【事件の表示】
　特願２００５−１４２２５５「有機電界発光素子及び有機電界発光装置」拒絶査定不服審判事件〔平成１８年１１月２４日出願公開、特開２００６−３１８８３７〕について、次のとおり審決する。
【結　論】
　本件審判の請求は、成り立たない。
【理　由】
第１　手続の経緯
　本願は、平成１７年（２００５年）５月１６日の出願（特願２００５−１４２２５５号）であって、平成２１年１２月２日付けで拒絶理由が通知され、平成２２年２月１８日付けで意見書が提出されるとともに、同時に手続補正がなされ、同年３月１６日付けで拒絶査定がなされ、これに対して、同年６月２３日に拒絶査定不服審判の請求がなされ、同時に手続補正がなされたものである。
　その後、平成２３年４月１３日付けで前置報告書の内容について請求人の意見を求める審尋がなされ、同年８月２日付けで回答書が提出された。
　
第２　本願の請求項１に係る発明
　本願の請求項１に係る発明（以下「本願発明」という。）は、平成２２年６月２３日付け手続補正により補正された明細書の特許請求の範囲の請求項１に記載された事項により特定される次のとおりのものである。
　
「電極の間に挟まれた少なくとも１種類以上の薄膜層と、前記薄膜層の少なくとも１つは、前記電極を通じて薄膜層に正と負の電荷が注入され、輸送されて、前記正と負の電荷により生成された正孔と電子の再結合により光を発生する有機発光層、又は前記有機発光層からの光を受けて二次的に光を発生させる蛍光若しくは燐光層であって、前記電極の少なくとも１つは電荷が注入される金属酸化物からなる有機電界発光素子において、
　前記金属酸化物からなる電極の表面から深層部までの元素組成比が一定化されていることを特徴とする有機電界発光素子。」
　
第３　引用例
１　原査定の拒絶の理由に引用され、本願の優先日前に頒布された刊行物である特開２００２−１７０６６６号公報（以下「引用例１」という。）には、図面とともに、次の事項が記載されている。（下記「２　引用例１に記載された発明の認定」において直接引用した記載に下線を付した。）
　
「【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、有機エレクトロルミネッセンス素子（以下、「有機ＥＬ素子」と称する場合がある。）およびその製造方法に関し、特に、定電流駆動による電圧上昇が極めて小さいとともに、長寿命の有機ＥＬ素子およびその製造方法に関する。」
　
「【０００７】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、特開平１１−１２６６８９号公報に開示された製造方法では、基板表面の凹凸を問題としているものの、陽極層の表面組成については何ら考慮しておらず、陽極層と、有機物層との間の密着性の改善としてはいまだ不十分であった。また、通常のＲＦスパッタ装置を用いているため、基板と、ターゲットの間の距離が狭く、逆スパッタ処理の条件変更が困難であるという問題も見られた。したがって、特開平１１−１２６６８９号公報に開示された製造方法によって得られる有機ＥＬ素子では、定電流駆動させた場合の駆動電圧の上昇を抑制することが困難であり、情報表示機器や車載表示機器における実用上の性能を満足できるものではなかった。この点、駆動電圧の上昇の理由として、陽極層の表面に電荷注入性を低下させる表面欠陥が存在し、駆動電圧の上昇が生じることが見出されている。すなわち、かかる表面欠陥部分は、陽極層の表層部に存在する１０Å程度の薄層であって、陽極層内部（バルク）とは異なる組成を有している。この表面欠陥は、有機ＥＬ素子の製造過程で不可避的に形成されるものであり、例えば、陽極層表面の洗浄工程、あるいはパターニング工程のエッチング残さ等に起因し、または、陽極層表面への水分吸着や、陽極層のバルクに含まれる微量不純物原子、例えばＳｎ原子の析出等により形成されるものと推定されている。
【０００８】そこで、本発明者らは、上記目的を達成するために鋭意研究を重ねた結果、陽極層そのものを改質して表面欠陥を減少させること、より具体的には、陽極層表面における表面欠陥を減少させて、陽極層内部と、陽極層表面との組成関係を関係付けることにより、有機物層との間の密着性を効果的に改良することができることを見出し、本発明を完成するに至ったものである。すなわち、本発明は、定電流駆動時の電圧上昇が小さく、かつ長寿命の有機ＥＬ素子を提供することを目的とする。また、本発明は、そのような長寿命の有機ＥＬ素子が効率よく得られる製造方法を提供することを目的とする。
【０００９】
【課題を解決するための手段】　本発明によれば、陽極層と陰極層との両電極層間に、少なくとも発光層を含む有機層を挟持した有機ＥＬ素子において、陽極層の表面におけるＸ線光電子分光法（ＸＰＳ）によって測定されるＩｎ原子の３ｄ５／２軌道に由来するスペクトルピーク（以下、Ｉｎ３ｄ５／２スペクトルピークと称する場合がある。）の半値幅（以下、ＦＷＨＭ（Full　Width　at　Half　Maximum）と称する場合がある。）を〔Ｉｎ３ｄ５／２〕ｈとし、陽極層の内部におけるＩｎ３ｄ５／２スペクトルピークの半値幅を〔Ｉｎ３ｄ５／２〕ｎとしたときに、当該半値幅の比率（〔Ｉｎ３ｄ５／２〕ｈ／〔Ｉｎ３ｄ５／２〕ｎ）を０．９〜１．２の範囲内の値とした有機ＥＬ素子が提供され、上述した問題を解決することができる。このように陽極層の表面と、陽極層の内部とのＩｎ３ｄ５／２スペクトルピークにおける半値幅〔Ｉｎ３ｄ５／２〕の比率を所定範囲内の値に制限することにより、表面欠陥の存在割合を少なくすることができる。したがって、定電流駆動時の電圧上昇が小さく、かつ長寿命の有機ＥＬ素子を提供することができる。」
　
「【００１１】また、本発明の有機ＥＬ素子を構成するにあたり
、陽極層の表面に、逆スパッタ処理を施してあることが好ましい。
【００１２】また、本発明の有機ＥＬ素子を構成するにあたり、
逆スパッタ処理が、誘導結合型ＲＦプラズマ支援マグネトロンスパッタ（ＩＣＭＳ）による逆スパッタ処理であることが好ましい。このように構成することにより、陽極層の表面における表面欠陥を効果的に減少させることができ、陽極層内部の組成と、陽極層表面との組成を実質的に同一とすることができる。
　
「【００２４】
【発明の実施の形態】［第１の実施形態］第１の実施形態は、陽極層と陰極層との両電極層間に、陽極層の表面におけるＸ線光電子分光法（ＸＰＳ）によって測定されるＩｎ３ｄ５／２スペクトルピークの半値幅〔Ｉｎ３ｄ５／２〕ｈと、陽極層の内部におけるＩｎ３ｄ５／２スペクトルピークの半値幅〔Ｉｎ３ｄ５／２〕ｎとの比率（〔Ｉｎ３ｄ５／２〕ｈ／〔Ｉｎ３ｄ５／２〕ｎ）を０．９〜１．２の範囲内の値とした有機ＥＬ素子である。以下、陽極層が透明電極であると想定し、図１および図２等を適宜参照しながら、第１の実施形態の有機ＥＬ素子を説明する。
【００２５】（１）基板
図２に示す
有機ＥＬ素子５０における基板４０
【００２６】（２）陽極層１
図２に示す
有機ＥＬ素子５０における陽極層３８
構成材料としては、
ＩＴＯ
が挙げられる。
【００２７】（３）陽極層２
図２に示す
有機ＥＬ素子５０における陽極層３８
〔1〕（当審注：〔1〕は丸に囲まれた数字“１”を意味する、以下同様）Ｓｎの陽極層表面における析出、Ｚｎの陽極層表面での欠損により、相対的に陽極層内部ではＳｎ濃度が低下したり、Ｚｎ濃度が増加したりしている。
〔2〕酸素空孔が陽極層表面で減少し、陽極層表面における酸素原子の量が、陽極層内部の酸素原子量に比べて大きい。
〔3〕表面に水分等の不純物が吸着している。
〔4〕バルク中に含まれる微量不純物が陽極層表面へ析出する。また例えば、窒素、フッ素、Ｎａ等の金属イオン等が存在している。
【００２８】そこで、表面欠陥が存在すると、その欠陥の状況によりＩｎ原子の（結合）価数が変化し、結果的にＩｎの内殻電子のエネルギー状態が変化することを利用して、Ｘ線光電子分光法により、スペクトルピークの半値幅を測定して、特定することができる。すなわち、図３および図１３に示すように、陽極層の表面および陽極層の内部におけるＩｎ３ｄ５／２スペクトルピーク（横軸に結合エネルギー（ｅＶ）を採り、縦軸にピーク強度を採ったスペクトルピーク）をそれぞれ測定し、当該スペクトルピークから、陽極層の表面におけるＩｎ３ｄ５／２スペクトルピークの半値幅〔Ｉｎ３ｄ５／２〕ｈと、陽極層内部におけるＩｎ３ｄ５／２スペクトルピークの半値幅〔Ｉｎ３ｄ５／２〕ｎとを算出することができる。
【００２９】次いで、これら半値幅の比率（〔Ｉｎ３ｄ５／２〕ｈ／〔Ｉｎ３ｄ５／２〕ｎ）を算出し、その比率を０．９〜１．２の範囲内の値に制御することにより、表面欠陥の問題を回避することができる。この理由は、かかる半値幅の比率が０．９未満の値となると、陽極層の表面および陽極層の内部における組成が異なることになり、逆に定電流駆動時の電圧上昇が大きくなる場合があるためであり、一方、かかる半値幅の比率が１．２を超えると、表面欠陥が多くなり、定電流駆動時の電圧上昇が大きくなる場合があるためである。したがって、かかる半値幅の比率を０．９５〜１．１５の範囲内の値とすることがより好ましく、１〜１．１の範囲内の値とすることがさらに好ましい。」
　
「【００３６】この図６に示される、記号Ａで示されるチャートを波形分離して得られるチャートをＡ１、Ａ２として図７に示す。同様に、図６に示されるチャートＢを波形分離して得られるチャートをＢ１、Ｂ２およびＢ３として図８に示す。これらの波形分離チャートから、大気圧下にカーボン付のＩＴＯを長時間放置した場合、ＩＴＯ表面の組成が変化し、表面不良層が生成することがわかる。また、大気暴露１０時間までは、酸素１ｓチャートは記号Ａと比べて、顕著に変化しないことから、カーボン保護膜を成膜後しばらくは（５〜１０時間）、表面不良層が除去された状態を維持していることも理解される。一方、陽極層における表面欠陥の存在を推定するにあたり、Ｘ線光電子分光法（ＸＰＳ）により、Ｉｎ３ｄ５／２スペクトルピークにおける半値幅や、酸素１ｓスペクトルピークを測定するかわりに、陽極層の表面における原子濃度比〔Ｓｎ／Ｉｎ〕ｈと、陽極層の内部における原子濃度比〔Ｓｎ／Ｉｎ〕ｎとを測定し、その比率（〔Ｓｎ／Ｉｎ〕ｈ／〔Ｓｎ／Ｉｎ〕ｎ）を比較することも考えられる。しかしながら、ＸＰＳを用いたとしても、測定されるＳｎおよびＩｎの濃度がばらつき、陽極層の表面および内部での原子濃度比〔Ｓｎ／Ｉｎ〕を正しく測定することができないことが判明している。」
　
「【００３７】（５）陰極層
図２に示す
有機ＥＬ素子５０における陰極層３２
などが挙げられる。
【００３８】また、陰極層のシート抵抗についても、１，０００Ω／□以下の値とすることが好ましく、５００Ω／□以下の値とすることがより好ましい。　また、陰極層の膜厚については、１０ｎｍ〜１μｍの範囲内の値とすることが好ましく、５０〜２００ｎｍの範囲内の値とすることがさらに好ましい。なお、陰極層についても、構成材料を蒸着法やスパッタリング法等の方法で、薄膜として形成させることができる。
【００３９】（６）有機層
図２に示す
有機ＥＬ素子５０における有機層３４としては、再結合領域および発光領域を有するものが用いられる。
有機層として発光層のみを用いてもよいが、必要に応じて、発光層以外に、たとえば正孔注入層、電子注入層、有機半導体層、電子障壁層、付着改善層などを形成することも好ましい。
　
「【００４３】（７）表面保護層
図２に示す有機ＥＬ素子５０のように、陽極層３８の表面に、
表面保護層３６
　
「【００７１】その結果、Ｉｎ原子についての３ｄ５／２の半値幅は、ＳｉＯ２／ＩＴＯの構成をもつ表面における値（ＳｉＯ２を介して測定したＩｎ３ｄ５／２の半値幅）は１．８５ｅＶであり、ＩＴＯ内部（深さ５０Å）では、１．７１ｅＶであった。すなわち、
ＩＴＯ組成に関して、表面と、深さ５０Åの内部とでは、顕著な差がない
　
「【図２】
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」
　
２　引用例１に記載された発明の認定
　上記記載（図面の記載も含む）を総合勘案すれば、引用例１には、
「基板４０上に、順に、陽極層３８、表面保護層３６、有機層３４、陰極層３２を積層した有機ＥＬ素子５０であって、
　有機層３４として再結合領域および発光領域を有する発光層、並びに、必要に応じて、正孔注入層、電子注入層、有機半導体層、電子障壁層、及び、付着改善層などが設けられ、
　陽極層３８の表面に、誘導結合型ＲＦプラズマ支援マグネトロンスパッタ（ＩＣＭＳ）による逆スパッタ処理が施され、このように構成することにより、陽極層３８の表面における表面欠陥を効果的に減少させることができ、陽極層３８内部の組成と、陽極層３８表面との組成を実質的に同一とすることができ、
　より具体的には、陽極層３８はＩＴＯで構成され、ＩＴＯ組成に関して、表面と、深さ５０Åの内部とでは、顕著な差がない有機ＥＬ素子５０。」の発明（以下「引用発明」という。）が記載されている。
　
第４　本願発明と引用発明の対比、及び、当審の判断
１　対比
　ここで、本願発明と引用発明を対比する。
　
　引用発明において、「基板４０上に、順に、陽極層３８、表面保護層３６、有機層３４、陰極層３２を積層した」こと、及び、「有機層３４」が「発光層、並びに、必要に応じて、正孔注入層、電子注入層、有機半導体層、電子障壁層、及び、付着改善層などが設けられ」た層であることから、引用発明の「有機層３４」が、本願発明の「電極の間に挟まれた少なくとも１種類以上の薄膜層」に相当する。
　
　「有機発光層からの光を受けて二次的に光を発生させる」物質（ドーパント）を挿入することが有機電界発光素子の技術分野において周知の技術であることを踏まえると、引用発明の「有機層３４」における「発光層」が「再結合領域および発光領域を有する」ものであることが、本願発明の「前記薄膜層の少なくとも１つは、前記電極を通じて薄膜層に正と負の電荷が注入され、輸送されて、前記正と負の電荷により生成された正孔と電子の再結合により光を発生する有機発光層、又は前記有機発光層からの光を受けて二次的に光を発生させる蛍光若しくは燐光層であ」ることに相当する。
　
　引用発明の「陽極層３８はＩＴＯで構成され」ていることが、本願発明の「前記電極の少なくとも１つは電荷が注入される金属酸化物からなる」ことに相当する。
　
　引用発明の「有機ＥＬ素子５０」が、本願発明の「有機電界発光素子」に相当する。
　
　引用発明の「陽極層３８の表面に、誘導結合型ＲＦプラズマ支援マグネトロンスパッタ（ＩＣＭＳ）による逆スパッタ処理が施され、このように構成することにより、陽極層３８の表面における表面欠陥を効果的に減少させることができ、陽極層３８内部の組成と、陽極層３８表面との組成を実質的に同一とすることができ、より具体的には、陽極層３８はＩＴＯで構成され、ＩＴＯ組成に関して、表面と、深さ５０Åの内部とでは、顕著な差がない」ことが、本願発明の「前記金属酸化物からなる電極の表面から深層部までの元素組成比が一定化されている」ことに相当する。
　
２　本願発明と引用発明の一致点及び相違点、並びに、当審の判断
　したがって、本願発明と引用発明とは、
「電極の間に挟まれた少なくとも１種類以上の薄膜層と、前記薄膜層の少なくとも１つは、前記電極を通じて薄膜層に正と負の電荷が注入され、輸送されて、前記正と負の電荷により生成された正孔と電子の再結合により光を発生する有機発光層、又は前記有機発光層からの光を受けて二次的に光を発生させる蛍光若しくは燐光層であって、前記電極の少なくとも１つは電荷が注入される金属酸化物からなる有機電界発光素子において、
　前記金属酸化物からなる電極の表面から深層部までの元素組成比が一定化されていることを特徴とする有機電界発光素子。」の発明である点で一致し、両者に相違するところがない。
　したがって、本願発明は、引用発明である。よって、本願発明は、特許法第２９条第１項３号に該当し、特許を受けることができない。
　
３　補足
　請求人は、審判請求書及び平成２３年８月２日付けで提出された回答書において、引用例１に記載の発明においては、Ｉｎ３ｄ５／２スペクトルピークの半値幅〔Ｉｎ３ｄ５／２〕ｈを用いて測定したものであることから、引用例１における有機ＥＬ素子の陽極（ＩＴＯ）においては表面と内部において元素組成が同じか異なるかが明確でない旨の主張している。しかしながら、仮に、引用例１における有機ＥＬ素子の陽極（ＩＴＯ）においては表面と内部において元素組成が同じか異なるかが明確でないとしても、引用例１には、陽極層表面における表面欠陥を減少させて、陽極層内部と、陽極層表面との組成を同一化させようとすることが記載されている（【０００７】【００１２】【００２９】等の記載参照）ことから、本願発明は引用発明（及び引用例１の記載）に基いて容易に想到しえたものといえるから、本願発明は、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものであり、上記の請求人の主張は、本願発明は特許を受けることができないという結論に影響を与えるものではない。
　なお、測定法については、請求項に特定されている事項ではなく、本願発明と引用発明の測定法の違いが本願発明の新規性・進歩性に影響を与えるものではないことは言うまでもない。
　
第５　むすび
　以上のとおり、本願発明は、引用発明であり、特許法第２９条第１項３号に該当するから、特許を受けることができない。
　また、仮に、本願発明が引用発明であることが明確でないとしても、本願発明は、引用発明に基いて容易に想到することができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない
　したがって、その余の請求項に係る発明について論及するまでもなく、本願は拒絶すべきものである。
　
　よって、結論のとおり審決する。