(57)【要約】【課題】複雑形状成形時に高い力学特性と高い生産性を有する繊維強化プラスチックの製造方法を提供する。【解決手段】  少なくとも一部の繊維長さＬが１０〜３００ｍｍである強化繊維に樹脂が含浸したプリプレグを、複数枚積層して得たプリプレグ積層体ａおよびプリプレグ積層体ｂを、両面型内の所定の位置に配置し、プリプレグ積層体ａおよびプリプレグ積層体ｂに面圧を加え流動させ、プリプレグ積層体ａとプリプレグ積層体ｂの両方が存在する領域（以下、混合領域ｃという）を形成した後、それぞれを固化させて、プリプレグ積層体ａを繊維強化プラスチックＡ、プリプレグ積層体ｂを繊維強化プラスチックＢ、混合領域ｃを繊維強化プラスチックＣとすることで、繊維強化プラスチックＡと繊維強化プラスチックＢが、繊維強化プラスチックＣを介して接合された繊維強化プラスチックとする繊維強化プラスチックの製造方法。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも一部の繊維長さＬが１０〜３００ｍｍである強化繊維に樹脂が含浸したプリプレグを、複数枚積層して得たプリプレグ積層体ａおよびプリプレグ積層体ｂを、両面型内の所定の位置に配置し、プリプレグ積層体ａおよびプリプレグ積層体ｂに面圧を加え流動させ、プリプレグ積層体ａとプリプレグ積層体ｂの両方が存在する領域（以下、混合領域ｃという）を形成した後、それぞれを固化させて、プリプレグ積層体ａを繊維強化プラスチックＡ、プリプレグ積層体ｂを繊維強化プラスチックＢ、混合領域ｃを繊維強化プラスチックＣとすることで、繊維強化プラスチックＡと繊維強化プラスチックＢが、繊維強化プラスチックＣを介して接合された繊維強化プラスチックとする繊維強化プラスチックの製造方法。
【請求項２】
プリプレグ積層体ａおよびプリプレグ積層体ｂの少なくとも一方が、実質的に一方向に強化繊維が配向したプリプレグに複数の切込を挿入することで、少なくとも一部の強化繊維を繊維長さＬ＝１０〜３００ｍｍに分断した切込プリプレグを含むプリプレグ積層体である、請求項１に記載の繊維強化プラスチックの製造方法。
【請求項３】
プリプレグ積層体ａとプリプレグ積層体ｂを一部重ねて配置する、請求項１または２に記載の繊維強化プラスチックの製造方法。
【請求項４】
プリプレグ積層体ａとプリプレグ積層体ｂを離して配置する、請求項１または２に記載の繊維強化プラスチックの製造方法。
【請求項５】
プリプレグ積層体ａ中のプリプレグ積層体ｂと接触する面およびプリプレグ積層体ａの流動方向とがなす角度が７５°以下である、および／または、プリプレグ積層体ｂ中のプリプレグ積層体ａと接触する面およびプリプレグ積層体ｂの流動方向とがなす角度が７５°以下である、請求項４に記載の繊維強化プラスチックの製造方法。
【請求項６】
プリプレグ積層体ａおよびプリプレグ積層体ｂの少なくとも一方が、強化繊維がランダムに配向したプリプレグを含むプリプレグ積層体である、請求項１〜５のいずれかに記載の繊維強化プラスチックの製造方法。
【請求項７】
プリプレグ積層体ａおよびプリプレグ積層体ｂの少なくとも一方が、強化繊維が一方向に配向したプリプレグと、強化繊維がランダムに配向したプリプレグとを積層したプリプレグ積層体である、請求項１〜６のいずれかに記載の繊維強化プラスチックの製造方法。
【請求項８】
プリプレグ積層体ａおよびプリプレグ積層体ｂの少なくとも一方が、強化繊維が一方向に配向し、少なくとも一部の強化繊維が１５〜３００ｍｍのプリプレグと、強化繊維が一方向に配向し、少なくとも一部の強化繊維が１０〜１５ｍｍのプリプレグとを積層したプリプレグ積層体である、請求項１〜７のいずれかに記載の繊維強化プラスチックの製造方法。
【請求項９】
繊維強化プラスチックＡおよび繊維強化プラスチックＢが、繊維強化プラスチックＣを介して接合された繊維強化プラスチックであって、
繊維強化プラスチックＡ、繊維強化プラスチックＢ、および繊維強化プラスチックＣは強化繊維の体積含有率が４０％〜６５％であり、かつ少なくとも一部の強化繊維が繊維長さＬ＝１０〜３００ｍｍに分断されており、
繊維強化プラスチックＡ、および繊維強化プラスチックＢは、強化繊維が実質的に一方向に配向した層が複数枚積層された繊維強化プラスチックであり、
繊維強化プラスチックＡと繊維強化プラスチックＣをまたぐ強化繊維、および、繊維強化プラスチックＢと繊維強化プラスチックＣをまたぐ強化繊維が存在する、繊維強化プラスチック。
【請求項１０】
繊維強化プラスチックＡ、繊維強化プラスチックＢ、および繊維強化プラスチックＣを含み、繊維強化プラスチックＣの表面に垂直な断面において、
繊維強化プラスチックＡから連続した層と繊維強化プラスチックＢから連続した層とが接する部位に実質的に樹脂層が存在せず、
繊維強化プラスチックＡから連続した層と繊維強化プラスチックＣの一方の表面とが交わる点を交点Ｐとして、繊維強化プラスチックＢから連続した層と繊維強化プラスチックＣの他方の表面とが交わる点を交点Ｑとしたときに、交点Ｐと交点Ｑを結んだ線分と、繊維強化プラスチックＣのいずれかの表面とのなす角度が３０°よりも小さい、請求項９に記載の繊維強化プラスチック。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、生産性がよく、高い力学特性を有する繊維強化プラスチックに関する。
【背景技術】
【０００２】
強化繊維と樹脂とからなる繊維強化プラスチックは、比強度、比弾性率が高く、力学特性に優れること、耐候性、耐薬品性などの高機能特性を有することなどから産業用途においても注目され、航空機、宇宙機、自動車、鉄道、船舶、電化製品、スポーツ等の構造用途に展開され、その需要は年々高まりつつある。
【０００３】
繊維強化プラスチックの製造方法には、多種の製造方法が存在し、例えば強化繊維に未硬化の樹脂を含浸させたプリプレグを用いた製造方法が知られている。プリプレグの種類も多種存在し、例えばＳＭＣ（シートモールディングコンパウンド）は生産性が良いことで知られている。ＳＭＣは未硬化の樹脂が含浸した数ｍｍ〜数１０ｍｍ程度の繊維長さの強化繊維を同一方向に数千本束ねた繊維束をランダムに分散させたシート基材であり、プレス成形することにより流動させることができ、速硬化性の樹脂と組み合わせることで、複雑な形状を数分単位で成形することができる（例えば特許文献１）。しかし、ＳＭＣによって製造された繊維強化プラスチックは、強化繊維の長さが短く、含有率も低いため、構造部材としてはしばしば力学特性が不足するという問題があった。
【０００４】
高い力学特性を有する繊維強化プラスチックの成形方法には、一方向に強化繊維が配向し、樹脂が含浸したプリプレグ（一方向プリプレグ）を用いた成形方法が知られている。強化繊維を一方向とすることで、ＳＭＣよりも強化繊維の体積含有率を高くでき、強化繊維のうねりも少なくなるため、高い力学特性を有する繊維強化プラスチックを得ることができる。一方向プリプレグを用いて複雑形状に成形する方法としては、例えば熱硬化性樹脂が含浸した一方向プリプレグを一枚一枚手で型に沿わせて積層してプリフォームとし、プリフォームをオートクレーブ成形やプレス成形などの加熱・加圧手段を用いて固化させる方法がある（例えば特許文献２）。これにより、高い力学特性を持つ高品質な繊維強化プラスチックを得ることができる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開平１−１６３２１８号公報
【特許文献２】特開平８−２５４９１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、一方向プリプレグを手で沿わせて賦形したプリフォームを硬化させて繊維強化プラスチックを製造する方法は生産性が悪く、繊維強化プラスチックの大量製造には不向きである。
【０００７】
したがって、本発明の課題は、優れた力学特性と複雑形状を有し、高力学特性を発現する繊維強化プラスチックを生産性よく製造する方法を提供することにある。また、複雑形状を有しながらも、高い力学特性を有する繊維強化プラスチックを提供する。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明は、かかる課題を解決するために、以下の繊維強化プラスチックの製造方法および繊維強化プラスチックを提供する。
１）少なくとも一部の繊維長さＬが１０〜３００ｍｍである強化繊維に樹脂が含浸したプリプレグを、複数枚積層して得たプリプレグ積層体ａおよびプリプレグ積層体ｂを、両面型内の所定の位置に配置し、プリプレグ積層体ａおよびプリプレグ積層体ｂに面圧を加え流動させ、プリプレグ積層体ａとプリプレグ積層体ｂの両方が存在する領域（以下、混合領域ｃという）を形成した後、それぞれを固化させて、プリプレグ積層体ａを繊維強化プラスチックＡ、プリプレグ積層体ｂを繊維強化プラスチックＢ、混合領域ｃを繊維強化プラスチックＣとすることで、繊維強化プラスチックＡと繊維強化プラスチックＢが、繊維強化プラスチックＣを介して接合された繊維強化プラスチックとする繊維強化プラスチックの製造方法。
２）繊維強化プラスチックＡおよび繊維強化プラスチックＢが、繊維強化プラスチックＣを介して接合された繊維強化プラスチックであって、繊維強化プラスチックＡ、繊維強化プラスチックＢ、および繊維強化プラスチックＣは強化繊維の体積含有率が４０％〜６５％であり、かつ少なくとも一部の強化繊維が繊維長さＬ＝１０〜３００ｍｍに分断されており、繊維強化プラスチックＡ、および繊維強化プラスチックＢは、強化繊維が実質的に一方向に配向した層が複数枚積層された繊維強化プラスチックであり、繊維強化プラスチックＡと繊維強化プラスチックＣをまたぐ強化繊維、および、繊維強化プラスチックＢと繊維強化プラスチックＣをまたぐ強化繊維が存在する、繊維強化プラスチック。
【発明の効果】
【０００９】
本発明によれば、複雑形状かつ優れた力学特性を有する繊維強化プラスチックを生産性よく製造して提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】本発明における繊維強化プラスチックの断面の一例を示す概念図である。
【図２】本発明における繊維強化プラスチックの製造方法の一例を示す概念図である。
【図３】本発明における繊維強化プラスチックの製造方法の一例を示す概念図である。
【図４】本発明における繊維強化プラスチックの断面の一例を示す概念図である。
【図５】実施例１に記載の一体成形方法を示す図である。
【図６】実施例２に記載の一体成形方法を示す図である。
【図７】実施例３に記載の一体成形方法を示す図である。
【図８】実施例４〜６で成形対象とする形状を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
本発明者らは、強化繊維と樹脂とからなる優れた力学特性を有する複雑形状の繊維強化プラスチックを生産性よく製造する方法を提供するために、少なくとも一部の繊維長さＬが１０〜３００ｍｍである強化繊維に樹脂が含浸したプリプレグを、複数枚積層して得たプリプレグ積層体ａおよびプリプレグ積層体ｂを、両面型内の所定の位置に配置し、プリプレグ積層体ａおよびプリプレグ積層体ｂに面圧を加え流動させ、プリプレグ積層体ａとプリプレグ積層体ｂの両方が存在する領域（以下、混合領域ｃという）を形成した後、それぞれを固化させて、プリプレグ積層体ａを繊維強化プラスチックＡ、プリプレグ積層体ｂを繊維強化プラスチックＢ、混合領域ｃを繊維強化プラスチックＣとすることで、かかる課題を解決したものである。
【００１２】
予め樹脂が含浸したプリプレグを用いることで、強化繊維の体積含有率の高い繊維強化プラスチックを製造することができ、高い力学特性を発現することができる。複雑形状を有する繊維強化プラスチックを製造する際に、接合部を許容しない製造方法であれば、プリプレグ積層体を精度よく切り出して型に配置させる必要があるが、プリプレグ積層体同士の混合領域を接合部として許容することで、プリプレグ積層体を扱いやすく、歩留まりのよいサイズ・形状にプリプレグを切り出して、生産性よく繊維強化プラスチックを製造できる。
【００１３】
本発明の製造方法においては、プリプレグ積層体ａ及びｂを両面型内の所定の位置に配置して、プリプレグ積層体ａ及びプリプレグ積層体ｂに面圧を加えた際にこれらの積層体が流動して、プリプレグ積層体ａ及びプリプレグ積層体ｂの両方が混在する領域（混合領域）を形成することが重要である。プリプレグ積層体ａおよびプリプレグ積層体ｂに対して面圧により流動する性質を持たせるために、プリプレグ積層体ａおよびプリプレグ積層体ｂを構成する各プリプレグは、少なくとも一部の強化繊維の繊維長さＬが１０〜３００ｍｍであることが好ましい。さらに好ましくは、プリプレグ積層体ａおよびプリプレグ積層体ｂに含まれる強化繊維の５０〜１００％の強化繊維の繊維長さＬが１０〜３００ｍｍであり、特に好ましくは、両プリプレグ積層体に含まれる強化繊維の５０〜１００％の繊維長さＬが１５〜１００ｍｍである。
【００１４】
プリプレグ積層体ａおよびプリプレグ積層体ｂは、厚みや強化繊維の体積含有率の異なるプリプレグを複数毎積層して得た積層体であってもよいし、プリプレグ積層体ａとプリプレグ積層体ｂの強化繊維および樹脂は異なっていてもよい。プリプレグ積層体中のプリプレグは、強化繊維が一方向に配向した一方向プリプレグであっても、強化繊維がランダムに配向したＳＭＣであってもよく、それらの積層体でもよい。一方向プリプレグの場合、強化繊維の繊維方向が異なる方向のプリプレグを複数枚積層した積層体であってもよい。通常、連続的な強化繊維が一方向に配置された一方向プリプレグを用いて一体成形する際は、プリプレグ積層体ａとプリプレグ積層体ｂを重ねて同時にプレス成形し固化させる方法があるが、強化繊維は繊維方向に流動しないため、プリプレグ積層体ａとプリプレグ積層体ｂの混合領域を形成することができず、接合部の強度が低下するため、一体成形には適していない。本発明では、プリプレグ積層体に、流動可能な不連続な強化繊維を含ませることで、プリプレグ積層体を流動させ、混合領域ｃを形成することができ、固化した際に繊維強化プラスチックＡと繊維強化プラスチックＣおよび、繊維強化プラスチックＢと繊維強化プラスチックＣをまたぐ強化繊維が存在するため、接合部の強度が向上する。不連続な強化繊維を含み、一方向に強化繊維が配向されたプリプレグとは、例えば後述のような切込プリプレグや、リサイクル繊維を一方向に配向させ樹脂を含浸したものなどが挙げられる。
【００１５】
本発明に用いる強化繊維は特に限定されず、ガラス繊維、ケブラー繊維、炭素繊維、グラファイト繊維またはボロン繊維等であってもよい。この内、比強度および比弾性率の観点からは、炭素繊維が好ましい。
【００１６】
強化繊維に含浸させる樹脂は特に限定されず、熱可塑性樹脂でも熱硬化性樹脂でもよい。熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリアミド（ＰＡ）、ポリアセタール、ポリアクリレート、ポリスルフォン、ＡＢＳ、ポリエステル、アクリル、ポリブチレンテレフタラート（ＰＢＴ）、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、ポリエーテルイミド（ＰＥＩ）、ポリエーテルケトンケトン（ＰＥＫＫ）、液晶ポリマー、塩ビ、ポリテトラフルオロエチレンなどのフッ素系樹脂、シリコーンなどが挙げられる。熱硬化性樹脂としては、不飽和ポリエステル樹脂、ビニルエステル樹脂、エポキシ樹脂、ベンゾオキサジン樹脂、フェノール樹脂、尿素樹脂、メラミン樹脂およびポリイミド樹脂等が挙げられる。これらの樹脂の変形および２種以上のブレンドの樹脂を用いることもできる。また、これらの熱硬化性樹脂は熱により自己硬化する樹脂であってもよいし、硬化剤や硬化促進剤等を含むものであってもよい。耐熱性や力学特性を向上させる目的でフィラーなどが混合されているものであってもよい。
【００１７】
プリプレグ積層体ａおよびプリプレグ積層体ｂの少なくとも一方は、実質的に一方向に強化繊維が配向したプリプレグに複数の切込を挿入することで、少なくとも一部の強化繊維を繊維長さＬ＝１０〜３００ｍｍに分断した切込プリプレグを含むプリプレグ積層体であることが好ましい。予め強化繊維が一方向に配向されたプリプレグに切込を入れて強化繊維を繊維長さＬ＝１０〜３００ｍｍに分断することで、強化繊維の体積含有率が高く、一方向に強化繊維が配向されていることで固化時には力学特性の高い繊維強化プラスチックとなり、面圧負荷時には強化繊維の繊維方向にも流動性を有する切込プリプレグを得ることができる。全ての強化繊維が切込によって分断されていてもよいし、部分的に分断されない強化繊維を残しても良いが、プリプレグに含まれる強化繊維の８０％以上が切込によって分断されていることが流動性の観点から好ましい。通常、一方向に強化繊維が配向されたプリプレグは繊維直角方向に近い方向では高い流動性を有するため、流動方向に対して８０〜１００°に配向された強化繊維を含むプリプレグには、切込を挿入しなくてもよい。より好ましい強化繊維の繊維長さＬは１５〜１００ｍｍであり、さらに好ましくは１５〜３０ｍｍである。このような切込プリプレグをプリプレグ積層体ａまたはプリプレグ積層体ｂに含ませることで、本発明の製造方法によってプリプレグ積層体ａとプリプレグ積層体ｂを一体成形により固化した繊維強化プラスチックの力学特性は優れたものとなる。プリプレグ積層体ａとプリプレグ積層体ｂは、共に切込プリプレグを含むことが好ましい。さらに好ましくは、プリプレグ積層体ａ中のプリプレグの合計の枚数を１００％とした時に、切込プリプレグの枚数が５０〜１００％であるプリプレグ積層体であり、プリプレグ積層体ｂについても同様である。なお、実質的に一方向に強化繊維が配向するとは、強化繊維の９０％以上が、全ての強化繊維の繊維方向の平均配向角度に対して±１０°以内であることを指す（以下同じ）。
【００１８】
プリプレグに切込を挿入して切込プリプレグとする方法には限定はなく、刃を用いた方法でもレーザーを用いた方法でもよい。切込のパターンにも限定はなく、強化繊維の繊維方向に対し、斜めの角度でもよく、一つ一つの切込が曲線状であっても直線状であってもよい。
【００１９】
プリプレグ積層体ａとプリプレグ積層体ｂを両面型内の所定の位置に配置する際の配置方法としては、両プリプレグ積層体を一部重ねて配置してもよい。一部重ねて配置した場合は、面圧を加えることでプリプレグ積層体が流動し、テーパー状の混合領域ｃが形成され、固化した際には図１のように繊維強化プラスチックＡと繊維強化プラスチックＢが繊維強化プラスチックＣ内でテーパー状に接合された繊維強化プラスチックとなり、高い力学特性の接合部を有する一体成形が可能である。
【００２０】
本発明ではプリプレグ同士が複雑に絡み合っていなくとも、流動によりテーパー状となった接合部を含む繊維強化プラスチックもプリプレグ積層体ａとプリプレグ積層体ｂの混合領域ｃが硬化した繊維強化プラスチックＣとみなす。テーパー状の接合面は、繊維強化プラスチックＡと繊維強化プラスチックＢの間に発生する荷重を効率よく伝達するため、高い接合強度を発現する。
【００２１】
図１には、繊維強化プラスチックＡ、繊維強化プラスチックＢ、および繊維強化プラスチックＣを含む繊維強化プラスチックの、繊維強化プラスチックＣの表面に垂直な断面を示している。図１において、繊維強化プラスチックＡから連続した層と繊維強化プラスチックＣの一方の表面とが交わる点を交点Ｐとし、繊維強化プラスチックＢから連続した層と繊維強化プラスチックＣの他方の表面とが交わる交点Ｑとすると、プリプレグ積層体ａとプリプレグ積層体ｂを重ねる長さについては、図１に示す角θ、つまり前述の交点Ｐと交点Ｑを結んだ線分１と繊維強化プラスチックＣのいずれかの表面となす角度が３０°よりも小さくなるように、重ねることが好ましい。すなわち、プリプレグ積層体ａとプリプレグ積層体ｂで厚い方の厚さの２倍以上重ねることが好ましい。さらに好ましくは、プリプレグ積層体ａとプリプレグ積層体ｂで厚い方の厚さの４倍以上である。θが３０°よりも小さいテーパー状の継ぎ手構造とすることで、図１の断面を有する繊維強化プラスチックに引張や曲げの荷重が与えられた際に、繊維強化プラスチックＡから連続した層と繊維強化プラスチックＢから連続した層が応力伝達する面積が増え、高い接合強度を発現する。θは小さいほど好ましいが、現実的にはθを１°よりも小さくするためには、高い面圧や、プリプレグ積層体同士を重ねる面積を大幅に増やす必要があるため、生産性の観点からは好ましくない。したがって、プリプレグ積層体ａとプリプレグ積層体ｂを重ねる長さはプリプレグ積層体ａとプリプレグ積層体ｂの厚いほうの厚さの５０倍以下が好ましい。
【００２２】
プリプレグ積層体ａとプリプレグ積層体ｂを両面型内の所定の位置に配置する際の別の配置方法としては、図２に示すようにプリプレグ積層体ａとプリプレグ積層体ｂを離して配置してもよい。複雑形状へと成形するためには、プリプレグ積層体を重ねて配置しにくい型を用いる場合もあり、そのような場合でも、プリプレグ積層体を配置しやすい場所に配置し、面圧によりプリプレグ積層体を流動させて流し込み、プリプレグ積層体同士の混合領域ｃを形成することができる。プリプレグ積層体ａとプリプレグ積層体ｂの間の距離は、面圧やプリプレグ積層体の厚さにも依存するが、遠すぎる場合は流動する両プリプレグ積層体が接さずに混合領域ｃを形成せずに接合できず、近すぎる場合は両プリプレグ積層体が流動する前に接触することで流動が妨げられて混合領域ｃを形成できない場合がある。プリプレグ積層体の流動距離は、プリプレグ積層体の面積に依存し、目標とする成形後のサイズに対して、流動前のプリプレグ積層体の大きさ（チャージ率）が５０〜９５％であれば、良好な流動が得られ、混合領域ｃを形成することができる。さらに好ましいチャージ率は６０〜８０％である。
【００２３】
プリプレグ積層体ａとプリプレグ積層体ｂを離して配置させて一体成形する際には、プリプレグ積層体ａ中のプリプレグ積層体ｂと接触する面およびプリプレグ積層体ａの流動方向とがなす角度が７５°以下である、および／または、プリプレグ積層体ｂ中のプリプレグ積層体ａと接触する面およびプリプレグ積層体ｂの流動方向とがなす角度が７５°以下であることが好ましい。図２において、プリプレグ積層体ａは流動方向３に流動し、プリプレグ積層体ａがプリプレグ積層体ｂと接触する面は面５であり、流動方向３と面５は角７をなしている。プリプレグ積層体ｂは流動方向４に流動し、プリプレグ積層体ｂがプリプレグ積層体ａと接触する面は面６であり、流動方向４と面６は角８をなしている。角７と角８が共に７５°を超える場合、両プリプレグ積層体が接する面で流動の進行が妨げられ、強化繊維の角度が流動方向に対して９０°に近い角度に流されやすく、固化した場合に繊維強化プラスチックＣが割れやすくなり、好ましくない。そのため、角７および／または角８が７５°以下であることが好ましい。好ましくは角７、角８が共に７５°以下であり、さらに好ましくは、共に６０°以下である。角度を小さくすることで、強化繊維が流動に逆らわずに流れて、力学特性の高い繊維強化プラスチックＣが得られる。なお流動方向３と流動方向４および面５と面６は平行である必要はなく、角７と角８も同じ大きさである必要はない。なお、現実的に達成可能な角７、角８の下限値は１０°である。角７、角８が１０°未満の場合、そのような面５または面６を有するプリプレグ積層体を準備することが困難となることがある。
【００２４】
本発明においてプリプレグ積層体の好ましい態様としては、プリプレグ積層体ａおよびプリプレグ積層体ｂの少なくとも一方が、強化繊維がランダムに配向したプリプレグを含むプリプレグ積層体であることが挙げられる。強化繊維がランダムに配向したプリプレグとは、例えばＳＭＣなどである。目標とする繊維強化プラスチックの形状が複雑な場合、流動性を重視した基材、つまりＳＭＣのような強化繊維がランダムに配向したプリプレグを含むプリプレグ積層体を用いることが、有効な繊維強化プラスチックの製造手段となる。
【００２５】
より好ましくは、図３のように、プリプレグ積層体ａおよびプリプレグ積層体ｂの少なくとも一方が、強化繊維が一方向に配向したプリプレグ（一方向プリプレグ）の積層体と、強化繊維がランダムに配向したプリプレグとを積層したプリプレグ積層体であることが挙げられる。さらに好ましくは、プリプレグ積層体ａおよびプリプレグ積層体ｂの両方が、強化繊維が一方向に配向したプリプレグ（一方向プリプレグ）の積層体と、強化繊維がランダムに配向したプリプレグとを積層したプリプレグ積層体である。一方向強化繊維が一方向に配向したプリプレグは上述の切込プリプレグであってもよい。強化繊維がランダムに配向したプリプレグは、一般的に強化繊維の含有率が低いため、一方向プリプレグよりも力学特性が劣る。したがって、一方向プリプレグの力学特性を利用しながら複雑形状を有する繊維強化プラスチックを生産性よく製造するには、接合部を有する一方向プリプレグで剛性を保ち、複雑形状はＳＭＣで形成することが好ましい。
【００２６】
プリプレグ積層体ａおよびプリプレグ積層体ｂは、図３における強化繊維がランダムに配向したプリプレグ１０の代わりに、一方向に強化繊維が配向しており、少なくとも一部の強化繊維が１０〜１５ｍｍのプリプレグの積層体が、一方向プリプレグの積層体に積層されたプリプレグ積層体であってもよい。このとき、一方向プリプレグの積層体９における強化繊維の長さは、力学特性を重視するために、１５〜３００ｍｍであることが好ましい。すなわち、プリプレグ積層体ａおよびプリプレグ積層体ｂの少なくとも一方が、強化繊維が一方向に配向し、少なくとも一部の強化繊維が１５〜３００ｍｍのプリプレグの積層体と、強化繊維が一方向に配向し、少なくとも一部の強化繊維が１０〜１５ｍｍのプリプレグの積層体とを積層したプリプレグ積層体であってもよい。一方向プリプレグは上述の切込プリプレグであってもよい。
【００２７】
一方向プリプレグに含まれる不連続の強化繊維は、繊維長さが短いほど高い流動性を示し、特に１５ｍｍよりも短い場合は、顕著な流動性を示す。したがって、複雑形状を有し、力学特性の高い一方向プリプレグで追従しきれない箇所へ充填させるために、繊維長が比較的短い一方向プリプレグを用いることが有効である。繊維長が１５ｍｍよりも短い場合でも、一方向に強化繊維が揃っているため、繊維含有率が高く、複雑形状へと成形した場合でも隅々まで高い繊維含有率を有する繊維強化プラスチックを製造することが可能である。
【００２８】
強化繊維がランダムに配向したプリプレグまたは少なくとも一部の強化繊維が１０〜１５ｍｍのプリプレグを良流動プリプレグとすると、プリプレグ積層体ａまたはプリプレグ積層体ｂに良流動プリプレグと一方向プリプレグを積層したプリプレグ積層体を用いる場合、プリプレグ積層体ａまたはプリプレグ積層体ｂに含まれる一方向プリプレグと良流動プリプレグの混合領域、一方向プリプレグ同士の混合領域、良流動プリプレグ同士の混合領域が発生するが、これらの全てを混合領域ｃとして、硬化後は繊維強化プラスチックＣとみなす。
【００２９】
本発明で得られる繊維強化プラスチックは比較的単純な形状に配置したプリフォーム同士を成形中に強化繊維をまたがせた接合部で連結して複雑形状を一体成形することで、生産性よく製造されたものである。すなわち、繊維強化プラスチックＡおよび繊維強化プラスチックＢが、繊維強化プラスチックＣを介して接合された繊維強化プラスチックであって、繊維強化プラスチックＡ、繊維強化プラスチックＢ、および繊維強化プラスチックＣは強化繊維の体積含有率が４０〜６５％の範囲内であり、かつ少なくとも一部の強化繊維が繊維長さＬ＝１０〜３００ｍｍの範囲内に分断されており、繊維強化プラスチックＡ、および繊維強化プラスチックＢは、強化繊維が実質的に一方向に配向した層が複数枚積層された繊維強化プラスチックであり、繊維強化プラスチックＡと繊維強化プラスチックＣをまたぐ強化繊維、および、繊維強化プラスチックＢと繊維強化プラスチックＣをまたぐ強化繊維が存在する、繊維強化プラスチックである。
【００３０】
図４は本発明における繊維強化プラスチックであって、繊維強化プラスチックＡと繊維強化プラスチックＢが繊維強化プラスチックＣを介して接合されており、繊維強化プラスチックＡと繊維強化プラスチックＣをまたぐ強化繊維１１と繊維強化プラスチックＢと繊維強化プラスチックＣをまたぐ強化繊維１２が存在している繊維強化プラスチックの断面を示した概念図である。
【００３１】
繊維強化プラスチックＡ、繊維強化プラスチックＢおよび繊維強化プラスチックＣは、強化繊維の体積含有率が４０％以上であることが、優れた弾性率・強度などの力学特性を発揮するために好ましい。強化繊維の体積含有率が６５％よりも大きい場合、強化繊維が密に詰まりすぎ、強化繊維に沿ったクラックが生じやすくなるため、強化繊維の体積含有率は６５％以下であることが好ましい。したがって、繊維強化プラスチックＡ、繊維強化プラスチックＢ、および繊維強化プラスチックＣの強化繊維の体積含有率は４０〜６５％の範囲内であることが好ましい。特に好ましい強化繊維の体積含有率の範囲は４５〜６０％の範囲内である。
【００３２】
繊維強化プラスチックＡおよび繊維強化プラスチックＢは、強化繊維が実質的に一方向に配向した層が複数枚積層された積層構造を有することが好ましい。例えば、図１において繊維強化プラスチックＡおよび繊維強化プラスチックＢは強化繊維の繊維方向が横方向に配向された層３と強化繊維の繊維方向が奥行方向に配向された層４が積層された繊維強化プラスチックである。強化繊維は一方向に配向された方が、強化繊維が密に詰まり、上記強化繊維の体積含有率を達成しやすくなり、力学特性が向上する。
また、繊維強化プラスチックＡおよび繊維強化プラスチックＢは、強化繊維が実質的に一方向に配向された層を複数枚重ねた積層構成とすることで、繊維強化プラスチックの面内様々な方向の荷重に耐えうる構造に設計可能である。
【００３３】
繊維強化プラスチックＡおよび繊維強化プラスチックＢの厚み、積層数および積層構成は異なっていてもよく、強化繊維および樹脂の種類が異なっていてもよいが、成形一体化した際の接合部強度を高めるためには同種の樹脂の種類であるのが好ましい。
【００３４】
繊維強化プラスチックＡ、繊維強化プラスチックＢ、および繊維強化プラスチックＣにおける強化繊維の長さは、少なくとも一部の強化繊維が繊維長さＬ＝１０〜３００ｍｍの範囲内に分断されていることが好ましい。全ての強化繊維が連続的である場合、複雑形状の繊維強化プラスチックへ成形した際に、角部に強化繊維が追従しにくく樹脂不足によるヒケもしくは樹脂が搾り出されて樹脂リッチとなることがある。より好ましい強化繊維の繊維長さＬは１５〜１００ｍｍである。さらに好ましくは、繊維強化プラスチックＡ、繊維強化プラスチックＢ、繊維強化プラスチックＣに含まれる強化繊維の５０〜１００％の繊維長さＬが１５〜１００ｍｍである繊維強化プラスチックである。
【００３５】
繊維強化プラスチックＣについては、積層構造を有することが好ましいが、積層構造を有していなくともよい。図４における強化繊維１１や強化繊維１２のように、繊維強化プラスチック間をまたぐ強化繊維の存在によって、繊維強化プラスチックＡと繊維強化プラスチックＢは繊維強化プラスチックＣによって強固に接合される。本発明において、強化繊維１１や強化繊維１２のように繊維強化プラスチックＡと繊維強化プラスチックＣまたは繊維強化プラスチックＢと繊維強化プラスチックＣにまたがる強化繊維の繊維長さや本数は特に限定はしていないが、繊維強化プラスチック間をまたぐ強化繊維は繊維長さが長く、多いほど好ましい。繊維強化プラスチックＡまたは繊維強化プラスチックＢから、層ごと繊維強化プラスチックＣにまたがっていてもよい。
【００３６】
本発明における繊維強化プラスチックは、強化繊維と樹脂とからなるシート状の基材を複数枚用いて一体成形した際に、乱れの少ない層構造を保持している領域を繊維強化プラスチックＡおよび繊維強化プラスチックＢ、繊維強化プラスチックＡと繊維強化プラスチックＢの間の、繊維強化プラスチックＡと繊維強化プラスチックＢが混合する領域を繊維強化プラスチックＣと定義する。また、繊維強化プラスチックＡ、繊維強化プラスチックＢおよび繊維強化プラスチックＣは、必ずしも直列に並んでいる必要はない。図４（ａ）に示すように、繊維強化プラスチックＣを介して繊維強化プラスチックＡと繊維強化プラスチックＢが段を形成していてもよく、図４（ｂ）に示すように繊維強化プラスチックＡ、繊維強化プラスチックＢおよび繊維強化プラスチックＣは曲線状となっていてもよい。
【００３７】
本発明において、好ましい繊維強化プラスチックの構造には、図１のように繊維強化プラスチックＡ、繊維強化プラスチックＢ、および繊維強化プラスチックＣを含み、繊維強化プラスチックＣの表面に垂直な断面において、繊維強化プラスチックＡから連続した層と繊維強化プラスチックＢから連続した層とが接する部位に実質的に樹脂層が存在せず、繊維強化プラスチックＡから連続した層と繊維強化プラスチックＣの一方の表面とが交わる点を交点Ｐとして、繊維強化プラスチックＢから連続した層と繊維強化プラスチックＣの他方の表面とが交わる点を交点Ｑとしたときに、交点Ｐと交点Ｑを結んだ線分と、繊維強化プラスチックＣのいずれかの表面とのなす角度が３０°よりも小さい繊維強化プラスチックが挙げられる。
【００３８】
繊維強化プラスチックＣ内において、繊維強化プラスチックＡと繊維強化プラスチックＢはともに徐々に厚みが減少しテーパーを形成しながら重なった領域として定義され、繊維強化プラスチックＡと繊維強化プラスチックＣをまたぐ強化繊維および、繊維強化プラスチックＢと繊維強化プラスチックＣをまたぐ強化繊維は、それぞれ繊維強化プラスチックＡおよび繊維強化プラスチックＢから連続した層内に存在している。図１の繊維強化プラスチックＣの断面内において、繊維強化プラスチックＡと繊維強化プラスチックＢが接する部位は曲線２ある。曲線２に樹脂層が含まれないことで、繊維強化プラスチックＡおよび繊維強化プラスチックＢから連続した層との間で応力伝達が効率よく行われ一体成形された繊維強化プラスチックの力学特性が向上する。したがって、繊維強化プラスチックＡから連続した層と繊維強化プラスチックＢから連続した層とが接する部位に実質的に樹脂層が存在しないことが好ましい。ここで、実質的に樹脂層が存在しないとは、厚さが１００μｍよりも大きな樹脂のみで構成された連続した層が存在しないことを指す。
【００３９】
図１において、繊維強化プラスチックＡから連続した層と繊維強化プラスチックＣの一方の表面とが交わる点を交点Ｐとし、繊維強化プラスチックＢから連続した層と繊維強化プラスチックＣの他方の表面とが交わる交点Ｑを結んだ線分は線分１であり、線分１と繊維強化プラスチックＣの一方の表面とのなす角θは、３０°よりも小さいことが好ましい。角θが３０°よりも小さいテーパー状の継ぎ手構造とすることで、図１の断面を有する繊維強化プラスチックに引張や曲げの荷重が与えられた際に、繊維強化プラスチックＡから連続した層と繊維強化プラスチックＢから連続した層が応力伝達する面積が増え、接合強度となる。したがって、角θを３０°よりも小さくすることで、図１の断面を有する繊維強化プラスチックは高い力学特性が有する。より好ましい角θの角度は２０°以下であり、さらに好ましくは、線分１と繊維強化プラスチックＣの両表面となす角度が共に２０°以下である。なお、線分１と繊維強化プラスチックＣのいずれかの表面とのなす角度について、その下限は特に限定されないが、現実的に達成可能な角θの下限値は１°である。
【００４０】
本発明の繊維強化プラスチックは必要に応じて、強化繊維の体積含有率が４０％よりも低く、ランダムに強化繊維が配向した繊維強化プラスチックや、樹脂層等のコーティング層が、本発明の繊維強化プラスチックの表面に接着されていてもよい。
【実施例】
【００４１】
以下、実施例により本発明をさらに具体的に説明するが、本発明は、実施例に記載の発明に限定されるものではない。本実施例で用いたプリプレグは“トレカ”（登録商標）プリプレグシートＰ３０５２Ｓ−１５（強化繊維：Ｔ７００Ｓ、熱硬化性樹脂：２５００、強化繊維の体積含有率：５８％）であり、強化繊維は実質的に一方向に配向されている。プリプレグに刃を用いて切込を挿入し、実質的に全ての強化繊維が２４ｍｍの繊維長さとなるように強化繊維を分断した切込プリプレグとした。切込は直線状であり、一つ一つの切込を強化繊維と直角に交わる辺に投影した長さは１．０ｍｍ、切込と強化繊維の繊維方向がなす角度は１４°とした。切込プリプレグの強化繊維の方向を０°とし、［＋４５°／０°／−４５°／９０°］２ｓ（厚さ２．４ｍｍ）に積層し、図５〜７に示すように、１００ｍｍ×１００ｍｍの枠を有する下型１４内に、成形前のプリプレグ積層体の面積の合計が８０００ｍｍ２になるようにプリプレグ積層体ａとプリプレグ積層体ｂを準備し、１３０℃に加熱した型内に、流動方向が０°方向となるように配置した。
【００４２】
その後、上型１３を用いて３ＭＰａの面圧を与えて両プリプレグ積層体を流動させ、プリプレグ積層体ａとプリプレグ積層体ｂの両方が存在する混合領域ｃを形成し、１時間保持し固化させ、プリプレグ積層体ａを繊維強化プラスチックＡ、プリプレグ積層体ｂを繊維強化プラスチックＢ、混合領域ｃを繊維強化プラスチックＣとして、繊維強化プラスチックＡと繊維強化プラスチックＢが繊維強化プラスチックＣを介して接合された繊維強化プラスチックを製造した。繊維強化プラスチックから、０°方向が長手方向になるように、１５ｍｍ×１００ｍｍの試験片を切り出し、中央に繊維強化プラスチックＣが来るように、ＪＩＳ  Ｋ  ７０７４（２００８）に従いスパン長が８０ｍｍの３点曲げ試験を行い、曲げ強度を取得した。
【００４３】
（実施例１）
図５に示すようにプリプレグ積層体ａとプリプレグ積層体ｂを共に４０ｍｍ×１００ｍｍのプリプレグ積層体とし、１０ｍｍ重ねて一体成形し繊維強化プラスチックを得た。流動方向と繊維強化プラスチックの表面に垂直な断面を確認したところ、図１に示すように積層構造を有する繊維強化プラスチックＡおよび繊維強化プラスチックＢと、テーパー状の断面構造を持つ繊維強化プラスチックＣが確認できた。繊維強化プラスチックＡから連続した層と繊維強化プラスチックＢから連続した層とが接する部位には樹脂層は存在していなかった。角θに相当する角は、１５°であった。三点曲げ強度は４５０ＭＰａであった。
【００４４】
（実施例２）
図６に示すようにプリプレグ積層体ａとプリプレグ積層体ｂを共に４０ｍｍ×１００ｍｍのプリプレグ積層体とし、２０ｍｍ離して配置し、一体成形した。断面を観察したところ、積層構造を有する繊維強化プラスチックＡと繊維強化プラスチックＢの間には、両者が混合した繊維強化プラスチックＣが見られ、繊維強化プラスチックＡと繊維強化プラスチックＣ、繊維強化プラスチックＢと繊維強化プラスチックＣをまたぐ強化繊維が確認できた。三点曲げ強度は９０ＭＰａであった。
【００４５】
（実施例３）
図７に示すようにプリプレグ積層体ａとプリプレグ積層体ｂが互いに接する面と流動方向がなす角を４５°とし、プリプレグ積層体ａとプリプレグ積層体ｂを２０ｍｍ離して配置し一体成形した。断面を観察したところ、積層構造を有する繊維強化プラスチックＡと繊維強化プラスチックＢの間には、両者が混合した繊維強化プラスチックＣが見られ、繊維強化プラスチックＡと繊維強化プラスチックＣ、繊維強化プラスチックＢと繊維強化プラスチックＣをまたぐ強化繊維が確認できた。三点曲げ強度は３１０ＭＰａであった。
【００４６】
（比較例１）
プリプレグ積層体ａとプリプレグ積層体ｂを５０ｍｍ×１００ｍｍで準備し、隙間なく型の中に入れたこと以外は実施例２と同様に一体成形し繊維強化プラスチックを製造した。その結果、基材がほとんど流動しておらず、型から繊維強化プラスチックを取り出す際に割れてしまった。
【００４７】
（比較例２）
切込の入っていないプリプレグを用いたこと以外は、実施例１と同じ条件で一体成形を行った。断面を観察すると、接合箇所はテーパー状にはなっておらず、樹脂だまりが存在していた。三点曲げ強度は５０ＭＰａであった。
【００４８】
（比較例３）
切込の入っておらず、全ての強化繊維が連続繊維であるプリプレグを用いたこと以外は、実施例２と同じ条件で一体成形を行い、曲げ強度を取得した。プリプレグは９０°層は流動したものの、０°層が流動せず、試験片を切り出す際に割れてしまった。
【００４９】
（実施例４）
図８のように、リブを有する形状を成形する型を用いた以外は、実施例１と同様に、一体成形を行った。その結果、リブの一部に強化繊維が入り込まない箇所が存在していた。
【００５０】
（実施例５）
プリプレグ積層体ａおよびプリプレグ積層体ｂとして、実施例１のプリプレグ積層体ａおよびプリプレグ積層体ｂの上にさらに１ｍｍの厚さのＳＭＣを追加したプリプレグ積層体ａおよびプリプレグ積層体ｂとした。ＳＭＣは、切込プリプレグを作製する際に用いたプリプレグから、２５ｍｍ×３ｍｍのチョップドストランドを切り出し、型の中で７０℃にし、真空引きをすることで製造した。
【００５１】
一体成形の結果、プリプレグ積層体ａとプリプレグ積層体ｂの混合領域ｃを含みながら、リブにも強化繊維が入った繊維強化プラスチックを製造することができた。
【００５２】
（実施例６）
プリプレグ積層体ａおよびプリプレグ積層体ｂとして、実施例１のプリプレグ積層体ａおよびプリプレグ積層体ｂの上にさらに、全ての繊維が繊維長が１２ｍｍとなるように切込を挿入した切込プリプレグを[＋４５／０／−４５／９０]ｓで積層した積層体を追加したプリプレグ積層体ａおよびプリプレグ積層体ｂとした。
【００５３】
一体成形の結果、プリプレグ積層体ａとプリプレグ積層体ｂの混合領域ｃを含みながら、リブにも強化繊維が入った繊維強化プラスチックを製造することができた。
【符号の説明】
【００５４】
１：交点Ｐと交点Ｑを結ぶ線分
２：繊維強化プラスチックＡと繊維強化プラスチックＢが互いに接する部位の断面を示す曲線
３：プリプレグ積層体ａの流動方向
４：プリプレグ積層体ｂの流動方向
５：プリプレグ積層体ａがプリプレグ積層体ｂに接する面
６：プリプレグ積層体ｂがプリプレグ積層体ａに接する面
７：流動方向３と面５がなす角
８：流動方向４と面６がなす角
９：一方向プリプレグの積層体
１０：強化繊維がランダムに配向したプリプレグ
１１：繊維強化プラスチックＡと繊維強化プラスチックＣをまたぐ強化繊維
１２：繊維強化プラスチックＢと繊維強化プラスチックＣをまたぐ強化繊維
１３：上型
１４：下型（枠）
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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