(57)【要約】【課題】発光ユニットの同時駆動により調色、調光が可能な有機エレクトロルミネッセンス素子を提供する。【解決手段】支持基板側から、第１電極、第１発光ユニット、第２電極、絶縁層、第３電極、第２発光ユニット、及び、第４電極を有し、第３電極が、銀を主成分とし、第３電極と直に接する絶縁層が、芳香族性に芳香族性に関与しない非共有電子対を持つ窒素原子を有する有機化合物を含む有機エレクトロルミネッセンス素子を構成する。【選択図】図１
2017130382.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
支持基板上に設けられた、複数の発光ユニットと、複数の電極とを備える有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
前記支持基板側から、第１電極、第１発光ユニット、第２電極、絶縁層、第３電極、第２発光ユニット、及び、第４電極を有し、
前記第３電極が、銀を主成分とし、
前記第３電極と直に接する前記絶縁層が、芳香族性に芳香族性に関与しない非共有電子対を持つ窒素原子を有する有機化合物を含む
有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項２】
前記有機化合物が、下記一般式（１）で表される構造を有する請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
2017130382.tif 000021
［一般式（１）中、Ｅ１０１〜Ｅ１０８は、各々Ｃ（Ｒ１２）又は窒素原子を表し、Ｅ１０１〜Ｅ１０８のうち少なくとも一つは窒素原子である。また、Ｒ１１及びＲ１２は、各々水素原子又は置換基を表す。］ 
【請求項３】
前記有機化合物が、下記一般式（２）で表される構造を有する請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
2017130382.tif 000022
［一般式（２）中、Ｒ２１、Ｒ２２及びＲ２３は、それぞれ独立に、水素原子又は置換基を表す。Ｌ２１は、窒素原子と結合している芳香族炭化水素環基又は芳香族複素環基を表す。］
【請求項４】
第３発光ユニットと、第５電極とを有し、前記第１電極が前記第１発光ユニットと前記第３発光ユニットとの共通電極、又は、前記第４電極が前記第２発光ユニットと前記第３発光ユニットとの共通電極である請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項５】
前記第３発光ユニットと前記第５電極とが、前記第１電極と前記支持基板との間、又は、前記第４電極上に配置されている請求項４に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項６】
前記第４電極上に、第２絶縁層と、前記第２絶縁層と直に接する第５電極と、第３発光ユニットと、第６電極とを有する請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項７】
前記第５電極が、銀を主成分とし、前記第５電極と直に接する前記第２絶縁層が、芳香族性に芳香族性に関与しない非共有電子対を持つ窒素原子を有する有機化合物を含む請求項６に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。 
【請求項８】
支持基板上に設けられた、複数の発光ユニットと、複数の電極とを備える有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
前記支持基板側から、第１電極、第１発光ユニット、第２電極、絶縁層、第３電極、第２発光ユニット、及び、第４電極を有し、
前記第３電極が、金属酸化物を含み、
前記絶縁層がバッファ層である
有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項９】
第３発光ユニットと、第５電極とを有し、前記第１電極が前記第１発光ユニットと前記第３発光ユニットとの共通電極、又は、前記第４電極が前記第２発光ユニットと前記第３発光ユニットとの共通電極である請求項８に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項１０】
前記第３発光ユニットと前記第５電極とが、前記第１電極と前記支持基板との間、又は、前記第４電極上に配置されている請求項９に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。 
【請求項１１】
前記第４電極上に、第２絶縁層と、前記第２絶縁層と直に接する第５電極と、第３発光ユニットと、第６電極とを有する請求項８に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項１２】
前記第５電極が、銀を主成分とし、前記第５電極と直に接する前記第２絶縁層が、芳香族性に芳香族性に関与しない非共有電子対を持つ窒素原子を有する有機化合物を含む請求項１１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、複数の発光ユニットが積層された、調色可能な有機エレクトロルミネッセンス素子に係わる。
【背景技術】
【０００２】
有機エレクトロルミネッセンス（electroluminescence：ＥＬ）素子は、自発光性であることから、薄型化が可能であり、消費電力が抑えられ、且つ応答速度が速いといった特徴を有している。
【０００３】
照明用途において、有機ＥＬ素子の発光色を変化させることができれば、色による演出を効果的に得ることができる。このため、有機ＥＬ素子において発光色を変化させることが可能な調色機能は、重要な機能である。このような調色機能の一形態として、有機ＥＬ素子に調色（調光）ユニットを設けた素子が提案されている（例えば、特許文献１参照）。
【０００４】
また、３つの電極を有し、中間電極をコモンアノードとして、両面白発光、かつ両面カソード電位を同一とした構成の有機ＥＬ素子が提案されている（例えば、特許文献２、特許文献３参照）。このような複数の電極と発光ユニットとが積層された構成有機ＥＬ素子において、調色を行なう場合には、各発光ユニットを同時に駆動することができないため、時分割してパルス駆動で各発光ユニットを駆動する必要がある。このような駆動を行なうことにより、各発光ユニットの色、輝度を自在に組み合わせ、様々な色を表現することができる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００９−９９４００号公報
【特許文献２】国際公開第２０１４／１９６６７７号
【特許文献３】特開平９−１９９２７６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、上述の複数の電極と発光ユニットとが積層された構成の有機ＥＬ素子では、時分割した駆動を行なうために、２ユニット系では１周期の各々半分ずつ発光ユニットを駆動させる必要がある。また、３ユニットの系では、１周期の各々１／３ずつ駆動させる必要がある。すなわち、各発光ユニットの発光時間が１／２や１／３となるため、各発光ユニットを得たい輝度の約２倍、又は、約３倍の輝度で発光させる必要がある。従って、必要な輝度を得るために、発光ユニットに供給する電流量が大きくなる。この場合、有機ＥＬ素子を制御するための瞬間的なＩＣへの電流負荷が増大してしまう。また、有機ＥＬ素子へ供給される電流の増加は、パネル内の発光均一性（均斉度）の低下の要因となる。
【０００７】
上述した問題の解決のため、本発明においては、複数の電極と発光ユニットとが積層された構成であって、発光ユニットの同時駆動により調色、調光が可能な有機エレクトロルミネッセンス素子を提供する。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子は、支持基板上に設けられた、複数の発光ユニットと、複数の電極とを備える。
そして、支持基板側から、第１電極、第１発光ユニット、第２電極、絶縁層、第３電極、第２発光ユニット、及び、第４電極を有し、第３電極が、銀を主成分とし、第３電極と直に接する絶縁層が、芳香族性に芳香族性に関与しない非共有電子対を持つ窒素原子を有する有機化合物を含む。又は、第３電極が、金属酸化物を含み、絶縁層がバッファ層である。
【発明の効果】
【０００９】
本発明によれば、発光ユニットの同時駆動により調色、調光が可能な有機エレクトロルミネッセンス素子をことができる。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】第１実施形態の有機ＥＬ素子の概略構成を示す図である。
【図２】第２実施形態の有機ＥＬ素子の概略構成を示す図である。
【図３】第２実施形態の有機ＥＬ素子の変形例（第１変形例）の概略構成を示す図である。
【図４】第２実施形態の有機ＥＬ素子の変形例（第２変形例）の概略構成を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
以下、本発明を実施するための形態の例を説明するが、本発明は以下の例に限定されるものではない。
なお、説明は以下の順序で行う。
１．有機ＥＬ素子（第１実施形態）の実施の形態
２．有機ＥＬ素子（第２実施形態）の実施の形態
【００１２】
〈１．有機ＥＬ素子の実施の形態〉
以下、有機エレクトロルミネッセンス素子（有機ＥＬ素子）の具体的な実施の形態について説明する。図１に有機ＥＬ素子の概略構成図（断面図）を示す。
【００１３】
［有機ＥＬ素子の構成］
図１に示す有機ＥＬ素子１０は、支持基板１１上において、第１電極１２、第１発光ユニット１３、第２電極１４、絶縁層１５、第３電極１６、第２発光ユニット１７、及び、第４電極１８がこの順に積層されている。このうち、第１電極１２、第１発光ユニット１３、及び、第２電極１４が第１発光積層体２３を構成し、第３電極１６、第２発光ユニット１７、及び、第４電極１８が、第２発光積層体２４を構成する。すなわち、有機ＥＬ素子１０は、第１発光積層体２３と第２発光積層体２４とが、絶縁層１５を介して積層された構成である。
【００１４】
有機ＥＬ素子１０は、第１発光ユニット１３の発光領域で得られた第１発光光と、第２発光ユニット１７の発光領域で得られた第２発光光とが、支持基板１１側から取り出されるボトムエミッション型として構成されている。このため、支持基板１１は、光透過性の基板が用いられる。さらに、第１電極１２、第２電極１４、及び、第３電極１６は、透明電極によって構成されている。第４電極１８は、反射電極によって構成されている。
【００１５】
有機ＥＬ素子１０の第１電極１２と第２電極１４とには、外部から第１電源２１が接続されている。第３電極１６と第４電極１８とには、外部から第２電源２２が接続されている。第１電源２１と第２電源２２とは、制御部２０によって、それぞれ独立に制御可能である。
【００１６】
第１電源２１の正極に第１電極１２が接続され、負極に第２電極１４が接続されている。このため、第１発光積層体２３において、第１電極１２が陽極として機能し、第２電極１４が陰極として機能する。第２電源２２の正極に第３電極１６が接続され、負極に第４電極１８が接続されている。このため、第２発光積層体２４において、第３電極１６が陽極として機能し、第４電極１８が陰極として機能する。
【００１７】
また、有機ＥＬ素子１０は、第１発光積層体２３と第２発光積層体２４との間に絶縁層１５が設けられている。このため、第１発光積層体２３と第２発光積層体２４とで電極が共通化されず、第１発光積層体２３と第２発光積層体２４とをそれぞれ独立して発光させることが可能である。
【００１８】
従って、制御部２０によって第１電源２１と第２電源２２とを制御することにより、第１発光積層体２３と第２発光積層体２４とを、それぞれ独立に制御することができる。そして、第１発光積層体２３と第２発光積層体２４とをそれぞれ独立して制御することにより、有機ＥＬ素子１０の調色、調光が可能となる。
【００１９】
有機ＥＬ素子１０においては、絶縁層１５上に形成される第３電極１６が、銀を主成分として構成されている。或いは、絶縁層１５上に形成される第３電極１６が、ＩＺＯ等の金属酸化物を含む構成である。
【００２０】
第３電極１６が銀を主成分として構成されている場合には、第３電極１６の下層となる絶縁層１５が、芳香族性に芳香族性に関与しない非共有電子対を持つ窒素原子を有する有機化合物を含む構成である。この有機化合物を含むことにより、絶縁層１５が銀の成膜性を向上させる機能を有する。銀の成膜性を高めることにより、第３電極１６の信頼性が向上し、有機ＥＬ素子１０の信頼性が向上する。
【００２１】
また、第３電極１６がＩＺＯ等の金属酸化物を含む構成の場合には、絶縁層１５が下層への衝撃を緩和するバッファ層となる。絶縁層１５がバッファ層であることにより、ＩＺＯ等の金属酸化物により第３電極１６の形成にスパッタ法を用いても、第１発光積層体２３の損傷を抑制することができる。バッファ層を設けることにより、スパッタされた金属酸化物が衝突する際のエネルギーを、絶縁層１５で吸収することが可能となる。このため、絶縁層１５の下層に形成されている第１発光積層体２３の損傷を抑制することができる。このため、第１発光積層体２３の信頼性の低下を抑制することができ、有機ＥＬ素子１０の信頼性が向上する。
【００２２】
なお、透明とは、測定光波長５５０ｎｍでの光透過率が５０％以上であることをいう。また、主成分とは、構成する成分のうち構成比率が最も高い成分をいう。
以下、上述した有機ＥＬ素子１０を構成するための主要各層の詳細とその製造方法について説明する。
【００２３】
［支持基板］
支持基板１１は、可視光のうち特に第１発光ユニット１３で発生させた第１発光光、及び、第２発光ユニット１７で発生させた第２発光光に対する光透過性を有する。支持基板１１を構成する透明な基板材料としては、例えば、ガラス、石英、樹脂基板を挙げることができる。特に好ましい支持基板１１としては、有機ＥＬ素子１０にフレキシブル性を与えることが可能な樹脂基板である。樹脂基板は、必要に応じてガスバリア層を有する構成であってもよい。
【００２４】
樹脂基板を構成する樹脂材料は、従来公知の樹脂材料が用いられる。例えば、アクリル酸エステル、メタクリル酸エステル、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）等のアクリル樹脂、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリアリレート、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリスチレン（ＰＳ）、ナイロン（Ｎｙ）、芳香族ポリアミド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリスルホン、ポリエーテルスルホネート、ポリイミド、ポリエーテルイミド、ポリオレフィン、エポキシ樹脂等の各樹脂フィルムが挙げられ、さらに、シクロオレフィン系やセルロースエステル系の樹脂も用いることができる。また、有機無機ハイブリッド構造を有するシルセスキオキサンを基本骨格とした耐熱透明フィルム（製品名Ｓｉｌａ−ＤＥＣ、チッソ株式会社製）、更には樹脂材料を二層以上積層して成る樹脂フィルム等を挙げることができる。
【００２５】
［電極］
（透明電極（１）：第１電極、第２電極）
第１電極１２、及び、第２電極１４は、可視光のうち、特に第１発光ユニット１３で発生させた第１発光光、及び、第２発光ユニット１７で発生させた第２発光光に対する光透過性を有する。
【００２６】
第１電極１２、及び、第２電極１４は、陽極又は陰極としてそれぞれに適切な導電性材料から、上述した光透過性に優れた導電性材料を用いて構成される。第１電極１２、及び、第２電極１４の構成に好適に用いられる導電性材料としては、例えばＩＺＯ、ＩＴＯ、ＺｎＯ、ＴｉＯ２、ＳｎＯ２等の金属酸化物等の透明導電性材料が挙げられる。
【００２７】
また、第１電極１２、及び、第２電極１４は、金属を主成分とした金属薄膜で構成されていてもよい。金属薄膜とは、厚さが８〜３０ｎｍの範囲内の金属膜である。金属薄膜に含まれる金属は、導電性の高い金属であれば特に制限されず、例えば銀、銅、金、白金族、チタン、クロム等が例示される。第１電極１２、及び、第２電極１４には、これらの金属が１種のみ含まれてもよく、２種以上含まれてもよい。
【００２８】
導電性が高いとの観点から、第１電極１２、及び、第２電極１４は、銀を主成分として構成され、銀又は銀を主成分とする合金で構成されていることが好ましい。第１電極１２、及び、第２電極１４を構成する銀（Ａｇ）を主成分とする合金としては、例えば、銀マグネシウム（ＡｇＭｇ）、銀銅（ＡｇＣｕ）、銀パラジウム（ＡｇＰｄ）、銀パラジウム銅（ＡｇＰｄＣｕ）、銀インジウム（ＡｇＩｎ）等が挙げられる。
【００２９】
第１電極１２、及び、第２電極１４は、シート抵抗が３０Ω／ｓｑ．以下であることが好ましく、１０Ω／ｓｑ．以下であることがより好ましい。また第１電極１２、及び、第２電極１４は、波長５５０ｎｍにおける光透過率が３０％以上であることが好ましく、５０％以上であることが好ましい。
【００３０】
（透明電極（２）：第３電極）
絶縁層１５上に形成されている第３電極１６は、絶縁層１５の構成により、２種類の構成が適用される。絶縁層１５が、後述する芳香族性に芳香族性に関与しない非共有電子対を持つ窒素原子を有する有機化合物を含む場合には、絶縁層１５上に形成されている第３電極１６は、銀を主成分とする透明導電性材料から構成される。また、絶縁層１５が、後述するバッファ層として機能する場合には、スパッタ法で形成可能なＩＺＯ等の金属酸化物の透明導電性材料から構成される。これらの銀を主成分とする透明導電性材料や、金属酸化物の透明導電性材料は、上述の第１電極及び第２電極と同様の材料を適用することができる。
【００３１】
（反射電極：第４電極）
第４電極１８は、第２発光ユニット１７に対する陽極又は陰極として設けられ、第３電極１６が陰極の場合には陽極として用いられ、第３電極１６が陽極の場合には陰極として用いられる。第４電極１８は、第２電源２２を介して第３電極１６と電気的に接続された状態となっている。
【００３２】
第４電極１８は、可視光のうち特に第１発光ユニット１３で発生させた第１発光光及び、第２発光ユニット１７で発生させた第２発光光に対して、良好な反射特性を有していることが好ましい。このような第４電極１８は、陰極又は陽極として適切な導電性材料から、反射特性に優れた金属材料を用いて構成される。例えば第４電極１８は、金、白金、銀、銅、アルミニウム等から構成される。
【００３３】
［絶縁層］
絶縁層１５は、第３電極１６の構成に応じて、芳香族性に芳香族性に関与しない非共有電子対を持つ窒素原子を有する有機化合物を含む層、又は、バッファ層として機能する層が形成される。第３電極１６が銀を主成分とする透明導電性材料である場合には、絶縁層１５に有機化合物が用いられる。第３電極１６がスパッタ法で形成可能な金属酸化物の透明導電性材料から構成される場合には、絶縁層１５としてバッファ層が形成される。
【００３４】
（有機化合物）
第３電極１６の下地層として形成される絶縁層１５は、第３電極１６を構成する銀原子の配列を均一にし、光透過性と抵抗特性の両立を達成するために設けられる。このため、下記一般式（１）、又は、下記一般式（２）で表される構造の有機化合物（有機化合物）を少なくとも１種以上含有する。さらに、一般式（１）、又は、一般式（２）で表される構造の有機化合物を少なくとも１種以上と、下記一般式（３）で表される構造の有機化合物とを含むことが好ましい。
【００３５】
（一般式（１）で表される構造を有する有機化合物）
絶縁層１５を構成する下記一般式（１）で表される構造を有する有機化合物について説明する。
【００３６】
【化１】
2017130382.tif 000003
【００３７】
上記一般式（１）において、Ｅ１０１〜Ｅ１０８は、各々Ｃ（Ｒ１２）又は窒素原子を表し、Ｅ１０１〜Ｅ１０８のうち少なくとも一つは窒素原子である。また、Ｒ１１及びＲ１２は、各々水素原子又は置換基を表す。
【００３８】
Ｒ１１又はＲ１２で表される置換基の例としては、アルキル基（例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、オクチル基、ドデシル基、トリデシル基、テトラデシル基、ペンタデシル基等）、シクロアルキル基（例えば、シクロペンチル基、シクロヘキシル基等）、アルケニル基（例えば、ビニル基、アリル基等）、アルキニル基（例えば、エチニル基、プロパルギル基等）、芳香族炭化水素基（芳香族炭素環基、アリール基等ともいい、例えば、フェニル基、ｐ−クロロフェニル基、メシチル基、トリル基、キシリル基、ナフチル基、アントリル基、アズレニル基、アセナフテニル基、フルオレニル基、フェナントリル基、インデニル基、ピレニル基、ビフェニリル基）、芳香族複素環基（例えば、フリル基、チエニル基、ピリジル基、ピリダジニル基、ピリミジニル基、ピラジニル基、トリアジニル基、イミダゾリル基、ピラゾリル基、チアゾリル基、キナゾリニル基、カルバゾリル基、カルボリニル基、ジアザカルバゾリル基（カルボリニル基のカルボリン環を構成する任意の炭素原子の一つが窒素原子で置き換わったものを示す）、フタラジニル基等）、複素環基（例えば、ピロリジル基、イミダゾリジル基、モルホリル基、オキサゾリジル基等）、アルコキシ基（例えば、メトキシ基、エトキシ基、プロピルオキシ基、ペンチルオキシ基、ヘキシルオキシ基、オクチルオキシ基、ドデシルオキシ基等）、シクロアルコキシ基（例えば、シクロペンチルオキシ基、シクロヘキシルオキシ基等）、アリールオキシ基（例えば、フェノキシ基、ナフチルオキシ基等）、アルキルチオ基（例えば、メチルチオ基、エチルチオ基、プロピルチオ基、ペンチルチオ基、ヘキシルチオ基、オクチルチオ基、ドデシルチオ基等）、シクロアルキルチオ基（例えば、シクロペンチルチオ基、シクロヘキシルチオ基等）、アリールチオ基（例えば、フェニルチオ基、ナフチルチオ基等）、アルコキシカルボニル基（例えば、メチルオキシカルボニル基、エチルオキシカルボニル基、ブチルオキシカルボニル基、オクチルオキシカルボニル基、ドデシルオキシカルボニル基等）、アリールオキシカルボニル基（例えば、フェニルオキシカルボニル基、ナフチルオキシカルボニル基等）、スルファモイル基（例えば、アミノスルホニル基、メチルアミノスルホニル基、ジメチルアミノスルホニル基、ブチルアミノスルホニル基、ヘキシルアミノスルホニル基、シクロヘキシルアミノスルホニル基、オクチルアミノスルホニル基、ドデシルアミノスルホニル基、フェニルアミノスルホニル基、ナフチルアミノスルホニル基、２−ピリジルアミノスルホニル基等）、アシル基（例えば、アセチル基、エチルカルボニル基、プロピルカルボニル基、ペンチルカルボニル基、シクロヘキシルカルボニル基、オクチルカルボニル基、２−エチルヘキシルカルボニル基、ドデシルカルボニル基、フェニルカルボニル基、ナフチルカルボニル基、ピリジルカルボニル基等）、アシルオキシ基（例えば、アセチルオキシ基、エチルカルボニルオキシ基、ブチルカルボニルオキシ基、オクチルカルボニルオキシ基、ドデシルカルボニルオキシ基、フェニルカルボニルオキシ基等）、アミド基（例えば、メチルカルボニルアミノ基、エチルカルボニルアミノ基、ジメチルカルボニルアミノ基、プロピルカルボニルアミノ基、ペンチルカルボニルアミノ基、シクロヘキシルカルボニルアミノ基、２−エチルヘキシルカルボニルアミノ基、オクチルカルボニルアミノ基、ドデシルカルボニルアミノ基、フェニルカルボニルアミノ基、ナフチルカルボニルアミノ基等）、カルバモイル基（例えば、アミノカルボニル基、メチルアミノカルボニル基、ジメチルアミノカルボニル基、プロピルアミノカルボニル基、ペンチルアミノカルボニル基、シクロヘキシルアミノカルボニル基、オクチルアミノカルボニル基、２−エチルヘキシルアミノカルボニル基、ドデシルアミノカルボニル基、フェニルアミノカルボニル基、ナフチルアミノカルボニル基、２−ピリジルアミノカルボニル基等）、ウレイド基（例えば、メチルウレイド基、エチルウレイド基、ペンチルウレイド基、シクロヘキシルウレイド基、オクチルウレイド基、ドデシルウレイド基、フェニルウレイド基ナフチルウレイド基、２−ピリジルアミノウレイド基等）、スルフィニル基（例えば、メチルスルフィニル基、エチルスルフィニル基、ブチルスルフィニル基、シクロヘキシルスルフィニル基、２−エチルヘキシルスルフィニル基、ドデシルスルフィニル基、フェニルスルフィニル基、ナフチルスルフィニル基、２−ピリジルスルフィニル基等）、アルキルスルホニル基（例えば、メチルスルホニル基、エチルスルホニル基、ブチルスルホニル基、シクロヘキシルスルホニル基、２−エチルヘキシルスルホニル基、ドデシルスルホニル基等）、アリールスルホニル基又はヘテロアリールスルホニル基（例えば、フェニルスルホニル基、ナフチルスルホニル基、２−ピリジルスルホニル基等）、アミノ基（例えば、アミノ基、エチルアミノ基、ジメチルアミノ基、ブチルアミノ基、シクロペンチルアミノ基、２−エチルヘキシルアミノ基、ドデシルアミノ基、アニリノ基、ナフチルアミノ基、２−ピリジルアミノ基、ピペリジル基（ピペリジニル基ともいう）、２，２，６，６−テトラメチルピペリジニル基等）、ハロゲン原子（例えば、フッ素原子、塩素原子、臭素原子等）、フッ化炭化水素基（例えば、フルオロメチル基、トリフルオロメチル基、ペンタフルオロエチル基、ペンタフルオロフェニル基等）、シアノ基、ニトロ基、ヒドロキシ基、メルカプト基、シリル基（例えば、トリメチルシリル基、トリイソプロピルシリル基、トリフェニルシリル基、フェニルジエチルシリル基等）、リン酸エステル基（例えば、ジヘキシルホスホリル基等）、亜リン酸エステル基（例えばジフェニルホスフィニル基等）、ホスホノ基等が挙げられる。
【００３９】
これらの置換基の一部は、上記の置換基によってさらに置換されていてもよい。また、これらの置換基は複数が互いに結合して環を形成していてもよい。
【００４０】
以下に、一般式（１）で表される有機化合物例を示すが、絶縁層１５に適用される一般式（１）で表される有機化合物はこれら例示する有機化合物に限定されない。
【００４１】
【化２】
2017130382.tif 000004
【００４２】
【化３】
2017130382.tif 000005
【００４３】
【化４】
2017130382.tif 000006
【００４４】
上記一般式（１）で表される有機化合物の中でも、有機化合物１−１〜１−３、１−１２が好ましい。
【００４５】
一般式（１）で表される有機化合物は、従来公知の合成法に従って、容易の合成することができる。
【００４６】
（一般式（２）で表される構造を有する有機化合物）
絶縁層１５を構成する下記一般式（２）で表される構造を有する有機化合物について説明する。
【００４７】
【化５】
2017130382.tif 000007
【００４８】
上記一般式（２）において、Ｒ２１、Ｒ２２及びＲ２３は、それぞれ独立に、水素原子又は置換基を表す。Ｌ２１は、窒素原子と結合している芳香族炭化水素環基又は芳香族複素環基を表す。
【００４９】
一般式（２）において、Ｒ２１、Ｒ２２及びＲ２３で表される置換基としては、アルキル基（例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、オクチル基、ドデシル基、トリデシル基、テトラデシル基、ペンタデシル基等）、シクロアルキル基（例えば、シクロペンチル基、シクロヘキシル基等）、アルケニル基（例えば、ビニル基、アリル基等）、アルキニル基（例えば、エチニル基、プロパルギル基等）、芳香族炭化水素基（芳香族炭素環基、アリール基等ともいい、例えば、フェニル基、ｐ−クロロフェニル基、メシチル基、トリル基、キシリル基、ナフチル基、アントリル基、アズレニル基、アセナフテニル基、フルオレニル基、フェナントリル基、インデニル基、ピレニル基、ビフェニリル基等）、芳香族複素環基（例えば、フリル基、チエニル基、ピリジル基、ピリダジニル基、ピリミジニル基、ピラジニル基、トリアジニル基、イミダゾリル基、ピラゾリル基、チアゾリル基、キナゾリニル基、カルバゾリル基、カルボリニル基、ジアザカルバゾリル基（カルボリニル基のカルボリン環を構成する任意の炭素原子の一つが窒素原子で置き換わったものを示す）、フタラジニル基等）、複素環基（例えば、ピロリジル基、イミダゾリジル基、モルホリル基、オキサゾリジル基等）、アルコキシ基（例えば、メトキシ基、エトキシ基、プロピルオキシ基、ペンチルオキシ基、ヘキシルオキシ基、オクチルオキシ基、ドデシルオキシ基等）、シクロアルコキシ基（例えば、シクロペンチルオキシ基、シクロヘキシルオキシ基等）、アリールオキシ基（例えば、フェノキシ基、ナフチルオキシ基等）、アルキルチオ基（例えば、メチルチオ基、エチルチオ基、プロピルチオ基、ペンチルチオ基、ヘキシルチオ基、オクチルチオ基、ドデシルチオ基等）、シクロアルキルチオ基（例えば、シクロペンチルチオ基、シクロヘキシルチオ基等）、アリールチオ基（例えば、フェニルチオ基、ナフチルチオ基等）、アルコキシカルボニル基（例えば、メチルオキシカルボニル基、エチルオキシカルボニル基、ブチルオキシカルボニル基、オクチルオキシカルボニル基、ドデシルオキシカルボニル基等）、アリールオキシカルボニル基（例えば、フェニルオキシカルボニル基、ナフチルオキシカルボニル基等）、スルファモイル基（例えば、アミノスルホニル基、メチルアミノスルホニル基、ジメチルアミノスルホニル基、ブチルアミノスルホニル基、ヘキシルアミノスルホニル基、シクロヘキシルアミノスルホニル基、オクチルアミノスルホニル基、ドデシルアミノスルホニル基、フェニルアミノスルホニル基、ナフチルアミノスルホニル基、２−ピリジルアミノスルホニル基等）、アシル基（例えば、アセチル基、エチルカルボニル基、プロピルカルボニル基、ペンチルカルボニル基、シクロヘキシルカルボニル基、オクチルカルボニル基、２−エチルヘキシルカルボニル基、ドデシルカルボニル基、フェニルカルボニル基、ナフチルカルボニル基、ピリジルカルボニル基等）、アシルオキシ基（例えば、アセチルオキシ基、エチルカルボニルオキシ基、ブチルカルボニルオキシ基、オクチルカルボニルオキシ基、ドデシルカルボニルオキシ基、フェニルカルボニルオキシ基等）、アミド基（例えば、メチルカルボニルアミノ基、エチルカルボニルアミノ基、ジメチルカルボニルアミノ基、プロピルカルボニルアミノ基、ペンチルカルボニルアミノ基、シクロヘキシルカルボニルアミノ基、２−エチルヘキシルカルボニルアミノ基、オクチルカルボニルアミノ基、ドデシルカルボニルアミノ基、フェニルカルボニルアミノ基、ナフチルカルボニルアミノ基等）、カルバモイル基（例えば、アミノカルボニル基、メチルアミノカルボニル基、ジメチルアミノカルボニル基、プロピルアミノカルボニル基、ペンチルアミノカルボニル基、シクロヘキシルアミノカルボニル基、オクチルアミノカルボニル基、２−エチルヘキシルアミノカルボニル基、ドデシルアミノカルボニル基、フェニルアミノカルボニル基、ナフチルアミノカルボニル基、２−ピリジルアミノカルボニル基等）、ウレイド基（例えば、メチルウレイド基、エチルウレイド基、ペンチルウレイド基、シクロヘキシルウレイド基、オクチルウレイド基、ドデシルウレイド基、フェニルウレイド基ナフチルウレイド基、２−ピリジルアミノウレイド基等）、スルフィニル基（例えば、メチルスルフィニル基、エチルスルフィニル基、ブチルスルフィニル基、シクロヘキシルスルフィニル基、２−エチルヘキシルスルフィニル基、ドデシルスルフィニル基、フェニルスルフィニル基、ナフチルスルフィニル基、２−ピリジルスルフィニル基等）、アルキルスルホニル基（例えば、メチルスルホニル基、エチルスルホニル基、ブチルスルホニル基、シクロヘキシルスルホニル基、２−エチルヘキシルスルホニル基、ドデシルスルホニル基等）、アリールスルホニル基又はヘテロアリールスルホニル基（例えば、フェニルスルホニル基、ナフチルスルホニル基、２−ピリジルスルホニル基等）、アミノ基（例えば、アミノ基、エチルアミノ基、ジメチルアミノ基、ブチルアミノ基、シクロペンチルアミノ基、２−エチルヘキシルアミノ基、ドデシルアミノ基、アニリノ基、ナフチルアミノ基、２−ピリジルアミノ基、ピペリジル基（ピペリジニル基ともいう）、２，２，６，６−テトラメチルピペリジニル基等）、ハロゲン原子（例えば、フッ素原子、塩素原子、臭素原子等）、フッ化炭化水素基（例えば、フルオロメチル基、トリフルオロメチル基、ペンタフルオロエチル基、ペンタフルオロフェニル基等）、シアノ基、ニトロ基、ヒドロキシ基、メルカプト基、シリル基（例えば、トリメチルシリル基、トリイソプロピルシリル基、トリフェニルシリル基、フェニルジエチルシリル基等）、リン酸エステル基（例えば、ジヘキシルホスホリル基等）、亜リン酸エステル基（例えばジフェニルホスフィニル基等）、ホスホノ基等が挙げられる。
【００５０】
一般式（２）において、Ｌ２１は、芳香族六員環骨格を有することが好ましい。芳香族六員環骨格としては、例えば、芳香族炭化水素基（芳香族炭素環基、アリール基等ともいい、例えば、フェニル基、ｐ−クロロフェニル基、メシチル基、トリル基、キシリル基、ナフチル基、アントリル基、アズレニル基、アセナフテニル基、フルオレニル基、フェナントリル基、インデニル基、ピレニル基、ビフェニリル基等）等、あるいは芳香族複素環基（ヘテロアリール基ともいい、例えば、ピリジル基、ピリダジル基、ピリミジル基、ピラジル基、トリアジル基等）を有するものが好ましく、特に、Ｌ２１は、ベンゼン環骨格又はトリアジン環骨格を有することが好ましい。ここで、芳香族六員環骨格、ベンゼン環骨格及びトリアジン環骨格とは、前述のピリジン環骨格と同様に、それぞれの部分構造を含んでいることを表している。
【００５１】
以下に、一般式（２）で表される有機化合物例を示すが、絶縁層１５に適用される一般式（２）で表される有機化合物はこれら例示する有機化合物に限定されない。
【００５２】
【化６】
2017130382.tif 000008
【００５３】
【化７】
2017130382.tif 000009
【００５４】
【化８】
2017130382.tif 000010
【００５５】
【化９】
2017130382.tif 000011
【００５６】
一般式（２）で表される有機化合物は、従来公知の合成法に従って、容易の合成することができる。
【００５７】
（一般式（３）で表される構造を有する有機化合物）
下記一般式（３）で表される構造を有する有機化合物（以下、「一般式（３）で表される有機化合物」という。）について説明する。
【００５８】
【化１０】
2017130382.tif 000012
【００５９】
上記一般式（３）において、Ｒ３１〜Ｒ３６は、それぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、シアノ基、ニトロ基、スルホニル基（−ＳＯ２Ｒ３７）、スルフィニル基（−ＳＯＲ３７）、スルホンアミド基（−ＳＯ２ＮＲ３７Ｒ３８）、スルホナート基（−ＳＯ３Ｒ３７）、トリフルオロメチル基、エステル基（−ＣＯＯＲ３７）、アミド基（−ＣＯＮＨＲ３７又は−ＣＯＮＲ３７Ｒ３８）、炭素数１〜１２のアルキル基、炭素数１〜１２のアルコキシ基、芳香族炭化水素環基、アリールアミノ基、非芳香族複素環基、芳香族複素環基又はアラルキルアミノ基を表す。Ｒ３７及びＲ３８は、それぞれ独立に、炭素数１〜６０のアルキル基、アリール基又は５〜７員の複素環基を表す。
【００６０】
一般式（３）におけるＲ３１〜Ｒ３８は置換されていてもよく、その置換基としては、例えば、直鎖又は分岐アルキル基（例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ｔ−ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、オクチル基、ドデシル基、トリデシル基、テトラデシル基、ペンタデシル基等）、アルケニル基（例えば、ビニル基、アリル基等）、アルキニル基（例えば、エチニル基、プロパルギル基等）、芳香族炭化水素環基（芳香族炭素環基、アリール基等ともいい、例えば、ベンゼン環、ビフェニル、ナフタレン環、アズレン環、アントラセン環、フェナントレン環、ピレン環、クリセン環、ナフタセン環、トリフェニレン環、ｏ−ターフェニル環、ｍ−ターフェニル環、ｐ−ターフェニル環、アセナフテン環、コロネン環、インデン環、フルオレン環、フルオラントレン環、ナフタセン環、ペンタセン環、ペリレン環、ペンタフェン環、ピセン環、ピレン環、ピラントレン環、アンスラアントレン環、テトラリン等から導出される基）、芳香族複素環基（例えば、フラン環、ジベンゾフラン環、チオフェン環、ジベンゾチオフェン環、オキサゾール環、ピロール環、ピリジン環、ピリダジン環、ピリミジン環、ピラジン環、トリアジン環、ベンゾイミダゾール環、オキサジアゾール環、トリアゾール環、イミダゾール環、ピラゾール環、チアゾール環、インドール環、インダゾール環、ベンゾイミダゾール環、ベンゾチアゾール環、ベンゾオキサゾール環、キノキサリン環、キナゾリン環、シンノリン環、キノリン環、イソキノリン環、フタラジン環、ナフチリジン環、カルバゾール環、カルボリン環、ジアザカルバゾール環（カルボリン環を構成する炭化水素環の炭素原子の一つが更に窒素原子で置換されている環等から導出される基。また、カルボリン環とジアザカルバゾール環を合わせて「アザカルバゾール環」と呼ぶ場合もある。）、非芳香族炭化水素環基（例えば、シクロペンチル基、シクロヘキシル基等）、非芳香族複素環基（例えば、ピロリジル基、イミダゾリジル基、モルホリル基、オキサゾリジル基等）、アルコキシ基（例えば、メトキシ基、エトキシ基、プロピルオキシ基、ペンチルオキシ基、ヘキシルオキシ基、オクチルオキシ基、ドデシルオキシ基等）、シクロアルコキシ基（例えば、シクロペンチルオキシ基、シクロヘキシルオキシ基等）、アリールオキシ基（例えば、フェノキシ基、ナフチルオキシ基等）、アルキルチオ基（例えば、メチルチオ基、エチルチオ基、プロピルチオ基、ペンチルチオ基、ヘキシルチオ基、オクチルチオ基、ドデシルチオ基等）、シクロアルキルチオ基（例えば、シクロペンチルチオ基、シクロヘキシルチオ基等）、アリールチオ基（例えば、フェニルチオ基、ナフチルチオ基等）、アルコキシカルボニル基（例えば、メチルオキシカルボニル基、エチルオキシカルボニル基、ブチルオキシカルボニル基、オクチルオキシカルボニル基、ドデシルオキシカルボニル基等）、アリールオキシカルボニル基（例えば、フェニルオキシカルボニル基、ナフチルオキシカルボニル基等）、スルファモイル基（例えば、アミノスルホニル基、メチルアミノスルホニル基、ジメチルアミノスルホニル基、ブチルアミノスルホニル基、ヘキシルアミノスルホニル基、シクロヘキシルアミノスルホニル基、オクチルアミノスルホニル基、ドデシルアミノスルホニル基、フェニルアミノスルホニル基、ナフチルアミノスルホニル基、２−ピリジルアミノスルホニル基等）、アシル基（例えば、アセチル基、エチルカルボニル基、プロピルカルボニル基、ペンチルカルボニル基、シクロヘキシルカルボニル基、オクチルカルボニル基、２−エチルヘキシルカルボニル基、ドデシルカルボニル基、フェニルカルボニル基、ナフチルカルボニル基、ピリジルカルボニル基等）、アシルオキシ基（例えば、アセチルオキシ基、エチルカルボニルオキシ基、ブチルカルボニルオキシ基、オクチルカルボニルオキシ基、ドデシルカルボニルオキシ基、フェニルカルボニルオキシ基等）、アミド基（例えば、メチルカルボニルアミノ基、エチルカルボニルアミノ基、ジメチルカルボニルアミノ基、プロピルカルボニルアミノ基、ペンチルカルボニルアミノ基、シクロヘキシルカルボニルアミノ基、２−エチルヘキシルカルボニルアミノ基、オクチルカルボニルアミノ基、ドデシルカルボニルアミノ基、フェニルカルボニルアミノ基、ナフチルカルボニルアミノ基等）、カルバモイル基（例えば、アミノカルボニル基、メチルアミノカルボニル基、ジメチルアミノカルボニル基、プロピルアミノカルボニル基、ペンチルアミノカルボニル基、シクロヘキシルアミノカルボニル基、オクチルアミノカルボニル基、２−エチルヘキシルアミノカルボニル基、ドデシルアミノカルボニル基、フェニルアミノカルボニル基、ナフチルアミノカルボニル基、２−ピリジルアミノカルボニル基等）、ウレイド基（例えば、メチルウレイド基、エチルウレイド基、ペンチルウレイド基、シクロヘキシルウレイド基、オクチルウレイド基、ドデシルウレイド基、フェニルウレイド基ナフチルウレイド基、２−ピリジルアミノウレイド基等）、スルフィニル基（例えば、メチルスルフィニル基、エチルスルフィニル基、ブチルスルフィニル基、シクロヘキシルスルフィニル基、２−エチルヘキシルスルフィニル基、ドデシルスルフィニル基、フェニルスルフィニル基、ナフチルスルフィニル基、２−ピリジルスルフィニル基等）、アルキルスルホニル基（例えば、メチルスルホニル基、エチルスルホニル基、ブチルスルホニル基、シクロヘキシルスルホニル基、２−エチルヘキシルスルホニル基、ドデシルスルホニル基等）、アリールスルホニル基又はヘテロアリールスルホニル基（例えば、フェニルスルホニル基、ナフチルスルホニル基、２−ピリジルスルホニル基等）、アミノ基（例えば、アミノ基、エチルアミノ基、ジメチルアミノ基、ブチルアミノ基、シクロペンチルアミノ基、２−エチルヘキシルアミノ基、ドデシルアミノ基、アニリノ基、ナフチルアミノ基、２−ピリジルアミノ基等）、ハロゲン原子（例えば、フッ素原子、塩素原子、臭素原子等）、フッ化炭化水素基（例えば、フルオロメチル基、トリフルオロメチル基、ペンタフルオロエチル基、ペンタフルオロフェニル基等）、シアノ基、ニトロ基、ヒドロキシ基、チオール基、シリル基（例えば、トリメチルシリル基、トリイソプロピルシリル基、トリフェニルシリル基、フェニルジエチルシリル基等）、重水素原子等が挙げられる。
【００６１】
以下に、一般式（３）で表される有機化合物例を示すが、絶縁層１５に適用される一般式（３）で表される有機化合物はこれら例示する有機化合物に限定されない。
【００６２】
【化１１】
2017130382.tif 000013
【００６３】
上記例示した一般式（３）で表される有機化合物の中でも、Ｒ３１〜Ｒ３６の全てがシアノ基である有機化合物３−１が特に好ましい。この有機化合物３−１は、ＨＡＴ−ＣＮという略称で記載される。
【００６４】
一般式（３）で表される有機化合物は、従来公知の合成法に従って、容易の合成することができる。
【００６５】
（一般式（１）又は（２）で表される有機化合物と、一般式（３）で表される有機化合物の使用比率）
絶縁層１５は、一般式（１）又は（２）で表される有機化合物とともに、この一般式（１）又は（２）で表される有機化合物とは構造の異なる一般式（３）で表される有機化合物を併用することが好ましい。
【００６６】
一般式（１）又は一般式（２）で表される有機化合物と、一般式（３）で表される有機化合物の使用比率としては、特に制限はないが、一般式（１）又は一般式（２）で表される有機化合物を１００質量％とした時、一般式（３）で表される有機化合物の使用比率は、５．０〜６０質量％の範囲内であることが好ましく、更には、１０〜５０質量％の範囲内であることが好ましい。
【００６７】
（絶縁層の形成方法）
絶縁層１５の形成には、様々な薄膜形成方法を適用することができるが、その中でも、蒸着法又はスパッタ法により形成することが好ましい。
適用可能な蒸着法としては、抵抗加熱蒸着法、電子線蒸着法、イオンプレーティング法、イオンビーム蒸着法等が含まれる。蒸着装置としては、例えば、シンクロン社製のＢＭＣ−８００Ｔ蒸着機等を用いることができ、２つの加熱用ボートを用い、一方の加熱用ボートに一般式（１）又は一般式（２）で表される有機化合物を充填し、他方の加熱用ボードに一般式（３）で表される有機化合物を充填し、所望の比率となるように加熱条件を制御して、共蒸着により絶縁層１５を形成する。
【００６８】
スパッタ法は、真空チャンバー内に薄膜として形成したい金属をターゲットとして設置し、高電圧をかけてイオン化させた希ガス元素（通常はアルゴン）や窒素（通常は空気由来）を衝突させ、ターゲット表面の原子をはじき飛ばして、基板に高密度に金属を成膜する方法である。また、上記希ガスとともに、反応性ガス（Ｏ２やＮ２）を導入することで、金属酸化物や金属窒化物を成膜することもできる。
【００６９】
適用可能なスパッタ法としては、２極スパッタ法、マグネトロンスパッタ法、ＤＣスパッタ法、ＤＣパルススパッタ法、ＲＦ（高周波）スパッタ法、デュアルマグネトロンスパッタ法、反応性スパッタ法、イオンビームスパッタ法、バイアススパッタ法、及び対向ターゲットスパッタ法などの、公知のスパッタ法を適宜用いることができる。具体的な市販のスパッタ装置としては、大阪真空社製のマグネトロンスパッタ装置、アルバック社の各種スパッタ装置（例えば、マルチチャンバ型スパッタリング装置ＥＮＴＲＯＮＴＭ−ＥＸ
Ｗ３００）やアネルバ社のＬ−４３０Ｓ−ＦＨＳスパッタ装置等を用いることができる。
【００７０】
（バッファ層）
バッファ層として形成される絶縁層１５は、第３電極１６がスパッタ法により形成される際に、第１発光積層体２３の損傷を抑制するために設けられる。具体的には、第３電極１６の形成において、スパッタされた金属酸化物が衝突する際のエネルギーを、バッファ層として絶縁層１５が吸収する。これにより、絶縁層１５の下層に形成されている第１発光積層体２３、特に、第２電極１４のスパッタエネルギーによる損傷を抑制することができる。
【００７１】
絶縁層１５をバッファ層とするためには、絶縁層１５の形成に有機材料を用いることが好ましい。さらに、絶縁層１５としての使用が可能な屈折率が十分に高い有機材料であれば、膜密度が高く、膜損傷を抑制することができる。バッファ層として用いる材料は、特に限定されずに公知の材料を用いることができる。絶縁層１５は、屈折率が１．６以上であることが好ましく、更に好ましくは、屈折率１．７以上であることが望ましい。絶縁層１５は、球状分子（例えば、Ａｌｑ３）よりも平面状分子（例えば、ＨＡＴＣＮ）を用いることが好ましい。
【００７２】
また、バッファ層とするためには、有機材料からなる絶縁層１５の厚さを十分に確保することが好ましい。例えば、バッファ層とした機能させるためには、絶縁層１５の厚さを３０ｎｍ以上とすることが好ましく、５０ｎｍ以上とすることがさらに好ましい。また、厚さが大きすぎると、有機ＥＬ素子の光取り出しに光学的な影響を与えるおそれがあるため、絶縁層１５の厚さを１５０ｎｍ以下とすることが好ましく、１００ｎｍ以下とすることがより好ましい。
【００７３】
上述のように、有機材料を用いて十分な厚さを有する絶縁層１５を形成することにより、絶縁層１５がスパッタ成膜に対するバッファ層として機能する。そして、絶縁層１５がバッファ層として機能することにより第１発光積層体２３の損傷を抑制することができ、有機ＥＬ素子１０の信頼性が向上する。
【００７４】
また、絶縁層１５は、バッファ層として機能するための十分な厚さを有することにより第１発光光、及び、第２発光光の光取り出しに影響を与えるおそれがある。このため、絶縁層１５の屈折率を１．６以上とすることが好ましい。絶縁層１５の屈折率を１．６以上とすることにより、各発光ユニットを構成する有機材料と同程度の屈折率となるため、第１発光光、及び、第２発光光の光取り出しへの影響を抑制することができる。
【００７５】
［発光ユニット］
第１発光ユニット１３、及び、第２発光ユニット１７は、有機材料を用いて構成された発光層を有する。この第１発光ユニット１３、及び、第２発光ユニット１７は、少なくとも有機材料で構成された発光層を含む積層体である。また、第１発光ユニット１３、及び、第２発光ユニット１７の積層構造が限定されることはなく、下記（ｉ）〜（ｖｉ）に一例を示すような一般的な積層構造の何れかであってよく、さらに必要に応じた層を有していてもよい。また、第１発光ユニット１３と第２発光ユニット１７とは、異なる積層構造であってもよく、上記（ｉ）〜（ｖｉ）の積層順が逆であってもよい。
【００７６】
（ｉ）（陽極）／正孔注入輸送層／発光層／電子注入輸送層／（陰極）
（ｉｉ）（陽極）／正孔注入輸送層／発光層／正孔阻止層／電子注入輸送層／（陰極）
（ｉｉｉ）（陽極）／正孔注入輸送層／電子阻止層／発光層／正孔阻止層／電子注入輸送層／（陰極）
（ｉｖ）（陽極）／正孔注入層／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／電子注入層／（陰極）
（ｖ）（陽極）／正孔注入層／正孔輸送層／発光層／正孔阻止層／電子輸送層／電子注入層／（陰極）
（ｖｉ）（陽極）／正孔注入層／正孔輸送層／電子阻止層／発光層／正孔阻止層／電子輸送層／電子注入層／（陰極）
【００７７】
第１発光ユニット１３、及び、第２発光ユニット１７の各構成には、公知の有機ＥＬ材料を適宜選択して使用することができる。また、第１発光ユニット１３、及び、第２発光ユニット１７の層構造が限定されることはなく、一般的な層構造であってよい。第１発光ユニット１３、及び、第２発光ユニット１７の好ましい構成としては、例えば、上記の代表的な素子構成で挙げた構成から、陽極と陰極とを除いたもの等が挙げられるが、これらに限定されない。
【００７８】
第１発光ユニット１３、及び、第２発光ユニット１７は、これらの層の他にも正孔阻止層や電子阻止層等が必要に応じて必要箇所に積層されていてもよい。第１発光ユニット１３、及び、第２発光ユニット１７のうち、例えば、電子注入層は無機材料で構成されていてもよい。さらに、発光層は、各波長領域の発光光を発生させる各色発光層を有し、これらの各色発光層を、非発光性の補助層を介して積層させた構造としてもよい。補助層は、正孔阻止層、電子阻止層として機能してもよい。
【００７９】
［制御部、電源］
電源のうち、一方の第１電源２１は、第１電極１２と第２電極１４とに接続されている。この第１電源２１は、第１電極１２、及び、第２電極１４のうち、第１発光ユニット１３に対する陽極側に正極が接続され、陰極側に負極が接続されている。また、他方の第２電源２２は、第３電極１６と第４電極１８とに接続されている。この第２電源２２は、第３電極１６、及び、第４電極１８のうち、第２発光ユニット１７に対する陽極側に正極が接続され、陰極側に負極が接続されている。
【００８０】
図１に示す有機ＥＬ素子１０の構成では、第１電極１２が第１発光ユニット１３の陽極として第１電源２１の正極に接続され、第２電極１４が第１発光ユニット１３の陰極として第１電源２１の負極に接続されている。また、第３電極１６が第２発光ユニット１７の陽極として第２電源２２の正極に接続され、第４電極１８が第２発光ユニット１７の陰極として第２電源２２の負極に接続されている。なお、第１発光ユニット１３及び第２発光ユニット１７の積層構造が逆の場合は、第１電源２１及び第２電源２２の接続を逆にすればよい。
【００８１】
第１電源２１及び第２電源２２は、制御部２０によって第１電極１２、第２電極１４、第３電極１６、及び、第４電極１８に印加する電圧及び、電流が制御される構成となっている。制御部２０は、例えばコンピュータ、マイコンへの書込み等によって構成することができる。これにより、第１発光ユニット１３と第２発光ユニット１７の発光割合や発光量を制御することができ、調光性・調色性を高めることができる。また、第１発光ユニット１３と第２発光ユニット１７とを個別に発光制御することも可能である。また、制御部２０は、第１発光ユニット１３、及び、第２発光ユニット１７への供給電流の合計を一定する制御や、視感度の大きい発光ユニットの電流を一定にする制御を行う。このような制御によって、有機ＥＬ素子１０の効果的な調光・調色を行うことができる。
【００８２】
なお、有機ＥＬ素子１０は、少なくとも２つの電源を有していればよいが、さらに多数の電源を有していてもよい。しかしながら、装置を複雑化させないため、電源は電極の数より少ないことが好ましい。
【００８３】
［その他の構成］
有機ＥＬ素子１０には、支持基板１１上において、第１電極１２から第４電極１８までを覆う封止材を有することが好ましい。さらに、この封止材を覆う保護部材を設けてもよい。保護部材は、有機ＥＬ素子１０を機械的に保護するためのものであり、特に封止材が封止膜である場合には、有機ＥＬ素子１０に対する機械的な保護が十分ではないため、保護部材を設けることが好ましい。保護部材には、ガラス板、ポリマー板、ポリマーフィルム、金属板、金属フィルム、又は、ポリマー材料膜や金属材料膜が適用される。これらのうち、軽量かつ薄膜化ということからポリマーフィルムを用いることが好ましい。
【００８４】
また、有機ＥＬ素子１０は、第１発光ユニット１３、及び、第２発光ユニット１７において発生させた第１発光光、及び、第２発光光を、効率よく取り出すための光取り出し層を、必要に応じて必要部分に有していてもよい。さらに、有機ＥＬ素子１０は、発光領域と重なることのない位置において、第１電極１２、及び、第２電極１４に接続する導電性の良好な補助電極を有していてもよい。補助電極を構成する材料は、金、白金、銀、銅、アルミニウム等の抵抗の低い金属が好ましい。
【００８５】
［有機ＥＬ素子の駆動］
以上のように構成された有機ＥＬ素子１０は、第１電極１２と第２電極１４との間に所定状態で電圧を印加することにより、第１発光ユニット１３の発光領域に第１発光光が発生する。この第１発光光は、第１電極１２、及び、支持基板１１を透過し、支持基板１１の光取り出し面側での発光領域として観察される。また、第３電極１６と第４電極１８と間に所定状態で電圧を印加することにより、第２発光ユニット１７の発光領域に第２発光光が発生する。この第２発光光は、第１電極１２、及び、支持基板１１を透過し、支持基板１１の光取り出し面側での発光領域として観察される。
【００８６】
また、第１電極１２、第２電極１４、第３電極１６、及び、第４電極１８に所定状態で電圧を印加した場合には、第１発光ユニット１３の発光領域、及び、第２発光ユニット１７の発光領域を重ね合わせた形状の発光が観察される。なお、有機ＥＬ素子の駆動は、交流電圧の印加によってもよく、印加する交流の波形は任意でよい。
【００８７】
［有機ＥＬ素子の製造方法］
支持基板１１上に、第１電極１２、全領域が発光領域である第１発光ユニット１３、第２電極１４、絶縁層１５、第３電極１６、全領域が発光領域である第２発光ユニット１７、および第４電極１８をこの順に成膜する。また、第１電極１２及び第２電極１４の成膜の前には、必要に応じて下地層の成膜を行う。
【００８８】
これらの各部材の成膜に際しては、各部材に適する成膜方法をそれぞれ適用すればよい。成膜方法としては、例えば、真空蒸着法、スパッタリング法、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスターイオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマＣＶＤ法、レーザーＣＶＤ法、熱ＣＶＤ法、コーティング法等を例示することができる。
【００８９】
各部材の成膜に際しては、必要に応じてマスクを用いた成膜を実施することにより、各部材を所定形状にパターニングされたものとすることができる。また各部材は、それぞれを成膜した後に、成膜された各層を所定形状にパターニングするようにしても良い。また第１電極１２および第２電極１４の成膜の前後には、必要に応じて補助電極のパターン形成を行っても良い。
また以上の積層工程は、１回の真空引きで一貫して第１電極１２〜第４電極１８までを成膜する手順で実施されることが好ましい。
【００９０】
次に、ここでの図示は省略したが、第４電極１８側からの封止を行う。ここでは、第１電極１２、第２電極１４、第３電極１６、及び、第４電極１８の端子部分を露出させた状態で、支持基板１１との間に第１電極１２〜第４電極１８の積層体を覆うように封止材を設け、また必要に応じて封止材を介した保護部材を貼り合わせる。
【００９１】
［変形例］
電源の接続方向や、有機ＥＬ素子の積層順については特に限定されない。例えば、第１電源の正極に第２電極が接続され、負極に第１電極が接続される構成や、第２電源の正極に第４電極が接続され、負極に第３電極が接続される構成であってもよい。これらの場合には、第１発光積層体に第２発光積層体において、陰極又は陽極として機能する電極や、発光ユニットの積層順を電源の向きに合わせて設定すればよい。
有機ＥＬ素子はトップエミッション型であってもよく、この場合には、支持基板側に設けられた第１電極を反射電極で構成し、第４電極を透明電極で構成する。また、第１電極と第４電極とを共に透明電極として構成することにより、両面発光の有機ＥＬ素子としてもよい。
【００９２】
〈２．有機ＥＬ素子（第２実施形態）の実施の形態〉
次に、有機ＥＬ素子の第２実施形態について説明する。図２に第２実施形態の有機ＥＬ素子の概略構成図（断面図）を示す。
【００９３】
図２に示す有機ＥＬ素子３０は、支持基板３１上において、第１電極３２、第１発光ユニット３３、第２電極３４、絶縁層３５、第３電極３６、第２発光ユニット３７、第４電極３８、第３発光ユニット３９、及び、第５電極４０がこの順に積層されている。このうち、第１電極３２、第１発光ユニット３３、及び、第２電極３４が、第１発光積層体４５を構成する。そして、第３電極３６、第２発光ユニット３７、第４電極３８、第３発光ユニット３９、及び、第５電極４０が、第２発光積層体４６を構成する。すなわち、有機ＥＬ素子３０は、第１発光積層体４５と第２発光積層体４６とが、絶縁層３５を介して積層された構成を有している。
【００９４】
有機ＥＬ素子３０は、第１発光ユニット３３、第２発光ユニット３７、及び、第３発光ユニット３９の発光領域で得られた各発光光が、支持基板３１側から取り出されるボトムエミッション型として構成されている。このため、支持基板３１は、光透過性の基板が用いられる。さらに、第１電極３２、第２電極３４、第３電極３６、及び、第４電極３８は、透明電極によって構成されている。第５電極４０は、反射電極によって構成されている。
【００９５】
有機ＥＬ素子３０の各電極は、外部の第１電源４２、第２電源４３、及び、第３電源４４にそれぞれ接続されている。第１電源４２、第２電源４３、及び、第３電源４４は、制御部４１によって、それぞれ独立に制御可能である。
【００９６】
第１発光積層体４５では、第１電極３２に第１電源４２の正極が接続され、第２電極３４に第１電源４２の負極が接続されている。このため、第１発光積層体４５において、第１電極１２が陽極として機能し、第２電極１４が陰極として機能する。
【００９７】
第２発光積層体４６では、第３電極３６に第２電源４３の負極が接続され、第４電極３８に第２電源４３の正極と第３電源４４の正極とが接続され、第５電極４０に第３電源４４の負極が接続されている。このため、第２発光積層体２４において、第３電極３６が陰極として機能し、第４電極３８が陽極として機能し、第５電極４０が陰極として機能する。すなわち、第４電極３８は、第２発光ユニット３７と第３発光ユニット３９とにおける共通電極として形成されている。
【００９８】
また、有機ＥＬ素子３０は、第１発光積層体４５と第２発光積層体４６との間に絶縁層３５が設けられている。このため、第１発光積層体４５と第２発光積層体４６とでは、電極が共通化されず、第１発光積層体４５と第２発光積層体４６とをそれぞれ独立して発光させることが可能である。
【００９９】
従って、制御部４１によって第１電源４２、第２電源４３、及び、第３電源４４を制御することにより、第１発光積層体４５と第２発光積層体４６とを、それぞれ独立に制御することができる。そして、第１発光積層体４５と第２発光積層体４６とをそれぞれ独立して制御することにより、有機ＥＬ素子３０の調色、調光が可能となる。
【０１００】
有機ＥＬ素子３０においては、絶縁層３５上に形成される第３電極３６が、銀を主成分として構成されている。或いは、絶縁層３５上に形成される第３電極３６が、ＩＺＯ等の金属酸化物を含む構成である。
【０１０１】
第３電極３６が銀を主成分として構成されている場合には、第３電極３６の下層となる絶縁層３５が、芳香族性に芳香族性に関与しない非共有電子対を持つ窒素原子を有する有機化合物を含む構成である。この有機化合物を含むことにより、絶縁層３５が銀の成膜性を向上させる機能を有する。銀の成膜性を高めることにより、第３電極３６の信頼性が向上し、有機ＥＬ素子３０の信頼性が向上する。
【０１０２】
また、第３電極３６がＩＺＯ等の金属酸化物を含む構成の場合には、絶縁層３５がバッファ層となる。絶縁層３５がバッファ層であることにより、ＩＺＯ等の金属酸化物により第３電極３６の形成にスパッタ法を用いても、第１発光積層体４５の損傷を抑制することができる。バッファ層を設けることにより、スパッタされた金属酸化物が衝突する際のエネルギーを、絶縁層３５で吸収することが可能となる。このため、絶縁層３５の下層に形成されている第１発光積層体４５の損傷を抑制することができる。このため、第１発光積層体４５の信頼性の低下を抑制することができ、有機ＥＬ素子３０の信頼性が向上する。
【０１０３】
有機ＥＬ素子３０のように、絶縁層３５を介して積層された発光積層体のいずれか一方が、中間電極を介して発光ユニットが積層された構成、いわゆるタンデム構造であってもよい。この構成においても、上述の第１実施形態の有機ＥＬ素子と同様の調色、調光が可能となる。
【０１０４】
有機ＥＬ素子３０の発光ユニット３３，３７，３９の各構成は、上述の第１実施形態と同様のものを適用できる。また、有機ＥＬ素子３０における電源の接続方向は、特に限定されない。第２発光積層体４６において、第４電極３８に第２電源４３と第３電源４４の同じ電極が接続され、第４電極３８が第２発光ユニット３７と第３発光ユニット３９との共通電極となっていればよい。
【０１０５】
［変形例１］
上述の第２実施形態の有機ＥＬ素子の変形例（第１変形例）について説明する。有機ＥＬ素子の変形例を図３に示す。図３に示す有機ＥＬ素子３０Ａは、支持基板３１上において、第１電極３２、第１発光ユニット３３、第２電極３４、第２発光ユニット３７、第３電極３６、絶縁層３５、第４電極３８、第３発光ユニット３９、及び、第５電極４０がこの順に積層されている。
【０１０６】
このうち、第１電極３２、第１発光ユニット３３、第２電極３４、第２発光ユニット３７、及び、第３電極３６が、第１発光積層体４５を構成する。そして、第４電極３８、第３発光ユニット３９、及び、第５電極４０が、第２発光積層体４６を構成する。
【０１０７】
また、第１発光積層体４５では、第１電極３２に第１電源４２の負極が接続され、第２電極３４に第１電源４２の正極と第２電源４３の正極とが接続され、第３電極３６に第２電源４３の負極が接続されている。第２発光積層体４６では、第４電極３８に第３電源４４の正極が接続され、第５電極４０に第３電源４４の負極が接続されている。
【０１０８】
図３に示す有機ＥＬ素子３０Ａように、タンデム構造の発光積層体（第１発光積層体４５）を有する場合には、タンデム構造の第１発光積層体４５を、支持基板３１側に配置してもよい。この場合には、第１発光積層体４５において、第２電極３４が、第１発光ユニット３３と第２発光ユニット３７とにおける共通電極として形成されている。
【０１０９】
また、有機ＥＬ素子３０Ａにおいては、絶縁層３５上に形成される第４電極３８が、銀を主成分として構成されている。或いは、絶縁層３５上に形成される第４電極３８が、ＩＺＯ等の金属酸化物を含む構成となる。
【０１１０】
［変形例２］
上述の第２実施形態の有機ＥＬ素子の変形例（第２変形例）について説明する。有機ＥＬ素子の変形例を図４に示す。図４に示す有機ＥＬ素子５０は、支持基板５１上において、第１電極５２、第１発光ユニット５３、第２電極５４、第１絶縁層５５、第３電極５６、第２発光ユニット５７、第４電極５８、第２絶縁層５９、第５電極６０、第３発光ユニット６１、及び、第６電極６２がこの順に積層されている。
【０１１１】
このうち、第１電極５２、第１発光ユニット５３、及び、第２電極５４が、第１発光積層体６７を構成する。第３電極５６、第２発光ユニット５７、及び、第４電極５８が、第２発光積層体６８を構成する。そして、第５電極６０、第３発光ユニット６１、及び、第６電極６２が、第３発光積層体６９を構成する。
【０１１２】
有機ＥＬ素子５０の第１電極５２と第２電極５４とには、第１電源６４が接続されている。第３電極５６と第４電極５８とには、外部から第２電源６５が接続されている。第５電極６０と第６電極６２とには、外部から第３電源６６が接続されている。
【０１１３】
また、第１発光積層体６７では、外部から第１電極５２に第１電源６４の正極が接続され、第２電極５４に第１電源６４の負極が接続されている。第２発光積層体６８では、第３電極５６に第２電源６５の正極が接続され、第４電極５８に第２電源６５の負極が接続されている。第３発光積層体６９では、第５電極６０に第３電源６６の正極が接続され、第６電極６２に第３電源６６の負極が接続されている。第１電源６４、第２電源６５、及び、第３電源６６は、制御部６３によって、それぞれ独立に制御可能である。
【０１１４】
図４に示す有機ＥＬ素子５０のように、発光ユニット毎に絶縁層を介在させてもよい。この場合には、第１絶縁層５５上に形成される第３電極５６が、銀を主成分として構成されている。或いは、第１絶縁層５５上に形成される第３電極５６が、ＩＺＯ等の金属酸化物を含む構成となる。さらに、第２絶縁層５９上に形成される第５電極６０が、銀を主成分として構成されている。或いは、第２絶縁層５９上に形成される第５電極６０が、ＩＺＯ等の金属酸化物を含む構成となる。
【実施例】
【０１１５】
実施例により本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。なお、実施例において「％」の表示を用いるが、特に断りがない限り「質量％」を表す。
【０１１６】
〈試料１０１の有機ＥＬ素子の作製〉
試料１０１として、上述の図１に示す構成の有機ＥＬ素子を作製した。試料１０１の作製においては、以下のようにして、１ｃｍ×１ｃｍの素子面積を有する有機ＥＬ素子を作製した。
【０１１７】
［第１電極の形成］
まず透明基板として、厚さ０．７ｍｍのガラス基板を準備した。この透明基板をイソプロピルアルコールで超音波洗浄し、乾燥窒素ガスで乾燥し、ＵＶオゾン洗浄を５分間行った。そして、この透明基板上に、Ａｇ（銀）を１５ｎｍの厚さでマスク蒸着して、陽極となる第１電極を形成した。
【０１１８】
［第１発光ユニットの形成］
次に、第１電極を形成した透明基板を市販の真空蒸着装置の基板ホルダーに固定した。そして、第１発光ユニットを構成する各層の材料を、真空蒸着装置内の各蒸着用るつぼに素子作製に最適な量を充填した。各蒸着用るつぼとして、モリブデン製又はタングステン製の抵抗加熱用材料で作製された蒸着用るつぼを用いた。
【０１１９】
（正孔注入層の形成）
真空度１×１０−４Ｐａまで減圧した後、ＨＡＴ−ＣＮ（ヘキサアザトリフェニレンヘキサカルボニトリル）の入った蒸着用るつぼに通電して加熱し、蒸着速度０．１ｎｍ／秒で第１電極上に蒸着し、層厚５ｎｍの正孔注入層を形成した。
【０１２０】
（正孔輸送層の形成）
次に、下記化合物１−Ａ（ガラス転移点（Ｔｇ）＝１４０℃）を層厚２７ｎｍになるように蒸着し、正孔輸送層を形成した。
【０１２１】
【化１２】
2017130382.tif 000014
【０１２２】
（電子阻止層の形成）
次に、下記化合物１−Ｂを、層厚１０ｎｍになるように蒸着し、電子阻止層を形成した。
【０１２３】
【化１３】
2017130382.tif 000015
【０１２４】
（発光層の形成）
次に、ホスト化合物として下記化合物２−Ａ（Ｔｇ＝１８９℃）が９８ｖｏｌ％、青色蛍光発光ドーパントとして下記化合物２−Ｂが２ｖｏｌ％となるように蒸着し、青色を呈する層厚２０ｎｍの蛍光発光層を形成した。
【０１２５】
【化１４】
2017130382.tif 000016
【０１２６】
（電子輸送層の形成）
次に、下記化合物３が８６ｖｏｌ％、ＬｉＦが１４ｖｏｌ％となるように発光層上に蒸着し、層厚２０ｎｍの層を形成した。さらに、化合物３が９８ｖｏｌ％、Ｌｉが２ｖｏｌ％となるように蒸着し、層厚１０ｎｍの層を形成した。これにより、化合物３及びＬｉＦと、化合物３及びＬｉとの２層からなる電子注入層を兼ねた電子輸送層を形成し、正孔注入層〜電子輸送層までの積層構造の第１発光ユニットを形成した。
【０１２７】
【化１５】
2017130382.tif 000017
【０１２８】
［第２電極の形成］
次に、第１発光ユニット上に、Ａｌを厚さ１０ｎｍで成膜し、第２電極を形成した。
［絶縁層の形成］
次に、下記化合物１０を用いて、絶縁層を５０ｎｍ、蒸着成膜した。
【０１２９】
【化１６】
2017130382.tif 000018
【０１３０】
［第３電極の形成］
絶縁層からなる絶縁層上に、Ａｇを厚さ１０ｎｍで成膜し、第３電極を形成した。
【０１３１】
［第２発光ユニットの形成］
発光層以外は、第１発光ユニットと同様の材料を用いた同様の手順で、膜厚をそれぞれに設定して、第３電極上に第２発光ユニットを形成した。
（正孔注入層の形成）
ＨＡＴ−ＣＮを層厚５ｎｍになるように蒸着し、正孔注入層を形成した。
（正孔輸送層の形成）
次に、化合物１−Ａを層厚２８ｎｍになるように蒸着し、正孔輸送層を形成した。
（電子阻止層の形成）
次に、化合物１−Ｂを層厚１０ｎｍになるように蒸着し、電子阻止層を形成した。
（発光層の形成）
次に、ホスト化合物として下記化合物４−Ａ（Ｔｇ＝１４３℃）が８５ｖｏｌ％、緑色リン光発光ドーパントとして化合物（Ｉｒ（ｐｐｙ）３）が１５ｖｏｌ％となるように蒸着し、緑色発光を呈する層厚２０ｎｍのリン光発光層を形成した。
【０１３２】
【化１７】
2017130382.tif 000019
【０１３３】
（電子輸送性層の形成）
次に、化合物３が８６ｖｏｌ％、ＬｉＦが１４ｖｏｌ％となるように発光層上に蒸着し、層厚２０ｎｍの層を形成した。さらに、化合物３が９８ｖｏｌ％、Ｌｉが２ｖｏｌ％となるように蒸着し、層厚２０ｎｍの層を形成した。これにより、化合物３及びＬｉＦと、化合物３及びＬｉとの２層からなる電子注入層を兼ねた電子輸送層を形成し、正孔注入層〜電子輸送層までの積層構造の第２発光ユニットを形成した。
【０１３４】
［第４電極の形成］
次に、アルミニウム１５０ｎｍを蒸着して、陰極となる第４電極（反射電極）を形成した。
【０１３５】
［封止及び電源の接続］
次に、第１電極〜第４電極で形成した積層体を、第４電極側からガラスケースで覆い、ガラスケースの周辺部にエポキシ系光硬化型接着剤（東亞合成社製ラクストラックＬＣ０６２９Ｂ）によるシール剤を設けた。このシール剤を介してガラスケースと透明基板とを密着させた。その後、ガラスケース側からＵＶ光を照射してシール剤を硬化させることで、第１電極〜第４電極までの積層体を封止した。ただし、第１電極〜４電極の端子は、ガラスケースから外側に引き出された状態とし、これらの電極に電源を接続させた。なお、ガラスケースでの封止作業は、第１電極〜第４電極までの積層体を大気に接触させることなく窒素雰囲気下のグローブボックス（純度９９．９９９％以上の高純度窒素ガスの雰囲気下）で行った。
【０１３６】
〈試料１０２の有機ＥＬ素子の作製〉
絶縁層の形成において、正孔輸送材（化合物１−Ｂ）を５０ｎｍ、蒸着成膜した以外は、試料１０１と同様に試料１０２の有機ＥＬ素子を作製した。
【０１３７】
〈試料１０３の有機ＥＬ素子の作製〉
上述の試料１０１と同様の方法で第２電極までを形成した後、絶縁層として、屈折率１．８を有する正孔輸送材（化合物３−１）を１００ｎｍ、蒸着成膜した。さらに、第３電極として、スパッタ法を用いてにてＩＺＯを２５０ｎｍ成膜した。これら以外は、上述の試料１０１と同様の方法で、試料１０３の有機ＥＬ素子を作製した。
【０１３８】
〈試料１０４の有機ＥＬ素子の作製〉
上述の試料１０１と同様の方法で第２電極までを形成した後、絶縁層として、屈折率１．８を有する正孔輸送材（化合物３−１）を３０ｎｍ、蒸着成膜した。さらに、第３電極として、スパッタ法を用いてにてＩＺＯを２５０ｎｍ成膜した。これら以外は、上述の試料１０１と同様の方法で、試料１０３の有機ＥＬ素子を作製した。
【０１３９】
〈試料１０５の有機ＥＬ素子の作製〉
試料１０５として、上述の図２に示す構成の有機ＥＬ素子を作製した。試料１０５の作製においては、まず、上述の試料１０１と同様の方法で第３電極までを作製した。そして、第３電極上に、第２発光ユニットを作製した。
【０１４０】
［第２発光ユニットの形成］
（電子注入層の形成）
第２発光ユニットは、電子注入層としてＺＴＯ（Ｚｎ−Ｓｎ−Ｏ）１０ｎｍをＥＢ蒸着で成膜し、電子輸送層として化合物３を３３ｎｍ真空蒸着させた。
（発光層の形成）
次に、ホスト化合物として下記化合物４−Ａ（Ｔｇ＝１４３℃）が８５ｖｏｌ％、緑色リン光発光ドーパントとして化合物（Ｉｒ（ｐｐｙ）３）が１５ｖｏｌ％となるように蒸着し、緑色発光を呈する層厚２０ｎｍのリン光発光層を形成した。
（電子阻止層の形成）
次に、化合物１−Ｂを層厚１０ｎｍになるように蒸着し、電子阻止層を形成した。
（正孔輸送層の形成）
（正孔注入層の形成）
次に、化合物１−Ａを層厚２５ｎｍになるように蒸着し、正孔輸送層を形成した。
ＨＡＴ−ＣＮを層厚５ｎｍになるように蒸着し、正孔注入層を形成した。
【０１４１】
［第４電極の形成］
さらに、第４電極として、Ａｌ１０ｎｍを成膜した。その後、第３発光ユニットを第４電極上に作製した。
【０１４２】
［第３発光ユニットの形成］
発光層以外は、第１発光ユニットと同様の材料を用いた同様の手順で、膜厚をそれぞれに設定して第３発光ユニットを形成した。
（正孔注入層の形成）
ＨＡＴ−ＣＮを層厚５ｎｍになるように蒸着し、正孔注入層を形成した。
（正孔輸送層の形成）
次に、化合物１−Ａを層厚５７ｎｍになるように蒸着し、正孔輸送層を形成した。
（電子阻止層の形成）
次に、化合物１−Ｂを層厚１０ｎｍになるように蒸着し、電子阻止層を形成した。
（発光層の形成）
次いで、ホスト化合物として化合物２−Ａ（Ｔｇ＝１４３℃）が７７ｖｏｌ％、アシストドーパントとして化合物２−Ｂが１５ｖｏｌ％、赤色リン光発光ドーパントとしてｐｑが８ｖｏｌ％となるように蒸着し、赤色を呈する層厚２０ｎｍの第３リン光発光
層を形成した。
（電子輸送性層の形成）
次に、化合物３が８６ｖｏｌ％、ＬｉＦが１４ｖｏｌ％となるように発光層上に蒸着し、層厚３０ｎｍの層を形成した。さらに、化合物３が９８ｖｏｌ％、Ｌｉが２ｖｏｌ％となるように蒸着し、層厚２４ｎｍの層を形成した。これにより、化合物３及びＬｉＦと、化合物３及びＬｉとの２層からなる電子注入層を兼ねた電子輸送層を形成し、正孔注入層〜電子輸送層までの積層構造の第３発光ユニットを形成した。
【０１４３】
［第５電極の形成］
次に、アルミニウム１５０ｎｍを蒸着して、陰極となる第５電極（反射電極）を形成した。
【０１４４】
［封止及び電源の接続］
次に、第１電極〜第５電極での積層体を第５電極側からガラスケースで覆い、ガラスケースの周辺部にエポキシ系光硬化型接着剤（東亞合成社製ラクストラックＬＣ０６２９Ｂ）によるシール剤を設けた。このシール剤を介してガラスケースと透明基板とを密着させた。その後、ガラスケース側からＵＶ光を照射してシール剤を硬化させることで、第１電極〜第５電極までの積層体を封止した。ただし、第１〜５電極の端子は、ガラスケースから外側に引き出された状態とし、これらの電極に電源を接続させた。なお、ガラスケースでの封止作業は、第１電極〜第５電極までの積層体を大気に接触させることなく窒素雰囲気下のグローブボックス（純度９９．９９９％以上の高純度窒素ガスの雰囲気下）で行った。
【０１４５】
〈試料１０６の有機ＥＬ素子の作製〉
試料１０６として、上述の図４に示す構成の有機ＥＬ素子を作製した。試料１０６の作製においては、まず、上述の試料１０１と同様の方法で第２発光ユニットまでを作製した。
【０１４６】
[第４電極の形成]
次に、第２発光ユニット上に、Ａｇを厚さ１０ｎｍで成膜し、第４電極を形成した。
【０１４７】
[絶縁層の形成]
次に、化合物１０を５０ｎｍ、蒸着成膜して第２絶縁層を形成した。
【０１４８】
[第５電極の形成]
次に、第２絶縁層上に、Ａｇを厚さ１０ｎｍで成膜し、第５電極を形成した。その後、試料１０３と同様の方で、第３発光ユニットと第６電極とを形成した。
【０１４９】
[封止及び電源の接続]
次に、第１電極〜第６電極での積層体を第６電極側からガラスケースで覆い、ガラスケースの周辺部にエポキシ系光硬化型接着剤（東亞合成社製ラクストラックＬＣ０６２９Ｂ）によるシール剤を設けた。このシール剤を介してガラスケースと透明基板とを密着させた。その後、ガラスケース側からＵＶ光を照射してシール剤を硬化させることで、第１電極〜第６電極までの積層体を封止した。ただし、第１電極〜６電極の端子は、ガラスケースから外側に引き出された状態とし、これらの電極に電源を接続させた。なお、ガラスケースでの封止作業は、第１電極〜第６電極までの積層体を大気に接触させることなく窒素雰囲気下のグローブボックス（純度９９．９９９％以上の高純度窒素ガスの雰囲気下）で行った。
【０１５０】
【表１】
2017130382.tif 000020
【０１５１】
試料１０１の有機ＥＬ素子は、各発光ユニットを同時に駆動することが可能であり、ＤＣ駆動、及び、パルス制御においても、他発光に影響を与えず、発光させることが可能であった。このため、１／２Ｄｕｔｙ駆動が不要となり、各発光ユニットの輝度を低くすることができ、ＩＣへの電流負荷の低減やパネル内の均一性の向上が可能となる。また、Ｄｕｔｙ駆動が不要となるため、例えば、ＬＥＤで使用しているＩＣ駆動回路を有機ＥＬ素子に適用することができ、有機ＥＬ素子専用のＩＣ駆動回路が必要ない。
【０１５２】
試料１０１と試料１０２とについて、第２発光積層体（第３電極／第２発光ユニット／第４電極）に係わる発光部の電圧上昇値（ΔＶ）を、高温（８５℃）下で２５０時間保存する前後において測定した。試料１０１では、ΔＶが０．１ＶｍＡ／ｃｍ２、試料１０２では、ΔＶが０．５ＶｍＡ／ｃｍ２であった。すなわち、試料１０１では、絶縁層を、芳香族性に芳香族性に関与しない非共有電子対を持つ窒素原子を有する有機化合物である化合物１０で形成することにより、第３電極の成膜性が向上し、高温下における保存性が向上したと考えられる。
【０１５３】
また、試料１０３と試料１０４とを、高温（８５℃）下で２５０時間保存すると、第１発光積層体（第１電極／第１発光ユニット／第２電極）のリーク電流値（−４Ｖにて流れる電流値）が試料１０３ではリーク電流値が１０μＡ以内であったのに対し、試料１０４ではリーク電流値が１ｍＡ相当以上まで増大した。これは、試料１０３の絶縁層が１００ｎｍと十分な厚さを有しているため、第３電極を形成するためのスパッタ成膜の際のバッファ層となり、第２電極の損傷を抑制できたためと考えられる。
【０１５４】
試料１０５及び試料１０６の有機ＥＬ素子は、各発光ユニットを同時に駆動することが可能であり、ＤＣ駆動、及び、パルス制御においても、他発光に影響を与えず、発光させることが可能であった。このため、１／２Ｄｕｔｙ駆動や１／３Ｄｕｔｙ駆動が不要となり、各発光ユニットの輝度を低くすることができ、ＩＣへの電流負荷の低減やパネル内の均一性の向上が可能となる。また、Ｄｕｔｙ駆動が不要となるため、例えば、ＬＥＤで使用しているＩＣ駆動回路を有機ＥＬ素子に適用することができ、有機ＥＬ素子専用のＩＣ駆動回路が必要ない。
【０１５５】
なお、本発明は上述の実施形態例において説明した構成に限定されるものではなく、その他本発明構成を逸脱しない範囲において種々の変形、変更が可能である。
【符号の説明】
【０１５６】
１０，３０，３０Ａ，５０  有機ＥＬ素子、１１，３１，５１  支持基板、１２，３２，５２  第１電極、１３，３３，５３  第１発光ユニット、１４，３４，５４  第２電極、１５，３５  絶縁層、１６，３６，５６  第３電極、１７，３７，５７  第２発光ユニット、１８，３８，５８  第４電極、２０，４１，６３  制御部、２１，４２，６４  第１電源、２２，４３，６５  第２電源、２３，４５，６７  第１発光積層体、２４，４６，６８  第２発光積層体、３９，６１  第３発光ユニット、４０，６０  第５電極、４４，６６  第３電源、５５  第１絶縁層、５９  第２絶縁層、６２  第６電極、６９  第３発光積層体
【図１】
2017130382.tif 000023
【図２】
2017130382.tif 000024
【図３】
2017130382.tif 000025
【図４】
2017130382.tif 000026