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【手続補正書】
【提出日】平成17年10月3日(2005.10.3)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
バイメタル触媒の製造方法であって、
（ａ）（i）６００℃より高い温度で粒状支持体材料を脱水する工程、
（ii）非極性脂肪族炭化水素中で当該脱水支持体のスラリーを調製する工程、
（iii）（ii）のスラリーを有機マグネシウム化合物ＲＭｇＲ’（ここで、Ｒ及びＲ’は、同一又は異なるＣ２−Ｃ１２のアルキル基である）と接触させる工程、
（iv）（iii）のスラリーを４族又は５族の遷移金属の非メタロセン化合物と接触させる工程、及び、
（v）（iv）の生成物を乾燥して担持型非メタロセン触媒を得る工程
により担持型非メタロセン触媒を提供する工程、
（ｂ）非極性炭化水素中の当該担持型非メタロセン触媒のスラリーをメタロセン化合物の溶液及び芳香族溶媒中のＣ１−Ｃ8アルキルアルモキサンと接触させる工程、及び、
（C）（ｂ）の生成物を乾燥して担持型バイメタル触媒を得る工程
を含む、当該方法。
【請求項２】
前記支持体材料がシリカである、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記支持体材料が６５０℃乃至９００℃の温度において脱水される、請求項１に記載の方法。
【請求項４】
前記支持体材料が７００℃乃至８５０℃の温度において脱水される、請求項１に記載の方法。
【請求項５】
前記支持体材料が７５０℃乃至８００℃の温度において脱水される、請求項１に記載の方法。
【請求項６】
前記工程（ａ）における非極性炭化水素が、Ｃ４−Ｃ１０の線状又は分枝アルカン、シクロアルカン、及び芳香族化合物よりなる群から選択される、請求項１に記載の方法。
【請求項７】
前記有機マグネシウム化合物がジブチルマグネシウムである、請求項１に記載の方法。
【請求項８】
前記有機マグネシウム化合物が、脱水支持体材料１グラム当り０．２ｍｍｏｌ乃至２ｍｍｏｌの量で用いられる、請求項１に記載の方法。
【請求項９】
工程（iv）の前に、（iii）のスラリーを電子供与体と接触させる工程をさらに含む、請求項１に記載の方法。
【請求項１０】
前記電子供与体が、アルコールＲ”ＯＨ（ここで、Ｒ”は、Ｃ１−Ｃ１２のアルキル基である）を含む、請求項９に記載の方法。
【請求項１１】
前記アルコールがｎ−ブタノールである、請求項１０に記載の方法。
【請求項１２】
前記アルコールが、前記有機マグネシウム化合物により提供されるマグネシウム１モル当り０．２乃至１．５モルの量で用いられる、請求項１０に記載の方法。
【請求項１３】
前記４族又は５族の遷移金属が、チタン又はバナジウムである、請求項１に記載の方法。
【請求項１４】
前記非メタロセン遷移金属化合物が、ハロゲン化チタン、チタンオキシハライド、チタンアルコキシハライド、ハロゲン化バナジウム、バナジウムオキシハライド、又はバナジウムアルコキシハライドである、請求項１に記載の方法。
【請求項１５】
前記非メタロセン遷移金属化合物が、前記有機マグネシウム化合物により提供されるマグネシウム１モル当り０．３乃至１．５モルの４族又は５族遷移金属を提供する量で用いられる、請求項１に記載の方法。
【請求項１６】
前記メタロセン化合物が、置換された未架橋のビスシクロペンタジエニル化合物である、請求項１に記載の方法。
【請求項１７】
前記工程（ｂ）が９０℃未満の温度において実行される、請求項１に記載の方法。
【請求項１８】
バイメタル触媒の製造方法であって、
（ａ）（i）６００℃より高い温度でシリカを脱水する工程、
（ii）非極性脂肪族炭化水素中で当該脱水シリカのスラリーを調製する工程、
（iii）（ii）のスラリーをジブチルマグネシウムと接触させる工程、
（iv）（iii）のスラリーをｎ−ブタノールと接触させる工程、
（v）（iv）のスラリーを四塩化チタンと接触させる工程、及び、
（vi）（v）の生成物を乾燥して担持型非メタロセンチタン触媒を得る工程
により担持型非メタロセン触媒提供する工程、
（ｂ）非極性炭化水素中の当該担持型非メタロセンチタン触媒のスラリーをジルコニウム又はハフニウムのメタロセン化合物の溶液及び芳香族溶媒中のメチルアルモキサンと接触させる工程、及び、
（ｃ）（ｂ）の生成物を乾燥して担持型バイメタル触媒を得る工程
を含む、当該方法。
【請求項１９】
前記シリカが６５０℃乃至９００℃の温度において脱水される、請求項１８に記載の方法。
【請求項２０】
前記シリカが７００℃乃至８５０℃の温度において脱水される、請求項１８に記載の方法。
【請求項２１】
前記シリカが７５０℃乃至８００℃の温度において脱水される、請求項１８に記載の方法。
【請求項２２】
前記工程（ａ）における非極性炭化水素が、Ｃ４−Ｃ１０の線状又は分枝アルカン、シクロアルカン、及び芳香族化合物よりなる群から選択される、請求項１８に記載の方法。
【請求項２３】
前記ジブチルマグネシウムが、脱水シリカ１グラム当り０．２ｍｍｏｌ乃至２ｍｍｏｌの量で用いられる、請求項１８に記載の方法。
【請求項２４】
前記ｎ−ブタノールが、前記ジブチルマグネシウム１モル当り０．２乃至１．５モルの量で用いられる、請求項１８に記載の方法。
【請求項２５】
前記四塩化チタンが、前記ジブチルマグネシウム１モル当り０．３乃至１．５モルのチタンを提供する量で用いられる、請求項１に記載の方法。
【請求項２６】
前記メタロセン化合物が、置換された未架橋のビスシクロペンタジエニル化合物である、請求項１８に記載の方法。
【請求項２７】
前記工程（ｂ）が９０℃未満の温度において実行される、請求項１８に記載の方法。
【手続補正書】
【提出日】平成17年11月10日(2005.11.10)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
式（Ｉ）：
【化１】
2005511808.tif 000001
［式中、Ｒ1およびＲ2は互いに独立して水素またはＣ1-5−アルキル基を表すか或いは一緒になって場合により置換されていてもよいＣ1-5−アルキレン基を形成する］
に従う構造単位を含有するポリチオフェンまたはチオフェン共重合体の水性もしくは非水性溶液または分散液を製造する方法であって、ポリアニオンの存在下に酸化または還元条件下で不活性雰囲気下に、反応媒体中で開始剤を用いて、該開始剤が加えられる時に該反応媒体１リットル当たり３ｍｇより少ない酸素が該反応媒体中に存在するようにして、ポリチオフェンまたはチオフェン共重合体を製造する段階を含んでなる方法。
【請求項２】
式（Ｉ）：
【化２】
2005511808.tif 000002
［式中、Ｒ1およびＲ2は互いに独立して水素またはＣ1-5−アルキル基を表すか或いは一緒になって場合により置換されていてもよいＣ1-5−アルキレン基を形成する］
に従う構造単位を含有するポリチオフェンまたはチオフェン共重合体の水性もしくは非水性溶液または分散液を製造する方法であって、ポリアニオンの存在下に酸化または還元条件下で不活性雰囲気下に、反応媒体中で開始剤を用いて、該開始剤が加えられる時に該反応媒体１リットル当たり３ｍｇより少ない酸素が該反応媒体中に存在するようにして、ポリチオフェンまたはチオフェン共重合体を製造する段階を含んでなる方法により得られうる、ポリチオフェンまたはチオフェン共重合体の水性もしくは非水性溶液または分散液。
【請求項３】
対象物をコーティングするための、式（Ｉ）：
【化３】
2005511808.tif 000003
［式中、Ｒ1およびＲ2は互いに独立して水素またはＣ1-5−アルキル基を表すか或いは一緒になって場合により置換されていてもよいＣ1-5−アルキレン基を形成する］
に従う構造単位を含有するポリチオフェンまたはチオフェン共重合体の水性もしくは非水性溶液または分散液を製造する方法であって、ポリアニオンの存在下に酸化または還元条件下で不活性雰囲気下に、反応媒体中で開始剤を用いて、該開始剤が加えられる時に該反応媒体１リットル当たり３ｍｇより少ない酸素が該反応媒体中に存在するようにして、ポリチオフェンまたはチオフェン共重合体を製造する段階を含んでなる方法により得られうる、ポリチオフェンまたはチオフェン共重合体の水性もしくは非水性溶液または分散液を含んでなる水性もしくは非水性溶液または分散液の使用。
【請求項４】
式（Ｉ）：
【化４】
2005511808.tif 000004
［式中、Ｒ1およびＲ2は互いに独立して水素またはＣ1-5−アルキル基を表すか或いは一緒になって場合により置換されていてもよいＣ1-5−アルキレン基を形成する］
に従う構造単位を含有するポリチオフェンまたはチオフェン共重合体の水性もしくは非水性溶液または分散液を製造する方法であって、ポリアニオンの存在下に酸化または還元条件下で不活性雰囲気下に、反応媒体中で開始剤を用いて、該開始剤が加えられる時に該反応媒体１リットル当たり３ｍｇより少ない酸素が該反応媒体中に存在するようにして、ポリチオフェンまたはチオフェン共重合体を製造する段階を含んでなる方法により得られうる、ポリチオフェンまたはチオフェン共重合体の水性もしくは非水性溶液または分散液を含有する印刷可能なペースト。
【請求項５】
式（Ｉ）：
【化５】
2005511808.tif 000005
［式中、Ｒ1およびＲ2は互いに独立して水素またはＣ1-5−アルキル基を表すか或いは一緒になって場合により置換されていてもよいＣ1-5−アルキレン基を形成する］
に従う構造単位を含有するポリチオフェンまたはチオフェン共重合体の水性もしくは非水性溶液または分散液を製造する方法であって、ポリアニオンの存在下に酸化または還元条件下で不活性雰囲気下に、反応媒体中で開始剤を用いて、該開始剤が加えられる時に該反応媒体１リットル当たり３ｍｇより少ない酸素が該反応媒体中に存在するようにして、ポリチオフェンまたはチオフェン共重合体を製造する段階を含んでなる方法により得られうる、ポリチオフェンまたはチオフェン共重合体の水性もしくは非水性溶液または分散液を含んでなる水性もしくは非水性溶液または分散液を使用して製造される電気伝導性層。
【請求項６】
式（Ｉ）：
【化６】
2005511808.tif 000006
［式中、Ｒ1およびＲ2は互いに独立して水素またはＣ1-5−アルキル基を表すか或いは一緒になって場合により置換されていてもよいＣ1-5−アルキレン基を形成する］
に従う構造単位を含有するポリチオフェンまたはチオフェン共重合体の水性もしくは非水性溶液または分散液を製造する方法であって、ポリアニオンの存在下に酸化または還元条件下で不活性雰囲気下に、反応媒体中で開始剤を用いて、該開始剤が加えられる時に該反応媒体１リットル当たり３ｍｇより少ない酸素が該反応媒体中に存在するようにして、ポリチオフェンまたはチオフェン共重合体を製造する段階を含んでなる方法により得られうる、ポリチオフェンまたはチオフェン共重合体の水性もしくは非水性溶液または分散液を含んでなる水性もしくは非水性溶液または分散液を使用して製造される帯電防止性層。
【手続補正書】
【提出日】平成17年11月30日(2005.11.30)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
０．０８〜３．０重量％の２個のアルコキシ基が同一もしくは相異なりうるかまたは一緒になって場合によりアルキル、アルコキシ、アルコキシアルキル、カルボキシ、アルキルスルホナト、アルキルオキシアルキルスルホナトおよびカルボキシエステル基よりなる群から選択される置換基で置換されていてもよいオキシ−アルキレン−オキシ架橋を表す３，４−ジアルコキシチオフェンの重合体または共重合体、ポリアニオン、および少なくとも１種のポリヒドロキシ非水性溶媒を含有する組成物を、（３，４−ジアルコキシチオフェン）の該重合体または共重合体および該ポリオニオンの水中分散液から製造する方法であって、次の順序で、ｉ）該非水性溶媒の少なくとも１種を（３，４−ジアルコキシチオフェン）の該重合体または共重合体および該ポリアニオンの該水性分散液と混合し；そしてｉｉ）段階ｉ）で製造された混合物からその中の水の含有量が少なくとも６５重量％減少するまで水を蒸発させる段階を含んでなる方法。
【請求項２】
該少なくとも１種のポリヒドロキシ非水性溶媒がエチレングリコール、プロピレングリコール、プロパンジオール、グリセロール、ジエチレングリコールおよびトリエチレングリコールよりなる群から選択される請求項１に記載の方法。
【請求項３】
０．０８〜３．０重量％の２個のアルコキシ基が同一もしくは相異なりうるかまたは一緒になって場合によりアルキル、アルコキシ、アルコキシアルキル、カルボキシ、アルキルスルホナト、アルキルオキシアルキルスルホナトおよびカルボキシエステル基よりなる群から選択される置換基で置換されていてもよいオキシ−アルキレン−オキシ架橋を表す３，４−ジアルコキシチオフェンの重合体または共重合体、ポリアニオン、および少なくとも１種のポリヒドロキシ非水性溶媒を含有する組成物を、（３，４−ジアルコキシチオフェン）の該重合体または共重合体および該ポリオニオンの水中分散液から製造する方法であって、次の順序で、ｉ）該非水性溶媒の少なくとも１種を（３，４−ジアルコキシチオフェン）の該重合体または共重合体および該ポリアニオンの該水性分散液と混合し；そしてｉｉ）段階ｉ）で製造された混合物からその中の水の含有量が少なくとも６５重量％減少するまで水を蒸発させる段階を含んでなる方法に従い製造される、所定の表面抵抗において増加した透明度を有する層を生成しうるコーティング組成物。
【請求項４】
０．０８〜３．０重量％の２個のアルコキシ基が同一もしくは相異なりうるかまたは一緒になって場合によりアルキル、アルコキシ、アルコキシアルキル、カルボキシ、アルキルスルホナト、アルキルオキシアルキルスルホナトおよびカルボキシエステル基よりなる群から選択される置換基で置換されていてもよいオキシ−アルキレン−オキシ架橋を表す３，４−ジアルコキシチオフェンの重合体または共重合体、ポリアニオン、および少なくとも１種のポリヒドロキシ非水性溶媒を含有する組成物を、（３，４−ジアルコキシチオフェン）の該重合体または共重合体および該ポリオニオンの水中分散液から製造する方法であって、次の順序で、ｉ）該非水性溶媒の少なくとも１種を（３，４−ジアルコキシチオフェン）の該重合体または共重合体および該ポリアニオンの該水性分散液と混合し；そしてｉｉ）段階ｉ）で製造された混合物からその中の水の含有量が少なくとも６５重量％減少するまで水を蒸発させる段階を含んでなる方法に従い製造されるコーティング組成物を準備し、該コーティング組成物を場合により下塗りされていてもよい支持体、誘電層、蛍燐光体層または透明な伝導層の上にコーティングし、それにより所定の表面抵抗において増加した透明度を有する層を製造する段階を含んでなるコーティング方法。
【請求項５】
０．０８〜３．０重量％の２個のアルコキシ基が同一もしくは相異なりうるかまたは一緒になって場合によりアルキル、アルコキシ、アルコキシアルキル、カルボキシ、アルキルスルホナト、アルキルオキシアルキルスルホナトおよびカルボキシエステル基よりなる群から選択される置換基で置換されていてもよいオキシ−アルキレン−オキシ架橋を表す３，４−ジアルコキシチオフェンの重合体または共重合体、ポリアニオン、および少なくとも１種のポリヒドロキシ非水性溶媒を含有する組成物を、（３，４−ジアルコキシチオフェン）の該重合体または共重合体および該ポリオニオンの水中分散液から製造する方法であって、次の順序で、ｉ）該非水性溶媒の少なくとも１種を（３，４−ジアルコキシチオフェン）の該重合体または共重合体および該ポリアニオンの該水性分散液と混合し；そしてｉｉ）段階ｉ）で製造された混合物からその中の水の含有量が少なくとも６５重量％減少するまで水を蒸発させる段階を含んでなる方法に従い製造される、所定の表面抵抗において増加した透明度を有する層を生成しうる印刷インキまたはペースト。
【請求項６】
０．０８〜３．０重量％の２個のアルコキシ基が同一もしくは相異なりうるかまたは一緒になって場合によりアルキル、アルコキシ、アルコキシアルキル、カルボキシ、アルキルスルホナト、アルキルオキシアルキルスルホナトおよびカルボキシエステル基よりなる群から選択される置換基で置換されていてもよいオキシ−アルキレン−オキシ架橋を表す３，４−ジアルコキシチオフェンの重合体または共重合体、ポリアニオン、および少なくとも１種のポリヒドロキシ非水性溶媒を含有する組成物を、（３，４−ジアルコキシチオフェン）の該重合体または共重合体および該ポリオニオンの水中分散液から製造する方法であって、次の順序で、ｉ）該非水性溶媒の少なくとも１種を（３，４−ジアルコキシチオフェン）の該重合体または共重合体および該ポリアニオンの該水性分散液と混合し；そしてｉｉ）段階ｉ）で製造された混合物からその中の水の含有量が少なくとも６５重量％減少するまで水を蒸発させる段階を含んでなる方法に従い製造される印刷インキを準備し、該印刷インキを場合により下塗りされていてもよい支持体、誘電層、蛍燐光体層または透明な伝導層の上に印刷し、それにより所定の表面抵抗において増加した透明度を有する層を製造する段階を含んでなる印刷方法。
【手続補正書】
【提出日】平成17年11月10日(2005.11.10)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】請求項３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【請求項３】
式（Ｉ）のハロゲン−またはスルホニルオキシ−官能化アリールまたはヘテロアリール化合物：
Ａｒ−（Ｘ）n          （Ｉ）
（式中、Ａｒは、請求項２で定義したアリールまたはヘテロアリールラジカルであり、
Ｘは−Ｃｌ、−Ｂｒ、−Ｉ、−ＯＳ（Ｏ）2Ｒ1を表し、
Ｒ1はアルキル、アリールまたはフッ化アルキルラジカルであり、
ｎは少なくとも１、好ましくは１〜２０を表す）
が使用されることを特徴とする請求項１または２に記載の方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】請求項４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【請求項４】
一般式（ＩＩ）の芳香族またはヘテロ芳香族ホウ素化合物：
Ａｒ−（ＢＱ1Ｑ2）m        （ＩＩ）
（式中、Ａｒは、上で定義したアリールまたはヘテロアリールラジカルであり、
Ｑ1およびＱ2は同じまたは異なり、−ＯＨ、Ｃ1−Ｃ4アルコキシ、Ｃ1−Ｃ4アリールオキシ、Ｃ1−Ｃ4アルキルまたはハロゲンを表し、あるいはＱ1およびＱ2はともに、１以上のＣ1−Ｃ4アルキル基によって場合により置換されていてもよいＣ1−Ｃ4アルキレンジオキシ基をともに形成するか、あるいはＱ1およびＱ2およびホウ素原子はともに、式（ＩＩＩ）のボロキシン環の一部であり、ｍは少なくとも１、好ましくは１〜２０を表す）
【化１】
2005511807.tif 000001
が使用されることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１つに記載の方法。
【手続補正３】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】請求項５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【請求項５】
パラジウム化合物が、パラジウム源および場合により１以上の追加成分から成り、
パラジウム源が、パラジウム（ＩＩ）、またはパラジウム（０）化合物または錯体または金属パラジウムのどれかであり、
追加成分が、パラジウム金属中心に配位可能な配位子であることを特徴とする請求項１〜４のいずれか１つに記載の方法。
【手続補正４】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】請求項６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【請求項６】
追加成分として、トリフェニルホスフィンを除いて、トリアリールホスフィン、ジアリールアルキルホスフィン、アリールジアルキルホスフィン、トリアルキルホスフィン、トリへテロアリールホスフィン、ジヘテロアリールアルキルホスフィン、ヘテロアリールジアルキルホスフィンの群から選んだホスフィン配位子が使用され、ここでリン上の置換基は同じまたは異なっていても、キラルまたはアキラルであってもよく、１以上の置換基が多数のホスフィンのリン基に結合していてもよく、そしてこれらの結合の一部が１以上の金属原子であってもよい配位子であることを特徴とする請求項１〜５のいずれか１つに記載の方法。
【手続補正５】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】請求項７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【請求項７】
水混和性有機溶媒として、少なくとも５重量％の水が溶媒中に存在する時、および少なくとも５重量％の溶媒が水中に存在する時の両方において、室温で透明な単相溶液を形成する少なくとも１つの溶媒が利用されることを特徴とする、請求項１〜６のいずれか１つに記載の方法。
【手続補正６】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】請求項８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【請求項８】
水不混和性有機溶媒として、５重量％未満の水が溶媒中に存在する時も、または５重量％未満の溶媒が水中に存在する時も、室温で透明な単相溶液をもはや形成しない、すなわち相分離がすでに認識できる少なくとも１つの溶媒が使用されることを特徴とする請求項１〜７のいずれか１つに記載の方法。
【手続補正７】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】請求項９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【請求項９】
本方法において、１つの定義された低分子量の化合物を形成するために、１つの多官能性化合物と複数の単官能性化合物との反応が実施されることを特徴とする請求項１〜８のいずれか１つに記載の方法。
【手続補正８】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】請求項１０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【請求項１０】
本方法において、少なくとも２つの異なる多官能性化合物が相互に反応し、ポリマー特性の生成物が得られることを特徴とする請求項１〜８のいずれか１つに記載の方法。
【手続補正９】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】請求項１３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【請求項１３】
請求項１〜１２のいずれか１つに記載の方法によって得られる、少なくとも１０００の重量平均重合度ＤＰwを持つ、ポリ−アリーレンまたは−ヘテロアリーレン。
【手続補正書】
【提出日】平成17年12月5日(2005.12.5)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ブタジエンとイソプレンのランダムコポリマーの製造方法であって、触媒系をブタジエンおよびイソプレンの存在において反応させることから本質的になる方法において、
・触媒系として、少なくとも下記をベースとする系を使用すること：
‐共役ジエンモノマー、
‐１種以上の希土類金属の有機リン酸塩、
‐式AlR3またはHAlR2を満たすアルキルアルミニウムからなるアルキル化剤、および    ‐アルキルアルミニウムハライドからなるハロゲン供与体、
前記塩が前記触媒系中に含ませた少なくとも１種の不活性で飽和の脂肪族または脂環式炭化水素溶媒中の懸濁液中に存在すること、および“アルキル化剤：希土類金属塩”のモル比が1〜8の値を有すること；および、
・共重合反応を不活性炭化水素重合溶媒中または溶媒の不存在下に実施すること；
からなることを特徴とする前記製造方法。
【請求項２】
前記方法が、触媒系として、前記希土類塩が希土類トリス[ビス(2-エチルヘキシル)ホスフェート]であるような系を使用することからなる、請求項１記載のブタジエンとイソプレンのランダムコポリマーの製造方法。
【請求項３】
前記方法が、触媒系として、前記１種以上の希土類金属を0.02モル/lに等しいまたは実質的に等しい濃度で含む系を使用することからなる、請求項１〜２のいずれか１項記載のブタジエンとイソプレンのランダムコポリマーの製造方法。
【請求項４】
前記方法が、触媒系として、“ハロゲン供与体：塩”のモル比が2.6〜3の範囲内にあるような系を使用することからなる、請求項１〜３のいずれか１項記載のブタジエンとイソプレンのランダムコポリマーの製造方法。
【請求項５】
前記方法が、触媒系として、“共役ジエンモノマー：塩”のモル比が25〜50の範囲内にあるような系を使用することからなる、請求項１〜４のいずれか１項記載のブタジエンとイソプレンのランダムコポリマーの製造方法。
【請求項６】
前記方法が、触媒系として、前記共役ジエンモノマーがブタジエンであるような系を使用することからなる、請求項１〜５のいずれか１項記載のブタジエンとイソプレンのランダムコポリマーの製造方法。
【請求項７】
前記方法が、触媒系として、前記アルキル化剤がジイソブチルアルミニウムハイドライドであるような系を使用することからなる、請求項１〜６のいずれか１項記載のブタジエンとイソプレンのランダムコポリマーの製造方法。
【請求項８】
前記方法が、触媒系として、前記ハロゲン供与体がジエチルアルミニウムクロライドであるような系を使用することからなる、請求項１〜７のいずれか１項記載のブタジエンとイソプレンのランダムコポリマーの製造方法。
【請求項９】
前記方法が、触媒系として、“アルキル化剤：希土類金属塩”のモル比が1〜5の範囲内にあるような系を使用することからなる、請求項１〜８のいずれか１項記載のブタジエンとイソプレンのランダムコポリマーの製造方法。
【請求項１０】
ブタジエンおよびイソプレンモノマーが、前記コポリマー中のブタジエン単位およびイソプレン単位の質量画分XbとXi、および使用するブタジエンおよびイソプレンモノマーの質量画分xbとxiが下記の関係式を満たすように、共重合反応において実質的に等反応性である、請求項１〜９のいずれか１項記載のブタジエンとイソプレンのランダムコポリマーの製造方法：
−0.04 ≦ (Xb−xb)/xb ≦ 0.04  および  −0.04 ≦ (Xi−xi)/xi ≦ 0.04
【請求項１１】
前記方法が前記共重合反応を−30℃〜100℃の温度で実施することからなる、請求項１〜１０のいずれか１項記載のブタジエンとイソプレンのランダムコポリマーの製造方法。
【請求項１２】
微分エンタルピー分析法によって測定したブタジエンとイソプレンとのコポリマーのガラス転移温度TGexpが下記の関係式を満たすような、ベルヌーイの法則に実質的に従うランダムな形で互いに続くブタジエン単位とイソプレン単位を含むことを特徴とする、請求項１〜１１のいずれか１項記載の方法によって得られたブタジエンとイソプレンのランダムコポリマー：
−0.05 ≦ (TGexp−TGth)/TGth ≦ 0.05
[式中、TGthは、下記のフォックスの等式に従って算出した前記コポリマーの理論ガラス転移温度である：
1/TGth = α/TG(BR) + β/TG(IR)
(TG(BR)およびTG(IR)は、それぞれ、前記触媒系によって合成したポリブタジエンとポリイソプレンの前記微分エンタルピー分析方法によって測定したガラス転移温度である)]。
【請求項１３】
前記微分エンタルピー分析方法によって測定した前記コポリマーのガラス転移温度TGexpが下記の関係式を満たす、請求項１２記載のブタジエンとイソプレンのランダムコポリマー：
−0.02 ≦ (TGexp−TGth)/TGth ≦ 0.02
【請求項１４】
前記ブタジエン単位およびイソプレン単位が、各々、95.0%以上である、炭素13核磁気共鳴法または近赤外線分析によって測定したシス-1,4結合含有量を含む、請求項１２または１３記載のブタジエンとイソプレンのランダムコポリマー。
【請求項１５】
前記ブタジエン単位およびイソプレン単位が、各々、99.0%以上である、炭素13核磁気共鳴法または近赤外線分析によって測定したシス-1,4結合含有量を含む、請求項１４記載のブタジエンとイソプレンのランダムコポリマー。
【請求項１６】
前記コポリマーが、2.5 dl/g以上である、25℃およびトルエン中0.1 g/dlの濃度で測定した固有粘度を示す、請求項１２〜１５のいずれか１項記載のブタジエンとイソプレンのランダムコポリマー。
【請求項１７】
前記方法が、触媒系として、前記希土類塩がネオジムトリス[ビス(2-エチルヘキシル)ホスフェート]であるような系を使用することからなる、請求項１記載のブタジエンとイソプレンのランダムコポリマーの製造方法。
【請求項１８】
前記ブタジエン単位およびイソプレン単位が、各々、98.0%以上である、炭素13核磁気共鳴法または近赤外線分析によって測定したシス-1,4結合含有量を含む、請求項１４記載のブタジエンとイソプレンのランダムコポリマー。
【請求項１９】
前記コポリマーが、3.0 dl/g以上である、25℃およびトルエン中0.1 g/dlの濃度で測定した固有粘度を示す、請求項１６項記載のブタジエンとイソプレンのランダムコポリマー。
【手続補正書】
【提出日】平成17年12月8日(2005.12.8)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
発泡プロセスにおいて発泡剤によってプラスチックを相対的に高密度の開始状態から相対的に低密度の発泡した状態へと変える発泡性プラスチックの処理方法であって、発泡の前に第一架橋手段によって、そして発泡の間に第二架橋手段によってプラスチック（１）を架橋することを特徴とする方法。
【請求項２】
第一架橋手段が物理的な架橋手段であることを特徴とする請求項１に記載の方法。
【請求項３】
第二架橋手段が物理的な架橋手段であることを特徴とする請求項１に記載の方法。
【請求項４】
第一架橋手段が化学的な架橋手段であることを特徴とする請求項１に記載の方法。
【請求項５】
第二架橋手段が化学的な架橋手段であることを特徴とする請求項１に記載の方法。
【請求項６】
高エネルギー放射線（３）を物理的な架橋手段として用いることを特徴とする請求項２又は３に記載の方法。
【請求項７】
電子線、β線、陽子線又は原子線若しくは軽原子核を高エネルギー放射線（３）として用いることを特徴とする請求項６に記載の方法。
【請求項８】
Ｘ線又はガンマ線を高エネルギー放射線（３）として用いることを特徴とする請求項６に記載の方法。
【請求項９】
用いる放射線がプラスチック（１）中で、放射線の入射方向においてプラスチックの厚さよりも大きい平均自由行程を有することを特徴とする請求項６〜８のいずれかに記載の方法。
【請求項１０】
物理的な架橋を少なくとも二方向から加えることを特徴とする請求項６〜９のいずれかに記載の方法。
【請求項１１】
１〜１０ｋＧｙ、およびより特に３〜６ｋＧｙのエネルギー線量を放射線（３）によりプラスチック（１）に加えることを特徴とする請求項６〜１０のいずれかに記載の方法。
【請求項１２】
プラスチック、プラスチック成形品又はプラスチック複合材を異なるエネルギー線量に局所的にさらすことを特徴とする請求項６〜１１のいずれかに記載の方法。
【請求項１３】
プラスチック（１）、プラスチック部分又はプラスチック複合材の選択部分に照射するためにマスク（７）を用いることを特徴とする請求項６〜１２のいずれかに記載の方法。
【請求項１４】
過酸化物、より特に有機過酸化物を化学的な架橋手段として用いることを特徴とする請求項４又は５に記載の方法。
【請求項１５】
第一架橋手段によりプラスチックを粉末、顆粒、溶融物、プラスチック部分、プラスチック成形品又はプラスチック複合材の形態に架橋することを特徴とする、請求項１〜１４のいずれかに記載の方法。
【請求項１６】
化学的な架橋の場合には架橋手段として過酸化物を用い、プラスチック（１）の基本ポリマーがエチレン／ビニルアセテート（ＥＶＡ）、より特にビニルアセテートがエチレン／ビニルアセテートの５〜２５重量％を構成するＥＶＡであることを特徴とする請求項１〜１５のいずれかに記載の方法によって製造されるプラスチック又はプラスチック部分。
【請求項１７】
プラスチック（１）が熱で活性化され得る発泡剤を含むことを特徴とする請求項１６に記載のプラスチック。
【請求項１８】
発泡剤がアゾジカルボンアミドであることを特徴とする請求項１６又は１７に記載のプラスチック。
【請求項１９】
プラスチック部分（１）が、発泡プロセスの前に装置内でプラスチック部分（１）を保持することができる少なくとも一つの保持要素を含むことを特徴とする請求項１６〜１８のいずれかに記載のプラスチック部分。
【請求項２０】
少なくとも１つの保持要素が、材料の高安定化を達成するように高エネルギー線量にさらされるプラスチック部分の領域により形成されていることを特徴とする請求項１９に記載のプラスチック部分。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１２】
物理的な架橋手段は、特に、高エネルギー放射線であってよく、好ましくはプラスチック全体を貫通するものである。放射線のエネルギーはプラスチック内での放射線の平均自由行程が放射線の入射方向においてプラスチックの厚さよりも大きくなるよう選択されるべきである。電子線、特に１００ｋｅＶ〜１０ＭｅＶの間のエネルギーを有する電子線を好ましくは用いるが、陽子線を用いることもできる。十分に高エネルギー（又は密度）であれば、原子線又は軽原子核を照射に用いることもできる。ガンマ線又はＸ線も適切である。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２７】
第三実施態様においては、第一及び第二架橋手段の両方が化学的である。第一架橋手段は、第二架橋手段が活性化する温度よりも低い温度で活性化する。両方の架橋手段をプラスチックの溶融物に添加するとき、適切な温度コントロールによって第一架橋手段のみを活性化させ、これにより溶融物を部分的に架橋させる。次の工程において、図３に示す成形品１１を溶融物から押し出し成型し、そして他の成形品、より詳細には、より固いプラスチックの成形品と組み合わせる（又は結合する）。こうして形成されたプラスチック複合材を、例えば自動車のシャーシセクション（又は一部）１５に用いる。次いで、成形品１１を形成している発泡性プラスチックを乾燥室で溶融させ、これにより発泡剤を活性化させる。乾燥室内の温度は非常に高いので、第二の化学的な架橋手段も活性化し、そして形成される発泡体を部分的に架橋する。溶融物がシャーシセクション１５の側壁へ流れることを架橋によって防ぎ、そして発泡体はシャーシセクションの断面を完全に満たす。こうして複合材料をシャーシセクション１５のスチール及び発泡体から形成し、これによりシャーシをこの領域でさらに安定させ、そして空洞を確実に密閉する。
【手続補正書】
【提出日】平成18年1月31日(2006.1.31)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
以下を含む、細胞に核酸をトランスフェクトするためのエアロゾル化組成物：
プラスミド、ファージミド、コスミドより選択されるDNA配列；
水；および
カチオン性アミノグリコシド；
ここで、組成物は生理学的pHを有し、エアロゾルは約0.5マイクロメートル〜約12マイクロメートルの空気力学的直径を有する粒子からなり、粒子におけるDNA配列はカチオン性アミノグリコシドとの相互作用によって凝縮され、かつさらにここで、凝縮がDNA配列の物理的体積における約103〜約106の減少を含む、エアロゾル化組成物。
【請求項２】
カチオン性アミノグリコシドが静菌性であり、300ダルトン〜約800ダルトンの平均分子量を有する、請求項1記載の組成物。
【請求項３】
カチオン性アミノグリコシドが、ゲンタマイシン、トブラマイシン、アミカシン、ストレプトマイシン、ネオマイシン、シソマイシン、およびネチルマイシンからなる群より選択される、請求項1記載の組成物。
【請求項４】
DNA配列が生物学的に活性なタンパク質をコードする、請求項1記載の組成物。
【請求項５】
DNA配列が少なくとも1つのコード領域を含む、請求項1記載の組成物。
【請求項６】
エアロゾル粒子が約2マイクロメートル〜約6マイクロメートルの空気力学的直径を有する、請求項1記載の組成物。
【請求項７】
カチオン性アミノグリコシドの非存在下で得られる場合と比較して、200％を超える効率でヒト細胞をトランスフェクトする能力を特徴とする、請求項1記載の組成物。
【請求項８】
標的化部分、核局在化ペプチド、およびエンドソーム溶解ペプチドからなる群より選択される少なくとも1つの官能基をさらに含む、請求項1記載の組成物。
【請求項９】
少なくとも1つの治療的に許容される脂質をさらに含む、請求項1記載の組成物。
【請求項１０】
治療的に許容される脂質が、DNA配列をカプセル化するリポソームを含む、請求項9記載の組成物。
【請求項１１】
タンパク質を必要とする患者を治療するための薬学的製剤の製造におけるエアロゾル化組成物の使用であって、
該エアロゾル化組成物は、空気力学的直径が約0.5マイクロメートル〜約12マイクロメートルのエアロゾル粒子を生じるように、プラスミド、ファージミド、およびコスミドより選択されるDNA配列、ならびにカチオン性アミノグリコシドを含む製剤をエアロゾル化することで調製されたものであり、
該エアロゾル化組成物は、患者の肺に吸入された場合、DNA配列が細胞をトランスフェクトし、タンパク質を必要とする患者を治療し得る治療有効量の生物学的に活性なタンパク質を発現するような期間および条件下で、細胞と接触する、前記使用。
【請求項１２】
組成物を膜の孔に押し付けて通過させることによってエアロゾル化が行われ、エアロゾルが約2〜約6ミクロンの粒子サイズを有する、請求項11記載の使用。
【請求項１３】
カチオン性アミノグリコシドとの相互作用によってDNA配列が凝縮される、請求項11記載の使用。
【請求項１４】
凝縮がDNA配列の物理的体積における約103〜約106の減少を含む、請求項11記載の使用。
【請求項１５】
DNA配列が、治療的に有効な生物学的に活性なタンパク質をコードする、請求項11記載の使用。
【請求項１６】
エアロゾルが、空気力学的粒子サイズが約2マイクロメートル〜約6マイクロメートルの粒子を有する、請求項11記載の使用。
【請求項１７】
カチオン性アミノグリコシドが、ゲンタマイシン、トブラマイシン、アミカシン、ストレプトマイシン、ネオマイシン、シソマイシン、およびネチルマイシンからなる群より選択される、請求項16記載の使用。
【請求項１８】
組成物が、少なくとも1つの治療的に許容される脂質をさらに含む、請求項17記載の使用。
【請求項１９】
脂質が、核酸をカプセル化するリポソームである、請求項18記載の使用。
【手続補正書】
【提出日】平成17年10月3日(2005.10.3)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
有効量のペプチド銅錯体を含む、皮膚の色素過剰症を処置するための薬学的組成物。
【請求項２】
前記ペプチド銅錯体が、Ｌ‐アラニル‐Ｌ‐ヒスチジル‐Ｌ‐リジン：銅（ＩＩ）である、請求項１に記載の薬学的組成物。
【請求項３】
前記ペプチド銅錯体が、Ｌ‐バリル‐Ｌ‐ヒスチジル‐Ｌ‐リジン：銅（ＩＩ）である、請求項１に記載の薬学的組成物。
【請求項４】
前記ペプチド銅錯体が、グリシル‐Ｌ‐ヒスチジル‐Ｌ‐リジン：銅（ＩＩ）である、請求項１に記載の薬学的組成物。
【請求項５】
前記ペプチド銅錯体におけるペプチド対銅のモル比が、約１：１から約３：１の範囲である、請求項１に記載の薬学的組成物。
【請求項６】
前記ペプチド銅錯体におけるペプチド対銅のモル比が、約１：１から約２：１の範囲である、請求項１に記載の薬学的組成物。
【請求項７】
前記ペプチド銅錯体が、前記組成物の約０．０１重量％から約５重量％の範囲の濃度で存在する、請求項１に記載の薬学的組成物。
【請求項８】
前記ペプチド銅錯体が、前記組成物の約０．０２５重量％から約１重量％の範囲の濃度で存在する、請求項１に記載の薬学的組成物。
【請求項９】
前記ペプチド銅錯体が、前記組成物の約０．０５重量％から約０．５重量％の範囲の濃度で存在する、請求項１に記載の薬学的組成物。
【請求項１０】
前記ペプチド銅錯体が、該ペプチド銅錯体の皮膚領域への送達を補助することまたは前記組成物の安定性を高めることに適合した、リポソームもしくは微細スポンジ中にカプセル化されている、請求項１に記載の薬学的組成物。
【請求項１１】
前記ペプチド銅錯体が、イオン導入を介して該ペプチド銅錯体を皮膚領域へ送達するために適合した機器に組み込まれる、請求項１に記載の薬学的組成物。
【請求項１２】
前記組成物が、さらに不活性かつ生理的に受容可能なキャリアもしくは希釈剤を包含する、請求項１に記載の薬学的組成物。
【請求項１３】
前記不活性かつ生理的に受容可能なキャリアもしくは希釈剤が、水、生理食塩水、静菌生理食塩水、ワセリンを基礎にしたクリーム、薬学的に受容可能なゲル、短鎖アルコール、または短鎖グリコールである、請求項１２に記載の薬学的組成物。
【請求項１４】
前記組成物がさらに皮膚明色化剤を含む、請求項１に記載の薬学的組成物。
【請求項１５】
前記組成物がさらに日焼け防止剤を含む、請求項１に記載の薬学的組成物。
【請求項１６】
前記組成物がさらに皮膚コンディショニング剤を含む、請求項１に記載の薬学的組成物。
【請求項１７】
前記組成物がさらに皮膚保護剤を含む、請求項１に記載の薬学的組成物。
【請求項１８】
前記組成物がさらに皮膚軟化剤を含む、請求項１に記載の薬学的組成物。
【請求項１９】
前記組成物がさらに保湿剤を含む、請求項１に記載の薬学的組成物。
【請求項２０】
前記組成物が、さらに脂肪アルコール、脂肪酸、有機塩基、無機塩基、保存剤、ワックスエステル、ステロイドアルコール、トリグリセリドエステル、リン脂 質、多価アルコールエステル、脂肪アルコールエーテル、親水性ラノリン誘導体、親水性蜜蝋誘導体、ココアバターワックス、シリコン油、ｐＨ調整剤、セルロース誘導体、炭化水素油、またはこれらの混合物を含む、請求項１に記載の薬学的組成物。
【請求項２１】
前記組成物が、さらに乳化剤、界面活性剤、増粘剤、賦形剤またはこれらの混合物を含む、請求項１に記載の薬学的組成物。
【請求項２２】
前記組成物が、溶液、クリーム剤、ゲル、液体クリーム、ローション剤、またはオイルの形状をしている、請求項１に記載の薬学的組成物。
【請求項２３】
前記組成物が、さらにレチノール、レチノール誘導体、またはこれらの混合物を含む、請求項１に記載の薬学的組成物。
【手続補正書】
【提出日】平成17年11月11日(2005.11.11)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
組成物が５.０〜８.０の範囲のｐＨを有する、式Ｉ：
【化１】
2005511642.tif 000001
（式中、Ｍ+はＮａ+、Ｋ+またはＬｉ+である）の化合物および水性希釈剤を含む、医薬組成物。
【請求項２】
Ｍ+がＮａ+であり、そしてｐＨが６.０〜７.５である、請求項１に記載の医薬組成物。
【請求項３】
選択自由な製薬上許容される緩衝剤、選択自由な製薬上許容される保存剤、選択自由な製薬上許容される増量剤、および水性希釈剤をさらに含む、請求項１または２に記載の医薬組成物。
【請求項４】
式Ｉ：
【化２】
2005511642.tif 000002
（式中、Ｍ+はＮａ+、Ｋ+またはＬｉ+である）の化合物、水性希釈剤および製薬上許容される増量剤を含み、そして組成物が１.０を超えて１００未満の増量剤／式Ｉの化合物の
比を有する、医薬組成物。
【請求項５】
組成物が１を超えて１０未満の増量剤／式Ｉの化合物の比を有する、請求項１〜４の何れかに記載の医薬組成物。
【請求項６】
増量剤がショ糖であり、そして組成物が３のショ糖／式Ｉの化合物の比を有する、請求項５に記載の医薬組成物。
【請求項７】
選択自由な製薬上許容される緩衝剤、選択自由な製薬上許容される保存剤、および水性希釈剤をさらに含む、請求項４、５または６の何れかに記載の医薬組成物。
【請求項８】
保存剤がメチルパラベン、プロピルパラベン、ｍ−クレゾール、塩化ベンザルコニウム、塩化ベンゼトニウムまたはベンジルアルコール、またはその２種またはそれ以上の組み合わせである、請求項１〜７の何れかに記載の医薬組成物。
【請求項９】
保存剤が、（ａ）メチルパラベン、プロピルパラベンおよびベンジルアルコール；または（ｂ）メチルパラベンおよびｍ−クレゾールの何れか一方の組み合わせである、請求項８に記載の医薬組成物。
【請求項１０】
請求項１〜９の何れかに記載の医薬組成物の凍結乾燥により製造された式Ｉの化合物を含む医薬組成物。
【請求項１１】
イヌおよびネコにおける細菌感染に起因する状態の治療または予防用の医薬の製造のための式Ｉ：
【化３】
2005511642.tif 000003
（式中、Ｍ+はＮａ+、Ｋ+またはＬｉ+である）の化合物の使用。
【請求項１２】
Ｍ+がＮａ+である、請求項１１に記載の使用。
【請求項１３】
請求項１〜１０の何れかに記載の医薬組成物からなるイヌおよびネコにおける細菌感染に起因する状態を治療または予防するための医薬。
【請求項１４】
状態が皮膚、軟組織または尿路の細菌感染である、請求項１３に記載の医薬。
【請求項１５】
状態または感染がグラム陽性菌またはグラム陰性菌に起因するか、またはそれらが合併したものである、請求項１３または１４に記載の医薬。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００８８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００８８】
表５に示すように、処方物４および５（それぞれｐＨ５.１および６.０、表３から）は、許容される長期安定性を有していた（すなわち、２５℃で１８ヶ月後の分解は１０％未満である）。しかしながら、４.１未満またはそれと等しいｐＨを有する処方物は、製薬工業において医薬生成物にとって典型的に許容されない１０％を超える分解を示した。しかしながら、表４に示すように、クエン酸塩緩衝剤を利用した処方物の最適安定性は、約６.０〜約７.０のｐＨであった。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１０２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１０２】
実施例５
化合物Ｉのナトリウム塩およびメチルパラベン（１.８mg／mL）のＡＥＴ
化合物Ｉのナトリウム塩（８０mg／mL）およびメチルパラベン（１.８mg／mL）を２０mMクエン酸塩緩衝液中に含有する溶液について、ＡＥＴを行った。ＡＥＴの結果を表９に示す。この処方物は、全ての微生物に対してＵＳＰ基準を満たした（許容基準については表１４参照）。さらに、この処方物は、６および２４時間の時点での黄色ブドウ球菌を除き、全ての微生物に対して基準Ａを満たした。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１０４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１０４】
実施例６
化合物Ｉのナトリウム塩、メチルパラベン（１.８mg／mL）およびプロピルパラベン（０.２mg／mL）のＡＥＴ
化合物Ｉのナトリウム塩（８０mg／mL）、メチルパラベン（１.８mg／mL）およびプロ
ピルパラベン（０.２mg／mL）を２０mMクエン酸塩緩衝液中に含有する溶液について、Ｅ
ＰおよびＵＳＰ手順に従ってＡＥＴを行った。ＡＥＴの結果を表１０に示す。この処方物は、全ての微生物に対してＵＳＰ基準を満たした（許容基準については表１４参照）。さらに、この処方物は、６および２４時間の時点での黄色ブドウ球菌を除き、全ての微生物
に対してＥＰ基準Ａを満たした。
【手続補正書】
【提出日】平成17年9月26日(2005.9.26)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
チタンゼオライト及びパラジウムと担体を含む担持パラジウム触媒を含む触媒混合物の存在下に、溶媒中でオレフィン、水素及び酸素を反応させることを含むエポキシドの製造方法であって、該担持パラジウム触媒が臭素含有剤で前処理されていることを特徴とするエポキシドの製造方法。
【請求項２】
チタンゼオライトがチタンシリカライトである請求項１に記載のエポキシドの製造方法。
【請求項３】
チタンゼオライトがＴＳ−１である請求項１に記載のエポキシドの製造方法。
【請求項４】
担持触媒が０．０１〜１０質量％のパラジウムを含む請求項１に記載のエポキシドの製造方法。
【請求項５】
担体が、炭素、チタニア、ジルコニア、酸化ニオブ、シリカ、アルミナ、シリカ−アルミナ、酸化タンタル、酸化モリブデン、酸化タングステン、チタニア−シリカ、ジルコニア−シリカ、ニオビア−シリカ、及びこれらの混合物からなる群から選ばれる請求項１に記載のエポキシドの製造方法。
【請求項６】
溶媒が酸素含有溶媒である請求項１に記載のエポキシドの製造方法。
【請求項７】
酸素含有溶媒が、アルコール、エーテル、エステル、ケトン、水、及びこれらの混合物からなる群から選ばれる請求項６に記載のエポキシドの製造方法。
【請求項８】
オレフィンがＣ２〜Ｃ６オレフィンである請求項１の記載のエポキシドの製造方法。
【請求項９】
オレフィンがプロピレンである請求項８に記載のエポキシドの製造方法。
【請求項１０】
溶媒が緩衝剤を含む請求項１に記載のエポキシドの製造方法。
【請求項１１】
臭素含有剤が、臭化水素、臭化アンモニウム、臭化アルキルアンモニウム、臭化アルカリ金属及び臭化アルカリ土類金属からなる群から選ばれる請求項１に記載のエポキシドの製造方法。
【請求項１２】
チタンシリカライト及びパラジウムと担体を含む担持パラジウム触媒とを含む触媒混合物の存在下、水中でプロピレン、水素及び酸素を反応させることを含むエポキシドの製造方法であって、担持パラジウム触媒が、臭化水素、臭化アンモニウム、臭化アルキルアンモニウム、臭化アルカリ金属、及び臭化アルカリ土類金属からなる群から選ばれる臭素含有剤で前処理されていることを特徴とするエポキシドの製造方法。
【請求項１３】
チタンシリカライトがＴＳ−１である請求項１２に記載のエポキシドの製造方法。
【請求項１４】
担体が炭素、チタニア、ジルコニア、酸化ニオブ、シリカ、アルミナ、シリカ−アルミナ、酸化タンタル、酸化モリブデン、酸化タングステン、チタニア−シリカ、ジルコニア−シリカ、ニオビア−シリカ、及びこれらの混合物からなる群から選ばれる請求項１２に記載のエポキシドの製造方法。
【請求項１５】
水がアニオン及びカチオンを含む緩衝剤を含み、該アニオンがフォスフェート、カーボネート、アセテート、シトレート、ボレート、フタレート、シリケート及びアルミノシリケートからなる群から選ばれ、該カチオンがアンモニウム、アルキルアンモニウム、アルカリ金属及びアルカリ土類金属からなる群から選ばれる請求項１２に記載のエポキシドの製造方法。
【請求項１６】
触媒混合物及び臭化アルカリ金属又は臭化アルカリ土類金属化合物の存在下、溶媒中でオレフィン、水素及び酸素を反応させることを含むエポキシドの製造方法であって、該触媒混合物がチタンゼオライトと、パラジウムおよび炭素、チタニア、ジルコニア、酸化ニオブ、シリカ、アルミナ、シリカ−アルミナ、酸化タンタル、酸化モリブデン、酸化タングステン、チタニア−シリカ、ジルコニア−シリカ、ニオビア−シリカ、及びこれらの混合物からなる群から選ばれる担体を含む担持パラジウム触媒を含むことを特徴とするエポキシドの製造方法。
【請求項１７】
チタンゼオライトがチタンシリカライトである請求項１６に記載のエポキシドの製造方法。
【請求項１８】
溶媒が酸素含有溶媒である請求項１６に記載のエポキシドの製造方法。
【請求項１９】
酸素含有溶媒が、アルコール、エーテル、エステル、ケトン、水及びこれらの混合物からなる群から選ばれる請求項１８に記載のエポキシドの製造方法。
【請求項２０】
臭化アルカリ金属又は臭化アルカリ土類金属化合物が臭化セシウムである請求項１６に記載のエポキシドの製造方法。
【請求項２１】
オレフィンがＣ２〜Ｃ６オレフィンである請求項１６に記載のエポキシドの製造方法。
【請求項２２】
オレフィンがプロピレンである請求項２１に記載のエポキシドの製造方法。
【請求項２３】
溶媒が緩衝剤を含む請求項１６に記載のエポキシドの製造方法。
【手続補正書】
【提出日】平成17年8月15日(2005.8.15)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
アリールオレフィンの製造法において、
−一般式（Ｉ）
Ａｒ−［Ｘ］ｎ      （Ｉ）
［式中、
ｎは、１又は２を表し、かつ
Ａｒは、置換又は非置換の芳香族基を表し、かつ
Ｘは、その都度無関係に、塩素、臭素、ヨウ素又はスルホネートを表す］
の芳香族化合物を、
−パラジウム−触媒、
−少なくとも１種の立体的に要求の多い窒素塩基の存在下に、
−二重結合上に少なくとも１個の水素原子を有するオレフィンと、
−双極性非プロトン性溶剤の存在で
反応させることを特徴とする、アリールオレフィンの製造法。