(57)【要約】【課題】剛性と耐衝撃性と耐熱性のバランスに優れ、成形体の材料として有用なプロピレン系樹脂組成物を提供する。【解決手段】プロピレン系ブロック共重合体（Ａ）６０〜９５質量％、およびエチレンと炭素数が３〜１０であるα−オレフィンとのランダム共重合体（Ｂ）５〜４０質量％（ここで、（Ａ）と（Ｂ）の合計は１００質量％である）からなる樹脂組成物１００質量部に対して、無機フィラー（Ｃ）１０〜５０質量部、および下記式（１）で表される造核剤（Ｄ）０．００５〜１質量部を含有するプロピレン系樹脂組成物。    Ｒ２−ＮＨＣＯ−Ｒ１−ＣＯＮＨ−Ｒ３    （１）（式（１）中、Ｒ１は、特定のジカルボン酸残基を示し、Ｒ２およびＲ３は、それぞれ独立して、炭素数３〜１８の無置換シクロアルキル基等を示す。）【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
プロピレン系ブロック共重合体（Ａ）６０〜９５質量％、およびエチレンと炭素数が３〜１０であるα−オレフィンとのランダム共重合体（Ｂ）５〜４０質量％（ここで、（Ａ）と（Ｂ）の合計は１００質量％である）からなる樹脂組成物１００質量部に対して、無機フィラー（Ｃ）１０〜５０質量部、および下記式（１）で表される造核剤（Ｄ）０．００５〜１質量部を含有するプロピレン系樹脂組成物。
Ｒ２−ＮＨＣＯ−Ｒ１−ＣＯＮＨ−Ｒ３    （１）
（式（１）中、Ｒ１は、炭素数１〜２４の飽和もしくは不飽和の脂肪族ジカルボン酸残基、炭素数４〜２８の飽和もしくは不飽和の脂環式ジカルボン酸残基、又は炭素数６〜２８の芳香族ジカルボン酸残基を示し、Ｒ２およびＲ３は、それぞれ独立して、炭素数３〜１８の無置換シクロアルキル基、又は下記式（ａ）、式（ｂ）、式（ｃ）もしくは式（ｄ）で表される基を示す。
【化１】
2017057321.tif 000006
なお、式（ａ）〜（ｄ）中、Ｒ４は、水素原子、炭素数１〜１２の直鎖状もしくは分岐状のアルキル基、炭素数６〜１０のシクロアルキル基又はフェニル基を示し、Ｒ５は、炭素数１〜１２の直鎖状又は分岐状のアルキル基を示し、Ｒ６は、炭素数１〜４の直鎖状又は分岐状のアルキレン基を示し、Ｒ７は、炭素数１〜４の直鎖状又は分岐状のアルキレン基を示す。）
【請求項２】
前記プロピレン系ブロック共重合体（Ａ）が、以下の要件（ａ１）〜（ａ３）を同時に満たすことを特徴とする、請求項１に記載のプロピレン系樹脂組成物。
（ａ１）２３℃におけるｎ−デカンに可溶な部分（Ｄｓｏｌ）５〜４０質量％と、２３℃におけるｎ−デカンに不溶な部分（Ｄｉｎｓｏｌ）６０〜９５質量％から構成される（ただし、ＤｓｏｌとＤｉｎｓｏｌの合計は１００質量％である）。
（ａ２）２３℃におけるｎ−デカンに可溶な部分（Ｄｓｏｌ）の１３５℃におけるデカリン中で測定した極限粘度［η］が、１．０〜１０．０ｄｌ／ｇである。
（ａ３）ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８Ｅに準拠して測定される、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重下におけるメルトフローレート（ＭＦＲ）が、２０〜２００ｇ／１０分である。
【請求項３】
前記式（１）において、Ｒ１が、炭素数６〜２８の芳香族ジカルボン酸残基であり、Ｒ２およびＲ３が、炭素数３〜１８の無置換シクロアルキル基であることを特徴とする、請求項１または２に記載のプロピレン系樹脂組成物。
【請求項４】
前記無機フィラー（Ｃ）がタルクである、請求項１〜３のいずれか一項に記載のプロピレン系樹脂組成物。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれか一項に記載のプロピレン系樹脂組成物の成形体。
【請求項６】
自動車部品である請求項５に記載の成形体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、剛性と耐衝撃性と耐熱性のバランスに優れた成形体の材料として有用なプロピレン系樹脂組成物および該プロピレン系樹脂組成物を用いた成形体に関する。
【背景技術】
【０００２】
結晶性ポリプロピレン樹脂は、剛性や耐熱性に優れているため、自動車用途を始め、家電、雑貨、フィルムなどの多くの製品分野に幅広く用いられている。しかし、結晶性ポリプロピレン樹脂は、耐衝撃性に劣るため、その使用範囲には限りがあり、市場の要求を十分に満足しているとは言い難かった。結晶性ポリプロピレン樹脂の耐衝撃性を改善する技術として、いくつかの方法が知られており、その一部は実用に供されている。代表的な方法としては、結晶性ポリプロピレン樹脂をプロピレンブロック共重合体樹脂に変更する方法や、結晶性ポリプロピレン樹脂に、エチレンとα−オレフィンの共重合体、またはゴム成分を配合する方法がある。このような方法を用いて得られたポリプロピレン樹脂およびポリプロピレン樹脂組成物は、自動車用バンパーやインストルメントパネルなどの自動車内装用材料として用いられているが、剛性と耐熱性バランスのさらなる改良を図るため、タルクなどの無機フィラーが配合されたポリプロピレン樹脂組成物も用いられている（特許文献１、２）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開平３−２５００４０号公報
【特許文献２】特開平７−０５３８４３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、このような方法により得られるポリプロピレン樹脂組成物において、剛性および耐衝撃性を向上させるために、ゴムや無機フィラー（タルク等）を多量に添加すると、組成物の流動性が低下し、成形が困難になったり、成形品の外観が不良になったりする等の新たな問題点が浮き彫りになっていた。また、無機フィラーの含量を上げることは、組成物としての比重を大きくすることにつながるため、自動車用材料に適用する場合は、モビリティの軽量化志向に逆行することとなる。
【０００５】
したがって、本発明の目的は、剛性と耐衝撃性と耐熱性のバランスに優れた成形体の材料として有用なプロピレン系樹脂組成物を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
すなわち、本発明は、以下の［１］〜［６］に関する。
【０００７】
［１］プロピレン系ブロック共重合体（Ａ）６０〜９５質量％、およびエチレンと炭素数が３〜１０であるα−オレフィンとのランダム共重合体（Ｂ）５〜４０質量％（ここで、（Ａ）と（Ｂ）の合計は１００質量％である）からなる樹脂組成物１００質量部に対して、無機フィラー（Ｃ）１０〜５０質量部、および下記式（１）で表される造核剤（Ｄ）０．００５〜１質量部を含有するプロピレン系樹脂組成物。
Ｒ２−ＮＨＣＯ−Ｒ１−ＣＯＮＨ−Ｒ３    （１）
【０００８】
式（１）中、Ｒ１は、炭素数１〜２４の飽和もしくは不飽和の脂肪族ジカルボン酸残基、炭素数４〜２８の飽和もしくは不飽和の脂環式ジカルボン酸残基、又は炭素数６〜２８の芳香族ジカルボン酸残基を示し、Ｒ２およびＲ３は、それぞれ独立して、炭素数３〜１８の無置換シクロアルキル基、又は下記式（ａ）、式（ｂ）、式（ｃ）もしくは式（ｄ）で表される基を示す。
【０００９】
【化１】
2017057321.tif 000002
【００１０】
なお、式（ａ）〜（ｄ）中、Ｒ４は、水素原子、炭素数１〜１２の直鎖状もしくは分岐状のアルキル基、炭素数６〜１０のシクロアルキル基又はフェニル基を示し、Ｒ５は、炭素数１〜１２の直鎖状又は分岐状のアルキル基を示し、Ｒ６は、炭素数１〜４の直鎖状又は分岐状のアルキレン基を示し、Ｒ７は、炭素数１〜４の直鎖状又は分岐状のアルキレン基を示す。
【００１１】
［２］前記プロピレン系ブロック共重合体（Ａ）が、以下の要件（ａ１）〜（ａ３）を同時に満たすことを特徴とする、前記［１］に記載のプロピレン系樹脂組成物。
（ａ１）２３℃におけるｎ−デカンに可溶な部分（Ｄｓｏｌ）５〜４０質量％と、２３℃におけるｎ−デカンに不溶な部分（Ｄｉｎｓｏｌ）６０〜９５質量％から構成される（ただし、ＤｓｏｌとＤｉｎｓｏｌの合計は１００質量％である）。
（ａ２）２３℃におけるｎ−デカンに可溶な部分（Ｄｓｏｌ）の１３５℃におけるデカリン中で測定した極限粘度［η］が、１．０〜１０．０ｄｌ／ｇである。
（ａ３）ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８Ｅに準拠して測定される、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重下におけるメルトフローレート（ＭＦＲ）が、２０〜２００ｇ／１０分である。
【００１２】
［３］前記式（１）において、Ｒ１が、炭素数６〜２８の芳香族ジカルボン酸残基であり、Ｒ２およびＲ３が、炭素数３〜１８の無置換シクロアルキル基であることを特徴とする、前記［１］または［２］に記載のプロピレン系樹脂組成物。
【００１３】
［４］前記無機フィラー（Ｃ）がタルクである、前記［１］〜［３］のいずれかに記載のプロピレン系樹脂組成物。
【００１４】
［５］前記［１］〜［４］のいずれかに記載のプロピレン系樹脂組成物の成形体。
【００１５】
［６］自動車部品である前記［５］に記載の成形体。
【発明の効果】
【００１６】
本発明によれば、剛性と耐衝撃性と耐熱性のバランスに優れたプロピレン系樹脂組成物を提供することができる。また、本発明に係るプロピレン系樹脂組成物を、射出成形等の公知の成形法を用いて成形することにより、剛性と耐衝撃性と耐熱性のバランスに優れた成形体を得ることができる。該成形体は、例えば、高温環境周辺で用いられる各種自動車部品、バンパー等の自動車外装部品、およびインストルメントパネル等の自動車内装部品の用途において非常に有用である。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
本発明のプロピレン系樹脂組成物は、プロピレン系ブロック共重合体（Ａ）（以下、「成分（Ａ）」ともいう。）、および、エチレンと炭素数が３〜１０であるα−オレフィンとのランダム共重合体（Ｂ）（以下、「エチレン・α−オレフィン共重合体（Ｂ）」又は「成分（Ｂ）」ともいう。）からなる樹脂組成物に、無機フィラー（Ｃ）（以下、「成分（Ｃ）」ともいう。）および特定の化学構造を有する造核剤（Ｄ）（以下、「成分（Ｄ）」ともいう。）が少なくとも含有されたプロピレン系樹脂組成物である。ここで、前記樹脂組成物は、プロピレン系ブロック共重合体（Ａ）６０〜９５質量％、好ましくは６５〜９０質量％、より好ましくは６５〜８５質量％、および、エチレンと炭素数が３〜１０であるα−オレフィンとのランダム共重合体（Ｂ）５〜４０質量％、好ましくは１０〜３５質量％、より好ましくは１５〜３５質量％（ここで、成分（Ａ）と成分（Ｂ）の合計は１００質量％である）から構成されている。以下、成分（Ａ）〜（Ｄ）、並びに、本発明のプロピレン系樹脂組成物およびその成形体について、順に説明する。
【００１８】
［プロピレン系ブロック共重合体（Ａ）］
本発明のプロピレン系樹脂組成物に含有されるプロピレン系ブロック共重合体（Ａ）は、重合体を構成する単量体単位として、プロピレンに由来する骨格と、エチレンおよび炭素数４〜２０のα−オレフィンからなる群から選択される一種以上のオレフィンに由来する骨格とを含み、かつ、少なくともプロピレン単独重合体部を含む共重合体である。該プロピレン系ブロック共重合体（Ａ）は、通常、結晶性を有する。
【００１９】
本発明に係るプロピレン系ブロック共重合体（Ａ）は、以下の要件（ａ１）〜（ａ３）を同時に満たすことが好ましい。
【００２０】
（要件（ａ１））
２３℃におけるｎ−デカンに可溶な部分（Ｄｓｏｌ、以下、「室温デカン可溶部」ともいう。）５〜４０質量％と、２３℃におけるｎ−デカンに不溶な部分（Ｄｉｎｓｏｌ、以下、「室温デカン不溶部」ともいう。）６０〜９５質量％から構成される（ただし、ＤｓｏｌとＤｉｎｓｏｌの合計は１００質量％である）。
【００２１】
ここで、Ｄｓｏｌが７〜３５質量％であり、Ｄｉｎｓｏｌが６５〜９３質量％であることが好ましく、Ｄｓｏｌが８〜３０質量％であり、Ｄｉｎｓｏｌが７０〜９２質量％であることがより好ましい。Ｄｓｏｌが５質量％以上であれば、プロピレン系樹脂組成物中のエチレン・α−オレフィン共重合体（Ｂ）の分散性が低下すること、およびプロピレン系樹脂組成物の溶融張力が低下することを抑制することができる。また、Ｄｓｏｌが４０質量％以下であれば、プロピレン系樹脂組成物の剛性が低下することがなく、射出成形部品として好ましく用いることができる。また、得られる射出成形体の剛性も改善される。
【００２２】
本発明において、２３℃におけるｎ−デカンに可溶な部分（Ｄｓｏｌ）は、主成分（５０質量％より大きく、好ましくは８０〜１００質量％、より好ましくは９０〜１００質量％）として、プロピレンと、エチレンおよび炭素数４〜２０のα−オレフィンからなる群から選択される一種以上のオレフィンとからなるプロピレン系共重合体ゴムを含む。
【００２３】
また、２３℃におけるｎ−デカンに不溶な部分（Ｄｉｎｓｏｌ）は、主成分（５０質量％より大きく、好ましくは８０〜１００質量％、より好ましくは９０〜１００質量％）として、結晶性プロピレン系（共）重合体を含む。該結晶性プロピレン系（共）重合体は、結晶性プロピレン単独重合体であるか、または、プロピレンと、エチレンおよび炭素数４〜２０のα−オレフィンからなる群から選択される一種以上のオレフィンを１．５モル％以下の割合で含有する結晶性プロピレン系共重合体である。
【００２４】
なお、本発明において、「２３℃におけるｎ−デカンに可溶な部分（Ｄｓｏｌ）」とは、実施例において詳述するように、プロピレン系ブロック共重合体（Ａ）のうち、ｎ−デカン中、１５０℃で２時間加熱溶解した後、２３℃まで降温したときに、ｎ−デカン溶液側に溶解している部分を示す。
【００２５】
本発明に係るプロピレン系ブロック共重合体（Ａ）は、必須骨格であるプロピレンに由来する骨格と、エチレンおよび炭素数４〜２０のα−オレフィンからなる群から選択される一種以上のオレフィンに由来する骨格とから構成される。炭素数４〜２０のα−オレフィンとしては、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、１−オクタデセン、１−エイコセンなどが挙げられる。プロピレン系ブロック共重合体（Ａ）中の、エチレンおよび炭素数４〜２０のα−オレフィンからなる群から選択される一種以上のオレフィンに由来する骨格を構成するオレフィンとしては、エチレンまたは炭素数４〜１０のα−オレフィンが好ましく、エチレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテン、１−デセンがより好ましい。これらは、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい
【００２６】
（要件（ａ２））
２３℃におけるｎ−デカンに可溶な部分（Ｄｓｏｌ）の１３５℃におけるデカリン中で測定した極限粘度［η］が、１．０〜１０．０ｄｌ／ｇである。
【００２７】
上記極限粘度［η］は、２．０〜９．０ｄｌ／ｇであることが好ましく、３．０〜８．０ｄｌ／ｇであることがより好ましく、４．０〜８．０ｄｌ／ｇであることがさらに好ましい。Ｄｓｏｌの極限粘度［η］が１．０ｄｌ／ｇ以上であれば、射出成形体の耐衝撃性の低下を抑制することができる。また、Ｄｓｏｌの極限粘度［η］が１０．０ｄｌ／ｇ以下であれば、プロピレン系樹脂組成物におけるエチレン・α−オレフィン共重合体（Ｂ）の分散性の低下や、プロピレン系樹脂組成物の流動性低下を抑制することができる。
【００２８】
（要件（ａ３））
ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８Ｅに準拠して測定される、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重下におけるメルトフローレート（ＭＦＲ）が、２０〜２００ｇ／１０分である。
【００２９】
上記メルトフローレート（ＭＦＲ）は、２０〜１８０ｇ／１０分であることが好ましく、２５〜１５０ｇ／１０分であることがより好ましい。メルトフローレート（ＭＦＲ）が２０ｇ／１０分以上である場合、射出成形流動性が良好になり、大型射出成形体に好適に使用することができる。また、メルトフローレート（ＭＦＲ）が２００ｇ／１０分以下である場合、射出成形体の機械的強度が良好となる。
【００３０】
本発明に係るプロピレン系ブロック共重合体（Ａ）は、さらに以下の要件（ａ４）および（ａ５）を満たすことが好ましい。
【００３１】
（要件（ａ４））
２３℃におけるｎ−デカンに可溶な部分（Ｄｓｏｌ）中のプロピレンに由来する骨格の含有量が、５０〜８０モル％である。
【００３２】
上記プロピレンに由来する骨格の含有量は、５３〜７７モル％であることが好ましく、５５〜７５モル％であることがより好ましい。プロピレンに由来する骨格の含有量が上記範囲内であれば、製造されるプロピレン系樹脂組成物において、エチレン・α−オレフィン共重合体（Ｂ）の分散性の低下や、プロピレン系樹脂組成物の流動性の低下を抑制することができるため、好ましい。
【００３３】
（要件（ａ５））
２３℃におけるｎ−デカンに不溶な部分（Ｄｉｎｓｏｌ）のペンタッド分率（ｍｍｍｍ）が９３％以上である。
【００３４】
上記ペンタッド分率は、９４〜１００％であることが好ましく、９５〜９９．８％であることがより好ましく、９７〜９９．５％であることがさらに好ましい。ペンタッド分率が９３％以上であれば、射出成形体の剛性が改善されるため、好ましい。
【００３５】
（プロピレン系ブロック共重合体（Ａ）の製造方法）
プロピレン系ブロック共重合体（Ａ）は、公知のチーグラーナッタ触媒またはメタロセン触媒の存在下で、以下に示す工程（ｉ）および（ｉｉ）を連続的に実施する方法によって製造することができる。なお、チーグラーナッタ触媒またはメタロセン触媒としては、例えば、特開２００３−０２６７１９号公報、特開２００５−１８７５５０号公報、特開２００７−１１９５１４号公報、特開２００７−１０６９３９号公報、国際公開第２０１０／０３２７９３号、国際公開第００／６３２６１号、国際公開第２００１／０２７１２４号等に記載された触媒を参照することができる。
【００３６】
＜工程（ｉ）＞
工程（ｉ）は、重合温度を０〜１００℃、重合圧力を常圧〜５ＭＰａゲージ圧とする条件下で、プロピレンを単独重合させる工程、または、必要に応じてプロピレンとエチレンとを共重合させる工程である。工程（ｉ）では、プロピレンを単独重合とすることや、プロピレンに対するエチレンのフィード量を少量とすることによって、製造されるプロピレン系（共）重合体がＤｉｎｓｏｌの主成分となるように調整することができる。
【００３７】
＜工程（ｉｉ）＞
工程（ｉｉ）は、重合温度を０〜１００℃、重合圧力を常圧〜５ＭＰａゲージ圧とする条件下で、プロピレンとエチレンとを共重合させる工程である。工程（ｉｉ）では、プロピレンに対するエチレンのフィード量を工程（ｉ）におけるフィード量よりも多くすることによって、製造されるプロピレン−エチレン共重合体がＤｓｏｌの主成分となるように調整することができる。
【００３８】
また、工程（ｉｉ）では、重合系内のプロピレンに対するエチレンのフィード量を制御することにより、Ｄｓｏｌ中のエチレン含有量を制御することができる。重合終了後、必要に応じて公知の触媒失活処理工程、触媒残渣除去工程、乾燥工程等の後処理工程を行うことにより、プロピレン系ブロック共重合体（Ａ）がパウダーとして得られる。
【００３９】
［エチレン・α−オレフィン共重合体（Ｂ）］
本発明のプロピレン系樹脂組成物に含有されるエチレン・α−オレフィン共重合体（Ｂ）は、エチレンと、炭素数が３〜１０であるα−オレフィンとのランダム共重合体である。このエチレン・α−オレフィン共重合体（Ｂ）は、プロピレン系ブロック共重合体（Ａ）との相溶性に優れている。
【００４０】
エチレン・α−オレフィン共重合体（Ｂ）に用いるα−オレフィンとしては、例えば、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ペンテン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−ノネン、１−デセンが挙げられる。これらのα−オレフィンは、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。これらの中でも、１−ブテンまたは１−オクテンが好ましい。
【００４１】
エチレン・α−オレフィン共重合体（Ｂ）のＡＳＴＭ  Ｄ１２３８Ｅに準拠して測定される、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重下におけるＭＦＲは、１〜５０ｇ／１０分であることが好ましく、２〜４０ｇ／１０分であることがより好ましい。また、エチレン・α−オレフィン共重合体（Ｂ）の密度は、０.８６〜０.９２ｇ／ｃｍ３であることが好ましい。
【００４２】
エチレン・α−オレフィン共重合体（Ｂ）は、２種以上を併用してもよい。ただし、エチレン・α−オレフィン共重合体（Ｂ）全体として、上記ＭＦＲおよび密度を満たすことが好ましい。
【００４３】
エチレン・α−オレフィン共重合体（Ｂ）は、公知の方法により製造したものを用いてもよく、市販品を用いてもよい。好ましい市販品としては、例えば、三井化学（株）社製の「タフマー（登録商標）Ａ」シリーズおよび「タフマー（登録商標）Ｈ」シリーズ、デュポン・ダウ社製の「Ｅｎｇａｇｅ（登録商標）」シリーズ、エクソンモービル社製の「Ｅｘａｃｔ（登録商標）」シリーズが挙げられる。
【００４４】
［無機フィラー（Ｃ）］
本発明のプロピレン系樹脂組成物は、成形体に剛性を付与させる観点から、無機フィラー（Ｃ）を含有する。無機フィラー（Ｃ）の含有量は、成分（Ａ）と成分（Ｂ）の合計１００質量部に対して、１０〜５０質量部であり、１０〜４０質量部であることが好ましく、１５〜３０質量部であることがより好ましい。無機フィラー（Ｃ）の含有量が上記範囲内であれば、剛性と衝撃性と耐熱性のバランス感に優れた射出成形体を得ることができる。また、無機フィラー（Ｃ）の含有量は、プロピレン系樹脂組成物１００質量部に対して、０．１〜３０質量部であることが好ましく、１〜２５質量部であることがより好ましく、３〜２０質量部であることがさらに好ましい。
【００４５】
無機フィラー（Ｃ）としては、タルク、硫酸マグネシウム繊維、ガラス繊維、炭素繊維、マイカ、炭酸カルシウム、水酸化マグネシウム、リン酸アンモニウム塩、珪酸塩類、炭酸塩類、カーボンブラック等が挙げられる。これら無機フィラーについて、以下、詳細に説明する。
【００４６】
（タルク）
タルクは、含水ケイ酸マグネシウムを粉砕したものである。含水ケイ酸マグネシウムの結晶構造は、パイロフィライト型三層構造であり、タルクはこの構造が積み重なったものである。タルクとしては、含水ケイ酸マグネシウムの結晶を単位層程度にまで微粉砕した平板状のものが好ましい。
【００４７】
上記タルクの平均粒子径は、８μｍ以下であることが好ましい。ここで、タルクの平均粒子径とは、遠心沈降式粒度分布測定装置を用いて、水またはアルコール分散媒中にタルクを懸濁させて測定した篩下法の積分分布曲線から求めた５０％相当粒子径Ｄ５０を意味する。タルクは、無処理のまま使用してもよく、本発明のプロピレン系（ブロック共）重合体との界面接着性やプロピレン系樹脂組成物に対する分散性を向上させるために、各種シランカップリング剤、チタンカップリング剤、高級脂肪酸、高級脂肪酸エステル、高級脂肪酸アミド、高級脂肪酸塩類、または、他の界面活性剤により表面を処理したものを使用してもよい。
【００４８】
（硫酸マグネシウム繊維）
硫酸マグネシウム繊維を用いた場合、その平均繊維長は、５〜５０μｍであることが好ましく、１０〜３０μｍであることがより好ましい。また、硫酸マグネシウム繊維の平均繊維径は、０．３〜２μｍであることが好ましく、０．５〜１μｍであることがより好ましい。製品としては、宇部興産（株）製、商品名「モスハイジ」などが挙げられる。
【００４９】
（ガラス繊維）
ガラス繊維としては、Ｅガラス（Ｅｌｅｃｔｒｉｃａｌ  ｇｌａｓｓ）、Ｃガラス（Ｃｈｅｍｉｃａｌ  ｇｌａｓｓ）、Ａガラス（Ａｌｋａｌｉ  ｇｌａｓｓ）、Ｓガラス（Ｈｉｇｈ  ｓｔｒｅｎｇｔｈ  ｇｌａｓｓ）および耐アルカリガラスなどのガラスを溶融紡糸して、フィラメント状の繊維にしたものを挙げることができる。該ガラス繊維は、１ｍｍ以下の短繊維または１ｍｍ以上の長繊維の形態で、前記プロピレン系樹脂組成物中に含有される。 
【００５０】
（炭素繊維）
炭素繊維の繊維径は、２μｍより大きく１５μｍ以下であり、３〜１２μｍであることが好ましく、４〜１０μｍであることがより好ましい。繊維径が２μｍより大きい場合は、繊維の剛性が著しく低下することを抑制することができる。また、繊維径が１５μｍ以下であれば、繊維のアスペクト比（長さ（Ｌ）と太さ（Ｄ）との比：Ｌ／Ｄ）が低下することなく、剛性や耐熱性などの十分な補強効率が得られるため、好ましい。ここで、繊維径は、繊維を繊維方向に垂直に裁断して、その断面を顕微鏡観察して直径を計測し、１００本以上の繊維の直径の数平均を算出することにより求めることができる。 
【００５１】
また、炭素繊維の繊維長は、通常１〜２０ｍｍであり、２〜１５ｍｍであることが好ましく、３〜１０ｍｍであることがより好ましい。繊維長が１ｍｍ以上であれば、アスペクト比の低下を抑制し、十分な補強効率が得られる。また、繊維長が２０ｍｍ以下であれば、加工性や外観が著しく悪化することを抑制することができるため、好ましい。ここで、繊維長は、ノギス等を用いて計測し、１００本以上の繊維の繊維長の数平均を算出することにより求めることができる。
【００５２】
本発明において使用される炭素繊維としては、上述した形状を満たすものであれば、特に制限なく公知の炭素繊維が使用できる。炭素繊維としては、例えば、ポリアクリロニトリルを原料としたポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）系炭素繊維や、ピッチを原料としたピッチ系炭素繊維などが挙げられる。これらの炭素繊維は、繊維原糸を所望の長さに裁断した、いわゆるチョップドカーボンファイバーとして用いることができ、また必要に応じて、各種サイジング剤を用いて収束処理されたものであってもよい。収束処理に用いるサイジング剤は、ポリプロピレン樹脂との溶融混練において融解する必要があるため、２００℃以下で溶融するものであることが好ましい。
【００５３】
このようなチョップドカーボンファイバーの具体例として、ＰＡＮ系炭素繊維では、東レ（株）製商品名「トレカ（チョップ）（登録商標）」、三菱レーヨン（株）製商品名「パイロフィル（チョップ）（登録商標）」、東邦テナックス（株）製商品名「ベスファイト（チョップ）（登録商標）」等を挙げることができ、ピッチ系炭素繊維では、三菱化学産資（株）製商品名「ダイアリード（登録商標）」、大阪ガスケミカル（株）製商品名「ドナカーボ（チョップ）（登録商標）」、呉羽化学（株）製商品名「クレカ（チョップ）（登録商標）」等を挙げることができる。
【００５４】
［造核剤（Ｄ）］
本発明のプロピレン系樹脂組成物には、剛性、耐熱性および成形性のバランスを改善する目的で、特定の化学構造を有する造核剤（Ｄ）が添加される。本発明で用いられる造核剤（Ｄ）は、下記式（１）で表されるアミド系化合物である。
Ｒ２−ＮＨＣＯ−Ｒ１−ＣＯＮＨ−Ｒ３    （１）
【００５５】
式（１）中、Ｒ１は、炭素数１〜２４の飽和もしくは不飽和の脂肪族ジカルボン酸残基、炭素数４〜２８の飽和もしくは不飽和の脂環式ジカルボン酸残基、又は炭素数６〜２８の芳香族ジカルボン酸残基を示す。Ｒ２およびＲ３は、それぞれ独立して、炭素数３〜１８の無置換シクロアルキル基、又は、下記式（ａ）、式（ｂ）、式（ｃ）もしくは式（ｄ）で表される基を示す。
【００５６】
【化２】
2017057321.tif 000003
【００５７】
上記式（ａ）〜（ｄ）中、Ｒ４は、水素原子、炭素数１〜１２の直鎖状もしくは分岐状のアルキル基、炭素数６〜１０のシクロアルキル基又はフェニル基を示し、Ｒ５は、炭素数１〜１２の直鎖状又は分岐状のアルキル基を示し、Ｒ６は、炭素数１〜４の直鎖状又は分岐状のアルキレン基を示し、Ｒ７は、炭素数１〜４の直鎖状又は分岐状のアルキレン基を示す。
【００５８】
上記式（１）中のＲ１において、脂肪族ジカルボン酸残基は、脂肪族ジカルボン酸から二つのカルボキシル基を除いて得られる残基である。該脂肪族ジカルボン酸としては、炭素数３〜２６、好ましくは炭素数３〜１８、より好ましくは炭素数３〜１４の飽和又は不飽和の脂肪族ジカルボン酸が例示され、具体的には、マロン酸、フェニルマロン酸、ジフェニルマロン酸、コハク酸、フェニルコハク酸、ジフェニルコハク酸、グルタル酸、３，３−ジメチルグルタル酸、アジピン酸、ピメリン酸、スベリン酸、アゼライン酸、セバシン酸、１，１２−ドデカン二酸、１，１４−テトラデカン二酸、１，１８−オクタデカン二酸等が挙げられる。
【００５９】
上記式（１）中のＲ１において、脂環式ジカルボン酸残基は、脂環式ジカルボン酸から二つのカルボキシル基を除いて得られる残基である。該脂環式ジカルボン酸としては、炭素数６〜３０、好ましくは炭素数８〜１２の脂環式ジカルボン酸が例示され、具体的には、１，２−シクロヘキサンジカルボン酸、１，４−シクロヘキサンジカルボン酸、１，４−シクロヘキサン二酢酸等が挙げられる。
【００６０】
上記式（１）中のＲ１において、芳香族ジカルボン酸残基は、芳香族ジカルボン酸から二つのカルボキシル基を除いて得られる残基である。該芳香族ジカルボン酸としては、炭素数８〜３０、好ましくは炭素数８〜２２の芳香族ジカルボン酸が例示され、具体的には、ｐ−フェニレンジ酢酸、フタル酸、４−ｔｅｒｔ−ブチルフタル酸、イソフタル酸、５−ｔｅｒｔ−ブチルイソフタル酸、テレフタル酸、１，８−ナフタレンジカルボン酸、１，４−ナフタレンジカルボン酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、２，７−ナフタレンジカルボン酸、２，２’−ビフェニルジカルボン酸（ジフェン酸）、３，３’−ビフェニルジカルボン酸、４，４’−ビフェニルジカルボン酸、４，４’−ビナフチルジカルボン酸、ビス（３−カルボキシフェニル）メタン、ビス（４−カルボキシフェニル）メタン、２，２−ビス（３−カルボキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−カルボキシフェニル）プロパン、３，３’−スルホニルジ安息香酸、４，４’−スルホニルジ安息香酸、３，３’−オキシジ安息香酸、４，４’−オキシジ安息香酸、３，３’−カルボニルジ安息香酸、４，４’−カルボニルジ安息香酸、３，３’−チオジ安息香酸、４，４’−チオジ安息香酸、４，４’−（ｐ−フェニレンジオキシ）ジ安息香酸、４，４’−イソフタロイルジ安息香酸、４，４’−テレフタロイルジ安息香酸、ジチオサリチル酸などの芳香族二塩基酸等が挙げられる。
【００６１】
上記式（１）中のＲ２およびＲ３における、炭素数３〜１８の無置換シクロアルキル基としては、具体的に、シクロプロピル基、シクロブチル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基、シクロヘプチル基、シクロオクチル基、シクロデシル基、シクロウンデシル基、シクロドデシル基、シクロトリデシル基、アダマンチル基等が挙げられる。
【００６２】
上記式（ａ）中のＲ４における、炭素数１〜１２の直鎖状もしくは分岐状のアルキル基としては、具体的に、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、ｎ−ブチル基、ｎ−ペンチル基、ｎ−ヘキシル基、ｎ−ヘプチル基、ｎ−オクチル基、ｎ−ノニル基、ｎ−デカニル基、イソプロピル基、イソブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔ−ブチル基、３−メチルペンチル基、ネオペンチル基、１，１−ジエチルプロピル基、１，１−ジメチルブチル基、１−メチル−１−プロピルブチル基、１，１−プロピルブチル基、１，１−ジメチル−２−メチルプロピル基、１−メチル−１−イソプロピル−２−メチルプロピル基等が挙げられる。
【００６３】
上記式（ａ）中のＲ４における、炭素数６〜１０のシクロアルキル基としては、具体的に、シクロヘキシル基、シクロヘプチル基、シクロオクチル基、シクロデシル基等が挙げられる。
【００６４】
上記式（ｂ）中のＲ５における、炭素数１〜１２の直鎖状もしくは分岐状のアルキル基としては、上記Ｒ４において例示したものと同じものを挙げることができる。
【００６５】
上記式（ｃ）中のＲ６における、炭素数１〜４の直鎖状又は分岐状のアルキレン基としては、具体的に、メチレン基、エチレン基、ｎ−プロピレン基、イソプロピレン基、ｎ−ブチレン基、イソブチレン基、メチルエチルメチレン基、１，１−ジメチルエチレン基等が挙げられる。
【００６６】
上記式（ｄ）中のＲ７における、炭素数１〜４の直鎖状又は分岐状のアルキレン基としては、上記Ｒ６において例示したものと同じものを挙げることができる。
【００６７】
上記式（１）で表されるアミド系化合物は、市販品をそのまま用いてもよく、また、上記ジカルボン酸と脂環式モノアミンおよび／又は芳香族モノアミンとを、公知の方法、例えば、特開平７−３０９８２１号公報に記載の方法に従ってアミド化反応させて得られたものを用いてもよい。
【００６８】
プロピレン系ブロック共重合体（Ａ）、エチレン・α−オレフィン共重合体（Ｂ）、無機フィラー（Ｃ）および造核剤（Ｄ）を含む本発明のプロピレン系樹脂組成物を射出させて射出成形体とする場合、造核剤（Ｄ）の含有量は、成分（Ａ）と成分（Ｂ）の合計１００質量部に対して、０．００５〜１質量部であり、０．０１〜０．５質量部であることが好ましく、０．０２〜０．３質量部であることがより好ましい。造核剤（Ｄ）の含有量が上記範囲内であれば、剛性と衝撃性と耐熱性のバランス感に優れた射出成形体を得ることができる。
【００６９】
本発明に係るプロピレン系樹脂組成物は、本発明の目的を損なわない範囲で、成分（Ａ）〜成分（Ｄ）の必須成分以外の、他の樹脂、ゴム、無機充填剤、有機充填剤などを配合することができ、また、耐候安定剤、耐熱安定剤、帯電防止剤、スリップ防止剤、アンチブロッキング剤、防曇剤、滑剤、顔料、染料、可塑剤、老化防止剤、塩酸吸収剤、酸化防止剤、および結晶核剤などの添加剤を配合することができる。本発明に係るプロピレン系樹脂組成物においては、前記他の樹脂、ゴム、無機充填剤、添加剤等の添加量は、本発明の目的を損なわない範囲であれば、特に限定されるものではない。
【００７０】
［プロピレン系樹脂組成物］
本発明のプロピレン系樹脂組成物は、上記各成分（Ａ）〜（Ｄ）、および必要に応じて上記各種添加剤等の任意成分を配合することにより製造することができる。各成分は、任意の順番で逐次配合してもよく、同時に混合してもよい。また、一部の成分を混合した後に他の成分を混合するような多段階の混合方法を採用してもよい。具体的には、例えば、樹脂成分（有機化合物成分）である成分（Ａ）および成分（Ｂ）を最初に配合し、次いで成分（Ｃ）と成分（Ｄ）および他の任意成分を添加して配合することによっても製造できる。
【００７１】
各成分の配合方法としては、例えば、バンバリーミキサー、単軸押出機、２軸押出機、高速２軸押出機などの混合装置を用いて、各成分を同時にもしくは逐次に、混合または溶融混練する方法が挙げられる。
【００７２】
本発明に係るプロピレン系樹脂組成物のＡＳＴＭ  Ｄ１２３８Ｅに準拠して測定される、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重下におけるＭＦＲは、成形性の観点から、１０〜７０ｇ／１０分であることが好ましく、２０〜６０ｇ／１０分であることがより好ましく、２０〜５０ｇ／１０分であることがさらに好ましい。
【００７３】
［成形体］
本発明に係る成形体は、本発明のプロピレン系樹脂組成物を射出成形して得られる。本発明のプロピレン系樹脂組成物を成形する方法は特に限定されず、樹脂組成物の成形法として公知である種々の方法を用いることができる。中でも、射出成形法が好ましい。本発明の成形体を、例えば自動車部品等の用途に用いる場合は、以下の物理特性を満たす成形体であることが好ましい。
【００７４】
成形体の曲げ弾性率（２３℃）は、１７００ＭＰａ以上であることが好ましく、１８００ＭＰａ以上であることがより好ましい。曲げ弾性率の具体的な測定条件は、実施例に記載する。
【００７５】
成形体のシャルピー衝撃強度（２３℃）は、１０ｋＪ／ｍ２以上であることが好ましく、１２ｋＪ／ｍ２以上であることがより好ましい。シャルピー衝撃強度の具体的な測定条件は、実施例に記載する。
【００７６】
成形体の熱変形温度は、１００℃以上であることが好ましく、１１０℃以上であることがより好ましく、１２０℃以上であることがさらに好ましい。熱変形温度の具体的な測定条件は、実施例に記載する。
【００７７】
本発明の成形体は、剛性と耐衝撃性、耐熱性のバランスに優れ、自動車部品、家電部品など様々な分野に用いることができる。中でも、自動車内外装部品（特に自動車外装部品）が好ましい。自動車内外装部品としては、例えば、ドアトリム、サイドモール、フェンダー、オーバーフェンダー、サイドシルガーニッシュ、バンパースカート、スポイラー、マッドガード、インナーパネル、ピラー、インストルメンタルパネル、バックドア、バックパネル、バンパーが挙げられる。
【実施例】
【００７８】
以下、実施例に基づいて本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
【００７９】
実施例および比較例において、各物性の測定および評価は以下の方法により行った。
【００８０】
（１）極限粘度［η］
サンプル約２０ｍｇをデカリン１５ｍｌに溶解し、１３５℃のオイルバス中で比粘度ηｓｐを測定した。このデカリン溶液に、デカリンを５ｍｌ加えて希釈した後、同様に比粘度ηｓｐを測定した。この希釈操作をさらに２回繰り返し、濃度（Ｃ）を０に外挿した時のηｓｐ／Ｃの値を極限粘度［η］として求めた（下記式参照）。
［η］＝ｌｉｍ（ηｓｐ／Ｃ）  （Ｃ→０）
【００８１】
（２）室温デカン可溶部（Ｄｓｏｌ）および不溶部（Ｄｉｎｓｏｌ）
ガラス製の測定容器に試料（成分（Ａ））約３ｇ（１０−４ｇの単位まで測定した。また、この質量を下式においてｙ（ｇ）と表した。）、ｎ−デカン５００ｍｌ、およびｎ−デカンに可溶な耐熱安定剤を少量装入し、窒素雰囲気下、スターラーで攪拌しながら２時間かけて１５０℃に昇温して試料を溶解させ、１５０℃で２時間保持した後、８時間かけて２３℃まで徐冷した。得られた析出物を含む液を、磐田ガラス社製２５Ｇ−４規格のグラスフィルターで減圧ろ過した。ろ液の１００ｍｌを採取し、これを減圧乾燥してデカン可溶成分の一部を得て、この質量を１０−４ｇの単位まで測定した（この質量を下式においてｘ（ｇ）と表した。）。得られた測定値を用いて、室温（２３℃）におけるデカン可溶部（Ｄｓｏｌ）および不溶部（Ｄｉｎｓｏｌ）の割合を下記式によって決定した。
Ｄｓｏｌ（質量％）＝１００×（５００×ｘ）／（１００×ｙ）
Ｄｉｎｓｏｌ（質量％）＝１００−Ｄｓｏｌ
【００８２】
（３）室温デカン可溶部（Ｄｓｏｌ）のエチレン含量
成分（Ａ）の室温デカン可溶部のエチレン含量を、フーリエ変換赤外線分光法（ＦＴ−ＩＲ）により測定した。
【００８３】
（４）ペンタッド分率（ｍｍｍｍ）
ペンタッド分率（ｍｍｍｍ、％）は、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，８，６８７（１９７５）に基づいて帰属した１３Ｃ−ＮＭＲスペクトルのピーク強度比より算出した。１３Ｃ−ＮＭＲスペクトルは、日本電子（株）製ＥＸ−４００の装置を用いて、ＴＭＳを基準とし、温度１３０℃にて、ｏ−ジクロロベンゼン溶媒を用いて測定した。
【００８４】
（５）ＭＦＲ（メルトフローレート）
ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８Ｅに準拠して、温度２３０℃、荷重２.１６ｋｇの条件下で、成分（Ａ）および（Ｂ）、並びにプロピレン系樹脂組成物のＭＦＲ（ｇ／１０分）を測定した。
【００８５】
（６）曲げ特性（曲げ弾性率）
ＩＳＯ  １７８に準拠して、以下の条件で曲げ弾性率（ＭＰａ）を測定した。
温度：２３℃
試験片：１０ｍｍ（幅）×４ｍｍ（厚さ）×８０ｍｍ（長さ）
曲げ速度：２ｍｍ／分
スパン間：６４ｍｍ
【００８６】
（７）耐衝撃性（シャルピー衝撃強度）
ＩＳＯ  １７９（ノッチ付）に準拠して、以下の条件でシャルピー衝撃強度（ｋＪ／ｍ２）を測定した。
温度：２３℃および−３０℃
試験片：１０ｍｍ（幅）×４ｍｍ（厚さ）×８０ｍｍ（長さ）
ノッチ半径：０.２５ｍｍ
【００８７】
（８）熱変形温度（ＨＤＴ）
ＪＩＳ  Ｋ７１９１−１に準拠して測定した。すなわち、試験片の両端を加熱浴槽中で支え、下で中央の荷重棒によって試験片に所定の曲げ応力（０．４５ＭＰａの一定荷重）を加えつつ、加熱媒体の温度を２℃／分の速度で上昇させ、試験片のたわみが所定の量に達したときの加熱媒体の温度をもって、熱変形温度（℃）とした。
【００８８】
（配合成分）
実施例および比較例においては、以下の各成分を配合成分として使用した。
【００８９】
＜成分（Ａ）＞
プロピレン系ブロック共重合体（Ａ）としては、以下に示す製造方法により調製されたプロピレン・エチレンブロック共重合体（Ａ−１）を用いた。
【００９０】
［プロピレン・エチレンブロック共重合体（Ａ−１）の製造］
(１)固体状チタン触媒成分の調製
無水塩化マグネシウム９５２ｇ、ｎ−デカン４４２０ｍＬおよび２−エチルヘキシルアルコール３９０６ｇを、１３０℃で２時間加熱して均一溶液とした。この溶液中に無水フタル酸２１３ｇを添加し、１３０℃にてさらに１時間攪拌混合を行って無水フタル酸を溶解させた。
【００９１】
このようにして得られた均一溶液を２３℃まで冷却した後、この均一溶液の７５０ｍＬを、−２０℃に保持された四塩化チタン２０００ｍＬ中に１時間にわたって滴下した。滴下終了後、得られた混合液の温度を４時間かけて１１０℃まで昇温し、１１０℃に達したところでフタル酸ジイソブチル（ＤＩＢＰ）５２．２ｇを添加し、これより２時間攪拌しながら同温度に保持した。次いで熱時濾過にて固体部を採取し、この固体部を２７５０ｍＬの四塩化チタンに再懸濁させた後、再び１１０℃で２時間加熱した。加熱終了後、再び熱濾過にて固体部を採取し、１１０℃のデカンおよびヘキサンを用いて、洗浄液中にチタン化合物が検出されなくなるまで洗浄することにより、固体状チタン触媒成分を調製した。
【００９２】
上記のように調製された固体状チタン触媒成分は、ヘキサンスラリーとして保存されるが、このうち一部を乾燥して触媒組成を調べた。固体状チタン触媒成分は、チタンを２質量％、塩素を５７質量％、マグネシウムを２１質量％およびＤＩＢＰを２０質量％の量で含有していた。
【００９３】
(２)前重合触媒の製造
上記（１）で得られた固体状チタン触媒成分８７．５ｇ、トリエチルアルミニウム９９．８ｍＬ、ジエチルアミノトリエトキシシラン２８．４ｍＬ、ヘプタン１２．５Ｌを、内容量２０Ｌの攪拌機付きオートクレーブに装入した後、内温を１５〜２０℃に保持してプロピレンを８７５ｇ装入し、１００分間攪拌しながら反応させた。重合終了後、固体成分を沈降させ、上澄み液の除去およびヘプタンによる洗浄を２回行った。得られた前重合触媒を精製ヘプタンに再懸濁して、固体状チタン触媒成分濃度が０．７ｇ／Ｌとなるよう、ヘプタンにより調整した。
【００９４】
(３)本重合
内容量１０００Ｌの攪拌機付きベッセル重合器に、プロピレンを１３１ｋｇ／時間、上記（２）で得られた触媒スラリーを遷移金属触媒成分として０．６７ｇ／時間、トリエチルアルミニウムを１９．７ｍＬ／時間、ジエチルアミノトリエトキシシランを４．４ｍＬ／時間にて連続的に供給し、水素を気相部の水素濃度が５．９モル％になるように供給した。重合温度７５℃、圧力３．５ＭＰａ／Ｇで重合を行った。
【００９５】
得られたスラリーを内容量５００Ｌの攪拌機付きベッセル重合器へ送り、さらに重合を行った。重合器へは、プロピレンを３０ｋｇ／時間、水素を気相部の水素濃度が４．６モル％になるように供給した。重合温度７４．５℃、圧力３．５ＭＰａ／Ｇで重合を行った。
【００９６】
得られたスラリーを内容量５００Ｌの攪拌機付きベッセル重合器へ送り、さらに重合を行った。重合器へは、プロピレンを２０ｋｇ／時間、水素を気相部の水素濃度が４．０モル％になるように供給した。重合温度７３℃、圧力３．４ＭＰａ／Ｇで重合を行った。
【００９７】
得られたスラリーを内容量５００Ｌの攪拌機付きベッセル重合器へ送り、さらに重合を行った。重合器へは、プロピレンを１５ｋｇ／時間、水素を気相部の水素濃度が０．１７モル％、重合温度６７℃、圧力３．３ＭＰａ／Ｇとなるようにエチレンを装入した。ジエチレングリコールエチルアセテートを、遷移金属触媒成分中のチタン成分あたり５６モル倍の割合で添加した。得られたスラリーを失活、気化後、気固分離を行うことにより、プロピレン・エチレンブロック共重合体（Ａ−１）を得た。得られたプロピレン・エチレンブロック共重合体（Ａ−１）は、８０℃で真空乾燥を行った。プロピレン・エチレンブロック共重合体（Ａ−１）の分析結果を以下に示す。
【００９８】
ＭＦＲ（２３０℃、２.１６ｋｇ荷重）：８５ｇ／１０分
室温デカン可溶部量（Ｄｓｏｌ）：９質量％
室温デカン不溶部量（Ｄｉｎｓｏｌ）：９１質量％
Ｄｓｏｌ中のエチレン骨格含量：４０モル％
Ｄｓｏｌ中のプロピレン骨格含量：６０モル％
Ｄｓｏｌの極限粘度：７．５ｄｌ／ｇ
Ｄｉｎｓｏｌのペンタッド分率（ｍｍｍｍ）：９８％
【００９９】
＜成分（Ｂ）＞
エチレン・α−オレフィン共重合体（Ｂ）としては、三井化学（株）製の「タフマー（登録商標）」として市販されている各種エチレン・ブテン共重合体のうち、以下の特性を有するエチレン・ブテン共重合体（Ｂ−１）を用いた。
商品名：タフマーＡ１０５０Ｓ
ＭＦＲ（２３０℃、２.１６ｋｇ荷重）：２.４ｇ／１０分
密度：０.８６４ｇ／ｃｍ３
【０１００】
＜成分（Ｃ）＞
無機フィラー（Ｃ）としては、以下の特性を有する浅田製粉（株）製のタルク（Ｃ−１）を用いた。
商品名：ＪＭ２０９
平均粒子径：５μｍ
平均アスペクト比：７
【０１０１】
＜成分（Ｄ）＞
造核剤（Ｄ）としては、下記式（２）で示されるβ晶核剤（Ｄ−１）（商品名：エヌジェスターＮｕ−１００、新日本理化製）を用いた。
【０１０２】
【化３】
2017057321.tif 000004
【０１０３】
［実施例１、比較例１〜４］
プロピレン系ブロック共重合体（Ａ）（表１では「ブロックＰＰ（Ａ）」と表記）、エチレン・α−オレフィン共重合体（Ｂ）（表１では「エチレン系共重合体（Ｂ）」と表記）、無機フィラー（Ｃ）および造核剤（Ｄ）を表１に示す配合量でそれぞれ混合した後、二軸押出機にて下記の条件で溶融混練してペレット状のプロピレン系樹脂組成物を調製した。該ペレット状のプロピレン系樹脂組成物を用いて、射出成形機にて下記の条件で射出成形し、試験片を作製した。各樹脂組成物を用いて製造した射出成形体（試験片）の物性を表１に示す。なお、表１中、「質量部＊」とは、ブロックＰＰ（Ａ）とエチレン系共重合体（Ｂ）の合計１００質量部に対する、無機フィラー（Ｃ）または造核剤（Ｄ）の添加質量部を意味する。
【０１０４】
＜溶融混練条件＞
同方向二軸押出機：ＮＲ−２−３６（商品名、ナカタニ機械（株）製）
シリンダー温度：２６０℃（造核剤添加時）または１９０℃（造核剤無添加時）
スクリュー回転数：２００ｒｐｍ
フィーダー回転数：４０ｒｐｍ
＜ＪＩＳ小型試験片／射出成形条件＞
射出成形機：ＥＣ４０（商品名、東芝機械（株）製）
シリンダー温度：１９０℃
金型温度：８０℃（造核剤添加時）または４０℃（造核剤無添加時）
射出時間−保圧時間：１３秒
冷却時間：１５秒
【０１０５】
【表１】
2017057321.tif 000005
【０１０６】
表１において、比較例２および比較例３は、ブロックＰＰ（Ａ−１）のみを樹脂成分として使用し、造核剤（Ｄ−１）の添加効果を調べたものである。造核剤の添加によって、耐熱性は約３０℃向上するが、そもそも無添加時においても実用レベルには達していなかった常温衝撃性（シャルピー衝撃強度（２３℃））が、造核剤の添加によってさらに悪化することが分かった。比較例１は、比較例３のブロックＰＰを、一部エチレン系共重合体（Ｂ）に置き換え、さらに無機フィラー（Ｃ）としてタルクを含有させた系であり、この処方によって剛性（弾性率）、耐衝撃性、および耐熱性が共に向上したものの、その向上幅は決して大きなものではない。また、比較例２において、ブロックＰＰを、一部エチレン系共重合体に置換した場合（比較例４）でも、耐衝撃性の向上はわずかであった。
【０１０７】
一方で、樹脂成分としてブロックＰＰ（Ａ−１）およびエチレン系共重合体（Ｂ）を使用し、無機フィラー（Ｃ）を含有させた比較例１の系に、さらに特定の構造を有する造核剤（Ｄ−１）を添加することによって、弾性率は、ほぼ実用レベルを維持しつつ、耐衝撃性と耐熱性が大きく向上することが分かった。すなわち、無機フィラーと特定の造核剤を併用することによって、プロピレン系樹脂組成物の剛性を維持しつつ、耐衝撃性と耐熱性が改善されることを見出した本発明の意義は大きいものである。
【産業上の利用可能性】
【０１０８】
本発明のプロピレン系樹脂組成物は、先に詳述した自動車部品、家庭用品、家電部品などの種々の分野の成形体材料として用いることができ、特に自動車外装部品（バンパー等）として好適に用いることができる。