(57)【要約】      （修正有）【課題】電気化学セルの局所的な電力生産を表すパラメータの空間分布を決定する方法を提供する。【解決手段】電気化学セルは、電解質によって互いに分離され、反応種を電極にもたらし、動作中の前記セルによって生成された熱を除去するのに適した２つのバイポーラプレートの間に配置された２つの電極を含む。注目パラメータ（Ｒ）の空間分布を決定するステップは、設定温度（Ｔｃ）の空間分布および第１の温度量（Ｄｒ）の空間分布から予め推定された第２の温度量（Ｑｅ）の空間分布に応じて決定されるステップを含む。【選択図】図２
2017112095.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
電気化学セルの電力生産を表す注目パラメータ（Ｒ）の空間分布（
【数１００】
2017112095.tif 000102
）の決定方法であって、前記セルは、電解質によって互いに分離され、反応種を電極にもたらし動作中の前記セルによって生成された熱を除去するのに適した２つのバイポーラプレートの間に配置された２つの電極を含み、前記方法は以下のステップを含む：
ｉ）前記注目パラメータ（Ｒ）が初期空間分布（
【数１０１】
2017112095.tif 000103
）で分布し、動作中の前記電気化学セル内の温度の空間分布が予め設定された最大局所値以上の少なくとも１つの局所値を有する電気化学セルを提供するステップ（１１０；２１０）、
ｉｉ）動作中の前記電気化学セル内の設定温度（Ｔｃ）の空間分布（
【数１０２】
2017112095.tif 000104
）であって、局所温度値が予め設定された最大局所値よりも低い分布を決定するステップ（１２０；２２０）、
ｉｉｉ）動作中の前記電気化学セル内の局所的な熱除去（Ｄｒ）を表す第１の温度量の空間分布（
【数１０３】
2017112095.tif 000105
）を測定するステップ（１３０；２３０）、
ｉｖ）前記第１の温度量（Ｄｒ）についてセルが測定された前記空間分布
（
【数１０４】
2017112095.tif 000106
）を有しかつ第２の温度量（Ｑｅ）についてセルが推定された空間分布（
【数１０５】
2017112095.tif 000107
）を有する動作中の前記電気化学セルの温度の前記空間分布が前記設定温度（Ｔｃ）の空間分布（
【数１０６】
2017112095.tif 000108
）と実質的に等しくなるように、前記設定温度（Ｔｃ）の前記空間分布（
【数１０７】
2017112095.tif 000109
）、及び前記第１の温度量（Ｄｒ）の測定された前記空間分布（
【数１０８】
2017112095.tif 000110
）に応じて、動作中の前記電気化学セル内の局所的な熱生成（Ｑｅ）を表す前記第２の温度量（Ｑｅ）の空間分布（
【数１０９】
2017112095.tif 000111
）を推定するステップ（１４０；２４０）、
ｖ）前記第２の温度量（Ｑｅ）の推定された前記空間分布（
【数１１０】
2017112095.tif 000112
）に応じて、前記注目パラメータ（Ｒ）の空間分布（
【数１１１】
2017112095.tif 000113
）を決定するステップ（１５０；２５０）。
【請求項２】
前記注目パラメータは、前記電気化学セルの電気抵抗（Ｒ）を表すパラメータ、前記電極の少なくとも１つと、隣接する前記バイポーラプレートとの間の接触抵抗（ＲｃＢＰ／ＧＤＬ）を表すパラメータ、少なくとも１つの前記電極に存在する触媒の添加量（ＣＰｔ）、及び、少なくとも１つの電極の透過率（ｋ）を表すパラメータから選択される、
請求項１に記載の決定方法。
【請求項３】
前記バイポーラプレートが、互いに結合された２つのシートから形成され、各シートは、エンボスを有し、前記エンボスによりいわゆる外面において反応種を分配する回路が形成され、前記シートの両前記エンボスにより、冷却回路の入口と出口との間で互いに流体連通する冷却チャネルを含む冷却回路が前記外面の反対のいわゆる内面において形成されている
請求項１に記載の決定方法。
【請求項４】
前記注目パラメータの空間分布を決定する前記ステップが、前記電気化学セルの全電力を表すパラメータの予め設定された値に基づいて実行される
請求項１に記載の決定方法。
【請求項５】
前記第２の温度量の空間分布を推定する前記ステップは、
・熱伝達流体が流れるための、前記電気化学セルの少なくとも１つのバイポーラプレートの冷却回路のメッシュを生成する段階、
・局所温度と前記第１の温度量の関数として前記第２の温度量を表す離散数値モデルを解くことにより、前記メッシュ上の前記第２の温度量をコンピュータによって数値的にシミュレーションする段階、
を含む
請求項１に記載の決定方法。
【請求項６】
前記第１の温度量は、前記セルのバイポーラプレートの冷却回路内を流れる熱伝達流体の測定された有効局所流量（Ｄｒ）であり、前記第２の温度量は、動作中の前記セルにより生成される局所熱流束（Ｑｅ）である
請求項１に記載の決定方法。
【請求項７】
ステップｖ）は、
ａ）生成された熱流束（Ｑｅ）の推定された空間分布から、動作中の前記セルによって生成された電気信号（Ｉｅ）の密度の空間分布を推定する第１のサブステップ、
ｂ）前記電気信号（Ｉｅ）の局所密度から前記注目パラメータ（Ｒ）の空間分布を決定する第２のサブステップ
を含む
請求項６に記載の決定方法。
【請求項８】
ｉ）電解質によって互いに分離され反応種を電極にもたらすのに適しかつ動作中のセルによって生成された熱を除去するのに適した２つのバイポーラプレートの間に配置された２つの電極を含み、初期分布（
【数１１２】
2017112095.tif 000114
）で空間的に分布した電気抵抗（Ｒ）を有する基準電気化学セルを検討するステップ、
ｉｉ）請求項１乃至７のいずれか一項に記載の方法（１００；２００）を用いて、前記電気抵抗（Ｒ）の空間分布（
【数１１３】
2017112095.tif 000115
）を決定するステップ、
ｉｉｉ）前記電気抵抗（Ｒ）が、決定された前記空間分布（
【数１１４】
2017112095.tif 000116
）を有するように、前記バイポーラプレートを製造するステップ（１６０；２６０）、
を含む
電気化学セルバイポーラプレートの製造方法。
【請求項９】
前記バイポーラプレートは、初期空間分布で分布された複数のスポット溶接によって互いに接合された２つのエンボスシートから形成され、前記バイポーラプレートを製造するステップは、決定された前記空間分布（
【数１１５】
2017112095.tif 000117
）に応じて前記２つのシート間の接触抵抗（ＲｃＰＢ）を表すパラメータの空間分布を修正することを含む、
請求項８に記載のバイポーラプレートの製造方法。
【請求項１０】
前記接触抵抗（ＲｃＰＢ）を表す前記パラメータの前記空間分布の修正は、前記電気抵抗（Ｒ）の決定された前記空間分布（
【数１１６】
2017112095.tif 000118
）に応じて、前記シートを互いに接合する前記スポット溶接の分布の修正を含む
請求項９に記載のバイポーラプレートの製造方法。
【請求項１１】
前記接触抵抗（ＲｃＰＢ）を表す前記パラメータの前記空間分布の修正は、前記電気抵抗（Ｒ）の決定された前記空間分布（
【数１１７】
2017112095.tif 000119
）から予め特定されたゾーン内において、前記シートの電気伝導率とは異なる電気伝導率を有するコーティングを配置することを含む
請求項９又は１０に記載のバイポーラプレートの製造方法。
【請求項１２】
電解質によって互いに分離され反応種を電極にもたらすのに適しかつ動作中のセルによって生成された熱を除去するのに適した２つのバイポーラプレートの間に配置された２つの電極を含む電気化学セルの製造方法であって、前記方法は以下のステップを含む：
・セルの電力生産を表し、初期空間分布（
【数１１８】
2017112095.tif 000120
）で分布した注目パラメータ（Ｒ）を有する基準電気化学セルを検討するステップ、
・請求項１乃至７のいずれか一項に記載の決定方法を用いて、前記注目パラメータ（Ｒ）の空間分布（
【数１１９】
2017112095.tif 000121
）を決定するステップ、
・決定された前記空間分布（
【数１２０】
2017112095.tif 000122
）を前記注目パラメータ（Ｒ）が有する前記基準電気化学セルに基づいて、前記電気化学セルを製造するステップ。
【請求項１３】
プロセッサによって実行可能な、請求項１乃至７のいずれか一項に記載の決定方法を実施するための命令を含むデータ記憶媒体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明の分野は、燃料電池や電解装置といった電気化学セルのスタックを含む電気化学リアクターの分野であり、より正確には、電気化学セルの電力生産を表すパラメータの決定方法、および電気化学セルバイポーラプレートの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池又は電解装置といった電気化学リアクターは、従来、電解質によって電気的に互いに分離されたアノードとカソードをそれぞれ含む電気化学セルのスタックを含み、電気化学反応は、各セルにおいて、連続的に供給される２つの反応物質の間で行われる。水素燃料電池の場合、燃料（水素）はアノードに接触し、一方、例えば空気中に含まれる酸化剤（酸素）はカソードに接触する。電気化学反応は、アノード／電解質界面及びカソード／電解質界面でそれぞれ起こる酸化反応及び還元反応という２つの半反応に細分される。反応を起こすために、電気化学反応は、２つの電極間に、すなわち任意に高分子膜に含まれる電解質と、外部電気回路によって形成される電子伝導体との間に、イオン伝導体の存在を必要とする。従って、セルのスタックは、電気化学反応の現場であり、反応物質をそこに供給しなければならず、反応中に生成される熱と同様に、生成物およびあらゆる非反応種をそこから除去しなければならない。
【０００３】
セルは、従来、セルの電気的相互接続を確実にするバイポーラプレートによって互いに分離される。プレートは、アノード側に形成された、燃料を分配する回路と、アノード側とは反対のカソード側に形成された、酸化剤を分配する回路とを含む。各分配回路は、例えば並列または蛇行配列で配置されたチャネルのネットワークの形態を取ることが多く、前記チャネルは、反応種を対応する電極に均一にもたらすのに適している。バイポーラプレートは、また、熱伝達流体が流れることを可能にする内部ダクトのネットワークから形成される冷却回路を含むことができ、したがって、セル内で反応中に局所的に生成される熱が除去される。
【０００４】
特許文献１には、動作中のセル内で均一な局所加熱を得るように製造された１つの例示的な電気化学セルが記載されている。この加熱は、セルの各点における電流密度に依存し、それ自体は反応種の分圧に依存する。具体的には、ここでは、セルのカソード側を考えると、分配回路を流れるガス中に含まれる酸素の量は、酸素がセルによって消費されるにつれて徐々に減少し、それによって、セルによって生成される電流密度の空間的な変化がもたらされ、したがって、セルの加熱における空間的な変化がもたらされる。セルの加熱におけるこの空間的不均一性を防止するために、酸素を供給するバイポーラプレートとセルとの間の電気伝導率は、酸素分圧の低下を補償するように局所的に調節される。
【０００５】
しかしながら、電気化学セルの有効温度の空間分布の均一性は、セルの様々な構成要素の分解反応速度を制限すること、及び、セルの構成要素の機械的強度を低下させやすい熱起源の機械的ストレスを減少させることによって、セルの寿命を保つように、依然として改善されうる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】フランス特許公開公報２９７６７３２号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明の目的は、従来技術の欠点の少なくともいくつかを改善することであり、特に、電気化学セルの局所的な電力生産を表すパラメータの空間分布を決定する方法を提供することであり、特に、動作中の電気化学セルの局所的な温度の均一性を高め、これにより、電気化学セルの寿命を維持することを可能にする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
この目的のために、本発明は、電気化学セルの電力生産を表す注目パラメータの空間分布の決定方法を提供し、前記セルは、電解質によって互いに分離され、反応種を電極にもたらし、動作中の前記セルによって生成された熱を除去するのに適した２つのバイポーラプレートの間に配置された２つの電極を含み、前記方法は以下のステップを含む：
ｉ）前記注目パラメータが初期空間分布で分布し、動作中の前記電気化学セル内の温度の空間分布が予め設定された最大局所値以上の少なくとも１つの局所値を有する電気化学セルを提供するステップ、
ｉｉ）動作中の前記セル内の設定温度の空間分布であって、局所温度値が予め設定された最大局所値よりも低い分布を決定するステップ、
ｉｉｉ）動作中の前記電気化学セル内の局所的な熱除去を表す第１の温度量の空間分布を測定するステップ、
ｉｖ）前記第１の温度量についてセルが測定された前記空間分布を有しかつ第２の温度量についてセルが推定された前記空間分布を有する動作中の前記電気化学セルの温度の前記空間分布が前記設定温度の空間分布と実質的に等しくなるように、前記設定温度の前記空間分布、及び前記第１の温度量の前記空間分布に応じて、動作中の前記電気化学セル内の局所的な熱生成を表す前記第２の温度量の空間分布を推定するステップ、
ｖ）前記第２の温度量の推定された前記空間分布に応じて、前記注目パラメータの空間分布を決定するステップ。
【０００９】
従って、注目パラメータの空間分布が得られ、検討されている電気化学セルにおけるこの空間分布を考慮すると、電気化学セルが、動作中に、設定温度の空間分布に実質的に対応する温度の空間分布を有することを保証することが可能になる。従って、動作中、電気化学セルは、予め設定された最大局所値よりも温度が局所的に高いゾーンを示さない。
【００１０】
電気化学セルの提供は、電気化学セルを実験的に試作または数値的にモデル化する段階、動作中の電気化学セル内の温度の空間分布を測定する段階、そして、測定された温度の空間分布を予め設定された最高温度の空間分布と比較する段階を含んでもよい。最高温度のこの空間分布の局所値は、予め設定された最大局所値と呼ばれるものである。測定された温度の少なくとも１つの局所値が、空間分布内の１つの同じ位置の対応する予め設定された最大局所値以上である場合、決定方法の以下のステップのために、電気化学セルが提供され、すなわち検討される。
【００１１】
設定温度は、局所温度値が対応する最大局所値よりも低くなるように定義することができる。設定温度は、実質的に一定の局所値、または実質的に一定の局所的な温度勾配を含むことができる。それは、空間分布内で一定ではないが、これらの予め設定された最大値未満に留まる局所値を有することができる。それはまた、空間分布内で一定ではないが、予め設定された最大値未満に留まる局所的な勾配を含むこともできる。
【００１２】
第１の温度量の空間分布の測定は、予め製造されている、検討されている電気化学セルで実施された実験的測定、または検討されている電気化学セルの数値モデルで行われた数値測定であってもよい。第１の温度量は、バイポーラプレートの冷却回路を通って流れる熱伝達流体の局所流量であってもよい。
【００１３】
第２の温度量の空間分布の推定は、
・熱伝達流体が流れるための、電気化学セルの少なくとも１つのバイポーラプレートの冷却回路の例えば２次元又は３次元のメッシュを生成する段階と、
・局所温度と第１の温度量の関数として第２の温度量を表す離散数値モデルを解くことにより、前記メッシュ上の第２の温度量をコンピュータによって数値的にシミュレーションする段階
を含んでもよい。
【００１４】
この場合、数値モデルは、第１の温度量の予め測定された空間分布と、設定温度の空間分布とを考慮する。電気化学的モデルと呼ばれる離散数値モデルは、局所的な熱生成を表すパラメータ例えば局所熱流束を、局所温度と、局所的な熱除去を表すパラメータ例えば熱伝達流体の局所流量との関数として表す関係であってもよい。
【００１５】
したがって、注目パラメータの空間分布が、本決定方法によって得られた電気化学的セルは、動作中、設定温度の空間分布と実質的に等しい温度の空間分布を有する。したがって、本質的に熱的アプローチ、すなわち、ホットスポットまたは不均一性の実際の温度と設定温度との比較に基づくアプローチ、を使用して注目パラメータの空間分布が決定された場合に現れうる望ましくない新たなホットスポットまたは新たな温度不均一性の生成が避けられる。
【００１６】
好ましくは、注目パラメータは、電気化学セルの電気抵抗を表すパラメータ、電極の少なくとも１つと、隣接するバイポーラプレートとの間の接触抵抗を表すパラメータ、少なくとも１つの電極に存在する触媒の添加量、及び、少なくとも１つの電極の透過率を表すパラメータから選択される。
【００１７】
好ましくは、前記バイポーラプレートが、互いに結合された２つのシートから形成され、各シートは、エンボスを有し、前記エンボスによりいわゆる外面において反応種を分配する回路が形成され、前記シートの両前記エンボスにより、冷却回路の入口と出口との間で互いに流体連通する冷却チャネルを含む冷却回路が前記外面の反対のいわゆる内面において形成されている。シートの外面は、電気化学セルの電極の方に向けられている。冷却チャネルは、２次元流体ネットワークすなわち非線形ネットワークを形成するという意味では、冷却回路の入口と出口との間で、互いに流体連通している。
【００１８】
好ましくは、前記注目パラメータの空間分布を決定する前記ステップが、前記電気化学セルの全電力を表すパラメータの予め設定された値に基づいて実行される。このパラメータは、全体の電力、すなわちセルの端子間で測定された電圧と電流密度の積、またはその効率、例えば所与の電流密度に対するセルの電圧であってもよい。したがって、電気化学セルの寿命を最適化することを目的として電気化学セル内の局所温度を管理するとともに、所望の電力を維持することが可能である。
【００１９】
好ましくは、注目パラメータは、電気化学セルの電気抵抗を表すパラメータであり、第１の温度量は、動作中のセル内の測定された有効局所温度であり、第２の温度量は、有効温度と設定温度との局所差を表す量である。
【００２０】
好ましくは、ステップｖ）は、
・第２の温度量の空間分布から補正係数の空間分布を計算するサブステップと、
・注目パラメータの初期空間分布を補正係数の空間分布と相関させることにより、注目パラメータの空間分布を決定するサブステップ
を含む。
【００２１】
あるいは、ステップｖ）は、
・前記第２の温度量が予め設定された閾値を超える推定された局所値を有する、セルの少なくとも１つのゾーンを特定するサブステップ、
・特定されたゾーン内の第２の温度量の推定された局所値に応じて、このゾーン内の初期空間分布を修正することによって、注目パラメータの空間分布を決定するサブステップ、
を含んでもよい。
【００２２】
さらに、注目パラメータは、電気化学セルの電気抵抗を表すパラメータであり、第１の温度量は、動作中のセルによって生成される熱の局所的な除去を表し、第２の温度量は、動作中のセルによる局所的な熱の生成を表してもよい。
【００２３】
第１の温度量は、セルのバイポーラプレートの冷却回路を流れる熱伝達流体の測定された有効局所流量であってもよく、第２の温度量は、動作中のセルによって生成される局所熱流束である。
【００２４】
ステップｖ）は、
・生成された熱流束の推定された空間分布から、動作中のセルによって生成された電気信号の密度の空間分布を推定する第１のサブステップと、
・電気信号の局所密度から注目パラメータの空間分布を決定する第２のサブステップ
を含んでもよい。
【００２５】
本発明は、また、
・電解質によって互いに分離され反応種を電極にもたらすのに適しかつ動作中のセルによって生成された熱を除去するのに適した２つのバイポーラプレートの間に配置された２つの電極を含み、初期分布で空間的に分布した電気抵抗を有する基準電気化学セルを検討するステップと、
・上記特徴のいずれか一つにしたがった決定方法を用いて、電気抵抗の空間分布を決定するステップと、
・電気抵抗が、決定された空間分布を有するように、バイポーラプレートを製造するステップ
を含む電気化学セルバイポーラプレートの製造方法にも関する。
【００２６】
前記バイポーラプレートは、初期空間分布で分布された複数のスポット溶接によって互いに接合された２つのエンボスシートから形成され、前記バイポーラプレートを製造するステップは、決定された前記空間分布に応じて前記２つのシート間の接触抵抗を表すパラメータの空間分布を修正することを含んでもよい。
【００２７】
前記接触抵抗を表す前記パラメータの前記空間分布の修正は、前記電気抵抗の決定された前記空間分布に応じて、前記シートを互いに接合する前記スポット溶接の分布の修正を含んでもよい。
【００２８】
前記接触抵抗を表す前記パラメータの前記空間分布の修正は、前記電気抵抗の決定された前記空間分布から予め特定されたゾーン内において、前記シートの電気伝導率とは異なる電気伝導率を有するコーティングを配置することを含んでもよい。
【００２９】
本発明は、また、電解質によって互いに分離され反応種を電極にもたらすのに適しかつ動作中のセルによって生成された熱を除去するのに適した２つのバイポーラプレートの間に配置された２つの電極を含む電気化学セルの製造方法にも関し、前記方法は以下のステップを含む：
・セルの電力生産を表し、初期空間分布で分布した注目パラメータを有する基準電気化学セルを検討するステップと、
・上記特徴のいずれか一つにしたがった決定方法を用いて、前記注目パラメータの空間分布を決定するステップと、
・決定された前記空間分布を前記注目パラメータが有する前記基準電気化学セルに基づいて、前記電気化学セルを製造するステップ。
【００３０】
「に基づいて」とは、製造された電気化学セルが、決定された空間分布で分布する注目パラメータを除いて、基準セルと同じ電気化学的特性を有することを意味する。製造された電気化学セルは、注目パラメータの初期空間分布が、決定された空間分布に実質的に等しくなるように修正された基準セルであってもよい。
【００３１】
本発明はまた、プロセッサによって実行可能な、上記特徴のいずれか一つにしたがった決定方法を実施するための命令を含むデータ記憶媒体にも関する。
【図面の簡単な説明】
【００３２】
本発明の他の態様、目的、利点および特徴は、非限定的な例として、添付の図面を参照して与えられる、後述する好ましい実施形態の以下の詳細な説明を読めば、より明らかになるであろう。
【図１ａ】図１ａは、例示的な電気化学セルの概略断面図である。
【図１ｂ】図１ｂは、熱生成の空間分布と、熱除去の空間分布との間の相関関係を示す概略図であり、その結果は、動作中の電気化学セルの温度の空間分布である。
【図２】図２は、第１の実施形態による電気化学セルの電気抵抗の空間分布を決定する方法のフローチャートである。
【図３】図３は、局所電気抵抗の様々な値に対する、局所電流密度の関数としてのセルの電圧の変化を示す例示的な分極曲線を示す図である。
【図４】図４は、第２の実施形態による電気化学セルの電気抵抗の空間分布を決定する方法のフローチャートである。
【図５】図５は、冷却回路のメッシュの例であり、メッシュ内の各メッシュセルは、局所的な熱生成項
【数１】
2017112095.tif 000003
、局所的な熱除去項
【数２】
2017112095.tif 000004
および温度
【数３】
2017112095.tif 000005
を含む。
【図６ａ】図６ａは、スポット溶接によって互いに接合された２つのシートから形成されたバイポーラプレートの一部の概略透視図である。
【図６ｂ】図６ｂは、コーティング物が２枚のシートの間に位置する図６ａの変形例である。
【図６ｃ】図６ｃは、冷却回路を上から見た概略図であり、局所的にシェードが付された領域がスポット溶接またはコーティング物の存在を示す。
【発明を実施するための形態】
【００３３】
図面および以下の説明では、同一の参照符号は、同一または類似の構成要素を表す。さらに、様々な構成要素は、図面をより明瞭にするために縮尺通りに示されていない。さらに、様々な実施形態および変形例は互いに排他的ではなく、互いに組み合わせることができる。他に示されない限り、「実質的に」、「約」、「概略」という用語は、１０％以内を意味する。
【００３４】
様々な実施形態および変形例は、燃料電池を参照して説明され、特にカソードに酸素が供給され、アノードに水素が供給される水素燃料電池に関する。しかし、本発明は、一般に、あらゆるタイプの燃料電池、特に低温、すなわち２５０℃未満の温度で作動するもの、および電気化学的電解槽に適用可能である。
【００３５】
図１ａは、燃料電池のセルのスタックに属する例示的な電気化学セル１の部分的および概略を示す。セル１は、ここでは高分子膜３０を含む電解質によって互いに分離されたアノード１０とカソード２０を含み、電極１０、２０は、反応種を電極にもたらし電気化学反応中に生成された熱を除去するのに適した２つのバイポーラプレート４０、５０の間に配置されている。
【００３６】
バイポーラプレートは、アノード側に配置され、水素を分配するための回路４１と、カソード側に配置され、酸素を分配するための回路５１とを含む。それらはここでは２つの金属シート４２ａ、４２ｂ；５２ａ、５２ｂから形成されており、それらは分配回路を形成するよう、溶接ゾーンまたはスポット溶接によって互いに接合され、加圧されている。エンボスの配置は、冷却回路４３、５３がプレートの内部で生成され、熱伝達流体が電極と接触することなく流れることができるようにもする。他のバイポーラプレート技術が使用されてもよく、例えば、プレートは、充填された合成材、例えばグラファイトを充填した合成材から製造されてもよく、そのエンボスは成形によって製造される。
【００３７】
各電極１０、２０は、バイポーラプレート４０、５０の１つと接触して配置されたガス拡散層（ＧＤＬ）１１、２１と、膜３０と拡散層１１、２１との間に位置する活性層１２、２２とを含む。拡散層１１、２１は、バイポーラプレートの分配回路から活性層まで反応種を拡散させ、電気化学反応によって発生した生成物を同じ分配回路に拡散させる多孔質材料で形成されている。活性層１２、２２は、アノード及びカソードと膜とのそれぞれの界面において起こる酸化及び還元反応を可能にするのに適した材料、例えばイオノマーや触媒を含む。
【００３８】
図１ｂは、熱生成源項の空間分布、換言すれば、生成熱流束Ｑといったセルの熱生成量を表す量と、例えば冷却回路内の熱伝達流体の質量流量Ｄといった、生成された熱の除去を表す量の空間分布との間の相互関係の結果である、電気化学セルの温度Ｔの空間分布を示している。
【００３９】
したがって、上述した先行技術文献の教示とは対照的に、熱Ｑの生成の分布の均一性を高め、したがって、セルの加熱の均一性を高めて、セルの温度Ｔの分布を均一にするだけでは不十分である。具体的には、熱生成項Ｑにおける局所的不均一性の有無と、除熱項Ｄにおける局所的不均一性の有無の両方を考慮に入れることが重要である。
【００４０】
熱の局所的な生成、より正確には局所的に生成される熱流束Ｑは、それぞれの空間分布の間の関係によって表されるように、局所的な発電、又はより正確には局所電流密度Ｉに正比例する。
Ｑｘ，ｙ＝Ｉｘ，ｙ（ΔＨ／２Ｆ−Ｕｘ，ｙ）      （１）
ここで、ΔＨは電気化学反応のエンタルピー、Ｆはファラデー定数、Ｕｘ，ｙはセルの局所電圧の空間分布であり、エンタルピーと電圧はセルの各点でほぼ均一であると考えられる。したがって、熱の生成は、流体パラメータ（反応種を分配するための回路の大きさなど）、電気化学パラメータ（電極および膜の局所特性など）に起因する任意の不均一性だけでなく、電気パラメータ（セルの様々な構成要素の電気抵抗、例えば、材料の抵抗率や、セルの構成要素間の接触抵抗）によっても影響され、これらパラメータは、すべて電流密度分布に影響を与える。
【００４１】
熱伝達流体の流れを介した熱の除去は、特に、冷却回路における副次損失水頭（minor head losses）のために局所的な不均一性を示すこともある。これらの損失水頭は、バイポーラプレートの製造中に生成される冷却回路の大きさの結果であり、冷却回路内に高流量または低流量のゾーンの形成をもたらす可能性がある。
【００４２】
本発明のコンテキストにおいては、電気化学セルが示す熱除去の空間分布を考慮して、動作中のセルの温度の空間分布が設定温度の空間分布に対応するよう、電力生産を表す注目パラメータの空間分布、ひいては、熱エネルギーの空間分布を適応させることが求められている。
【００４３】
したがって、注目パラメータがこのように決定された分布で空間的に分布した電気化学セルは、設定温度に実質的に等しい有効温度またはセルの動作中の温度を有する。この設定温度は、有利には、スカラーまたは勾配において実質的に均一な空間分布を有する。スカラーにおける均一性によって、温度の局所値が実質的に一定であることが意味される。勾配における均一性により、局所温度勾配が実質的に一定であることが意味される。しかしながら、局所的な温度値は、予め設定された最大局所値未満に留まる限りは一定でなくてもよい。よって、セルは、一方で、セルの構成要素の分解反応速度を増大させ、他方で、セルの構成要素の機械的強度を低下させやすい機械的ストレスの発生させうる、超過温度又はホットスポットのゾーンを含まない。よって、電気化学セルの寿命が保存される。ホットスポットによって、例えば、温度ピークまたは温度勾配ピークを含むセルのゾーンが意味される。より正確には、ホットスポットは、冷却回路の入口温度と局所温度との間の差が、係数と、冷却回路の入口と出口との間の温度差との積より大きいゾーンであってもよく、係数は約１．２から３又はそれ以上、であり、好ましくは約１．５である。一例として、冷却回路の入口で７７℃、回路の出口で８０℃の温度であり、係数が１．５である場合、ホットスポットは局所温度が８１．５℃を超えるセルのゾーンである。
【００４４】
パラメータの空間的分布によって、セル内のあらゆる点、より正確には、電極の活性層の面積範囲に対応するいわゆるアクティブゾーン内のセルに平行な平面内の各点（ｘ，ｙ）におけるこのパラメータの局所値が意味される。
【００４５】
セルの温度によって、セルの構成要素のいずれか１つの温度、例えばいずれかのバイポーラプレートの温度又はいずれかの電極の温度、が意味される。したがって、セルの温度は、冷却回路内の熱伝達流体の温度に局所的に対応することができる。電力の生成を表すパラメータによって、そのパラメータの値が電流密度Ｉｘ，ｙに局所的に影響を及ぼすパラメータが意味される。それは、セルの様々な構成要素（バイポーラプレート、拡散層、活性層、膜）の抵抗率およびこれらの構成要素のそれぞれの間、とりわけ２枚のバイポーラプレート間及びバイポーラプレートと電極との間の電気接触抵抗に特に依存する、セルの電気抵抗Ｒであり得る。それは、局所電流密度Ｉｘ，ｙに直接影響を及ぼす限りにおいて、活性層内の触媒の添加量Ｃｘ，ｙ（添加率または単位面積当たりの重量）であってもよいし、または、活性層まで局所的に拡散することができる反応種の量を決定する、電極の拡散層の透過率ｋであってもよい。
【００４６】
最後に、熱除去を表すパラメータによって、生成された熱を局所的に除去するためのセルの能力値を表すパラメータが意味される。特に、それは、冷却回路を流れる熱伝達流体の局所的な質量または体積流量であってもよい。
【００４７】
図２は、第１の実施形態による、電力の生産を表す注目パラメータの空間分布を決定する方法のフローチャートである。この例では、注目パラメータは、電気化学セルの電気抵抗Ｒを表し、ここでは、値が、電気化学反応中に局所的に生成される局所電流密度Ｉｘ，ｙに直接影響を及す、すなわち局所的に生成される熱流束Ｑｘ，ｙに直接的な影響を及す電気抵抗Ｒに相当する 。
【００４８】
一般に、この第１の実施形態によれば、電気抵抗Ｒの最適な空間分布
【数４】
2017112095.tif 000006
は、所定の初期分布で分布した電気抵抗に対する動作中のセルの有効温度Ｔｒと予め設定された設定温度Ｔｃとの差ΔＴｅの空間分布
【数５】
2017112095.tif 000007
の推定から決定される。そして、変更されたセルの有効温度Ｔｒが設定温度Ｔｃに実質的に等しくなるよう、最適な分布
【数６】
2017112095.tif 000008
を有するようにセルの初期電気抵抗
【数７】
2017112095.tif 000009
を変更することが可能である。
【００４９】
ここでは、セルの電気抵抗Ｒは、セルの様々な構成要素の抵抗、すなわち主に、アノードおよびカソードの拡散層の抵抗ＲＧＤＬ，ａおよびＲＧＤＬ，ｃ、膜の抵抗Ｒｍ、バイポーラプレートの抵抗ＲＰＢ、拡散層とバイポーラプレートとの接触抵抗ＲｃＧＤＬ／ＢＰ、バイポーラプレートの２枚の金属シート間の接触抵抗ＲｃＰＢの合計に対応している。それは事前に推定されてもよいし、セルサンプル上で局所的に測定されてもよい。
【００５０】
第１のステップ１１０において、セルの電気抵抗Ｒが初期分布
【数８】
2017112095.tif 000010
で空間的に分布した基準電気化学セルが定義される。セルは、図１を参照して説明したものと同一または類似の構造を有する。電気抵抗の初期空間分布
【数９】
2017112095.tif 000011
は、実質的に均一であってもよく、すなわち、ここでは、アクティブゾーン内の各点において実質的に一定の値を有する。一例として、セルの様々な構成要素の抵抗は、アクティブゾーン内のあらゆる点において実質的に一定であると考えられ、バイポーラプレートの接触抵抗を局所的に変更する可能性のあるスポット溶接は、セル内に実質的に均一に分布していると考えられる。
【００５１】
ステップ１２０において、基準セルが動作中で、所定の電圧Ｕｔｏｔに対する総電流密度Ｉｔｏｔを生成している時の基準セルの設定温度Ｔｃの空間分布
【数１０】
2017112095.tif 000012
が定義される。まず、セルの設定温度Ｔｃは、冷却回路内の熱伝達流体の温度に対応してもよく、この温度の分布は、特に、冷却回路の入口温度値
【数１１】
2017112095.tif 000013
および出口温度値
【数１２】
2017112095.tif 000014
に依存する。説明のために、入口温度は、例えば７５℃に予め設定してもよく、出口温度は、除去される熱出力Ｐｔｈから推定することができ、Ｐｔｈ＝Ｉｔｏｔ（ΔＨ／２Ｆ−Ｕｔｏｔ）の関係式を用いて推定可能である。次に、出口温度
【数１３】
2017112095.tif 000015
は、熱伝達流体の熱容量ｃｐを用いて、予め推定された熱出力Ｐｔｈを冷却回路内の熱伝達流体の平均総流量＜Ｄｔｏｔ＞と相関させることによって推定される。次に、熱伝達流体の冷却回路の入口での温度値
【数１４】
2017112095.tif 000016
及び出口での温度値
【数１５】
2017112095.tif 000017
から設定温度Ｔｃの空間分布
【数１６】
2017112095.tif 000018
を定義することが可能であり、その分布
【数１７】
2017112095.tif 000019
は、有利には、均一勾配である。すなわち、局所設定温度の勾配は実質的に一定である。
【００５２】
ステップ１３０において、動作中のセルの温度を表す第１の温度量の空間分布
【数１８】
2017112095.tif 000020
が得られる。ここで、第１の温度量は、ステップ１２０で検討したのと同じ動作条件で動作しているときの電気化学セルの有効温度Ｔｒである。この分布
【数１９】
2017112095.tif 000021
は推定されないが、実験的または数値的手段による測定の結果である。したがって、それは、例えば、２つのバイポーラプレートの間に挿入される侵入プレートを含み、温度の空間分布の測定に適した、「Ｓ＋＋  Ｓｉｍｕｌａｔｉｏｎ  Ｓｅｒｖｉｃｅｓ」によって販売されているＳ＋＋ボード（Ｓ＋＋  ｂｏａｒｄ）を用いて、ステップ１１０で定義された基準セルと同じ特性を有する電気化学セルの実験的測定を行うことによって得られる。有効温度の分布
【数２０】
2017112095.tif 000022
は、例えば、Inoueらの刊行物「冷却水を含むポリマー電解質燃料電池スタックにおける相対湿度分布の数値解析」J. Power Sources 162（2006）81-93に記載された電気化学セルモデルからの数値シミュレーションによっても得られる。
【００５３】
このように、実験的または数値的測定によって得られる有効温度Ｔｒの分布
【数２１】
2017112095.tif 000023
は、局所的な電流密度に依存する生成熱流束の局所的な不均一性と、冷却回路内の熱伝達流体の局所的な流量に依存する熱除去の局所的な不均一性とを考慮している。
【００５４】
ステップ１４０において、第２の温度量の空間分布が推定され、ここでは、有効温度Ｔｒと設定温度Ｔｃとの間の局所的な差を表す量ΔＴｅである。この局所差分量ΔＴｅは、ステップ１２０で定義された設定温度Ｔｃの空間分布
【数２２】
2017112095.tif 000024
と、ステップ１３０で測定された有効温度Ｔｒの空間分布
【数２３】
2017112095.tif 000025
とから推定される。とりわけ、それは、有効温度の局所値と設定温度の局所値との差、またはこれらの値の比であってもよい。ここで、有効温度と設定温度の分布間の項対項の差が考慮される：
【数２４】
2017112095.tif 000026
。
【００５５】
次に、ステップ１５０において、局所差ΔＴｅの空間分布
【数２５】
2017112095.tif 000027
に応じて、注目パラメータＲの空間分布
【数２６】
2017112095.tif 000028
が決定される。
【００５６】
第１の変形例によれば、補正係数が最初に計算され、その空間分布は局所差ΔＴｅの空間分布
【数２７】
2017112095.tif 000029
に項対項で比例する。一例として、局所差が実質的にゼロ値と最大値との間で変化するので、補正係数は、最小値（例えば１以下）と最大値との間で連続的に変化する。図３を参照すると、補正係数の最大値は、電気抵抗の様々な局所値に対する基準セルの分極曲線から決定されてもよい。実験的に検証された電気化学セルモデルに由来するこの分極曲線の例では、セルの電気抵抗に３を掛けた場合、セル電圧Ｕ＝０．６５Ｖに対し、局所電流密度Ｉは０.９３Ａ／ｍ２から０.７７Ａ／ｍ２に減少する。局所的な電流密度のこの１７％の減少は、局所的な熱生成の実質的に同一の減少をもたらす。次に、電気抵抗Ｒの空間分布
【数２８】
2017112095.tif 000030
は、電気抵抗Ｒの初期空間分布
【数２９】
2017112095.tif 000031
と補正係数の空間分布との相関、例えば項対項の乗算によって決定することができる。
【００５７】
第２の変形例によれば、まず、差ΔＴｅが予め設定された閾値を上回る値を有するセルの少なくとも１つのゾーンＺｉが特定され、この閾値は例えばホットスポットを表す。次に、電気抵抗Ｒの空間分布
【数３０】
2017112095.tif 000032
が、特定されたゾーンＺｉにおける差ΔＴｅの局所値に依存して、この特定されたゾーンにおける初期空間分布
【数３１】
2017112095.tif 000033
を修正することによって決定される。一例として、初期空間分布
【数３２】
2017112095.tif 000034
は、値がこのゾーンの差ΔＴｅの値に比例する補正係数を使用して、局所的に修正されてもよい。第１の変形例と同様に、補正係数は、図３のものと類似または同一の分極曲線を使用して予め決定される最小値と最大値との間で連続的に変化する。
【００５８】
これにより、電気化学セルの電気抵抗Ｒの空間分布
【数３３】
2017112095.tif 000035
が得られる。そして、ステップ１５０で決定された新たな分布を有するように、基準セルの電気抵抗Ｒの初期分布
【数３４】
2017112095.tif 000036
を修正することが可能である。このようにして最適化されたセルは、動作中に、空間分布が設定温度の空間分布に実質的に等しい有効温度を有する。設定温度の分布が有利に均一である限り、動作中のセルは、分布もまた実質的に均一である有効温度を有し、したがってセルの寿命を保つことができる。
【００５９】
図４は、第２の実施形態による、電力生成を表す注目パラメータの空間分布を決定する方法のフローチャートである。この例では、注目パラメータは電気化学セルの電気抵抗を表し、その値は電気化学反応中に局所的に生成される電流密度に直接的な影響を及ぼす。ここでは、それはセルの電気抵抗Ｒに相当する。
【００６０】
一般に、この第２の実施形態によれば、電気抵抗Ｒの空間分布
【数３５】
2017112095.tif 000037
は、セル内の有効な熱除去を表す温度量の空間分布を考慮しつつ、設定温度の空間分布を得るために必要な熱生成の空間分布の推定から決定される。そして、有効温度が設定温度に実質的に等しくなるよう、最適な空間分布を有するようセルの電気抵抗Ｒを変更することが可能である。注目パラメータが最適化された分布で空間的に分布された電気化学セルは、動作中に、設定温度に実質的に等しい温度を有する。望ましくない新しいホットスポットまたは新しい温度不均一性は形成されない。
【００６１】
電気化学的であり、もはや本質的には熱的なアプローチではないこのアプローチは、電気化学セルの少なくとも１つのバイポーラプレート、または両方のバイポーラプレートが、二次元冷却回路を規定するエンボスを含む互いに結合されたシートから形成される場合に、特に有利である。シートの外面、すなわち電極に向いた面における各シートのエンボスは、反応種を分配するための回路を規定する。内面、すなわち外面の反対の面では、エンボスは冷却回路を形成し、そこを通って熱伝達流体が流れるようになっている。冷却チャネルが互いに通じていない場合、すなわち冷却回路の入口と出口との間の熱伝達流体が１つの冷却チャネルから別の冷却チャネルに実質的に通過できない場合、冷却回路は、いわゆる線形である。冷却チャネルが互いに通じている場合、冷却回路は、いわゆる２次元であり、非線形である２次元流体ネットワークを形成する。これは、シートの分配チャネルが他のシートの分配チャネルと平行でない場合に特に当てはまる。
【００６２】
第１のステップ２１０において、基準電気化学セルが定義され又は提供され、そのセルの電気抵抗Ｒが初期分布
【数３６】
2017112095.tif 000038
で空間的に分布される。電気抵抗Ｒの初期空間分布
【数３７】
2017112095.tif 000039
は、実質的にスカラーにおいて均一であってもよく、その結果、その局所的な値は、アクティブゾーン内の各点において実質的に一定である。セルは、図１を参照して説明したものと同一または類似の構造を有し、このステップは、上述のステップ１１０と類似または同一である。検討される電気化学セルは、動作中に、少なくとも１つの局所値が予め設定された最大局所値以上である温度の空間分布を有する。後者は、一定であってもよいし、電気化学セルの検討される点に依存して異なっていてもよい。このステップは、
・電気化学的セルを実験的に試作または数値的にモデル化する段階；
・動作中の電気化学セル内の温度の空間分布を測定する段階； そして、
・測定された温度の空間分布を予め設定された最高温度の空間分布と比較する段階
を含んでもよい。最高温度のこの空間分布の局所値は、予め設定された最大局所値と呼ばれるものである。
【００６３】
測定された温度の少なくとも１つの局所値が、空間分布内の１つの同じ位置の対応する予め設定された最大局所値以上である場合、決定方法の以下のステップのために、電気化学セルが提供され、すなわち検討される。
【００６４】
ステップ２２０において、基準セルが動作し、所定の電圧Ｕｔｏｔに対して総電流密度Ｉｔｏｔを生成しているときの基準セルの設定温度Ｔｃの空間分布
【数３８】
2017112095.tif 000040
が定義される。このステップは、上述のステップ１２０と同様または同一である。設定温度の空間分布の局所値は、対応する最大局所値よりも低い。
【００６５】
任意選択的には、対応する分配回路の入口と出口との間のアクティブゾーン内の反応種の濃度の空間分布の関数として、設定温度Ｔｃの空間分布
【数３９】
2017112095.tif 000041
を特定することが有利である。具体的には、セルのアクティブ領域内の反応種の消費は、分配回路に沿った反応種の濃度の漸減をもたらす。この漸減は、セルによって生成される局所的な電流密度、ひいては局所的な熱発生の低下をもたらし、それによってセルの温度の不均一性を形成する。この熱の生成の漸減を補償するために、反応種の濃度の減少を考慮に入れて設定温度を定義することが有利であり、その結果、動作中のセルの有効温度は、設定温度と対応し、後者は有利には均一な空間分布を有する。これを行うために、特定された設定温度
【数４０】
2017112095.tif 000042
の空間分布
【数４１】
2017112095.tif 000043
は、例えば以下のように書くことができる。
【数４２】
2017112095.tif 000044
ここで、
【数４３】
2017112095.tif 000045
は、例えば酸素といった反応種ｉにおける濃度
【数４４】
2017112095.tif 000046
の空間分布であり、
【数４５】
2017112095.tif 000047
は、後で調整されうる例えば１に近い正の定数である。濃度
【数４６】
2017112095.tif 000048
の空間分布
【数４７】
2017112095.tif 000049
は、アクティブゾーン全体にわたる一様な消費を仮定することによって、当の反応種の分配回路のチャネルのルーティングから、一次に推定されてもよい。それは、反応種の濃度の空間分布を推定することを可能にする、基準セルと類似または同一であるセルにおける電流密度の空間的分布の数値的または実験的測定によってより正確に決定されてもよい。他の関係（２）は、反応種の濃度の空間的変動を考慮に入れながら、設定温度の空間分布を特定するために使用され得る。従って、設定温度
【数４８】
2017112095.tif 000050
の空間分布
【数４９】
2017112095.tif 000051
が得られ、均一性が改善されたセルの有効温度の分布を得ることを可能にする。
【００６６】
さらに、任意選択的かつ、場合によっては上述した設定温度を特定するステップと相補的に、分配回路中の相対湿度Φの空間分布Φｘ，ｙの関数として設定温度Ｔｃの空間分布
【数５０】
2017112095.tif 000052
を特定することが有利である。相対湿度Φは、慣習的に、分配回路を流れるガス中に局所的に含まれる水蒸気の分圧ＰＨ２Ｏと飽和蒸気圧Ｐｓａｔとの比として定義される。相対湿度Φは、電気化学反応の速度に影響を及ぼす。したがって、相対湿度における局所的な変動を補償するために、この局所的な変動、例えば局所的な分配回路における加湿または除湿を補償する設定温度を定義することが有利であり、その結果、動作中のセルの有効温度は一様な空間分布を有する。これを行うために、特定された設定温度
【数５１】
2017112095.tif 000053
の空間分布
【数５２】
2017112095.tif 000054
は、例えば以下のように書くことができる。
【数５３】
2017112095.tif 000055
ここで、
【数５４】
2017112095.tif 000056
は分配回路内の相対湿度
【数５５】
2017112095.tif 000057
の空間分布、
【数５６】
2017112095.tif 000058
は分配回路の入口の相対湿度、
【数５７】
2017112095.tif 000059
は後で調整されうる例えば１に近い正の定数である。相対湿度
【数５８】
2017112095.tif 000060
の分布
【数５９】
2017112095.tif 000061
は、アクティブゾーン全体にわたる一様な電流密度を仮定することによって、当の分配回路のチャネルのルーティングから、一次に推定されてもよい。それは、相対湿度の空間分布を推定することを可能にする、基準セルと類似または同一であるセルにおける電流密度の空間的分布の数値的または実験的測定によってより正確に決定されてもよい。他の関係（３）は、相対湿度の空間的変動に基づいて、設定温度の空間分布を特定するために使用され得る。従って、設定温度
【数６０】
2017112095.tif 000062
の空間分布
【数６１】
2017112095.tif 000063
が得られ、均一性が改善されたセルの有効温度の分布を得ることを可能にする。
【００６７】
ステップ２３０において、動作中のセル内の熱の除去Ｄｒを表す第１の温度量の空間分布
【数６２】
2017112095.tif 000064
が得られる。第１の温度量は、ここでは、冷却回路内の熱伝達流体の質量流量Ｄｒである。この分布
【数６３】
2017112095.tif 000065
は推定されないが、実験的または数値的手段による測定の結果である。それは、例えば、粒子画像流速測定（ＰＩＶ： particle image velocimetry）技術または他の適切な技術を用いて、基準セルと同じ寸法特性（dimensional characteristics）を有する冷却回路で実施される、ステップ２１０で定義した基準セルと同じ特性を有する電気化学セルの実験的測定によって得ることができる。質量流量Ｄｒの分布
【数６４】
2017112095.tif 000066
は、例えばＦＬＵＥＮＴまたはＣＯＭＳＯＬのようなフローシミュレーションソフトウェアパッケージを用いた数値シミュレーションによっても得られる。
【００６８】
ステップ２４０では、ステップ２２０で定義された設定温度Ｔｃの前記空間分布
【数６５】
2017112095.tif 000067
と、ステップ２３０で得られた熱伝達流体の流量Ｄｒの前記空間分布
【数６６】
2017112095.tif 000068
から、第２の温度量Ｑｅの空間分布
【数６７】
2017112095.tif 000069
が推定される。第２の温度量は、局所的な熱生成を表し、ここでは、設定温度Ｔｃを得るために熱伝達流体Ｄｒに除去される局所的な熱流束Ｑｅに対応する。
【００６９】
これを行うために、図５に示すように、冷却回路は、ここでは２次元であるが、２次元又は３次元のメッシュに離散化され、各メッシュセルは熱伝達流体が通過する基本容積（ｉ，ｊ）である。したがって、分配回路の各メッシュセル（ｉ，ｊ）は、２つの既知の量：局所設定温度
【数６８】
2017112095.tif 000070
及び熱伝達流体の局所流量
【数６９】
2017112095.tif 000071
と、決定される量：局所生成熱流束
【数７０】
2017112095.tif 000072
とを有する。次に、当のメッシュセルと隣接するメッシュセルとの間で交換される熱の量および流体の量が、当のメッシュセルの４つの面での、一方は、温度差、他方は、熱伝達流体の流量、を決定することによって計算される。この計算は、前記メッシュ上で、コンピュータによる数値シミュレーションによって行うことができる。これは、第２の温度量、すなわちここでは局所熱流束を、局所温度と第１の温度量すなわちここでは熱伝達流体の局所流量との関数として表す離散数値モデルを解くことに相当する。電気化学的モデルと呼ばれる数値モデルは、関係式（６）で表すことができる。
【００７０】
メッシュセル（ｉ，ｊ）の４つの面での温度差は、以下の方法で計算することができる。
【数７１】
2017112095.tif 000073
メッシュセル（ｉ，ｊ）の４つの面での熱伝達流体の流量は、質量流量
【数７２】
2017112095.tif 000074
（ここではベクトルデータ）を、メッシュセル（ｉ−１,ｊ）、（ｉ，ｊ）、及び（ｉ＋１，ｊ）を通るベクトルｅｘおよびメッシュセル（ｉ，ｊ−１）、（ｉ，ｊ）、及び（ｉ，ｊ＋１）を通るベクトルｅｙに射影することによって得ることができる。
【数７３】
2017112095.tif 000075
通例、流体がメッシュセル（ｉ，ｊ）に入るときには局所流量ｄｉ，ｊは正であると考えられ、流体がそこから出るときには負であると考えられる。
【００７１】
最後に、セルによって生成される熱流束Ｑｅの空間分布
【数７４】
2017112095.tif 000076
が、以下の関係から計算される。
【数７５】
2017112095.tif 000077
このように、設定温度の温度分布に対応する有効温度分布のためにセルが生成しなければならない熱流束Ｑｅの空間分布が得られる。分配回路中の熱伝達流体の有効質量流量の分布は既知である。
【００７２】
ステップ２５０において、電気抵抗Ｒの空間分布
【数７６】
2017112095.tif 000078
が、生成された熱流束Ｑｅの空間分布
【数７７】
2017112095.tif 000079
に依存して決定される。これを行うためには、動作中のセルによって生成された電気信号の密度、例えば電流密度Ｉｅの空間分布を、生成された熱流束Ｑｅの推定された空間分布
【数７８】
2017112095.tif 000080
から、最初に推定することが可能である。生成された熱流束Ｑｅが電流密度Ｉｅにほぼ比例する限り、後者は以下の関係から決定することができる。
【数７９】
2017112095.tif 000081
ここで、Ｉｔｏｔは、動作中の電気化学セルによって供給される総電流密度であり、Ｑｔｏｔは、生成された総熱流束であり、これは、アクティブ領域にわたる空間分布
【数８０】
2017112095.tif 000082
を積分することによって得られる。
【００７３】
次に、電気抵抗Ｒの新たな空間分布
【数８１】
2017112095.tif 000083
が、電流の局所密度
【数８２】
2017112095.tif 000084
から決定される。これを行うために、１つのアプローチは、アクティブゾーン内のセルの電気抵抗の最小値Ｒｍｉｎおよび最大値Ｒｍａｘを決定することにある。これは、基準セルの特性と同じ特性を有するセルサンプルの実験的測定値であってもよく、例えばソフトウェアパッケージＣＯＭＳＯＬ  Ｍｕｌｔｉｐｈｙｓｉｃｓ（登録商標）を用いた数値シミュレーションによる測定値であってもよい。次に、例えば以下の関係を使用して、空間分布
【数８３】
2017112095.tif 000085
が計算される。
【数８４】
2017112095.tif 000086
ここで、
【数８５】
2017112095.tif 000087
は局所的な電流密度
【数８６】
2017112095.tif 000088
の最大値である。したがって、局所電気抵抗は、電流密度Ｉｅの局所値の関数として、最小値Ｒｍｉｎと最大値Ｒｍａｘとの間で直線的に変化する。もちろん、最小値Ｒｍｉｎが最大局所電流密度に対応し、その逆についても同様に対応するように局所電気抵抗を変化させる他の任意の法則、例えば多項式、指数関数または対数法を使用することができる。最小値Ｒｍｉｎおよび最大値Ｒｍａｘは、電気化学セルに求められる全電力ＵＩに応じて予め設定することができ、ここでＵはセルの端子間で測定される電圧であり、Ｉは電流密度である。
【００７４】
従って、電力Ｉｅ、従って熱エネルギーＱｅの生成分布を考慮した電気抵抗Ｒの空間分布
【数８７】
2017112095.tif 000089
は、動作中のセルの有効温度が設定温度Ｔｃに相当することを保証するものであり、また、冷却回路による熱の有効な除去Ｄｒを考慮しながら、決定される。設定温度が有利には空間的に均一である限り、電気抵抗Ｒが空間分布
【数８８】
2017112095.tif 000090
で分布しているセルは、それが分極点ＵｔｏｔおよびＩｔｏｔで動作しているとき、空間分布の均一性が最適化された有効温度を有する。
【００７５】
次に、電気化学セルのバイポーラプレートを製造する方法を説明する。ステップ１１０および２１０で定義された基準セルと同一または類似の電気化学セルが検討される。それは、電解質によって互いに分離され、反応種を電極にもたらすのに適しかつ動作中のセルによって生成された熱を除去するのに適した２つのバイポーラプレートの間に配置された２つの電極を含み、セルは、初期分布
【数８９】
2017112095.tif 000091
で空間的に分布した電気抵抗Ｒを有し、図２および図４を参照して上述した方法を用いて、電気化学セルの電気抵抗Ｒの空間分布
【数９０】
2017112095.tif 000092
が決定される。次に、ステップ１６０（図２）または２６０（図４）において、バイポーラプレートは、決定された空間分布
【数９１】
2017112095.tif 000093
を電気抵抗Ｒが有するように製造される。
【００７６】
一実施形態によれば、バイポーラプレートの一方および／または他方は、プレスまたは成形によって得られたエンボスを含む２つのシートから形成され、前記シートは互いに接合されている。電気抵抗Ｒが予め定められた空間分布
【数９２】
2017112095.tif 000094
を有するよう、スポット溶接の有無（図６ａ）および/または２つのシート（図６ｂ）の間に局所的に配置されたコーティングの存在を介して、２つのシート間の接触抵抗を修正することができる。
【００７７】
図６ａに示すように、ここでは金属製の２枚のシート４２ａ、４２ｂは、初期空間分布で分布している複数のスポット溶接または溶接ゾーン４４によって互いに接合されていてもよい。スポット溶接部４４のサイズおよびそれらの密度は、２つの金属シート４２ａ、４２ｂの間の接触抵抗ＲＢＰ、したがってセルの電気抵抗Ｒを、局所的に変更する。より正確には、スポット溶接は、バイポーラプレートの導電率の局所的増加を引き起こし、ひいてはその接触抵抗の減少を引き起こす。この例では、シートは金属から製造され、エンボスはプレスによって製造されることが好ましい。
【００７８】
図６ｂに示すように、２つのシート４２ａ、４２ｂは、２つのシートと接触するコーティング４５を局所的に含み、その材料および／または厚さは、接触抵抗の所望の修正に応じて選択される。この材料は、バイポーラプレートの接触抵抗ＲＢＰ、従ってセルの電気抵抗Ｒの局所的な修正を保証するように選択された電気伝導率及び厚さを有する。特に、コーティングの電気伝導率はバイポーラプレートのシートの電気伝導率とは異なる。説明のために、材料は、Hermanらによる刊行物「ＰＥＭ燃料電池のためのバイポーラプレート」レビュー、International Journal of Hydrogen Energy、30（2005）、1297-1302、の表２に列挙された材料から選択することができる。２つのシートの間にコーティング層を配置することは、電気化学的特性を低下させやすい、コーティング材料と電極との間の接触の危険性を防止するという利点を特に有する。この例では、シートは、金属以外の材料、例えばグラファイトで充填された合成材から製造することができる。それから、シートは、エンボス加工が好ましくは成形によって製造されたプレートである。
【００７９】
図６ｃに示すように、バイポーラプレートは、２つのシート間の接触抵抗ＲＢＰを修正することによって、セルの電気抵抗Ｒの初期空間分布を局所的に変更しながら生成される。この図ではバイポーラプレートのカソード空気分配回路５１が上から概略的に示されており、この回路は入口と出口との間に延在し、その様々な長方形の網掛けゾーンは接触抵抗ＲＢＰが局所的に修正されたゾーンを表している。電気抵抗の初期均一分布に対応する局所温度が設定温度Ｔｃを上回る傾向があるゾーンＺ１およびＺ２において、電気抵抗Ｒが最大であり、電力の局所的な生産、従って熱エネルギーの局所的な生産を制限するよう、スポット溶接の密度は初期密度に対して減少している。局所温度が設定温度Ｔｃを下回る傾向にあるゾーンＺ３では、電気抵抗Ｒが最小であり、電力したがって熱エネルギーの最大局所生産を可能にするよう、スポット溶接の密度が初期密度に対して増加している。したがってバイポーラプレートを備えた電気化学セルは、接触抵抗ＲＢＰがこのように変更された分布を有しており、動作中、アクティブゾーン内の各ポイントにおいて、設定温度に実質的に等しい有効温度を送出し、後者は有利には均一である。
【００８０】
同様に、図６ｃの局所的に斜線で示したゾーンは、高い電気伝導率を有するコーティングが堆積されたゾーンを示すことができる。したがってバイポーラプレートの接触抵抗ＲＢｐは、セルの電気抵抗Ｒを調整するために修正され、アクティブゾーンのあらゆる点において、セルの有効温度は設定温度に実質的に一致する。
【００８１】
図２および図４に示すように、電気抵抗Ｒが予め定められた空間分布
【数９３】
2017112095.tif 000095
を有するように電気化学セルを製造する工程の最後に、動作中のセルの有効温度の空間分布を測定する工程が実施され、後者は設定温度ＴＣと比較される。ステップ１１０、１２０；２１０、２２０は、新たな基準セルの特性を修正しながら、および／または設定温度の空間分布を精緻化しながら、特に、係数Ｋｉ及びＫΦを調整しながら繰り返すことができる。電気抵抗Ｒの分布を決定する方法の工程の後に、バイポーラプレートを製造する工程が実行され、それから、動作中のセルの実効温度と設定温度とを比較する新たな工程が、この差が予め設定された閾値よりも小さいことを収束パラメータが示すまで、実行される。
【００８２】
特定の実施形態について説明した。様々な改変および変形が当業者には明らかであろう。
【００８３】
従って、電気化学セルの電力の生成を表す重要なパラメータは、より具体的には、電極の拡散層と隣接するバイポーラプレートとの間の接触抵抗ＲｃＢＰ／ＧＤＬを表してもよい。
【００８４】
電極のバイポーラプレートとの接触抵抗ＲｃＧＤＬ／ＰＢは、第１の実施形態（図２）または第２の実施形態（図４）のいずれの方法が用いられるかによって、第２の温度量ΔＴｅ、Ｑｅの空間分布
【数９４】
2017112095.tif 000096
、
【数９５】
2017112095.tif 000097
に応じて調整されてもよい。
【００８５】
このために、電気化学セルを製造する方法は、バイポーラプレートの少なくとも１つの厚さを局所的に調整するステップを含む。より正確には、バイポーラプレートの厚さは、有効温度が設定温度を上回るゾーンＺｉにおいて、この差の局所値に比例して減少する。このように、バイポーラプレートの厚さのこの減少は、拡散層の荷重を減少させ、それによって接触抵抗ＲｃＰＢ／ＧＤＬを増加させ、電力の局所的な生産、ひいては熱エネルギーの低下をもたらす。逆に、バイポーラプレートの厚さは、有効温度が設定温度よりも低い別のゾーンＺｉにおいて、この差の局所値に比例して増加する。このように、バイポーラプレートの厚さのこの増加は、拡散層の荷重を増加させ、それによって接触抵抗ＲｃＰＢ／ＧＤＬを減少させ、電力の局所的な生産、ひいては熱エネルギーの増加をもたらす。バイポーラプレートの厚さの変化はまた、活性種を分配するためのチャネルの断面を変化させることにもなり、これは、電力したがって熱エネルギーの生成の、接触抵抗の変化に応じた変化を含むことに留意されたい。
【００８６】
代替的に又は相補的に、少なくとも１つのクランププレート（clamping plate）が電気化学セルと接触又は離して配置され、このプレートは、接触抵抗ＲｃＰＢ／ＧＤＬにおける局所的な変化をもたらす機械的応力を生成するような締付荷重がセルに加えられるよう構成されている。これは、電気化学セルのスタックの一方の側に配置された１又は２つのクランププレートおよび／またはスタックの２つの隣接するセル間に配置又は挿入されたクランププレートの問題であり得る。拡散層に可変荷重をもたらし、それによって接触抵抗ＲｃＰＢ／ＧＤＬを修正し、電力の局所的な生成、ひいては熱エネルギーの変化を引き起こす可変の厚さをクランププレートは有する。
【００８７】
したがって、電極とバイポーラプレートとの間の接触抵抗ＲｃＰＢ／ＧＤＬの空間分布に不均一性を生じさせるように、電気化学セルに不均一な荷重を印加することは、温度が設定温度に対応するように電気化学セルの温度不均一性を補正することになる。
【００８８】
変形または相補的に、電気化学セルの電力生成を表す注目パラメータは、少なくとも１つの電極の活性層に存在する触媒の添加量であってもよく、触媒は、例えば、カソードの活性層に位置する白金である。添加量または添加率によって、単位面積あたりの重量が意味される。
【００８９】
具体的には、局所電流密度Ｉｘ，ｙは、触媒の局所添加量Ｃｘ，ｙに正比例する。このように、触媒添加量の空間分布Ｃｘ，ｙは、第１の実施形態（図２）または第２の実施形態（図４）のいずれの決定方法が適用されるかによって、第２温度量ΔＴｅ、Ｑｅの空間分布
【数９６】
2017112095.tif 000098
、
【数９７】
2017112095.tif 000099
に応じて決定される。
【００９０】
電気化学セルを製造する方法は、それから、例えば触媒インクを使用して、膜の表面上または拡散層上に触媒を堆積させるステップを含む。この触媒インクは、特に、炭素に担持された触媒（白金被覆炭素（platinum-coated carbon））、溶媒およびプロトン導電性ポリマー（イオノマー）で構成され、一般に電解質と同じ性質を有する。堆積は、コーティング、噴霧、インクジェット印刷、またはスクリーン印刷のような印刷方法を用いて行うことができる。それから、触媒の添加量において互いに異なる様々な触媒インクの局所堆積の複数のステップを実行することが可能である。
【００９１】
動作中のセルの総電流密度を変更しないように、アクティブゾーン内の触媒の総添加量を同じに保つことがさらに有利である。
【００９２】
従って、触媒の添加量の変動は、電流密度の空間分布の不均一性、ひいては生成熱流束の不均一性をもたらし、電気化学セルの温度の不均一性を補償し、その結果、温度が設定温度に対応する。
【００９３】
変形または相補的に、電気化学セルの電力の生成を表す注目パラメータは、より具体的には、セルの電極の少なくとも１つの流体透過率を表してもよく、例えば、アノードまたはカソードの拡散層の透過率ｋであってもよい。透過率ｋは、流体が通って拡散することを可能にする層の能力を表す。
【００９４】
具体的には、局所電流密度Ｉｘ，ｙは、拡散層を介して電極の活性層まで拡散した反応種の量に正比例する。従って、局所的にほぼゼロの透過率ｋを有する拡散層は、反応種が活性層に到達することを可能にせず、これにより実質的に局所的な電流密度がゼロになる。このように、拡散層の透過率ｋの空間分布は、第１の実施形態（図２）または第２の実施形態（図４）のいずれの決定方法が適用されるかによって、第２温度量ΔＴｅ、Ｑｅの空間分布
【数９８】
2017112095.tif 000100
、
【数９９】
2017112095.tif 000101
に応じて決定される。
【００９５】
次に、設定温度に対してのセルの温度の不均一性を補正する目的で、透過率ｋの空間分布ｋｘ，ｙに不均一性を形成するよう、拡散層の透過率ｋを局所的に変化させながら、電気化学セルの電極が製造される。一例として、拡散層の透過率は、セルの有効温度が設定温度を上回る傾向にある領域で局所的に減少する。したがって、活性層まで拡散することができる反応種の局所量が減少し、それによって局所的な電流密度が減少し、それによって局所的に生成される熱流束が減少する。したがって、セルの有効温度は、設定温度に局所的に対応する。
【００９６】
これを行うために、拡散層は、例えば、特定された領域Ｚｉに封止剤が含浸される。封止剤は、一例として、ＴｉＯ２またはコロイド状シリカを含むことができる。したがって、拡散層に局所的に含浸された封止剤の量は、所望の値を有する局所透過率ｋＺｉを得るために、その多孔性を変更することができる。
【００９７】
従って、電極の拡散層の透過率の変化は、電流密度の空間分布の不均一性、ひいては生成熱流束の不均一性をもたらし、電気化学セルの温度の不均一性を補償し、その結果、温度が設定温度に対応する。
【図１ａ】
2017112095.tif 000123
【図１ｂ】
2017112095.tif 000124
【図２】
2017112095.tif 000125
【図３】
2017112095.tif 000126
【図４】
2017112095.tif 000127
【図５】
2017112095.tif 000128
【図６ａ】
2017112095.tif 000129
【図６ｂ】
2017112095.tif 000130
【図６ｃ】
2017112095.tif 000131
【外国語明細書】
2017112095000001.pdf