【事件の表示】
　特願２００４−２５１０１５「蛍光体とその製造方法、および当該蛍光体を用いたプラズマディスプレイパネル」拒絶査定不服審判事件〔平成１７年　４月１４日出願公開、特開２００５−　９７５９９〕について、次のとおり審決する。
【結　論】
　本件審判の請求は、成り立たない。
【理　由】
第１．手続の経緯
　本願は、
優先権主張（優先日　平成１５年　９月　２日）を伴って
平成１６年　８月３０日に出願され、
平成２１年１１月１８日付けで通知された拒絶理由に対して、
　　　同年１２月１７日付けで意見書及び手続補正書が提出されたが、
平成２２年　４月２３日付けで拒絶査定がなされ、これに対して、
　　　同年　６月１７日付けで拒絶査定不服審判が請求されたものである。
　
第２．本願発明
　本願の請求項１〜６に係る発明は、平成２１年１２月１７日付け手続補正書により補正された特許請求の範囲の請求項１〜６に記載された事項により特定されるとおりのものであると認められ、このうち請求項１に係る発明（以下「本願発明」という。）は以下のとおりのものである。
　
「【請求項１】
　組成がＢａ１−ｘＳｒｙＥｕｚＭｇＡｌ１０Ｏ１７で示されるＥｕ付活アルカリ土類金属アルミン酸塩からなる蛍光体であって、
　原料混合粉或いは大気焼成粉を還元性雰囲気で焼成し、当該焼成の降温時に雰囲気を不活性雰囲気にして降温させることで作製され、
　当該蛍光体の粒子において、当該粒子の表面から１０ｎｍ以内における２価Ｅｕ率が当該粒子全体の２価Ｅｕ率よりも低く、
　且つ当該粒子の表面から１０ｎｍ以内のＥｕ平均濃度が、当該粒子全体のＥｕ平均濃度より高く、当該粒子全体における組成が０．０５≦ｘ≦０．４０、０≦ｙ≦０．２５、０．０５≦ｚ≦０．３０、ｘ−ｙ≦ｚであり、
　当該粒子の表面から１０ｎｍ以内において、Ｅｕ濃度ｚ’が、３ｚ≦ｚ’≦１０ｚである蛍光体。」
　
第３．引用例
　本願の優先日前の他の出願であって、本願出願後に出願公開された特願２００２−３４５８６６号（以下「先願１」といい、特開２００４−１７５９８６号公報参照。）の願書に最初に添付された明細書及び図面（以下「先願明細書等」という。）には以下の事項が記載されている（下線は当審にて付与した。）。
　
「【請求項１】
　
Ｂａ、Ｓｒ
からなる群より選択される少なくとも１種のアルカリ土類金属と
Ｅｕ
Ｍｇ
の２価金属と、Ａｌ元素とを含有し
アルミン酸塩蛍光体
　　
「【請求項３】
　
一般式がａ（Ｍ
１−ｘ
Ｅｕ
ｘ
）・ｂ（Ｍ‘
１−ｙ
Ｍｎ
ｙ
）・ｃＡｌ・Ｏ
１７
で表されることを特徴とする請求項１または２記載のアルミン酸塩蛍光体
　但し、式中、
Ｍは
Ｂａ、Ｓｒ
からなる群より選択される少なくとも１種のアルカリ土類金属を表し
Ｍ‘は
Ｍｇ
の２価金属を表し
【請求項４】
　
蛍光体原料の混合物を焼成する１次焼成工程と、該１次焼成工程によって得られた焼成物を６００℃〜９５０℃の温度で５時間以上、中性
雰囲気において再加熱する工程を含む
アルミン酸塩蛍光体の製造方法
　　
「【請求項６】
　外囲器の内部に蛍光膜および放電手段を設けると共に希ガスを封入し、該希ガスの放電により発生する真空紫外線で前記蛍光膜を励起して発光させる真空紫外線励起発光素子において、前記蛍光膜が請求項１〜３のいずれか１項に記載の
アルミン酸塩蛍光体を含有することを特徴とする真空紫外線励起発光素子
　　
「【０００３】
　真空紫外線励起発光素子のもう１例は、
プラズマデイスプレイパネル
　赤色蛍光体として、（Ｙ，Ｇｄ）ＢＯ３：Ｅｕ、緑色蛍光体として、Ｚｎ２ＳｉＯ４：Ｍｎ、
青色蛍光体として、ＢａＭｇＡｌ
１０
Ｏ
１７
：Ｅｕ等がフルカラーＰＤＰに使用されている
　　
「【０００５】
　以上述べたように真空紫外線励起発光素子の製造過程においては蛍光体ペーストを塗布、乾燥、焼成することが必須となっているが、この焼成工程（以下、ベーキング工程という）において
蛍光体の輝度が低下したり、発光色のＣＩＥ色度座標値のｙ値が変化すること（すなわち発光色が変化すること）が問題であった。これらの原因の１つとして結晶格子欠陥の存在が考えられ、結晶格子欠陥の少ない蛍光体を得るのは困難であった
　
特に、青色蛍光体のＢａＭｇＡｌ
１０
Ｏ
１７
：Ｅｕあるいは（Ｂａ，Ｓｒ）ＭｇＡｌ
１０
Ｏ
１７
：Ｅｕ，Ｍｎ等のＥｕを付活剤としたアルミン酸塩蛍光体の輝度低下及び色度変化が大きく、得られた真空紫外線励起発光素子の青色発光あるいは白色中の青色成分の発光の輝度が低く、色度的にも好ましくないものとなっていた。このためベーキング工程における劣化の少ない青色蛍光体、及び青色蛍光体用ペーストが切に望まれている
　　
「【０００７】
【発明が解決しようとする課題】
　
本発明は真空紫外線励起発光素子の製造過程に含まれるベーキング工程での輝度低下や色度変化の少ないアルミン酸塩蛍光体、その製造方法、蛍光体ペースト組成物及びこれを用いた真空紫外線励起発光素子を提供することにある
【０００８】
【課題を解決する手段】
　
本発明者等はＢａＭｇＡｌ
１０
Ｏ
１７
：Ｅｕ等の蛍光体をはじめとする、母体であるアルミン酸塩結晶に付活剤としてＥｕやＥｕとＭｎを共付活したアルミン酸塩蛍光体について詳細に検討した結果、蛍光体の母体結晶の格子欠陥を十分減少させることにより
蛍光膜形成時のベーキング工程における輝度低下および発光色の変化を抑制でき、これらのアルミン酸塩蛍光体が本来有する高輝度かつ色純度の高い青色ないし青緑色発光を維持できることを見出し、高輝度の真空紫外線励起発光素子の提供を可能にした
　　
「【００１０】
（４）蛍光体原料の混合物を焼成する１次焼成工程と、該１次焼成工程によって得られた焼成物を６００℃〜９５０℃の温度で５時間以上、中性
雰囲気において再加熱する工程を含む
アルミン酸塩蛍光体の製造方法
（５）蛍光体をバインダー溶液中に分散させてなる蛍光体ペースト組成物において、前記蛍光体が前記（１）〜（３）のいずれかに記載のアルミン酸塩蛍光体を含有することを特徴とする蛍光体ペースト組成物。
（６）外囲器の内部に蛍光膜および放電手段を設けると共に希ガスを封入し、該希ガスの放電により発生する真空紫外線で前記蛍光膜を励起して発光させる真空紫外線励起発光素子において、前記蛍光膜が前記（１）〜（３）のいずれかに記載のアルミン酸塩蛍光体を含有することを特徴とする真空紫外線励起発光素子。」
　　
「【００１７】
　
本発明のアルミン酸塩蛍光体を製造するには、先ず従来のアルミン酸塩蛍光体と同様に蛍光体を構成する各金属の炭酸塩、酸化物等の化合物を化学量論的に所望の蛍光体組成となる割合で秤取して十分混合して得た蛍光体原料の混合物をアルミナ坩堝等の耐熱容器に充填し、還元性雰囲気中
１２００〜１７００℃の温度で２〜４０時間かけて１回もしくは複数回焼成し
１次焼成工程
【００１８】
　次に上述のようにして
１次焼成工程により得られた焼成物を更に６００℃〜９５０℃の比較的低温である温度範囲で５時間以上、窒素などの中性雰囲気
において再加熱処理を施すことにより本発明のアルミン酸塩蛍光体を得ることができる。この再加熱処理の温度は、低すぎると蛍光体のベーキングによる輝度低下や発光色変化等の改善効果が現れず、逆に９５０℃以上で再加熱すると高温である故に生じる結晶欠陥を増加させる恐れがあるので、再加熱温度は７００℃〜８００℃とすることが更に好ましい
加熱の雰囲気は特に中性であることが好ましく、加熱炉内に窒素
を流通させることが好ましい。流通させるガスの露点は０℃以下であることが好ましく、−３０℃以下であることが更に好ましい。再加熱時の雰囲気ガスの露点が高い場合には、水の解離により生じる酸素が蛍光体の発光中心であるＥｕの一部と反応してそれを酸化させる恐れがある。また、雰囲気が空気などの酸化性の場合にも発光中心であるＥｕの一部が酸化される恐れがあるため好ましくない。そして、水素を含む窒素などの還元性の強い雰囲気中で再加熱した場合も還元作用によって母体結晶中に生じる酸素欠損が増加する恐れがあるため好ましくない
　　
「【００２２】
【実施例】
〔実施例１〕
　ＢａＣＯ3　　　　　　　　　　　　　０．９      モル
　Ｅｕ2Ｏ3　　　　　　　　　　　　　０．０５    モル
　３ＭｇＣＯ3・Ｍｇ（ＯＨ）2 　　　　０．２５    モル
　Ａｌ2Ｏ3 　　　　　　　　　　　　　５．０      モル
　ＡｌＦ3　　　　　　　　　　　　　　０．００４  モル
　
上記原料混合物をよく混合した後にアルミナ坩堝に充填し、還元性雰囲気中で最高温度１４５０℃で昇降温時間を含め２４時間かけて焼成した。次いで、得られた焼成物を分散し、乾燥し、篩い分けの処理を行ない、組成式が（Ｂａ
０．９
Ｅｕ
０．１
）ＭｇＡｌ
１０
Ｏ
１７
のアルミン酸塩蛍光体焼成物を得た（第１の焼成工程）
　
次いでこの焼成物を再度アルミナ坩堝に充填し、窒素雰囲気中で７００℃で１０時間加熱処理をすることにより、組成式が（Ｂａ
０．９
Ｅｕ
０．１
）ＭｇＡｌ
１０
Ｏ
１７
である実施例１のアルミン酸塩蛍光体を得た
　次に、上述のようにして得られた実施例１の蛍光体３０重量％に、ブチルカルビトール１０重量％及びエチルセルロース７重量％の割合で加えて十分に混練して実施例１の蛍光体ペースト組成物を調製し、この蛍光体ペースト組成物をガラス板上に５００μｍの厚さで塗布し、１２０℃で３０分乾燥した後、空気中で５００℃で３０分間焼成して実施例１のアルミン酸塩蛍光体からなる実施例１の蛍光体塗布膜を得た。」
　　
「【００２９】
〔実施例２、３〕
　実施例１において、蛍光体原料混合物を焼成して得た焼成物（第１の焼成工程で得られた焼成物）に窒素雰囲気中で７００℃で１０時間の再加熱処理を施す代わりに、それぞれ表１に示した温度、時間及び雰囲気の条件による再加熱処理をしたこと以外は、実施例１と同様にして実施例２及び３の蛍光体のアルミン酸塩蛍光体を得た。
　蛍光体として実施例１のアルミン酸塩蛍光体の代わりに、それぞれ実施例２及び３のアルミン酸塩蛍光体を用いた以外は実施例１の蛍光体ペースト組成物と同様にしてそれぞれ対応する実施例２及び３の蛍光体ペースト組成物を調製し、実施例１の蛍光体塗布膜と同様にして対応する実施例２及び３の蛍光体塗布膜を得た。
　このようにして得られた実施例２及び３の蛍光体及び蛍光体塗布膜について、
実施例１の蛍光体並びに蛍光体塗布膜の場合と同様にして各蛍光体の格子欠陥評価値である、９５゜Ｋ〜３００゜Ｋの温度範囲におけるＴＬのフォトン数（総熱蛍光量）と減衰特性、各蛍光体及び蛍光体塗布膜の発光特性（色度、輝度及び刺激和）、加熱処理による特性変化（刺激和維持率およびｙ値変動）を測定した。その結果を各蛍光体の再加熱条件と共に表１に示す
【００３０】
【表１】
【００３１】
　
表１からわかるように
蛍光体結晶の格子欠陥が少なく、蛍光体塗布膜を形成した場合の刺激和維持率が高くて、ベーキングによる輝度低下や発光色の変化が著しく改善されている
　また、９５゜Ｋ〜１００゜Ｋにおける蛍光減衰カーブにおいて、この蛍光体の刺激を停止してから２５マイクロ秒後における発光強度が、励起光停止後１マイクロ秒後における発光強度の０．１％以下である減衰特性を有し、従来のアルミン酸塩蛍光体よりもこの値（上記比）が著しく小さいことも本発明のアルミン酸塩蛍光体の特徴である。
【００３２】
　本発明の蛍光体は、上述のように蛍光体塗布膜にして測定した時に発生するＴＬフォトン数が蛍光体塗布膜１ｃｍ２あたり１×１０１２以下蛍光体であり、
結晶格子欠陥が極めて少なくなっていて、蛍光体ペーストの焼成工程における蛍光体の輝度低下、及び色度座標ｙ値の変化は、極めて少なくなっている。焼成工程において結晶格子欠陥を起点として生じる結晶構造の破壊が主な原因と考えられるので、結晶格子欠陥が少ない蛍光体は、この輝度低下や色度座標ｙ値の変化も少なくなる
【００３３】
【発明の効果】
　本発明のアルミン酸酸塩蛍光体及びこれを用いた蛍光体ペースト組成物は、真空紫外線励起発光素子の製造過程において生ずる、蛍光膜形成時のベーキング工程での
輝度劣化及び色度変化を抑制し、その結果、高輝度かつ色純度の良好な青緑色発光を維持できる真空紫外線励起発光素子の提供を可能にした
　
　これらの記載事項から、先願明細書等には次の発明（以下「先願発明」という。）が記載されているものと認められる。（先願明細書【００２２】実施例１を中心に認定した。）
　
「組成式が、（Ｂａ０．９Ｅｕ０．１）ＭｇＡｌ１０Ｏ１７のアルミン酸塩蛍光体であって、原料混合物を混合した後に、還元性雰囲気中で最高温度１４５０℃で昇降温時間を含め２４時間かけて第１の焼成工程を行った後、次いでこの焼成物を再度、窒素雰囲気中で７００℃で１０時間の再加熱処理した蛍光体であり、再加熱処理により蛍光体結晶の格子欠陥が少なく、蛍光体塗布膜を形成した場合の刺激和維持率が高く、ベーキングによる輝度低下及び発光色の変化が改善されてなる蛍光体」
　
第４．対比・判断
　本願発明と先願発明とを対比すると、
　先願発明１における、「組成式が、（Ｂａ０．９Ｅｕ０．１）ＭｇＡｌ１０Ｏ１７のアルミン酸塩蛍光体」は、
　本願発明における、「組成がＢａ１−ｘＳｒｙＥｕｚＭｇＡｌ１０Ｏ１７で示されるＥｕ付活アルカリ土類金属アルミン酸塩からなる蛍光体」に相当する。
　そして、先願発明における「（Ｂａ０．９Ｅｕ０．１）ＭｇＡｌ１０Ｏ１７」は、
本願発明の「Ｂａ１−ＸＳｒｙＥｕｚＭｇＡｌ１０Ｏ１７」のｘ＝０．１、ｙ＝０、ｚ＝０．１で表されるから、
　先願発明における「（Ｂａ０．９Ｅｕ０．１）ＭｇＡｌ１０Ｏ１７」は、
　本願発明における「０．０５≦ｘ≦０．４０、０≦ｙ≦０．２５、０．０５≦ｚ≦０．３０、ｘ−ｙ≦ｚ」の数値範囲を満たしている。
　また、先願発明における「還元性雰囲気中で最高温度１４５０℃で昇降温時間を含め２４時間かけて第１の焼成工程を行」う工程は、本願発明における「原料混合粉或いは大気焼成粉を還元性雰囲気で焼成」するときの、焼成時の昇温工程と最高温度維持工程における雰囲気条件の点で一致する。
　　
　してみると、本願発明と先願発明とは、
「組成がＢａ１−ｘＳｒｙＥｕｚＭｇＡｌ１０Ｏ１７で示されるＥｕ付活アルカリ土類金属アルミン酸塩からなる蛍光体であって、原料混合粉或いは大気焼成粉を還元性雰囲気で焼成し、当該粒子全体における組成が０．０５≦ｘ≦０．４０、０≦ｙ≦０．２５、０．０５≦ｚ≦０．３０、ｘ−ｙ≦ｚである蛍光体。」で一致し、以下の点で一応の相違点を有している。
　
　[相違点１]
　本願発明においては、「焼成の降温時に雰囲気を不活性雰囲気にして降温させることで作製」される構成を有しているのに対して、先願発明においては昇温・降温の双方を含めて還元性雰囲気下において行っており、降温時の雰囲気も還元性雰囲気である点。
　[相違点２]
　本願発明においては、「蛍光体の粒子において、当該粒子の表面から１０ｎｍ以内における２価Ｅｕ率が当該粒子全体の２価Ｅｕ率よりも低く、且つ、当該粒子の表面から１０ｎｍ以内のＥｕ平均濃度が、当該粒子全体のＥｕ平均濃度より高」い構成を有しているのに対して、先願発明においては、粒子の表面から１０ｎｍ以内における２価Ｅｕ率と、当該表面領域におけるＥｕ平均濃度の特定がない点。
　[相違点３]
　本願発明においては、「粒子の表面から１０ｎｍ以内において、Ｅｕ濃度ｚ’が、３ｚ≦ｚ’≦１０ｚ」であるのに対して、先願発明においては、粒子の表面から１０ｎｍ以内におけるＥｕ濃度ｚ’と全Ｅｕ濃度ｚとの関係についての特定がない点。
　
　最初に[相違点２]及び[相違点３]から検討する。
　本願明細書【００３９】〜【００４２】【表２】に記載されている実施の形態３を参照すると、この実施の形態３は『焼成を、降温時も含めて完全に還元性雰囲気で行う点に特徴を有して』おり、『次に、７００℃で数時間熱処理する。熱処理時の雰囲気は、窒素ガス雰囲気などの不活性雰囲気とする。』ものである。そして、当該実際の形態３については、『原料の秤量、混合までは実施の形態２の方法と同じで』ある旨記載されているので、本願明細書【００２９】に記載された焼成工程を参酌すると、焼成工程は１５００℃、窒素９６％、水素４％の還元性雰囲気下にて行われ、本願明細書【図２】の温度プロファイルを参酌すると、昇降温を含めた焼成総時間はおおよそ２４時間程度であることが分かる。
　ところで、本願明細書【００３９】〜【００４２】【表２】に記載されている実施の形態３によれば、上記のとおりの還元性雰囲気下にて、昇降温時間を含めておおよそ２４時間程度の焼成を経た後、７００℃、窒素雰囲気下での熱処理工程を行っており、本願明細書【００４２】【表２】熱処理工程１０時間の例では、全工程が還元性雰囲気下での焼成と後続する熱処理工程により得られたアルミン酸蛍光体におけるバルクのＥｕ率は熱処理時間に対して不変なのに対し、表面Ｅｕ率は０．３２、つまり３．２倍にまで向上し、かつ、Ｅｕ(II)％はバルクでは８３％であるのに対し、表面では５１％まで低減させることができている。そして、このような熱処理の結果として高い発光強度維持率Ｙ／ｙ(％)を実現しているものである。
　これに対して、先願発明においては、「最高温度１４５０℃で昇降温時間を含め２４時間かけて第１の焼成工程を行った後、次いでこの焼成物を再度、窒素雰囲気中で７００℃で１０時間の再加熱処理」した蛍光体であり、本願明細書【００３９】〜【００４２】【表２】における窒素ガス雰囲気での熱処理時間が１０時間の例と、同一の焼成工程、および、これに後続する同一の再加熱工程を施した蛍光体であるから、当然、両者はほぼ同一の組成を有する蛍光体が製造されているものと認めざるをえない。
　したがって、先願発明においても、[相違点２]の構成である「蛍光体の粒子において、当該粒子の表面から１０ｎｍ以内における２価Ｅｕ率が当該粒子全体の２価Ｅｕ率よりも低く、且つ、当該粒子の表面から１０ｎｍ以内のＥｕ平均濃度が、当該粒子全体のＥｕ平均濃度より高」い構成を有している。
　そして、先願発明はｚ＝０．１であるが、本願明細書【００４２】【表２】の熱処理時間１０時間の例では、ｚ＝０．１で、ｚ’＝０．３２であることから、同温度で同時間、同様に窒素雰囲気下にて再加熱処理した先願発明においても、粒子の表面から１０ｎｍ以内のＥｕ濃度ｚ’は０．３２程度を実現できているものと認められ、先願発明は[相違点３]の数値限定も満たしているといえる。
　したがって、[相違点２]及び[相違点３]は実質的には相違しない。
　　　
　次に[相違点１]について検討するが、本願明細書の「実施の形態２」及び「実施の形態３」の記載内容からみて、当該[相違点１]にかかる「焼成の降温時に雰囲気を不活性雰囲気にして降温させることで作製」することにより、先願発明の蛍光体と、構成において、差異が生じるものとは認められない。
　平成２２年　６月１７日付け請求人提出の審判請求書を参酌しても、当該[相違点１]にかかる「焼成の降温時に雰囲気を不活性雰囲気にして降温させることで作製され」ることにより、本願発明の蛍光体と、先願発明の蛍光体との間で、蛍光体自体の構成に生じる差異については明らかにされていない。
　したがって、[相違点１]についても実質的な相違点ではない。
　　
　よって、本願発明と先願発明との間には、実質的な相違点は存在せず、本願発明と先願発明とは、実質的に同一の発明である。
　
　更に、本願発明の発明者が先願発明の発明者と同一である場合にも、または、本願の出願時に、その出願人が先願の出願人と同一である場合にも、いずれにも該当しないため、本願発明は特許法第２９条の２の規定により特許を受けることができない。
　
第５．むすび
　以上のとおりであるから、本願の請求項１に係る発明は、特許法第２９条の２の規定により特許を受けることができないものであって、他の請求項については検討するまでもなく、本願は拒絶すべきものである。
　
　よって結論のとおり審決する。