(57)【要約】【課題】発光ユニット毎の配光特性の制御が可能な有機エレクトロルミネッセンス素子を提供する。【解決手段】第１発光ユニットと、第１発光ユニットと異なる波長の光を放出する第２発光ユニットとを有し、正面方向から測定した、第１発光ユニットの発光強度が最大となる角度θ１と、第２発光ユニットの発光強度が最大となる角度θ２とが［１５°≦｜θ１―θ２｜≦７５°  （但し、０°≦θ１，θ２＜９０°）］を満たす有機エレクトロルミネッセンス素子を構成する。【選択図】図２
2017112011.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
２層以上の発光ユニットと、前記発光ユニットを挟持する３層以上の電極とを備える有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
第１発光ユニットと、前記第１発光ユニットと異なる波長の光を放出する第２発光ユニットとを有し、
正面方向から測定した、前記第１発光ユニットの発光強度が最大となる角度θ１と、前記第２発光ユニットの発光強度が最大となる角度θ２とが［１５°≦｜θ１―θ２｜≦７５°  （但し、０°≦θ１，θ２＜９０°）］を満たす
有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項２】
［２０°≦｜θ１―θ２｜≦４０°］、又は、［５０°≦｜θ１―θ２｜≦７０°］の関係を満たす請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項３】
前記第１発光ユニット、及び、前記第２発光ユニットと異なる波長の光を放出する第３発光ユニットを有し、
正面方向から測定した、前記第１発光ユニットの発光強度が最大となる角度θ１と、前記第２発光ユニットの発光強度が最大となる角度θ２と、前記第３発光ユニットの発光強度が最大となる角度θ３とが、［１５°≦｜θ１―θ２｜≦７５°、且つ、１５°≦｜θ２―θ３｜≦７５°  （但し、０°≦θ３＜９０°）］を満たす請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項４】
［２０°≦｜θ１―θ２｜≦４０°］、且つ、［５０°≦｜θ１―θ３｜≦７０°］の関係を満たす請求項３に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項５】
［２０°≦｜θ２―θ３｜≦４０°］の関係を満たす請求項４に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項６】
請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を備える発光装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機エレクトロルミネッセンス素子、及び、この有機エレクトロルミネッセンス素子を備える発光装置に係わる。より詳しくは、調色可能な有機エレクトロルミネッセンス素子、及び、発光装置に係わる。
【背景技術】
【０００２】
有機エレクトロルミネッセンス（electroluminescence：ＥＬ）素子は、自発光性であることから、薄型化が可能であり、消費電力が抑えられ、且つ応答速度が速いといった特徴を有している。
【０００３】
照明用途において、有機ＥＬ素子の発光色を変化させることができれば、色による演出を効果的に得ることができる。このため、有機ＥＬ素子において発光色を変化させることが可能な調色機能は、重要な機能となり得る。このような調色機能の一形態として、有機ＥＬ素子に調色（調光）ユニットを設けた表示装置が提案されている（例えば、特許文献１参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００９−９９４００号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
近年、イルミネーション等において、上述の調色機能だけでなく、見る角度に応じて色が変化する有機ＥＬ素子が求められている。このような、見る角度に応じて色が変化する有機ＥＬ素子では、発光ユニット毎に配光特性の制御を行なう必要がある。
【０００６】
上述した問題の解決のため、本発明においては、発光ユニット毎の配光特性の制御が可能な有機エレクトロルミネッセンス素子を提供するものである。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子は、２層以上の発光ユニットと、発光ユニットを挟持する３層以上の電極とを備える有機エレクトロルミネッセンス素子であって、第１発光ユニットと、第１発光ユニットと異なる波長の光を放出する第２発光ユニットとを有し、正面方向から測定した、第１発光ユニットの発光強度が最大となる角度θ１と、第２発光ユニットの発光強度が最大となる角度θ２とが［１５°≦｜θ１―θ２｜≦７５°  （但し、０°≦θ１，θ２＜９０°）］を満たす。
また、本発明の発光装置は、上記有機エレクトロルミネッセンス素子を備える。
【発明の効果】
【０００８】
本発明によれば、発光ユニット毎の配光特性の制御が可能な有機ＥＬ素子を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】発光ユニットから放出される光の角度依存性を示す図である。
【図２】設計方法を説明するための有機ＥＬ素子の具体的な構成を示す図である。
【図３】有機ＥＬ素子において位相が強められる条件を説明するための図である。
【図４】有機ＥＬ素子において位相が強められる条件を説明するための図である。
【図５】実施形態の有機ＥＬ素子の構成を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
以下、本発明を実施するための形態の例を説明するが、本発明は以下の例に限定されるものではない。
なお、説明は以下の順序で行う。
１．有機エレクトロルミネッセンス素子の概要
２．有機エレクトロルミネッセンス素子の実施形態
【００１１】
〈１．半導体装置の実施の形態〉
有機エレクトロルミネッセンス（ＥＬ）素子の具体的な実施形態に先立ち、本発明の有機ＥＬ素子の概要について説明する。
【００１２】
一般的に、複数の発光ユニットを設け、各発光ユニットから異なる色（波長）の光を放出する有機ＥＬ素子では、マイクロキャビティ（微小共振器）効果による影響を受ける。マイクロキャビティ効果では発光ユニットの厚さを調製することにより、特定の波長の光を電極（陰極・陽極）間で共振させて強調し、それ以外の波長の光を弱め、外部に取り出される光のスペクトルを急峻かつ高強度にすることができる。
【００１３】
また、マイクロキャビティ効果により、各発光ユニットから放出される波長の光強度に、異なる角度依存性が与えられる。すなわち、発光ユニットはマイクロキャビティ効果により、個別の配光特性が与えられる。例えば、第１発光ユニットと第２発光ユニットとを有する有機ＥＬ素子においては、第１発光ユニットから放出される光（Ｌ１）の発光強度を、有機ＥＬ素子の正面方向の０°を中心とする特定の範囲（角度内）で向上させ、第２発光ユニットから放出される光（Ｌ２）の発光強度を、光（Ｌ１）が強められる角度よりも外側の角度において向上させることができる。このような配光特性を与える構成とすることにより、有機ＥＬ素子の正面方向では、第１発光ユニットから放出される光（Ｌ１）が視認され、これよりも外側の角度では、第２発光ユニットから放出される光（Ｌ２）が視認される。従って、異なる波長の光を放出する発光ユニットが複数積層させ、発光ユニット毎にマイクロキャビティ効果により与えられる配光特性を制御することにより、見る角度によって色調が変化する有機ＥＬ素子を構成することができる。
【００１４】
具体的には、第１発光ユニットと第２発光ユニットとを有する有機ＥＬ素子において、第１発光ユニットが放出する光（Ｌ１）の発光強度が最大となる角度（最大強度角度：θ１）と、第２発光ユニットが放出する光（Ｌ２）の発光強度が最大となる角度（最大強度角度：θ２）とに、１５°以上の差を設けると、光（Ｌ１）と光（Ｌ２）とを、それぞれ異なる角度で視認することができる。すなわち、光（Ｌ１）と光（Ｌ２）とが、［｜θ１―θ２｜≧１５°］の関係を満たすように有機ＥＬ素子の配光特性を制御することにより、有機ＥＬ素子の正面方向において、見る角度に応じて異なる色が視認される有機ＥＬ素子を構成することができる。
【００１５】
光Ｌ１及び光Ｌ２は、最大強度角度θ１，θ２を設計した場合にも、最大強度角度θ１，θ２を中心とする１５°程度の広がりを有する。このため、光Ｌ１と光Ｌ２の最大強度角度θ１，θ２を１５°以上離すことにより、各波長の光が別々に視認されやすくなる。
【００１６】
また、最大強度角度θ１，θ２は、０°から９０°までの条件となるため、［｜θ１―θ２｜≦７５°］とする必要がある。光Ｌ１と光Ｌ２の最大強度角度θ１，θ２を７５°以上離すと、最大強度角度が９０°に近い光が有機ＥＬ素子から放出されにくくなり、有機ＥＬ素子の発光効率が低下してしまう。このため、最大強度角度θ１，θ２を中心とする光の広がりを考慮して、最大強度角度θ１と最大強度角度θ２との差は、７５°以下とすることが好ましい。
【００１７】
より具体的には、［２０°≦｜θ１―θ２｜≦４０°］、又は、［５０°≦｜θ１―θ２｜≦７０°］の関係を満たすことにより、有機ＥＬ素子の発光面の正面方向からの角度０°から９０°において、光Ｌ１と光Ｌ２とがより別々に視認されやすくなる。
【００１８】
さらに、有機ＥＬ素子が、第１発光ユニットと第２発光ユニットとともに、第３発光ユニットを有する場合には、第３発光ユニットが放出する光（Ｌ３）の発光強度が最大となる角度（最大強度角度：θ３）を、上記最大強度角度θ１，θ２に対して、［１５°≦｜θ１―θ３｜≦７５°、且つ、１５°≦｜θ２―θ３｜≦７５°］とする。このような構成では、上述のように最大強度角度θ１，θ２が［１５°≦｜θ１―θ２｜≦７５°］を満たすと、最大強度角度θ１，θ２，θ３に、それぞれ１５°以上の差が設けられる。このため、光Ｌ１，Ｌ２，Ｌ３の光が、有機ＥＬ素子の正面方向からの角度が見る角度に応じて別々に視認されやすくなる。
【００１９】
また、有機ＥＬ素子が、第１発光ユニット、第２発光ユニット、及び、第３発光ユニットを有する場合においては、最大強度角度θ１，θ２，θ３が、［２０°≦｜θ１―θ２｜≦４０°］、且つ、［５０°≦｜θ１―θ３｜≦７０°］の関係を満たすことが好ましい。このとき、さらに最大強度角度θ２，θ３が、［２０°≦｜θ２―θ３｜≦４０°］の関係を満たすことが好ましい。
【００２０】
上述のように、第１発光ユニット、第２発光ユニット、及び、第３発光ユニットの、光Ｌ１，Ｌ２，Ｌ３が上記関係を満たすことにより、最大強度角度θ１，θ２，θ３にそれぞれ２０°以上の差が設けられる。このように有機ＥＬ素子の配光特性を制御することにより、各波長の光が最大強度角度θを中心とする光の広がり有しても、それぞれ混色することなく角度に応じて別々に視認されやすくなる。
但し、光Ｌ１，Ｌ２，Ｌ３は、それぞれ異なる波長の光であり、最大強度角度θ１，θ２，θ３は、それぞれ０°以上９０°未満である。
【００２１】
このような、マイクロキャビティ効果により各光（Ｌ１、Ｌ２、Ｌ３）の最大強度角度（θ１、θ２、θ３）を調製した有機ＥＬ素子において、各光（Ｌ１、Ｌ２、Ｌ３）の角度依存性の一例を図２に示す。図２は、縦軸が各発光ユニットから発光される光（Ｌ１、Ｌ２、Ｌ３）の輝度（規格化輝度）、横軸が有機ＥＬ素子の正面方向における輝度の測定角度である。図２に示すグラフでは、各発光ユニットから発光される光（Ｌ１、Ｌ２、Ｌ３）について、それぞれ輝度が最も高くなる角度がわかる。また、図２に示すグラフでは、測定角度に応じて各光の輝度の相対的な強さの変化がわかる。
【００２２】
図２に示すように、光（Ｌ１）は、角度θ１の規格化輝度が高いため、角度θ１において最も高い輝度を有する。同様に、光（Ｌ２）は、角度θ２の規格化輝度が高いため、角度θ２において最も高い輝度を有し、光（Ｌ３）は、角度θ３の規格化輝度が高いため、角度θ３において最も高い輝度を有する。ここで、角度θ１、角度θ２、角度θ３はそれぞれ異なる値であるため、各光（Ｌ１、Ｌ２、Ｌ３）は、それぞれ最も高い輝度を有する角度が異なる。
【００２３】
すなわち、光（Ｌ１）の角度θ１の輝度が最も高くなる角度θ１では、光（Ｌ２）及び光（Ｌ３）の輝度が最も高くならない。このため、角度θ１では、光（Ｌ１）が認識されやすくなる。同様に、角度θ２や角度θ３では、光（Ｌ２）や光（Ｌ３）が認識されやすくなる。
【００２４】
［設計方法］
以下、上述のマイクロキャビティ効果を利用して、有機ＥＬ素子の配光特性を制御する方法について説明する。以下の例では、最大強度角度θ１，θ２，θ３を所定の角度に制御することで、見る角度によって色調が変化する有機ＥＬ素子を設計する方法について説明する。
【００２５】
設計方法を説明するための有機ＥＬ素子の具体的な構成を図２に示す。図２に示す有機ＥＬ素子は、透明電極１１、第１発光ユニット１２、第１中間電極１３、第２発光ユニット１４、第２中間電極１５、第３発光ユニット１６、及び、反射電極１７が積層された構成を有する。すなわち、有機ＥＬ素子は、中間電極１３，１５を介して３層の発光ユニットが積層された構成である。なお、図２では、有機ＥＬ素子の設計方法に係わる構成のみを記載し、基板等の構成は記載を省略している。
【００２６】
図２に示す有機ＥＬ素子においては、最も透明電極１１側に配置された第１発光ユニット１２が、最も短波長の光（Ｌ１）を放出する構成とする。また、第２発光ユニット１４がＬ１の次に長い波長の光（Ｌ２）を放出し、第３発光ユニット１６が最も長い波長の光（Ｌ３）を放出する構成とする。また、各発光ユニット１２，１４，１６における発光点をｈ１、ｈ２、ｈ３とする。
【００２７】
各発光ユニット１２，１４，１６から放出される、それぞれ波長の異なる光Ｌ１、Ｌ２、Ｌ３の最大強度角度θ１、θ２、θ３を所定の角度とするためには、マイクロキャビティ効果により、所定の角度において位相が強められる条件で有機ＥＬ素子を設計する。この所定の角度において位相が強められる条件について、図３及び図４に示す構成を用いて説明する。
【００２８】
図３及び図４には、透明基板２０上に、透明電極２１、発光ユニット２２、及び、反射電極２７が設けられた構成を示している。一般的にマイクロキャビティ効果は、放出される光の波長λ、各層の屈折率ｎ、及び、光路長に依存する。なお、有機ＥＬ素子においては、発光させる光の波長λや屈折率ｎについては、設計の自由度が低く、マイクロキャビティ効果による最大強度角度θ１、θ２、θ３の調製が難しい。一方で、光路長の調製は、有機ＥＬ素子の発光ユニットの厚さを調製により可能なため、設計の自由度が高い。すなわち、有機ＥＬ素子において、マイクロキャビティ効果による最大強度角度θ１、θ２、θ３の調製は、光路長の調製によって行なうことが好ましい。従って、以下の説明では、有機ＥＬ素子の光路長の調製により、最大強度角度θ１、θ２、θ３の調製することが可能な有機ＥＬ素子の設計について説明する。
【００２９】
図３及び図４に示すように、発光点ｈからの光は、反射電極２７での反射による位相変化、発光ユニット２２での伝搬による位相変化、及び、透明電極２１での反射による位相変化の影響を受ける。また、発光ユニット２２の発光点ｈから放出される光の発光ユニット２２での伝搬による位相変化は、発光点ｈから反射電極２７までの距離ｄ、及び、透明電極２１から反射電極２７までの距離Ｌに影響を受ける。
【００３０】
図３に示すように、反射電極２７での反射による位相変化をφｍ、距離ｄの伝搬による位相変化を下記式（１）とすると、発光点ｈからの光の位相が強めあう距離ｄは、下記式（２）で表される。
【００３１】
【数１】
2017112011.tif 000003
【００３２】
【数２】
2017112011.tif 000004
【００３３】
また、図４に示すように、透明電極２１での反射による位相変化を考慮し、透明電極２１での反射による位相変化φｅ、距離Ｌの伝搬による位相変化を下記式（３）とすると、光の位相が強めあう距離Ｌは、下記式（４）で表される。
【００３４】
【数３】
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【００３５】
【数４】
2017112011.tif 000006
【００３６】
なお、λは真空中の波長、θＥＭＬは発光ユニット内部の光の角度、ｎＥＭＬは発光ユニットの屈折率、θは空気における光の角度を表し、それぞれスネルの法則に用いて関係づけられる。また、発光ユニット２２と反射電極２７との界面での反射による位相変化φｍと、発光ユニット２２から透明電極２１との界面での反射による位相変化φｅは角度によって変化するθＥＭＬの関数になっている。また、ｍ及びｌは、光の位相が強めあう繰り返し単位である。
【００３７】
ここで、特定の波長λの光が特定の角度θにおいて強め合う距離dは、上記式（２）から導かれる下記式（５）により与えられる。
【００３８】
【数５】
2017112011.tif 000007
【００３９】
また、特定の波長λの光が特定の角度θにおいて強めあう距離Ｌは、上記式（４）から導かれる下記式（６）により与えられる。
【００４０】
【数６】
2017112011.tif 000008
【００４１】
従って、発光ユニット２２の屈折率ｎ、発光波長λ、及び、要求される最大強度角度θの値を定めることにより、上記式（５）及び式（６）から、発光点ｈから反射電極２７までの距離dと、透明電極２１から反射電極２７までの距離Ｌとを求めることができる。この式（５）及び式（６）は、発光ユニットが積層された構成の有機ＥＬ素子においても適用できる。
【００４２】
例えば、図２に示す有機ＥＬ素子においては、第１発光ユニット１２の発光点ｈ１から反射電極１７までの距離ｄ１、第２発光ユニット１４の発光点ｈ２から反射電極１７までの距離ｄ２、及び、第３発光ユニット１６の発光点ｈ３から反射電極１７までの距離ｄ３を、上記式（５）により求めることができる。
【００４３】
より詳細には、第１発光ユニット１２の発光点ｈ１から反射電極１７までの距離ｄ１は、第１発光ユニット１２の屈折率ｎ１、第１発光ユニット１２から放出される光Ｌ１の波長λ１、及び、目的とする第１発光ユニット１２から放出される光Ｌ１の最大強度角度θ１の値を定めることにより、上記式（５）から求めることができる。なお、求められる距離ｄ１は、位相が強めあう周期に応じた、繰り返し単位ｍ毎の値が式（５）から求められる。
【００４４】
同様に、第２発光ユニット１４の発光点ｈ２から反射電極１７までの距離ｄ２、及び、第３発光ユニット１６の発光点ｈ３から反射電極１７までの距離ｄ３も、それぞれの発光ユニット１４，１６の屈折率ｎ２，ｎ３、光Ｌ２，Ｌ３の波長λ２，λ３、及び、目的とする光Ｌ２，Ｌ３の最大強度角度θ２，θ３を定めることにより、上記式（５）から求めることができる。距離ｄ２及びｄ３においても、位相が強めあう周期に応じた繰り返し単位ｍ毎に、式（５）から値が求められる。
【００４５】
なお、各発光ユニットから放出される光は、他の発光ユニット中も通過する。このため、発光ユニット中の光の伝搬による位相変化は、光を放出した発光ユニットの屈折率だけでなく、他の発光ユニットの屈折率の影響を受ける。しかしながら、発光ユニットは、通常、有機層系の材料を主体として形成され、屈折率が１．６〜１．８程度で屈折率の差が小さい。このため、他の発光ユニットの屈折率による距離ｄ１，ｄ２，ｄ３、及び、距離Ｌへの影響は小さく、無視することができる。同様に、中間電極の屈折率の差異等による影響も、中間電極の膜厚が薄い為、距離ｄ１，ｄ２，ｄ３、及び、距離Ｌへの影響が小さく、無視することができる。
【００４６】
また、図２に示す有機ＥＬ素子において、透明電極１１から反射電極１７までの距離Ｌは、光Ｌ１，Ｌ２，Ｌ３のそれぞれのパラメータ（ｎ、λ、θ）から、それぞれ上記式（６）から別の値として、繰り返し単位ｌ毎に求められる。この場合、透明電極１１から反射電極１７までの距離Ｌは、最も光強度を高めたい光に合わせることが好ましい。一般的には最も発光効率の低い光である、最も短波長の光（Ｌ１）に合わせて透明電極１１から反射電極１７までの距離Ｌを定めることが好ましい。最も発光効率の低い光の強度が高められる条件を採用することにより、有機ＥＬ素子の発光効率を向上させやすくなる。
【００４７】
なお、透明電極１１から反射電極１７までの距離Ｌと、各発光点ｈ１，ｈ２，ｈ３から反射電極１７までの距離ｄ１，ｄ２，ｄ３には、［ｄ３＜ｄ２＜ｄ１＜Ｌ］の関係が成り立つ。このため、各繰り返し単位ｍ，ｌ毎に求められる距離Ｌ，ｄ１，ｄ２，ｄ３から、上記関係が成り立つ任意の繰り返し単位ｍ，ｌをそれぞれ選択する。また、距離Ｌ，ｄ１，ｄ２，ｄ３は、小さい方が生産性やコスト面で有利となる。従って、最も短波長の光Ｌ１を強まる距離Ｌの値を選択し、且つ、上記関係が成立する距離ｄ１，ｄ２，ｄ３を選択することが好ましい。なお、距離Ｌ，ｄ１，ｄ２，ｄ３における繰り返し単位ｍ，ｌは、それぞれ同じ周期数を選択する必要はなく、距離Ｌ，ｄ１，ｄ２，ｄ３毎に最も適当な周期数を選択することができる。
【００４８】
［設計の具体例］
図２に示す構成の有機ＥＬ素子について、上述の式（５）及び式（６）を用いた設計方法の一例を示す。以下の説明では、［１５°≦｜θ１―θ２｜≦７５°］、［１５°≦｜θ１―θ３｜≦７５°］、及び、［１５°≦｜θ２―θ３｜≦７５°］を満たすために、θ１＝０°、θ２＝３０°、θ３＝６０°となるように有機ＥＬ素子の配光特性を制御する設計について説明する。
【００４９】
第１発光ユニット１２において、発光光Ｌ１の波長λ１を４６０ｎｍ、第１発光ユニット１２の屈折率ｎ１を１．７４とする。この構成において、発光光Ｌ１の最大強度角度θ１を０°とする場合には、式（５）及び式（６）から空気角度０°において位相が強めあう距離Ｌ，ｄ１を算出する。このとき、フレネル反射率の式より、θＥＭＬ１＝０°、Φｍ＝−０．８３π、Φｅ＝−０．６３πとすることで式（５）及び式（６）から距離Ｌ，ｄ１を下記のように求めることができる。下記のように、距離Ｌ，ｄ１は、光Ｌ１の０°方向の光強度が最大となる長さ（厚さ）が繰り返し単位ｍ，ｌ毎の値として求められる。
【００５０】
ｄ１＝５５ｎｍ（ｍ１＝０），１２１ｎｍ（ｍ１＝１），１８７ｎｍ（ｍ１＝２），２５３ｎｍ（ｍ１＝３），３１９ｎｍ（ｍ１＝４），３８５ｎｍ（ｍ１＝５），４５１ｎｍ（ｍ１＝６），５１８ｎｍ（ｍ１＝７）……
【００５１】
Ｌ＝９６ｎｍ（ｌ１＝０），１６３ｎｍ（ｌ１＝１），２２９ｎｍ（ｌ１＝２），２９５ｎｍ（ｌ１＝３），３６１ｎｍ（ｌ１＝４），４２７ｎｍ（ｌ１＝５），４９３ｎｍ（ｌ１＝６），５５９ｎｍ（ｌ１＝７）…
【００５２】
同様に、第２発光ユニット１４において、発光光Ｌ２の波長λ２を５３０ｎｍ、第２発光ユニット１４の屈折率ｎ２を１．７４とする。この構成において、発光光Ｌ２の最大強度角度θ２を３０°とする場合には、θＥＭＬ２＝１６．７°となり、式（５）及び式（６）から位相が強めあう距離Ｌ，ｄ２が下記のように求められる。
【００５３】
ｄ２＝６６ｎｍ（ｍ２＝０），２２５ｎｍ（ｍ２＝１），３８４ｎｍ（ｍ２＝２），５４３ｎｍ（ｍ２＝３），７０２ｎｍ（ｍ２＝４），８６１ｎｍ（ｍ２＝５），１０２０ｎｍ（ｍ２＝６），１１７９ｎｍ（ｍ２＝７）…
【００５４】
Ｌ＝１１６ｎｍ（ｌ２＝０），２７５ｎｍ（ｌ２＝１），４３４ｎｍ（ｌ２＝２），５９３ｎｍ（ｌ２＝３），７５２ｎｍ（ｌ２＝４），９１１ｎｍ（ｌ２＝５），１０７０ｎｍ（ｌ２＝６），１２２９ｎｍ（ｌ２＝７）…
【００５５】
さらに、第３発光ユニット１６において、発光光Ｌ３の波長λ３を６２０ｎｍ、第３発光ユニット１６の屈折率ｎ３を１．７４とする。この構成において、発光光Ｌ３の最大強度角度θ３を６０°とする場合には、θＥＭＬ３＝２９．８°となり、式（５）及び式（６）から位相が強めあう距離Ｌ，ｄ３が下記のように求められる。
【００５６】
ｄ３＝８５ｎｍ（ｍ３＝０），２９１ｎｍ（ｍ３＝１），４９６ｎｍ（ｍ３＝２），７０１ｎｍ（ｍ３＝３），９０７ｎｍ（ｍ３＝４），１１１２ｎｍ（ｍ３＝５），１３１７ｎｍ（ｍ３＝６），１５２２ｎｍ（ｍ３＝７）…
【００５７】
Ｌ＝１５０ｎｍ（ｌ３＝０），３５５ｎｍ（ｌ３＝１），５６１ｎｍ（ｌ３＝２），７６６ｎｍ（ｌ３＝３），９７１ｎｍ（ｌ３＝４），１１７７ｎｍ（ｌ３＝５），１３８２ｎｍ（ｌ３＝６），１５８７ｎｍ（ｌ３＝７）…
【００５８】
上記のように繰り返し単位ｍ，ｌ毎に求められた距離Ｌ，ｄ１，ｄ２，ｄ３から、［ｄ３＜ｄ２＜ｄ１＜Ｌ］の関係を満たす値を選択することにより、［１５°≦｜θ１―θ２｜≦７５°］、［１５°≦｜θ１―θ３｜≦７５°］、及び、［１５°≦｜θ２―θ３｜≦７５°］を実現することが可能な有機ＥＬ素子を設計することができる。上記の例では、Ｌ＝５５９ｎｍ（ｌ１＝７）、ｄ１＝３８５ｎｍ（ｍ１＝５）、ｄ２＝２２５ｎｍ（ｍ２＝１）、ｄ３＝８５ｎｍ（ｍ３＝０）を採用することにより、最大強度角度θ１，θ２，θ３の関係を満たし、且つ、［ｄ３＜ｄ２＜ｄ１＜Ｌ］を満たし、総厚の小さい有機ＥＬ素子を作製することができる。なお、距離Ｌは、一般的に発光効率の低い最も長波長の光（Ｌ１）の値から選択した。
【００５９】
有機ＥＬ素子の設計において上記距離Ｌ，ｄ１，ｄ２，ｄ３を選択することにより、最大強度角度θ１，θ２，θ３に十分大きな差を設けることができる。このため、有機ＥＬ素子の正面方向において、最大強度角度θ１，θ２，θ３毎に角度に応じた異なる波長の光が強められ、見る角度に応じて異なる色が視認される有機ＥＬ素子を構成することができる。すなわち、最大強度角度θ１，θ２，θ３を決定し、上記距離Ｌ，ｄ１，ｄ２，ｄ３を求めることにより、見る角度に応じて異なる色が視認される有機ＥＬ素子の各発光ユニットの配光特性を制御することができる。
【００６０】
なお、有機ＥＬ素子の構成や、各発光ユニットの屈折率ｎ、発光波長λ、最大強度角度θは、任意の値であり、種々変更可能である。一般的には、発光ユニットの数がｎであり、発光の視認側から各発光ユニットを単体で発光させた場合の最大強度角度をθ１，θ２，θ３，・・・，θｎとしたとき、［θ１≦θ２≦θ３≦・・・≦θｎ］を満たすことが好ましい。実際の有機ＥＬ素子においては、成膜した素子やパネルにおいて、発光ユニット毎に放出される光の強度の角度依存性を調べることにより、各発光ユニットの最大強度角度θを判別することができる。
【００６１】
なお、有機ＥＬ素子の作製にあたって、距離ｄ１，ｄ２，ｄ３、及び、距離Ｌの調製は、各発光ユニットの正孔輸送層、又は、電子輸送層の厚さで調整することが好ましい。或いは、電子又は正孔移動度の高い材料で厚さ調整することが好ましい。距離ｄ１，ｄ２，ｄ３、及び、距離Ｌの調製に、これらの層を用いることにより、有機ＥＬ素子の電圧上昇が小さく、厚さが増加することによるデメリットを最小化できる。
【００６２】
また、実際の有機ＥＬ素子の設計に当たっての距離ｄは、上述の式（５）で求められる数値から±５ｎｍの範囲内とすることが好ましく、±３ｎｍの範囲内とすることが好ましい。また、実際の有機ＥＬ素子の設計に当たっての距離Ｌは、上述の式（６）で求められ、選択された数値から±１５ｎｍの範囲内とすることが好ましく、±１０ｎｍの範囲内とすることが好ましい。上述の設計例では、発光位置が正孔輸送側と発光層との界面であると想定してｄを算出しているが、素子のキャリアバランスによっては、発光層の膜厚分程度（２０〜３０ｎｍ）の範囲内での差が想定されるためである。
実際の有機ＥＬ素子において、距離ｄ，Ｌの数値が上記の範囲内で形成されていれば、上述の有機ＥＬ素子としての効果を発揮することが可能である。
【００６３】
〈２．有機エレクトロルミネッセンス素子の実施形態〉
以下、本発明の実施形態を、有機ＥＬ素子、有機ＥＬ素子の製造方法、発光装置の順に、図面に基づいて詳細に説明する。
【００６４】
［有機ＥＬ素子］
図５は、実施形態の有機ＥＬ素子１の概略を示す断面構成図である。
図５に示す有機ＥＬ素子１は、透明基板（不明示）の一主面上に設けられており、透明基板側から順に、透明電極２、第１発光ユニット４、中間電極６、第２発光ユニット８、及び、反射電極１０が積層されている。有機ＥＬ素子１は、第１発光ユニット４と第２発光ユニット８とが、それぞれ個別の光学特性を有する材料を用いて構成されている。このため、これらの第１発光ユニット４、及び、第２発光ユニット８は、それぞれが波長の異なる光を放出する。また、有機ＥＬ素子１は、第１発光ユニット４の発光領域で得られた第１発光光と、第２発光ユニット８の発光領域で得られた第２発光光とが、透明基板側から取り出されるボトムエミッション型として構成されている。
【００６５】
また、有機ＥＬ素子１において、透明電極２と中間電極６とには外部から電源５が接続され、中間電極６と反射電極１０とには外部から電源７が接続されている。透明電極２、中間電極６、及び、反射電極１０は、電源５，７を介して制御部９によってそれぞれ独立に制御可能である。
【００６６】
［透明基板］
透明基板は、可視光のうち特に第１発光ユニット４で発生させた第１発光光、及び、第２発光ユニット８で発生させた第２発光光に対する光透過性を有する。透明基板を構成する透明な基板材料としては、例えば、ガラス、石英、樹脂基板を挙げることができる。特に好ましい透明基板としては、有機ＥＬ素子１にフレキシブル性を与えることが可能な樹脂基板である。樹脂基板は、必要に応じてガスバリア層を有する構成であってもよい。
【００６７】
樹脂基板を構成する樹脂材料は、従来公知の樹脂材料が用いられる。例えば、アクリル酸エステル、メタクリル酸エステル、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）等のアクリル樹脂、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリアリレート、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリスチレン（ＰＳ）、ナイロン（Ｎｙ）、芳香族ポリアミド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリスルホン、ポリエーテルスルホネート、ポリイミド、ポリエーテルイミド、ポリオレフィン、エポキシ樹脂等の各樹脂フィルムが挙げられ、さらに、シクロオレフィン系やセルロースエステル系の樹脂も用いることができる。また、有機無機ハイブリッド構造を有するシルセスキオキサンを基本骨格とした耐熱透明フィルム（製品名Ｓｉｌａ−ＤＥＣ、チッソ株式会社製）、更には樹脂材料を二層以上積層して成る樹脂フィルム等を挙げることができる。
【００６８】
［透明電極］
透明電極２は、電源５を介して中間電極６と電気的に接続された状態となっている。透明電極２は、第１発光ユニット４に対する陽極又は陰極として設けられる。中間電極６が陰極の場合には陽極として用いられ、中間電極６が陽極の場合には陰極として用いられる。また、透明電極２は、可視光のうち、特に第１発光ユニット４で発生させた第１発光光及び、第２発光ユニット８で発生させた第２発光光に対する光透過性を有する。
【００６９】
透明電極２は、陽極又は陰極としてそれぞれに適切な導電性材料から、上述した光透過性に優れた導電性材料を用いて構成される。透明電極２の構成に好適に用いられる導電性材料としては、例えばＩＴＯ、ＺｎＯ、ＴｉＯ２、ＳｎＯ２等の酸化物半導体などの透明導電性材料が挙げられる。
【００７０】
また、透明電極２は、金属を主成分とした金属薄膜で構成されていてもよい。金属薄膜とは、厚さが８〜３０ｎｍの範囲内の金属膜である。金属薄膜に含まれる金属は、導電性の高い金属であれば特に制限されず、例えば銀、銅、金、白金族、チタン、クロム等が例示される。透明電極２には、これらの金属が１種のみ含まれてもよく、２種以上含まれてもよい。
【００７１】
導電性が高いとの観点から、透明電極２は、銀を主成分として構成され、銀又は銀を主成分とする合金で構成されていることが好ましい。透明電極２を構成する銀（Ａｇ）を主成分とする合金としては、例えば、銀マグネシウム（ＡｇＭｇ）、銀銅（ＡｇＣｕ）、銀パラジウム（ＡｇＰｄ）、銀パラジウム銅（ＡｇＰｄＣｕ）、銀インジウム（ＡｇＩｎ）等が挙げられる。
【００７２】
また、透明電極２が金属薄膜として構成される場合、透明電極２が下地層上に設けられていることが好ましい。下地層は、透明電極２の透明基板側に設けられる層である。下地層を構成する材料としては、特に限定されるものではなく、例えば、銀又は銀を主成分とする合金からなる透明電極２の成膜に際し、銀の凝集を抑制する作用を有することが好ましく、一例として窒素含有化合物、又は、硫黄含有化合物等が挙げられる。
【００７３】
透明電極２は、シート抵抗が３０Ω／ｓｑ．以下であることが好ましく、１０Ω／ｓｑ．以下であることがより好ましい。また透明電極２は、波長５５０ｎｍにおける光透過率が３０％以上であることが好ましく、５０％以上であることが好ましい。
【００７４】
［発光ユニット］
発光ユニットは、有機材料を用いて構成された発光層を有する。複数の発光ユニットのうち透明電極２側に、第１発光ユニット４が設けられる。この第１発光ユニット４は、少なくとも有機材料で構成された発光層を含む積層体である。また、第１発光ユニット４の積層構造が限定されることはなく、下記（ｉ）〜（ｖｉ）に一例を示すような一般的な積層構造の何れかであってよく、さらに必要に応じた層を有していてもよい。なお、発光ユニットを構成する各層の詳細は後述する。
【００７５】
（ｉ）（陽極）／正孔注入輸送層／発光層／電子注入輸送層／（陰極）
（ｉｉ）（陽極）／正孔注入輸送層／発光層／正孔阻止層／電子注入輸送層／（陰極）
（ｉｉｉ）（陽極）／正孔注入輸送層／電子阻止層／発光層／正孔阻止層／電子注入輸送層／（陰極）
（ｉｖ）（陽極）／正孔注入層／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／電子注入層／（陰極）
（ｖ）（陽極）／正孔注入層／正孔輸送層／発光層／正孔阻止層／電子輸送層／電子注入層／（陰極）
（ｖｉ）（陽極）／正孔注入層／正孔輸送層／電子阻止層／発光層／正孔阻止層／電子輸送層／電子注入層／（陰極）
【００７６】
第２発光ユニット８は、有機材料を用いて構成された発光層を有する複数の発光ユニットのうち第１発光ユニット４よりも反射電極１０側に配置される。この第２発光ユニット８は、第１発光ユニット４と同様に少なくとも有機材料で構成された発光層を含む積層体である。また、第２発光ユニット８の積層構造が限定されることはなく、上記（ｉ）〜（ｖｉ）に一例を示すような一般的な積層構造の何れかであってよく、さらに必要に応じた層を有していてもよい。また第２発光ユニット８は、第１発光ユニット４とは異なる積層構造であってもよく、上記（ｉ）〜（ｖｉ）の積層順が逆であってもよい。
【００７７】
［中間電極］
中間電極６は、第１発光ユニット４に対する陽極又は陰極として設けられるものであり、透明電極２が陽極の場合には陰極として用いられ、透明電極２が陰極の場合には陽極として用いられる。また中間電極６は、第２発光ユニット８に対する陽極又は陰極としても用いられるものであり、反射電極１０が陽極の場合には陰極として用いられ、反射電極が陰極の場合には陽極として用いられる。また、中間電極６は、電源５を介して透明電極２と電気的に接続され、電源７を介して反射電極１０と電気的に接続されている。
【００７８】
中間電極６は、上述の透明電極２に適する材料の中から、光透過性に優れた導電性材料を用いて構成される。中間電極６は、透明電極２と同程度のシート抵抗および光透過率を備えていることが好ましい。
【００７９】
［反射電極］
反射電極１０は、第２発光ユニット８に対する陽極又は陰極として設けられ、中間電極６が陰極の場合には陽極として用いられ、中間電極６が陽極の場合には陰極として用いられる。反射電極１０は、電源７を介して中間電極６と電気的に接続された状態となっている。
【００８０】
反射電極１０は、可視光のうち特に第１発光ユニット４で発生させた第１発光光及び、第２発光ユニット８で発生させた第２発光光に対して、良好な反射特性を有していることが好ましい。このような反射電極１０は、陰極又は陽極として適切な導電性材料から、反射特性に優れた金属材料を用いて構成される。例えば反射電極１０は、金、白金、銀、銅、アルミニウム等から構成される。
【００８１】
［電源］
電源のうち、一方の電源５は、透明電極２と中間電極６とに接続されている。この電源５は、透明電極２、及び、中間電極６のうち、第１発光ユニット４に対する陽極側にプラス極が接続され、陰極側にマイナス極を接続されている。また、他方の電源７は、中間電極６と反射電極１０とに接続されている。この電源７は、中間電極６、及び、反射電極１０のうち、第２発光ユニット８に対する陽極側にプラス極が接続され、陰極側にマイナス極を接続されている。
【００８２】
図５に示す有機ＥＬ素子１の構成では、透明電極２が第１発光ユニット４の陽極として電源５のプラス極に接続され、中間電極６が第１発光ユニット４の陰極として電源５のマイナス極に接続されている。また、中間電極６が第２発光ユニット８の陽極として電源７のプラス極に接続され、反射電極１０が第２発光ユニット８の陰極として電源７のマイナス極に接続されている。なお、第１発光ユニット４及び第２発光ユニット８の積層構造が逆の場合は、電源５，７との接続を逆にすればよい。
【００８３】
電源５，７は、制御部９によって透明電極２、中間電極６、及び、反射電極１０に印加する電圧及び、電流が制御される構成となっている。制御部９は、例えばコンピュータによって構成することができる。これにより、第１発光ユニット４と第２発光ユニット８の発光割合や発光量を制御することができ、調光性・調色性を高めることができる。また、第１発光ユニット４と第２発光ユニット８とを個別に発光制御することも可能である。また、制御部９は、第１発光ユニット、及び、第２発光ユニット８への供給電流の合計を一定する制御や、視感度の大きい発光ユニットの電流を一定にする制御を行う。このような制御によって、有機ＥＬ素子の効果的な調光・調色を行うことができる。
【００８４】
なお、有機ＥＬ素子１は、少なくとも２つの電源を有していればよいが、さらに多数の電源を有していてもよい。しかしながら、装置を複雑化させないため、電源は電極の数より少ないことが好ましい。
【００８５】
［その他の構成］
有機ＥＬ素子１には、透明基板上において、透明電極２から反射電極１０までを覆う封止材を有することが好ましい。さらに、この封止材を覆う保護部材を設けてもよい。保護部材は、有機ＥＬ素子１を機械的に保護するためのものであり、特に封止材が封止膜である場合には、有機ＥＬ素子１に対する機械的な保護が十分ではないため、保護部材を設けることが好ましい。保護部材には、ガラス板、ポリマー板、ポリマーフィルム、金属板、金属フィルム、又は、ポリマー材料膜や金属材料膜が適用される。これらのうち、軽量かつ薄膜化ということからポリマーフィルムを用いることが好ましい。
【００８６】
また、有機ＥＬ素子１は、第１発光ユニット及び、第２発光ユニット８において発生させた第１発光光、及び、第２発光光を、効率よく取り出すための光取り出し層を、必要に応じて必要部分に有していてもよい。さらに、有機ＥＬ素子１は、発光領域と重なることのない位置において、透明電極２、及び、中間電極６に接続する導電性の良好な補助電極を有していてもよい。補助電極を構成する材料は、金、白金、銀、銅、アルミニウム等の抵抗の低い金属が好ましい。
【００８７】
［有機ＥＬ素子の駆動］
以上のように構成された有機ＥＬ素子１は、透明電極２−中間電極６間に所定状態で電圧を印加することにより、第１発光ユニット４の発光領域に第１発光光が発生する。この第１発光光は、透明電極２、及び、透明基板を透過し、透明基板の光取り出し面側での発光領域として観察される。また、中間電極６−反射電極１０間に所定状態で電圧を印加することにより、第２発光ユニット８の発光領域に第２発光光が発生する。この第２発光光は、透明電極２、及び、透明基板を透過し、透明基板の光取り出し面側での発光領域として観察される。
【００８８】
また、透明電極２、中間電極６、及び、反射電極１０に所定状態で電圧を印加した場合には、第１発光ユニット４の発光領域、及び、第２発光ユニット８の発光領域を重ね合わせた形状の発光が観察される。なお、有機ＥＬ素子の駆動は、交流電圧の印加によってもよく、印加する交流の波形は任意でよい。
【００８９】
［その他の変形構成］
以上説明した有機ＥＬ素子は、第１発光ユニット４、及び、第２発光ユニット８の２つの発光ユニットを積層した構成である。しかしながら、有機ＥＬ素子１は、さらに複数の発光ユニットを積層した構成であってもよい。この場合であっても、透明電極側の発光ユニットと、それよりも反射電極側の発光ユニットとの光学特性の関係が、上述した第１発光ユニット４と第２発光ユニット８との関係であればよい。
【００９０】
［第１発光ユニット、及び、第２発光ユニットを構成する各層の材料］
第１発光ユニット４、及び、第２発光ユニット８を構成する各層の構成材料の詳細を以下に示す。第１発光ユニット４．及び、第２発光ユニット８は、以下に示す材料の中から、有機ＥＬ素子の構成に適する材料が選択して用いられている。
【００９１】
［発光層］
発光層は、陰極側から注入された電子と、陽極側から注入された正孔とが再結合して発光する層であり、発光する部分は発光層の層内であっても発光層と隣接する層との界面であってもよい。発光層には発光材料としてリン光発光化合物が含有されていることが好ましい。尚、発光材料として、蛍光材料が使用されてもよいし、リン光発光化合物と蛍光材料とを併用してもよい。また、発光層は、複数の発光材料を混合してもよい。
【００９２】
発光層としては、含まれる発光材料が発光要件を満たしていれば、その構成には特に制限はない。また、同一の発光スペクトルや発光極大波長を有する層が複数層あってもよい。この場合、各発光層間には、非発光性の中間層（図示略）を有していることが好ましい。
【００９３】
発光層の膜厚の総和は１〜１００ｎｍの範囲内にあることが好ましく、より低い駆動電圧を得ることができることから１〜４０ｎｍの範囲内であることがより好ましい。発光層の膜厚の総和とは、発光層間に非発光性の中間層が存在する場合には、中間層も含まれる。但し、中間コネクターを介して複数の発光層ユニットを積層する、いわゆるタンデム型素子の場合には、ここでいう発光層とは中間コネクター部を含まない各発光ユニット内の発光層の総和である。
【００９４】
複数の層を積層した構成の発光層の場合、個々の発光層の膜厚としては、１〜５０ｎｍの範囲内に調整することが好ましく、更に、１〜２０ｎｍの範囲内に調整することがより好ましい。積層された複数の発光層が、青、緑、赤のそれぞれの発光色に対応する場合、青、緑、赤の各発光層の膜厚の関係については、特に制限はない。
【００９５】
以上のような発光層は、公知の発光材料やホスト化合物を、例えば、真空蒸着法、スピンコート法、キャスト法、ＬＢ法、インクジェット法等の公知の薄膜形成方法により成膜して形成することができる。
【００９６】
発光層の構成として、ホスト化合物（発光ホスト等ともいう）、発光材料（発光ドーパントともいう）を含有し、発光材料より発光させることが好ましい。適用可能な発光ドーパントとしては、例えば、国際公開第２００５／０７６３８０号、国際公開第２０１０／０３２６６３号、国際公開第第２００８／１４０１１５号、国際公開第２００７／０５２４３１号、国際公開第２０１１／１３４０１３号、国際公開第２０１１／１５７３３９号、国際公開第２０１０／０８６０８９号、国際公開第２００９／１１３６４６号、国際公開第２０１２／０２０３２７号、国際公開第２０１１／０５１４０４号、国際公開第２０１１／００４６３９号、国際公開第２０１１／０７３１４９号、特開２０１２−０６９７３７号公報、特開２００９−１１４０８６号公報、特開２００３−８１９８８号公報、特開２００２−３０２６７１号公報、特開２００２−３６３５５２号公報等に記載の化合物を挙げることができる。
【００９７】
また、ホスト化合物としては、例えば、特開２００１−２５７０７６号公報、同２００２−３０８８５５号公報、同２００１−３１３１７９号公報、同２００２−３１９４９１号公報、同２００１−３５７９７７号公報、同２００２−３３４７８６号公報、同２００２−８８６０号公報、同２００２−３３４７８７号公報、同２００２−１５８７１号公報、同２００２−３３４７８８号公報、同２００２−４３０５６号公報、同２００２−３３４７８９号公報、同２００２−７５６４５号公報、同２００２−３３８５７９号公報、同２００２−１０５４４５号公報、同２００２−３４３５６８号公報、同２００２−１４１１７３号公報、同２００２−３５２９５７号公報、同２００２−２０３６８３号公報、同２００２−３６３２２７号公報、同２００２−２３１４５３号公報、同２００３−３１６５号公報、同２００２−２３４８８８号公報、同２００３−２７０４８号公報、同２００２−２５５９３４号公報、同２００２−２６０８６１号公報、同２００２−２８０１８３号公報、同２００２−２９９０６０号公報、同２００２−３０２５１６号公報、同２００２−３０５０８３号公報、同２００２−３０５０８４号公報、同２００２−３０８８３７号公報、米国特許公開第２００３／０１７５５５３号明細書、米国特許公開第２００６／０２８０９６５号明細書、米国特許公開第２００５／０１１２４０７号明細書、米国特許公開第２００９／００１７３３０号明細書、米国特許公開第２００９／００３０２０２号明細書、米国特許公開第２００５／２３８９１９号明細書、国際公開第２００１／０３９２３４号、国際公開第２００９／０２１１２６号、国際公開第２００８／０５６７４６号、国際公開第２００４／０９３２０７号、国際公開第２００５／０８９０２５号、国際公開第２００７／０６３７９６号、国際公開第２００７／０６３７５４号、国際公開第２００４／１０７８２２号、国際公開第２００５／０３０９００号、国際公開第２００６／１１４９６６号、国際公開第２００９／０８６０２８号、国際公開第２００９／００３８９８号、国際公開第２０１２／０２３９４７号、特開２００８−０７４９３９号公報、特開２００７−２５４２９７号公報、ＥＰ第２０３４５３８号明細書等に記載されている化合物を挙げることができる。
【００９８】
［正孔注入層／電子注入層］
注入層は、駆動電圧低下や発光輝度向上のために電極と発光層の間に設けられる層であり、「有機ＥＬ素子とその工業化最前線（１９９８年１１月３０日エヌ・ティー・エス社発行）」の第２編第２章「電極材料」（１２３〜１６６頁）に、その詳細が記載されている。有機ＥＬ素子において、注入層としては正孔注入層と電子注入層とがある。
【００９９】
注入層は、必要に応じて設けることができる構成層である。正孔注入層であれば、陽極と発光層又は正孔輸送層の間、電子注入層であれば陰極と発光層又は電子輸送層との間に配置される。
【０１００】
正孔注入層は、特開平９−４５４７９号公報、同９−２６００６２号公報、同８−２８８０６９号公報等にもその詳細が記載され、具体例として、銅フタロシアニンに代表されるフタロシアニン層、酸化バナジウムに代表される酸化物層、アモルファスカーボン層、ポリアニリン（エメラルディン）やポリチオフェン等の導電性高分子を用いた高分子層等が挙げられる。また、特表２００３−５１９４３２号公報に記載される材料を使用することもできる。
【０１０１】
電子注入層は、特開平６−３２５８７１号公報、同９−１７５７４号公報、同１０−７４５８６号公報等にもその詳細が記載され、具体的にはストロンチウムやアルミニウム等に代表される金属層、フッ化カリウムに代表されるアルカリ金属ハライド層、フッ化マグネシウムに代表されるアルカリ土類金属化合物層、酸化モリブデンに代表される酸化物層等が挙げられる。電子注入層は、ごく薄い膜であることが望ましく、素材にもよるがその膜厚は１ｎｍ〜１０μｍの範囲が好ましい。
【０１０２】
［正孔輸送層］
正孔輸送層は、正孔を輸送する機能を有する正孔輸送材料からなり、広い意味で正孔注入層、電子阻止層も正孔輸送層に含まれる。正孔輸送層は単層又は複数層設けることができる。正孔輸送材料としては、正孔の注入又は輸送、電子の障壁性のいずれかの特性をする。
【０１０３】
正孔輸送材料は、有機物、無機物のいずれであってもよい。例えば、トリアゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、イミダゾール誘導体、ポリアリールアルカン誘導体、ピラゾリン誘導体及びピラゾロン誘導体、フェニレンジアミン誘導体、アリールアミン誘導体、アミノ置換カルコン誘導体、オキサゾール誘導体、スチリルアントラセン誘導体、フルオレノン誘導体、ヒドラゾン誘導体、スチルベン誘導体、シラザン誘導体、アニリン系共重合体、また、導電性高分子オリゴマー、特にチオフェンオリゴマー等が挙げられる。更に、ポルフィリン化合物、芳香族第３級アミン化合物及びスチリルアミン化合物、特に芳香族第３級アミン化合物を用いることができる。
【０１０４】
芳香族第３級アミン化合物及びスチリルアミン化合物の代表例としては、例えば、Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′−テトラフェニル−４，４′−ジアミノフェニル；Ｎ，Ｎ′−ジフェニル−Ｎ，Ｎ′−ビス（３−メチルフェニル）−〔１，１′−ビフェニル〕−４，４′−ジアミン（略称：ＴＰＤ）；２，２−ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）プロパン；１，１−ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）シクロヘキサン；Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′−テトラ−ｐ−トリル−４，４′−ジアミノビフェニル；１，１−ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）−４−フェニルシクロヘキサン；ビス（４−ジメチルアミノ−２−メチルフェニル）フェニルメタン；ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）フェニルメタン；Ｎ，Ｎ′−ジフェニル−Ｎ，Ｎ′−ジ（４−メトキシフェニル）−４，４′−ジアミノビフェニル；Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′−テトラフェニル−４，４′−ジアミノジフェニルエーテル；４，４′−ビス（ジフェニルアミノ）クオードリフェニル；Ｎ，Ｎ，Ｎ−トリ（ｐ−トリル）アミン；４−（ジ−ｐ−トリルアミノ）−４′−〔４−（ジ−ｐ−トリルアミノ）スチリル〕スチルベン；４−Ｎ，Ｎ−ジフェニルアミノ−（２−ジフェニルビニル）ベンゼン；３−メトキシ−４′−Ｎ，Ｎ−ジフェニルアミノスチルベンゼン；Ｎ−フェニルカルバゾール、さらには米国特許第５，０６１，５６９号明細書に記載されている２個の縮合芳香族環を分子内に有する、例えば、４，４′−ビス〔Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニルアミノ〕ビフェニル（略称：ＮＰＤ）、特開平４−３０８６８８号公報に記載されているトリフェニルアミンユニットが３つスターバースト型に連結された４，４′，４″−トリス〔Ｎ−（３−メチルフェニル）−Ｎ−フェニルアミノ〕トリフェニルアミン（略称：ＭＴＤＡＴＡ）等が挙げられる。
【０１０５】
さらに、これらの材料を高分子鎖に導入した、又は、これらの材料を高分子の主鎖とした高分子材料を用いることもできる。また、ｐ型−Ｓｉ、ｐ型−ＳｉＣ等の無機化合物も正孔注入材料、正孔輸送材料として使用することができる。また、特開平１１−２５１０６７号公報、Ｊ．Ｈｕａｎｇ  ｅｔ．ａｌ．，Ａｐｐｌｉｅｄ  Ｐｈｙｓｉｃｓ  Ｌｅｔｔｅｒｓ，８０（２００２），ｐ．１３９に記載されているようないわゆる、ｐ型正孔輸送材料を用いることもできる。より高効率の発光素子が得られることから、これらの材料を用いることが好ましい。
【０１０６】
正孔輸送層は、上記正孔輸送材料を、例えば、真空蒸着法、スピンコート法、キャスト法、インクジェット法を含む印刷法、ＬＢ法等の公知の方法により、薄膜化することにより形成することができる。正孔輸送層の膜厚については特に制限はないが、通常は５ｎｍ〜５μｍ程度、好ましくは５〜２００ｎｍである。この正孔輸送層は、上記材料の１種又は２種以上からなる一層構造であってもよい。
【０１０７】
また、正孔輸送層の材料に不純物をドープして輸送性を高くすることもできる。その例としては、特開平４−２９７０７６号公報、特開２０００−１９６１４０号公報、同２００１−１０２１７５号公報、Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，９５，５７７３（２００４）等に記載の構成を適用することができる。
【０１０８】
［電子輸送層］
電子輸送層は、電子を輸送する機能を有する材料からなり、広い意味で電子注入層、正孔阻止層（図示略）も電子輸送層に含まれる。電子輸送層は単層構造又は複数層の積層構造として設けることができる。
【０１０９】
単層構造の電子輸送層、及び、積層構造の電子輸送層において、発光層に隣接する層部分を構成する電子輸送材料（正孔阻止材料を兼ねる）としては、陰極より注入された電子を発光層に伝達する機能を有していればよい。このような材料としては従来公知の化合物の中から任意のものを選択して用いることができる。例えば、ニトロ置換フルオレン誘導体、ジフェニルキノン誘導体、チオピランジオキシド誘導体、カルボジイミド、フレオレニリデンメタン誘導体、アントラキノジメタン、アントロン誘導体及びオキサジアゾール誘導体等が挙げられる。さらに、上記オキサジアゾール誘導体において、オキサジアゾール環の酸素原子を硫黄原子に置換したチアジアゾール誘導体、電子吸引基として知られているキノキサリン環を有するキノキサリン誘導体も、電子輸送層の材料として用いることができる。さらにこれらの材料を高分子鎖に導入した、又はこれらの材料を高分子の主鎖とした高分子材料を用いることもできる。
【０１１０】
また、８−キノリノール誘導体の金属錯体、例えば、トリス（８−キノリノール）アルミニウム（略称：Ａｌｑ３）、トリス（５，７−ジクロロ−８−キノリノール）アルミニウム、トリス（５，７−ジブロモ−８−キノリノール）アルミニウム、トリス（２−メチル−８−キノリノール）アルミニウム、トリス（５−メチル−８−キノリノール）アルミニウム、ビス（８−キノリノール）亜鉛（略称：Ｚｎｑ）等、及びこれらの金属錯体の中心金属がＩｎ、Ｍｇ、Ｃｕ、Ｃａ、Ｓｎ、Ｇａ又はＰｂに置き替わった金属錯体も、電子輸送層の材料として用いることができる。
【０１１１】
その他、メタルフリー若しくはメタルフタロシアニン、又は、それらの末端がアルキル基やスルホン酸基等で置換されているものも、電子輸送層の材料として好ましく用いることができる。また、発光層の材料としても例示されるジスチリルピラジン誘導体も電子輸送層の材料として用いることができるし、正孔注入層、正孔輸送層と同様にｎ型−Ｓｉ、ｎ型−ＳｉＣ等の無機半導体も電子輸送層の材料として用いることができる。
【０１１２】
電子輸送層は、上記材料を、例えば、真空蒸着法、スピンコート法、キャスト法、インクジェット法を含む印刷法、ＬＢ法等の公知の方法により、薄膜化することにより形成することができる。電子輸送層の膜厚については特に制限はないが、通常は５ｎｍ〜５μｍ程度、好ましくは５〜２００ｎｍである。電子輸送層は上記材料の１種又は２種以上からなる一層構造であってもよい。
【０１１３】
また、電子輸送層に不純物をドープし、輸送性を高くすることもできる。その例としては、特開平４−２９７０７６号公報、同１０−２７０１７２号公報、特開２０００−１９６１４０号公報、同２００１−１０２１７５号公報、Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，９５，５７７３（２００４）等に記載されたものが挙げられる。さらに電子輸送層には、カリウムやカリウム化合物などを含有させることが好ましい。カリウム化合物としては、例えば、フッ化カリウム等を用いることができる。このように電子輸送層のｎ性を高くすると、より低消費電力の素子を作製することができる。
【０１１４】
また電子輸送層の材料（電子輸送性化合物）として、上述した下地層を構成する材料と同様のものを用いてもよい。これは、電子注入層を兼ねた電子輸送層であっても同様であり、上述した下地層を構成する材料と同様のものを用いてもよい。
【０１１５】
［電子阻止層／正孔阻止層］
電子阻止層／正孔阻止層は、例えば、特開平１１−２０４２５８号公報、同１１−２０４３５９号公報、及び「有機ＥＬ素子とその工業化最前線（１９９８年１１月３０日エヌ・ティー・エス社発行）」の２３７頁等に記載されている正孔阻止（ホールブロック）層がある。
【０１１６】
正孔阻止層とは、広い意味では、電子輸送層の機能を有する。正孔阻止層は、電子を輸送する機能を有しつつ正孔を輸送する能力が著しく小さい正孔阻止材料からなり、電子を輸送しつつ正孔を阻止することで電子と正孔の再結合確率を向上させることができる。また、電子輸送層の構成を必要に応じて、正孔阻止層として用いることができる。正孔阻止層は、発光層に隣接して設けられていることが好ましい。
【０１１７】
一方、電子阻止層とは、広い意味では、正孔輸送層の機能を有する。電子阻止層は、正孔を輸送する機能を有しつつ電子を輸送する能力が著しく小さい材料からなり、正孔を輸送しつつ電子を阻止することで電子と正孔の再結合確率を向上させることができる。また、正孔輸送層の構成を必要に応じて電子阻止層として用いることができる。正孔阻止層の膜厚としては、好ましくは３〜１００ｎｍの範囲内であり、さらに好ましくは５〜３０ｎｍの範囲内である。
【０１１８】
［有機ＥＬ素子の製造方法］
（積層工程）
透明基板上に、透明電極２、第１発光ユニット４、中間電極６、第２発光ユニット８、及び、反射電極１０をこの順に成膜する。また、透明電極２、及び、中間電極６の成膜の前には、必要に応じて下地層の成膜を行う。
【０１１９】
これらの各部材の成膜に際しては、各部材に適する成膜方法をそれぞれ適用すればよい。成膜方法としては、例えば、真空蒸着法、スパッタリング法、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスターイオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマＣＶＤ法、レーザーＣＶＤ法、熱ＣＶＤ法、コーティング法等を例示することができる。
【０１２０】
各部材の成膜に際しては、必要に応じてマスクを用いた成膜を実施することにより、各部材を所定形状にパターニングされたものとすることができる。また各部材は、それぞれを成膜した後に、成膜された各層を所定形状にパターニングするようにしてもよい。また透明電極及び、中間電極６の成膜の前後には、必要に応じて補助電極のパターン形成を行ってもよい。積層工程は、１回の真空引きで一貫して透明電極２〜反射電極１０までを成膜する手順で実施されることが好ましい。
【０１２１】
（封止工程）
次に、ここでの図示は省略したが、反射電極側からの封止を行う。ここでは、透明電極２、中間電極６、及び、反射電極１０の端子部分を露出させた状態で、透明基板との間に透明電極２から反射電極１０までの積層体を覆うように封止材を設け、さらに必要に応じて封止材を介した保護部材を貼り合わせる。
【０１２２】
［発光装置］
以上のようにして得られる実施形態の有機ＥＬ素子は、面状の発光装置として利用することができる。発光装置は、複数の有機ＥＬ素子を用いることにより、発光面を大面積化することもできる。この場合、複数の有機ＥＬ素子を支持基板上に配列する（すなわち、タイリングする）ことによって発光面を大面積化する。支持基板は、封止材を兼ねてもよく、支持基板と有機ＥＬ素子の透明基板との間に、透明電極〜反射電極の積層体を挟持する状態で、有機ＥＬ素子をタイリングする。支持基板と透明基板との間には接着剤を充填し、これによって有機ＥＬ素子の透明電極〜反射電極を封止してもよい。なお、支持基板の周囲には、透明電極、中間電極、及び、反射電極の端子を露出させておく。
【０１２３】
このような構成の発光装置では、複数の有機ＥＬ素子に形成した発光領域をつなぎ合わせた大面積の発光領域をパターン表示することができる。尚、このような構成においては、各有機ＥＬ素子の繋ぎ目に非発光領域が発生する。このため、特に有機ＥＬ素子間において発光領域の繋ぎ目となる非発光領域に、光取出し量を増加させるための光取出し部材を設けてもよい。光取出し部材としては、集光シートや光拡散シートを用いることができる。
【実施例】
【０１２４】
実施例により本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。なお、実施例において「％」の表示を用いるが、特に断りがない限り「質量％」を表す。
【０１２５】
〈有機ＥＬ素子の作製〉
以下の方法により、１ｃｍ×１ｃｍの素子面積を有する試料１０１〜１０６の有機ＥＬ素子を作製した。なお、各試料の有機ＥＬ素子は、各発光ユニットの最大強度角度（θ１、θ２、θ３）が設計値となるように、上述の実施形態の設計方法で第１発光ユニットの発光点から反射電極までの距離ｄ１、第２発光ユニットの発光点から反射電極までの距離ｄ２、及び、第３発光ユニットの発光点から反射電極までの距離ｄ３、及び、透明電極から反射電極までの距離Ｌを求めた。そして、この距離ｄ１，ｄ２，ｄ３、及び、距離Ｌの設計値（距離）となるように、有機ＥＬ素子の発光ユニットの各層の厚さを調製した。
【０１２６】
各試料の有機ＥＬ素子の設計値となる最大強度角度（θ１、θ２、θ３）、並びに、距離ｄ１，ｄ２，ｄ３、及び、距離Ｌの設計値（距離）を下記表１に示す。なお、表１において、Ｂは波長４６０ｎｍの光を放出する発光ユニットであり、Ｒは波長６２０ｎｍの光を放出する発光ユニットであり、Ｇは波長５２０ｎｍの光を放出する発光ユニットであり、Ｙは波長８０ｎｍの光を放出する発光ユニットである。
【０１２７】
［試料１０１の有機ＥＬ素子の作製］
（１）透明電極の形成
まず、透明基板として、厚さ０．７ｍｍのガラス基板を準備した。この透明基板をイソプロピルアルコールで超音波洗浄し、乾燥窒素ガスで乾燥し、ＵＶオゾン洗浄を５分間行った。そして、この透明基板上に、Ａｇ（銀）を１５ｎｍの厚さでマスク蒸着して、陽極となる透明電極を形成した。
【０１２８】
（２）第１発光ユニットの形成
次に、透明電極を形成した透明基板を市販の真空蒸着装置の基板ホルダーに固定した。そして、第１発光ユニットを構成する各層の材料を、真空蒸着装置内の各蒸着用るつぼに素子作製に最適な量を充填した。各蒸着用るつぼとして、モリブデン製又はタングステン製の抵抗加熱用材料で作製された蒸着用るつぼを用いた。
【０１２９】
（２．１）正孔注入層の形成
真空度１×１０−４Ｐａまで減圧した後、下記化合物（ＨＡＴ−ＣＮ：ヘキサアザトリフェニレンヘキサカルボニトリル）の入った蒸着用るつぼに通電して加熱し、蒸着速度０．１ｎｍ／秒で透明電極上に蒸着し、層厚５ｎｍの正孔注入層を形成した。
【０１３０】
（２．２）正孔輸送層の形成
次に、下記化合物１−Ａ（ガラス転移点（Ｔｇ）＝１４０℃）を層厚１７ｎｍになるように蒸着し、正孔輸送層を形成した。
【０１３１】
（２．３）電子阻止層の形成
次に、下記化合物１−Ｂを、層厚１０ｎｍになるように蒸着し、電子阻止層を形成した。
【０１３２】
（２．４）発光層の形成
次に、ホスト化合物として下記化合物２−Ａ（Ｔｇ＝１８９℃）が９８ｖｏｌ％、青色蛍光発光ドーパントとして下記化合物２−Ｂが２ｖｏｌ％となるように蒸着し、青色（Ｂ）を呈する層厚３０ｎｍの蛍光発光層を形成した。
【０１３３】
（２．５）電子輸送層の形成
次に、下記化合物３が８６ｖｏｌ％、ＬｉＦが１４ｖｏｌ％となるように発光層上に蒸着し、層厚２０ｎｍの層を形成した。さらに、化合物３が９８ｖｏｌ％、Ｌｉが２ｖｏｌ％となるように蒸着し、層厚１０ｎｍの層を形成した。これにより、化合物３及びＬｉＦと、化合物３及びＬｉとの２層からなる電子注入層を兼ねた電子輸送層を形成し、正孔注入層〜電子輸送層までの積層構造の第１発光ユニットを形成した。
【０１３４】
（３）第１中間電極の形成
次に、第１発光ユニット上に、Ａｇを厚さ１０ｎｍで成膜し、第１中間電極を形成した。
【０１３５】
（４）第２発光ユニットの形成
発光層以外は、第１発光ユニットと同様の材料を用いた同様の手順で、膜厚をそれぞれに設定して第２発光ユニットを形成した。
【０１３６】
（４．１）正孔注入層の形成
ＨＡＴ−ＣＮを層厚５ｎｍになるように蒸着し、正孔注入層を形成した。
【０１３７】
（４．２）正孔輸送層の形成
次に、化合物１−Ａを層厚２１ｎｍになるように蒸着し、正孔輸送層を形成した。
【０１３８】
（４．３）電子阻止層の形成
次に、化合物１−Ｂを層厚１０ｎｍになるように蒸着し、電子阻止層を形成した。
【０１３９】
（４．４）発光層の形成
次に、ホスト化合物として下記化合物４−Ａ（Ｔｇ＝１４３℃）が８５ｖｏｌ％、緑色リン光発光ドーパントとして化合物（Ｉｒ（ｐｐｙ）３）が１５ｖｏｌ％となるように蒸着し、緑色発光（Ｇ）を呈する層厚２０ｎｍのリン光発光層を形成した。
【０１４０】
（４．５）電子輸送性層の形成
次に、下記化合物３が８６ｖｏｌ％、ＬｉＦが１４ｖｏｌ％となるように発光層上に蒸着し、層厚２０ｎｍの層を形成した。さらに、化合物３が９８ｖｏｌ％、Ｌｉが２ｖｏｌ％となるように蒸着し、層厚１０ｎｍの層を形成した。これにより、化合物３及びＬｉＦと、化合物３及びＬｉとの２層からなる電子注入層を兼ねた電子輸送層を形成し、正孔注入層〜電子輸送層までの積層構造の第２発光ユニットを形成した。
【０１４１】
（５）第２中間電極の形成
次に、第２発光ユニット上に、Ａｇを厚さ１０ｎｍで成膜し、第２中間電極を形成した。
【０１４２】
（６）第３発光ユニットの形成
発光層以外は、第１発光ユニットと同様の材料を用いた同様の手順で、膜厚をそれぞれに設定して第３発光ユニットを形成した。
【０１４３】
（６．１）正孔注入層の形成
ＨＡＴ−ＣＮを層厚５ｎｍになるように蒸着し、正孔注入層を形成した。
【０１４４】
（６．２）正孔輸送層の形成
次に、化合物１−Ａを層厚６４ｎｍになるように蒸着し、正孔輸送層を形成した。
【０１４５】
（６．３）電子阻止層の形成
次に、化合物１−Ｂを層厚１０ｎｍになるように蒸着し、電子阻止層を形成した。
【０１４６】
（６．４）発光層の形成
次いで、ホスト化合物として化合物２−Ａ（Ｔｇ＝１４３℃）が７７ｖｏｌ％、アシストドーパントとして化合物２−Ｂが１５ｖｏｌ％、赤色リン光発光ドーパントとしてＩｒ（ｐｑ）２が８ｖｏｌ％となるように蒸着し、赤色（Ｒ）を呈する層厚２０ｎｍの第３リン光発光層を形成した。
【０１４７】
（６．５）電子輸送性層の形成
次に、下記化合物３が８６ｖｏｌ％、ＬｉＦが１４ｖｏｌ％となるように発光層上に蒸着し、層厚３４ｎｍの層を形成した。さらに、化合物３が９８ｖｏｌ％、Ｌｉが２ｖｏｌ％となるように蒸着し、層厚３０ｎｍの層を形成した。これにより、化合物３及びＬｉＦと、化合物３及びＬｉとの２層からなる電子注入層を兼ねた電子輸送層を形成し、正孔注入層〜電子輸送層までの積層構造の第３発光ユニットを形成した。
【０１４８】
（７）反射電極の形成
次に、アルミニウム１５０ｎｍを蒸着して、陰極となる反射電極を形成した。
【０１４９】
（８）封止および電源の接続
次に、透明電極〜反射電極での積層体を反射電極側からガラスケースで覆い、ガラスケースの周辺部にエポキシ系光硬化型接着剤（東亞合成社製ラクストラックＬＣ０６２９Ｂ）によるシール剤を設けた。このシール剤を介してガラスケースと透明基板とを密着させた。その後、ガラスケース側からＵＶ光を照射してシール剤を硬化させることで、透明電極〜反射電極までの積層体を封止した。ガラスケースでの封止作業は、透明電極〜反射電極までの積層体を大気に接触させることなく窒素雰囲気下のグローブボックス（純度９９．９９９％以上の高純度窒素ガスの雰囲気下）で行った。なお、透明電極、第１中間電極、第２中間電極、及び、反射電極の端子は、ガラスケースから外側に引き出された状態とし、これらの電極に電源を接続させた。
以上により、試料１０１の有機ＥＬ素子を作製した。
【０１５０】
【化１】
2017112011.tif 000009
【０１５１】
［試料１０２〜１０７の有機ＥＬ素子の作製］
有機ＥＬ素子の発光ユニットの構成を、表１に示すように変更した以外は、上述の試料１０１と同様の方法で、試料１０２〜１０７の有機ＥＬ素子を作製した。なお、試料１０２〜１０７の有機ＥＬ素子における距離ｄ１，ｄ２，ｄ３、及び、距離Ｌは、各発光ユニットの正孔輸送層の厚さを調製することにより、設計値の厚さとなるように調製した。また、試料１０５、及び、試料１０７は、第３発光ユニットを作製せずに、作製第１発光ユニット及び第２発光ユニット（黄色発光、１５ｖｏｌ％黄色リン光発光ドーパント化合物４−Ｂ）のみを作製した構成である。
【０１５２】
試料１０１〜１０７の有機ＥＬ素子の発光ユニットの構成、及び、最大強度角度の設計値を表１に示す。
【０１５３】
【表１】
2017112011.tif 000010
【０１５４】
〈評価〉
[最大強度角度]
作製した有機ＥＬ素子について、室温（２５℃）において電流密度が５ｍＡ／ｃｍ２となる条件下で、第１発光ユニット、第２発光ユニット、及び、第３発光ユニットを別々に発光させた。そして、空気モードの配光特性（輝度）を、光放射輝度計ＣＳ−２０００を用いて、サンプル角度を−８０°〜０°〜８０°まで、５°間隔で変更して測定した。各発光ユニットの配光特性から得られる最大強度角度を下記表２に示す。
【０１５５】
[色ずれ（角度）]
作製した有機ＥＬ素子について、室温（２５℃）において電流密度が５ｍＡ／ｃｍ２となる条件下で連続駆動を行い、正面（０°）からと斜め（３０°、及び、６０°）からとの色度差ΔＥｘｙ（角度変化）を求めた。色度差ΔＥｘｙは、ピーク輝度が３００ｃｄ／ｍ２なる条件において、正面（０°）での色度座標［ｘ０°，ｙ０°］、斜め（３０°）での色度座標［ｘ３０°，ｙ３０°］、及び、斜め（６０°）での色度座標［ｘ６０°，ｙ６０°］から、下記式により色度差ΔＥｘｙを算出した。
ΔＥｘｙ（０−３０）＝［（ｘ０°−ｘ３０°）２＋（ｙ０°−ｙ３０°）２］１／２
ΔＥｘｙ（０−６０）＝［（ｘ０°−ｘ３０°）２＋（ｙ０°−ｙ３０°）２］１／２
【０１５６】
試料１０１〜１０７の有機ＥＬ素子の各測定結果を表２に示す。
【０１５７】
【表２】
2017112011.tif 000011
【０１５８】
表２に示すように、発光ユニットを構成する各層の厚さを調製することにより、各試料の有機ＥＬ素子の最大強度角度において、設計値と同様の測定値が得られた。従って、上述の実施形態に記載の方法に基づく第１発光ユニットの発光点から反射電極までの距離ｄ１、第２発光ユニットの発光点から反射電極までの距離ｄ２、及び、第３発光ユニットの発光点から反射電極までの距離ｄ３、並びに、透明電極から反射電極までの距離Ｌとなるように、有機ＥＬ素子の発光ユニットの各層の厚さを調製することにより、各発光ユニットから放出される光の最大強度角度を、所定の角度に調製することが可能となる。
【０１５９】
試料１０１及び試料１０２は、各発光ユニットの最大強度角度θが、［１５°≦｜θ１―θ３｜≦７５°］、［１５°≦｜θ１―θ２｜≦７５°］、且つ、［１５°≦｜θ２―θ３｜≦７５°］の関係を満たしている。さらに、［２０°≦｜θ１―θ２｜≦４０°］、［５０°≦｜θ１―θ３｜≦７０°］、且つ、［２０°≦｜θ２―θ３｜≦４０°］の関係を満たす。このため、ΔＥｘｙ（０−３０）及びΔＥｘｙ（０−６０）が共に十分に大きく、有機ＥＬ素子を見る角度に応じて、別々の色調が確認できる。具体的には、試料１０１は、０°付近では青色発光を呈し、０°から３０°付近までは青から緑に発光色が変化し、３０°付近で緑色発光を呈し、３０°付近から６０°付近までは緑から赤に発光色が変化し、６０度付近で赤色発光を呈する。また、試料１０２は、０°付近では青色発光を呈し、０°から３０°付近までは青から赤に発光色が変化し、３０°付近で赤色発光を呈し、３０°付近から６０°付近までは赤から緑に発光色が変化し、６０度付近で緑色発光を呈する。
【０１６０】
このように、各発光ユニットの最大強度角度θが、［２０°≦｜θ１―θ２｜≦４０°］、［５０°≦｜θ１―θ３｜≦７０°］、且つ、［２０°≦｜θ２―θ３｜≦４０°］の関係を満たすことにより、３層の発光ユニットが放出する光がそれぞれの角度で強く放出され、見る角度に応じて色が変化する有機ＥＬ素子を構成することができる。このように、各発光ユニットの最大強度角度θと厚さとを制御することにより、見る角度によって色調が変化する有機ＥＬ素子の配光特性を制御することができる。
【０１６１】
試料１０３は、第１発光ユニットと第２発光ユニットとの最大強度角度θが、［１５°≦｜θ１―θ２｜≦７５°］の関係を満たす。このため、ΔＥｘｙ（０−３０）が大きく、０°と３０°とでは異なる色が確認される。
【０１６２】
しかしながら、第３発光ユニットは、第１発光ユニット及び第２発光ユニットと、［１５°≦｜θ１―θ３｜≦７５°、及び、１５°≦｜θ２―θ３｜≦７５°］の関係を満たしていない。このため、ΔＥｘｙ（０−６０）が小さい。この場合には、０°と６０°とでの色差が小さく、同様の色が確認される。但し、試料１０３では、ΔＥｘｙ（０−３０）が大きいため、３０°と６０°とでは、別々の色が確認される。
【０１６３】
従って、試料１０３の有機ＥＬ素子は、０°から３０°で色調が大きく変化し、さらに、３０°から６０°において元の色（０°の色）に色調が変化するような特性を有する。具体的には、０°付近ではマゼンダの発光を呈し、０°から３０°付近まではマゼンダから白色及び緑に発光色が変化し、３０°付近で緑色発光を呈し、３０°付近から６０°付近までは緑から白色及び元の色（０°）と同じマゼンダに発光色が変化し、６０度付近で０°と同様のマゼンダの発光を呈する。
【０１６４】
また、試料１０４は、第１発光ユニットに対して、第２発光ユニットと第３発光ユニットの最大強度角度θが、［１５°≦｜θ１―θ２｜≦７５°］、［１５°≦｜θ１―θ３｜≦７５°］の関係を満たす。一方、第２発光ユニットと第３発光ユニットとは、［１５°≦｜θ２―θ３｜≦７５°］の関係を満たしていない。このため、ΔＥｘｙ（０−３０）及びΔＥｘｙ（０−６０）が大きいものの、ΔＥｘｙ（０−３０）とΔＥｘｙ（０−６０）との差が小さい。この場合には、０°と３０°、及び、０°と６０°とでは異なる色が確認されるものの、３０°と６０°とでは、大きな色調の変化がない。
【０１６５】
上述のように、有機ＥＬ素子が３層以上の発光ユニットを有する場合には、少なくとも１組の発光ユニットが［１５°≦｜θ１―θ２｜≦７５°］を満たす（試料１０３及び試料１０４）ように設計することにより、見る角度に応じて色調が変化する有機ＥＬ素子の配光特性を制御することができる。特に、試料１０１や試料１０２のように、［２０°≦｜θ１―θ２｜≦４０°］、［５０°≦｜θ１―θ３｜≦７０°］、且つ、［２０°≦｜θ２―θ３｜≦４０°］を満たすことにより、色調の変化が大きい有機ＥＬ素子を構成することができる。
【０１６６】
試料１０５は、第１発光ユニットと第２発光ユニットのみを有する構成であり、［１５°≦｜θ１―θ２｜≦７５°］及び［２０°≦｜θ１―θ２｜≦４０°］を満たす。このため、ΔＥｘｙ（０−３０）及びΔＥｘｙ（０−６０）が大きい。このため、０°と３０°、及び、０°と６０°とでは異なる色が確認される。具体的には、０°から２０°付近までは青色の発光を呈し、２０°から４０°までは青から白色及び黄色に発光色が変化し、４０°付近からは黄色の発光を呈する。
【０１６７】
このように、発光ユニットが２層の有機ＥＬ素子においても、［１５°≦｜θ１―θ２｜≦７５°］を満たす設計とすることにより、見る角度に応じて色調が変化する有機ＥＬ素子の配光特性を制御することができる。特に、［２０°≦｜θ１―θ２｜≦４０°］、又は、［５０°≦｜θ１―θ２｜≦７０°］を満たすことにより、より大きな色調の変化を有する有機ＥＬ素子を構成することができる。
【０１６８】
試料１０６は、第１発光ユニットと第２発光ユニットと第３発光ユニットとが、いずれも［１５°≦｜θ１―θ２｜≦７５°］、［１５°≦｜θ１―θ３｜≦７５°］、及び、［１５°≦｜θ２―θ３｜≦７５°］の関係を満たしていない。同様に、試料１０７は、第１発光ユニットと第２発光ユニットとが［１５°≦｜θ１―θ２｜≦７５°］の関係を満たしていない。このため、試料１０６及び試料１０７では、ΔＥｘｙ（０−３０）及びΔＥｘｙ（０−６０）が小さく、有機ＥＬ素子を見る角度に応じて色調の変化に乏しい。従って、少なくとも一組の発光ユニットが［１５°≦｜θ１―θ２｜≦７５°］を満たさないと、見る角度に応じて色が変化する有機ＥＬ素子を構成することが難しい。
【０１６９】
なお、本発明は上述の実施形態例において説明した構成に限定されるものではなく、その他本発明構成を逸脱しない範囲において種々の変形、変更が可能である。
【符号の説明】
【０１７０】
１  有機ＥＬ素子、２，１１，２１  透明電極、４，１２  第１発光ユニット、５，７  電源、６  中間電極、８，１４  第２発光ユニット、９  制御部、１０，１７，２７  反射電極、１３  第１中間電極、１５  第２中間電極、１６  第３発光ユニット、２０  透明基板、２２  発光ユニット
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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