(57)【要約】【課題】本発明は、エポキシ樹脂との相溶性に優れる、特定のアクリル樹脂を使用することで、接着力を損なわないエポキシ樹脂組成物の提供。【解決手段】  （Ａ）エポキシ樹脂  （Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤  及び  （Ｃ）液状アクリル樹脂を含有するエポキシ樹脂組成物であって、（Ｃ）アクリル樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）が２０００〜２０，０００であり、１分子あたりの反応性官能基当量が４００〜１０，０００ｇ／ｅｑであり、かつ該アクリル樹脂中の溶剤含有率が１質量％以下であるエポキシ樹脂組成物。【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）エポキシ樹脂
（Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤  及び
（Ｃ）液状アクリル樹脂
を含有するエポキシ樹脂組成物であって、（Ｃ）アクリル樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）が２，０００〜２０，０００であり、１分子あたりの反応性官能基当量が４００〜１０，０００ｇ／ｅｑであり、かつ該アクリル樹脂中の溶剤含有率が１質量％以下であるエポキシ樹脂組成物。
【請求項２】
（Ｃ）液状アクリル樹脂がエポキシ基、ヒドロキシル基、アルコキシ基、カルボキシ基及びカルボン酸無水物基から選ばれる１種以上の反応性官能基を有する請求項１記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項３】
（Ａ）エポキシ樹脂が、液状ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、液状ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、液状ナフタレン型エポキシ樹脂、液状アミノフェノール型エポキシ樹脂、液状水添ビスフェノール型エポキシ樹脂、液状脂環式エポキシ樹脂、液状アルコールエーテル型エポキシ樹脂及び液状フルオレン型エポキシ樹脂からなる群より選択される少なくとも１種の液状エポキシ樹脂である請求項１又は２記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項４】
（Ｃ）液状アクリル樹脂のＪＩＳ  Ｚ８８０３：２０１１記載の方法で測定した２５℃における粘度が１００ｍＰａ・ｓ〜５００Ｐａ・ｓである請求項１〜３のいずれか１項記載のエポキシ樹脂組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、エポキシ樹脂との相溶性に優れる、特定の液状アクリル樹脂を含むエポキシ樹脂組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、半導体関連材料の分野においては携帯電話やスマートフォン、超薄型の液晶やプラズマＴＶ、軽量ノート型パソコンなど、電子機器の小型化が進んでいる。これらに使用される電子部品は高密度集積化、さらには高密度実装化等が進んでいる。したがって、これら電子部品に用いられる樹脂材料は応力の関係から低膨張性や低弾性率化が求められている。
電子部品用途で広く用いられているエポキシ樹脂は高耐熱性や基材との高い密着性といった特徴を有しているが、固く脆いといった欠点を有している。
そこで、エポキシ樹脂組成物中にゴム成分であるアクリルゴムやシリコーンゴムやブタジエンゴムを添加することで、樹脂の弾性率を低下させ応力を低下させることが検討されている（特許文献１，２）。しかしながら、エポキシ樹脂中に粉末状のゴム成分を直接添加してしまうとゴム粒子同士の凝集により望むような特性が十分に得られないといった問題がある。
また、溶剤型のアクリル樹脂を添加することで組成物の応力を低下させることが検討されている（特許文献３）。しかしながら、溶剤型のアクリル樹脂を添加することで溶剤を除去する工程が必要となり、また封止材用途では封止樹脂層にある程度の厚みが必要なため、完全に溶剤が除去できずに残存してしまうため、接着力に悪影響を及ぼすという欠点がある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０１４−０９５０６３号公報
【特許文献２】特開２０１４−０２８９３２号公報
【特許文献３】特開２０１６−００６２０５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
従って、本発明は、エポキシ樹脂が元来有する高耐熱性や基材との高い密着性を維持しながら、低応力化を実現できるエポキシ樹脂組成物を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
斯かる実状に鑑み、本発明者は、鋭意研究を行った結果、下記エポキシ樹脂組成物が上記目的を達成することを見出し、本発明を完成した。
即ち、本発明は、下記のエポキシ樹脂組成物を提供するものである。
【０００６】
〔１〕
（Ａ）エポキシ樹脂
（Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤  及び
（Ｃ）液状アクリル樹脂
を含有するエポキシ樹脂組成物であって、（Ｃ）アクリル樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）が２，０００〜２０，０００であり、１分子あたりの反応性官能基当量が４００〜１０，０００ｇ／ｅｑであり、かつ該アクリル樹脂中の溶剤含有率が１質量％以下であるエポキシ樹脂組成物。
【０００７】
〔２〕
（Ｃ）液状アクリル樹脂がエポキシ基、ヒドロキシル基、アルコキシ基、カルボキシ基及びカルボン酸無水物基から選ばれる１種以上の反応性官能基を有する〔１〕記載のエポキシ樹脂組成物。
【０００８】
〔３〕
（Ａ）エポキシ樹脂が、液状ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、液状ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、液状ナフタレン型エポキシ樹脂、液状アミノフェノール型エポキシ樹脂、液状水添ビスフェノール型エポキシ樹脂、液状脂環式エポキシ樹脂、液状アルコールエーテル型エポキシ樹脂、液状環状脂肪族型エポキシ樹脂及び液状フルオレン型エポキシ樹脂からなる群より選択される少なくとも１種の液状エポキシ樹脂である〔１〕又は〔２〕記載のエポキシ樹脂組成物。
【０００９】
〔４〕
（Ｃ）液状アクリル樹脂のＪＩＳ  Ｚ８８０３：２０１１記載の方法で測定した２５℃における粘度が１００ｍＰａ・ｓ〜５００Ｐａ・ｓである〔１〕〜〔３〕のいずれか１項記載のエポキシ樹脂組成物。
【発明の効果】
【００１０】
本発明の樹脂組成物は、エポキシ樹脂との相溶性に優れ、溶剤含有率が低いアクリル樹脂を使用することで、接着力を損なうことなく、低弾性率化が実現されたものである。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
以下、本発明のエポキシ樹脂組成物について詳細に説明する。
【００１２】
（Ａ）エポキシ樹脂
（Ａ）エポキシ樹脂は、本発明の主成分であり、一般に市販されているものを使用することができる。
例えば、液状の、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦノボラック型エポキシ樹脂、スチルベン型エポキシ樹脂、トリアジン骨格含有エポキシ樹脂、フルオレン骨格含有エポキシ樹脂、トリスフェノールメタン型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、キシリレン型エポキシ樹脂、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、アミノフェノール型エポキシ樹脂、水添ビスフェノール型エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、アルコールエーテル型エポキシ樹脂等が挙げられる。また、多官能フェノール類及びアントラセン等の多環芳香族類のジグリシジルエーテル化合物も挙げられる。さらに上記例示した（Ａ）成分にリン化合物を導入したリン含有エポキシ樹脂等が挙げられる。これらは１種又は２種以上を混合して使用してもよい。
（Ａ）エポキシ樹脂は、本発明組成物中、３０〜７０質量％含有することが好ましく、特に、３０〜６０質量％含有することが好ましく、更に、３５〜６０質量％含有することが好ましい。
【００１３】
（Ｂ）成分のエポキシ樹脂硬化剤は、（Ａ）エポキシ樹脂を硬化するものであればよく、例えば、アミン系硬化剤、フェノール系硬化剤、酸無水物系硬化剤等が挙げられる。
アミン系硬化剤としては、３，３’−ジエチル−４，４’−ジアミノジフェニルメタン、３，３’，５，５’−テトラメチル−４，４’−ジアミノジフェニルメタン、３，３’，５，５’−テトラエチル−４，４’−ジアミノジフェニルメタン等の芳香族ジアミノジフェニルメタン化合物、２，４−ジアミノトルエン、１，４−ジアミノベンゼン、１，３−ジアミノベンゼン等が挙げられ、これらは１種単独で又は２種以上を併用して用いることができる。
【００１４】
（Ａ）成分中のエポキシ基に対するアミン系硬化剤中の全アミノ基の比は、０．７〜１．２が好ましく、０．７〜１．１がより好ましく、０．８５〜１．０５がさらに好ましい。この比が０．７未満では未反応のエポキシ基が残存することで、硬化物のガラス転移温度が低下し、更に密着性が低下するおそれがある。一方、この比が１．２を超えると硬化物が硬く脆くなり、リフロー時又は温度サイクル試験時にクラックが発生するおそれがある。
【００１５】
フェノール系硬化剤としては、例えば、フェノールノボラック樹脂、ナフタレン環含有フェノール樹脂、アラルキル型フェノール樹脂、トリフェノールアルカン型フェノール樹脂、ビフェニル骨格含有アラルキル型フェノール樹脂、ビフェニル型フェノール樹脂、脂環式フェノール樹脂、複素環型フェノール樹脂、ナフタレン環含有フェノール樹脂、レゾルシノール型フェノール樹脂、アリル基含有フェノール樹脂、ビスフェノールＡ型樹脂及びビスフェノールＦ型樹脂等のビスフェノール型フェノール樹脂等が挙げられ、これらを１種単独で又は２種以上を併用して用いることができる。
硬化剤としてフェノール樹脂が用いられる場合、（Ａ）成分中のエポキシ基に対して、硬化剤中に含まれるフェノール性水酸基の比は、０．５〜１．５が好ましく、０．８〜１．２がより好ましい。
【００１６】
酸無水物系硬化剤としては、例えば、３，４−ジメチル−６−（２−メチル−１−プロペニル）−１，２，３，６−テトラヒドロ無水フタル酸、１−イソプロピル−４−メチル−ビシクロ［２．２．２］オクト−５−エン−２，３−ジカルボン酸無水物、メチルテトラヒドロ無水フタル酸、メチルヘキサヒドロ無水フタル酸、ヘキサヒドロ無水フタル酸、無水メチルハイミック酸、ピロメリット酸二無水物、マレイン化アロオシメン（マレイン酸無水物とアロオシメンとのDiels-Alder反応付加物）、ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物、ジフェニル−３，３’，４，４’−テトラカルボン酸二無水物、（３，４−ジカルボキシフェニル）エーテル二無水物、ビス（３，４―ジカルボキシフェニル）メタン二無水物、２，２−ビス（３，４−ジカルボキシフェニル）プロパン二無水物等が挙げられ、これらは１種単独で又は２種以上を併用して用いることができる。
【００１７】
酸無水物系硬化剤が用いられる場合、（Ａ）成分中のエポキシ基に対する硬化剤中の酸無水物基（−ＣＯ−Ｏ−ＣＯ−）のモル比は、０．５〜１．５であることが好ましく、０．８〜１．２がより好ましい。前記比が０．５未満では、未反応のエポキシ基が残存することで、硬化物のガラス転移温度が低下し、更に密着性も低下するおそれがある。前記比が１．５を超えると、硬化物が硬く脆くなるためリフロー時又は温度サイクル試験時にクラックが発生するおそれがある。
【００１８】
（Ｃ）液状アクリル樹脂
該液状アクリル樹脂のポリスチレン換算の重量平均分子量は、２，０００〜２０，０００、好ましくは２，０００〜９，０００である。重量平均分子量が上記下限値より小さい場合は、硬化物の低弾性化や耐クラック性の向上の効果が得られにくく、また反応性官能基がアクリル樹脂中に導入されていない場合があり、（Ｃ）成分の液状アクリル樹脂と他の成分との反応が不十分となり、信頼性が低下する場合がある。一方、重量平均分子量が２０，０００を超えると、エポキシ樹脂への相溶性が大きく低下することがある。なお、本願において重量平均分子量とは、以下の条件で測定したものである。
［ＧＰＣ測定条件］
展開溶媒：テトラヒドロフラン
流速：０．６ｍＬ／ｍｉｎ
カラム：ＴＳＫ  Ｇｕａｒｄｃｏｌｕｍｎ  ＳｕｐｅｒＨ−Ｌ
ＴＳＫｇｅｌ  ＳｕｐｅｒＨ４０００（６．０ｍｍＩ．Ｄ．×１５ｃｍ×１）
ＴＳＫｇｅｌ  ＳｕｐｅｒＨ３０００（６．０ｍｍＩ．Ｄ．×１５ｃｍ×１）
ＴＳＫｇｅｌ  ＳｕｐｅｒＨ２０００（６．０ｍｍＩ．Ｄ．×１５ｃｍ×２）
（いずれも東ソー社製）
カラム温度：４０℃
試料注入量：２０μＬ  （試料濃度：０．５質量％−テトラヒドロフラン溶液）
検出器：示差屈折率計（ＲＩ）
【００１９】
（Ｃ）成分の液状アクリル樹脂は、エポキシ基、ヒドロキシル基、アルコキシ基、カルボキシ基及びカルボン酸無水物基から選ばれる１種以上の反応性官能基を有するものが好ましい。
（Ｃ）成分の液状アクリル樹脂は、例えば、反応性官能基含有アクリル系単量体及びスチレン系単量体を含有する単量体混合物を重合するか、或いは反応性官能基含有アクリル系単量体、スチレン系単量体及びその他のビニル系単量体を含有する単量体混合物を重合して得られる。
【００２０】
反応性官能基含有アクリル系単量体としては、エポキシ基含有アクリル系単量体が挙げられ、具体的には、例えば（メタ）アクリル酸グリシジルやシクロヘキセンオキシド構造を有する（メタ）アクリル酸エステル、（メタ）アクリルグリシジルエーテル等が挙げられる。エポキシ基含有アクリル系単量体として好ましいものは、反応性の高い（メタ）アクリル酸グリシジルである。さらに、反応性官能基含有アクリル系単量体としては、アルコキシ基含有アクリル系単量体として、（メタ）アクリル酸メトキシエチル等の（メタ）アクリル酸アルコキシアルキルエステル及びヒドロキシル基含有アクリル系単量体として、（メタ）アクリル酸ヒドロキシアルキルエステル等も挙げられる。
スチレン系単量体は、例えばスチレン、α−メチルスチレン等が挙げられる。
【００２１】
その他のビニル系単量体としては、例えば、（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸プロピル、（メタ）アクリル酸ブチル、（メタ）アクリル酸２−エチルヘキシル、（メタ）アクリル酸シクロヘキシル、（メタ）アクリル酸ステアリル等の炭素数が１〜２２のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸アルキルエステル、（メタ）アクリル酸ポリアルキレングリコールエステル、（メタ）アクリル酸ジアルキルアミノアルキルエステル、（メタ）アクリル酸ベンジルエステル、（メタ）アクリル酸フェノキシアルキルエステル、（メタ）アクリル酸イソボルニルエステル、（メタ）アクリル酸アルコキシシリルアルキルエステル等が挙げられる。また、（メタ）アクリルアミド；（メタ）アクリルジアルキルアミド；酢酸ビニル等のビニルエステル類；ビニルエーテル類；（メタ）アリルエーテル類の芳香族系ビニル系単量体；エチレン、プロピレン等のα−オレフィンモノマーもその他のビニル系単量体として挙げられる。これらは、一種又は二種以上を適宜選択して用いることができる。
【００２２】
（Ｃ）液状アクリル樹脂の１分子当たりの反応性官能基当量は、４００〜１０，０００ｇ／ｅｑであり、好ましくは４５０〜５，０００ｇ／ｅｑ、更に好ましくは５００〜３，０００ｇ／ｅｑである。反応性官能基当量が４００ｇ／ｅｑ未満だと、硬化物の架橋密度が上がりすぎることにより、低弾性化などの期待される効果が得られにくく、１０，０００ｇ／ｅｑを超えると反応性が低下するため、未反応樹脂が系中に残存してしまう問題を生じやすい。
また、（Ｃ）液状アクリル樹脂は、その溶剤含有率が１質量％以下、好ましくは０．１〜０．５質量％である。溶剤含有率が１質量％を超えると、硬化中のボイドの原因となるため好ましくない。また、（Ｃ）液状アクリル樹脂に含有され得る溶剤の例としては、メチルエチルケトン、トルエン、シクロヘキサノン、シクロペンタノン等が挙げられる。
さらに、（Ｃ）液状アクリル樹脂は、ＪＩＳ  Ｚ８８０３：２０１１記載の方法で測定した２５℃における粘度が１００ｍＰａ・ｓ〜５００Ｐａ・ｓであるものが好ましく、１，０００ｍＰａ・ｓ〜５０Ｐａ・ｓであるものがさらに好ましい。この範囲内であれば、（Ｃ）液状アクリル樹脂がエポキシ樹脂及びエポキシ樹脂硬化剤へ相溶しやすくなるため、好ましく用いられる。
（Ｃ）液状アクリル樹脂の配合量は、本発明組成物中、５〜５０質量％含有することが好ましく、特に、５〜３０質量％含有することが好ましく、更に、１０〜３０質量％含有することが好ましい。
【００２３】
（Ｄ）その他の添加剤
本発明のエポキシ樹脂組成物は、上記（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）成分の所定量を配合することによって得られるが、（Ｄ）成分としてその他の添加剤を必要に応じて本発明の目的、効果を損なわない範囲で添加することができる。かかる添加剤としては、無機充填材、硬化促進剤、重合開始剤、離型剤、難燃剤、イオントラップ剤、酸化防止剤、接着付与剤、低応力剤、着色剤、カップリング剤等が挙げられる。
【００２４】
無機充填材は、エポキシ樹脂組成物の硬化物の熱膨張率低下や耐湿信頼性向上のために添加される。該無機充填材としては、例えば、溶融シリカ、結晶性シリカ、クリストバライト等のシリカ類、アルミナ、窒化珪素、窒化アルミニウム、ボロンナイトライド、酸化チタン、ガラス繊維、酸化マグネシウム等が挙げられる。これらの無機充填材の平均粒径や形状は、用途に応じて選択することができる。なかでも球状アルミナ、球状溶融シリカ、ガラス繊維等が好ましい。
【００２５】
硬化促進剤は、エポキシ樹脂組成物の硬化反応を促進させるものであれば特に制限されない。該硬化促進剤としては、例えばトリフェニルホスフィン、トリブチルホスフィン、トリ（ｐ−メチルフェニル）ホスフィン、トリ（ノニルフェニル）ホスフィン、トリフェニルホスフィン・トリフェニルボラン、テトラフェニルホスフィン・テトラフェニルボレートなどのリン系化合物、トリエチルアミン、ベンジルジメチルアミン、α−メチルベンジルジメチルアミン、１，８−ジアザビシクロ［５．４．０］ウンデセン−７などの第３級アミン化合物、２−メチルイミダゾール、２−エチル４−メチルイミダゾール、２−フェニルイミダゾール、２−フェニル−４−メチルイミダゾールなどのイミダゾール化合物等が挙げられる。
【００２６】
離型剤は、金型からの離型性を向上させるために添加される。該離型剤としては、例えば、カルナバワックス、ライスワックス、キャンデリラワックス、ポリエチレン、酸化ポリエチレン、ポリプロピレン、モンタン酸、モンタン酸と飽和アルコール（２−（２−ヒドロキシエチルアミノ）エタノール、エチレングリコール、グリセリン等）とのエステル化合物であるモンタンワックス、ステアリン酸、ステアリン酸エステル、ステアリン酸アミド等公知のものを全て使用することができる。
【００２７】
難燃剤は、難燃性を付与するために添加される。該難燃剤は公知のものを全て使用することができ、特に制限されない。該難燃剤としては、例えば、ホスファゼン化合物、シリコーン化合物、モリブデン酸亜鉛担持タルク、モリブデン酸亜鉛担持酸化亜鉛、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、酸化モリブデン等が挙げられる。
【００２８】
イオントラップ剤は、エポキシ樹脂組成物中に含まれるイオン不純物を捕捉し、熱劣化及び吸湿劣化を防ぐために添加される。イオントラップ剤は公知のものを全て使用することができ、特に制限されない。イオントラップ剤としては、例えば、ハイドロタルサイト類、水酸化ビスマス化合物、希土類酸化物等が挙げられる。
（Ｄ）成分の配合量はエポキシ樹脂組成物の用途により異なるが、エポキシ樹脂組成物全体の１０質量％以上９０質量％以下の量が好ましい。
【００２９】
［エポキシ樹脂組成物の製造方法］
本発明のエポキシ樹脂組成物は、例えば、以下に記載されるような方法で製造することができる。
例えば（Ａ）エポキシ樹脂と（Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤と（Ｃ）液状アクリル樹脂とを、同時に又は別々に必要に応じて加熱処理を行いながら混合、撹拌、溶解及び／又は分散させることにより、（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）成分の混合物を得る。（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）成分の混合物に無機充填材、硬化促進剤、離型剤、難燃剤及びイオントラップ剤の（Ｄ）成分のその他の添加剤のうち少なくとも１種を添加して混合してもよい。（Ａ）〜（Ｄ）の各成分は一種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
混合物を作製するときには、必要により加熱処理を加えながら、撹拌、溶融、混合、分散させることにより得ることができる。これらの混合、撹拌、分散等の装置としては、特に限定されるものではないが、撹拌、加熱装置を備えたライカイ機、３本ロールミル、ボールミル、プラネタリーミキサー、ビーズミル等を使用することができる。また、これら装置を適宜組み合わせて使用してもよい。
【実施例】
【００３０】
以下、実施例及び比較例を挙げて、本発明をより具体的に説明する。本発明は下記の実
施例に限定されるものではない。
【００３１】
実施例１〜８、比較例１〜６
下記に示す各成分を表１に示す組成でプラネタリーミキサーを用いて２５℃で混合後、３本ロールミルを使用し混練し、混合してエポキシ樹脂組成物を調製した。
なお、表１中、量は質量部を示す。分子量は上記測定方法による重量平均分子量（Ｍｗ）である。
調製した組成物について、下記評価方法により、評価した。結果を表１に示す。
【００３２】
（Ａ）エポキシ樹脂
（Ａ１）ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エピコート８２８：三菱化学社製）
（Ａ２）アミノフェノール型３官能エポキシ樹脂（ｊＥＲ６３０：三菱化学社製）
（Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤
（Ｂ１）アリルフェノール型フェノール樹脂（ＭＥＨ−８０００Ｈ：明和化成社製）
（Ｂ２）酸無水物硬化剤（リカシッドＭＨ：新日本理化社製）
（Ｂ３）３，３’−ジエチル−４，４’−ジアミノジフェニルメタン（カヤハードＡＡ：日本化薬株式会社製）
（Ｃ）
液状アクリル樹脂
（Ｃ１）エポキシ基含有アクリル樹脂（ＵＧ−４０１０：東亞合成社製、分子量２，９００、粘度３，７００ｍＰａ．ｓ、エポキシ当量１，３８０ｇ/ｅｑ、溶剤含有率０．５質量％）
（Ｃ２）カルボキシル基含有アクリル樹脂（ＣＢ３０６０：綜研化学社製、分子量３，０００、粘度１，０００ｍＰａ．ｓ、カルボキシ当量１，５００ｇ/ｅｑ、溶剤含有率０．５質量％）
（Ｃ３）ヒドロキシル基含有アクリル樹脂（ＵＴ−１００１：綜研化学社製、分子量３，５００、粘度８，０００ｍＰａ．ｓ、ヒドロキシ当量１，４００ｇ/ｅｑ、溶剤含有率０．５質量％）
（Ｃ４）エポキシ基含有アクリル樹脂（ＳＧ−Ｐ３：ナガセケムテックス社製、分子量８５０，０００、粘度６，０００ｍＰａ．ｓ、エポキシ当量４，８００ｇ/ｅｑ、溶剤含有率８５質量％）
粒子状アクリル樹脂
（Ｃ５）平均粒径２．０μｍエポキシ基変性アクリル樹脂（品名：Ｆ−３０１：アイカ工業社製）
（Ｃ６）平均粒径２．０μｍアクリル樹脂（分子量３００，０００、品名：Ｆ−３２０：アイカ工業社製）
（Ｄ）その他の成分
（Ｄ１）：２−エチル−４−メチルイミダゾール（四国化成社製）
【００３３】
［評価］
評価に用いる試験片は、実施例１〜８、比較例１〜６に関して１００℃×１時間、さらに１５０℃×４時間で成型し作製した。
（１）粘度
ＪＩＳ  Ｚ８８０３：２０１１記載の方法に準じ、２５℃の測定温度で、Ｅ型粘度計を用いて、試料をセットして２分後の値を測定した。
（２）曲げ弾性率、曲げ強さ、たわみ量
ＪＩＳ  Ｋ６９１１：２００６に準じ、上記硬化条件で作製した硬化物を用い測定した。
（３）吸水率
上記硬化条件にて作製した直径５０×厚さ３ｍｍの円盤状硬化物を、プレッシャークッカーにて１２１℃、２．０３×１０5Ｐａの飽和水蒸気下で９６時間曝露した後の該円盤状硬化物の重量増加率を吸水率とした。
（４）接着力の測定
１０×１０ｍｍの大きさのＣｕリードフレームに対して、本願発明のエポキシ樹脂組成物を塗布し、その上にシリコンチップを載置後、上記硬化条件にてエポキシ樹脂組成物を硬化させることで接着試験用試験片を作製した。試験片をボンドテスターＤＡＧＥ−ＳＥＲＩＥＳ−４０００ＰＸＹ（ＤＡＧＥ社製）を用いて、室温（２５℃）でのせん断接着力を測定した。なお、試験片のフレームと樹脂の接着面積は１０ｍｍ2であった。
【００３４】
【表１】
2017226824.tif 000002