【手続補正書】
【提出日】平成17年12月19日(2005.12.19)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
固体酸物質及び銅を含む触媒組成物の存在下において芳香族化合物をケトン及び水素と反応させることを含むアルキル化芳香族化合物を調製する方法。
【請求項２】
前記触媒組成物が、第IIIA、IVA、IIIB、IVB、VB、VIB、VIIB属、Fe、Ru及びOsに限定される第VIII属、及びランタニド系列の元素から選択された１種以上の元素を含む請求項１記載の方法。
【請求項３】
前記触媒組成物が、第IIIA及びVIB属の元素から選択された１種以上の元素を含む請求項２記載の方法。
【請求項４】
前記芳香族化合物が、ベンゼンである請求項１、２又は３のいずれかに記載の方法。
【請求項５】
前記ケトンが、アセトンである請求項１、２又は３のいずれかに記載の方法。
【請求項６】
前記芳香族化合物が、ベンゼンであり、前記ケトンが、アセトンである請求項１、２又は３のいずれかに記載の方法。
【請求項７】
前記銅が、酸化物の形である請求項１記載の方法。
【請求項８】
前記第IIIA、IVA、IIIB、IVB、VB、VIB、VIIB属、Fe、Ru及びOsに限定される第VIII属、及びランタニド系列の元素から選択された元素が、酸化物の形である請求項２記載の方法。
【請求項９】
銅及び前記第IIIA、IVA、IIIB、IVB、VB、VIB、VIIB属、Fe、Ru及びOsに限定される第VIII属、及びランタニド系列の元素から選択された元素が、混合酸化物の形で触媒組成物に含まれる請求項８記載の方法。
【請求項１０】
前記第IIIA及びVIB属の元素から選択された元素が、酸化物の形である請求項３記載の方法。
【請求項１１】
銅及び前記第IIIA及びVIB属の元素から選択された元素が、混合酸化物の形で触媒組成物に含まれる請求項１０記載の方法。
【請求項１２】
前記第IIIA及びVIB属の元素から選択された元素が、Cr及びAlから選択される請求項３又は１０記載の方法。
【請求項１３】
前記触媒組成物が、亜クロム酸銅の形でCr及びCuを含む請求項１２記載の方法。
【請求項１４】
前記固体酸物質が、酸又は一般的な酸の形の１種以上のゼオライト物質から選択される請求項１乃至１３のいずれかに記載の方法。
【請求項１５】
前記ゼオライト物質が、ゼオライトβ、ゼオライトY、ZSM-12及びモルデン沸石から選択される請求項１４記載の方法。
【請求項１６】
前記ゼオライトが、ゼオライトβである請求項１５記載の方法。
【請求項１７】
前記触媒組成物が、亜クロム酸銅及びゼオライトβを含む請求項１６記載の方法。
【請求項１８】
前記銅が、触媒組成物中に、固体酸物質に対する金属の質量比が０．００１乃至１０の範囲で含まれる請求項１記載の方法。
【請求項１９】
前記銅が、触媒組成物中に、固体酸物質に対する金属の質量比が０．００１乃至２の範囲で含まれる請求項１８記載の方法。
【請求項２０】
前記第IIIA、IVA、IIIB、IVB、VB、VIB、VIIB属、Fe、Ru及びOsに限定される第VIII属、及びランタニド系列の元素から選択された元素が、触媒組成物中に、固体酸物質に対する金属の質量比が０．００１乃至１０の範囲で含まれる請求項２記載の方法。
【請求項２１】
前記第IIIA、IVA、IIIB、IVB、VB、VIB、VIIB属、Fe、Ru及びOsに限定される第VIII属、及びランタニド系列の元素から選択された元素が、触媒組成物中に、固体酸物質に対する金属の質量比が０．００１乃至２の範囲で含まれる請求項２０記載の方法。
【請求項２２】
前記触媒組成物が、促進剤としてのBa及びMnを含む請求項１３記載の方法。
【請求項２３】
Ba又はMnが、触媒組成物中に、組成物の質量に対して０．１乃至５質量％の範囲で含まれる請求項２２記載の方法。
【請求項２４】
前記触媒組成物が、無機バインダーを含む請求項１乃至２３のいずれかに記載の方法。
【請求項２５】
前記バインダーが、酸化珪素及び酸化アルミニウムから選択される請求項２４記載の方法。
【請求項２６】
前記バインダーが、γ-アルミナである請求項２５記載の方法。
【請求項２７】
前記触媒組成物が、１以上の区別可能な帯からなり、その各々が、銅及び任意に第IIIA、IVA、IIIB、IVB、VB、VIB、VIIB属、Fe、Ru及びOsに限定される第VIII属、及びランタニド系列の元素から選択された１種以上の元素を含む金属成分、又は固体酸成分、又は両方の成分を含む請求項１乃至２６のいずれかに記載の方法。
【請求項２８】
前記金属成分を含む帯が、酸化銅又は亜クロム酸銅からなるか、又は銅及び第IIIA、IVA、IIIB、IVB、VB、VIB、VIIB属、Fe、Ru及びOsに限定される第VIII属、及びランタニド系列の元素から選択された１種以上の元素の混合酸化物である請求項２７記載の方法。
【請求項２９】
前記固体酸を含む帯が、ゼオライト種からなる請求項２７記載の方法。
【請求項３０】
前記ゼオライトが、ゼオライトβ、ゼオライトY、ZSM-12及びモルデン沸石から選択される請求項２９記載の方法。
【請求項３１】
前記ゼオライトが、ゼオライトβである請求項３０記載の方法。
【請求項３２】
前記両方の成分を含む帯が、銅塩及び任意に第IIIA、IVA、IIIB、IVB、VB、VIB、VIIB属、Fe、Ru及びOsに限定される第VIII属、及びランタニド系列の元素から選択された１種以上の元素の塩の溶液を酸固体に含浸させ、乾燥及び焼成することにより調製される請求項２７記載の方法。
【請求項３３】
前記両方の成分を含む組成物が、請求項２４、２５又は２６のいずれかに記載の結合剤との混合物で使用される請求項３２記載の方法。
【請求項３４】
前記両方の成分を含む帯が、銅塩及び任意に第IIIA、IVA、IIIB、IVB、VB、VIB、VIIB属、Fe、Ru及びOsに限定される第VIII属、及びランタニド系列の元素から選択された１種以上の元素の塩の溶液を、固体酸物質及び請求項２４、２５又は２６のいずれかに記載の結合剤の混合物に含浸させ、乾燥及び焼成することにより調製される請求項２７記載の方法。
【請求項３５】
前記両方の成分を含む帯が、銅塩及び任意に第IIIA、IVA、IIIB、IVB、VB、VIB、VIIB属、Fe、Ru及びOsに限定される第VIII属、及びランタニド系列の元素から選択された１種以上の元素の塩を含む水溶液中に固体酸物質を入れ、混合物を数時間攪拌させ、懸濁液中の固体を濾過により回収し、脱塩水で洗浄して乾燥させ、イオン交換された形で固体酸物質を得るイオン交換法により調製される請求項２７記載の方法。
【請求項３６】
前記両方の成分を含む物質が、請求項２４、２５又は２６のいずれかに記載の結合剤との混合物で使用される請求項３３記載の方法。
【請求項３７】
前記両方の成分を含む帯が、銅塩及び任意に第IIIA、IVA、IIIB、IVB、VB、VIB、VIIB属、Fe、Ru及びOsに限定される第VIII属、及びランタニド系列の元素から選択された１種以上の元素の塩を含む水溶液中に固体酸物質及び請求項２４、２５又は２６のいずれかに記載の結合剤の組成物を入れ、混合物を数時間攪拌させ、懸濁液中の固体を濾過により回収し、脱塩水で洗浄して乾燥させるイオン交換法により調製される請求項２７記載の方法。
【請求項３８】
前記両方の成分を含む帯が、解膠剤とともにペースト混合された二成分の機械的混合物の押出、乾燥及び焼成により調製される請求項２７記載の方法。
【請求項３９】
前記両方の成分を含む帯が、固体酸成分、金属成分及び請求項２４、２５又は２６のいずれかに記載の結合剤の機械的混合物の押出、乾燥及び焼成により調製される請求項２７記載の方法。
【請求項４０】
前記触媒組成物が、金属及び固体酸物質の両成分を含む単一の帯からなる請求項２７記載の方法。
【請求項４１】
前記触媒組成物が、金属及び固体酸物質の両成分を各々が含む２以上の区別可能な帯からなり、個々の帯の組成が異なる請求項２７記載の方法。
【請求項４２】
前記触媒組成物が、２以上の区別可能な帯からなり、その一が金属成分を含み、その他が１以上の異なる組合せの金属及び固体酸の２成分を含む請求項２７又は２８記載の方法。
【請求項４３】
前記触媒組成物が、２以上の区別可能な帯からなり、その一が金属成分を含み、それに続く帯が酸固体成分を含む請求項２７又は２８記載の方法。
【請求項４４】
前記触媒組成物が、相互に機械的に混合された２成分の触媒組成物を含む単一の帯からなる請求項２７又は２８記載の方法。
【請求項４５】
前記触媒組成物が、２以上の区別可能な帯からなり、その一が金属成分を含み、その他が機械的に混合された異なる対の金属及び固体酸の２成分を含む請求項２７又は２８記載の方法。
【請求項４６】
前記金属成分を含む帯が、最初に、芳香族化合物、ケトン及び水素からなる試薬流と接触する請求項４２、４３又は４５のいずれかに記載の方法。
【請求項４７】
前記触媒組成物が、一方向に減少する活性の勾配を有する金属成分及び反対方向に減少する活性の勾配を有する固体酸成分を含む請求項２７記載の方法。
【請求項４８】
前記金属成分の活性の勾配が、試薬の供給方向及び流れに沿って減少し、前記固体酸成分の活性の勾配が、反対の方向及び流れに沿って減少する請求項４７記載の方法。
【請求項４９】
５０乃至３５０℃の温度範囲及び大気圧以上の圧力で実施される請求項１、２又は６のいずれかに記載の方法。
【請求項５０】
１００乃至２５０℃の温度範囲及び１乃至５０バールの圧力範囲で実施される請求項４９記載の方法。
【請求項５１】
芳香族炭化水素及びケトンの供給において１以上のモル比を使用する請求項１、２又は６のいずれかに記載の方法。
【請求項５２】
前記モル比が、２より大きい請求項５１記載の方法。
【請求項５３】
供給において、水素及びケトン間で１以上のモル比を使用する請求項１、２又は６のいずれかに記載の方法。
【請求項５４】
供給において、水素及びケトン間で２より大きいモル比を使用する請求項５３記載の方法。
【請求項５５】
前記芳香族化合物が、ベンゼンであり、前記ケトンが、アセトンであり、かつイソプロピルベンゼン、未反応ベンゼン、未反応水素、水及びポリイソプロピルベンゼンを含むアルキル化方法から得られる生成物を、分離セクションで分別して、主として水素を含む第一のフラクション、主として水を含む第二のフラクション、主としてベンゼンを含む第三のフラクション、主としてイソプロピルベンゼンを含む第四のフラクション及び主としてポリイソプロピルベンゼンを含む第五のフラクションを得、第一のフラクションをアセトン及びベンゼンとの反応工程において再使用し、第二のフラクションを工程から除去し、第三のフラクションをアセトン及び水素との反応工程に一部、及び次のトランスアルキル化工程に一部再使用し、その工程においては、第五のフラクションと反応させて生成物であるイソプロピルベンゼンを生成する、請求項１乃至５４のいずれかに記載の方法。
【請求項５６】
前記トランスアルキル化反応生成物をベンゼン、クメン及びポリイソプロピルベンゼンに分別し、ベンゼンをアルキル化工程に再供給し、ポリイソプロピルベンゼンをトランスアルキル化工程に再供給する請求項５５記載の方法。
【請求項５７】
以下の工程、
(a)  固体酸物質、銅、及び任意に第IIIA、IVA、IIIB、IVB、VB、VIB、VIIB属、Fe、Ru及びOsに限定される第VIII属、及びランタニド系列の元素から選択された１種以上の元素を含む触媒系の存在下でベンゼン、アセトン及び水素を反応させる工程、
(b)  クメンをクメンヒドロペルオキシドに酸化する工程、
(c)  クメンヒドロペルオキシドをフェノール及びアセトンに転位させる工程、
を含むフェノールの製造方法において、
工程(a)を請求項１乃至５６のいずれかに記載の方法の１以上に従って実施することを特徴とする方法。
【請求項５８】
前記工程(c)において形成されるアセトンをクメンの合成工程(a)に再循環させる請求項５７記載の方法。
【請求項５９】
酸の形のゼオライト、Cu及び第IIIA、IVA、IIIB、IVB、VB、VIB、VIIB属、Fe、Ru及びOsに限定される第VIII属、及びランタニド系列の元素から選択された１種以上の元素を含触媒組成物であって、ゼオライトが、ゼオライトＹであり、前記触媒組成物が、第VIBの１種以上の元素を含む場合には、前記元素が、Ｍｏ及びＷからなる群から選択されることを特徴とする触媒組成物。
【請求項６０】
ゼオライトβ、ZSM-12及びモルデン沸石から選択される酸の形のゼオライト、Cu及び第IIIA、IVA、IIIB、IVB、VB、VIB、VIIB属、Fe、Ru及びOsに限定される第VIII属、及びランタニド系列の元素から選択された１種以上の元素を含有する請求項５９記載の組成物。
【請求項６１】
酸の形のゼオライトＹ、Cu及び第IIIA、IVA、IIIB、IVB、VB、VIIB属、Fe、Ru及びOsに限定される第VIII属、及びランタニド系列の元素から選択された１種以上の元素を含む請求項５９に記載の触媒組成物。
【請求項６２】
バインダーを含む請求項５９記載の触媒組成物。
【請求項６３】
前記ゼオライトが、ゼオライトβである請求項５９又は６２記載の触媒組成物。
【請求項６４】
ゼオライトβ、銅、Cr及びAlから選択された元素、及び任意にバインダーを含む請求項６３記載の触媒組成物。
【請求項６５】
前記銅及びクロムが、亜クロム酸銅の形である請求項６４記載の触媒組成物。
【請求項６６】
銅塩及び第IIIA、IVA、IIIB、IVB、VB、VIB、VIIB属、Fe、Ru及びOsに限定される第VIII属、及びランタニド系列の元素から選択された１種以上の元素の塩を含む水溶液をゼオライトに含浸させ、乾燥及び焼成することを含む請求項５９記載の触媒組成物を調製する方法。
【請求項６７】
前記得られる物質が、請求項２４、２５又は２６のいずれかに記載のバインダーで結合されている請求項６６記載の方法。
【請求項６８】
銅塩及び第IIIA、IVA、IIIB、IVB、VB、VIB、VIIB属、Fe、Ru及びOsに限定される第VIII属、及びランタニド系列の元素から選択された１種以上の元素の塩を含む水溶液をゼオライト及び請求項２４、２５又は２６のいずれかに記載の結合剤に含浸させ、乾燥及び焼成することを含む請求項５９記載の触媒組成物を調製する方法。
【請求項６９】
銅塩及び第IIIA、IVA、IIIB、IVB、VB、VIB、VIIB属、Fe、Ru及びOsに限定される第VIII属、及びランタニド系列の元素から選択された１種以上の元素の塩を含む水溶液でゼオライトをイオン交換し、乾燥及び焼成することを含む請求項５９記載の触媒組成物を調製する方法。
【請求項７０】
前記得られる物質が、バインダーで結合される請求項６８記載の方法。
【請求項７１】
銅塩及び第IIIA、IVA、IIIB、IVB、VB、VIB、VIIB属、Fe、Ru及びOsに限定される第VIII属、及びランタニド系列の元素から選択された１種以上の元素の塩を含む水溶液でゼオライト及び適する結合剤をイオン交換し、乾燥及び焼成することを含む請求項５９記載の触媒組成物を調製する方法。
【請求項７２】
ゼオライト、Cu及び酸化物の形の第IIIA、IVA、IIIB、IVB、VB、VIB、VIIB属、Fe、Ru及びOsに限定される第VIII属、及びランタニド系列の元素から選択された１種以上の元素の、解膠剤とともにペースト混合された機械的混合物を押出、乾燥及び焼成することを含む請求項５９記載の触媒組成物を調製する方法。
【請求項７３】
ゼオライト、Cu及び酸化物の形の第IIIA、IVA、IIIB、IVB、VB、VIB、VIIB属、Fe、Ru及びOsに限定される第VIII属、及びランタニド系列の元素から選択された１種以上の元素、及び請求項２４、２５又は２６のいずれかに記載の結合剤の、解膠剤とともにペースト混合された機械的混合物を押出、乾燥及び焼成することを含む請求項５９記載の触媒組成物を調製する方法。
【請求項７４】
各々が銅及び第IIIA、IVA、IIIB、IVB、VB、VIB、VIIB属、Fe、Ru及びOsに限定される第VIII属、及びランタニド系列の元素から選択された１種以上の元素を含む金属成分、又はゼオライト成分、又は両方の成分を含む種々の区別可能な帯を組み合わせることを含む請求項５９記載の触媒組成物を調製する方法。