(57)【要約】【課題】炭化構造物への接合剤の塗布を必要とせず、接合強度に優れた炭化物接合体及びその製造方法を提供すること。【解決手段】積層工程、成形工程、及び加熱工程を行うことにより、炭化構造物同士が一体的に接合された炭化物接合体を製造方法、及びこの製造方法によって得られる炭化物接合体である。積層工程においては、熱分解温度以下に融点を有さない樹脂からなる樹脂フィルムＡと、熱分解温度以下に融点を有する樹脂からなる樹脂フィルムＢとからなる積層フィルム２を作製する。成形工程においては、積層フィルム２を成形して成形体３を作製する。加熱工程においては、成形体３同士を当接させた状態で加熱を行うことにより、成形体３同士を接合させると共に、成形体３を炭化させる。【選択図】図６
2017001901.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
炭化構造物（１１）同士が一体的に接合された炭化物接合体（１）の製造方法において、
樹脂フィルムＡ（２１）と、該樹脂フィルムＡ（２１）を挟む樹脂フィルムＢ（２２）とからなる積層フィルム（２）を作製する積層工程と、
上記積層フィルム（２）を成形して成形体（３）を作製する成形工程と、
複数の上記成形体（３）同士を当接させた状態で加熱することにより、上記成形体（３）同士を接合させると共に、該成形体（３）を炭化させる加熱工程とを有し、
上記樹脂フィルムＡ（２１）は、該樹脂フィルムＡ（２１）の熱分解温度以下に融点を有さない樹脂からなり、上記樹脂フィルムＢ（２２）は、該樹脂フィルムＢ（２２）の熱分解温度以下に融点を有する樹脂からなることを特徴とする炭化物接合体（１）の製造方法。
【請求項２】
上記樹脂フィルムＡ（２１）及び上記樹脂フィルムＢ（２２）は、ポリイミドからなることを特徴とする請求項１に記載の炭化物接合体（１）の製造方法。
【請求項３】
上記積層工程においては、ポリアミド酸を含有する前駆体フィルムＡ（２１０）の両面に、ポリアミド酸を含有する前駆体フィルムＢ（２２０）を貼り合わせた後、加熱することによって上記積層フィルム（２）を得ることを特徴とする請求項２に記載の炭化物接合体（１）の製造方法。
【請求項４】
上記積層工程においては、ポリアミド酸を含有する前駆体フィルムＡ（２１０）の両面にポリアミド酸溶液を塗布し、乾燥させた後、加熱することによって上記積層フィルム（２）を得ることを特徴とする請求項２に記載の炭化物接合体（１）の製造方法。
【請求項５】
上記炭化物接合体（１）は、熱交換器又は熱ワイヤであることを特徴とする請求項１〜４のいずれか１項に記載の炭化物接合体（１）の製造方法。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれか１項に記載の製造方法によって得られた炭化物接合体（１）。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、炭化構造物同士が接合された炭化物接合体及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
炭化構造物は、強度が高く、耐熱性や熱伝導性にも優れている。そのため、炭化構造物は、高温度で使用される用途、高強度が要求される用途、熱伝導性が要求される用途等への適用が想定される。炭化構造物を様々な用途に適用するためには、複雑な形状への対応が望まれており、複数の炭化構造物を接着剤等により互いに接合していた。ところが、接着剤による接合方法においては、接着剤を塗布するための工程が必要であるため、生産性が低いという問題があった。また、接着剤による接合は、強度が低く、耐久性が悪いという問題があった。そこで、例えば特許文献１のように、黒鉛材料等の炭素質材料を接合剤により接合し、焼成により接合剤を炭化させる技術が開発されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開平５−１７２４４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、接合剤を用いた接合においては、接合剤部分と炭化構造物との間に界面が生じ易いため、接合強度が不十分であるという問題がある。また、炭化構造物に接合剤を塗布する工程が必要となるため、接合体を得るための製造工程が増え、生産性が低下するという問題がある。また、接合剤の管理が必要となるという観点からも、生産性の低下や製造コストの増大という問題がある。
【０００５】
本発明は、かかる背景に鑑みてなされたものであり、炭化構造物への接合剤の塗布を必要とせず、接合強度に優れた炭化物接合体及びその製造方法を提供しようとするものである。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明の一態様は、炭化構造物同士が一体的に接合された炭化物接合体の製造方法において、
樹脂フィルムＡと、該樹脂フィルムＡを挟む樹脂フィルムＢとからなる積層フィルムを作製する積層工程と、
上記積層フィルムを成形して成形体を作製する成形工程と、
複数の上記成形体同士を当接させた状態で加熱することにより、上記成形体同士を接合させると共に、該成形体を炭化させる加熱工程とを有し、
上記樹脂フィルムＡは、該樹脂フィルムＡの熱分解温度以下に融点を有さない樹脂からなり、上記樹脂フィルムＢは、該樹脂フィルムＢの熱分解温度以下に融点を有する樹脂からなることを特徴とする炭化物接合体の製造方法にある。
【０００７】
本発明の他の態様は、上記製造方法によって得られた炭化物接合体にある。
【発明の効果】
【０００８】
上記製造方法においては、上記積層工程、上記成形工程、及び上記加熱工程を行うことにより、炭化物接合体を製造する。積層工程においては、熱分解温度以下に融点を有さない樹脂からなる樹脂フィルムＡと、熱分解温度以下に融点を有する樹脂からなる樹脂フィルムＢとからなる積層フィルムを作製する。積層フィルムにおいては、樹脂フィルムＡが樹脂フィルムＢによって挟まれている。次いで、成形工程においては、積層フィルムを所望の形状に成形して成形体を得る。また、加熱工程においては、複数の成形体同士を当接させた状態で加熱する。この加熱時に、熱分解温度以下に融点を有する樹脂フィルムＢが溶融することにより、成形体同士が当接部において接合される。さらに加熱時には、樹脂フィルムＡ及び樹脂フィルムＢからなる成形体を炭化させる。これにより、炭化構造物同士が一体的に接合した炭化物接合体を得ることができる。
【０００９】
上記製造方法においては、熱分解温度以下に融点を有する樹脂フィルムＢの加熱工程時における溶融を利用して接合を行うことができる。そのため、接合剤等を用いることなく接合を行うことができる。また、樹脂フィルムＡは、上述のように熱分解温度以下に融点を有さない樹脂からなるため、加熱工程においても樹脂フィルムＡが成形後の形状を維持することができる。したがって、所望形状の炭化物接合体を得ることができる。さらに、加熱工程においては接合状態を保ちつつ炭化させることができるため、接合剤等を用いた接合に比べてより優れた接合強度の実現が可能になる。
【００１０】
上記製造方法により得られる炭化物接合体は、炭化構造物への接合剤の塗布を必要とせずに作製が可能であり、優れた接合強度を示すことができる。さらに、炭化構造物同士の接触部の面積が小さくても、高い接合強度を発揮することができる。また、炭化物接合体においては、炭化構造物だけでなく、接合部分も炭化物によって形成されている。そのため、炭化物接合体は、接合部分だけでなく全体の強度も高く、さらに熱伝導性にも優れている。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】実施例における、熱交換器としての炭化物接合体の正面図。
【図２】図１のII−II線矢視断面図。
【図３】図１のIII−III線矢視断面図。
【図４】実施例における、（ａ）ガラス板上に形成された前駆体フィルムＡの断面図、（ｂ）ガラス板上に形成された前駆体フィルムＢの断面図、（ｃ）前駆体の積層フィルムの断面図。
【図５】実施例における、積層フィルムの断面図。
【図６】実施例における、積層フィルムを成形し、積層する様子を断面構造にて示す説明図。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
次に、本発明の好ましい実施形態について説明する。
積層工程においては、上述のように熱分解温度及び融点に基づいて、樹脂フィルムＡと樹脂フィルムＢとを選択的に組み合わせて積層フィルムを作製する。樹脂フィルムＡは、熱分解温度ＴｄA以下に融点ＴｍAを有さない樹脂からなる。具体的には、樹脂フィルムＡは、例えばＴｄA＜ＴｍAという関係を満足する樹脂（すなわち、非熱可塑性樹脂）、あるいはＴｍAを有さない樹脂（すなわち、熱硬化性樹脂）からなる。非熱可塑性樹脂の方が熱硬化性樹脂よりも炭化後の熱伝導率が高くなるため、樹脂フィルムＡは非熱可塑性樹脂からなることが好ましい。また、樹脂フィルムＡが融点ＴｍAを有する場合には、ＴｍAはＴｄAよりも十分に高いことが好ましい。この場合には、加熱工程における成形体の変形をより確実に防止することができ、所望形状の炭化物接合体をより確実に得ることが可能になる。同様の観点から、樹脂フィルムＡが融点ＴｍAを有する場合には、ＴｍA−ＴｄA≧５０を満足することがより好ましく、ＴｍA−ＴｄA≧１００を満足することがさらに好ましく、ＴｍA−ＴｄA≧２００を満足することがさらにより好ましい。また、樹脂フィルムＡが融点を有さない場合にも、加熱工程における成形体の変形をより確実に防止することができ、所望形状の炭化物接合体をより確実に得ることが可能になる。
【００１３】
樹脂フィルムＢは、熱分解温度ＴｄB以下に融点ＴｍBを有する樹脂からなる。具体的には、樹脂フィルムＢは、例えばＴｄB≧ＴｍBという関係を満足する樹脂（熱可塑性樹脂）からなる。ＴｍBは、ＴｄBよりも十分に低いことが好ましく、ＴｄB−ＴｍB≧１０を満足することがより好ましく、ＴｄB−ＴｍB≧２０を満足することがさらに好ましく、ＴｄB−ＴｍB≧５０を満足することがさらにより好ましい。この場合には、炭化の前に樹脂フィルムＢを確実かつ十分に溶融させることができ、より十分な接合が可能になる。また、加熱工程において、樹脂フィルムＡ及び樹脂フィルムＢが炭化する温度以上の最高温度まで所定の昇温速度で昇温させても、溶融による接合及び炭化をより確実に行うことができるため、加熱工程における温度制御が容易になる。また、樹脂フィルムＢの融点ＴｍBは、樹脂フィルムＡの熱分解温度ＴｄAとの関係において、ＴｍB≦ＴｄAという関係を満足することが好ましく、ＴｄA−ＴｍB≧１０を満足することがより好ましく、ＴｄA−ＴｍB≧２０を満足することがさらに好ましく、ＴｄA−ＴｍB≧５０を満足することがさらにより好ましい。この場合には、樹脂フィルムＡの炭化開始前に、樹脂フィルムＢの溶融による接合が可能になる。そのため、炭化時に隙間や界面が形成されにくいという利点がある。なお、炭化開始前に成形体同士を十分に接合させるという観点からは、ＴｍBは５００℃以下であることが好ましく、４５０℃以下であることがより好ましく、４００℃以下であることがさらに好ましい。
【００１４】
本明細書において、熱分解温度とは、不活性ガス雰囲気中あるいは真空中における熱重量（ＴＧ）測定により５％の重量減少が観測された温度である。なお、ダイナミックレート法においては、重量変化の度合いに従って加熱速度をコントロールし、分解能が向上する測定モードを選択する。具体的な測定装置及び分析条件は次の通りである。
装置：ティー・エイ・インスツルメント製熱重量測定装置
パン：アルミパン
試料重量：３ｍｇ
昇温開始温度：３０℃
測定モード：ダイナミックレート法
雰囲気：窒素
【００１５】
また、本明細書において、融点は、示差走査熱量（ＤＳＣ）分析によって測定される値である。具体的な分析装置及び分析条件は次の通りである。
装置：ティー・エイ・インスツルメント製示差走査熱量分析装置
パン：アルミパン
試料重量：２〜３ｍｇ
昇温開始温度：３０℃
昇温速度：１回目；１０℃／ｍｉｎ、２回目；５℃／ｍｉｎ
雰囲気：窒素
【００１６】
樹脂フィルムＡ及び樹脂フィルムＢとしては、例えばポリイミド、ポリアミドイミド、ポリベンゾイミダゾール、ポリアミド、ポリオキサゾール等からなるフィルムを用いることができる。樹脂フィルムの熱分解温度及び融点は、樹脂フィルム中の樹脂を構成するモノマー成分の種類や結合の仕方等によって変化する。樹脂フィルムＡ及び樹脂フィルムＢとしては、上述の熱分解温度及び融点の関係を満足する組み合わせを適宜選択することができる。
【００１７】
好ましくは、樹脂フィルムＡ及び樹脂フィルムＢは、ポリイミドからなることがよい。この場合には、十分な炭化をより確実に行うことができ、強度及び熱伝導性に優れた炭化物接合体をより確実に得ることができる。ポリイミドは、例えばテトラカルボン酸及び／又はその誘導体と、ジアミンとを原料に用いて合成することができる。原料を適宜選択することにより、所望の組み合わせの融点及び熱分解温度を有する樹脂フィルムＡ及び樹脂フィルムＢを得ることができる。
【００１８】
加熱工程における加熱温度（最高温度）Ｔｈは、樹脂フィルムＢの融点ＴｍB℃以上であり、かつ樹脂フィルムＡの熱分解温度ＴｄA℃及び樹脂フィルムＢの熱分解ＴｄB℃を超える温度であることが好ましい。より好ましくは、Ｔｈ＞ＴｄA＞ＴｍB、Ｔｈ＞ＴｄB＞ＴｍBを満足することが好ましい。この場合には、加熱温度Ｔｈに到達する前に、温度ＴｍB以上で樹脂フィルムＢが溶融するため、炭化の前に確実かつ十分な接合が可能になる。また、Ｔｈは、ＴｄA及びＴｄBよりも十分に高い温度であることが好ましい。この場合には、炭化を確実かつ十分に行うことが可能になる。なお、本明細書において、炭化はグラファイト化を含む概念である。すなわち、加熱工程における加熱温度Ｔｈを樹脂フィルムが炭化する温度以上にまで高めることにより炭化を行うことができるが、加熱温度をさらに樹脂フィルムがグラファイト化する温度以上に高めることによりグラファイト化を行うことができる。この場合には、炭化構造物だけでなく接合部もグラファイト化された、熱伝導性により優れた炭化物接合体を得ることができる。炭化やグラファイト化のための加熱温度Ｔｈは、材料に応じて適宜選択可能である。具体的には、ＴｄA≧ＴｄBの場合には、確実かつ十分に炭化を行うために、Ｔｈ≧ＴｄA＋１００であることが好ましく、Ｔｈ≧ＴｄA＋２００であることがより好ましく、Ｔｈ≧ＴｄA＋３００であることがさらに好ましい。同様の観点から、ＴｄB＞ＴｄAの場合には、Ｔｈ≧ＴｄB＋１００であることが好ましく、Ｔｈ≧ＴｄB＋２００であることがより好ましく、Ｔｈ≧ＴｄB＋３００であることがさらに好ましい。なお、樹脂フィルムＡ及び樹脂フィルムＢが例えばポリイミドからなる場合には、好ましくはＴｈを温度７００℃以上、より好ましくは８００℃以上にすることにより、炭化を確実かつ十分に行うことができる。また、ＴｄA≧ＴｄBの場合には、確実かつ十分にグラファイト化を行うためには、Ｔｈ≧ＴｄA＋１５００であることが好ましく、Ｔｈ≧ＴｄA＋２０００であることがより好ましい。同様の観点から、ＴｄB＞ＴｄAの場合には、Ｔｈ≧ＴｄB＋１５００であることが好ましく、Ｔｈ≧ＴｄB＋２０００であることがより好ましい。なお、樹脂フィルムＡ及び樹脂フィルムＢが例えばポリイミドからなる場合には、好ましくはＴｈを温度２０００℃以上にすることにより、より好ましくは２５００℃以上にすることにより、フラファイト化を確実かつ十分に行うことができる。
【実施例】
【００１９】
（実施例１）
本例は、炭化物接合体を製造する例である。図１〜図３に示すごとく、本例の炭化物接合体１は、複数の炭化物構造物１１同士を接合してなる熱交換器である。炭化物接合体（熱交換器）１は、炭化物構造物１１によって一体的に形成されたチューブ１２とタンクヘッダ１３とを備えている。同図に示すごとく、炭化物接合体（熱交換器）１においては、２つのタンクヘッダ１３はチューブ１２によって連結されており、一方のタンクヘッダ１３（１３ａ）内の冷媒がチューブ１２を通って他方のタンクヘッダ１３（１３ｂ）へ送られるように構成されている。炭化物接合体１は、積層工程と成形工程と加熱工程とを行うことによって製造される。以下、本例における各工程について詳細に説明する。
【００２０】
［積層工程］
まず、樹脂フィルムＡの前駆体として前駆体フィルムＡを作製した。具体的には、既知の方法により、ジメチルアセトアミド（ＤＭＡ）溶媒中において下記式（１）で表されるピロメリット酸二無水物（ＰＭＤＡ）と、下記式（２）で表される４，４’−ジアミノジフェニルエーテル（ＯＤＡ）とを等モルで重合反応させることにより、式（３）で表される構造（ｎは１以上の整数）を有するポリアミド酸を合成した。ポリアミド酸の合成は、撹拌下において、ＰＭＤＡとＯＤＡとを温度３０℃で３時間反応させることにより行った。このようにして、高粘度のポリアミド酸溶液を得た。次いで、ガラス板上でポリアミド酸溶液をシート状に広げ、温度８０℃で１時間乾燥させることにより溶媒を蒸発させた。これにより、図４（ａ）に示すごとく、式（３）で表される構造のポリアミド酸からなる前駆体フィルムＡ２１０をガラス板９０上に形成した。
【００２１】
【化１】
2017001901.tif 000003
【００２２】
【化２】
2017001901.tif 000004
【００２３】
【化３】
2017001901.tif 000005
【００２４】
また、上述のＯＤＡの代わりに、下記の式（４）で表される１，４−ビス（４−アミノフェノキシ）ベンゼンを用いた点を除いては、上記前駆体フィルムＡと同様の操作を行うことにより、図４（ｂ）に示すごとく、下記の式（５）で表される構造（ｎは１以上の整数）を有するポリアミド酸からなる前駆体フィルムＢ２２０をガラス板９０上に形成した。
【００２５】
【化４】
2017001901.tif 000006
【００２６】
【化５】
2017001901.tif 000007
【００２７】
次に、図４（ｃ）に示すごとく、前駆体フィルムＡ２１０の両面に前駆体Ｂ２２０を貼り合わせることにより、前駆体の積層フィルム２０を得た。前駆体の積層フィルム２０においては、前駆体フィルムＡ２１０が２枚の前駆体フィルムＢ２２０によって挟まれている。次いで、前駆体の積層フィルム２０を加熱した。加熱は、積層フィルム２０を、温度１００℃で１時間保持し、次いで温度２００℃で１時間保持し、さらに温度３００℃で１時間保持することにより行った。この加熱により、前駆体フィルムＡ２１０及び前駆体フィルムＢ２２０中のポリアミド酸の脱水反応が起こり、ポリイミドが生成する。このようにして、下記式（６）で表される構造（ｎは１以上の整数）を有するポリイミドからなる樹脂フィルムＡ２１と、この樹脂フィルムＡを挟むと共に下記式（７）で表される構造（ｎは１以上の整数）を有するポリイミドからなる樹脂フィルムＢ２２とからなる積層フィルム２を得た（図５参照）。なお、本例における樹脂フィルムＡ２１の熱分解温度ＴｄAは５００℃であり、融点ＴｍAは熱分解温度ＴｄAを超える温度にあり、理論値がするものの測定はできない。また、樹脂フィルムＢ２２の熱分解温度ＴｄBは５００℃であり、融点ＴｍBは３２０℃である。
【００２８】
【化６】
2017001901.tif 000008
【００２９】
【化７】
2017001901.tif 000009
【００３０】
［成形工程］
次に、積層フィルム２の成形を行った。具体的には、図６に示すごとく、ホットプレス成形により、積層フィルム２にチューブを形成するための複数の溝３１を形成し、成形体３を得た。ホットプレス成形は、例えば温度２００〜４００℃の金型９１を用いて行うことができる。なお、図示を省略するが、積層フィルム２には、成形時に、図６の紙面と垂直な方向における溝３１の両端にタンクを形成するための窪みも形成される。また、図６においては、図面作成の便宜のため、積層フィルム２及び成形体３の断面を単層で示しているが、実際には図５に示すごとく樹脂フィルムＡ２１及び樹脂フィルムＢ２２とからなる３層構造を示す。
【００３１】
［加熱工程］
次に、複数の成形体３同士を積層すると共に当接させた。このとき、図６に示すように、２つの成形体３における溝３１同士が対向し、対向する溝３１によって形成されるチューブ形状の位置が交互に配置されるように複数の成形体３を積層した。なお、この積層により、チューブを形成するための溝３１の両端には、上述の窪みによってタンク形状が形成されており、タンク同士が相互に当接している（図示略）。このように、積層後の成形体３は、互いに少なくとも部分的に当接しており、当接部３２が形成されている。
次いで、積層後の成形体３を加熱した。具体的には、所定の昇温速度で最高温度８００℃まで昇温させ、この最高温度で保持することにより加熱を行った。この加熱により、成形体３同士が当接部３２において接合すると共に、接合した成形体３が炭化する。このようにして、熱交換器として用いられる炭化物接合体１を得た（図１〜図３参照）。
【００３２】
本例の製造方法においては、上述のように積層工程において、熱分解温度以下に融点を有さない樹脂からなる樹脂フィルムＡ２１と、熱分解温度以下に融点を有する樹脂からなる樹脂フィルムＢ２２とからなる積層フィルム２を作製している。次いで、成形工程においては、積層フィルム２を所望の形状に成形して成形体３を得る。さらに、加熱工程においては、２以上の成形体３同士を当接させた状態で加熱を行う。したがって、熱分解温度以下に融点を有する樹脂フィルムＢ２２の加熱工程時における溶融を利用して接合を行うことができるため、本例の製造方法においては接合時に接合剤等を用いる必要がない。
【００３３】
また、樹脂フィルムＡ２１は、上述のように熱分解温度以下に融点を有さない樹脂からなるため、加熱工程における樹脂フィルムＡの変形を防止することができる。したがって、樹脂フィルムＢ２２が溶融しても２枚の樹脂フィルムの間に存在する樹脂フィルムＡ２１が成形後の形状を維持することができるため、加熱工程後に所望形状の炭化物接合体を得ることができる。さらに、加熱工程においては接合状態を保ちつつ炭化させることができるため、接合剤等を用いた接合に比べてより優れた接合強度の実現が可能になる。
【００３４】
本例の製造方法により得られる炭化物接合体１は、上述のように炭化構造物１１への接合剤等の塗布を必要とせずに作製が可能であるため、上述のように優れた接合強度を示すことができる。さらに、炭化構造物１１同士の接触部の面積が小さくても、高い接合強度を発揮することができる。また、炭化物接合体１においては、炭化構造物１１だけでなく、接合部分も炭化構造物１１と一体的に形成される。したがって、炭化物接合体１は、接合部分だけでなく全体の強度も高く、さらに熱伝導性にも優れている。また、本例の加熱工程においては、樹脂フィルムが炭化する温度以上かつグラファイト化する温度未満の温度（例えば８００℃）で加熱を行っているが、樹脂フィルムがグラファイト化する温度以上の温度（例えば２５００℃）で加熱を行うことにより、グラファイトからなる炭化物接合体１を得ることができる。この場合には、炭化物接合体１の熱伝導性がより向上する。
【００３５】
また、本例のように、樹脂フィルムＡ２１及び樹脂フィルムＢ２２がポリイミドからなる場合には、強度及び熱伝導性により優れた炭化物接合体１を得ることができる。また、樹脂フィルムＡ２１と樹脂フィルムＢ２２との積層フィルム２の製造時には、本例のように、ポリアミド酸を含有する前駆体フィルムＡ２１０の両面に、ポリアミド酸を含有する前駆体フィルムＢ２２０を貼り合わせた後、加熱することが好ましい。この場合には、加熱により、樹脂フィルムＡ２１と樹脂フィルムＢ２２との界面にも化学結合を形成させることができる。そのため、一体的な積層フィルム２を得ることができ、その結果、炭化物接合体１における接合強度や熱伝導性をより一層向上させることができる。なお、本例においては、上述のように、前駆体フィルムＡと前駆体フィルムＢとを予め作製し、これらを積層して加熱することにより、積層フィルム２を作製したが（図４及び図５参照）、前駆体フィムＡの両面に、式（５）で表される構造を有するポリアミド酸を含有するポリアミド酸溶液を塗布し、乾燥後、加熱することにより、積層フィルム２を作製することもできる。
【００３６】
本例においては、上述のように、上記式（１）で表されるＰＭＤＡと、上記式（４）で表される１，４−ビス（４−アミノフェノキシ）ベンゼンを原料として、ポリアミド酸からなる前駆体フィルムＢを作製し、さらにこれを用いてポリイミドからなる樹脂フィルムＢを作製した。樹脂フィルムＢを形成するための原料としては、他にもＯＤＡと、下記の式（８）で表される１，３−ビス（４−アミノフェノキシ）ベンゼンとの組み合わせが挙げられる。
【００３７】
【化８】
2017001901.tif 000010
【００３８】
本例においては、特定のポリイミドからなる樹脂フィルムＡと、特定のポリイミドからなる樹脂フィルムＢとを用いて、上述の炭化物接合体を製造する例を説明したが、本発明は、これらの樹脂の組み合わせに限定されない。即ち、熱分解温度以下に融点を有さない樹脂からなる樹脂フィルムＡと、熱分解温度以下に融点を有する樹脂からなる樹脂フィルムＢ２２との適宜組み合わせることにより、本実施例と同様の効果を奏する炭化物接合体を得ることができる。
【００３９】
また、本例においては、炭化物接合体として熱交換器の例を用いて説明したが、炭化物接合体の上述の優れた強度及び熱伝導性をいかして、炭化物接合体を熱ワイヤ等に利用することもできる。
【００４０】
以上、本発明の実施例について詳細に説明したが、本発明は上記実施例に限定されるものではなく、本発明の趣旨を損なわない範囲内で種々の変更が可能である。
【符号の説明】
【００４１】
１  炭化物接合体
１１  炭化構造物
２  積層フィルム
２１  樹脂フィルムＡ
２２  樹脂フィルムＢ
３  成形体
【図１】
2017001901.tif 000011
【図２】
2017001901.tif 000012
【図３】
2017001901.tif 000013
【図４】
2017001901.tif 000014
【図５】
2017001901.tif 000015
【図６】
2017001901.tif 000016