【手続補正書】
【提出日】平成18年4月7日(2006.4.7)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】  ニオブ触媒の存在下に、そしてバナジウム及びリンの不存在下に、エステル又はカルボン酸を、酸素及びアルコールと反応させて、それぞれα，β−不飽和エステル又はカルボン酸を製造する工程を含む、ニオブ触媒を使用する方法。
【請求項２】  メタノールをアルコールとして使用し、そしてエステル又はカルボン酸を酸素及びメタノールを含む蒸気流中でニオブ触媒上を通過させる請求項１に記載のニオブ触媒の使用方法。
【請求項３】  エステル又はカルボン酸と酸素及びアルコールとの反応が、反応〔３〕：
【化１】
2002511444.tif 000001
（式中、Ｒ6〜Ｒ8は独立に、有機基又は水素原子である）
に従う請求項１に記載のニオブ触媒の使用方法。
【請求項４】  Ｒ8が水素原子、アルキル基、アリール基及びオレフィン基からなる群から選ばれる請求項３に記載のニオブ触媒の使用方法。
【請求項５】  Ｒ6が水素原子、アルキル基、アリール基、アラルキル基、シクロアルキル基及びアルキルアリール基からなる群から選ばれる請求項３に記載のニオブ触媒の使用方法。
【請求項６】  ニオブ触媒の存在下に、そしてバナジウム及びリンの不存在下に、エステルと酸素とを反応させて、α，β−不飽和カルボン酸を製造する工程を含むニオブ触媒の使用方法。
【請求項７】  ニオブ触媒が１〜７０重量％の範囲内の元素状ニオブを含む請求項１又は６に記載のニオブ触媒の使用方法。
【請求項８】  プロセスを２５０〜３５０℃の温度で操作する請求項１又は６に記載のニオブ触媒の使用方法。
【請求項９】  プロセスを０．５〜５絶対atmの圧力で操作する請求項１又は６に記載のニオブ触媒の使用方法。
【請求項１０】  不活性ガスで希釈した反応剤の蒸気流をニオブ触媒上を通過させる請求項１又は６に記載のニオブ触媒の使用方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００４】
【化２】
2002511444.tif 000002
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００５】
に示される。アクリル酸を生成するホルムアルデヒドと酢酸との縮合に於いて、Ｒ1及びＲ2は水素原子である。メタクリル酸を生成するホルムアルデヒドとプロピオン酸との縮合に於いて、Ｒ1はメチル基であり、Ｒ2は水素原子である。反応〔１〕及び次の反応を理解するために、反応剤であるアルデヒド中に示される炭素原子（Ｒ2ＣＨＯ）が、反応剤である酸中のα−炭素と二重結合を形成することに注目することが重要である。反応剤である酸中のα−炭素は、酸の炭素に隣接する炭素原子（Ｒ1ＣＨ2ＣＯ2Ｈ）である。Ｒ1は、反応剤である酸及び生成物である酸の両方に於いて、α−炭素に結合している。しかしながら、生成物の空間関係のために、Ｒ1は生成物の中間に示され、一方Ｒ2は左側に示される。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００７】
【化３】
2002511444.tif 000003
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１４】
【化４】
2002511444.tif 000004
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１７】
【化５】
2002511444.tif 000005
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２６】
【化６】
2002511444.tif 000006
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３１】
【化７】
2002511444.tif 000007
【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３４】
【化８】
2002511444.tif 000008
【手続補正１０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３６】
【化９】
2002511444.tif 000009
【手続補正１１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３８】
【化１０】
2002511444.tif 000010
【手続補正１２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５２】
本発明を、その好ましい態様及び実施例を特に参照して詳細に説明したが、変形及び修正が本発明の精神及び範囲内で実施できることはいうまでもない。
以下に本発明の態様を列挙する。
１．ニオブ触媒の存在下に、エステル又はカルボン酸を、酸素及びアルコールと反応させて、それぞれα，β−不飽和エステル又はカルボン酸を製造する工程を含む、ニオブ触媒を使用する方法。
２．メタノールをアルコールとして使用し、そしてエステル又はカルボン酸を酸素及びメタノールを含む蒸気流中でニオブ触媒上を通過させる態様１に記載のニオブ触媒の使用方法。
３．エステル又はカルボン酸と酸素及びアルコールとの反応が、前記反応〔３〕に従う態様１に記載のニオブ触媒の使用方法。
４．Ｒ8が水素原子、アルキル基、アリール基及びオレフィン基からなる群から選ばれる態様３に記載のニオブ触媒の使用方法。
５．Ｒ6が水素原子、アルキル基、アリール基、アラルキル基、シクロアルキル基及びアルキルアリール基からなる群から選ばれる態様３に記載のニオブ触媒の使用方法。
６．Ｒ6が炭素数２１以下の鎖長を有するオレフィン鎖又はアルキル鎖である態様３に記載のニオブ触媒の使用方法。
７．カルボン酸又はエステル反応剤が炭素数１５以下の鎖長を有する態様１に記載のニオブ触媒の使用方法。
８．Ｒ6がメチル基である態様３に記載のニオブ触媒の使用方法。
９．ニオブ触媒として酸化ニオブを使用する態様１に記載のニオブ触媒の使用方法。
１０．触媒として担体上の酸化ニオブを使用する態様１に記載のニオブ触媒の使用方法。
１１．担体が酸化ケイ素、酸化アルミニウム、酸化チタン及びこれらの混合物からなる群から選ばれる酸化物である態様１に記載のニオブ触媒の使用方法。
１２．触媒がフッ化ニオブを酸化ケイ素、酸化アルミニウム、酸化チタン及びこれらの混合物からなる群から選ばれる酸化物と反応させることによって生成される態様１に記載のニオブ触媒の使用方法。
１３．ニオブ触媒が１〜７０重量％の範囲内の元素状ニオブを含む態様１に記載のニオブ触媒の使用方法。
１４．ニオブ触媒が１０〜３０重量％の範囲内の元素状ニオブを含む態様１に記載のニオブ触媒の使用方法。
１５．ニオブ触媒の存在下にエステルと酸素とを反応させて、α，β−不飽和カルボン酸を製造する工程を含むニオブ触媒の使用方法。
１６．メチルエステルを酸素と反応させる態様１５に記載のニオブ触媒の使用方法。
１７．エステルと酸素との反応が、前記反応〔４〕に従う態様１５に記載のニオブ触媒の使用方法。
１８．Ｒ9が水素原子、アルキル基、アリール基及びオレフィン基からなる群から選ばれ、そしてＲ10がメチル基である態様１７に記載のニオブ触媒の使用方法。
１９．ニオブ触媒として酸化ニオブを使用する態様１５に記載のニオブ触媒の使用方法。
２０．触媒として担体上の酸化ニオブを使用する態様１５に記載のニオブ触媒の使用方法。
２１．担体が酸化ケイ素、酸化アルミニウム、酸化チタン及びこれらの混合物からなる群から選ばれる酸化物である態様１５に記載のニオブ触媒の使用方法。
２２．触媒が、フッ化ニオブを、酸化ケイ素、酸化アルミニウム、酸化チタン及びこれらの混合物からなる群から選ばれる酸化物と反応させることによって生成される態様１５に記載のニオブ触媒の使用方法。
２３．ニオブ触媒が１〜７０重量％の範囲内の元素状ニオブを含む態様１５に記載のニオブ触媒の使用方法。
２４．ニオブ触媒が１０〜３０重量％の範囲内の元素状ニオブを含む態様１５に記載のニオブ触媒の使用方法。
２５．プロセスを１５０〜４５０℃の温度で操作する態様１に記載のニオブ触媒の使用方法。
２６．プロセスを１５０〜４５０℃の温度で操作する態様１５に記載のニオブ触媒の使用方法。
２７．プロセスを２５０〜３５０℃の温度で操作する態様１に記載のニオブ触媒の使用方法。
２８．プロセスを２５０〜３５０℃の温度で操作する態様１５に記載のニオブ触媒の使用方法。
２９．プロセスを０．１〜１５絶対atmの圧力で操作する態様１に記載のニオブ触媒の使用方法。
３０．プロセスを０．１〜１５絶対atmの圧力で操作する態様１５に記載のニオブ触媒の使用方法。
３１．プロセスを０．５〜５絶対atmの圧力で操作する態様１に記載のニオブ触媒の使用方法。
３２．プロセスを０．５〜５絶対atmの圧力で操作する態様１５に記載のニオブ触媒の使用方法。
３３．プロセスを１０〜１０，０００Ｌ／kg（触媒）／時の反応剤の流速で操作する態様１又は１５に記載のニオブ触媒の使用方法。
３４．プロセスを１００〜１，０００Ｌ／kg（触媒）／時の反応剤の流速で操作する態様１又は１５に記載のニオブ触媒の使用方法。
３５．エステルを、酸素を含む蒸気流中でニオブ触媒上を通過させる態様１５に記載のニオブ触媒の使用方法。
３６．不活性ガスで希釈した反応剤の蒸気流をニオブ触媒上を通過させる態様１又は１５に記載のニオブ触媒の使用方法。