【事件の表示】
　特許第６１６１３３２号発明「硬化性組成物」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。
【結　論】
　特許第６１６１３３２号の明細書及び特許請求の範囲を訂正請求書に添付された訂正明細書及び特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔１−３〕について訂正することを認める。
　特許第６１６１３３２号の請求項１ないし３に係る特許を維持する。
【理　由】
第１　手続の経緯・本件異議申立の趣旨
　
１．本件特許の設定登録までの経緯
　本件特許第６１６１３３２号（以下、単に「本件特許」という。）に係る出願（特願２０１３−４２２２３号、以下「本願」という。）は、平成２５年３月４日に出願人東京応化工業株式会社（以下「特許権者」ということがある。）によりされたものであり、平成２９年６月２３日に特許権の設定登録（請求項の数３）がされ、平成２９年７月１２日に特許掲載公報が発行されたものである。
　
２．本件異議申立の趣旨
　本件特許につき平成３０年１月１０日付けで特許異議申立人中水麻衣（以下「申立人」という。）により「特許第６１６１３３２号の特許請求の範囲の請求項１ないし３に記載された発明についての特許は取り消されるべきものである。」という趣旨の本件異議申立がされた。
　
３．以降の手続の経緯
　以降の手続の経緯は、以下のとおりである。
　
　平成３０年　４月１６日付け　取消理由通知
　平成３０年　６月２２日　　　意見書（特許権者）・訂正請求書
　平成３０年　６月２７日付け　通知書（申立人あて）
　平成３０年　７月１８日付け　意見書（申立人）
（平成３０年　７月１９日受理）
　平成３０年　８月２３日付け　取消理由通知（決定の予告）
　平成３０年１０月２９日　　　意見書（特許権者）・訂正請求書
　平成３０年１１月　１日付け　通知書（申立人あて）
　平成３０年１１月２６日　　　意見書（申立人）
（平成３０年１１月２７日受理）
（なお、平成３０年１０月２９日付けで訂正請求がされたことにより、平成３０年６月２２日付けの訂正請求は、特許法第１２０条の５第７項の規定により、取り下げられたものとみなす。）
　
第２　平成３０年１０月２９日付けの訂正請求について
　上記平成３０年１０月２９日付けの訂正請求書による訂正（以下「本件訂正」という。）の適否につき検討する。
　
１．訂正内容
　本件訂正は、本件特許に係る明細書及び特許請求の範囲を、上記訂正請求書に添付した訂正明細書及び訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項１ないし３について訂正するものであって、具体的な訂正事項は以下のとおりである。
　
（１）訂正事項１
　特許請求の範囲の請求項１に「式（１）中、Ｘは単結合、−Ｏ−、−Ｏ−ＣＯ−、−Ｓ−、−ＳＯ−、−ＳＯ２−、−ＣＨ２−、−Ｃ（ＣＨ３）２−、−ＣＢｒ２−、−Ｃ（ＣＢｒ３）２−、−Ｃ（ＣＦ３）２−、及び−Ｒ１９−Ｏ−ＣＯ−からなる群より選択される２価の基であり、」と記載されているのを、「式（１）中、Ｘは単結
合で
　
（２）訂正事項２
　特許請求の範囲の請求項１に「硬化性組成物であって、」と記載されているのを、「硬化性組成物であって、
前記（Ｂ）シリカ又はシロキサン化合物の含有量が、前記式（１）で表される化合物１００質量部に対して、１０〜１００質量部であり、
　
（３）訂正事項３
　特許請求の範囲の請求項１に「前記（Ｂ）シリカ又はシロキサン化合物が、中空シリカ、多孔質シリカ、及び」と記載されているのを、「前記（Ｂ）シリカ又はシロキサン化合物が、中空シリカ
、及
（４）訂正事項４
　願書に添付した明細書の段落【００９９】に「以下、本発明の実施例を説明するが、本発明の範囲はこれらの実施例に限定されるものではない。」と記載されているのを、「以下、本発明の実施例を説明するが、本発明の範囲はこれらの実施例に限定されるものではない。
以降、実施例２、４、５はそれぞれ参考例２、４、５に読み替えるものとする。
　
２．検討
　なお、以下の検討において、本件訂正前の特許請求の範囲における請求項１ないし３を「旧請求項１」ないし「旧請求項３」、本件訂正後の特許請求の範囲における請求項１ないし３を「新請求項１」ないし「新請求項３」という。
　
（１）訂正の目的要件について
　上記の各訂正事項による訂正の目的につき検討する。
　
ア．訂正事項１ないし３について
　上記訂正事項１ないし３に係る訂正は、いずれも旧請求項１に係るものであり、訂正事項１に係る訂正では「式（１）」に係る連結基「Ｘ」の種別の並列的選択肢の一部（単結合以外の他の連結基）を削除することにより、訂正事項２に係る訂正では「式（１）で表される化合物」に対する「（Ｂ）シリカ又はシロキサン化合物」の含有量の範囲に係る事項を明細書の発明の詳細な説明の記載に基づき直列的に付加することにより、また、訂正事項３に係る訂正では、旧請求項１に記載された「（Ｂ）シリカ又はシロキサン化合物」に係る並列的選択肢の一部（多孔質シリカ）を削除することにより、いずれも請求項１の硬化性組成物を実質的に限定しているものであって、旧請求項１又は同項を引用する旧請求項２及び３に係る特許請求の範囲を減縮して新請求項１又は同項を引用する新請求項２及び３としているものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものと認められる。
　してみると、上記訂正事項１ないし３に係る訂正は、いずれも特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号に規定の目的要件に適合するものである。
　
イ．訂正事項４について
　上記訂正事項４に係る訂正は、旧請求項１に記載された事項を具備しない実施例５及び訂正事項１又は３に係る訂正により新請求項１に記載された事項を具備しないものとなった実施例２及び４につき、いずれも「参考例」としたものであるから、元々不整合であった又は他の訂正により不整合となった明細書の発明の詳細な説明の記載を単に正したものであるから、いずれも明瞭でない記載の釈明を目的とするものと認められる。
　したがって、訂正事項４に係る訂正は、いずれも特許法第１２０条の５第２項ただし書第３号に規定の目的要件に適合するものである。
　
ウ．小括
　以上のとおり、上記訂正事項１ないし４に係る各訂正は、いずれも、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号又は第３号に規定のいずれかの目的要件に適合するものである。
　
（２）新規事項の追加及び特許請求の範囲の実質的拡張・変更について
　上記（１）に示したとおり、訂正事項１ないし３に係る訂正により、新請求項１及び同項を引用する新請求項２並びに３の特許請求の範囲が旧請求項１及び同項を引用する旧請求項２並びに３の特許請求の範囲に対して実質的に減縮されていることが明らかであり、訂正事項４に係る訂正は、訂正前に対応関係が不明瞭であった明細書の記載又は訂正事項１ないし３に係る請求項に係る訂正により対応関係が不明瞭となった明細書の記載につき単に正したものであるから、上記訂正事項１ないし４による訂正は、いずれも新たな技術的事項を導入しないものであり、また、特許請求の範囲を実質的に拡張又は変更するものではないことが明らかである。
　してみると、上記訂正事項１ないし４による訂正は、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第５項及び第６項の規定を満たすものである。
　
（３）独立特許要件について
　なお、本件の特許異議の申立ては、旧請求項１ないし３に係る全ての発明についての特許につき、申立てがされているから、訂正の適否の検討において独立特許要件につき検討すべき請求項が存するものではない。
　
３．訂正に係る検討のまとめ
　以上のとおり、本件訂正は、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号又は第３号に掲げる事項を目的とするものであり、かつ、同条第９項において準用する同法第１２６条第５項及び第６項の規定に適合するので、訂正後の請求項〔１−３〕について訂正を認める。
第３　申立人が主張する取消理由
　申立人は、本件特許異議申立書（以下「申立書」という。）において、下記甲第１号証ないし甲第８号証を提示し、申立書における取消理由に係る主張を当審で整理すると、概略、以下の取消理由１ないし９が存するとしているものと認められる。
　
取消理由１：本件発明１ないし３は、いずれも甲第１号証に記載された発明であり、特許法第２９条第１項第３号に該当し、特許を受けることができるものではなく、それらの発明についての特許は、同法第２９条の規定に違反してされたものであるから、同法第１１３条第２号に該当し、取り消されるべきものである。
取消理由２：本件発明１ないし３は、いずれも甲第２号証に記載された発明であり、特許法第２９条第１項第３号に該当し、特許を受けることができるものではなく、それらの発明についての特許は、同法第２９条の規定に違反してされたものであるから、同法第１１３条第２号に該当し、取り消されるべきものである。
取消理由３：本件発明１ないし３は、いずれも甲第３号証に記載された発明であり、特許法第２９条第１項第３号に該当し、特許を受けることができるものではなく、それらの発明についての特許は、同法第２９条の規定に違反してされたものであるから、同法第１１３条第２号に該当し、取り消されるべきものである。
取消理由４：本件発明１ないし３は、いずれも甲第４号証に記載された発明であり、特許法第２９条第１項第３号に該当し、特許を受けることができるものではなく、それらの発明についての特許は、同法第２９条の規定に違反してされたものであるから、同法第１１３条第２号に該当し、取り消されるべきものである。
取消理由５：本件発明１ないし３は、いずれも甲第３号証に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであり、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものであって、それらの発明についての特許は、同法第２９条の規定に違反してされたものであるから、同法第１１３条第２号に該当し、取り消されるべきものである。
取消理由６：本件発明１ないし３は、いずれも甲第３号証及び甲第８号証に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであり、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものであって、それらの発明についての特許は、同法第２９条の規定に違反してされたものであるから、同法第１１３条第２号に該当し、取り消されるべきものである。
取消理由７：本件特許の請求項１ないし３の記載では、各項に係る発明が明確でないから、本件特許の請求項１ないし３の記載は、特許法第３６条第６項第２号に適合するものではなく、同条同項（柱書）の規定を満たしていないものであって、本件の請求項１ないし３に係る発明についての特許は、同法第３６条第６項の規定を満たしていない特許出願に対してされたものであるから、同法第１１３条第４号に該当し、取り消されるべきものである。
取消理由８：本件発明１ないし３は、本件特許に係る明細書（以下「本件特許明細書」という。）の発明の詳細な説明に照らしてその解決課題が解決できるものではなく、本件特許明細書の発明の詳細な説明に記載したものとはいえないから、本件特許に係る請求項１ないし３の記載は、特許法第３６条第６項第１号に適合するものではなく、同条同項（柱書）の規定を満たしていないものであって、本件の請求項１ないし３に係る発明についての特許は、同法第３６条第６項の規定を満たしていない特許出願に対してされたものであるから、同法第１１３条第４号に該当し、取り消されるべきものである。
取消理由９：本件特許に係る請求項１ないし３に関して、本件特許明細書の発明の詳細な説明の記載が不備であるから、本件特許明細書の発明の詳細な説明の記載は、特許法第３６条第４項第１号の規定を満たしておらず、本件の請求項１ないし３に係る発明についての特許は、同法第３６条第４項第１号の規定を満たしていない特許出願に対してされたものであるから、同法第１１３条第４号に該当し、取り消すべきものである。
　
・申立人提示の甲号証
甲第１号証：特開２００６−１６４８０号公報
甲第２号証：特表２００２−５０８０１２号公報
甲第３号証：特開２００５−３１６４１５号公報
甲第４号証：特開２００３−１４７２６８号公報
甲第５号証：特開２０１２−２５５１５９号公報
甲第６号証：「Ｇａｓｉｌ○Ｒ　ＨＰ２７０」なる商品名のシリカ製品に係るカタログ、ＰＱ　Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎのホームページ（ＵＲＬ：ｈｔｔｐｓ：／／ｗｗｗ．ｐｑｃｏｒｐ．ｃｏｍ／ｄｏｃｓ／ｄｅｆａｕｌｔ−ｓｏｕｒｃｅ／ｔｙｐｉｃａｌ−ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ／ｐｑ−ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ／ｓｉｌｉｃａｓ／ｇａｓｉｌ／ｇａｓｉｌｈｐ２７０．ｐｄｆ？ｓｆｖｒｓｎ＝６９４ａｃ７ｅｂ＿４）から平成３０年１月５日にプリントアウトされたと思われるもの（決定注：上記「○Ｒ」は丸で囲まれたＲを意味する。）
甲第７号証：特開２００３−２６１８１７号公報
甲第８号証：特開２００４−２０４２２８号公報
（以下、それぞれ「甲１」ないし「甲８」と略していう。）
　
第４　当審が通知した取消理由（決定の予告）の概要
　当審が上記平成３０年８月２３日付けで通知した取消理由（決定の予告）の概要は、以下のとおりである。
　
「第６　当審の判断 
　当審は、 
申立人が主張する下記（再掲）取消理由５及び６により、依然として、本件発明１ないし３についての特許はいずれも取り消すべきもの、 
と判断する。以下、詳述する。 
 　 
取消理由５：本件発明１ないし３は、いずれも甲第３号証に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであり、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものであって、それらの発明についての特許は、同法第２９条の規定に違反してされたものであるから、同法第１１３条第２号に該当し、取り消されるべきものである。
取消理由６：本件発明１ないし３は、いずれも甲第３号証及び甲第８号証に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであり、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものであって、それらの発明についての特許は、同法第２９条の規定に違反してされたものであるから、同法第１１３条第２号に該当し、取り消されるべきものである。
・・（中略）・・
（４）取消理由５及び６についてのまとめ 
　以上のとおり、本件発明１ないし３は、いずれも甲３に記載された発明に当業者の技術常識を組み合わせることにより、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により、特許を受けることができないものである。
　したがって、本件発明１ないし３についての特許は、いずれにしても特許法第２９条に違反してされたものであるから、同法第１１３条第２号に該当し、取り消すべきものである。
　よって、取消理由５及び６はいずれも理由がある。
　
第７　むすび
　以上のとおりであるから、上記結論のとおり、本件訂正については認め、本件の請求項１ないし３の発明についての特許を取り消す決定を行うことを予告する。」
　
第５　訂正後の本件特許に係る請求項に記載された事項
　訂正後の本件特許に係る請求項１ないし３には、以下の事項が記載されている。
「【請求項１】
　（Ａ）エポキシ化合物と、（Ｂ）シリカ又はシロキサン化合物と、（Ｃ）酸発生剤とを含み、
　前記（Ａ）エポキシ化合物が、下記式（１）：
【化１】
　
（式（１）中、Ｘは単結
合で
で表される化合物である、硬化性組成物であって、
前記（Ｂ）シリカ又はシロキサン化合物の含有量が、前記式（１）で表される化合物１００質量部に対して、１０〜１００質量部であり、
　前記（Ｂ）シリカ又はシロキサン化合物が、中空シリカ
、及
（ＲＳｉＯ３／２）ｐ・・・（２）
（式（２）中、Ｒは、水酸基、及び水素原子からなる群より選択される基であり、ｐは６以上の偶数である。）
で表されるかご型シルセスキオキサン化合物からなる群より選択される１種以上である、
硬化性組成物。
【請求項２】
　請求項１に記載の硬化性組成物を硬化した、硬化物。
【請求項３】
　請求項１に記載の硬化性組成物中の前記（Ｃ）酸発生剤から酸を発生させる工程を含む、硬化物の製造方法。」
（以下、訂正後の上記請求項１ないし３に係る各発明につき、項番に従い「本件発明１」ないし「本件発明３」という。）
　
第６　当審の判断
　当審は、
訂正後の請求項１ないし３に係る発明についての特許につき、当審が通知した上記取消理由５及び６並びに申立人が主張する上記取消理由１ないし９はいずれも理由がなく、本件発明１ないし３についての特許はいずれも取り消すことができないもの、
と判断する。
　なお、以下、詳述するにあたり、事案に鑑み、まず、申立人が主張する上記取消理由７ないし９につきそれぞれ検討を行い、さらに、申立人が主張する取消理由１ないし６並びに当審が通知した上記取消理由５及び６（申立人が主張する取消理由５及び６と同一である。）につき併せて、順次それぞれ検討する。
　
Ｉ．取消理由７について
　申立人が主張する取消理由７は、申立書第３１頁（化学式下）第１０行ないし第３２頁第５行の記載からみて、本件特許に係る請求項１ないし３には、「多孔質シリカ」を使用する場合における、硬化層の屈折率に影響する細孔の量につき記載（規定）されていないから、同請求項１ないし３の記載では、同各項に係る発明が明確でないというものと認められる。
　しかるに、上記訂正後の請求項１ないし３では、多孔質シリカを使用する場合につき削除されているから、上記申立人の主張する理由は、根拠を欠き理由がない。
　また、申立人は、平成３０年１１月２６日付け意見書（第１３頁下段）において、請求項１の式（１）の説明部における「Ｒ１９は炭素数１〜８のアルキレン基であり、」との記載につき、「Ｒ１９」が式（１）に存しない点をもって、請求項１に係る発明が明確でないと新たに主張しているが、当該記載が存するからといって、式（１）で表される化合物の構造が不明確になるものではないことが明らかであるから、請求項１に係る発明を不明確にするものではなく、当該主張は採用できない。
　したがって、上記取消理由７は、理由がない。
　
ＩＩ．取消理由８について
　申立人が主張する取消理由８は、申立書第３２頁第７行ないし第３４頁第２１行の記載からみて、本件特許に係る請求項１ないし３には、「（Ａ）エポキシ化合物」及び「（Ｂ）シリカ又はシロキサン化合物」の使用量及びその比並びに「（Ｂ）シリカ又はシロキサン化合物」として「中空シリカ」（又は「多孔質シリカ」）を使用する場合のその細孔量が記載されていないのに対して、明細書の発明の詳細な説明においては、調製例で製造された細孔量不明の「中空シリカ」（又は「多孔質シリカ」）を限られた使用量比の場合について記載されているのみであり、当該明細書の記載に照らして、本件特許に係る請求項１ないし３に係る発明が、所定の課題を解決できると当業者が認識できるように記載したものではなく、明細書の発明の詳細な説明に記載したものでないというものと認められる。
　しかるに、上記訂正後の請求項１ないし３では、「（Ａ）エポキシ化合物」及び「（Ｂ）シリカ又はシロキサン化合物」の使用量比につき「前記（Ｂ）シリカ又はシロキサン化合物の含有量が、前記式（１）で表される化合物１００質量部に対して、１０〜１００質量部であり」と規定されているから、当該使用量比に係る上記申立人が主張する理由は、根拠を欠き理由がない。
　また、細孔量の点については、空気などの屈折率が、シリカに比して低く、エポキシ樹脂に比して更に低いことが当業者の技術常識であるから、当該細孔にエポキシ樹脂が侵入することがない「中空シリカ」を使用する場合（「多孔質シリカ」を使用する場合については訂正により削除されている。）、ちゅう密なシリカを使用する場合に比して、硬化物の低屈折率化が図れるであろうことも当該技術常識に照らして当業者が認識することができ、さらに、「中空シリカ」を使用する場合であっても、細孔量が少ないものに比して、細孔量が多いものを使用した場合に、使用量が同一であれば、硬化物の低屈折率化により寄与するであろうことも、当業者に自明であって、細孔量に係る上記申立人の主張は、当を得ないものであり理由がない。
　したがって、上記取消理由８は、理由がない。
　
ＩＩＩ．取消理由９について
　申立人が主張する取消理由９は、申立書第３４頁第２３行ないし第３７頁第１２行の記載からみて、本件特許明細書の発明の詳細な説明には、本件特許に係る請求項１ないし３に係る「（Ａ）エポキシ化合物」及び「（Ｂ）シリカ又はシロキサン化合物」の使用量及びその比並びに「（Ｂ）シリカ又はシロキサン化合物」のうち中空シリカ及び多孔質シリカの細孔の量が規定されていない発明につき、所定の課題を解決し得る効果を奏するか否かにつき当業者が認識できるように記載されていないから、本件特許明細書の発明の詳細な説明は、請求項１ないし３に係る発明を当業者が実施できるように明確かつ十分に記載したものでないというものと認められる。
　しかるに、上記訂正後の請求項１ないし３では、「（Ａ）エポキシ化合物」及び「（Ｂ）シリカ又はシロキサン化合物」の使用量比につき「前記（Ｂ）シリカ又はシロキサン化合物の含有量が、前記式（１）で表される化合物１００質量部に対して、１０〜１００質量部であり」と規定されており、本件特許明細書の発明の詳細な説明には、当該使用量比又は中空シリカを使用した場合に、所定の課題に則した効果を奏するものと看取できる実施例（及び比較例）につき記載されているから、本件特許明細書の発明の詳細な説明は、請求項１ないし３に記載された事項で特定される発明を、当業者が実施できる程度に明確かつ十分に記載したものというべきものである。
　したがって、上記取消理由９は、理由がない。
　
ＩＶ．取消理由１ないし６について
　取消理由１ないし６は、いずれも特許法第２９条に係る取消理由であるから、併せて検討する。
　
１．各甲号証に記載された事項及び各甲号証に記載された発明
　以下、上記取消理由１ないし６につき検討するにあたり、それらの取消理由はいずれも特許法第２９条に係るものであるから、上記甲１ないし甲８に記載された事項を確認・摘示するとともに、各取消理由における主たる引用例である甲１ないし甲４に記載された発明の認定を行う。
　なお、各甲号証の記載の摘示における下線は、元々記載されているものを除き、当審が付したものである。
　
（１）甲１
　
ア．甲１に記載された事項
　上記甲１には、【００４８】、【００５６】ないし【００５８】、【００６４】及び【００６５】に記載された事項に加えて、以下の事項が記載されている。
　
（ア−１）
「【特許請求の範囲】
【請求項１】
　
カチオン重合性化合物と、
多孔質シリカ微粒子とを含有することを特徴とする硬化性組成物。
・・（中略）・・
【請求項５】
　多孔質シリカ微粒子の表面を修飾する有機基が、アクリロイルオキシ基、メタクリロイルオキシ基、エポキシ環又はオキセタン環を含む有機基である請求項１〜４のいずれかに記載の硬化性組成物。
【請求項６】
　
透明基材の表面に、請求項１〜５のいずれかに記載の硬化性組成物が硬化してなる被膜が形成されていることを特徴とする被膜付き基材。
・・（中略）・・
【請求項８】
　
被膜が１．２０〜１．４５の屈折率及び０．０１〜１μｍの膜厚を有し、反射防止機能を有する被膜である請求項６又は７に記載の被膜付き基材。
　
（ア−２）
「【０００１】
　
本発明は、反射防止膜の材料として好適な硬化性組成物に関する
・・（中略）・・
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
　しかしながら、上記従来の硬化性組成物は、形成される被膜の硬度や基材に対する密着性が必ずしも十分でないことがあった。また、塗料として構成したときに、多孔質シリカ微粒子の沈殿が生じ易く、基材に塗布し難いことがあった。そこで、本発明の目的は、硬度と密着性に優れる被膜を形成することができ、しかも沈殿が生じ難い安定な塗料を構成しうる硬化性組成物を提供することにある。また、
本発明の
の目的は、こうして得られる硬化性組成物を用いて、硬度と密着性に優れる硬化被膜を表面に有する透明基材を提供する
　
（ア−３）
「【００２７】
　カチオン重合性化合物と表面が有機基で修飾された多孔質シリカ微粒子との量比は適宜調整されるが、通常、前者が１０〜９０重量％、後者が１０〜９０重量％の範囲で用いられる。
硬化被膜として反射防止膜を構成する場合は、被膜の屈折率が好ましくは１．２０〜１．４５
　
イ．甲１に記載された発明
　甲１には、上記ア．で示した記載事項（特に【請求項１】、【請求項８】の各下線部）からみて、
「カチオン重合性化合物と、表面が有機基で修飾された多孔質シリカ微粒子とを含有する、１．２０〜１．４５の屈折率を有し反射防止機能を有する被膜を形成することができる硬化性組成物。」
に係る発明（以下「甲１発明」という。）が記載されているものといえる。
　
（２）甲２
　
ア．甲２に記載された事項
　上記甲２には、第８頁第１１行〜第１０頁中段（表）に記載されたとおりの事項、特に「実施例１（比較例）」及び「実施例２（比較例）」につき記載されている。
　
イ．甲２に記載された発明
　甲２には、上記ア．で示した記載事項（特に「実施例２（比較例）」）からみて、
「『ＵＶＲ６１１０』なる商品名の脂環式エポキシ樹脂８６．５％、『ＵＶＲ６９９０』なる商品名のカチオン性光重合開始剤３．０％、『フルオラドＦＣ４３０』なる商品名の流れ添加剤０．５％及びシリカ１０％を含有する光硬化性塗料組成物。」
に係る発明（以下「甲２発明」という。）が記載されているものといえる。
（３）甲３
　
ア．甲３に記載された事項
　上記甲３には、【００１１】、【００１３】、【０１４３】、【０１４５】、【０１４６】、【０１５２】、【０１５８】、【０１５９】及び【０１７１】に記載された事項が記載されているとともに以下の事項も記載されている。
　
（ア−１）
「【０１４６】
塗工液３
　オキセタン化合物：・・（中略）・・　　　　　　　　　４質量部
　エポキシ化合物：
３，４−エポキシシクロヘキシルメチル−３’，４’−エポキシシクロヘキサンカルボキシレート
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　０．５質量部
　フッ素含有硬化性化合物（商品名Ｅ−７４３２、ダイキン工業（株）製）
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　４．５質量部
　
表面処理多孔質コロイダルシリカ（１−２）
　
開始剤：トリアリルスルフォニウムヘキサフルオロフォスフィン塩
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　０．０５質量部
　フッ素系添加剤：・・（中略）・・　　　　　　　　０．３質量部
　溶剤：メチルイソブチルケトン　　　　　　　　　８０．０質量部
【０１４７】
塗工液４
　オキセタン化合物：・・（中略）・・　　　　　　　　　３質量部
　エポキシ化合物：
３，４−エポキシシクロヘキシルメチル−３’，４’−エポキシシクロヘキサンカルボキシレート
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　０．５質量部
　フッ素含有硬化性化合物：・・（中略）・・　　　  ３．５質量部
　オキセタニルメタクリレート・・（中略）・・　　   　 １質量部
　防汚性添加剤：・・（中略）・・　　　　　　　　　０．５質量部
　
表面処理多孔質コロイダルシリカ（１−２）
　
開始剤：トリアリルスルフォニウムヘキサフルオロフォスフィン塩
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　０．０３質量部
　開始剤：イルガキュア９０７・・（中略）・・　　０．０２質量部」
　
（ア−２）
「【０１５７】
　反射防止積層体の調製
〔実施例１〕
　上記３．で調製した基材／ハードコート層の
積層体に、前記工程で調製した低屈折率層形成用塗工液
をバーコーティングし、乾燥させることより溶剤を除去した後、紫外線照射装置
を用いて、
紫外線照射を行い、塗膜を硬化させて
低屈折率層の反射防止積層体を得た。
・・（中略）・・
【０１５９】
〔実施例３〕
　前記工程で調製した
低屈折率層形成用塗工液３を使用した以外は、全て実施例１と同様にして、反射防止積層体を調製した。
【０１６０】
〔実施例４〕
　前記工程で調製した
低屈折率層形成用塗工液４を使用した以外は、全て実施例１と同様にして、反射防止積層体を調製した。
　
イ．甲３に記載された発明
　甲３には、上記ア．で示した記載事項（特に【０１４６】、【０１４７】及び【０１５７】ないし【０１６０】の特に下線部）からみて、
「３，４−エポキシシクロヘキシルメチル−３’，４’−エポキシシクロヘキサンカルボキシレート、表面処理多孔質コロイダルシリカ及び開始剤としてのトリアリルスルフォニウムヘキサフルオロフォスフィン塩を含有する低屈折率層形成用塗工液。」
に係る発明（以下「甲３発明１」という。）、
「甲３発明１の塗工液により塗膜を生成し、紫外線照射により硬化させてなる硬化塗膜。」
に係る発明（以下「甲３発明２」という。）及び
「甲３発明１の塗工液により塗膜を生成し、紫外線照射により硬化させてなる硬化塗膜の製造方法。」
に係る発明（以下「甲３発明３」という。）がそれぞれ記載されているものといえる。
　
（４）甲４
　
ア．甲４に記載された事項
　上記甲４には、【００４４】、【００４５】、【００５１】及び【００５２】に記載された事項に加えて、下記の事項も記載されている。
　
（ア−１）
「【特許請求の範囲】
【請求項１】
　基材表面に、
分子内にシリル基を有するオキセタン化合物又はその加水分解縮合物８０〜１００重量％とエポキシ化合物０〜２０重量％からなるカチオン重合性単量体５〜９０重量部、シリカ微粒子１０〜８０重量部、及びシリコーンオイル０〜１５重量部を含有し、エポキシ化合物とシリコーンオイルの少なくともいずれか一方は必須に存在する組成物からの硬化被膜が形成されていることを特徴とする透明基材。
【請求項２】
　シリカ微粒子が多孔質シリカ微粒子である請求項１に記載の透明基材。
【請求項３】
　
硬化被膜が、１.２０〜１.４５の屈折率
を有し、反射防止機能を有する被膜である
・・（後略）」
　
（ア−２）
「【００２２】
　シリカ微粒子が、全成分１００重量部に対して１０重量部に満たないと、基材との密着性が低下する可能性があり、一方、その量が８０重量部を越えると、膜としての強度が低下するため、好ましくない。
多孔質シリカ微粒子を用いる場合も同様で、全成分１００重量部に対して１０重量部に満たないと、基材との密着性が低下するほか、被膜の屈折率が小さくならず、多孔質シリカを添加する効果が発現されにくいので、好ましくない。多孔質シリカ微粒子を添加することで反射防止膜を形成する場合には、被膜の屈折率が、好ましくは１.２０〜１.４５、より好ましくは１.２５〜１.４１になるように、多孔質シリカ微粒子の添加量を選択するのが好ましい。
　
イ．甲４に記載された発明
　甲４には、上記ア．で示した記載事項（特に【請求項１】、【請求項３】、【００４４】及び【００５２】の特に下線部）からみて、
「分子内にシリル基を有するオキセタン化合物又はその加水分解縮合物８０〜１００重量％とエポキシ化合物０〜２０重量％からなるカチオン重合性単量体５〜９０重量部、シリカ微粒子１０〜８０重量部、及びシリコーンオイル０〜１５重量部を含有し、エポキシ化合物とシリコーンオイルの少なくともいずれか一方は必須に存在する、１.２０〜１.４５の屈折率を有し、透明基材に反射防止機能を有する硬化被膜を形成するための組成物。」
に係る発明（以下「甲４発明」という。）が記載されているものといえる。
　
（５）他の甲号証の記載事項
　
ア．甲５の記載事項
　甲５には、「ＥＲＬ−４２２１」、「ＣＹＲＡＣＵＲＥ　ＵＶＲ　６１１０」及び「ＣＹＲＡＣＵＲＥ　ＵＶＲ　６１０５」なる各商品名のものがいずれも「３，４−エポキシシクロヘキシルメチル−３’，４’−エポキシシクロヘキサンカルボキシレート」なる化学名のものであることが記載されている（【００９２】）。
　
イ．甲６の記載事項
　甲６には、「Ｇａｓｉｌ○Ｒ　ＨＰ２７０」なる商品名のシリカ製品が、超高細孔容積を有し粒径が調節されていることにより、つや消し性能を発揮することが記載されている。
　
ウ．甲７の記載事項
　甲７には、「ＵＶＲ６９９０」なる商品名の光カチオン重合開始剤が、化学名トリフェニルスルフォニウムヘキサフロロフォスフォネート塩であることが記載されている（【００２８】）。
　
エ．甲８の記載事項
　甲８には、ビシクロヘキシル−３，３’−ジエポキシドとスルホニウム塩などの光カチオン重合開始剤とを含有する硬化性エポキシ樹脂組成物が開示されており、当該硬化性エポキシ樹脂組成物を硬化させて得られた硬化物は従来のエポキシ樹脂を用いて硬化させて得られた硬化物の場合と比較すると、透明性、耐熱性、耐アルカリ性、吸水率、吸水膨張率、寸法精度などの点で非常に良い性能を示し、その硬化物はコーティング、インキ、接着剤、シーラント、封止材、光学的立体造形用などの用途を含むさまざまな方面で有用な物性を示すことが開示されている（【０００７】〜【０００８】）。
　
２．各取消理由に係る検討
　以下、上記取消理由１ないし６につき、順次検討する。
　
２−１．取消理由１について
　
（１）本件発明１について
　
ア．対比
　本件発明１と甲１発明とを対比すると、甲１発明における「カチオン重合性化合物」は、エポキシ化合物を一般に含むことが当業者に自明であるから、本件発明１における「（Ａ）エポキシ化合物」との間で、「カチオン重合性化合物」の点で共通し、また、甲１発明における「表面が有機基で修飾された多孔質シリカ微粒子」は、本件発明１の「（Ｂ）シリカ又はシロキサン化合物」における「中空シリカ」との間で、「シリカ」である点で共通する。
　さらに、甲１発明における「硬化性組成物」は、本件発明１における「硬化性組成物」に相当する。
　してみると、本件発明１と甲１発明とは、
「カチオン重合性化合物と、シリカとを含有する硬化性組成物。」
の点で一致し、下記の点で相違する。
　
相違点ａ１：本件発明１では「（Ａ）エポキシ化合物」として「式（１）（式及びその説明は省略）で表される化合物」を使用するのに対して、甲１発明では「カチオン重合性化合物」である点
相違点ａ２：本件発明１では「前記（Ｂ）シリカ又はシロキサン化合物の含有量が、前記式（１）で表される化合物１００質量部に対して、１０〜１００質量部であ」るのに対して、甲１発明では「カチオン重合性化合物」と「表面が有機基で修飾された多孔質シリカ微粒子」との質量比につき特定されていない点
相違点ａ３：本件発明１では「（Ｂ）シリカ又はシロキサン化合物」として「中空シリカ、及び下記式（２）（式及びその説明は省略）で表されるかご型シルセスキオキサン化合物からなる群より選択される１種以上」を使用するのに対して、甲１発明では「表面が有機基で修飾された多孔質シリカ微粒子」を使用する点
相違点ａ４：本件発明１では「（Ｃ）酸発生剤」を含むのに対して、甲１発明では「（Ｃ）酸発生剤」を含むことが特定されていない点
　
イ．検討
　上記相違点ａ１につき検討すると、甲１には、カチオン重合性化合物として、他のエポキシ化合物を使用することについては具体的に例示・記載されているものの、本件発明１における「式（１）」で表されるエポキシ化合物を使用することについては記載されておらず、また、甲１発明における「カチオン重合性化合物」として、上記「式（１）」で表されるエポキシ化合物を使用すべき技術常識等が存するものとは認められないから、上記相違点ａ１については、実質的な相違点であるものと認められる。
　してみると、上記相違点ａ２ないしａ４につき検討するまでもなく、本件発明１が、甲１発明、すなわち甲１に記載された発明であるということはできない。
　
ウ．小括
　したがって、本件発明１は、甲１に記載された発明であるとはいえない。
　
（２）本件発明２及び３について
　本件発明２及び３は、いずれも本件発明１を引用するものであるところ、上記（１）で説示したとおり、本件発明１は、甲１に記載された発明であるとはいえないから、同一の理由により、本件発明２及び３についても、甲１に記載された発明であるとはいえない。
　
（３）取消理由１についてのまとめ
　以上のとおり、本件発明１ないし３は、いずれも甲１に記載された発明であるとはいえないから、取消理由１は理由がない。
　
２−２．取消理由２について
　
（１）本件発明１について
　
ア．対比
　本件発明１と甲２発明とを対比すると、甲２発明における「『ＵＶＲ６１１０』なる商品名の脂環式エポキシ樹脂」は、本件発明１における「（Ａ）エポキシ化合物」との間で、「エポキシ化合物」の点で共通し、また、甲２発明における「シリカ」は、本件発明１の「（Ｂ）シリカ又はシロキサン化合物」における「中空シリカ」との間で、「シリカ」である点で共通する。
　さらに、甲２発明における「光硬化性塗料組成物」は、硬化して塗膜なる硬化物を与えるものである点で本件発明１における「硬化性組成物」に相当する。
　してみると、本件発明１と甲２発明とは、
「エポキシ化合物と、シリカとを含有する硬化性組成物。」
の点で一致し、下記の点で相違する。
　
相違点ｂ１：本件発明１では「（Ａ）エポキシ化合物」として「式（１）（式及びその説明は省略）で表される化合物」を使用するのに対して、甲２発明では「『ＵＶＲ６１１０』なる商品名の脂環式エポキシ樹脂」である点
相違点ｂ２：本件発明１では「前記（Ｂ）シリカ又はシロキサン化合物の含有量が、前記式（１）で表される化合物１００質量部に対して、１０〜１００質量部であ」るのに対して、甲２発明では「『ＵＶＲ６１１０』なる商品名の脂環式エポキシ樹脂８６．５％」に対して「シリカ１０％」を含有する点
相違点ｂ３：本件発明１では「（Ｂ）シリカ又はシロキサン化合物」として「中空シリカ、及び下記式（２）（式及びその説明は省略）で表されるかご型シルセスキオキサン化合物からなる群より選択される１種以上」を使用するのに対して、甲２発明では「シリカ」を使用する点
相違点ｂ４：本件発明１では「（Ｃ）酸発生剤」を含むのに対して、甲２発明では「『ＵＶＲ６９９０』なる商品名のカチオン性光重合開始剤」を含む点
　
イ．検討
　上記相違点ｂ１につき検討すると、甲２発明における「『ＵＶＲ６１１０』なる商品名の脂環式エポキシ樹脂」は、甲５の記載に照らすと、「３，４−エポキシシクロヘキシルメチル−３’，４’−エポキシシクロヘキサンカルボキシレート」であり、本件発明１における「式（１）」で表されるエポキシ化合物に該当しないことが明らかであり、また、甲２の記載につき更に検討しても、本件発明１における「式（１）」で表されるエポキシ化合物を使用することについては記載されていない。
　さらに、甲２発明における「『ＵＶＲ６１１０』なる商品名の脂環式エポキシ樹脂」につき、上記「式（１）」で表されるエポキシ化合物を代替使用すべき技術常識等が存するものとは認められないから、上記相違点ｂ１については、実質的な相違点であるものと認められる。
　してみると、上記相違点ｂ２ないしｂ４につき検討するまでもなく、本件発明１が、甲２発明、すなわち甲２に記載された発明であるということはできない。
　
ウ．小括
　したがって、本件発明１は、甲２に記載された発明であるとはいえない。
　
（２）本件発明２及び３について
　本件発明２及び３は、いずれも本件発明１を引用するものであるところ、上記（１）で説示したとおり、本件発明１は、甲２に記載された発明であるとはいえないから、同一の理由により、本件発明２及び３についても、甲２に記載された発明であるとはいえない。
　
（３）取消理由２についてのまとめ
　以上のとおり、本件発明１ないし３は、いずれも甲２に記載された発明であるとはいえないから、取消理由２は理由がない。
　
２−３．取消理由３、５及び６について
　いずれも甲３に記載された発明を主たる引用例とする取消理由３、５及び６につき併せて検討する。
　
（１）本件発明１について
　
ア．対比
　本件発明１と甲３発明１とを対比すると、甲３発明１における「表面処理多孔質コロイダルシリカ」は、本件発明１の「（Ｂ）シリカ又はシロキサン化合物」における「中空シリカ」との間で、「シリカ」である点で共通し、また、甲３発明１における「３，４−エポキシシクロヘキシルメチル−３’，４’−エポキシシクロヘキサンカルボキシレート」は、本件発明１における「（Ａ）エポキシ化合物」の「下記式（１）：（式及びその説明は省略）で表される化合物」との間で、「エポキシ化合物」である点で共通する。
　そして、甲３発明１における「開始剤としてのトリアリルスルフォニウムヘキサフルオロフォスフィン塩」は、「スルフォニウム」カチオンと「ヘキサフルオロフォスフィン」アニオンとからなる塩化合物であり、本件特許明細書に記載された「一般式（ｃ１）」に該当するものであるから、本件発明１における「酸発生剤」に相当する。
　さらに、甲３発明１の「低屈折率層形成用塗工液」は、複数の成分を含み、当該塗工液により塗膜を生成した後、紫外線照射して塗膜を硬化させていることが明らかであるから、本件発明１の「硬化性組成物」に相当する。
　してみると、本件発明１と甲３発明１とは、
「（Ａ）エポキシ化合物と、（Ｂ）シリカ又はシロキサン化合物と、（Ｃ）酸発生剤とを含む、硬化性組成物であって、
　前記（Ｂ）シリカ又はシロキサン化合物が、シリカである、
硬化性組成物。」の点で一致し、以下の３点で相違する。
　
相違点ｃ１：「エポキシ化合物」につき、本件発明１では、「式（１）：（式及びその説明は省略）で表される化合物」であるのに対して、甲３発明１では「３，４−エポキシシクロヘキシルメチル−３’，４’−エポキシシクロヘキサンカルボキシレート」である点
相違点ｃ２：「シリカ」につき、本件発明１では、「中空シリカ」であるのに対して、甲３発明１では、「表面処理多孔質コロイダルシリカ」である点
相違点ｃ３：本件発明１では、「前記（Ｂ）シリカ又はシロキサン化合物の含有量が、前記式（１）で表される化合物１００質量部に対して、１０〜１００質量部であ」るのに対して、甲３発明１では、当該含有量比につき特定されていない点
　
イ．検討
　
（ア）相違点ｃ１について
　上記相違点ｃ１につき検討すると、甲３には、上記「エポキシ化合物」として、「３，４−エポキシシクロヘキシルメチル−３’，４’−エポキシシクロヘキサンカルボキシレート」を含む種々のエポキシ化合物が使用できることは記載されている（【００３１】等）ものの、本件発明１における「式（１）：（式及びその説明は省略）で表される化合物」に該当する化合物、すなわち、ビシクロヘキシル−３，３’−ジエポキサイド化合物を使用することは記載されていないから、甲３発明１における「３，４−エポキシシクロヘキシルメチル−３’，４’−エポキシシクロヘキサンカルボキシレート」なる「エポキシ化合物」に代えてビシクロヘキシル−３，３’−ジエポキサイド化合物を使用することは、甲３発明１において当業者が適宜なし得ることではない。
　してみると、上記相違点ｃ１は、実質的な相違点であり、また、甲３発明１において当業者が当業者が適宜なし得ることともいえない。
　また、甲３発明１につき他の文献に係る技術を組み合わせることにつき検討すると、甲３には、甲３発明１に係る硬化性組成物である「実施例３」及び「実施例４」につき、反射防止膜とした場合の反射率が低く、ヘイズ値が低い、すなわち透明性が高いことが開示されている（【０１７１】）から、甲３発明１につき他の文献に係る技術を組み合わせて「３，４−エポキシシクロヘキシルメチル−３’，４’−エポキシシクロヘキサンカルボキシレート」に代えてビシクロヘキシル−３，３’−ジエポキサイド化合物を使用するべき動機となる事項が存するものとも認められない。
　なお、上記１．（５）エ．で示したとおり、甲８には、ビシクロヘキシル−３，３’−ジエポキシドとスルホニウム塩などの光カチオン重合開始剤とを含有する硬化性エポキシ樹脂組成物が開示されており、当該硬化性エポキシ樹脂組成物を硬化させて得られた硬化物は従来のエポキシ樹脂を用いて硬化させて得られた硬化物の場合と比較すると、透明性、耐熱性、耐アルカリ性、吸水率、吸水膨張率、寸法精度などの点で非常に良い性能を示し、その硬化物はコーティング、インキ、接着剤、シーラント、封止材、光学的立体造形用などの用途を含むさまざまな方面で有用な物性を示すことが開示されてはいるが、甲８の記載（特に【００３０】）を更に検討すると、ビシクロヘキシル−３，３’−ジエポキシドを使用した「実施例１」の場合と「（ε−カプロラクトン変性）３，４−エポキシシクロヘキシルメチル−３’，４’−エポキシシクロヘキサンカルボキシレート」を使用した「比較例１」又は「比較例２」との対比において、上記「実施例１」の場合、「比較例１」又は「比較例２」の場合に比して、粘度、硬化性などの点で優れるものの、耐熱性の点で明らかに劣ることが看取できるから、甲８には、甲８に記載された技術を甲３発明１に組み合わせるべき動機となる事項が存するものとはいえない。
　してみると、上記相違点ｃ１は、甲３発明１において、甲８に記載された事項などの他の文献に係る技術を組み合わせることにより、当業者が適宜なし得ることであるということもできない。
　したがって、上記相違点ｃ１は、実質的な相違点であり、また、甲３発明１において、当業者が適宜なし得ることであるということもできない。
　
ウ．小括
　以上のとおり、上記相違点ｃ１は、実質的な相違点であり、また、甲３発明１において、当業者が適宜なし得ることであるということもできないのであるから、他の相違点につき検討するまでもなく、本件発明１は、甲３発明１、すなわち甲３に記載された発明であるということはできず、また、甲３に記載された発明に基づいて、又は甲３に記載された発明に他の技術を組み合わせたとしても、当業者が容易に発明をすることができたものということもできない。
　
（２）本件発明２及び３について
　
ア．対比・検討
　本件発明２又は本件発明３と甲３発明２又は甲３発明３とをそれぞれ対比すると、本件発明２は「請求項１に記載の硬化性組成物を硬化した、硬化物」であるのに対して、甲３発明２は「甲３発明１の塗工液により塗膜を生成し、紫外線照射により硬化させてなる硬化被膜」である点並びに本件発明３は「請求項１に記載の硬化性組成物中の前記（Ｃ）酸発生剤から酸を発生させる工程を含む、硬化物の製造方法」であるのに対して、甲３発明３は「甲３発明１の塗工液により塗膜を生成し、紫外線照射により硬化させてなる硬化塗膜の製造方法」である点でそれぞれ相違するが、上記（１）で説示したとおり、「請求項１に記載の硬化性組成物」、すなわち本件発明１は、「塗工液」に係る甲３発明１との間で上記相違点ｃ１の点で相違し、また、当該相違点ｃ１につき当業者が適宜なし得るでもないことにより、甲３発明１、すなわち甲３に記載された発明であるということはできず、また、甲３に記載された発明に基づいて、又は甲３に記載された発明に他の技術を組み合わせたとしても、当業者が容易に発明をすることができたものということもできないのであるから、本件発明２又は３についても、甲３発明２又は甲３発明３、すなわち甲３に記載された発明であるということはできず、また、甲３に記載された発明に基づいて、又は甲３に記載された発明に他の技術を組み合わせたとしても、当業者が容易に発明をすることができたものということもできない。
　
イ．小括
　したがって、本件発明２及び本件発明３についても、甲３に記載された発明であるということはできず、また、甲３に記載された発明に基づいて、又は甲３に記載された発明に他の技術を組み合わせたとしても、当業者が容易に発明をすることができたものということもできない。
　
（３）取消理由３、５及び６についてのまとめ
　以上のとおり、本件発明１ないし３は、いずれも甲３に記載された発明であるということはできず、また、甲３に記載された発明に基づいて、又は甲３に記載された発明に他の技術を組み合わせたとしても、当業者が容易に発明をすることができたものということもできない。
　よって、取消理由３、５及び６はいずれも理由がない。
　
２−４．取消理由４について
　
（１）本件発明１について
　
ア．対比
　本件発明１と甲４発明とを対比すると、甲４発明における「エポキシ化合物」は、本件発明１における「（Ａ）エポキシ化合物」との間で、「エポキシ化合物」の点で共通し、また、甲４発明における「シリカ微粒子」は、本件発明１の「（Ｂ）シリカ又はシロキサン化合物」における「中空シリカ」との間で、「シリカ」である点で共通する。
　さらに、甲４発明における「透明基材に反射防止機能を有する硬化被膜を形成するための組成物」は、硬化して反射防止機能を有する被膜なる硬化物を与えるものである点で本件発明１における「硬化性組成物」に相当する。
　してみると、本件発明１と甲４発明とは、
「エポキシ化合物と、シリカとを含有する硬化性組成物。」
の点で一致し、下記の点で相違する。
　
相違点ｄ１：本件発明１では「（Ａ）エポキシ化合物」として「式（１）（式及びその説明は省略）で表される化合物」を使用するのに対して、甲４発明では「エポキシ化合物」である点
相違点ｄ２：本件発明１では「前記（Ｂ）シリカ又はシロキサン化合物の含有量が、前記式（１）で表される化合物１００質量部に対して、１０〜１００質量部であ」るのに対して、甲４発明では「分子内にシリル基を有するオキセタン化合物又はその加水分解縮合物８０〜１００重量％とエポキシ化合物０〜２０重量％からなるカチオン重合性単量体５〜９０重量部」と「シリカ微粒子１０〜８０重量部」である点
相違点ｄ３：本件発明１では「（Ｂ）シリカ又はシロキサン化合物」として「中空シリカ、及び下記式（２）（式及びその説明は省略）で表されるかご型シルセスキオキサン化合物からなる群より選択される１種以上」を使用するのに対して、甲４発明では「シリカ微粒子」を使用する点
相違点ｄ４：本件発明１では「（Ｃ）酸発生剤」を含むのに対して、甲４発明では「（Ｃ）酸発生剤」の含否につき特定されていない点
　
イ．検討
　上記相違点ｄ１につき検討すると、甲４には、上記「エポキシ化合物」として、「３，４−エポキシシクロヘキシルメチル−３’，４’−エポキシシクロヘキサンカルボキシレート」を含む種々のエポキシ化合物が使用できることは記載されている（【００１４】等）ものの、本件発明１における「式（１）：（式及びその説明は省略）で表される化合物」に該当する化合物、すなわち、ビシクロヘキシル−３，３’−ジエポキサイド化合物を使用することは記載されていないから、上記相違点ｄ１は、実質的な相違点である。
　したがって、上記相違点ｄ２ないしｄ４につき検討するまでもなく、本件発明１が、甲４発明、すなわち甲４に記載された発明であるということはできない。
　
ウ．小括
　よって、本件発明１は、甲４に記載された発明であるとはいえない。
　
（２）本件発明２及び３について
　本件発明２及び３は、いずれも本件発明１を引用するものであるところ、上記（１）で説示したとおり、本件発明１は、甲４に記載された発明であるとはいえないから、同一の理由により、本件発明２及び３についても、甲４に記載された発明であるとはいえない。
　
（３）取消理由４についてのまとめ
　以上のとおり、本件発明１ないし３は、いずれも甲４に記載された発明であるとはいえないから、取消理由４は理由がない。
　
３．取消理由１ないし６に係る検討のまとめ
　よって、申立人が主張する取消理由１ないし６並びに当審が通知した取消理由５及び６は、いずれも理由がない。
　
第７　むすび
　以上のとおりであるから、本件訂正については適法であるから認めるとともに、訂正後の本件の請求項１ないし３の発明についての特許は、当審が通知した取消理由並びに申立人が主張する取消理由及び証拠方法によっては取り消すことができない。
　また、ほかに訂正後の本件の請求項１ないし３の発明についての特許を取り消すべき理由も発見しない。
　よって、上記結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成３１年２月１８日（２０１９．２．１８）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
硬化性組成物
　【技術分野】
　【０００１】
　本発明は、エポキシ化合物を含有する硬化性組成物と、当該硬化性組成物を用いて得られる硬化物と、当該硬化物の製造方法とに関する。
　【背景技術】
　【０００２】
　透明材料を介して物を見る場合、反射光が強くなってしまうため透明材料の表面で反射像を生じ、反射した光のために、内容物や表示体が判然としない問題が生ずる。このような問題を解消するため、軽量、安全、取り扱いやすさ等のフィルムの長所を生かしつつ、フィルムの表面に機能性の薄膜を設けることにより光の反射を抑制した光学物品が、近年提案されている。
　【０００３】
　具体的には、透明なフィルム基材上に、アルコキシシラン化合物を用いて形成された高屈折率層と、無機微粒子とシロキサン化合物とを含有する低屈折率層とがこの順で積層された光学物品が提案されている（特許文献１）。
　【先行技術文献】
　【特許文献】
　【０００４】
　【特許文献１】特開２０１０−８５５７９号公報
　【発明の概要】
　【発明が解決しようとする課題】
　【０００５】
　しかし、特許文献１に記載される光学物品は反射防止性能が十分ではない。反射防止性能を改良するために、フィルム基材上に形成される層のさらなる低屈折率化が求められる。これらの問題を解消するためには、透明性に優れ、反射率及び屈折率が低い材料からなる層を形成可能な材料を用いて、フィルム上に機能層を形成する必要がある。
　【０００６】
　本発明は、以上の問題に鑑みてなされたものであり、透明性に優れ、反射率及び屈折率が低い硬化物を与える硬化性組成物と、当該硬化性組成物を用いて得られる硬化物と、当該硬化物の製造方法とを提供することを目的とする。
　【課題を解決するための手段】
　【０００７】
　本発明者らは、硬化性組成物に、特定の構造の脂環式のエポキシ化合物と、シリカ又はシロキサン化合物と、酸発生剤とを配合することにより上記の課題を解決できることを見出し、本発明を完成するに至った。
　【０００８】
　本発明の第一の態様は、（Ａ）エポキシ化合物と、（Ｂ）シリカ又はシロキサン化合物と、（Ｃ）酸発生剤とを含み、
　（Ａ）エポキシ化合物が、下記式（１）：
　【化１】
（式（１）中、Ｘは単結合、−Ｏ−、−Ｏ−ＣＯ−、−Ｓ−、−ＳＯ−、−ＳＯ２−、−ＣＨ２−、−Ｃ（ＣＨ３）２−、−ＣＢｒ２−、−Ｃ（ＣＢｒ３）２−、−Ｃ（ＣＦ３）２−、及び−Ｒ１９−Ｏ−ＣＯ−からなる群より選択される２価の基であり、Ｒ１９は炭素数１〜８のアルキレン基であり、Ｒ１〜Ｒ１８は、それぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、及び有機基からなる群より選択される基である。）
で表される化合物である、硬化性組成物である。
　【０００９】
　本発明の第二の態様は、第一の態様に係る硬化性組成物を硬化させて得られる硬化物である。
　【００１０】
　本発明の第三の態様は、第一の態様に係る硬化性組成物中の（Ｃ）酸発生剤から酸を発生させる工程を含む、硬化物の製造方法である。
　【発明の効果】
　【００１１】
　本発明によれば、透明性に優れ、反射率及び屈折率が低い硬化物を与える硬化性組成物と、当該硬化性組成物を用いて得られる硬化物と、当該硬化物の製造方法とを提供することができる。
　【発明を実施するための形態】
　【００１２】
≪硬化性組成物≫
　硬化性組成物は、特定の構造の（Ａ）エポキシ化合物と、（Ｂ）シリカ又はシロキサン化合物と、（Ｃ）酸発生剤とを含む。また、硬化性組成物は、本発明の目的を阻害しない範囲で、（Ａ）〜（Ｂ）の成分の他の成分を含んでいてもよい。以下、硬化性組成物に含まれる成分について説明する。
　【００１３】
〔（Ａ）エポキシ化合物〕
　硬化性組成物は、（Ａ）エポキシ化合物として、下記式（１）で表されるエポキシ化合物を含む。硬化性組成物は、下記式（１）で表されるエポキシ化合物を含むため、透明性に優れ、反射率及び屈折率が低い硬化物を与える。
　【００１４】
　【化２】
（式（１）中、Ｘは単結合、−Ｏ−、−Ｏ−ＣＯ−、−Ｓ−、−ＳＯ−、−ＳＯ２−、−ＣＨ２−、−Ｃ（ＣＨ３）２−、−ＣＢｒ２−、−Ｃ（ＣＢｒ３）２−、−Ｃ（ＣＦ３）２−、及び−Ｒ１９−Ｏ−ＣＯ−からなる群より選択される２価の基であり、Ｒ１９は炭素数１〜８のアルキレン基であり、Ｒ１〜Ｒ１８は、それぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、及び有機基からなる群より選択される基である。）
　【００１５】
　式（１）中、Ｒ１９は、炭素数１〜８のアルキレン基であり、メチレン基又はエチレン基であるのが好ましい。
　【００１６】
　Ｒ１〜Ｒ１８が有機基である場合、有機基は本発明の目的を阻害しない範囲で特に限定されず、炭化水素基であっても、炭素原子とハロゲン原子とからなる基であっても、炭素原子及び水素原子とともにハロゲン原子、酸素原子、硫黄原子、窒素原子、ケイ素原子のようなヘテロ原子を含むような基であってもよい。ハロゲン原子の例としては、塩素原子、臭素原子、及びヨウ素原子、フッ素原子等が挙げられる。
　【００１７】
　有機基としては、炭化水素基と、炭素原子、水素原子、及び酸素原子からなる基と、ハロゲン化炭化水素基と、炭素原子、酸素原子、及びハロゲン原子からなる基と、炭素原子、水素原子、酸素原子、及びハロゲン原子からなる基とが好ましい。有機基が炭化水素基である場合、炭化水素基は、芳香族炭化水素基でも、脂肪族炭化水素基でも、芳香族骨格と脂肪族骨格とを含む基でもよい。有機基の炭素数は１〜２０が好ましく、１〜１０がより好ましく、１〜５が特に好ましい。
　【００１８】
　炭化水素基の具体例としては、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、イソブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ｎ−ペンチル基、ｎ−ヘキシル基、ｎ−ヘプチル基、ｎ−オクチル基、２−エチルヘキシル基、ｎ−ノニル基、ｎ−デシル基、ｎ−ウンデシル基、ｎ−トリデシル基、ｎ−テトラデシル基、ｎ−ペンタデシル基、ｎ−ヘキサデシル基、ｎ−ヘプタデシル基、ｎ−オクタデシル基、ｎ−ノナデシル基、及びｎ−イコシル基等の鎖状アルキル基；ビニル基、１−プロペニル基、２−ｎ−プロペニル基（アリル基）、１−ｎ−ブテニル基、２−ｎ−ブテニル基、及び３−ｎ−ブテニル基等の鎖状アルケニル基；シクロプロピル基、シクロブチル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基、及びシクロヘプチル基等のシクロアルキル基；フェニル基、ｏ−トリル基、ｍ−トリル基、ｐ−トリル基、α−ナフチル基、β−ナフチル基、ビフェニル−４−イル基、ビフェニル−３−イル基、ビフェニル−２−イル基、アントリル基、及びフェナントリル基等のアリール基；ベンジル基、フェネチル基、α−ナフチルメチル基、β−ナフチルメチル基、α−ナフチルエチル基、及びβ−ナフチルエチル基等のアラルキル基が挙げられる。
　【００１９】
　ハロゲン化炭化水素基の具体例は、クロロメチル基、ジクロロメチル基、トリクロロメチル基、ブロモメチル基、ジブロモメチル基、トリブロモメチル基、フルオロメチル基、ジフルオロメチル基、トリフルオロメチル基、２，２，２−トリフルオロエチル基、ペンタフルオロエチル基、ヘプタフルオロプロピル基、パーフルオロブチル基、及びパーフルオロペンチル基、パーフルオロヘキシル基、パーフルオロヘプチル基、パーフルオロオクチル基、パーフルオロノニル基、及びパーフルオロデシル基等のハロゲン化鎖状アルキル基；２−クロロシクロヘキシル基、３−クロロシクロヘキシル基、４−クロロシクロヘキシル基、２，４−ジクロロシクロヘキシル基、２−ブロモシクロヘキシル基、３−ブロモシクロヘキシル基、及び４−ブロモシクロヘキシル基等のハロゲン化シクロアルキル基；２−クロロフェニル基、３−クロロフェニル基、４−クロロフェニル基、２，３−ジクロロフェニル基、２，４−ジクロロフェニル基、２，５−ジクロロフェニル基、２，６−ジクロロフェニル基、３，４−ジクロロフェニル基、３，５−ジクロロフェニル基、２−ブロモフェニル基、３−ブロモフェニル基、４−ブロモフェニル基、２−フルオロフェニル基、３−フルオロフェニル基、４−フルオロフェニル基等のハロゲン化アリール基；２−クロロフェニルメチル基、３−クロロフェニルメチル基、４−クロロフェニルメチル基、２−ブロモフェニルメチル基、３−ブロモフェニルメチル基、４−ブロモフェニルメチル基、２−フルオロフェニルメチル基、３−フルオロフェニルメチル基、４−フルオロフェニルメチル基等のハロゲン化アラルキル基である。
　【００２０】
　炭素原子、水素原子、及び酸素原子からなる基の具体例は、ヒドロキシメチル基、２−ヒドロキシエチル基、３−ヒドロキシ−ｎ−プロピル基、及び４−ヒドロキシ−ｎ−ブチル基等のヒドロキシ鎖状アルキル基；２−ヒドロキシシクロヘキシル基、３−ヒドロキシシクロヘキシル基、及び４−ヒドロキシシクロヘキシル基等のハロゲン化シクロアルキル基；２−ヒドロキシフェニル基、３−ヒドロキシフェニル基、４−ヒドロキシフェニル基、２，３−ジヒドロキシフェニル基、２，４−ジヒドロキシフェニル基、２，５−ジヒドロキシフェニル基、２，６−ジヒドロキシフェニル基、３，４−ジヒドロキシフェニル基、及び３，５−ジヒドロキシフェニル基等のヒドロキシアリール基；２−ヒドロキシフェニルメチル基、３−ヒドロキシフェニルメチル基、及び４−ヒドロキシフェニルメチル基等のヒドロキシアラルキル基；メトキシ基、エトキシ基、ｎ−プロピルオキシ基、イソプロピルオキシ基、ｎ−ブチルオキシ基、イソブチルオキシ基、ｓｅｃ−ブチルオキシ基、ｔｅｒｔ−ブチルオキシ基、ｎ−ペンチルオキシ基、ｎ−ヘキシルオキシ基、ｎ−ヘプチルオキシ基、ｎ−オクチルオキシ基、２−エチルヘキシルオキシ基、ｎ−ノニルオキシ基、ｎ−デシルオキシ基、ｎ−ウンデシルオキシ基、ｎ−トリデシルオキシ基、ｎ−テトラデシルオキシ基、ｎ−ペンタデシルオキシ基、ｎ−ヘキサデシルオキシ基、ｎ−ヘプタデシルオキシ基、ｎ−オクタデシルオキシ基、ｎ−ノナデシルオキシ基、及びｎ−イコシルオキシ基等の鎖状アルコキシ基；ビニルオキシ基、１−プロペニルオキシ基、２−ｎ−プロペニルオキシ基（アリルオキシ基）、１−ｎ−ブテニルオキシ基、２−ｎ−ブテニルオキシ基、及び３−ｎ−ブテニルオキシ基等の鎖状アルケニルオキシ基；フェノキシ基、ｏ−トリルオキシ基、ｍ−トリルオキシ基、ｐ−トリルオキシ基、α−ナフチルオキシ基、β−ナフチルオキシ基、ビフェニル−４−イルオキシ基、ビフェニル−３−イルオキシ基、ビフェニル−２−イルオキシ基、アントリルオキシ基、及びフェナントリルオキシ基等のアリールオキシ基；ベンジルオキシ基、フェネチルオキシ基、α−ナフチルメチルオキシ基、β−ナフチルメチルオキシ基、α−ナフチルエチルオキシ基、及びβ−ナフチルエチルオキシ基等のアラルキルオキシ基；メトキシメチル基、エトキシメチル基、ｎ−プロピルオキシメチル基、２−メトキシエチル基、２−エトキシエチル基、２−ｎ−プロピルオキシエチル基、３−メトキシ−ｎ−プロピル基、３−エトキシ−ｎ−プロピル基、３−ｎ−プロピルオキシ−ｎ−プロピル基、４−メトキシ−ｎ−ブチル基、４−エトキシ−ｎ−ブチル基、及び４−ｎ−プロピルオキシ−ｎ−プチル基等のアルコキシアルキル基；メトキシメトキシ基、エトキシメトキシ基、ｎ−プロピルオキシメトキシ基、２−メトキシエトキシ基、２−エトキシエトキシ基、２−ｎ−プロピルオキシエトキシ基、３−メトキシ−ｎ−プロピルオキシ基、３−エトキシ−ｎ−プロピルオキシ基、３−ｎ−プロピルオキシ−ｎ−プロピルオキシ基、４−メトキシ−ｎ−ブチルオキシ基、４−エトキシ−ｎ−ブチルオキシ基、及び４−ｎ−プロピルオキシ−ｎ−ブチルオキシ基等のアルコキシアルコキシ基；２−メトキシフェニル基、３−メトキシフェニル基、及び４−メトキシフェニル基等のアルコキシアリール基；２−メトキシフェノキシ基、３−メトキシフェノキシ基、及び４−メトキシフェノキシ基等のアルコキシアリールオキシ基；ホルミル基、アセチル基、プロピオニル基、ブタノイル基、ペンタノイル基、ヘキサノイル基、ヘプタノイル基、オクタノイル基、ノナノイル基、及びデカノイル基等の脂肪族アシル基；ベンゾイル基、α−ナフトイル基、及びβ−ナフトイル基等の芳香族アシル基；メトキシカルボニル基、エトキシカルボニル基、ｎ−プロピルオキシカルボニル基、ｎ−ブチルオキシカルボニル基、ｎ−ペンチルオキシカルボニル基、ｎ−ヘキシルカルボニル基、ｎ−ヘプチルオキシカルボニル基、ｎ−オクチルオキシカルボニル基、ｎ−ノニルオキシカルボニル基、及びｎ−デシルオキシカルボニル基等の鎖状アルキルオキシカルボニル基；フェノキシカルボニル基、α−ナフトキシカルボニル基、及びβ−ナフトキシカルボニル基等のアリールオキシカルボニル基；ホルミルオキシ基、アセチルオキシ基、プロピオニルオキシ基、ブタノイルオキシ基、ペンタノイルオキシ基、ヘキサノイルオキシ基、ヘプタノイルオキシ基、オクタノイルオキシ基、ノナノイルオキシ基、及びデカノイルオキシ基等の脂肪族アシルオキシ基；ベンゾイルオキシ基、α−ナフトイルオキシ基、及びβ−ナフトイルオキシ基等の芳香族アシルオキシ基である。
　【００２１】
　Ｒ１〜Ｒ１８は、それぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、炭素数１〜５のアルキル基、及び炭素数１〜５のアルコキシ基からなる群より選択される基が好ましく、特に硬化性組成物を用いて得られる硬化物の硬度の観点からＲ１〜Ｒ１８が全て水素原子であるのがより好ましい。
　【００２２】
　式（１）で表されるエポキシ化合物のうち、好適な化合物の具体例としては以下の化合物１及び２が挙げられる。
　【化３】
　【００２３】
　硬化性組成物は、本発明の目的を阻害しない範囲で、式（１）で表されるエポキシ化合物とともに、式（１）で表されるエポキシ化合物以外のエポキシ化合物を含んでいてもよい。式（１）で表されるエポキシ化合物ともに使用できるエポキシ化合物の例は、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＤ型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、及びビフェニル型エポキシ樹脂等の２官能エポキシ樹脂；フェノールノボラック型エポキシ樹脂、臭素化フェノールノボラック型エポキシ樹脂、オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡノボラック型エポキシ樹脂、及びビスフェノールＡＤノボラック型エポキシ樹脂等のノボラックエポキシ樹脂；トリシクロデセンオキサイド基を有するエポキシ樹脂；ジシクロペンタジエン型フェノール樹脂のエポキシ化物等の環式脂肪族エポキシ樹脂；ナフタレン型フェノール樹脂のエポキシ化物等の芳香族エポキシ樹脂；ダイマー酸グリシジルエステル、及びトリグリシジルエステル等のグリシジルエステル型エポキシ樹脂；テトラグリシジルアミノジフェニルメタン、トリグリシジル−ｐ−アミノフェノール、テトラグリシジルメタキシリレンジアミン、及びテトラグリシジルビスアミノメチルシクロヘキサン等のグリシジルアミン型エポキシ樹脂；トリグリシジルイソシアヌレート等の複素環式エポキシ樹脂；フロログリシノールトリグリシジルエーテル、トリヒドロキシビフェニルトリグリシジルエーテル、トリヒドロキシフェニルメタントリグリシジルエーテル、グリセリントリグリシジルエーテル、２−［４−（２，３−エポキシプロポキシ）フェニル］−２−［４−［１，１−ビス［４−（２，３−エポキシプロポキシ）フェニル］エチル］フェニル］プロパン、及び１，３−ビス［４−［１−［４−（２，３−エポキシプロポキシ）フェニル］−１−［４−［１−［４−（２，３−エポキシプロポキシ）フェニル］−１−メチルエチル］フェニル］エチル］フェノキシ］−２−プロパノール等の３官能型エポキシ樹脂；テトラヒドロキシフェニルエタンテトラグリシジルエーテル、テトラグリシジルベンゾフェノン、ビスレゾルシノールテトラグリシジルエーテル、及びテトラグリシドキシビフェニル等の４官能型エポキシ樹脂；３，４−エポキシシクロヘキセニルメチル−３’，４’−エポキシシクロヘキセニルカルボキシレート、リモネンジエポキシド、ε−カプロラクトン変性３，４−エポキシシクロヘキセニルメチル−３’，４’−エポキシシクロヘキセニルカルボキシレート、ビス（３，４−エポキシシクロヘキシルメチル）アジペート、エポキシ化３−シクロヘキセン−１，２−ジカルボン酸ビス３−シクロヘキセニルメチルエステル、エポキシ化３−シクロヘキセン−１，２−ジカルボン酸ビス３−シクロヘキセニルメチルエステルのε−カプロラクトン付加物、エポキシ化ブタンテトラカルボン酸テトラキス−３−シクロヘキセニルメチルエステル、及びエポキシ化ブタンテトラカルボン酸テトラキス−３−シクロヘキセニルメチルエステルのε−カプロラクトン付加物等の脂環式エポキシ樹脂である。
　【００２４】
　硬化性組成物が式（１）で表されるエポキシ化合物の他のエポキシ化合物を含む場合、硬化性組成物中のエポキシ化合物中の総質量に対する式（１）で表されるエポキシ化合物の量は、７０質量％以上が好ましく、８０質量％以上がより好ましく、９０質量％以上が特に好ましい。
　【００２５】
〔（Ｂ）シリカ又はシロキサン化合物〕
　シリカ又はシロキサン化合物は、特に限定されず種々使用することができる。本出願の明細書及び特許請求の範囲では、Ｓｉ−Ｏ−Ｓｉ結合を有するシロキサン化合物であってシリカ（二酸化ケイ素）以外の化合物を「シロキサン化合物」と称する。
　【００２６】
　シリカ又はシロキサン化合物の中では、内部に空間を有するものが好ましい。内部に空間を有するシリカ又はシロキサン化合物を用いることで、透過率に優れ、反射率が低く、硬度の高い硬化物を与える硬化性組成物を得やすい。内部に空間を有するシリカ又はシロキサン化合物の好適な例としては、中空シリカ、多孔質シリカ、及びかご型シルセスキオキサン等が挙げられる。
　【００２７】
　中空シリカは、市販されているものを用いても、合成したものを用いてもよい。中空シリカは、例えば以下に説明するような方法で合成することができる。
　【００２８】
　まず、無機酸化物の存在下に、ケイ酸塩水溶液中のケイ酸ナトリウムのようなケイ酸塩を反応させて無機酸化物とシリカとからなる核粒子を調製する。無機酸化物としては、Ａｌ２Ｏ３、Ｂ２Ｏ３、ＴｉＯ２、ＺｒＯ２、ＳｎＯ２、Ｃｅ２Ｏ３、Ｐ２Ｏ５、Ｓｂ２Ｏ３、ＭｏＯ３、ＺｎＯ２、ＷＯ３等が挙げられる。核粒子の分散液中で、水ガラスのようなケイ酸塩水溶液や、メチルシリケートやエチルシリケートのような加水分解性基を有するケイ素化合物を縮合させて、シリカ被覆層により被覆された核粒子を調製する。シリカ被覆層により被覆された核粒子を酸により処理し、核粒子中の無機酸化物成分を除去することにより、１又は複数の空洞を内部に有する中空シリカ粒子が得られる。表面にシリカ被覆層を備える中空のシリカ粒子を、さらにケイ酸塩水溶液や加水分解性基を有するケイ素化合物で、所望する回数処理することで、多層構造のシリカ被覆層を表面に備える中空シリカ粒子を調製することもできる。
　【００２９】
　多孔質シリカは、市販されているものを用いても、合成したものを用いてもよい。多孔質シリカは、例えば、メチルシリケートやエチルシリケートのような加水分解性基を有するケイ素化合物を、アンモニアのような塩基の存在下に加水分解重縮合させる方法や、ポリビニルアルコールやセルロースのような高分子の存在下に加水分解重縮合させる方法により合成することができる。
　【００３０】
　かご型シルセスキオキサンは、下記式（２）で表される化合物であって、中空構造のかご型の分子構造を有する。例えば、オクタヘドラル構造を有するかご型シルセスキオキサンは下記式（３）で表される。
（ＲＳｉＯ３／２）ｐ・・・（２）
〔式（２）中、Ｒは、水酸基、水素原子、及び有機基からなる群より選択される基であり、ｐは６以上の偶数である。〕
　【００３１】
　かご型シルセスキオキサンがＲとして水酸基（シラノール基）を有する場合、かご型シルセスキオキサンは、その一部又は全部が、シラノール基の脱水縮合により生成する、例えば２〜５量体、好ましくは２〜３量体であるオリゴマーであってもよい。
　【００３２】
　【化４】
〔式（３）中、Ｒ１９〜Ｒ２６はそれぞれ独立に、水酸基、水素原子、及び有機基からなる群より選択される基である。〕
　【００３３】
　かご型シルセスキオキサンに含まれるケイ素原子数は、６、８、１０、又は１２が好ましい。ケイ素原子数が１２より多いかご型シルセスキオキサンは、合成が困難であり入手が容易でない。ケイ素原子数が８であるかご型シルセスキオキサンについて、様々な置換基を有するものが合成されており、その合成方法は、Ｃｈｅｍ．Ｒｅｖ．，Ｖｏｌ．９６，２２０５−２２３６（１９９６）に開示されており、工業的に入手することも可能である。
　【００３４】
　かご型シルセスキオキサンが有機基を有する場合、有機基は本発明の目的を阻害しない範囲で特に限定されず、炭化水素基であっても、炭素原子とハロゲン原子とからなる基であっても、炭素原子及び水素原子とともにハロゲン原子、酸素原子、硫黄原子、窒素原子、ケイ素原子のようなヘテロ原子を含むような基であってもよい。有機基としては炭化水素基が好ましく、フェニル基、炭素数１〜２０のアルキル基がより好ましい。
　【００３５】
　以上説明したかご型シルセスキオキサンの中では、透過率、屈折率、及び硬度等に優れる硬化物を与える硬化性組成物を得やすいことから、Ｒ１９〜Ｒ２６が全て水酸基である式（３）で表されるかご型シルセスキオキサンが好ましい。また、Ｒ１９〜Ｒ２６が全て水酸基である式（３）で表されるかご型シルセスキオキサンは、その一部又は全部が、シラノール基の脱水縮合により生成する、例えば２〜５量体、好ましくは２〜３量体であるオリゴマーであってもよい。
　【００３６】
　硬化性組成物中のシリカ又はシロキサン化合物の含有量は、本発明の目的を阻害しない範囲で特に限定されない。典型的には、硬化性組成物中のシリカ又はシロキサン化合物の含有量は、式（１）で表されるエポキシ化合物１００質量部に対して、１０〜１００質量部が好ましく、１０〜５０質量部がより好ましく、２０〜５０質量部が特に好ましい。
　【００３７】
〔（Ｃ）酸発生剤〕
　酸発生剤としては、活性光線又は放射線の照射により酸を発生する光酸発生剤、又は加熱により酸を発生する熱酸発生剤が好適に使用される。
　【００３８】
　光酸発生剤としては、以下に説明する、第一〜第五の態様の酸発生剤が好ましい。以下、光酸発生剤のうち好適なものについて、第一から第五の態様として説明する。
　【００３９】
　光酸発生剤における第一の態様としては、下記一般式（ｃ１）で表される化合物が挙げられる。
　【００４０】
　【化５】
　【００４１】
　上記一般式（ｃ１）中、Ｘ１ｃは、原子価ｇの硫黄原子又はヨウ素原子を表し、ｇは１又は２である。ｈは括弧内の構造の繰り返し単位数を表す。Ｒ１ｃは、Ｘ１ｃに結合している有機基であり、炭素数６〜３０のアリール基、炭素数４〜３０の複素環基、炭素数１〜３０のアルキル基、炭素数２〜３０のアルケニル基、又は炭素数２〜３０のアルキニル基を表し、Ｒ１ｃは、アルキル、ヒドロキシ、アルコキシ、アルキルカルボニル、アリールカルボニル、アルコキシカルボニル、アリールオキシカルボニル、アリールチオカルボニル、アシロキシ、アリールチオ、アルキルチオ、アリール、複素環、アリールオキシ、アルキルスルフィニル、アリールスルフィニル、アルキルスルホニル、アリールスルホニル、アルキレンオキシ、アミノ、シアノ、ニトロの各基、及びハロゲンからなる群より選ばれる少なくとも１種で置換されていてもよい。Ｒ１ｃの個数はｇ＋ｈ（ｇ−１）＋１であり、Ｒ１ｃはそれぞれ互いに同じであっても異なっていてもよい。また、２個以上のＲ１ｃが互いに直接、又は−Ｏ−、−Ｓ−、−ＳＯ−、−ＳＯ２−、−ＮＨ−、−ＮＲ２ｃ−、−ＣＯ−、−ＣＯＯ−、−ＣＯＮＨ−、炭素数１〜３のアルキレン基、若しくはフェニレン基を介して結合し、Ｘ１ｃを含む環構造を形成してもよい。Ｒ２ｃは炭素数１〜５のアルキル基又は炭素数６〜１０のアリール基である。
　【００４２】
　Ｘ２ｃは下記一般式（ｃ２）で表される構造である。
　【化６】
　【００４３】
　上記一般式（ｃ２）中、Ｘ４ｃは炭素数１〜８のアルキレン基、炭素数６〜２０のアリーレン基、又は炭素数８〜２０の複素環化合物の２価の基を表し、Ｘ４ｃは炭素数１〜８のアルキル、炭素数１〜８のアルコキシ、炭素数６〜１０のアリール、ヒドロキシ、シアノ、ニトロの各基、及びハロゲンからなる群より選ばれる少なくとも１種で置換されていてもよい。Ｘ５ｃは−Ｏ−、−Ｓ−、−ＳＯ−、−ＳＯ２−、−ＮＨ−、−ＮＲ２ｃ−、−ＣＯ−、−ＣＯＯ−、−ＣＯＮＨ−、炭素数１〜３のアルキレン基、又はフェニレン基を表す。ｈは括弧内の構造の繰り返し単位数を表す。ｈ＋１個のＸ４ｃ及びｈ個のＸ５ｃはそれぞれ同一であっても異なっていてもよい。Ｒ２ｃは前述の定義と同じである。
　【００４４】
　Ｘ３ｃ−はオニウムの対イオンであり、下記式（ｃ１７）で表されるフッ素化アルキルフルオロリン酸アニオン又は下記式（ｃ１８）で表されるボレートアニオンが挙げられる。
　【００４５】
　【化７】
　【００４６】
　上記式（ｃ１７）中、Ｒ３ｃは水素原子の８０％以上がフッ素原子で置換されたアルキル基を表す。ｊはその個数を示し、１〜５の整数である。ｊ個のＲ３ｃはそれぞれ同一であっても異なっていてもよい。
　【００４７】
　【化８】
　【００４８】
　上記式（ｃ１８）中、Ｒ４ｃ〜Ｒ７ｃは、それぞれ独立にフッ素原子又はフェニル基を表し、該フェニル基の水素原子の一部又は全部は、フッ素原子及びトリフルオロメチル基からなる群より選ばれる少なくとも１種で置換されていてもよい。
　【００４９】
　上記一般式（ｃ１）で表される化合物中のオニウムイオンとしては、トリフェニルスルホニウム、トリ−ｐ−トリルスルホニウム、４−（フェニルチオ）フェニルジフェニルスルホニウム、ビス［４−（ジフェニルスルホニオ）フェニル］スルフィド、ビス〔４−｛ビス［４−（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル］スルホニオ｝フェニル〕スルフィド、ビス｛４−［ビス（４−フルオロフェニル）スルホニオ］フェニル｝スルフィド、４−（４−ベンゾイル−２−クロロフェニルチオ）フェニルビス（４−フルオロフェニル）スルホニウム、７−イソプロピル−９−オキソ−１０−チア−９，１０−ジヒドロアントラセン−２−イルジ−ｐ−トリルスルホニウム、７−イソプロピル−９−オキソ−１０−チア−９，１０−ジヒドロアントラセン−２−イルジフェニルスルホニウム、２−［（ジフェニル）スルホニオ］チオキサントン、４−［４−（４−ｔｅｒｔ−ブチルベンゾイル）フェニルチオ］フェニルジ−ｐ−トリルスルホニウム、４−（４−ベンゾイルフェニルチオ）フェニルジフェニルスルホニウム、ジフェニルフェナシルスルホニウム、４−ヒドロキシフェニルメチルベンジルスルホニウム、２−ナフチルメチル（１−エトキシカルボニル）エチルスルホニウム、４−ヒドロキシフェニルメチルフェナシルスルホニウム、フェニル［４−（４−ビフェニルチオ）フェニル］４−ビフェニルルスルホニウム、フェニル［４−（４−ビフェニルチオ）フェニル］３−ビフェニルスルホニウム、［４−（４−アセトフェニルチオ）フェニル］ジフェニルスルホニウム、オクタデシルメチルフェナシルスルホニウム、ジフェニルヨードニウム、ジ−ｐ−トリルヨードニウム、ビス（４−ドデシルフェニル）ヨードニウム、ビス（４−メトキシフェニル）ヨードニウム、（４−オクチルオキシフェニル）フェニルヨードニウム、ビス（４−デシルオキシ）フェニルヨードニウム、４−（２−ヒドロキシテトラデシルオキシ）フェニルフェニルヨードニウム、４−イソプロピルフェニル（ｐ−トリル）ヨードニウム、又は４−イソブチルフェニル（ｐ−トリル）ヨードニウム、等が挙げられる。
　【００５０】
　上記一般式（ｃ１）で表される化合物中のオニウムイオンのうち、好ましいオニウムイオンとしては下記一般式（ｃ１９）で表されるスルホニウムイオンが挙げられる。
　【００５１】
　【化９】
　【００５２】
　上記式（ｃ１９）中、Ｒ８ｃはそれぞれ独立に水素原子、アルキル、ヒドロキシ、アルコキシ、アルキルカルボニル、アルキルカルボニルオキシ、アルキルオキシカルボニル、ハロゲン原子、置換基を有してもよいアリール、アリールカルボニル、からなる群より選ばれる基を表す。Ｘ２ｃは、上記一般式（ｃ１）中のＸ２ｃと同じ意味を表す。
　【００５３】
　上記式（ｃ１９）で表されるスルホニウムイオンの具体例としては、４−（フェニルチオ）フェニルジフェニルスルホニウム、４−（４−ベンゾイル−２−クロロフェニルチオ）フェニルビス（４−フルオロフェニル）スルホニウム、４−（４−ベンゾイルフェニルチオ）フェニルジフェニルスルホニウム、フェニル［４−（４−ビフェニルチオ）フェニル］４−ビフェニルスルホニウム、フェニル［４−（４−ビフェニルチオ）フェニル］３−ビフェニルスルホニウム、［４−（４−アセトフェニルチオ）フェニル］ジフェニルスルホニウム、ジフェニル［４−（ｐ−ターフェニルチオ）フェニル］ジフェニルスルホニウムが挙げられる。
　【００５４】
　上記一般式（ｃ１７）で表されるフッ素化アルキルフルオロリン酸アニオンにおいて、Ｒ３ｃはフッ素原子で置換されたアルキル基を表し、好ましい炭素数は１〜８、さらに好ましい炭素数は１〜４である。アルキル基の具体例としては、メチル、エチル、プロピル、ブチル、ペンチル、オクチル等の直鎖アルキル基；イソプロピル、イソブチル、ｓｅｃ−ブチル、ｔｅｒｔ−ブチル等の分岐アルキル基；さらにシクロプロピル、シクロブチル、シクロペンチル、シクヘキシル等のシクロアルキル基等が挙げられ、アルキル基の水素原子がフッ素原子に置換された割合は、通常、８０％以上、好ましくは９０％以上、さらに好ましくは１００％である。フッ素原子の置換率が８０％未満である場合には、上記一般式（ｃ１）で表されるオニウムフッ素化アルキルフルオロリン酸塩の酸強度が低下する。
　【００５５】
　特に好ましいＲ３ｃは、炭素数が１〜４、且つフッ素原子の置換率が１００％の直鎖状又は分岐状のパーフルオロアルキル基であり、具体例としては、ＣＦ３、ＣＦ３ＣＦ２、（ＣＦ３）２ＣＦ、ＣＦ３ＣＦ２ＣＦ２、ＣＦ３ＣＦ２ＣＦ２ＣＦ２、（ＣＦ３）２ＣＦＣＦ２、ＣＦ３ＣＦ２（ＣＦ３）ＣＦ、（ＣＦ３）３Ｃが挙げられる。Ｒ３ｃの個数ｊは、１〜５の整数であり、好ましくは２〜４、特に好ましくは２又は３である。
　【００５６】
　好ましいフッ素化アルキルフルオロリン酸アニオンの具体例としては、［（ＣＦ３ＣＦ２）２ＰＦ４］−、［（ＣＦ３ＣＦ２）３ＰＦ３］−、［（（ＣＦ３）２ＣＦ）２ＰＦ４］−、［（（ＣＦ３）２ＣＦ）３ＰＦ３］−、［（ＣＦ３ＣＦ２ＣＦ２）２ＰＦ４］−、［（ＣＦ３ＣＦ２ＣＦ２）３ＰＦ３］−、［（（ＣＦ３）２ＣＦＣＦ２）２ＰＦ４］−、［（（ＣＦ３）２ＣＦＣＦ２）３ＰＦ３］−、［（ＣＦ３ＣＦ２ＣＦ２ＣＦ２）２ＰＦ４］−、又は［（ＣＦ３ＣＦ２ＣＦ２）３ＰＦ３］−が挙げられ、これらのうち、［（ＣＦ３ＣＦ２）３ＰＦ３］−、［（ＣＦ３ＣＦ２ＣＦ２）３ＰＦ３］−、［（（ＣＦ３）２ＣＦ）３ＰＦ３］−、［（（ＣＦ３）２ＣＦ）２ＰＦ４］−、［（（ＣＦ３）２ＣＦＣＦ２）３ＰＦ３］−、又は［（（ＣＦ３）２ＣＦＣＦ２）２ＰＦ４］−が特に好ましい。
　【００５７】
　上記一般式（ｃ１８）で表されるボレートアニオンの好ましい具体例としては、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート（［Ｂ（Ｃ６Ｆ５）４］−）、テトラキス［（トリフルオロメチル）フェニル］ボレート（［Ｂ（Ｃ６Ｈ４ＣＦ３）４］−）、ジフルオロビス（ペンタフルオロフェニル）ボレート（［（Ｃ６Ｆ５）２ＢＦ２］−）、トリフルオロ（ペンタフルオロフェニル）ボレート（［（Ｃ６Ｆ５）ＢＦ３］−）、テトラキス（ジフルオロフェニル）ボレート（［Ｂ（Ｃ６Ｈ３Ｆ２）４］−）等が挙げられる。これらの中でも、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート（［Ｂ（Ｃ６Ｆ５）４］−）が特に好ましい。
　【００５８】
　光酸発生剤における第二の態様としては、２，４−ビス（トリクロロメチル）−６−ピペロニル−１，３，５−トリアジン、２，４−ビス（トリクロロメチル）−６−［２−（２−フリル）エテニル］−ｓ−トリアジン、２，４−ビス（トリクロロメチル）−６−［２−（５−メチル−２−フリル）エテニル］−ｓ−トリアジン、２，４−ビス（トリクロロメチル）−６−［２−（５−エチル−２−フリル）エテニル］−ｓ−トリアジン、２，４−ビス（トリクロロメチル）−６−［２−（５−プロピル−２−フリル）エテニル］−ｓ−トリアジン、２，４−ビス（トリクロロメチル）−６−［２−（３，５−ジメトキシフェニル）エテニル］−ｓ−トリアジン、２，４−ビス（トリクロロメチル）−６−［２−（３，５−ジエトキシフェニル）エテニル］−ｓ−トリアジン、２，４−ビス（トリクロロメチル）−６−［２−（３，５−ジプロポキシフェニル）エテニル］−ｓ−トリアジン、２，４−ビス（トリクロロメチル）−６−［２−（３−メトキシ−５−エトキシフェニル）エテニル］−ｓ−トリアジン、２，４−ビス（トリクロロメチル）−６−［２−（３−メトキシ−５−プロポキシフェニル）エテニル］−ｓ−トリアジン、２，４−ビス（トリクロロメチル）−６−［２−（３，４−メチレンジオキシフェニル）エテニル］−ｓ−トリアジン、２，４−ビス（トリクロロメチル）−６−（３，４−メチレンジオキシフェニル）−ｓ−トリアジン、２，４−ビス−トリクロロメチル−６−（３−ブロモ−４−メトキシ）フェニル−ｓ−トリアジン、２，４−ビス−トリクロロメチル−６−（２−ブロモ−４−メトキシ）フェニル−ｓ−トリアジン、２，４−ビス−トリクロロメチル−６−（２−ブロモ−４−メトキシ）スチリルフェニル−ｓ−トリアジン、２，４−ビス−トリクロロメチル−６−（３−ブロモ−４−メトキシ）スチリルフェニル−ｓ−トリアジン、２−（４−メトキシフェニル）−４，６−ビス（トリクロロメチル）−１，３，５−トリアジン、２−（４−メトキシナフチル）−４，６−ビス（トリクロロメチル）−１，３，５−トリアジン、２−［２−（２−フリル）エテニル］−４，６−ビス（トリクロロメチル）−１，３，５−トリアジン、２−［２−（５−メチル−２−フリル）エテニル］−４，６−ビス（トリクロロメチル）−１，３，５−トリアジン、２−［２−（３，５−ジメトキシフェニル）エテニル］−４，６−ビス（トリクロロメチル）−１，３，５−トリアジン、２−［２−（３，４−ジメトキシフェニル）エテニル］−４，６−ビス（トリクロロメチル）−１，３，５−トリアジン、２−（３，４−メチレンジオキシフェニル）−４，６−ビス（トリクロロメチル）−１，３，５−トリアジン、トリス（１，３−ジブロモプロピル）−１，３，５−トリアジン、トリス（２，３−ジブロモプロピル）−１，３，５−トリアジン等のハロゲン含有トリアジン化合物、並びにトリス（２，３−ジブロモプロピル）イソシアヌレート等の下記一般式（ｃ３）で表されるハロゲン含有トリアジン化合物が挙げられる。
　【００５９】
　【化１０】
　【００６０】
　上記一般式（ｃ３）中、Ｒ９ｃ、Ｒ１０ｃ、Ｒ１１ｃは、それぞれ独立にハロゲン化アルキル基を表す。
　【００６１】
　また、光酸発生剤における第三の態様としては、α−（ｐ−トルエンスルホニルオキシイミノ）−フェニルアセトニトリル、α−（ベンゼンスルホニルオキシイミノ）−２，４−ジクロロフェニルアセトニトリル、α−（ベンゼンスルホニルオキシイミノ）−２，６−ジクロロフェニルアセトニトリル、α−（２−クロロベンゼンスルホニルオキシイミノ）−４−メトキシフェニルアセトニトリル、α−（エチルスルホニルオキシイミノ）−１−シクロペンテニルアセトニトリル、並びにオキシムスルホネート基を含有する下記一般式（ｃ４）で表される化合物が挙げられる。
　【００６２】
　【化１１】
　【００６３】
　上記一般式（ｃ４）中、Ｒ１２ｃは、１価、２価、又は３価の有機基を表し、Ｒ１３ｃは、置換若しくは未置換の飽和炭化水素基、不飽和炭化水素基、又は芳香族性化合物基を表し、ｎは括弧内の構造の繰り返し単位数を表す。
　【００６４】
　上記一般式（ｃ４）中、芳香族性化合物基とは、芳香族化合物に特有な物理的・化学的性質を示す化合物の基を示し、例えば、フェニル基、ナフチル基等のアリール基や、フリル基、チエニル基等のヘテロアリール基が挙げられる。これらは環上に適当な置換基、例えばハロゲン原子、アルキル基、アルコキシ基、ニトロ基等を１個以上有していてもよい。また、Ｒ１３ｃは、炭素数１〜６のアルキル基が特に好ましく、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基が挙げられる。特に、Ｒ１２ｃが芳香族性化合物基であり、Ｒ１３ｃが炭素数１〜４のアルキル基である化合物が好ましい。
　【００６５】
　上記一般式（ｃ４）で表される酸発生剤としては、ｎ＝１のとき、Ｒ１２ｃがフェニル基、メチルフェニル基、メトキシフェニル基のいずれかであって、Ｒ１３ｃがメチル基の化合物、具体的にはα−（メチルスルホニルオキシイミノ）−１−フェニルアセトニトリル、α−（メチルスルホニルオキシイミノ）−１−（ｐ−メチルフェニル）アセトニトリル、α−（メチルスルホニルオキシイミノ）−１−（ｐ−メトキシフェニル）アセトニトリル、〔２−（プロピルスルホニルオキシイミノ）−２，３−ジヒドロキシチオフェン−３−イリデン〕（ｏ−トリル）アセトニトリル等が挙げられる。ｎ＝２のとき、上記一般式（ｃ４）で表される光酸発生剤としては、具体的には下記式で表される光酸発生剤が挙げられる。
　【００６６】
　【化１２】
　【００６７】
　また、光酸発生剤における第四の態様としては、カチオン部にナフタレン環を有するオニウム塩が挙げられる。この「ナフタレン環を有する」とは、ナフタレンに由来する構造を有することを意味し、少なくとも２つの環の構造と、それらの芳香族性が維持されていることを意味する。このナフタレン環は炭素数１〜６の直鎖状又は分岐状のアルキル基、水酸基、炭素数１〜６の直鎖状又は分岐状のアルコキシ基等の置換基を有していてもよい。ナフタレン環に由来する構造は、１価基（遊離原子価が１つ）であっても、２価基（遊離原子価が２つ）以上であってもよいが、１価基であることが望ましい（ただし、このとき、上記置換基と結合する部分を除いて遊離原子価を数えるものとする）。ナフタレン環の数は１〜３が好ましい。
　【００６８】
　このようなカチオン部にナフタレン環を有するオニウム塩のカチオン部としては、下記一般式（ｃ５）で表される構造が好ましい。
　【化１３】
　【００６９】
　上記一般式（ｃ５）中、Ｒ１４ｃ、Ｒ１５ｃ、Ｒ１６ｃのうち少なくとも１つは下記一般式（ｃ６）で表される基を表し、残りは炭素数１〜６の直鎖状若しくは分岐状のアルキル基、置換基を有していてもよいフェニル基、水酸基、又は炭素数１〜６の直鎖状若しくは分岐状のアルコキシ基を表す。あるいは、Ｒ１４ｃ、Ｒ１５ｃ、Ｒ１６ｃのうちの１つが下記一般式（ｃ６）で表される基であり、残りの２つはそれぞれ独立に炭素数１〜６の直鎖状又は分岐状のアルキレン基であり、これらの末端が結合して環状になっていてもよい。
　【００７０】
　【化１４】
　【００７１】
　上記一般式（ｃ６）中、Ｒ１７ｃ、Ｒ１８ｃは、それぞれ独立に水酸基、炭素数１〜６の直鎖状若しくは分岐状のアルコキシ基、又は炭素数１〜６の直鎖状若しくは分岐状のアルキル基を表し、Ｒ１９ｃは、単結合又は置換基を有していてもよい炭素数１〜６の直鎖状若しくは分岐状のアルキレン基を表す。ｌ及びｍは、それぞれ独立に０〜２の整数を表し、ｌ＋ｍは３以下である。ただし、Ｒ１７ｃが複数存在する場合、それらは互いに同じであっても異なっていてもよい。また、Ｒ１８ｃが複数存在する場合、それらは互いに同じであっても異なっていてもよい。
　【００７２】
　上記Ｒ１４ｃ、Ｒ１５ｃ、Ｒ１６ｃのうち上記式（ｃ６）で表される基の数は、化合物の安定性の点から好ましくは１つであり、残りは炭素数１〜６の直鎖状又は分岐状のアルキレン基であり、これらの末端が結合して環状になっていてもよい。この場合、上記２つのアルキレン基は、硫黄原子を含めて３〜９員環を構成する。環を構成する原子（硫黄原子を含む）の数は、好ましくは５〜６である。
　【００７３】
　また、上記アルキレン基が有していてもよい置換基としては、酸素原子（この場合、アルキレン基を構成する炭素原子とともにカルボニル基を形成する）、水酸基等が挙げられる。
　【００７４】
　また、フェニル基が有していてもよい置換基としては、水酸基、炭素数１〜６の直鎖状又は分岐状のアルコキシ基、炭素数１〜６の直鎖状又は分岐状のアルキル基等が挙げられる。
　【００７５】
　これらのカチオン部として好適なものとしては、下記式（ｃ７）、（ｃ８）で表されるもの等を挙げることができ、特に下記式（ｃ８）で表される構造が好ましい。
　【化１５】
　【００７６】
　このようなカチオン部としては、ヨードニウム塩であってもスルホニウム塩であってもよいが、酸発生効率等の点からスルホニウム塩が望ましい。
　【００７７】
　従って、カチオン部にナフタレン環を有するオニウム塩のアニオン部として好適なものとしては、スルホニウム塩を形成可能なアニオンが望ましい。
　【００７８】
　このような酸発生剤のアニオン部としては、水素原子の一部又は全部がフッ素化されたフルオロアルキルスルホン酸イオン又はアリールスルホン酸イオンである。
　【００７９】
　フルオロアルキルスルホン酸イオンにおけるアルキル基は、炭素数１〜２０の直鎖状でも分岐状でも環状でもよく、発生する酸の嵩高さとその拡散距離から、炭素数１〜１０であることが好ましい。特に、分岐状や環状のものは拡散距離が短いため好ましい。また、安価に合成可能なことから、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、オクチル基等を好ましいものとして挙げることができる。
　【００８０】
　アリールスルホン酸イオンにおけるアリール基は、炭素数６〜２０のアリール基であって、アルキル基、ハロゲン原子で置換されていてもされていなくてもよいフェニル基、ナフチル基が挙げられる。特に、安価に合成可能なことから、炭素数６〜１０のアリール基が好ましい。好ましいものの具体例として、フェニル基、トルエンスルホニル基、エチルフェニル基、ナフチル基、メチルナフチル基等を挙げることができる。
　【００８１】
　上記フルオロアルキルスルホン酸イオン又はアリールスルホン酸イオンにおいて、水素原子の一部又は全部がフッ素化されている場合のフッ素化率は、好ましくは１０〜１００％、より好ましくは５０〜１００％であり、特に水素原子を全てフッ素原子で置換したものが、酸の強度が強くなるので好ましい。このようなものとしては、具体的には、トリフルオロメタンスルホネート、パーフルオロブタンスルホネート、パーフルオロオクタンスルホネート、パーフルオロベンゼンスルホネート等が挙げられる。
　【００８２】
　これらの中でも、好ましいアニオン部として、下記一般式（ｃ９）で表されるものが挙げられる。
　【化１６】
Ｒ２０ｃＳＯ３−　（ｃ９）
　【００８３】
　上記式（ｃ９）において、Ｒ２０ｃは、下記式（ｃ１０）、（ｃ１１）で表される基や、下記式（ｃ１２）で表される基である。
　【化１７】
　【００８４】
　上記式（ｃ１０）中、ｘは１〜４の整数を表す。また、上記式（ｃ１１）中、Ｒ２１ｃは、水素原子、水酸基、炭素数１〜６の直鎖状若しくは分岐状のアルキル基、又は炭素数１〜６の直鎖状若しくは分岐状のアルコキシ基を表し、ｙは１〜３の整数を表す。これらの中でも、安全性の観点からトリフルオロメタンスルホネート、パーフルオロブタンスルホネートが好ましい。
　【００８５】
　また、アニオン部としては、下記式（ｃ１３）、（ｃ１４）で表される窒素を含有するものを用いることもできる。
　【００８６】
　【化１８】
　【００８７】
　上記式（ｃ１３）、（ｃ１４）中、Ｘｃは、少なくとも１つの水素原子がフッ素原子で置換された直鎖状又は分岐状のアルキレン基を表し、該アルキレン基の炭素数は２〜６であり、好ましくは３〜５、最も好ましくは炭素数３である。また、Ｙｃ、Ｚｃは、それぞれ独立に少なくとも１つの水素原子がフッ素原子で置換された直鎖状又は分岐状のアルキル基を表し、該アルキル基の炭素数は１〜１０であり、好ましくは１〜７、より好ましくは１〜３である。
　【００８８】
　Ｘｃのアルキレン基の炭素数、又はＹｃ、Ｚｃのアルキル基の炭素数が小さいほど有機溶剤への溶解性も良好であるため好ましい。
　【００８９】
　また、Ｘｃのアルキレン基又はＹｃ、Ｚｃのアルキル基において、フッ素原子で置換されている水素原子の数が多いほど、酸の強度が強くなるため好ましい。該アルキレン基又はアルキル基中のフッ素原子の割合、すなわちフッ素化率は、好ましくは７０〜１００％、より好ましくは９０〜１００％であり、最も好ましくは、全ての水素原子がフッ素原子で置換されたパーフルオロアルキレン基又はパーフルオロアルキル基である。
　【００９０】
　このようなカチオン部にナフタレン環を有するオニウム塩として好ましいものとしては、下記式（ｃ１５）、（ｃ１６）で表される化合物が挙げられる。
　【００９１】
　【化１９】
　【００９２】
　また、光酸発生剤における第五の態様としては、ビス（ｐ−トルエンスルホニル）ジアゾメタン、ビス（１，１−ジメチルエチルスルホニル）ジアゾメタン、ビス（シクロヘキシルスルホニル）ジアゾメタン、ビス（２，４−ジメチルフェニルスルホニル）ジアゾメタン等のビススルホニルジアゾメタン類；ｐ−トルエンスルホン酸２−ニトロベンジル、ｐ−トルエンスルホン酸２，６−ジニトロベンジル、ニトロベンジルトシレート、ジニトロベンジルトシラート、ニトロベンジルスルホナート、ニトロベンジルカルボナート、ジニトロベンジルカルボナート等のニトロベンジル誘導体；ピロガロールトリメシラート、ピロガロールトリトシラート、ベンジルトシラート、ベンジルスルホナート、Ｎ−メチルスルホニルオキシスクシンイミド、Ｎ−トリクロロメチルスルホニルオキシスクシンイミド、Ｎ−フェニルスルホニルオキシマレイミド、Ｎ−メチルスルホニルオキシフタルイミド等のスルホン酸エステル類；Ｎ−ヒドロキシフタルイミド、Ｎ−ヒドロキシナフタルイミド等のトリフルオロメタンスルホン酸エステル類；ジフェニルヨードニウムヘキサフルオロホスファート、（４−メトキシフェニル）フェニルヨードニウムトリフルオロメタンスルホナート、ビス（ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ヨードニウムトリフルオロメタンスルホナート、トリフェニルスルホニウムヘキサフルオロホスファート、（４−メトキシフェニル）ジフェニルスルホニウムトリフルオロメタンスルホナート、（ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ジフェニルスルホニウムトリフルオロメタンスルホナート等のオニウム塩類；ベンゾイントシラート、α−メチルベンゾイントシラート等のベンゾイントシレート類；その他のジフェニルヨードニウム塩、トリフェニルスルホニウム塩、フェニルジアゾニウム塩、ベンジルカルボナート等が挙げられる。
　【００９３】
　熱酸発生剤の好適な例としては、有機スルホン酸のオキシムエステル化合物、２，４，４，６−テトラブロモシクロヘキサジエノン、ベンゾイントシレート、２−ニトロベンジルトシレート、その他の有機スルホン酸のアルキルエステル等が挙げられる。また、スルホニウム塩、ヨードニウム塩、ベンゾチアゾニウム塩、アンモニウム塩、ホスホニウム塩等のオニウム塩等も熱酸発生剤として適宜使用することが可能である。これらの中では、加熱されない状態での安定性に優れることから、有機スルホン酸のオキシムエステル化合物が好ましい。
　【００９４】
　硬化性組成物中の酸発生剤の含有量は、本発明の目的を阻害しない範囲で特に限定されない。硬化性組成部中の酸発生剤の含有量は、硬化性組成物中のエポキシ化合物の総量１００質量に対して、０．１〜５０質量部が好ましく、０．５〜３０質量部がより好ましく、１〜２０質量部が特に好ましい。
　【００９５】
〔その他の成分〕
　硬化性組成物には、必要に応じて各種の添加剤を加えてもよい。具体的には、溶剤、増感剤、架橋剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、消泡剤、密着増強剤、及び界面活性剤等が例示される。これらの添加剤の使用量は本発明の目的を阻害しない範囲で特に限定されず、添加剤の種類に応じて適宜決定される。
　【００９６】
≪硬化性組成物の製造方法≫
　硬化性組成物の製造方法は特に限定されない。硬化性組成物は、以上説明した、（Ａ）エポキシ化合物、（Ｂ）シリカ又はシロキサン化合物、及び（Ｃ）酸発生剤と、必要に応じてその他の成分とを、公知の混合装置により均一に混合することにより製造できる。
　【００９７】
≪硬化物の製造方法≫
　以上説明した硬化性組成物は周知の方法に従って、硬化させることができる。具体的には、種々の基板表面や各種部品中の硬化物の形成箇所に、硬化性組成物を塗布又は充填した後に、硬化性組成物を硬化させればよい。硬化性組成物を硬化させる際には、酸発生剤より酸を発生させる。酸を発生させる方法は、酸発生剤の種類に応じて、硬化性組成物への紫外線又は電子線等の活性エネルギー線のような光の照射と、硬化性組成物の加熱とから選択される。光の照射により、硬化性組成物を硬化させる際の光源としては、高圧水銀灯、超高圧水銀灯、カーボンアーク灯、キセノン灯、メタルハライド灯等が用いられる。
　【００９８】
　また、酸発生剤が光酸発生剤である場合、所望するパターンのマスクを介して硬化性組成物を露光することによって、硬化物のパターンを形成することもできる。硬化物のパターンを形成する場合には、露光後に、適当な有機溶剤を用いて非露光部を除去することで、パターンを現像することができる。
　【実施例】
　【００９９】
　以下、本発明の実施例を説明するが、本発明の範囲はこれらの実施例に限定されるものではない。
以降、実施例２、４、５はそれぞれ参考例２、４、５に読み替えるものとする。
　【０１００】
［調製例１］
（中空シリカの調製）
　平均粒子径５ｎｍ、ＳｉＯ２濃度２０質量％のシリカゾル１００ｇと、純水１９００ｇとの混合物を８０℃に加熱し反応母液を得た。反応母液のｐＨは１０．５であった。反応母液の温度を８０℃に保持しながら、ＳｉＯ２として濃度０．７６質量％のケイ酸ナトリウム水溶液９０００ｇと、Ａｌ２Ｏ３として濃度１．２５質量％のアルミン酸ナトリウム水溶液９０００ｇとを、反応母液に同時に添加した。反応母液のｐＨは、ケイ酸ナトリウム水溶液及びアルミン酸ナトリウム水溶液の添加直後に１２．５まで上昇したが、その後、殆ど変化しなかった。ケイ酸ナトリウム水溶液及びアルミン酸ナトリウム水溶液の添加後、反応母液を室温まで冷却し、限外ろ過膜で洗浄して固形分濃度２０質量％のＳｉＯ２・Ａｌ２Ｏ３核粒子分散液を調製した。
　【０１０１】
　得られた核粒子分散液５００ｇに純水１７００ｇを加えた後、希釈された核粒子分散液を９８℃に加温した。同温度を保持しながら、ケイ酸ナトリウム水溶液を陽イオン交換樹脂で脱アルカリして得られたケイ酸液（ＳｉＯ２濃度３．５質量％）３０００ｇを核粒子分散液に添加して、核粒子の表面に第１シリカ被覆層が形成された被覆粒子の分散液を得た。
　【０１０２】
　次いで、限外ろ過膜を用いて洗浄された後に固形分濃度１３質量％に調製された被覆粒子の分散液５００ｇに純水１１２５ｇを加えた。希釈された被覆粒子の分散液のｐＨを、濃度３５．５質量％の塩酸水溶液を用いて１．０に調製して、被覆粒子からアルミニウム成分を除いた。次いで、脱アルミニウム処理された被覆粒子を含む分散液に、ｐＨ３の塩酸水溶液１０Ｌと純水５Ｌとを加えて、限外濾過膜を用いて水に溶解したアルミニウム塩を分離して、第１シリカ被覆層を備える中空シリカ微粒子を形成した。
　【０１０３】
　得られた第１シリカ被覆層を備える中空シリカ微粒子を含む分散液１５００ｇと、純水５００ｇと、エタノール１７５０ｇと、濃度２８質量％のアンモニア水６２６ｇとの混合液を３５℃に加温した後、エチルシリケート（ＳｉＯ２濃度２８質量％）１０４ｇを混合液に添加した。混合液を撹拌して、第１シリカ被覆層の表面をエチルシリケートの加水分解重縮合物で被覆して第２シリカ被覆層を形成することで、第１シリカ被覆層と第２シリカ被覆層とを備える中空シリカの分散液を得た。得られた中空シリカの分散液中の分散媒を、限外ろ過膜を用いてエタノールに置換して、固形分濃度２０質量％の中空シリカ微粒子の分散液を得た。得られた中空シリカの分散液を真空乾燥して中空シリカの粉末を得た。中空シリカ粉末の平均粒子径は５３ｎｍであった。
　【０１０４】
［調製例２］
（多孔質シリカの調製）
　テトラメトキシシラン１００ｇとメタノール５３０ｇとを混合して混合液を得た。混合液に室温で２３．５ｇのアンモニア水を添加した後、混合液を２４時間撹拌した。その後、混合液を２４時間還流してアンモニアを除去してさらに濃縮し、平均粒子径が１０ｎｍの多孔質シリカを含むシリカゾル（固形分２０質量％）を得た。得られたシリカゾルを真空乾燥して多孔質シリカの粉末を得た。
　【０１０５】
　実施例１〜５、比較例３、及び比較例４ではエポキシ化合物として以下の化合物１、化合物２、及び化合物３を用いた。
　【化２０】
　【０１０６】
　実施例１〜５及び比較例４ではシリカ又はシロキサン化合物として以下のＡ〜Ｃを用いた。
　Ａ：調製例１で得られた中空シリカ粉末
　Ｂ：調製例２で得られた多孔質シリカ粉末
　Ｃ：前述の式（３）で表される構造であり、Ｒ１９〜Ｒ２６が全て水酸基であるかご型シルセスキオキサン（一部２量体及び３量体を含む。）
　Ｄ：シリカゲル粉末
　【０１０７】
　実施例１〜５、比較例３、及び比較例４では酸発生剤として、光酸発生剤である下記式の化合物を用いた。
　【化２１】
　【０１０８】
［実施例１〜５、及び比較例４］
　酸発生剤０．１ｇと表１に記載のエポキシ化合物１０ｇとを均一に混合した。得られた混合物と、表１に記載のシリカ又はシロキサン化合物５ｇとを室温で３０分間撹拌して、実施例１〜５、及び比較例４の硬化性組成物を得た。
　【０１０９】
［比較例１］
　メチルトリメトキシシラン６０ｇ、３，３，３−トリフルオロプロピルトリメトキシシラン４１．２ｇ、２−プロパノール３００ｇ、及び２−プロパノール分散型中空シリカゾル（屈折率１．３０、固形分２０．５質量％）１８８ｇを反応容器に入れ、反応容器の内容物を均一に混合した。反応液の内容物を撹拌しながら、反応容器の内温が４０℃を超えないように１Ｎギ酸水溶液３４．８４ｇを反応容器内に滴下した。滴下終了後、反応容器の内容物を１時間撹拌した。その後、７０℃に設定されたオイルバスを用いて反応容器を加熱しながら、反応容器の内容物を２時間撹拌した。反応容器の内容物を室温まで冷却して、ポリマー溶液Ｂ１を得た。得られたポリマー溶液Ｂ１、メタノール３５６ｇ、アルミニウムトリスアセチルアセトネート５ｇ、２−プロパノール１８９０ｇ、メチルイソブチルケトン７２０ｇ、及び含フッ素シロキサン系表面改質剤１０ｇを混合して、シロキサン系低屈折率樹脂組成物の溶液である比較例１の硬化性組成物を得た。
　【０１１０】
［比較例２］
　メチルトリメトキシシラン６０ｇ、３，３，３−トリフルオロプロピルトリメトキシシラン４１．２ｇ、２−プロパノール３００ｇ、及び２−プロパノール分散型中空シリカゾル（屈折率１．３０、固形分２０．５質量％）２１２ｇを反応容器に入れ、反応溶液の内容物を均一に混合した。反応液の内容物を撹拌しながら、反応容器の内温が４０℃を超えないように１Ｎギ酸水溶液３４．８４ｇを反応容器内に滴下した。滴下終了後、反応容器の内容物を１時間撹拌した。その後、７０℃に設定されたオイルバスを用いて反応容器を加熱しながら、反応容器の内容物を２時間撹拌した。反応容器の内容物を室温まで冷却して、ポリマー溶液Ｂ２を得た。得られたポリマー溶液Ｂ２、メタノール３５６ｇ、アルミニウムトリスアセチルアセトネート５ｇ、２−プロパノール１８９０ｇ、メチルイソブチルケトン７２０ｇ、及び含フッ素シロキサン系表面改質剤１０ｇを混合して、シロキサン系低屈折率樹脂組成物の溶液である比較例２の硬化性組成物を得た。
　【０１１１】
［比較例３］
　シリカ又はシロキサン化合物を用いないことの他は、実施例１と同様にして硬化性組成物を得た。
　【０１１２】
　以下の方法に従って、実施例及び比較例で得た硬化性組成物を用いて形成した硬化膜の、透過率、反射率、屈折率、及び鉛筆硬度を評価した。これらの評価結果を表１に記す。
　【０１１３】
＜透過率及び反射率＞
　各実施例及び比較例の硬化性組成物をガラス基板上にスピンコートした。次いで、ガラス基板上の硬化性組成物の塗布膜をホットプレート上で８０℃１２０秒加熱乾燥させた後、ブロードバンド光で塗布膜を露光して硬化膜を形成させた。
　分光測定器（ＭＣＰＤ−３０００、大塚電子株式会社製）を用いて、測定波長範囲３５０〜８００ｎｍで、得られた硬化膜の透過率と、反射率との測定を行った。
　透過率について、９６％以上を◎と判定し、９５％以上９６％未満を○と判定し、９５％未満を×と判定した
　反射率について、０．５％未満を○と判定し、０．５％以上を×と判定した。
　【０１１４】
＜屈折率＞
　各実施例及び比較例の硬化性組成物を６インチシリコンウエハ上にスピンコートして塗布膜を形成し、透過率及び反射率の測定と同様にして塗布膜を硬化させて硬化膜を形成した。
　ＭＯＳＳ多層膜分光エリプソ（Ｊ．Ａ．ＷＯＯＬＬＡＭ．社製）を用いて、得られた硬化膜の、２３℃での６３３ｎｍの屈折率を測定した。
　屈折率１．３２以下を◎と判定し、１．３２超１．３５以下を○と判定し、１．３５超を×と判定した。
　【０１１５】
＜鉛筆硬度＞
　透過率及び反射率の測定と同様にして形成された硬化膜について、鉛筆を用いて、荷重１ｋｇ±５０ｇ、５回の硬度試験を行い、荷重印加後の傷の有無を観察した。５回の試験で硬化膜に傷が付かなかった鉛筆硬度のうち、最も固い鉛筆硬度を試験結果とした。
　鉛筆硬度９Ｈ以上を◎と判定し、５Ｈ以上９Ｈ未満を○と判定し、５Ｈ未満を×と判定した。
　【０１１６】
　【表１】
　【０１１７】
　実施例１〜５によれば、式（１）で表されるエポキシ化合物と、シリカ又はシロキサン化合物と、酸発生剤とを含む硬化性組成物を用いて形成された硬化膜は、透明性に優れ、反射率及び屈折率が低いことが分かる。また、実施例１〜４によれば、シリカ又はシロキサン化合物が、中空シリカ、多孔質シリカ、及びかご型シルセスキオキサン化合物のような内部に空間を有するものである場合、硬化膜は、透過率及び屈折率が特に優れ、硬度も優れることが分かる。
　【０１１８】
　他方、比較例１及び２の硬化性組成物のような、従来、光学物品用の透明膜の形成に使用されているシロキサン系低屈折率樹脂組成物を用いる場合、透明性、反射率、屈折率、及び硬度の全ての評価結果が良好な膜を形成できなかった。また、比較例３によれば、式（１）で表されるエポキシ化合物を含んでいても、シリカ又はシロキサン化合物を含まない硬化性組成物を用いて形成された硬化膜は、反射率及び屈折率の評価結果が劣ることがわかる。さらに、比較例４によれば、シリカ又はシロキサン化合物と、式（１）で表されるエポキシ化合物以外のエポキシ化合物とを組み合わせて含む硬化性組成物を用いて形成された硬化膜は、透過率及び硬度の評価結果が劣ることがわかる。
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】
　（Ａ）エポキシ化合物と、（Ｂ）シリカ又はシロキサン化合物と、（Ｃ）酸発生剤とを含み、
　前記（Ａ）エポキシ化合物が、下記式（１）：
　【化１】
（式（１）中、Ｘは単結
合で
で表される化合物である、硬化性組成物であって、
　
前記（Ｂ）シリカ又はシロキサン化合物の含有量が、前記式（１）で表される化合物１００質量部に対して、１０〜１００質量部であり、
　前記（Ｂ）シリカ又はシロキサン化合物が、中空シリカ
、及
（ＲＳｉＯ３／２）ｐ・・・（２）
（式（２）中、Ｒは、水酸基、及び水素原子からなる群より選択される基であり、ｐは６以上の偶数である。）
で表されるかご型シルセスキオキサン化合物からなる群より選択される１種以上である、硬化性組成物。
　【請求項２】
　請求項１に記載の硬化性組成物を硬化した、硬化物。
　【請求項３】
　請求項１に記載の硬化性組成物中の前記（Ｃ）酸発生剤から酸を発生させる工程を含む、硬化物の製造方法。