【手続補正書】
【提出日】平成18年1月13日(2006.1.13)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
基板上に銅堆積物を形成するための方法であって、
ａ．基板に銅錯体（Ｉ）を接触させることによって該基板上に該銅錯体の堆積物を形成する工程と、
【化１】
2005520053.tif 000001
ｂ．該堆積した銅錯体に還元剤を接触させる工程と、
を含んでなり、
式中、
Ｒ1およびＲ4は独立して、Ｈ、Ｃ1−Ｃ5アルキル、およびジメチルアミノよりなる群から選択され、
Ｒ2およびＲ3は独立して、Ｈ、Ｃ1−Ｃ5アルキル、フェニル、ベンジル、および４−ピリジニルよりなる群から選択され、ただし、Ｒ1〜Ｒ4中の炭素の総数は４〜１２であり、かつ、
該還元剤は、９−ＢＢＮ、ボラン、ジヒドロベンゾフラン、ピラゾリン、ジエチルシラン、ジメチルシラン、エチルシラン、メチルシラン、フェニルシラン、およびシランよりなる群から選択される、
方法。
【請求項２】
１，３−ジイミン銅錯体（ＩＩ）
【化２】
2005520053.tif 000002
（式中、
Ｒ5およびＲ8は、ジメチルアミノであり、かつ、
Ｒ6およびＲ7は独立して、Ｈ、Ｃ1−Ｃ5アルキル、フェニル、ベンジル、および４−ピリジニルよりなる群から選択され、ただし、Ｒ5〜Ｒ8中の炭素の総数は４〜１４であるか、または、
Ｒ5およびＲ8は独立して、Ｈ、Ｃ1−Ｃ5アルキル、およびジメチルアミノよりなる群から選択され、かつ、
Ｒ6およびＲ7は、Ｈ、Ｃ1−Ｃ5アルキル、フェニル、ベンジル、および４−ピリジニルよりなる群から選択され、ただし、Ｒ6またはＲ7のいずれか一方は４−ピリジニルであり、かつ、Ｒ5〜Ｒ8中の炭素の総数は４〜１４である）。
【請求項３】
基板上に堆積した、請求項２に記載の１，３−ジイミン銅錯体（ＩＩ）を含んでなる物品。
【請求項４】
ジイミンを合成するための方法であって、
ａ．アルキルイミノ−モノケトン（ＩＩＩ）にアルキル化剤を接触させることによって対応するＯ−アルキル化誘導体（ＩＶ）を形成する工程と、
【化３】
2005520053.tif 000003
ｂ．工程（ａ）の該Ｏ−アルキル化誘導体（ＩＶ）に第一級アルキルアミンＮＨ2Ｒ13を接触させることによってインモニウム塩（Ｖ）を形成する工程と、
【化４】
2005520053.tif 000004
ｃ．工程（ｂ）の該インモニウム塩（Ｖ）に強塩基を接触させることによって対応する中性アミノ−イミン（ＶＩ）を形成する工程と、
【化５】
2005520053.tif 000005
を含んでなり、
式中、
Ｒ10およびＲ11は独立して、Ｈ、Ｃ1−Ｃ5アルキル、フェニル、ベンジル、および４−ピリジニルよりなる群から選択され、
Ｒ12は、ＭｅまたはＥｔであり、
Ｒ9およびＲ13は独立して、ＨおよびＣ1−Ｃ5アルキルよりなる群から選択され、ただし、Ｒ9、Ｒ10、Ｒ11、およびＲ13中の炭素の総数は４〜１２であり、
該アルキル化剤は、硫酸ジメチル、ベンゼンスルホン酸メチル、トルエンスルホン酸メチル、硫酸ジエチル、ベンゼンスルホン酸エチル、トリフルオロメタンスルホン酸メチル、およびトルエンスルホン酸エチルよりなる群から選択され、かつ、
Ｘ-は、該アルキル化剤から誘導されるアニオンである、
方法。
【請求項５】
アミノ−イミン（ＶＩＩ）、
【化６】
2005520053.tif 000006
（式中、
Ｒ14およびＲ17は独立して、Ｈ、Ｃ1−Ｃ5アルキル、およびジメチルアミノよりなる群から選択され、
Ｒ15およびＲ16は、Ｈ、Ｃ1−Ｃ5アルキル、フェニル、ベンジル、および４−ピリジニルよりなる群から選択され、ただし、Ｒ15またはＲ16のいずれか一方は４−ピリジニルであり、かつ、Ｒ14〜Ｒ17中の炭素の総数は４〜１４である）
を含んでなる組成物。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００７３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００７３】
この反応中間体の塩(上を参照)を、ＮａＯＭｅ（１２．８ｇ、２３７ｍｍｏｌ）のＭｅＯＨ（４０ｍｌ）溶液に加えて周囲温度で撹拌（１時間）した。溶媒を除去（減圧下）することにより得られた油状物をペンタンで抽出し、これを濾過して濃縮し、未精製の黄色の油状物を得た。この生成物、すなわちＮ，Ｎ'−ジエチル−２，４−ペンタンジケチミンを分別蒸留によって単離し、黄色の油状物（２８．６ｇ）を得た。出発物質である４−（エチルアミノ）−３−ペンテン−２−オンを基準とした収率は７２％であった。
本発明の好適な実施の態様は次のとおりである。
１．  基板上に銅堆積物を形成するための方法であって、
ａ．基板に銅錯体（Ｉ）を接触させることによって該基板上に該銅錯体の堆積物を形成する工程と、
【化１】
2005520053.tif 000007
ｂ．該堆積した銅錯体に還元剤を接触させる工程と、
を含んでなり、
式中、
Ｒ1およびＲ4は独立して、Ｈ、Ｃ1−Ｃ5アルキル、およびジメチルアミノよりなる群から選択され、
Ｒ2およびＲ3は独立して、Ｈ、Ｃ1−Ｃ5アルキル、フェニル、ベンジル、および４−ピリジニルよりなる群から選択され、ただし、Ｒ1〜Ｒ4中の炭素の総数は４〜１２であり、かつ、
該還元剤は、９−ＢＢＮ、ボラン、ジヒドロベンゾフラン、ピラゾリン、ジエチルシラン、ジメチルシラン、エチルシラン、メチルシラン、フェニルシラン、およびシランよりなる群から選択される、
方法。
２．  Ｒ1、Ｒ3、およびＲ4がメチルであり、かつ、Ｒ2がフェニルである上記１に記載の方法。
３．  基板が、銅、シリコンウエハ、およびバリア層で被覆された二酸化ケイ素よりなる群から選択される上記１に記載の方法。
４．  基板が銅錯体の蒸気に曝される上記１に記載の方法。
５．  堆積が０〜１２０℃で実施される上記１に記載の方法。
６．  還元剤が、シランまたはジエチルシランである上記１に記載の方法。
７．  １，３−ジイミン銅錯体（ＩＩ）
【化２】
2005520053.tif 000008
（式中、
Ｒ5およびＲ8は、ジメチルアミノであり、かつ、
Ｒ6およびＲ7は独立して、Ｈ、Ｃ1−Ｃ5アルキル、フェニル、ベンジル、および４−ピリジニルよりなる群から選択され、ただし、Ｒ5〜Ｒ8中の炭素の総数は４〜１４であるか、または、
Ｒ5およびＲ8は独立して、Ｈ、Ｃ1−Ｃ5アルキル、およびジメチルアミノよりなる群から選択され、かつ、
Ｒ6およびＲ7は、Ｈ、Ｃ1−Ｃ5アルキル、フェニル、ベンジル、および４−ピリジニルよりなる群から選択され、ただし、Ｒ6またはＲ7のいずれか一方は４−ピリジニルであり、かつ、Ｒ5〜Ｒ8中の炭素の総数は４〜１４である）。
８．  Ｒ5およびＲ8が、ジメチルアミノである上記７に記載の１，３−ジイミン銅錯体。
９．  基板上に堆積した、上記７に記載の１，３−ジイミン銅錯体（ＩＩ）を含んでなる物品。
１０．  基板が、銅、シリコンウエハ、およびバリア層で被覆された二酸化ケイ素よりなる群から選択される上記９に記載の物品。
１１．  バリア層が、タンタル、窒化タンタル、チタン、窒化チタン、窒化ケイ化タンタル、窒化ケイ化チタン、窒化炭化タンタル、および窒化ニオブよりなる群から選択される上記１０に記載の物品。
１２．  ジイミンを合成するための方法であって、
ａ．アルキルイミノ−モノケトン（ＩＩＩ）にアルキル化剤を接触させることによって対応するＯ−アルキル化誘導体（ＩＶ）を形成する工程と、
【化３】
2005520053.tif 000009
ｂ．工程（ａ）の該Ｏ−アルキル化誘導体（ＩＶ）に第一級アルキルアミンＮＨ2Ｒ13を接触させることによってインモニウム塩（Ｖ）を形成する工程と、
【化４】
2005520053.tif 000010
ｃ．工程（ｂ）の該インモニウム塩（Ｖ）に強塩基を接触させることによって対応する中性アミノ−イミン（ＶＩ）を形成する工程と、
【化５】
2005520053.tif 000011
を含んでなり、
式中、
Ｒ10およびＲ11は独立して、Ｈ、Ｃ1−Ｃ5アルキル、フェニル、ベンジル、および４−ピリジニルよりなる群から選択され、
Ｒ12は、ＭｅまたはＥｔであり、
Ｒ9およびＲ13は独立して、ＨおよびＣ1−Ｃ5アルキルよりなる群から選択され、ただし、Ｒ9、Ｒ10、Ｒ11、およびＲ13中の炭素の総数は４〜１２であり、
該アルキル化剤は、硫酸ジメチル、ベンゼンスルホン酸メチル、トルエンスルホン酸メチル、硫酸ジエチル、ベンゼンスルホン酸エチル、トリフルオロメタンスルホン酸メチル、およびトルエンスルホン酸エチルよりなる群から選択され、かつ、
Ｘ-は、該アルキル化剤から誘導されるアニオンである、
方法。
１３．  アルキル化剤が、硫酸ジメチルである上記１２に記載の方法。
１４．  Ｒ13が、メチル、エチル、およびｎ−プロピルよりなる群から選択される上記１２に記載の方法。
１５．  強塩基が、ナトリウムメトキシド、銅メトキシド、およびカリウムｔｅｒｔ−ブトキシドよりなる群から選択される上記１２に記載の方法。
１６．  アミノ−イミン（ＶＩＩ）、
【化６】
2005520053.tif 000012
（式中、
Ｒ14およびＲ17は独立して、Ｈ、Ｃ1−Ｃ5アルキル、およびジメチルアミノよりなる群から選択され、
Ｒ15およびＲ16は、Ｈ、Ｃ1−Ｃ5アルキル、フェニル、ベンジル、および４−ピリジニルよりなる群から選択され、ただし、Ｒ15またはＲ16のいずれか一方は４−ピリジニルであり、かつ、Ｒ14〜Ｒ17中の炭素の総数は４〜１４である）
を含んでなる組成物。
１７．  Ｒ15が４−ピリジニルであり、かつＲ14、Ｒ16、およびＲ17がＣ1−Ｃ4アルキルである上記１６に記載のアミノ−イミン。