【手続補正書】
【提出日】平成18年9月6日(2006.9.6)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
プロパンからアクリル酸を製造する方法であって、そこでは、プロパン、分子酸素、水蒸気、加えて適宜な不活性ガスを含むガス混合物が、式（Ｉ）を有する触媒上を通過し、
Ｍｏ１ＶａＴｅｂＮｂｃＳｉｄＯｘ              （Ｉ）
そこでは、
ａ）ａが、０．００６〜１であり、
ｂ）ｂが、０．００６〜１であり、
ｃ）ｃが、０．００６〜１であり、
ｄ）ｄが、０〜３．５であり、そして
ｅ）ｘが、その他の元素に結合した酸素の量であって、それらの酸化状態によるものであり、
該プロパンをアクリル酸へ酸化するために、初期の該ガス混合物におけるプロパン／分子酸素のモル比が０．５以上であることを特徴とする方法。
【請求項２】
前記初期ガス混合物の成分のモル比率が、プロパン／Ｏ２／不活性ガス／Ｈ２Ｏ（蒸気）＝１／０．０５〜２／１〜１０／１〜１０である、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記初期ガス混合物の成分のモル比率が、プロパン／Ｏ２／不活性ガス／Ｈ２Ｏ（蒸気）＝１／０．１〜１／１〜５／１〜５である、請求項２に記載の方法。
【請求項４】
式（Ｉ）の触媒において、
−  ａが、０．０９〜０．８であり、
−  ｂが、０．０４〜０．６であり、
−  ｃが、０．０１〜０．４であり、そして
−  ｄが、０．４〜１．６である、
請求項１〜３のいずれかに記載の方法。
【請求項５】
前記酸化反応が２００〜５００℃の温度で行われることを特徴とする、請求項１〜４のいずれかに記載の方法。
【請求項６】
前記酸化反応が２５０〜４５０℃の温度で行われることを特徴とする、請求項５に記載の方法。
【請求項７】
前記酸化反応が１．０１×１０４〜１．０１×１０６Ｐａ（０．１〜１０気圧）の圧力で行われることを特徴とする、請求項１〜６のいずれかに記載の方法。
【請求項８】
前記酸化反応が５．０５×１０４〜５．０５×１０５Ｐａ（０．５〜５気圧）の圧力で行われることを特徴とする、請求項７に記載の方法。
【請求項９】
０．１〜１０ｇ酸素／ｋｇ触媒に含まれる触媒の還元比率があるまで、使用されることを特徴とする、請求項１〜８のいずれかに記載の方法。
【請求項１０】
前記触媒が少なくとも部分的に還元状態に一旦変化すれば、その再生が、反応（３）により、
固体還元された＋Ｏ２→固体酸化された                （３）
酸素又は酸素含有ガスの存在下において２５０〜５００℃の温度で、該触媒の再酸化に必要な期間加熱することにより行われることを特徴とする、請求項１〜９のいずれかに記載の方法。
【請求項１１】
２段階、即ち同時に稼動し、二つの触媒充填が定期的に交代する、反応器と再生器を有する装置において、前記酸化と前記再生（３）の反応が行われることを特徴とする、請求項１０に記載の方法。
【請求項１２】
反応と再生の期間を交互に生じる同一の反応器において、前記酸化と前記再生（３）の反応が行われることを特徴とする、請求項１０に記載の方法。
【請求項１３】
移動床を備えた反応器において、前記酸化と前記再生（３）の反応が行われることを特徴とする、請求項１０に記載の方法。
【請求項１４】
ａ）前記初期ガス混合物が、移動触媒床を備えた第１反応器中に導入され、
ｂ）該第１反応器の出口で、該ガス類が触媒から分離され、
ｃ）該触媒が再生器中に戻され、
ｄ）該ガス類が、移動触媒床を備えた第２反応器中に導入され、
ｅ）該第２反応器の出口で、該ガス類が触媒から分離され、そして該分離されたガス類中に含有されるアクリル酸が回収され、
ｆ）該触媒が該再生器中に戻され、そして
ｇ）該再生器からの再生された触媒が、該第１及び第２反応器中に再導入される、
請求項１〜８のいずれかに記載の方法。
【請求項１５】
前記第１及び第２の反応器が鉛直であって、前記触媒が前記ガスの流れによって上方へ移動される、請求項１４に記載の方法。
【請求項１６】
前記酸化反応が、０．０１〜９０秒の各反応器中における滞留時間で行われることを特徴とする、請求項１〜１５のいずれかに記載の方法。
【請求項１７】
前記酸化反応が、０．１〜３０秒の各反応器中における滞留時間で行われることを特徴とする、請求項１６に記載の方法。
【請求項１８】
生成したプロピレン及び／又は反応しなかったプロパンが、前記反応器の入り口へ、或いはいくつかの反応器があれば第１反応器の入り口へ、リサイクルされることを特徴とする、請求項１〜１７のいずれかに記載の方法。
【請求項１９】
前記反応器が、或いはいくつかの反応器があれば少なくとも一つの反応器が、次のような式（II）に相当する助触媒をも含み、
Ｍｏ１Ｂｉａ’Ｆｅｂ’Ｃｏｃ’Ｎｉｄ’Ｋｅ’Ｓｂｆ’Ｔｉｇ’Ｓｉｈ’Ｃａｉ’Ｎｂｊ’Ｔｅｋ’Ｐｂｌ’Ｗｍ’Ｃｕｎ’              （II）
そこでは
−  ａ’が、０．００６〜１であり、
−  ｂ’が、０〜３．５であり、
−  ｃ’が、０〜３．５であり、
−  ｄ’が、０〜３．５であり、
−  ｅ’が、０〜１であり、
−  ｆ’が、０〜１であり、
−  ｇ’が、０〜１であり、
−  ｈ’が、０〜３．５であり、
−  ｉ’が、０〜１であり、
−  ｊ’が、０〜１であり、
−  ｋ’が、０〜１であり、
−  ｌ’が、０〜１であり、
−  ｍ’が、０〜１であり、そして
−  ｎ’が、０〜１である、
請求項１〜１８のいずれかに記載の方法。
【請求項２０】
前記助触媒が、適宜前期触媒と同様な方法で再生され、そして循環する、請求項１９に記載の方法。
【請求項２１】
前記式（II）の助触媒において、
−  ａ’が、０．０１〜０．４であり、
−  ｂ’が、０．２〜１．６であり、
−  ｃ’が、０．３〜１．６であり、
−  ｄ’が、０．１〜０．６であり、
−  ｅ’が、０．００６〜０．０１であり、
−  ｆ’が、０〜０．４であり、
−  ｇ’が、０〜０．４であり、
−  ｈ’が、０．０１〜１．６であり、
−  ｉ’が、０〜０．４であり、
−  ｊ’が、０〜０．４であり、
−  ｋ’が、０〜０．４であり、
−  ｌ’が、０〜０．４であり、
−  ｍ’が、０〜０．４であり、そして
−  ｎ’が、０〜０．４である、
請求項１９又は請求項２０に記載の方法。
【請求項２２】
０．５よりも大きい、そして好ましくは少なくとも１の、前記触媒の前記助触媒に対する重量比が用いられる、請求項１９〜２１のいずれかに記載の方法。
【請求項２３】
前記触媒と前記助触媒が混合される、請求項１９〜２２のいずれかに記載の方法。
【請求項２４】
前記触媒と前記助触媒が、ペレット状で存在し、各ペレットが該触媒と該助触媒の両方を含むものである、請求項１９〜２２のいずれかに記載の方法。
【請求項２５】
請求項１において規定される式（Ｉ）の触媒を、及び適宜に請求項１９において規定される式（II）の助触媒を、備えた反応器における、次のような連続した工程；
１）  請求項１〜４に規定されるような前記ガス混合物の注入工程、
２）  水蒸気、及び適宜な不活性ガスの注入工程、
３）  分子酸素、水蒸気、及び適宜な不活性ガスの混合物の注入工程、及び
４）  水蒸気、及び適宜な不活性ガスの注入工程、
を含むサイクルの反復を含む、請求項１〜２４のいずれかに記載の方法。
【請求項２６】
前記サイクルが、工程１）に先行する又は後に続き、そして工程１）のものに対応するが分子酸素無しのガス混合物が注入される間の追加の工程を含み、プロパン／分子酸素のモル比が次いで工程１）とこの追加工程について全体的に算出されることを特徴とする、請求項２５に記載の方法。
【請求項２７】
前記追加工程が、前記サイクルにおいて工程１）に先行することを特徴とする、請求項２６に記載の方法。
【請求項２８】
前記反応器が移動床を備えた反応器であることを特徴とする、請求項２５〜２７のいずれかに記載の方法。