【手続補正書】
【提出日】平成18年5月19日(2006.5.19)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
酸素含有ガスから酸素を分離して、分離された酸素との化学反応を促進するための装置であって、
（ａ）対向する酸化表面及び還元表面を有し、酸素イオンと電子とを同時に伝導可能な非多孔質でガス不透過性の固体物質又は固体物質の混合物を含む、混合伝導性メンブランと、
（ｂ）多孔体と、
（ｃ）還元表面と多孔体との間に配設されている、反応を触媒するための触媒物質と、
を含み、該メンブランと該触媒物質と該多孔体とは異なる物質から構成されていて、該触媒物質は酸素分離及び化学反応中に経験する条件下で該メンブランと非反応性である、装置。
【請求項２】
前記固体物質又は固体物質の混合物は、一般式：
ＡＢＯ３
（式中、
Ａは、元素周期表II族金属、ランタニド系列金属、アクチニド系列金属及びこれらの組み合わせからなる群より選択され、
Ｂは、鉄、マンガン、クロム、バナジウム、チタン、銅、ニッケル、コバルト、及びこれらの組み合わせからなる群より選択される）
を有するペロブスカイトである、請求項１に記載の装置。
【請求項３】
前記Ａは、カルシウム、ストロンチウム、バリウム、イットリウム、ランタン及びこれらの混合物からなる群より選択される、請求項２に記載の装置。
【請求項４】
前記メンブランは、０．００１mm〜１０mmの前記還元表面と前記酸化表面との間の距離によって規定される厚み（T）を有する、請求項１に記載の装置。
【請求項５】
前記触媒物質は、
D=x(T)
（式中、ｘは０〜２０である）
によって規定される前記還元表面からの距離（D）に配設されている、請求項４に記載の装置。
【請求項６】
前記触媒物質及び前記多孔体は連続している、請求項１に記載の装置。
【請求項７】
前記触媒物質及び前記メンブランは連続している、請求項１に記載の装置。
【請求項８】
前記触媒物質は、鉄、ルテニウム、コバルト、ロジウム、ニッケル、パラジウム、白金、銅、銀、金及びこれらの混合物よりなる群から選択される１以上の活性金属を含む、請求項１に記載の装置。
【請求項９】
前記触媒物質は、ニッケルを含む、請求項８に記載の装置。
【請求項１０】
前記触媒物質は、触媒物質の総量を基準として、１wt%〜２０wt%のニッケルを含む、請求項９に記載の装置。
【請求項１１】
前記触媒物質は表面積（ＡC）を有し、該表面積に対する前記活性金属の比率は少なくとも０．００１g/m2である、請求項８に記載の装置。
【請求項１２】
前記表面積に対する前記活性金属の比率は、少なくとも０．０５g/m2である、請求項１１に記載の装置。
【請求項１３】
前記還元表面は表面積（ＡR）を有し、前記触媒物質は
ＡC=y(ＡR)
（式中、ｙは０．０１〜１０００である）
によって規定される表面積（ＡC）を有する、請求項１に記載の装置。
【請求項１４】
前記多孔体は、アルミナ（Al2O3）、シリカ（SiO2）、セリア（CeO2）、ジルコニア（ZrO2）、チタニア（TiO2）、酸化マグネシウム（MgO）及びこれらの混合物からなる群より選択される１種以上の物質を含み、該物質はアルカリ土類金属、ランタン、ランタニド系列金属及びこれらの混合物の１種以上で場合によってはドープされている、請求項１に記載の装置。
【請求項１５】
前記多孔体は、少なくと５ミクロンの平均孔径を有する複数の気孔を有する、請求項１に記載の装置。
【請求項１６】
前記多孔体は、２５％〜９８％の多孔度を有する、請求項１に記載の装置。
【請求項１７】
前記多孔体は、５０％〜９５％の多孔度を有する、請求項１６に記載の装置。
【請求項１８】
前記多孔体の多孔度は、７０％〜９２％である、請求項１７に記載の装置。
【請求項１９】
前記触媒物質は、少なくとも０．１m2/gの表面積（ＡC）を有する、請求項１に記載の装置。
【請求項２０】
前記表面積（ＡC）は、少なくとも１．０m2/gである、請求項１９に記載の装置。
【請求項２１】
前記表面積（ＡC）は、少なくとも１０m2/gである、請求項２０に記載の装置。
【請求項２２】
酸素含有ガスから酸素を分離して、分離された酸素との化学反応を促進する装置であって、
（ａ）対向する酸化表面及び還元表面を有し、酸素イオンと電子とを同時に伝導可能な非多孔質でガス不透過性の固体物質又は固体物質の混合物を含む混合伝導性メンブランと、
（ｂ）多孔体と、
（ｃ）還元表面と多孔体との間に配設されているが、還元表面と物理的には接触していない、反応を触媒する触媒物質と、
（ｄ）場合によっては、還元表面と触媒物質との間に配設されている１以上のスペーサと、
を含み、該メンブランと該触媒物質と該多孔体とは異なる物質から構成される、装置。
【請求項２３】
前記触媒物質と前記メンブランとは、酸素分離及び化学反応中に経験する条件にて互いに反応性である、請求項２２に記載の装置。
【請求項２４】
前記触媒物質と前記多孔体とは連続している、請求項２３に記載の装置。
【請求項２５】
酸素含有ガスから酸素を分離し、分離された酸素との化学反応を促進する装置であって、
（ａ）対向する酸化表面及び還元表面を有し、酸素イオンと電子とを同時に伝導可能な非多孔質でガス不透過性の固体物質又は固体物質の混合物を含む混合伝導性メンブランと、
（ｂ）反応を触媒する触媒物質を含み、還元表面に隣接して配設されている多孔体と、
を具備し、該メンブラン物質と該触媒物質とは互いに異なっていて、酸素分離及び化学反応中に経験する条件にて互いに非反応性であり、
さらに、該還元表面と該多孔体との間に配設されている１種以上のスペーサを含み、該スペーサは該メンブラン物質及び該多孔体と非反応性である、装置。
【請求項２６】
酸素含有ガスから酸素を分離し、分離された酸素との化学反応を促進する装置であって、
（ａ）対向する酸化表面及び還元表面を有し、酸素イオンと電子とを同時に伝導可能な非多孔質でガス不透過性の固体物質又は固体物質の混合物を含む混合伝導性メンブランと、
（ｂ）還元表面に隣接して配置されていて、反応を触媒する触媒物質を含む多孔体と、
を含み、該メンブラン物質と該触媒物質とは互いに異なっていて、互いに物理的には接触していない、装置。
【請求項２７】
前記触媒物質と前記多孔体とは、連続している、請求項２６に記載の装置。
【請求項２８】
さらに、前記還元表面と前記多孔体との間に配設されている１種以上のスペーサを含み、該スペーサは前記メンブラン物質及び前記多孔体と非反応性である、請求項２６に記載の装置。
【請求項２９】
酸素含有ガスから酸素を分離して、分離された酸素との化学反応を促進する装置であって、
（ａ）対向する酸化表面及び還元表面を有し、酸素イオンと電子とを同時に伝導可能な非多孔質でガス不透過性の固体物質又は固体物質の混合物を含む混合伝導性メンブランと、
（ｂ）反応を触媒する触媒物質と、
（ｃ）還元表面と多孔体との間に配設されている多孔体と、
を含み、該メンブランと該触媒物質と該多孔体とは異なる物質から構成される、装置。
【請求項３０】
前記触媒物質と前記多孔体とは連続している、請求項２９に記載の装置。
【請求項３１】
前記メンブランと前記多孔体とは連続している、請求項２９に記載の装置。
【請求項３２】
前記触媒物質と前記多孔体とは互いに物理的には接触していない、請求項２９に記載の装置。
【請求項３３】
さらに、前記多孔体と前記触媒物質との間に配設されている１種以上のスペーサを含み、該スペーサは前記触媒物質及び前記多孔体と非反応性である、請求項２９に記載の装置。
【請求項３４】
酸素含有ガスから酸素を分離して、分離された酸素との化学反応を促進する装置であって、
（ａ）非多孔質層と多孔質層とを含み、酸素イオンと電子とを同時に伝導可能な非多孔質でガス不透過性の固体物質又は固体物質の混合物を含む多層混合伝導性メンブランと、
（ｂ）多孔質層の気孔内に配設されていて、反応を触媒する触媒物質と、
を含み、該触媒物質は酸素分離及び化学反応中に経験する条件にて該メンブラン物質と非反応性である、装置。
【請求項３５】
酸素含有ガスから酸素を分離して、分離された酸素との化学反応を促進する装置であって、
（ａ）それぞれ酸化表面及び還元表面を有し、酸素イオンと電子とを同時に伝導可能な非多孔質でガス不透過性の固体物質又は固体物質の混合物を含む混合伝導性メンブランと、
（ｂ）多孔体と、
（ｃ）反応を触媒する触媒物質と、
を含み、酸素分離及び化学反応中に、少なくとも該メンブランと該触媒物質とは互いに物理的に分離されている、装置。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１６】
さらに別の実施形態において、装置は、混合伝導性メンブランと多孔体とを含み、多孔体自体は反応を触媒する物質を含み、多孔体は還元表面に隣接して配設されている。メンブラン物質及び触媒物質は互いに異なっており、酸素分離及び化学反応中に経験する条件下で互いに非反応性である。この実施形態において、メンブラン物質及び触媒物質は互いに物理的に接触していない。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２５】
また別の実施形態の形態において、装置は、混合伝導性メンブランと多孔体とを含み、多孔体自体が反応を触媒する物質を含む。多孔体は、還元表面に隣接して配設されている。図４及び図５は、この実施形態による装置５２の一部断面図である。図４に示すように、装置５２は、メンブラン５４と多孔体５６とを含み、多孔体自体は部分的にもしくは完全に触媒物質から構成されている。メンブラン５４を含む物質と触媒物質とは互いに異なっており、酸素分離及び化学反応中に経験する条件下で互いに非反応性である。あるいは、図５に示すように、メンブラン５４を含む物質と触媒物質とは互いに異なっており、互いに物理的に接触していない。１以上のスペーサ（図示せず）がメンブラン５４の還元表面と多孔体５６との間に配設されていて、スペーサはメンブラン５４の物質及び多孔体５６と非反応性である。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２６】
さらに別の実施形態において、装置は、混合伝導性メンブランと多孔体と反応を触媒する物質とを含む。この実施形態において、多孔体は、還元表面と触媒物質との間に配設されている。図６及び８は、この実施形態による装置５８の一部断面図を示す。図６及び８に示すように、多孔体６０は、メンブラン６４の還元表面６２と触媒物質６６との間に配設されている。さらに、メンブラン６４と触媒物質６６と多孔体６０とは異なる物質から構成されている。この実施形態において、多孔体６０は、場合によっては、触媒物質６６及びメンブラン６４の一方又は双方と連続していてもよい。あるいは、触媒物質６６と多孔体６０とは、互いに物理的に接触していない。場合によっては、１以上のスペーサ（図示せず）が多孔体６０と触媒物質６６との間に配設されていてもよく、スペーサは触媒物質６６及び多孔体６０と非反応性である。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２７】
本開示のまたさらに別の実施形態において、装置は、（ａ）１層の非多孔質層と１層の多孔質層とを含み、酸素イオン及び電子を同時に伝導可能な非多孔性ガス不透過性固体物質もしくは固体物質の混合物から作られている多層混合伝導性メンブランと、（Ｂ）多孔性相の気孔内に配設されている、反応を触媒する物質と、を含む。図７はこの実施形態による装置６８の一部断面図を示す。図７Ａは、図７に示す装置の一部拡大図である。図７及び７Ａに示すように、装置６８は、１層の非多孔質層７２と１層の多孔質層７４とを含む多層メンブラン７０を含む。触媒物質７６は、多孔質層７４の気孔内に配設されている。これらの実施形態において、触媒物質７６は、酸素分離及び化学反応中に経験する条件下で、メンブラン７０の物質と非反応性である。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２８】
図１〜９に示したのは、本開示による装置の部分の種々の実施形態である。図示された実施形態は、実際には管状であるが、管状である必要はなく、適宜の形状でよい。
適切な幾何学設計の例としては、シェル−管設計（本明細書に記載されているような）、固定管−シート設計、プレート型設計（たとえば、EP 732,138 B1に開示されているようなプレート−フレーム又は平面配置）、ベオニット（bayonet）管設計、螺旋管設計、熱移動設備に一般にみられるような他の設計を挙げることができる。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２９】
実施時に、反応器は、上述の実施形態の１以上の多数の装置を含むであろう。たとえば、図９を参照すれば、図１〜８に示された上述のタイプの装置（閉鎖管７８の形態）を利用する反応器８０が示されている。図１〜８に示されているような閉鎖端部メンブラン管を含む管７８は、反応器モジュール８０に囲包され、マニフォールド８２によって一緒にリンクされている。入口供給管８４は、酸素含有ガス８６を閉鎖管７８に送り、酸素枯渇ガス８８を出口管９０を通してマニフォールド８２を介して管７８から排出させる。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３２】
好ましくは、メンブランは、一般式
ＡＢＯ3
を有するペロブスカイトである。この式において、元素Ａは元素周期表II族金属、カルシウム、ストロンチウム、バリウム、イットリウム、ランタン、ランタニド系列金属、アクチニド系列金属及びこれらの混合物からなる群より選択される。元素Ｂは、鉄、マンガン、クロム、バナジウム、チタン、銅、ニッケル、コバルト、及びこれらの混合物からなる群より選択される。
【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６０】
【図１】図１は、本開示による装置の一部切り欠き図である。
【図２】図２は、本開示による装置の一部断面図である。
【図３】図３は、本開示による装置の一部断面図である。
【図４】図４は、本開示による装置の一部断面図である。
【図５】図５は、本開示による装置の一部断面図である。
【図６】図６は、本開示による装置の一部断面図である。
【図７】図７は、本開示による装置の一部断面図である。図７Ａは、図７に示す装置の一部の拡大図である。
【図８】図８は、本開示による装置の一部断面図である。
【図９】図９は、本開示による多層メンブラン接触反応器の部分断面図である。
【手続補正１０】
【補正対象書類名】図面
【補正対象項目名】図３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【図３】
2005535434.tif 000001
【手続補正１１】
【補正対象書類名】図面
【補正対象項目名】図５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【図５】
2005535434.tif 000002
【手続補正１２】
【補正対象書類名】図面
【補正対象項目名】図８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【図８】
2005535434.tif 000003
【手続補正１３】
【補正対象書類名】図面
【補正対象項目名】図９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【図９】
2005535434.tif 000004
【手続補正１４】
【補正対象書類名】図面
【補正対象項目名】図１０
【補正方法】削除
【補正の内容】