(57)【要約】【解決手段】  上記熱硬化性樹脂３を有機溶剤に溶解させた溶液に鱗片状黒鉛４および炭素繊維５を混合し（ａ）、上記得られたペースト状混合物を乾燥させて固形のタブレット１１を作製したら（ｂ）、当該タブレット１１を粉砕して、構成する粒子のそれぞれで鱗片状黒鉛が上記熱硬化性樹脂によってコーティングされ、かつ各鱗片状黒鉛の面方向がランダムに向いた粉末状の熱伝導性樹脂組成物１とし（ｃ）、当該粉末状の熱伝導性樹脂組成物を常温で圧縮して上記成形品と略同形の仮成形品２’を作製し（ｄ）、さらに当該仮成形品を加熱加圧成形することにより、上記鱗片状黒鉛の面方向が一定の方向を向いた上記成形品を得る（ｅ）。なお、成形品の形状が複雑でない場合には直接成形品を成形することができる。【効果】  本発明はより高い割合で鱗片状黒鉛および炭素繊維を含んだ熱伝導性樹脂組成物を得ることができる。【選択図】  図２
2017179271.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
熱硬化性樹脂と鱗片状黒鉛と炭素繊維とを含んだ熱伝導性樹脂組成物において、
上記熱伝導性樹脂組成物は粉末状を有しており、
当該粉末を構成する粒子のそれぞれで、鱗片状黒鉛が上記熱硬化性樹脂によってコーティングされ、かつ各鱗片状黒鉛の面方向がランダムに向いていることを特徴とする熱伝導性樹脂組成物。
【請求項２】
全体積に占める上記鱗片状黒鉛および炭素繊維の合計した体積の割合が７０％を超え、かつ８３％以下であることを特徴とする請求項１に記載の熱伝導性樹脂組成物。
【請求項３】
熱硬化性樹脂と鱗片状黒鉛と炭素繊維とを含んだ熱伝導性樹脂組成物を使用した成形品の製造方法において、
上記熱硬化性樹脂を有機溶剤に溶解させた溶液に上記鱗片状黒鉛および炭素繊維を混合し、上記有機溶剤が揮発してペースト状となるまで分散させ、
上記ペースト状混合物を乾燥させて固形のタブレットを作製したら、当該タブレットを粉砕して、構成する粒子のそれぞれで鱗片状黒鉛が上記熱硬化性樹脂によってコーティングされ、かつ各鱗片状黒鉛の面方向がランダムに向いた粉末状の熱伝導性樹脂組成物とし、
上記熱伝導性樹脂組成物を加熱加圧成形することにより、上記鱗片状黒鉛の面方向が一定の方向を向いた上記成形品を得ることを特徴とする熱伝導性樹脂組成物を使用した成形品の製造方法。
【請求項４】
上記粉末状の熱伝導性樹脂組成物を常温で圧縮して上記成形品と略同形の仮成形品を作製してから、当該仮成形品を加熱加圧成形することを特徴とする請求項３に記載の熱伝導性樹脂組成物を使用した成形品の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は熱伝導性樹脂組成物およびこれを用いた成形品の製造方法に関し、具体的には熱硬化性樹脂と鱗片状黒鉛と炭素繊維とを含んだ熱伝導性樹脂組成物およびこれを用いた成形品の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、高い熱伝導性を必要とする材料として金属材料が用いられているが、近年、小型化、軽量化等を目的として樹脂を含んだ熱伝導性樹脂組成物を用いて製品を製造することが行われている。
このような熱伝導性樹脂組成物としては、熱硬化性樹脂、鱗片状黒鉛、炭素繊維を含んだ熱伝導性樹脂組成物が知られ（特許文献１）、隣接する鱗片状黒鉛と鱗片状黒鉛との間で樹脂中の炭素繊維が熱伝導パスを形成し、良好な熱伝導性を発生させるものとなっている。
また特許文献１では、上記熱伝導性樹脂組成物を使用した成形品を製造する際に、トランスファー成形などの圧縮成形法、キャスト成形などの注型法、ＲＩＭ成形等の射出成型法が例示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０１５−９３７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら上記特許文献１では、熱伝導性樹脂組成物の全体の体積に対する鱗片状黒鉛および炭素繊維を合計した体積が７０％を超えると成形性が悪化するため、これ以上鱗片状黒鉛や炭素繊維を含有させて熱伝導性を向上させることができないとされている。
このような問題に鑑み、本発明はより高い割合で鱗片状黒鉛および炭素繊維を含ませることが可能な熱伝導性樹脂組成物およびこれを用いた成形品の製造方法を提供するものである。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
すなわち請求項１の発明にかかる熱伝導性樹脂組成物は、熱硬化性樹脂と鱗片状黒鉛と炭素繊維とを含んだ熱伝導性樹脂組成物において、
上記熱伝導性樹脂組成物は粉末状を有しており、
当該粉末を構成する粒子のそれぞれで、鱗片状黒鉛が上記熱硬化性樹脂によってコーティングされ、かつ各鱗片状黒鉛の面方向がランダムに向いていることを特徴としている。
【０００６】
また請求項３の発明にかかる熱伝導性樹脂組成物を使用した成形品の製造方法は、熱硬化性樹脂と鱗片状黒鉛と炭素繊維とを含んだ熱伝導性樹脂組成物を使用した成形品の製造方法において、
上記熱硬化性樹脂を有機溶剤に溶解させた溶液に上記鱗片状黒鉛および炭素繊維を混合し、上記有機溶剤が揮発してペースト状となるまで分散させ、
上記ペースト状混合物を乾燥させて固形のタブレットを作製したら、当該タブレットを粉砕して、構成する粒子のそれぞれで鱗片状黒鉛が上記熱硬化性樹脂によってコーティングされ、かつ各鱗片状黒鉛の面方向がランダムに向いた粉末状の熱伝導性樹脂組成物とし、
上記熱伝導性樹脂組成物を加熱加圧成形することにより、上記鱗片状黒鉛の面方向が一定の方向を向いた上記成形品を得ることを特徴としている。
【発明の効果】
【０００７】
上記請求項１の発明によれば、熱伝導性樹脂組成物は粉末状を有しており、この粉末状の熱伝導性樹脂組成物を常温で圧縮成形して成形品と略同形の仮成形品を作製することにより、より高い割合で上記鱗片状黒鉛および炭素繊維を含んだ成形品を得ることが可能となる。
【０００８】
上記請求項４の発明によれば、上記鱗片状黒鉛および炭素繊維を混合した熱硬化樹脂をペースト状とし、当該ペースト状混合物を乾燥させてこれを粉砕することで粉末状の熱伝導性樹脂組成物を得ることができる。
そして、この粉末状の熱伝導性樹脂組成物を加熱加圧成形することで、鱗片状黒鉛および炭素繊維をより高い割合で含んだ成形品を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】本実施例にかかる熱伝導性樹脂組成物の材料の構造を示した図。
【図２】成形品の製造方法を説明する図。
【図３】成形品における材料の構造を示した図。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
以下本実施例について説明すると、図１は本発明にかかる熱伝導性樹脂組成物１の構造を示した模式図となっており、本実施例の熱伝導性樹脂組成物１は熱伝導性に優れた放熱板などの成形品２を製造するための材料として使用することができる。
上記熱伝導性樹脂組成物１は粉砕されることで粉末状を有しており、当該粉末を構成する粒子は、それぞれフェノールやエポキシなどの熱硬化性樹脂３と、略平板状を有した粉末状の鱗片状黒鉛４と、繊維状の炭素繊維５とから構成されており、このうち上記熱硬化性樹脂は熱硬化していない状態となっている。
当該粉末を構成する粒子の径は１０〜２５０μｍ程度となっており、粒子のそれぞれにおいて鱗片状黒鉛４はその面方向がランダムに向いており、また上記熱硬化性樹脂３によってコーティングされるとともに隣接する鱗片状黒鉛４同士が接着された状態となっている。そして、上記炭素繊維５は鱗片状黒鉛４と鱗片状黒鉛４との間に入り込んだ状態となっている。
そして、上記構成を有する熱伝導性樹脂組成物１において、その全体の体積に対する上記鱗片状黒鉛４および炭素繊維５を合計した体積の占める割合は７０％を超え、かつ８３％以下となっている。
【００１１】
本実施例において、上記熱硬化性樹脂３としては、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、ポリイミド、ポリアミドイミド等を用いることができ、かつこれらを併用することも可能である。
上記粉末状の鱗片状黒鉛４としては、αグラファイトおよびβグラファイトのいずれも使用することができ、グラフェンを使用してもよい。さらに、面方向の径が１０〜２５０μｍ、アスペクト比が１０以上のものを使用することができる。
上記炭素繊維５としては、カーボンナノファイバーや、カーボンナノチューブを用いることができ、その直径が１０〜３０μｍ、繊維長が１００〜２００μｍであるものを使用することができる。またこれらを併用してもよい。
【００１２】
上記本実施例にかかる熱伝導性樹脂組成物１の製造方法について図２を用いて説明する。
まず上記熱硬化性樹脂３と鱗片状黒鉛４と炭素繊維５とからなるペースト状混合物を作製するペースト状混合物作成工程を行う（図２（ａ））。混合させる際には従来公知の攪拌機を使用することができる。
具体的には、まず上記熱硬化性樹脂３をメチルエチルケトン（ＭＥＫ）などの有機溶剤によって溶解させ、得られた熱硬化性樹脂３の溶液に、上記鱗片状黒鉛４および炭素繊維５を投入し、さらに撹拌してこれら鱗片状黒鉛４および炭素繊維５を溶液中に分散させ、有機溶剤が揮発して混合物がペースト状となるまで分散させる。
上記熱硬化性樹脂３の溶液に鱗片状黒鉛４および炭素繊維５を分散させることで、鱗片状黒鉛４の表面に上記溶液が付着し、また隣接する鱗片状黒鉛４と鱗片状黒鉛４との間に上記炭素繊維５が位置することとなる。
【００１３】
次に、上記ペースト状混合物を乾燥させてタブレット１１を作製する乾燥工程を行う（図２（ｂ））。
具体的には、上記ペースト状混合物作成工程で得られたペースト状混合物を薄く延ばし、これを常温環境下に載置して上記有機溶剤を揮発させればよく、その際送風装置により送風を行ってもよい。
このとき、当該タブレット１１内の鱗片状黒鉛４は、上記ペースト状混合物内において分散された状態となっているため、その面方向は図１に示すようにランダムな方向を向いた状態となっている。
【００１４】
次に、上記乾燥工程で得られたタブレット１１を粉砕する粉砕工程を行う（図２（ｃ））。
具体的には、上記タブレット１１をミキサー等の粉砕機に投入して粉末状に粉砕すればよく、これにより本発明にかかる粉末状の熱伝導性樹脂組成物１を得ることができる。
ここで、粉砕された粉末状の熱伝導性樹脂組成物１は、上記タブレット１１を粉砕しただけであるため、粉末を構成する各粒子において鱗片状黒鉛４の面方向は図１に示すようにランダムな方向を向いた状態となっている。
【００１５】
続いて、上記製造方法で製造された熱伝導性樹脂組成物１を用いた成形品２の製造方法について説明する。
まず、上記粉末状の熱伝導性樹脂組成物１を常温で加圧圧縮して仮成形品２を作製する仮成形工程を行う（図２（ｄ））。
具体的には、上記粉末状の熱伝導性樹脂組成物１を、所定の成形品２の形状に形成された型に投入し、これを常温で加圧圧縮することで、略成形品２の形状を有した仮成形品２’を得ることができる。
このとき仮成形品２’においては、成形時に過熱されないことから、熱硬化性樹脂が架橋反応を起こさず、各熱伝導性樹脂組成物１を構成する粒子同士が密着せず、非常にもろい状態となっている。また鱗片状黒鉛４の面方向も図１に示すようにランダムな方向を向いた状態となっている。
【００１６】
次に、上記仮成形工程で得られた仮成形品２’を加熱加圧圧縮して、完成品としての成形品２を得る加熱成形工程を行う（図２（ｅ））。
具体的には、上記仮成形品２’を予め加熱された型に投入し、当該仮成形品２’を加熱加圧圧縮し、これにより熱伝導性樹脂組成物１における熱硬化性樹脂３を架橋反応により硬化させ、上記成形品２を得ることができる。
その際、熱硬化性樹脂３は一旦軟化するが、同時に上記仮成形品２’は上記型によって圧縮されていることから、軟化した樹脂中の鱗片状黒鉛４が移動し、その面方向が加圧される方向に対して略直交する方向を向くようになっている。
【００１７】
このようにして得られた成形品２においては、図３に示すように鱗片状黒鉛４が面方向が一定方向を向いた層状に積層された状態となり、その間に上記炭素繊維５が位置するようになっている。
このような構成により、層状に積層された鱗片状黒鉛４によって効率的に熱を伝導するとともに、これらの間に位置する炭素繊維５によってこれらの熱を良好に伝達することができる。
しかも、鱗片状黒鉛４および炭素繊維５の体積の合計が、全体の体積に対して従来よりも多い割合となっているため、隣接する鱗片状黒鉛４の間の樹脂の量が少なくなっている。
つまり、鱗片状黒鉛４と鱗片状黒鉛４との間の、絶縁性を有する熱硬化性樹脂を少なくすることができることから、より効率的に熱伝導させることが可能となる。
【００１８】
以下、本発明にかかる熱伝導性樹脂組成物１を用いて製造した成形品２としての実施品と、比較として用いた他の熱伝導性樹脂組成物１を用いて製造した成形品２としての比較品とについて、それぞれ熱伝導性についての実験を行った。
本実施例にかかる熱伝導性樹脂組成物１を用いて製造した実施品は、熱硬化性樹脂３としてフェノール樹脂を用い、鱗片状黒鉛４としては平面方向の径が１０〜３０μｍのものを用い、炭素繊維５としては長さが１００〜２００μｍのものを用いた。
そして、上記製造方法を用いて、直径１０．０ｍｍ、厚さ２±１ｍｍの試験片を作製した。その際、熱伝導性樹脂組成物１全体の体積に対する、上記鱗片状黒鉛４および炭素繊維５の合計の体積の割合が８３％となるようにした。
【００１９】
そしてこの実施品について、従来公知の方法で密度、比熱、熱拡散率を測定するとともに、これらの値から熱伝導率を算出した。
密度の測定方法としては、室温（２５℃）における水中置換法を用いた。
比熱および熱拡散率の測定方法としては、レーザフラッシュ方を用い、測定装置にはＴＣ−７０００Ｈ（アルバック理工社製）を用いた。
そして上記熱伝導率は、測定した上記密度、比熱、熱拡散率の各値をそれぞれ下記式に代入して算出した。
熱伝導率（Ｗ／ｍ・Ｋ）＝密度（ｋｇ／ｍ３）×比熱（ｋＪ／ｋｇ・Ｋ）×熱拡散率（ｍ２／ｓ）×１０００（ｋＪ／Ｊ）
その結果、本発明にかかる実施品の熱伝導率は１２２Ｗ／ｍ・Ｋであり、良好な熱伝導性を有するとともに、また成形性についても欠け等が発生せず良好であった。
【００２０】
なお、上記実施例における成形品の製造方法において、成形品２の形状が複雑でない場合には、上記仮成形工程を省略することができる。
具体的には、上記成形工程で使用する型に上記粉末状の熱伝導性樹脂組成物１を行き渡らせることができる場合には、直接熱伝導性樹脂組成物１を投入してこれを加熱加圧圧縮することにより、上記成形品２を得ることができ、当該成形品に高い割合で鱗片状黒鉛４を含ませることができる。
【符号の説明】
【００２１】
１  熱伝導性樹脂組成物              ２  成形品
２’  仮成形品                      ３  熱硬化性樹脂  
４    鱗片状黒鉛                    ５  炭素繊維
１１  タブレット
【図１】
2017179271.tif 000003
【図２】
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【図３】
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