【手続補正書】
【提出日】平成17年5月16日(2005.5.16)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
式（Ｉ）：
【化１】
2004534829.tif 000001
［式中、
Ｍは、ジルコニウム、チタニウムおよびハフニウムから構成される群から選択され；
Ｘは、同一または異なって、水素原子、ハロゲン原子、Ｒ、ＯＲ、ＯＲ'Ｏ、ＯＳＯ2ＣＦ3、ＯＣＯＲ、ＳＲ，ＮＲ2またはＰＲ2基（式中、Ｒ置換分は、元素の周期表の１３〜１７族に属する１以上の異原子を任意に含有する、線状もしくは分枝状、飽和もしくは不飽和Ｃ1〜Ｃ20アルキル、Ｃ3〜Ｃ20シクロアルキル、Ｃ6〜Ｃ20アリール、Ｃ7〜Ｃ20アルキルアリールまたはＣ7〜Ｃ20アリールアルキル基であり、かつＲ’置換分は、Ｃ1〜Ｃ20のアルキリデン、Ｃ6〜Ｃ20のアリーリデン、Ｃ7〜Ｃ20のアルキルアリーリデン、Ｃ7〜Ｃ20のアリールアルキリデンから構成される群から選択される２価の基である）であり；
Ｒ1は、線状Ｃ1〜Ｃ20のアルキル基であり；
Ｒ2は、水素原子または線状もしくは分枝状、飽和もしくは不飽和Ｃ1〜Ｃ20アルキル基であり；
Ｒ3およびＲ4は、同一または異なって、水素原子または元素の周期表の１３〜１７族に属する１以上の異原子を任意に含有する、線状もしくは分枝状、飽和もしくは不飽和Ｃ1〜Ｃ20アルキル、Ｃ3〜Ｃ20シクロアルキル、Ｃ6〜Ｃ20アリール、Ｃ7〜Ｃ20アルキルアリールまたはＣ7〜Ｃ20アリールアルキル基であり；またはそれらは共に、元素の周期表の１３〜１６族に属する１以上の異原子を任意に含有する、飽和もしくは不飽和の、縮合５または６員環を形成することができ、前記環は任意に１以上の置換基を有し；
Ｒ5およびＲ6は、同一または異なって、水素原子または元素の周期表の１３〜１７族に属する１以上の異原子を任意に含有する、線状もしくは分枝状、飽和もしくは不飽和Ｃ1〜Ｃ20アルキル、Ｃ3〜Ｃ20シクロアルキル、Ｃ6〜Ｃ20アリール、Ｃ7〜Ｃ20アルキルアリールまたはＣ7〜Ｃ20アリールアルキル基であり；
Ｒ7およびＲ8は、同一または異なって、水素原子または元素の周期表の１３〜１７族に属する１以上の異原子を任意に含有する、線状もしくは分枝状、飽和もしくは不飽和Ｃ1〜Ｃ20アルキル、Ｃ3〜Ｃ20シクロアルキル、Ｃ6〜Ｃ20アリール、Ｃ7〜Ｃ20アルキルアリールまたはＣ7〜Ｃ20アリールアルキル基であり；
Ａは、同一または異なって、硫黄（Ｓ）原子または酸素（Ｏ）原子であり；
Ｑは、記号＊で示された位置でインデニルと結合する式（II）、（III）または（IV）：
【化２】
2004534829.tif 000002
（式中、
Ｔ1は、硫黄（Ｓ）原子、酸素（Ｏ）原子またはＮＲ基（Ｒは上で定義）であり；
Ｒ9、Ｒ10およびＲ11は、同一または異なって、水素原子または元素の周期表の１３〜１７族に属する１以上の異原子を任意に含有する、線状もしくは分枝状、飽和もしくは不飽和Ｃ1〜Ｃ20アルキル、Ｃ3〜Ｃ20シクロアルキル、Ｃ6〜Ｃ20アリール、Ｃ7〜Ｃ20アルキルアリールまたはＣ7〜Ｃ20アリールアルキル基であり；またはＲ9およびＲ10は共に、元素の周期表の１３〜１６族に属する１以上の異原子を任意に含有する、飽和もしくは不飽和の、縮合５または６員環を形成することができ、前記環は任意に１以上の置換基を有し；
Ｔ2、Ｔ3、Ｔ4、Ｔ5およびＴ6は、同一または異なって、炭素原子（Ｃ）または窒素原子（Ｎ）であり；
ｍ1、ｍ2、ｍ3、ｍ4およびｍ5は、０または１であり；より正確には、対応するＴ2、Ｔ3、Ｔ4、Ｔ5およびＴ6が窒素原子のとき、ｍ1、ｍ2、ｍ3、ｍ4およびｍ5のそれぞれは０であり、対応するＴ2、Ｔ3、Ｔ4、Ｔ5およびＴ6が炭素原子のとき、１であり；
Ｒ12、Ｒ13、Ｒ14、Ｒ15およびＲ16は、同一または異なって、水素原子または元素の周期表の１３〜１７族に属する１以上の異原子を任意に含有する、線状もしくは分枝状、飽和もしくは不飽和Ｃ1〜Ｃ20アルキル、Ｃ3〜Ｃ20シクロアルキル、Ｃ6〜Ｃ20アリール、Ｃ7〜Ｃ20アルキルアリールまたはＣ7〜Ｃ20アリールアルキル基であり；または２個の近隣するＲ12、Ｒ13、Ｒ14、Ｒ15は、Ｒ12、Ｒ13、Ｒ14、Ｒ15およびＲ16の少なくとも１つが水素原子とは異なり、かつ２以上でないＴ2、Ｔ3、Ｔ4、Ｔ5およびＴ6が窒素原子であるならば、共に、元素の周期表の１３〜１６族に属する１以上の異原子を任意に含有する、飽和もしくは不飽和の、縮合５または６員環を形成することができる）
の基である）］
のメタロセン化合物。
【請求項２】
式（II）および（III）の基において、Ｔ1が、酸素または硫黄であり；Ｒ9およびＲ10が、線状もしくは分枝状、飽和もしくは不飽和Ｃ1〜Ｃ20アルキル基であり、またはそれらが元素の周期表の１３〜１６族に属する１以上の異原子を任意に含有する、飽和もしくは不飽和の、縮合５または６員環を形成し、前記環は任意に１以上の置換基を有し；かつＲ11が、水素原子である請求項１によるメタロセン化合物。
【請求項３】
Ｑが、記号＊で示された位置でインデニルと結合する式（IVａ）：
【化３】
2004534829.tif 000003
（式中、Ｒ14は、水素原子とは異なることを条件として、請求項１に記載の意味を有する）
の基である請求項１または２によるメタロセン化合物。
【請求項４】
Ｑが、記号＊で示された位置でインデニルと結合する式（IVｂ）：
【化４】
2004534829.tif 000004
（式中、Ｒ13およびＲ15は、水素原子とは異なることを条件として、請求項１に記載の意味を有し；Ｒ14は、水素原子またはＲ18またはＯＲ18基（式中、Ｒ18は、元素の周期表の１３〜１７族に属する１以上の異原子を任意に含有する、線状もしくは分枝状、飽和もしくは不飽和Ｃ1〜Ｃ20アルキルまたはＣ6〜Ｃ20アリール基である）である）
の基である請求項１または２によるメタロセン化合物、
【請求項５】
Ｑが、記号＊で示された位置でインデニルと結合する式（IVｃ）：
【化５】
2004534829.tif 000005
（式中、Ｒ12およびＲ15は、水素原子とは異なることを条件として、請求項１に記載の意味を有する）
の基である請求項１または２によるメタロセン化合物。
【請求項６】
Ｑが、記号＊で示された位置でインデニルと結合する式（IVｄ）：
【化６】
2004534829.tif 000006
（式中、Ｒ12およびＲ16は、水素原子とは異なることを条件として、請求項１に記載の意味を有する）
の基である請求項１または２によるメタロセン化合物。
【請求項７】
Ｑが、記号＊で示された位置でインデニルと結合する式（IVｅ）：
【化７】
2004534829.tif 000007
（式中、Ｒ12およびＲ16は、水素原子とは異なることを条件として、請求項１に記載の意味を有する）
の基である請求項１または２によるメタロセン化合物。
【請求項８】
Ｑが、記号＊で示された位置でインデニルと結合する式（IVｆ）：
【化８】
2004534829.tif 000008
（式中、Ｒ13、Ｒ14、Ｒ15およびＲ16は、Ｒ13、Ｒ14、Ｒ15およびＲ16の中の少なくとも１つが水素原子とは異なることを条件として、請求項１に記載の意味を有する）
の基である請求項１または２によるメタロセン化合物。
【請求項９】
式（Ｉａ）または（Ｉｂ）：
【化９】
2004534829.tif 000009
（式中、Ｍ、Ｘ、Ｒ1、Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7、Ｒ8、ＡおよびＱは、請求項１に記載された意味を有し；
Ｒ2は、線状もしくは分岐状、飽和もしくは不飽和のＣ1〜Ｃ20アルキル基であり；
Ｒ3およびＲ4は、共に縮合して飽和の５または６員の脂肪族環を形成する）
を有する請求項１〜８のいずれか１つによるメタロセン化合物。
【請求項１０】
式（Ｖ）
【化１０】
2004534829.tif 000010
（式中、Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3、Ｒ4、Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7、Ｒ8、ＡおよびＱは、請求項１に記載された意味を有する）
の化合物およびその二重結合異性体。
【請求項１１】
ａ）式（Ｉ）：
【化１１】
2004534829.tif 000011
（式中、Ｍ、Ｘ、Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3、Ｒ4、Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7、Ｒ8、ＡおよびＱは、請求項１に記載された意味を有する）
のメタロセン化合物；
ｂ）アルモキサンまたはアルキルメタロセンカチオンを形成し得る化合物；および
ｃ）任意に有機アルミニウム化合物
を接触させることで得ることができるアルファ−オレフィンの重合用触媒。
【請求項１２】
式ＣＨ2＝ＣＨＺ（式中、Ｚは、水素またはＣ1〜Ｃ20アルキル基である）の１以上のアルファ−オレフィンと、
ａ）式（Ｉ）：
【化１２】
2004534829.tif 000012
（式中、Ｍ、Ｘ、Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3、Ｒ4、Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7、Ｒ8、ＡおよびＱは、請求項１に記載された意味を有する）
のメタロセン化合物；
ｂ）１以上の、アルモキサンまたはアルキルメタロセンカチオンを形成し得る化合物；および
ｃ）任意に有機アルミニウム化合物
の接触により得ることができる触媒系とを重合条件下で接触させる工程からなる、１以上のアルファ−オレフィンの重合方法。
【請求項１３】
アルファ−オレフィンが、エチレン、プロピレンおよび１−ブテンから構成される群から選択される請求項１２による方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５０】
アルキルメタロセンカチオンを形成し得る化合物の他の例は、式ＢＡＲ3Ｐ（式中、Ｐは置換または非置換ピロール基である）の化合物である。これらの化合物は、ＰＣＴ／ＥＰ０１／０１４６７号に記載されている。硼素原子を含有する化合物は、ＤＥ−Ａ−１９９６２８１４号およびＤＥ−Ａ−１９９６２９１０号の記載により簡便に支持され得る。硼素原子を含有する全ての化合物は、硼素とメタロセンの金属との間のモル比が約１：１と約１０：１、好ましくは１：１と２：１、より好ましくは約1：1で使用できる。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５１】
式Ｄ+Ｅ-の化合物の限定されない例は、
トリエチルアンモニウムテトラ(フェニル)ボレート、
トリブチルアンモニウムテトラ(フェニル)ボレート、
トリメチルアンモニウムテトラ(トリル)ボレート、
トリブチルアンモニウムテトラ(トリル)ボレート、
トリブチルアンモニウムテトラ(ペンタフルオロフェニル)ボレート、
トリブチルアンモニウムテトラ(ペンタフルオロフェニル)アルミネート、
トリプロピルアンモニウムテトラ(ジメチルフェニル)ボレート、
トリブチルアンモニウムテトラ(トリフルオロメチルフェニル)ボレート、
トリブチルアンモニウムテトラ(4−フルオロフェニル)ボレート、
N,N−ジメチルアニリニウムテトラ(フェニル)ボレート、
N,N−ジエチルアニリニウムテトラ(フェニル)ボレート、
N,N−ジメチルアニリニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ボレート、
N,N−ジメチルアニリニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)アルミネート、
ジ(プロピル)アンモニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ボレート、
ジ(シクロヘキシル)アンモニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ボレート、
トリフェニルフォスフォニウムテトラキス(フェニル)ボレート、
トリエチルフォスフォニウムテトラキス(フェニル)ボレート、
ジフェニルフォスフォニウムテトラキス(フェニル)ボレート、
トリ(メチルフェニル)フォスフォニウムテトラキス(フェニル)ボレート、
トリ(ジメチルフェニル)フォスフォニウムテトラキス(フェニル)ボレート、
トリフェニルカルベニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ボレート、
トリフェニルカルベニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)アルミネート、
トリフェニルカルベニウムテトラキス(フェニル)アルミネート、
フェロセニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ボレート、
フェロセニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)アルミネート、
トリフェニルカルベニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ボレート、
である。