【手続補正書】
【提出日】平成18年10月23日(2006.10.23)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
グラファイトを基材とする導電性の核と、前記核表面の一部または全体を被覆している少なくとも一層の被膜とを含む被覆粒子の均質混合物を製造する方法であって、前記被膜が、前記被覆粒子の核を構成する物質とは組成及び／又は物理的形状が異なる物質からなる相互作用剤を基材としており、更に前記方法が、前記グラファイト核を前記相互作用剤の粒子と一緒に粉砕する少なくとも一つの工程を含んでいて、その際のグラファイト粒子の平均サイズはＹ、相互作用剤粒子の平均サイズはＸで、その比Ｙ／Ｘが１未満であるような、前記製造方法。
【請求項２】
相互作用剤が、
−核を構成するグラファイトとは形状が異なるが、結晶度は同じ等級に属しているグラファイト；
−セラミック；
−フッ化物塩またはアルカリ土類フッ化物；
−金属及び合金；
−酸化物；
−室温で固体のポリマー；
からなる群より選択される、請求項１記載の方法。
【請求項３】
セラミックが、ＴｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＺｒＯ２、ＳｉＣ、Ｓｉ３Ｎ４タイプである、請求項２記載の方法。
【請求項４】
セラミックが、ＴｉＯ２及び／又はＺｒＯ２タイプである、請求項２記載の方法。
【請求項５】
フッ化物塩がＬｉＦであり、アルカリ土類フッ化物が（ＬｉＦ）ＣａＦ２である、請求項２〜４のいずれか１項に記載の方法。
【請求項６】
金属及び合金が、金属タイプの合金である、請求項２〜５のいずれか１項に記載の方法。
【請求項７】
金属及び合金が、Ｓｉ、Ｓｎ、Ａｇ及びＡｌからなる群の元素を一種含む金属合金である、請求項２〜６のいずれか１項に記載の方法。
【請求項８】
酸化物が、ＭｇＯ、Ｌｉ２ＣＯ３及びＳｉＯ２タイプの酸化物である、請求項２〜７のいずれか１項に記載の方法。
【請求項９】
ポリマーが、ハイブリッドな末端を有する四分枝ポリマーである、請求項２〜８のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１０】
ポリマーが、ハイブリッドなアクリレート末端及びアルコキシ又はビニルを有する四分枝ポリマーである、請求項２〜９のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１１】
ハイブリッドアクリレート末端がメタクリレートである、請求項１０記載の方法。
【請求項１２】
アルコキシが、炭素原子が１〜８個のアルコキシである、請求項１０または１１に記載の方法。
【請求項１３】
アルコキシが、メトキシまたはエトキシである、請求項１０または１１に記載の方法。
【請求項１４】
四分枝ポリマーの少なくとも一つの分枝は架橋結合することができる、請求項９〜１３のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１５】
四分枝ポリマーの少なくとも二つの分枝は架橋結合することができる、請求項９〜１４のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１６】
粉砕に供する粒子のサイズが、ＸがＹより少なくとも１５０％大きくなるように選択される、請求項１に記載の方法。
【請求項１７】
粉砕に供する粒子のサイズが、ＸがＹより少なくとも２００％大きくなるように選択される、請求項１に記載の方法。
【請求項１８】
核の表面の少なくとも１０％が被膜で被覆されている、請求項１に記載の方法。
【請求項１９】
核の表面の少なくとも８０％が被膜で被覆されている、請求項１に記載の方法。
【請求項２０】
得られた被覆粒子の均質混合物が、サイズ分布が単一のピークを有することを特徴とする、請求項１に記載の方法。
【請求項２１】
得られた被覆粒子の均質混合物が、ＭＩＣＲＯＴＲＡＣのマイクロトラックＸ１００装置で粒子サイズを測定して、サイズ分布が単一のピークを有すること、及び／又は、転化率が≧９０％であることを特徴とする、請求項１に記載の方法。
【請求項２２】
粉砕工程が、不活性雰囲気下で行われる、請求項１に記載の方法。
【請求項２３】
粉砕工程が、アルゴン、窒素及びそれらの混合物からなる群より選択された気体からなる雰囲気下で行われる、請求項１に記載の方法。
【請求項２４】
粉砕工程が、アルゴンの存在する不活性雰囲気下で行われる、請求項１に記載の方法。
【請求項２５】
粉砕工程が、２０℃〜１０００℃の温度で行われる、請求項１に記載の方法。
【請求項２６】
粉砕工程が、２５℃〜８００℃の温度で行われる、請求項１に記載の方法。
【請求項２７】
粉砕工程が、１０秒〜４時間の間で行われる、請求項１に記載の方法。
【請求項２８】
粉砕工程が、６０秒〜３時間の間で行われる、請求項１に記載の方法。
【請求項２９】
粉砕工程が、溶媒の存在下で行われる、請求項１に記載の方法。
【請求項３０】
粉砕工程が、水、有機溶媒、無機溶媒及びそれら少なくとも二種の混合物からなる群より選択された溶媒の存在下で行われる、請求項１に記載の方法。
【請求項３１】
粉砕工程が、水、ケトン、アルケン、アルカン及びアルコールからなる群より選択された溶媒の存在下で行われる、請求項１に記載の方法。
【請求項３２】
粉砕工程が、水、アセトン、トルエン、ヘプタン、メートルノール及びそれらと水との混合物からなる群より選択された溶媒の存在下で行われる、請求項１に記載の方法。
【請求項３３】
使用する溶媒が水である、請求項１に記載の方法。
【請求項３４】
使用する溶媒の量が、粉砕に供する粒子混合物中に存在する被膜−粒子の総重量基準で１〜１０重量％で表される、請求項２９に記載の方法。
【請求項３５】
使用する溶媒の量が、粉砕に供する粒子混合物中に存在する被膜−粒子の総重量基準で２〜５重量％で表される、請求項２９に記載の方法。
【請求項３６】
サイズＸの粒子及び／又はサイズＹの粒子が、円筒、角柱及び／又はブレード形である、請求項１に記載の方法。
【請求項３７】
Ｘ／Ｙ比が０．１７〜０．６の間にある、請求項１に記載の方法。
【請求項３８】
Ｘ／Ｙ比が０．２５〜０．３５の間にある、請求項１に記載の方法。
【請求項３９】
粉砕が、機械的に行われる、請求項１に記載の方法。
【請求項４０】
粉砕が、機械的に、ＨＥＢＭ、ジェットエアーミル、ホソカワ型の機械−融解、ハイブリッド化及び／又はこれらの技術を併用することによって行われる、請求項１に記載の方法。
【請求項４１】
粉砕が、機械的に、ＨＥＢＭ、ジェットエアーミル、ホソカワ型の機械−融解、ＮＡＲ−日本が販売しているＮＨＳ−Ｏシステムを使用するハイブリッド化及び／又はこれらの技術を併用することによって行われる、請求項１に記載の方法。
【請求項４２】
装置の回転速度を２０００〜３０００回転／分とする、機械−融解によって行う、請求項３９記載の方法。
【請求項４３】
装置の回転速度を２３００〜２７００回転／分とする、機械−融解によって行う、請求項３９記載の方法。
【請求項４４】
１０分〜２１０分の間で行う、請求項４２記載の方法。
【請求項４５】
１５分〜６０分の間で行う、請求項４２記載の方法。
【請求項４６】
得られた混合物の粒子が長円形である、請求項１に記載の方法。
【請求項４７】
得られた粒子混合物のタップ密度が、前記方法の開始時に使用したサイズＸの粒子のタップ密度よりも少なくとも２倍高い、請求項１に記載の方法。
【請求項４８】
最終生成物のタップ密度が＞０．９ｇ／ｃｃである、請求項４７記載の方法。
【請求項４９】
最終生成物のタップ密度が≧１ｇ／ｃｃである、請求項４７記載の方法。
【請求項５０】
サイズＸの粒子の比表面積（ＢＥＴ）が、１〜５０ｍ２／ｇである、請求項１に記載の方法。
【請求項５１】
サイズＸの粒子の比表面積（ＢＥＴ）が、２〜１０ｍ２／ｇである、請求項１に記載の方法。
【請求項５２】
グラファイトＹの比表面積（ＢＥＴ）が、５〜８００ｍ２／ｇである、請求項１に記載の方法。
【請求項５３】
グラファイトＹの比表面積（ＢＥＴ）が、１０〜５００ｍ２／ｇである、請求項１に記載の方法。
【請求項５４】
平均サイズＹの粒子が、本明細書中でサイズＹｃの粒子と称するセラミック粒子である、請求項１に記載の方法。
【請求項５５】
Ｙｃ／Ｘが１未満である、請求項５４記載の方法。
【請求項５６】
Ｙｃ／Ｘが１未満で、前記比が０．０００８〜０．００７である、請求項５４記載の方法。
【請求項５７】
セラミックが電子伝導性である、請求項５４に記載の方法。
【請求項５８】
セラミックが電子伝導性であり、窒化物からなる群より選択される、請求項５４に記載の方法。
【請求項５９】
セラミックが電子伝導性であり、ＴｉＮ及びＧａＮからなる群より選択される、請求項５４に記載の方法。
【請求項６０】
セラミックが非電子伝導性である、請求項５２に記載の方法。
【請求項６１】
セラミックが非電子伝導性であり、Ａｌ２Ｏ３及びＢａＴｉＯ３からなる群より選択される、請求項５２に記載の方法。
【請求項６２】
セラミックが半電子伝導性である、請求項５２に記載の方法。
【請求項６３】
セラミックが半電子伝導性であり、ＳｉＣまたはＢａＴｉＯ３からなる群より選択される、請求項５２に記載の方法。
【請求項６４】
セラミック粒子の平均サイズＹｃが、１０ｎｍ＜Ｙｃ＜１μｍである、請求項５２に記載の方法。
【請求項６５】
セラミック粒子の平均サイズＹｃが、５０ｎｍ＜Ｙｃ＜１５０ｎｍである、請求項５２に記載の方法。
【請求項６６】
平均サイズＹの粒子が、少なくともその一部がＡｌ、Ｓｎ、Ａｇ、Ｓｉまたは少なくともそれら二種の混合物からなる合金の粒子（本明細書中でサイズＹａの粒子と称する）である、請求項１に記載の方法。
【請求項６７】
比Ｙａ／Ｘ比が、０．００５＞Ｙａ／Ｘ＞０．２である、請求項６６記載の方法。
【請求項６８】
比Ｙａ／Ｘ比が、０．００７＞Ｙａ／Ｘ＞０．０００８である、請求項６６記載の方法。
【請求項６９】
請求項１にしたがって被覆粒子の均質混合物を製造する方法において、前記被覆粒子が、グラファイトを基材とする導電性の核と、前記核を部分的または完全に覆う少なくとも二層の被膜とを含み、第一の粉砕工程で得られた前記被膜粒子は、第一の粉砕工程において使用された相互作用剤と同一または異なる相互作用剤の存在下で第二の粉砕工程に供され、第二の相互作用剤粒子の平均サイズは、第一の粉砕工程で得られた被覆粒子のサイズよりも小さい、前記方法。
【請求項７０】
製造された被覆粒子が、グラファイトを基材とする導電性核と、前記核を部分的または完全に覆う少なくとも三層の被膜を含み、第二の粉砕工程で得られた前記被膜粒子は、始めの二回の粉砕工程において使用された相互作用剤と同一または異なる相互作用剤の存在下で第三の粉砕工程に供され、第三の相互作用剤粒子の平均サイズは、第二の粉砕工程で得られた被覆粒子のサイズより小さい、請求項６９記載の方法。
【請求項７１】
請求項１に記載の方法により得ることのできる被覆粒子。
【請求項７２】
少なくともその一部がグラファイトからなる核を含有する粒子であって、グラファイト、セラミック、金属、合金、及び、少なくともそれら二種の混合物からなる群より選択された相互作用剤から得られた物質の少なくとも一層で連続的または不連続的に被覆されている前記粒子。
【請求項７３】
少なくともその一部がグラファイトからなる核を含有する粒子であって、グラファイト、セラミック、金属、金属タイプの合金、及び、少なくともそれら二種の混合物からなる群より選択された相互作用剤から得られた物質の少なくとも一層で連続的または不連続的に被覆されている前記粒子。
【請求項７４】
純度が９５％より高いグラファイト核からなる、請求項６９に記載の粒子。
【請求項７５】
核中に存在する不純物が、前記粒子の電子的特性を妨げない、請求項７４記載の粒子。
【請求項７６】
核の被膜が、グラファイト核中に存在する不純物によって電子的妨害が発生するのを抑止する、請求項７５記載の粒子。
【請求項７７】
核のサイズが７〜１００マイクロメートルである、請求項７１に記載の粒子。
【請求項７８】
核のサイズが１０〜３０マイクロメートルである、請求項７１に記載の粒子。
【請求項７９】
核の被膜がグラファイトでできており、その平均厚さが１〜５マイクロメートルである、請求項７１に記載の粒子。
【請求項８０】
核の被膜がセラミックでできており、その平均厚さが５０〜１５０ナノメートルである、請求項７１に記載の粒子。
【請求項８１】
核が、連続的及び／又は不連続的な二層で被覆されている、請求項７１に記載の粒子。
【請求項８２】
核が、連続的及び／又は不連続的な二層で被覆されており、それら各層のそれぞれの厚さＥ１及びＥ２は、５０ナノメートル〜５マイクロメートルである、請求項７１に記載の粒子。
【請求項８３】
二層がそれぞれ異なる物質からなる、請求項８１記載の粒子。
【請求項８４】
核が三層で被覆されており、それら三層のそれぞれの厚さＥ１、Ｅ２、Ｅ３は、５０ナノメートル〜５マイクロメートルであり、三層の厚さの合計は、１０マイクロメートル未満である、請求項７１に記載の粒子。
【請求項８５】
三層がそれぞれ異なる物質からなる、請求項８４記載の粒子。
【請求項８６】
グラファイトコアからなる、請求項７１に記載の粒子であって、外面の少なくとも８０％が前記被膜で被覆されている前記粒子。
【請求項８７】
請求項１に記載された方法を実行することによって得られる粒子混合物であって、下記の特性；
−１０−２２〜１０３Ｏｈｍ−１・ｃｍ−１の電子伝導性：及び
−［−５０％、＋５０％］に限られた粒子サイズの分布
の少なくとも一つを有する前記粒子混合物。
【請求項８８】
核がグラファイトから成り、被膜が金属タイプであり、及び電子伝導性が３００Ｏｈｍ−１・ｃｍ−１より高い、請求項８７記載の粒子混合物。
【請求項８９】
被膜がアルミニウムから成り、電子伝導性が３５０Ｏｈｍ−１・ｃｍ−１より高い、請求項８８記載の粒子混合物。
【請求項９０】
被膜がアルミニウムから成り、電子伝導性が約３７７×１０３Ｏｈｍ−１・ｃｍ−１より高い、請求項８８記載の粒子混合物。
【請求項９１】
９５％より高い純度をもつグラファイト核からなる、請求項７２記載の粒子。
【請求項９２】
核中に存在する不純物が粒子の電気的特性に対して干渉しない、請求項９１記載の粒子。
【請求項９３】
核の被膜が、グラファイト核中に存在する不純物により生ずる電気的干渉を中和する、請求項９２記載の粒子。
【請求項９４】
核のサイズが、７〜１００マイクロメートルである、請求項７２記載の粒子。
【請求項９５】
核のサイズが、１０〜３０マイクロメートルである、請求項７２記載の粒子。
【請求項９６】
核の被膜がグラファイトでできており、１〜５マイクロメートルの平均厚さを有する、請求項７２記載の粒子。
【請求項９７】
核の被膜がセラミックでできており、５０〜１５０ナノメートルの平均厚さを有する、請求項７２記載の粒子。
【請求項９８】
核が、連続的及び／又は不連続的な二層で被覆されており、それら各層のそれぞれの厚さＥ１及びＥ２は、５０ナノメートル〜５マイクロメートルである、請求項７２に記載の粒子。
【請求項９９】
二層がそれぞれ異なる物質からなる、請求項９８記載の粒子。
【請求項１００】
核が三層で被覆されており、それら三層のそれぞれの厚さＥ１、Ｅ２、Ｅ３は、５０ナノメートル〜５マイクロメートルであり、三層の厚さの合計は、１０マイクロメートル未満である、請求項７２に記載の粒子。
【請求項１０１】
三層がそれぞれ異なる物質からなる、請求項１００記載の粒子。
【請求項１０２】
グラファイトコアからなる、請求項７２に記載の粒子であって、外面の少なくとも８０％が前記被膜で被覆されている前記粒子。
【請求項１０３】
請求項７２に記載の粒子の混合物であって、下記の特性；
−１０−２２〜１０３Ｏｈｍ−１・ｃｍ−１の電子伝導性：及び
−［−５０％、＋５０％］に限られた粒子サイズの分布
の少なくとも一つを有する前記粒子混合物。
【請求項１０４】
核がグラファイトから成り、被膜が金属タイプであり、及び電子伝導性が３００Ｏｈｍ−１・ｃｍ−１より高い、請求項１０３記載の粒子混合物。
【請求項１０５】
被膜がアルミニウムから成り、電子伝導性が３５０Ｏｈｍ−１・ｃｍ−１より高い、請求項８８記載の粒子混合物。
【請求項１０６】
被膜がアルミニウムから成り、電子伝導性が約３７７×１０３Ｏｈｍ−１・ｃｍ−１より高い、請求項１０４記載の粒子混合物。
【請求項１０７】
請求項８９記載の粒子の、発電機の電極用絶縁材料または導体としての使用。
【請求項１０８】
ＣｅＯ２、Ｌｉ３ＰＯ４、グラファイト−Ａｇ及び／又はＭｇＯ−グラファイトで被覆された請求項８７に記載の粒子の、燃料電池における使用。
【請求項１０９】
ポリマー−グラファイトで被覆された請求項１０７に記載の粒子の被覆における使用。
【請求項１１０】
ポリマー−グラファイトで被覆された請求項１０７に記載の粒子の塗料における使用。
【請求項１１１】
請求項１０５記載の粒子の、発電機の電極用絶縁材料または導体としての使用。
【請求項１１２】
ＣｅＯ２、Ｌｉ３ＰＯ４、グラファイト−Ａｇ及び／又はＭｇＯ−グラファイトで被覆された請求項１０３に記載の粒子の、燃料電池における使用。
【請求項１１３】
ポリマー−グラファイトで被覆された請求項１１１に記載の粒子の被覆における使用。
【請求項１１４】
ポリマー−グラファイトで被覆された請求項１１１に記載の粒子の塗料における使用。