【手続補正書】
【提出日】平成18年10月13日(2006.10.13)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
流動接触分解ユニット（ＦＣＣＵ）の再生区域から誘導される廃ガスの中の還元された気相の窒素種の含量を減少させる方法において、該方法は、ＦＣＣ工程中ＦＣＣＵの再生区域から放出される再生区域の廃ガス中に含まれる還元された気相の窒素種を、接触分解条件下において、該還元された気相の窒素種を酸化する触媒／添加物組成物と、該酸化触媒／添加物組成物が存在しない場合の廃ガス中に存在する還元された気相の窒素種の含量に比べ廃ガス中に存在する還元された気相の窒素種の含量を減少させるのに十分な量で接触させる工程を含んで成り、該酸化触媒／添加物組成物は平均粒径が５０〜２００μｍであり、接触分解条件下において廃ガス中の還元された気相の窒素種を酸化して分子状の窒素にする能力をもっていることを特徴とする方法。
【請求項２】
該酸化触媒／添加物組成物は接触分解触媒の循環している在庫と一緒にＦＣＣＵを通して循環させられることを特徴とする請求項１記載の方法。
【請求項３】
該酸化触媒／添加物組成物のＦＣＣＵの再生区域中における滞留時間は在庫の分解触媒に比べて実質的に接触分解触媒の在庫と同じであることを特徴とする請求項２記載の方法。
【請求項４】
該酸化触媒／添加物組成物のＦＣＣＵの再生区域中における滞留時間は接触分解触媒の在庫に比べて同じであることを特徴とする請求項３記載の方法。
【請求項５】
該再生区域は部分燃焼方式で操作されていることを特徴とする請求項１記載の方法。
【請求項６】
該再生区域は不完全燃焼方式で操作されていることを特徴とする請求項１記載の方法。
【請求項７】
還元された気相の窒素種の含量が減少した該再生区域の廃ガスをＣＯボイラーに通し、ＮＯxの発生量が減少した廃ガスを大気中に放出する工程をさらに含むことを特徴とする請求項１記載の方法。
【請求項８】
該ＣＯボイラーは低ＮＯxＣＯボイラーであることを特徴とする請求項７記載の方法。
【請求項９】
流動接触分解ユニット（ＦＣＣＵ）の再生区域から誘導される廃ガスの中の還元された気相の窒素種の含量を減少させる方法において、該方法は、ＦＣＣ工程中ＦＣＣＵの再生区域から放出される還元された気相の窒素種を含む廃ガスを、該還元された気相の窒素種を酸化する触媒／添加物組成物と、該酸化触媒／添加物組成物が存在しない場合の廃ガス中に存在する還元された気相の窒素種の含量に比べ廃ガス中に存在する還元された気相の窒素種の含量を減少させるのに十分な量で接触させる工程を含んで成り、該酸化触媒／添加物組成物は分解触媒の在庫と一緒にＦＣＣＵを通して循環させられ、接触分解条件下において廃ガス中の還元された気相の窒素種を酸化して分子状の窒素にする能力をもっていることを特徴とする方法。
【請求項１０】
該酸化触媒／添加物組成物は分解触媒の在庫と同時にＦＣＣＵを通して循環させられることを特徴とする請求項９記載の方法。
【請求項１１】
該酸化触媒／添加物組成物のＦＣＣＵの再生区域中における滞留時間は分解触媒の在庫に比べて実質的に同じであることを特徴とする請求項９記載の方法。
【請求項１２】
該酸化触媒／添加物組成物のＦＣＣＵの再生区域中における滞留時間は分解触媒の在庫に比べて同じであることを特徴とする請求項９記載の方法。
【請求項１３】
該酸化触媒／添加物組成物は粒径が５０〜２００μｍであることを特徴とする請求項９記載の方法。
【請求項１４】
該ＦＣＣＵの再生区域は部分燃焼または不完全燃焼方式で操作されていることを特徴とする請求項９記載の方法。
【請求項１５】
還元された気相の窒素種の含量が減少した該再生区域の廃ガスをＣＯボイラーに通し、ＮＯxの含量が減少した廃ガスを大気中に放出する工程をさらに含むことを特徴とする請求項９記載の方法。
【請求項１６】
還元された気相の窒素種の含量が減少した該再生区域の廃ガスをＣＯボイラーに通し、ＮＯXの含量が減少した廃ガスを大気中に放出する工程をさらに含むことを特徴とする請求項１４記載の方法。
【請求項１７】
該ＣＯボイラーは低ＮＯxＣＯボイラーであることを特徴とする請求項１５または１６記載の方法。
【請求項１８】
触媒再生区域を部分燃焼または不完全燃焼方式で操作させながら、炭化水素供給原料の接触分解を行って低分子量の成分にする際のＮＯxの発生を減少させる方法において、該方法は、（ａ）接触分解ユニットの中を循環している接触分解触媒の在庫を還元された気相の窒素種を酸化する触媒／添加物と接触させ、（ｂ）炭化水素分解区域と部分燃焼または不完全燃焼方式で操作されている触媒再生区域との間で流動接触分解ユニットを通して分解触媒の在庫および酸化触媒／添加物組成物を循環させて還元された気相の窒素種を含む再生区域の廃ガスと接触させ、該酸化触媒／添加物組成物が存在しない場合に再生区域の廃ガス中に存在する還元された気相の窒素種の含量に比べ還元された気相の窒素種の含量が減少した再生区域の廃ガスをつくり、（ｃ）該再生区域の下手にＣＯボイラーを取り付け、これを再生区域の廃ガスを酸化するのに効果的な方法で操作し、（ｄ）再生区域の廃ガスをＣＯボイラーに通してＮＯx含量が減少した廃ガスを大気中に放出する工程を含んで成ることを特徴とする方法。
【請求項１９】
該再生区域の廃ガスを分離装置に通し、ＣＯボイラーに通す前に該分離装置中で該分解触媒と酸化触媒／添加物組成物とを分離することを特徴とする請求項１８記載の方法。
【請求項２０】
再生区域の廃ガスの中の還元された気相の窒素種の含量を減少させるのに有効な量で該酸化触媒／添加物組成物を再生区域の廃ガスと接触させることを特徴とする請求項１８記載の方法。
【請求項２１】
還元された気相の窒素種を酸化する触媒／添加物組成物は、それを分解触媒の在庫と同時に接触分解ユニットを通して循環させるのに充分な粒径をもつ粒子であることを特徴とする請求項１８記載の方法。
【請求項２２】
該酸化触媒／添加物組成物の再生区域中における滞留時間は再生区域における分解触媒の在庫の滞留時間に比べて実質的に同じであることを特徴とする請求項１８記載の方法。
【請求項２３】
該酸化触媒／添加物組成物の再生区域中における滞留時間は再生区域における分解触媒の滞留時間に比べて同じであることを特徴とする請求項１８記載の方法。
【請求項２４】
該酸化触媒／添加物組成物は平均粒径が５０〜２００μｍであることを特徴とする請求項２１記載の方法。
【請求項２５】
接触分解工程は流動接触分解工程であることを特徴とする請求項１８記載の方法。
【請求項２６】
該ＣＯボイラーは低ＮＯxＣＯボイラーであることを特徴とする請求項１８または１９記載の方法。
【請求項２７】
該還元された気相の窒素種酸化用触媒／添加物組成物は（ａ）酸化物として測定して少なくとも１重量％の実質的にゼオライトを含まない酸性金属酸化物；（ｂ）酸化物として測定して少なくとも０．５重量％の、アルカリ金属、アルカリ土類金属およびそれらの混合物から成る群から選ばれる金属成分；（ｃ）酸化物として測定して少なくとも０．１重量％の希土類金属または遷移金属の酸素を貯蔵する金属酸化物成分；および（ｄ）金属として測定して少なくとも０．１ｐｐｍのＰｔ、Ｐｄ、Ｒｈ、Ｉｒ、Ｏｓ、Ｒｕ、Ｒｅおよびこれらの混合物から成る群から選ばれる貴金属成分を含んで成り、ここでこれらのすべての割合は酸化触媒／添加物組成物の全重量に基づいていることを特徴とする請求項１、９または１８記載の方法。
【請求項２８】
還元された気相の窒素種用酸化触媒／添加物組成物は（１）酸性金属酸化物の支持体；（２）金属酸化物として測定して約１〜１０重量部の少なくとも１種のアルカリ金属、アルカリ土類金属またはこれらの混合物；（３）少なくとも１重量部のＣｅＯ2；および（４）金属酸化物として測定して０．０１〜５．０重量部のＣｕまたはＡｇを含んで成り、ここで（２）〜（４）の成分の重量割合は全て該酸化物支持体材料１００重量部に基づいていることを特徴とする請求項１、９または１８記載の方法。
【請求項２９】
還元された気相の窒素種酸化用触媒／添加物組成物は少なくとも１種の金属含有スピネルを含んで成り、該スピネルは第１の金属、該第１の金属より原子価の高い第２の金属、該第１および第２の金属以外の少なくとも一つの第３の金属成分、および該第１，第２および第３の金属以外の少なくとも一つの第４の金属成分を含み、ここで該第３の金属はＩｂ族の金属、ＩＩｂ族の金属、ＶＩＡ族の金属、希土類金属、白金族金属、およびこれらの混合物から成る群から選ばれ、該第４の金属は鉄、ニッケル、チタン、クロム、マンガン、コバルト、ゲルマニウム、錫、ビスマス、モリブデン、アンチモン、バナジウムおよびこれらの混合物から成る群から選ばれることを特徴とする請求項１、９または１８記載の方法。
【請求項３０】
還元された気相の窒素種酸化用触媒／添加物組成物は（１）少なくとも５０重量％のアルミナを含む酸性酸化物支持体；（２）金属酸化物として測定して１〜１０重量％のアルカリ金属、アルカリ土類金属またはこれらの混合物；（３）少なくとも１重量％のＣｅＯ2；および（４）０．０１〜５．０重量％のパラジウムを含んで成り、ここで成分（２）〜（４）の重量％は酸性酸化物支持体材料の全重量に基づいていることを特徴とする請求項１、９または１８記載の方法。
【請求項３１】
還元された気相の窒素種酸化用触媒／添加物は接触分解触媒とは別に添加される粒子であることを特徴とする請求項１、９または１８記載の方法。
【請求項３２】
還元された気相の窒素種酸化用触媒／添加物は接触分解触媒の中にその一成分として一体化されていることを特徴とする請求項１、９または１８記載の方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００８６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００８６】
表１
ＲＴＵ反応器の放出物中で検出された化学種の量の積算値（ａ．ｕ．）
化学種        分解触媒        ＣＰ−５          添加物Ｃ
ＨＣＮ      ２９０６６        ８４７５          ７０３８
ＮＯ          ３９６６      ３６１６５        ２４４７６
Ｎ2Ｏ         ３５８３
本発明の好適な実施の態様は次のとおりである。
１．  流動接触分解ユニット（ＦＣＣＵ）の再生区域から誘導される廃ガスの中の還元された気相の窒素種の含量を減少させる方法において、該方法は、ＦＣＣ工程中ＦＣＣＵの再生区域から放出される再生区域の廃ガス中に含まれる還元された気相の窒素種を、接触分解条件下において、該還元された気相の窒素種を酸化する触媒／添加物組成物と、該酸化触媒／添加物組成物が存在しない場合の廃ガス中に存在する還元された気相の窒素種の含量に比べ廃ガス中に存在する還元された気相の窒素種の含量を減少させるのに十分な量で接触させる工程を含んで成り、該酸化触媒／添加物組成物は平均粒径が約５０〜約２００μｍであり、接触分解条件下において廃ガス中の還元された気相の窒素種を酸化して分子状の窒素にする能力をもっていることを特徴とする方法。
２．  該酸化触媒／添加物組成物は接触分解触媒の循環している在庫と一緒にＦＣＣＵを通して循環させられることを特徴とする上記１記載の方法。
３．  該酸化触媒／添加物組成物のＦＣＣＵの再生区域中における滞留時間は在庫の分解触媒に比べて実質的に接触分解触媒の在庫と同じであることを特徴とする上記２記載の方法。
４．  該酸化触媒／添加物組成物のＦＣＣＵの再生区域中における滞留時間は接触分解触媒の在庫に比べて同じであることを特徴とする上記３記載の方法。
５．  該酸化触媒／添加物組成物は平均粒径が約５５〜約１５０μｍであることを特徴とする上記１記載の方法。
６．  該再生区域は部分燃焼方式で操作されていることを特徴とする上記１記載の方法。
７．  該再生区域は不完全燃焼方式で操作されていることを特徴とする上記１記載の方法。
８．  還元された気相の窒素種の含量が減少した該再生区域の廃ガスをＣＯボイラーに通し、ＮＯxの発生量が減少した廃ガスを大気中に放出する工程をさらに含むことを特徴とする上記１記載の方法。
９．  還元された気相の窒素種はアンモニアを含んで成ることを特徴とする上記１記載の方法。
１０．  還元された気相の窒素種はシアン化水素を含んで成ることを特徴とする上記１記載の方法。
１１．  該ＣＯボイラーは低ＮＯxＣＯボイラーであることを特徴とする上記８記載の方法。
１２．  流動接触分解ユニット（ＦＣＣＵ）の再生区域から誘導される廃ガスの中の還元された気相の窒素種の含量を減少させる方法において、該方法は、ＦＣＣ工程中ＦＣＣＵの再生区域から放出される還元された気相の窒素種を含む廃ガスを、該還元された気相の窒素種を酸化する触媒／添加物組成物と、該酸化触媒／添加物組成物が存在しない場合の廃ガス中に存在する還元された気相の窒素種の含量に比べ廃ガス中に存在する還元された気相の窒素種の含量を減少させるのに十分な量で接触させる工程を含んで成り、該酸化触媒／添加物組成物は分解触媒の在庫と一緒にＦＣＣＵを通して循環させられ、接触分解条件下において廃ガス中の還元された気相の窒素種を酸化して分子状の窒素にする能力をもっていることを特徴とする方法。
１３．  該酸化触媒／添加物組成物は分解触媒の在庫と同時にＦＣＣＵを通して循環させられることを特徴とする上記１２記載の方法。
１４．  該酸化触媒／添加物組成物のＦＣＣＵの再生区域中における滞留時間は分解触媒の在庫に比べて実質的に同じであることを特徴とする上記１２記載の方法。
１５．  該酸化触媒／添加物組成物のＦＣＣＵの再生区域中における滞留時間は分解触媒の在庫に比べて同じであることを特徴とする上記１２記載の方法。
１６．  該酸化触媒／添加物組成物は粒径が約５０〜約２００μｍであることを特徴とする上記１２記載の方法。
１７．  該酸化触媒／添加物組成物は粒径が約５５〜約１５０μｍであることを特徴とする上記１６記載の方法。
１８．  該ＦＣＣＵの再生区域は部分燃焼または不完全燃焼方式で操作されていることを特徴とする上記１２記載の方法。
１９．  還元された気相の窒素種の含量が減少した該再生区域の廃ガスをＣＯボイラーに通し、ＮＯxの含量が減少した廃ガスを大気中に放出する工程をさらに含むことを特徴とする上記１２記載の方法。
２０．  還元された気相の窒素種の含量が減少した該再生区域の廃ガスをＣＯボイラーに通し、ＮＯXの含量が減少した廃ガスを大気中に放出する工程をさらに含むことを特徴とする上記１８記載の方法。
２１．  該ＣＯボイラーは低ＮＯxＣＯボイラーであることを特徴とする上記１９または２０記載の方法。
２２．  還元された気相の窒素種はアンモニアを含んで成ることを特徴とする上記１２記載の方法。
２３．  還元された気相の窒素種はシアン化水素を含んで成ることを特徴とする上記１２記載の方法。
２４．  触媒再生区域を部分燃焼または不完全燃焼方式で操作させながら、炭化水素供給原料の接触分解を行って低分子量の成分にする際のＮＯxの発生を減少させる方法において、該方法は、（ａ）接触分解ユニットの中を循環している接触分解触媒の在庫を還元された気相の窒素種を酸化する触媒／添加物と接触させ、（ｂ）炭化水素分解区域と部分燃焼または不完全燃焼方式で操作されている触媒再生区域との間で流動接触分解ユニットを通して分解触媒の在庫および酸化触媒／添加物組成物を循環させて還元された気相の窒素種を含む再生区域の廃ガスと接触させ、該酸化触媒／添加物組成物が存在しない場合に再生区域の廃ガス中に存在する還元された気相の窒素種の含量に比べ還元された気相の窒素種の含量が減少した再生区域の廃ガスをつくり、（ｃ）該再生区域の下手にＣＯボイラーを取り付け、これを再生区域の廃ガスを酸化するのに効果的な方法で操作し、（ｄ）再生区域の廃ガスをＣＯボイラーに通してＮＯx含量が減少した廃ガスを大気中に放出する工程を含んで成ることを特徴とする方法。
２５．  該再生区域の廃ガスを分離装置に通し、ＣＯボイラーに通す前に該分離装置中で該分解触媒と酸化触媒／添加物組成物とを分離することを特徴とする上記２４記載の方法。
２６．  再生区域の廃ガスの中の還元された気相の窒素種の含量を減少させるのに有効な量で該酸化触媒／添加物組成物を再生区域の廃ガスと接触させることを特徴とする上記２４記載の方法。
２７．  還元された気相の窒素種を酸化する触媒／添加物組成物は、それを分解触媒の在庫と同時に接触分解ユニットを通して循環させるのに充分な粒径をもつ粒子であることを特徴とする上記２４記載の方法。
２８．  該酸化触媒／添加物組成物の再生区域中における滞留時間は再生区域における分解触媒の在庫の滞留時間に比べて実質的に同じであることを特徴とする上記２４記載の方法。
２９．  該酸化触媒／添加物組成物の再生区域中における滞留時間は再生区域における分解触媒の滞留時間に比べて同じであることを特徴とする上記２４記載の方法。
３０．  該酸化触媒／添加物組成物は平均粒径が約５０〜約２００μｍであることを特徴とする上記２７記載の方法。
３１．  接触分解工程は流動接触分解工程であることを特徴とする上記２４記載の方法。
３２．  還元された気相の窒素種はアンモニアを含んで成ることを特徴とする上記２４記載の方法。
３３．  還元された気相の窒素種はシアン化水素を含んで成ることを特徴とする上記２４記載の方法。
３４．  該ＣＯボイラーは低ＮＯxＣＯボイラーであることを特徴とする上記２４または２５記載の方法。
３５．  該還元された気相の窒素種酸化用触媒／添加物組成物は（ａ）酸化物として測定して少なくとも１重量％の実質的にゼオライトを含まない酸性金属酸化物；（ｂ）酸化物として測定して少なくとも０．５重量％の、アルカリ金属、アルカリ土類金属およびそれらの混合物から成る群から選ばれる金属成分；（ｃ）酸化物として測定して少なくとも０．１重量％の希土類金属または遷移金属の酸素を貯蔵する金属酸化物成分；および（ｄ）金属として測定して少なくとも０．１ｐｐｍのＰｔ、Ｐｄ、Ｒｈ、Ｉｒ、Ｏｓ、Ｒｕ、Ｒｅおよびこれらの混合物から成る群から選ばれる貴金属成分を含んで成り、ここでこれらのすべての割合は酸化触媒／添加物組成物の全重量に基づいていることを特徴とする上記１、１２または２４記載の方法。
３６．  還元された気相の窒素種用酸化触媒／添加物組成物は（１）酸性金属酸化物の支持体；（２）金属酸化物として測定して約１〜１０重量部の少なくとも１種のアルカリ金属、アルカリ土類金属またはこれらの混合物；（３）少なくとも１重量部のＣｅＯ2；および（４）金属酸化物として測定して約０．０１〜５．０重量部のＣｕまたはＡｇを含んで成り、ここで（２）〜（４）の成分の重量割合は全て該酸化物支持体材料１００重量部に基づいていることを特徴とする上記１、１２または２４記載の方法。
３７．  還元された気相の窒素種酸化用触媒／添加物組成物は少なくとも１種の金属含有スピネルを含んで成り、該スピネルは第１の金属、該第１の金属より原子価の高い第２の金属、該第１および第２の金属以外の少なくとも一つの第３の金属成分、および該第１，第２および第３の金属以外の少なくとも一つの第４の金属成分を含み、ここで該第３の金属はＩｂ族の金属、ＩＩｂ族の金属、ＶＩＡ族の金属、希土類金属、白金族金属、およびこれらの混合物から成る群から選ばれ、該第４の金属は鉄、ニッケル、チタン、クロム、マンガン、コバルト、ゲルマニウム、錫、ビスマス、モリブデン、アンチモン、バナジウムおよびこれらの混合物から成る群から選ばれることを特徴とする上記１、１２または２４記載の方法。
３８．  還元された気相の窒素種酸化用触媒／添加物組成物は（１）少なくとも５０重量％のアルミナを含む酸性酸化物支持体；（２）金属酸化物として測定して１〜１０重量％のアルカリ金属、アルカリ土類金属またはこれらの混合物；（３）少なくとも１重量％のＣｅＯ2；および（４）０．０１〜５．０重量％のパラジウムを含んで成り、ここで成分（２）〜（４）の重量％は酸性酸化物支持体材料の全重量に基づいていることを特徴とする上記１、１２または２４記載の方法。
３９．  還元された気相の窒素種酸化用触媒／添加物は接触分解触媒とは別に添加される粒子であることを特徴とする上記１、１２または２４記載の方法。
４０．  還元された気相の窒素種酸化用触媒／添加物は接触分解触媒の中にその一成分として一体化されていることを特徴とする上記１、１２または２４記載の方法。