【事件の表示】
　特願２００６−５２３５８２「電子ビームを用いて薄層を高分解能で処理する方法」拒絶査定不服審判事件〔平成１７年　２月２４日国際公開、ＷＯ２００５／０１７９４９、平成１９年　２月１５日国内公表、特表２００７−５０３００９〕について、次のとおり審決する。
【結　論】
　本件審判の請求は、成り立たない。
【理　由】
第１　手続の経緯
　本願は、２００４年８月１２日（優先権主張２００３年８月１９日、ドイツ国）を国際出願日とする出願であって、平成２２年１２月１４日付けで手続補正書が提出されたが、平成２３年１月６日付けで拒絶査定がなされた。
　これに対し、同年５月１２日に、拒絶査定に対する審判請求がなされるとともに同日付けで手続補正がなされたものである。
　その後、同年１０月３１日付けで、審判請求人に前置報告書の内容を示し意見を求めるための審尋を行ったところ、平成２４年４月６日付けで回答書が提出された。
　
第２　平成２３年５月１２日付けの手続補正についての補正却下の決定
［補正却下の決定の結論］
　平成２３年５月１２日付けの手続補正（以下「本件補正」という。）を却下する。
　
［理由］
１．本件補正の内容
　本件補正は、補正前の特許請求の範囲の請求項１の記載を
「真空室（１）内で金属又は金属酸化物層（２，３）をエッチングする方法において、
ａ．前記真空室（１）にハロゲン化合物を導入する（４）ステップと、
ｂ．電子ビーム（６）を、前記金属層（２）のエッチングされるべき領域上に向けるステップと、
ｃ．前記真空室（１）に酸素含有化合物を導入する（５）ステップと、
を有し、
ｄ．フッ素含有化合物及び前記酸素含有化合物が、ハロゲンに対する酸素の化学量論的比が１：１００と１：１との間になるように投与される、
ことを特徴とする方法。」
から、
「真空室（１）内で金属又は金属酸化物層（２，３）をエッチングする方法において、
ａ．前記真空室（１）内の前記金属層（２）又は前記金属酸化物層（３）のエッチングされるべき領域上にハロゲン化合物（４）を向けるステップと、
ｂ．電子ビーム（６）を、前記金属層（２）又は前記金属酸化物層（３）のエッチングされるべき領域上に向けるステップと、
ｃ．前記真空室（１）内のエッチングされるべき前記金属層（２）又は前記金属酸化物層（３）上に酸素含有化合物（５）を向けるステップと、
を有し、
ｄ．前記ハロゲン含有化合物及び前記酸素含有化合物が、ハロゲンに対する酸素の比が１：１００と１：１との間になるように投与弁により投与される、
ことを特徴とする方法。」
と補正する事項を含む。
　そして、上記請求項１の補正は、具体的に以下の事項を含む。
（１）ステップｂ．において、補正前に「電子ビーム（６）を、前記金属層（２）のエッチングされるべき領域上に向けるステップ」とあったものを「電子ビーム（６）を、前記金属層（２）又は前記金属酸化物層（３）のエッチングされるべき領域上に向けるステップ」と補正する（以下「補正事項１」という。）。
（２）ステップｄ．において、補正前に「ハロゲンに対する酸素の化学量論的比が１：１００と１：１との間」とあったものを「ハロゲンに対する酸素の比が１：１００と１：１との間」と補正する（以下「補正事項２」という。）。
　
２．本件補正の目的
　上記各補正事項について検討する。
（１）補正事項１について
　補正事項１によって、電子ビームの向けられる領域が、補正前には金属層のみであったものが、補正後は金属層又は金属酸化物層という択一的なものに補正された。
　それに伴って、請求項１に係る発明の対象物が、少なくとも金属層含むもの、から金属層か金属酸化物層のみまたはその両方を含むもの、に拡張された。
　してみると補正事項１は特許請求の範囲の減縮を目的としたものではない。また、補正事項１が請求項の削除、誤記の訂正又は明りょうでない記載の釈明のいずれにも該当しないことは明らかである。
（２）補正事項２について
　補正前の「化学量論的比」という事項と、補正後の単なる「比」という事項が同一の技術的事項を表すものではない。しかも、補正後の「比」という用語は、補正前の「化学量論的比」という事項の上位概念を示す用語であるから、補正事項２によって請求項１に係る発明が拡張されたことは明らかである。
　してみると補正事項２は特許請求の範囲の減縮を目的としたものではない。また、補正事項２が請求項の削除、誤記の訂正又は明りょうでない記載の釈明のいずれにも該当しないことは明らかである。
　
３．むすび
　以上のとおり、本件補正は、平成１８年法律第５５号改正附則第３条第１項によりなお従前の例によるとされる同法による改正前の特許法第１７条の２第４項の規定に違反するので、同法第１５９条第１項において読み替えて準用する同法第５３条第１項の規定により却下すべきものである。
　
第３　本願発明
　平成２３年５月１２日付けの手続補正は上記のとおり却下されたので、本願の請求項１に係る発明（以下「本願発明」という。）は、平成２２年１２月１４日付け手続補正書の特許請求の範囲の請求項１に記載された事項により特定されるとおりのもの（上記「第２」の「１．」参照）である。　　
　
第４　刊行物及びその記載内容
　
　刊行物１：Jianhua Wang, D P Griffis, R Garcia and P E Russell
　　　　　　　「Etching characteristics of chromium thin films by an 
　　　　　　　　electron beam induced surface reaction」
　　　　　　　　SEMICONDUCTOR SCIENCE AND TECHNOLOGY, 2003年2月10日,
                Vol.18, No.4，pp.199-205
　
　原審の拒絶の理由に引用され、本願の優先日前に頒布された上記刊行物１には、以下の事項が記載されている。（ａ）Abstract
「
」
（訳）「要約
この論文では、表面における反応を通して電子ビームにより誘導されＸｅＦ２ガスで増強される石英上のＣｒ薄膜のエッチングを実証する。
エッチングレートに対する電子ビームのエネルギー、気体流量割合と組成による影響を調べた。
電子ビームのエネルギーはエッチングレートに重大な影響を及ぼす。
２０ＫｅＶの電子ビームにより得られたエッチングレートは１０ＫｅＶのビームによるものより５倍の高さを有する。
ガス圧が２×１０−６Ｔｏｒｒより高い場合には、ＸｅＦ２ガス流量割合はエッチングレートにほとんど影響を及ぼさない。
Ｃｒ薄膜の構造と大きさは、ＸｅＦ２に曝しても電子ビームを照射しても、見かけ上ほとんど変化しなかった。
一方、Ｃｒの組成はエッチング工程によって重大な影響を受けた。
電子ビームによりＣｒの物質的な除去が誘導されるということは、それがＣｒ薄膜上に微細構造を直接構成することに応用可能であり、Ｃｒマスクの修復における汚染問題を解決することを意味する。」
（ｂ）第２００頁左欄１〜２９行
「
」
（訳）「２．実験データ
全ての実験は、従来の走査顕微鏡ＪＥＯＬ　Ｔ３００のチャンバーを標本用に改造して行った。
ＸｅＦ２は噴射ノズルを通して標本表面に導入した。
ノズルは内径が０．２４ｍｍであり、開度を４５度に設定した。
系の内部に試料を配置した後、２×１０−６Ｔｏｒｒに達するよう一晩減圧し、その後気体を導入した。
気体流量割合はニードル弁で調節し、陰極ゲージのチャンバー圧により見積もった。
適切な照射位置と寸法を決定でき、照射時間(dwell time)とリフレッシュ時間、ビームの重なりを制御できるように、電子ビームの照射はソフトウエアで制御した。
電子ビームは３×４ｕｍ２の領域に照射し、ビームの照射時間は５０μｓ、ビームステップは０．１８μｍ、リフレッシュ時間は１８．５２ｍｓであった。
電子ビーム電流は電子ビームを照射する前にファラディカップとピコアメーターで測定した。
全照射量Ｄのボックス時間ｔを変えることによって形成される穴の深さｄが制御される。すなわちＤ＝ｉｔ／Ａ、ここでｉはビーム電流である。
計算されるエッチング率、ｙ＝ｄ／Ｄとなる。
　２種類の標本を用いた。
一方は転写可能な写真石版で溶融石英上にマスクパターニングされたＣｒ薄膜である。
Ｃｒ薄膜の膜厚は９４ｎｍと測定され、薄膜上のクロム酸化物の厚さは２０ｎｍと見積もられた。
もう一方の標本はシリコンウエハ上にスパッタされた厚さ６７ｎｍのＣｒ薄膜である。
照射後のエッチング深さとプロファイルの測定はデジタルインストルメンツナノスコープＩＶの原子間力顕微鏡（ＡＦＭ）、ＤＩ３０００で行った。」
（ｃ）第２００頁右欄下から１６行〜第２０２頁左欄１６行
「
」
（訳）「３．２気体流量割合による影響
気体で増強される電子ビームやイオンビーム誘導化学プロセスにおいては、気体流量割合は通常、エッチングやデポジションのレートにとって重要なパラメータである。この研究では、ＣｒのエッチングレートにおけるＸｅＦ２流量割合の影響を調べるために、走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）の内部に試料を配置した後、２×１０−６Ｔｏｒｒに達するよう一晩減圧し、その後気体を導入した。
気体流量割合はニードル弁で調節し、陰極ゲージのチャンバー圧により見積もった。
図３には、石英マスク上のＣｒの誘導エッチング率がチャンバー圧の関数として示されている。
照射に１０ＫｅＶの電子ビームを用いた場合には、エッチング率はＸｅＦ２ガスの供給量の増加に伴って増加し、圧力１．２×１０−５Ｔｏｒｒを超えたあたりで飽和する傾向が見られる。
低電流ビームを用いた場合に観察されさ（エッチング）率は疑わしい。
高電流ビーム（１．６ｎＡ）では、それ以上のガスをＣｒ表面に吸着することは難しくなり、（エッチング）率へのＸｅＦ２の効果は明確ではない。
照射に２０ＫｅＶの電子ビームを用いた場合には、チャンバー圧による（エッチング）率の増加の影響は、さらに少ない。
　表面へのエッチングガスの物理吸着は、通常、イオンビームに補助されたエッチングにおける重要な律速段階と考えられている。
しかし、この研究では、なぜ表面へのＸｅＦ２の吸着が制限にならないように見えるのか？
　一つの可能な理由付けは、高エネルギービームでエッチングレートを増加させるのに必要なフッ素の分圧が１０−６Ｔｏｒｒより低いということである。
これは、制御されたチャンバーの全圧がもっと低い必要があることを意味しており、それはこの研究に用いた設備の能力を超えている。
　フッ素の分圧情報を得るために、一昼夜減圧してチャンバーの全圧を５×１０−６ＴｏｒｒにしたＳＥＭ系に残留ガス分析器（ＲＧＡ）を用いた。
この場合のＦ−、これは質量／帯電率が１９である、の分圧は、１．９１×１０−８Ｔｏｒｒである。
図４に見られるとおり、質量／帯電率が２０であるＨＦの分圧は６．０４×１０−８Ｔｏｒｒである。
これは、ＸｅＦ２ガスを用いた実験でチャンバーが汚染されたことを示している。
標本チャンバー内の残留フッ素が、エッチングが飽和するのに十分な濃度である可能性がある。
Ｃｒ薄膜のエッチング率に対するＸｅＦ２ガス流量割合を決定するには、フッ素分圧を１０−６Ｔｏｒｒより低く制御可能な高真空系が必要なだけではなく、汚染の影響も考慮する必要がある。
ＲＧＡのスペクトルから、水（ｍ／ｚ＝１８）はチャンバー内で高い分圧（１．３９×１０−６Ｔｏｒｒ）を有することがわかった。また酸素（ｍ／ｚ＝３２）も見いだされた（８．０８×１０−８Ｔｏｒｒ）。
これらは、基本的なエッチングにも応答している。
窒素（ｍ／ｚ＝２８）、二酸化炭素（ｍ／ｚ＝４４）、ポンプオイル由来の炭化カルシウムも約１０−７Ｔｏｒｒの分圧を有する。
　どのガスがエッチングの主たる原因なのか？
正しい結論を導き出すためには、さらなる研究が行われる必要がある。」
（ｄ）第２０３頁左欄下から３行〜第２０４頁左欄下から１３行
「
」
（訳）「４．電子ビーム化学の考察
化学的に増強される誘導エッチングにおいては、さらに複雑なプロセスが含まれているものと考えられる。
反応ガスの吸着、固体とガス分子の分解、及び生成物の脱離の組み合わされた効果が主要なステップに関係している。
この実験で用いたＣｒマスクでは、電子ビームを照射しない領域では直接的化学反応は起こらな(tound)かった。
ＳＥＭ像や反射光学像、またはＡＦＭトポグラフィーとプロファイルの膜厚測定でこれを見ることができる。
最初の段階では、電子ビームがエッチング工程を助長し、Ｃｒ表面に吸収されたガスの分離が誘発される。
　　ＸｅＦ２＋２ｅ　→　Ｘｅ＋２Ｆ−　（１）
Ｃｒ薄膜と吸収ガス間の最も起こりやすい化学反応は
　　ＣｒＯ２＋Ｆ−　→　ＣｒＯ２Ｆ２　（２）
である。
なぜなら、普通、金属の最表面は酸化層となっているからである。
用いたＣｒ／石英試料は厚さ２０ｎｍの酸化層を有する。
揮発性生成物を生成する反応を持続するには酸素も必要である。
塩素ガスを用いたプラズマエッチングでは、酸素無しではエッチングが停止した［１４］。
フッ素と酸素を用いたＣｒマスクエッチングに関する報告はないが、酸フッ化クロムは酸塩化クロムと類似の性質を示す［１５．１６］。
反応（２）はＣｒマスクの最表面酸化層に関係している。
　５ＫｅＶの電子ビームでこの機構が働くことから、それが酸化クロム層で起きているのがわかる。
酸素は、ＳＥＭ系では容易に見いだすことができるチャンバーから得られるであろう。したがって、
　　Ｃｒ＋２Ｆ−＋Ｏ２　→　ＣｒＯ２Ｆ２　（３）
酸素の供給が不足すれば、反応（４）もあり得る。
ＣｒＯＦ２の揮発性はＣｒＯ２Ｆ２ほどよくはないが、それでもエッチング可能である。
　　Ｃｒ＋２Ｆ−＋Ｏ　→　ＣｒＯＦ２　（４）
　エッチング率におけるビームエネルギーの影響は、より高いエネルギーでの事象や反射散乱された電子が（３）と（４）の反応を励起することによるものと思われる。
固体表面の酸素吸着について行われた研究があり、それによれば、より高いエネルギーの電子ビームが表面の照射に用いられた場合、吸着が高まることがわかる［１７］。
ＣｒＯ２Ｆ２とＣｒＯＦ２の遊離が、Ｃｒのエッチングレートを制御する、より重要な段階であると考えられる。
電子ビーム誘導化学に関する研究［１８−２０］は、揮発性生成物が固体表面からイオンを除去することが必要であることを示している。というのも、電子ビーム自体は、ＦＩＢのようには重量物をはじき飛ばすことができないからであり、もし初めに生成物が除去されなければ、その堆積物がプロセスを止めてしまうからである。」
　
　上記記載事項を含む刊行物１全体の記載及び当業者の技術常識を総合すれば、刊行物１には、以下の発明（以下「刊行物発明」という。）が記載されていると認められる。
「電子ビームにより誘導されＸｅＦ２ガスで増強される表面における反応を通して石英上のＣｒ薄膜をエッチングする方法において、
　チャンバーの内部に試料を配置した後、２×１０−６Ｔｏｒｒに達するよう一晩減圧し、その後、ガス流量割合をニードル弁で調節しながらＸｅＦ２ガスを噴射ノズルを通して標本表面に導入し、チャンバー内に存在する気体から酸素が供給され、
　適切な照射位置と寸法を決定できるように、ソフトウエアで制御された電子ビームを照射する、
方法。」
　
第５　対比・判断
　本願発明と刊行物発明を対比する。
（あ）刊行物発明の「チャンバー」、「Ｃｒ薄膜」及び「ＸｅＦ２ガス」は、それぞれ、本願発明の「真空室」、「金属層」及び「ハロゲン化合物、フッ素含有化合物」に相当する。
（い）刊行物発明は「ＸｅＦ２ガスを噴射ノズルを通してチャンバー内の標本表面に導入し」ているから「真空室にハロゲン化合物を導入するステップ」を有することは明らかである。
（う）また、同発明が「電子ビームを適切な照射位置と寸法を決定できるように、ソフトウエアで制御」しているから「電子ビームを、金属層のエッチングされるべき領域上に向けるステップ」を有することも明らかである。
（え）刊行物発明の「チャンバー内に存在する気体から酸素が供給され」る工程は本願発明の「真空室に酸素含有化合物を導入するステップ」に相当する。
　
　してみると両者は、
「真空室内で金属をエッチングする方法において、
ａ．前記真空室にハロゲン化合物を導入するステップと、
ｂ．電子ビームを、前記金属層のエッチングされるべき領域上に向けるステップと、
ｃ．前記真空室に酸素含有化合物を導入するステップと、
を有する方法。」である点で一致し、次の点で相違する。
　
（相違点）
　本願発明が「フッ素含有化合物及び酸素含有化合物が、ハロゲンに対する酸素の化学量論的比が１：１００と１：１との間になるように投与される」のに対して、刊行物発明は、投与されるフッ素含有化合物と酸素含有化合物の化学量論的比が不明な点。
　
　上記相違点について検討する。
　刊行物１の上記摘記事項（ｄ）の「酸素は、ＳＥＭ系では容易に見いだすことができるチャンバーから得られるであろう。したがって、
　　Ｃｒ＋２Ｆ−＋Ｏ２　→　ＣｒＯ２Ｆ２　（３）
酸素の供給が不足すれば、反応（４）もあり得る。
ＣｒＯＦ２の揮発性はＣｒＯ２Ｆ２ほどよくはないが、それでもエッチング可能である。
　　Ｃｒ＋２Ｆ−＋Ｏ　→　ＣｒＯＦ２　（４）
」の記載を参酌すれば、刊行物発明においては、ＸｅＦ２ガスと酸素が概ね同程度の割合で反応することが想定されている。
　この点を考慮すると、刊行物発明において、ハロゲンに対する酸素の化学量論的比を１：１程度とすることにより、上記相違点に係る構成を採用することに、格別の困難性も阻害要因もない。
　よって、刊行物発明に上記相違点に係る構成を採用することは、当業者が容易になし得る事項である。
　
　また、本願発明の効果も刊行物発明から当業者が予測し得る範囲のものであって格別なものではない。
　
　してみると、本願発明は刊行物発明及び周知技術に基いて当業者が容易に発明をすることができたものである。
　
第６　むすび
　以上のとおりであるから、本願発明は、刊行物発明及び周知技術に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであり、特許法第２９条２項の規定により特許を受けることができない。
　したがって、本願の他の請求項に係る発明を検討するまでもなく、本願は拒絶をすべきものである。
　よって、結論のとおり審決する。