(57)【要約】【課題】中性子を直接的に計測することなく、核燃料を非密封で取り扱う施設について臨界になる以前の未臨界度を監視する方法を提供する。【解決手段】自発核分裂核種を燃料中に含む燃焼燃料を取り扱う原子力関連施設において未臨界度を監視する方法であって、原子力関連施設の核分裂生成（ＦＰ）ガスを捕集するステップ（Ａ）と、ＦＰガスが放出するガンマ線を計測し、希ガスのクリプトン（Ｋｒ）とクセノン（Ｘｅ）を算出するステップ（Ｂ）と、前記算出されたクリプトン（Ｋｒ）とクセノン（Ｘｅ）から発生位置におけるクリプトン（Ｋｒ）とクセノン（Ｘｅ）を減衰補正により算出し、発生位置におけるクリプトン（Ｋｒ）のクセノン（Ｘｅ）に対する放射能比（Ｒ０（Ｋｒ／Ｘｅ））を求めるステップ（Ｃ）と、図２に示す実質的に直線関係に基づいて、放射能比（Ｒ０（Ｋｒ／Ｘｅ））から中性子増倍率（ｋｅｆｆ）を求めるステップ（Ｄ）と、を備える。【選択図】図２
2017058236.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
自発核分裂核種を燃料中に含む燃焼燃料を取り扱う原子力関連施設において未臨界度を監視する方法であって、
前記原子力関連施設の核分裂生成（ＦＰ）ガスを捕集するステップ（Ａ）と、
前記ＦＰガスが放出するガンマ線を計測し、希ガスのクリプトン（Ｋｒ）とクセノン（Ｘｅ）を算出するステップ（Ｂ）と、
前記算出されたクリプトン（Ｋｒ）とクセノン（Ｘｅ）から発生位置におけるクリプトン（Ｋｒ）とクセノン（Ｘｅ）を減衰補正により算出し、発生位置におけるクリプトン（Ｋｒ）のクセノン（Ｘｅ）に対する放射能比（Ｒ０（Ｋｒ／Ｘｅ））を求めるステップ（Ｃ）と、
図２に示す実質的に直線関係に基づいて、前記放射能比（Ｒ０（Ｋｒ／Ｘｅ））から中性子増倍率（ｋｅｆｆ）を求めるステップ（Ｄ）と、を備えることを特徴とする方法。
【請求項２】
前記ステップ（Ｄ）において、前記図２における前記放射能比（Ｒ０（Ｋｒ／Ｘｅ））に対する前記中性子増倍率（ｋｅｆｆ）が次式（１）で近似され、前記中性子増倍率（ｋｅｆｆ）が前記放射能比（Ｒ０（Ｋｒ／Ｘｅ））に対して実質的に直線関係で示されることを特徴とする請求項１に記載の方法。
【数１】
2017058236.tif 000018
ここで、ｖＩＦは誘起核分裂当たりの放出中性子数、ｖＳＦは自発核分裂当たりの放出中性子数、ＹＩ（Ｊ）はＩ核種が核分裂したときＪ核種を生成する収率であって、Ｉ核種としてはキュリウム（Ｃｍ）及びウラン（Ｕ）、Ｊ核種としてはクリプトン（Ｋｒ）及びクセノン（Ｘｅ）である。
【請求項３】
前記ステップ（Ｄ）において、前記図２における前記放射能比（Ｒ０（Ｋｒ／Ｘｅ））に対する前記中性子増倍率（ｋｅｆｆ）が次式（２）で近似されることを特徴とする請求項１に記載の方法。
【数２】
2017058236.tif 000019
【請求項４】
前記クリプトン（Ｋｒ）が８８Ｋｒであり、かつ、前記クセノン（Ｘｅ）が１３５Ｘｅであることを特徴とする請求項１から３のいずれか１項に記載の方法。
【請求項５】
前記原子力関連施設が、事故原子炉、使用済燃料再処理施設及び使用済燃料貯蔵施設の少なくとも１つであることを特徴とする請求項１から３のいずれか１項に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、核燃料を非密封で取り扱う施設での未臨界度を監視する方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来の技術は、核燃料から放出される中性子を測定することにより、施設が核臨界（臨界）になることを監視するものであった（特許文献１、非特許文献１を参照）。この従来の方法は、施設が臨界になり急激に増大した中性子を測定して警報を発した。
【０００３】
しかし、事故原子炉の燃料の原子炉からの除去作業は、未臨界を確認しながら行われなければならない。また、核燃料に自発核分裂核種を含む核燃料加工施設、再処理施設等の核燃料取扱施設、使用済燃料貯蔵施設においても、核燃料は未臨界の状態で取り扱われなければならない。
【０００４】
原子炉事故により熔融した核燃料は、圧力容器、格納容器、その他遮蔽材等の構造材に包まれており、しかもそれらの構造材も破損し複雑な形状になっており、核燃料から放出される中性子を計測することは非常に困難である。使用済燃料貯蔵施設においては、通常、燃料棒からの核分裂生成（Ｆｉｓｓｉｏｎ  Ｐｒｏｄｕｃｔ：ＦＰ）ガスの放出はほとんどないが、貯蔵中に燃料被覆管が損傷しＦＰガスが放出したり、燃料が被覆管から漏出し・析出し臨界になる可能性が無視できなくなる場合が想定される。
【０００５】
今一つの例として、使用済燃料再処理施設では、使用済燃料がせん断された後の溶解・分離工程では使用済燃料から燃料被覆材が除去され、燃料は非密封状態（溶液状）で取り扱われる。ここで、非密封状態とは、核燃料は多くの場合密封容器の中に封じ込められているのに対し、この容器が無かったり、破損している状態を指し、核燃料が分裂して放出するＦＰガスも封じ込められない状態をいう。これらの施設では中性子検出器が設置されている場合もあるが、これらは、臨界になって大量の中性子が放出されてはじめて中性子を検知できるもので、臨界に接近しているかどうかを知らせるものではない。以上のように、中性子の検出が困難な場合や臨界接近をできるだけ早く知る必要がある場合は、従来の臨界警報装置では役に立たないという問題があった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２００１−１４７２８９
【非特許文献】
【０００７】
【非特許文献１】Ａｍｅｒｉｃａｎ  Ｎｕｃｌｅａｒ  Ｓｏｃｉｅｔｙ，  “Ｃｒｉｔｉｃａｌｉｔｙ  Ａｃｃｉｄｅｎｔ  Ａｌａｒｍ  Ｓｙｓｔｅｍ”，  ＡＮＳＩ／ＡＮＳ−８．３−１９８６
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明は、このような事情に鑑み、ＦＰガスのうち希ガスが化学的に不活性であり、僅かな隙間からも漏出し、核燃料から離れた位置でも観測できることに着目してなされたものであり、中性子を計測することなく、核燃料を非密封で取り扱う施設について臨界になる以前の未臨界度を監視する方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明は、以下の構成によって把握される。
（１）本発明に係る第１の観点は、自発核分裂核種を燃料中に含む燃焼燃料を取り扱う原子力関連施設において未臨界度を監視する方法であって、前記原子力関連施設の核分裂生成（ＦＰ）ガスを捕集するステップ（Ａ）と、前記ＦＰガスが放出するガンマ線を計測し、希ガスのクリプトン（Ｋｒ）とクセノン（Ｘｅ）を算出するステップ（Ｂ）と、前記算出されたクリプトン（Ｋｒ）とクセノン（Ｘｅ）から発生位置におけるクリプトン（Ｋｒ）とクセノン（Ｘｅ）を減衰補正により算出し、クリプトン（Ｋｒ）のクセノンに対する放射能比（Ｒ０（Ｋｒ／Ｘｅ））を求めるステップ（Ｃ）と、図２に示す実質的に直線関係に基づいて、前記放射能比（Ｒ０（Ｋｒ／Ｘｅ））から中性子増倍率（ｋｅｆｆ）を求めるステップ（Ｄ）と、を備えることを特徴とする。
【００１０】
（２）上記（１）において、前記ステップ（Ｄ）の前記図２における前記放射能比（Ｒ０（Ｋｒ／Ｘｅ））に対する前記中性子増倍率（ｋｅｆｆ）が次式（１）で近似され、前記中性子増倍率（ｋｅｆｆ）が前記放射能比（Ｒ０（Ｋｒ／Ｘｅ））に対して実質的に直線関係で示されてもよい。
【数１】
2017058236.tif 000003
ここで、ｖＩＦは誘起核分裂当たりの放出中性子数、ｖＳＦは自発核分裂当たりの放出中性子数、ＹＩ（Ｊ）はＩ核種が核分裂したときＪ核種を生成する収率であって、Ｉ核種としてはキュリウム（Ｃｍ）及びウラン（Ｕ）、Ｊ核種としてはクリプトン（Ｋｒ）及びクセノン（Ｘｅ）である。
【００１１】
（３）上記（１）において、前記ステップ（Ｄ）の前記図２における前記放射能比（Ｒ０（Ｋｒ／Ｘｅ））に対する前記中性子増倍率（ｋｅｆｆ）が次式（２）で近似されてもよい。
【数２】
2017058236.tif 000004
【００１２】
（４）上記（１）から（３）のいずれかにおいて、前記クリプトン（Ｋｒ）が８８Ｋｒであり、かつ、前記クセノン（Ｘｅ）が１３５Ｘｅであってもよい。
【００１３】
（５）上記（１）から（４）のいずれかにおいて、前記原子力関連施設は、事故原子炉、使用済燃料再処理施設及び使用済燃料貯蔵施設及びの少なくとも１つであってもよい。
【発明の効果】
【００１４】
本発明によれば、中性子を計測することなく、核燃料を非密封で取り扱う施設について臨界になる以前の未臨界度を監視する方法を提供できる。
【図面の簡単な説明】
【００１５】
【図１】ウランＵ及びキュリウムＣｍの核分裂について、核分裂生成物の収率を、クリプトン及びクセノンを含め、示すグラフである。
【図２】クリプトンのクセノンに対する放射能比と中性子増倍率との関係を示すグラフである。
【図３】本発明に係る実施形態を事故原子炉について模式的に説明する図である。
【図４】本発明に係る実施形態を使用済燃料再処理施設について模式的に説明する図である。
【発明を実施するための形態】
【００１６】
以下、本発明を実施するための形態（以下、「実施形態」という）を、添付図面に基づいて詳細に説明する。なお、実施形態の説明の全体を通して同じ要素には同じ番号を付している。
【００１７】
＜実施形態＞
本発明に係る実施形態は、核燃料が核分裂をして放出する核分裂生成（ＦＰ）ガスを測定することにより、中性子増倍率を推定し、臨界からどの程度離れているか（以下、「未臨界度」ともいう）を監視する方法に関するものである。中性子には、核燃料の自発核分裂（Ｓｐｏｎｔａｎｅｏｕｓ  Ｆｉｓｓｉｏｎ）に伴い発生する中性子と、それを吸収して起こる中性子誘起核分裂（Ｉｎｄｕｃｅｄ  Ｆｉｓｓｉｏｎ）により発生する中性子とがある。後者の中性子は、核燃料に吸収されてまた核分裂を起こすという連鎖反応を起こし中性子を増倍させるので、臨界事故に発展する可能性がある。一回の連鎖反応ごとに増倍する中性子の割合である中性子増倍率（ｋｅｆｆ）を求め、ｋｅｆｆが１．０未満であれば未臨界、１．０で臨界、１．０以上では超臨界と判断される。
【００１８】
核燃料の取り扱いは、通常、未臨界の状態で行われなければならない。自発核分裂と中性子誘起核分裂により発生するＦＰガスの構成核種の収率は異なる。本実施形態は、ＦＰガスのうち、希ガスのガンマ線強度を測定することによりこのガスの核種組成を同定し、核分裂について自発核分裂によるものと連鎖反応によるものの割合を求め、中性子増倍率を推定し、未臨界度を推定するものであり、この方法により、臨界からどの程度離れているかが分かり、未臨界度の監視に使用できる。
【００１９】
すなわち、本実施形態の方法では、ＦＰガスを捕集しそのガンマ線を測定することにより、捕集されたガスの核種組成を同定し、未臨界度を推定する。ＦＰガスのうち希ガスは周囲物質と化学反応を起こすことなく、わずかな隙間を通り抜け検出器に到達するので、多くの構造材に包まれた核燃料の核分裂ガスを、放射線強度の弱い離れた場所から検出できる。また、ＦＰガスの組成は臨界から遠く離れている段階から測定可能であるので、これを用いて未臨界度を監視しておけば、早期に従事者を退避させることができる。
【００２０】
まず、本実施形態の基礎となる、ＦＰガスの測定値から中性子増倍率を求める基本的考え方を詳しく説明する。
【００２１】
ＦＰガスには１０００核種以上の多くの同位体が含まれるので、どの同位体を測定するかが重要である。使用済燃料中には、通常、キュリウム２４４（２４４Ｃｍ）とウラン２３５（２３５Ｕ）が含まれる。２４４Ｃｍの自発核分裂の場合と２３５Ｕの熱中性子吸収による核分裂の場合のＦＰの生成割合（核分裂収率）を「核データライブラリーＪＥＮＤＬ−４」から引用して図１に示す。ここで、着目するのは、ＦＰガスであるクセノン１３５（１３５Ｘｅ）とクリプトン８８（８８Ｋｒ）の生成割合の比で、２３５Ｕ核分裂の場合の１．８６に対し、２４４Ｃｍの自発核分裂の場合には１７．６と大きく異なる。この大いなる違いに着目して、また、中性子増倍率が１３５Ｘｅと８８Ｋｒの放射能比にほぼ直線的に変化することを見出し、中性子増倍率を算出する方式を見出すことにより、本実施形態を導出した。なお、８８Ｋｒもガンマ線測定が可能な同位体である。このことにより、直接核燃料から放出される中性子を測定することなくＦＰガンマ線を測ることにより、臨界接近の早い時期から未臨界度を監視できる。
【００２２】
ＫｒとＸｅの核分裂生成核種と中性子増倍率の関係を導き出す手順を以下に示す。
【００２３】
例として使用済ウラン燃料を取り扱うことを考える。この中には、通常、２４４Ｃｍと２３５Ｕが含まれる。２４４Ｃｍは自発核分裂する核種で、１回の自発核分裂により放出される中性子の数をｖＳＰとし、自発核分裂の数をＦＳＰとすると、自発核分裂により放出される中性子の数はｖＳＰＦＳＰである。２３５Ｕがこの中性子を吸収して核分裂して放出する中性子の数はｋｅｆｆ×ｖＳＰＦＳＰである。これが１世代後の中性子数である。ここで、１世代とは、発生した中性子が体系内で吸収されたり、漏れ出たりしてなくなるまでの平均の時間である。この中性子を２３５Ｕが吸収すると、また核分裂し中性子を放出する。この連鎖反応は無限世代まで続く。ここでｋｅｆｆは中性子増倍率で、１世代の間に消滅する中性子に対する生成する中性子の平均の割合である。それ故、２世代目の中性子は１世代目の中性子のｋｅｆｆ倍に増倍し、ｋｅｆｆ２×ｖＳＰＦＳＰになる。いまここでは、連鎖反応の中で、核分裂により中性子を放出するのは２３５Ｕのみと単純化して説明する。
【００２４】
自発核分裂により中性子は常に供給されるので、場の中に存在する中性子数Ｓ（ｋｅｆｆ）は下記のように、各世代の中性子の和となる。場の中性子数は連鎖反応を起こし下記のように増倍してゆく。ここで、Ｓ（Ｃｍ）は２４４Ｃｍの自発核分裂により供給される中性子の数ｖＳＰＦＳＰである。また、Ｓ（Ｕ）は、２３５Ｕの連鎖反応で生成された中性子で現存している数の合計である。
【数３】
2017058236.tif 000005
【００２５】
式（３）の右辺の第１項は自発核分裂により放出された中性子で、第２項以降は２３５Ｕの連鎖反応の世代の進行に伴う中性子の増大分である。中性子の１世代の時間は非常に短いので、すぐ、無限世代まで反応が進む。２４４Ｃｍの自発核分裂により中性子は常に場に供給されるので、場に存在する中性子の数は式（３）のように全ての世代の中性子の和になる。式（３）において、ｋｅｆｆｎはｎ世代での中性子数の増倍を表している。ｎ世代に入ってくる中性子はＳ（Ｃｍ）×ｋｅｆｆｎ−１で、これがｎ世代でＳ（Ｃｍ）×ｋｅｆｆｎ−１×ｋｅｆｆになる。
【００２６】
２４４Ｃｍの自発核分裂による中性子放出量が、燃焼燃料から放出される中性子量の、通常、５０％以上になっているので、ここでは、２４４Ｃｍの自発核分裂のみを外部中性子源として取り扱う。外部中性子源というのは、連鎖反応とは別に中性子を供給するものを指す。
【００２７】
他の外部中性子源（例えば、２４２Ｃｍの自発核分裂による中性子の放出等）の影響は、以下の説明で２４４Ｃｍによる中性子放出量Ｓ（Ｃｍ）が増加するとして取り扱うことができる。
【００２８】
自発核分裂（Ｓｐｏｎｔａｎｅｏｕｓ  Ｆｉｓｓｉｏｎ）による中性子放出数をＳＳＦ、中性子を吸収して核分裂する誘起核分裂（Ｉｎｄｕｃｅｄ  Ｆｉｓｓｉｏｎ）による中性子放出数をＳＩＦとすると、ＳＳＦ＝Ｓ（Ｃｍ）、ＳＩＦ＝Ｓ（Ｕ）＝Ｓ（Ｃｍ）×ｋｅｆｆ／（１−ｋｅｆｆ）である。そうすると、ＳＩＦ／ＳＳＦ＝ｋｅｆｆ／（１−ｋｅｆｆ）が中性子源増倍係数であり、中性子源増倍係数を測定することにより、ｋｅｆｆが求まる。
【００２９】
また、それぞれに起因する核分裂数ＦＳＦ，ＦＩＦは、ＦＳＦ＝ＳＳＦ／ｖＳＦ、ＦＩＦ＝ＳＳＦ／ｖＩＦ×ｋｅｆｆ／（１−ｋｅｆｆ）である。ここで、ｖＳＦ及びｖＩＦはそれぞれ、自発核分裂及び誘起核分裂当たりの平均放出中性子数である。２４４Ｃｍの自発核分裂により放出される中性子数ｖＳＦ及び２３５Ｕの誘起核分裂により放出される中性子数ｖＩＦは熱中性子炉で、ｖＳＦ（２４４Ｃｍ）＝２．８４、ｖＩＦ（２３５Ｕ）＝２．４０が世界的に多く使用されている（ＪＡＥＲＩ  １３２４、１９９２年１月発行を参照）。
【００３０】
ＦＰガス核種の時間変化（下記の式（４）の左辺）は、生成するＦＰガス核種の数から崩壊して消滅するＦＰガス核種の数を差し引く（下記の式（４）の右辺）ことにより求まる。
【数４】
2017058236.tif 000006
ここでＹＩ（Ｊ）はＩ核種が核分裂したときＪ核種を生成する収率である。また、λＪはＪ核種の崩壊定数である。ＮＸｅ、ＮＫｒは、各核種の数密度を表す。
【００３１】
核種組成が平衡状態になっていると仮定すると、式（４）の右辺はゼロとなるので、次式（５）で示される関係が求まる。
【数５】
2017058236.tif 000007
ここで、
【数６】
2017058236.tif 000008
である。核分裂の収率ＹＣｍ，ＹＸｅ及び崩壊定数λＸｅ，λＫｒは表１に示す核種特有の物理定数である。即ち、ＫｒとＸｅの放射能比Ｒ０が測定されると式（５）からｋｅｆｆが求まる。表１は、原子炉過酷事故時に検出される可能性のある放射性希ガス核種とその関連データを示す。
【００３２】
上記した基本的考え方を踏まえ、本実施形態についてさらに詳しく説明する。下記表１において、核分裂収率は「累積核分裂収率」である。注目核種は８８Ｋｒと１３５Ｘｅである。８８Ｋｒのプレカーサー（先行核）は８８Ｂｒであるが、その半減期は１６．６ｓと８８Ｋｒに比して非常に短い。それ故、累積核分裂収率に含めて用いることができる。一方、１３５Ｘｅの先行核は１３５Ｉで半減期は６．６１ｈとなっている。核分裂して生成された１３５Ｉは水に溶けたり、周囲構造材に吸着して閉じ込められる。それ故、ヨウ素が発生位置で核改変してＸｅとなり、検出器に移行し測定されると想定する。
【００３３】
【表１】
2017058236.tif 000009
【００３４】
Ｒ０は核分裂生成核種の発生位置での放射能比で、測定できるのは測定位置での放射能比Ｒ（Ｋｒ／Ｘｅ）で、Ｒ０とは下記の式（７）の関係になる。
【数７】
2017058236.tif 000010
ここで、τは希ガスが発生位置から測定位置までに移行する時間である。λは崩壊定数である。Ｒ０（Ｋｒ／Ｘｅ）は発生位置での放射能比である。
【００３５】
この時間τは、希ガスでは移行途中で化学反応をしないので拡散速度が近く測定に便利な１３３Ｘｅと１３３ｍＸｅを測定することにより求める。この２核種は２３５Ｕと２４４Ｃｍの核分裂による収率が非常に近く、ＹＵ（Ｘｅ）／ＹＣｍ（Ｘｅ）の値は１３３Ｘｅについて１．１８（＝６．６９／５．６６）、１３３ｍＸｅについて１．１２（＝０．１９６／０．１７５）である（表１を参照）。この特性に着目して、下記の関係式（８）を用いてτを求める。
【数８】
2017058236.tif 000011
【００３６】
測定値の放射能比Ｒ（１３３ｍＸｅ／１３３Ｘｅ）を用いて減衰時間τを下記の式（９）から求める。
【数９】
2017058236.tif 000012
【００３７】
放射能比Ｒの測定値から式（９）でτを求め、式（７）に代入しＲ０（Ｋｒ／Ｘｅ）を求めることにより、式（５）からｋｅｆｆが求まる。１−ｋｅｆｆが臨界からの距離を示す量である。臨界から離れたｋｅｆｆがゼロの状態では、式（５）の分母はゼロに近く、Ｒ０（Ｋｒ／Ｘｅ）はＹＣｍ（Ｋｒ）／ＹＣｍ（Ｘｅ）に近づく。ｋｅｆｆが増大して１．０に近づくと、式（５）の分子がゼロに近づき、Ｒ０（Ｋｒ／Ｘｅ）はＹＵ（Ｋｒ）／ＹＵ（Ｘｅ）に近づく。即ち、ＫｒとＸｅの放射能比Ｒ０（Ｋｒ／Ｘｅ）を監視することにより、ｋｅｆｆを監視できる。この関係を図２に示す。図２の代表的な数値を抽出すると、表２のとおりである。
【００３８】
【表２】
2017058236.tif 000013
【００３９】
中性子数Ｓ（ｋｅｆｆ）は、式（３）から分かるように、ｋｅｆｆが１．０に近づくにともない双曲線的に急上昇するが、Ｒ０（Ｋｒ／Ｘｅ）の変化は急激ではない。放射能比Ｒ０（Ｋｒ／Ｘｅ）の変化に対する中性子増倍率の変化は、図２に示すように、ほぼ直線的で管理が容易である。ＫｒとＸｅの放射能比Ｒ０（Ｋｒ／Ｘｅ）を監視することにより、臨界近接の早い時期から臨界からの距離を推定できる。式（５）を変形し整理すると、
【数１０】
2017058236.tif 000014
となり、中性子増倍率は式（１）からＲ０の一次式で近似できることが分かる。
【００４０】
図２に示された線は、表２に示された、ｋｅｆｆ＝０．０（Ｒ０＝０．０５７）とｋｅｆｆ＝１．０（Ｒ０＝０．５３８）の２点を結ぶ実質的な直線関係が良い近似になっていることが分かる。このことは、Ｒ０を測定値から求めれば、複雑な検証計算をすることもなく、ｋｅｆｆが求まることを意味する。即ち、当該事業者に新たな検証実験等の負担をかけることがない。これを直線の一次式で近似すると、次式（２）
【数１１】
2017058236.tif 000015
で表される。
【００４１】
以上述べたようにＦＰガスを捕集して、そのうち希ガスであるＫｒとＸｅの放射能比をゲルマニウム検出器で測定し、中性子増倍率を推定して臨界を監視する。このように従来の臨界警報装置では役に立たない中性子の検出が困難な場合や、臨界接近をできるだけ早く知る必要がある場合に役立つ未臨界度監視の方法を考案した。
【００４２】
ＦＰは１０００以上の核種からなっており、この中で今回着目したのは希ガスである。放出される希ガスを適当な場所で捕集し、そこから放出されるガンマ線を測定し希ガスの同位体組成を求める。通常、ガスの捕集はチャコールフィルターを、ガンマ線の測定はゲルマニウム検出器を用いる。測定される同位体の量の絶対値はガス採取場所や周囲状況の変化により異なるが、ＸｅやＫｒなど希ガスの場合、それらの放射能比Ｒは、発生位置から測定位置まで移行する間の減衰補正は必要であるが、何処で、何時測ってもほとんど変わらない。従って、測定値での放射能比Ｒから発生値の放射能比Ｒ０を推定することは容易である。
【００４３】
Ｒ０と中性子増倍率の関係は、図２に示すように、線形的である。この直線は、８８Ｋｒと１３５Ｘｅの２４４Ｃｍと２３５Ｕの核分裂収率から求まる２点を結んだもので良く近似できることが分かったので、特別な計算等により求める必要はない。
【００４４】
使用済核燃料周辺の空気を抜出し、空気に含まれるＦＰガスを捕集し、そのガンマ線を測定することにより、ＫｒとＸｅの放射能比Ｒを求め、燃料位置から検出器までの減衰補正を行い、燃料位置の放射能比を求め、図２から中性子増倍率（ｋｅｆｆ）を推定し臨界を監視する。
【００４５】
（実施形態の効果）
冒頭で述べた課題を解決するために、本発明の方法では、ＦＰガスを捕集しそのガンマ線を測定することにより、捕集されたガスの核種組成を同定し、未臨界度を推定する。ＦＰガスのうち希ガスは周囲物質と化学反応を起こすことなく、わずかな隙間を通り抜け検出器に到達するので、多くの構造材に包まれた核燃料の核分裂ガスを、放射線強度の弱い離れた場所から検出できる。また、ＦＰガスの組成は臨界から遠く離れている段階から測定可能であるので、これを用いて未臨界度を監視しておけば、早期に従事者を退避させることができる。
【００４６】
従来の、中性子を検出して臨界監視する方法に比べ、ＦＰガスの内希ガスの同位体組成の相関をとり臨界を監視する本手法は、下記の場合に有効である。
（１）中性子測定が困難な施設（原子炉事故炉心の熔融燃料取り出し）：臨界発生場所（ＦＰガスの発生場所）が多くの構造材に囲まれた場所でも希ガスは不活性ガスであり漏れ出てくるので、発生場所から離れたバックグラウンドの低い場所でＦＰガンマ線の測定ができる。
（２）臨界事故に備え作業従事者が早期に退避することが必要な施設（使用済燃料再処理施設に加えて事故原子炉や使用済燃料貯蔵施設などの自発核分裂核種を燃料中に含む燃焼燃料を取り扱う原子力関連施設）：臨界接近の早い時期から希ガスの組成の変化を検知でき、警報を発することができる。
（３）使用済燃料を貯蔵する施設（使用済燃料の破損の恐れがある場合）：燃料棒の破損をＦＰガスの燃料棒からの漏えいで知り、臨界への接近をＦＰの希ガスの組成比から知ることができ早期に臨界接近を施設従事者に知らせることができる。
（４）ＦＰ希ガスであるクリプトンとクセノンの放射能比率をゲルマニウム検出器等で検出することによりｋｅｆｆを推定できることが、特別な検証実験をすることなしに、分かったことは本方法を採用する当該事業者の負担を軽減することになる。
【００４７】
（応用例１）
図３を参照しつつ、本実施形態を事故原子炉１０に応用した場合の例について、説明する。図３に示すように、事故原子炉１０においては、冷却材喪失事故で燃料が熔融すると、熔融燃料１３が圧力容器１１の下部または格納容器１２の下部に堆積している。熔融燃料１３を取り除く作業は、臨界にならないことを監視しながら行わなければならないが、炉心は崩壊しており、周囲は放射線レベルが高くて近づけず、熔融燃料１３を含む核燃料は厚い遮蔽材に取り囲まれており中性子を測定することも極めて困難である。一方、ＦＰガスのうち希ガスは、遮蔽材の隙間を通り抜け格納容器１２の外部に放出されている。原子炉内部の希ガスはチャコールフィルター１４及び排気ファン１５を経由して屋外へ排出されているが、チャコールフィルター１４からこの希ガスを捕集し、半導体検出器１６を用いてガンマ線測定により希ガスの核種を同定する。
【００４８】
ここで、熔融燃料１３は燃焼した核燃料であり、表３に示すように、キュリウム等の自発核分裂性核種と、ウランやプルトニウム等の連鎖反応する核種が含まれている。表３は、熔融燃料１３の核種組成（アクチニド核種重量）を示したものであり、臨界から離れた状態（深い未臨界）では、核分裂は自発核分裂が多く、ＦＰガスも自発核分裂によるものが多い。臨界に近づくにつれ連鎖反応の割合が増大し、ＦＰガスも連鎖反応によるものが多くなる。８８Ｋｒと１３５Ｘｅの生成比をみると、特に８８Ｋｒの生成率の２４４Ｃｍと２３５Ｕ核分裂による違いが大きい（図１参照）。
【００４９】
【表３】
2017058236.tif 000016
【００５０】
測定は、前述のとおり、格納容器１２から引き出した希ガスをチャコールフィルター１４で捕集し、半導体検出器１６（好適には、ゲルマニウム検出器）でガンマ線を計測する。その結果から捕集された希ガスの８８Ｋｒと１３５Ｘｅの比率が分かり、減衰補正をしてそれら核種の生成の比率を推定する。８８Ｋｒと１３５Ｘｅは、希ガスであるため、放出源から検出器までの移行の途中で周囲物質と化学反応を起こさないので減衰補正が比較的容易である。この比率から２４４Ｃｍの核分裂と２３５Ｕの核分裂の比率が分かる。すなわち、８８Ｋｒの割合が少なければ２４４Ｃｍによる自発核分裂の割合が２３５Ｕによる核分裂の割合より相対的に大きいことがわかる。この結果は（１−ｋｅｆｆ）／ｋｅｆｆになっており、前述の関係式（５）から中性子増倍率ｋｅｆｆが求まる。例として、８８Ｋｒと１３５Ｘｅの放射能濃度の実測値が０．３×１０−６Ｂｑ／ｃｍ３と７×１０−６Ｂｑ／ｃｍ３であったとすると、放射能比Ｒ（Ｋｒ／Ｘｅ）は０．０４となる。ガス発生源から測定位置までの希ガスの移行時間が希ガスに関係なく１２時間を要したとして減衰補正したとすると、ガス発生源における放射能比Ｒ０（Ｋｒ／Ｘｅ）は０．３０となり、Ｒ０（Ｋｒ／Ｘｅ）とｋｅｆｆの関係式（５）又は図２を用いると中性子増倍率ｋｅｆｆは０．５となる。
【００５１】
ところで、図３は事故原子炉１０からのＦＰガスを測定している系統の模式図であるが、これは、１３５Ｘｅを測定して、事故炉心の出力を監視している系統のものである。この監視のためには、１３５Ｘｅの全量の推定が必要で、大きな格納容器１２内に分散する１３５Ｘｅを収集しなければならない。そのために、窒素ガスの圧入により格納容器１２内の１３５Ｘｅガスをチャコールフィルター１４の方へゆっくり追い出している。このため、希ガスの濃度は薄められ、半減期の比較的長い１３５Ｘｅは測定されているが、発生量の小さくしかも半減期の比較的短い８８Ｋｒ等の測定が困難になっている。
【００５２】
応用例１では、ＦＰガスの核種間の相関を使用して臨界監視をしているので、核種量の絶対値は不要であり、採り易い場所で希ガスをチャコールフィルター１４で捕集し、半導体検出器１６で分析することにより、希ガスのＫｒとＸｅの放射能比を求める。即ち、希ガス濃度の濃い場所の希ガスを採取し速やかに半導体検出器１６で計測すればよい。図３の発生位置から半導体検出器１６までの希ガスのパスを短くすると効率的に測定できる。
【００５３】
（応用例２）
次に、図４を参照しつつ、本実施形態を使用済燃料再処理施設２０に応用した場合の例について、説明する。使用済燃料再処理施設２０においては、使用済の燃料棒をせん断して硝酸溶液に溶かす工程に適用する。図４は、溶解槽２１での臨界監視の状態を模式的に示しており、溶解槽２１の中の核燃料２３は、非密封の溶液燃料となっている。燃料棒のせん断により核燃料２３は非密封状態になっており、ＦＰガスが放出される。それ以降の廃棄物のガラス固化体生成工程までは、核燃料２３は非密封の状態で取り扱われる。これらの過程で、燃料中のキュリウム等の自発核分裂と、その結果放出される中性子によりウランやプルトニウムとの連鎖反応によりＦＰガスが発生する。応用例１と同様に、このＦＰガスを捕集してガンマ線を計測し、８８Ｋｒと１３５Ｘｅの放射能比率を求めて中性子増倍率ｋｅｆｆを求める。例として沸騰水型軽水炉の使用済み燃料を４年冷却した場合の核種組成を表４に示す。表４は、使用済燃料再処理施設の溶解槽の核種組成（濃縮度４．０％、燃焼度４０ＧＷＤ／Ｔ、４年冷却時使用済燃料）を示す。
【００５４】
【表４】
2017058236.tif 000017
【００５５】
この場合には発生源すなわち溶解槽２１から測定位置すなわち半導体検出器２６までのＦＰガスの移行時間は５分と応用例１に比して短く、８８Ｋｒと１３５Ｘｅの放射能の比は発生位置におけるＲ０（Ｋｒ／Ｘｅ）と測定位置におけるＲ（Ｋｒ／Ｘｅ）では差はわずかである。表４の核種組成のものについて、中性子輸送計算した結果、８８Ｋｒと１３５Ｘｅの放射能比Ｒ（Ｋｒ／Ｘｅ）が０．２５で、中性子増倍率ｋｅｆｆは０．０７と推定された。この計算では、溶解槽２１の溶液は硝酸溶液としているが、それが水と置き換わった場合の中性子増倍率ｋｅｆｆは０．１４と計算され、その場合の８８Ｋｒと１３５Ｘｅの放射能の測定値の比率は０．１８になる。放射能比Ｒ（Ｋｒ／Ｘｅ）が０．２５から０．１８に変化したことが計測されれば、硝酸溶液が水溶液に置き換わり、中性子増倍率ｋｅｆｆが０．０７から０．１４に変化したと考えられる。この体系では、従来の臨界監視系でも中性子の測定は可能であり臨界になったかどうかの判定はできるが、臨界からどの程度離れているかを常時監視することは困難であった。但し、この例は小さな溶解槽で臨界にならない体系であるが、中性子増倍率ｋｅｆｆの変化が測定できる可能性を示唆しており、臨界監視が必要な溶解槽に設置をしておけば、有効な監視装置となると考えられる。
【産業上の利用可能性】
【００５６】
事故原子炉の損傷炉心の撤去作業を長期にわたって進めるに当たり、作業は未臨界状態で進めなければならないが、本実施形態に係る方法は、作業中の臨界監視への利用が可能である。また、使用済燃料再処理施設に加えて使用済燃料貯蔵施設などの原子力関連施設では核燃料を非密封で取り扱うことが多く、自発核分裂核種を含む場合には、本実施形態に係る方法は、各工程の臨界監視に利用可能であり、従事者への臨界警報を早期に発することができる。さらにまた、使用済燃料貯蔵施設では、燃料の変形や破損を想定する必要があるが、本実施形態に係る方法は、燃料が破損し、被覆管から燃料が漏えいし、溶けだし、偏析する恐れのあるような場合の臨界監視に利用可能である。いずれの場合も、本実施形態に係る方法はＦＰガスを測定しておけばよく、測定のための能動的操作は必要としないので、監視系としては優れている。
【符号の説明】
【００５７】
１０…事故原子炉
１１…圧力容器
１２…格納容器
１３…熔融燃料
１４…チャコールフィルター
１５…排気ファン
１６…半導体検出器
２０…使用済燃料再処理施設
２１…溶解槽
２３…核燃料（非密封の溶液燃料）
２４…チャコールフィルター
２５…排気ファン
２６…半導体検出器
【図１】
2017058236.tif 000020
【図２】
2017058236.tif 000021
【図３】
2017058236.tif 000022
【図４】
2017058236.tif 000023
【手続補正書】
【提出日】平成28年12月9日(2016.12.9)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
自発核分裂核種を燃料中に含む燃焼燃料を取り扱う原子力関連施設において未臨界度を監視する方法であって、
前記原子力関連施設の核分裂生成（ＦＰ）ガスを捕集するステップ（Ａ）と、
前記ＦＰガスが放出するガンマ線を計測し、希ガスのクリプトン（Ｋｒ）とクセノン（Ｘｅ）の放射能濃度（Ｂｑ／ｃｍ３）を算出するステップ（Ｂ）と、
前記算出されたクリプトン（Ｋｒ）とクセノン（Ｘｅ）の放射能濃度（Ｂｑ／ｃｍ３）から発生位置におけるクリプトン（Ｋｒ）とクセノン（Ｘｅ）の放射能濃度（Ｂｑ／ｃｍ３）を減衰補正により算出し、発生位置におけるクリプトン（Ｋｒ）の放射能濃度（Ｂｑ／ｃｍ３）のクセノン（Ｘｅ）の放射能濃度（Ｂｑ／ｃｍ３）に対する放射能比（Ｒ０（Ｋｒ／Ｘｅ））を求めるステップ（Ｃ）と、
前記放射能比（Ｒ０（Ｋｒ／Ｘｅ））を用いて中性子増倍率（ｋｅｆｆ）を求めるステップ（Ｄ）と、を備え、
前記ステップ（Ｄ）において、前記中性子増倍率（ｋｅｆｆ）が前記放射能比（Ｒ０（Ｋｒ／Ｘｅ））に対して次式（１）で近似されることを特徴とする方法。
【数１】
2017058236.tif 000024
ここで、ｖＩＦは誘起核分裂当たりの放出中性子数、ｖＳＦは自発核分裂当たりの放出中性子数、ＹＩ（Ｊ）はＩ核種が核分裂したときＪ核種を生成する収率であって、Ｉ核種としてはキュリウム（Ｃｍ）及びウラン（Ｕ）、Ｊ核種としてはクリプトン（Ｋｒ）及びクセノン（Ｘｅ）である。
【請求項２】
前記ステップ（Ｄ）において、前記式（１）に代えて、前記中性子増倍率（ｋｅｆｆ）が前記放射能比（Ｒ０（Ｋｒ／Ｘｅ））に対して次式（２）で近似されることを特徴とする請求項１に記載の方法。
【数２】
2017058236.tif 000025
ただし、前記クリプトン（Ｋｒ）が８８Ｋｒであり、かつ、前記クセノン（Ｘｅ）が１３５Ｘｅである。
【請求項３】
前記クリプトン（Ｋｒ）が８８Ｋｒであり、かつ、前記クセノン（Ｘｅ）が１３５Ｘｅであることを特徴とする請求項１に記載の方法。
【請求項４】
前記原子力関連施設が、事故原子炉、使用済燃料再処理施設及び使用済燃料貯蔵施設の少なくとも１つであることを特徴とする請求項１から３のいずれか１項に記載の方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００９】
本発明は、以下の構成によって把握される。
（１）本発明に係る第１の観点は、自発核分裂核種を燃料中に含む燃焼燃料を取り扱う原子力関連施設において未臨界度を監視する方法であって、
前記原子力関連施設の核分裂生成（ＦＰ）ガスを捕集するステップ（Ａ）と、
前記ＦＰガスが放出するガンマ線を計測し、希ガスのクリプトン（Ｋｒ）とクセノン（Ｘｅ）の放射能濃度（Ｂｑ／ｃｍ３）を算出するステップ（Ｂ）と、
前記算出されたクリプトン（Ｋｒ）とクセノン（Ｘｅ）の放射能濃度（Ｂｑ／ｃｍ３）から発生位置におけるクリプトン（Ｋｒ）とクセノン（Ｘｅ）の放射能濃度（Ｂｑ／ｃｍ３）を減衰補正により算出し、発生位置におけるクリプトン（Ｋｒ）の放射能濃度（Ｂｑ／ｃｍ３）のクセノン（Ｘｅ）の放射能濃度（Ｂｑ／ｃｍ３）に対する放射能比（Ｒ０（Ｋｒ／Ｘｅ））を求めるステップ（Ｃ）と、
前記放射能比（Ｒ０（Ｋｒ／Ｘｅ））を用いて中性子増倍率（ｋｅｆｆ）を求めるステップ（Ｄ）と、を備え、
前記ステップ（Ｄ）において、前記中性子増倍率（ｋｅｆｆ）が前記放射能比（Ｒ０（Ｋｒ／Ｘｅ））に対して次式（１）で近似されることを特徴とする方法。
【数１】
2017058236.tif 000026
ここで、ｖＩＦは誘起核分裂当たりの放出中性子数、ｖＳＦは自発核分裂当たりの放出中性子数、ＹＩ（Ｊ）はＩ核種が核分裂したときＪ核種を生成する収率であって、Ｉ核種としてはキュリウム（Ｃｍ）及びウラン（Ｕ）、Ｊ核種としてはクリプトン（Ｋｒ）及びクセノン（Ｘｅ）である。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１０
【補正方法】削除
【補正の内容】
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１１】
（２）上記（１）において、前記ステップ（Ｄ）において、前記式（１）に代えて、前記中性子増倍率（ｋｅｆｆ）が前記放射能比（Ｒ０（Ｋｒ／Ｘｅ））に対して次式（２）で近似されてもよい。
【数２】
2017058236.tif 000027
ただし、前記クリプトン（Ｋｒ）が８８Ｋｒであり、かつ、前記クセノン（Ｘｅ）が１３５Ｘｅであってもよい。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１２】
（３）上記（１）において、前記クリプトン（Ｋｒ）が８８Ｋｒであり、かつ、前記クセノン（Ｘｅ）が１３５Ｘｅであってもよい。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１３】
（４）上記（１）から（３）のいずれかにおいて、前記原子力関連施設は、事故原子炉、使用済燃料再処理施設及び使用済燃料貯蔵施設の少なくとも１つであってもよい。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３０】
ＦＰガス核種の時間変化（下記の式（４）の左辺）は、生成するＦＰガス核種の数から崩壊して消滅するＦＰガス核種の数を差し引く（下記の式（４）の右辺）ことにより求まる。
【数４】
2017058236.tif 000028
ここで、ＹＩ（Ｊ）はＩ核種が核分裂したときＪ核種を生成する収率である。また、λＪはＪ核種の崩壊定数である。ＮＸｅ、ＮＫｒは、各核種の数密度を表す。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３９】
中性子数Ｓ（ｋｅｆｆ）は、式（３）から分かるように、ｋｅｆｆが１．０に近づくにともない双曲線的に急上昇するが、Ｒ０（Ｋｒ／Ｘｅ）の変化は急激ではない。放射能比Ｒ０（Ｋｒ／Ｘｅ）の変化に対する中性子増倍率の変化は、図２に示すように、ほぼ直線的で管理が容易である。ＫｒとＸｅの放射能比Ｒ０（Ｋｒ／Ｘｅ）を監視することにより、臨界近接の早い時期から臨界からの距離を推定できる。式（５）を変形し整理すると、
【数１０】
2017058236.tif 000029
となり、更に近似すると、
【数１】
2017058236.tif 000030
となり、中性子増倍率は式（１）からＲ０の一次式で近似できることが分かる。
【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４２】
ＦＰは１０００以上の核種からなっており、この中で今回着目したのは希ガスである。放出される希ガスを適当な場所で捕集し、そこから放出されるガンマ線を測定し希ガスの同位体組成を求める。通常、ガスの捕集はチャコールフィルターを、ガンマ線の測定はゲルマニウム検出器を用いる。測定される同位体の量の絶対値はガス採取場所や周囲状況の変化により異なるが、ＸｅやＫｒなど希ガスの場合、それらの放射能比Ｒは、発生位置から測定位置まで移行する間の減衰補正は必要であるが、何処で、何時測ってもほとんど変わらない。従って、測定位置での放射能比Ｒから発生位置の放射能比Ｒ０を推定することは容易である。