(57)【要約】【課題】高電界駆動時の発熱を抑制することができ、電力効率が良好な圧電セラミック、この圧電セラミックを使用した圧電トランスや圧電アクチュエータ等のハイパワーデバイスに適した各種圧電セラミック電子部品、及び上記圧電セラミックの製造方法を実現する。【解決手段】ＰＺＴ系のペロブスカイト型化合物を含有し、結晶粒子２が、ドメインウォール３３によって複数のドメイン３６に領域分割されると共に、結晶粒子２は、固有のドメインサイズＬを有し、ドメインサイズＬが１００ｎｍ以下の結晶粒子が、面積比率で３０％以上存在する。焼成工程は、分極処理後において１００ｎｍ以下のドメインサイズを有する結晶粒子が面積比率で３０％以上となるように、第１の所定温度で短時間焼成した後、第１の所定温度より低い第２の所定温度で長時間焼成する。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくともＰｂ、Ｚｒ、及びＴｉを含むペロブスカイト型化合物を含有し、
結晶粒子が、ドメインウォールによって複数のドメインに領域分割されると共に、前記結晶粒子は、固有のドメインサイズを有し、
前記ドメインサイズが１００ｎｍ以下の結晶粒子が、面積比率で３０％以上存在することを特徴とする圧電セラミック。
【請求項２】
同一方位に整列された一群の前記ドメインウォールでドメインウォール群が形成されると共に、
前記固有のドメインサイズは、前記ドメインウォール群に属するドメインウォールの個数に基づいて決定されることを特徴とする請求項１記載の圧電セラミック。
【請求項３】
同一方位に整列された一群の前記ドメインウォールでドメインウォール群が形成されると共に、
前記結晶粒子は、方位が異なる複数の前記ドメインウォール群を有し、
前記固有のドメインサイズは、前記複数のドメインウォール群のうち、面積比率が最大のドメインウォール群に属するドメインウォールの個数に基づいて決定されることを特徴とする請求項１記載の圧電セラミック。
【請求項４】
前記結晶粒子は、平均粒径が１μｍ以下であることを特徴とする請求項１乃至請求項３のいずれかに記載の圧電セラミック。
【請求項５】
Ｍｎ及びＮｂの中から選択された少なくとも１種の元素が含有されていることを特徴とする請求項１乃至請求項４のいずれかに記載の圧電セラミック。
【請求項６】
圧電体と内部電極とが交互に積層された積層焼結体を有し、
前記圧電体が、請求項１乃至請求項５のいずれかに記載の圧電セラミックで形成されていることを特徴とする圧電セラミック電子部品。
【請求項７】
圧電体が入力領域と出力領域とを有し、前記入力領域に供給された電圧信号を変圧して前記出力領域から出力する圧電セラミック電子部品であって、
前記圧電体が、請求項１乃至請求項５記載の圧電セラミックで形成されていることを特徴とする圧電セラミック電子部品。
【請求項８】
前記入力領域及び前記出力領域の少なくともいずれか一方は、前記圧電体と内部電極とが交互に積層された積層構造を有していることを特徴とする請求項７記載の圧電セラミック電子部品。
【請求項９】
前記入力領域及び前記出力領域は、いずれも前記圧電体と内部電極とが交互に積層された積層構造を有すると共に、
前記内部電極の電極間距離が、前記入力領域と前記出力領域とで異なることを特徴とする請求項７記載の圧電セラミック電子部品。
【請求項１０】
少なくともＰｂ化合物、Ｚｒ化合物、及びＴｉ化合物を含むセラミック素原料を調合し、仮焼してセラミック原料粉末を作製する原料粉末作製工程と、
前記セラミック原料粉末に成形加工を施し、セラミック成形体を作製する成形体作製工程と、
前記セラミック成形体を焼成し、結晶粒子の集合体で形成された焼結体を得る焼成工程と、
前記焼結体に分極処理を施す分極工程とを含み、
前記焼成工程は、前記分極処理後において１００ｎｍ以下のドメインサイズを有する結晶粒子が面積比率で３０％以上となるように、第１の所定温度で短時間焼成した後、前記第１の所定温度より低い第２の所定温度で長時間焼成することを特徴とする圧電セラミックの製造方法。
【請求項１１】
前記結晶粒子の平均粒径を１μｍ以下に形成することを特徴とする請求項１０記載の圧電セラミックの製造方法。
【請求項１２】
前記焼成工程は、前記第１の所定温度に急速に昇温させ、前記第１の所定温度から前記第２の所定温度に急速の降温させることを特徴とする請求項１０又は請求項１１記載の圧電セラミックの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は圧電セラミック、圧電セラミック電子部品、及び圧電セラミックの製造方法に関し、より詳しくは圧電トランスや圧電アクチュエータ等のハイパワーデバイス用途に適した圧電セラミック、該圧電セラミックを使用した各種圧電セラミック電子部品、及び上記圧電セラミックの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、圧電セラミック電子部品は、様々な技術分野に使用されており、トランス、マイクロブロア、超音波モータ、霧化モジュールなどの共振大変位駆動型のハイパワーデバイスに広く使用されている。
【０００３】
また、この種の圧電セラミック電子部品に使用されるセラミック材料としては、良好な圧電特性を有するチタン酸ジルコン酸鉛（以下、「ＰＺＴ」という。）が広く使用されている。
【０００４】
ところで、上記したハイパワーデバイスでは、駆動時の発熱が更なる発熱を招き、温度制御が困難になるいわゆる熱暴走が生じ易く、このため圧電セラミック電子部品には高い機械的品質係数Ｑｍが求められる。圧電セラミック電子部品は、機械的品質係数Ｑｍが高いほどエネルギー損失が少なく、機械的品質係数Ｑｍが低いほどエネルギー損失が大きいことが知られている。そして、熱暴走により生じる熱エネルギーは、エネルギー損失となって外部に放出されることから、圧電セラミック電子部品は、機械的品質係数Ｑｍを高くしてエネルギー損失を低減することが求められる。
【０００５】
特に、圧電トランスでは、駆動時の発熱が、熱暴走の惹起のみならず周辺回路にも影響を及ぼし、このためデバイス特性の低下を招くおそれがある。したがって、駆動時の発熱を極力抑制できるように高電界駆動時の消費電力を低減することが求められる。
【０００６】
そして、特許文献１には、組成式を（ＰｂｕＡ1-u）ｖ｛（Ｓｂ1/2Ｎｂ1/2）ｘＴｉｙＺｒｚ｝2-vＯ３（ただし、ｘ＋ｙ＋ｚ=１、０．８４≦ｕ≦０．９９、０．９５≦ｖ≦１．０５、０．０１≦ｘ≦０．２０、０．３８≦ｙ≦０．５９、０．３２≦ｚ≦０．５０）と表したとき、記号Ａが｛Ｌａ，Ｎｄ，Ｐｒ，Ｂｉ｝からなる群（Ａ）から選ばれた少なくとも一種の成分であり、ＭｎＯ２に換算して０．５〜２モル％のＭｎ化合物を添加する圧電磁器組成物が提案されている。
【０００７】
特許文献１では、ＰＺＴ系の圧電磁器組成物が上記成分組成を有することにより、高電界駆動させても機械的品質係数の低下が抑制された全波長（λ）モードで励振する圧電トランスが記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２０００−１６９２２４号公報（請求項１、段落[００４６]、[０１１８]等）
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
ところで、特許文献１のような圧電トランスの場合、出力特性と素子サイズとの間には相関関係があり、出力特性は素子サイズが大きくなると向上し、素子サイズが小さくなると低下することが知られている。
【００１０】
一方、近年では、スマートフォンやタブレット端末等のモバイル端末及びその周辺機器の更なる小型化・高性能化が要請されており、素子を小型化しても良好な出力特性を確保することが求められている。例えば、スマートフォンで５Ｗ、タブレット端末で１０Ｗ程度の伝送能力が必要とされている。
【００１１】
しかしながら、特許文献１記載の圧電トランスを上述した小型のモバイル端末や周辺機器に内蔵させようとした場合、素子サイズも小さくしなければならず、このため出力特性が低下して１Ｗ以下の伝送能力しか得られず、十分な電力効率を有する圧電トランスを得るのが困難である。
【００１２】
また、この種の圧電トランスでは、大きな振動速度で高電界駆動させる必要があり、そのような場合であっても消費電力を極力低減して発熱を抑制する必要がある。
【００１３】
本発明はこのような事情に鑑みなされたものであって、高電界駆動時の発熱を抑制することができ、電力効率が良好な圧電セラミック、この圧電セラミックを使用した圧電トランスや圧電アクチュエータ等のハイパワーデバイスに適した各種圧電セラミック電子部品、及び上記圧電セラミックの製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１４】
本発明者は、上記目的を達成するためにＰＺＴ系材料を使用し鋭意研究を行ったところ、高電界駆動時の発熱を抑制するためには、分極処理後に形成される結晶粒子のドメインを微細化するのが効果的であることが分かった。
【００１５】
そこで、本発明者が更に鋭意研究を重ねたところ、ドメインサイズが１００ｎｍ以下の結晶粒子の面積比率が３０％以上となるようにドメインを微細化することにより、高い機械的品質係数Ｑｍを確保することができ、これにより高電界駆動時の消費電力を低減できて発熱を抑制でき、かつ良好な電力効率を有する高出力の圧電セラミックを得ることができるという知見を得た。
【００１６】
本発明はこのような事情に鑑みなされたものであって、本発明に係る圧電セラミックは、少なくともＰｂ、Ｚｒ、及びＴｉを含むペロブスカイト型化合物を含有し、結晶粒子は、ドメインウォールによって複数のドメインに領域分割されると共に、前記結晶粒子毎に固有のドメインサイズを有し、前記ドメインサイズが１００ｎｍ以下の結晶粒子が、面積比率で３０％以上存在することを特徴としている。
【００１７】
また、本発明の圧電セラミックは、同一方位に整列された一群の前記ドメインウォールでドメインウォール群が形成されると共に、前記固有のドメインサイズは、前記ドメインウォール群に属するドメインウォールの個数に基づいて決定されるのが好ましい。
【００１８】
さらに、本発明の圧電セラミックは、同一方位に整列された一群の前記ドメインウォールでドメインウォール群が形成されると共に、前記結晶粒子は、方位が異なる複数の前記ドメインウォール群を有し、前記固有のドメインサイズは、前記複数のドメインウォール群のうち、面積比率が最大のドメインウォール群に属するドメインウォールの個数に基づいて決定されるが好ましい。
【００１９】
また、本発明者が鋭意研究を行ったところ、高電界駆動時の発熱と結晶粒子の平均粒径との間にも相関関係があり、結晶粒子の平均粒径が１μｍ以下になると、ドメインを微細化した場合と同様の効果が得られることが分かった。  
【００２０】
すなわち、本発明の圧電セラミックは、前記結晶粒子は、平均粒径が１μｍ以下であるのが好ましい。
【００２１】
尚、結晶粒子の平均粒径は、いわゆるインタセプト法で測定することができる。
【００２２】
また、より良好な圧電特性を得る観点からは、圧電セラミック中にＭｎ、Ｎｂ、Ｓｂ等を含有するのも好ましい。
【００２３】
すなわち、本発明の圧電セラミックは、Ｍｎ及びＮｂの中から選択された少なくとも１種の元素が含有されているのが好ましい。
【００２４】
また、本発明に係る圧電セラミック電子部品は、圧電体と内部電極とが交互に積層された積層焼結体を有し、前記圧電体が、上述した圧電セラミックで形成されていることを特徴としている。
【００２５】
これにより高い機械的品質係数Ｑｍを確保できるので、高電界駆動時の発熱を抑制できる圧電セラミック電子部品としての圧電共振子や圧電アクチュエータを得ることができる。
【００２６】
また、本発明に係る圧電セラミック電子部品は、圧電体が入力領域と出力領域とを有し、前記入力領域に供給された電圧信号を変圧して前記出力領域から出力する圧電セラミック電子部品であって、前記圧電体が、上述した圧電セラミックで形成されていることを特徴としている。
【００２７】
これにより高い機械的品質係数Ｑｍを確保できることから、高電界駆動時の発熱を抑制でき、電力効率が良好な圧電セラミック電子部品としての圧電トランスを得ることができる。
【００２８】
また、本発明の圧電セラミック電子部品は、前記入力領域及び前記出力領域の少なくともいずれか一方は、前記圧電体と内部電極とが交互に積層された積層構造を有するのが好ましい。
【００２９】
これにより、例えば、入力領域が積層構造を有し、出力領域が単層構造を有する圧電トランスを得ることができる。
【００３０】
また、本発明の圧電セラミック電子部品は、前記入力領域及び前記出力領域は、いずれも前記圧電体と内部電極とが交互に積層された積層構造を有し、前記内部電極の電極間距離が、前記入力領域と前記出力領域とで異なるのも好ましい。
【００３１】
これにより入力領域及び出力領域の双方が積層構造を有する圧電トランスを有する圧電トランスを得ることができる。
【００３２】
また、本発明者は製造方法について試行錯誤を繰り返したところ、焼成工程において、高温の第１の所定温度で短時間焼成した後、前記第１の所定温度より低い第２の所定温度で長時間焼成することにより、ドメインサイズが１００ｎｍ以下の結晶粒子が３０％以上となるように結晶粒子のドメインを微細化できることが分かった。
【００３３】
すなわち、本発明に係る圧電セラミックの製造方法は、少なくともＰｂ化合物、Ｚｒ化合物、及びＴｉ化合物を含むセラミック素原料を調合し、仮焼してセラミック原料粉末を作製する原料粉末作製工程と、前記セラミック原料粉末に成形加工を施し、セラミック成形体を作製する成形体作製工程と、前記セラミック成形体を焼成し、結晶粒子の集合体で形成された焼結体を得る焼成工程と、前記焼結体に分極処理を施す分極工程とを含み、前記焼成工程は、前記分極処理後において１００ｎｍ以下のドメインサイズを有する結晶粒子が面積比率で３０％以上となるように、第１の所定温度で短時間焼成した後、前記第１の所定温度より低い第２の所定温度で長時間焼成することを特徴としている。
【００３４】
また、本発明の圧電セラミックの製造方法は、前記結晶粒子の平均粒径を１μｍ以下に形成するのが好ましい。
【００３５】
また、本発明の圧電セラミックの製造方法では、前記焼成工程は、前記第１の所定温度に急速に昇温させ、前記第１の所定温度から前記第２の所定温度に急速の降温させるのが好ましい。
【発明の効果】
【００３６】
本発明の圧電セラミックによれば、少なくともＰｂ、Ｚｒ、及びＴｉを含むペロブスカイト型化合物を含有し、前記結晶粒子は、ドメインウォールによって複数のドメインに領域分割されると共に、前記結晶粒子毎に固有のドメインサイズを有し、前記ドメインサイズが１００ｎｍ以下の結晶粒子が、面積比率で３０％以上存在するので、高い機械的品質係数Ｑｍを確保でき、これにより高電界駆動時の発熱を抑制でき、電力効率が良好な圧電セラミックを得ることができる。
【００３７】
本発明の圧電セラミック電子部品によれば、圧電体と内部電極とが交互に積層された積層焼結体を有し、前記圧電体が、上述した圧電セラミックで形成されているので、高い機械的品質係数Ｑｍを確保でき、これにより高電界駆動時の発熱を抑制でき、電力効率の良好な圧電共振子や圧電アクチュエータ等を得ることができる。
【００３８】
また、本発明の圧電セラミック電子部品によれば、圧電体が入力領域と出力領域とを有し、前記入力領域に供給された電圧信号を変圧して前記出力領域から出力する圧電セラミック電子部品であって、前記圧電体が、上述した圧電セラミックで形成されているので、高電界駆動時の発熱を抑制でき、電力効率が良好な圧電トランスを得ることができる。
【００３９】
また、本発明の圧電セラミックの製造方法によれば、上述した原料粉末作製工程、成形体作製工程、焼成工程、及び分極工程を含み、前記焼成工程は、前記分極処理後において１００ｎｍ以下のドメインサイズを有する結晶粒子が面積比率で３０％以上となるように、第１の所定温度で短時間焼成した後、前記第１の所定温度より低い第２の所定温度で長時間焼成するので、ドメインを微細化することができ、これにより高い機械的品質係数Ｑｍを確保できるので、高電界駆動時の発熱を抑制でき、電力効率が良好な圧電セラミックを製造することができる。
【図面の簡単な説明】
【００４０】
【図１】本発明に係る圧電セラミックの微細構造の一実施の形態を模式的に示す断面図である。
【図２】ドメインサイズの算出方法の一例を説明するための図である。
【図３】本発明に係る圧電セラミックの製造方法で使用される焼成プロファイルの一実施の形態を示す図である。
【図４】本発明に係る圧電セラミック電子部品の第１の実施の形態を模式的に示す断面図である。
【図５】本発明に係る圧電セラミック電子部品の第２の実施の形態を模式的に示す断面図である。
【図６】本発明に係る圧電セラミック電子部品の第３の実施の形態を模式的に示す断面図である。
【図７】実施例における出力Ｐと温度上昇ΔＴとの関係を示す図である。
【図８】実施例における振動速度ｖと消費電力Ｗとの関係を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００４１】
次に、本発明の実施の形態を詳説する。
【００４２】
図１は、本発明に係る圧電セラミックの微細構造の一実施の形態を示す模式断面図である。
【００４３】
本圧電セラミックは、少なくともＰｂ、Ｚｒ及びＴｉを含むチタン酸ジルコン酸鉛（ＰＺＴ）系のペロブスカイト型化合物を含有している。そして、圧電セラミックは、結晶粒子２と結晶粒界３とを備えた焼結体で形成されている。尚、結晶粒界３にはいわゆる結晶三重点３ａも含まれる。
【００４４】
結晶粒子２は、ドメインウォール３３によって複数のドメイン３６に領域分割されると共に、前記結晶粒子２は固有のドメインサイズＬを有している。そして、本実施の形態では、ドメインサイズＬが１００ｎｍ以下の結晶粒子２は、面積比率で３０％以上存在している。
【００４５】
これにより機械的品質係数Ｑｍが高くすることができ、その結果、エネルギー損失が低減されて高電界駆動時の消費電力が低減され、発熱が抑制され、電力効率が良好で高出力が可能な圧電セラミックを実現することができる。
【００４６】
具体的には、２０００以上の高い機械的品質係数Ｑｍを有し、消費電力や発熱が抑制され、高電界を印加しても５５Ｗ／ｃｍ３以上の高出力が可能なハイパワーデバイスに適した圧電セラミックを得ることができる。
【００４７】
すなわち、ＰＺＴ系のペロブスカイト型化合物のような強誘電性の圧電セラミックは、常誘電相からキュリー点を経て強誘電相に相転移するときに、結晶粒内のエネルギーが最も低くなるように、自発分極の方向が異なる多くのドメイン３６に領域分割される。そして、斯かる強誘電性の圧電セラミックに抗電界以上の直流電界が印加されると、ドメインスイッチングと呼称される現象が生じてドメインウォール３３が移動し、ドメインは電界方向に揃うようになる。
【００４８】
尚、上記ドメインスイッチングは、分極処理の際のみに生じるものではなく、駆動時に交流電圧を印加したときにも生じる可能性がある。
【００４９】
ドメインサイズＬが大きく、ドメインウォール３３間の間隔が広くなると、１つのドメインウォール３３に集中するエネルギーが大きくなる。したがって、１つ当たりのドメインウォール３３に付与されるエネルギーが大きくなり、このためドメインウォール３３が移動し易くなる。この場合、ドメインウォール３３の移動によって圧電セラミック内にエネルギー損失が生じ、このエネルギー損失が熱エネルギーに変換されて圧電セラミックの発熱を招くおそれがある。
【００５０】
これに対しドメインサイズＬが小さく、ドメインウォール３３間の間隔が狭い場合は、１つ当たりのドメインウォール３３に付与されるエネルギーが小さくなることから、ドメインウォール３３は移動し難くなり、エネルギー損失を低減することができる。そしてこれにより圧電セラミックの発熱を抑制することができ、消費電力を低減することが可能となる。
【００５１】
そこで、本発明者は、斯かる観点から鋭意研究を重ねた結果、ドメインサイズＬが１００ｎｍ以下の結晶粒子を面積比率で３０％以上存在させることにより、機械的品質係数Ｑｍが高く、高電界駆動時の消費電力が低減されて発熱が抑制された高出力が可能な圧電セラミックを実現することができるということを見出した。
【００５２】
次に、ドメインサイズの算出手順について詳述する。
【００５３】
図２は、ドメインサイズの算出手順を示す図である。
【００５４】
ドメインサイズは、例えば走査型電子顕微鏡を使用し、所定の視野領域を観察して算出することができる。
【００５５】
ドメインウォールは、視野領域内で全て同一方位に整列しているとは限らず、方位の異なるドメインウォールが一群をなし、一定の分布を有していると考えられる。
【００５６】
図２（ａ）はドメイン分布の一例を示している。
【００５７】
１つの結晶粒子２中に、同一方位に整列した複数のドメインウォール３３、３４が存在し、これら一群のドメインウォール３３、３４でドメインウォール群３１、３２がそれぞれ形成されている。そして、ドメインウォール群３１とドメインウォール群３２とでは、ドメインウォール３３、３４の方位が異なり、本実施の形態では、ドメインウォール群３２のドメインウォール３４は、ドメインウォール群３１のドメインウォール３３に対し約４５°傾斜している。
【００５８】
そして、結晶粒子２に固有のドメインサイズＬを算出する際、図２（ａ）に示すように、方位が異なる複数のドメインウォール群３１、３２が存在する場合は、ドメインウォール群３１、３２のうち面積比率が最大のドメインウォール群３１が選択される。
【００５９】
次いで、図２（ｂ）に示すように、選択されたドメインウォール群３１のドメインウォール３３に対し垂直方向に直線３５を引く。そして、直線３５と交叉するドメインウォール３３の個数を計数し、直線３５の長さをドメインウォール３３の個数で除算し、これにより当該結晶粒子２に固有のドメインサイズＬが決定される。  
【００６０】
尚、視野領域で観察される１つの結晶粒子のドメインウォールが全て同一方位に整列している場合は、図２（ａ）の手順を経ることなく、図２（ｂ）に示す手順が実行される。
【００６１】
このような手順で、図２（ｃ）に示すように、結晶粒子に固有のドメインサイズＬを各結晶粒子毎に順次求め、さらに観察画面を変えて複数の視野領域（例えば、１０か所）についても同様に各結晶粒子に固有のドメインサイズＬを算出する。
【００６２】
尚、視野領域内で結晶粒子全体を観察できない結晶粒子については、上述のドメインサイズＬの算出対象外とする。
【００６３】
その後、ドメインサイズＬが１００ｎｍ以上の結晶粒子が占める面積比率を算出する。そして、本実施の形態では、この面積比率が３０％以上とされている。
【００６４】
尚、本圧電セラミックはＰＺＴ系化合物であれば、必要に応じ添加成分、例えば、Ｍｎ及びＮｂのうちの少なくとも１種を含有していてもよく、これにより、より一層圧電特性を向上させることが可能である。
【００６５】
また、上記実施の形態では、ドメインサイズＬが１００ｎｍ以下の結晶粒子の面積比率を３０％以上存在させているが、ドメインサイズＬを１００ｎｍ以下に微細化した場合、ドメインサイズＬの微細化に伴い、結晶粒子２の平均粒径Ｄも微小化し、後述する実施例からも明らかなように、平均粒径は１μｍ以下になる蓋然性が高い。したがって、平均粒径は１μｍ以下とするのが好ましい。
【００６６】
尚、平均粒径の測定方法は、特に限定されるものではないが、インタセプト法で計測するのが好ましい。
【００６７】
インタセプト法は、後述するように、観察画面上の対角線長さと対角線上にある結晶粒子の個数に基づいて結晶粒子２の平均粒径Ｄを算出するものであり、平均粒径の測定を簡便に行うことができる。
【００６８】
次に、上記圧電セラミックの製造方法を詳述する。
【００６９】
まず、セラミック素原料として、少なくともＰｂを含有したＰｂ化合物、Ｚｒを含有したＺｒ化合物、及びＴｉを含有したＴｉ化合物を用意し、必要に応じてＭｎを含有したＭｎ化合物、Ｎｂを含有したＮｂ化合物、Ｓｂを含有したＳｂ化合物等を用意する。
【００７０】
そして、焼結後に所定の組成比となるように上記セラミック素原料を秤量する。次いで、これらの秤量物を部分安定化ジルコニア（ＰＳＺ）等の粉砕媒体が内有されたボールミルに投入し、純水やエタノール等を溶剤として十分に湿式混合処理を行ない、脱水した後、大気雰囲気下、温度８００℃〜１０００℃で仮焼し、セラミック原料粉末を得る。
【００７１】
次に、このセラミック原料粉末を解砕した後、ポリビニルアルコール樹脂などの有機バインダを添加し、再び粉砕媒体の内有されたボールミルに投入して十分に湿式で粉砕し、スラリーを作製する。
【００７２】
次いで、このスラリーにドクターブレード法等の成形加工を行い、セラミックグリーンシートを作製し、このセラミックグリーンシートを積層し、圧着してセラミック成形体を作製する。
【００７３】
次に、このセラミック成形体を匣（さや）に入れ、炉内に載置し焼成処理を行う。
【００７４】
図３は、焼成処理時の焼成プロファイルを示す図である。
【００７５】
すなわち、まず、所定の昇温速度（例えば、２〜４℃／分）で炉内温度を第１の所定温度Ｔ１（例えば、１０００〜１１００℃）に急速に昇温し、所定の短時間Δｔ（例えば、１〜３分）、高温で焼成し（第１段階）、その後所定の降温速度（例えば、例えば、２〜４℃／分）で急速に第２の所定温度Ｔ２（例えば、８００〜９００℃）に降温させ、この第２の所定温度Ｔ２で所定の長時間Δｔ２（例えば、１５〜２５時間）焼成し（第２段階）、焼成処理を完了する。
【００７６】
このように第１段階では、第１の所定温度で短時間焼成していることから、焼結を促進させ、その後、第２段階で低温焼成しているので、粒成長するのを抑制でき、したがって結晶粒径が粗大化するのを回避することができる。その結果、ドメインサイズＬが１００ｎｍ以下に微細化される確率が増し、結晶粒子の平均粒径が１μｍの微小化された圧電セラミックを得ることができる。
【００７７】
すなわち、１段階プロセスで焼成した場合、焼成温度を高くすると、熱エネルギーも大きくなり、このためセラミック原料粉末の粒成長が促進され、結晶粒子の平均粒径が大きくなって粗大化し、ドメインサイズＬも大きくなる。
【００７８】
一方、焼成温度を低くすると、結晶粒子２の再配列が行われずに粒成長が進行するため、焼結性に劣り、緻密な焼結体を得ることができなくなるおそれがある。
【００７９】
そこで、本実施の形態では、焼成処理を２段階に分け、第１段階では高温の第１の所定温度Ｔ１で短時間Δｔ１の焼成を行い、これにより粒成長を促進させることなく結晶粒子１の再配列を行なっている。続く第２段階では、第１の所定時間Ｔ１よりも低い第２の所定温度Ｔ２に降温させ、この第２の所定温度Ｔ２で長時間Δｔ２の焼成を行っている。そしてこれにより結晶粒子２の平均粒径Ｄが１μｍを超えて粗大化するのを抑制することができ、ドメインサイズＬが１００ｎｍ以下に微細化される確率が増加する。
【００８０】
尚、第１の所定温度Ｔ１への昇温速度及び第１の所定温度Ｔ１から第２の所定温度Ｔ２への降温速度は、いずれも大きいのが好ましく、これら昇温速度及び降温速度をいずれも急速にすることにより、結晶粒子２における結晶構造の微細化や結晶粒子２の微小化に寄与することができる。
【００８１】
また、焼成処理時の雰囲気は、特に限定されるものではないが、低酸素雰囲気で焼成するのが好ましい。
【００８２】
特に、後述する内部電極を有する積層型のセラミック電子部品を作製する場合は、内部電極材料のセラミック原料粉末側への拡散を防止する観点から、低酸素雰囲気で焼成するのが好ましい。
【００８３】
また、例えば、ＰＺＴにＭｎを含有して圧電セラミックを形成する場合は、ＭｎをＢサイトに固溶させる必要があり、Ｍｎの価数等の関係からＭｎが酸化されないような低酸素雰囲気で焼成するのが好ましい。
【００８４】
次に、本圧電セラミックを使用した圧電セラミック電子部品について詳述する。
【００８５】
図４は圧電セラミック電子部品の第１の実施の形態を示す模式断面図であり、本第１の実施の形態は、圧電アクチュエータの一例を示している。
【００８６】
この圧電アクチュエータは、本発明の圧電セラミックで形成された圧電体４ａ〜４ｈと内部電極５ａ〜５ｇとを備えた積層焼結体６を有し、積層焼結体６の外表面に外部電極７ａ、７ｂが形成されている。圧電体４ｂ、４ｄ、４ｆ、４ｈは矢印Ａ方向に分極され、圧電体４ｃ、４ｅ、４ｇは矢印Ｂ方向に分極されている。すなわち、圧電体４ｂ〜４ｈは、各層毎に分極方向が逆向きとなるように構成されている。
【００８７】
積層焼結体６は、圧電体４ａ〜４ｈと内部電極５ａ〜５ｇとが交互に積層され、内部電極５ａ、５ｃ、５ｅ、５ｇが一方の外部電極７ａと電気的に接続され、内部電極５ｂ、５ｄ、５ｆが他方の外部電極７ｂと電気的に接続されている。
【００８８】
尚、内部電極材料や外部電極材料は、特に限定されるものではないが、Ａｇ、Ａｇ−Ｐｄを好んで使用することができる。
【００８９】
この圧電アクチュエータでは、外部電極７ａ、７ｂに電圧が印加されると、逆圧電効果により矢印Ｘ方向に変位し、機械的エネルギーが取り出され、各種電子機器を高精度に制御することができる。
【００９０】
そして本第１の実施の形態では、圧電体４ａ〜４ｈが本発明の圧電セラミックで形成されているので、機械的品質係数Ｑｍが高く、高電界を印加してもエネルギー損失が低減され、消費電力が低減され発熱が抑制され、電力効率が良好で高出力が可能なハイパワーデバイス用途に適した圧電アクチュエータを得ることができる。
【００９１】
この圧電アクチュエータは、以下のようにして容易に製造することができる。
【００９２】
導電性ペーストを用意し、上記圧電セラミックの製造過程で作製されたセラミックグリーンシートの表面にスクリーン印刷法等により導電性ペーストを塗布して所定の導電パターンを形成する、次いで導電パターンが形成されたセラミックグリーンシートを所定方向に積層した後、導電パターンが形成されていないセラミックグリーンシートを最上層に載置し、熱圧着して積層成形体を作製する。次いで、この積層成形体を上述した２段階の焼成プロセスで焼成し、圧電体４ａ〜４ｈと内部電極５ａ〜５ｇとが交互に配された積層焼結体６を得る。その後、真空蒸着法等を使用して積層焼結体６の外表面に外部電極７ａ、７ｂを形成する。そしてこの後、加熱下、外部電極７ａ、７ｂに電界を所定時間印加し、矢印Ａ方向及び矢印Ｂ方向に分極処理を行い、これにより圧電アクチュエータが作製される。
【００９３】
図５は圧電セラミック電子部品の第２の実施の形態を示す模式断面図であり、本第２の実施の形態は、圧電トランスの一例を示している。
【００９４】
本発明の圧電セラミックで形成された圧電体８が、入力部９と出力部１０とを有し、入力部９に供給された電圧信号が変圧されて出力部１０から出力するように構成されている。
【００９５】
入力部９は、具体的には、圧電体１１ａ〜１１ｊと内部電極１２ａ〜１２ｈとが交互に積層された積層構造を有し、圧電体１１ａの下面及び圧電体１１ｊの上面には入力電極１３ａ、１３ｂが形成され、内部電極１２ａ〜１２ｈは入力電極１３ａ、１３ｂと電気的に接続されている。そして、圧電体１１ａ、１１ｃ、１１ｅ、１１ｇ、１１ｉは矢印Ｃ方向に分極され、圧電体１１ｂ、１１ｄ、１１ｆ、１１ｈ、１１ｊは矢印Ｄ方向に分極されている。すなわち、圧電体１１ａ〜１１ｊは、各層毎に分極方向が逆向きとなるように構成されている。
【００９６】
また、出力部１０は、内部電極を有さない単層構造とされ、出力電極１４が一端面に形成され、矢印Ｅ方向に分極されている。
【００９７】
このように形成された圧電トランスは、入力電極１３ａ、１３ｂに共振周波数の交流電圧が印加されると、逆圧電効果により機械的エネルギーに変換され機械振動が励起される。次いで、この機械振動が圧電効果により電気エネルギーに変換され、入力部９と出力部１０との容量比に応じ昇圧された電圧信号が出力電極１４から出力される。
【００９８】
そして、本第２の実施の形態では、圧電体８、１１ａ〜１１ｊが本発明の圧電セラミックで形成されているので、機械的品質係数Ｑｍが高く、高電界を印加してもエネルギー損失が低減され、消費電力が低減され発熱が抑制され、電力効率が良好で高出力が可能な圧電トランスを得ることができる。
【００９９】
尚、第２の実施の形態においても、内部電極材料や外部電極材料は、特に限定されるものではないが、Ａｇ、Ａｇ−Ｐｄを好んで使用することができる。
【０１００】
また、この圧電トランスは、上述した圧電アクチュエータと同様、以下のようにして容易に製造することができる。
【０１０１】
すなわち、導電性ペーストを用意し、上記圧電セラミックの製造過程で作製されたセラミックグリーンシートの表面にスクリーン印刷法等により導電性ペーストを塗布し、入力部９に相当する部位に所定の導電パターンを形成する、次いで、導電パターンが形成されたセラミックグリーンシートを所定枚数積層した後、熱圧着して積層成形体を作製する。次いで、この積層成形体を上述した２段階の焼成プロセスで焼成し、入力部９が圧電体１１ａ〜１１ｊと内部電極１２ａ〜１２ｈとが交互に配された積層構造とされ、出力部１０が単層構造とされた焼結体を得る。その後、真空蒸着法等を使用して入力部９の上面及び下面に入力電極１３ａ、１３ｂを形成し、さらに出力部１０の端面に出力電極１４を形成する。そしてこの後、加熱下、入力電極１３ａ、１３ｂと出力電極１４との間に電界を所定時間印加し、出力部１０を矢印Ｅ方向に分極する。そしてこの後、所定温度に加熱下、入力部９の分極方向が各層毎に逆向きとなるように入力電極１３ａと入力電圧１３ｂとの間に電界を所定時間印加し、分極処理を行い、これにより圧電トランスが作製される。
【０１０２】
図６は圧電セラミック電子部品の第３の実施の形態を示す模式断面図であり、本第３の実施の形態は、圧電トランスの他の例を示している。
【０１０３】
本第３の実施の形態においても、第２の実施の形態と同様、本発明の圧電セラミックで形成された圧電体１５が、入力部１６と出力部１７とを有し、入力部１６に供給された電圧信号が変圧されて出力部１７から出力するように構成されている。
【０１０４】
そして、この圧電トランスは、入力部１６及び出力部１７はいずれも内部電極を有する積層構造とされ、かつ入力部１６と出力部１７とで内部電極の電極間距離が異なっている。すなわち、入力部１６は、圧電体１８ａ〜１８ｅと内部電極１９ａ〜１９ｄとが交互に積層された積層構造を有し、入力部１６の側面には入力電極２０ａ、２０ｂが形成されている。具体的には、内部電極１９ａ、１９ｃは一方の入力電極２０ａに電気的に接続され、内部電極１９ｂ、１９ｄは他方の入力電極２０ｂに電気的に接続されている。そして、圧電体１８ｂ〜１８ｄは、各層毎に分極方向が逆向きとなるように矢印Ｆ方向又は矢印Ｇ方向に分極されている。
【０１０５】
一方、出力部１７は、圧電体２１ａ〜２１ｉと内部電極２２ａ〜２２ｉとが交互に積層された積層構造を有し、出力部１７の側面には出力電極２３ａ、２３ｂが形成されている。具体的には、内部電極２２ａ、２２ｃ、２２ｅ、２２ｇ、２２ｉは一方の力電極２３ａに電気的に接続され、内部電極２２ｂ、２２ｄ、２２ｆ、２２ｈは他方の出力電極２３ｂに電気的に接続されている。そして、圧電体２１ｂ〜２１ｉは、各層毎に分極方向が逆向きとなるように矢印Ｈ方向又は矢印Ｉ方向に分極されている。
【０１０６】
そして、本第３の実施の形態では、出力部１７の内部電極２２ａ〜２２ｉの電極間距離が、入力部１６の内部電極１９ａ〜１９ｄの内部電極距離よりも短くなるように出力部１７と入力部１６とで内部電極の電極間距離を異ならせている。
【０１０７】
このように形成された圧電トランスは、入力電極２０ａ、２０ｂに共振周波数の交流電圧が印加されると、逆圧電効果により機械的エネルギーに変換され機械振動が励起される。次いで、この機械振動が圧電効果により電気エネルギーに変換され、出力電極２３ａ、２３ｂからは容量比に応じて降圧された電圧信号が出力される。
【０１０８】
そして、本第３の実施の形態では、圧電体１８ａ〜１８ｅ、２１ａ〜２１ｉが本発明の圧電セラミックで形成されているので、第２の実施の形態と同様、機械的品質係数Ｑｍが高く、高電界を印加してもエネルギー損失が低減され、消費電力が低減され発熱が抑制され、電力効率が良好で高出力が可能な圧電トランスを得ることができる。
【０１０９】
尚、第３の実施の形態においても、内部電極材料や外部電極材料は、特に限定されるものではないが、Ａｇ、Ａｇ−Ｐｄを好んで使用することができる。
【０１１０】
また、この圧電トランスは、上述した圧電アクチュエータや圧電トランスと同様、以下のようにして容易に製造することができる。
【０１１１】
すなわち、厚みが異なる２種類のセラミックグリーンシート（入力用セラミックグリーンシート及び出力用セラミックグリーンシート）を作製する。次いで、導電性ペーストを用意し、前記セラミックグリーンシートの表面にスクリーン印刷法等により導電性ペーストを塗布し所定の導電パターンを形成する、次いで、導電パターンが形成されたセラミックグリーンシートを所定枚数積層した後、導電パターンの形成されていないセラミックグリーンシートを両端に配し、熱圧着して積層成形体を作製する。次いで、この積層成形体を上述した２段階の焼成プロセスで焼成し、入力部１６が圧電体１８ａ〜１８ｅと内部電極１９ａ〜１９ｄとが交互に配された積層構造とされ、出力部１７が圧電体２１ａ〜２１ｉと内部電極２２ａ〜２２ｉとが交互に配された積層構造とされ、内部電極の電極間距離が異なる焼結体を得る。その後、真空蒸着法等を使用して入力部１６及び出力部１７の両側面に入力電極２０ａ、２０ｂ、及び出力電極２３ａ、２３ｂを形成する。そしてこの後、加熱下、分極方向が各層毎に逆向きとなるよう電界を所定時間印加し、分極処理を行い、これにより圧電トランスが作製される。
【０１１２】
尚、本発明は上記実施の形態に限定されるものではない。例えば、圧電セラミック電子部品の一例として第１の実施の形態では、圧電アクチュエータについて詳述したが、類似の構造を有する圧電共振子や圧電フィルタにも適用できるのはいうまでもない。
【０１１３】
また、本発明の特性を損なわない範囲内であれば、不可避不純物として微量のＨｆ、Ｆｅ、Ｃｌ、Ｓｉ、Ａｌ等が含有していてもよい。特にＨｆは機械的強度の向上に寄与することから、他の特性に影響を与えない程度に意図的に添加するのも好ましい。
【０１１４】
さらに、セラミック素原料であるＰｂ化合物、Ｔｉ化合物、Ｚｒ化合物等の具体的な形態としては、炭酸塩、水酸化物、酸化物等、いずれの形態であってもよい。
【０１１５】
次に、本発明の実施例を具体的に説明する。
【実施例１】
【０１１６】
［試料の作製］
（試料番号１）
セラミック素原料としてＰｂＯ、ＺｒＯ２、ＴｉＯ２、Ｎｂ２Ｏ５、ＭｎＣＯ３、及びＨｆＯ２を用意した。そして、焼成後の主成分組成がＰｂ1.00｛Ｚｒ0.46Ｔｉ0.47（Ｍｎ1.1／3Ｎｂ1.9/3）0.07｝Ｏ３となり、かつＨｆＯ２の含有量が０．０３ｗｔ％となるように上記セラミック素原料を秤量した。次いで、この秤量物をＰＳＺボールと共にボールミルに投入し、１００時間湿式で混合粉砕した。その後、脱水、乾燥した後、９００℃の温度で２時間仮焼し、セラミックス原料粉末を合成した。
【０１１７】
次に、セラミック原料粉末を有機バインダや溶媒と混合させてスラリーを作製した後、ドクターブレード法で成形加工を施し、厚みが６０μｍのシートを作製し、打ち抜き加工を行って所定寸法のセラミックグリーンシートを得た。
【０１１８】
次いで、セラミックグリーンシートを所定枚数積層した後、熱圧着して積層成形体を作製した。
【０１１９】
次に、５００℃で脱脂処理を行った後、酸素分圧が３．０６×１０-５ＭＰａの低酸素雰囲気下、焼成処理を行った。具体的には昇温速度３℃／minで１１００℃（第１の所定温度）まで昇温させ、この１１００℃で１分間の短時間焼成を行い（第１段階）、その後、降温速度２．３℃／minで９００℃（第２の所定温度）まで降温させ、この９００℃で１２００分焼成を行い（第２段階）、積層焼結体を得た。
【０１２０】
次いで、積層焼結体の表面にＡｇを蒸着させ、外部電極を形成した後、温度１５０℃下、３．０ｋＶ／ｍｍの電界を３０分間印加して分極処理を行い、これにより試料番号１の試料を得た。作製された試料は単板の焼結体であり、その外形寸法は長さ１３ｍｍ、幅３ｍｍ、厚み１ｍｍであった。
【０１２１】
（試料番号２）
酸素分圧が２．１４×１０-２ＭＰａの焼成雰囲気とした以外は、試料番号１と同様の方法・手順で試料番号２の試料を作製した。
【０１２２】
（試料番号３）
焼成処理を２段階プロセスに分けずに、１０５０℃の温度で４８０分焼成を行う１段階プロセスで焼成処理を行った以外は、試料番号２と同様の方法・手順で試料番号３の試料を作製した。
【０１２３】
（試料番号４）
酸素分圧が３．０６×１０-5ＭＰａの焼成雰囲気とした以外は、試料番号３と同様の方法・手順で試料番号４の試料を作製した。
【０１２４】
（試料番号５）
酸素分圧が１０．１×１０-２ＭＰａの焼成雰囲気とした以外は、試料番号３と同様の方法・手順で試料番号５の試料を作製した。
【０１２５】
［試料の評価］
試料番号１、３、５の各試料について、以下の方法でドメインサイズが１００ｎｍ以下の結晶粒子の面積比率を求めた。
【０１２６】
まず、試料をエポキシ樹脂で包囲し、研磨装置（ビューラー社製、EcoMet/AutoMet２５０）を使用し、砥粒の粒度を適宜変更しながら、研磨処理を行い、観察面を表面露出させた。そして、試料周囲をカーボンで被覆し、更に観察表面をＰｔでコーテイングし、試料を保護した。
【０１２７】
次に、電界放射型走査電子顕微鏡（ＦＥ−ＳＥＭ）を倍率２００００倍に設定し、加速電圧１ｋＶで電子線を試料に照射し、試料の微細構造を観察した。そして、［発明を実施するための形態］の項で説明した手順で、視野領域内の観察された各結晶粒子についてドメインサイズを求めた（図２参照）。
【０１２８】
次に、観察画面を変更し、１０個の観察画面について、同様の手順で各結晶粒子のドメインサイズを求めた。
【０１２９】
そして、これらの観察画面について、ドメインサイズが１００ｎｍ以下の結晶粒子の面積比率を求めた。
【０１３０】
また、試料番号１〜４の各試料について、結晶粒子の平均粒径は、ＦＥ−ＳＥＭの倍率を６０００倍に設定し、インタセプト法で求めた。
【０１３１】
インタセプト法では、観察画面上に引いた対角線長をＹ、観察画面のスケールの単位長さをＳ、対角線上に存在する結晶粒子の個数をＮとすると、平均粒径Ｄは、数式（１）で表される。
【０１３２】
【数１】
2017092280.tif 000003
【０１３３】
そして、任意の観察画面について、数式（１）に基づき平均粒径を求めた。
【０１３４】
次に、上述した試料番号１〜５の各試料について、機械的品質係数Ｑｍを測定した。
【０１３５】
機械的品質係数Ｑｍは、インピーダンスアナライザー(アジレント・テクノロジー社製：４１９４Ａ)を使用し、日本電子材料工業会標準規格(ＥＭＡＳ-６１００)に準拠し、共振−反共振法で測定した。
【０１３６】
表１は、試料番号１〜５の各試料の測定結果を示している。
【０１３７】
【表１】
2017092280.tif 000004
【０１３８】
試料番号３は、ドメインサイズが１００ｎｍ以下の結晶粒子の面積比率が２０％と少なく、このため結晶粒子の平均粒径も１．５μｍと大きくなり、機械的品質係数Ｑｍは１６０９と低く圧電特性が低下した。これは１０５０℃の高温で４８０分の長時間焼成処理を行っているため、粒成長が促進されて、その結果結晶粒子の平均粒径が粗大化し、ドメインサイズも大きくなり、このため特性劣化を招いたものと思われる。
【０１３９】
試料番号４も、試料番号３とは焼成雰囲気の酸素分圧が異なるものの、１０５０℃の高温で４８０分の長時間焼成処理を行っているため、結晶粒子の平均粒径は３．０μｍと粗大化し、このため機械的品質係数Ｑｍは１８８８に低下した。尚、試料番号４は、ドメインサイズを測定しなかったが、結晶粒子の平均粒径が３．０μｍと大きいことから、ドメインサイズが１００ｎｍ以下の結晶粒子の面積比率も試料番号３に比べて更に低下しているものと推測される。
【０１４０】
試料番号５も、試料番号３とは焼成雰囲気の酸素分圧が異なるものの、１０５０℃の高温で４８０分の長時間焼成処理を行っているため、ドメインサイズが１００ｎｍ以下の結晶粒子が存在せず、このため機械的品質係数Ｑｍは１２００に低下した。尚、試料番号５は、結晶粒子の平均粒径を測定していないが、ドメインサイズが１００ｎｍ以下の結晶粒子が存在しないことから、結晶粒子は試料番号３に比べ更に粗大化しているものと推測される。
【０１４１】
これに対し試料番号１は、上述した２段階プロセスで焼成処理を行っているため、ドメインドメインサイズが１００ｎｍ以下の結晶粒子は、３５％となって微細なドメインが増加し、このため結晶粒子の平均粒径も１．０μｍと微小化し、その結果、機械的品質係数Ｑｍは２２５４に向上した。
【０１４２】
また、試料番号２は、試料番号１とは焼成雰囲気の酸素分圧が異なるものの、試料番号１と同様の２段階プロセスで焼成処理を行っているため、結晶粒子の平均粒径は０．８μｍと微小化し、その結果、機械的品質係数Ｑｍは２０１６に向上した。また、試料番号２は、結晶粒子の平均粒径が０．８μｍと試料番号１に比べて微小化されていることから、ドメインサイズが１００ｎｍ以下の結晶粒子の面積比率も、試料番号１と同等以上と推察される。
【０１４３】
次に、本発明範囲内の試料番号１、２と本発明範囲外の試料番号３、４について、振動速度ｖを変化させたときの消費電力Ｗを計測した。具体的には、印加電界を上昇させていったときの振動速度をレーザードップラー速度計（グラフテック社製ＡＴ００４１及びＡＴ３５００）で計測し、消費電力Ｗをデジタルマルチメータ（アジレント・テクノロジー社製３４４１０Ａ）で計測した。
【０１４４】
図７は、振動速度ｖと消費電力Ｗとの関係を示す図である。横軸は振動速度ｖ（ｍ／ｓ）、縦軸は消費電力（Ｗ／ｃｍ３）である。
【０１４５】
この図７から明らかなように、本発明範囲内の試料番号１、２は本発明範囲外の試料番号３、４に比べ、振動速度ｖが増大しても従来に比べ消費電力Ｗが大きくなるのを抑制できることが分かった。
【実施例２】
【０１４６】
［試料の作製］
（試料番号６）
試料番号１と同様の方法・手順でセラミックグリーンシートを得た。
【０１４７】
次に、ＡｇとＰｄの重量比が７：３に調製された導電性ペーストを用意した。    
【０１４８】
次いで、この導電性ペーストを使用し、スクリーン印刷法でセラミックグリーンシートの表面に所定の導電パターンを形成し、導電パターンの形成されたセラミックグリーンシートを所定方向に所定の枚数積層した後、導電パターンの形成されていないセラミックグリーンシートを最上層に配し、熱圧着して積層成形体を作製した。
【０１４９】
次に、５００℃で脱脂処理を行った後、試料番号１と同様の焼成プロファイルで焼成処理を行い、積層焼結体を作製した。
【０１５０】
次いで、積層焼結体の表面にＡｇを蒸着させ、外部電極を形成した後、温度１５０℃下、３．０ｋＶ／ｍｍの電界を３０分間印加して分極処理を行い、これにより試料番号６の試料を得た。作製された試料はローゼン型圧電トランスである。その外形寸法は長さ２３．８ｍｍ、幅２ｍｍ、厚み２ｍｍであった。
【０１５１】
（試料番号７）
酸素分圧が２．１４×１０-２ＭＰａの焼成雰囲気とした以外は、試料番号６と同様の方法・手順で試料番号７の試料を作製した。
【０１５２】
（試料番号８）
焼成処理を２段階プロセスに分けずに、１０５０℃の温度で４８０分焼成を行う１段階プロセスで焼成処理を行った以外は、試料番号７と同様の方法・手順で試料番号８の試料を作製した。
【０１５３】
（試料番号９）
酸素分圧が３．０６×１０-5ＭＰａの焼成雰囲気とした以外は、試料番号８と同様の方法・手順で試料番号９の試料を作製した。
【０１５４】
（試料番号１０）
酸素分圧が１０．１×１０-２ＭＰａの焼成雰囲気とした以外は、試料番号８と同様の方法・手順で試料番号１０の試料を作製した。
【０１５５】
尚、実施例１の試料番号１〜５と、実施例２の試料番号６〜１０とは、前者が単板の焼結体であり、後者はローゼン型圧電素子であり、それぞれ対応している。
【０１５６】
［試料の評価］
試料番号６〜１０の各試料について、出力を測定した。具体的には、各試料に印加する電界を徐々に上昇させていき、温度上昇ΔＴが３０℃に達した時点での出力Ｐをパワーメータ（横河メータ＆インスツルメンツ社製ＷＴ−１６００）で測定した。
【０１５７】
表２は、試料番号６〜１０の各試料の測定結果を示している。
【０１５８】
【表２】
2017092280.tif 000005
【０１５９】
焼成処理を１段階プロセスで行った試料番号６〜８は、出力Ｐは４２〜４８Ｗ／ｃｍ３と低く、高出力を得ることができなかった。
【０１６０】
これに対して焼成処理を２段階プロセスで行った試料番号６、７は、出力Ｐが５６〜６１Ｗ／ｃｍ３と高出力を得ることができることが分かった。
【０１６１】
次に、本発明範囲内の試料番号６と本発明範囲外の試料番号８について、出力Ｐを変化させたときの温度上昇ΔＴを計測した。具体的には電界を印加する前の試料温度（初期温度）を非接触温度計（キーエンス社製ＡＴ−０２及びＡＴ−５０）で計測し、その後印加電界を徐々に上昇させて出力Ｐを増加させ、その時の試料温度（電界印加時温度）を逐次計測し、出力Ｐと温度上昇ΔＴとの関係を求めた。
【０１６２】
図８は、出力Ｐと温度上昇ΔＴとの関係を示す図である。横軸は出力Ｐ（Ｗ／ｃｍ３）、縦軸は温度上昇ΔＴ（℃）である。
【０１６３】
この図８から明らかなように、本発明範囲内の試料番号６は本発明範囲外の試料番号８に比べ、高電界駆動時に出力Ｐが増大しても温度上昇ΔＴは緩やかであり、発熱を抑制できることが分かった。
【産業上の利用可能性】
【０１６４】
駆動時の発熱を抑制できて消費電力を低減でき、電力効率が良好なパワーデバイスに好適な圧電セラミック及びこれを使用した各種圧電セラミック電子部品を実現する。
【符号の説明】
【０１６５】
２  結晶粒子
４ａ〜４ｈ  圧電体
５ａ〜５ｇ  内部電極
６  積層焼結体
８、１１ａ〜１１ｉ  圧電体
９  入力部
１０  出力部
１２ａ〜１２ｈ  内部電極
１５  圧電体
１６  入力部
１７  出力部
１８ａ〜１８ｅ、２１ａ〜２１ｉ  圧電体
１９ａ〜１９ｄ、２２ａ〜２２ｉ  内部電極
３１、３２  ドメインウォール群
３３  ドメインウォール
３６  ドメイン
【図１】
2017092280.tif 000006
【図２】
2017092280.tif 000007
【図３】
2017092280.tif 000008
【図４】
2017092280.tif 000009
【図５】
2017092280.tif 000010
【図６】
2017092280.tif 000011
【図７】
2017092280.tif 000012
【図８】
2017092280.tif 000013