(57)【要約】      （修正有）【課題】コークス炉に装入する成型炭を製造する際に、低エネルギーかつ短時間の撹拌で原料炭とバインダーを均一に混合することができ、バインダーの使用量を減らしても成型炭の強度を維持することができる成型炭の製造方法を提供する。【解決手段】原料炭及びバインダーを混合する混合工程及び、該混合工程により得られた混合物を成型する成型工程を有するコークス製造用成型炭の製造方法であって、前記混合工程に円筒横型混合機を用いる、コークス製造用成型炭の製造方法。前記円筒横型混合機が、中心軸にかき上げ羽根３を配した撹拌翼を備えた混合機である。【選択図】図３
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
原料炭及びバインダーを混合する混合工程及び、該混合工程により得られた混合物を成型する成型工程を有するコークス製造用成型炭の製造方法であって、前記混合工程に円筒横型混合機を用いる、コークス製造用成型炭の製造方法。
【請求項２】
前記円筒横型混合機が、中心軸にかき上げ羽根を配した撹拌翼を備えた混合機である請求項１に記載のコークス製造用成型炭の製造方法。
【請求項３】
前記かき上げ羽根がベッカー状である請求項１又は２に記載のコークス製造用成型炭の製造方法。
【請求項４】
前記混合工程の混合を、下記式（１）で示されるフルード数の値が７〜１５となる条件下で行う請求項１〜３の何れか１項に記載のコークス製造用成型炭の製造方法。
フルード数＝（周速）２／(ドラム直径×重力加速度)     （１）
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明はコークス製造用成型炭の製造方法に関する。より詳細には、本発明は原料炭とバインダーとを少なくとも含有するコークス製造用成型炭の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
コークスは、原料炭をコークス炉の炭化室に装入し、これを乾留することによって製造される。原料炭は、粉炭のみで装入する方法や、その一部を成型炭に置換えて装入する方法がある。
成型炭は、原料炭とバインダーを混合機で混合し、得られた混合物を加圧成型することで製造される。良質な成型炭を得るためには原料炭である粉炭の表面にバインダーを均一に分散させることが重要であるが、バインダーは通常、常温で固体もしくは高粘性の液状物であるため、混合機を用いるとともに、その撹拌翼を高速で回転させ、大きなせん断力を与えながら長時間の混合を行う必要がある。
【０００３】
一方、コークスは主に製鉄用の燃料として用いられていることから、１つの製造所において年産１００万〜５００万トンの規模で生産されている。このため、コークス炉に装入される原料炭は多量であり、それに配合される成型炭も同じく多量に必要である。このことから、コークス製造用の原料として成型炭を使用する場合においても、原料炭とバインダーとを混合する際には、低エネルギーで短時間の混合が可能な方法が求められている。
【０００４】
成型炭の原料を混合する際に使用される従来の混合機の型式としては、回転円板型混合機（円筒縦型混合機）が用いられている。回転円板型混合機では、図４（ｂ）に示す通り、鉛直方向の中心軸周りに回転する撹拌翼を高速回転させ、当該撹拌翼と当該混合機の内壁の間に生じる大きなせん断力で原料炭とバインダーとを練り込んでいく。特許文献１では、回転円板型混合機を用いて原料炭とバインダーに大きなせん断力を付与することで混練する方法が提案されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開昭６２−３４９８３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
前記の通り、成型炭を製造する際に、原料炭とバインダーを均一に混合するために低エネルギーかつ短時間で撹拌したいという要求があった。しかしながら、特許文献１に記載された方法においては、摩擦熱によって原料炭温度が上昇するほどの高速回転と長い攪拌時間が必要であった。すなわち、回転円板型混合機を用いて原料炭とバインダーとを混合する場合は、多大なエネルギーを消費しているものの、当該撹拌翼と混合機の内壁が接している部分のみが混合されるため、十分に分散させるためには長時間の混合が必要であり効率が悪かった。
以上の通り、従来の混合機では、低エネルギーで撹拌した場合はせん断力の低下が生じ、短時間で撹拌した場合は十分な混合性を得ることが出来ないという問題点があった。
また、特許文献１に記載された方法のように回転円板型混合機を用いる場合は、バッチ式であるため、原料を都度投入し、得られた混合物も都度回収する必要があるため生産効率の悪い方法であった。
【０００７】
本発明は、上記課題を解決し、コークス炉に装入する成型炭を製造する際に、低エネル
ギーかつ短時間の撹拌で原料炭とバインダーを均一に混合する手段を提供することを目的とする。
本発明は、バインダーの使用量を減らしても成型炭の強度を維持することができる成型炭の製造方法を提供することを目的とする。
本発明は、連続式設備に適用可能な製造方法とすることで、よりコンパクトな設備で効率的に原料炭とバインダーを混合することが可能な手段を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者らは、上記課題を解決すべく検討を行った結果、円筒横型混合機を使用し、更には中心軸にかき上げ羽根を配した円筒横型混合機を使用することによって前記課題を解決出来ることを見出し、本発明に到達した。
【０００９】
即ち、本発明の要旨は以下の［１］〜［４］に存する。
［１］  原料炭及びバインダーを混合する混合工程及び、該混合工程により得られた混合物を成型する成型工程を有するコークス製造用成型炭の製造方法であって、前記混合工程に円筒横型混合機を用いる、コークス製造用成型炭の製造方法。
［２］  前記円筒横型混合機が、中心軸にかき上げ羽根を配した撹拌翼を備えた混合機である［１］に記載のコークス製造用成型炭の製造方法。
［３］  前記かき上げ羽根がベッカー状である［１］又は［２］に記載のコークス製造用成型炭の製造方法。
［４］  前記混合工程の混合を、下記式（１）で示されるフルード数の値が７〜１５となる条件下で行う［１］〜［３］の何れかに記載のコークス製造用成型炭の製造方法。
フルード数＝（周速）２／(ドラム直径×重力加速度)     （１）
【発明の効果】
【００１０】
本発明によれば、コークス炉に装入する成型炭を製造する際に、低エネルギーかつ短時間の撹拌で原料炭とバインダーを均一に混合する手段を提供することが出来る。
本発明によれば、原料炭とバインダーを均一に混合することが出来るため、バインダーの使用量を減らしても成型炭の強度を維持することができる。
本発明によれば、連続式設備に適用可能な製造方法とすることで、よりコンパクトな設備で効率的に原料炭とバインダーを混合することが出来る。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】成型炭を製造する工程を示す概略図である。
【図２】本発明を適用することが出来る円筒横型混合機の断面の概略図である。
【図３】円筒横型混合機のかき上げ羽根（ベッカー状ショベル）を示す概略図である。
【図４】従来使用されていた回転円板型混合機の概略図である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
以下、本発明を詳細に説明するが、本発明は以下の説明に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲において、任意に変形して実施することができる。
以下において「質量％」と「重量％」、及び「質量部」と「重量部」とは、それぞれ同義である。
なお、以下で用いる用語については、特に明示したもの以外はＪＩＳ  Ｍ０１０４（１９８４）に基づくものとする。
【００１３】
本発明において「成型原料炭」とは、成型炭の原料として用いる原料炭を意味する。また、「コークス原料炭」とは、コークスの原料として用いる原料炭の総称を意味し、成型炭以外の原料炭を意味する場合と、成型炭の原料を意味する場合と、その双方を意味する
場合がある。なお、単に「原料炭」という場合は、成型原料炭、コークス原料炭の何れか又は双方の意味を包含する。
【００１４】
本発明が対象とするコークス製造用成型炭（以下、「コークス製造用成型炭」を単に「成型炭」という場合がある）は、その原料として原料炭及びバインダーを少なくとも含有し、その他成分を任意に用いることができる。
【００１５】
［成型原料炭］
本発明の成型炭の製造方法では、原料炭（成型原料炭）として粉炭を少なくとも含有する。また、粉炭を主成分とすることが好ましい。ここで「主成分」とは５０重量％以上を意味する。成型原料炭中の粉炭の含有割合は、より好ましくは７０重量％以上、更に好ましくは８０重量％以上、特に好ましくは９０重量％以上である。
本発明において「粉炭」とは、粉状の石炭を意味し、通常、粒径が３ｍｍ以下の石炭粒子を７０〜９０重量％程度の範囲で含有する。すなわち、使用する原料炭の粒径が前記範囲に該当するものである場合は、原料炭が全て粉炭で構成されていることを意味する。なお、粉炭は石炭を粉砕することによって一般的に製造される。
【００１６】
本発明に用いる粉炭としては、前記に該当するものであれば制限は無いが、粘結炭と非微粘結炭とを配合して用いることが好ましい。
前記粘結炭とは、加熱したときに軟化溶融する性質（粘結性）をもつ石炭をいう。コークスは、製鉄時における高炉内の充填層の圧力に耐えて高い空隙率を保つのに十分な強度が必要であるとともに、微粉の発生を抑制しうる高い耐摩耗性が必要であるが、この特性を付与するためにコークス原料として粘結炭を用いることが好ましい。
【００１７】
非微粘結炭とは、単独では加熱しても粘結性を示さない、又は示してもその程度はごく僅かである石炭化度の低い石炭をいう。この非微粘結炭は世界的に粘結炭より産出量が多く、粘結炭より安価に入手することができる。
前記非微粘結炭の反射率は特に限定されないが、好ましくは０．８０％以下であり、より好ましくは０．５０〜０．７９％であり、更に好ましくは０．６０〜０．７８％である。なお、非微粘結炭の反射率とは、ビトリニットの平均最大反射率であり、たとえば、ＪＩＳ  Ｍ８８１６で規定される方法（反射率測定方法）で測定することができる。
【００１８】
非微粘結炭の最高流動度は特に限定されないが、好ましくは０．９〜４．０であり、より好ましくは１．０〜２．７である。非微粘結炭の最高流動度とは、石炭の流動性を評価する指標の一つであり、これにより石炭のコークス化性を評価することができる。最高流動度はＪＩＳ  Ｍ８８０１で規定される方法（ギーセラープラストメーター法）で測定することができる。なお、上述の数値範囲は本測定法で得られた数値を常用対数で換算した値（単位：Ｌｏｇ  ＤＤＰＭ（Ｌｏｇ  Ｄｉａｌ  Ｄｉｖｉｓｉｏｎ  Ｐｅｒ  Ｍｉｎｕｔｅ））である。
【００１９】
非微粘結炭の揮発分は特に限定されないが、好ましくは３０〜５０重量％であり、より好ましくは３２〜４０重量％であり、更に好ましくは３４〜３８重量％である。なお、揮発分とは、試料を９００℃で７分間加熱したときの減量の試料に対する重量百分率を求め、これから同時に定量した水分を減じたものであり、たとえばＪＩＳ  Ｍ８８１２で規定される方法（揮発分定量方法）で測定することができる。
【００２０】
原料炭（成型原料炭）中の前記粘結炭の含有量（配合割合）は限定されないが、１０〜４０重量％が好ましく、１５〜３５重量％がより好ましい。また、原料炭（成型原料炭）中の前記非微粘結炭の配合量は限定されないが、６０〜９０重量％が好ましく、６５〜８５重量％がより好ましい。粉炭中の粘結炭の配合割合が上記下限未満である場合は、得ら
れるコークスの強度が低下する傾向がある。一方、原料炭（成型原料炭）中の粘結炭の配合割合が上記上限を超過する場合は、コークス製造において炉内の閉塞を生じる場合がある。
【００２１】
前記の通り、非微粘結炭は産出量が多く、安価に入手することができるため、コークスの原料として極力多く用いることが望ましいが、一方で非微粘結炭は粘結性に乏しいため、コークス原料中の含有量を増加させるとコークスの強度が低下する傾向がある。
コークス原料炭として非微粘結炭の使用比率を増大させる手法としては、成型炭の原料として高い含有割合で用いることによって達成することができる。更には後述する通り、成型炭の原料としてバインダーを最適化して添加することも効果的である。
【００２２】
［バインダー］
本発明の成型炭の製造方法では、原料炭とともにバインダーを含有する。バインダーとしては、粉炭を接着できるものであれば特に限定されないが、通常は液状であり、具体的にはコールタールや後述するボトムピッチ等が用いられる。また、石油ピッチ等、粘結材と呼ばれる固体成分も、本発明においてバインダーの１種とする。
本発明における成型炭中のバインダーの含有量は限定されないが、その下限が通常１重量％以上、好ましくは２重量％以上、より好ましくは３重量％以上である。成型炭中のバインダーの含有量が前記下限未満であると、原料炭の結着が不十分となり、成型炭の強度が低下したり、成型炭の形状を保持することが困難となる傾向がある。更には、得られるコークスの強度も低下する傾向がある。
また、成型炭中のバインダーの含有量の上限も限定されないが、通常１０重量％以下、好ましくは８重量％以下、より好ましくは６重量％以下である。成型炭中のバインダーの含有量が前記上限を超過すると、コークス炉内にカーボンが付着し、炉の閉塞が生じる場合がある。
【００２３】
［コールタール］
本発明においてコールタールとは、一般に「コールタール」と称されるものであれば限定されないが、通常、石炭の乾留で生成する茶褐色又は黒色の、常温において粘稠な液状物質である。コールタールの水分含有量は限定されないが、水分を低減した「無水タール（無水コールタール）」も本発明に好適に使用される。
バインダーとしてコールタールを含有することにより、成型炭の強度が上がり、成型炭を製造する際の歩留が向上する。さらに、高い強度を有する成型炭が、膨張して周囲の粉炭部分を圧密化することにより、コークス強度を高めることが可能となる。
【００２４】
コールタールの粘度は限定されないが、８０℃における粘度が通常１０ｍＰａ・ｓ以上、好ましくは５０ｍＰａ・ｓ以上、より好ましくは８０ｍＰａ・ｓ以上であり、通常５０００ｍＰａ・ｓ以下、好ましくは３０００ｍＰａ・ｓ以下、より好ましくは２０００ｍＰａ・ｓ以下である。ここで、８０℃における粘度は、東機産業株式会社製、ＴＶＣ−７型粘度計で測定した値を用いる。
【００２５】
本発明における成型炭中のコールタールの含有量は限定されないが、その下限が好ましくは０．４重量％以上、より好ましくは０．６重量％以上、更に好ましくは０．８重量％以上である。成型炭中のコールタールの含有量が前記下限未満であると、成型炭の強度が低下し、成型炭の形状を保持することが困難となる傾向がある。
また、成型炭中のコールタールの含有量の上限も限定されないが、好ましくは８重量％以下、より好ましくは７重量％以下である。成型炭中のコールタールの含有量が前記上限を超過すると、コークス炉内にカーボンが付着し、炉の閉塞が生じる傾向がある。
【００２６】
バインダー中のコールタールの含有量は限定されないが、その下限が好ましくは２重量
％以上、より好ましくは３重量％以上、更に好ましくは４重量％以上である。バインダー中のコールタールの含有量が前記下限未満であると、成型炭の強度が低下し、成型炭の形状を保持することが困難となる傾向がある。
また、バインダー中のコールタールの含有量の上限も限定されないが、好ましくは９９重量％以下、より好ましくは９８重量％以下、より好ましくは９５重量％以下である。バインダー中のコールタールの含有量が前記上限を超過すると、成型炭の強度が低下し、成型炭の形状を保持することが困難となる傾向がある。
【００２７】
［ボトムピッチ］
本発明では、バインダーの成分としてボトムピッチを含有することにより、高い強度を有する成型炭とすることができる場合がある。
本発明においてボトムピッチとは、コールタールを蒸留した際に、軽質分を留去して得られる重質成分（残留成分）を意味し、一般に「軟ピッチ」、「中ピッチ」、「硬ピッチ」と呼ばれるものが該当する。ここで「軟ピッチ」、「中ピッチ」、「硬ピッチ」とは、コールタール常圧蒸留物を軟化点（環球法）で区分した際に、それぞれ「７０℃以下」、「７０〜８５℃」、「８５℃以上」の留分を意味する。
【００２８】
本発明におけるボトムピッチは、これらの混合物でもよいし、何れかを単独で分離したものを用いてもよい。尚、ボトムピッチとして、硬ピッチのみを用いると、得られる成型炭の強度や残存率（歩留まり）が低下する場合がある。このため単独で分離したものを用いる場合は、「軟ピッチ」又は「中ピッチ」が好ましい。
前記の通り、コールタールは通常、常温において粘稠な液状物質であるが、ここから軽質分を除去して得られるボトムピッチは、常温での流動性が非常に低く、常温では柔軟な固形状物質である。
【００２９】
ボトムピッチの粘度は限定されないが、８０℃における粘度が通常５００ｍＰａ・ｓ以上、好ましくは１０００ｍＰａ・ｓ以上、より好ましくは２０００ｍＰａ・ｓ以上であり、通常６０００ｍＰａ・ｓ以下、好ましくは４０００ｍＰａ・ｓ以下、より好ましくは３５００ｍＰａ・ｓ以下である。ここで、８０℃における粘度は、東機産業株式会社製、ＴＶＣ−７型粘度計で測定した値を用いる。
ボトムピッチの粘度が前記下限値未満であると、粘結材としての接着性が乏しくなり、成型炭の強度が低下し、成型炭の形状を保持することが困難となる傾向がある。また、ボトムピッチの粘度が前記上限値を超過すると、得られる成型炭の強度や残存率（歩留まり）が低下する場合がある。
【００３０】
本発明における成型炭中のボトムピッチの含有量は限定されないが、その下限が好ましくは０．２重量％以上、より好ましくは０．３重量％以上、更に好ましくは０．４重量％以上である。成型炭中のボトムピッチの含有量が前記下限未満であると、成型炭の強度が低下し、成型炭の形状を保持することが困難となる傾向がある。
また、成型炭中のボトムピッチの含有量の上限も限定されないが、好ましくは５．０重量％以下、より好ましくは２．５重量％以下、更に好ましくは２．０重量％以下である。
【００３１】
バインダー中のボトムピッチの含有量は限定されないが、その下限が好ましくは１重量％以上、より好ましくは２重量％以上、更に好ましくは５重量％以上である。バインダー中のボトムピッチの含有量が前記下限未満であると、成型炭の強度が低下し、成型炭の形状を保持することが困難となる傾向がある。
また、バインダー中のボトムピッチの含有量の上限も限定されないが、好ましくは５０重量％以下、より好ましくは４０重量％以下、更に好ましくは３０重量％以下である。バインダー中のボトムピッチの含有量が前記上限を超過すると、成型炭の強度が低下し、成型炭の形状を保持することが困難となる傾向がある。
【００３２】
［その他のバインダー］
コールタール、ボトムピッチ以外のバインダーとしては、例えば、石油ピッチ（アスファルトピッチ）、石油アスファルト等の瀝青物、溶剤精製炭（溶剤脱瀝ピッチ）等が挙げられる。
ここで本発明において「ピッチ」「石油ピッチ」とは、石油を蒸留したときに残るタール状のアスファルトを、更に真空蒸留して残る黒色の樹脂状の物質、又はそのアスファルトを意味する。
バインダーとして石油ピッチを使用する場合の、成型炭原料中の含有量は特に限定されないが、１重量％以上が好ましく、２重量％以上がより好ましい。石油ピッチの含有量が前記下限未満の場合は、成型炭の強度が低下する傾向がある。一方、石油ピッチの含有量は、５重量％以下が好ましく、４重量％以下がより好ましい。石油ピッチの含有量が前記上限を超えると、コークスの生産性（歩留まり）が低下する傾向がある。
なお、本発明における成型炭の原料としては、上記した成型原料炭及び粘結材以外の任意の物質を使用することを排除するものではない。
【００３３】
［成型炭の製造方法］
本発明の成型炭の製造方法は、原料炭としての粉炭とバインダーを混合し、成型することによって行われ、主として以下の工程を有する。ここで工程１、工程２は任意である。［工程１］成型原料炭を混合する。
［工程２］バインダー成分を混合する。
［工程３］配合された成型原料炭とバインダーとを混合する。
［工程４］工程３の配合物を成型する。
【００３４】
［工程１］
工程１は原料炭を配合し混合して粉炭とする工程であり、原料炭として前記の粘結炭及び非微粘結炭を適宜配合し混合する。具体的には、原料となる石炭を移送する過程で自然配合することで混合してもよいが、均質化するためには混練機を用いることが好ましい。また、予め粉砕されている粘結炭及び非微粘結炭を配合して粉炭としてもよいし、原料炭を配合した後に、これを粉砕して粉炭としてもよい。通常、原料炭の粉砕には粉砕機が使用される。
原料炭を混合する際の温度は限定されないが、通常２０〜８０℃である。また、原料炭を混合する時間も限定されないが、通常１〜１０分である。
なお、原料炭の混合及び粉砕は、この工程及び設備を成型炭製造用に独立して設けてもよいが、成型原料炭以外のコークス原料炭を配合、粉砕する工程及び設備をそのまま採用することもできる。すなわち、コークス原料炭を混合、粉砕する工程から、その一部を成型原料炭（粉炭）として分取すればよい。
【００３５】
［工程２］
工程２は、バインダー成分として２種以上を用いる場合に、予めこれらを混合する工程である。
具体的には、例えば、コールタールとボトムピッチとを混合する工程が挙げられる。コールタールは粘稠ではあるが常温において液状であるため、粉炭との混合に際し、その取扱いは困難なものではない。一方、ボトムピッチは常温での流動性が極めて低いため、粉炭との混合に際しては取扱いが難しい。このため、通常はボトムピッチを１００〜２００℃程度に加熱し、低粘度化して使用する必要がある。これに対し、予めコールタールとボトムピッチとを混合しておくことにより、バインダーとしての取扱いを飛躍的に向上することが可能となる。
【００３６】
コールタールとボトムピッチとを混合する際の設備や方法は限定されないが、具体的に
は、配管混合や、タンク内混合等の方法を使用することができる。
混合する際の温度は限定されないが、通常７０℃以上、好ましくは８０℃以上である。混合する際の温度が前記下限未満であると、コールタールとボトムピッチとの混合が困難となる傾向がある。また、混合する際の温度の上限も限定されないが、通常２００℃以下、好ましくは１５０℃以下である。混合する際の温度が前記上限を超過すると、バインダーから引火性のガスが発生して混合機内部で爆発の恐れが生じ、混合機内部へ窒素などの不活性な気体を注入する必要性が生じる場合がある。
【００３７】
工程２で得られたバインダー混合物の粘度は限定されないが、８０℃における粘度が通常７０ｍＰａ・ｓ以上、好ましくは８０ｍＰａ・ｓ以上、より好ましくは９０ｍＰａ・ｓ以上であり、通常３５０ｍＰａ・ｓ以下、好ましくは２５０ｍＰａ・ｓ以下、より好ましくは１５０ｍＰａ・ｓ以下である。ここで、８０℃における粘度は、東機産業株式会社製、ＴＶＣ−７型粘度計で測定した値を用いる。
工程２で得られたバインダー混合物の粘度が前記下限値未満であると、バインダーとしての接着性が乏しくなり、成型炭の強度が低下し、成型炭の形状を保持することが困難となる傾向がある。また、当該粘度が前記上限値を超過すると、粘結材が粉炭と混ざり難くなるため、成型炭の強度が低下し、成型炭の形状を保持することが困難となる傾向がある。
【００３８】
本発明においてバインダーは、２種以上を用いる場合であっても、必ずしも工程２を経る必要は無い。具体的には、バインダーの一部又は全部が、前記工程１や、後述する工程３或いは工程４で使用されてもよい。
これらの一例としては、ピッチを使用する場合において、当該ピッチを前記の工程１において配合することが挙げられる。この場合、粘結炭及び非微粘結炭とともにピッチを同時に配合してもよいし、粘結炭及び非微粘結炭を配合した後に、これとピッチとを配合してもよい。
なお、ボトムピッチは単独では取扱いが困難であるので、工程２で使用されることが好ましい。
【００３９】
［工程３］
工程３は、原料炭としての粉炭とバインダーを混合する工程である。ここで前記の通り、工程１は任意であるので、粉炭は必ずしも工程１で配合されたものでなくともよい。
本発明では、原料炭とバインダーとの混合工程に円筒横型混合機を用いることを特徴とする。ここで、円筒横型混合機とは図２に概略図を示す通り、原料炭とバインダーとを混合するエリアが円筒状であり、かつ当該円筒形状の回転中心軸が水平方向（重力方向に対して垂直方向）にある形状の混合機を意味する。
本発明で用いる円筒横型混合機は、上記の回転中心を軸として回転する撹拌翼を備えていることが好ましい。撹拌翼の形状は限定されないが、中でも成型炭原料とバインダーを三次元的に撹拌することができる「かき上げ羽根（ショベル）」が配されていることが好ましい。このような混合機としては、例えば、中央機工社製「レディゲミキサー」、太平洋機工社製「アペックスミキサー」等が挙げられる。
【００４０】
本発明において「かきあげ羽根（ショベル）」とは、中心軸周りに回転することによって「かきあげ効果」を奏することが出来る撹拌翼を意味する（一例を図３に示す）。かきあげ効果とは、撹拌翼によって原料炭とバインダーを軸方向及び径方向に浮遊・拡散することで、それら同士または混合機内壁と衝突させる効果を意味する。すなわち、撹拌翼（かきあげ羽根）の回転数の上昇に応じて、原料炭及びバインダー（それらの混合物を含む）が粉面より高く浮遊する。落下した石炭及びバインダーは、再びかき上げられることによって連続的な浮遊拡散混合を行うことが可能となる。従って、このような機能を有する撹拌翼を「かきあげ羽根」と言う。
【００４１】
原料炭とバインダーとを混合するために従来用いられてきた混合機は、回転円板型混合機と呼ばれるものであり、図４のような形状を有する。これは円筒縦型混合機と表現できる形状の混合機であり、混合するエリアが円筒状であるものの、当該円筒形状の回転中心軸が鉛直方向（重力方向）にある混合機である。
従来は寧ろこのようなタイプの方が、混合時の発熱も大きいことから、撹拌力やせん断力が直接的に原料炭やバインダーに伝わる効率の良い方法であると考えられてきた。しかしながら、本発明者らの検討により、回転円板型混合機による撹拌は、撹拌力が実は無駄な熱エネルギーとして消費され、効率の良い混合となっていないことを見出したものである。
【００４２】
本発明者らの検討により、原料炭及びバインダーが粉面より高く浮遊するように混合すると、一見、撹拌力が十分に伝達されないように思えるものの、意外にも回転円板型混合機よりも効率の良い混合が可能であることを見出したものである。回転円板型混合機の場合は、撹拌力が横方向に働くため、撹拌によって原料炭やバインダーが浮遊する効果に乏しい。
【００４３】
円筒横型混合機の撹拌翼の形状は特に限定されないが、例えば、鋤状や鋸歯状、ベッカー状などが挙げられ、何れも混合物をかき上げる作用を持つ。これらの中では、特にベッカー状が好ましい。
円筒横型混合機による混合は、バッチ式に行うことも出来るし、連続式に行うことも出来る。連続式に混合することにより、より効率的に成型炭を製造することが可能となるため好ましい。
なお、本発明の製造方法では、円筒横型混合機以外の混合機を併用することを排除するものではない。
【００４４】
円筒横型混合機で混合する際の温度は特に限定されないが、２０℃以上が好ましく、より好ましくは４０℃以上であり、更に好ましくは６０℃以上である。混合する際の温度が前記下限未満であると、成型炭の強度が低下し、成型炭の形状を保持することが困難となる傾向がある。
一方、温度の上限は特に限定されないが、通常２００℃以下、好ましくは１５０℃以下、より好ましくは１００℃以下である。混合する際の温度が前記上限を超過すると、バインダー成分から引火性のガスが発生して混合機内部で爆発の恐れが生じ、混合機内部へ窒素などの不活性な気体を注入する必要性が生じる場合がある。
なお、混合機の温度は使用する熱媒体の温度で調整することができる。
【００４５】
円筒横型混合機で混合する際の撹拌翼の回転数は特に限定されないが、８０ｒｐｍ以上が好ましく、より好ましくは１２０ｒｐｍ以上であり、更に好ましくは１６０ｒｐｍ以上である。一方、撹拌翼の回転数の上限は特に限定されないが、２４０ｒｐｍ以下が好ましい。撹拌翼の回転数は、後述するフルード数を制御し得る因子として重要である。
円筒横型混合機で混合する際の混合時間は特に限定されないが、３０秒以上が好ましく、より好ましくは４５秒以上で、さらに好ましくは６０秒以上である。一方、混合時間の上限は特に限定されないが、装置サイズや装置コストの観点から、１２０秒以下が好ましい。なお、円筒横型混合機を連続式に使用する場合の混合時間は、実質的な滞留時間を意味する。
本発明の効果として、円筒横型混合機を用いることにより、上記のように短時間で原料炭とバインダーとを良好に混合することが出来る。
【００４６】
［フルード数］
円筒横型混合機での混合効率を最適化する因子として、フルード数が挙げられる。フル
ード数とは、流体の慣性力と重力の比を表す無次元数であり、以下の式（１）で求められる。
フルード数＝（周速）２／(ドラム直径×重力加速度)     （１）
ここで「周速」とは、撹拌翼の中心軸から最も遠い部分が回転する周速を意味する。
フルード数が小さい場合は、重量の影響が大きく、原料炭とバインダーが混合機の内底部に留まったまま、粉面より高く跳ね上がりづらい状態を意味する。一方、フルード数が大きい場合は、慣性力の影響が大きく成型炭原料とバインダーが混合機の内壁に沿って円運動し易い状態を意味する。従って、フルード数を一定の範囲内に制御することが、効率的に混合する観点から望ましい。
【００４７】
本発明においてフルード数は特に限定されないが、２以上が好ましく、より好ましくは３以上である。一方、フルード数の上限も特に限定されないが、１５以下が好ましく、より好ましくは１２以下、更に好ましくは１０以下、特に好ましくは８以下である。この範囲を外れると成型炭としての強度が発現しにくくなる場合がある。
なお、フルード数は、混合機のサイズや撹拌翼の回転数によって制御することができる。
【００４８】
本発明の製造方法では、原料炭とバインダーとを混合する全混合時間に亘って上記のフルード数とする必要はない。全混合時間に対し、好ましくは１０％以上、より好ましくは３０％以上、更に好ましくは５０％以上、特に好ましくは８０％以上の時間において、上記のフルード数とすることが望ましい。全混合時間に対し、上記のフルード数とする時間の上限は限定されず、起動時及び停止時を除き、全ての時間に亘って上記のフルード数の条件で混合することが好ましい。この様に混合することによる、本発明の効果をより顕著に発現することが出来る。
【００４９】
［工程４］
工程４は、工程３で得られた配合物を成型して成型炭を得る工程である。成型炭を成型する方法は限定されないが、通常、成型炭の形状が凹型となった金型や木枠、又は加圧成型機等を用いた成型が行われる。加圧成型機を使用すると、連続的に大量生産出来るだけでなく、大量の成型炭を一度にムラ無く圧密することができ、粉炭粒子の接着性を向上させることができる。
加圧成型機の方式や機構は限定されないが、成型炭の形状が形成された凹部を有する１対のローラー型の金型を使用し、該ローラーが回転する際に成型炭原料が凹部に充填されて圧縮される機構であることが好ましい。
このような加圧成型機による加圧条件は特に限定されないが、圧力（線圧）０．８〜２．０ｔ／ｃｍが好ましく、１．０〜１．２ｔ／ｃｍがより好ましい。加圧が上記範囲より小さいと、十分な強度を有する成型炭が得られない場合がある。
【００５０】
成型する際の原料に含まれる水分量は限定されないが、０．１重量％以上が好ましく、より好ましくは１重量％以上であり、更に好ましくは２重量％以上である。一方、水分量の上限は特に限定されないが、１５重量％以下が好ましく、より好ましくは１３重量％以下であり、更に好ましくは１２重量％以下である。この範囲を外れると成型炭としての強度が発現しにくくなる傾向がある。
【００５１】
［成型炭］
本発明の製造方法によって得られた成型炭は、コークス製造用の成型炭として用いる限り使途は限定されないが、製鉄用に好適に用いることができ、特に高炉用に好適に用いることができる。
本発明の製造方法によって得られた成型炭の形状や諸特性は限定されないが、具体的には以下の通り例示される。
【００５２】
成型炭の形状は、具体的には、例えば、マセック型、タマゴ型、俵型、アーモンド型、枕型、立方体、球体、直方体、円柱、円すい等の形状が例示される。更には、上記形状を本体として吐出した部位が設けられていてもよい。好ましくは、成型加工のし易さの観点では、マセック型、立方体、直方体などが好ましく、生産性、強度、石炭塔内のコークス原料炭の山での転がり抑制の観点からは、すい状、円柱状等の柱状などが好ましい。
成型炭の厚さは、通常１０〜５０ｍｍであり、好ましくは２４〜３５ｍｍである。成型炭の厚さが大き過ぎると、成型加工時に成型機からの剥離性が低下する傾向がある。一方、成型炭の厚さが小さすぎると、生産性が低下する傾向があり、また、成型炭を用いることによるコークス品質の向上効果が低減する傾向がある。なお、成型炭の厚さは、成型炭本体（突起部位等を除く）の最短径を意味する。
【００５３】
成型炭のアスペクト比は限定されないが、好ましくは１．０〜３．５であり、より好ましくは１．５〜３．０、更に好ましくは２．０〜２．７である。アスペクト比が大き過ぎると、成型加工が困難となる場合や、成型炭が折れ易くなる場合がある。また、アスペクト比が小さ過ぎると、コークス炉の石炭塔や装入車へコークス原料炭と成型炭との混合物を投入する際に不均一化が生じる場合がある。本発明においてアスペクト比とは、成型炭の最大長（最大径）と最短径との比（最大長／最短径）を意味する。
【００５４】
成型炭の最大長は特に限定されないが、１００ｍｍ以下が好ましく、８０ｍｍ以下がより好ましい。成型炭の最大長が１００ｍｍを超える場合は、成型炭の強度が低下する傾向がある。一方、成型炭の最大長の下限は、前記した成型炭の厚さの下限に相当し、好ましい下限も同様である。
【００５５】
成型炭の密度は限定されないが、通常０．９０〜１．４０ｇ／ｃｍ３、好ましくは１．００〜１．３５ｇ／ｃｍ３、より好ましくは１．０５〜１．３０ｇ／ｃｍ３、更に好ましくは１．１０〜１．２８ｇ／ｃｍ３である。成型炭の密度が前記下限値未満であると成型炭の強度が不十分となり、割れが発生する場合や、得られるコークスの強度が低下する傾向がある。一方、成型炭の密度が前記上限を超える場合は、装入重量が過大となり、各作業機械が過積載となる場合がある。
【００５６】
［コークスの製造方法］
本発明の製造方法によって得られた成型炭は、通常、コークス原料炭と混合されてコークス炉内へ装入される。
コークス原料として粉炭とともに成型炭を用いることにより、コークスの強度が向上する。その主な理由は、以下の通りである。（１）コークス原料炭の一部を成型炭とすることにより、石炭粒子間の間隔が狭くなり粘結性が向上する。（２）コークス製造時に成型炭部の膨張性が増大することにより、周囲にある粉炭部の圧密化が促進され、粉炭部の粘結性も向上する。（３）成型炭に含有される粘結材により、粉炭の軟化溶融性が向上する。
【００５７】
以下に、成型炭を用いたコークスの製造法について図１を参考に具体例を説明する。
まず、原料ヤード（貯炭場）よりベルトコンベアー等を用いて原料となる石炭を配合槽へ移送する。コークスの原料となる石炭は前記の通り、粘結炭や非微粘結炭である。配合する際の温度や配合時間は、前記した成型炭を製造する際の工程１と同様である。配合槽にて目的とする配合割合で原料の石炭を配合した後、これを粉砕機で粉砕することにより、コークス原料炭としての粉炭を得ることが出来る。また、石炭を予め粉砕しておき、これを配合してもよい。
なお、前述の通り、ここで配合、粉砕したコークス原料炭の一部を分取して成型原料炭として用いることが出来る。
【００５８】
上記の方法で得られた粉炭と、本発明の方法によって製造された成型炭は、所定の割合で混合された後、コークス用原料炭として石炭塔へ投入され、ここからコークス炉へ装入される。
粉炭と成型炭との混合割合は限定されないが、成型炭を通常１０重量％以上、好ましくは１５重量％以上で配合することが望ましく、一方、通常５０重量％以下、好ましくは４０重量％以下、より好ましくは３０重量％以下で配合することが望ましい。成型炭の配合割合が前記下限未満であると、成型炭を石炭塔に導入する際に、石炭塔内で成型炭の存在割合に偏り（偏析）が生じる場合がある。一方、成型炭の配合割合が前記上限を超過すると、得られるコークスの強度が低下する場合がある。
【００５９】
上記の通り、成型炭は成型されてからコークス炉へ搬送されるまでの間に一度石炭塔などの貯槽に貯蔵されるため、大量の成型炭が貯蔵されると、成型炭はその重さ分だけの荷重を受ける。また、成型炭のコークス炉への搬送は、通常、ベルトコンベアーで搬送されるが、ベルトコンベアーのベルトの乗り継ぎでの衝撃もある。このような衝撃や荷重などを受けるため、成型炭の強度が低いと粉化の度合いが大きくなり、結果としてコークス強度の向上効果が低下する。
これに対し、本発明の製造方法により得られた成型炭は、従来の方法で製造された成型炭と同等以上の強度を有することが可能であり、更には、成型炭の形状を最適化したり、成型炭の製造方法を最適化することにより、より強度の高いコークスを製造することができる。このため、上記のような問題点を解消することが出来る。
【００６０】
コークス炉へ装入されたコークス用原料炭（粉炭と成型炭との配合物）をコークス炉内で乾留することにより、コークスが得られる。この乾留時の条件としては公知の条件が適宜採用され、通常、１１００〜１３００℃で１８〜２０時間の乾留を行う。
【実施例】
【００６１】
本発明の実施例について以下に示す。なお、以下の実施例は本発明の効果を確認するための例であり、本発明はこの例に限定されるものではない。本発明はその要旨を逸脱しない限りにおいて、種々の条件を採用し得るものである。
【００６２】
［成型炭原料］
＜原料炭＞
以下の原料炭をそれぞれ粉砕し、粉炭（粒径が３ｍｍ以下のものを７０〜９０重量％含有）としたものを使用した。
・粘結炭    ：反射率１．４６％、最高流動度２．０３Ｌｏｇ  ＤＤＰＭ、揮発分１８．６％
・非微粘結炭：反射率０．７０％、最高流動度２．６４Ｌｏｇ  ＤＤＰＭ、揮発分３６．４％
【００６３】
＜バインダー＞
・コールタール：  コークス製造の際に生成したコールタールから滓や水分を取り除いたもの（無水コールタール）を使用した（８０℃における粘度：４０ｍＰａ・ｓ）。
・ボトムピッチ：  上記コールタールを常圧蒸留し、そのボトムから得られたものをそのまま使用した（軟ピッチ、中ピッチ、硬ピッチに相当する留分の混合物である。８０℃における粘度：３０００ｍＰａ・ｓ）。
【００６４】
［成型機］
＜円筒横型混合機＞
中央機工社製、レディゲミキサー（ＦＭ−１３０Ｄ型、容量１３０Ｌ）を使用した。当
該混合機は図２に示す構造を有し、図３に示す通りのかき上げ羽根（ベッカー状ショベル）を配した混合機である。
＜回転円板型混合機１＞
新東工業社製、ミックスマラー混合機（ＭＳＧ０５型、容量８０Ｌ。図４（ａ）に示す構造）を使用した。
＜回転円板型混合機２＞
ケイハン社製、ＫＢミキサー混合機（竪型高速撹拌式、容量７５Ｌ。図４（ｂ）に示す構造）を使用した。
【００６５】
［評価方法］
＜フルード数＞
円筒横型混合機について、下記式（１）で計算されるフルード数を算出した。
フルード数＝（周速）２／(ドラム直径×重力加速度)     （１）
＜成型炭の強度試験（トロンメル強度）＞
タンブラー試験機（内径９１ｃｍ、長さ４６ｃｍの円筒状ステンレス製ドラム）に、製造（成型）して２時間後の成型炭を１０ｋｇ投入し、２５ｒｐｍの条件下で２分間回転した後、タンブラー試験機から落下させて成型炭を回収した（落下高さ：約９１４ｍｍ）。回収した成型炭について、粒径１５ｍｍ以上の成型炭の残留率（重量％）を測定した（１５ｍｍ篩上の残留率）。残留率が高いほど、成型炭の強度が高いことを意味する。
【００６６】
＜混合エネルギー＞
混合エネルギーは、実際の運転時の負荷と運転時間から電力量を算出し、投入した石炭の湿重量（ｗｅｔ重量）で除した。
【００６７】
［実施例１］
予め粘結炭３０重量部と非微粘結炭７０重量部を常温で混合して原料炭とした。一方、コールタール４重量部とボトムピッチ２重量部を８０℃で混合してバインダーとした。
上記の原料炭１００重量部とバインダー６重量部の割合でレディゲミキサーに投入（投入量３０ｋｇ）し、２５℃、１２０ｒｐｍで６０秒間混合することにより、成型炭原料の混合物を得た。この製造条件でのフルード数は４．０、混合エネルギーは４５Ｗｈであった。
得られた原料混合物をダブルロール型成型機を用いて成型することにより、容積４４ｃｍ３の成型炭を作製した。なお、成型条件は３０℃、回転数３．０ｒｐｍ、成型圧力（線圧）１．０ｔ／ｃｍとした。
得られた成型炭のトロンメル強度を前記の方法で測定した結果、６４重量％であった。
【００６８】
［実施例２、３］
レディゲミキサーにおける回転数を表−１に記載の通りに変更した以外は実施例１と同様にして原料混合物をそれぞれ作成した。各製造条件におけるフルード数及び混合エネルギーを表−１に示す。
各原料混合物を実施例１と同様に成型することにより成型炭を製造し、トロンメル強度を測定した結果を表−１に示す。
【００６９】
［比較例１］
実施例１と同様に調整した原料炭１００重量部とバインダー６重量部の割合でミックスマラー混合機に投入（投入量３３ｋｇ）し、２５℃、回転数４４ｒｐｍで６０秒間混合することにより、成型炭を製造する原料混合物を得た。この時の混合エネルギーを表−１に示す。
得られた原料混合物を実施例１と同様に成型することにより成型炭を製造し、トロンメル強度を測定した結果を表−１に示す。
【００７０】
［比較例２］
ミックスマラー混合機における混合時間を１２０秒に変更した以外は比較例１と同様にして原料混合物を作成した。この時の混合エネルギーを表−１に示す。
得られた原料混合物を実施例１と同様に成型することにより成型炭を製造し、トロンメル強度を測定した結果を表−１に示す。
【００７１】
［比較例３］
実施例１と同様に調整した原料炭１００重量部とバインダー６重量部の割合でＫＢミキサー混合機に投入（投入量２５ｋｇ）し、２５℃、回転数４３０ｒｐｍで２４０秒間混合することにより、成型炭を製造する原料混合物を得た。この時の混合エネルギーを表−１に示す。
得られた原料混合物を実施例１と同様に成型することにより成型炭を製造し、トロンメル強度を測定した結果を表−１に示す。
【００７２】
【表１】
2017165891.tif 000003
【００７３】
表−１より、円筒横型混合機であるレディゲミキサーを使用した実施例１〜３は、回転円板型混合機であるミックスマラー混合機を使用した比較例１、２に較べ、バインダー量は同一でありながら、成型炭のトロンメル強度が向上していることが確認された。
また、レディゲミキサーを使用した実施例２及び実施例３と、回転円板型混合機であるＫＢミキサー混合機を使用した比較例３とを対比すると、レディゲミキサーを使用した実施例２及び実施例３の方が成型炭のトロンメル強度が高いばかりでなく、遥かに混合時間が短く、混合エネルギーも低減していることが確認された。
【００７４】
［実施例４］
配合割合を、原料炭１００重量部に対しバインダー５．４重量部に変更した以外は実施例２と同様にして原料混合物を作成した。この時のフルード数及び混合エネルギーを表−２に示す。
得られた原料混合物を実施例１と同様に成型することにより成型炭を製造し、トロンメル強度を測定した結果を表−２に示す。
【００７５】
【表２】
2017165891.tif 000004
【００７６】
表−２より、円筒横型混合機であるレディゲミキサーを使用し、バインダー量を６．０重量％（実施例２）から５．４重量％（実施例４）と約１０％減少させたとしても、回転円板型混合機であるミックスマラー混合機を使用してバインダー量６．０重量％で製造した比較例２に較べ、成型炭のトロンメル強度が十分維持されていることが確認された。
【符号の説明】
【００７７】
１  円筒横型混合機
２  中心軸
３  かき上げ羽根
４  混合機内壁
５  原料投入口
６  混合物排出口
【図１】
2017165891.tif 000005
【図２】
2017165891.tif 000006
【図３】
2017165891.tif 000007
【図４】
2017165891.tif 000008