【手続補正書】
【提出日】平成18年3月6日(2006.3.6)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ａ）（ｎ，ｍ）単層カーボンナノチューブを分散すること、
ｂ）前記（ｎ，ｍ）単層カーボンナノチューブのフラクションに選択的に電荷を付与すること、
ｃ）前記（ｎ，ｍ）単層カーボンナノチューブを前記（ｎ，ｍ）単層カーボンナノチューブのネットの電荷に基づいて分離すること、
を含む、前記（ｎ，ｍ）単層カーボンナノチューブの混合物を（ｎ，ｍ）型に基づいて分離してフラクションにする方法。
【請求項２】
前記電荷は、プロトン（Ｈ＋）、ヒドロニウムイオン（Ｈ３Ｏ＋）、及びこれらの組合せからなる群から選択される種によって与えられる、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記電荷は、前記個々に懸濁したナノチューブをプロトン化できる酸によって与えられる、請求項１に記載の方法。
【請求項４】
前記酸は、塩酸、フッ化水素酸、クロロスルホン酸、炭酸、硫酸、硝酸、フルオロ硫酸、クロロスルホン酸、メタンスルホン酸、トリフルオロメタンスルホン酸、発煙硫酸及びこれらの組合せからなる群から選択される、請求項３に記載の方法。
【請求項５】
（ｎ，ｍ）単層カーボンナノチューブの混合物を（ｎ，ｍ）型に基づいて分離してフラクションにする方法であって：
ａ）液体中の（ｎ，ｍ）単層カーボンナノチューブの混合物を懸濁して、個々に懸濁したナノチューブの懸濁液を形成することと；
ｂ）懸濁したナノチューブ混合物のpHを調節して、ナノチューブのｘフラクションの第１のフラクションのプロトン化を生じ、ここでｘは少なくとも１である任意の整数であることと；
ｃ）懸濁したナノチューブに電場を印加することによって、前記懸濁したナノチューブ混合物を分離し、（ｎ，ｍ）単層カーボンナノチューブタイプは前記電場内部で様々な速度で移動し、前記様々な移動速度はプロトン化された（ｎ，ｍ）単層カーボンナノチューブをタイプによって分離させることと；
ｄ）分離された（ｎ，ｍ）単層カーボンナノチューブをタイプによって集めることと；
を含む請求項１記載の方法。
【請求項６】
ａ）前記懸濁したナノチューブ混合物のpHを調節して、ナノチューブの残存しているＸ−１フラクションの追加のフラクションのプロトン化を生じることと；
ｂ）前記ナノチューブの残存しているＸ−１フラクションに関して前記懸濁したナノチューブ混合物を分離することと；
ｃ）前記ナノチューブの残存しているＸ−１フラクションに関して分離された（ｎ，ｍ）単層カーボンナノチューブをタイプによって集めることと；
をさらに含む、請求項５に記載の方法。
【請求項７】
前記pHは酸を用いて調節される、請求項５又は６いずれかに記載の方法。
【請求項８】
前記酸は、塩酸、フッ化水素酸、炭酸、硫酸、硝酸、クロロスルホン酸、フルオロ硫酸、メタンスルホン酸、トリフルオロメタンスルホン酸、発煙硫酸及びこれらの組合せからなる群から選択される、請求項７に記載の方法。
【請求項９】
調節工程は前記pHを低下させる、請求項５又は６いずれかに記載の方法。
【請求項１０】
分離されたプロトン化されたナノチューブを脱プロトンすることをさらに含む、請求項５〜９いずれかに記載の方法。
【請求項１１】
脱プロトンは、分離されたナノチューブがプロトン化された前記pHを超えてpHを上昇させることによって行われる、請求項１０に記載の方法。
【請求項１２】
（ｎ，ｍ）単層カーボンナノチューブの混合物を（ｎ，ｍ）型に基づいて分離してフラクションにする方法であって：
ａ）液体中の（ｎ，ｍ）単層カーボンナノチューブの混合物を懸濁して、個々に懸濁したナノチューブの懸濁液を形成することと；
ｂ）懸濁したナノチューブ混合物のイオン強度を調節して、ナノチューブのｘフラクションの第１のフラクションに電荷を運搬させ、ここでｘは少なくとも１である任意の整数であることと；
ｃ）前記懸濁したナノチューブ混合物を分離し、帯電した運搬（ｎ，ｍ）単層カーボンナノチューブタイプは様々な速度で移動し、前記様々な移動速度は帯電した（ｎ，ｍ）単層カーボンナノチューブを互いから分離させることと；
ｄ）分離された（ｎ，ｍ）単層カーボンナノチューブタイプ及び非帯電だったナノチューブのフラクションを集めることと；
を含む請求項１〜４いずれか記載の方法。
【請求項１３】
調節工程は前記イオン強度を高くする、請求項１２に記載の方法。
【請求項１４】
前記液体はポリマー及び水を含む、請求項５〜１３いずれかに記載の方法。
【請求項１５】
前記ポリマーは前記個々に懸濁したナノチューブをコーティングする、請求項１４に記載の方法。
【請求項１６】
前記ポリマーは、ポリビニルピロリドン（ＰＶＰ）、ポリスチレンスルホネート（ＰＳＳ）、ポリ（１−ビニルピロリドン−ｃｏ−酢酸ビニル）（ＰＶＰ／ＶＡ）、ポリ（１−ビニルピロリドン−ｃｏ−アクリル酸）、ポリ（１−ビニルピロリドン−ｃｏ−ジメチルアミノエチルメタクリレート）、ポリビニルサルフェート、ポリ（ナトリウムスチレンスルホン酸−ｃｏ−マレイン酸）、ポリエチレンオキシド（ＰＥＯ）、ポリプロピレンオキシド（ＰＰＯ）、デキストラン、デキストラン硫酸、ウシ血清アルブミン（ＢＳＡ）、ポリ（メタクリル酸メチル−ｃｏ−アクリル酸エチル）、ポリビニルアルコール、ポリエチレングリコール、ポリアリルアミン、これらのコポリマー及びこれらの混合物からなる群から選択される、請求項１５に記載の方法。
【請求項１７】
前記液体は界面活性剤及び水を含む、請求項５〜１３いずれかに記載の方法。
【請求項１８】
単層カーボンナノチューブの束及び非ナノチューブ材料を前記個々に懸濁したナノチューブの懸濁液から除去することをさらに含む、請求項５〜１７いずれかに記載の方法。
【請求項１９】
除去は前記単層カーボンナノチューブ混合物を遠心分離することによって行われ、前記単層カーボンナノチューブの束及び前記非ナノチューブ材料は沈降中に濃縮し、除去され、前記個々に懸濁したナノチューブは懸濁液中にあるままである、請求項１８に記載の方法。
【請求項２０】
前記ナノチューブ混合物の非帯電フラクションを用いて工程ｂ）、ｃ）及びｄ）をＸ−１回繰り返し、（ｎ，ｍ）ナノチューブのｘフラクションは帯電し、集められることをさらに含む、請求項５〜１９いずれかに記載の方法。
【請求項２１】
凝集体または不純物を、前記個々に懸濁したナノチューブの懸濁液から密度の差に基づいた手段によって除去することをさらに含む、請求項５〜２０いずれかに記載の方法。
【請求項２２】
前記凝集体及び不純物は、前記個々に懸濁したナノチューブの懸濁液から遠心分離によって除去される、請求項２１に記載の方法。
【請求項２３】
（ｎ，ｍ）型に従って単層カーボンナノチューブを分離する方法であって：
ａ）（ｎ，ｍ）−型単層カーボンナノチューブの混合物を界面活性剤含有懸濁媒質中に分散させて、界面活性剤ミセル中に封じ込められた個々の単層カーボンナノチューブを含む懸濁液を形成することと；
ｂ）前記懸濁液を酸性化して、金属性及び小さなバンドギャップのナノチューブをプロトン化することと；
ｃ）個々の（ｎ，ｍ）型を有する単層カーボンナノチューブをそのプロトン化度に基づいて分離することと；
を含む請求項１記載の方法。
【請求項２４】
酸性化工程は、各段階的酸添加の後にプロトン化されたナノチューブの分離を含む段階的添加を含む、請求項２３に記載の方法。
【請求項２５】
前記酸性化工程は非酸化酸を加えることを含む、請求項２３又は２４いずれかに記載の方法。
【請求項２６】
（ｎ，ｍ）ナノチューブ混合物は分離されて少なくとも２つのタイプの単層カーボンナノチューブになり、第１のタイプは金属性（ｎ，ｍ）ナノチューブを含み、第２のタイプは半導性（ｎ，ｍ）ナノチューブを含む、請求項１〜２５いずれかに記載の方法。
【請求項２７】
帯電し分離されたナノチューブを中和することをさらに含む、請求項１〜２６いずれかに記載の方法。
【請求項２８】
超音波処理を使用して、分散工程を促進する、請求項１〜２７いずれかに記載の方法。
【請求項２９】
分離工程はクロマトカラムによる処理を含む、前記分離工程はクロマトグラフプレート上での処理を含む、前記分離工程は電場中での分離を含む、前記分離工程はキャピラリー電気泳動を含む、前記分離工程はゲル電気泳動を含む、
分離工程は電気泳動によって行われ、電気泳動方法はキャピラリー電気泳動、ゲル電気泳動、濾紙電気泳動及びこれらの組合せからなる群から選択される、又はこれらの組み合わせである、請求項１〜２８いずれかに記載の方法。
【請求項３０】
個々の（ｎ，ｍ）型の単層カーボンナノチューブをラマン分光法を使用して同定することをさらに含む、請求項５０に記載の方法。前記個々の（ｎ，ｍ）型の単層カーボンナノチューブをルミネセンス分光法を使用して同定することをさらに含む、請求項１〜２９いずれかに記載の方法。
【請求項３１】
ａ）複数のナノチューブを懸濁媒質中に分散させ、前記ナノチューブの少なくとも幾つかは個々に分散し、他のナノチューブとの会合を防ぐコーティングを有することと；
ｂ）個々に懸濁したナノチューブを種にさらし、該種は、前記個々に懸濁したナノチューブの電子的性質が変更するように、前記個々に懸濁したナノチューブと相互作用することと；
ｃ）個々に分散した半導性ナノチューブが近赤外放射で蛍光を発するような光を前記ナノチューブに照射することと；
ｄ）前記個々に懸濁したナノチューブから放出された近赤外蛍光を監視し、放出された蛍光は、前記個々に懸濁したナノチューブと相互作用する前記種の量と相関することと；
を含む検出方法。
【請求項３２】
前記ナノチューブは、単層カーボンナノチューブ、多層カーボンナノチューブ、窒化ホウ素ナノチューブ、及びこれらの組合せからなる群から選択される、請求項６３に記載の方法。
前記界面活性剤はドデシル硫酸ナトリウムである、請求項３１に記載の方法。
【請求項３３】
前記ナノチューブは半導性単層カーボンナノチューブである、請求項３０に記載の方法。
【請求項３４】
前記ナノチューブは、少なくとも約１５％の単一（ｎ，ｍ）型を含む半導性単層カーボンナノチューブである、請求項３０又は３１いずれかに記載の方法。
【請求項３５】
前記懸濁媒質は水性である、請求項３０〜３３いずれかに記載の方法。
【請求項３６】
前記コーティングは界面活性剤を含む、請求項３０〜３５いずれかに記載の方法。
【請求項３７】
前記界面活性剤は、陰イオン界面活性剤、陽イオン界面活性剤及び非イオン性界面活性剤を含む群から選択される、請求項１７〜２９又は３６のいずれかに記載の方法。
【請求項３８】
前記陰イオン界面活性剤は、Ｎ−ラウロイルサルコシンナトリウム塩、Ｎ−ドデカノイル−Ｎ−メチルグリシンナトリウム塩及びナトリウムＮ−ドデカノイル−Ｎ−メチルグリシネート、ポリスチレンスルホネート、ドデシル硫酸ナトリウム、ドデシルスルホン酸ナトリウム、ナトリウムアルキルアリルスルホスクシネート並びにこれらの組合せからなる群から選択される、請求項３６又は３７いずれかに記載の方法。
【請求項３９】
前記界面活性剤はドデシル硫酸ナトリウムである、請求項３８に記載の方法。
【請求項４０】
前記陽イオン界面活性剤は、ドデシルトリメチルアンモニウムブロミド、セチルトリメチルアンモニウムブロミド、セチルトリメチルアンモニウムクロリド及びこれらの組合せからなる群から選択される、請求項３６又は３７いずれかに記載の方法。
【請求項４１】
前記非イオン性界面活性剤は、Ｎ−ラウロイルサルコシン、Ｎ−ドデカノイル−Ｎ−メチルグリシン、ポリエチレングリコールドデシルエーテル、ポリエチレングリコールラウリルエーテル、ポリエチレングリコールヘキサデシルエーテル、ポリエチレングリコールステアリルエーテル、ポリエチレングリコールオレイルエーテル、ポリエチレン及びポリプロピレングリコールのブロックコポリマー、アルキルアリールポリエテテルアルコール、エトキシル化プロポキシル化Ｃ８〜Ｃ１０アルコール、ｔ−オクチルフェノキシポリエトキシエタノール、ポリエチレングリコールｔｅｒｔ−オクチルフェニルエーテル、ポリオキシエチレンイソオクチルシクロヘキシルエーテル、ポリエチレングリコールソルビタンモノラウレート、ポリオキシエチレンモノステアレート、ポリオキシエチレンソルビタントリステアレート、ポリオキシエチレンソルビタンモノオレエート、ポリオキシエチレンソルビタントリオレエート、及びポリオキシエチレンソルビタンモノパルミテート、ポリビニルピロリドン、並びにこれらの組合せからなる群から選択される、請求項３６又は３７いずれかに記載の方法。
【請求項４２】
前記界面活性剤は、アルキルアリールポリエテテルアルコール、エトキシル化プロポキシル化Ｃ８〜Ｃ１０アルコール、ｔ−オクチルフェノキシポリエトキシエタノール、ポリエチレングリコールｔｅｒｔ−オクチルフェニルエーテル、ポリオキシエチレンイソオクチルシクロヘキシルエーテル、及びこれらの組合せである、請求項３６又は３７いずれかに記載の方法。
【請求項４３】
前記界面活性剤は前記個々に懸濁したナノチューブの周りにミセル構造を形成する、請求項３６〜４２いずれかに記載の方法。
【請求項４４】
前記コーティングはポリマーを含む、請求項３１〜３５いずれかに記載の方法。
【請求項４５】
前記ポリマーは、ポリビニルピロリドン（ＰＶＰ）、ポリスチレンスルホネート（ＰＳＳ）、ポリ（１−ビニルピロリドン−ｃｏ−酢酸ビニル）（ＰＶＰ／ＶＡ）、ポリ（１−ビニルピロリドン−ｃｏ−アクリル酸）、ポリ（１−ビニルピロリドン−ｃｏ−ジメチルアミノエチルメタクリレート）、ポリビニルサルフェート、ポリ（ナトリウムスチレンスルホン酸−ｃｏ−マレイン酸）、ポリエチレンオキシド（ＰＥＯ）、ポリプロピレンオキシド（ＰＰＯ）、デキストラン、デキストラン硫酸、ウシ血清アルブミン（ＢＳＡ）、ポリ（メタクリル酸メチル−ｃｏ−アクリル酸エチル）、ポリビニルアルコール、ポリエチレングリコール、ポリアリルアミン、これらのコポリマー及びこれらの混合物からなる群から選択される、請求項４４に記載の方法。
【請求項４６】
前記種は、帯電した種、中性種、化学吸着種、物理吸着種、吸着種及びこれらの組合せからなる群から選択される、請求項３１〜４５いずれかに記載の方法。
【請求項４７】
前記種は、表面の上で電子的性質に依存して前記個々に懸濁したナノチューブを吸収する、請求項３１〜４６いずれかに記載の方法。
【請求項４８】
半導性単層カーボンナノチューブを含む検出器において、少なくとも１つの半導性単層カーボンナノチューブは近赤外蛍光を放出する、検出器。
【請求項４９】
化学種を検知する方法であって：
ａ）個々に懸濁した半導性単層カーボンナノチューブに近赤外蛍光を放出させることができる電磁放射を該ナノチューブに照射することと；
ｂ）半導性ナノチューブの蛍光を監視することと；
ｃ）前記半導性ナノチューブを、前記蛍光に影響する化学種にさらすことと；
ｄ）前記半導性ナノチューブを前記化学種にさらすことによる蛍光の変化を相関させることと；
を含む方法。
【請求項５０】
前記化学種は生物学的細胞である、請求項４９に記載の方法。
【請求項５１】
露出工程は、医学的診断試験を実行する間に行われる、請求項４９又は５０いずれかに記載の方法。
【請求項５２】
前記電磁放射は、紫外、可視及び近赤外からなる群から選択され、必要に応じて、前記電磁放射は、レーザー、ランプ、発光ダイオード、及びこれらの組合せからなる群から選択される源から発生する、請求項４９〜５１いずれかに記載の方法。
【請求項５３】
前記ナノチューブはプローブに作られる、請求項４９〜５２いずれかに記載の方法。
【請求項５４】
前記化学種は、前記蛍光の変化によって定量化される、請求項４９〜５３いずれかに記載の方法。
【請求項５５】
（ａ）個々の半導性単層カーボンナノチューブを媒質中に分散させることと；
（ｂ）結合部分を前記個々の半導性単層カーボンナノチューブに化学的に結合させて、化学的に結合したナノチューブを形成し、前記結合部分は特定の細胞にのみ結合することと；
（ｃ）前記化学的に結合したナノチューブに生体適合性コーティングをコーティングして、コーティングされ化学的に結合したナノチューブを形成することと；
（ｄ）前記コーティングされ化学的に結合したナノチューブを、前記特定の細胞を含む生物学的環境中に注入し、前記コーティングされ化学的に結合したナノチューブは前記生物学的環境中を移動し、前記特定の細胞に結合することと；
（ｅ）前記コーティングされ化学的に結合したナノチューブに蛍光を発せしめることができる光源を用いて前記生物学的環境に照射することと；
（ｆ）前記生物学的環境を、前記コーティングされ化学的に結合したナノチューブからの蛍光に関して監視することと；
（ｇ）前記蛍光を生物学的環境全体にわたってマッピングして、前記特定の細胞の位置を示すことと；
を含む方法。
【請求項５６】
前記生物学的環境は、生物内部である、  組織培養である、又は細胞培養である、請求項５５に記載の方法。
【請求項５７】
生物学的コーティングは、生分解性又はポリマーである、請求項５５又は５６いずれかに記載の方法。
【請求項５８】
前記ポリマーは、ポリエチレンオキシド（ＰＥＯ）、ポリプロピレンオキシド（ＰＰＯ）、コポリマー及びこれらの組合せからなる群から選択される、請求項５７に記載の方法。
【請求項５９】
前記生物学的コーティングは、デキストラン、デキストラン硫酸、ウシ血清アルブミン、及びこれらの混合物からなる群から選択される、請求項５５〜５８いずれかに記載の方法。
【請求項６０】
前記特定の細胞は癌細胞又は悪性である、請求項５５〜５９いずれかに記載の方法。
【請求項６１】
前記結合部分は抗体であり、必要に応じてモノクローナル抗体である、請求項５５〜６０いずれかに記載の方法。
【請求項６２】
薬物を前記ナノチューブと会合させることをさらに含む、請求項５５〜６１いずれかに記載の方法。
【請求項６３】
前記ナノチューブを加熱することさらに含む、請求項５５〜６２いずれかに記載の方法。
【請求項６４】
前記加熱は細胞壊死を生じる、又は前記ナノチューブと会合した薬物を放出させる、請求項６３に記載の方法。
【請求項６５】
複数の単層カーボンナノチューブを含む材料において、該複数は少なくとも約１５％の同じ（ｎ，ｍ）型を含み、ｎはｍと等しくない、材料。
【請求項６６】
前記複数の単層カーボンナノチューブは少なくとも約３０％の同じ（ｎ，ｍ）型を含み、ｎはｍと等しくない、請求項１０７に記載の材料。  前記複数の単層カーボンナノチューブは少なくとも約５０％の同じ（ｎ，ｍ）型を含み、ｎはｍと等しくない、請求項１０７に記載の材料。  前記複数の単層カーボンナノチューブは少なくとも約７０％の同じ（ｎ，ｍ）型を含み、ｎはｍと等しくない、請求項１０７に記載の材料。  前記複数の単層カーボンナノチューブは少なくとも約９０％の同じ（ｎ，ｍ）型を含み、ｎはｍと等しくない、請求項６５に記載の材料。
【請求項６７】
前記単層カーボンナノチューブは２次元アレイに作られる、及び／又は３次元物体に作られる、請求項６５又は６６いずれかに記載の材料。
【請求項６８】
前記単層カーボンナノチューブは誘導体化される、又は半導性である、請求項６５〜６７いずれかに記載の材料。
【請求項６９】
前記単層カーボンナノチューブはセンサーの一部分である、請求項６８に記載の材料。
【請求項７０】
前記材料はマトリックス材料中に埋込まれ、前記マトリックス材料は、ポリマー、セラミックス、金属、及びこれらの組合せからなる群から選択される、請求項６５〜６９いずれかに記載の材料。
【請求項７１】
前記材料は懸濁媒質中に分散される、請求項６５〜７０いずれかに記載の材料。
【請求項７２】
（ｎ，ｍ）型を有する前記ナノチューブは、（５，４）、（６，４）、（９，１）、（８，３）、（６，５）、（７，５）、（１０，２）、（９，４）、（８，４）、（７，６）、（９，２）、（１２，１）、（８，６）、（１１，３）、（９，５）、（１０，３）、（１０，５）、（１１，１）、（８，７）、（１３，２）、（９，７）、（１２，４）、（１１，４）、（１２，２）、（１０，６）、（１１，６）、（９，８）、（１５，１）、（１０，８）、（１３，５）、（１２，５）、（１３，３）、及び（１０，９）からなる（ｎ，ｍ）型の群から選択される、請求項６５〜７１いずれかに記載の材料。
【請求項７３】
半導性単層カーボンナノチューブを含むセンサーにおいて、該単層カーボンナノチューブは、環境の変化に関連する強度で近赤外蛍光を放出する、センサー。
【請求項７４】
前記環境の変化は化学的変化である、物理的変化である、pHを含む、温度を含む、又は吸着したガスを含む、請求項７３に記載のセンサー。
【請求項７５】
前記単層カーボンナノチューブは、ナノチューブの少なくとも約１５％は個々の（ｎ，ｍ）型を有するような前記ナノチューブを含む、請求項７３又は７４いずれかに記載のセンサー。
【請求項７６】
前記単層カーボンナノチューブは光学プローブによって離れて調べられる、請求項７３〜７５いずれかに記載のセンサー。
【請求項７７】
前記単層カーボンナノチューブは基板に固定される、又はオプトロードに固定される、請求項７３〜７６いずれかに記載のセンサー。
【請求項７８】
半導性単層カーボンナノチューブを含むルミネッセント光源。
【請求項７９】
光は電磁スペクトルの近赤外領域にある、請求項７８に記載の光源。
【請求項８０】
少なくとも約１５％の前記半導性単層カーボンナノチューブは単一（ｎ，ｍ）型を有する、請求項７８又は７９いずれかに記載の光源。
【請求項８１】
少なくとも約３０％の前記半導性単層カーボンナノチューブは単一（ｎ，ｍ）型を有する、請求項１３３に記載の光源。  少なくとも約５０％の前記半導性単層カーボンナノチューブは単一（ｎ，ｍ）型を有する、請求項１３３に記載の光源。  少なくとも約７０％の前記半導性単層カーボンナノチューブは単一（ｎ，ｍ）型を有する、請求項１３３に記載の光源。  少なくとも約９０％の前記半導性単層カーボンナノチューブは単一（ｎ，ｍ）型を有する、請求項７８〜８０いずれかに記載の光源。
【請求項８２】
生体適合性コーティングした単層カーボンナノチューブ。
【請求項８３】
生物学的な標的部位に付着している請求項８２記載の単層カーボンナノチューブ。
【請求項８４】
薬物を会合させた請求項８３記載の単層カーボンナノチューブ。