸モノマーを使用することができる。具体的には、本発明の架橋重合体を形成する非架橋性単量体成分に、不飽和カルボン酸を単量体成分として使用することができる。上記不飽和カルボン酸モノマーとしては、カルボキシル基と不飽和二重結合とを有する単量体であれば、特に限定されるものではない。具体的には、例えば、（メタ）アクリル酸、クロトン酸、マレイン酸等を用いることができる。上記不飽和カルボン酸モノマーの使用量としては、微粒子重合体を形成するときに用いる単量体成分の全量を１００重量％としたとき、１〜３０重量％の範囲内がより好ましく、１〜２０重量％の範囲内がさらに好ましく、３〜１５重量％の範囲内が特に好ましい。
【００２２】
一般的に、カルボキシル基を有する不飽和単量体は、本発明で使用する架橋重合体微粒子の主たる原料の単量体成分であるメチルメタクリレートやスチレンに比べ、得られる重合体自体（架橋重合体微粒子）のガラス転移温度を向上させ難い。よって、上記使用量の範囲を越えた場合には、微粒子集合体の原料となる架橋重合体微粒子自体のガラス転移温度が低くなる場合があり、得られる微粒子集合体自体のガラス転移温度が、低くなる場合がある。従って、上記不飽和カルボン酸モノマーの使用量は、上記の範囲内とすることがより好ましい。
【００２３】
しかし、上記不飽和カルボン酸モノマーの使用量としては、特に限定されるものではなく、得られる架橋重合体微粒子に必要な物性と用途とから要求される性能を考慮して、適宜設定することができる。
【００２４】
上記のように、不飽和カルボン酸モノマーを使用することで、得られる架橋重合体微粒子にカルボキシル基を導入することができる。ここで導入したカルボキシル基は、本発明で使用する反応性バインダー（後述する）が有する反応性官能基と反応する形態となるようにバインダーを選択することがより好ましい。具体的には、上記反応性バインダーがオキサゾリン基やエポキシ基の反応性官能基を有する場合、上記カルボキシル基を導入した架橋重合体微粒子は、該反応性官能基であるオキサゾリン基やエポキシ基と反応することができる。上記バインダーが、水酸基、カルボキシル基、オキサゾリン基、エポキシ基、アジリジン基およびイソシアネート基からなる群より選ばれる少なくとも１つの反応性官能基を分子内に少なくとも２つ有しているバインダーは好ましい形態である。
【００２５】
その結果、上記架橋重合体微粒子を噴霧乾燥する場合、反応性バインダー自体が硬化すると同時に、架橋重合体微粒子が有する官能基と反応性バインダーとの間に共有結合が形成される。従って、より耐熱性が向上した、または、より強固に凝集した微粒子集合体を得ることができ、本発明のより好ましい形態の一つとなる。
【００２６】
また、反応性バインダーの反応性官能基としては、得られる微粒子集合体の必要とする諸物性に応じて、所望の反応性官能基を選択することができる。具体的には、例えば、ヒドロキシエチルメタクリレート（ＨＥＭＡ）を架橋重合体微粒子の単量体成分として選択した場合には、該架橋重合体微粒子には水酸基が導入されているので、反応性バインダーとしては、イソシアネート基を有する物質がより好ましい。従って、反応性バインダーとしては、具体的には、イソシアネート化合物やイソシアネート基が導入された重合体がより好ましい。
【００２７】
このように、公知の他の材料を本発明で列記した種々の官能基の組合せになるように選択して使用することができる。
微粒子集合体を形成する２種類以上の微粒子の内、最小のものの平均粒子径と最大のものの平均粒子径の比は、粒子の核を作り粒子集合体を安定化させるという点から、5以上であることが好ましく、さらに好ましくは10以上である。また、平均粒子径が５μｍ以下だけから形成された微粒子集合体であると、製造された微粒子集合体の強度が弱いという問題が生じる場合がある。これは、平均粒子径が５μｍ以下であるという比較的小さな粒子だけから形成される微粒子集合体の場合、粒子の核となる部分が明確に形成されないためと考えられる。その結果微粒子集合体にせん断力が加わった場合などに微粒子集合体がもろく砕けるという現象が生じる場合がある。上記の本発明による微粒子集合体であると核となる微粒子（ａ）を必須としているので、良好な強度を保有する微粒子集合体となる。また、平均粒子系が微粒子（ａ）より小さな微粒子（ｂ）で微粒子（ａ）の表面が被覆されているので、あわせて良好な光拡散性能を保有する。
【００２８】
微粒子を噴霧式乾燥方法によって乾燥させる方法により、微粒子集合体が効率良く得られることを、本発明者らは、先に見いだしている（特願平１０−２２０４１８号）。なお、噴霧式乾燥方法とは、一般的にスプレードライヤーや気流乾燥機を用いて、ガス気流と共に水分散体を噴霧して粒子を乾燥させる方法のことを言う。本発明においても、原料微粒子を２種類以上とする以外は、基本的に該方法によって本発明の微粒子集合体を得ることができる。２種類以上の微粒子を混合する方法は特に限定されるものはないが、例えば、予め混合した分散液を噴霧式乾燥機に供給する方法、各々の分散液を別々に供給して乾燥機内や乾燥機直前の配管内で混合する方法、乾燥機内の別のノズルや同一ノズル内の別の供給口に別々に供給して乾燥工程で混合する方法などを挙げることができる。
【００２９】
また、乾燥機に原料微粒子を供給するには、溶媒を用いて微粒子を分散体として供給する方法が一般的であり、その際に使用する溶媒は何ら限定されるものではなく、微粒子を製造する際に用いる溶媒をそのまま用いても良く、好ましい溶媒に置換して用いても良い。噴霧式乾燥法における溶媒は、形成される微粒子集合体の安定性や経済性、安全性の観点から水が好ましい。また、本実施の形態では、乾燥機に微粒子を水分散体またはエマルションの状態で供給することがより好ましい。微粒子として架橋重合体微粒子を用いる場合、前記水分散体またはエマルションは、乳化重合により得られたものであることがより好ましい。また、必要に応じて水以外の溶媒で重合した架橋重合体微粒子を使用することもできる。
【００３０】
前記噴霧式乾燥方法における固形分濃度、供給速度、乾燥温度などは適宜に調節することにより、粒子径、粒子形状、かさ比重などを調整することが可能であり、特に下記の条件に限定する必要はないが、例えば前記固形分濃度は、通常５〜６０重量％、より好ましくは１０〜５０重量％であり、前記乾燥温度は、噴霧入口温度が１００〜２００℃の範囲、粉体の出口温度が３０〜１５０℃の範囲である。
本発明の微粒子集合体は、原料微粒子の形状を保持しながら該微粒子が相互に連結した集合体である。前記微粒子集合体は、粒子が球状で粒度分布もシャープであり、比表面積が大きく、かさ比重が小さいという特長を有している。さらに前記微粒子集合体は、従来の微粒子集合体に比べ、強度が高いという特長を有している。本発明の微粒子集合体が示す平均粒子径としては、５μｍを超え１００μｍ以下である事が好ましい。さらに好ましくは６μｍ〜５０μｍ、さらに好ましくは６μｍ〜３０μｍである。より好ましくは、１１μｍ〜３０μｍである。
また、本発明の微粒子集合体にあっては、平均粒子径が５μｍを超え５０μｍ以下である微粒子（ａ）と、平均粒子径が０．０１μｍ以上５μｍ以下である微粒子（ｂ）を特定使用量範囲とする事で、微粒子（ａ）の粒子表面に、平均粒子径が微粒子（ｂ）が被覆したような形態で集合体を得ることができ、この形態は好ましい形態の一つとなる。ここで本願にあっては、バインダーを介在させているので、この微粒子（ａ）への表面被覆が強固に行える利点がある。その結果、微粒子（ａ）の粒子表面が、バインダーを介して、微粒子（ｂ）で被覆改質された微粒子となる。
【００３１】
具体的には、上述した使用量範囲で、両方の微粒子（ａ）、微粒子（ｂ）およびバインダーを含む液を噴霧乾燥させる事により、微粒子（ａ）の粒子表面が、バインダーを介して、微粒子（ｂ）で改質された微粒子を好ましく得ることができる。よって、本発明で記載する製造方法は、このような、粒子で粒子表面を改質する方法として好ましい実施形態である。上記表面改質を行う事で、光散乱性や粒子強度において優れた物性を有する微粒子集合体を得ることができる。
【００３２】
さらに、噴霧乾燥する際に、反応性バインダー（バインダー）を添加することにより、耐熱性、耐溶剤性および強度を向上させた微粒子集合体を得ることが出来る。特に、微粒子としてシリカなどの無機材料を用いた場合は、粒子間の融着または結合十分でない場合があり、反応性バインダーの使用が推奨される。また、前記反応性バインダーの添加量は、原料微粒子に対し固形分で０．１〜２０重量％の範囲内で充分に耐溶剤性を向上させることができる。該反応性バインダーとは、反応性官能基を有する高分子材料のことである。
【００３３】
また、反応性バインダーは、架橋重合体微粒子の原料であるビニル系単量体の組成物や、界面活性剤、重合開始剤等に含まれる官能基と反応し得る反応性官能基を有する物質（高分子材料）であってもよい。該反応性官能基としては、具体的には、例えば、水酸基、カルボキシル基、オキサゾリン基、エポキシ基、アジリジン基および、イソシアネート基等が挙げられるが、特に限定されるものではない。該反応性バインダーは、分子内に反応性官能基を２個以上有していることが好ましく、前記の反応性官能基を有するポリマーが好適に使用される。
【００３４】
前記反応性バインダーとしては、具体的には、例えば、水酸基を有する物質として、ポリビニルアルコールやヒドロキシエチル（メタ）アクリレートを構造単位として含むポリマーや糖類；カルボキシル基を有する物質として、（メタ）アクリル酸を構造単位として含むポリマー；オキサゾリン基を有する物質として、イソプロペニルオキサゾリンを構造単位として含むポリマー；各種の多価エポキシ化合物やエポキシ樹脂；アジリジン基やイソシアネート基を有する化合物やポリマー；等の高分子材料が挙げられるが、特に限定されるものではない。このうち、エポキシ基やオキサゾリン基を含む反応性バインダーは、架橋重合体に含まれる官能基との反応性が高く、特に好ましい。また、上記反応性バインダーとしてのエポキシ基やオキサゾリン基を含む反応性バインダーは、架橋重合体に官能基がなくても、本発明の微粒子集合体を構成する架橋重合体微粒子間に介在し、硬化することにより、微粒子同士を相互に結合させるバインダーとなるので特に好ましい形態である。つまり、本発明で使用できる反応性バインダーとしては、硬化性を有する反応性バインダーであることがより好ましい形態である。言い換えれば、本発明の微粒子集合体は、微粒子が相互に、硬化性を有する反応性バインダーを介して互いに結合している状態が好ましい。また、上記硬化性を有する反応性バインダーが硬化している状態が、より好ましい。また、本実施の形態の架橋重合体微粒子を含む分散体が水分散体である場合、反応性バインダーは、水溶解性あるいは水分散性の反応性バインダーが好ましい。具体的には、例えば、水分散性エポキシ樹脂や水分散性オキサゾリン基含有ポリマー、あるいは水溶解性エポキシ樹脂や水溶解性オキサゾリン基含有ポリマーが好ましい。また、前記反応性バインダーとしては、硬化性の反応性バインダーが好ましい。具体的には、例えば、該硬化性の反応性バインダーを用いることで、前記噴霧乾燥する際に、微粒子間に硬化処理された反応性バインダーが介在するので、より良好な微粒子集合体を得ることができる。本発明の微粒子集合体としては、反応性バインダーで硬化された微粒子集合体が好ましい。
【００３５】
また、噴霧式乾燥方法を採用する場合、乾燥機のノズルの形態においては、前記のように、ノズル部分で、反応性バインダーと架橋重合体微粒子の分散液とが混合されるようなノズルであってもよく、特に限定されるものではない。
【００３６】
また、本実施の形態において、微粒子集合体が前記微粒子と反応性バインダーとから形成されている場合、基本的には得られた微粒子集合体の熱分解開始温度は、用いる微粒子の熱分解開始温度より若干低い値を示す。本実施の形態においては、反応性バインダーの添加量や種類を選択することにより、微粒子集合体の熱分解開始温度が、１８０℃以上となることがより好ましく、２００℃以上となることがさらに好ましく、２２０℃以上となることが特に好ましく、２６０℃以上となることが最も好ましい。特に、本発明の微粒子集合体において、微粒子集合体を形成する微粒子の熱分解開始温度が２５０℃以上の微粒子を採用し、反応性バインダーを使用して得られる微粒子集合体の熱分解開始温度が２２０℃以上となることが、微粒子集合体として良好な耐熱性が得られるためより好ましい。さらに好ましくは、熱分解開始温度が２８０℃以上である微粒子を使用し、微粒子集合体の熱分解開始温度が２６０℃以上となることである。
また、本発明の光拡散剤の主体である微粒子集合体の平均粒子径は、原料となる微粒子の平均粒子径に対し５〜５０倍の範囲内であり、好ましくは１０〜４０倍の範囲内である。この範囲を外れると微粒子集合体の特徴である比表面積の大きさが小さくなる場合や、表面の凹凸が低くなる場合がある。
【００３７】
本発明の微粒子集合体を含んでなる光拡散剤は、成形用樹脂、塗料、接着剤、コーティング用樹脂などに配合して使用することができる。また、使用に際して従来公知の光拡散剤と併用しても何等差し支えはないが、光拡散剤全量に上記微粒子集合体が、１０重量％以上含まれていることがより好ましく、２０重量％以上含まれていることが特に好ましい。
【００３８】
本発明の光拡散剤は、粒子１個当たりの光拡散性能が優れていると共に重量が小さく、従来の光拡散剤に比べ少量の配合で高い効果を得ることができる。その結果、優れた輝度分布と共に高い光透過率を達成することが可能となる。さらに、屈折率の異なる微粒子を混合して集合体とすることにより、単一の微粒子からなる集合体に比べ、光拡散性能が優れたものとなっている。
【００３９】
特に、２種類上の有機材料からなる微粒子を用いてなる微粒子集合体は、微粒子集合体の１個当たりの重量をより小さくすることが可能であり、単位重量当たりの光拡散性能に優れたものである。
【００４０】
また、無機材料からなる微粒子を含んだ微粒子集合体は、耐熱性や耐溶剤性が優れており、これらの特性が要求される用途に好適に用いることができる。
【００４１】
さらに、無機材料からなる微粒子と有機材料からなる微粒子とを用いてなる微粒子集合体は、両者の特徴を併せ持つと共に、種々の用途において有機素材と組合せて用いる場合に有機素材との親和性が高いので、種々の用途において該微粒子集合体と有機素材とを組合せて用いるのに好適である。
【００４２】
本発明の光拡散性成形体は、前記光拡散剤を用いてなる成形体であればその製造方法は特に限定されないが、具体的には、例えば、（ｉ）フィルムやパネルなどの透明性基材の表面に前記光拡散剤をコーティングする方法、（ｉｉ）前記光拡散剤をエポキシ樹脂やポリエステル樹脂などの成形用樹脂と混合して各種用途に応じた形状に成型する方法等が挙げられる。
（ｉ）の方法の透明基材に用いる透明性フィルムとしては、ポリエチレンテレフタレート、ポリカーボネート、ポリスチレン、ポリエチレン、ポリプロピレンなどが挙げられるが、特に限定されるものではない。そして、特にポリエチレンテレフタレートが安価であり透明性も高いので好適に用いられる。また、（ｉ）の方法の透明基材に用いる透明性パネルとしては、具体的には、例えば、ガラス製パネル、ポリエステル樹脂パネル、ポリカーボネート樹脂パネル、ポリメチルメタクリレート樹脂パネルなどが好適に用いられる。なお、本発明の成形体は、フィルムやパネルなど平面構造の成形体に限定されるものではなく、ＬＣＤ（液晶）パネルやＬＥＤ発光装置、蛍光発光装置のように立体構造を有する成形体であってもよい。
（ｉ）の方法におけるコーティングに際しては、通常、分散用樹脂（樹脂バインダー）を有機溶剤で希釈して、光拡散剤に混合する。使用される分散用樹脂としては、例えば、アクリル系樹脂、ポリエステル樹脂、ポリ塩化ビニル、ポリウレタン、シリコーン樹脂などを例示することができ、光学的透明性を有するものが好適に用いられる。前記ポリエステル樹脂は、変性した構造をもつＰＥＴであり、溶剤溶解性を有する変性ポリエステル樹脂である。
【００４３】
希釈用に使用する有機溶剤としては、例えば、トルエン、キシレン、メチルエチルケトン、シクロヘキサン、酢酸エステル類などを挙げられるが、特に限定されるものではない。光拡散剤と上記分散用樹脂と有機溶剤との比率は、特に限定されるものではないが、例えば、光拡散剤１００重量部に対し、分散用樹脂は５０〜３００重量部の範囲内が好適であり、有機溶剤は５０〜５００重量部の範囲内が好適である。これにより、コーティング用組成物を得ることができる。また、該コーティング用組成物に、分散用樹脂を架橋する架橋剤、帯電防止剤、光拡散剤を分散する分散剤等を配合することもできる。
【００４４】
さらに、（ｉ）の方法において前記コーティング組成物をフィルム表面に塗布する方法としては、具体的には、例えば、コンマダイレクト法、スピンコーティング法、スプレーコーティング法、ロールコート法、ディッピング法、ナイフコート法、カーテンフロー法、ラミネート法などが挙げられるが、特に限定されるものではない。
【００４５】
なお、前記コーティング組成物を透明フィルム表面に塗布して得られる光拡散層の厚みは、５〜１００μｍの範囲であることがより好ましい。
本発明の光拡散剤が含まれている光拡散フィルム（光拡散性成形体）を、液晶表示装置のバックライトなどに適用した場合には、高い輝度と広い視野角を実現することができる。
【００４６】
また、本発明の光拡散剤は、少なくとも２種類以上の有機材料の微粒子が相互に結合している微粒子集合体を含んでいてもよい。
また、本発明の光拡散剤は、少なくとも２種類以上の微粒子が相互に結合してなる微粒子集合体であって、具体的には、相互に結合させた状態を少なくとも含む微粒子集合体である。該微粒子集合体が無機材料と有機材料が結合している微粒子集合体を含んでいてもよい。
また、本発明の光拡散剤は、前記少なくとも２種類以上の微粒子が、水酸基、カルボキシル基、オキサゾリン基、エポキシ基、アジリジン基およびイソシアネート基からなる群より選ばれる少なくとも１つの官能基を分子内に少なくとも２つ有しているバインダーを介して相互に結合していてもよい。
【００４７】
【実施例】
以下、実施例および比較例により本発明を詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例および比較例に限定されるものではない。なお、使用する微粒子または架橋重合体微粒子の平均粒子径は、分散液の状態で光分散式粒度分布計（Ｍｏｄｅｌ＿３７０；Ｎｉｃｏｍｐ社製）を用いて測定した。また、噴霧乾燥後、得られた微粒子集合体の平均粒子直径（平均粒子径）は、マルチサイザー（ＭｕｌｔｉｓｉｚｅｒII；Ｃｏｕｌｔｅｒ社製）を用いて測定した。また微粒子の屈折率は、ＪＩＳ−Ｋ００６２により測定した。
【００４８】
（製造例−１）
撹拌機、温度計および還流冷却器付きの２Ｌセパラブルフラスコに、純水４３３ｇとハイテノールＮ０８（同上）０．９ｇとを仕込み、窒素置換を行いながら、撹拌下に７０℃まで昇温した。７０℃に昇温後、予め混合しておいたプレエマルション（スチレン６０８ｇ、ジビニルベンゼン３５ｇ、純水７５２ｇ、ハイテノールＮ０８；３４ｇ、小計１４２９ｇ）１００ｇを添加し、その５分後に、過硫酸カリウムの２重量％水溶液７０ｇを添加した。
【００４９】
次に、プレエマルションの残りを、過硫酸カリウム添加の２０分後より７０℃にて等速度で４時間かけて添加した。添加終了後、８０℃まで昇温し２時間の熟成を行い、その後、４０℃まで冷却して架橋重合体微粒子（スチレン系架橋重合体微粒子）を含むエマルション（１）を得た。この架橋重合体微粒子の平均粒子径を光散乱式粒度分布計で測定した所、０．３μｍであった。
なお、該エマルションを乾燥して得られた粉体の熱分解開始温度は３００℃であり、屈折率は１．５８であった。
【００５０】
（製造例−２）
撹拌機、温度計および還流冷却器付きの２Ｌセパラブルフラスコに、純水４３３ｇとハイテノールＮ０８（第一工業製薬株式会社製、アニオン界面活性剤）０．９ｇとを仕込み、窒素置換を行いながら、撹拌下に７０℃まで昇温した。７０℃に昇温後、メチルメタクリレート５７ｇを添加し、その５分後に、過硫酸カリウムの２重量％水溶液７０ｇを添加した。
次に、予め調製しておいたプレエマルション（メチルメタクリレート６０８ｇ、ジビニルベンゼン３５ｇ、純水７５２ｇ、ハイテノールＮ０８；３４ｇ）を、過硫酸カリウム添加の２０分後より７０℃にて等速度で４時間かけて添加した。添加終了後、７５℃まで昇温し２時間の熟成を行い、その後、４０℃まで冷却して架橋重合体微粒子（ＰＭＭＡ系架橋重合体微粒子）を含むエマルション（２）を得た。この架橋重合体微粒子の平均粒子径を光散乱式粒度分布計で測定した所、０．２μｍであった。
【００５１】
なお、該エマルションを乾燥して得られた粉体の熱分解開始温度は２９０℃であり、屈折率は１．５１であった。
【００５２】
（実施例１）
スチレン系架橋重合体微粒子を含むエマルション（１）とＰＭＭＡ系架橋重合体微粒子（株式会社日本触媒製、エポスターＭＡ１００６、平均粒子径６μｍ、屈折率１．４９）とを固形分ベースで１：２の比率で混合し、さらに水を加えて分散液中の固形分濃度が３０重量％となるようにして分散混合液を得た。さらにオキサゾリン基含有ポリマー（株式会社日本触媒製、エポクロス−Ｋ２０２０Ｅ）を前記分散混合液に対して、０．２重量％（固形分で）の割合で添加して混合することにより分散液を得た。該混合液をヤマト科学製のスプレードライヤーで、
供給速度：５ｍｌ／ｍｉｎ
噴霧圧：２ｋｇ／ｃｍ2
風量：０．３ｍ3 ／ｍｉｎ
加熱部入口温度：１５０℃、
加熱部出口温度：６０℃
の条件下にて乾燥して本願構成の微粒子集合体である粉体（１）を得た。
【００５３】
得られた粉体（１）をマルチサイザーで測定したところ、微粒子集合体としての平均粒子径は８μｍであった。また、粉体（１）は電子顕微鏡（ＳＥＭ）観察によると、架橋重合体微粒子からなる原料微粒子が形状を保持したまま相互に結合してなる微粒子集合体であった。また、粉体（１）の熱分解開始温度は２７０℃であった。
【００５４】
（実施例２）
スチレン系架橋重合体微粒子を含むエマルション（１）の代わりに、ＰＭＭＡ系架橋重合体微粒子を含むエマルション（２）を用いた以外は実施例１と同様の操作を繰り返すことにより本願構成の微粒子集合体である粉体（２）を得た。
【００５５】
得られた粉体（２）をマルチサイザーで測定したところ、微粒子集合体としての平均粒子径は８μｍであった。また、粉体（２）は電子顕微鏡（ＳＥＭ）観察によると、原料微粒子が形状を保持したまま相互に連結してなる微粒子集合体であった。また、粉体（２）の熱分解開始温度は２８０℃であった。
【００５６】
（実施例３）
ＰＭＭＡ系架橋重合体微粒子（株式会社日本触媒製、エポスターＭＡ１００６、平均粒子径６μｍ、屈折率１．４９）の代わりに、スチレン系架橋重合体微粒子(積水化成品工業株式会社製、ＳＢＸ−６、平均粒子径６μｍ、屈折率１．５９)を用いた以外は実施例２と同様の操作を繰り返すことにより本願構成の微粒子集合体である粉体（３）を得た。
【００５７】
得られた粉体（３）をマルチサイザーで測定したところ、微粒子集合体としての平均粒子径は８μｍであった。また、粉体（３）は電子顕微鏡（ＳＥＭ）観察によると、原料微粒子が形状を保持したまま相互に連結してなる微粒子集合体であった。また、粉体（３）の熱分解開始温度は２７０℃であった。
【００５８】
（実施例４）
ＰＭＭＡ系架橋重合体微粒子（株式会社日本触媒製、エポスターＭＡ１００６、平均粒子径６μｍ、屈折率１．４９）の代わりに、ＰＭＭＡ系架橋重合体微粒子(積水化成品工業株式会社製、ＭＢＸ−８、平均粒子径８μｍ、屈折率１．４９)を用いた以外は、実施例１と同様の操作を繰り返すことにより本願構成の微粒子集合体である粉体（４）を得た。
【００５９】
得られた粉体（４）をマルチサイザーで測定したところ、微粒子集合体としての平均粒子径は１０μｍであった。また、粉体（４）は、ＳＥＭ観察によると、架橋重合体微粒子の形状が保持されたまま結合してなる微粒子集合体であった。また、粉体（４）の熱分解開始温度は２７０℃であった。
【００６０】
（実施例５）
ＰＭＭＡ系架橋重合体微粒子（株式会社日本触媒製、エポスターＭＡ１００６、平均粒子径６μｍ、屈折率１．４９）の代わりに、スチレン系架橋重合体微粒子(積水化成品工業株式会社製、ＳＢＸ−８、平均粒子径８μｍ、屈折率１．５９)を用いた以外は実施例２と同様の操作を繰り返すことにより本願構成の微粒子集合体である粉体（５）を得た。
【００６１】
得られた粉体（５）をマルチサイザーで測定したところ、微粒子集合体としての平均粒子径は１１μｍであった。また、粉体（５）は、ＳＥＭ観察によると、架橋重合体微粒子の形状が保持されたまま結合してなる微粒子集合体であった。また、粉体（５）の熱分解開始温度は２７０℃であった。
【００６２】
（実施例６）
スチレン系架橋重合体微粒子を含むエマルション（１）の代わりにメラミン架橋樹脂微粒子（株式会社日本触媒製、エポスターＳ、平均粒子径０．３μｍ、屈折率１．５９）を用いた以外は実施例１と同様の操作を繰り返すことにより本願構成の微粒子集合体である粉体（６）を得た。
【００６３】
得られた粉体（６）をマルチサイザーで測定したところ、微粒子集合体としての平均粒子径は９μｍであった。また、粉体（６）は、ＳＥＭ観察によると、架橋重合体微粒子の形状が保持されたまま結合してなる微粒子集合体であった。また、粉体（６）の熱分解開始温度は３００℃であった。
【００６４】
（実施例７）
ＰＭＭＡ系架橋重合体微粒子（株式会社日本触媒製、エポスターＭＡ１００６、平均粒子径６μｍ、屈折率１．４９）の代わりに、ＰＭＭＡ系架橋重合体微粒子(積水化成品工業株式会社製、ＭＢＸ−１２、平均粒子径１２μｍ、屈折率１．４９)を用いた以外は実施例１と同様の操作を繰り返すことにより本願構成の微粒子集合体である粉体（７）を得た。
【００６５】
得られた粉体（７）をマルチサイザーで測定したところ、微粒子集合体としての平均粒子径は１５μｍであった。また、粉体（７）は、ＳＥＭ観察によると、架橋重合体微粒子の形状が保持されたまま結合してなる微粒子集合体であった。また、粉体（７）の熱分解開始温度は２７０℃であった。
【００６６】
（実施例８）
ＰＭＭＡ系架橋重合体微粒子（株式会社日本触媒製、エポスターＭＡ１００６、平均粒子径６μｍ、屈折率１．４９）の代わりに、ＰＭＭＡ系架橋重合体微粒子(積水化成品工業株式会社製、ＭＢＸ−２０、平均粒子径２０μｍ、屈折率１．４９)を用いた以外は実施例１と同様の操作を繰り返すことにより本願構成の微粒子集合体である粉体（８）を得た。
【００６７】
得られた粉体（８）をマルチサイザーで測定したところ、微粒子集合体としての平均粒子径は２４μｍであった。また、粉体（８）は、ＳＥＭ観察によると、架橋重合体微粒子の形状が保持されたまま結合してなる微粒子集合体であった。また、粉体（８）の熱分解開始温度は２７０℃であった。
【００６８】
（実施例９）
スチレン系架橋重合体微粒子を含むエマルション（１）の代わりにシリカ粒子の水分散体（株式会社日本触媒製、シーホスターＫＥ−Ｗ３０、平均粒子径０．３μｍ、屈折率１．４３）を用いた以外は実施例１と同様の操作を繰り返すことにより本願構成の微粒子集合体である粉体（９）を得た。
【００６９】
得られた粉体（９）をマルチサイザーで測定したところ、微粒子集合体としての平均粒子径は９μｍであった。また、粉体（９）は、ＳＥＭ観察によると、架橋重合体微粒子の形状が保持されたまま結合してなる微粒子集合体であった。また、粉体（９）の熱分解開始温度は３００℃以上であった。
【００７０】
（比較例１）
ＰＭＭＡ系架橋重合体微粒子（株式会社日本触媒製、エポスターＭＡ１００６、平均粒子径６μｍ、屈折率１．４９）の代わりに、ＰＭＭＡ系架橋重合体微粒子を含むエマルション（２）（平均粒子径０．２μｍ、屈折率１．５１の微粒子である）を用いた以外は実施例１と同様の操作を繰り返すことにより比較用粉体（１０）を得た。この比較例は、使用した原料微粒子の平均粒子径はいずれも、５μｍ以下の微粒子であり、核となる微粒子は含まれてない微粒子集合体である。
【００７１】
得られた比較用粉体（１０）をマルチサイザーで測定したところ、微粒子集合体としての平均粒子径は９μｍであった。また、比較用粉体（１０）は、ＳＥＭ観察によると、架橋重合体微粒子の形状が保持されたまま結合してなる微粒子集合体であった。また、比較用粉体（１０）の熱分解開始温度は２７０℃であった。
【００７２】
（実施例１０）
分散用樹脂としてポリエステル樹脂７５ｇ（東洋紡株式会社製、バイロン２００）、希釈用有機溶剤としてトルエン１２０ｇとメチルエチルケトン３０ｇを用い、これに実施例１で得られた粉体（１）２５ｇを混合してコーティング用組成物を得た。
基材フィルムとして厚み１００μｍのポリエステルフィルム（東レ株式会社製、ルミラー＃１００Ｔ５６）を用い、該フィルムの片面に前記コーティング用組成物をロールコート法により塗布し、１２０℃で１分間熱風乾燥させて厚み３０μｍの光拡散層を形成してフィルム（Ａ）を得た。
【００７３】
（実施例１１）
使用する粉体を粉体（１）から粉体（３）に変えた以外は、実施例９と同様の操作を繰り返してフィルム（Ｂ）を得た。
【００７４】
（実施例１２）
使用する粉体を粉体（１）から粉体（４）に変えた以外は、実施例９と同様の操作を繰り返してフィルム（Ｃ）を得た。
【００７５】
（実施例１３）
使用する粉体を、粉体（１）から粉体（６）に変えた以外は、実施例９と同様の操作を繰り返すことによりフィルム（Ｄ）を得た。
【００７６】
（実施例１４）
使用する粉体を、粉体（１）から粉体（７）に変えた以外は、実施例９と同様の操作を繰り返すことによりフィルム（Ｅ）を得た。
【００７７】
（比較例２）
使用する粉体を粉体（１）から比較用粉体（１０）に変えた以外は、実施例９と同様の操作を繰り返して比較用フィルム（Ｆ）を得た。
【００７８】
（製造例−３）
製造例２のプレエマルションにメタクリル酸４０ｇを添加した以外は、製造例２と同様の操作を行い、カルボキシル基を有するスチレン系架橋重合体微粒子を含むエマルション（３）を得た。この架橋重合体微粒子の平均粒子径を光散乱式粒度分布計で測定した所、０．５μｍであった。
【００７９】
そして、該エマルションを乾燥してカルボキシル基を有する架橋重合体からなる粉体を得た。
【００８０】
（実施例１５）
スチレン系架橋重合体微粒子を含むエマルション（２）の代わりに、カルボキシル基を有するスチレン系架橋重合体微粒子を含むエマルション（３）を用いた以外は実施例１と同様の操作を繰り返すことにより本願構成の微粒子集合体である粉体（１１）を得た。
【００８１】
得られた粉体（１１）は、カルボキシル基を導入しているので、粉体（１）に比べて良好な粒子集合体であり、良好な耐熱特性を示した。
【００８２】
（光学特性の評価）
実施例１０〜１４で得られたフィルム（Ａ）〜（Ｅ）と比較例２で得られた比較用フィルム（Ｆ）の光拡散性能および光透過率を以下の手順により測定した。ゴニオフォトメーターを用い、光拡散層に対し鉛直方向からビーム径１ｍｍの平行光を入射し、受光角を変えながら出射光の透過率を測定した。
フィルムの光透過率の結果を表１に示す。
【００８３】
【表１】
0004109449.tif 000002
【００８４】
前記の結果より、少なくとも1つの粒子の平均粒子径が５μｍより大きく、かつ複数の微粒子が互いに結合した微粒子集合体を用いてなる光拡散フィルムは、５μｍより小さい粒子の微粒の微粒子集合体を用いてなる光拡散フィルムに比べて、例えば、このフィルムを液晶表示装置に用いた場合には、広い視野角を実現することができる。
【００８５】
（微粒子集合体の強度評価）
実施例１、３、４、８で得られた微粒子集合体の粉体（１）、（３）、(４)、（８）と比較例１で得られた比較用粉体（１０）の強度評価を以下の手順により測定した。粉体25ｇをトルエン１２０ｇとメチルエチルケトン３０ｇ中に入れホモディスパー（特殊機化工（株）社製 Ｍ型）を用い５０００ｒｐｍにて５分間分散を行った。
【００８６】
この分散液の粒子径をＬＡ９２０(レーザー法：（株）堀場製作所製)にて測定した。測定の結果を表２に示す。この結果により、分散の前後で微粒子集合体が崩れやすいかどうかを判断することができる。核となる微粒子を使用した微粒子集合体はいずれも良好な強度を示しているが、核となる微粒子がない、比較粉体（１０）を原料にした微粒子集合体の強度が十分ではないことがわかった。
【００８７】
【表２】
0004109449.tif 000003
【００８８】
前記の結果より、少なくとも1つの粒子の平均粒子径が５μｍより大きく、かつ複数の微粒子が互いに結合した微粒子集合体は、５μｍより小さい粒子の微粒の微粒子集合体と比べて、集合体の強度が向上する。
【００８９】
【発明の効果】
本発明の微粒子集合体は、以上のように、少なくとも1つの粒子の平均粒子径が５μｍより大きく、かつ少なくとも２種類以上の微粒子が相互に結合してなり、得られた微粒子集合体が持つ平均粒子径が、５μｍを超え１００μｍ以下の範囲となる構成である。具体的には、平均粒子径が５μｍを超え５０μｍ以下である微粒子（ａ）と、平均粒子径が０．０１μｍ以上５μｍ以下である微粒子（ｂ）を、反応性官能基を分子内に少なくとも２つ有しているバインダーを介して、微粒子同士を相互に結合させる事によって得られた微粒子集合体である。上記微粒子集合体（ｄ）の平均粒子径が、５μｍを超え１００μｍ以下の範囲である事は好ましい形態である。
【００９０】
上記の構成によれば、結合している組成の異なる複数の微粒子のそれぞれの特性を備え、かつ強度の高い微粒子集合体が得られる。
【００９１】
本発明の微粒子集合体の製造方法は、以上のように、少なくとも1つの粒子の平均粒子径が５μｍより大きく、かつ少なくとも２種類以上の微粒子を含む分散液を、噴霧乾燥して得る構成である。
【００９２】
上記の構成によれば、より耐熱性、耐溶剤性、強度および光拡散性が向上した微粒子集合体を簡単に製造することができる。
【００９３】
本発明の光拡散剤および光拡散性成形体は、以上のように、前記微粒子集合体を含んでなる構成である。
また本発明の光拡散剤を用いて光拡散性成形体を作成し液晶表示装置のバックライトなどに適用した場合には、高い輝度と広い視野角を実現することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の実施例１における微粒子集合体の状態を示す概念図である。以下各概念図において、大きい粒子が、上記微粒子（ａ）であり、小さい粒子が、上記微粒子（ｂ）を示している。本願の微粒子集合体は、図１のような、微粒子（ａ）の表面に被覆された微粒子（ｂ）にさらに微粒子（ｂ）が被覆された状態の微粒子集合体であってもよい。
【図２】本発明の実施例１における微粒子集合体の他の状態を示す概念図である。
【図３】本発明の実施例１における微粒子集合体の他の状態を示す概念図である。また、この図３の様に、核となる微粒子（ａ）の表面に微粒子（ｂ）が被覆された状態の微粒子集合体であってもよい。
【図４】本発明の微粒子集合体の他の状態を示す概念図である。また、この図４の様に、微粒子（ａ）の一部同士が結合し、その結合した微粒子（ａ）の表面に、微粒子（ｂ）が被覆された状態であってもよい。
【図５】本発明の微粒子集合体の他の状態を示す概念図である。また、微粒子（ａ）として核となる微粒子より少し小さい平均粒子径を持つ微粒子（ａ-ａ）が使用されていてもよい。
【図１】
0004109449.tif 000004
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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