【事件の表示】
　特許第６２１９７２９号発明「マグネシアカーボンれんが」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。
【結　論】
　特許第６２１９７２９号の明細書及び特許請求の範囲を訂正請求書に添付された訂正明細書及び特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔１−４〕について訂正することを認める。
　特許第６２１９７２９号の請求項１ないし４に係る特許を維持する。
【理　由】
第１　手続の経緯 
  
　特許第６２１９７２９号（以下、「本件特許」という。）の請求項１〜４に係る特許についての出願は、平成２６年１月１５日（優先権主張　平成２５年１月１６日）の出願であって、平成２９年１０月６日にその特許権の設定登録がされ、平成２９年１０月２５日に特許掲載公報が発行されたものである。その後、その請求項１〜４に係る特許について、特許異議申立人品川リフラクトリーズ株式会社（以下、「申立人」という。）により特許異議の申立てがされたものである。その申立て後の手続の経緯は次のとおりである。 
  
　平成３０年　４月１７日付け　　申立人による特許異議の申立て 
　　　　　　　６月１２日付け　　取消理由通知書 
　　　　　　　８月　２日付け　　特許権者による訂正請求書及び意見書の　　　　　　　　　　　　　　　　提出 
　　　　　　　９月２７日付け　　申立人による意見書の提出 
　　　　　　　１０月１９日付け　取消理由通知書（決定の予告） 
　　　　　　　１２月２１日付け　特許権者による訂正請求書及び意見書の　　　　　　　　　　　　　　　　提出 
　平成３１年　１月２４日付け　　申立人による意見書の提出
　　　　　　　２月１５日付け　　取消理由通知書（決定の予告）
　　　　　　　４月１９日付け　　特許権者による訂正請求書及び意見書の　　　　　　　　　　　　　　　　提出
  
第２　訂正の適否についての判断 
  
１　訂正の内容 
　平成３１年４月１９日付け訂正請求書による訂正（以下、「本件訂正」という。）の内容は、以下のとおりである（下線部が訂正箇所である。）。なお、本件訂正により平成３０年１２月２１日付けの訂正の請求は取下げられたものとみなす。 
（１）訂正事項１
　特許請求の範囲の請求項１に「マグネシア原料と黒鉛とを含有するマグネシアカーボンれんがにおいて、マグネシア原料と黒鉛との合量に占める割合で、黒鉛を３質量％以上２５質量％以下、マグネシア原料を７５質量％以上９７質量％以下含有し、さらに粒径４５μｍ以下の含有量が８５質量％以上の金属Ａｌを添加黒鉛量に対して３質量％以上１５質量％以下含有し、１４００℃で３時間還元焼成後の見かけ気孔率が７．８％以下であるマグネシアカーボンれんが。」と記載されているのを、「マグネシア原料と黒鉛とを含有するマグネシアカーボンれんがにおいて、マグネシア原料と黒鉛との合量に占める割合で、黒鉛を３質量％以上２５質量％以下、マグネシア原料を７５質量％以上９７質量％以下含有し、さらに粒径４５μｍ以下の含有量が８５質量％以上の金属Ａｌを添加黒鉛量に対して３質量％以上１５質量％以下含有し、
前記マグネシア原料の粒度構成として、マグネシア原料と黒鉛との合量に占める割合で、粒径０．０７５ｍｍ以上１ｍｍ以下のマグネシア原料が３６質量％以上配合され、かつ粒径０．０７５ｍｍ未満のマグネシア原料に対する粒径０．０７５ｍｍ以上１ｍｍ以下のマグネシア原料の質量比が４．２以上であり、
（２）訂正事項２
　特許請求の範囲の請求項２に「マグネシア原料と黒鉛とを含有するマグネシアカーボンれんがにおいて、マグネシア原料と黒鉛との合量に占める割合で、黒鉛を３質量％以上２５質量％以下、マグネシア原料を７５質量％以上９７質量％以下含有し、さらに粒径７５μｍ以下の含有量が８５質量％以上の金属Ｓｉを添加黒鉛量に対して５質量％以下含有し、１４００℃で３時間還元焼成後の見かけ気孔率が７．８％以下であるマグネシアカーボンれんが。」と記載されているのを、「さらに粒径７５μｍ以下の含有量が８５質量％以上の金属Ｓｉを添加黒鉛量に対して５質量％以下含有
する請求項１に記載の
（３）訂正事項３
　明細書の段落【００１１】に「（１）マグネシア原料と黒鉛とを含有するマグネシアカーボンれんがにおいて、マグネシア原料と黒鉛との合量に占める割合で、黒鉛を３質量％以上２５質量％以下、マグネシア原料を７５質量％以上９７質量％以下含有し、さらに粒径４５μｍ以下の含有量が８５質量％以上の金属Ａｌを添加黒鉛量に対して３質量％以上１５質量％以下含有し、１４００℃で３時間還元焼成後の見かけ気孔率が７．８％以下であるマグネシアカーボンれんが。」と記載されているのを、「（１）マグネシア原料と黒鉛とを含有するマグネシアカーボンれんがにおいて、マグネシア原料と黒鉛との合量に占める割合で、黒鉛を３質量％以上２５質量％以下、マグネシア原料を７５質量％以上９７質量％以下含有し、さらに粒径４５μｍ以下の含有量が８５質量％以上の金属Ａｌを添加黒鉛量に対して３質量％以上１５質量％以下含有し、
前記マグネシア原料の粒度構成として、マグネシア原料と黒鉛との合量に占める割合で、粒径０．０７５ｍｍ以上１ｍｍ以下のマグネシア原料が３６質量％以上配合され、かつ粒径０．０７５ｍｍ未満のマグネシア原料に対する粒径０．０７５ｍｍ以上１ｍｍ以下のマグネシア原料の質量比が４．２以上であり、
（４）訂正事項４
　明細書の【００１１】に「（２）マグネシア原料と黒鉛とを含有するマグネシアカーボンれんがにおいて、マグネシア原料と黒鉛との合量に占める割合で、黒鉛を３質量％以上２５質量％以下、マグネシア原料を７５質量％以上９７質量％以下含有し、さらに粒径７５μｍ以下の含有量が８５質量％以上の金属Ｓｉを添加黒鉛量に対して５質量％以下含有し、１４００℃で３時間還元焼成後の見かけ気孔率が７．８％以下であるマグネシアカーボンれんが。」と記載されているのを、「（２）さらに粒径７５μｍ以下の含有量が８５質量％以上の金属Ｓｉを添加黒鉛量に対して５質量％以下含有
する（１）に記載の
（５）訂正事項５
　明細書の段落【００３８】に「実施例２は黒鉛１３質量％に対し粒径が７５μｍ以下の金属Ａｌを１．９質量％添加し、添加黒鉛量に対する金属Ａｌ比率を１４．６％とした結果、見かけ気孔率は低減、耐酸化性が向上する結果が得られた。」と記載されているのを、「
参考例
（６）訂正事項６
　明細書の段落【００３９】に「参考例３，実施例４は参考例１，実施例２をもとに、粒径０．０７５ｍｍ未満のマグネシア原料に対する粒径０．０７５ｍｍ以上１ｍｍ以下のマグネシア原料の質量比を４．２以上の、５．３８に調整を行い評価を行った結果である。見かけ気孔率、耐食性は実施例１，２のそれよりも向上する結果が得られた。」と記載されているのを、「参考例３，実施例４は参考例１，
参考例
参考例
（７）訂正事項７
　明細書の段落【００４４】の【表１】に「実施例２」と記載されているのを、「
参考例
２　訂正要件の判断
（１）訂正事項１について
　訂正事項１は、本件訂正前の請求項１に、発明を特定するための事項として、「マグネシア原料の粒度構成として、マグネシア原料と黒鉛との合量に占める割合で、粒径０．０７５ｍｍ以上１ｍｍ以下のマグネシア原料が３６質量％以上配合され、かつ粒径０．０７５ｍｍ未満のマグネシア原料に対する粒径０．０７５ｍｍ以上１ｍｍ以下のマグネシア原料の質量比が４．２以上であり」なる事項を直列的に付加するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。 
　そして、本件特許の願書に添付された明細書の段落【００２５】には、「マグネシア原料は粒度構成としては、マグネシア原料と黒鉛との合量に占める割合で、粒径０．０７５ｍｍ以上１ｍｍ以下のものを３５質量％以上配合させ、」との記載があり、また、願書に添付された明細書の段落【００４４】の表１及び段落【００４５】の表２に開示されている実施例は、全て、粒径０．０７５ｍｍ以上１ｍｍ以下のマグネシア原料の配合量が３６質量％以上であるから、本件訂正は、願書に添付した明細書又は特許請求の範囲に記載した事項の範囲内においてしたものである。 
　また、本件訂正は、本件訂正前の請求項１に、発明を特定するための事項を直列的に付加するものであるから、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更する訂正ではない。 
（２）訂正事項２について
　訂正事項２における「さらに粒径７５μｍ以下の含有量が８５質量％以上の金属Ｓｉを添加黒鉛量に対して５質量％以下含有する請求項１に記載のマグネシアカーボンれんが。」との訂正は、実質的には、本件訂正前の請求項２に、発明を特定するための事項として、請求項１に記載された「さらに粒径４５μｍ以下の含有量が８５質量％以上の金属Ａｌを添加黒鉛量に対して３質量％以上１５質量％以下含有し」なる事項を直列的に付加するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。 
　そして、願書に添付された明細書の段落【００１４】には、「一方、金属Ｓｉの添加も見かけ気孔率を低減するために有効であることが判明した。金属Ｓｉはその昇温過程でＭｇＯ−Ｃれんが内でＳｉＣ、続いてＳｉＯ２を生成する。このＳｉＯ２はＭｇＯと反応し比較的融点の低いＥｎｓｔａｔｉｔｅ，Ｆｏｒｓｔｅｒｉｔｅを生成するが、この反応過程の液相がＭｇＯ−Ｃれんがの微細気孔を埋め低気孔率化が図られる。さらに金属Ａｌとの共存下では、さらに低融点であるＣｏｒｄｉｅｒｉｔｅも生成し、より効率よく液相が気孔を埋める効果が発現される。」との記載があり、金属Ｓｉを金属Ａｌと併用添加することが好ましいことが明示されているから、本件訂正は、願書に添付した明細書又は特許請求の範囲に記載した事項の範囲内においてなされたものである。 
　また、本件訂正は、実質的には、訂正前の請求項２に、発明を特定するための事項を直列的に付加するものであるから、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更する訂正ではない。 
（３）訂正事項３〜７について
　訂正事項３〜７は、訂正事項１及び２に係る訂正に伴い、特許請求の範囲の記載と発明の詳細な説明の記載を整合させるための訂正であるから、明瞭でない記載の釈明を目的とするものであり、願書に添付された明細書又は特許請求の範囲に記載した事項の範囲内においてなされたものであり、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
（４）一群の請求項について
　本件訂正前の請求項３及び４は訂正前の請求項１を引用するものであって、請求項１の記載を訂正する訂正事項１によって請求項３及び４も連動して訂正されるものである。 
　また、本件訂正前の請求項３及び４は訂正前の請求項２を引用するものでもあって、請求項２の記載を訂正する訂正事項２によって請求項３及び４も連動して訂正されるものである。 
　したがって、本件訂正前の請求項１〜４は一群の請求項を構成するから、請求項１〜４を対象とする訂正事項１及び２に係る訂正は、一群の請求項１〜４について請求されたものである。また、訂正事項３〜７に係る明細書の訂正は、この一群の請求項全てについて請求されたものである。 
３　小括 
　以上のとおりであるから、本件訂正は特許法第１２０条の５第２項ただし書き第１号及び第３号に掲げる事項を目的とするものであり、かつ、同条第４項、及び、同条第９項において準用する同法第１２６条第４項〜第６項までの規定に適合する。 
　したがって、特許請求の範囲及び明細書を、訂正請求書に添付された訂正特許請求の範囲及び訂正明細書のとおり、訂正後の請求項〔１〜４〕について訂正することを認める。 
第３　特許異議の申立てについて
１　訂正後の本件発明
　上記「第２　訂正の適否についての判断」のとおり訂正することを認めたので、訂正後の請求項１〜４に係る発明（以下、「本件発明１」〜「本件発明４」といい、これらをまとめて「本件発明」という。）は、訂正特許請求の範囲に記載された次の事項により特定されるとおりのものである（下線は訂正箇所を示す。）。 
【請求項１】
　マグネシア原料と黒鉛とを含有するマグネシアカーボンれんがにおいて、マグネシア原料と黒鉛との合量に占める割合で、黒鉛を３質量％以上２５質量％以下、マグネシア原料を７５質量％以上９７質量％以下含有し、さらに粒径４５μｍ以下の含有量が８５質量％以上の金属Ａｌを添加黒鉛量に対して３質量％以上１５質量％以下含有し、
前記マグネシア原料の粒度構成として、マグネシア原料と黒鉛との合量に占める割合で、粒径０．０７５ｍｍ以上１ｍｍ以下のマグネシア原料が３６質量％以上配合され、かつ粒径０．０７５ｍｍ未満のマグネシア原料に対する粒径０．０７５ｍｍ以上１ｍｍ以下のマグネシア原料の質量比が４．２以上であり、
【請求項２】
　さらに粒径７５μｍ以下の含有量が８５質量％以上の金属Ｓｉを添加黒鉛量に対して５質量％以下含有
する請求項１に記載の
【請求項３】
　ピッチ系原料の含有量がマグネシア原料と黒鉛との合量に対して外掛けで１質量％未満である請求項１又は２に記載のマグネシアカーボンれんが。
【請求項４】
　結合材として、残炭率が４８％以上のフェノール樹脂を使用した請求項１乃至３のいずれかに記載のマグネシアカーボンれんが。
２　特許異議申立の概要 
　申立人は、甲第１〜５号証を提示し、次の申立理由により、本件訂正前の請求項１〜４に係る特許は取り消すべきものである旨主張している。 
  
申立理由 
（１）本件訂正前の請求項１に係る発明は、甲第１号証及び甲第２号証に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであって、特許法第２９条第２項の規定に違反して特許されたものである。
（２）本件訂正前の請求項２に係る発明は、甲第３号証及び甲第２号証に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであって、特許法第２９条第２項の規定に違反して特許されたものである。
（３）本件訂正前の請求項３に係る発明は、甲第１〜第４号証に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであって、特許法第２９条第２項の規定に違反して特許されたものである。 
（４）本件訂正前の請求項４に係る発明は、甲第１〜第５号証に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであって、特許法第２９条第２項の規定に違反して特許されたものである。 
  
　証拠方法
甲第１号証：特許第２６７６２２７号公報 
甲第２号証：特開２０１０−１０５８９１号公報 
甲第３号証：国際公開第２００８／０５６６５５号 
甲第４号証：特開平８−２５９３１２号公報 
甲第５号証：特開平８−０８１２５６号公報 
　申立人は平成３１年１月２４日付け意見書とともに以下の参考文献を提出した。
参考文献１：特開２００８−１５１４２５号公報
３　取消理由について
　当審において通知した取消理由の概要は、以下のとおりである。
取消理由１：平成３０年８月２日付けの訂正後の請求項１〜４に係る発明の課題は、「ＭｇＯ−Ｃれんがの一層の緻密性向上（気孔率低減）を図り、今までになかった耐用性の高いＭｇＯ−Ｃれんがを提供すること」であって、その課題解決には、マグネシア原料中に、マグネシア原料と黒鉛との合量に占める割合で、粒径０．０７５ｍｍ以上１ｍｍ以下のものを３５質量％以上配合することが必須であると認められるところ、訂正前の請求項１〜４に係る発明においてはマグネシア原料の粒度について何ら限定がないから、訂正前の請求項１〜４に係る発明には、発明の詳細な説明に記載された、発明の課題を解決するための手段が反映されておらず、発明の詳細な説明に記載された発明とはいえないから、訂正前の請求項１〜４に係る発明に係る特許は、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものである。（平成３０年１０月１９日付け取消理由通知書）
取消理由２：本件訂正前の請求項２及び４に係る発明は、甲第３号証に記載された発明であるから、その発明に係る特許は、特許法第２９条第１項の規定に違反してなされたものであり、また、本件訂正前の請求項４に係る発明は、甲第１号証、甲第３号証及び甲第５号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、その発明に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してなされたものである。（申立理由（２）、（４）に対応，平成３０年６月１２日付け取消理由通知書）
取消理由３：本件訂正前の請求項１、３及び４に係る発明は、甲第１号証に記載された発明であるから、その発明に係る特許は、特許法第２９条第１項の規定に違反してなされたものであり、また、本件訂正前の請求項４に係る発明は、甲第１号証、甲第３号証及び甲第５号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、その発明に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してなされたものである。（申立理由（１）、（３）、（４）に対応，平成３０年６月１２日付け取消理由通知書）
取消理由４：平成３１年１月２４日付けの訂正後の請求項１、２及び４に係る発明は、甲第１号証に記載された発明、参考文献１に記載された事項、及び、甲第４、５号証に記載される周知技術に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、その発明に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してなされたものである。（平成３１年２月１５日付け取消理由通知書）
取消理由５：平成３０年８月２日付けの訂正後の請求項１、２及び４に係る発明は、甲第２号証に記載された発明及び甲第１、２号証に記載された事項に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、その発明に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してなされたものである。（平成３０年１０月１９日付け取消理由通知書）
４　当審の判断
４−１　取消理由１について
　本件発明１は、訂正事項１により「マグネシア原料の粒度構成として、マグネシア原料と黒鉛との合量に占める割合で、粒径０．０７５ｍｍ以上１ｍｍ以下のマグネシア原料が３６質量％以上配合され、かつ粒径０．０７５ｍｍ未満のマグネシア原料に対する粒径０．０７５ｍｍ以上１ｍｍ以下のマグネシア原料の質量比が４．２以上」であることが特定されたので、発明の詳細な説明に記載された、発明の課題を解決するための手段が反映されていないとはいえない。また、本件発明１を引用する本件発明２〜４についても同様である。
　したがって、本件発明１〜４は、発明の詳細な説明に記載したものといえるから、取消理由１によっては、請求項１〜４に係る特許を取り消すことはできない。
　申立人は、平成３１年１月２４日付け意見書第３頁の「（３）−１　サポート要件」において、訂正に付随して生じた発明特定事項「マグネシア原料中に、マグネシア原料と黒鉛との合量に占める割合で、粒径０．０７５ｍｍ以上１ｍｍ以下のものを３５質量％以上配合し」について、当該発明特定事項には配合量の上限が定めされておらず、また、実施例では当該配合比率が最大で４７質量％までのものしか示されていないこと、そして、れんがの緻密性が粒度構成に依存して変化することは当業者の広く知るところであるかから、本件の請求項１、２、４に特定された前記発明特定事項の全ての範囲においてまで、同等の緻密性が得られるとはいえない旨、主張する。
　申立人の主張について検討するに、前記の取消理由１についての検討でも指摘したように、本件発明の課題は、「ＭｇＯ−Ｃれんがの一層の緻密性向上（気孔率低減）を図り、今までになかった耐用性の高いＭｇＯ−Ｃれんがを提供すること」（本件特許明細書の【００１０】参照。）と認められるところ、本件発明１では、訂正事項１により「マグネシア原料と黒鉛との合量に占める割合で、粒径０．０７５ｍｍ以上１ｍｍ以下のものを３６質量％以上配合され、かつ粒径０．０７５ｍｍ未満のマグネシア原料に対する粒径０．０７５ｍｍ以上１ｍｍ以下のマグネシア原料の質量比が４．２以上」であることが特定された。
　そして、本件特許明細書の【００２５】には、マグネシア原料の粒度分布について「マグネシア原料は粒度構成としては、マグネシア原料と黒鉛との合量に占める割合で、粒径０．０７５ｍｍ以上１ｍｍ以下のものを３５質量％以上配合させ、かつ０．０７５ｍｍ未満のマグネシア原料に対する０．０７５ｍｍ以上１ｍｍ以下のマグネシア原料の質量比（０．０７５ｍｍ以上１ｍｍ以下のマグネシア原料の質量／０．０７５ｍｍ未満のマグネシア原料の質量）が４．２以上となるよう配合することが好ましい。こうすることで比較的大きな開放気孔を生成する１ｍｍ超のマグネシア原料は５７質量％未満に抑制されることになる。粒径０．０７５ｍｍ以上１ｍｍ以下のものを３５質量％以上配合する理由は、これ未満の配合量では上述の機構による気孔率抑制効果が不十分なためである。また粒径０．０７５ｍｍ未満のマグネシア原料に対する粒径０．０７５ｍｍ以上１ｍｍ以下のマグネシア原料の質量比を４．２以上とすることにより、粒径０．０７５ｍｍ未満の粒子が過多に配合されることを防ぎ、マトリックス中のマグネシア粒子間の距離が適度に保たれ充填性が確保され緻密性を向上させることができるとともに、耐スポール性も確保できる。」と記載されていることからして、当業者であれば、緻密性の向上という本件発明の課題解決のためには、粒径０．０７５ｍｍ以上１ｍｍ以下のマグネシア原料の配合量を３５％以上とすることで１ｍｍ超のマグネシア原料の配合量を一定以下としつつ、粒径０．０７５ｍｍ未満のマグネシア原料の配合量も一定程度に抑制することが重要であることを理解できるものと認められる。
　したがって、粒径０．０７５ｍｍ以上１ｍｍ以下のマグネシア原料の配合量に上限がないことにより、本件発明１、及び本件発明１を引用する本件発明２〜４に係る特許は、特許法第３６条第６項第１号に規定するサポート要件を満たしていない特許出願に対してされたものとはいえない。
　よって、申立人の主張は採用できない。
４−２　取消理由２について
　本件発明２は、訂正事項２により請求項１に従属する形式となり、新たな発明特定事項が付加されたため、本取消理由は解消した。
　したがって、取消理由２によっては、請求項２及び４に係る特許を取り消すことはできない。
４−３　取消理由３及び４について
ア　甲第１号証の記載
　甲第１号証には、以下の記載がある。（なお、下線は強調のために当審で付与したものであり、「・・・」は記載の省略を表す。以下同様。） 
  
（甲１ａ）「産業上の利用分野 
　この発明は、溶融金属容器の内張りや、各種のノズル，ストッパーなどを対象とした
炭素含有耐火物
  
（甲１ｂ）「
炭素含有耐火物へ金属アルミニウム粉末を添加するのは、アルミニウム金属粉末の酸素親和力を利用して酸化生成物あるいは骨材との反応生成物を気孔中に生成させることによって緻密化を図り、酸化を抑制するためである。
  
（甲１ｃ）「
この発明による炭素含有耐火物においては、平均粒径10μｍ以下の金属アルミニウム微粉末を耐火骨材と黒鉛の配合物に含有させる。
 ・・・（中略）・・・ 
　また、金属アルミニウム微粉末の含有量は、耐火骨材と黒鉛との合量100重量部に対して0.1〜3.0重量部とする。金属アルミニウム微粉末の添加量が３重量部を越えると、膨脹量が大きくなりすぎて、耐火物組織の緩みが生じやすくなる。また、金属アルミニウム微粉末の添加量が0.1重量部よりも少ないと、十分な耐酸化性と耐食性が得られなくなる。 
　
また、好ましい金属アルミニウム微粉末の粒度は平均粒径が５〜10μｍである。金属アルミニウム微粉末を少量添加することによって高い耐酸化性を得るためには平均粒径を10μｍ以下にする必要がある。
　耐火骨材はMgO,Al2O3,ZrO2等を主成分とする。」（第３欄第１３〜３３行） 
  
（甲１ｄ）「実施例（１）〜（５） 
　
焼成マグネシアクリンカーと、鱗状黒鉛と、金属アルミニウム粉末をそれぞれ表１に示した割合で調合して、
  
（甲１ｅ）「 
 」（第５〜６欄） 
  
　そして、上記（甲１ｅ）において実施例１及び２として記載された炭素含有耐火物は、鱗状黒鉛１５重量部と、平均粒径５μｍの金属アルミニウム粉末を０．５重量部又は１重量部含むものであるから、これらの耐火物は、平均粒径５μｍの金属アルミニウム粉末を、添加鱗状黒鉛量に対して３．３質量％又は６．７質量％含有するものということができる。 
  
　したがって、上記（甲１ａ）〜（甲１ｅ）の記載から、実施例の炭素含有耐火物として、甲第１号証には以下の発明（以下、「甲１発明」という。）が記載されていると認める。 
  
「焼成マグネシアクリンカーと鱗状黒鉛を含有する炭素含有耐火物において、焼成マグネシアクリンカーと鱗状黒鉛の合量に占める割合で、鱗状黒鉛を１５質量％、焼成マグネシアクリンカーを８５質量％含有し、さらに平均粒径５μｍの金属アルミニウム粉末を添加鱗状黒鉛量に対し３．３質量％又は６．７質量％含有する、炭素含有耐火物。」 
  
イ　参考文献１の記載事項 
　参考文献１には、以下の記載がある。 
 
（参１ａ）「【請求項１】
　溶融金属容器にライニングされたマグネシアカーボンれんがの補修方法であって、固定炭素量が１３質量％以下（０を含まず）のマグネシアカーボンれんがに対して溶射を行うマグネシアカーボンれんがの補修方法。」
（参１ｂ）「【請求項３】 
　マグネシアカーボンれんがが、粒径１ｍｍ超〜５ｍｍのマグネシアクリンカーが１０〜５０質量％、粒径７５μｍ超〜１０００μｍのマグネシアクリンカーが１０〜７０質量％、粒径７５μｍ以下のマグネシアクリンカーが１０質量％以下（０を含む）、粒径４５〜１０００μｍの鱗状黒鉛が１〜１０質量％、粒径４５μｍ未満の鱗状黒鉛が３質量％以下（０を含む）、およびＡｌまたはＡｌ合金がＡｌ含有量として３質量％以下である耐火原料配合物に有機バインダーを添加して混練し、成形後熱処理して得られたものである請求項１に記載のマグネシアカーボンれんがの補修方法。」 
（参１ｃ）「【００１６】
  本発明が解決しようとする課題は、低カーボンタイプのマグネシアカーボンれんがをライニングした溶融金属容器の寿命を向上させるために、低カーボンタイプのマグネシアカーボンれんがと溶射施工体との接着性を向上させるができる補修方法を提供することにある。」
（参１ｄ）「【００２５】 
　また、マグネシアカーボンれんがには黒鉛等の炭素質材料の酸化を防止するためにＡｌ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｉまたはそれらを組み合わせた合金、ＳｉＣ、Ｂ４Ｃなどの炭化物、さらには硼化金属化合物の適用が可能である。」 
  
（参１ｅ）「【００２７】 
　また、粒径７５μｍ超〜１０００μｍのマグネシアクリンカーは、溶射施工体との接着力の面から、耐火原料配合物に占める割合で１０〜７０質量％含有させることが好ましく、より好ましくは２０〜６０質量％含有させる。１０質量％未満ではれんが組織が粗になり強度が不足することにより溶射施工体の接着力が低下する。７０質量％を超えるとれんが中のマグネシア同士あるいは溶射施工体との焼結が過剰となることから、原れんが部との組織差が大きくなり、温度サイクルの過程において境界部に亀裂が発生し、溶射施工体が安定して接着しづらくなる。」 
  
（参１ｆ）「【００３９】 
　実施例１１〜１４は耐火原料配合物中における粒径７５μｍ以下のマグネシアクリンカーの占める割合が溶射施工体との接着性に与える影響を調査したものである。粒径７５μｍ以下のマグネシアクリンカーの占める割合が少ないほど溶射施工体との接着強度が高い傾向になっており、実施例１１および実施例１２は接着力、耐食性ともに実施例１３および実施例１４よりも優れる結果になっている。 
【００４０】 
　実施例１５〜１８は耐火原料配合物中における粒径７５μｍ超〜１０００μｍのマグネシアクリンカーの占める割合が溶射施工体との接着性に与える影響を調査したものである。粒径７５μｍ超〜１０００μｍのマグネシアクリンカーの占める割合が５質量％と少ない実施例１５および７５質量％と多い実施例１８は溶射施工体との接着強度がやや低くなっている。 
【００４１】 
 ・・・ 
【表２】 
 」 
ウ　甲第４号証の記載事項 
　甲第４号証には、以下の記載がある。 
  
（甲４ａ）「【０００４】 
【発明が解決しようとする課題】ところで、MgO−C質煉瓦の酸化を抑制する手段として、これまで酸化防止剤の添加に関する検討結果が種々報告されている。現在知られている酸化防止剤としては、Al，Si，Al−Mg合金，SiC，B4C，Mg−B合金，CaB6，AlB12，Mg2Si等がある。」 
  
（甲４ｂ）「【００２２】図１及び図２から、ピッチ粉末の併用添加(複合添加)により煉瓦熱間強度の増大及び熱間での耐摩耗性の向上が認められるが、これは、添加したピッチ粉末が溶融し、炭化する過程で煉瓦組織中の微細な間隙に侵入してカ−ボンボンドを形成するためと考えられる。」 
  
（甲４ｃ）「【００２４】このことから、微細な間隙へのピッチの侵入、充填は、ピッチに特有な挙動であることが理解でき、これは、微細な間隙が耐酸化性に優れるピッチで充填されることにより[図３(Ｂ)参照]、黒鉛粒子間のカ−ボンボンド部分の耐酸化性も向上すると推定される。これらの結果から、出鋼口スリ−ブ用MgO−C煉瓦にピッチ粉末を複合添加し、カ−ボンボンドの強化を図ることができることが理解できた。」 
  
（甲４ｄ）「【００３３】また、本発明に係る低カ−ボン質MgO−C耐火物において、上記マグネシア原料及びカ−ボン原料の合計量に対し外割りでピッチ粉：0.3〜5wt％を添加することを特徴とする。ピッチ粉が0.3wt％未満では、本発明で意図するカ−ボンボンドの強化をはかることができず、逆に5wt％を超えると耐火物全体の揮発分量が多くなり、製造時に亀裂が発生するので好ましくない。また、使用時における揮発分による亀裂発生を考慮すると、3wt％以下がより好ましい。」 
エ　甲第５号証の記載事項 
　甲第５号証には、以下の記載がある。 
  
（甲５ａ）「【００１４】 
【実施例】表１に示すような組成の炭素含有れんがを混練、プレス成形した後３００℃で１０時間熱処理した。比較例として同様に表２に示した配合のものも用意した。そのれんがについての各種試験結果も同じく表１および表２中に示す。なお、使用したフェノール樹脂は残炭率５３％のものである。」 
オ　対比・判断 
（ア）本件発明１について 
　本件発明１と甲１発明を対比する。
　甲１発明の「焼成マグネシアクリンカー」、「鱗状黒鉛」、「平均粒径５μｍの金属アルミニウム粉末」は、それぞれ、本件発明１の「マグネシア原料」、「黒鉛」、「粒径４５μｍ以下の含有量が８５質量％以上の金属Ａｌ」に相当する。そして、甲１発明の「炭素含有耐火物」は、マグネシアを主な構成成分とするものであるから、本件発明１の「マグネシアカーボンれんが」に相当する。 
　そうすると、本件発明１と甲１発明は「マグネシア原料と黒鉛とを含有するマグネシアカーボンれんがにおいて、マグネシア原料と黒鉛との合量に占める割合で、黒鉛を３質量％以上２５質量％以下、マグネシア原料を７５質量％以上９７質量％以下含有し、さらに粒径４５μｍ以下の含有量が８５質量％以上の金属Ａｌを添加黒鉛量に対して３質量％以上１５質量％以下含有する、マグネシアカーボンれんが。」である点で一致し、以下の点で相違する。 
  
（相違点）本件発明１は、「マグネシア原料の粒度構成として、マグネシア原料と黒鉛との合量に占める割合で、粒径０．０７５ｍｍ以上１ｍｍ以下のマグネシア原料が３６質量％以上配合され、かつ粒径０．０７５ｍｍ未満のマグネシア原料に対する粒径０．０７５ｍｍ以上１ｍｍ以下のマグネシア原料の質量比が４．２以上で」あって、「１４００℃で３時間還元焼成後の見かけ気孔率が７．８％以下である」のに対し、甲１発明は、マグネシア原料（焼成マグネシアクリンカー）の粒度分布及び１４００℃で３時間還元焼成後の見かけ気孔率が明らかでない点。 
　相違点について検討する。
　参考文献１（上記（参１ｂ）、（参１ｅ）及び（参１ｆ）を参照）には、粒径７５μｍ超〜１０００μｍのマグネシアクリンカーが耐火原料配合物に占める割合で１０〜７０質量％含有させることが好ましく、より好ましくは２０〜６０質量％含有させることが記載され、前記（参１ｆ）の【表２】には、耐火原料配合物中の粒径７５μｍ超〜１０００μｍのマグネシアクリンカーの割合を３５％、６５％（実施例１７）、７５％（実施例１８）とした実施例や、粒径７５μｍ以下のマグネシア原料に対する粒径７５μｍ超〜１０００μｍのマグネシア原料の質量比を４．２以上とした実施例も（実施例６〜１１、１７、１８）記載されているが、参考文献１記載の発明において、マグネシアクリンカーの粒度構成を上記のものとする主たる目的は、マグネシアカーボンれんがと溶射施工体との接着性の向上を図ることである。また、（参１ｆ）から、粒径７５μｍ以下のマグネシアクリンカーの占める割合が少ないほど、すなわち、粒径７５μｍ以下のマグネシア原料に対する粒径７５μｍ超〜１０００μｍのマグネシア原料の質量比が高いことが好ましいことがうかがえるものの、その目的は、同様にマグネシアカーボンれんがと溶射施工体との接着性の向上を図ることであって、当業者といえども、参考文献１の記載に基づいて甲１発明のマグネシアクリンカーの粒度構成を調整したとしても、１４００℃で３時間還元焼成後の見かけ気孔率を７．８％以下まで低減し得ることは予測し得ない。
　加えて、（参１ａ）、（参１ｂ）、（参１ｃ）から、参考文献１に記載されたマグネシアクリンカーの粒度構成は、固定炭素量が１３質量％以下であって、鱗状黒鉛の含有量が１〜１０質量％であるような低カーボンタイプのマグネシアカーボンれんがに適したものであるということができ、一方、甲１発明は、炭素成分として鱗状黒鉛を１５質量％含有するものであるから、参考文献１でいう低カーボンタイプのマグネシアカーボンれんがにはあたらないともいえる。
　そうすると、甲１発明において、参考文献１の記載に基づき、マグネシア原料の粒度構成として、マグネシア原料と黒鉛との合量に占める割合で、粒径０．０７５ｍｍ以上１ｍｍ以下のマグネシア原料が３６質量％以上配合され、かつ粒径０．０７５ｍｍ未満のマグネシア原料に対する粒径０．０７５ｍｍ以上１ｍｍ以下のマグネシア原料の質量比が４．２以上とし、１４００℃で３時間還元焼成後の見かけ気孔率が７．８％以下のれんがとすることは、当業者が容易に想到し得たとはいえない。
　なお、甲第４号証及び甲第５号証には、マグネシア原料の粒度構成を前記相違点に係るものとすることについて何ら記載ないし示唆がない。
　したがって、本件発明１は、甲１発明ではなく、また、甲１発明、並びに参考文献１に記載された事項、及び第４、５号証に記載される周知技術に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものではない。
（イ）本件発明２〜４について
　本件発明２〜４は、本件発明１の発明特定事項を全て含むものであるから、前記（ア）の本件発明１の検討を踏まえると、甲１発明ではなく、また、甲１発明、並びに参考文献１に記載された事項、及び第４、５号証に記載される周知技術に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものではない。
（ウ）小括
　上記（ア）及び（イ）のとおりであるから、本件発明１〜４は、甲１発明ではなく、また、甲１発明、並びに参考文献１に記載された事項、及び第４、５号証に記載される周知技術に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものではない。
　したがって、取消理由３及び４によっては、請求項１〜４に係る特許を取り消すことはできない。
４−４　取消理由５について
ア　甲第２号証の記載
　甲第２号証には、以下の記載がある。
（甲２ａ）「【０００１】 
　本発明は、高炉、混銑車、転炉、取鍋、溶融還元炉等の溶融金属容器の内張りや、高炉出銑口充填材、連続鋳造設備に具備されるノズル、浸漬ノズル、ロングノズル、スライディングノズル、ストッパー等、その他非鉄金属用溶解炉などに好適に使用される
耐火物組成物
  
（甲２ｂ） 「【００１３】 
　本発明は上記の点に鑑みてなされたものであり、より固定炭素量を増大させることができ、
耐酸化性や耐スポーリング性、耐食性が良好な耐火物を得ることができる耐火物組成物を提供することを目的とする
  
（甲２ｃ）「【００２３】 
　
本発明によれば、バインダー中の２−フルアルデヒドはフェノール樹脂とタールやピッチをそれぞれ溶解させる溶剤としても作用し、
これらを相溶性高く溶解させることができるものであり、成形性を高めることができるものである。
この硬化剤として使用するホルムアルデヒドを生成する化合物によって、フェノール樹脂を硬化させる他に、２−フルアルデヒドをフェノール樹脂やタールあるいはピッチと十分に反応させて高分子化することができ、固定炭素量が高く耐食性や耐スポーリング性の良好な耐火物を得ることができるものである。
  
（甲２ｄ）「【００２５】 
　本発明において耐火骨材としては、通常耐火物の原料として使用されている各種のものを用いることができるものであり、粗粒から微粉まで任意の耐火原料を粒度配合して使用することができる。例えば、
電融マグネシア等の電融品、焼結マグネシア等の焼結品、天然マグネシア
　【００２６】 
　これらのなかでも本発明では、
耐火物の少なくとも一部としてマグネシアを用いるものである。
 【００２７】 
　
また耐食性を向上させるために、溶融スラグとの濡れ性が悪い炭素質材料の粉末を耐火骨材として配合する
炭素質材料としては天然黒鉛、
  
（甲２ｅ）「【００２９】 
　これらの耐火骨材にバインダーを配合して混練することによって、耐火物組成物を得ることができるものであり、
本発明ではバインダーとして、フェノール樹脂、タールやピッチ、２−フルアルデヒドの３成分を用い、さらに硬化剤、及び必要に応じて反応触媒を配合するものである。
  
（甲２ｆ）「【００５４】 
　
そして、耐火骨材として電融マグネシア（ＭｇＯ含有率９８．３質量％）８０質量部、純度９８％の天然黒鉛１８質量部、Ａｌの粉末２質量部を用い
さらに上記のノボラック型フェノール樹脂Ａ、上記のピッチＡ、硬化剤としてヘキサメチレンテトラミンを表１に示す配合で投入し、１０分間混練した後、７０〜８０℃で、これに２−フルアルデヒド（沸点１６１．７℃）を表１の配合で添加し
この坏土に用いた配合でフェノール樹脂、ピッチ、ヘキサメチレンテトラミン、２−フルアルデヒドを混合したものについて、ＪＩＳ　Ｋ　６９１０（１９９９）に準拠して固定炭素量を測定し、表１に示した。
  
（甲２ｇ）「【００６６】 
　また、上記の実施例１〜９及び比較例１〜７において、混練翌日に作製したれんがから試料を切り出し、耐スポーリングテストと耐酸化テストを行なった。・・・（中略）・・・ 
【００６７】 
　
さらに混練翌日に作製したれんがから５０×５０×５０ｍｍのテストピースを切り出し、コークスブリーズ中で１４００℃、３時間還元焼成した後の気孔率を測定した。
【００６８】 
　上記の実施例１〜９及び比較例１〜７の配合及び測定・テスト結果を表１及び表２に示す。 
【００６９】 
【表１】 
 」 
  
　上記（甲２ｅ）〜（甲２ｇ）によれば、甲第２号証に実施例９として開示されているれんがは、耐火骨材として電融マグネシア（ＭｇＯ含有率９８．３質量％）８０質量部、純度９８％の天然黒鉛１８質量部及びＡｌの粉末２質量部を含有し、さらにバインダーとしてフェノール樹脂、ピッチ、２−フルアルデヒド、硬化剤及び反応触媒を含むものであり、１４００℃、３時間還元焼成した後の気孔率が６．７％であり、また、フェノール樹脂、ピッチ、２−フルアルデヒド、硬化剤及び反応触媒を混合して測定した固定炭素量、すなわち、バインダーの固定炭素量が６８．３％である。 
  
　上記（甲２ａ）〜（甲２ｇ）から、甲第２号証には以下の発明（以下、「甲２発明」という。）が記載されていると認める。 
 「耐火骨材として電融マグネシア（ＭｇＯ含有率９８．３質量％）８０質量部、純度９８％の天然黒鉛１８質量部及びＡｌの粉末２質量部を含有し、さらにバインダーとしてフェノール樹脂、ピッチ、２−フルアルデヒド、硬化剤及び反応触媒を含み、１４００℃、３時間還元焼成した後の気孔率が６．７％であり、バインダーの固定炭素量が６８．３％である、れんが。」 
  
イ　甲第１号証の記載事項 
　甲第１号証には、前記４−３のアで摘示したとおりの記載がある。 
ウ　対比・判断
（ア）本件発明１について
　本件発明１と甲２発明を対比する。
　甲２発明の「Ａｌの粉末」及び「気孔率」は、それぞれ、本件発明１の「金属Ａｌ」及び「見かけ気孔率」に相当する。また、甲２発明においては、ＭｇＯ含有率９８．３質量％の電融マグネシアを用いているところ、本件特許明細書の段落【００２６】には、「より高い耐食性を得るためにはＭｇＯ純度が高いマグネシア骨材を使用したほうがよく、ＭｇＯ純度は９６％以上、さらに望ましくは９８％以上である。」と記載されているから、甲２発明の「電融マグネシア（ＭｇＯ含有率９８．３質量％）」は、本件発明１の「マグネシア原料」に相当する。また、甲２発明においては、純度９８％の天然黒鉛を用いているところ、本件特許明細書の段落【００２７】には、「より高い耐食性を得るためにはＣ純度が高い黒鉛を使用したほうがよく、Ｃ純度は８５％以上、さらに望ましくは９８％以上である。」と記載されているから、甲２発明の「純度９８％の天然黒鉛」は、本件発明１の「黒鉛」に相当する。そして、甲２発明の「れんが」は、マグネシア原料と黒鉛とを含有するものであるから、本件発明１の「マグネシアカーボンれんが」に相当する。 
　また、甲２発明におけるマグネシア原料の含有量は、マグネシア原料と黒鉛の合量に占める割合で約８２質量％（８０質量部／（８０＋１８）質量部）であり、黒鉛の含有量は、約１８質量％（１８質量部／（８０＋１８）質量部）であるから、甲２発明におけるマグネシア原料及び黒鉛の含有量は、本件発明１に規定された数値範囲内である。加えて、甲２発明における金属Ａｌの含有量は、添加黒鉛量に対して約１１質量％（２質量部／１８質量部）であり、本件発明１に規定された数値範囲内である。 
　そうすると、本件発明１と甲２発明は、 
「マグネシア原料と黒鉛とを含有するマグネシアカーボンれんがにおいて、マグネシア原料と黒鉛との合量に占める割合で、黒鉛を３質量％以上２５質量％以下、マグネシア原料を７５質量％以上９７質量％以下含有し、さらに金属Ａｌを添加黒鉛量に対して３質量％以上１５質量％以下含有し、１４００℃で３時間還元焼成後の見かけ気孔率が７．８％以下であるマグネシアカーボンれんが。」 
である点で一致し、以下の点で相違する。 
（相違点１）
　本件発明１は、「マグネシア原料の粒度構成として、マグネシア原料と黒鉛との合量に占める割合で、粒径０．０７５ｍｍ以上１ｍｍ以下のマグネシア原料が３６質量％以上配合され、かつ粒径０．０７５ｍｍ未満のマグネシア原料に対する粒径０．０７５ｍｍ以上１ｍｍ以下のマグネシア原料の質量比が４．２以上で」あるのに対し、甲２発明は、マグネシア原料（焼成マグネシアクリンカー）の粒度分布が明らかでない点。 
（相違点２） 
　本件発明１においては、「粒径４５μｍ以下の含有量が８５質量％以上の金属Ａｌ」を用いるのに対し、甲２発明においてはＡｌの粉末を用いているものの、その粒度分布が不明である点。 
　まず、相違点１について検討する。
　甲第１号証には、マグネシア原料の粒度構成を前記相違点に係るものとすることについて何ら記載ないし示唆がないから、甲２発明において、甲第１号証の記載に基づき、マグネシア原料の粒度構成として、マグネシア原料と黒鉛との合量に占める割合で、粒径０．０７５ｍｍ以上１ｍｍ以下のマグネシア原料が３６質量％以上配合され、かつ粒径０．０７５ｍｍ未満のマグネシア原料に対する粒径０．０７５ｍｍ以上１ｍｍ以下のマグネシア原料の質量比が４．２以上とすることは、当業者が容易に想到し得たとはいえない。
　なお、参考文献１についても検討すると、参考文献１には、先に検討したとおり（前記（参１ｂ）、（参１ｅ）及び（参１ｆ）を参照）、粒径７５μｍ超〜１０００μｍのマグネシアクリンカーが耐火原料配合物に占める割合で１０〜７０質量％含有させることが好ましく、より好ましくは２０〜６０質量％含有させることが記載され、前記（参１ｆ）の【表２】には、耐火原料配合物中の粒径７５μｍ超〜１０００μｍのマグネシアクリンカーの割合を３５％、６５％（実施例１７）、７５％（実施例１８）とした実施例や、粒径７５μｍ以下のマグネシア原料に対する粒径７５μｍ超〜１０００μｍのマグネシア原料の質量比が４．２以上とした実施例も（実施例６〜１１、実施例１７、１８）記載されている。　
　しかし、（参１ａ）、（参１ｂ）、（参１ｃ）から、参考文献１に記載されたマグネシアクリンカーの粒度構成は、固定炭素量が１３質量％以下であって、鱗状黒鉛の含有量が１〜１０質量％であるような低カーボンタイプのマグネシアカーボンれんがに適したものであるということができ、一方、甲２発明は、（参２ｂ）の記載から、固定炭素量を増大させることで、耐酸化性や耐スポーリング性、耐食性が良好な耐火物を得ることを課題とするものであって、さらに、炭素成分として天然黒鉛だけでも１８質量％含有するものであることから、甲２発明は参考文献１における低カーボンタイプのマグネシアカーボンれんがにあたらないことは明らかである。
　そうすると、甲２発明において、参考文献１の記載に基づき、マグネシア原料の粒度構成として、マグネシア原料と黒鉛との合量に占める割合で、粒径０．０７５ｍｍ以上１ｍｍ以下のマグネシア原料が３６質量％以上配合され、かつ粒径０．０７５ｍｍ未満のマグネシア原料に対する粒径０．０７５ｍｍ以上１ｍｍ以下のマグネシア原料の質量比が４．２以上とすることは、当業者が容易に想到し得たとはいえない。
　したがって、相違点２について検討するまでもなく、参考文献１の記載を考慮しても、本件発明１は、甲２発明、及び甲第１号証の記載に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものではない。
（イ）本件発明２〜４について
　本件発明２〜４は、本件発明１の発明特定事項を全て含むものであるから、前記（ア）の本件発明１の検討を踏まえると、参考文献１の記載を考慮しても、甲２発明、及び甲第１号証の記載に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものではない。
（ウ）小括
　上記（ア）及び（イ）のとおりであるから、本件発明１〜４は、甲２発明、及び甲第１号証の記載に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものではない。
　したがって、取消理由５によっては、請求項１〜４に係る特許を取り消すことはできない。
４−５　取消理由において採用しなかった申立理由について
　申立人は、異議申立書において、本件訂正前の請求項１及び請求項２に係る発明と、甲第１号証に記載された発明及び甲第３号証に記載された発明とをそれぞれ対比し、両請求項に係る発明とも、マグネシアカーボンれんがの構成成分が一致するとしたうえで、相違点として「１４００℃で３時間還元焼成後の見かけ気孔率が７．８％以下」であることが甲第１及び第３号証に記載されていないことを挙げ、当該相違点にかかる見かけ気孔率を達成したマグネシアカーボンれんがは甲第２号証に記載されていることから、甲第１及び第３号証に記載された発明において、甲第２号証の記載に基づいて１４００℃で３時間還元焼成後の見かけ気孔率を７．８％以下に調整することは、当業者が容易に想到し得る旨主張している。（申立理由（１）及び（２）に相当。）
　しかし、前記４−３で検討したように、本件訂正によって本件発明１及び２に、マグネシア原料の粒度構成として「マグネシア原料と黒鉛との合量に占める割合で、粒径０．０７５ｍｍ以上１ｍｍ以下のマグネシア原料が３６質量％以上配合され、かつ粒径０．０７５ｍｍ未満のマグネシア原料に対する粒径０．０７５ｍｍ以上１ｍｍ以下のマグネシア原料の質量比が４．２以上」という発明特定事項が付加されたことで、甲１発明とは、前記の見かけ気孔率の点に加え、マグネシア原料の粒度構成が相違するものとなった。
　また、甲第２及び第３号証について検討しても、マグネシア原料の粒度構成を前記発明特定事項のものとすることについては記載も示唆もされていない。
　そうすると、本件発明１及び２は、甲第１〜第３号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるとはいえない。
　よって、申立人の申立理由（１）及び（２）は理由がない。
第４　むすび
　したがって、前記取消理由並びに特許異議の申立の理由及び証拠によっては、請求項１ないし４に係る特許を取り消すことはできない。
　また、他に請求項１ないし４に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
令和１年７月１２日（２０１９．７．１２）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
マグネシアカーボンれんが
　【技術分野】
　【０００１】
　本発明は、溶融金属の運搬、貯蔵、精製などを行う窯炉全般の内張り材に好適に使用されるマグネシアカーボンれんがに関する。
　【背景技術】
　【０００２】
　マグネシアカーボンれんが（以下「ＭｇＯ−Ｃれんが」という。）はマグネシアと黒鉛を主骨材として構成される耐食性、耐スポール性に優れたれんがであり、転炉をはじめとする窯炉全般の内張り材として汎く用いられている。
　【０００３】
　近年の精錬容器の操業過酷化に伴い、より耐用性に優れるＭｇＯ−Ｃれんがが求められるようになった。このＭｇＯ−Ｃれんがの耐用性を示す指標として耐酸化性や耐食性が挙げられる。これらの特性を向上させるためにはＭｇＯ−Ｃれんがを緻密化し、外気との通気性を低くすること、スラグや溶鉄の浸透を抑制することが有効である。これまでも、ＭｇＯ−Ｃれんが組織の緻密化のため、配合内容の改良、大容量真空成形機の導入などにより大幅な低気孔率化が図られ、同時に耐用性も向上することが確認され、炉材原単位の削減へ大きく貢献してきた。
　【０００４】
　一方、ＭｇＯ−Ｃれんがについて評価技術も進展がみられ、過去には専ら乾燥後の特性が評価されていたのに対し、最近ではＭｇＯ−Ｃれんがを予め還元焼成し、その特性が評価されるようになった。これによると見かけ気孔率は乾燥後で３％以下であっても、１４００℃で３時間還元焼成後では１０％あるいはこれ以上に達することがあり、使用後れんがのそれにより近い値が得られる。つまり、試料を予め還元焼成したほうが実使用時の試料により近い状態を表すことができ、材料の改善指標として有効と判断される。
　【０００５】
　また、ＭｇＯ−Ｃれんがの緻密性向上等を目的としてＡｌ、Ｓｉなどの金属を添加することも定常的に行われるようになり、その添加量、形状、粒度について種々検討されてきた。例えば特許文献１では粒径０．１ｍｍ以下のアトマイズ型金属Ａｌ粉を１〜８重量％添加したＭｇＯ−Ｃれんがが耐用性改善に有効であることが示されている。ここでアトマイズ粉を使う理由としては、比表面積が小さいため反応が抑制され持続されやすいことが挙げられているが、このとき受熱による組織形成は遅くなることが考えられる。さらに、その添加量は炭化アルミニウムの生成に消費されてもなお酸化防止に必要な金属Ａｌが残存するよう比較的多量に添加することが望ましいとされているが、昇温にともなって最終的に生成されるスピネルによりＭｇＯ−Ｃれんがは膨張し、例えば残存膨張の増大により緻密性は損なわれてしまうおそれがある。
　【０００６】
　一方、特許文献２には微量の金属Ｓｉを金属Ａｌと併用添加することにより耐酸化性、熱間強度の改善効果があることが示されている。ただし、ここではれんがの緻密性すなわち見かけ気孔率に関しての効能は明確にされておらず、金属Ａｌの添加量も比較的多いほうが望ましいとされており、前述のような緻密性の低下が懸念される。
　【０００７】
　特許文献３には金属Ａｌと金属Ｓｉを併用添加し、高熱間強度で耐食性に優れたＭｇＯ−Ｃれんがが開示されており、このなかには後述する本発明と同様に金属Ａｌ、Ｓｉの添加量が比較的少ないものも含まれている。しかし、これらの粒度は１５０μｍ以下と比較的粗粒なものが使用されており、１２００℃還元焼成後の気孔率はいずれも９％を下回ることができておらず、緻密化が不十分である。
　【０００８】
　マグネシア原料の粒度構成もＭｇＯ−Ｃれんがの緻密化に影響を及ぼすことが知られており、例えば特許文献４では１〜０．２ｍｍの範囲の中間粒を３０〜４５重量％、０．２ｍｍ以下の微粒を１５〜２５重量％とすることで耐酸化性、耐食性、熱間強度の向上が可能な緻密質ＭｇＯ−Ｃれんがが提案されている。中間粒を増量することにより緻密化が図られることは本発明とも趣旨を同じくするところであるが、この際に微粉の量をある程度少量に限定しないと充填性を損なうため緻密性が向上せず、さらに耐スポール性の劣化を伴うことになる。
　【先行技術文献】
　【特許文献】
　【０００９】
　【特許文献１】特開２００１−７２４７４号公報
　【特許文献２】特開昭５６−５９６６９号公報
　【特許文献３】特開昭５６−５９６６８号公報
　【特許文献４】特開平１−２７０５６４号公報
　【発明の概要】
　【発明が解決しようとする課題】
　【００１０】
　本発明が解決しようとする課題は、ＭｇＯ−Ｃれんがの一層の緻密性向上（気孔率低減）を図り、今までになかった耐用性の高いＭｇＯ−Ｃれんがを提供することにある。
　【課題を解決するための手段】
　【００１１】
　本発明は添加金属の種類、添加量、粒度を最適化することによりＭｇＯ−Ｃれんがの一層の気孔率低減を図り、今までになかった耐用性の高いＭｇＯ−Ｃれんがの提供を可能にしたものである。すなわち、本発明によれば以下のＭｇＯ−Ｃれんがが提供される。
　（１）マグネシア原料と黒鉛とを含有するマグネシアカーボンれんがにおいて、マグネシア原料と黒鉛との合量に占める割合で、黒鉛を３質量％以上２５質量％以下、マグネシア原料を７５質量％以上９７質量％以下含有し、さらに粒径４５μｍ以下の含有量が８５質量％以上の金属Ａｌを添加黒鉛量に対して３質量％以上１５質量％以下含有し、
前記マグネシア原料の粒度構成として、マグネシア原料と黒鉛との合量に占める割合で、粒径０．０７５ｍｍ以上１ｍｍ以下のマグネシア原料が３６質量％以上配合され、かつ粒径０．０７５ｍｍ未満のマグネシア原料に対する粒径０．０７５ｍｍ以上１ｍｍ以下のマグネシア原料の質量比が４．２以上であり、
　（２）さらに粒径７５μｍ以下の含有量が８５質量％以上の金属Ｓｉを添加黒鉛量に対して５質量％以下含有
する（１）に記載の
　（３）ピッチ系原料の含有量がマグネシア原料と黒鉛との合量に対して外掛けで１質量％未満である（１）又は（２）に記載のマグネシアカーボンれんが。
　（４）結合材として、残炭率が４８％以上のフェノール樹脂を使用した（１）乃至（３）のいずれかに記載のマグネシアカーボンれんが。
　【００１２】
　従来においてもＭｇＯ−Ｃれんがを還元焼成して見かけ気孔率を測定した例は散見されるが、それらは殆どが焼成温度は１２００℃以下であり、１４００℃という高熱負荷下において７．８％以下の低気孔率を達成した例はない。本発明者らは、高熱負荷後のＭｇＯ−Ｃれんがの見かけ気孔率を７．８％以下へとさらに低くさせることによって、従来にない耐食性や耐酸化性を向上させることが可能であるという知見を得た。このことは以下の手法、効果によって達成されたものである。
　【００１３】
　ＭｇＯ−Ｃれんがへの金属Ａｌの添加は公知であるが、その添加方法は弾性率上昇、耐スポール性劣化が許される範囲で可能な限り多量に添加し、耐酸化性、熱間強度向上の効果を得ようと考えられてきた。しかし今回、本発明者らは金属Ａｌを多量に添加するとその昇温過程で生成されるアルミナ、スピネルは体積膨張を伴うため微細組織中に気孔を生じ、さらに残存膨張率の上昇により組織の緻密性を低下させる場合があることを知見した。金属Ａｌの添加を比較的少量に留めると耐酸化性の低下が懸念されるが、ＭｇＯ−Ｃれんがの緻密性を確保することにより通気率を低減できるため耐酸化性は維持される。またその粒度も小さいほうが見かけ気孔率を低減するためには好ましい。これは金属Ａｌが昇温過程で溶融、揮発して生じる気孔径を小さくでき、開放気孔化する確率が小さくなるためである。さらにこのことはＭｇＯ−Ｃれんがの組織を早期に形成するためにも有効と考えられる。
　【００１４】
　一方、金属Ｓｉの添加も見かけ気孔率を低減するために有効であることが判明した。金属Ｓｉはその昇温過程でＭｇＯ−Ｃれんが内でＳｉＣ、続いてＳｉＯ２を生成する。このＳｉＯ２はＭｇＯと反応し比較的融点の低いＥｎｓｔａｔｉｔｅ，Ｆｏｒｓｔｅｒｉｔｅを生成するが、この反応過程の液相がＭｇＯ−Ｃれんがの微細気孔を埋め低気孔率化が図られる。さらに金属Ａｌとの共存下では、さらに低融点であるＣｏｒｄｉｅｒｉｔｅも生成し、より効率よく液相が気孔を埋める効果が発現される。また金属Ｓｉの粒度も小さいほうが低気孔率化には有効であり、これは金属Ａｌの場合と同様に昇温過程で溶融、揮発して生じる気孔径を小さくでき開放気孔化する確率が小さくなるためである。
　【００１５】
　ＭｇＯ−Ｃれんがの結合材としては一般的にフェノール樹脂が使用されるが、その残炭率は高いほうが望ましい。これは加熱過程において溶剤の揮発、重縮合反応に伴う揮発分を少なくできるためであり、さらにそれらが揮発する際の系外へのいわゆる抜け道が開放気孔化を助長するためである。
　【００１６】
　ＭｇＯ−Ｃれんがの耐スポール性を補償するためピッチ系原料の添加が汎く実施されるようになった。このピッチ系原料は種々の軟化点、残炭率のものが市販されているが、いずれのピッチ系原料を添加しても揮発分を含有するため気孔率を上昇させてしまう傾向がある。またその添加量が多くなるとれんがの充填性を低下させ、かつ成形時のスプリングバックが増大し緻密性を低下させてしまう傾向がある。この点からピッチ系原料の含有量は、マグネシア原料と黒鉛との合量に対して外掛けで１質量％未満であることが好ましいが、必ずしもこれに限定されるものではない。
　【００１７】
　マグネシア原料の粒度構成はＭｇＯ−Ｃれんがの緻密性に影響する。マグネシア原料は加熱、冷却の過程で膨張、収縮するが、周囲の黒鉛よりも膨張率が大きいため収縮する際にその周囲に空隙が生成する。１ｍｍ超の粗粒の周囲には比較的大きな空隙が生成し容易に開放気孔化してしまうため見かけ気孔率の上昇が大きい。このような理由から１ｍｍ以下の粒子を多く配合することで見かけ気孔率は低減される。さらに７５μｍ未満の微粉は、その配合量をある程度抑制しマグネシア粒子間の距離を保ち互いに衝突しないようにすることで充填性が確保され、緻密性が向上する。また７５μｍ未満の微粉の配合量を抑制することは耐スポール性の確保にもつながる。
　【００１８】
　以下、本発明の構成を詳細に説明する。
　【００１９】
　ＭｇＯ−Ｃれんがの見かけ気孔率を評価するときの焼成温度は１４００℃とした。これ未満の温度ではＭｇＯ−Ｃれんが内部での反応が完了しきれず、熱負荷も充分でないため緻密性の評価として適当ではない。またこれを超える温度では焼結が進行してこの効果を分離して評価することが困難になるうえ、焼成する炉への負荷が大きく定常的な測定評価として好ましくなくなる。焼成時間は試料が１４００℃に晒される時間として３時間とした。３時間未満ではＭｇＯ−Ｃれんが内部での反応が完了しきれず適当ではない。さらにこれよりも長時間の焼成では焼結が進行してこの効果を分離して評価することが困難になる。本発明は、１４００℃で３時間還元雰囲気で焼成した後の試料を、媒液を白灯油としたアルキメデス法（ＪＩＳ　Ｒ　２２０５）により測定された見かけ気孔率を７．８％以下に抑制することを特徴とする。
　【００２０】
　金属の添加量は添加黒鉛量との比率で規定した。酸化防止材としての金属の必要添加量は酸化消失する黒鉛の量に応じて決定するのが妥当であるからである。
　【００２１】
　金属Ａｌの添加量は添加黒鉛量に対して１５質量％以下が適当であり、さらには１０質量％以下であることが望ましい。このように金属Ａｌの添加量を比較的少量に留めることにより、膨張性を抑制し、金属Ａｌが揮発して生じる気孔を少なくでき、結果としてＭｇＯ−Ｃれんがは緻密化される。１質量％以上添加する理由は、これ未満の添加量では耐酸化性が不十分であるためであり、さらに望ましい添加割合は３質量％以上である。この効果は粒径７５μｍ以下の細かい金属Ａｌを使用することで一層の効果が発現される。具体的には、粒度構成として粒径７５μｍ以下の含有量が８５質量％以上の金属Ａｌを使用することが望ましく、粒径４５μｍ以下の含有量が８５質量％以上の金属Ａｌを使用することがさらに望ましい。
　【００２２】
　金属Ｓｉの添加量は添加黒鉛量に対して５質量％以下と極微量で充分であり、粒径７５μｍ以下の細かい金属Ｓｉ、具体的には粒度構成として粒径７５μｍ以下の含有量が８５質量％以上の金属Ｓｉを使用することで一層の効果が発現される。これ以上の過多な添加はＭｇＯ−Ｃれんが内での低融物生成量を増大させ、耐食性低下の原因となり耐用性を低下させる。金属Ｓｉの添加量の下限は特に限定されないが、金属Ｓｉの効果を顕著に発現させるには添加黒鉛量に対して１質量％以上であることが望ましい。
　【００２３】
　結合材として使用するフェノール樹脂はノボラック型、レゾール型、及びこの混合型のいずれでもよいが、ＭｇＯ−Ｃれんがにおいては経時変化をおこし難いノボラック型がより好ましい。粉末、または適当な溶剤に溶かした液状、さらに液状と粉末の併用のいずれも使用でき、通常はヘキサメチレンテトラミンなどの硬化材を適量添加して残炭率を確保する。その残炭率は３４％以上であることが望ましく、さらに望ましくは４８％以上であるが、必ずしもこれに限定されるものではない。通常市販されている耐火物用のフェノール樹脂でこのような高残炭樹脂はあまり知られていないが、例えば特開２０１０−１０５８９１号公報に開示されているようにピッチを相溶させたり溶媒種、量を調整することにより５０％以上の残炭率を達成することも可能である。
　【００２４】
　ピッチ系原料は軟化点、残炭率のいずれのものも使用可能であり、必要により複数種を併用添加してもよい。さらに国際公開第２００７／０１１０３８号に開示されているように分散性を高めて添加することにより他特性の劣化を抑制したうえで一層の耐スポール性改善効果が得られる。ただし前述のような理由から、その添加量はマグネシア原料と黒鉛との合量に対して外掛けで、１．０質量％未満に留めることが望ましく、さらに望ましくは０．６質量％未満である。
　【００２５】
　マグネシア原料は粒度構成としては、マグネシア原料と黒鉛との合量に占める割合で、粒径０．０７５ｍｍ以上１ｍｍ以下のものを３５質量％以上配合させ、かつ０．０７５ｍｍ未満のマグネシア原料に対する０．０７５ｍｍ以上１ｍｍ以下のマグネシア原料の質量比（０．０７５ｍｍ以上１ｍｍ以下のマグネシア原料の質量／０．０７５ｍｍ未満のマグネシア原料の質量）が４．２以上となるよう配合することが好ましい。こうすることで比較的大きな開放気孔を生成する１ｍｍ超のマグネシア原料は５７質量％未満に抑制されることになる。粒径０．０７５ｍｍ以上１ｍｍ以下のものを３５質量％以上配合する理由は、これ未満の配合量では上述の機構による気孔率抑制効果が不十分なためである。また粒径０．０７５ｍｍ未満のマグネシア原料に対する粒径０．０７５ｍｍ以上１ｍｍ以下のマグネシア原料の質量比を４．２以上とすることにより、粒径０．０７５ｍｍ未満の粒子が過多に配合されることを防ぎ、マトリックス中のマグネシア粒子間の距離が適度に保たれ充填性が確保され緻密性を向上させることができるとともに、耐スポール性も確保できる。
　【００２６】
　本発明により製造されるＭｇＯ−Ｃれんがにおいて使用されるマグネシア原料は電融マグネシア、焼結マグネシアのいずれもよく、これらを混合して使用してもよい。その組成も特に規定されるものではないが、より高い耐食性を得るためにはＭｇＯ純度が高いマグネシア骨材を使用したほうがよく、ＭｇＯ純度は９６％以上、さらに望ましくは９８％以上である。
　【００２７】
　黒鉛は通常の鱗状黒鉛が使用されるが、これに換えてまたはこれと併用して膨張黒鉛、人造黒鉛、キッシュグラファイトなどを使用してもよい。その組成は特に規定されるものではないが、より高い耐食性を得るためにはＣ純度が高い黒鉛を使用したほうがよく、Ｃ純度は８５％以上、さらに望ましくは９８％以上である。粒度は極端に細粒なものでは緻密性の維持が難しいため、粒径０．０４ｍｍ以上の、さらに望ましくは粒径０．１５ｍｍ以上の黒鉛をその配合量の４０質量％以上使用したほうがよい。
　【００２８】
　さらに諸特性改善を目的として、Ｍｇ、Ｃａ、Ｃｒ、Ｚｒなど他の金属、及びこれら元素の２種以上の合金、これらとＢ、Ｃとの化合物を添加することが可能である。本発明はこれらの添加効果を損なうものではないが、これらも過多に添加すると緻密性が低下するなどの弊害があるため、その添加量は金属Ａｌと同様に添加黒鉛量に対して１５質量％以下とすることが望ましい。
　【００２９】
　この他、主に耐スポール性を補償するために単球型及び／又はアグリゲート型カーボンブラック、及びこれらの分散、解砕処理粉などを使用することができる。しかしこれらも過多に添加すると緻密性を低下させるため、その添加量はＣ成分の合計で１．５質量％以下が望ましい。
　【００３０】
　これらのＭｇＯ−Ｃれんがの製造にあたっては、混練機、成形機、乾燥機の種類やその製造内容を限定するものではない。ただし緻密なＭｇＯ−Ｃれんがを得るために、混練については添加する原料が十分に分散かつ練り込みを行うことが可能な混練機を用いて混練を行うことが望ましい。成形圧力は１２０ＭＰａ程度以上、さらには１５０ＭＰａ以上にて成形されることが望ましい。乾燥温度は結合材の溶媒の沸点以上必要だが４００℃以下に留めたほうが酸化防止の点で好ましい。
　【発明の効果】
　【００３１】
　こうして得られた緻密な、つまり低気孔率なＭｇＯ−Ｃれんがは耐食性が極めて良好である。また通気率も大幅に低減されることから金属添加量が少ないにも関わらず耐酸化性が劣ることはない。マグネシア原料の粒度構成も微粉の配合量を抑制し耐スポール性に配慮して設計されているため、稼動中に割れる心配がない点は特筆される。
　【００３２】
　このような本発明のＭｇＯ−Ｃれんがは転炉の全部位、鋼鍋スラグライン部、二次精錬容器に好適に適用され、炉寿命向上、炉材原単位低減に大きく貢献できる。
　【発明を実施するための形態】
　【００３３】
　以下、実施例に基づき、本発明の実施の形態を説明する。尚、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
　【実施例】
　【００３４】
　試料作製は転炉用製品製造ラインを用いた。表１、２に記載の割合にて原料秤量を行い、混練はハイスピードミキサーを使用し、成形は長さ８１０ｍｍの側壁用標準形状において真空フリクションにより最高１８０ＭＰａの成形圧力で成形した。乾燥はバッチ炉において最高２８０℃で５時間保持した。
　【００３５】
　これから物性測定用試料を切り出して試験を行った。見かけ気孔率の測定においては形状６０×６０×６０ｍｍの試料をコークスブリーズ中に埋め、電気炉において１４００℃まで昇温し、３時間保持して自然放冷した。この後溶媒を白灯油とし、ＪＩＳ　Ｒ　２２０５に準拠して見かけ気孔率を測定した。耐酸化性の評価は乾燥後試料からφ５０×５０ｍｍに切り出し、大気雰囲気下で電気炉中１４００℃で５時間焼成した。この後試料の高さ方向の中央を切断し、炭素成分が脱炭して変色した部分の厚さを４方向計測してこの値の平均値を脱炭層厚さとした。耐食性は、回転侵食試験にて評価した。回転侵食試験では、水平の回転軸を有するドラムの内面に供試れんがでライニングし、スラグを投入、加熱してれんが表面を侵食させた。熱源は酸素−プロパンとしたバーナーで、試験温度は１７００℃、スラグ組成はＣａＯ／ＳｉＯ２＝３．４、ＦｅＯ＝２０％、ＭｇＯ＝３％とし、スラグの排出、投入を３０分毎に１０回繰り返した。試験終了後、各れんがの最大溶損部の寸法を測定し、これから耐食性指数を算出した。この耐食性指数は数値が大きいものほど耐食性が優れることを示す。
　【００３６】
　表１は、添加黒鉛量（マグネシア原料と黒鉛との合量に占める割合で示す。以下同じ。）に対する金属Ａｌの添加量の影響を調査した結果である。耐食性指数は、表１に記載の「比較例１」の侵食量を１００とする耐食性指数で表示した。
　【００３７】
　参考例１は黒鉛１３質量％に対し粒径が７５μｍ以下の金属Ａｌを０．１３質量％添加し、添加黒鉛量に対する金属Ａｌ比率を１．０％とした結果、見かけ気孔率７．８％が達成され耐酸化性、耐食性ともに優れる結果となった。これに対し比較例１は金属Ａｌの添加量が少ない即ち添加黒鉛量に対する金属Ａｌの比率が少ないため、見かけ気孔率が上昇し、耐酸化性、耐食性も劣る結果となった。
　【００３８】
　
参考例
　【００３９】
　参考例３，実施例４は参考例１，
参考例
参考例
　【００４０】
　表２と３は、さらに添加する金属の種類と添加量、黒鉛の添加量、フェノール樹脂の残炭率の影響を調査した結果である。耐食性指数は表３に記載の「比較例３」の侵食量を１００とする耐食性指数で示した。比較例３、４は添加黒鉛量に対する金属Ａｌ比率を各々０．９％、１５．４％とした結果である。表１に記載の比較例１，２と同様、見かけ気孔率は大きく、耐食性に劣る結果となった。実施例５は金属Ａｌ添加量を１質量％にし添加黒鉛量に対する金属Ａｌ比率を７．７％とした結果、一層の見かけ気孔率低減と耐食性の向上が図られた。これに対し比較例５は金属Ａｌを１％即ち添加黒鉛量に対する金属Ａｌ比率を７．７％としても０．１５ｍｍ以下の比較的粗粒の金属Ａｌ（粒径７５μｍ以下の含有量は１０質量％）を添加した結果、十分な気孔率低減効果が得られず、耐酸化性、耐食性も劣る結果となった。
　【００４１】
　実施例６，７，８は金属Ｓｉを併用し、さらに金属Ａｌ、Ｓｉを細粒化することにより低気孔率化が図られたものである。実施例９は実施例８にＢ４Ｃを０．１質量％添加し、さらに特性改善効果が確認されたものである。実施例１０，１１，１２，１３は黒鉛をそれぞれ３，８，１８，２５質量％配合したＭｇＯ−Ｃれんがである。いずれも低見かけ気孔率であり耐酸化性、耐食性ともに良好な特性が確認された。これに対し比較例６は添加黒鉛量を２質量％としたＭｇＯ−Ｃれんがであるが、見かけ気孔率は増大し、それに伴い耐酸化性、耐食性ともに低下した。この場合、充填性が低下することに起因すると考えられる。また比較例７の添加黒鉛量２６質量％においても、見かけ気孔率が大きく、耐食性も低下することが確認された。
　【００４２】
　実施例１４，１５，１６は残炭率が４８％、５２％のフェノール樹脂を結合材として使用したＭｇＯ−Ｃれんがである。いずれも実施例９，１１の残炭率が４２％のそれを使用した場合と比較して特性が改善される。実施例１７は実施例１５に対しピッチの添加量を０．９質量％と増量したものであり、この場合、若干気孔率が上昇し耐食性は低下するが、十分な改善効果が得られている。実施例１８，１９は実施例１５に対しピッチの添加量を０．２質量％、０質量％と減量したものであり、一層の気孔率低減、耐食性向上効果が得られていることが確認できる。実施例２０，２１は粒径０．０７５ｍｍ未満のマグネシア原料に対する粒径０．０７５ｍｍ以上１ｍｍ以下のマグネシア原料の質量比が４．２２及び１１．００であるＭｇＯ−Ｃれんがであるが、低気孔率であり、耐酸化性、耐食性ともに優れた特性が達成されている。これに対し比較例８はこの質量比が３．９０の場合だが、実施例２０と比べて見かけ気孔率が大きく耐食性も大幅に劣化している。比較例９では粒径０．０７５ｍｍ以上１ｍｍ以下のマグネシア原料が全体のマグネシア原料の３５質量％未満しか配合されず粒径１ｍｍ超の粒子の配合量が過多となり、見かけ気孔率が大きく耐食性も大きく劣る結果となった。
　【００４３】
　実施例２２は残炭率が３０％のフェノール樹脂を結合材として使用したＭｇＯ−Ｃれんが、実施例２３はピッチ系原料の含有量が２質量％の例であるが、本発明の範囲内であり緻密な組織となっている。
　【００４４】
　【表１】
　【００４５】
　【表２】
　【００４６】
　【表３】
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】
　マグネシア原料と黒鉛とを含有するマグネシアカーボンれんがにおいて、マグネシア原料と黒鉛との合量に占める割合で、黒鉛を３質量％以上２５質量％以下、マグネシア原料を７５質量％以上９７質量％以下含有し、さらに粒径４５μｍ以下の含有量が８５質量％以上の金属Ａｌを添加黒鉛量に対して３質量％以上１５質量％以下含有し、
前記マグネシア原料の粒度構成として、マグネシア原料と黒鉛との合量に占める割合で、粒径０．０７５ｍｍ以上１ｍｍ以下のマグネシア原料が３６質量％以上配合され、かつ粒径０．０７５ｍｍ未満のマグネシア原料に対する粒径０．０７５ｍｍ以上１ｍｍ以下のマグネシア原料の質量比が４．２以上であり、
　【請求項２】
　さらに粒径７５μｍ以下の含有量が８５質量％以上の金属Ｓｉを添加黒鉛量に対して５質量％以下含有
する請求項１に記載の
　【請求項３】
　ピッチ系原料の含有量がマグネシア原料と黒鉛との合量に対して外掛けで１質量％未満である請求項１又は２に記載のマグネシアカーボンれんが。
　【請求項４】
　結合材として、残炭率が４８％以上のフェノール樹脂を使用した請求項１乃至３のいずれかに記載のマグネシアカーボンれんが。