(57)【要約】【課題】燃料デブリの取り出し作業の期間中において、臨界事故を防止するために中性子吸収物質を確実に燃料デブリの近傍に投入し反応度を低下させる。【解決手段】実施形態による中性子吸収体は、燃料デブリにおいて生成される中性子を吸収する中性子吸収物質として固体状の劣化ウランを使用する。また、中性子吸収物質は、原子炉の反応度制御に用いられる元素または核種に比べれば小さいが、劣化ウランを除くその他の元素に比べれば大きな値の中性子吸収断面積またはそれを超える中性子吸収断面積を有する物質を含むことでもよい。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
燃料デブリにおいて生成される中性子を吸収する中性子吸収物質として固体状の劣化ウランを用いることを特徴とする中性子吸収体。
【請求項２】
前記中性子吸収物質は、原子炉の反応度制御に用いられる元素または核種に比べれば小さいが、前記劣化ウランを除くその他の元素に比べれば大きな値の中性子吸収断面積またはそれを超える中性子吸収断面積を有する物質を含むことを特徴とする請求項１に記載の中性子吸収体。
【請求項３】
比重が１０を超える前記中性子吸収物質を有することを特徴とする請求項１または請求項２に記載の中性子吸収体。
【請求項４】
前記中性子吸収物質は、金属、酸化物、炭化物、または窒化物の少なくとも一つであることを特徴とする請求項１ないし請求項３のいずれか一項に記載の中性子吸収体。
【請求項５】
前記中性子吸収物質が金属、炭化物または窒化物であり、前記中性子吸収物質と周囲の冷却材との反応の可能性を除去するため、前記中性子吸収物質の表面を被覆する被覆部をさらに有することを特徴とする請求項１ないし請求項３のいずれか一項に記載の中性子吸収体。
【請求項６】
複数の粒状に形成されていることを特徴とする請求項１ないし請求項５のいずれか一項に記載の中性子吸収体。
【請求項７】
網状の収納袋に収納されていることを特徴とする請求項６に記載の中性子吸収体。
【請求項８】
異なる粒径のものを複数種類含むことを特徴とする請求項６または請求項７に記載の中性子吸収体。
【請求項９】
燃料デブリの一部を取り出す燃料デブリ取り出しステップと、
前記燃料デブリ取り出しステップの後に中性子吸収体を前記燃料デブリの取り出し箇所に投入する中性子吸収体投入ステップと、
前記中性子吸収体投入ステップの後に、前記燃料デブリ近傍の中性子束レベルが十分に低下したか否かを判定し、十分に低下していないと判定した場合は、前記中性子吸収体投入ステップ以下を繰り返す中性子吸収体効果判定ステップと、
を有することを特徴とする臨界事故の防止方法。
【請求項１０】
前記燃料デブリ取り出しステップの後に、
前記燃料デブリの取り出し箇所に通常中性子吸収材を投入する通常中性子吸収材投入ステップと、
前記通常中性子吸収材投入ステップの後に、前記燃料デブリ近傍の中性子束レベルが十分に低下したか否かを判定し、十分に低下していないと判定した場合は、前記中性子吸収体投入ステップに移行する通常中性子吸収材効果判定ステップと、
をさらに有することを特徴とする請求項９に記載の臨界事故の防止方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明の実施形態は、燃料デブリの取り出し作業の期間中における臨界事故防止のための中性子吸収体および臨界事故の防止方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
福島第一原子力発電所では今後、事故で溶融生成した核分裂性物質を含む固形物である燃料デブリ（Ｄｅｂｒｉｓ）の取り出し作業が行われる。燃料デブリの取り出し作業に際しては、臨界に至るまたは臨界を超える事故（以下、臨界事故という。）を生じさせないことが重要である。あるいは万一、臨界状態に移行しても速やかに未臨界状態に復帰させることが重要である。
【０００３】
即発臨界とは、核分裂連鎖反応が核分裂時にほぼ同時に発生する中性子（即発中性子）によって支配される状態である。この状態では、事象の変化進展が極めて速く、人間の制御は及ばず、爆発的な反応となり短時間に核分裂反応による膨大なエネルギーと放射線が放出される。
【０００４】
このような即発臨界の状態を生じさせないために、燃料デブリの燃焼度を推定する技術や燃料デブリの未臨界度を推定する技術が知られている。また、燃料デブリの取り出し作業時に、取り扱う対象の燃料デブリの領域に、中性子吸収材を投入することが検討されている。
【０００５】
代表的な中性子吸収材は、ホウ素（Ｂ）を含む物質である。天然のホウ素（Ｂ）は、ホウ素の同位体１０Ｂが１９．９ａｔｏｍ％、１１Ｂが８０．１ａｔｏｍ％の割合で構成されている。このうち１０Ｂの中性子吸収の断面積が大きい。すなわち、１０Ｂの熱中性子の吸収断面積は約３８００ｂａｒｎ（＝３８００×１０−２４ｃｍ２）であり、１０Ｂを約２０％含む天然のホウ素で約７６０ｂａｒｎである。
【０００６】
熱中性子に対するウラン２３５（２３５Ｕ）の核分裂断面積が約５８０ｂａｒｎであるので、天然のホウ素の方が２３５Ｕよりも中性子と反応する能力が高い。すなわち、通常運転時の中性子吸収材として制御材にも使用されているように、ホウ素を含む物質は２３５Ｕの核分裂反応を阻害する。したがって、ホウ素を含む物質は、核分裂反応が臨界状態に至ることを防止し、万一、臨界事故に至った場合に、核分裂反応を減少させて停止させる役割を果たす。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開２０１５−２２７８１７号公報
【特許文献２】特開２０１６−０２４１５４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
原子炉施設において中性子吸収材として最も良く利用されるのはホウ素である。ホウ素を含む代表的な物質としては炭化ホウ素（Ｂ４Ｃ）やホウ酸（Ｈ３Ｂ０３）などがある。中でもＢ４Ｃ（炭化ホウ素）が多く用いられている。
【０００９】
福島第一原子力発電所の燃料デブリ取り出し時にもホウ酸を含めてこのホウ素の化合物を中性子吸収材として用いる計画がなされているが、次のような課題がある。
（１）炭化ホウ素は比較的に比重が小さい。炭化ホウ素は水よりは重いものの、比重は約２．５であり、投入後、必ずしも、デブリ燃料に素早く到達するかどうかが不明である。
（２）燃料取り出し時のドリル作業等での巻き上がりの可能性が否定できない。
（３）デブリが崩落した際に中性子吸収材が同じ方向に移動するかどうか不明である。
（４）デブリの割れ目に中性子吸収材が素早く入るかどうか不明である。
（５）炭化ホウ素は非常に硬く、ドリル等が触れた場合、ドリル等の機器を痛める恐れがある。
（６）ホウ酸等に変化すれば機器、材料への化学的な影響が必ずしも好ましくない。
【００１０】
また、ホウ酸を使用する場合は、次のような課題がある。
（１）ホウ酸の水中への溶解度には制限があり、周辺機器との化学反応の面から使用できるホウ酸濃度には制限がある。
（２）ホウ酸は非常に弱い酸ではあるが、やはり機器の材料に対して化学反応して好ましくない作用を起こす可能性がある。
（３）デブリ取り出し作業中にホウ酸を作業領域（水中）に注入する必要がある場合、緊急時の対応としての時間応答性を確保する上では、注入速度を増すための高圧注入装置などの特別な機器が必要と考えられる。
【００１１】
福島第一原子力発電所での燃料デブリの取り出し作業における臨界事故を防止するために緊急投入する中性子吸収材に関して、従来の中性子吸収用の物質（以下、通常中性子吸収材）はこれまで説明したとおり、次のような課題がある。
（１）密度が必ずしも十分に大きくないので作業位置から離れた上部から投入した場合、溶融燃料部分に時間的に素早く到達できるかどうかが不明である。
（２）ホウ酸等の液体の場合、高圧注入装置などの追加設備が必要となる。
（３）燃料デブリの存在する箇所での水質等の環境の化学的性質を悪化させる恐れがある。
（４）その後の溶融燃料の取り出しに際して機器を痛める原因になる恐れがある。
【００１２】
以上の状況に鑑み、本発明の実施形態は、燃料デブリの取り出し作業の期間中において、臨界事故を防止するために中性子吸収材を確実に燃料デブリの近傍に投入し反応度を低下させることを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
上述の目的を達成するため、本実施形態に係る中性子吸収体は、燃料デブリにおいて生成される中性子を吸収する中性子吸収物質として固体状の劣化ウランを用いることを特徴とする。
【００１４】
また、本実施形態に係る臨界事故の防止方法は、燃料デブリの一部を取り出す燃料デブリ取り出しステップと、前記燃料デブリ取り出しステップの後に中性子吸収体を前記燃料デブリの取り出し箇所に投入する中性子吸収体投入ステップと、前記中性子吸収体投入ステップの後に、前記燃料デブリ近傍の中性子束レベルが十分に低下したか否かを判定し、十分に低下していないと判定した場合は、前記中性子吸収体投入ステップ以下を繰り返す中性子吸収体効果判定ステップと、を有することを特徴とする。
【発明の効果】
【００１５】
本発明の実施形態によれば、燃料デブリの取り出し作業の期間中において、臨界事故を防止するために中性子吸収材を確実に燃料デブリの近傍に投入し反応度を低下させることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】実施形態に係る中性子吸収体が粒状体の場合を示す外形図である。
【図２】実施形態に係る中性子吸収体の粒状体の構成を示す断面図である。
【図３】実施形態に係る中性子吸収体の粒状体の変形例の構成を示す断面図である。
【図４】各核種の特性を比較した表である。
【図５】ウラン２３８の中性子吸収断面積の中性子エネルギー依存特性を概念的に示すグラフである。
【図６】ＢＷＲの中性子エネルギースペクトルの例を示すグラフである。
【図７】実施形態に係る臨界事故の防止方法の手順を示すフロー図である。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
以下、図面を参照して、本発明の実施形態に係る臨界事故防止用の中性子吸収体および臨界事故の防止方法について説明する。ここで、互いに同一または類似の部分には、共通の符号を付して、重複説明は省略する。
【００１８】
図１は、実施形態に係る中性子吸収体が粒状体の場合を示す外形図である。図２は、実施形態に係る中性子吸収体の粒状体の構成を示す断面図である。
【００１９】
中性子吸収体１は、粒状であり、複数の粒状体１０が、収納袋１２内に収納されている。本実施形態では、中性子吸収体１の主成分として、比重が大きな固体で、かつ、ある程度の中性子吸収断面積を有する中性子吸収物質を例に挙げて説明する。以下、このような中性子吸収物質を、高速沈下用中性子吸収物質という。この高速沈下用中性子吸収物質の比重は１０を超えるものとする。
【００２０】
ここで、ある程度の中性子吸収断面積を有するとは、原子炉の運転時の反応度制御あるいは緊急の原子炉停止のための制御棒あるいは液体制御材等に用いられるたとえばホウ素（Ｂ）やカドミウム（Ｃｄ）などの元素または核種、あるいは、燃料の燃焼時の反応度制御用の毒物質に用いられるガドリニウム（Ｇｄ）などの元素または核種のような、原子炉の反応度制御に用いられる元素または核種に比べれば、中性子吸収断面積は小さいが、その他の元素に比べれば中性子吸収断面積が大きいという意味である。
【００２１】
高速沈下用中性子吸収物質は、具体的には、劣化ウラン、すなわち、天然ウランに比べてウラン２３５の割合が小さくウラン２３８（２３８Ｕ）の割合が大きなウランである。高速沈下用中性子吸収物質のウランとしては、たとえば酸化ウランを用いることができる。
【００２２】
ここで、粒状体１０は、たとえば、ほぼ球形である。粒状体１０の径は、複数種あり、このため、収納袋１２内に収納されている際に、大きな粒径の粒状体１０間の隙間が、小さな粒径の粒状体１０により埋められている。このため、同じ粒径のもののみの場合に比べて、充填率が大きくなっている。粒状体１０の粒径は、１ないし数１０ｍｍに分布している。
【００２３】
収納袋１２は、例えば、金属製あるいは合成繊維製の網状でもよい。網目の大きさは、最小の粒径より小さく設定する。
【００２４】
図３は、実施形態に係る中性子吸収体の粒状体の変形例の構成を示す断面図である。この変形例では、ウランは、金属ウラン、炭化ウラン、または窒化ウランのいずれかの場合である。酸化ウランの場合に比べれば、燃料デブリの周囲の冷却材との反応の可能性があるため、中性子吸収体１の表面を、被覆部１１で覆っている。被覆部１１としては、たとえば、合成樹脂などでもよい。
【００２５】
燃料デブリの取り出しは、たとえば、燃料デブリにドリルで穴をあける、表面を斫る、穴を広げる等の方法により行われると考えられる。たとえば、ドリルで円筒状にくり抜いて取り出すことにより、残りの燃料デブリに穴が形成され、燃料デブリが浸漬している周囲の冷却材が浸入することにより中性子の減速効果が増大し、反応度が増加する。この場合、形成された穴の中に、中性子吸収体を投入することが効果的である。
【００２６】
粒状体１０が球形の場合を示したが、たとえば、形成された穴に投入するには、たとえば、棒状、直方体等であってもよい。また、粒径も、１ないし数１０ｍｍの範囲に限定されず、燃料デブリの回収の際に１回で掘削される体積、口径、深さなどに基づいて、最適な粒径を設定することでよい。
【００２７】
また、燃料デブリの表面を斫ることにより取り出す場合は、燃料デブリの上面を中性子吸収体１で覆うように中性子吸収体１を投入することも効果的である。この場合は、中性子吸収体１は板状であってもよい。
【００２８】
図４は、各核種の特性を比較した表である。中性子吸収体１に用いる高速沈下用中性子吸収物質としては、確実に燃料デブリに到達するために比重が１０を超え、かつ、燃料デブリにおける反応度を低下させるためにある程度の中性子吸収断面積を有する必要がある。中性子吸収断面積等の観点から従来原子炉の反応度制御のために用いられており核分裂性物質を含まない中性子吸収材（以下、通常中性子吸収材）として用いられてきた物質として、ホウ素、カドミウム、ガドリニウム、また、確実に沈下するために比重の大きな物質として、タングステン（Ｗ）、鉛（Ｐｂ）について示している。また、比較のために、併せてウラン（Ｕ）について示している。
【００２９】
ホウ素は、１０Ｂが２０％の場合、中性子吸収断面積が約７６０ｂａｒｎである。Ｂ４Ｃの場合は、融点が約２４５０℃、比重が約２．５である。
【００３０】
カドミウムは、融点が約３２１℃、比重が約８．６、中性子吸収断面積が約２４５０ｂａｒｎである。
【００３１】
ガドリニウムは、ガドリニアの形態で、融点が約１３１２℃、比重が約７．４で鉄と同程度、中性子吸収断面積が、１５５Ｇｄの場合で約６０，９００ｂａｒｎ、１５７Ｇｄの場合で約２５４，０００ｂａｒｎである。やや水溶性であり、塩酸等には溶けやすい。天然のガドリニウムは中性子吸収断面積の大きい同位体１５５Ｇｄが１４．８０ａｔｏｍ％、１５７Ｇｄが１５．６５ａｔｏｍ％で構成されている。熱中性子の吸収断面積は１５５Ｇｄについては約６０，９００ｂａｒｎであり、１５７Ｇｄについては約２５４，０００ｂａｒｎである。天然のガドリニウムの熱中性子吸収断面積は約４６，０００ｂａｒｎ程度である。この値は１０Ｂを約２０％含む天然のホウ素で約７６０ｂａｒｎに比して極めて大きいが、ホウ素は熱中性子以外の高いエネルギーの中性子もかなり良く吸収するので、一般的に酸化ガドリニウムなどは中性子吸収材として総合的な中性子の吸収能力は炭化ホウ素にはやや劣る。
【００３２】
タングステンは、金属で、融点は約３４２２℃、比重は約１７ないし１９程度である。
【００３３】
鉛は、金属で、融点は約３２８℃、比重は約１１．３である。
【００３４】
ウランは、金属で、融点は約１１３２℃、比重は約１７ないし１９程度、中性子吸収断面積が約２８０ｂａｒｎ（ただし、共鳴積分）である。
【００３５】
以上のように、比重および中性子吸収断面積の観点では、比較すると、ホウ素、カドミウム、ガドリニウムは、中性子吸収断面積は大きいが、比重は、１０未満である。また、タングステン、鉛は、比重は１０を超えるが、中性子吸収材にはならない。すなわち、通常中性子吸収材は、比重はいずれも１０未満である。
【００３６】
一方、中性子吸収体１を構成するウランは、比重は約１７ないし１９程度であり、かつ、中性子吸収断面積も約２８０ｂａｒｎであり、比重および中性子吸収断面積の両方の条件を満足している。
【００３７】
図５は、ウラン２３８（２３８Ｕ）の中性子吸収断面積の中性子エネルギー依存特性を概念的に示すグラフである。横軸は中性子エネルギーＥ（ｅＶ）、縦軸は、中性子吸収断面積（ｂａｒｎ）である。
【００３８】
中性子のエネルギーが約１０ｅＶ以下の領域では、ほぼＥ―１／２に比例、すなわち中性子の速度をｖとして１／ｖにほぼ比例する特性である。
【００３９】
中性子のエネルギーが、約１０ｅＶないし約１０４ｅＶの領域では、共鳴吸収のピークが多く存在しており、ピーク値は１０４ｂａｒｎに及んでいる。
【００４０】
図６は、ＢＷＲの中性子エネルギースペクトルの例を示すグラフである。燃料デブリまわりの中性子エネルギースペクトルの場合は、これよりも冷却水の割合が大きいと考えられる。したがって、図６に示すエネルギースペクトルに比べて、中性子エネルギーが低い方の割合が大きくなっている、すなわち中性子のスペクトルは低エネルギー側にシフトしていると考えられる。
【００４１】
核分裂によって、１０６ｅＶないし１０７ｅＶのオーダの中性子が発生し、発生した中性子は熱平衡状態のエネルギーまで減速する。熱平衡状態のエネルギーは、室温の場合で０．０２５ｅＶ程度である。この減速過程で、約１０ｅＶないし約１０４ｅＶの領域、すなわち共鳴吸収領域のエネルギーを通過するため、主としてこのエネルギー領域で２３８Ｕによる中性子の吸収が行われる（中性子吸収断面積は約２８０ｂａｒｎ）。
【００４２】
図７は、実施形態に係る臨界事故の防止方法の手順を示すフロー図である。
【００４３】
燃料デブリの取り出しに当たっては、あらかじめ、通常中性子吸収材を燃料デブリ上に投入する。その上で、ドリルや、斫り用の治具等で、燃料デブリの一部を除去し取り出す（ステップＳ０１）。
【００４４】
この結果、燃料デブリの一部除去部分に冷却水が流入し、中性子の減速効果が増加すると、反応度が上昇する。反応度が増加することにより、燃料デブリでの反応度の状況を監視する中性子検出器の出力、すなわち中性子束レベルが増加する。このため、燃料デブリの一部取り出し箇所に、通常中性子吸収材を投入する（ステップＳ０２）。ここで、通常中性子吸収材の投入は、燃料デブリが浸漬している冷却水の上方、あるいは冷却水内の上部から通常中性子吸収材を落下させる方法により行う。あるいは、燃料デブリの近傍に、案内管等で移送することにより行ってもよい。
【００４５】
通常中性子吸収材を投入した結果、中性子束レベルが減少するが、中性子束レベルが十分に低下したか否かを判定する（ステップＳ０３）。中性子束レベルが十分に低下していないと判定された場合（ステップＳ０３  ＮＯ）、中性子吸収体１を投入する（ステップＳ０４）。ここで、中性子吸収体１の投入は、燃料デブリが浸漬している冷却水の上方、あるいは冷却水内の上部から落下させる方法により行う。あるいは、燃料デブリの近傍に、案内管等で移送することにより行ってもよい。
【００４６】
中性子吸収体１の投入により、中性子吸収効果が付加されるとともに、燃料デブリ中の核分裂性物質の希釈効果が加わり、反応度は低下する。その結果、中性子束レベルが十分に低下したかを判定する（ステップＳ０５）。中性子束レベルが十分に低下していないと判定された場合（ステップＳ０５  ＮＯ）、ステップＳ０４以下を繰り返す。
【００４７】
中性子束レベルが十分に低下していると判定された場合（ステップＳ０５  ＹＥＳ）、燃料デブリの取り出しが完了したか否かを判定する（ステップＳ０６）。また、ステップＳ０３で中性子レベルが十分に低下したと判定した場合（ステップＳ０３  ＹＥＳ）にも、燃料デブリの取り出しが完了したか否かを判定する（ステップＳ０６）。
【００４８】
燃料デブリの取り出しが完了していないと判定した場合（ステップＳ０６  ＮＯ）、ステップＳ０１以下を繰り返す。燃料デブリの取り出しが完了していると判定した場合（ステップＳ０６  ＹＥＳ）は、ステップを終了する。
【００４９】
なお、以上の手順では、まず、通常中性子吸収材を投入し、効果が十分でない場合に、中性子吸収体１を使用する場合を示したが、これに限定されない。たとえば、通常中性子吸収材を使用せずに、最初から中性子吸収体１を使用することでもよい。
【００５０】
以上のように、本実施形態による中性子吸収体１は、以下のような効果を有する。
（１）臨界事故を防止するために中性子吸収材を確実に緊急投入することができる。
（２）劣化ウランは、ホウ素化合物よりも柔らかく、作業具・工具を痛める恐れがない。
（３）デブリ取り出し作業中に水流によって上方に巻き上がる恐れがない。
（４）デブリが崩壊したり移動しても、重いためにデブリの動きに追随しやすい。
（５）ガンマ線等の放射線の遮へい効果が大きい。
（６）無機物なので、酸化以外の化学変化が生じない。酸化に対しては表面処理すればよい。
【００５１】
［その他の実施形態］
以上、本発明のいくつかの実施形態を説明したが、これらの実施形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。たとえば、実施形態では、中性子吸収体の中性子吸収物質が劣化ウラン単独の場合を示したが、これに限定されない。劣化ウランと原子炉の反応度制御用に用いられている物質と組み合わせることも可能である。
【００５２】
また、各実施形態の特徴を組み合わせてもよい。さらに、これらの実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更を行うことができる。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれると同様に、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれるものである。
【符号の説明】
【００５３】
１…中性子吸収体、１０…粒状体、１１…被覆部、１２…収納袋
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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