【手続補正書】
【提出日】平成18年5月26日(2006.5.26)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
式
【化１】
2002517526.tif 000001
の化合物を、エチレン及びプロピレンの１つ又は両方、式Ｈ2Ｃ＝ＣＨＲ21のα−オレフィン、並びに、
ａ）ＭからＸ-及びアルキル基又は水素化物基を引き抜いてＷＸ-、ＷＲ20又はＷＨを形成することができそしてアルキル基又は水素化物をＭに移行させることもできる中性ルイス酸である第１の化合物Ｗ、但しＷＸ-は弱配位性のアニオンであるものとする、又は
ｂ）アルキル基又は水素化物基をＭに移行させることができる第２の化合物と、ＭからＸ-、水素化物又はアルキル基を引き抜いて弱配位性のアニオンを形成することができる中性ルイス酸である第３の化合物との組み合わせ、
上記式中、
ＭはＣｏ又はＦｅであり、
各Ｘはアニオンであり、
ｎは、１つ又は複数の該アニオン上の負電荷の総数が（ＩＩ）に存在するＦｅ又はＣｏ原子の酸化状態に等しいような１、２又は３であり、
Ｒ1、Ｒ2及びＲ3は、各々独立に、水素、ヒドロカルビル、置換されたヒドロカルビル、又は不活性官能基であり、
Ｒ4及びＲ5は、各々独立に、水素、ヒドロカルビル、不活性官能基又は置換されたヒドロカルビルであり、
Ｒ6及びＲ7はアリール又は置換されたアリールであり、
Ｒ20はアルキルでありそして
Ｒ21はアルキルである、
と約−１００℃〜約＋２００℃の温度で接触させることを特徴とする重合方法。
【請求項２】
式
【化２】
2002517526.tif 000002
の三座配位子のＣｏ［ＩＩ］、Ｃｏ［ＩＩＩ］、Ｆｅ［ＩＩ］又はＦｅ［ＩＩＩ］錯体を、エチレン及びプロピレンの１つ又は両方、及び式Ｈ2Ｃ＝ＣＨＲ21のα−オレフィン、
上記式中、
Ｒ1、Ｒ2及びＲ3は、各々独立に、水素、ヒドロカルビル、置換されたヒドロカルビル、又は不活性官能基であり、
Ｒ4及びＲ5は、各々独立に、水素、ヒドロカルビル、不活性官能基又は置換されたヒドロカルビルであり、
Ｒ6及びＲ7はアリール又は置換されたアリールであり、そして
Ｒ21はアルキルであり、そして
但しＣｏ［ＩＩ］、Ｃｏ［ＩＩＩ］、Ｆｅ［ＩＩ］又はＦｅ［ＩＩＩ］原子はまた、それに、空の配位部位又は該エチレンにより置き換えられうる配位子及び該エチレンに付加することができる配位子が結合させられているものとする、
と、約−１００℃〜約＋２００℃の温度で接触させることを特徴とする重合方法。
【請求項３】
エチレン及びプロピレンの１つ又は両方、式
Ｈ2Ｃ＝ＣＨＲ21のα−オレフィン、並びに、式
【化５】
2002517526.tif 000003
の化合物
上記式中、
ＭはＣｏ又はＦｅであり、
Ｒ1、Ｒ2及びＲ3は、各々独立に、水素、ヒドロカルビル、置換されたヒドロカルビル、又は不活性官能基であり、
Ｒ4及びＲ5は、各々独立に、水素、ヒドロカルビル、不活性官能基又は置換されたヒドロカルビルであり、
Ｒ6及びＲ7はアリール又は置換されたアリールであり、
Ｒ21はアルキルであり、
Ｔ1は水素化物、又はアルキル、又は任意の他のアニオン配位子であってそれにエチレン又はα−オレフィンを挿入することができるアニオン配位子であり、
Ｙはエチレンにより置き換えられうる中性配位子又は空の配位部位であり、
Ｑは相対的に非配位性のアニオンであり、
Ｐは二価のポリオレフィン基であり、そして
Ｔ2は末端基である、
を、約−１００℃〜約＋２００℃の温度で接触させることを特徴とする重合方法。
【請求項４】
エチレンと式  Ｈ2Ｃ＝ＣＨＲ21のオレフィンの１種もしくはそれ以上とのコポリマーであって、該コポリマーはメチル分岐及び−Ｒ21分岐を有し、そして該分岐の全体は少なくとも０．５モル％のＨ2Ｃ＝ＣＨＲ21の導入を示すことを特徴とするコポリマー。
【請求項５】
該化合物又は錯体が基体上に支持されている請求項１、２又は３に記載のコポリマー。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１００
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１００】
比較実施例
触媒ポンプ供給容器において入手可能な同じ鉄錯体溶液を使用して上記実施例１８を繰り返した。コモノマーはこの実施例には加えなかった。触媒ポンピング速度は実験の最初の１５分間一定であり、使用される触媒２．３ｍｇをもたらした。５００ｍｌのＺｉｐｐｅｒｃｌａｖｅR反応器にヘキサン（Ａｌｄｒｉｃｈ、無水、９５％）２５０ｍｌを仕込んだ。重合を５０℃及び１．０１ＭＰａのエチレン圧力で行った。３０分の後、反応をメタノールでクエンチした。固体ポリマーをろ過しそしてアセトンで洗浄しそして真空下に乾燥した。収率＝３．４ｇ、ＤＳＣ（１０℃／分）：Ｔｍ＝１３０．３℃、ＨＯＦ＝２７８Ｊ／ｇ。Ｍｗ＝１４４３４、ＰＤＩ＝６．０３。
なお、本発明の主たる態様及び特徴を要約すれば以下のとおりである。
１．  式
【化１】
2002517526.tif 000004
の化合物を、エチレン及びプロピレンの１つ又は両方、式Ｈ2Ｃ＝ＣＨＲ21のα−オレフィン、並びに、
ａ）ＭからＸ-及びアルキル基又は水素化物基を引き抜いてＷＸ-、ＷＲ20又はＷＨを形成することができそしてアルキル基又は水素化物をＭに移行させることもできる中性ルイス酸である第１の化合物Ｗ、但しＷＸ-は弱配位性のアニオンであるものとする、又は
ｂ）アルキル基又は水素化物基をＭに移行させることができる第２の化合物と、ＭからＸ-、水素化物又はアルキル基を引き抜いて弱配位性のアニオンを形成することができる中性ルイス酸である第３の化合物との組み合わせ、
上記式中、
ＭはＣｏ又はＦｅであり、
各Ｘはアニオンであり、
ｎは、１つ又は複数の該アニオン上の負電荷の総数が（ＩＩ）に存在するＦｅ又はＣｏ原子の酸化状態に等しいような１、２又は３であり、
Ｒ1、Ｒ2及びＲ3は、各々独立に、水素、ヒドロカルビル、置換されたヒドロカルビル、又は不活性官能基であり、
Ｒ4及びＲ5は、各々独立に、水素、ヒドロカルビル、不活性官能基又は置換されたヒドロカルビルであり、
Ｒ6及びＲ7はアリール又は置換されたアリールであり、
Ｒ20はアルキルでありそして
Ｒ21はアルキルである、
と約−１００℃〜約＋２００℃の温度で接触させることを特徴とする重合方法。
２．  式
【化２】
2002517526.tif 000005
の三座配位子のＣｏ［ＩＩ］、Ｃｏ［ＩＩＩ］、Ｆｅ［ＩＩ］又はＦｅ［ＩＩＩ］錯体を、エチレン及びプロピレンの１つ又は両方、及び式Ｈ2Ｃ＝ＣＨＲ21のα−オレフィン、
上記式中、
Ｒ1、Ｒ2及びＲ3は、各々独立に、水素、ヒドロカルビル、置換されたヒドロカルビル、又は不活性官能基であり、
Ｒ4及びＲ5は、各々独立に、水素、ヒドロカルビル、不活性官能基又は置換されたヒドロカルビルであり、
Ｒ6及びＲ7はアリール又は置換されたアリールであり、そして
Ｒ21はアルキルであり、そして
但しＣｏ［ＩＩ］、Ｃｏ［ＩＩＩ］、Ｆｅ［ＩＩ］又はＦｅ［ＩＩＩ］原子はまた、それに、空の配位部位又は該エチレンにより置き換えられうる配位子及び該エチレンに付加することができる配位子が結合させられているものとする、
と、約−１００℃〜約＋２００℃の温度で接触させることを特徴とする重合方法。
３．  エチレンが存在し、そしてプロピレンは存在しない上記１又は２に記載の方法。
４．  Ｒ6が、
【化３】
2002517526.tif 000006
であり、
Ｒ7が、
【化４】
2002517526.tif 000007
であり、
Ｒ8及びＲ13が、各々独立に、水素、ヒドロカルビル、置換されたヒドロカルビル、又は不活性官能基であり、
Ｒ9、Ｒ10、Ｒ11、Ｒ14、Ｒ15及びＲ16は、各々独立に、水素、ヒドロカルビル、置換されたヒドロカルビル、又は不活性官能基であり、
Ｒ12及びＲ17は、各々独立に、水素、ヒドロカルビル、置換されたヒドロカルビル、又は不活性官能基であり、
但し、互いにビシナルなＲ8、Ｒ9、Ｒ10、Ｒ11、Ｒ12、Ｒ13、Ｒ14、Ｒ15、Ｒ16及びＲ17の任意の２つは一緒になって環を形成することができるものとする、
上記２に記載の方法。
５．  Ｒ1、Ｒ2及びＲ3が水素であり、
Ｒ9、Ｒ10、Ｒ11、Ｒ14、Ｒ15及びＲ16は、各々独立に、ハロゲン、１〜６個の炭素原子を含有するアルキル、又は水素であり、
Ｒ8及びＲ13は、各々独立に、ハロゲン、フェニル又は１〜６個の炭素原子を含有するアルキルであり、
Ｒ12及びＲ17は、各々独立に、ハロゲン、フェニル、水素又は１〜６個の炭素原子を含有するアルキルであり、そして
Ｒ4及びＲ5は、各々独立に、水素又は１〜６個の炭素原子を含有するアルキルである、
上記４に記載の方法。
６．  Ｒ4及びＲ5が各々水素又はメチルである上記５に記載の方法。
７．  Ｘが塩化物、臭化物又はテトラフルオロボレートである上記５に記載の方法。
８．  該中性ルイス酸がアルキルアルミニウム化合物である上記５に記載の方法。
９．  該アルキルアルミニウム化合物がポリメチルアルミノキサンである上記８に記載の方法。
１０．  該温度が約−５０℃〜約１００℃である上記５に記載の方法。
１１．  ＭがＦｅである上記１に記載の方法。
１２．  該錯体がＦｅ［ＩＩ］又はＦｅ［ＩＩＩ］錯体である上記２に記載の方法。
１３．  Ｒ21がｎ−アルキルである上記１、２、１１又は１２に記載の方法。
１４．  エチレン及びプロピレンの１つ又は両方、式
Ｈ2Ｃ＝ＣＨＲ21のα−オレフィン、並びに、式
【化５】
2002517526.tif 000008
の化合物
上記式中、
ＭはＣｏ又はＦｅであり、
Ｒ1、Ｒ2及びＲ3は、各々独立に、水素、ヒドロカルビル、置換されたヒドロカルビル、又は不活性官能基であり、
Ｒ4及びＲ5は、各々独立に、水素、ヒドロカルビル、不活性官能基又は置換されたヒドロカルビルであり、
Ｒ6及びＲ7はアリール又は置換されたアリールであり、
Ｒ21はアルキルであり、
Ｔ1は水素化物、又はアルキル、又は任意の他のアニオン配位子であってそれにエチレン又はα−オレフィンを挿入することができるアニオン配位子であり、
Ｙはエチレンにより置き換えられうる中性配位子又は空の配位部位であり、
Ｑは相対的に非配位性のアニオンであり、
Ｐは二価のポリオレフィン基であり、そして
Ｔ2は末端基である、
を、約−１００℃〜約＋２００℃の温度で接触させることを特徴とする重合方法。
１５．  エチレンが存在しそしてプロピレンは存在しない上記１４に記載の方法。
１６．  該化合物が（ＶＩＩ）である上記１５に記載の方法。
１７．  該化合物が（ＩＸ）である上記１５に記載の方法。
１８．  該化合物が（ＸＩＩ）である上記１５に記載の方法。
１９．  Ｒ6が、
【化６】
2002517526.tif 000009
であり、
Ｒ7が、
【化７】
2002517526.tif 000010
であり、
Ｒ8及びＲ13が、各々独立に、水素、ヒドロカルビル、置換されたヒドロカルビル、又は不活性官能基であり、
Ｒ9、Ｒ10、Ｒ11、Ｒ14、Ｒ15及びＲ16は、各々独立に、水素、ヒドロカルビル、置換されたヒドロカルビル、又は不活性官能基であり、
Ｒ12及びＲ17は、各々独立に、水素、ヒドロカルビル、置換されたヒドロカルビル、又は不活性官能基であり、
但し、互いにビシナルなＲ8、Ｒ9、Ｒ10、Ｒ11、Ｒ12、Ｒ13、Ｒ14、Ｒ15、Ｒ16及びＲ17の任意の２つは一緒になって環を形成することができるものとする、
上記１５に記載の方法。
２０．  該温度が約−５０℃〜約１００℃である上記１５に記載の方法。
２１．  ＭがＦｅである上記１５に記載の方法。
２２．  Ｒ21がｎ−アルキルである上記１５又は２１に記載の方法。
２３．  エチレンと式  Ｈ2Ｃ＝ＣＨＲ21のオレフィンの１種もしくはそれ以上とのコポリマーであって、該コポリマーはメチル分岐及び−Ｒ21分岐を有し、そして該分岐の全体は少なくとも０．５モル％のＨ2Ｃ＝ＣＨＲ21の導入を示すことを特徴とするコポリマー。
２４．  該導入が少なくとも１モル％である上記２３に記載のコポリマー。
２５．  該メチル分岐の各々が炭素原子に結合しており、そして−Ｒ21基もまた該炭素原子に結合している上記２３又は２４に記載のコポリマー。
２６．  Ｒ21がｎ−アルキルである上記２３又は２４に記載のコポリマー。
２７．  Ｒ21がｎ−アルキルである上記２５に記載のコポリマー。
２８．  該化合物又は錯体が基体上に支持されている上記１、２、又は１４に記載のコポリマー。