(57)【要約】 【課題】従来の酸化マグネシウムを用いた線量計では線量の計測方式としてＴＳＬ方式やＯＳＬ方式が採用されており、記録した線量を熱刺激や光刺激によって読みだすが、一度熱刺激や光刺激を受けた検出素子は電子状態が基底状態に戻るため、繰り返し線量を読みだすことができなという問題があった。一般的にＸ線やγ線の線量を計測するために用いられているリン酸塩ガラス系線量計については、原子量が大きいことから、生体等価性が低く、生体等価性の高い材料が求められていた。【解決手段】酸化マグネシウムを単結晶体若しくは、焼結体とすることによって、さらには賦活剤としてサマリウム等の希土類元素を０．００１ｍｏｌ％以上、１ｍｏｌ％未満添加することによりラジオフォトルミネッセンス能を有する酸化マグネシウムを得られる。【選択図】  図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
線量の計測方式がラジオフォトルミネッセンスであることを特徴とする酸化マグネシウムを検出素子として用いた線量計。
【請求項２】
酸化マグネシウムに希土類元素を添加することを特徴とする請求項１記載の線量計。
【請求項３】
添加する希土類元素に少なくともサマリウムを含むことを特徴とする請求項２記載の線量計。
【請求項４】
線量の計測方式がラジオフォトルミネッセンスであることを特徴とする酸化マグネシウムを検出素子として用いた放射線量計測方法。
【請求項５】
酸化マグネシウムに希土類元素を添加することを特徴とする請求項４記載の放射線量計測方法。
【請求項６】
添加する希土類元素に少なくともサマリウムを含むことを特徴とする請求項５記載の放射線量計測方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、酸化マグネシウムを具備してなる線量計及び、該線量計を用いた放射線量計測方法に関する。詳しくは、ラジオフォトルミネッセンス（ＲＰＬ）方式を採用した酸化マグネシウム線量計及び、放射線計測方法を提供するものである。
【背景技術】
【０００２】
Ｘ線やγ線の線量を計測するための線量計は、リン酸ガラスや酸化マグネシウムなどの検出素子に放射線が照射されると、検出素子内の電子状態が変化することを利用し放射線の線量を記録する。記録した線量を読みだして計測する方式として、熱刺激による蛍光を測定する熱蛍光（Ｔｈｒｅｍｏｓｔｉｍｕｌａｔｅｄ  Ｌｕｍｉｎｅｓｃｅｎｃｅ，ＴＳＬ）方式、光刺激による蛍光を測定する輝尽蛍光（Ｏｐｔｉｃａｌｌｙ  Ｓｔｉｍｕｌａｔｅｄ  Ｌｕｍｉｎｅｓｃｅｎｃｅ，ＯＳＬ）方式、及びラジオフォトルミネッセンス（ＲＰＬ）方式が提案されている。
【０００３】
従来、線量計に用いる放射検出素子として酸化マグネシウムを採用し、線量の計測方式として熱蛍光方式を採用した線量計が提案されている（非特許文献１）。また、放射検出素子として銀を含有するリン酸塩ガラスを採用し、線量の計測方式としてＲＰＬ方式を採用した線量計が、個人線量計や環境モニタとして放射線被ばく環境で使用されてきた（非特許文献２）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特許第４６８６１８１号公報
【非特許文献】
【０００５】
【非特許文献１】Ｖａｋｈｔａｎｇ  ｋ．ｅｔ．ａｌ．，Ｊｏｕｒｎａｌ  ｏｆ  Ｍａｔｅｒｉａｌ  Ｓｃｉｅｎｃｅ  ａｎｄ  Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ，  Ａ１（２０１１）８７２−８７５
【非特許文献２】Ｄａｖｉｄ  Ｙ．Ｃ．ｅｔ．ａｌ．，  Ａｄｖａｎｃｅｓ  ｉｎ  ｃａｎｃｅｒ  Ｔｈｅｒａｐｙ，５５３−５６８（２０１１）
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
従来の酸化マグネシウムを用いた線量計では線量の計測方式としてＴＳＬ方式やＯＳＬ方式が採用されており、記録した線量を熱刺激や光刺激によって読みだすが、一度熱刺激や光刺激を受けた検出素子は電子状態が基底状態に戻るため、繰り返し線量を読みだすことができないという問題があった。
【０００７】
一般的にＸ線やγ線の線量を計測するために用いられているリン酸塩ガラス系線量計については、原子量が大きいことから、生体等価性が低く、生体等価性の高い材料が求められていた。
【０００８】
本発明は前記問題を解決すべくなされたものであって、複数回の線量の読み出しが可能で、生体等価性に優れた線量計を提供すること、またその線量計を用いた放射線計測方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明者等は、生体等価性の高い検出素子として軽元素化合物を種々検討し、該検出素子において、複数回の線量の計測が可能なＲＰＬ能を発現させるべく検討を重ねた。その結果、酸化マグネシウムを単結晶体若しくは、焼結体とすることによって、ＲＰＬ能を発現できることを見出した。さらに賦活剤としてサマリウム等の希土類元素を含有する酸化マグネシウムが特に優れたラジオフォトルミネッセンス能を有することを見出し、本発明を完成するに至った。
【００１０】
すなわち、本発明は、線量の計測方式がラジオフォトルミネッセンスであることを特徴とする酸化マグネシウムを検出素子として用いた線量計である。
【００１１】
上記酸化マグネシウムにサマリウム等の希土類元素を添加することが好ましい。また、本発明は該線量計を用いた放射線計測方法を提供する。
【発明の効果】
【００１２】
本発明の線量計は、原子番号の小さい酸化マグネシウムを用いることから、生体等価性に優れており、また、線量の計測方式をラジオフォトルミネッセンス方式とすることにより繰り返し読み出し可能となる。
【００１３】
従って、本発明の線量計は、個人線量計、環境モニタ用線量計、医療用線量計等の種々の用途において、好適に使用できる。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】実施例１で得られたサマリウムを０．２ｍｏｌ％含有する酸化マグネシウム焼結体のラジオフォトルミネッセンス（ＲＰＬ）スペクトルである。
【図２】実施例１〜４で得られた照射線量に対する酸化マグネシウムのＲＰＬ強度を示す図である。
【図３】実施例１で得られたサマリウムを０．２ｍｏｌ％含有する酸化マグネシウム焼結体のフェーディングを示す図である。
【図４】実施例２で得られたサマリウムを０．０２ｍｏｌ％含有する酸化マグネシウム焼結体のＲＰＬスペクトルである。
【図５】実施例３で得られた酸化マグネシウム焼結体のＲＰＬスペクトルである。
【図６】実施例４で得られた酸化マグネシウム単結晶体のＲＰＬスペクトルである。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
本発明の線量計は単結晶体、焼結体等の酸化マグネシウムを検出素子に用い、ラジオフォトルミネッセンス（以下、ＲＰＬという）方式で線量を読みだすことを特徴とする。該酸化マグネシウムは、α線、β線、γ線、Ｘ線、または中性子等の放射線を照射した後に、適切な光刺激を与えることによって、ＲＰＬと呼ばれる蛍光を発する。また、該ＲＰＬの強度は、照射された放射線の線量に比例するため、放射線の照射量を計測する線量計の検出素子として好適に使用することができる。
【００１６】
本発明においては、計測方式をＲＰＬ方式とすることにより、酸化マグネシウムを用いた公知の方法であるＴＳＬ方式やＯＳＬ方式では発現不可能な、記録された線量の複数回の読み出しが可能になるという格段に優れた効果を奏する。
【００１７】
検出素子として用いる酸化マグネシウムは、単結晶体、若しくは焼結体を所望の形状に加工したものを用いる。発光したＲＰＬ蛍光を外部に効率よく取出すため、透明性を有する方が好ましい。
【００１８】
前記酸化マグネシウムに希土類元素を添加することが好ましい。希土類元素を添加することにより、ＲＰＬ強度が増大し、検出素子の放射線検出精度を向上させることができる。希土類元素の添加量は特に限定されないが、０．００１ｍｏｌ％以上とすることが好ましく、０．０１ｍｏｌ％以上とすることが特に好ましい。希土類元素の添加量を０．００１ｍｏｌ％以上とすることで希土類元素の添加の効果がより顕著に表れる。一方、希土類元素の添加量の上限は特に限定されないが、１ｍｏｌ％未満とすることが好ましい。希土類元素の添加量を１ｍｏｌ％未満とすることで焼結体の透明性を高め、ＲＰＬ強度を増大させることができる。
【００１９】
前記希土類元素に、セリウム、プラセオジム、ネオジウム、サマリウム、ユーロピウム、ガドリニウム、テルビウム、ディスプロシウム、ホルミウム、エルビウム、ツリウム及びイッテルビウムから選ばれる少なくとも一種の希土類元素を含むことが好ましく、少なくともサマリウムを含むことが特に好ましい。希土類元素の中でもサマリウムを添加することで、よりＲＰＬ強度を増大させることができる。
【００２０】
本発明において、単結晶体を得る手法は特に限定されず、公知の電融法などで育成すると良い（特許文献1）。
【００２１】
焼結体を得る手法も特に限定されず、公知の焼結体の製造法を採用できるが、放電プラズマ焼結法（SPS法）などを用いることが好ましい。原料である酸化マグネシウム粉末をグラファイト製のダイにパンチを用いて充填後、真空引き、加圧及びパルス通電が可能なSPS炉に仕込む。SPS炉を真空引きした後、パルス通電により酸化マグネシウム粉末を１５００℃まで加熱し、６０分間焼結させる。
【００２２】
希土類元素を添加する場合、酸化マグネシウム粉末と希土類酸化物粉末を所定の組成となるように調整後、メノウ乳鉢やボールミル等、公知の混合器を用いてよく混合する。その後、前記の単結晶体、若しくは焼結体を得る手法によって、希土類元素添加酸化マグネシウム検出素子を作成する。
【００２３】
酸化マグネシウムの融点が高いことから、単結晶体を作成する場合、非常に高温での処理が必要となるが、均質な検出素子が取得できる。一方、焼結体を作成する場合、比較的低温で処理できるが、均一性は単結晶体よりも劣る場合が多い。単結晶体、焼結体の選択は、コストと検出素子の性能から判断すればよい。
【００２４】
得られた酸化マグネシウム単結晶体、焼結体は、直径が数ｍｍ〜数十ｍｍの円形の面、或いは辺長が数ｍｍ〜数十ｍｍの四角形の面を有し、厚さが数百μｍ〜数ｍｍ程度の平板状に加工し、線量計の検出素子として用いることができる。本発明の酸化マグネシウムは良好な加工性を有しており、所望の形状に加工して用いることが容易である。加工に際しては、公知のブレードソー、ワイヤーソー等の切断機、研削機、或いは研磨盤を何ら制限無く用いる事ができる。
【００２５】
本発明における線量計の構成としては、公知の構成が採用できるが、具体的には前記平板状に加工した酸化マグネシウムからなる検出素子をプラスチック製の容器に収納した構成が挙げられる。また、複数の検出素子を容器に収納し、これらの一部をアクリル、アルミニウム、銅、又はスズ等の放射線フィルタで覆うことによって放射線エネルギーの推定を可能にする構成も好適に採用できる。
【００２６】
本発明によれば、前記線量計を用いた放射線量計測方法が提供される。具体的には、かかる構成の線量計を、被検体に所定の計測期間装着又は設置した後、線量計の検出素子に紫外線パルスレーザー等による光刺激を与え、該検出素子から発せられるＲＰＬ強度を測定することにより、前記計測期間中に被検体に照射された放射線の線量を計測することができる。
【実施例】
【００２７】
以下、本発明の実施例を挙げて具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。また、実施例の中で説明されている特徴の組み合わせすべてが本発明の解決手段に必須のものとは限らない。実施例における各種物性は、下記の方法により測定した。
【００２８】
実施例１
（検出素子の製造）
サマリウムの添加量が０．２ｍｏｌ％となるように、酸化マグネシウム粉末５．０ｇ、酸化サマリウム粉末０．０４３ｇをメノウ乳鉢にて、均一になるようによく混合した。混合した粉末の内０．５ｇをグラファイト製の直径１０ｍｍのダイに充填し、加圧、真空引き及びパルス通電が可能なＳＰＳ炉に仕込んだ。ＳＰＳをおよそ−０．１ＭＰａＧまで真空引き後、パルス通電を用いた自己発熱作用によりおよそ１７℃／ｍｉｎの速度で１５００℃まで昇温し、そのまま６０分間加熱した。加熱中の焼結体に係る圧力は概ね７５ＭＰａであった。加熱後およそ２００℃／ｍｉｎの速度で室温まで冷却し、直径１０ｍｍの円板状の酸化マグネシウム焼結体を得た。該焼結体を加工し、厚さ１ｍｍの円板状の酸化マグネシウム焼結体からなる検出素子を得た。なお当該検出素子の直径１０ｍｍの面には鏡面研磨を施した。
【００２９】
（検出素子のＲＰＬスペクトルの測定）
タングステン陰極を有するＸ線管を、管電圧４０ｋｅＶ及び管電流５ｍＡで動作させ、該Ｘ線管から発せられるＸ線を検出素子に照射した。なお、検出素子には線量率を１Ｇｙ／ｍｉｎ（空気カーマ）で照射し、照射時間を１分とすることで、検出素子に照射された照射線量を１Ｇｙとした。前記Ｘ線を照射した検出素子に３４０ｎｍの紫外線を照射し、該検出素子から発せられるＲＰＬスペクトルを測定した。Ｘ線を照射する前に予め同様にして測定しておいた発光スペクトルとの差スペクトルを図１に示す。同様にして、照射時間を１０分及び２０分とすることで、検出素子に照射された照射線量をそれぞれ１０Ｇｙ及び２０Ｇyとした場合のＲＰＬスペクトルも図１に示す。図１より、サマリウムを０．２ｍｏｌ％添加した酸化マグネシウム焼結体は、放射線の照射によって高強度なＲＰＬを呈することから、線量計の検出素子として有用であることが分かる。
【００３０】
（ＲＰＬ強度の照射線量に対する線形性の評価）
検出素子に前記のＸ線照射条件で、照射する時間を１、２、５、１０及び２０分間とし、合計の照射線量をそれぞれ１、２、５、１０及び２０Ｇｙとした。前記と同様にしてＲＰＬスペクトルを測定し、波長４００乃至９９０ｎｍにおけるＲＰＬ強度の積分値から、照射線量に対するＲＰＬ強度の線形性を評価した。得られた結果を図２に示す。図２より、サマリウムを０．２ｍｏｌ％添加した酸化マグネシウム焼結体からなる検出素子によれば、照射線量に対するＲＰＬ強度の線形性に優れているため、高精度な放射線計測を行えることが分かる。
【００３１】
（フェーディングの評価）
得られた検出素子について、ＲＰＬスペクトルの測定を繰り返し行い、測定時の紫外線照射によるフェーディングの評価を行った。結果を図３に示す。図３より、紫外線の繰り返し照射によるＲＰＬ強度の劣化は認められず、繰り返し測定が可能であることが分かる。
【００３２】
実施例２
（検出素子の製造）
サマリウムの添加量が０．０２ｍｏｌ％となるように、酸化マグネシウム粉末５．０ｇ、酸化サマリウム粉末０．００４ｇをメノウ乳鉢にて、均一になるようによく混合した。混合した粉末の内０．５ｇをグラファイト製の直径１０ｍｍのダイに充填し加圧した。以降は実施例１と同様に検出素子を作成し、物性を測定した。
【００３３】
ＲＰＬスペクトルを図４に示す。サマリウムを０．０２ｍｏｌ％添加した酸化マグネシウム焼結体は、放射線の照射によって高強度なＲＰＬを呈することから、線量計の検出素子として有用であることが分かる。続いてＲＰＬ強度の照射線量に対する線形性の評価を行った。結果を図２に示す。照射線量に対するＲＰＬ強度の線形性に優れていることが分かる。合わせてフェーディングの評価も行ったところ、実施例１と同様に紫外線の繰り返し照射によるＲＰＬ強度の劣化は認められなかった。
【００３４】
実施例３
（検出素子の製造）
酸化マグネシウム粉末０．５ｇをグラファイト製の直径１０ｍｍのダイに充填し加圧した。以降は実施例１と同様に検出素子を作成し、物性を測定した。
【００３５】
ＲＰＬスペクトルを図５に示す。酸化マグネシウム焼結体は、放射線の照射によって高強度なＲＰＬを呈することから、線量計の検出素子として有用であることが分かる。続いてＲＰＬ強度の照射線量に対する線形性の評価を行った。結果を図２に示す。照射線量に対するＲＰＬ強度の線形性に優れていることが分かる。合わせてフェーディングの評価も行ったところ、実施例１と同様に紫外線の繰り返し照射によるＲＰＬ強度の劣化は認められなかった。
【００３６】
実施例４
（検出素子の製造）
電融法にて育成した酸化マグネシウム単結晶を１０ｍｍ角の面を有し、厚さが１ｍｍの形状に加工し、線量計用の検出素子を得た。なお当該検出素子の１０ｍｍ角の面には鏡面研磨を施した。検出素子のＲＰＬスペクトルの測定以降の工程は、実施例１と同様に行った。
【００３７】
ＲＰＬスペクトルを図６に示す。酸化マグネシウム単結晶体は、放射線の照射によって高強度なＲＰＬを呈することから、線量計の検出素子として有用であることが分かる。続いてＲＰＬ強度の照射線量に対する線形性の評価を行った。結果を図２に示す。照射線量に対するＲＰＬ強度の線形性に優れていることが分かる。合わせてフェーディングの評価も行ったところ、実施例１と同様に紫外線の繰り返し照射によるＲＰＬ強度の劣化は認められなかった。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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