【手続補正書】
【提出日】平成17年11月18日(2005.11.18)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
直接的熱電エネルギー変換のための素子を製造するためのプロセスであって、ｐ形ブランチまたはサーモエレメント、ｎ形ブランチまたはサーモエレメント、熱接点および冷接点からなり、前記素子の前記ｎ形ブランチおよび／または前記ｐ形ブランチを製造するための物質組成を使用することを含み、ここで、前記物質組成がマグネシウム、ケイ素、鉛、およびバリウムを含む、プロセス。
【請求項２】
前記物質組成が、１種または複数の追加のドーピング物質を含む、請求項１に記載のプロセス。
【請求項３】
バリウムが存在しない場合のマグネシウムの最大原子化学量論比に対する、バリウムの原子比が０．１から０．４までの値をとり、そして、鉛が存在しない場合のケイ素の最大原子化学量論比に対する、鉛の原子比が０．１から０．３までの値をとる、請求項１に記載のプロセス。
【請求項４】
バリウムが存在しない場合のマグネシウムの最大原子化学量論比に対する、バリウムの原子比が０．１から０．４までの値をとり、鉛が存在しない場合のケイ素の最大原子化学量論比に対する、鉛の原子比が０．１から０．３までの値をとり、前記物質組成中の前記１種または複数のドーピング物質の原子比または分子比が、１０−８から１０−１までの値をとり、そして前記自由電荷キャリヤ濃度が１×１０１５から５×１０２０キャリヤ／ｃｍ３までの値をとる、請求項２に記載のプロセス。
【請求項５】
前記素子の前記ｎ形ブランチのための前記１種または複数の追加のドーピング物質が、窒素、リン、ヒ素、アンチモン、ビスマス、酸素、硫黄、セレン、テルル、塩素、臭素、ヨウ素、マグネシウム、バリウム、リチウム、金、アルミニウム、インジウム、鉄および／またはそれらの化合物からなる群より選択される１種または複数の元素を含む、請求項４に記載のプロセス。
【請求項６】
前記素子の前記ｐ形ブランチのための前記１種または複数の追加のドーピング物質が、銅、銀、ナトリウム、カリウム、ルビジウム、セシウム、ホウ素、ケイ素、鉛および／またはそれらの化合物からなる群より選択される１種または複数の元素を含む、請求項４に記載のプロセス。
【請求項７】
直接的熱電エネルギー変換のための素子を製造するためのプロセスであって、ｐ形ブランチまたはサーモエレメント、ｎ形ブランチまたはサーモエレメント、熱接点および冷接点からなり、前記素子の前記ｎ形ブランチおよび／または前記ｐ形ブランチを製造するための物質組成を使用することを含み、ここで、前記物質組成がマグネシウムシリサイド、Ｍｇ２Ｓｉを含み、ここでマグネシウムの一部をバリウムで置換し、そしてケイ素の一部を鉛で置換し、ここで、したがって前記物質組成が、金属間化合物の合金または固溶体で、マグネシウムシリサイド、マグネシウムプランバイド、バリウムシリサイドおよびバリウムプランバイドを含み、ここで前記物質組成が次の構造式を有し：
Ｂａ２ｒＭｇ２（１−ｒ）Ｓｉ１−ｘＰｂｘ
ここで、ｒ、（１−ｒ）、（１−ｘ）およびｘがそれぞれ、合金中のバリウム、マグネシウム、ケイ素および鉛それぞれの原子比を表し、そしてここで、前記物質組成が場合によっては１種または複数のさらなるドーピング物質を含んでいてもよい、プロセス。
【請求項８】
直接的熱電エネルギー変換のための素子を製造するためのプロセスであって、ｐ形ブランチまたはサーモエレメント、ｎ形ブランチまたはサーモエレメント、熱接点および冷接点からなり、前記素子の前記ｎ形ブランチおよび／または前記ｐ形ブランチを製造するための物質組成を使用することを含み、ここで、前記物質組成がマグネシウムシリサイド、Ｍｇ２Ｓｉを含み、ここでマグネシウムの一部をバリウムで置換し、そしてケイ素の一部を鉛で置換し、ここで、前記組成物が、金属間化合物の合金または固溶体で、マグネシウムシリサイド、マグネシウムプランバイド、バリウムシリサイドおよびバリウムプランバイドを含み、そしてここで前記物質組成が次の構造式を有し：
Ｂａ２ｒＭｇ２（１−ｒ）Ｓｉ１−ｘＰｂｘ
ここで、ｒ、（１−ｒ）、（１−ｘ）およびｘがそれぞれ、合金中のバリウム、マグネシウム、ケイ素および鉛それぞれの原子比を表している、プロセス。
【請求項９】
ｒが０．１から０．４までの値をとり、（１−ｒ）が０．６から０．９までの値をとり、ｘが０．１から０．３までの値をとり、そして（１−ｘ）が０．７から０．９までの値をとる、請求項８に記載のプロセス。
【請求項１０】
ｒが０．１から０．４までの値をとり、（１−ｒ）が０．６から０．９までの値をとり、ｘが０．１から０．３までの値をとり、そして（１−ｘ）が０．７から０．９までの値をとり、前記物質組成中の前記１種または複数のドーピング物質の原子比または分子比が、１０−８から１０−１までの値をとり、そして前記自由電荷キャリヤ濃度が１×１０１５から５×１０２０キャリヤｃｍ−３までの値をとる、請求項７に記載のプロセス。
【請求項１１】
前記素子の前記ｎ形ブランチのための前記１種または複数の追加のドーピング物質が、窒素、リン、ヒ素、アンチモン、ビスマス、酸素、硫黄、セレン、テルル、塩素、臭素、ヨウ素、マグネシウム、バリウム、リチウム、金、アルミニウム、インジウム、鉄および／またはそれらの化合物からなる群より選択される１種または複数の元素を含む、請求項１０に記載のプロセス。
【請求項１２】
前記素子の前記ｐ形ブランチのための前記１種または複数の追加のドーピング物質が、銅、銀、ナトリウム、カリウム、ルビジウム、セシウム、ホウ素、ケイ素、鉛および／またはそれらの化合物からなる群より選択される１種または複数の元素を含む、請求項１０に記載のプロセス。
【請求項１３】
直接的熱電エネルギー変換のための素子を製造するためのプロセスであって、ｐ形ブランチまたはサーモエレメント、ｎ形ブランチまたはサーモエレメント、熱接点および冷接点からなり、前記素子の前記ｎ形ブランチおよび／または前記ｐ形ブランチを製造するための物質組成を使用することを含み、ここで、前記物質組成がマグネシウムシリサイド、Ｍｇ２Ｓｉを含み、ここでマグネシウムの一部が、ベリリウム、カルシウム、ストロンチウムおよびバリウムからなる群より選択される１種または複数の元素により置換され、そしてここでケイ素の一部が、ゲルマニウム、スズ、鉛、アンチモン、ビスマス、セレンおよびテルルからなる群より選択される１種または複数の元素により置換され、ここで前記物質組成が次の構造式を有し：
Ｂｅ２ｕＣａ２ｖＳｒ２ｗＢａ２ｚＭｇ２（１−ｒ）Ｓｉ１−ｓＧｅａＳｎｂＰｂｃＳｂｄＢｉｅＳｅｆＴｅｇ
ここで、ｒ＝ｕ＋ｖ＋ｗ＋ｚが、マグネシウムの一部を置換した元素の原子比の合計を表し、ここで、ｓ＝ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ＋ｆ＋ｇが、ケイ素の一部を置換した元素の原子比の合計を表し、そしてここで、前記物質組成が場合によっては１種または複数のさらなるドーピング物質を含んでいてもよい、プロセス。
【請求項１４】
直接的熱電エネルギー変換のための素子を製造するためのプロセスであって、ｐ形ブランチまたはサーモエレメント、ｎ形ブランチまたはサーモエレメント、熱接点および冷接点からなり、前記素子の前記ｎ形ブランチおよび／または前記ｐ形ブランチを製造するための物質組成を使用することを含み、ここで、前記物質組成がマグネシウムシリサイド、Ｍｇ２Ｓｉを含み、ここでマグネシウムの一部が、ベリリウム、カルシウム、ストロンチウムおよびバリウムからなる群より選択される１種または複数の元素により置換され、そしてここでケイ素の一部が、ゲルマニウム、スズ、鉛、アンチモン、ビスマス、セレンおよびテルルからなる群より選択される１種または複数の元素により置換され、そして、ここで前記物質組成が次の構造式を有し：
Ｂｅ２ｕＣａ２ｖＳｒ２ｗＢａ２ｚＭｇ２（１−ｒ）Ｓｉ１−ｓＧｅａＳｎｂＰｂｃＳｂｄＢｉｅＳｅｆＴｅｇ
ここで、ｒ＝ｕ＋ｖ＋ｗ＋ｚが、マグネシウムの一部を置換した元素の原子比の合計を表し、そしてここで、ｓ＝ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ＋ｆ＋ｇが、ケイ素の一部を置換した元素の原子比の合計を表わす、プロセス。
【請求項１５】
ｒが０．１から０．４までの数値をとり、（１−ｒ）が０．６から０．９までの数値をとり、ｕ、ｖおよびｗのそれぞれが０から０．３までの数字をとり、（ｕ＋ｖ＋ｗ）が０から０．３までの数字をとり、ｚが０．１未満ではなく、ｓが０．１から０．３までの数値をとり、そして（１−ｓ）が０．７から０．９までの数値をとり、ａ、ｂ、ｄ、ｅ、ｆおよびｇが０から０．２までの数字をとり、（ａ＋ｂ＋ｄ＋ｅ＋ｆ＋ｇ）が０から０．２までの数字をとり、ｃが０．１未満ではない、請求項１４に記載のプロセス。
【請求項１６】
ｒが０．１から０．４までの数値をとり、（１−ｒ）が０．６から０．９までの数値をとり、ｕ、ｖおよびｗのそれぞれが０から０．３までの数字をとり、（ｕ＋ｖ＋ｗ）が０から０．３までの数字をとり、ｚが０．１未満ではなく、ｓが０．１から０．３までの数値をとり、そして（１−ｓ）が０．７から０．９までの数値をとり、ａ、ｂ、ｄ、ｅ、ｆおよびｇが０から０．２までの数字をとり、（ａ＋ｂ＋ｄ＋ｅ＋ｆ＋ｇ）が０から０．２までの数字をとり、ｃが０．１未満ではなく、前記物質組成中の前記１種または複数のドーピング物質の原子比または分子比が、１０−８から１０−１までの値をとり、そして前記自由電荷キャリヤ濃度が１×１０１５から５×１０２０キャリヤｃｍ−３までの値をとる、請求項１３に記載のプロセス。
【請求項１７】
前記素子の前記ｎ形ブランチのための前記１種または複数の追加のドーピング物質が、窒素、リン、ヒ素、アンチモン、ビスマス、酸素、硫黄、セレン、テルル、塩素、臭素、ヨウ素、マグネシウム、バリウム、リチウム、金、アルミニウム、インジウム、鉄および／またはそれらの１種または複数の化合物からなる群より選択される１種または複数の元素を含む、請求項１６に記載のプロセス。
【請求項１８】
前記素子の前記ｐ形ブランチのための前記１種または複数の追加のドーピング物質が、銅、銀、ナトリウム、カリウム、ルビジウム、セシウム、ホウ素、ケイ素、鉛および／またはそれらの化合物からなる群より選択される１種または複数の元素を含む、請求項１６に記載のプロセス。
【請求項１９】
前記素子の前記ｐ形ブランチのための前記１種または複数の追加のドーピング物質が、ナトリウム、カリウム、ルビジウム、およびセシウムからなる群より選択され、ここで、前記ドーピング物質または元素が、それらがホスト物質の中に導入されるより前に、ケイ素および／または鉛と化学的に反応して化合物を形成し、ここで前記物質組成が次の構造式を有し：
Ｎａ２ｕＫ２ｖＲｂ２ｗＣｓ２ｙＢａ２ｚＭｇ２（１−ｒ）Ｓｉ１−ｘＰｂｘ
ここで、ｒ＝ｕ＋ｖ＋ｗ＋ｙ＋ｚが、マグネシウムの一部を置換した元素の原子比の合計を表し、ここでｒが０．１〜０．４の値をとり、ここで、（ｕ＋ｖ＋ｗ＋ｙ）が１０−８〜１０−１の値をとり、ここでｕ、ｖ、ｗおよびｙのそれぞれが０〜０．１の値をとり、ここでｚが０．１未満ではなく、ここでｘが０．１〜０．３の値をとり、そして前記自由電荷キャリヤ濃度が１×１０１５から５×１０２０キャリヤ／ｃｍ３までの値をとる、請求項２に記載のプロセス。
【請求項２０】
前記素子の前記ｎ形ブランチのための前記１種又は複数の追加のドーピング物質が、リン、ヒ素、アンチモン、ビスマス、硫黄、セレン、テルル、臭素およびヨウ素からなる群より選択され、ここで、前記ドーピング物質または元素が、それらがホスト物質の中に導入されるより前に、マグネシウムおよび／またはバリウムと化学的に反応して化合物を形成し、ここで前記物質組成が次の構造式を有し：
Ｂａ２ｒＭｇ２（１−ｒ）Ｓｉ１−ｓＰｂaＰｂＡｓｃＳｂｄＢｉｅＳｆＳｅｇＴｅｈＢｒｉＩｊ
ここで、ｓ＝ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ＋ｆ＋ｇ＋ｈ＋ｉ＋ｊが、ケイ素の一部を置換した元素の原子比の合計を表わし、ここでｓが０．１〜０．３の値をとり、ここで（ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ＋ｆ＋ｇ＋ｈ＋ｉ＋ｊ）が、１０−８〜１０−１の値をとり、ここで、ｂ、ｃ、ｄ、ｅ、ｆ、ｇ、ｈ、ｉおよびｊがそれぞれ、０〜０．１の値をとり、ここでａは０．１未満ではなく、ここでｒが０．１〜０．４の値をとり、そして前記自由電荷キャリヤ濃度が１×１０１５から５×１０２０キャリヤ／ｃｍ３までの値をとる、請求項２に記載のプロセス。
【請求項２１】
前記素子の前記ｎ形、およびｐ形、ブランチのために必要な前記１種または複数の追加のドーピング物質が、共に組み合わされて、次の構造式を有する物質組成がもたらされ：
Ｎａ２ｕＫ２ｖＲｂ２ｗＣｓ２ｙＢａ２ｚＭｇ２（１−ｒ）Ｓｉ１−ｓＰｂａＰｂＡｓｃＳｂｄＢｉｅＳｆＳｅｇＴｅｈＢｒｉＩｊ
ここで前記１種または複数の追加のドーピング物質が、Ｎａ、Ｋ、ＲｂおよびＣｓからなる群より選択される１種または複数の元素、およびＰ、Ａｓ、Ｓｂ、Ｂｉ、Ｓ、Ｓｅ、Ｔｅ、ＢｒおよびＩからなる群より選択される１種または複数の元素を含み、ここで、添字はその元素の原子比を示し、ここで、ｒ＝ｕ＋ｖ＋ｗ＋ｙ＋ｚが０．１〜０．４の値をとり、ここで、（ｕ＋ｖ＋ｗ＋ｙ）が１０−８〜１０−１の値をとり、ここでｕ、ｖ、ｗおよびｙのそれぞれが０〜０．１の値をとり、ここでｚが０．１未満ではなく、ここで、ｓ＝ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ＋ｆ＋ｇ＋ｈ＋ｉ＋ｊが０．１〜０．３の値をとり、ここで（ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ＋ｆ＋ｇ＋ｈ＋ｉ＋ｊ）が、１０−８〜１０−１の値をとり、ここで、ｂ、ｃ、ｄ、ｅ、ｆ、ｇ、ｈ、ｉおよびｊがそれぞれ、０〜０．１の値をとり、ここでａは０．１以上であり、ここで、究極的に得られる電気伝導性のタイプがｐ形であるかｎ形であるかが、前記構造式中のバリウムの左側の元素と鉛の右側の元素との相対的な原子比によって決まり、ここで前記１種または複数の追加のドーピング元素がホスト物質の中に、基本的な成分のＭｇ、Ｂａ、ＳｉおよびＰｂの１種または複数との化合物として導入され、そして前記自由電荷キャリヤ濃度が１×１０１５から５×１０２０キャリヤ／ｃｍ３までの値をとる、請求項２に記載のプロセス。
【請求項２２】
ｐ形ブランチまたはサーモエレメント、ｎ形ブランチまたはサーモエレメント、熱接点および冷接点を含む直接的熱電エネルギー変換のための素子を製造するためのプロセスにおいて、素子のブランチの一方または両方を製造するための物質組成を使用することを含み、前記物質組成は、マグネシウムシリサイド、Ｍｇ２Ｓｉからなり、ここでマグネシウムの一部が、ナトリウム、カリウム、ルビジウム、セシウム、ベリリウム、カルシウム、ストロンチウムおよびバリウムを含む群より選択される１種または複数の元素により置換され、ここでケイ素の一部が、ホウ素、ゲルマニウム、スズ、鉛、窒素、リン、ヒ素、アンチモン、ビスマス、酸素、硫黄、セレン、テルル、塩素、臭素およびヨウ素からなる群より選択される１種または複数の元素により置換され、ここでその物質組成は以下の構造式を有し：
Ｎａ２ｑＫ２ｔＲｂ２ｕＣｓ２ｖＢｅ２ｗＣａ２ｘＳｒ２ｙＢａ２ｚＭｇ２（１−ｒ）Ｓｉ１−ｓＢａＧｅｂＳｎｃＰｂｄＮｅＰｆＡｓｇＳｂｈＢｉｉＯｊＳｋＳｅｌＴｅｍＣｌｎＢｒｏＩｐ
ここで、ｒ＝ｑ＋ｔ＋ｕ＋ｖ＋ｗ＋ｘ＋ｙ＋ｚは、マグネシウムの一部を置換する元素の原子比の合計を表し、ここで、ｓ＝ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ＋ｆ＋ｇ＋ｈ＋ｉ＋ｊ＋ｋ＋ｌ＋ｍ＋ｎ＋ｏ＋ｐは、ケイ素の一部を置換する元素の原子比の合計を表し、ここでｒは０．１〜０．４の値をとり、ここで（ｑ＋ｔ＋ｕ＋ｖ＋ｗ＋ｘ＋ｙ）は１０−８〜１０−１の値をとり、ここでｑ、ｔ、ｕ、ｖ、ｗ、ｘおよびｙのそれぞれは０〜０．１の値をとり、ここでｚは０．１以上であり、ここで、ｓ＝ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ＋ｆ＋ｇ＋ｈ＋ｉ＋ｊ＋ｋ＋ｌ＋ｍ＋ｎ＋ｏ＋ｐは、０．１〜０．３の値をとり、ここで、（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｅ＋ｆ＋ｇ＋ｈ＋ｉ＋ｊ＋ｋ＋ｌ＋ｍ＋ｎ＋ｏ＋ｐ）は０．１以上の値をとり、上記の構造式は、特に１種または複数のドーピング元素が、基本的な成分であるＭｇ、Ｓｉ、ＰｂおよびＢａの１種または複数との化合物として導入された場合の、ｐ形およびｎ形ドーピングの全体を広域に規定しているものであり、ｐ形、ｎ形に関わらずこの広域の構造式を使用して究極的に得られる電気伝導性のタイプは、バリウム以外でマグネシウムの一部を置換する元素と、鉛以外でケイ素の一部を置換する元素との相対的な原子比を調節することによって規定され、自由電荷キャリヤ濃度を１×１０１５〜５×１０２０キャリヤ／ｃｍ３の範囲とする直接的熱電エネルギー変換のための素子を製造するためのプロセス。