【手続補正書】
【提出日】平成18年7月20日(2006.7.20)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
以下：
（Ａ）孔のあいた柔軟な支持体、及び
（Ｂ）支持体の孔を塞ぐ多孔質セラミック材料
を含み、
その際、セラミック材料がイオン伝導性電解質を収容するために適当である、
電気化学的セルのためのセパレータにおいて、
多孔質セラミック材料は、平均孔径により特徴付けられる第一の多孔質層を含み、並びに、少なくとも１つの第二の多孔質層が電極と接触しており、その際、第二の多孔質層は、第一の多孔質層の平均孔径よりも小さい平均孔径を有していることを特徴とする、電気化学的セルのためのセパレータ。
【請求項２】
多孔質セラミック材料が、第二の多孔質層の面と向かい合った第一の多孔質層の面上に、対極の電極の接触のための第三の多孔質層を含み、その際、第三の層は第一の層の平均孔径よりも低い平均孔径を有する、請求項１記載のセパレータ。
【請求項３】
第二の層の平均孔径及び／又は場合により第三の層の平均孔径が、第一の層の平均孔径の０．１〜５０％の範囲内である、請求項１記載のセパレータ。
【請求項４】
第一の層の平均孔径が、８０〜１０００ｎｍ、殊に４５０〜８００ｎｍの範囲内である、請求項１から３までのいずれか１項記載のセパレータ。
【請求項５】
第二の層の平均孔径及び／又は場合により第三の層の平均孔径が、５〜２５０ｎｍ、殊に２５〜１５０ｎｍの範囲内である、請求項１から４までのいずれか１項記載のセパレータ。
【請求項６】
第一の層と第二の層との間に、及び／又は、場合により第一の層と第三の層との間に、１つ以上の中間層が存在しており、前記中間層の平均孔径は、第一の層の方向に存在する隣接する層の平均孔径よりもそれぞれ小さく、かつこの面に組み込まれた電極の方向に存在する層の平均孔径よりも大きい、請求項１から５までのいずれか１項記載のセパレータ。
【請求項７】
多孔質セラミック材料が、ジルコニウムの酸化物、ケイ素の酸化物及び／又は有利にアルミニウムの酸化物を含む、請求項１から６までのいずれか１項記載のセパレータ。
【請求項８】
セラミック材料の多孔構造を決定する大きな平均粒径を有する粒子と、スラリーの硬化の際に大きな粒子を接着させるより小さな平均一次粒径を有する粒子とを含むスラリーの硬化によってセラミック材料を製造することができる、請求項１から７までのいずれか１項記載のセパレータ。
【請求項９】
層を形成する粒子の表面が、付加的にＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＺｒＯ２又はＳｉＣを含む、請求項８記載のセパレータ。
【請求項１０】
層が、Ｌｉ２ＣＯ３、Ｌｉ３Ｎ、ＬｉＡｌＯ３、又は、１≦ｘ≦２、０≦ｙ≦１及び１≦ｚ≦２であるＬｉｘＡｌｙＴｉｚ（ＰＯ４）３を含む、請求項１から９までのいずれか１項記載のセパレータ。
【請求項１１】
イオン伝導のための電解質を含む、請求項１から１０までのいずれか１項記載のセパレータ。
【請求項１２】
セパレータが、１５〜８０％、有利に２０％〜４５％の多孔率を有する、請求項１から１１までのいずれか１項記載のセパレータ。
【請求項１３】
孔のあいた支持体が、有利にポリアミド、ポリアクリロニトリル、ポリエステル及び／又はポリオレフィンの繊維から選択されたポリマー繊維、ガラス繊維又はセラミック繊維を含む、請求項１から１２までのいずれか１項記載のセパレータ。
【請求項１４】
支持体が、１〜１５０μｍ、有利に１〜２０μｍの直径を有する繊維及び／又はフィラメント及び／又は３〜１５０μｍ、有利に１０〜７０μｍの直径を有する糸を含む、請求項１から１３までのいずれか１項記載のセパレータ。
【請求項１５】
支持体が５〜５００μｍ、有利に１０〜２００μｍの孔幅を有する不織布である、請求項１から１４までのいずれか１項記載のセパレータ。
【請求項１６】
少なくとも１００℃、有利に少なくとも１５０℃、極めて殊に有利に少なくとも１８０℃での使用条件下で安定である、請求項１から１５までのいずれか１項記載のセパレータ。
【請求項１７】
１０〜１０００μｍ、有利に１０〜１００μｍ、極めて殊に有利に１０〜５０μｍの範囲内の厚さを有する、請求項１から１６までのいずれか１項記載のセパレータ。
【請求項１８】
１００ｍｍ以下まで、有利に２０ｍｍ以下まで、極めて殊に有利に１ｍｍ以下までの曲げ半径を許容する、請求項１から１７までのいずれか１項記載のセパレータ。
【請求項１９】
請求項１から１８までのいずれか１項記載の電気化学的セルのためのセパレータの製造法において、以下の工程：
（ａ）分散液を薄い層として織物及び／又は不織布の上及び中に施与する工程、その際、分散液が、以下：
（ａ１）平均粒径が層の多孔構造を提供する大きなセラミック粒子であって、前記多孔構造は平均孔径により特徴付けられるものとするセラミック粒子、並びに
（ａ２）（ａ１）記載のセラミック粒子の平均粒径よりも低い平均一次粒径を有するセラミック粒子
を含むものとする、
（ｂ）分散液を１００℃〜６８０℃の温度で硬化させ、第一の層を多孔質セラミック材料から製造する工程、
（ｃ）他の分散液を多孔質セラミック材料からなる層の少なくとも一面に施与する工程、その際、他の分散液は、以下：
（ｃ１）粒径が多孔構造を提供するセラミック粒子であって、前記の多孔構造の平均孔径は、分散液で被覆された多孔質セラミック材料からなる層の平均孔径よりも小さい、セラミック粒子、
（ｃ２）場合により、（ｃ１）記載のセラミック粒子の平均粒径よりも低い平均一次粒径を有するセラミック粒子
を含むものとする、
（ｄ）約１００℃〜６８０℃の温度で硬化し、他の層を多孔質セラミック材料から製造する工程、並びに、
（ｅ）場合により、工程（ｃ）及び（ｄ）を繰り返し、
（ｅ１）第二の多孔質層の面と向かい合った第一の多孔質層の面上に、
（ｅ２）第二の多孔質層上に、及び／又は
（ｅ３）場合により（ｅ１）又は（ｅ２）の後に存在する中間層上に、
１つ又は複数の他の多孔質層を製造する工程であって、前記の多孔質層の平均孔径が、第一の層の方向に存在する隣接する層の平均孔径よりもそれぞれ小さく、かつこの面に組み込まれた電極の方向に存在する層の平均孔径よりも大きいものとする、
を含むことを特徴とする、請求項１から１８までのいずれか１項記載の電気化学的セルのためのセパレータの製造法。
【請求項２０】
セラミック粒子が、酸化アルミニウム、酸化ケイ素及び酸化ジルコニウムから成るか又はその混合酸化物又は混合物から成る群から選択された材料を含む、請求項１９記載の方法。
【請求項２１】
ジルコニウム、ケイ素又はアルミニウムの硝酸塩、オキシ硝酸塩、塩化物、オキシ塩化物、炭酸塩、アルコラート、酢酸塩又はアセチルアセトネートから選択された１種又は数種の化合物の加水分解及び解膠によって、小さい平均粒径を有するセラミック粒子を製造することができる、請求項１９又は２０記載の方法。
【請求項２２】
層を形成する粒子の表面が、付加的にＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＺｒＯ２又はＳｉＣを含む、請求項１９から２１までのいずれか１項記載の方法。
【請求項２３】
層を形成する粒子の表面が、付加的にＬｉ２ＣＯ３、Ｌｉ３Ｎ、ＬｉＡｌＯ３、又は、１≦ｘ≦２、０≦ｙ≦１及び１≦ｚ≦２であるＬｉｘＡｌｙＴｉｚ（ＰＯ４）３を含む、請求項１９から２１までのいずれか１項記載の方法。
【請求項２４】
工程（ａ）及び／又は（ｃ）における分散液が、元素Ａｌ、Ｚｒ及び／又はＳｉの少なくとも１種の酸化物、及び、少なくとも１種の元素Ａｌ、Ｓｉ及び／又はＺｒのゾルを有する、請求項１９から２３までのいずれか１項記載の方法。
【請求項２５】
織物及び／又は不織布が、ポリアミド、ポリアクリロニトリル、ポリエステル又はポリオレフィンから選択された繊維を含む、請求項１９から２４までのいずれか１項記載の方法。
【請求項２６】
分散液を、印刷、圧縮、圧入、ローラ塗布、ブレード塗布、刷毛塗り、浸漬塗布、吹き付け塗布又は流延塗布により施与する、請求項１９から２６までのいずれか１項記載の方法。
【請求項２７】
（ａ２）及び／又は（ｃ２）記載のセラミック粒子を製造するために、元素Ｚｒ、Ａｌ及び／又はＳｉの少なくとも１種のアルコラート化合物、又は、元素Ｚｒ、Ａｌ及び／又はＳｉの少なくとも１種の硝酸塩、炭酸塩又はハロゲン化物を加水分解する、請求項１９から２６までのいずれか１項記載の方法。
【請求項２８】
（ａ２）及び／又は（ｃ２）記載のセラミック粒子が７〜５０ｎｍの平均一次粒径を有する、請求項１９から２７までのいずれか１項記載の方法。
【請求項２９】
硬化を２００〜２８０℃の温度で０．５〜１０分間に亘って行う、請求項１９から２７までのいずれか１項記載の方法。
【請求項３０】
セルが、請求項１から１８までのいずれか１項記載のセパレータを含み、前記セパレータは、５０〜１０００ｎｍの平均孔径を有する第一の層と、５〜４００ｎｍの平均孔径を有する少なくとも１つの他の層とを有する、電気化学的セル、殊にリチウム−バッテリー、リチウムイオン−バッテリー又はリチウム−ポリマー−バッテリー。
【請求項３１】
その都度有利に高電流を適用するための電気化学的セル、殊にリチウム−バッテリー、リチウムイオン−バッテリー又はリチウム−ポリマー−バッテリーを製造するための、請求項１から１８までのいずれか１項記載のセパレータの使用。