(57)【要約】【課題】  水素精製装置、及び再生の際に水素を使用する不活性ガス精製装置において、万一水素を原因とする爆発が発生した場合に、制御機器等の周辺機器の損傷を最小限にするための耐爆構造を備えたガス精製装置を提供する。【解決手段】  複数の金属製のユニットからなり、制御機器と精製容器が別々のユニットに収納されたガス精製装置であって、精製容器が収納されたユニットが、内側から外側に向かって、非通気性金属壁、複数の板状材または線状材からなる通気性壁、及び外壁から構成される三重構造の壁からなり、該非通気性金属壁に設けられた空気または不活性ガスの導入口と排出口を含む圧力調整手段を有するガス精製装置とする。【選択図】  図１
2017051903.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
複数の金属製のユニットからなり、制御機器と精製容器が別々のユニットに収納されたガス精製装置であって、精製容器が収納されたユニットが、内側から外側に向かって、非通気性金属壁、複数の板状材または線状材からなる通気性壁、及び外壁から構成される三重構造の壁からなり、該非通気性金属壁に設けられた空気または不活性ガスの導入口と排出口を含む圧力調整手段を有することを特徴とするガス精製装置。
【請求項２】
精製容器が水素を精製するための精製容器である請求項１に記載のガス精製装置。
【請求項３】
精製容器が、水素により再生可能な触媒または吸着材を充填した、不活性ガスを精製するための精製容器である請求項１に記載のガス精製装置。
【請求項４】
通気性壁が、格子状の金属壁である請求項１に記載のガス精製装置。
【請求項５】
非通気性金属壁と通気性壁が一体に構成された請求項１に記載のガス精製装置。
【請求項６】
非通気性金属壁と通気性壁が、立方体または直方体の形状に組立てたＬ型アングルフレームに支持されて設けられた請求項１に記載のガス精製装置。
【請求項７】
空気または不活性ガスの導入口と排出口が、非通気性金属壁の上部側に設けられた請求項１に記載のガス精製装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、パラジウム合金薄膜の水素ガス選択透過性を利用した水素精製装置、及び水素により再生可能な触媒または吸着材を備えた不活性ガス精製装置等のガス精製装置に関し、詳細には、水素を原因とする爆発による損傷を防止または抑制するための耐爆構成を備えたガス精製装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来から、半導体製造工程においては、高純度の水素ガス及び不活性ガスが雰囲気ガスとして多量に使用されている。これらガスは、半導体の集積度の向上により不純物の濃度が極めて低濃度であることが要求される。
高純度の水素ガスを得る方法としては、不純物を含む原料水素を、パラジウム合金の薄膜からなる水素分離膜に供給し、水素ガスの選択透過性を利用して水素のみを透過させて取出す方法が知られている。このような水素精製のための装置は、例えば特許文献１〜３に示すように、不純物を含む原料水素の導入口、純水素の取出口、及び該導入口と該取出口の間のガス流路中にパラジウム合金の薄膜を備えてなる水素精製装置である。
【０００３】
また、高純度の不活性ガスを得る方法としては、例えば特許文献４、５に示すように、不純物を含む不活性ガスを、ニッケル触媒と接触させて不純物である酸素を捕捉除去し、次に合成ゼオライトと接触させて不純物である水と二酸化炭素を除去する方法が知られている。このような不活性ガス精製方法において、ニッケル触媒及び合成ゼオライトは、一定量の不純物を除去した後はその除去能力がなくなるが、加熱下でこれらが充填された吸着筒に水素または水素と不活性ガスの混合ガスを流通させることにより、ニッケル触媒から酸素が水として脱離し、合成ゼオライトから水と二酸化炭素が脱離して、これらの再生を行なうことが可能である。
【０００４】
【特許文献１】特開昭６２−１２８９０３号公報
【特許文献２】特開平１−１４５３０２号公報
【特許文献３】特開平１−１４５３０３号公報
【特許文献４】特開平１−１１５８０６号公報
【特許文献５】特開平２−１２０２１２号公報
【特許文献６】特開平１０−２０３８０３号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
前述のような水素精製装置、及び再生の際に水素を使用する不活性ガス精製装置においては、高温（２００〜５００℃）の水素が使用され、またこれらの装置の周辺では、制御機器等の高価な電子機器が使用される。また、特許文献６に記載されているように、水素ガスの精製等を行なう装置においては、例えば昇圧機を使用する場合は、防爆タイプの昇圧機が必要である。
従って、本発明が解決しようとする課題は、前記のような精製装置において、万一水素を原因とする爆発が発生した場合に、制御機器等の周辺機器の損傷を最小限にするための耐爆構造を備えたガス精製装置を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者らは、前記の課題を解決すべく鋭意検討した結果、前述のようなガス精製装置を、複数の金属製のユニットから構成し、制御機器と高温の水素が使用される精製容器を別々のユニットに収納するとともに、精製容器が収納されたユニットを、内側から外側に向かって、非通気性金属壁、複数の板状材または線状材からなる通気性壁、及び外壁の三重構造とし、該非通気性金属壁に空気または不活性ガスの導入口と排出口を含む圧力調整手段を設ければ、万一水素を原因とする爆発が発生した場合に制御機器等の周辺機器の損傷を最小限にできることを見出し、本発明のガス精製装置に到達した。
【０００７】
すなわち本発明は、複数の金属製のユニットからなり、制御機器と精製容器が別々のユニットに収納されたガス精製装置であって、精製容器が収納されたユニットが、内側から外側に向かって、非通気性金属壁、複数の板状材または線状材からなる通気性壁、及び外壁から構成される三重構造の壁からなり、該非通気性金属壁に設けられた空気または不活性ガスの導入口と排出口を含む圧力調整手段を有することを特徴とするガス精製装置である。
【発明の効果】
【０００８】
本発明ガス精製装置は、制御機器と精製容器が別々のユニットに収納され、精製容器が収納されたユニットが、内側から外側に向かって、非通気性金属壁、複数の板状材または線状材からなる通気性壁、及び外壁から構成される三重構造の壁からなり、該非通気性金属壁に設けられた空気または不活性ガスの導入口と排出口を含む圧力調整手段を有しているので、万一水素を原因とする爆発が発生した場合には、精製容器が収納されたユニットにおいて、精製容器等の破片の飛出しと急激な圧力上昇を抑制することが可能であり、制御機器等の周辺機器の損傷を最小限に抑えることができる。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
本発明は、水素を精製するための精製容器、水素により再生可能な触媒または吸着材を充填した不活性ガスを精製するための精製容器を備えたガス精製装置に適用される。
以下、本発明のガス精製装置を、図１〜図１０に基づいて詳細に説明するが、本発明がこれらにより限定されるものではない。
尚、図１、図２は、本発明のガス精製装置の一例を示す水平方向の構成図、図３は、本発明に使用される精製容器（パラジウム合金膜ユニット）の一例を示す構成図、図４は、図３の精製容器の管板の位置における断面の一例を示す構成図、図５、図６は、本発明に使用される精製容器に接続される配管の一例を示す構成図、図７は、通気性壁の一例を示す斜視図、図８は、非通気性金属壁と通気性壁が一体に構成された構造物の一例を示す斜視図、図９、図１０は、非通気性金属壁と通気性壁が一体に構成された構造物の水平断面の一例を示す構成図、図１１は、配管を含む通気性壁の正面の一例を示す構成図、図１２は、配管の設置状態の一例を示す構成図である。
【００１０】
本発明のガス精製装置は、図１、図２に示すように、複数の金属製のユニット３からなり、制御機器１と精製容器２（２’、２”）が別々のユニットに収納されたガス精製装置であって、精製容器２が収納されたユニット３’が、内側から外側に向かって、非通気性金属壁４、複数の板状材または線状材からなる通気性壁５、及び外壁６から構成される三重構造の壁からなり、該非通気性金属壁に設けられた空気または不活性ガスの導入口７と排出口８を含む圧力調整手段９を有するガス精製装置である。
【００１１】
本発明のガス精製装置における精製容器２は、具体的には、図１に示すような水素の精製容器２’と、図２に示すような水素を含むガスの流通により再生可能な触媒または吸着材を使用した不活性の精製容器２”である。
尚、水素の精製容器２’としては、例えば図３、図４に示すように、一端が封じられた複数本のパラジウム合金細管１１が、他の一端の開口部１２で管板１３に支持されてセル１４内に収納され、このパラジウム合金細管及び管板によってセル内が一次側空間１４’（不純物を含む原料水素の供給側空間）及び二次側空間１４”（純水素の取出し側空間）の二つの空間に仕切られ、セル１４の外側にヒータ１８が設けられた構成を有する精製容器を挙げることができる。
前記のほか、水素の精製装置の一部として、ニッケル及び／または酸化ニッケルを有効成分とする触媒が充填される精製容器を挙げることができ、その下流側に設けられるゲッタ材が充填された容器とともに水素の精製に用いられる。
【００１２】
また、不活性ガスの精製容器２”としては、例えば図６に示すように、ニッケルまたは銅を有効成分とする触媒１９と合成ゼオライト２０を有効成分とする触媒が充填された精製筒にヒータ１８が設けられた構成を有する精製容器を挙げることができる。
前記のほか、不活性ガスの精製装置の一部として、ニッケル及び／または酸化ニッケルを有効成分とする触媒が充填される精製容器を挙げることができ、その下流側に設けられるゲッタ材が充填された容器とともに不活性ガスの精製に用いられる。
【００１３】
前述の水素の精製容器２’においては、パラジウム合金膜を用いた水素の精製の際には高温（３００〜５００℃）の水素が流通する。また、前述の不活性ガスの精製容器２”においては、触媒、合成ゼオライトの再生の際には高温（１５０〜３５０℃）の水素を含むガスを流通する場合がある。本発明のガス精製装置は、このような状況下、万一水素を原因とする爆発が発生した場合に、制御機器等の周辺機器の損傷を最小限に留めるために、制御機器と精製容器を別々のユニットに収納し、精製容器が収納されたユニットを、内側から外側に向かって、非通気性金属壁、複数の板状材または線状材からなる通気性壁、及び外壁からなる三重構造の壁とするとともに、該非通気性金属壁に空気または不活性ガスの導入口と排出口を含む圧力調整手段を備えたものである。
【００１４】
本発明のガス精製装置において、図７に示すように、精製容器２が収納されたユニットの三重構造の壁の一部として使用される板状材または線状材２１からなる通気性壁５は、少なくとも該ユニットの側面全体に使用され、好ましくは上面にも使用される。該通気性壁５は、板状材または線状材２１が幾何学的な形状をなすように配置されるが、図７に示すように、通常は格子状となるように構成される。通気性壁５の構成材料として、板状材を使用する場合、その断面は、通常は一辺が２〜２０ｍｍの正方形または長方形であり、線状材を使用する場合、その断面は、通常は直径が２〜２０ｍｍの円形である。また、いずれの場合も、通常はステンレス等の金属が使用される。また、板状材または線状材は、通常は０．５〜５０ｃｍの間隔で配置される。
【００１５】
本発明のガス精製装置において、精製容器２が収納されたユニットの三重構造の壁の一部として使用される非通気性金属壁４は、通気性壁５と同様に、少なくとも該ユニットの側面全体に使用され、好ましくは上面にも使用される。該非通気性金属壁４は、通常は厚みが１〜５ｍｍである。また、該非通気性金属壁４の非通気性は、内部と外部の１００ｋＰａ程度のガス圧力差を維持できるものであればよい。非通気性金属壁４と通気性壁５は、分離して配置することができるが、図８〜図１０に示すように、溶接等により一体とすることが好ましい。
【００１６】
一体とする手段は、例えば図９、図１０に示すように、鉛直方向の板状材または線状材２１’と水平方向の板状材または線状材２１”からなる通気性５と非通気性壁４を、立方体または直方体の形状に組立てられたＬ型アングルフレーム２２に支持して設ける手段を挙げることができる。一体とすることにより、非通気性金属壁４の厚みが薄くても高い強度が得られる。本発明において、外壁については特に高い気密性を必要とする等の限定はなく、通常はステンレス等の金属薄板が複数枚継合されて構成される。
【００１７】
本発明のガス精製装置においては、精製容器が収納されたユニットの三重構造の壁のうち、最内側の非通気性金属壁４に空気または不活性ガスの導入口７と排出口８が設けられ、排出口８近辺または排出口８の下流側のいずれかの場所に、非通気性金属壁内の圧力調整手段９が設けられる。圧力調整手段９としては、非通気性金属壁内の圧力がほぼ目標の圧力を維持できるとともに、爆発等による急激な圧力の上昇があった場合には排ガス口８の下流側の配管等を経由して内部のガスを逃がし、非通気性金属壁内の圧力を低下させることができるものであれば特に制限されることはない。圧力調整手段９としては、流量制御弁、安全弁、これらの組合せ等を例示することができる。尚、精製容器２が収納された非通気性金属壁内の圧力は、通常は１００〜２００ｋＰａ（ａｂｓ）に維持される。また、空気または不活性ガスの導入口７と排出口８は、通常は非通気性金属壁４の上部側に設けられる。
【００１８】
本発明のガス精製装置においては、三重構造の壁を有するユニット内に、精製容器２のほか、熱交換器１０、ゲッタ材を充填した容器等を収納することができる。精製容器が収納されたユニットは、通常は外形が立方体または直方体であるが、これに限定されることなく、例えば水平方向において１つの角に凹があり、この場所に制御機器１が収納されたユニットを設置してもよい。しかし、いずれの場合であっても、精製容器２が収納されたユニット３’と制御機器１が収納されたユニット３”を併せたガス精製装置全体の構成は、通常は外形が立方体または直方体となるように設定される。
【００１９】
尚、本発明において制御機器とは、各種ガスの配管のガス導入バルブ、ガス排出バルブ等の開閉の制御、精製容器の温度制御、ヒータへの通電制御、ガス圧力の制御を行なう機器等を含むものである。電装パネル１’は、図１、図２に示すように、制御機器のユニットに収納することができるが、精製容器のユニットの外側表面に設けることもできる。各種の電気端子及びそれを支持する端子台１”は、制御機器ではないが、制御機器と同様に精製容器のユニットには収納しないことが好ましい。また、本発明のガス精製装置において、精製容器が収納されたユニットは、本発明の目的を妨げることがなければ、前述の三重構造の壁のほか、任意の壁を任意の場所に追加することもできる。
【００２０】
各種ガスの導入配管（空気または不活性ガスの導入口配管を含む）は、制御機器が収納されたユニットを通過することなく、ガス精製装置の外部から精製容器が収納されたユニットに、各種ガスが導入できるように設置することが好ましい。同様に、各種ガスの排出配管（空気または不活性ガスの排出口配管を含む）も、制御機器が収納されたユニットを通過することなく、精製容器が収納されたユニットからガス精製装置の外部に、各種ガスが排出できるように設置することが好ましい。このような構成とすることにより、ガス精製装置の簡素化を計ることができる。その際、各種ガスの配管２３（空気または不活性ガスの導入口配管と排出口配管を含む）は、図１１に示すように、非通気性金属壁４より機械的強度が高い通気性壁５（２１’及び２１”）に支持されて設置されることが好ましい。配管の先端は、図１２に示すように、非通気性金属壁４に溶接等により取付けられ気密が保持できるようにされる。
【実施例】
【００２１】
次に、本発明を実施例により具体的に説明するが、本発明がこれらにより限定されるものではない。
【００２２】
［実施例１］
（非通気性壁と通気性壁の製作）
非通気性壁と通気性壁が一体となった精製容器のユニットの一部を構成する構造物を、以下のように製作した。
非通気性壁の４側面のうちの１面を構成する材料として、ステンレス製の金属薄板（縦１９８ｃｍ、横１４８ｃｍ、厚さ０．３ｃｍ）を用い、これに密着させる通気性壁の材料として、縦横各３本のステンレス製の板状材（断面の形状：縦２ｃｍ、横１ｃｍ）からなる格子状に形成された通気性壁を用い、これらを溶接により一体化した。また、前記の対面に用いる材料として、前記の非通気性壁において、空気または不活性ガスの導入口と排出口のための接続穴を設けた非通気性壁と、前記の通気性壁と同様の通気性壁を溶接により一体化した。
【００２３】
非通気性壁の４側面のうちの他の２面を構成する材料として、ステンレス製の金属薄板（縦１２８ｃｍ、横１４８ｃｍ、厚さ０．３ｃｍ）を用い、これに密着させる通気性壁の材料として、縦２本、横３本の板状材（断面の形状：縦２ｃｍ、横１ｃｍ）からなる格子状に形成された通気性壁を用い、これらを溶接により一体化した。尚、通気性壁には、各々ガスの導入配管用の孔、電気配線用の孔を予め設けた。
次に、横２００ｃｍ、高さ１５０ｃｍ、奥行１３０ｃｍの直方体となるように組立てられたＬ型アングルフレームの内側に、前記の４側面壁と下面用のステンレス製の金属薄板（縦２００ｃｍ、横１５０ｃｍ、厚さ０．５ｃｍ）を溶接して、水平方向の断面が図１０に示すような形態（図８において上面がない形態）の、非通気性金属壁と通気性壁が一体となった構造物を製作した。
【００２４】
（精製容器の製作）
直径２５ｍｍ、厚さ５ｍｍの円盤状のニッケル製管板に、パラジウム、銀、及び金を主成分とする合金からなるパラジウム合金細管１１（外径１．８ｍｍ、厚さ７０μｍ、長さ３００ｍｍ）３５本を、複数の同心円上に溶接した。次に、図３に示すような位置に、原料水素供給口１５、不純物含有ガス取出し口１６、及び純水素取出し口１７を有する、内径２５ｍｍ、長さ４００ｍｍのＳＵＳ３１６Ｌ製セルに、前記の管板２及びパラジウム合金細管１１を収納し、セルの外側にヒータ１８を設けて、水素を精製するための精製容器を製作した。
【００２５】
（精製容器のユニットの製作）
前述の非通気性壁と通気性壁からなる構造物に、前記の水素の精製容器を収納するとともに、図５に示すように、原料水素供給口に原料水素の導入配管を、純水素取出し口に純水素取出し配管を、不純物含有ガス取出し口に不純物含有ガス回収配管を接続した。また、非通気性壁の空気または不活性ガスの導入口と排出口に、これらのガスを流通するための配管を接続し、排出口の近辺に流量制御弁及び安全弁を設けた。続いて、ステンレス製の金属薄板（縦１２８ｃｍ、横１９８ｃｍ、厚さ０．３ｃｍ）からなる非通気性壁と、縦３本、横２本の板状材（断面の形状：縦２ｃｍ、横１ｃｍ）からなる格子状に形成された通気性壁を一体化した上蓋を、構造物の上に設置した。さらに、これらの装置をステンレス製の収納容器（横２１０ｃｍ、高さ１６０ｃｍ、奥行１４０ｃｍ）で覆い、精製容器のユニットを製作した。
【００２６】
（ガス精製装置の製作）
各種ガスの配管のガス導入バルブの制御器、ガス排出バルブ等の開閉の制御器、精製容器の温度制御器、ヒータへの通電制御器、ガス圧力の制御器等を、ステンレス製の収納容器（横９０ｃｍ、高さ１６０ｃｍ、奥行７０ｃｍ）に収納し、電装パネルを該収納容器の側面に設置した。また、各種の電気端子及びそれを支持する端子台を、ステンレス製の収納容器（横９０ｃｍ、高さ１６０ｃｍ、奥行７０ｃｍ）に収納した。これらを図１に示すような配置に設定するとともに、各種制御機器と、精製容器、流量制御弁、安全弁等を電気配線により連結してガス精製装置を完成した。
【００２７】
［実施例２］
ステンレス製の精製筒（内径８ｃｍ、長さ６０ｃｍ）に、市販のニッケル触媒を充填長が２０ｃｍ、市販の４Å相当の合成ゼオライト（モレキュラーシーブス４Ａ、ユニオンカーバイト社製）を充填長が２０ｃｍとなるように充填した不活性ガスの精製容器を、２系列備えた図６に示すような構成の装置を製作した。
これらの精製容器を、実施例１と同様に製作した非通気性壁と通気性壁からなる構造物に収納するとともに各種配管を接続した。また、非通気性壁の空気または不活性ガスの導入口と排出口に、これらのガスを流通するための配管を接続し、排出口の近辺に流量制御弁及び安全弁を設けた。続いて、ステンレス製の金属薄板からなる非通気性壁と板状材（断面の形状：縦２ｃｍ、横１ｃｍ）からなる格子状に形成された通気性壁を一体化した上蓋を、構造物の上に設置した。さらに、これらの装置をステンレス製の収納容器（横２１０ｃｍ、高さ１６０ｃｍ、奥行１４０ｃｍ）で覆い、精製容器のユニットを製作した。
【００２８】
各種ガスの配管のガス導入バルブの制御器、ガス排出バルブ等の開閉の制御器、精製容器の温度制御器、ヒータへの通電制御器、ガス圧力の制御器等を、ステンレス製の収納容器（横９０ｃｍ、高さ１６０ｃｍ、奥行７０ｃｍ）に収納し、電装パネルを該収納容器の側面に設置した。また、各種の電気端子及びそれを支持する端子台を、ステンレス製の収納容器（横９０ｃｍ、高さ１６０ｃｍ、奥行７０ｃｍ）に収納した。これらを図２に示すような配置に設定するとともに、各種制御機器と、精製容器、流量制御弁、安全弁等を電気配線により連結してガス精製装置を完成した。
【図面の簡単な説明】
【００２９】
【図１】本発明のガス精製装置の一例を示す水平方向の構成図
【図２】本発明の図１以外のガス精製装置の一例を示す水平方向の構成図
【図３】本発明に使用される精製容器（パラジウム合金膜ユニット）の一例を示す構成図
【図４】図３の精製容器の管板の位置における断面の一例を示す構成図
【図５】本発明に使用される精製容器に接続される配管の一例を示す構成図
【図６】本発明に使用される精製容器に接続される図５以外の配管の一例を示す構成図
【図７】通気性壁の一例を示す斜視図
【図８】非通気性金属壁と通気性壁が一体に構成された構造物の一例を示す斜視図
【図９】非通気性金属壁と通気性壁が一体に構成された構造物の水平断面の一例を示す構成図
【図１０】非通気性金属壁と通気性壁が一体に構成された構造物の図９以外の水平断面の一例を示す構成図
【図１１】配管を含む通気性壁の正面の一例を示す構成図
【図１２】配管の設置状態の一例を示す構成図
【符号の説明】
【００３０】
１  制御機器
１’電装パネル
１”端子台
２  精製容器
２’水素の精製容器
２”不活性の精製容器
３  ユニット
３’制御機器が収納されたユニット
３”制御機器が収納されたユニット
４  非通気性金属壁
５  通気性壁
６  外壁
７  空気または不活性ガスの導入口
８  空気または不活性ガスの排出口
９  圧力調整手段
１０  熱交換器
１１  パラジウム合金細管
１２  開口部
１３  管板
１４  セル
１４’セルの一次側空間
１４”セルの二次側空間
１５  原料水素供給口
１６  不純物含有ガス取出し口
１７  純水素取出し口
１８  ヒータ
１９  ニッケルまたは銅を有効成分とする触媒
２０  合成ゼオライト
２１  板状材または線状材
２１’鉛直方向の板状材または線状材
２１”水平方向の板状材または線状材
２２  Ｌ型アングルフレーム
２３  配管
【図１】
2017051903.tif 000003
【図２】
2017051903.tif 000004
【図３】
2017051903.tif 000005
【図４】
2017051903.tif 000006
【図５】
2017051903.tif 000007
【図６】
2017051903.tif 000008
【図７】
2017051903.tif 000009
【図８】
2017051903.tif 000010
【図９】
2017051903.tif 000011
【図１０】
2017051903.tif 000012
【図１１】
2017051903.tif 000013
【図１２】
2017051903.tif 000014