(57)【要約】【課題】光取り出し効率及び信頼性を向上させる。【解決手段】有機ＥＬ素子１は、透光性の基板１０と、基板１０上に設けられた光制御層２０と、光制御層２０上に設けられた発光積層体３０とを備え、光制御層２０は、第１層２１と、第１層２１とは異なる屈折率を有し、第１層２１上に設けられた第２層２２とを含み、第１層２１及び第２層２２の少なくとも一方は、発光積層体３０が発する光を拡散させる凹凸２３を有し、第１層２１の端面が基板１０に対してなす第１テーパ角度は、第２層２２の端面が基板１０に対してなす第２テーパ角度と異なっている。【選択図】図１
2017022008.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
透光性の基板と、
前記基板上に設けられた、光を拡散させる光拡散構造を有する光制御層と、
前記光制御層上に設けられた発光積層体とを備え、
前記光制御層は、
第１層と、
前記第１層とは異なる屈折率を有し、前記第１層上に設けられた第２層とを含み、
前記第１層の端面が前記基板に対してなす第１テーパ角度は、前記第２層の端面が前記基板に対してなす第２テーパ角度と異なっている
有機ＥＬ素子。
【請求項２】
前記第１層の屈折率をｎ１、前記第１テーパ角度をθ１としたとき、
ｃｏｓθ１＞１／ｎ１を満たし、かつ、
前記第２層の屈折率をｎ２、前記第２テーパ角度をθ２としたとき、
ｃｏｓθ２＞１／ｎ２を満たす
請求項１に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項３】
前記第１層の端面及び前記第２層の端面は、レーザ加工によって形成される
請求項１又は２に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項４】
基板上に、光を拡散させる光拡散構造を有する光制御膜を形成する工程と、
前記光制御膜の一部を除去する工程と、
前記光制御膜上に発光積層体を形成する工程とを含み、
前記光制御膜を形成する工程では、
前記基板上に第１膜を形成し、
前記第１膜上に、前記第１膜とは屈折率が異なる第２膜を形成し、
前記除去する工程では、レーザ光を照射することで、前記第１膜及び前記第２膜の一部を除去する
有機ＥＬ素子の製造方法。
【請求項５】
前記第１膜の除去された部分の端面が前記基板に対してなす第１テーパ角度は、前記第２膜の除去された部分の端面が前記基板に対してなす第２テーパ角度と異なっている
請求項４に記載の有機ＥＬ素子の製造方法。
【請求項６】
前記第１膜の屈折率をｎ１、前記第１テーパ角度をθ１としたとき、
ｃｏｓθ１＞１／ｎ１を満たし、かつ、
前記第２膜の屈折率をｎ２、前記第２テーパ角度をθ２としたとき、
ｃｏｓθ２＞１／ｎ２を満たす
請求項５に記載の有機ＥＬ素子の製造方法。
【請求項７】
前記レーザ光は、パルス幅が１０ｐｓ以下、かつ、略均一強度分布のパルスレーザ光である
請求項４〜６のいずれか１項に記載の有機ＥＬ素子の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機ＥＬ（Ｅｌｅｃｔｒｏ  Ｌｕｍｉｎｅｓｃｅｎｃｅ）素子及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、有機ＥＬ素子を備える照明装置、表示装置などの様々な光学デバイスの開発が進められている。一般的な有機ＥＬ素子では、陽極と、発光層と、陰極とが基板上に積層されている。有機ＥＬ素子には、長寿命、高効率、高輝度などの特性が求められている。
【０００３】
特許文献１には、基板の電極側の面に凹凸部と、当該凹凸部を平坦化する平坦化絶縁膜とが設けられた有機ＥＬ素子が開示されている。平坦化絶縁膜の屈折率が基板の屈折率より大きくなるように調整されているので、基板と平坦化絶縁膜との界面（凹凸部）における全反射の発生が抑制され、光取り出し効率が高められている。
【０００４】
また、特許文献２には、凹凸構造の上に形成された発光層を備える有機ＥＬ素子が開示されている。凹凸構造によって、光を取り出す開口部の面積よりも発光部の面積が大きくなるので、高い光取り出し効率を実現している。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００６−２９４４９１号公報
【特許文献２】特開２００３−２５７６６１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、特許文献１に記載の有機ＥＬ素子では、平坦化絶縁膜内で光が散乱されるので、絶縁膜の端面からの光漏れが発生し、光取り出し効率が充分ではない。また、特許文献２に記載の有機ＥＬ素子でも同様に、端面からの光漏れが発生するので、光取り出し効率は充分ではない。さらに、凹凸構造によって電極が曲がっているため、電極間でのショートが発生しやすく、信頼性が低いという問題もある。
【０００７】
そこで、本発明は、光取り出し効率及び信頼性を向上させることができる有機ＥＬ素子及びその製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記目的を達成するため、本発明の一態様に係る有機ＥＬ素子は、透光性の基板と、前記基板上に設けられた、光を拡散させる光拡散構造を有する光制御層と、前記光制御層上に設けられた発光積層体とを備え、前記光制御層は、第１層と、前記第１層とは異なる屈折率を有し、前記第１層上に設けられた第２層とを含み、前記第１層の端面が前記基板に対してなす第１テーパ角度は、前記第２層の端面が前記基板に対してなす第２テーパ角度と異なっている。
【０００９】
また、本発明の一態様に係る有機ＥＬ素子の製造方法は、基板上に、光を拡散させる光拡散構造を有する光制御膜を形成する工程と、前記光制御膜の一部を除去する工程と、前記光制御膜上に発光積層体を形成する工程とを含み、前記光制御膜を形成する工程では、前記基板上に第１膜を形成し、前記第１膜上に、前記第１膜とは屈折率が異なる第２膜を形成し、前記除去する工程では、レーザ光を照射することで、前記第１膜及び前記第２膜の一部を除去する。
【発明の効果】
【００１０】
本発明に係る有機ＥＬ素子などによれば、光取り出し効率及び信頼性を向上させることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】本発明の実施の形態に係る有機ＥＬ素子の概略断面図である。
【図２】本発明の実施の形態に係る有機ＥＬ素子の光制御層の端部近傍の拡大断面図である。
【図３】本発明の実施の形態に係る有機ＥＬ素子の製造方法を示すフローチャートである。
【図４】本発明の実施の形態に係る有機ＥＬ素子の製造方法における光制御層の形成工程を示す模式図である。
【図５】本発明の実施の形態に係るレーザ装置のレンズの開口数とビーム形状との関係を説明するための模式図である。
【図６】本発明の実施の形態に係る光制御層の端部近傍の断面ＳＥＭ画像である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
以下では、本発明の実施の形態に係る有機ＥＬ素子及びその製造方法について、図面を用いて詳細に説明する。なお、以下に説明する実施の形態は、いずれも本発明の好ましい一具体例を示すものである。したがって、以下の実施の形態で示される数値、形状、材料、構成要素、構成要素の配置及び接続形態、ステップ、ステップの順序などは、一例であり、本発明を限定する趣旨ではない。よって、以下の実施の形態における構成要素のうち、本発明の最上位概念を示す独立請求項に記載されていない構成要素については、任意の構成要素として説明される。
【００１３】
また、各図は、模式図であり、必ずしも厳密に図示されたものではない。また、各図において、同じ構成部材については同じ符号を付している。また、以下の実施の形態において、略均一などの表現を用いている。例えば、略均一は、完全に均一にすることを意味するだけでなく、実質的に均一にする、すなわち、例えば数％程度の誤差を含むことも意味する。他の「略」を用いた表現についても同様である。
【００１４】
また、本明細書において、「上」及び「下」という用語は、絶対的な空間認識における上方向（鉛直上方）及び下方向（鉛直下方）を指すものではなく、積層構成における積層順を基に相対的な位置関係により規定される用語として用いる。また、「上」及び「下」という用語は、２つの構成要素が互いに間隔を空けて配置されて２つの構成要素の間に別の構成要素が存在する場合のみならず、２つの構成要素が互いに密着して配置されて２つの構成要素が接する場合にも適用される。
【００１５】
（実施の形態）
［有機ＥＬ素子］
まず、本実施の形態に係る有機ＥＬ素子の概要について、図１を用いて説明する。図１は、本実施の形態に係る有機ＥＬ素子１の概略断面図である。
【００１６】
有機ＥＬ素子１は、図１に示すように、基板１０と、光制御層２０と、発光積層体３０と、封止基板４０と、接着層５０とを備える。本実施の形態に係る有機ＥＬ素子１は、基板１０から光が出射されるボトムエミッション型の発光素子である。具体的には、発光積層体３０が発した光は、光制御層２０を透過して基板１０から出射される。
【００１７】
以下では、有機ＥＬ素子１が備える各構成要素について詳細に説明する。
【００１８】
［基板］
基板１０は、透光性の基板である。例えば、基板１０は、可視光の少なくとも一部を透過する透明基板である。具体的には、基板１０は、ソーダガラス、無アルカリガラス、無蛍光ガラス、リン酸系ガラス、ホウ酸系ガラスなどのガラス基板である。あるいは、基板１０は、石英基板又は樹脂基板でもよい。本実施の形態では一例として、基板１０は、屈折率が１．５のガラス基板である。
【００１９】
基板１０としては、基板母材と屈折率の異なる粒子、粉体、泡などを含有してもよく、あるいは、基板表面に凹凸などの所定形状を付与することによって、光拡散効果を有してもよい。基板１０は、例えば防湿性が高い材料から形成される。これにより、基板１０は、水分が素子内部に浸入するのを抑制することができる。
【００２０】
［光制御層］
光制御層２０は、基板１０上に設けられている。光制御層２０は、発光積層体３０が発する光を有効に基板１０から出射させるために設けられている。すなわち、有機ＥＬ素子１は、光制御層２０を備えることで、基板１０からの光取り出し効率を高めることができる。
【００２１】
本実施の形態では、光制御層２０は、少なくとも２層以上の複数の層が積層された透光性を有する積層体である。光制御層２０は、光を拡散させる光拡散構造を有する。
【００２２】
光拡散構造を設けることにより、光制御層２０と基板１０との間で発生する全反射を抑制することができる。また、光を拡散（散乱）させるので、有機ＥＬ素子１を基板１０に垂直な方向から見たときの色と、斜め方向から見たときの色との差（色差）を抑制することができる。すなわち、視野角依存性を抑制し、低色差で発光することができる。
【００２３】
図１に示すように、光制御層２０は、第１層２１と、第２層２２とを備える。第１層２１及び第２層２２の各々は、透光性を有する。本実施の形態では、第１層２１と第２層２２との界面に凹凸２３が形成されている。また、第１層２１及び第２層２２の各々には、拡散粒子が分散されている。本実施の形態では、凹凸２３及び拡散粒子が光拡散構造に相当する。すなわち、本実施の形態では、光拡散構造は、第１層２１及び第２層２２の少なくとも一方の形状、又は、材料によって実現される。
【００２４】
第１層２１は、基板１０上に設けられている。第１層２１は、透光性を有し、上面に凹凸２３を有する。凹凸２３は、第１層２１の上面の略全面に設けられている。例えば、第１層２１の膜厚は、約４μｍであり、凹凸２３の高さは、約１μｍである。
【００２５】
本実施の形態では、第１層２１には、拡散粒子（光拡散剤）が分散されている。つまり、第１層２１は、凹凸２３だけでなく、拡散粒子を含むことで光拡散構造を有している。
【００２６】
例えば、第１層２１は、アクリル系、エポキシ系などの樹脂材料を母材として、フィラーが拡散粒子として層内に分散されている。フィラーは、例えば、シリカ、ガラスなどである。第１層２１の屈折率は、例えば、１．３〜１．５である。
【００２７】
なお、第１層２１は、樹脂材料（有機材料）に限らず、無機材料から形成されてもよい。例えば、第１層２１は、シリコン窒化膜（ＳｉＮ、屈折率が約１．９）を母材として、酸化チタン（ＴｉＯ２、屈折率が約２．１）粒子が拡散粒子として層内に分散されている。なお、第１層２１の膜厚及び材料は、これらの例に特に限定されない。
【００２８】
第１層２１は、例えば、塗布などにより形成され、ナノインプリントなどのインプリント法によって上面に凹凸２３が形成される。凹凸２３の形状、幅（ピッチ）、高さなどは特に限定されず、発光積層体３０が発する光を散乱させることができればよい。例えば、凹凸２３は、光の回折構造を形成してもよい。具体的には、凹凸２３は、所定の周期で凹部と凸部とが形成されてもよい。
【００２９】
これにより、光の回折を利用することで、全反射角以上の光を取り出すことができるので、光の取り出し効率を高めることができる。なお、本実施の形態では、第１層２１中にフィラーが分散されているので、当該フィラーによってさらに光は散乱される。このため、回折による視野角依存性を抑制することができる。
【００３０】
第２層２２は、第１層２１上に設けられている。第２層２２は、透光性を有し、第１層２１の上面に設けられた凹凸２３を平坦化する平坦化層である。具体的には、第２層２２の下面には凹凸２３が形成され、上面は平面である。つまり、第２層２２は、凹凸２３を埋めるように第１層２１に接触して設けられている。例えば、第２層２２の膜厚は、約２μｍである。
【００３１】
第２層２２は、第１層２１とは異なる屈折率を有する。本実施の形態では、第２層２２の屈折率は、第１層２１の屈折率より小さいが、これに限定されない。第２層２２の屈折率が第１層２１の屈折率より大きくてもよい。
【００３２】
本実施の形態では、第２層２２には、拡散粒子が分散されている。つまり、第２層２２は、凹凸２３だけでなく、拡散粒子を含むことで光拡散構造を有している。
【００３３】
例えば、第２層２２は、アクリル系、エポキシ系の樹脂材料を母材として、ナノ粒子が拡散粒子として層内に分散されている。ナノ粒子は、例えば、酸化チタン（ＴｉＯ２）、酸化ジルコニウム（ＺｒＯ２）などである。第２層２２の屈折率は、例えば、１．８である。
【００３４】
［発光積層体］
発光積層体３０は、光制御層２０上に設けられている。本実施の形態では、図１に示すように、発光積層体３０は、基板１０と封止基板４０とによって封止された封止空間７０に配置されている。発光積層体３０は、第１電極３１と、有機層３２と、第２電極３３とを備える。
【００３５】
第１電極３１は、発光積層体３０が備える一対の電極の一方であり、例えば、陽極である。第１電極３１は、有機層３２内にホールを注入するための電極である。また、第１電極３１は、光取り出し側の電極であり、透光性を有する。
【００３６】
第１電極３１の材料としては、透光性を有する電極材料であって、例えば、仕事関数の大きい金属、合金、電気伝導性化合物、又は、これらの混合物からなる電極材料を用いることができる。例えば、第１電極３１の材料としては、ＨＯＭＯ（Ｈｉｇｈｅｓｔ  Ｏｃｃｕｐｉｅｄ  Ｍｏｌｅｃｕｌａｒ  Ｏｒｂｉｔａｌ）準位との差が大きくなり過ぎないように、仕事関数が４ｅＶ以上６ｅＶ以下の材料を用いることができる。具体的には、第１電極３１の材料としては、ＩＴＯ（Ｉｎｄｉｕｍ  Ｔｉｎ  Ｏｘｉｄｅ）、酸化錫、酸化亜鉛、ＩＺＯ（Ｉｎｄｉｕｍ  Ｚｉｎｃ  Ｏｘｉｄｅ）、ヨウ化銅などの導電性酸化物、ＰＥＤＯＴ、ポリアニリンなどの導電性高分子、又は、カーボンナノチューブなどを用いることができる。
【００３７】
第１電極３１は、例えば、スパッタ法、真空蒸着法、塗布法などによって薄膜として形成される。なお、第１電極３１上に補助配線を設けてもよい。補助配線は、例えば、グリッド状の配線であり、第１電極３１を構成する材料よりも電気抵抗が小さい金属材料などから形成される。これにより、第１電極３１を薄膜化したとしても面内での電圧降下が抑制されるので、面内での輝度のばらつきを抑制しつつ、光の透過率を高めることができる。
【００３８】
図１に示すように、第１電極３１の端部には、端子部３１ａが設けられている。端子部３１ａは、封止基板４０の外側に露出しており、発光積層体３０を発光させるための電力を外部から受ける。端子部３１ａは、具体的には、第１電極３１の一部であり、第１電極３１が基板１０の端部まで延設された部分である。
【００３９】
なお、図示しないが、第２電極３３の一部も同様に、封止基板４０の外側に露出するように延設されて端子部を形成する。外部電源（図示せず）が、第２電極３３の一部である端子部と、端子部３１ａとの間に給電することで、第１電極３１及び第２電極３３間に電圧を印加する。
【００４０】
有機層３２は、第１電極３１と第２電極３３との間に設けられ、第１電極３１及び第２電極３３間に印加される電圧に応じて発光する１以上の発光層を含んでいる。具体的には、有機層３２は、第１電極３１上に設けられている。
【００４１】
有機層３２は、例えば、１以上の発光層を含む複数の有機層を含んでいる。具体的には、有機層３２は、正孔注入層、正孔輸送層、発光層（有機ＥＬ層）、電子輸送層及び電子注入層を含んでいる。有機層３２を構成する各層は、蒸着法、スピンコート法、キャスト法などにより形成される。
【００４２】
有機層３２は、例えば、互いに異なる波長の光を発する複数の発光層を含んでいる。例えば、有機層３２は、赤色発光層、緑色発光層及び青色発光層の３色の発光層を含むことで、白色光を発する。例えば、有機層３２は、青色正孔輸送性発光層と緑色電子輸送性発光層と赤色電子輸送性発光層との積層構造を有してもよく、あるいは、青色電子輸送性発光層と緑色電子輸送性発光層と赤色電子輸送性発光層との積層構造を有してもよい。
【００４３】
また、有機層３２に含まれる発光層は、単層でもよい。例えば、発光色が白色の場合には、発光層中に赤色、緑色、青色の３色のドーパント色素をドーピングして形成される。
【００４４】
なお、発光層の構成は特に限定されず、発光色も白色に限定されない。つまり、本実施の形態に係る発光積層体３０は、赤色などの有色光を発してもよい。発光層は、例えば、ジアミン、アントラセン、金属錯体などの有機材料から形成される。
【００４５】
第２電極３３は、発光積層体３０が備える一対の電極の他方であり、例えば、陰極である。第２電極３３は、有機層３２内に電子を注入するための電極である。また、第２電極３３は、光反射側の電極であり、光反射性を有する。
【００４６】
第２電極３３の材料としては、光反射性を有する材料であって、例えば、仕事関数の小さい金属、合金、電気伝導性化合物、又は、これらの混合物からなる電極材料を用いることができる。例えば、第２電極３３の材料としては、ＬＵＭＯ（Ｌｏｗｅｓｔ  Ｕｎｏｃｃｕｐｉｅｄ  Ｍｏｌｅｃｕｌａｒ  Ｏｒｂｉｔａｌ）準位との差が大きくなり過ぎないように、仕事関数が１．９ｅＶ以上５ｅＶ以下の材料を用いることができる。具体的には、第２電極３３の材料としては、アルミニウム、銀、マグネシウムなど、又は、これらと他の金属との合金などを用いることができる。
【００４７】
第２電極３３は、例えば、スパッタ法、真空蒸着法、塗布法などによって薄膜として形成される。
【００４８】
なお、本実施の形態では、第１電極３１が陽極、第２電極３３が陰極である例について示したが、これに限らない。第１電極３１が陰極、第２電極３３が陽極でもよい。
【００４９】
［封止基板］
封止基板４０は、発光積層体３０を覆うように、基板１０の発光積層体３０側に設けられている。具体的には、封止基板４０は、発光積層体３０を覆うように接着層５０によって基板１０に接着することで、発光積層体３０を封止する。これにより、物理的衝撃を抑制し、かつ、水分の浸入を抑制することで、発光積層体３０の劣化を抑制することができる。
【００５０】
封止基板４０は、例えば、水分透過率が低い材料から形成される。封止基板４０は、例えば、ガラス基板である。図１に示すように、封止基板４０は、発光積層体３０を収納する収納凹部が設けられた、いわゆるキャップ状の封止基板である。これにより、発光積層体３０を密封性良く封止することができる。
【００５１】
基板１０と封止基板４０とは、大気圧、又は、充分に減圧された状態（真空）で貼り合わせられる。したがって、封止空間７０には、大気圧以下の所定の気体が充填されている。気体は、例えば、アルゴンなどの希ガス、窒素、乾燥空気などである。なお、封止空間７０には、気体ではなく、所定の充填剤を充填してもよい。
【００５２】
［接着層及び被除去部］
接着層５０は、基板１０と封止基板４０とを接着する樹脂製の接着剤から形成される。具体的には、接着層５０は、熱硬化性樹脂又は紫外線硬化樹脂などを主成分とする接着剤が硬化されることで形成される。接着層５０は、乾燥剤を含有していてもよい。これにより、接着層５０を介した水分の浸入を一層抑制することができる。
【００５３】
本実施の形態では、接着層５０は、被除去部６０に設けられている。被除去部６０は、基板１０上の光制御層２０が設けられていない部分であり、光制御層２０の材料が全面に成膜された後、除去された部分である。
【００５４】
被除去部６０は、基板１０の外周に沿って形成されており、接着層５０は、発光積層体３０の外周を囲むように形成されている。具体的には、被除去部６０は、基板１０の外周の全周に亘って枠状に形成されており、接着層５０も、基板１０の端部の全周に亘って形成されている。接着層５０は、第１電極３１及び第２電極３３が延設されていない部分では、基板１０と封止基板４０とを直接接着し、第１電極３１又は第２電極３３が延設されている部分では、当該延設部分と封止基板４０とを接着している。
【００５５】
［屈折率とテーパ角度］
図２は、本実施の形態に係る有機ＥＬ素子１の光制御層２０の端部近傍の拡大断面図である。具体的には、図２は、図１の破線で囲まれた領域ＩＩを示している。
【００５６】
後で詳しく説明するが、基板１０上に成膜された光制御膜にレーザ光が照射されることによって、一部が除去されて被除去部６０が形成される。光制御層２０の端面は、端面が所定形状に加工される。具体的には、端面に屈折率に応じたテーパ（傾斜）が形成される。つまり、第１層２１の端面２１ａ及び第２層２２の端面２２ａは、レーザ加工によって形成される。
【００５７】
図２に示すように、第１層２１の屈折率をｎ１、第１層２１の端面２１ａが基板１０に対してなす角度である第１テーパ角度をθ１とする。同様に、第２層２２の屈折率をｎ２、第２層２２の端面２２ａが基板１０に対してなす角度である第２テーパ角度をθ２とする。
【００５８】
このとき、本実施の形態では、（式１）ｃｏｓθ１＞１／ｎ１を満たし、かつ、（式２）ｃｏｓθ２＞１／ｎ２を満たす。なお、（式１）及び（式２）の両方を満たす必要はなく、一方のみを満たしてもよい。この場合であっても、光取り出し効率を高めることができる。
【００５９】
（式１）を満たすことで、第１層２１内を基板１０に平行に伝搬する光である平行光８１は、端面２１ａによって全反射される。第１層２１の端面２１ａにテーパが設けられていない（すなわち、端面２１ａが垂直である）場合に、端面２１ａから最も出射されやすい光は、平行光８１である。また、第１層２１内を伝搬し端面２１ａに到達する光の多くは、第１層２１の上面及び下面で全反射が繰り返されて略平行な光になると考えられる。したがって、平行光８１を全反射させることで、光の取り出し効率を高めることができる。
【００６０】
全反射は、端面２１ａへの平行光８１の入射角が臨界角θｃより大きい場合に発生する。平行光８１の入射角は、９０°−θ１で表される。臨界角θｃは、端面２１ａが被除去部６０（具体的には、乾燥空気（屈折率ｎ０が略１））中に露出している場合に、ｓｉｎθｃ＝ｎ０／ｎ１で定義される。
【００６１】
したがって、全反射条件である「入射角＞臨界角」より、以下の（式３）により、（式１）が導き出される。
【００６２】
（式３）９０°−θ１＞θｃ
⇒  ｓｉｎ（９０°−θ１）＞ｓｉｎθｃ＝ｎ０／ｎ１＝１／ｎ１
⇒  ｃｏｓθ１＞１／ｎ１・・・（式１）
【００６３】
第１層２１の屈折率ｎ１が小さい程、すなわち、第１層２１と被除去部６０（空気）との屈折率差が小さい程、テーパ角度θ１の限界値は小さくなる。したがって、第１層２１の屈折率ｎ１が小さい程、端面２１ａの傾斜は緩やかになる。
【００６４】
逆に、第１層２１の屈折率ｎ１が大きい程、すなわち、第１層２１と被除去部６０（空気）との屈折率差が大きい程、テーパ角度θ１の限界値は大きくなる。したがって、第１層２１の屈折率ｎ１が小さい程、端面２１ａの傾斜は急であってもよい。なお、テーパ角度θ１の限界値は、（式１）の左辺と右辺とで等号が成立するときのθ１である。例えば、第１層２１の屈折率ｎ１が２である場合、テーパ角度θ１の限界値は６０°となる。つまり、この場合、テーパ角度θ１は、６０°より小さければよい。
【００６５】
上記説明と同様のことが、第２層２２についても成り立つ。したがって、（式２）を満たすことで、第２層２２の端面２２ａによって平行光８２が全反射される。これにより、光の取り出し効率を一層高めることができる。
【００６６】
［製造方法］
続いて、本実施の形態に係る有機ＥＬ素子１の製造方法について、図３及び図４を用いて説明する。図３は、本実施の形態に係る有機ＥＬ素子１の製造方法を示すフローチャートである。図４は、本実施の形態に係る有機ＥＬ素子１の製造方法における光制御層２０の形成工程を示す模式図である。
【００６７】
図３に示すように、本実施の形態に係る有機ＥＬ素子１の製造方法では、まず、基板１０上に光制御膜１２０を形成する（Ｓ１０）。次に、レーザ光を照射することで、光制御膜１２０の一部を除去する（Ｓ２０）。次に、光制御膜１２０上に発光積層体３０を形成する（Ｓ３０）。
【００６８】
以下では、光制御層２０の形成工程、すなわち、光制御膜１２０の形成工程（Ｓ１０）と、光制御膜１２０の一部の除去工程（Ｓ２０）との詳細について、図４を参照しながら説明する。
【００６９】
まず、図４の（ａ）に示すように、基板１０を準備する。
【００７０】
次に、図４の（ｂ）に示すように、基板１０上に第１膜１２１を形成する。具体的には、基板１０上に、フィラーを含むアクリル系の樹脂材料を塗布した後、ナノインプリントなどのインプリント法によって凹凸２３を形成する。インプリント法には、例えば、ＵＶインプリント法と熱インプリント法とがあり、いずれを用いてもよい。
【００７１】
例えば、ＵＶインプリント法を用いる場合、周期２μｍ、高さ１μｍの凹凸をパターニングしたＮｉマスターモールドから型取りしたフィルムモールドを用いることができる。ＵＶ硬化性のインプリント用透明樹脂を基板１０に塗布した後、塗布した樹脂表面にフィルムモールドを押し付ける。その後、紫外光（例えば、波長３６５ｎｍ）を基板１０側又はフィルムモールド側から照射して樹脂を硬化させる。硬化後、フィルムモールドを剥離することで、表面に凹凸２３が設けられた第１膜１２１が形成される。
【００７２】
なお、アクリル系の樹脂材料に限らず、エポキシ系などの他の透光性樹脂材料、又は、シリコン窒化膜などの透光性の無機材料を、塗布又は蒸着などにより成膜することで、第１膜１２１を形成してもよい。第１膜１２１は、一部が除去される前の第１層２１であり、第１層２１を構成する材料を用いることができる。
【００７３】
次に、図４の（ｃ）に示すように、第１膜１２１上に、第１膜１２１とは屈折率が異なる第２膜１２２を形成する。具体的には、第１膜１２１上に、凹凸２３を埋めるようにして、ナノ粒子を含むアクリル系の樹脂材料を塗布して硬化させる。
【００７４】
なお、アクリル系の樹脂材料に限らず、エポキシ系などの他の透光性樹脂材料、又は、シリコン窒化膜などの透光性の無機材料を、塗布又は蒸着などにより成膜することで、第２膜１２２を形成してもよい。第２膜１２２は、一部が除去される前の第２層２２であり、第２層２２を構成する材料を用いることができる。
【００７５】
このように、第１膜１２１と第２膜１２２とを積層することで、光制御膜１２０が形成される。光制御膜１２０は、光を拡散させる光拡散構造を有する光透過性の積層膜であり、一部が除去される前の光制御層２０である。
【００７６】
次に、図４の（ｄ）に示すように、光制御膜１２０の一部を除去する。具体的には、レーザ装置９０を用いてレーザ光９１を光制御膜１２０の所定の部分に照射することで、照射した部分を除去する。本実施の形態では、レーザ光９１を照射することで、第１膜１２１及び第２膜１２２の一部を除去する。レーザ光９１の詳細については、後で説明する。
【００７７】
本実施の形態では、光制御膜１２０の外周部分を除去する。光制御膜１２０が除去された部分である被除去部６０を利用して、図１に示すように、基板１０と封止基板４０とを、光制御膜１２０（光制御層２０）を介さずに接着することができる。これにより、光制御層２０を封止基板４０の外側に露出しないようにすることができる。すなわち、光制御層２０を封止空間７０内に封止することができるので、光制御層２０を介して水分が浸入するのを抑制することができる。
【００７８】
本実施の形態では、複数の有機ＥＬ素子１を同時に製造するため、光制御膜１２０を複数に分割する。具体的には、図４の（ｄ）に示すように、格子状に光制御膜１２０を除去することで、すなわち、格子状に被除去部６０を形成する。これにより、図４の（ｅ）に示すように、４つの光制御層２０を基板１０上に形成する。
【００７９】
以降、光制御層２０上に、第１電極３１、有機層３２及び第２電極３３をこの順で形成した後、封止基板４０を用いて封止する。最後に、基板１０及び封止基板４０を分割することで、４つの有機ＥＬ素子１を同時に製造することができる。このように、１枚の基板１０から複数の有機ＥＬ素子１を同時に製造する（いわゆる多面取り）ことで、製造コストを削減することができる。
【００８０】
なお、１つの基板１０には、１つのみの光制御層２０及び１つのみの発光積層体３０を形成してもよい。この場合は、格子状ではなく、外周に沿った枠状の被除去部６０を形成すればよい。
【００８１】
［レーザ光］
ここで、本実施の形態に係るレーザ装置９０及びレーザ光９１について説明する。
【００８２】
レーザ装置９０は、第１膜１２１及び第２膜１２２を形成する材料を加工することが可能な任意のレーザ光を発する装置を用いることができる。レーザ装置９０は、例えば、ガスレーザ、エキシマレーザ、固体レーザなどを用いることができる。ガスレーザとしては、ＣＯ２レーザなどを利用することができる。エキシマレーザとしては、ＫｒＦレーザ、ＸｅＣｌレーザなどを利用することができる。固体レーザとしては、ＹＶＯ４レーザ、ＹＡＧレーザなどを用いることができる。これらのレーザ装置は、例えば、各々の第２高調波、第３高調波、第４高調波などの波長が紫外領域であるレーザ光をレーザ光９１として出射する。
【００８３】
レーザ光９１は、パルスレーザ光である。レーザ光９１のパルス幅は、例えば、ナノ秒〜フェムト秒である。本実施の形態では、例えば、レーザ光９１は、パルス幅が１０ｐｓ以下のパルスレーザ光である。これにより、熱加工ではなく、多光子吸収によるアブレーション加工が可能になる。つまり、精度良く加工することができるので、端面２１ａ及び端面２２ａを容易に所望の形状にすることができる。
【００８４】
本実施の形態では、レーザ装置９０は、アパーチャ（絞り）、レンズ、ビームホモジナイザなどの光学系を備える。アパーチャは、例えば、レーザ光９１の端部のエネルギー密度の弱い部分をカットする遮蔽板である。レンズは、レーザ光９１を所定の位置（フォーカス位置）に集光する光学素子である。ビームホモジナイザは、レーザ光９１の強度分布を略均一にする光学素子である。
【００８５】
レーザ装置９０は、例えば、アパーチャの大きさ、レンズの開口数（ＮＡ）、ビームホモジナイザなどを制御することで、フォーカス位置、強度分布などのビーム特性を制御する。これにより、被除去部６０の端面２１ａ又は端面２２ａのテーパ角度を制御することができる。
【００８６】
例えば、レーザ装置９０は、ビームホモジナイザによって、略均一強度分布のパルスレーザ光をレーザ光９１として出射する。具体的には、レーザ光９１の強度分布は、レーザ光９１のスキャン方向に対して略均一である。あるいは、レーザ光９１の強度分布は、さらに、スキャン方向に直交する方向に対して略均一であってもよい。すなわち、レーザ光９１の強度分布は、２次元的に略均一でもよい。
【００８７】
以下では、一例として、レーザ装置９０のレンズの開口数を調整することで、テーパ形状を制御する場合について、図５を用いて説明する。
【００８８】
図５は、レーザ装置９０のレンズ９２の開口数ＮＡとレーザ光９１のビーム形状との関係を説明するための模式図である。具体的には、図５の（ａ）は開口数ＮＡが小さいときのビーム形状を模式的に示し、（ｂ）は開口数ＮＡが大きいときのビーム形状を模式的に示している。
【００８９】
図５に示すように、開口数が大きい程、レンズ９２によるレーザ光９１の集光の度合いが強くなる。言い換えると、開口数が大きい程、レンズ９２から焦点までの距離である焦点深度が小さくなる。すなわち、開口数が大きい程、レーザ光９１は、レンズ９２によってレンズ９２により近い部分に集光される。
【００９０】
したがって、レンズ９２から光制御膜１２０までの距離が同じである場合、図５の（ａ）に示すように、開口数が小さいときは、テーパ角度が大きくなり、図５の（ｂ）に示すように、開口数が大きいときは、テーパ角度が小さくなる。また、レーザ光９１の照射範囲が開口数によって異なる。例えば、図５の（ａ）に示すように、開口数が小さいときは、レーザの照射範囲が広くなり、被除去部６０が大きくなる。逆に、図５の（ｂ）に示すように、開口数が大きいときは、レーザの照射範囲が狭くなり、被除去部６０が小さくなる。
【００９１】
なお、本実施の形態では、第１膜１２１と第２膜１２２との屈折率の差によって、レーザ光９１の進行具合が異なる。このため、第１膜１２１と第２膜１２２とにレーザ光９１を照射するだけで、端面のテーパ角度が互いに異なるように被除去部６０が形成される。具体的には、第１膜１２１と第２膜１２２とを除去する際に、１回のパルスレーザ光を照射するだけで、端面２１ａのテーパ角度θ１と端面２２ａのテーパ角度θ２とを異ならせることができる。すなわち、レーザ装置９０の光学系を詳細に調整する必要がなく、簡単にテーパ角度が異なる端面を形成することができる。
【００９２】
図６は、本実施の形態に係る光制御層２０の端部近傍の断面ＳＥＭ（Ｓｃａｎｎｉｎｇ  Ｅｌｅｃｔｒｏｎ  Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｅ）画像である。
【００９３】
図６に示すように、第１層２１の端面２１ａのテーパ角度は、第２層２２の端面２２ａのテーパ角度と異なっている。このように、１回のパルスレーザ光の照射によって照射された部分が除去され（すなわち、被除去部６０が形成され）、端面２１ａ及び端面２２ａには、異なる角度のテーパが形成されている。
【００９４】
なお、レーザ装置９０は、例えば、ガルバノ光学系のスキャナーを備えている。これにより、レーザ光９１の照射位置を移動させる（スキャンする）ことができる。あるいは、基板１０が載せられたステージを動かしてもよい。
【００９５】
［効果など］
以上のように、本実施の形態に係る有機ＥＬ素子１は、透光性の基板１０と、基板１０上に設けられた、光を拡散させる光拡散構造を有する光制御層２０と、光制御層２０上に設けられた発光積層体３０とを備え、光制御層２０は、第１層２１と、第１層２１とは異なる屈折率を有し、第１層２１上に設けられた第２層２２とを含み、第１層２１の端面２１ａが基板１０に対してなすテーパ角度θ１は、第２層２２の端面が基板１０に対してなすテーパ角度θ２と異なっている。
【００９６】
これにより、光制御層２０が第１層２１と第２層２２とを含んでいるので、発光積層体３０が発する光をより効果的に拡散（散乱）させることができる。例えば、本実施の形態のように、第１層２１と第２層２２との界面に凹凸２３を光拡散構造として形成することで、より効果的に光を散乱させることができる。このとき、第２層２２が凹凸２３を平坦化する平坦化層としても機能するので、発光積層体３０の成膜を精度良く行うこともできる。つまり、有機ＥＬ素子１の信頼性を高めることができる。
【００９７】
また、光制御層２０の端面２１ａ及び端面２２ａは基板１０に対して傾斜しているので、発光積層体３０が発する光が端面２１ａ又は端面２２ａに達したときに、臨界角θｃより大きい角度で入射しやすくなる。このため、第１層２１又は第２層２２内を伝搬する光のうち、端面２１ａ又は端面２２ａに到達する光の多くは、端面２１ａ又は端面２２ａによって全反射される。このとき、第１層２１の端面２１ａのテーパ角度θ１と第２層２２の端面２２ａのテーパ角度θ２とが異なっているので、各々の層内を伝搬する光をより効率良く全反射させて基板１０から取り出すことができる。したがって、有機ＥＬ素子１の光取り出し効率を高めることができる。
【００９８】
また、例えば、第１層２１の屈折率をｎ１、第１テーパ角度をθ１としたとき、ｃｏｓθ１＞１／ｎ１を満たし、かつ、第２層２２の屈折率をｎ２、第２テーパ角度をθ２としたとき、ｃｏｓθ２＞１／ｎ２を満たす。
【００９９】
これにより、第１層２１内を略平行に伝搬する平行光８１を端面２１ａによって全反射させ、かつ、第２層２２内を略平行に伝搬する平行光８２を端面２２ａによって全反射させることができる。また、平行光８１及び平行光８２によりも下方に伝搬する光も同様に端面２１ａ又は端面２２ａによって全反射させることができる。したがって、より多くの光を端面２１ａ又は端面２２ａによって全反射させることができ、端面２１ａ又は端面２２ａから外部に漏れ出る光を抑制することができるので、光の取り出し効率をより一層高めることができる。
【０１００】
また、例えば、第１層２１の端面２１ａ及び第２層２２の端面２２ａは、レーザ加工によって形成される。
【０１０１】
これにより、レーザ加工によって精度良く端面２１ａ及び端面２２ａを形成することができるので、光の取り出し効率を高めることができる。
【０１０２】
また、例えば、本実施の形態に係る有機ＥＬ素子１の製造方法は、基板１０上に、光を拡散させる光拡散構造を有する光制御膜１２０を形成する工程と、光制御膜１２０の一部を除去する工程と、光制御膜１２０上に発光積層体３０を形成する工程とを含み、光制御膜１２０を形成する工程では、基板１０上に第１膜１２１を形成し、第１膜１２１上に、第１膜１２１とは屈折率が異なる第２膜１２２を形成し、除去する工程では、レーザ光９１を照射することで、第１膜１２１及び第２膜１２２の一部を除去する。
【０１０３】
これにより、レーザ加工により被除去部６０を形成することで、簡単に端面にテーパを形成することができる。このとき、レーザ装置９０の光学系を調整することで、レーザ光９１のビーム特性（ビーム形状など）を容易に変更することができるので、テーパの形状を容易に所望の形状にすることができる。したがって、発光積層体３０からの光を全反射させるように端面の形状を調整することが容易にできるので、光取り出し効率を高めることができる。また、レーザ加工によって端面を精度良く加工することができるので、有機ＥＬ素子１の信頼性を高めることができる。
【０１０４】
また、例えば、第１膜１２１の除去された部分の端面２１ａが基板１０に対してなす第１テーパ角度θ１は、第２膜１２２の除去された部分の端面２２ａが基板１０に対してなす第２テーパ角度θ２と異なっている。
【０１０５】
これにより、第１層２１の端面２１ａのテーパ角度θ１と第２層２２の端面２２ａのテーパ角度θ２とが異なっているので、各々の層内を伝搬する光をより効率良く全反射させて基板１０から取り出すことができる。
【０１０６】
また、例えば、第１膜１２１の屈折率をｎ１、第１テーパ角度をθ１としたとき、ｃｏｓθ１＞１／ｎ１を満たし、かつ、第２膜１２２の屈折率をｎ２、第２テーパ角度をθ２としたとき、ｃｏｓθ２＞１／ｎ２を満たす。
【０１０７】
これにより、レーザ加工により、精度良く端面２１ａ及び端面２２ａを形成することができるので、光の取り出し効率を高めることができる。
【０１０８】
また、例えば、レーザ光９１は、パルス幅が１０ｐｓ以下、かつ、略均一強度分布のパルスレーザ光である。
【０１０９】
これにより、パルス幅が１０ｐｓ以下のレーザ光９１を照射するので、レーザ光９１による熱の影響を抑制することができる。さらに、強度分布が略均一であるので、被除去部６０の加工面の粗さを抑制することができる。すなわち、加工面をきれいにすることができるので、有機ＥＬ素子１の信頼性を高めることができる。
【０１１０】
（その他）
以上、本発明に係る有機ＥＬ素子について、上記実施の形態及びその変形例に基づいて説明したが、本発明は、上記の実施の形態に限定されるものではない。
【０１１１】
例えば、上記の実施の形態では、第１層２１と第２層２２との間に光拡散構造として凹凸２３を形成したが、これに限らない。第１層２１と第２層２２との間は、平面でもよく、あるいは、湾曲面でもよい。第１層２１の屈折率ｎ１と第２層２２の屈折率ｎ２とが異なっているので、平面の場合でも光が入射角に応じて屈折することにより、光を散乱させることができる。
【０１１２】
また、例えば、上記の実施の形態では、第１層２１及び第２層２２のいずれも拡散粒子を含んでいる例について示したが、これに限らない。第１層２１及び第２層２２の一方又は両方は、拡散粒子を含んでいなくてもよい。
【０１１３】
また、例えば、上記の実施の形態では、平行光８１及び平行光８２が全反射されることを条件として、端面２１ａ及び端面２２ａのテーパ角度θ１及びθ２と屈折率ｎ１及びｎ２との関係（（式１）及び（式２）参照）を示したが、これに限らない。例えば、ｃｏｓθ１＝１／ｎ１、かつ、ｃｏｓθ２＝１／ｎ２でもよい。
【０１１４】
あるいは、平行光ではなく、斜め下方に進行する光が全反射されることを条件としてもよい。つまり、ｃｏｓθ１＜１／ｎ１、かつ、ｃｏｓθ２＜１／ｎ２となってもよい。
【０１１５】
また、例えば、封止空間７０が屈折率ｎｘの所定の充填剤で充填されている場合、（式１）及び（式２）の代わりに、ｃｏｓθ１＜ｎｘ／ｎ１、かつ、ｃｏｓθ２＜ｎｘ／ｎ２を満たせばよい。
【０１１６】
また、例えば、本実施の形態では、レーザ光９１は、略均一の強度分布を有する例について示したが、これに限らない。レーザ光９１の強度分布は、ガウシアン分布でもよい。
【０１１７】
また、例えば、本実施の形態では、被除去部６０の形成、すなわち、端面２１ａ及び端面２２ａの形成にレーザ加工を用いたが、これに限らない。塗布した成膜材料の拭き取り、又は、マスク制御及びフォトリソによるウェットパターニングによって、被除去部６０を形成してもよい。
【０１１８】
その他、各実施の形態に対して当業者が思いつく各種変形を施して得られる形態や、本発明の趣旨を逸脱しない範囲で各実施の形態における構成要素及び機能を任意に組み合わせることで実現される形態も本発明に含まれる。
【符号の説明】
【０１１９】
１  有機ＥＬ素子
１０  基板
２０  光制御層
２１  第１層
２１ａ、２２ａ  端面
２２  第２層
２３  凹凸（光拡散構造）
３０  発光積層体
６０  被除去部
９１  レーザ光
１２０  光制御膜
１２１  第１膜
１２２  第２膜
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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