(57)【要約】      （修正有）【課題】強い光輝性と、見る方向によって光輝性と鮮やかな色相の連続的な変化が得られる、視角依存性のある筆跡が得られ、筆跡の光輝性の経時劣化が少ない、ボールペン用光輝性水性インキ組成物の提供。【解決手段】金属蒸着フィルム、ガラスフレーク、アルミニウムフレークから選ばれる光輝性顔料を０．１〜１０．０重量％と、この光輝性顔料とマンセル表色系の色相環において、色相差が１０８°以下の染料と、水と、増粘剤とを少なくとも含有するボールペン用光輝性水性インキ組成物。【選択図】図１
2017197666.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
金属蒸着フィルム、ガラスフレーク、アルミニウムフレークから選ばれる光輝性顔料を０．１重量％以上１０．０重量％以下と、染料を０．５重量％以上と、水と、増粘剤とを少なくとも含み、分光色差計で光輝性顔料を固形状のまま測定した色相と、染料の液状組成物を白上質紙に塗布して測定した色相が、マンセル表色系の色相環における色相差が１０８°以下であるボールペン用光輝性水性インキ組成物。
【請求項２】
前記染料の少なくとも１種が、スルホン酸基、カルボキシル基、水酸基から選ばれる少なくとも１つを分子内に含有する染料である請求項１に記載のボールペン用光輝性水性インキ組成物。
【請求項３】
前記染料の少なくとも１種が、アゾ系染料、ジスアゾ系染料、アントラキノン系染料、キサンテン系染料、トリフェニルメタン系染料、インジゴ系染料である請求項１または請求項２に記載のボールペン用光輝性水性インキ組成物。
【請求項４】
前記光輝性顔料が金属蒸着フィルムである請求項１ないし請求項３のいずれか１項に記載のボールペン用光輝性水性インキ組成物。
【請求項５】
前記増粘剤が多糖類、セルロース類、アクリル酸樹脂、水溶性合成高分子から選ばれる１つを少なくとも含む請求項１ないし請求項４のいずれか１項に記載のボールペン用光輝性水性インキ組成物。
【請求項６】
前記増粘剤が多糖類、セルロース類、アクリル酸樹脂、水溶性合成高分子から選ばれる２つを少なくとも含む請求項１ないし請求項４のいずれか１項に記載のボールペン用光輝性水性インキ組成物。
【請求項７】
前記増粘剤がキサンタンガムとウェランガムとを少なくとも含む請求項１ないし請求項４または請求項６のいずれか１項に記載のボールペン用光輝性水性インキ組成物。
【請求項８】
前記インキ組成物中にヒドロキノン化合物を含む請求項１から請求項７のいずれか１項に記載のボールペン用光輝性水性インキ組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ボールペンに充填して使用した際の筆跡が、強い光輝性と、見る方向によって色の変化が認知されるボールペン用光輝性水性インキ組成物に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
塗膜、フィルム、コンパクトディスクなどにおいて、見る方向や光の当たり方によって、光輝性と色相が変化する、視角依存性のある発色を得る技術は従来から知られている。例えば、視角依存性粒子を配合した液状物を、対象の物品に塗布したり、同粒子を成型用の樹脂に混入させ成型したりする技術や、また、透過性のあるフィルムを積層させたり、表面を微細な凹凸構造にしたりすることで、光の屈折や反射をコントロールするような技術である。このような発色の仕方は、「構造色」などと呼ばれるが、本来、「構造色」は、狭義では、自身が色素を含まないがその構造的な要素による光の反射、吸収から様々な色が発現するものを意味するところ、近年は自身が色素を含む場合にも広く使用される語となっており、単に、視角によって、色の色相や、彩度、明度、強さなどが異なって認知される場合にも適用されている。このような視角の変化に伴い認知される色や光輝感が変化するものは、見る者にとって興味深く華やかな印象を与える。
特許文献１、特許文献２には、パール顔料やホログラム顔料などの光輝性顔料をインキ中に添加し、これらの光輝性顔料による視角により印象の異なる筆跡が得られるインキ組成物が開示されている。
また、特許文献３には有彩色に着色された光輝性顔料と、光輝性顔料を着色した色の色相と異なる色相の着色剤をインキ中に併用することで、筆跡中で筆跡の色とは異なる別の色がキラキラ輝く興趣ある筆跡が得られるものが開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２００３−２５３１８７号公報
【特許文献２】特開２００７−０３１６８８号公報
【特許文献３】特開２００３−０１２９７３号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
特許文献１と特許文献２に記載の発明においては、視角依存性粒子の光輝性や視角による色相変化のみによって、筆跡の光輝性や視角による色相変化を得る手法が開示されている。この手法では、充分な光輝性や視角による色相変化を得るためには、筆跡の上を視角依存性粒子で覆いつくす必要があるが、視角依存性粒子の添加量がインキ中の固形分の量に影響するので、インキの粘度や視角依存性粒子の沈降、凝集しないような現実的な添加量では充分な光輝性の変化と色相の変化を得ることができないものであった。
特許文献３の実施例に開示されたインキは、光輝性顔料の色相と下地の色相は離れた色相のものを採用し、筆跡中で筆跡の色とは異なる別の色がキラキラ輝く興趣ある筆跡が得られるものなので、下地となる筆跡部分の色相と光輝性顔料の色相と輝きとを同時に視認するものであり、視角を変えることによって強い光輝性と、シームレスに変化する色調を楽しめる筆跡とは異なるものである。
【０００５】
本発明の目的は、視角を変えることによってシームレスに変化する色調を楽しめるボールペン用光輝性水性インキ組成物を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
すなわち、本発明は、金属蒸着フィルム、ガラスフレーク、アルミニウムフレークから選ばれる光輝性顔料を０．１重量％以上１０．０重量％以下と、染料を０．５重量％以上と、水と、増粘剤とを少なくとも含み、分光色差計で光輝性顔料を固形状のまま測定した色相と、染料の液状組成物を白上質紙に塗布して測定した色相が、マンセル表色系の色相環における色相差が１０８°以下であるボールペン用光輝性水性インキ組成物を第１の要旨とし、前記染料の少なくとも１種が、「−ＳＯ３−Ｍ（Ｍは、水素イオン、アルカリ金属イオン、アルカリ土類金属イオン、遷移金属イオン、アンモニウムイオン、有機アンモニウムイオンを差す。）」にて示される構造部分や「−ＣＯＯ−Ｍ（Ｍは、水素イオン、アルカリ金属イオン、アルカリ土類金属イオン、遷移金属イオン、アンモニウムイオン、有機アンモニウムイオンを差す。）」にて示される構造部分や水酸基から選ばれる少なくとも１つを分子内に含有する染料である請求項１に記載のボールペン用光輝性水性インキ組成物を第２の要旨とし、前記染料の少なくとも１種が、アゾ系染料、ジスアゾ系染料、アントラキノン系染料、キサンテン系染料、トリフェニルメタン系染料、インジゴ系染料であるボールペン用光輝性水性インキ組成物を第３の要旨とし、前記光輝性顔料が金属蒸着フィルムであるボールペン用光輝性水性インキ組成物を第４の要旨とし、前記増粘剤が多糖類、セルロース類、アクリル酸樹脂、水溶性合成高分子から選ばれる１つを少なくとも含む請求項１ないし請求項４のいずれか１項に記載のボールペン用光輝性水性インキ組成物を第５の要旨とし、前記増粘剤が多糖類、セルロース類、アクリル酸樹脂、水溶性合成高分子から選ばれる２つを少なくとも含むボールペン用光輝性水性インキ組成物を第６の要旨とし、前記増粘剤がキサンタンガムとウェランガムとを少なくとも含むボールペン用光輝性水性インキ組成物を第７の要旨とし、前記インキ組成物中にヒドロキノン化合物を含むボールペン用光輝性水性インキ組成物を第８の要旨とする。
【０００７】
なお、本発明において、光輝性顔料の色相とは、光輝性顔料を固形のままφ３０の丸セル（分光色差計  Ｓｐｅｃｔｒｏｐｈｏｔｏｍｅｔｅｒ  ＳＥ６０００（日本電色工業（株）製）の付属セル）に約１ｍｍの厚みに敷き詰め、セルの測定部と反対側の円形端部に白い上質紙（ＪＩＳ  Ｓ６０６１に記載された白の試験用紙）を密着させてＣ光源の２°視野、照明・受光は０°照明４５°の円周受光、測定径はφ６ｍｍとしてマンセル値ＨＶ／Ｃ測定し得られたＨの値と定義する。
また、インキ組成物から光輝性顔料を除いた染料インキ組成物の色相とは、使用するインキ組成物より光輝性顔料を除き着色成分を染料のみとしたインキ組成物を作製し、白上質紙（ＪＩＳ  Ｓ６０６１に記載された白の試験用紙）に０．２ｍｍのバーコーターで塗布して乾燥させ、インキ塗布部分を測定対象として、Ｃ光源の２°視野、照明・受光は０°照明４５°の円周受光、測定径はφ６ｍｍの条件にてマンセル値ＨＶ／ＣのＨの値と定義する。
【発明の効果】
【０００８】
本発明のボールペン用光輝性水性インキ組成物は、光輝性顔料の色相と、前記インキ組成物から光輝性顔料を除いた染料インキ組成物の色相とが、マンセル表色系の色相環において形成する角度が１０８°以下であるので、筆跡において、光輝性顔料と下地の染料インキ組成物による着色部分との境界部分の色相が強く認識されず、マンセル表色系の色相環において形成する角度が１０８°以下である連続した色相の変化として視認され、あわせて光輝性顔料による視角によって反射光量が連続的に変化することが、反射光を透過する染料の着色作用によって相乗的に混合されて認識され、視角を変えることによってシームレスに変化する色調を楽しめるものとなる。
また、このとき、使用する染料に「−ＳＯ３−Ｍ（Ｍは、水素イオン、アルカリ金属イオン、アルカリ土類金属イオン、遷移金属イオン、アンモニウムイオン、有機アンモニウムイオンを差す。）」にて示される構造部分や「−ＣＯＯ−Ｍ（Ｍは、水素イオン、アルカリ金属イオン、アルカリ土類金属イオン、遷移金属イオン、アンモニウムイオン、有機アンモニウムイオンを差す。）」にて示される構造部分や水酸基から選ばれる少なくとも１つを分子内に含有する染料を使用したり、増粘剤に多糖類、セルロース類、アクリル酸樹脂、水溶性合成高分子から選ばれる１つを少なくとも含んだりすることで、染料や増粘剤が光輝性顔料に吸着して分散安定化する効果が生じ、インキ中で光輝性顔料同士は凝集することなく、一つ一つばらばらの状態で安定化される。また、これらの染料の中でも、アゾ系染料、ジスアゾ系染料、アントラキノン系染料、キサンテン系染料、トリフェニルメタン系染料、インジゴ系染料は、特に高い分散安定化効果が得られる。
このため、インキ組成物がペン先より吐出されて紙面へ浸透して筆跡を形成する際には、インキ組成物中の媒体に溶解せずに分散されている光輝性顔料が紙繊維に濾されて紙面筆跡上へ残るが、染料が形成する筆跡の下地の上に、インキ組成物中で分散された均一な状態のまま光輝性顔料が筆跡上に配置された状態となる。結果として、光輝性顔料による視角によって反射光量が連続的に変化する作用が、筆跡上で効率的に得られることによって、視角依存性と強い光輝性の両立が可能な、見る方向によって色の変化が認知される、視角を変えることによってシームレスに変化する色調を楽しめるものとなる。
多糖類、セルロース類、アクリル酸樹脂、水溶性合成高分子の中でも、複数種類の増粘剤を使用することで、ｐＨに対する安定性、塩に対する安定性が高まり、他のインキ材料の影響を受けにくく、筆跡色の設計自由度が高くなる。
さらに、ヒドロキノン化合物は、インキ中ではヒドロキノン化合物の水酸基が金属蒸着フィルム、ガラスフレーク、アルミニウムフレークから選ばれる光輝性顔料に吸着することで光輝性を保持し、且つ、乾燥した筆跡上でもその強い抗酸化作用により、光や熱による劣化を受けにくく、従来アルミニウムフレークなどの光輝性顔料の処理方法として一般的であるオレイン酸やステアリン酸による処理より、経時での筆跡の光輝性の低下を防ぐ高い効果が得られる。
ヒドロキノン化合物の中でも、ヒドロキノンスルホン酸カリウムは、水に対する溶解性が高く、光輝性顔料の分散安定化効果が特に高いため、光輝性顔料が筆跡上でより一つ一つ均等に配置され、これにより、光輝性顔料により覆われている筆跡部分と、下地の染料により染着された筆跡部分が均一に視認され、視角依存性が得られやすく、強い光輝性も得られる。また、スルホン酸基が光輝性顔料へ強固に吸着することで、筆跡上でも光輝性顔料の表面を保護し、経時での光輝性の低下を防止する効果も得られる。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】ボールペンリフィル示す縦断面図。
【図２】ボールペンリフィルを外装体に内装した状態を示す縦断面図。
【図３】図１のＩ部拡大断面図。
【図４】ボールペンチップの縦断面図。
【図５】図４のＩＩ−ＩＩ’線断面矢視図。
【図６】図４のＩＩＩ−ＩＩＩ’線断面矢視図。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
本発明における色相環は、日本工業規格（ＪＩＳ）の「ＪＩＳ  Ｚ  ８７１２  ＪＩＳ標準色表」における、マンセル表色系の色相環チャートを用いた。
測色は分光色差計  Ｓｐｅｃｔｒｏｐｈｏｔｏｍｅｔｅｒ  ＳＥ６０００（日本電色工業（株）製）にて実施した。
【００１１】
金属蒸着フィルム、ガラスフレーク、アルミニウムフレークから選ばれる光輝性顔料は、強い光輝性と、マンセル表色系の色相環において、マンセル表色系の色相環において形成する角度が１０８°以下である染料インキ組成物と組み合わせることで、視角依存性のある筆跡を得られるものである。さらに、マンセル表色系の色相環において形成する角度が５４°以下とすることで、類似色と呼ばれるお互いの色相がそれぞれの着色材の色相に含まれた関係となるために、連続した色相変化により違和感のない視角依存性のある筆跡を得られるため好ましい。これらの光輝性顔料自身の性質としては、光の当たり方や見る方向によって光輝性が強くなったり弱くなったりし、単独で色相の変化はしないものの、光輝性が強くなったときには、色相が強く視認され、光輝性が弱まったときには色相が弱まる性質がある。
具体的な光輝性顔料としては、エルジーｎｅｏ  ＳＩＬＶＥＲ  ＃３５、エルジーｎｅｏ  Ｒ−ＧＯＬＤ  ＃３５、エルジーｎｅｏ  Ｂ−ＧＯＬＤ  ＃３５、エルジーｎｅｏ  Ｓ−ＧＯＬＤ  ＃３５、エルジーｎｅｏ  ＳＩＬＶＥＲ  ＃１００（平均粒子径１１５μｍ）、エルジーｎｅｏ  Ｒ−ＧＯＬＤ  ＃１００（平均粒子径１１５μｍ）、エルジーｎｅｏ  Ｂ−ＧＯＬＤ  ＃１００（平均粒子径１１５μｍ）、エルジーｎｅｏ  Ｓ−ＧＯＬＤ  ＃１００（平均粒子径１１５μｍ）、エルジーｎｅｏ  ＲＥＤ  ＃１００（平均粒子径１１５μｍ）、エルジーｎｅｏ  ＢＬＵＥ  ＃１００（平均粒子径１１５μｍ）、エルジーｎｅｏ  ＧＲＥＥＮ  ＃１００（平均粒子径１１５μｍ）、エルジーｎｅｏ  ＶＩＯＬＥＴ  ＃１００（平均粒子径１１５μｍ）、エルジーｎｅｏ  ＢＬＡＣＫ  ＃１００（平均粒子径１１５μｍ）、エルジーｎｅｏ  ＣＯＰＰＥＲ  ＃１００（平均粒子径１１５μｍ）、エルジーｎｅｏ  ＰＩＮＫ  ＃１００（平均粒子径１１５μｍ）、エルジーｎｅｏ  ＹＥＬＬＯＷ  ＃１００（平均粒子径１１５μｍ）、エルジーｎｅｏ  ＳＩＬＶＥＲ  ＃１５０（平均粒子径９５μｍ）、エルジーｎｅｏ  Ｒ−ＧＯＬＤ  ＃１５０（平均粒子径９５μｍ）、エルジーｎｅｏ  Ｂ−ＧＯＬＤ  ＃１５０（平均粒子径９５μｍ）、エルジーｎｅｏ  Ｓ−ＧＯＬＤ  ＃１５０（平均粒子径９５μｍ）、エルジーｎｅｏ  ＲＥＤ  ＃１５０（平均粒子径９５μｍ）、エルジーｎｅｏ  ＢＬＵＥ  ＃１５０（平均粒子径９５μｍ）、エルジーｎｅｏ  ＧＲＥＥＮ  ＃１５０（平均粒子径９５μｍ）、エルジーｎｅｏ  ＶＩＯＬＥＴ  ＃１５０（平均粒子径９５μｍ）、エルジーｎｅｏ  ＢＬＡＣＫ  ＃１５０（平均粒子径９５μｍ）、エルジーｎｅｏ  ＣＯＰＰＥＲ  ＃１５０（平均粒子径９５μｍ）、エルジーｎｅｏ  ＰＩＮＫ  ＃１５０（平均粒子径９５μｍ）、エルジーｎｅｏ  ＹＥＬＬＯＷ  ＃１５０（平均粒子径９５μｍ）、エルジーｎｅｏ  ＳＩＬＶＥＲ  ＃２００（平均粒子径６０μｍ）、エルジーｎｅｏ  Ｒ−ＧＯＬＤ  ＃２００（平均粒子径６０μｍ）、エルジーｎｅｏ  Ｂ−ＧＯＬＤ  ＃２００（平均粒子径６０μｍ）、エルジーｎｅｏ  Ｓ−ＧＯＬＤ  ＃２００（平均粒子径６０μｍ）、エルジーｎｅｏ  ＲＥＤ  ＃２００（平均粒子径６０μｍ）、エルジーｎｅｏ  ＢＬＵＥ  ＃２００（平均粒子径６０μｍ）、エルジーｎｅｏ  ＧＲＥＥＮ  ＃２００（平均粒子径６０μｍ）、エルジーｎｅｏ  ＶＩＯＬＥＴ  ＃２００（平均粒子径６０μｍ）、エルジーｎｅｏ  ＢＬＡＣＫ  ＃２００（平均粒子径６０μｍ）、エルジーｎｅｏ  ＣＯＰＰＥＲ  ＃２００（平均粒子径６０μｍ）、エルジーｎｅｏ  ＰＩＮＫ  ＃２００（平均粒子径６０μｍ）、エルジーｎｅｏ  ＹＥＬＬＯＷ  ＃２００（平均粒子径６０μｍ）、エルジーｎｅｏ  ＳＩＬＶＥＲ  ＃３２５（平均粒子径３５μｍ）、エルジーｎｅｏ  Ｒ−ＧＯＬＤ  ＃３２５（平均粒子径３５μｍ）、エルジーｎｅｏ  Ｂ−ＧＯＬＤ  ＃３２５（平均粒子径３５μｍ）、エルジーｎｅｏ  Ｓ−ＧＯＬＤ  ＃３２５（平均粒子径３５μｍ）、エルジーｎｅｏ  ＲＥＤ  ＃３２５（平均粒子径３５μｍ）、エルジーｎｅｏ  ＢＬＵＥ  ＃３２５（平均粒子径３５μｍ）、エルジーｎｅｏ  ＧＲＥＥＮ  ＃３２５（平均粒子径３５μｍ）、エルジーｎｅｏ  ＶＩＯＬＥＴ  ＃３２５（平均粒子径３５μｍ）、エルジーｎｅｏ  ＢＬＡＣＫ  ＃３２５（平均粒子径３５μｍ）、エルジーｎｅｏ  ＣＯＰＰＥＲ  ＃３２５（平均粒子径３５μｍ）、エルジーｎｅｏ  ＰＩＮＫ  ＃３２５（平均粒子径３５μｍ）、エルジーｎｅｏ  ＹＥＬＬＯＷ  ＃３２５（平均粒子径３５μｍ）、エルジーｎｅｏ  ＳＩＬＶＥＲ  ＃５００（平均粒子径１５μｍ）、エルジーｎｅｏ  Ｒ−ＧＯＬＤ  ＃５００（平均粒子径１５μｍ）、エルジーｎｅｏ  Ｂ−ＧＯＬＤ  ＃５００（平均粒子径１５μｍ）、エルジーｎｅｏ  Ｓ−ＧＯＬＤ  ＃５００（平均粒子径１５μｍ）（以上、尾池イメージング（株）製）、ダイヤモンドピース  ＬＧ  Ｇｏｌｄ  Ｎｏ．５５、ダイヤモンドピース  ＤＧ  Ｇｏｌｄ  Ｎｏ．５５、ダイヤモンドピース  Ｇｒｅｅｎ  Ｎｏ．５５、ダイヤモンドピース  Ｂｌｕｅ  Ｎｏ．５５、ダイヤモンドピース  Ｒｅｄ  Ｎｏ．５５、ダイヤモンドピース  Ｍａｒｏｏｎ  Ｎｏ．５５、ダイヤモンドピース  Ｏｃｅａｎ  Ｇｒｅｅｎ  Ｎｏ．５５、ダイヤモンドピース  Ｓｋｙ  Ｂｌｕｅ  Ｎｏ．５５、ダイヤモンドピース  Ｂｌａｃｋ  Ｎｏ．５５、ダイヤモンドピース  Ｐｉｎｋ  Ｎｏ．５５、ダイヤモンドピース  Ｖｉｏｌｅｔ  Ｎｏ．５５、ダイヤモンドピース  Ｅｍｅｒａｌｄ  Ｎｏ．５５、ダイヤモンドピース  Ｃｏｐｐｅｒ  Ｎｏ．５５、ダイヤモンドピース  ＬＧ  Ｇｏｌｄ  Ｈ２５（平均粒子径１００μｍ）、ダイヤモンドピース  ＤＧ  Ｇｏｌｄ  Ｈ２５（平均粒子径１００μｍ）、ダイヤモンドピース  Ｇｒｅｅｎ  Ｈ２５（平均粒子径１００μｍ）、ダイヤモンドピース  Ｂｌｕｅ  Ｈ２５（平均粒子径１００μｍ）、ダイヤモンドピース  Ｒｅｄ  Ｈ２５（平均粒子径１００μｍ）、ダイヤモンドピース  Ｍａｒｏｏｎ  Ｈ２５（平均粒子径１００μｍ）、ダイヤモンドピース  Ｏｃｅａｎ  Ｇｒｅｅｎ  Ｈ２５（平均粒子径１００μｍ）、ダイヤモンドピース  Ｓｋｙ  Ｂｌｕｅ  Ｈ２５（平均粒子径１００μｍ）、ダイヤモンドピース  Ｂｌａｃｋ  Ｈ２５（平均粒子径１００μｍ）、ダイヤモンドピース  Ｐｉｎｋ  Ｈ２５（平均粒子径１００μｍ）、ダイヤモンドピース  Ｖｉｏｌｅｔ  Ｈ２５（平均粒子径１００μｍ）、ダイヤモンドピース  Ｅｍｅｒａｌｄ  Ｈ２５（平均粒子径１００μｍ）、ダイヤモンドピース  Ｃｏｐｐｅｒ  Ｈ２５（平均粒子径１００μｍ）、ダイヤモンドピース  ＬＧ  Ｇｏｌｄ  Ｈ５５（平均粒子径１５０μｍ）、ダイヤモンドピース  ＤＧ  Ｇｏｌｄ  Ｈ５５（平均粒子径１５０μｍ）、ダイヤモンドピース  Ｇｒｅｅｎ  Ｈ５５（平均粒子径１５０μｍ）、ダイヤモンドピース  Ｂｌｕｅ  Ｈ５５（平均粒子径１５０μｍ）、ダイヤモンドピース  Ｒｅｄ  Ｈ５５（平均粒子径１５０μｍ）、ダイヤモンドピース  Ｍａｒｏｏｎ  Ｈ５５（平均粒子径１５０μｍ）、ダイヤモンドピース  Ｏｃｅａｎ  Ｇｒｅｅｎ  Ｈ５５（平均粒子径１５０μｍ）、ダイヤモンドピース  Ｓｋｙ  Ｂｌｕｅ  Ｈ５５（平均粒子径１５０μｍ）、ダイヤモンドピース  Ｂｌａｃｋ  Ｈ５５（平均粒子径１５０μｍ）、ダイヤモンドピース  Ｐｉｎｋ  Ｈ５５（平均粒子径１５０μｍ）、ダイヤモンドピース  Ｖｉｏｌｅｔ  Ｈ５５（平均粒子径１５０μｍ）、ダイヤモンドピース  Ｅｍｅｒａｌｄ  Ｈ５５（平均粒子径１５０μｍ）、���イヤモンドピース  Ｃｏｐｐｅｒ  Ｈ５５（平均粒子径１５０μｍ）、ダイヤモンドピース  ＬＧ  Ｇｏｌｄ  ＣＯ−４０ＵＣ、ダイヤモンドピース  ＤＧ  Ｇｏｌｄ  ＣＯ−４０ＵＣ、ダイヤモンドピース  Ｇｒｅｅｎ  ＣＯ−４０ＵＣ、ダイヤモンドピース  Ｂｌｕｅ  ＣＯ−４０ＵＣ、ダイヤモンドピース  Ｒｅｄ  ＣＯ−４０ＵＣ、ダイヤモンドピース  Ｐｉｎｋ  ＣＯ−４０ＵＣ、ダイヤモンドピース  Ｌａｖｅｎｄｅｒ  ＣＯ−４０ＵＣ（以上、ダイヤ工業（株）製）等が金属蒸着フィルムとして挙げられる。また、メタシャインＭＣ１０３０ＲＳ（平均粒子径３０μｍ）、メタシャインＭＣ１０３０ＲＹ（平均粒子径３０μｍ）、メタシャインＭＣ１０３０ＲＲ（平均粒子径３０μｍ）、メタシャインＭＣ１０３０ＲＢ（平均粒子径３０μｍ）、メタシャインＭＣ１０３０ＲＧ（平均粒子径３０μｍ）、メタシャインＭＣ１０４０ＲＳ（平均粒子径４０μｍ）、メタシャインＭＣ１０４０ＲＹ（平均粒子径４０μｍ）、メタシャインＭＣ１０４０ＲＲ（平均粒子径４０μｍ）、メタシャインＭＣ１０４０ＲＢ（平均粒子径４０μｍ）、メタシャインＭＣ１０４０ＲＧ（平均粒子径４０μｍ）、メタシャインＭＣ１０８０ＲＳ（平均粒子径８０μｍ）、メタシャインＭＣ１０８０ＲＹ（平均粒子径８０μｍ）、メタシャインＭＣ１０８０ＲＲ（平均粒子径８０μｍ）、メタシャインＭＣ１０８０ＲＢ（平均粒子径８０μｍ）、メタシャインＭＣ１０８０ＲＧ（平均粒子径８０μｍ）、メタシャインＭＣ１０８０ＲＳ（平均粒子径８０μｍ）、メタシャインＭＣ１１２０ＲＳ（平均粒子径１２０μｍ）、メタシャインＭＣ１１２０ＲＹ（平均粒子径１２０μｍ）、メタシャインＭＣ１１２０ＲＲ（平均粒子径１２０μｍ）、メタシャインＭＣ１１２０ＲＢ（平均粒子径１２０μｍ）、メタシャインＭＣ１１２０ＲＧ（平均粒子径１２０μｍ）、メタシャインＳＣ１０１８ＲＳ（平均粒子径１８μｍ）、メタシャインＳＣ１０１８ＲＹ（平均粒子径１８μｍ）、メタシャインＳＣ１０１８ＲＲ（平均粒子径１８μｍ）、メタシャインＳＣ１０１８ＲＢ（平均粒子径１８μｍ）、メタシャインＳＣ１０１８ＲＧ（平均粒子径１８μｍ）、メタシャインＭＣ１０３０ＴＹ（平均粒子径３０μｍ）、メタシャインＭＣ１０３０ＴＺ（平均粒子径３０μｍ）、メタシャインＭＣ１０３０ＴＰ（平均粒子径３０μｍ）、メタシャインＭＣ１０３０ＴＡ（平均粒子径３０μｍ）、メタシャインＭＣ１０８０ＴＹ（平均粒子径８０μｍ）、メタシャインＭＣ１０８０ＴＺ（平均粒子径８０μｍ）、メタシャインＭＣ１０８０ＴＰ（平均粒子径８０μｍ）、メタシャインＭＣ１０８０ＴＡ（平均粒子径８０μｍ）、メタシャインＭＣ１０８０ＫＹ（平均粒子径８０μｍ）、メタシャインＭＣ１０８０ＫＲ（平均粒子径８０μｍ）、メタシャインＭＴ１０３０ＧＰ（平均粒子径３０μｍ）、メタシャインＭＴ２０８０ＧＰ（平均粒子径８０μｍ）（以上、日本板硝子（株）製）等がガラスフレークとして挙げられる。また、フレンドカラーＤ４５２ＢＬ（平均粒子径１１μｍ）、フレンドカラーＤ４６２ＢＬ（平均粒子径１４μｍ）、フレンドカラーＤ８５１ＢＬ（平均粒子径２３μｍ）、フレンドカラーＤ４５１ＲＥ（平均粒子径１１μｍ）、フレンドカラーＤ４６２ＲＥ（平均粒子径��４μｍ）、フレンドカラーＤ１１１ＲＥ（平均粒子径２３μｍ）、フレンドカラーＤ４５２ＹＥ（平均粒子径１１μｍ）、フレンドカラーＤ４６２ＹＥ（平均粒子径１４μｍ）、フレンドカラーＤ８５１ＹＥ（平均粒子径２３μｍ）（以上、東洋アルミニウム（株）製）、Ｐａｌｉｏｃｒｏｍ  Ｂｒｉｌｌｉａｎｔ  Ｏｒａｎｇｅ  Ｌ２８５０、Ｐａｌｉｏｃｒｏｍ  Ｇｏｌｄ  Ｌ２０００、Ｐａｌｉｏｃｒｏｍ  Ｇｏｌｄ  Ｌ２０２０、Ｐａｌｉｏｃｒｏｍ  Ｇｏｌｄ  Ｌ２０３５、Ｐａｌｉｏｃｒｏｍ  Ｏｒａｎｇｅ  Ｌ２８００、Ｐａｌｉｏｃｒｏｍ  Ｓｐａｒｋｌｉｎｇ  Ｒｅｄ  Ｌ３５０５、Ｐａｌｉｏｃｒｏｍ  Ｃｏｐｐｅｒ  Ｌ３１０１、Ｐａｌｉｏｃｒｏｍ  Ｃｏｐｐｅｒ  Ｌ３０１１、Ｐａｌｉｏｃｒｏｍ  Ｓｐａｒｋｌｉｎｇ  Ｒｅｄ  Ｌ３５０５、Ｐａｌｉｏｃｒｏｍ  Ｂｌｕｅ  Ｓｉｌｖｅｒ  Ｌ６０００、Ｐａｌｉｏｃｒｏｍ  Ｂｌｕｅ  Ｓｉｌｖｅｒ  Ｌ６００１（以上、ＢＡＳＦ（株）製）、等が着色アルミニウムとして挙げられ、ペースト状のもの使用することができる。
これらの光輝性顔料の中でも、色相が視認しやすく、且つ、より光輝性が高い、有彩色に着色された金属蒸着フィルムと着色アルミニウムが好ましく、さらに、経時的に光輝性の劣化が小さい、有彩色に着色された金属蒸着フィルムが最適である。金属蒸着フィルム、ガラスフレーク、アルミニウムフレークから選ばれる光輝性顔料は、インキ組成物全量に対し１．０重量％以上１０．０重量％以下、さらに好ましくはインキ組成物全量に対し２．０重量％以上８．０重量％以下であると、筆跡上で、高い光輝性が得られると共に、下地の染料や染料の混合物との量のバランスが良いため、下地の染料および染料の混合物と光輝性顔料のどちらか一方の色相のみが強く視認されることなく、光輝性と色相の視角依存性が得られやすく、光輝性顔料の沈降によるペン先の目詰まりも起こりにくいため好ましい。粒子径は２０μｍ以上１００μｍ以下であると、筆跡に充分な光輝性を付与でき、且つ、ペン先の目詰まりも起こしにくいので好ましい。
【００１２】
染料は、個々の染料の色相の組み合わせ以外に特に制限される事はなく、従来の水性インキに用いられる酸性染料、直接染料、塩基性染料等のいずれも用いることができる。特に、「−ＳＯ３−Ｍ（Ｍは、水素イオン、アルカリ金属イオン、アルカリ土類金属イオン、遷移金属イオン、アンモニウムイオン、有機アンモニウムイオンを差す。）」にて示される構造部分や「−ＣＯＯ−Ｍ（Ｍは、水素イオン、アルカリ金属イオン、アルカリ土類金属イオン、遷移金属イオン、アンモニウムイオン、有機アンモニウムイオンを差す。）」にて示される構造部分や水酸基から選ばれる少なくとも１つを分子内に含有する染料が好ましく使用でき、具体的には、ジャパノールファストブラックＤコンク（Ｃ．Ｉ．ダイレクトブラック１７）、ウォーターブラック１００Ｌ（Ｃ．Ｉ．ダイレクトブラック１９）、ウォーターブラックＬ−２００（Ｃ．Ｉ．ダイレクトブラック１９）、ダイレクトファストブラックＢ（Ｃ．Ｉ．ダイレクトブラック２２）、ダイレクトファストブラックＡＢ（Ｃ．Ｉ．ダイレクトブラック３２）、ダイレクトディープブラックＥＸ（Ｃ．Ｉ．ダイレクトブラック３８）、ダイレクトファストブラックコンク（Ｃ．Ｉ．ダイレクトブラック５１）、カヤラススプラグレイＶＧＮ（Ｃ．Ｉ．ダイレクトブラック７１）、カヤラスダイレクトブリリアントエローＧ（Ｃ．Ｉ．ダイレクトエロー４）、ダイレクトファストエロー５ＧＬ（Ｃ．Ｉ．ダイレクトエロー２６）、アイゼンプリムラエローＧＣＬＨ（Ｃ．Ｉ．ダイレクトエロー４４）、ダイレクトファストエローＲ（Ｃ．Ｉ．ダイレクトエロー５０）、アイゼンダイレクトファストレッドＦＨ（Ｃ．Ｉ．ダイレクトレッド１）、ニッポンファストスカーレットＧＳＸ（Ｃ．Ｉ．ダイレクトレッド４）、ダイレクトファストスカーレット４ＢＳ（Ｃ．Ｉ．ダイレクトレッド２３）、アイゼンダイレクトローデュリンＢＨ（Ｃ．Ｉ．ダイレクトレッド３１）、ダイレクトスカーレットＢ（Ｃ．Ｉ．ダイレクトレッド３７）、カヤクダイレクトスカーレット３Ｂ（Ｃ．Ｉ．ダイレクトレッド３９）、アイゼンプリムラピンク２ＢＬＨ（Ｃ．Ｉ．ダイレクトレッド７５）、スミライトレッドＦ３Ｂ（Ｃ．Ｉ．ダイレクトレッド８０）、アイゼンプリムラレッド４ＢＨ（Ｃ．Ｉ．ダイレクトレッド８１）、カヤラスライトレッドＦ５Ｂ（Ｃ．Ｉ．ダイレクトレッド２２６）、カヤラスライトローズＦＲ（Ｃ．Ｉ．ダイレクトレッド２２７）、ダイレクトスカイブルー６Ｂ（Ｃ．Ｉ．ダイレクトブルー１）、ダイレクトスカイブルー５Ｂ（Ｃ．Ｉ．ダイレクトブルー１５）、スミライトスプラブルーＢＲＲコンク（Ｃ．Ｉ．ダイレクトブルー７１）、ダイボーゲンターコイズブルーＳ（Ｃ．Ｉ．ダイレクトブルー８６）、ウォーターブルー＃３（Ｃ．Ｉ．ダイレクトブルー８６）、カヤラスターコイズブルーＧＬ（Ｃ．Ｉ．ダイレクトブルー８６）、カヤラススプラブルーＦＦ２ＧＬ（Ｃ．Ｉ．ダイレクトブルー１０６）、カヤラススプラターコイズブルーＦＢＬ（Ｃ．Ｉ．ダイレクトブルー１９９）等の直接染料や、アシッドブルーブラック１０Ｂ（Ｃ．Ｉ．アシッドブラック１）、ニグロシン（Ｃ．Ｉ．アシッドブラック２）、スミノールミリングブラック８ＢＸ（Ｃ．Ｉ．アシッドブラック２４）、カヤノールミリングブラックＶＬＧ（Ｃ．Ｉ．アシッドブラック２６）、スミノールファストブラックＢＲコンク（Ｃ．Ｉ．アシッドブラック３１）、ミツイナイロンブラックＧＬ（Ｃ．Ｉ．アシッドブラック５２）、アイゼンオパールブラックＷＨエクストラコンク（Ｃ．Ｉ．アシッドブラック５２）、スミランブラックＷＡ（Ｃ．Ｉ．アシッドブラック５２）、ラニルブラックＢＧエクストラコンク（Ｃ．Ｉ．アシッドブラック１０７）、カヤノールミリングブラックＴＬＢ（Ｃ．Ｉ．アシッドブラック１０９）、スミノールミリングブラックＢ（Ｃ．Ｉ．アシッドブラック１０９）、カヤノールミリングブラックＴＬＲ（Ｃ．Ｉ．アシッドブラック１１０）、アイゼンオパールブラックニューコンク（Ｃ．Ｉ．アシッドブラック１１９）、ウォーターブラック１８７−Ｌ（Ｃ．Ｉ．アシッドブラック１５４）、カヤクアシッドブリリアントフラビンＦＦ（Ｃ．Ｉ．アシッドエロー７：１）、カヤシルエローＧＧ（Ｃ．Ｉ．アシッドエロー１７）、キシレンライトエロー２Ｇ１４０％（Ｃ．Ｉ．アシッドエロー１７）、スミノールレベリングエローＮＲ（Ｃ．Ｉ．アシッドエロー１９）、ダイワタートラジン（Ｃ．Ｉ．アシッドエロー２３）、カヤクタートラジン（Ｃ．Ｉ．アシッドエロー２３）、スミノールファストエローＲ（Ｃ．Ｉ．アシッドエロー２５）、ダイアシッドライトエロー２ＧＰ（Ｃ．Ｉ．アシッドエロー２９）、スミノールミリングエローＯ（Ｃ．Ｉ．アシッドエロー３８）、スミノールミリングエローＭＲ（Ｃ．Ｉ．アシッドエロー４２）、ウォーターエロー＃６（Ｃ．Ｉ．アシッドエロー４２）、カヤノールエローＮＦＧ（Ｃ．Ｉ．アシッドエロー４９）、スミノールミリングエロー３Ｇ（Ｃ．Ｉ．アシッドエロー７２）、スミノールファストエローＧ（Ｃ．Ｉ．アシッドエロー６１）、スミノールミリングエローＧ（Ｃ．Ｉ．アシッドエロー７８）、カヤノールエローＮ５Ｇ（Ｃ．Ｉ．アシッドエロー１１０）、スミノールミリングエロー４Ｇ２００％（Ｃ．Ｉ．アシッドエロー１４１）、カヤノールエローＮＧ（Ｃ．Ｉ．アシッドエロー１３５）、カヤノールミリングエロー５ＧＷ（Ｃ．Ｉ．アシッドエロー１２７）、カヤノールミリングエロー６ＧＷ（Ｃ．Ｉ．アシッドエロー１４２）、スミトモファストスカーレットＡ（Ｃ．Ｉ．アシッドレッド８）、カヤクシルクスカーレット（Ｃ．Ｉ．アシッドレッド９）、ソーラールビンエクストラ（Ｃ．Ｉ．アシッドレッド１４）、ダイワニューコクシン（Ｃ．Ｉ．アシッドレッド１８）、アイゼンボンソーＲＨ（Ｃ．Ｉ．アシッドレッド２６）、ダイワ赤色２号（Ｃ．Ｉ．アシッドレッド２７）、スミノールレベリングブリリアントレッドＳ３Ｂ（Ｃ．Ｉ．アシッドレッド３５）、カヤシルルビノール３ＧＳ（Ｃ．Ｉ．アシッドレッド３７）、アイゼンエリスロシン（Ｃ．Ｉ．アシッドレッド５１）、カヤクアシッドローダミンＦＢ（Ｃ．Ｉ．アシッドレッド５２）、スミノールレベリングルビノール３ＧＰ（Ｃ．Ｉ．アシッドレッド５７）、ダイアシッドアリザリンルビノールＦ３Ｇ２００％（Ｃ．Ｉ．アシッドレッド８２）、アイゼンエオシンＧＨ（Ｃ．Ｉ．アシッドレッド８７）、ウォーターピンク＃２（Ｃ．Ｉ．アシッドレッド９２）、アイゼンアシッドフロキシンＰＢ（Ｃ．Ｉ．アシッドレッド９２）、ローズベンガル（Ｃ．Ｉ．アシッドレッド９４）、カヤノールミリングスカーレットＦＧＷ（Ｃ．Ｉ．アシッドレッド１１１）、カヤノールミリングルビン３ＢＷ（Ｃ．Ｉ．アシッドレッド１２９）、スミノオールミリングブリリアントレッド３ＢＮコンク（Ｃ．Ｉ．アシッドレッド１３１）、スミノールミリングブリリアントレッドＢＳ（Ｃ．Ｉ．アシッドレッド１３８）、アイゼンオパールピンクＢＨ（Ｃ．Ｉ．アシッドレッド１８６）、スミノールミリングブリリアントレッドＢコンク（Ｃ．Ｉ．アシッドレッド２４９）、カヤクアシッドブリリアントレッド３ＢＬ（Ｃ．Ｉ．アシッドレッド２５４）、カヤクアシッドブリリドブリリアントレッドＢＬ（Ｃ．Ｉ．アシッドレッド２６５）、カヤノールミリングレッドＧＷ（Ｃ．Ｉ．アシッドレッド２７６）、ミツイアシッドバイオレット６ＢＮ（Ｃ．Ｉ．アシッドバイオレット１５）、ミツイアシッドバイオレットＢＮ（Ｃ．Ｉ．アシッドバイオレット１７）、スミトモパテントピュアブルーＶＸ（Ｃ．Ｉ．アシッドブルー１）、ウォーターブルー＃１０６（Ｃ．Ｉ．アシッドブルー１）、パテントブルーＡＦ（Ｃ．Ｉ．アシッドブルー７）、ウォーターブルー＃９（Ｃ．Ｉ．アシッドブルー９）、ダイワ青色１号（Ｃ．Ｉ．アシッドブルー９）、スプラノールブルーＢ（Ｃ．Ｉ．アシッドブルー１５）、オリエントソルブルブルーＯＢＣ（Ｃ．Ｉ．アシッドブルー２２）、スミノールレベリングブルー４ＧＬ（Ｃ．Ｉ．アシッドブルー２３）、ミツイナイロンファストブルーＧ（Ｃ．Ｉ．アシッドブルー２５）、カヤシルブルーＡＧＧ（Ｃ．Ｉ．アシッドブルー４０）、カヤシルブルーＢＲ（Ｃ．Ｉ．アシッドブルー４１）、ミツイアリザリンサフィロールＳＥ（Ｃ．Ｉ．アシッドブルー４３）、スミノールレベリングスカイブルーＲエクストラコンク（Ｃ．Ｉ．アシッドブルー６２）、ミツイナイロンファストスカイブルーＢ（Ｃ．Ｉ．アシッドブルー７８）、スミトモブリリアントインドシアニン６Ｂｈ／ｃ（Ｃ．Ｉ．アシッドブルー８３）、サンドランシアニンＮ−６Ｂ３５０％（Ｃ．Ｉ．アシッドブルー９０）、ウォーターブルー＃１１５（Ｃ．Ｉ．アシッドブルー９０）、オリエントソルブルブルーＯＢＢ（Ｃ．Ｉ．アシッドブルー９３）、スミトモブリリアントブルー５Ｇ（Ｃ．Ｉ．アシッドブルー１０３）、カヤノールミリングウルトラスカイＳＥ（Ｃ．Ｉ．アシッドブルー１１２）、カヤノールミリングシアニン５Ｒ（Ｃ．Ｉ．アシッドブルー１１３）、アイゼンオパールブルー２ＧＬＨ（Ｃ．Ｉ．アシッドブルー１５８）、ダイワギニアグリーンＢ（Ｃ．Ｉ．アシッドグリーン３）、アシッドブリリアントミリンググリーンＢ（Ｃ．Ｉ．アシッドグリーン９）、ダイワグリーン＃７０（Ｃ．Ｉ．アシッドグリーン１６）、カヤノールシアニングリーンＧ（Ｃ．Ｉ．アシッドグリーン２５）、スミノールミリンググリーンＧ（Ｃ．Ｉ．アシッドグリーン２７）等の酸性染料、アイゼンカチロンブリリアントイエロー５ＧＬＨ（Ｃ．Ｉ．ベーシックイエロー１３）、マキシロンイエロー２ＲＬ（Ｃ．Ｉ．ベーシックイエロー１９）、カヤクリルゴールデンイエローＧＬ−ＥＤ（Ｃ．Ｉ．ベーシックイエロー２８）、アイゼンカチロンブラウン３ＧＬＨ（Ｃ．Ｉ．ベーシックオレンジ３０）、アイゼンアストラフロキシン（Ｃ．Ｉ．ベーシックオレンジ１２）、スミアクリルブリリアントレッドＥ−２Ｂ（Ｃ．Ｉ．ベーシックオレンジ１５）、アストラゾンレッドＧＴＬ（Ｃ．Ｉ．ベーシックオレンジ１８）、アイゼンカチロンブリリアントピンクＢＧＨ（Ｃ．Ｉ．ベーシックオレンジ２７）、アイゼンローダミンＢ（Ｃ．Ｉ．ベーシックバイオレット１０）、アストラゾンブルーＢＧ（Ｃ．Ｉ．ベーシックブルー３）、マキシロンブルーＧＲＬ（Ｃ．Ｉ．ベーシックブルー４１）、アイゼンダイヤモンドグリーンＧＨ（Ｃ．Ｉ．ベーシックグリーン１）等の塩基性染料が挙げられる。その他の使用できる染料の具体例としては、アイゼンカチロンイエロー３ＧＬＨ（Ｃ．Ｉ．ベーシックイエロー１１）、スミアクリルイエローＥ−３ＲＤ（Ｃ．Ｉ．ベーシックイエロー１５）、アストラゾンイエロー７ＧＬＬ（Ｃ．Ｉ．ベーシックイエロー２１）、アストラゾンイエロー５ＧＬ（Ｃ．Ｉ．ベーシックイエロー５１）、アイゼンカチロンオレンジＧＬＨ（Ｃ．Ｉ．ベーシックオレンジ２１）、ローダミン６ＧＣＰ（Ｃ．Ｉ．ベーシックレッド１）、マキシロンレッドＧＲＬ（Ｃ．Ｉ．ベーシックオレンジ４６）、アイゼンメチルバイオレット（Ｃ．Ｉ．ベーシックバイオレット１）、アイゼンクリスタルバイオレット（Ｃ．Ｉ．ベーシックバイオレット３）、アストラゾンブルーＧ（Ｃ．Ｉ．ベーシックブルー１）、メチレンブルー（Ｃ．Ｉ．ベーシックブルー９）、アイゼンカチロンブルーＢＲＬＨ（Ｃ．Ｉ．ベーシックブルー５４）、アイゼンマラカイトグリーン（Ｃ．Ｉ．ベーシックグリーン４）、ビスマルクブラウンＧ（Ｃ．Ｉ．ベーシックブラウン１）等の塩基性染料が挙げられる。
これらの染料は、インキ中で単独で使用しても、混合して使用しても良い。
これらの染料を使用したインキによって得られる、筆跡色としては、彩度が５以上、明度が５以上にすることで、鮮やかな色相としてはっきりと視認されるため、視角による色相変化も際立ち、高い視覚的効果が得られる。その手段としては、インキ組成物中の染料の合計重量％をインキ組成物全量に対し０．５重量％以上にする必要があり、インキ組成物全量に対し１０．０重量％未満、さらに好ましくはインキ組成物全量に対し５．０重量％未満にすることで、光の反射が多い光輝性顔料が存在する筆跡中においても、染料による色相が視角によってはっきりと視認され、筆跡の高い彩度と明度を維持できるとともに、光輝性顔料の色相も引き立ち、高い光輝性と非常に鮮やかな色相変化が得られる。
また、染料の分子内に少なくとも分子内に「−ＳＯ３−Ｍ（Ｍは、水素イオン、アルカリ金属イオン、アルカリ土類金属イオン、遷移金属イオン、アンモニウムイオン、有機アンモニウムイオンを差す。）」にて示される構造部分や「−ＣＯＯ−Ｍ（Ｍは、水素イオン、アルカリ金属イオン、アルカリ土類金属イオン、遷移金属イオン、アンモニウムイオン、有機アンモニウムイオンを差す。）」にて示される構造部分や水酸基から選ばれる１つを含有することで、染料が光輝性顔料に吸着して分散安定化する効果が生じるので、光輝性顔料の偏在する筆跡部分が生じにくくなり、紙面上で、光輝性顔料により覆われている筆跡部分と、光輝性顔料が付着せずに下地の染料により染着された筆跡部分が均一に視認され、視角依存性が得られやすく、強い光輝性も得られる。これら染料の添加量は、インキ組成物全量に対し０．５重量％以上であると、高い分散安定化の効果が得られて、より強い視角依存性と強い光輝性が得られるので好ましい。
さらには、分子内にフェニル基を含むアゾ系染料、アントラキノン系染料、キサンテン系染料、トリフェニルメタン系染料、インジゴ系染料で、分子内の疎水基骨格と親水性官能基のバランスが良好となり、より高い分散安定性の効果が得られる。
【００１３】
顔料は筆跡の堅ろう性を高める目的でインキ中に添加されるものである。アゾ系顔料、ニトロソ系顔料、ニトロ系顔料、塩基性染料系顔料、酸性染料系顔料、建て染め染料系顔料、媒染染料系顔料、天然染料系顔料等の有機系顔料、黄土、バリウム黄、紺青、カドミウムレッド、硫酸バリウム、酸化チタン、弁柄、鉄黒、カーボンブラック等の無機顔料等が挙げられ、これらは単独あるいは混合して適宜使用することができる。具体例を挙げると、アニリンブラック（Ｃ．Ｉ．５０４４０）、シアニンブラック、ナフトールエローＳ（Ｃ．Ｉ．１０３１６）、ハンザエロー１０Ｇ（Ｃ．Ｉ．１１７１０）、ハンザエロー５Ｇ（Ｃ．Ｉ．１１６６０）、ハンザエロー３Ｇ（Ｃ．Ｉ．１１６７０）、ハンザエローＧ（Ｃ．Ｉ．１１６８０）、ハンザエローＧＲ（Ｃ．Ｉ．１１７３０）、ハンザエローＡ（Ｃ．Ｉ．１１７３５）、ハンザエローＲＮ（Ｃ．Ｉ．１１７４０）、ハンザエローＲ（Ｃ．Ｉ．１２７１０）、ピグメントエローＬ（Ｃ．Ｉ．１２７２０）、ベンジジンエロー（Ｃ．Ｉ．２１０９０）、ベンジジンエローＧ（Ｃ．Ｉ．２１０９５）、ベンジジンエローＧＲ（Ｃ．Ｉ．２１１００）、パーマネントエローＮＣＧ（Ｃ．Ｉ．２００４０）、バルカンファストエロー５Ｇ（Ｃ．Ｉ．２１２２０）、バルカンファストエローＲ（Ｃ．Ｉ．２１１３５）、タートラジンレーキ（Ｃ．Ｉ．１９１４０）、キノリンエローレーキ（Ｃ．Ｉ．４７００５）、アンスラゲンエロー６ＧＬ（Ｃ．Ｉ．６０５２０）、パーマネントエローＦＧＬ、パーマネントエローＨ１０Ｇ、パーマネントエローＨＲ、アンスラピリミジンエロー（Ｃ．Ｉ．６８４２０）、スダーンＩ（Ｃ．Ｉ．１２０５５）、パーマネントオレンジ（Ｃ．Ｉ．１２０７５）、リソールファストオレンジ（Ｃ．Ｉ．１２１２５）、パーマネントオレンジＧＴＲ（Ｃ．Ｉ．１２３０５）、ハンザエロー３Ｒ（Ｃ．Ｉ．１１７２５）、バルカンファストオレンジＧＧ（Ｃ．Ｉ．２１１６５）、ベンジジンオレンジＧ（Ｃ．Ｉ．２１１１０）、ペルシアンオレンジ（Ｃ．Ｉ．１５５１０）、インダンスレンブリリアントオレンジＧＫ（Ｃ．Ｉ．５９３０５）、インダンスレンブリリアントオレンジＲＫ（Ｃ．Ｉ．５９１０５）、インダンスレンブリリアントオレンジＧＲ（Ｃ．Ｉ．７１１０５）、パーマネントブラウンＦＧ（Ｃ．Ｉ．１２４８０）、パラブラウン（Ｃ．Ｉ．１２０７１）、パーマネントレッド４Ｒ（Ｃ．Ｉ．１２１２０）、パラレッド（Ｃ．Ｉ．１２０７０）、ファイヤーレッド（Ｃ．Ｉ．１２０８５）、パラクロルオルトアニリンレッド（Ｃ．Ｉ．１２０９０）、リソールファストスカーレット、ブリリアントファストスカーレット（Ｃ．Ｉ．１２３１５）、ブリリアントカーミンＢＳ、パーマネントレッドＦ２Ｒ（Ｃ．Ｉ．１２３１０）、パーマネントレッドＦ４Ｒ（Ｃ．Ｉ．１２３３５）、パーマネントレッドＦＲＬ（Ｃ．Ｉ．１２４４０）、パーマネントレッドＦＲＬＬ（Ｃ．Ｉ．１２４６０），パーマネントレッドＦ４ＲＨ（Ｃ．Ｉ．１２４２０）、ファストスカーレットＶＤ、バルカンファストルビンＢ（Ｃ．Ｉ．１２３２０）、バルカンファストピンクＧ（Ｃ．Ｉ．１２３３０），ライトファストレッドトーナーＢ（Ｃ．Ｉ．１２４５０）、ライトファストレッドトーナーＲ（Ｃ．Ｉ．１２４５５）、パーマネントカーミンＦＢ（Ｃ．Ｉ．１２４９０）、ピラゾロンレッド（Ｃ．Ｉ．１２１２０）、リソールレッド（Ｃ．Ｉ．１５６３０）、レーキレッドＣ（Ｃ．Ｉ．１５５８５）、レーキレッドＤ（Ｃ．Ｉ．１５５００）、アンソシンＢ（Ｃ．Ｉ．１８０３０）、ブリリアントスカーレットＧ（Ｃ．Ｉ．１５８００）、リソールルビンＧＫ（Ｃ．Ｉ．１５８２５）、パーマネントレッドＦ５Ｒ（Ｃ．Ｉ．１５８６５）、ブリリアントカーミン６Ｂ（Ｃ．Ｉ．１５８５０）、ピグメントスカーレット３Ｂ（Ｃ．Ｉ．１６１０５）、ボルドー５Ｂ（Ｃ．Ｉ．１２１７０）、トルイジンマルーン（Ｃ．Ｉ．１２３５０）、パーマネントボルドーＦ２Ｒ（Ｃ．Ｉ．１２３８５）、ヘリオボルドーＢＬ（Ｃ．Ｉ．１４８３０）、ボルドー１０Ｂ（Ｃ．Ｉ．１５８８０）、ボンマルーンライト（Ｃ．Ｉ．１５８２５）、ボンマルーンメジウム（Ｃ．Ｉ．１５８８０）、エオシンレーキ（Ｃ．Ｉ．４５３８０）、ローダミンレーキＢ（Ｃ．Ｉ．４５１７０）、ローダミンレーキＹ（Ｃ．Ｉ．４５１６０）、アリザリンレーキ（Ｃ．Ｉ．５８０００）、チオインジゴレッドＢ（Ｃ．Ｉ．７３３００）、チオインジゴマルーン（Ｃ．Ｉ．７３３８５）、パーマネントレッドＦＧＲ（Ｃ．Ｉ．１２３７０）、ＰＶカーミンＨＲ、ワッチングレッド，モノライトファストレッドＹＳ（Ｃ．Ｉ．５９３００）、パーマネントレッドＢＬ、ファストバイオレットＢ、メチルバイオレットレーキ（Ｃ．Ｉ．４２５３５）、ジオキサジンバイオレット、アルカリブルーレーキ（Ｃ．Ｉ．４２７５０Ａ、Ｃ．Ｉ．４２７７０Ａ）、ピーコックブルーレーキ（Ｃ．Ｉ．４２０９０）、ピーコックブルーレーキ（Ｃ．Ｉ．４２０２５）、ビクトリアブルーレーキ（Ｃ．Ｉ．４４０４５）、フタロシアニンブルー（Ｃ．Ｉ．７４１６０）、ファストスカイブルー（Ｃ．Ｉ．７４１８０）、インダンスレンブルーＲＳ（Ｃ．Ｉ．６９８００）、インダンスレンブルーＢＣ（Ｃ．Ｉ．６９８２５）、インジゴ（Ｃ．Ｉ．７３０００）、ピグメントグリーンＢ（Ｃ．Ｉ．１０００６）、ナフトールグリーンＢ（Ｃ．Ｉ．１００２０）、グリーンゴールド（Ｃ．Ｉ．１２７７５）、アシッドグリーンレーキ、マラカイトグリーンレーキ（Ｃ．Ｉ．４２０００）、フタロシアニングリーン等が挙げられる。
また、水性媒体に分散した水性インキベースを用いることは、顔料インキ製造上有利なことである。具体的には、Ｆｕｊｉ  ＳＰ  Ｂｌａｃｋ８０３１、Ｆｕｊｉ  ＳＰ  Ｂｌａｃｋ８１１９、Ｆｕｊｉ  ＳＰ  Ｂｌａｃｋ８１６７、Ｆｕｊｉ  ＳＰ  Ｂｌａｃｋ８２７６、Ｆｕｊｉ  ＳＰ  Ｂｌａｃｋ８３８１、Ｆｕｊｉ  ＳＰ  Ｂｌａｃｋ８４０６、Ｆｕｊｉ  ＳＰ  Ｒｅｄ  ５０９６、Ｆｕｊｉ  ＳＰ  Ｒｅｄ５１１１、Ｆｕｊｉ  ＳＰ  Ｒｅｄ５１９３、Ｆｕｊｉ  ＳＰ  Ｒｅｄ５２２０、Ｆｕｊｉ  ＳＰ  Ｂｏｒｄｅａｕｘ  ５５００、Ｆｕｊｉ  ＳＰ  Ｂｌｕｅ  ６０６２、Ｆｕｊｉ  ＳＰ  Ｂｌｕｅ６１３３、Ｆｕｊｉ  ＳＰ  Ｂｌｕｅ６１３４、Ｆｕｊｉ  ＳＰ  Ｂｌｕｅ６４０１、Ｆｕｊｉ  ＳＰ  Ｇｒｅｅｎ  ７０５１、Ｆｕｊｉ  ＳＰ  Ｙｅｌｌｏｗ  ４０６０、Ｆｕｊｉ  ＳＰ  Ｙｅｌｌｏｗ  ４１７８、Ｆｕｊｉ  ＳＰ  Ｖｉｏｌｅｔ  ９０１１、Ｆｕｊｉ  ＳＰ  Ｐｉｎｋ  ９５２４、同９５２７、Ｆｕｊｉ  ＳＰ  Ｏｒａｎｇｅ  ５３４、Ｆｕｊｉ  ＳＰ  Ｂｒｏｗｎ  ３０７４、Ｆｕｊｉ  ＳＰ  ＲＥＤ  ５５４３、Ｆｕｊｉ  ＳＰ  ＲＥＤ５５４４（以上、富士色素（株）製）、Ｅｍａｃｏｌ  Ｂｌａｃｋ  ＣＮ、Ｅｍａｃｏｌ  Ｂｌｕｅ  ＦＢＢ、Ｅｍａｃｏｌ  Ｂｌｕｅ  ＦＢ、Ｅｍａｃｏｌ  Ｂｌｕｅ  ＫＲ、Ｅｍａｃｏｌ  Ｇｒｅｅｎ  ＬＸＢ、Ｅｍａｃｏｌ  Ｖｉｏｌｅｔ  ＢＬ、Ｅｍａｃｏｌ  Ｂｒｏｗｎ  ３１０１、Ｅｍａｃｏｌ  Ｃａｒｍｍｉｎｅ  ＦＢ、Ｅｍａｃｏｌ  Ｒｅｄ  ＢＳ、Ｅｍａｃｏｌ  Ｏｒａｎｇｅ  Ｒ、Ｅｍａｃｏｌ  Ｙｅｌｌｏｗ  ＦＤ、Ｅｍａｃｏｌ  Ｙｅｌｌｏｗ  ＩＲＮ、Ｅｍａｃｏｌ  Ｙｅｌｌｏｗ  ３６０１、Ｅｍａｃｏｌ  Ｙｅｌｌｏｗ  ＦＧＮ、Ｅｍａｃｏｌ  Ｙｅｌｌｏｗ  ＧＮ、Ｅｍａｃｏｌ  Ｙｅｌｌｏｗ  ＧＧ、Ｅｍａｃｏｌ  Ｙｅｌｌｏｗ  Ｆ５Ｇ、Ｅｍａｃｏｌ  Ｙｅｌｌｏｗ  Ｆ７Ｇ、Ｅｍａｃｏｌ  Ｙｅｌｌｏｗ  １０ＧＮ、Ｅｍａｃｏｌ  Ｙｅｌｌｏｗ  １０Ｇ、Ｓａｎｄｙｅ  Ｓｕｐｅｒ  Ｂｌａｃｋ  Ｋ、Ｓａｎｄｙｅ  Ｓｕｐｅｒ  Ｂｌａｃｋ  Ｃ、Ｓａｎｄｙｅ  Ｓｕｐｅｒ  Ｇｒｅｙ  Ｂ、Ｓａｎｄｙｅ  Ｓｕｐｅｒ  Ｂｒｏｗｎ  ＳＢ、Ｓａｎｄｙｅ  Ｓｕｐｅｒ  Ｂｒｏｗｎ  ＦＲＬ、Ｓａｎｄｙｅ  Ｓｕｐｅｒ  Ｂｒｏｗｎ  ＲＲ、ＳａｎｄｙｅＳｕｐｅｒ  Ｇｒｅｅｎ  Ｌ５Ｇ、ＳａｎｄｙｅＳｕｐｅｒ  Ｇｒｅｅｎ  ＧＸＢ、Ｓａｎｄｙｅ  Ｓｕｐｅｒ  Ｎａｖｙ  Ｂｌｕｅ  ＨＲＬ、Ｓａｎｄｙｅ  Ｓｕｐｅｒ  Ｎａｖｙ  Ｂｌｕｅ  ＧＬＬ、Ｓａｎｄｙｅ  Ｓｕｐｅｒ  Ｎａｖｙ  Ｂｌｕｅ  ＨＢ、Ｓａｎｄｙｅ  Ｓｕｐｅｒ  Ｎａｖｙ  Ｂｌｕｅ  ＦＢＬ−Ｈ、Ｓａｎｄｙｅ  Ｓｕｐｅｒ  Ｎａｖｙ  Ｂｌｕｅ  ＦＢＬ−１６０、Ｓａｎｄｙｅ  Ｓｕｐｅｒ  Ｎａｖｙ  Ｂｌｕｅ  ＦＢＢ、Ｓａｎｄｙｅ  Ｓｕｐｅｒ  Ｖｉｏｌｅｔ  ＢＬ  Ｈ／Ｃ、Ｓａｎｄｙｅ  Ｓｕｐｅｒ  Ｖｉｏｌｅｔ  ＢＬ  ＢＬ、Ｓａｎｄｙｅ  Ｓｕｐｅｒ  Ｂｏｒｄｅａｕｘ  ＦＲ、Ｓａｎｄｙｅ  Ｓｕｐｅｒ  Ｐｉｎｋ  ＦＢＬ、Ｓｕｐｅｒ  Ｐｉｎｋ  Ｆ５Ｂ、Ｓａｎｄｙｅ  Ｓｕｐｅｒ  Ｒｕｂｉｎｅ  ＦＲ、Ｓａｎｄｙｅ  ｓｕｐｅｒ  Ｃａｒｍｍｉｎｅ  ＦＢ、ＳａｎｄｙｅＳｕｐｅｒ  Ｒｅｄ  ＦＦＧ、ＳａｎｄｙｅＳｕｐｅｒ  Ｒｅｄ  ＲＲ、ＳａｎｄｙｅＳｕｐｅｒ  Ｒｅｄ  ＢＳ、Ｓａｎｄｙｅ  Ｓｕｐｅｒ  Ｏｒａｎｇ���  ＦＬ、Ｓａｎｄｙｅ  Ｓｕｐｅｒ  Ｏｒａｎｇｅ  Ｒ、Ｓａｎｄｙｅ  Ｓｕｐｅｒ  Ｏｒａｎｇｅ  ＢＯ、Ｓａｎｄｙｅ  Ｇｏｌｄ  Ｙｅｌｌｏｗ  ５ＧＲ、Ｓａｎｄｙｅ  Ｇｏｌｄ  Ｙｅｌｌｏｗ  Ｒ、Ｓａｎｄｙｅ  Ｇｏｌｄ  Ｙｅｌｌｏｗ  ３Ｒ、Ｓａｎｄｙｅ  Ｙｅｌｌｏｗ  ＧＧ、Ｓａｎｄｙｅ  Ｙｅｌｌｏｗ  Ｆ３Ｒ、Ｓａｎｄｙｅ  Ｙｅｌｌｏｗ  ＩＲＣ、Ｓａｎｄｙｅ  Ｙｅｌｌｏｗ  ＦＧＮ、Ｓａｎｄｙｅ  Ｙｅｌｌｏｗ  ＧＮ、Ｓａｎｄｙｅ  Ｙｅｌｌｏｗ  ＧＲＳ、Ｓａｎｄｙｅ  Ｙｅｌｌｏｗ  ＧＳＲ−１３０、Ｓａｎｄｙｅ  Ｙｅｌｌｏｗ  ＧＳＮ−１３０、Ｓａｎｄｙｅ  Ｙｅｌｌｏｗ  ＧＳＮ、Ｓａｎｄｙｅ  Ｙｅｌｌｏｗ  １０ＧＮ（以上、山陽色素（株）製）、Ｒｉｏ  Ｆａｓｔ  ＢｌａｃｋＦｘ  ８０１２、Ｒｉｏ  Ｆａｓｔ  ＢｌａｃｋＦｘ  ８３１３、Ｒｉｏ  Ｆａｓｔ  ＢｌａｃｋＦｘ  ８１６９、Ｒｉｏ  Ｆａｓｔ  Ｒｅｄ  Ｆｘ８２０９、Ｒｉｏ  Ｆａｓｔ  Ｒｅｄ  Ｆｘ  ８１７２、Ｒｉｏ  Ｆａｓｔ  Ｒｅｄ  Ｓ  Ｆｘ  ８３１５、Ｒｉｏ  Ｆａｓｔ  Ｒｅｄ  Ｓ  Ｆｘ  ８３１６、Ｒｉｏ  Ｆａｓｔ  Ｂｌｕｅ  Ｆｘ  ８１７０、Ｒｉｏ  Ｆａｓｔ  Ｂｌｕｅ  ＦＸ  ８１７０、Ｒｉｏ  Ｆａｓｔ  Ｂｌｕｅ  Ｓ  Ｆｘ  ８３１２、Ｒｉｏ  Ｆａｓｔ  Ｇｒｅｅｎ  Ｓ  Ｆｘ  ８３１４（以上、東洋インキ（株）製）、ＮＫＷ−２１０１、ＮＫＷ−２１０２、ＮＫＷ−２１０３、ＮＫＷ−２１０４、ＮＫＷ−２１０５、ＮＫＷ−２１０６、ＮＫＷ−２１０７、ＮＫＷ−２１０８、ＮＫＷ−２１１７、ＮＫＷ−２１２７、ＮＫＷ−２１３７、ＮＫＷ−２１６７、ＮＫＷ−２１０１Ｐ、ＮＫＷ−２１０２Ｐ、ＮＫＷ−２１０３Ｐ、ＮＫＷ−２１０４Ｐ、ＮＫＷ−２１０５Ｐ、ＮＫＷ−２１０６Ｐ、ＮＫＷ−２１０７Ｐ、ＮＫＷ−２１０８Ｐ、ＮＫＷ−２１１７Ｐ、ＮＫＷ−２１２７Ｐ、ＮＫＷ−２１３７Ｐ、ＮＫＷ−２１６７Ｐ、ＮＫＷ−３００２、ＮＫＷ−３００３、ＮＫＷ−３００４、ＮＫＷ−３００５、ＮＫＷ−３００７、ＮＫＷ−３０７７、ＮＫＷ−３００８、ＮＫＷ−３４０２、ＮＫＷ−３４０４、ＮＫＷ−３４０５、ＮＫＷ−３４０７、ＮＫＷ−３４０８、ＮＫＷ−３４７７、ＮＫＷ−３６０２、ＮＫＷ−３６０３、ＮＫＷ−３６０４、ＮＫＷ−３６０５、ＮＫＷ−３６０７、ＮＫＷ−３６７７、ＮＫＷ−３６０８、ＮＫＷ−３７０２、ＮＫＷ−３７０３、ＮＫＷ−３７０４、ＮＫＷ−３７０５、ＮＫＷ−３７７７、ＮＫＷ−３７０８、ＮＫＷ−６０１３、ＮＫＷ−６０３８、ＮＫＷ−６５５９（以上、日本蛍光（株）製）、コスモカラーＳ１０００Ｆシリーズ（東洋ソーダ（株）製）、ビクトリアエロー  Ｇ−１１、同Ｇ−２０、ビクトリアオレンジ  Ｇ−１６、同Ｇ−２１、ビクトリアレッド  Ｇ−１９、同Ｇ−２２、ビクトリアピンク  Ｇ−１７、同Ｇ−２３、ビクトリアグリーン  Ｇ−１８、同Ｇ−２４、ビクトリアブルー  Ｇ−１５、同Ｇ−２５（以上、御国色素（株）製）、ポルックスＰＣ５Ｔ１０２０、ポルックスブラックＰＣ８Ｔ１３５、ポルックスレッドＩＴ１０３０等のポルックスシリーズ（以上、住化カラー（株）製）などが挙げられるものであり、これらは１種または２種以上を適宜選択して併用できるものである。
顔料は筆跡上で金属蒸着フィルム、ガラスフレーク、アルミニウムフレークから選ばれる光輝性顔料の上に付着すると光輝性顔料の輝きや色相が弱くなってしまうので、顔料の光輝性顔料の輝きや色相を阻害しない、インキ組成物全量に対し２．０重量％未満の添加量であればよく、さらに好ましくはインキ組成物全量に対し０．５重量％未満の添加量が好ましい。さらには、初期の筆跡の視角依存性を得やすくする目的で、上記顔料を添加せずに、金属蒸着フィルム、ガラスフレーク、アルミニウムフレークから選ばれる光輝性顔料と染料だけを着色材としてインキを作ることもできる。このように、光輝性顔料と染料だけを着色材とした場合、光輝性顔料による高い光輝性が得られ、下地の鮮明な筆跡色により、非常に鮮やかな色相変化を視認できる。
【００１４】
酸化防止剤をインキ中で金属が酸化し光輝性が劣化することを抑制するために添加することが好ましく、例えば、ヒドロキノン化合物、アスコルビン酸ナトリウム、ビタミンＥ、エリソルビン酸ナトリウム、没食子酸プロピル、亜硫酸ナトリウム、カテキンなどが挙げられる。特に、ヒドロキノン化合物は、インキ中での経時的な光輝性の劣化のみならず、筆記後の乾燥した筆跡においても経時的な筆跡の光輝性の劣化を防止する効果が高く特に好ましい。これは、ヒドロキノン化合物の水酸基が金属蒸着フィルム、ガラスフレーク、アルミニウムフレークから選ばれる光輝性顔料に吸着することで、乾燥した筆跡上でも性能を発揮するものである。具体的には、ヒドロキノン、メチルヒドロキノン、エチルヒドロキノン、ジメチルヒドロキノン、トリメチルヒドロキノン、２，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルヒドロキノン等のアリールヒドロキノン、アリザリン、ナフトヒドロキノン、アントラヒドロキノン、ビタミンＫ等の多環芳香族ヒドロキノン、また、これらのヒドロキノン類にスルホン酸基やスルホン酸アミド基やカルボキシル基を含有する置換基が付いた変性物も用いることが出来、例えば、ヒドロキノンスルホン酸とその塩類が挙げられる。これらの中でも、水に対する溶解性が良好で、金属蒸着フィルム、ガラスフレーク、アルミニウムフレークから選ばれる光輝性顔料への吸着性と分散安定性に優れる、ヒドロキノンスルホン酸カリウムが好ましい。
ヒドロキノン化合物は従来知られた、ボールやボール把持部としてのチップの金属腐食を防止する目的における、インキ中の溶存酸素等を除去する還元性の作用も発揮する。使用量は、充分な筆跡の光輝性の経時安定性が得られ、金属蒸着フィルム、ガラスフレーク、アルミニウムフレークから選ばれる光輝性顔料のリーフィング効果を阻害しない、インキ組成物全量に対し０．１重量％以上２．０重量％以下の添加が好ましい。
【００１５】
本発明に使用する増粘剤としては、ＨＰＣ−ＳＬ、ＨＰＣ−Ｌ、ＨＰＣ−Ｍ、ＨＰＣ−Ｈ（以上、ヒドロキシプロピルセルロース、日本曹達（株）製）、セオラスＳＣ−９００、セオラスＳＣ−９００Ｓ、セオラスＲＣ５９１Ｓ、セオラスＲＣ−Ｎ８１、セオラスＲＣ−Ｎ３０、セオラスＣＬ−６１１Ｓ、セオラスＤＸ−２、セオラスＤＸ−３，セオラスＵＦ−Ｆ７１１、セオラスＵＦ−Ｆ７０２、セオラスＳＴ−１００、セオラスＳＴ−０２、セオラスＦＤ−１０１，セオラスＦＤ−３０１、セオラスＦＤ−Ｆ２０、セオラスファイバーＤＦ−１７（以上、結晶セルロース、旭化成（株）製）等のセルロース類、ケルザン、ケルザンＳ、ケルザンＴ、ケルザンＳＴ、ケルザンＡＳＸ、ケルザンＡＲ、ケルザンＨＰ、ケルザンＧ、ケトロールＣＧ、ケトロールＣＧ−Ｔ、ケトロールＣＧ−ＳＦＴ（以上、三晶（株）製）、サンエース、サンエースＳ、サンエースＣ、サンエースＣ−Ｓ、サンエースＢ−Ｓ、サンエースＮＦ、サンエースＧ、サンエースＥ−Ｓ、サンエースＮＸＧ−Ｓ、サンエースＮＸＧ−Ｃ、ビストップＤ−３０００−ＤＦ、ビストップＤ−３０００−ＤＦ−Ｃ（以上、三栄源エフ・エス・アイ（株）製）、コージン、コージンＦ、コージンＴ、コージンＫ（以上、（株）興人製）等のキサンタンガム、レオザン（サクシノグルカン、三晶（株）製）、Ｋ１Ａ９６、ＢＧ３８１０（以上、三晶（株）製）等のウェランガム、Ｋ１Ａ１１２、Ｋ７Ｃ２４３３（以上、三晶（株）製）等のラムザンガム、ジャガー８１１１、同８６００、同ＨＰ−８、同ＨＰ−６０、ＣＰ−１３（以上、三晶（株）製）等のグァーガム類、プルラン（水溶性多糖類、（株）林原商事製）、レオジック２５０Ｈ（日本純薬（株）製）、ジュンロンＰＷ１１１（日本純薬（株）製）、Ｕジェリ・ＣＰ（昭和電工（株）製）等の架橋型アクリル酸樹脂、カーボポール９３４、カーボポール９４０、カーボポール９４１、カーボポール９８０、カーボポール９８１、カーボポール１３４２、カーボポール１３８２、カーボポール２９８４、カーボポール５９８４、カーボポールＥＴＤ２０２０、カーボポールＥＴＤ２０５０、ＥＺ−１、ペミュレンＴＲ−１、ペミュレンＴＲ−２（ルーブリゾール社製、アメリカ合衆国）等のアクリル酸メタクリル酸アルキル共重合体、ＧＸ−２０５、ＮＡ−０１０（昭和電工（株）製）等のＮ−ビニルアセトアミド重合架橋物等の水溶性合成高分子、などを挙げることができる。
その使用量は必要とする粘度が得られる量を添加すれば良い。インキ収容管に直接インキを充填して使用する場合のインキ粘度は剪断速度が０．３５／ｓｅｃの時に５０００ｍＰａ・ｓ以上５００００ｍＰａ・ｓ以下（測定温度２５℃）の範囲に入るように調整して使用するのが好ましく、５０００ｍＰａ・ｓ以上３００００ｍＰａ・ｓ以下（測定温度２５℃）の範囲に入るように調整するのが、金属蒸着フィルム、ガラスフレーク、アルミニウムフレークから選ばれる光輝性顔料のインキ中での耐沈降安定性と、筆跡の光輝性を両立させやすくなるため好ましい。
これらの増粘剤の中でも、キサンタンガムが、大きな剪断減粘性を持ち、温度変化に対する安定性、ｐＨに対する安定性、塩や金属イオンに対する安定性に優れ、長期間に渡り光輝性顔料を分散安定化することで、筆跡上で光輝性顔料が一つ一つ均等に配置された状態となり、筆跡の光輝性を担保したまま充分に彩度のある筆跡状態をつくることができるので、視角依存性と強い光輝性の両立がしやすい。光輝性顔料のインキ中での耐沈降安定性とカスレのない筆跡を両立させるために、キサンタンガムの添加量は、インキ組成物全量に対し０．１重量％以上２．０重量％以下、さらにはインキ組成物全量に対し０．１重量％以上１．２重量％以下が好ましい。
また、上記増粘剤は複数種を混合して使用することもでき、特に多糖類同士を複数種組み合わせることで、類似骨格のポリマー鎖同士が絡み合って均一な複合ゲルを作り、低温環境下でカスレの少ない筆跡と、長期経時における高輝性顔料の分散安定化の相反する品質を両立しやすくなる。中でも、キサンタンガムとウェランガムとの組み合わせにおいては、小さく、且つ、均一な三次元網目構造を形成することによって、流動性に優れた筆記カスレのない筆跡が得られる。このときのインキ中の添加量としては、キサンタンガムのインキ組成物全量中の含有率をａ重量％、ウェランガムのインキ組成物全量中の含有率をｂ重量％としたときに、ａ／ｂ＝０．３５以上４．０以下であり、且つ、キサンタンガムとウェランガムのインキ組成物全量中の含有率であるａ＋ｂが０．３重量％以上０．７重量％以下とすることがより好ましい。
また、インキのｐＨを６．０以上９．０以下に調整することで、増粘剤の経時での溶解安定性が高くなり、結果として光輝性顔料の高い耐沈降安定性が得られる。
【００１６】
インキの着色材を紙面に定着させるために結合材として各種樹脂を併用することもできる。
具体的には、セラック、スチレン−マレイン酸共重合体、スチレン−アクリル酸共重合体やスチレン−アクリル酸共重合体の塩類、のアルカリ金属塩、同アミン塩、同アンモニウム塩、α−メチルスチレン−アクリル酸共重合体のアルカリ金属塩、同アミン塩、同アンモニウム塩、といった水溶性樹脂を用いることができる。また、アクリル系樹脂、酢酸ビニル系樹脂、スチレン−ブタジエン共重合物などの水不溶性樹脂などを用いることもできる。尚、水不溶性樹脂は、水性エマルジョン形態で使用する。この中でもアクリル系樹脂、さらにはアクリルエマルジョンが、金属蒸着フィルム、ガラスフレーク、アルミニウムフレークから選ばれる光輝性顔料の紙面への定着性と、インキの貯蔵安定性が良好となるため好ましい。
【００１７】
水は主溶剤として使用される。本発明において、主溶剤とはインキ組成物全量中の液媒体全量に対し重量％で最も高い割合を占める液媒体を指す。
【００１８】
水と共に各種水溶性有機溶剤が、インキの乾燥防止、低温時での凍結防止などの目的で使用される。具体的には、エタノール、１−プロパノール、２−プロパノール、ブチルアルコール等のアルコール類、エチレングリコール、１，２−プロパンジオール、１，３−ブタンジオール、ヘキシレングリコール、２−エーテル−１，３−ヘキサングリコール、グリセリン、トリエチレングリコール、ジプロピレングリコール、ジグリセリン、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール等のグリコール類、エチレングリコールエチルエーテル、エチレングリコールメチルエーテル、エチレングリコールブチルエーテル、ジエチレングリコールエチルエーテル等のエーテル類、Ｎ−メチルピロリドン、２−フェノキシエタノールなどが使用できる。
これらは、１種または２種以上を適宜選択して併用できるものである。また、その使用量はインキ組成物全量に対し２．０重量％以上５０．０重量％以下好ましい。２．０重量％未満では塗布部の乾燥防止効果が弱く使用不能になる恐れがある。５０．０重量％を超えて添加してもその効果の向上は見られず添加することの意味がない。
【００１９】
その他、上記各成分以外、従来、筆記具用の水性インキに用いられる種々の添加剤を適宜必要に応じて使用することもできる。
例えば、インキの蒸発防止のためにソルビット、キシリット等の糖アルコールや、尿素、エチレン尿素これらの誘導体を用いたり、筆記感を向上させるためにポリエチレングリコール、ポリオキシエチレングリコール、ポリオキシプロピレングリコール、オレイン酸やアシルアミノ酸、アシルグルタミン酸、タウリン、メチルタウリン、リン酸エステル等のアルカリ金属塩やアミン塩や、ヒマシ油、硬化ヒマシ油、ポリオキシエチレン硬化ヒマシ油、ポリエチレングリコール脂肪酸エステル、水溶性潤滑油、微粒子アルミナ、硫化モリブデン等の潤滑剤を用いたりすることができる。
その中でもＮ−ヤシ油脂肪酸アシル−Ｌグルタミン酸、Ｎ−ラウロイル−Ｌ−グルタミン酸、Ｎ−ステアロイル−Ｌ−グルタミン酸、Ｎ−ヤシ油脂肪酸アシル−Ｌ−グルタミン酸ナトリウム、Ｎ−ラウロイル−Ｌ−グルタミン酸ナトリウム、Ｎ−ミリストイル−Ｌ−グルタミン酸カリウム、Ｎ−ミリストイル−Ｌ−グルタミン酸ナトリウム、Ｎ−アシル−Ｌ−グルタミン酸ナトリウム、Ｎ−ステアロイル−Ｌ−グルタミン酸ナトリウム、Ｎ−ヤシ油脂肪酸アシル−Ｌグルタミン酸トリエタノールアミン液、ラウロイル−Ｌ−グルタミン酸トリエタノールアミン液、Ｎ−ヤシ油脂肪酸アシル−Ｌ−グルタミン酸カリウムなどのアシルグルタミン酸とその金属塩やアミン塩、ラウリルリン酸、ポリオキシエチレンラウリルエーテルリン酸、ポリオキシエチレンオレイルエーテルリン酸、ポリオキシエチレンステアリルエーテルリン酸、ポリオキシエチレンアルキル（アルキル鎖の炭素数１２以上１５以下）エーテルリン酸などのアルキルリン酸やポリオキシエチレンアルキルリン酸とその金属塩やアミン塩は光輝性顔料にカルボキシル基やリン酸基が吸着することで高い分散安定化効果が得られるため好ましい。
増粘鉱物類としては、スメクトンＳＡ（スメクタイト、クニミネ工業（株）製）、クニピア−Ｆ、クニピア−Ｇ（モンモリロナイト、クニミネ工業（株）製）、ベンゲルＨＶ、ベンゲルＦＷ、ベンゲル１５、ベンゲル２３（ベントナイト、（株）豊順洋行製）、ベンゲルＷ−１００、ベンゲルＷ−１００Ｕ、ベンゲルＷ−２００Ｕ、ベンゲルＷ−３００Ｕ、ベンゲルＷ−３００ＨＰ（アニオン系ポリマー複合精製ベントナイト、（株）豊順洋行製）、エスベン、エスベンＣ、エスベンＷ、エスベンＮ４００（４級アンモニウムカチオン変性モンモリロナイト、（株）豊順洋行製）等の無機粘土鉱物が挙げられる。
【００２０】
アニオン系、ノニオン系、カチオン系の各種界面活性剤、シリコーン系界面活性剤、フッ素系界面活性剤等の表面張力調整剤、デヒドロ酢酸ナトリウム、１，２−ベンゾイソチアザリン−３−オン、２−ピリジンチオール−１−オキサオイド・ナトリウム塩などの防腐防黴剤、ベンゾトリアゾール、エチレンジアミン四酢酸などの防錆剤、シリコーン系、フッ素系の各種消泡剤、ｐＨ調整剤として水酸化ナトリウム、アルカノールアミン、アミン、アンモニウム等のアルカリ化剤なども用いることもできる。
【００２１】
インキの製造方法としては従来知られている種々の方法が採用できる。例えば、ボールミル、ビーズミル、ロールミル、ヘンシェルミキサー、プロペラ撹拌機、ホモジナイザー、ニーダー等の装置を使用して作ることができる。濾過や遠心分離を行い粗大粒子や気体を除いても良い。製造時に加熱や冷却や加圧や減圧や不活性ガス置換をしても良い。動力は電気でも加圧空気でも良い。これらはそれぞれ単独で使用しても良いし、組み合わせて使用しても良い。
【００２２】
上述した水性インキ組成物をインキ収容管内に収容して使用するボールペンについて説明する。ボールペンのペン先であるボールペンチップは、筆記部材としてのボールと、このボールを、ボールホルダーに貫設したインキ通孔の先端開口部から一部突出した状態で抱持しており、インキ収容管の先端に直接または接続部材を介して装着されボールペンリフィルとする。ボールホルダーは、ステンレスや、洋白等金属製の円柱材に、インキ通孔となる貫通孔と共にボールの後方移動規制部となる内方突出部をドリルやブローチなどの切削刃を用いて形成することができ、前記貫通孔の径や内方突出部の間に形成されている放射状溝の数や幅はインキの物性に応じて適宜調整することができる。また、予め貫通孔が形成されたパイプ材を使用することもできる。パイプ材を使用した場合は、パイプ材の外側壁部にピンによる押圧変形加工を施して凹部を形成することによって、該部に対応する内側壁部に凸部を形成し、その凸部が内方突出部となるものである。
【００２３】
また、ボールの後方にコイルスプリングを配置して、ボールをボールホルダーの先端開口部の内縁に押し当てることで、非使用時のインキ通孔を密閉し、ボールペンチップ先端からのインキのにじみ出しを防止したり、落下による衝撃やペン先を上向きに放置した時のインキの移動を防止することができる。コイルスプリングの材質としては主にＳＵＳ３０４などのステンレス鋼線や硬鋼線、ピアノ線材等の金属材や、ポリカーボネートやポリエーテルエーテルケトン等の樹脂も使用することができる。腐食やインキへの溶出を防止するために、表面にニッケルメッキなどの表面被覆処理を施したものも使用できる。コイルスプリングがボールを押圧する荷重は０．０１Ｎ以上１．５０Ｎ以下が望ましい。
【００２４】
ボールとしては、タングステンカーバイドを主成分として、結合相にコバルトやニッケル、クロム等を使用した超硬合金や、炭化ケイ素やジルコニア、アルミナ等を主成分としたセラミックス焼結体などが使用される。また、超硬合金、セラミック焼結体共にボールのビッカース硬さ（ＨＶ）は１０００以上２０００以下のものが使用でき、ボール表面粗さ算術平均高さ（Ｒａ：ＪＩＳ  Ｂ  ０６０１）は、１．０ｎｍ以上２０．０ｎｍ以下のものが使用できる。ボール径としては、直径０．１ｍｍ以上０．５ｍｍ以下の小径ボールから、０．５ｍｍよりも大きく０．７ｍｍ以下の中径ボール、０．７ｍｍを超える大径のボールを使用することもできる。この中でも直径０．７ｍｍ以上のボール径にすると、充分な筆跡幅が得られ、視角による筆跡の色相の変化が得られやすい。
【００２５】
前記ボールペンチップで使用できるボールホルダーの材質は、ステンレスや黄銅、洋白などの銅合金が使用でき、耐久性や耐食性の面からステンレスが好ましく、一般的にはオーステナイト系ステンレスであるＳＵＳ３０４、フェライト系ステンレスＳＵＳ４３０が用いられる。また、良好な加工性を有しつつボールペンチップ先端部の変形等を抑制する為にビッカース硬さ（ＨＶ）は１５０以上３００以下が望ましい。その他、ポリオキシメチレン樹脂などの耐摩耗性の高い樹脂製のものとすることもでき、材質がその他の合成樹脂などの従来公知の材質も使用できる。環境負荷を低減させる目的で、鉛を含まないものが好ましい。鉛は良好な加工性を付与する成分のため、鉛を含まないと加工性が低下する問題があるため、良好な加工性を維持する目的で、鉛の変わりにビスマス（元素記号：Ｂｉ）を用いることがより好ましい。
【００２６】
インキ収容管は、アルミニウムやステンレス、真鍮などの銅合金や、透明性を有するポリプロピレン樹脂やポリブチレンテレフタレート樹脂、ポリエーテルケトン樹脂などの合成樹脂の押し出し射出成型のパイプとすることができる。また、経時によって溶剤の透過を防止する目的で、インキ収容管を多層構造として溶剤の透過を防止する層をインキ収容管に有する方が好ましい。前記収容管の内径はボールペンを逆さや横向きに保管した時や、ボールペンに強い衝撃が掛かった時にインキが収容管の外に流れ出す事を防止しつつも、筆記する時にはインキの移動を妨げない径として直径０．５ｍｍ以上１５．０ｍｍ以下が望ましく、パイプのように直線状であっても、異なる内径を多段に組み合わせたものでも構わない。また、経時によって溶剤が透過して、インキ中の固形分率が増加し、結果的にインキが増粘し、想定した流動性や書き味などが得られなくなってしまうことを防止する為に、インキ収容管の壁の厚さは０．２ｍｍ以上にする事が望ましい。また、内壁面の表面粗さは平滑にした方がインキが筆記によって移動した際の内壁面へのインキの付着残留が少なくなりパイプの透明性が良く内容物の残量などを視認しやすくなる。また、内壁面にフッ素系界面活性剤やシリコーン等を塗布することでインキと収容管内壁面の接触角を小さくし、よりパイプの内容物の視認性を向上させることもできる。
また、インキ収容管やそれらを内装する外装体を形成する樹脂材料などに、光輝性顔料を添加して筆跡と同様の印象を与える外観デザインとすることもできる。
【００２７】
そして、上記ボールペンチップとインキ収容管が接続されボールペンとなるが、ボールペンチップとインキ収容管の間には接続中継部材であるチップホルダーを介する事もできる。チップホルダーの材質はアルミニウムやステンレス、真鍮などの銅合金や、ポリプロピレン樹脂、ポリブチレンテレフタレート樹脂、ポリエーテルケトン樹脂などの合成樹脂の押し出し、射出成型にて成形したものが使用される。チップホルダーに形成される貫通穴は大きい場合は本発明のインキ組成物のように比較的大きな粒径の顔料を有した組成物であっても十分に流通させることができるが、大き過ぎるとキャップの嵌合や落下によってボールペンに衝撃が掛かった時にインキが移動しやすく筆記カスレ等に繋がりやすいことから、貫通穴の最小内径は０．５ｍｍ以上２．５ｍｍ以下にする事が望ましい。
【００２８】
また、インキ収容管内にインキの後方移動や漏れを抑制するインキ逆流防止体を使うことができる。
インキ逆流防止体を液状の組成物で構成する場合は、不揮発性液体難揮発性液体からなる。具体的には、ワセリン、スピンドル油、ヒマシ油、オリーブ油、精製鉱油、流動パラフィン、ポリブテン、Α−オレフィン、Α−オレフィンのオリゴマーまたはコオリゴマー、ジメチルシリコーンオイル、メチルフェニルシリコーンオイル、アミノ変性シリコーンオイル、ポリエーテル変性シリコーンオイル、脂肪酸変性シリコーンオイル等が挙げられる。これらの不揮発性液体難揮発性液体は、１種または２種以上を併用するなど適宜選択して使用可能である。
前記不揮発性液体および／または難揮発性液体は、ゲル化剤を添加して好適な粘度まで増粘させることが好ましく、表面を疎水処理したシリカ、表面をメチル化処理した微粒子シリカ、珪酸アルミニウム、膨潤性雲母、疎水処理を施したベントナイトやモンモリロナイトなどの粘土系増粘剤、ステアリン酸マグネシウム、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸アルミニウム、ステアリン酸亜鉛等の脂肪酸金属石鹸、トリベンジリデンソルビトール、脂肪酸アマイド、アマイド変性ポリエチレンワックス、水添ひまし油、脂肪酸デキストリン等のデキストリン系化合物、セルロース系化合物を例示できる。そのうち、脂肪酸金属石鹸、脂肪酸デキストリン、アマイド変性ポリエチレンワックスがゲルの耐溶剤性に優れるため好適に用いられる。その他、アルコール系溶剤やグリコール系溶剤、界面活性剤、樹脂、金属酸化物等の微粒子を添加してインキ逆流防止組成物に必要な機能（ゲル化、着色防止、逆流防止）を向上させることもできる。また、インキ逆流防止組成物の中に更に逆流防止体であるフロートを入れて耐衝撃性を向上させても良い。
【実施例】
【００２９】
インキ組成物の配合例を以下に示す。なお、以下の配合数値は重量％を示す。
【００３０】
（実施例１）
エルジーｎｅｏ  ＢＬＵＥ  ＃３２５（光輝性顔料、金属蒸着フィルム、色相：７．１４Ｂ、尾池工業（株）製）                                              ４．０重量％
ウォーターブルー１１９（スルホン酸基を分子内に含有する青色染料、オリエント化学工業（株）製）                                                        ０．２重量％
ダイワレッドＮｏ．１０６ＷＢ（スルホン酸基を分子内に含有する赤色染料、ダイワ化成（株）製）                                                          １．０重量％
ケルザンＡＲ（キサンタンガム、三晶（株）製）                        ０．２重量％
ＢＧ３８１０（ウェランガム、三晶（株）製）                          ０．３重量％
ヒドロキノンスルホン酸カリウム（和光純薬工業（株）製）              ０．３重量％
Ｊｏｎｃｒｙｌ  ＰＤＸ  ７４３０（アクリル系エマルジョン、ＢＡＳＦ（株）製）
５．０重量％
アミソフトＣＳ１１（ココイルグルタミン酸ナトリウム、味の素ヘルシーサプライ（株
）製）                                                              １．０重量％
ＴＳＡ７３９（シリコーン消泡剤、（株）タナック製）                  ０．１重量％
プロクセルＧＸＬ（Ｓ）（１，２−ベンゾイソチアザリン−３−オンを含む防腐防黴剤、アーチ・ケミカルジャパン（株）製）                                  ０．２重量％
サンアイバックソジウムオマジン（２−ピリジンチオール−１−オキサイド・ナトリウム塩を含有する防腐防黴剤、三愛石油（株）製）                          ０．２重量％
ベンゾトリアゾール（防錆剤）                                        ０．１重量％
ＡＫＰ−２０（アルミナ、住友化学工業（株）製）のグリセリン溶液      ０．１重量％
グリセリン                                                        １０．０重量％
水                                                                ７７．３重量％
上記成分の内、ケルザンＡＲおよびイオン交換水２０．０重量％を混合し、１時間攪拌してケルザンＡＲ水溶液を調整した。次いで残りの成分を混合し、２時間攪拌して、１０％水酸化ナトリウム水溶液でインキのｐＨを８．５に調整し、ボールペン用光輝性水性インキ組成物を得た。
ウォーターブルー１１９とダイワレッドＮｏ．１０６ＷＢの紫色の液状組成物の色相は５．１８Ｐであった。金属蒸着フィルムと、染料の混合物の色相の、色相環における色相差は６４．９°であった。
【００３１】
（実施例２）
エルジーｎｅｏ  ＧＲＥＥＮ  ＃３２５（光輝性顔料、金属蒸着フィルム、色相：５．９７Ｇ、尾池工業（株）製）                                            ４．０重量％
ウォーターブルー１１９（スルホン酸基を分子内に含有する青色染料、オリエント化学工業（株）製）                                                        １．０重量％
ダイワレッドＮｏ．１０６ＷＢ（スルホン酸基を分子内に含有する赤色染料、ダイワ化成（株）製）                                                          ０．２重量％
ケルザンＡＲ（キサンタンガム、三晶（株）製）                      ０．１１重量％
ＢＧ３８１０（ウェランガム、三晶（株）製）                          ０．３重量％
ヒドロキノンスルホン酸カリウム（和光純薬工業（株）製）              ２．０重量％
Ｊｏｎｃｒｙｌ  ＰＤＸ  ７６６７（アクリル系エマルジョン、ＢＡＳＦ（株）製）
１０．０重量％
フォスファノールＲＳ７１０のナトリウム塩の２０％水溶液（オキシエチレンアルクルエーテルリン酸、東邦化学工業（株）製）                                ５．０重量％
グリセリン                                                          ５．０重量％
エチレングリコール                                                  ５．０重量％
ＴＳＡ７３９（シリコーン消泡剤、（株）タナック製）                  ０．１重量％
プロクセルＧＸＬ（Ｓ）（１，２−ベンゾイソチアザリン−３−オンを含む防腐防黴剤、アーチ・ケミカルジャパン（株）製）                                  ０．２重量％
サンアイバックソジウムオマジン（２−ピリジンチオール−１−オキサイド・ナトリウム塩を含有する防腐防黴剤、三愛石油（株）製）                          ０．２重量％
ベンゾトリアゾール（防錆剤）                                        ０．１重量％
ＡＫＰ−２０（アルミナ、住友化学工業（株）製）のグリセリン溶液      ０．１重量％
水                                                              ６６．６９重量％
上記成分の内、ケルザンＡＲおよびイオン交換水２０．０重量％を混合し、１時間攪拌してケルザンＡＲ水溶液を調整した。次いで残りの成分を混合し、２時間攪拌して、１０％水酸化ナトリウム水溶液でインキのｐＨを８．０に調整し、ボールペン用光輝性水性インキ組成物を得た。
ウォーターブルー１１９とダイワレッドＮｏ．１０６ＷＢの青色の液状組成物の色相は９．２１Ｂであった。金属蒸着フィルムと、染料の混合物の色相の、色相環における色相差は８３．７°であった。
【００３２】
（実施例３）
エルジーｎｅｏ  ＶＩＯＬＥＴ  ＃１５０（光輝性顔料、金属蒸着フィルム、色相：４．１１Ｐ、尾池工業（株）製）                                          ２．０重量％
ダイワレッドＮｏ．１０６ＷＢ（カルボキシル基を分子内に含有する赤色染料、ダイワ化成（株）製）                                                        ３．３重量％
ケルザンＡＲ（キサンタンガム、三晶（株）製）                        ０．３重量％
ＢＧ３８１０（ウェランガム、三晶（株）製）                          ０．４重量％
ヒドロキノンスルホン酸カリウム（和光純薬工業（株）製）              ０．１重量％
Ｊｏｎｃｒｙｌ  ３５２Ｄ（アクリル系エマルジョン、ＢＡＳＦ（株）製）１．０重量％
ＮＩＫＫＯＬ  サルコシネート  ＯＨのナトリウム塩の２０％水溶液（オレオイルサルコシン、日光ケミカルズ（株）製）                                    １０．０重量％
グリセリン                                                          ５．０重量％
ＴＳＡ７７０（シリコーン消泡剤、（株）タナック製）                  ０．１重量％
プロクセルＧＸＬ（Ｓ）（１，２−ベンゾイソチアザリン−３−オンを含む防腐防黴剤、アーチ・ケミカルジャパン（株）製）                                  ０．２重量％
サンアイバックソジウムオマジン（２−ピリジンチオール−１−オキサイド・ナトリウム塩を含有する防腐防黴剤、三愛石油（株）製）                          ０．２重量％
ベンゾトリアゾール（防錆剤）                                        ０．１重量％
ＡＫＰ−２０（アルミナ、住友化学工業（株）製）のグリセリン溶液      ０．１重量％
水                                                                ７７．２重量％
上記成分の内、ケルザンＡＲおよびイオン交換水２０．０重量％を混合し、１時間攪拌してケルザンＡＲ水溶液を調整した。次いで残りの成分を混合し、２時間攪拌して、トリエタノールアミンでインキのｐＨを８．０に調整し、ボールペン用光輝性水性インキ組成物を得た。
ダイワレッドＮｏ．１０６ＷＢの赤色の液状組成物の色相は２．０８Ｒであった。金属蒸着フィルムと、染料の混合物の色相の、色相環における色相差は６４．７°であった。
【００３３】
（実施例４）
エルジーｎｅｏ  ＲＥＤ  ＃２００（光輝性顔料、金属蒸着フィルム、色相：３．１５Ｒ、尾池工業（株）製）                                                ８．０重量％
ウォーターブラック２５６Ｌ（スルホン酸基と水酸基とを分子内に含有する黒色染料の１４％水溶液、オリエント化学工業（株）製）                          １７．０重量％
ペミュレンＴＲ−１（ルーブリゾール（株）製）                        ０．２重量％
ヒドロキノンスルホン酸カリウム（和光純薬工業（株）製）              ０．１重量％
Ｊｏｎｃｒｙｌ  ＰＤＸ  ７４３０（アクリル系エマルジョン、ＢＡＳＦ（株）製）
５．０重量％
ＴＳＡ７７０（シリコーン消泡剤、（株）タナック製）                  ０．１重量％
グリセリン                                                          ５．０重量％
プロクセルＧＸＬ（Ｓ）（１，２−ベンゾイソチアザリン−３−オンを含む防腐防黴剤、アーチ・ケミカルジャパン（株）製）                                  ０．２重量％
サンアイバックソジウムオマジン（２−ピリジンチオール−１−オキサイド・ナトリウム塩を含有する防腐防黴剤、三愛石油（株）製）                          ０．２重量％
ベンゾトリアゾール（防錆剤）                                        ０．１重量％
ＡＫＰ−２０（アルミナ、住友化学工業（株）製）のグリセリン溶液      ０．１重量％
水                                                                ６３．９重量％
上記成分の内、ペミュレンＴＲ−１およびイオン交換水の全量を混合し、１時間攪拌してペミュレンＴＲ−１水溶液を調整した。次いで残りの成分を混合し、２時間攪拌して、トリエタノールアミンでインキのｐＨを８．３に調整し、ボールペン用光輝性水性インキ組成物を得た。
ウォーターブラック２５６Ｌの黒色の液状組成物の色相は２．４４ＹＲであった。金属蒸着フィルムと、染料の混合物の色相の、色相環における色相差は３３．４°であった。
【００３４】
（実施例５）
エルジーｎｅｏ  ＢＬＵＥ  ＃３２５（光輝性顔料、金属蒸着フィルム、色相：７．１４Ｂ、尾池工業（株）製）                                              ８．０重量％
ダイワレッドＮｏ．１０６ＷＢ（スルホン酸基を分子内に含有する赤色染料、ダイワ化成（株）製）                                                          １．２重量％
ウォーターイエロー６Ｃ（スルホン酸基と水酸基とを分子内に含有する黄色染料、オリエント化学工業（株）製）                                              １．２重量％
ダイワブルーＮｏ．１（スルホン酸基を分子内に含有する青色染料、ダイワ化成（株）製）
１．８重量％
ペミュレンＴＲ−１（ルーブリゾール（株）製）                        ０．２重量％
ヒドロキノンスルホン酸カリウム（和光純薬工業（株）製）              ０．１重量％
Ｊｏｎｃｒｙｌ  ＰＤＸ  ７４３０（アクリル系エマルジョン、ＢＡＳＦ（株）製）
５．０重量％
グリセリン                                                          ５．０重量％
ＳＡＧ６７２（シリコーン消泡剤、（株）タナック製）                  ０．１重量％
プロクセルＧＸＬ（Ｓ）（１，２−ベンゾイソチアザリン−３−オンを含む防腐防黴剤、アーチ・ケミカルジャパン（株）製）                                  ０．２重量％
サンアイバックソジウムオマジン（２−ピリジンチオール−１−オキサイド・ナトリウム塩を含有する防腐防黴剤、三愛石油（株）製）                          ０．２重量％
ベンゾトリアゾール（防錆剤）                                        ０．１重量％
ＡＫＰ−２０（アルミナ、住友化学工業（株）製）のグリセリン溶液      ０．１重量％
水                                                                ７６．８重量％
上記成分の内、ペミュレンＴＲ−１およびイオン交換水の全量を混合し、１時間攪拌してペミュレンＴＲ−１水溶液を調整した。次いで残りの成分を混合し、２時間攪拌して、ジエタノールアミンでインキのｐＨを８．３に調整し、ボールペン用光輝性水性インキ組成物を得た。
ダイワレッドＮｏ．１０６ＷＢとウォーターイエロー６ＣとダイワブルーＮｏ．１の黒
色の液状組成物の色相は９．８３ＰＢであった。金属蒸着フィルムと、染料の混合物の色相の、色相環における色相差は４５．７°であった。
【００３５】
（実施例６）
エルジーｎｅｏ  Ｒ−ＧＯＬＤ  ＃５００（光輝性顔料、金属蒸着フィルム、色相：１．９０Ｙ、尾池工業（株）製）                                          ５．０重量％
ウォーターイエロー６Ｃ（スルホン酸基と水酸基とを分子内に含有する黄色染料、オリエント化学工業（株）製）                                              ０．５重量％
ダイワブルーＮｏ．１（スルホン酸基を分子内に含有する青色染料、ダイワ化成（株）製
）                                                                  ０．９重量％
ケルザン（キサンタンガム、三晶（株）製）                            １．８重量％
ＪＡＧＵＡＲ  ＨＰ−１２０（ヒドロキシプロピルグァーガム）          ０．２重量％
ヒドロキノン（和光純薬工業（株）製）                                ０．１重量％
グリセリン                                                          ５．０重量％
ＳＡＧ６７２（シリコーン消泡剤、（株）タナック製）                  ０．１重量％
プロクセルＧＸＬ（Ｓ）（１，２−ベンゾイソチアザリン−３−オンを含む防腐防黴剤、
アーチ・ケミカルジャパン（株）製）                                  ０．２重量％
サンアイバックソジウムオマジン（２−ピリジンチオール−１−オキサイド・ナトリウム
塩を含有する防腐防黴剤、三愛石油（株）製）                          ０．２重量％
ベンゾトリアゾール（防錆剤）                                        ０．１重量％
ＡＫＰ−２０（アルミナ、住友化学工業（株）製）のグリセリン溶液      ０．１重量％
水                                                                ８５．８重量％
上記成分の内、ケルザンおよびイオン交換水２０．０重量％を混合し、１時間攪拌してケルザン水溶液を調整した、次いで残りの成分を混合し、２時間攪拌して、１０％水酸化ナトリウム水溶液でインキのｐＨを９．０に調整し、ボールペン用光輝性水性インキ組成物を得た。
ウォーターイエロー６ＣとダイワブルーＮｏ．１の緑色の液状組成物の色相は８．９８Ｇであった。金属蒸着フィルムと、染料の混合物の色相の、色相環における色相差は９７．５°であった。
【００３６】
（実施例７）
エルジーｎｅｏ  ＹＥＬＬＯＷ  ＃２００（光輝性顔料、金属蒸着フィルム、色相：５．４８Ｙ、尾池工業（株）製）                                          ２．０重量％
ダイワレッド１０３ＷＢ（カルボキシル基を分子内に含有する赤色染料、ダイワ化成（株）製）                                                              １．７重量％
ウォーターイエロー６Ｃ（スルホン酸基と水酸基とを分子内に含有する黄色染料、オリエ
ント化学工業（株）製）                                              １．７重量％
ＳＡＮＨＥＣ  ＨＨ（ヒドロキシエチルセルロース、三晶（株）製）      ４．０重量％
ＮＩＫＫＯＬ  ＨＣＯ１００（ポリオキシエチレン硬化ヒマシ油、日光ケミカルズ（株）
製）                                                                ５．０重量％
メチルヒドロキノン（和光純薬工業（株）製）                          ０．８重量％
グリセリン                                                          ５．０重量％
プロクセルＧＸＬ（Ｓ）（１，２−ベンゾイソチアザリン−３−オンを含む防腐防黴剤、
アーチ・ケミカルジャパン（株）製）                                  ０．２重量％
サンアイバックソジウムオマジン（２−ピリジンチオール−１−オキサイド・ナトリウム
塩を含有する防腐防黴剤、三愛石油（株）製）                          ０．２重量％
ベンゾトリアゾール（防錆剤）                                        ０．１重量％
ＡＫＰ−２０（アルミナ、住友化学工業（株）製）のグリセリン溶液      ０．１重量％
水                                                                ７９．２重量％
上記成分の内、ＳＡＮＨＥＣ  ＨＨおよびイオン交換水２０．０重量％を混合し、１時間攪拌してＳＡＮＨＥＣ  ＨＨ水溶液を調整した。次いで残りの成分を混合し、２時間攪拌して、１０％水酸化ナトリウム水溶液でインキのｐＨを７．０に調整し、ボールペン用光輝性水性インキ組成物を得た。
ダイワレッド１０３ＷＢとウォーターイエロー６Ｃの橙色の液状組成物の色相は６．０６ＹＲであった。金属蒸着フィルムと、染料の混合物の色相の、色相環における色相差は３３．９°であった。
【００３７】
（実施例８）
エルジーｎｅｏ  ＶＩＯＬＥＴ  ＃３２５（光輝性顔料、金属蒸着フィルム、色相：４．０３Ｐ、尾池工業（株）製）                                          ５．０重量％
ダイワレッド１０３ＷＢ（カルボキシル基を分子内に含有する赤色染料、ダイワ化成（株
）製）                                                              ０．２重量％
ダイワレッド１０４ＷＢ（水酸基を分子内に含有するピンク色染料、ダイワ化成（株）製
）                                                                  １．２重量％
ケルザンＡＲ（キサンタンガム、三晶（株）製）                        ０．１重量％
ＢＧ３８１０（ウェランガム、三晶（株）製）                          ０．２重量％
アミソフトＣＳ−１１（Ｎ−ヤシ油脂肪酸アシル−Ｌ−グルタミン酸ナトリウム、味の素ヘルシーサプライ（株）製）                                          ３．０重量％
アリザリン（和光純薬工業（株）製）                                  ０．２重量％
エチレングリコール                                                １５．０重量％
プロクセルＧＸＬ（Ｓ）（１，２−ベンゾイソチアザリン−３−オンを含む防腐防黴剤、
アーチ・ケミカルジャパン（株）製）                                  ０．２重量％
サンアイバックソジウムオマジン（２−ピリジンチオール−１−オキサイド・ナトリウム
塩を含有する防腐防黴剤、三愛石油（株）製）                          ０．２重量％
ベンゾトリアゾール（防錆剤）                                        ０．１重量％
ＡＫＰ−２０（アルミナ、住友化学工業（株）製）のグリセリン溶液      ０．１重量％
水                                                                ７４．５重量％
上記成分の内、ケルザンＡＲおよびイオン交換水２０．０重量％を混合し、１時間攪拌してケルザンＡＲ水溶液を調整した。次いで残りの成分を混合し、２時間攪拌して、ジエタノールアミンでインキのｐＨを７．０に調整し、ボールペン用光輝性水性インキ組成物を得た。
ダイワレッド１０３ＷＢとダイワレッド１０４ＷＢのピンク色の液状組成物の色相は６．７８ＲＰであった。金属蒸着フィルムと、染料の混合物の色相の、色相環における色相差は４５．９°であった。
【００３８】
（実施例９）
エルジーｎｅｏ  ＰＩＮＫ  ＃１５０（光輝性顔料、金属蒸着フィルム、色相：９．７６ＲＰ、尾池工業（株）製）                                            ２．０重量％
エルジーｎｅｏ  ＰＩＮＫ  ＃３２５（光輝性顔料、金属蒸着フィルム、色相：１０．０１ＲＰ、尾池工業（株）製）                                          ４．０重量％
ダイワブルーＮｏ．１（スルホン酸基を分子内に含有する青色染料、ダイワ化成（株）製
）                                                                  １．５重量％
ケルザンＡＲ（キサンタンガム、三晶（株）製）                        ０．８重量％
アミソフトＣＳ−１１（Ｎ−ヤシ油脂肪酸アシル−Ｌ−グルタミン酸ナトリウム、味の素ヘルシーサプライ（株）製）                                          ３．０重量％
アントラヒドロキノン（和光純薬工業（株）製）                        ０．２重量％
エチレングリコール                                                １５．０重量％
プロクセルＧＸＬ（Ｓ）（１，２−ベンゾイソチアザリン−３−オンを含む防腐防黴剤、
アーチ・ケミカルジャパン（株）製）                                  ０．２重量％
サンアイバックソジウムオマジン（２−ピリジンチオール−１−オキサイド・ナトリウム
塩を含有する防腐防黴剤、三愛石油（株）製）                          ０．２重量％
ベンゾトリアゾール（防錆剤）                                        ０．１重量％
ＡＫＰ−２０（アルミナ、住友化学工業（株）製）のグリセリン溶液      ０．１重量％
水                                                                ７２．９重量％
上記成分の内、ケルザンＡＲおよびイオン交換水２０．０重量％を混合し、１時間攪拌してケルザンＡＲ水溶液を調整した。次いで残りの成分を混合し、２時間攪拌して、トリエタノールアミンでインキのｐＨを７．６に調整し、ボールペン用光輝性水性インキ組成物を得た。
ダイワブルーＮｏ．１のスカイブルー色の液状組成物の色相は８．４０Ｂであった。金属蒸着フィルムと、染料の混合物の色相の、色相環における色相差は１１２．９°と１１４．０°であった。
【００３９】
（実施例１０）
エルジーｎｅｏ  ＧＲＥＥＮ  ＃１５０（光輝性顔料、金属蒸着フィルム、色相：６．０２Ｇ、尾池工業（株）製）                                            ２．０重量％
エルジーｎｅｏ  ＶＩＯＬＥＴ  ＃２００（光輝性顔料、金属蒸着フィルム、色相：４．
０３Ｐ、尾池工業（株）製）                                          ３．０重量％
ウォーターブルー１０５Ｓ（スルホン酸基を分子内に含有する青色染料、オリエント化学
工業（株）製）                                                      １．０重量％
ダイワレッドＮｏ．１０６ＷＢ（スルホン酸基を分子内に含有する赤色染料、ダイワ化成
（株）製）                                                          ０．２重量％
ケルザンＡＲ（キサンタンガム、三晶（株）製）                      ０．５２重量％
ＢＧ３８１０（ウェランガム、三晶（株）製）                        ０．１３重量％
アミソフトＣＳ−１１（Ｎ−ヤシ油脂肪酸アシル−Ｌ−グルタミン酸ナトリウム、味の素
ヘルシーサプライ（株）製）                                          ３．０重量％
ヒドロキノンスルホン酸カリウム（和光純薬工業（株）製）              ０．２重量％
エチレングリコール                                                １５．０重量％
プロクセルＧＸＬ（Ｓ）（１，２−ベンゾイソチアザリン−３−オンを含む防腐防黴剤、
アーチ・ケミカルジャパン（株）製）                                  ０．２重量％
サンアイバックソジウムオマジン（２−ピリジンチオール−１−オキサイド・ナトリウム
塩を含有する防腐防黴剤、三愛石油（株）製）                          ０．２重量％
ベンゾトリアゾール（防錆剤）                                        ０．１重量％
ＡＫＰ−２０（アルミナ、住友化学工業（株）製）のグリセリン溶液      ０．１重量％
水                                                              ７４．３５重量％
上記成分の内、ケルザンＡＲおよびイオン交換水２０．０重量％を混合し、１時間攪拌してケルザンＡＲ水溶液を調整した。次いで残りの成分を混合し、２時間攪拌して、１０％水酸化ナトリウム水溶液でインキのｐＨを７．８に調整し、ボールペン用光輝性水性インキ組成物を得た。
ウォーターブルー１０５ＳとダイワレッドＮｏ．１０６ＷＢの青色の液状組成物の色相は９．０３Ｂであった。金属蒸着フィルムと、染料の混合物の色相の、色相環における色相差は８２．８°と６１．０°であった。
【００４０】
（実施例１１）
エルジーｎｅｏ  ＳＩＬＶＥＲ  ＃１５０（光輝性顔料、金属蒸着フィルム、色相：９．０２Ｂ、尾池工業（株）製）                                          ５．０重量％
ダイワレッドＮｏ．１０６ＷＢ（スルホン酸基を分子内に含有する赤色染料、ダイワ化成
（株）製）                                                        ０．１５重量％
ウォーターイエロー６Ｃ（スルホン酸基と水酸基とを分子内に含有する黄色染料、オリエ
ント化学工業（株）製）                                            ０．１５重量％
ダイワブルーＮｏ．１（スルホン酸基を分子内に含有する青色染料、ダイワ化成（株）製
）                                                                  ０．２重量％
ＰＶＰ  Ｋ３０（ポリビニルピロリドン、ＩＳＰジャパン（株）製）      ０．８重量％
アミソフトＣＳ−１１（Ｎ−ヤシ油脂肪酸アシル−Ｌ−グルタミン酸ナトリウム、味の素
ヘルシーサプライ（株）製）                                          ３．０重量％
ヒドロキノンスルホン酸カリウム（和光純薬工業（株）製）              ０．２重量％
エチレングリコール                                                １５．０重量％
プロクセルＧＸＬ（Ｓ）（１，２−ベンゾイソチアザリン−３−オンを含む防腐防黴剤、
アーチ・ケミカルジャパン（株）製）                                  ０．２重量％
サンアイバックソジウムオマジン（２−ピリジンチオール−１−オキサイド・ナトリウム塩を含有する防腐防黴剤、三愛石油（株）製）                          ０．２重量％
ベンゾトリアゾール（防錆剤）                                        ０．１重量％
ＡＫＰ−２０（アルミナ、住友化学工業（株）製）のグリセリン溶液      ０．１重量％
水                                                                ７４．９重量％
上記成分の内、ＰＶＰ  Ｋ３０およびイオン交換水２０．０重量％を混合し、１時間攪拌してケルザンＡＲ水溶液を調整した。次いで残りの成分を混合し、２時間攪拌して、１０％水酸化ナトリウム水溶液でインキのｐＨを７．８に調整し、ボールペン用光輝性水性インキ組成物を得た。
ウォーターイエロー６ＣとダイワブルーＮｏ．１の緑がかった黒色の液状組成物の色相は８．３Ｇであった。金属蒸着フィルムと、染料の混合物の色相の、色相環における色相差は７４．６°であった。
【００４１】
（実施例１２）
メタシャインＭＣ１０３０ＲＢ（光輝性顔料、ガラスフレーク、色相：５．８３Ｂ、日本板硝子（株）製）                                                    ４．０重量％
ＦＩＳＣＯ  ＢＬＵＥ６６４（スルホン酸基を分子内に含有する１６％青色染料水溶液、
オリエント化学工業（株）製）                                      １．２５重量％
ダイワレッドＮｏ．１０６ＷＢ（スルホン酸基を分子内に含有する赤色染料、ダイワ化成
（株）製）                                                          １．０重量％
ケルザンＡＲ（キサンタンガム、三晶（株）製）                        ０．５重量％
ＧＥＮＵＧＵＭ  ｔｙｐｅ  ＲＬ−２００−Ｊ（ローカストビーンガム、三晶（株）製）
０．４重量％
アスコルビン酸ナトリウム和光純薬工業（株）製）                      ０．５重量％
グリセリン                                                        １０．０重量％
プロクセルＧＸＬ（Ｓ）（１，２−ベンゾイソチアザリン−３−オンを含む防腐防黴剤、
アーチ・ケミカルジャパン（株）製）                                  ０．２重量％
サンアイバックソジウムオマジン（２−ピリジンチオール−１−オキサイド・ナトリウム
塩を含有する防腐防黴剤、三愛石油（株）製）                          ０．２重量％
ベンゾトリアゾール（防錆剤）                                        ０．１重量％
ＡＫＰ−２０（アルミナ、住友化学工業（株）製）のグリセリン溶液      ０．１重量％
水                                                              ８１．７５重量％
上記成分の内、ケルザンＡＲおよびイオン交換水２０．０重量％を混合し、１時間攪拌してケルザンＡＲ水溶液を調整した。次いで残りの成分を混合し、２時間攪拌して、１０％水酸化ナトリウム水溶液でインキのｐＨを８．５に調整し、ボールペン用光輝性水性インキ組成物を得た。
ＦＩＳＣＯ  ＢＬＵＥ６６４とダイワレッドＮｏ．１０６ＷＢの紫色の液状組成物の色相は５．２９Ｐであった。ガラスフレークと、染料の混合物の色相の、色相環における色相差は７０．１°であった。
【００４２】
（実施例１３）
フレンドカラーＤ８５１ＢＬ（光輝性顔料、着色アルミニウム、色相：５．０９Ｂ、東洋アルミニウム（株）製）                                              ４．０重量％
ウォーターブルー１１９（スルホン酸基を分子内に含有する青色染料、オリエント化学工業（株）製）                                                        ０．２重量％
ダイワレッドＮｏ．１０６ＷＢ（スルホン酸基を分子内に含有する赤色染料、ダイワ化成（株）製）                                                          １．０重量％
ケルザンＡＲ（キサンタンガム、三晶（株）製）                        ０．６重量％
ＳＵＰＥＲ  ＧＥＬ  ２００（グァーガム、三晶（株）製）              ０．３重量％
ステアリン酸（和光純薬工業（株）製）                                ０．５重量％
グリセリン                                                        １０．０重量％
プロクセルＧＸＬ（Ｓ）（１，２−ベンゾイソチアザリン−３−オンを含む防腐防黴剤、
アーチ・ケミカルジャパン（株）製）                                  ０．２重量％
サンアイバックソジウムオマジン（２−ピリジンチオール−１−オキサイド・ナトリウム
塩を含有する防腐防黴剤、三愛石油（株）製）                          ０．２重量％
ベンゾトリアゾール（防錆剤）                                        ０．１重量％
ＡＫＰ−２０（アルミナ、住友化学工業（株）製）のグリセリン溶液      ０．１重量％
水                                                                ８２．８重量％
上記成分の内、ケルザンＡＲおよびイオン交換水２０．０重量％を混合し、１時間攪拌してケルザンＡＲ水溶液を調整した。次いで残りの成分を混合し、２時間攪拌して、１０％水酸化ナトリウム水溶液でインキのｐＨを８．５に調整し、ボールペン用光輝性水性インキ組成物を得た。
ウォーターブルー１１９とダイワレッドＮｏ．１０６ＷＢの紫色の液状組成物の色相は５．２７Ｐであった。着色アルミニウムと、染料の混合物の色相の、色相環における色相差は７２．６°であった。
【００４３】
（実施例１４）
エルジーｎｅｏ  Ｂ−ＧＯＬＤ  ＃２００（光輝性顔料、金属蒸着フィルム、色相：４．７６Ｙ、尾池工業（株）製）                                        １０．０重量％
ウォーターイエロー６Ｃ（スルホン酸基と水酸基とを分子内に含有する黄色染料、オリエント化学工業（株）製）                                              ５．０重量％
ペミュレンＴＲ−１（ルーブリゾール（株）製）                        ０．２重量％
ヒドロキノンスルホン酸カリウム（和光純薬工業（株）製）              ０．１重量％
Ｊｏｎｃｒｙｌ  ＰＤＸ  ７４３０（アクリル系エマルジョン、ＢＡＳＦ（株）製）
５．０重量％
グリセリン                                                          ５．０重量％
プロクセルＧＸＬ（Ｓ）（１，２−ベンゾイソチアザリン−３−オンを含む防腐防黴剤、
アーチ・ケミカルジャパン（株）製）                                  ０．２重量％
サンアイバックソジウムオマジン（２−ピリジンチオール−１−オキサイド・ナトリウム塩を含有する防腐防黴剤、三愛石油（株）製）                          ０．２重量％
ベンゾトリアゾール（防錆剤）                                        ０．１重量％
ＡＫＰ−２０（アルミナ、住友化学工業（株）製）のグリセリン溶液      ０．１重量％
水                                                                ６１．３重量％
上記成分の内、ペミュレンＴＲ−１およびイオン交換水の全量を混合し、１時間攪拌してペミュレンＴＲ−１水溶液を調整した。次いで残りの成分を混合し、２時間攪拌して、１０％水酸化ナトリウム水溶液でインキのｐＨを８．５に調整し、ボールペン用光輝性水性インキ組成物を得た。
ウォーターイエロー６Ｃの黄色の液状組成物の色相は８．２２Ｙであった。金属蒸着フィルムと、染料の混合物の色相の、色相環における色相差は１２．５°であった。
【００４４】
（実施例１５）
エルジーｎｅｏ  ＶＩＯＬＥＴ  ＃１５０（光輝性顔料、金属蒸着フィルム、色相：４．１１Ｐ、尾池工業（株）製）                                          １．０重量％
ウォーターレッド２８（オリエント化学工業（株）製）                  ３．３重量％
ケルザンＡＲ（キサンタンガム、三晶（株）製）                        １．０重量％
ＫＥＬＣＯ−ＣＲＥＴＥ  ＤＧ（ダイユータンガム、三晶（株）製）      １．０重量％
ヒドロキノンスルホン酸カリウム（和光純薬工業（株）製）              ０．１重量％
Ｊｏｎｃｒｙｌ  ３５２Ｄ（アクリル系エマルジョン、ＢＡＳＦ（株）製）１．０重量％
グリセリン                                                          ５．０重量％
プロクセルＧＸＬ（Ｓ）（１，２−ベンゾイソチアザリン−３−オンを含む防腐防黴剤、
アーチ・ケミカルジャパン（株）製）                                  ０．２重量％
サンアイバックソジウムオマジン（２−ピリジンチオール−１−オキサイド・ナトリウム塩を含有する防腐防黴剤、三愛石油（株）製）                          ０．２重量％
ベンゾトリアゾール（防錆剤）                                        ０．１重量％
ＡＫＰ−２０（アルミナ、住友化学工業（株）製）のグリセリン溶液      ０．１重量％
水                                                                ８７．０重量％
上記成分の内、ケルザンＡＲおよびイオン交換水２０．０重量％を混合し、１時間攪拌してケルザンＡＲ水溶液を調整した。次いで残りの成分を混合し、２時間攪拌して、１０％水酸化ナトリウム水溶液でインキのｐＨを８．０に調整し、ボールペン用光輝性水性インキ組成物を得た。
ウォーターレッド２８の赤色の液状組成物の色相は６．０８Ｒであった。金属蒸着フィルムと、染料の混合物の色相の、色相環における色相差は７９．１°であった。
【００４５】
（実施例１６）
エルジーｎｅｏ  ＶＩＯＬＥＴ  ＃３２５（金属蒸着フィルム、色相：４．０３Ｐ、尾池工業（株）製）                                                      ４．０重量％
ウォーターブルー１１９（スルホン酸基を分子内に含有する青色染料、オリエント化学工業（株）製）                                                        ０．２重量％
ダイワレッドＮｏ．１０６ＷＢ（スルホン酸基を分子内に含有する赤色染料、ダイワ化成（株）製）                                                          １．０重量％
ケルザンＡＲ（キサンタンガム、三晶（株）製）                        ０．９重量％
ヒドロキノンスルホン酸カリウム（和光純薬工業（株）製）              ０．３重量％
グリセリン                                                        １０．０重量％
プロクセルＧＸＬ（Ｓ）（１，２−ベンゾイソチアザリン−３−オンを含む防腐防黴剤、アーチ・ケミカルジャパン（株）製）                                  ０．２重量％
サンアイバックソジウムオマジン（２−ピリジンチオール−１−オキサイド・ナトリウム塩を含有する防腐防黴剤、三愛石油（株）製）                          ０．２重量％
ベンゾトリアゾール（防錆剤）                                        ０．１重量％
ＡＫＰ−２０（アルミナ、住友化学工業（株）製）のグリセリン溶液      ０．１重量％
水                                                                ８３．０重量％
上記成分の内、ケルザンＡＲおよびイオン交換水２０．０重量％を混合し、１時間攪拌してケルザンＡＲ水溶液を調整した。次いで残りの成分を混合し、２時間攪拌して、１０％水酸化ナトリウム水溶液でインキのｐＨを８．０に調整し、ボールペン用光輝性水性インキ組成物を得た。
ウォーターブルー１１９とダイワレッドＮｏ．１０６ＷＢの紫色の液状組成物の色相は５．０２Ｐであった。金属蒸着フィルムと、染料の混合物の色相の、色相環における色相差は０°であった。
【００４６】
（比較例１）
パールグレイズＭＲＢ−１００ＲＦ（雲母の表面を二酸化チタンで被覆してなる干渉型パール顔料、色相：測定箇所によって色相がバラツキ、正確な測定ができなかった、干渉色：レッドブルー、日本光研工業（株）製）                            ４．０重量％
ケルザンＡＲ（キサンタンガム、三晶（株）製）                        ０．９重量％
グリセリン                                                        １０．０重量％
プロクセルＧＸＬ（Ｓ）（１，２−ベンゾイソチアザリン−３−オンを含む防腐防黴剤、
アーチ・ケミカルジャパン（株）製）                                  ０．２重量％
サンアイバックソジウムオマジン（２−ピリジンチオール−１−オキサイド・ナトリウム塩を含有する防腐防黴剤、三愛石油（株）製）                          ０．２重量％
ベンゾトリアゾール（防錆剤）                                        ０．１重量％
ＡＫＰ−２０（アルミナ、住友化学工業（株）製）のグリセリン溶液      ０．１重量％
水                                                                ８４．５重量％
上記成分の内、ケルザンＡＲおよびイオン交換水２０．０重量％を混合し、１時間攪拌してケルザンＡＲ水溶液を調整した。次いで残りの成分を混合し、２時間攪拌してｐＨ７．２のボールペン用光輝性水性インキ組成物を得た。
【００４７】
（比較例２）
ダイヤホログラムＳ２０（ポリエチレンテレフタレートのアルミ蒸着エンボスホログラム顔料、色相：測定箇所によって色相がバラツキ、正確な測定ができなかった、ダイヤ工業
（株）製）                                                          ４．０重量％
ケルザンＡＲ（キサンタンガム、三晶（株）製）                        ０．９重量％
グリセリン                                                        １０．０重量％
プロクセルＧＸＬ（Ｓ）（１，２−ベンゾイソチアザリン−３−オンを含む防腐防黴剤、
アーチ・ケミカルジャパン（株）製）                                  ０．２重量％
サンアイバックソジウムオマジン（２−ピリジンチオール−１−オキサイド・ナトリウム塩を含有する防腐防黴剤、三愛石油（株）製）                          ０．２重量％
ベンゾトリアゾール（防錆剤）                                        ０．１重量％
ＡＫＰ−２０（アルミナ、住友化学工業（株）製）のグリセリン溶液      ０．１重量％
水                                                                ８４．５重量％
上記成分の内、ケルザンＡＲおよびイオン交換水２０．０重量％を混合し、１時間攪拌してケルザンＡＲ水溶液を調整した。次いで残りの成分を混合し、２時間攪拌してｐＨ６．８のボールペン用光輝性水性インキ組成物を得た。
【００４８】
（比較例３）
イリオジン２０１  Ｒｕｔｉｎｅ  Ｆｉｎｅ  Ｇｏｌｄ（パール顔料、色相：４．８０Ｙ
メルクジャパン（株）製）                                          １０．０重量％
ウォーターピンク２（水酸基を分子内に含有するピンク色染料、オリエント化学工業（株
）製）                                                              ３．０重量％
ケルザンＡＲ（キサンタンガム、三晶（株）製）                        ０．９重量％
グリセリン                                                        １０．０重量％
プロクセルＧＸＬ（Ｓ）（１，２−ベンゾイソチアザリン−３−オンを含む防腐防黴剤、
アーチ・ケミカルジャパン（株）製）                                  ０．２重量％
サンアイバックソジウムオマジン（２−ピリジンチオール−１−オキサイド・ナトリウム塩を含有する防腐防黴剤、三愛石油（株）製）                          ０．２重量％
ベンゾトリアゾール（防錆剤）                                        ０．１重量％
ＡＫＰ−２０（アルミナ、住友化学工業（株）製）のグリセリン溶液      ０．１重量％
水                                                                ７５．５重量％
上記成分の内、ケルザンＡＲおよびイオン交換水２０．０重量％を混合し、１時間攪拌してケルザンＡＲ水溶液を調整した。次いで残りの成分を混合し、２時間攪拌して、１０％水酸化ナトリウム水溶液でインキのｐＨを８．０に調整し、ボールペン用光輝性水性インキ組成物を得た。
ウォーターピンク２の紫色の液状組成物の色相は９．６１Ｐであった。パール顔料と、染料の混合物の色相の、色相環における色相差は１２６．７°であった。
【００４９】
（比較例４）
エルジーｎｅｏ  ＧＲＥＥＮ  ＃３２５（光輝性顔料、金属蒸着フィルム、色相：５．９７Ｇ、尾池工業（株）製）                                            ９．０重量％
ＦＵＪＩ  ＳＰ  ＢＬＵＥ  ６４７４（青色顔料分散体、冨士色素（株）製）
２．０重量％
ケルザンＡＲ（キサンタンガム、三晶（株）製）                        ０．９重量％
グリセリン                                                        １０．０重量％
プロクセルＧＸＬ（Ｓ）（１，２−ベンゾイソチアザリン−３−オンを含む防腐防黴剤、
アーチ・ケミカルジャパン（株）製）                                  ０．２重量％
サンアイバックソジウムオマジン（２−ピリジンチオール−１−オキサイド・ナトリウム塩を含有する防腐防黴剤、三愛石油（株）製）                          ０．２重量％
ベンゾトリアゾール（防錆剤）                                        ０．１重量％
ＡＫＰ−２０（アルミナ、住友化学工業（株）製）のグリセリン溶液      ０．１重量％
水                                                                ７７．５重量％
上記成分の内、ケルザンＡＲおよびイオン交換水２０．０重量％を混合し、１時間攪拌してケルザンＡＲ水溶液を調整した。次いで残りの成分を混合し、２時間攪拌して、トリエタノールアミンでインキのｐＨを８．０に調整し、ボールペン用光輝性水性インキ組成物を得た。
ＦＵＪＩ  ＳＰ  ＢＬＵＥ  ６４７４の緑色の液状組成物の色相は４．７９Ｂであった。金属蒸着フィルムと、顔料の混合物の色相の、色相環における色相差は６７．８°であった。
【００５０】
（比較例５）
フレンドカラーＤ８５１ＢＬ（光輝性顔料、着色アルミニウム、色相：５．０９Ｂ、東洋アルミニウム（株）製）                                              ８．０重量％
ウォーターブルー１１９（スルホン酸基を分子内に含有する青色染料、オリエント化学工業（株）製）                                                      ０．０５重量％
ダイワレッドＮｏ．１０６ＷＢ（スルホン酸基を分子内に含有する赤色染料、ダイワ化成（株）製）                                                        ０．２５重量％
ケルザンＡＲ（キサンタンガム、三晶（株）製）                        ０．９重量％
ステアリン酸（和光純薬工業（株）製）                                ０．５重量％
グリセリン                                                        １０．０重量％
プロクセルＧＸＬ（Ｓ）（１，２−ベンゾイソチアザリン−３−オンを含む防腐防黴剤、アーチ・ケミカルジャパン（株）製）                                  ０．２重量％
サンアイバックソジウムオマジン（２−ピリジンチオール−１−オキサイド・ナトリウム塩を含有する防腐防黴剤、三愛石油（株）製）                          ０．２重量％
ベンゾトリアゾール（防錆剤）                                        ０．１重量％
ＡＫＰ−２０（アルミナ、住友化学工業（株）製）のグリセリン溶液      ０．１重量％
水                                                                ７９．７重量％
上記成分の内、ケルザンＡＲおよびイオン交換水２０．０重量％を混合し、１時間攪拌してケルザンＡＲ水溶液を調整した。次いで残りの成分を混合し、２時間攪拌して、ジエタノールアミンでインキのｐＨを８．０に調整し、ボールペン用光輝性水性インキ組成物を得た。
ウォーターブルー１１９とダイワレッドＮｏ．１０６ＷＢの青色の液状組成物の色相は６．９８ＲＰであった。着色アルミニウムと、顔料の混合物の色相の、色相環における色相差は１３２．８°であった。
【００５１】
（比較例６）
Ｐａｌｉｏｃｒｏｍ  Ｇｏｌｄ  Ｌ２００２（金属被覆無機顔料、色相：５．０１Ｙ、ＢＡＳＦ（株）製）                                                  １２．０重量％
ウォーターイエロー６Ｃ（スルホン酸基と水酸基とを分子内に含有する黄色染料、オリエント化学工業（株）製）                                              ０．７重量％
ダイワブルーＮｏ．１（スルホン酸基を分子内に含有する青色染料、ダイワ化成（株）製
）                                                                  １．３重量％
ケルザンＡＲ（キサンタンガム、三晶（株）製）                        ０．２重量％
ステアリン酸（和光純薬工業（株）製）                                ０．５重量％
グリセリン                                                        １０．０重量％
プロクセルＧＸＬ（Ｓ）（１，２−ベンゾイソチアザリン−３−オンを含む防腐防黴剤、
アーチ・ケミカルジャパン（株）製）                                  ０．２重量％
サンアイバックソジウムオマジン（２−ピリジンチオール−１−オキサイド・ナトリウム塩を含有する防腐防黴剤、三愛石油（株）製）                          ０．２重量％
ベンゾトリアゾール（防錆剤）                                        ０．１重量％
ＡＫＰ−２０（アルミナ、住友化学工業（株）製）のグリセリン溶液      ０．１重量％
水                                                                ７０．８重量％
上記成分の内、ケルザンＡＲおよびイオン交換水２０．０重量％を混合し、１時間攪拌してケルザンＡＲ水溶液を調整した。次いで残りの成分を混合し、２時間攪拌して、１０％水酸化ナトリウム水溶液でインキのｐＨを８．５に調整し、ボールペン用光輝性水性インキ組成物を得た。
ウォーターイエロー６ＣとダイワブルーＮｏ．１の黄色の液状組成物の色相は８．７４Ｇであった。金属被覆無機顔料と、顔料の混合物の色相の、色相環における色相差は８５．４°であった。
【００５２】
（比較例７）
フレンドカラーＤ８５１ＢＬ（光輝性顔料、着色アルミニウム、色相：色相：５．０９Ｂ、東洋アルミニウム（株）製）                                        ０．５重量％
ウォーターブルー１１９（スルホン酸基を分子内に含有する青色染料、オリエント化学工業（株）製）                                                        ０．２重量％
ダイワレッドＮｏ．１０６ＷＢ（スルホン酸基を分子内に含有する赤色染料、ダイワ化成
（株）製）                                                          １．０重量％
ケルザンＡＲ（キサンタンガム、三晶（株）製）                        ０．９重量％
ステアリン酸（和光純薬工業（株）製）                                ０．５重量％
グリセリン                                                        １０．０重量％
プロクセルＧＸＬ（Ｓ）（１，２−ベンゾイソチアザリン−３−オンを含む防腐防黴剤、
アーチ・ケミカルジャパン（株）製）                                  ０．２重量％
サンアイバックソジウムオマジン（２−ピリジンチオール−１−オキサイド・ナトリウム塩を含有する防腐防黴剤、三愛石油（株）製）                          ０．２重量％
ベンゾトリアゾール（防錆剤）                                        ０．１重量％
ＡＫＰ−２０（アルミナ、住友化学工業（株）製）のグリセリン溶液      ０．１重量％
水                                                                ８６．３重量％
上記成分の内、ケルザンＡＲおよびイオン交換水２０重量％を混合し、１時間攪拌してケルザンＡＲ水溶液を調整した。次いで残りの成分を混合し、２時間攪拌して、ジエタノールアミンでインキのｐＨを７．５に調整し、ボールペン用光輝性水性インキ組成物を得た。
着色アルミニウムと、顔料の混合物の色相の、色相環における色相差は７１．７°であった。
【００５３】
（比較例８）
視角依存性粒子を用いたモデル処方
パールグレイズＭＲＢ−１００ＲＦ（雲母の表面を二酸化チタンで被覆してなる干渉型パール顔料、干渉色：レッドブルー、色相：８．５５ＢＧ、製日本光研工業（株）製）
１０．０重量％
ケルザンＡＲ（キサンタンガム、三晶（株）製）                        ０．９重量％
グリセリン                                                        １０．０重量％
水                                                                ８４．１重量％
上記成分の内、ケルザンＡＲおよびイオン交換水２０．０重量％を混合し、１時間攪拌してケルザンＡＲ水溶液を調整した。次いで残りの成分を混合し、２時間攪拌してボールペン用光輝性水性インキ組成物を得た。
【００５４】
（比較例９）
光輝性顔料と色相差が大きい染料とを用いたモデル処方
エルジーｎｅｏ  ＧＲＥＥＮ  ＃１５０（光輝性顔料、金属蒸着フィルム、色相：６．０２Ｇ、尾池工業（株）製）                                            ４．０重量％
ウォーターピンク２（水酸基を分子内に含有するピンク色染料、オリエント化学工業（株
）製）                                                              １．０重量％
ケルザンＡＲ（キサンタンガム、三晶（株）製）                        ０．９重量％
グリセリン                                                        １０．０重量％
水                                                                ８４．１重量％
上記成分の内、ケルザンＡＲおよびイオン交換水２０．０重量％を混合し、１時間攪拌してケルザンＡＲ水溶液を調整した。次いで残りの成分を混合し、２時間攪拌して、１０％水酸化ナトリウム水溶液でインキのｐＨを８．５に調整し、ボールペン用光輝性水性インキ組成物を得た。
ウォーターピンク２の液状組成物の色相は９．６１Ｐであった。
【００５５】
（比較例１０）
光輝性顔料と顔料とを用いたモデル処方
エルジーｎｅｏ  ＧＲＥＥＮ  ＃３２５（光輝性顔料、金属蒸着フィルム、色相：５．９７Ｇ、尾池工業（株）製）                                            ４．０重量％
ＦＵＪＩ  ＳＰ  ＢＬＵＥ  ６４７４（青色顔料分散体、冨士色素（株）製）
８．０重量％
ケルザンＡＲ（キサンタンガム、三晶（株）製）                        ０．９重量％
グリセリン                                                        １０．０重量％
水                                                                ７７．１重量％
上記成分の内、ケルザンＡＲおよびイオン交換水２０．０重量％を混合し、１時間攪拌してケルザンＡＲ水溶液を調整した。次いで残りの成分を混合し、２時間攪拌してボールペン用光輝性水性インキ組成物を得た。
ＦＵＪＩ  ＳＰ  ＢＬＵＥ  ６４７４の液状組成物の色相は４．７９Ｂであった。
【００５６】
インキ逆流防止組成物１
ポリブテンＨＶ５０（ポリブテン、基材、日本石油化学（株）製）      ９５．０重量％
アエロジルＲ９７２（微粒子シリカ、ゲル化剤、日本アエロジル（株）製）３．０重量％
レオパールＫＬ（デキストリン脂肪酸エステル、千葉製粉（株）製）      ２．０重量％
上記成分を混合し、ホットスターラーで１５０℃にて２時間攪拌し逆流防止体組成物１を得た。この逆流防止体の２５℃における粘度は５００００ｍＰａ・Ｓであった。
【００５７】
インキ逆流防止組成物２
ルーカントＨＣ１００（エチレンΑオレフィン、基材、三井石油化学工業（株）製）
９４．５重量％
アエロジルＲ９７４（微粒子シリカ、ゲル化剤、日本アエロジル（株）製）４．０重量％
レオパールＫＬ（デキストリン脂肪酸エステル、千葉製粉（株）製）      １．５重量％
上記成分を混合し、ホットスターラーで１５０℃にて２時間攪拌し逆流防止体組成物２を得た。この逆流防止体の２５℃における粘度は４００００ｍＰａ・Ｓであった。
【００５８】
後述する試験に用いるボールペンの構造を図面に基づいて説明する。
図１には、外装体に収容されて使用されることを想定した、所謂リフィルと呼ばれるボールペンの縦断面図を示す。ボールペンチップ１は、筆記部材としてのボール２を、ボールホルダー３に形成されたインキ通孔の先端開口部より一部突出した状態で回転自在に抱持している。そして、ボールペンチップ１は、貫通穴４が形成されたチップホルダー５を介してインキ収容管６に接続されている。インキ収容管６内にはインキ７が収容されており、インキ７の後端界面に接して、インキ７と相溶しないインキ逆流防止体８が配置されている。また、インキ収容管６の後端にインキの洩れ出しを防止する尾栓等を配置して外装体を使用しないボールペン体とすることもできる。
【００５９】
図２に、図１に示したリフィルを外装体に内装した状態を示す。
外装体は、アクリルスチレン樹脂製の軸筒９と、この軸筒９の後端に圧入嵌合されたポリエチレン樹脂製の尾栓１０と、軸筒９の前端に螺号された真鍮製の先金１１とから構成されている。軸筒９及び尾栓１０は、その双方に円周状のリブが形成されており、そのリブにより乗り越え圧入嵌合によって固定され、先金１１はニッケルメッキ及び電解クロメート処理が施されている。尚、真鍮材は、環境負荷を低減させる目的で、鉛を含まないものが好ましい。鉛は良好な加工性を付与する成分のため、鉛を含まないと加工性が低下する問題があるため、良好な加工性を維持する目的で、鉛の変わりにビスマス（元素記号：Ｂｉ）を用いることがより好ましい。
先金１１を着脱することにより、外装体に内装されているリフィルの交換が可能である。前記外装体前方には、クリップ付きのキャップ１２が着脱自在に取り付けられている。そのキャップ１２は、ポリエチレンテレフタレート樹脂からなるキャップ本体１２ａとペン先のインキ乾燥防止のための弾性材質からなるパッキン１２ｂとから構成されている。そのパッキン１２ｂはニトリルブタジエンラバーやシリコーンゴム、ブチルゴムなどの弾性材質から構成されているが、使用するインキの種類や、キャップの材質によって適宜選択可能である。また、キャップ１２は軸筒１０後部にも嵌合することが可能である。軸筒９の後部側面には、係合突起９ａが等間隔に配置されていることで、キャップ１２の内面が、軸筒１０の側壁に沿った形で滑るように着脱されるいわゆる圧入嵌合状態となる。
各部品に使用するプラスチック材料としては、前記の材質の他に、ポリカーボネート、ポリエチレンテレフタレートやアクリル、アクリロニトリルブタジエンスチレン共重合体（ＡＢＳ）、アクリロニトリルスチレン共重合体（ＡＳ）、ポリプロピレン、熱可塑性エラストマー、軟質アクリルなどが挙げられる。
【００６０】
外装体を形成する透明性樹脂材料であるアクリルスチレン樹脂は、成形時に光輝性顔料であるアルミフレークを０．２重量％程度添加したものである。光輝性顔料は、アルミフレークの他に、ガラスフレーク、パール顔料など適宜一種もしくは二種以上を使用できるが、本例においては、異なる粒子系の顔料を混在して使用している。具体的には、銀色に輝くように視認される略正方形に形成したアルミフレークを、一つの顔料の最大粒子径についての粒度分布の中心値として５０μｍ、１５０μｍ、２００μｍの３種を使用している。アルミフレークは、アルミを蒸着するなどしたシートを適時カットしてアルミフレーク顔料とすることができるので、大きさが揃った粒子が得られやすい。このように透明性の樹脂材料に複数種の粒子径のアルミフレーク顔料を０．２重量％程度添加することで、隣り合った粒子の大きさが異なり、遠近法によって奥行きがあるように感じられる視覚効果が得られるものである。この視覚効果は、リフィルを形成するインキ収容管６にも同様にアルミフレーク顔料を添加することでよりいっそう引き立つものである。また、不透明着色された樹脂成形品に添加しても、ある程度の視覚効果が得られる。尚、本例における尾栓１０は、着色された不透明ポリエチレン樹脂材料の成形品であるが、パール顔料が添加されている。さらに、キャップ１２のクリップ部には、インキ色、製品名などを記し、アルミ蒸着した転写印刷が施されている。
【００６１】
図３に、図１に使用しているボールペンチップのＩ部拡大縦断面図を示す。ボールホルダー３は、前述した金属製の円柱材にドリル等によりインキ通路として貫通孔を形成し、先端側よりボールハウス部１３、中孔１４、後孔１５を有している。ボールハウス部１３と後孔１５との間には、内方突出部１６が形成されている。ボールハウス部１３の先端開口部１７は、かしめ加工にて縮径化されており、この縮径化された先端開口部１７と、内方突出部１６にてボール２の前後左右方向へ移動し得る範囲を規定している。そして、内方突出部１６が複数本、環状に等間隔に配置されることによって、内方突出部１６と隣り合った内方突出部の間が、インキの通過する放射状溝１８となっている。この放射状溝１８は、ボールハウス部１３、中孔１４、後孔１５を加工した後に切削による形成する。この放射状溝１８は、内方突出部１６を貫通し、後孔１５まで連通することで、ボールハウス部１３へのインキ供給を確保しているものである。
【００６２】
上述した例に基づいて試験で用いるボールペンチップを３種類作製した。それぞれの試験用ボールペンチップにおける寸法の実測値を表１及び測定の該当位置を図４、図４のＩＩ−ＩＩ’線断面矢視図である図５、図４のＩＩＩ−ＩＩＩ’線断面矢視図である図６に示す。
試験用ボールペンチップは、内方突出部１６の表面を平滑にしてボールの回転を良好にする目的で内方突出部１６にテーパー状のピン（図示せず）（第１、第２ボールペンチップ）を打ち込むか、内方突出部１６にボール２を押圧してボール２とほぼ同じ曲率を有したボール受座１９を形成（第３ボールペンチップ）している。
図４にはボール２を先端開口部１７に当接させた状態のボール２を点線にて示しており、実線と点線のずれの差はボール２の前後方向の移動量Ｅを示している。
図５はボール２がボール受座１９に着座した際のボールペンチップからインキが吐出する先端開口部１７の大きさを示しており、格子状の範囲Ｓはボール２とボールハウス部１３の間にできる先端開口部１７の投影面積を示している。
図６は説明の都合上ボール２は図示していないがボール受座１９と放射状溝１８を交差するように描かれている点線はボール２がボール受座１９に着座した時に接触している部分を示している。つまり、この点線の外側に位置する放射状溝１８は実質的にインキをボールハウス部１３内に供給するインキ通路となり、そのインキ通路の投影面積を格子状の範囲Ｔで示している。尚、Ｔの値は複数の各放射状溝１８の格子状の範囲の合計値である。また、第１ボールペンチップと第３ボールペンチップは、図示されたもののように放射状溝１８が後孔１５まで貫通しているが、第２ボールペンチップは、製品に衝撃が加わった時にボールペンチップ内のインキの移動を抑制する為に、放射状溝１８が中孔１４の全長の６０％までの不貫通状態で中孔１４に通じている。
【００６３】
試験用第１〜第３のボールペンチップの各部の寸法値と各面積の値を表１に示す。
【００６４】
【表１】
2017197666.tif 000003
【００６５】
各試験用ボールペンチップにて使用しているボール２の材質としてはいずれも、炭化ケイ素を主成分としたセラミックス焼結体（商品名：ブラックサファリン、（株）ツバキナカシマ製）で、ボールの算術平均高さＲａ（ＪＩＳ  Ｂ  ０６０１）は３．０ｎｍのものを使用した。また、ボールホルダーの材質はステンレス（商品名：ＳＦ２０Ｔ、下村特殊精工（株）製）で、ビッカース硬度（ＨＶ）は２４０のものを使用した。
【００６６】
チップホルダー４はポリブチレンテレフタレート樹脂で成形されており、ボールペンチップ１の後方からインキ収容管に至る貫通穴４の最小内径は１．３１ｍｍとした。
【００６７】
インキ収容管６はポリプロピレン樹脂の押し出し成型にて成形したパイプを使用しておりその内径は直径２．６ｍｍ、厚さ０．７ｍｍのパイプとした。そして、インキ量を０．６ｇ、インキ逆流防止組成物を０．１ｇ充填したものとした。
【００６８】
各試験用ボールペンチップを、それぞれチップホルダーを介してインキ収容間に装着し、インキ組成物の実施例１から１２と、比較例１から５にはインキ逆流防止組成物１を、実施例１３から１６、比較例６から１０にはインキ逆流防止組成物２を充填した試験用ボールペンを作製し筆跡と筆記性能の評価を行った。評価結果を表２に示す。
【００６９】
＜光輝性顔料の色相の測定＞
分光色差計  Ｓｐｅｃｔｒｏｐｈｏｔｏｍｅｔｅｒ  ＳＥ６０００（日本電色工業（株）製）を用い、光輝性顔料を固形状のままφ３０の丸セル（分光色差計  Ｓｐｅｃｔｒｏｐｈｏｔｏｍｅｔｅｒ  ＳＥ６０００（日本電色工業（株）製）の付属セル）に隙間なく約１ｍｍの厚みに敷き詰め、セルの測定部と反対側の円形端部に白い上質紙（ＪＩＳ  Ｓ６０６１に記載された白の試験用紙）を密着させてＣ光源の２°視野、照明・受光は０°照明４５°の円周受光、測定径はφ６ｍｍにて、マンセル値ＨＶ／Ｃを３回測定し、Ｈの平均値を光輝染顔料の色相として得た。
【００７０】
＜染料の色相の測定＞
分光色差計  Ｓｐｅｃｔｒｏｐｈｏｔｏｍｅｔｅｒ  ＳＥ６０００（日本電色工業（株）製）を用い、各実施例、比較例から光輝性顔料を除き着色成分を染料のみとした測定用のインキ組成物を作製し、白上質紙（ＪＩＳ  Ｓ６０６１に記載された白の試験用紙）に０．２ｍｍのバーコーターで塗布して乾燥させ、インキ塗布部分を測定対象として、Ｃ光源の２°視野、照明・受光は０°照明４５°の円周受光、測定径はφ６ｍｍの条件にてマンセル値ＨＶ／Ｃを３回測定し、Ｈの平均値を各実施例、比較例のインキ組成物から光輝性顔料を除いた染料インキ組成物の色相を得た。
【００７１】
＜色相差の求め方＞
日本工業規格（ＪＩＳ）の「ＪＩＳ  Ｚ  ８７１２  ＪＩＳ標準色票」における、マンセル表色系の２０色の色相環チャートを用い、光輝性顔料のＨの平均値から、光輝性顔料を除き着色成分を染料のみとした測定用のインキ組成物のＨの平均値までの色相の離れた角度を計算した。色相差の角度は左回りと右回りで２種類の角度が得られるが、小さいほうの角度を採用することとする。
【００７２】
インキ粘度の測定：モジュラーコンパクトレオメータＭＣＲ３０２（アントンパール社製）のレオメーターを用い、測定温度２５℃、ジオメトリーは１°／Φ５０ｍｍコーンプレートを用いて測定したせん断速度が０．３５（１／ｓ）時の値を採用した。
【００７３】
経時試験後のｐＨ：前記条件にて作成した試験用ボールペンを、５０℃３０％ＲＨ環境下にボールペンを横向きにした状態で１ヶ月保管し、その後にリフィル内のインキを取り出してｐＨを測定した。
【００７４】
＜筆跡の評価＞
白上質紙に精機工業（株）製のＷＲＩＴＩＮＧ  ＴＥＳＴＥＲ  ＴＳ−４Ｃ−１０を用いて、筆記角度７０°、筆記速度７ｃｍ／ｓ、筆記荷重９８１ｍＮ、ペン自転の条件で１周約１０ｃｍの螺旋筆記にて筆記し、得られた筆記線ついて下記の試験を行った。
【００７５】
色相の目視評価：上記の筆記線に対して垂直真上の方向から光を当てた状況で、それぞれ光の照射方向に対して０°（照射方向と同じ）、４５°から目視し、マンセルの表色系の２０の色相環において最も近似する色表に当てはめた時の色相を得た。
【００７６】
視角依存性の評価：上記の筆記線に対して、２０名のモニターアンケートにて、筆跡がどのように視認されるか、下記５つの項目から最も近いと感じられる項目を選出させ、各項目による評価点の平均値を算出した。
１．強い視角依存性を感じた（４点）。
２．視角依存性を感じた（３点）。
３．視角依存性を僅かに感じた（２点）。
４．視角依存性は全く感じなかった（１点）。
平均値３．１点以上であれば少なくとも半数以上が視覚依存性を感じる判定と考えられる。
【００７７】
光輝性の評価：上記の筆記線に対して、２０名のモニターアンケートにて、筆跡がどのように視認されるか、下記５つの項目から最も近いと感じられる項目を選出させ、各項目による評価点の平均値を算出した。
１．強い光輝性を感じる（４点）。
２．光輝性を感じる（３点）。
３．弱い光輝性を感じる（２点）。
４．光輝性を感じない（１点）。
【００７８】
筆跡のイメージ評価：上記条件にて白上質紙に筆記した実施例の筆記線に対して、２０名のモニターアンケートを実施し、上記比較例８〜１０に基づいたインキを作成し、実施例と同じ条件で得られた筆跡と比較し、筆跡に新鮮さを感じる順に並べてもらった。そして、新鮮さを感じた順位によって、点数を付け、平均値を算出した。
１．最も新鮮さを感じる（４点）。
２．二番目に新鮮さを感じる（３点）。
３．三番目に新鮮さを感じる（２点）。
４．最も新鮮さを感じない（１点）。
また、どうしてそう感じたかを以下のキーワードのＡ群とＢ群からそれぞれ１つずつ選択してもらった。
Ａ群
１．モルフォ蝶みたいである。
２．プリズムみたいである。
３．虹みたいである。
４．美しい色である。
５．夜空の星のようである。
６．面白い色である。
７．従来との違いが分からない。
Ｂ群
１．驚きを感じた。
２．少し驚きを感じた。
３．驚きを感じなかった。
【００７９】
経時後の光輝性の評価：筆記線とブルースケールとを直射日光に当て、ブルースケールが３級退色したときの筆跡に対して、垂直真上の方向から光を照射して、光の照射方向と同じ方向から目視した時の光輝性を、直射日光に当てる前の光輝性との相対評価を行った。２点：直射日光に当てる前の光輝性と遜色ない輝き。
１点：直射日光に当てる前よりも光輝性が弱くなっている。
０点：筆跡に光輝性がない。
【００８０】
以上の結果を表２に示す。
【００８１】
【表２】
2017197666.tif 000004
【００８２】
実施例１〜１６においては、金属蒸着フィルム、ガラスフレーク、アルミニウムフレークから選ばれる光輝性顔料をインキ組成物全量に対し１．０重量％以上１０．０重量％以下と、この光輝性顔料と色相差が１０８°以下の染料を０．５重量％以上と、水とを含むため、ボールペンに充填して使用し、白い紙に筆記した際に、筆跡の光輝性を担保したまま彩度の高い筆跡状態とでき、さらにその違和感ない色相変化を得ることができた。その結果、強い光輝性と、強い光輝性と、視角を変えることによってシームレスに変化する色調を楽しめる見る方向によって色の変化が認知される、モルフォ蝶やプリズムのような驚きを感じる新鮮さのある筆跡が得られた。
さらに、実施例１〜１３においては、分子内に少なくともスルホン酸基やカルボキシル基と水酸基から選ばれる１つを含有している染料によって、光輝性顔料が分散安定化され、光輝性顔料の偏在する筆跡部分が生じにくくなったため、高い視角依存性と、強い光輝性が得られた。
特に実施例１〜１０と、実施例１４〜１６においては、ヒドロキノン類をインキ中に添加しているため、筆跡の経時後にも直射日光に当てる前の筆跡の光輝性と遜色ない光輝性が得られた。
比較例１は、インキ中でパール顔料が沈降したり凝集したりすることによるインキの増粘を引き起こさない量にしたため、パール顔料の添加量は少なく、筆跡上を充分に被覆できず、結果として、光輝性が弱く、筆跡の色相も視認しづらく、視角依存性も得られず、従来と差が感じられない驚きのない筆跡であった。
比較例２では、ホログラム顔料はその表面凹凸による光の反射を利用して、干渉色を発現させるが、ボールペンのチップから吐出する程度の添加量をインキ中に添加しただけでは、紙面の凹凸の影響で、平滑に配列したホログラム顔料の量が少なく、弱い光輝性しか得られなかった。また、色相も弱い干渉色が得られるものの、視角依存性は不充分で、従来と差が感じられない驚きのない筆跡であった。
比較例３ではパール顔料と色相差が１０８°より大きく１８０°以下の染料を配合してインキを作成したため、筆跡中に常に異なる色の着色材が混在して見えるだけで、一体感のある色相として視認できなかった。パール顔料を大量に入れたことで、筆跡の光輝性は有る程度得られても、色相の視角依存性は弱く、美しい筆跡は得られたものの、驚きは少ししか感じられなかった。
比較例４では、有彩色に着色された金属蒸着フィルムと顔料のみでインキを作成し、染料をインキ中に添加しなかったため、筆跡中に異なる着色材の色が視認できることによる、面白い筆跡色は得られたものの、視角の変化による鮮やかな色相変化は得られず、着色剤としての青色の顔料分散体の一部が光輝性顔料の上に付着することで光輝性も弱かった。その結果、光輝性顔料が下地の顔料色の筆跡中に輝く、面白い筆跡は得られたものの、驚きは感じられなかった。
比較例５では、染料をインキ組成物全量に対し０．５重量％未満しか添加しなかったため、光輝性顔料と下地の染料の色相のバランスが取れずに光輝性顔料の色相が強く視認されることで、宝石のような輝きのある筆跡は得られたものの、視角の変化による鮮やかな色相変化は得られなかったので、驚きは少ししか感じられなかった。
比較例６では、光輝性顔料をインキ組成物全量に対し１０．０重量％より多く添加したため、筆跡中央部分を光輝性顔料が被覆し、さらにインキ粘度が低いため、下地の染料が光輝性顔料による筆跡中央部分の端に滲み出して二重発色の筆跡が得られた。これにより、面白い筆跡は得られたものの、視角の変化による充分な色相変化は得られなかったので、驚きは少ししか感じられなかった。
比較例７では、光輝性顔料をインキ組成物全量に対し１．０重量％より少なく添加したため、染料の色相が強く視認されることで、筆跡の輝きは小さく、従来と差が感じられない驚きのない筆跡であった。
比較例８では着色剤としてパール顔料のみを配合してインキを作成したため、筆跡の光輝性は有る程度得られても、色相の視角依存性は弱く、美しい筆跡は得られたものの、驚きは少ししか感じられなかった。
比較例９では光輝性顔料と染料との色相差が１０８°より差の大きなものを配合してインキを作成したため、筆跡中に常に異なる色の着色材が混在して見えるだけで、一体感のある色相として視認できず、筆跡に面白さは感じたものの、驚きは少ししか感じられなかった。
比較例１０では有彩色に着色された金属蒸着フィルムと顔料のみでインキを作成し、染料をインキ中に添加しなかったため、筆跡中に異なる着色材の色が視認できることによる、面白い筆跡色は得られたものの、視角の変化による鮮やかな色相変化は得られず、着色剤としての青色の顔料分散体の一部が光輝性顔料の上に付着することで光輝性も弱かった。その結果、光輝性顔料が下地の顔料色の筆跡中に輝く、面白い筆跡は得られたものの、驚きは感じられなかった。
【００８３】
次に筆記性能の評価としては、インキが無くなるまで安定した筆跡が維持できたかの書き切り性の確認と、使用者が不快感を感じること無く使用できるかどうかの筆記感の確認を実施した。具体的な方法は以下の通りとする。
【００８４】
書き切り性評価：各試験サンプルを精機工業（株）製のＷＲＩＴＩＮＧ  ＴＥＳＴＥＲ  ＴＳ−４Ｃ−１０を用いて、筆記角度７０°、筆記速度７ｃｍ／ｓ、筆記荷重９８１ｍＮ、ペン自転の条件で１周約１０ｃｍの条件にて筆記用紙（ＮＳ−５５カエデ、リンテック（株））にインキが無くなるまで螺旋筆記を行い、筆記開始直後（筆記距離０ｍから５ｍの筆跡）と終了直前（筆記終了５ｍ前から筆記終了までの筆跡）の筆跡を目視確認し濃淡を比較し以下のように評価した。
○：濃淡に差は無く正常に書き切れたもの。
△：開始直後と比べると少し薄くなっているが異常なく書き切れたもの。
×：開始直後より明らかに薄くなっているもの。
【００８５】
筆記感評価：各試験サンプルを上質紙上に手書きにて筆記を行い、筆記感を以下のように評価した。
○：滑らかに筆記でき筆記感が良好に感じるもの。
△：少し抵抗を感じるが不快感は感じないもの。
×：引っ掛かり感を感じ、カリカリといった金属同士の衝突音がし不快に感じるもの。
【００８６】
第１のボールペンチップはボールホルダー内のボールの移動範囲を適切に設定しており、比較的大きな光輝性顔料を吐出させつつも、筆記時にボールとボールホルダーの金属同士の衝突音が抑えられ筆記感が良好である。第２のボールペンチップは第１のボールペンチップよりも光輝性顔料を確実に吐出させる為にハウス部内のボールの移動範囲が大きくしているが、放射状溝の開口面積を小さくしている為、放射状溝内でインキの流通が妨げられ、光輝性顔料が残留し筆跡が薄くなる傾向にある。また、ボールの移動範囲が大きいことにより、金属同士の衝突音を感じ易く筆記感も第１のボールペンチップよりも劣る傾向にある。第３のボールペンチップは第２のボールペンチップと同様に第１のボールペンチップよりも光輝性顔料を確実に吐出させる為にボールハウス部内のボールの移動範囲が大きく設定したものであるが、ボールとほぼ同じ曲率のボール受け座を形成する事でボールのがたつきを抑制し、金属同士の衝突音の改善をしたものであり、第２のボールペンチップよりも筆記感は良好な傾向が得られている。
【符号の説明】
【００８７】
１  ボールペンチップ
２  ボール
３  ボールホルダー
４  貫通穴
５  チップホルダー
６  インキ収容管
７  インキ
８  インキ逆流防止体
９  軸筒
９ａ  係合突起
１０  尾栓
１１  先金
１２  キャップ
１２ａ  キャップ本体
１２ｂ  パッキン
１３  ボールハウス部
１４  中孔
１５  後孔
１６  内方突出部
１７  先端開口部
１８  放射状溝
１９  ボール受座
Ａ  ボール径
Ｂ  先端開口部径
Ｃ  先端開口部隙間幅
Ｄ  ボール突出長さ
Ｅ  ボール前後方向移動量
Ｆ  ボールハウス部径
Ｇ  ボール受け座とボールの接触部径
Ｈ  中孔径
Ｊ  後穴径
Ｋ  放射状溝幅
Ｌ  放射状溝径方向深さ
Ｍ  ボール受け座外周径
Ｓ  先端開口面積
Ｔ  放射状溝総開口面積
α  かしめ角度
β  ボール受け座開き角度
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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