(57)【要約】【課題】広い温度範囲において長寿命化を実現することができる有機エレクトロルミネッセンス素子を提供する。【解決手段】第１電極２１と、第２電極２２と、第１電極２１と第２電極２２との間に配置され、少なくとも１つ以上の発光層３を有する発光ユニット４と、を備えた有機エレクトロルミネッセンス素子１に関する。第１電極２１及び第２電極２２の少なくとも一方が光透過性を有する。有機エレクトロルミネッセンス素子１の動作保証温度の範囲内において、発光層３の発光強度が最大となる電流密度の最小値から最大値までの電流密度範囲を逸脱する電流密度で発光層３が発光するように構成されている。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１電極と、
第２電極と、
前記第１電極と前記第２電極との間に配置され、少なくとも１つ以上の発光層を有する発光ユニットと、
を備えた有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
前記第１電極及び前記第２電極の少なくとも一方が光透過性を有し、
前記有機エレクトロルミネッセンス素子の動作保証温度の範囲内において、
前記発光層の発光強度が最大となる電流密度の最小値から最大値までの電流密度範囲を逸脱する電流密度で前記発光層が発光するように構成されている、
有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項２】
前記発光ユニットを少なくとも２つ以上備えている、
請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項３】
前記発光層の発光強度が最大となる電流密度が温度上昇に伴って高電流密度側にシフトする場合には、前記電流密度範囲の最大値よりも大きな電流密度で前記発光層が発光するように構成され、
前記発光層の発光強度が最大となる電流密度が温度上昇に伴って低電流密度側にシフトする場合には、前記電流密度範囲の最小値よりも小さな電流密度で前記発光層が発光するように構成されている、
請求項１又は２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項４】
異なる波長で発光する発光層を少なくとも２つ以上有し、
最も短い波長で発光する最短波長発光層の発光強度が最大となる電流密度の最小値から最大値までの範囲を逸脱する電流密度で前記最短波長発光層が発光するように構成されている、
請求項１又は２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項５】
前記最短波長発光層の発光強度が最大となる電流密度が温度上昇に伴って高電流密度側にシフトする場合には、前記電流密度範囲の最大値よりも大きな電流密度で前記最短波長発光層が発光するように構成され、
前記最短波長発光層の発光強度が最大となる電流密度が温度上昇に伴って低電流密度側にシフトする場合には、前記電流密度範囲の最小値よりも小さな電流密度で前記最短波長発光層が発光するように構成されている、
請求項４に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項６】
請求項１乃至５のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子と、
前記有機エレクトロルミネッセンス素子を駆動するように構成された電源と、
を備えている、
照明装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機エレクトロルミネッセンス素子及び照明装置に関し、より詳細には照明用の有機エレクトロルミネッセンス素子及びこれを用いた照明装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、有機エレクトロルミネッセンス素子（有機ＥＬ素子）として、例えば特許文献１に記載されているように、対向する陽極電極と陰極電極の間に、少なくとも一層の発光層を含む発光ユニットを複数個有するものが知られている。そして特に特許文献１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子においては、各発光ユニットが少なくとも一層からなる電荷発生層によって仕切られており、かつ、電荷発生層が１．０×１０２Ω・ｃｍ以上の比抵抗を有する電気的絶縁層である。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】日本国特許出願公開番号２００３−２７２８６０
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
特許文献１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子では、電極間に複数の発光ユニットを電気絶縁性の電荷発生層で仕切って配置することで、電流密度を低く保ったまま、高輝度領域での長寿命を実現するようにしている。
【０００５】
しかし、有機エレクトロルミネッセンス素子は、使用する環境温度によって寿命が増減するという課題がある。特に白色有機エレクトロルミネッセンス素子は、赤色、緑色、青色などに発光する複数の発光層を積層して形成されており、環境温度から受ける影響は発光層によって異なっている。そのため、広い温度範囲において各発光層の発光色を保持することが困難であり、色ずれが生じやすくなる。このことから、有機エレクトロルミネッセンス素子の長寿命化を図るためには、発光層の寿命の温度依存性をできるだけ小さくすることが求められている。
【０００６】
本発明は上記の点に鑑みてなされたものであり、広い温度範囲において長寿命化を実現することができる有機エレクトロルミネッセンス素子及び照明装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子は、
第１電極と、
第２電極と、
前記第１電極と前記第２電極との間に配置され、少なくとも１つ以上の発光層を有する発光ユニットと、
を備えた有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
前記第１電極及び前記第２電極の少なくとも一方が光透過性を有し、
前記有機エレクトロルミネッセンス素子の動作保証温度の範囲内において、
前記発光層の発光強度が最大となる電流密度の最小値から最大値までの電流密度範囲を逸脱する電流密度で前記発光層が発光するように構成されている。
【０００８】
前記有機エレクトロルミネッセンス素子において、前記発光ユニットを少なくとも２つ以上備えていることが好ましい。
【０００９】
前記有機エレクトロルミネッセンス素子において、
前記発光層の発光強度が最大となる電流密度が温度上昇に伴って高電流密度側にシフトする場合には、前記電流密度範囲の最大値よりも大きな電流密度で前記発光層が発光するように構成され、
前記発光層の発光強度が最大となる電流密度が温度上昇に伴って低電流密度側にシフトする場合には、前記電流密度範囲の最小値よりも小さな電流密度で前記発光層が発光するように構成されていることが好ましい。
【００１０】
前記有機エレクトロルミネッセンス素子において、異なる波長で発光する発光層を少なくとも２つ以上有し、
最も短い波長で発光する最短波長発光層の発光強度が最大となる電流密度の最小値から最大値までの範囲を逸脱する電流密度で前記最短波長発光層が発光するように構成されていることが好ましい。
【００１１】
前記有機エレクトロルミネッセンス素子において、
前記最短波長発光層の発光強度が最大となる電流密度が温度上昇に伴って高電流密度側にシフトする場合には、前記電流密度範囲の最大値よりも大きな電流密度で前記最短波長発光層が発光するように構成され、
前記最短波長発光層の発光強度が最大となる電流密度が温度上昇に伴って低電流密度側にシフトする場合には、前記電流密度範囲の最小値よりも小さな電流密度で前記最短波長発光層が発光するように構成されている。
【００１２】
本発明に係る照明装置は、
前記有機エレクトロルミネッセンス素子と、
前記有機エレクトロルミネッセンス素子を駆動するように構成された電源と、
を備えている。
【発明の効果】
【００１３】
本発明によれば、発光層の寿命の温度依存性を小さくすることができ、広い温度範囲において長寿命化を実現することができる。特に白色発光の有機エレクトロルミネッセンス素子については、色ずれを抑制しつつ、広い温度範囲において長寿命化を実現することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】（ａ）はシングルユニット構造の有機エレクトロルミネッセンス素子を備えた照明装置の概略断面図、（ｂ）はマルチユニット構造の有機エレクトロルミネッセンス素子を備えた照明装置の概略断面図である。
【図２】（ａ）は発光層の電流密度と発光強度との関係を示すグラフの一例であり、発光強度が最大となる電流密度が温度上昇に伴って高電流密度側にシフトする様子を示すグラフであり、（ｂ）は発光層の電流密度と発光強度との関係を示すグラフの他の一例であり、発光強度が最大となる電流密度が温度上昇に伴って低電流密度側にシフトする様子を示すグラフである。
【図３】各実施例及び比較例の有機エレクトロルミネッセンス素子の表面温度と、発光強度が最大となる電流密度との関係を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
以下、本発明の実施の形態を説明する。
【００１６】
有機エレクトロルミネッセンス素子１は、図１（ａ）及び図１（ｂ）に示すように、第１電極２１と、第２電極２２と、発光ユニット４とを備えている。発光ユニット４は、一対の電極（陽極及び陰極）で挟んで電圧を印加すれば発光する機能を有する構造である。
【００１７】
図１（ａ）はシングルユニット構造の有機エレクトロルミネッセンス素子１の一例であり、１つの発光ユニット４を備えている。この発光ユニット４は、第１電極２１と第２電極２２との間に配置され、少なくとも１つ以上の発光層３を有している。図１（ｂ）はマルチユニット構造の有機エレクトロルミネッセンス素子１の一例であり、中間層９を介して２つの発光ユニット４を備えている。各発光ユニット４は、第１電極２１と第２電極２２との間に配置され、少なくとも１つ以上の発光層３を有している。マルチユニット構造の有機エレクトロルミネッセンス素子１は、少なくとも２つ以上の発光ユニット４を備えていればよい。複数の発光ユニット４は、中間層９を介して厚み方向に重なって電気的に直列に接続される。発光ユニット４が発光層３を複数有していれば、各発光層３の発光色を調整して、白色光を発する有機エレクトロルミネッセンス素子１を得ることができる。例えば、光の三原色である赤色、緑色、青色を発光する発光層３を有する有機エレクトロルミネッセンス素子１であれば、白色発光させることができる。
【００１８】
まず、図１（ａ）に示すシングルユニット構造の有機エレクトロルミネッセンス素子１について説明する。この例では、基板６の一方の表面に第１電極２１、発光ユニット４、第２電極２２がこの順に積層され、基板６の他方の表面に光取り出し層１０が形成されている。発光ユニット４は、ホール輸送層７、発光層３、電子輸送層８がこの順に積層されて形成されている。
【００１９】
図１（ａ）に示す有機エレクトロルミネッセンス素子１では、基板６の表面に各層が積層されている。基板６は、有機エレクトロルミネッセンス素子１を構成する各層を積層させるための支持基板となる。基板６を用いることにより、各層を安定に成膜することができ、発光性の良好な有機エレクトロルミネッセンス素子１を得ることができる。基板６から光を取り出す場合、基板６は光透過性を有する透明基板であることが好ましい。基板６としては、例えば、ガラス基板などを挙げることができる。基板６をガラス基板で構成する場合、ガラスは防湿性が高いので水分による有機エレクトロルミネッセンス素子１の劣化を抑制することができる。また透明なガラスを用いることにより、光取り出し性を高めることができる。図１（ａ）では、基板６は光透過性を有し、発光層３で生じた光は、基板６を通して外部に取り出される。つまり、図１（ａ）に示す有機エレクトロルミネッセンス素子１は、いわゆるボトムエミッション構造となっている。有機エレクトロルミネッセンス素子１においては、もちろん基板６とは反対側から光を取り出すトップエミッション構造であってもよい。また、両側から光を取り出す両面取り出し構造であってもよい。
【００２０】
基板６の表面には第１電極２１が形成されている。第１電極２１は陽極又は陰極のいずれでもよいが、基板６に陽極を配置する構造（順層構造）は、有機エレクトロルミネッセンス素子１の形成を容易にすることができる。もちろん基板６に陰極を配置する構造（逆層構造）であってもよい。
【００２１】
陽極及び陰極は、互いに対となる電極である。これらの電極に電圧を印加すると、陽極からホールが発光層３に注入され、陰極から電子が発光層３に注入される。基板６から光を取り出す場合、第１電極２１は光透過性を有する。この場合、第２電極２２が光反射性を有すると、発光層３から第２電極２２に向かった光を第２電極２２で反射させて基板６から取り出すことができる。第２電極２２から光を取り出す場合、少なくとも第２電極２２が光透過性を有していればよい。この場合、第１電極２１が光反射性を有すると、発光層３から第１電極２１に向かった光を第１電極２１で反射させて第２電極２２から取り出すことができる。このように、第１電極２１及び第２電極２２の少なくとも一方が光透過性を有していればよい。
【００２２】
以下では、基板６が光透過性を有し、第１電極２１が光透過性を有する陽極であり、第２電極２２が光反射性を有する陰極である実施形態について説明するが、この実施形態に限定されるものではない。
【００２３】
基板６の一方の表面には第１電極２１が形成されるが、他方の表面には光取り出し層１０が形成されていてもよい。光取り出し層１０を形成することにより、基板６と外界との間の反射ロスを抑制することができ、光取り出し効率を高めることができる。光取り出し層１０は光散乱性の層であってよい。その場合、散乱性によって発光層３から発せられるさまざまな角度の光が十分に混ざり合い、見る方向の角度による色度のずれを小さくすることができる。特に、白色発光のパネル状の有機エレクトロルミネッセンス素子１では、照明用途などにおいて、見る方向で色ずれなく発光することは重要であり、光取り出し層１０を形成することにより、角度依存性のない発光を得ることができる。光取り出し層１０は、例えば、光散乱構造を有する光取り出しフィルムを貼り付けることにより簡単に形成することができる。
【００２４】
陽極は、発光層３にホールを注入するための電極である。陽極の材料は、仕事関数の大きい金属、合金、電気伝導性化合物、あるいはこれらの混合物からなる電極材料であることが好ましい。また陽極の材料は、ＨＯＭＯ（Highest Occupied Molecular Orbital）準位との差が大きくなりすぎないように、仕事関数が４ｅＶ以上６ｅＶ以下のものであることが好ましい。陽極の材料としては、例えば、ＩＴＯ、酸化錫、酸化亜鉛、ＩＺＯ、ヨウ化銅などや、ＰＥＤＯＴ、ポリアニリンなどの導電性高分子及び任意のアクセプタなどでドープした導電性高分子、カーボンナノチューブなどの導電性光透過性材料を挙げることができる。第１電極２１を陽極とする場合、スパッタ法、真空蒸着法、塗布法などによって、第１電極２１を薄膜として基板６の表面に形成することができる。陽極の膜厚は５００ｎｍ以下であることが好ましく、１０〜２００ｎｍの範囲内であることがより好ましい。
【００２５】
陰極は、発光層３に電子を注入するための電極である。陰極の材料は、仕事関数の小さい金属、合金、電気伝導性化合物及びこれらの混合物からなる電極材料であることが好ましい。また陰極の材料は、ＬＵＭＯ（Lowest Unoccupied Molecular Orbital）準位との差が大きくなりすぎないように、仕事関数が１．９ｅＶ以上５ｅＶ以下のものであることが好ましい。陰極の材料としては、例えば、アルミニウム、銀、マグネシウムなど、及びこれらと他の金属との合金、例えばマグネシウム−銀混合物、マグネシウム−インジウム混合物、アルミニウム−リチウム合金を挙げることができる。また金属の導電材料、金属酸化物など、及びこれらと他の金属との混合物、例えば、酸化アルミニウムからなる極薄膜（トンネル注入により電子を流すことが可能な１ｎｍ以下の薄膜）とアルミニウムからなる薄膜との積層膜なども、陰極の材料として例示することができる。陰極の膜厚は２０〜２００ｎｍの範囲内であることが好ましい。
【００２６】
ホール輸送層７は、ＮＰＤ、ＴＣＴＡ、ＴＰＤ、ＴＰＡＣ、ＤＴＡＳｉなどのホール輸送性材料で形成することができる。ホール輸送層７の膜厚は１０〜５００ｎｍの範囲内であることが好ましい。
【００２７】
電子輸送層８は、インドロカルバゾール誘導体、フェナントロリン誘導体、ＢＣＰ、ＴＡＺ、ＢＡｌｑ、Ａｌｑ３、ＯＸＤ７、ＰＢＤなどの電子輸送性材料で形成することができる。電子輸送層８の膜厚は１０〜５００ｎｍの範囲内であることが好ましい。
【００２８】
上記のように、ホール輸送性材料は、ホールと電子との電荷移動性において、ホールの移動性が電子の移動性よりも高い材料である。また電子輸送性材料は、ホールと電子との電荷移動性において、電子の移動性がホールの移動性よりも高い材料である。ホール輸送層７及び電子輸送層８における電荷の輸送性の違いは、ホール及び電子の一方が他方に比べて、好ましくは１０倍以上、より好ましくは１００倍以上、さらに好ましくは１０００倍以上、さらにより好ましくは１００００倍以上高くなる。ホールと電子との輸送性は、電荷移動度で表現することができる。この電荷移動度は、ＴＯＦ法や、インピーダンス分光、過渡ＥＬ測定、ダークインジェクション法などの手法を用いてホール及び電子の移動性を測定することにより確認することができる。
【００２９】
発光ユニット４は、少なくとも１つ以上の発光層３を有している。図１（ａ）では発光ユニット４は１つの発光層３を有しているが、２つ以上の発光層３を有していてもよい。１つの発光ユニット４が有する発光層３の数については、発光層３の数が多いと色調整が難しくなるおそれがあるので、５つ以下が好ましく、３つ以下がより好ましく、２つがさらにより好ましい。
【００３０】
発光層３は、第１電極２１（陽極）から注入されたホールと、第２電極２２（陰極）から注入された電子とが結合して発光する層である。発光層３は、発光材料（ドーパント）をホスト材料にドープして形成することができる。発光層３における発光材料の濃度は、好ましくは１〜４０質量％の範囲内であり、より好ましくは１〜２０質量％の範囲内である。発光層３の膜厚は５〜１００ｎｍの範囲内であることが好ましい。
【００３１】
ホスト材料としては、例えば、ＣＢＰ、ＣｚＴＴ、ＴＣＴＡ、ｍＣＰ、ＣＤＢＰ、Ａｌｑ３、ＡＤＮ、ＢＤＡＦ、ＴＢＡＤＮ、ＡＤＮ、ＢＤＡＦ、ＤＰＶＢｉ、ＴＡＰＣ、ＢＳＢ、ＴＡＺ、ＢＰｅｎ、ＯＸＤを挙げることができる。
【００３２】
発光材料としては、例えば、赤色リン光発光材料、緑色リン光発光材料、青色蛍光発光材料などを挙げることができる。
【００３３】
赤色リン光発光材料としては、例えば、Ｉｒ（ｐｉｑ）３、Ｂｔｐ２Ｉｒ（ａｃａｃ）、ＰｔＯＥＰを挙げることができる。
【００３４】
緑色リン光発光材料としては、例えば、Ｂｔ２Ｉｒ（ａｃａｃ）、Ｉｒ（ｐｐｙ）３、Ｉｒ（ｐｐｙ）２（ａｃａｃ）、Ｉｒ（ｍｐｐｙ）３を挙げることができる。
【００３５】
青色蛍光発光材料としては、例えば、ＢＣｚＶＢｉ、ＴＢＰ、ｐｅｒｙｌｅｎｅを挙げることができる。
【００３６】
次に、図２を示しながら、有機エレクトロルミネッセンス素子１における発光層３の発光強度と電流密度との関係について説明する。有機エレクトロルミネッセンス素子１の動作保証温度をＴ１〜Ｔ３（℃）とする（Ｔ１＜Ｔ２＜Ｔ３）。動作保証温度とは、２５℃で測定した輝度から変化量が２０％以内の温度をいい、具体的には例えば−１０〜８０℃である。温度Ｔ１、Ｔ２、Ｔ３について、発光層３の電流密度に対して発光強度を測定してプロットすると、図２（ａ）又は図２（ｂ）に示すように、上に凸の曲線のグラフとなる。発光強度は、発光効率に相当するものである。発光効率は、電流効率又は外部量子効率で示される。電流効率は、単位電流量に対する輝度を表す。外部量子効率（ηｅｘｔ）は、素子に外部から注入した電子数に対する発生した光子数を百分率（％）で表現したものであり、下式で表される。
【００３７】
ηｅｘｔ＝γ×ηｒ×ηｏｕｔ×φｐ
式中、γは電子とホールのキャリアバランス因子、ηｒは発光に寄与する励起状態の生成確率、ηｏｕｔは光取り出し効率、φｐは励起状態からの発光量子効率を示す。
【００３８】
有機エレクトロルミネッセンス素子１の発光ユニット４等の有機材料における電荷移動度は温度依存性を有し、温度が及ぼす影響が各層ごとに異なっている。そのため温度が変わると、キャリアバランス因子（γ）が変わり、上式より外部量子効率（ηｅｘｔ）も変わる。このことから電流効率も変わり、発光効率も変わる。そして、キャリアバランス因子（γ）が変わると、結合しない電子及びホールが増加し、これが原因となって有機材料の劣化が加速され、有機エレクトロルミネッセンス素子１の寿命が短くなると考えられる。
【００３９】
本発明者らは、発光層３が所定の電流密度であれば、キャリアバランス因子（ηｅｘｔ）の温度依存性を小さくすることができることを見出した。具体的にはこの所定の電流密度とは、図２に示すように有機エレクトロルミネッセンス素子１の動作保証温度の範囲内（Ｔ１〜Ｔ３）において、発光層３の発光強度が最大となる電流密度の最小値（Ｊｍｉｎ）から最大値（Ｊｍａｘ）までの電流密度範囲を逸脱する電流密度（例えば図２ではＪ１又はＪ３）である。この電流密度で発光層３が発光するように有機エレクトロルミネッセンス素子１が構成されていれば、発光層３の寿命の温度依存性を小さくすることができ、広い温度範囲、少なくとも有機エレクトロルミネッセンス素子１の動作保証温度の範囲において長寿命化を実現することができる。発光層３の発光強度が最大となる電流密度の最小値（Ｊｍｉｎ）よりも小さい電流密度（Ｊ１）で発光層３が発光するように有機エレクトロルミネッセンス素子１が構成されている場合、Ｊ１はＪｍｉｎに近いほど好ましい。発光層３の発光強度が最大となる電流密度の最大値（Ｊｍａｘ）よりも大きい電流密度（Ｊ３）で発光層３が発光するように有機エレクトロルミネッセンス素子１が構成されている場合、Ｊ３はＪｍａｘに近いほど好ましい。いずれの場合も発光強度がより大きくなるからである。ただし、発光層３の電流密度が、上記の電流密度範囲を逸脱しない電流密度（例えば図２ではＪ２）であると、発光層３が劣化しやすくなり、寿命が短くなるおそれがある。
【００４０】
本発明は、有機エレクトロルミネッセンス素子１の高温度駆動時の長寿命化を目的の１つとしている。有機エレクトロルミネッセンス素子１の発光寿命は、アレニウスの式で近似できるため、高温度で駆動させるほど短くなる傾向をもつ。一方で、発光層３における電荷の移動度は各々異なる温度依存性をもつため、温度によってキャリアバランスが変わる。これは、図２（ａ）又は図２（ｂ）に示すように温度によって発光強度のピークが高電流密度側又は低電流密度側にシフトすることと同じ意味である。キャリアバランスが取れた状態（発光強度のピーク近傍）で有機エレクトロルミネッセンス素子１を駆動させることで、効率よく電子及びホールを結合させて光に変換できる。他方、発光に寄与しなかった余剰の電荷による発光層３の劣化を抑制できる。そのため、通常、寿命が短くなってしまう高温度では、キャリアバランスが合うように有機エレクトロルミネッセンス素子１を設計することで、高温度域でも寿命を長くすることができる。
【００４１】
特に図２（ａ）では、発光層３の発光強度が最大となる電流密度が温度上昇に伴って高電流密度側にシフトしている。このような場合には、上記の電流密度範囲の最大値（Ｊｍａｘ）よりも大きな電流密度（例えばＪ３）で発光層３が発光するように有機エレクトロルミネッセンス素子１が構成されていることが好ましい。例えば、図２（ａ）では、電流密度Ｊ１よりも電流密度Ｊ３の方が好ましいのは、高温（Ｔ３）において、電流密度Ｊ１における発光強度に比べて、電流密度Ｊ３における発光強度の方が、発光強度のピーク（電流密度Ｊｍａｘにおける発光強度）に近いからである。電流密度Ｊ３は電流密度Ｊｍａｘに近いほど好ましく、この場合、図２（ａ）からも明らかなように発光強度がより大きくなる。
【００４２】
また図２（ｂ）では、発光層３の発光強度が最大となる電流密度が温度上昇に伴って低電流密度側にシフトしている。このような場合には、上記の電流密度範囲の最小値（Ｊｍｉｎ）よりも小さな電流密度（例えばＪ１）で発光層３が発光するように有機エレクトロルミネッセンス素子１が構成されていることが好ましい。例えば、図２（ｂ）では、電流密度Ｊ３よりも電流密度Ｊ１の方が好ましいのは、高温（Ｔ３）において、電流密度Ｊ３における発光強度に比べて、電流密度Ｊ１における発光強度の方が、発光強度のピーク（電流密度Ｊｍｉｎにおける発光強度）に近いからである。電流密度Ｊ１は電流密度Ｊｍｉｎに近いほど好ましく、この場合、図２（ｂ）からも明らかなように発光強度がより大きくなる。
【００４３】
発光層３のキャリアバランス因子（ηｅｘｔ）の温度依存性を小さくするためには、例えば図１（ａ）に示すように、発光層３に隣接する電子輸送層８を第１電子輸送層８１及び第２電子輸送層８２の２層に分けて形成することが好ましい。第１電子輸送層８１と第２電子輸送層８２とは、電荷移動度（電子移動度）の異なる材料で形成され、膜厚も異なっていてよい。第２電子輸送層８２の膜厚は、第１電子輸送層８１の膜厚の２倍を超え、１４倍以下程度であることが好ましい。電子輸送層８を単一の材料を用いて１層で形成するよりも、電子輸送層８全体の膜厚を変えることなく、電荷移動度の異なる２種の材料を用いて２層に分けて形成する方が、キャリアバランス因子（ηｅｘｔ）の温度依存性を容易に小さくすることができる。電子輸送層８を第１電子輸送層８１及び第２電子輸送層８２の２層に分けて形成する場合、陽極側の第１電子輸送層８１の電子移動度は低く、陰極側の第２電子輸送層８２の電子移動度は高いことが好ましい。
【００４４】
次に、図１（ｂ）に示すマルチユニット構造の有機エレクトロルミネッセンス素子１について説明する。この例では、基板６の一方の表面に第１電極２１、発光ユニット４（第１発光ユニット４１）、中間層９、発光ユニット４（第２発光ユニット４２）、第２電極２２がこの順に積層され、基板６の他方の表面に光取り出し層１０が形成されている。各発光ユニット４は、ホール輸送層７、発光層３、電子輸送層８がこの順に積層されて形成されている。マルチユニット構造の有機エレクトロルミネッセンス素子１の場合、発光ユニット４を少なくとも２つ以上備えていればよく、この場合、発光ユニット４同士の間には中間層９が配置される。
【００４５】
以下では、基板６が光透過性を有し、第１電極２１が光透過性を有する陽極であり、第２電極２２が光反射性を有する陰極であり、発光ユニット４を第１発光ユニット４１及び第２発光ユニット４２の２つ有する実施形態について説明するが、この実施形態に限定されるものではない。
【００４６】
基板６、第１電極２１、第２電極２２、光取り出し層１０については、図１（ａ）に示す有機エレクトロルミネッセンス素子１と同様である。
【００４７】
中間層９は、光透過性を有し、かつ両側に位置する発光ユニット４（第１発光ユニット４１及び第２発光ユニット４２）への電荷注入特性を有している。図１（ｂ）では第１電極２１と第２電極２２との間に電圧が印加されると、中間層９が、第１発光ユニット４１の発光層３に電子を注入し、第２発光ユニット４２の発光層３にホールを注入する。これにより、第１発光ユニット４１及び第２発光ユニット４２の発光層３が発光し、特に第２発光ユニット４２から発した光は、中間層９を透過して基板６から外部に取り出される。中間層９としては、例えば、Ａｌｑ３／Ｌｉ２Ｏ／Ａｌｑ３／ＨＡＴ−ＣＮ６の層構造を有するものを挙げることができる。中間層９の膜厚は３〜５０ｎｍの範囲内であることが好ましい。
【００４８】
第１発光ユニット４１は、発光層３として、青色に発光する青色発光層３ｂを有している。青色発光層３ｂは、例えば、上述の青色蛍光発光材料をホスト材料にドープして形成することができる。
【００４９】
第２発光ユニット４２は、発光層３として、赤色に発光する赤色発光層３ｒ及び緑色に発光する緑色発光層３ｇを有している。赤色発光層３ｒは、例えば、上述の赤色リン光発光材料をホスト材料にドープして形成することができる。緑色発光層３ｇは、例えば、上述の緑色リン光発光材料をホスト材料にドープして形成することができる。このように、発光ユニット４が複数の発光層３を有する場合には、複数の発光層３は隣接していることが好ましい。これにより、効率よく発光させることができる。
【００５０】
第１発光ユニット４１及び第２発光ユニット４２におけるホール輸送層７及び電子輸送層８については、図１（ａ）に示す有機エレクトロルミネッセンス素子１と同様である。
【００５１】
図１（ｂ）に示す有機エレクトロルミネッセンス素子１は、異なる波長で発光する発光層３を少なくとも２つ以上有している。具体的には、第１発光ユニット４１に青色発光層３ｂを有し、第２発光ユニット４２に赤色発光層３ｒ及び緑色発光層３ｇを有している。このうち最も短い波長で発光する最短波長発光層である青色発光層３ｂは、赤色発光層３ｒ及び緑色発光層３ｇに比べて、キャリアバランス因子（ηｅｘｔ）の温度依存性が大きい。つまり、赤色発光層３ｒ及び緑色発光層３ｇの寿命に比べて、青色発光層３ｂの寿命は短い。
【００５２】
本発明者らは、有機エレクトロルミネッセンス素子１が、異なる波長で発光する発光層３を少なくとも２つ以上有する場合、少なくとも最短波長発光層（図１（ｂ）では青色発光層３ｂ）が所定の電流密度であれば、キャリアバランス因子（ηｅｘｔ）の温度依存性を小さくすることができることを見出した。具体的には上述のように、この所定の電流密度とは、図２に示すように有機エレクトロルミネッセンス素子１の動作保証温度の範囲内（Ｔ１〜Ｔ３）において、最短波長発光層の発光強度が最大となる電流密度の最小値（Ｊｍｉｎ）から最大値（Ｊｍａｘ）までの電流密度範囲を逸脱する電流密度（例えば図２ではＪ１又はＪ３）である。この電流密度で最短波長発光層が発光するように有機エレクトロルミネッセンス素子１が構成されていれば、最短波長発光層の寿命の温度依存性を小さくすることができ、広い温度範囲、少なくとも有機エレクトロルミネッセンス素子１の動作保証温度の範囲において長寿命化を実現することができる。つまり、短い波長の光を発する発光層３ほど寿命が短いため、このような短寿命の発光層３を上記の電流密度により長寿命化させることで、白色としての色度を保持し、有機エレクトロルミネッセンス素子１全体の寿命を長くすることができる。ただし、特に最短波長発光層の寿命は短いので、最短波長発光層の電流密度が、上記の電流密度範囲を逸脱しない電流密度（例えば図２ではＪ２）であると、特に最短波長発光層が劣化しやすくなり、寿命が短くなるおそれがある。
【００５３】
特に図２（ａ）に示すように、最短波長発光層の発光強度が最大となる電流密度が温度上昇に伴って高電流密度側にシフトするような場合には、上記の電流密度範囲の最大値（Ｊｍａｘ）よりも大きな電流密度（例えばＪ３）で最短波長発光層が発光するように有機エレクトロルミネッセンス素子１が構成されていることが好ましい。例えば、図２（ａ）では、電流密度Ｊ１よりも電流密度Ｊ３の方が好ましいのは、高温（Ｔ３）において、電流密度Ｊ１における発光強度に比べて、電流密度Ｊ３における発光強度の方が、発光強度のピーク（電流密度Ｊｍａｘにおける発光強度）に近いからである。電流密度Ｊ３は電流密度Ｊｍａｘに近いほど好ましく、この場合、図２（ａ）からも明らかなように発光強度がより大きくなる。
【００５４】
また図２（ｂ）に示すように、最短波長発光層の発光強度が最大となる電流密度が温度上昇に伴って低電流密度側にシフトするような場合には、上記の電流密度範囲の最小値（Ｊｍｉｎ）よりも小さな電流密度（例えばＪ１）で最短波長発光層が発光するように有機エレクトロルミネッセンス素子１が構成されていることが好ましい。例えば、図２（ｂ）では、電流密度Ｊ３よりも電流密度Ｊ１の方が好ましいのは、高温（Ｔ３）において、電流密度Ｊ３における発光強度に比べて、電流密度Ｊ１における発光強度の方が、発光強度のピーク（電流密度Ｊｍｉｎにおける発光強度）に近いからである。電流密度Ｊ１は電流密度Ｊｍｉｎに近いほど好ましく、この場合、図２（ｂ）からも明らかなように発光強度がより大きくなる。
【００５５】
赤色発光層３ｒ、緑色発光層３ｇ、青色発光層３ｂのうち、少なくとも最短波長発光層である青色発光層３ｂの電流密度が上記のように調整されていればよい。これにより、特に白色発光の有機エレクトロルミネッセンス素子１については、色ずれを抑制しつつ、広い温度範囲、少なくとも動作保証温度の範囲において長寿命化を実現することができる。好ましくは、赤色発光層３ｒ及び緑色発光層３ｇも青色発光層３ｂの場合と同様に電流密度が調整されている。これにより、最短波長発光層以外の発光層３のキャリアバランス因子（ηｅｘｔ）の温度依存性も小さくすることができ、有機エレクトロルミネッセンス素子１のさらなる長寿命化を実現することができる。
【００５６】
図１（ｂ）に示すマルチユニット構造の有機エレクトロルミネッセンス素子１においても、発光層３のキャリアバランス因子（ηｅｘｔ）の温度依存性を小さくするために、例えば、発光層３に隣接する電子輸送層８を２層に分けて形成することが好ましい。具体的には図１（ｂ）では、最短波長発光層である青色発光層３ｂを有する第１発光ユニット４１における電子輸送層８を第１電子輸送層８１及び第２電子輸送層８２の２層に分けて形成している。この場合も、第１電子輸送層８１と第２電子輸送層８２とは、電荷移動度（電子移動度）の異なる材料で形成され、膜厚も異なっていてよい。電子輸送層８を単一の材料を用いて１層で形成するよりも、電子輸送層８全体の膜厚を変えることなく、電荷移動度の異なる２種の材料を用いて２層に分けて形成する方が、キャリアバランス因子（ηｅｘｔ）の温度依存性を容易に小さくすることができる。赤色発光層３ｒ及び緑色発光層３ｇを有する第２発光ユニット４２における電子輸送層８を２層に分けて形成してもよい。
【００５７】
照明装置は、図１に示すように、シングルユニット型又はマルチユニット型の有機エレクトロルミネッセンス素子１と、電源５とを備えている。電源５は、第１電極２１と第２電極２２との間に電圧を印加して、有機エレクトロルミネッセンス素子１を駆動するように構成されている。図１（ａ）に示す照明装置では、発光層３が所定の電流密度（例えば図２のＪ１又はＪ３）となるように有機エレクトロルミネッセンス素子１が電源５により駆動されるので、長寿命化を実現することができる。図１（ｂ）に示す照明装置では、少なくとも最短波長発光層である青色発光層３ｂが所定の電流密度（例えば図２のＪ１又はＪ３）となるように有機エレクトロルミネッセンス素子１が電源５により駆動されるので、色ずれを抑制することができ、白色発光を保持しつつ、長寿命化を実現することができる。
【実施例】
【００５８】
以下、本発明を実施例によって具体的に説明する。
【００５９】
（実施例１）
図１（ａ）に示すシングルユニット構造の有機エレクトロルミネッセンス素子１を次のようにして製造した。
【００６０】
まず基板６（ガラス基板）の上にＩＴＯを厚み１３０ｎｍとなるように成膜することで透明電極である第１電極２１を形成した。
【００６１】
次に第１電極２１の上にホール輸送層７（ＮＰＤ）を厚み５０ｎｍ、発光層３（青色蛍光発光材料としてＢＣｚＶＢｉを含有する）を厚み４０ｎｍ、第１電子輸送層８１（インドロカルバゾール誘導体）を厚み１５ｎｍ、第２電子輸送層８２（フェナントロリン誘導体）を厚み３０ｎｍとなるように蒸着法により順次形成した。
【００６２】
次に第２電子輸送層８２の上にＡｌ膜からなる反射電極である第２電極２２を厚み１００ｎｍとなるように形成した。
【００６３】
そして、基板６の第１電極２１と反対側の面に光散乱性フィルムを貼り付けて光取り出し層１０を形成した。
【００６４】
このようにして得られた有機エレクトロルミネッセンス素子１の動作保証温度は０〜６０℃である。０℃及び６０℃について、発光層３の電流密度に対して発光強度を測定してプロットすると、図２（ａ）に示すようなグラフとなった。図２（ａ）において、Ｔ１＝０（℃）、Ｔ３＝６０（℃）、Ｊｍｉｎ＝２２（ｍＡ／ｃｍ２）、Ｊｍａｘ＝３５（ｍＡ／ｃｍ２）となった。
【００６５】
そこで、発光層３の電流密度が、Ｊｍｉｎ＝２２（ｍＡ／ｃｍ２）より小さい電流密度である５ｍＡ／ｃｍ２となるように、有機エレクトロルミネッセンス素子１を駆動させて、１０℃、３０℃、５０℃におけるＬＴ７０（輝度が初期の輝度の７０％となる時間）を測定した。その結果を表１に示す。
【００６６】
（比較例１）
第１電子輸送層８１の厚みを５ｎｍ、第２電子輸送層８２の厚みを４０ｎｍとした以外は、実施例１と同様にして有機エレクトロルミネッセンス素子１を製造した。
【００６７】
このようにして得られた有機エレクトロルミネッセンス素子１の動作保証温度は０〜６０℃である。０℃及び６０℃について、発光層３の電流密度に対して発光強度を測定してプロットすると、図２（ａ）に示すようなグラフとなった。図２（ａ）において、Ｔ１＝０（℃）、Ｔ３＝６０（℃）、Ｊｍｉｎ＝３（ｍＡ／ｃｍ２）、Ｊｍａｘ＝１２（ｍＡ／ｃｍ２）となった。
【００６８】
そこで、発光層３の電流密度が、Ｊｍｉｎ＝３（ｍＡ／ｃｍ２）とＪｍａｘ＝１２（ｍＡ／ｃｍ２）との間の電流密度である５ｍＡ／ｃｍ２となるように、有機エレクトロルミネッセンス素子１を駆動させて、１０℃、３０℃、５０℃におけるＬＴ７０を測定した。その結果を表１に示す。
【００６９】
【表１】
2017084443.tif 000003
【００７０】
表１から、３０℃におけるＬＴ７０は比較例１の方がわずかに長いが、１０℃及び５０℃では実施例１の方が長寿命であることが確認された。
【００７１】
（実施例２）
図１（ｂ）に示すマルチユニット構造の有機エレクトロルミネッセンス素子１を次のようにして製造した。
【００７２】
まず基板６（ガラス基板）の上にＩＴＯを厚み１３０ｎｍとなるように成膜することで透明電極である第１電極２１を形成した。
【００７３】
次に第１電極２１の上に第１ホール輸送層７１（ＮＰＤ）を厚み５０ｎｍ、青色発光層３ｂ（青色蛍光発光材料としてＢＣｚＶＢｉを含有する）を厚み４０ｎｍ、第１電子輸送層８１（インドロカルバゾール誘導体）を厚み１５ｎｍ、第２電子輸送層８２（フェナントロリン誘導体）を厚み３０ｎｍとなるように蒸着法により順次形成した。
【００７４】
次に第２電子輸送層８２の上にＡｌｑ３／Ｌｉ２Ｏ／Ａｌｑ３／ＨＡＴ−ＣＮ６の層構造を有する中間層９を厚み１５ｎｍとなるように形成した。
【００７５】
次に中間層９の上に第２ホール輸送層７２（ＴＣＴＡ）を厚み５０ｎｍ、赤色発光層３ｒ（赤色リン光発光材料としてＩｒ（ｐｉｑ）３を含有する）を厚み１０ｎｍ、緑色発光層３ｇ（緑色リン光発光材料としてＢｔ２Ｉｒ（ａｃａｃ）を含有する）を厚み３０ｎｍ、第３電子輸送層８３を厚み４０ｎｍとなるように順次形成した。
【００７６】
次に第３電子輸送層８３の上にＡｌ膜からなる反射電極である第２電極２２を厚み１００ｎｍとなるように形成した。
【００７７】
そして、基板６の第１電極２１と反対側の面に光散乱性フィルムを貼り付けて光取り出し層１０を形成した。
【００７８】
このようにして得られた有機エレクトロルミネッセンス素子１の動作保証温度は０〜６０℃である。０℃及び６０℃について、青色発光層３ｂの電流密度に対して発光強度を測定してプロットすると、図２（ａ）に示すようなグラフとなった。図２（ａ）において、Ｔ１＝０（℃）、Ｔ３＝６０（℃）、Ｊｍｉｎ＝２２（ｍＡ／ｃｍ２）、Ｊｍａｘ＝３５（ｍＡ／ｃｍ２）となった。
【００７９】
そこで、青色発光層３ｂの電流密度が、Ｊｍｉｎ＝２２（ｍＡ／ｃｍ２）より小さい電流密度である５ｍＡ／ｃｍ２となるように、有機エレクトロルミネッセンス素子１を駆動させて、１０℃、３０℃、５０℃における色度差Δｕ’，ｖ’を測定した。その結果を表２に示す。なお、色度差Δｕ’，ｖ’は、有機エレクトロルミネッセンス素子１の点灯開始から１０００時間後の発光色のＣＩＥ色度と点灯開始直後の発光色のＣＩＥ色度との差として算出した。単位［ａ．ｕ．］は、arbitrary unit（任意単位）のことで相対値であることを示している。
【００８０】
（実施例３）
第１電子輸送層８１の厚みを３ｎｍ、第２電子輸送層８２の厚みを４２ｎｍとした以外は、実施例２と同様にして有機エレクトロルミネッセンス素子１を製造した。
【００８１】
このようにして得られた有機エレクトロルミネッセンス素子１の動作保証温度は０〜６０℃である。０℃及び６０℃について、青色発光層３ｂの電流密度に対して発光強度を測定してプロットすると、図２（ａ）に示すようなグラフとなった。図２（ａ）において、Ｔ１＝０（℃）、Ｔ３＝６０（℃）、Ｊｍｉｎ＝０．１（ｍＡ／ｃｍ２）、Ｊｍａｘ＝３．５（ｍＡ／ｃｍ２）となった。
【００８２】
そこで、青色発光層３ｂの電流密度が、Ｊｍａｘ＝３．５（ｍＡ／ｃｍ２）より大きい電流密度である５ｍＡ／ｃｍ２となるように、有機エレクトロルミネッセンス素子１を駆動させて、１０℃、３０℃、５０℃における色度差Δｕ’，ｖ’を測定した。その結果を表２に示す。
【００８３】
（比較例２）
第１電子輸送層８１の厚みを５ｎｍ、第２電子輸送層８２の厚みを４０ｎｍとした以外は、実施例２と同様にして有機エレクトロルミネッセンス素子１を製造した。
【００８４】
このようにして得られた有機エレクトロルミネッセンス素子１の動作保証温度は０〜６０℃である。０℃及び６０℃について、青色発光層３ｂの電流密度に対して発光強度を測定してプロットすると、図２（ａ）に示すようなグラフとなった。図２（ａ）において、Ｔ１＝０（℃）、Ｔ３＝６０（℃）、Ｊｍｉｎ＝３（ｍＡ／ｃｍ２）、Ｊｍａｘ＝１０（ｍＡ／ｃｍ２）となった。
【００８５】
そこで、青色発光層３ｂの電流密度が、Ｊｍｉｎ＝３（ｍＡ／ｃｍ２）とＪｍａｘ＝１０（ｍＡ／ｃｍ２）との間の電流密度である５ｍＡ／ｃｍ２となるように、有機エレクトロルミネッセンス素子１を駆動させて、１０℃、３０℃、５０℃における色度差Δｕ’，ｖ’を測定した。その結果を表２に示す。
【００８６】
【表２】
2017084443.tif 000004
【００８７】
表２から、１０℃、３０℃及び５０℃の各温度において、実施例２、３の方が比較例２よりも色ずれが抑制され、長寿命であることが確認された。
【００８８】
図３は、各実施例及び比較例について、有機エレクトロルミネッセンス素子１の表面温度に対して、発光強度（電流効率）が最大となるときの電流密度をプロットして得られたグラフである。駆動電流密度である５ｍＡ／ｃｍ２を示す破線は、実施例１〜３のグラフを横切らずに、比較例１、２のグラフを横切っている。このことからグラフを横切らない電流密度で発光層３（特に劣化しやすい青色発光層３ｂ）を発光させるようにすれば、長寿命化を実現し、色ずれを抑制できることが分かる。なお、表面温度は、動作保証温度及び環境温度に等しい。
【符号の説明】
【００８９】
１  有機エレクトロルミネッセンス素子
３  発光層
４  発光ユニット
５  電源
２１  第１電極
２２  第２電極
【図１】
2017084443.tif 000005
【図２】
2017084443.tif 000006
【図３】
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