【事件の表示】
　特許第６２５３３７２号発明「硬化性組成物」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。
【結　論】
　特許第６２５３３７２号の特許請求の範囲を訂正請求書に添付された訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔１−７〕について訂正することを認める。
　特許第６２５３３７２号の請求項１、３ないし５及び７に係る特許を維持する。
【理　由】
第１　手続の経緯・本件異議申立の趣旨
　
１．本件特許の設定登録までの経緯
　本件特許第６２５３３７２号（以下、単に「本件特許」という。）に係る出願（特願２０１３−２４６８４１号、以下「本願」という。）は、平成２５年１１月２９日に出願人株式会社カネカ（以下「特許権者」ということがある。）によりされた特許出願であり、平成２９年１２月８日に特許権の設定登録（請求項の数７）がされ、平成２９年１２月２７日に特許公報の発行がされたものである。
　
２．本件異議申立の趣旨
　本件特許につき平成３０年６月２７日に特許異議申立人廣瀬妙子（以下「申立人」という。）により「特許第６２５３３７２号の特許請求の範囲の請求項１、３ないし５及び７に記載された発明についての特許は取り消されるべきものである。」という趣旨の本件異議申立がされた。
（よって、本件異議申立における審理では、請求項２及び６に記載された発明についての特許は、審理の対象外である。）
　
３．以降の手続の経緯
　平成３０年　９月１０日付け　取消理由通知
　平成３０年１１月１２日　　　訂正請求書・意見書（特許権者）
　平成３０年１１月１６日付け　通知書（申立人あて）
（申立人からの意見書の提出はなかった。）
　
第２　申立人が主張する取消理由
　申立人は、本件特許異議申立書（以下「申立書」という。）において、下記甲第１号証ないし甲第７号証を提示し、概略、以下の取消理由１ないし３が存するとしているものと認められる。
　
取消理由１：本件発明１、３ないし５及び７は、いずれも、甲第１号証に記載された発明であり、特許法第２９条第１項第３号の規定に該当し、特許を受けることができるものではなく、それらの発明についての特許は、同法第２９条に違反してされたものであるから、同法第１１３条第２号の規定に該当し、取り消されるべきものである。
取消理由２：本件発明１、３ないし５及び７は、いずれも、甲第２号証に記載された発明に基づいて、周知技術（甲第１号証及び甲第４号証ないし甲第７号証）を適用することにより、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により、特許を受けることができるものではなく、それらの発明についての特許は、同法第２９条に違反してされたものであるから、同法第１１３条第２号の規定に該当し、取り消されるべきものである。
取消理由３：本件発明１、３ないし５及び７は、いずれも、甲第３号証に記載された発明に基づいて、周知技術（甲第１号証、甲第２号証及び甲第４号証ないし甲第７号証）を適用することにより、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により、特許を受けることができるものではなく、それらの発明についての特許は、同法第２９条に違反してされたものであるから、同法第１１３条第２号の規定に該当し、取り消されるべきものである。
　
・申立人提示の甲号証
甲第１号証：特開平９−１６５５０７号公報
甲第２号証：特公昭６２−７２１０号公報
甲第３号証：特開２００５−２７２７３３号公報
甲第４号証：日本接着協会誌、第１９巻、第６号（１９８３年）、第２５２〜２５９頁
甲第５号証：特開２００７−３５６９９号公報
甲第６号証：特開２０１３−２２１３０８号公報
甲第７号証：国際公開第２０１２／１２１２８８号
（以下、上記甲第１号証ないし甲第７号証につき「甲１」ないし「甲７」と略す。）
　
第３　当審が通知した取消理由の概要
　当審が平成３０年９月１０日に通知した取消理由の概略は、以下のとおりである。
　
「当審は、
申立人が主張する上記取消理由１により、本件発明１、３ないし５及び７についての特許はいずれも取り消すべきもの、
と判断する。以下、詳述する。
　
●取消理由１について
・・（中略）・・
（４）検討のまとめ
　以上のとおり、本件発明１、３ないし５及び７は、いずれも甲１に記載された発明であるから、本件発明１、３ないし５及び７は、いずれも特許法第２９条第１項第３号に該当し、特許を受けることができるものではなく、本件の請求項１、３ないし５及び７に係る発明についての特許は、特許法第２９条に違反してされたものであるから、同法第１１３条第２号に該当し、取り消すべきものである。」
　
第４　平成３０年１１月１２日付け訂正請求の適否
　
１．訂正請求の内容
　上記平成３０年１１月１２日にされた訂正請求では、本件特許に係る特許請求の範囲を、上記訂正請求書に添付した訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項１ないし７について訂正することを求めるものであり、以下の（１）ないし（８）の訂正事項からなるものである。（なお、下記の訂正事項に係る下線は、当審が付したもので訂正箇所を表す。）
　
（１）訂正事項１
　特許請求の範囲の請求項１に「反応性ケイ素基を１つの末端に平均して１．０個より多く有する反応性ケイ素基含有重合体（Ａ）」と記載されているのを、「
重合体分子鎖を構成する結合原子のうち末端から２０％にあたる個数の原子上に置換する基に
を平
　
（２）訂正事項２
　特許請求の範囲の請求項１に「前記反応性ケイ素基含有重合体（Ａ）の主鎖がポリオキシアルキレン系重合体である硬化性組成物。」と記載されているのを、「前記反応性ケイ素基含有重合体（Ａ）の主鎖がポリオキシアルキレン系重合体であ
り、
　前記反応性ケイ素基含有重合体（Ａ）の前記末端部位が一般式（１）：
【化１】
　
（式中、Ｒ
１
，Ｒ
３
はそれぞれ独立に２価の炭素数１から６の結合基であり、隣接するそれぞれの炭素原子と結合する原子は、炭素、酸素、窒素のいずれかである。Ｒ
２
，Ｒ
４
はそれぞれ独立に水素、または炭素数１から１０の炭化水素基である。ｎは１から１０の整数である。Ｒ
５
はそれぞれ独立に、炭素原子数１から２０の置換あるいは非置換の炭化水素基である。Ｙは水酸基または加水分解性基である。ａは１、２、３のいずれかである。）で表される構造を有す
　
（３）訂正事項３
　特許請求の範囲の請求項２を削除する。
　
（４）訂正事項４
　特許請求の範囲の請求項３に、「請求項１または２に記載の」と記載されているのを、「請求項
１に
　
（５）訂正事項５
　特許請求の範囲の請求項４に、「請求項１〜３のいずれか１項に記載の」と記載されているのを、「請求項
１または３に
　
（６）訂正事項６
　特許請求の範囲の請求項５に、「請求項１〜４のいずれか１項に記載の」と記載されているのを、「請求項
１、３または４に
　
（７）訂正事項７
　特許請求の範囲の請求項６に、「請求項１〜５のいずれか１項に記載の」と記載されているのを、「請求項
１、３、４または５に
　
（８）訂正事項８
　特許請求の範囲の請求項７に、「請求項１〜５のいずれか１項に記載の」と記載されているのを、「請求項
１、３、４または５に
　
２．検討
　なお、以下の検討において、この訂正請求による訂正を「本件訂正」といい、本件訂正前の特許請求の範囲における請求項１ないし７を「旧請求項１」ないし「旧請求項７」、本件訂正後の特許請求の範囲における請求項１ないし７をそれぞれ「新請求項１」ないし「新請求項７」という。
　
（１）訂正の目的要件について
　上記の各訂正事項による訂正の目的につき検討する。
　
ア．訂正事項１ないし３について
　上記訂正事項１に係る訂正は、旧請求項１における「１つの末端」につき、本件特許に係る明細書（以下「本件特許明細書」という。）の記載（【００１９】）に基づいて、原子数により定義を明確化したものであるとともに、上記訂正事項２に係る訂正は、旧請求項１につき、旧請求項２に記載されていた「末端部位」の構造に係る事項を付加することにより、「重合体（Ａ）」を限定して、併せて新請求項１としているから、訂正事項１及び訂正事項２に係る訂正は、明瞭でない記載の釈明及び特許請求の範囲の減縮を目的とするものと認められる。
　また、訂正事項３に係る訂正は、旧請求項２に記載された事項を全て削除するものであるから、旧請求項２の特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
　したがって、上記訂正事項１ないし３による各訂正は、いずれも特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号又は第３号に規定の目的要件に適合するものである。
　
イ．訂正事項４ないし８について
　上記訂正事項４ないし８に係る訂正は、いずれも、訂正事項３による訂正により旧請求項２の記載事項が全て削除されたことに伴い、旧請求項２を引用して記載された旧請求項３ないし７の記載の不整合を単に正したものであるから、いずれも明瞭でない記載の釈明を目的とするものである。
　したがって、訂正事項４ないし８による各訂正は、いずれも特許法第１２０条の５第２項ただし書第３号に規定の目的要件に適合するものである。
　
ウ．小括
　よって、本件訂正は、その訂正事項１ないし８に係る訂正につき、いずれも特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号又は第３号に規定の目的要件に適合するものである。
　
（２）新規事項の追加及び特許請求の範囲の実質的拡張・変更について
　上記（１）に示したとおり、上記訂正事項１及び訂正事項２に係る訂正をすることにより、旧請求項１につき、特許請求の範囲が実質的に減縮されて新請求項１とされていることが明らかであって、上記訂正事項３に係る訂正により旧請求項２に記載された事項を全て削除しているのみである。
　また、訂正事項４ないし８に係る各訂正は、訂正された特許請求の範囲の記載との対応関係が不整合となった請求項３ないし７の記載を単に正したものである。
　してみると、上記訂正事項１ないし８に係る各訂正は、いずれも新たな技術的事項を導入しないものであり、また、特許請求の範囲を実質的に拡張又は変更するものではないことが明らかである。
　してみると、上記訂正事項１ないし８に係る各訂正は、いずれも特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第５項及び第６項の規定を満たすものである。
　
（３）一群の請求項等について
　本件訂正前の旧請求項２ないし７は、いずれも旧請求項１を直接又は間接的に引用するものであるから、旧請求項１ないし７につき、特許法第１２０条の５第４項に規定する一群の請求項である。
　
（４）独立特許要件
　本件異議の申立てにおいては、旧請求項２又は６につき申立ての対象ではない。
　しかるに、本件訂正における訂正事項３に係る訂正は、旧請求項２に係る事項を全て削除するものであり、上記（１）で示したとおり、旧請求項２に係る特許につき特許請求の範囲の減縮を目的とするものではあるが、当該訂正により、（旧）請求項２に記載された事項が全て削除されているから、独立して特許を受けることができるか否かを判断すべき対象が存するものではない。
　したがって、請求項２については、特許法第１２０条の５第９項で読み替えて準用する同法第１２６条第７項に規定の独立特許要件につき検討することを要しない。
　また、請求項６につき検討すると、請求項６は、直接的には上記訂正事項７に係る訂正により旧請求項６につき新請求項６に訂正されるものであるところ、旧請求項１（及び旧請求項２）並びに新請求項１の記載を引用して記載されているものであるから、上記（１）で示したとおり、特許請求の範囲の減縮を目的とする訂正事項１ないし３による訂正によって、旧請求項６から新請求項６とした場合であっても、間接的にその特許請求の範囲が減縮されるものと認められる。
　しかるに、下記第６においても説示するとおり、本件訂正後の新請求項１に係る発明についての特許につき、取り消すべき理由が存するものといえないのであるから、新請求項１に記載された事項を引用する新請求項６に係る発明につき、特許出願の際独立して特許を受けることができないとすべき特段の理由が存するものとは認められない。
　したがって、新請求項６に係る発明は、特許法第１２０条の５第９項で読み替えて準用する同法第１２６条第７項に規定の独立特許要件を満たしているものである。
　
（５）訂正に係る検討のまとめ
　以上のとおり、本件訂正は、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号又は第３号に掲げる事項を目的とするものであり、かつ、同条第９項において準用する同法第１２６条第５項及び第６項の規定に適合するので、訂正後の請求項１ないし７について訂正を認める。
　
第５　本件特許に係る請求項に記載された事項
　本件訂正後の本件特許に係る請求項１ないし７には、以下の事項が記載されている。
「【請求項１】
　重合体分子鎖を構成する結合原子のうち末端から２０％にあたる個数の原子状に置換する基に反応性ケイ素基を平均して１．０個より多く有する反応性ケイ素基含有重合体（Ａ）、
　カーボンブラックおよびシリカから選択される少なくとも１種の補強性フィラー（Ｂ）、
　シラノール縮合触媒（Ｃ）、
を含有し、
　前記反応性ケイ素基含有重合体（Ａ）の主鎖がポリオキシアルキレン系重合体であり、
　前記反応性ケイ素基含有重合体（Ａ）の前記末端部位が一般式（１）：
【化１】
　
（式中、Ｒ１，Ｒ３はそれぞれ独立に２価の炭素数１から６の結合基であり、隣接するそれぞれの炭素原子と結合する原子は、炭素、酸素、窒素のいずれかである。Ｒ２，Ｒ４はそれぞれ独立に水素、または炭素数１から１０の炭化水素基である。ｎは１から１０の整数である。Ｒ５はそれぞれ独立に、炭素原子数１から２０の置換あるいは非置換の炭化水素基である。Ｙは水酸基または加水分解性基である。ａは１、２、３のいずれかである。）で表される構造を有する硬化性組成物。
【請求項２】（削除）
【請求項３】
　反応性ケイ素基含有重合体（Ａ）の反応性ケイ素基が１つの末端に平均して２．０個以上有する請求項１に記載の硬化性組成物。
【請求項４】
　補強性フィラー（Ｂ）を反応性ケイ素基含有重合体（Ａ）１００重量部に対して、１〜３００重量部、シラノール縮合触媒（Ｃ）を反応性ケイ素基含有重合体（Ａ）１００重量部に対して、０．００１〜２０重量部、含有する請求項１または３に記載の硬化性組成物。
【請求項５】
　ダイレクトグレージング用であることを特徴とする、請求項１、３または４に記載の硬化性組成物。
【請求項６】
　反応性ケイ素基含有重合体（Ａ）を、末端に水酸基を有する重合体に、水酸基に対して０．６当量以上のアルカリ金属塩を作用させた後、炭素−炭素不飽和結合を有するエポキシ化合物と反応させ、さらに、炭素−炭素不飽和結合を有するハロゲン化炭化水素化合物を反応させた後、炭素−炭素不飽和基に対し、ヒドロシリル化反応で反応性ケイ素基を導入することによって得ることと、
　反応性ケイ素基含有重合体（Ａ）、カーボンブラックおよびシリカから選択される少なくとも１種の補強性フィラー（Ｂ）、並びにシラノール縮合触媒（Ｃ）を、１成分型組成物、又は２成分型組成物として配合することと、を含む、請求項１、３、４または５に記載の硬化性組成物を製造する方法。
【請求項７】
　請求項１、３、４または５に記載の硬化性組成物を硬化させて得られる硬化物。」
（以下、上記請求項１ないし７に係る各発明につき、項番に従い「本件発明１」ないし「本件発明７」といい、併せて「本件発明」と総称することがある。）
　
第６　当審の判断
　当審は、
当審が通知した上記取消理由１並びに申立人が主張する上記取消理由２及び３につき、いずれも理由がなく、本件訂正後の上記本件発明１、３ないし５及び７についての特許を取り消すべきその他の理由を発見できないから、本件訂正後の上記本件発明１、３ないし５及び７についての特許は取り消すことはできず、維持すべきものである、
と判断する。以下、詳述する。
　
Ｉ．甲号証に記載された事項及び甲号証に記載された発明
　以下、当審が通知した上記取消理由１及び申立人が主張する上記取消理由２及び３につき検討するにあたり、当該各理由はいずれも特許法第２９条に係るものであるから、上記甲１ないし甲７に記載された事項を確認・摘示するとともに、甲１ないし甲３に記載された発明の認定を行う。（なお、各摘示における下線は当審が付した。）
　
（１）甲１
　
ア．甲１に記載された事項
　甲１には、申立人が申立書第８頁第２４行〜第１１頁第１８行で主張するとおりの事項を含めて、以下の事項が記載されている。
　
（ａ−１）
「【請求項１】　
ダイレクトグレージングによって車両にガラス部材を取り付ける方法において、シーリング材として（Ａ）１分子中に少なくとも１個の珪素原子に結合した水酸基あるいは加水分解性基を有しシラノール縮合反応により架橋しうる珪素含有基を有するオキシアルキレン重合体、（Ｂ）カーボンブラック、及び（Ｃ）分子中に架橋性基を有しないオキシアルキレン重合体を含有する硬化性樹脂組成物を用いる車両へのガラス部材の取付方法。
【請求項２】　
（Ａ）成分における１分子中に少なくとも１個の珪素原子に結合した水酸基あるいは加水分解性基を有しシラノール縮合反応により架橋しうる珪素含有基が一般式：
【化１】
　
（式中、Ｒ
１
およびＲ
２
はいずれも炭素数１〜２０のアルキル基、炭素数６〜２０のアリール基、炭素数７〜２０のアラルキル基またはＲ
３
３
ＳｉＯ−（Ｒ
３
は炭素数１〜２０の１価の炭化水素基であり、３個のＲ
３
は同じであってもよく、異なっていてもよい）で示されるトリオルガノシロキシ基であり、Ｒ
１
またはＲ
２
が２個以上存在するとき、それらは同じであってもよく、異なっていてもよい。Ｘは水酸基または加水分解性基であり、２個以上存在するとき、それらは同じであってもよく、異なっていてもよい。ａは０〜３から選ばれる整数、ｂは０〜２から選ばれる整数であり、ａ＋Σｂ≧１となる整数である。また、ｍが２以上の場合、それぞれのｂは同一である必要はない。ｍは０〜１９から選ばれる整数。）で表される基である
【請求項３】　（Ａ）成分における１分子中に少なくとも１個の珪素原子に結合した水酸基あるいは加水分解性基を有しシラノール縮合反応により架橋しうる珪素含有基が一般式：
【化２】
　
（式中、Ｒ２、Ｘおよびａは前記と同じである。）で表される基である請求項１記載の車両へのガラス部材の取付方法。
【請求項４】　
（Ａ）成分のオキシアルキレン重合体がオキシプロピレン重合体である
【請求項５】　（Ｃ）成分のオキシアルキレン重合体がオキシプロピレン重合体である請求項１記載の車両へのガラス部材の取付方法。
【請求項６】　（Ｃ）成分のオキシアルキレン重合体が、反応性珪素基と反応可能な官能基を有しない重合体である請求項１記載の車両へのガラス部材の取付方法。
【請求項７】　
硬化性樹脂組成物が１液型硬化性樹脂組成物である
【請求項８】　
硬化性樹脂組成物の硬化物が１００％伸張時モジュラス１ＭＰａ以上であり、破断時強度３ＭＰａ以上であり、破断時伸び２００％以上の引張特性を有するものである
【請求項９】　ダイレクトグレージングによって車両にガラス部材を取り付ける方法に用いるシーリング材の製造方法において、（Ａ）１分子中に少なくとも１個の珪素原子に結合した水酸基あるいは加水分解性基を有しシラノール縮合反応により架橋しうる珪素含有基を有するオキシアルキレン重合体、（Ｂ）カーボンブラック、及び（Ｃ）分子中に架橋性基を有しないオキシアルキレン重合体を含有する硬化性樹脂組成物を使用する製造方法。
【請求項１０】　
（Ａ）１分子中に少なくとも１個の珪素原子に結合した水酸基あるいは加水分解性基を有しシラノール縮合反応により架橋しうる珪素含有基を有するオキシアルキレン重合体、（Ｂ）カーボンブラック、及び（Ｃ）分子中に架橋性基を有しないオキシアルキレン重合体を含有する車両用ダイレクトグレージングに用いる硬化性樹脂組成物
　
（ａ−２）
「【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は新規なシーリング材組成物を用いるダイレクトグレージングによる車両へのガラス部材の取付方法に関する。」
　
（ａ−３）
「【０００４】
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的はウレタンシーリング材に代わる
新規なシーリング材を用いたダイレクトグレージング方法を提供することにある。すなわち、本発明の目的は十分な機械強度、接着強度、ゴム弾性及び作業性を有する新規な硬化性組成物を用いたダイレクトグレージング方法
【０００５】本発明者等は
珪素原子に結合した水酸基あるいは加水分解性基を有しシラノール縮合反応により架橋しうる珪素含有基（以下、反応性珪素基という）を有するオキシアルキレン重合体を用いたシーリング材が上記の性質を有しダイレクトグレージングに用いるシーリング材として適切であり、かつ取扱の容易な１液型シーリング材にすることが容易であることを見出した。さらに、反応性珪素基を有するオキシアルキレン重合体の硬化物は破断強度がやや小さいが、充填材としてカーボンブラックを使用すると、大きい破断強度が得られることが見出された。また反応性珪素基を有するオキシアルキレン重合体の硬化物はゴム弾性を有しているがさらにゴム弾性を付与するには可塑剤を使用するのが好ましい。可塑剤として２−エチルヘキシルフタレート（ＤＯＰ）などの低分子量可塑剤を用いると理由は不明であるがシーリング材として長期間保存しておくと架橋速度が遅くなるため作業性が低下する。ところが高分子可塑剤であるオキシアルキレン重合体を用いるとシーリング材として保存後に架橋速度を低下させないことが見出された。
　
（ａ−４）
「【０００７】
【発明の実施の形態】本発明においては（Ａ）成分として１分子中に少なくとも１個の反応性珪素基を有するオキシアルキレン重合体を用いる。オキシアルキレン重合体の主鎖は、一般式（１）で示される繰り返し単位を有する。
【０００８】−Ｒ−Ｏ−　　　　　　　（１）
（式中、Ｒは２価のアルキレン基）
上記式におけるＲは、炭素数１〜１４の、さらには２〜４の、直鎖状もしくは分岐状アルキレン基が好ましい。
・・（中略）・・
【００１１】反応性珪素基とは、例えば−Ｓｉ（ＯＣＨ３）３で表される基で空気中の水分等により加水分解し、−Ｓｉ（ＯＨ）３等シラノールを経て他の反応性珪素基とシラノール縮合反応によりシロキサン結合（Ｓｉ−Ｏ−Ｓｉ）を生じる基である。
・・（中略）・・
従って反応性珪素基を有するポリマーは湿分存在下で室温の下でも架橋硬化する。
反応性珪素基はよく知られた官能基であり、その代表例としては、一般式（２）：
【化３】
　
（式中、Ｒ
１
およびＲ
２
はいずれも炭素数１〜２０のアルキル基、炭素数６〜２０のアリール基、炭素数７〜２０のアラルキル基またはＲ
３
３
ＳｉＯ−（Ｒ
３
は炭素数１〜２０の１価の炭化水素基であり、３個のＲ
３
は同じであってもよく、異なっていてもよい）で示されるトリオルガノシロキシ基であり、Ｒ
１
またはＲ
２
が２個以上存在するとき、それらは同じであってもよく、異なっていてもよい。Ｘは水酸基または加水分解性基であり、２個以上存在するとき、それらは同じであってもよく、異なっていてもよい。ａは０〜３から選ばれる整数、ｂは０〜２から選ばれる整数であり、ａ＋Σｂ≧１となる整数である。また、ｍが２以上の場合、それぞれのｂは同一である必要はない。ｍは０〜１９から選ばれる整数。）で表される基を挙げることができる。
・・（中略）・・
【００１５】
反応性珪素基はオキシアルキレン重合体１分子中に少なくとも１個、好ましくは１．１〜５個存在するのがよい。分子中に含まれる反応性珪素基の数が１個未満になると、硬化性が不充分になり、また多すぎると網目構造があまりに密となるためゴム弾性挙動など良好な機械特性を示さなくなる。
【００１６】反応性珪素基は、オキシアルキレン重合体分子鎖の末端に存在していてもよく、内部に存在していてもよく、両方に存在していてもよい。
特に反応性珪素基が分子鎖末端に存在する場合には、高強度で高伸びのゴム状硬化物が得られやすくなる等の点から好ましい。
【００１７】（Ａ）成分の重合体は、直鎖状の重合体でも分岐を有する重合体でもよく、その数平均分子量は５００〜５０，０００程度、より好ましくは１，０００〜３０，０００である。」
　
（ａ−５）
「【００３０】
本発明の（Ｂ）成分であるカーボンブラックはフィラーとして機能するが、一般にカーボンブラックはゴムの補強性フィラーとして知られているものである。
【００３１】（Ｂ）成分の具体例としては、チャンネルブラック、ファーネスブラック、サーマルブラック、ランプブラック、アセチレンブラック等があげられる。上記（Ｂ）成分は単独で用いてもよいし、複数種を組み合わせて用いてもよい。
【００３２】
（Ｂ）成分の使用量は（Ａ）成分のオキシアルキレン重合体１００部（重量部、以下同じ）に対して０．１部〜５００部、さらには１０〜２００部の範囲が好ましい。０．１部未満の場合効果が出にくく５００部を超えると作業性及び硬化物の力学特性への悪影響がでる場合があり好ましくない。
　
（ａ−６）
「【００３３】
本発明の（Ｃ）成分である分子中に架橋性基を有しないオキシアルキレン重合体は
（Ｃ）成分は可塑剤として作用するものである
（Ｃ）成分の使用量は（Ａ）成分のオキシアルキレン重合体１００部に対して０．０１部〜６００部、さらには１０〜１００部の範囲が好ましい。０．０１部未満の場合可塑化の効果が出にくく６００部を超えると硬化物の力学特性への悪影響がでる場合があり好ましくない。
　
（ａ−７）
「【００３４】また
本発明に用いる組成物には、更に必要に応じてシラノール硬化触媒、
などの各種添加剤を適宜添加できる。
【００３５】
シラノール縮合触媒は反応性珪素基の反応を促進するものである。シラノール縮合触媒としては、テトラブチルチタネート、テトラプロピルチタネート等のチタン酸エステル類；ジブチルすずジラウレート、ジブチルすずマレエート、ジブチルすずジアセテート、オクチル酸すず、ナフテン酸すず、ジブチルすずオキサイドとフタル酸エステルとの反応物、ジブチルすずジアセチルアセトナート等の有機すず化合物類
等が例示される
【００３６】これらの
シラノール縮合触媒の使用量は、反応性珪素基を有するオキシアルキレン重合体１００部に対して０．０１〜２０部程度が好ましく、０．１〜１０部程度が更に好ましい。オキシアルキレン重合体に対してシラノール縮合触媒の使用量が少なすぎると、硬化速度が遅くなり、また硬化反応が充分に進行しにくくなるので、好ましくない。
　
（ａ−８）
「【００３７】
本発明に用いる硬化性樹脂組成物にはカーボンブラック以外の充填材を併用することができる。このような充填材としては、
ヒュームドシリカ、沈降性シリカ、無水ケイ酸、石英粉末、ガラスビーズ、
等が使用されうる。
カーボンブラック以外の充填剤の使用量は反応性ケイ素基を有するオキシアルキレン重合体１００部に対して１〜２００部程度が好ましく、１０〜１５０部程度が更に好ましい。
　
（ａ−９）
「【００４２】
【実施例】
実施例１〜３、比較例１〜２
１分子あたり平均１．５個のメチルジメトキシシリル基
−Ｓｉ（ＯＣＨ
３
）
２
ＣＨ
３
を末端に有する平均分子量１０，０００のオキシプロピレン重合体
１００部に対し、表１に示す配合剤を添加して硬化性樹脂組成物
【００４３】
【表１】
　
表１中の可塑剤で、オキシアルキレン重合体○１（当審注：丸数字は表現できないのでこのような表記に代える。）は、アリルオキシ基末端（ＣＨ２＝ＣＨＣＨ２Ｏ−）、平均分子量５０００のオキシプロピレン重合体である。
【００４４】硬化性樹脂組成物の性質あるいは硬化物の物性の測定は次のようにして行った。
【００４５】
（１）表面硬化性
得られた硬化性樹脂組成物を上面開放の容器に充填し、２３℃、６０％ＲＨの雰囲気下で硬化させ組成物表面での糸引き現象の消失する時間（皮張り時間）を測定した。
【００４６】（２）力学特性
硬化性樹脂組成物をポリエチレンフィルム上に３ｍｍの厚みに延ばし、２３℃、６０％ＲＨの雰囲気下で一定時間放置した。これをＪＩＳ　Ｋ　６３０１に従って、３号ダンベルを作成し、引張速度＝２００ｍｍ／分で引張特性（１００％モジュラス（Ｍ１００）、破断強度（ＴＢ）、破断時伸び（ＥＢ））を測定した。
【００４７】（３）深部硬化性
硬化性樹脂組成物を上面開放の容器に充填し、２３℃、６０％ＲＨの雰囲気下で一定時間放置した後、硬化層を取り出し、この中央部の厚さを硬化厚さとして測定した。厚さが大きいほど深部硬化性が優れる。
【００４８】（４）貯蔵安定性
硬化性樹脂組成物が充填された密閉容器を、５０℃で２８日間放置した後、上記（１）〜（３）の測定を行った。貯蔵前後で上記（１）〜（３）の測定値に変化がない場合、貯蔵安定性が優れる。
【００４９】測定結果を表２に示す。
【００５０】
【表２】
　
表２より、本発明に用いる硬化性樹脂組成物の硬化物は車両に用いるダイレクトグレージング用シーリング材として十分な破断強度や破断時伸び（ゴム弾性）を有することがわかる。また、本発明に用いる硬化性樹脂組成物はダイレクトグレージング用シーリング材として十分大きい硬化速度を有している。さらに組成物を貯蔵した後も皮張り時間の遅延や硬化初期の破断強度の低下がなく、深部硬化性が変わらないことから本発明に用いる硬化性樹脂組成物は十分な貯蔵安定性を有することがわかる。
【００５１】
【発明の効果】
本発明のダイレクトグレージングによる車両へのガラス部材の取付方法は新規な硬化性樹脂組成物を用いるものであり、十分な破断強度や破断時伸びをもってダイレクトグレージングを行うことができる。また、本発明に用いる硬化性樹脂組成物はダイレクトグレージング用シーリング材として十分大きい硬化速度を有しており、さらに十分な貯蔵安定性も有する。
　
イ．甲１に記載された発明
　上記ア．の（ａ−１）ないし（ａ−９）の記載事項（特に下線部の記載）からみて、甲１には、
「（Ａ）下記一般式（２）で表される１分子中に少なくとも１個の珪素原子に結合した水酸基あるいは加水分解性基を有しシラノール縮合反応により架橋しうる珪素含有基を有するオキシアルキレン重合体１００重量部、（Ｂ）補強性フィラーとしてのカーボンブラック０．１〜５００重量部、（Ｃ）分子中に架橋性基を有しない可塑剤としてのオキシアルキレン重合体０．０１〜６００重量部及びシラノール硬化触媒０．０１〜２０重量部を含有するダイレクトグレージング用シーリング材として有用な硬化性樹脂組成物。
　
（式中、Ｒ１およびＲ２はいずれも炭素数１〜２０のアルキル基、炭素数６〜２０のアリール基、炭素数７〜２０のアラルキル基またはＲ３３ＳｉＯ−（Ｒ３は炭素数１〜２０の１価の炭化水素基であり、３個のＲ３は同じであってもよく、異なっていてもよい）で示されるトリオルガノシロキシ基であり、Ｒ１またはＲ２が２個以上存在するとき、それらは同じであってもよく、異なっていてもよい。Ｘは水酸基または加水分解性基であり、２個以上存在するとき、それらは同じであってもよく、異なっていてもよい。ａは０〜３から選ばれる整数、ｂは０〜２から選ばれる整数であり、ａ＋Σｂ≧１となる整数である。また、ｍが２以上の場合、それぞれのｂは同一である必要はない。ｍは０〜１９から選ばれる整数。）」
に係る発明（以下「甲１発明」という。）及び
「甲１発明の硬化性樹脂組成物を硬化させてなる硬化物。」
に係る発明がそれぞれ記載されているものといえる。
　
（２）甲２
　
ア．甲２に記載された事項
　甲２には、申立人が申立書第１１頁第２０行〜第１５頁第２行で主張するとおりの事項を含めて、以下の事項が記載されている。
　
（ｂ−１）
「１　　
重合体１分子当り少くとも二つのウレタン結合を有するイソシアネート末端のポリウレタンプレポリマーとビスシランとの反応生成物を含有
・・（中略）・・
（２）
　
　式中、Ｒは１乃至６個の炭素を有する低級アルキル基であり、
　Ｒ１は１乃至４個の炭素を有する低級アルキル基であり、Ｒ２及びＲ３の各々は２乃至１８個の炭素を有するアルキレン基または６乃至１８個の炭素を有するアリーレン基であり、
　そして
　ａは０乃至２の値を有する整数である、
・・（中略）・・
から成る群から選ばれた
官能基を平均分子量当り２乃至約９個を有するもの
硬化性組成物。
２　　官能基（２）を約０．１乃至約１００パーセント含む、特許請求の範囲第１項記載の組成物。
・・（中略）・・
５　　官能基（２）が
（式は省略）
である、特許請求の範囲第２項記載の組成物。
・・（中略）・・
８　　
ポリウレタンプレポレマーがポリオキシアルキレンポリオールと芳香族ジイソシアネートとの反応生成物である
（特許請求の範囲第１項ないし第８項）
　
（ｂ−２）
「本発明は、末端イソシアネート基の少くとも一部を２個のトリアルコキシシラン基を有する第二級アミン含有シラン単量体と反応させて得られる硬化性のイソシアネートを末端基とするポリウレタンプレポリマーに関する。更に特定的には、本発明はポリウレタンの望ましい特性組合せられた向上した湿潤付着性（Ｗｅｔ　ａｄｈｅｓｉｏｎ）を有する硬化性密閉剤（ｓｅａｌａｎｔ）組成物に関する。」
（第４欄第４行〜第１１行）
　
（ｂ−３）
「本発明の硬化組成物は引裂き強度、伸張性、弾性回復および同様の特性のごとき従来の方法によるポリウレタン重合体の望ましい特性の偶然的組合わせを提供し、他方その弱点、即ち弱い湿潤付着性または劣つた貯蔵寿命または組成物製造の際の適応性および同様の欠点を克服するものである。」
（第１３欄第１０行〜第１６行）
　
（ｂ−４）
「主成分としてＩに示す構造を有するＮ−Ｎ−ビス〔（３−トリメトキシシリル）プロピル〕アミン（ＢＴＭＳＰＡ）を攪拌しつつプレポリマーに加えＮＣＯ基をエンド・キヤツピングした。シランの添加は水分を排除するためにグローブ・ボツクス中で行つた。
　
・・（中略）・・
実施例　４
　本実施例は水分硬化性被覆または密閉剤に用いる完全にエンド・キヤツピングされたポリウレタンプレポリマーの製造に対するＢＴＭＳＰＡの効用を例示する。
　トリオールおよび２，４−トルエンジイソシアネート（ＴＤＩ）を１／３モル比にて、攪拌機、温度計、窒素ブランケツトおよび加熱マントルを備えた３リツトル容反応フラスコに投入した。反応物を６０℃に加熱しそして理論的ＮＣＯ濃度に達するまでその状態に保つた。
　下記のものを反応器に投入した。
　ＴＤＩ４３５．０ｇ
　５８の酸価を有するグリセリンのプロピレンオキシド付加物を基底とするトリオール２５００ｇ。
　６０℃にて８時間、室温にて１６時間たつたのち、オリゴマーのＮＣＯ濃度は３．６２重量％であつた。
　該ウレタンオリゴマーを窒素雰囲気下でフラスコ中に貯蔵しそして大気中の水分に曝されるのを避けるために吸引機を用いて密閉系にて必要に応じて小さいフラスコに移した。
全エンド・キヤツピング
　オリゴマー１３５．８ｇを温度計、攪拌機、窒素ブランケツトおよび加熱マントルを備えた乾燥して窒素パージした５００ｍｌフラスコに移した。反応混合物を６０℃に加熱しそしてＢＴＭＳＰＡ４０．０ｇを攪拌しながら滴下しつつ添加した。ＮＣＯ／ＮＨのモル比は１／１であつた。シランの添加は１時間で完了した。赤外スペクトルは遊離のＮＣＯ基が残留していないことを示した。
硬化速度の測定
　ガラス板３インチ×１１／２インチをアルコノツクス（Ａｌｃｏｎｏｘ）溶液（洗剤）中で洗浄し、そのあと水およびアセトンでゆすいだ。該板を秤量し、＃７０線巻き棒を用いてシランでエンド・キヤツピングしたプレポリマーで被覆し（塗膜の厚さ５ミル）そして再び秤量した。次に被覆した試料を７２°Ｆ、５０％ＲＨの定温定湿室中に置いた。次に、定められた曝霧間隔にて、試料をソツクスレー（Ｓｏｘｈｌｅｔ）抽出器に入れそして加熱したメチルエチルケトン溶液で１時間抽出した。次に該ガラス板を１００℃の強制風乾炉中で１５分間乾燥し、室温に冷却し、秤量した。次に塗膜保持パーセントを硬化時間の関数としてプロツトした。
　上記の硬化条件下で、完全にエンド・キヤツピングされたオリゴマー試料は約２４時間にて５０％の不溶解度に達した。」
（第１４欄第２１行〜第２０欄第１３行）
　
（ｂ−５）
「
本発明の重合体はまた従来のエラストマー充填剤（当審注：原文では「充填」につき旧字体で表現されているが、この決定文において表現できないので、以下、新字体で表す。）の如何なるもの、例えば煙霧シリカ（ｆｕｍｅ　ｓｉｌｉｃａ）シリカ・エアロゲル及び高表面積沈殿シリカのごとき強化充填材を配合することにより変性することができる。
すべての場合において、充填材は重合体と混合する前に事実上乾燥していることが望ましい。充填材は一般に物理的特性を向上させるためおよび未硬化重合体の流動特性を修正するために用いられる。
黒鉛およびカーボン・ブラツクのごとき電媒体のごとき添加剤を含むこともできる。
　本発明の加硫できる重合体は、建物、航空機、浴室設備、自動車装置および同様のものに対する被覆用途および間隙づめおよび密閉の用途および包み込みおよびポツテイング（ｐｏｔｔｉｎｇ）用物質として有用である。一つの望ましい特徴は、本発明の重合体が湿つたまたはぬれた表面に施して悪い効果なく硬化して交差結合エラストマーになることができ、そして硬化した生成物が比較的短時間に粘着性のないものとなることである。
　更に、
本発明の硬化重合体は単独でまたはプライマーを用いてガラス、
金属
のごとき多種の基材に強く付着し、如何なる型の間隙づめ、接着または積層の用途に特に適したものである。
　本発明は如何なる理論または説明に限定されるものではないが、
本発明によつて得られる硬化重合体はその中に含まれるビスシラン構造により与えられる加水分解し得る−Ｓｉ（ＯＲ）
３
基が多数あることにより従来の方法によるポリウレタンより優れているものと信じられる。これにより、ヒドロキシル基による基材への結合および２個またはそれ以上の−Ｓｉ（ＯＲ）
３
基の架橋による強化された結合のための場が多数与えられる。
（第２３欄第３行〜第２４欄第２３行）
　
イ．甲２に記載された発明
　上記ア．の（ｂ−１）ないし（ｂ−５）の記載事項（特に下線部の記載）からみて、甲２には、
「ポリオキシアルキレンポリオールと芳香族ジイソシアネートとの反応生成物である重合体１分子当り少くとも二つのウレタン結合を有するイソシアネート末端のポリウレタンプレポリマーとビスシランとの反応生成物である式（２）で表される官能基を平均分子量当り２乃至約９個を有する反応生成物を含有する硬化性組成物。」
に係る発明（以下「甲２発明」という。）及び
「甲２発明の硬化性樹脂組成物を硬化させてなる硬化物。」
に係る発明がそれぞれ記載されているものといえる。
　
（３）甲３
　
ア．甲３に記載された事項
　甲３には、申立人が申立書第１５頁第４行〜第１８頁第１８行で主張するとおりの事項を含めて、以下の事項が記載されている。
　
（ｃ−１）
「【請求項３】
　
一般式（ｖ）、（ｖｉ）、（ｖｉｉ）、（ｖｉｉｉ）に示す何れかの官能基を含有する架橋性ケイ素基含有ポリオキシアルキレン重合体
（式中、Ｒ
１
はアルカン、アルケン、アルキン、エーテル、エステル、ケトン、アミド、芳香族から選ばれる一種以上の任意の組み合わせで構成される構造である。Ｘはハロゲン、アルコキシ基、アシロキシ基または水酸基を表し、ｊが２以上の場合にはＸはそれぞれ同じでも異なっていてもよい。Ｒ
２
は炭素数１〜２０のアルキル基、アリール基またはトリオルガノシロキシ基であり、ｋが２以上の場合Ｒ
２
はそれぞれ同じでも異なっていてもよい。ｉとｋは０〜２の整数であり、ｊは１〜３の整数を表す。ただしｉ＋ｊ＋ｋ＝３を満たす。ｎは０以上の任意の整数である。）。
【化５】
　
【化６】
　
【化７】
　
【化８】
　
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」
　
（ｃ−２）
「【技術分野】
【０００１】
　本発明は、不飽和基又は架橋性ケイ素基を有する官能基含有ポリオキシアルキレン系重合体及びその製造方法に関する。詳しくは、末端に不飽和基が高効率に且つ均一に導入されたポリオキシアルキレン系重合体と、左記ポリオキシアルキレン系重合体の不飽和基にシリル基を導入した重合体に関する。更には、反応時の無機塩の発生を抑制し、不純物が少なく精製工程を簡略化することが可能な不飽和基含有ポリオキシアルキレン系重合体の合成方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
　
末端に架橋性の官能基を有するポリオキシアルキレン系重合体は、反応硬化性の液体状樹脂として、シーリング剤、接着剤、コーティング剤、塗料等の多くの工業製品に利用される。特に、
架橋性ケイ素基を含有するポリオキシアルキレン系重合体は湿気硬化性樹脂であることから、使用用途は多岐にわたる。
・・（中略）・・
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
・・（中略）・・
【０００８】
　不飽和基含有のポリオキシアルキレン系重合体は、不飽和基を架橋性ケイ素基に変換されて使用されることが多い。エポキシドの開環重合では、重合体の末端には必ず水酸基が生成するのであるが、不飽和基に架橋性ケイ素基を導入する際に、水酸基が残存していると、水酸基と架橋性ケイ素化合物が副反応を起こしてしまう。特許文献３や特許文献４に記載された方法では、不飽和基を導入した後の重合体中に水酸基が残存しているので、水酸基と架橋性ケイ素化合物の副反応により反応中に重合体が増粘したり、硬化したりしてしまう。
【０００９】
　
本発明が解決しようとする課題は
不飽和基含有ポリオキシアルキレン系重合体の不飽和基を架橋性ケイ素に変換したポリオキシアルキレン系重合体、
　
（ｃ−３）
「【００５２】
　本発明において、一般式（ｉｘ）の化合物のエポキシ基の開環付加反応、及び／又は（メタ）アクリル酸エステルのエステル交換反応により導入された不飽和基は、一分子中にヒドロシリル基と架橋性ケイ素基を含有する化合物とヒドロシリル化反応させることにより、架橋性ケイ素基に変換することが可能である。得られる重合体は、湿気硬化性であり、硬化物のゴム的性質の良好な架橋性ケイ素基含有のポリオキシアルキレン系重合体となる。
・・（中略）・・
【実施例】
【００５９】
　以下に、本発明の方法の実施例をあげて具体的に説明するが、本実施例は本発明を限定するものではない。
【００６０】
（実施例１）
　分子中に３つの水酸基を有する分子量５００のポリプロピレンオキシドを開始剤とし、亜鉛ヘキサシアノコバルテートグライム錯体触媒を用い、プロピレンオキシドの重合を行い、分子量７，２００の水酸基末端ポリプロピレンオキシドを得た。左記ポリプロピレンオキシドの末端には、分子中に３つの水酸基を含有しており、単位重量当りの水酸基の含有量は０．１４ｍｍｏｌ／ｇである。
【００６１】
　３００ｍＬのガラス製の反応容器に、上記の水酸基末端ポリプロピレンオキシド１００ｇとヘキサン３ｍｌとを充填して攪拌し、反応容器を８０℃に加温して１時間真空状態に減圧することにより、反応容器内の水分とプロピレンオキシドを除去した。反応容器内部を窒素置換した後、ナトリウムメトキシドを２８重量％含有するメタノール溶液を２６０μＬ添加して１０分間攪拌し、反応容器を真空ポンプで減圧した。メタノールの沸騰状態が落ち着いたら、反応温度を１２０℃に上昇させ、更に１時間真空ポンプで減圧を続けた。この操作により、水酸基末端ポリプロピレンオキシド内にナトリウムが溶解し、系内からメタノールが完全に除去される。
【００６２】
　反応容器内部を窒素置換した後、モレキュラーシーブで脱水処理を施したアリルグリシジルエーテルを８ｍＬ添加し、反応容器を密閉した。２時間反応を継続した後に、反応容器を減圧し、未反応のアリルグリシジルエーテルを反応液から除去した。アリルグリシジルエーテルを除去した後の反応液をＮＭＲを用いて分析したところ、一分子当りにアリル基が０．１７ｍｍｏｌ／ｇの割合で導入されていることが確認された。更に、０．５ｇの反応液をヘキサン１ｍＬに溶解した溶液に、珪酸アルミニウム系吸着剤（キョーワードＫＷ７００ＰＥＬ）を１．５ｇ添加し１時間攪拌した後、分離径０．１μｍのフィルターで濾過した。濾液からヘキサンを蒸発させ、ＮＭＲで分析したところ、一分子当りのアリル基が０．１４ｍｍｏｌ／ｇに減少していた。これは、約８０％のアリル基が高分子量体に、約２０％のアリル基が低分子量体に導入されていることを示している。
【００６３】
　反応液を室温まで冷却し、塩化アリルを０．２２ｍＬ添加して攪拌しながら、８０℃まで昇温することでアルカリ性触媒を失活させ、反応容器を１時間真空状態に減圧して過剰量の塩化アリルを反応液から除去した。０．６重量％の白金を含有する白金ビニルシロキサンのキシレン溶液１００μＬを反応液に添加した後、ジメトキシメチルシランを３．８ｍＬ添加して２時間反応させた。反応後の反応液をＮＭＲを用いて分析したところ、一分子当りに架橋性ケイ素基が０．１４ｍｍｏｌ／ｇの割合で導入されていることが確認された。得られた
架橋性ケイ素含有のポリプロピレンオキシド系重合体は、粘性と流動性のある液体であった。
【００６４】
　
得られた反応液１００重量部に対し、硬化促進剤としてジブチルスズジアセチルアセテート（日東化成製：Ｕ２２０）を２重量部の割合で混合し、１日放置するとゴム弾性を有する硬化物が得られた。
・・（中略）・・
【００７５】
（実施例４）
　３００ｍＬのガラス製の反応容器に、
実施例１で合成した水酸基末端ポリプロピレンオキシド１００ｇと
【００７６】
　反応容器内部を窒素置換した後、モレキュラーシーブで脱水処理を施したアリルグリシジルエーテルを８ｍＬ添加し、反応容器を密閉した。５時間反応を継続した後に、反応容器を減圧し、未反応のアリルグリシジルエーテルを反応液から除去した。アリルグリシジルエーテルを除去した後の反応液をＮＭＲを用いて分析したところ、一分子当りにアリル基が０．２８ｍｍｏｌ／ｇの割合で導入されていることが確認された。更に、０．５ｇの反応液をヘキサン１ｍＬに溶解した溶液に、珪酸アルミニウム系吸着剤（キョーワードＫＷ７００ＰＥＬ）を１．５ｇ添加し１時間攪拌した後、分離径０．１μｍのフィルターで濾過した。濾液からヘキサンを蒸発させ、ＮＭＲで分析したところ、一分子当りのアリル基が０．２２ｍｍｏｌ／ｇに減少していた。これは、約８０％のアリル基が高分子量体に、約２０％のアリル基が低分子量体に導入されていることを示している。
【００７７】
　反応容器を１２０℃に保ったまま、窒素を流通させ、アリル基含有ポリプロピレンオキシドに５．１ｍＬのアセト酢酸メチルを添加し、反応容器内に窒素を流通させながら３時間攪拌することで、エステル交換反応を実施した。得られた反応液をＮＭＲを用いて分析したところ、約９０％の水酸基がアセト酢酸エステル基に変換されていることが確認された。
【００７８】
　反応液を室温まで冷却し、塩化アリルを０．２２ｍＬ添加して攪拌しながら、８０℃まで昇温することでアルカリ性触媒を失活させ、反応容器を１時間真空状態に減圧して過剰量の塩化アリルを反応液から除去した。０．６重量％の白金を含有する白金ビニルシロキサンのキシレン溶液２００μＬを反応液に添加した後、ジメトキシメチルシランを４．０ｍＬ添加して２時間反応させた。反応後の反応液をＮＭＲを用いて分析したところ、一分子当りに架橋性ケイ素基が０．２２ｍｍｏｌ／ｇの割合で導入されていることが確認された。得られた
架橋性ケイ素含有のポリプロピレンオキシド系重合体は、粘性と流動性のある液体であった。
【００７９】
　
得られた反応液１００重量部に対し、硬化促進剤としてジブチルスズジアセチルアセテート（日東化成製：Ｕ２２０）を２重量部の割合で混合し、１日放置するとゴム弾性を有する硬化物が得られた。
【００８０】
（実施例５）
　３００ｍＬのガラス製の反応容器に、実施例１で合成した水酸基末端ポリプロピレンオキシド１００ｇとヘキサン３ｍｌとを充填して攪拌し、反応容器を８０℃に加温して１時間真空状態に減圧することにより、反応容器内の水分とプロピレンオキシドを除去した。反応容器内部を窒素置換した後、ナトリウムメトキシドを２８重量％含有するメタノール溶液を２６０μＬ添加して１０分間攪拌し、反応容器を真空ポンプで減圧した。メタノールの沸騰状態が落ち着いたら、反応温度を１２０℃に上昇させ、更に１時間真空ポンプで減圧を続けた。この操作により、水酸基末端ポリプロピレンオキシド内にナトリウムが溶解し、系内からメタノールが完全に除去される。
【００８１】
　反応容器内部を窒素置換した後、モレキュラーシーブで脱水処理を施したアリルグリシジルエーテルを８ｍＬ添加し、反応容器を密閉した。５時間反応を継続した後に、反応容器を減圧し、未反応のアリルグリシジルエーテルを反応液から除去した。アリルグリシジルエーテルを除去した後の反応液をＮＭＲを用いて分析したところ、一分子当りにアリル基が０．２８ｍｍｏｌ／ｇの割合で導入されていることが確認された。更に、０．５ｇの反応液をヘキサン１ｍＬに溶解した溶液に、珪酸アルミニウム系吸着剤（キョーワードＫＷ７００ＰＥＬ）を１．５ｇ添加し１時間攪拌した後、分離径０．１μｍのフィルターで濾過した。濾液からヘキサンを蒸発させ、ＮＭＲで分析したところ、一分子当りのアリル基が０．２２ｍｍｏｌ／ｇに減少していた。これは、約８０％のアリル基が高分子量体に、約２０％のアリル基が低分子量体に導入されていることを示している。
【００８２】
　反応容器を１２０℃に保ったまま、窒素を流通させ、アリル基含有ポリプロピレンオキシドに１１．６ｍＬのアクリル酸メチルを添加し、反応容器内に窒素を流通させながら３時間攪拌することで、エステル交換反応を実施した。得られた反応液をＮＭＲを用いて分析したところ、約５０％の水酸基がアクリル基に変換され、一分子当りにアクリル基が０．０７ｍｍｏｌ／ｇの割合で導入されていることが確認された。
【００８３】
　反応液を室温まで冷却し、塩化アリルを０．２２ｍＬ添加して攪拌しながら、８０℃まで昇温することでアルカリ性触媒を失活させ、反応容器を１時間真空状態に減圧して過剰量の塩化アリルを反応液から除去した。０．６重量％の白金を含有する白金ビニルシロキサンのキシレン溶液２００μＬを反応液に添加した後、ジメトキシメチルシランを５．０ｍＬ添加して１時間反応させた。反応後の反応液をＮＭＲを用いて分析したところ、一分子当りに
架橋性ケイ素基が０．２８ｍｍｏｌ／ｇの割合で導入されている
得られた架橋性ケイ素含有のポリプロピレンオキシド系重合体は、粘性と流動性のある液体であった。
【００８４】
　
得られた反応液１００重量部に対し、硬化促進剤としてジブチルスズジアセチルアセテート（日東化成製：Ｕ２２０）を２重量部の割合で混合し、１日放置するとゴム弾性を有する硬化物が得られた。
　
イ．甲３に記載された発明
　上記ア．の（ｃ−１）ないし（ｃ−３）の記載事項（特に下線部の記載）からみて、甲３には、
「一般式（ｖ）、（ｖｉ）、（ｖｉｉ）、（ｖｉｉｉ）に示す何れかの官能基を含有する架橋性ケイ素基含有ポリオキシアルキレン重合体を含有する硬化性組成物。
（式中、Ｒ１はアルカン、アルケン、アルキン、エーテル、エステル、ケトン、アミド、芳香族から選ばれる一種以上の任意の組み合わせで構成される構造である。Ｘはハロゲン、アルコキシ基、アシロキシ基または水酸基を表し、ｊが２以上の場合にはＸはそれぞれ同じでも異なっていてもよい。Ｒ２は炭素数１〜２０のアルキル基、アリール基またはトリオルガノシロキシ基であり、ｋが２以上の場合Ｒ２はそれぞれ同じでも異なっていてもよい。ｉとｋは０〜２の整数であり、ｊは１〜３の整数を表す。ただしｉ＋ｊ＋ｋ＝３を満たす。ｎは０以上の任意の整数である。）
【化５】
　
【化６】
　
【化７】
　
【化８】
　
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」
に係る発明（以下「甲３発明」という。）及び
「甲３発明の硬化性樹脂組成物を硬化させてなる硬化物。」
に係る発明がそれぞれ記載されているものといえる。
　
（４）甲４ないし甲７に記載された事項
　
ア．甲４の記載事項
　甲４には、申立人が申立書第１８頁第２３行〜第２０頁第６行で主張するとおりの事項が記載され、当該記載に基づき要約すると、メチルジメトキシシリル基末端ポリプロピレンオキシドとシリカなどの添加剤を含む弾性シーリング材としての硬化性組成物及びその硬化物の基本的な物性等につき記載されているものといえる。
　
イ．甲５の記載事項
　甲５には、申立人が申立書第２０頁第１０行〜第２１頁第１９行で主張するとおりの事項（【０００８】、【００２５】、【００２７】、【００３０】及び【００３１】）が記載され、当該記載に基づき要約すると、「ＭＳポリマーＳ８１０」なる商品名の加水分解性ケイ素基を有するポリオキシアルキレン系樹脂とシリカを含む室温硬化性の電磁波吸収体用硬化性組成物につき記載されているものといえる。
　
ウ．甲６の記載事項
　甲６には、申立人が申立書第２１頁第２３行〜第２３頁第２行で主張するとおりの事項（【００４５】、【００４６】、【００５６】及び【００５７】）が記載され、当該記載に基づき要約すると、メチルジメトキシシリル基末端ポリオキシプロピレン系重合体である変成シリコーン樹脂とカーボンブラック及びスズ系硬化触媒などの添加剤とを含む目地材としての硬化性組成物につき記載されているものといえる。
エ．甲７の記載事項
　甲７には、申立人が申立書第２３頁第６行〜第２５頁第１行で主張するとおりの事項（［００４２］、［００９６］、［００９７］、［０１０６］、［０１７３］、［０１７５］、［０１８５］ないし［０１８７］及び［０１９０］）が記載され、当該記載に基づき要約すると、（メタ）アクリル酸エステル系重合体、反応性シリル基含有ポリオキシプロピレン系重合体及びシリカなどの添加剤を含む車両用シーリング剤として有用な室温硬化性組成物につき記載されているものといえる。
　
ＩＩ．検討
　以下、本件の各発明について、上記取消理由１ないし３につきそれぞれ検討を行う。
　
１．本件発明１について
　
（１）取消理由１
　
ア．対比
　本件発明１と甲１発明とを対比すると、甲１発明における「珪素原子に結合した水酸基あるいは加水分解性基を有しシラノール縮合反応により架橋しうる珪素含有基を有する・・重合体」は、本件発明１における「反応性ケイ素基含有重合体」に相当し、甲１発明における「オキシアルキレン重合体」は、本件発明１における「ポリオキシアルキレン系重合体」に相当する。
　そして、甲１発明における「補強性フィラーとしてのカーボンブラック」及び「シラノール硬化触媒」は、それぞれ、本件発明１における「カーボンブラック・・の補強性フィラー」及び「シラノール縮合触媒」に相当し、甲１発明における「硬化性樹脂組成物」は、本件発明１における「硬化性組成物」に相当する。
　してみると、本件発明１と甲１発明とは、
「反応性ケイ素基含有重合体（Ａ）、
　カーボンブラックの補強性フィラー（Ｂ）、
　シラノール縮合触媒（Ｃ）、
を含有し、
　前記反応性ケイ素基含有重合体（Ａ）の主鎖がポリオキシアルキレン系重合体である硬化性組成物。」
の点で一致し、下記の２点で相違する。
　
相違点１：「反応性ケイ素基含有重合体（Ａ）」につき、本件発明１では「重合体分子鎖を構成する結合原子のうち末端から２０％にあたる個数の原子上に置換する基に反応性ケイ素基を平均して１．０個より多く有する」ものであり、さらに「末端部位が一般式（１）：（式及びその説明は省略）で表される構造を有する」のに対して、甲１発明では「一般式（２）で表される１分子中に少なくとも１個の珪素原子に結合した水酸基あるいは加水分解性基を有しシラノール縮合反応により架橋しうる珪素含有基を有する」点
相違点２：本件発明１では「分子中に架橋性基を有しない可塑剤としてのオキシアルキレン重合体」を含有することが特定されていないのに対して、甲１発明では「（Ｃ）分子中に架橋性基を有しない可塑剤としてのオキシアルキレン重合体０．０１〜６００重量部」を含有する点
　
イ．検討
　上記相違点１につき検討すると、甲１発明における「一般式（２）で表される・・珪素含有基」は、ｍが１以上である場合、「Ｓｉ−Ｘ」という水酸基あるいは加水分解性基が結合した珪素原子を２個以上有する珪素含有基であり、全体として、本件発明１でいう「重合体分子鎖を構成する結合原子のうち末端から２０％にあたる個数の原子上に置換する基に反応性ケイ素基を平均して１．０個より多く有する」官能基であるものと解することができるが、甲１発明における上記「一般式（２）で表される・・珪素含有基」が、重合体鎖中の末端部位のポリオキシアルキレン単位の側鎖部に加水分解性珪素含有基が存する本件発明１における「一般式（１）：（式及びその説明は省略）で表される構造を有する」ものであるとは認めることはできない。
　してみると、甲１発明における「（Ａ）下記一般式（２）で表される１分子中に少なくとも１個の珪素原子に結合した水酸基あるいは加水分解性基を有しシラノール縮合反応により架橋しうる珪素含有基を有するオキシアルキレン重合体」は、末端部位の構造の点で本件発明１における「反応性ケイ素基含有重合体（Ａ）」とは実質的に異なるものと認められる。
　したがって、上記相違点１は、実質的な相違点である。
　
ウ．小括
　よって、本件発明１は、上記相違点２につき検討するまでもなく、甲１発明、すなわち甲１に記載された発明であるということはできず、本件発明１につき、取消理由１は理由がない。
　
（２）取消理由２
　
ア．対比
　本件発明１と甲２発明とを対比すると、甲２発明における「ポリオキシアルキレンポリオールと芳香族ジイソシアネートとの反応生成物である重合体１分子当り少くとも二つのウレタン結合を有するイソシアネート末端のポリウレタンプレポリマーとビスシランとの反応生成物」は、本件発明１における「反応性ケイ素基含有重合体」に相当し、甲２発明における「ポリオキシアルキレンポリオール」は、上記「反応生成物」の主鎖を構成することが当業者に自明であるから、本件発明１における「反応性ケイ素基含有重合体（Ａ）の主鎖がポリオキシアルキレン系重合体であり」に相当する。
　そして、甲２発明における「硬化性組成物」は、本件発明１における「硬化性組成物」に相当する。
　してみると、本件発明１と甲２発明とは、
「反応性ケイ素基含有重合体（Ａ）を含有し、
　前記反応性ケイ素基含有重合体（Ａ）の主鎖がポリオキシアルキレン系重合体である硬化性組成物。」
の点で一致し、下記の２点で相違する。
　
相違点１’：「反応性ケイ素基含有重合体（Ａ）」につき、本件発明１では「重合体分子鎖を構成する結合原子のうち末端から２０％にあたる個数の原子上に置換する基に反応性ケイ素基を平均して１．０個より多く有する」ものであり、さらに「末端部位が一般式（１）：（式及びその説明は省略）で表される構造を有する」のに対して、甲２発明では「式（２）で表される官能基を平均分子量当り２乃至約９個を有する」点
相違点３：本件発明１では「カーボンブラックおよびシリカから選択される少なくとも１種の補強性フィラー（Ｂ）」及び「シラノール縮合触媒（Ｃ）」を含有するのに対して、甲２発明では上記「カーボンブラックおよびシリカから選択される少なくとも１種の補強性フィラー（Ｂ）」及び「シラノール縮合触媒（Ｃ）」を含有することが特定されていない点
　
イ．検討
　上記相違点１’につき検討すると、甲２発明における「式（２）で表される官能基」は、「Ｓｉ−（ＯＲ）」という加水分解性基が結合した珪素原子を２個以上有する珪素含有基である末端基であるから、本件発明１でいう「重合体分子鎖を構成する結合原子のうち末端から２０％にあたる個数の原子上に置換する基に反応性ケイ素基を平均して１．０個より多く有する」官能基であるものと解することができるが、甲２発明における上記「式（２）で表される官能基」が、重合体鎖中の末端部位のポリオキシアルキレン単位の側鎖部に加水分解性珪素含有基が存する本件発明１における「一般式（１）：（式及びその説明は省略）で表される構造を有する」ものであるとは認めることはできない。
　してみると、甲２発明における「ポリオキシアルキレンポリオールと芳香族ジイソシアネートとの反応生成物である重合体１分子当り少くとも二つのウレタン結合を有するイソシアネート末端のポリウレタンプレポリマーとビスシランとの反応生成物」は、末端部位の構造の点で本件発明１における「反応性ケイ素基含有重合体（Ａ）」とは実質的に異なるものと認められる。
　したがって、上記相違点１’は、実質的な相違点である。
　そして、甲２には、甲２発明に係る「硬化性組成物」につき、ガラス、金属などの基材に強く付着し、間隙づめ、接着又は積層等の用途に有用なものであることが開示されている（摘示（ｂ−５））から、甲２発明における「ポリオキシアルキレンポリオールと芳香族ジイソシアネートとの反応生成物である重合体１分子当り少くとも二つのウレタン結合を有するイソシアネート末端のポリウレタンプレポリマーとビスシランとの反応生成物」を、他の技術における「反応性ケイ素基含有重合体」（例えば甲３発明に係る「架橋性ケイ素基含有ポリオキシアルキレン重合体」等）に代えるべき動機となる事項が存するものとも認められない。
　してみると、上記相違点１’に係る事項は、甲２発明に基づき、他の技術を組み合わせて、当業者が適宜なし得ることということはできない。
　
ウ．小括
　よって、本件発明１は、上記相違点３につき検討するまでもなく（必要ならば下記（３）参照）、甲２発明、すなわち甲２に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものということはできず、本件発明１につき、取消理由２は理由がない。
（３）取消理由３
　
ア．対比
　本件発明１と甲３発明とを対比すると、甲３発明における「一般式（ｖ）、（ｖｉ）、（ｖｉｉ）、（ｖｉｉｉ）に示す何れかの官能基を含有する架橋性ケイ素基含有ポリオキシアルキレン重合体」は、ポリオキシアルキレン重合体分子鎖において当該重合体分子鎖を構成する結合原子のうち末端から２０％にあたるものと認められる末端部位の末端部とポリオキシアルキレン単位の側鎖部に連結基を介して加水分解性珪素含有基が存するものであるから、本件発明１における「重合体分子鎖を構成する結合原子のうち末端から２０％にあたる個数の原子上に置換する基に反応性ケイ素基を平均して１．０個より多く有する」ものであり、さらに「末端部位が一般式（１）：（式及びその説明は省略）で表される構造を有する」「反応性ケイ素基含有重合体」に相当し、甲３発明における「ポリオキシアルキレン重合体」は、ポリオキシアルキレン主鎖を有することが当業者に自明であるから、本件発明１における「反応性ケイ素基含有重合体（Ａ）の主鎖がポリオキシアルキレン系重合体であり」に相当する。
　そして、甲３発明における「硬化性組成物」は、本件発明１における「硬化性組成物」に相当する。
　してみると、本件発明１と甲３発明とは、
「重合体分子鎖を構成する結合原子のうち末端から２０％にあたる個数の原子上に置換する基に反応性ケイ素基を平均して１．０個より多く有する反応性ケイ素基含有重合体（Ａ）を含有し、
　前記反応性ケイ素基含有重合体（Ａ）の主鎖がポリオキシアルキレン系重合体であり、
　前記反応性ケイ素基含有重合体（Ａ）の前記末端部位が一般式（１）：（式及びその説明は省略）で表される構造を有する硬化性組成物反応性ケイ素基含有重合体（Ａ）を含有する硬化性組成物。」
の点で一致し、下記の点で相違する。
　
相違点３’：本件発明１では「カーボンブラックおよびシリカから選択される少なくとも１種の補強性フィラー（Ｂ）」及び「シラノール縮合触媒（Ｃ）」を含有するのに対して、甲３発明では上記「カーボンブラックおよびシリカから選択される少なくとも１種の補強性フィラー（Ｂ）」及び「シラノール縮合触媒（Ｃ）」を含有することが特定されていない点
　
イ．検討
　上記相違点３’につき検討すると、甲３には、従来技術（背景技術）として「末端に架橋性の官能基を有するポリオキシアルキレン系重合体は、反応硬化性の液体状樹脂として、シーリング剤、接着剤、コーティング剤、塗料等の多くの工業製品に利用される」ことが開示され、「特に、不飽和基を含有するポリオキシアルキレン系重合体は光硬化性、ヒドロシリル化反応による硬化性を有する樹脂であり、架橋性ケイ素基を含有するポリオキシアルキレン系重合体は湿気硬化性樹脂であることから、使用用途は多岐にわたる」ことも開示されている（摘示（ｃ−２））。
　しかしながら、甲３には、実施例において、架橋性ケイ素基含有のポリオキシアルキレン重合体に対して、ジブチルスズジアセチルアセテートなどのシラノール硬化触媒を添加して１日放置して硬化させ、ゴム弾性を有する硬化物が得られたことについては開示されている（摘示（ｃ−３））ものの、甲３発明の「硬化性組成物」につき、本件発明において指向する「ダイレクトグレージング用途」に有用な物性（接着性、硬化速度など）を有することを認識できる記載又は示唆がなく、補強性フィラーを添加使用することについても例示的にさえ開示されていない。
　してみると、甲３発明において、甲３の記載に照らして、シラノール縮合触媒を添加使用することはともかく、補強性フィラーを添加使用すべき動機となる事項が存するものとは認められず、他の技術（例えば甲１、甲２、甲４ないし甲７）を組み合わせるべき動機となる事項も存するものとはいえない。
　したがって、上記相違点３’は、甲３発明において、当業者が適宜なし得ることということができない。
　
ウ．小括
　よって、本件発明１は、甲３発明、すなわち甲３に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものということはできず、本件発明１につき、取消理由３は理由がない。
　
（４）本件発明１についての検討のまとめ
　以上のとおり、本件発明１につき、上記取消理由１ないし３はいずれも理由がなく、また、本件発明１に係る特許を取り消すべき他の理由も発見しない。
　
２．本件発明３ないし５及び７について
　本件発明３ないし５及び７は、いずれも本件発明１を引用するものであるところ、上記１．で説示したとおりの理由により、本件発明１につき、上記取消理由１ないし３はいずれも理由がなく、また、本件発明１に係る特許を取り消すべき他の理由も発見しないのであるから、本件発明３ないし５及び７についても、上記取消理由１ないし３につき理由がなく、また、本件発明３ないし５及び７に係る特許を取り消すべき他の理由も発見しない。
　
３．検討のまとめ
　以上のとおりであるから、本件発明１、３ないし５及び７につき、上記取消理由１ないし３はいずれも理由がなく、また、本件発明１、３ないし５及び７に係る特許を取り消すべき他の理由も発見しない。
　
第７　むすび
　以上のとおり、本件特許第６２５３３７２号につき平成３０年１１月１２日付けでされた訂正請求は適法であるから認める。
　そして、上記訂正後の本件の請求項１、３ないし５及び７に係る発明についての特許は、当審が通知した取消理由並びに申立人が主張する取消理由及び証拠によっては、取り消すことができない。
　また、ほかに、上記訂正後の本件の請求項１、３ないし５及び７に係る発明についての特許を取り消すべき理由を発見できない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成３１年１月２８日（２０１９．１．２８）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】
　
重合体分子鎖を構成する結合原子のうち末端から２０％にあたる個数の原子上に置換する基に
を平
　カーボンブラックおよびシリカから選択される少なくとも１種の補強性フィラー（Ｂ）、
　シラノール縮合触媒（Ｃ）、
を含有し、
　前記反応性ケイ素基含有重合体（Ａ）の主鎖がポリオキシアルキレン系重合体であ
り、
　
前記反応性ケイ素基含有重合体（Ａ）の前記末端部位が、一般式（１）：
　【化１】
（式中、Ｒ１，Ｒ３はそれぞれ独立に２価の炭素数１から６の結合基であり、隣接するそれぞれの炭素原子と結合する原子は、炭素、酸素、窒素のいずれかである。Ｒ２，Ｒ４はそれぞれ独立に水素、または炭素数１から１０の炭化水素基である。ｎは１から１０の整数である。Ｒ５はそれぞれ独立に、炭素原子数１から２０の置換あるいは非置換の炭化水素基である。Ｙは水酸基または加水分解性基である。ａは１、２、３のいずれかである。）で表される構造を有す
　【請求項２】
　
（削除）
　【請求項３】
　反応性ケイ素基含有重合体（Ａ）の反応性ケイ素基が１つの末端に平均して２．０個以上有する請求項
１に
　【請求項４】
　補強性フィラー（Ｂ）を反応性ケイ素基含有重合体（Ａ）１００重量部に対して、１〜３００重量部、シラノール縮合触媒（Ｃ）を反応性ケイ素基含有重合体（Ａ）１００重量部に対して、０．００１〜２０重量部、含有する請求項１
または３に
　【請求項５】
　ダイレクトグレージング用であることを特徴とする、請求項１
、３または
に
　【請求項６】
　反応性ケイ素基含有重合体（Ａ）を、末端に水酸基を有する重合体に、水酸基に対して０．６当量以上のアルカリ金属塩を作用させた後、炭素−炭素不飽和結合を有するエポキシ化合物と反応させ、さらに、炭素−炭素不飽和結合を有するハロゲン化炭化水素化合物を反応させた後、炭素−炭素不飽和基に対し、ヒドロシリル化反応で反応性ケイ素基を導入することによって得ることと、
　反応性ケイ素基含有重合体（Ａ）、カーボンブラックおよびシリカから選択される少なくとも１種の補強性フィラー（Ｂ）、並びにシラノール縮合触媒（Ｃ）を、１成分型組成物、又は２成分型組成物として配合することと、を含む、請求項１
、３、４または５
　【請求項７】
　請求項１
、３、４または５