(57)【要約】【課題】機械的強度の向上が充分であり、品質が安定した繊維強化樹脂硬化物や繊維強化樹脂成形品を製造することが可能な樹脂構造物を提供する。【解決手段】樹脂１と繊維２とを含む樹脂構造物であって、樹脂１中に繊維２が開繊された状態で分散するとともに、樹脂構造物の平均密度が、０．８〜１．５（ｇ／ｃｍ３）の範囲である、繊維含有樹脂構造物Ｔを選択する。【選択図】図２
2017210616.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
樹脂と繊維とを含む、樹脂構造物であって、
前記樹脂中に前記繊維が開繊された状態で分散するとともに、
平均密度が、０．８〜１．５（ｇ／ｃｍ３）の範囲である、繊維含有樹脂構造物。
【請求項２】
前記繊維の平均長さが、１〜２０ｍｍの範囲である、請求項１に記載の繊維含有樹脂構造物。
【請求項３】
前記樹脂中の前記繊維の含有量が、２０〜８０質量％の範囲である、請求項１又は２に記載の繊維含有樹脂構造物。
【請求項４】
当該樹脂構造物を断面視した際に、前記繊維の面積分率が、２６〜４５％の範囲である、請求項１乃至３のいずれか一項に記載の繊維含有樹脂構造物。
【請求項５】
前記樹脂が、熱硬化性樹脂である、請求項１乃至４のいずれか一項に記載の繊維含有樹脂構造物。
【請求項６】
前記樹脂が、熱可塑性樹脂である、請求項１乃至４のいずれか一項に記載の繊維含有樹脂構造物。
【請求項７】
当該樹脂構造物中の前記繊維の配向状態を示す配向テンソル値の標準偏差が、０．０１〜０．３５の範囲である、請求項１乃至６のいずれか一項に記載の繊維含有樹脂構造物。
【請求項８】
当該繊維含有樹脂構造物の形態が、錠剤である、請求項１乃至７のいずれか一項に記載の繊維含有樹脂構造物。
【請求項９】
前記錠剤の厚みが、１ｍｍ以上３００ｍｍ以下である、請求項８に記載の繊維含有樹脂構造物。
【請求項１０】
樹脂と繊維とを含む、樹脂構造物の製造方法であって、
溶融した前記樹脂中に繊維が開繊した状態で分散した樹脂組成物の溶融混合物を得る、第１工程と、
前記溶融混合物を、溶融状態を維持したまま金型のキャビティ内に移送する、第２工程と、を含む、繊維含有樹脂構造物の製造方法。
【請求項１１】
前記第１工程を、押出機を用いて行う、請求項１０に記載の繊維含有樹脂構造物の製造方法。
【請求項１２】
前記第２工程において、前記第１工程で前記溶融混合物の計量を行った後、所要の当該溶融混合物を前記金型に移送する、請求項１０又は１１に記載の繊維含有樹脂構造物の製造方法。
【請求項１３】
前記第２工程において、前記溶融混合物の計量を行う、請求項１０又は１１に記載の繊維含有樹脂構造物の製造方法。
【請求項１４】
前記第１工程において、平均長さが３ｍｍ以上５０ｍｍ以下の繊維の束を樹脂で固めたペレット、又は前記ペレットを固めた集合物を溶融する、請求項１０乃至１３のいずれか一項に記載の繊維含有樹脂構造物の製造方法。
【請求項１５】
熱硬化性樹脂と、前記樹脂中に開繊された状態で分散する繊維とを含む繊維含有樹脂構造物を硬化した繊維含有樹脂硬化物であって、
前記樹脂中の前記繊維の分散状態を示すフラクタル値が、０．３〜１．０の範囲であり、
前記樹脂中の前記繊維の配向状態を示す配向テンソル値の標準偏差が、０．０１〜０．２４の範囲である、繊維強化樹脂硬化物。
【請求項１６】
熱可塑性樹脂と、前記樹脂中に開繊された状態で分散する繊維とを含む繊維含有樹脂構造物を成形した繊維含有樹脂成形品であって、
前記樹脂中の前記繊維の分散状態を示すフラクタル値が、０．３〜１．０の範囲であり、
前記樹脂中の前記繊維の配向状態を示す配向テンソル値の標準偏差が、０．０１〜０．２４の範囲である、繊維強化樹脂成形品。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、繊維含有樹脂構造物、繊維含有樹脂構造物の製造方法、繊維強化樹脂硬化物、及び繊維強化樹脂成形品に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、金属製の部品の代替品として、繊維を含有する熱硬化性樹脂や熱可塑性樹脂を用いて成形した、繊維強化樹脂硬化物や繊維強化樹脂成形品（特許文献１）が注目されている。また、このような樹脂硬化物や樹脂成形品の一般的な成形方法としては、圧縮（コンプレッション）成形（特許文献２）、移送（トランスファー）成形（特許文献３）、移送−圧縮成形、射出（インジェクション）成形、及び射出−圧縮成形（特許文献４）等が知られている。
【０００３】
ところで、繊維強化された樹脂硬化物や樹脂成形品には、引張強度、曲げ強度、耐衝撃性等の機械的強度を向上させるため、樹脂中に混合する繊維として、５〜３０ｍｍといった比較的長いもの（いわゆる長繊維）を用いることが好ましいことが知られている。そこで、上述した硬化物や成形品では、材料となる樹脂や繊維を供給する形態として、長繊維を樹脂で固めたペレットや、それらを固めた集合物が用いられる（特許文献５）。このようなペレットやその集合物を用いれば、長さが均一な繊維を樹脂中に供給することができることが開示されている。
【０００４】
また、従来の繊維強化樹脂硬化物や繊維強化樹脂成形品の製造方法では、先ず、長繊維を樹脂で固めたペレットを計量して金型に供給した後、金型を加熱してペレットを溶融することで、繊維を開繊する。次いで、開繊した繊維を含有する樹脂を、圧縮成形等によって成形することにより、繊維強化樹脂硬化物や繊維強化樹脂成形品を製造する。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開平０７−２９０９０２号公報
【特許文献２】特開平０６−２４６７７１号公報
【特許文献３】特開２００６−１３０７３１号公報
【特許文献４】特開２００２−１２７２１５号公報
【特許文献５】特開２０１２−０９６３７０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、上述したペレットやその集合物を用いた従来の製造方法では、繊維の開繊が不十分であったり、樹脂中に繊維が偏在したりして、硬化物や成形品の機械的強度の向上が十分ではないという課題や、品質が安定しないという課題があった。
【０００７】
本発明は、上記事情に鑑みてなされたものであって、機械的強度の向上が充分であり、品質が安定した繊維強化樹脂硬化物や繊維強化樹脂成形品を製造することが可能な樹脂構造物、及びその製造方法を提供することを課題とする。
【０００８】
また、本発明は、機械的強度の向上が充分であり、品質が安定した繊維強化樹脂硬化物や繊維強化樹脂成形品を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上記課題を解決するために、以下の手段を提供する。
（１）  樹脂と繊維とを含む、樹脂構造物であって、前記樹脂中に前記繊維が開繊された状態で分散するとともに、平均密度が、０．８〜１．５（ｇ／ｃｍ３）範囲である、繊維含有樹脂構造物。
（２）  前記繊維の平均長さが、１〜２０ｍｍの範囲である、前項１に記載の繊維含有樹脂構造物。
（３）  前記樹脂中の前記繊維の含有量が、２０〜８０質量％の範囲である、前項１又は２に記載の繊維含有樹脂構造物。
（４）  当該樹脂構造物を断面視した際に、前記繊維の面積分率が、２６〜４５％の範囲である、前項１乃至３のいずれか一項に記載の繊維含有樹脂構造物。
（５）  前記樹脂が、熱硬化性樹脂である、前項１乃至４のいずれか一項に記載の繊維含有樹脂構造物。
（６）  前記樹脂が、熱可塑性樹脂である、前項１乃至４のいずれか一項に記載の繊維含有樹脂構造物。
（７）  当該樹脂構造物中の前記繊維の配向状態を示す配向テンソル値の標準偏差が、０．０１〜０．３５の範囲である、前項１乃至６のいずれか一項に記載の繊維含有樹脂構造物。
（８）  当該繊維含有樹脂構造物の形態が、錠剤である、前項１乃至７のいずれか一項に記載の繊維含有樹脂構造物。
（９）  前記錠剤の厚みが、１ｍｍ以上３００ｍｍ以下である、前項８に記載の繊維含有樹脂構造物。
【００１０】
（１０）  樹脂と繊維とを含む、樹脂構造物の製造方法であって、溶融した前記樹脂中に繊維が開繊した状態で分散した樹脂組成物の溶融混合物を得る、第１工程と、前記溶融混合物を、溶融状態を維持したまま金型のキャビティ内に移送する、第２工程と、を含む、繊維含有樹脂構造物の製造方法。
（１１）  前記第１工程を、押出機を用いて行う、前項１０に記載の繊維含有樹脂構造物の製造方法。
（１２）  前記第２工程において、前記第１工程で前記溶融混合物の計量を行った後、所要の当該溶融混合物を前記金型に移送する、前項１０又は１１に記載の繊維含有樹脂構造物の製造方法。
（１３）  前記第２工程において、前記溶融混合物の計量を行う、前項１０又は１１に記載の繊維含有樹脂構造物の製造方法。
（１４）  前記第１工程において、平均長さが３ｍｍ以上５０ｍｍ以下の繊維の束を樹脂で固めたペレット、又は前記ペレットを固めた集合物を溶融する、前項１０乃至１３のいずれか一項に記載の繊維含有樹脂構造物の製造方法。
【００１１】
（１５）  熱硬化性樹脂と、前記樹脂中に開繊された状態で分散する繊維とを含む繊維含有樹脂構造物を硬化した繊維含有樹脂硬化物であって、前記樹脂中の前記繊維の分散状態を示すフラクタル値が、０．３〜１．０の範囲であり、前記樹脂中の前記繊維の配向状態を示す配向テンソル値の標準偏差が、０．０１〜０．２４の範囲である、繊維強化樹脂硬化物。
【００１２】
（１６）  熱可塑性樹脂と、前記樹脂中に開繊された状態で分散する繊維とを含む繊維含有樹脂構造物を成形した繊維含有樹脂成形品であって、前記樹脂中の前記繊維の分散状態を示すフラクタル値が、０．３〜１．０の範囲であり、前記樹脂中の前記繊維の配向状態を示す配向テンソル値の標準偏差が、０．０１〜０．２４の範囲である、繊維強化樹脂成形品。
【発明の効果】
【００１３】
本発明の繊維含有樹脂構造物は、樹脂と繊維とを含み、樹脂中に繊維が開繊された状態で分散するとともに、平均密度が所要の値であるため、これを用いて硬化物又は成形品を製造することによって、機械的強度の向上が充分であり、品質が安定した繊維強化樹脂硬化物や繊維強化樹脂成形品を製造することができる。
【００１４】
本発明の繊維含有樹脂構造物の製造方法は、溶融した樹脂中に繊維が開繊した状態で分散した樹脂組成物の溶融混合物を得るとともに、溶融状態を維持したまま上記溶融混合物を金型のキャビティ内に移送することによって、上述した繊維含有樹脂構造物を容易に製造することができる。
【００１５】
本発明の繊維強化樹脂硬化物および繊維強化樹脂成形品は、樹脂中の繊維の分散状態を示すフラクタル値、及び樹脂中の繊維の配向状態を示す配向テンソル値の標準偏差が所要の範囲であるため、機械的強度が十分に向上し、安定した品質を有する。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】本発明を適用した一実施形態である繊維含有樹脂構造物を示す写真である。
【図２】本発明を適用した一実施形態である繊維含有樹脂構造物の構成を説明するための模式図である。
【図３】本発明を適用した一実施形態である繊維含有樹脂構造物の製造方法を説明するための模式図である。
【図４】本発明を適用した一実施形態である繊維含有樹脂構造物の製造方法を説明するための模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
以下、本発明を適用した一実施形態である繊維含有樹脂構造物について、その製造方法、及びそれを原料として用いた繊維強化樹脂硬化物、並びに繊維強化樹脂成形品の構成とともに、図面を用いて詳細に説明する。なお、以下の説明で用いる図面は、特徴をわかりやすくするために、便宜上特徴となる部分を拡大して示している場合があり、各構成要素の寸法比率などが実際と同じであるとは限らない。
【００１８】
＜繊維含有樹脂構造物＞
先ず、本発明を適用した一実施形態である繊維含有樹脂構造物（以下、単に「樹脂構造物」という）の構成について説明する。図１は、本発明を適用した一実施形態である樹脂構造物を示す写真である。また、図２は、本実施形態の樹脂構造物の構成を説明するための模式図である。
【００１９】
図１に示すように、本実施形態の樹脂構造物Ｔは、樹脂と繊維とを含有するとともに、樹脂中に繊維が開繊した状態で分散した、所定の形状を有する樹脂構造物である。ここで、樹脂構造物Ｔの形状としては、特に限定されるものではなく、適宜選択することができるものである。具体的には、例えば、図１に示すように、タブレット（錠剤）等が一例として挙げられる。
【００２０】
本実施形態の樹脂構造物Ｔは、タブレット等の所定の形状を有することにより、圧縮成形、移送成形、移送−圧縮成形等の原料として好適に用いることができる。具体的には、含有する樹脂の種類に応じて、それぞれ繊維強化樹脂硬化物及び繊維強化樹脂成形品（以下、単に「硬化物等」ということもある）を製造する際の原料として用いることができる。
【００２１】
本実施形態の樹脂構造物Ｔは、図２に示すように、樹脂１と、繊維２とを含んで概略構成されており、タブレット等の所定の形状を有している。
【００２２】
「樹脂」
本実施形態の樹脂構造物Ｔに適用する樹脂としては、室温において、固体状、液体状、半固体状等のいかなる形態であってもよい。なお、計量時の取扱い性の観点から、樹脂構造物Ｔとして用いる際に固体状であることが好ましい。
【００２３】
樹脂としては、熱硬化性樹脂、光硬化性樹脂、反応性硬化樹脂、および、嫌気硬化性樹脂等の硬化性樹脂や、熱可塑性樹脂が挙げられる。これらの中でも、特に、硬化後の線膨張率や、弾性率等の機械特性が優れるため、熱硬化性樹脂であることが好ましい。
【００２４】
熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリカーボネート、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリアミド、ポリエーテルケトン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリサルフォン、ポリフェニレンスルフィド等が挙げられる。
【００２５】
熱硬化性樹脂としては、例えば、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、ビスマレイド樹脂、ユリア（尿素）樹脂、メラミン樹脂、ポリウレタン樹脂、シアネートエステル樹脂、シリコーン樹脂、オキセタン樹脂、（メタ）アクリレート樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ジアリルフタレート樹脂、ポリイミド樹脂、ベンゾオキサジン樹脂等が挙げられ、これらのうちの１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。これらの中でも、特に、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、ビスマレイド樹脂、ベンゾオキサジン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂が好ましく、フェノール樹脂がより好ましい。これにより、繊維強化樹脂硬化物は優れた耐熱性を発揮することができる。
【００２６】
フェノール樹脂としては、例えば、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、ビスフェノールＡノボラック樹脂、アリールアルキレン型ノボラック樹脂等のノボラック型フェノール樹脂；未変性のレゾール型フェノール樹脂、桐油、アマニ油、クルミ油等で変性した変性レゾールフェノール樹脂等のレゾール型フェノール樹脂などが挙げられ、これらのうちの１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。これらの中でも、特に、フェノールノボラック樹脂、及びレゾール樹脂が好ましい。これにより、繊維強化樹脂硬化物を低コストかつ高い寸法精度で製造することができるとともに、得られた繊維強化樹脂硬化物は、特に優れた耐熱性を発揮することができる。加えて、機械的強度を向上することができる。
【００２７】
フェノールノボラック樹脂の重量平均分子量は、特に限定されないが、１，０００〜１５，０００程度（なお、レゾール樹脂の場合では、１，０００〜１００,０００程度）が好ましい。重量平均分子量が前記下限未満であると、樹脂の粘度が低すぎてペレットを調製するのが困難となる場合があり、前記上限値を超えると、樹脂の溶融粘度が高くなるため、繊維強化樹脂硬化物の成形性（成形のし易さ）が低下する場合がある。フェノール樹脂の重量平均分子量は、例えば、ゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定し、ポリスチレン換算の重量分子量として規定することができる。
【００２８】
エポキシ樹脂としては、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＤ型フェノール樹脂などのビスフェノール樹脂；フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂などのノボラック型エポキシ樹脂；臭素化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、臭素化フェノールノボラック型エポキシ樹脂などの臭素化型エポキシ樹脂；ビフェニル型エポキシ樹脂；ナフタレン型エポキシ樹脂、トリス（ヒドロキシフェニル）メタン型エポキシ樹脂などが挙げられ、これらのうちの１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。これらの中でも、特に、比較的分子量の低いビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂が好ましい。これにより、樹脂構造物Ｔの流動性を高めることができるため、繊維強化樹脂硬化物の製造時における樹脂構造物Ｔの取扱い性や成形性（成形のし易さ）をさらに良好にすることができる。また、繊維強化樹脂硬化物の耐熱性の面からノボラック型エポキシ樹脂が好ましく、特にトリス（ヒドロキシフェニル）メタン型エポキシ樹脂が好ましい。
【００２９】
ビスマレイミド樹脂としては、分子鎖の両末端にそれぞれマレイミド基を有する樹脂であれば、特に限定されないが、さらにフェニル基を有する樹脂が好ましい。具体的には、例えば、下記式（１）で表される樹脂を用いることができる。ただし、ビスマレイミド樹脂は、その分子鎖の両末端以外の位置に結合するマレイミド基を有していてもよい。
【００３０】
【化１】
2017210616.tif 000003
【００３１】
式（１）中、Ｒ１〜Ｒ４は、水素又は炭素数１〜４の置換若しくは無置換の炭化水素基であり、Ｒ５は、２価の置換又は無置換の有機基である。ここで、有機基とは、異種原子を含んでいてもよい炭化水素基であり、異種原子としては、Ｏ，Ｓ，Ｎ等が挙げられる。Ｒ５は、好ましくはメチレン基、芳香環およびエーテル結合（−Ｏ−）が任意の順序で結合した主鎖を有する炭化水素基であり、より好ましくは主鎖中において任意の順序で結合するメチレン基、芳香環およびエーテル結合の合計数が１５個以下の炭化水素基である。なお、主鎖の途中には、置換基および／または側鎖が結合していてもよく、その具体例としては、例えば、炭素数３個以下の炭化水素基、マレイミド基、フェニル基等が挙げられる。
【００３２】
具体的には、例えば、Ｎ，Ｎ’−（４，４’−ジフェニルメタン）ビスマレイミド、ビス（３−エチル−５−メチル−４−マレイミドフェニル）メタン、２，２−ビス［４−（４−マレイミドフェノキシ）フェニル］プロパン、ｍ−フェニレンビスマレイミド、ｐ−フェニレンビスマレイミド、４−メチル−１，３−フェニレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−エチレンジマレイミド、Ｎ，Ｎ’−ヘキサメチレンジマレイミド等が挙げられ、これらのうちの１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００３３】
樹脂構造物Ｔ中における樹脂の含有率は、特に限定されないが、５質量％以上７０質量％以下であるのが好ましく、１０質量％以上６０質量％以下であるのがより好ましい。樹脂の含有率が、前記下限値未満の場合、樹脂の種類によっては、樹脂構造物Ｔを構成する他の材料との結着強度が十分に得られない場合がある。また、樹脂の含有率が、前記上限値を超えた場合、後述する繊維の量が相対的に減少し、繊維を含むことの効果が充分に発揮されないことがある。
【００３４】
「繊維」
本実施形態の樹脂構造物Ｔ中に含まれる繊維の平均長さ（平均繊維長）は、１ｍｍ以上２０ｍｍ以下であるのが好ましく、２ｍｍ以上１５ｍｍ以下であるのがより好ましい。これにより、最終的に得られる硬化物等の機械的強度をさらに優れたものとすることができる。これに対して、平均繊維長が前記下限値未満の場合、繊維の構成材料やその含有率によっては、硬化物等の形状安定性が充分に得られない場合がある。また、平均繊維長が前記上限値を超えた場合には、硬化物等の成形時において、樹脂構造物Ｔの流動性が充分に得られない場合がある。
【００３５】
なお、本実施形態の樹脂構造物Ｔ中に含まれる繊維の平均長さ（平均繊維長）は、以下の（１）〜（３）の手順によって、算出することができる。
（１）電気炉を用いて構造物全体を５５０℃で加熱し、樹脂を気化させた後、繊維のみを取り出す。
（２）顕微鏡を用いて繊維の長さを測定する（繊維の測定本数：１サンプルにつき５００本）。
（３）測定した繊維長から、重量平均繊維長を算出する。
【００３６】
繊維の平均径は、５μｍ〜２０μｍであるのが好ましく、６μｍ〜１８μｍであるのがより好ましく、７μｍ〜１６μｍであるのがさらに好ましい。繊維の平均径が前記下限値未満の場合、繊維の構成材料や含有率によっては、硬化物等の成形時に繊維が破損しやすくなる。また、繊維の平均径が、前記上限値を超えた場合、繊維の構成材料やその含有率によっては、成形性が低下する場合がある。
【００３７】
繊維の断面形状は、特に限定されないが、円形および楕円形等の略円形等、三角形、四角形および六角形等の多角形、扁平形、星形等の異形等のいかなる形状であってもよい。これらの中でも、繊維の断面形状は、特に、略円形または扁平形であるのが好ましい。これにより、硬化物等の表面の平滑性を向上することができる。また、硬化物等の成形時の取扱性がより向上し、その成形性がさらに良好となる。
【００３８】
繊維としては、それぞれ、例えば、アラミド繊維、アクリル繊維、ナイロン繊維（脂肪族ポリアミド繊維）およびフェノール繊維等の有機繊維、ガラス繊維、炭素繊維、セラミック繊維、ロックウール、チタン酸カリウム繊維およびバサルト繊維等の無機繊維、ステンレス繊維、スチール繊維、アルミニウム繊維、銅繊維、黄銅繊維および青銅繊維等の金属繊維等が挙げられ、これらのうちの１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。これらの中でも、繊維としては、それぞれ、特に、アラミド繊維、炭素繊維、ガラス繊維であることがより好ましい。
【００３９】
ガラス繊維を用いた場合には、単位体積あたりの硬化物等の均一性が向上し、硬化物等の成形性が特に良好となる。さらに、硬化物等の均一性が向上することで、硬化物等における内部応力の均一性が向上し、結果として、硬化物等のうねりが小さくなる。また、高負荷における硬化物等の耐摩耗性をさらに向上させることができる。また、炭素繊維またはアラミド繊維を用いた場合には、硬化物等の機械的強度をさらに高めることができるとともに、硬化物等をより軽量化することができる。
【００４０】
ガラス繊維を構成するガラスの具体例としては、例えば、Ｅガラス、Ｃガラス、Ａガラス、Ｓガラス、Ｄガラス、ＮＥガラス、Ｔガラス、Ｈガラスが挙げられる。これらの中でも、ガラス繊維を構成するガラスとしては、特に、Ｅガラス、Ｔガラス、または、Ｓガラスが好ましい。このようなガラス繊維を用いることにより、繊維の高弾性化を達成することができ、その熱膨張係数も小さくすることができる。
【００４１】
また、炭素繊維の具体例としては、例えば、引張強度３５００ＭＰａ以上の高強度の炭素繊維や、弾性率２３０ＧＰａ以上の高弾性率の炭素繊維が挙げられる。炭素繊維は、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）系の炭素繊維、ピッチ系の炭素繊維のいずれであってもよいが、引張強度が高いため、ポリアクリロニトリル系の炭素繊維が好ましい。
【００４２】
また、アラミド繊維を構成するアラミド樹脂は、メタ型構造およびパラ型構造のいずれの構造を有していてもよい。
【００４３】
また、繊維は、予め表面処理が施されているのが好ましい。
予め表面処理を施すことにより、繊維は、樹脂構造物Ｔ中や、後述する硬化物等中での分散性を高めることや、樹脂との密着力を高めること等ができる。
【００４４】
このような表面処理の方法としては、例えば、カップリング剤処理、酸化処理、オゾン処理、プラズマ処理、コロナ処理、および、ブラスト処理が挙げられ、これらのうちの１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。これらの中でも、特に、カップリング剤処理が好ましい。
【００４５】
カップリング剤処理に用いるカップリング剤は、特に限定されず、樹脂の種類によって、適宜選択することができる。
【００４６】
カップリング剤としては、シラン系カップリング剤、チタン系カップリング剤、アルミニウム系カップリング剤が挙げられ、これらのうちの１種または２種以上を組み合わせて用いる。これらの中でも、特に、シラン系カップリング剤が好ましい。これにより、繊維は、硬化性樹脂に対する密着性が特に向上する。
【００４７】
シラン系カップリング剤としては、エポキシシランカップリング剤、カチオニックシランカップリング剤、アミノシランカップリング剤、ビニルシランカップリング剤、メルカプトシランカップリング剤、メタクリルシランカップリング剤、クロロシランカップリング剤、アクリルシランカップリング剤等が挙げられる。
【００４８】
樹脂構造物Ｔ中における、繊維の含有率は、２０質量％以上８０質量％以下であることが好ましく、４０質量％以上７０質量％以下であることがより好ましい。これにより、得られる硬化物等の機械的強度をより効率よく向上させることができる。
【００４９】
「その他の成分」
樹脂構造物Ｔは、さらに、必要に応じて、硬化剤、硬化助剤、充填材、離型剤、顔料、増感剤、酸増殖剤、可塑剤、難燃剤、安定剤、酸化防止剤および帯電防止剤等を含んでいてもよい。
【００５０】
硬化剤は、樹脂の種類等に応じて、適宜選択して用いることができ、特定の化合物に限定されない。
【００５１】
樹脂として、例えば、フェノール樹脂に用いる場合には、硬化剤としては、２官能以上のエポキシ系化合物、イソシアネート類、および、ヘキサメチレンテトラミン等から選択して用いることができる。
【００５２】
また、樹脂として、エポキシ樹脂を用いる場合には、硬化剤としては、脂肪族ポリアミン、芳香族ポリアミン、ジシアミンジアミドなどのアミン化合物、脂環族酸無水物、芳香族酸無水物などの酸無水物、ノボラック型フェノール樹脂などのポリフェノール化合物、イミダゾール化合物等から選択して用いることができる。これらの中でも、取扱い作業性、環境面からも、硬化剤として、ノボラック型フェノール樹脂を選択することが好ましい。
【００５３】
特に、エポキシ樹脂として、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、トリス（ヒドロキシフェニル）メタン型エポキシ樹脂を用いる場合には、硬化剤としては、ノボラック型フェノール樹脂を選択して用いることが好ましい。これにより、繊維強化樹脂硬化物の耐熱性を向上させることができる。
【００５４】
硬化剤を用いる場合には、樹脂構造物Ｔにおける硬化剤の含有率は、使用する硬化剤や樹脂の種類等によって適宜設定されるが、例えば、０．１質量％以上３０質量％以下であることが好ましい。これにより、繊維強化樹脂硬化物を任意の形状に容易に形成することができる。
【００５５】
また、硬化助剤としては、特に限定されないが、例えば、イミダゾール化合物、三級アミン化合物、有機リン化合物などを用いることができる。
【００５６】
硬化助剤を用いる場合には、樹脂構造物Ｔにおける硬化助剤の含有率は、使用する硬化助剤や硬化剤の種類等によって適宜設定されるが、例えば、０．００１質量％以上１０質量％以下が好ましい。これにより、樹脂構造物Ｔをより容易に硬化させることができるため、繊維強化樹脂硬化物をより容易に成形することができる。
【００５７】
また、充填材としては、特に限定されないが、無機充填材、有機充填材等が挙げられる。無機充填材としては、例えば、炭酸カルシウム、クレー、シリカ、マイカ、タルク、ワラストナイト、ガラスビーズ、ミルドカーボン、グラファイト等が挙げられ、これらのうちの１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。また、有機充填材としては、例えば、ポリビニルブチラール、アクリロニトリルブタジエンゴム、パルプ、木粉等が挙げられ、これらのうちの１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。これらの中でも、特に、硬化物等の靱性を向上させる効果がさらに高まるという観点からは、充填材（有機充填材）として、アクリロニトリルブタジエンゴムを用いることが好ましい。
【００５８】
充填材を用いる場合には、樹脂構造物Ｔにおける充填材の含有率は、特に限定されないが、１質量％以上３０質量％以下であることが好ましい。これにより、硬化物等の機械的強度をさらに向上することができる。
【００５９】
また、離型剤としては、特に限定されないが、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸カルシウム等を用いることができる。
【００６０】
離型剤を用いる場合には、樹脂構造物Ｔ中における離型剤の含有率は、特に限定されないが、０．０１質量％以上５．０質量％以下であることが好ましい。これにより、硬化物等を任意の形状により容易に形成することができる。
【００６１】
ここで、本実施形態の樹脂構造物Ｔにおいて、樹脂中の繊維が開繊された状態とは、繊維束がばらけて樹脂中に繊維が広がっている状態をいうものとする。
【００６２】
また、本実施形態の樹脂構造物Ｔにおいて、樹脂中に繊維が分散した状態とは、全体として実質的に、繊維が一方向にのみ配向しているとは認められない状態をいうものとする。
【００６３】
具体的には、本実施形態の樹脂構造物Ｔは、樹脂中の繊維の配向状態を示す配向テンソル値の標準偏差が、０．０１以上０．３５以下であることが好ましく、０．０５以上０．２４以下であることがより好ましい。配向テンソル値の標準偏差が上記好ましい範囲内であると、繊維の配向性がランダム配向により近い傾向であると評価することができる。なお、樹脂中の繊維の配向状態を評価するための配向テンソル値の標準偏差は、後述する繊維強化樹脂硬化物と同様の手法によって算出することができる。
【００６４】
樹脂構造物Ｔは、平均密度の値が、０．８〜１．５（ｇ／ｃｍ３）の範囲であることが好ましく、０．９〜１．４（ｇ／ｃｍ３）の範囲であることがより好ましい。なお、樹脂構造物Ｔの平均密度は、「ＪＩＳ  Ｚ８８０７」に規定の幾何学的測定による密度および比重の測定方法に従って、測定することができる。
【００６５】
本実施形態の樹脂構造物Ｔは、平均密度の値が上述した数値範囲であることにより、樹脂中において開繊された繊維を分散した状態で保持することができる。これにより、本実施形態の樹脂構造物Ｔを圧縮成形等の原料として用いた際に、機械的強度の向上が充分であり、品質が安定した繊維強化樹脂硬化物、あるいは繊維強化樹脂成形品を製造することが可能となる。
【００６６】
また、本実施形態の樹脂構造物Ｔは、断面視した際に、繊維の面積分率が、２６〜４５％の範囲であることが好ましく、２８〜４２％の範囲であることがより好ましい。断面視した際の繊維の面積分率が上述した好ましい範囲であることにより、樹脂中において開繊された繊維を分散した状態で保持されていることを確認することができる。
【００６７】
なお、断面視した際の、繊維の面積分率の測定は、例えば、Ｘ線ＣＴ装置（ヤマト科学製、「ＴＤＭ１０００−ＩＩ」等）を用いて測定することができる。また、測定方法としては、具体的には、例えば、Ｘ線ＣＴで測定した断面像から繊維の面積を抽出して、その面積分率を求めることができる。
【００６８】
本実施形態の樹脂構造物Ｔは、タブレット等の所定の形状を有する。ここで、樹脂構造物Ｔの形状としては、特に限定されるものではないが、具体的には、例えば、円柱状、角柱状、板状、レンズ状、製品形状に近い形状（例えば、上方からの投影形状に近い形状）等が挙げられる。
【００６９】
樹脂構造物Ｔの厚みは、特に限定されるものではなく、適宜選択することができる。具体的には、後述するように未開繊のペレットを開繊した後に加圧するため、樹脂構造物Ｔの厚みとしては、１ｍｍ以上３００ｍｍ以下とすることができ、好ましくは２ｍｍ以上２００ｍｍ以下である。なお、樹脂構造物Ｔの厚み方向は、加圧成形時の加圧方向である。また、レンズ状等の厚みに分布のあるものでは、厚みが最大の部分の厚みを意味するものとし、タブレット等の形状を賦形した後に、さらに略球状、フットボール状などの他の形状に賦形しなおすことも必要に応じて実施できる。
【００７０】
＜繊維含有樹脂構造物の製造方法＞
次に、本実施形態の樹脂構造物Ｔの製造方法の一例について、説明する。図３及び図４は、本発明を適用した一実施形態である樹脂構造物Ｔの製造方法を説明するための模式図である。
【００７１】
本実施形態の樹脂構造物Ｔの製造方法は、繊維の束を樹脂で固めたペレットを用意する工程（準備工程）と、ペレットを加熱し、溶融した樹脂中に繊維が開繊した状態で分散する樹脂組成物の溶融混合物を得る工程（第１工程）と、上記溶融混合物を、溶融状態を維持したまま金型の凹部（キャビティ）内に移送する工程（第２工程）と、圧力をかけながら所望の形状の樹脂構造物Ｔを成形する工程（第３工程）とを含んで、概略構成されている。
【００７２】
（準備工程）
準備工程では、樹脂構造物Ｔを製造する際に原料として用いるペレットＰを準備する。具体的には、先ず、図３に示すように、長繊維の束を樹脂で固めたペレットＰを成形する。
ここで、ペレットＰは、上述した樹脂構造物Ｔで説明した樹脂、繊維、及びその他の成分を含んで、概略構成されている。
【００７３】
ペレットＰに含まれる繊維の平均長さは、３ｍｍ以５０ｍｍ以下であるのが好ましく、５ｍｍ以上３０ｍｍ以下であるのがより好ましい。これにより、最終的に得られる硬化物等の機械的強度をさらに優れたものとすることができる。これに対して、繊維の平均長さが前記下限値未満の場合、繊維の構成材料やその含有率によっては、硬化物等の形状安定性が充分に得られない場合がある。
【００７４】
ペレットＰを調製する方法としては、例えば、特表２００２−５０９１９９号公報の記載に準じて、ロービングを使用する粉体含浸法を用いることができる。
【００７５】
ロービングを使用する粉体含浸法とは、流動床技術を使用して、繊維を乾式法によりコーティングする方法である。具体的には、まず、繊維以外の樹脂等の材料を、事前の混練なしで流動床から、直接、繊維に被着させる。次に、短時間の加熱によって、樹脂等の材料を繊維に固着させる。そして、このようにコーティングされた繊維を、冷却装置および場合によって加熱装置からなる状態調節セクションに通す。その後、冷却され、かつ、コーティングされた繊維を引き取り、ストランドカッターにより、それぞれ所望の長さに切断する。これにより、図３に示すような、ペレットＰが得られる。
【００７６】
（第１工程）
第１工程では、準備工程で成形したペレットＰを加熱し、樹脂を溶融して、溶融した樹脂中に繊維が開繊した状態で分散する樹脂組成物の溶融混合物を得る。本実施形態では、図３に示すように、射出成型機１０を用いて溶融混合することにより、ペレットＰに含まれる繊維の開繊と繊維の分散を促進させる。
【００７７】
なお、射出成型機１０は、図３に示すように、シリンダー１１と、シリンダー１１の先端に設けられたノズル１２と、シリンダー１１内で回転可能なスクリュー１３と、シリンダー１１とスクリュー１３との間の空間に樹脂及び繊維の原料となるペレットＰを投入するための投入口１４と、シリンダー１１を介して樹脂原料を加熱するヒータ１５と、を備えて、概略構成されている。
【００７８】
具体的には、先ず、図３に示すように、加熱している射出成型機１０に対して投入口１４からペレットＰを供給する。供給されたペレットＰは、シリンダー１１内において樹脂が溶融する。この時、シリンダー１１内の温度は、７０〜１４０（℃）の範囲とすることが好ましく、８０〜１３０（℃）の範囲とすることがより好ましい。そして、スクリュー１３の回転によるせん断力によって、繊維が開繊される。これにより、溶融した樹脂中に開繊した繊維が分散した、溶融混合物が得られる。
【００７９】
（第２工程）
次に、第２工程では、ノズル１２の先端に設けられた吐出口１２ａから溶融混合物をタブレット成形用の予備成形機２０の金型内（すなわち、キャビティ内）に押し出す。具体的には、シリンダー１１内においてスクリュー１３が回転することにより、溶融混合物に対してノズル１２方向に向かう応力がかかる。
【００８０】
なお、予備成形機２０は、図３に示すように、射出成型機１０と連結するように設けられており、射出成型機１０のノズル１２の先端に設けられた吐出口１２ａが予備成形機２０のキャビティに開口するように構成されている。これにより、吐出口１２ａから吐出される溶融混合物を、溶融状態を維持したまま金型の凹部（キャビティ）２０ａ内に移送することができる。
【００８１】
ここで、スクリュー周速としては、射出成型機１０において、１６〜３４０（ｍｍ／ｓｅｃ）の範囲とすることが好ましく、３０〜２５０（ｍｍ／ｓｅｃ）の範囲とすることがより好ましい。さらに、押出された樹脂の温度としては、７０〜１４０（℃）の範囲とすることが好ましく、８０〜１３０（℃）の範囲とすることがより好ましい。スクリュー周速、及び温度を上記好ましい範囲とすることにより、溶融した樹脂中において繊維の開繊と分散とを効果的に行うことができる。
【００８２】
また、吐出口１２ａの直径としては、特に限定されるものではなく、適宜選択することができる。具体的には、吐出口１２ａの直径は、３〜４０（ｍｍ）の範囲とすることが好ましく、５〜３０（ｍｍ）の範囲とすることがより好ましい。上記好ましい範囲とすることで、キャビティ２０ａ内への吐出が容易となるために好ましい。
【００８３】
次に、予備成形機２０を用いて溶融混合物の計量（秤量）を行う。具体的には、例えば、吐出口１２ａから吐出した溶融混合物を金型のキャビティ２０ａ内に移送した際の重量変化を計測することにより、所要量の溶融混合物をキャビティ２０ａ内に供給する。次いで、所要量の溶融混合物を秤取した後、射出成型機１０からの溶融混合物の供給を停止する。
【００８４】
また、本実施形態の樹脂構造物Ｔの製造方法では、繊維の開繊が進むが、折損も生じるため、樹脂構造物Ｔ中の繊維長が短くなる。したがって、原料として射出成型機１０に投入するペレットＰでは、樹脂構造物Ｔにおいて必要な繊維の長さよりも長い繊維を含むものを用いることが好ましい。
【００８５】
また、射出成型機１０を用いて開繊した後の繊維長は、スクリュー１３の形状や、ノズル１２の形状等によっても変化する。したがって、繊維の折損を防ぐのに適した形状を適宜選択して用いることが好ましい。
【００８６】
（第３工程）
次に、第３工程では、図４に示すように、予備成形機２０において、秤取した溶融混合物を冷却する前に柔らかい状態で加圧して賦形することが好ましい。通常溶融している状態で加圧打錠するため、金型や該混合物を加熱する必要はないが、必要に応じて所要の温度となるまで冷却、あるいは加熱しても構わない。
【００８７】
なお、賦形する際の溶融混合物の温度としては、打錠できる柔らかさを維持していれば、特に限定されるものではない。また、賦形する際の圧力としては、所要の形状に賦形できれば、特に限定されるものではない。具体的には、１ＭＰａ以上３０ＭＰａ以下とすることができ、好ましくは２ＭＰａ以上２０ＭＰａ以下である。これにより、所要量の樹脂及び繊維を含むとともに、例えばタブレット等の所定の形状を有する、本実施形態の樹脂構造物Ｔを製造することができる。
【００８８】
（繊維強化樹脂硬化物）
次に、本実施形態の繊維強化樹脂硬化物の構成について説明する。
本実施形態の繊維強化樹脂硬化物は、上述した樹脂構造物Ｔのうち、樹脂として熱硬化性樹脂を含むものを原料として製造したものである。すなわち、本実施形態の繊維強化樹脂硬化物は、熱硬化性樹脂と、上記樹脂中に開繊された状態で分散する繊維とを含む繊維含有樹脂構造物を硬化したものである。
【００８９】
本実施形態の繊維強化樹脂硬化物は、樹脂中の繊維の分散状態を示すフラクタル値（フラクタル次元（Ｄ）値）が、０．３以上１．０以下であることが好ましく、０．３２以上０．９以下であることがより好ましい。フラクタル値が上記好ましい範囲内であると、未開繊の繊維が少なく、樹脂中に繊維が偏在していないことを示しており、樹脂中の繊維の開繊及び分散の状態が良好であると評価することができる。
【００９０】
また、本実施形態の繊維強化樹脂硬化物は、樹脂中の繊維の配向状態を示す配向テンソル値の標準偏差が、０．０１以上０．２４以下であることが好ましく、０．０５以上０．２０以下であることがより好ましい。配向テンソル値の標準偏差が上記好ましい範囲内であると、繊維の配向性がランダム配向により近い傾向であり、樹脂中の繊維の分散状態が良好であると評価することができる。
【００９１】
ここで、繊維強化樹脂硬化物における繊維の開繊及び分散の状態、及び配向状態の評価は、対象となる硬化物をさまざまな方向からＸ線で撮影し、コンピュータによって再構成処理を行うＸ線ＣＴ（Ｃｏｍｐｕｔｅｄ  Ｔｏｍｏｇｒａｐｈｙ；コンピュータ断層撮影法）を用いて測定したデータから算出することができる。これにより、対象となる硬化物を非破壊で評価することができる。また、Ｘ線検査装置としては、例えば、ヤマト科学製「ＴＤＭ１０００−ＩＩ」等を用いることができる。
【００９２】
なお、樹脂中の繊維の分散状態を評価するためのフラクタル次元（Ｄ）値は、具体的には以下の（１）〜（４）の手順によって算出する。
（１）先ず、Ｘ線ＣＴを用いて測定したデータから得られる二次元画像を二値化する。
（２）次に、二次元画像の全体を、Ｘ方向及びＹ方向のそれぞれがｎ等分（６≦ｎ≦８２）となるように分割する。これにより、画像全体をｎ２個のボックスに分割する。
（３）次に、各ｎ値において各ボックス内の繊維面積率を算出し、この繊維面積率の平均値（ａ）と標準偏差（σ）とから、変動係数（Ｃｖ（ｎ）＝σ／ａ）を算出する。
（４）次に、ｘ軸にｎ値の逆数「１／ｎ」、ｙ軸に変動係数「Ｃｖ（ｎ）」とした両対数のグラフにおいて各ｎ値についてプロットし、得られた近似直線の傾きに「−１」を乗じた値をフラクタル次元（Ｄ）値とする。
フラクタル次元（Ｄ）値が大きいほど、樹脂中の繊維の分散性が高いと評価することができる。
【００９３】
また、樹脂中の繊維の配向状態を評価するための配向テンソル値の標準偏差は、具体的には以下の（１）〜（４）の手順によって算出する。
（１）先ず、Ｘ線ＣＴを用いて測定したデータから、三次元モデルを再構成する。
（２）三次元モデルについて、繊維と樹脂を二値化し分離する。
（３）繊維方向テンソル（Ｔｘｘ，Ｔｙｙ，Ｔｚｚ）を算出する。なお、Ｔｘｘ，Ｔｙｙ，Ｔｚｚは、それぞれ、Ｘ軸、Ｙ軸、Ｚ軸方向の配向テンソルを示す。また、Ｔｘｘ＋Ｔｙｙ＋Ｔｚｚ＝１となる。各々の配向テンソル値が０．３３のとき、ランダム配向していると評価することができる。
（４）解析範囲内の合計データ数が２０００程度のＴｘｘ，Ｔｙｙ，Ｔｚｚから標準偏差を算出する。
【００９４】
本実施形態の繊維強化樹脂硬化物は、上述したように、樹脂中の繊維の分散状態を示すフラクタル値、及び樹脂中の繊維の配向状態を示す配向テンソル値の標準偏差が所要の範囲であるため、機械的強度が十分に向上したものとなる。また、硬化物の品質は、安定したものとなる。
【００９５】
次に、本実施形態の繊維強化樹脂硬化物の製造方法の一例について、説明する。
本実施形態の繊維強化樹脂硬化物は、成形材料として熱硬化性樹脂を含む樹脂構造物Ｔを用いた、一般的な圧縮成形、移送成形、移送−圧縮成形等によって製造することができる。
具体的には、予備加熱する場合は、上述した樹脂構造物Ｔを熱風循環乾燥機、赤外線ヒータ、高周波予熱等を使用することができ、樹脂の種類や使用量に応じて適宜選択すればよく、中でも高周波予熱が効率的であり好ましい。
【００９６】
次に、予備加熱した上記樹脂構造物Ｔを金型のキャビティに装入した後、徐々に低圧（例えば、５ＭＰａ程度）をかけ、材料を軟化流動させる。型締め完了の直前または直後にいったん圧力を抜き（ガス抜き操作）、その後、ただちに高圧（例えば、成形圧力１５〜３０ＭＰａ程度）をかけて金型を閉じ切り、所定時間硬化させる。
硬化後、成形品を金型から取り出すことにより、本実施形態の繊維強化樹脂硬化物が得られる。
上記の態様以外にも、タブレットの作製から連続して成形する場合は、予備加熱せずに、例えば、タブレットが柔らかいうちにすぐに金型のキャビティに装入し、成形することも可能である。
【００９７】
なお、高周波予熱によって効果的な予熱を行えば、上述したガス抜き操作は省略することができる。また、重縮合型の樹脂成形材料ではガス抜き操作を要するが、付加重縮合型の樹脂成形材料では、ガス抜き操作は一般に行う必要がない。
【００９８】
また、成形圧力、成形温度および硬化時間等の成形条件は、成形材料である熱硬化性樹脂を含む樹脂構造物Ｔに応じて、適宜選択することが好ましい。例えば、高圧時の成形圧力は２０〜５０ＭＰａ程度、成形温度は１５０〜２００℃程度、硬化時間は１〜１０分程度とすることができる。
【００９９】
（繊維強化樹脂成形品）
次に、本実施形態の繊維強化樹脂成形品の構成について説明する。
本実施形態の繊維強化樹脂成形品は、上述した樹脂構造物Ｔのうち、樹脂として熱可塑性樹脂を含むものを原料として製造したものである。すなわち、本実施形態の繊維強化樹脂成形品は、熱可塑性樹脂と、上記樹脂中に開繊された状態で分散する繊維とを含む繊維含有樹脂構造物を成形（賦形）したものである。
【０１００】
本実施形態の繊維強化樹脂成形品は、上述した繊維強化樹脂硬化物と同様に、樹脂中の繊維の分散状態を示すフラクタル値、及び樹脂中の繊維の配向状態を示す配向テンソル値の標準偏差が所要の範囲である。このため、機械的強度の向上が十分となり、また、成形物の品質は、安定したものとなる。
【０１０１】
なお、本実施形態の繊維強化樹脂成形品についても上記繊維強化樹脂硬化物の製造方法と同様に、一般的な成形方法を適用することによって製造することができる。
【０１０２】
以上説明したように、本実施形態の樹脂構造物（繊維含有樹脂構造物）Ｔによれば、樹脂と当該樹脂中に開繊された状態で分散する繊維とを含み、平均密度が所要の値であるため、これを用いて製造した繊維強化樹脂硬化物や繊維強化樹脂成形品の機械的強度を充分に向上することができるとともに、安定した品質を提供することができる。
【０１０３】
本実施形態の樹脂構造物Ｔの製造方法によれば、射出成型機１０を用い、溶融した樹脂中に繊維を開繊した状態で分散させた溶融混合物を得るとともに、溶融状態を維持したまま上記溶融混合物を金型（予備成形機２０）のキャビティ２０ａ内に移送することによって、上述した樹脂構造物Ｔを容易に製造することができる。
【０１０４】
また、本実施形態の樹脂構造物Ｔの製造方法によれば、射出成型機１０と予備成形機２０とが連結している構成の装置を用いているため、上述した樹脂構造物Ｔを連続して製造することができる。
【０１０５】
本実施形態の繊維強化樹脂硬化物および繊維強化樹脂成形品によれば、樹脂中の繊維の分散状態を示すフラクタル値、及び樹脂中の繊維の配向状態を示す配向テンソル値の標準偏差が所要の範囲であるため、機械的強度が十分に向上し、安定した品質を有する。
【０１０６】
また、本実施形態の繊維強化樹脂硬化物および繊維強化樹脂成形品によれば、成形材料として樹脂構造物Ｔを用いて製造するため、予熱にも便利であり、バリも少なく、また、金型のキャビティ２０ａも浅くすることができる。
【０１０７】
なお、本発明の技術範囲は上記実施の形態に限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲において種々の変更を加えることが可能である。例えば、上述した実施形態では、樹脂構造物Ｔを用いた硬化物等を製造する際、一般的な圧縮成形に適用した場合を一例として説明したが、これに限定されるものではない。例えば、移送成形および射出成形に適用してもよいし、移送−圧縮成形および射出−圧縮成形のように組み合わせたものに適用してもよい。
【０１０８】
また、上述した実施形態の樹脂構造物Ｔの製造方法では、原料となる樹脂及び繊維を射出成型機１０に供給する態様としてペレットＰを用いた場合を一例として説明したが、これに限定されるものではない。例えば、ペレットＰをさらに固めた集合物を用いてもよいし、樹脂と繊維とを別々に投入してもよい。また、ペレットＰを用いる場合に、樹脂や繊維を追加投入して所望の樹脂構造物Ｔを製造してもよい。
【０１０９】
また、上述した実施形態の樹脂構造物Ｔの製造方法では、第１工程において、射出成型機１０を用いた場合を一例として説明したが、これに限定されるものではない。例えば、単軸の押出機を用いて樹脂構造物Ｔを製造してもよいし、二軸以上の押出機を用いて製造してもよい。
【０１１０】
また、上述した実施形態の樹脂構造物Ｔの製造方法では、第２工程において、予備成形機２０を用いて溶融混合物の計量を行う場合を一例として説明したが、これに限定されるものではない。例えば、第１工程において溶融混合物の計量を行った後、所要の溶融混合物を金型のキャビティ内に移送する構成であってもよい。具体的には、射出成型機１０において、スクリュー１３がシリンダー１１の軸方向に移動可能とすることで、シリンダー１１内において溶融混合物を計量することができる。これにより、射出成型機１０において計量した所要量の溶融混合物を、ノズル１２の吐出口１２ａからキャビティ２０ａ内に供給することができる。
【０１１１】
また、上述した実施形態の樹脂構造物Ｔの製造方法では、射出成型機１０と予備成形機２０とが連結した構成を一例として説明したが、これに限定されるものではない。例えば、溶融混合物を秤取した後に射出成型機１０と予備成形機２０とが分離可能とした構成であってもよい。これにより、射出成型機１０と予備成形機２０との熱の分散を抑制することができるため、溶融混合物の生成と、樹脂構造物Ｔの形成とを効率よく行うことができる。
【実施例】
【０１１２】
以下、本発明の効果を実施例及び比較例を用いて詳細に説明するが、本発明は下記の実施例に限定されるものではない。
【０１１３】
＜ペレットの調製＞
以下のようにして、ペレットを調製した。
まず、繊維の原繊維としてのシランカップリング剤により表面処理が施されたガラス繊維（Ｅガラス、ＰＰＧ社製ガラス繊維ロービング１０８４、平均径：１５μｍ）を用意した。
【０１１４】
次いで、樹脂としてのフェノール樹脂（住友ベークライト株式会社製、商品名スミライトレジンＰＲ−５１４７０、重量平均分子量：２８００、フェノールノボラック樹脂）を３６．０質量部と、硬化剤としてのヘキサメチレンテトラミンを６．０質量部と、硬化助剤としての酸化マグネシウムを１．０質量部と、離型剤としてのステアリン酸カルシウムを１．０質量部と、顔料としてのカーボンブラックを１．０質量部とを混合して、樹脂混合物を得た。
【０１１５】
次に、流動床技術を使用して、表面処理が施されたガラス繊維に５５質量部となるように、得られた樹脂混合物４５質量部をコーティングし、４００℃に加熱されたヒータにより溶融・固着させ、その後、冷却した。
【０１１６】
次に、ストランドカッターにより、樹脂混合物がコーティングされたガラス繊維を、平均長さ２０ｍｍの繊維が得られるように切断した。これにより、ペレットを得た。
【０１１７】
＜繊維含有樹脂構造物の作製＞
得られたペレットを射出成型機の射出ユニットに投入して１１０℃にて加熱することで樹脂を溶融し、スクリュー周速７０ｍｍ／ｓｅｃ（直径３２ｍｍ：回転数４３ｒｐｍ）で繊維を開繊して、溶融混合物を得た。次いで、得られた溶融混合物を射出成型機のノズル先端の吐出口（φ１０ｍｍ）から吐出し、タブレット形成用の予備成形機の金型キャビティ内に所要量の溶融混合物を溶融状態のまま供給した。次いで、予備成形機の金型に圧力をかけて、長さ７０ｍｍ×幅４０ｍｍ×厚み（高さ）１５ｍｍのタブレット（繊維含有樹脂構造物）を得た。
【０１１８】
＜ペレット及びタブレットの評価＞
得られたペレット、及びタブレットについて、それぞれ下記の評価を行った。なお、評価結果は、下記の表１に示す。
【０１１９】
（平均密度）
得られたペレット、及びタブレットの平均密度は、「ＪＩＳ  Ｚ８８０７」に規定の幾何学的測定による密度および比重の測定方法に従って、測定した。
【０１２０】
（平均繊維長）
得られたペレット中、及びタブレット中に含まれる繊維の平均長さ（平均繊維長）は、以下の（１）〜（３）の手順によって、算出した。
（１）電気炉を用いて構造物全体を５５０℃で加熱し、樹脂を気化させた後、繊維のみを取り出した。
（２）顕微鏡を用いて繊維の長さを測定した（繊維の測定本数：１サンプルにつき５００本）。
（３）測定した繊維長から、重量平均繊維長を算出した。
【０１２１】
（繊維の面積分率）
得られたペレット、及びタブレットを断面視した際の、繊維の面積分率の測定は、Ｘ線ＣＴ装置（ヤマト科学製、「ＴＤＭ１０００−ＩＩ」等）を用いて測定した。具体的には、Ｘ線ＣＴで測定した断面像から繊維の面積を抽出して、その面積分率を求めた。
【０１２２】
（配向テンソル値の標準偏差）
得られたペレットのうち、長さ２０ｍｍ×幅４ｍｍ×厚み０．８ｍｍのサンプルを、配向テンソル値の標準偏差を測定するための試験片とした。
これらの試験片の配向テンソル値の標準偏差は、具体的には以下の（１）〜（４）の手順によって算出した。
（１）先ず、Ｘ線ＣＴを用いて測定したデータから、三次元モデルを再構成した。
（２）三次元モデルについて、繊維と樹脂を二値化し分離した。
（３）繊維方向テンソル（Ｔｘｘ，Ｔｙｙ，Ｔｚｚ）を算出した。
（４）解析範囲内の合計データ数が２０００程度のＴｘｘ，Ｔｙｙ，Ｔｚｚから標準偏差を算出した。
【０１２３】
＜硬化物の作製＞
（実施例１）
作製したタブレットを１００℃程度で予熱した後に金型に投入し、圧縮成形機を用いて加圧し加熱硬化せしめ、長さ１００ｍｍ×幅１００ｍｍ×厚み４ｍｍの硬化物を得た。硬化条件は、金型温度１７０〜１８０℃、成形圧力２０〜３０ＭＰａ、硬化時間３分であった。
【０１２４】
（比較例１）
得られたペレットを直接金型に投入し、圧縮成形機を用いて加圧し加熱硬化せしめ、長さ１００ｍｍ×幅１００ｍｍ×厚み４ｍｍの硬化物を得た。硬化条件は、金型温度１７０〜１８０℃、成形圧力２０〜３０ＭＰａ、硬化時間３分であった。
このようにペレットを直接用いて作製した硬化物を、比較例１の硬化物とした。
【０１２５】
＜硬化物の評価＞
実施例１及び比較例１の硬化物について、それぞれ下記の評価を行った。なお、評価結果は、下記の表１に示す。
【０１２６】
（圧縮強さの測定）
実施例１及び比較例１の試験片の中央部から、長さ１０ｍｍ×幅１０ｍｍ×厚み４ｍｍのサイズを有する部分を切り出して、圧縮強さを測定するための試験片とした。この試験片の圧縮強さを、ＩＳＯ  ６０４に準拠して測定した。
【０１２７】
（曲げ強さの測定）
実施例１及び比較例１の試験片の中央部から、長さ８０ｍｍ×幅１０ｍｍ×厚み４ｍｍのサイズを有する部分を切り出して、曲げ強さを測定するための試験片とした。この試験片の曲げ強さを、ＩＳＯ  １７８に準拠して測定した。
【０１２８】
（シャルピー衝撃値の測定）
実施例１及び比較例１の試験片の中央部から、長さ８０ｍｍ×幅１０ｍｍ×厚み４ｍｍのサイズを有する部分を切り出して、シャルピー衝撃値を測定するための試験片とした。この試験片のシャルピー衝撃値を、ＩＳＯ  １７９に準拠して測定した。
【０１２９】
（フラクタル値）
実施例１及び比較例１の試験片の中央部から、長さ８０ｍｍ×幅１０ｍｍ×厚み４ｍｍのサイズを有する部分を切り出して、フラクタル値を測定するための試験片とした。この試験片のフラクタル値（フラクタル次元（Ｄ）値）は、具体的には以下の（１）〜（４）の手順によって算出した。
（１）先ず、Ｘ線ＣＴを用いて測定したデータから得られる二次元画像を二値化した。
（２）次に、二次元画像の全体を、Ｘ方向及びＹ方向のそれぞれがｎ等分（ｎ＝６、１２、１６、２５、３６、４１、８２）となるように分割した。これにより、画像全体をｎ２個のボックスに分割した。
（３）次に、各ｎ値において各ボックス内の繊維面積率を算出し、この繊維面積率の平均値（ａ）と標準偏差（σ）とから、変動係数（Ｃｖ（ｎ）＝σ／ａ）を算出した。
（４）次に、ｘ軸にｎ値の逆数「１／ｎ」、ｙ軸に変動係数「Ｃｖ（ｎ）」とした両対数のグラフにおいて各ｎ値についてプロットし、得られた近似直線の傾きに「−１」を乗じた値をフラクタル次元（Ｄ）値とした。
【０１３０】
（配向テンソル値の標準偏差）
実施例１及び比較例１の試験片の中央部から、長さ８０ｍｍ×幅１０ｍｍ×厚み４ｍｍのサイズを有する部分を切り出して、配向テンソル値の標準偏差を測定するための試験片とした。この試験片の配向テンソル値の標準偏差は、具体的には以下の（１）〜（４）の手順によって算出した。
（１）先ず、Ｘ線ＣＴを用いて測定したデータから、三次元モデルを再構成した。
（２）三次元モデルについて、繊維と樹脂を二値化し分離した。
（３）繊維方向テンソル（Ｔｘｘ，Ｔｙｙ，Ｔｚｚ）を算出した。
（４）解析範囲内の合計データ数が２０００程度のＴｘｘ，Ｔｙｙ，Ｔｚｚから標準偏差を算出した。
【０１３１】
【表１】
2017210616.tif 000004
【０１３２】
【表２】
2017210616.tif 000005
【０１３３】
硬化物を成形する原料中の平均繊維長について、実施例１のタブレット（平均繊維長４．６ｍｍ）よりも比較例１のペレット（平均繊維長２０．０ｍｍ）の方が大きな値であった。すなわち、硬化物中の平均繊維長は、実施例１よりも比較例１の方が長いことが示唆された。
【０１３４】
しかしながら、硬化物の圧縮強さ、及び曲げ強さについて、実施例１と比較例１とを比較すると、平均繊維長が短いにも関わらず、比較例１よりも実施例１の方が大きな値であった（表１）。
さらに、平均繊維長に対する硬化物の圧縮強さ、曲げ強さ、及びシャルピー衝撃強さの比について、実施例１と比較例１とを比較すると、比較例１よりも実施例１の方が顕著に大きな値であった。
【０１３５】
次に、硬化物のフラクタル値について、実施例１と比較例１とを比較すると、比較例１が０．２９であるのに対して、実施例１が０．４１であった。したがって、実施例１の硬化物では、樹脂中の繊維の開繊及び分散の状態が良好であることが示唆された。
【０１３６】
また、硬化物の配向テンソル値の標準偏差について、実施例１と比較例１とを比較すると、比較例１が０．２５であるのに対して、実施例１が０．１４であった。したがって、実施例１の硬化物では、樹脂中の繊維の配向性がランダム配向により近い傾向であることが示唆された。
【０１３７】
ところで、硬化物を成形する原料について、実施例１と比較例１とを比較すると、実施例１が、樹脂と当該樹脂中に開繊された状態で分散する繊維とを含み、平均密度が所要の範囲内の値を有するタブレットであるのに対して、比較例１が未開繊のペレットであった。
【０１３８】
したがって、実施例１のタブレットを用いて硬化物を成形することによって、圧縮強さ、及び曲げ強さといった機械的強度が向上した繊維強化樹脂硬化物が得られることを確認できた。
【０１３９】
また、実施例１のタブレットを用いた硬化物は、樹脂中の繊維の分散状態を示すフラクタル値、及び樹脂中の繊維の配向状態を示す配向テンソル値の標準偏差が所要の範囲の値であるため、機械的強度が十分に向上し、安定した品質を有することを確認できた。
【符号の説明】
【０１４０】
１・・・樹脂、２・・・繊維、１０・・・射出成型機、１１・・・シリンダー、１２・・・ノズル、１２ａ・・・吐出口、１３・・・スクリュー、１４・・・投入口、１５・・・ヒータ、２０・・・予備成形機、２０ａ・・・凹部（キャビティ）、Ｐ・・・ペレット、Ｔ・・・樹脂構造物（繊維含有樹脂構造物）
【図１】
2017210616.tif 000006
【図２】
2017210616.tif 000007
【図３】
2017210616.tif 000008
【図４】
2017210616.tif 000009