(57)【要約】      （修正有）【課題】有機ＥＬ素子の陰極における表面プラズモン吸収を効果的に緩和し、光取り出し効率を向上させる。【解決手段】透光性基板と、透光性基板上に形成された、透明電極、凹凸構造層、発光層、および陰極をこの順に含み、凹凸構造層は絶縁性材料から形成され、発光層は透明電極および凹凸構造層の両方に接触しており、凹凸構造層の陰極側の表面のフーリエ変換像は、式（Ｉ）2017162616.tif 000008（式中、ε１は前記発光層の比誘電率であり、ε２は前記陰極の比誘電率であり、Ｒｅ（）は複素数の実部を取り出す関数であり、λは前記発光層の発光スペクトルの中心波長である）で求められる空間周波数νを有する有機ＥＬ素子。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
透光性基板と、前記透光性基板上に形成された、透明電極、凹凸構造層、発光層、および陰極をこの順に含む有機ＥＬ素子であって、前記凹凸構造層は絶縁性材料から形成され、前記発光層は前記透明電極および前記凹凸構造層の両方に接触しており、前記凹凸構造層の前記陰極側の表面のフーリエ変換像は、式（Ｉ）
【数１】
2017162616.tif 000007
（式中、ε１は前記発光層の比誘電率であり、ε２は前記陰極の比誘電率であり、Ｒｅ（）は複素数の実部を取り出す関数であり、λは前記発光層の発光スペクトルの中心波長である）
で求められる空間周波数νを有することを特徴とする有機ＥＬ素子。
【請求項２】
前記発光層の発光スペクトルのピーク波長をλｐとし、波長λにおける強度をＳ（λ）とし、Ｓ（λ）＞Ｓ（λｐ）／１００が成立する最小波長をλｍｉｎとし、Ｓ（λ）＞Ｓ（λｐ）／１００が成立する最大波長をλｍａｘとし、ｋを０．８より大きい実数とし、式（ＩＩ）
λ１＝ｋ×λｍｉｎ      （ＩＩ）
で得られるλ１を式（Ｉ）のλに代入して求められる空間周波数ν１とし、
式（ＩＩＩ）
λ２＝（１／ｋ）×λｍａｘ      （ＩＩＩ）
で得られるλ２（ただし、λ１＜λ２であることを条件とする）を式（Ｉ）のλに代入して求められる空間周波数ν２とした時に、
前記凹凸構造層の前記陰極側の表面のフーリエ変換像は、ν２以上ν１以下の空間周波数νを含むことを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項３】
前記発光層の発光スペクトルが複数の発光ピーク波長λｐ１……λｐｎを有し、前記凹凸構造層の前記陰極側の表面のフーリエ変換像が、λｐ１……λｐｎを式（Ｉ）のλに代入して求められる空間周波数νｐ１……νｐｎを含むことを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項４】
前記凹凸構造層が１．７以上の屈折率を有することを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項５】
前記凹凸構造層が光散乱性微粒子を含むことを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項６】
前記透明電極と前記凹凸構造層との間に、光散乱性微粒子を含む第１散乱層をさらに含み、有機ＥＬ発光素子の垂直方向から観察した際の前記第１散乱層の形状は、前記垂直方向から観察した際の前記凹凸構造層の形状と一致することを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項７】
前記透光性基板と前記透明電極との間に、光散乱性微粒子を含む第２散乱層をさらに含むことを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項８】
前記透光性基板と前記透明電極との間に、プリズム構造層および平坦化層をさらに含み、前記プリズム構造層は１．７以下の屈折率を有することを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項９】
前記平坦化層が光散乱性微粒子を含むことを特徴とする請求項８に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項１０】
前記凹凸構造層は、１ｍｍ以下の面内寸法を有する複数の部分からなることを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ素子。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、陰極における表面プラズモン吸収を効果的に緩和することにより向上した光取り出し効率、低いリーク発生確率、ならびに低いショート発生確率を有する有機ＥＬ素子に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、一般的な有機ＥＬ素子の場合、透光性基板から空気中へ放射される光取り出し効率はわずか２０％に過ぎない。そこで、量産性などを勘案し、外付けフィルムを素子に貼付するケースが多い。素子構造に依存するが、外付けフィルムを有機ＥＬ素子に貼付した場合でも光取出し効率は３０％程度であり、光のロスが大きい。
【０００３】
光取り出し効率のさらなる向上のための手段として、透光性基板と透明電極との間の屈折率差による全反射を緩和するために、光散乱構造を設けることが検討されてきている。光散乱構造によって光の全反射を緩和し、より多くの光を取り出す事が可能となる。しかしながら、外付けフィルムを併用した場合であっても、光散乱構造を有する有機ＥＬ素子の光取り出し効率は４０％程度に過ぎない。
【０００４】
さらに高い光取り出し効果を得るために、陰極部に微細な凹凸構造を設けて陰極部での光の表面プラズモンによる吸収を緩和させることが提案されている（特許文献１参照）。この提案においては、陰極部の表面は、複数の凹部が周期的に二次元に配列した二次元格子構造を有する。この二次元格子構造は、回折格子として機能し、光により陰極で発生した表面プラズモンを再び光に変換し、それによって光取り出し効率の向上を可能にする。
【０００５】
陰極部の微細な凹凸構造は、たとえば、図１に示すように、透光性基板１の上に、凹凸構造層３、透明電極２、発光層４、および陰極５を順次積層することによって形成することができる。あるいはまた、独立した凹凸構造層３を積層する代わりに、透光性基板１の一方の表面を加工して凹凸表面を形成し、凹凸表面上に透明電極２、発光層４、および陰極５を形成してもよい。
【０００６】
陰極部の微細な凹凸構造の周期を、表面プラズモンの光変換に最適な周期とすることによって、効率よく光を取り出す事が可能となる。しかしながら、陰極部表面に微細な凹凸構造を形成するための凹凸構造層３を陽極として用いる透明電極２に接触して配置することが、凹凸構造層３の材料中の水分およびアウトガスによって有機ＥＬ素子の寿命が短くなる原因となっていた。加えて、凹凸構造層３によって透明電極２も凹凸構造を有するため、透明電極２の凸部先端においてリークが発生する恐れがあった。最悪の場合、透明電極２と陰極５との間でショートが発生し、有機ＥＬ素子が発光しなくなる恐れがあった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特許第５２８３２０６号明細書
【非特許文献】
【０００８】
【非特許文献１】Vincent L., Soille P., 「Watersheds in digital spaces: an efficient algorithm based on immersion simulations」、Pattern Analysis and Machine Intelligence, IEEE transaction on、Vol. 13、Issue 6、pp. 583-598 (1991)
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
本発明は、以上のような課題を解決するためになされたものであって、有機ＥＬ素子の陰極における表面プラズモン吸収を効果的に緩和し、光取り出し効率を向上させることを目的とする。本発明の別の目的は、寿命の短縮、リーク発生確率の増大、ならびにショート発生確率の増大を伴うことなしに、有機ＥＬ素子の光取り出し効率を向上させることである。加えて、本発明は、全面にわたって実質的に均一な発光強度を有する有機ＥＬ素子の提供を目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明の第１の実施態様の有機ＥＬ素子は、透光性基板と、前記透光性基板上に形成された、透明電極、凹凸構造層、発光層、および陰極をこの順に含む有機ＥＬ素子であって、前記凹凸構造層は絶縁性材料から形成され、前記発光層は前記透明電極および前記凹凸構造層の両方に接触しており、前記凹凸構造層の前記陰極側の表面のフーリエ変換像は、式（Ｉ）
【００１１】
【数１】
2017162616.tif 000002
【００１２】
（式中、ε１は前記発光層の比誘電率であり、ε２は前記陰極の比誘電率であり、Ｒｅ（）は複素数の実部を取り出す関数であり、λは前記発光層の発光スペクトルの中心波長である）
で求められる空間周波数νを有することを特徴とする。
【００１３】
本発明の第２の実施態様の有機ＥＬ素子は、第１の実施態様の有機ＥＬ素子において、前記発光層の発光スペクトルのピーク波長をλｐとし、波長λにおける強度をＳ（λ）とし、Ｓ（λ）＞Ｓ（λｐ）／１００が成立する最小波長をλｍｉｎとし、Ｓ（λ）＞Ｓ（λｐ）／１００が成立する最大波長をλｍａｘとし、ｋを０．８より大きい実数とし、式（ＩＩ）
λ１＝ｋ×λｍｉｎ      （ＩＩ）
で得られるλ１を式（Ｉ）のλに代入して求められる空間周波数ν１とし、
式（ＩＩＩ）
λ２＝（１／ｋ）×λｍａｘ      （ＩＩＩ）
で得られるλ２（ただし、λ１＜λ２であることを条件とする）を式（Ｉ）のλに代入して求められる空間周波数ν２とした時に、
前記凹凸構造層の前記陰極側の表面のフーリエ変換像は、ν２以上ν１以下の空間周波数νを含むことを特徴とする。
【００１４】
本発明の第３の実施態様の有機ＥＬ素子は、第１の実施態様の有機ＥＬ素子において、前記発光層の発光スペクトルが複数の発光ピーク波長λｐ１……λｐｎを有し、前記凹凸構造層の前記陰極側の表面のフーリエ変換像が、λｐ１……λｐｎを式（Ｉ）のλに代入して求められる空間周波数νｐ１……νｐｎを含むことを特徴とする。
【００１５】
本発明の第４の実施態様の有機ＥＬ素子は、第１の実施態様の有機ＥＬ素子において、前記凹凸構造層が１．７以上の屈折率を有することを特徴とする。
【００１６】
本発明の第５の実施態様の有機ＥＬ素子は、第１の実施態様の有機ＥＬ素子において、前記凹凸構造層が光散乱性微粒子を含むことを特徴とする。
【００１７】
本発明の第６の実施態様の有機ＥＬ素子は、第１の実施態様の有機ＥＬ素子において、前記透明電極と前記凹凸構造層との間に、光散乱性微粒子を含む第１散乱層をさらに含み、有機ＥＬ発光素子の垂直方向から観察した際の前記第１散乱層の形状は、前記垂直方向から観察した際の前記凹凸構造層の形状と一致することを特徴とする。
【００１８】
本発明の第７の実施態様の有機ＥＬ素子は、第１の実施態様の有機ＥＬ素子において、前記透光性基板と前記透明電極との間に、光散乱性微粒子を含む第２散乱層をさらに含むことを特徴とする。
【００１９】
本発明の第８の実施態様の有機ＥＬ素子は、第１の実施態様の有機ＥＬ素子において、前記透光性基板と前記透明電極との間に、プリズム構造層および平坦化層をさらに含み、前記プリズム構造層は１．７以下の屈折率を有することを特徴とする。
【００２０】
本発明の第９の実施態様の有機ＥＬ素子は、第８の実施態様の有機ＥＬ素子において、前記平坦化層が光散乱性微粒子を含むことを特徴とする。
【００２１】
本発明の第１０の実施態様の有機ＥＬ素子は、第１の実施態様の有機ＥＬ素子において、前記凹凸構造層は、１ｍｍ以下の面内寸法を有する複数の部分からなることを特徴とする。
【発明の効果】
【００２２】
本発明の第１の実施態様の有機ＥＬ素子は、陰極の表面に、表面プラズモン吸収の抑制に有効な空間周波数を有する凹凸構造を設けることにより、高い光取り出し効率を有する。ここで、可視光に適合する空間周波数を有する構造が肉眼では視認できない微細なパターンである。このため、第１の実施態様の有機ＥＬ素子は、肉眼では、全面にわたって実質的に均一な発光強度を有する面発光光源として認識される。さらに、有機ＥＬ素子の発光区域では、凹凸構造層が存在せず、透明電極、発光層および陰極は平坦面で構成される。そのため、発光区域内での凹凸構造に起因するリークおよびショートの発生を防止することができる。
【００２３】
本発明の第２の実施態様の有機ＥＬ素子は、陰極の表面プラズモン吸収の抑制に有効な空間周波数を有する凹凸構造において、空間周波数を発光層の発光スペクトルに適合させることによって、陰極の表面における表面プラズモン吸収をより効率的に抑制することを可能にする。
【００２４】
本発明の第３の実施態様の有機ＥＬ素子は、複数の発光波長ピークを有する発光層に対応して陰極の表面プラズモン吸収の抑制のための空間周波数を設定することにより、発光スペクトルの分布の変化を小さくすると同時に、陰極の表面における表面プラズモン吸収をより効率的に抑制することを可能にする。
【００２５】
本発明の第４の実施態様の有機ＥＬ素子は、凹凸構造層と発光層との界面における全反射を抑制して、より高い光取り出し効率の実現を可能とする。
【００２６】
本発明の第５〜第７の実施態様の有機ＥＬ素子は、発光層から斜め方向に放出され、非発光区域に進入する光を散乱させることにより、透光性基板と空気との界面における全反射を抑制して、より高い光取り出し効率の実現を可能とする。
【００２７】
本発明の第８および第９の実施態様の有機ＥＬ素子は、プリズム構造層と平坦化層との屈折率差により、発光層から斜め方向に放出された光を素子垂直方向に偏向して、より高い光取り出し効率の実現を可能とする。加えて、第９の実施態様の有機ＥＬ素子は、第５〜第７の実施態様の有機ＥＬ素子と同様の機序により、より高い光取り出し効率の実現を可能とする。
【００２８】
本発明の第１０の実施態様の有機ＥＬ素子は、リークスポットが発生した場合であっても、その寸法を１ｍｍ以下の区域に限定して、動作時の良好な外観を維持することを可能にする。
【図面の簡単な説明】
【００２９】
【図１】透明電極が凹凸構造を有する有機ＥＬ素子の構成例を示す図である。
【図２】透明電極と発光層との間に凹凸構造層を有する、本発明の第１の実施形態の有機ＥＬ素子の構成例を示す図である。
【図３】表面プラズモンの光変換に最適な空間周波数のみを含む２次元空間周波数スペクトルを示す図である。
【図４】図３に示す２次元空間周波数スペクトルを逆フーリエ変換して得られる凹凸構造計算値を示す概略上面図である。
【図５】凹凸構造層の屈折率に対する光取り出し倍率の変化を示すグラフである。
【図６】式（ＩＩ）および式（ＩＩＩ）の係数ｋと光取り出し効率との関係を示すグラフである。
【図７】白色有機ＥＬ素子の光取り出し効率向上に適した２次元空間周波数スペクトルの一例を示す図である。
【図８】透明電極と凹凸構造層との間に第１散乱層を有する、本発明の第２の実施形態の有機ＥＬ素子の構成例を示す図である。
【図９】透光性基板と透明電極との間に第２散乱層を有する、本発明の第３の実施形態の有機ＥＬ素子の構成例を示す図である。
【図１０】透光性基板と透明電極との間にプリズム構造層および平坦化層を有する、本発明の第４の実施形態の有機ＥＬ素子の構成例を示す図である。
【図１１】実施例１において、凹凸構造層に適用する２次元空間周波数スペクトルを示す図である。
【図１２】図１１に示す２次元空間周波数スペクトルの逆フーリエ変換および二値化処理にて得られる凹凸構造計算値を示す概略図である。
【図１３】実施例１において、形成途中の凹凸構造層のＡＦＭ写真を示す図である。
【図１４】図１２の凹凸構造中の連続部をｗａｔｅｒＳｈｅｄのアルゴリズムを用いて微小単位に分割した凹凸構造を有する実施例３の凹凸構造層を示す概略図である。
【図１５】実施例１および実施例３の有機ＥＬ素子の電圧と電流密度との関係を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００３０】
通常、有機ＥＬ素子の発光層が発する光は、外部へ放射されるまでに損失する。光の損失の主要な原因は、１）透光性基板と空気との界面での全反射、２）透明電極と透光性基板との界面での全反射、および３）陰極での表面プラズモン吸収を含む。
【００３１】
透光性基板の空気側の表面に光を散乱させる構造を設けることで、１）透光性基板と空気との界面での全反射を抑制することができる。また、透光性基板の透明電極側の面に光を散乱させる構造を設けることで、２）透明電極と透光性基板との界面での全反射を抑制することができる。３）陰極での表面プラズモン吸収については、陰極に凹凸構造を設けることにより、表面プラズモン吸収による光の損失を抑制することが知られている。
【００３２】
本発明の第１の実施形態の有機ＥＬ素子の構成例を、図２に示す。図２の構成例では、透光性基板１０の上に、透明電極２０、凹凸構造層３０、発光層４０、および陰極５０がこの順に積層されている。
【００３３】
透光性基板１０は、高い透明性および発光層４０の劣化を防ぐための高いバリア性が要求される。そのため、一般的には、透光性基板１０はガラス基板であるが、これに限定されない。透光性基板１０を形成するための材料は、ガラス、各種プラスチック、およびシリコンを含む。透光性基板１０は、単一層であってもよいし、複数の層を含む積層構造であってもよい。透光性基板１０は、０．１ｍｍ〜１ｍｍの厚さを有することが望ましい。
【００３４】
透明電極２０は、高い透明性および導電性を備えた材料が用いて形成される。本実施形態の有機ＥＬ素子において、透明電極２０は陽極として用いられる。透明電極２０は、インジウムスズ酸化物（ＩＴＯ）、インジウム亜鉛酸化物（ＩＺＯ）、ＺｎＯ、ＣｕＩ、ＳｎＯ２などの無機導電膜、ポリエチレンジオキシチオフェンとポリスチレンスルホン酸との混合物（ＰＥＤＯＴ／ＰＳＳ）などの有機導電膜、または、高分子材料に銀ナノワイヤーを分散させた銀ナノワイヤインクなどの複合導電膜であってもよいが、これらに限定されない。透明電極２０は、用いる材料の特性に依存して、蒸着法、スピンコート法、キャスト法、インクジェット法、印刷法などの当該技術において知られている任意の方法で形成することができる。
【００３５】
発光層４０は、当該技術において知られている任意の低分子材料および／または高分子材料を用いて形成される。発光層４０は、発光機能を有する少なくとも１つの層（狭義の「発光層」）を含むことを条件として、単一層であっても、複数種の層の積層構造であってもよい。発光層４０は、狭義の発光層に加えて、正孔注入層、正孔輸送層、電子輸送層、および／または電子注入層を含んでもよい。発光層４０は、用いる材料の特性に依存して、蒸着法、スピンコート法、キャスト法、インクジェット法、印刷法などの当該技術において知られている任意の方法で形成することができる。
【００３６】
陰極５０は、反射性を有する金属材料を用いて形成される。用いることができる反射性を有する金属材料は、アルミニウム、銀などを含む。
【００３７】
凹凸構造層３０は、その上に形成される発光層４０を介して、陰極５０の発光層４０側の表面に凹凸構造を付与するための層である。凹凸構造層３０の陰極５０側の表面は、式（Ｉ）
【００３８】
【数２】
2017162616.tif 000003
【００３９】
（式中、ε１は発光層４０の比誘電率であり、ε２は陰極５０の比誘電率であり、Ｒｅ（）は複素数の実部を取り出す関数であり、λは発光層４０の発光スペクトルの中心波長である）
で求められる空間周波数νを有する凹凸構造を有する。陰極５０の発光層４０側の表面は、凹凸構造層３０にならった凹凸構造を有する。具体的には、陰極５０の発光層４０側の表面は、凹凸構造層３０の陰極５０側の表面の凸部に相当する位置に凹部を有し、凹凸構造層３０の陰極５０側の表面の凹部に相当する位置に凸部を有する。したがって、陰極５０の発光層４０側の表面の凹凸構造は、凹凸構造層３０の陰極５０側の表面の凹凸構造と同じ空間周波数νを有する。
【００４０】
凹凸構造は、フーリエ変換により求められる二次元空間周波数スペクトルにより、特徴づけられる。具体的には、座標（ｘ，ｙ）における凸部の高さｚ＝ｆ（ｘ，ｙ）について、ｘ軸方向の空間周波数成分ｕおよびｙ軸方向の空間周波数成分ｖを変数とするＦ（ｕ，ｖ）を以下の式で求める。空間周波数νは、ν＝（ｕ２＋ｖ２）１／２の式で求められる。以下の式において、ｘ方向の標本数Ｍおよびｙ方向の標本数Ｎは、大きくなるほど構造を正確に表すことができる。構造の凸部および凹部を一組とした単位周波数の幅に対して標本化定理により、それぞれ、ｘ方向およびｙ方向の両方において、標本点の間隔を単位周波数の幅の半分以下となるように決定される。
【００４１】
【数３】
2017162616.tif 000004
【００４２】
凹凸構造の空間周波数νを、所与の発光層４０および陰極５０について式（Ｉ）で求められる値に一致されることによって、発生した表面プラズモンを光に再変換し、表面プラズモン吸収を抑制できることが知られている。所与の発光層４０および陰極５０について式（Ｉ）で求められる空間周波数νは、図３に示すような円環状の二次元空間周波数スペクトル２００で表される。図４に、図３の二次元空間周波数スペクトル２００を逆フーリエ変換して得られる凹凸構造を示す。図４に示す凹凸構造を有する陰極５０は、全方位において高い光取り出し効果（表面プラズモン吸収を抑制する効果）を示す。
【００４３】
図３に示すような二次元空間周波数スペクトルを逆フーリエ変換することにより、凹凸構造層３０の表面の凹凸構造が得られる。本発明における逆フーリエ変換は、ｘ軸方向の空間周波数成分ｕおよびｙ軸方向の空間周波数成分ｖにおけるＦ（ｕ，ｖ）について、座標（ｘ，ｙ）を変数とする凹部の深さｆ（ｘ，ｙ）を以下の式で求める。
【００４４】
【数４】
2017162616.tif 000005
【００４５】
逆フーリエ変換により得られる凹凸構造は、たとえば０〜２５５の範囲で離散的に変化する高さｆ（ｘ，ｙ）を有する。本実施形態においては、透明電極２０を露出させて、発光区域１００を形成することが必要である。そこで、二値化処理を実施して、凹凸構造層３０を複数の別個の部分からなる不連続層とする。たとえば、０〜２５５の範囲で離散的に変化する高さｆ（ｘ，ｙ）を有する凹凸構造に対して、特定の閾値Ｔ未満の高さを有する部分について、高さを０とし、それ以外の部分を高さを２５５とすることができる。高さが０の部分は、凹凸構造層３０が存在せず、透明電極２０が発光層４０と接触する発光区域１００となる。一方、高さが２５５の部分は、凹凸構造層３０の存在により透明電極２０が発光層４０と接触しない、非発光区域１５０となる。閾値Ｔは、たとえば中央値である１２７に設定してもよいし、発光区域１００と非発光区域１５０との面積比率の調整などを目的として他の数値に設定してもよい。閾値Ｔによる二値化に代えて、大津の二値化などを実施してもよい。あるいはまた、凹凸構造層３０の高さｆ（ｘ，ｙ）が０となる発光区域１００を設けることを条件として、凹凸構造層３０の高さｆ（ｘ，ｙ）を三値化、四値化して、表面プラズモン吸収を抑制する効果を向上させてもよい。
【００４６】
本発明において、「空間周波数νを有する凹凸構造」とは、当該構造の凸部の高さをフーリエ変換することによって得られた二次元空間周波数スペクトルＦ（ｕ，ｖ）において、空間周波数νに相当する座標（ｕ，ｖ）の５％以上、好ましくは３０％以上において、Ｆ（ｕ，ｖ）の値が閾値Ｔｈ以上であることを意味する。閾値Ｔｈは、フーリエ変換像全体におけるＦ（ｕ，ｖ）の最大値の１０％以上であってもよく、好ましくは５０％以上であってもよい。ここで、フーリエ変換によって得られた二次元空間周波数スペクトルＦ（ｕ，ｖ）から、直流成分を除外することが望ましい。ここで、「直流成分」とは、１／Ｌ（ｍｍ−１）以下の空間周波数を有する成分を意味する（式中、Ｌは、フーリエ変換前の画像の横方向の長さである）。
【００４７】
凹凸構造層３０は、熱硬化性樹脂、酸化重合性樹脂、反応性硬化型樹脂、紫外線硬化性樹脂、電子線硬化性樹脂、熱可塑性樹脂などの絶縁性材料を用いて形成することができる。用いることができる熱硬化性樹脂は、フェノール樹脂、ウレア樹脂、メラミン樹脂、エポキシ樹脂、ポリエステル樹脂（不飽和ポリエステル樹脂を含む）などを含む。用いることができる紫外線硬化性樹脂および電子線硬化性樹脂は、ウレタン系モノマー、アクリル系モノマー、エポキシ系モノマーなどと、紫外線重合開始剤または電子線重合開始剤などとを含む。用いることができる熱可塑性樹脂は、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン、ポリ塩化ビニルなどのビニル系ポリマー、および、ポリエステル、ポリアミドなどの縮合系ポリマーを含む。凹凸構造の形成を容易にするために、紫外線硬化性樹脂または電子線硬化性樹脂を用いることが望ましい。あるいはまた、紫外線などの化学線を照射した部位の現像液に対する溶解性が向上する、いわゆる「ポジ型」フォトレジストを用いて、凹凸構造層３０を形成してもよい。
【００４８】
逆フーリエ変換および二値化により得られた凹凸構造用の画像データを、たとえば電子線描画装置を用いてレジスト上に描画し、現像処理をすることで、レジスト上へ凹凸構造を作製することができる。透明電極２０上に形成したレジストに描画および現像処理を行うことによって、凹凸構造層３０を形成してもよい。しかしながら、凹凸構造から電鋳版を作製し、さらにその電鋳版の凹凸構造を樹脂膜に転写することで、量産性を向上させることができる。電鋳版からの樹脂膜への転写は、電鋳版をロールに巻き付け、たとえばＰＥＴなどのロールフィルム上の樹脂膜に電鋳版を押圧することでロール−トゥ−ロール・プロセスでの成形も可能となる。ここで、熱硬化性樹脂または紫外線硬化性樹脂からなる樹脂膜を用いて、加熱または紫外線照射による樹脂膜の硬化を行ってもよい。
【００４９】
なお、凹凸構造層３０の高さを大きくするほど、光学的特性は良好となる。しかしながら、凹凸構造層３０の高さの増大は、有機ＥＬ素子中の透明電極２０と陰極５０とのショートの危険性を高める。素子構造にも依存するが、凹凸構造層３０の最大高さを、約２０ｎｍ〜約１００ｎｍの範囲内とすることが好ましい。
【００５０】
上記の構成を採用することにより、凹凸構造層３０が存在しない発光区域１００において、発光層４０は、透明電極２０の平坦な表面上に形成される。このため、凹凸構造によって製膜が阻害されず、均一な膜厚の発光層４０を形成することが可能となる。特に、積層構造の発光層４０を形成する場合、各構成層の膜厚もまた均一となり、安定した発光を得ることができる。さらに、発光区域１００内の発光層４０の直下に凹凸構造層３０が存在しないことにより、凹凸構造層３０を形成する樹脂材料からの水分および／またはアウトガスの影響が排除され、発光層４０の特性劣化を防止することができる。加えて、発光区域１００および非発光区域１５０を形成する凹凸構造層３０の周期構造を反映させて陰極５０の表面に凹凸構造を形成することによって、陰極５０表面におけるプラズモン吸収を抑制して、外部取り出し効率を向上させることができる。
【００５１】
また、発光層４０が発する光は、完全にランダムな方向へ放射される。発光区域１００に凹凸構造層３０が存在しないため、発光層４０から垂直に近い方向に放射される光は、凹凸構造層３０を経由せずに外部に放射される。このような光については、凹凸構造層３０の材料の光吸収による損失を防止することができる。一方、発光層４０から水平に近い方向に放射される光は、凹凸構造層３０を経由して外部へ放射される可能性がある。凹凸構造層３０を経由する外部への放射の可能性を高めるために、発光層４０と凹凸構造層３０との界面における全反射を防止することが望ましい。この目的のために、凹凸構造層３０は、発光層４０よりも大きな屈折率を有することが望ましい。
【００５２】
透光性基板１０の上に、５０ｎｍの膜厚を有する酸化インジウムスズ（ＩＴＯ）からなる透明電極２０を形成した。１／２８２ｎｍ−１の空間周波数を含む図３の二次元空間周波数スペクトルの逆フーリエ変換および二値化処理により、凹凸構造を計算した。ここで、凹凸構造の最大高さ（凹凸面の最低点と最高点との間のｚ方向の距離）を５０ｎｍとした。ＺｒＯ２の微粒子を添加して屈折率を１．５０〜１．８０の範囲で調整した材料を用いて、透明電極２０上に、上記の計算で得られた凹凸構造を有する凹凸構造層３０を形成した。さらに、凹凸構造層３０の上に、７０ｎｍの膜厚を有する４，４’−ビス（Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニルアミノ）ビフェニル（α−ＮＰＤ）膜および６０ｎｍの膜厚を有するトリス（８−キノリノラト）アルミニウム（Ａｌｑ３）膜からなる発光層４０、および１００ｎｍの膜厚を有するアルミニウムからなる陰極５０を積層して、図２に示す有機ＥＬ素子を作製した。
【００５３】
凹凸構造層３０を形成せずに作製した有機ＥＬ素子から外部に取り出される全光束を１．０として、上記の有機ＥＬ素子の光取り出し倍率を測定した。結果を図５に示す。図５から、凹凸構造層３０の屈折率を１．７以上とすることによって、光取り出し効率が向上することが分かった。
【００５４】
凹凸構造層３０の屈折率の調整には、ＺｒＯ２またはＴｉＯ２の微粒子を用いることができる。この場合のＺｒＯ２微粒子およびＴｉＯ２微粒子は、屈折率を調整する機能のみを有し、光を散乱する機能をほとんど持たない。また、これら微粒子は、ナノメートルのオーダーの粒径を有し、光散乱性微粒子と区別することが可能である。
【００５５】
さらに、可視範囲の波長λに対応する空間周波数νは、肉眼の解像度よりも充分に小さい。したがって、逆フーリエ変換におけるｘおよびｙ方向の標本数ＭおよびＮを充分に大きくすることにより、凹凸構造の凹部および凸部の寸法が肉眼の解像度よりも小さくなり、発光区域１００と非発光区域１５０とを肉眼で認識することができなくなる。このような構造を採ることにより、発光区域１００と非発光区域１５０とが混在していても、肉眼では、本実施形態の有機ＥＬ素子は、全面にわたって実質的に均一な発光強度を有する面発光光源として認識される。
【００５６】
本実施形態の変形例として、発光層４０の発光スペクトルのピーク波長をλｐとし、波長λにおける強度をＳ（λ）とし、Ｓ（λ）＞Ｓ（λｐ）／１００が成立する最小波長をλｍｉｎとし、Ｓ（λ）＞Ｓ（λｐ）／１００が成立する最大波長をλｍａｘとし、ｋを０．８より大きい実数とし、式（ＩＩ）
λ１＝ｋ×λｍｉｎ      （ＩＩ）
で得られるλ１を式（Ｉ）のλに代入して求められる空間周波数ν１とし、
式（ＩＩＩ）
λ２＝（１／ｋ）×λｍａｘ      （ＩＩＩ）
で得られるλ２（ただし、λ１＜λ２であることを条件とする）を式（Ｉ）のλに代入して求められる空間周波数ν２とした時に、
凹凸構造層３０の陰極５０側の表面のフーリエ変換像は、ν２以上ν１以下の空間周波数νを含んでもよい。
【００５７】
本発明において、「ν２以上ν１以下の空間周波数を含む凹凸構造」とは、当該構造の凸部の高さをフーリエ変換することによって得られた二次元空間周波数スペクトルＦ（ｕ，ｖ）において、ν２以上ν１以下の空間周波数νに相当する座標（ｕ，ｖ）の５％以上、好ましくは３０％以上において、Ｆ（ｕ，ｖ）の値が閾値Ｔｈ以上であることを意味する。閾値Ｔｈは、フーリエ変換像全体におけるＦ（ｕ，ｖ）の最大値の１０％以上であってもよく、好ましくは５０％以上であってもよい。この場合にも、フーリエ変換によって得られた二次元空間周波数スペクトルＦ（ｕ，ｖ）から、直流成分を除外することが望ましい。
【００５８】
このように、発光層の発光スペクトルＳ（λ）を基準として凹凸構造層３０の表面の凹凸構造の空間周波数の範囲を決定することにより、陰極５０表面において表面プラズモン吸収より効率的に抑制することができる。
【００５９】
式（ＩＩ）および（ＩＩＩ）において、ｋの値を０．５〜１．２までの８水準に変化させて、（ν１，ν２）の８個の組を得た。続いて、白色部の内側円周の空間周波数をν２とし、外側円周の空間周波数をν１とする、図３の二次元空間周波数スペクトルの逆フーリエ変換および二値化処理により、凹凸構造を計算した。ここで、凹凸構造の最大高さ（凹凸面の最低点と最高点との間のｚ方向の距離）を５０ｎｍとした。透光性基板１０の上に、５０ｎｍの膜厚を有する酸化インジウムスズ（ＩＴＯ）からなる透明電極２０を形成した。続いて、透明電極２０上に、屈折率１．５の樹脂とＺｒＯ２ナノ粒子とを混合して得られた屈折率１．７の結合剤樹脂を用いて、上記の計算で得られた凹凸構造を有する凹凸構造層３０を形成した。さらに、７０ｎｍの膜厚を有する４，４’−ビス（Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニルアミノ）ビフェニル（α−ＮＰＤ）膜および６０ｎｍの膜厚を有するトリス（８−キノリノラト）アルミニウム（Ａｌｑ３）膜からなる発光層４０、および１００ｎｍの膜厚を有するアルミニウムからなる陰極５０を積層して、図２に示す有機ＥＬ素子を作製した。
【００６０】
凹凸構造層３０を形成せずに作製した有機ＥＬ素子から外部に取り出される全光束を１．０として、上記の有機ＥＬ素子の光取り出し倍率を測定した。結果を図６に示す。図６において、ｋ≦０．７の範囲では光取り出し倍率が低く、ｋが０．８〜１．２の範囲で光取り出し倍率の向上が認められた。この結果から、ｋを０．８以上とすることで、光取り出し倍率が向上することが分かった。ｋの値の増大は、図３の白色部の幅の縮小を意味する。このことから、凹凸構造層３０の表面の凹凸構造の空間周波数νの幅（すなわち、ν２−ν１）が特定の値よりも小さいことが、有機ＥＬ素子の光取り出し効率の向上に有効であることが分かる。
【００６１】
本実施形態の別の変形例として、発光層４０の発光スペクトルが複数の発光ピーク波長λｐ１……λｐｎを有する場合、凹凸構造層３０の陰極５０側の表面が、λｐ１……λｐｎを式（Ｉ）のλに代入して求められる空間周波数νｐ１……νｐｎを含む凹凸構造であってもよい。たとえば、発光層が赤色（Ｒ）、緑色（Ｇ）および青色（Ｂ）の各成分を含む発光スペクトルを有する白色発光有機ＥＬ素子の場合、凹凸構造層３０の陰極５０側の表面は、たとえば図７に示す二次元空間周波数スペクトルを有してもよい。図７の二次元空間周波数スペクトルは、赤色光に対応する二次元空間周波数スペクトル２１０ｒ、緑色光に対応する二次元空間周波数スペクトル２１０ｇ、および青色光に対応する二次元空間周波数スペクトル２１０ｂを含む。図７の二次元空間周波数スペクトルの逆フーリエ変換および二値化により得られる凹凸構造を凹凸構造層３０の陰極５０側の表面に付与することによって、赤色光、緑色光、および青色光の全てに関して、陰極５０における表面プラズモン吸収を抑制することが可能となる。
【００６２】
あるいはまた、複数の成分を発する発光層４０を用いる場合、特定の成分のピーク波長に対応する空間周波数を含む二次元空間周波数スペクトルを採用することによって、特定の成分のみにおいて表面プラズモン吸収を抑制することができる。この場合には、各成分の光取り出し効率を調整して、外部放射光の発光スペクトルの形状を変化させることができる。発光スペクトルの形状変化は、有機ＥＬ素子の演色評価指数および／または色温度の調整に有効である。
【００６３】
本実施形態の別の変形例として、光散乱性微粒子を含む凹凸構造層３０を用いて、光の取り出し効率を更に向上させることができる。発光層４０から斜め方向に放出され、凹凸構造層３０に入射する光を、光散乱性微粒子によって散乱させることにより、透明電極２０と透光性基板１０との界面での全反射を抑制することができる。その結果として、非発光区域１５０から放出される光量を増大させることができる。
【００６４】
用いることができる光散乱性微粒子は、ＴｉＯ２、ＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＺｒＯ、ＣａＣＯ３、ＢａＳＯ４、およびＭｇ３Ｓｉ４Ｏ１０（ＯＨ）２を含む。光散乱性微粒子の粒径は、凹凸構造層３０の膜厚よりも小さいことが必要である。光散乱性微粒子は、５ｎｍから１００μｍまでの粒径を有してもよい。
【００６５】
本変形例の凹凸構造層３０は、５ｎｍから１００μｍまでの膜厚を有することが望ましい。光散乱性微粒子の粒径は、凹凸構造層３０の膜厚よりも小さいことが必要である。凹凸構造層３０の膜厚を５ｎｍ以上とすることにより、適切な粒径を有し、十分な散乱性を有する光散乱性微粒子を用いることができる。凹凸構造層３０の膜厚を１００ｎｍ以下とすることにより、凹凸構造層３０を構成する材料に含有される水分量を少なくして発光素子へのダメージを防止すること、凹凸構造層３０が十分な光透過性を有すること、ならびに、凹凸構造層３０に起因するリークを防止して素子不良の発生を抑制することが可能となる。
【００６６】
本発明の第２の実施形態の有機ＥＬ素子の構成例を、図８に示す。図８の構成例では、透光性基板１０の上に、透明電極２０、第１散乱層６０、凹凸構造層３０、発光層４０、および陰極５０がこの順に積層されている。第２の実施形態の有機ＥＬ素子の垂直方向から観察した場合、第１散乱層６０は、凹凸構造層３０と同一の形状を有する。言い換えると、第１散乱層６０または凹凸構造層３０のいずれか一方のみが存在する区域はない。したがって、第１散乱層６０および凹凸構造層３０が積層されている区域が、非発光区域１５０となり、それ以外の区域が発光区域１００となる。
【００６７】
第１散乱層６０は、熱硬化性樹脂、酸化重合性樹脂、反応性硬化型樹脂、紫外線硬化性樹脂、電子線硬化性樹脂、熱可塑性樹脂などを用いて形成することができる。用いることができる熱硬化性樹脂、紫外線硬化性樹脂、電子線硬化性樹脂、および熱可塑性樹脂は、凹凸構造層３０の形成に用いることができる材料と同等である。また、第１散乱層６０は、光散乱性微粒子を含む。用いることができる光散乱性微粒子は、ＴｉＯ２、ＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＺｒＯ、ＣａＣＯ３、ＢａＳＯ４、およびＭｇ３Ｓｉ４Ｏ１０（ＯＨ）２を含む。光散乱性微粒子は、５ｎｍから１００μｍまでの粒径を有してもよい。
【００６８】
本実施形態の第１散乱層６０は、５ｎｍから１００μｍまでの膜厚を有することが望ましい。光散乱性微粒子の粒径は、第１散乱層６０の膜厚よりも小さいことが必要である。第１散乱層６０の膜厚を５ｎｍ以上とすることにより、適切な粒径を有し、十分な散乱性を有する光散乱性微粒子を用いることができる。第１散乱層６０の膜厚を１００ｎｍ以下とすることにより、第１散乱層６０を構成する材料に含有される水分量を少なくして発光素子へのダメージを防止すること、第１散乱層６０が十分な光透過性を有すること、ならびに、第１散乱層６０に起因するリークを防止して素子不良の発生を抑制することが可能となる。
【００６９】
本実施形態の有機ＥＬ素子は、発光層４０から斜め方向に放出され、非発光区域１５０に入射する光を、第１散乱層６０中の光散乱性微粒子によって散乱させることにより、透明電極２０と透光性基板１０との界面での全反射を抑制することができる。その結果として、非発光区域１５０から放出される光量を増大させることができる。
【００７０】
前述のように、凹凸構造層３０の形成に転写法を用いることが有利である。しかしながら、凹凸構造層３０が光散乱性微粒子を含有する場合、転写法による成形性が低下するという問題点がある。一方、第１散乱層６０は、凹凸構造層３０に要求される表面形状の特殊な設計を必要としない、光散乱性微粒子を含み、平坦な上表面を有する層である。従って、第１散乱層６０は、転写法により形成することが可能である。そして、第１散乱層６０と凹凸構造層３０との位置合わせは、従来の印刷法における色合わせと同様の方法で実施することができる。前述の工程により、特殊設計の表面形状を有する凹凸構造層３０と、特殊設計の表面形状を持たない第１散乱層６０とを、個別に作成することが可能となる。また、別法として、一時的基板の上に所望の構造を反転した形状を有する反転凹凸層を形成する工程と、反転凹凸層の上に、凹凸構造層３０となる透明材料の層、および第１散乱層６０となる光散乱性微粒子含有材料の層をこの順に形成する工程と、透光性基板１０の上に形成された透明電極２０上に、前述の２つの層を転写する工程とを含む方法により、第１散乱層６０および凹凸構造層３０を同時に透明電極２０上に形成することができる。ここで、反転凹凸層は、たとえば、紫外線硬化性樹脂、熱硬化性樹脂などで形成される平坦な層に、所望の形状を有する電鋳版を押圧し、引き続いて、樹脂層を硬化させることによって形成することができる。また、透明電極２０上に２つの層を転写する際に発光区域１００となるべき領域に付着した透明材料および／または光散乱性微粒子含有材料を、エッチングなどの処理によって除去してもよい。以上のように、本実施形態では、光散乱性微粒子を含まない凹凸構造層３０と、光散乱性微粒子を含む第１散乱層６０とを分離することによって、転写法による成形性の低下を解消することが可能となる。
【００７１】
本発明の第３の実施形態の有機ＥＬ素子の構成例を、図９に示す。図９の構成例では、透光性基板１０の上に、第２散乱層６５、透明電極２０、凹凸構造層３０、発光層４０、および陰極５０がこの順に積層されている。本実施形態の第２散乱層６５は、透光性基板１０の一方の表面全体に設けられている。したがって、本実施形態の有機ＥＬ素子においては、第１の実施形態の有機ＥＬ素子と同様に、凹凸構造層３０が積層されている区域が非発光区域１５０となり、それ以外の区域が発光区域１００となる。
【００７２】
第２散乱層６５に用いることができる光散乱性微粒子は、第１散乱層６０と同様である。また、本実施形態においては、発光区域１００を発する光の全てが第２散乱層６５を通過することになるため、第２散乱層６５は十分な光透過性を有することが重要である。光散乱性微粒子は、５ｎｍから１００μｍまでの粒径を有してもよい。
【００７３】
本実施形態においては、第２散乱層６５の上に透明電極２０を形成するため、第２散乱層６５の表面は平坦であることが好ましい。このため、第２散乱層６５の膜厚は、含有する光散乱性微粒子よりも大きいことが望ましい。典型的には、本実施形態の第２散乱層６５は、５ｎｍから１００μｍまでの膜厚を有する。
【００７４】
また、必要に応じて、第２散乱層６５と透明電極２０との間に平坦性向上層（不図示）を設けてもよい。あるいはまた、第２散乱層６５からの水分および／またはアウトガスによる発光層４０の劣化を防止するために、第２散乱層６５と透明電極２０との間にバリア層（不図示）を設けてもよい。平坦性向上層およびバリア層の両方を積層してもよい。平坦性向上層およびバリア層は、１．７以上の屈折率を有することが望ましい。
【００７５】
本実施形態において、第２散乱層６５は、パターニングを受けることなく、透光性基板１０の全面にわたって形成される。そのため、第２散乱層６５を形成するための樹脂の選択肢が広くなる。また、パターニング工程を必要としないことにより、製造方法を簡略化することが可能となる。
【００７６】
光散乱性微粒子の効果を確認するため、屈折率１．５の樹脂とＺｒＯ２ナノ粒子とを混合して、屈折率１．７の結合剤樹脂を形成した。結合剤樹脂の質量に基づいて１０質量％のＳｉＯ２微粒子を結合剤樹脂に添加して、散乱性材料を得た。ＳｉＯ２微粒子は５００ｎｍの粒径を有した。得られた散乱性材料を透光性基板１０の上に塗布して、膜厚５μｍの第２散乱層６５を形成した。第２散乱層６５の上に、５０ｎｍの膜厚を有する酸化インジウムスズ（ＩＴＯ）からなる透明電極２０を形成した。１／２８２ｎｍ−１の空間周波数を含む図３の二次元空間周波数スペクトルの逆フーリエ変換および二値化処理により、凹凸構造を計算した。ここで、凹凸構造の最大高さ（凹凸面の最低点と最高点との間のｚ方向の距離）を５０ｎｍとした。屈折率１．５の樹脂とＺｒＯ２ナノ粒子とを混合して得られた屈折率１．７の結合剤樹脂を用いて、透明電極２０上に、上記の計算で得られた凹凸構造を有する凹凸構造層３０を形成した。さらに、凹凸構造層３０の上に、７０ｎｍの膜厚を有する４，４’−ビス（Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニルアミノ）ビフェニル（α−ＮＰＤ）膜および６０ｎｍの膜厚を有するトリス（８−キノリノラト）アルミニウム（Ａｌｑ３）膜からなる発光層４０、および１００ｎｍの膜厚を有するアルミニウムからなる陰極５０を積層して、図２に示す有機ＥＬ素子を作製した。第２散乱層６５および凹凸構造層３０を形成せずに作製した有機ＥＬ素子から外部に取り出される全光束を１．０とすると、上記の有機ＥＬ素子の光取り出し倍率は１．８５であった。この結果から、第２散乱層が光取り出し効率の向上に有効であることが分かった。
【００７７】
本発明の第４の実施形態の有機ＥＬ素子の構成例を、図１０に示す。図１０の構成例では、透光性基板１０の上に、プリズム構造層７０、平坦化層８０、透明電極２０、凹凸構造層３０、発光層４０、および陰極５０がこの順に積層されている。本実施形態のプリズム構造層７０および平坦化層８０は、透光性基板１０の一方の表面全体に設けられている。したがって、本実施形態の有機ＥＬ素子においては、第１の実施形態の有機ＥＬ素子と同様に、凹凸構造層３０が積層されている区域が非発光区域１５０となり、それ以外の区域が発光区域１００となる。
【００７８】
本実施形態のプリズム構造層７０は、発光層４０から斜め方向に放射される光を、平坦化層８０との界面において素子垂直方向に偏向させ、外部取り出し効率を向上させるための層である。この目的のために、プリズム構造層７０は、平坦化層８０よりも小さい屈折率を有することが必要である。典型的には、プリズム構造層７０の屈折率は１．７未満である。プリズム構造層７０は、略四角錐形状の複数の部分から構成することが望ましい。それぞれの略四角錐形状部分の斜面と透光性基板１０の表面とのなす角は、４５度程度であることが望ましい。プリズム構造層７０の屈折率および形状は、発光層４０の材料および膜厚に依存して、適宜変更することができる。
【００７９】
本実施形態の平坦化層８０は、プリズム構造層７０の略四角錐形状部分に起因する凹凸を解消して、透明電極２０を形成するための平坦な表面を提供するための層である。前述のように、プリズム構造層７０との界面における光偏向を行うため、平坦化層８０は、プリズム構造層７０よりも大きい屈折率を有する。また、平坦化層８０と透明電極２０との界面における全反射による外部取り出し効率の低下を防止するために、平坦化層８０と透明電極２０との屈折率差を小さくすることが望ましい。これらの点を考慮して、平坦化層８０は、典型的には１．７０以上の屈折率を有する。
【００８０】
本実施形態の平坦化層８０は、光散乱性微粒子を含んで、第３の実施形態の第２散乱層６５と同様の機能をさらに有してもよい。用いることができる光散乱性微粒子は、第３の実施形態と同様であってもよい。さらなる変形例として、本実施形態の平坦化層８０は、光散乱性微粒子を含む下層と、光散乱性微粒子を含まない上層とで構成されてもよい。
【００８１】
さらに、本実施形態の平坦化層８０と透明電極２０との間に、バリア層（不図示）を設けてもよい。バリア層は、平坦化層８０からの水分および／またはアウトガスによる発光層４０の劣化を防止する機能を有する。バリア層は、１．７以上の屈折率を有することが望ましい。
【００８２】
前述の第１〜第４の実施形態において、透光性基板１０上のプリズム構造層７０、透明電極２０、陰極５０などは、ロール−トゥ−ロール・プロセスにて製造することが可能である。また、前述のように、凹凸構造層３０も、ロール−トゥ−ロール・プロセスにて製造することが可能である。さらに、有機材料からなる発光層４０も、発光層４０にポリマー材料などを用いることで、ロール−トゥ−ロール・プロセスにて製造することが可能である。従来のガラス基板上に有機ＥＬ素子の構成層を形成する場合と比較して、光散乱性フィルムをプラスチック製の一時的な基板上に成形し、その後に、粘着剤などを介してガラス基板上へ光散乱性フィルムを転写する工程を採用することも可能となる。したがって、ロール−トゥ−ロール・プロセスによる製造は、製造工程の簡略化、リードタイムの縮小、およびコストの低減に有利となる可能性がある。
【実施例】
【００８３】
（実施例１）
発光材料として用いるＡｌｑ３は５５６．３ｎｍの中心波長を有するフォトルミネセンス（ＰＬ）発光スペクトルを有する。Ａｌｑ３のＰＬ発光スペクトルは、４４９．４ｎｍ〜６６３．２ｎｍの範囲に、スペクトル全体の９５％が包含される。この波長範囲の上限および下限は、前述の式（ＩＩ）および（ＩＩＩ）において、ｋ＝１．１として求めたλ１およびλ２に相当する。
【００８４】
ε１をＡｌｑ３の比誘電率（３．５３）とし、ε２をＡｌの比誘電率（−３１．４７＋９．２１ｉ）とし、λ１およびλ２を式（Ｉ）のλに代入して、ν１およびν２を、それぞれ１／２２６ｎｍ−１、および１／３３４ｎｍ−１に設定した。図１１に示す二次元空間周波数スペクトル２２０において、１／３３４ｎｍ−１〜１／２２６ｎｍ−１を満たす空間周波数νの範囲における設計上の範囲をＦ（ｕ，ｖ）の値を最大値１．０（画像の階調としてはグレースケールの２５５）とし、当該範囲の外におけるＦ（ｕ，ｖ）の値を０．０（画像の階調としてはグレースケールの０）とした。図１１に示す二次元空間周波数スペクトル２２０を逆フーリエ変換し、０〜１．０の範囲の値域を有するｆ（ｘ，ｙ）を得た。続いて、全ての（ｘ、ｙ）座標点において、ｆ（ｘ，ｙ）≧０．５の場合にｆ（ｘ，ｙ）＝１．０とし、ｆ（ｘ，ｙ）＜０．５の場合にｆ（ｘ，ｙ）＝０とする二値化を行い、凹凸構造を得た。逆フーリエ変換および二値化によって得られた凹凸構造の一部を図１２に示した。
【００８５】
１００μｍの膜厚を有するＰＥＴフィルムの一方の面上に、５０ｎｍの膜厚を有するＩＴＯからなる透明電極２０を形成した。
【００８６】
ＵＶ反応型の樹脂とＺｒＯ２ナノ粒子とを混合して、屈折率１．７の材料（ａ）を得た。透明電極２０の上に、得られた材料（ａ）を塗布し、上記で計算した凹凸構造を形成するように紫外線を照射し、現像処理を行って、凹凸構造層３０を形成した。得られた凹凸構造層３０の表面のＡＦＭ写真を図１３に示す。このとき、凹凸構造層３０の最大高さを５０ｎｍとするように作成した。続いて、ＰＥＴフィルムの他方の面に、粘着フィルムを介してガラス基板を貼り合わせた。本実施例では、透光性基板１０は、ガラス基板、粘着フィルムおよびＰＥＴフィルムの積層構造を有した。
【００８７】
次に、凹凸構造層３０の上に、７０ｎｍの膜厚を有するα−ＮＰＤ膜および６０ｎｍの膜厚を有するＡｌｑ３膜からなる発光層４０、および１００ｎｍの膜厚を有するＡｌ膜からなる陰極５０を形成して、有機ＥＬ素子を得た。
【００８８】
（実施例２）
実施例１の材料（ａ）に、材料の質量に基づいて３０％のＳｉＯ２微粒子を添加して、材料（ｂ）を得た。ＳｉＯ２微粒子は１００ｎｍ〜１００μｍの範囲内の粒径を有した。材料（ａ）に代えて材料（ｂ）を用いたことを除いて、実施例１の手順を繰り返して、光散乱性微粒子を含有する凹凸構造層３０を含む有機ＥＬ素子を得た。
【００８９】
（比較例１）
凹凸構造層３０を形成しなかったことを除いて、実施例１の手順を繰り返して、有機ＥＬ素子を得た。
【００９０】
（比較例２）
１００μｍの膜厚を有するＰＥＴフィルムの一方の面上に、実施例１の材料（ａ）を塗布し、実施例１で計算した凹凸構造を形成するように紫外線を照射し、現像処理を行って、凹凸構造層を形成した。続いて、ＰＥＴフィルムの他方の面に、粘着フィルムを介してガラス基板を貼り合わせた。本比較例においても、透光性基板は、ガラス基板、粘着フィルムおよびＰＥＴフィルムの積層構造を有した。さらに、凹凸構造層に対するプラズマアッシング処理を行って、ｆ（ｘ，ｙ）＝０となる座標点において凹凸構造層を完全に除去した。
【００９１】
次に、透光性基板の凹凸構造層を形成した面上に、５０ｎｍの膜厚を有するＩＴＯからなる透明電極２０、７０ｎｍの膜厚を有するα−ＮＰＤ膜および６０ｎｍの膜厚を有するＡｌｑ３膜からなる発光層４０、および１００ｎｍの膜厚を有するＡｌ膜からなる陰極５０を形成して、図１に示す構造を有する有機ＥＬ素子を得た。
【００９２】
（評価１）
凹凸構造層３０を含まない比較例１の有機ＥＬ素子から外部に取り出される全光束を１．０として、実施例１および実施例２の有機ＥＬ素子の光取り出し倍率を測定した。図１２に示す形状を有する凹凸構造層３０を含む実施例１の有機ＥＬ素子は、比較例１の有機ＥＬ素子の１．８３倍の光取り出し効率を示した。また、ＳｉＯ２光散乱性微粒子を含有する凹凸構造層３０を含む実施例２の有機ＥＬ素子は、比較例１の有機ＥＬ素子の２．０１倍の光取り出し効率を示した。
【００９３】
次に、実施例１、比較例１、および比較例２の有機ＥＬ素子を、１ｍＡ／ｃｍ２の電流密度の電流で連続発光させ、作動初期の輝度Ｌ０、２４時間経過時の輝度Ｌ２４、９６時間経過時の輝度Ｌ９６、および１６８時間経過時の輝度Ｌ１６８を測定した。結果を、第１表に示す。
【００９４】
【表１】
2017162616.tif 000006
【００９５】
第１表から分かるように、透光性基板と透明電極との間に設けられた凹凸構造層を有する比較例２の有機ＥＬ素子は、時間経過とともに輝度が減少した。比較例２の有機ＥＬ素子において、経時とともに寸法が拡大するダークスポットが多数観察された。一方、透明電極２０と発光層４０との間に設けられた凹凸構造層３０を有する実施例１の有機ＥＬ素子は、凹凸構造を持たない比較例１の有機ＥＬ素子とほぼ同等の耐久性を有することが分かる。以上の結果から、透明電極２０と発光層４０との間に設けられた凹凸構造層３０は、外部取り出し効率の向上に寄与すると同時に、有機ＥＬ素子の耐久性に悪影響を与えないことが分かった。
【００９６】
（実施例３）
実施例１で使用した図１２に示す凹凸構造では、凹凸構造層３０を構成する１つの不連続部分（すなわち、非発光区域１５０）を示す黒色エリアが連続している部分が存在する。このような凹凸構造では、１つの不連続部分の全周長が長くなる。その結果、素子作製時の異物混入などの要因により透明電極２０と陰極５０とのショートが発生した場合に、該当する不連続部分に隣接する発光区域（すなわち、透明電極２０と発光層４０とが接触している区域）に、リークスポットが発生する恐れがある。この点に鑑みて、図１１に示す二次元空間周波数スペクトル２２０を逆フーリエ変換して得られた凹凸構造に対してｗａｔｅｒＳｈｅｄのアルゴリズム（非特許文献１参照）を適用して、凹凸構造層３０を構成する不連続部分（すなわち凸部）のそれぞれを微小単位に分割し、その後に実施例１と同様に二値化を行った図１４に示す凹凸構造を得た。微小単位の面内寸法の最大値を１．０ｍｍ以下に設定した。
【００９７】
図１２に示す凹凸構造に代えて図１４に示す凹凸構造を用いたことを除いて、実施例１の手順を繰り返して有機ＥＬ素子を得た。
【００９８】
（評価２）
実施例１および実施例３の有機ＥＬ素子に関して、透明電極２０と陰極５０との間に印加する電圧を変化させて、電流密度の変化を測定した。有機ＥＬ素子におけるリーク電流の測定は、一般的に電圧をマイナスからプラスに変化させた際の電流密度を測定する。異物などの混入による欠陥が存在する場合、欠陥部分に集中的に電流が流れるため、抵抗値が低下し、電流密度が増大する。結果を図１５に示す。同一の印加電圧において、実施例３の有機ＥＬ素子は、実施例１の有機ＥＬ素子よりも低い電流密度を示し、凹凸構造層３０を微小単位に分割した効果が認められた。この結果は、実施例３の有機ＥＬ素子中の欠陥が、実施例１の有機ＥＬ素子よりも少ないことを意味する。また、実施例３の有機ＥＬ素子は、比較例１の有機ＥＬ素子の１．９１倍の光取り出し効率を示した。
【符号の説明】
【００９９】
１、１０  透光性基板
２、２０  透明電極
３、３０  凹凸構造層
４、４０  発光層
５、５０  陰極
６０  第１散乱層
６５  第２散乱層
７０  プリズム構造層
８０  平坦化層
１００  発光区域
１５０  非発光区域
２００、２１０（ｒ、ｇ、ｂ）、２２０  二次元空間周波数スペクトル
【図１】
2017162616.tif 000009
【図２】
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【図３】
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【図４】
2017162616.tif 000012
【図５】
2017162616.tif 000013
【図６】
2017162616.tif 000014
【図７】
2017162616.tif 000015
【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
2017162616.tif 000019
【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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