(57)【要約】      （修正有）【課題】放射能汚染土壌の効率良い浄化方法を提供する。【解決手段】放射能汚染土壌に水を導入し、水と土壌表面を攪拌した後、放置して、土壌粒子を粒径別に沈降させ、表面水を消失させた後、表層に集積した土壌細粒子を除去する。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
放射能汚染土壌に水を導入し、当該水と土壌表面を攪拌した後、放置して、土壌粒子を粒径別に沈降させ、表面水を消失させた後、表層に集積した土壌細粒子を除去する放射能汚染土壌の浄化方法。
【請求項２】
導入する水に凝集剤を添加するか、土壌粒子沈降後の水に凝集剤を添加して、超微細粒子を沈降させる請求項１記載の浄化方法。
【請求項３】
土壌粒子を沈降させ、明澄化した表面水を排水して消失させる請求項１又は２記載の浄化方法。
【請求項４】
表面水を蒸発乾燥させて消失させる請求項１又は２記載の浄化方法。
【請求項５】
表層に集積した土壌細粒子を剥ぎ取ることにより除去する請求項１〜４のいずれか１項記載の浄化方法。
【請求項６】
除去する土厚が、表層から２〜６cmである請求項１〜５のいずれか１項記載の浄化方法。
【請求項７】
土壌に水を、撹拌する土壌質量に対し１．５〜５質量倍となるように導入する請求項１〜６のいずれか１項記載の浄化方法。
【請求項８】
凝集剤が、塩化カルシウム、塩化カリウム、塩化アルミニウム、硫酸カルシウム、塩化鉄及びポリ塩化アルミニウムから選ばれるものである請求項２〜７のいずれか１項記載の浄化方法。
【請求項９】
表層に集積した土壌細粒子を除去した後、土壌改良を施す請求項１〜８のいずれか１項記載の浄化方法。
【請求項１０】
放射能汚染土壌が、放射性セシウム汚染水田土壌である請求項１〜９のいずれか１項記載の浄化方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、放射能汚染土壌を、効率良く浄化する方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
福島原子力発電所における放射性物質流出事故に伴い、放射性セシウム汚染農用地の修復が喫緊の課題となっている。
従来、土壌に水を導入し、水と土壌表面を攪拌して、粗粒子画分を沈降させ、放射性セシウムを高濃度に含む細粒子を分散させて、細粒子と共に放射性セシウムを排水除去する方法が検討されている（特許文献１、特許文献２）。
しかしながら、対象となる土壌は大量であり、コスト低減などのため、より簡易・低廉で、効率良く、放射能汚染土壌を浄化する方法が求められている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０１３−５０４０７号公報
【特許文献２】特開２０１３−１１７４４９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
従って、本発明の目的は、放射能汚染土壌を、効率良く浄化する方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明者らは、斯かる実情に鑑み、種々検討した結果、放射能汚染土壌に水を導入し、土壌表面と水を攪拌した後、土壌粒子を沈降させ、表層に集積した土壌細粒子画分を除去することにより、放射能汚染土壌を、効率良く浄化できることを見出し、本発明を完成した。
【０００６】
すなわち、本発明は、放射能汚染土壌に水を導入し、当該水と土壌表面を攪拌した後、放置して、土壌粒子を粒径別に沈降させ、表面水を消失させた後、表層に集積した土壌細粒子を除去する放射能汚染土壌の浄化方法を提供するものである。
【発明の効果】
【０００７】
本発明によれば、放射能汚染土壌を、効率良く浄化することができる。
【図面の簡単な説明】
【０００８】
【図１】実施例１において、各実験条件で処理した土壌の放射性セシウム濃度を示す図である。
【図２】実施例２において、土壌深さ別の放射性セシウム濃度を示す図である。
【図３】実施例４において、各凝集剤を各濃度で添加したときの水の透過率を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
本発明で浄化対象となる汚染土壌としては、市街地、山林、工業跡地、農用地（畑、水田）、沼地、排土等で、放射性物質を含有する土壌が挙げられる。
放射性物質としては、ヨウ素１３１、放射性セシウム（セシウム１３４、１３７）、ストロンチウム９０、ウラン、プルトニウム等が挙げられる。
特に、放射性セシウム汚染水田土壌の浄化に好適であり、原位置で浄化することができる。
【００１０】
本発明においては、まず、放射能汚染土壌に水を導入する。水は、土壌表面からの水深が少なくとも５cmとなるように導入するのが好ましく、水深５〜２０cmがより好ましく、１０〜２０cmとなるように水を導入するのがさらに好ましい。このような深さに水を導入することにより、土壌粒子が分散できる水厚を確保して粒径別に分級する効率を向上させることができる。
水を水田土壌に導入する際には、畦畔に、水深より深い波板を設置するのが好ましい。
本発明においては、上記のように土壌表面に水（又は水の一部）を導入した後、一定時間放置しても良く、これにより、土壌粒子を水中に、より容易に分散させることができる。
【００１１】
土壌表面に導入する水は、凝集剤を含有していても良い。
本発明においては、水のみを用いた場合に土壌粒子の分級が良好であるが、土壌によっては、分級後に凝集剤を加えても、水中に懸濁している超微細粒子が沈降しにくい場合がある。そのような土壌の場合には、土壌に導入する水に予め凝集剤を加えておくことにより、超微細粒子を沈降しやすくすることができる。
凝集剤としては、例えば、塩化カルシウム、塩化カリウム、塩化アルミニウム、硫酸カルシウム、塩化鉄、ポリ塩化アルミニウム（ＰＡＣ）等が挙げられる。凝集剤の濃度は０．１〜８ｇ／Ｌとするのが好ましい。
【００１２】
凝集剤は、水に溶解して水溶液として用いる以外に、土壌に凝集剤と水とを別々に加えて混合しても良いし、水を含む土壌に凝集剤を混合しても良い。何れの場合にも、凝集剤の濃度や使用量が、前記の範囲内になるように用いれば良い。また、凝集剤は２種以上を併用することもできる。
【００１３】
原位置で、凝集剤と水とを別々に加える場合、例えば、凝集剤の施用には肥料撒布機などを用いることができる。水は、通常水田に導水する方法により、加えることができる。
【００１４】
また、凝集剤を水溶液として加える場合には、例えば、タンクを用いて凝集剤を水に溶解し、所定の濃度になるよう混合した後、ポンプや液肥散布機を用いて施用できるほか、所定濃度より高濃度の溶液を調製して施用した後、所定濃度になるように水を加えても良い。また、導水時に連続的に薬剤を投入できる装置により施用しても良い。
【００１５】
本発明においては、土壌に水を導入する前に、放射能汚染土壌の表層を解砕することができ、表層に集積している放射性物質、特に放射性セシウムを、効率良く浄化することができる。
土壌には、礫、砂、シルト、粘土など、粒度が異なる土壌粒子が存在し、それらが互いに固着して土塊を形成している。解砕とは、土塊を細かくなるように破砕することであり、土壌構成粒子である礫、砂、シルト、粘土に、ばらばらにほぐすことをいう。
このように、土壌に水を導入する前の乾燥状態で表層を解砕することにより、導水後の土壌分散処理が容易になり、また、土壌中の残株や雑草の解砕も可能となる。
【００１６】
解砕方法は特に制限されないが、例えば、水田で代かき作業に用いるドライブハロー、ウイングハロー、畑や乾田の耕耘に用いるロータリー、バーチカルハローなどの作業機を装着したトラクターなどを使用して解砕することができる。
また、土壌の表層を解砕するための土壌解砕機構であって、水平方向に延設された回転軸と、回転軸を中心として設置された円筒ドラムと、土壌方向に開口部を有し円筒ドラムと一定の隙間を有して設置された円筒ドラムカバーとを備える土壌解砕機構と、当該土壌解砕機構を牽引する牽引機とで構成され、牽引機の走行部駆動方式が、接地圧０．２kg／cm2以下のクローラーである土壌解砕装置を用いて、解砕することもできる。
【００１７】
土壌最表面が均平でなく、凹凸がある汚染地を解砕する場合、最表層土を正確に解砕することが困難となる。このような場合には、舗装用ローラー、振動ローラー、テニスコート等の均平に用いるローラーなどで圧密、均平化してから解砕することができる。
【００１８】
解砕により、放射能汚染土壌の表層、すなわち、土壌の表面から２〜１０cm、更に２〜５cm、特に２cm程度を、細かく解砕するのが好ましい。特に、解砕により、表層を２mm以下の粒子に細かく解砕するのが好ましい。
【００１９】
水（又は凝集剤水溶液）を導入後、導入した水と土壌表面を攪拌する。撹拌は、例えば、フロート式のプロペラ攪拌機、チェーン攪拌機や、砕土整地・水田の代掻き作業に用いる作業機を装着したトラクターや、水田代掻き用のかご車輪を装着した歩行式管理機などを用いて行うことができる。また、レーザーレベラーを装備したトラクターで、スパイラルロータリーにより、撹拌することができる。
攪拌は、土壌表面、特に土壌表面２〜１０cm程度を攪拌するのが、効率良く土壌を浄化することができるので好ましい。導入する水は、撹拌する土壌質量に対し１．５〜５質量倍となる量を導入することが好ましい。また、撹拌は２〜３回繰り返すことで、土壌粒子の分散が促され、好ましい。
土壌表面を攪拌することにより、土壌粒子を水中に分散させ、懸濁状態とする。
【００２０】
土壌表面の土壌粒子を懸濁状態とした後、放置して、土壌を沈降させる。放置時間は、土壌により異なるが、１〜４８時間、特に８〜２４時間程度放置するのが好ましい。この間に、土壌は、粒度別に分級されて沈降し、放射性物質が相対的に高濃度に保持されている土壌細粒子が表層に集積される。
【００２１】
土壌粒子が沈降した後、表面水を消失させる。
表面水を消失させるには、土壌粒子が沈降して明澄化した表面水、又は、未沈降の超微細粒子（粒径１μｍ未満）を含有した表面水を、排水して消失させることができる。また、そのまま放置して、表面水を太陽光や熱などで蒸発乾燥させて消失させることもできる。
【００２２】
表面水を排水して消失させる場合、表面水に、凝集剤を添加して、未沈降の超微細粒子（粒径１μｍ未満）を強制沈降させるのが好ましい。凝集剤としては、例えば、塩化カルシウム、塩化カリウム、塩化アルミニウム、硫酸カルシウム、塩化鉄、ポリ塩化アルミニウム（ＰＡＣ）等が挙げられる。凝集剤の添加量は、導入した水中の濃度が０．１〜８ｇ／Ｌとなる量であるのが好ましく、４〜８ｇ／Ｌがより好ましい。
なお、凝集剤は、導入する水中に予め添加しても良く、土壌粒子沈降後に上層の水中に添加しても良く、土壌の性質に応じて、適宜添加することができる。土壌表面の土壌粒子を懸濁状態とした後、放置して、土壌を沈降させる際、土壌粒子の分級がより良好である点から、導入する水には、凝集剤を添加しないのが好ましい。また、導入する水に凝集剤を添加した場合、土壌粒子を沈降させた後に、未沈降の超微細粒子が多い場合には、さらに凝集剤を添加して、強制沈降させることができる。超微細粒子が十分に沈降して上層の水が明澄化していれば、さらに凝集剤を添加する必要はない。
【００２３】
超微細粒子が沈降した後、明澄化した水を排水して消失させる。
排水は、水田の場合、通常水田で落水する時開く排水口を開けて排水し、一時的にピットに貯留し、その後ポンプで廃水処理設備に入れても良いし、そのままポンプで水田から排水しても良い。
なお、土壌粒子沈降後に凝集剤を加えても超微細粒子が沈降し難い場合には、未沈降の超微細粒子（粒径１μｍ未満）を含有した表面水を隣接する水田などに予め凝集剤を施用しておき、超微細粒子がまだ懸濁した状態の水を、ここに導入して、撹拌し、さらに超微細粒子を沈降させる処理を行うこともできる。また、フィルタープレスや凝集沈殿法を利用した排水処理装置に導入して処理しても良い。隣接水田で処理後の排水を未処理水田に導入して撹拌することで、凝集剤を含む水を再利用することも可能である。
【００２４】
排水により表面水を消失させた場合には、さらに、土壌を乾燥させる。
土壌の乾燥は、太陽光、熱などで自然に蒸発乾燥させることができるが、土壌をシートで覆うなどして降雨の進入を防止して乾燥を促進させてもよい。
【００２５】
表面水を消失させた後、表層に集積した土壌細粒子を除去する。
土壌細粒子の除去は、剥ぎ取ることにより除去するのが好ましく、例えば、フロントローダやバックホウなどを用いて除去することができる。また、表土削り取り機やハンマーナイフモアを装着したトラクターを用いると、精度良く剥ぎ取ることができ好ましい。
剥ぎ取り除去する土厚は、表層への放射性物質の集積状況によって異なるが、通常、表層から２〜６cmであり、３〜４cm程度が好ましい。剥ぎ取り除去した土壌はフレキシブルコンテナー等に詰め、圃場から持ち出し、中間貯蔵施設等へ搬入する。
【００２６】
表面に集積した土壌細粒子を除去した後の土壌は、例えば、ゼオライト、肥料等を用いて、土壌改良を施すことができる。
【実施例】
【００２７】
次に、実施例を挙げて本発明をさらに詳細に説明するが、本発明はこれらに何ら制限されるものではない。
【００２８】
実施例１
直径５cm、長さ５０cmのプラスチック円筒カラムに、放射性セシウム含有土壌を土壌深さが約８cm又は約１３cmとなるように、それぞれ２４０ｇ又は３５５ｇ充填した。これに、カラム底面からの水深が２５cm又は３５cmとなるように純水又はアルカリ溶液を加えた。アルカリ溶液添加区はｐＨが９となるように添加量を調整した。添加後、振とう機で３０分間振とうした後、手で３０秒間撹拌した後、カラムを鉛直に２日間放置した。放置後、上澄みをサイホンで除去し、カラム内の土壌が生乾きとなるまで、５０℃で乾燥した。乾燥後、カラムを深さ別に切断し、土壌深さ別の放射性セシウム濃度をＮaＩシンチレーションカウンターで測定した。実験条件を表１に、放射性セシウム濃度の結果を図１に示す。
【００２９】
【表１】
2017044485.tif 000002
【００３０】
図１の結果より、撹拌沈降に伴う表層土への放射性セシウムの集積が確認された。
従って、表層に集積した土壌細粒子を除去することにより、放射能汚染土壌を効率良く浄化することができる。
【００３１】
実施例２
現地圃場にて、約１００ｍ2の除染区を設定し、除染区から３点の土壌カラム（φ８cm、土壌深さ約３０cm）を採取した。耕盤からの水深を３０cmとしてレーザーレベルセンサー付きのトラクターで土壌撹拌深さを約１０cmとして代掻き後、放置して土壌粒子を沈降分級させた。代掻きして１昼夜放置後、塩化カルシウム水溶液を施用して沈降を促進した。超微細粒子が沈降した後、田面水を排水し、土壌乾燥を促進させた。土壌表面が乾燥した後、圃場の３か所から、φ８cm、土壌深３０cmの土壌カラムサンプルを採取し、土壌試料とした。以上の、撹拌前および沈降分級後の土壌カラムを切断し(土壌表面から０−２、２−４、４−６、６−１０、１０−１５、１５−２０、２０cm以下）、深さ別の土壌試料として用いた。土壌深さ別の放射性セシウム濃度をＮaＩシンチレーションカウンターで測定した。３点の結果の平均値の結果を図２に示す。
図２の結果より、現地試験における沈降分級で土壌表層への放射性セシウムの集積が確認された。
従って、表層に集積した土壌細粒子を除去することにより、放射能汚染土壌を効率良く浄化することができる。
【００３２】
実施例３
実施例２で乾燥した圃場の表層０−４cmを、セミクローラータイプのトラクターに接続した表土剥ぎ取り機（JH2200、ササキコーポレーション社）で除去した。剥ぎ取りに伴う、排出土量および排出Cs-137量の物質収支を圃場ベース、剥ぎ取り土ベースで計算し、表２に示した。
圃場の作土厚さの低減及び剥ぎ取り土量から推算した圃場からの排出土量はそれぞれ、３２．０及び３１．５ｔ／１０ａとなり、物質収支がほぼ一致した。一方、圃場及び剥ぎ取り土の排出Cs-137量から求めたCs-137低減率はそれぞれ、６５．９％及び５８．４％であり、Cs-137の除染効果が明らかとなった。なお、Cs-137低減率の収支は排出土量より一致はしていないが、圃場内のCs-137濃度のバラツキが大きいためと考えられる。
【００３３】
（剥ぎ取りにおける物質収支の計算方法）
（１）圃場から計算：
排出土量    ：圃場の作土厚さ低減×嵩密度
排出Cs-137量：圃場の作土に含まれるCs-137濃度の変化（剥ぎ取り前−剥ぎ取り後）×排出土量
（２）剥ぎ取り土から計算：
排出土量    ：剥ぎ取り土の重量／乾土率
排出Cs-137量：剥ぎ取り土に含まれるCs-137濃度×排出土量
【００３４】
【表２】
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【００３５】
実施例４
１５mL遠沈管に乾土換算で５ｇの土壌を入れ、塩化カルシウム、塩化カリウム、硫酸アルミニウム、硫酸カルシウム、塩化鉄６水和物又はポリ塩化アルミニウムを、０〜８mg／ｇ乾土となるように加え、最終的に液量が１１mLとなるように純水を添加した。振とう機で３０分間振とうした後、鉛直に立てて放置した。放置１時間後、マイクロピペットで水深２．５cmから２mL採取し、６６０nmの透過率を測定した。振とう後に微細粒子が沈降することにより、水の透過率は高くなる。結果を図３に示す。
図３の結果より、凝集剤を施用することにより、微細粒子の沈降が促進され、速やかに透過率が上昇した。
従って、表層に集積した土壌細粒子を除去することにより、放射能汚染土壌を効率良く浄化することができる。
【図１】
2017044485.tif 000004
【図２】
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【図３】
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