【手続補正書】
【提出日】平成18年10月11日(2006.10.11)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】  エチレン及び少なくとも１種又はそれ以上の他のオレフィン、オレフィン重合触媒並びに元素周期表の第１５族及び第１６族から選ばれた少なくとも１種の元素を含む少なくとも１種の改質剤を接触させることを含んでなり、該改質剤の不存在下に同一の重合方法において得られるであろうレベルよりも低いレベルまで溶融ピーク温度（Ｔｍ）を低下させるのに充分な量で前記改質剤を用いることを含んでなるある一定のメルトインデックス及び密度において低下した溶融ピーク温度（Ｔｍ）を有するエチレン／オレフィン共重合体を製造する、エチレンと少なくとも１種又はそれ以上の他のオレフィンとの重合方法。
【請求項２】  前記オレフィン重合触媒が、明細書中に定義した、元素周期表の第３族、第４族、第５族、第６族、第７族、第８族、第９族、第１０族及び第１３族から選ばれた少なくとも１種の金属及びそれらの混合物を含む請求項１に記載の方法。
【請求項３】  前記金属がチタン、ジルコニウム、バナジウム、鉄、クロム、ニッケル、アルミニウム及びこれらの混合物からなる群から選ばれる請求項２に記載の方法。
【請求項４】  前記金属がチタン、ジルコニウム、バナジウム及びそれらの混合物からなる群から選ばれる請求項３に記載の方法。
【請求項５】  前記オレフィン重合触媒が中性又は陽イオン性である請求項２に記載の方法。
【請求項６】  前記オレフィン重合触媒が有機クロム触媒、酸化クロム触媒、チグラーナッタ触媒、オレフィンを重合して１〜２．５の分子量分布（ＭＷＤ）を有するエチレン／オレフィン共重合体を生成するオレフィン重合触媒並びにメタロセン触媒からなる群から選ばれる請求項１に記載の方法。
【請求項７】  前記オレフィン重合触媒がチグラーナッタ触媒及びメタロセン触媒からなる群から選ばれる請求項６に記載の方法。
【請求項８】  前記オレフィン重合触媒が担体上に担持されている請求項１に記載の方法。
【請求項９】  前記担体がシリカ、アルミナ、塩化マグネシウム及びこれらの混合物からなる群から選ばれる請求項８に記載の方法。
【請求項１０】  前記重合媒体にハロゲン化炭化水素を更に添加することを含んでなる請求項１に記載の方法。
【請求項１１】  前記ハロゲン化炭化水素がジクロロメタン、クロロホルム、四塩化炭素、クロロフルオロメタン、クロロジフルオロメタン、ジクロロジフルオロメタン、フルオロジクロロメタン、クロロトリフルオロメタン、フルオロトリクロロメタン及び１，２−ジクロロエタンからなる群から選ばれる請求項１０に記載の方法。
【請求項１２】  前記ハロゲン化炭化水素がクロロホルムである請求項１１に記載の方法。
【請求項１３】  前記少なくとも１種の改質剤がカルボン酸エステル、無水物、酸ハロゲン化物、エーテル、チオエーテル、アルデヒド、ケトン、イミン、アミン、アミド、ニトリル、イソニトリル、シアネート、イソシアネート、チオシアネート、イソチオシアネート、チオエステル、ジチオエステル、炭酸エステル、ヒドロカルビルカルバメート、ヒドロカルビルチオカルバメート、ヒドロカルビルジチオカルバメート、ウレタン、スルホキシド、スルホン、スルホンアミド、少なくとも１個の酸素原子を含む有機珪素化合物、炭素若しくは酸素原子を介して有機基に結合した窒素、燐、砒素若しくはアンチモンの化合物、Ｏ2、ＣＯ、ＣＯ2、ＣＯＳ、ＮＯ、Ｎ2Ｏ及びＮＯ2からなる群から選ばれる請求項１に記載の方法。
【請求項１４】  前記少なくとも１種の改質剤がカルボン酸エステル、エーテル、アミン、アミド、ニトリル、少なくとも１個の酸素原子を含む有機珪素化合物、Ｏ2、ＣＯ、ＣＯ2及びＮ2Ｏからなる群から選ばれる請求項１３に記載の方法。
【請求項１５】  前記少なくとも１種の改質剤がテトラヒドロフラン、ジエチルエーテル、ジプロピルエーテル、ジイソプロピルエーテル、ジブチルエーテル、ジオクチルエーテル、ｔｅｒｔ−ブチルメチルエーテル、トリメチレンオキシド、１，２−ジメトキシエタン、１，２−ジメトキシプロパン、１，３−ジメトキシプロパン、１，２−ジメトキシブタン、１，３−ジメトキシブタン、１，４−ジメトキシブタン及びテトラヒドロピランからなる群から選ばれるエーテルである請求項１４に記載の方法。
【請求項１６】  前記少なくとも１種の改質剤がピリジン、４−メチルピリジン、Ｎ−メチルモルホリン及びＮ−メチルイミダゾールからなる群から選ばれるアミンである請求項１４に記載の方法。
【請求項１７】  前記少なくとも１種の改質剤がシクロヘキシルメチルジメトキシシラン、テトラエチルオルトシリケート及びジシクロペンチルジメトキシシランからなる群から選ばれる、少なくとも１個の酸素原子を含む有機珪素化合物である請求項１４に記載の方法。
【請求項１８】  前記の少なくとも１種の改質剤がアセトニトリル、トリメチルアセトニトリル、ベンゾニトリル及びイソプロピオニトリルからなる群から選ばれるニトリルである請求項１４に記載の方法。
【請求項１９】  前記少なくとも１種の改質剤がＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド及びＮ，Ｎ−ジイソプロピルホルムアミドからなる群から選ばれるアミドである請求項１４に記載の方法。
【請求項２０】  前記の少なくとも１種の改質剤がＯ2、ＣＯ、ＣＯ2及びＮ2Ｏからなる群から選ばれる請求項１４に記載の方法。
【請求項２１】  前記少なくとも１種の改質剤がＮ2Ｏである請求項２０に記載の方法。
【請求項２２】  前記改質剤が、液体又は固体であり、オレフィン重合触媒の金属成分に対して０．０１：１〜１００：１の範囲のモル比で添加する請求項１に記載の方法。
【請求項２３】  オレフィン重合触媒の金属成分に対する改質剤のモル比が０．１：１〜５０：１の範囲である請求項２２に記載の方法。
【請求項２４】  前記少なくとも１種の改質剤が、気体であり、１〜１０，０００容量ｐｐｍの範囲の量で添加する請求項１に記載の方法。
【請求項２５】  前記の少なくとも１種の改質剤を１〜１０００容量ｐｐｍの範囲の量で添加する請求項２４に記載の方法。
【請求項２６】  前記重合媒体が気相である請求項１に記載の方法。
【請求項２７】  前記重合媒体がスラリー相である請求項１に記載の方法。
【請求項２８】  前記少なくとも１種又はそれ以上の他のオレフィンが炭素数３〜１６のオレフィンからなる群から選ばれる請求項１に記載の方法。
【請求項２９】  前記少なくとも１種又はそれ以上の他のオレフィンが１−オクテン、１−ヘキセン、４−メチルペンター１−エン、１−ペンテン、１−ブテン及びプロピレンからなる群から選ばれる請求項２８に記載の方法。
【請求項３０】  前記エチレン／オレフィン共重合体が共重合体の少なくとも５０重量％の量でエチレンを含む請求項１に記載の方法。
【請求項３１】  請求項１に記載の方法に従って製造されたエチレン／オレフィン共重合体製品。
【請求項３２】  請求項１に記載の方法に従って製造されたエチレン／オレフィン共重合体から二次加工されたフィルム。
【請求項３３】  請求項１に記載の方法に従って製造されたエチレン／オレフィン共重合体から二次加工された製品。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１０４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１０４】
本明細書中に記載した発明の形態は単に説明的なものであり、本発明の範囲を制限するものではないことを理解されたい。本発明は、「特許請求の範囲」の範囲内の全ての変形を含む。
以下、本発明の態様を列挙する。
態様１．エチレン及び少なくとも１種又はそれ以上の他のオレフィン、オレフィン重合触媒並びに元素周期表の第１５族及び第１６族から選ばれた少なくとも１種の元素を含む少なくとも１種の改質剤を接触させることを含んでなり、該改質剤の不存在下に同一の重合方法において得られるであろうレベルよりも低いレベルまで溶融ピーク温度（Ｔｍ）を低下させるのに充分な量で前記改質剤を用いることを含んでなるある一定のメルトインデックス及び密度において低下した溶融ピーク温度（Ｔｍ）を有するエチレン／オレフィン共重合体を製造する、エチレンと少なくとも１種又はそれ以上の他のオレフィンとの重合方法。
態様２．前記オレフィン重合触媒が、明細書中に定義した、元素周期表の第３族、第４族、第５族、第６族、第７族、第８族、第９族、第１０族及び第１３族から選ばれた少なくとも１種の金属及びそれらの混合物を含む態様１に記載の方法。
態様３．前記金属がチタン、ジルコニウム、バナジウム、鉄、クロム、ニッケル、アルミニウム及びこれらの混合物からなる群から選ばれる態様２に記載の方法。
態様４．前記金属がチタン、ジルコニウム、バナジウム及びそれらの混合物からなる群から選ばれる態様３に記載の方法。
態様５．前記オレフィン重合触媒が中性又は陽イオン性である態様２に記載の方法。
態様６．前記オレフィン重合触媒が有機クロム触媒、酸化クロム触媒、チグラーナッタ触媒、オレフィンを重合して１〜２．５の分子量分布（ＭＷＤ）を有するエチレン／オレフィン共重合体を生成するオレフィン重合触媒並びにメタロセン触媒からなる群から選ばれる態様１に記載の方法。
態様７．前記オレフィン重合触媒がチグラーナッタ触媒及びメタロセン触媒からなる群から選ばれる態様６に記載の方法。
態様８．前記オレフィン重合触媒が担体上に担持されている態様１に記載の方法。
態様９．前記担体がシリカ、アルミナ、塩化マグネシウム及びこれらの混合物からなる群から選ばれる態様８に記載の方法。
態様１０．前記重合媒体にハロゲン化炭化水素を更に添加することを含んでなる態様１に記載の方法。
態様１１．前記ハロゲン化炭化水素がジクロロメタン、クロロホルム、四塩化炭素、クロロフルオロメタン、クロロジフルオロメタン、ジクロロジフルオロメタン、フルオロジクロロメタン、クロロトリフルオロメタン、フルオロトリクロロメタン及び１，２−ジクロロエタンからなる群から選ばれる態様１０に記載の方法。
態様１２．前記ハロゲン化炭化水素がクロロホルムである態様１１に記載の方法。
態様１３．前記少なくとも１種の改質剤がカルボン酸エステル、無水物、酸ハロゲン化物、エーテル、チオエーテル、アルデヒド、ケトン、イミン、アミン、アミド、ニトリル、イソニトリル、シアネート、イソシアネート、チオシアネート、イソチオシアネート、チオエステル、ジチオエステル、炭酸エステル、ヒドロカルビルカルバメート、ヒドロカルビルチオカルバメート、ヒドロカルビルジチオカルバメート、ウレタン、スルホキシド、スルホン、スルホンアミド、少なくとも１個の酸素原子を含む有機珪素化合物、炭素若しくは酸素原子を介して有機基に結合した窒素、燐、砒素若しくはアンチモンの化合物、Ｏ2、ＣＯ、ＣＯ2、ＣＯＳ、ＮＯ、Ｎ2Ｏ及びＮＯ2からなる群から選ばれる態様１に記載の方法。
態様１４．前記少なくとも１種の改質剤がカルボン酸エステル、エーテル、アミン、アミド、ニトリル、少なくとも１個の酸素原子を含む有機珪素化合物、Ｏ2、ＣＯ、ＣＯ2及びＮ2Ｏからなる群から選ばれる態様１３に記載の方法。
態様１５．前記少なくとも１種の改質剤がテトラヒドロフラン、ジエチルエーテル、ジプロピルエーテル、ジイソプロピルエーテル、ジブチルエーテル、ジオクチルエーテル、ｔｅｒｔ−ブチルメチルエーテル、トリメチレンオキシド、１，２−ジメトキシエタン、１，２−ジメトキシプロパン、１，３−ジメトキシプロパン、１，２−ジメトキシブタン、１，３−ジメトキシブタン、１，４−ジメトキシブタン及びテトラヒドロピランからなる群から選ばれるエーテルである態様１４に記載の方法。
態様１６．前記少なくとも１種の改質剤がピリジン、４−メチルピリジン、Ｎ−メチルモルホリン及びＮ−メチルイミダゾールからなる群から選ばれるアミンである態様１４に記載の方法。
態様１７．前記少なくとも１種の改質剤がシクロヘキシルメチルジメトキシシラン、テトラエチルオルトシリケート及びジシクロペンチルジメトキシシランからなる群から選ばれる、少なくとも１個の酸素原子を含む有機珪素化合物である態様１４に記載の方法。
態様１８．前記の少なくとも１種の改質剤がアセトニトリル、トリメチルアセトニトリル、ベンゾニトリル及びイソプロピオニトリルからなる群から選ばれるニトリルである態様１４に記載の方法。
態様１９．前記少なくとも１種の改質剤がＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド及びＮ，Ｎ−ジイソプロピルホルムアミドからなる群から選ばれるアミドである態様１４に記載の方法。
態様２０．前記の少なくとも１種の改質剤がＯ2、ＣＯ、ＣＯ2及びＮ2Ｏからなる群から選ばれる態様１４に記載の方法。
態様２１．前記少なくとも１種の改質剤がＮ2Ｏである態様２０に記載の方法。
態様２２．前記改質剤が、液体又は固体であり、オレフィン重合触媒の金属成分に対して約０．０１：１〜約１００：１の範囲のモル比で添加する態様１に記載の方法。
態様２３．オレフィン重合触媒の金属成分に対する改質剤のモル比が約０．１：１〜約５０：１の範囲である態様２２に記載の方法。
態様２４．前記少なくとも１種の改質剤が、気体であり、約１〜約１０，０００容量ｐｐｍの範囲の量で添加する態様１に記載の方法。
態様２５．前記の少なくとも１種の改質剤を約１〜約１０００容量ｐｐｍの範囲の量で添加する態様２４に記載の方法。
態様２６．前記重合媒体が気相である態様１に記載の方法。
態様２７．前記重合媒体がスラリー相である態様１に記載の方法。
態様２８．前記少なくとも１種又はそれ以上の他のオレフィンが炭素数３〜１６のオレフィンからなる群から選ばれる態様１に記載の方法。
態様２９．前記少なくとも１種又はそれ以上の他のオレフィンが１−オクテン、１−ヘキセン、４−メチルペンター１−エン、１−ペンテン、１−ブテン及びプロピレンからなる群から選ばれる態様２８に記載の方法。
態様３０．前記エチレン／オレフィン共重合体が共重合体の少なくとも約５０重量％の量でエチレンを含む態様１に記載の方法。
態様３１．元素周期表の第１５族及び第１６族から選ばれた少なくとも１種の元素を含む少なくとも１種の改質剤を、エチレン／オレフィン共重合体の溶融ピーク温度（Ｔｍ）を低下させるのに充分な量で、エチレン及び少なくとも１種又はそれ以上の他のオレフィン並びにオレフィン重合触媒を含む重合プロセスに導入することを含んでなるある一定の密度及びメルトインデックス（ＭＩ）を有するエチレン／オレフィン共重合体の溶融ピーク温度（Ｔｍ）を低下させる方法。
態様３２．前記オレフィン重合触媒が元素周期表の第３族、第４族、第５族、第６族、第７族、第８族、第９族、第１０族及び第１３族から選ばれた少なくとも１種の金属及びそれらの混合物を含む態様３１に記載の方法。
態様３３．前記金属がチタン、ジルコニウム、バナジウム、鉄、クロム、ニッケル、アルミニウム及びそれらの混合物からなる群から選ばれる態様３２に記載の方法。
態様３４．前記金属がチタン、ジルコニウム、バナジウム及びそれらの混合物からなる群から選ばれる態様３３に記載の方法。
態様３５．前記のオレフィン重合触媒が中性又は陽イオン性である態様３２に記載の方法。
態様３６．前記オレフィン重合触媒が有機クロム触媒、酸化クロム触媒、チグラーナッタ触媒、オレフィンを重合して１〜２．５の分子量分布（ＭＷＤ）を有するエチレン／オレフィン共重合体を生成するオレフィン重合触媒並びにメタロセン触媒からなる群から選ばれる態様３１に記載の方法。
態様３７．前記オレフィン重合触媒がチグラーナッタ触媒及びメタロセン触媒からなる群から選ばれる態様３６に記載の方法。
態様３８．前記オレフィン重合触媒が担体上に担持されている態様３１に記載の方法。
態様３９．前記担体がシリカ、アルミナ、塩化マグネシウム及びそれらの混合物からなる群から選ばれる態様３８に記載の方法。
態様４０．前記重合媒体にハロゲン化炭化水素を更に添加することを含んでなる態様３１に記載の方法。
態様４１．前記ハロゲン化炭化水素がジクロロメタン、クロロホルム、四塩化炭素、クロロフルオロメタン、クロロジフルオロメタン、ジクロロジフルオロメタン、フルオロジクロロメタン、クロロトリフルオロメタン、フルオロトリクロロメタン及び１，２−ジクロロエタンからなる群から選ばれる態様４０に記載の方法。
態様４２．前記ハロゲン化炭化水素がクロロホルムである態様４１に記載の方法。
態様４３．前記少なくとも１種の改質剤がカルボン酸エステル、無水物、酸ハロゲン化物、エーテル、チオエーテル、アルデヒド、ケトン、イミン、アミン、アミド、ニトリル、イソニトリル、シアネート、イソシアネート、チオシアネート、イソチオシアネート、チオエステル、ジチオエステル、炭酸エステル、ヒドロカルビルカルバメート、ヒドロカルビルチオカルバメート、ヒドロカルビルジチオカルバメート、ウレタン、スルホキシド、スルホン、スルホンアミド、少なくとも１個の酸素原子を含む有機珪素化合物、炭素若しくは酸素原子を介して有機基に結合した窒素、燐、砒素若しくはアンチモンの化合物、Ｏ2、ＣＯ、ＣＯ2、ＣＯＳ、ＮＯ、Ｎ2Ｏ及びＮＯ2からなる群から選ばれる態様３１に記載の方法。
態様４４．前記少なくとも１種の改質剤がカルボン酸エステル、エーテル、アミン、アミド、ニトリル、少なくとも１個の酸素原子を含む有機珪素化合物、Ｏ2、ＣＯ、ＣＯ2及びＮ2Ｏからなる群から選ばれる態様４３に記載の方法。
態様４５．前記少なくとも１種の改質剤がテトラヒドロフラン、ジエチルエーテル、ジプロピルエーテル、ジイソプロピルエーテル、ジブチルエーテル、ジオクチルエーテル、ｔｅｒｔ−ブチルメチルエーテル、トリメチレンオキシド、１，２−ジメトキシエタン、１，２−ジメトキシプロパン、１，３−ジメトキシプロパン、１，２−ジメトキシブタン、１，３−ジメトキシブタン、１，４−ジメトキシブタン及びテトラヒドロピランからなる群から選ばれるエーテルである態様４４に記載の方法。
態様４６．前記少なくとも１種の改質剤がピリジン、４−メチルピリジン、Ｎ−メチルモルホリン及びＮ−メチルイミダゾールからなる群から選ばれるアミンである態様４４に記載の方法。
態様４７．前記少なくとも１種の改質剤がシクロヘキシルメチルジメトキシシラン、テトラエチルオルトシリケート及びジシクロペンチルジメトキシシランからなる群から選ばれる少なくとも１個の酸素原子を含む有機珪素化合物である態様４４に記載の方法。
態様４８．前記少なくとも１種の改質剤がアセトニトリル、トリメチルアセトニトリル、ベンゾニトリル及びイソプロピオニトリルからなる群から選ばれるニトリルである態様４４に記載の方法。
態様４９．前記少なくとも１種の改質剤がＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド及びＮ，Ｎ−ジイソプロピルホルムアミドからなる群から選ばれるアミドである態様４４に記載の方法。
態様５０．前記少なくとも１種の改質剤がＯ2、ＣＯ、ＣＯ2及びＮ2Ｏからなる群から選ばれる態様４４に記載の方法。
態様５１．前記少なくとも１種の改質剤がＮ2Ｏである態様５０に記載の方法。
態様５２．前記少なくとも１種の改質剤が、液体又は固体であり、オレフィン重合触媒の金属成分に対して約０．０１：１〜約１００：１の範囲のモル比で添加する態様３１に記載の方法。
態様５３．オレフィン重合触媒の金属成分に対する改質剤のモル比が約０．１：１〜約５０：１の範囲である態様５２に記載の方法。
態様５４．前記少なくとも１種の改質剤が、気体であり、約１〜約１０，０００容量ｐｐｍの範囲の量で添加する態様３１に記載の方法。
態様５５．前記少なくとも１種の改質剤を約１〜約１０００容量ｐｐｍの範囲の量で添加する態様５４に記載の方法。
態様５６．前記重合媒体が気相である態様３１に記載の方法。
態様５７．前記重合媒体がスラリー相である態様３１に記載の方法。
態様５８．前記少なくとも１種又はそれ以上の他のオレフィンが炭素数３〜１６のオレフィンからなる群から選ばれる態様３１に記載の方法。
態様５９．前記少なくとも１種又はそれ以上の他のオレフィンが１−オクテン、１−ヘキセン、４−メチルペンター１−エン、１−ペンテン、１−ブテン及びプロピレンからなる群から選ばれる態様５８に記載の方法。
態様６０．前記エチレン／オレフィン共重合体が該当重合体の少なくとも約５０重量％の量でエチレンを含む態様３１に記載の方法。
態様６１．態様１に記載の方法に従って製造されたエチレン／オレフィン共重合体製品。
態様６２．態様１に従って製造されたエチレン／オレフィン共重合体から二次加工されたフィルム。
態様６３．態様１に従って製造されたエチレン／オレフィン共重合体から二次加工された製品。