【事件の表示】
　上記当事者間の特許第４０８７０６０号「ゼオライト吸着剤を使用して気体流から炭酸ガスを除去する方法」の特許無効審判事件についてされた平成２３年　１月２１日付け審決に対し、知的財産高等裁判所において審決取消の決定（平成２３年（行ケ）第１０１７５号　平成２３年　９月２９日）があったので、さらに審理のうえ、次のとおり審決する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第４０８７０６０号の請求項１ないし８に係る発明についての特許を無効とする。
　審判費用は、被請求人の負担とする。
【理　由】
第１　手続の経緯
　本件特許第４０８７０６０号についての手続の経緯の概要は、以下の通りである。
　平成１０年　３月　９日　本件特許の優先権主張の基礎となる出願
　平成１１年　３月　４日　本件出願
　平成２０年　２月２９日　設定登録（請求項の数：９）
　
　平成２２年　４月２８日　無効審判請求（請求人：大陽日酸株式会社）
　平成２２年　８月１９日　答弁書（被請求人）
　平成２２年１０月２６日　口頭審理陳述要領書（請求人）
　平成２２年１０月２６日　口頭審理陳述要領書（被請求人）
　平成２２年１１月　９日　口頭審理
　平成２２年１２月１４日　上申書（請求人）
　平成２２年１２月１４日　上申書（被請求人）
　平成２３年　１月２１日　審決
　平成２３年　５月２７日　出訴（平成２３年（行ケ）第１０１７５号）
　平成２３年　８月２４日　訂正審判請求（訂正２０１１−３９０１０１号）
　平成２３年　９月２９日　審決取消（差戻し決定）
　平成２３年１１月　７日　訂正請求書（請求項の数：８）
　平成２３年１２月１４日　弁駁書（請求人）
　平成２２年１２月１５日　上申書（被請求人）
　平成２４年　２月１０日　意見書（請求人）
　平成２４年　２月２９日　上申書（被請求人）
　
　
第２　請求人の主張の概要
１　請求人は、特許第４０８７０６０号を無効にする、審判費用は被請求人の負担とするとの審決を求め、その理由は、
（１）無効理由１
　本件の請求項１乃至９に係る発明は、本件特許の特許出願前に頒布された甲第１号証及び甲第２〜６号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に想到することができたものであるから、特許法第２９条第２項により特許を受けることができず、本件特許は、同法第１２３条第１項第２号に基づき無効とされるべきである。
　
（２）無効理由２
　本件の請求項１乃至９は、本件特許の特許出願前に頒布された甲第５号証並びに甲第１ないし４号証、甲第６号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に想到することができたものであるから、特許法第２９条第２項により特許を受けることができず、本件特許は、同法第１２３条第１項第２号に基づき無効とされるべきである。
　
（３）無効理由３
　本件の請求項１及び８に記載された「ナトリウムイオンの数と四面体位置のアルミニウム原子の数の比として表される交換率９８％以上のナトリウムで交換され、残りの交換容量がカリウムイオンで占められ」るという記載事項において、カリウムが必須成分なのか任意成分なのか不明確であるから、本件特許は、特許法第３６条第６項第２号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであり、同法第１２３条第１項第４号の規定により無効とされるべきものである。とし、
　証拠方法として、下記甲第１ないし７号証を提出し、口頭審理陳述要領書において下記の甲第８号証を提出した。
　
　また、平成２３年１１月７日付け訂正請求に対し、さらに、弁駁書において、証拠方法として下記甲第９ないし１４号証を提出した。
　
＜証拠方法＞ 
甲第１号証：特開平８−２５２４１９号公報 
甲第２号証：Y.Nakazaki et al.,　Mechanizms of CO2 separation by microporous crystals estimated by compitational chemistry, Catalysis Today,　23　(1995)　391-396 
甲第３号証：冨永博夫「ゼオライトの科学と応用」講談社サイエンティフィク、１９８７年発行 
甲第４号証：「活性炭読本」日刊工業新聞社、昭和５３年１月２０日 
甲第５号証：特開平５−１６３０１５号公報 
甲第６号証：特開平５−６８８３３号公報 
甲第７号証：本件特許第４０８７０６０号の出願の平成１７年５月２５日付け提出の手続補正書写し 
甲第８号証：原　伸宣編　「ゼオライト−基礎と応用」講談社、昭和５０年２月１日 
甲第９号証：特開昭５３−８４００号公報 
甲第１０号証：特開昭６１−２２２９１９号公報 
甲第１１号証：特開平６−１９８１１８号公報 
甲第１２号証：特開平６−１８３７２５号公報 
甲第１３号証：特開平６−１８３７２７号公報 
甲第１４号証：C.G.Coe,「Molecularly Engineered Adsorbents for Air Separation.」、Gas Separation Technology,Process Technology Proceedings,8 , Proceedings of the International Symposium on Gas Separation Technology,September 10-15, 1989 
　
　
第３　被請求人の主張の概要
１　これに対して、被請求人は、平成２２年　８月１９日付け答弁書において、本件特許の請求項１ないし９に係る発明について、下記のとおり請求人の無効理由は成り立たない旨の主張をし、証拠方法として、下記乙第１ないし３号証を提出した。
　
（１）無効理由１について 
　本件特許の請求項１ないし９に係る発明は、甲第１号証及び甲第２〜６号証に記載された発明に基づいて容易に想到することができたものでないことは明らかである。
　
（２）無効理由２について
　本件特許の請求項１ないし９に係る発明は、甲第５号証並びに甲第１〜４号証及び甲第６号証に記載された発明に基づいて容易に想到することができたものでないことは明らかである。
　
（３）無効理由３について
　本件特許の請求項１及び８に記載された「ナトリウムイオンの数と四面体位置のアルミニウム原子の数の比として表される交換率９８％以上のナトリウムで交換され、残りの交換容量がカリウムイオンで占められ」るという記載事項について、「交換率９８％以上のナトリウム」とは、ナトリウムの交換率が１００％の場合を含むものであり、その場合には「残り」が存在しない、つまり、カリウムで占められる容量が０％となるものであるから、何ら不明瞭な点はなく、本件特許は、特許法第３６条第６項第２号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものである、との請求人の主張が失当であることは明らかである。 
　
２　また、被請求人は、平成２３年１１月７日付け訂正請求において「訂正後の請求項１乃至８に記載の発明・・・は、いわゆる進歩性を有するものであり、特許法第２９条第２項の規定に該当するものではなく、同法第１２３条第１項第２号に該当しないものである」と無効理由は成り立たない旨の主張をし、証拠方法として、下記乙第４号証を提出し、また、平成２３年１２月１５日付け上申書において、下記乙第５ないし７号証を提出した。
　
＜証拠方法＞ 
乙第１号証：米国特許第６４６４７５６号公報（写し）（明細書）
乙第２号証：米国特許第２８８２２４４号公報（写し）（明細書）
乙第３号証：米国特許第４４８１０１８号公報（写し）（明細書）
乙第４号証：平成２０年（行ケ）第１００９６号事件、平成２１年１月２８日判決
乙第５号証：ルッツ博士の宣言書及びその翻訳文
乙第６号証：Zeolite molecular sieves,Donald SW.Breck,John Wiley  Wiley  Sons,1974、第７４５頁、表紙及び奥付き並びにその抄訳文
乙第７号証：Principles of adsorption  adsorption processes,Douglas M.Ruthven,John Wiley  Sons,1984、第２０頁、表紙及び奥付け並びにその抄訳文
　
　
第４　訂正請求について
１　訂正の内容
　平成２３年１１月７日付け訂正請求書において、被請求人が求めた訂正（以下、「本件訂正」という。）の内容は、以下のとおりである。
　
（１）訂正事項１
　特許請求の範囲の請求項１の
「【請求項１】　ＣＯ２で汚染された気体流、好ましくは空気から炭酸ガスを除去する方法であって、浄化すべき気体流を吸着ゾーンで少なくとも１種類の吸着剤に接触させる段階から成り、前記吸着剤が本質的に、１〜１．１５のＳｉ／Ａｌ比を有しており、ナトリウムイオンの数と四面体位置のアルミニウム原子の数の比として表される交換率９８％以上のナトリウムで交換され、残りの交換容量がカリウムイオンで占められ、結合剤で凝集され、吸着剤の残留不活性結合剤が２０重量％以下であるＮａＬＳＸ型のゼオライトから成ることを特徴とする方法。」
　を
「【請求項１】　ＣＯ２で汚染された気体流、好ましくは空気から炭酸ガスを除去する方法であって、浄化すべき気体流を吸着ゾーンで少なくとも１種類の吸着剤に接触させる段階から成り、前記吸着剤が本質的に、１〜１．１５のＳｉ／Ａｌ比を有しており、ナトリウムイオンの数と四面体位置のアルミニウム原子の数の比として表される交換率９８％以上のナトリウムで交換され、残りの交換容量がカリウムイオンで占められ、結合剤で凝集され、吸着剤の残留不活性結合剤が
５重量％以下
り、当該結合剤がカオリン又はメタカオリンを含む
ことを特徴とする方法。」に訂正する。
　
（２）訂正事項２
　特許請求の範囲の請求項２の
「【請求項２】　凝集したゼオライト組成物中の残留不活性結合剤の割合が５重量％以下であることを特徴とする請求項１に記載の方法。」
を削除する。
　
（３）訂正事項３
　特許請求の範囲の請求項３の
「【請求項３】　圧力変調による吸着（ＰＳＡ）、好ましくは圧力及び温度の変調による吸着（ＰＴＳＡ）によって実施することを特徴とする請求項１または２に記載の方法。」
を
「【請求項
２
１
　
（４）訂正事項４
　特許請求の範囲の請求項４の
「【請求項４】　ゼオライトＸのＳｉ／Ａｌ比が１であることを特徴とする請求項１から３のいずれか一項に記載の方法。」
を
「【請求項
３
１又は２
　
（５）訂正事項５
　特許請求の範囲の請求項５の
「【請求項５】　吸着圧力が１〜１０バールの範囲であり、脱着圧力が０．１〜２バールの範囲であることを特徴とする請求項１から４のいずれか一項に記載の方法。」
を
「【請求項
４
３
　
（６）訂正事項６
　特許請求の範囲の請求項６の
「【請求項６】　（ａ）１種または複数の汚染物質を吸着によって確実に分離する吸着剤床を含む吸着ゾーンに汚染気体流を通す段階と；
（ｂ）吸着ゾーンの入口からＣＯ２を回収するために、前記吸着ゾーンで圧力勾配を成立させ圧力を次第に降下させることによって吸着ＣＯ２を脱着する段階と；
（ｃ）吸着ゾーンの出口から清浄気体流を導入することによって前記吸着ゾーンの圧力を再び上昇させる段階を含んでなる処理サイクルを使用することを特徴とする請求項１から５のいずれか一項に記載の方法。」
を
「【請求項
５
（ｂ）吸着ゾーンの入口からＣＯ２を回収するために、前記吸着ゾーンで圧力勾配を成立させ圧力を次第に降下させることによって吸着ＣＯ２を脱着する段階と；
（ｃ）吸着ゾーンの出口から清浄気体流を導入することによって前記吸着ゾーンの圧力を再び上昇させる段階を含んでなる処理サイクルを使用することを特徴とする請求項１から
４
　 
（７）訂正事項７
　特許請求の範囲の請求項７の
「【請求項７】　吸着剤を１００〜１２０℃の範囲の温度で再生することを特徴とする請求項６に記載の方法。」
を
「【請求項
６
５
　
（８）訂正事項８
　特許請求の範囲の請求項８の
「【請求項８】　浄化すべき気体流を吸着ゾーンで、好ましくはアルミナを主成分とする少なくとも１種類の乾燥剤及び少なくとも１種類の吸着剤に接触させることを特徴とする、ＣＯ２及びＨ２Ｏで汚染された空気の浄化方法であって、前記吸着剤が、１〜１．１５のＳｉ／Ａｌ比を有しており、ナトリウムイオンの数と四面体位置のアルミニウム原子の数の比として表される交換率９８％以上のナトリウムで交換され、残りの交換容量がカリウムイオンで占められ、結合剤で凝集され、残留不活性結合剤の割合が２０重量％以下であることを特徴とするＮａＬＳＸ型のゼオライトから本質的に成ることを特徴とする方法。」
を
「【請求項
７
５重量％以下
り、当該結合剤がカオリン又はメタカオリンを含む
ことを特徴とするＮａＬＳＸ型のゼオライトから本質的に成ることを特徴とする方法。」に訂正する。
　
（９）訂正事項９
　特許請求の範囲の請求項９の
「【請求項９】　（ａ）乾燥剤床と請求項１に記載の吸着剤床とを含む吸着ゾーンに汚染気体流を通す段階と；
（ｂ）吸着ゾーンの入口からＣＯ２を回収するために、前記吸着ゾーンで圧力勾配を成立させ圧力を次第に降下させることによって吸着ＣＯ２を脱着する段階と；
（ｃ）脱着ゾーンの出口から清浄気体流を導入することによって前記吸着ゾーンの圧力を再び上昇させる段階とを含んでなる処理サイクルを使用することを特徴とする請求項８に記載の方法。」
を
「【請求項
８
（ｂ）吸着ゾーンの入口からＣＯ２を回収するために、前記吸着ゾーンで圧力勾配を成立させ圧力を次第に降下させることによって吸着ＣＯ２を脱着する段階と；
（ｃ）脱着ゾーンの出口から清浄気体流を導入することによって前記吸着ゾーンの圧力を再び上昇させる段階とを含んでなる処理サイクルを使用することを特徴とする請求項
７
　
　
２　訂正の目的の適否、新規事項の有無、及び特許請求の範囲の拡張・変更の存否
（１）訂正事項１について
（１−１）吸着剤の残留不活性結合剤について「２０重量％以下」から「５重量％以下」に限定するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものに該当する。 
（１−２）「当該結合剤はカオリン又はメタカオリンを含む」の記載を追加し、当該結合剤の成分を特定するためのものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものに該当する。
　そして、これらの訂正は本件特許明細書の【００１２】、【００１７】の記載内容に基づくものであるから新規事項を追加するものではなく、実質上、特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
　
（２）訂正事項２について
　請求項２の削除であるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものに該当し、新規事項を追加するものではなく、実質上、特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
　
（３）訂正事項３−７、９について
　請求項２の削除にともない請求項３−７、９のそれぞれを、請求項２−６、８と繰り上げ、引用する請求項の番号を整合させたものであるから、明りょうでない記載の釈明を目的とするものに該当し、新規事項を追加するものではなく、実質上、特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
　
（４）訂正事項８について
　請求項２の削除にともない、「請求項８」を「請求項７」にするものであり、上記「（１）（１−１）」及び「（１）（１−２）」と同じであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものに該当し、新規事項を追加するものではなく、実質上、特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
　
３　むすび
　したがって、上記訂正事項１ないし９は、特許法第１３４条の２ただし書き第１項第１号及び第３号の規定に適合し、また、同条第５項で準用する特許法第１２６条第３項、及び第４項の規定に適合するから、本件訂正を認める。
　
　
第５　本件特許発明
　上記「第４」のとおり、本件訂正は認められるので、本件特許の特許請求の範囲の請求項１ないし８に係る発明（以下、それぞれ「本件発明１」、・・・、「本件発明８」という。）は、本件訂正明細書の特許請求の範囲の請求項１ないし８に記載された事項により特定される以下のとおりのものである。
　
「【請求項１】　ＣＯ２で汚染された気体流、好ましくは空気から炭酸ガスを除去する方法であって、浄化すべき気体流を吸着ゾーンで少なくとも１種類の吸着剤に接触させる段階から成り、前記吸着剤が本質的に、１〜１．１５のＳｉ／Ａｌ比を有しており、ナトリウムイオンの数と四面体位置のアルミニウム原子の数の比として表される交換率９８％以上のナトリウムで交換され、残りの交換容量がカリウムイオンで占められ、結合剤で凝集され、吸着剤の残留不活性結合剤が５重量％以下であるＮａＬＳＸ型のゼオライトから成り、当該結合剤がカオリン又はメタカオリンを含む
ことを特徴とする方法。
【請求項２】　圧力変調による吸着（ＰＳＡ）、好ましくは圧力及び温度の変調による吸着（ＰＴＳＡ）によって実施することを特徴とする請求項１に記載の方法。
【請求項３】　ゼオライトＸのＳｉ／Ａｌ比が１であることを特徴とする請求項１又は２に記載の方法。
【請求項４】　吸着圧力が１〜１０バールの範囲であり、脱着圧力が０．１〜２バールの範囲であることを特徴とする請求項１から３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項５】　（ａ）１種または複数の汚染物質を吸着によって確実に分離する吸着剤床を含む吸着ゾーンに汚染気体流を通す段階と；
（ｂ）吸着ゾーンの入口からＣＯ２を回収するために、前記吸着ゾーンで圧力勾配を成立させ圧力を次第に降下させることによって吸着ＣＯ２を脱着する段階と；
（ｃ）吸着ゾーンの出口から清浄気体流を導入することによって前記吸着ゾーンの圧力を再び上昇させる段階を含んでなる処理サイクルを使用することを特徴とする請求項１から４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項６】　吸着剤を１００〜１２０℃の範囲の温度で再生することを特徴とする請求項５に記載の方法。
【請求項７】　浄化すべき気体流を吸着ゾーンで、好ましくはアルミナを主成分とする少なくとも１種類の乾燥剤及び少なくとも１種類の吸着剤に接触させることを特徴とする、ＣＯ２及びＨ２Ｏで汚染された空気の浄化方法であって、前記吸着剤が、１〜１．１５のＳｉ／Ａｌ比を有しており、ナトリウムイオンの数と四面体位置のアルミニウム原子の数の比として表される交換率９８％以上のナトリウムで交換され、残りの交換容量がカリウムイオンで占められ、結合剤で凝集され、残留不活性結合剤の割合が５重量％以下であり、当該結合剤がカオリン又はメタカオリンを含む
ことを特徴とするＮａＬＳＸ型のゼオライトから本質的に成ることを特徴とする方法。
【請求項８】　（ａ）乾燥剤床と請求項１に記載の吸着剤床とを含む吸着ゾーンに汚染気体流を通す段階と；
　（ｂ）吸着ゾーンの入口からＣＯ２を回収するために、前記吸着ゾーンで圧力勾配を成立させ圧力を次第に降下させることによって吸着ＣＯ２を脱着する段階と；
　（ｃ）脱着ゾーンの出口から清浄気体流を導入することによって前記吸着ゾーンの圧力を再び上昇させる段階とを含んでなる処理サイクルを使用することを特徴とする請求項７に記載の方法。」
　
　
第６　無効理由１についての当審の判断
１　甲各号証の記載事項
（１）本件特許の優先日前に日本国内又は外国において頒布された刊行物である甲第１号証（特開平８−２５２４１９号公報）
（１ａ）「【０００１】 
【発明の属する技術分野】本発明は、ガス流からの二酸化炭素の除去、より詳細には空気分離の前に空気から二酸化炭素を除去することによる空気の予備精製に関するものである。」（【０００１】）
　
（１ｂ）「【０００５】
【発明が解決しようとする課題】商業的な空気分離のための吸着式予備精製法において冷却の必要性を完全に排除するか、または必要な冷却量を有意に減らすことは、空気分離プロセス全体の経済的魅力を高めるので極めて有利であろう。本発明はこのような利点を備えた新規な二酸化炭素吸着法を提供する。
【０００６】
【課題を解決するための手段】本発明によれば、ケイ素−対−アルミニウムの原子比約１.０〜約１.１５を有するＸ型ゼオライト床に約−５０℃ないし約８０℃の範囲の温度でガス流を導通することによりガス流から二酸化炭素を除去することによって、ガス流が精製される。本発明方法は二酸化炭素より極性が低く、かつ二酸化炭素を最高約２５ｍｂａｒまたはそれ以上の分圧の不純物として含有する任意のガスを精製するために採用しうる。本発明方法により精製しうるガスの代表例は、空気、窒素、酸素、アルゴン、水素、ヘリウム、メタンなどである。」（【０００５】〜【０００６】） 
　
（１ｃ）「【００１０】二酸化炭素の精製は、好ましくはサイクルプロセスによって、より好ましくは圧力スイング式吸着（ＰＳＡ）、温度スイング式吸着（ＴＳＡ）、・・・、またはこれらの組み合わせとして実施される。極めて好ましい態様においては、本方法はＴＳＡ法である。」（【００１０】）
　
（１ｄ）「【００１１】二酸化炭素は好ましくはガス流中におけるその分圧が約２５ｍｂａｒを越えない濃度でガス流中に存在し、より好ましくはその分圧が約１０ｍｂａｒを越えない濃度で存在し、極めて好ましくはガス流中におけるその分圧が約５ｍｂａｒを越えない濃度で存在する。」（【００１１】）
　
（１ｅ）「【００１３】Ｘ型吸着剤による二酸化炭素吸着工程は、ガス流から水分（存在する場合には）を除去するためにも利用しうる。好ましい態様においては、二酸化炭素吸着の前に、ガス流を乾燥剤、好ましくは種々の型のアルミナ、シリカゲルもしくはゼオライト、またはこれらの混合物のうちのいずれかに導通することにより水分を除去する。」（【００１３】）
　
（１ｆ）「【００１４】本発明方法は、低濃度、すなわちｐｐｍ水準の二酸化炭素をガス流から約２０℃より高い温度で除去するのに特に有用である。本方法は二酸化炭素が約２５ｍｂａｒより大きい分圧で存在するガス流から二酸化炭素を除去するのにも効果的に利用しうるが、前記のようにそれは二酸化炭素がガス流中におけるその分圧が約２５ｍｂａｒを越えない濃度でガス流中に存在する場合にガス流から二酸化炭素を除去するのに極めて有効である。」（【００１４】）
　
（１ｇ）「【００１５】本発明方法に有用な吸着剤は、ケイ素−対−アルミニウムの原子比約１.１５を越えない、すなわちケイ素−対−アルミニウムの原子比約１.０〜約１.１５を有するＸ型ゼオライトである。本発明に用いるのに好ましい吸着剤は、ケイ素−対−アルミニウムの原子比約１.０〜約１.１を有するＸ型ゼオライトであり、極めて好ましい吸着剤はケイ素−対−アルミニウムの原子比約１.０を有するＸ型ゼオライト、一般に低ケイ素ＸまたはＬＳＸゼオライトと呼ばれるものである。・・・。しかし理論的に最小のケイ素−対−アルミニウム原子比は１.０であり、この理論的に最小値を本明細書において採用し、この可能な最小のケイ素−対−アルミニウム原子比をもつＸ型ゼオライトが本発明の範囲に含まれるものとする。
【００１６】ゼオライトは“ナトリウムＸ”ゼオライト、すなわちそれらの交換可能なカチオンが実質的にすべてナトリウムイオンであるものであってもよく、またはそれらは多数の既知のイオン交換されたＸ型ゼオライト、すなわちナトリウム以外のイオンを交換可能なカチオンとして含むＸ型ゼオライトのうち任意のものであってもよい。Ｘ型ゼオライト上の交換可能なカチオン部位を占めることができるイオンには、周期表のIＡ、IIＡ、IIIＡ、IIIＢ族、ランタニド系列元素の３価イオン、亜鉛（II）イオン、銅（II）イオン、クロム（III）イオン、鉄（III）イオン、アンモニウムイオン、ヒドロニウムイオン、またはこれらのカテゴリーのうち任意の２種以上の混合物が含まれる。好ましいIＡ族イオンはナトリウム、カリウムおよびリチウムイオン；好ましいIIＡ族イオンはマグネシウム、カルシウム、ストロンチウムおよびバリウムイオンであり：好ましいIIIＡおよびIIIＢ族イオンはアルミニウム、スカンジウム、ガリウム、インジウムおよびイットリウムであり：好ましい３価ランタニドイオンはランタン、セリウム、プラセオジムおよびネオジムである。極めて好ましいＸ型ゼオライトは、交換可能なカチオンとして下記から選ばれる１種または２種以上のイオンを含むものである：ナトリウム、リチウム、カルシウム、マグネシウム、アルミニウム、セリウム、ランタン、プラセオジムおよびネオジムイオン。」（【００１５】〜【００１６】）
　
（１ｈ）「【００１７】本発明方法は単一の吸着容器内で、・・・、吸着と脱着からなるサイクルプロセスで操作すべく調整された２以上の一連の床で実施しうる。・・・。
【００１８】本発明方法は一般にサイクルプロセス、たとえば温度スイング式吸着、圧力スイング式吸着、・・・、またはこれらの組み合わせとして実施される。・・・
・・・
【００２０】吸着工程が実施される圧力は、圧力スイング式吸着サイクルについては・・・、好ましくは約１〜１０ｂａｒであり、・・・である。 
【００２１】吸着プロセスがＰＳＡである場合、再生工程は一般に吸着工程が実施される温度付近の温度、および吸着圧力より低い絶対圧力において実施される。ＰＳＡサイクルの再生工程中の圧力は、・・・、好ましくは約１００〜約２０００ｍｂａｒである。吸着プロセスがＴＳＡである場合、床の再生は吸着温度より高い温度、・・・、好ましくは約１００〜約２００℃で実施される。ＰＳＡとＴＳＡの組み合わせを採用する場合、床再生工程中の温度および圧力は吸着工程で採用されたものよりそれぞれ高く、および低い。
【００２２】本発明によるサイクルプロセスを始動させる際には、二酸化炭素が除去されるガス供給流を、前記の吸着剤床を収容した吸着容器へ導入する。ガスが吸着剤床を通過するのに伴って二酸化炭素が吸着され、実質的に二酸化炭素を含有しない非吸着ガス製品が非吸着ガス出口を通って吸着容器から排出される。吸着工程が進行するのに伴って、二酸化炭素フロントが吸着剤床に形成され、徐々に吸着剤床の非吸着ガス出口の方へ移動する。吸着工程の実施される吸着容器（１または２以上）を通って移動する吸着された二酸化炭素フロントが容器の目的地点に達した時点で、これらの容器における吸着プロセスを終了し、これらの容器は再生モードに入る。再生中は、吸着サイクルが圧力スイング式吸着である場合には二酸化炭素を吸収した容器を放圧し、温度スイング式吸着サイクルを採用した場合には加熱し、または組み合わせプロセスを採用した場合には放圧および加熱の両方を行う。
【００２３】吸着床の再生法は採用した吸着プロセスの種類に依存する。圧力スイング式吸着である場合、再生期には一般に向流放圧工程が含まれ、その間に吸着床はそれらが目的とする低圧に達するまで向流排気される。・・・。
【００２４】場合により、向流放圧工程（１または２以上）のほかに、吸着剤床（１または２以上）から排出される非吸着製品ガス流で吸着剤床を向流パージすることが望ましいであろう。この場合、吸着剤床（１または２以上）を非吸着ガスで向流パージすることができ、パージ工程は通常は向流放圧工程が終了する頃に、または終了後に開始される。・・・
・・・
【００２６】本発明の好ましい態様によれば、ガス流、たとえば空気を、前記の種類の低ケイ素Ｘゼオライトを含有する吸着容器に導入する。・・・ガス流中の二酸化炭素の濃度が、その分圧が約２５ｍｂａｒを著しく越えるほど高くない限り、実質的にすべての二酸化炭素がガス流から除去され、実質的に二酸化炭素を含有しない製品ガスが吸着容器の非吸着製品ガス出口から排出するであろう。二酸化炭素吸着フロントが吸着容器内の予め定められた地点（通常は非吸着製品ガス出口付近）に達したとき、容器の吸着プロセスを終了し、容器に収容された吸着剤床を前記方法のうちのいずれかで再生する。吸着プラントが多重床システムである場合、吸着は第２床で直ちに開始され、従って精製プロセスの連続性は妨げられないであろう。精製ガスをさらに処理することができる。たとえば低温空気分離操作においては、予備精製空気を１または２以上の高純度ガス（たとえば純度８０％の酸素、窒素またはアルゴン）に分画するための低温蒸留（または吸着）プラントへ送る。所望により、空気分離プラントからの廃ガス流を吸着床再生に際してパージガスとして使用するために予備精製プラントへ再循環させることができる。」（【００１７】〜【００２６】）
　
（１ｉ）「【００２９】実施例１
二酸化炭素に関する平衡吸着恒温線を、カーン（Ｃahn）微量天秤により２〜３００ｍｂａｒの範囲の一連の圧力で５℃、３５℃および５０℃において、ケイ素−対−アルミニウム原子比１.２５の一般的なナトリウムＸゼオライト（ＮaＸ）につき、およびケイ素−対−アルミニウム原子比１.０２のＸ型ゼオライトのナトリウム形（Ｎa ＬＳＸ）につき、測定した。吸着剤の各試料（約６０ｍｇ）を１回目の試験の前、および各温度における恒温線の測定間に、３５０℃で１.５時間排気することにより活性化した。各試験は平衡に達するまで行われ、これには最低分圧の二酸化炭素について最高３時間を要した。Ｎa ＸおよびＮa ＬＳＸ試験のほか、リチウム-および希土類-交換Ｘ型ゼオライト、ならびにリチウム-およびカルシウム交換-Ｘ型ゼオライトを用いて、３５℃で前記の各圧力につき試験を行った。実験の結果を表に記録する。
【００３０】
【表１】
【００３１】この表から、中程度に高いＣＯ2分圧（最高３００ｍｂａｒ）において本発明のＬＳＸ吸着剤は従来から用いられているナトリウムＸ吸着剤のものより３０〜４０％高いＣＯ2 容量をもつことが明らかである。これは一般的Ｘに対比して１２.５％増大したＬＳＸのイオン交換能の結果として、ある程度は予想される。本発明の予想外の性質は２５ｍｂａｒ以下で得られた結果に例示され、特に５ｍｂａｒの実験（約１５気圧の圧力における典型的な空気中のＣＯ2分圧に相当する）および２０℃より高い温度に示される。本発明の吸着剤の容量は同一条件下での従来のＸ吸着剤の場合の２倍を上回り、場合によっては４倍を上回る。」（【００２９】〜【００３１】）
　
（２）本件特許の優先日前に日本国内又は外国において、頒布された刊行物である甲第３号証（冨永博夫「ゼオライトの科学と応用」講談社サイエンティフィク、１９８７年発行）
（２ａ）「工業用ゼオライトの吸着剤は、・・・イオン交換を主体とする種々の修飾を加え、吸着特性を制御するとともに、処理流体の物性に適した吸着操作条件を設定することにより、表６．１に掲げられるように広範な用途に適用されている。 
　ゼオライト吸着では、固定層接触方式が一般的である。流通圧損と吸着速度の両条件を満たす吸着剤粒度として０．２ｍｍ（６０メッシュ）〜４ｍｍが一般的である。ゼオライト結晶は天然に産する一部を除き、１０μｍ以下の粉末粒子であり、結合剤による造粒成型を行う。」（第１５９頁第２２行〜第１６０頁第１行）
　
（２ｂ）「造粒法は、結晶粉体と結合剤との混練・成型による粉末造粒と、結晶合成前駆体であるゲル状反応混合物を粒状成型し、合成・造粒固化を併行する反応造粒とに、大別される。」（第１６０頁第２行〜第４行）
　
（２ｃ）「粉末造粒では、通常、結晶粉末に対し１５〜２５％の結合剤と若干の粘結性添加物が加えられ、さらに総水分量を、これら混合物の８０〜１５０％とし，捏和・混練する。結合剤にはカオリナイト、アタパルジャイト、モンモリロナイトなどの天然粘土系、またはシリカ、アルミナなど工業薬晶系を用いる。］（第１６０頁　第５行〜第８行）
　
（２ｄ）「捏和・混練後、ペレット（柱状）は押出造粒機、ビーズ（球状）は転動造粒機などにより成型、分級する。ペレットは量産性が高いが断面エッジ部からの粉化と充填密度の経時変化がある。一方、ビーズは耐摩耗性に富み、充填状態は経時変化が少ない。成型粒子はキルン中、空気流通下で５００〜７００℃に加熱、焼結する。この工程中、結晶自身が放出（脱着）する水蒸気により熱水雰囲気が形成され、わずかながら、結晶の破壊と結晶孔の収縮が進む。Ｘ型ゼオライト成型体の焼成では、送入空気量、昇温プロフィルなど注意深い制御により、結晶構造と本来の吸着性を維持している。」（第１６０頁第１３行〜第１６１頁第６行）
　
（２ｅ）「粉末造粒法は結晶種によらずに高強度粒子が得られるが添加された結合剤に吸着能がなく、粒子当りの吸着容量を低下させる。・・・」（第１６１頁第６行〜第１１行）
　
（２ｆ）「ゼオライト吸着剤と工業的用途例」である「表６．１」には、結晶「Ｘ」イオン「Ｎａ」の欄に、用途として「溶剤精製」、「プロパン，ブタン脱臭」、「天然ガス精製」、「深冷分離用空気精製」、「大気中酸素濃縮」が示され、また、結晶「Ｘ」イオン「Ｃａ」の欄に、用途として、・・・「一酸化炭素の回収」、結晶「モルデナイト」イオン「Ｎａ」の欄に、用として「一酸化炭素濃縮」が示されている。
　
（３）本件特許の優先日前に日本国内又は外国において、頒布された刊行物である甲第５号証（特開平５−１６３０１５号公報）
（３ａ）「【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、結合剤含有量の少ないシリカ／アルミナモル比の低いＸ型ゼオライト成形体の製造方法に関するものである。更に詳しくは、著しく高い吸着容量を有し、例えば窒素と酸素とを主成分とする混合ガスから吸着分離法によって酸素を分離、濃縮するなどの目的で使用するのに適したシリカ／アルミナモル比の低いＸ型ゼオライト成形体の製造方法に関するものである。」（【０００１】）
　
（３ｂ）「【０００２】
【従来の技術】通常、合成されたＸ型ゼオライトのシリカ／アルミナモル比は２．５であるが、合成時にＮａＯＨに加えＫＯＨを共存させることによって、そのシリカ／アルミナモル比を２．０にまで下げることができる。ゼオライトのシリカ／アルミナモル比を下げることは、結晶中のアルミニウム原子の数が増加することであり、従って、カチオンの数が増加することとなる。一般にゼオライトへの窒素、酸素などの分子の吸着は物理吸着と呼ばれ、このカチオンの数が多いほどその吸着容量は増加することとなる。ここでは、以下、シリカ／アルミナモル比が２．５より低いＸ型ゼオライトを低シリカＸ型ゼオライトと呼ぶこととする。
【０００３】通常、Ｘ型ゼオライトを、吸着分離剤などとして工業的に利用する場合には、合成したＸ型ゼオライト粉末に、結合剤として粘土等を添加し、ペレットあるいはビーズのような成形体にして使用される。添加される粘土の量は約２５重量部であり、従って、ゼオライト成形体の有する吸着容量は、ゼオライト粉末が有する吸着容量に対し、粘土の添加分だけ減少してしまうこととなる。その解決の為に、粘土をほとんど含有しない成形体、即ち、バインダーレス成形体の製造方法がこれまで提案されている。」（【０００２】〜【０００３】）
　
（３ｃ）「【０００４】
【発明が解決しようとする課題】本発明は以上の様な困難を回避した低シリカＸ型ゼオライトを９０重量％以上含有するＸ型ゼオライト成形体を製造する方法を提供するものである。
・・・
【０００６】即ち、本発明の要旨は、低シリカＸ型ゼオライト成形体を製造するに際し、シリカ／アルミナモル比が２．５より低いＸ型ゼオライト粉末、カオリン型粘土、水酸化ナトリウム及び水酸化カリウムを含む成形体を結晶化することにより、Ａ型ゼオライト等の不純物の生成を抑制し、高純度な低シリカＸ型ゼオライト成形体を製造する方法である。」（【０００４】〜【０００６】）
　
（３ｄ）「【００１１】実施例１
まず、シリカ／アルミナモル比２．０の低シリカＸ型ゼオライト粉末を以下の手順によって合成した。
【００１２】・・・その化学組成は、モル比で表わして、０．７５Ｎａ２Ｏ・０．２５Ｋ２Ｏ・Ａｌ２Ｏ３・２．０ＳｉＯ２であった。また、結晶中のＫイオンを全てＮａイオン交換したＮａ型ゼオライトの格子定数をＸ線回折からもとめた結果、２５．０２オングストロームであって、この値からもシリカ／アルミナモル比は２．００と算出された。・・・
【００１３】この低シリカＸ型ゼオライト粉末２２２ｇに、カオリン型粘土を５６ｇ、水酸化ナトリウム１５ｇ、水酸化カリウム７ｇ及び造粒助剤としてカルボキシメチルセルロースを８ｇ添加し、また、押出し成形が可能となるよう適当量の水を加えて、十分に混合・混練した。得られた捏和物を通常の押出し成形機で直径１．５ｍｍの太さで押出し成形した。この成形体を１１０℃で乾燥後、６００℃で２時間焼成し、カオリン型粘土をメタカオリンにした。冷却後、水に浸漬し、吸着された空気などの気体をできる限り水と置換した後、水酸化ナトリウム９０ｇ及び水酸化カリウム４２ｇを含む水溶液８００ｃｃ中に投入した。４０℃で２日間、続いて９０℃で２日間放置して結晶化を行った。・・・Ｘ線回折によって結晶解析を行った結果、Ｘ型ゼオライト以外の結晶相は全く認められず、カオリン型粘土がＸ型ゼオライトに転移していることを確認した。また、一部をＮａ型にし、その格子定数を測定したところ、２５．０３オングストロームであり、算出されたシリカ／アルミナモル比は１．９６であった。また、このゼオライト成形体の・・・・・・Ｘ型ゼオライトの含有率は９７％であった。
【００１４】実施例２
実施例１で使用した低シリカＸ型ゼオライト粉末１３９ｇに、６００℃で２時間焼成したカオリン型粘土を５６ｇ、水酸化ナトリウム１５ｇ、水酸化カリウム７ｇ及び造粒助剤としてカルボキシメチルセルロースを６ｇ添加し、また、押出し成形が可能となるよう適当量の水を加えて、十分に混合・混練し、捏和物を得た。その後は、６００℃で２時間の焼成を行わなかった以外は実施例１と同一処理を行った。Ｘ線回折によって結晶解析を行った結果、Ｘ型ゼオライト以外の結晶相は全く認められず、Ｎａ型の格子定数は、２５．０２オングストロームであり、算出されたシリカ／アルミナモル比は２．００であった。また、このゼオライト成形体の相対湿度８０％に於ける水分吸着容量は、３０．８％であり、Ｘ型ゼオライトの含有率は９５％であった。」（【００１１】〜【００１４】）
　
（４）本件特許の優先日前に日本国内又は外国において、頒布された刊行物である甲第６号証（特開平５−６８８３３号公報）
（４ａ）「【要約】 
【目的】　本発明は，空気分離ユニットに導入する前に空気を予備精製して水蒸気と二酸化炭素を除去するための改良されたＰＳＡプロセスを提供する。」（【要約】【目的】） 
　 
（４ｂ）「【０００４】現在工業的に行われている空気の予備精製方法としては，逆転熱交換器による方法，温度スウィング吸着による方法，及び圧力スウィング吸着による方法等がある。」（【０００４】） 
　
　
２　甲第１号証に記載された発明
（１）摘記事項（１ｂ）、（１ｇ）及び（１ｉ）によれば、二酸化炭素を不純物として含有するガス流、好ましくは空気から二酸化炭素を除去する方法であって、精製すべきガス流をＮａＬＳＸ型のゼオライトの吸着剤に導通させる吸着工程から成る方法が記載されている。
（２）摘記事項（１ｇ）には、ゼオライトにおける交換可能なカチオンとしては、「ゼオライトは“ナトリウムＸ”ゼオライト、すなわちそれらの交換可能なカチオンが実質的にすべてナトリウムイオンであるもの」または「それらは多数の既知のイオン交換されたＸ型ゼオライト、すなわちナトリウム以外のイオンを交換可能なカチオンとして含むＸ型ゼオライトのうち任意のものであってもよい。」と選択的に示されている。
　ここで、「それらの交換可能なカチオンが実質的にすべてナトリウムイオンであるもの」について検討すると、「実質的にすべて」とは、文言上、「１００％ないしはそれに近い割合」と解釈しうる。
　そして、摘記事項（１ｇ）には、上記記載内容に続いて、「Ｘ型ゼオライト上の交換可能なカチオン部位を占めることができるイオンには、周期表のIＡ、IIＡ・・・、またはこれらのカテゴリーのうち任意の２種以上の混合物が含まれる。・・・極めて好ましいＸ型ゼオライトは、交換可能なカチオンとして下記から選ばれる１種または２種以上のイオンを含むものである：ナトリウム、リチウム、カルシウム、マグネシウム、アルミニウム、セリウム、ランタン、プラセオジムおよびネオジムイオン。」と記載されていることから、Ｘ型ゼオライトは、その交換可能な部位を占めるカチオンとして、ナトリウムイオン１種のみを含むことも示されている。
　したがって、甲第１号証には、交換率１００％でナトリウム交換されたＮａＬＳＸ型のゼオライトが記載されているといえる。
　
　
（３）よって、甲第１号証には、次の発明が記載されているものと認められる。
「二酸化炭素を不純物として含有するガス流、好ましくは空気から二酸化炭素を除去する方法であって、精製すべきガス流をＮａＬＳＸ型のゼオライトの吸着剤に導通させる吸着工程から成り、前記吸着剤が、ケイ素−対−アルミニウムの原子比約１.０〜約１.１５を有し、交換率１００％でナトリウム交換されたＮａＬＳＸ型のゼオライトから成る方法。」（以下、「引用発明１」という。） 
　及び 
「精製すべきガス流から、好ましくはアルミナ等の混合物の乾燥剤及びＮａＬＳＸ型のゼオライトの吸着剤に導通させて、二酸化炭素及び水分を不純物として含有する空気から除去する方法であって、前記吸着剤が、ケイ素−対−アルミニウムの原子比約１.０〜約１.１５を有し、交換率１００％でナトリウム交換されたＮａＬＳＸ型のゼオライトから本質的に成る方法。」（以下、「引用発明２」という。）
　
　
３　本件発明１について
（１）本件発明１と引用発明１との対比 
　ア　引用発明１における「二酸化炭素を不純物として含有するガス流」、「二酸化炭素」、「精製すべきガス流」及び「ケイ素−対−アルミニウムの原子比が約１．０〜約１．１５」は、本件発明１における「ＣＯ２で汚染された気体流」、「ＣＯ２」、「浄化すべき気体流」及び「１〜１．１５のＳｉ／Ａｌ比」にそれぞれ相当する。
　
　イ　引用発明１における「精製すべきガス流をＮａＬＳＸ型のゼオライトの吸着剤に導通させる吸着工程」について、「ＮａＬＳＸ型のゼオライトの吸着剤」は「少なくとも１種類の吸着剤」に相当する。また、引用発明１の「吸着工程」は、「吸着ゾーン」で行っているものと認められる。
　よって、引用発明１における「精製すべきガス流をＮａＬＳＸ型のゼオライトの吸着剤に導通させる吸着工程」は、本件発明１における「浄化すべき気体流を吸着ゾーンで少なくとも１種類の吸着剤に接触させる段階」に相当するといえる。
　
　ウ　本件発明１のＮａＬＳＸ型のゼオライトにおける「ナトリウムイオンの数と四面体位置のアルミニウム原子の数の比として表される交換率９８％以上のナトリウムで交換され、残りの交換容量がカリウムイオンで占められ」とは、被請求人も認めるとおり（平成２２年８月１９日付け答弁書第１７頁「７．５．」）、ナトリウムイオンが１００％のものを含むもの、すなわち、交換率１００％でナトリウム交換されたものを含むものである。
　したがって、引用発明１におけるＮａＬＳＸ型のゼオライトの「交換率１００％でナトリウム交換された」は、本件発明１におけるＮａＬＳＸ型のゼオライトの「ナトリウムイオンの数と四面体位置のアルミニウム原子の数の比として表される交換率９８％以上のナトリウムで交換され、残りの交換容量がカリウムイオンで占められ」に相当する。
　
　
　エ　したがって、両者は、
「ＣＯ２で汚染された気体流、好ましくは空気から炭酸ガスを除去する方法であって、浄化すべき気体流を吸着ゾーンで少なくとも１種類の吸着剤に接触させる段階から成り、前記吸着剤が本質的に、１〜１．１５のＳｉ／Ａｌ比を有し、ナトリウムイオンの数と四面体位置のアルミニウム原子の数の比として表される交換率９８％以上のナトリウムで交換され、残りの交換容量がカリウムイオンで占められているＮａＬＳＸ型のゼオライトから成る方法。」である点で一致し、次の点で相違する。
　
（相違点１）
　本件発明１では、「吸着剤が結合剤で凝集され、吸着剤の残留不活性結合剤が５重量％以下であり、結合剤がカオリン又はメタカオリンを含む」ものであるのに対し、引用発明１では、結合剤の使用について明らかでない点。
　
　
（２）判断
　上記相違点１について検討する。
ア　甲第１号証には、上記摘記事項（１ｂ）の「商業的な空気分離のための吸着式予備精製法において冷却の必要性を完全に排除するか、または必要な冷却量を有意に減らすことは、空気分離プロセス全体の経済的魅力を高めるので極めて有利であろう。本発明はこのような利点を備えた新規な二酸化炭素吸着法を提供する。」（【０００５】）及び摘記事項（１ｈ）の「本発明の好ましい態様によれば、・・・。吸着プラントが多重床システムである場合、吸着は第２床で直ちに開始され、従って精製プロセスの連続性は妨げられないであろう。」（【００２６】）によれば、吸着プラントを用いた商業的な空気分離のための二酸化炭素吸着式予備精製法が記載されている。
　また、該予備精製法は、同摘記事項（１ｃ）の「二酸化炭素の精製は、好ましくはサイクルプロセスによって、より好ましくは圧力スイング式吸着（ＰＳＡ）、温度スイング式吸着（ＴＳＡ）、・・・、またはこれらの組み合わせとして実施される。」（【００１０】）によれば、圧力スイング式吸着（ＰＳＡ）、温度スイング式吸着（ＴＳＡ）または、これらの組合わせとして実施されるところ、甲第６号証の摘記事項（４ｂ）に「現在工業的に行われている空気の予備精製方法としては，逆転熱交換器による方法，温度スウィング吸着による方法，及び圧力スウィング吸着による方法等がある。」（【０００４】）と記載されていることから、甲第１号証に記載される予備精製法は、工業的に行われる空気の予備精製方法であるといえる。
　そして、同摘記事項（１ｄ）、（１ｆ）及び（１ｉ）によれば、該予備精製法における二酸化炭素の吸着剤をＮａ形の低シリカＸ型ゼオライトとしているため、従来のＮａＸゼオライトに比べて優れた吸着性能を示し、特に低分圧下（２ｍｂａｒを含む）において予想外の優れた吸着性能を示すことも記載されている。
　
イ　甲第３号証には、摘記事項（２ａ）の「工業用ゼオライトの吸着剤は、・・・広範な用途に適用されている。　ゼオライト吸着では、固定層接触方式が一般的である。流通圧損と吸着速度の両条件を満たす吸着剤粒度として０．２ｍｍ（６０メッシュ）〜４ｍｍが一般的である。ゼオライト結晶は天然に産する一部を除き、１０μｍ以下の粉末粒子であり、結合剤による造粒成型を行う。」（第１５９頁第２２行〜第１６０頁第１行）、及び、摘記事項（２ｅ）の「粉末造粒法は結晶種によらずに高強度粒子が得られるが添加された結合剤に吸着能がなく、粒子当りの吸着容量を低下させる。・・・」（第１６１頁第６行〜第１１行）の記載のとおり、工業用ゼオライト吸着が、固定層接触方式で行われるのが一般的であり、ゼオライトは結合剤により造粒されて使用されること、また、粉末造粒法によると、高強度粒子が得られるものの、粒子あたりの吸着容量が低下することが記載されている。
　
ウ　甲第５号証には、
（ウ１）通常のＸ型ゼオライトに比べ、シリカ／アルミナ比が２．５より低いＸ型ゼオライト、すなわち低シリカＸ型ゼオライトでは吸着容量が増加すること（摘記事項（３ａ），【０００１】、（３ｂ），【０００２】）、
（ウ２）Ｘ型ゼオライトを吸着剤として工業的に利用する場合、合成したＸ型ゼオライト粉末に、結合剤として粘土等を添加し、ペレットあるいはビーズのような成形体にして使用されるが、ゼオライト成形体の有する吸着容量は、ゼオライト粉末が有する吸着容量に対し、粘土の添加分だけ減少してしまう課題があること（摘記事項（３ｂ），【０００３】）、
（ウ３）これに対し、結合剤含有量の少ない低シリカＸ型ゼオライト成形体を製造するために、シリカ／アルミナ比が２．５より低いＸ型ゼオライト粉末、カオリン型粘土、水酸化ナトリウム及び水酸化カリウムを含む成形体を結晶化することにより、高純度な低シリカＸ型ゼオライト成形体とすること（摘記事項（３ｃ））が記載されている。
（ウ４）そして、具体的な実施例として、「実施例１・・・　低シリカＸ型ゼオライト粉末・・・に、カオリン型粘土を・・・及び造粒助剤・・・を・・・添加し、・・・十分に混合・混練した。得られた捏和物を・・・押出し成形した。この成形体を・・・乾燥後、・・・焼成し、カオリン型粘土をメタカオリンにした。冷却後、・・・結晶化を行った。・・・Ｘ線回折によって結晶解析を行った結果、Ｘ型ゼオライト以外の結晶相は全く認められず、カオリン型粘土がＸ型ゼオライトに転移していることを確認した。また、一部をＮａ型にし、その格子定数を測定したところ、２５．０３オングストロームであり、算出されたシリカ／アルミナモル比は１．９６であった。また、このゼオライト成形体の・・・・・・Ｘ型ゼオライトの含有率は９７％であった。
実施例２
　…
　　９５％であった。」（摘記事項（３ｄ））と記載されている。
　
　前記実施例１及び２によれば、最終的に得られた成形体のＸ型ゼオライトは、シリカ／アルミナモル比が２．５以下の「低シリカＸ型ゼオライト」であり、また、Ｘ型ゼオライトの含有率は「９７％」、「９５％」であることから、成形体の「残留不活性結合剤」は、「３％以下」、「５％以下」であることも明らかである。
　
　上記ア〜ウの事項によれば、引用発明１は、Ｎａ形の低シリカＸゼオライト、すなわち、ＮａＬＳＸ型ゼオライトを吸着剤とした、工業的に行われる空気の予備精製法である。そして、甲第３号証、あるいは甲第５号証に記載されるように、工業的にゼオライト粉末を吸着剤として使用する場合、ゼオライト粉末は結合剤により造粒して使用するのが通常であり、さらに、結合剤として、カオリン型粘土を使用すると、低シリカＸ型ゼオライト粉末を成形した場合にも、残留不活性結合剤の含有率が５％以下の吸着容量の高い低シリカＸ型ゼオライト成形体を製造できることも知られている（甲第５号証）のであるから、引用発明１の工業的な予備精製法におけるＮａＬＳＸ型のゼオライトを、結合剤としてカオリン型粘土、すなわちカオリン等を用いて造粒、すなわち凝集することにより、吸着剤の残留不活性結合剤を５％以下のものとすることは、当業者が容易に想到し得たことである。
　そして、そのことによる作用効果も、当業者が予測する程度のものである。
　
　よって、本件発明１は、引用発明１、甲第３、５及び６号証に記載された事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものである。
　
　
４　本件発明２について
　本件発明２は、本件発明１に「圧力変調による吸着（ＰＳＡ）、好ましくは圧力及び温度の変調による吸着（ＰＴＳＡ）によって実施する」という事項を付加するものである。
　甲第１号証には、摘記事項（１ｃ）に「二酸化炭素の精製は、好ましくはサイクルプロセスによって、より好ましくは圧力スイング式吸着（ＰＳＡ）、温度スイング式吸着（ＴＳＡ）、・・・・、またはこれらの組み合わせとして実施される。・・・・。」と記載されているから、甲第１号証には、「圧力変調による吸着（ＰＳＡ）、好ましくは圧力及び温度の変調による吸着（ＰＴＳＡ）によって実施する」事項が記載されていると認められる。
　よって、本件発明２は、引用発明１、甲第１、３、５及び６号証に記載された事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものである。 
　
　
５　本件発明３について
　本件発明３は、本件発明１又は２に「ゼオライトＸのＳｉ／Ａｌ比が１である」という事項を付加するものである。
　そして、引用発明１は「ケイ素−対−アルミニウムの原子比が約１．０〜約１．１５」であり、摘記事項（１ｇ）（【００１５】）のとおり「１．０」を含むものであるから、この点において、両者は相違しない。
　よって、本件発明３は、引用発明１、甲第３、５及び６号証に記載された事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものである。
　
　
６　本件発明４について
　本件発明４は、本件発明１から３のいずれか一項に「吸着圧力が１〜１０バールの範囲であり、脱着圧力が０．１〜２バールの範囲である」という事項を付加するものである。
　甲第１号証の摘記事項（１ｈ）には「吸着工程が実施される圧力は、圧力スイング式吸着サイクルについては・・・・、好ましくは約１〜１０ｂａｒであり・・・・。」（【００２０】）及び同摘記事項（１ｈ）には「吸着プロセスがＰＳＡである場合、再生工程は一般に吸着工程が実施される温度付近の温度、および吸着圧力より低い絶対圧力において実施される。ＰＳＡサイクルの再生工程中の圧力は、・・・・、好ましくは約１００〜約２０００ｍｂａｒである。」（【００２１】）と記載されているから、吸着圧力が１〜１０バールの範囲であり、脱着圧力が０．１〜２バールの範囲と設定することは、当業者においては容易になし得ることである。
　よって、本件発明４は、引用発明１、甲第１、３、５及び６号証に記載された事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものである。
　
　
７　本件発明５について
　本件発明５は、本件発明１から４のいずれか一項に「（ａ）１種または複数の汚染物質を吸着によって確実に分離する吸着剤床を含む吸着ゾーンに汚染気体流を通す段階と；
（ｂ）吸着ゾーンの入口からＣＯ２を回収するために、前記吸着ゾーンで圧力勾配を成立させ圧力を次第に降下させることによって吸着ＣＯ２を脱着する段階と；
（ｃ）吸着ゾーンの出口から清浄気体流を導入することによって前記吸着ゾーンの圧力を再び上昇させる段階を含んでなる処理サイクルを使用する」という事項を付加するものである。
　
　本件発明５における「（ａ）１種または複数の汚染物質を吸着によって確実に分離する吸着剤床を含む吸着ゾーンに汚染気体流を通す段階」は、汚染物質を吸着によって確実に分離するものであるので、甲第１号証の摘記事項（１ｈ）の「吸着と脱着からなるサイクルプロセス」（【００１７】）の記載における「サイクルプロセス」の「吸着」に相当する。
　また、甲第１号証の摘記事項（１ｈ）の「再生期には一般に向流放圧工程が含まれ、その間に吸着床はそれらが目的とする低圧に達するまで向流排気される。」（【００２３】）の記載から、吸着床の入口から排気して吸着床の圧力を降下しているものと解されるので、本件発明５における「（ｂ）吸着ゾーンの入口からＣＯ２を回収するために、前記吸着ゾーンで圧力勾配を成立させ圧力を次第に降下させることによって吸着ＣＯ２を脱着する段階」という事項は、甲第１号証に記載されているといえる。
　さらに、甲第１号証の摘記事項（１ｈ）における「場合により、向流放圧工程（１または２以上）のほかに、吸着剤床（１または２以上）から排出される非吸着製品ガス流で吸着剤床を向流パージすることが望ましいであろう。この場合、吸着剤床（１または２以上）を非吸着ガスで向流パージすることができ、パージ工程は通常は向流放圧工程が終了する頃に、または終了後に開始される。」（【００２４】）の記載から、本件発明５における「（ｃ）吸着ゾーンの出口から清浄気体流を導入することによって前記吸着ゾーンの圧力を再び上昇させる段階」は、甲第１号証に記載されていると見るのが自然である。
　加えて、甲第１号証に記載された事項は「吸着」と、向流放圧工程と向流パージとの「脱着」と、からなる「サイクルプロセス」を行うものであるから、本件発明５における「（ａ）１種または複数の汚染物質を吸着によって確実に分離する吸着剤床を含む吸着ゾーンに汚染気体流を通す段階と；
（ｂ）吸着ゾーンの入口からＣＯ２を回収するために、前記吸着ゾーンで圧力勾配を成立させ圧力を次第に降下させることによって吸着ＣＯ２を脱着する段階と；
（ｃ）吸着ゾーンの出口から清浄気体流を導入することによって前記吸着ゾーンの圧力を再び上昇させる段階を含んでなる処理サイクルを使用する」の事項は、甲第１号証に記載された事項である。
　したがって、本件発明５は、引用発明１、甲第１、３、５及び６号証に記載された事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものである。
　
　
８　本件発明６について
　本件発明６は、本件発明５に「吸着剤を１００〜１２０℃の範囲の温度で再生する」という事項を付加するものである。
　甲第１号証の摘記事項（１ｈ）に「吸着プロセスがＴＳＡである場合、床の再生は吸着温度より高い温度、・・・・、好ましくは約１００〜約２００℃で実施される。」（【００２１】）と記載されているように、再生を、吸着温度より高い温度で行うことは周知事項であるといえ、その際に、温度範囲を１００〜１２０℃と設定することは単なる設計的事項にすぎない。
　よって、本件発明６は、引用発明１、甲第１、３、５及び６号証に記載された事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものである。
　
９　本件発明７について 
（１）本件発明７と引用発明２との対比 
　ア　引用発明２における「精製すべきガス流」及び「ケイ素−対−アルミニウムの原子比が約１．０〜約１．１５」は、本件発明７における「浄化すべき気体流」及び「１〜１．１５のＳｉ／Ａｌ比」にそれぞれ相当する。 
　 
　イ　引用発明２は、「精製すべきガス流」を「乾燥剤及びＮａＬＳＸ型のゼオライトの吸着剤に導通させ」ているので、当然、ガス流は乾燥剤及び吸着剤に接触させるものといえる。 
　また、乾燥剤による水分の除去及び吸着剤による二酸化炭素の除去は吸着によっていることは明らかであるから、「乾燥剤及び吸着剤」の領域は「吸着ゾーン」と見るのが自然である。 
　よって、引用発明２における「精製すべきガス流から、好ましくはアルミナ等の混合物の乾燥剤及びＮａＬＳＸ型のゼオライトの吸着剤に導通させる」ことは、本件発明７における「浄化すべき気体流を吸着ゾーンで、好ましくはアルミナを主成分とする少なくとも１種類の乾燥剤及び少なくとも１種類の吸着剤に接触させる」ことに相当するといえる。　
　
　ウ　不純物である二酸化炭素及び水分を空気から除去することは、ＣＯ２及びＨ２Ｏで汚染された空気を浄化していることであることは明らかである。
　よって、引用発明２における「二酸化炭素及び水分を不純物として含有する空気から除去する方法」は、本件発明７における「ＣＯ２及びＨ２Ｏで汚染された空気の浄化方法」に相当する。  
　
　エ　引用発明２における、ＮａＬＳＸ型のゼオライトの「交換率１００％でナトリウム交換された」は、本件発明７のＮａＬＳＸ型のゼオライトの「ナトリウムイオンの数と四面体位置のアルミニウム原子の数の比として表される交換率９８％以上のナトリウムで交換され、残りの交換容量がカリウムイオンで占められ」に相当する。
　
　オ　したがって、両者は 
「浄化すべき気体流を吸着ゾーンで、好ましくはアルミナを主成分とする少なくとも１種類の乾燥剤及び少なくとも１種類の吸着剤に接触させることを特徴とする、ＣＯ２及びＨ２Ｏで汚染された空気の浄化方法であって、前記吸着剤が、１〜１．１５のＳｉ／Ａｌ比を有し、ナトリウムイオンの数と四面体位置のアルミニウム原子の数の比として表される交換率９８％以上のナトリウムで交換され、残りの交換容量がカリウムイオンで占められているＮａＬＳＸ型のゼオライトから本質的に成る方法。」である点で一致し、次の点で相違する。 
　 
（相違点２）
　本件発明７では、「吸着剤が結合剤で凝集され、吸着剤の残留不活性結合剤が５重量％以下であり、結合剤がカオリン又はメタカオリンを含む」ものであるのに対し、引用発明２では、結合剤の使用について明らかでない点。
　
（２）判断 
　前記相違点２は、上記相違点１と同様な事項であり、上記「３　本件発明１について　（２）判断」で検討したように、相違点２に係る構成とすることは当業者が容易に想到するものである。
　よって、本件発明７は、引用発明２、甲第３、５及び６号証に記載された事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものである。
　
１０ 本件発明８について
　本件発明８は、本件発明７に「（ａ）乾燥剤床と請求項１に記載の吸着剤床とを含む吸着ゾーンに汚染気体流を通す段階と；
（ｂ）吸着ゾーンの入口からＣＯ２を回収するために、前記吸着ゾーンで圧力勾配を成立させ圧力を次第に降下させることによって吸着ＣＯ２を脱着する段階と；
（ｃ）脱着ゾーンの出口から清浄気体流を導入することによって前記吸着ゾーンの圧力を再び上昇させる段階とを含んでなる処理サイクルを使用する」という事項を追加したものである。
　そして、前記追加された事項は、上記本件発明５において追加された事項と同様な事項であり、上記「７　本件発明５について」で検討したのと同様に、本件発明８は、当業者が容易に発明をすることができたものである。
　よって、本件発明８は、引用発明２、甲第１、３、５及び６号証に記載された事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものである。
　
　
第７　被請求人の主張について
１　被請求人は、平成２４年２月２９日付け上申書において、以下の主張をしている。
（１）「本件訂正発明１の『ＣＯ２で汚染された気体流、好ましくは空気から炭酸ガスを除去する方法』に用いられる、『１〜１．１５のＳｉ／Ａｌ比を有しており、ナトリウムイオンの数と四面体位置のアルミニウム原子の数の比として表される交換率９８％以上のナトリウムで交換され、残りの交換容量がカリウムイオンで占められ、結合剤で凝集され』る、ＮａＬＳＸ形のゼオライトから成る吸着剤について、不活性結合剤の量が５重量％以下の凝集体が得られるよう、結合剤として『カオリン又はメタカオリン』を選択することは容易に想到し得るとは言えない。
　すなわち、不活性なバインダー（結合剤）の量が５重量％以下の凝集体が得られるよう、凝集結合剤の種類を特定するためには、検討すべき事項が種々存在するから、当業者は、凝集結合剤の種類や特定の添加剤の種類を種々記載しているこれら様々な甲号証から、本件訂正発明１の結合剤として、「カオリン又はメタカオリン」を選択することに容易に想到し得るものではない。」（第１４頁第１３行〜第２４行）
　
（２）「相違点２の『吸着剤の残留不活性結合剤を５重量％以下にする点』については、本件訂正発明１の吸着剤では、吸着剤の残留不活性結合剤を５重量％以下にすることにより、吸着剤として、良好なＣＯ２吸着性を有しつつ、かつ、吸着剤としての良好な機械的強度及び操業性を備えた吸着剤となるものである。」（第１５頁第４行〜第７行）
　
（３）「甲第１号証に記載の発明は、これまで、被請求人が再三主張してきた通り、あくまで
結合剤を含まないＸ型ゼオライト粉末
工業的に生産するためには、吸着剤は成形体である必要があり
　
（４）「甲第５号証をいくら精査しても、段落【０００１】においてはもちろん、その他の明細書の記載や実施例１〜３及び比較例１及び２においても、全てゼオライト成形体の製造に関する記載に終始しており、二酸化炭素を吸着分離させる例や、さらには空気から二酸化炭素を吸着分離させる例に関しては全く何らの具体的記載も見い出せないのであるから、『空気から二酸化炭素の吸着分離させることも当然含まれる』との請求人の上記主張、さらにはかかる主張を前提とする『甲第１号証と甲第５号証とを組合わせる動機付けは十分』との主張のいずれもが失当であるのは明らかである。」（第１６頁第２０行〜第２７行）
　
（５）「本件訂正発明１が適用されるような、ＣＯ２分圧が極めて低い領域においては、わずか数％程度の吸着能の差があっても、実用上は非常に有意な差であるといえるから、上記の『41.7cm３/g』と『40cm３/g』との差も、実用上、非常に有意な差であり、したがって、本件訂正発明１が、甲第１号証の実施例１で用いられたゼオライトよりも優れているものであることは明らかである。」（第１７頁第１７行〜第２１行）
　
　なお、上記「（１）」〜「（５）」を、それぞれ以下、「主張１」〜「主張５」という。
　
　
２　主張１について
　甲第５号証に記載された発明は、上記「第６．３．（２）ウ　（ウ３）及び（ウ４）」のとおり、結合剤として、カオリン型粘土を使用すると、低シリカＸ型ゼオライト粉末を成形した場合にも、残留不活性結合剤の含有率が５％以下の吸着容量の高い低シリカＸゼオライト成形体を製造するもの、すなわち、ゼオライト成形体において、ゼオライト成形体の吸着容量を良好にすべく粘土をほとんど含有しない成形体とするものであり、その実施例１及び２には「１〜１．１５のＳｉ／Ａｌ比を有しており、ナトリウムイオンの数と四面体位置のアルミニウム原子の数の比として表される交換率９８％以上のナトリウムで交換され、残りの交換容量がカリウムイオンで占められ、結合剤で凝集される、ＮａＬＳＸ形のゼオライトから成る吸着剤について、不活性結合剤の量が５重量％以下の凝集体が得られるよう、結合剤としてカオリン又はメタカオリンを選択した」ものに該当する事項が記載されているのであるから、被請求人の「結合剤として、『カオリン又はメタカオリン』を選択することに容易に想到し得るものではない。」との主張は採用できない。
　
３　主張２について
　甲第３号証の摘記事項（２ａ）及び（２ｅ）にも記載のとおり、工業用ゼオライト吸着剤は、ゼオライトを造粒成形して操業に供され、粉末造粒により高強度粒子が得られること、すなわち、結合剤で造粒成形することによる機械的強度及び操業性の向上自体は周知の事項にすぎない。よって、吸着剤の残留不活性結合剤を５重量％以下にしたものにおいても、結合剤により造粒成形しているものであるから、機械的強度及び操業性が向上しているのは明らかである。
　また、甲第５号証には、摘記事項（３ｂ）に記載のとおり、粘土をほとんど含有しない、つまり、不活性な結合剤成分がほとんどないことによって、ゼオライト成型体のガス吸着容量を減らさないようにするものであるから、吸着剤の残留不活性結合剤を５重量％以下にすることにより、ガス吸着性が良好になることは明らかである。
　したがって、吸着剤の残留不活性結合剤を５重量％以下にすることにより、吸着剤として、良好なＣＯ２吸着性を有しつつ、かつ、吸着剤としての良好な機械的強度及び操業性を備えた吸着剤となることは、当業者が予測する程度のものである。
　
４　主張３について
　甲第１号証には、
ゼオライト粉末
結合剤を用いない
結合剤を含まないＸ型ゼオライト粉末
　また、甲第１号証に記載される予備精製法は、工業的に行われる空気の予備精製方法であることは、上記「第６　３　（２）　ア」で述べたとおりであり、成形体とすることの示唆がないとはいえない。
　よって、被請求人の主張は採用できない。
　
５　主張４について
　甲第５号証は、二酸化炭素の吸着との特定はされていないものの、低シリカゼオライト成形体におけるガス吸着容量を良好にすることを目的とした、低シリカゼオライトの造粒成形に関するものである。また、甲第１号証は、ガスである二酸化炭素をＮａＬＳＸ型のゼオライト、すなわち、Ｎａ形の低シリカゼオライトで工業的に吸着分離するものであって、上記摘記事項（１ｉ）のとおり、従来のＮａＸゼオライトよりも吸着性能が優れるものである。
　そうすると、甲第１号証及び甲第５号証に記載の発明はともに、低シリカゼオライトを用いた工業用のガス吸着における吸着性能に着目したものである点で共通しているから、甲第１号証と甲第５号証とを組合わせる動機付けがないとはいえない。
　よって、被請求人の主張は採用できない。
　
６　主張５について
　上記摘記事項（１ｉ）のとおり、甲第１号証には、ＮａＬＳＸゼオライトが、従来のＮａＸゼオライトに比べ、特に低分圧下（２ｍｂａｒを含む）において、優れた吸着性能を示すことが示されている。
　また、被請求人の効果についての主張の根拠となる、本件発明１における実施例と甲第１号証に記載された実施例との比較に用いられた、２ｍｂａｒにおける二酸化炭素吸着量の値「41.7cm３/g」、「40cm３/g」はともに、測定によって得られた測定結果を換算して得られたものではなく、他の数値から外挿して得た値であることから、ただちに、本件訂正明細書に記載された実施例のものと、甲第１号証に記載された実施例のものとの間に有意な差があるとも認められない。 
　よって、「本件訂正発明１が、甲第１号証の実施例１で用いられたゼオライトよりも優れているものである」との主張は採用できない。
　
　以上のとおり、被請求人が主張する上記主張１ないし５は、採用することができない。
　
　
第８　むすび
　以上のとおり、本件発明１ないし８は、甲第１、３、５及び６号証に記載された発明に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本件特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してなされたものであり、同法第１２３条第１項第２号に該当し、請求人が主張する無効理由２及び３について判断するまでもなく、無効とすべきものである。
　審判に関する費用については、特許法第１６９条第２項の規定で準用する民事訴訟法第６１条の規定により、被請求人が負担すべきものとする。
　
　よって、結論のとおり審決する。