【事件の表示】
　特許第６１５１４２１号発明「メタクリル系樹脂組成物」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。
【結　論】
　特許第６１５１４２１号の明細書及び特許請求の範囲を訂正請求書に添付された訂正明細書及び特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項[１−４、６、７］、［５、８、９］について訂正することを認める。
　特許第６１５１４２１号の請求項５、８、９に係る特許を取り消す。
　特許第６１５１４２１号の請求項１、６、７に係る特許を維持する。
　特許第６１５１４２１号の請求項２ないし４に係る特許についての特許異議の申立てを却下する。
【理　由】
第１　手続の経緯  
　本件特許第６１５１４２１号（以下、「本件特許」という。）の請求項１ないし７に係る特許についての出願（以下、「本件出願」という。）は、平成２８年１１月２１日（優先権主張　平成２８年３月３１日）に出願されたものであって、平成２９年６月２日にその特許権の設定登録がされ、同年６月２１日に特許掲載公報が発行され、その後、その特許に対して、同年１２月２１日に特許異議申立人　高瀬彌平（以下、「申立人」という。）により特許異議の申立てがされたものである。  
　その後の手続は以下のとおりである。 
　平成３０年１月３１日　　：上申書（申立人） （同年２月１日受付）
　平成３０年４月１６日付け：取消理由通知書　 （同年４月２３日発送） 
　平成３０年６月２２日　　：意見書（特許権者） 
　平成３０年８月１日　　　：上申書（申立人） （同年８月２日受付） 
　平成３０年８月２１日付け：取消理由通知書(決定の予告)　（同年８月２　４日発送）
　平成３０年１０月２３日　：訂正請求書、意見書（特許権者）
　平成３０年１２月１３日　：意見書（申立人）（同年１２月１７日受付）
第２　訂正の適否
１　訂正の内容
　特許権者は、平成３０年１０月２３日に提出の訂正請求書において、特許請求の範囲及び明細書について、以下のような訂正をすることを請求している。下線は、訂正箇所を示す。
（１）　訂正事項１
　訂正前の請求項１において、
「主鎖に環構造を有する構造単位（Ｘ）を含み、前記構造単位（Ｘ）が、Ｎ−置換マレイミド単量体由来の構造単位、及びラクトン環構造単位からなる群より選ばれる少なくとも一種であるメタクリル系樹脂を含むメタクリル系樹脂組成物であり、」
とあるのを、
「主鎖に環構造を有する構造単位（Ｘ）
として
をメタクリル系樹脂を１００質量％として５〜４０質量％を含み、メタクリル酸メチル単量体及びＮ−置換マレイミド単量体と共重合可能な他の単量体由来の構造単位を、メタクリル系樹脂を１００質量％として０〜２０質量％含む
に訂正する。
　また、訂正前の請求項１において、
「パルスＮＭＲを用いてソリッドエコー法により高運動性成分と低運動性成分との２成分に分離して求められる、前記極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２）が、５０〜９０μ秒である」
とあるのを、
「パルスＮＭＲを用いてソリッドエコー法により高運動性成分と低運動性成分との２成分に分離して求められる、前記極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２）が、５
６
８６
り、
　
前記スピン−スピン緩和時間（Ｓ
ｍ２
）と、パルスＮＭＲを用いてソリッドエコー法により高運動性成分と低運動性成分との２成分に分離して求められる、前記極大値を示す温度（Ｔ
Ｇ”ｍａｘ
）より４０℃高い温度における低運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓ
ｒ２
）との差（Ｓ
ｍ２
−Ｓ
ｒ２
）が４０〜６９μ秒であり、
　
前記スピン−スピン緩和時間（Ｓ
ｍ２
）と、パルスＮＭＲを用いてソリッドエコー法により高運動性成分と低運動性成分との２成分に分離して求められる、前記極大値を示す温度（Ｔ
Ｇ”ｍａｘ
）における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓ
ｍ１
）との差（Ｓ
ｍ２
−Ｓ
ｍ１
）が、３０〜５９μ秒であ
に訂正する。
（２）　訂正事項２
　訂正前の請求項２を削除する。
（３）　訂正事項３
　訂正前の請求項３を削除する。
（４）　訂正事項４
　訂正前の請求項４を削除する。
（５）　訂正事項５
　訂正前の請求項１における構造単位（Ｘ）のラクトン環構造単位に係る部分を別の独立請求項として記載し、訂正前の請求項５に組み入れる訂正する。具体的には、訂正前の請求項５において、
「前記（Ｘ）構造単位が、ラクトン環構造単位を含み、前記ラクトン環構造単位の含有量が、前記メタクリル系樹脂を１００質量％として、５〜４０質量％である、請求項１〜３のいずれか一項に記載のメタクリル系樹脂組成物。」
とあるのを、
「　主鎖に環構造を有する構造単位（Ｘ）
としてラクトン構造単位をメタクリル系樹脂を１００質量％として５〜４０質量％を含み、メタクリル酸メチル単量体ヒドロキシ基を有するアクリル酸系単量体と共重合可能な他の単量体由来の構造単位をメタクリル系樹脂を１００質量％として０〜２０質量％含むメタクリル系樹脂組成物であり、
　動的粘弾性測定により求められる損失弾性率の温度分散スペクトルにおいて極大値を示す温度（Ｔ
Ｇ”ｍａｘ
）が１２０〜１６０℃であり、
　パルスＮＭＲを用いてソリッドエコー法により高運動性成分と低運動性成分との２成分に分離して求められる、前記極大値を示す温度（Ｔ
Ｇ”ｍａｘ
）より４０℃高い温度における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓ
ｍ２
）が、５５〜８９μ秒であり、
　前記スピン−スピン緩和時間（Ｓ
ｍ２
）と、パルスＮＭＲを用いてソリッドエコー法により高運動性成分と低運動性成分との２成分に分離して求められる、前記極大値を示す温度（Ｔ
Ｇ”ｍａｘ
）における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓ
ｍ１
）との差（Ｓ
ｍ２
−Ｓ
ｍ１
）が、３０〜６１μ秒であることを特徴とする
に訂正する。
（６）　訂正事項６
　訂正前の請求項６において、引用関係について、
「請求項１〜５のいずれかに一項」
とあるのを
「請求項１」
に訂正する。  
（７）　訂正事項７
　訂正前の請求項６において、請求項１〜５を引用していたところ、訂正事項５において独立形式となった請求項５を引用するものについて、次のとおり、新たな請求項８とする。
「
光弾性係数の絶対値が、２．０×１０
−１２
Ｐａ
−１
以下である、請求項５に記載のメタクリル系樹脂組成物。
（８）　訂正事項８
　訂正前の請求項７は、請求項６を引用していたところ、該請求項６が引用する請求項５が、訂正事項５により独立形式となった新たな請求項５となり、訂正事項７により、請求項６が訂正事項７により新たな請求項８となったため、これを引用する訂正前の請求項７を、次のとおり、新たな請求項８を引用した新たな請求項９とする。
「
光弾性係数の絶対値が、１．０×１０
−１２
Ｐａ
−１
以下である、請求項８に記載のメタクリル系樹脂組成物。
（９）　訂正事項９
　訂正前の明細書の段落【００１９】の
「　すなわち、本発明は以下の通りである。
［１］主鎖に環構造を有する構造単位（Ｘ）を含むメタクリル系樹脂を含むメタクリル系樹脂組成物であり、
　動的粘弾性測定により求められる損失弾性率の温度分散スペクトルにおいて極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）が１２０〜１６０℃であり、
　パルスＮＭＲを用いてソリッドエコー法により高運動性成分と低運動性成分との２成分に分離して求められる、前記極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２）が、５０〜９０μ秒であることを特徴とするメタクリル系樹脂組成物。
［２］前記スピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２）と、パルスＮＭＲを用いてソリッドエコー法により高運動性成分と低運動性成分との２成分に分離して求められる、前記極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度における低運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｒ２）との差（Ｓｍ２−Ｓｒ２）が４０〜７０μ秒である、[１]に記載のメタクリル系樹脂組成物。
［３］前記スピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２）と、パルスＮＭＲを用いてソリッドエコー法により高運動性成分と低運動性成分との２成分に分離して求められる、前記極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ１）との差（Ｓｍ２−Ｓｍ１）が、３０〜７０μ秒である、［１］又は[２]に記載のメタクリル系樹脂組成物。
［４］前記（Ｘ）構造単位が、Ｎ−置換マレイミド単量体由来の構造単位、及びラクトン環構造単位からなる群より選ばれる少なくとも一種である、［１］〜［３］のいずれかに記載のメタクリル系樹脂組成物。
［５］前記（Ｘ）構造単位が、Ｎ−置換マレイミド単量体由来の構造単位を含み、前記Ｎ−置換マレイミド単量体由来の構造単位の含有量が、前記メタクリル系樹脂を１００質量％として、５〜４０質量％である、［４］に記載のメタクリル系樹脂組成物。
［６］前記（Ｘ）構造単位が、ラクトン環構造単位を含み、前記ラクトン環構造単位の含有量が、前記メタクリル系樹脂を１００質量％として、５〜４０質量％である、［４］に記載のメタクリル系樹脂組成物。
［７］光弾性係数の絶対値が、２．０×１０−１２Ｐａ−１以下である、［１］〜［６］のいずれかに記載のメタクリル系樹脂組成物。
［８］光弾性係数の絶対値が、１．０×１０−１２Ｐａ−１以下である、［７］に記載のメタクリル系樹脂組成物。」
を
「　すなわち、本発明は以下の通りである。
［１］主鎖に環構造を有する構造単位（Ｘ）
として
をメタクリル系樹脂を１００質量％として５〜４０質量％を含み、メタクリル酸メチル単量体及びＮ−置換マレイミド単量体と共重合可能な他の単量体由来の構造単位を、メタクリル系樹脂を１００質量％として０〜２０質量％含む
　動的粘弾性測定により求められる損失弾性率の温度分散スペクトルにおいて極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）が１２０〜１６０℃であり、
　パルスＮＭＲを用いてソリッドエコー法により高運動性成分と低運動性成分との２成分に分離して求められる、前記極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２）が、５
６
８６
り、
　
前記スピン−スピン緩和時間（Ｓ
ｍ２
）と、パルスＮＭＲを用いてソリッドエコー法により高運動性成分と低運動性成分との２成分に分離して求められる、前記極大値を示す温度（Ｔ
Ｇ”ｍａｘ
）より４０℃高い温度における低運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓ
ｒ２
）との差（Ｓ
ｍ２
−Ｓ
ｒ２
）が４０〜６９μ秒である
　
前記スピン−スピン緩和時間（Ｓ
ｍ２
）と、パルスＮＭＲを用いてソリッドエコー法により高運動性成分と低運動性成分との２成分に分離して求められる、前記極大値を示す温度（Ｔ
Ｇ”ｍａｘ
）における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓ
ｍ１
）との差（Ｓ
ｍ２
−Ｓ
ｍ１
）が、３０〜５９μ秒であ
ことを特徴とするメタクリル系樹脂組成物
。
［５］主鎖に環構造を有する構造単位（Ｘ）
としてラクトン構造単位をメタクリル系樹脂を１００質量％として５〜４０質量％を含み、メタクリル酸メチル単量体ヒドロキシ基を有するアクリル酸系単量体と共重合可能な他の単量体由来の構造単位をメタクリル系樹脂を１００質量％として０〜２０質量％含むメタクリル系樹脂組成物であり、
　動的粘弾性測定により求められる損失弾性率の温度分散スペクトルにおいて極大値を示す温度（Ｔ
Ｇ”ｍａｘ
）が１２０〜１６０℃であり、
　パルスＮＭＲを用いてソリッドエコー法により高運動性成分と低運動性成分との２成分に分離して求められる、前記極大値を示す温度（Ｔ
Ｇ”ｍａｘ
）より４０℃高い温度における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓ
ｍ２
）が、５５〜８９μ秒であり、
　前記スピン−スピン緩和時間（Ｓ
ｍ２
）と、パルスＮＭＲを用いてソリッドエコー法により高運動性成分と低運動性成分との２成分に分離して求められる、前記極大値を示す温度（Ｔ
Ｇ”ｍａｘ
）における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓ
ｍ１
）との差（Ｓ
ｍ２
−Ｓ
ｍ１
）が、３０〜６１μ秒である
ことを特徴とする
［６］光弾性係数の絶対値が、２．０×１０−１２Ｐａ−１以下である、
［１］
［７］光弾性係数の絶対値が、１．０×１０−１２Ｐａ−１以下である、［６］に記載のメタクリル系樹脂組成物。
［８］光弾性係数の絶対値が、２．０×１０
−１２
Ｐａ
−１
以下である、［５］のいずれかに記載のメタクリル系樹脂組成物。
［９］光弾性係数の絶対値が、１．０×１０
−１２
Ｐａ
−１
以下である、［８］に記載のメタクリル系樹脂組成物。
と訂正をする。
　ここで、訂正前の請求項１ないし７について、請求項２ないし７は請求項１を直接または間接的に引用するものであって、訂正前の請求項１ないし７は一群の請求項であるから、本件訂正の訂正事項１ないし８は、一群の請求項に対して請求するものである。
　また、特許権者は、請求項５、８及び９については、訂正が認められる場合に、一群の請求項の他の請求項とは別途訂正することも求めている。
２　訂正の目的の適否、新規事項の有無、特許請求の範囲の拡張・変更の存否
（１）　訂正事項１　
　訂正事項１は、
ア　構造単位（Ｘ）としてＮ−置換マレイミド単量体由来の構造単位を選択し、メタクリル系樹脂に含まれる単量体単位及び構造単位の種類、含有量を限定し、
イ　パルスＮＭＲを用いてソリッドエコー法により高運動性成分と低運動性成分との２成分に分離して求められる、前記極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２）の範囲をさらに限定し、
ウ　前記スピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２）と、パルスＮＭＲを用いてソリッドエコー法により高運動性成分と低運動性成分との２成分に分離して求められる、前記極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度における低運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｒ２）との差（Ｓｍ２−Ｓｒ２）を新たに限定し、　
エ　前記スピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２）と、パルスＮＭＲを用いてソリッドエコー法により高運動性成分と低運動性成分との２成分に分離して求められる、前記極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ１）との差（Ｓｍ２−Ｓｍ１）を新たに限定するものであって、
特許法第１２０条の５第２項のただし書第１号に掲げる特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
　また、訂正事項１の上記アは、明細書の段落【００３６】に記載があり、上記イないしエは、【０１１８】、【０１６７】の表１に記載されており、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもないから、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条の第５項及び第６項に適合する。
（２）　訂正事項２ないし４
　訂正事項２ないし４は、請求項を削除するものであって、特許法第１２０条の５第２項のただし書第１号に掲げる特許請求の範囲の減縮を目的とするものであり、また、新規事項の追加に該当せず、実質的に特許請求の範囲を拡張ないし変更するものでもないから、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条の第５項及び第６項に適合する。
（３）　訂正事項５
　訂正事項５は、
ア　訂正前の請求項１の構造単位（Ｘ）をラクトン環構造を選択し、メタクリル系樹脂に含まれる単量体単位及び構造単位の種類、含有量を限定し、
イ　パルスＮＭＲを用いてソリッドエコー法により高運動性成分と低運動性成分との２成分に分離して求められる、前記極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２）の範囲をさらに限定し、
ウ　前記スピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２）と、パルスＮＭＲを用いてソリッドエコー法により高運動性成分と低運動性成分との２成分に分離して求められる、前記極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ１）との差（Ｓｍ２−Ｓｍ１）を新たに限定し、
エ　請求項１を引用しない、独立形式の請求項として記載したものであって、
特許法第１２０条の５第２項のただし書第１号に掲げる特許請求の範囲の減縮及び同条同項ただし書第４号に掲げる、他の請求項の記載を当該他の請求項の記載を引用しないものとすることを目的とするものである。
　訂正事項５のアは、【００６８】、【００７０】に記載があり、訂正事項５の上記イ及びウは、【００１７】、【０１１９】及び【０１６７】表１に記載があるから、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもないから、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条の第５項及び第６項に適合する。
（４）　訂正事項６、７及び８
　訂正事項６は、訂正事項１及び５により、請求項１を独立形式の請求項１と５に分けて訂正したことに伴い、「請求項１〜５のいずれか」を引用していた請求項６の記載を、「請求項１」を引用するものとしたものであり、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号に掲げる特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
　訂正事項７は、訂正事項１及び５により、請求項１を独立形式の請求項１と５に分けて訂正したことに伴い、「請求項１〜５のいずれか」を引用していた請求項６の記載のうち、「請求項５」を引用するものを新たな請求項８とするものであり、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号に掲げる特許請求の範囲の減縮及び同条同項ただし書第４号に掲げる、他の請求項の記載を引用する請求項の記載を当該他の請求項の記載を引用しないものとすることを目的とするものである。
　また、訂正事項８は、請求項１および請求項５を引用していた請求項６を上記訂正事項６、７のように書き分けたことにより、同様に、請求項６を引用していた請求項７を、「請求項１」を引用する請求項６を引用する請求項７と、請求項５を引用する請求項８を引用する新たな請求項９とするもの（訂正事項８）に書き分ける訂正であり、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号に掲げる特許請求の範囲の減縮及び同条同項ただし書第４号に掲げる、他の請求項の記載を引用する請求項の記載を当該他の請求項の記載を引用しないものとすることを目的とするものである。
　そして、これらの訂正事項による訂正は、願書に添付した明細書又は特許請求の範囲に記載した事項の範囲内でなされた訂正であるから、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第５項に適合するし、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではないから、同法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第６項の規定にも適合する。 
　
（５）　訂正事項９
　訂正事項９は、訂正事項１ないし８における訂正に合わせて、段落【００１９】の記載を整合させたものであり、特許法第１２０条の５第２項のただし書第３号に掲げる、明瞭でない記載の釈明を目的とするものである。また、訂正事項９は、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもないから、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条の第５項及び第６項にも適合する。
（６）　独立特許要件
　特許異議の申立ては、本件訂正前の請求項１ないし７の全請求項に対してされているので、特許法第１２０条の５第９項で読み替えて準用する同法第１２６条第７項の規定は適用されない。
（７）　小括
　以上のとおりであるから、訂正事項１ないし９による本件訂正は、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号、第３号または第４号に掲げる事項を目的とするものであり、かつ、同条第９項において準用する同法第１２６条第５項及び第６項の規定にも適合するので、明細書及び特許請求の範囲を、訂正請求書に添付された訂正明細書及び特許請求の範囲のとおり、訂正することを認める。
　また、訂正後の請求項５、８及び９は、引用関係の解消を目的とする訂正を含み、特許権者より、訂正が認められる場合に、請求項１ないし４、６及び７とは別の訂正単位として扱われることの求めがあるから、訂正後の請求項［１−４、６、７］、［５、８、９］について、請求項ごとに訂正することを認める。
　
第３　本件発明
　上記第２のとおり、本件訂正は許容されるので、本件特許の請求項１ないし９に係る発明は、平成３０年１０月２３日に提出された訂正請求書に添付された訂正特許請求の範囲の請求項１ないし９に記載された事項により特定される次のとおりのものである（以下、順に、「本件発明１」等という。また、これらを合わせて「本件発明」ということもある。）。  
  
 「【請求項１】 
　主鎖に環構造を有する構造単位（Ｘ）としてＮ−置換マレイミド単量体由来の構造単位をメタクリル系樹脂を１００質量％として５〜４０質量％を含み、メタクリル酸メチル単量体及びＮ−置換マレイミド単量体と共重合可能な他の単量体由来の構造単位を、メタクリル系樹脂を１００質量％として０〜２０質量％含むメタクリル系樹脂組成物であり、 
　動的粘弾性測定により求められる損失弾性率の温度分散スペクトルにおいて極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）が１２０〜１６０℃であり、 
　パルスＮＭＲを用いてソリッドエコー法により高運動性成分と低運動性成分との２成分に分離して求められる、前記極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２）が、５６〜８６μ秒であり、
　前記スピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２）と、パルスＮＭＲを用いてソリッドエコー法により高運動性成分と低運動性成分との２成分に分離して求められる、前記極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度における低運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｒ２）との差（Ｓｍ２−Ｓｒ２）が４０〜６９μ秒であり、
　前記スピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２）と、パルスＮＭＲを用いてソリッドエコー法により高運動性成分と低運動性成分との２成分に分離して求められる、前記極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ１）との差（Ｓｍ２−Ｓｍ１）が、３０〜５９μ秒である
ことを特徴とするメタクリル系樹脂組成物。 
【請求項２】 
(削除）
【請求項３】 
(削除）
【請求項４】 
(削除）
【請求項５】 
　主鎖に環構造を有する構造単位（Ｘ）としてラクトン構造単位をメタクリル系樹脂を１００質量％として５〜４０質量％を含み、メタクリル酸メチル単量体ヒドロキシ基を有するアクリル酸系単量体と共重合可能な他の単量体由来の構造単位をメタクリル系樹脂を１００質量％として０〜２０質量％含むメタクリル系樹脂組成物であり、
　動的粘弾性測定により求められる損失弾性率の温度分散スペクトルにおいて極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）が１２０〜１６０℃であり、
　パルスＮＭＲを用いてソリッドエコー法により高運動性成分と低運動性成分との２成分に分離して求められる、前記極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２）が、５５〜８９μ秒であり、
　前記スピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２）と、パルスＮＭＲを用いてソリッドエコー法により高運動性成分と低運動性成分との２成分に分離して求められる、前記極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ１）との差（Ｓｍ２−Ｓｍ１）が、３０〜６１μ秒であることを特徴とするメタクリル系樹脂組成物。
【請求項６】 
　光弾性係数の絶対値が、２．０×１０−１２Ｐａ−１以下である、請求項１に記載のメタクリル系樹脂組成物。 
【請求項７】 
　光弾性係数の絶対値が、１．０×１０−１２Ｐａ−１以下である、請求項６に記載のメタクリル系樹脂組成物。
【請求項８】
　光弾性係数の絶対値が、２．０×１０−１２Ｐａ−１以下である、請求項５に記載のメタクリル系樹脂組成物。
【請求項９】
　光弾性係数の絶対値が、１．０×１０−１２Ｐａ−１以下である、請求項８に記載のメタクリル系樹脂組成物。」 
第４　当審が通知した取消理由について 
１　当審が平成３０年８月２１日付けで通知した取消理由（決定の予告）の概要
　当審が平成３０年８月２１日付けで通知した取消理由（決定の予告）の概要は次に示すとおりである。
「１．本件特許は、明細書の記載が下記の点で不備のため、特許法第３６条第４項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであるから、同法第１１３条第４号に該当し、取り消すべきものである。」
「第４　当審の判断
　当審は、以下に述べるように、本件発明１ないし７に係る特許は、依然として明細書の発明の詳細な説明の記載が特許法第３６条第４項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであるから、同法第１１３条第４号に該当し、取り消すべきものであると判断する。 
 
３　判断
（１）　・・・
　これらの実施例・比較例の記載から、各製造例及び実施例と同じ条件であれば、特定のＳｍ２の数値を有する樹脂組成物が得られることが理解できるが、それ以外の特定のＳｍ２の範囲の樹脂組成物を製造するために、実施例及び比較例の条件、あるいは樹脂の製造例の条件の何をどのように変更したらよいのかについては、本件特許明細書に具体的な指標となる記載もなく、本件出願時の技術常識でもないから、当業者にも不明である。
　・・・
（２）・・・
イ　・・・
　そして、本件特許明細書には、Ｓｍ２の特定範囲とするための指標の記載がないだけではなく、Ｓｍ２が測定される高運動性成分が、樹脂組成物においてどのような成分（樹脂組成物において、どのような要件（構造、モノマー組成、分子量等）により特徴づけられ、画定される成分）であるのか、本件特許発明の効果とどのように関連するのか、他のＳｒ２、Ｓｍ１が測定される成分とどのような関係にあるのか、また、Ｓｒ２、Ｓｍ１が測定される成分は、樹脂組成物においてどのような成分（どのような要件（構造、モノマー組成、分子量等）により特徴づけられ、画定される成分）であり、どのような指標により制御されるのか、Ｓｍ２−Ｓｒ２、Ｓｍ２−Ｓｍ１はどのような意味があるのか等についての説明も見当たらないこともあり、本件特許明細書の発明の詳細な説明は、当業者が、Ｓｍ２の特定範囲とすることについて、本件発明１ないし７を実施できる程度に明確かつ十分に記載されているとはいえない。
（３）まとめ
　以上のとおり、本件発明１のＳｍ２について、当業者が本件発明１を実施できる程度に本件特許明細書の記載が明確かつ十分に記載されているとはいえず、その実施に過度の試行錯誤を要するものと認められる。 
　本件発明２に特定する（Ｓｍ２−Ｓｒ２）の数値、本件発明３に特定する（Ｓｍ２−Ｓｍ１）の数値についても同様である。 
　また、請求項１ないし３を直接または間接的に引用する本件発明４ないし７についても同様の理由が該当する。 
　したがって、本件の請求項１ないし７に係る特許は、明細書の発明の詳細な説明の記載が特許法第３６条第４項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであるから、同法第１１３条第４号に該当し、取り消すべきものである。」 
（なお、決定の予告における「第１１３条第２号」は、「第１１３条第４号」の誤記である。）
２　当審が平成３０年４月１６日付けで通知した取消理由の概要
　なお、当審が平成３０年４月１６日付けで通知した取消理由の概要は次に示すとおりである。  
 「１．本件特許は、明細書の記載が下記の点で不備のため、特許法第３６条第４項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであるから、同法第１１３条第４号に該当し、取り消すべきものである。  
　・・・ 
　よって、本件特許は、明細書の発明の詳細な説明の記載が特許法第３６条第４項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであるから、同法第１１３条第４号に該当し、取り消すべきものである。」
  
  
第４　当審で通知した取消理由（決定の予告）に対する判断 
　当審は、以下に述べるように、本件発明１、６及び７に係る特許については、明細書の発明の詳細な説明の記載が特許法第３６条第４項第１号に規定する要件を満たしており、同法第１１３条第４号に該当しないので、取り消すことはできないと判断する。
　また、本件発明５、８及び９に係る特許については、依然として明細書の発明の詳細な説明の記載が特許法第３６条第４項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであるから、同法第１１３条第４号に該当し、取り消すべきものであると判断する。 
　そして、請求項２ないし４に係る特許は、これらの請求項が削除されたので、取消理由は解消している。
１　特許法第３６条第４項第１号について 
　特許法第３６条第４項第１号は、
「前項第三号の発明の詳細な説明の記載は、次の各号に適合するものでなければならない。 
一　経済産業省令で定めるところにより、その発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者がその実施をすることができる程度に明確かつ十分に記載されたものであること。」
と定めている。
　これは、その発明の属する技術分野における通常の知識を有する者（以下、「当業者」という。）が、明細書に記載した事項と出願時の技術常識とに基づき、その発明を実施することができる程度に、発明の詳細な説明を記載しなければならないことを意味するものである。
　そして、特許法第３６条第４項第１号は、上記のように発明の詳細な説明の記載のいわゆる実施可能要件を規定したものであって、物の発明においては、その物を作り、かつ、その物を使用する具体的な記載が発明の詳細な説明にあるか、そのような記載がない場合には、明細書及び図面の記載並びに出願時の技術常識に基づき、当業者が過度の試行錯誤や複雑高度な実験等を行う必要なく、その物を作り、その物を使用することができる程度にその発明が記載されていなければならないと解される。
 
　そこで、本件発明１、６及び７または本件発明５、８及び９の各一群の発明について、動的粘弾性測定により求められる損失弾性率の温度分散スペクトルにおいて極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２）、低運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｒ２）との差（Ｓｍ２−Ｓｒ２）、前記極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ１）及びＳｍ２との差（Ｓｍ２−Ｓｍ１）について、上記の観点から検討する。 
  
 ２　本件特許明細書の発明の詳細な説明の記載 
　本件特許明細書には、メタクリル系樹脂について、段落【００２４】ないし【００８８】に説明があり、メタクリル系樹脂組成物について、【００２３】、【００８９】ないし【０１０８】に説明がされており、メタクリル系樹脂のうちＮ−置換マレイミド単量体由来の構造単位を有する樹脂については、【００２８】ないし【００５５】に、ラクトン環構造単位を有する樹脂については、【００６２】ないし【００８７】に記載がある。そのうち、Ｎ−置換マレイミド単量体由来の構造単位を有する樹脂の製造方法、ラクトン環構造単位を有する樹脂の製造方法、メタクリル系樹脂組成物の製造方法については、以下（２）ないし（４）の記載がある。
　また、動的粘弾性特性については、段落【０１０９】ないし【０１１５】に説明がされ、動的粘弾性測定により求められる損失弾性率の温度分散スペクトルにおいて極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）についても段落【０１１２】において説明がされている。 
　そして、メタクリル系樹脂組成物において、パルスＮＭＲを用いてソリッドエコー法により高運動性成分と低運動性成分との２成分に分離して求められる、前記極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２）、低運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｒ２）、これらの差（Ｓｍ２−Ｓｒ２）、前記極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ１）及びＳｍ２との差（Ｓｍ２−Ｓｍ１）について、以下（１）の記載がある。 
（１）  前記極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２）、低運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｒ２）、これらの差（Ｓｍ２−Ｓｒ２）、前記極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ１）及びＳｍ２との差（Ｓｍ２−Ｓｍ１）について
 
ア　「【０１１６】 
−パルスＮＭＲを用いた固体の高次構造特性− 
　本実施形態の主鎖に環構造を有する構造単位（Ｘ）を含むメタクリル系樹脂組成物における、パルスＮＭＲを用いて、ソリッドエコー法により得られる分散スペクトルを高運動成分と低運動成分との２成分に分離し求めた、高運動性成分の比率（Ｆｍ：％）、高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ：μ秒）、低運動性成分の比率（Ｆｒ：％）、及び低運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｒ：μ秒）について、以下に説明する。 
【０１１７】 
　第一に、前述の動的粘弾性測定により求めた損失弾性率の温度分散スペクトルにおいて極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２）が５０〜９０μ秒であり、好ましくは５０〜８０μ秒、更に好ましくは５５〜７０μ秒である。 
　損失弾性率の温度分散スペクトルにおいて極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２）が上記範囲にあると、高い品質の延伸フィルムを安定して製造できるため好ましい。 
　ここで、（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度を超えると、損失正接が極大値を示す温度に近付くため、固体状態のメタクリル系樹脂組成物は徐々に溶融流動を開始する。（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度における固体の高次構造特性は、溶融流動を開始する直前、又は溶融流動開始直後の特性を示している。本発明者らは、固体状態でフィルム延伸加工を行う際に用いるメタクリル系樹脂組成物において、（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度における固体の高次構造特性と延伸特性とに強い相関があることを見出し、本発明を完成させた。 
【０１１８】 
　第二に、前述の動的粘弾性測定により求めた損失弾性率の温度分散スペクトルにおいて極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２）と、極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度における低運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｒ２）と、の差（Ｓｍ２−Ｓｒ２）が４０〜７０μ秒であることが好ましく、より好ましくは４０〜６５μ秒、更に好ましくは４０〜６０μ秒である。 
　極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２）と、低運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｒ２）と、の差（Ｓｍ２−Ｓｒ２）が上記範囲にあると、更に高い品質の延伸フィルムを安定して製造できるため好ましい。 
【０１１９】 
　第三に、前述の動的粘弾性測定により求めた損失弾性率の温度分散スペクトルにおいて極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２）と、極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ１）と、の差（Ｓｍ２−Ｓｍ１）が３０〜７０μ秒であることが好ましく、より好ましくは３０〜６０μ秒、更に好ましくは３０〜５０μ秒である。 
　極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２）と、極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ１）と、の差（Ｓｍ２−Ｓｍ１）が上記範囲にあると、高い品位の延伸フィルムが得られる延伸温度の選択幅が拡大でき、更に、延伸時の微妙な温度変動にも影響されず、高い品質の延伸フィルムを安定に製造できるので好ましい。 
【０１２０】 
　一般に、パルスＮＭＲは、パルスの応答として得られる自由誘導減衰シグナル（ＦＩＤシグナル）を運動性の異なる成分別に分離して解析することができ、高分子の結晶部と非晶部の定量、エラストマーのハード成分とソフト成分の存在比率あるいは架橋度の決定、等に幅広く利用されている。 
　パルスＮＭＲにおける緩和時間は、磁気緩和を示すものであり、高分子の動きやすさを示す指標として用いることができる。この値が小さいほど、運動性成分の自由度が小さく、この値が大きいほど、運動性成分の自由度が大きいことを示す。 
【０１２１】 
　本実施形態における高運動性成分及び低運動性成分の存在比率並びにスピン−スピン緩和時間は、上述のＦＩＤシグナルを解析することにより求めることができる。 
　一般に、ＦＩＤシグナルは、測定物質が自由誘導減衰挙動の異なる複数の運動性成分から構成されている場合には、得られる信号は各成分の和となる。そのため、信号強度比から各運動成分の量（相対的プロトン含有量：存在比率）の情報が、信号の傾きから各運動性成分の質（スピン−スピン緩和時間）の情報が得られる。 
　各運動成分に分離する手法としては、得られたＦＩＤ信号を、ガウス型関数、ローレンツ型関数、又はワイブル型関数を用いて最小二乗法によって解析し、分子運動性の低いもの（本明細書では、「低運動性成分」と記す）と、分子運動性が高いもの（本明細書では、「高運動性成分」と記す）とに分離し、各成分の存在比率（単位：％）及びスピン−スピン緩和時間（単位：μ秒）を求める。 
　その際、低運動性成分、高運動性成分に加えて中間成分の３種に分離する方法も採用できるが、本実施形態においては、緩和時間の短い成分にワイブル型関数を、緩和時間の長い成分にローレンツ型関数をそれぞれ適用し、最小二乗法による近似によって低運動性成分と高運動性成分との２つの運動性成分に分離する方法を採用した。 
　具体的な測定方法として、 
・測定装置：Ｍｉｎｉｓｐｅｃ　ＭＱ２０（ブルカーバイオスピン社製） 
・核種：１Ｈ 
・測定：Ｔ２ 
・測定法：ソリッドエコー法 
・積算回数：６４回 
・繰り返し時間：４秒 
【０１２２】 
　本発明者らは、高い品質を有し、安定した延伸が可能なメタクリル系樹脂組成物の提供に向け、鋭意検討を重ねた結果、延伸フィルムを調製する際に用いられる延伸温度域にてパルスＮＭＲを用いて固体の高次構造を解析することにより、解析により得られた情報がフィルムの延伸挙動と深い関連性を有していることを見出した。 
　その結果、損失弾性率の温度分散スペクトルにおける極大値を示す温度に注目し、その付近の温度範囲におけるパルスＮＭＲ測定により得られる固体の高次構造変化を特定の範囲に制御することにより、上記課題が解決できることを見出し、本発明に至ったのである。 
　パルスＮＭＲ測定により得られる固体の高次構造変化を特定の範囲に制御されたメタクリル系樹脂組成物は、その分子量、分子量分布、重量平均分子量１００００未満の成分量、組成分布、並びに立体規則性分布等が複合的に作用した結果、得られると推定される。　 
　主鎖に環構造を有するメタクリル系樹脂組成物の、上述の温度範囲における固体の高次構造を制御する具体的な方法としては、用いるメタクリル系樹脂の調製条件、例えば、重合温度、重合溶媒、重合時の単量体濃度、単量体の添加方法等を適宜選択することにより制御することができるが、これに限定されるものではなく、加えて、重合後の重合体を含む溶液から重合体を回収する際の条件（温度、滞留時間、せん断力）、更にはメタクリル系樹脂組成物を調製する際の調製条件（温度、滞留時間、せん断力等）等を組み合わせることもできる。」 
  
イ　「【実施例】 
【０１３２】 
　以下、実施例及び比較例を挙げて本発明の内容を具体的に説明する。なお、本発明は下記実施例に限定されるものではない。 
【０１３３】 
＜１．構造単位の解析＞ 
　後述の各製造例において特に断りのない限り１Ｈ−ＮＭＲ測定及び１３Ｃ−ＮＭＲ測定により、後述の製造例で製造したメタクリル系樹脂の構造単位を同定し、その存在量を算出した。１Ｈ−ＮＭＲ測定及び１３Ｃ−ＮＭＲ測定の測定条件は、以下の通りである。 
・測定機器：ブルーカー株式会社製　ＤＰＸ−４００ 
・測定溶媒：ＣＤＣｌ３、又は、ｄ６−ＤＭＳＯ 
・測定温度：４０℃ 
　なお、メタクリル系樹脂の環構造がラクトン環構造である場合には、特開２００１−１５１８１４号公報記載の方法にて確認し、メタクリル系樹脂の環構造がグルタルイミド環構造である場合には、ＷＯ２０１２／１１４７１８号に記載の方法にて確認した。 
【０１３４】 
＜２．重量平均分子量（Ｍｗ）＞ 
　後述の製造例で製造したメタクリル系樹脂、並びに後述の実施例及び比較例で製造したメタクリル系樹脂組成物の重量平均分子量（Ｍｗ）は、下記の装置、及び条件で測定した。 
・測定装置：東ソー株式会社製ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＨＬＣ−８３２０ＧＰＣ） 
・測定条件： 
　カラム：ＴＳＫｇｕａｒｄｃｏｌｕｍｎ　ＳｕｐｅｒＨ−Ｈ　１本、ＴＳＫｇｅｌ　ＳｕｐｅｒＨＭ−Ｍ　２本、ＴＳＫｇｅｌ　ＳｕｐｅｒＨ２５００　１本、を順に直列接続して使用した。カラム温度：４０℃ 
　展開溶媒：テトラヒドロフラン、流速：０．６ｍＬ／分、内部標準として、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェノール（ＢＨＴ）を、０．１ｇ／Ｌ添加した。 
　検出器：ＲＩ（示差屈折）検出器 
　検出感度：３．０ｍＶ／分 
　サンプル：０．０２ｇのメタクリル系樹脂又はメタクリル系樹脂組成物のテトラヒドロフラン２０ｍＬ溶液。注入量：１０μＬ 
　検量線用標準サンプル：単分散の重量ピーク分子量が既知で分子量が異なる、以下の１０種のポリメタクリル酸メチル（ＰｏｌｙｍｅｒＬａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓ製；ＰＭＭＡ　Ｃａｌｉｂｒａｔｉｏｎ　Ｋｉｔ　Ｍ−Ｍ−１０）を用いた。 
　重量ピーク分子量（Ｍｐ） 
　　標準試料１　　１，９１６，０００ 
　　標準試料２　　　　６２５，５００ 
　　標準試料３　　　　２９８，９００ 
　　標準試料４　　　　１３８，６００ 
　　標準試料５　　　　　６０，１５０ 
　　標準試料６　　　　　２７，６００ 
　　標準試料７　　　　　１０，２９０ 
　　標準試料８　　　　　　５，０００ 
　　標準試料９　　　　　　２，８１０ 
　　標準試料１０　　　　　　　８５０ 
　上記の条件で、メタクリル系樹脂又はメタクリル系樹脂組成物の溶出時間に対する、ＲＩ検出強度を測定した。 
　上記、検量線用標準サンプルの測定により得られた検量線を基に、メタクリル系樹脂及びメタクリル系樹脂組成物の重量平均分子量（Ｍｗ）を求めた。 
【０１３５】 
＜３．動的粘弾性特性＞ 
　動的粘弾性の温度分散スペクトルの測定方法としては以下に示す方法を用いた。 
・測定に用いる試験片の調製 
　実施例及び比較例にて得られたメタクリル系樹脂組成物を用いて、プレス成形法により、長さ５０ｍｍ、幅１０ｍｍ、厚さ１ｍｍの試験片を調製した。そして、得られた試験片に温度１００℃にて２０時間熱処理することで、試験片に同じ熱履歴を与えた。その後、温度２３℃、湿度５０ＲＨ％の雰囲気下で４８時間放置した後、幅及び厚さの寸法を測定し、動的粘弾性の温度分散スペクトルの測定に供した。 
・測定装置：ＰＨＹＳＩＣＡ　ＭＣＲ３０１：Ａｎｔｏｎ　Ｐａａｒ社製 
・温度制御システム：ＣＴＤ４５０：Ａｎｔｏｎ　Ｐａａｒ社製 
・解析ソフト：ＲｈｅｏＰｌｕｓ　Ａｎｔｏｎ　Ｐａａｒ社製 
・測定モード：ねじり測定システム（ＳＲＦ） 
・測定周波数：１Ｈｚ 
・ひずみ量：０．２％ 
・ノーマルフォース：−０．３Ｎ 
・クランプ間距離：３８ｍｍ 
・測定温度範囲：３０〜１９０℃ 
・昇温速度：２℃／分 
　そして、得られた温度分散スペクトルから、極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）を得た。 
【０１３６】 
＜４：パルスＮＭＲの測定＞ 
　分子運動性の測定方法としては以下に示す方法を用いた。 
・測定に用いる試験片の調製 
　実施例及び比較例にて得られたメタクリル系樹脂組成物を用いて、厚さ０．２ｍｍのフィルムをプレス成形法により調製し、フィルムを細片状に裁断した後、測定用の試験管に投入した。温度１１０℃真空下にて５時間処理を行い、試料間にて水分量及び熱履歴に差異が発生しないように前処理を行った。全ての試験片の水分率が５００ｐｐｍ以下となるように、前処理条件を設定した。その後、温度２３℃、湿度５０ＲＨ％の雰囲気下で４８時間放置した後、下記条件で測定に供した。 
・測定装置：Ｍｉｎｉｓｐｅｃ　ＭＱ２０（ブルカーバイオスピン社製） 
・核種：１Ｈ 
・測定：Ｔ２ 
・測定法：ソリッドエコー法 
・積算回数：６４回 
・繰り返し時間：４秒 
・測定温度範囲：１００〜１９０℃内にて動的粘弾性測定により求まる損失弾性率の極大値を示す温度を基準に選定 
・各運動成分に分離する手法：ソリッドエコー法による測定で得られた自由減衰信号（ＦＩＤ信号）を、ガウス型関数、ローレンツ型関数、又はワイブル型関数を用いて最小二乗法によって解析し、低運動性成分と高運動性成分との２成分に分離した。そして、損失弾性率の極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２、単位：μ秒）、極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度における低運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｒ２、単位：μ秒）、損失弾性率の極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ１、単位：μ秒）、極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度における高運動性成分の成分分率（Ｆｍ２、単位：％）、極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度における低運動性成分の成分分率（Ｆｒ２、単位：％）を求めた。 
【０１３７】 
＜５．光弾性係数ＣＲ＞ 
　実施例及び比較例にて得られたメタクリル系樹脂組成物を、真空圧縮成形機を用いてプレスフィルムとすることで、測定用試料とした。 
　具体的な試料調製条件としては、真空圧縮成形機（神藤金属工業所製　ＳＦＶ−３０型）を用い、２６０℃、減圧下（約１０ｋＰａ）、１０分間予熱した後、樹脂組成物を、２６０℃、約１０ＭＰａで５分間圧縮し、減圧及びプレス圧を解除した後、冷却用圧縮成形機に移して冷却固化させた。得られたプレスフィルムを、２３℃、湿度６０％に調整した恒温恒湿室内で２４時間以上養生を行った上で、測定用試験片（厚み約１５０μｍ、幅６ｍｍ）を切り出した。 
　Ｐｏｌｙｍｅｒ　Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ　ａｎｄ　Ｓｃｉｅｎｃｅ　１９９９，３９，２３４９−２３５７に詳細な記載のある複屈折測定装置を用いて、光弾性係数ＣＲ（Ｐａ−１）を測定した。 
　フィルム状の試験片を、同様に恒温恒湿室に設置したフィルムの引張り装置（井元製作所製）にチャック間５０ｍｍになるように配置した。次いで、複屈折測定装置（大塚電子製、ＲＥＴＳ−１００）のレーザー光経路がフィルムの中心部に位置するように装置を配置し、歪速度５０％／分（チャック間：５０ｍｍ、チャック移動速度：５ｍｍ／分）で伸張応力をかけながら、試験片の複屈折を測定した。 
　測定より得られた複屈折の絶対値（｜Δｎ｜）と伸張応力（σＲ）の関係から、最小二乗近似によりその直線の傾きを求め、光弾性係数（ＣＲ）（Ｐａ−１）を計算した。計算には、伸張応力が２．５ＭＰａ≦σＲ≦１０ＭＰａの間のデータを用いた。 
　　　ＣＲ＝｜Δｎ｜／σＲ 
　ここで、複屈折の絶対値（｜Δｎ｜）は、以下に示す値である。 
　　　｜Δｎ｜＝｜ｎｘ−ｎｙ｜ 
（ｎｘ：伸張方向の屈折率、ｎｙ：面内で伸張方向と垂直な方向の屈折率）
【０１３８】 
＜６．延伸性評価＞ 
　後述の実施例及び比較例で得られたメタクリル系樹脂組成物から、押出機先端部に、樹脂濾過用のフィルター（リーフフィルター、長瀬産業社製）と４８０ｍｍ幅のＴダイとを設置した５０ｍｍφ単軸押出機を用いて、フィルムを調製した。 
　その際の製膜条件として、押出機設定温度：（ＴＧ”ｍａｘ＋１３０）℃、Ｔダイ設定温度：（ＴＧ”ｍａｘ＋１２５）℃、吐出量：８ｋｇ／時、ドローダウン比：２．７倍、キャストロール設定温度：（ＴＧ”ｍａｘ）℃を採用し、膜厚２１０μｍの未延伸フィルムを得た。なお、キャストロールとしては、剥離性に優れたセラミック表面コート品を用いた。 
【０１３９】 
　未延伸フィルムの調製に連続して、予熱ロール、１対の延伸ロール、この延伸ロール間に設置（フィルムまでの距離２０ｍｍの位置に設置）した赤外線ヒーター（４．２ＫＷ、２３０Ｖ）、及び搬送ロールを、この順に備えたロール延伸装置を用いて、未延伸フィルムについて縦延伸を行った。 
　その際、各ロールの温度としては、評価に用いる樹脂組成物のＴＧ”ｍａｘ（℃）を基準にして、予熱ロール温度：（ＴＧ”ｍａｘ＋２０）℃、低速側延伸ロール温度：（ＴＧ”ｍａｘ＋４０）℃、赤外線ヒーターの出力：６０〜８０％、高速側延伸ロール温度：（ＴＧ”ｍａｘ＋２０）℃、搬送ロール温度：（ＴＧ”ｍａｘ）℃とした。また、１対の延伸ロール間の距離は２００ｍｍとした。また、この温度条件下にて、高速側・低速側延伸ロールの周速差は２．５倍とした。 
【０１４０】 
　上述の縦延伸に連続して、インナーリターン式クリップを有するテンター式横延伸機を用いて、縦延伸されたフィルムについて横延伸を行った。 
　ここで、インナーリターン式クリップとは、駆動チェーンに固定されたクリップが一連の横延伸操作を終え、延伸されたフィルムを離し、テンター装置内部を通って循環し、冷却装置にて冷却されながらターンし、再度テンター装置の入口に戻り、縦延伸後のフィルムを把持する、テンター装置用クリップのことを意味する。 
　また、テンター装置として、フィルムの入り口側から、予熱部、横延伸部、熱固定部から構成されているものを用いた。 
　テンター装置の内部の各部の温度は、それぞれ、評価に用いる樹脂組成物のＴＧ”ｍａｘ（℃）を基準として、予熱部：（ＴＧ”ｍａｘ＋２０）℃、延伸部：（ＴＧ”ｍａｘ＋３０）℃、熱固定部：（ＴＧ”ｍａｘ＋１０）℃とした。 
　上述の条件にて、横延伸にて２．５倍に延伸し、平均厚さ４０ミクロンの二軸延伸フィルムを得た。 
【０１４１】 
　未延伸フィルムに縦延伸及び横延伸を施して二軸延伸フィルムを得るうえで、フィルム延伸性評価として、下記評価（６−１）及び下記評価（６−２）を行った。 
【０１４２】 
＜評価（６−１）＞ 
　横延伸による二軸延伸フィルムを調製する前の段階における縦延伸工程を経た縦延伸フィルムを、長さ１０００ｍｍの分サンプリングし、その長手方向の厚みのばらつきを評価した。 
　具体的には、サンプリングした縦延伸フィルムについて、まず、その幅方向両端部より５０ｍｍの部分をトリミングし、トリミング後のフィルムから、幅方向長さ：５０ｍｍ、長手方向長さ：１０００ｍｍの短冊状フィルムを切り出し、この短冊状フィルムの長手方向の厚みを連続厚み計（アンリツ製）を用いて連続測定した。そして、連続測定された厚みの平均（μｍ）を求めた。 
　そして、測定された厚みのうちの最大厚み（Ｄｍａｘ）の最小厚み（Ｄｍｉｎ）に対する割合（Ｄｍａｘ／Ｄｍｉｎ）を計算して、縦延伸フィルムの長手方向の厚みのばらつきを評価した。割合（Ｄｍａｘ／Ｄｍｉｎ）が大きいほど、ばらつきが大きいことを意味する。 
【０１４３】 
＜評価（６−２）＞ 
　横延伸による二軸延伸フィルムを調製する段階における横延伸工程での延伸安定性について評価した。 
　具体的には、テンターによる横延伸時のテンター内走行前のクリップ温度を、テンター装置に付随する冷却装置を用いることで、評価に用いた樹脂組成物の（ＴＧ”ｍａｘ−４０）℃から（ＴＧ”ｍａｘ＋２０）℃まで、２０℃刻みで変動させて、その４つの温度で横延伸を３時間継続した。 
　そして、得られたフィルムの品質に応じて、４つの温度のどれにおいても、フィルムが破断するような不良現象を起こすことなく、安定した横延伸を継続することができた場合を「◎」と、４つの温度のうち（ＴＧ”ｍａｘ−４０）℃の温度においてのみ、クリップ近傍でのフィルム破断を生じただけで、他の温度では安定した横延伸を継続することができた場合を「○〜◎」と、４つの温度のうち１つにおいてのみ、クリップ近傍でのフィルム破断を生じただけで、他の温度では安定した横延伸を継続することができた場合を「○」と、４つの温度のうち２つ以上において、クリップ近傍でのフィルム破断が生じた場合を「×」と、評価した。 
　なお、走行中のクリップ温度は、放射温度計を用いて測定した。その際、放射温度計は、放射温度計が備え付けられたクリップを停止させた状態において、接触式温度計で測定した温度と一致するように放射率を公正した上で、温度測定に用いた。また、測定精度を高めるために、クリップ表面に黒スプレー又は黒色耐熱テープを施工した上で、温度測定を行った。」 
  
 ウ　「【０１４４】 
［原料］ 
　後述する実施例及び比較例において使用した原料について以下に示す。 
［［単量体］］ 
・メチルメタクリレート：旭化成ケミカルズ株式会社製 
・Ｎ−フェニルマレイミド（ｐｈＭＩ）：株式会社日本触媒製 
・Ｎ−シクロヘキシルマレイミド（ｃｈＭＩ）：株式会社日本触媒製 
・２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチル（ＭＨＭＡ）：Ｃｏｍｂｉ　Ｂｌｏｃｋｓ社製 
［［他の熱可塑性樹脂］］ 
・スタイラックＡＳ７８３（ＡＳ樹脂（アクリロニトリル−スチレン樹脂）、旭化成ケミカルズ株式会社製） 
［［酸化防止剤］］ 
・イルガノックス１０１０（ＢＡＳＦ社製） 
・アデカスタブＰＥＰ３６（ＡＤＥＫＡ製） 
・アデカスタブＡＯ−４１２Ｓ（ＡＤＥＫＡ社製） 
・トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト（和光純薬社製） 
【０１４５】 
［製造例１−１］ 
　メチルメタクリレート（以下「ＭＭＡ」と記す）１４６．０ｋｇ、Ｎ−フェニルマレイミド１４．６ｋｇ（以下「ｐｈＭＩ」と記す）、Ｎ−シクロヘキシルマレイミド（以下「ｃｈＭＩ」と記す）２２．０ｋｇ、連鎖移動剤であるｎ−オクチルメルカプタンを０．２１ｋｇ、トルエン（以下「ＴＯＬ」と記す）１４７．０ｋｇを計量し、ジャケットによる温度調節装置と撹拌翼を具備した１．２５ｍ３の反応器に加え撹拌し、混合単量体溶液を得た。 
　次いで、ＭＭＡ２７１．２ｋｇ、ｐｈＭＩ２７．１ｋｇ、ｃｈＭＩ４０．９ｋｇ、ＴＯＬ２７３．０ｋｇを計量して、タンク１に加え撹拌し、追添用混合単量体溶液を得た。さらに、タンク２にＭＭＡ５８．０ｋｇを計量した。 
　反応器、タンク１、タンク２のそれぞれについて１０Ｌ／分の速度で窒素によるバブリングを３０分間実施し、溶存酸素を除去した。 
　その後、５０ｒｐｍで撹拌しながら反応器内温を９５℃に上昇させ、ｔ−ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート０．３５ｋｇをＴＯＬ４．６５ｋｇに溶解させた重合開始剤溶液を（１）〜（５）のプロファイルにて添加し重合を行った。 
　原料溶液温度が１００℃に到達したところで、開始剤溶液を 
（１）０．０〜０．５時間：フィード速度２．０ｋｇ／時 
（２）０．５〜３．５時間：フィード速度１．０ｋｇ／時 
（３）３．５〜４．５時間：フィード速度０．５ｋｇ／時 
（４）４．５〜６．０時間：フィード速度０．２５ｋｇ／時 
（５）６．０〜７．０時間：フィード速度０．１２５ｋｇ／時 
　なお、重合中は反応器内の溶液温度をジャケットによる温度調節で１００±２℃で制御した。重合開始から３０分後、さらにタンク１から３０６ｋｇ／時の添加速度で追添用混合単量体溶液を添加した。 
　次いで重合開始から３時間後にタンク２からＭＭＡを１１６ｋｇ／時の添加速度で３０分間かけて全量添加した。 
　その後、３時間重合反応を継続し、主鎖に環構造を有するメタクリル系樹脂を含む重合溶液を得た。 
　この重合溶液に、溶液中に含まれる重合体１００質量部に対して、０．２質量部のイルガノックス１０１０を撹拌下に添加した。 
　その後、予め１７０℃に加熱された管状熱交換器と気化槽からなる濃縮装置に供給し、溶液中に含まれる重合体の濃度を７０質量％まで高めた。 
　得られた重合溶液は、伝熱面積が０．２ｍ２である薄膜蒸発機に供給し、脱揮を行った。この際の装置内温度は２８０℃、供給量３０L／ｈｒ、回転数４００ｒｐｍ、真空度３０Ｔｏｒｒで実施し、脱揮後の重合物はギアポンプで昇圧し、ストランドダイから押し出され、水冷後、ペレット化して主鎖に環構造を有するメタクリル系樹脂（１−１）を得た。 
　得られたペレット状のメタクリル系樹脂（１−１）の組成を確認したところ、ＭＭＡ、ｐｈＭＩ、ｃｈＭＩ各単量体由来の構造単位は、それぞれ、８１．３質量％、７．９質量％、１０．８質量％であった。また、重量平均分子量は１４９，０００であった。 
【０１４６】 
［製造例１−２］ 
　製造例１−１において、使用する重合溶媒をトルエンからメチルイソブチルケトンに変更し、重合開始剤をｔ−ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネートから１，１−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロヘキサンに変更したこと以外は製造例１−１と同様の方法にて重合を行い、メタクリル系樹脂（１−２）を回収した。 
　得られたメタクリル系樹脂（１−２）の組成を確認したところ、ＭＭＡ、ｐｈＭＩ、ｃｈＭＩ各単量体由来の構造単位は、それぞれ、８１．３質量％、７．９質量％、１０．８質量％であった。また、重量平均分子量は１８７，０００であった。 
【０１４７】 
［製造例１−３］ 
　製造例１−２において、連鎖移動剤の使用量を０．６５ｋｇに変更すること以外は製造例１−２と同様の方法にて重合を行い、メタクリル系樹脂（１−３）を回収した。 
　得られたメタクリル系樹脂（１−３）は重量平均分子量が１１５，０００であった。 
【０１４８】 
［製造例１−４］ 
　製造例１−１において、初期に反応器に投入する混合単量体溶液の組成をＭＭＡ１７６．５ｋｇ、ｐｈＭＩ６．０ｋｇに、ｃｈＭＩ１０．３ｋｇ、ＴＯＬ１４７．０ｋｇに変更し、且つ、追添用混合単量体溶液の組成をＭＭＡ３２７．３ｋｇ、ｐｈＭＩ１１．２ｋｇ、ｃｈＭＩ１９．２ｋｇ、及びＴＯＬ２７３ｋｇに変更し、重合開始剤溶液の組成をｔ−ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート０．５２ｋｇ及びＴＯＬ４．４８ｋｇに変更した以外は製造例１と同様の方法にて重合を行い、メタクリル系樹脂（１−４）を回収した。 
　得られたメタクリル系樹脂（１−４）の組成を確認したところ、ＭＭＡ、ｐｈＭＩ、ｃｈＭＩ各単量体由来の構造単位は、それぞれ、９０．３質量％、４．０質量％、５．７質量％であった。また、重量平均分子量は１５５，０００であった。 
【０１４９】 
［製造例１−５］ 
　製造例１−１において、初期に反応器に投入する混合単量体溶液の組成をＭＭＡ１２３．０ｋｇ、ｐｈＭＩ２７．９ｋｇに、ｃｈＭＩ４１．８ｋｇ、ＴＯＬ１４７．０ｋｇに変更し、且つ、追添用混合単量体溶液の組成をＭＭＡ２２８．２ｋｇ、ｐｈＭＩ５１．７ｋｇ、ｃｈＭＩ７７．６ｋｇ、及びＴＯＬ２７３ｋｇに変更し、重合開始剤溶液の組成をｔ−ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート０．２７ｋｇ及びＴＯＬ４．７３ｋｇに変更し、加えて連鎖移動剤の使用量を０．１２ｋｇに変更した以外は製造例１と同様の方法にて重合を行い、メタクリル系樹脂（１−５）を回収した。 
　得られたメタクリル系樹脂（１−５）の組成を確認したところ、ＭＭＡ、ｐｈＭＩ、ｃｈＭＩ各単量体由来の構造単位は、それぞれ、６３．３質量％、１５．８質量％、２０．９質量％であった。また、重量平均分子量は１３９，０００であった。 
【０１５０】 
［製造例２］ 
　製造例１−１において、使用する重合溶媒をトルエンからメタキシレンに変更し、重合開始剤をｔ−ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネートから１，１−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロヘキサンに変更し、更にｎ−オクチルメルカプタンの添加量を０．１３ｋｇに変更し、更に重合温度を１２４℃に変更したこと以外は製造例１−１と同様の方法にて重合を行い、メタクリル系樹脂（２）を回収した。 
　得られたメタクリル系樹脂（２）の組成を確認したところ、ＭＭＡ、ｐｈＭＩ、ｃｈＭＩ各単量体由来の構造単位は、それぞれ、８１．３質量％、７．９質量％、１０．８質量％であった。また、重量平均分子量は１５０，０００であった。 
【０１５１】 
［製造例３］ 
　ＭＭＡ４５０．７ｋｇ、ｐｈＭＩ３９．８ｋｇ、ｃｈＭＩ５９．７ｋｇ、連鎖移動剤であるｎ−オクチルメルカプタン０．５４ｋｇ、メタキシレン４５０ｋｇを計量し、予め窒素置換した１．２５ｍ３反応器に加え、これらを撹拌し、混合単量体溶液を得た。 
　次いで、反応器に１０Ｌ／分の速度で窒素によるバブリングを３０分間実施し、溶存酸素を除去した後、温度を９５℃に上昇させた。 
　次いで、重合開始剤であるｔ−ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート０．３０ｋｇをメタキシレン３．８５ｋｇに溶解させた重合開始剤溶液を、０．８ｋｇ／時間の速度で追添することで重合をした。なお、重合中は反応器内の溶液温度をジャケットによる温度調節で１００±２℃で制御した。重合開始から１０時間経過した後、主鎖に環構造を有するメタクリル系樹脂を含む重合溶液を得た。この重合溶液を用いて、製造例１−１と同様に、濃縮、脱揮、並びに造粒を行いペレット状のＮ−置換マレイミド構造単位を有するメタクリル系樹脂（３）を得た。 
　得られたメタクリル系樹脂（３）の組成を確認したところ、ＭＭＡ、ｐｈＭＩ、ｃｈＭＩ各単量体由来の構造単位は、それぞれ、８１．３質量％、７．９質量％、１０．８質量％であった。また、重量平均分子量は１４５，０００であった。 
【０１５２】 
［製造例４］ 
　重合温度を１２４℃に変更した以外は製造例３と同様にして主鎖に環構造を有するメタクリル系樹脂を含む重合溶液を得た。この重合溶液を用いて、製造例１−１と同様に、濃縮、脱揮、並びに造粒を行いペレット状のＮ−置換マレイミド構造単位を有するメタクリル系樹脂（４）を得た。 
　得られたメタクリル系樹脂（４）の組成を確認したところ、ＭＭＡ、ｐｈＭＩ、ｃｈＭＩ各単量体由来の構造単位は、それぞれ、８１．３質量％、７．９質量％、１０．８質量％であった。また、重量平均分子量は１３９，０００であった。 
【０１５３】 
［製造例５］ 
　撹拌装置、ジャケットによる温度調節装置を付した１ｍ３の反応器に、１４９．６ｋｇのメタクリル酸メチル、３７．４ｋｇの２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチル、０．０４ｋｇトリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、１４９．０ｋｇのメチルイソブチルケトン、ｎ−ドデシルメルカプタン９０ｇを仕込み、原料溶液を調製した。これに窒素を通じつつ、撹拌し、反応器内温を９５℃まで昇温した。 
　別途、重合開始剤として、ｔ−アミルパーオキシイソノナノエート０．５６ｋｇと３．６ｋｇのメチルイソブチルケトンを混合した開始剤溶液を調製した。 
　原料溶液温度が９５℃に到達したところで、開始剤溶液を（１）〜（６）のプロファイルにて添加し重合を開始した。 
　（１）０．０〜０．５時間：フィード速度２．０ｋｇ／時 
　（２）０．５〜１．０時間：フィード速度１．０ｋｇ／時 
　（３）１．０〜２．０時間：フィード速度０．８ｋｇ／時 
　（４）２．０〜３．０時間：フィード速度０．７ｋｇ／時 
　（５）３．０〜４．０時間：フィード速度０．３５ｋｇ／時 
　（６）４．０〜７．０時間：フィード速度０．２７ｋｇ／時 
　開始剤の添加が完了した後、さらに２時間反応させて重合反応を完結させた。 
　重合反応中、内温は９５〜１００℃で制御した。 
　得られた重合体溶液に、メチルイソブチルケトンを８５ｋｇと環化触媒として有機リン化合物であるリン酸ステアリル／リン酸ジステアリル混合物１７０ｇとを添加し、還流下、約９５〜１００℃で２時間、環化縮合反応を行った。 
　次に得られた重合体溶液を、多管式熱交換機からなる加熱機にて２４０℃に加熱したのち、リアベント数１個、フォアベント数４個を有するベント付二軸押出機に導入することにより、脱揮を行いつつ環化反応を進行させた。
　二軸押出機では、樹脂換算で１５ｋｇ／時となるように、得られた共重合体溶液を供給し、バレル温度２６０℃、回転数１００ｒｐｍ、真空度１０〜３００Ｔｏｒｒの条件とした。その際、二軸押出機の後半部分に備え付けられた２つのサイドフィードより、触媒失活剤（２−エチルヘキシル酸亜鉛；日本化学産業株式会社製：製品名ニッカオクチックス亜鉛１８％）、及びＡＳ樹脂（旭化成ケミカルズ株式会社製、アクリロニトリル−スチレン樹脂、製品名：スタイラックＡＳ７８３）を投入した。 
　尚、失活剤は、３０ｇ／時、ＡＳ樹脂は１．６５ｋｇ／時の供給速度にて添加した。 
　二軸押出機で溶融混練を行った樹脂を、ストランドダイから押出し、水冷後ペレット化し、樹脂組成物（５）を得た。 
　得られた樹脂組成物の組成を確認したところ、ラクトン環構造単位の含有量は２８．３質量％であった。ラクトン環構造単位の含有量については、特開２００７−２９７６２０号公報に記載の方法に従い求めた。また、得られた樹脂組成物の重量平均分子量は１４８，０００であった。 
【０１５４】 
［製造例６］ 
　予め内部を窒素にて置換した、攪拌装置、温度センサー、冷却管、窒素ガス導入管を備えた３０リットル反応器に、メタクリル酸メチル８ｋｇ、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチル２ｋｇ、トルエン１０ｋｇ、有機リン化合物としてトリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト２．０ｇを仕込んだ。 
　その後、窒素ガスを導入しながら、１００℃まで昇温し、重合開始剤として、ｔ−アミルパーオキシイソノナノエート５ｇを添加すると同時に、ｔ−アミルパーオキシイソノナノエート１０ｇを含むトルエン溶液を２時間かけて滴下しながら、還流下、約１０５〜１１０℃で溶液重合を行い、さらに４時間、重合を継続した。 
　得られた重合体溶液に、環化触媒として有機リン化合物であるリン酸ステアリル／リン酸ジステアリル混合物３０ｇを添加し、還流下、約９０〜１０２℃で２時間、環化縮合反応を行った。 
　次に得られた共重合体を含む溶液を多管式熱交換機からなる加熱機にて２４０℃に加熱することと、脱揮用に複数のベント口と下流に複数のサイドフィード口を装備した二軸押出機に導入することにより脱揮を行いつつ環化反応を進行させた。二軸押出機では、樹脂換算で２ｋｇ／時となるように、得られた共重合体溶液を供給し、バレル温度２６０℃、回転数１００ｒｐｍ、真空度１０Ｔｏｒｒ〜３００Ｔｏｒｒの条件にて行った。その際、二軸押出機の後半部分に備え付けられた２つのサイドフィードより酸化防止剤（ＢＡＳＦ社製イルガノックス１０１０）、触媒失活剤（２−エチルヘキシル酸亜鉛；日本化学産業株式会社製：製品名ニッカオクチックス亜鉛１８％）を投入した。酸化防止剤及び触媒失活剤は重合体に対してともに４ｇ／時の供給速度にて添加し、溶融混練を行い、ストランドダイから押出し、水冷後ペレット化し、樹脂組成物（６）を得た。 
　得られた組成物の組成を確認したところ、ラクトン環構造単位の含有量は３０．７質量％であった。尚、ラクトン環構造単位の含有量については、特開２００７−２９７６２０号公報に記載の方法に従い求めた。また、得られた組成物は重量平均分子量が１２９，０００であった。 
【０１５５】 
［実施例１］ 
（メタクリル系樹脂組成物の調製） 
　製造例１−１にて得られたメタクリル系樹脂（１−１）を９０℃、５時間真空乾燥し、窒素雰囲気下にて３０℃まで冷却し、組成物の調製に用いた。
　予め窒素置換されたタンブラー型ミキサーを用いて、メタクリル系樹脂（１−１）を１００質量部と、アデカスタブＰＥＰ３６を０．１５質量部、並びにアデカスタブＡＯ−４１２Ｓを０．０５質量部とからなる混合物を調製した。 
　露点を−３０℃に、且つ温度を８０℃に調整した除湿空気を利用し、得られた混合物を５８ｍｍφベント付二軸押出機に供給し溶融混練を行った。その際、二軸押出機に附帯する原料ポッパーの下部には、窒素導入ラインを設けて、押出機内に窒素を導入しながら行った。原料ホッパー下での酸素濃度を測定したところ、約１容量％であった。 
　運転条件としては、押出機下部及びダイ設定温度２７０℃、回転数２００ｒｐｍ、ベント部での真空度は２００Ｔｏｒｒ、吐出量２０ｋｇ／時の条件にて実施した。 
　溶融混練された樹脂組成物は、多孔ダイを通じてストランド状に押出され、予め５０℃に加温された冷却水が満たされた冷却バスに導入し冷却固化させ、カッターにより裁断され、ペレット状のメタクリル系樹脂組成物を得た。 
　重量平均分子量は１４２，０００、ＴＧ”ｍａｘは１３３℃、（Ｓｍ２）は５６μ秒、（Ｓｍ２−Ｓｒ２）は４０μ秒、（Ｓｍ２−Ｓｍ１）は３０μ秒であり、光弾性係数は０．２×１０−１２Ｐａ−１であった。 
【０１５６】 
［実施例２］ 
　製造例１−１で得られたメタクリル系樹脂を製造例１−２で得られたメタクリル系樹脂（１−２）に変更した以外は実施例１と同様にしてメタクリル系樹脂組成物を調製した。 
　重量平均分子量は１６２，０００、ＴＧ”ｍａｘは１３２℃、（Ｓｍ２）は６０μ秒、（Ｓｍ２−Ｓｒ２）は４４μ秒、（Ｓｍ２−Ｓｍ１）は３６μ秒であり、光弾性係数は０．２×１０−１２Ｐａ−１ であった。 
【０１５７】 
［実施例３］ 
　製造例１−１で得られたメタクリル系樹脂を製造例１−３で得られたメタクリル系樹脂（１−３）に変更した以外は実施例１と同様にしてメタクリル系樹脂組成物を調製した。 
　重量平均分子量は１０８，０００、ＴＧ”ｍａｘは１３２℃、（Ｓｍ２）は８６μ秒、（Ｓｍ２−Ｓｒ２）は６９μ秒、（Ｓｍ２−Ｓｍ１）は５９μ秒であり、光弾性係数は０．２×１０−１２Ｐａ−１であった。 
【０１５８】 
［実施例４］ 
　製造例１−１で得られたメタクリル系樹脂を製造例１−４で得られたメタクリル系樹脂（１−４）に変更した以外は実施例１と同様にしてメタクリル系樹脂組成物を調製した。 
　重量平均分子量は１４１，０００、ＴＧ”ｍａｘは１２０℃、（Ｓｍ２）は７５μ秒、（Ｓｍ２−Ｓｒ２）は５５μ秒、（Ｓｍ２−Ｓｍ１）は４５μ秒であり、光弾性係数は０．４×１０−１２Ｐａ−１であった。 
【０１５９】 
［実施例５］ 
　製造例１−１で得られたメタクリル系樹脂を製造例１−５で得られたメタクリル系樹脂（１−５）に変更した以外は実施例１と同様にしてメタクリル系樹脂組成物を調製した。 
　重量平均分子量は１２３，０００、ＴＧ”ｍａｘは１５０℃、（Ｓｍ２）は８１μ秒、（Ｓｍ２−Ｓｒ２）は６７μ秒、（Ｓｍ２−Ｓｍ１）は５９μ秒であり、光弾性係数は０．４×１０−１２Ｐａ−１であった。 
【０１６０】 
［実施例６］ 
　製造例１−１で得られたメタクリル系樹脂を製造例２で得られたメタクリル系樹脂（２）に変更した以外は実施例１と同様にしてメタクリル系樹脂組成物を調製した。 
　重量平均分子量は１４３，０００、ＴＧ”ｍａｘは１３２℃、（Ｓｍ２）は７９μ秒、（Ｓｍ２−Ｓｒ２）は６２μ秒、（Ｓｍ２−Ｓｍ１）は５３μ秒であり、光弾性係数は０．２×１０−１２Ｐａ−１であった。 
【０１６１】 
［実施例７］ 
　製造例１−１で得られたメタクリル系樹脂を製造例３で得られたメタクリル系樹脂（３）に変更した以外は実施例１と同様にしてメタクリル系樹脂組成物を調製した。 
　重量平均分子量は１３７，０００、ＴＧ”ｍａｘは１３３℃、（Ｓｍ２）は８３μ秒、（Ｓｍ２−Ｓｒ２）は６８μ秒、（Ｓｍ２−Ｓｍ１）は５７μ秒であり、光弾性係数は０．２×１０−１２Ｐａ−１であった。 
【０１６２】 
［比較例１］ 
　製造例１で得られたメタクリル系樹脂に代えて製造例４で得られたメタクリル系樹脂（４）を用いた以外は実施例１と同様にして樹脂組成物を調製した。 
　重量平均分子量は１３１，０００、ＴＧ”ｍａｘは１３１℃、（Ｓｍ２）は１０２μ秒、（Ｓｍ２−Ｓｒ２）は８４μ秒、（Ｓｍ２−Ｓｍ１）は７４μ秒であり、光弾性係数は０．２×１０−１２Ｐａ−１であった。 
 【０１６３】 
 ［実施例８］ 
 　製造例１−１で得られたメタクリル系樹脂に代えて製造例５で得られた樹脂組成物（５）を用いた以外は実施例１と同様にしてメタクリル系樹脂組成物を調製した。 
 　重量平均分子量は１３９，０００、ＴＧ”ｍａｘは１２３℃、（Ｓｍ２）は８９μ秒、（Ｓｍ２−Ｓｒ２）は７３μ秒、（Ｓｍ２−Ｓｍ１）は６１μ秒であり、光弾性係数は１．５×１０−１２Ｐａ−１であった。 
 【０１６４】 
 ［比較例２］ 
 　製造例５で得られたメタクリル系樹脂に代えて製造例６で得られた樹脂組成物（６）を用いた以外は実施例１と同様にして樹脂組成物を調製した。
 　重量平均分子量は１２１，０００、ＴＧ”ｍａｘは１２６℃、（Ｓｍ２）は１０５μ秒、（Ｓｍ２−Ｓｒ２）は８９μ秒、（Ｓｍ２−Ｓｍ１）は７９μ秒であり、光弾性係数は２．２×１０−１２Ｐａ−１であった。 
 【０１６５】 
 ［比較例３］ 
 　製造例１−１で得られたメタクリル系樹脂に代えて、ポリメチルメタクリレート（製品名：デルペット８０Ｎ、旭化成製）をそのまま利用した。ＴＧ”ｍａｘは１１５℃、（Ｓｍ２）は１０７μ秒、（Ｓｍ２−Ｓｒ２）は８５μ秒、（Ｓｍ２−Ｓｍ１）は８１μ秒であり、光弾性係数は５．０×１０−１２Ｐａ−１であった。 
 【０１６６】 
 ［比較例４］ 
 　特公昭６３−１９６４号公報に記載の方法に従い、メタクリル酸メチル−無水マレイン酸−スチレン共重合体（共重合体Ａ）を得た。 
 　得られたメタクリル酸メチル−無水マレイン酸−スチレン共重合体は、メタクリル酸メチル７４質量％、無水マレイン酸１０質量％、スチレン１６質量％であり、重量平均分子量は１２１，０００であった。 
 　製造例１−１で得られたメタクリル系樹脂に代えて、上記で得られた共重合体Ａを用いた以外は実施例１と同様にして樹脂組成物を調製した。 
 　重量平均分子量は１１９，０００、ＴＧ”ｍａｘは１２５℃、（Ｓｍ２）は９５μ秒、（Ｓｍ２−Ｓｒ２）は７４μ秒、（Ｓｍ２−Ｓｍ１）は７０μ秒であり、光弾性係数は２．５×１０−１２Ｐａ−１であった。 
 【０１６７】 
 【表１】 
 
 
 」 
（２）　主鎖に環構造を有する構造単位（Ｘ）がＮ−置換マレイミド単量体由来の構造単位含むメタクリル系樹脂の製造方法について
ア　「【００３７】
　主鎖にＮ−置換マレイミド単量体由来の構造単位を有するメタクリル系樹脂の製造方法としては、塊状重合法、溶液重合法、懸濁重合法、沈殿重合法、乳化重合法のいずれの重合方法が挙げられ、好ましくは懸濁重合法、塊状重合法、溶液重合法であり、さらに好ましくは溶液重合法である。
　本実施形態における製造方法では、重合形式として、例えば、バッチ重合法、セミバッチ重合法、連続重合法のいずれも用いることができる。
　本実施形態における製造方法では、ラジカル重合により単量体を重合することが好ましい。
【００３８】
　以下、Ｎ−置換マレイミド単量体由来の構造単位を有するメタクリル系樹脂（以下、「マレイミド共重合体」と記す場合がある）の製造方法の一例として、溶液重合法を用いてラジカル重合で製造する場合について、具体的に説明する。
　本実施形態においては、単量体の一部を重合開始前に反応器内に仕込み、重合開始剤を添加することによって重合を開始した後に、単量体の残部を供給する方法、いわゆるセミバッチ重合法を好ましく用いることができる。この方法を採用することにより、得られる重合物の分子量分布や組成分布を制御しやすくなる傾向にある。
【００３９】
　用いる重合溶媒としては、重合により得られるマレイミド共重合体の溶解度を高め、ゲル化防止等の目的から反応液の粘度を適切に保てるものであれば、特に制限はない。
　具体的な重合溶媒としては、例えば、トルエン、キシレン、エチルベンゼン、イソプロピルベンゼン等の芳香族炭化水素；メチルイソブチルケトン、ブチルセロソルブ、メチルエチルケトン、シクロヘキサノン等のケトン；ジメチルホルムアミド、２−メチルピロリドン等の極性溶媒；等を用いることができる。
　また、重合時における重合生成物の溶解を阻害しない範囲で、メタノール、エタノール、イソプロパノール等のアルコールを重合溶媒として併用してもよい。
【００４０】
　重合時の溶媒量としては、重合が進行し、生産時に共重合体や使用モノマーの析出等が起こらず、容易に除去できる量であれば、特に制限はないが、例えば、配合する単量体の総量を１００質量部とした場合に、１０〜２００質量部とすることが好ましい。より好ましくは２５〜２００質量部、さらに好ましくは５０〜２００質量部、さらにより好ましくは５０〜１５０質量部である。
【００４１】
　重合温度としては、重合が進行する温度であれば特に制限はないが、生産性の観点から、５０〜２００℃であることが好ましく、より好ましくは８０〜２００℃である。さらに好ましくは９０〜１５０℃、さらにより好ましくは１００〜１４０℃、よりさらに好ましくは１００〜１３０℃である。
【００４２】
　また、重合時間については、必要な転化率にて、必要な重合度を得ることができる時間であれば特に限定はないが、生産性等の観点から、０．５〜１０時間であることが好ましく、より好ましくは１〜８時間である。
【００４３】
　重合反応時には、必要に応じて、重合開始剤や連鎖移動剤を添加して重合してもよい。
【００４４】
　重合開始剤としては、一般にラジカル重合において用いられる任意の開始剤を使用することができ、例えば、クメンハイドロパーオキサイド、ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド、ジ−ｔ−ブチルパーオキサイド、ラウロイルパーオキサイド、ベンゾイルパーオキサイド、ｔ−ブチルパーオキシイソプロピルカーボネート、ｔ−アミルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート、ｔ−アミルパーオキシイソノナノエート、１，１−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロヘキサン等の有機過酸化物；２，２’−アゾビス（イソブチロニトリル）、１，１’−アゾビス（シクロヘキサンカルボニトリル）、２，２’−アゾビス（２，４−ジメチルバレロニトリル）、ジメチル−２，２’−アゾビスイソブチレート等のアゾ化合物；等を挙げることができる。
　これらは、単独で用いても２種以上を併用して用いてもよい。
　重合開始剤の添加量としては、重合に用いる単量体の総量を１００質量部とした場合に、０．０１〜１質量部としてよく、好ましくは０．０５〜０．５質量部の範囲である。
【００４５】
　これらの重合開始剤は、重合反応が進行中であれば、いずれの段階に添加してもよい。
　本実施形態では、反応系内に残存する未反応モノマー総量に対する重合開始剤より発生するラジカル総量の割合が、常時一定値以下となるように、開始剤の種類、開始剤量、及び重合温度等を適宜選択することが好ましい。
　特に、本実施形態では、重合開始剤の添加開始から添加終了までの時間（重合開始剤添加時間）の前半に、少なくとも一度、重合開始剤の単位時間当たりの添加量を、添加開始時の単位時間当たりの添加量よりも小さくすることが好ましい。
　この方法を採用することにより、重合後期におけるオリゴマーや低分子量体の生成量を抑制したり、重合時の過熱を抑制して重合の安定性を図ったりすることできる。
【００４６】
　連鎖移動剤としては、一般的なラジカル重合において用いる連鎖移動剤が使用でき、例えば、ｎ−ブチルメルカプタン、ｎ−オクチルメルカプタン、ｎ−デシルメルカプタン、ｎ−ドデシルメルカプタン、チオグリコール酸２−エチルヘキシル等のメルカプタン化合物；四塩化炭素、塩化メチレン、ブロモホルム等のハロゲン化合物；α−メチルスチレンダイマー、α−テルピネン、ジペンテン、ターピノーレン等の不飽和炭化水素化合物；等が挙げられる。
　これらは、単独で用いても２種以上を併用して用いてもよい。
　これらの連鎖移動剤は、重合反応が進行中であれば、いずれの段階に添加してもよく、特に限定されるものではない。
　連鎖移動剤の添加量としては、重合に用いる単量体の総量を１００質量部とした場合に、０．０１〜１質量部としてよく、好ましくは０．０５〜０．５質量部である。
【００４７】
　溶液重合においては、重合溶液中の溶存酸素濃度を出来る限り低減させておくことが重要であり、例えば、溶存酸素濃度は、１０ｐｐｍ以下の濃度であることが好ましい。溶存酸素濃度は、例えば、溶存酸素計ＤＯメーターＢ−５０５（飯島電子工業株式会社製）を用いて測定することができる。溶存酸素濃度を低下する方法としては、重合溶液中に不活性ガスをバブリングする方法、重合前に重合溶液を含む容器中を不活性ガスで０．２ＭＰａ程度まで加圧した後に放圧する操作を繰り返す方法、重合溶液を含む容器中に不活性ガスを通ずる方法等の方法を適宜選択することができる。
【００４８】
　溶液重合により得られる重合液から重合物を回収する方法としては、特に制限はないが、例えば、重合により得られた重合生成物が溶解しないような炭化水素系溶媒やアルコール系溶媒等の貧溶媒が過剰量存在する中に重合液を添加した後、ホモジナイザーによる処理（乳化分散）を行い、未反応単量体について、液−液抽出、固−液抽出する等の前処理を施すことで、重合液から分離する方法；あるいは、脱揮工程と呼ばれる工程を経由して重合溶媒や未反応の単量体を分離し、重合生成物を回収する方法；等が挙げられる。
【００４９】
　ここで、脱揮工程とは、重合溶媒、残存単量体、反応副生成物等の揮発分を、加熱・減圧条件下で、除去する工程をいう。
　脱揮工程に用いる装置としては、例えば、管状熱交換器と脱揮槽とからなる脱揮装置；神鋼環境ソリューション社製ワイブレン、及びエクセバ、日立製作所製コントラ及び傾斜翼コントラ等の薄膜蒸発機；脱揮性能を発揮するに十分な滞留時間と表面積とを有するベント付き押出機；等を挙げることができる。
　これらの中からいずれか２つ以上の装置を組み合わせた脱揮装置を用いた脱揮工程等も利用することができる。
【００５０】
　脱揮装置での処理温度は、好ましくは１５０〜３５０℃、より好ましくは１７０〜３００℃、さらに好ましくは２００〜２８０℃である。この温度が１５０℃以上であると、残存揮発分が多くなることを防ぐのに有効である。逆に、この温度が３５０℃以下であると、得られるメタクリル系樹脂の着色や分解が起こる恐れが少ない。
　脱揮装置内における真空度としては、１０〜５００Ｔｏｒｒの範囲としてよく、中でも、１０〜３００Ｔｏｒｒの範囲が好ましい。この真空度が５００Ｔｏｒｒ以下であると、揮発分が残存しにくい傾向にあり、真空度が１０Ｔｏｒｒ以上であると、工業的な実施がより容易である。
　処理時間としては、残存揮発分の量により適宜選択されるが、得られるメタクリル系樹脂の着色や分解を抑えるためには、短いほど好ましい。
【００５１】
　脱揮工程を経て回収された重合物は、造粒工程と呼ばれる工程にて、ペレット状に加工されてもよい。
【００５２】
　造粒工程では、溶融状態の樹脂を多孔ダイよりストランド状に押出し、コールドカット方式、空中ホットカット方式、水中ストランドカット方式、及びアンダーウォーターカット方式にて、ペレット状に加工する。
【００５３】
　なお、脱揮装置としてベント付押出機を採用した場合には、脱揮工程と造粒工程とを兼ねてもよい。
【００５４】
　また、前述の通り、Ｎ−置換マレイミド単量体由来の構造単位を有するメタクリル系樹脂の製造方法の別の例として、懸濁重合法を用いてラジカル重合で製造する場合もある。
　懸濁重合法では、重合工程、洗浄工程、脱水工程、乾燥工程を経て、粒子状（ビーズ状）のメタクリル系樹脂を製造することができる。
　懸濁重合法としては、水を媒体として用いる水系の懸濁重合法が好適に用いられる。ここでは、より具体的には、撹拌装置を用い、当該撹拌装置中に適宜、原料となる単量体、懸濁剤、必要に応じて重合開始剤、その他の添加剤を供給し、重合反応を行う。重合によりメタクリル系樹脂粒子を含むスラリーを得て、洗浄、脱水、乾燥を経て、メタクリル系樹脂粒子を分離回収する。
　重合温度としては、生産性、凝集体の生成量を考慮すると、４０〜９０℃とすることが好ましく、重合時間としては、重合時の発熱を効果的に抑制し、且つ、凝集体の発生を低減する観点から、２０〜２４０分が好ましい。
　また、残存モノマーの低減化の観点から、上記重合の工程の後に、重合温度よりも高い温度に昇温し、その温度で一定時間保持する工程を施すことも好ましい。このとき保持する温度としては、重合温度より５℃以上高い温度以上、得られるメタクリル系樹脂のガラス転移温度以下の範囲とすることが、重合度が高く、安息角が小さい樹脂粒子が得られやすいため、好ましい。
【００５５】
　また、前述の通り、本実施形態では、溶液重合法により製造されたメタクリル系樹脂に、有機懸濁重合法や無機懸濁重合法等の懸濁重合法で製造されたメタクリル系樹脂を添加して、メタクリル系樹脂組成物の調製に用いてもよい。」
（３）　主鎖に環構造を有する構造単位（Ｘ）がラクトン環構造単位を含むメタクリル系樹脂の製造方法について
ア　「【００７１】
　ラクトン環構造単位を有するメタクリル系樹脂の製造方法としては、重合後に環化反応によりラクトン環構造を形成させる方法が用いられるが、環化反応を促進させる上で、溶媒を使用する溶液重合が好ましい。
【００７２】
　重合に用いる溶媒としては、例えば、トルエン、キシレン、エチルベンゼン等の芳香族炭化水素；メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン等のケトン類；等が挙げられる。
　これらの溶媒は、単独で用いても２種以上を併用してもよい。
【００７３】
　重合時の溶媒量としては、重合が進行し、ゲル化を抑制できる条件であれば特に制限はないが、例えば、配合する単量体の総量を１００質量部とした場合に、５０〜２００質量部とすることが好ましく、より好ましくは１００〜２００質量部である。
【００７４】
　重合液のゲル化を充分に抑制し、重合後の環化反応を促進するためには、重合後に得られる反応混合物中における生成した重合体の濃度が５０質量％以下になるように重合を行うことが好ましく、重合溶媒を反応混合物に適宜添加して５０質量％以下となるように制御することが好ましい。
　重合溶媒を反応混合物に適宜添加する方法としては、特に限定されるものではなく、例えば、連続的に重合溶媒を添加してもよいし、間欠的に重合溶媒を添加してもよい。 
　添加する重合溶媒は、１種のみの単一溶媒であっても２種以上の混合溶媒であってもよい。
【００７５】
　重合温度としては、重合が進行する温度であれば特に制限はないが、生産性の観点から５０〜２００℃であることが好ましく、より好ましくは８０〜１５０℃、更に好ましくは９０〜１３０℃である。
【００７６】
　重合時間としては、目的の転化率が満たされれば、特に制限されないが、生産性等の観点から、０．５〜１０時間であることが好ましく、より好ましくは１〜８時間である。
【００７７】
　重合反応時には、必要に応じて、重合開始剤や連鎖移動剤を添加して重合してもよい。
【００７８】
　重合開始剤としては、特に限定されるものではないが、例えば、前記Ｎ−置換マレイミド単量体由来の構造単位を有するメタクリル樹脂の調製方法に開示した重合開始剤等が利用できる。
　これらの重合開始剤は、単独で用いても２種以上を併用してもよい。
　重合開始剤の使用量は、単量体の組合せや反応条件等に応じて適宜設定すればよく、特に限定されるものではないが、重合に用いる単量体の総量を１００質量部とした場合に、０．０５〜１質量部としてよい。
【００７９】
　これらの重合開始剤は、重合反応が進行中であれば、いずれの段階に添加してもよい。
　本実施形態では、反応系内に残存する未反応モノマー総量に対する重合開始剤より発生するラジカル総量の割合が、常時一定値以下となるように、開始剤の種類、開始剤量、及び重合温度等を適宜選択することが好ましい。
　特に、本実施形態では、重合開始剤の添加開始から添加終了までの時間（重合開始剤添加時間）の前半に、少なくとも一度、重合開始剤の単位時間当たりの添加量を、添加開始時の単位時間当たりの添加量よりも小さくすることが好ましい。
　この方法を採用することにより、重合後期におけるオリゴマーや低分子量体の生成量を抑制したり、重合時の過熱を抑制して重合の安定性を図ったりすることできる。
【００８０】
　連鎖移動剤としては、一般的なラジカル重合において用いる連鎖移動剤が使用でき、例えば、前記Ｎ−置換マレイミド単量体由来の構造単位を有するメタクリル樹脂の調製方法に開示した連鎖移動剤等が利用できる。
　これらは、単独で用いても２種以上を併用して用いてもよい。
　これらの連鎖移動剤は重合反応が進行中であれば、いずれの段階に添加してもよく、特に限定されるものではない。
　連鎖移動剤の使用量については、使用する重合条件において所望の重合度が得られる範囲であれば、特に限定されるものではないが、好ましくは重合に用いる単量体の総量を１００質量部とした場合に、０．０５〜１質量部としてよい。
【００８１】
　本実施形態におけるラクトン環構造単位を有するメタクリル系樹脂は、上記重合反応終了後、環化反応を行うことにより得ることができる。そのため、重合反応液から重合溶媒を除去することなく、溶媒を含んだ状態で、ラクトン環化反応に供することが好ましい。
　重合により得られた共重合体は、加熱処理されることにより、共重合体の分子鎖中に存在するヒドロキシル基（水酸基）とエステル基との間での環化縮合反応を起こし、ラクトン環構造を形成する。
【００８２】
　ラクトン環構造形成の加熱処理の際、環化縮合によって副生し得るアルコールを除去するための真空装置あるいは脱揮装置を備えた反応装置、脱揮装置を備えた押出機等を用いることもできる。
【００８３】
　ラクトン環構造形成の際、必要に応じて、環化縮合反応を促進するために、環化縮合触媒を用いて加熱処理してもよい。
　環化縮合触媒の具体的な例としては、例えば、亜リン酸メチル、亜リン酸エチル、亜リン酸フェニル、亜リン酸ジメチル、亜リン酸ジエチル、亜リン酸ジフェニル、亜リン酸トリメチル、亜リン酸トリエチル等の亜リン酸モノアルキルエステル、ジアルキルエステル又はトリエステル；リン酸メチル、リン酸エチル、リン酸２−エチルヘキシル、リン酸オクチル、リン酸イソデシル、リン酸ラウリル、リン酸ステアリル、リン酸イソステアリル、リン酸ジメチル、リン酸ジエチル、リン酸ジ−２−エチルヘキシル、リン酸ジイソデシル、リン酸ジラウリル、リン酸ジステアリル、リン酸ジイソステアリル、リン酸トリメチル、リン酸トリエチル、リン酸トリイソデシル、リン酸トリラウリル、リン酸トリステアリル、リン酸トリイソステアリル等のリン酸モノアルキルエステル、ジアルキルエステル又はトリアルキルエステル；等が挙げられる。
　これらは、単独で用いても２種以上を併用してもよい。
　環化縮合触媒の使用量としては、特に限定されるものではないが、例えば、メタクリル系樹脂１００質量部に対して、好ましくは０．０１〜３質量部であり、より好ましくは０．０５〜１質量部である。触媒の使用量が０．０１質量部以上であると、環化縮合反応の反応率の向上に有効であり、触媒の使用量が３質量部以下であると、得られた重合体が着色することや、重合体が架橋して溶融成形が困難になることを防ぐのに有効である。
【００８４】
　環化縮合触媒の添加時期としては、特に限定されるものではなく、例えば、環化縮合反応初期に添加してもよいし、反応途中に添加してもよいし、その両方で添加してもよい。
【００８５】
　溶媒の存在下に環化縮合反応を行う際に、同時に脱揮を行うことも好ましく用いられる。
　環化縮合反応と脱揮工程とを同時に行う場合に用いる装置については、特に限定されるものではないが、熱交換器と脱揮槽からなる脱揮装置やベント付き押出機、また、脱揮装置と押出機を直列に配置したものが好ましく、ベント付き二軸押出機がより好ましい。
【００８６】
　用いるベント付き二軸押出機としては、複数のベント口を有するベント付き押出機が好ましい。
　ベント付き押出機を用いる場合の反応処理温度は、好ましくは１５０〜３５０℃、より好ましくは２００〜３００℃である。反応処理温度が１５０℃以上であると、環化縮合反応が不充分となって残存揮発分が多くなることを防ぐのに有効であり、反応処理温度が３５０℃以下であると、得られた重合体の着色や分解を抑制するのに有効ある。
　ベント付き押出機を用いる場合の真空度としては、好ましくは１０〜５００Ｔｏｒｒ、より好ましくは１０〜３００Ｔｏｒｒである。真空度が５００Ｔｏｒｒ以下であると、揮発分が残存しにくい傾向にある。逆に、真空度が１０Ｔｏｒｒ以上であると、工業的な実施が比較的容易である。
【００８７】
　上記の環化縮合反応を行う際に、残存する環化縮合触媒を失活させる目的で、造粒時に有機酸のアルカリ土類金属及び／又は両性金属塩を添加することも好ましい。
　有機酸のアルカリ土類金属及び／又は両性金属塩としては、例えば、カルシウムアセチルアセテート、ステアリン酸カルシウム、酢酸亜鉛、オクチル酸亜鉛、２−エチルヘキシル酸亜鉛等を用いることができる。
　環化縮合反応工程を経た後、メタクリル系樹脂は、多孔ダイを附帯した押出機からストランド状に溶融し押出し、コールドカット方式、空中ホットカット方式、水中ストランドカット方式、及びアンダーウォーターカット方式にてペレット状に加工する。」
（４）　メタクリル系樹脂組成物の製造方法について
ア　「【００８９】
（メタクリル系樹脂組成物の製造方法）
　本実施形態のメタクリル系樹脂組成物を製造する方法としては、本発明の要件を満たす組成物を得ることができれば、特に限定されるものではない。
　組成物の調製法として溶融押出法を採用する場合においては、ベント付押出機を用い、残留する揮発成分を出来る限り除去しながらメタクリル系樹脂組成物を調製する方法を採用することが好ましい。
【００９０】
　また、本実施形態のメタクリル系樹脂組成物をフィルム用途等に用いる場合には、異物を減少させる目的で、重合反応工程、液−液分離工程、液−固分離工程、脱揮工程、造粒工程、及び、成形工程のいずれか又は複数の工程において、例えば、濾過精度１．５〜２０μｍの焼結フィルター、プリーツフィルター、及び／又はリーフディスク型ポリマーフィルター等を濾過装置に付加して用いて、調製することも好ましい方法である。
【００９１】
　いずれの方法を選択した場合においても、メタクリル系樹脂組成物を製造する際には、酸素及び水分を可能な限り低減させた上で行うことが好ましい。
　例えば、溶液重合での重合溶液中の溶存酸素濃度としては、重合工程においては、３００ｐｐｍ未満の濃度が、押出機等を利用した調製法においては、押出機内の酸素濃度としては、１容量％未満とすることが好ましく、０．８容量％未満とすることがさらに好ましい。
　メタクリル系樹脂の水分量としては、好ましくは１０００質量ｐｐｍ以下、より好ましくは５００質量ｐｐｍ以下に調整することが推奨される。
　これらの範囲内であれば、本発明の要件を満たす組成物を調製することが比較的容易となり、有利である。
【００９２】
　例えば、押出機を用いた製造方法を採用した場合、原料であるペレット化されたメタクリル系樹脂は、減圧下又は除湿空気下で加温し、予め十分に乾燥させることで、水分を出来る限り除去して用いることが好ましい。その際、後述する各種酸化防止剤や添加剤を配合する場合においては、これら各種酸化防止剤や添加剤自体も、含まれる水分量を十分に低減してから配合することが好ましい。
　さらに、押出機内に酸素が混入することを極力低減し、溶融状態にある組成物の酸化を防止するため、押出機内に不活性ガス、例えば、窒素ガス等を流入させ、ベント付押出機を用い、減圧排気しながら実施することが好ましい。
　その際の原料等の乾燥温度としては、４０〜１２０℃が好ましく、より好ましくは７０〜１００℃である。
　減圧度に関しては、特に制限はなく、減圧度を適宜選択すればよい。
【００９３】
　押出機を用い、溶融混練され溶融状態となったメタクリル系樹脂組成物は、多孔ダイから溶融押出しされペレット化される。
　その際、用いることのできる造粒方式としては、例えば、空中ホットカット方式、ウォータリングホットカット方式、コールドカット方式、水中ストランドカット方式、アンダーウォーターカット方式等が挙げられる。
【００９４】
　本実施形態のように、高い温度域における損失正接の変化が高度に制御されたメタクリル系樹脂組成物を得ようとするためには、高温下で溶融状態にある組成物をできる限り空気に触れないようにして、素早く冷却固化させることができる造粒方式を採用することが好ましい。
　かかる目的のためには、例えば、ウォータリングホットカット方式、コールドカット方式、水中ストランドカット方式、アンダーウォーターカット方式等が好ましいが、生産性及び造粒装置コストの面から、一般的には水冷ストランドカット方式がより好ましい。
　その場合には、溶融樹脂温度を可能な範囲で低くし、且つ多孔ダイ出口から冷却水面までの滞留時間を極力少なくし、冷却水の温度も可能な範囲で高い温度にて、実施できる条件にて造粒を行うことがより好ましい。
　例えば、溶融樹脂温度としては、２４０〜３００℃が好ましく、より好ましくは２５０〜２９０℃であり、多孔ダイ出口から冷却水面までの滞留時間は５秒以内が好ましく、より好ましくは３秒以内であり、冷却水の温度としては、３０〜８０℃が好ましく、より好ましくは４０〜６０℃の範囲である。
【００９５】
−他の熱可塑性樹脂−
　本実施形態のメタクリル系樹脂組成物を調製する際には、本実施形態の目的を損なわず、複屈折率の調整や可撓性を向上させる目的で、他の熱可塑性樹脂を配合することもできる。
　他の熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリブチルアクリレート等のポリアクリレート類；ポリスチレン、スチレン−メタクリル酸メチル共重合体、スチレン−ブチルアクリレート共重合体、スチレン−アクリロニトリル共重合体、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレンブロック共重合体等のスチレン系ポリマー；更には、例えば、特開昭５９−２０２２１３号公報、特開昭６３−２７５１６号公報、特開昭５１−１２９４４９号公報、特開昭５２−０５６１５０号公報等に記載の、３〜４層構造のアクリル系ゴム粒子；特公昭６０−１７４０６号公報、特開平８−２４５８５４公報に開示されているゴム質重合体；国際公開第２０１４−００２４９１号に記載の、多段重合で得られるメタクリル系ゴム含有グラフ卜共重合体粒子；等が挙げられる。
　この中でも、良好な光学特性と機械的特性とを得る観点からは、スチレン−アクリロニトリル共重合体や、主鎖に環構造を有する構造単位（Ｘ）を含むメタクリル系樹脂と相溶し得る組成からなるグラフト部をその表面層に有するゴム含有グラフト共重合体粒子が好ましい。
　前述のアクリル系ゴム粒子、メタクリル系ゴム含有グラフ卜共重合体粒子、及びゴム質重合体の平均粒子径としては、本実施形態のメタクリル系樹脂組成物より得られるフィルムの衝撃強度及び光学特性等を高める観点から、０．０３〜１μｍであることが好ましく、より好ましくは０．０５〜０．５μｍである。
【００９６】
　他の熱可塑性樹脂の含有量としては、メタクリル系樹脂を１００質量部とした場合に、好ましくは０〜５０質量部、より好ましくは０〜２５質量部の範囲であることが好ましい。
【００９７】
−酸化防止剤−
　本実施形態に係るメタクリル系樹脂組成物には、本実施形態のメタクリル系樹脂が有する本来のポリマー特性を発揮させる上で、ヒンダードフェノール系酸化防止剤、リン系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤等の酸化防止剤を添加することが好ましい。
　これらは１種でも２種を組み合わせて用いることもできる。
【００９８】
　ヒンダードフェノール系酸化防止剤の具体例としては、以下に限定されるものではないが、例えば、ペンタエリスリトールテトラキス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、チオジエチレンビス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、オクタデシル−３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、３，３’，３’’，５，５’，５’’−ヘキサ−ｔｅｒｔ−ブチル−ａ，ａ’，ａ’’−（メシチレン−２，４，６−トリイル）トリ−ｐ−クレゾール、４，６−ビス（オクチルチオメチル）−ｏ−クレゾール、４，６−ビス（ドデシルチオメチル）−ｏ−クレゾール、エチレンビス（オキシエチレン）ビス［３−（５−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−ｍ−トリル）プロピオネート］、ヘキサメチレンビス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、１，３，５−トリス（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）−１，３，５−トリアジン−２，４，６（１Ｈ，３Ｈ，５Ｈ）−トリオン、１，３，５−トリス［（４−ｔｅｒｔ−ブチル−３−ヒドロキシ−２，６−キシリン）メチル］−１，３，５−トリアジン−２，４，６（１Ｈ，３Ｈ，５Ｈ）−トリオン、２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−（４，６−ビス（オクチルチオ）−１，３，５−トリアジン−２−イルアミン）フェノール、アクリル酸２−［１−（２−ヒドロキシ−３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ペンチルフェニル）エチル］−４，６−ジ−ｔｅｒｔ−ペンチルフェニル、アクリル酸２−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチル−６−（２−ヒドロキシ−３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチルベンジル）フェニル等が挙げられる。
　特に、ペンタエリスリトールテトラキス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、オクタデシル−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、アクリル酸２−［１−（２−ヒドロキシ−３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ペンチルフェニル）エチル］−４，６−ジ−ｔｅｒｔ−ペンチルフェニルが好ましい。
【００９９】
　また、前記ヒンダードフェノール系酸化防止剤は、市販のフェノール系酸化防止剤を使用してもよく、このような市販のフェノール系酸化防止剤としては、以下に限定されるものではないが、例えば、イルガノックス１０１０（Ｉｒｇａｎｏｘ　１０１０：ペンタエリスリトールテトラキス［３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、ＢＡＳＦ社製）、イルガノックス１０７６（Ｉｒｇａｎｏｘ　１０７６：オクタデシル−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、ＢＡＳＦ社製）、イルガノックス１３３０（Ｉｒｇａｎｏｘ　１３３０：３，３’，３’’，５，５’，５’’−ヘキサ−ｔ−ブチル−ａ，ａ’，ａ’’−（メシチレン−２，４，６−トリイル）トリ−ｐ−クレゾール、ＢＡＳＦ社製）、イルガノックス３１１４（Ｉｒｇａｎｏｘ３１１４：１，３，５−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）−１，３，５−トリアジン−２，４，６（１Ｈ，３Ｈ，５Ｈ）−トリオン、ＢＡＳＦ社製）、イルガノックス３１２５（Ｉｒｇａｎｏｘ　３１２５、ＢＡＳＦ社製）、アデカスタブＡＯ−６０（ペンタエリスリトールテトラキス［３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、ＡＤＥＫＡ社製）、アデカスタブＡＯ−８０（３、９−ビス｛２−［３−（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロピオニルキシオキシ］−１，１−ジメチルエチル｝−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ［５．５］ウンデカン、ＡＤＥＫＡ社製）、スミライザーＢＨＴ（Ｓｕｍｉｌｉｚｅｒ　ＢＨＴ、住友化学製）、シアノックス１７９０（Ｃｙａｎｏｘ　１７９０、サイテック製）、スミライザーＧＡ−８０（Ｓｕｍｉｌｉｚｅｒ　ＧＡ−８０、住友化学製）、スミライザーＧＳ（Ｓｕｍｉｌｉｚｅｒ　ＧＳ：アクリル酸２−［１−（２−ヒドロキシ−３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ペンチルフェニル）エチル］−４，６−ジ−ｔｅｒｔ−ペンチルフェニル、住友化学製）、スミライザーＧＭ（Ｓｕｍｉｌｉｚｅｒ　ＧＭ：アクリル酸２−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチル−６−（２−ヒドロキシ−３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチルベンジル）フェニル、住友化学製）、ビタミンＥ（エーザイ製）等が挙げられる。
　これらの市販のヒンダードフェノール系酸化防止剤の中でも、樹脂への熱安定性付与効果の観点から、イルガノックス１０１０、アデカスタブＡＯ−６０、アデカスタブＡＯ−８０、イルガノックス１０７６、スミライザーＧＳ等が好ましい。
　これらは１種のみを単独で用いても、２種以上併用してもよい。
【０１００】
　リン系酸化防止剤としては、例えば、ホスファイト類、ホスホナイト類に分類されるものが挙げられる。
【０１０１】
　ホスファイト類のリン系酸化防止剤の具体例としては、以下に限定されるものではないが、例えば、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、トリス（２，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）ホスファイト、ビス（２，４−ジ−ｔ−ブチル−６−メチルフェニル）エチルホスファイト、２，２’−メチレンビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）オクチルホスファイト、ビス（２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ペンタエリストールジホスファイト、サイクリックネオペンタンテトライルビス（２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ホスファイト等が挙げられる。
【０１０２】
　市販のリン系酸化防止剤であってもよく、例えば、イルガフォス１６８（Ｉｒｇａｆｏｓ１６８：トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、ＢＡＳＦ製）、イルガフォス１２（Ｉｒｇａｆｏｓ１２：トリス［２−［［２，４，８，１０−テトラ−ｔ−ブチルジベンゾ［ｄ，ｆ］［１，３，２］ジオキサフォスフェピン−６−イル］オキシ］エチル］アミン、ＢＡＳＦ製）、イルガフォス３８（Ｉｒｇａｆｏｓ３８：ビス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−６−メチルフェニル）エチルホスファイト、ＢＡＳＦ製）、アデカスタブＨＰ−１０（ＡＤＫＳＴＡＢ　ＨＰ−１０：２，２’−メチレンビス（４，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）オクチルホスファイト：株式会社ＡＤＥＫＡ製）、アデカスタブＰＥＰ２４Ｇ（ＡＤＥＫＡＳＴＡＢ　ＰＥＰ２４Ｇ：サイクリックネオペンタンテトライルビス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ホスファイト：株式会社ＡＤＥＫＡ製）、アデカスタブＰＥＰ３６（ＡＤＫＳＴＡＢ　ＰＥＰ３６：ビス（２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト：株式会社ＡＤＥＫＡ製）、アデカスタブＰＥＰ３６Ａ（ＡＤＫＳＴＡＢ　ＰＥＰ３６Ａ：ビス（２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト：株式会社ＡＤＥＫＡ製）、アデカスタブＰＥＰ−８（ＡＤＫＳＴＡＢ　ＰＥＰ−８：サイクリックネオペンタンテトライルビス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニルホスファイト：株式会社ＡＤＥＫＡ製）、スミライザーＧＰ（ＳｕｍｉｌｉｚｅｒＧＰ：（６−［３−（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロポキシ］−２，４，８，１０−テトラ−ｔ−ブチルジベンズ［ｄ，ｆ］［１，３，２］ジオキサホスフェピン、住友化学製）等が挙げられる。
【０１０３】
　ホスホナイト類のリン系酸化防止剤の具体例としては、例えば、テトラキス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）４，４’−ビフェニレンジホスホナイト、テトラキス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチルフェニル）４，４’−ビフェニレンジホスホナイト等が例示できる。
　市販のリン系酸化防止剤であってもよく、ＨｏｓｔａｎｏｘＰ−ＥＰＱ（Ｐ−ＥＰＱ：テトラキス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）４，４’−ビフェニレンジホスホナイト：クラリアントＣｏ．Ｌｔｄ製）、ＧＳＹ　Ｐ１０１（テトラキス（２，４−ジ−ｔ−ブチル−５メチルフェニル）４，４’−ビフェニレンジホスホナイト：堺化学製）等が挙げられる。
【０１０４】
　また、硫黄系酸化防止剤の具体例としては、以下に限定されるものではないが、例えば、２、４−ビス（ドデシルチオメチル）−６−メチルフェノール（イルガノックス１７２６、ＢＡＳＦ社製）、イルガノックス１５２０Ｌ、ＢＡＳＦ社製）、２，２−ビス｛〔３−（ドデシルチオ）−１−オキソポロポキシ〕メチル｝プロパン−１，３−ジイルビス〔３−ドデシルチオ〕プロピオネート〕（アデカスタブＡＯ−４１２Ｓ、ＡＤＥＫＡ社製）、２，２−ビス｛〔３−（ドデシルチオ）−１−オキソポロポキシ〕メチル｝プロパン−１，３−ジイルビス〔３−ドデシルチオ〕プロピオネート〕（ケミノックスＰＬＳ、ケミプロ化成株式会社製）、ジ（トリデシル）３，３’−チオジプロピオネート（ＡＯ−５０３、ＡＤＥＫＡ社製）等が挙げられる。
　これらの市販の硫黄酸化防止剤の中でも、当該樹脂での熱安定性付与効果、多種の酸化防止剤との併用効果の観点、取り扱い性の観点から、アデカスタブＡＯ−４１２Ｓ、ケミノックスＰＬＳが好ましい。
　これらの硫黄系酸化防止剤は、１種のみを単独で用いても、２種以上を併用してもよい。
【０１０５】
　酸化防止剤の含有量としては、熱安定性を向上させる効果が得られる量であればよく、含有量が過剰である場合、加工時にブリードアウトする等の問題が発生するおそれがあることから、メタクリル系樹脂１００質量部に対して、５質量部以下であることが好ましく、より好ましくは３質量部以下、さらに好ましくは１質量部以下、さらにより好ましくは０．８質量部以下であり、よりさらに好ましくは０．０１〜０．８質量部、特に好ましくは０．０１〜０．５質量部である。
【０１０６】
−その他の添加剤−
　本実施形態に係るメタクリル系樹脂組成物には、本実施形態の効果を著しく損なわない範囲内で、その他の添加剤を含有させてもよい。
　その他の添加剤としては、特に制限はないが、例えば、無機充填剤；酸化鉄等の顔料；ステアリン酸、ベヘニン酸、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸マグネシウム、エチレンビスステアロアミド等の滑剤・離型剤；パラフィン系プロセスオイル、ナフテン系プロセスオイル、芳香族系プロセスオイル、パラフィン、有機ポリシロキサン、ミネラルオイル等の軟化剤・可塑剤；ヒンダードアミン系光安定剤；ベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤；セチルアルコール、ステアリルアルコール等の高級アルコール；ステアリン酸モノグリセライド、ステアリン酸ジグリセライド等のグリセリン高級脂肪酸エステル等の離型剤；難燃剤；帯電防止剤；有機繊維、ガラス繊維、炭素繊維、金属ウィスカ等の補強剤；着色剤；その他添加剤；あるいはこれらの混合物等が挙げられる。」
  
３　判断 
　上記１で述べたとおり、特許法第３６条第４項第１号は、発明の詳細な説明の記載のいわゆる実施可能要件を規定したものであって、物の発明では、その物を作り（製造し）、かつ、その物を使用する具体的な記載が発明の詳細な説明にあるか、そのような記載がない場合には、明細書及び図面の記載並びに出願時の技術常識に基づき、当業者が過度の試行錯誤や複雑高度な実験等を行う必要なく、その物を作り、その物を使用することができる程度にその発明が記載されていなければならないと解される。
　以下、この観点から検討する。
（１）　本件発明１、６及び７について(Ｎ−置換マレイミド単量体由来のを構造単位を有するメタクリル系樹脂を含むメタクリル系樹脂組成物の場合）
ア　判断
　本件発明１は、メタクリル系樹脂組成物について、
「パルスＮＭＲを用いてソリッドエコー法により高運動性成分と低運動性成分との２成分に分離して求められる、前記極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２）が、５６〜８６μ秒であり、
　前記スピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２）と、パルスＮＭＲを用いてソリッドエコー法により高運動性成分と低運動性成分との２成分に分離して求められる、前記極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度における低運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｒ２）との差（Ｓｍ２−Ｓｒ２）が４０〜６９μ秒であり、
　前記スピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２）と、パルスＮＭＲを用いてソリッドエコー法により高運動性成分と低運動性成分との２成分に分離して求められる、前記極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ１）との差（Ｓｍ２−Ｓｍ１）が、３０〜５９μ秒である」
と特定している。
　まず、Ｓｍ２に係る特定についてみるに、発明の詳細な説明には、摘示（１）アには、メタクリル系樹脂組成物において、パルスＮＭＲを用いた固体の高次構造特性と延伸特性が強い相関があるとの説明はあり、測定方法について説明があるが、本件発明１において、「パルスＮＭＲを用いてソリッドエコー法により高運動性成分と低運動性成分との２成分に分離して求められる、前記極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２）が、５６〜８６μ秒である」とのＳｍ２の特定範囲の要件について、メタクリル系樹脂組成物をどのような条件で製造すれば満たされるのか、具体的な説明はない。特に、摘示（１）アの段落【０１２２】には、 
 「主鎖に環構造を有するメタクリル系樹脂組成物の、上述の温度範囲における固体の高次構造を制御する具体的な方法としては、用いるメタクリル系樹脂の調製条件、例えば、重合温度、重合溶媒、重合時の単量体濃度、単量体の添加方法等を適宜選択することにより制御することができるが、これに限定されるものではなく、加えて、重合後の重合体を含む溶液から重合体を回収する際の条件（温度、滞留時間、せん断力）、更にはメタクリル系樹脂組成物を調製する際の調製条件（温度、滞留時間、せん断力等）等を組み合わせることもできる。」
との記載があるものの、具体的な調製条件の指標（どの条件をどのように変更したら、Ｓｍ２がどのように変化し、本件発明１等で特定する範囲となるのか）が示されているわけではない。 
　また、発明の詳細な説明の他の記載、特にＮ−置換マレイミド単量体由来の構造単位を含むメタクリル系樹脂の製造方法（摘示（２）ア）には、樹脂の製造方法に係る一般的な条件の記載（重合方法、重合形式、重合溶媒の種類及び量、重合温度の範囲、重合時間、重合開始剤の量及び添加方法、連鎖移動剤の量及び添加方法）があり、メタクリル系樹脂組成物の製造方法（摘示（４）ア）には、組成物の製造方法に係る一般的な条件（組成物の調整法、添加する他の樹脂の種類及び量、酸化防止剤の種類及び量、他の添加剤の種類等）が記載されてはいるが、Ｓｍ２などの特定に関連する条件や方法についての示唆はない。
　そして、このＳｍ２を特定範囲とするメタクリル系樹脂組成物を製造するための条件が、本件出願の出願時に当技術分野においてよく知られているとの特段の事情もない。 
　次に、具体的な実施例についてみるに、摘示（１）ウには、Ｎ−置換マレイミドを有するメタクリル系樹脂の製造について、製造例１−１ないし１−５、製造例２ないし４において、Ｎ−フェニルマレイミドとＮ−シクロヘキシルマレイミドを併用し、これらの構造単位の合計の割合が９．７質量％、１８．７質量％及び３６．７質量％で、残りがメチルメタクリレートの構造単位であり、これらの重量平均分子量が１１５，０００、１３９，０００、１４５，０００、１５０，０００、１５５，０００、又は１８７，０００のメタクリル系樹脂が製造されることが記載されている。そして、これらの樹脂を用いたメタクリル系樹脂組成物について、実施例１ないし７及び比較例１として、製造した樹脂のいずれか１種を１００質量部に、酸化防止剤であるアデカスタブＰＥＰ　０．１５質量部とアダカスタブＡＯ−４１２Ｓ　０．０５質量部を配合した組成物を製造し、Ｓｍ２が測定されている。 
　ここで、摘示（１）ウの【０１４５】の製造例１−１は、Ｓｍ２の範囲５６〜８６μ秒のうち、下限値の５６を示す製造例であるが、反応器に最初に加える単量体の組成、連鎖移動剤及び溶媒の種類と量が記載され、さらに、追添する単量体の組成及び添加方法、重合温度、重合開始剤の種類及び添加方法、反応時間、反応後の重合液の濃縮方法及び脱揮方法などの条件も記載されており、得られたメタクリル酸樹脂の組成、重量平均分子量が明らかにされている。
　同様に、Ｓｍ２の上限値の８６μ秒を示す製造例１−３でも、上記の諸条件について、【０１４６】、【０１４７】に記載されている。
　また、その他の製造例である、製造例１−２、１−４、１−５、２及び３では、Ｓｍ２がそれぞれ６０、７５、８１、７９、８３μ秒を示す５つの製造例が具体的に記載され、モノマー組成、モノマー添加方法、連鎖移動剤の量、重合温度、溶媒、重合開始剤の種類及び添加方法のいずれかの製造条件が他の例と異なるので、対比可能なものもある。
　一方、比較例である製造例４には、Ｓｍ２が範囲外の１０２μ秒の例が記載され、製造条件としては、製造例３から重合温度条件のみを変更した例が示されている。
　そうすると、Ｎ−置換マレイミド単量体由来の構造単位を含むメタクリル系樹脂を含むメタクリル系樹脂組成物について、Ｓｍ２を特定の範囲とするための具体的な条件は、発明の詳細な説明の摘示（１）ア、（２）ア、（４）アをみても記載がないが、摘示（１）ウの８つの製造例（７の実施例と１の比較例）をみれば、当業者は、各製造例における製造条件と、一般的な製造条件（摘示（２）ア、（４）ア）を踏まえた上で、各例の製造条件を、一般的な製造条件の範囲内で、かつ各例の条件の近接範囲で変動させることにより、Ｓｍ２の範囲５６〜８６μ秒について、実施例以外の数値についても、これらの範囲を満足するメタクリル系樹脂組成物が製造できて、使用できると認識するものと認められる。
　そして、Ｓｍ２−Ｓｒ２、Ｓｍ２−Ｓｍ１の特定について、Ｓｍ２の値が５６〜８６μ秒範囲内であれば、上記製造例によれば、Ｓｍ２−Ｓｒ２、Ｓｍ２−Ｓｍ１を満たすから、これらの数値を満たすメタクリル系樹脂についても製造できて、使用できると当業者であれば認識できるものである。
　よって、本件発明１、６及び７に係る特許は、特許法第３６条第４項第１号に規定する要件を満たしており、同法第１１３条第４号に該当しないので、取り消すことはできない。
イ　申立人の主張について
（ア）　申立人の主張の概要
　申立人は、平成３０年１２月１３日に提出の意見書において、以下の点を主張している。
ａ　本件特許明細書に記載の製造条件や物性は、漠然と記載されているにすぎず、本件特許明細書の製造例を考慮しても、何ら傾向を読み取ることができず、どの製造条件や物性をどのようにすれば調整できるのか不明である。
ｂ　【０１２２】にはＳｍ２に関連する製造条件が項目として挙げられているに過ぎず、どの製造条件がどのようにＳｍ２等に関連するのか不明である。
ｃ　重合溶媒や重合温度については、Ｓｍ２等の値において、実施例間で異なるか又は逆の結果の場合もあり、実施例の製造条件とＳｍ２等に相関関係が見出すことができない。
ｄ　２０重量％のメタクリル酸メチル単量体及びＮ−置換マレイミド以外の単量体を含む場合に、Ｓｍ２等をどのように充足できるのか不明である。
（イ）　上記主張についての判断
　上記ａ、ｂについては、確かに申立人の主張に一理あるものの、上記ｃの実施例及び比較例から、製造条件の傾向がまったくつかめないというわけではない。
　例えば、実施例２（製造例１−２）と実施例３（製造例１−３）を比較すると、モノマー組成は同じであるものの、連鎖移動剤の量が異なるため、重量平均分子量が異なる。そして、分子量以外の他の条件が同じであれば、Ｓｍ２は重量平均分子量が低ければ大きく、高ければ小さくなることが理解できる。両例ともＳｍ１，Ｓｒ２の数値はあまり変わらないから、Ｓｍ２−Ｓｍ１、Ｓｍ２−Ｓｒ２の数値もＳｍ２の数値によるところが大きく、Ｓｍ２の上限値及び下限値を示す場合が、それぞれＳｍ２−Ｓｍ１、Ｓｍ２−Ｓｒ２の上限値と下限値の場合となるから、Ｓｍ２の値を満たせばこれらの範囲も満たすものと推認できるものである。
　また、重合温度については、実施例７と比較例１を対比することで、重合温度が高ければ結局、分子量が若干低く、Ｓｍ２の数値が高くなることが理解できる。
　モノマー組成、溶媒、重合開始剤の種類や添加方法については、製造例及び実施例とみても、これらを単独の指標とした場合の明確な傾向は読み取れないものの、各条件を変更をしてもＳｍ２等が範囲内に収まる条件があるであろうことが理解できる。
　上記ｄについては、確かに、他のモノマーを含む場合にＳｍ２等の充足できるかどうかは明らかではないが、少量の他のモノマーを含む場合や、２０重量％近く含む場合であってもメタクリル酸メチルやＮ−置換マレイミドと類似のモノマ−を使用するのであれば、製造例と同じ条件を検討することで、これらの場合の傾向が理解できるので、当業者がその実施に試行錯誤を要するとまではいえない。
　よって、申立人の主張は採用できない。
（２）　本件発明５、８及び９について(ラクトン環構造単位を有するメタクリル酸系樹脂を含むメタクリル系樹脂組成物の場合）　
ア　判断
　本件発明５には、メタクリル系樹脂組成物について、
「パルスＮＭＲを用いてソリッドエコー法により高運動性成分と低運動性成分との２成分に分離して求められる、前記極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２）が、５５〜８９μ秒であり、
　前記スピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２）と、パルスＮＭＲを用いてソリッドエコー法により高運動性成分と低運動性成分との２成分に分離して求められる、前記極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ１）との差（Ｓｍ２−Ｓｍ１）が、３０〜６１μ秒であることを特徴とするメタクリル系樹脂組成物。」
と特定している。
　まず、Ｓｍ２に係る特定についてみるに、上記（１）に説明したとおり、発明の詳細な説明には、摘示（１）アには、メタクリル系樹脂組成物において、パルスＮＭＲを用いた固体の高次構造特性と延伸特性が強い相関があるとの説明はあり、測定方法について説明があるが、本件発明５に係るＳｍ２を特定範囲とする要件について、メタクリル系樹脂組成物をどのような条件で製造すれば満たされるのか、具体的な説明はない。
　また、本件特許明細書の摘示アの段落【０１２２】には、
「本発明者らは、高い品質を有し、安定した延伸が可能なメタクリル系樹脂組成物の提供に向け、鋭意検討を重ねた結果、延伸フィルムを調製する際に用いられる延伸温度域にてパルスＮＭＲを用いて固体の高次構造を解析することにより、解析により得られた情報がフィルムの延伸挙動と深い関連性を有していることを見出した。
　その結果、損失弾性率の温度分散スペクトルにおける極大値を示す温度に注目し、その付近の温度範囲におけるパルスＮＭＲ測定により得られる固体の高次構造変化を特定の範囲に制御することにより、上記課題が解決できることを見出し、本発明に至ったのである。」
として、本件発明では、「高次構造変化を特定範囲にする」ことに着目することが記載され、
「パルスＮＭＲ測定により得られる固体の高次構造変化を特定の範囲に制御されたメタクリル系樹脂組成物は、その分子量、分子量分布、重量平均分子量１００００未満の成分量、組成分布、並びに立体規則性分布等が複合的に作用した結果、得られると推定される。」
と、「固体の高次構造変化を特定範囲にする」ためには、複合的に樹脂組成物の特性が関連することが指摘され、さらにその制御については、
「主鎖に環構造を有するメタクリル系樹脂組成物の、上述の温度範囲における固体の高次構造を制御する具体的な方法としては、用いるメタクリル系樹脂の調製条件、例えば、重合温度、重合溶媒、重合時の単量体濃度、単量体の添加方法等を適宜選択することにより制御することができるが、これに限定されるものではなく、加えて、重合後の重合体を含む溶液から重合体を回収する際の条件（温度、滞留時間、せん断力）、更にはメタクリル系樹脂組成物を調製する際の調製条件（温度、滞留時間、せん断力等）等を組み合わせることもできる。」
との記載がある。しかし、固体の高次構造変化を特定範囲にするために、各条件をどのように調整したらよいのか、その具体的な条件の指標（どの条件をどのように変更したら、Ｓｍ２がどのように変化し、本件発明５等で特定する範囲となるのか）が示されているわけではない。 
　また、発明の詳細な説明の他の記載、特に、ラクトン環構造単位を含むメタクリル系樹脂の製造方法（摘示（３）ア）、メタクリル系樹脂組成物の製造方法（摘示（４）ア）をみても、当該樹脂及び樹脂組成物の一般的な製造条件が記載されているが、このＳｍ２を特定範囲とするメタクリル系樹脂組成物を製造するための具体的な条件に関する記載はない。
　そして、このＳｍ２を特定範囲とするメタクリル系樹脂組成物を製造するための条件が、本件出願の出願時に当技術分野においてよく知られているとの特段の事情もない。
　次に、実施例の記載をみるに、ラクトン環構造を有するメタクリル系樹脂を配合したメタクリル系樹脂組成物については、実施例８となる製造例５において、樹脂の重合開始時に、酸化防止剤であるトリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイトを添加し、ラクトン環化した樹脂１５ｋｇ／時に、ＡＳ樹脂を１．６５ｋｇ／時で配合し、ラクトン環を２８．３質量％の割合で含み、重量平均分子量が１４８，０００のメタクリル系樹脂組成物が製造され、Ｓｍ２が測定されている（【０１５３】、【０１６３】、表１）。そして、樹脂の製造時の条件として、単量体の組成、連鎖移動剤及び溶媒の種類と量が記載され、重合温度、重合開始剤の種類及び添加方法、反応時間、反応後の環化縮合などの条件が開示されている。
　一方、比較例となる製造例６では、樹脂の重合開始時にトリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイトを添加し、ラクトン環化したメタクリル酸樹脂組成物において、ラクトン環を３０．７質量％の割合で含み、重量平均分子量が１２９，０００のメタクリル系樹脂組成物（比較例２）が製造され、Ｓｍ２が測定されている（摘示ウの【０１５４】、【０１６４】、表１）。この製造例６の樹脂および組成物は、上記製造例５とは、モノマー組成は同じであるが、重合温度、連鎖移動剤の有無、重合開始剤の添加方法、溶媒などの多くの製造条件が異なり、樹脂組成物としてＡＳ樹脂の添加がない点でも異なるものである。
　そして、請求項５で特定するラクトン環構造の割合の全範囲にわたり、つまり、上限値及び下限値に近い範囲であっても、Ｓｍ２を特定範囲とするメタクリル系樹脂組成物を製造するためにどのような条件とすれば良いのか理解でき、かつ、Ｓｍ２の特定する全範囲にわたっても、どのような条件変更をすればよいのか理解できるように、製造例の記載がされていれば別であるが、本件特許明細書のラクトン環構造に係る製造例は、製造例５と製造例６の２例のみであって、製造条件が大きく異なるため、条件をどのように変化させればＳｍ２を特定範囲とするメタクリル系樹脂組成物を製造することができるのか、これらの製造例をみただけでは、当業者であったとしても不明である。さらに、製造方法の一般的な製造条件（摘示（３）ア、（４）ア）を踏まえたとしても、製造例において、Ｓｍ２を特定範囲とするメタクリル系樹脂組成物を製造することができる製造条件の変更が、当業者に不明であるとの点は変わるものではない。
　また、Ｎ−置換マレイミド単量体由来の構造単位を有するメタクリル系樹脂組成物の場合からラクトン環構造単位を有する場合の類推の可否について検討する。
　まず、Ｎ−置換マレイミド単量体由来の構造単位を有する場合は、モノマー自体が環構造を有するものであるが、ラクトン環構造単位を有する場合には、モノマーとしてヒドロキシメチルアクリル酸メチル（ＭＨＭＡ）の重合反応後、これを環化反応させてラクトン環にするものであって、両場合は、重合工程・方法が異なるので、製造条件として、前者から後者が直ちに類推されるというものではない。
　さらに、製造例５から製造される実施例８のラクトン環構造単位を有するメタクリル系樹脂組成物は、ＡＳ樹脂を含む点でも、前者のＮ−置換マレイミ単量体由来の構造単位を有するメタクリル系樹脂組成物の場合と異なるから、これらの実施例及び比較例のみからラクトン環構造単位を有する場合の類推ができるのかどうかも明らかでない。
　そうすると、本件特許明細書は、本件発明５のＳｍ２が特定範囲とする点について、ラクトン環構造単位を有するメタクリル系樹脂組成物を製造することができるように記載されておらず、当業者がこの発明を実施できるように、明確かつ十分に記載されているとはいえない。本件発明５のＳｍ２−Ｓｍ１の特定する範囲についても同様である。
　したがって、本件発明５に係る特許は、特許法第３６条第４項第１号に規定する要件を満たしていない。
　請求項５を直接又は間接的に引用する本件発明８及び９に係る特許についても同様である。
  
イ　特許権者の主張について 
（ア）　特許権者の主張の概要 
　特許権者は、平成３０年１０月２３日に提出の意見書において、以下の点を主張している。
ａ　ラクトン環構造を有する場合について、【０１５３】、【０１５４】、【０１６３】、【０１６４】、表１には、ラクトン環構造を有するメタクリル系樹脂及び製造方法が記載され、Ｓｍ２等の測定結果が示されている。
ｂ　本件特許明細書の【０１２２】には、
「主鎖に環構造を有するメタクリル系樹脂組成物の、上述の温度範囲における固体の高次構造を制御する具体的な方法としては、用いるメタクリル系樹脂の調製条件、例えば、重合温度、重合溶媒、重合時の単量体濃度、単量体の添加方法等を適宜選択することにより制御することができるが、これに限定されるものではなく、加えて、重合後の重合体を含む溶液から重合体を回収する際の条件（温度、滞留時間、せん断力）、更にはメタクリル系樹脂組成物を調製する際の調製条件（温度、滞留時間、せん断力等）等を組み合わせることもできる。」と記載され、さらには、
「パルスＮＭＲ測定により得られる固体の高次構造変化を特定の範囲に制御されたメタクリル系樹脂組成物は、その分子量、分子量分布、重量平均分子量１００００未満の成分量、組成分布、並びに立体規則性分布等が複合的に作用した結果、得られると推定される。」
との事情も記載されているから、当業者はＳｍ２等に関連する製造条件を理解することができる。
ｃ　ラクトン環構造を有するメタクリル系樹脂を用いたメタクリル系樹脂組成物については、実施例８を基にして【０１２２】に記載されている製造の諸条件を変更することで、実施例の周辺について実施すること、ひいては実施例及びその周辺を含む請求項の範囲について実施することは、当業者が当然行うことであり、過度の試行錯誤にはあたらない。
（イ）　上記主張についての判断
・上記ａについて
　上記ａについて、ラクトン環構造を有する場合については、実施例と比較例は１例ずつであって、その製造条件も大きく異なることは上記アで述べたとおりであり、この２例から製造条件や物性等に関する傾向は読み取れない。
・上記ｂについて
　上記ｂについて、【０１２２】の記載をみても、Ｓｍ２等に関連する条件が多岐にわたり例示されているだけで、具体的な条件の指標が示されているわけでもないから、製造条件を具体的にどのように変更することにより、Ｓｍ２の範囲を５５〜８９μ秒の特定の範囲にするメタクリル系樹脂組成物を製造することができるのかについてまでは、当業者であっても理解することはできない。
　また、特許権者が指摘した【０１２２】のパルスＮＭＲ測定により得られる固体の高次構造変化を特定の範囲に制御するに関係するとされる「分子量、分子量分布、重量平均分子量１００００未満の成分量、組成分布、並びに立体規則性分布等」については、実施例は分子量以外は測定されておらず、「パルスＮＭＲ測定により得られる固体の高次構造変化を特定の範囲に制御されたメタクリル系樹脂組成物は、分子量・・・等が複合的に作用した結果、得られると
推定される。
・上記ｃについて
　上記ｃについて、実施例８の製造条件をどのように変更したら特定の範囲のＳｍ２とするメタクリル系樹脂組成物を製造することができるのか、具体的な指標がないから、【０１２２】に記載された多岐にわたる複数の条件について試行錯誤をして変更を加える必要がある。確かに、実施例付近のごく狭い周辺であれば変更することも可能であろうが、実施例とモノマー組成が大きく変更する場合は、基本となる製造条件をどのようにするのか全く不明であり、当業者であっても明らかに過度の試行錯誤を必要とする。
　以上のように、特許権者の主張は採用できない。
　よって、本件発明５、８及び９に係る特許は、特許法第３６条第４項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであるから、同法第１１３条第４号に該当するので、取り消すべきものである。
 （３）　まとめ 
　以上のとおり、本件の請求項１、６及び７に係る特許は、明細書の発明の詳細な説明の記載が特許法第３６条第４項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願明細書に対してされたものではなく、同法第１１３条第４号に該当せず、取り消すべきものではない。
　一方、本件の請求項５、８及び７に係る特許は、明細書の発明の詳細な説明の記載が特許法第３６条第４項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであるから、同法第１１３条第４号に該当し、取り消すべきものである。 
　請求項２ないし４に係る特許は、これらの請求項が削除されたため、取り消すべき理由がない。
第５　取消理由通知において採用しなかった特許異議の申立ての理由
１　特許異議の申立ての理由の概要
　申立人から申立てられた特許異議の申立ての理由は、下記の申立理由１ないし４であり、取消理由通知において採用しなかった申立理由１ないし３につき、本件の請求項１、６及び７に係る発明の特許について、検討する。
　また、請求項２ないし４に係る特許は、これらの請求項が削除されたので、特許異議の申立てを却下する。
（１）　申立理由１
　本件の請求項１ないし４、６及び７に係る発明は、甲第１号証に記載された発明であり、本件の請求項１ないし４、６及び７に係る発明は、特許法第２９条第１項第３号に該当し、特許を受けることができないものであるから、これらの請求項に係る特許は、同法第１１３条第２号に該当し、取り消すべきものである。
（２）　申立理由２
　本件の請求項１ないし７に係る発明は、甲第１ないし１６号証に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであり、特許法第２９条第２項の規定により、特許を受けることができないものであるから、これらの請求項に係る特許は、同法第１１３条第２号に該当し、取り消すべきものである。
（３）　申立理由３
　本件の請求項１ないし７に係る特許は、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであり、同法１１３条第４号に該当し、取り消すべきものである。
（４）　申立理由４
　本件の請求項１ないし７に係る特許は、明細書の発明の詳細な説明の記載が特許法第３６条第４項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであるから、同法第１１３条第４号に該当し、取り消すべきものである。
（５）　証拠方法
甲第１号証：　特開２０１４−２８９５６号公報
甲第２号証：  「固体ポリマーの動的粘弾性評価」、ネットワークポリマー、２０１１、Ｖｏｌ．３２、Ｎｏ．６、ｐ３６２−３６６
甲第３号証：　熱分析装置（ＤＳＣ，ＴＭＡ）、日本大学理工学部　理工学研究所　材料創造研究センター資料、平成１４年
甲第４号証：　九州大学中央分析センターニュース、２０１２、Ｖｏｌ．３１、Ｎｏ．１、ｐ１−８
甲第５号証：　核磁気共鳴吸収（ＮＭＲ）−固体ゴムのＮＭＲによる研究を中心に−、日本ゴム協会誌、１９８１、第５４巻、第８号、ｐ４９１−５０８
甲第６号証：　パルスＮＭＲによるメタクリル酸およびそのエステルの塊状重合の研究（２）、防衛大学校２００６年度卒業研究
甲第７号証：　パルスＮＭＲによる材料評価技術、Ｒｉｃｏｈ　Ｔｅｃｈｎｉｃａｌ　Ｒｅｐｏｒｔ、２０１５年２月、Ｎｏ．４０、ｐ１３６−１４３
甲第８号証：　特開平８−３０２１４５号公報
甲第９号証：　【技術資料】パルスＮＭＲ法による高分子材料の分子運動性解析、株式会社　東ソー分析センター　技術リポート、２０１７年８月１日
甲第１０号証：　特許第６１５１４２３号公報
甲第１１号証：　特許第６１１４４５９号公報
甲第１２号証：　特開２０１３−１３６７７４号公報
甲第１３号証：　特開２００７−７６３２３号公報
甲第１４号証：　特開２０１２−１６３６５２号公報
甲第１５号証：　特開２０１２−８２４８号公報
甲第１６号証：　特開２００８−１９１４２６号公報
（以下、甲第１号証を「甲１」といい、甲第２号証ないし甲第１６号証についても同様である。なお、甲１０、甲１１は、同一出願人の特許公報であって、本件特許出願の優先権主張日に公知の文献ではなく、甲９も優先権主張日後に公知となった文献である。）
２　申立理由１（新規性）、申立理由２（進歩性）について
（１）　甲１の記載事項
ア　「【請求項１】
　下記式（１）で表されるメタクリレート単量体由来の繰り返し単位（Ｘ）５０〜９５質量％と、下記式（２）で表されるＮ−置換マレイミド単量体（ａ）由来の繰り返し単位（Ｙ１）０．１〜２０質量％と、下記式（３）で表されるＮ−置換マレイミド単量体（ｂ）由来の繰り返し単位（Ｙ２）０．１〜４９．９質量％とを含有し、繰り返し単位（Ｘ）、繰り返し単位（Ｙ１）及び繰り返し単位（Ｙ２）の合計量が１００質量％である、アクリル系熱可塑性樹脂であって、
【化１】
（式中：Ｒ１は、水素原子、直鎖状または分岐状の炭素数１〜１２のアルキル基、炭素数５〜１２のシクロアルキル基、炭素数６〜１４のアリール基、及び置換基を有する炭素数６〜１４のアリール基からなる群から選ばれるいずれかの化学基であり、同一分子中のＲ１は同一でも異なっていてもよく、アリール基の置換基は、ハロゲン原子、水酸基、ニトロ基、直鎖状又は分岐状の炭素数１〜１２のアルコキシ基、及び直鎖状又は分岐状の炭素数１〜１２のアルキル基からなる群から選ばれるいずれかである。）
【化２】
（式中：Ｒ２は、炭素数６〜１４のアリール基、又は置換基を有する炭素数６〜１４のアリール基を表し、同一分子中のＲ２は同一でも異なっていてもよく、アリール基の置換基は、ハロゲン原子、水酸基、ニトロ基、直鎖状又は分岐状の炭素数１〜１２のアルコキシ基、及び直鎖状又は分岐状の炭素数１〜１２のアルキル基からなる群から選ばれるいずれかである。）
【化３】
（式中：Ｒ３は、水素原子、炭素数１〜１２の直鎖状または分岐状のアルキル基、置換基を有する炭素数１〜１２のアルキル基、及び炭素数３〜１２のシクロアルキル基からなる群から選ばれるいずれかの化学基であり、同一分子中のＲ３は同一でも異なっていてもよく、アルキル基の置換基は、ハロゲン原子、水酸基、ニトロ基、及び直鎖状又は分岐状の炭素数１〜１２のアルコキシ基からなる群から選ばれるいずれかである。）光弾性係数（Ｃ）の絶対値が、３．０×１０−１２Ｐａ−１以下であり、
　ハロゲン原子の含有率が、当該アクリル系熱可塑性樹脂の質量を基準として０．４７質量％未満である、
アクリル系熱可塑性樹脂。
【請求項２】
　Ｎ−置換マレイミド単量体（ｂ）由来の繰り返し単位（Ｙ２）の含有量に対する、Ｎ−置換マレイミド単量体（ａ）由来の繰り返し単位（Ｙ１）の含有量のモル比が、０より大きく１５以下である、請求項１に記載のアクリル系熱可塑性樹脂。
【請求項３】
　メタクリレート単量体由来の繰り返し単位（Ｘ）がメタクリル酸メチル又はメタクリル酸ベンジル由来の繰り返し単位であり、Ｎ−置換マレイミド単量体（ａ）由来の繰り返し単位（Ｙ１）がＮ−フェニルマレイミド由来の繰り返し単位であり、Ｎ−置換マレイミド単量体（ｂ）由来の繰り返し単位（Ｙ２）がＮ−シクロヘキシルマレイミド由来の繰り返し単位である、請求項１又は２に記載のアクリル系熱可塑性樹脂。
・・・
【請求項８】
　下記の条件（ｉｉｉ）を満足する、請求項１〜７のいずれか１項に記載のアクリル系熱可塑性樹脂。
（ｉｉｉ）ガラス転移温度（Ｔｇ）が１２０℃以上である。」
イ　「【００４６】
　本実施形態に係るアクリル系熱可塑性樹脂における、Ｎ−置換マレイミド単量体（ａ）に由来する繰り返し単位（Ｙ１）とＮ−置換マレイミド単量体（ｂ）に由来する繰り返し単位（Ｙ２）とを合計した含有割合（Ｙ１ｗｔ＋Ｙ２ｗｔ）は、５〜５０質量％である。Ｙ１ｗｔ＋Ｙ２ｗｔは、好ましくは５〜４０質量％であり、より好ましくは１０〜３５質量％であり、さらに好ましくは１０〜３０質量％、より一層好ましくは１５〜３０質量％である。Ｙ１ｗｔ＋Ｙ２ｗｔがこれらの範囲内にあるとき、得られるアクリル系熱可塑性樹脂は、十分な耐熱性改良効果が得られ、また、耐候性、低吸水性、光学特性について好ましい改良効果が得られる。Ｎ−置換マレイミドの繰り返し単位の割合（Ｙ１ｗｔ＋Ｙ２ｗｔ）が５０質量％を超えると、重合反応時に単量体成分の反応性が低下して未反応で残存する単量体量が多くなり、得られるアクリル系熱可塑性樹脂の物性が低下してしまうという問題もある。」
ウ　「【００６９】
　アクリル系熱可塑性樹脂中に残存する（共重合体の繰り返し単位を構成する）単量体の合計は、アクリル系熱可塑性樹脂（共重合体）１００質量％に対して好ましくは０．５質量％以下、より好ましくは０．４質量％以下、さらに好ましくは０．３質量％以下である。残存単量体の合計が、０．５質量％を超えると、成形加工時に熱時着色したり、成形品の耐熱性及び耐候性が低下したりするなど実用に適さない成形体が得られるという問題がある。
【００７０】
　本実施形態に係るアクリル系熱可塑性樹脂のＧＰＣ測定法によるＰＭＭＡ換算の重量平均分子量（Ｍｗ）は、３０００〜１００００００であることが望ましい。この重量平均分子量が３０００以上であれば高分子として必要な強度が発現できる。また１００００００以下であればプレス成形による成形体とすることができる。アクリル系熱可塑性樹脂の重量平均分子量は、より好ましくは４０００〜８０００００であり、さらに好ましくは５０００〜５０００００であり、より一層好ましくは１０００００〜５０００００である。」
エ　「【００７３】
［重合反応］
本実施形態に係るアクリル系熱可塑性樹脂の重合反応においては、互いに反応性が近しい単量体、及び／又は共重合性が高い単量体を組み合わせることが、得られるアクリル系熱可塑性樹脂の樹脂組成比を、反応液に仕込む原料組成比に基づいて容易に制御することが可能であることから望ましい。一方、反応性が著しく異なる単量体を組み合わせる場合、ａ）反応性が低い単量体が十分に反応せず未反応単量体として残存する、ｂ）結果として得られるアクリル系熱可塑性樹脂の樹脂組成比が予測し難いなどの問題が生じ得る。特に、未反応単量体が残存すると、アクリル系熱可塑性樹脂の特性、例えば、透明性、耐候性、が低下するなどの問題もある。」
オ　「【００７６】
　重合反応時の温度や重合時間は、使用する単量体の種類や割合などに応じて変化するが、例えば、重合温度が０〜１５０℃、重合時間が０．５〜２４時間であり、好ましくは、重合温度が８０〜１５０℃、重合時間が１〜１２時間である。」
カ　「【００８８】
［脱揮工程］
脱揮工程とは、重合溶剤、残存単量体、水分などの揮発分を、必要に応じて減圧加熱条件下で、除去処理する工程を意味する。この除去処理が不充分であると、得られたアクリル系熱可塑性樹脂中の残存揮発分が多くなり、成形時の変質などにより着色することや、泡やシルバーストリークなどの成形不良が起こることがある。残存揮発分量は、アクリル系熱可塑性樹脂１００質量％に対して好ましくは０．５質量％以下、より好ましくは０．４質量％以下、さらにより好ましくは０．３質量％以下である。残存揮発分量とは、前述した重合反応時に反応しなかった残存単量体、重合溶媒、副反応生成物の合計量に相当する。」
キ　「【００９５】
［アクリル系熱可塑性樹脂組成物］
本実施形態に係るアクリル系熱可塑性樹脂を、アクリル系熱可塑性樹脂を構成する重合体以外の種々の添加剤等と混合して、アクリル系熱可塑性樹脂組成物を構成してもよい。添加剤の種類は、樹脂やゴム状重合体の配合に一般的に用いられるものであれば特に制限はない。」
ク　「【００９８】
　本実施形態に係るアクリル系熱可塑性樹脂、又はアクリル系熱可塑性樹脂組成物を成形して得られるフィルム又はシート状の成形体を特性評価した場合に、成形体の光弾性係数（Ｃ）の絶対値は、３．０×１０−１２Ｐａ−１以下である。
【００９９】
　光弾性係数（Ｃ）の絶対値は、２．０×１０−１２Ｐａ−１以下であることがより好ましく、１．０×１０−１２Ｐａ−１以下であることがさらに好ましい。」
ケ　「【０１３２】
　本実施形態のアクリル系熱可塑性樹脂、又はアクリル系熱可塑性樹脂組成物は、光学材料として、例えば、光学フィルム（偏向板保護フィルム及び位相差フィルム等）、ディスプレイ基板、レンズ、ピックアップレンズ、タッチパネルや太陽電池に用いられる透明プラスチック基板等の成形体として好適に用いることができる。その他にも、光通信システム、光交換システム、光計測システムなどの分野において、導波路、レンズ、レンズアレイ、光ファイバー、光ファイバーの被覆材料、ＬＥＤのレンズ、レンズカバー等に用いることができる。」
コ　「【０１４８】
［アクリル系熱可塑性樹脂］
メタクリル酸メチル／Ｎ−フェニルマレイミド／Ｎ−シクロヘキシルマレイミド重合体
［実施例１］
　攪拌装置、温度センサー、冷却管、窒素ガス導入ノズル、原料溶液導入ノズル、開始剤溶液導入ノズル、及び重合溶液排出ノズルを備えたＳＵＳ製反応器（容量０．５Ｌ）を用いた。重合反応器の圧力は、微加圧、反応温度はオイルバスで１３０℃に制御した。
【０１４９】
　メタクリル酸メチル（ＭＭＡ）５７６ｇ、Ｎ−フェニルマレイミド（ＮＰｈｅＭＩ）６１ｇ、Ｎ−シクロヘキシルマレイミド（Ｎ−ＣｙＭＩ）８３ｇ、メチルイソブチルケトン４８０ｇを混合した後、窒素ガスで置換して原料溶液を調製した。パーヘキサＣ（日油（株）製；濃度７５ｗｔ％）８．６３ｇをメチルイソブチルケトン９１．３７ｇに溶解した後、窒素ガスで置換して開始剤溶液を調整した。
【０１５０】
　原料溶液はポンプを用いて８．２５ｍｌ／ｍｉｎで原料溶液導入ノズルから導入した。また、開始剤溶液はポンプを用いて０．０８ｍｌ／ｍｉｎで開始剤溶液導入ノズルから導入した。３０分後、重合溶液排出ノズルから抜き出しポンプを用いて５００ｍｌ／ｈｒの一定流量でポリマー溶液を排出した。
【０１５１】
　ポリマー溶液は、排出から１．５時間分は初流タンクに分別回収した。排出開始から、１．５時間後から２．５時間のポリマー溶液を本回収した。得られたポリマー溶液と、抽出溶媒であるメタノールを同時にホモジナイザーに供給し、乳化分散抽出した。分離沈降したポリマーを回収し、真空下、１３０℃で２時間乾燥して目的とするアクリル系熱可塑性樹脂を得た。
組成：ＭＭＡ／Ｎ−ＰｈｅＭＩ／Ｎ−ＣｙＭＩ＝８１／８／１１ｗｔ％
分子量：Ｍｗ＝２２．５×１０４；Ｍｗ／Ｍｎ＝２．０９
Ｔｇ：１３５℃
このものの１Ｈ−ＮＭＲスペクトルを図１に示す
【０１５２】
［実施例２］
　実施例１において、ＭＭＡ：５７６ｇ、Ｎ−ＰｈｅＭＩ：５０ｇ、Ｎ−ＣｙＭＩ：９４ｇを用いた以外は、実施例１と同様の操作を行ってアクリル系熱可塑性樹脂を得た。
組成：ＭＭＡ／Ｎ−ＰｈｅＭＩ／Ｎ−ＣｙＭＩ＝７９／６／１５ｗｔ％
分子量：Ｍｗ＝１５．４×１０４；Ｍｗ／Ｍｎ＝１．７５
Ｔｇ：１３５℃
【０１５３】
［実施例３］
　実施例１において、ＭＭＡ：５７６ｇ、Ｎ−ＰｈｅＭＩ：８３ｇ、Ｎ−ＣｙＭＩ：６１ｇを用いた以外は、実施例１と同様の操作を行ってアクリル系熱可塑性樹脂を得た。
組成：ＭＭＡ／Ｎ−ＰｈｅＭＩ／Ｎ−ＣｙＭＩ＝７７／１０／１２ｗｔ％
分子量：Ｍｗ＝１４．３×１０４；Ｍｗ／Ｍｎ＝１．７９
Ｔｇ：１３７℃
【０１５４】
［実施例４］
　実施例１において、ＭＭＡ：５０４ｇ、Ｎ−ＰｈｅＭＩ：２．４ｇ、Ｎ−ＣｙＭＩ：２１３．６ｇを用いた以外は、実施例１と同様の操作を行ってアクリル系熱可塑性樹脂を得た。
組成：ＭＭＡ／Ｎ−ＰｈｅＭＩ／Ｎ−ＣｙＭＩ＝７０／１／２９ｗｔ％
分子量：Ｍｗ＝１８．７×１０４；Ｍｗ／Ｍｎ＝１．８１
Ｔｇ：１４６℃
【０１５５】
［実施例５］
　実施例１において、ＭＭＡ：５０４ｇ、Ｎ−ＰｈｅＭＩ：１０８ｇ、Ｎ−ＣｙＭＩ：１０８ｇを用いた以外は、実施例１と同様の操作を行ってアクリル系熱可塑性樹脂を得た。
組成：ＭＭＡ／Ｎ−ＰｈｅＭＩ／Ｎ−ＣｙＭＩ＝７０／１３／１７ｗｔ％
分子量：Ｍｗ＝１９．３×１０４；Ｍｗ／Ｍｎ＝１．９７
Ｔｇ：１４８℃
【０１５６】
［実施例６］
　実施例１において、ＭＭＡ：５７６ｇ、Ｎ−ＰｈｅＭＩ：１２９．６ｇ、Ｎ−ＣｙＭＩ：１４．４ｇを用いた以外は、実施例１と同様の操作を行ってアクリル系熱可塑性樹脂を得た。
組成：ＭＭＡ／Ｎ−ＰｈｅＭＩ／Ｎ−ＣｙＭＩ＝８０／１６／４ｗｔ％
分子量：Ｍｗ＝２１．６×１０４；Ｍｗ／Ｍｎ＝２．０３
Ｔｇ：１４０℃
【０１５７】
［実施例７］
　実施例１において、ＭＭＡ：６４８ｇ、Ｎ−ＰｈｅＭＩ：４．８ｇ、Ｎ−ＣｙＭＩ：６７．２ｇを用いた以外は、実施例１と同様の操作を行ってアクリル系熱可塑性樹脂を得た。
組成：ＭＭＡ／Ｎ−ＰｈｅＭＩ／Ｎ−ＣｙＭＩ＝９０／２／８ｗｔ％分子量：Ｍｗ＝２３．０×１０４；Ｍｗ／Ｍｎ＝２．０７
Ｔｇ：１３０℃
【０１５８】
［実施例８］
　実施例１において、ＭＭＡ：６４８ｇ、Ｎ−ＰｈｅＭＩ：６７．２ｇ、ＮＣｙＭＩ：４．８ｇを用いた以外は、実施例１と同様の操作を行ってアクリル系熱可塑性樹脂を得た。
組成：ＭＭＡ／Ｎ−ＰｈｅＭＩ／Ｎ−ＣｙＭＩ＝９０／８／２ｗｔ％分子量：Ｍｗ＝１９．７×１０４；Ｍｗ／Ｍｎ＝１．８８
Ｔｇ：１３０℃」
サ　「【１８６】
【表１】
」
シ　「【０１９３】
【表３】
」
（２）　甲１に記載された発明
　甲１の摘示アないしシ、特に、摘示アの請求項１、３、８と、摘示キの記載からみて、甲１には、
　「下記式（１）で表されるメタクリレート系単量体由来の繰り返し単位（Ｘ）５０〜９５質量％と、下記式（２）で表されるＮ−置換マレイミド単量体（ａ）由来の繰り返し単位（Ｙ１）０．１〜２０質量％と、下記式（３）で表されるＮ−置換マレイミド単量体（ｂ）由来の繰り返し単位（Ｙ２）０．１〜４９．９質量％とを含有し、繰り返し単位（Ｘ）、繰り返し単位（Ｙ１）及び繰り返し単位（Ｙ２）の合計量が１００質量％である、アクリル系熱可塑性樹脂であって、
【化１】
（式中：Ｒ１は、水素原子、直鎖状または分岐状の炭素数１〜１２のアルキル基、炭素数５〜１２のシクロアルキル基、炭素数６〜１４のアリール基、及び置換基を有する炭素数６〜１４のアリール基からなる群から選ばれるいずれかの化学基であり、同一分子中のＲ１は同一でも異なっていてもよく、アリール基の置換基は、ハロゲン原子、水酸基、ニトロ基、直鎖状又は分岐状の炭素数１〜１２のアルコキシ基、及び直鎖状又は分岐状の炭素数１〜１２のアルキル基からなる群から選ばれるいずれかである。）
【化２】
（式中：Ｒ２は、炭素数６〜１４のアリール基、又は置換基を有する炭素数６〜１４のアリール基を表し、同一分子中のＲ２は同一でも異なっていてもよく、アリール基の置換基は、ハロゲン原子、水酸基、ニトロ基、直鎖状又は分岐状の炭素数１〜１２のアルコキシ基、及び直鎖状又は分岐状の炭素数１〜１２のアルキル基からなる群から選ばれるいずれかである。）
【化３】
（式中：Ｒ３は、水素原子、炭素数１〜１２の直鎖状または分岐状のアルキル基、置換基を有する炭素数１〜１２のアルキル基、及び炭素数３〜１２のシクロアルキル基からなる群から選ばれるいずれかの化学基であり、同一分子中のＲ３は同一でも異なっていてもよく、アルキル基の置換基は、ハロゲン原子、水酸基、ニトロ基、及び直鎖状又は分岐状の炭素数１〜１２のアルコキシ基からなる群から選ばれるいずれかである。）
　光弾性係数（Ｃ）の絶対値が、３．０×１０−１２Ｐａ−１以下であり、
　ハロゲン原子の含有率が、当該アクリル系熱可塑性樹脂の質量を基準として０．４７質量％未満であり、
　ガラス転移温度（Ｔｇ）が１２０℃以上であり、
　メタクリレート単量体由来の繰り返し単位（Ｘ）がメタクリル酸メチル又はメタクリル酸ベンジル由来の繰り返し単位であり、Ｎ−置換マレイミド単量体（ａ）由来の繰り返し単位（Ｙ１）がＮ−フェニルマレイミド由来の繰り返し単位であり、Ｎ−置換マレイミド単量体（ｂ）由来の繰り返し単位（Ｙ２）がＮ−シクロヘキシルマレイミド由来の繰り返し単位である、
アクリル系熱可塑性樹脂
を含むアクリル系熱可塑性樹脂組成物。」
の発明が記載されている。
　ここで、上記発明の第１段落に記載された「下記式（１）で表されるメタクリレート単量体」、「下記式（２）で表されるＮ−置換マレイミド単量体」、「下記式（３）で表されるＮ−置換マレイミド単量体」は、上記発明の最下段に記載の「メタクリル酸メチル又はメタクリル酸ベンジル」、「Ｎ−フェニルマレイミド」、「Ｎ−シクロヘキシルマレイミド」にそれぞれ対応するから、これらの記載を整理すると、甲１には以下の発明が記載されている（以下、「甲１発明」という。）。
　「メタクリル酸メチル又はメタクリル酸ベンジル」単量体由来の繰り返し単位（Ｘ）５０〜９５質量％と、「Ｎ−フェニルマレイミド」単量体（ａ）由来の繰り返し単位（Ｙ１）０．１〜２０質量％と、「Ｎ−シクロヘキシルマレイミド」単量体（ｂ）由来の繰り返し単位（Ｙ２）０．１〜４９．９質量％とを含有し、繰り返し単位（Ｘ）、繰り返し単位（Ｙ１）及び繰り返し単位（Ｙ２）の合計量が１００質量％である、アクリル系熱可塑性樹脂であって、
　光弾性係数（Ｃ）の絶対値が、３．０×１０−１２Ｐａ−１以下であり、
　ハロゲン原子の含有率が、当該アクリル系熱可塑性樹脂の質量を基準として０．４７質量％未満であり、
　ガラス転移温度（Ｔｇ）が１２０℃以上である、
　アクリル系熱可塑性樹脂
を含むアクリル系熱可塑性樹脂組成物。」
（３）本件発明１について
ア　対比・判断
　本件発明１と甲１発明を対比する。
　甲１発明の「Ｎ−フェニルマレイミド」単量体及び「Ｎ−シクロヘキシルマレイミド」単量体は、「Ｎ−置換マレイミド単量体」に相当し、甲１発明の「メタクリル酸メチル又はメタクリル酸ベンジル」単量体は、「メタクリル酸メチル」の限りにおいて、本件発明１の「メタクリル酸メチル単量体」に相当する。
　また、各単量体由来の構造単位の割合についても、両発明は重複している。
　そうすると、本願発明１と甲１発明は、
　「主鎖に環構造を有する構造単位（Ｘ）としてＮ−置換マレイミド単量体由来の構造単位をメタクリル系樹脂を１００質量％として５〜４０質量％を含み、メタクリル酸メチル単量体及びＮ−置換マレイミド単量体と共重合可能な他の単量体由来の構造単位を、メタクリル系樹脂を１００質量％として０〜２０質量％含むメタクリル系樹脂組成物。」
の発明である点で一致し、以下の点で相違している。
 
＜相違点１＞
　本件発明１では、「動的粘弾性測定により求められる損失弾性率の温度分散スペクトルにおいて極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）が１２０〜１６０℃である」と特定するのに対し、甲１発明では、この特定がない点。
 
＜相違点２＞
　本件発明１では、「パルスＮＭＲを用いてソリッドエコー法により高運動性成分と低運動性成分との２成分に分離して求められる、前記極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２）が、５６〜８６μ秒であり」と特定するのに対し、甲１発明では、この特定がない点。
＜相違点３＞
　本件発明１では、「前記スピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２）と、パルスＮＭＲを用いてソリッドエコー法により高運動性成分と低運動性成分との２成分に分離して求められる、前記極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度における低運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｒ２）との差（Ｓｍ２−Ｓｒ２）が４０〜６９μ秒であり、」と特定するのに対し、甲１発明では、この特定がない点。
＜相違点４＞
　本件発明１では、前記スピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２）と、パルスＮＭＲを用いてソリッドエコー法により高運動性成分と低運動性成分との２成分に分離して求められる、前記極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ１）との差（Ｓｍ２−Ｓｍ１）が、３０〜５９μ秒である」と特定するのに対し、甲１発明では、この特定がない点。
　上記相違点について検討する。
　相違点１について検討する。
　動的粘弾性測定により求められる損失弾性率の温度分散スペクトルにおいて極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）については、本願特許明細書の実施例等からみて、メタクリル系樹脂の単量体組成に関連し、Ｎ−置換マレイミド単量体に由来する構造単位が多ければ、ＴＧ”ｍａｘの温度も高い傾向にある。そうすると、メタクリル酸メチル単量体とＮ−置換マレイミド単量体の割合が同じであれば、ＴＧ”ｍａｘは同程度となる蓋然性が高いといえる。
　そして、本件発明１と甲１発明とは、単量体の種類は一致し、その割合については重複するから、この特定事項のＴＧ”ｍａｘはついては、相違点とはいえない。
　次に、相違点２について検討する。
　相違点２のうち、「パルスＮＭＲを用いてソリッドエコー法により高運動性成分と低運動性成分との２成分に分離して求められる、前記極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２）が、５６〜８６μ秒であり」との特定事項について、この数値は、本件特許明細書の記載からみて、メタクリル系樹脂の製造方法やその樹脂を含む樹脂組成物の物性や製造方法に関連しているものと解されるところ、摘示コの甲１発明における実施例の製造方法をみても、本件発明１の具体的な製造方法とは異なっている。すると、この特定事項について、甲１発明が、本件発明１と同一である蓋然性が高いとは認識はできず、本件発明１との実質的な相違点となる。
　そして、甲５ないし甲８をみても、具体的な当該特定事項を示唆する記載はなく、他の甲２ないし４、甲１２ないし１６をみても同様に記載も示唆もないから、これらの証拠をみたとしても、この特定事項につき、当業者が甲１発明において容易になし得たということはできない。
　そうすると、他の相違点３、４を検討するまでもなく、本件発明１は、甲１発明、すなわち甲１に記載された発明ではないから、特許法第２９条第１項第３号に該当せず、また、甲１に記載された発明に基いて当業者が容易に発明することができたものでもないから、同法同条第２項の規定に違反するものでもない。
　よって、本件発明１に係る特許は、同法第１１３条第２号に該当ぜず、取り消すべきものではない。
イ　申立人の主張について
（ア）　申立人の主張の概要
　相違点２について、申立人は、甲１発明の実施例で得られた樹脂は、本願明細書の段落【０１２２】に記載された分子量、分子量分布、重量平均分子量１００００未満の成分量、組成分布、立体規則性などの複合的に作用する要件から検討してみて、公知資料を基いて、この特定要件を満たす蓋然性が高い旨を主張している。
（イ）　上記主張に対する判断
ａ　分子量について　
　分子量の検討において、申立人が引用した甲５は、固体ゴムのＮＭＲによる研究に関するものであり（第４１頁の表題）、架橋させたシス−ポリイソプレンの１５０℃でのＮＭＲを用いたスピン−スピン緩和時間Ｔ２についての測定において、減衰の早い緩和時間の短い成分（Ｔ２Ｓ）と緩和時間の長い成分（Ｔ２Ｌ）からなることが記載されている（第４２頁左欄第９〜１４行）。　そして、「分子鎖の一時的な絡み合い・・・分子量が３万を超えると現れてくる。」、「スピン−スピン緩和時間Ｔ２とも室温以上では架橋密度の増加と共に減少」することは、架橋した固体ゴム（シス−ポリイソプレン）に関するものであって、本件発明のメタクリル系樹脂との関連性があるのか不明である。
　また、甲６は、パルスＮＭＲによるメタクリル酸およびそのエステルの塊状重合の研究に関するものであり、ＭＭＡの塊状重合において、固体状態でのＦＩＤ（自由誘導減衰）信号からＴ２を求めたところ、長い緩和時間Ｔ２Ｌ、短い緩和時間Ｔ２Ｓ及びその中間の緩和時間Ｔ２Ｍが得られたこと、これらの緩和時間は反応時間と共に減少することが記載されているが、本件発明のメタクリル系樹脂とは異なるものであるから、この文献の知見を適用できるのか不明であり、また、異議申立書第３１頁第２〜３行に記載の「分子量が大きくなるほど、絡み合い点が増加するため分子運動性が低くなり、スピン−スピン緩和時間が低くなることがわかる。」との点について、文章による明示はない。
ｂ　分子量分布、重量平均分子量１００００未満の成分量、組成分布について
　分子量分布、重量平均分子量１００００未満の成分量、組成分布について
、申立人は甲７を引用している。甲７は、パルスＮＭＲ法を利用した材料評価技術に関する文献であり、
・分子運動性が高い場合に緩和時間がかかること（第１３７頁右欄項目１−３）、
・パルスＮＭＲ法を利用した緩和時間の測定により、結晶性ポリエステルを用いた例で、樹脂の熱に対する保存安定性の評価、樹脂の硬度の評価ができること（第１３８頁〜１４３頁）
が記載されている。この文献では、結晶性ポリエステルを酢酸エチルに可溶な成分（分子量の小さな低温溶融成分）と不溶な成分（分子量の大きな非低温溶融成分）に分けて、保存安定性等の検討しているものの、本件発明とは、測定樹脂、パルスＮＭＲの測定温度（４０℃）も異なり（第１３８頁左欄項目１−４）、測定対象が異なっている。また、甲７に、分子量分布、重量平均分子量１００００未満の成分量、組成分布に関する具体的な示唆があるわけではない。
ｃ　立体規則性について
　立体規則性について、申立人は甲７ないし甲９を引用しているが、甲９はパルスＮＭＲ法による高分子材料の分子運動性の解析に関するもので、ポリエチレンのパルスＮＭＲ測定に関する結果を示すものであるが、本件の優先権主張日に未公知のものであって、技術常識といえる根拠もなく、甲９に関する内容は採用できない。
　そして、甲７には、立体規則性に関する指摘はない。
　甲８は、メチルメタクリレート単位が８５〜９９．５重量％、アルキル基の炭素数が１〜８であるアルキルアクリレート単位０．５〜１５重量％とからなるメタクリル樹脂を含む樹脂組成物において、Ｈ１−ＮＭＲを用いて、メタクリル樹脂のポリメチルメタクリレート連鎖におけるシンジオタクチックな連鎖のα−メチル基のＨ１強度（Ｓ）と、ヘテロタクティック連鎖に由来するα−メチル基のＨ１強度（Ｈ）の比（Ｓ／Ｈ）が、１．５を超えると流動性が低下することが記載されている（請求項２、【００１２】）。
　しかしながら、甲７、甲８をみても、立体規則性とＳｍ２が関連することを示唆した記載はなく、また、本件発明に係る樹脂に関連するような一般化した記載もない。
　以上のａ〜ｃで検討したように、これらの証拠をみても、甲１の実施例で得られた樹脂又は甲１発明が、本件発明１に特定するＳｍ２の範囲になる蓋然性が高いとするための根拠にはならず、申立人の主張は採用できない。
　
（２）本件発明６、７について
　本件発明６、７は、請求項１を直接又は間接的に引用する発明であって、甲１発明に対して、本件発明１と同じ相違点を有しており、相違点２については、同様の判断がされるものである。
　そうすると、本件発明１と同様に、本件発明６、７は、甲１に記載された発明ではないから、特許法第２９条第１項第３号に該当せず、また、甲１に記載された発明に基いて当業者が容易に発明することができたものでもなく、同法同条第２項の規定に違反するものでもないから、これらの発明に係る特許は、同法第１１３条第２号に該当ぜず、取り消すべきものではない。
３　申立理由３について
（１）　特許法第３６条第６項第１号について
　特許法第３６条第６項第１号は、「第２項の特許請求の範囲の記載は、次の各号に適合するものでなければならない。
一　特許を受けようとする発明が発明の詳細な説明に記載したものであること。」と定めている。
　これは、特許請求の範囲の記載が、明細書のサポート要件に適合するか否かは、特許請求の範囲の記載と発明の詳細な説明の記載とを対比し、特許請求の範囲に記載された発明が、発明の詳細な説明に記載された発明で、発明の詳細な説明の記載により当業者が当該発明の課題を解決できると認識できる範囲のものであるか否か、また、その記載や示唆がなくとも当業者が出願時の技術常識に照らし当該発明の課題を解決できると認識できる範囲のものであるか否かを検討して判断すべきであることを意味する。
　そこで、本件発明１、５及び６について、この観点から検討する。
（２）　判断
　本件発明１、６及び７の課題については、段落【００１６】に「そこで、本発明は、複屈折性等の光学特性に優れ、品位に優れた延伸フィルムを安定して製造することが可能な、メタクリル系樹脂組成物を提供することを目的とする。」と記載されているから、「複屈折性等の光学特性に優れ、品位に優れた延伸フィルムを安定して製造することが可能な、メタクリル系樹脂組成物を提供すること」であると認められる。
　そして、本件発明１のメタクリル系樹脂組成物に係る発明は、
・　主鎖に環構造を有する構造単位（Ｘ）としてＮ−置換マレイミド単量体由来の構造単位をメタクリル系樹脂を１００質量％として５〜４０質量％を含み、メタクリル酸メチル単量体及びＮ−置換マレイミド単量体と共重合可能な他の単量体由来の構造単位を、メタクリル系樹脂を１００質量％として０〜２０質量％含むメタクリル系樹脂組成物であること（以下、「特定要件ア」という。以下同様。）、 
・　動的粘弾性測定により求められる損失弾性率の温度分散スペクトルにおいて極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）が１２０〜１６０℃であること（特定要件イ）、 
・　パルスＮＭＲを用いてソリッドエコー法により高運動性成分と低運動性成分との２成分に分離して求められる、前記極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２）が、５６〜８６μ秒であること（特定要件ウ）、
・　前記スピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２）と、パルスＮＭＲを用いてソリッドエコー法により高運動性成分と低運動性成分との２成分に分離して求められる、前記極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度における低運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｒ２）との差（Ｓｍ２−Ｓｒ２）が４０〜６９μ秒であること（特定要件エ）、
・　前記スピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２）と、パルスＮＭＲを用いてソリッドエコー法により高運動性成分と低運動性成分との２成分に分離して求められる、前記極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ１）との差（Ｓｍ２−Ｓｍ１）が、３０〜５９μ秒であること（特定要件オ）、
を特定するものである。
　本件特許明細書の発明の詳細な説明には、Ｎ−置換マレイミド単量体由来の構造単位について、段落【００２８】ないし【００３６】に説明があり、【００３５】にＮ−置換マレイミド単量体の含有量が、メタクリル系樹脂１００質量％として、好ましくは５〜４０質量％の範囲であることの記載はある。また、この構造単位を含むメタクリル系樹脂の製造方法について、摘示第４　２（２）アに記載があり、さらに、メタクリル系樹脂組成物の製造方法について、摘示第４　２（４）アに記載があるが、特定事項イないしオについての説明はないので、これらの記載からは、本件発明の構成によって、課題が解決できることは明らかではない。
　さらに、特定要件イないしオに関連した説明のある、段落【０１０９】ないし【０１１５】、摘示第４　２（１）アをみても、これらの特定要件がフィルムの延伸性と相関する旨の記載はあるものの、その理由が説明されているわけではなく、これが優先日時点の技術常識というわけではないので、特定要件と課題との具体的な相関関係については不明である。
　そこで、実施例について、摘示第４　２（１）ウの記載をみると、７の実施例と１の比較例が開示され、上記特定要件アないしオについて、以下のように記載されている。
　上記特定要件アのＮ−置換マレイミド単量体由来の構造単位の割合について、メタクリル系樹脂を１００質量％とした場合に、９．７質量％（４．０質量％＋５．７質量％、製造例１−４，実施例５）、１８．７質量％（７．９質量％＋１０．８質量％、製造例１−１、１−２、２、３、実施例１、２、６、７）、３６．８質量％（１５．８質量％＋２０．９質量％、製造例１−５，実施例５）の３つの例がある。
　上記特定要件イのＴＧ”ｍａｘについて、上記３つのＮ−置換マレイミド単量体由来の構造単位の割合９．７質量％、１８．７質量％、３６．８質量％の場合に、それぞれ１２０℃、１３２又は１３３℃、１５０℃を示す実施例が示されている。
　上記特定要件ウのＳｍ２について、５６〜８６μ秒の範囲のうち、５６、６０、７５、７９、８１、８３、８６μ秒の実施例が示されている。　
　上記特定要件エのＳｍ２−Ｓｒ２について、４０〜６９μ秒の範囲のうち、４０、４４、５５、６２、６７、６８、６９μ秒の実施例が示されている。
　上記特定要件オのＳｍ２−Ｓｍ１について、３０〜５９μの範囲のうち、３０、３６、４５、５３、５７、５９μ秒の実施例が示されている。
　そして、７の実施例（実施例１ないし７）について、表１の延伸性の評価において、長手方向の厚みのばらつきが少なく、横延伸工程での延伸安定性について優れることが示され、一方、比較例１では、これらの結果が劣ることが示されている。また、実施例の光弾性係数は０．２×１０−１２Ｐａ−１又は０．４×１０−１２Ｐａ−１であり、比較例１とは変わらないものの、比較例３、４の他の樹脂の例よりは優れていることが理解できる。
　以上のように、実施例において、各特定要件の数値が偏らずに分布し、実施例の延伸安定性や光弾性係数に係る結果が優れていることをみれば、本件発明１について、複屈折性等の光学特性に優れ、品位に優れた延伸フィルムを安定して製造することが可能な、メタクリル系樹脂組成物を提供するとの課題を解決できることが認識できるものである。
　したがって、本件発明１はサポート要件を満たしている。
　請求項１を直接又は間接的に引用する本件発明６及び７についても同様である。
（３）　申立人の主張及びその判断
　申立人の申立書における主張を要約すると、本件発明の課題と構成要件との関係が不明であり、かつ、ＴＧ”ｍａｘ、Ｓｍ２について広範な範囲が規定されているが、実施例はごく僅かであって、全範囲にわたって課題を解決できるものとはいえないというものである。
　しかしながら、訂正により、各要件の範囲も狭くなったこともあって、上記（２）のように判断できるから、申立人の主張は採用できない。
（４）　小括　
　よって、本件発明１、６及び７に係る特許は、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしてる特許出願に対してされたものであるから、同法第１１３条第４号に該当せず、取り消すべきものではない。
第６　むすび
　以上のとおり、請求項５、８及び９に係る特許は、明細書の発明の詳細な説明の記載が、特許法第３６条第４項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであるから、同法第１１３条第４号に該当し、取り消すべきものである。
　請求項１、６及び７に係る特許は、取消理由通知書に記載した取消理由及び特許異議申立書に記載した特許異議申立理由によっては取り消すことはできない。
　また、他に、請求項１、６及び７に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
　請求項２ないし４は削除されたので、特許法第１２０条の８第１項で準用する同法第１３５条の規定により、これらの特許についての特許異議の申立てを却下する。
　よって、結論のとおり決定する。　
【異議決定日】
平成３１年３月１５日（２０１９．３．１５）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
メタクリル系樹脂組成物
　【技術分野】
　【０００１】
　本発明は、耐熱性が高く、複屈折性等の光学特性に優れ、品位に優れた延伸フィルムを安定して製造することが可能な、メタクリル系樹脂組成物に関する。
　【背景技術】
　【０００２】
　近年、メタクリル系樹脂は、その透明性、表面硬度等が優れていることに加え、光学特性である複屈折が小さいことから、例えば、光学フィルムを中心に種々の光学材料向け光学樹脂として注目され、その市場が大きく拡大しつつある。
　【０００３】
　特に、主鎖に環構造を有するメタクリル系樹脂及び該メタクリル系樹脂を含む組成物は、耐熱性と光学特性との両方に優れた性能を有していることが知られており、画像表示装置の偏光子保護フィルムあるいは位相差フィルム等の用途にて、その需要が急速に拡大してきている。
　【０００４】
　これら画像表示装置向けのフィルムには、無延伸、縦一軸延伸、並びに二軸延伸を施したフィルムが利用されるが、特にその性能バランスの良さから逐次二軸延伸法を用いた二軸延伸フィルムが採用される場合が増加している。
　【０００５】
　近年、連続した逐次二軸延伸法により二軸延伸フィルムを得る場合には、その縦延伸工程に用いられる設備としては、大掛かりな保温炉や加熱炉を必要とするオーブン式の利用から、安価で実現できる周速の異なる複数の駆動加熱ロールを用いたロール縦延伸装置が用いられ、その後、テンターを用いた横延伸を行うことが標準化しつつある。
　【０００６】
　しかしながら、メタクリル系樹脂中の構造単位に種々の環構造を導入することにより耐熱性を向上させたメタクリル系樹脂は、樹脂が硬く脆くなり、例えば、溶融成形によりフィルム状に加工した場合などでは、可撓性に劣るフィルムしか得られず、フィルムの運搬中での端部の破損及びひび割れ、その後の二次加工時にフィルム自体が破断する等、その取扱い性、延伸等の二次加工性には多くの課題を残している。
　【０００７】
　この課題を解決する方法として、例えば、特許文献１では、アクリル系樹脂フィルムに二軸延伸を施すことにより、耐熱性と可とう性とを両立させたフィルムが開示されている。
　その際、二軸延伸法の具体例として、テンターを利用したバッチ式二軸延伸法が開示されているのみであり、連続逐次延伸による二次延伸時の種々の課題解決に関しては、開示された内容だけでは充分な改善は認められない。
　【０００８】
　また、特許文献２では、周速の異なるロールを用いた縦延伸とテンターによる横延伸との組合せによる逐次二軸延伸において、特定の複屈折特性が発現する条件にて縦延伸を行った後、横延伸を行うことにより、安定した二軸延伸フィルムが製造できることを開示している。
　特定の複屈折特性を発現させる方法としては、縦延伸時に、周速の異なるロール間の距離を特定の間隔に制御するとともに、複数の加熱手段を併用することが提案されている。
　しかしながら、連続運転に伴うテンタークリップ温度の変動等がある場合には不十分であり、また、得られる延伸フィルムの幅方向及び長手方向の厚み変動等の解決には十分ではない。
　【０００９】
　また、特許文献３では、アクリル樹脂を主成分とする熱可塑性樹脂からなる延伸前のフィルムを用いて延伸する際に、延伸前フィルムの幅方向のフィルム厚み分布を端部がより厚くなるように制御することにより安定した延伸が可能となることが開示されている。
　延伸性の改善効果に関する評価結果をみると、「エッジのひび割れ有」か「問題なし」の単純な二段階評価結果が開示されている。
　しかしながら、延伸前のフィルムにおいて幅方向に特定厚み分布を形成させることが重要であるため、特殊なＴダイを必要としたり、特定の厚み分布を有するフィルムを安定して得るために、溶融状態の樹脂を吐出させる際に高度な制御が必要となるなど、煩雑な操作が増加するだけでなく、その後のロール延伸法を用いる縦延伸では、延伸時の延伸点の変動や延伸後のフィルムの幅方向や長手方向の厚み変動等が懸念される。
　【００１０】
　更に特許文献４では、アクリル系重合体を含む熱可塑性樹脂からなるフィルムを縦延伸する際に、複数の予熱ロールと複数の冷却ロールをその構成に含むロール延伸装置を用い、そのロール温度とロールの速度とを特定の条件に制御するとともに、延伸部に特定波長を有する近赤外線を放射可能な赤外線放射部を用いて加熱する方法を採用することにより、安定した縦延伸が達成できることが開示されている。
　しかしながら、特許文献４では、特許文献３で開示されている特定の膜厚分布を有する延伸前フィルムを用いることが前提となっており、特定の膜厚分布を有さない場合にも有効であるかは定かではない。また、延伸安定性の評価基準も具体的な開示がなされていないものであり、ロール延伸による縦延伸において、延伸点のずれやそれに伴うフィルム幅の変動、フィルムの幅方向や長手方向での厚み変動、並びにフィルム端部のカール等の不良現象の解決に関しては、開示内容だけで解決できるかどうか不明確なままである。
　【００１１】
　以上に示した特許文献では、主にフィルム延伸時のフィルム特性やフィルム延伸装置及び延伸条件の工夫により課題を解決しょうとする試みである。
　【００１２】
　これに対して、特許文献５では、延伸用のフィルムとして、端部と中央部とで異なる熱可塑性樹脂からなるフィルムを用い、端部を構成する樹脂として、より衝撃強度が大きい熱可塑性樹脂を採用することにより、フィルムの延伸が安定して行うことができることが開示されている。
　しかしながら、異なる熱可塑性樹脂を用い、その流路を制御した構造を有する高価なＴダイを用いる必要があり、更に、フィルム製膜時には、厚みむらが増大したり、用いる熱可塑性樹脂間での相溶性が不十分な場合には、製膜時にフィルムが容易に破断してしまうなどの課題が多く、実用的ではない。
　【００１３】
　更に、特許文献６では、更なる延伸フィルムの薄膜化に対応するために、主鎖に環構造を有する非晶性のビニル重合体を含む熱可塑性樹脂の延伸において、使用する熱可塑性樹脂の動的粘弾性スペクトルのゴム状平坦領域における絡み合い点間分子量、並びに絡み合い数を特定の範囲に制御することにより、厚さが３５μ以下の薄膜二軸延伸フィルムが製造できることが開示されている。
　一般に、非晶性のビニル重合体として、メタクリル系樹脂を用いた場合には、動的粘弾性スペクトルにおけるゴム状平坦領域が明瞭には発現しない場合が多く、特にガラス転移温度が比較的高いメタクリル系樹脂おいては、動的粘弾性スペクトルにより絡み合いに関するパラメータを精度よく決定できない場合が多い。
　特許文献６では、使用する熱可塑性樹脂の特性として絡み合いに関するパラメータを採用しているにも係らず、その実施例における開示例では溶融製膜後の延伸前フィルムでの粘弾性特性を用いて絡み合いに関するパラメータを算出しているなど、その決定に関しても不明瞭な点が多い。
　また、二軸延伸法の具体例として、テンターを利用したバッチ式二軸延伸法により薄膜化できた例しか開示されておらず、ロール延伸とテンター延伸とからなる連続逐次延伸における種々の課題を解決できるかどうかについては何ら言及も示唆もされていない。
　【先行技術文献】
　【特許文献】
　【００１４】
　【特許文献１】特開２００８−２４２４２６号公報
　【特許文献２】特開２０１０−２７１６９０号公報
　【特許文献３】特開２０１０−６９７３１号公報
　【特許文献４】特開２０１４−８３７０３号公報
　【特許文献５】特開２０１４−６９４３７号公報
　【特許文献６】特開２０１４−１９３９８２号公報
　【発明の概要】
　【発明が解決しようとする課題】
　【００１５】
　近年、画像表示装置の大面積化に伴って、これらフィルムの薄膜化及び大面積化が強く求められており、フィルム延伸装置及び延伸条件の工夫により課題解決に加えて、樹脂又は樹脂組成物自体の改良を行い、上述の課題を早期に解決し、成形加工安定性に優れ、より高品質な光学フィルムを提供しうる、光学特性並びに耐熱性に優れたメタクリル系樹脂及びそれを含む組成物の提供が期待されている。
　【００１６】
　そこで、本発明は、複屈折性等の光学特性に優れ、品位に優れた延伸フィルムを安定して製造することが可能な、メタクリル系樹脂組成物を提供することを目的とする。
　【課題を解決するための手段】
　【００１７】
　本発明者らは、上述の課題を解決するため、鋭意検討を重ねた結果、延伸前のフィルムが延伸工程を経て延伸フィルムに調製される際には、主鎖に環構造を有するメタクリル系樹脂は、ガラス転移温度より低い１００℃付近の温度から、該ガラス転移温度よりも約５０℃高い温度迄の温度範囲内で、種々の熱履歴を受けること、更には、この温度域では、主鎖に環構造を有するメタクリル系樹脂は、ガラス状態から溶融流動開始前のゴム状態までその高次構造を変化させながら延伸に供されていることに注目した。
　【００１８】
　本発明者らは、上述の課題を解決するため、鋭意検討を重ねた結果、品質が安定し、高い光学特性を有する延伸フィルムを安定して製造するためには、動的粘弾性測定により得られる損失弾性率の極大値を示す温度とその付近の温度域での固体の高次構造とが高度に制御されたメタクリル系樹脂及び／又はその組成物を出発原料として用いることにより、上記課題が解決できることを見出し、本発明を完成するに至った。
　【００１９】
　すなわち、本発明は以下の通りである。
　［１］主鎖に環構造を有する構造単位（Ｘ）
として
をメタクリル系樹脂を１００質量％として５〜４０質量％含み、メタクリル酸メチル単量体及びＮ−置換マレイミド単量体と共重合可能な他の単量体由来の構造単位を、メタクリル系樹脂を１００質量％として０〜２０質量％含む
　動的粘弾性測定により求められる損失弾性率の温度分散スペクトルにおいて極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）が１２０〜１６０℃であり、
　パルスＮＭＲを用いてソリッドエコー法により高運動性成分と低運動性成分との２成分に分離して求められる、前記極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２）が、
５６
８６
り、
　
前記スピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２）と、パルスＮＭＲを用いてソリッドエコー法により高運動性成分と低運動性成分との２成分に分離して求められる、前記極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度における低運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｒ２）との差（Ｓｍ２−Ｓｒ２）が４０〜６９μ秒であり、
　
前記スピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２）と、パルスＮＭＲを用いてソリッドエコー法により高運動性成分と低運動性成分との２成分に分離して求められる、前記極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ１）との差（Ｓｍ２−Ｓｍ１）が、３０〜５９μ秒であ
ことを特徴とするメタクリル系樹脂組成物
。
　［５］
主鎖に環構造を有する構造単位（Ｘ）として
前記メタクリル系樹脂を１００質量％として５〜４０質量％含み、メタクリル酸メチル単量体及びヒドロキシ基を有するアクリル酸系単量体と共重合可能な他の単量体由来の構造単位を、メタクリル系樹脂を１００質量％として０〜２０質量％含むメタクリル系樹脂を含むメタクリル系樹脂組成物であり、
　
動的粘弾性測定により求められる損失弾性率の温度分散スペクトルにおいて極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）が１２０〜１６０℃であり、
　
パルスＮＭＲを用いてソリッドエコー法により高運動性成分と低運動性成分との２成分に分離して求められる、前記極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２）が、５５〜８９μ秒であり、
　
前記スピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２）と、パルスＮＭＲを用いてソリッドエコー法により高運動性成分と低運動性成分との２成分に分離して求められる、前記極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ１）との差（Ｓｍ２−Ｓｍ１）が、３０〜６１μ秒である
ことを特徴とする
　［６］光弾性係数の絶対値が、２．０×１０−１２Ｐａ−１以下である、［
１
　［７］光弾性係数の絶対値が、１．０×１０−１２Ｐａ−１以下である、［６］に記載のメタクリル系樹脂組成物。
　［８］光弾性係数の絶対値が、２．０×１０−１２Ｐａ−１以下である、［５］に記載のメタクリル系樹脂組成物。
　［９］光弾性係数の絶対値が、１．０×１０−１２Ｐａ−１以下である、［８］に記載のメタクリル系樹脂組成物。
　【発明の効果】
　【００２０】
　本発明によれば、複屈折性等光学特性に優れ、品位に優れた延伸フィルムを安定して製造可能なメタクリル系樹脂組成物を提供することができる。
　【図面の簡単な説明】
　【００２１】
　【図１】本実施形態のメタクリル系樹脂組成物を動的粘弾性測定に供したときに得られる代表的な損失弾性率の温度分散スペクトル及び損失正接の温度分散スペクトルを示す図である。図中、特に縦軸について、右側の縦軸は、損失正接（―）を表し、左側の縦軸は、損失弾性率（Ｐａ）を表す。
　【発明を実施するための形態】
　【００２２】
　以下、本発明を実施するための形態（以下、「本実施形態」と言う。）について、詳細に説明するが、本発明は以下の記載に限定されるものではなく、その要旨の範囲内で種々変形して実施できる。
　【００２３】
（メタクリル系樹脂組成物）
　本実施形態のメタクリル系樹脂組成物は、メタクリル系樹脂を含み、必要に応じて、他の熱可塑性樹脂、添加剤を含む。
　【００２４】
−メタクリル系樹脂−
　本実施形態におけるメタクリル系樹脂は、メタクリル酸エステル単量体由来の構造単位、及び主鎖に環構造を有する構造単位（Ｘ）を少なくとも含む。本実施形態におけるメタクリル系樹脂は、Ｎ−置換マレイミド単量体由来の構造単位、及びラクトン環構造単位からなる群より選ばれる少なくとも一種の環構造を主鎖に有する構造単位（Ｘ）を含み、メタクリル酸エステル単量体由来の構造単位も含むことが好ましい。
　【００２５】
　以下、各単量体構造単位について説明する。
　【００２６】
−−メタクリル酸エステル単量体由来の構造単位−−
　まず、メタクリル酸エステル単量体由来の構造単位について説明する。
　メタクリル酸エステル単量体由来の構造単位は、例えば、以下に示すメタクリル酸エステル類から選ばれる単量体から形成される。メタクリル酸エステルとしては、例えば、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸ｎ−プロピル、メタクリル酸イソプロピル、メタクリル酸ｎ−ブチル、メタクリル酸イソブチル、メタクリル酸ｔ−ブチル、メタクリル酸２−エチルヘキシル、メタクリル酸シクロペンチル、メタクリル酸シクロヘキシル、メタクリル酸シクロオクチル、メタクリル酸トリシクロデシル、メタクリル酸ジシクロオクチル、メタクリル酸トリシクロドデシル、メタクリル酸イソボルニル、メタクリル酸フェニル、メタクリル酸ベンジル、メタクリル酸１−フェニルエチル、メタクリル酸２−フェノキシエチル、メタクリル酸３−フェニルプロピル、メタクリル酸２，４，６−トリブロモフェニル等が挙げられる。
　これらの単量体は、単独で用いる場合も２種以上を併用する場合もある。
　上記メタクリル酸エステルのうち、得られるメタクリル系樹脂の透明性や耐候性が優れる点で、メタクリル酸メチル及びメタクリル酸ベンジルが好ましい。
　メタクリル酸エステル単量体由来の構造単位は、一種のみ含有していても、二種以上含有していてもよい。
　【００２７】
　以下に、特に、主鎖に環構造を有する構造単位（Ｘ）を含むメタクリル系樹脂における構造単位（Ｘ）ついて説明する。
　【００２８】
−−Ｎ−置換マレイミド単量体由来の構造単位−−
　次に、Ｎ−置換マレイミド単量体由来の構造単位について説明する。
　Ｎ−置換マレイミド単量体由来の構造単位は、下記式（１）で表される単量体及び／又は下記式（２）で表される単量体から選ばれた少なくとも一つとしてよく、好ましくは、下記式（１）及び下記式（２）で表される単量体の両方から形成される。
　【００２９】
　【化１】
　式（１）中、Ｒ１は、炭素数７〜１４のアリールアルキル基、炭素数６〜１４のアリール基のいずれかを示し、Ｒ２及びＲ３は、それぞれ独立に、水素原子、炭素数１〜１２のアルキル基、炭素数６〜１４のアリール基のいずれかを示す。
　また、Ｒ２がアリール基の場合には、Ｒ２は、置換基としてハロゲン原子を含んでいてもよい。
　また、Ｒ１は、ハロゲン原子、炭素数１〜６のアルキル基、炭素数１〜６のアルコキシ基、ニトロ基、ベンジル基等の置換基で置換されていてもよい。
　【００３０】
　【化２】
　式（２）中、Ｒ４は、水素原子、炭素数３〜１２のシクロアルキル基、炭素数１〜１８のアルキル基のいずれかを示し、Ｒ５及びＲ６は、それぞれ独立に、水素原子、炭素数１〜１２のアルキル基、炭素数６〜１４のアリール基のいずれかを示す。
　【００３１】
　以下、具体的な例を示す。
　式（１）で表される単量体としては、例えば、Ｎ−フェニルマレイミド、Ｎ−ベンジルマレイミド、Ｎ−（２−クロロフェニル）マレイミド、Ｎ−（４−クロロフェニル）マレイミド、Ｎ−（４−ブロモフェニル）マレイミド、Ｎ−（２−メチルフェニル）マレイミド、Ｎ−（２−エチルフェニル）マレイミド、Ｎ−（２−メトキシフェニル）マレイミド、Ｎ−（２−ニトロフェニル）マレイミド、Ｎ−（２、４、６−トリメチルフェニル）マレイミド、Ｎ−（４−ベンジルフェニル）マレイミド、Ｎ−（２、４、６−トリブロモフェニル）マレイミド、Ｎ−ナフチルマレイミド、Ｎ−アントラセニルマレイミド、３−メチル−１−フェニル−１Ｈ−ピロール−２，５−ジオン、３，４−ジメチル−１−フェニル−１Ｈ−ピロール−２，５−ジオン、１，３−ジフェニル−１Ｈ−ピロール−２，５−ジオン、１，３，４−トリフェニル−１Ｈ−ピロール−２，５−ジオン等が挙げられる。
　これらの単量体のうち、得られるメタクリル系樹脂の耐熱性、及び複屈折等の光学的特性が優れる点から、Ｎ−フェニルマレイミド及びＮ−ベンジルマレイミドが好ましい。
　これらの単量体は、単独で用いる場合も２種以上を併用して用いる場合もある。
　【００３２】
　式（２）で表される単量体としては、例えば、Ｎ−メチルマレイミド、Ｎ−エチルマレイミド、Ｎ−ｎ−プロピルマレイミド、Ｎ−イソプロピルマレイミド、Ｎ−ｎ−ブチルマレイミド、Ｎ−イソブチルマレイミド、Ｎ−ｓ−ブチルマレイミド、Ｎ−ｔ−ブチルマレイミド、Ｎ−ｎ−ペンチルマレイミド、Ｎ−ｎ−ヘキシルマレイミド、Ｎ−ｎ−ヘプチルマレイミド、Ｎ−ｎ−オクチルマレイミド、Ｎ−ラウリルマレイミド、Ｎ−ステアリルマレイミド、Ｎ−シクロペンチルマレイミド、Ｎ−シクロヘキシルマレイミド、１−シクロヘキシル−３−メチル−１Ｈ−ピロール−２，５−ジオン、１−シクロヘキシル−３，４−ジメチル−１Ｈ−ピロール−２，５−ジオン、１−シクロヘキシル−３−フェニル−１Ｈ−ピロール−２，５−ジオン、１−シクロヘキシル−３，４−ジフェニル−１Ｈ−ピロール−２，５−ジオン等が挙げられる。
　これらの単量体のうち、メタクリル系樹脂の耐候性が優れる点から、Ｎ−メチルマレイミド、Ｎ−エチルマレイミド、Ｎ−イソプロピルマレイミド、Ｎ−シクロヘキシルマレイミドが好ましく、近年光学材料に求められている低吸湿性に優れることから、Ｎ−シクロヘキシルマレイミドが特に好ましい。
　これらの単量体は、単独で用いる場合も２種以上を併用して用いることもできる。
　【００３３】
　本実施形態のメタクリル系樹脂において、式（１）で表される単量体と式（２）で表される単量体とを併用して用いることが、高度に制御された複屈折特性を発現させ得る上で特に好ましい。
　式（１）で表される単量体由来の構造単位の含有量（Ｂ１）の、式（２）で表される単量体由来の構造単位の含有量（Ｂ２）に対するモル割合、（Ｂ１／Ｂ２）は、好ましくは０超１５以下、より好ましくは０超１０以下である。モル割合（Ｂ１／Ｂ２）がこの範囲にあるとき、メタクリル系樹脂は透明性を維持し、黄変を伴わず、また耐環境性を損なうことなく、良好な耐熱性と良好な光弾性特性を発現する。
　【００３４】
　Ｎ−置換マレイミド単量体由来の構造単位の含有量としては、特に限定されないが、メタクリル系樹脂を１００質量％として、好ましくは５〜４０質量％の範囲、より好ましくは５〜３５質量％の範囲である。
　この範囲内にあるとき、メタクリル系樹脂はより十分な耐熱性改良効果が得られ、また、耐候性、低吸水性、光学特性についてより好ましい改良効果が得られる。なお、Ｎ−置換マレイミド単量体由来の構造単位の含有量が４０質量％以下とすることが、重合反応時に単量体成分の反応性が低下し未反応で残存する単量体量が多くなることによるメタクリル系樹脂の物性低下を防ぐのに有効である。
　【００３５】
　本実施形態におけるＮ−置換マレイミド単量体由来の構造単位を有するメタクリル系樹脂は、本発明の目的を損なわない範囲で、メタクリル酸エステル単量体及びＮ−置換マレイミド単量体と共重合可能な他の単量体由来の構造単位を含有していてもよい。
　例えば、共重合可能な他の単量体としては、芳香族ビニル；不飽和ニトリル；シクロヘキシル基、ベンジル基、又は炭素数１〜１８のアルキル基を有するアクリル酸エステル；グリシジル化合物；不飽和カルボン酸等を挙げることができる。
　上記芳香族ビニルとしては、スチレン、α−メチルスチレン、ジビニルベンゼン等が挙げられる。
　上記不飽和ニトリルとしては、アクリロニトリル、メタクリロニトリル、エタクリロニトリル等が挙げられる。
　また、上記アクリル酸エステルとしては、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸プロピル、アクリル酸イソプロピル、アクリル酸ブチル等が挙げられる。
　また、グリシジル化合物としては、グリシジルアクリレート、アリルグリシジルエーテル等が挙げられる。
　不飽和カルボン酸の例としては、アクリル酸、メタクリル酸、イタコン酸、マレイン酸、フマル酸、及びこれらの半エステル化物又は無水物等が挙げられる。
　上記共重合可能な他の単量体由来の構造単位は、一種のみ有していてもよく、二種以上を有していてもよい。
　【００３６】
　これら共重合可能な他の単量体由来の構造単位の含有量としては、メタクリル系樹脂を１００質量％として、０〜２０質量％であることが好ましく、０．１〜１５質量％であることがより好ましく、０．１〜１０質量％であることがさらに好ましい。
　他の単量体由来の構造単位の含有量がこの範囲にあると、主鎖に環構造を導入する本来の効果を損なわずに、樹脂の成形加工性や機械的特性を改善できるため好ましい。
　【００３７】
　主鎖にＮ−置換マレイミド単量体由来の構造単位を有するメタクリル系樹脂の製造方法としては、塊状重合法、溶液重合法、懸濁重合法、沈殿重合法、乳化重合法のいずれの重合方法が挙げられ、好ましくは懸濁重合法、塊状重合法、溶液重合法であり、さらに好ましくは溶液重合法である。
　本実施形態における製造方法では、重合形式として、例えば、バッチ重合法、セミバッチ重合法、連続重合法のいずれも用いることができる。
　本実施形態における製造方法では、ラジカル重合により単量体を重合することが好ましい。
　【００３８】
　以下、Ｎ−置換マレイミド単量体由来の構造単位を有するメタクリル系樹脂（以下、「マレイミド共重合体」と記す場合がある）の製造方法の一例として、溶液重合法を用いてラジカル重合で製造する場合について、具体的に説明する。
　本実施形態においては、単量体の一部を重合開始前に反応器内に仕込み、重合開始剤を添加することによって重合を開始した後に、単量体の残部を供給する方法、いわゆるセミバッチ重合法を好ましく用いることができる。この方法を採用することにより、得られる重合物の分子量分布や組成分布を制御しやすくなる傾向にある。
　【００３９】
　用いる重合溶媒としては、重合により得られるマレイミド共重合体の溶解度を高め、ゲル化防止等の目的から反応液の粘度を適切に保てるものであれば、特に制限はない。
　具体的な重合溶媒としては、例えば、トルエン、キシレン、エチルベンゼン、イソプロピルベンゼン等の芳香族炭化水素；メチルイソブチルケトン、ブチルセロソルブ、メチルエチルケトン、シクロヘキサノン等のケトン；ジメチルホルムアミド、２−メチルピロリドン等の極性溶媒；等を用いることができる。
　また、重合時における重合生成物の溶解を阻害しない範囲で、メタノール、エタノール、イソプロパノール等のアルコールを重合溶媒として併用してもよい。
　【００４０】
　重合時の溶媒量としては、重合が進行し、生産時に共重合体や使用モノマーの析出等が起こらず、容易に除去できる量であれば、特に制限はないが、例えば、配合する単量体の総量を１００質量部とした場合に、１０〜２００質量部とすることが好ましい。より好ましくは２５〜２００質量部、さらに好ましくは５０〜２００質量部、さらにより好ましくは５０〜１５０質量部である。
　【００４１】
　重合温度としては、重合が進行する温度であれば特に制限はないが、生産性の観点から、５０〜２００℃であることが好ましく、より好ましくは８０〜２００℃である。さらに好ましくは９０〜１５０℃、さらにより好ましくは１００〜１４０℃、よりさらに好ましくは１００〜１３０℃である。
　【００４２】
　また、重合時間については、必要な転化率にて、必要な重合度を得ることができる時間であれば特に限定はないが、生産性等の観点から、０．５〜１０時間であることが好ましく、より好ましくは１〜８時間である。
　【００４３】
　重合反応時には、必要に応じて、重合開始剤や連鎖移動剤を添加して重合してもよい。
　【００４４】
　重合開始剤としては、一般にラジカル重合において用いられる任意の開始剤を使用することができ、例えば、クメンハイドロパーオキサイド、ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド、ジ−ｔ−ブチルパーオキサイド、ラウロイルパーオキサイド、ベンゾイルパーオキサイド、ｔ−ブチルパーオキシイソプロピルカーボネート、ｔ−アミルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート、ｔ−アミルパーオキシイソノナノエート、１，１−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロヘキサン等の有機過酸化物；２，２’−アゾビス（イソブチロニトリル）、１，１’−アゾビス（シクロヘキサンカルボニトリル）、２，２’−アゾビス（２，４−ジメチルバレロニトリル）、ジメチル−２，２’−アゾビスイソブチレート等のアゾ化合物；等を挙げることができる。
　これらは、単独で用いても２種以上を併用して用いてもよい。
　重合開始剤の添加量としては、重合に用いる単量体の総量を１００質量部とした場合に、０．０１〜１質量部としてよく、好ましくは０．０５〜０．５質量部の範囲である。
　【００４５】
　これらの重合開始剤は、重合反応が進行中であれば、いずれの段階に添加してもよい。
　本実施形態では、反応系内に残存する未反応モノマー総量に対する重合開始剤より発生するラジカル総量の割合が、常時一定値以下となるように、開始剤の種類、開始剤量、及び重合温度等を適宜選択することが好ましい。
　特に、本実施形態では、重合開始剤の添加開始から添加終了までの時間（重合開始剤添加時間）の前半に、少なくとも一度、重合開始剤の単位時間当たりの添加量を、添加開始時の単位時間当たりの添加量よりも小さくすることが好ましい。
　この方法を採用することにより、重合後期におけるオリゴマーや低分子量体の生成量を抑制したり、重合時の過熱を抑制して重合の安定性を図ったりすることできる。
　【００４６】
　連鎖移動剤としては、一般的なラジカル重合において用いる連鎖移動剤が使用でき、例えば、ｎ−ブチルメルカプタン、ｎ−オクチルメルカプタン、ｎ−デシルメルカプタン、ｎ−ドデシルメルカプタン、チオグリコール酸２−エチルヘキシル等のメルカプタン化合物；四塩化炭素、塩化メチレン、ブロモホルム等のハロゲン化合物；α−メチルスチレンダイマー、α−テルピネン、ジペンテン、ターピノーレン等の不飽和炭化水素化合物；等が挙げられる。
　これらは、単独で用いても２種以上を併用して用いてもよい。
　これらの連鎖移動剤は、重合反応が進行中であれば、いずれの段階に添加してもよく、特に限定されるものではない。
　連鎖移動剤の添加量としては、重合に用いる単量体の総量を１００質量部とした場合に、０．０１〜１質量部としてよく、好ましくは０．０５〜０．５質量部である。
　【００４７】
　溶液重合においては、重合溶液中の溶存酸素濃度を出来る限り低減させておくことが重要であり、例えば、溶存酸素濃度は、１０ｐｐｍ以下の濃度であることが好ましい。溶存酸素濃度は、例えば、溶存酸素計ＤＯメーターＢ−５０５（飯島電子工業株式会社製）を用いて測定することができる。溶存酸素濃度を低下する方法としては、重合溶液中に不活性ガスをバブリングする方法、重合前に重合溶液を含む容器中を不活性ガスで０．２ＭＰａ程度まで加圧した後に放圧する操作を繰り返す方法、重合溶液を含む容器中に不活性ガスを通ずる方法等の方法を適宜選択することができる。
　【００４８】
　溶液重合により得られる重合液から重合物を回収する方法としては、特に制限はないが、例えば、重合により得られた重合生成物が溶解しないような炭化水素系溶媒やアルコール系溶媒等の貧溶媒が過剰量存在する中に重合液を添加した後、ホモジナイザーによる処理（乳化分散）を行い、未反応単量体について、液−液抽出、固−液抽出する等の前処理を施すことで、重合液から分離する方法；あるいは、脱揮工程と呼ばれる工程を経由して重合溶媒や未反応の単量体を分離し、重合生成物を回収する方法；等が挙げられる。
　【００４９】
　ここで、脱揮工程とは、重合溶媒、残存単量体、反応副生成物等の揮発分を、加熱・減圧条件下で、除去する工程をいう。
　脱揮工程に用いる装置としては、例えば、管状熱交換器と脱揮槽とからなる脱揮装置；神鋼環境ソリューション社製ワイブレン、及びエクセバ、日立製作所製コントラ及び傾斜翼コントラ等の薄膜蒸発機；脱揮性能を発揮するに十分な滞留時間と表面積とを有するベント付き押出機；等を挙げることができる。
　これらの中からいずれか２つ以上の装置を組み合わせた脱揮装置を用いた脱揮工程等も利用することができる。
　【００５０】
　脱揮装置での処理温度は、好ましくは１５０〜３５０℃、より好ましくは１７０〜３００℃、さらに好ましくは２００〜２８０℃である。この温度が１５０℃以上であると、残存揮発分が多くなることを防ぐのに有効である。逆に、この温度が３５０℃以下であると、得られるメタクリル系樹脂の着色や分解が起こる恐れが少ない。
　脱揮装置内における真空度としては、１０〜５００Ｔｏｒｒの範囲としてよく、中でも、１０〜３００Ｔｏｒｒの範囲が好ましい。この真空度が５００Ｔｏｒｒ以下であると、揮発分が残存しにくい傾向にあり、真空度が１０Ｔｏｒｒ以上であると、工業的な実施がより容易である。
　処理時間としては、残存揮発分の量により適宜選択されるが、得られるメタクリル系樹脂の着色や分解を抑えるためには、短いほど好ましい。
　【００５１】
　脱揮工程を経て回収された重合物は、造粒工程と呼ばれる工程にて、ペレット状に加工されてもよい。
　【００５２】
　造粒工程では、溶融状態の樹脂を多孔ダイよりストランド状に押出し、コールドカット方式、空中ホットカット方式、水中ストランドカット方式、及びアンダーウォーターカット方式にて、ペレット状に加工する。
　【００５３】
　なお、脱揮装置としてベント付押出機を採用した場合には、脱揮工程と造粒工程とを兼ねてもよい。
　【００５４】
　また、前述の通り、Ｎ−置換マレイミド単量体由来の構造単位を有するメタクリル系樹脂の製造方法の別の例として、懸濁重合法を用いてラジカル重合で製造する場合もある。
　懸濁重合法では、重合工程、洗浄工程、脱水工程、乾燥工程を経て、粒子状（ビーズ状）のメタクリル系樹脂を製造することができる。
　懸濁重合法としては、水を媒体として用いる水系の懸濁重合法が好適に用いられる。ここでは、より具体的には、撹拌装置を用い、当該撹拌装置中に適宜、原料となる単量体、懸濁剤、必要に応じて重合開始剤、その他の添加剤を供給し、重合反応を行う。重合によりメタクリル系樹脂粒子を含むスラリーを得て、洗浄、脱水、乾燥を経て、メタクリル系樹脂粒子を分離回収する。
　重合温度としては、生産性、凝集体の生成量を考慮すると、４０〜９０℃とすることが好ましく、重合時間としては、重合時の発熱を効果的に抑制し、且つ、凝集体の発生を低減する観点から、２０〜２４０分が好ましい。
　また、残存モノマーの低減化の観点から、上記重合の工程の後に、重合温度よりも高い温度に昇温し、その温度で一定時間保持する工程を施すことも好ましい。このとき保持する温度としては、重合温度より５℃以上高い温度以上、得られるメタクリル系樹脂のガラス転移温度以下の範囲とすることが、重合度が高く、安息角が小さい樹脂粒子が得られやすいため、好ましい。
　【００５５】
　また、前述の通り、本実施形態では、溶液重合法により製造されたメタクリル系樹脂に、有機懸濁重合法や無機懸濁重合法等の懸濁重合法で製造されたメタクリル系樹脂を添加して、メタクリル系樹脂組成物の調製に用いてもよい。
　【００５６】
−−グルタルイミド系構造単位−−
　主鎖にグルタルイミド系構造単位を有するメタクリル系樹脂は、例えば、特開２００６−２４９２０２号公報、特開２００７−００９１８２号公報、特開２００７−００９１９１号公報、特開２０１１−１８６４８２号公報、再公表特許２０１２／１１４７１８号公報等に記載されている、グルタルイミド系構造単位を有するメタクリル系樹脂であり、当該公報に記載されている方法により形成することができる。
　本実施形態のメタクリル系樹脂を構成するグルタルイミド系構造単位は、樹脂重合後に形成されてよい。
　具体的には、グルタルイミド系構造単位は、下記一般式（３）で表されるものとしてよい。
　【００５７】
　【化３】
　上記一般式（３）において、好ましくはＲ７及びＲ８は、それぞれ独立して、水素原子又はメチル基であり、Ｒ９は、水素原子、メチル基、ブチル基、シクロヘキシル基のいずれかであり、より好ましくは、Ｒ７は、メチル基であり、Ｒ８は、水素原子であり、Ｒ９は、メチル基である。
　【００５８】
　グルタルイミド系構造単位は、単一の種類のみを含んでいてもよいし、複数の種類を含んでいてもよい。
　【００５９】
　グルタルイミド系構造単位を有するメタクリル系樹脂において、グルタルイミド系構造単位の含有量については、本実施形態の組成物として好ましいガラス転移温度の範囲を満たすものであれば特に制限はないが、メタクリル系樹脂を１００質量％として、好ましくは５〜７０質量％の範囲、より好ましくは５〜６０質量％の範囲である。
　グルタルイミド系構造単位の含有量が上記範囲にあると、成形加工性、耐熱性、及び光学特性の良好な樹脂が得られることから好ましい。
　【００６０】
　グルタルイミド系構造単位を有するメタクリル系樹脂は、必要に応じて、芳香族ビニル単量体単位をさらに含んでいてもよい。
　芳香族ビニル単量体としては特に限定されないが、スチレン、α−メチルスチレンが挙げられ、スチレンが好ましい。
　【００６１】
　グルタルイミド系構造単位を有するメタクリル系樹脂における芳香族ビニル単位の含有量としては、特に限定されないが、グルタルイミド系構造単位を有するメタクリル系樹脂を１００質量％として、０〜２０質量％が好ましい。
　芳香族ビニル単位の含有量が上記範囲にあると、耐熱性と優れた光弾性特性との両立が可能となり好ましい。
　【００６２】
−−ラクトン環構造単位−−
　主鎖にラクトン環構造単位を有するメタクリル系樹脂は、例えば、特開２００１−１５１８１４号公報、特開２００４−１６８８８２号公報、特開２００５−１４６０８４号公報、特開２００６−０９６９６０号公報、特開２００６−１７１４６４号公報、特開２００７−０６３５４１号公報、特開２００７−２９７６２０号公報、特開２０１０−１８０３０５号公報等に記載されている方法により形成することができる。
　【００６３】
　本実施形態のメタクリル系樹脂を構成するラクトン環構造単位は、樹脂重合後に形成されてよい。
　【００６４】
　本実施形態におけるラクトン環構造単位としては、環構造の安定性に優れることから６員環であることが好ましい。
　６員環であるラクトン環構造単位としては、例えば、下記一般式（４）に示される構造が特に好ましい。
　【００６５】
　【化４】
　上記一般式（４）において、Ｒ１０、Ｒ１１及びＲ１２は、互いに独立して、水素原子、又は炭素数１〜２０の有機残基である。
　有機残基としては、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基等の炭素数１〜２０の飽和脂肪族炭化水素基（アルキル基等）；エテニル基、プロペニル基等の炭素数２〜２０の不飽和脂肪族炭化水素基（アルケニル基等）；フェニル基、ナフチル基等の炭素数６〜２０の芳香族炭化水素基（アリール基等）；これら飽和脂肪族炭化水素基、不飽和脂肪族炭化水素基、芳香族炭化水素基における水素原子の一つ以上が、ヒドロキシ基、カルボキシル基、エーテル基、エステル基からなる群から選ばれる少なくとも１種の基により置換された基；等が挙げられる。
　【００６６】
　ラクトン環構造は、例えば、ヒドロキシ基を有するアクリル酸系単量体と、メタクリル酸メチル等のメタクリル酸エステル単量体とを共重合して、分子鎖にヒドロキシ基とエステル基又はカルボキシル基とを導入した後、これらヒドロキシ基とエステル基又はカルボキシル基との間で、脱アルコール（エステル化）又は脱水縮合（以下、「環化縮合反応」ともいう）を生じさせることにより形成することができる。
　【００６７】
　重合に用いるヒドロキシ基を有するアクリル酸系単量体としては、例えば、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸、２−（ヒドロキシエチル）アクリル酸、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸アルキル（例えば、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチル、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸エチル、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸イソプロピル、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸ｎ−ブチル、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸ｔ−ブチル）、２−（ヒドロキシエチル）アクリル酸アルキル等が挙げられ、好ましくは、ヒドロキシアリル部位を有する単量体である２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸や２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸アルキルであり、特に好ましくは２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチル、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸エチルである。
　【００６８】
　主鎖にラクトン環構造単位を有するメタクリル系樹脂におけるラクトン環構造単位の含有量は、例えば、メタクリル系樹脂１００質量％に対して、５〜４０質量％であることが好ましく、より好ましくは５〜３５質量％の範囲である。
　ラクトン環構造単位の含有量がこの範囲にあると、成形加工性を維持しつつ、耐溶剤性向上や表面硬度向上等の環構造導入効果が発現できる。
　なお、メタクリル系樹脂におけるラクトン環構造の含有量は、前述の、特許文献記載の方法を用いて決定できる。
　【００６９】
　ラクトン環構造単位を有するメタクリル系樹脂は、上述したメタクリル酸エステル単量体及びヒドロキシ基を有するアクリル酸系単量体と共重合可能な他の単量体由来の構成単位を有していてもよい。
　このような共重合可能な他の単量体としては、例えば、スチレン、ビニルトルエン、α−メチルスチレン、α−ヒドロキシメチルスチレン、α−ヒドロキシエチルスチレン、アクリロニトリル、メタクリロニトリル、メタリルアルコール、アリルアルコール、エチレン、プロピレン、４−メチル−１−ペンテン、酢酸ビニル、２−ヒドロキシメチル−１−ブテン、メチルビニルケトン、Ｎ−ビニルピロリドン、Ｎ−ビニルカルバゾール等の重合性二重結合を有する単量体等が挙げられる。
　これら他の単量体（構成単位）は、１種のみを有していてもよいし２種以上有していてもよい。
　【００７０】
　これら共重合可能な他の単量体由来の構造単位の含有量としては、メタクリル系樹脂１００質量％に対して、０〜２０質量％であることが好ましく、耐候性の観点からは、１０質量％未満であることがより好ましく、７質量％未満であることがさらに好ましい。
　本実施形態におけるメタクリル系樹脂は、上記の共重合可能な他の単量体由来の構造単位を一種のみ有していてもよく、二種以上を有していてもよい。
　【００７１】
　ラクトン環構造単位を有するメタクリル系樹脂の製造方法としては、重合後に環化反応によりラクトン環構造を形成させる方法が用いられるが、環化反応を促進させる上で、溶媒を使用する溶液重合が好ましい。
　【００７２】
　重合に用いる溶媒としては、例えば、トルエン、キシレン、エチルベンゼン等の芳香族炭化水素；メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン等のケトン類；等が挙げられる。
　これらの溶媒は、単独で用いても２種以上を併用してもよい。
　【００７３】
　重合時の溶媒量としては、重合が進行し、ゲル化を抑制できる条件であれば特に制限はないが、例えば、配合する単量体の総量を１００質量部とした場合に、５０〜２００質量部とすることが好ましく、より好ましくは１００〜２００質量部である。
　【００７４】
　重合液のゲル化を充分に抑制し、重合後の環化反応を促進するためには、重合後に得られる反応混合物中における生成した重合体の濃度が５０質量％以下になるように重合を行うことが好ましく、重合溶媒を反応混合物に適宜添加して５０質量％以下となるように制御することが好ましい。
　重合溶媒を反応混合物に適宜添加する方法としては、特に限定されるものではなく、例えば、連続的に重合溶媒を添加してもよいし、間欠的に重合溶媒を添加してもよい。
　添加する重合溶媒は、１種のみの単一溶媒であっても２種以上の混合溶媒であってもよい。
　【００７５】
　重合温度としては、重合が進行する温度であれば特に制限はないが、生産性の観点から５０〜２００℃であることが好ましく、より好ましくは８０〜１５０℃、更に好ましくは９０〜１３０℃である。
　【００７６】
　重合時間としては、目的の転化率が満たされれば、特に制限されないが、生産性等の観点から、０．５〜１０時間であることが好ましく、より好ましくは１〜８時間である。
　【００７７】
　重合反応時には、必要に応じて、重合開始剤や連鎖移動剤を添加して重合してもよい。
　【００７８】
　重合開始剤としては、特に限定されるものではないが、例えば、前記Ｎ−置換マレイミド単量体由来の構造単位を有するメタクリル樹脂の調製方法に開示した重合開始剤等が利用できる。
　これらの重合開始剤は、単独で用いても２種以上を併用してもよい。
　重合開始剤の使用量は、単量体の組合せや反応条件等に応じて適宜設定すればよく、特に限定されるものではないが、重合に用いる単量体の総量を１００質量部とした場合に、０．０５〜１質量部としてよい。
　【００７９】
　これらの重合開始剤は、重合反応が進行中であれば、いずれの段階に添加してもよい。
　本実施形態では、反応系内に残存する未反応モノマー総量に対する重合開始剤より発生するラジカル総量の割合が、常時一定値以下となるように、開始剤の種類、開始剤量、及び重合温度等を適宜選択することが好ましい。
　特に、本実施形態では、重合開始剤の添加開始から添加終了までの時間（重合開始剤添加時間）の前半に、少なくとも一度、重合開始剤の単位時間当たりの添加量を、添加開始時の単位時間当たりの添加量よりも小さくすることが好ましい。
　この方法を採用することにより、重合後期におけるオリゴマーや低分子量体の生成量を抑制したり、重合時の過熱を抑制して重合の安定性を図ったりすることできる。
　【００８０】
　連鎖移動剤としては、一般的なラジカル重合において用いる連鎖移動剤が使用でき、例えば、前記Ｎ−置換マレイミド単量体由来の構造単位を有するメタクリル樹脂の調製方法に開示した連鎖移動剤等が利用できる。
　これらは、単独で用いても２種以上を併用して用いてもよい。
　これらの連鎖移動剤は重合反応が進行中であれば、いずれの段階に添加してもよく、特に限定されるものではない。
　連鎖移動剤の使用量については、使用する重合条件において所望の重合度が得られる範囲であれば、特に限定されるものではないが、好ましくは重合に用いる単量体の総量を１００質量部とした場合に、０．０５〜１質量部としてよい。
　【００８１】
　本実施形態におけるラクトン環構造単位を有するメタクリル系樹脂は、上記重合反応終了後、環化反応を行うことにより得ることができる。そのため、重合反応液から重合溶媒を除去することなく、溶媒を含んだ状態で、ラクトン環化反応に供することが好ましい。
　重合により得られた共重合体は、加熱処理されることにより、共重合体の分子鎖中に存在するヒドロキシル基（水酸基）とエステル基との間での環化縮合反応を起こし、ラクトン環構造を形成する。
　【００８２】
　ラクトン環構造形成の加熱処理の際、環化縮合によって副生し得るアルコールを除去するための真空装置あるいは脱揮装置を備えた反応装置、脱揮装置を備えた押出機等を用いることもできる。
　【００８３】
　ラクトン環構造形成の際、必要に応じて、環化縮合反応を促進するために、環化縮合触媒を用いて加熱処理してもよい。
　環化縮合触媒の具体的な例としては、例えば、亜リン酸メチル、亜リン酸エチル、亜リン酸フェニル、亜リン酸ジメチル、亜リン酸ジエチル、亜リン酸ジフェニル、亜リン酸トリメチル、亜リン酸トリエチル等の亜リン酸モノアルキルエステル、ジアルキルエステル又はトリエステル；リン酸メチル、リン酸エチル、リン酸２−エチルヘキシル、リン酸オクチル、リン酸イソデシル、リン酸ラウリル、リン酸ステアリル、リン酸イソステアリル、リン酸ジメチル、リン酸ジエチル、リン酸ジ−２−エチルヘキシル、リン酸ジイソデシル、リン酸ジラウリル、リン酸ジステアリル、リン酸ジイソステアリル、リン酸トリメチル、リン酸トリエチル、リン酸トリイソデシル、リン酸トリラウリル、リン酸トリステアリル、リン酸トリイソステアリル等のリン酸モノアルキルエステル、ジアルキルエステル又はトリアルキルエステル；等が挙げられる。
　これらは、単独で用いても２種以上を併用してもよい。
　環化縮合触媒の使用量としては、特に限定されるものではないが、例えば、メタクリル系樹脂１００質量部に対して、好ましくは０．０１〜３質量部であり、より好ましくは０．０５〜１質量部である。触媒の使用量が０．０１質量部以上であると、環化縮合反応の反応率の向上に有効であり、触媒の使用量が３質量部以下であると、得られた重合体が着色することや、重合体が架橋して溶融成形が困難になることを防ぐのに有効である。
　【００８４】
　環化縮合触媒の添加時期としては、特に限定されるものではなく、例えば、環化縮合反応初期に添加してもよいし、反応途中に添加してもよいし、その両方で添加してもよい。
　【００８５】
　溶媒の存在下に環化縮合反応を行う際に、同時に脱揮を行うことも好ましく用いられる。
　環化縮合反応と脱揮工程とを同時に行う場合に用いる装置については、特に限定されるものではないが、熱交換器と脱揮槽からなる脱揮装置やベント付き押出機、また、脱揮装置と押出機を直列に配置したものが好ましく、ベント付き二軸押出機がより好ましい。
　【００８６】
　用いるベント付き二軸押出機としては、複数のベント口を有するベント付き押出機が好ましい。
　ベント付き押出機を用いる場合の反応処理温度は、好ましくは１５０〜３５０℃、より好ましくは２００〜３００℃である。反応処理温度が１５０℃以上であると、環化縮合反応が不充分となって残存揮発分が多くなることを防ぐのに有効であり、反応処理温度が３５０℃以下であると、得られた重合体の着色や分解を抑制するのに有効ある。
　ベント付き押出機を用いる場合の真空度としては、好ましくは１０〜５００Ｔｏｒｒ、より好ましくは１０〜３００Ｔｏｒｒである。真空度が５００Ｔｏｒｒ以下であると、揮発分が残存しにくい傾向にある。逆に、真空度が１０Ｔｏｒｒ以上であると、工業的な実施が比較的容易である。
　【００８７】
　上記の環化縮合反応を行う際に、残存する環化縮合触媒を失活させる目的で、造粒時に有機酸のアルカリ土類金属及び／又は両性金属塩を添加することも好ましい。
　有機酸のアルカリ土類金属及び／又は両性金属塩としては、例えば、カルシウムアセチルアセテート、ステアリン酸カルシウム、酢酸亜鉛、オクチル酸亜鉛、２−エチルヘキシル酸亜鉛等を用いることができる。
　環化縮合反応工程を経た後、メタクリル系樹脂は、多孔ダイを附帯した押出機からストランド状に溶融し押出し、コールドカット方式、空中ホットカット方式、水中ストランドカット方式、及びアンダーウォーターカット方式にてペレット状に加工する。
　【００８８】
　本実施形態におけるメタクリル系樹脂は、Ｎ−置換マレイミド単量体由来の構造単位、グルタルイミド系構造単位、ラクトン環構造単位からなる群より選ばれる少なくとも一種の環構造単位を有することが好ましく、Ｎ−置換マレイミド単量体由来の構造単位、ラクトン環構造単位からなる群より選ばれる少なくとも一種の環構造単位を有することがより好ましく、その中でも、特に、他の熱可塑性樹脂をブレンドすること無く、光弾性係数等の光学特性を高度に制御しやすい点から、Ｎ−置換マレイミド単量体由来の構造単位を有することが特に好ましい。
　【００８９】
（メタクリル系樹脂組成物の製造方法）
　本実施形態のメタクリル系樹脂組成物を製造する方法としては、本発明の要件を満たす組成物を得ることができれば、特に限定されるものではない。
　組成物の調製法として溶融押出法を採用する場合においては、ベント付押出機を用い、残留する揮発成分を出来る限り除去しながらメタクリル系樹脂組成物を調製する方法を採用することが好ましい。
　【００９０】
　また、本実施形態のメタクリル系樹脂組成物をフィルム用途等に用いる場合には、異物を減少させる目的で、重合反応工程、液−液分離工程、液−固分離工程、脱揮工程、造粒工程、及び、成形工程のいずれか又は複数の工程において、例えば、濾過精度１．５〜２０μｍの焼結フィルター、プリーツフィルター、及び／又はリーフディスク型ポリマーフィルター等を濾過装置に付加して用いて、調製することも好ましい方法である。
　【００９１】
　いずれの方法を選択した場合においても、メタクリル系樹脂組成物を製造する際には、酸素及び水分を可能な限り低減させた上で行うことが好ましい。
　例えば、溶液重合での重合溶液中の溶存酸素濃度としては、重合工程においては、３００ｐｐｍ未満の濃度が、押出機等を利用した調製法においては、押出機内の酸素濃度としては、１容量％未満とすることが好ましく、０．８容量％未満とすることがさらに好ましい。
　メタクリル系樹脂の水分量としては、好ましくは１０００質量ｐｐｍ以下、より好ましくは５００質量ｐｐｍ以下に調整することが推奨される。
　これらの範囲内であれば、本発明の要件を満たす組成物を調製することが比較的容易となり、有利である。
　【００９２】
　例えば、押出機を用いた製造方法を採用した場合、原料であるペレット化されたメタクリル系樹脂は、減圧下又は除湿空気下で加温し、予め十分に乾燥させることで、水分を出来る限り除去して用いることが好ましい。その際、後述する各種酸化防止剤や添加剤を配合する場合においては、これら各種酸化防止剤や添加剤自体も、含まれる水分量を十分に低減してから配合することが好ましい。
　さらに、押出機内に酸素が混入することを極力低減し、溶融状態にある組成物の酸化を防止するため、押出機内に不活性ガス、例えば、窒素ガス等を流入させ、ベント付押出機を用い、減圧排気しながら実施することが好ましい。
　その際の原料等の乾燥温度としては、４０〜１２０℃が好ましく、より好ましくは７０〜１００℃である。
　減圧度に関しては、特に制限はなく、減圧度を適宜選択すればよい。
　【００９３】
　押出機を用い、溶融混練され溶融状態となったメタクリル系樹脂組成物は、多孔ダイから溶融押出しされペレット化される。
　その際、用いることのできる造粒方式としては、例えば、空中ホットカット方式、ウォータリングホットカット方式、コールドカット方式、水中ストランドカット方式、アンダーウォーターカット方式等が挙げられる。
　【００９４】
　本実施形態のように、高い温度域における損失正接の変化が高度に制御されたメタクリル系樹脂組成物を得ようとするためには、高温下で溶融状態にある組成物をできる限り空気に触れないようにして、素早く冷却固化させることができる造粒方式を採用することが好ましい。
　かかる目的のためには、例えば、ウォータリングホットカット方式、コールドカット方式、水中ストランドカット方式、アンダーウォーターカット方式等が好ましいが、生産性及び造粒装置コストの面から、一般的には水冷ストランドカット方式がより好ましい。
　その場合には、溶融樹脂温度を可能な範囲で低くし、且つ多孔ダイ出口から冷却水面までの滞留時間を極力少なくし、冷却水の温度も可能な範囲で高い温度にて、実施できる条件にて造粒を行うことがより好ましい。
　例えば、溶融樹脂温度としては、２４０〜３００℃が好ましく、より好ましくは２５０〜２９０℃であり、多孔ダイ出口から冷却水面までの滞留時間は５秒以内が好ましく、より好ましくは３秒以内であり、冷却水の温度としては、３０〜８０℃が好ましく、より好ましくは４０〜６０℃の範囲である。
　【００９５】
−他の熱可塑性樹脂−
　本実施形態のメタクリル系樹脂組成物を調製する際には、本実施形態の目的を損なわず、複屈折率の調整や可撓性を向上させる目的で、他の熱可塑性樹脂を配合することもできる。
　他の熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリブチルアクリレート等のポリアクリレート類；ポリスチレン、スチレン−メタクリル酸メチル共重合体、スチレン−ブチルアクリレート共重合体、スチレン−アクリロニトリル共重合体、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレンブロック共重合体等のスチレン系ポリマー；更には、例えば、特開昭５９−２０２２１３号公報、特開昭６３−２７５１６号公報、特開昭５１−１２９４４９号公報、特開昭５２−０５６１５０号公報等に記載の、３〜４層構造のアクリル系ゴム粒子；特公昭６０−１７４０６号公報、特開平８−２４５８５４公報に開示されているゴム質重合体；国際公開第２０１４−００２４９１号に記載の、多段重合で得られるメタクリル系ゴム含有グラフ卜共重合体粒子；等が挙げられる。
　この中でも、良好な光学特性と機械的特性とを得る観点からは、スチレン−アクリロニトリル共重合体や、主鎖に環構造を有する構造単位（Ｘ）を含むメタクリル系樹脂と相溶し得る組成からなるグラフト部をその表面層に有するゴム含有グラフト共重合体粒子が好ましい。
　前述のアクリル系ゴム粒子、メタクリル系ゴム含有グラフ卜共重合体粒子、及びゴム質重合体の平均粒子径としては、本実施形態のメタクリル系樹脂組成物より得られるフィルムの衝撃強度及び光学特性等を高める観点から、０．０３〜１μｍであることが好ましく、より好ましくは０．０５〜０．５μｍである。
　【００９６】
　他の熱可塑性樹脂の含有量としては、メタクリル系樹脂を１００質量部とした場合に、好ましくは０〜５０質量部、より好ましくは０〜２５質量部の範囲であることが好ましい。
　【００９７】
−酸化防止剤−
　本実施形態に係るメタクリル系樹脂組成物には、本実施形態のメタクリル系樹脂が有する本来のポリマー特性を発揮させる上で、ヒンダードフェノール系酸化防止剤、リン系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤等の酸化防止剤を添加することが好ましい。
　これらは１種でも２種を組み合わせて用いることもできる。
　【００９８】
　ヒンダードフェノール系酸化防止剤の具体例としては、以下に限定されるものではないが、例えば、ペンタエリスリトールテトラキス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、チオジエチレンビス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、オクタデシル−３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、３，３’，３’’，５，５’，５’’−ヘキサ−ｔｅｒｔ−ブチル−ａ，ａ’，ａ’’−（メシチレン−２，４，６−トリイル）トリ−ｐ−クレゾール、４，６−ビス（オクチルチオメチル）−ｏ−クレゾール、４，６−ビス（ドデシルチオメチル）−ｏ−クレゾール、エチレンビス（オキシエチレン）ビス［３−（５−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−ｍ−トリル）プロピオネート］、ヘキサメチレンビス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、１，３，５−トリス（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）−１，３，５−トリアジン−２，４，６（１Ｈ，３Ｈ，５Ｈ）−トリオン、１，３，５−トリス［（４−ｔｅｒｔ−ブチル−３−ヒドロキシ−２，６−キシリン）メチル］−１，３，５−トリアジン−２，４，６（１Ｈ，３Ｈ，５Ｈ）−トリオン、２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−（４，６−ビス（オクチルチオ）−１，３，５−トリアジン−２−イルアミン）フェノール、アクリル酸２−［１−（２−ヒドロキシ−３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ペンチルフェニル）エチル］−４，６−ジ−ｔｅｒｔ−ペンチルフェニル、アクリル酸２−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチル−６−（２−ヒドロキシ−３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチルベンジル）フェニル等が挙げられる。
　特に、ペンタエリスリトールテトラキス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、オクタデシル−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、アクリル酸２−［１−（２−ヒドロキシ−３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ペンチルフェニル）エチル］−４，６−ジ−ｔｅｒｔ−ペンチルフェニルが好ましい。
　【００９９】
　また、前記ヒンダードフェノール系酸化防止剤は、市販のフェノール系酸化防止剤を使用してもよく、このような市販のフェノール系酸化防止剤としては、以下に限定されるものではないが、例えば、イルガノックス１０１０（Ｉｒｇａｎｏｘ　１０１０：ペンタエリスリトールテトラキス［３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、ＢＡＳＦ社製）、イルガノックス１０７６（Ｉｒｇａｎｏｘ　１０７６：オクタデシル−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、ＢＡＳＦ社製）、イルガノックス１３３０（Ｉｒｇａｎｏｘ　１３３０：３，３’，３’’，５，５’，５’’−ヘキサ−ｔ−ブチル−ａ，ａ’，ａ’’−（メシチレン−２，４，６−トリイル）トリ−ｐ−クレゾール、ＢＡＳＦ社製）、イルガノックス３１１４（Ｉｒｇａｎｏｘ３１１４：１，３，５−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）−１，３，５−トリアジン−２，４，６（１Ｈ，３Ｈ，５Ｈ）−トリオン、ＢＡＳＦ社製）、イルガノックス３１２５（Ｉｒｇａｎｏｘ　３１２５、ＢＡＳＦ社製）、アデカスタブＡＯ−６０（ペンタエリスリトールテトラキス［３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、ＡＤＥＫＡ社製）、アデカスタブＡＯ−８０（３、９−ビス｛２−［３−（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロピオニルキシオキシ］−１，１−ジメチルエチル｝−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ［５．５］ウンデカン、ＡＤＥＫＡ社製）、スミライザーＢＨＴ（Ｓｕｍｉｌｉｚｅｒ　ＢＨＴ、住友化学製）、シアノックス１７９０（Ｃｙａｎｏｘ　１７９０、サイテック製）、スミライザーＧＡ−８０（Ｓｕｍｉｌｉｚｅｒ　ＧＡ−８０、住友化学製）、スミライザーＧＳ（Ｓｕｍｉｌｉｚｅｒ　ＧＳ：アクリル酸２−［１−（２−ヒドロキシ−３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ペンチルフェニル）エチル］−４，６−ジ−ｔｅｒｔ−ペンチルフェニル、住友化学製）、スミライザーＧＭ（Ｓｕｍｉｌｉｚｅｒ　ＧＭ：アクリル酸２−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチル−６−（２−ヒドロキシ−３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチルベンジル）フェニル、住友化学製）、ビタミンＥ（エーザイ製）等が挙げられる。
　これらの市販のヒンダードフェノール系酸化防止剤の中でも、樹脂への熱安定性付与効果の観点から、イルガノックス１０１０、アデカスタブＡＯ−６０、アデカスタブＡＯ−８０、イルガノックス１０７６、スミライザーＧＳ等が好ましい。
　これらは１種のみを単独で用いても、２種以上併用してもよい。
　【０１００】
　リン系酸化防止剤としては、例えば、ホスファイト類、ホスホナイト類に分類されるものが挙げられる。
　【０１０１】
　ホスファイト類のリン系酸化防止剤の具体例としては、以下に限定されるものではないが、例えば、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、トリス（２，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）ホスファイト、ビス（２，４−ジ−ｔ−ブチル−６−メチルフェニル）エチルホスファイト、２，２’−メチレンビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）オクチルホスファイト、ビス（２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ペンタエリストールジホスファイト、サイクリックネオペンタンテトライルビス（２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ホスファイト等が挙げられる。
　【０１０２】
　市販のリン系酸化防止剤であってもよく、例えば、イルガフォス１６８（Ｉｒｇａｆｏｓ１６８：トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、ＢＡＳＦ製）、イルガフォス１２（Ｉｒｇａｆｏｓ１２：トリス［２−［［２，４，８，１０−テトラ−ｔ−ブチルジベンゾ［ｄ，ｆ］［１，３，２］ジオキサフォスフェピン−６−イル］オキシ］エチル］アミン、ＢＡＳＦ製）、イルガフォス３８（Ｉｒｇａｆｏｓ３８：ビス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−６−メチルフェニル）エチルホスファイト、ＢＡＳＦ製）、アデカスタブＨＰ−１０（ＡＤＫＳＴＡＢ　ＨＰ−１０：２，２’−メチレンビス（４，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）オクチルホスファイト：株式会社ＡＤＥＫＡ製）、アデカスタブＰＥＰ２４Ｇ（ＡＤＥＫＡＳＴＡＢ　ＰＥＰ２４Ｇ：サイクリックネオペンタンテトライルビス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ホスファイト：株式会社ＡＤＥＫＡ製）、アデカスタブＰＥＰ３６（ＡＤＫＳＴＡＢ　ＰＥＰ３６：ビス（２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト：株式会社ＡＤＥＫＡ製）、アデカスタブＰＥＰ３６Ａ（ＡＤＫＳＴＡＢ　ＰＥＰ３６Ａ：ビス（２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト：株式会社ＡＤＥＫＡ製）、アデカスタブＰＥＰ−８（ＡＤＫＳＴＡＢ　ＰＥＰ−８：サイクリックネオペンタンテトライルビス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニルホスファイト：株式会社ＡＤＥＫＡ製）、スミライザーＧＰ（ＳｕｍｉｌｉｚｅｒＧＰ：（６−［３−（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロポキシ］−２，４，８，１０−テトラ−ｔ−ブチルジベンズ［ｄ，ｆ］［１，３，２］ジオキサホスフェピン、住友化学製）等が挙げられる。
　【０１０３】
　ホスホナイト類のリン系酸化防止剤の具体例としては、例えば、テトラキス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）４，４’−ビフェニレンジホスホナイト、テトラキス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチルフェニル）４，４’−ビフェニレンジホスホナイト等が例示できる。
　市販のリン系酸化防止剤であってもよく、ＨｏｓｔａｎｏｘＰ−ＥＰＱ（Ｐ−ＥＰＱ：テトラキス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）４，４’−ビフェニレンジホスホナイト：クラリアントＣｏ．Ｌｔｄ製）、ＧＳＹ　Ｐ１０１（テトラキス（２，４−ジ−ｔ−ブチル−５メチルフェニル）４，４’−ビフェニレンジホスホナイト：堺化学製）等が挙げられる。
　【０１０４】
　また、硫黄系酸化防止剤の具体例としては、以下に限定されるものではないが、例えば、２、４−ビス（ドデシルチオメチル）−６−メチルフェノール（イルガノックス１７２６、ＢＡＳＦ社製）、イルガノックス１５２０Ｌ、ＢＡＳＦ社製）、２，２−ビス｛〔３−（ドデシルチオ）−１−オキソポロポキシ〕メチル｝プロパン−１，３−ジイルビス〔３−ドデシルチオ〕プロピオネート〕（アデカスタブＡＯ−４１２Ｓ、ＡＤＥＫＡ社製）、２，２−ビス｛〔３−（ドデシルチオ）−１−オキソポロポキシ〕メチル｝プロパン−１，３−ジイルビス〔３−ドデシルチオ〕プロピオネート〕（ケミノックスＰＬＳ、ケミプロ化成株式会社製）、ジ（トリデシル）３，３’−チオジプロピオネート（ＡＯ−５０３、ＡＤＥＫＡ社製）等が挙げられる。
　これらの市販の硫黄酸化防止剤の中でも、当該樹脂での熱安定性付与効果、多種の酸化防止剤との併用効果の観点、取り扱い性の観点から、アデカスタブＡＯ−４１２Ｓ、ケミノックスＰＬＳが好ましい。
　これらの硫黄系酸化防止剤は、１種のみを単独で用いても、２種以上を併用してもよい。
　【０１０５】
　酸化防止剤の含有量としては、熱安定性を向上させる効果が得られる量であればよく、含有量が過剰である場合、加工時にブリードアウトする等の問題が発生するおそれがあることから、メタクリル系樹脂１００質量部に対して、５質量部以下であることが好ましく、より好ましくは３質量部以下、さらに好ましくは１質量部以下、さらにより好ましくは０．８質量部以下であり、よりさらに好ましくは０．０１〜０．８質量部、特に好ましくは０．０１〜０．５質量部である。
　【０１０６】
−その他の添加剤−
　本実施形態に係るメタクリル系樹脂組成物には、本実施形態の効果を著しく損なわない範囲内で、その他の添加剤を含有させてもよい。
　その他の添加剤としては、特に制限はないが、例えば、無機充填剤；酸化鉄等の顔料；ステアリン酸、ベヘニン酸、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸マグネシウム、エチレンビスステアロアミド等の滑剤・離型剤；パラフィン系プロセスオイル、ナフテン系プロセスオイル、芳香族系プロセスオイル、パラフィン、有機ポリシロキサン、ミネラルオイル等の軟化剤・可塑剤；ヒンダードアミン系光安定剤；ベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤；セチルアルコール、ステアリルアルコール等の高級アルコール；ステアリン酸モノグリセライド、ステアリン酸ジグリセライド等のグリセリン高級脂肪酸エステル等の離型剤；難燃剤；帯電防止剤；有機繊維、ガラス繊維、炭素繊維、金属ウィスカ等の補強剤；着色剤；その他添加剤；あるいはこれらの混合物等が挙げられる。
　【０１０７】
　以下、本実施形態のメタクリル系樹脂組成物の特性について詳細に記載する。
　【０１０８】
−重量平均分子量−
　本実施形態のメタクリル系樹脂組成物は、ＧＰＣ測定法により測定されるポリメチルメタクリレート換算の重量平均分子量（Ｍｗ）が９０，０００〜２００，０００であることが好ましく、より好ましくは１００，０００〜１７０，０００、さらに好ましくは１２０，０００〜１５０，０００である。
　重量平均分子量（Ｍｗ）がこの範囲にあると、機械的強度と成形加工性とのバランスに優れるため好ましい。
　【０１０９】
−動的粘弾性特性−
　本実施形態の主鎖に環構造を有する構造単位（Ｘ）を含むメタクリル系樹脂組成物は、動的粘弾性測定により求められる損失弾性率の温度分散スペクトルにおいて、極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）が、１２０〜１６０℃の範囲であり、１２０〜１５５℃の範囲にあることが好ましく、更に好ましくは１２０〜１５０℃の範囲である。損失弾性率の極大値を示した温度がこの範囲にあると、フィルムとしての十分な耐熱性が発現できるので好ましい。
　【０１１０】
　ここで、動的粘弾性測定は、試料に周期的な微小歪みを与え、それに対する応答を測定することにより、貯蔵弾性率（「Ｅ’」又は「Ｇ’」と記す場合がある。）、損失弾性率（「Ｅ”」又は「Ｇ”」と記す場合がある。）、並びに損失正接（「Ｅ”／Ｅ’」、「Ｇ”／Ｇ’」、又は「ｔａｎδ」と記す場合がある）を測定するものである。
　貯蔵弾性率は、弾性的な指標として、外力と歪みにより生じたエネルギーが内部に蓄えられる程度を表し、損失弾性率は、粘性的な指標として、外力と歪みにより生じたエネルギーが熱として散逸する程度を表し、貯蔵弾性率に対する損失弾性率の割合で表される損失正接（ｔａｎδ）は、試料の状態が粘性的であるか弾性的であるかを示す指標として利用される。
　【０１１１】
　そして、動的粘弾性測定において、測定温度を等速にて変化させる方法を用いることにより、各指標の温度分散スペクトルを得ることができる。
　例えば、測定する試料がアクリル樹脂等の非晶性高分子の場合、一般的には、低温側より、高分子の側鎖の運動に由来するγ分散、主鎖の局所的な運動に由来するβ分散、主鎖のミクロブラウン運動に由来するα分散（主分散とも呼ぶ）と称される緩和機構が観測される。
　【０１１２】
　以下、図１を参照しながら、樹脂組成物の温度分散スペクトルについて説明する。
　図１は、本実施形態のメタクリル系樹脂組成物を動的粘弾性測定に供したときに得られる代表的な損失弾性率の温度分散スペクトル及び損失正接の温度分散スペクトルである。図１中、特に縦軸について、右側の縦軸は、損失正接（―）を表し、左側の縦軸は、損失弾性率（Ｐａ）を表す。
　低温において、ガラス状態にある試料に与えられたエネルギーは、そのごく一部が分子鎖の局所的な運動に伴うエネルギーとして散逸されるが、そのほとんどが内部に蓄えられる。
　ここから徐々に温度が上がりガラス転移温度付近になると、試料中の分子鎖全体が急に活発な運動を始め、温度上昇とともに散逸するエネルギーも増加してゆく。
　そして、次第に、固体中での分子鎖の絡み合いが解かれ始め、その運動単位が試料全体に拡がると、損失弾性率の温度分散スペクトルに極大値が現れる。この損失弾性率の極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）は、通常、前述の損失正接（ｔａｎδ）の極大値を示す温度（Ｔｔａｎδｍａｘ）よりも低い温度域に現れることが知られている。
　更に温度が上昇すると、分子鎖の絡み合いが更に解かれ、貯蔵弾性率と損失弾性率とがともに低下するが、その傾きの大小とが入れ替わる温度において損失正接の温度分散スペクトルに極大値が現れる。この損失正接の極大値を示す温度（Ｔｔａｎδｍａｘ）をもって、動的ガラス転移温度（一般に用いられるガラス転移温度と区別するために本実施形態においてはこの標記を用いる）とする場合がある。一般に、この動的ガラス転移温度におけるｔａｎδ値が、大きいほど、樹脂組成物は塑性変形しやすく、小さいほど、反発力が大きいことを示唆する。そのため、この値の大小を用いて、ゴムやエラストマー製品の衝撃吸収性の評価に利用することもある。
　【０１１３】
　本発明者らは、主鎖に環構造を有するメタクリル系樹脂組成物を用いて、延伸フィルムを調製する際に受ける熱履歴温度範囲内に、上述した動的粘弾性測定により得られる温度分散スペクトルに現れる２つの極大値を示す温度域が含まれていることに注目した。
　特に損失弾性率の温度分散スペクトルは、損失弾性率が、外力と歪みにより生じたエネルギーが熱として散逸する程度を表す指標であることから、その極大値を示す温度に注目し、その付近の温度範囲における固体の高次構造変化を高度に制御することで、前述の種々の課題が解決できることを見出したのである。
　【０１１４】
　従来、ガラス転移温度の測定手法として広く用いられている、ＤＳＣを用いた比熱変化に基づくガラス転移温度と、この動的粘弾性により求まる損失弾性率の極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）及び損失正接の極大値を示す温度（Ｔｔａｎδｍａｘ）に基づく動的ガラス転移温度との関係性については多くの研究が進められているが、現時点では関係性について明確な結論には至っていない。
　一般に、ガラス転移温度の測定手段として利用されるＤＳＣ測定により得られる情報は、単に転移に伴う熱量の変化点の温度のみを含むものであるのに対し、動的粘弾性測定により得られる情報は、粘弾性の変化点の温度とともに、その変化点温度近傍での弾性率等のポリマー特性の変化をも含むため、固体状態での熱的加工を行うフィルム延伸加工等で用いる樹脂の最適化には有効に利用できるものとなると考えられる。
　【０１１５】
　動的粘弾性の温度分散スペクトルの測定方法としては以下に示す方法を用いることができる。
・試料の調整：長さ５０ｍｍ、幅１０ｍｍ、厚さ１ｍｍの試験片に、所望の処理を行い、所定の環境においたもの
・測定装置：ＰＨＹＳＩＣＡ　ＭＣＲ３０１：Ａｎｔｏｎ　Ｐａａｒ社製
・温度制御システム：ＣＴＤ４５０：Ａｎｔｏｎ　Ｐａａｒ社製
・解析ソフト：ＲｈｅｏＰｌｕｓ　Ａｎｔｏｎ　Ｐａａｒ社製
・測定モード：ねじり測定システム（ＳＲＦ）
・測定周波数：１Ｈｚ
・ひずみ量：０．２％
・ノーマルフォース：−０．３Ｎ
・クランプ間距離：３８ｍｍ
・測定温度範囲：３０〜１９０℃
・昇温速度：２℃／分
　より具体的な動的粘弾性の温度分散スペクトルの測定方法は、実施例に記載の通りである。
　【０１１６】
−パルスＮＭＲを用いた固体の高次構造特性−
　本実施形態の主鎖に環構造を有する構造単位（Ｘ）を含むメタクリル系樹脂組成物における、パルスＮＭＲを用いて、ソリッドエコー法により得られる分散スペクトルを高運動成分と低運動成分との２成分に分離し求めた、高運動性成分の比率（Ｆｍ：％）、高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ：μ秒）、低運動性成分の比率（Ｆｒ：％）、及び低運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｒ：μ秒）について、以下に説明する。
　【０１１７】
　第一に、前述の動的粘弾性測定により求めた損失弾性率の温度分散スペクトルにおいて極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２）が５０〜９０μ秒であり、好ましくは５０〜８０μ秒、更に好ましくは５５〜７０μ秒である。
　損失弾性率の温度分散スペクトルにおいて極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２）が上記範囲にあると、高い品質の延伸フィルムを安定して製造できるため好ましい。
　ここで、（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度を超えると、損失正接が極大値を示す温度に近付くため、固体状態のメタクリル系樹脂組成物は徐々に溶融流動を開始する。（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度における固体の高次構造特性は、溶融流動を開始する直前、又は溶融流動開始直後の特性を示している。本発明者らは、固体状態でフィルム延伸加工を行う際に用いるメタクリル系樹脂組成物において、（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度における固体の高次構造特性と延伸特性とに強い相関があることを見出し、本発明を完成させた。
　【０１１８】
　第二に、前述の動的粘弾性測定により求めた損失弾性率の温度分散スペクトルにおいて極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２）と、極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度における低運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｒ２）と、の差（Ｓｍ２−Ｓｒ２）が４０〜７０μ秒であることが好ましく、より好ましくは４０〜６５μ秒、更に好ましくは４０〜６０μ秒である。
　極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２）と、低運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｒ２）と、の差（Ｓｍ２−Ｓｒ２）が上記範囲にあると、更に高い品質の延伸フィルムを安定して製造できるため好ましい。
　【０１１９】
　第三に、前述の動的粘弾性測定により求めた損失弾性率の温度分散スペクトルにおいて極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２）と、極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ１）と、の差（Ｓｍ２−Ｓｍ１）が３０〜７０μ秒であることが好ましく、より好ましくは３０〜６０μ秒、更に好ましくは３０〜５０μ秒である。
　極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２）と、極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ１）と、の差（Ｓｍ２−Ｓｍ１）が上記範囲にあると、高い品位の延伸フィルムが得られる延伸温度の選択幅が拡大でき、更に、延伸時の微妙な温度変動にも影響されず、高い品質の延伸フィルムを安定に製造できるので好ましい。
　【０１２０】
　一般に、パルスＮＭＲは、パルスの応答として得られる自由誘導減衰シグナル（ＦＩＤシグナル）を運動性の異なる成分別に分離して解析することができ、高分子の結晶部と非晶部の定量、エラストマーのハード成分とソフト成分の存在比率あるいは架橋度の決定、等に幅広く利用されている。
　パルスＮＭＲにおける緩和時間は、磁気緩和を示すものであり、高分子の動きやすさを示す指標として用いることができる。この値が小さいほど、運動性成分の自由度が小さく、この値が大きいほど、運動性成分の自由度が大きいことを示す。
　【０１２１】
　本実施形態における高運動性成分及び低運動性成分の存在比率並びにスピン−スピン緩和時間は、上述のＦＩＤシグナルを解析することにより求めることができる。
　一般に、ＦＩＤシグナルは、測定物質が自由誘導減衰挙動の異なる複数の運動性成分から構成されている場合には、得られる信号は各成分の和となる。そのため、信号強度比から各運動成分の量（相対的プロトン含有量：存在比率）の情報が、信号の傾きから各運動性成分の質（スピン−スピン緩和時間）の情報が得られる。
　各運動成分に分離する手法としては、得られたＦＩＤ信号を、ガウス型関数、ローレンツ型関数、又はワイブル型関数を用いて最小二乗法によって解析し、分子運動性の低いもの（本明細書では、「低運動性成分」と記す）と、分子運動性が高いもの（本明細書では、「高運動性成分」と記す）とに分離し、各成分の存在比率（単位：％）及びスピン−スピン緩和時間（単位：μ秒）を求める。
　その際、低運動性成分、高運動性成分に加えて中間成分の３種に分離する方法も採用できるが、本実施形態においては、緩和時間の短い成分にワイブル型関数を、緩和時間の長い成分にローレンツ型関数をそれぞれ適用し、最小二乗法による近似によって低運動性成分と高運動性成分との２つの運動性成分に分離する方法を採用した。
　具体的な測定方法として、
・測定装置：Ｍｉｎｉｓｐｅｃ　ＭＱ２０（ブルカーバイオスピン社製）
・核種：１Ｈ
・測定：Ｔ２
・測定法：ソリッドエコー法
・積算回数：６４回
・繰り返し時間：４秒
　【０１２２】
　本発明者らは、高い品質を有し、安定した延伸が可能なメタクリル系樹脂組成物の提供に向け、鋭意検討を重ねた結果、延伸フィルムを調製する際に用いられる延伸温度域にてパルスＮＭＲを用いて固体の高次構造を解析することにより、解析により得られた情報がフィルムの延伸挙動と深い関連性を有していることを見出した。
　その結果、損失弾性率の温度分散スペクトルにおける極大値を示す温度に注目し、その付近の温度範囲におけるパルスＮＭＲ測定により得られる固体の高次構造変化を特定の範囲に制御することにより、上記課題が解決できることを見出し、本発明に至ったのである。
　パルスＮＭＲ測定により得られる固体の高次構造変化を特定の範囲に制御されたメタクリル系樹脂組成物は、その分子量、分子量分布、重量平均分子量１００００未満の成分量、組成分布、並びに立体規則性分布等が複合的に作用した結果、得られると推定される。
　主鎖に環構造を有するメタクリル系樹脂組成物の、上述の温度範囲における固体の高次構造を制御する具体的な方法としては、用いるメタクリル系樹脂の調製条件、例えば、重合温度、重合溶媒、重合時の単量体濃度、単量体の添加方法等を適宜選択することにより制御することができるが、これに限定されるものではなく、加えて、重合後の重合体を含む溶液から重合体を回収する際の条件（温度、滞留時間、せん断力）、更にはメタクリル系樹脂組成物を調製する際の調製条件（温度、滞留時間、せん断力等）等を組み合わせることもできる。
　【０１２３】
−光弾性係数−
　本実施形態の主鎖に環構造を有する構造単位（Ｘ）を含むメタクリル系樹脂組成物の光弾性係数ＣＲの絶対値は３．０×１０−１２Ｐａ−１以下であることが好ましく、２．０×１０−１２Ｐａ−１以下であることがより好ましく、１．０×１０−１２Ｐａ−１以下であることがさらに好ましい。
　光弾性係数に関しては種々の文献に記載があり（例えば、化学総説，Ｎｏ．３９，１９９８（学会出版センター発行）参照）、下記式（ｉ−ａ）及び（ｉ−ｂ）により定義されるものである。光弾性係数ＣＲの値がゼロに近いほど、外力による複屈折変化が小さいことがわかる。
　ＣＲ＝｜Δｎ｜／σＲ・・・（ｉ−ａ）
　｜Δｎ｜＝ｎｘ−ｎｙ・・・（ｉ−ｂ）
　（式中、ＣＲは、光弾性係数、σＲは、伸張応力、｜Δｎ｜は複屈折の絶対値、ｎｘは、伸張方向の屈折率、ｎｙは、面内で伸張方向と垂直な方向の屈折率、をそれぞれ示す。）
　本実施形態のメタクリル系樹脂組成物の光弾性係数ＣＲの絶対値が３．０×１０−１２Ｐａ−１以下であれば、フィルム化して液晶表示装置に用いても　、位相差ムラが発生したり、表示画面周辺部のコントラストが低下したり、光漏れが発生したりすることを抑制ないし防止することができる。
　光弾性係数ＣＲは、具体的には、後述の実施例記載の方法にて求めることができる。
　【０１２４】
−成形体の製造方法−
　本実施形態のメタクリル系樹脂組成物は、射出成形、シート成形、ブロー成形、インジェクションブロー成形、インフレーションフィルム成形、Ｔダイフィルム成形、プレス成形、押出成形、発泡成形、キャスト成形等の公知の方法、更に、圧空成形、真空成形等の二次加工成形法を適用することにより、成形体とすることができる。
　【０１２５】
　本実施形態のメタクリル系樹脂組成物を用いて延伸前フィルム（未延伸フィルム）及び延伸フィルムを製造する方法としては、公知の方法を用いることができる。
　かかる方法としては、例えば、単軸又は二軸押出機に、原料樹脂を供給して、溶融混練し、次いで、Ｔダイより押し出したシートをキャストロール上に導いて、固化する。続いて、周速度の異なる一対のロールを用いて機械的流れ方向に延伸する縦一軸延伸を行ったり、機械的流れ方向に直交する方向（ＴＤ方向）に延伸する横一軸延伸を行ったりする一軸延伸；ロール延伸とテンター延伸とを用いた逐次二軸延伸、テンター延伸による同時二軸延伸、チューブラー延伸による二軸延伸、インフレーション延伸、テンター法逐次二軸延伸等の二軸延伸；が例示できる。その中でも、本実施形態のメタクリル系樹脂組成物の特徴を最も発現することができ、機械的流れ方向（ＭＤ方向）及び機械的流れ方向に直交する方向（ＴＤ方向）での光学特性や機械的特性等バランスに優れた延伸フィルムが得られるため、ロール延伸とテンター延伸とからなる逐次二軸延伸が好ましい。
　本実施形態のメタクリル系樹脂組成物を用い、逐次二軸延伸により二軸延伸フィルムを得ることにより、機械的流れ方向（ＭＤ方向）及び機械的流れ方向に直交する方向（ＴＤ方向）での光学特性や機械的特性等バランスに優れた延伸フィルムが得られる。
　【０１２６】
　テンター延伸に関して、テンター装置とは、フィルムの幅方向の両端部を把持するクリップを搬送方向に走行させながら、このクリップの間隔を拡げることによって、フィルムを幅方向（横方向とも称する場合がある）に延伸する装置である。
　テンターの内部には、予熱部、横延伸部、熱固定部、更には必要に応じて熱緩和部が設けられている。
　テンターのクリップは多くの場合、駆動チェーンに組み合わせられ、無限軌道に設置される。この駆動チェーンとしては、往復ともテンター装置内を走行する形式のもの、復路はテンター装置外を走行する形式のものが知られている。一般的には、装置全体をコンパクトにできることから、往復ともテンター装置内を走行する形式のものが広く利用される現状がある。
　テンター装置内のクリップは、テンター装置の入口でフィルムを把持した後、予熱温度、延伸温度、熱処理温度の熱履歴を受け、その後、冷却機構により冷却されながらターンし、再びテンター装置の入口に戻り、再びフィルムを把持する。
　【０１２７】
　ここで、テンターの内部は、異なる温度に制御された複数の区画から成り立っており、クリップ温度と各区画された環境温度との間に温度差が生じたり、テンターによる延伸操作が長時間継続されることに伴ってクリップ部が冷却不足になったり、更には、クリップがテンター装置の入口部へ戻る際のクリップ温度が安定しない場合があった。そのため、延伸時に、フィルムがクリップ近傍にて破断したり、クリップの把持力の均一性が低下して、膜厚分布が増大したりする可能性があるため、クリップ温度の制御とともに、クリップ温度の変化にも柔軟に対応できる樹脂の提案が期待されている。
　本実施形態のメタクリル系樹脂組成物は、上記延伸工程において、クリップ温度の変動に伴う延伸時のフィルム破断等のトラブルを解決する意味でも有用なものであり、本実施形態によれば、機械的流れ方向（ＭＤ方向）及び機械的流れ方向に直交する方向（ＴＤ方向）での光学特性や機械的特性等を優れたバランスで備える延伸フィルムを得ることができる。
　【０１２８】
　最終的な延伸倍率は、得られた成形・延伸体の熱収縮率より判断することができる。延伸倍率は、少なくともどちらか一方向に、０．１〜４００％であることが好ましく、１０〜４００％であることがより好ましく、５０〜３５０％であることがさらに好ましい。下限未満の場合、耐折強度が不足する傾向にあり、上限超の場合、フィルム作製過程で破断や断裂が頻発し、連続的に安定的にフィルムが作製できない傾向にある。この範囲に設計することにより、複屈折、耐熱性、強度の観点で好ましい延伸成形体を得ることができる。
　【０１２９】
　延伸温度としては、（ＴＧ’’ｍａｘ）℃〜（ＴＧ”ｍａｘ＋５０）℃であることが好ましい。
　ここで、ＴＧ”ｍａｘとは、フィルムを調製するために用いるメタクリル系樹脂組成物についての動的粘弾性測定により求められる損失弾性率の温度分散スペクトルにおける極大値を示す温度をいう。
　延伸温度を上記範囲とすることにより、機械的流れ方向（ＭＤ方向）及び機械的流れ方向に直交する方向（ＴＤ方向）での光学特性や機械的特性等バランスに優れた延伸フィルムが得られる。
　延伸温度の下限は、得られるフィルムにおいて、良好な膜厚均一性を得るために、より好ましくは（ＴＧ”ｍａｘ＋５℃）以上であり、更に好ましくＴＧ”ｍａｘ＋１０℃）以上であり、より更に好ましくは（ＴＧ”ｍａｘ＋１５℃）以上であり、特に好ましくは（ＴＧ”ｍａｘ＋２０℃）以上であり、また、延伸温度の上限は、より好ましくは（ＴＧ”ｍａｘ＋４５℃）以下、更に好ましくは（ＴＧ”ｍａｘ＋４０℃）以下である。
　【０１３０】
　なお、本実施形態のフィルムを光学フィルムとして用いる場合、その光学的等方性や機械的特性を安定化させるために、延伸処理後に熱処理（アニーリング）等を行うことが好ましい。熱処理の条件は、従来公知の延伸フィルムに対して行われる熱処理の条件と同様に適宜選択されてよく、特に限定されるものではない。
　【０１３１】
　成形体の用途としては、例えば、家庭用品、ＯＡ機器、ＡＶ機器、電池電装用、照明機器、テールランプ、メーターカバー、ヘッドランプ、導光棒、レンズ等の自動車部品用途、ハウジング用途、衛生陶器代替等のサニタリー用途や、液晶ディスプレイ、プラズマディスプレイ、有機ＥＬディスプレイ、フィールドエミッションディスプレイ、リアプロジェクションテレビ等のディスプレイに用いられる導光板、拡散板、偏光板保護フィルム、１／４波長板、１／２波長板、視野角制御フィルム、液晶光学補償フィルム等の位相差フィルム、ディスプレイ前面板、ディスプレイ基盤、レンズ、タッチパネル等が挙げられ、また、太陽電池に用いられる透明基盤等に好適に用いることができる。その他にも、光通信システム、光交換システム、光計測システムの分野において、導波路、レンズ、光ファイバー、光ファイバーの被覆材料、ＬＥＤのレンズ、レンズカバー等にも用いることができる。また、他の樹脂の改質材として用いることもできる。
　【実施例】
　【０１３２】
　以下、実施例及び比較例を挙げて本発明の内容を具体的に説明する。なお、本発明は下記実施例に限定されるものではない。
　【０１３３】
＜１．構造単位の解析＞
　後述の各製造例において特に断りのない限り１Ｈ−ＮＭＲ測定及び１３Ｃ−ＮＭＲ測定により、後述の製造例で製造したメタクリル系樹脂の構造単位を同定し、その存在量を算出した。１Ｈ−ＮＭＲ測定及び１３Ｃ−ＮＭＲ測定の測定条件は、以下の通りである。
・測定機器：ブルーカー株式会社製　ＤＰＸ−４００
・測定溶媒：ＣＤＣｌ３、又は、ｄ６−ＤＭＳＯ
・測定温度：４０℃
　なお、メタクリル系樹脂の環構造がラクトン環構造である場合には、特開２００１−１５１８１４号公報記載の方法にて確認し、メタクリル系樹脂の環構造がグルタルイミド環構造である場合には、ＷＯ２０１２／１１４７１８号に記載の方法にて確認した。
　【０１３４】
＜２．重量平均分子量（Ｍｗ）＞
　後述の製造例で製造したメタクリル系樹脂、並びに後述の実施例及び比較例で製造したメタクリル系樹脂組成物の重量平均分子量（Ｍｗ）は、下記の装置、及び条件で測定した。
・測定装置：東ソー株式会社製ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＨＬＣ−８３２０ＧＰＣ）
・測定条件：
　カラム：ＴＳＫｇｕａｒｄｃｏｌｕｍｎ　ＳｕｐｅｒＨ−Ｈ　１本、ＴＳＫｇｅｌ　ＳｕｐｅｒＨＭ−Ｍ　２本、ＴＳＫｇｅｌ　ＳｕｐｅｒＨ２５００　１本、を順に直列接続して使用した。カラム温度：４０℃
　展開溶媒：テトラヒドロフラン、流速：０．６ｍＬ／分、内部標準として、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェノール（ＢＨＴ）を、０．１ｇ／Ｌ添加した。
　検出器：ＲＩ（示差屈折）検出器
　検出感度：３．０ｍＶ／分
　サンプル：０．０２ｇのメタクリル系樹脂又はメタクリル系樹脂組成物のテトラヒドロフラン２０ｍＬ溶液。注入量：１０μＬ
　検量線用標準サンプル：単分散の重量ピーク分子量が既知で分子量が異なる、以下の１０種のポリメタクリル酸メチル（ＰｏｌｙｍｅｒＬａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓ製；ＰＭＭＡＣａｌｉｂｒａｔｉｏｎ　Ｋｉｔ　Ｍ−Ｍ−１０）を用いた。
　重量ピーク分子量（Ｍｐ）
　標準試料１　１，９１６，０００
　標準試料２　　　６２５，５００
　標準試料３　　　２９８，９００
　標準試料４　　　１３８，６００
　標準試料５　　　　６０，１５０
　標準試料６　　　　２７，６００
　標準試料７　　　　１０，２９０
　標準試料８　　　　　５，０００
　標準試料９　　　　　２，８１０
　標準試料１０　　　　　　８５０
　上記の条件で、メタクリル系樹脂又はメタクリル系樹脂組成物の溶出時間に対する、ＲＩ検出強度を測定した。
　上記、検量線用標準サンプルの測定により得られた検量線を基に、メタクリル系樹脂及びメタクリル系樹脂組成物の重量平均分子量（Ｍｗ）を求めた。
　【０１３５】
＜３．動的粘弾性特性＞
　動的粘弾性の温度分散スペクトルの測定方法としては以下に示す方法を用いた。
・測定に用いる試験片の調製
　実施例及び比較例にて得られたメタクリル系樹脂組成物を用いて、プレス成形法により、長さ５０ｍｍ、幅１０ｍｍ、厚さ１ｍｍの試験片を調製した。そして、得られた試験片に温度１００℃にて２０時間熱処理することで、試験片に同じ熱履歴を与えた。その後、温度２３℃、湿度５０ＲＨ％の雰囲気下で４８時間放置した後、幅及び厚さの寸法を測定し、動的粘弾性の温度分散スペクトルの測定に供した。
・測定装置：ＰＨＹＳＩＣＡ　ＭＣＲ３０１：Ａｎｔｏｎ　Ｐａａｒ社製
・温度制御システム：ＣＴＤ４５０：Ａｎｔｏｎ　Ｐａａｒ社製
・解析ソフト：ＲｈｅｏＰｌｕｓ　Ａｎｔｏｎ　Ｐａａｒ社製
・測定モード：ねじり測定システム（ＳＲＦ）
・測定周波数：１Ｈｚ
・ひずみ量：０．２％
・ノーマルフォース：−０．３Ｎ
・クランプ間距離：３８ｍｍ
・測定温度範囲：３０〜１９０℃
・昇温速度：２℃／分
　そして、得られた温度分散スペクトルから、極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）を得た。
　【０１３６】
＜４：パルスＮＭＲの測定＞
　分子運動性の測定方法としては以下に示す方法を用いた。
・測定に用いる試験片の調製
　実施例及び比較例にて得られたメタクリル系樹脂組成物を用いて、厚さ０．２ｍｍのフィルムをプレス成形法により調製し、フィルムを細片状に裁断した後、測定用の試験管に投入した。温度１１０℃真空下にて５時間処理を行い、試料間にて水分量及び熱履歴に差異が発生しないように前処理を行った。全ての試験片の水分率が５００ｐｐｍ以下となるように、前処理条件を設定した。その後、温度２３℃、湿度５０ＲＨ％の雰囲気下で４８時間放置した後、下記条件で測定に供した。
・測定装置：Ｍｉｎｉｓｐｅｃ　ＭＱ２０（ブルカーバイオスピン社製）
・核種：１Ｈ
・測定：Ｔ２
・測定法：ソリッドエコー法
・積算回数：６４回
・繰り返し時間：４秒
・測定温度範囲：１００〜１９０℃内にて動的粘弾性測定により求まる損失弾性率の極大値を示す温度を基準に選定
・各運動成分に分離する手法：ソリッドエコー法による測定で得られた自由減衰信号（ＦＩＤ信号）を、ガウス型関数、ローレンツ型関数、又はワイブル型関数を用いて最小二乗法によって解析し、低運動性成分と高運動性成分との２成分に分離した。そして、損失弾性率の極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２、単位：μ秒）、極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度における低運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｒ２、単位：μ秒）、損失弾性率の極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ１、単位：μ秒）、極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度における高運動性成分の成分分率（Ｆｍ２、単位：％）、極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度における低運動性成分の成分分率（Ｆｒ２、単位：％）を求めた。
　【０１３７】
＜５．光弾性係数ＣＲ＞
　実施例及び比較例にて得られたメタクリル系樹脂組成物を、真空圧縮成形機を用いてプレスフィルムとすることで、測定用試料とした。
　具体的な試料調製条件としては、真空圧縮成形機（神藤金属工業所製　ＳＦＶ−３０型）を用い、２６０℃、減圧下（約１０ｋＰａ）、１０分間予熱した後、樹脂組成物を、２６０℃、約１０ＭＰａで５分間圧縮し、減圧及びプレス圧を解除した後、冷却用圧縮成形機に移して冷却固化させた。得られたプレスフィルムを、２３℃、湿度６０％に調整した恒温恒湿室内で２４時間以上養生を行った上で、測定用試験片（厚み約１５０μｍ、幅６ｍｍ）を切り出した。
　Ｐｏｌｙｍｅｒ　Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ　ａｎｄ　Ｓｃｉｅｎｃｅ　１９９９，３９，２３４９−２３５７に詳細な記載のある複屈折測定装置を用いて、光弾性係数ＣＲ（Ｐａ−１）を測定した。
　フィルム状の試験片を、同様に恒温恒湿室に設置したフィルムの引張り装置（井元製作所製）にチャック間５０ｍｍになるように配置した。次いで、複屈折測定装置（大塚電子製、ＲＥＴＳ−１００）のレーザー光経路がフィルムの中心部に位置するように装置を配置し、歪速度５０％／分（チャック間：５０ｍｍ、チャック移動速度：５ｍｍ／分）で伸張応力をかけながら、試験片の複屈折を測定した。
　測定より得られた複屈折の絶対値（｜Δｎ｜）と伸張応力（σＲ）の関係から、最小二乗近似によりその直線の傾きを求め、光弾性係数（ＣＲ）（Ｐａ−１）を計算した。計算には、伸張応力が２．５ＭＰａ≦σＲ≦１０ＭＰａの間のデータを用いた。
　ＣＲ＝｜Δｎ｜／σＲ
　ここで、複屈折の絶対値（｜Δｎ｜）は、以下に示す値である。
　｜Δｎ｜＝｜ｎｘ−ｎｙ｜
（ｎｘ：伸張方向の屈折率、ｎｙ：面内で伸張方向と垂直な方向の屈折率）
　【０１３８】
＜６．延伸性評価＞
　後述の実施例及び比較例で得られたメタクリル系樹脂組成物から、押出機先端部に、樹脂濾過用のフィルター（リーフフィルター、長瀬産業社製）と４８０ｍｍ幅のＴダイとを設置した５０ｍｍφ単軸押出機を用いて、フィルムを調製した。
　その際の製膜条件として、押出機設定温度：（ＴＧ”ｍａｘ＋１３０）℃、Ｔダイ設定温度：（ＴＧ”ｍａｘ＋１２５）℃、吐出量：８ｋｇ／時、ドローダウン比：２．７倍、キャストロール設定温度：（ＴＧ”ｍａｘ）℃を採用し、膜厚２１０μｍの未延伸フィルムを得た。なお、キャストロールとしては、剥離性に優れたセラミック表面コート品を用いた。
　【０１３９】
　未延伸フィルムの調製に連続して、予熱ロール、１対の延伸ロール、この延伸ロール間に設置（フィルムまでの距離２０ｍｍの位置に設置）した赤外線ヒーター（４．２ＫＷ、２３０Ｖ）、及び搬送ロールを、この順に備えたロール延伸装置を用いて、未延伸フィルムについて縦延伸を行った。
　その際、各ロールの温度としては、評価に用いる樹脂組成物のＴＧ”ｍａｘ（℃）を基準にして、予熱ロール温度：（ＴＧ”ｍａｘ＋２０）℃、低速側延伸ロール温度：（ＴＧ”ｍａｘ＋４０）℃、赤外線ヒーターの出力：６０〜８０％、高速側延伸ロール温度：（ＴＧ”ｍａｘ＋２０）℃、搬送ロール温度：（ＴＧ”ｍａｘ）℃とした。また、１対の延伸ロール間の距離は２００ｍｍとした。また、この温度条件下にて、高速側・低速側延伸ロールの周速差は２．５倍とした。
　【０１４０】
　上述の縦延伸に連続して、インナーリターン式クリップを有するテンター式横延伸機を用いて、縦延伸されたフィルムについて横延伸を行った。
　ここで、インナーリターン式クリップとは、駆動チェーンに固定されたクリップが一連の横延伸操作を終え、延伸されたフィルムを離し、テンター装置内部を通って循環し、冷却装置にて冷却されながらターンし、再度テンター装置の入口に戻り、縦延伸後のフィルムを把持する、テンター装置用クリップのことを意味する。
　また、テンター装置として、フィルムの入り口側から、予熱部、横延伸部、熱固定部から構成されているものを用いた。
　テンター装置の内部の各部の温度は、それぞれ、評価に用いる樹脂組成物のＴＧ”ｍａｘ（℃）を基準として、予熱部：（ＴＧ”ｍａｘ＋２０）℃、延伸部：（ＴＧ”ｍａｘ＋３０）℃、熱固定部：（ＴＧ”ｍａｘ＋１０）℃とした。
　上述の条件にて、横延伸にて２．５倍に延伸し、平均厚さ４０ミクロンの二軸延伸フィルムを得た。
　【０１４１】
　未延伸フィルムに縦延伸及び横延伸を施して二軸延伸フィルムを得るうえで、フィルム延伸性評価として、下記評価（６−１）及び下記評価（６−２）を行った。
　【０１４２】
＜評価（６−１）＞
　横延伸による二軸延伸フィルムを調製する前の段階における縦延伸工程を経た縦延伸フィルムを、長さ１０００ｍｍの分サンプリングし、その長手方向の厚みのばらつきを評価した。
　具体的には、サンプリングした縦延伸フィルムについて、まず、その幅方向両端部より５０ｍｍの部分をトリミングし、トリミング後のフィルムから、幅方向長さ：５０ｍｍ、長手方向長さ：１０００ｍｍの短冊状フィルムを切り出し、この短冊状フィルムの長手方向の厚みを連続厚み計（アンリツ製）を用いて連続測定した。そして、連続測定された厚みの平均（μｍ）を求めた。
　そして、測定された厚みのうちの最大厚み（Ｄｍａｘ）の最小厚み（Ｄｍｉｎ）に対する割合（Ｄｍａｘ／Ｄｍｉｎ）を計算して、縦延伸フィルムの長手方向の厚みのばらつきを評価した。割合（Ｄｍａｘ／Ｄｍｉｎ）が大きいほど、ばらつきが大きいことを意味する。
　【０１４３】
＜評価（６−２）＞
　横延伸による二軸延伸フィルムを調製する段階における横延伸工程での延伸安定性について評価した。
　具体的には、テンターによる横延伸時のテンター内走行前のクリップ温度を、テンター装置に付随する冷却装置を用いることで、評価に用いた樹脂組成物の（ＴＧ”ｍａｘ−４０）℃から（ＴＧ”ｍａｘ＋２０）℃まで、２０℃刻みで変動させて、その４つの温度で横延伸を３時間継続した。
　そして、得られたフィルムの品質に応じて、４つの温度のどれにおいても、フィルムが破断するような不良現象を起こすことなく、安定した横延伸を継続することができた場合を「◎」と、４つの温度のうち（ＴＧ”ｍａｘ−４０）℃の温度においてのみ、クリップ近傍でのフィルム破断を生じただけで、他の温度では安定した横延伸を継続することができた場合を「○〜◎」と、４つの温度のうち１つにおいてのみ、クリップ近傍でのフィルム破断を生じただけで、他の温度では安定した横延伸を継続することができた場合を「○」と、４つの温度のうち２つ以上において、クリップ近傍でのフィルム破断が生じた場合を「×」と、評価した。
　なお、走行中のクリップ温度は、放射温度計を用いて測定した。その際、放射温度計は、放射温度計が備え付けられたクリップを停止させた状態において、接触式温度計で測定した温度と一致するように放射率を公正した上で、温度測定に用いた。また、測定精度を高めるために、クリップ表面に黒スプレー又は黒色耐熱テープを施工した上で、温度測定を行った。
　【０１４４】
［原料］
　後述する実施例及び比較例において使用した原料について以下に示す。
［［単量体］］
・メチルメタクリレート：旭化成ケミカルズ株式会社製
・Ｎ−フェニルマレイミド（ｐｈＭＩ）：株式会社日本触媒製
・Ｎ−シクロヘキシルマレイミド（ｃｈＭＩ）：株式会社日本触媒製
・２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチル（ＭＨＭＡ）：Ｃｏｍｂｉ　Ｂｌｏｃｋｓ社製
［［他の熱可塑性樹脂］］
・スタイラックＡＳ７８３（ＡＳ樹脂（アクリロニトリル−スチレン樹脂）、旭化成ケミカルズ株式会社製）
［［酸化防止剤］］
・イルガノックス１０１０（ＢＡＳＦ社製）
・アデカスタブＰＥＰ３６（ＡＤＥＫＡ製）
・アデカスタブＡＯ−４１２Ｓ（ＡＤＥＫＡ社製）
・トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト（和光純薬社製）
　【０１４５】
［製造例１−１］
　メチルメタクリレート（以下「ＭＭＡ」と記す）１４６．０ｋｇ、Ｎ−フェニルマレイミド１４．６ｋｇ（以下「ｐｈＭＩ」と記す）、Ｎ−シクロヘキシルマレイミド（以下「ｃｈＭＩ」と記す）２２．０ｋｇ、連鎖移動剤であるｎ−オクチルメルカプタンを０．２１ｋｇ、トルエン（以下「ＴＯＬ」と記す）１４７．０ｋｇを計量し、ジャケットによる温度調節装置と撹拌翼を具備した１．２５ｍ３の反応器に加え撹拌し、混合単量体溶液を得た。
　次いで、ＭＭＡ２７１．２ｋｇ、ｐｈＭＩ２７．１ｋｇ、ｃｈＭＩ４０．９ｋｇ、ＴＯＬ２７３．０ｋｇを計量して、タンク１に加え撹拌し、追添用混合単量体溶液を得た。さらに、タンク２にＭＭＡ５８．０ｋｇを計量した。
　反応器、タンク１、タンク２のそれぞれについて１０Ｌ／分の速度で窒素によるバブリングを３０分間実施し、溶存酸素を除去した。
　その後、５０ｒｐｍで撹拌しながら反応器内温を９５℃に上昇させ、ｔ−ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート０．３５ｋｇをＴＯＬ４．６５ｋｇに溶解させた重合開始剤溶液を（１）〜（５）のプロファイルにて添加し重合を行った。
　原料溶液温度が１００℃に到達したところで、開始剤溶液を
　（１）０．０〜０．５時間：フィード速度２．０ｋｇ／時
　（２）０．５〜３．５時間：フィード速度１．０ｋｇ／時
　（３）３．５〜４．５時間：フィード速度０．５ｋｇ／時
　（４）４．５〜６．０時間：フィード速度０．２５ｋｇ／時
　（５）６．０〜７．０時間：フィード速度０．１２５ｋｇ／時
　なお、重合中は反応器内の溶液温度をジャケットによる温度調節で１００±２℃で制御した。重合開始から３０分後、さらにタンク１から３０６ｋｇ／時の添加速度で追添用混合単量体溶液を添加した。
　次いで重合開始から３時間後にタンク２からＭＭＡを１１６ｋｇ／時の添加速度で３０分間かけて全量添加した。
　その後、３時間重合反応を継続し、主鎖に環構造を有するメタクリル系樹脂を含む重合溶液を得た。
　この重合溶液に、溶液中に含まれる重合体１００質量部に対して、０．２質量部のイルガノックス１０１０を撹拌下に添加した。
　その後、予め１７０℃に加熱された管状熱交換器と気化槽からなる濃縮装置に供給し、溶液中に含まれる重合体の濃度を７０質量％まで高めた。
　得られた重合溶液は、伝熱面積が０．２ｍ２である薄膜蒸発機に供給し、脱揮を行った。この際の装置内温度は２８０℃、供給量３０Ｌ／ｈｒ、回転数４００ｒｐｍ、真空度３０Ｔｏｒｒで実施し、脱揮後の重合物はギアポンプで昇圧し、ストランドダイから押し出され、水冷後、ペレット化して主鎖に環構造を有するメタクリル系樹脂（１−１）を得た。
　得られたペレット状のメタクリル系樹脂（１−１）の組成を確認したところ、ＭＭＡ、ｐｈＭＩ、ｃｈＭＩ各単量体由来の構造単位は、それぞれ、８１．３質量％、７．９質量％、１０．８質量％であった。また、重量平均分子量は１４９，０００であった。
　【０１４６】
［製造例１−２］
　製造例１−１において、使用する重合溶媒をトルエンからメチルイソブチルケトンに変更し、重合開始剤をｔ−ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネートから１，１−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロヘキサンに変更したこと以外は製造例１−１と同様の方法にて重合を行い、メタクリル系樹脂（１−２）を回収した。
　得られたメタクリル系樹脂（１−２）の組成を確認したところ、ＭＭＡ、ｐｈＭＩ、ｃｈＭＩ各単量体由来の構造単位は、それぞれ、８１．３質量％、７．９質量％、１０．８質量％であった。また、重量平均分子量は１８７，０００であった。
　【０１４７】
［製造例１−３］
　製造例１−２において、連鎖移動剤の使用量を０．６５ｋｇに変更すること以外は製造例１−２と同様の方法にて重合を行い、メタクリル系樹脂（１−３）を回収した。
　得られたメタクリル系樹脂（１−３）は重量平均分子量が１１５，０００であった。
　【０１４８】
［製造例１−４］
　製造例１−１において、初期に反応器に投入する混合単量体溶液の組成をＭＭＡ１７６．５ｋｇ、ｐｈＭＩ６．０ｋｇに、ｃｈＭＩ１０．３ｋｇ、ＴＯＬ１４７．０ｋｇに変更し、且つ、追添用混合単量体溶液の組成をＭＭＡ３２７．３ｋｇ、ｐｈＭＩ１１．２ｋｇ、ｃｈＭＩ１９．２ｋｇ、及びＴＯＬ２７３ｋｇに変更し、重合開始剤溶液の組成をｔ−ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート０．５２ｋｇ及びＴＯＬ４．４８ｋｇに変更した以外は製造例１と同様の方法にて重合を行い、メタクリル系樹脂（１−４）を回収した。
　得られたメタクリル系樹脂（１−４）の組成を確認したところ、ＭＭＡ、ｐｈＭＩ、ｃｈＭＩ各単量体由来の構造単位は、それぞれ、９０．３質量％、４．０質量％、５．７質量％であった。また、重量平均分子量は１５５，０００であった。
　【０１４９】
［製造例１−５］
　製造例１−１において、初期に反応器に投入する混合単量体溶液の組成をＭＭＡ１２３．０ｋｇ、ｐｈＭＩ２７．９ｋｇに、ｃｈＭＩ４１．８ｋｇ、ＴＯＬ１４７．０ｋｇに変更し、且つ、追添用混合単量体溶液の組成をＭＭＡ２２８．２ｋｇ、ｐｈＭＩ５１．７ｋｇ、ｃｈＭＩ７７．６ｋｇ、及びＴＯＬ２７３ｋｇに変更し、重合開始剤溶液の組成をｔ−ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート０．２７ｋｇ及びＴＯＬ４．７３ｋｇに変更し、加えて連鎖移動剤の使用量を０．１２ｋｇに変更した以外は製造例１と同様の方法にて重合を行い、メタクリル系樹脂（１−５）を回収した。
　得られたメタクリル系樹脂（１−５）の組成を確認したところ、ＭＭＡ、ｐｈＭＩ、ｃｈＭＩ各単量体由来の構造単位は、それぞれ、６３．３質量％、１５．８質量％、２０．９質量％であった。また、重量平均分子量は１３９，０００であった。
　【０１５０】
［製造例２］
　製造例１−１において、使用する重合溶媒をトルエンからメタキシレンに変更し、重合開始剤をｔ−ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネートから１，１−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロヘキサンに変更し、更にｎ−オクチルメルカプタンの添加量を０．１３ｋｇに変更し、更に重合温度を１２４℃に変更したこと以外は製造例１−１と同様の方法にて重合を行い、メタクリル系樹脂（２）を回収した。
　得られたメタクリル系樹脂（２）の組成を確認したところ、ＭＭＡ、ｐｈＭＩ、ｃｈＭＩ各単量体由来の構造単位は、それぞれ、８１．３質量％、７．９質量％、１０．８質量％であった。また、重量平均分子量は１５０，０００であった。
　【０１５１】
［製造例３］
　ＭＭＡ４５０．７ｋｇ、ｐｈＭＩ３９．８ｋｇ、ｃｈＭＩ５９．７ｋｇ、連鎖移動剤であるｎ−オクチルメルカプタン０．５４ｋｇ、メタキシレン４５０ｋｇを計量し、予め窒素置換した１．２５ｍ３反応器に加え、これらを撹拌し、混合単量体溶液を得た。
　次いで、反応器に１０Ｌ／分の速度で窒素によるバブリングを３０分間実施し、溶存酸素を除去した後、温度を９５℃に上昇させた。
　次いで、重合開始剤であるｔ−ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート０．３０ｋｇをメタキシレン３．８５ｋｇに溶解させた重合開始剤溶液を、０．８ｋｇ／時間の速度で追添することで重合をした。なお、重合中は反応器内の溶液温度をジャケットによる温度調節で１００±２℃で制御した。重合開始から１０時間経過した後、主鎖に環構造を有するメタクリル系樹脂を含む重合溶液を得た。この重合溶液を用いて、製造例１−１と同様に、濃縮、脱揮、並びに造粒を行いペレット状のＮ−置換マレイミド構造単位を有するメタクリル系樹脂（３）を得た。
　得られたメタクリル系樹脂（３）の組成を確認したところ、ＭＭＡ、ｐｈＭＩ、ｃｈＭＩ各単量体由来の構造単位は、それぞれ、８１．３質量％、７．９質量％、１０．８質量％であった。また、重量平均分子量は１４５，０００であった。
　【０１５２】
［製造例４］
　重合温度を１２４℃に変更した以外は製造例３と同様にして主鎖に環構造を有するメタクリル系樹脂を含む重合溶液を得た。この重合溶液を用いて、製造例１−１と同様に、濃縮、脱揮、並びに造粒を行いペレット状のＮ−置換マレイミド構造単位を有するメタクリル系樹脂（４）を得た。
　得られたメタクリル系樹脂（４）の組成を確認したところ、ＭＭＡ、ｐｈＭＩ、ｃｈＭＩ各単量体由来の構造単位は、それぞれ、８１．３質量％、７．９質量％、１０．８質量％であった。また、重量平均分子量は１３９，０００であった。
　【０１５３】
［製造例５］
　撹拌装置、ジャケットによる温度調節装置を付した１ｍ３の反応器に、１４９．６ｋｇのメタクリル酸メチル、３７．４ｋｇの２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチル、０．０４ｋｇトリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、１４９．０ｋｇのメチルイソブチルケトン、ｎ−ドデシルメルカプタン９０ｇを仕込み、原料溶液を調製した。これに窒素を通じつつ、撹拌し、反応器内温を９５℃まで昇温した。
　別途、重合開始剤として、ｔ−アミルパーオキシイソノナノエート０．５６ｋｇと３．６ｋｇのメチルイソブチルケトンを混合した開始剤溶液を調製した。
　原料溶液温度が９５℃に到達したところで、開始剤溶液を（１）〜（６）のプロファイルにて添加し重合を開始した。
　（１）０．０〜０．５時間：フィード速度２．０ｋｇ／時
　（２）０．５〜１．０時間：フィード速度１．０ｋｇ／時
　（３）１．０〜２．０時間：フィード速度０．８ｋｇ／時
　（４）２．０〜３．０時間：フィード速度０．７ｋｇ／時
　（５）３．０〜４．０時間：フィード速度０．３５ｋｇ／時
　（６）４．０〜７．０時間：フィード速度０．２７ｋｇ／時
　開始剤の添加が完了した後、さらに２時間反応させて重合反応を完結させた。
　重合反応中、内温は９５〜１００℃で制御した。
　得られた重合体溶液に、メチルイソブチルケトンを８５ｋｇと環化触媒として有機リン化合物であるリン酸ステアリル／リン酸ジステアリル混合物１７０ｇとを添加し、還流下、約９５〜１００℃で２時間、環化縮合反応を行った。
　次に得られた重合体溶液を、多管式熱交換機からなる加熱機にて２４０℃に加熱したのち、リアベント数１個、フォアベント数４個を有するベント付二軸押出機に導入することにより、脱揮を行いつつ環化反応を進行させた。
　二軸押出機では、樹脂換算で１５ｋｇ／時となるように、得られた共重合体溶液を供給し、バレル温度２６０℃、回転数１００ｒｐｍ、真空度１０〜３００Ｔｏｒｒの条件とした。その際、二軸押出機の後半部分に備え付けられた２つのサイドフィードより、触媒失活剤（２−エチルヘキシル酸亜鉛；日本化学産業株式会社製：製品名ニッカオクチックス亜鉛１８％）、及びＡＳ樹脂（旭化成ケミカルズ株式会社製、アクリロニトリル−スチレン樹脂、製品名：スタイラックＡＳ７８３）を投入した。
　尚、失活剤は、３０ｇ／時、ＡＳ樹脂は１．６５ｋｇ／時の供給速度にて添加した。
　二軸押出機で溶融混練を行った樹脂を、ストランドダイから押出し、水冷後ペレット化し、樹脂組成物（５）を得た。
　得られた樹脂組成物の組成を確認したところ、ラクトン環構造単位の含有量は２８．３質量％であった。ラクトン環構造単位の含有量については、特開２００７−２９７６２０号公報に記載の方法に従い求めた。また、得られた樹脂組成物の重量平均分子量は１４８，０００であった。
　【０１５４】
［製造例６］
　予め内部を窒素にて置換した、攪拌装置、温度センサー、冷却管、窒素ガス導入管を備えた３０リットル反応器に、メタクリル酸メチル８ｋｇ、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチル２ｋｇ、トルエン１０ｋｇ、有機リン化合物としてトリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト２．０ｇを仕込んだ。
　その後、窒素ガスを導入しながら、１００℃まで昇温し、重合開始剤として、ｔ−アミルパーオキシイソノナノエート５ｇを添加すると同時に、ｔ−アミルパーオキシイソノナノエート１０ｇを含むトルエン溶液を２時間かけて滴下しながら、還流下、約１０５〜１１０℃で溶液重合を行い、さらに４時間、重合を継続した。
　得られた重合体溶液に、環化触媒として有機リン化合物であるリン酸ステアリル／リン酸ジステアリル混合物３０ｇを添加し、還流下、約９０〜１０２℃で２時間、環化縮合反応を行った。
　次に得られた共重合体を含む溶液を多管式熱交換機からなる加熱機にて２４０℃に加熱することと、脱揮用に複数のベント口と下流に複数のサイドフィード口を装備した二軸押出機に導入することにより脱揮を行いつつ環化反応を進行させた。二軸押出機では、樹脂換算で２ｋｇ／時となるように、得られた共重合体溶液を供給し、バレル温度２６０℃、回転数１００ｒｐｍ、真空度１０Ｔｏｒｒ〜３００Ｔｏｒｒの条件にて行った。その際、二軸押出機の後半部分に備え付けられた２つのサイドフィードより酸化防止剤（ＢＡＳＦ社製イルガノックス１０１０）、触媒失活剤（２−エチルヘキシル酸亜鉛；日本化学産業株式会社製：製品名ニッカオクチックス亜鉛１８％）を投入した。酸化防止剤及び触媒失活剤は重合体に対してともに４ｇ／時の供給速度にて添加し、溶融混練を行い、ストランドダイから押出し、水冷後ペレット化し、樹脂組成物（６）を得た。
　得られた組成物の組成を確認したところ、ラクトン環構造単位の含有量は３０．７質量％であった。尚、ラクトン環構造単位の含有量については、特開２００７−２９７６２０号公報に記載の方法に従い求めた。また、得られた組成物は重量平均分子量が１２９，０００であった。
　【０１５５】
［実施例１］
（メタクリル系樹脂組成物の調製）
　製造例１−１にて得られたメタクリル系樹脂（１−１）を９０℃、５時間真空乾燥し、窒素雰囲気下にて３０℃まで冷却し、組成物の調製に用いた。
　予め窒素置換されたタンブラー型ミキサーを用いて、メタクリル系樹脂（１−１）を１００質量部と、アデカスタブＰＥＰ３６を０．１５質量部、並びにアデカスタブＡＯ−４１２Ｓを０．０５質量部とからなる混合物を調製した。
　露点を−３０℃に、且つ温度を８０℃に調整した除湿空気を利用し、得られた混合物を５８ｍｍφベント付二軸押出機に供給し溶融混練を行った。その際、二軸押出機に附帯する原料ポッパーの下部には、窒素導入ラインを設けて、押出機内に窒素を導入しながら行った。原料ホッパー下での酸素濃度を測定したところ、約１容量％であった。
　運転条件としては、押出機下部及びダイ設定温度２７０℃、回転数２００ｒｐｍ、ベント部での真空度は２００Ｔｏｒｒ、吐出量２０ｋｇ／時の条件にて実施した。
　溶融混練された樹脂組成物は、多孔ダイを通じてストランド状に押出され、予め５０℃に加温された冷却水が満たされた冷却バスに導入し冷却固化させ、カッターにより裁断され、ペレット状のメタクリル系樹脂組成物を得た。
　重量平均分子量は１４２，０００、ＴＧ”ｍａｘは１３３℃、（Ｓｍ２）は５６μ秒、（Ｓｍ２−Ｓｒ２）は４０μ秒、（Ｓｍ２−Ｓｍ１）は３０μ秒であり、光弾性係数は０．２×１０−１２Ｐａ−１であった。
　【０１５６】
［実施例２］
　製造例１−１で得られたメタクリル系樹脂を製造例１−２で得られたメタクリル系樹脂（１−２）に変更した以外は実施例１と同様にしてメタクリル系樹脂組成物を調製した。
　重量平均分子量は１６２，０００、ＴＧ”ｍａｘは１３２℃、（Ｓｍ２）は６０μ秒、（Ｓｍ２−Ｓｒ２）は４４μ秒、（Ｓｍ２−Ｓｍ１）は３６μ秒であり、光弾性係数は０．２×１０−１２Ｐａ−１であった。
　【０１５７】
［実施例３］
　製造例１−１で得られたメタクリル系樹脂を製造例１−３で得られたメタクリル系樹脂（１−３）に変更した以外は実施例１と同様にしてメタクリル系樹脂組成物を調製した。
　重量平均分子量は１０８，０００、ＴＧ”ｍａｘは１３２℃、（Ｓｍ２）は８６μ秒、（Ｓｍ２−Ｓｒ２）は６９μ秒、（Ｓｍ２−Ｓｍ１）は５９μ秒であり、光弾性係数は０．２×１０−１２Ｐａ−１であった。
　【０１５８】
［実施例４］
　製造例１−１で得られたメタクリル系樹脂を製造例１−４で得られたメタクリル系樹脂（１−４）に変更した以外は実施例１と同様にしてメタクリル系樹脂組成物を調製した。
　重量平均分子量は１４１，０００、ＴＧ”ｍａｘは１２０℃、（Ｓｍ２）は７５μ秒、（Ｓｍ２−Ｓｒ２）は５５μ秒、（Ｓｍ２−Ｓｍ１）は４５μ秒であり、光弾性係数は０．４×１０−１２Ｐａ−１であった。
　【０１５９】
［実施例５］
　製造例１−１で得られたメタクリル系樹脂を製造例１−５で得られたメタクリル系樹脂（１−５）に変更した以外は実施例１と同様にしてメタクリル系樹脂組成物を調製した。
　重量平均分子量は１２３，０００、ＴＧ”ｍａｘは１５０℃、（Ｓｍ２）は８１μ秒、（Ｓｍ２−Ｓｒ２）は６７μ秒、（Ｓｍ２−Ｓｍ１）は５９μ秒であり、光弾性係数は０．４×１０−１２Ｐａ−１であった。
　【０１６０】
［実施例６］
　製造例１−１で得られたメタクリル系樹脂を製造例２で得られたメタクリル系樹脂（２）に変更した以外は実施例１と同様にしてメタクリル系樹脂組成物を調製した。
　重量平均分子量は１４３，０００、ＴＧ”ｍａｘは１３２℃、（Ｓｍ２）は７９μ秒、（Ｓｍ２−Ｓｒ２）は６２μ秒、（Ｓｍ２−Ｓｍ１）は５３μ秒であり、光弾性係数は０．２×１０−１２Ｐａ−１であった。
　【０１６１】
［実施例７］
　製造例１−１で得られたメタクリル系樹脂を製造例３で得られたメタクリル系樹脂（３）に変更した以外は実施例１と同様にしてメタクリル系樹脂組成物を調製した。
　重量平均分子量は１３７，０００、ＴＧ”ｍａｘは１３３℃、（Ｓｍ２）は８３μ秒、（Ｓｍ２−Ｓｒ２）は６８μ秒、（Ｓｍ２−Ｓｍ１）は５７μ秒であり、光弾性係数は０．２×１０−１２Ｐａ−１であった。
　【０１６２】
［比較例１］
　製造例１で得られたメタクリル系樹脂に代えて製造例４で得られたメタクリル系樹脂（４）を用いた以外は実施例１と同様にして樹脂組成物を調製した。
　重量平均分子量は１３１，０００、ＴＧ”ｍａｘは１３１℃、（Ｓｍ２）は１０２μ秒、（Ｓｍ２−Ｓｒ２）は８４μ秒、（Ｓｍ２−Ｓｍ１）は７４μ秒であり、光弾性係数は０．２×１０−１２Ｐａ−１であった。
　【０１６３】
［実施例８］
　製造例１−１で得られたメタクリル系樹脂に代えて製造例５で得られた樹脂組成物（５）を用いた以外は実施例１と同様にしてメタクリル系樹脂組成物を調製した。
　重量平均分子量は１３９，０００、ＴＧ”ｍａｘは１２３℃、（Ｓｍ２）は８９μ秒、（Ｓｍ２−Ｓ２ｒ）は７３μ秒、（Ｓｍ２−Ｓｍ１）は６１μ秒であり、光弾性係数は１．５×１０−１２Ｐａ−１であった。
　【０１６４】
［比較例２］
　製造例５で得られたメタクリル系樹脂に代えて製造例６で得られた樹脂組成物（６）を用いた以外は実施例１と同様にして樹脂組成物を調製した。
　重量平均分子量は１２１，０００、ＴＧ”ｍａｘは１２６℃、（Ｓｍ２）は１０５μ秒、（Ｓｍ２−Ｓｒ２）は８９μ秒、（Ｓｍ２−Ｓｍ１）は７９μ秒であり、光弾性係数は２．２×１０−１２Ｐａ−１であった。
　【０１６５】
［比較例３］
　製造例１−１で得られたメタクリル系樹脂に代えて、ポリメチルメタクリレート（製品名：デルペット８０Ｎ、旭化成製）をそのまま利用した。ＴＧ”ｍａｘは１１５℃、（Ｓｍ２）は１０７μ秒、（Ｓｍ２−Ｓｒ２）は８５μ秒、（Ｓｍ２−Ｓｍ１）は８１μ秒であり、光弾性係数は５．０×１０−１２Ｐａ−１であった。
　【０１６６】
［比較例４］
　特公昭６３−１９６４号公報に記載の方法に従い、メタクリル酸メチル−無水マレイン酸−スチレン共重合体（共重合体Ａ）を得た。
　得られたメタクリル酸メチル−無水マレイン酸−スチレン共重合体は、メタクリル酸メチル７４質量％、無水マレイン酸１０質量％、スチレン１６質量％であり、重量平均分子量は１２１，０００であった。
　製造例１−１で得られたメタクリル系樹脂に代えて、上記で得られた共重合体Ａを用いた以外は実施例１と同様にして樹脂組成物を調製した。
　重量平均分子量は１１９，０００、ＴＧ”ｍａｘは１２５℃、（Ｓｍ２）は９５μ秒、（Ｓｍ２−Ｓｒ２）は７４μ秒、（Ｓｍ２−Ｓｍ１）は７０μ秒であり、光弾性係数は２．５×１０−１２Ｐａ−１であった。
　【０１６７】
　【表１】
　【産業上の利用可能性】
　【０１６８】
　本発明のメタクリル系樹脂組成物は、透明性に優れ、且つ、耐熱性、耐候性が良好であり、さらにその複屈折性が高度に制御されていることから、光学材料として、例えば、液晶ディスプレイ、プラズマディスプレイ、有機ＥＬディスプレイ、フィールドエミッションディスプレイ、リアプロジェクションテレビ等のディスプレイに用いられる偏光板保護フィルム、１／４波長板、１／２波長板等の位相差板、視野角制御フィルム等の液晶光学補償フィルム、ディスプレイ前面板、ディスプレイ基板、レンズ等、また、太陽電池に用いられる透明基板、タッチパネル等の透明導電性基板、更には光通信システム、光交換システム、光計測システムの分野において、導波路、レンズ、レンズアレイ、光ファイバー、光ファイバーの被覆材料、ＬＥＤのレンズ、レンズカバーなどにも好適に用いることができる。
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】
　主鎖に環構造を有する構造単位（Ｘ）
として
をメタクリル系樹脂を１００質量％として５〜４０質量％含み、メタクリル酸メチル単量体及びＮ−置換マレイミド単量体と共重合可能な他の単量体由来の構造単位を、メタクリル系樹脂を１００質量％として０〜２０質量％含む
　動的粘弾性測定により求められる損失弾性率の温度分散スペクトルにおいて極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）が１２０〜１６０℃であり、
　パルスＮＭＲを用いてソリッドエコー法により高運動性成分と低運動性成分との２成分に分離して求められる、前記極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２）が、
５６
８６
り、
　
前記スピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２）と、パルスＮＭＲを用いてソリッドエコー法により高運動性成分と低運動性成分との２成分に分離して求められる、前記極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度における低運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｒ２）との差（Ｓｍ２−Ｓｒ２）が４０〜６９μ秒であり、
　
前記スピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２）と、パルスＮＭＲを用いてソリッドエコー法により高運動性成分と低運動性成分との２成分に分離して求められる、前記極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ１）との差（Ｓｍ２−Ｓｍ１）が、３０〜５９μ秒であ
ことを特徴とするメタクリル系樹脂組成物。
　【請求項２】
（削除）
　【請求項３】
（削除）
　【請求項４】
（削除）
　【請求項５】
　
主鎖に環構造を有する構造単位（Ｘ）として
前記メタクリル系樹脂を１００質量％として５〜４０質量％含み、メタクリル酸メチル単量体及びヒドロキシ基を有するアクリル酸系単量体と共重合可能な他の単量体由来の構造単位を、メタクリル系樹脂を１００質量％として０〜２０質量％含むメタクリル系樹脂を含むメタクリル系樹脂組成物であり、
　
動的粘弾性測定により求められる損失弾性率の温度分散スペクトルにおいて極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）が１２０〜１６０℃であり、
　
パルスＮＭＲを用いてソリッドエコー法により高運動性成分と低運動性成分との２成分に分離して求められる、前記極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）より４０℃高い温度における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２）が、５５〜８９μ秒であり、
　
前記スピン−スピン緩和時間（Ｓｍ２）と、パルスＮＭＲを用いてソリッドエコー法により高運動性成分と低運動性成分との２成分に分離して求められる、前記極大値を示す温度（ＴＧ”ｍａｘ）における高運動性成分のスピン−スピン緩和時間（Ｓｍ１）との差（Ｓｍ２−Ｓｍ１）が、３０〜６１μ秒である
ことを特徴とする
　【請求項６】
　光弾性係数の絶対値が、２．０×１０−１２Ｐａ−１以下である、請求項
１
　【請求項７】
　光弾性係数の絶対値が、１．０×１０−１２Ｐａ−１以下である、請求項６に記載のメタクリル系樹脂組成物。
　【請求項８】
　
光弾性係数の絶対値が、２．０×１０−１２Ｐａ−１以下である、請求項５に記載のメタクリル系樹脂組成物。
　【請求項９】
　
光弾性係数の絶対値が、１．０×１０−１２Ｐａ−１以下である、請求項８に記載のメタクリル系樹脂組成物。