(57)【要約】【課題】哺乳動物の疼痛を処置する方法を提供すること【解決手段】2017057206.tif 001081本発明は、一般式（Ｉ）（式中、変数ＲＡ、下付き文字ｎ、環Ａ、Ｘ２、Ｌ、下付き文字ｍ、Ｘ１、Ｂ、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５およびＲＮは本明細書に記載される意味を有する）を有する新規化合物および薬学的に許容されるその塩、ならびにそのような化合物を含有する組成物、ならびにそのような化合物および組成物を用いるための方法を提供する。本発明の別の態様では、本発明は、哺乳動物において電位依存性ナトリウムチャネルを通るイオンフラックスの阻害によって哺乳動物の疼痛を処置する方法であって、それを必要とする哺乳動物に式Ｉの化合物または薬学的に許容されるその塩の治療的有効量を投与することを含む方法を提供する。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
明細書に記載の発明。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
発明の優先権
【０００２】
本出願は、２０１２年５月２２日に出願された国際特許出願第ＰＣＴ／ＩＢ２０１２／
００１３２４号、２０１２年５月２３日に出願された米国仮特許出願第６１／６５０，９
３４号、および２０１３年３月１４日に出願された米国仮特許出願第６１／７８５，６０
１号に対する優先権を主張する。これにより、上記の参照された出願の全内容が、本明細
書において参考として援用される。
【０００３】
発明の分野
【０００４】
本発明は、哺乳動物における療法および／または予防のために有益な有機化合物、特に
ナトリウムチャネル媒介性の疾患または状態、例えば疼痛、ならびにナトリウムチャネル
の媒介と関連する他の疾患および状態を処置するのに有益であるナトリウムチャネル（例
えば、ＮＡＶ１．７）の阻害剤に関する。
【背景技術】
【０００５】
電位開口型ナトリウムチャネル、すなわち神経、筋肉および他の電気的に励起しやすい
細胞で活動電位を起こす膜貫通タンパク質は、正常な感覚、感情、考えおよび運動の必要
な構成成分である（Catterall,  W.A.、Nature（２００１年）、４０９巻、９８８〜９９
０頁）。これらのチャネルは、補助的ベータサブユニットと関連する高度に処理されたア
ルファサブユニットからなる。孔形成アルファサブユニットはチャネル機能に十分である
が、チャネル開閉の動態および電圧依存はベータサブユニットによって一部改変される（
Goldinら、Neuron（２０００年）、２８巻、３６５〜３６８頁）。電気生理学の記録、生
化学的精製および分子クローニングは、１０個の異なるナトリウムチャネルアルファサブ
ユニットおよび４つのベータサブユニットを同定した（Yu,  F.H.ら、Sci.  STKE（２０
０４年）、２５３頁；およびYu,  F.H.ら、Neurosci.（２００３年）、２０巻：７５７７
〜８５頁）。
【０００６】
ナトリウムチャネルの特質には、興奮細胞の原形質膜を横断する電圧が脱分極されると
きの迅速な活性化および不活性化（電位依存的開閉）、ならびにタンパク質の構造に内在
性の伝導孔を通してのナトリウムイオンの効率的で選択的な伝導が含まれる（Sato,  C.
ら、Nature（２００１年）、４０９巻：１０４７〜１０５１頁）。陰性であるか過分極化
された膜電位では、ナトリウムチャネルは閉鎖される。膜脱分極の後、ナトリウムチャネ
ルは速やかに開き、次に不活性化する。チャネルは開放状態で電流を伝導するだけであり
、不活性化されると、それらが再開することができる前に、膜過分極に有利な静止状態に
戻らなければならない。異なるナトリウムチャネルサブタイプは、それらが活性化および
不活性化する電圧範囲だけでなく、それらの活性化および不活性化動態も異なる。
【０００７】
ナトリウムチャネルのタンパク質ファミリーは広く研究され、いくつかの不可欠な身体
機能に関与することがわかっている。この領域での研究は、主要な病態生理学的状態に最
終的につながることがある、チャネルの機能および活性の主要な変化をもたらすアルファ
サブユニットの変異体を同定した。このタンパク質ファミリーのメンバーは、ＮａＶ１．
ｘで表され、式中、ｘは１から９である。ＮａＶ１．１およびＮａＶ１．２は脳で高度に
発現され（Raymond,  C.K.ら、J.  Biol.  Chem.（２００４年）、２７９巻（４４号）：
４６２３４〜４１頁）、正常な脳機能に不可欠である。見かけ上、これらのチャネルの多
くは抑制性ニューロンで発現されるので、ヒトのＮａＶ１．１での機能の一部喪失の変異
はてんかんをもたらす（Yu,  F.  H.ら、Nat  Neurosci（２００６年）、９巻（９号）、
１１４２〜９頁）。したがって、ＣＮＳでのＮａＶ１．１の遮断は過剰興奮性を起こすこ
とがあるので、逆効果である可能性がある。しかし、ＮａＶ１．１は末梢神経系でも発現
されるので、遮断は鎮痛活性を提供することができる。
【０００８】
ＮａＶ１．３は、胎児の中枢神経系で主に発現される。それは、末梢神経系では非常に
低いレベルで発現されるか全く発現されないが、神経系の損傷の後にラットの後角感覚性
ニューロンで発現が上方調節される（Hains,  B.D.ら、J.  Neurosci.（２００３年）、
２３巻（２６号）：８８８１〜９２頁）。したがって、それは、神経損傷の後の疼痛の処
置のための誘導可能な標的である。
【０００９】
ＮａＶ１．４は、骨格筋で主に発現される（Raymond,  C.K.ら、前掲書）。この遺伝子
での変異は、筋肉機能に対して、麻痺を含む重大な影響を及ぼすことがわかっている（Ta
maoka  A.、Intern.  Med.（２００３年）（９巻）：７６９〜７０頁）。
【００１０】
ＮａＶ１．５は、心房、心室、洞房結節、房室結節および心臓プルキンエ線維を含む心
臓筋細胞（Raymond,  C.K.ら、前掲書）で主に発現される。心臓活動電位の急速なアップ
ストロークおよび心臓組織を通る急速なインパルス伝導は、ＮａＶ１．５の開口による。
ＮａＶ１．５の機能での異常は、様々な心臓不整脈の発生をもたらすことができる。ヒト
ＮａＶ１．５での変異は、例えば、長いＱＴ３（ＬＱＴ３）、ブルガダ症候群（ＢＳ）、
遺伝性の心臓伝導欠陥、急激な予想外の夜間死症候群（ＳＵＮＤＳ）および乳児突然死症
候群（ＳＩＤＳ）を含む、複数の不整脈性症候群をもたらす（Liu,  H.ら、Am.  J.  Pha
rmacogenomics（２００３年）、３巻（３号）：１７３〜９頁）。ナトリウムチャネルブ
ロッカー療法は、心臓不整脈の処置で広く用いられている。
【００１１】
ＮａＶ１．６は、中枢および末梢の神経系全体に見出される、広く分布した電位開口型
ナトリウムチャネルである。それは、有髄ニューロンのランビエ絞輪で、高密度で発現さ
れる（Caldwell,  J.H.ら、Proc.  Natl.  Acad.  Sci.  USA（２０００年）、９７巻（
１０号）：５６１６〜２０頁）。
【００１２】
ＮａＶ１．７は、遺伝子ＳＣＮ９Ａによってコードされるテトロドトキシン感受性の電
位開口型ナトリウムチャネルである。ヒトＮａＶ１．７は、神経内分泌細胞から最初にク
ローニングされ（Klugbauer,  N.ら、１９９５年EMBO  J.、１４巻（６号）：１０８４〜
９０頁）、ラットＮａＶ１．７は、褐色細胞腫ＰＣ１２細胞系（Toledo-Aral,  J.  J.ら
、Proc.  Natl.  Acad.  Sci.  USA（１９９７年）、９４巻：１５２７〜１５３２頁）お
よびラット後根神経節（Sangameswaran,  L.ら、（１９９７年）、J.  Biol.  Chem.、２
７２巻（２３号）：１４８０５〜９頁）からクローニングされた。ＮａＶ１．７は、末梢
神経系、特に侵害受容体および嗅覚ニューロンおよび交感神経細胞で主に発現される。Ｎ
ａＶ１．７の阻害またはブロッキングは、鎮痛活性をもたらすことがわかっている。主に
侵害受容性である感覚ニューロンのサブセットでのＮａＶ１．７発現のノックアウトは、
炎症性疼痛への抵抗性をもたらす（Nassarら、前掲書）。同様に、ヒトでの機能喪失変異
は、個体が炎症性および神経障害性の疼痛に抵抗性である、先天性無痛症（ＣＩＰ）をも
たらす。（Cox,  J.J.ら、Nature（２００６年）；４４４巻：８９４〜８９８頁；Goldbe
rg,  Y.P.ら、Clin.  Genet.（２００７年）；７１巻：３１１〜３１９頁）。反対に、Ｎ
ａＶ１．７での機能獲得変異は、２つのヒト遺伝性疼痛状態、原発性肢端紅痛症および家
族性直腸痛において確立された（Yang,  Y.ら、J.  Med.  Genet.（２００４年）、４１
巻（３号）：１７１〜４頁）。さらに、チャネル開閉の時間依存性および電圧依存性に非
常にかすかな影響を及ぼす一塩基多型（Ｒ１１５０Ｗ）は、疼痛認知に大きな影響を及ぼ
す（Estacion,  M.ら、２００９年。Ann  Neurol６６巻：８６２〜６頁；Reimann,  F.ら
、Proc  Natl  Acad  Sci  USA（２０１０年）、１０７巻：５１４８〜５３頁）。様々な
疼痛状態を有する患者の約１０％は、疼痛へのより大きな感受性を付与する対立遺伝子を
有し、したがって、ＮａＶ１．７の遮断に応答する可能性がより高いかもしれない。Ｎａ
Ｖ１．７は感覚および交感神経ニューロンの両方で発現されるので、強化される疼痛認知
が高血圧などの心血管異常を伴うと予想されるかもしれないが、相関は報告されていない
。したがって、ＣＩＰ変異およびＳＮＰ分析は、ヒト疼痛応答が、自律神経機能の混乱よ
りもＮａＶ１．７電流の変化に対してより感受性であることを示唆する。
【００１３】
ＮａＶ１．８は、後根神経節などの、末梢神経系の感覚ガングリオンで主に発現される
（Raymond,  C.K.ら、前掲書）。変更された疼痛応答を生成する、ヒトのＮａＶ１．８の
変異は同定されていない。テトロドトキシンによる遮断に非感受性であるという点で、Ｎ
ａＶ１．８はほとんどのニューロンＮａＶと異なる。したがって、このチャネルによって
運ばれる電流をテトロドトキシンで単離することができる。総ナトリウム電流のかなりの
部分が一部の後根神経節ニューロンにおいてＮａＶ１．８であることを、これらの研究は
示している（Blair,  N.T.ら、J  Neurosci（２００２年）、２２巻：１０２７７〜９０
頁）。ラットでのＮａＶ１．８のノックダウンは、アンチセンスＤＮＡまたは小さな干渉
ＲＮＡを用いて達成され、神経障害性疼痛の事実上完全な逆転が脊髄神経ライゲーション
および慢性狭窄損傷モデルで達成された（Dong,  X.W.ら、Neuroscience（２００７年）
、１４６巻：８１２〜２１頁；Lai  J.ら、Pain（２００２年）、９５巻：１４３〜５２
頁）。したがって、このＮａＶアイソフォームの限定された組織分布およびチャネル発現
のノックダウンによって生成される鎮痛活性に基づき、ＮａＶ１．８は鎮痛剤の有望な標
的と考えられる。
【００１４】
ＮａＶ１．９も、後根神経節ニューロンで主に発現されるテトロドトキシン非感受性ナ
トリウムチャネルである（Dib-Hajj,  S.D.ら（Dib-Hajj,  S.D.ら、Proc.  Natl.  Acad
.  Sci.  USA（１９９８年）、９５巻（１５号）：８９６３〜８頁を参照）。それは、腸
ニューロン、特に筋層間神経叢でも発現される（Rugiero,  F.ら、J  Neurosci（２００
３年）、２３巻：２７１５〜２５頁）。このＮａＶアイソフォームの限定された組織分布
は、それが鎮痛剤の有用な標的である可能性を示唆する（Lai,  J.ら、前掲書；Wood,  J
.N.ら、前掲書；Chung,  J.M.ら、前掲書）。ＮａＶ１．９のノックアウトは、一部の形
の炎症性疼痛への抵抗性をもたらす（Amaya,  F.ら、J  Neurosci（２００６年）、２６
巻：１２８５２〜６０頁；  Priest,  B.T.ら、Proc  Natl  Acad  Sci  USA（２００５
年）、１０２巻：９３８２〜７頁）。
【００１５】
この緊密に関連するタンパク質ファミリーは、治療的介入の標的として長く認識されて
きた。ナトリウムチャネルは、多様な薬理学的薬剤群の標的にされる。これらには、神経
毒、抗不整脈薬、抗痙攣剤および局所麻酔薬が含まれる（England,  S.ら、Future  Med
Chem（２０１０年）、２巻：７７５〜９０頁；Termin,  A.ら、Annual  Reports  in  
Medicinal  Chemistry（２００８年）、４３巻：４３〜６０頁）。ナトリウムチャネルに
作用する現在の薬理学的薬剤の全ては、アルファサブユニットの上に受容体部位を有する
。神経毒のための少なくとも６つの異なる受容体部位、ならびに局所麻酔薬および近縁薬
物のための１つの受容体部位が同定されている（Cestele,  S.ら、Biochimie（２０００
年）、８２巻、８８３〜８９２頁）。
【００１６】
小分子ナトリウムチャネルブロッカーまたは局所麻酔薬ならびに関連する抗てんかん薬
および抗不整脈薬は、ナトリウムチャネルの孔内部の空洞に位置する重複している受容体
部位と相互作用する（Catterall,  W.A.、Neuron（２０００年）、２６巻：１３〜２５頁
）。４つのドメインのうちの少なくとも３つからのＳ６セグメントのアミノ酸残基は、こ
の複雑な薬物受容体部位に寄与し、ＩＶＳ６セグメントが主役を演じている。これらの領
域は高度に保存され、このように、現在まで知られているほとんどのナトリウムチャネル
ブロッカーは類似した効力で全てのチャネルサブタイプと相互作用する。それにもかかわ
らず、てんかんの処置（例えば、ラモトリグニン、フェニトインおよびカルバマゼピン）
および特定の心臓不整脈の処置（例えば、リグノカイン、トカイニドおよびメキシレチン
）のための、治療選択性および十分な治療ウインドウを有するナトリウムチャネルブロッ
カーを生成することが可能である。しかし、これらのブロッカーの効力および治療指数は
最適でなく、ナトリウムチャネルブロッカーが理想的に適する様々な治療領域におけるこ
れらの化合物の有用性を制限している。
【００１７】
ナトリウムチャネルブロッカーは、急性、慢性、炎症性および／または神経障害性疼痛
を含む疼痛の処置で有益であることが示されている（例えば、Wood,  J.N.ら、J.  Neuro
biol.（２００４年）、６１巻（１号）、５５〜７１頁を参照）。前臨床証拠は、ナトリ
ウムチャネルブロッカーが末梢および中枢の感覚ニューロンでニューロン発火（ｆｉｒｉ
ｎｇ）を抑制することができることを実証し、それらが疼痛軽減のために有益であると考
えられるのはこの機構による。ある場合には、異常であるか異所性の発火は、損傷を受け
たか、さもなければ感作されたニューロンから発生することができる。例えば、ナトリウ
ムチャネルが軸索損傷部位の末梢神経で蓄積することができ、異所性発火の発生器として
作用することができることが示された（Devorら、J.  Neurosci.（１９９３年）、１３２
巻：１９７６頁）。炎症誘発性材料（ＣＦＡ、カラゲナン）による処置が疼痛関連の行動
を促進し、ナトリウムチャネルサブユニットの発現の増加と相関した、炎症性疼痛の動物
モデルでも、ナトリウムチャネルの発現および興奮性の変化が示された（Gouldら、Brain
Res.、（１９９９年）、８２４巻（２号）：２９６〜９９頁；Blackら、Pain（２００
４年）、１０８巻（３号）：２３７〜４７頁）。したがって、ナトリウムチャネルの発現
レベルまたは分布の変化は、ニューロン興奮性および疼痛関連の行動に対して大きな影響
を及ぼすことができる。
【００１８】
公知のナトリウムチャネルブロッカーであるリドカインの制御された注入は、その薬物
が神経障害性疼痛に対して効果的であるが、狭い治療指数を有することを示す。同様に、
経口的に利用できる局所麻酔薬であるメキシレチンは、用量を制限する副作用を有する（
Wallace,  M.S.ら、Reg.  Anesth.  Pain  Med.（２０００年）、２５巻：４５９〜６７
頁）。電位開口型ナトリウムチャネルを標的にする薬物発見の主要な焦点は、治療指数を
向上させるための戦略に対してであった。主要な戦略の１つは、ＮａＶ１．７、ＮａＶ１
．８、ＮａＶ１．９および／またはＮａＶ１．３を優先的に遮断するように設計されてい
る選択的ナトリウムチャネルブロッカーを同定することである。これらは、感覚ニューロ
ンで優先的に発現されるナトリウムチャネルアイソフォームであり、用量を制限する副作
用の発生に関与する可能性は低い。例えば、ＮａＶ１．５の遮断は催不整脈性であるとい
う懸念があり、その結果、ＮａＶ１．５に対するナトリウムチャネルブロッカーの選択性
は非常に望ましいと見られている。さらに、ＮａＶ１．１をコードするＳＣＮ１Ａ遺伝子
のほぼ７００個の変異が乳児期の重度のミオクローヌスてんかん（ＳＭＥＩ）を有する患
者で同定され、この遺伝子をヒトてんかんで最も一般的に変異する遺伝子にしている。こ
れらの変異の半分は、タンパク質トランケーションを起こす（Meisler,  M.H.ら、The  J
ournal  of  Physiology（２０１０年）、５８８巻：１８４１〜８頁）。したがって、Ｎ
ａＶ１．１に対するナトリウムチャネルブロッカーの選択性も望ましい。
【００１９】
選択的なナトリウムチャネルブロッカーを同定する戦略に加えて、神経障害性疼痛の処
置のための治療剤を同定する継続的な戦略がある。当初、抗けいれん薬として承認された
医薬品、例えばガバペンチンおよびより近年ではプレギャバリンを用いる神経障害性疼痛
症状の処置において、多少の成功があった。しかし、神経障害性疼痛のための医学療法は
、様々な理由：特に抗けいれん薬もしくは抗うつ薬として最初に開発された薬物による鎮
静、特にアヘン剤による習慣性もしくはタキフィラキシー、または特にＮＳＡＩＤおよび
抗炎症剤による効能の不足のために、成功は一般的に限定された。その結果として、それ
らに限定されないがヘルペス後神経痛、三叉神経痛、糖尿病性神経障害、慢性腰痛、幻肢
痛、ならびにがんおよび化学療法からもたらされる疼痛、慢性骨盤痛、複合領域性疼痛症
候群および関連する神経痛を含む、神経障害性疼痛のための新規処置療法を探究するため
のかなりの必要性がなおある。
疼痛の処置のために、現在臨床段階にある最小限の有害な副作用で有効な限られた数の
ナトリウムチャネルブロッカーがある。侵害受容に関与しないナトリウムチャネルの遮断
による有害な副作用なしに、神経障害性疼痛および他のナトリウムチャネル関連の病理学
的状態を効果的に処置する、満たされていない医学的必要性もある。本発明は、これらの
重大な必要性を満たすための方法を提供する。
【先行技術文献】
【非特許文献】
【００２０】
【非特許文献１】Catterall,  W.A.、Nature（２００１年）、４０９巻、９８８〜９９０頁
【非特許文献２】Goldinら、Neuron（２０００年）、２８巻、３６５〜３６８頁
【非特許文献３】Yu,  F.H.ら、Sci.  STKE（２００４年）、２５３頁
【非特許文献４】Yu,  F.H.ら、Neurosci.（２００３年）、２０巻：７５７７〜８５頁
【非特許文献５】Sato,  C.ら、Nature（２００１年）、４０９巻：１０４７〜１０５１頁
【非特許文献６】Raymond,  C.K.ら、J.  Biol.  Chem.（２００４年）、２７９巻（４４号）：４６２３４〜４１頁
【非特許文献７】Yu,  F.  H.ら、Nat  Neurosci（２００６年）、９巻（９号）、１１４２〜９頁
【非特許文献８】Hains,  B.D.ら、J.  Neurosci.（２００３年）、２３巻（２６号）：８８８１〜９２頁
【非特許文献９】Tamaoka  A.、Intern.  Med.（２００３年）（９巻）：７６９〜７０頁
【非特許文献１０】Liu,  H.ら、Am.  J.  Pharmacogenomics（２００３年）、３巻（３号）：１７３〜９頁
【非特許文献１１】Caldwell,  J.H.ら、Proc.  Natl.  Acad.  Sci.  USA（２０００年）、９７巻（１０号）：５６１６〜２０頁
【非特許文献１２】Klugbauer,  N.ら、１９９５年EMBO  J.、１４巻（６号）：１０８４〜９０頁
【非特許文献１３】Toledo-Aral,  J.  J.ら、Proc.  Natl.  Acad.  Sci.  USA（１９９７年）、９４巻：１５２７〜１５３２頁
【非特許文献１４】Sangameswaran,  L.ら、（１９９７年）、J.  Biol.  Chem.、２７２巻（２３号）：１４８０５〜９頁
【非特許文献１５】Cox,  J.J.ら、Nature（２００６年）；４４４巻：８９４〜８９８頁
【非特許文献１６】Goldberg,  Y.P.ら、Clin.  Genet.（２００７年）；７１巻：３１１〜３１９頁
【非特許文献１７】Yang,  Y.ら、J.  Med.  Genet.（２００４年）、４１巻（３号）：１７１〜４頁
【非特許文献１８】Estacion,  M.ら、２００９年。Ann  Neurol６６巻：８６２〜６頁
【非特許文献１９】Reimann,  F.ら、Proc  Natl  Acad  Sci  USA（２０１０年）、１０７巻：５１４８〜５３頁
【非特許文献２０】Blair,  N.T.ら、J  Neurosci（２００２年）、２２巻：１０２７７〜９０頁
【非特許文献２１】Dong,  X.W.ら、Neuroscience（２００７年）、１４６巻：８１２〜２１頁
【非特許文献２２】Lai  J.ら、Pain（２００２年）、９５巻：１４３〜５２頁
【非特許文献２３】Dib-Hajj,  S.D.ら（Dib-Hajj,  S.D.ら、Proc.  Natl.  Acad.  Sci.  USA（１９９８年）、９５巻（１５号）：８９６３〜８頁
【非特許文献２４】Rugiero,  F.ら、J  Neurosci（２００３年）、２３巻：２７１５〜２５頁
【非特許文献２５】Amaya,  F.ら、J  Neurosci（２００６年）、２６巻：１２８５２〜６０頁
【非特許文献２６】Priest,  B.T.ら、Proc  Natl  Acad  Sci  USA（２００５年）、１０２巻：９３８２〜７頁
【非特許文献２７】England,  S.ら、Future  Med  Chem（２０１０年）、２巻：７７５〜９０頁
【非特許文献２８】Termin,  A.ら、Annual  Reports  in  Medicinal  Chemistry（２００８年）、４３巻：４３〜６０頁
【非特許文献２９】Cestele,  S.ら、Biochimie（２０００年）、８２巻、８８３〜８９２頁
【非特許文献３０】Catterall,  W.A.、Neuron（２０００年）、２６巻：１３〜２５頁
【非特許文献３１】Wood,  J.N.ら、J.  Neurobiol.（２００４年）、６１巻（１号）、５５〜７１頁
【非特許文献３２】Devorら、J.  Neurosci.（１９９３年）、１３２巻：１９７６頁
【非特許文献３３】Gouldら、Brain  Res.、（１９９９年）、８２４巻（２号）：２９６〜９９頁
【非特許文献３４】Blackら、Pain（２００４年）、１０８巻（３号）：２３７〜４７頁
【非特許文献３５】Wallace,  M.S.ら、Reg.  Anesth.  Pain  Med.（２０００年）、２５巻：４５９〜６７頁
【非特許文献３６】Meisler,  M.H.ら、The  Journal  of  Physiology（２０１０年）、５８８巻：１８４１〜８頁
【発明の概要】
【課題を解決するための手段】
【００２１】
発明の要旨
一態様では、本発明は新規化合物を提供する。そのような化合物の第１の実施形態（実
施形態１；「Ｅ１」と略す）では、本発明は、式Ｉ
【化１】
2017057206.tif 000002
の化合物およびその薬学的に許容される塩から選択される化合物を提供し、式Ｉにおいて
、
【００２２】
Ｒ１は、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜８ハロアルキル、Ｃ１〜８アルコキシ、Ｃ３〜１２シ
クロアルキル、Ｃ連結Ｃ２〜１１ヘテロシクロアルキル、ヘテロアリールまたは−ＮＲ１
ＡＲ１Ｂであり、式中、Ｒ１ＡおよびＲ１Ｂは、水素、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜８アル
コキシ、（６〜１０員のアリール）−（ＸＲ１）０〜１−、（５〜１０員のヘテロアリー
ル）−（ＸＲ１）０〜１−からなる群から各々独立して選択され、Ｒ１ＡおよびＲ１Ｂは
、任意選択で組み合わされて、３〜９員の複素環式環を形成し、この複素環式環は、Ｎ、
ＯおよびＳから選択される１つのさらなるヘテロ原子を任意選択で含み、任意選択でベン
ゼンまたはピリジン環がこの複素環式環に縮合しており；ＸＲ１は、Ｃ１〜４アルキレン
、Ｃ１〜４ヘテロアルキレン、Ｃ２〜４アルケニレン、Ｃ２〜４アルキニレンからなる群
から選択され；式中、Ｒ１の脂肪族および芳香族部分は、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜８ハ
ロアルキル、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、−ＯＨ、−ＣＮ、−ＮＯ２、＝Ｏ、−（Ｘ１Ｒ）０〜
１ＮＲＲ１ａＲＲ１ｂ、−（Ｘ１Ｒ）０〜１ＯＲＲ１ａ、−（Ｘ１Ｒ）０〜１ＳＲＲ１ａ
、−（Ｘ１Ｒ）０〜１Ｎ（ＲＲ１ａ）Ｃ（＝Ｏ）ＯＲＲ１ｃ、−（Ｘ１Ｒ）０〜１ＯＣ（
＝Ｏ）Ｎ（ＲＲ１ａ）（ＲＲ１ｂ）、−（Ｘ１Ｒ）０〜１Ｎ（ＲＲ１ａ）Ｃ（＝Ｏ）Ｎ（
ＲＲ１ａ）（ＲＲ１ｂ）、−（Ｘ１Ｒ）０〜１Ｃ（＝Ｏ）Ｎ（ＲＲ１ａ）（ＲＲ１ｂ）、
−（Ｘ１Ｒ）０〜１Ｎ（ＲＲ１ａ）Ｃ（＝Ｏ）ＲＲ１ｂ、−（Ｘ１Ｒ）０〜１Ｃ（＝Ｏ）
ＯＲＲ１ａ、−（Ｘ１Ｒ）０〜１ＯＣ（＝Ｏ）ＲＲ１ａ、−（Ｘ１Ｒ）０〜１−Ｐ（＝Ｏ
）（ＯＲＲ１ａ）（ＯＲＲ１ｂ）、−（Ｘ１Ｒ）０〜１Ｓ（Ｏ）１〜２ＲＲ１ｃ、−（Ｘ
１Ｒ）０〜１Ｓ（Ｏ）１〜２Ｎ（ＲＲ１ａ）（ＲＲ１ｂ）、−（Ｘ１Ｒ）０〜１Ｎ（ＲＲ
１ａ）Ｓ（Ｏ）１〜２Ｎ（ＲＲ１ａ）（ＲＲ１ｂ）および−（Ｘ１Ｒ）０〜１Ｎ（ＲＲ１
ａ）Ｓ（Ｏ）１〜２（ＲＲ１ｃ）からなる群から選択される１〜５個のＲＲ１置換基で任
意選択で置換され、式中、Ｘ１Ｒは、Ｃ１〜４アルキレン、Ｃ１〜４ヘテロアルキレン、
Ｃ２〜４アルケニレンおよびＣ２〜４アルキニレンからなる群から選択され；ＲＲ１ａお
よびＲＲ１ｂは、水素、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜８ハロアルキル、Ｃ３〜８シクロアル
キル、フェニル、ベンジル、ヘテロアリールおよびＣ２〜７ヘテロシクロアルキルからな
る群から独立して選択され；ＲＲ１ｃは、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜８ハロアルキル、Ｃ
３〜８シクロアルキル、フェニル、ベンジル、ヘテロアリールおよびＣ２〜７ヘテロシク
ロアルキルからなる群から選択され；
【００２３】
ＲＮは、水素、Ｃ１〜４アルキルまたはＣ１〜４ハロアルキルであり；
【００２４】
Ｂは、ＣまたはＮであり；
【００２５】
Ｒ２、Ｒ３およびＲ４は、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、−ＣＮ、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜
８ハロアルキルおよびＣ１〜８アルコキシからなる群から各々独立して選択され、Ｂが窒
素であるとき、Ｒ３は不在であり；
【００２６】
Ｒ５は、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、−ＣＮ、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ２〜８アルケニル、Ｃ
１〜８ハロアルキル、Ｃ１〜８アルコキシ、Ｃ３〜８シクロアルキル、Ｃ２〜７ヘテロシ
クロアルキル、フェニル、ならびにＮ、ＯおよびＳから選択される１〜３個のヘテロ原子
を含む５〜６員のヘテロアリールからなる群から選択され、前記５〜６員のヘテロアリー
ル、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ３〜８シクロアルキルまたはＣ２〜７ヘテロシクロアルキルは
、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、−ＯＨ、＝Ｏ、Ｃ３〜６シクロアルキル、−ＣＮ、Ｃ１〜４アル
キル、−Ｃ１〜４アルキル−Ｏ−Ｃ１〜４アルキル、Ｃ１〜４ハロアルキルおよびＣ１〜
４アルコキシから選択される１〜３個のＲ５ａ置換基でさらに任意選択で置換され；
【００２７】
Ｌは、Ｃ１〜４アルキレン、Ｃ２〜４アルケニレン、Ｃ２〜４アルキニレンおよびＣ１〜
４ヘテロアルキレンからなる群から選択されるリンカーであり、Ｌは、＝Ｏ、−ＯＨ、−
ＯＣＨ２−フェニル、Ｃ１〜４アルキル、Ｃ１〜４ハロアルキルおよびＣ１〜４アシルか
らなる群から選択される１〜３個のＲＬ置換基で任意選択で置換され；
【００２８】
下付き文字ｍは、整数０または１を表し；
【００２９】
Ｘ１およびＸ２は、不在、−Ｏ−、−Ｓ（Ｏ）−、−Ｓ（Ｏ）２−および−Ｎ（Ｒｘ）−
からなる群から各々独立して選択され、式中、Ｒｘは、Ｈ、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜８
アシルまたは−Ｓ（Ｏ）２（Ｃ１〜８アルキル）であり、下付き文字ｍが０である場合、
Ｘ１またはＸ２の少なくとも１つは不在であり；
【００３０】
下付き文字ｎは、０から５の整数であり；
【００３１】
Ａは、水素、Ｃ３〜１２シクロアルキル、Ｃ２〜１１ヘテロシクロアルキル、フェニルで
あって、前記フェニルと縮合した、Ｎ、ＯおよびＳから選択される１〜３個のヘテロ原子
を含む３〜８員の炭素環式環もしくは複素環式環を有するフェニル、または５〜６員のヘ
テロアリールであって、前記５〜６員のヘテロアリールと縮合した、Ｎ、ＯおよびＳから
選択される１〜３個のヘテロ原子を含む３〜８員の炭素環式環もしくは複素環式環を有す
る、５〜６員のヘテロアリールからなる群から選択され、Ａが水素である場合、下付き文
字ｎは０であり；
【００３２】
ＲＡは、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ３〜８シクロアルキル、Ｃ１〜８ハロアルキル、Ｆ、Ｃｌ
、Ｂｒ、Ｉ、−ＯＨ、−ＣＮ、−ＮＯ２、＝Ｏ、ヘテロアリール、−（ＸＲＡ）０〜１Ｎ
ＲＡ１ＲＡ２、−（ＸＲＡ）０〜１ＯＲＡ１、−（ＸＲＡ）０〜１ＳＲＡ１、−（ＸＲＡ
）０〜１Ｎ（ＲＡ１）Ｃ（＝Ｏ）ＯＲＡ３、−（ＸＲＡ）０〜１ＯＣ（＝Ｏ）Ｎ（ＲＡ１
）（ＲＡ２）、−（ＸＲＡ）０〜１Ｎ（ＲＡ１）Ｃ（＝Ｏ）Ｎ（ＲＡ１）（ＲＡ２）、−
（ＸＲＡ）０〜１Ｃ（＝Ｏ）Ｎ（ＲＡ１）（ＲＡ２）、−（ＸＲＡ）０〜１Ｎ（ＲＡ１）
Ｃ（＝Ｏ）ＲＡ２、−（ＸＲＡ）０〜１Ｃ（＝Ｏ）ＯＲＡ１、−（ＸＲＡ）０〜１ＯＣ（
＝Ｏ）ＲＡ１、−Ｐ（＝Ｏ）（ＯＲＡ１）（ＯＲＡ２）、−（ＸＲＡ）０〜１Ｓ（Ｏ）１
〜２ＲＡ３、−（ＸＲＡ）０〜１Ｓ（Ｏ）１〜２Ｎ（ＲＡ１）（ＲＡ２）、−（ＸＲＡ）
０〜１Ｎ（ＲＡ１）Ｓ（Ｏ）１〜２Ｎ（ＲＡ１）（ＲＡ２）および−（ＸＲＡ）０〜１Ｎ
（ＲＡ１）Ｓ（Ｏ）１〜２（ＲＡ３）からなる群から選択され、式中、ＸＲＡは、Ｃ１〜
４アルキレン、Ｃ１〜４ヘテロアルキレン、Ｃ２〜４アルケニレンおよびＣ２〜４アルキ
ニレンからなる群から選択され；ＲＡ１およびＲＡ２は、水素、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ２
〜８アルケニル、Ｃ１〜８ハロアルキル、Ｃ３〜８シクロアルキル、テトラヒドロナフタ
レン、フェニル、ベンジル、ヘテロアリールおよびＣ２〜７ヘテロシクロアルキルからな
る群から独立して選択され；ＲＡ３は、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜８ハロアルキル、Ｃ３
〜８シクロアルキル、テトラヒドロナフタレン、フェニル、ベンジル、ヘテロアリールお
よびＣ２〜７ヘテロシクロアルキルからなる群から選択され；Ａが単環式Ｃ３〜１２カル
ボシクロアルキルまたは単環式Ｃ２〜１１ヘテロシクロアルキルである場合、Ａ環の上の
隣接した原子に結合した任意の２つのＲＡ置換基は、任意選択で組み合わされてベンゼン
または５〜６員のヘテロアリール環を形成し；ＲＡ置換基の脂肪族および芳香族部分は、
Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、−ＮＨ２、−ＯＨ、−ＣＮ、−ＮＯ２、＝Ｏ、Ｃ１〜４アルキル、
Ｃ１〜４ハロアルキル、Ｃ１〜４アルコキシ、Ｃ１〜４（ハロ）アルキル−Ｃ（＝Ｏ）−
、Ｃ１〜４（ハロ）アルキル−Ｓ（Ｏ）０〜２−、Ｃ１〜４（ハロ）アルキル−Ｃ（＝Ｏ
）Ｎ（Ｈ）−、Ｃ１〜４（ハロ）アルキル−Ｎ（Ｈ）−Ｃ（＝Ｏ）−、（（ハロ）アルキ
ル）２Ｎ−Ｃ（＝Ｏ）−、Ｃ１〜４（ハロ）アルキル−ＯＣ（＝Ｏ）Ｎ（Ｈ）−、Ｃ１〜
４（ハロ）アルキル−ＯＣ（＝Ｏ）Ｎ（Ｈ）−、（ハロ）アルキル−Ｎ（Ｈ）−Ｃ（＝Ｏ
）Ｏ−、（（ハロ）アルキル）２Ｎ−Ｃ（＝Ｏ）Ｏ−、Ｃ１〜４アルキルアミノ、Ｃ１〜
４ジアルキルアミノ、Ｃ３〜６シクロアルキル、Ｃ３〜６シクロアルコキシ、Ｃ２〜５ヘ
テロシクロアルコキシ、テトラヒドロナフタレンおよびフェニルから選択される１〜５個
のＲＲＡ置換基で任意選択で置換され、フェニルは１〜３個のフルオロ、クロロ、ブロモ
、ＣＮ、Ｃ１〜６アルキル、Ｃ１〜６ハロアルキル、Ｃ１〜６ハロアルコキシ、Ｃ１〜６
アルコキシ、Ｃ１〜６アルキルアミノ、Ｃ１〜６またはジアルキルアミノによって任意選
択で置換され；
【００３３】
但し、式Ｉの化合物は、４−（シクロヘキシルメトキシ）−Ｎ−（メチルスルホニル）ベ
ンズアミドでも；  
４−（シクロペンチルメトキシ）−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドでも
４−（シクロブチルメトキシ）−２，５−ジフルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズ
アミドでもない。
【００３４】
本発明の化合物の第１の実施形態のさらなる実施形態（Ｅ）は、下に記載される。
【００３５】
Ｅ２．Ｅ１の化合物であって、
【００３６】
Ｒ１が、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜８ハロアルキル、Ｃ１〜８アルコキシ、Ｃ３〜１２
シクロアルキル、Ｃ連結Ｃ２〜１１ヘテロシクロアルキル、ヘテロアリールまたは−ＮＲ
１ＡＲ１Ｂであり、式中、Ｒ１ＡおよびＲ１Ｂは、水素、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜８ア
ルコキシ、（６〜１０員のアリール）−（ＸＲ１）０〜１−、（５〜１０員のヘテロアリ
ール）−（ＸＲ１）０〜１−からなる群から各々独立して選択され、Ｒ１ＡおよびＲ１Ｂ
は、任意選択で組み合わされて、３〜８員の複素環式環であって、環頂点としてＮ、Ｏお
よびＳから選択される１つのさらなるヘテロ原子を任意選択で含み、任意選択でベンゼン
またはピリジン環がこの複素環式環に縮合した３〜８員の複素環式環を形成し；ＸＲ１は
、Ｃ１〜４アルキレン、Ｃ１〜４ヘテロアルキレン、Ｃ２〜４アルケニレン、Ｃ２〜４ア
ルキニレンからなる群から選択され；式中、Ｒ１の脂肪族および芳香族部分は、Ｃ１〜８
アルキル、Ｃ１〜８ハロアルキル、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、−ＯＨ、−ＣＮ、−ＮＯ２、＝
Ｏ、−（Ｘ１Ｒ）０〜１ＮＲＲ１ａＲＲ１ｂ、−（Ｘ１Ｒ）０〜１ＯＲＲ１ａ、−（Ｘ１
Ｒ）０〜１ＳＲＲ１ａ、−（Ｘ１Ｒ）０〜１Ｎ（ＲＲ１ａ）Ｃ（＝Ｏ）ＯＲＲ１ｃ、−（
Ｘ１Ｒ）０〜１ＯＣ（＝Ｏ）Ｎ（ＲＲ１ａ）（ＲＲ１ｂ）、−（Ｘ１Ｒ）０〜１Ｎ（ＲＲ
１ａ）Ｃ（＝Ｏ）Ｎ（ＲＲ１ａ）（ＲＲ１ｂ）、−（Ｘ１Ｒ）０〜１Ｃ（＝Ｏ）Ｎ（ＲＲ
１ａ）（ＲＲ１ｂ）、−（Ｘ１Ｒ）０〜１Ｎ（ＲＲ１ａ）Ｃ（＝Ｏ）ＲＲ１ｂ、−（Ｘ１
Ｒ）０〜１Ｃ（＝Ｏ）ＯＲＲ１ａ、−（Ｘ１Ｒ）０〜１ＯＣ（＝Ｏ）ＲＲ１ａ、−（Ｘ１
Ｒ）０〜１−Ｐ（＝Ｏ）（ＯＲＲ１ａ）（ＯＲＲ１ｂ）、−（Ｘ１Ｒ）０〜１Ｓ（Ｏ）１
〜２ＲＲ１ｃ、−（Ｘ１Ｒ）０〜１Ｓ（Ｏ）１〜２Ｎ（ＲＲ１ａ）（ＲＲ１ｂ）、−（Ｘ
１Ｒ）０〜１Ｎ（ＲＲ１ａ）Ｓ（Ｏ）１〜２Ｎ（ＲＲ１ａ）（ＲＲ１ｂ）および−（Ｘ１
Ｒ）０〜１Ｎ（ＲＲ１ａ）Ｓ（Ｏ）１〜２（ＲＲ１ｃ）からなる群から選択される１〜５
個のＲＲ１置換基で任意選択で置換され、式中、Ｘ１Ｒは、Ｃ１〜４アルキレン、Ｃ１〜
４ヘテロアルキレン、Ｃ２〜４アルケニレンおよびＣ２〜４アルキニレンからなる群から
選択され；ＲＲ１ａおよびＲＲ１ｂは、水素、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜８ハロアルキル
、Ｃ３〜８シクロアルキル、フェニル、ベンジル、ヘテロアリールおよびＣ２〜７ヘテロ
シクロアルキルからなる群から独立して選択され；ＲＲ１ｃは、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１
〜８ハロアルキル、Ｃ３〜８シクロアルキル、フェニル、ベンジル、ヘテロアリールおよ
びＣ２〜７ヘテロシクロアルキルからなる群から選択され；
【００３７】
ＲＮが、水素、Ｃ１〜４アルキルまたはＣ１〜４ハロアルキルであり；
【００３８】
Ｂが、ＣまたはＮであり；
【００３９】
Ｒ２、Ｒ３およびＲ４が、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、−ＣＮ、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜
８ハロアルキルおよびＣ１〜８アルコキシからなる群から各々独立して選択され、Ｂが窒
素であるとき、Ｒ３は不在であり；
【００４０】
Ｒ５が、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、−ＣＮ、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜８ハロアルキル、
Ｃ１〜８アルコキシ、Ｃ３〜８シクロアルキル、Ｃ２〜７ヘテロシクロアルキル、フェニ
ル、ならびにＮ、ＯおよびＳから選択される１〜３個のヘテロ原子を含む５〜６員のヘテ
ロアリールからなる群から選択され、前記５〜６員のヘテロアリールが、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ
、Ｉ、−ＣＮ、Ｃ１〜４アルキル、Ｃ１〜４ハロアルキルおよびＣ１〜４アルコキシから
選択される１〜３個のＲ５置換基でさらに任意選択で置換され；
【００４１】
Ｌが、Ｃ１〜４アルキレン、Ｃ２〜４アルケニレン、Ｃ２〜４アルキニレンおよびＣ１〜
４ヘテロアルキレンからなる群から選択されるリンカーであり、Ｌが、＝Ｏ、Ｃ１〜４ア
ルキル、Ｃ１〜４ハロアルキルおよびＣ１〜４アシルからなる群から選択される１〜３個
のＲＬ置換基で任意選択で置換され；
【００４２】
下付き文字ｍが、整数０または１を表し；
【００４３】
Ｘ１およびＸ２が、不在、−Ｏ−、−Ｓ（Ｏ）−、−Ｓ（Ｏ）２−および−Ｎ（Ｒｘ）−
からなる群から各々独立して選択され、式中、Ｒｘは、Ｈ、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜８
アシルまたは−Ｓ（Ｏ）２（Ｃ１〜８アルキル）であり、下付き文字ｍが０である場合、
Ｘ１またはＸ２の１つは不在であり；
【００４４】
下付き文字ｎが、０から５の整数であり；
【００４５】
Ａが、水素、Ｃ３〜１２シクロアルキル、Ｃ２〜１１ヘテロシクロアルキル、フェニルで
あって、前記フェニルと縮合した、Ｎ、ＯおよびＳから選択される１〜３個のヘテロ原子
を含む３〜８員の炭素環式環もしくは複素環式環を有するフェニル、または５〜６員のヘ
テロアリールであって、前記５〜６員のヘテロアリールと縮合した、Ｎ、ＯおよびＳから
選択される１〜３個のヘテロ原子を含む３〜８員の炭素環式環もしくは複素環式環を有す
る、５〜６員のヘテロアリールからなる群から選択され、Ａが水素である場合、下付き文
字ｎは０であり；
【００４６】
ＲＡが、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜８ハロアルキル、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、−ＯＨ、−Ｃ
Ｎ、−ＮＯ２、＝Ｏ、ヘテロアリール、−（ＸＲＡ）０〜１ＮＲＡ１ＲＡ２、−（ＸＲＡ
）０〜１ＯＲＡ１、−（ＸＲＡ）０〜１ＳＲＡ１、−（ＸＲＡ）０〜１Ｎ（ＲＡ１）Ｃ（
＝Ｏ）ＯＲＡ３、−（ＸＲＡ）０〜１ＯＣ（＝Ｏ）Ｎ（ＲＡ１）（ＲＡ２）、−（ＸＲＡ
）０〜１Ｎ（ＲＡ１）Ｃ（＝Ｏ）Ｎ（ＲＡ１）（ＲＡ２）、−（ＸＲＡ）０〜１Ｃ（＝Ｏ
）Ｎ（ＲＡ１）（ＲＡ２）、−（ＸＲＡ）０〜１Ｎ（ＲＡ１）Ｃ（＝Ｏ）ＲＡ２、−（Ｘ
ＲＡ）０〜１Ｃ（＝Ｏ）ＯＲＡ１、−（ＸＲＡ）０〜１ＯＣ（＝Ｏ）ＲＡ１、−Ｐ（＝Ｏ
）（ＯＲＡ１）（ＯＲＡ２）、−（ＸＲＡ）０〜１Ｓ（Ｏ）１〜２ＲＡ３、−（ＸＲＡ）
０〜１Ｓ（Ｏ）１〜２Ｎ（ＲＡ１）（ＲＡ２）、−（ＸＲＡ）０〜１Ｎ（ＲＡ１）Ｓ（Ｏ
）１〜２Ｎ（ＲＡ１）（ＲＡ２）および−（ＸＲＡ）０〜１Ｎ（ＲＡ１）Ｓ（Ｏ）１〜２
（ＲＡ３）からなる群から選択され、式中、ＸＲＡは、Ｃ１〜４アルキレン、Ｃ１〜４ヘ
テロアルキレン、Ｃ２〜４アルケニレンおよびＣ２〜４アルキニレンからなる群から選択
され；ＲＡ１およびＲＡ２は、水素、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜８ハロアルキル、Ｃ３〜
８シクロアルキル、テトラヒドロナフタレン、フェニル、ベンジル、ヘテロアリールおよ
びＣ２〜７ヘテロシクロアルキルからなる群から独立して選択され；ＲＡ３は、Ｃ１〜８
アルキル、Ｃ１〜８ハロアルキル、Ｃ３〜８シクロアルキル、テトラヒドロナフタレン、
フェニル、ベンジル、ヘテロアリールおよびＣ２〜７ヘテロシクロアルキルからなる群か
ら選択され；
Ａが単環式Ｃ３〜１２カルボシクロアルキルまたは単環式Ｃ２〜１１ヘテロシクロアルキ
ルである場合、Ａ環の上の隣接した原子に結合した任意の２つのＲＡ置換基は、任意選択
で組み合わされてベンゼンまたは５〜６員のヘテロアリール環を形成し；ＲＡ置換基の脂
肪族および芳香族部分が、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、−ＮＨ２、−ＯＨ、−ＣＮ、−ＮＯ２、
＝Ｏ、Ｃ１〜４アルキル、Ｃ１〜４ハロアルキル、Ｃ１〜４アルコキシ、Ｃ１〜４（ハロ
）アルキル−Ｃ（＝Ｏ）−、Ｃ１〜４（ハロ）アルキル−Ｓ（Ｏ）０〜２−、Ｃ１〜４（
ハロ）アルキル−Ｃ（＝Ｏ）Ｎ（Ｈ）−、Ｃ１〜４（ハロ）アルキル−Ｎ（Ｈ）−Ｃ（＝
Ｏ）−、（（ハロ）アルキル）２Ｎ−Ｃ（＝Ｏ）−、Ｃ１〜４（ハロ）アルキル−ＯＣ（
＝Ｏ）Ｎ（Ｈ）−、Ｃ１〜４（ハロ）アルキル−ＯＣ（＝Ｏ）Ｎ（Ｈ）−、（ハロ）アル
キル−Ｎ（Ｈ）−Ｃ（＝Ｏ）Ｏ−、（（ハロ）アルキル）２Ｎ−Ｃ（＝Ｏ）Ｏ−、Ｃ１〜
４アルキルアミノ、Ｃ１〜４ジアルキルアミノ、Ｃ３〜６シクロアルキル、Ｃ３〜６シク
ロアルコキシ、Ｃ２〜５ヘテロシクロアルコキシおよびテトラヒドロナフタレンから選択
される１〜５個のＲＲＡ置換基で任意選択で置換され、
【００４７】
但し、式Ｉの化合物は、
４−（シクロヘキシルメトキシ）−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドでも、
４−（シクロペンチルメトキシ）−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドでも
４−（シクロブチルメトキシ）−２，５−ジフルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズ
アミドでもない、Ｅ１の化合物。
【００４８】
Ｅ３  Ｅ１の化合物であって、
【００４９】
Ｒ１が、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜８ハロアルキル、Ｃ１〜８アルコキシ、Ｃ３〜１２
シクロアルキル、Ｃ連結Ｃ２〜１１ヘテロシクロアルキルまたは−ＮＲ１ＡＲ１Ｂであり
、式中、Ｒ１ＡおよびＲ１Ｂは、水素、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜８アルコキシ、（６〜
１０員のアリール）−（ＸＲ１）０〜１−、（５〜１０員のヘテロアリール）−（ＸＲ１
）０〜１−からなる群から各々独立して選択され、Ｒ１ＡおよびＲ１Ｂは、任意選択で組
み合わされて、３〜８員の複素環式環であって、環頂点としてＮ、ＯおよびＳから選択さ
れる１つのさらなるヘテロ原子を任意選択で含み、任意選択でベンゼンまたはピリジン環
がこの複素環式環に縮合した３〜８員の複素環式環を形成し；ＸＲ１は、Ｃ１〜４アルキ
レン、Ｃ１〜４ヘテロアルキレン、Ｃ２〜４アルケニレン、Ｃ２〜４アルキニレンからな
る群から選択され；式中、Ｒ１の脂肪族および芳香族部分は、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜
８ハロアルキル、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、−ＯＨ、−ＣＮ、−ＮＯ２、−（Ｘ１Ｒ）０〜１
ＮＲＲ１ａＲＲ１ｂ、−（Ｘ１Ｒ）０〜１ＯＲＲ１ａ、−（Ｘ１Ｒ）０〜１ＳＲＲ１ａ、
−（Ｘ１Ｒ）０〜１Ｎ（ＲＲ１ａ）Ｃ（＝Ｏ）ＯＲＲ１ｃ、−（Ｘ１Ｒ）０〜１ＯＣ（＝
Ｏ）Ｎ（ＲＲ１ａ）（ＲＲ１ｂ）、−（Ｘ１Ｒ）０〜１Ｎ（ＲＲ１ａ）Ｃ（＝Ｏ）Ｎ（Ｒ
Ｒ１ａ）（ＲＲ１ｂ）、−（Ｘ１Ｒ）０〜１Ｃ（＝Ｏ）Ｎ（ＲＲ１ａ）（ＲＲ１ｂ）、−
（Ｘ１Ｒ）０〜１Ｎ（ＲＲ１ａ）Ｃ（＝Ｏ）ＲＲ１ｂ、−（Ｘ１Ｒ）０〜１Ｃ（＝Ｏ）Ｏ
ＲＲ１ａ、−（Ｘ１Ｒ）０〜１ＯＣ（＝Ｏ）ＲＲ１ａ、−（Ｘ１Ｒ）０〜１−Ｐ（＝Ｏ）
（ＯＲＲ１ａ）（ＯＲＲ１ｂ）、−（Ｘ１Ｒ）０〜１Ｓ（Ｏ）１〜２ＲＲ１ｃ、−（Ｘ１
Ｒ）０〜１Ｓ（Ｏ）１〜２Ｎ（ＲＲ１ａ）（ＲＲ１ｂ）、−（Ｘ１Ｒ）０〜１Ｎ（ＲＲ１
ａ）Ｓ（Ｏ）１〜２Ｎ（ＲＲ１ａ）（ＲＲ１ｂ）および−（Ｘ１Ｒ）０〜１Ｎ（ＲＲ１ａ
）Ｓ（Ｏ）１〜２（ＲＲ１ｃ）からなる群から選択される１〜５個のＲＲ１置換基で任意
選択で置換され、式中、Ｘ１Ｒは、Ｃ１〜４アルキレン、Ｃ１〜４ヘテロアルキレン、Ｃ
２〜４アルケニレンおよびＣ２〜４アルキニレンからなる群から選択され；ＲＲ１ａおよ
びＲＲ１ｂは、水素、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜８ハロアルキル、Ｃ３〜８シクロアルキ
ル、フェニル、ベンジル、Ｃ５〜６ヘテロアリールおよびＣ２〜７ヘテロシクロアルキル
からなる群から独立して選択され；ＲＲ１ｃは、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜８ハロアルキ
ル、Ｃ３〜８シクロアルキル、フェニル、ベンジル、Ｃ５〜６ヘテロアリールおよびＣ２
〜７ヘテロシクロアルキルからなる群から選択され；
【００５０】
ＲＮが、水素、Ｃ１〜４アルキルまたはＣ１〜４ハロアルキルであり；
【００５１】
Ｂが、ＣまたはＮであり；
【００５２】
Ｒ２、Ｒ３およびＲ４が、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、−ＣＮ、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜
８ハロアルキルおよびＣ１〜８アルコキシからなる群から各々独立して選択され、Ｂが窒
素であるとき、Ｒ３は不在であり；
【００５３】
Ｒ５が、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、−ＣＮ、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜８ハロアルキル、
Ｃ１〜８アルコキシ、Ｃ３〜８シクロアルキル、Ｃ２〜７ヘテロシクロアルキル、フェニ
ル、ならびにＮ、ＯおよびＳから選択される１〜３個のヘテロ原子を含む５〜６員のヘテ
ロアリールからなる群から選択され、前記５〜６員のヘテロアリールが、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ
、Ｉ、−ＣＮ、Ｃ１〜４アルキル、Ｃ１〜４ハロアルキルおよびＣ１〜４アルコキシから
選択される１〜３個のＲ５置換基でさらに任意選択で置換され；
【００５４】
Ｌが、Ｃ１〜４アルキレン、Ｃ２〜４アルケニレン、Ｃ２〜４アルキニレンおよびＣ１〜
４ヘテロアルキレンからなる群から選択されるリンカーであり、Ｌが、＝Ｏ、Ｃ１〜４ア
ルキル、Ｃ１〜４ハロアルキルおよびＣ１〜４アシルからなる群から選択される１〜３個
のＲＬ置換基で任意選択で置換され；
【００５５】
下付き文字ｍが、整数０または１を表し；
【００５６】
Ｘ１およびＸ２が、不在、−Ｏ−、−Ｓ（Ｏ）−、−Ｓ（Ｏ）２−および−Ｎ（Ｒｘ）−
からなる群から各々独立して選択され、式中、Ｒｘは、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜８アシ
ルまたは−Ｓ（Ｏ）２（Ｃ１〜８アルキル）であり、下付き文字ｍが０である場合、Ｘ１
またはＸ２の１つは不在であり；
【００５７】
下付き文字ｎが、０から５の整数であり；
【００５８】
Ａが、水素、Ｃ３〜１２シクロアルキル、Ｃ２〜１１ヘテロシクロアルキル、フェニルで
あって、前記フェニルと縮合した、Ｎ、ＯおよびＳから選択される１〜３個のヘテロ原子
を含む３〜８員の炭素環式環もしくは複素環式環を有するフェニル、または５〜６員のヘ
テロアリールであって、前記５〜６員のヘテロアリールと縮合した、Ｎ、ＯおよびＳから
選択される１〜３個のヘテロ原子を含む３〜８員の炭素環式環もしくは複素環式環を有す
る、５〜６員のヘテロアリールからなる群から選択され、Ａが水素である場合、下付き文
字ｎは０であり；
【００５９】
ＲＡが、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜８ハロアルキル、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、−ＯＨ、−Ｃ
Ｎ、−ＮＯ２、−（ＸＲＡ）０〜１ＮＲＡ１ＲＡ２、−（ＸＲＡ）０〜１ＯＲＡ１、−（
ＸＲＡ）０〜１ＳＲＡ１、−（ＸＲＡ）０〜１Ｎ（ＲＡ１）Ｃ（＝Ｏ）ＯＲＡ３、−（Ｘ
ＲＡ）０〜１ＯＣ（＝Ｏ）Ｎ（ＲＡ１）（ＲＡ２）、−（ＸＲＡ）０〜１Ｎ（ＲＡ１）Ｃ
（＝Ｏ）Ｎ（ＲＡ１）（ＲＡ２）、−（ＸＲＡ）０〜１Ｃ（＝Ｏ）Ｎ（ＲＡ１）（ＲＡ２
）、−（ＸＲＡ）０〜１Ｎ（ＲＡ１）Ｃ（＝Ｏ）ＲＡ２、−（ＸＲＡ）０〜１Ｃ（＝Ｏ）
ＯＲＡ１、−（ＸＲＡ）０〜１ＯＣ（＝Ｏ）ＲＡ１、−Ｐ（＝Ｏ）（ＯＲＡ１）（ＯＲＡ
２）、−（ＸＲＡ）０〜１Ｓ（Ｏ）１〜２ＲＡ３、−（ＸＲＡ）０〜１Ｓ（Ｏ）１〜２Ｎ
（ＲＡ１）（ＲＡ２）、−（ＸＲＡ）０〜１Ｎ（ＲＡ１）Ｓ（Ｏ）１〜２Ｎ（ＲＡ１）（
ＲＡ２）および−（ＸＲＡ）０〜１Ｎ（ＲＡ１）Ｓ（Ｏ）１〜２（ＲＡ３）からなる群か
ら選択され、式中、ＸＲＡは、Ｃ１〜４アルキレン、Ｃ１〜４ヘテロアルキレン、Ｃ２〜
４アルケニレンおよびＣ２〜４アルキニレンからなる群から選択され；ＲＡ１およびＲＡ
２は、水素、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜８ハロアルキル、Ｃ３〜８シクロアルキル、テト
ラヒドロナフタレン、フェニル、ベンジル、Ｃ５〜６ヘテロアリールおよびＣ２〜７ヘテ
ロシクロアルキルからなる群から独立して選択され；ＲＡ３は、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１
〜８ハロアルキル、Ｃ３〜８シクロアルキル、テトラヒドロナフタレン、フェニル、ベン
ジル、Ｃ５〜６ヘテロアリールおよびＣ２〜７ヘテロシクロアルキルからなる群から選択
され；Ａが単環式Ｃ３〜１２カルボシクロアルキルまたは単環式Ｃ２〜１１ヘテロシクロ
アルキルである場合、Ａ環の上の隣接した原子に結合した任意の２つのＲＡ置換基は、任
意選択で組み合わされてベンゼンまたは５〜６員のヘテロアリール環を形成し；ＲＡ置換
基の脂肪族および芳香族部分は、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、−ＮＨ２、−ＯＨ、−ＣＮ、−Ｎ
Ｏ２、＝Ｏ、Ｃ１〜４アルキル、Ｃ１〜４ハロアルキル、Ｃ１〜４アルコキシ、Ｃ１〜４
（ハロ）アルキル−Ｃ（＝Ｏ）−、Ｃ１〜４（ハロ）アルキル−Ｓ（Ｏ）０〜２−、Ｃ１
〜４（ハロ）アルキル−Ｃ（＝Ｏ）Ｎ（Ｈ）−、Ｃ１〜４（ハロ）アルキル−Ｎ（Ｈ）−
Ｃ（＝Ｏ）−、（（ハロ）アルキル）２Ｎ−Ｃ（＝Ｏ）−、Ｃ１〜４（ハロ）アルキル−
ＯＣ（＝Ｏ）Ｎ（Ｈ）−、Ｃ１〜４（ハロ）アルキル−ＯＣ（＝Ｏ）Ｎ（Ｈ）−、（ハロ
）アルキル−Ｎ（Ｈ）−Ｃ（＝Ｏ）Ｏ−、（（ハロ）アルキル）２Ｎ−Ｃ（＝Ｏ）Ｏ−、
Ｃ１〜４アルキルアミノ、Ｃ１〜４ジアルキルアミノ、Ｃ３〜６シクロアルキル、Ｃ３〜
６シクロアルコキシ、Ｃ２〜５ヘテロシクロアルコキシおよびテトラヒドロナフタレンか
ら選択される１〜５個のＲＲＡ置換基で任意選択で置換される、Ｅ１の化合物。
【００６０】
Ｅ４  式Ｉ−Ｉ、Ｉ−ＩＩ、またはＩ−ＩＩＩ
【００６１】
【化２】
2017057206.tif 000003
を有する、Ｅ１〜Ｅ３のいずれか１つの化合物。
【００６２】
Ｅ５  ＢがＮであり、Ｒ３が不在である、Ｅ１、Ｅ２、Ｅ３またはＥ４の化合物。
【００６３】
Ｅ６  ＢがＣである、Ｅ１、Ｅ２、Ｅ３またはＥ４の化合物。
【００６４】
Ｅ７  Ｒ２、Ｒ３およびＲ４がＨ、ＦまたはＣｌから各々独立して選択される、Ｅ１、
Ｅ２、Ｅ３、Ｅ４、Ｅ５またはＥ６の化合物。
【００６５】
Ｅ８  Ｒ２がＨ、ＦまたはＣｌであり、Ｒ３およびＲ４が各々Ｈであり、Ｒ５が、Ｈ、
Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、−ＣＮ、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜８ハロアルキル、Ｃ３〜８シク
ロアルキルおよびＣ１〜８アルコキシからなる群から選択される任意選択で置換されてい
る基である、Ｅ１、Ｅ２、Ｅ３、Ｅ４、Ｅ５、Ｅ６、Ｅ７またはＥ８の化合物。
【００６６】
Ｅ９  Ｒ１がＣ１〜８アルキル、Ｃ１〜８ハロアルキル、Ｃ３〜１０シクロアルキルま
たは−ＮＲ１ＡＲ１Ｂである、Ｅ１、Ｅ２、Ｅ３、Ｅ４、Ｅ５、Ｅ６、Ｅ７またはＥ８の
化合物。
【００６７】
Ｅ１０  Ｒ１がメチル、エチル、プロピル、トリフルオロメチル、ジフルオロメチル、
モノフルオロメチル、イソプロピルおよびシクロプロピルからなる群から選択される、Ｅ
９の化合物。
【００６８】
Ｅ１１  Ｒ１が、−ＮＨ（ＣＨ３）、−Ｎ（ＣＨ３）２、
【化３】
2017057206.tif 000004
からなる群から選択される、Ｅ１、Ｅ２、Ｅ３、Ｅ４、Ｅ５、Ｅ６、Ｅ７またはＥ８の化
合物。
【００６９】
Ｅ１２  Ｒ１が、メチル、エチル、ｔｅｒｔ−ブチル、ジメチルアミノ、メチルアミノ
、アミノ、モルホリノ、アゼチジノ、イミダゾリル、３−ヒドロキシアゼチジノ、３−フ
ルオロアゼチジノ、シクロプロピル、ピロリジニル、３，３−ジフルオロアゼチジノ、ｔ
ｅｒｔ−ブチル、エチル、２−メトキシエチル、３−メトキシアゼチジノ、２−ヒドロキ
シエチル、３−ヒドロキシピロリジニル、Ｎ−メチルイミダゾリル、テトラヒドロフラニ
ル、２−イソプロポキシエチル、３−シアノアゼチジノ、２−エトキシエチル、２−メト
キシプロピル、２−ヒドロキシプロピル、４−ヒドロキシピペリジニルおよび３−メトキ
シピロリジニルならびに以下の式
【化４】
2017057206.tif 000005
からなる群から選択される、Ｅ１、Ｅ２、Ｅ３、Ｅ４、Ｅ５、Ｅ６、Ｅ７またはＥ８の化
合物。
【００７０】
Ｅ１３  Ｒ１が、メチル、エチル、ｔｅｒｔ−ブチル、ジメチルアミノ、メチルアミノ
、アミノ、モルホリノ、アゼチジノ、イミダゾリル、３−ヒドロキシアゼチジノ、３−フ
ルオロアゼチジノ、シクロプロピル、ピロリジニル、３，３−ジフルオロアゼチジノ、ｔ
ｅｒｔ−ブチル、エチル、２−メトキシエチル、３−メトキシアゼチジノ、２−ヒドロキ
シエチル、３−ヒドロキシピロリジニル、およびＮ−メチルイミダゾリルからなる群から
選択される、Ｅ１、Ｅ２、Ｅ３、Ｅ４、Ｅ５、Ｅ６、Ｅ７またはＥ８の化合物。
【００７１】
Ｅ１４  Ｘ１が−Ｏ−または−Ｎ（Ｈ）−であり、Ｘ２が不在であり、下付き文字ｍが
１であり、−（Ｌ）−が、Ｃ１〜４アルキレン、Ｃ２〜４アルケニレンまたはＣ２〜４ア
ルキニレンからなる群から選択される任意選択で置換されている基である、Ｅ１、Ｅ２、
Ｅ３、Ｅ４、Ｅ５、Ｅ６、Ｅ７、Ｅ８、Ｅ９、Ｅ１０、Ｅ１１、Ｅ１２またはＥ１３の化
合物。
【００７２】
Ｅ１５  Ｘ１が−Ｏ−または−Ｎ（Ｈ）−であり、Ｘ２が不在であり、下付き文字ｍが
１であり、−（Ｌ）−が、−ＣＨ２−、−Ｃ（＝Ｏ）−、−Ｃ（Ｈ）（ＣＨ３）−、−Ｃ
Ｈ２−ＣＨ２−、−ＣＨ２−Ｃ（Ｈ）（ＣＨ３）−、−Ｃ（Ｈ）（ＣＨ３）−Ｃ（Ｈ２）
−、−ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２−、−ＣＨ２−Ｃ（Ｈ）（ＣＨ３）−ＣＨ２−または−ＣＨ２
ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２−からなる群から選択される、Ｅ１、Ｅ２、Ｅ３、Ｅ４、Ｅ５、Ｅ６
、Ｅ７、Ｅ８、Ｅ９、Ｅ１０、Ｅ１１、Ｅ１２またはＥ１３の化合物。
【００７３】
Ｅ１６  Ｘ１が−Ｏ−であり、下付き文字ｍが１であり、−（Ｌ）−が−ＣＨ２−また
は−ＣＨ２−ＣＨ２−である、Ｅ１５の化合物。
【００７４】
Ｅ１７  Ｘ１が不在であり、Ｘ２が−Ｏ−または−Ｎ（Ｈ）−であり、下付き文字ｍが
１であり、−（Ｌ）−が、−Ｃ（Ｈ）２−、−Ｃ（＝Ｏ）−、−Ｃ（Ｈ）（ＣＨ３）−、
−ＣＨ２−ＣＨ２−、−ＣＨ２−Ｃ（Ｈ）（ＣＨ３）−、−Ｃ（Ｈ）（ＣＨ３）−Ｃ（Ｈ
２）−、−ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２−、−ＣＨ２−Ｃ（Ｈ）（ＣＨ３）−ＣＨ２−または−Ｃ
Ｈ２ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２−からなる群から選択される、Ｅ１、Ｅ２、Ｅ３、Ｅ４、Ｅ５、
Ｅ６、Ｅ７、Ｅ８、Ｅ９、Ｅ１０、Ｅ１１、Ｅ１２またはＥ１３の化合物。
【００７５】
Ｅ１８  Ｘ１およびＸ２が不在であり、下付き文字ｍが１であり、−（Ｌ）−が、−Ｃ
（Ｈ）２−、−Ｃ（＝Ｏ）−、−Ｃ（Ｈ）（ＣＨ３）−、−ＣＨ２−ＣＨ２−、−ＣＨ２
−Ｃ（Ｈ）（ＣＨ３）−、−Ｃ（Ｈ）（ＣＨ３）−Ｃ（Ｈ２）−、−ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２
−、−ＣＨ２−Ｃ（Ｈ）（ＣＨ３）−ＣＨ２−または−ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２−から
なる群から選択される、Ｅ１、Ｅ２、Ｅ３、Ｅ４、Ｅ５、Ｅ６、Ｅ７、Ｅ８、Ｅ９、Ｅ１
０、Ｅ１１、Ｅ１２またはＥ１３の化合物。
【００７６】
Ｅ１９  Ｘ１およびＸ２が不在であり、下付き文字ｍが１であり、−（Ｌ）−が、任意
選択で置換されているＣ１〜４ヘテロアルキレンである、Ｅ１、Ｅ２、Ｅ３、Ｅ４、Ｅ５
、Ｅ６、Ｅ７、Ｅ８、Ｅ９、Ｅ１０、Ｅ１１、Ｅ１２またはＥ１３の化合物。
【００７７】
Ｅ２０  ｍが０であり、Ｘ１が−Ｏ−および−Ｎ（Ｈ）−から選択され、Ｘ２が不在で
ある、Ｅ１、Ｅ２、Ｅ３、Ｅ４、Ｅ５、Ｅ６、Ｅ７、Ｅ８、Ｅ９、Ｅ１０、Ｅ１１、Ｅ１
２またはＥ１３の化合物。
【００７８】
Ｅ２１  Ａが、シクロプロパン、シクロブタン、シクロペンタン、シクロヘキサン、シ
クロヘプタン、アダマンタン、ビシクロ［２．１．１］ヘキサン、ビシクロ［２．２．２
］オクタン、ビシクロ［２．２．１］ヘプタン、ビシクロ［３．１．１］ヘプタン、ビシ
クロ［３．２．１］オクタン、ビシクロ［４．１．１］オクタン、ビシクロ［３．３．１
］ノナンおよび１，２，３，４−テトラヒドロ−１，４−メタノナフタレン、１，２，３
，４−テトラヒドロイソキノリンおよびクロマンからなる群から選択される任意選択で置
換されている環である、Ｅ１、Ｅ２、Ｅ３、Ｅ４、Ｅ５、Ｅ６、Ｅ７、Ｅ８、Ｅ９、Ｅ１
０、Ｅ１１、Ｅ１２、Ｅ１３、Ｅ１４、Ｅ１５、Ｅ１６、Ｅ１７、Ｅ１８、Ｅ１９または
Ｅ２０の化合物。
【００７９】
Ｅ２２  環Ａが、シクロプロパン、シクロブタン、シクロペンタン、シクロヘキサン、
アダマンタン、キュバン、ビシクロ［２．２．２］オクタン、ビシクロ［３．１．１］ヘ
プタン、ビシクロ［２．２．１］ヘプタン、ピペリジニル、テトラヒドロフラニル、テト
ラヒドロナフチル、スピロ［２，５］オクタニル、ノルピナニル、スピロ［３．５］ノナ
ニル、８−アザビシクロ［３．２．１］オクタニル、ノルボルナニル、スピロ［４．５］
デカニル、ビシクロ［４．１．０］ヘプタンおよびスピロ［５．５］ウンデカニルからな
る群から選択される任意選択で置換されている環である、Ｅ１、Ｅ２、Ｅ３、Ｅ４、Ｅ５
、Ｅ６、Ｅ７、Ｅ８、Ｅ９、Ｅ１０、Ｅ１１、Ｅ１２、Ｅ１３、Ｅ１４、Ｅ１５、Ｅ１６
、Ｅ１７、Ｅ１８、Ｅ１９またはＥ２０の化合物。
【００８０】
Ｅ２３  環Ａが、アゼチジン、ピロリジン、ピペリジン、ホモピペリジン、（１Ｒ，５
Ｓ）−８−アザビシクロ［３．２．１］オクタン、３−オキサ−９−アザビシクロ［３．
３．１］ノナン、（１ｓ，４ｓ）−７−アザビシクロ［２．２．１］ヘプタン、（１Ｒ，
４Ｓ）−５−アザビシクロ［２．１．１］ヘキサン、７−（トリフルオロメチル）−１，
２，３，４−テトラヒドロピロロ［１，２−ａ］ピラジンおよびキニクリジンからなる群
から選択される任意選択で置換されている環である、Ｅ１、Ｅ２、Ｅ３、Ｅ４、Ｅ５、Ｅ
６、Ｅ７、Ｅ８、Ｅ９、Ｅ１０、Ｅ１１、Ｅ１２、Ｅ１３、Ｅ１４、Ｅ１５、Ｅ１６、Ｅ
１７、Ｅ１８、Ｅ１９またはＥ２０の化合物。
【００８１】
Ｅ２４  環Ａ−（ＲＡ）ｎが、
【化５−１】
2017057206.tif 000006
【化５−２】
2017057206.tif 000007
【化５−３】
2017057206.tif 000008
からなる群から選択される、Ｅ１、Ｅ２、Ｅ３、Ｅ４、Ｅ５、Ｅ６、Ｅ７、Ｅ８、Ｅ９、
Ｅ１０、Ｅ１１、Ｅ１２、Ｅ１３、Ｅ１４、Ｅ１５、Ｅ１６、Ｅ１７、Ｅ１８、Ｅ１９ま
たはＥ２０の化合物。
【００８２】
Ｅ２５  Ａ−（ＲＡ）ｎが、
【化６−１】
2017057206.tif 000009
【化６−２】
2017057206.tif 000010
からなる群から選択される、Ｅ１、Ｅ２、Ｅ３、Ｅ４、Ｅ５、Ｅ６、Ｅ７、Ｅ８、Ｅ９、
Ｅ１０、Ｅ１１、Ｅ１２、Ｅ１３、Ｅ１４、Ｅ１５、Ｅ１６、Ｅ１７、Ｅ１８、Ｅ１９ま
たはＥ２０の化合物。
【００８３】
Ｅ２６  基
【化７】
2017057206.tif 000011
が、
【化８】
2017057206.tif 000012
からなる群から選択される、Ｅ１、Ｅ２、Ｅ３、Ｅ４、Ｅ５、Ｅ６、Ｅ７、Ｅ８、Ｅ９、
Ｅ１０、Ｅ１１、Ｅ１２またはＥ１３の化合物。
【００８４】
Ｅ２７  環Ａが、
【化９】
2017057206.tif 000013
からなる群から選択される、Ｅ１、Ｅ２、Ｅ３、Ｅ４、Ｅ５、Ｅ６、Ｅ７、Ｅ８、Ｅ９、
Ｅ１０、Ｅ１１、Ｅ１２、Ｅ１３、Ｅ１４、Ｅ１５、Ｅ１６、Ｅ１７、Ｅ１８、Ｅ１９ま
たはＥ２０の化合物。
【００８５】
Ｅ２８  ＲＡが、Ｃ１〜４アルキル、Ｃ１〜４ハロアルキル、Ｃ３〜５シクロアルキル
、Ｃ２〜４ヘテロシクロアルキル、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、−ＯＨ、−ＮＨ２、−ＣＮ、−
ＮＯ２、Ｃ１〜４アルコキシ、−Ｃ（＝Ｏ）−Ｎ（ＲＡ１）（ＲＡ２）および−Ｎ（ＲＡ
１）（ＲＡ２）からなる群から選択される、Ｅ１、Ｅ２、Ｅ３、Ｅ４、Ｅ５、Ｅ６、Ｅ７
、Ｅ８、Ｅ９、Ｅ１０、Ｅ１１、Ｅ１２、Ｅ１３、Ｅ１４、Ｅ１５、Ｅ１６、Ｅ１７、Ｅ
１８、Ｅ２０、Ｅ２１、Ｅ２２またはＥ２３の化合物。
【００８６】
Ｅ２９  ＲＡが、メチル、トリフルオロメチル、ジフルオロメチル、モノフルオロメチ
ル、エチル、ペンタフルオロエチル、シクロプロピル、−Ｆ、Ｃｌ、−ＯＨ、−ＮＨ２ま
たは−ＣＮである、Ｅ１、Ｅ２、Ｅ３、Ｅ４、Ｅ５、Ｅ６、Ｅ７、Ｅ８、Ｅ９、Ｅ１０、
Ｅ１１、Ｅ１２、Ｅ１３、Ｅ１４、Ｅ１５、Ｅ１６、Ｅ１７、Ｅ１８、Ｅ２０、Ｅ２１、
Ｅ２２またはＥ２３の化合物。
【００８７】
Ｅ３０  ＢがＣであり、Ｒ３がＨであり、Ｒ２がＦ、Ｃｌ、ＢｒまたはＩであり、Ｒ４
がＨであり、Ｒ５がＣ３〜８シクロアルキルであり、前記Ｃ３〜８シクロアルキルが、Ｆ
、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、−ＯＨ、＝Ｏ、Ｃ３〜６シクロアルキル、−ＣＮ、Ｃ１〜４アルキル
、−Ｃ１〜４アルキル−Ｏ−Ｃ１〜４アルキル、Ｃ１〜４ハロアルキルおよびＣ１〜４ア
ルコキシから選択される１〜３個のＲ５ａ置換基でさらに任意選択で置換される、Ｅ１、
Ｅ２、Ｅ３、Ｅ４、Ｅ７、Ｅ８、Ｅ９、Ｅ１０、Ｅ１１、Ｅ１２、Ｅ１３、Ｅ１４、Ｅ１
５、Ｅ１６、Ｅ１７、Ｅ１８、Ｅ２０、Ｅ２１、Ｅ２２、Ｅ２３、Ｅ２４、Ｅ２５、Ｅ２
６、Ｅ２７、Ｅ２８またはＥ２９の化合物。
【００８８】
Ｅ３１  Ｒ５がＣ３〜８シクロアルキルである、Ｅ３０の化合物。
【００８９】
Ｅ３２  基
【化１０】
2017057206.tif 000014
が、
【化１１】
2017057206.tif 000015
からなる群から選択される、Ｅ１、Ｅ２、Ｅ３、Ｅ４、Ｅ２１、Ｅ２２、Ｅ２３、Ｅ２４
、Ｅ２５、Ｅ２７、Ｅ２８またはＥ２９の化合物。
【００９０】
Ｅ３３  基
【化１２】
2017057206.tif 000016
が、
【化１３】
2017057206.tif 000017
からなる群から選択される、Ｅ１、Ｅ２、Ｅ３、Ｅ９、Ｅ１０、Ｅ１１、Ｅ１２、Ｅ１３
、Ｅ１４、Ｅ１５、Ｅ１６、Ｅ１７、Ｅ１８、Ｅ２０、Ｅ２１、Ｅ２２またはＥ２３の化
合物。
【００９１】
Ｅ３４  本明細書で提供される表１に示す化合物からなる群から選択されるＥ１の化合
物。
【００９２】
別の態様では、本発明は、式Ｉの化合物または薬学的に許容されるその塩、および薬学
的に許容される添加剤を含む医薬組成物を提供する。
【００９３】
本発明の別の態様では、本発明は、疼痛、うつ病、心血管疾患、呼吸器疾患および精神
疾患、およびそれらの組合せからなる群から選択される哺乳動物の疾患または状態を処置
する方法を提供する。そのような疾患または状態には、神経障害性疼痛、炎症性疼痛、内
臓痛、がん疼痛、化学療法疼痛、外傷疼痛、手術疼痛（ｓｕｒｇｉｃａｌ  ｐａｉｎ）、
術後疼痛、出産疼痛、陣痛、神経因性膀胱、潰瘍性大腸炎、慢性疼痛、持続性疼痛、末梢
媒介疼痛、中枢媒介疼痛、慢性頭痛、片頭痛、副鼻洞頭痛、緊張性頭痛、幻肢痛、歯科疼
痛、末梢神経損傷またはそれらの組合せが含まれてもよい。そのような疾患または状態に
は、ＨＩＶと関連する疼痛、ＨＩＶ処置によって誘導される神経障害、三叉神経痛、ヘル
ペス後神経痛、ユーディニア（ｅｕｄｙｎｉａ）、熱感受性（ｈｅａｔ  ｓｅｎｓｉｔｉ
ｖｉｔｙ）、サルコイドーシス（ｔｏｓａｒｃｏｉｄｏｓｉｓ）、過敏性腸症候群、クロ
ーン病、多発性硬化症（ＭＳ）と関連する疼痛、筋萎縮性側索硬化症（ＡＬＳ）、糖尿病
性神経障害、末梢神経障害、関節炎、関節リウマチ、骨関節炎、アテローム硬化症、発作
性ジストニア、筋無力症症候群、ミオトニー、悪性高体温、嚢胞性線維症、仮性アルドス
テロン症、横紋筋融解、甲状腺機能低下症、双極性うつ病、不安、統合失調症、ナトリウ
ムチャネルトキシン（ｔｏｘｉ）関連の病気、家族性肢端紅痛症、原発性肢端紅痛症、家
族性直腸疼痛、がん、てんかん、部分的および全身性緊張性発作、下肢静止不能症候群、
不整脈、線維筋痛症、脳卒中または神経外傷による虚血状態下の神経保護、頻拍性不整脈
（ｔａｃｈ−ａｒｒｈｙｔｈｍｉａｓ）、心房細動および心室細動が含まれてもよい。
【００９４】
本発明の別の態様では、本発明は、哺乳動物において電位依存性ナトリウムチャネルを
通るイオンフラックスの阻害によって哺乳動物の疼痛を処置する方法であって、それを必
要とする哺乳動物に式Ｉの化合物または薬学的に許容されるその塩の治療的有効量を投与
することを含む方法を提供する。
【００９５】
本発明の別の態様では、本発明は、哺乳動物において細胞の電位依存性ナトリウムチャ
ネルを通るイオンフラックスを低減させる方法であって、式Ｉの化合物または薬学的に許
容されるその塩と細胞とを接触させることを含む方法を提供する。
【００９６】
本発明の別の態様では、哺乳動物におけるそう痒を処置する方法であって、それを必要
とする哺乳動物に式Ｉの化合物または薬学的に許容されるその塩の治療的有効量を投与す
ることを含む方法を提供する。
【００９７】
本発明の別の態様では、哺乳動物におけるがんを処置する方法であって、それを必要と
する哺乳動物に式Ｉの化合物または薬学的に許容されるその塩の治療的有効量を投与する
ことを含む方法を提供する。
【００９８】
本発明の別の態様では、本発明は、哺乳動物における疼痛を予防ではなく処置する方法
を提供し、その方法は、それを必要とする哺乳動物に式Ｉの化合物または薬学的に許容さ
れるその塩の治療的有効量を投与することを含む。そのような方法では、疼痛には、神経
障害性疼痛、炎症性疼痛、内臓痛、がん疼痛、化学療法疼痛、外傷疼痛、手術疼痛、術後
疼痛、出産疼痛、陣痛、神経因性膀胱、潰瘍性大腸炎、慢性疼痛、持続性疼痛、末梢媒介
疼痛、中枢媒介疼痛、慢性頭痛、片頭痛、副鼻洞頭痛、緊張性頭痛、幻肢痛、歯科疼痛、
末梢神経損傷またはそれらの組合せが含まれてもよい。そのような方法では、疼痛は、Ｈ
ＩＶ、ＨＩＶ処置によって誘導される神経障害、三叉神経痛、ヘルペス後神経痛、ユーデ
ィニア、熱感受性、サルコイドーシス、過敏性腸症候群、クローン病、多発性硬化症（Ｍ
Ｓ）と関連する疼痛、筋萎縮性側索硬化症（ＡＬＳ）、糖尿病性神経障害、末梢神経障害
、関節炎、関節リウマチ、骨関節炎、アテローム硬化症、発作性ジストニア、筋無力症症
候群、ミオトニー、悪性高体温、嚢胞性線維症、仮性アルドステロン症、横紋筋融解、甲
状腺機能低下症、双極性うつ病、不安、統合失調症、ナトリウムチャネルトキシン関連の
病気、家族性肢端紅痛症、原発性肢端紅痛症、家族性直腸疼痛、がん、てんかん、部分的
および全身性緊張性発作、下肢静止不能症候群、不整脈、線維筋痛症、脳卒中または神経
外傷による虚血状態下の神経保護、頻拍性不整脈、心房細動および心室細動からなる群か
ら選択される疾患または状態と関連する疼痛を含むことができる。
【００９９】
本発明の別の態様では、本発明は、疼痛、うつ病、心血管疾患、呼吸器疾患および精神
疾患、およびそれらの組合せの処置または予防のための方法を提供し、その方法は、式Ｉ
または薬学的に許容されるその塩の有効量を投与することを含む。
【０１００】
本発明の別の態様では、本発明は、疼痛、うつ病、心血管疾患、呼吸器疾患および精神
疾患、またはその組合せからなる群から選択される疾患および障害の処置のための医薬と
して用いるための、式Ｉの化合物または薬学的に許容されるその塩を提供する。
【０１０１】
本発明の別の態様では、本発明は、疼痛、うつ病、心血管疾患、呼吸器疾患および精神
疾患、またはその組合せからなる群から選択される疾患および障害の処置のための医薬の
製造のための、式Ｉのいずれかの化合物または薬学的に許容されるその塩の使用を提供す
る。
【０１０２】
本発明の別の態様では、本発明は、疼痛、うつ病、心血管疾患、呼吸器疾患または精神
疾患の予防または治療的処置のための、式Ｉの化合物または薬学的に許容されるその塩を
提供する。
【０１０３】
本発明の別の態様では、本発明は、医学療法で用いるための、式Ｉの化合物または薬学
的に許容されるその塩を提供する。
【０１０４】
一態様では、本発明は、強化されたＮａｖ１．７効力を有する、式（Ｉ）の化合物また
は薬学的に許容されるその塩を提供する。別の態様では、本発明は、血漿タンパク質相互
作用が低減された、式（Ｉ）の化合物または薬学的に許容されるその塩を提供する。別の
態様では、本発明は、血漿タンパク質相互作用が有意に低減されず、強化されたＮａｖ１
．７効力を有する、式（Ｉ）の化合物または薬学的に許容されるその塩を提供する。例え
ば、ＢがＣであり；Ｒ３がＨであり、Ｒ２がＦ、Ｃｌ、ＢｒまたはＩであり；Ｒ５がＣ３
〜８シクロアルキルである式（Ｉ）の代表的化合物は、Ｒ５がＣ３〜８シクロアルキル以
外である類似化合物よりも強化されたＮａｖ１．７効力を有することが見出された。
【発明を実施するための形態】
【０１０５】
発明の詳細な説明
【０１０６】
定義
【０１０７】
本明細書で用いるように、用語「アルキル」は、単独で、または別の置換基の一部とし
て、特に明記しない限り、指定される炭素原子数を有する、直鎖または分枝鎖の炭化水素
基を意味する（すなわち、Ｃ１〜８は１から８つの炭素を意味する）。アルキル基の例に
は、メチル、エチル、ｎ−プロピル、イソプロピル、ｎ−ブチル、ｔ−ブチル、イソブチ
ル、ｓｅｃ−ブチル、ｎ−ペンチル、ｎ−ヘキシル、ｎ−ヘプチル、ｎ−オクチルなどが
含まれる。用語「アルケニル」は、１つまたは複数の二重結合を有する不飽和アルキル基
を指す。同様に、用語「アルキニル」は、１つまたは複数の三重結合を有する不飽和アル
キル基を指す。そのような不飽和アルキル基の例には、ビニル、２−プロペニル、クロチ
ル、２−イソペンテニル、２−（ブタジエニル）、２，４−ペンタジエニル、３−（１，
４−ペンタジエニル）、エチニル、１−および３−プロピニル、３−ブチニル、ならびに
より高級な同族体および異性体が含まれる。用語「シクロアルキル」、「炭素環式」また
は「炭素環」は、環原子の総数が３から１０の炭化水素環系を指し（例えば、３〜１０員
のシクロアルキルは環原子数が３から１０のシクロアルキルであり、または、Ｃ３〜１０
シクロアルキルは炭素環原子数３〜１０のシクロアルキルである）、３〜５員のシクロア
ルキルは完全に飽和しているか、環頂点の間に１つ以下の二重結合を有し、６員以上のシ
クロアルキルは完全に飽和しているか、環頂点の間に２つ以下の二重結合を有する。本明
細書で用いるように、「シクロアルキル」、「炭素環式」または「炭素環」は、二環式、
多環式およびスピロ環式炭化水素環系、例えばビシクロ［２．２．１］ヘプタン、ピナン
、ビシクロ［２．２．２］オクタン、アダマンタン、ノルボレン、スピロ環式Ｃ５〜１２
アルカンなどをさらに指すものとする。本明細書で用いるように、用語「アルケニル」、
「アルキニル」、「シクロアルキル」、「炭素環」および「炭素環式」は、その一ハロゲ
ン化および多ハロゲン化された改変体を含むものとする。
【０１０８】
用語「ヘテロアルキル」は、単独で、または別の用語と合わせて、特に明記しない限り
、明記された炭素原子数ならびにＯ、Ｎ、ＳｉおよびＳからなる群から選択される１から
３個のヘテロ原子からなる、安定した直鎖または分枝鎖の炭化水素基を意味し、窒素およ
び硫黄原子は任意選択で酸化されてもよく、窒素ヘテロ原子は任意選択で四級化されても
よい。ヘテロ原子（単数または複数）Ｏ、ＮおよびＳは、ヘテロアルキル基の任意の内部
の位置に位置づけられてもよい。ヘテロ原子Ｓｉは、アルキル基が分子の残りに結合する
位置を含む、ヘテロアルキル基の任意の位置に置かれてもよい。「ヘテロアルキル」は、
最高３つの不飽和単位を含有することができ、その一ハロゲン化および多ハロゲン化改変
体または組合せを含むこともできる。例には、−ＣＨ２−ＣＨ２−Ｏ−ＣＨ３、−ＣＨ２
−ＣＨ２−Ｏ−ＣＦ３、−ＣＨ２−ＣＨ２−ＮＨ−ＣＨ３、−ＣＨ２−ＣＨ２−Ｎ（ＣＨ
３）−ＣＨ３、−ＣＨ２−Ｓ−ＣＨ２−ＣＨ３、−Ｓ（Ｏ）−ＣＨ３、−ＣＨ２−ＣＨ２
−Ｓ（Ｏ）２−ＣＨ３、−ＣＨ＝ＣＨ−Ｏ−ＣＨ３、−Ｓｉ（ＣＨ３）３、−ＣＨ２−Ｃ
Ｈ＝Ｎ−ＯＣＨ３および−ＣＨ＝ＣＨ＝Ｎ（ＣＨ３）−ＣＨ３が含まれる。最高２つのヘ
テロ原子は、例えば−ＣＨ２−ＮＨ−ＯＣＨ３および−ＣＨ２−Ｏ−Ｓｉ（ＣＨ３）３の
ように連続してもよい。
【０１０９】
用語「ヘテロシクロアルキル」、「複素環式」または「複素環」は、Ｎ、ＯおよびＳか
ら選択される１から５個のヘテロ原子を含有する、環原子の総数が３〜１０である（例え
ば、３〜１０員のヘテロシクロアルキルは環原子数３〜１０のヘテロシクロアルキル基で
あり、Ｃ２〜９ヘテロシクロアルキルは、環原子数が３〜１０であり、２〜９個の環原子
が炭素であるヘテロシクロアルキルである）飽和または部分的に不飽和の環系基を指し、
窒素および硫黄原子は任意選択で酸化され、環原子として窒素原子は任意選択で四級化さ
れる。特に明記しない限り、「ヘテロシクロアルキル」、「複素環式」または「複素環」
の環は、単環式、二環式、スピロ環式または多環式環系であってもよい。「ヘテロシクロ
アルキル」、「複素環式」または「複素環」の環の非限定例には、ピロリジン、ピペリジ
ン、Ｎ−メチルピペリジン、イミダゾリジン、ピラゾリジン、ブチロラクタム、バレロラ
クタム、イミダゾリジノン、ヒダントイン、ジオキソラン、フタルイミド、ピペリジン、
ピリミジン−２，４（１Ｈ，３Ｈ）−ジオン、１，４−ジオキサン、モルホリン、チオモ
ルホリン、チオモルホリン−Ｓ−酸化物、チオモルホリン−Ｓ，Ｓ−酸化物、ピペラジン
、ピラン、ピリドン、３−ピロリン、チオピラン、ピロン、テトラヒドロフラン、テトラ
ヒドロチオフェン、キヌクリジン、トロパン、２−アザスピロ［３．３］ヘプタン、（１
Ｒ，５Ｓ）−３−アザビシクロ［３．２．１］オクタン、（１ｓ，４ｓ）−２−アザビシ
クロ［２．２．２］オクタン、（１Ｒ，４Ｒ）−２−オキサ−５−アザビシクロ［２．２
．２］オクタンなどが含まれる。「ヘテロシクロアルキル」、「複素環式」または「複素
環」基は、１つまたは複数の環炭素またはヘテロ原子を通して分子の残りに結合すること
ができる。「ヘテロシクロアルキル」、「複素環式」または「複素環」は、その一ハロゲ
ン化および多ハロゲン化改変体を含むことができる。
【０１１０】
用語「アルキレン」は、単独で、または別の置換基の一部として、アルカン（分枝状ア
ルカンを含む）から誘導される二価の基を意味し、−ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２−および
−ＣＨ（ＣＨ２）ＣＨ２ＣＨ２−が例である。一般的に、アルキル（またはアルキレン）
基は、炭素原子数が１から２４であり、炭素原子数が１０以下の基が本発明で好ましい。
「アルケニレン」および「アルキニレン」は、それぞれ二重または三重結合を有する「ア
ルキレン」の不飽和形を指す。「アルキレン」、「アルケニレン」および「アルキニレン
」も、一ハロゲン化および多ハロゲン化改変体を含むものとする。
【０１１１】
用語「ヘテロアルキレン」は、単独で、または別の置換基の一部として、ヘテロアルキ
ルから誘導される飽和または不飽和または多価不飽和である二価の基を意味し、−ＣＨ２
−ＣＨ２−Ｓ−ＣＨ２ＣＨ２−および−ＣＨ２−Ｓ−ＣＨ２−ＣＨ２−ＮＨ−ＣＨ２−、
−Ｏ−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝Ｃ（Ｈ）ＣＨ２−Ｏ−ＣＨ２−および−
Ｓ−ＣＨ２−Ｃ≡Ｃが例である。ヘテロアルキレン基については、ヘテロ原子が鎖末端の
一方または両方を占めることもできる（例えば、アルキレンオキシ、アルキレンジオキシ
、アルキレンアミノ、アルキレンジアミノなど）。用語「ヘテロアルキレン」も、一ハロ
ゲン化および多ハロゲン化改変体を含むものとする。
【０１１２】
用語「アルコキシ」、「アルキルアミノ」および「アルキルチオ」はそれらの従来の意
味で用いられ、酸素原子（「オキシ」）、アミノ基（「アミノ」）またはチオ基を介して
分子の残りに結合したアルキル基を指し、その一ハロゲン化および多ハロゲン化改変体も
さらに含む。さらに、ジアルキルアミノ基については、アルキル部分は同じであっても異
なってもよい。
【０１１３】
用語「ハロ」または「ハロゲン」は、単独で、または別の置換基の一部として、特に明
記しない限り、フッ素、塩素、臭素またはヨウ素原子を意味する。用語「（ハロ）アルキ
ル」は、「アルキル」および「ハロアルキル」置換基の両方を含むものとする。さらに、
用語「ハロアルキル」は、モノハロアルキルおよびポリハロアルキルを含むものとする。
例えば、用語「Ｃ１〜４ハロアルキル」は、トリフルオロメチル、２，２，２−トリフル
オロエチル、４−クロロブチル、３−ブロモプロピル、ジフルオロメチルなどを含むもの
とする。
【０１１４】
特に明記しない限り、用語「アリール」は、多価不飽和の、一般的に芳香族の炭化水素
環基を意味し、それは、アリール環原子の明記された数を有する単一の環、または縮合す
る複数の環（最高３つの環）であってもよい。用語「ヘテロアリール」は、Ｎ、Ｏおよび
Ｓから選択される１から５個のヘテロ原子を含有するアリール環を指し、窒素および硫黄
原子は任意選択で酸化され、窒素原子は任意選択で四級化される。ヘテロアリール基は、
ヘテロ原子を介して分子の残りに結合することができる。アリール基の非限定例にはフェ
ニル、ナフチルおよびビフェニルが含まれ、ヘテロアリール基の非限定例には、ピリジル
、ピリダジニル、ピラジニル、ピリミンジニル、トリアジニル、キノリニル、キノキサリ
ニル、キナゾリニル、シンノリニル、フタラジニイル、ベンゾトリアジニル、プリニル、
ベンゾイミダゾリル、ベンゾピラゾリル、ベンゾトリアゾリル、ベンゾイソオキサゾリル
、イソベンゾフリル、イソインドリル、インドリジニル、ベンゾトリアジニル、チエノピ
リジニル、チエノピリミジニル、ピラゾロピリミジニル、イミダゾピリジン、ベンゾチア
キソリル、ベンゾフラニル、ベンゾチエニル、インドリル、キノリル、イソキノリル、イ
ソチアゾリル、ピラゾリル、インダゾリル、プテリジニル、イミダゾリル、トリアゾリル
、テトラゾリル、オキサゾリル、イソオキサゾリル、チアジアゾリル、ピロリル、チアゾ
リル、フリル、チエニルなどが含まれる。上記のアリールおよびヘテロアリール環系の各
々のための任意選択の置換基は、さらに下に記載される許容される置換基の群から選択す
ることができる。
【０１１５】
上の用語（例えば、「アルキル」、「アリール」および「ヘテロアリール」）は、一部
の実施形態では、指示された基の置換形および非置換形の両方を含む。基の各タイプのた
めの好ましい置換基は、下に提供される。
【０１１６】
アルキル基（アルキレン、アルケニル、アルキニル、ヘテロアルキル、シクロアルキル
およびヘテロシクロアルキルとしばしば呼ばれる基を含む）のための置換基は、ゼロから
（２ｍ’＋１）の範囲の数の様々な基、例えば、それらに限定されずに、−ハロゲン、−
ＯＲ’、−ＮＲ’Ｒ’’、−ＳＲ’、−ＳｉＲ’Ｒ’’Ｒ’’’、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ’、−
Ｃ（Ｏ）Ｒ’、−ＣＯ２Ｒ’、−ＣＯＮＲ’Ｒ’’、−ＯＣ（Ｏ）ＮＲ’Ｒ’’、−ＮＲ
’’Ｃ（Ｏ）Ｒ’、−ＮＲ’’’Ｃ（Ｏ）ＮＲ’Ｒ’’、−ＮＲ’’Ｃ（Ｏ）２Ｒ’、−
ＮＨＣ（ＮＨ２）＝ＮＨ、−ＮＲ’Ｃ（ＮＨ２）＝ＮＨ、−ＮＨＣ（ＮＨ２）＝ＮＲ’、
−ＮＲ’’’Ｃ（ＮＲ’Ｒ’’）＝Ｎ−ＣＮ、−ＮＲ’’’Ｃ（ＮＲ’Ｒ’’）＝ＮＯＲ
’、−ＮＨＣ（ＮＨ２）＝ＮＲ’、−Ｓ（Ｏ）Ｒ’、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ’、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ
Ｒ’Ｒ’’、−ＮＲ’Ｓ（Ｏ）２Ｒ’’、−ＮＲ’’’Ｓ（Ｏ）２ＮＲ’Ｒ’’、−ＣＮ
、−ＮＯ２、−（ＣＨ２）１〜４−ＯＲ’、−（ＣＨ２）１〜４−ＮＲ’Ｒ’’、−（Ｃ
Ｈ２）１〜４−ＳＲ’、−（ＣＨ２）１〜４−ＳｉＲ’Ｒ’’Ｒ’’’、−（ＣＨ２）１
〜４−ＯＣ（Ｏ）Ｒ’、−（ＣＨ２）１〜４−Ｃ（Ｏ）Ｒ’、−（ＣＨ２）１〜４−ＣＯ
２Ｒ’、−（ＣＨ２）１〜４ＣＯＮＲ’Ｒ’’であってもよく、ｍ’はそのような基の炭
素原子の総数である。Ｒ’、Ｒ’’およびＲ’’’は、各々独立して、例えば、中でも水
素、非置換のＣ１〜６アルキル、非置換のヘテロアルキル、非置換のアリール、１〜３個
のハロゲンで置換されたアリール、非置換のＣ１〜６アルキル、Ｃ１〜６アルコキシもし
くはＣ１〜６チオアルコキシ基、または非置換のアリール−Ｃ１〜４アルキル基、非置換
のヘテロアリール、置換されたヘテロアリールを含む基を指す。Ｒ’およびＲ’’が同じ
窒素原子に結合するとき、それらは窒素原子と組み合わされて３−、４−、５−、６−ま
たは７員の環を形成することができる。例えば、ＮＲ’Ｒ’’は、１−ピロリジニルおよ
び４−モルホリニルを含むものとする。ヘテロアルキル、アルキレンを含むアルキル基の
ための他の置換基には、例えば、＝Ｏ、＝ＮＲ’、＝Ｎ−ＯＲ’、＝Ｎ−ＣＮ、＝ＮＨが
含まれ、Ｒ’には上記の置換基が含まれる。
【０１１７】
同様に、アリールおよびヘテロアリール基のための置換基は様々であり、ゼロから芳香
環系上の開放結合価（ｏｐｅｎ  ｖａｌｅｎｃｅ）の総数までの範囲の数で、それらに限
定されないが、−ハロゲン、−ＯＲ’、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ’、−ＮＲ’Ｒ’’、−ＳＲ’、
−Ｒ’、−ＣＮ、−ＮＯ２、−ＣＯ２Ｒ’、−ＣＯＮＲ’Ｒ’’、−Ｃ（Ｏ）Ｒ’、−Ｏ
Ｃ（Ｏ）ＮＲ’Ｒ’’、−ＮＲ’’Ｃ（Ｏ）Ｒ’、−ＮＲ’’Ｃ（Ｏ）２Ｒ’、−ＮＲ’
Ｃ（Ｏ）ＮＲ’’Ｒ’’’、−ＮＨＣ（ＮＨ２）＝ＮＨ、−ＮＲ’Ｃ（ＮＨ２）＝ＮＨ、
−ＮＨＣ（ＮＨ２）＝ＮＲ’、−Ｓ（Ｏ）Ｒ’、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ’、−Ｓ（Ｏ）２ＮＲ’
Ｒ’’、−ＮＲ’Ｓ（Ｏ）２Ｒ’’、−Ｎ３、ペルフルオロ−Ｃ１〜４アルコキシ、およ
びペルフルオロ−Ｃ１〜４アルキル、−（ＣＨ２）１〜４−ＯＲ’、−（ＣＨ２）１〜４
−ＮＲ’Ｒ’’、−（ＣＨ２）１〜４−ＳＲ’、−（ＣＨ２）１〜４−ＳｉＲ’Ｒ’’Ｒ
’’’、−（ＣＨ２）１〜４−ＯＣ（Ｏ）Ｒ’、−（ＣＨ２）１〜４−Ｃ（Ｏ）Ｒ’、−
（ＣＨ２）１〜４−ＣＯ２Ｒ’、−（ＣＨ２）１〜４ＣＯＮＲ’Ｒ’’を含む群から一般
的に選択され、式中、Ｒ’、Ｒ’’およびＲ’’’は、水素、Ｃ１〜６アルキル、Ｃ３〜
６シクロアルキル、Ｃ２〜６アルケニル、Ｃ２〜６アルキニル、非置換のアリールおよび
ヘテロアリール、（非置換のアリール）−Ｃ１〜４アルキルおよび非置換のアリールオキ
シ−Ｃ１〜４アルキルから独立して選択される。他の適する置換基には、炭素原子数１〜
４のアルキレンテザーによって環原子に結合している上記のアリール置換基の各々が含ま
れる。アリールまたはヘテロアリール基のための置換基がアルキレンリンカー（例えば、
−（ＣＨ２）１〜４−ＮＲ’Ｒ’’）を含有するとき、アルキレンリンカーはハロ改変体
も含む。例えば、置換基の一部として用いられる場合、リンカー「−（ＣＨ２）１〜４−
」は、ジフルオロメチレン、１，２−ジフルオロエチレンなどを含むものとする。
【０１１８】
本明細書で用いるように、用語「ヘテロ原子」は、酸素（Ｏ）、窒素（Ｎ）、硫黄（Ｓ
）およびケイ素（Ｓｉ）を含むものとする。
【０１１９】
本明細書で用いるように、用語「キラル」は、鏡像パートナーの重ね合せが不可能な特
性を有する分子を指し、用語「アキラル」は、それらの鏡像パートナーの上に重ね合せが
可能な分子を指す。
【０１２０】
本明細書で用いるように、用語「立体異性体」は、同一の化学的構成を有するが、空間
での原子または基の配置に関して異なる化合物を指す。
【０１２１】
本明細書で用いるように、化学構造中の結合と交差するウェーブライン「〜〜」は、分
子の残りへの、化学構造中のウェーブ結合が交差する結合の付着点を示す。
【０１２２】
本明細書で用いるように、用語「Ｃ連結」は、その用語が記載する基が環炭素原子を介
して分子の残りに結合することを意味する。
【０１２３】
本明細書で用いるように、用語「Ｎ連結」は、その用語が記載する基が環窒素原子を介
して分子の残りに結合することを意味する。
【０１２４】
「ジアステレオマー」は、２個以上のキラリティ中心を有し、その分子がお互いの鏡像
でない立体異性体を指す。ジアステレオマーは、異なる物理特性、例えば融点、沸点、ス
ペクトル特性および反応性を有する。ジアステレオマーの混合物は、電気泳動およびクロ
マトグラフィーなどの高分解能分析手順で分離することができる。
【０１２５】
「鏡像異性体」は、お互いの重ね合せ不可能な鏡像である、化合物の２つの立体異性体
を指す。
【０１２６】
本明細書に用いられる立体化学の定義および規則は、S.  P.  Parker編、McGraw-Hill
Dictionary  of  Chemical  Terms（１９８４年）McGraw-Hill  Book  Company、New  
York；およびEliel,  E.およびWilen,  S.、「Stereochemistry  of  Organic  Compound
s」、John  Wiley  &  Sons,  Inc.、New  York、１９９４年に一般に従う。本発明の化
合物は、非対称またはキラル中心を含有することができ、したがって異なる立体異性体形
で存在することができる。それらに限定されないが、ジアステレオマー、鏡像異性体およ
びアトロプ異性体、ならびにそれらの混合物、例えばラセミ混合物を含む、本発明の化合
物の全ての立体異性体形は、本発明の一部を形成することが意図されている。多くの有機
化合物は光学活性形で存在し、すなわち、それらは平面偏光の面を回転させる能力を有す
る。光学活性化合物の記載において、そのキラル中心のまわりの分子の絶対配置を表すた
めに、接頭辞ＤおよびＬ、またはＲおよびＳが用いられる。接頭辞ｄおよびｌ、または（
＋）および（−）は、化合物による平面偏光の回転のサインを指定するために採用され、
（−）またはｌは化合物が左旋性であることを意味する。接頭辞（＋）またはｄを有する
化合物は、右旋性である。所与の化学構造について、これらの立体異性体はそれらがお互
いの鏡像であること以外は同一である。特定の立体異性体は鏡像異性体と呼ぶこともでき
、そのような異性体の混合物は鏡像異性混合物としばしば呼ばれる。鏡像異性体の５０：
５０混合物はラセミ混合物またはラセミ化合物と呼ばれ、それは、化学的反応または過程
に立体選択または立体特異性がなかった場合に起こることができる。用語「ラセミ混合物
」および「ラセミ化合物」は、光学的活性を欠いた２つの鏡像異性種の等モル混合物を指
す。
【０１２７】
本明細書で用いるように、用語「互変異性体」または「互変異性型」は、低エネルギー
障壁を介して相互変換性である異なるエネルギーの構造異性体を指す。例えば、陽子互変
異性体（プロトトロピー互変異性体としても知られる）は、陽子の移動を介しての相互変
換、例えばケト−エノールおよびイミン−エナミン異性化を含む。結合価互変異性体は、
結合電子の一部の再構築による相互変換を含む。
【０１２８】
本明細書で用いるように、用語「溶媒和物」は、１つまたは複数の溶媒分子と本発明の
化合物の会合体または複合体を指す。溶媒和物を形成する溶媒の例には、水、イソプロパ
ノール、エタノール、メタノール、ＤＭＳＯ、酢酸エチル、酢酸およびエタノールアミン
が含まれるが、これらに限定されない。用語「水和物」は、溶媒分子が水である複合体を
指す。
【０１２９】
本明細書で用いるように、用語「保護基」は、化合物の特定の官能基をブロックまたは
保護するために一般的に採用される置換基を指す。例えば、「アミノ保護基」は、化合物
のアミノ官能性をブロックまたは保護する、アミノ基に結合した置換基である。適するア
ミノ保護基には、アセチル、トリフルオロアセチル、ｔ−ブトキシカルボニル（ＢＯＣ）
、ベンジルオキシカルボニル（ＣＢＺ）および９−フルオレニルメチレンオキシカルボニ
ル（Ｆｍｏｃ）が含まれる。同様に、「ヒドロキシ保護基」は、ヒドロキシ官能性をブロ
ックまたは保護するヒドロキシ基の置換基を指す。適する保護基には、アセチルおよびシ
リルが含まれる。「カルボキシ保護基」は、カルボキシ官能性をブロックまたは保護する
カルボキシ基の置換基を指す。一般的なカルボキシ保護基には、フェニルスルホニルエチ
ル、シアノエチル、２−（トリメチルシリル）エチル、２−（トリメチルシリル）エトキ
シメチル、２−（ｐ−トルエンスルホニル）エチル、２−（ｐ−ニトロフェニルスルフェ
ニル）エチル、２−（ジフェニルホスフィノ）−エチル、ニトロエチルなどが含まれる。
保護基およびそれらの使用の一般記載については、P.G.M.  Wuts  and  T.W.  Greene、G
reene's  Protective  Groups  in  Organic  Synthesis４版、Wiley-Interscience、New
York、２００６年を参照。
【０１３０】
本明細書で用いるように、用語「哺乳動物」には、ヒト、マウス、ラット、モルモット
、サル、イヌ、ネコ、ウマ、ウシ、ブタおよびヒツジが含まれるが、これらに限定されな
い。
【０１３１】
本明細書で用いるように、用語「薬学的に許容される塩」は、本明細書に記載される化
合物で見出される特定の置換基によって、比較的無毒の酸または塩基で調製される活性化
合物の塩を含むものとする。本発明の化合物が比較的酸性の官能性を有する場合は、塩基
付加塩は、そのような化合物の中性形を十分な量の所望の塩基と正味で、または適する不
活性溶媒中で接触させることによって得ることができる。薬学的に許容される無機の塩基
から誘導される塩の例には、アルミニウム、アンモニウム、カルシウム、銅、第二鉄、第
一鉄、リチウム、マグネシウム、第二マンガン、亜マンガン（manganous）、カリウム、
ナトリウム、亜鉛などが含まれる。薬学的に許容される有機塩基から誘導される塩には、
一級、二級および三級アミンの塩、例えば置換されたアミン、環状アミン、天然に存在す
るアミンなど、例えばアルギニン、ベタイン、カフェイン、コリン、Ｎ，Ｎ’−ジベンジ
ルエチレンジアミン、ジエチルアミン、２−ジエチルアミノエタノール、２−ジメチルア
ミノエタノール、エタノールアミン、エチレンジアミン、Ｎ−エチルモルホリン、Ｎ−エ
チルピペリジン、グルカミン、グルコサミン、ヒスチジン、ヒドラバミン、イソプロピル
アミン、リシン、メチルグルカミン、モルホリン、ピペラジン、ピペリジン、ポリアミン
樹脂、プロカイン、プリン、テオブロミン、トリエチルアミン、トリメチルアミン、トリ
プロピルアミン、トロメタミンなどが含まれる。本発明の化合物が比較的塩基性の官能性
を有する場合は、酸付加塩は、そのような化合物の中性形を十分な量の所望の酸とニート
で、または適する不活性溶媒中で接触させて得ることができる。薬学的に許容される酸付
加塩の例には、塩酸、臭化水素酸、硝酸、炭酸、炭酸一水素（monohydrogencarbonic）、
リン酸、リン酸一水素（monohydrogenphosphoric）、リン酸二水素（dihydrogenphosphor
ic）、硫酸、硫酸一水素、ヨウ化水素酸または亜リン酸などの無機の酸から誘導されるも
の、ならびに、酢酸、プロピオン酸、イソ酪酸、マロン酸、安息香酸、コハク酸、スベリ
ン酸、フマル酸、マンデル酸、フタル酸、ベンゼンスルホン酸、ｐ−トリルスルホン酸、
クエン酸、酒石酸、メタンスルホン酸などの比較的無毒の有機酸から誘導される塩が含ま
れる。アルギニン（arginate）などのアミノ酸の塩、およびグルクロン酸またはガラクツ
ロン酸（galactunoric）などの有機酸の塩も含まれる（例えば、Berge,  S.  M.ら、「Ph
armaceutical  Salts」、Journal  of  Pharmaceutical  Science、１９７７年、６６巻
、１〜１９頁を参照）。本発明の特定の具体的な化合物は、化合物を塩基または酸付加塩
に変換させる、塩基性および酸性の官能性を有する。
【０１３２】
化合物の中性形は、塩を塩基または酸と接触させ、従来の方法で親化合物を単離するこ
とによって再生することができる。化合物の親形は、特定の物理的特性、例えば極性溶媒
中での溶解性において様々な塩の形と異なるが、それ以外では、塩は本発明のための化合
物の親形と同等である。
【０１３３】
塩の形に加えて、本発明は、プロドラッグ形の化合物を提供する。本明細書で用いるよ
うに、用語「プロドラッグ」は、生理的条件下で化学的変化を容易に経て、本発明の化合
物を提供する化合物を指す。さらに、プロドラッグは、ｅｘ  ｖｉｖｏ環境で化学的また
は生化学的方法によって、本発明の化合物に変換することができる。例えば、適する酵素
または化学試薬と経皮パッチリザバーに置かれるとき、プロドラッグは本発明の化合物に
徐々に変換することができる。
【０１３４】
本発明のプロドラッグには、アミノ酸残基、または２つ以上（例えば、２、３または４
個）のアミノ酸残基のポリペプチド鎖が、アミドまたはエステル結合を介して本発明の化
合物の遊離のアミノ、ヒドロキシまたはカルボン酸基に共有結合する化合物が含まれる。
アミノ酸残基には、限定されずに、一般的に３つの文字記号によって命名される２０個の
天然に存在するアミノ酸が含まれ、さらに、ホスホセリン、ホスホトレオニン、ホスホチ
ロシン、４−ヒドロキシプロリン、ヒドロキシリシン、デモシン、イソデモシン、ガンマ
−カルボキシグルタメート、馬尿酸、オクタヒドロインドール−２−カルボン酸、スタチ
ン、１，２，３，４−テトラヒドロイソキノリン−３−カルボン酸、ペニシラミン、オル
ニチン、３−メチルヒスチジン、ノルバリン、ベータアラニン、ガンマ−アミノ酪酸、シ
トルリン、ホモシステイン、ホモセリン、メチルアラニン、パラベンゾイルフェニルアラ
ニン、フェニルグリシン、プロパルギルグリシン、サルコシン、メチオニンスルホンおよ
びｔｅｒｔ−ブチルグリシンが含まれる。
【０１３５】
さらなるタイプのプロドラッグも、包含される。例えば、本発明の化合物の遊離カルボ
キシル基は、アミドまたはアルキルエステルとして誘導体化されてもよい。別の例として
、遊離ヒドロキシ基を含む本発明の化合物は、Fleisher,  D.ら、（１９９６年）Improve
d  oral  drug  delivery:  solubility  limitations  overcome  by  the  use  of  p
rodrugs  Advanced  Drug  Delivery  Reviews、１９巻：１１５頁に概説されるように、
ヒドロキシ基を、それらに限定されないがリン酸エステル、ヘミスクシネート、ジメチル
アミノアセテート、またはホスホリルオキシメチルオキシカルボニル基などの基に変換す
ることによって誘導体化することができる。ヒドロキシおよびアミノ基のカルバメートプ
ロドラッグも含まれ、ヒドロキシ基のカーボネートプロドラッグ、スルホン酸エステルお
よび硫酸エステルも同様である。アシル基が、それらに限定されないがエーテル、アミン
およびカルボン酸官能性を含む基で任意選択で置換されているアルキルエステルであって
もよいか、またはアシル基が上記アミノ酸エステルである、（アシロキシ）メチルおよび
（アシロキシ）エチルエーテルとしてのヒドロキシ基の誘導体化も包含される。このタイ
プのプロドラッグは、J.  Med.  Chem.、（１９９６年）、３９巻：１０頁に記載される
。さらなる具体例は、（Ｃ１〜６）アルカノイルオキシメチル、１−（（Ｃ１〜６）アル
カノイルオキシ）エチル、１−メチル−１−（（Ｃ１〜６）アルカノイルオキシ）エチル
、（Ｃ１〜６）アルコキシカルボニルオキシメチル、Ｎ−（Ｃ１〜６）アルコキシカルボ
ニルアミノメチル、スクシノイル、（Ｃ１〜６）アルカノイル、アルファアミノ（Ｃ１〜
４）アルカノイル、アリールアシルおよびアルファアミノアシル、またはアルファアミノ
アシル−アルファアミノアシルなどの基によるアルコール基の水素原子の置き換えを含み
、そこで、各アルファアミノアシル基は、天然に存在するＬ−アミノ酸、Ｐ（Ｏ）（ＯＨ
）２、−Ｐ（Ｏ）（Ｏ（Ｃ１〜６）アルキル）２またはグリコシル（ヘミアセタール形の
炭水化物のヒドロキシル基の除去から生じる基）から独立して選択される。
【０１３６】
プロドラッグ誘導体のさらなる例については、例えば、各々は参照により本明細書に具
体的に組み込まれる、ａ）Design  of  Prodrugs、H.  Bundgaard編、（Elsevier、１９
８５年）およびMethods  in  Enzymology、４２巻、３０９〜３９６頁、K.  Widderら編
（Academic  Press、１９８５年）；ｂ）A  Textbook  of  Drug  Design  and  Develop
ment、Krogsgaard-LarsenおよびH.  Bundgaard編、第５章「Design  and  Application  
of  Prodrugs」、H.  Bundgaard  １１３〜１９１頁（１９９１年）；ｃ）H.  Bundgaard
、Advanced  Drug  Delivery  Reviews、８巻：１〜３８頁（１９９２年）；ｄ）H.  Bun
dgaardら、Journal  of  Pharmaceutical  Sciences、７７巻：２８５頁（１９８８年）
；およびｅ）N.  Kakeyaら.,  Chem.  Pharm.  Bull.、３２巻：６９２頁（１９８４年）
、を参照。
【０１３７】
さらに、本発明は本発明の化合物の代謝産物を提供する。本明細書で用いるように、「
代謝産物」は、指定された化合物またはその塩の体内での代謝を通して生成される生成物
を指す。そのような生成物は、例えば、投与される化合物の酸化、還元、加水分解、アミ
ド化、アミド分解、エステル化、エステル分解、酵素的開裂などから生じることができる
。
【０１３８】
代謝産物生成物は、本発明の化合物の放射標識された（例えば、１４Ｃまたは３Ｈ）同
位体を調製し、ラット、マウス、モルモット、サルまたはヒトなどの動物に検出可能な用
量（例えば、約０．５ｍｇ／ｋｇを超える）でそれを非経口的に投与し、代謝が起こるの
に十分な時間（一般的に約３０秒から３０時間）を与え、尿、血液または他の生体試料か
らその変換生成物を単離することによって一般的に同定される。これらの生成物は標識さ
れているので容易に単離される（他は、代謝産物中に生存しているエピトープに結合する
ことが可能な抗体を用いて単離される）。代謝産物の構造は、従来の方法で、例えばＭＳ
、ＬＣ／ＭＳまたはＮＭＲ分析によって決定される。一般に、代謝産物の分析は、当業者
に周知である従来の薬物代謝研究と同様に行われる。さもなければそれらがｉｎ  ｖｉｖ
ｏで見出されない限り、代謝産物生成物は、本発明の化合物の治療的投与のための診断ア
ッセイで有益である。
【０１３９】
本発明の特定の化合物は、非溶媒和形で、および水和形を含む溶媒和形で存在すること
ができる。一般に、溶媒和形は非溶媒和形と同等であり、本発明の範囲内に包含されるこ
とを意図する。本発明の特定の化合物は、複数の結晶形または非晶形で存在することがで
きる。一般に、全ての物理的形態は本発明によって企図される用途について同等であり、
本発明の範囲内にあることを意図する。
【０１４０】
本発明の特定の化合物は、不斉炭素原子（光学的中心）または二重結合を有し、ラセミ
化合物、ジアステレオマー、幾何異性体、位置異性体および個々の異性体（例えば、別個
の鏡像異性体）は、全て本発明の範囲内に包含されることを意図する。
【０１４１】
本発明の化合物は、そのような化合物を構成する原子の１つまたは複数において、原子
同位体の非天然の割合を含有することもできる。例えば、本発明は、その原子について通
常天然に見出される支配的な原子質量または質量数と異なる原子質量または質量数を有す
る原子によって１つまたは複数の原子が置き換えられるという事実以外は、本明細書に列
挙されるものに同一である、本発明の同位体標識改変体も包含する。指定される任意の特
定の原子または元素の全ての同位体は、本発明の化合物およびそれらの用途の範囲内であ
ると企図される。本発明の化合物に組み込むことができる例示的な同位体には、水素、炭
素、窒素、酸素、リン、硫黄、フッ素、塩素およびヨウ素の同位体、例えば２Ｈ（「Ｄ」
）、３Ｈ、１１Ｃ、１３Ｃ、１４Ｃ、１３Ｎ、１５Ｎ、１５Ｏ、１７Ｏ、１８Ｏ、３２Ｐ
、３３Ｐ、３５Ｓ、１８Ｆ、３６Ｃｌ、１２３Ｉおよび１２５Ｉが含まれる。本発明の特
定の同位体標識化合物（例えば、３Ｈまたは１４Ｃで標識したもの）は、化合物および／
または基質の組織分布アッセイで有益である。トリチウム化（３Ｈ）および炭素１４（１
４Ｃ）同位体は、それらの調製の容易さおよび検出感度のために有益である。重水素（す
なわち、２Ｈ）などのより重い同位体によるさらなる置換は、より大きな代謝安定性から
もたらされる特定の治療上の利点（例えば、ｉｎ  ｖｉｖｏ半減期の増加または投薬必要
量の低減）を提供することができ、したがって、一部の状況では好ましいかもしれない。
１５Ｏ、１３Ｎ、１１Ｃおよび１８Ｆなどの陽電子放出同位体は、基質受容体占有を調査
するために、陽電子放出断層撮影法（ＰＥＴ）研究のために有益である。本発明の同位体
標識化合物は、本明細書の下のスキームおよび／または実施例に開示されるものに類似し
た手順に従って、非同位体標識試薬の代わりに同位体標識試薬を用いることによって一般
に調製することができる。
【０１４２】
用語「処置する」および「処置」は、治療的処置および／または予防的処置もしくは防
止措置を指し、その目的は、望ましくない生理的変化または障害、例えばがんの発達また
は拡散を防止するか、遅らせる（少なくする）ことである。本発明のために、有益である
か所望の臨床結果には、検出可能であるか検出不能であるにせよ、症状の軽減、疾患もし
くは障害の範囲の減少、疾患もしくは障害の安定した（すなわち、悪化しない）状態、疾
患進行の遅延もしくは減速、疾患状態または障害の改善または緩和、および寛解（部分的
または全体的）が含まれるが、これらに限定されない。「処置」は、処置を受けない場合
の予想される生存と比較した、生存の延長を意味することもできる。処置を必要とする被
験体には、疾患または障害を既に有する被験体だけでなく、疾患もしくは障害を起こしや
すい被験体または疾患もしくは障害を予防すべき被験体が含まれる。
【０１４３】
語句「治療的有効量」または「有効量」は、（ｉ）特定の疾患、状態または障害を処置
または予防するか、（ｉｉ）特定の疾患、状態または障害の１つまたは複数の症状を弱め
るか、改善するか、除去するか、または（ｉｉｉ）本明細書に記載される特定の疾患、状
態または障害の１つまたは複数の症状の開始を阻止するか遅らせる、本発明の化合物の量
を意味する。がん療法については、効能は、例えば、疾患進行までの時間（ＴＴＰ）を評
価すること、および／または奏効率（ＲＲ）を判定することによって測定することができ
る。
【０１４４】
用語「生物学的利用能」は、患者に投与される薬物の所与量の全身での利用可能性（す
なわち、血液／血漿レベル）を指す。生物学的利用能は、投与された剤形から全身の循環
に到達する薬物の時間（速度）および総量（範囲）の測定を示す絶対項である。
【０１４５】
Ａ．化合物
一態様では、本発明は、式Ｉ
【化１４】
2017057206.tif 000018
の化合物および薬学的に許容されるその塩を提供し、式Ｉにおいて、
【０１４６】
Ｒ１は、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜８ハロアルキル、Ｃ１〜８アルコキシ、Ｃ３〜１２シ
クロアルキル、Ｃ連結Ｃ２〜１１ヘテロシクロアルキル、ヘテロアリールまたは−ＮＲ１
ＡＲ１Ｂであり、式中、Ｒ１ＡおよびＲ１Ｂは、水素、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜８アル
コキシ、（６〜１０員のアリール）−（ＸＲ１）０〜１−、（５〜１０員のヘテロアリー
ル）−（ＸＲ１）０〜１−からなる群から各々独立して選択され、Ｒ１ＡおよびＲ１Ｂは
、任意選択で組み合わされて、３〜９員の複素環式環を形成し、この複素環式環は、Ｎ、
ＯおよびＳから選択される１つのさらなるヘテロ原子を任意選択で含み、任意選択でベン
ゼンまたはピリジン環がこの複素環式環に縮合しており；ＸＲ１は、Ｃ１〜４アルキレン
、Ｃ１〜４ヘテロアルキレン、Ｃ２〜４アルケニレン、Ｃ２〜４アルキニレンからなる群
から選択され；式中、Ｒ１の脂肪族および芳香族部分は、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜８ハ
ロアルキル、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、−ＯＨ、−ＣＮ、−ＮＯ２、＝Ｏ、−（Ｘ１Ｒ）０〜
１ＮＲＲ１ａＲＲ１ｂ、−（Ｘ１Ｒ）０〜１ＯＲＲ１ａ、−（Ｘ１Ｒ）０〜１ＳＲＲ１ａ
、−（Ｘ１Ｒ）０〜１Ｎ（ＲＲ１ａ）Ｃ（＝Ｏ）ＯＲＲ１ｃ、−（Ｘ１Ｒ）０〜１ＯＣ（
＝Ｏ）Ｎ（ＲＲ１ａ）（ＲＲ１ｂ）、−（Ｘ１Ｒ）０〜１Ｎ（ＲＲ１ａ）Ｃ（＝Ｏ）Ｎ（
ＲＲ１ａ）（ＲＲ１ｂ）、−（Ｘ１Ｒ）０〜１Ｃ（＝Ｏ）Ｎ（ＲＲ１ａ）（ＲＲ１ｂ）、
−（Ｘ１Ｒ）０〜１Ｎ（ＲＲ１ａ）Ｃ（＝Ｏ）ＲＲ１ｂ、−（Ｘ１Ｒ）０〜１Ｃ（＝Ｏ）
ＯＲＲ１ａ、−（Ｘ１Ｒ）０〜１ＯＣ（＝Ｏ）ＲＲ１ａ、−（Ｘ１Ｒ）０〜１−Ｐ（＝Ｏ
）（ＯＲＲ１ａ）（ＯＲＲ１ｂ）、−（Ｘ１Ｒ）０〜１Ｓ（Ｏ）１〜２ＲＲ１ｃ、−（Ｘ
１Ｒ）０〜１Ｓ（Ｏ）１〜２Ｎ（ＲＲ１ａ）（ＲＲ１ｂ）、−（Ｘ１Ｒ）０〜１Ｎ（ＲＲ
１ａ）Ｓ（Ｏ）１〜２Ｎ（ＲＲ１ａ）（ＲＲ１ｂ）および−（Ｘ１Ｒ）０〜１Ｎ（ＲＲ１
ａ）Ｓ（Ｏ）１〜２（ＲＲ１ｃ）からなる群から選択される１〜５個のＲＲ１置換基で任
意選択で置換され、式中、Ｘ１Ｒは、Ｃ１〜４アルキレン、Ｃ１〜４ヘテロアルキレン、
Ｃ２〜４アルケニレンおよびＣ２〜４アルキニレンからなる群から選択され；ＲＲ１ａお
よびＲＲ１ｂは、水素、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜８ハロアルキル、Ｃ３〜８シクロアル
キル、フェニル、ベンジル、ヘテロアリールおよびＣ２〜７ヘテロシクロアルキルからな
る群から独立して選択され；ＲＲ１ｃは、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜８ハロアルキル、Ｃ
３〜８シクロアルキル、フェニル、ベンジル、ヘテロアリールおよびＣ２〜７ヘテロシク
ロアルキルからなる群から選択され；
【０１４７】
ＲＮは、水素、Ｃ１〜４アルキルまたはＣ１〜４ハロアルキルであり；
【０１４８】
Ｂは、ＣまたはＮであり；
【０１４９】
Ｒ２、Ｒ３およびＲ４は、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、−ＣＮ、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜
８ハロアルキルおよびＣ１〜８アルコキシからなる群から各々独立して選択され、Ｂが窒
素であるとき、Ｒ３は不在であり；
【０１５０】
Ｒ５は、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、−ＣＮ、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ２〜８アルケニル、Ｃ
１〜８ハロアルキル、Ｃ１〜８アルコキシ、Ｃ３〜８シクロアルキル、Ｃ２〜７ヘテロシ
クロアルキル、フェニル、ならびにＮ、ＯおよびＳから選択される１〜３個のヘテロ原子
を含む５〜６員のヘテロアリールからなる群から選択され、前記５〜６員のヘテロアリー
ル、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ３〜８シクロアルキルまたはＣ２〜７ヘテロシクロアルキルは
、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、−ＯＨ、＝Ｏ、Ｃ３〜６シクロアルキル、−ＣＮ、Ｃ１〜４アル
キル、−Ｃ１〜４アルキル−Ｏ−Ｃ１〜４アルキル、Ｃ１〜４ハロアルキルおよびＣ１〜
４アルコキシから選択される１〜３個のＲ５ａ置換基でさらに任意選択で置換され；
【０１５１】
Ｌは、Ｃ１〜４アルキレン、Ｃ２〜４アルケニレン、Ｃ２〜４アルキニレンおよびＣ１〜
４ヘテロアルキレンからなる群から選択されるリンカーであり、Ｌは、＝Ｏ、−ＯＨ、−
ＯＣＨ２−フェニル、Ｃ１〜４アルキル、Ｃ１〜４ハロアルキルおよびＣ１〜４アシルか
らなる群から選択される１〜３個のＲＬ置換基で任意選択で置換され；
【０１５２】
下付き文字ｍは、整数０または１を表し；
【０１５３】
Ｘ１およびＸ２は、不在、−Ｏ−、−Ｓ（Ｏ）−、−Ｓ（Ｏ）２−および−Ｎ（Ｒｘ）−
からなる群から各々独立して選択され、式中、Ｒｘは、Ｈ、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜８
アシルまたは−Ｓ（Ｏ）２（Ｃ１〜８アルキル）であり、下付き文字ｍが０である場合、
Ｘ１またはＸ２の少なくとも１つは不在であり；
【０１５４】
下付き文字ｎは、０から５の整数であり；
【０１５５】
Ａは、水素、Ｃ３〜１２シクロアルキル、Ｃ２〜１１ヘテロシクロアルキル、フェニルで
あって、前記フェニルと縮合した、Ｎ、ＯおよびＳから選択される１〜３個のヘテロ原子
を含む３〜８員の炭素環式環もしくは複素環式環を有するフェニル、または５〜６員のヘ
テロアリールであって、前記５〜６員のヘテロアリールと縮合した、Ｎ、ＯおよびＳから
選択される１〜３個のヘテロ原子を含む３〜８員の炭素環式環もしくは複素環式環を有す
る、５〜６員のヘテロアリールからなる群から選択され、Ａが水素である場合、下付き文
字ｎは０であり；
【０１５６】
ＲＡは、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ３〜８シクロアルキル、Ｃ１〜８ハロアルキル、Ｆ、Ｃｌ
、Ｂｒ、Ｉ、−ＯＨ、−ＣＮ、−ＮＯ２、＝Ｏ、ヘテロアリール、−（ＸＲＡ）０〜１Ｎ
ＲＡ１ＲＡ２、−（ＸＲＡ）０〜１ＯＲＡ１、−（ＸＲＡ）０〜１ＳＲＡ１、−（ＸＲＡ
）０〜１Ｎ（ＲＡ１）Ｃ（＝Ｏ）ＯＲＡ３、−（ＸＲＡ）０〜１ＯＣ（＝Ｏ）Ｎ（ＲＡ１
）（ＲＡ２）、−（ＸＲＡ）０〜１Ｎ（ＲＡ１）Ｃ（＝Ｏ）Ｎ（ＲＡ１）（ＲＡ２）、−
（ＸＲＡ）０〜１Ｃ（＝Ｏ）Ｎ（ＲＡ１）（ＲＡ２）、−（ＸＲＡ）０〜１Ｎ（ＲＡ１）
Ｃ（＝Ｏ）ＲＡ２、−（ＸＲＡ）０〜１Ｃ（＝Ｏ）ＯＲＡ１、−（ＸＲＡ）０〜１ＯＣ（
＝Ｏ）ＲＡ１、−Ｐ（＝Ｏ）（ＯＲＡ１）（ＯＲＡ２）、−（ＸＲＡ）０〜１Ｓ（Ｏ）１
〜２ＲＡ３、−（ＸＲＡ）０〜１Ｓ（Ｏ）１〜２Ｎ（ＲＡ１）（ＲＡ２）、−（ＸＲＡ）
０〜１Ｎ（ＲＡ１）Ｓ（Ｏ）１〜２Ｎ（ＲＡ１）（ＲＡ２）および−（ＸＲＡ）０〜１Ｎ
（ＲＡ１）Ｓ（Ｏ）１〜２（ＲＡ３）からなる群から選択され、式中、ＸＲＡは、Ｃ１〜
４アルキレン、Ｃ１〜４ヘテロアルキレン、Ｃ２〜４アルケニレンおよびＣ２〜４アルキ
ニレンからなる群から選択され；ＲＡ１およびＲＡ２は、水素、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ２
〜８アルケニル、Ｃ１〜８ハロアルキル、Ｃ３〜８シクロアルキル、テトラヒドロナフタ
レン、フェニル、ベンジル、ヘテロアリールおよびＣ２〜７ヘテロシクロアルキルからな
る群から独立して選択され；ＲＡ３は、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜８ハロアルキル、Ｃ３
〜８シクロアルキル、テトラヒドロナフタレン、フェニル、ベンジル、ヘテロアリールお
よびＣ２〜７ヘテロシクロアルキルからなる群から選択され；Ａが単環式Ｃ３〜１２カル
ボシクロアルキルまたは単環式Ｃ２〜１１ヘテロシクロアルキルである場合、Ａ環の上の
隣接した原子に結合した任意の２つのＲＡ置換基は、任意選択で組み合わされてベンゼン
または５〜６員のヘテロアリール環を形成し；ＲＡ置換基の脂肪族および芳香族部分は、
Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、−ＮＨ２、−ＯＨ、−ＣＮ、−ＮＯ２、＝Ｏ、Ｃ１〜４アルキル、
Ｃ１〜４ハロアルキル、Ｃ１〜４アルコキシ、Ｃ１〜４（ハロ）アルキル−Ｃ（＝Ｏ）−
、Ｃ１〜４（ハロ）アルキル−Ｓ（Ｏ）０〜２−、Ｃ１〜４（ハロ）アルキル−Ｃ（＝Ｏ
）Ｎ（Ｈ）−、Ｃ１〜４（ハロ）アルキル−Ｎ（Ｈ）−Ｃ（＝Ｏ）−、（（ハロ）アルキ
ル）２Ｎ−Ｃ（＝Ｏ）−、Ｃ１〜４（ハロ）アルキル−ＯＣ（＝Ｏ）Ｎ（Ｈ）−、Ｃ１〜
４（ハロ）アルキル−ＯＣ（＝Ｏ）Ｎ（Ｈ）−、（ハロ）アルキル−Ｎ（Ｈ）−Ｃ（＝Ｏ
）Ｏ−、（（ハロ）アルキル）２Ｎ−Ｃ（＝Ｏ）Ｏ−、Ｃ１〜４アルキルアミノ、Ｃ１〜
４ジアルキルアミノ、Ｃ３〜６シクロアルキル、Ｃ３〜６シクロアルコキシ、Ｃ２〜５ヘ
テロシクロアルコキシ、テトラヒドロナフタレンおよびフェニルから選択される１〜５個
のＲＲＡ置換基で任意選択で置換され、フェニルは１〜３個のフルオロ、クロロ、ブロモ
、ＣＮ、Ｃ１〜６アルキル、Ｃ１〜６ハロアルキル、Ｃ１〜６ハロアルコキシ、Ｃ１〜６
アルコキシ、Ｃ１〜６アルキルアミノ、Ｃ１〜６またはジアルキルアミノによって任意選
択で置換され；
【０１５７】
但し、式Ｉの化合物は
４−（シクロヘキシルメトキシ）−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドでも、
４−（シクロペンチルメトキシ）−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドでも、
４−（シクロブチルメトキシ）−２，５−ジフルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズ
アミドでもない。
【０１５８】
別の態様では、本発明は、式（Ｉ）の化合物および薬学的に許容されるその塩を提供し
、式Ｉにおいて：、
【０１５９】
Ｒ１は、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜８ハロアルキル、Ｃ１〜８アルコキシ、Ｃ３〜１２シ
クロアルキル、Ｃ連結Ｃ２〜１１ヘテロシクロアルキル、ヘテロアリールまたは−ＮＲ１
ＡＲ１Ｂであり、式中、Ｒ１ＡおよびＲ１Ｂは、水素、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜８アル
コキシ、（６〜１０員のアリール）−（ＸＲ１）０〜１−、（５〜１０員のヘテロアリー
ル）−（ＸＲ１）０〜１−からなる群から各々独立して選択され、Ｒ１ＡおよびＲ１Ｂは
、任意選択で組み合わされて、３〜８員の複素環式環であって、環頂点としてＮ、Ｏおよ
びＳから選択される１つのさらなるヘテロ原子を任意選択で含み、任意選択でベンゼンま
たはピリジン環がこの複素環式環に縮合した３〜８員の複素環式環を形成し；ＸＲ１は、
Ｃ１〜４アルキレン、Ｃ１〜４ヘテロアルキレン、Ｃ２〜４アルケニレン、Ｃ２〜４アル
キニレンからなる群から選択され；式中、Ｒ１の脂肪族および芳香族部分は、Ｃ１〜８ア
ルキル、Ｃ１〜８ハロアルキル、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、−ＯＨ、−ＣＮ、−ＮＯ２、＝Ｏ
、−（Ｘ１Ｒ）０〜１ＮＲＲ１ａＲＲ１ｂ、−（Ｘ１Ｒ）０〜１ＯＲＲ１ａ、−（Ｘ１Ｒ
）０〜１ＳＲＲ１ａ、−（Ｘ１Ｒ）０〜１Ｎ（ＲＲ１ａ）Ｃ（＝Ｏ）ＯＲＲ１ｃ、−（Ｘ
１Ｒ）０〜１ＯＣ（＝Ｏ）Ｎ（ＲＲ１ａ）（ＲＲ１ｂ）、−（Ｘ１Ｒ）０〜１Ｎ（ＲＲ１
ａ）Ｃ（＝Ｏ）Ｎ（ＲＲ１ａ）（ＲＲ１ｂ）、−（Ｘ１Ｒ）０〜１Ｃ（＝Ｏ）Ｎ（ＲＲ１
ａ）（ＲＲ１ｂ）、−（Ｘ１Ｒ）０〜１Ｎ（ＲＲ１ａ）Ｃ（＝Ｏ）ＲＲ１ｂ、−（Ｘ１Ｒ
）０〜１Ｃ（＝Ｏ）ＯＲＲ１ａ、−（Ｘ１Ｒ）０〜１ＯＣ（＝Ｏ）ＲＲ１ａ、−（Ｘ１Ｒ
）０〜１−Ｐ（＝Ｏ）（ＯＲＲ１ａ）（ＯＲＲ１ｂ）、−（Ｘ１Ｒ）０〜１Ｓ（Ｏ）１〜
２ＲＲ１ｃ、−（Ｘ１Ｒ）０〜１Ｓ（Ｏ）１〜２Ｎ（ＲＲ１ａ）（ＲＲ１ｂ）、−（Ｘ１
Ｒ）０〜１Ｎ（ＲＲ１ａ）Ｓ（Ｏ）１〜２Ｎ（ＲＲ１ａ）（ＲＲ１ｂ）および−（Ｘ１Ｒ
）０〜１Ｎ（ＲＲ１ａ）Ｓ（Ｏ）１〜２（ＲＲ１ｃ）からなる群から選択される１〜５個
のＲＲ１置換基で任意選択で置換され、式中、Ｘ１Ｒは、Ｃ１〜４アルキレン、Ｃ１〜４
ヘテロアルキレン、Ｃ２〜４アルケニレンおよびＣ２〜４アルキニレンからなる群から選
択され；ＲＲ１ａおよびＲＲ１ｂは、水素、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜８ハロアルキル、
Ｃ３〜８シクロアルキル、フェニル、ベンジル、ヘテロアリールおよびＣ２〜７ヘテロシ
クロアルキルからなる群から独立して選択され；ＲＲ１ｃは、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜
８ハロアルキル、Ｃ３〜８シクロアルキル、フェニル、ベンジル、ヘテロアリールおよび
Ｃ２〜７ヘテロシクロアルキルからなる群から選択され；
【０１６０】
ＲＮは、水素、Ｃ１〜４アルキルまたはＣ１〜４ハロアルキルであり；
【０１６１】
Ｂは、ＣまたはＮであり；
【０１６２】
Ｒ２、Ｒ３およびＲ４は、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、−ＣＮ、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜
８ハロアルキルおよびＣ１〜８アルコキシからなる群から各々独立して選択され、Ｂが窒
素であるとき、Ｒ３は不在であり；
【０１６３】
Ｒ５は、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、−ＣＮ、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜８ハロアルキル、
Ｃ１〜８アルコキシ、Ｃ３〜８シクロアルキル、Ｃ２〜７ヘテロシクロアルキル、フェニ
ル、ならびにＮ、ＯおよびＳから選択される１〜３個のヘテロ原子を含む５〜６員のヘテ
ロアリールからなる群から選択され、前記５〜６員のヘテロアリールは、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ
、Ｉ、−ＣＮ、Ｃ１〜４アルキル、Ｃ１〜４ハロアルキルおよびＣ１〜４アルコキシから
選択される１〜３個のＲ５置換基でさらに任意選択で置換され；
【０１６４】
Ｌは、Ｃ１〜４アルキレン、Ｃ２〜４アルケニレン、Ｃ２〜４アルキニレンおよびＣ１〜
４ヘテロアルキレンからなる群から選択されるリンカーであり、Ｌは、＝Ｏ、Ｃ１〜４ア
ルキル、Ｃ１〜４ハロアルキルおよびＣ１〜４アシルからなる群から選択される１〜３個
のＲＬ置換基で任意選択で置換され；
【０１６５】
下付き文字ｍは、整数０または１を表し；
【０１６６】
Ｘ１およびＸ２は、不在、−Ｏ−、−Ｓ（Ｏ）−、−Ｓ（Ｏ）２−および−Ｎ（Ｒｘ）−
からなる群から各々独立して選択され、式中、Ｒｘは、Ｈ、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜８
アシルまたは−Ｓ（Ｏ）２（Ｃ１〜８アルキル）であり、下付き文字ｍが０である場合、
Ｘ１またはＸ２の１つは不在であり；
【０１６７】
下付き文字ｎは、０から５の整数であり；
【０１６８】
Ａは、水素、Ｃ３〜１２シクロアルキル、Ｃ２〜１１ヘテロシクロアルキル、フェニルで
あって、前記フェニルと縮合した、Ｎ、ＯおよびＳから選択される１〜３個のヘテロ原子
を含む３〜８員の炭素環式環もしくは複素環式環を有するフェニル、または５〜６員のヘ
テロアリールであって、前記５〜６員のヘテロアリールと縮合した、Ｎ、ＯおよびＳから
選択される１〜３個のヘテロ原子を含む３〜８員の炭素環式環もしくは複素環式環を有す
る、５〜６員のヘテロアリールからなる群から選択され、Ａが水素である場合、下付き文
字ｎは０であり；
【０１６９】
ＲＡは、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜８ハロアルキル、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、−ＯＨ、−Ｃ
Ｎ、−ＮＯ２、＝Ｏ、ヘテロアリール、−（ＸＲＡ）０〜１ＮＲＡ１ＲＡ２、−（ＸＲＡ
）０〜１ＯＲＡ１、−（ＸＲＡ）０〜１ＳＲＡ１、−（ＸＲＡ）０〜１Ｎ（ＲＡ１）Ｃ（
＝Ｏ）ＯＲＡ３、−（ＸＲＡ）０〜１ＯＣ（＝Ｏ）Ｎ（ＲＡ１）（ＲＡ２）、−（ＸＲＡ
）０〜１Ｎ（ＲＡ１）Ｃ（＝Ｏ）Ｎ（ＲＡ１）（ＲＡ２）、−（ＸＲＡ）０〜１Ｃ（＝Ｏ
）Ｎ（ＲＡ１）（ＲＡ２）、−（ＸＲＡ）０〜１Ｎ（ＲＡ１）Ｃ（＝Ｏ）ＲＡ２、−（Ｘ
ＲＡ）０〜１Ｃ（＝Ｏ）ＯＲＡ１、−（ＸＲＡ）０〜１ＯＣ（＝Ｏ）ＲＡ１、−Ｐ（＝Ｏ
）（ＯＲＡ１）（ＯＲＡ２）、−（ＸＲＡ）０〜１Ｓ（Ｏ）１〜２ＲＡ３、−（ＸＲＡ）
０〜１Ｓ（Ｏ）１〜２Ｎ（ＲＡ１）（ＲＡ２）、−（ＸＲＡ）０〜１Ｎ（ＲＡ１）Ｓ（Ｏ
）１〜２Ｎ（ＲＡ１）（ＲＡ２）および−（ＸＲＡ）０〜１Ｎ（ＲＡ１）Ｓ（Ｏ）１〜２
（ＲＡ３）からなる群から選択され、式中、ＸＲＡは、Ｃ１〜４アルキレン、Ｃ１〜４ヘ
テロアルキレン、Ｃ２〜４アルケニレンおよびＣ２〜４アルキニレンからなる群から選択
され；ＲＡ１およびＲＡ２は、水素、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜８ハロアルキル、Ｃ３〜
８シクロアルキル、テトラヒドロナフタレン、フェニル、ベンジル、ヘテロアリールおよ
びＣ２〜７ヘテロシクロアルキルからなる群から独立して選択され；ＲＡ３は、Ｃ１〜８
アルキル、Ｃ１〜８ハロアルキル、Ｃ３〜８シクロアルキル、テトラヒドロナフタレン、
フェニル、ベンジル、ヘテロアリールおよびＣ２〜７ヘテロシクロアルキルからなる群か
ら選択され；Ａが単環式Ｃ３〜１２カルボシクロアルキルまたは単環式Ｃ２〜１１ヘテロ
シクロアルキルである場合、Ａ環の上の隣接した原子に結合した任意の２つのＲＡ置換基
は、任意選択で組み合わされてベンゼンまたは５〜６員のヘテロアリール環を形成し；Ｒ
Ａ置換基の脂肪族および芳香族部分は、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、−ＮＨ２、−ＯＨ、−ＣＮ
、−ＮＯ２、＝Ｏ、Ｃ１〜４アルキル、Ｃ１〜４ハロアルキル、Ｃ１〜４アルコキシ、Ｃ
１〜４（ハロ）アルキル−Ｃ（＝Ｏ）−、Ｃ１〜４（ハロ）アルキル−Ｓ（Ｏ）０〜２−
、Ｃ１〜４（ハロ）アルキル−Ｃ（＝Ｏ）Ｎ（Ｈ）−、Ｃ１〜４（ハロ）アルキル−Ｎ（
Ｈ）−Ｃ（＝Ｏ）−、（（ハロ）アルキル）２Ｎ−Ｃ（＝Ｏ）−、Ｃ１〜４（ハロ）アル
キル−ＯＣ（＝Ｏ）Ｎ（Ｈ）−、Ｃ１〜４（ハロ）アルキル−ＯＣ（＝Ｏ）Ｎ（Ｈ）−、
（ハロ）アルキル−Ｎ（Ｈ）−Ｃ（＝Ｏ）Ｏ−、（（ハロ）アルキル）２Ｎ−Ｃ（＝Ｏ）
Ｏ−、Ｃ１〜４アルキルアミノ、Ｃ１〜４ジアルキルアミノ、Ｃ３〜６シクロアルキル、
Ｃ３〜６シクロアルコキシ、Ｃ２〜５ヘテロシクロアルコキシおよびテトラヒドロナフタ
レンから選択される１〜５個のＲＲＡ置換基で任意選択で置換され、
【０１７０】
但し、式Ｉの化合物は
４−（シクロヘキシルメトキシ）−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドでも、
４−（シクロペンチルメトキシ）−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドでも、
４−（シクロブチルメトキシ）−２，５−ジフルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズ
アミドでもない。
【０１７１】
別の態様では、本発明は、式（Ｉ）の化合物および薬学的に許容されるその塩を提供し
、式Ｉで、
【０１７２】
Ｒ１は、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜８ハロアルキル、Ｃ１〜８アルコキシ、Ｃ３〜１２シ
クロアルキル、Ｃ連結Ｃ２〜１１ヘテロシクロアルキルまたは−ＮＲ１ＡＲ１Ｂであり、
式中、Ｒ１ＡおよびＲ１Ｂは、水素、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜８アルコキシ、（６〜１
０員のアリール）−（ＸＲ１）０〜１−、（５〜１０員のヘテロアリール）−（ＸＲ１）
０〜１−からなる群から各々独立して選択され、Ｒ１ＡおよびＲ１Ｂは、任意選択で組み
合わされて、３〜８員の複素環式環を形成し、この複素環式環は、環頂点としてＮ、Ｏお
よびＳから選択される１つのさらなるヘテロ原子を任意選択で含み、かつ任意選択でベン
ゼンまたはピリジン環がこの複素環式環に縮合しており；ＸＲ１は、Ｃ１〜４アルキレン
、Ｃ１〜４ヘテロアルキレン、Ｃ２〜４アルケニレン、Ｃ２〜４アルキニレンからなる群
から選択され；式中、Ｒ１の脂肪族および芳香族部分は、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜８ハ
ロアルキル、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、−ＯＨ、−ＣＮ、−ＮＯ２、−（Ｘ１Ｒ）０〜１ＮＲ
Ｒ１ａＲＲ１ｂ、−（Ｘ１Ｒ）０〜１ＯＲＲ１ａ、−（Ｘ１Ｒ）０〜１ＳＲＲ１ａ、−（
Ｘ１Ｒ）０〜１Ｎ（ＲＲ１ａ）Ｃ（＝Ｏ）ＯＲＲ１ｃ、−（Ｘ１Ｒ）０〜１ＯＣ（＝Ｏ）
Ｎ（ＲＲ１ａ）（ＲＲ１ｂ）、−（Ｘ１Ｒ）０〜１Ｎ（ＲＲ１ａ）Ｃ（＝Ｏ）Ｎ（ＲＲ１
ａ）（ＲＲ１ｂ）、−（Ｘ１Ｒ）０〜１Ｃ（＝Ｏ）Ｎ（ＲＲ１ａ）（ＲＲ１ｂ）、−（Ｘ
１Ｒ）０〜１Ｎ（ＲＲ１ａ）Ｃ（＝Ｏ）ＲＲ１ｂ、−（Ｘ１Ｒ）０〜１Ｃ（＝Ｏ）ＯＲＲ
１ａ、−（Ｘ１Ｒ）０〜１ＯＣ（＝Ｏ）ＲＲ１ａ、−（Ｘ１Ｒ）０〜１−Ｐ（＝Ｏ）（Ｏ
ＲＲ１ａ）（ＯＲＲ１ｂ）、−（Ｘ１Ｒ）０〜１Ｓ（Ｏ）１〜２ＲＲ１ｃ、−（Ｘ１Ｒ）
０〜１Ｓ（Ｏ）１〜２Ｎ（ＲＲ１ａ）（ＲＲ１ｂ）、−（Ｘ１Ｒ）０〜１Ｎ（ＲＲ１ａ）
Ｓ（Ｏ）１〜２Ｎ（ＲＲ１ａ）（ＲＲ１ｂ）および−（Ｘ１Ｒ）０〜１Ｎ（ＲＲ１ａ）Ｓ
（Ｏ）１〜２（ＲＲ１ｃ）からなる群から選択される１〜５個のＲＲ１置換基で任意選択
で置換され、式中、Ｘ１Ｒは、Ｃ１〜４アルキレン、Ｃ１〜４ヘテロアルキレン、Ｃ２〜
４アルケニレンおよびＣ２〜４アルキニレンからなる群から選択され；ＲＲ１ａおよびＲ
Ｒ１ｂは、水素、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜８ハロアルキル、Ｃ３〜８シクロアルキル、
フェニル、ベンジル、Ｃ５〜６ヘテロアリールおよびＣ２〜７ヘテロシクロアルキルから
なる群から独立して選択され；ＲＲ１ｃは、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜８ハロアルキル、
Ｃ３〜８シクロアルキル、フェニル、ベンジル、Ｃ５〜６ヘテロアリールおよびＣ２〜７
ヘテロシクロアルキルからなる群から選択され；
【０１７３】
ＲＮは、水素、Ｃ１〜４アルキルまたはＣ１〜４ハロアルキルであり；
【０１７４】
Ｂは、ＣまたはＮであり；
【０１７５】
Ｒ２、Ｒ３およびＲ４は、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、−ＣＮ、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜
８ハロアルキルおよびＣ１〜８アルコキシからなる群から各々独立して選択され、Ｂが窒
素であるとき、Ｒ３は不在であり；
【０１７６】
Ｒ５は、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、−ＣＮ、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜８ハロアルキル、
Ｃ１〜８アルコキシ、Ｃ３〜８シクロアルキル、Ｃ２〜７ヘテロシクロアルキル、フェニ
ル、ならびにＮ、ＯおよびＳから選択される１〜３個のヘテロ原子を含む５〜６員のヘテ
ロアリールからなる群から選択され、前記５〜６員のヘテロアリールは、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ
、Ｉ、−ＣＮ、Ｃ１〜４アルキル、Ｃ１〜４ハロアルキルおよびＣ１〜４アルコキシから
選択される１〜３個のＲ５置換基でさらに任意選択で置換され；
【０１７７】
Ｌは、Ｃ１〜４アルキレン、Ｃ２〜４アルケニレン、Ｃ２〜４アルキニレンおよびＣ１〜
４ヘテロアルキレンからなる群から選択されるリンカーであり、Ｌは、＝Ｏ、Ｃ１〜４ア
ルキル、Ｃ１〜４ハロアルキルおよびＣ１〜４アシルからなる群から選択される１〜３個
のＲＬ置換基で任意選択で置換され；
【０１７８】
下付き文字ｍは、整数０または１を表し；
【０１７９】
Ｘ１およびＸ２は、不在、−Ｏ−、−Ｓ（Ｏ）−、−Ｓ（Ｏ）２−および−Ｎ（Ｒｘ）−
からなる群から各々独立して選択され、式中、Ｒｘは、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜８アシ
ルまたは−Ｓ（Ｏ）２（Ｃ１〜８アルキル）であり、下付き文字ｍが０である場合、Ｘ１
またはＸ２の１つは不在であり；
【０１８０】
下付き文字ｎは、０から５の整数であり；
【０１８１】
Ａは、水素、Ｃ３〜１２シクロアルキル、Ｃ２〜１１ヘテロシクロアルキル、フェニルで
あって、前記フェニルと縮合した、Ｎ、ＯおよびＳから選択される１〜３個のヘテロ原子
を含む３〜８員の炭素環式環もしくは複素環式環を有するフェニル、または５〜６員のヘ
テロアリールであって、前記５〜６員のヘテロアリールと縮合した、Ｎ、ＯおよびＳから
選択される１〜３個のヘテロ原子を含む３〜８員の炭素環式環もしくは複素環式環を有す
る、５〜６員のヘテロアリールからなる群から選択され、Ａが水素である場合、下付き文
字ｎは０であり；
【０１８２】
ＲＡは、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜８ハロアルキル、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、−ＯＨ、−Ｃ
Ｎ、−ＮＯ２、−（ＸＲＡ）０〜１ＮＲＡ１ＲＡ２、−（ＸＲＡ）０〜１ＯＲＡ１、−（
ＸＲＡ）０〜１ＳＲＡ１、−（ＸＲＡ）０〜１Ｎ（ＲＡ１）Ｃ（＝Ｏ）ＯＲＡ３、−（Ｘ
ＲＡ）０〜１ＯＣ（＝Ｏ）Ｎ（ＲＡ１）（ＲＡ２）、−（ＸＲＡ）０〜１Ｎ（ＲＡ１）Ｃ
（＝Ｏ）Ｎ（ＲＡ１）（ＲＡ２）、−（ＸＲＡ）０〜１Ｃ（＝Ｏ）Ｎ（ＲＡ１）（ＲＡ２
）、−（ＸＲＡ）０〜１Ｎ（ＲＡ１）Ｃ（＝Ｏ）ＲＡ２、−（ＸＲＡ）０〜１Ｃ（＝Ｏ）
ＯＲＡ１、−（ＸＲＡ）０〜１ＯＣ（＝Ｏ）ＲＡ１、−Ｐ（＝Ｏ）（ＯＲＡ１）（ＯＲＡ
２）、−（ＸＲＡ）０〜１Ｓ（Ｏ）１〜２ＲＡ３、−（ＸＲＡ）０〜１Ｓ（Ｏ）１〜２Ｎ
（ＲＡ１）（ＲＡ２）、−（ＸＲＡ）０〜１Ｎ（ＲＡ１）Ｓ（Ｏ）１〜２Ｎ（ＲＡ１）（
ＲＡ２）および−（ＸＲＡ）０〜１Ｎ（ＲＡ１）Ｓ（Ｏ）１〜２（ＲＡ３）からなる群か
ら選択され、式中、ＸＲＡは、Ｃ１〜４アルキレン、Ｃ１〜４ヘテロアルキレン、Ｃ２〜
４アルケニレンおよびＣ２〜４アルキニレンからなる群から選択され；ＲＡ１およびＲＡ
２は、水素、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜８ハロアルキル、Ｃ３〜８シクロアルキル、テト
ラヒドロナフタレン、フェニル、ベンジル、Ｃ５〜６ヘテロアリールおよびＣ２〜７ヘテ
ロシクロアルキルからなる群から独立して選択され；ＲＡ３は、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１
〜８ハロアルキル、Ｃ３〜８シクロアルキル、テトラヒドロナフタレン、フェニル、ベン
ジル、Ｃ５〜６ヘテロアリールおよびＣ２〜７ヘテロシクロアルキルからなる群から選択
され；Ａが単環式Ｃ３〜１２カルボシクロアルキルまたは単環式Ｃ２〜１１ヘテロシクロ
アルキルである場合、Ａ環の上の隣接した原子に結合した任意の２つのＲＡ置換基は、任
意選択で組み合わされてベンゼンまたは５〜６員のヘテロアリール環を形成し；ＲＡ置換
基の脂肪族および芳香族部分は、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、−ＮＨ２、−ＯＨ、−ＣＮ、−Ｎ
Ｏ２、＝Ｏ、Ｃ１〜４アルキル、Ｃ１〜４ハロアルキル、Ｃ１〜４アルコキシ、Ｃ１〜４
（ハロ）アルキル−Ｃ（＝Ｏ）−、Ｃ１〜４（ハロ）アルキル−Ｓ（Ｏ）０〜２−、Ｃ１
〜４（ハロ）アルキル−Ｃ（＝Ｏ）Ｎ（Ｈ）−、Ｃ１〜４（ハロ）アルキル−Ｎ（Ｈ）−
Ｃ（＝Ｏ）−、（（ハロ）アルキル）２Ｎ−Ｃ（＝Ｏ）−、Ｃ１〜４（ハロ）アルキル−
ＯＣ（＝Ｏ）Ｎ（Ｈ）−、Ｃ１〜４（ハロ）アルキル−ＯＣ（＝Ｏ）Ｎ（Ｈ）−、（ハロ
）アルキル−Ｎ（Ｈ）−Ｃ（＝Ｏ）Ｏ−、（（ハロ）アルキル）２Ｎ−Ｃ（＝Ｏ）Ｏ−、
Ｃ１〜４アルキルアミノ、Ｃ１〜４ジアルキルアミノ、Ｃ３〜６シクロアルキル、Ｃ３〜
６シクロアルコキシ、Ｃ２〜５ヘテロシクロアルコキシおよびテトラヒドロナフタレンか
ら選択される１〜５個のＲＲＡ置換基で任意選択で置換される。
【０１８３】
別の実施形態では、式Ｉの化合物は、式
【化１５】
2017057206.tif 000019
を有する。
【０１８４】
別の実施形態では、式Ｉの化合物において、ＢはＮであり、Ｒ３は不在である。
【０１８５】
別の実施形態では、式Ｉの化合物において、Ｂは炭素である。
【０１８６】
別の実施形態では、式Ｉの化合物において、Ｒ２、Ｒ３およびＲ４は、Ｈ、ＦまたはＣ
ｌから各々独立して選択される。
【０１８７】
別の実施形態では、式Ｉの化合物において、Ｒ２はＨ、ＦまたはＣｌであり、Ｒ３およ
びＲ４は各々Ｈであり、Ｒ５は、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、−ＣＮ、Ｃ１〜８アルキル、
Ｃ１〜８ハロアルキル、Ｃ３〜８シクロアルキルおよびＣ１〜８アルコキシからなる群か
ら選択される任意選択で置換されている基である。
【０１８８】
別の実施形態では、式Ｉの化合物において、Ｒ２はＨ、ＦまたはＣｌであり、Ｒ３およ
びＲ４は各々Ｈであり、Ｒ５は、
【０１８９】
Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、−ＣＮ、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜８ハロアルキルおよびＣ１
〜８アルコキシからなる群から選択される任意選択で置換されている基である。
【０１９０】
別の実施形態では、式Ｉの化合物において、Ｒ１はＣ１〜８アルキル、Ｃ１〜８ハロア
ルキル、Ｃ３〜１０シクロアルキルまたは−ＮＲ１ＡＲ１Ｂである。
【０１９１】
別の実施形態では、式Ｉの化合物において、Ｒ１は、メチル、エチル、プロピル、トリ
フルオロメチル、ジフルオロメチル、モノフルオロメチル、イソプロピルおよびシクロプ
ロピルからなる群から選択される。
【０１９２】
別の実施形態では、式Ｉの化合物において、Ｒ１は、メチル、エチル、プロピル、トリ
フルオロメチル、ジフルオロメチル、モノフルオロメチル、イソプロピル、シクロプロピ
ル、ピロリジニル、３，３−ジフルオロアゼチジノ、ｔｅｒｔ−ブチル、エチル、２−メ
トキシエチル、３−メトキシアゼチジノ、２−ヒドロキシエチル、３−ヒドロキシピロリ
ジニルおよびＮ−メチルイミダゾリルからなる群から選択される。
【０１９３】
別の実施形態では、式Ｉの化合物において、Ｒ１は、−ＮＨ（ＣＨ３）、−Ｎ（ＣＨ３
）２、
【化１６−１】
2017057206.tif 000020
【化１６−２】
2017057206.tif 000021
からなる群から選択される。
別の実施形態では、式Ｉの化合物において、Ｒ１は、メチル、エチル、ｔｅｒｔ−ブチル
、ジメチルアミノ、メチルアミノ、アミノ、モルホリノ、アゼチジノ、イミダゾリル、３
−ヒドロキシアゼチジノ、３−フルオロアゼチジノ、シクロプロピル、ピロリジニル、３
，３−ジフルオロアゼチジノ、ｔｅｒｔ−ブチル、エチル、２−メトキシエチル、３−メ
トキシアゼチジノ、２−ヒドロキシエチル、３−ヒドロキシピロリジニル、Ｎ−メチルイ
ミダゾリル、テトラヒドロフラニル、２−イソプロポキシエチル、３−シアノアゼチジノ
、２−エトキシエチル、２−メトキシプロピル、２−ヒドロキシプロピル、４−ヒドロキ
シピペリジニルおよび３−メトキシピロリジニルならびに以下の式：
【化１７】
2017057206.tif 000022
からなる群から選択される。
【０１９４】
別の実施形態では、式Ｉの化合物において、Ｘ１は−Ｏ−または−Ｎ（Ｈ）−であり、
Ｘ２は不在であり、下付き文字ｍは１であり、−（Ｌ）−は、Ｃ１〜４アルキレン、Ｃ２
〜４アルケニレンまたはＣ２〜４アルキニレンからなる群から選択される任意選択で置換
されている基である。
【０１９５】
別の実施形態では、式Ｉの化合物において、Ｘ１は−Ｏ−または−Ｎ（Ｈ）−であり、
Ｘ２は不在であり、下付き文字ｍは１であり、−（Ｌ）−は、−ＣＨ２−、−Ｃ（＝Ｏ）
−、−Ｃ（Ｈ）（ＣＨ３）−、−ＣＨ２−ＣＨ２−、−ＣＨ２−Ｃ（Ｈ）（ＣＨ３）−、
−Ｃ（Ｈ）（ＣＨ３）−Ｃ（Ｈ２）−、−ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２−、−ＣＨ２−Ｃ（Ｈ）（
ＣＨ３）−ＣＨ２−または−ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２−からなる群から選択される。
【０１９６】
別の実施形態では、式Ｉの化合物において、Ｘ１は−Ｏ−であり、下付き文字ｍは１で
あり、−（Ｌ）−は−ＣＨ２−または−ＣＨ２−ＣＨ２−である。
【０１９７】
別の実施形態では、式Ｉの化合物において、Ｘ１は不在であり、Ｘ２は−Ｏ−または−
Ｎ（Ｈ）−であり、下付き文字ｍは１であり、−（Ｌ）−は、−ＣＨ２−、−Ｃ（＝Ｏ）
−、−Ｃ（Ｈ）（ＣＨ３）−、−ＣＨ２−ＣＨ２−、−ＣＨ２−Ｃ（Ｈ）（ＣＨ３）−、
−Ｃ（Ｈ）（ＣＨ３）−Ｃ（Ｈ２）−、−ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２−、−ＣＨ２−Ｃ（Ｈ）（
ＣＨ３）−ＣＨ２−または−ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２−からなる群から選択される。
【０１９８】
別の実施形態では、式Ｉの化合物において、Ｘ１およびＸ２は不在であり、下付き文字
ｍは１であり、−（Ｌ）−は、−ＣＨ２−、−Ｃ（＝Ｏ）−、−Ｃ（Ｈ）（ＣＨ３）−、
−ＣＨ２−ＣＨ２−、−ＣＨ２−Ｃ（Ｈ）（ＣＨ３）−、−Ｃ（Ｈ）（ＣＨ３）−Ｃ（Ｈ
２）−、−ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２−、−ＣＨ２−Ｃ（Ｈ）（ＣＨ３）−ＣＨ２−または−Ｃ
Ｈ２ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２−からなる群から選択される。
【０１９９】
別の実施形態では、式Ｉの化合物において、Ｘ１およびＸ２は不在であり、下付き文字
ｍは１であり、−（Ｌ）−は、任意選択で置換されているＣ１〜４ヘテロアルキレンであ
る。
【０２００】
別の実施形態では、式Ｉの化合物において、ｍは０であり、Ｘ１は−Ｏ−および−Ｎ（
Ｈ）−から選択され、Ｘ２は不在である。
【０２０１】
別の実施形態では、式Ｉの化合物において、Ａは、シクロプロパン、シクロブタン、シ
クロペンタン、シクロヘキサン、シクロヘプタン、アダマンタン、ビシクロ［２．１．１
］ヘキサン、ビシクロ［２．２．２］オクタン、ビシクロ［２．２．１］ヘプタン、ビシ
クロ［３．１．１］ヘプタン、ビシクロ［３．２．１］オクタン、ビシクロ［４．１．１
］オクタン、ビシクロ［３．３．１］ノナン、１，２，３，４−テトラヒドロ−１，４−
メタノナフタレン、１，２，３，４−テトラヒドロイソキノリンおよびクロマンからなる
群から選択される任意選択で置換されている環である。
【０２０２】
別の実施形態では、式Ｉの化合物において、環Ａは、シクロプロパン、シクロブタン、
シクロペンタン、シクロヘキサン、アダマンタン、キュバン、ビシクロ［２．２．２］オ
クタン、ビシクロ［３．１．１］ヘプタン、ビシクロ［２．２．１］ヘプタン、ピペリジ
ニル、テトラヒドロフラニル、テトラヒドロナフチル、スピロ［２，５］オクタニル、ノ
ルピナニル、スピロ［３．５］ノナニル、８−アザビシクロ［３．２．１］オクタニル、
ノルボルナニル、スピロ［４．５］デカニル、ビシクロ［４．１．０］ヘプタンおよびス
ピロ［５．５］ウンデカニルからなる群から選択される任意選択で置換されている環であ
る。
【０２０３】
別の実施形態では、式Ｉの化合物において、環Ａ−（ＲＡ）ｎは、
【化１８−１】
2017057206.tif 000023
【化１８−２】
2017057206.tif 000024
【化１８−３】
2017057206.tif 000025
からなる群から選択される。
【０２０４】
別の実施形態では、式Ｉの化合物において、環Ａ−（ＲＡ）ｎは、
【化１９】
2017057206.tif 000026
からなる群から選択される。
【０２０５】
別の実施形態では、式Ｉの化合物において、環Ａは、アゼチジン、ピロリジン、ピペリ
ジン、ホモピペリジン、（１Ｒ，５Ｓ）−８−アザビシクロ［３．２．１］オクタン、３
−オキサ−９−アザビシクロ［３．３．１］ノナン、（１ｓ，４ｓ）−７−アザビシクロ
［２．２．１］ヘプタン、（１Ｒ，４Ｓ）−５−アザビシクロ［２．１．１］ヘキサン、
７−（トリフルオロメチル）−１，２，３，４−テトラヒドロピロロ［１，２−ａ］ピラ
ジンおよびキヌクリジンからなる群から選択される任意選択で置換されている環である。
【０２０６】
別の実施形態では、式Ｉの化合物において、Ａは、
【化２０】
2017057206.tif 000027
からなる群から選択される。
【０２０７】
別の実施形態では、式Ｉの化合物において、ＲＡは、Ｃ１〜４アルキル、Ｃ１〜４ハロ
アルキル、Ｃ３〜５シクロアルキル、Ｃ２〜４ヘテロシクロアルキル、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、
Ｉ、−ＯＨ、−ＮＨ２、−ＣＮ、−ＮＯ２、Ｃ１〜４アルコキシ、−Ｃ（＝Ｏ）−Ｎ（Ｒ
Ａ１）（ＲＡ２）および−Ｎ（ＲＡ１）（ＲＡ２）からなる群から選択される。
【０２０８】
別の実施形態では、式Ｉの化合物において、基
【化２１】
2017057206.tif 000028
は、
【化２２−１】
2017057206.tif 000029
【化２２−２】
2017057206.tif 000030
からなる群から選択される。
【０２０９】
別の実施形態では、式Ｉの化合物において、環Ａは、
【化２３】
2017057206.tif 000031
からなる群から選択される。
【０２１０】
別の実施形態では、式Ｉの化合物において、ＲＡは、メチル、トリフルオロメチル、ジ
フルオロメチル、モノフルオロメチル、エチル、ペンタフルオロエチル、シクロプロピル
、−Ｆ、Ｃｌ、−ＯＨ、−ＮＨ２または−ＣＮである。
【０２１１】
別の実施形態では、式Ｉの化合物において、ＢはＣであり、Ｒ３はＨであり、Ｒ２はＦ
、Ｃｌ、ＢｒまたはＩであり、Ｒ５はＣ３〜８シクロアルキルであり、前記Ｃ３〜８シク
ロアルキルは、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、−ＯＨ、＝Ｏ、Ｃ３〜６シクロアルキル、−ＣＮ、
Ｃ１〜４アルキル、−Ｃ１〜４アルキル−Ｏ−Ｃ１〜４アルキル、Ｃ１〜４ハロアルキル
およびＣ１〜４アルコキシから選択される１〜３個のＲ５ａ置換基でさらに任意選択で置
換される。
【０２１２】
別の実施形態では、式Ｉの化合物において、Ｒ５はＣ３〜８シクロアルキルである。
【０２１３】
別の実施形態では、式Ｉの化合物において、基
【化２４】
2017057206.tif 000032
は、
【化２５】
2017057206.tif 000033
からなる群から選択される。
別の実施形態では、式Ｉの化合物において、基
【化２６】
2017057206.tif 000034
は、
【化２７】
2017057206.tif 000035
からなる群から選択される。
【０２１４】
別の実施形態では、式Ｉの化合物において、化合物は、表１に示す化合物からなる群か
ら選択される。
【０２１５】
【表１−１】
2017057206.tif 000036
【表１−２】
2017057206.tif 000037
【表１−３】
2017057206.tif 000038
【表１−４】
2017057206.tif 000039
【表１−５】
2017057206.tif 000040
【表１−６】
2017057206.tif 000041
【表１−７】
2017057206.tif 000042
【表１−８】
2017057206.tif 000043
【表１−９】
2017057206.tif 000044
【表１−１０】
2017057206.tif 000045
【表１−１１】
2017057206.tif 000046
【表１−１２】
2017057206.tif 000047
【表１−１３】
2017057206.tif 000048
【表１−１４】
2017057206.tif 000049
【表１−１５】
2017057206.tif 000050
【表１−１６】
2017057206.tif 000051
【表１−１７】
2017057206.tif 000052
【表１−１８】
2017057206.tif 000053
【表１−１９】
2017057206.tif 000054
【表１−２０】
2017057206.tif 000055
【表１−２１】
2017057206.tif 000056
【表１−２２】
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【表１−２３】
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【表１−２４】
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【表１−２５】
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【表１−２６】
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【表１−２７】
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【表１−２８】
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【表１−２９】
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【表１−３０】
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【表１−３１】
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【表１−３２】
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【表１−３３】
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【表１−３４】
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【表１−３５】
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【表１−３６】
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【表１−３７】
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【表１−３８】
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【表１−３９】
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【表１−４０】
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【表１−４１】
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【表１−４２】
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【表１−４３】
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【表１−４４】
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【表１−４５】
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【表１−４６】
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【表１−４７】
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【表１−４８】
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【表１−４９】
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【表１−５０】
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【表１−５１】
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【表１−５２】
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【表１−５３】
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【表１−５４】
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【表１−５５】
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【表１−５６】
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【表１−５７】
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【表１−５８】
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【表１−５９】
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【表１−６０】
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【表１−６１】
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【表１−６２】
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【表１−６３】
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【表１−６４】
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【表１−６５】
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【表１−６６】
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【表１−６７】
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【表１−６８】
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【表１−６９】
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【表１−７０】
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【表１−７１】
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【表１−７２】
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【０２１６】
化合物の合成
【０２１７】
式（Ｉ）の化合物（Ｘ１はＯ、ＳまたはＮＨである）はスキーム１
に例示する方法で調製することができる。
【０２１８】
スキーム１
【化２８】
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【０２１９】
式（Ｉ）の化合物は、式（ＩＩ）の化合物から、式（ＩＩＩ）および塩基で置換させる
ことによって作製することができる（スキーム１の反応ステップｉｉ）。適切な条件は、
ＤＭＳＯ中のカリウムｔｅｒｔ−ブトキシド、ＤＭＦ中のＮａＨまたはＤＭＦ中のＫ２Ｃ
Ｏ３を含む。式（ＩＩ）はステップ（ｉ）にしたがって、式（ＩＶ）の酸性基を、塩化オ
キサリル、カルボニルジイミダゾール（ＣＤＩ）、プロピルホスホン酸無水物、ウロニウ
ムベースのアミドカップリング剤またはカルボジイミド試薬などの試薬で活性化させ、続
いて４−ジメチルアミノピリジンなどの求核性塩基の存在下、式（ＶＩＩ）のスルホンア
ミドで置換させて作製することができる。例示的な条件は、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノプロ
ピル−Ｎ’−エチルカルボジイミドおよび４−ジメチルアミノピリジンをＮ，Ｎ−ジイソ
プロピルエチルアミンとともに含む。
【０２２０】
あるいは、スキーム１に示すように、ステップ（ｉ）を（ｉｉ）と逆にすることによっ
て、式（Ｉ）の化合物を式（ＩＶ）の化合物から作製することができる。ステップｖｉお
よびｖｉｉについての例示的な条件は、それぞれステップ（ｉｉ）および（ｉ）において
上述した通りである。
【０２２１】
式（Ｉ）の化合物はステップ（ｖ）にしたがって、エステルを、式（ＶＩＩ）の化合物
およびカリウムｔｅｒｔ−ブトキシド、ＮａＨまたはＤＢＵなどの適切な塩基で置換させ
ることによって、式（Ｖ）の化合物から作製することもできる。式（Ｉ）の化合物は、２
ステップシーケンス（スキーム１のステップｖｉｉｉおよびｖｉｉを参照）によって、式
（Ｖ）の化合物から作製することもできる。式（Ｖ）の化合物は、ステップｉｉに示すよ
うに、式（ＩＩＩ）の化合物および塩基を用いた求核置換反応により、ステップ（ｉｖ）
にしたがって、式（ＶＩＩＩ）の化合物から作製することができる。式（ＶＩＩＩ）の化
合物は、「Greene's  Protective  Groups  in  Organic  Synthesis」などの文献に記載
されているような保護基の手法を用いてステップ（ｉｉｉ）にしたがって、式（ＩＶ）の
化合物から作製することができる。Ｐｇがトリルである場合、例示的な条件は、塩化チオ
ニルまたはカルボニルジイミダゾールをパラクレゾールとともに用いることを含む。Ｐｇ
がｔｅｒｔ−ブチルである場合、例示的な条件は、ｔｅｒｔ−ブタノール中でのジ−ｔｅ
ｒｔブチルジカーボネートおよび４−ジメチルアミノピリジンを含む。
【０２２２】
式（Ｉ）の化合物（Ｒ５はＡｒ、ヘテロアリール、Ｃ１〜８アルキル、Ｃ１〜８ハロア
ルキル、Ｃ１〜８アルコキシ、Ｃ３〜１０シクロアルキルまたはＣ２〜９ヘテロシクロア
ルキルである）は、スキーム２に例示した方法で調製することができる。特定の実施形態
では、式（ＩＸ、ＸおよびＸＩ）の化合物中のＷ基はエステルまたはシアノ基である。
【０２２３】
スキーム２
【０２２４】
【化２９】
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【０２２５】
式（Ｉ）の化合物は、反応ステップ（ｉｖ）にしたがって、式（ＸＩＩ）（−Ｖ＝ＯＨ
）の化合物から、その酸性基を、塩化オキサリル、カルボニルジイミダゾール（ＣＤＩ）
、ウロニウムベースのアミドカップリング剤、プロピルホスホン酸無水物またはカルボジ
イミド試薬などの試薬で活性化し、続いて４−ジメチルアミノピリジンなどの求核性塩基
の存在下、式（ＶＩＩ）の適切なスルホンアミドで置換することによって調製することが
できる。
【０２２６】
あるいは、式（Ｉ）の化合物は、反応ステップ（ｖ）にしたがって、塩基性反応条件下
での式（ＸＩＩＩ）のスルホニルクロリドの置換によって、式（ＸＩＩ）（−Ｖ＝ＮＨ２
）の化合物から調製することができる。
【０２２７】
式（ＸＩＩ）の化合物は、必要とされる場合、ステップ（ｉｉｉ）による酸性かまたは
塩基性の方法によって、式（ＸＩ、Ｗ＝ＣＮ）の化合物のニトリル官能基の加水分解また
は式（ＸＩ、Ｗ＝ＣＯ２Ｐｇ）の化合物のエステル官能基の加水分解（hydrosis）によっ
て調製することができる。
【０２２８】
式（ＸＩ）の化合物は、式（Ｘ）の化合物から、ステップ（ｉｉ）にしたがって、式（
Ｒ５Ｍ）の化合物のパラジウム触媒によるカップリングによって調製することができる。
【０２２９】
好都合なことに、カップリングはボロン酸または式（Ｒ５Ｍ）のエステルを用いると効
果的である。カップリング反応は、炭酸ナトリウムおよび炭酸カリウム、フッ化セシウム
またはリン酸カリウムなどの塩基の存在下、種々の溶媒中の酢酸パラジウムまたはテトラ
キストリフェニルホスフィンパラジウム（０）などの様々なパラジウム触媒を用いて実施
することができる。式（Ｘ）の化合物は、スキーム１における式（Ｖ）、（ＶＩ）および
（Ｉ）の化合物の調製について説明したのと同様の条件下で調製することができる。
【０２３０】
Ｂ．医薬組成物および投与
【０２３１】
上記化合物（またはその立体異性体、幾何異性体、互変異性体、溶媒和物、代謝産物、
同位体、薬学的に許容される塩またはプロドラッグ）の１つまたは複数に加えて、本発明
は、式Ｉの化合物またはその実施形態および少なくとも１つの薬学的に許容される担体、
賦形剤または添加剤を含む組成物および医薬品も提供する。本発明の組成物は、患者（例
えば、ヒト）のＮａＶ１．７を選択的に阻害するために使用することができる。
【０２３２】
本明細書で用いる「組成物」という用語は、特定の量の特定の構成要素を含む生成物、
ならびに特定の量の特定の構成要素の組合せによって、直接または間接的にもたらされる
任意の生成物を包含する。「薬学的に許容される」とは、その担体、賦形剤または添加剤
が、その処方物の他の構成要素と適合し、そのレシピエントに対して無害でなければなら
ないことを意味する。
【０２３３】
一実施形態では、本発明は、式Ｉの化合物またはその実施形態、およびその立体異性体
、幾何異性体、互変異性体、溶媒和物、代謝産物、同位体、薬学的に許容されるその塩ま
たはプロドラッグ）ならびに薬学的に許容される担体、賦形剤または添加剤を含む医薬組
成物（または医薬品）を提供する。他の実施形態では、本発明は、本発明の化合物を含む
組成物（または医薬品）を調製することを提供する。他の実施形態では、本発明は、式Ｉ
の化合物またはその実施形態および式Ｉの化合物またはその実施形態を含む組成物を、そ
れを必要とする患者（例えば、ヒト患者）に投与することを提供する。
【０２３４】
組成物は、良好な医療行為に合致する様式で処方、投薬および投与される。この関連で
考慮される因子には、処置を受ける具体的な障害、処置を受ける具体的な哺乳動物、個々
の患者の臨床状態、その障害の原因、薬剤の送達部位、投与方法、投与スケジュールおよ
び医療実務者に公知の他の因子が含まれる。投与される化合物の有効量はそうした考慮事
項によって支配され、それは、例えば疼痛などの望ましくない疾患または障害を防止また
は処置するために要求されるようなＮａＶ１．７活性を阻害するのに必要な最少量である
。例えば、そうした量は正常細胞に対してまたは哺乳動物全体として毒性である量より少
ない量であってよい。
【０２３５】
一例では、非経口で投与される用量当たりの本発明の化合物の治療有効量は、約０．０
１〜１００ｍｇ／ｋｇ、あるいは、１日当たり患者体重のおよそ例えば０．１〜２０ｍｇ
／ｋｇの範囲となり、使用される化合物の一般的な初期の範囲は０．３〜１５ｍｇ／ｋｇ
／日となる。特定の実施形態では、１日量は、単回の１日量として、もしくは日に２〜６
回に分割された用量で、または持続放出形態で与えられる。７０ｋｇ成人の場合、合計１
日量は一般に約７ｍｇ〜約１，４００ｍｇとなる。この投薬レジメンは、最適の治療応答
がもたらされるように調整することができる。化合物は、１日当たり１〜４回、好ましく
は１日当たり１回または２回のレジメンで投与することができる。
【０２３６】
本発明の化合物は、好都合な任意の投与形態、例えば錠剤、散剤、カプセル剤、液剤、
分散剤、懸濁剤、シロップ剤、スプレー剤、坐剤、ゲル剤、乳剤、貼付剤等で投与するこ
とができる。そうした組成物は、医薬製剤において慣用的な成分、例えば賦形剤、担体、
ｐＨ調整剤、甘味剤、増量剤および他の活性薬剤を含むことができる。
【０２３７】
本発明の化合物は、経口、局所（頬側および舌下を含む）、経直腸、経膣、経皮、非経
口、皮下、腹腔内、肺内、皮内、髄腔内、硬膜外および鼻腔内、ならびに、所望の場合、
局所処置のための病巣内投与を含む適切な任意の手段で投与することができる。非経口注
入には、筋肉内、静脈内、動脈内、腹腔内、脳内、眼球内、病巣内または皮下投与が含ま
れる。
【０２３８】
式Ｉの化合物またはその実施形態を含む組成物は、通常、医薬組成物としての標準的な
薬学的実務にしたがって処方される。典型的な処方物は、本発明の化合物と賦形剤、担体
または添加剤を混合することによって調製される。適切な賦形剤、担体および添加剤は当
業者に周知であり、例えばAnsel、Howard  C.ら、Ansel’s  Pharmaceutical  Dosage  F
orms  and  Drug  Delivery  Systems.  Philadelphia:Lippincott、Williams  &  Wilki
ns、２００４年；Gennaro、Alfonso  R.ら、Remington:The  Science  and  Practice  o
f  Pharmacy.  Philadelphia:Lippincott、Williams  &  Wilkins、２０００年；およびR
owe、Raymond  C.  Handbook  of  Pharmaceutical  Excipients.  Chicago、Pharmaceut
ical  Press、２００５年に詳細に記載されている。処方物は、１つまたは複数の緩衝剤
、安定剤、界面活性剤、湿潤剤、滑沢剤、乳化剤、懸濁化剤、保存剤、酸化防止剤、不透
明化剤、流動促進剤、加工助剤、着色剤、甘味剤、芳香剤、香味剤、賦形剤、およびその
薬物（すなわち、本発明の化合物またはその医薬組成物）に洗練された表示（ｐｒｅｓｅ
ｎｔａｔｉｏｎ）をもたらすための他の公知の添加物、または医薬製品（すなわち、医薬
品）の製造における添加物（ａｄｄｉｔｉｖｅ）を含むこともできる。
【０２３９】
適切な担体、賦形剤および添加剤は当業者に周知であり、それらには、炭水化物、ワッ
クス、水溶性および／または膨潤性ポリマー、親水性または疎水性材料、ゼラチン、油、
溶媒、水などの材料が含まれる。使用される具体的な担体、賦形剤または添加剤は、その
ために本発明の化合物を適用する手段および目的に依存することになる。溶媒は通常、哺
乳動物に投与するのに安全であると当業者によって認められている（ＧＲＡＳ）溶媒をも
とにして選択される。一般に、安全な溶媒は、水、および水に可溶性または混和性である
他の非毒性溶媒などの非毒性の水性溶媒である。適切な水性溶媒には、水、エタノール、
プロピレングリコール、ポリエチレングリコール（例えばＰＥＧ４００、ＰＥＧ３００）
等およびそれらの混合物が含まれる。処方物は、１つまたは複数の緩衝剤、安定剤、界面
活性剤、湿潤剤、滑沢剤、乳化剤、懸濁化剤、保存剤、酸化防止剤、不透明化剤、流動促
進剤、加工助剤、着色剤、甘味剤、芳香剤、香味剤、およびその薬物（すなわち、本発明
の化合物またはその医薬組成物）に洗練された表示をもたらすための他の公知の添加物、
または医薬製品（すなわち、医薬品）の製造における添加物を含むこともできる。
【０２４０】
許容される賦形剤、担体、添加剤および安定剤は、用いられる投薬量および濃度でレシ
ピエントに対して非毒性であり、それらには、緩衝剤、例えばリン酸塩、クエン酸塩およ
び他の有機酸；アスコルビン酸およびメチオニンを含む酸化防止剤；保存剤（例えばオク
タデシルジメチルベンジルアンモニウムクロリド；塩化ヘキサメトニウム；塩化ベンザル
コニウム、塩化ベンゼトニウム；フェノール、ブチルまたはベンジルアルコール；アルキ
ルパラベン、例えばメチルまたはプロピルパラベン；カテコール；レゾルシノール；シク
ロヘキサノール；３−ペンタノール；およびｍ−クレゾール）；低分子量（約１０個未満
の残基）ポリペプチド；タンパク質、例えば血清アルブミン、ゼラチンまたは免疫グロブ
リン；親水性ポリマー、例えばポリビニルピロリドン；アミノ酸、例えばグリシン、グル
タミン、アスパラギン、ヒスチジン、アルギニンまたはリシン；グルコース、マンノース
またはデキストリンを含む単糖、二糖および他の炭水化物；キレート剤、例えばＥＤＴＡ
；糖、例えばスクロース、マンニトール、トレハロースまたはソルビトール；塩形成対イ
オン、例えばナトリウム；金属錯体（例えばＺｎ−タンパク質錯体）；および／または非
イオン性界面活性剤、例えばＴＷＥＥＮ（商標）、ＰＬＵＲＯＮＩＣＳ（商標）またはポ
リエチレングリコール（ＰＥＧ）が含まれる。本発明の活性医薬構成要素（例えば式Ｉの
化合物またはその実施形態）は、コロイド状薬物送達系（例えば、リポソーム、アルブミ
ン小球体、マイクロエマルジョン、ナノ粒子およびナノカプセル）またはマクロエマルジ
ョン中で、例えば、液滴形成（coacervation）技術または界面重合によって調製されたマ
イクロカプセル、例えば、それぞれ、ヒドロキシメチルセルロースもしくはゼラチン−マ
イクロカプセル、およびポリ−（メチルメタクリレート（methylmethacylate）マイクロ
カプセル中に封入させることもできる。そうした技術は、Remington:The  Science  and
Practice  of  Pharmacy:Remington  the  Science  and  Practice  of  Pharmacy（
２００５年）、第２１版、Lippincott  Williams  &  Wilkins、Philidelphia、PAに開示
されている。
【０２４１】
本発明の化合物（例えば式Ｉの化合物またはその実施形態）の持続放出製剤を調製する
ことができる。持続放出製剤の適切な例には、そのマトリックスが成形品、例えばフィル
ムまたはマイクロカプセルの形態である、式Ｉの化合物またはその実施形態を含有する固
体疎水性ポリマーの半透性マトリックスが含まれる。持続放出マトリックスの例には、ポ
リエステル、ヒドロゲル（例えば、ポリ（２−ヒドロキシエチル−メタクリレート）また
はポリ（ビニルアルコール））、ポリラクチド（米国特許第３，７７３，９１９号）、Ｌ
−グルタミン酸とγ−エチル−Ｌ−グルタメートのコポリマー（Sidmanら、Biopolymers
２２巻：５４７頁、１９８３年）、非分解性エチレン−酢酸ビニル（Langerら、J.  Bi
omed.  Mater.  Res、１５巻：１６７頁、１９８１年）、分解性乳酸−グリコール酸コポ
リマー、例えばＬＵＰＲＯＮ  ＤＥＰＯＴ（商標）（乳酸−グリコール酸コポリマーおよ
び酢酸ロイプロリドから構成される注射可能なミクロスフェア）およびポリ−Ｄ−（−）
−３−ヒドロキシ酪酸（ＥＰ１３３，９８８Ａ）が含まれる。持続放出組成物には、それ
自体公知の方法（Epsteinら、Proc.  Natl.  Acad.  Sci.  U.S.A.８２巻：３６８８頁、
１９８５年；Hwangら、Proc.  Natl.  Acad.  Sci.  U.S.A.７７巻：４０３０頁、１９８
０年；米国特許第４，４８５，０４５号および同第４，５４４，５４５号；ならびにＥＰ
１０２，３２４Ａ）で調製することができる、リポソーム的に封入された化合物も含まれ
る。通常、リポソームは、小さい（約２００〜８００オングストローム）単層型のもので
あり、その中での脂質含量は約３０ｍｏｌ％超のコレステロールであり、選択される割合
は最適治療のために調整される。
【０２４２】
処方物には、本明細書で詳述する投与経路に適したものが含まれる。処方物は、単位剤
形で好都合に提供することができ、製薬技術分野で周知の方法のいずれかで調製すること
ができる。その技術および処方物は、Remington:The  Science  and  Practice  of  Pha
rmacy:Remington  the  Science  and  Practice  of  Pharmacy（２００５年）、第２１
版、Lippincott  Williams  &  Wilkins、Philidelphia、ＰＡに全般的に見られる。そう
した方法は、活性構成要素と、１つまたは複数の付属的構成要素を構成する担体を一緒に
するステップを含む。
【０２４３】
一般に、処方物は活性構成要素と、液体担体、賦形剤もしくは添加剤、または微粉化し
た固体担体、賦形剤もしくは添加剤あるいはその両方を均一にかつ密に一緒にし、次いで
必要ならその生成物を成形することによって調製する。典型的な処方物は、本発明の化合
物と担体、賦形剤または添加剤を混合することによって調製される。処方物は、慣用的な
溶解および混合手順を用いて調製することができる。例えば、バルク薬物（すなわち、本
発明の化合物またはその化合物の安定化された形態（例えば、シクロデキストリン誘導体
または他の公知の錯体形成剤との錯体）を、上記添加剤の１つまたは複数の存在下で適切
な溶媒中に溶解させる。本発明の化合物は一般に、容易に制御可能な薬物投与量を提供し
、患者が所定のレジメンを順守できるような医薬剤形に処方される。
【０２４４】
一例では、式Ｉの化合物またはその実施形態は、周囲温度、適切なｐＨおよび所望の純
度で、生理学的に許容される担体、すなわち、用いられる投薬量および濃度でレシピエン
トに対して非毒性である担体と混合して、ガレヌス（galenical）投与形態にすることに
よって処方することができる。処方物のｐＨは、化合物の具体的な使用および濃度に主に
依存するが、好ましくは約３〜約８の範囲のいずれかである。一例では、式Ｉの化合物（
またはその実施形態）は酢酸緩衝液中、ｐＨ５で処方される。他の実施形態では、式Ｉの
化合物またはその実施形態は無菌性である。化合物は、例えば、固体もしくは非晶質の組
成物、凍結乾燥処方物または水性液剤として貯蔵することができる。
【０２４５】
経口投与に適した本発明の化合物（例えば式Ｉの化合物またはその実施形態）の処方物
は、それぞれが本発明の化合物を所定量含有する丸剤、カプセル剤、カシェ剤または錠剤
などの別個の単位として調製することができる。
【０２４６】
圧縮錠剤は、適切な機械中で、任意選択で結合剤、滑沢剤、不活性賦形剤、保存剤、表
面活性剤または分散剤と混合された粉末または顆粒などの自由流動形態の活性構成要素を
圧縮することによって調製することができる。成形錠剤は、適切な機械中で、不活性な液
体賦形剤で湿潤させた粉末状活性構成要素の混合物を成形することによって作製すること
ができる。錠剤は任意選択でコーティングするかまたは割線を入れることができ、任意選
択で活性構成要素のそれらからの遅延または制御放出をもたらすように処方される。
【０２４７】
錠剤、トローチ剤、ロゼンジ剤、水性もしくは油性の懸濁剤、分散可能な散剤または顆
粒剤、乳剤、硬質もしくは軟質カプセル剤、例えばゼラチンカプセル剤、シロップ剤また
はエリキシル剤を、経口使用のために調製することができる。経口使用を目的とした本発
明の化合物（例えば式Ｉの化合物またはその実施形態）の処方物は、医薬組成物の製造の
ための当該分野で公知の任意の方法にしたがって調製することができ、そうした組成物は
、口当たりの良い製剤を提供するために甘味剤、香味剤、着色剤および保存剤を含む１つ
または複数の薬剤を含有することができる。錠剤の製造に適した非毒性の薬学的に許容さ
れる添加剤と混合して活性構成要素を含有する錠剤が許容される。これらの添加剤は、例
えば不活性賦形剤、例えば炭酸カルシウムまたは炭酸ナトリウム、ラクトース、リン酸カ
ルシウムまたはリン酸ナトリウム；顆粒化剤および崩壊剤、例えばトウモロコシデンプン
、またはアルギン酸；結合剤、例えばデンプン、ゼラチンまたはアカシア；ならびに滑沢
剤、例えばステアリン酸マグネシウム、ステアリン酸またはタルクであってよい。錠剤は
コーティングされていなくても、また、胃腸管内での崩壊および吸収を遅延させ、それに
よって長期間にわたる持続的な作用を提供するための微小被包を含む公知の技術でコーテ
ィングされていてもよい。例えば、モノステアリン酸グリセリルまたはジステアリン酸グ
リセリルなどの時間遅延材料を、単独か、またはワックスと一緒に使用することができる
。
【０２４８】
適切な経口投与形態の例は、約９０〜３０ｍｇの無水ラクトース、約５〜４０ｍｇのナ
トリウムクロスカルメロース、約５〜３０ｍｇのポリビニルピロリドン（ＰＶＰ）Ｋ３０
および約１〜１０ｍｇのステアリン酸マグネシウムと調合された、約１ｍｇ、５ｍｇ、１
０ｍｇ、２５ｍｇ、３０ｍｇ、５０ｍｇ、８０ｍｇ、１００ｍｇ、１５０ｍｇ、２５０ｍ
ｇ、３００ｍｇおよび５００ｍｇの本発明の化合物を含有する錠剤である。粉末状構成要
素を最初に一緒に混合し、次いでＰＶＰの溶液と混合する。得られる組成物を乾燥し、顆
粒化し、ステアリン酸マグネシウムと混合し、慣用的な装置を用いて圧縮して錠剤にする
。エアゾール処方物の例は、例えば５〜４００ｍｇの本発明の化合物を適切な緩衝液、例
えばリン酸緩衝液に溶解し、望むなら等張化剤、例えば塩化ナトリウムのような塩を加え
て調製することができる。例えば０．２ミクロンフィルターを用いてこの溶液をろ過して
不純物および汚染物質を除去することができる。
【０２４９】
眼または他の外部組織、例えば口および皮膚の処置のためには、処方物は、活性構成要
素（単数または複数）を、例えば０．０７５〜２０％ｗ／ｗの量で含有する局所軟膏剤ま
たはクリーム剤として塗布することが好ましい。軟膏剤で処方する場合、その活性構成要
素を、パラフィン系かまたは水混和性の軟膏剤ベースと一緒に用いることができる。ある
いは、活性構成要素を、水中油型クリーム剤ベースを用いてクリーム剤で処方することが
できる。望むなら、クリーム剤ベースの水相は、多価アルコール、すなわちプロピレング
リコール、ブタン１，３−ジオール、マンニトール、ソルビトール、グリセロールおよび
ポリエチレングリコール（ＰＥＧ４００を含む）ならびにそれらの混合物などの２個以上
のヒドロキシル基を有するアルコールを含むことができる。局所処方物は、望ましくは皮
膚または他の患部を通した活性構成要素の吸収または浸透を増進させる化合物を含むこと
ができる。そうした皮膚浸透増進剤の例には、ジメチルスルホキシドおよび関連類似物が
含まれる。
【０２５０】
本発明の乳剤の油性相は、公知の方法で公知の構成要素から構成させることができる。
この相は、単に乳化剤だけを含むことができるが、これは、少なくとも１つの乳化剤と脂
肪もしくは油脂または脂肪および油脂の両方との混合物を含むことが望ましい。好ましく
は、親水性乳化剤は、安定剤として作用する親油性乳化剤と一緒に含まれる。脂肪と油脂
の両方を含むことも好ましい。一緒にすると、安定剤（単数または複数）を含むかまたは
含まない乳化剤（単数または複数）はいわゆる乳化性ワックスを作り上げ、このワックス
は油および油脂と一緒になって、クリーム処方物の油性分散相を形成するいわゆる乳化性
軟膏剤ベースを作り上げる。本発明の処方物での使用に適した乳化剤および乳化安定剤に
は、Ｔｗｅｅｎ（登録商標）６０、Ｓｐａｎ（登録商標）８０、セトステアリルアルコー
ル、ベンジルアルコール、ミリスチルアルコール、グリセリルモノステアレートおよびラ
ウリル硫酸ナトリウムが含まれる。
【０２５１】
局所用途の１つの態様では、有効量の本発明による医薬組成物を、処置を施される末梢
ニューロン近傍の標的領域、例えば皮膚表面、粘膜などに投与することが望ましい。この
量は一般に、処置を施される領域、その使用が診断的、予防的または治療的なものである
かどうか、その症状の重症度および使用される局所ビヒクルの性質に応じて、適用当たり
約０．０００１ｍｇ〜約１ｇの範囲の本発明の化合物となる。好ましい局所製剤は軟膏剤
であり、軟膏剤ベースのｃｃ当たり約０．００１〜約５０ｍｇの活性構成要素が使用され
る。医薬組成物は、経皮組成物または経皮送達デバイス（「貼付剤」）として処方するこ
とができる。そうした組成物は、例えば裏当て（backing）、活性化合物リザーバー、制
御膜、ライナーおよび接触粘着剤を含む。そうした経皮貼付剤を使用して、要望に応じて
、本発明の化合物の連続パルス（continuous  pulsatile）またはオンデマンド送達を提
供することができる。
【０２５２】
本発明の化合物（例えば式Ｉの化合物またはその実施形態）の水性懸濁剤は、水性懸濁
剤の製造に適した添加剤との混合されて活性材料を含有する。そうした添加剤には、懸濁
化剤、例えばカルボキシメチルセルロースナトリウム、クロスカルメロース、ポビドン、
メチルセルロース、ヒドロキシプロピルメチルセルロース、アルギン酸ナトリウム、ポリ
ビニルピロリドン、トラガカントゴムおよびアカシアゴム、ならびに分散剤または湿潤剤
、例えば天然由来のフォスファチド（例えばレシチン）、アルキレンオキサイドと脂肪酸
との縮合生成物（例えばポリオキシエチレンステアレート）、エチレンオキサイドと長鎖
脂肪族アルコールとの縮合生成物（例えばヘプタデカエチレンオキシセタノール）、エチ
レンオキサイドと脂肪酸およびヘキシトール無水物から誘導された部分エステルとの縮合
生成物（例えばポリオキシエチレンソルビタンモノオレエート）が含まれる。水性懸濁剤
は、１つまたは複数の保存剤、例えばエチルまたはｎ−プロピルｐ−ヒドロキシベンゾエ
ート、１つまたは複数の着色剤、１つまたは複数の香味剤および１つまたは複数の甘味剤
、例えばスクロースまたはサッカリンを含有することもできる。
【０２５３】
本発明の化合物（例えば式Ｉの化合物またはその実施形態）の処方物は、滅菌注射用製
剤、例えば滅菌した注射用の水性または油性懸濁剤の形態であってよい。この懸濁剤は、
上述した適切な分散剤または湿潤剤および懸濁化剤を使用して、公知の当分野の技術にし
たがって処方することができる。滅菌注射用製剤は、１，３−ブタンジオール中の溶液な
どの、非毒性の非経口的に許容される賦形剤または溶媒中の滅菌した注射用液剤または懸
濁剤であっても、また、凍結乾燥粉末として調製されていてもよい。使用できる許容され
るビヒクルおよび溶媒の中には水、リンガー溶液および等張性塩化ナトリウム溶液がある
。さらに、滅菌不揮発性油を慣用的に、溶媒または懸濁化媒体として使用することができ
る。このためには、合成モノまたはジグリセリドを含む任意の無菌性不揮発性油を使用す
ることができる。さらに、オレイン酸などの脂肪酸を、注射用物質の調製において同様に
使用することができる。
【０２５４】
単一の剤形を作製するのに担体材料と組み合わせることができる活性構成要素の量は、
処置を受ける宿主および具体的な投与方式によって変わることになる。例えば、ヒトへの
経口投与を目的とした時間放出処方物は、全組成物の約５〜約９５％（重量：重量）の範
囲で変動してよい、適切で好都合な量の担体材料と調合された約１〜１０００ｍｇの活性
材料を含有することができる。医薬組成物は、容易に測定可能な投与量をもたらすように
調製することができる。例えば、静脈内注入を目的とした水性液剤は、約３０ｍＬ／ｈｒ
の速度で適切な容積の注入を行うことができるように、溶液ミリリットル当たり約３〜５
００μｇの活性構成要素を含有することができる。
【０２５５】
非経口投与に適した処方物には、酸化防止剤、緩衝剤、静菌剤、および意図されるレシ
ピエントの血液との等張性を処方物に付与する溶質を含有することができる水性および非
水性の滅菌注射液剤；ならびに懸濁化剤および増粘剤を含むことができる水性および非水
性の滅菌懸濁剤が含まれる。
【０２５６】
眼への局所投与に適した処方物には、活性構成要素がその活性構成要素のための適切な
担体、特に水性溶媒に溶解または懸濁されている点眼剤も含まれる。活性構成要素は、約
０．５〜２０％ｗ／ｗ、例えば約０．５〜１０％ｗ／ｗ、例えば約１．５％ｗ／ｗの濃度
でそうした処方物中に存在することが好ましい。
【０２５７】
口中での局所投与に適した処方物には、香味付け基剤(flavored basis)、通常、スクロ
ースおよびアカシアまたはトラガカント中に活性構成要素を含むロゼンジ剤；ゼラチンお
よびグリセリン、またはスクロースおよびアカシアなどの不活性基剤中に活性構成要素を
含む香錠（pastile）；ならびに適切な液体担体中に活性構成要素を含むうがい薬が含ま
れる。
【０２５８】
経直腸投与のための処方物は、例えばココアバターまたはサリチレートを含む適切な基
剤での坐剤として提供することができる。
【０２５９】
肺内または経鼻投与に適した処方物は、鼻道を通した急速吸入、または肺胞嚢に達する
ように口を通した吸入によって投与される、例えば０．１〜５００ミクロンの範囲の粒径
（０．５、１、３０ミクロン、３５ミクロンなどの増分ミクロンでの０．１〜５００ミク
ロンの範囲内の粒径を含む）を有する。適切な処方物は、活性構成要素の水性または油性
の液剤を含む。エアゾールまたは乾燥粉末の投与に適した処方物は、慣用的な方法にした
がって調製することができ、以下で説明するような障害の処置において従来から使用され
ている化合物などの他の治療剤と一緒に送達することができる。
【０２６０】
これらの処方物は、単位用量または複数用量の容器、例えば密封されたアンプルまたは
バイアルに包装することができ、これらは、注入するために、使用直前に滅菌液体担体、
例えば水を加えるだけでよいフリーズドライの（凍結乾燥した）状態で貯蔵することがで
きる。即時注入用の液剤および懸濁剤は、上述したような種類の滅菌した散剤、顆粒剤お
よび錠剤から調製される。好ましい単位用量処方物は、本明細書で上記したような１日量
もしくは単位１日サブ用量（sub-dose）で活性構成要素を含有するもの、またはその適切
な画分である。
【０２６１】
その結合標的が脳内に位置している場合、本発明の特定の実施形態は、血液脳関門を横
断させるための式Ｉの化合物（またはその実施形態）を提供する。特定の神経変性疾患は
血液脳関門の透過性の増大と関連しており、その結果式Ｉの化合物（またはその実施形態
）を容易に脳に導入させることができる。血液脳関門が損なわれていない（intact）まま
である場合、それを横断して分子を輸送させるためには、これらに限定されないが、物理
的方法、脂質ベースの方法ならびに受容体およびチャネルベースの方法を含む当該分野で
公知の複数のアプローチが存在する。
【０２６２】
血液脳関門を横断して式Ｉの化合物（またはその実施形態）を輸送する物理的方法には
、これらに限定されないが、血液脳関門全体を迂回させる方法、または血液脳関門中に開
口部を作ることによる方法が含まれる。
【０２６３】
迂回法には、これらに限定されないが、脳内への直接注入（例えばPapanastassiouら、
Gene  Therapy  ９巻：３９８〜４０６頁、２００２年を参照されたい）、間質内注入（i
nterstitial  infusion)／対流増進（convection-enhanced）送達（例えばBoboら、Proc.
Natl.Acad.Sci.U.S.A.９１巻：２０７６〜２０８０頁、１９９４年を参照されたい）およ
び脳内への送達デバイスの埋め込み（例えばGillら、Nature  Med.９巻：５８９〜５９５
頁、２００３年；およびGliadel  Wafers（商標）、Guildford  Pharmaceuticalを参照さ
れたい）が含まれる。
【０２６４】
関門中に開口部を作る方法には、これらに限定されないが、超音波（例えば米国特許公
開第２００２／００３８０８６号を参照されたい）、浸透圧（例えば、高浸透圧性マンニ
トールの投与による（Neuwelt、E.  A.、Implication  of  the  Blood-Brain  Barrier
and  its  Manipulation、巻１および２、Plenum  Press、N.Y.、１９８９年））、お
よび、例えばブラジキニンまたは透過性増進剤（permeabilizer）Ａ−７による透過処理
（例えば米国特許第５，１１２，５９６号、同第５，２６８，１６４号、同第５，５０６
，２０６号および同第５，６８６，４１６号を参照されたい）が含まれる。
【０２６５】
血液脳関門を横断して式Ｉの化合物（またはその実施形態）を輸送する脂質ベースの方
法には、これらに限定されないが、血液脳関門の血管内皮上の受容体と結合する抗体結合
断片と連結される、リポソーム中への式Ｉの化合物（またはその実施形態）の被包（例え
ば米国特許出願公開第２００２／００２５３１３号を参照されたい）、および低密度リポ
タンパク質粒子（例えば米国特許出願公開第２００４／０２０４３５４号を参照されたい
）またはアポリポタンパク質Ｅ（例えば米国特許出願公開第２００４／０１３１６９２号
を参照されたい）中への式Ｉの化合物（またはその実施形態）のコーティングが含まれる
。
【０２６６】
血液脳関門を横断して式Ｉの化合物（またはその実施形態）を輸送させる、受容体およ
びチャネルベースの方法には、これらに限定されないが、血液脳関門の透過性を増大させ
るためのグルココルチコイド遮断薬の使用（例えば米国特許出願公開第２００２／００６
５２５９号、同第２００３／０１６２６９５号および同第２００５／０１２４５３３号を
参照されたい）；カリウムチャネルの活性化（例えば米国特許出願公開第２００５／００
８９４７３号を参照されたい）、ＡＢＣ薬物輸送体の阻害（例えば米国特許出願公開第２
００３／００７３７１３号を参照されたい）；トランスフェリンを用いた式Ｉの化合物（
またはその実施形態）のコーティングおよび１つまたは複数のトランスフェリン受容体の
活性のモジュレーション（例えば米国特許出願公開第２００３／０１２９１８６号を参照
されたい）、および抗体のカチオン化（例えば米国特許第５，００４，６９７号を参照さ
れたい）が含まれる。
【０２６７】
脳内使用のためには、特定の実施形態では、これらの化合物をＣＮＳの液貯留部（flui
d  reservoir）への注入により連続的に投与することができるが、ボーラス注入法が許容
される。阻害剤は脳内の脳室に投与するか、あるいはＣＮＳまたは脊髄液中に導入するこ
とができる。投与は、留置カテーテルおよびポンプなどの連続的投与手段を用いて実施す
ることができ、あるいは、持続放出ビヒクルの埋め込み、例えば脳内への埋め込みによっ
て投与することができる。より具体的には、阻害剤は、長期に埋め込まれたカニューレに
よって注射するか、または浸透圧ミニポンプの助けを得て長期に注入することができる。
小さい管を通して脳室へタンパク質を送達する皮下ポンプを利用することができる。極め
て精巧なポンプは、皮膚を通して補充することができ、外科的介入なしでその送達速度を
設定することができる。皮下ポンプデバイス、または完全に埋め込まれた薬物送達系によ
る連続的脳室注入を含む適切な投与プロトコルおよび送達系の例は、Harbaugh、J.  Neur
al  Transm.  Suppl.２４巻：２７１頁、１９８７年；および  DeYebenesら、Mov.  Diso
rd.２巻：１４３頁、１９８７年に記載されているような、ドーパミン、ドーパミンアゴ
ニストおよびコリン作動性アゴニストのアルツハイマー病患者への投与およびパーキンソ
ン病のための動物モデルに使用されるものである。
【０２６８】
本発明で使用する式Ｉの化合物（またはその実施形態）は、良好な医療行為に合致する
仕方で処方、投薬および投与される。この関連で考慮される因子には、処置を受ける具体
的な障害、処置を受ける具体的な哺乳動物、個々の患者の臨床状態、その障害の原因、薬
剤の送達部位、投与方法、投与スケジュールおよび医療実務者に公知の他の因子が含まれ
る。式Ｉの化合物（またはその実施形態）は、必要というわけではないが、任意選択で、
問題の障害を防止または処置するのに現在使用されている１つまたは複数の薬剤と一緒に
処方される。そうした他の薬剤の有効量は、その処方物中の本発明の化合物の量、障害ま
たは処置のタイプおよび上記で論じた他の因子に依存する。
【０２６９】
これらは一般に、本明細書で説明するのと同じ投薬量および投与経路で使用されるか、
または本明細書で説明する投薬量の約１〜９９％で、あるいは経験的に／臨床的に妥当で
あると判断された任意の投薬量または任意の経路で使用される。
【０２７０】
疾患の防止または処置のためには、式Ｉの化合物（またはその実施形態）の妥当な投薬
量（単独で使用するか、または他の薬剤と併用する場合）は、処置を受ける疾患の種類、
その化合物の特性、その疾患の重症度および経過、その化合物が防止目的で投与されるの
かまたは治療目的で投与されるのかどうか、それまでの処置、患者の臨床履歴および化合
物に対する応答、ならびに担当医の判断力に依存することになる。化合物は、患者に対し
て１回で投与されるか、または一連の処置にわたって適切に投与される。その疾患のタイ
プおよび重症度に応じて約１μｇ／ｋｇ〜１５ｍｇ／ｋｇ（例えば０．１ｍｇ／ｋｇ〜１
０ｍｇ／ｋｇ）の化合物を、例えば１または複数回の別個の投与によるか連続注入による
かどちらかによる、患者への投与のための初期候補投薬量としてよい。１つの典型的な１
日投薬量は、上記の因子に応じて約１μｇ／ｋｇ〜１００ｍｇ／ｋｇの範囲またはそれ以
上であってよい。数日またはそれ以上にわたる反復投与のためには、状態に応じて、その
処置は一般に、疾患症状の所望の抑制が見られるまで持続されることになる。式Ｉの化合
物（またはその実施形態）の１つの例示的な投薬量は約０．０５ｍｇ／ｋｇ〜約１０ｍｇ
／ｋｇの範囲となる。したがって、約０．５ｍｇ／ｋｇ、２．０ｍｇ／ｋｇ、４．０ｍｇ
／ｋｇまたは１０ｍｇ／ｋｇ（またはその任意の組合せ）の１つまたは複数の用量を患者
に投与することができる。そうした用量は断続的に、例えば１週間に１回または３週間に
１回（例えば、患者が、約２〜約２０用量、または例えば約６用量の抗体を施されるよう
に）投与することができる。初期により高い負荷用量（loading  dose）、続いて１つま
たは複数のより低い用量を投与することができる。例示的な投与レジメンは、約４ｍｇ／
ｋｇの化合物の初期負荷用量、続いて約２ｍｇ／ｋｇの化合物の週間維持用量を投与する
ことを含む。しかし、他の投薬レジメンも有用である可能性がある。この処置の進行は、
慣用的な技術およびアッセイによって容易にモニターされる。
【０２７１】
他の典型的な１日投薬量は、上記の因子に応じて、例えば約１ｇ／ｋｇから最大で１０
０ｍｇ／ｋｇまたはそれ以上（例えば約１μｇ／ｋｇ〜１ｍｇ／ｋｇ、約１μｇ／ｋｇ〜
約５ｍｇ／ｋｇ、約１ｍｇ／ｋｇ〜１０ｍｇ／ｋｇ、約５ｍｇ／ｋｇ〜約２００ｍｇ／ｋ
ｇ、約５０ｍｇ／ｋｇ〜約１５０ｍｇ／ｍｇ、約１００ｍｇ／ｋｇ〜約５００ｍｇ／ｋｇ
、約１００ｍｇ／ｋｇ〜約４００ｍｇ／ｋｇ、および約２００ｍｇ／ｋｇ〜約４００ｍｇ
／ｋｇ）の範囲であってよい。一般に、臨床医は、処置される疾患または状態の１つまた
は複数の症状の改善、あるいは最適にはその排除をもたらす投薬量が達成されるまで、化
合物を投与することになる。この処置の進行は、慣用的なアッセイによって容易にモニタ
ーされる。本明細書で提供される１つまたは複数の薬剤は、一緒に、または異なる時間に
投与することができる（例えば１つの薬剤を、第２の薬剤の投与の前に投与する）。１つ
または複数の薬剤を、異なる技法を用いて対象に投与する（例えば１つの薬剤を経口で投
与し、第２の薬剤を筋肉内注射または鼻腔内で投与する）ことができる。１つまたは複数
の薬剤を、その１つまたは複数の薬剤が対象において同時に薬理効果を有するように投与
することができる。あるいは、１つまたは複数の薬剤を、１つまたは複数の二番目に投与
される薬剤（例えば１つ、２つ、３つまたは４つの二番目に投与される薬剤）の投与の前
に最初に投与された薬剤の薬理学的活性が失効するように投与することができる。
【０２７２】
Ｃ．処置の適応症（indication）および方法
【０２７３】
本発明の化合物は、哺乳動物（例えばヒト）における電位依存性ナトリウムチャネルを
通したイオンフラックス（ion  flux）をモジュレート、好ましくは阻害する。任意のそ
うしたモジュレーションは、イオンフラックスの部分的な阻害または阻止であっても、ま
た完全な阻害または阻止であっても、本明細書では「遮断すること（blocking）」および
対応する化合物を「遮断薬」または「阻害剤」と称することがある。一般に、本発明の化
合物は、ナトリウムチャネルの電位依存性活性の阻害によって、ナトリウムチャネルの活
性をダウンモジュレートする、かつ／または、イオンフラックスなどのナトリウムチャネ
ル活性を防止することによって、細胞膜を横断するナトリウムイオンフラックスを低減さ
せるかまたは防止する。
【０２７４】
本発明の化合物は、電位依存性ナトリウムチャネルを通るイオンフラックスを阻害する
。一態様では、これらの化合物は、静止／閉鎖状態に対して低い親和性を有し、不活性状
態に対して高い親和性を有するナトリウムチャネルの状態または頻度依存性の調節因子モ
ディファイヤー（modifer）である。特定の任意の理論に拘泥するわけではないが、これ
らの化合物は、他の状態依存性ナトリウムチャネル遮断薬について説明されているもの（
Cestele,  S.ら、上記）と類似している、チャネルのナトリウム伝導性細孔の内部空洞中
に位置する重複部位と相互作用する可能性が高いと考えられる。これらの化合物はまた、
内部空洞の外側の部位とも相互作用する可能性が高く、これは、チャネル細孔を通したナ
トリウムイオン伝導に対してアロステリック効果を有している。
【０２７５】
これらの結果のいずれも、これらの化合物によって提供される全般的な治療利益に最終
的に関与している可能性がある。
【０２７６】
したがって、本発明の化合物はナトリウムチャネル遮断薬であり、したがって、異常な
電位依存性ナトリウムチャネル生物学的活性の結果である、または電位依存性ナトリウム
チャネル生物学的活性のモジュレーションによって改善される可能性のあるそのようなす
べての疾患および状態を含む、哺乳動物、例えばヒトおよび他の生命体における疾患およ
び状態を処置するのに有用である。特に、本発明の化合物、すなわち式（Ｉ）の化合物お
よび実施形態（またはその立体異性体、幾何異性体、互変異性体、溶媒和物、代謝産物、
同位体、薬学的に許容される塩またはプロドラッグ）は、異常な電位依存性ＮａＶ１．７
の生物学的活性の結果であるか、またはＮａＶ１．７の生物学的活性のモジュレーション
、好ましくは阻害によって改善することができる哺乳動物、例えばヒトにおける疾患およ
び状態の処置に有用である。特定の態様では、本発明の化合物は、ＮａＶ１．５よりＮａ
Ｖ１．７を選択的に阻害する。
【０２７７】
本明細書で定義されるように、ナトリウムチャネル媒介の疾患または状態は、ナトリウ
ムチャネルのモジュレーションによって改善される哺乳動物、好ましくはヒトにおける疾
患または状態を指し、それには、これらに限定されないが、疼痛、中枢神経の状態、例え
ばてんかん、不安症、うつ病および双極性疾患；心血管の状態、例えば不整脈、心房細動
および心室細動；神経筋の状態、例えば下肢静止不能症候群および筋麻痺または破傷風；
脳卒中、神経外傷および多発性硬化症に対する神経保護；ならびにチャネロパチー、例え
ば肢端紅痛症（erythromyalgia）および家族性直腸疼痛症候群が含まれる。
【０２７８】
一態様では、本発明は、そうした処置を必要とする哺乳動物、例えばヒトへ、有効量の
ナトリウムチャネル遮断薬（モジュレーション、特に阻害する薬剤）を投与することによ
って、哺乳動物、好ましくはヒトにおけるナトリウムチャネル媒介疾患、好ましくは、疼
痛、中枢神経状態、例えばてんかん、不安症、うつ病および双極性疾患；心血管状態、例
えば不整脈、心房細動および心室細動；神経筋状態、例えば下肢静止不能症候群および筋
麻痺または破傷風；脳卒中、神経外傷および多発性硬化症に対する神経保護；ならびにチ
ャネロパチー、例えば肢端紅痛症および家族性直腸疼痛症候群に関連する疾患および状態
を処置するための化合物、医薬組成物ならびにその化合物および医薬組成物の使用方法に
関する。
【０２７９】
ナトリウムチャネル媒介の疾患または状態には、ＨＩＶに付随する疼痛、ＨＩＶ治療誘
発神経障害、三叉神経痛、舌咽神経痛、転移性浸潤に続発する神経障害、有痛脂肪症、視
床病変、高血圧症、自己免疫疾患、ぜんそく、薬物依存症（例えばアヘン剤、ベンゾジア
ゼピン、アンフェタミン、コカイン、アルコール、ブタン吸入）、アルツハイマー病、認
知症、加齢による記憶障害、コルサコフ症候群、再狭窄、泌尿器機能障害（urinary  dys
function）、失禁、パーキンソン病、脳血管虚血、神経症、胃腸疾患、鎌状赤血球貧血、
移植による拒絶反応、心不全、心筋梗塞症、再かん流傷害、間欠性（intermittant）跛行
、アンギナ、けいれん、呼吸器障害、脳もしくは心筋の虚血、ＱＴ延長症候群、カテコー
ルアミン誘発性（Catecholeminergic）多形性心室性頻拍、眼疾患、痙性、痙性対麻痺、
ミオパシー、重症筋無力症、先天性パラミオトニア（paramyotonia  congentia）、高カ
リウム性周期性四肢麻痺、低カリウム血性周期性四肢麻痺、脱毛症、不安障害、精神障害
、躁病、妄想性障害、季節性情動障害、パニック障害、強迫性障害（ＯＣＤ）、恐怖症、
自閉症、アスペルガー症候群、レット症候群、崩壊性障害、注意欠陥障害、攻撃性（aggr
essivity）、衝動制御障害、血栓症、妊娠高血圧腎症（pre  clampsia）、うっ血性心不
全、心停止、フリードライヒ失調症（Freidrich’s  ataxia）、脊髄小脳失調症（Spinoc
erebellear  ataxia）、ミエロパシー、神経根障害、全身性エリテマトーデス、肉芽腫性
疾患、オリーブ橋小脳萎縮症、脊髄小脳失調症、発作性運動失調症、ミオキミア、進行性
淡蒼球萎縮症（progressive  pallidal  atrophy）、進行性核上性麻痺および痙性、外傷
性脳損傷、脳水腫（cerebral  oedema）、水頭症損傷（hydrocephalus  injury）、脊髄
損傷、神経性無食欲症、過食症、プラダーウィリ症候群、肥満、視神経炎、白内障、網膜
出血、虚血性網膜症（ischaemic  retinopathy）、網膜色素変性症、急性および慢性緑内
障、黄斑変性症、網膜動脈閉塞、舞踏病、ハンチントン舞踏病、脳水腫（cerebral  edem
a）、直腸炎、ヘルペス後神経痛、ユーディニア（eudynia）、熱感受性、サルコイドーシ
ス、過敏性腸症候群、トゥレット症候群、レッシュナイハン症候群、ブルガダ症候群（Br
ugado  syndrome）、リドル症候群、クローン病、多発性硬化症および多発性硬化症（Ｍ
Ｓ）に付随する疼痛、筋萎縮性側索硬化症（ＡＬＳ）、播種性硬化症、糖尿病性神経障害
、末梢性神経障害、シャルコーマリートゥース症候群、関節炎（arthritic）、関節リウ
マチ、変形性関節症、軟骨石灰化症、アテローム性硬化症、発作性ジストニア、筋無力症
候群、ミオトニー、筋強直性ジストロフィー、筋ジストロフィー、悪性高体温症、嚢胞性
線維症、仮性アルドステロン症、横紋筋融解症、知的障害（mental  handicap）、甲状腺
機能低下症、双極性うつ病、不安症、統合失調症、ナトリウムチャネル毒関連疾病、家族
性肢端紅痛症、原発性肢端紅痛症、直腸疼痛、がん、てんかん、部分的および全身性緊張
性発作（partial  and  general  tonic  seizure）、熱性発作、アブサンス発作（小発
作）、ミオクローヌス発作、無緊張発作、間代発作、レンノックスガストー（Lennox  Ga
staut）、ウェスト症候群（乳児けいれん）、多耐性発作、発作予防（抗てんかん性）、
家族性地中海熱症候群、痛風、下肢静止不能症候群、不整脈、線維筋痛症、脳卒中または
神経外傷によって引き起こされる虚血状態下での神経保護、頻脈性不整脈、心房細動およ
び心室細動も含まれ、全身もしくは局所麻酔剤としても含まれる。
【０２８０】
本明細書で用いる「疼痛」という用語は、すべてのカテゴリーの疼痛を指し、これらに
限定されないが、神経障害性疼痛、炎症性疼痛、侵害受容性疼痛、特発性疼痛、神経痛、
口腔顔面痛、熱傷疼痛、口腔灼熱症候群、体性痛、内臓痛、筋筋膜痛（myofacial  pain
）、歯痛、がん疼痛、化学療法疼痛（chemotherapy  pain）、外傷疼痛、手術疼痛（surg
ical  pain）、術後疼痛（post-surgical  pain）、出産疼痛（childbirth  pain）、陣
痛、慢性局所疼痛症候群（ＣＲＰＳ）、反射性交感神経性ジストロフィー、腕神経叢裂離
（brachial  plexus  avulsion）、神経因性膀胱、急性疼痛（例えば筋骨格および術後疼
痛）、慢性疼痛、持続性疼痛、末梢媒介疼痛（peripherally  mediated  pain）、中枢媒
介疼痛（centrally  mediated  pain）、慢性頭痛、片頭痛、家族性片麻痺性片頭痛、頭
部痛（cephalic  pain）に付随する状態、副鼻洞頭痛、緊張性頭痛、幻肢痛、末梢性神経
損傷、脳卒中に続く疼痛、視床病変、神経根症、ＨＩＶ疼痛、ヘルペス後疼痛、非心臓性
胸痛、過敏性腸症候群ならびに腸障害および消化不良に伴う疼痛ならびにその組合せを含
むものと認識される。
【０２８１】
さらに、ナトリウムチャネル遮断薬は、疼痛に加えて臨床用途を有する。したがって、
本発明は、疾患または状態、例えばがんおよび掻痒（痒み）の処置のための化合物、医薬
組成物ならびにその化合物および医薬組成物の使用方法にも関する。
【０２８２】
痒みとして一般に知られている掻痒はよく起こる皮膚病変である。掻痒の正確な原因は
複雑であり完全には理解されていないが、ずっと前から、痒みが、疼痛を媒介するものと
類似している感覚ニューロン、特にＣ線維に関係しているという証拠がある（Schmelz,  
M.ら、J.  Neurosci.（１９９７年）、１７巻：８００３〜８頁）。特に、電位依存性ナ
トリウムチャネルを通るナトリウムの流入が、皮膚からの痒み感覚の伝播に必須であると
考えられる。痒み衝動の伝播は、引っ掻きたいという欲求または反射を誘発する不快な感
覚をもたらす。
【０２８３】
痒みを誘発する複数の原因および電気的経路が知られている。ヒトにおいて、掻痒は、
Ｃ線維の特異な集団（distinct  populations）を活性化するヒスタミンまたはＰＡＲ−
２アゴニスト、例えばムクナイン（mucunain）によって誘発させることができる（Namer,
B.ら、J.  Neurophysiol.（２００８年）、１００巻：２０６２〜９頁）。動物モデル
において、様々な神経栄養性ペプチドが、痒みを媒介することが知られている（Wang,  H
.およびYosipovitch,  G.、International  Journal  of  Dermatology（２０１０年）、
４９巻：１〜１１頁）。痒みは、オピオイドによっても誘発させることもでき、これは、
疼痛応答の薬理からくる明確な薬理の証拠である。
【０２８４】
皮膚から（Ikoma,  A.ら、Arch.  Dermatol．（２００３年）、１３９巻：１４７５〜
８頁）、また疼痛と掻痒の両方の多様な病因からの、重複する感覚入力により一部もたら
される痒みと疼痛応答の間の複雑な相互作用が存在する。疼痛応答は、中枢性感作を増進
させることによって痒みを悪化させるか、あるいは、痛みを伴う引っ掻きの阻止をもたら
す可能性がある。ヘルペス後の痒みの場合のように、疼痛応答がないときに特に重度の形
態の慢性痒みが生じる（Oaklander,  A.L.ら、Pain（２００２年）、９６巻：９〜１２頁
）。
【０２８５】
本発明の化合物は、掻痒を治療するのにも有用である可能性がある。痒みを、電位依存
性ナトリウムチャネル、特にＮａＶ１．７の阻害剤で処置する理由づけは以下の通りであ
る：
１）掻痒性（pruritinergic）刺激物を感知するＣ線維における電気的活性の伝播は、電
位依存性ナトリウムチャネルを通るナトリウムの流入を必要とする。
２）ＮａＶ１．７は、ヒトの皮膚のＣ線維およびケラチノサイト（kerotinocyte）におい
て発現する（Zhao,  P.ら、Pain（２００８年）、１３９巻：９０〜１０５頁）。
３）肢端紅痛症を引き起こすＮａＶ１．７（Ｌ８５８Ｆ）の機能変異の獲得もやはり、慢
性の痒みを引き起こす（Li,  Y.ら、Clinical  and  Experimental  Dermatology（２０
０９年）、３４巻：ｅ３１３〜ｅ４頁）。
４）慢性の痒みは、局所麻酔薬リドカインなどのナトリウムチャネル遮断薬による処置で
緩和される可能性がある（Oaklander,  A.L.ら、Pain（２００２年）、９６巻：９〜１２
頁；Villamil,  A.G.ら、The  American  Journal  of  Medicine（２００５年）、１１
８巻：１１６０〜３頁）。
これらの報告書では、リドカインは、静脈内かまたは局所のいずれかで投与された場合に
効果的であった（Ｌｉｄｏｄｅｒｍ  ｐａｔｃｈ）。リドカインは、全身的に投与された
場合に達成される血漿濃度で多重の活性を有することができるが、局所的に投与された場
合、血漿濃度はわずか約１μＭしかない（Center  for  Drug  Evaluation  and  Resear
ch  NDA  ２０−６１２）。これらの濃度で、リドカインはナトリウムチャネル遮断に対
して選択的であり、Ｃ線維における自発的な電気的活性および動物モデルにおける疼痛応
答を阻害する（Xiao,  W.H.およびBennett,  G.J..  Pain（２００８年）、１３７巻：２
１８〜２８頁）。痒みまたは皮膚刺激作用（skin  irritation）の種類には、これらに限
定されないが：
ａ）乾癬性掻痒、血液透析（hemodyalisis）に起因する痒み、水原性（aguagenic）掻痒
、および皮膚障害（例えば接触皮膚炎）、全身性障害、神経障害、心因性の要因またはそ
れが混ざったものによって引き起こされる痒み；
ｂ）アレルギー反応、虫刺され、過敏症（例えばドライスキン、座瘡、湿疹、乾癬）、炎
症状態または傷害によって引き起こされる痒み；  
ｃ）外陰部前庭炎に伴う痒み；ならびに
ｄ）例えば抗生物質、抗ウイルス剤および抗ヒスタミン剤などの他の治療薬の投与による
、皮膚の刺激作用または炎症作用
が含まれる。
【０２８６】
本発明の化合物は、哺乳動物、好ましくはヒトにおける特定のがん、例えばホルモン感
受性のがん、例えば前立腺がん（腺癌）、乳がん、卵巣がん、睾丸がんおよび甲状腺新生
物を処置するのにも有用である。電位依存性ナトリウムチャネルが、前立腺がんおよび乳
がん細胞において発現することが実証されている。新生児ＮａＶ１．５の上方調節は、ヒ
ト乳がんにおける転移過程の不可欠な部分として生じる。これは、転移性表現型と治療標
的の両方の新規なマーカーとして役に立つ可能性がある（Clin.  Cancer  Res.（２００
５年）、８月１日；１１巻（１５号）：５３８１〜９頁）。電位依存性ナトリウムチャネ
ルαサブユニット、特にＮａＶ１．７の機能表現は、インビトロでの前立腺がん（ＣａＰ
）における強い転移可能性と関連している。ナトリウムチャネルαサブユニットに特異的
な抗体を使用する、電位依存性ナトリウムチャネルαサブユニット免疫着色は前立腺組織
において明らかであり、非ＣａＰ患者よりもＣａＰ患者において著しく強いものであった
（Prostate  Cancer  Prostatic  Dis.、２００５年；８巻（３号）：２６６〜７３頁）
。Diss,  J.K.J.ら、Mol.  Cell.  Neurosci.（２００８年）、３７巻：５３７〜５４７
頁およびKis-Toth,  K.ら、The  Journal  of  Immunology（２０１１年）、１８７巻：
１２７３〜１２８０頁も参照されたい。
【０２８７】
上記を考慮して、一実施形態では、本発明は、ナトリウムチャネル媒介疾患、特に疼痛
について哺乳動物を処置する、または哺乳動物をその発症から保護するための方法であっ
て、それを必要とする哺乳動物、特にヒトに、治療有効量の本発明の化合物、または治療
有効量の本発明の化合物を含む医薬組成物を投与するステップを含み、その化合物が、１
つまたは複数の電位依存性ナトリウムチャネルの活性をモジュレートする方法を提供する
。
【０２８８】
本発明の他の実施形態は、哺乳動物、好ましくはヒトにおける疾患または状態を処置す
る方法であって、その疾患または状態が、疼痛、うつ病、心血管疾患、呼吸器疾患および
精神疾患ならびにその組合せからなる群から選択され、その方法が、それを必要とする哺
乳動物に、上記したような治療有効量の本発明の化合物の実施形態（その立体異性体、鏡
像異性体もしくは互変異性体またはその混合物あるいは薬学的に許容されるその塩、溶媒
和物またはプロドラッグとして）、または上記したような治療有効量の本発明の化合物（
その立体異性体、鏡像異性体もしくは互変異性体またはその混合物あるいは薬学的に許容
されるその塩、溶媒和物またはプロドラッグとして）および薬学的に許容される添加剤を
含む医薬組成物を投与するステップを含む方法である。
【０２８９】
この実施形態の１つの実施形態は、その疾患または状態が、神経障害性疼痛、炎症性疼
痛、内臓痛、がん疼痛、化学療法疼痛、外傷疼痛、手術疼痛、術後疼痛、出産疼痛、陣痛
、神経因性膀胱、潰瘍性大腸炎、慢性疼痛、持続性疼痛、末梢媒介疼痛、中枢媒介疼痛、
慢性頭痛、片頭痛、副鼻洞頭痛、緊張性頭痛、幻肢痛、末梢神経損傷またはそれらの組合
せからなる群から選択されるものである。
【０２９０】
この実施形態の他の実施形態は、その疾患または状態が、ＨＩＶと関連する疼痛、ＨＩ
Ｖ処置によって誘導される神経障害、三叉神経痛、ヘルペス後神経痛、ユーディニア、熱
感受性、サルコイドーシス、過敏性腸症候群、クローン病、多発性硬化症（ＭＳ）と関連
する疼痛、筋萎縮性側索硬化症（ＡＬＳ）、糖尿病性神経障害、末梢神経障害、関節炎、
関節リウマチ、骨関節炎、アテローム硬化症、発作性ジストニア、筋無力症症候群、ミオ
トニー、悪性高体温、嚢胞性線維症、仮性アルドステロン症、横紋筋融解、甲状腺機能低
下症、双極性うつ病、不安、統合失調症、ナトリウムチャネルトキシン関連の病気、家族
性肢端紅痛症、原発性肢端紅痛症、家族性直腸疼痛、がん、てんかん、部分的および全身
性緊張性発作、下肢静止不能症候群、不整脈、線維筋痛症、脳卒中または神経外傷による
虚血状態下の神経保護、頻拍性不整脈、心房細動および心室細動からなる群から選択され
るものである。
【０２９１】
本発明の他の実施形態は、哺乳動物における疼痛を予防するのではなく処置する方法で
あって、それを必要とする哺乳動物に、上記したような治療有効量の本発明の化合物（そ
の立体異性体、鏡像異性体もしくは互変異性体またはその混合物あるいは薬学的に許容さ
れるその塩、溶媒和物またはプロドラッグとして）、または上記したような治療有効量の
本発明の化合物（その立体異性体、鏡像異性体もしくは互変異性体またはその混合物ある
いは薬学的に許容されるその塩、溶媒和物またはプロドラッグとして）および薬学的に許
容される添加剤を含む医薬組成物を投与するステップを含む方法である。
【０２９２】
この実施形態の１つの実施形態は、その疼痛が、神経障害性疼痛、炎症性疼痛、内臓痛
、がん疼痛、化学療法疼痛、外傷疼痛、手術疼痛、術後疼痛、出産疼痛、陣痛、歯科疼痛
、慢性疼痛、持続性疼痛、末梢媒介疼痛、中枢媒介疼痛、慢性頭痛、片頭痛、副鼻洞頭痛
、緊張性頭痛、幻肢痛、末梢神経損傷、三叉神経痛、ヘルペス後神経痛、ユーディニア、
家族性肢端紅痛症、原発性肢端紅痛症、家族性直腸疼痛または線維筋痛症およびその組合
せからなる群から選択されるものである。
【０２９３】
この実施形態の他の実施形態は、その疼痛が、ＨＩＶ、ＨＩＶ処置誘発神経障害、熱感
受性、サルコイドーシス、過敏性腸症候群、クローン病、多発性硬化症、筋萎縮性側索硬
化症、糖尿病性神経障害、末梢性神経障害、関節リウマチ、変形性関節症、アテローム性
硬化症、発作性ジストニア、筋無力症候群、ミオトニー、悪性高体温症、嚢胞性線維症、
仮性アルドステロン症、横紋筋融解症、甲状腺機能低下症、双極性うつ病、不安症、統合
失調症、ナトリウムチャネル毒関連疾病、神経因性膀胱、潰瘍性大腸炎、がん、てんかん
、部分的および全身性緊張性発作、下肢静止不能症候群、不整脈、脳卒中または神経外傷
によって引き起こされる虚血状態、頻脈性不整脈、心房細動および心室細動から選択され
る疾患または状態に付随するものである方法である。
【０２９４】
本発明の他の実施形態は、哺乳動物における電位依存性ナトリウムチャネルを通るイオ
ンフラックスを阻害することによってその哺乳動物、好ましくはヒトにおける疼痛を処置
する方法であって、それを必要とする哺乳動物に、上記したような治療有効量の本発明の
化合物の実施形態（その立体異性体、鏡像異性体もしくは互変異性体またはその混合物あ
るいは薬学的に許容されるその塩、溶媒和物またはプロドラッグとして）、または上記し
たような治療有効量の本発明の化合物（その立体異性体、鏡像異性体もしくは互変異性体
またはその混合物あるいは薬学的に許容されるその塩、溶媒和物またはプロドラッグとし
て）および薬学的に許容される添加剤を含む医薬組成物を投与するステップを含む方法で
ある。
【０２９５】
本発明の他の実施形態は、哺乳動物、好ましくはヒトにおける掻痒を処置する方法であ
って、それを必要とする哺乳動物に、上記したような治療有効量の本発明の化合物の実施
形態（その立体異性体、鏡像異性体もしくは互変異性体またはその混合物あるいは薬学的
に許容されるその塩、溶媒和物またはプロドラッグとして）、または上記したような治療
有効量の本発明の化合物（その立体異性体、鏡像異性体もしくは互変異性体またはその混
合物あるいは薬学的に許容されるその塩、溶媒和物またはプロドラッグとして）および薬
学的に許容される添加剤を含む医薬組成物を投与するステップを含む方法である。
【０２９６】
本発明の他の実施形態は、哺乳動物、好ましくはヒトにおけるがんを処置する方法であ
って、それを必要とする哺乳動物に、上記したような治療有効量の本発明の化合物の実施
形態（その立体異性体、鏡像異性体もしくは互変異性体またはその混合物あるいは薬学的
に許容されるその塩、溶媒和物またはプロドラッグとして）、または上記したような治療
有効量の本発明の化合物（その立体異性体、鏡像異性体もしくは互変異性体またはその混
合物あるいは薬学的に許容されるその塩、溶媒和物またはプロドラッグとして）および薬
学的に許容される添加剤を含む医薬組成物を投与するステップを含む方法である。
【０２９７】
本発明の他の実施形態は、哺乳動物における細胞中の電位依存性ナトリウムチャネルを
通したイオンフラックスを減少させる方法であって、その細胞を、上記したような本発明
の化合物の実施形態（その立体異性体、鏡像異性体もしくは互変異性体またはその混合物
あるいは薬学的に許容されるその塩、溶媒和物またはプロドラッグとして）と接触させる
ステップを含む方法である。
【０２９８】
本発明の他の実施形態は、哺乳動物において、第１の電位依存性ナトリウムチャネルを
第２の電位依存性ナトリウムチャネルよりも選択的に阻害する方法であって、その哺乳動
物に、阻害量の式（Ｉ）の化合物または式（Ｉ）の化合物の実施形態を投与するステップ
を含む方法である。
【０２９９】
本発明の他の実施形態は、哺乳動物または哺乳動物の細胞において、ＮａＶ１．５と比
較してＮａＶ１．７を選択的に阻害する方法であって、それを必要とする哺乳動物に、阻
害量の式（Ｉ）の化合物またはその実施形態の実施形態を投与するステップを含む方法で
ある。
【０３００】
哺乳動物における疾患および状態を処置することに関連して説明した上記実施形態のそ
れぞれについて、本発明は、そうした疾患および状態の処置における医薬品としての使用
のための式Ｉの化合物またはその実施形態も関連して考慮する。
【０３０１】
哺乳動物における疾患および状態を処置することに関連して説明した上記実施形態のそ
れぞれについて、本発明は、そうした疾患および状態の処置用の医薬品の製造のための式
Ｉの化合物またはその実施形態も関連して考慮する。
【０３０２】
本発明の他の実施形態は、電位依存性ナトリウムチャネルのモジュレーションでの試験
化合物の効能の判定における、インビトロまたはインビボでのアッセイでの標準または対
照として式（Ｉ）の化合物を使用する方法である。
【０３０３】
本発明の他の実施形態では、式（Ｉ）の化合物は、その中に、異なる原子質量または質
量数をもつ原子で置き換えられた１個または複数の原子をもつことによって同位体的に標
識化されている。そうした同位体で標識化された（すなわち、放射標識化された）式（Ｉ
）の化合物は本発明の範囲内であるものとする。式（Ｉ）の化合物中に取り込むことがで
きる同位体の例には、水素、炭素、窒素、酸素、リン、硫黄、フッ素、塩素およびヨウ素
の同位体、例えばこれらに限定されないが、それぞれ２Ｈ、３Ｈ、１１Ｃ、１３Ｃ、１４
Ｃ、１３Ｎ、１５Ｎ、１５Ｏ、１７Ｏ、１８Ｏ、３１Ｐ、３２Ｐ、３５Ｓ、１８Ｆ、３６
Ｃｌ、１２３Ｉおよび１２５Ｉが含まれる。これらの同位体で標識化された化合物は、例
えば、ナトリウムチャネルへの作用の部位もしくは方式、またはナトリウムチャネル、特
にＮａＶ１．７上の薬理学的に重要な作用部位に対する結合親和性を特性評価することに
よって、その化合物の有効性を決定または測定するのを助けるのに有用である。特定の同
位体で標識化された式（Ｉ）の化合物、例えば放射性同位体を取り込んだものは、薬物お
よび／または基質組織の分布試験において有用である。放射性同位体の三重水素、すなわ
ち３Ｈおよび炭素−１４、すなわち１４Ｃは、それらの取り込みが容易であり、かつ検出
手段が整っているという点で、この目的のために特に有用である。
【０３０４】
重水素、すなわち２Ｈなどのより重い同位体での置き換えは、より高い代謝的安定性に
よってもたらされる特定の治療上の利点、例えば、インビボでの半減期の増大または投薬
必要量の減少をもたらすことができ、したがって、いくつかの状況においては好ましい可
能性がある。
【０３０５】
１１Ｃ、１８Ｆ、１５Ｏおよび１３Ｎなどの陽電子放出同位体での置き換えは、基質受
容体占有率を試験するための陽電子放出トモグラフィー（Positron  Emission  Topograp
hy）（ＰＥＴ）試験において有用である可能性がある。同位体で標識化された式（Ｉ）の
化合物は一般に、当業者に公知の慣用的な技術によって、またはそれまで用いられた非標
識化試薬に置き換えて、適切な同位体で標識化された試薬を使用する、以下で示す実施例
において説明されているのと同様の方法によって調製することができる。
【０３０６】
試験化合物
【０３０７】
ナトリウムチャネルイオンフラックスを媒介する、特に阻害することにおける本発明の
化合物の評価は、本明細書で以下に説明するアッセイを用いて判定することができる。あ
るいは、ヒトの状態および疾患の処置における化合物の評価は、疼痛の処置における化合
物の効能を実証するための業界の標準動物モデルで確立することができる。官能検査で評
価できるある持続した期間にわたって再現性のある感覚欠損（異痛症、痛覚過敏症、およ
び自発性疼痛）をもたらす、ヒト神経障害性疼痛状態の動物モデルが開発されている。存
在する機械的、化学的および温度誘発性の異痛症および痛覚過敏症の度合いを確立するこ
とによって、ヒトにおいて観察されるいくつかの生理病理学的条件をモデル化し、医学療
法の評価を可能にすることができる。
【０３０８】
末梢性神経損傷のラットモデルにおいて、損傷した神経における異所性活性は、疼痛の
行動兆候に対応している。これらのモデルにおいて、ナトリウムチャネル遮断薬および局
部麻酔薬リドカインの静脈内適用は、一般的な行動および運動機能に影響を及ぼさない濃
度で、異所性活性を抑制し、接触性異痛症を逆転させることができる（Mao,  J.およびCh
en,  L.L、Pain（２０００年）、８７巻：７〜１７頁）。これらのラットモデルにおいて
有効な用量の相対成長スケーリング（Allometric  scaling）を、ヒトにおいて効果的で
あることが示されているものと類似した用量に翻訳する（Tanelian,  D.L.およびBrose、
W.G.、Anesthesiology（１９９１年）、７４巻（５）：９４９〜９５１頁）。さらに、皮
膚貼付剤の形態で塗布されるリドカインであるＬｉｄｏｄｅｒｍ（登録商標）は、ヘルペ
ス後神経痛に対して、現在ＦＤＡにより承認されている治療法である（Devers,  A.およ
びGlaler、B.S.、Clin.  J.  Pain（２０００年）、１６巻（３巻）：２０５〜８頁）。
【０３０９】
本発明は、治療剤として有用なナトリウムチャネルモジュレート剤の特定のためのいく
つかの異なる手段を容易に提供する。ナトリウムチャネルのモジュレーターの特定は、様
々なインビトロおよびインビボでのアッセイ、例えば電流の測定、膜電位の測定、イオン
フラックス（例えばナトリウムまたはグアニジン）の測定、ナトリウム濃度の測定、第２
のメッセンジャーおよび転写レベルの測定を用いて、また、例えば電位感受性色素（volt
age-sensitive  dye）、放射性トレーサーおよびパッチクランプ電気生理学を用いて評価
することができる。
【０３１０】
１つのそうしたプロトコルは、化学的作用物質を、ナトリウムチャネルの活性をモジュ
レートする能力についてスクリーニングし、それによってその作用物質をモジュレート剤
として特定することを含む。
【０３１１】
Beanら、J.  General  Physiology（１９８３年）、８３巻：６１３〜６４２頁およびL
euwer,  M.ら、Br.  J.  Pharmacol（２００４年）、１４１巻（１号）：４７〜５４頁に
記載されている典型的なアッセイは、チャネルの挙動を試験するためにパッチクランプ技
術を使用する。そうした技術は当業者に公知であり、最近の技術を用いて、ナトリウムチ
ャネル挙動をモジュレートするそれらの能力について化合物を評価するための、低スルー
プットまたは中程度スループットアッセイへと発展させることができる。
【０３１２】
試験化合物のスループットは、使用しようとするスクリーニングアッセイの選択におけ
る重要な考慮事項である。何十万もの化合物を試験しようとするいくつかの戦略では、低
スループットの手段を使用するのは望ましくない。しかし他の場合では、低スループット
は、限られた数の化合物間の重要な差を特定するのには十分である。しばしば、特定のナ
トリウムチャネルモジュレート化合物を特定するために、アッセイのタイプ（複数）を組
み合わせることが必要となる。
【０３１３】
パッチクランプ技術を用いた電気生理学的アッセイは、Beanら、上記およびLeuwer,  M
.ら、上記に記載されているように、ナトリウムチャネル化合物の相互作用の詳細な特性
評価のための黄金基準（gold  standard）として受け入れられるものである。１日当たり
２〜１０個の化合物を比較できる手動の低スループットスクリーニング（ＬＴＳ）法；１
日当たり２０〜５０個の貼付剤（すなわち、化合物）での自動化された中程度スループッ
トスクリーニング（ＭＴＳ）のために最近開発されたシステム；および、１日当たり１０
００〜３０００個の貼付剤（すなわち、化合物）での自動化された高スループットスクリ
ーニング（ＨＴＳ）を可能にするＭｏｌｅｃｕｌａｒ  Ｄｅｖｉｃｅｓ  Ｃｏｒｐｏｒａ
ｔｉｏｎ（Ｓｕｎｎｙｖａｌｅ、ＣＡ）からの技術が存在する。
【０３１４】
１つの自動化パッチクランプシステムは、薬物発見の速度を加速するために平坦電極技
術を利用する。平坦電極は、従来のレコーディングに匹敵する、高抵抗の細胞付着シール
、続く安定な低ノイズの全細胞レコーディングを実現することができる。適切な装置はＰ
ａｔｃｈＸｐｒｅｓｓ  ７０００Ａ（Ａｘｏｎ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ  Ｉｎｃ、Ｕｎ
ｉｏｎ  Ｃｉｔｙ、ＣＡ）である。接着細胞ならびに懸濁物において自発的に成長する細
胞を含む様々な細胞系および培養技術は、シール成功率および安定性についてランク付け
される。高レベルの関連ナトリウムイオンチャネルを安定的に発現する不死化細胞（例え
ば、ＨＥＫおよびＣＨＯ）を、高密度懸濁培養に適合させることができる。
【０３１５】
研究者が、チャネルの特定の状態、例えば開放状態、閉鎖状態もしくは休止状態を遮断
するか、または、開放状態から閉鎖状態へ、閉鎖状態から休止状態へもしくは休止状態か
ら開放状態への移行を遮断する化合物を特定できるようにする、他のアッセイを選択する
ことができる。当業者は一般にそうしたアッセイに精通している。
【０３１６】
結合アッセイも利用可能である。デザインには、その両方がＨＴＳである、従来の放射
性フィルターベースの結合アッセイまたはＥｖｏｔｅｃ  ＯＡＩ企業グループ（Ｈａｍｂ
ｕｒｇ、Ｇｅｒｍａｎｙ）から入手できる共焦点ベースの蛍光システムが含まれる。
【０３１７】
放射性フラックスアッセイも使用することができる。このアッセイでは、チャネルをベ
ラトリジンまたはアコニチンで刺激して開放させ、毒素で安定化された開放状態に保持し
、チャネル遮断薬を、イオン流入を防止するそれらの能力によって特定する。このアッセ
イは、トレーサーとして放射性２２［Ｎａ］および１４［Ｃ］グアニジンイオンを使用す
ることができる。生体細胞におけるＦｌａｓｈＰｌａｔｅ  ＆  Ｃｙｔｏｓｔａｒ−Ｔプ
レートは、分離ステップを回避するものであり、ＨＴＳに適している。シンチレーション
プレート技術も、この方法をＨＴＳに適合するように進展させている。このアッセイの機
能的側面のため、情報内容はまずまず良好である。
【０３１８】
さらに他のフォーマットは、Ｍｏｌｅｃｕｌａｒ  Ｄｙｎａｍｉｃｓ（Ａｍｅｒｓｈａ
ｍ  Ｂｉｏｓｃｉｅｎｃｅｓ、Ｐｉｓｃａｔａｗａｙ、ＮＪの一部門）から入手できるＦ
ＬＩＰＲシステム膜電位キット（ＨＴＳ）を用いて、膜電位の再分配を測定する。この方
法は、遅い膜電位変化に限定されている。いくつかの問題が、化合物の蛍光バックグラウ
ンドからもたらされる可能性がある。試験化合物はまた細胞膜の流動性にも直接影響を及
ぼし、細胞内色素濃度の増大に至る可能性がある。それでも、このアッセイの機能的側面
のため、その情報内容はまずまず良好である。
【０３１９】
チャネルを通るナトリウムイオン流入の速度または量を測定するために、ナトリウム色
素を使用することができる。この種のアッセイは、潜在的なチャネル遮断薬に関して非常
に高度な情報内容を提供する。このアッセイは機能的であり、Ｎａ＋流入を直接測定する
。ＣｏｒｏＮａ  Ｒｅｄ、ＳＢＦＩおよび／またはナトリウムグリーン（Ｍｏｌｅｃｕｌ
ａｒ  Ｐｒｏｂｅｓ，Ｉｎｃ．Ｅｕｇｅｎｅ  ＯＲ）を使用してＮａ流入を測定すること
ができる；すべて、Ｎａ応答性色素である。これらは、ＦＬＩＰＲ装置と組み合わせて使
用することができる。スクリーンにおけるこれらの色素の使用は、これまで文献に記載さ
れていない。カルシウム色素も、このフォーマットにおいて可能性を有している。
【０３２０】
他のアッセイでは、試験化合物がＮａ流入を直接遮断する能力を測定するために、ＦＲ
ＥＴベースの電位センサーを使用する。市販されているＨＴＳシステムには、やはりＡｕ
ｒｏｒａ  Ｂｉｏｓｃｉｅｎｃｅｓから入手可能できる、ＦＲＥＴ色素と一緒に使用され
得るＶＩＰＲ（商標）ＩＩ  ＦＲＥＴシステム（Ｌｉｆｅ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ、
またはＡｕｒｏｒａ  Ｂｉｏｓｃｉｅｎｃｅｓ  Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ、Ｓａｎ  Ｄｉ
ｅｇｏ、ＣＡ、Ｖｅｒｔｅｘ  Ｐｈａｒｍａｃｅｕｔｉｃａｌｓ，Ｉｎｃ．の一部門）が
含まれる。このアッセイは、電圧変化に対するサブ秒の応答を測定する。チャネル機能の
モディファイヤーを必要しない。このアッセイは、脱分極および過分極を測定し、定量化
のためのレシオメトリック（ratiometric）出力を提供する。このアッセイのいくらか安
価なＭＴＳバージョンは、ＦＬＥＸｓｔａｔｉｏｎ（商標）（Ｍｏｌｅｃｕｌａｒ  Ｄｅ
ｖｉｃｅｓ  Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ）を、Ａｕｒｏｒａ  Ｂｉｏｓｃｉｅｎｃｅｓから
のＦＲＥＴ色素と一緒に使用する。本明細書で開示される化合物を試験する他の方法もや
はり、当業者に容易に知られており入手可能なものである。
【０３２１】
次いで、そのようにして特定されたモジュレート剤を、疼痛、特に慢性の疼痛または他
のがんおよび掻痒（痒み）などの他の状態を最少の有害事象で緩和するかどうかを判定す
るために、様々なインビボでのモデルで試験する。生物学的アッセイの部で以下に説明す
るアッセイは、本発明の化合物の生物学的活性を評価するのに有用である。
【０３２２】
一般に、本発明の化合物の効能は、そのＩＣ５０値（「阻害濃度−５０％」）で表され
る。これは、所定の期間にわたって、標的ナトリウムチャネルの活性の５０％阻害率を達
成するのに必要な化合物の量の尺度である。例えば、本発明の代表的な化合物は、本明細
書で説明するパッチ電圧クランプＮａＶ１．７電気生理学的アッセイで、１００ナノモル
濃度未満〜１０マイクロモル濃度未満の範囲のＩＣ５０を示している。
【０３２３】
本発明の他の態様では、本発明の化合物を、本明細書で開示する種々の疾患の処置、ま
たはその予防においてやはり有用である他の化合物を見出す比較目的のための例示的な薬
剤として、インビトロまたはインビボでの試験において使用することができる。
【０３２４】
本発明の他の態様は、生物学的サンプルまたは哺乳動物、好ましくはヒトにおいて、Ｎ
ａＶ１．１、ＮａＶ１．２、ＮａＶ１．３、ＮａＶ１．４、ＮａＶ１．５、ＮａＶ１．６
、ＮａＶ１．７、ＮａＶ１．８またはＮａＶ１．９活性、好ましくはＮａＶ１．７活性を
阻害することに関し、その方法は、哺乳動物、好ましくはヒトに式（Ｉ）の化合物または
式（Ｉ）の化合物を含む医薬組成物を投与する、または式（Ｉ）の化合物または式（Ｉ）
の化合物を含む医薬組成物を前記生物学的サンプルと接触させるステップを含む。本明細
書で用いる「生物学的サンプル」という用語には、これらに限定されないが、細胞培養物
またはその抽出物；哺乳動物から得られた生検材料またはその抽出物；および血液、唾液
、尿、糞便、精液、涙液もしくは他の体液またはそれらの抽出物が含まれる。
【０３２５】
生物学的サンプルにおけるＮａＶ１．１、ＮａＶ１．２、ＮａＶ１．３、ＮａＶ１．４
、ＮａＶ１．５、ＮａＶ１．６、ＮａＶ１．７、ＮａＶ１．８またはＮａＶ１．９活性の
阻害は、当業者に公知の様々な目的に有用である。そうした目的の例には、これらに限定
されないが、生物学的および病理学的現象におけるナトリウムイオンチャネルの試験；な
らびに新規ナトリウムイオンチャネル阻害剤の比較評価が含まれる。
【０３２６】
本発明の化合物（またはその立体異性体、幾何異性体、互変異性体、溶媒和物、代謝産
物、同位体、薬学的に許容される塩またはプロドラッグ）および／または薬学的に許容さ
れる添加剤および本発明の１つまたは複数の化合物を含む本明細書で説明する医薬組成物
は、哺乳動物におけるナトリウムチャネル媒介疾患または状態の処置のための医薬品の調
製において使用することができる。
【０３２７】
Ｄ．併用治療
【０３２８】
本発明の化合物は、ナトリウムチャネル媒介疾患および状態の処置において、１つもし
くは複数の本発明の他の化合物または１つもしくは複数の他の治療剤と、あるいはその任
意の組合せとして、有用に組み合わせることができる。例えば、本発明の化合物は、これ
らに限定されないが：
・  アヘン系鎮痛剤、例えばモルヒネ、ヘロイン、コカイン、オキシモルヒネ、レボルフ
ァノール、レバロルファン、オキシコドン、コデイン、ジヒドロコデイン、プロポキシフ
ェン、ナルメフェン、フェンタニル、ヒドロコドン、ヒドロモルフォン、メリピジン、メ
タドン、ナロルフィン、ナロキソン、ナルトレキソン、ブプレノルフィン、ブトルファノ
ール、ナルブフィンおよびペンタゾシン；
・  非アヘン系鎮痛剤、例えばアセトアミノフェン（acetomeniphen）、サリチレート（
例えばアスピリン）；
・  非ステロイド系抗炎症剤（ＮＳＡＩＤ）、例えばイブプロフェン、ナプロキセン、フ
ェノプロフェン、ケトプロフェン、セレコキシブ、ジクロフェナク、ジフルニサル（difl
usinal）、エトドラク、フェンブフェン、フェノプロフェン、フルフェニサール、フルル
ビプロフェン、イブプロフェン、インドメタシン、ケトプロフェン、ケトロラク、メクロ
フェナム酸、メフェナム酸、メロキシカム、ナブメトン、ナプロキセン、ニメスリド、ニ
トロフルルビプロフェン、オルサラジン、オキサプロジン、フェニルブタゾン、ピロキシ
カム、スルファサラジン、スリンダク、トルメチンおよびゾメピラク；
・  抗けいれん剤、例えばカルバマゼピン、オクスカルバゼピン、ラモトリジン、バルプ
ロエート、トピラメート、ガバペンチンおよびプレガバリン；
・  抗うつ剤、例えば三環系抗うつ剤、例えばアミトリプチリン、クロミプラミン、デシ
プラミン（despramine）、イミプラミンおよびノルトリプチリン；
・  ＣＯＸ−２選択的阻害剤、例えばセレコキシブ、ロフェコキシブ、パレコキシブ、バ
ルデコキシブ、デラコキシブ、エトリコキシブおよびルミラコキシブ；
・  αアドレナリン作動薬、例えばドキサゾシン、タムスロシン、クロニジン、グアンフ
ァシン、デクスメデトミジン（dexmetatomidine）、モダフィニルおよび４−アミノ−６
，７−ジメトキシ−２−（５−メタンスルホンアミド−１，２，３，４−テトラヒドロイ
ソキノール−２−イル）−５−（２−ピリジル）キナゾリン；
・  バルビツレート鎮静剤、例えばアモバルビタール、アプロバルビタール、ブタバルビ
タール、ブタルビタール（butabital）、メホバルビタール、メタルビタール、メトヘキ
シタール、ペントバルビタール、フェノバルビタール（phenobartital）、セコバルビタ
ール、タルブタール、チアミラール（theamylal）およびチオペンタール；
・  タキキニン（ＮＫ）アンタゴニスト、特にＮＫ−３、ＮＫ−２またはＮＫ−１アンタ
ゴニスト、例えば（αＲ，９Ｒ）−７−［３，５−ビス（トリフルオロメチル）ベンジル
）］−８，９，１０，１１−テトラヒドロ−９−メチル−５−（４−メチルフェニル）−
７Ｈ−［１，４］ジアゾシノ［２，１−ｇ］［１，７］−ナフチリジン−６−１３−ジオ
ン（ＴＡＫ−６３７）、５−［［２Ｒ，３Ｓ）−２−［（１Ｒ）−１−［３，５−ビス（
トリフルオロメチルフェニル］エトキシ−３−（４−フルオロフェニル）−４−モルホリ
ニル］−メチル］−１，２−ジヒドロ−３Ｈ−１，２，４−トリアゾール−３−オン（Ｍ
Ｋ−８６９）、アプレピタント、ラネピタント（lanepitant）、ダピタント（dapitant）
または３−［［２−メトキシ５−（トリフルオロメトキシ）フェニル］−メチルアミノ］
−２−フェニルピペリジン（２Ｓ，３Ｓ）；
・  コールタール鎮痛剤、特にパラセタモール；
・  セロトニン再取り込み阻害剤、例えばパロキセチン、セルトラリン、ノルフルオキセ
チン（フルオキセチンデスメチル代謝産物）、代謝産物デメチルセルトラリン、’３フル
ボキサミン、パロキセチン、シタロプラム、シタロプラム代謝産物デスメチルシタロプラ
ム、エスシタロプラム、ｄ，ｌ−フェンフルラミン、フェモキセチン、イホキセチン、シ
アノドチエピン、リトキセチン、ダポキセチン、ネファゾドン、セリクラミン、トラゾド
ンおよびフルオキセチン；
・  ノルアドレナリン（ノルエピネフリン）再取り込み阻害剤、例えばマプロチリン、ロ
フェプラミン、ミルタゼピン（mirtazepine）、オキサプロチリン、フェゾラミン、トモ
キセチン、ミアンセリン、ブプロプリオン、ブプロプリオン代謝産物  ヒドロキシブプロ
プリオン、ノミフェンシンおよびビロキサジン（Ｖｉｖａｌａｎ（登録商標）））、特に
選択的ノルアドレナリン再取り込み阻害剤、例えばレボキセチン、特に（Ｓ，Ｓ）−レボ
キセチンおよびベンラファキシンデュロキセチン神経弛緩剤鎮静剤／抗不安剤；
・  デュアルセロトニン−ノルアドレナリン再取り込み阻害剤、例えばベンラファキシン
、ベンラファキシン代謝産物  Ｏ−デスメチルベンラファキシン、クロミプラミン、クロ
ミプラミン代謝産物  デスメチルクロミプラミン、デュロキセチン、ミルナシプランおよ
びイミプラミン；
・  アセチルコリンエステラーゼ阻害剤、例えばドネペジル；
・  ５−ＨＴ３アンタゴニスト、例えばオンダンセトロン；
・  代謝型グルタミン酸受容体（ｍＧｌｕＲ）アンタゴニスト；
・  局部麻酔剤、例えばメキシレチンおよびリドカイン；
・  コルチコステロイド、例えばデキサメタゾン；
・  不整脈治療剤、例えばメキシレチンおよびフェニトイン；
・  ムスカリン性アンタゴニスト、例えばトルテロジン、プロピベリン、塩化トロスピウ
ム（tropsium  t  chloride）、ダリフェナシン、ソリフェナシン、テミベリンおよびイ
プラトロピウム；
・  カンナビノイド；
・  バニロイド受容体アゴニスト（例えばレシニフェラトキシン（resinferatoxin）また
はアンタゴニスト（例えばカプサゼピン）；
・  鎮静剤、例えばグルテチミド、メプロバメート、メタカロンおよびジクロラルフェナ
ゾン；
・  抗不安剤、例えばベンゾジアゼピン、
・  抗うつ剤、例えばミルタザピン、
・  局所剤（例えばリドカイン、カプサイシン（capsacin）およびレシニフェラトキシン
（resiniferotoxin）；
・  筋肉弛緩剤、例えばベンゾジアゼピン、バクロフェン、カリソプロドール、クロルゾ
キサゾン、シクロベンザプリン、メトカルバモールおよびオルフェナドリン（orphrenadi
ne）；
・  抗ヒスタミンまたはＨ１アンタゴニスト；
・  ＮＭＤＡ受容体アンタゴニスト；
・  ５−ＨＴ受容体アゴニスト／アンタゴニスト；
・  ＰＤＥＶ阻害剤；
・  Ｔｒａｍａｄｏｌ（登録商標）；
・  コリン作動性（ニコチン性（nicotinc））鎮痛剤；
・  α−２−δリガンド；
・  プロスタグランジンＥ２サブタイプアンタゴニスト；
・  ロイコトリエンＢ４アンタゴニスト；
・  ５−リポキシゲナーゼ阻害剤；ならびに
・  ５−ＨＴ３アンタゴニスト
を含む他の治療剤と組み合わせて同時、逐次または別個に投与することができる。
【０３２９】
そうした組合せを用いて処置および／または予防できるナトリウムチャネル媒介疾患お
よび状態には、これらに限定されないが、疼痛、中枢および末梢媒介の急性、慢性神経障
害ならびに疼痛に付随する他の疾患および他の中枢神経障害、例えばてんかん、不安症、
うつ病および双極性疾患；または心血管障害、例えば不整脈、心房細動および心室細動；
神経筋障害、例えば下肢静止不能症候群および筋麻痺または破傷風；脳卒中、神経外傷お
よび多発性硬化症に対する神経保護；ならびにチャネロパチー、例えば肢端紅痛症および
家族性直腸疼痛症候群が含まれる。
【０３３０】
本明細書で用いる「組合せ（combination）」は、本発明の１つもしくは複数の化合物
および、１つもしくは複数の本発明の他の化合物または１つもしくは複数の追加の治療剤
の任意の混合または交換を指す。文脈により別途明確にされていない限り、「組合せ」は
、本発明の化合物の１つもしくは複数の治療剤との同時かまたは逐次的送達を含むことが
できる。文脈により別途明確にされていない限り、「組合せ」は、他の治療剤と一緒にし
た本発明の化合物の剤形を含むことができる。文脈により別途明確にされていない限り、
「組合せ」は、他の治療剤とともに本発明の化合物の投与経路を含むことができる。文脈
により別途明確にされていない限り、「組合せ」は、他の治療剤とともに本発明の化合物
の処方物を含むことができる。剤形、投与経路および医薬組成物には、これらに限定され
ないが、本明細書で説明したものが含まれる。
【０３３１】
以下の実施例を参照することによって、本発明はより完全に理解されよう。しかし、こ
れらは、本発明の範囲を限定するものと解釈されるべきではない。
【実施例】
【０３３２】
実施例
【０３３３】
これらの実施例は、本発明の化合物、組成物、および方法を調製および使用する当業者
にガイダンスを提供するのに役立つ。本発明の特定の実施形態について記載しているが、
当業者は、本発明の趣旨および範囲から逸脱せずに様々な変更および修正も実施可能であ
ることを理解する。
【０３３４】
記載する実施例の化学反応は、本発明の多くのその他の化合物を調製するのに容易に適
合可能であり、本発明の化合物の代替的調製法は、本発明の範囲内と考えられる。例えば
、本発明による非例示的な化合物の合成は、当業者にとって明白な修正により、例えば干
渉性官能基を適切に保護することにより、当技術分野において公知のその他の適する試薬
を利用することにより、例えば記載した試薬以外の当技術分野において公知のその他の適
する試薬を利用して干渉性官能基を適切に保護することにより、および／または反応条件
に通常の修正を加えることにより、首尾よく実施可能である。
【０３３５】
下記の実施例では、別途明示しない限り、記載する温度はすべて摂氏である。市販試薬
は、供給業者、例えばＡｌｄｒｉｃｈ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｍｐａｎｙ、Ｌａｎｃａ
ｓｔｅｒ、ＴＣＩ、またはＭａｙｂｒｉｄｇｅ等から購入し、別途明示しない限り更には
精製せずに使用した。下記の反応は、陽圧の窒素もしくはアルゴン下でまたは乾燥管（別
途記載がなければ）を用い、無水溶媒内で一般的に実施し、反応フラスコには、シリンジ
経由で基質および試薬を導入するためのゴム製セプタムを一般的に取り付けた。ガラス製
品は、オーブン乾燥および／または加熱乾燥した。１Ｈ  ＮＭＲスペクトルは、参照標準
としてトリメチルシラン（ＴＭＳ）ピークまたは残留非重水素化溶媒ピークを用いて、重
水素化ＣＤＣｌ３、ｄ６−ＤＭＳＯ、ＣＨ３ＯＤ、またはｄ６−アセトン溶媒溶液（ｐｐ
ｍとして報告）内で取得した。ピークの多重度について報告する場合、下記の略号を用い
る：ｓ（一重線）、ｄ（二重線）、ｔ（三重線）、ｑ（四重線）、ｍ（多重線、ｂｒ（ブ
ロード化）、ｄｄ（二重線の二重線）、ｄｔ（三重線の二重線）。カップリング定数は、
得られた場合、Ｈｚ（ヘルツ）として報告する。
【０３３６】
試薬、反応条件、または機器を記載するのに用いられるすべての略号は、「標準的な略
号および略語リスト」に記載する定義と整合するように意図されている。本発明の化合物
それぞれの化学名称は、ＣｈｅｍＤｒａｗ命名プログラムの構造命名機能を用いて命名し
た。
【０３３７】
本明細書の以下に記載するように、特定の最終化合物について、２１４ｎｍおよび２５
４ｎｍでモニタリングするＵＶ検出器、およびＥＳＩ＋イオン化モードで１１０〜８００
ａｍｕをスキャニングする質量分析装置を備えたＬＣ／ＭＳ法により分析した。
【０３３８】
ＬＣ／ＭＳ方法Ａ：カラム：ＸＢｒｉｄｇｅ  Ｃ１８、４．６×５０ｍｍ、３．５μｍ
；移動相：Ａ  水（１０ｍＭの炭酸水素アンモニウム）、Ｂ  ＣＨ３ＣＮ；勾配：８．０
分間で５％〜９５％Ｂ；流量：１．２ｍＬ／分；オーブン温度４０℃。
【０３３９】
ＬＣ／ＭＳ方法Ｂ：カラム：ＸＢｒｉｄｇｅ  Ｃ１８、４．６×５０ｍｍ、３．５μｍ
；移動相：Ａ  水（０．１％アンモニア）、Ｂ  ＣＨ３ＣＮ；勾配：８．０分間で５％〜
９５％Ｂ；流量：１．２ｍＬ／分；オーブン温度４０℃。
【０３４０】
ＬＣ／ＭＳ方法Ｃ：カラム：ＸＢｒｉｄｇｅ  Ｃ１８、４．６×５０ｍｍ、３．５μｍ
；移動相：Ａ  水（０．１％ＴＦＡ）、Ｂ  ＣＨ３ＣＮ；勾配：８．０分間で５％〜９５
％Ｂ；流量：１．２ｍＬ／分；オーブン温度４０℃。
【０３４１】
ＬＣ／ＭＳ方法Ｄ：カラム：Ａｇｉｌｅｎｔ  ＳＢ  Ｃ１８、２．１×３０ｍｍ、１．
８μｍ；移動相：Ａ  水（０．０５％ＴＦＡ）、Ｂ  ＣＨ３ＣＮ（０．０５％ＴＦＡ）；
勾配：３％Ｂ（０．３分）、その後３〜９５％Ｂ（６．５分）、９５％Ｂ（１．５分）；
流量：０．４ｍＬ／分；オーブン温度２５℃。
【０３４２】
本明細書で用いる略号は以下の通り：
【０３４３】
ＥｔＯＡｃ    酢酸エチル
ＤＢＵ    １，８−ジアザビシクロ［５．４．０］ウンデカ−７−エン
ＤＣＥ    ジクロロエタン
ＤＣＭ    ＤＣＭ
ＤＩＰＥＡ    ジイソプロピルエチルアミン
ＤＭＡＰ  ４−ジメチルアミノピリジン（dimethylaminopryidine）
ＤＭＥ    エチレングリコールジメチルエーテル
ＤＭＦ    Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド
ＤＭＳＯ    ジメチルスルホキシド
ＥＤＣＩ    １−エチル−３−（３−ジメチルアミノプロピル）カルボジイミド塩酸塩
ＨＢＴＵ    Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラメチル−Ｏ−（１Ｈ−ベンゾトリアゾール−１
−イル）ウラニウムヘキサフルオロホスフェート
ＨＣｌ    塩酸
ＨＰＬＣ    高速液体クロマトグラフィー
ＩＭＳ    工業用変性アルコール
ＬＣＭＳ    液体クロマトグラフィー質量分析法
ＭｅＣＮ    アセトニトリル
ＭｅＯＨ    メタノール
ＮＭＰ    Ｎ−メチル−２−ピロリドン
ＲＰＨＰＬＣ    逆相高速液体クロマトグラフィー
ＲＴ    保持時間
ＳＣＸ−２    化学的に結合したプロピルスルホン酸官能基を有するＩｓｏｌｕｔｅ（登
録商標）シリカベース吸収剤
ＮＨ２カートリッジ    化学的に結合したアミノプロピル官能基を有するＩｓｏｌｕｔｅ
（登録商標）シリカベース吸収剤
ＴＨＦ    テトラヒドロフラン
【０３４４】
（実施例１）
【０３４５】
４−（２−シクロプロピルエトキシ）−２，５−ジフルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）
ベンズアミドの合成。
【化３０】
2017057206.tif 000110
【０３４６】
２−シクロプロピルエタノール（０．１７２ｇ、２．０ｍｍｏｌ）の無水Ｎ，Ｎ−ジメ
チルホルムアミド（２０ｍＬ）中混合物に、水素化ナトリウム（鉱油中６０％、０．２０
ｇ、５．０ｍｍｏｌ）を室温で加えた。得られた混合物を４５℃で３０分間撹拌し、次い
で室温に冷却した。２，４，５−トリフルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミド
（ＷＯ２０１２００７８８３Ａ１）（０．５１ｇ、２．２ｍｍｏｌ）を加え、反応混合物
を室温で１６時間撹拌した。混合物を０℃に冷却し、塩酸（１Ｎ、３０ｍＬ）でクエンチ
し、続いて酢酸エチル（１００ｍＬ）で抽出した。有機層を水（３０ｍＬ）で洗浄し、無
水硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過した。濾液を真空で濃縮し、粗生成物を溶出液としてヘ
キサン中１０〜６０％酢酸エチル（２％酢酸を含有する）を用いるシリカゲルカラムクロ
マトグラフィーにより精製して、標題化合物を白色固体として得た（０．１２ｇ、１９％
）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  12.06  (brs,  1H),  7.58  (dd,  J  =  6.9
Hz  &  11.4  Hz,  1H),  7.30  (dd,  J  =  6.9  Hz  &  12.1  Hz,  1H),  4.19  (
t,  J  =  6.6  Hz,  2H),  3.35  (s,  3H),  1.69-1.62  (m,  2H),  0.88-0.74  (m,
1H),  0.47-0.41  (m,  2H),  0.16-0.11  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ３１８．
１（Ｍ−１）。
【０３４７】
（実施例２）
【０３４８】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルス
ルホニル）ベンズアミドの合成。
【化３１】
2017057206.tif 000111
【０３４９】
実施例１に記載した通りの手順に従い、２−シクロプロピルエタノールをアダマンタン
−１−イルメタノールに、および２，４，５−トリフルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）
ベンズアミドを５−クロロ−２，４−ジフルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミ
ド（ＷＯ２０１２００７８８３Ａ１）に置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物
を無色固体として得た（０．２０ｇ、８％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ12.10
(s,  1H),  7.77  (d,  J  =  7.5  Hz,  1H),  7.23  (d,  J  =  12.5  Hz,  1H),  
3.72  (s,  2H),  3.35  (s,  3H),  1.99  (br  s,  3H),  1.75-1.64  (m,  12H);  13
C  NMR  (75  MHz,  DMSO-d6)  δ162.3  (d,  J  =  2.0  Hz),  159.8  (d,  JC-F  =
255  Hz),  158.3  (d,  JC-F  =  11  Hz),  130.6  (d,  JC-F  =  4  Hz),  116.8
(d,  JC-F  =  3  Hz),  113.6  (d,  JC-F  =  14  Hz),  102.7  (d,  JC-F  =  28
Hz),  79.1,  41.2,  38.5,  36.4,  33.4,  27.3；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４１５．６
、４１７．６（Ｍ＋１）。
【０３５０】
（実施例３）
【０３５１】
４−（アダマンタン−２−イルオキシ）−５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスル
ホニル）ベンズアミドの合成。
【化３２】
2017057206.tif 000112
【０３５２】
実施例１に記載した通りの手順に従い、２−シクロプロピルエタノールをアダマンタン
−２−オールに、および２，４，５−トリフルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズア
ミドを５−クロロ−２，４−ジフルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドに置き
換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．０５５ｇ、４％
）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ12.07  (s,  1H),  7.78  (d,  J  =  7.5  Hz,
1H),  7.33  (d,  J  =  12.6  Hz,  1H),  4.82  (br  s,  1H),  3.34  (s,  3H),  
2.08-2.03  (m,  4H),  1.84  (br  s,  6H),  1.71  (br  s,  2H),  1.55-1.51  (m,  
2H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４００．１、４０２．１（Ｍ−１）。
【０３５３】
（実施例４）
【０３５４】
５−クロロ−４−（（（１Ｓ，２Ｓ，５Ｓ）−６，６−ジメチルビシクロ［３．１．１］
ヘプタン−２−イル）メトキシ）−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミ
ドの合成。
【化３３】
2017057206.tif 000113
【０３５５】
実施例１に記載した通りの手順に従い、２−シクロプロピルエタノールを（（１Ｓ，２
Ｓ，５Ｓ）−６，６−ジメチルビシクロ［３．１．１］−ヘプタン−２−イル）メタノー
ルに、および２，４，５−トリフルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドを５−
クロロ−２，４−ジフルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−ベンズアミドに置き換え、必
要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．０３ｇ、２％）：1H  NM
R  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ12.10  (s,  1H),  7.76  (d,  J  =  7.4  Hz,  1H),  7.
25  (d,  J  =  12.5  Hz,  1H),  3.96  (d,  J  =  6.8  Hz,  2H),  3.35  (s,  3H),
2.47-2.37  (m,  1H),  2.10-2.03  (m,  1H),  1.94-1.65  (m,  5H),  1.48-1.37  (
m,  2H),  1.12  (s,  3H),  0.85  (s,  3H);  13C  NMR  (75  MHz,  DMSO-d6)  δ162
.3  (d,  J  =  2  Hz),  159.8  (d,  JC-F  =  255  Hz),  158.1  (d,  JC-F  =  11
Hz),  130.7  (d,  JC-F  =  3  Hz),  116.6  (d,  JC-F  =  3  Hz),  113.7  (d,  
JC-F  =  14  Hz),  102.5  (d,  JC-F  =  28  Hz),  73.1,  41.9,  41.2,  40.1,  38
.8,  34.1,  26.5,  23.5,  23.1,  20.0,  17.4；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４０２．１、４
０４．１（Ｍ−１）。
【０３５６】
（実施例５）
【０３５７】
４−（２−（アダマンタン−１−イル）エトキシ）−５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（
メチルスルホニル）ベンズアミドの合成
【化３４】
2017057206.tif 000114
【０３５８】
実施例１に記載した通りの手順に従い、２−シクロプロピルエタノールを２−（アダマ
ンタン−１−イル）エタノールに、および２，４，５−トリフルオロ−Ｎ−（メチルスル
ホニル）ベンズアミドを５−クロロ−２，４−ジフルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−
ベンズアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（
０．０４ｇ、５％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ12.06  (s,  1H),  7.73  (d,
J  =  7.5  Hz,  1H),  7.26  (d,  J  =  12.6  Hz,  1H),  4.15  (t,  J  =  6.9  
Hz,  2H),  3.31  (s,  3H),  1.89  (br  s,  3H),  1.66-1.51  (m,  14H);  13C  NMR
(75  MHz,  DMSO-d6)  δ162.3  (d,  J  C-F  =  2  Hz),  159.9  (d,  JC-F  =  25
4  Hz),  158.1  (d,  JC-F  =  12  Hz),  130.7  (d,  JC-F  =  4  Hz),  116.5  (d,
JC-F  =  3  Hz),  113.6  (d,  JC-F  =  14  Hz),  102.5  (d,  JC-F  =  28  Hz),
66.1,  42.1,  41.8,  41.2,  36.4,  31.3,  27.9；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４２８．１
、４３０．１（Ｍ−１）。
【０３５９】
（実施例６）
【０３６０】
４−（（アダマンタン−１−イルメトキシ）−２，５−ジフルオロ−Ｎ−（メチルスルホ
ニル）ベンズアミドの合成
【化３５】
2017057206.tif 000115
【０３６１】
実施例１に記載した通りの手順に従い、２−シクロプロピルエタノールをアダマンタン
−１−イルメタノールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体とし
て得た（０．１４５ｇ、３６％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ12.01  (s,  1H)
,  7.53  (dd,  J  =  6.8,  11.3  Hz,  1H),  7.23  (dd,  J  =  6.8,  12.3  Hz,  1
H),  3.68  (s,  2H),  3.31  (s,  3H),  1.95  (s,  3H),  1.71-1.58  (m,  12H)；Ｍ
Ｓ（ＥＳ−）ｍ／ｚ３９８．１（Ｍ−１）。
【０３６２】
（実施例７）
【０３６３】
５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−４−（（（１Ｒ，２Ｒ，３Ｒ，
５Ｓ）−２，６，６−トリメチルビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）オキシ）
ベンズアミドの合成
【化３６】
2017057206.tif 000116
【０３６４】
実施例１に記載した通りの手順に従い、２−シクロプロピルエタノールを（１Ｒ，２Ｒ
，３Ｒ，５Ｓ）−２，６，６−トリメチルビシクロ−［３．１．１］ヘプタン−３−オー
ルに、および２，４，５−トリフルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドを５−
クロロ−２，４−ジフルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−ベンズアミドに置き換え、必
要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．０６ｇ、５％）。1H  NM
R  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ12.05  (s,  1H),  7.74  (d,  J  =  7.5  Hz,  1H),  7.
33  (d,  J  C-F  =  12.6  Hz,  1H),  4.79-4.74  (m,  1H),  3.31  (s,  3H),  2.71
-2.64  (m,  1H),  2.37-2.26  (m,  2H),  1.91-1.80  (m,  2H),  1.59-1.52  (m,  1H
),  1.19  (s,  3H),  1.10-1.06  (m,  4H),  0.95  (s,  3H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ
４０２．１、４０４．１（Ｍ−１）。
【０３６５】
（実施例８）
【０３６６】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルス
ルホニル）ベンズアミドの合成
【化３７】
2017057206.tif 000117
【０３６７】
アダマンタン−１−イルメタノール（１．００ｇ、６．０ｍｍｏｌ）の無水ジメチルス
ルホキシド（４０ｍＬ）中混合物に、カリウムｔ−ブトキシド（１．６８ｇ、１５．０ｍ
ｍｏｌ）を室温で加えた。得られた混合物を室温で３０分間撹拌し、続いて５−クロロ−
２，４−ジフルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミド（１．６２ｇ、６．０ｍｍ
ｏｌ）を加えた。反応混合物を室温で１６時間撹拌した。混合物を０℃に冷却し、塩酸（
１Ｎ、３０ｍＬ）でクエンチし、続いて酢酸エチル（２００ｍＬ）で抽出した。有機層を
水（２×４０ｍＬ）で洗浄し、無水硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過した。濾液を真空で濃
縮し、粗生成物を溶出液としてヘキサン中１０〜６０％酢酸エチル（０．２％酢酸を含有
する）を用いるシリカゲルカラムクロマトグラフィーにより精製して、標題化合物を白色
固体として得た（１．１７ｇ、４６％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ12.10  (s
,  1H),  7.77  (d,  J  =  7.5  Hz  1H),  7.23  (d,  J  =  12.5  Hz,  1H),  3.72
(s,  2H),  3.35  (s,  3H),  1.99  (br  s,  3H),  1.75-1.64  (m,  12H);  13C  N
MR  (75  MHz,  DMSO-d6)  δ162.3  (d,  J  =  2.2  Hz),  159.8  (d,  JC-F  =  255
Hz),  158.3  (d,  JC-F  =  11  Hz),  130.6  (d,  JC-F  =  4  Hz),  116.8  (d,
JC-F  =  3  Hz),  113.6  (d,  JC-F  =  14  Hz),  102.7  (d,  JC-F  =  28  Hz),
79.1,  41.2,  38.5,  36.4,  33.4,  27.3；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４１４．１、４１
６．１（Ｍ−１）。
【０３６８】
（実施例９）
【０３６９】
５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−４−（（（１Ｓ，２Ｓ，３Ｓ，
５Ｒ）−２，６，６−トリメチルビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）オキシ）
ベンズアミドの合成
【化３８】
2017057206.tif 000118
【０３７０】
実施例８に記載した通りの手順に従い、アダマンタン−１−イルメタノールを（１Ｓ，
２Ｓ，３Ｓ，５Ｒ）−２，６，６−トリメチルビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−オ
ールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．２７
ｇ、４５％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ12.07  (s,  1H),  7.77  (d,  J  =
7.5  Hz,  1H),  7.26  (d,  J  =  12.6  Hz,  1H),  4.81-4.78  (m,  1H),  3.35  
(s,  3H),  2.75-2.67  (m,  1H),  2.40-2.30  (m,  2H),  1.94-1.85  (m,  2H),  1.6
1-1.56  (m,  1H),  1.22  (s,  3H),  1.14-1.09  (m,  4H),  0.98  (s,  3H);  13C  
NMR  (75  MHz,  DMSO-d6)  δ162.3  (d,  J  =  2  Hz),  159.8  (d,  JC-F  =  254
Hz),  157.3  (d,  JC-F  =  11  Hz),  130.8  (d,  JC-F  =  3  Hz),  117.5  (d,
JC-F  =  3  Hz),  113.7  (d,  JC-F  =  14  Hz),  104.0  (d,  JC-F  =  27  Hz),
78.6,  46.5,  43.7,  41.2,  40.5,  37.7,  34.6,  32.1,  27.1,  23.5,  20.5；Ｍ
Ｓ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４０２．１、４０４．１（Ｍ−１）。
【０３７１】
（実施例１０）
【０３７２】
５−クロロ−４−（２−シクロプロピルエトキシ）−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホ
ニル）ベンズアミドの合成
【化３９】
2017057206.tif 000119
【０３７３】
実施例８に記載した通りの手順に従い、アダマンタン−１−イルメタノールを２−シク
ロプロピルエタノールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体とし
て得た（０．２６ｇ、５２％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  12.13  (s,1H),
7.78  (d,  J  =  7.5  Hz  1H),  7.26  (d,  J  =  12.5  Hz,  1H),  4.20  (t,  J
=  6.3  Hz,  2H),  3.35  (s,  3H),  1.70-1.63  (m,  2H),  0.87-0.79  (m,  1H),
0.47-0.41  (m,  2H),  0.17-0.12  (m,  2H);  13C  NMR  (75  MHz,  DMSO-d6)  δ
162.3  (d,  J  =  2  Hz),  159.9  (d,  JC-F  =  254  Hz),  158.1  (d,  JC-F  =
11  Hz),  130.8  (d,  JC-F  =  3  Hz),  116.6  (d,  JC-F  =  3  Hz),  113.7  (
d,  JC-F  =  14  Hz),  102.5  (d,  JC-F  =  27  Hz),  70.3,  41.7,  33.5,  8.0,
4.5；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ３３４．１、３３６．１（Ｍ−１）。
【０３７４】
（実施例１１）
【０３７５】
５−クロロ−２−フルオロ−４−（（３−フルオロアダマンタン−１−イル）メトキシ）
−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドの合成
【化４０】
2017057206.tif 000120
【０３７６】
実施例８に記載した通りの手順に従い、アダマンタン−１−イルメタノールを３−フル
オロアダマンタン−１−イルメタノールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合
物を無色固体として得た（０．３７ｇ、５８％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ
12.12  (s,  1H),  7.78  (d,  J  =  7.5  Hz,  1H),  7.24  (d,  J  =  12.4  Hz,
1H),  3.85  (s,  2H),  3.35  (s,  3H),  2.30  (s,  2H),  1.82-1.76  (m,  6H),
1.61-1.52  (m,  6H);  13C  NMR  (75  MHz,  DMSO-d6)  δ  162.3  (d,  J  =  2  
Hz),  159.8  (d,  JC-F  =  254  Hz),  158.1  (d,  JC-F  =  11  Hz),  130.7  (d,
JC-F  =  3  Hz),  116.8  (d,  JC-F  =  3  Hz),  113.8  (d,  JC-F  =  14  Hz),
102.6  (d,  JC-F  =  28  Hz),  92.5  (d,  JC-F  =  183  Hz),  77.6  (d,  JC-F
=  1  Hz),  43.7  (d,  J  C-F  =  18  Hz),  41.8  (d,  J  C-F  =  17  Hz),  41
.2,  38.3  (d,  J  C-F  =  10  Hz),  37.0  (d,  J  C-F  =  2  Hz),  34.6  (d,  J
C-F  =  2  Hz),  30.3  (d,  J  C-F  =  10  Hz)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４３２．１
、４３４．１（Ｍ−１）。
【０３７７】
（実施例１２）
【０３７８】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−３−クロロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ベン
ズアミドの合成
【化４１】
2017057206.tif 000121
【０３７９】
実施例８に記載した通りの手順に従い、５−クロロ−２，４−ジフルオロ−Ｎ−（メチ
ルスルホニル）ベンズアミドを３−クロロ−４−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ベ
ンズアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０
．３４ｇ、５２％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  12.07  (s,  1H),  8.04-7.
94  (m,  2H),  7.25  (d,  J  =  8.5  Hz,  1H),  3.72  (s,  2H),  3.36  (s,  3H),
1.99  (br,  3H),  1.71-1.66  (m,  12H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ３９６．１、３９８
．１（Ｍ−１）。
【０３８０】
（実施例１３）
【０３８１】
４−（２−（アダマンタン−１−イル）エトキシ）−３−クロロ−Ｎ−（メチルスルホニ
ル）ベンズアミドの合成
【化４２】
2017057206.tif 000122
【０３８２】
実施例８に記載した通りの手順に従い、アダマンタン−１−イルメタノールを２−（ア
ダマンタン−１−イル）エタノールに、および５−クロロ−２，４−ジフルオロ−Ｎ−（
メチルスルホニル）ベンズアミドを３−クロロ−４−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル
）ベンズアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た
（０．４３ｇ、７１％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  12.06  (s,  1H),  8.0
4  (d,  J  =  2.2  Hz,  1H),  7.93  (dd,  J  =  8.7  Hz,  2.2  Hz,  1H),  7.31  
(d,  J  =  8.7  Hz,  1H),  4.20  (t,  J  =  6.9  Hz,  2H),  3.36  (s,  3H),  1.9
3  (br  s,  3H),  1.70-1.55  (m,  14H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４１１．８、４１３．
８（Ｍ＋１）。
【０３８３】
（実施例１４）
【０３８４】
５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−４−（（（１Ｓ，２Ｒ，４Ｓ）
−１，７，７−トリメチルビシクロ［２．２．１］ヘプタン−２−イル）オキシ）ベンズ
アミドの合成。
【化４３】
2017057206.tif 000123
【０３８５】
実施例８に記載した通りの手順に従い、アダマンタン−１−イルメタノールを［（１Ｓ
）−ｅｎｄｏ］−（−）−ボルネオールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合
物を無色固体として得た（０．１８ｇ、２４％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8
.68  (s,  1H),  8.15-8.04  (m,  1H),  6.63-6.50  (m,  1H),  4.44-4.32  (m,  1H),
3.43  (s,  3H),  2.50-2.23  (m,  2H),  1.88-1.74  (m,  2H),  1.49-1.36  (m,  1
H),  1.35-1.21  (m,  1H),  1.15-1.05  (m,  1H),  1.01-0.89  (m,  9H)；ＭＳ（ＥＳ
−）ｍ／ｚ４０２．１（Ｍ−１）、４０４．１（Ｍ−１）。
【０３８６】
（実施例１５）
【０３８７】
５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−４−（（ｅｘｏ−１，７，７−
トリメチルビシクロ［２．２．１］ヘプタン−２−イル）オキシ）ベンズアミドの合成。
【化４４】
2017057206.tif 000124
【０３８８】
実施例８に記載した通りの手順に従い、アダマンタン−１−イルメタノールをイソボル
ネオールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．
１８ｇ、２４％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  10.04  (s,  1H),  8.33-8.20  
(m,  1H),  6.87-6.74  (m,  1H),  4.28-4.06  (m,  1H),  3.38  (s,  3H),  2.06-1.6
2  (m,  5H),  1.29-1.06  (m,  8H),  0.94  (s,  3H);  13C  NMR  (75  MHz,  CDCl3)
δ  160.4  (d,  JC-F  =  248.69  Hz),  160.3  (d,  JC-F  =  3.43  Hz),  159.0
(d,  JC-F  =  12.21  Hz),  132.7  (d,  JC-F  =  3.20  Hz),  120.8  (d,  JC-F 
=  2.62  Hz),  109.9  (d,  JC-F  =  11.91  Hz),  101.3  (d,  JC-F  =  30.39  Hz)
,  87.1,  49.7,  47.2,  45.3,  42.0,  39.0,  33.8,  27.2,  20.2,  20.1,  11.7；
ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４０２．１（Ｍ−１）、４０４．１（Ｍ−１）。
【０３８９】
（実施例１６）
【０３９０】
５−クロロ−４−（（−３，５−ジメチルアダマンタン−１−イル）メトキシ）−２−フ
ルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドの合成。
【化４５】
2017057206.tif 000125
【０３９１】
実施例８に記載した通りの手順に従い、アダマンタン−１−イルメタノールを３，５−
ジメチル−１−アダマンタンメタノールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合
物を無色固体として得た（０．３７ｇ、４１％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ
12.10  (s,  1H),  7.76  (d,  J  =  7.2  Hz  1H),  7.21  (d,  J  =  12.0  Hz,  
1H),  3.75  (s,  2H),  3.35  (s,  3H),  1.47  (s,  1H),  1.33-1.07  (m,  12H),  
0.81  (s,  6H);  13C  NMR  (75  MHz,  DMSO-d6)  δ  162.2  (d,  J  =  1.8  Hz),
160.3  (d,  1JC-F  =  255.7  Hz),  158.8  (d,  JC-F  =  11.1  Hz),  131.1  (d,
JC-F  =  3.1  Hz),  117.3  (d,  JC-F  =  2.9  Hz),  114.0  (d,  JC-F  =  13.7
Hz),  102.9  (d,  2JC-F  =  27.5  Hz),  79.1,  51.1,  45.4,  43.2,  41.7,  37.
7,  35.7,  31.0,  30.9,  29.1；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４４２．１、４４４．１（Ｍ−
１）。
【０３９２】
（実施例１７）
【０３９３】
５−クロロ−２−フルオロ−４−（（３−ヒドロキシアダマンタン−１−イル）メトキシ
）−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドの合成。
【化４６】
2017057206.tif 000126
【０３９４】
実施例８に記載した通りの手順に従い、アダマンタン−１−イルメタノールを３−（ヒ
ドロキシメチル）−１−アダマントールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合
物を無色固体として得た（０．２５ｇ、２９％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ
12.11  (s,  1H),  7.76  (d,  J  =  6.6  Hz,  1H),  7.23  (d,  J  =  12.3  Hz,
1H),  4.36  (br  s,  1H),  3.78  (s,  2H),  3.35  (s,  3H),  2.14  (br  s,  2H
),  1.68-1.39  (m,  12H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ：４３０．１、４３２．１（Ｍ−１）
。
【０３９５】
（実施例１８）
【０３９６】
５−クロロ−２−フルオロ−４−（（３−メトキシアダマンタン−１−イル）メトキシ）
−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドの合成。
【化４７】
2017057206.tif 000127
【０３９７】
実施例８に記載した通りの手順に従い、アダマンタン−１−イルメタノールを３−メト
キシアダマンタン−１−イルメタノールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合
物を無色固体として得た（０．２８ｇ、４９％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ
12.10  (s,  1H),  7.77  (d,  J  =  7.5  Hz,  1H),  7.23  (d,  J  =  12.4  Hz,
1H),  3.81  (s,  2H),  3.35  (s,  3H),  3.12  (s,  3H),  2.21  (s,  2H),  1.70
-1.55  (m,  12H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４１４．０、４１６．０（Ｍ−ＯＣＨ３）。
【０３９８】
（実施例１９）
【０３９９】
【化４８】
2017057206.tif 000128
４−（１−（アダマンタン−１−イル）エトキシ）−５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（
メチルスルホニル）ベンズアミドの合成
【０４００】
実施例８に記載した通りの手順に従い、アダマンタン−１−イルメタノールを１−（ア
ダマンタン−１−イル）エタノールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を
無色固体として得た（０．２２ｇ、４４％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  12.
04  (s,  1H),  7.77-7.74  (m,  1H),  7.30  (d,  J  =  12.7  Hz,  1H),  4.24  (q,
J  =  6.2  Hz,  1H),  3.34  (s,  3H),  1.97  (brs,  3H),  1.72-1.56  (m,  12H)
,  1.16  (d,  6.2  Hz,  3H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４２８．１、４３０．１（Ｍ−１
）。
【０４０１】
（実施例２０）
【０４０２】
５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−４−（（４−ペンチルビシクロ
−［２．２．２］オクタン−１−イル）メトキシ）ベンズアミドの合成。
【化４９】
2017057206.tif 000129
【０４０３】
実施例８に記載した通りの手順に従い、アダマンタン−１−イルメタノールを（４−ペ
ンチルビシクロ［２．２．２］−オクタン−１−イル）メタノール（特開２０１０−０８
３９３８、２０１０年４月１５日）に置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を
無色固体として得た（０．１７ｇ、４９％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  12.
10  (s,  1H),  7.76  (d,  J  =  7.5  Hz,  1H),  7.21  (d,  J  =  12.4  Hz,  1H),
3.76  (s,  2H),  3.35  (s,  3H),  1.51-1.06  (m,  20H),  0.85  (t,  J  =  6.9
Hz,  3H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４５８．２、４６０．１（Ｍ−１）。
【０４０４】
（実施例２１）
【０４０５】
５−クロロ−４−（シクロヘキシルメトキシ）−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル
）ベンズアミドの合成。
【化５０】
2017057206.tif 000130
【０４０６】
実施例８に記載した通りの手順に従い、アダマンタン−１−イルメタノールをシクロヘ
キシルメタノールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得
た（０．０９１ｇ、２５％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  12.04  (s,  1H),
7.73  (d,  J  =  7.5  Hz,  1H),  7.21  (d,  J  =  12.6  Hz,  1H),  3.93  (d,  
J  =  5.9  Hz,  2H),  3.31  (s,  3H),  1.79-1.60  (m,  6H),  1.29-0.97  (m,  5H)
；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ３６２．１、３６４．１（Ｍ−１）。
【０４０７】
（実施例２２）
【０４０８】
５−クロロ−４−（２−シクロペンチルエトキシ）−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホ
ニル）ベンズアミドの合成。
【化５１】
2017057206.tif 000131
【０４０９】
実施例８に記載した通りの手順に従い、アダマンタン−１−イルメタノールを２−シク
ロペンチルエタノールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体とし
て得た（０．１０７ｇ、２９％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  12.06  (s,  1
H),  7.73  (d,  J  =  7.5  Hz,  1H),  7.22  (d,  J  =  12.5  Hz,  1H),  4.12  (t
,  J  =  6.5  Hz,  2H),  3.31  (s,  3H),  1.95-1.83  (m,  1H),  1.80-1.71  (m,  
4H),  1.59-1.42  (m,  4H),  1.18-1.07  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ３６２．１
、３６４．１（Ｍ−１）。
【０４１０】
（実施例２３）
【０４１１】
５−クロロ−４−（２−シクロヘキシルエトキシ）−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホ
ニル）ベンズアミドの合成。
【化５２】
2017057206.tif 000132
【０４１２】
実施例８に記載した通りの手順に従い、アダマンタン−１−イルメタノールを２−シク
ロヘキシルエタノールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体とし
て得た（０．０５ｇ、１４％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  12.05  (s,  1H)
,  7.76  (d,  J  =  7.6  Hz,  1H),  7.26  (d,  J  =  12.4Hz,  1H),  4.17  (t,  J
=  6.6  Hz,  2H),  3.29  (s,  3H),  1.76-1.41  (m,  8H),  1.27-0.90  (m,  5H)
；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ３７６．１、３７８．１（Ｍ−１）。
【０４１３】
（実施例２４／２５）
【０４１４】
５−クロロ−４−（（（１Ｒ，２ｓ，３Ｓ，５ｓ，７ｓ）−５−クロロアダマンタン−２
−イル）オキシ）−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドおよび５−ク
ロロ−４−（（（１Ｒ，２ｒ，３Ｓ，５ｓ，７ｓ）−５−クロロアダマンタン−２−イル
）オキシ）−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドの合成。
【化５３】
2017057206.tif 000133
【０４１５】
実施例８に記載した通りの手順に従い、アダマンタン−１−イルメタノールを５−クロ
ロアダマンタン−２−オール（J.  Am.  Chem.  Soc.、１９８６年、１０８巻、１５９８
頁）に置き換え、必要に応じて変更を行い、ヘキサン中１０〜６０％酢酸エチル（０．２
％酢酸を含む）を溶離液として用いるシリカゲルカラムクロマトグラフィーにより粗生成
物を精製して、５−クロロ−４−（（（１Ｒ，２ｓ，３Ｓ，５ｓ，７ｓ）−５−クロロア
ダマンタン−２−イル）オキシ）−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミ
ドおよび５−クロロ−４−（（（１Ｒ，２ｒ，３Ｓ，５ｓ，７ｓ）−５−クロロアダマン
タン−２−イル）オキシ）−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドの純
粋な分離ジアステレオマーを得た。第１の溶出ジアステレオマーに関するデータ：無色固
体（０．２２ｇ、１９％）、（実施例２４）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  12.
05  (s,  1H),  7.75  (d,  J  =  7.5  Hz,  1H),  7.36  (d,  J  =  12.6  Hz,  1H),
4.17  (m,  1H),  3.31  (s,  3H),  2.29-2.10  (m,  9H),  1.93  (d,  J  =  12.5
Hz,  2H),  1.47  (d,  J  =  12.5  Hz,  2H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４３４．０、４
３６．０、（Ｍ−１）。無色固体（０．１５ｇ、１２％）としても得られた第２の溶出ジ
アステレオマーも関するデータ：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  12.07  (s,  1H)
,  7.77  (d,  J  =  7.5  Hz,  1H),  7.36  (d,  J  =  12.6  Hz,  1H),  4.71  (m,
1H),  3.31  (s,  3H),  2.37-2.28  (m,  4H),  2.06  (brs,  3H),  1.97-1.93  (m,
2H)  ,  1.74  (brs,  4H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４３１．１、４３６．１、（Ｍ−１
）。
【０４１６】
（実施例２６）
【０４１７】
５−クロロ−４−（２−シクロヘプチルエトキシ）−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホ
ニル）ベンズアミドの合成
【化５４】
2017057206.tif 000134
【０４１８】
実施例８に記載した通りの手順に従い、アダマンタン−１−イルメタノールをシクロヘ
プチルメタノールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得
た（０．１２ｇ、３２％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  12.06  (s,  1H),  7
.73  (d,  J  =  7.5  Hz,  1H),  7.21  (d,  J  =  12.5  Hz,  1H),  3.91  (d,  J  
=  6.5  Hz,  2H),  3.31  (s,  3H),  1.98-1.21  (m,  13H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ３
７６．１、３７８．１（Ｍ−１）。
【０４１９】
（実施例２７）
【０４２０】
５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−４−（（（１Ｒ，２Ｓ，４Ｒ）
−１，７，７−トリメチルビシクロ［２．２．１］ヘプタン−２−イル）オキシ）ベンズ
アミドの合成
【化５５】
2017057206.tif 000135
【０４２１】
実施例８に記載した通りの手順に従い、アダマンタン−１−イルメタノールを（＋）−
ボルネオールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（
０．２５ｇ、３３％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.68  (s,  1H),  8.13-8.0
6  (m,  1H),  6.64-6.47  (m,  1H),  4.46-4.30  (m,  1H),  3.43  (s,  3H),  2.52-
2.21  (m,  2H),  1.89-1.70  (m,  2H),  1.49-1.19  (m,  2H),  1.16-1.05  (m,  1H)
,  1.03-0.79  (m,  9H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４０２．１（Ｍ−１）、４０４．１（Ｍ
−１）。
【０４２２】
（実施例２８）
【０４２３】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−クロロ−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルフ
ァモイル）−２−フルオロベンズアミドの合成
【化５６】
2017057206.tif 000136
【０４２４】
実施例８に記載した通りの手順に従い、５−クロロ−２，４−ジフルオロ−Ｎ−（メチ
ルスルホニル）ベンズアミドを５−クロロ−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−
２，４−ジフルオロベンズアミド（実施例３１で調製した）に置き換え、必要に応じて変
更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．２５ｇ、３８％）：1H  NMR  (300  M
Hz,  DMSO-d6)  δ  11.77  (s,  1H),  7.72  (d,  J  =  7.45  Hz  1H),  7.22  (d,
J  =  12.3  Hz,  1H),  3.72  (s,  2H),  2.87  (s,  6H),  1.99  (br,  3H),  1.7
5-1.64  (m,  12H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４４３．１、４４５．１（Ｍ−１）。
【０４２５】
（実施例２９）
【０４２６】
４−（アダマンタン−２−イルオキシ）−５−クロロ−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファ
モイル）−２−フルオロベンズアミドの合成
【化５７】
2017057206.tif 000137
【０４２７】
実施例８に記載した通りの手順に従い、アダマンタン−１−イルメタノールをアダマン
タン−２−オールに、５−クロロ−２，４−ジフルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ベン
ズアミドを５−クロロ−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−２，４−ジフルオロ
ベンズアミド（実施例３１で調製した）に置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合
物を無色固体として得た（０．２１ｇ、３８％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ
11.73  (s,  1H),  7.74  (d,  J  =  7.5  Hz,  1H),  7.33  (d,  J  =  12.5  Hz,
1H),  4.81  (s,  1H),  2.87  (s,  6H),  2.08-2.03  (m,  4H),  1.84-1.71  (m,  
8H),  1.54-1.50  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４２９．２、４３１．２（Ｍ−１）
。
【０４２８】
（実施例３０）
【０４２９】
５−クロロ−４−（（（１Ｓ，２Ｓ，５Ｓ）−６，６−ジメチルビシクロ［３．１．１］
ヘプタン−２−イル）−メトキシ）−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−２−フ
ルオロベンズアミドの合成。
【化５８】
2017057206.tif 000138
【０４３０】
実施例８に記載した通りの手順に従い、アダマンタン−１−イルメタノールを（（１Ｓ
，２Ｓ，５Ｓ）−６，６−ジメチルビシクロ［３．１．１］ヘプタン−２−イル）メタノ
ールに、５−クロロ−２，４−ジフルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−ベンズアミドを
５−クロロ−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−２，４−ジフルオロベンズアミ
ド（実施例３１で調製した）に置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固
体として得た（０．２５ｇ、４５％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  11.76  (s
,  1H),  7.72  (d,  J  =  7.5  Hz,  1H),  7.24  (d,  J  =  12.3  Hz,  1H),  3.95
(d,  J  =  6.8  Hz,  2H),  2.87  (s,  6H),  2.50-2.40  (m,  1H),  2.10-1.65  (
m,  6H),  1.48-1.37  (m,  2H),  1.21  (s,  3H),  0.85  (s,  3H)；ＭＳ（ＥＳ−）
ｍ／ｚ４３１．２、４３３．２（Ｍ−１）。
【０４３１】
（実施例３１）
【０４３２】
５−クロロ−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−２，４−ジフルオロベンズアミ
ドの合成。
【化５９】
2017057206.tif 000139
【０４３３】
５−クロロ−２，４−ジフルオロ安息香酸（３．４８ｇ、１８．１ｍｍｏｌ）の無水ジ
クロロメタン（１００ｍＬ）中混合物に１−エチル−３−（３−ジメチルアミノプロピル
）カルボジイミド塩酸塩（５．２０ｇ、２７．１ｍｍｏｌ）、Ｎ，Ｎ−ジメチルピリジン
−４−アミン（５．０４ｇ、４１．３ｍｍｏｌ）およびＮ，Ｎ−ジメチルスルファミド（
３．３７ｇ、２７．１ｍｍｏｌ）を室温で加えた。得られた混合物を室温で２４時間撹拌
した。次いで混合物を０℃に冷却し、塩酸（１Ｎ、１００ｍＬ）でクエンチし、続いてジ
クロロメタン（２ｘ２００ｍＬ）で抽出した。有機層を塩化アンモニウム溶液（３ｘ３０
ｍＬ）で洗浄し、無水硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過した。濾液を真空で濃縮し、粗生成
物を酢酸エチルおよびヘキサンから結晶化して、標題化合物を白色固体として得た（１．
２０ｇ、２２％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  12.05  (s,  1H),  7.98-7.93
(m,  1H),  7.74-7.68  (m,  1H),  2.89  (s,  6H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ２９７．
１、２９９．１（Ｍ−１）。
【０４３４】
（実施例３２）
【０４３５】
４−（（アダマンタン−１−イルメチル）アミノ）−５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（
メチルスルホニル）ベンズアミドの合成。
【化６０】
2017057206.tif 000140
【０４３６】
１−（アミノメチル）アダマンタン（０．３１ｇ、１．８５ｍｍｏｌ）、５−クロロ−
２，４−ジフルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミド（０．５ｇ、１．８５ｍｍ
ｏｌ）および炭酸カリウム（０．６４ｇ、４．６３ｍｍｏｌ）のＮ，Ｎ−ジメチルホルム
アミド（１８ｍＬ）およびテトラヒドロフラン（１０ｍＬ）中撹拌混合物を６５℃で４８
時間加熱した。反応混合物を室温に冷却し、濾過した。濾液を飽和水性塩化アンモニウム
（５０ｍＬ）および酢酸エチル（１００ｍＬ）で希釈した。層を分離し、水層を酢酸エチ
ル（２ｘ５０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層を水（１００ｍＬ）、ブライン（１００
ｍＬ）で洗浄し、無水硫酸マグネシウムで乾燥し、濾過し、真空で濃縮した。残留物をカ
ラムクロマトグラフィーにより精製し、ジクロロメタン中メタノールの０〜１０％勾配で
溶出して、標題化合物を淡黄色固体として得た（０．０６４ｇ、８％）：1H  NMR  (300
MHz,  CDCl3)  δ  8.55-8.08  (m,  2H),  7.51-7.40  (m,  1H),  6.58-6.43  (m,  
1H),  3.44  (s,  3H),  2.84-2.75  (m,  2H),  2.02  (br  s,  3H),  1.81-1.46  (m,
12H);  13C  NMR  (75  MHz,  CDCl3)  δ  166.5,  162.5  (d,  1JC-F  =  255.0  H
z),  153.1  (d,  JC-F  =  11.8  Hz),  130.9  (d,  JC-F  =  3.2  Hz),  106.8,  10
6.2  (d,  JC-F  =  19.5  Hz),  99.6  (d,  2JC-F  =  25.3  Hz),  55.7,  42.1,  40
.6,  36.9,  33.8,  28.2；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４１４．８、４１６．８（Ｍ＋１）。
【０４３７】
（実施例３３）
【０４３８】
６−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−クロロ−Ｎ−メタンスルホニルピリジン
−３−カルボキサミドの合成
【化６１】
2017057206.tif 000141
【０４３９】
ステップ１  ５，６−ジクロロニコチン酸の調製。
【化６２】
2017057206.tif 000142
【０４４０】
５，６−ジクロロニコチン酸エチル（１．０ｇ、４．５ｍｍｏｌ）および水性ＮａＯＨ
（２Ｎ、６．７５ｍＬ、１３．５ｍｍｏｌ）のＴＨＦ／ＭｅＯＨ／水（５０ｍＬ、４／１
／１）の混合溶媒中混合物を室温で０．５時間撹拌した。濃縮後、混合物を２Ｎ  ＨＣｌ
でｐＨ約２に酸性化した。得られた混合物をエーテル（３０ｍＬｘ３）で抽出した。有機
層を水（５０ｍＬｘ３）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濃縮して、５，６−ジクロロ
ニコチン酸（８００ｍｇ、収率９１％）を白色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／
ｚ：１９２．０［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４４１】
ステップ２
【０４４２】
５，６−ジクロロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ニコチンアミドの調製
【化６３】
2017057206.tif 000143
【０４４３】
５，６−ジクロロニコチン酸（８００ｍｇ、４．１６ｍｍｏｌ）、メタンスルホンアミ
ド（７７９ｍｇ、８．４０ｍｍｏｌ）、ＥＤＣＩ（１．５６ｇ、８．２０ｍｍｏｌ）およ
びＤＭＡＰ（１．００ｇ、８．２０ｍｍｏｌ）のＤＣＭ（１０ｍＬ）中混合物を室温で１
６時間撹拌した。水（５ｍＬ）で反応をクエンチし、得られた混合物を濃縮した。残留物
を１Ｍ  ＨＣｌによりｐＨ約５に調整し、ＤＣＭ（３０ｍＬｘ３）で抽出し、Ｎａ２ＳＯ
４で乾燥した。有機層を濃縮して、５，６−ジクロロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ニコチ
ンアミドを得た（７００ｍｇ、収率６２％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ：２６９．０［
Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４４４】
ステップ３
【０４４５】
６−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−クロロ−Ｎ−メタンスルホニルピリジ
ン−３−カルボキサミド
【化６４】
2017057206.tif 000144
【０４４６】
５，６−ジクロロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ニコチンアミド（６０ｍｇ、０．２２ｍ
ｍｏｌ）および１−（ヒドロキシメチル）アダマンチン（１８２ｍｇ、１．１０ｍｍｏｌ
）の０℃のＤＭＦ（３ｍＬ）中溶液に、ＮａＨ（６０％、５２ｍｇ、１．３ｍｍｏｌ）を
加えた。次いで混合物を４５℃で７２時間撹拌した。飽和ＮＨ４Ｃｌ（５ｍＬ）を加えて
、反応をクエンチし、得られた混合物を酢酸エチル（５ｍＬｘ３）で抽出した。合わせた
有機層を乾燥し、真空で濃縮した。残留物を分取ＨＰＬＣ（Ｇｉｌｓｏｎ  ＧＸ２８１、
Ｓｈｉｍ−ｐａｃｋ  ＰＲＣ−ＯＤＳ  ２５０ｍｍｘ２０ｍｍｘ２、勾配：ＣＨ３ＣＮ／
１０ｍｍ／Ｌ  ＮＨ４ＨＣＯ３、１７分）により精製して、６−（アダマンタン−１−イ
ルメトキシ）−５−クロロ−Ｎ−メタンスルホニルピリジン−３−カルボキサミドを得た
（２０ｍｇ、収率２２％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）方法Ｂ：ＲＴ＝４．４５分、ｍ／ｚ：４
２３．０［Ｍ＋Ｎａ］＋。1H  NMR  (500  MHz,  DMSO-d6):  δ  8.63  (s,  1H),  8.3
2  (s,  1H),  4.02  (s,  2H),  3.27  (s,  3H),  1.98  (s,  3H),  1.73-1.63  (m,
12H).
【０４４７】
（実施例３４）
【０４４８】
５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−４−（（２，２，３，３−テト
ラメチルシクロプロピル）−メトキシ）ベンズアミドの合成
【化６５】
2017057206.tif 000145
【０４４９】
ステップ１
【０４５０】
５−クロロ−２，４−ジフルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドの調製。
【化６６】
2017057206.tif 000146
【０４５１】
５−クロロ−２，４−ジフルオロ安息香酸（０．２９１ｇ、１．５１ｍｍｏｌ）、ＥＤ
ＣＩ（０．４３８ｇ、２．２９ｍｍｏｌ）および４−ジメチルアミノピリジン（０．４２
０ｇ、３．４４ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（５ｍＬ）中混合物に、メタンスルホンアミド（０．
２２２ｇ、２．３３ｍｍｏｌ）を加えた。室温で１８時間撹拌した後、混合物をＤＣＭ（
１０ｍＬ）で希釈し、２ＮＨＣｌ（１５ｍＬｘ２）で洗浄した。有機層をＮａ２ＳＯ４で
乾燥し、真空で濃縮して、５−クロロ−２，４−ジフルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）
ベンズアミド（０．３８８ｇ、収率９５％）を白色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）
ｍ／ｚ：２６８［Ｍ−Ｈ］＋。該化合物は、国際特許出願公開番号ＷＯ２０１２／００７
８８３に記載されている通りに調製することもできる。
【０４５２】
ステップ２
【０４５３】
（２，２，３，３−テトラメチルシクロプロピル）メタノールの調製：
【化６７】
2017057206.tif 000147
【０４５４】
２，２，３，３−テトラメチルシクロペンタンカルボン酸（５００ｍｇ、３．５０ｍｍ
ｏｌ）の０℃のＴＨＦ（２５ｍＬ）中撹拌溶液に、ＴＨＦ中２．０Ｍボランジメチルスル
フィド複合体（１．８ｍＬ、３．５ｍｍｏｌ）を加えた。次いで混合物を５０℃に温め、
３時間撹拌した。室温に冷却した後、メタノール（１０ｍＬ）を注意深く加えた。次いで
得られた混合物を濃縮し、濾過した。濾液を濃縮して、（２，２，３，３−テトラメチル
−シクロプロピル）メタノール（２５０ｍｇ、収率５６％）を油状物として得た。1H  NM
R  (500  MHz,  CDCl3):  δ  3.67  (d,  J  =  8.0  Hz,  2H),  1.10  (s,  6H),  1.
02  (s,  6H),  0.54  (t,  J  =  8.0  Hz,  1H).
【０４５５】
ステップ３
【０４５６】
５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−４−（（２，２，３，３−テ
トラメチルシクロプロピル）−メトキシ）ベンズアミドの調製
【化６８】
2017057206.tif 000148
【０４５７】
（２，２，３，３−テトラメチルシクロプロピル）メタノール（８０ｍｇ、０．６２ｍ
ｍｏｌ）の０℃の乾燥ＤＭＦ（１０ｍＬ）中撹拌溶液に、ＮａＨ（２５ｍｇ、０．６２ｍ
ｍｏｌ）を加えた。３０分間撹拌した後、５−クロロ−２，４−ジフルオロ−Ｎ−（メチ
ルスルホニル）ベンズアミド（５４ｍｇ、０．２１ｍｍｏｌ）を加えた。室温で１８時間
撹拌した後、混合物を水（１０ｍＬ）およびＥｔＯＡｃ（２０ｍＬ）で希釈した。有機層
を分離し、水層をＥｔＯＡｃ（２０ｍｌｘ２）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ
４で乾燥し、濃縮した。残留物を分取ＨＰＬＣ（Ｇｉｌｓｏｎ  ＧＸ２８１、Ｓｈｉｍ−
ｐａｃｋ  ＰＲＣ−ＯＤＳ  ２５０ｍｍｘ２０ｍｍｘ２、勾配：ＣＨ３ＣＮ／１０ｍｍ／
Ｌ  ＮＨ４ＨＣＯ３、１７分）により精製して、５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチ
ルスルホニル）−４−（（２，２，３，３−テトラメチルシクロプロピル）−メトキシ）
ベンズアミド（２０ｍｇ、収率２５％）を白色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）方法
Ａ：ＲＴ＝５．１１分、ｍ／ｚ：２６８［Ｍ−１０９］＋。1H  NMR  (500  MHz,  DMSO-
d6):  δ  7.35  (d,  J  =  9.0  Hz  1H),  7.03  (d,  J  =  7.0  Hz,  1H),  6.04
(brs,  1H),  3.99  (d,  J  =  7.5  Hz,  2H),  2.80  (s,  3H),  1.06  (s,  6H),
0.99  (s,  6H),  0.65  (t,  J  =  7.5  Hz,  1H);  13C  NMR  (125  MHz,  MeOH-d
4):  δ  159.4  (d,  J  =  3.5  Hz),  133.9  (d,  J  =  2.1  Hz),  114.1,  104.2
,  103.9,  71.4,  41.7,  32.5,  24.2,  23.7,  17.4.
【０４５８】
（実施例３５）
【０４５９】
５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−４−（５，６，７，８−テトラ
ヒドロナフタレン−２−イルオキシ）ベンズアミドおよび５−クロロ−４−フルオロ−Ｎ
−（メチルスルホニル）−２−（５，６，７，８−テトラヒドロナフタレン−２−イルオ
キシ）ベンズアミドの合成。
【化６９】
2017057206.tif 000149
【０４６０】
ステップ１
【０４６１】
５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−４−（５，６，７，８−テト
ラヒドロナフタレン−２−イルオキシ）ベンズアミドおよび５−クロロ−４−フルオロ−
Ｎ−（メチルスルホニル）−２−（５，６，７，８−テトラヒドロナフタレン−２−イル
オキシ）ベンズアミドの調製
【化７０】
2017057206.tif 000150
【０４６２】
５，６，７，８−テトラヒドロナフタレン−２−オール（６６ｍｇ、０．４４ｍｍｏｌ
）のＤＭＦ（３ｍＬ）中溶液に、ＮａＨ（１９ｍｇ、０．４８ｍｍｏｌ）を加えた。室温
で０．５時間撹拌した後、５−クロロ−２，４−ジフルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）
ベンズアミド（１００ｍｇ、０．３７ｍｍｏｌ）を加え、混合物を室温で１６時間撹拌し
た。飽和ＮＨ４Ｃｌ（１０ｍＬ）を加えて、反応をクエンチし、得られた混合物を酢酸エ
チル（１０ｍＬｘ３）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥し、真空で濃縮
した。残留物を分取ＨＰＬＣ（Ｇｉｌｓｏｎ  ＧＸ２８１、Ｓｈｉｍ−ｐａｃｋ  ＰＲＣ
−ＯＤＳ  ２５０ｍｍｘ２０ｍｍｘ２、勾配：ＣＨ３ＣＮ／１０ｍｍ／Ｌ  ＮＨ４ＨＣＯ
３、１７分）により精製して、５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−
４−（５，６，７，８−テトラヒドロナフタレン−２−イルオキシ）ベンズアミド（４４
ｍｇ、収率３０％）および５−クロロ−４−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−２−
（５，６，７，８−テトラヒドロナフタレン−２−イルオキシ）ベンズアミド（２１ｍｇ
、収率１４％）を得た。
【０４６３】
５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−４−（５，６，７，８−テト
ラヒドロナフタレン−２−イルオキシ）ベンズアミド
ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）方法Ｂ：ＲＴ＝３．９２分、ｍ／ｚ：３９８．１［Ｍ＋Ｈ］＋。1H  
NMR  (500  MHz,  MeOH-d4):  δ  7.57  (d,  J  =  8.5  Hz,  1H),  6.92  (d,  J  =
8.0  Hz,  1H),  6.66-6.57  (m,  3H),  2.73  (s,  3H),  2.63  (br  s,  4H),  1.
68  (br  s,  4H).  13C  NMR  (125  MHz,  DMSO-d6):  δ  164.5  (d,  J  =  2.1  H
z),  160.2,  158.2,  155.1(d,  J  =  8.9  Hz),  152.5,  138.9,  133.3,  132.0  (
d,  J  =  3.6  Hz),  130.6,  118.8,  118.1  (d,  J  =  3.4  Hz),  116.2,  107.0
(d,  J  =  2.8  Hz),  40.7,  28.8,  28.1,  22.6,  22.4.
【０４６４】
５−クロロ−４−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−２−（５，６，７，８−テト
ラヒドロナフタレン−２−イルオキシ）ベンズアミド
ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）方法Ｂ：ＲＴ＝４．０６分、ｍ／ｚ：３９８．０［Ｍ＋Ｈ］＋。1H  
NMR  (500  MHz,  MeOH-d4):  δ  7.90  (d,  J  =  7.5  Hz,  1H),  7.14  (d,  J  =
8.5  Hz,  1H),  6.82-6.79  (m,  2H),  6.55  (d,  J  =  11.5  Hz,  1H),  3.21  
(s,  3H),  2.79  (br  s,  4H),  1.84  (br  s,  4H).  13C  NMR  (125  MHz,  DMSO-
d6):  δ  165.4,  159.1,  157.1  (d,  J  =  3.1  Hz),  154.6  (d,  J  =  9.1  Hz
),  153.5,  138.4,  132.5,  131.3,  130.2,  118.8,  116.3,  113.1  (d,  J  =  18
.3  Hz),  107.6  (d,  J  =  22.1  Hz),  40.4,  28.8,  28.1,  22.7,  22.4.
【０４６５】
（実施例３６）
【０４６６】
５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−４−（（１−トリフルオロメチ
ル）シクロプロピル）−メトキシ）ベンズアミドの合成
【化７１】
2017057206.tif 000151
【０４６７】
実施例８に記載した通りの手順に従い、アダマンタン−１−イルメタノールを（１−ト
リフルオロメチル）−シクロプロピル）メタノールに置き換え、必要に応じて変更を行い
、標題化合物を無色固体として得た（０．２８ｇ、３６％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMS
O-d6)  δ  12.16  (br  s,  1H),  7.79  (d,  J  =  7.5  Hz,  1H),  7.26  (d,  J  
=  12.3  Hz,  1H),  4.31  (s,  1H),  1.18-0.98  (m,  4H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ：
３８８．０．１、３９０．０（Ｍ−１）。
【０４６８】
（実施例３７）
５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−４−（（（１ｓ，４ｓ）−４−
（トリフルオロメチル）シクロヘキシル）−オキシ）ベンズアミドおよび５−クロロ−２
−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−４−（（（１ｒ，４ｒ）−４−（トリフルオロ
メチル）シクロヘキシル）−オキシ）ベンズアミドの合成
【化７２】
2017057206.tif 000152
【０４６９】
実施例８に記載した通りの手順に従い、アダマンタン−１−イルメタノールを４−（ト
リフルオロメチル）−シクロヘキサノールに置き換え、必要に応じて変更を行い、ヘキサ
ン中酢酸エチル（０．２％酢酸を含有する）の１５〜３０％勾配で溶出するカラムクロマ
トグラフィーにより２つの立体異性体を得た。第１の画分、５−クロロ−２−フルオロ−
Ｎ−（メチルスルホニル）−４−（（（１ｓ，４ｓ）−４−（トリフルオロメチル）シク
ロヘキシル）オキシ）−ベンズアミド、無色固体（０．０７ｇ、５％）：1H  NMR  (300
MHz,  CDCl3)  δ  8.68  (br  s,  1H),  8.11(d,  J  =  8.1  Hz,  1H),  6.71  (d
,  J  =  13.8  Hz,  1H),  4.35-4.22  (m,  1H),  3.42  (s,  3H),  2.31-2.03  (m,
4H),  1.69-1  .42  (m,  5H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ：４１６．１、４１８．１（Ｍ
−１）。第２の画分、５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−４−（（
（１ｒ，４ｒ）−４−（トリフルオロメチル）−シクロヘキシル）−オキシ）ベンズアミ
ド、無色固体（０．５９ｇ、４７％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.69  (br  
s,1H),  8.12  (d,  J  =  8.4  Hz,  1H),  6.70  (d,  J  =  13.8  Hz,  1H),  4.71
(dd,  J  =  2.4,  2.7  Hz,  1H),  3.42  (s,  3H),  2.22-2.03  (m,  3H),  1.87-
1.56  (m,  6H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ：４１６．１、４１８．１（Ｍ−１）。
【０４７０】
（実施例３８）
【０４７１】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−３−（２−メトキシピリジン−３−イル）−
Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドの合成
【化７３】
2017057206.tif 000153
【０４７２】
ステップ１  ４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−３−ブロモベンゾニトリルの調
製
【化７４】
2017057206.tif 000154
【０４７３】
アダマンタン−１−イルメタノール（１２．４７ｇ、７５．００ｍｍｏｌ）の無水テト
ラヒドロフラン（１００ｍＬ）中混合物に、水素化ナトリウム（鉱油中６０重量／重量％
、３．３０ｇ、８２．５０ｍｍｏｌ）を０℃で加えた。得られた混合物を周囲温度で２時
間撹拌し、続いて４−フルオロ−３−ブロモベンゾニトリル（１５．００ｇ、７５．００
ｍｍｏｌ）を加えた。撹拌を周囲温度で１７時間継続し、０℃に冷却し、飽和塩化アンモ
ニウム溶液（２０ｍＬ）によりクエンチした。揮発物を真空蒸発により除去した。残留物
を水およびジエチルエーテルで洗浄して、標題化合物を淡黄色固体（２１．００ｇ、８０
％）として得た：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  7.80-7.78  (m,  1H),  7.56-7.51
(m,  1H),  6.88-6.84  (m,  1H),  3.57  (s,  3H),  2.02  (br  s,  3H),  1.73-1.
55  (m,  12H).
【０４７４】
ステップ２  ４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−３−（２−メトキシピリジン−
３−イル）ベンゾニトリルの調製
【化７５】
2017057206.tif 000155
【０４７５】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−３−ブロモベンゾニトリル（１．０４ｇ、
３．００ｍｍｏｌ）、炭酸カリウム（１．００ｇ、７．２０ｍｍｏｌ）および（２−メト
キシピリジン−３−イル）ボロン酸（０．９２ｇ、６．００ｍｍｏｌ）のジオキサン（３
０ｍＬ）中反応混合物を窒素により３回脱気し、次いでテトラキス（トリフェニルホスフ
ィン）パラジウム（０）（０．１８ｇ、０．１５ｍｍｏｌ）を加え、反応混合物を窒素に
よりさらに３回脱気した。得られた混合物を９０℃で１９時間加熱し、次いで反応物を周
囲温度に冷却し、（２−メトキシピリジン−３−イル）ボロン酸（０．４６ｇ、３．００
ｍｍｏｌ）およびテトラキス（トリフェニルホスフィン）−パラジウム（０）（０．０９
ｇ、０．０８ｍｍｏｌ）を加え、反応物を窒素により３回脱気し、９０℃でさらに７時間
加熱した。周囲温度に冷却した後、反応混合物を酢酸エチル（２００ｍＬ）で希釈し、水
およびブラインで洗浄し、無水硫酸ナトリウムで乾燥し、真空で濃縮した。カラムクロマ
トグラフィー（ヘキサン中１５％酢酸エチル）による残留物の精製により、標題化合物を
無色固体として得た（１．１１ｇ、９８％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.20-
8.16  (m,  1H),  7.62-7.48  (m,  3H),  6.96-6.91  (m,  2H),  3.87  (s,  3H),  3.
48  (s,  2H),  1.89  (br  s,  3H),  1.68-1.35  (m,  12H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ：
３７５．２、（Ｍ＋１）。
【０４７６】
ステップ３  ４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−３−（２−メトキシピリジン−
３−イル）ベンズアミドの調製
【化７６】
2017057206.tif 000156
【０４７７】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−３−（２−メトキシピリジン−３−イル）
ベンゾニトリル（１．１５ｇ、３．０７ｍｍｏｌ）のジメチルスルホキシド（２５ｍＬ）
および塩化メチレン（２５ｍＬ）中溶液に、炭酸カリウム（０．８５ｇ、６．１５ｍｍｏ
ｌ）を加え、続いて３５％過酸化水素水溶液（５．３０ｍＬ、６１．６０ｍｍｏｌ）を１
滴ずつ加えた。混合物を周囲温度で４時間撹拌し、揮発物を真空蒸発により除去した。残
留物を水（１００ｍＬ）で希釈した。沈殿物を濾過により収集し、水で洗浄して、標題化
合物を無色固体として得た（０．９７ｇ、８０％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ
8.18-8.15  (m,  1H),  7.84-7.79  (m,  1H),  7.71-7.69  (m,  1H),  7.54-7.50  (
m,  1H),  6.95-6.91  (m,  2H),  5.85  (br  s,  2H),  3.87  (s,  3H),  3.49  (s,
2H),  1.89  (br  s,  3H),  1.68-1.37  (m,  12H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ：３９３
．２（Ｍ＋１）。
【０４７８】
ステップ４  ４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−３−（２−メトキシピリジン−
３−イル）−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドの調製
【化７７】
2017057206.tif 000157
【０４７９】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−３−（２−メトキシピリジン−３−イル）
ベンズアミド（０．３９ｇ、１．００ｍｍｏｌ）のテトラヒドロフラン（３０ｍＬ）中溶
液に、水素化ナトリウム（０．０９ｇ、２．２５ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を周囲
温度で２時間撹拌し、塩化メタンスルホニル（０．１２ｍＬ、１．５４ｍｍｏｌ）を加え
、撹拌を周囲温度で４６時間継続し、５％塩酸（１．０ｍＬ）を加えることによりクエン
チした。酢酸エチル（１００ｍＬ）で希釈し、ブラインで洗浄し、無水硫酸ナトリウムで
乾燥し、真空で濃縮した。ヘキサン中１０％〜５０％酢酸エチルの勾配を用いるカラムク
ロマトグラフィーによる残留物の精製により、標題化合物を無色固体として得た（０．１
３ｇ、２７％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.73  (br  s,  1H),  8.21-8.17
(m,  1H),  7.88-7.83  (m,  1H),  7.78-7.65  (m,1H),  7.55-7.50  (m,  1H),  7.0
0-6.93  (m,  2H),  3.88  (s,  3H),  3.53  (s,  2H),  3.40  (s,  3H),  1.90  (br
s,  3H),  1.69-1.31  (m,  12H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ：４６９．１、（Ｍ−１）。
【０４８０】
（実施例３９）
【０４８１】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−３−シクロプロピル−Ｎ−（メチルスルホニ
ル）ベンズアミドの合成
【化７８】
2017057206.tif 000158
【０４８２】
ステップ１  ４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−３−シクロプロピルベンゾニト
リルの調製
【化７９】
2017057206.tif 000159
【０４８３】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−３−ブロモベンゾニトリル（６．９３ｇ、
２０．００ｍｍｏｌ）、シクロプロピルボロン酸（２．５８ｇ、３０．００ｍｍｏｌ）お
よびリン酸カリウム（１９．１０ｇ、９０．００ｍｍｏｌ）のトルエン（１００ｍＬ）お
よび水（５ｍＬ）中溶液に窒素雰囲気を１０分間通気し、テトラフルオロホウ酸トリシク
ロヘキシルホスフィン（０．７４ｇ、２．００ｍｍｏｌ）および酢酸パラジウム（０．２
３ｇ、１．００ｍｍｏｌ）をこの反応混合物に加えた。反応混合物を１００℃に１８時間
加熱し、次いで周囲温度に冷却した。水（５０ｍＬ）を加え、混合物を酢酸エチル（１０
０ｍＬｘ３）で抽出し、合わせた有機物をブラインで洗浄し、無水硫酸ナトリウムで乾燥
し、真空で濃縮した。残留物をメタノール（５０ｍＬ）中ですりつぶし（titrated）、固
体を濾過し、乾燥して、標題化合物を無色固体として得た（５．７０ｇ、９２％）：1H  
NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  7.43-7.38  (m,  1H),  7.11-7.10  (m,  1H),  6.82-6.
78  (m,  1H),  3.52  (s,  2H),  2.16-1.98  (m,  4H),  1.00-1.64  (m,  12H),  0.9
9-0.91  (m,  2H),  0.66-0.59  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ：３０８．２（Ｍ＋１
）。
【０４８４】
ステップ２  ４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−３−シクロプロピルベンズアミ
ドの調製
【化８０】
2017057206.tif 000160
【０４８５】
実施例３８ステップ３に記載した通りの手順に従い、４−（アダマンタン−１−イルメ
トキシ）−３−（２−メトキシピリジン−３−イル）ベンゾニトリルを４−（アダマンタ
ン−１−イルメトキシ）−３−シクロプロピルベンゾニトリルに置き換え、必要に応じて
変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．４８ｇ、９７％）：1H  NMR  (300
MHz,  CDCl3)  δ  7.57-7.53  (m,  1H),  7.37-7.35  (m,  1H),  6.81-6.76  (m,1H
),  5.69  (br  s,  2H),  3.55  (s,  2H),  2.19-2.09  (m,  1H),  2.04  (br  s,  3
H),  1.90-1.67  (m,  12H),  0.98-0.91  (m,  2H),  0.73-0.66  (m,  2H)；ＭＳ（Ｅ
Ｓ＋）ｍ／ｚ：３２６．２（Ｍ＋１）。
【０４８６】
ステップ３  ４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−３−シクロプロピル−Ｎ−（メ
チルスルホニル）ベンズアミドの調製
【化８１】
2017057206.tif 000161
【０４８７】
実施例３８ステップ４に記載した通りの手順に従い、４−（アダマンタン−１−イルメ
トキシ）−３−（２−メトキシピリジン−３−イル）ベンズアミドを４−（アダマンタン
−１−イルメトキシ）−３−シクロプロピル−ベンズアミドに置き換え、必要に応じて変
更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．３６ｇ、１８％）：1H  NMR  (300  M
Hz,  CDCl3)  δ  8.45  (br  s,  1H),  7.62-7.57  (m,  1H),  7.36-7.34  (m,  1H),
6.85-6.80  (m,  1H),  2.58  (s,  2H),  3.41  (s,  3H),  2.19-2.09  (m,  1H),  
2.02  (br  s,  3H),  1.79-1.52  (m,  12H),  0.99-0.91  (m,  2H),  0.71-0.64  (m,
2H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ：４０２．３（Ｍ−１）。
【０４８８】
（実施例４０）
【０４８９】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−３−シクロプロピル−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチ
ルスルファモイル）ベンズアミドの合成
【化８２】
2017057206.tif 000162
【０４９０】
実施例３８ステップ４に記載した通りの手順に従い、４−（アダマンタン−１−イルメ
トキシ）−３−（２−メトキシピリジン−３−イル）ベンズアミドを４−（アダマンタン
−１−イルメトキシ）−３−シクロプロピルベンズアミドに、塩化メタンスルホニルを塩
化ジメチルスルファモイルに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体
として得た（０．１９ｇ、３４％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.65  (br  s,
1H),  7.64-7.56  (m,  1H),  7.41-7.35  (m,  1H),  6.85-6.77  (m,  1H),  3.57  
(s,  2H),  3.01  (s,  6H),  2.19-2.08  (m,  1H),  2.02  (br  s,  3H),  1.79-1.58
(m,  12H),  0.99-0.91  (m,  2H),  0.71-0.64  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ：
４３１．２（Ｍ−１）。
【０４９１】
（実施例４１）
【０４９２】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−３−ブロモ−Ｎ−（メチルスルホニル）ベン
ズアミドの合成
【化８３】
2017057206.tif 000163
【０４９３】
ステップ１  ４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−３−ブロモベンズアミドの調製
【化８４】
2017057206.tif 000164
【０４９４】
実施例３８ステップ３に記載した通りの手順に従い、４−（アダマンタン−１−イルメ
トキシ）−３−（２−メトキシピリジン−３−イル）ベンゾニトリルを４−（アダマンタ
ン−１−イルメトキシ）−３−ブロモベンゾニトリルに置き換え、必要に応じて変更を行
い、標題化合物を無色固体として得た（１．８０ｇ、９８％）：1H  NMR  (300  MHz,  C
DCl3)  δ  7.99-7.97  (m,  1H),  7.74-7.69  (m,  1H),  6.87-6.83  (m,  1H),  5.8
6  (br  s,  2H),  3.57  (s,  2H),  2.02  (br  s,  3H),  1.79-1.58  (m,  12H)；Ｍ
Ｓ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ：３６４．１、３６６．１（Ｍ＋１）。
【０４９５】
ステップ２  ４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−３−ブロモ−Ｎ−（メチルスル
ホニル）ベンズアミドの調製
【化８５】
2017057206.tif 000165
【０４９６】
実施例３８ステップ４に記載した通りの手順に従い、４−（アダマンタン−１−イルメ
トキシ）−３−（２−メトキシピリジン−３−イル）ベンズアミドを４−（アダマンタン
−１−イルメトキシ）−３−ブロモベンズアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、
標題化合物を無色固体として得た（０．１７ｇ、３８％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3
)  δ  8.88  (br  s,  1H),  8.09-8.06  (m,  1H),  7.80-7.72  (m,  1H),  6.93-6.8
7  (m,  1H),  3.61  (s,  2H),  3.43  (s,  3H),  2.04  (br  s,  3H),  1.81-1.53  
(m,  12H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ：４４２．２、４４０．２（Ｍ−１）。
【０４９７】
（実施例４２）
【０４９８】
５−クロロ−４−（（４，４−ジフルオロシクロヘキシル）メトキシ）−２−フルオロ−
Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドの合成
【化８６】
2017057206.tif 000166
【０４９９】
実施例８に記載した通りの手順に従い、アダマンタン−１−イルメタノールを（４，４
−ジフルオロシクロヘキシル）−メタノールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題
化合物を無色固体として得た（０．３１ｇ、１５％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  
δ  8.70  (br  s,  1H),  8.09  (d,  J  =  8.1  Hz,  1H),  6.69  (d,  J  =  13.5
Hz,  1H),  3.92  (d,  J  =  6.3  Hz,  2H),  3.42  (s,  3H),  2.25-2.11  (m,  2
H),  2.04-1.93  (m,  3H),  1.91-1.69  (m,  2H),  1.54-1.40  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ
−）ｍ／ｚ：３９８．１、４００．１（Ｍ−１）。
【０５００】
（実施例４３）
【０５０１】
５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−４−（スピロ［３．５］ノナン
−７−イルメトキシ）ベンズアミドの合成
【化８７】
2017057206.tif 000167
【０５０２】
実施例８に記載した通りの手順に従い、アダマンタン−１−イルメタノールをスピロ［
３．５］ノナン−７−イルメタノールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物
を無色固体として得た（０．１５ｇ、３７％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.6
9  (br  s,  1H),  8.08  (d,  J  =  8.1  Hz,  1H),  6.67  (d,  J  =  13.8  Hz,  1
H),  3.84  (d,  J  =  6.0  Hz,  2H),  3.42  (s,  3H),  1.85-1.65  (m,  11H),  1.
36-1.11(m,  4H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ：４０２．１、４０４．１（Ｍ−１）。
【０５０３】
（実施例４４）
【０５０４】
５−クロロ−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−２−フルオロ−４−（スピロ［
３．５］ノナン−７−イルメトキシ）−ベンズアミドの合成
【化８８】
2017057206.tif 000168
【０５０５】
実施例８に記載した通りの手順に従い、５−クロロ−２，４−ジフルオロ−Ｎ−（メチ
ルスルホニル）ベンズアミドを５−クロロ−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−
２，４−ジフルオロベンズアミドに、およびアダマンタン−１−イルメタノールをスピロ
［３．５］ノナン−７−イルメタノールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合
物を無色固体として得た（０．２６ｇ、４７％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8
.61  (br  s,  1H),  8.05  (d,  J  =  8.4  Hz,  1H),  6.65  (d,  J  =  13.5  Hz,
1H),  3.82  (d,  J  =  6.3  Hz,  2H),  3.01  (s,  6H),  1.89-1.65  (m,  11H),
1.35-1.04  (m,  4H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ：４３１．２、４３３．２（Ｍ−１）。
【０５０６】
（実施例４５）
【０５０７】
５−クロロ−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−２−フルオロ−４−（スピロ［
２．５］オクタン−６−イルメトキシ）ベンズアミドの合成
【化８９】
2017057206.tif 000169
【０５０８】
実施例８に記載した通りの手順に従い、５−クロロ−２，４−ジフルオロ−Ｎ−（メチ
ルスルホニル）ベンズアミドを５−クロロ−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−
２，４−ジフルオロベンズアミドに、およびアダマンタン−１−イルメタノールをスピロ
［２．５］オクタン−６−イルメタノールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化
合物を無色固体として得た（０．１７ｇ、４０％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ
8.65-8.59  (m,  1H),  8.06  (d,  J  =  8.1  Hz,  1H),  6.67  (d,  J  =  13.8  
Hz,  1H),  3.88  (d,  J  =  6.3  Hz,  2H),  3.01  (s,  6H),  1.95-1.72  (m,  5H)
,  1.34-1.21  (m,  2H),  0.96-0.90  (m,  2H),  0.33-0.26  (m,  2H),  0.22-0.16  
(m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ：４１７．２、４１９．２（Ｍ−１）。
【０５０９】
（実施例４６）
【０５１０】
５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−４−（スピロ［２．５］オクタ
ン−６−イルメトキシ）ベンズアミドの合成
【化９０】
2017057206.tif 000170
【０５１１】
実施例８に記載した通りの手順に従い、アダマンタン−１−イルメタノールをスピロ［
２．５］オクタン−６−イルメタノールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合
物を無色固体として得た（０．２１ｇ、５３％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8
.68  (br  s,  1H),  8.07  (d,  J  =  8.1  Hz,  1H),  6.68  (d,  J  =  13.8  Hz,
1H),  3.89  (d,  J  =  6.3  Hz,  2H),  3.40  (s,  3H),  1.96-1.71  (m,  5H),  
1.33-1.19  (m,  2H),  0.99-0.86  (m,  2H),  0.33-0.26  (m,  2H),  0.23-0.15  (m,
2H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ：３８８．２、３９０．２（Ｍ−１）。
【０５１２】
（実施例４７）
【０５１３】
４−（（アダマンタン−１−イルオキシ）メチル）−５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（
メチルスルホニル）ベンズアミドの合成
【化９１】
2017057206.tif 000171
【０５１４】
ステップ１  メチル４−ブロモ−２−クロロ−５−フルオロベンゾエートの調製
【化９２】
2017057206.tif 000172
【０５１５】
４−ブロモ−２−クロロ−５−フルオロ安息香酸（２５．４０ｇ、１００．０ｍｍｏｌ
）のメタノール（３００ｍＬ）中溶液に、塩化チオニル（０．８ｍＬ、１１．００ｍｍｏ
ｌ）を０℃で５分間にわたって加えた。反応混合物を８時間加熱還流し、次いで０℃での
重炭酸ナトリウム（５．０ｇ）の緩徐な添加により中和した。固体を濾別し、酢酸エチル
（５０ｍＬ）で洗浄し、合わせた濾液を真空で濃縮して、標題化合物を淡黄色固体として
得た（２４．７ｇ、９２％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  7.68-7.60  (m,  2H)
,  3.91  (s,  3H).
【０５１６】
ステップ２  （４−ブロモ−２−クロロ−５−フルオロフェニル）メタノールの調製
【化９３】
2017057206.tif 000173
【０５１７】
４−ブロモ−２−クロロ−５−フルオロ安息香酸メチル（１８．００、６７．２８ｍｍ
ｏｌ）のテトラヒドロフラン（１００ｍＬ）中溶液に、メタノール（３．０ｍＬ、７４．
１５ｍｍｏｌ）を加え、続いて水素化ホウ素リチウム溶液（テトラヒドロフラン中４．０
Ｍ、３３．７ｍＬ、１３４．８０ｍｍｏｌ）を０℃で３０分間にわたって加えた。反応混
合物を０℃でさらに１０分間、次いで周囲温度で２０時間撹拌し、５％水酸化ナトリウム
溶液（１００ｍＬ）を反応混合物に０℃でゆっくり加えた。３０分間撹拌した後、反応混
合物を酢酸エチル（２００ｍＬｘ３）で抽出した。有機層をブラインで洗浄し、真空で濃
縮して、標題化合物を淡黄色固体として得た（１６．００ｇ、９９％）：1H  NMR  (300
MHz,  CDCl3)  δ  7.51  (d,  J  =  6.0  Hz,  1H),  7.30  (d,  J  =  9.0  Hz,  
1H),  4.69  (s,  2H),  2.08  (s,  1H).
【０５１８】
ステップ３  ４−ブロモ−２−クロロ−５−フルオロベンジル２，２，２−トリクロロア
セトイミデートの調製
【化９４】
2017057206.tif 000174
【０５１９】
（４−ブロモ−２−クロロ−５−フルオロフェニル）メタノール（３．９５ｇ、１６．
４９ｍｍｏｌ）および１，８−ジアザビシクロ［５．４．０］ウンデカ−７−エン（ＤＢ
Ｕ）（０．５ｍＬ、３．３４ｍｍｏｌ）の塩化メチレン（３０ｍＬ）中溶液に、トリクロ
ロアセトニトリル（２．５０ｍＬ、２４．９３ｍｍｏｌ）を０℃で５分間にわたって加え
、撹拌を０℃で４時間継続した。真空で濃縮した後、ヘキサン中５％酢酸エチルで溶出す
るカラムクロマトグラフィーにより残留物を精製して、４−ブロモ−２−クロロ−５−フ
ルオロベンジル２，２，２−トリクロロアセトイミデートを無色固体として得た（５．８
０ｇ、９１％）：δ  8.49  (s,  1H),  7.59  (d,  J  =  6.3  Hz,  1H),  7.32  (d,
J  =  9.0  Hz,  1H),  5.37  (s,  2H).
【０５２０】
ステップ４  １−（（４−ブロモ−２−クロロ−５−フルオロベンジル）オキシ）アダマ
ンタンの調製
【化９５】
2017057206.tif 000175
【０５２１】
４−ブロモ−２−クロロ−５−フルオロベンジル２，２，２−トリクロロアセトイミデ
ート（３．９５ｇ、１６．４９ｍｍｏｌ）および１−アダマンタノール（０．６５ｇ、４
．２６ｍｍｏｌ）の塩化メチレン（１５ｍＬ）およびシクロヘキサン（３０ｍＬ）中溶液
に、トリフルオロメタンスルホン酸（０．０４ｍＬ、０．４５ｍｍｏｌ）を０℃で加えた
。反応混合物を周囲温度で５６時間撹拌し、飽和重炭酸ナトリウム溶液（１０ｍＬ）の添
加により反応をクエンチし、次いで塩化メチレン（１００ｍＬ）で希釈した。有機層を分
離し、ブラインで洗浄し、無水硫酸ナトリウムで乾燥し、真空で濃縮した。カラムクロマ
トグラフィー（ヘキサン中５％酢酸エチル）により残留物を精製し、メタノールから再結
晶して、１−（（４−ブロモ−２−クロロ−５−フルオロベンジル）−オキシ）アダマン
タンを無色固体として得た（０．７０ｇ、４３％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ
7.47  (d,  J  =  6.3  Hz,  1H),  7.37  (d,  J  =  9.3  Hz,  1H),  4.48  (s,  2
H),  2.16  (br  s,  3H),  1.82-1.80  (m,  6H),  1.70-1.55  (m,  6H).
【０５２２】
ステップ５  ４−（（アダマンタン−１−イルオキシ）メチル）−５−クロロ−２−フル
オロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドの調製
【化９６】
2017057206.tif 000176
【０５２３】
１−（（４−ブロモ−２−クロロ−５−フルオロベンジル）オキシ）アダマンタン（０
．３７ｇ、１．００ｍｍｏｌ）、メタンスルホンアミド（０．２９ｇ、３．００ｍｍｏｌ
）、モリブデンヘキサカルボニル（０．２７ｇ、１．００ｍｍｏｌ）およびトリエチルア
ミン（０．６ｍＬ、４．３０ｍｍｏｌ）のジオキサン中混合物を窒素で５分間パージし、
キサントホス（０．１０ｇ、０．１８ｍｍｏｌ）および酢酸パラジウム（０．０２ｇ、２
．００ｍｍｏｌ）を反応混合物に加えた。反応混合物をマイクロ波照射下で１００℃で１
時間加熱し（３００ｐｓｉ）、次いで周囲温度に冷却し、塩化メチレン（１００ｍＬ）お
よび飽和塩化アンモニウム（２０ｍＬ）で希釈した。有機層をブラインで洗浄し、無水硫
酸ナトリウムで乾燥し、真空で濃縮した。カラムクロマトグラフィー（ヘキサン中酢酸エ
チルの１０％〜３０％勾配）により残留物を精製して、標題化合物を無色固体として得た
（０．１２ｇ、２８％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.74  (br  s,  1H),  8.
01  (d,  J  =  6.9  Hz,  1H),  7.49  (d,  J  =  12.9  Hz,  1H),  4.57  (s,  2H),
3.41  (s,  3H),  2.18  (br  s,  3H),  1.84-1.81  (m,  6H),  1.70-1.54  (m,  6H
)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ：４１４．１、４１６．１（Ｍ−１）。
【０５２４】
（実施例４８）
【０５２５】
４−（（アダマンタン−２−イルオキシ）メチル）−５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（
メチルスルホニル）ベンズアミドの合成
【化９７】
2017057206.tif 000177
【０５２６】
ステップ１  ２−（（４−ブロモ−２−クロロ−５−フルオロベンジル）オキシ）アダマ
ンタンの調製
【化９８】
2017057206.tif 000178
【０５２７】
実施例４７ステップ４に記載した通りの手順に従い、１−アダマンタノールを２−アダ
マンタノールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（
１．０７ｇ、３９％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  7.49  (d,  J  =  6.0  Hz,
1H),  7.40  (d,  J  =  9.3  Hz,  1H),  4.49  (s,  2H),  3.57  (br  s,  1H),  2
.55-1.49  (m,  14H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ：３７３．０、３７５．０（Ｍ＋１）。
ステップ２  ４−（（アダマンタン−２−イルオキシ）メチル）−５−クロロ−２−フル
オロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドの調製
【化９９】
2017057206.tif 000179
【０５２８】
実施例４７ステップ５の調製に記載した通りの手順に従い、１−（（４−ブロモ−２−
クロロ−５−フルオロベンジル）オキシ）アダマンタンを２−（（４−ブロモ−２−クロ
ロ−５−フルオロベンジル）オキシ）アダマンタンに置き換え、必要に応じて変更を行い
、標題化合物を無色固体として得た（０．６８ｇ、８１％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDC
l3)  δ  8.80  (br  s,  1H),  8.02  (d,  J  =  6.9  Hz,  1H),  7.52  (d,  J  =  
12.9  Hz,  1H),  4.58  (s,  2H),  3.60  (br  s,  1H),  3.41  (s,  3H),  2.11-1.5
0  (m,  14H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ：４１４．２、４１６．２（Ｍ−１）。
【０５２９】
（実施例４９）
【０５３０】
４−（（アダマンタン−２−イルオキシ）メチル）−５−シクロプロピル−２−フルオロ
−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドの合成
【化１００】
2017057206.tif 000180
【０５３１】
４−（（アダマンタン−２−イルオキシ）メチル）−５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−
（メチルスルホニル）ベンズアミド（０．３０ｇ、０．７２ｍｍｏｌ）、シクロプロピル
ボロン酸（０．４０ｇ、４．６５ｍｍｏｌ）およびリン酸カリウム（２．５５ｇ、１２．
００ｍｍｏｌ）のトルエン（１０ｍＬ）および水（０．５ｍＬ）中溶液に窒素雰囲気を１
０分間通気し、テトラフルオロホウ酸トリシクロヘキシルホスフィン（０．１７ｇ、０．
４８ｍｍｏｌ）および酢酸パラジウム（０．０５ｇ、０．２２ｍｍｏｌ）をこの反応混合
物に加えた。反応混合物を窒素雰囲気下で１００℃に１８時間加熱し、次いで周囲温度に
冷却した。５％水性塩酸（２０ｍＬ）を加え、混合物を酢酸エチル（１００ｍＬｘ３）で
抽出し、合わせた有機物をブラインで洗浄し、無水硫酸ナトリウムで乾燥し、真空で濃縮
した。カラムクロマトグラフィー（ヘキサン中酢酸エチルの１０％〜３０％勾配）により
残留物を精製して、標題化合物を無色固体として得た（０．１９ｇ、６２％）：1H  NMR
(300  MHz,  CDCl3)  δ  8.81  (br  s,  1H),  7.69  (d,  J  =  7.8  Hz,  1H),  
7.40  (d,  J  =  13.5  Hz,  1H),  4.71(s,  2H),  3.60  (br  s,  1H),  3.41  (s,
3H),  2.16-2.03  (m,  4H),  1.90-1.51  (m,  11H),  0.97-0.90  (m,  2H),  0.68-
0.62  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ：４２０．３５（Ｍ−１）。
【０５３２】
（実施例５０）
【０５３３】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ−Ｎ−（
メチルスルホニル）ベンズアミドの合成
【化１０１】
2017057206.tif 000181
【０５３４】
ステップ１  ４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−クロロ−２−フルオロ安息
香酸の調製
【化１０２】
2017057206.tif 000182
【０５３５】
機械式撹拌機を取り付けた２Ｌ二口フラスコに入れた１−アダマンタンメタノール（２
８．５０ｇ、１７１．４０ｍｍｏｌ）の無水ジメチルスルホキシド（３００ｍｌ）中溶液
にカリウムｔｅｒｔ−ブトキシド（４８．１０ｇ、４２８．５０ｍｍｏｌ）を加え、懸濁
液を周囲温度で３０分間撹拌した。５−クロロ−２，４−ジフルオロ安息香酸（３３．０
０ｇ、１７１．４０ｍｍｏｌ）を反応混合物に５分で加えた。この期間中に、混合物が熱
くなり（氷浴を使用せず）、黄色のゴム状固体が形成された。撹拌を２時間継続した。反
応混合物を冷水性塩酸溶液（１Ｎ）でｐＨ＝１に酸性化し、続いて２５％水性塩化アンモ
ニウム溶液（４００ｍＬ）を加えた。固体を濾過し、水およびヘキサン／ジエチルエーテ
ル（３／１、容積／容積）の混合物で洗浄し、乾燥して、粗生成物（１Ｈ  ＮＭＲにより
約７５％ｐ−置換および約２５％ｏ−置換；２５４ｎｍにおけるＨＰＬＣにより９５％ｐ
−置換）を灰白色固体（３２ｇ、５５％）として得、これを更には精製せずに次のステッ
プに使用した。更なる１５ｇの薄黄色固体（ＨＰＬＣにより８７％）が濾液から得られた
。純生成物は、２−プロパノールからの再結晶により得ることができる：1H  NMR  (300
MHz,  DMSO-d6)  δ  13.11  (s,  1H),  7.84  (d,  J  =  7.7  Hz,  1H),  7.17  (
d,  J  =  12.7  Hz,  1H),  3.71  (s,  2H),  1.99  (s,  3H),  1.74-1.63  (m,  12H
);
【０５３６】
ステップ２  ４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−クロロ−２−フルオロ安息
香酸ｔｅｒｔ−ブチルの調製
【化１０３】
2017057206.tif 000183
【０５３７】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−クロロ−２−フルオロ安息香酸（３０
．００ｇ、８８．５４ｍｍｏｌ）およびＮ，Ｎ−ジメチルピリジン−４−アミン（０．５
０ｇ、４．１６ｍｍｏｌ）のｔｅｒｔ−ブタノール（２００ｍＬ）中懸濁液に、二炭酸ジ
−ｔｅｒｔ−ブチル（４０．６０ｇ、１８６．０２ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を５
０℃で６時間加熱した。追加の二炭酸ジ−ｔｅｒｔ−ブチル（２０．３０ｇ、９３．０１
ｍｍｏｌ）を加え、撹拌を５０℃で１７時間継続し、真空で濃縮した。残留物をメタノー
ル（１００ｍＬ）中ですりつぶし、固体を濾過により収集し、乾燥して、標題化合物を無
色固体として得た（２５．００ｇ、７１％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  7.84
(d,  J  =  7.8  Hz,  1H),  6.59  (d,  J  =  12.3  Hz,  1H),  3.53  (s,  2H),  
2.01  (s,  3H),  1.78-1.61  (m,  12H),  1.55  (s,  9H).
【０５３８】
ステップ３  ４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フル
オロ安息香酸ｔｅｒｔ−ブチルの調製
【化１０４】
2017057206.tif 000184
【０５３９】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−クロロ−２−フルオロ安息香酸ｔｅｒ
ｔ−ブチル（１５．８０ｇ、４０．００ｍｍｏｌ）、シクロプロピルボロン酸（５．１６
ｇ、６０．００ｍｍｏｌ）およびリン酸カリウム（３８．２０ｇ、１８０．００ｍｍｏｌ
）のトルエン（１６０ｍＬ）および水（８ｍＬ）中溶液に窒素雰囲気を１０分間通気し、
テトラフルオロホウ酸トリシクロヘキシルホスフィン（１．４７ｇ、３．９９ｍｍｏｌ）
および酢酸パラジウム（０．４５ｇ、２．００ｍｍｏｌ）をこの反応混合物に加えた。反
応混合物を１００℃に１８時間加熱し、次いで周囲温度に冷却した。水（１００ｍＬ）を
加え、混合物を酢酸エチル（１００ｍＬｘ３）で抽出し、合わせた有機物をブラインで洗
浄し、無水硫酸ナトリウムで乾燥し、真空で濃縮した。カラムクロマトグラフィー（ヘキ
サン中５％酢酸エチル）により残留物を精製して、標題化合物を無色固体として得た（１
３．８ｇ、８６％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  7.37  (d,  J  =  8.4  Hz,  
1H),  6.47  (d,  J  =  12.9  Hz,  1H),  3.49  (s,  2H),  2.05-1.95  (m,  4H),  1
.78-1.61  (m,  12H),  1.55  (s,  9H),  0.91-0.84  (m,  2H),  0.64-0.58  (m,  2H)
.
【０５４０】
ステップ４  ４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フル
オロ安息香酸の調製
【化１０５】
2017057206.tif 000185
【０５４１】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ安息香
酸ｔｅｒｔ−ブチル（１３．８０ｇ、３４．４５ｍｍｏｌ）のジクロロメタン（５０ｍＬ
）中溶液に、トリフルオロ酢酸（２５ｍｌ）を加えた。反応混合物を周囲温度で２時間撹
拌し、次いで真空で濃縮した。残留物をメタノール（５０ｍＬ）中ですりつぶし、固体を
濾過により収集し、乾燥して、標題化合物を無色固体として得た（１０．１０ｇ、８５％
）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  12.77  (br  s,  1H),  7.29  (d,  J  =  8.
4  Hz,  1H),  6.83  (d,  J  =  13.2  Hz,  1H),  3.59  (s,  2H),  2.04-1.92  (m,
4H),  1.71-1.58  (m,  12H),  0.91-0.83  (m,  2H),  0.59-0.52  (m,  2H).
【０５４２】
ステップ５  ４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フル
オロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−ベンズアミドの調製
【化１０６】
2017057206.tif 000186
【０５４３】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ安息香
酸（０．５２ｇ、１．５０ｍｍｏｌ）のジクロロメタン（４０ｍＬ）およびテトラヒドロ
フラン（４０ｍＬ）中撹拌溶液に、Ｎ−（３−ジメチルアミノプロピル）−Ｎ’−エチル
カルボジイミド塩酸塩（０．４３ｇ、２．２４ｍｍｏｌ）および４−（ジメチルアミノ）
ピリジン（０．４２ｇ、３．４３ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を周囲温度で１０分間
撹拌し、メタンスルホンアミド（０．２２ｇ、２．２８ｍｍｏｌ）を加え、撹拌を周囲温
度で３６時間継続した。５％水性塩酸（１０ｍＬ）を加え、次いで酢酸エチル（２００ｍ
Ｌ）で希釈し、水およびブラインで洗浄し、無水硫酸ナトリウムで乾燥し、真空で濃縮し
た。カラムクロマトグラフィー（ヘキサン中酢酸エチルの１０％〜３０％勾配）により残
留物を精製して、標題化合物を無色固体として得た（０．４５ｇ、７０％）：1H  NMR  (
300  MHz,  CDCl3)  δ  8.72  (d,  J  =  16.2  Hz,  1H),  7.58  (d,  J  =  9.3  H
z,  1H),  6.56  (d,  J  =  14.7  Hz,  1H),  3.56  (s,  2H),  3.41  (s,  3H),  2.
09-2.00  (m,  4H),  1.81-1.58(m,  12H),  0.99-0.91  (m,  2H),  0.70-0.62  (m,  2
H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ：４２０．２（Ｍ−１）。
【０５４４】
（実施例５１）
【０５４５】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ−Ｎ−（
Ｎ−メチルスルファモイル）ベンズアミドの合成
【化１０７】
2017057206.tif 000187
【０５４６】
実施例５０ステップ５の調製に記載した通りの手順に従い、メタンスルホンアミドを（
メチルスルファモイル）アミンに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色
固体として得た（０．１７ｇ、３８％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.71  (d,
J  =  15.9Hz,  1H),  7.56  (d,  J  =  9.0Hz,  1H),  6.56  (d,  J  =  14.4Hz,  
1H),  5.35-5.22  (m,  1H),  3.55  (s,  2H),  2.76  (d,  J  =  5.4Hz,,  3H),  2.0
9-1.99  (m,  4H),  1.81-1.59(m,  12H),  0.99-0.91  (m,  2H),  0.70-0.62  (m,  2H
)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ：４３５．３（Ｍ−１）。
【０５４７】
（実施例５２）
【０５４８】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−Ｎ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）−
５−シクロプロピル−２−フルオロベンズアミドの合成
【化１０８】
2017057206.tif 000188
【０５４９】
実施例５０ステップ５の調製に記載した通りの手順に従い、メタンスルホンアミドをア
ゼチジン−１−スルホンアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色
固体として得た（０．１７ｇ、３７％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.63  (br
s,  1H),  7.58  (d,  J  =  9.0Hz,  1H),  6.54  (d,  J  =  14.4Hz,  1H),  4.22
(t,  J  =  7.8Hz,  4H),  3.54  (s,  2H),  3.00-2.19  (m,  2H),  2.08-1.97  (m,
4H),  1.79-1.57(m,  12H),  0.96-0.89  (m,  2H),  0.68-0.62  (m,  2H)；ＭＳ（Ｅ
Ｓ−）ｍ／ｚ：４６１．３（Ｍ−１）。
【０５５０】
（実施例５３）
【０５５１】
５−クロロ−４−（（４，４−ジフルオロアダマンタン−１−イル）メトキシ）−２−フ
ルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドの合成
【化１０９】
2017057206.tif 000189
【０５５２】
実施例８に記載した通りの手順に従い、アダマンタン−１−イルメタノールを４，４−
ジフルオロ−１−（ヒドロキシメチル）アダマンタンに置き換え、必要に応じて変更を行
い、標題化合物を無色固体として得た（０．４７ｇ、４２％）：1H  NMR  (300  MHz,  C
DCl3)  δ  8.69  (br  s,  1H),  8.06  (d,  J  =  8.4Hz,  1H),  6.  65  (d,  J  =
13.8Hz,  1H),  3.61  (s,  2H),  3.39  (s,  3H),  2.28  (br  s,  2H),  2.05-1.8
7  (m,  5H),  1.78-1.66  (m,  6H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ：４５０．２、４５２．２
（Ｍ−１）。
【０５５３】
（実施例５４）
【０５５４】
５−シクロプロピル−４−（（４，４−ジフルオロアダマンタン−１−イル）メトキシ）
−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドの合成
【化１１０】
2017057206.tif 000190
【０５５５】
実施例４９に記載した通りの手順に従い、４−（（アダマンタン−２−イルオキシ）メ
チル）−５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドを５−クロ
ロ−４−（（４，４−ジフルオロアダマンタン−１−イル）メトキシ）−２−フルオロ−
Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合
物を無色固体として得た（０．３２ｇ、８６％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8
.69  (br  s,  1H),  7.59  (d,  J  =  9.0Hz,  1H),  6.53  (d,  J  =  14.1Hz,  1H)
,  3.59  (s,  2H),  3.39  (s,  3H),  2.28  (br  s,  2H),  2.08-1.92  (m,  6H),  
1.53-1.51  (m,  6H),  0.97-0.89  (m,  2H),  0.66-0.60  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ−）
ｍ／ｚ：４５６．２（Ｍ−１）。
【０５５６】
（実施例５５）
【０５５７】
５−シクロプロピル−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−４−（スピロ［２．５
］オクタン−６−イルメトキシ）ベンズアミドおよび２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホ
ニル）−４−（スピロ［２．５］オクタン−６−イルメトキシ）ベンズアミドの合成
【化１１１】
2017057206.tif 000191
【０５５８】
実施例４９に記載した通りの手順に従い、４−（（アダマンタン−２−イルオキシ）メ
チル）−５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドを５−クロ
ロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−４−（スピロ［２．５］−オクタン−６
−イルメトキシ）ベンズアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、ヘキサン中酢酸エ
チル（０．２％酢酸を含有する）の１０〜３０％勾配で溶出するカラムクロマトグラフィ
ーにより２つの化合物を得た。第１の画分、
５−シクロプロピル−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−４−（スピロ［２．５
］オクタン−６−イルメトキシ）ベンズアミド、無色固体（０．２５ｇ、２８％）：1H  
NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.79  (br  s,  1H),  7.54  (d,  J  =  9.3  Hz,  1H)
,  6.56  (d,  J  =  14.4  Hz,  1H),  3.85  (d,  J  =  6.0  Hz,  2H),  3.39  (s,
3H),  2.08-1.72  (m,  6H),  1.36-1.22  (m,  2H),  0.96-0.88  (m,  4H),  0.67-0
.62  (m,  2H),  0.33-0.15  (m,  4H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ：３９４．３（Ｍ−１）
。第２の画分、２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−４−（スピロ［２．５］オク
タン−６−イルメトキシ）ベンズアミド、無色固体（０．１ｇ、１２％）：1H  NMR  (30
0  MHz,  CDCl3)  δ  8.71  (br  s,  1H),  8.05-7.98  (m,  1H),  6.84-6.79  (m,  
1H),  6.68-6.61  (m,  1H),  3.84  (d,  J  =  6.0  Hz,  2H),  3.40  (s,  3H),  1.
91-1.69  (m,  5H),  1.30-1.16  (m,  2H),  0.97-0.89  (m,  2H),  0.33-0.15  (m,  
4H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ：３５４．３（Ｍ−１）。
【０５５９】
（実施例５６）
【０５６０】
５−シクロプロピル−４−（（４，４−ジフルオロシクロヘキシル）メトキシ）−２−フ
ルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドの合成
【化１１２】
2017057206.tif 000192
【０５６１】
実施例４９に記載した通りの手順に従い、４−（（アダマンタン−２−イルオキシ）メ
チル）−５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドを５−クロ
ロ−４−（（４，４−ジフルオロシクロヘキシル）メトキシ）−２−フルオロ−Ｎ−（メ
チルスルホニル）ベンズアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色
固体として得た（０．０４ｇ、１３％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.69  (d,
J  =  15.0  Hz,  1H),  7.57  (d,  J  =  9.0  Hz,  1H),  6.55  (d,  J  =  14.4
Hz,  1H),  3.88  (d,  J  =  9.0  Hz,  2H),  3.39  (s,  3H),  2.25-2.11  (m,  2
H),  2.04-1.66  (m,  6H),  1.54-1.41  (m,  2H),  0.97-0.89  (m,  2H),  0.67-0.61
(m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ：４０４．１（Ｍ−１）。
【０５６２】
（実施例５７）
【０５６３】
５−クロロ−４−（２−シクロヘプチルエトキシ）−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホ
ニル）ベンズアミドの合成
【化１１３】
2017057206.tif 000193
【０５６４】
実施例８に記載した通りの手順に従い、アダマンタン−１−イルメタノールをシクロヘ
プチルメタノールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得
た（０．１２ｇ、３２％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  12.06  (s,  1H),  7
.73  (d,  J  =  7.5  Hz,  1H),  7.21  (d,  J  =  12.5  Hz,  1H),  3.91  (d,  J  
=  6.5  Hz,  2H),  3.31  (s,  3H),  1.98-1.21  (m,  13H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ３
７６．１、３７８．１（Ｍ−１）。
【０５６５】
（実施例５８）
【０５６６】
５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−４−（（４−ペンチルビシクロ
［２．２．２］オクタン−１−イル）メトキシ）ベンズアミドの合成
【化１１４】
2017057206.tif 000194
【０５６７】
実施例８に記載した通りの手順に従い、アダマンタン−１−イルメタノールを（４−ペ
ンチルビシクロ［２．２．２］オクタン−１−イル）−メタノールに置き換え、必要に応
じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．１７ｇ、４９％）：1H  NMR  (
300  MHz,  DMSO-d6)  δ  12.10  (s,  1H),  7.76  (d,  J  =  7.5  Hz,  1H),  7.21
(d,  J  =  12.4  Hz,  1H),  3.76  (s,  2H),  3.35  (s,  3H),  1.51-1.06  (m,  
20H),  0.85  (t,  J  =  6.9  Hz,  3H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４５８．２、４６０．
１（Ｍ−１）。
【０５６８】
（実施例５９）
【０５６９】
ｔｒａｎｓ−５−クロロ−２−フルオロ−４−（（４−イソプロピルシクロヘキシル）オ
キシ）−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドの合成
【化１１５】
2017057206.tif 000195
【０５７０】
実施例８に記載した通りの手順に従い、アダマンタン−１−イルメタノールをｔｒａｎ
ｓ−４−イソプロピルシクロヘキサノールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化
合物を無色固体として得た（０．１４ｇ、３６％）。1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  
δ  12.08  (s,  1H),  7.76  (d,  J  =  7.6  Hz,  1H),  7.35  (d,  J  =  12.8  Hz
,  1H),  4.49  (m,  1H),  3.35  (s,  3H),  2.11-2.08  (m,  2H),  1.75-1.71  (m,
2H),  1.48-1.13  (m,  6H),  0.86  (d,  J  =  6.8  Hz,  6H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／
ｚ３９０．１、３９２．１（Ｍ−１）。
【０５７１】
（実施例６０）
【０５７２】
５−クロロ−４−（（（１Ｒ，５Ｓ）−６，６−ジメチルビシクロ［３．１．１］ヘプタ
−２−エン−２−イル）メトキシ）−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズア
ミドの合成
【化１１６】
2017057206.tif 000196
【０５７３】
実施例８に記載した通りの手順に従い、アダマンタン−１−イルメタノールを（（１Ｒ
，５Ｓ）−６，６−ジメチルビシクロ［３．１．１］ヘプタ−２−エン−２−イル）メタ
ノールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．１
５ｇ、３７％）。1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  12.12  (s,  1H),  7.76  (d,  
J  =  8.4  Hz,  1H),  7.24  (d,  J  =  12.5  Hz,  1H),  5.71-5.70  (m  ,1H),  4.
64  (s,  2H),  3.35  (s,  3H),  2.43-2.33  (m,  5H),  1.27  (s,  3H),  1.10-1.08
(m,  1H),  0.76  (m,  3H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４００．１、４０２．３（Ｍ−１
）。
【０５７４】
（実施例６１）
【０５７５】
５−クロロ−４−（（３−クロロアダマンタン−１−イル）メトキシ）−２−フルオロ−
Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドの合成
【化１１７】
2017057206.tif 000197
【０５７６】
実施例８に記載した通りの手順に従い、アダマンタン−１−イルメタノールを３−クロ
ロアダマンタン−１−イルメタノールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物
を無色固体として得た（０．２６ｇ、２９％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  1
2.12  (s,  1H),  7.78  (d,  J  =  7.5  Hz,  1H),  7.24  (d,  J  =  12.4  Hz,  1H
),  3.82  (s,  2H),  3.35  (s,  3H),  2.22-2.04  (m,  8H),  1.65-1.54  (m,  6H)
；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４４８．０、４５０．０（Ｍ−１）。
【０５７７】
（実施例６２）
【０５７８】
５−クロロ−４−（シクロヘキシルオキシ）−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）
ベンズアミドの合成
【化１１８】
2017057206.tif 000198
【０５７９】
実施例８に記載した通りの手順に従い、アダマンタン−１−イルメタノールをシクロヘ
キサノールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０
．０３ｇ、９％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  12.03  (s,  1H),  7.73  (d,
J  =  7.6  Hz,  1H),  7.29  (d,  J  =  12.7  Hz,  1H),  4.64-4.57  (m,  1H),  
3.95-3.88  (m,  2H),  3.31  (s,  3H),  1.88-1.82  (m,  2H),  1.69-1.64  (m,  2H)
,  1.54-1.27  (m,  6H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ３４８．１、３５０．１（Ｍ−１）。
【０５８０】
（実施例６３）
【０５８１】
ｔｒａｎｓ−５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−４−（（４−（ト
リフルオロメチル）−シクロヘキシル）メトキシ）ベンズアミドの合成
【化１１９】
2017057206.tif 000199
【０５８２】
実施例８に記載した通りの手順に従い、アダマンタン−１−イルメタノールをｔｒａｎ
ｓ−４−（トリフルオロメチル）シクロヘキシル）−メタノールに置き換え、必要に応じ
て変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．１７８ｇ、４１％）：1H  NMR  (
300  MHz,  DMSO-d6)  δ  12.12  (s,  1H),  7.77  (d,  J  =  7.5  Hz,  1H),  7.26
(d,  J  =  12.4  Hz,  1H),  3.99  (d,  J  =  6.1  Hz,  2H),  3.35  (s,  3H),  
2.29-2.18  (m,  1H),  1.94-1.81  (m,  5H),  1.36-1.09  (m,  4H)；ＭＳ（ＥＳ−）
ｍ／ｚ４３０．１、４３２．１（Ｍ−１）。
【０５８３】
（実施例６４）
【０５８４】
５−クロロ−４−（（（１Ｓ，２Ｒ，５Ｓ）−６，６−ジメチルビシクロ［３．１．１］
ヘプタン−２−イル）メトキシ）−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミ
ドの合成
【化１２０】
2017057206.tif 000200
【０５８５】
実施例８に記載した通りの手順に従い、アダマンタン−１−イルメタノールを（（１Ｓ
，２Ｒ，５Ｓ）−６，６−ジメチルビシクロ［３．１．１］ヘプタン−２−イル）メタノ
ールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．０８
ｇ、２０％）。1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  12.09  (s,  1H),  7.76  (d,  J
=  7.5  Hz,  1H),  7.27  (d,  J  =  12.5  Hz,  1H),  4.12-4.00  (m,  2H),  3.3
5  (s,  3H),  2.57-2.04  (m,  1H),  2.10-1.85  (m,  5H),  1.61-1.48  (m,  1H),  
1.18  (s,  3H),  1.00  (m,  3H),  0.99-0.95  (m,  1H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４０
２．１、４０４．１（Ｍ−１）。
【０５８６】
（実施例６５）
【０５８７】
５−クロロ−４−（（２，２−ジメチルクロマン−７−イルオキシ）メチル）−Ｎ−（Ｎ
，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−２−フルオロベンズアミドの合成
【化１２１】
2017057206.tif 000201
【０５８８】
ステップ１  ７−ヒドロキシ−２，２−ジメチルクロマン−４−オンの調製
【化１２２】
2017057206.tif 000202
【０５８９】
２，４−ジヒドロキシアセトフェノン（６．００ｇ、３９．４ｍｍｏｌ）およびピロリ
ジン（１５．０ｍＬ、１８１ｍｍｏｌ）のトルエン（２００ｍＬ）中溶液に、アセトン（
２２．９ｇ、３９４ｍｍｏｌ）を加えた。１６時間の加熱還流の後、溶媒を除去し、残留
物にＨＣｌ（２．０Ｎ、１００ｍＬ）およびブライン（２００ｍＬ）を加え、次いで混合
物をＥｔＯＡｃ（１５０×５ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎ
ａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濃縮した。粗生成物をＳＧＣ（石油エーテル／酢酸エチル
＝６／１で溶出）により精製して、標的化合物（２．５６ｇ、３３％）を黄褐色固体とし
て得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ：１９１．１［Ｍ−Ｈ］＋；1H-NMR  (500  MHz,  CD
Cl3):  δ  7.79  (d,  J  =  8.0  Hz,  1H),  6.49  (dd,  J  =  8.5,  2.0  Hz,  1H
),  6.36  (d,  J  =  2.0  Hz,  1H),  2.68  (s,  2H),  1.45  (s,  6H).
ステップ２  ２，２−ジメチルクロマン−７−オールの調製
【化１２３】
2017057206.tif 000203
【０５９０】
７−ヒドロキシ−２，２−ジメチルクロマン−４−オン（５００ｍｇ、２．６０ｍｍｏ
ｌ）およびＨＣｌ（濃、１０ｍＬ）のＭｅＯＨ（３０ｍＬ）中混合物を０℃で１０分間撹
拌し、次いで亜鉛粉末（３００ｍｇ）をゆっくり加えた。室温で１６時間撹拌した後、溶
媒を減圧下で除去し、混合物をＥｔＯＡｃ（１５０×３ｍＬ）で抽出した。合わせた有機
層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濃縮した。残留物を逆相カラム
フラッシュ（falsh）（０．５％ＮＨ４ＨＣＯ３中２８％〜３５％ＭｅＣＮ）により精製
して、２，２−ジメチルクロマン−７−オールの標的生成物（２９０ｍｇ、６２％）を黄
褐色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ：１７７．１［Ｍ−Ｈ］＋；1H-NMR  (5
00  MHz,  CDCl3):  δ  6.89  (d,  J  =  8.0  Hz,  1H),  6.34  (dd,  J  =  8.5,  
2.5  Hz,  1H),  6.27  (d,  J  =  2.5  Hz,  1H),  4.70  (s,  1H),  2.69  (t,  J  
=  13.5,  7.0  Hz,  2H),  1.77  (t,  J  =  13.5,  7.0  Hz,  2H),  1.32  (s,  6H)
.
【０５９１】
ステップ３  ５−クロロ−４−（（２，２−ジメチルクロマン−７−イルオキシ）メチル
）−２−フルオロ安息香酸ｔｅｒｔ−ブチルの調製
【化１２４】
2017057206.tif 000204
【０５９２】
２，２−ジメチルクロマン−７−オール（１００ｍｇ、０．５６１ｍｍｏｌ）、４−（
ブロモメチル）−５−クロロ−２−フルオロ安息香酸ｔｅｒｔ−ブチル（１９１ｍｇ、０
．５９０ｍｍｏｌ）および炭酸カリウム（１９４ｍｇ、１．４０ｍｍｏｌ）のアセトン（
３０ｍＬ）中混合物を５０℃で１６時間撹拌した。室温に冷却した後、混合物をＥｔＯＡ
ｃ（１５０×５ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で
乾燥し、濾過し、濃縮して、粗生成物を得た。これを更には精製せずに次のステップに使
用した（２９０ｍｇ、粗）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ：４２０．８［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５９３】
ステップ４  ５−クロロ−４−（（２，２−ジメチルクロマン−７−イルオキシ）メチル
）−２−フルオロ安息香酸の調製
【化１２５】
2017057206.tif 000205
【０５９４】
５−クロロ−４−（（２，２−ジメチルクロマン−７−イルオキシ）メチル）−２−フ
ルオロ安息香酸ｔｅｒｔ−ブチル（２９０ｍｇ、０．６８９ｍｍｏｌ）およびトリフルオ
ロ酢酸（１０ｍＬ）のＤＣＭ（１０ｍＬ）中混合物を室温で１６時間撹拌した。溶媒を除
去し、残留物をＥｔＯＡｃ（１５０×３ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブラインで
洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濃縮した。残留物を逆相コンビフラッシュ（co
mbiflash）（０．５％ＮＨ４ＨＣＯ３中１５％〜１９％ＭｅＣＮ）により精製して、５−
クロロ−４−（（２，２−ジメチルクロマン−７−イルオキシ）メチル）−２−フルオロ
安息香酸の標的生成物（１００ｍｇ、４９％）を白色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ
）ｍ／ｚ：３６４．９［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５９５】
ステップ５  ５−クロロ−４−（（２，２−ジメチルクロマン−７−イルオキシ）メチル
）−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−２−フルオロベンズアミドの調製
【化１２６】
2017057206.tif 000206
【０５９６】
５−クロロ−４−（（２，２−ジメチルクロマン−７−イルオキシ）メチル）−２−フ
ルオロ安息香酸（５０ｍｇ、０．１４ｍｍｏｌ）、ジメチル（スルファモイル）アミン（
２６ｍｇ、０．２１ｍｍｏｌ）、Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（５４ｍｇ、０．
４２ｍｍｏｌ）、および２−（７−アザ−１Ｈ−ベンゾトリアゾール−１−イル）−１，
１，３，３−テトラメチルウロニウムヘキサフルオロホスフェート（１０６ｍｇ、０．２
８ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（２．５ｍＬ）中混合物を室温で１６時間撹拌した。混合物をＨＣ
ｌ（２．０Ｎ、２０ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（５０×３ｍＬ）で抽出した。合わせた
有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濃縮した。残留物を逆相コ
ンビフラッシュ（０．５％ＮＨ４ＨＣＯ３中１５％〜２５％ＭｅＣＮ）により精製して、
標的生成物（１１．８ｍｇ、１８％）を白色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）方法Ａ
：ＲＴ＝５．５７分、ｍ／ｚ：４７１．２［Ｍ＋Ｈ］＋；1H-NMR  (500  MHz,  MeOH-d4,
):  δ  7.62  (d,  J  =  6.0  Hz,  1H),  7.31  (d,  J  =  10.5  Hz,  1H),  6.87
(d,  J  =  8.5  Hz,  1H),  6.40  (dd,  J  =  8.0,  2.5  Hz,  1H),  6.24  (d,  
J  =  2.5  Hz,  1H),  5.02  (s,  2H),  2.86  (s,  6H),  2.61  (t,  J  =  7.0  Hz
,  2H),  1.68  (t,  J  =  7.0  Hz,  2H),  1.20  (s,  6H).
【０５９７】
（実施例６６）
【０５９８】
５−クロロ−４−（シクロヘプチルメトキシ）−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル
）−２−フルオロベンズアミドの合成
【化１２７】
2017057206.tif 000207
【０５９９】
実施例８に記載した通りの手順に従い、５−クロロ−２，４−ジフルオロ−Ｎ−（メチ
ルスルホニル）ベンズアミドを５−クロロ−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−
２，４−ジフルオロベンズアミドに、およびアダマンタン−１−イルメタノールをシクロ
ヘプチルメタノールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として
得た（０．０８ｇ、２０％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  11.77  (s,  1H),
7.72  (d,  J  =  7.4  Hz,  1H),  7.24  (d,  J  =  12.3  Hz,  1H),  3.94  (d,  
J  =  6.6  Hz,  2H),  2.87  (s,  6H),  2.00-1.25  (m,  13H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／
ｚ４０５．１、４０７．１（Ｍ−１）。
【０６００】
（実施例６７）
【０６０１】
５−クロロ−４−（２−シクロヘキシルエトキシ）−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチル−スルファ
モイル）−２−フルオロベンズアミドの合成
【化１２８】
2017057206.tif 000208
【０６０２】
実施例８に記載した通りの手順に従い、５−クロロ−２，４−ジフルオロ−Ｎ−（メチ
ルスルホニル）ベンズアミドを５−クロロ−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−
２，４−ジフルオロベンズアミドに、およびアダマンタン−１−イルメタノールを２−シ
クロヘキシルエタノールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体と
して得た（０．０９ｇ、２２％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  11.77  (s,  1
H),  7.72  (d,  J  =  7.5  Hz,  1H),  7.26  (d,  J  =  12.4  Hz,  1H),  4.17  (t
,  J  =  6.6  Hz,  2H),  2.87  (s,  6H),  1.76-1.60  (m,  7H),  1.54-1.42  (m,  
1H),  1.28-1.11  (m,  3H),  1.02-0.90  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４０５．１
、４０７．１（Ｍ−１）。
【０６０３】
（実施例６８）
【０６０４】
５−クロロ−４−（２−シクロヘキシルメトキシ）−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモ
イル）−２−フルオロベンズアミドの合成
【化１２９】
2017057206.tif 000209
【０６０５】
実施例８に記載した通りの手順に従い、５−クロロ−２，４−ジフルオロ−Ｎ−（メチ
ルスルホニル）ベンズアミドを５−クロロ−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−
２，４−ジフルオロベンズアミドに、およびアダマンタン−１−イルメタノールをシクロ
ヘキシルメタノールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として
得た（０．１１ｇ、２８％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  11.77  (s,  1H),
7.72  (d,  J  =  7.6  Hz,  1H),  7.23  (d,  J  =  12.4  Hz,  1H),  3.96  (d,  
J  =  5.8  Hz,  2H),  2.87  (s,  6H),  1.84-1.62  (m,  6H),  1.30-1.04  (m,  5H)
；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ３９１．１、３９３．１（Ｍ−１）。
【０６０６】
（実施例６９）
【０６０７】
５−クロロ−４−（シクロペンチルメトキシ）−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル
）−２−フルオロベンズアミドの合成
【化１３０】
2017057206.tif 000210
【０６０８】
実施例８に記載した通りの手順に従い、５−クロロ−２，４−ジフルオロ−Ｎ−（メチ
ルスルホニル）ベンズアミドを５−クロロ−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−
２，４−ジフルオロベンズアミドに、およびアダマンタン−１−イルメタノールをシクロ
ペンチルメタノールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として
得た（０．１２ｇ、３２％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  11.77  (s,  1H),
7.73  (d,  J  =  7.4  Hz,  1H),  7.24  (d,  J  =  12.4  Hz,  1H),  4.03  (d,  
J  =  6.8  Hz,  2H),  2.87  (s,  6H),  2.39-2.29  (m,  1H),  1.82-1.72  (m,  2H)
,  1.65-1.51  (m,  4H),  1.38-1.30  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ３７７．１、３
７９．１（Ｍ−１）。
【０６０９】
（実施例７０）
【０６１０】
ｔｒａｎｓ−５−クロロ−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−２−フルオロ−４
−（（４−イソプロピルシクロヘキシル）オキシ）ベンズアミドの合成
【化１３１】
2017057206.tif 000211
【０６１１】
実施例８に記載した通りの手順に従い、５−クロロ−２，４−ジフルオロ−Ｎ−（メチ
ルスルホニル）ベンズアミドを５−クロロ−Ｎ−（Ｎ，Ｎジメチルスルファモイル）−２
，４−ジフルオロベンズアミドに、およびアダマンタン−１−イルメタノールをｔｒａｎ
ｓ−４−イソプロピルシクロヘキサノールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化
合物を無色固体として得た（０．１０ｇ、２４％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  
δ  11.75  (s,  1H),  7.71  (d,  J  =  7.5  Hz,  1H),  7.34  (d,  J  =  12.5  Hz
,  1H),  4.53-4.43  (m,  1H),  2.87  (s,  6H),  2.11-2.07  (m,  2H),  1.75-1.71
(m,  2H),  1.50-1.20  (m,  3H),  1.24-1.07  (m,  3H),  0.86  (d,  J  =  6.8  H
z,  6H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４１９．１、４２１．１（Ｍ−１）。
【０６１２】
（実施例７１）
【０６１３】
ｔｒａｎｓ−５−クロロ−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−２−フルオロ−４
−（（４−イソプロピルシクロヘキシル）−オキシ）ベンズアミドの合成
【化１３２】
2017057206.tif 000212
【０６１４】
実施例８に記載した通りの手順に従い、５−クロロ−２，４−ジフルオロ−Ｎ−（メチ
ルスルホニル）ベンズアミドを５−クロロ−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−
２，４−ジフルオロベンズアミドに、およびアダマンタン−１−イルメタノールを２−シ
クロペンチルエタノールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体と
して得た（０．１１ｇ、２９％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  11.77  (s,  1
H),  7.73  (d,  J  =  7.5  Hz,  1H),  7.25  (d,  J  =  12.4  Hz,  1H),  4.16  (t
,  J  =  6.5  Hz,  2H),  2.87  (s,  6H),  1.99-1.88  (m,  1H),  1.82-1.74  (m,  
4H),  1.65-1.43  (m,  4H),  1.24-1.09  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ３９１．１
、３９３．１（Ｍ−１）。
【０６１５】
（実施例７２）
【０６１６】
５−クロロ−４−（（（１Ｒ，２ｓ，３Ｓ，５ｓ，７ｓ）−５−クロロアダマンタン−２
−イル）オキシ）−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−２−フルオロベンズアミ
ドおよび５−クロロ−４−（（（１Ｒ，２ｒ，３Ｓ，５ｓ，７ｓ）−５−クロロアダマン
タン−２−イル）オキシ）−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−２−フルオロベ
ンズアミドの合成
【化１３３】
2017057206.tif 000213
【０６１７】
実施例８に記載した通りの手順に従い、５−クロロ−２，４−ジフルオロ−Ｎ−（メチ
ルスルホニル）ベンズアミドを５−クロロ−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−
２，４−ジフルオロベンズアミドに、アダマンタン−１−イルメタノールを５−クロロア
ダマンタン−２−オールに置き換え、必要に応じて変更を行い、ヘキサン中酢酸エチル（
０．２％酢酸を含有する）の１０〜５０％勾配を用いるシリカゲルカラムクロマトグラフ
ィーにより２つのジアステレオマーを得た。５−クロロ−４−（（（１Ｒ，２ｓ，３Ｓ，
５ｓ，７ｓ）−５−クロロアダマンタン−２−イル）オキシ）−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチル
スルファモイル）−２−フルオロベンズアミドおよび５−クロロ−４−（（（１Ｒ，２ｒ
，３Ｓ，５ｓ，７ｓ）−５−クロロアダマンタン−２−イル）オキシ）−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−
ジメチルスルファモイル）−２−フルオロベンズアミド。第１の溶出ジアステレオマーに
関するデータ：無色固体（０．０２ｇ、１４％）。1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ
11.76  (s,  1H),  7.77  (d,  J  =  7.5  Hz,  1H),  7.39  (d,  J  =  12.5  Hz,
1H),  4.78-4.75  (m,  1H),  2.87  (s,  6H),  2.41-2.32  (m,  4H),  2.10  (brs,
3H),  1.96-1.92  (m,  2H)  ,  1.77  (br  s,  4H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４６３．
１、４６５．１（Ｍ−１）。第２の溶出ジアステレオマーに関するデータ：無色固体（０
．００３ｇ、２％）。1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  11.76  (s,  1H),  7.75  (
d,  J  =  7.5  Hz,  1H),  7.38  (d,  J  =  12.3Hz,  1H),  4.91-4.87  (m,  1H),  
2.87  (s,  6H),  2.35-2.11  (m,  9H),  1.99-1.95  (m,  2H),  1.53-1.49  (m,  2H)
；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４６３．１、４６５．１（Ｍ−１）。
【０６１８】
（実施例７３）
【０６１９】
５−クロロ−４−（（（１Ｓ，２Ｒ，５Ｓ）−６，６−ジメチルビシクロ［３．１．１］
ヘプタン−２−イル）メトキシ）−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−２−フル
オロベンズアミドの合成
【化１３４】
2017057206.tif 000214
【０６２０】
実施例８に記載した通りの手順に従い、５−クロロ−２，４−ジフルオロ−Ｎ−（メチ
ルスルホニル）ベンズアミドを５−クロロ−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−
２，４−ジフルオロベンズアミドに、およびアダマンタン−１−イルメタノールを（（１
Ｓ，２Ｒ，５Ｓ）−６，６−ジメチルビシクロ［３．１．１］−ヘプタン−２−イル）メ
タノールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．
１２ｇ、２９％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  11.76  (s,  1H),  7.72  (d,
J  =  6.1  Hz,  1H),  7.26  (d,  J  =  13.2  Hz,  1H),  4.12-4.05  (m,  2H),  
2.87  (s,  6H),  2.38-2.37  (m,  1H),  2.13-1.90  (m,  6H),  1.56  (m,  1H),  1.
18  (s,  3H),  1.00-0.92  (m,  4H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４３１．１、４３３．１（
Ｍ−１）。
【０６２１】
（実施例７４）
【０６２２】
５−クロロ−４−（（２，２−ジメチルクロマン−７−イルオキシ）メチル）−２−フル
オロ−Ｎ−（Ｎ−メチルスルファモイル）ベンズアミドの合成
【化１３５】
2017057206.tif 000215
【０６２３】
５−クロロ−４−（（２，２−ジメチルクロマン−７−イルオキシ）メチル）−２−フ
ルオロ安息香酸（５０ｍｇ、０．１４ｍｍｏｌ）、メチル（スルファモイル）アミン（２
３ｍｇ、０．２１ｍｍｏｌ）、１−エチル−（３−ジメチルアミノ−プロピル）カルボジ
イミド塩酸塩（４０ｍｇ、０．２１ｍｍｏｌ）および４−ジメチルアミノピリジン（２６
ｍｇ、０．２１ｍｍｏｌ）のＤＣＭ（２０ｍＬ）中混合物を室温で１６時間撹拌した。混
合物をＨＣｌ（２．０Ｎ、２０ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（５０×３ｍＬ）で抽出した
。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濃縮した。粗生
成物を逆相コンビフラッシュ（０．５％ＮＨ４ＨＣＯ３中１８％〜２５％ＭｅＣＮ）によ
り精製して、標的生成物（３５．４ｍｇ、５６％）を淡黄色固体として得た。ＬＣＭＳ（
ＥＳＩ）方法Ａ：ＲＴ＝５．７８分、ｍ／ｚ：４５６．７［Ｍ＋Ｈ］＋；1H-NMR  (500  
MHz,  MeOH-d4,):  δ  7.77  (d,  J  =  6.0  Hz,  1H),  7.42  (d,  J  =  10.5  Hz
,  1H),  6.99  (d,  J  =  8.5  Hz,  1H),  6.52  (dd,  J  =  9.0,  2.5  Hz,  1H),
6.36  (d,  J  =  2.5  Hz,  1H),  5.14  (s,  2H),  2.74  (t,  J  =  6.5  Hz,  2
H),  2.71  (s,  3H),  1.80  (t,  J  =  6.5  Hz,  2H),  1.32  (s,  6H).
【０６２４】
（実施例７５）
【０６２５】
５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−４−（スピロ［５．５］ウンデ
カン−３−イルオキシ）ベンズアミドの合成
【化１３６】
2017057206.tif 000216
【０６２６】
実施例８に記載した通りの手順に従い、アダマンタン−１−イルメタノールをスピロ［
５．５］ウンデカン−３−オールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無
色固体として得た（０．０８ｇ、２０％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  12.06
(s,  1H),  7.76  (d,  J  =  7.6  Hz,  1H),  7.31  (d,  J  =  12.8  Hz,  1H),  
4.68-4.61  (m,  1H),  3.33  (s,  3H),  1.83-1.74  (m,  2H),  1.65-1.52  (m,  4H)
,  1.38-1.23  (m,  12H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４１６．２、４１８．２（Ｍ−１）。
【０６２７】
（実施例７６）
【０６２８】
５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−４−（スピロ［４．５］デカン
−８−イルオキシ）ベンズアミドの合成
【化１３７】
2017057206.tif 000217
【０６２９】
実施例８に記載した通りの手順に従い、アダマンタン−１−イルメタノールをスピロ［
４．５］デカン−８−オールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固
体として得た（０．０６ｇ、１５％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  12.07  (s
,  1H),  7.77  (d,  J  =  7.6  Hz,  1H),  7.33  (d,  J  =  12.8  Hz,  1H),  4.69
-4.61  (m,  1H),  3.33  (s,  3H),  1.88-1.79  (m,  2H),  1.65-1.51  (m,  8H),  1
.45-1.31  (m,  6H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４０２．１、４０３．１（Ｍ−１）。
【０６３０】
（実施例７７）
【０６３１】
ｃｉｓ−５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−４−（（４−（トリフ
ルオロメチル）−シクロヘキシル）メトキシ）ベンズアミドの合成
【化１３８】
2017057206.tif 000218
【０６３２】
実施例８に記載した通りの手順に従い、アダマンタン−１−イルメタノールを（ｃｉｓ
−４−（トリフルオロメチル）シクロヘキシル）−メタノールに置き換え、必要に応じて
変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．０９ｇ、１４％）：1H  NMR  (300
MHz,  DMSO-d6)  δ  12.10  (s,  1H),  7.77  (d,  J  =  7.5  Hz,  1H),  7.33  (
d,  J  =  12.6  Hz,  1H),  4.14  (d,  J  =  7.2  Hz,  2H),  3.35  (s,  3H),  2.2
9-2.18  (m,  1H),  2.14-2.12  (m,  1H),  1.76-1.50  (m,  8H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／
ｚ４３０．１、４３２．１（Ｍ−１）。
【０６３３】
（実施例７８）
【０６３４】
５−クロロ−４−（（（１Ｓ，２Ｓ，５Ｓ）−６，６−ジメチルビシクロ［３．１．１］
ヘプタン−２−イル）−メトキシ）−２−フルオロ−Ｎ−スルファモイルベンズアミドの
合成
【化１３９】
2017057206.tif 000219
【０６３５】
実施例８に記載した通りの手順に従い、５−クロロ−２，４−ジフルオロ−Ｎ−（メチ
ルスルホニル）ベンズアミドを５−クロロ−２，４−ジフルオロ−Ｎ−スルファモイルベ
ンズアミドに、およびアダマンタン−１−イルメタノールを（（１Ｓ，２Ｓ，５Ｓ）−６
，６−ジメチルビシクロ［３．１．１］ヘプタン−２−イル）メタノールに置き換え、必
要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．０９ｇ、１５％）：1H  
NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  11.73  (s,  1H),  7.66  (d,  J  =  7.5  Hz,  1H),
7.58  (s,  2H),  7.22  (d,  J  =  12.4  Hz,  1H),  3.95  (d,  J  =  6.8  Hz,  
2H),  2.49-2.38  (m,  1H),  2.10-2.03  (m,  1H),  2.19-1.65  (m,  5H),  1.48-1.3
4  (m,  2H),  1.22  (s,  3H),  0.86  (s,  3H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４０３．２、
４０５．２（Ｍ−１）。
【０６３６】
（実施例７９）
【０６３７】
５−クロロ−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−２−フルオロ−４−（スピロ［
５．５］ウンデカン−３−イルオキシ）ベンズアミドの合成
【化１４０】
2017057206.tif 000220
【０６３８】
実施例８に記載した通りの手順に従い、５−クロロ−２，４−ジフルオロ−Ｎ−（メチ
ルスルホニル）ベンズアミドを５−クロロ−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−
２，４−ジフルオロベンズアミドに、およびアダマンタン−１−イルメタノールをスピロ
［５．５］ウンデカン−３−オールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を
無色固体として得た（０．０３ｇ、７％）。1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  11.73
(s,  1H),  7.72  (d,  J  =  7.6  Hz,  1H),  7.29  (d,  J  =  12.6  Hz,  1H),  
4.68-4.60  (m,  1H),  2.86  (s,  6H),  1.84-1.74  (m,  2H),  1.66-1.51  (m,  4H)
,  1.39-1.21  (m,  12H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４４５．２、４４７．２（Ｍ−１）。
【０６３９】
（実施例８０）
【０６４０】
５−クロロ−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−２−フルオロ−４−（スピロ［
４．５］デカン−８−イルオキシ）ベンズアミドの合成
【化１４１】
2017057206.tif 000221
【０６４１】
実施例８に記載した通りの手順に従い、５−クロロ−２，４−ジフルオロ−Ｎ−（メチ
ルスルホニル）ベンズアミドを５−クロロ−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−
２，４−ジフルオロベンズアミドに、およびアダマンタン−１−イルメタノールをスピロ
［４．５］デカン−８−オールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色
固体として得た（０．０６ｇ、１４％）。1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  11.73  
(s,  1H),  7.72  (d,  J  =  7.6  Hz,  1H),  7.31  (d,  J  =  12.6  Hz,  1H),  4.
68-4.61  (m,  1H),  2.87  (s,  6H),  1.88-1.77  (m,  2H),  1.65-1.51  (m,  8H),
1.44-1.32  (m,  6H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４３１．２、４３３．２（Ｍ−１）。
【０６４２】
（実施例８１）
【０６４３】
５−クロロ−４−（２−シクロブチルエトキシ）−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイ
ル）−２−フルオロベンズアミドの合成
【化１４２】
2017057206.tif 000222
【０６４４】
実施例８に記載した通りの手順に従い、５−クロロ−２，４−ジフルオロ−Ｎ−（メチ
ルスルホニル）ベンズアミドを５−クロロ−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−
２，４−ジフルオロベンズアミドに、およびアダマンタン−１−イルメタノールを２−シ
クロブチルエタノールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体とし
て得た（０．１２ｇ、３２％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  11.77  (s,  1H)
,  7.72  (d,  J  =  7.5  Hz,  1H),  7.22  (d,  J  =  12.4  Hz,  1H),  4.08  (t,
J  =  6.3  Hz,  2H),  2.87  (s,  6H),  2.47-2.40  (m,  1H),  2.10-1.99  (m,  2
H),  1.89-1.63  (m,  6H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ３７７．２、３７９．２（Ｍ−１）。
【０６４５】
（実施例８２）
【０６４６】
５−クロロ−４−（３−シクロヘキシルプロポキシ）−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファ
モイル）−２−フルオロベンズアミドの合成
【化１４３】
2017057206.tif 000223
【０６４７】
実施例８に記載した通りの手順に従い、５−クロロ−２，４−ジフルオロ−Ｎ−（メチ
ルスルホニル）ベンズアミドを５−クロロ−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−
２，４−ジフルオロベンズアミドに、およびアダマンタン−１−イルメタノールを３−シ
クロヘキシルプロパン−１−オールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を
無色固体として得た（０．０３ｇ、７％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  11.75
(s,  1H),  7.72  (d,  J  =  7.3  Hz,  1H),  7.23  (d,  J  =  12.3  Hz,  1H),  
4.12  (t,  J  =  6.2  Hz,  2H),  2.87  (s,  6H),  1.80-1.58  (m,  7H),  1.35-1.1
1  (m,  6H),  0.94-0.88  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４１９．２、４２１．２（
Ｍ−１）。
【０６４８】
（実施例８３）
【０６４９】
ｔｒａｎｓ−５−クロロ−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−２−フルオロ−４
−（（４−（トリフルオロメチル）シクロヘキシル）オキシ）ベンズアミドの合成
【化１４４】
2017057206.tif 000224
【０６５０】
実施例８に記載した通りの手順に従い、５−クロロ−２，４−ジフルオロ−Ｎ−（メチ
ルスルホニル）ベンズアミドを５−クロロ−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−
２，４−ジフルオロベンズアミドに、およびアダマンタン−１−イルメタノールを４−（
トリフルオロメチル）シクロヘキサノールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化
合物を無色固体として得た（０．０２ｇ、１９％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  
δ  11.75  (s,  1H),  7.73  (d,  J  =  7.5  Hz,  1H),  7.40  (d,  J  =  12.6  Hz
,  1H),  4.61-4.53  (m,  1H),  2.87  (s,  6H),  2.45-2.32  (m,  1H),  2.18-2.10
(m,  2H),  1.97-1.89  (m,  2H),  1.55-1.44  (m,  4H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４４
５．１、４４７．１（Ｍ−１）。
【０６５１】
（実施例８４）
【０６５２】
ｃｉｓ−５−クロロ−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−２−フルオロ−４−（
（４−（トリフルオロメチル）−シクロヘキシル）オキシ）ベンズアミドの合成
【化１４５】
2017057206.tif 000225
【０６５３】
実施例８に記載した通りの手順に従い、５−クロロ−２，４−ジフルオロ−Ｎ−（メチ
ルスルホニル）ベンズアミドを５−クロロ−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−
２，４−ジフルオロベンズアミドに、およびアダマンタン−１−イルメタノールを４−（
トリフルオロメチル）シクロヘキサノールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化
合物を無色固体として得た（０．０２ｇ、１９％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  
δ  11.75  (s,  1H),  7.75  (d,  J  =  7.5  Hz,  1H),  7.35  (d,  J  =  12.5  Hz
,  1H),  4.94  (s,  1H),  2.87  (s,  6H),  2.46-2.35  (m,  1H),  2.03-1.93  (m,
2H),  1.72-1.53  (m,  6H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４４５．２、４４７．２（Ｍ−１
）。
【０６５４】
（実施例８５）
【０６５５】
５−クロロ−４−（２−シクロヘプチルエトキシ）−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモ
イル）−２−フルオロベンズアミドの合成
【化１４６】
2017057206.tif 000226
【０６５６】
実施例８に記載した通りの手順に従い、５−クロロ−２，４−ジフルオロ−Ｎ−（メチ
ルスルホニル）ベンズアミドを５−クロロ−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−
２，４−ジフルオロベンズアミドに、およびアダマンタン−１−イルメタノールを２−シ
クロヘプチルエタノールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体と
して得た（０．１１ｇ、２６％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  11.75  (s,  1
H),  7.72  (d,  J  =  7.5  Hz,  1H),  7.26  (d,  J  =  12.4  Hz,  1H),  4.16  (t
,  J  =  6.2  Hz,  2H),  2.87  (s,  6H),  1.76-1.35  (m,  13H),  1.29-1.17  (m,
2H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４１９．１、４２１．１（Ｍ−１）。
【０６５７】
（実施例８６）
【０６５８】
５−クロロ−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−２−フルオロ−４−（（３−フ
ルオロアダマンタン−１−イル）メトキシ）ベンズアミドの合成
【化１４７】
2017057206.tif 000227
【０６５９】
実施例８に記載した通りの手順に従い、５−クロロ−２，４−ジフルオロ−Ｎ−（メチ
ルスルホニル）ベンズアミドを５−クロロ−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−
２，４−ジフルオロベンズアミドに、およびアダマンタン−１−イルメタノールを３−フ
ルオロアダマンタン−１−イルメタノールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化
合物を無色固体として得た（０．１６ｇ、３５％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  
δ  11.77  (s,  1H),  7.73  (d,  J  =  7.4  Hz,  1H),  7.23  (d,  J  =  12.3  Hz
,  1H),  3.84  (s,  2H),  2.87  (s,  6H),  2.30  (br  s,  2H),  1.87-1.76  (m,  
6H),  1.61-1.52  (m,  6H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４６１．１、４６３．１（Ｍ−１）
。
【０６６０】
（実施例８７）
【０６６１】
４−（２−（アダマンタン−１−イル）エトキシ）−５−クロロ−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチ
ルスルファモイル）−２−フルオロベンズアミドの合成
【化１４８】
2017057206.tif 000228
【０６６２】
実施例８に記載した通りの手順に従い、５−クロロ−２，４−ジフルオロ−Ｎ−（メチ
ルスルホニル）ベンズアミドを５−クロロ−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−
２，４−ジフルオロベンズアミドに、およびアダマンタン−１−イルメタノールをアダマ
ンタン−１−イルエタノールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固
体として得た（０．１５ｇ、３３％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  11.75  (s
,  1H),  7.72  (d,  J  =  7.5  Hz,  1H),  7.28  (d,  J  =  12.5  Hz,  1H),  4.18
(  t,  J  =  7.0  Hz,  2H),  2.87  (s,  6H),  1.93-1.88  (br  s,  3H),  1.70-1
.54  (m,  14H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４５７．２、４５９．２（Ｍ−１）。
【０６６３】
（実施例９０）
【０６６４】
５−クロロ−４−（３−シクロペンチルプロポキシ）−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファ
モイル）−２−フルオロベンズアミドの合成
【化１４９】
2017057206.tif 000229
【０６６５】
実施例８に記載した通りの手順に従い、５−クロロ−２，４−ジフルオロ−Ｎ−（メチ
ルスルホニル）ベンズアミドを５−クロロ−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−
２，４−ジフルオロベンズアミドに、およびアダマンタン−１−イルメタノールを３−シ
クロペンチルプロパン−１−オールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を
無色固体として得た（０．２２ｇ、５４％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  11.
75  (s,  1H),  7.73  (d,  J  =  7.5  Hz,  1H),  7.23  (d,  J  =  12.4  Hz,  1H),
4.14  (  t,  J  =  6.4  Hz,  2H),  2.87  (s,  6H),  1.86-1.70  (m,  5H),  1.64
-1.40  (m,  6H),  1.14-1.02  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４０５．２、４０７．
２（Ｍ−１）。
【０６６６】
（実施例９１）
【０６６７】
５−クロロ−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−２−フルオロ−４−（（４−ペ
ンチルビシクロ［２．２．２］オクタン−１−イル）−メトキシ）ベンズアミドの合成
【化１５０】
2017057206.tif 000230
【０６６８】
実施例８に記載した通りの手順に従い、５−クロロ−２，４−ジフルオロ−Ｎ−（メチ
ルスルホニル）ベンズアミドを５−クロロ−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−
２，４−ジフルオロベンズアミドに、およびアダマンタン−１−イルメタノールを（４−
ペンチルビシクロ［２．２．２］オクタン−１−イル）メタノールに置き換え、必要に応
じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．２５ｇ、５１％）：1H  NMR  (
300  MHz,  DMSO-d6)  δ  11.75  (s,  1H),  7.71  (d,  J  =  7.5  Hz,  1H),  7.19
(d,  J  =  12.4  Hz,  1H),  3.76  (s,  2H),  2.87  (s,  6H),  1.53-1.48  (m,  
6H),  1.38-1.06  (m,  14H),  0.85  (t,  J  =  7.0  Hz,  3H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／
ｚ４８７．２、４８９．２（Ｍ−１）。
【０６６９】
（実施例９２）
【０６７０】
５−クロロ−４−（（３−クロロアダマンタン−１−イル）メトキシ）−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−
ジメチルスルファモイル）−２−フルオロベンズアミドの合成
【化１５１】
2017057206.tif 000231
【０６７１】
実施例８に記載した通りの手順に従い、５−クロロ−２，４−ジフルオロ−Ｎ−（メチ
ルスルホニル）ベンズアミドを５−クロロ−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−
２，４−ジフルオロベンズアミドに、およびアダマンタン−１−イルメタノールを３−ク
ロロアダマンタン−１−イルメタノールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合
物を無色固体として得た（０．１５ｇ、３１％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ
11.77  (s,  1H),  7.74  (d,  J  =  7.4  Hz,  1H),  7.23  (d,  J  =  12.3  Hz,
1H),  3.82  (s,  2H),  2.87  (s,  6H),  2.22  (br  s,  2H),  2.14-2.02  (m,  6
H),  1.70-1.55  (s,  6H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４７７．１、４７９．１（Ｍ−１）。
【０６７２】
（実施例９３）
【０６７３】
５−クロロ−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−２−フルオロ−４−（（１−フ
ルオロシクロヘキシル）−メトキシ）ベンズアミドの合成
【化１５２】
2017057206.tif 000232
【０６７４】
実施例８に記載した通りの手順に従い、５−クロロ−２，４−ジフルオロ−Ｎ−（メチ
ルスルホニル）ベンズアミドを５−クロロ−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−
２，４−ジフルオロベンズアミドに、およびアダマンタン−１−イルメタノールを（１−
フルオロシクロヘキシル）メタノールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物
を無色固体として得た（０．０８ｇ、１９％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  1
1.79  (s,  1H),  7.75  (d,  J  =  7.4  Hz,  1H),  7.30  (d,  J  =  12.3  Hz,  1H
),  4.24  (d,  J  =  21.2  Hz,  2H),  2.88  (s,  6H),  1.96-1.87  (m,  2H),  1.7
2-1.50  (m,  7H),  1.37-1.24  (  m,  1H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４０９．１、４１１
．１（Ｍ−１）。
【０６７５】
（実施例９４）
【０６７６】
−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−４−（（１−（トリフルオロメチ
ル）シクロブチル）−メトキシ）ベンズアミドの合成
【化１５３】
2017057206.tif 000233
【０６７７】
実施例８に記載した通りの手順に従い、アダマンタン−１−イルメタノールを（１−（
トリフルオロメチル）シクロブチル）メタノールに置き換え、必要に応じて変更を行い、
標題化合物を無色固体として得た（０．０５ｇ、１２％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-
d6)  δ  12.11  (s,  1H),  7.80  (d,  J  =  7.5  Hz,  1H),  7.39  (d,  J  =  12.
4  Hz,  1H),  4.41  (s,  2H),  3.35  (s,  3H),  2.39-2.26  (m,  2H),  2.19-2.09
(m,  3H),  2.01-1.90  (m,  1H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４０２．１、４０４．１（Ｍ
−１）。
【０６７８】
（実施例９５）
【０６７９】
５−クロロ−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−２−フルオロ−４−（（１−（
トリフルオロメチル）−シクロブチル）メトキシ）ベンズアミドの合成
【化１５４】
2017057206.tif 000234
【０６８０】
実施例８に記載した通りの手順に従い、５−クロロ−２，４−ジフルオロ−Ｎ−（メチ
ルスルホニル）ベンズアミドを５−クロロ−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−
２，４−ジフルオロベンズアミドに、およびアダマンタン−１−イルメタノールを（１−
（トリフルオロメチル）シクロブチル）メタノールに置き換え、必要に応じて変更を行い
、標題化合物を無色固体として得た（０．０５ｇ、１２％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMS
O-d6)  δ  11.82  (s,  1H),  7.76  (d,  J  =  7.4  Hz,  1H),  7.38  (d,  J  =  1
2.2  Hz,  1H),  4.41  (s,  2H),  2.88  (s,  6H),  2.38-2.26  (m,  2H),  2.19-2.0
8  (m,  3H),  2.02-1.91  (m,  1H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４３１．１、４３３．１（
Ｍ−１）。
【０６８１】
（実施例９６）
【０６８２】
５−クロロ−４−（（２，２−ジメチルクロマン−６−イルオキシ）メチル）−２−フル
オロ−Ｎ−（Ｎ−メチルスルファモイル）ベンズアミドの合成
【化１５５】
2017057206.tif 000235
【０６８３】
合成手順は、実施例７４と同じであった。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）方法Ａ：ＲＴ＝５．２０
分、ｍ／ｚ：４６８．７［Ｍ＋Ｈ］＋；1H-NMR  (500  MHz,  DMSO-d6)  δ  11.95  (s,
1H),  7.76  (d,  J  =  6.0  Hz,  1H),  7.51  (s,  1H),  6.80-6.75  (m,  2H),  
6.63  (d,  J  =  9.0  Hz,  1H),  5.08  (s,  2H),  2.71  (t,  J  =  6.5  Hz,  2H)
,  2.54  (s,  3H),  1.96-1.98  (m,  1H),  1.72  (t,  J  =  6.5  Hz,  2H),  1.24
(s,  6H).
【０６８４】
（実施例９７）
【０６８５】
Ｎ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）−５−クロロ−４−（（２，２−ジメチルクロ
マン−６−イルオキシ）メチル）−２−フルオロベンズアミドの合成
【化１５６】
2017057206.tif 000236
【０６８６】
合成手順は、実施例７４と同じであった。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）方法Ａ：ＲＴ＝５．４８
分、ｍ／ｚ：４８３．２［Ｍ＋Ｈ］＋；1H-NMR  (500  MHz,  MeOD-d4)  δ  7.66  (d,
J  =  6.0  Hz,  1H),  7.38  (d,  J  =  10.5  Hz,  1H),  6.66-6.64  (m,  2H),  
6.54  (d,  J  =  9.0  Hz,  1H),  5.02  (s,  2H),  4.08-4.05  (m,  4H),  2.67  (t
,  J  =  6.5  Hz,  2H),  2.19-2.16  (m,  2H),  1.68  (t,  J  =  6.5  Hz,  2H),  
1.19  (s,  6H).
【０６８７】
（実施例９８）
【０６８８】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（モルホリ
ノスルホニル）−ベンズアミドの合成
【化１５７】
2017057206.tif 000237
【０６８９】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−クロロ−２−フルオロ安息香酸（０．
１７ｇ、０．５０ｍｍｏｌ）、１−エチル−３−（３−ジメチルアミノプロピル）カルボ
ジイミド（０．２２ｇ、１．１５ｍｍｏｌ）および４−ジメチルアミノピリジン（０．１
４ｇ、１．１５ｍｍｏｌ）の無水ジクロロメタン（１０ｍＬ）中混合物に、モルホリン−
４−スルホンアミド（０．１７ｇ、１．０ｍｍｏｌ）を周囲温度で加えた。得られた混合
物を周囲温度で１６時間撹拌した。混合物を塩酸（１Ｎ、３０ｍＬ）でクエンチし、続い
て酢酸エチル（１００ｍＬ）で抽出した。有機層を水（３０ｍＬ）で洗浄し、無水硫酸ナ
トリウムで乾燥し、濾過した。濾液を真空で濃縮し、残留物をヘキサン中酢酸エチル（０
．２％酢酸を含有する）の１０〜６０％勾配を用いるシリカゲルカラムクロマトグラフィ
ーにより精製して、標題化合物を灰白色固体として得た（０．０５ｇ、２０％）：1H  NM
R  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  7.88  (s,  1H),  6.88  (s,  1H),  4.06  (d,  J  =  
6.8  Hz,  2H),  3.39  (s,  3H),  2.50-2.42  (m,  1H),  2.12-2.05  (m,  1H),  1.9
8-1.94  (m,  1H),  1.90-1.68  (m,  4H),  1.50-1.41  (m,  2H),  1.22  (s,  3H),  
0.87  (s,  3H);  MS  (ES-)  m/z  397.2,  399.2  (M  -  1)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ
３９９．１、４０１．１（Ｍ＋１）；
【０６９０】
（実施例９９）
【０６９１】
Ｎ−（（１Ｈ−イミダゾール−４−イル）スルホニル）−４−（アダマンタン−１−イル
メトキシ）−５−クロロ−２−フルオロベンズアミドの合成
【化１５８】
2017057206.tif 000238
【０６９２】
実施例９８に記載した通りの手順に従い、モルホリン−４−スルホンアミドを１Ｈ−イ
ミダゾール−４−スルホンアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無
色固体として得た（０．０７ｇ、１５％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  12.72
(s,  2H),  7.94-7.88  (m,  2H),  7.64  (d,  J  =  7.5  Hz,  1H),  7.15  (d,  J
=  12.4  Hz,  1H),  3.70  (s,  2H),  1.99  (br  s,  3H),  1.74-1.63  (m,  12H)
；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４６６．２、４６８．２（Ｍ−１）。
【０６９３】
（実施例１００）
【０６９４】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（Ｎ−メチ
ルスルファモイル）ベンズアミドの合成
【化１５９】
2017057206.tif 000239
【０６９５】
実施例９８に記載した通りの手順に従い、モルホリン−４−スルホンアミドをＮ−メチ
ルスルファミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た
（０．０７ｇ、３４％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  11.68  (s,  1H),  7.7
2-7.66  (m,  2H),  7.22  (d,  J  =  12.4  Hz,  1H),  3.72  (s,  2H),  2.55  (d,
J  =  4.8  Hz,  3H),  1.99  (br  s,  3H),  1.75-1.64  (m,  12H);  MS  (ES-)  m
/z  429.3,  431.3  (M  -  1)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４３１．２、４３３．２（Ｍ＋１
）；
【０６９６】
（実施例１０１）
【０６９７】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−Ｎ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）−
５−クロロ−２−フルオロベンズアミドの合成
【化１６０】
2017057206.tif 000240
【０６９８】
実施例９８に記載した通りの手順に従い、モルホリン−４−スルホンアミドをアゼチジ
ン−１−スルホンアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体と
して得た（０．０８ｇ、３６％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  11.81  (s,  1
H),  7.77  (d,  J  =  7.5  Hz,  1H),  7.24  (d,  J  =  12.4  Hz,  1H),  4.05  (t
,  J  =  7.7  Hz,  4H),  3.73  (s,  2H),  2.22-2.12  (m,  2H),  1.99  (br  s,  3
H),  1.75-1.64  (m,  12H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４５５．３、４５７．３（Ｍ−１）
；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４５７．２、４５９．２（Ｍ＋１）。
【０６９９】
（実施例１０２）
【０７００】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−Ｎ−（メチルスルホニル）−３−（トリフル
オロメチル）ベンズアミドの合成
【化１６１】
2017057206.tif 000241
【０７０１】
実施例９８に記載した通りの手順に従い、４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−
５−クロロ−２−フルオロ安息香酸を４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−３−（
トリフルオロメチル）安息香酸に、およびモルホリン−４−スルホンアミドをメタンスル
ホンアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０
．１１ｇ、５１％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  12.22  (s,  1H),  8.25-8.
19  (m,  2H),  7.37  (d,  J  =  8.8  Hz,  1H),  3.77  (s,  2H),  3.37  (s,  3H),
1.99  (br  s,  3H),  1.75-1.63  (m,  12H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４３０．３（Ｍ
−１）；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４３２．２（Ｍ＋１）。
【０７０２】
（実施例１０３）
【０７０３】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−Ｎ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）−
３−（トリフルオロメチル）ベンズアミドの合成
【化１６２】
2017057206.tif 000242
【０７０４】
実施例９８に記載した通りの手順に従い、４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−
５−クロロ−２−フルオロ安息香酸を４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−３−（
トリフルオロメチル）安息香酸におよびモルホリン−４−スルホンアミドをアゼチジン−
１−スルホンアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として
得た（０．０５ｇ、２２％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  11.92  (s,  1H),
8.26-8.22  (m,  2H),  7.38-7.35  (m,  1H),  4.05  (t,  J  =  7.7  Hz,  4H),  3
.76  (s,  2H),  2.20-2.09  (m,  2H),  1.99  (br  s,  3H),  1.75-1.63  (m,  12H)
；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４７１．３（Ｍ−１）；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４７３．２（Ｍ＋
１）。
【０７０５】
（実施例１０４）
【０７０６】
５−クロロ−２−フルオロ−４−（（３−（５−メチル−２Ｈ−テトラゾール−２−イル
）アダマンタン−１−イル）メトキシ）−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドの合成
【化１６３】
2017057206.tif 000243
【０７０７】
実施例８に記載した通りの手順に従い、アダマンタン−１−イルメタノールを（３−（
５−メチル−２Ｈ−テトラゾール−２−イル）−アダマンタン−１−イル）メタノールに
置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．０７ｇ、３
３％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  12.11  (s,  1H),  7.78  (d,  J  =  7.
5  Hz,  1H),  7.25  (d,  J  =  12.4  Hz,  1H),  3.90  (s,  2H),  3.34  (s,  3H),
2.45  (s,  3H),  2.35-2.07  (m,  8H),  1.80-1.66  (m,  6H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／
ｚ４９６．３、４９８．３（Ｍ−１）；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４９８．２、５００．２（
Ｍ＋１）。
【０７０８】
（実施例１０５）
【０７０９】
５−クロロ−４−（（（１Ｒ，２Ｒ，５Ｒ）−６，６−ジメチルビシクロ［３．１．１］
ヘプタン−２−イル）−メトキシ）−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズア
ミドの合成
【化１６４】
2017057206.tif 000244
【０７１０】
実施例８に記載した通りの手順に従い、アダマンタン−１−イルメタノールを（（１Ｒ
，２Ｒ，５Ｒ）−６，６−ジメチルビシクロ−［３．１．１］ヘプタン−２−イル）メタ
ノールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．１
６ｇ、３２％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  12.09  (s,  1H),  7.76  (d,  
J  =  7.5  Hz,  1H),  7.25  (d,  J  =  12.5  Hz,  1H),  3.96  (d,  J  =  6.8  Hz
,  1H),  3.35  (s,  3H),  2.45-2.38  (m,  1H),  2.10-2.03  (m,  1H),  1.94-1.65
(m,  5H),  1.48-1.37  (m,  2H),  1.21  (s,  3H),  0.85  (s,  3H)；ＭＳ（ＥＳ−
）ｍ／ｚ４０２．３、４０４．３（Ｍ−１）；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４０４．２、４０６
．２（Ｍ＋１）。
【０７１１】
（実施例１０６）
【０７１２】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ−Ｎ−（
（３−ヒドロキシアゼチジン−１−イル）スルホニル）ベンズアミドの合成
【化１６５】
2017057206.tif 000245
【０７１３】
ステップ１  ４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−Ｎ−（（３−（（ｔｅｒｔ−ブ
チルジフェニルシリル）−オキシ）アゼチジン−１−イル）スルホニル）−５−シクロプ
ロピル−２−フルオロベンズアミドの調製
【化１６６】
2017057206.tif 000246
【０７１４】
実施例５０ステップ５に記載した通りの手順に従い、メタンスルホンアミドを３−（（
ｔｅｒｔ−ブチル−ジフェニルシリル）オキシ）アゼチジン−１−スルホンアミドに置き
換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．２９ｇ、４０％
）：ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ：７１７．３（Ｍ＋１）；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ：７１５．４
（Ｍ−１）。
【０７１５】
ステップ２  ４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フル
オロ−Ｎ−（（３−ヒドロキシアゼチジン−１−イル）スルホニル）ベンズアミドの合成
【化１６７】
2017057206.tif 000247
【０７１６】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−Ｎ−（（３−（（ｔｅｒｔ−ブチルジフェ
ニルシリル）−オキシ）アゼチジン−１−イル）スルホニル）−５−シクロプロピル−２
−フルオロベンズアミド（０．２８ｇ、０．３９ｍｍｏｌ）の無水ジクロロメタン（１０
ｍＬ）中溶液に、フッ化テトラブチルアンモニウム溶液（テトラヒドロフラン中１．０Ｍ
、１．６ｍＬ、１．５６ｍｍｏｌ）を周囲温度で加えた。反応混合物を周囲温度で２時間
撹拌した。混合物を水性塩酸溶液（１Ｎ、３０ｍＬ）でクエンチし、続いて酢酸エチル（
１００ｍＬ）で抽出した。有機層を水（３０ｍＬ）で洗浄し、無水硫酸ナトリウムで乾燥
し、濾過した。濾液を真空で濃縮し、残留物をヘキサン中酢酸エチル（０．２％酢酸を含
有する）の１０〜１００％勾配を用いるシリカゲルカラムクロマトグラフィーにより精製
して、標題化合物を灰白色固体として得た（０．０７ｇ、３６％）：1H  NMR  (300  MHz
,  DMSO-d6)  δ  11.62  (s,  1H),  7.15  (d,  J  =  8.3  Hz,  1H),  6.93  (d,  J
=  13.0  Hz,  1H),  5.83  (d,  J  =  6.0  Hz,  1H),  4.45-4.35  (m,  1H),  4.1
4-4.09  (m,  2H),  3.89-3.84  (m,  2H),  3.65  (s,  2H),  2.09-1.99  (m,  4H),  
1.75-1.67  (m,  12H),  0.94-0.88  (m,  2H),  0.69-0.66  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）
ｍ／ｚ４７９．３（Ｍ＋１）；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４７７．４（Ｍ−１）。
【０７１７】
（実施例１０７）
【０７１８】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−エチル−２−フルオロ−Ｎ−（メチルス
ルホニル）ベンズアミドの合成
【化１６８】
2017057206.tif 000248
【０７１９】
ステップ１  ４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−２−フルオロ−５−ビニル安息
香酸ｔｅｒｔ−ブチルの調製
【化１６９】
2017057206.tif 000249
【０７２０】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−クロロ−２−フルオロ安息香酸ｔｅｒ
ｔ−ブチル（２．００ｇ、５．０６ｍｍｏｌ）、ビニルボロン酸ピナコールエステル（１
．５６ｇ、１０．１ｍｍｏｌ）および炭酸ナトリウム（１．６１ｇ、１５．２ｍｍｏｌ）
のジオキサン（２０ｍＬ）および水（５ｍＬ）中混合物に窒素雰囲気を１０分間通気し、
トリブチルホスフィンテトラフルオロボレート（０．１５ｇ、０．５１ｍｍｏｌ）、トリ
ス（ジベンジリデンアセトン）ジパラジウム（０）（０．０２３ｇ、０．０２５ｍｍｏｌ
）をこの反応混合物に加えた。反応混合物を１００℃に２４時間加熱し、次いで周囲温度
に冷却した。水（５０ｍＬ）を加え、混合物を酢酸エチル（１００ｍＬｘ３）で抽出し、
合わせた有機物をブラインで洗浄し、無水硫酸ナトリウムで乾燥し、真空で濃縮した。残
留物をヘキサン中３０％ジクロロメタンで溶出するカラムクロマトグラフィーにより精製
して、粗生成物を得、これを更には精製せずに次のステップに使用した：ＭＳ（ＥＳ＋）
ｍ／ｚ３９８．３（Ｍ＋１）。
【０７２１】
ステップ２  ４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−２−フルオロ−５−ビニル安息
香酸の調製
【化１７０】
2017057206.tif 000250
【０７２２】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−２−フルオロ−５−ビニル安息香酸ｔｅｒ
ｔ−ブチル（２．４ｇ、６．２ｍｍｏｌ）のジクロロメタン（１０ｍＬ）中溶液に、トリ
フルオロ酢酸（１０ｍｌ）を加えた。反応混合物を周囲温度で１６時間撹拌し、次いで真
空で濃縮した。残留物をヘキサン（５０ｍＬ）中ですりつぶし、固体を濾過し、乾燥して
、標題化合物を薄黄色固体として得た（２ステップで１．５ｇ、７３％）：1H  NMR  (30
0  MHz,  DMSO-d6)  δ  12.94  (br  s,  1H),  7.92  (d,  J  =  8.6  Hz,  1H),  6.
96-6.81  (m,  2H),  5.84-5.78  (m,  1H),  5.32-5.28  (m,  1H),  3.62  (s,  2H),
3.34  (s,  3H),  1.95  (s,  3H),  1.70-1.60  (m,  12H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ３
３１．２（Ｍ＋１）；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ３２９．４（Ｍ−１）。
【０７２３】
ステップ３  ４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−エチル−２−フルオロ安息
香酸の調製
【化１７１】
2017057206.tif 000251
【０７２４】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−２−フルオロ−５−ビニル安息香酸（１．
００ｇ、３．０３ｍｍｏｌ）および活性炭上１０％パラジウム（０．１０ｇ）の酢酸エチ
ル（１５０ｍＬ）中混合物に水素バルーンを取り付けた。反応混合物を周囲温度で４２時
間撹拌した。混合物を珪藻土のパッドにより濾過し、酢酸エチル（５０ｍＬ）で洗浄した
。濾液を真空で濃縮し、残留物を酢酸エチルおよびヘキサンから再結晶して、標題化合物
を灰白色固体として得た（０．７５ｇ、７４％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ
12.80  (br  s,  1H),  7.63  (d,  J  =  8.6  Hz,  1H),  6.87  (d,  J  =  13.2  
Hz,  1H),  3.61  (s,  2H),  5.57  (d,  J  =  7.5  Hz,  2H),  1.99  (s,  3H),  1.
75-1.63  (m,  12H),  1.14  (t,  J  =  7.5  Hz,  3H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ３３３
．２（Ｍ＋１）。
【０７２５】
ステップ４  ４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−エチル−２−フルオロ−Ｎ
−（メチルスルホニル）−ベンズアミドの調製
【化１７２】
2017057206.tif 000252
【０７２６】
実施例５０ステップ５に記載した通りの手順に従い、４−（アダマンタン−１−イルメ
トキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ安息香酸を４−（アダマンタン−１−イル
メトキシ）−５−エチル−２−フルオロ安息香酸に置き換え、必要に応じて変更を行い、
標題化合物を無色固体として得た（０．１７ｇ、６９％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-
d6)  δ  11.87  (s,  1H),  7.46  (d,  J  =  8.5  Hz,  1H),  6.94  (d,  J  =  13.
1  Hz,  1H),  3.62  (s,  2H),  3.34  (s,  3H),  2.58  (q,  J  =  7.5  Hz,  2H),
1.99  (br  s,  3H),  1.75-1.64  (m,  12H),  1.15  (t,  J  =  7.5  Hz,  3H)；Ｍ
Ｓ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４１０．２（Ｍ＋１）；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４０８．３（Ｍ−１）
。
【０７２７】
（実施例１０８）
【０７２８】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−Ｎ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）−
５−エチル−２−フルオロベンズアミドの合成
【化１７３】
2017057206.tif 000253
【０７２９】
実施例５０ステップ５に記載した通りの手順に従い、４−（アダマンタン−１−イルメ
トキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ安息香酸を４−（アダマンタン−１−イル
メトキシ）−５−エチル−２−フルオロ安息香酸に、およびメタンスルホンアミドをアゼ
チジン−１−スルホンアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固
体として得た（０．１６ｇ、５９％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  11.60  (s
,  1H),  7.46  (d,  J  =  8.5  Hz,  1H),  6.94  (d,  J  =  13.0  Hz,  1H),  4.08
-4.01  (m,  4H),  3.62  (s,  2H),  2.59  (q,  J  =  7.5  Hz,  2H),  2.22-2.12  (
m,  2H),  1.99  (br  s,  3H),  1.75-1.64  (m,  12H),  1.15  (t,  J  =  7.5  Hz,
3H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４５１．２（Ｍ＋１）；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４４９．３
（Ｍ−１）。
【０７３０】
（実施例１０９）
【０７３１】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（（３−フ
ルオロアゼチジン−１−イル）−スルホニル）ベンズアミドの合成
【化１７４】
2017057206.tif 000254
【０７３２】
実施例５０ステップ５に記載した通りの手順に従い、４−（アダマンタン−１−イルメ
トキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ安息香酸を４−（アダマンタン−１−イル
メトキシ）−５−クロロ−２−フルオロ安息香酸に、およびメタンスルホンアミドを３−
フルオロアゼチジン−１−スルホンアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化
合物を無色固体として得た（０．１５ｇ、５２％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  
δ  12.02  (s,  1H),  7.77  (d,  J  =  7.5  Hz,  1H),  7.25  (d,  J  =  12.4  Hz
,  1H),  5.49-5.43  (m,  0.5H),  5.30-5.24  (m,  0.5H),  4.45-4.32  (m,  2H),  4
.26-4.13  (m,  2H),  3.73  (s,  2H),  1.99  (br  s,  3H),  1.75-1.64  (m,  12H)
；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４７５．１、４７７．１（Ｍ＋１）；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４７
３．２、４７５．２（Ｍ−１）。
【０７３３】
（実施例１１０）
【０７３４】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ−Ｎ−（
（３−フルオロアゼチジン−１−イル）スルホニル）ベンズアミドの合成
【化１７５】
2017057206.tif 000255
【０７３５】
実施例５０ステップ５に記載した通りの手順に従い、メタンスルホンアミドを３−フル
オロアゼチジン−１−スルホンアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物
を無色固体として得た（０．２３ｇ、８０％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  1
1.80  (s,  1H),  7.15  (d,  J  =  8.3  Hz,  1H),  6.95  (d,  J  =  13.0  Hz,  1H
),  5.48-5.42  (m,  0.5H),  5.29-5.23  (m,  0.5H),  4.43-4.30  (m,  2H),  4.25-4
.12  (m,  2H),  3.65  (s,  2H),  2.08-1.99  (m,  4H),  1.75-1.67  (m,  12H),  0.
94-0.88  (m,  2H),  0.70-0.65  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４８１．２（Ｍ＋１
）；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４７９．３（Ｍ−１）。
【０７３６】
（実施例１１１）
【０７３７】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−シクロプロピル−Ｎ−（シクロプロピル
スルホニル）−２−フルオロベンズアミドの合成
【化１７６】
2017057206.tif 000256
【０７３８】
実施例５０ステップ５に記載した通りの手順に従い、メタンスルホンアミドをシクロプ
ロパンスルホンアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体とし
て得た（０．１９ｇ、７１％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  11.80  (s,  1H)
,  7.14  (d,  J  =  8.3  Hz,  1H),  6.93  (d,  J  =  13.  1  Hz,  1H),  3.65  (s
,  2H),  3.12-3.03  (m,  1H),  2.07-1.99  (m,  4  H),  1.75-1.66  (m,  12  H),  
1.13-1.10  (m,  4H),  0.94-0.88  (m,  2H),  0.70-0.65  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）
ｍ／ｚ４４８．２（Ｍ＋１）；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４４６．３（Ｍ−１）。
【０７３９】
（実施例１１２）
【０７４０】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−クロロ−Ｎ−（シクロプロピルスルホニ
ル）−２−フルオロベンズアミドの合成
【化１７７】
2017057206.tif 000257
【０７４１】
実施例５０ステップ５に記載した通りの手順に従い、４−（アダマンタン−１−イルメ
トキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ安息香酸を４−（アダマンタン−１−イル
メトキシ）−５−クロロ−２−フルオロ安息香酸に、およびメタンスルホンアミドをシク
ロプロパンスルホンアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体
として得た（０．１３ｇ、４９％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  12.03  (s,
1H),  7.75  (d,  J  =  7.5  Hz,  1H),  7.24  (d,  J  =  12.5  Hz,  1H),  3.73
(s,  2H),  3.12-3.03  (m,  1H),  1.99  (s,  3  H),  1.75-1.64  (m,  12  H),  1
.15-1.11  (m,  4H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４４２．１、４４４．１（Ｍ＋１）；ＭＳ（
ＥＳ−）ｍ／ｚ４４０．２、４４２．２（Ｍ−１）。
【０７４２】
（実施例１１３）
【０７４３】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ−Ｎ−（
ピロリジン−１−イルスルホニル）ベンズアミドの合成
【化１７８】
2017057206.tif 000258
【０７４４】
実施例５０ステップ５に記載した通りの手順に従い、メタンスルホンアミドをピロリジ
ン−１−スルホンアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体と
して得た（０．１７ｇ、８５％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  11.53  (s,  1
H),  7.10  (d,  J  =  8.3  Hz,  1H),  6.91  (d,  J  =  13.0  Hz,  1H),  3.63  (s
,  2H),  3.42-3.37  (m,  4H),  2.05-1.99  (m,  4H),  1.84-1.67  (m,  16H),  0.93
-0.87  (m,  2H),  0.69-0.64  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４７７．３（Ｍ＋１）
；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４７５．３（Ｍ−１）。
【０７４５】
（実施例１１４）
【０７４６】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−シクロプロピル−Ｎ−（（３，３−ジフ
ルオロアゼチジン−１−イル）スルホニル）−２−フルオロベンズアミドの合成
【化１７９】
2017057206.tif 000259
【０７４７】
実施例５０ステップ５に記載した通りの手順に従い、メタンスルホンアミドを３，３−
ジフルオロアゼチジン−１−スルホンアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題
化合物を無色固体として得た（０．２０ｇ、８０％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)
δ  12.01  (s,  1H),  7.16  (d,  J  =  8.3  Hz,  1H),  6.96  (d,  J  =  13.0  
Hz,  1H),  4.58  (t,  J  =  12.8  Hz,  4H),  3.65  (s,  2H),  2.08-1.99  (m,  4H
),  1.75-1.67  (m,  12H),  0.95-0.88  (m,  2H),  0.69-0.64  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ
＋）ｍ／ｚ４９９．２（Ｍ＋１）；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４９７．３（Ｍ−１）。
【０７４８】
（実施例１１５）
【０７４９】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−Ｎ−（ｔｅｒｔ−ブチルスルホニル）−５−
シクロプロピル−２−フルオロベンズアミドの合成
【化１８０】
2017057206.tif 000260
【０７５０】
実施例５０ステップ５に記載した通りの手順に従い、メタンスルホンアミドをｔｅｒｔ
−ブチルスルホンアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体と
して得た（０．１７ｇ、７３％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  11.41  (s,  1
H),  7.06  (d,  J  =  8.2  Hz,  1H),  6.91  (d,  J  =  12.8  Hz,  1H),  3.63  (s
,  2H),  2.06-1.99  (m,  4H),  1.75-1.66  (m,  12H),  1.38  (s,  9H),  0.93-0.87
(m,  2H),  0.68-0.63  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４６４．２（Ｍ＋１）；ＭＳ
（ＥＳ−）ｍ／ｚ４６２．２（Ｍ−１）。
【０７５１】
（実施例１１６）
【０７５２】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−シクロプロピル−Ｎ−（エチルスルホニ
ル）−２−フルオロベンズアミドの合成
【化１８１】
2017057206.tif 000261
【０７５３】
実施例５０ステップ５に記載した通りの手順に従い、メタンスルホンアミドをエタンス
ルホンアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（
０．１７ｇ、７９％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  11.78  (s,  1H),  7.14
(d,  J  =  8.3  Hz,  1H),  6.93  (d,  J  =  13.1  Hz,  1H),  3.64  (s,  2H),  
3.47  (q,  J  =  7.3  Hz,  2H),  2.06-1.99  (m,  4H),  1.75-1.66  (m,  12H),  1.
24  (t,  J  =  7.3  Hz,  3H),  1.38  (s,  9H),  0.94-0.87  (m,  2H),  0.70-0.65
(m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４３６．２（Ｍ＋１）；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４３４
．３（Ｍ−１）。
【０７５４】
（実施例１１７）
【０７５５】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ−Ｎ−（
Ｎ−（２−メトキシエチル）スルファモイル）ベンズアミドの合成
【化１８２】
2017057206.tif 000262
【０７５６】
実施例５０ステップ５に記載した通りの手順に従い、メタンスルホンアミドを２−メト
キシエチル−スルファモイルアミンに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を
無色固体として得た（０．２４ｇ、５３％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  11.
53  (s,  1H),  7.76  (t,  J  =  5.8  Hz,  1H),  7.10  (d,  J  =  8.3  Hz,  1H),
6.91  (d,  J  =  13.0  Hz,  1H),  4.45  (t,  J  =  5.0  Hz,  1H),  3.63  (s,  
2H),  3.39  (t,  J  =  6.0  Hz,  2H),  3.19  (s,  3H),  3.12-3.06  (m,  2H),  2.
08-1.99  (m,  4H),  1.75-1.66  (m,  12H),  0.94-0.87  (m,  2H),  0.69-0.64  (m,
2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４８１．２（Ｍ＋１）；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４７９．３
（Ｍ−１）。
【０７５７】
（実施例１１８）
【０７５８】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ−Ｎ−（
（３−メトキシアゼチジン−１−イル）スルホニル）ベンズアミドの合成
【化１８３】
2017057206.tif 000263
【０７５９】
実施例５０ステップ５に記載した通りの手順に従い、メタンスルホンアミドを３−メト
キシアゼチジン−１−スルホンアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物
を無色固体として得た（０．２２ｇ、７６％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  1
1.69  (s,  1H),  7.13  (d,  J  =  8.3  Hz,  1H),  6.93  (d,  J  =  13.0  Hz,  1H
),  4.21-4.13  (m,  3H),  3.95-3.93  (m,  2H),  3.65  (s,  2H),  3.17  (s,  3H),
2.08-1.99  (m,  4H),  1.75-1.67  (m,  12H),  0.94-0.87  (m,  2H),  0.70-0.65  
(m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４９３．３（Ｍ＋１）；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４９１．
４（Ｍ−１）。
【０７６０】
（実施例１１９）
【０７６１】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ−Ｎ−（
モルホリノスルホニル）ベンズアミドの合成
【化１８４】
2017057206.tif 000264
【０７６２】
実施例５０ステップ５に記載した通りの手順に従い、メタンスルホンアミドをモルホリ
ン−４−スルホンアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体と
して得た（０．１５ｇ、５９％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  11.71  (s,  1
H),  7.12  (d,  J  =  8.3  Hz,  1H),  6.92  (d,  J  =  13.0  Hz,  1H),  3.65-3.6
2  (m,  4H),  3.27-3.24  (m,  4H),  2.06-1.99  (m,  4H),  1.75-1.66  (m,  12H),
0.93-0.87  (m,  2H),  0.70-0.64  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４９３．２（Ｍ
＋１）；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４９１．３（Ｍ−１）。
【０７６３】
（実施例１２０）
【０７６４】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ−Ｎ−（
（２−メトキシエチル）−スルホニル）ベンズアミドの合成
【化１８５】
2017057206.tif 000265
【０７６５】
実施例５０ステップ５の調製に記載した通りの手順に従い、メタンスルホンアミドを２
−メトキシエタン−１−スルホンアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合
物を無色固体として得た（０．４６ｇ、６８％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8
.71-8.60  (m,  1H),  7.63-7.53  (m,  1H),  6.61-6.50  (m,  1H),  3.91-3.74  (m,
4H),  3.56  (s,  2H),  3.31  (s,  3H),  2.08-2.01  (m,  4H),  1.83-1.64  (m,  
12H),  0.99-0.89  (m,  2H),  0.70-0.61  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ：４６６．
３（Ｍ＋１）。
【０７６６】
（実施例１２１）
【０７６７】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ−Ｎ−（
（２−ヒドロキシエチル）−スルホニル）ベンズアミドの合成
【化１８６】
2017057206.tif 000266
【０７６８】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ−Ｎ−
（（２−メトキシエチル）スルホニル）ベンズアミド（０．３０ｇ、０．６４ｍｍｏｌ）
の塩化メチレン（６ｍＬ）中冷却（０℃）撹拌溶液に、三臭化ホウ素（０．１２ｍＬ、１
．２９ｍｍｏｌ）および２，６−ルチジン（０．１５ｍＬ、１．２９ｍｍｏｌ）の塩化メ
チレン（１ｍＬ）中溶液を１滴ずつ加えた。反応混合物を０℃で２時間、周囲温度で１時
間撹拌し、次いで０℃に冷却し、飽和重炭酸ナトリウム溶液（１５ｍＬ）でクエンチした
。混合物を塩化メチレン（１５ｍＬ）で希釈し、層を分離し、水層を塩化メチレン（２ｘ
１５ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブライン（２０ｍＬ）で洗浄し、無水硫酸マグ
ネシウムで乾燥し、濾過し、真空で濃縮した。残留物をヘキサン中酢酸エチルの１０％〜
７５％勾配で溶出するカラムクロマトグラフィーにより精製して、標題化合物を無色固体
として得た（０．０７ｇ、２５％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.71  (br.  s
,  1H),  7.64-7.52  (m,  1H),  6.64-6.50  (m,  1H),  4.22-4.07  (m,  2H),  3.86-
3.74  (m,  2H),  3.56  (s,  2H),  2.57  (s,  1H),  2.09-1.99  (m,  4H),  1.84-1.
63  (m,  12H),  1.00-0.89  (m,  2H),  0.69-0.59  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ
：４５２．３（Ｍ＋１）。
【０７６９】
（実施例１２２）
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（（２−メ
トキシエチル）−スルホニル）ベンズアミドの合成
【化１８７】
2017057206.tif 000267
【０７７０】
実施例５０ステップ５に記載した通りの手順に従い、４−（アダマンタン−１−イルメ
トキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ安息香酸を４−（アダマンタン−１−イル
メトキシ）−５−クロロ−２−フルオロ安息香酸に、およびメタンスルホンアミドを２−
メトキシエタン−１−スルホンアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物
を無色固体として得た（０．０５ｇ、９％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.68-
8.54  (m,  1H),  8.13-8.03  (m,  1H),  6.74-6.62  (m,  1H),  3.91-3.74  (m,  4H)
,  3.59  (s,  2H),  3.31  (s,  3H),  2.05  (s,  3H),  1.85-1.64  (m,  12H)；ＭＳ
（ＥＳ−）ｍ／ｚ４５８．３（Ｍ−１）、４６０．３（Ｍ−１）。
【０７７１】
（実施例１２３）
【０７７２】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（（２−ヒ
ドロキシエチル）−スルホニル）ベンズアミドの合成
【化１８８】
2017057206.tif 000268
【０７７３】
実施例１２１に記載した通りの手順に従い、４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）
−５−シクロプロピル−２−フルオロ−Ｎ−（（２−メトキシエチル）スルホニル）ベン
ズアミドを４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−
（（２−メトキシエチル）スルホニル）ベンズアミドに置き換え、必要に応じて変更を行
い、標題化合物を無色固体として得た（０．０４ｇ、１５％）：1H  NMR  (300  MHz,  C
DCl3)  δ  8.74-8.61  (m,  1H),  8.11-8.03  (m,  1H),  6.75-6.64  (m,  1H),  4.2
3-4.08  (m,  2H),  3.86-3.76  (m,  2H),  3.59  (s,  2H),  2.50-2.40  (m,  1H),  
2.12-1.96  (m,  3H),  1.86-1.62  (m,  12H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４４４．３（Ｍ−
１）、４４６．３（Ｍ−１）；
【０７７４】
（実施例１２４）
【０７７５】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（（（Ｓ）
−３−ヒドロキシピロリジン−１−イル）スルホニル）ベンズアミドの合成
【化１８９】
2017057206.tif 000269
【０７７６】
ステップ１  （Ｓ）−３−（（４−メトキシベンジル）オキシ）ピロリジン−１−スルホ
ンアミドの調製
【化１９０】
2017057206.tif 000270
【０７７７】
（Ｓ）−３−（（４−メトキシベンジル）オキシ）ピロリジン（４．５０ｇ、２１．７
ｍｍｏｌ）およびスルファミド（２．５０ｇ、２６．０ｍｍｏｌ）のジメトキシエタン（
１００ｍＬ）中混合物を７２時間還流した。反応物を真空で濃縮した。カラムクロマトグ
ラフィー（ヘキサン中酢酸エチルの３０％〜１００％勾配）による残留物の精製により、
標題化合物を無色固体として得た（３．８０ｇ、６１％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-
d6)  δ  7.27-7.24  (m,  2H),  6.91-6.88  (m,  2H),  6.74  (s,  2H),  4.39  (s,
2H),  4.16-4.11  (m,  1H),  3.74  (s,  3H),  3.30-3.25  (m,  1H),  3.18-3.10  
(m,  3H),  2.00-1.88  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ２８７．２（Ｍ＋１）；ＭＳ（
ＥＳ−）ｍ／ｚ２８５．３（Ｍ−１）。
【０７７８】
ステップ２  ４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ
−（（（Ｓ）−３−（（４−メトキシベンジル）オキシ）ピロリジン−１−イル）スルホ
ニル）ベンズアミドの調製
【化１９１】
2017057206.tif 000271
【０７７９】
実施例５０ステップ５に記載した通りの手順に従い、４−（アダマンタン−１−イルメ
トキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ安息香酸を４−（アダマンタン−１−イル
メトキシ）−５−クロロ−２−フルオロ安息香酸に、メタンスルホンアミドを（Ｓ）−３
−（（４−メトキシベンジル）オキシ）ピロリジン−１−スルホンアミドに置き換え、必
要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．１７ｇ、４７％）：ＭＳ
（ＥＳ＋）ｍ／ｚ６０７．１、６０９．１（Ｍ＋１）；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ６０５．３
、６０７．３（Ｍ−１）。
【０７８０】
ステップ３  ４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ
−（（（Ｓ）−３−ヒドロキシピロリジン−１−イル）スルホニル）ベンズアミドの調製
。
【化１９２】
2017057206.tif 000272
【０７８１】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（（（Ｓ
）−３−（（４−メトキシベンジル）オキシ）ピロリジン−１−イル）スルホニル）ベン
ズアミド（０．１７ｇ、０．２８ｍｍｏｌ）のジクロロメタン（１８ｍＬ）および水（２
ｍＬ）中混合物に２，３−ジクロロ−５，６−ジシアノ−１，４−ベンゾキノン（０．０
８ｇ、０．３６ｍｍｏｌ）を周囲温度で加え、１６時間撹拌した。水（２０ｍＬ）を加え
、混合物を酢酸エチル（８０ｍＬｘ２）で抽出し、合わせた有機物をブラインで洗浄し、
無水硫酸ナトリウムで乾燥し、真空で濃縮した。残留物を短いケイ素ゲルカラムにより濾
過し、ヘキサン中酢酸エチルの５％〜６０％勾配で溶出して、標題化合物を無色固体とし
て得た（０．０８ｇ、５５％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  11.73  (s,  1H)
,  7.70  (d,  J  =  7.5  Hz,  1H),  7.21  (d,  J  =  12.4  Hz,  1H),  5.07  (brs
,  1H),  4.32-4.27  (m,  1H),  3.71  (s,  2H),  3.56-3.48  (m,  3H),  3.23-3.19
(m,  1H),  1.99  (s,  3H),  1.93-1.63  (m,  14H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４８７．
２、４８９．１（Ｍ＋１）；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４８５．３、４８７．３（Ｍ−１）。
【０７８２】
（実施例１２５）
【０７８３】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ−Ｎ−（
（（Ｓ）−３−ヒドロキシピロリジン−１−イル）スルホニル）ベンズアミドの合成
【化１９３】
2017057206.tif 000273
【０７８４】
ステップ１  ４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フル
オロ−Ｎ−（（（Ｓ）−３−（（４−メトキシベンジル）オキシ）ピロリジン−１−イル
）スルホニル）ベンズアミドの調製
【化１９４】
2017057206.tif 000274
【０７８５】
実施例５０ステップ５に記載した通りの手順に従い、メタンスルホンアミドを（Ｓ）−
３−（（４−メトキシベンジル）−オキシ）ピロリジン−１−スルホンアミドに置き換え
、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．３１ｇ、８４％）：
ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ６１３．２（Ｍ＋１）；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ６１１．３（Ｍ−１
）。
【０７８６】
ステップ２  ４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フル
オロ−Ｎ−（（（Ｓ）−３−ヒドロキシピロリジン−１−イル）スルホニル）ベンズアミ
ドの調製
【化１９５】
2017057206.tif 000275
【０７８７】
実施例１２４ステップ３に記載した通りの手順に従い、４−（アダマンタン−１−イル
メトキシ）−５−クロロ−２−フルオロ安息香酸を４−（アダマンタン−１−イルメトキ
シ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ安息香酸に置き換え、必要に応じて変更を行い
、標題化合物を灰白色固体として得た（０．０４ｇ、１７％）：1H  NMR  (300  MHz,  D
MSO-d6)  δ  11.51  (s,  1H),  7.10  (d,  J  =  8.3  Hz,  1H),  6.90  (d,  J  =
12.9  Hz,  1H),  5.07  (br  s,  1H),  4.32-4.27  (m,  1H),  3.63  (s,  2H),  3
.55-3.48  (m,  3H),  3.20-3.16  (m,  1H),  2.07-1.99  (m,  4H),  1.93-1.63  (m,
14H),  0.93-0.87  (m,  2H),  0.69-0.63  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４９３．
２（Ｍ＋１）；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４９１．３（Ｍ−１）。
【０７８８】
（実施例１２６）
【０７８９】
５−シクロプロピル−２−フルオロ−４−（（３−メトキシアダマンタン−１−イル）メ
トキシ）−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドの合成
【化１９６】
2017057206.tif 000276
【０７９０】
実施例４９に記載した通りの手順に従い、４−（（アダマンタン−２−イルオキシ）メ
チル）−５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−ベンズアミドを５−ク
ロロ−２−フルオロ−４−（（３−メトキシアダマンタン−１−イル）メトキシ）−Ｎ−
（メチルスルホニル）ベンズアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を
無色固体として得た（０．０６ｇ、４２％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  11.
89  (s,  1H),  7.16  (d,  J  =  8.3  Hz,  1H),  6.93  (d,  J  =  13.1  Hz,  1H),
3.73  (s,  2H),  3.34  (s,  3H),  3.12  (s,  3H),  2.21  (s,  2H),  2.07-1.98
(m,  1H),  1.70-1.56  (m,  12H),  0.94-0.88  (m,  2H),  0.70-0.65  (m,  2H)；
ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４５２．２（Ｍ＋１）；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４５０．３（Ｍ−１
）。
【０７９１】
（実施例１２７）
【０７９２】
５−シクロプロピル−２−フルオロ−４−（（３−フルオロアダマンタン−１−イル）メ
トキシ）−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドおよび２−フルオロ−４−（（３−フ
ルオロアダマンタン−１−イル）メトキシ）−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドの
合成
【化１９７】
2017057206.tif 000277
【０７９３】
実施例４９に記載した通りの手順に従い、４−（（アダマンタン−２−イルオキシ）メ
チル）−５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドを５−クロ
ロ−２−フルオロ−４−（（３−フルオロアダマンタン−１−イル）メトキシ）−Ｎ−（
メチルスルホニル）ベンズアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、５−シクロプロ
ピル−２−フルオロ−４−（（３−フルオロアダマンタン−１−イル）メトキシ）−Ｎ−
（メチルスルホニル）ベンズアミドを無色固体として得た（０．０９ｇ、３５％）：1H  
NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  11.90  (s,  1H),  7.16  (d,  J  =  8.3  Hz,  1H),
6.94  (d,  J  =  13.0  Hz,  1H),  3.77  (s,  2H),  3.34  (s,  3H),  2.30  (s,
2H),  2.07-1.98  (m,  1H),  1.83-1.78  (m,  6H),  1.62-1.58  (m,  6H),  0.94-0
.88  (m,  2H),  0.70-0.64  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４４０．２（Ｍ＋１）；
ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４３８．３（Ｍ−１）。２−フルオロ−４−（（３−フルオロアダ
マンタン−１−イル）メトキシ）−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドも無色固体と
して得た（０．０２ｇ、８％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  11.95  (s,  1H)
,  7.63  (t,  J  =  8.7  Hz,  1H),  6.98-6.86  (m,  2H),  3.75  (s,  2H),  3.33
(s,  3H),  2.28  (s,  2H),  1.82-1.73  (m,  6H),  1.61-1.54  (m,  6H)；ＭＳ（
ＥＳ＋）ｍ／ｚ４００．２（Ｍ＋１）；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ３９８．２（Ｍ−１）。
【０７９４】
（実施例１２８）
【０７９５】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−２−フルオロ−５−メチル−Ｎ−（メチル
スルホニル）ベンズアミドの合成
【化１９８】
2017057206.tif 000278
【０７９６】
ステップ１  ４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−２−フルオロ−５−メチル安息
香酸の調製
【化１９９】
2017057206.tif 000279
【０７９７】
１−アダマンタンメタノール（２．４０ｇ、１４．４０ｍｍｏｌ）の無水ジメチルスル
ホキシド（２０ｍｌ）中溶液に、カリウムｔｅｒｔ−ブトキシド（４．８６ｇ、４３．３
０ｍｍｏｌ）を加え、懸濁液を周囲温度で３０分間撹拌した。５−クロロ−２，４−ジフ
ルオロ安息香酸（２．５０ｇ、１４．４０ｍｍｏｌ）を反応混合物に加え、５０℃で７２
時間撹拌した。反応混合物を冷水性塩酸溶液（１Ｎ）でｐＨ＝１に酸性化し、続いて２５
％水性塩化アンモニウム溶液（２００ｍＬ）を加えた。固体を濾過により収集し、水およ
びヘキサン／ジエチルエーテルの混合物（３／１、容積／容積）で洗浄した。酢酸エチル
およびヘキサンからの粗生成物の再結晶により、標題化合物をベージュ色固体として得た
（０．７７ｇ、１７％）：ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４３７．２（Ｍ＋１）。
【０７９８】
ステップ２  ４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−２−フルオロ−５−メチル−Ｎ
−（メチルスルホニル）ベンズアミドの調製
【化２００】
2017057206.tif 000280
【０７９９】
実施例５０ステップ５に記載した通りの手順に従い、４−（アダマンタン−１−イルメ
トキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ安息香酸を４−（アダマンタン−１−イル
メトキシ）−２−フルオロ−５−メチル安息香酸に置き換え、必要に応じて変更を行い、
標題化合物を無色固体として得た（０．０６ｇ、２７％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-
d6)  δ  11.85  (s,  1H),  7.48  (d,  J  =  8.3  Hz,  1H),  6.93  (d,  J  =  13.
0  Hz,  1H),  3.62  (s,  2H),  3.33  (s,  3H),  2.15  (s,  3H),  1.99  (s,  3H),
1.75-1.66  (m,  12H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ３９６．２（Ｍ＋１）；ＭＳ（ＥＳ−）
ｍ／ｚ３９４．２（Ｍ−１）。
【０８００】
（実施例１２９）
【０８０１】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−Ｎ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）−
２−フルオロ−５−メチルベンズアミドの合成
【化２０１】
2017057206.tif 000281
【０８０２】
実施例５０ステップ５に記載した通りの手順に従い、４−（アダマンタン−１−イルメ
トキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ安息香酸を４−（アダマンタン−１−イル
メトキシ）−２−フルオロ−５−メチル安息香酸に、およびメタンスルホンアミドをアゼ
チジン−１−スルホンアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固
体として得た（０．０６ｇ、２７％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  11.59  (s
,  1H),  7.48  (d,  J  =  8.3  Hz,  1H),  6.93  (d,  J  =  12.9  Hz,  1H),  4.04
(t,  J  =  7.7  Hz,  4H),  3.62  (s,  2H),  2.19-2.14  (m,  5H),  1.99  (s,  3
H),  1.75-1.66  (m,  12H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４３７．２（Ｍ＋１）；ＭＳ（ＥＳ
−）ｍ／ｚ４３５．２（Ｍ−１）。
【０８０３】
（実施例１３０）
【０８０４】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ−Ｎ−（
Ｎ−（３−ヒドロキシプロピル）スルファモイル）ベンズアミドの合成
【化２０２】
2017057206.tif 000282
【０８０５】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ安息香
酸（０．３０ｇ、０．８７ｍｍｏｌ）のジクロロメタン（１５ｍＬ）中撹拌溶液に、Ｎ−
（３−ジメチル−アミノプロピル）−Ｎ’−エチルカルボジイミド塩酸塩（０．３８ｇ、
２．００ｍｍｏｌ）および４−（ジメチルアミノ）ピリジン（０．２５ｇ、２．００ｍｍ
ｏｌ）を加えた。反応物を周囲温度で１０分間撹拌し、２，２，２−トリフルオロ酢酸３
−（スルファモイルアミノ）プロピル（０．５０ｇ、２．００ｍｍｏｌ）を加え、撹拌を
周囲温度で７２時間継続した。炭酸ナトリウム溶液（３Ｍ、１０ｍＬ）を加え、周囲温度
で４時間撹拌し、ｐＨ＝１となるように水性塩酸（３Ｎ）を加え、酢酸エチル（２００ｍ
Ｌ）で希釈し、水およびブラインで洗浄し、無水硫酸ナトリウムで乾燥し、真空で濃縮し
た。逆相カラムクロマトグラフィーによる残留物の精製により、標題化合物を無色固体と
して得た（０．１１ｇ、２７％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  11.50  (s,  1
H),  7.66  (br  s,  1H),  7.10  (d,  J  =  8.3  Hz,  1H),  6.90  (d,  J  =  12.9
Hz,  1H),  4.45  (t,  J  =  5.0  Hz,  1H),  3.63  (s,  2H),  3.43-3.37  (m,  2
H),  3.00-2.93  (m,  2H),  2.07-1.99  (m,  4H),  1.75-1.56  (m,  14H),  0.93-0.8
7  (m,  2H),  0.69-0.64  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４８１．２（Ｍ＋１）；Ｍ
Ｓ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４７９．３（Ｍ−１）。
【０８０６】
（実施例１３１）
【０８０７】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−３−シクロブチル−Ｎ−（メチルスルホニル
）ベンズアミドの合成
【化２０３】
2017057206.tif 000283
【０８０８】
ステップ１  ４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−３−（１−ヒドロキシシクロブ
チル）ベンゾニトリルの調製
【化２０４】
2017057206.tif 000284
【０８０９】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−３−ブロモベンゾニトリル（３．２０ｇ、
９．２４ｍｍｏｌ）のテトラヒドロフラン（４０ｍＬ）中冷却（０℃）撹拌溶液に、イソ
プロピルマグネシウムクロリド塩化リチウム錯体のテトラヒドロフラン中溶液（１．３Ｍ
、１５．０ｍＬ、１９．５ｍｍｏｌ）を１滴ずつ加えた。反応混合物を０℃で２時間撹拌
し、シクロブタノン（１．５２ｍＬ、２０．３３ｍｍｏｌ）を加えた。撹拌を０℃で２時
間継続し、飽和塩化アンモニウム溶液（３０ｍＬ）でクエンチした。混合物を酢酸エチル
（３ｘ５０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブライン（５０ｍＬ）で洗浄し、無水硫
酸マグネシウムで乾燥し、濾過し、真空で濃縮した。残留物をヘキサン中酢酸エチルの１
０％〜２５％勾配で溶出するカラムクロマトグラフィーにより精製して、４−（アダマン
タン−１−イルメトキシ）−３−（１−ヒドロキシシクロブチル）ベンゾニトリルを無色
固体として得た（２．３４ｇ、６９％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  7.62-7.53
(m,  2H),  7.00-6.93  (m,  1H),  3.64  (s,  2H),  3.43  (s,  1H),  2.59-2.36  
(m,  4H),  2.17-2.00  (m,  4H),  1.84-1.61  (m,  13H).
【０８１０】
ステップ２  ４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−３−シクロブチルベンゾニトリ
ルの調製
【化２０５】
2017057206.tif 000285
【０８１１】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−３−（１−ヒドロキシシクロブチル）−ベ
ンゾニトリル（１．００ｇ、２．９６ｍｍｏｌ）の塩化メチレン（３０ｍＬ）中冷却（０
℃）撹拌溶液に、トリエチルシラン（２．４ｍＬ、１４．８０ｍｍｏｌ）を、続いてトリ
フルオロ酢酸（２．３ｍＬ、２９．６０ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を０℃で１．５
時間撹拌し、１Ｍ水性水酸化ナトリウム溶液（３０ｍＬ）で希釈した。混合物を塩化メチ
レン（３ｘ５０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブライン（５０ｍＬ）で洗浄し、無
水硫酸マグネシウムで乾燥し、濾過し、真空で濃縮した。残留物をヘキサン中酢酸エチル
の５％〜１０％勾配で溶出するカラムクロマトグラフィーにより精製して、４−（アダマ
ンタン−１−イルメトキシ）−３−シクロブチルベンゾニトリルを定量的収量（０．９５
ｇ）で無色固体として得た：ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ３２２．２（Ｍ＋１）；
【０８１２】
ステップ３  ４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−３−シクロブチルベンズアミド
の調製
【化２０６】
2017057206.tif 000286
【０８１３】
実施例３８ステップ３に記載した通りの手順に従い、４−（アダマンタン−１−イルメ
トキシ）−３−（２−メトキシピリジン−３−イル）ベンゾニトリルを４−（アダマンタ
ン−１−イルメトキシ）−３−シクロブチルベンゾニトリルに置き換え、必要に応じて変
更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．８８ｇ、８８％）：ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ
／ｚ３４０．３（Ｍ＋１）；
【０８１４】
ステップ４  ４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−３−シクロブチル−Ｎ−（メチ
ルスルホニル）−ベンズアミドの調製
【化２０７】
2017057206.tif 000287
【０８１５】
実施例３８ステップ４に記載した通りの手順に従い、４−（アダマンタン−１−イルメ
トキシ）−３−（２−メトキシピリジン−３−イル）ベンズアミドを４−（アダマンタン
−１−イルメトキシ）−３−シクロブチルベンズアミドに置き換え、必要に応じて変更を
行い、標題化合物を無色固体として得た（０．０５ｇ、１２％）：1H  NMR  (300  MHz,
CDCl3)  δ  8.48  (s,  1H),  7.70-7.61  (m,  2H),  6.87-6.80  (m,  1H),  3.80-
3.65  (m,  1H),  3.54  (s,  2H),  3.44  (s,  3H),  2.45-2.32  (m,  2H),  2.24-2.
00  (m,  6H),  1.94-1.61  (m,  13H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４１８．２（Ｍ＋１）；
【０８１６】
（実施例１３２）
【０８１７】
４−（アダマンタン−２−イルメトキシ）−３−シクロプロピル−Ｎ−（メチルスルホニ
ル）ベンズアミドの合成
【化２０８】
2017057206.tif 000288
【０８１８】
ステップ１  ４−（アダマンタン−２−イルメトキシ）−３−ブロモベンゾニトリルの調
製
【化２０９】
2017057206.tif 000289
【０８１９】
実施例３８ステップ１に記載した通りの手順に従い、アダマンタン−１−イルメタノー
ルをアダマンタン−２−イルメタノール（J.  Am.  Chem.  Soc.、２０１２年、１３４巻
（２号）、６７５頁）に置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体とし
て得た（１．３２ｇ、４４％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  7.84-7.79  (m,  1
H),  7.62-7.54  (m,  1H),  6.99-6.92  (m,  1H),  4.19-4.12  (m,  2H),  2.36-2.27
(m,  1H),  2.06-1.74  (m,  12H),  1.68-1.58  (m,  2H);
【０８２０】
ステップ２  ４−（アダマンタン−２−イルメトキシ）−３−シクロプロピルベンゾニト
リルの調製
【化２１０】
2017057206.tif 000290
【０８２１】
実施例３９ステップ１に記載した通りの手順に従い、４−（アダマンタン−１−イルメ
トキシ）−３−ブロモベンゾニトリルを４−（アダマンタン−２−イルメトキシ）−３−
ブロモベンゾニトリルに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体とし
て得た（０．６８ｇ、８４％）：ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ３０８．３（Ｍ＋１）。
【０８２２】
ステップ３  ４−（アダマンタン−２−イルメトキシ）−３−シクロプロピルベンズアミ
ドの調製
【化２１１】
2017057206.tif 000291
【０８２３】
実施例３８ステップ３に記載した通りの手順に従い、４−（アダマンタン−１−イルメ
トキシ）−３−（２−メトキシピリジン−３−イル）ベンゾニトリルを４−（アダマンタ
ン−２−イルメトキシ）−３−シクロプロピルベンゾニトリルに置き換え、必要に応じて
変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．６２ｇ、９５％）：ＭＳ（ＥＳ＋）
ｍ／ｚ３２６．３（Ｍ＋１）；
【０８２４】
ステップ４  ４−（アダマンタン−２−イルメトキシ）−３−シクロプロピル−Ｎ−（メ
チルスルホニル）−ベンズアミドの調製
【化２１２】
2017057206.tif 000292
【０８２５】
実施例３８ステップ３に記載した通りの手順に従い、４−（アダマンタン−１−イルメ
トキシ）−３−（２−メトキシピリジン−３−イル）ベンズアミドを４−（アダマンタン
−２−イルメトキシ）−３−シクロプロピルベンズアミドに置き換え、必要に応じて変更
を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．０９ｇ、２６％）：1H  NMR  (300  MHz
,  CDCl3)  δ  8.47  (s,  1H),  7.65-7.59  (m,  1H),  7.36-7.31  (m,  1H),  6.95
-6.87  (m,  1H),  4.19-4.10  (m,  2H),  3.43  (s,  3H),  2.35-2.25  (m,  1H),  2
.21-2.08  (m,  1H),  2.05-1.74  (m,  12H),  1.68-1.56  (m,  2H),  1.02-0.91  (m,
2H),  0.74-0.63  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４０４．３（Ｍ＋１）；
【０８２６】
（実施例１３３）
【０８２７】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−２，５−ジクロロ−Ｎ−（メチルスルホニル
）ベンズアミドの合成
【化２１３】
2017057206.tif 000293
【０８２８】
ステップ１  １−（（４−ブロモ−２，５−ジクロロフェノキシ）メチル）アダマンタン
の調製
【化２１４】
2017057206.tif 000294
【０８２９】
４−ブロモ−２，５−ジクロロフェノール（１．３５ｇ、５．５８ｍｍｏｌ）、メタン
スルホン酸アダマンタン−１−イルメチル（Fr.  Demande、２９０９０９０、２００８年
５月３０日）（１．５ｇ、６．１４ｍｍｏｌ）および炭酸カリウム（０．８５ｇ、６．１
４ｍｍｏｌ）のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（１０ｍＬ）中混合物を６５℃で１６時間
、１２５℃で４８時間撹拌した。反応混合物を周囲温度に冷却し、水（４０ｍＬ）で希釈
し、酢酸エチル（２ｘ５０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブライン（５０ｍＬ）で
洗浄し、無水硫酸マグネシウムで乾燥し、濾過し、真空で濃縮した。残留物をヘキサン中
酢酸エチルの５％〜１０％勾配で溶出するカラムクロマトグラフィーにより精製して、１
−（（４−ブロモ−２，５−ジクロロフェノキシ）メチル）アダマンチンを無色固体とし
て得た（１．７ｇ、７１％）：ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ３９１．３（Ｍ＋１）。
【０８３０】
ステップ２  ４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−２，５−ジクロロ−Ｎ−（メチ
ルスルホニル）−ベンズアミドの調製
【化２１５】
2017057206.tif 000295
【０８３１】
実施例４７ステップ５に記載した通りの手順に従い、１−（（４−ブロモ−２−クロロ
−５−フルオロベンジル）オキシ）−アダマンタンを１−（（４−ブロモ−２，５−ジク
ロロフェノキシ）メチル）アダマンタンに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合
物を無色固体として得た（０．０９ｇ、１０％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8
.96  (s,  1H),  7.99  (s,  1H),  6.91  (s,  1H),  3.60  (s,  2H),  3.42  (s,  3H
),  2.09-2.01  (m,  3H),  1.83-1.64  (m,  12H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４３０．２（
Ｍ−１）、４３２．２（Ｍ−１）。
【０８３２】
（実施例１３４）
【０８３３】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（（１−メ
チル−１Ｈ−イミダゾール−４−イル）スルホニル）ベンズアミドの合成
【化２１６】
2017057206.tif 000296
【０８３４】
実施例５０ステップ５に記載した通りの手順に従い、４−（アダマンタン−１−イルメ
トキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ安息香酸を４−（アダマンタン−１−イル
メトキシ）−５−クロロ−２−フルオロ安息香酸に、およびメタンスルホンアミドを１−
メチル−１Ｈ−イミダゾール−４−スルホンアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い
、標題化合物を無色固体として得た（０．１６ｇ、３３％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMS
O-d6)  δ  8.03-8.01  (m,  1H),  7.85-7.80  (m,  1H),  7.66-7.60  (m,  1H),  7.2
1-7.14  (m,  1H),  3.73  (s,  3H),  3.70  (s,  2H),  1.98  (s,  3H),  1.78-1.57
(m,  12H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４８２．２（Ｍ＋１）、４８４．２（Ｍ＋１）。
【０８３５】
（実施例１３５）
【０８３６】
５−クロロ−４−（（４，４−ジフルオロアダマンタン−１−イル）メトキシ）−Ｎ−（
Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−２−フルオロベンズアミドの合成
【化２１７】
2017057206.tif 000297
【０８３７】
実施例８に記載した通りの手順に従い、５−クロロ−２，４−ジフルオロ−Ｎ−（メチ
ルスルホニル）ベンズアミドを５−クロロ−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−
２，４−ジフルオロベンズアミドに、およびアダマンタン−１−イルメタノールを４，４
−ジフルオロ−１−（ヒドロキシメチル）アダマンタンに置き換え、必要に応じて変更を
行い、標題化合物を無色固体として得た（０．２１ｇ、４４％）：1H  NMR  (300  MHz,
CDCl3)  δ  8.64  (br  s,  1H),  8.16-8.03  (m,  1H),  6.73-6.60  (m,  1H),  3
.63  (s,  2H),  3.03  (s,  6H),  2.37-2.25  (m,  2H),  2.11-1.84  (m,  5H),  1.8
1-1.66  (m,  6H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４７９．２（Ｍ−１）、４８１．１（Ｍ−１）
。
【０８３８】
（実施例１３６）
【０８３９】
４−（ビシクロ［２．２．１］ヘプタン−２−イルメトキシ）−５−クロロ−Ｎ−（Ｎ，
Ｎ−ジメチルスルファモイル）−２−フルオロベンズアミドの合成
【化２１８】
2017057206.tif 000298
【０８４０】
実施例８に記載した通りの手順に従い、５−クロロ−２，４−ジフルオロ−Ｎ−（メチ
ルスルホニル）ベンズアミドを５−クロロ−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−
２，４−ジフルオロベンズアミドに、およびアダマンタン−１−イルメタノールを２−ノ
ルボルナンメタノールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体とし
て得た（０．１７ｇ、３９％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.72-8.54  (m,  1
H),  8.12-8.01  (m,  1H),  6.77-6.61  (m,  1H),  4.15-3.67  (m,  2H),  3.01  (s,
6H),  2.49-2.21  (m,  3H),  2.10-1.74  (m,  1H),  1.64-1.05  (m,  6H),  0.83-0
.71  (m,  1H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４０３．２（Ｍ−１）、４０５．２（Ｍ−１）。
【０８４１】
（実施例１３７）
【０８４２】
５−クロロ−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−２−フルオロ−４−（（オクタ
ヒドロ−１Ｈ−４，７−メタノインデン−５−イル）オキシ）ベンズアミドの合成
【化２１９】
2017057206.tif 000299
【０８４３】
実施例８に記載した通りの手順に従い、５−クロロ−２，４−ジフルオロ−Ｎ−（メチ
ルスルホニル）ベンズアミドを５−クロロ−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−
２，４−ジフルオロベンズアミドに、およびアダマンタン−１−イルメタノールを２−ト
リシクロ［５．２．１．０｛２，６｝］デカン−８−オールに置き換え、必要に応じて変
更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．０３ｇ、７％）：1H  NMR  (300  MHz
,  CDCl3)  δ  8.70-8.58  (m,  1H),  8.10-8.03  (m,  1H),  6.70-6.58  (m,  1H),
4.27-4.09  (m,  1H),  3.03  (s,  6H),  2.28  (s,  1H),  2.17-2.10  (m,  1H),  
2.02-1.65  (m,  6H),  1.65-1.56  (m,  1H),  1.54-1.39  (m,  2H),  1.36-1.17  (m,
1H),  1.13-0.90  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４３１．１（Ｍ＋１）、４３３．
１（Ｍ＋１）；
【０８４４】
（実施例１３８）
【０８４５】
４−（アダマンタン−２−イルメトキシ）−５−クロロ−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルフ
ァモイル）−２−フルオロベンズアミドの合成
【化２２０】
2017057206.tif 000300
【０８４６】
実施例８に記載した通りの手順に従い、５−クロロ−２，４−ジフルオロ−Ｎ−（メチ
ルスルホニル）ベンズアミドを５−クロロ−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−
２，４−ジフルオロベンズアミドに、アダマンタン−１−イルメタノールをアダマンタン
−２−イルメタノール（J.  Am.  Chem.  Soc.、２０１２年、１３４巻（２号）、６７５
頁）に置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．１４
ｇ、２７％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.75-8.57  (m,  1H),  8.13-8.03  
(m,  1H),  6.82-6.67  (m,  1H),  4.23-4.03  (m,  2H),  3.03  (s,  6H),  2.37-2.2
7  (m,  1H),  2.04-1.73  (m,  11H),  1.69-1.54  (m,  3H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４
４３．２（Ｍ−１）、４４５．２（Ｍ−１）；
【０８４７】
（実施例１３９）
【０８４８】
５−クロロ−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−２−フルオロ−４−（（（１Ｓ
，２Ｒ，４Ｓ）−１，７，７−トリメチルビシクロ［２．２．１］ヘプタン−２−イル）
オキシ）ベンズアミドの合成
【化２２１】
2017057206.tif 000301
【０８４９】
実施例８に記載した通りの手順に従い、５−クロロ−２，４−ジフルオロ−Ｎ−（メチ
ルスルホニル）ベンズアミドを５−クロロ−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−
２，４−ジフルオロベンズアミドに、およびアダマンタン−１−イルメタノールを［（１
Ｓ）−ｅｎｄｏ］−（−）−ボルネオールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化
合物を無色固体として得た（０．１７ｇ、３４％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ
8.64  (s,  1H),  8.20-8.00  (m,  1H),  6.67-6.43  (m,  1H),  4.47-4.25  (m,  1
H),  3.03  (s,  6H),  2.55-2.20  (m,  2H),  1.92-1.69  (m,  2H),  1.51-1.19  (m,
2H),  1.19-0.74  (m,  10H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４３１．２（Ｍ−１）、４３３．
２（Ｍ−１）。
【０８５０】
（実施例１４０）
【０８５１】
５−クロロ−４−（（３，３−ジメチルシクロヘキシル）オキシ）−２−フルオロ−Ｎ−
（メチルスルホニル）−ベンズアミドの合成
【化２２２】
2017057206.tif 000302
【０８５２】
実施例８に記載した通りの手順に従い、アダマンタン−１−イルメタノールを３，３−
ジメチルシクロヘキサノール（Can.  J.  Chem.、１９８０年、５８巻（１８号）、１９
９３年）に置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．
１４ｇ、２６％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.68  (s,  1H),  8.17-8.00  (
m,  1H),  6.78-6.55  (m,  1H),  4.55-4.33  (m,  1H),  3.42  (s,  3H),  2.12-2.02
(m,  1H),  1.86-1.73  (m,  2H),  1.65-1.35  (m,  4H),  1.32-1.19  (m,  1H),  1
.06-0.94  (m,  6H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ３７６．１（Ｍ−１）、３７８．１（Ｍ−１
）。
【０８５３】
（実施例１４１）
【０８５４】
５−クロロ−４−（（４，４−ジメチルシクロヘキシル）オキシ）−２−フルオロ−Ｎ−
（メチルスルホニル）ベンズアミドの合成
【化２２３】
2017057206.tif 000303
【０８５５】
実施例８に記載した通りの手順に従い、アダマンタン−１−イルメタノールを４，４−
ジメチルシクロヘキサノール（J.  Am.  Chem.  Soc.、２００９年、１３１巻（１号）、
２５１頁）に置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０
．２４ｇ、４５％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)
δ  8.68  (s,  1H),  8.17-8.03  (m,  1H),  6.78-6.61  (m,  1H),  4.45-4.30  (m
,  1H),  3.42  (s,  3H),  1.97-1.70  (m,  4H),  1.63-1.48  (m,  2H),  1.38-1.17
(m,  2H),  1.01-0.95  (m,  6H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ３７６．１（Ｍ−１）、３７
８．１（Ｍ−１）。
【０８５６】
（実施例１４２）
【０８５７】
４−（アダマンタン−２−イルメトキシ）−５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルス
ルホニル）ベンズアミドの合成
【化２２４】
2017057206.tif 000304
【０８５８】
実施例８に記載した通りの手順に従い、アダマンタン−１−イルメタノールをアダマン
タン−２−イルメタノール（J.  Am.  Chem.  Soc.、２０１２年、１３４巻（２号）、６
７５頁）に置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．
２２ｇ、３６％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.69  (s,  1H),  8.22-7.99  (
m,  1H),  6.88-6.62  (m,  1H),  4.23-4.09  (m,  2H),  3.43  (s,  3H),  2.38-2.26
(m,  1H),  2.07-1.71  (m,  11H),  1.69-1.51  (m,  3H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４
１６．１（Ｍ＋１）、４１８．１（Ｍ＋１）；
【０８５９】
（実施例１４３）
【０８６０】
４−（ビシクロ［２．２．１］ヘプタン−２−イルメトキシ）−５−クロロ−２−フルオ
ロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドの合成
【化２２５】
2017057206.tif 000305
【０８６１】
実施例８に記載した通りの手順に従い、アダマンタン−１−イルメタノールを２−ノル
ボルナンメタノールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として
得た（０．３２ｇ、４６％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.68  (s,  1H),  8.
15-8.05  (m,  1H),  6.82-6.61  (m,  1H),  4.16-3.70  (m,  2H),  3.43  (s,  3H),
2.58-2.15  (m,  3H),  2.12-1.74  (m,  1H),  1.69-1.05  (m,  6H),  0.95-0.62  (
m,  1H)  ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ３７４．１（Ｍ−１）、３７６．１（Ｍ−１）；
【０８６２】
（実施例１４４）
【０８６３】
５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−４−（（オクタヒドロ−１Ｈ−
４，７−メタノインデン−５−イル）オキシ）ベンズアミドの合成
【化２２６】
2017057206.tif 000306
【０８６４】
実施例８に記載した通りの手順に従い、アダマンタン−１−イルメタノールをトリシク
ロ［５．２．１．０｛２，６｝］デカン−８−オールに置き換え、必要に応じて変更を行
い、標題化合物を無色固体として得た（０．２１ｇ、２８％）：1H  NMR  (300  MHz,  C
DCl3)  δ  8.76-8.57  (m,  1H),  8.18-7.95  (m,  1H),  6.78-6.51  (m,  1H),  4.2
9-4.10  (m,  1H),  3.42  (s,  3H),  2.28  (br  s,  1H),  2.19-2.09  (m,  1H),  2
.02-1.65  (m,  6H),  1.65-1.38  (m,  3H),  1.36-1.16  (m,  1H),  1.13-0.87  (m,
2H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４００．１（Ｍ−１）、４０２．１（Ｍ−１）。
【０８６５】
（実施例１４５）
【０８６６】
４−（ビシクロ［２．２．１］ヘプタン−２−イルオキシ）−５−クロロ−２−フルオロ
−Ｎ−（メチルスルホニル）−ベンズアミドの合成
【化２２７】
2017057206.tif 000307
【０８６７】
実施例８に記載した通りの手順に従い、アダマンタン−１−イルメタノールをｅｘｏ−
ノルボルネオールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得
た（０．３３ｇ、４９％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.68  (s,  1H),  8.14
-8.04  (m,  1H),  6.73-6.59  (m,  1H),  4.32-4.17  (m,  1H),  3.42  (s,  3H),  2
.56-2.49  (m,  1H),  2.44-2.34  (m,  1H),  1.89-1.79  (m,  1H),  1.76-1.49  (m,
4H),  1.32-1.11  (m,  3H)：ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ３６０．１（Ｍ−１）、３６２．
１（Ｍ−１）；
【０８６８】
（実施例１４６）
【０８６９】
４−（（１Ｓ，２Ｒ，４Ｒ）−ビシクロ［２．２．１］ヘプタン−２−イルオキシ）−５
−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−ベンズアミドの合成
【化２２８】
2017057206.tif 000308
【０８７０】
実施例８に記載した通りの手順に従い、アダマンタン−１−イルメタノールを（＋）−
ｅｎｄｏ−２−ノルボルネオールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無
色固体として得た（０．３５ｇ、５２％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.68  (
s,  1H),  8.15-8.06  (m,  1H),  6.69-6.57  (m,  1H),  4.76-4.61  (m,  1H),  3.42
(s,  3H),  2.72-2.63  (m,  1H),  2.40-2.29  (m,  1H),  2.20-1.93  (m,  2H),  1
.75-1.30  (m,  5H),  1.23-1.11  (m,  1H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ３６０．１（Ｍ−１
）、３６２．１（Ｍ−１）；
【０８７１】
（実施例１４７）
【０８７２】
５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−４−（（（１Ｒ，２Ｒ，４Ｓ）
−１，３，３−トリメチルビシクロ−［２．２．１］ヘプタン−２−イル）オキシ）ベン
ズアミドの合成
【化２２９】
2017057206.tif 000309
【０８７３】
実施例８に記載した通りの手順に従い、アダマンタン−１−イルメタノールを（１Ｒ）
−エンド−（＋）−フェンキルアルコールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化
合物を無色固体として得た（０．２８ｇ、３７％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ
8.66  (s,  1H),  8.15-8.04  (m,  1H),  6.75-6.63  (m,  1H),  4.02-3.92  (m,  1
H),  3.42  (s,  3H),  2.18-2.03  (m,  1H),  1.85-1.71  (m,  1H),  1.68-1.45  (m,
3H),  1.34-1.03  (m,  8H),  0.83  (s,  3H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４０４．１（Ｍ
＋１）、４０６．１（Ｍ＋１）；
【０８７４】
（実施例１４８）
【０８７５】
５−クロロ−２−フルオロ−４−（（（１Ｓ，２Ｒ，５Ｓ）−２−イソプロピル−５−メ
チルシクロヘキシル）オキシ）−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドの合成
【化２３０】
2017057206.tif 000310
【０８７６】
実施例８に記載した通りの手順に従い、アダマンタン−１−イルメタノールをＤ−メン
トールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．２
４ｇ、３２％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.68  (s,  1H),  8.25-7.97  (m,
1H),  6.81-6.60  (m,  1H),  4.23-3.98  (m,  1H),  3.42  (s,  3H),  2.20-2.03  
(m,  2H),  1.83-1.44  (m,  5H),  1.27-1.02  (m,  2H),  1.01-0.84  (m,  6H),  0.7
9-0.69  (m,  3H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４０６．１（Ｍ＋１）、４０８．１（Ｍ＋１）
；
【０８７７】
（実施例１４９）
【０８７８】
５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−４−（（（２ｓ，３ａＲ，４Ｓ
，７Ｒ，７ａＳ）−オクタヒドロ−１Ｈ−４，７−メタノインデン−２−イル）メトキシ
）ベンズアミドの合成
【化２３１】
2017057206.tif 000311
【０８７９】
実施例８に記載した通りの手順に従い、アダマンタン−１−イルメタノールを（（２ｓ
，３ａＲ，４Ｓ，７Ｒ，７ａＳ）−オクタヒドロ−１Ｈ−４，７−メタノインデン−２−
イル）メタノールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得
た（０．１５ｇ、３５％）。1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  12.10  (s,  1H),  7
.76  (d,  J  =  7.5  Hz,  1H),  7.24  (d,  J  =  12.5  Hz,  1H),  3.92  (d,  J  
=  6.8  Hz,  2H),  3.34  (s,  3H),  2.49-2.36  (m,  2H),  2.22-2.10  (m,  3H),  
1.75-1.30  (m,  9H),  1.04-1.00  (m,  1H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４１４．１、４１
６．１（Ｍ−１）。
【０８８０】
（実施例１５０）
【０８８１】
６−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−シクロプロピル−Ｎ−（メチルスルホニ
ル）ニコチンアミドの合成
【化２３２】
2017057206.tif 000312
【０８８２】
ステップ１  ６−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−クロロニコチン酸の調製
【化２３３】
2017057206.tif 000313
【０８８３】
１−アダマンチルメタノール（５．３２ｇ、３２．００ｍｍｏｌ）、５，６−ジクロロ
ニコチン酸（６．１４ｇ、３２．００ｍｍｏｌ）およびカリウムｔｅｒｔ−ブトキシド（
８．３ｇ、７３．６０ｍｍｏｌ）の無水ジメチルスルホキシド（１００ｍＬ）中混合物を
窒素中で８０℃に１時間加熱した。反応混合物を周囲温度に冷却し、酢酸エチル（５００
ｍＬ）および１．０Ｍ水性塩酸（３００ｍＬ）で希釈した。層を分離し、有機層を１．０
Ｍ水性塩酸（１００ｍＬ）、ブライン（２ｘ１００ｍＬ）で洗浄し、無水硫酸ナトリウム
で乾燥し、濾過し、真空で濃縮した。残留物をジエチルエーテルを用いてすりつぶして、
標題化合物を白色固体として得た（４．３２ｇ、４２％）；1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-
d6)  δ  13.23  (br  s,  1H),  8.56  (d,  J  =  2.0  Hz,  1H),  8.14  (d,  J  =
2.0  Hz,  1H),  3.95  (s,  1H),  2.00-1.88  (m,  3H),  1.71-1.50  (m,  12H)；
ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ：３２０．３、３２２．３（Ｍ−１）。
【０８８４】
ステップ２  ６−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−クロロニコチン酸メチルの
調製
【化２３４】
2017057206.tif 000314
【０８８５】
６−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−クロロニコチン酸（４．２０ｇ、１３
．１０ｍｍｏｌ）、Ｎ−（３−ジメチルアミノプロピル）−Ｎ’−エチルカルボジイミド
（５．００ｇ、２６．１０ｍｍｏｌ）、トリエチルアミン（３．６ｍＬ、２６．１０ｍｍ
ｏｌ）およびメタノール（１．０５ｍＬ、２６．１０ｍｍｏｌ）の塩化メチレン（１００
ｍＬ）中溶液を窒素下で１８時間撹拌した。反応混合物を真空で濃縮し、残留物を酢酸エ
チル（３００ｍＬ）に溶解した。混合物を１Ｍ水性塩酸／ブラインの１：１（容積／容積
）混合物（２ｘ１００ｍＬ）、ブライン（２ｘ１００ｍＬ）で洗浄し、無水硫酸ナトリウ
ムで乾燥し、濾過し、真空で濃縮した。残留物をヘキサン中１０％酢酸エチルにより溶出
するフラッシュクロマトグラフィーにより精製して、標題化合物を白色固体として得た（
１．９０ｇ、４３％）；1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.66-8.62  (m,  1H),  8.1
9-8.16  (m,  1H),  3.99  (s,  2H),  3.89  (s,  3H),  2.04-1.96  (m,  3H),  1.78-
1.62  (m,  12H).
【０８８６】
ステップ３  ６−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−シクロプロピルニコチン酸
メチルの調製
【化２３５】
2017057206.tif 000315
【０８８７】
６−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−クロロニコチン酸メチル（１．２９ｇ
、３．８４ｍｍｏｌ）、シクロプロピルボロン酸（０．４３ｇ、４．９９ｍｍｏｌ）、リ
ン酸カリウム（３．２６ｇ、１５．４０ｍｍｏｌ）、テトラフルオロホウ酸トリシクロヘ
キシルホスフィン（０．１４ｇ、０．３８ｍｍｏｌ）および酢酸パラジウム（０．０４ｇ
、０．１９ｍｍｏｌ）の脱気トルエン（５０ｍＬ）および脱気水（５ｍＬ）中混合物を窒
素下で７時間還流した。反応混合物を周囲温度に冷却し、酢酸エチル（１００ｍＬ）で希
釈し、水（５０ｍＬ）、飽和塩化アンモニウム（５０ｍＬ）およびブライン（５０ｍＬ）
で洗浄し、無水硫酸ナトリウムで乾燥し、珪藻土により濾過し、真空で濃縮した。残留物
をヘキサン中５％酢酸エチルにより溶出するフラッシュクロマトグラフィーにより精製し
て、標題化合物を白色固体として得た（１．１７ｇ、８９％）；1H  NMR  (300  MHz,  C
DCl3)  δ  8.57  (d,  J  =  2.2  Hz,  1H),  7.67  (d,  J  =  2.2  Hz,  1H),  3.9
5  (s,  2H),  3.85  (s,  3H),  2.09-1.96  (m,  4H),  1.78-1.63  (m,  12H),  0.99
-0.91  (m,  2H),  0.72-0.65  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ：３４２．２２（Ｍ＋
１）。
【０８８８】
ステップ４  ６−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−シクロプロピルニコチン酸
の調製
【化２３６】
2017057206.tif 000316
【０８８９】
６−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−シクロプロピルニコチン酸メチル（１
．１７ｇ、３．４３ｍｍｏｌ）および水酸化リチウム一水和物（０．５８ｇ、１３．７０
ｍｍｏｌ）のテトラヒドロフラン（６０ｍＬ）および水（１０ｍＬ）中混合物を２時間還
流した。反応混合物を周囲温度に冷却し、酢酸エチル（１００ｍＬ）で希釈し、１Ｍ水性
塩酸（８０ｍＬ）およびブライン（８０ｍＬ）で洗浄し、無水硫酸ナトリウムで乾燥し、
濾過し、真空で濃縮して、標題化合物を得、これを更なる特徴付けなしに使用した。ＭＳ
（ＥＳ＋）ｍ／ｚ：３２８．２（Ｍ＋Ｈ）。
【０８９０】
ステップ５  ６−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−シクロプロピル−Ｎ−（メ
チルスルホニル）ニコチンアミドの調製
【化２３７】
2017057206.tif 000317
【０８９１】
６−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−シクロプロピルニコチン酸（０．４３
ｇ、１．３１ｍｍｏｌ）およびカルボニルジイミダゾール（０．４２ｇ、２．６２ｍｍｏ
ｌ）の無水テトラヒドロフラン（２２ｍＬ）中溶液を窒素下で３０分間還流した。反応混
合物を周囲温度に冷却し、１，８−ジアザビシクロ［５．４．０］ウンデカ−７−エン（
０．５９ｍＬ、３．９３ｍｍｏｌ）およびメチルスルホンアミド（０．５４ｇ、３．９３
ｍｍｏｌ）で処理した。得られた混合物を周囲温度で２時間撹拌した。反応混合物を酢酸
エチル（６０ｍＬ）で希釈し、１Ｍ水性塩酸（２ｘ３０ｍＬ）およびブライン（５０ｍＬ
）で洗浄し、無水硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、真空で濃縮した。残留物をヘキサン
中３０％酢酸エチル（０．２％酢酸を含有する）により溶出するフラッシュクロマトグラ
フィーにより精製して、標題化合物を白色固体として得た（０．３１ｇ、５８％）；1H  
NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  12.01  (br  s,  1H),  8.47  (d,  J  =  2.5  Hz,  
1H),  7.72  (d,  J  =  2.5  Hz,  1H),  3.93  (s,  2H),  3.33  (s,  3H),  2.07-1.
98  (m,  1H),  1.97-1.90  (m,  3H),  1.72-1.56  (m,  12  H),  0.98-0.90  (m,  2H
),  0.76-0.70  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４０５．２（Ｍ＋Ｈ）。
【０８９２】
（実施例１５１）
【０８９３】
５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−メタンスルホニル−４−｛［（１Ｒ，３Ｓ，５Ｓ）−８
−（２，２，２−トリフルオロエチル）−８−アザビシクロ［３．２．１］オクタン−３
−イル］メトキシ｝ベンズアミドの合成
【０８９４】
ステップ１  ３−メチリデン−８−アザビシクロ［３．２．１］オクタン−８−カルボン
酸ｔｅｒｔ−ブチルの調製
【化２３８】
2017057206.tif 000318
【０８９５】
メチルトリフェニルホスホニウムブロミド（２．３８ｇ、６．６ｍｍｏｌ）の０℃の乾
燥ＴＨＦ中溶液に、ｎ−ＢｕＬｉ（２．７ｍＬ、２．５Ｍ）を１滴ずつ加えた。０℃で３
０分間撹拌した後、（１Ｒ，５Ｓ）−ｔｅｒｔ−ブチル３−オキソ−８−アザビシクロ［
３．２．１］オクタン−８−カルボキシレート（５００ｍｇ、２．２ｍｍｏｌ）を加え、
混合物を０℃でさらに１６時間撹拌した。反応を飽和ＮＨ４Ｃｌによりクエンチし、Ｅｔ
ＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出し、ＳＧＣ（石油エーテル／酢酸エチル＝２０／１で溶出
）により精製して、標的化合物（１３０ｍｇ、２７％）を得た。1H  NMR  (500  MHz,  C
DCl3)  δ  4.77  (t,  J  =  4.0  Hz,  2H),  4.21  (br  s,  1H),  4.11  (br  s,  
1H),  2.43-2.33  (m,  2H),  2.01  (s,  1H),  1.98  (s,  1H),  1.79  (d,  J  =  3
.0  Hz,  2H),  1.53-1.49  (m,  2H),  1.43  (s,  9H).
【０８９６】
ステップ２  ３−（ヒドロキシメチル）−８−アザビシクロ［３．２．１］−オクタン−
８−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチルの調製
【化２３９】
2017057206.tif 000319
【０８９７】
３−メチリデン−８−アザビシクロ［３．２．１］オクタン−８−カルボン酸ｔｅｒｔ
−ブチル（０．８ｇ、３．６ｍｍｏｌ）の０℃の乾燥ＴＨＦ（３０ｍＬ）中溶液に、ボラ
ン−ＴＨＦ錯体（４．７ｍＬ、１Ｍ）の溶液を加え、得られた反応物を室温で４８時間撹
拌した。反応物を０℃に冷却し、次いでＮａＯＨ（５．４ｍＬ、２Ｍ）および過酸化水素
溶液（１．８ｍＬ、３５％）で処理した。室温で３時間撹拌した後、得られた混合物を酢
酸エチル（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブライン（５０ｍＬ×３）で洗
浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、真空で濃縮した。残留物をＳＧＣ（石油エーテル
／酢酸エチル＝２０／１で溶出）により精製して、所望の生成物を得た（０．９ｇ、９０
％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ：２３９．９［Ｍ−Ｈ］−。
【０８９８】
ステップ３  ８−アザビシクロ［３．２．１］オクタン−３−イルメタノールの調製
【化２４０】
2017057206.tif 000320
【０８９９】
（１Ｒ，５Ｓ）−ｔｅｒｔ−ブチル３−（ヒドロキシメチル）−８−アザビシクロ［３
．２．１］オクタン−８−カルボキシレート（０．９ｇ、３．７ｍｍｏｌ）およびジオキ
サン中ＨＣｌ（２Ｎ、５．０ｍＬ）の混合物を、室温で２時間撹拌した。混合物を真空で
濃縮して、所望の生成物（粗製物３００ｍｇ）を得、これを更には精製せずに次のステッ
プに使用した。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ：１３９．７［Ｍ−Ｈ］−。
【０９００】
ステップ４  ８−（２，２，２−トリフルオロエチル）−８−アザビシクロ［３．２．１
］オクタン−３−イル］メタノールの調製
【化２４１】
2017057206.tif 000321
【０９０１】
８−アザビシクロ［３．２．１］オクタン−３−イルメタノール（３００ｍｇ、２．４
ｍｍｏｌ）、トリフルオロメタンスルホン酸２，２，２−トリフルオロエチル（６６０ｍ
ｇ、２．８ｍｍｏｌ）およびＮａＨＣＯ３（４００ｍｇ、４．８ｍｍｏｌ）のエタノール
（１０ｍＬ）中混合物を８０℃で４時間撹拌した。混合物を酢酸エチル（１００ｍＬ）で
希釈し、ブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濃縮した。残留物をＳＧＣ
（石油エーテル／酢酸エチル＝１０／１で溶出）により精製して、所望の生成物を得た（
１８０ｍｇ、収率３８％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ：２２２．０［Ｍ−Ｈ］−。
【０９０２】
ステップ５  ５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−メタンスルホニル−４−｛［（１Ｒ，３Ｓ
，５Ｓ）−８−（２，２，２−トリフルオロエチル）−８−アザビシクロ［３．２．１］
オクタン−３−イル］メトキシ｝ベンズアミドの調製
【化２４２】
2017057206.tif 000322
【０９０３】
（８−（２，２，２−トリフルオロエチル）−８−アザ−ビシクロ［３．２．１］オク
タン−３−イル）メタノール（６０ｍｇ、０．２７ｍｍｏｌ）、５−クロロ−２，４−ジ
フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミド（７８ｍｇ、０．２７ｍｍｏｌ）およ
びカリウムｔ−ブトキシド（６０ｍｇ、０．５４ｍｍｏｌ）のＤＭＳＯ（２ｍＬ）中混合
物を室温で１６時間撹拌した。反応を水によりクエンチし、ＥｔＯＡｃで抽出した。合わ
せた有機層を真空で濃縮し、残留物を逆相コンビフラッシュ（０．１％ＮＨ４ＨＣＯ３中
２０％〜５０％ＭｅＣＮ）により精製して、所望の生成物を得た（２２．５ｍｇ、２３％
）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）方法Ａ：ＲＴ＝５．１２分、ｍ／ｚ：４７２．７［Ｍ＋Ｈ］＋；
1H-NMR  (500  MHz,  MeOD-d4)  δ  7.81  (d,  J  =  7.5  Hz,  1H),  7.01(d,  J  =
12.0  Hz,  1H),  4.09  (d,  J  =  8.0  Hz,  2H),  3.33-3.29  (m,  5H),  3.06-3
.00  (m,  2H),  2.31-2.18  (m,  3H),  2.04-2.01  (m,  2H),  1.70-1.62  (m,  4H).
【０９０４】
（実施例１５２）
【０９０５】
５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−４−（（５，６，７，８−テト
ラヒドロナフタレン−２−イルオキシ）メチル）ベンズアミドの合成
【化２４３】
2017057206.tif 000323
【０９０６】
ステップ１  ５−クロロ−２−フルオロ−４−メチル安息香酸の調製
【化２４４】
2017057206.tif 000324
【０９０７】
１−ブロモ−５−クロロ−２−フルオロ−４−メチルベンゼン（１１．３ｇ、５０ｍｍ
ｏｌ）の乾燥ＴＨＦ（１００ｍＬ）中溶液に、イソプロピルマグネシウムクロリド（３０
ｍＬ、２Ｍ）を１滴ずつ加えた。室温で３０分間撹拌した後、乾燥ＣＯ２を加え、混合物
を室温でさらに３０分間撹拌した。反応を飽和ＮＨ４Ｃｌによりクエンチし、ＥｔＯＡｃ
（１００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を水（５０ｍＬ×３）で洗浄し、無水Ｎ
ａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濃縮して、所望の生成物を得た（４．７ｇ、４９％）。Ｌ
ＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ：１８７．０［Ｍ−Ｈ］−。
【０９０８】
ステップ２  ５−クロロ−２−フルオロ−４−メチル−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズ
アミドの調製
【化２４５】
2017057206.tif 000325
【０９０９】
５−クロロ−２−フルオロ−４−メチル安息香酸（１ｇ、５．２ｍｍｏｌ）、メタンス
ルホンアミド（７６０ｍｇ、８．０ｍｍｏｌ）、１−エチル−（３−ジメチルアミノプロ
ピル）カルボジイミド塩酸塩（１．５ｇ、８．０ｍｍｏｌ）および４−ジメチルアミノピ
リジン（１．５ｇ、８．０ｍｍｏｌ）のＤＣＭ（２０ｍＬ）中溶液を室温で１６時間撹拌
した。反応を水（５ｍＬ）によりクエンチし、ｐＨをＨＣｌ（１Ｍ）で１に調整し、得ら
れた混合物をＤＣＭ（１００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を真空で濃縮し、残
留物を石油エーテルおよび酢酸エチルで再結晶して、所望の生成物（１．６ｇ、粗）を得
た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ：２６３．９［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０９１０】
ステップ３  ４−（ブロモメチル）−５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニ
ル）ベンズアミドの調製
【化２４６】
2017057206.tif 000326
【０９１１】
５−クロロ−２−フルオロ−４−メチル−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミド（０
．８ｇ、３．０ｍｍｏｌ）、Ｎ−ブロモスクシンイミド（１．６ｇ、９．０ｍｍｏｌ）お
よびアゾジイソブチロニトリル（１６ｍｇ、０．０９ｍｍｏｌ）の１，２−ジクロロエタ
ン（２０ｍＬ）中混合物を９０℃で１６時間撹拌した。反応をＮａ２Ｓ２Ｏ３（１０ｍＬ
、１０％）によりクエンチし、１，２−ジクロロエタン（２０ｍＬ×３）で抽出し、無水
Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濃縮し、残留物を更には精製せずに次のステップに使用した（１
．１ｇ、粗）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ：３４２．０［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０９１２】
ステップ４  ５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−４−（（５，６，
７，８−テトラヒドロナフタレン−２−イルオキシ）メチル）ベンズアミドの調製
【化２４７】
2017057206.tif 000327
【０９１３】
４−（ブロモメチル）−５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズ
アミド（４０ｍｇ、０．１２ｍｍｏｌ）、５，６，７，８−テトラヒドロナフタレン−２
−オール（４０ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）およびＫ２ＣＯ３（６０ｍｇ、０．２４ｍｍｏ
ｌ）のアセトン（１０ｍＬ）中混合物を５０℃で４時間撹拌した。反応物を濾過し、逆相
コンビフラッシュ（０．１％ギ酸中２０％〜５０％ＭｅＣＮ）により精製して、標的化合
物（７．７ｍｇ、１６％）を白色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）方法Ａ：ＲＴ＝４
．１２分、ｍ／ｚ：４１２．１［Ｍ＋Ｈ］＋。1H-NMR  (400  MHz,  MeOD-d4)  δ  7.80
(d,  J  =  6.0  Hz,  1H),  7.37  (d,  J  =  5.6  Hz,  1H),  6.97  (d,  J  =  8
.4  Hz,  1H),  6.74-6.68  (m,  2H),  5.11  (s,  2H),  3.20  (s,  3H),  2.74-2.70
(m,  4H),  1.80-1.77  (m,  4H).
【０９１４】
（実施例１５３）
【０９１５】
５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−４−（（２，２，３，３−テト
ラメチルシクロプロピル）メトキシ）ベンズアミドの合成
【化２４８】
2017057206.tif 000328
【０９１６】
ステップ１  ５−クロロ−２，４−ジフルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミド
の調製
【化２４９】
2017057206.tif 000329
【０９１７】
５−クロロ−２，４−ジフルオロ安息香酸（０．２９１ｇ、１．５１ｍｍｏｌ）、１−
エチル−（３−ジメチルアミノプロピル）カルボジイミド塩酸塩（０．４３８ｇ、２．２
９ｍｍｏｌ）および４−ジメチルアミノピリジン（０．４２０ｇ、３．４４ｍｏｌ）のＴ
ＨＦ（５ｍＬ）中混合物に、メタンスルホンアミド（０．２２２ｇ、２．３３ｍｍｏｌ）
を加えた。室温で１８時間撹拌した後、混合物をＤＣＭ（１０ｍＬ）で希釈し、２Ｎ  Ｈ
Ｃｌ（１５ｍＬ×２）で洗浄した。有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥し、真空で濃縮して、５
−クロロ−２，４−ジフルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミド（０．３８８ｇ
、９５％）を白色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ：２６８．１［Ｍ−Ｈ］＋
。
【０９１８】
ステップ２  （２，２，３，３−テトラメチルシクロプロピル）メタノールの調製
【化２５０】
2017057206.tif 000330
【０９１９】
２，２，３，３−テトラメチルシクロペンタンカルボン酸（５００ｍｇ、３．５０ｍｍ
ｏｌ）の０℃のＴＨＦ（２５ｍＬ）中撹拌溶液にＴＨＦ中ボランジメチルスルフィド錯体
（２．０Ｍ、１．８ｍＬ、３．５ｍｍｏｌ）を加えた。次いで混合物を５０℃に温め、３
時間撹拌した。室温に冷却した後、メタノール（１０ｍＬ）を注意深く加えた。得られた
混合物を濾過し、濾液を濃縮して、（２，２，３，３−テトラメチルシクロプロピル）メ
タノール（２５０ｍｇ、５６％）を油状物として得た。1H  NMR  (500  MHz,  CDCl3):  
δ  3.67  (d,  J  =  8.0  Hz,  2H),  1.10  (s,  6H),  1.02  (s,  6H),  0.54  (t,
J  =  8.0  Hz,  1H).
【０９２０】
ステップ３  ５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−４−（（２，２，
３，３−テトラメチルシクロプロピル）メトキシ）ベンズアミドの調製
【化２５１】
2017057206.tif 000331
【０９２１】
（２，２，３，３−テトラメチルシクロプロピル）メタノール（４８ｍｇ、０．３７ｍ
ｍｏｌ）の乾燥ＤＭＳＯ（５ｍＬ）中撹拌溶液に、カリウムｔ−ブトキシド（１２４ｍｇ
、１．１１ｍｍｏｌ）を室温で加えた。３０分間撹拌した後、５−クロロ−２，４−ジフ
ルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミド（５０ｍｇ、０．２０ｍｍｏｌ）を加え
、反応混合物を室温で１６時間撹拌した。混合物を０℃に冷却し、塩酸（１Ｎ、３０ｍＬ
）によりクエンチし、酢酸エチル（５０ｍＬ）で抽出した。有機層を水（４０ｍＬ×２）
で洗浄し、無水硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、真空で濃縮した。粗生成物を分取ＨＰ
ＬＣ（０．１％ギ酸中２０％〜５０％ＭｅＣＮ）により精製して、標題化合物を白色固体
として得た（７ｍｇ、１０％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）方法Ａ：ＲＴ＝５．２８分、ｍ／ｚ
：２６８．１［Ｍ−１０９］＋；1H-NMR  (500  MHz,  DMSO-d6):  δ  8.13  (br  s,  
1H),  7.76  (d,  J  =  8.0  Hz,  1H),  7.21-7.10  (m,  1H),  4.18  (d,  J  =  7.
0  Hz,  2H),  3.02  (s,  3H),  1.10  (s,  6H),  1.03  (s,  6H),  0.74  (t,  J  =
7.5  Hz,  1H).
【０９２２】
（実施例１５４）
【０９２３】
５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−４−（（２，２，３，３−テト
ラメチルシクロプロピル）メトキシ）ベンズアミドの合成
【化２５２】
2017057206.tif 000332
【０９２４】
合成手順は、実施例１５２と同じであった。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）方法Ｂ：ＲＴ＝６．０
９分、ｍ／ｚ：４５５．１［Ｍ＋Ｈ］＋；1H-NMR  (500  MHz,  MeOD-d4):  δ  7.76  (
d,  J  =  6.5  Hz,  1H),  7.43  (d,  J  =  10.5  Hz,  1H),  7.02  (d,  J  =  8.5
Hz,  1H),  6.78-6.76  (m,  1H),  6.72  (s,  1H),  5.10  (s,  2H),  2.67  (t,  
J  =  13  Hz,  2H),  2.51-2.47  (m,  5H),  1.50  (t,  J  =  13.5  Hz,  2H),  0.9
3  (s,  6H).
【０９２５】
（実施例１５５）
【０９２６】
５−クロロ−４−（（７，７−ジメチル−５，６，７，８−テトラヒドロナフタレン−２
−イルオキシ）メチル）−２−フルオロ−Ｎ−（Ｎ−メチルスルファモイル）ベンズアミ
ドの合成
【化２５３】
2017057206.tif 000333
【０９２７】
合成手順は、実施例１５２と同じであった。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）方法Ａ：ＲＴ＝６．３
４分、ｍ／ｚ：４５５．１［Ｍ＋Ｈ］＋；1H-NMR  (500  MHz,  MeOD-d4):  δ  7.75  (
d,  J  =  6.5  Hz,  1H),  7.41  (d,  J  =  10.5  Hz,  1H),  6.95  (d,  J  =  7.5
Hz,  1H),  6.78-6.76  (m,  2H),  5.10  (s,  2H),  2.72  (t,  J  =  7.0  Hz,  2
H),  2.46-2.42  (m,  5H),  1.49  (t,  J  =  6.5  Hz,  2H),  0.93  (s,  6H).
【０９２８】
（実施例１５６）
【０９２９】
５−クロロ−４−（（７，７−ジメチル−５，６，７，８−テトラヒドロナフタレン−２
−イルオキシ）メチル）−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−２−フルオロベン
ズアミドの合成
【化２５４】
2017057206.tif 000334
【０９３０】
ステップ１  ５−クロロ−４−（（７，７−ジメチル−５，６，７，８−テトラヒドロナ
フタレン−２−イルオキシ）メチル）−２−フルオロ安息香酸ｔｅｒｔ−ブチルの調製
【化２５５】
2017057206.tif 000335
【０９３１】
４−（ブロモメチル）−５−クロロ−２−フルオロ安息香酸ｔｅｒｔ−ブチル（２００
ｍｇ、０．６２ｍｍｏｌ）、７，７−ジメチル−５，６，７，８−テトラヒドロナフタレ
ン−２−オール（１０９ｍｇ、０．６２ｍｍｏｌ）および炭酸カリウム（２５７ｍｇ、１
．８６ｍｍｏｌ）のアセトン（２０ｍＬ）中溶液を５０℃で４時間撹拌した。反応混合物
を濾過し、濾液を濃縮し、ＳＧＣ（１００／１〜２５／１の石油エーテル／酢酸エチルで
溶出）により精製して、所望の化合物（２２０ｍｇ、８５％）を得た。
【０９３２】
ステップ２  ５−クロロ−４−（（７，７−ジメチル−５，６，７，８−テトラヒドロナ
フタレン−２−イルオキシ）メチル）−２−フルオロ安息香酸の調製
【化２５６】
2017057206.tif 000336
【０９３３】
５−クロロ−４−（（７，７−ジメチル−５，６，７，８−テトラヒドロナフタレン−
２−イルオキシ）メチル）−２−フルオロ安息香酸ｔｅｒｔ−ブチル（２２０ｍｇ、０．
５３ｍｍｏｌ）のＤＣＭ（５ｍＬ）中溶液に、トリフルオロ酢酸（５ｍＬ）を加えた。室
温で３時間撹拌した後、反応混合物を減圧下で濃縮し、残留物を更には精製せずに次のス
テップに使用した（０．２２ｇ、粗）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ：３６１．０［Ｍ−Ｈ
］＋。
【０９３４】
ステップ３  ５−クロロ−４−（（７，７−ジメチル−５，６，７，８−テトラヒドロナ
フタレン−２−イルオキシ）メチル）−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−２−
フルオロベンズアミドの調製
【化２５７】
2017057206.tif 000337
【０９３５】
５−クロロ−４−（（７，７−ジメチル−５，６，７，８−テトラヒドロナフタレン−
２−イルオキシ）メチル）−２−フルオロ安息香酸（５０ｍｇ、０．１４ｍｍｏｌ）、ジ
メチル（スルファモイル）アミン（３２６ｍｇ、０．２０ｍｍｏｌ）、１−エチル−（３
−ジメチルアミノプロピル）カルボジイミド塩酸塩（３８ｍｇ、０．２０ｍｍｏｌ）およ
び４−ジメチルアミノピリジン（３８ｍｇ、０．２０ｍｍｏｌ）のＤＣＭ（３ｍＬ）中溶
液を室温で１６時間撹拌した。反応を水（５ｍＬ）によりクエンチし、ＨＣｌ（１Ｍ）に
よりｐＨを５に調整し、ＤＣＭ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を濃縮し、
逆相コンビフラッシュ（０．１％ギ酸中２０％〜５０％ＭｅＣＮ）により精製して、所望
の生成物（１４．６ｍｇ、１９％）を白色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）方法Ａ：
ＲＴ＝６．４７分、ｍ／ｚ：４６６．９［Ｍ−Ｈ］＋；1H-NMR  (500  MHz,  MeOD-d4)  
δ  7.63  (d,  J  =  5.5  Hz,  1H),  7.32  (d,  J  =  11.0  Hz,  1H),  6.91  (d,
J  =  8.5  Hz,  1H),  6.66-6.63  (m,  1H),  6.56  (d,  J  =  2.0  Hz,  1H),  5
.03  (s,  2H),  2.83  (s,  6H),  2.64  (t,  J  =  13.0  Hz,  2H),  2.40  (s,  2H
),  1.46  (t,  J  =  13.5  Hz,  2H),  0.88  (s,  6H).
【０９３６】
（実施例１５７）
【０９３７】
５−クロロ−４−（（６，６−ジメチル−５，６，７，８−テトラヒドロナフタレン−２
−イルオキシ）メチル）−Ｎ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）−２−フルオロベン
ズアミドの合成
【化２５８】
2017057206.tif 000338
【０９３８】
合成手順は、実施例１５６と同じであった。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）方法Ａ：ＲＴ＝６．６
１分、ｍ／ｚ：４６８．７［Ｍ＋Ｈ］＋；1H-NMR  (500  MHz,  DMSO-d6)  δ  7.76  (d
,  J  =  6.0  Hz,  1H),  7.37  (d,  J  =  11.0  Hz,  1H),  6.96  (d,  J  =  8.0
Hz,  1H),  6.77-6.75  (m,  2H),  5.13  (s,  2H),  2.89  (s,  6H),  2.80  (t,  
J  =  6.5  Hz,  2H),  2.48  (s,  2H),  1.57  (t,  J  =  6.5  Hz,  2H),  0.99  (s
,  6H).
【０９３９】
（実施例１５８）
【０９４０】
５−シクロプロピル−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−４−（（１−（トリフ
ルオロメチル）シクロヘキシル）メトキシ）ベンズアミドの合成
【化２５９】
2017057206.tif 000339
【０９４１】
ステップ１  ５−クロロ−２−フルオロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）シクロヘ
キシル）メトキシ）安息香酸の調製
【化２６０】
2017057206.tif 000340
【０９４２】
（１−（トリフルオロメチル）シクロヘキシル）メタノール（３．２０ｇ、１７．５７
ｍｍｏｌ）の無水ジメチルスルホキシド（５０ｍｌ）中溶液に、カリウムｔｅｒｔ−ブト
キシド（４．９０ｇ、４３．６６ｍｍｏｌ）を加え、反応混合物を周囲温度で３０分間撹
拌した。５−クロロ−２，４−ジフルオロ安息香酸（３．３８ｇ、１７．５５ｍｍｏｌ）
を反応混合物に加え、撹拌を２時間継続した。反応混合物を５％水性塩酸溶液でｐＨ＝１
に酸性化し、酢酸エチルで抽出し、合わせた有機抽出物をブラインで洗浄し、無水硫酸ナ
トリウムで乾燥し、真空で濃縮した。カラムクロマトグラフィー（ヘキサン中３０％酢酸
エチル）による残留物の精製により、ｏ−置換位置異性体を含有する標題化合物（５．２
０ｇ、８３％）を得、これを更には精製せずに次のステップに使用した：ＭＳ（ＥＳ−）
ｍ／ｚ３５５．２、３５３．２（Ｍ−１）。
【０９４３】
ステップ２  ５−クロロ−２−フルオロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）シクロヘ
キシル）メトキシ）安息香酸ｔｅｒｔ−ブチルの調製
【化２６１】
2017057206.tif 000341
【０９４４】
５−クロロ−２−フルオロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）シクロヘキシル）−
メトキシ）安息香酸（５．２０ｇ、１４．６５ｍｍｏｌ）およびＮ，Ｎ−ジメチルピリジ
ン−４−アミン（０．５ｇ、４．１６ｍｍｏｌ）のｔｅｒｔ−ブタノール（５０ｍＬ）中
溶液に、二炭酸ジ−ｔｅｒｔ−ブチル（９．６０ｇ、４３．９８ｍｍｏｌ）を加えた。反
応混合物を５０℃で６時間加熱した。追加の二炭酸ジ−ｔｅｒｔ−ブチル（４．８０ｇ、
２１．９９ｍｍｏｌ）を加え、撹拌を５０℃で１７時間継続し、真空で濃縮した。残留物
をカラムクロマトグラフィー（ヘキサン中５％酢酸エチル）により精製して、標題化合物
を得た（４．３７ｇ、７２％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  7.86  (d,  J  =  
7.5  Hz,  1H),  6.63  (d,  J  =  11.7  Hz,  1H),  4.10  (s,  2H),  1.97-1.88  (m
,  3H),  1.76-1.62  (m,  5H),  1.56  (s,  9H),  1.48-1.23  (m,  2H).
【０９４５】
ステップ３  ５−シクロプロピル−２−フルオロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）
シクロヘキシル）メトキシ）安息香酸ｔｅｒｔ−ブチルの調製
【化２６２】
2017057206.tif 000342
【０９４６】
５−クロロ−２−フルオロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）シクロヘキシル）−
メトキシ）安息香酸ｔｅｒｔ−ブチル（４．３７ｇ、１０．６３ｍｍｏｌ）、シクロプロ
ピルボロン酸（１．３７ｇ、１５．９３ｍｍｏｌ）、リン酸カリウム（１０．１５ｇ、４
７．８１ｍｍｏｌ）およびテトラフルオロホウ酸トリシクロヘキシルホスフィン（０．３
９ｇ、１．０６ｍｍｏｌ）のトルエン（６０ｍＬ）および水（３ｍＬ）中混合物に、窒素
雰囲気下で酢酸パラジウム（０．１２ｇ、０．５３ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を１
００℃で１８時間加熱し、次いで周囲温度に冷却した。水（２０ｍＬ）を混合物に加え、
酢酸エチルで抽出し、合わせた有機抽出物をブラインで洗浄し、無水硫酸ナトリウムで乾
燥し、真空で濃縮した。カラムクロマトグラフィー（ヘキサン中５％酢酸エチル）による
残留物の精製により、標題化合物を得た（３．７０ｇ、８３％）：1H  NMR  (300  MHz,
CDCl3)  δ  7.40  (d,  J  =  8.4  Hz,  1H),  6.51  (d,  J  =  12.3  Hz,  1H),
4.07  (s,  2H),  1.99-1.88  (m,  4H),  1.76-1.62  (m,  5H),  1.55  (s,  9H),  
1.48-1.24  (m,  2H),  0.91-0.82  (m,  2H),  0.62-0.55  (m,  2H).
【０９４７】
ステップ４  ５−シクロプロピル−２−フルオロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）
シクロヘキシル）メトキシ）安息香酸の調製
【化２６３】
2017057206.tif 000343
【０９４８】
５−シクロプロピル−２−フルオロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）シクロヘキ
シル）−メトキシ）安息香酸ｔｅｒｔ−ブチル（３．７０ｇ、８．８８ｍｍｏｌ）のジク
ロロメタン（２０ｍＬ）中溶液に、トリフルオロ酢酸（１０ｍｌ）を加えた。反応混合物
を周囲温度で２時間撹拌し、次いで真空で濃縮した。残留物をヘキサン（１０ｍＬ）中で
すりつぶし、固体を濾過し、乾燥して、標題化合物を得た（２．２０ｇ、６９％）：1H  
NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  7.54  (d,  J  =  8.1  Hz,  1H),  6.59  (d,  J  =  1
2.3  Hz,  1H),  4.11  (s,  2H),  2.03-1.88  (m,  3H),  1.76-1.60  (m,  5H),  1.5
0-1.21  (m,  3H),  0.94-0.83  (m,  2H),  0.64-0.55  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／
ｚ３６１．１（Ｍ＋１）。
【０９４９】
ステップ５  ５−シクロプロピル−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−４−（（
１−（トリフルオロメチル）シクロヘキシル）メトキシ）ベンズアミドの調製
【化２６４】
2017057206.tif 000344
【０９５０】
５−シクロプロピル−２−フルオロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）−シクロヘ
キシル）メトキシ）安息香酸（０．３６ｇ、１．００ｍｍｏｌ）のジクロロメタン（２０
ｍＬ）中撹拌溶液に、１−エチル−３−（３−ジメチルアミノプロピル）カルボジイミド
塩酸塩（０．２９ｇ、１．５０ｍｍｏｌ）および４−ジメチルアミノピリジン（０．２８
ｇ、２．３０ｍｍｏｌ）を加えた。反応物を周囲温度で１０分間撹拌し、メタンスルホン
アミド（０．１５ｇ、１．５６ｍｍｏｌ）を加え、撹拌を周囲温度で１７時間継続した。
５％水性塩酸溶液（１０ｍＬ）を加え、酢酸エチル（１００ｍＬ）で希釈し、水およびブ
ラインで洗浄し、無水硫酸ナトリウムで乾燥し、真空で濃縮した。カラムクロマトグラフ
ィー（ヘキサン中３０％酢酸エチル）による残留物の精製により、標題化合物を無色固体
として得た（０．２７ｇ、６２％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.70  (br  s,
1H),  7.59  (d,  J  =  9.0  Hz,  1H),  6.59  (d,  J  =  14.1  Hz,  1H),  4.12
(s,  2H),  3.39  (s,  3H),  2.03-1.88  (m,  3H),  1.76-1.63  (m,  5H),  1.48-1
.23  (m,  3H),  0.94-0.87  (m,  2H),  0.64-0.58  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ
４３６．２（Ｍ−１）。
【０９５１】
（実施例１５９）
【０９５２】
Ｎ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）−５−シクロプロピル−２−フルオロ−４−（
（１−（トリフルオロメチル）−シクロヘキシル）メトキシ）ベンズアミドの合成
【化２６５】
2017057206.tif 000345
【０９５３】
実施例１５８ステップ５に記載した通りの手順に従い、メタンスルホンアミドをアゼチ
ジン−１−スルホンアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体
として得た（０．３０ｇ、６３％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.63  (br  s,
1H),  7.62  (d,  J  =  9.0  Hz,  1H),  6.59  (d,  J  =  14.1  Hz,  1H),  4.23
(t,  J  =  7.5  Hz,  4H),  4.12  (s,  2H),  2.31-2.20  (m,  2H),  2.05-1.89  (
m,  3H),  1.78-1.62  (m,  5H),  1.48-1.23  (m,  3H),  0.93-0.87  (m,  2H),  0.66
-0.59  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４７７．２（Ｍ−１）。
【０９５４】
（実施例１６０）
【０９５５】
５−シクロプロピル−２−フルオロ−Ｎ−（（３−フルオロアゼチジン−１−イル）−ス
ルホニル）−４−（（１−（トリフルオロメチル）−シクロヘキシル）メトキシ）ベンズ
アミドの合成
【化２６６】
2017057206.tif 000346
【０９５６】
実施例１５８ステップ５に記載した通りの手順に従い、メタンスルホンアミドを３−フ
ルオロアゼチジン−１−スルホンアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合
物を無色固体として得た（０．２７ｇ、５４％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8
.70  (br  s,  1H),  7.60  (d,  J  =  9.0  Hz,  1H),  6.60  (d,  J  =  14.1  Hz,
1H),  5.39-5.13  (m,  1H),  4.52-4.32  (m,  4H),  4.12  (s,  2H),  2.31-2.20  
(m,  2H),  2.05-1.87  (m,  2H),  1.78-1.62  (m,  4H),  1.48-1.23  (m,  3H),  0.9
4-0.87  (m,  2H),  0.65-0.59  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４９５．１（Ｍ−１）
。
【０９５７】
（実施例１６１）
【０９５８】
５−シクロプロピル−Ｎ−（シクロプロピルスルホニル）−２−フルオロ−４−（（１−
（トリフルオロメチル）−シクロヘキシル）メトキシ）ベンズアミドの合成
【化２６７】
2017057206.tif 000347
【０９５９】
実施例１５８ステップ５に記載した通りの手順に従い、メタンスルホンアミドをシクロ
プロパンスルホンアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体と
して得た（０．２４ｇ、５１％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.67  (d,  J  =
15.9  Hz,  1H),  7.61  (d,  J  =  9.3  Hz,  1H),  6.59  (d,  J  =  14.1  Hz,  
1H),  4.12  (s,  2H),  3.13-3.03  (m,  1H),  2.04-1.88  (m,  3H),  1.76-1.63  (m
,  5H),  1.48-1.23  (m,  5H),  1.69-1.08  (m,  2H),  0.94-0.86  (m,  2H),  0.65-
0.58  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４６２．２（Ｍ−１）；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４
６４．１（Ｍ＋１）。
【０９６０】
（実施例１６２）
【０９６１】
５−シクロプロピル−２−フルオロ−Ｎ−（（２−メトキシエチル）−スルホニル）−４
−（（１−（トリフルオロメチル）−シクロヘキシル）メトキシ）ベンズアミドの合成
【化２６８】
2017057206.tif 000348
【０９６２】
実施例１５８ステップ５に記載した通りの手順に従い、メタンスルホンアミドを２−メ
トキシエタンスルホンアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固
体として得た（０．０３ｇ、６％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.62  (d,  J
=  15.6  Hz,  1H),  7.59  (d,  J  =  9.0  Hz,  1H),  6.59  (d,  J  =  14.1  Hz
,  1H),  4.12  (s,  2H),  3.87-3.75  (m,  4H),  3.29  (s,  3H),  2.03-1.88  (m,
3H),  1.78-1.63  (m,  5H),  1.48-1.28  (m,  3H),  0.94-0.86  (m,  2H),  0.65-0
.58  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４８０．１（Ｍ−１）；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４
８２．０（Ｍ＋１）。
【０９６３】
（実施例１６３）
【０９６４】
５−シクロプロピル−２−フルオロ−Ｎ−（Ｎ−メチルスルファモイル）−４−（（１−
（トリフルオロメチル）−シクロヘキシル）メトキシ）ベンズアミドの合成
【化２６９】
2017057206.tif 000349
【０９６５】
実施例１５８ステップ５に記載した通りの手順に従い、メタンスルホンアミドを（メチ
ルスルファモイル）アミンに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体
として得た（０．２２ｇ、６５％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.69  (d,  J
=  15.3  Hz,  1H),  7.58  (d,  J  =  9.0  Hz,  1H),  6.59  (d,  J  =  14.1  Hz
,  1H),  5.26-5.22  (m,  1H),  4.12  (s,  2H),  2.75  (d,  J  =  4.5  Hz,  3H),
2.04-1.88  (m,  3H),  1.74-1.63  (m,  5H),  1.50-1.27  (m,  3H),  0.94-0.86  (
m,  2H),  0.64-0.58  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４５１．１（Ｍ−１）。ＭＳ（
ＥＳ＋）ｍ／ｚ４５３．０（Ｍ＋１）。
【０９６６】
（実施例１６４）
【０９６７】
Ｎ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）−５−クロロ−２−フルオロ−４−（（１−（
トリフルオロメチル）−シクロペンチル）メトキシ）ベンズアミドの合成
【化２７０】
2017057206.tif 000350
【０９６８】
ステップ１  ５−クロロ−２−フルオロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）−シクロ
ペンチル）メトキシ）安息香酸の調製
【化２７１】
2017057206.tif 000351
【０９６９】
（１−（トリフルオロメチル）シクロペンチル）メタノール（２．８０ｇ、１６．６５
ｍｍｏｌ）の無水ジメチルスルホキシド（５０ｍｌ）中溶液に、カリウムｔｅｒｔ−ブト
キシド（４．５０ｇ、４０．１０６ｍｍｏｌ）を加え、反応混合物を周囲温度で３０分間
撹拌した。５−クロロ−２，４−ジフルオロ安息香酸（３．２０ｇ、１６．６２ｍｍｏｌ
）を反応混合物に加え、撹拌を２時間継続した。反応混合物を５％水性塩酸溶液でｐＨ＝
１に酸性化し、酢酸エチルで抽出し、合わせた有機抽出物をブラインで洗浄し、無水硫酸
ナトリウムで乾燥し、真空で濃縮した。カラムクロマトグラフィー（ヘキサン中３０％酢
酸エチル）による残留物の精製により、ｏ−置換位置異性体を含有する標題化合物（５．
００ｇ、８８％）を得、これを更には精製せずに次のステップに使用した：ＭＳ（ＥＳ−
）ｍ／ｚ３３９．２、３４１．２（Ｍ−１）。
【０９７０】
ステップ２  Ｎ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）−５−クロロ−２−フルオロ−４
−（（１−（トリフルオロメチル）−シクロペンチル）メトキシ）ベンズアミドの調製
【化２７２】
2017057206.tif 000352
【０９７１】
５−クロロ−２−フルオロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）シクロペンチル）−
メトキシ）安息香酸（０．３４ｇ、１．００ｍｍｏｌ）のジクロロメタン（２０ｍＬ）中
撹拌溶液に１−エチル−３−（３−ジメチルアミノプロピル）カルボジイミド塩酸塩（０
．２９ｇ、１．５０ｍｍｏｌ）および４−ジメチルアミノピリジン（０．２８ｇ、２．３
０ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を周囲温度で１０分間撹拌し、アゼチジン−１−スル
ホンアミド（０．２０ｇ、１．５０ｍｍｏｌ）を加え、撹拌を周囲温度で１７時間継続し
た。５％水性塩酸溶液（１０ｍＬ）を加え、酢酸エチル（１００ｍＬ）で希釈し、水およ
びブラインで洗浄し、無水硫酸ナトリウムで乾燥し、真空で濃縮した。カラムクロマトグ
ラフィー（ヘキサン中３０％酢酸エチル）による残留物の精製により、標題化合物を無色
固体として得た（０．２２ｇ、４６％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.61  (br
s,  1H),  8.11  (d,  J  =  7.2  Hz,  1H),  6.69  (d,  J  =  12.9  Hz,  1H),  4
.22  (br  s,  4H),  4.03  (s,  2H),  2.31-2.17  (m,  2H),  2.08-1.92  (m,  2H),
1.89-1.70  (m,  6H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４５９．０、４６１．０（Ｍ＋１）；Ｍ
Ｓ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４５７．１、４５９．１（Ｍ−１）。
【０９７２】
（実施例１６５）
【０９７３】
Ｎ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）−５−シクロプロピル−２−フルオロ−４−（
（１−（トリフルオロメチル）シクロペンチル）メトキシ）ベンズアミドの合成
【化２７３】
2017057206.tif 000353
【０９７４】
Ｎ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）−５−クロロ−２−フルオロ−４−（（１−
（トリフルオロメチル）シクロペンチル）メトキシ）ベンズアミド（０．１８ｇ、０．３
９ｍｍｏｌ）、シクロプロピルボロン酸（０．４０ｇ、４．６５ｍｍｏｌ）およびリン酸
カリウム（２．５５ｇ、１２．００ｍｍｏｌ）のトルエン（２０ｍＬ）および水（１．０
ｍＬ）中混合物に、窒素雰囲気を１０分間スパージし、テトラフルオロホウ酸トリシクロ
ヘキシルホスフィン（０．１７ｇ、０．４８ｍｍｏｌ）および酢酸パラジウム（０．０５
ｇ、０．２２ｍｍｏｌ）をこの反応混合物に加えた。反応混合物を窒素雰囲気下で１００
℃に９６時間加熱し、次いで周囲温度に冷却した。５％水性塩酸（２０ｍＬ）を加え、混
合物を酢酸エチル（１００ｍＬｘ３）で抽出し、合わせた有機物をブラインで洗浄し、無
水硫酸ナトリウムで乾燥し、真空で濃縮した。カラムクロマトグラフィー（ヘキサン中酢
酸エチルの１０％〜３０％勾配）による残留物の精製により、標題化合物を無色固体とし
て得た（０．１１ｇ、６１％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.63  (d,  J  =  
16.2  Hz,  1H),  7.62  (d,  J  =  9.0  Hz,  1H),  6.57  (d,  J  =  14.1  Hz,  1H
),  4.23  (t,  J  =  7.5Hz,  4H),  3.99  (s,  2H),  2.31-2.20  (m,  2H),  2.08-1
.94  (m,  3H),  1.89-1.70  (m,  6H),  0.95-0.88  (m,  2H),  0.67-0.60  (m,  2H)
；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４６５．１（Ｍ＋１）；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４６３．１（Ｍ−
１）。
【０９７５】
（実施例１６６）
【０９７６】
５−シクロプロピル−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−４−（（ｔｒａｎｓ−
４−（トリフルオロメチル）シクロヘキシル）オキシ）ベンズアミドの合成
【化２７４】
2017057206.tif 000354
【０９７７】
実施例１６５に記載した通りの手順に従い、Ｎ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）
−５−クロロ−２−フルオロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）−シクロペンチル）
メトキシ）ベンズアミドを５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−４−
（（ｔｒａｎｓ−４−（トリフルオロメチル）シクロヘキシル）オキシ）ベンズアミドに
置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．２４ｇ、５
７％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.68  (d,  J  =  16.2  Hz,1H),  7.61  (
d,  J  =  9.0  Hz,  1H),  6.55  (d,  J  =  14.7  Hz,  1H),  4.69-4.65  (m,  1H),
3.39  (s,  3H),  2.24-1.95  (m,  4H),  1.83-1.55  (m,  6H),  0.97-0.89  (m,  2
H),  0.66-0.60  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４２２．２（Ｍ−１）；ＭＳ（ＥＳ＋
）ｍ／ｚ４２４．１（Ｍ＋１）。
【０９７８】
（実施例１６７）
【０９７９】
５−クロロ−４−（（（４，４−ジフルオロ−１−メチルシクロヘキシル）オキシ）メチ
ル）−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドの合成
【化２７５】
2017057206.tif 000355
【０９８０】
ステップ１  １−ブロモ−５−クロロ−４−（（（４，４−ジフルオロ−１−メチルシク
ロヘキシル）オキシ）メチル）−２−フルオロベンゼンの調製
【化２７６】
2017057206.tif 000356
【０９８１】
４−ブロモ−２−クロロ−５−フルオロベンジル２，２，２−トリクロロアセトイミデ
ート（４．００ｇ、１０．４０ｍｍｏｌ）および４，４−ジフルオロ−１−メチルシクロ
ヘキサノール（１．２１ｇ、８．０５ｍｍｏｌ）の塩化メチレン（５０ｍＬ）およびシク
ロヘキサン（２５ｍＬ）中溶液に、トリフルオロメタンスルホン酸（０．１ｍＬ、０．１
４ｍｍｏｌ）を０℃（0?C）で加えた。反応混合物を周囲温度で５６時間撹拌し、飽和重
炭酸ナトリウム溶液（１０ｍＬ）の添加によりクエンチし、次いで塩化メチレン（１００
ｍＬ）で希釈した。有機層を分離し、ブラインで洗浄し、無水硫酸ナトリウムで乾燥し、
真空で濃縮した。カラムクロマトグラフィー（ヘキサン中５％酢酸エチル）による残留物
の精製およびメタノールからの再結晶により、標題化合物を無色固体として得た（０．５
４ｇ、１７％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  7.51  (d,  J  =  6.0  Hz,  1H),
7.30  (d,  J  =  9.3  Hz,  1H),  4.37  (s,  2H),  2.11-1.86  (m,  6H),  1.72-1
.59  (m,  2H),  1.26  (s,  3H).
【０９８２】
ステップ２  ５−クロロ−４−（（（４，４−ジフルオロ−１−メチルシクロヘキシル）
−オキシ）メチル）−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドの調製
【化２７７】
2017057206.tif 000357
【０９８３】
１−ブロモ−５−クロロ−４−（（（４，４−ジフルオロ−１−メチルシクロヘキシル
）−オキシ）メチル）−２−フルオロベンゼン（０．２０ｇ、０．５０ｍｍｏｌ）、メタ
ンスルホンアミド（０．１４ｇ、１．５０ｍｍｏｌ）、モリブデンヘキサカルボニル（０
．１３ｇ、０．５０ｍｍｏｌ）およびトリエチルアミン（０．３ｍＬ、２．１５ｍｍｏｌ
）のジオキサン中混合物に窒素を５分間スパージし、キサントホス（０．０５ｇ、０．０
９ｍｍｏｌ）および酢酸パラジウム（０．０１ｇ、０．０４５ｍｍｏｌ）を反応混合物に
加えた。反応混合物をマイクロ波照射下で１００℃で１時間加熱し（３００ｐｓｉ）、次
いで周囲温度に冷却し、塩化メチレン（１００ｍＬ）および飽和塩化アンモニウム（２０
ｍＬ）で希釈した。有機層をブラインで洗浄し、無水硫酸ナトリウムで乾燥し、真空で濃
縮した。カラムクロマトグラフィー（ヘキサン中酢酸エチルの１０％〜３０％勾配）によ
る残留物の精製により、標題化合物を無色固体として得た（０．０６ｇ、２８％）：1H  
NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.78  (d,  J  =  15.0  Hz,  1H),  8.05  (d,  J  =  
6.9  Hz,  1H),  7.42  (d,  J  =  12.9  Hz,  1H),  4.47  (s,  2H),  3.42  (s,  3H
),  2.11-1.89  (m,  6H),  1.74-1.62  (m,  2H),  1.27  (s,  3H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ
／ｚ４１２．１、４１４．１（Ｍ−１）。
【０９８４】
（実施例１６８）
【０９８５】
Ｎ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）−５−クロロ−２−フルオロ−４−（スピロ［
３．５］ノナン−７−イルメトキシ）ベンズアミドの合成
【化２７８】
2017057206.tif 000358
【０９８６】
スピロ［３．５］ノナン−７−イルメタノール（０．５８ｇ、３．７６ｍｍｏｌ）の無
水ジメチルスルホキシド（２０ｍＬ）中溶液に、カリウムｔ−ブトキシド（１．０５ｇ、
９．３５ｍｍｏｌ）を周囲温度で加えた。周囲温度で３０分間撹拌した後、Ｎ−（アゼチ
ジン−１−イルスルホニル）−５−クロロ−２，４−ジフルオロベンズアミド（１．１７
ｇ、３．７６ｍｍｏｌ）を反応混合物に加え、撹拌を周囲温度で２時間継続した。混合物
を０℃に冷却し、５％水性塩酸（１０ｍＬ）でクエンチし、続いて酢酸エチル（１００ｍ
Ｌ）で抽出した。有機層を水（２ｘ４０ｍＬ）およびブラインで洗浄し、無水硫酸ナトリ
ウムで乾燥し、濾過した。濾液を真空で濃縮し、粗生成物をヘキサン中１０〜４０％酢酸
エチル（０．２％酢酸を含有する）を用いるシリカゲルカラムクロマトグラフィーにより
精製して、標題化合物を無色固体として得た（０．６０ｇ、３６％）：1H  NMR  (300  M
Hz,  CDCl3)  δ  8.60  (d,  J  =  15.6  Hz,  1H),  8.10  (d,  J  =  8.4  Hz,  1H
),  6.66  (d,  J  =  13.8  Hz,  1H),  4.23  (t,  J  =  7.8  Hz,  4H),  3.82  (d,
J  =  6.3  Hz,  2H),  2.32-2.20  (m,  2H),  1.88-1.66  (m,  11H),  1.35-1.24  
(m,  2H),  1.18-1.05  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４４５．１、４４７．１（Ｍ＋
１）；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４４３．２、４４５．２（Ｍ−１）。
【０９８７】
（実施例１６９）
【０９８８】
Ｎ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）−５−シクロプロピル−２−フルオロ−４−（
スピロ［３．５］ノナン−７−イルメトキシ）ベンズアミドの合成
【化２７９】
2017057206.tif 000359
【０９８９】
実施例１６５に記載した通りの手順に従い、Ｎ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）
−５−クロロ−２−フルオロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）−シクロペンチル）
メトキシ）ベンズアミドをＮ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）−５−クロロ−２−
フルオロ−４−（スピロ［３．５］ノナン−７−イルメトキシ）ベンズアミドに置き換え
、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．０６ｇ、１９％）：
1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.66  (d,  J  =  16.2  Hz,  1H),  7.59  (d,  J
=  9.1  Hz,  1H),  6.56  (d,  J  =  14.5  Hz,  1H),  4.24  (t,  J  =  7.7  Hz,
4H),  3.81  (d,  J  =  6.1  Hz,  2H),  2.26  (q,  J  =  7.7  Hz,  2H),  2.09-2
.00  (m,  1H),  1.90-1.63  (m,  10H),  1.36-1.10  (m,  5H),  0.96-0.89  (m,  2H)
,  0.69-0.63  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４４９．３（Ｍ−１）。
【０９９０】
（実施例１７０）
【０９９１】
Ｎ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）−５−シクロプロピル−４−（２−（４，４−
ジフルオロシクロヘキシル）エトキシ）−２−フルオロベンズアミドの合成
【化２８０】
2017057206.tif 000360
【０９９２】
ステップ１  ５−クロロ−４−（２−（４，４−ジフルオロシクロヘキシル）−エトキシ
）−２−フルオロ安息香酸ｔｅｒｔ−ブチルの調製
【化２８１】
2017057206.tif 000361
【０９９３】
２−（４，４−ジフルオロシクロヘキシル）酢酸エチル（１．４４ｇ、７．００ｍｍｏ
ｌ）の無水テトラヒドロフラン（２３ｍＬ）および無水メタノール（０．６ｍＬ）中溶液
に、水素化ホウ素リチウム（テトラヒドロフラン中４Ｍ、３．５ｍＬ、１６．００ｍｍｏ
ｌ）を０℃で加え、混合物を２時間加熱還流した。次いで混合物を０℃に冷却し、ガスの
発生が止まるまでメタノールでクエンチした。溶液を周囲温度に温め、水（５０ｍＬ）に
注加した。水層を分離し、ジエチルエーテル（３ｘ２０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機
層をブラインで洗浄し、無水硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、真空で濃縮して、粗アル
コール（０．９８ｇ）を得、これを無水ジメチルスルホキシド（６ｍＬ）に溶解し、５−
クロロ−２，４−ジフルオロ安息香酸ｔｅｒｔ−ブチル（１．６４ｇ、６．６０ｍｍｏｌ
）および炭酸セシウム（４．１１ｇ、１２．６ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を７０℃
で２時間加熱し、次いで周囲温度に冷却し、水（６０ｍＬ）で希釈し、酢酸エチル（４ｘ
２０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、無水硫酸ナトリウムで乾燥
し、濾過し、真空で濃縮した。残留物をカラムクロマトグラフィー（ヘキサン中０％〜１
０％酢酸エチル）により精製して、標題化合物を得た（０．６８１ｇ、２９％）：1H  NM
R  (300  MHz,  CDCl3)  δ  7.88  (d,  J  =  7.7  Hz,  1H),  6.63  (d,  J  =  12.
1  Hz,  1H),  4.08  (t,  J  =  6.6  Hz,  2H),  2.17-2.07  (m,  2H),  1.77-1.62  
(m,  5H),  1.57  (s,  9H),  1.42-1.29  (m,  4H).
【０９９４】
ステップ２  ５−シクロプロピル−４−（２−（４，４−ジフルオロシクロヘキシル）エ
トキシ）−２−フルオロ安息香酸ｔｅｒｔ−ブチルの調製
【化２８２】
2017057206.tif 000362
【０９９５】
５−クロロ−４−（２−（４，４−ジフルオロシクロヘキシル）エトキシ）−２−フル
オロ安息香酸ｔｅｒｔ−ブチル（０．６８１ｇ、１．７０ｍｍｏｌ）のトルエン−水（容
積／容積２０：１、１０．５ｍＬ）中溶液に、シクロプロピルボロン酸（０．２２７ｇ、
２．６０ｍｍｏｌ）、テトラフルオロホウ酸トリシクロヘキシルホスフィン（０．０６４
ｇ、０．１７ｍｍｏｌ）およびリン酸三カリウム（１．６５８ｇ、７．８０ｍｍｏｌ）を
加えた。混合物に窒素ガスを１０分間スパージし、さらに５分間超音波処理した。酢酸パ
ラジウム（ＩＩ）（０．０１９ｇ、０．０８２ｍｍｏｌ）を加え、反応混合物を窒素下で
１００℃で１６時間加熱した。次いで混合物を周囲温度に冷却し、次いで追加のシクロプ
ロピルボロン酸（０．２２７ｇ、２．６０ｍｍｏｌ）、テトラフルオロホウ酸トリシクロ
ヘキシルホスフィン（０．０７０ｇ、０．１９ｍｍｏｌ）および酢酸パラジウム（ＩＩ）
（０．０２１ｇ、０．０９４ｍｍｏｌ）を投入した。混合物を１００℃に加熱し、さらに
２４時間撹拌した。次いで溶液を周囲温度に冷却し、酢酸エチルとともに珪藻土により濾
過した。溶液を真空で濃縮し、カラムクロマトグラフィー（ヘキサン中０％〜２０％酢酸
エチル）により精製して、標題化合物を得た（０．１７３ｇ、２５％）：1H  NMR  (300
MHz,  CDCl3)  δ  7.38  (d,  J  =  8.4  Hz,  1H),  6.51  (d,  J  =  12.7  Hz,
1H),  4.04  (t,  J  =  6.2  Hz,  2H),  2.15-2.07  (m,  2H),  2.02-1.95  (m,  1
H),  1.88-1.61  (m,  7H),  1.57  (s,  9H),  1.43-1.31  (m,  2H),  0.92-0.86  (m,
2H),  0.66-0.61  (m,  2H).
【０９９６】
ステップ３  Ｎ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）−５−シクロプロピル−４−（２
−（４，４−ジフルオロシクロヘキシル）−エトキシ）−２−フルオロベンズアミドの調
製
【化２８３】
2017057206.tif 000363
【０９９７】
５−クロロ−４−（２−（４，４−ジフルオロシクロヘキシル）エトキシ）−２−フル
オロ安息香酸ｔｅｒｔ−ブチル（０．１６７ｇ、０．４２ｍｍｏｌ）の無水ジクロロメタ
ン（１ｍＬ）中溶液に、トリフルオロ酢酸（０．５０ｍＬ）を加え、混合物を周囲温度で
１時間撹拌した。次いで溶液を真空で濃縮した。粗固体を更には精製せずに次のステップ
に直接持ち越した：ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ３４１．３（Ｍ−１）。
【０９９８】
粗酸を無水ジクロロメタン（１１ｍＬ）に溶解した。この溶液に１−エチル−３−（３
−ジメチルアミノプロピル）カルボジイミド塩酸塩（０．１２４ｇ、０．６４ｍｍｏｌ）
および４−ジメチルアミノピリジン（０．１１９ｇ、０．９８ｍｍｏｌ）を加え、溶液を
周囲温度で５分間撹拌した。アゼチジン−１−スルホンアミド（０．０９ｇ、０．６９ｍ
ｍｏｌ）を反応混合物に加え、１６時間撹拌した。反応混合物を酢酸エチル（２５ｍＬ）
で希釈し、５％水性塩酸（２ｘ５０ｍＬ）および水（５０ｍＬ）で洗浄し、合わせた水層
を酢酸エチル（２ｘ５０ｍＬ）で抽出した。次いで合わせた有機層をブライン（５０ｍＬ
）で洗浄し、無水硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、真空で濃縮した。残留物をカラムク
ロマトグラフィー（ヘキサン中０％〜３０％酢酸エチル）により精製して、標題化合物を
得た（２ステップで０．０５ｇ、２５％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.65  (
d,  J  =  16.0  Hz,  1H),  7.60  (d,  J  =  9.1  Hz,  1H),  6.59  (d,  J  =  14.
3  Hz,  1H),  4.25  (t,  J  =  7.5  Hz,  4H),  4.09  (t,  J  =  6.2  Hz,  2H),  
2.35-2.22  (m,  2H),  2.17-1.99  (m,  2H),  1.92-1.28  (m,  8H),  1.45-1.28  (m,
2H),  0.97-0.85  (m,  2H),  0.70-0.65  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４５９．
２（Ｍ−１）。
【０９９９】
（実施例１７１）
【１０００】
５−シクロプロピル−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−４−（（１−（トリフ
ルオロメチル）シクロプロピル）メトキシ）ベンズアミドの合成
【化２８４】
2017057206.tif 000364
【１００１】
実施例１６５に記載した通りの手順に従い、Ｎ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）
−５−クロロ−２−フルオロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）シクロペンチル）−
メトキシ）ベンズアミドを５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−４−
（（１−（トリフルオロメチル）−シクロプロピル）−メトキシ）ベンズアミドに置き換
え、必要に応じて変更を行った。逆相分取ＨＰＬＣによる精製により、標題化合物を得た
（０．０４７ｇ、１９％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  11.94  (br  s,  1H)
,  7.14  (d,  J  =  8.3  Hz,  1H),  6.96  (d,  J  =  12.9  Hz,  1H),  4.23  (s,
2H),  3.31  (s,  3H),  2.09-2.00  (m,  1H),  1.16-1.11  (m,  2H),  1.07-1.02  
(m,  2H),  0.93-0.86  (m,  2H),  0.72-0.66  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ３９４
．１（Ｍ−１）。
【１００２】
（実施例１７２）
【１００３】
Ｎ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）−５−シクロプロピル−２−フルオロ−４−（
（１−メチルシクロヘキシル）メトキシ）ベンズアミドの合成
【化２８５】
2017057206.tif 000365
【１００４】
ステップ１  ５−クロロ−２−フルオロ−４−（（１−メチルシクロヘキシル）−メトキ
シ）安息香酸ｔｅｒｔ−ブチルの調製
【化２８６】
2017057206.tif 000366
【１００５】
（１−メチルシクロヘキシル）メタノール（４．９８ｇ、３８．８０ｍｍｏｌ）および
５−クロロ−２，４−ジフルオロ安息香酸ｔｅｒｔ−ブチル（２０．６７ｇ、８３．１０
ｍｍｏｌ）の無水ジメチルスルホキシド（８０ｍＬ）中溶液に、炭酸セシウム（２５．１
４ｇ、７７．２０ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を７０℃に加熱し、１６時間撹拌した。次
いで混合物を周囲温度に冷却し、珪藻土のパッドにより濾過し、固体を酢酸エチルで洗浄
した。合わせた有機層を水およびブラインで洗浄し、無水硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過
し、真空で濃縮した。残留物をカラムクロマトグラフィー（ヘキサン中０％〜１０％酢酸
エチル）により精製して、標題化合物を得た（６．２６ｇ、４４％）：1H  NMR  (300  M
Hz,  CDCl3)  δ  7.87  (d,  J  =  7.7  Hz,  1H),  6.62  (d,  J  =  12.2  Hz,  1H
),  3.70  (s,  2H),  1.57  (s,  9  H),  1.52-1.31  (m,  10H),  1.08  (s,  3H).
【１００６】
ステップ２  ５−シクロプロピル−２−フルオロ−４−（（１−メチルシクロヘキシル）
メトキシ）安息香酸の調製
【化２８７】
2017057206.tif 000367
【１００７】
５−クロロ−２−フルオロ−４−（（１−メチルシクロヘキシル）メトキシ）安息香酸
ｔｅｒｔ−ブチル（１．６３ｇ、４．６ｍｍｏｌ）のトルエン−水（容積／容積２０：１
、２１ｍＬ）中溶液に、リン酸三カリウム（４．３７ｇ、２０．６０ｍｍｏｌ）、シクロ
プロピルボロン酸（０．５８１ｇ、６．８０ｍｍｏｌ）およびテトラフルオロホウ酸トリ
シクロヘキシルホスフィン（０．１６８ｇ、０．４６ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を５分
間超音波処理し、次いで窒素を１０分間スパージし、酢酸パラジウム（０．０５３ｇ、０
．２３ｍｍｏｌ）を加え、反応混合物を１００℃に加熱し、窒素雰囲気下で１６時間撹拌
した。反応混合物を周囲温度に冷却し、水に注加した。水層を分離し、酢酸エチル（３ｘ
５０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、無水硫酸ナトリウムで乾燥
し、濾過し、真空で濃縮した。残留物を無水ジクロロメタン（８ｍＬ）に溶解し、トリフ
ルオロ酢酸（４ｍＬ）を加えた。混合物を周囲温度で３時間撹拌し、次いで真空で濃縮し
た。得られた粗固体をヘキサンを用いてすりつぶして、標題化合物を得た（０．６２ｇ、
４４％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  12.80  (br  s,  1H),  7.33  (d,  J
=  8.5  Hz,  1H),  6.92  (d,  J  =  13.2  Hz,  1H),  3.79  (s,  2H),  2.06-1.9
6  (m,  1H),  1.48-1.17  (m,  10H),  1.04  (s,  3H),  0.92-0.86  (m,  2H),  0.61
-0.56  (m,  2H).
【１００８】
ステップ３  Ｎ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）−５−シクロプロピル−２−フル
オロ−４−（（１−メチルシクロヘキシル）メトキシ）ベンズアミドの調製
【化２８８】
2017057206.tif 000368
【１００９】
５−シクロプロピル−２−フルオロ−４−（（１−メチルシクロヘキシル）メトキシ）
安息香酸（０．１５２ｇ、０．５０ｍｍｏｌ）の無水ジクロロメタン（１２ｍＬ）中溶液
に、１−エチル−３−（３−ジメチルアミノプロピル）カルボジイミド塩酸塩（０．１５
０ｇ、０．７８ｍｍｏｌ）および４−ジメチルアミノピリジン（０．１４０ｇ、１．１０
ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を周囲温度で１０分間撹拌し、次いでアゼチジン−１−
スルホンアミド（０．１０６ｇ、０．７８ｍｍｏｌ）を反応混合物に加え、１６時間撹拌
した。反応混合物を５％水性塩酸に注加し、層を分離し、水層をジクロロメタン（３ｘ２
０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層を水（２０ｍＬ）およびブライン（２０ｍＬ）で洗
浄し、無水硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、真空で濃縮した。残留物をカラムクロマト
グラフィー（ヘキサン中１０％〜２５％酢酸エチル）により精製して、標題化合物を得た
（０．１５ｇ、７１％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  11.60  (br  s,  1  H)
,  7.15  (d,  J  =  8.3  Hz,  1H),  6.98  (d,  J  =  13.0  Hz,  1H),  4.04  (t,
J  =  7.7  Hz,  4H),  3.80  (s,  2H),  2.14-1.98  (m,  3H),  1.49-1.23  (m,  1
0H),  1.04  (s,  3H),  0.93-0.86  (m,  2H),  0.70-0.65  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ−）
ｍ／ｚ４２３．２（Ｍ−１）。
【１０１０】
（実施例１７３）
【１０１１】
５−シクロプロピル−２−フルオロ−Ｎ−（（３−フルオロアゼチジン−１−イル）スル
ホニル）−４−（（１−メチルシクロヘキシル）メトキシ）ベンズアミドの合成
【化２８９】
2017057206.tif 000369
【１０１２】
実施例１７２ステップ３に記載した通りの手順に従い、アゼチジン−１−スルホンアミ
ドを３−フルオロアゼチジン−１−スルホンアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い
、標題化合物を得た（０．１４ｇ、５８％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.71
(d,  J  =  17.0  Hz,  1H),  7.61  (d,  J  =  9.1  Hz,  1H),  6.59  (d,  J  =  
14.5  Hz,  1H),  5.37-5.18  (m,  1H),  4.53-4.34  (m,  4H),  3.72  (s,  2H),  2.
09-1.99  (m,  1H)  1.55-1.25  (m,  10H),  1.09  (s,  3H),  0.97-0.90  (m,  2H),
0.69-0.63  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４４１．２（Ｍ−１）。
【１０１３】
（実施例１７３）
【１０１４】
Ｎ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）−５−クロロ−２−フルオロ−４−（スピロ［
２．５］オクタン−１−イルメトキシ）ベンズアミドの合成
【化２９０】
2017057206.tif 000370
【１０１５】
スピロ［２．５］オクタン−１−イルメタノール（HuangおよびForsyth、Tetrahedron
、１９９７年、５３巻、１６３４１頁に従って調製）（０．４０ｇ、２．８７ｍｍｏｌ）
の無水ジメチルスルホキシド（５ｍＬ）中溶液に、カリウムｔｅｒｔ−ブトキシド（０．
８１ｇ、７．２４ｍｍｏｌ）を加え、反応混合物を周囲温度で３０分間撹拌した。この反
応混合物に、Ｎ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）−５−クロロ−２，４−ジフルオ
ロベンズアミド（０．９０ｇ、２．８９ｍｍｏｌ）を加え、２時間撹拌した。混合物を１
Ｍ水性塩酸に注加し、層を分離し、水層を酢酸エチル（３ｘ５０ｍＬ）で抽出した。合わ
せた有機層を水およびブラインで洗浄し、無水硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、真空で
濃縮した。残留物をカラムクロマトグラフィー（ヘキサン中０％〜３０％酢酸エチル）に
より精製して、標題化合物を得た（０．４９ｇ、３９％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-
d6)  δ  11.81  (br  s,  1H),  7.78  (d,  J  =  7.5  Hz,  1H),  7.26  (d,  J  =
12.5  Hz,  1H),  4.35-4.31  (dd,  J  =  10.9,  6.3  Hz,  1H),  4.04  (t,  J  =
7.7  Hz,  5H),  2.17  (q,  J  =  7.7  Hz,  2H),  1.77-0.94  (m,  11H),  0.57-0
.55  (dd,  J  =  8.5,  4.3  Hz,  1H),  0.30  (t,  J  =  4.7  Hz,  1H)；ＭＳ（Ｅ
Ｓ−）ｍ／ｚ４２９．２０（Ｍ−１）。
【１０１６】
（実施例１７４）
【１０１７】
Ｎ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）−５−シクロプロピル−２−フルオロ−４−（
スピロ［２．５］オクタン−１−イルメトキシ）ベンズアミドの合成
【化２９１】
2017057206.tif 000371
【１０１８】
実施例１６５に記載した通りの手順に従い、Ｎ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）
−５−クロロ−２−フルオロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）−シクロペンチル）
メトキシ）ベンズアミドをＮ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）−５−クロロ−２−
フルオロ−４−（スピロ［２．５］オクタン−１−イルメトキシ）ベンズアミドに置き換
え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．０３ｇ、７％）：
1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.67  (br  s,  1H),  7.58  (d,  J  =  9.1  Hz,
1H),  6.58  (d,  J  =  14.4  Hz,  1H),  4.24  (t,  J  =  7.7  Hz,  5H),  3.86
(t,  J  =  9.6  Hz,  1H),  2.26  (q,  J  =  7.7  Hz,  2H),  2.15-2.05  (m,  1H
),  1.79-1.18  (m,  10H),  1.14-1.04  (m,  1H),  0.96-0.92  (m,  2H),  0.77-0.58
(m,  3H),  0.28  (t,  J  =  5.0  Hz,  1H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４３５．２（Ｍ
−１）。
【１０１９】
（実施例１７５）
【１０２０】
４−（アダマンタン−２−イルオキシ）−Ｎ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）−５
−シクロプロピル−２−フルオロベンズアミドの合成
【化２９２】
2017057206.tif 000372
【１０２１】
ステップ１  ４−（アダマンタン−２−イルオキシ）−５−クロロ−２−フルオロ安息香
酸ｔｅｒｔ−ブチルの調製
【化２９３】
2017057206.tif 000373
【１０２２】
２−アダマンタノール（３．０９ｇ、２０．２６ｍｍｏｌ）の無水ジメチルスルホキシ
ド（４０ｍＬ）中溶液に、５−クロロ−２，４−ジフルオロ安息香酸ｔｅｒｔ−ブチル（
６．５６ｇ、２６．３８ｍｍｏｌ）および炭酸セシウム（１３．２０ｇ、４０．５１ｍｍ
ｏｌ）を加え、反応混合物を７０℃で１６時間加熱した。次いで溶液を周囲温度に冷却し
、２−アダマンタノール（０．５１ｇ、３．３４ｍｍｏｌ）の追加の部分を投入し、反応
混合物を７０℃でさらに２４時間加熱した。２−アダマンタノール（０．４９ｇ、３．２
１ｍｍｏｌ）および（０．５１ｇ、３．３１ｍｍｏｌ）をそれぞれさらに４８時間にわた
って加えることにより、この過程を２回反復した。混合物を周囲温度に冷却し、水（３０
０ｍＬ）で希釈し、酢酸エチル（４ｘ１００ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層を水（１
００ｍＬ）およびブライン（１００ｍＬ）で洗浄し、無水硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過
し、真空で濃縮した。残留物をヘキサンから再結晶し、次いでメタノールを用いてすりつ
ぶして、標題化合物を得た（１．６３ｇ、１６％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ
7.88  (d,  J  =  7.8  Hz,  1H),  6.62  (d,  J  =  12.5  Hz,  1H),  4.49  (br  
s,  1H),  2.20-2.10  (m,  4H),  1.99-1.68  (m,  10H),  1.57  (s,  9H).
【１０２３】
ステップ２  ４−（アダマンタン−２−イルオキシ）−Ｎ−（アゼチジン−１−イルスル
ホニル）−５−シクロプロピル−２−フルオロベンズアミドの調製
【化２９４】
2017057206.tif 000374
【１０２４】
４−（アダマンタン−２−イルオキシ）−５−クロロ−２−フルオロ安息香酸ｔｅｒｔ
−ブチルのトルエン−水（容積／容積２０：１、２０ｍＬ）中溶液に、シクロプロピルボ
ロン酸（０．５７ｇ、６．６５ｍｍｏｌ）およびリン酸三カリウム（４．１０ｇ、１９．
３１ｍｍｏｌ）を加えた。混合物にアルゴンを５分間スパージし、次いでテトラフルオロ
ホウ酸トリシクロヘキシルホスフィン（０．３３ｇ、０．９０ｍｍｏｌ）および酢酸パラ
ジウム（０．１１ｇ、０．４７ｍｍｏｌ）を投入し、反応混合物を１１０℃で１６時間加
熱した。反応混合物を周囲温度に冷却し、珪藻土のパッドにより濾過し、酢酸エチルで洗
浄し、真空で濃縮して、粗生成物を得た：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  7.40  (d,
J  =  8.5  Hz,  1H),  6.49  (d,  J  =  12.9  Hz,  1H),  4.45  (br  s,  1H),  2
.18-2.04  (m,  6H),  1.94-1.81  (m,  9H),  1.56  (s,  9H),  0.92-0.86  (m,  2H),
0.67-0.62  (m,  2H).粗生成物を無水ジクロロメタン（６ｍＬ）に溶解し、トリフルオ
ロ酢酸（３ｍＬ）を加えた。反応混合物を周囲温度で２時間撹拌し、真空で濃縮して、粗
カルボン酸を得た（１．０２ｇ、７２％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  7.54  (
d,  J  =  8.6  Hz,  1H),  6.56  (d,  J  =  13.2  Hz,  1H),  4.49  (br  s,  1H),
2.20-1.70  (m,  12H),  1.62-1.53  (m,  1H),  1.34-1.17  (m,  2H),  0.96-0.90  
(m,  2H),  0.69-0.64  (m,  2H).粗カルボン酸（０．３４ｇ、１．０３ｍｍｏｌ）を無
水ジクロロメタン（２７ｍＬ）に溶解し、１−エチル−３−（３−ジメチルアミノプロピ
ル）−カルボジイミド塩酸塩（０．３０ｇ、１．５６ｍｍｏｌ）および４−ジメチルアミ
ノピリジン（０．３０ｇ、２．４２ｍｍｏｌ）を加え、５分間撹拌した後、アゼチジン−
１−スルホンアミド（０．２３ｇ、１．６９ｍｍｏｌ）を加え、撹拌を周囲温度で１６時
間継続した。次いで混合物を塩酸の５％水溶液に注加し、層を分離し、水層をジクロロメ
タン（３ｘ２０ｍＬ）で抽出した。次いで合わせた有機層を蒸留水（２０ｍＬ）およびブ
ライン（２０ｍＬ）で洗浄し、無水硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、真空で濃縮した。
残留物をカラムクロマトグラフィー（ヘキサン中０％〜３０％酢酸エチル）により精製し
て、標題化合物を得た（０．１１ｇ、２４％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.6
5  (d,  J  =  16.5  Hz,  1H),  7.63  (d,  J  =  9.3  Hz,  1H),  6.56  (d,  J  =
14.8  Hz,  1H),  4.53-4.48  (m,  1H),  4.25  (t,  J  =  7.74  Hz,  4H),  2.32-
2.07  (m,  7H),  2.01-1.79  (m,  8H),  1.62-1.58  (m,  2H),  0.97-0.90  (m,  2H)
,  0.71-0.65  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４４７．２（Ｍ−１）。
【１０２５】
（実施例１７６）
【１０２６】
４−（アダマンタン−２−イルオキシ）−５−シクロプロピル−Ｎ−（シクロプロピルス
ルホニル）−２−フルオロベンズアミドの合成
【化２９５】
2017057206.tif 000375
【１０２７】
実施例１７５ステップ２に記載した通りの手順に従い、アゼチジン−１−スルホンアミ
ドをシクロプロパンスルホンアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を
得た（０．１５ｇ、３７％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.69  (d,  J  =  16
.1  Hz,  1H),  7.60  (d,  J  =  9.2  Hz,  1H),  6.55  (d,  J  =  14.8  Hz,  1H),
4.53-4.48  (m,  1H),  3.14-3.05  (m,  1H),  2.20-2.05  (m,  5H),  2.00  (s,  1
H),  1.97-1.78  (m,  7H),  1.61-1.57  (m,  2H),  1.47-1.41  (m,  2H),  1.17-1.10
(m,  2H),  0.96-0.90  (m,  2H),  0.69-0.63  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４３
２．２（Ｍ−１）。
【１０２８】
（実施例１７７）
【１０２９】
４−（アダマンタン−２−イルオキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ−Ｎ−（メ
チルスルホニル）ベンズアミドの合成
【化２９６】
2017057206.tif 000376
【１０３０】
実施例１７５ステップ２に記載した通りの手順に従い、シクロプロパンスルホンアミド
をメタンスルホンアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を得た（０．
２０ｇ、４３％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.70  (d,  J  =  16.3  Hz,  1
H),  7.61  (d,  J  =  9.2  Hz,  1H),  6.55  (d,  J  =  14.8  Hz,  1H),  4.53-4.4
7  (m,  1H),  3.41  (s,  3H),  2.20-1.79  (m,  12H),  1.09  (s,  3H),  0.98-0.91
(m,  2H),  0.69-0.64  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４０６．２（Ｍ−１）。
【１０３１】
（実施例１７８）
【１０３２】
５−シクロプロピル−４−（（４，４−ジフルオロ−１−メチルシクロヘキシル）メトキ
シ）−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドの合成
【化２９７】
2017057206.tif 000377
【１０３３】
ステップ１  ｔｅｒｔ−ブチル５−クロロ−４−（（４，４−ジフルオロ−１−メチルシ
クロヘキシル）メトキシ）−２−フルオロベンゾエートの調製
【化２９８】
2017057206.tif 000378
【１０３４】
（４，４−ジフルオロ−１−メチルシクロヘキシル）メタノール（３．０５ｇ、１８．
５６ｍｍｏｌ）（ＰＣＴ国際出願ＷＯ２０１２０２５８５７、２０１２年）、炭酸セシウ
ム（１２．０９ｇ、３７．１２ｍｍｏｌ）および５−クロロ−２，４−ジフルオロ安息香
酸ｔｅｒｔ−ブチル（６．０ｇ、２４．１３ｍｍｏｌ）のジメチルスルホキシド（７０ｍ
Ｌ）中混合物を７０℃で１６時間撹拌し、周囲温度に冷却し、酢酸エチル（１５０ｍＬ）
で希釈し、水（２ｘ３００ｍＬ）、ブライン（１５０ｍＬ）で洗浄し、無水硫酸マグネシ
ウムで乾燥し、濾過し、真空で濃縮した。ヘキサン中酢酸エチルの勾配（０〜５％）で溶
出するカラムクロマトグラフィーによる残留物の精製により、標題化合物を無色油状物と
して得た（３．６９ｇ、５１％）：ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ３９３．１（Ｍ＋１）。
【１０３５】
ステップ２  ｔｅｒｔ−ブチル５−シクロプロピル−４−（（４，４−ジフルオロ−１−
メチルシクロヘキシル）−メトキシ）−２−フルオロベンゾエートの調製
【化２９９】
2017057206.tif 000379
【１０３６】
実施例１５８ステップ３に記載した通りの手順に従い、ｔｅｒｔ−ブチル５−クロロ−
２−フルオロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）シクロヘキシル）−メトキシ）ベン
ゾエートをｔｅｒｔ−ブチル５−クロロ−４−（（４，４−ジフルオロ−１−メチルシク
ロヘキシル）−メトキシ）−２−フルオロベンゾエートに置き換え、必要に応じて変更を
行い、標題化合物を無色油状物として得た（３．６９ｇ、９９％）：ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／
ｚ３９９．２（Ｍ＋２３）。
【１０３７】
ステップ３  ５−シクロプロピル−４−（（４，４−ジフルオロ−１−メチルシクロヘキ
シル）メトキシ）−２−フルオロ安息香酸の調製
【化３００】
2017057206.tif 000380
【１０３８】
実施例１５８ステップ４に記載した通りの手順に従い、ｔｅｒｔ−ブチル５−シクロプ
ロピル−２−フルオロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）−シクロヘキシル）メトキ
シ）ベンゾエートをｔｅｒｔ−ブチル５−シクロプロピル−４−（（４，４−ジフルオロ
−１−メチルシクロヘキシル）メトキシ）−２−フルオロベンゾエートに置き換え、必要
に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（２．７４ｇ、８６％）：ＭＳ（
ＥＳ＋）ｍ／ｚ３４３．２（Ｍ＋１）。
【１０３９】
ステップ４  ５−シクロプロピル−４−（（４，４−ジフルオロ−１−メチルシクロヘキ
シル）メトキシ）−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドの調製
【化３０１】
2017057206.tif 000381
【１０４０】
実施例１５８ステップ５に記載した通りの手順に従い、５−シクロプロピル−２−フル
オロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）シクロヘキシル）メトキシ）−安息香酸を５
−シクロプロピル−４−（（４，４−ジフルオロ−１−メチルシクロヘキシル）メトキシ
）−２−フルオロ安息香酸に置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体
として得た（０．１４４ｇ、５３％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.79-8.65  
(m,  1H),  7.68-7.56  (m,  1H),  6.64-6.53  (m,  1H),  3.76  (s,  2H),  3.42  (s
,  3H),  2.08-1.73  (m,  7H),  1.69-1.58  (m,  2H),  1.17  (s,  3H),  1.00-0.89
(m,  2H),  0.69-0.60  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４２０．１（Ｍ＋１）。
【１０４１】
（実施例１７９）
【１０４２】
５−シクロプロピル−４−（（４，４−ジフルオロ−１−メチルシクロヘキシル）メトキ
シ）−２−フルオロ−Ｎ−（（２−メトキシエチル）スルホニル）ベンズアミドの合成
【化３０２】
2017057206.tif 000382
【１０４３】
実施例１５８ステップ５に記載した通りの手順に従い、５−シクロプロピル−２−フル
オロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）シクロヘキシル）メトキシ）−安息香酸を５
−シクロプロピル−４−（４，４−ジフルオロ−１−メチルシクロヘキシル）メトキシ）
−２−フルオロ安息香酸に置き換え、メタンスルホンアミドを２−メトキシエタンスルホ
ンアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．
１６２ｇ、５５％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.72-8.57  (m,  1H),  7.68-
7.55  (m,  1H),  6.63-6.51  (m,  1H),  3.94-3.70  (m,  6H),  3.31  (s,  3H),  2.
08-1.75  (m,  7H),  1.68-1.58  (m,  2H),  1.17  (s,  3H),  0.99-0.89  (m,  2H),
0.70-0.60  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ：４６４．１（Ｍ＋１）。
【１０４４】
（実施例１８０）
【１０４５】
５−シクロプロピル−Ｎ−（シクロプロピルスルホニル）−４−（（４，４−ジフルオロ
−１−メチルシクロヘキシル）−メトキシ）−２−フルオロベンズアミドの合成
【化３０３】
2017057206.tif 000383
【１０４６】
実施例１５８ステップ５に記載した通りの手順に従い、５−シクロプロピル−２−フル
オロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）シクロヘキシル）メトキシ）−安息香酸を５
−シクロプロピル−４−（（４，４−ジフルオロ−１−メチルシクロヘキシル）メトキシ
）−２−フルオロ安息香酸に置き換え、メタンスルホンアミドをシクロプロパンスルホン
アミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．１
７ｇ、６１％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.75-8.62  (m,  1H),  7.68-7.58
(m,  1H),  6.63-6.50  (m,  1H),  3.76  (s,  2H),  3.15-3.05  (m,  1H),  2.09-1
.74  (m,  7H),  1.69-1.57  (m,  2H),  1.50-1.41  (m,  2H),  1.22-1.09  (m,  5H),
1.00-0.89  (m,  2H),  0.70-0.60  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４４６．１（Ｍ
＋１）。
【１０４７】
（実施例１８１）
【１０４８】
Ｎ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）−５−シクロプロピル−４−（（４，４−ジフ
ルオロ−１−メチルシクロヘキシル）−メトキシ）−２−フルオロベンズアミドの合成
【化３０４】
2017057206.tif 000384
【１０４９】
実施例１５８ステップ５に記載した通りの手順に従い、５−シクロプロピル−２−フル
オロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）シクロヘキシル）メトキシ）−安息香酸を５
−シクロプロピル−４−（（４，４−ジフルオロ−１−メチルシクロヘキシル）メトキシ
）−２−フルオロ安息香酸に置き換え、メタンスルホンアミドをアゼチジン−１−スルホ
ンアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．
１７ｇ、５６％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.72-8.59  (m,  1H),  7.69-7.
61  (m,  1H),  6.64-6.52  (m,  1H),  4.31-4.19  (m,  4H),  3.76  (s,  2H),  2.35
-2.20  (m,  2H),  2.08-1.73  (m,  7H),  1.69-1.58  (m,  2H),  1.17  (s,  3H),  0
.99-0.89  (m,  2H),  0.71-0.61  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４６１．１（Ｍ＋１
）。
【１０５０】
（実施例１８２）
【１０５１】
５−シクロプロピル−４−（（４，４−ジフルオロ−１−メチルシクロヘキシル）メトキ
シ）−２−フルオロ−Ｎ−（Ｎ−メチルスルファモイル）ベンズアミドの合成
【化３０５】
2017057206.tif 000385
【１０５２】
実施例１５８ステップ５に記載した通りの手順に従い、５−シクロプロピル−２−フル
オロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）シクロヘキシル）メトキシ）−安息香酸を５
−シクロプロピル−４−（（４，４−ジフルオロ−１−メチルシクロヘキシル）メトキシ
）−２−フルオロ安息香酸に置き換え、メタンスルホンアミドを（メチルスルファモイル
）アミンに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．
１３ｇ、４７％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.77-8.62  (m,  1H),  7.66-7.
56  (m,  1H),  6.65-6.51  (m,  1H),  5.30-5.18  (m,  1H),  3.76  (s,  2H),  2.82
-2.71  (m,  3H),  2.09-1.73  (m,  7H),  1.69-1.59  (m,  2H),  1.17  (s,  3H),  1
.01-0.90  (m,  2H),  0.70-0.61  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４３５．１（Ｍ＋１
）。
【１０５３】
（実施例１８３）
【１０５４】
５−シクロプロピル−４−（（４，４−ジフルオロ−１−メチルシクロヘキシル）メトキ
シ）−２−フルオロ−Ｎ−（（３−フルオロアゼチジン−１−イル）スルホニル）ベンズ
アミドの合成
【化３０６】
2017057206.tif 000386
【１０５５】
実施例１５８ステップ５に記載した通りの手順に従い、５−シクロプロピル−２−フル
オロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）シクロヘキシル）メトキシ）−安息香酸を５
−シクロプロピル−４−（（４，４−ジフルオロ−１−メチルシクロヘキシル）メトキシ
）−２−フルオロ安息香酸に置き換え、メタンスルホンアミドを３−フルオロアゼチジン
−１−スルホンアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体とし
て得た（０．０６ｇ、２０％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.81-8.63  (m,  1
H),  7.70-7.58  (m,  1H),  6.66-6.50  (m,  1H),  5.45-5.13  (m,  1H),  4.59-4.29
(m,  4H),  3.77  (s,  2H),  2.09-1.74  (m,  7H),  1.69-1.60  (m,  2H),  1.17  
(s,  3H),  1.01-0.89  (m,  2H),  0.71-0.60  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４７９
．１（Ｍ＋１）。
【１０５６】
（実施例１８４）
【１０５７】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ−Ｎ−（
（２−イソプロポキシエチル）−スルホニル）ベンズアミドの合成
【化３０７】
2017057206.tif 000387
【１０５８】
実施例５０ステップ５に記載した通りの手順に従い、メタンスルホンアミドを２−メト
キシエタン−１−スルホンアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無
色固体として得た（０．１５５ｇ、３６％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.71-
8.55  (m,  1H),  7.64-7.55  (m,  1H),  6.62-6.50  (m,  1H),  3.94-3.72  (m,  4H)
,  3.62-3.48  (m,  3H),  2.11-1.97  (m,  4H),  1.86-1.64  (m,  12H),  1.09-0.99
(m,  6H),  0.99-0.88  (m,  2H),  0.70-0.59  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４９
４．２（Ｍ＋１）。
【１０５９】
（実施例１８５）
【１０６０】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ−Ｎ−（
（３−メトキシプロピル）−スルホニル）ベンズアミドの合成
【化３０８】
2017057206.tif 000388
【１０６１】
実施例５０ステップ５に記載した通りの手順に従い、メタンスルホンアミドを３−メト
キシプロパン−１−スルホンアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を
無色固体として得た（０．１５ｇ、３６％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.67-
8.54  (m,  1H),  7.62-7.54  (m,  1H),  6.61-6.51  (m,  1H),  3.72-3.63  (m,  2H)
,  3.56  (s,  2H),  3.53-3.46  (m,  2H),  3.31  (s,  3H),  2.19-2.00  (m,  6H),
1.84-1.65  (m,  12H),  0.99-0.89  (m,  2H),  0.70-0.61  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ−
）ｍ／ｚ４７８．３（Ｍ−１）。
【１０６２】
（実施例１８６）
【１０６３】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−シクロプロピル−Ｎ−（（２−エトキシ
エチル）スルホニル）−２−フルオロベンズアミドの合成
【化３０９】
2017057206.tif 000389
【１０６４】
実施例５０ステップ５に記載した通りの手順に従い、メタンスルホンアミドを２−エト
キシエタンスルホンアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体
として得た（０．１１４ｇ、２４％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.67-8.54  
(m,  1H),  7.62-7.54  (m,  1H),  6.61-6.51  (m,  1H),  3.72-3.63  (m,  2H),  3.5
6  (s,  2H),  3.53-3.46  (m,  2H),  3.31  (s,  3H),  2.19-2.00  (m,  6H),  1.84-
1.65  (m,  12H),  0.99-0.89  (m,  2H),  0.70-0.61  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／
ｚ４７８．３（Ｍ−１）。
【１０６５】
（実施例１８７）
【１０６６】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ−Ｎ−（
（テトラヒドロフラン−３−イル）スルホニル）ベンズアミドの合成
【化３１０】
2017057206.tif 000390
【１０６７】
実施例３８ステップ４に記載した通りの手順に従い、４−（アダマンタン−１−イルメ
トキシ）−３−（２−メトキシピリジン−３−イル）ベンズアミドを４−（アダマンタン
−１−イルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロベンズアミドに置き換え、メ
タンスルホニルクロリドをテトラヒドロフラン−３−スルホニルクロリドに置き換え、必
要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．１４ｇ、２８％）：1H  
NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.72-8.60  (m,  1H),  7.60-7.53  (m,  1H),  6.63-6.
53  (m,  1H),  4.62-4.48  (m,  1H),  4.33-4.23  (m,  1H),  4.16-3.82  (m,  3H),
3.56  (s,  2H),  2.58-2.44  (m,  1H),  2.42-2.26  (m,  1H),  2.10-1.99  (m,  4
H),  1.84-1.66  (m,  12H),  1.00-0.89  (m,  2H),  0.70-0.61  (m,  2H)；ＭＳ（Ｅ
Ｓ＋）ｍ／ｚ：４７８．１（Ｍ＋１）。
【１０６８】
（実施例１８８）
【１０６９】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ−Ｎ−（
（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）スルホニル）ベンズアミドの合成
【化３１１】
2017057206.tif 000391
【１０７０】
実施例３８ステップ４に記載した通りの手順に従い、４−（アダマンタン−１−イルメ
トキシ）−３−（２−メトキシピリジン−３−イル）ベンズアミドを４−（アダマンタン
−１−イルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロベンズアミドに置き換え、メ
タンスルホニルクロリドをテトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−スルホニルクロリドに置き
換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．１５ｇ、３０％
）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.55-8.44  (m,  1H),  7.60-7.52  (m,  1H),
6.62-6.52  (m,  1H),  4.17-3.90  (m,  3H),  3.56  (s,  2H),  3.47-3.36  (m,  2
H),  2.12-1.95  (m,  8H),  1.84-1.65  (m,  12H),  1.00-0.90  (m,  2H),  0.71-0.5
8  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４９２．２１（Ｍ＋１）。
【１０７１】
（実施例１８９）
【１０７２】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−Ｎ−（シクロブチルスルホニル）−５−シク
ロプロピル−２−フルオロベンズアミドの合成
【化３１２】
2017057206.tif 000392
【１０７３】
実施例３８ステップ４に記載した通りの手順に従い、４−（アダマンタン−１−イルメ
トキシ）−３−（２−メトキシピリジン−３−イル）ベンズアミドを４−（アダマンタン
−１−イルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロベンズアミドに置き換え、メ
タンスルホニルクロリドをシクロブタンスルホニルクロリドに置き換え、必要に応じて変
更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．０５ｇ、１０％）：1H  NMR  (300  M
Hz,  CDCl3)  δ  8.57-8.44  (m,  1H),  7.60-7.52  (m,  1H),  6.61-6.48  (m,  1H)
,  4.61-4.46  (m,  1H),  3.55  (s,  2H),  2.74-2.56  (m,  2H),  2.45-2.29  (m,  
2H),  2.12-1.97  (m,  6H),  1.84-1.64  (m,  12H),  0.99-0.88  (m,  2H),  0.71-0.
58  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４６２．２（Ｍ＋１）。
【１０７４】
（実施例１９０）
【１０７５】
４−（シクロヘキシルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ−Ｎ−（メチルス
ルホニル）ベンズアミドの合成
【化３１３】
2017057206.tif 000393
【１０７６】
ステップ１  ５−クロロ−４−（シクロヘキシルメトキシ）−２−フルオロ−Ｎ−（メチ
ルスルホニル）ベンズアミド
【化３１４】
2017057206.tif 000394
【１０７７】
実施例８に記載した通りの手順に従い、アダマンタン−１−イルメタノールをシクロヘ
キシルメタノールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得
た（０．５３ｇ、３９％）：ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ３６２．２、３６４．２（Ｍ−１）。
【１０７８】
ステップ２  ４−（シクロヘキシルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ−Ｎ
−（メチルスルホニル）ベンズアミドの調製
【化３１５】
2017057206.tif 000395
【１０７９】
実施例４９に記載した通りの手順に従い、４−（（アダマンタン−２−イルオキシ）メ
チル）−５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドを５−クロ
ロ−４−（シクロヘキシルメトキシ）−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズ
アミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．１
９ｇ、１４％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.77-8.66  (m,  1H),  7.61-7.52
(m,  1H),  6.62-6.52  (m,  1H),  3.86-3.78  (m,  2H),  3.41  (s,  3H),  2.12-1
.99  (m,  1H),  1.95-1.66  (m,  6H),  1.40-1.03  (m,  5H),  0.99-0.89  (m,  2H),
0.69-0.61  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ３６８．３（Ｍ−１）。
【１０８０】
（実施例１９１）
【１０８１】
４−（シクロヘキシルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ−Ｎ−（（３−フ
ルオロアゼチジン−１−イル）スルホニル）ベンズアミドの合成
【化３１６】
2017057206.tif 000396
【１０８２】
ステップ１  ５−クロロ−４−（シクロヘキシルメトキシ）−２−フルオロ安息香酸の調
製
【化３１７】
2017057206.tif 000397
【１０８３】
実施例１５８ステップ１に記載した通りの手順に従い、（１−（トリフルオロメチル）
シクロヘキシル）−メタノールをシクロヘキシルメタノールに置き換え、必要に応じて変
更を行い、標題化合物をｏ−置換位置異性体を含有する無色固体として得（４１．１６ｇ
、９２％）、これを更には精製せずに次のステップに使用した：ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ２
８５．２、２８７．２（Ｍ−１）。
【１０８４】
ステップ２  ｔｅｒｔ−ブチル５−クロロ−４−（シクロヘキシルメトキシ）−２−フル
オロベンゾエートの調製
【化３１８】
2017057206.tif 000398
【１０８５】
実施例１５８ステップ２に記載した通りの手順に従い、５−クロロ−２−フルオロ−４
−（（１−（トリフルオロメチル）シクロヘキシル）メトキシ）安息香酸を５−クロロ−
４−（シクロヘキシルメトキシ）−２−フルオロ安息香酸に置き換え、必要に応じて変更
を行い、標題化合物を無色油状物として得た（１５．３７ｇ、４３％）：ＭＳ（ＥＳ＋）
ｍ／ｚ３８１．２（Ｍ＋３９）。
【１０８６】
ステップ３  ｔｅｒｔ−ブチル４−（シクロヘキシルメトキシ）−５−シクロプロピル−
２−フルオロベンゾエートの調製
【化３１９】
2017057206.tif 000399
【１０８７】
実施例１５８ステップ３に記載した通りの手順に従い、ｔｅｒｔ−ブチル５−クロロ−
２−フルオロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）シクロヘキシル）−メトキシ）ベン
ゾエートをｔｅｒｔ−ブチル５−クロロ−４−（シクロヘキシルメトキシ）−２−フルオ
ロベンゾエートに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色油状物として得
た（１３．７３ｇ、８８％）：ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ３８７．２（Ｍ＋３９）。
【１０８８】
ステップ４  ４−（シクロヘキシルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ安息
香酸の調製
【化３２０】
2017057206.tif 000400
【１０８９】
実施例１５８ステップ４に記載した通りの手順に従い、ｔｅｒｔ−ブチル５−シクロプ
ロピル−２−フルオロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）シクロヘキシル）−メトキ
シ）ベンゾエートをｔｅｒｔ−ブチル４−（シクロヘキシルメトキシ）−５−シクロプロ
ピル−２−フルオロベンゾエートに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無
色固体として得た（６．６４ｇ、５８％）：ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ２９１．３（Ｍ−１）
。
【１０９０】
ステップ５  ４−（シクロヘキシルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ−Ｎ
−（（３−フルオロアゼチジン−１−イル）スルホニル）ベンズアミドの調製
【化３２１】
2017057206.tif 000401
【１０９１】
実施例１５８ステップ５に記載した通りの手順に従い、５−シクロプロピル−２−フル
オロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）−シクロヘキシル）メトキシ）安息香酸を４
−（シクロヘキシルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ安息香酸に置き換え
、メタンスルホンアミドを３−フルオロアゼチジン−１−スルホンアミドに置き換え、必
要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．０９ｇ、３５％）：1H  
NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.80-8.64  (m,  1H),  7.62-7.52  (m,  1H),  6.64-6.
52  (m,  1H),  5.45-5.12  (m,  1H),  4.59-4.31  (m,  4H),  3.89-3.76  (m,  2H),
2.13-1.99  (m,  1H),  1.96-1.68  (m,  6H),  1.42-1.03  (m,  5H),  1.00-0.89  (
m,  2H),  0.72-0.62  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４２９．２（Ｍ＋１）。
【１０９２】
（実施例１９２）
【１０９３】
（Ｓ）−４−（シクロヘキシルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ−Ｎ−（
（３−ヒドロキシピロリジン−１−イル）スルホニル）ベンズアミドの合成
【化３２２】
2017057206.tif 000402
【１０９４】
ステップ１  （Ｓ）−４−（シクロヘキシルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フル
オロ−Ｎ−（（３−（（４−メトキシベンジル）オキシ）ピロリジン−１−イル）スルホ
ニル）ベンズアミドの調製
【化３２３】
2017057206.tif 000403
【１０９５】
実施例１５８ステップ５に記載した通りの手順に従い、５−シクロプロピル−２−フル
オロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）−シクロヘキシル）メトキシ）安息香酸を４
−（シクロヘキシルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ安息香酸に置き換え
、メタンスルホンアミドを（３Ｓ）−３−（（４−メトキシベンジル）オキシ）−シクロ
ペンタン−１−スルホンアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色
固体として得た（０．２２ｇ、５６％）：ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ５６１．２（Ｍ＋１）；
【１０９６】
ステップ２  （Ｓ）−４−（シクロヘキシルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フル
オロ−Ｎ−（（３−ヒドロキシピロリジン−１−イル）スルホニル）ベンズアミドの調製
【化３２４】
2017057206.tif 000404
【１０９７】
実施例１２４ステップ３に記載した通りの手順に従い、４−（アダマンタン−１−イル
メトキシ）−５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（（（Ｓ）−３−（（４−メトキシベンジ
ル）オキシ）ピロリジン−１−イル）スルホニル）ベンズアミドを（Ｓ）−４−（シクロ
ヘキシルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ−Ｎ−（（３−（（４−メトキ
シベンジル）オキシ）ピロリジン−１−イル）スルホニル）ベンズアミドに置き換え、必
要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．１４ｇ、７８％）：1H  
NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.86-8.76  (m,  1H),  7.58-7.46  (m,  1H),  6.63-6.
48  (m,  1H),  4.55-4.35  (m,  1H),  3.92-3.77  (m,  3H),  3.71-3.59  (m,  3H),
2.48  (br  s,  1H),  2.13-1.96  (m,  3H),  1.95-1.67  (m,  6H),  1.42-1.02  (m
,  5H),  0.98-0.85  (m,  2H),  0.69-0.57  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４４１．
１（Ｍ＋１）。
【１０９８】
（実施例１９３）
【１０９９】
４−（シクロヘキシルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ−Ｎ−（（２−メ
トキシエチル）−スルホニル）ベンズアミドの合成
【化３２５】
2017057206.tif 000405
【１１００】
実施例１５８ステップ５に記載した通りの手順に従い、５−シクロプロピル−２−フル
オロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）−シクロヘキシル）メトキシ）安息香酸を４
−（シクロヘキシルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ安息香酸に置き換え
、メタンスルホンアミドを２−メトキシエタンスルホンアミドに置き換え、必要に応じて
変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．１６ｇ、４０％）：1H  NMR  (300
MHz,  CDCl3)  δ  8.70-8.59  (m,  1H),  7.58-7.51  (m,  1H),  6.61-6.51  (m,  
1H),  3.90-3.74  (m,  6H),  3.31  (s,  3H),  2.11-1.99  (m,  1H),  1.95-1.67  (m
,  6H),  1.41-1.04  (m,  5H),  0.98-0.89  (m,  2H),  0.69-0.61  (m,  2H)；ＭＳ（
ＥＳ−）ｍ／ｚ４１２．３（Ｍ−１）；
【１１０１】
（実施例１９４）
【１１０２】
Ｎ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）−４−（シクロヘキシルメトキシ）−５−シク
ロプロピル−２−フルオロベンズアミドの合成
【化３２６】
2017057206.tif 000406
【１１０３】
実施例１５８ステップ５の調製に記載した通りの手順に従い、５−シクロプロピル−２
−フルオロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）−シクロヘキシル）メトキシ）安息香
酸を４−（シクロヘキシルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ安息香酸に置
き換え、メタンスルホンアミドをアゼチジン−１−スルホンアミドに置き換え、必要に応
じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．１３ｇ、４７％）：1H  NMR  (
300  MHz,  CDCl3)  δ  8.71-8.61  (m,  1H),  7.62-7.55  (m,  1H),  6.62-6.51  (m
,  1H),  4.30-4.18  (m,  4H),  3.86-3.76  (m,  2H),  2.34-2.20  (m,  2H),  2.13-
2.00  (m,  1H),  1.96-1.67  (m,  6H),  1.41-1.02  (m,  5H),  0.99-0.87  (m,  2H)
,  0.72-0.61  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４０９．３（Ｍ−１）。
【１１０４】
（実施例１９５）
【１１０５】
４−（シクロヘキシルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ−Ｎ−（（２−ヒ
ドロキシエチル）−スルホニル）ベンズアミドの合成
【化３２７】
2017057206.tif 000407
【１１０６】
実施例１２１に記載した通りの手順に従い、４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）
−５−シクロプロピル−２−フルオロ−Ｎ−（（２−メトキシエチル）−スルホニル）ベ
ンズアミドを４−（シクロヘキシルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ−Ｎ
−（（２−メトキシエチル）−スルホニル）ベンズアミドに置き換え、必要に応じて変更
を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．０３ｇ、１４％）：1H  NMR  (300  MHz
,  CDCl3)  δ  8.77-8.65  (m,  1H),  7.60-7.49  (m,  1H),  6.63-6.51  (m,  1H),
4.19-4.09  (m,  2H),  3.86-3.74  (m,  4H),  2.59-2.49  (m,  1H),  2.10-1.98  (
m,  1H),  1.94-1.68  (m,  6H),  1.39-1.04  (m,  5H),  0.99-0.90  (m,  2H),  0.70
-0.61  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ３９８．３（Ｍ−１）。
【１１０７】
（実施例１９６）
【１１０８】
４−（シクロヘキシルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ−Ｎ−（Ｎ−メチ
ルスルファモイル）ベンズアミドの合成
【化３２８】
2017057206.tif 000408
【１１０９】
実施例１５８ステップ５に記載した通りの手順に従い、５−シクロプロピル−２−フル
オロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）−シクロヘキシル）メトキシ）安息香酸を４
−（シクロヘキシルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ安息香酸に置き換え
、メタンスルホンアミドを（メチルスルファモイル）アミンに置き換え、必要に応じて変
更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．１３ｇ、２５％）：1H  NMR  (300  M
Hz,  CDCl3)  δ  8.76-8.65  (m,  1H),  7.57-7.50  (m,  1H),  6.62-6.52  (m,  1H)
,  5.31-5.22  (m,  1H),  3.86-3.78  (m,  2H),  2.79-2.74  (m,  3H),  2.11-1.99  
(m,  1H),  1.95-1.65  (m,  6H),  1.41-1.03  (m,  5H),  0.98-0.89  (m,  2H),  0.6
9-0.61  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ３８３．３（Ｍ−１）。
【１１１０】
（実施例１９７）
【１１１１】
Ｎ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）−５−シクロプロピル−４−（（４，４−ジメ
チルシクロヘキシル）−メトキシ）−２−フルオロベンズアミドの合成
【化３２９】
2017057206.tif 000409
【１１１２】
ステップ１  ｔｅｒｔ−ブチル５−クロロ−４−（（４，４−ジメチル−シクロヘキシル
）メトキシ）−２−フルオロベンゾエートの調製
【化３３０】
2017057206.tif 000410
【１１１３】
４，４−ジメチルシクロヘキサンカルバルデヒド（１．４２ｇ、１０．１３ｍｍｏｌ）
（ＰＣＴ国際出願ＷＯ２０１２０８７５１９、２０１２年）の乾燥メタノール（２２ｍＬ
）中０℃に冷却した溶液に、水素化ホウ素ナトリウム（０．７６６ｇ、２０．２５ｍｍｏ
ｌ）を加えた。反応混合物を０℃で１時間撹拌し、次いで真空で濃縮した。残留物を飽和
水性塩化アンモニウム溶液（２５ｍＬ）で希釈し、酢酸エチル（３ｘ８５ｍＬ）で抽出し
た。合わせた有機層をブライン（１００ｍＬ）で洗浄し、無水硫酸マグネシウムで乾燥し
、濾過し、真空で濃縮して、生成物（１．２３ｇ）を無色油状物として得た。油状物をジ
メチルスルホキシド（３０ｍＬ）に溶解し、炭酸セシウム（５．６４ｇ、１７．３ｍｍｏ
ｌ）を、続いて５−クロロ−２，４−ジフルオロ安息香酸ｔｅｒｔ−ブチル（３．２３ｇ
、１２．９７ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を７０℃で１６時間撹拌し、次いで周囲温度に
冷却し、酢酸エチル（１５０ｍＬ）で希釈した。混合物を水（２ｘ２００ｍＬ）およびブ
ライン（１５０ｍＬ）で洗浄し、無水硫酸マグネシウムで乾燥し、濾過し、真空で濃縮し
た。カラムクロマトグラフィー（ヘキサン中０〜１０％酢酸エチル）による残留物の精製
により、標題化合物を無色油状物として得た（２．８７ｇ、８９％）：ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ
／ｚ３７１．１（Ｍ＋１）。
【１１１４】
ステップ２  ５−シクロプロピル−４−（（４，４−ジメチルシクロヘキシル）−メトキ
シ）−２−フルオロ安息香酸ｔｅｒｔ−ブチルの調製
【化３３１】
2017057206.tif 000411
【１１１５】
実施例１５８ステップ３に記載した通りの手順に従い、５−クロロ−２−フルオロ−４
−（（１−（トリフルオロメチル）−シクロヘキシル）メトキシ）安息香酸ｔｅｒｔ−ブ
チルを５−クロロ−４−（（４，４−ジメチルシクロヘキシル）−メトキシ）−２−フル
オロ安息香酸ｔｅｒｔ−ブチルに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を淡黄
色油状物として得た（２．１３ｇ、７３％）：ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ３９９．２（Ｍ＋２
３）。
【１１１６】
ステップ３  ５−シクロプロピル−４−（（４，４−ジメチルシクロヘキシル）−メトキ
シ）−２−フルオロ安息香酸の調製
【化３３２】
2017057206.tif 000412
【１１１７】
実施例１５８ステップ４に記載した通りの手順に従い、ｔｅｒｔ−ブチル５−シクロプ
ロピル−２−フルオロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）−シクロヘキシル）メトキ
シ）ベンゾエートをｔｅｒｔ−ブチル５−シクロプロピル−４−（（４，４−ジメチルシ
クロヘキシル）−メトキシ）−２−フルオロベンゾエートに置き換え、必要に応じて変更
を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．３５６ｇ、２０％）：ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ
／ｚ３２１．２（Ｍ＋１）。
【１１１８】
ステップ４  Ｎ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）−５−シクロプロピル−４−（（
４，４−ジメチルシクロヘキシル）−メトキシ）−２−フルオロベンズアミドの調製
【化３３３】
2017057206.tif 000413
【１１１９】
実施例１５８ステップ５に記載した通りの手順に従い、５−シクロプロピル−２−フル
オロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）−シクロヘキシル）メトキシ）安息香酸を５
−シクロプロピル−４−（（４，４−ジメチルシクロヘキシル）−メトキシ）−２−フル
オロ安息香酸に置き換え、メタンスルホンアミドをアゼチジン−１−スルホンアミドに置
き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．１６ｇ、５１
％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.71-8.58  (m,  1H),  7.64-7.56  (m,  1H)
,  6.64-6.52  (m,  1H),  4.34-4.18  (m,  4H),  3.92-3.80  (m,  2H),  2.36-2.18  
(m,  2H),  2.12-1.97  (m,  1H),  1.87-1.66  (m,  3H),  1.51-1.19  (m,  6H),  1.0
1-0.84  (m,  8H),  0.74-0.62  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４３９．２（Ｍ＋１）
。
【１１２０】
（実施例１９８）
【１１２１】
Ｎ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）−５−シクロプロピル−４−（（３，３−ジメ
チルシクロヘキシル）メトキシ）−２−フルオロベンズアミドの合成
【化３３４】
2017057206.tif 000414
【１１２２】
ステップ１  ５−クロロ−４−（（３，３−ジメチルシクロヘキシル）−メトキシ）−２
−フルオロ安息香酸の調製
【化３３５】
2017057206.tif 000415
【１１２３】
実施例１５８ステップ１に記載した通りの手順に従い、（１−（トリフルオロメチル）
シクロヘキシル）メタノールを（３，３−ジメチルシクロヘキシル）メタノール（特開昭
６１−１５８９４３、１９８６年）に置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を
ｏ−置換位置異性体を含有する淡黄色油状物（２．７４ｇ、１００％）として得、これを
更には精製せずに次のステップに使用した：ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ３１３．２（Ｍ−１）
。
【１１２４】
ステップ２  ｔｅｒｔ−ブチル５−クロロ−４−（（３，３−ジメチルシクロヘキシル）
−メトキシ）−２−フルオロベンゾエート
【化３３６】
2017057206.tif 000416
【１１２５】
実施例１５８ステップ２に記載した通りの手順に従い、５−クロロ−２−フルオロ−４
−（（１−（トリフルオロメチル）シクロヘキシル）メトキシ）安息香酸を５−クロロ−
４−（（３，３−ジメチルシクロヘキシル）メトキシ）−２−フルオロ安息香酸に置き換
え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を淡黄色油状物として得た（３．２０ｇ、９９
％）：ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ３１６．９（Ｍ−５４）。
【１１２６】
ステップ３  ｔｅｒｔ−ブチル５−シクロプロピル−４−（（３，３−ジメチルシクロヘ
キシル）−メトキシ）−２−フルオロベンゾエートの調製
【化３３７】
2017057206.tif 000417
【１１２７】
実施例１５８ステップ３に記載した通りの手順に従い、ｔｅｒｔ−ブチル５−クロロ−
２−フルオロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）−シクロヘキシル）メトキシ）ベン
ゾエートをｔｅｒｔ−ブチル５−クロロ−４−（（３，３−ジメチルシクロヘキシル）−
メトキシ）−２−フルオロベンゾエートに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合
物を無色油状物として得た（２．４５ｇ、７５％）：ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ３９９．２（
Ｍ＋２３）。
【１１２８】
ステップ４  ５−シクロプロピル−４−（（３，３−ジメチルシクロヘキシル）−メトキ
シ）−２−フルオロ安息香酸の調製
【化３３８】
2017057206.tif 000418
【１１２９】
実施例１５８ステップ４に記載した通りの手順に従い、ｔｅｒｔ−ブチル５−シクロプ
ロピル−２−フルオロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）−シクロヘキシル）メトキ
シ）ベンゾエートをｔｅｒｔ−ブチル５−シクロプロピル−４−（（３，３−ジメチルシ
クロヘキシル）−メトキシ）−２−フルオロベンゾエートに置き換え、必要に応じて変更
を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．４６ｇ、２２％）：ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／
ｚ３１９．３（Ｍ−１）。
【１１３０】
ステップ５  Ｎ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）−５−シクロプロピル−４−（（
３，３−ジメチルシクロヘキシル）−メトキシ）−２−フルオロベンズアミドの調製
【化３３９】
2017057206.tif 000419
【１１３１】
実施例１５８ステップ５に記載した通りの手順に従い、５−シクロプロピル−２−フル
オロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）−シクロヘキシル）メトキシ）安息香酸を５
−シクロプロピル−４−（（３，３−ジメチルシクロヘキシル）−メトキシ）−２−フル
オロ安息香酸に置き換え、メタンスルホンアミドをアゼチジン−１−スルホンアミドに置
き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．１２ｇ、４１
％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.72-8.59  (m,  1H),  7.63-7.55  (m,  1H)
,  6.61-6.51  (m,  1H),  4.34-4.16  (m,  4H),  3.86-3.70  (m,  2H),  2.34-2.20  
(m,  2H),  2.13-2.00  (m,  2H),  1.97-1.86  (m,  1H),  1.70-1.38  (m,  4H),  1.2
0-0.90  (m,  11H),  0.72-0.63  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４３９．２（Ｍ＋１
）。
【１１３２】
（実施例１９９／２００）
【１１３３】
ｔｒａｎｓ−５−クロロ−２−フルオロ−４−（（−５−フルオロアダマンタン−２−イ
ル）オキシ）−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミド
【化３４０】
2017057206.tif 000420
【１１３４】
およびｃｉｓ−５−クロロ−２−フルオロ−４−（（−５−フルオロアダマンタン−２−
イル）オキシ）−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドの合成
【化３４１】
2017057206.tif 000421
【１１３５】
実施例８に記載した通りの手順に従い、アダマンタン−１−イルメタノールを５−フル
オロアダマンタン−２−オール（J.  Am.  Chem.  Soc.、１９８６年、１０８巻、１５９
８頁）に置き換え、必要に応じて変更を行い、シリカゲルクロマトグラフィーにより２つ
のジアステレオマーを得た：第１のジアステレオマーに関するデータ、ｔｒａｎｓ−５−
クロロ−２−フルオロ−４−（（−５−フルオロアダマンタン−２−イル）オキシ）−Ｎ
−（メチルスルホニル）ベンズアミド：無色固体（０．０４１ｇ、２％）：1H  NMR  (30
0  MHz,  CDCl3)  δ  8.74-8.61  (m,  1H),  8.17-8.08  (m,  1H),  6.74-6.65  (m,
1H),  4.57-4.50  (m,  1H),  3.43  (s,  3H),  2.43  (s,  2H),  2.30  (s,  1H),
2.19-2.07  (m,  2H),  2.06-1.92  (m,  6H),  1.57-1.41  (m,  2H);
【１１３６】
ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４１８．２（Ｍ−１）、４２０．２（Ｍ−１）。第２のジアステレ
オマーに関するデータ、ｃｉｓ−５−クロロ−２−フルオロ−４−（（−５−フルオロア
ダマンタン−２−イル）オキシ）−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミド：無色固体（
０．００４４ｇ、０．２％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.73-8.60  (m,  1H)
,  8.18-8.11  (m,  1H),  6.74-6.63  (m,  1H),  4.43-4.34  (m,  1H),  3.43  (s,  
3H),  2.53  (s,  2H),  2.41-2.25  (m,  3H),  1.98-1.65  (m,  8H)；ＭＳ（ＥＳ−）
ｍ／ｚ４１８．２（Ｍ−１）、４２０．２（Ｍ−１）。
【１１３７】
（実施例２０１）
【１１３８】
５−シクロプロピル−２−フルオロ−４−（（ｔｒａｎｓ−５−フルオロアダマンタン−
２−イル）オキシ）−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドの合成
【化３４２】
2017057206.tif 000422
【１１３９】
実施例４９に記載した通りの手順に従い、４−（（アダマンタン−２−イルオキシ）メ
チル）−５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドを５−クロ
ロ−２−フルオロ−４−（（−５−フルオロアダマンタン−２−イル）オキシ）−Ｎ−（
メチルスルホニル）ベンズアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無
色固体として得た（０．００８ｇ、５％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.77-8.
63  (m,  1H),  7.66-7.58  (m,  1H),  6.61-6.50  (m,  1H),  4.55-4.44  (m,  1H),
3.42  (s,  3H),  2.45  (s,  2H),  2.36-2.25  (m,  1H),  2.17-1.92  (m,  9H),  
1.54-1.43  (m,  2H),  1.02-0.88  (m,  2H),  0.72-0.59  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）
ｍ／ｚ４２６．１（Ｍ＋１）。
【１１４０】
（実施例２０２）
【１１４１】
４−（（アダマンタン−１−イルオキシ）メチル）−Ｎ−（アゼチジン−１−イルスルホ
ニル）−５−クロロ−２−フルオロベンズアミドの合成
【化３４３】
2017057206.tif 000423
【１１４２】
実施例４７ステップ５に記載した通りの手順に従い、メタンスルホンアミド（mathanes
ulfonamide）をアゼチジン−１−スルホンアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、
標題化合物を無色固体として得た（０．０４ｇ、８％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)
δ  8.78-8.66  (m,  1H),  8.09-8.03  (m,  1H),  7.56-7.47  (m,  1H),  4.60  (s
,  2H),  4.32-4.20  (m,  4H),  2.36-2.15  (m,  5H),  1.87-1.82  (m,  6H),  1.75-
1.59  (m,  6H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４５７．１（Ｍ＋１）。
【１１４３】
（実施例２０３）
【１１４４】
４−（（アダマンタン−１−イルオキシ）メチル）−Ｎ−（アゼチジン−１−イルスルホ
ニル）−５−シクロプロピル−２−フルオロベンズアミドの合成
【化３４４】
2017057206.tif 000424
【１１４５】
実施例４９に記載した通りの手順に従い、４−（（アダマンタン−２−イルオキシ）メ
チル）−５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドを４−（（
アダマンタン−１−イルオキシ）メチル）−Ｎ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）−
５−クロロ−２−フルオロベンズアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合
物を無色固体として得た（０．１３５ｇ、８３％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ
8.82-8.68  (m,  1H),  7.76-7.68  (m,  1H),  7.44-7.34  (m,  1H),  4.72  (s,  2
H),  4.33-4.18  (m,  4H),  2.35-2.15  (m,  5H),  1.90-1.60  (m,  13H),  1.02-0.8
9  (m,  2H),  0.73-0.62  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４６３．２（Ｍ＋１）。
【１１４６】
（実施例２０４）
【１１４７】
４−（アダマンタン−２−イルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ−Ｎ−（
メチルスルホニル）ベンズアミドの合成
【化３４５】
2017057206.tif 000425
【１１４８】
ステップ１  ４−（アダマンタン−２−イルメトキシ）−５−クロロ−２−フルオロ安息
香酸の調製
【化３４６】
2017057206.tif 000426
【１１４９】
実施例１５８ステップ１の調製に記載した通りの手順に従い、（１−（トリフルオロメ
チル）シクロヘキシル）メタノールをアダマンタン−２−イルメタノールに置き換え、必
要に応じて変更を行い、標題化合物をｏ−置換位置異性体を含有する無色固体（３．７９
ｇ、４１％）として得、これを更には精製せずに次のステップに使用した：ＭＳ（ＥＳ＋
１）ｍ／ｚ３３９．１、３４１．１（Ｍ＋１）。
【１１５０】
ステップ２  ｔｅｒｔ−ブチル４−（アダマンタン−２−イルメトキシ）−５−クロロ−
２−フルオロベンゾエートの調製
【化３４７】
2017057206.tif 000427
【１１５１】
実施例１５８ステップ２に記載した通りの手順に従い、５−クロロ−２−フルオロ−４
−（（１−（トリフルオロメチル）シクロヘキシル）−メトキシ）安息香酸を４−（アダ
マンタン−２−イルメトキシ）−５−クロロ−２−フルオロ安息香酸に置き換え、必要に
応じて変更を行い、標題化合物を無色油状物として得た（２．１３．ｇ、４８％）：ＭＳ
（ＥＳ−）ｍ／ｚ３９３．２（Ｍ−１）。
【１１５２】
ステップ３  ｔｅｒｔ−ブチル４−（アダマンタン−２−イルメトキシ）−５−シクロプ
ロピル−２−フルオロベンゾエートの調製
【化３４８】
2017057206.tif 000428
【１１５３】
実施例１５８ステップ３に記載した通りの手順に従い、ｔｅｒｔ−ブチル５−クロロ−
２−フルオロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）−シクロヘキシル）メトキシ）ベン
ゾエートをｔｅｒｔ−ブチル４−（アダマンタン−２−イルメトキシ）−５−クロロ−２
−フルオロベンゾエートに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色油状物
として得た（１．９９ｇ、９２％）：ＭＳ（Ｅ＋）ｍ／ｚ４０１．３（Ｍ＋１）。
【１１５４】
ステップ４  ４−（アダマンタン−２−イルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フル
オロ安息香酸の調製
【化３４９】
2017057206.tif 000429
【１１５５】
実施例１５８ステップ４に記載した通りの手順に従い、ｔｅｒｔ−ブチル５−シクロプ
ロピル−２−フルオロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）−シクロヘキシル）メトキ
シ）ベンゾエートをｔｅｒｔ−ブチル４−（アダマンタン−２−イルメトキシ）−５−シ
クロプロピル−２−フルオロベンゾエートに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化
合物を無色固体として得た（０．７９ｇ、４６％）：ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ３４３．３（
Ｍ−１）。
【１１５６】
ステップ５  ４−（アダマンタン−２−イルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フル
オロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドの調製
【化３５０】
2017057206.tif 000430
【１１５７】
実施例１５８ステップ５に記載した通りの手順に従い、５−シクロプロピル−２−フル
オロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）−シクロヘキシル）メトキシ）−安息香酸を
４−（アダマンタン−２−イルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ安息香酸
に置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．１６ｇ、
４９％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.78-8.66  (m,  1H),  7.60-7.51  (m,
1H),  6.70-6.57  (m,  1H),  4.16-4.06  (m,  2H),  3.42  (s,  3H),  2.36-2.25  
(m,  1H),  2.12-1.73  (m,  13H),  1.69-1.60  (m,  2H),  0.98-0.89  (m,  2H),  0.
70-0.60  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４２０．３（Ｍ−１）。
【１１５８】
（実施例２０５）
【１１５９】
４−（アダマンタン−２−イルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ−Ｎ−（
（２−メトキシエチル）−スルホニル）ベンズアミドの合成
【化３５１】
2017057206.tif 000431
【１１６０】
実施例１５８ステップ５に記載した通りの手順に従い、５−シクロプロピル−２−フル
オロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）−シクロヘキシル）メトキシ）−安息香酸を
４−（アダマンタン−２−イルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ安息香酸
に置き換え、メタンスルホンアミドを２−メトキシエタンスルホンアミドに置き換え、必
要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．１６ｇ、４０％）：1H  
NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.73-8.59  (m,  1H),  7.60-7.48  (m,  1H),  6.69-6.
56  (m,  1H),  4.15-4.06  (m,  2H),  3.90-3.75  (m,  4H),  3.31  (s,  3H),  2.35
-2.24  (m,  1H),  2.10-1.73  (m,  13H),  1.69-1.59  (m,  2H),  0.98-0.87  (m,  2
H),  0.68-0.60  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４６４．３（Ｍ−１）。
【１１６１】
（実施例２０６）
【１１６２】
４−（アダマンタン−２−イルメトキシ）−Ｎ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）−
５−シクロプロピル−２−フルオロベンズアミドの合成
【化３５２】
2017057206.tif 000432
【１１６３】
実施例１５８ステップ５に記載した通りの手順に従い、５−シクロプロピル−２−フル
オロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）−シクロヘキシル）メトキシ）−安息香酸を
４−（アダマンタン−２−イルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ安息香酸
に置き換え、メタンスルホンアミドをアゼチジン−１−スルホンアミドに置き換え、必要
に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．０７ｇ、２６％）：1H  NM
R  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.72-8.62  (m,  1H),  7.60-7.54  (m,  1H),  6.67-6.59
(m,  1H),  4.31-4.20  (m,  4H),  4.14-4.07  (m,  2H),  2.36-2.20  (m,  3H),  2
.08-1.75  (m,  13H),  1.70-1.60  (m,  2H),  0.97-0.89  (m,  2H),  0.71-0.63  (m,
2H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４６１．３（Ｍ−１）。
【１１６４】
（実施例２０７）
【１１６５】
Ｎ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）−５−クロロ−２−フルオロ−４−（スピロ［
２．５］オクタン−６−イルメトキシ）ベンズアミドの合成
【化３５３】
2017057206.tif 000433
【１１６６】
実施例８に記載した通りの手順に従い、５−クロロ−２，４−ジフルオロ−Ｎ−（メチ
ルスルホニル）ベンズアミドをＮ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）−５−クロロ−
２，４−ジフルオロベンズアミドに置き換え、アダマンタン−１−イルメタノールをスピ
ロ［２．５］オクタン−６−イルメタノールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題
化合物を無色固体（０．６１ｇ、５３％）として得た：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  
δ  8.70-8.57  (m,  1H),  8.17-8.09  (m,  1H),  6.76-6.66  (m,  1H),  4.32-4.19
(m,  4H),  3.96-3.87  (m,  2H),  2.35-2.20  (m,  2H),  2.03-1.70  (m,  5H),  1
.39-1.20  (m,  2H),  1.02-0.86  (m,  2H),  0.38-0.16  (m,  4H)；ＭＳ（ＥＳ＋１）
ｍ／ｚ４３１．１、４３３．１（Ｍ＋１）。
【１１６７】
（実施例２０８）
【１１６８】
Ｎ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）−５−シクロプロピル−２−フルオロ−４−（
スピロ［２．５］オクタン−６−イルメトキシ）ベンズアミドの合成
【化３５４】
2017057206.tif 000434
【１１６９】
実施例４９に記載した通りの手順に従い、４−（（アダマンタン−２−イルオキシ）メ
チル）−５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドをＮ−（ア
ゼチジン−１−イルスルホニル）−５−クロロ−２−フルオロ−４−（スピロ［２．５］
オクタン−６−イルメトキシ）ベンズアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題
化合物を無色固体として得た（０．３９ｇ、６６％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  
δ  8.74-8.59  (m,  1H),  7.64-7.54  (m,  1H),  6.64-6.52  (m,  1H),  4.31-4.18
(m,  4H),  3.93-3.81  (m,  2H),  2.35-2.20  (m,  2H),  2.13-2.00  (m,  1H),  1
.99-1.72  (m,  5H),  1.40-1.20  (m,  2H),  1.02-0.85  (m,  4H),  0.73-0.61  (m,
2H),  0.37-0.14  (m,  4H)；ＭＳ（ＥＳ＋１）ｍ／ｚ４３７．２（Ｍ＋１）。
【１１７０】
（実施例２０９）
【１１７１】
５−クロロ−Ｎ−（シクロプロピルスルホニル）−２−フルオロ−４−（スピロ［２．５
］オクタン−６−イルメトキシ）ベンズアミドの合成
【化３５５】
2017057206.tif 000435
【１１７２】
ステップ１  ５−クロロ−Ｎ−（シクロプロピルスルホニル）−２，４−ジフルオロベン
ズアミドの調製
【化３５６】
2017057206.tif 000436
【１１７３】
５−クロロ−２，４−ジフルオロ安息香酸（１０．０ｇ、５１．９３ｍｍｏｌ）および
１，１’−カルボニルジイミダゾール（１０．１１ｇ、６２．３２ｍｍｏｌ）の混合物を
還流状態で２時間撹拌し、周囲温度に冷却し、シクロプロパンスルホンアミド（７．５５
ｇ、６２．３２ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を周囲温度で１６時間撹拌し、酢酸エチ
ル（３００ｍＬ）で希釈し、１Ｍ水性塩酸、ブラインで洗浄し、無水硫酸マグネシウムで
乾燥し、濾過し、真空で濃縮した。残留物を酢酸エチル／ヘキサン混合物（１：２）から
再結晶して、標題化合物を無色固体（７．７ｇ、５６％）として得た：ＭＳ（ＥＳ−）ｍ
／ｚ２９４．１（Ｍ−１）。
【１１７４】
ステップ２  ５−クロロ−Ｎ−（シクロプロピルスルホニル）−２−フルオロ−４−（ス
ピロ［２．５］オクタン−６−イルメトキシ）ベンズアミドの調製
【化３５７】
2017057206.tif 000437
【１１７５】
実施例８に記載した通りの手順に従い、５−クロロ−２，４−ジフルオロ−Ｎ−（メチ
ルスルホニル）ベンズアミドを５−クロロ−Ｎ−（シクロプロピルスルホニル）−２，４
−ジフルオロベンズアミドに置き換え、アダマンタン−１−イルメタノールをスピロ［２
．５］オクタン−６−イルメタノールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物
を無色固体として得た（０．１６５ｇ、２８％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8
.72-8.59  (m,  1H),  8.16-8.07  (m,  1H),  6.76-6.65  (m,  1H),  3.97-3.86  (m,
2H),  3.17-3.05  (m,  1H),  2.03-1.72  (m,  5H),  1.51-1.42  (m,  2H),  1.36-1
.11  (m,  4H),  1.00-0.90  (m,  2H),  0.38-0.14  (m,  4H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ
４１６．２、４１８．２（Ｍ＋１）。
【１１７６】
（実施例２１０）
【１１７７】
５−シクロプロピル−Ｎ−（シクロプロピルスルホニル）−２−フルオロ−４−（スピロ
［２．５］オクタン−６−イルメトキシ）ベンズアミドの合成
【化３５８】
2017057206.tif 000438
【１１７８】
実施例４９に記載した通りの手順に従い、４−（（アダマンタン−２−イルオキシ）メ
チル）−５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドを５−クロ
ロ−Ｎ−（シクロプロピルスルホニル）−２−フルオロ−４−（スピロ［２．５］オクタ
ン−６−イルメトキシ）ベンズアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物
を無色固体として得た（０．０２４ｇ、１８％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8
.76-8.62  (m,  1H),  7.63-7.54  (m,  1H),  6.63-6.53  (m,  1H),  3.96-3.78  (m,
2H),  3.20-3.02  (m,  1H),  2.12-1.72  (m,  6H),  1.50-1.41  (m,  2H),  1.40-1
.22  (m,  2H),  1.20-1.10  (m,  2H),  1.02-0.88  (m,  4H),  0.72-0.61  (m,  2H),
0.38-0.15  (m,  4H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４２２．２（Ｍ＋１）。
【１１７９】
（実施例２１１）
【１１８０】
５−シクロプロピル−４−（（４，４−ジフルオロシクロヘキシル）メトキシ）−２−フ
ルオロ−Ｎ−（（２−メトキシエチル）スルホニル）ベンズアミドの合成
【化３５９】
2017057206.tif 000439
【１１８１】
ステップ１  ５−クロロ−４−（（４，４−ジフルオロシクロヘキシル）メトキシ）−２
−フルオロ安息香酸の調製
【化３６０】
2017057206.tif 000440
【１１８２】
実施例１５８ステップ１に記載した通りの手順に従い、（１−（トリフルオロメチル）
シクロヘキシル）メタノールを（４，４−ジフルオロシクロヘキシル）メタノールに置き
換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物をｏ−置換位置異性体を含有する淡黄色油状
物（５．２８ｇ、９９％）として得、これを更には精製せずに次のステップに使用した：
ＭＳ（ＥＳ−１）ｍ／ｚ３２１．１、３２３．１（Ｍ−１）。
【１１８３】
ステップ２  ５−シクロプロピル−４−（（４，４−ジフルオロ−シクロヘキシル）メト
キシ）−２−フルオロ安息香酸ｔｅｒｔ−ブチルの調製
【化３６１】
2017057206.tif 000441
【１１８４】
５−クロロ−４−（（４，４−ジフルオロシクロヘキシル）メトキシ）−２−フルオロ
安息香酸
【１１８５】
（５．２８ｇ、１６．３６ｍｍｏｌ）およびＮ，Ｎ−ジメチルピリジン−４−アミン（０
．０９２ｇ、０．８２ｍｍｏｌ）のｔｅｒｔ−ブタノール（３５ｍＬ）中溶液に、二炭酸
ジ−ｔｅｒｔ−ブチル（７．５０ｇ、３４．３６ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を５０
℃で１６時間加熱した。追加の二炭酸ジ−ｔｅｒｔ−ブチル（３．５７ｇ、１６．３６ｍ
ｍｏｌ）を加えた。反応混合物を５０℃で６時間加熱し、次いで真空で濃縮した。ヘキサ
ン中酢酸エチルの勾配（０〜１０％）で溶出するカラムクロマトグラフィーにより残留物
を精製して、トルエン（６２ｍＬ）および水（３ｍＬ）の混合物に溶解した淡黄色油状物
（５．９ｇ）を得た。シクロプロピルボロン酸（２．０１ｇ、２３．３６ｍｍｏｌ）、リ
ン酸カリウム（１４．８８ｇ、７０．１１ｍｍｏｌ）、テトラフルオロホウ酸トリシクロ
ヘキシルホスフィン（０．５７４ｇ、１．５６ｍｍｏｌ）および酢酸パラジウム（０．１
７５ｇ、０．７８ｍｍｏｌ）を窒素雰囲気下で加え、反応混合物を１００℃で１６時間撹
拌した。混合物を周囲温度に冷却し、水（６０ｍＬ）を加え、混合物を酢酸エチルで抽出
した。合わせた有機物をブラインで洗浄し、無水硫酸マグネシウムで乾燥し、濾過し、真
空で濃縮した。ヘキサン中酢酸エチルの勾配（０〜１０％）で溶出するカラムクロマトグ
ラフィーによる残留物の精製により、標題化合物を淡黄色油状物として得た（５．３７ｇ
、８６％）：ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ３８３．０（Ｍ−１）。
【１１８６】
ステップ３  ５−シクロプロピル−４−（（４，４−ジフルオロシクロヘキシル）−メト
キシ）−２−フルオロ安息香酸の調製
【化３６２】
2017057206.tif 000442
【１１８７】
実施例１５８ステップ４に記載した通りの手順に従い、ｔｅｒｔ−ブチル５−シクロプ
ロピル−２−フルオロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）シクロヘキシル）メトキシ
）ベンゾエートをｔｅｒｔ−ブチル５−シクロプロピル−４−（（４，４−ジフルオロシ
クロヘキシル）メトキシ）−２−フルオロベンゾエートに置き換え、必要に応じて変更を
行い、標題化合物を無色固体として得た（２．２９ｇ、５０％）：ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ
３２９．１（Ｍ＋１）。
【１１８８】
ステップ４  ５−シクロプロピル−４−（（４，４−ジフルオロシクロヘキシル）−メト
キシ）−２−フルオロ−Ｎ−（（２−メトキシエチル）スルホニル）ベンズアミドの調製
【化３６３】
2017057206.tif 000443
【１１８９】
実施例１５８ステップ５に記載した通りの手順に従い、５−シクロプロピル−２−フル
オロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）−シクロヘキシル）メトキシ）−安息香酸を
５−シクロプロピル−４−（（４，４−ジフルオロシクロヘキシル）−メトキシ）−２−
フルオロ安息香酸に置き換え、メタンスルホンアミドを２−メトキシエタンスルホンアミ
ドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．０７２
ｇ、２６％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.70-8.58  (m,  1H),  7.63-7.53  
(m,  1H),  6.63-6.51  (m,  1H),  3.93-3.83  (m,  4H),  3.83-3.75  (m,  2H),  3.3
1  (s,  3H),  2.27-2.09  (m,  2H),  2.08-1.66  (m,  6H),  1.61-1.42  (m,  2H),  
0.99-0.88  (m,  2H),  0.71-0.60  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４５０．０（Ｍ＋
１）。
【１１９０】
（実施例２１２）
【１１９１】
５−シクロプロピル−４−（（４，４−ジフルオロシクロヘキシル）メトキシ）−２−フ
ルオロ−Ｎ−（（３−フルオロアゼチジン−１−イル）スルホニル）ベンズアミドの合成
【化３６４】
2017057206.tif 000444
【１１９２】
実施例１５８ステップ５に記載した通りの手順に従い、５−シクロプロピル−２−フル
オロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）−シクロヘキシル）メトキシ）−安息香酸を
５−シクロプロピル−４−（（４，４−ジフルオロシクロヘキシル）−メトキシ）−２−
フルオロ安息香酸に置き換え、メタンスルホンアミドを３−フルオロアゼチジン−１−ス
ルホンアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（
０．１２ｇ、４３％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.77-8.64  (m,  1H),  7.6
4-7.55  (m,  1H),  6.62-6.53  (m,  1H),  5.43-5.13  (m,  1H),  4.57-4.31  (m,  4
H),  3.94-3.86  (m,  2H),  2.27-2.11  (m,  2H),  2.09-1.68  (m,  6H),  1.61-1.43
(m,  2H),  0.99-0.90  (m,  2H),  0.71-0.63  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４６
５．０（Ｍ＋１）。
【１１９３】
（実施例２１３）
【１１９４】
Ｎ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）−５−シクロプロピル−４−（（４，４−ジフ
ルオロシクロヘキシル）−メトキシ）−２−フルオロベンズアミドの合成
【化３６５】
2017057206.tif 000445
【１１９５】
実施例１５８ステップ５の調製に記載した通りの手順に従い、５−シクロプロピル−２
−フルオロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）−シクロヘキシル）メトキシ）−安息
香酸を５−シクロプロピル−（（４，４−ジフルオロシクロヘキシル）−メトキシ）−２
−フルオロ安息香酸に置き換え、メタンスルホンアミドをアゼチジン−１−スルホンアミ
ドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．１４ｇ
、４７％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.72-8.57  (m,  1H),  7.66-7.54  (m
,  1H),  6.64-6.50  (m,  1H),  4.32-4.19  (m,  4H),  3.96-3.83  (m,  2H),  2.35-
2.09  (m,  4H),  2.09-1.68  (m,  6H),  1.62-1.41  (m,  2H),  1.04-0.87  (m,  2H)
,  0.76-0.62  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４４７．０（Ｍ＋１）。
【１１９６】
（実施例２１４）
【１１９７】
５−シクロプロピル−４−（（４，４−ジフルオロシクロヘキシル）メトキシ）−２−フ
ルオロ−Ｎ−（Ｎ−メチルスルファモイル）ベンズアミドの合成
【化３６６】
2017057206.tif 000446
【１１９８】
実施例１５８ステップ５に記載した通りの手順に従い、５−シクロプロピル−２−フル
オロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）−シクロヘキシル）メトキシ）−安息香酸を
５−シクロプロピル−４−（（４，４−ジフルオロシクロヘキシル）−メトキシ）−２−
フルオロ安息香酸に置き換え、メタンスルホンアミドを（メチルスルファモイル）アミン
に置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．０８ｇ、
２９％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.77-8.64  (m,  1H),  7.62-7.51  (m,
1H),  6.65-6.52  (m,  1H),  5.30-5.18  (m,  1H),  3.95-3.85  (m,  2H),  2.83-2
.72  (m,  3H),  2.28-1.66  (m,  8H),  1.57-1.42  (m,  2H),  1.01-0.90  (m,  2H),
0.71-0.60  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４２１．１（Ｍ＋１）。
【１１９９】
（実施例２１５）
【１２００】
５−シクロプロピル−Ｎ−（シクロプロピルスルホニル）−４−（（４，４−ジフルオロ
シクロヘキシル）−メトキシ）−２−フルオロベンズアミドの合成
【化３６７】
2017057206.tif 000447
【１２０１】
実施例１５８ステップ５に記載した通りの手順に従い、５−シクロプロピル−２−フル
オロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）−シクロヘキシル）メトキシ）−安息香酸を
５−シクロプロピル−４−（（４，４−ジフルオロシクロヘキシル）−メトキシ）−２−
フルオロ安息香酸に置き換え、メタンスルホンアミドをシクロプロパンスルホンアミドに
置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．１４４ｇ、
４６％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.74-8.63  (m,  1H),  7.64-7.56  (m,
1H),  6.61-6.52  (m,  1H),  3.93-3.84  (m,  2H),  3.16-3.04  (m,  1H),  2.26-2
.08  (m,  2H),  2.08-1.66  (m,  6H),  1.60-1.42  (m,  4H),  1.20-1.10  (m,  2H),
0.99-0.89  (m,  2H),  0.70-0.61  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４３２．０（Ｍ
＋１）。
【１２０２】
（実施例２１６）
【１２０３】
５−クロロ−２−フルオロ−４−（（２−フルオロアダマンタン−２−イル）メトキシ）
−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドの合成
【化３６８】
2017057206.tif 000448
【１２０４】
ステップ１  （２−フルオロアダマンタン−２−イル）メタノールの調製
【化３６９】
2017057206.tif 000449
【１２０５】
２−フルオロアダマンタン−２−カルボン酸メチル（０．９０ｇ、４．２０ｍｍｏｌ）
（Zhurnal  Organicheskoi  Khimii、１９８１年、１７巻、１６４２頁）のテトラヒドロ
フラン（４０ｍＬ）中撹拌溶液に、メタノール（０．２４ｍＬ、５．９０ｍｍｏｌ）を加
え、続いて０℃の水素化ホウ素リチウム溶液（テトラヒドロフラン中２．０Ｍ、５．３ｍ
Ｌ、１０．６０ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を０℃で１５分間、周囲温度で３０分間
、次いで還流状態で１時間撹拌した。反応混合物を周囲温度に冷却し、撹拌しながら０℃
に冷却した飽和塩化アンモニウム溶液（２５ｍＬ）に少しずつ注加した。混合物を周囲温
度で１時間撹拌し、酢酸エチル（３ｘ７０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブライン
（１００ｍＬ）で洗浄し、無水硫酸マグネシウムで乾燥し、濾過し、真空で濃縮して、（
２−フルオロアダマンタン−２−イル）メタノール（０．６９ｇ、８８％）を無色固体と
して得た：ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ２２３．２（Ｍ＋３９）。
【１２０６】
ステップ２  ５−クロロ−２−フルオロ−４−（（２−フルオロアダマンタン−２−イル
）メトキシ）−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドの調製
【１２０７】
【化３７０】
2017057206.tif 000450
【１２０８】
実施例８に記載した通りの手順に従い、アダマンタン−１−イルメタノールを（２−フ
ルオロアダマンタン−２−イル）メタノールに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題
化合物を無色固体として得た（０．２３ｇ、１０％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  
δ  8.74-8.63  (m,  1H),  8.16-8.07  (m,  1H),  6.83-6.73  (m,  1H),  4.36  (d,
J  =  24.60  Hz,  2H),  3.43  (s,  3H),  2.36-2.15  (m,  4H),  1.98-1.84  (m,
4H),  1.82-1.62  (m,  6H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４３２．１（Ｍ−１）。
【１２０９】
（実施例２１７）
【１２１０】
５−シクロプロピル−２−フルオロ−４−（（２−フルオロアダマンタン−２−イル）メ
トキシ）−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドの合成
【化３７１】
2017057206.tif 000451
【１２１１】
実施例４９に記載した通りの手順に従い、４−（（アダマンタン−２−イルオキシ）メ
チル）−５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドを５−クロ
ロ−２−フルオロ−４−（（２−フルオロアダマンタン−２−イル）メトキシ）−Ｎ−（
メチルスルホニル）ベンズアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無
色固体として得た（０．２４ｇ、７４％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.77-8.
65  (m,  1H),  7.63-7.56  (m,  1H),  6.68-6.58  (m,  1H),  4.30  (d,  J  =  24.8
5  Hz,  2H),  3.42  (s,  3H),  2.34-2.16  (m,  4H),  2.14-2.01  (m,  1H),  1.97-
1.85  (m,  4H),  1.84-1.72  (m,  4H),  1.72-1.62  (m,  2H),  1.00-0.90  (m,  2H)
,  0.70-0.61  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４３８．１（Ｍ−１）。
【１２１２】
（実施例２１８）
【１２１３】
ｔｒａｎｓ−Ｎ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）−４−（（５−クロロアダマンタ
ン−２−イル）オキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロベンズアミドの合成
【化３７２】
2017057206.tif 000452
【１２１４】
ステップ１  ５−クロロ−４−（（５−クロロアダマンタン−２−イル）オキシ）−２−
フルオロ安息香酸の調製
【化３７３】
2017057206.tif 000453
【１２１５】
５−クロロアダマンタン−２−オール（２．００ｇ、１０．７０ｍｍｏｌ）の無水ジメ
チルスルホキシド（５０ｍｌ）中溶液に、カリウムｔｅｒｔ−ブトキシド（３．０１ｇ、
２６．８０ｍｍｏｌ）を加え、反応混合物を周囲温度で３０分間撹拌した。５−クロロ−
２，４−ジフルオロ安息香酸（２．０６ｇ、１０．７０ｍｍｏｌ）を反応混合物に加え、
撹拌を２時間継続した。反応混合物を５％水性塩酸溶液でｐＨ＝１に酸性化し、水（１０
０ｍＬ）で希釈し、白色沈殿物を濾過し、水で洗浄し、乾燥して、標題化合物をｏ−置換
位置異性体を含有する無色固体（３．３０ｇ、８６％）として得、これを更には精製せず
に次のステップに使用した：ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ３５９．２、３６１．２（Ｍ＋１）、
ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ３５７．１、３５９．１（Ｍ−１）。
【１２１６】
ステップ２  ｔｒａｎｓ−ｔｅｒｔ−ブチル５−クロロ−４−（（５−クロロアダマンタ
ン−２−イル）オキシ）−２−フルオロベンゾエート
【化３７４】
2017057206.tif 000454
【１２１７】
およびｃｉｓ−ｔｅｒｔ−ブチル５−クロロ−４−（（５−クロロアダマンタン−２−
イル）オキシ）−２−フルオロベンゾエートの調製
【化３７５】
2017057206.tif 000455
【１２１８】
５−クロロ−４−（（５−クロロアダマンタン−２−イル）オキシ）−２−フルオロ安
息香酸（３．０ｇ、８．３５ｍｍｏｌ）およびＮ，Ｎ−ジメチルピリジン−４−アミン（
０．１０ｇ、０．８２ｍｍｏｌ）のｔｅｒｔ−ブタノール（２５ｍＬ）中溶液に、二炭酸
ジ−ｔｅｒｔ−ブチル（３．６５ｇ、１６．７０ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を５０
℃で１６時間加熱し、真空で濃縮した。粗生成物をカラムクロマトグラフィー（ヘキサン
中０〜１５％酢酸エチル）により精製して、２つのジアステレオマーを得た。ｔｒａｎｓ
−ｔｅｒｔ−ブチル５−クロロ−４−（（５−クロロアダマンタン−２−イル）オキシ）
−２−フルオロベンゾエートとしての第１の画分（１．４８ｇ、４３％）：1H  NMR  (30
0  MHz,  DMSO-d6)  δ  7.81  (d,  J  =  7.7  Hz,  1H),  7.34  (d,  J  =  13.0  H
z,  1H),  4.89  (t,  J  =  3.3  Hz,  1H),  2.33-2.13  (m,  9H),  1.99-1.94  (m,
2H),  1.52-1.48  (m,  11H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ３５９．１、３６１．１（Ｍ−５
５）。ｃｉｓ−ｔｅｒｔ−ブチル５−クロロ−４−（（５−クロロアダマンタン−２−イ
ル）オキシ）−２−フルオロベンゾエートとしての第２の画分（０．５０ｇ、１４％）：
1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  7.83  (d,  J  =  7.7  Hz,  1H),  7.33  (d,  J
=  13.0  Hz,  1H),  4.75  (t,  J  =  3.0  Hz,  1H),  2.40-2.32  (m,  4H),  2.0
9  (br  s,  3H),  1.96-1.92  (m,  2H),  1.79-1.73  (m,  4H),  1.92  (s,  9H);
【１２１９】
ステップ３  ｔｒａｎｓ−ｔｅｒｔ−ブチル４−（（５−クロロアダマンタン−２−イル
）オキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロベンゾエートの調製
【化３７６】
2017057206.tif 000456
【１２２０】
ｔｒａｎｓ−ｔｅｒｔ−ブチル５−クロロ−４−（（５−クロロアダマンタン−２−イ
ル）オキシ）−２−フルオロベンゾエート（０．９４ｇ、２．１９ｍｍｏｌ）、シクロプ
ロピルボロン酸（０．２８ｇ、３．２９ｍｍｏｌ）、リン酸カリウム（２．０９ｇ、９．
８５ｍｍｏｌ）およびテトラフルオロホウ酸トリシクロヘキシルホスフィン（０．０８ｇ
、０．２２ｍｍｏｌ）のトルエン（２０ｍＬ）および水（１ｍＬ）中の溶液に、窒素雰囲
気下で酢酸パラジウム（０．０３ｇ、０．１１ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を１００
℃で１８時間加熱し、次いで周囲温度に冷却した。水（２０ｍＬ）を加え、混合物を酢酸
エチルで抽出し、合わせた有機物をブラインで洗浄し、無水硫酸ナトリウムで乾燥し、真
空で濃縮した。カラムクロマトグラフィー（ヘキサン中５％酢酸エチル）による残留物の
精製により、標題化合物を得た（０．７０ｇ、７６％）：ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４２１．
２、４２３．２（Ｍ＋１）。
【１２２１】
ステップ４  ｔｒａｎｓ−４−（（５−クロロアダマンタン−２−イル）オキシ）−５−
シクロプロピル−２−フルオロ安息香酸の調製
【化３７７】
2017057206.tif 000457
【１２２２】
ｔｒａｎｓ−ｔｅｒｔ−ブチル４−（（５−クロロアダマンタン−２−イル）オキシ）
−５−シクロプロピル−２−フルオロベンゾエート（０．７０ｇ、１．６７ｍｍｏｌ）の
ジクロロメタン（１５ｍＬ）中溶液に、トリフルオロ酢酸（５ｍｌ）を加えた。反応混合
物を周囲温度で２時間撹拌し、次いで真空で濃縮した。残留物をカラムクロマトグラフィ
ー（ヘキサン中０．２％酢酸を含有する５％〜６０％酢酸エチル）により精製して、標題
化合物を無色固体（０．１７ｇ、２９％）として得た：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)
δ  12.83  (s,  1H),  7.33  (d,  J  =  8.6  Hz,  1H),  7.02  (d,  J  =  12.4  
Hz,  1H),  4.79  (t,  J  =  2.8Hz,  1H),  2.35-2.27  (m,  4H),  2.17-1.97  (m,  
8H),  1.53-1.49  (m,  2H),  0.93-0.87  (m,  2H),  0.63-0.56  (m,  2H)；ＭＳ（Ｅ
Ｓ＋）ｍ／ｚ３６５．１、３６７．１（Ｍ＋１）、ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ３６３．２、３
６５．２（Ｍ−１）。
【１２２３】
ｃｉｓ−４−（（５−クロロアダマンタン−２−イル）オキシ）−５−シクロプロピル−
２−フルオロ安息香酸の調製
【化３７８】
2017057206.tif 000458
【１２２４】
ｃｉｓ−ｔｅｒｔ−ブチル５−クロロ−４−（（５−クロロアダマンタン−２−イル）
オキシ）−２−フルオロベンゾエート（３．９４ｇ、９．４９ｍｍｏｌ）、シクロプロピ
ルボロン酸（１．２２ｇ、１４．２ｍｍｏｌ）、リン酸カリウム（３．０２ｇ、１４．２
ｍｍｏｌ）およびテトラフルオロホウ酸トリシクロヘキシルホスフィン（０．５０ｇ、０
．９５ｍｍｏｌ）のトルエン（１００ｍＬ）および水（５ｍＬ）中の溶液に、窒素雰囲気
下で酢酸パラジウム（０．２１ｇ、０．９５ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を１００℃
に１８時間加熱し、次いで周囲温度に冷却した。水（２０ｍＬ）を加え、混合物を酢酸エ
チルで抽出し、合わせた有機物をブラインで洗浄し、無水硫酸ナトリウムで乾燥し、真空
で濃縮し、粗生成物ｃｉｓ−ｔｅｒｔ−ブチル４−（（５−クロロアダマンタン−２−イ
ル）オキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロベンゾエートをジクロロメタン（３０
ｍＬ）に入れ、トリフルオロ酢酸（１０ｍｌ）を加えた。反応混合物を周囲温度で２時間
撹拌し、次いで真空で濃縮した。残留物をカラムクロマトグラフィー（ヘキサン中０．２
％酢酸を含有する５％〜６０％酢酸エチルの勾配）により精製して、標題化合物を灰白色
固体（２．４８ｇ、７２％）として得た：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  12.78  
(s,  1H),  7.36  (d,  J  =  8.6  Hz,  1H),  7.02  (d,  J  =  13.3  Hz,  1H),  4.
65  (t,  J  =  2.8  Hz,  1H),  2.43-2.27  (m,  4H),  2.17-1.93  (m,  7H),  1.78
(s,  3H),  0.93-0.87  (m,  2H),  0.63-0.56  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ３６
５．１、３６７．１（Ｍ＋１）。
【１２２５】
ステップ５  ｔｒａｎｓ−Ｎ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）−４−（（５−クロ
ロアダマンタン−２−イル）オキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロベンズアミド
の合成
【化３７９】
2017057206.tif 000459
【１２２６】
ｔｒａｎｓ−４−（（５−クロロアダマンタン−２−イル）オキシ）−５−シクロプロ
ピル−２−フルオロ安息香酸（０．１７ｇ、０．４７ｍｍｏｌ）、１−エチル−３−（３
−ジメチルアミノプロピル）カルボジイミド（０．２１ｇ、１．０７ｍｍｏｌ）および４
−ジメチルアミノピリジン（０．１３ｇ、１．０７ｍｍｏｌ）の無水ジクロロメタン（１
０ｍＬ）中混合物に周囲温度でアゼチジン−１−スルホンアミド（０．１５ｇ、１．０７
ｍｍｏｌ）を加えた。得られた混合物を周囲温度で１６時間撹拌した。混合物を塩酸（１
Ｎ、３０ｍＬ）でクエンチし、続いて酢酸エチル（１００ｍＬ）で抽出した。有機層を水
（３０ｍＬ）で洗浄し、無水硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過した。濾液を真空で濃縮し、
粗生成物を溶離液としてヘキサン中１０〜６０％酢酸エチル（２％酢酸を含有する）を用
いるシリカゲルカラムクロマトグラフィーにより精製して、標題化合物を無色固体として
得た（０．１０ｇ、４２％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  11.59  (s,  1H),
7.18-7.07  (m,  2H),  4.82-4.80  (m,  1H),  4.04  (t,  J  =  7.7  Hz,  4H),  2
.36-2.28  (m,  4H),  2.19-1.97  (m,  10H),  1.52  (d,  J  =  12.5  Hz,  2H),  0.
94-0.87  (m,  2H),  0.71-0.66  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４８３．１、４８５
．１（Ｍ＋１）、ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４８１．２、４８３．２（Ｍ−１）。
【１２２７】
（実施例２１９）
【１２２８】
ｔｒａｎｓ−４−（（５−クロロアダマンタン−２−イル）オキシ）−５−シクロプロピ
ル−２−フルオロ−Ｎ−（モルホリノスルホニル）ベンズアミドの合成
【化３８０】
2017057206.tif 000460
【１２２９】
実施例２１８ステップ５に記載した通りの手順に従い、アゼチジン−１−スルホンアミ
ドをモルホリン−４−スルホンアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物
を無色固体として得た（０．０４ｇ、１８％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  1
1.70  (s,  1H),  7.14-7.06  (m,  2H),  4.82-4.80  (m,  1H),  3.65-3.62  (m,  4H)
,  3.27-3.24  (m,  4H),  2.36-2.27  (m,  4H),  2.18-1.85  (m,  8H),  1.53-1.49  
(m,  2H),  0.93-0.87  (m,  2H),  0.71-0.65  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ５１３
．０、５１５．０（Ｍ＋１）、ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ５１１．１、５１３．１（Ｍ−１）
。
【１２３０】
（実施例２２０）
【１２３１】
ｃｉｓ−Ｎ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）−４−（（５−クロロアダマンタン−
２−イル）オキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロベンズアミドの合成
【化３８１】
2017057206.tif 000461
【１２３２】
実施例２１８ステップ５に記載した通りの手順に従い、ｔｒａｎｓ−４−（（５−クロ
ロアダマンタン−２−イル）オキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ安息香酸をｃ
ｉｓ−４−（（５−クロロアダマンタン−２−イル）オキシ）−５−シクロプロピル−２
−フルオロ安息香酸に置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として
得た（０．１６ｇ、４８％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  11.60  (s,  1H),
7.19  (d,  J  =  8.3  Hz,  1H),  7.09  (d,  J  =  13.1  Hz,  1H),  4.68  (t,  
J  =  2.6  Hz,  1H),  4.04  (t,  J  =  7.70  Hz,  4H),  2.43-2.35  (m,  4H),  2.
21-2.04  (m,  6H),  1.98-1.94  (m,  2H),  1.79  (br,s,  4H),  0.95-0.89  (m,  2H
),  0.73-0.68  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４８３．１、４８５．１（Ｍ＋１）、
ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４８１．１、４８３．２（Ｍ−１）。
【１２３３】
（実施例２２１）
【１２３４】
ｃｉｓ−４−（（５−クロロアダマンタン−２−イル）オキシ）−５−シクロプロピル−
Ｎ−（シクロプロピルスルホニル）−２−フルオロベンズアミドの合成
【化３８２】
2017057206.tif 000462
【１２３５】
実施例２１８ステップ５に記載した通りの手順に従い、ｔｒａｎｓ−４−（（５−クロ
ロアダマンタン−２−イル）オキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ安息香酸をｃ
ｉｓ−４−（（５−クロロアダマンタン−２−イル）オキシ）−５−シクロプロピル−２
−フルオロ安息香酸に置き換え、アゼチジン−１−スルホンアミドをシクロプロパンスル
ホンアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０
．１７ｇ、５３％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  11.81  (s,  1H),  7.18  (
d,  J  =  8.4  Hz,  1H),  7.09  (d,  J  =  13.2  Hz,  1H),  4.67  (t,  J  =  2.6
Hz,  1H),  3.12-3.03  (m,  1H),  2.43-2.35  (m,  4H),  2.10-2.02  (m,  4H),  1
.95  (d,  J  =  11.7  Hz,  2H),  1.79  (br,s,  4H),  1.13-1.09  (m,  4H),  0.95-
0.89  (m,  2H),  0.72-0.67  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４６８．１、４７０．１
（Ｍ＋１）、ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４６６．２、４６８．２（Ｍ−１）。
【１２３６】
（実施例２２２）
【１２３７】
Ｎ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）−５−シクロプロピル−２−フルオロ−４−（
（１−（トリフルオロメチル）シクロブチル）メトキシ）ベンズアミドの合成
【化３８３】
2017057206.tif 000463
【１２３８】
ステップ１  ５−クロロ−２−フルオロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）シクロブ
チル）メトキシ）安息香酸の調製
【化３８４】
2017057206.tif 000464
【１２３９】
実施例２１８ステップ１に記載した通りの手順に従い、５−クロロアダマンタン−２−
オールを（１−（トリフルオロメチル）シクロブチル）メタノールに置き換え、必要に応
じて変更を行い、標題化合物をベージュ色固体（２．１０ｇ、９９％）として得た：ＭＳ
（ＥＳ−）ｍ／ｚ３２５．１、３２７．１（Ｍ−１）。
【１２４０】
ステップ２  ５−クロロ−２−フルオロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）−シクロ
ブチル）メトキシ）安息香酸ｔｅｒｔ−ブチルの調製
【化３８５】
2017057206.tif 000465
【１２４１】
実施例２１８ステップ２に記載した通りの手順に従い、５−クロロ−４−（（５−クロ
ロアダマンタン−２−イル）オキシ）−２−フルオロ安息香酸を５−クロロ−２−フルオ
ロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）シクロブチル）メトキシ）安息香酸に置き換え
、必要に応じて変更を行い、標題化合物を透明液体（２．４１ｇ、９９％）として得た：
ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ３２７．１、３２９．１（Ｍ−５５）。
【１２４２】
ステップ３  ５−シクロプロピル−２−フルオロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）
−シクロブチル）メトキシ）安息香酸の調製
【化３８６】
2017057206.tif 000466
【１２４３】
５−クロロ−２−フルオロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）シクロブチル）−メ
トキシ）安息香酸ｔｅｒｔ−ブチル（２．１１ｇ、５．５ｍｍｏｌ）、シクロプロピルボ
ロン酸（０．９４ｇ、１１．０ｍｍｏｌ）、リン酸カリウム（５．２５ｇ、２４．８ｍｍ
ｏｌ）およびテトラフルオロホウ酸トリシクロヘキシルホスフィン（０．４ｇ、１．１０
ｍｍｏｌ）のトルエン（６０ｍＬ）および水（３ｍＬ）中溶液に、窒素雰囲気下で酢酸パ
ラジウム（０．２５ｇ、１．１０ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を１１０℃に１８時間
加熱し、次いで周囲温度に冷却した。水（２０ｍＬ）を加え、混合物を酢酸エチルで抽出
し、合わせた有機物をブラインで洗浄し、無水硫酸ナトリウムで乾燥し、真空で濃縮し、
粗生成物５−シクロプロピル−２−フルオロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）シク
ロブチル）−メトキシ）安息香酸ｔｅｒｔ−ブチルをジクロロメタン（３０ｍＬ）に溶解
し、トリフルオロ酢酸（１０ｍｌ）を加えた。反応混合物を周囲温度で２時間撹拌し、次
いで真空で濃縮した。残留物をカラムクロマトグラフィー（ヘキサン中０．２％酢酸を含
有する５％〜６０％酢酸エチル）により精製して、標題化合物を無色固体（０．５０、２
７％）として得た：ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ３３３．１（Ｍ＋１）；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ
３３１．２（Ｍ−１）。
【１２４４】
ステップ４  Ｎ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）−５−シクロプロピル−２−フル
オロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）−シクロブチル）メトキシ）ベンズアミドの
合成
【化３８７】
2017057206.tif 000467
【１２４５】
実施例２１８ステップ５に記載した通りの手順に従い、ｔｒａｎｓ−４−（（５−クロ
ロアダマンタン−２−イル）オキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ安息香酸を５
−シクロプロピル−２−フルオロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）シクロブチル）
メトキシ）安息香酸に置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体（０．
１１ｇ、５５％）として得た：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  11.67  (s,  1H),
7.17  (d,  J  =  8.2  Hz,  1H),  7.11  (d,  J  =  12.8  Hz,  1H),  4.34  (s,  
2H),  4.05  (t,  J  =  7.7  Hz,  4H),  2.38-2.27  (m,  2H),  2.22-2.11  (m,  5H)
,  2.01-1.93  (m,  2H),  0.91-0.84  (m,  2H),  0.71-0.65  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋
）ｍ／ｚ４５１．１（Ｍ＋１）；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４４９．２（Ｍ−１）。
【１２４６】
（実施例２２３）
【１２４７】
Ｎ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）−５−シクロプロピル−２−フルオロ−４−（
（１−（トリフルオロメチル）−シクロブチル）メトキシ）ベンズアミドの合成
【化３８８】
2017057206.tif 000468
【１２４８】
実施例２１８ステップ５に記載した通りの手順に従い、ｔｒａｎｓ−４−（（５−クロ
ロアダマンタン−２−イル）オキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ安息香酸を５
−シクロプロピル−２−フルオロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）シクロブチル）
メトキシ）安息香酸に置き換え、アゼチジン−１−スルホンアミドをシクロプロパンスル
ホンアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体（０．０９ｇ、
４７％）として得た：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  11.88  (s,  1H),  7.17-7.
09  (m,  2H),  4.34  (s,  2H),  3.12-3.04  (m,  1H),  2.38-2.27  (m,  2H),  2.19
-2.09  (m,  3H),  2.03-1.94  (m,  2H),  1.14-1.10  (m,  4H),  0.90-0.84  (m,  2H
),  0.70-0.64  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４３６．１（Ｍ＋１）；ＭＳ（ＥＳ−
）ｍ／ｚ４３４．２（Ｍ−１）。
【１２４９】
（実施例２２４）
【１２５０】
Ｎ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）−５−クロロ−２−フルオロ−４−（（１−（
トリフルオロメチル）−シクロブチル）メトキシ）ベンズアミドの合成
【化３８９】
2017057206.tif 000469
【１２５１】
実施例２１８ステップ５に記載した通りの手順に従い、ｔｒａｎｓ−４−（（５−クロ
ロアダマンタン−２−イル）オキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ安息香酸を５
−クロロ−２−フルオロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）シクロブチル）メトキシ
）安息香酸に置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体（０．０８ｇ、
５５％）として得た：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  11.88  (s,  1H),  7.81  (
d,  J  =  7.4  Hz,  1H),  7.40  (d,  J  =  12.2  Hz,  1H),  4.42  (s,  2H),  4.0
6  (t,  J  =  7.7  Hz,  4H),  2.37-2.27  (m,  2H),  2.23-2.09  (m,  5H),  2.02-1
.92  (m,  1H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４４５．０、４４７．０（Ｍ＋１）；ＭＳ（ＥＳ
−）ｍ／ｚ４４３．１、４４５．１（Ｍ−１）。
【１２５２】
（実施例２２５）
【１２５３】
５−クロロ−Ｎ−（シクロプロピルスルホニル）−２−フルオロ−４−（（１−（トリフ
ルオロメチル）−シクロブチル）メトキシ）ベンズアミドの合成
【化３９０】
2017057206.tif 000470
【１２５４】
実施例２１８ステップ５に記載した通りの手順に従い、ｔｒａｎｓ−４−（（５−クロ
ロアダマンタン−２−イル）オキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ安息香酸を５
−クロロ−２−フルオロ−４−（（１−（トリフルオロメチル）シクロブチル）メトキシ
）安息香酸に置き換え、アゼチジン−１−スルホンアミドをシクロプロパンスルホンアミ
ドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体（０．０４ｇ、４７％）
として得た：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  12.10  (s,  1H),  7.78  (d,  J  =
7.5  Hz,  1H),  7.39  (d,  J  =  12.4  Hz,  1H),  4.41  (s,  2H),  3.12-3.03  
(m,  1H),  2.37-2.27  (m,  2H),  2.18-2.09  (m,  3H),  2.01-1.92  (m,  1H),  1.1
5-1.11  (m,  4H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４３０．０、４３２．０（Ｍ＋１）；ＭＳ（Ｅ
Ｓ−）ｍ／ｚ４２８．１、４３０．１（Ｍ−１）。
【１２５５】
（実施例２２６）
【１２５６】
Ｎ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）−５−シクロプロピル−４−（（４，４−ジフ
ルオロアダマンタン−１−イル）メトキシ）−２−フルオロベンズアミドの合成
【化３９１】
2017057206.tif 000471
【１２５７】
ステップ１  ５−クロロ−４−（（４，４−ジフルオロアダマンタン−１−イル）−メト
キシ）−２−フルオロ安息香酸ｔｅｒｔ−ブチルの調製
【化３９２】
2017057206.tif 000472
【１２５８】
（４，４−ジフルオロアダマンタン−１−イル）メタノール（１．００ｇ、４．９０ｍ
ｍｏｌ）および５−クロロ−２，４−ジフルオロ安息香酸ｔｅｒｔ−ブチル（１．８４ｇ
、７．４０ｍｍｏｌ）の無水ジメチルスルホキシド（２０ｍＬ）中溶液に、炭酸セシウム
（３．２２ｇ、９．９０ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を７０℃で１６時間撹拌した。次い
で混合物を周囲温度に冷却し、水（５０ｍＬ）と混合した。白色固体を濾過し、ヘキサン
で洗浄し、空気により乾燥して、標題化合物を無色固体（１．７０ｇ、８０％）として得
た：ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４３１．１、４３３．１（Ｍ＋１）；３７５．０、３７７．０
（Ｍ−５５）。
【１２５９】
ステップ２  ５−シクロプロピル−４−（（４，４−ジフルオロアダマンタン−１−イル
）−メトキシ）−２−フルオロ安息香酸ｔｅｒｔ−ブチルの調製
【化３９３】
2017057206.tif 000473
【１２６０】
５−クロロ−４−（（４，４−ジフルオロアダマンタン−１−イル）メトキシ）−２−
フルオロ安息香酸ｔｅｒｔ−ブチル（１．５０ｇ、３．４８ｍｍｏｌ）、シクロプロピル
ボロン酸（０．４５ｇ、５．２２ｍｍｏｌ）、リン酸カリウム（３．３３ｇ、１５．７ｍ
ｍｏｌ）およびテトラフルオロホウ酸トリシクロヘキシルホスフィン（０．１３ｇ、０．
３５ｍｍｏｌ）のトルエン（６０ｍＬ）および水（３ｍＬ）中溶液に、窒素雰囲気下で酢
酸パラジウム（０．０８ｇ、０．３５ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を１００℃に１８
時間加熱し、次いで周囲温度に冷却した。水（２０ｍＬ）を加え、混合物を珪藻土のパッ
ドにより濾過し、固体を酢酸エチル（１５０ｍＬ）で洗浄した。有機物をブラインで洗浄
し、無水硫酸ナトリウムで乾燥し、真空で濃縮した。結晶化（酢酸エチルおよびヘキサン
）による残留物の精製により、標題化合物を無色固体（１．００ｇ、６６％）として得た
：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  7.42  (d,  J  =  8.4  Hz,  1H),  6.47  (d,  J
=  12.6  Hz,  1H),  3.57  (s,  2H),  2.29  (br  s,  2H),  2.02-1.95  (m,  6H),
1.75-1.68  (m,  6H),  1.57  (s,  9H),  0.93-0.87  (m,  2H),  0.65-0.60  (m,  2
H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４５９．２（Ｍ＋２３）。
【１２６１】
ステップ３  ５−シクロプロピル−４−（（４，４−ジフルオロアダマンタン−１−イル
）メトキシ）−２−フルオロ安息香酸の調製
【化３９４】
2017057206.tif 000474
【１２６２】
５−シクロプロピル−４−（（４，４−ジフルオロアダマンタン−１−イル）−メトキ
シ）−２−フルオロ安息香酸ｔｅｒｔ−ブチル（１．０ｇ、２．２９ｍｍｏｌ）のジクロ
ロメタン（２０ｍＬ）中溶液に、トリフルオロ酢酸（１５ｍｌ）を加えた。反応混合物を
周囲温度で２時間撹拌し、次いで真空で濃縮した。残留物をジクロロメタンおよびヘキサ
ンの混合物中ですりつぶして、標題化合物を無色固体（０．８２ｇ、９４％）として得た
：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  12.83  (s,  1H),  7.34  (d,  J  =  8.5  Hz,
1H),  6.88  (d,  J  =  13.1  Hz,  1H),  3.57  (s,  2H),  2.24  (br  s,  2H),  
2.04-1.95  (m,  2H),  1.87-1.68  (m,  10H),  0.93-0.87  (m,  2H),  0.65-0.56  (m
,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ３８１．１（Ｍ＋１）；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ３７９．２
（Ｍ−１）。
【１２６３】
ステップ４  Ｎ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）−５−シクロプロピル−４−（
（４，４−ジフルオロアダマンタン−１−イル）メトキシ）−２−フルオロベンズアミド
の合成
【化３９５】
2017057206.tif 000475
【１２６４】
５−シクロプロピル−４−（（４，４−ジフルオロアダマンタン−１−イル）−メトキ
シ）−２−フルオロ安息香酸（０．２５ｇ、０．６６ｍｍｏｌ）、１−エチル−３−（３
−ジメチルアミノプロピル）カルボジイミド（０．２９ｇ、１．５１ｍｍｏｌ）および４
−ジメチルアミノピリジン（０．１９ｇ、１．５１ｍｍｏｌ）の無水ジクロロメタン（１
０ｍＬ）中混合物に、アゼチジン−１−スルホンアミド（０．１３ｇ、０．９９ｍｍｏｌ
）を周囲温度で加えた。得られた混合物を周囲温度で１６時間撹拌した。混合物を１Ｎ塩
酸（３０ｍＬ）でクエンチし、続いて酢酸エチル（１００ｍＬ）で抽出した。有機層を水
（３０ｍＬ）で洗浄し、無水硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過した。濾液を真空で濃縮し、
粗生成物を酢酸エチルおよびヘキサンから結晶化し、アセトニトリルおよび水から再結晶
して、標題化合物を無色固体（０．２４ｇ、７３％）として得た：1H  NMR  (300  MHz,
DMSO-d6)  δ  11.61  (s,  1H),  7.17  (d,  J  =  8.3  Hz,  1H),  6.94  (d,  J
=  12.9  Hz,  1H),  4.05  (t,  J  =  7.7  Hz,  4H),  3.72  (s,  2H),  2.25-1.9
8  (m,  6H),  1.88-1.69  (m,  10H),  0.94-0.87  (m,  2H),  0.70-0.65  (m,  2H)；
ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４９９．１（Ｍ＋１）；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４９７．２（Ｍ−１
）。
【１２６５】
（実施例２２７）
【１２６６】
５−シクロプロピル−４−（（４，４−ジフルオロアダマンタン−１−イル）メトキシ）
−２−フルオロ−Ｎ−（（２−メトキシエチル）スルホニル）ベンズアミドの合成
【化３９６】
2017057206.tif 000476
【１２６７】
実施例２２６ステップ４に記載した通りの手順に従い、アゼチジン−１−スルホンアミ
ドを２−メトキシエタンスルホンアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合
物を無色固体として得た（０．１７ｇ、７０％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ
11.89  (s,  1H),  7.13  (d,  J  =  8.3  Hz,  1H),  6.93  (d,  J  =  12.9  Hz,
1H),  3.72-3.71  (m,  6H),  3.21  (s,  3H),  2.25  (br  s,  2H),  2.05-1.96  (
m,  2H),  1.87-1.68  (m,  10H),  0.94-0.87  (m,  2H),  0.69-0.63  (m,  2H)；ＭＳ
（ＥＳ＋）ｍ／ｚ５０２．１（Ｍ＋１）；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ５００．２（Ｍ−１）。
【１２６８】
（実施例２２８）
【１２６９】
５−シクロプロピル−４−（（４，４−ジフルオロアダマンタン−１−イル）メトキシ）
−２−フルオロ−Ｎ−（（３−フルオロアゼチジン−１−イル）スルホニル）ベンズアミ
ドの合成
【化３９７】
2017057206.tif 000477
【１２７０】
実施例２２６ステップ４に記載した通りの手順に従い、アゼチジン−１−スルホンアミ
ドを３−フルオロアゼチジン−１−スルホンアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い
、標題化合物を無色固体として得た（０．２４ｇ、７０％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMS
O-d6)  δ  11.81  (s,  1H),  7.17  (d,  J  =  8.3  Hz,  1H),  6.95  (d,  J  =  1
2.9  Hz,  1H),  5.48-5.42  (m,  0.5H),  5.29-5.23  (m,  0.5H),  4.43-4.30  (m,  
2H),  4.25-4.12  (m,  2H),  3.72  (s,  2H),  2.25  (bs,  2H),  2.05-1.96  (m,  2
H),  1.87-1.68  (m,  10H),  0.94-0.87  (m,  2H),  0.69-0.64  (m,  2H)；ＭＳ（Ｅ
Ｓ＋）ｍ／ｚ５１７．１（Ｍ＋１）；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ５１５．２（Ｍ−１）。
【１２７１】
（実施例２２９）
【１２７２】
５−シクロプロピル−Ｎ−（シクロプロピルスルホニル）−４−（（４，４−ジフルオロ
アダマンタン−１−イル）−メトキシ）−２−フルオロベンズアミドの合成
【化３９８】
2017057206.tif 000478
【１２７３】
実施例２２６ステップ４に記載した通りの手順に従い、アゼチジン−１−スルホンアミ
ドをシクロプロパンスルホンアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を
無色固体として得た（０．２７ｇ、８５％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  11.
83  (s,  1H),  7.15  (d,  J  =  8.3  Hz,  1H),  6.94  (d,  J  =  12.9  Hz,  1H),
3.72  (s,  2H),  3.49  (br  s,  1H),  2.25  (br  s,  2H),  2.05-1.96  (m,  2H)
,  1.87-1.68  (m,  10H),  1.13-1.09  (m,  4H),  0.94-0.87  (m,  2H),  0.69-0.64
(m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４８４．１（Ｍ＋１）；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４８２
．２（Ｍ−１）。
【１２７４】
（実施例２３０）
【１２７５】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−Ｎ−（（３−シアノアゼチジン−１−イル）
スルホニル）−５−シクロプロピル−２−フルオロベンズアミドの合成
【化３９９】
2017057206.tif 000479
【１２７６】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ安息香
酸（０．２０ｇ、０．６０ｍｍｏｌ）、１−エチル−３−（３−ジメチルアミノプロピル
）カルボジイミド（０．２６ｇ、１．３８ｍｍｏｌ）および４−ジメチルアミノピリジン
（０．１７ｇ、１．３８ｍｍｏｌ）の無水ジクロロメタン（１０ｍＬ）中混合物に、３−
シアノアゼチジン−１−スルホンアミド（０．２２ｇ、１．３８ｍｍｏｌ）を周囲温度で
加えた。得られた混合物を周囲温度で１６時間撹拌した。混合物を１Ｍ水性塩酸（３０ｍ
Ｌ）でクエンチし、続いて酢酸エチル（１００ｍＬ）で抽出した。有機層を水（３０ｍＬ
）で洗浄し、無水硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過した。濾液を真空で濃縮し、ヘキサン中
１０〜６０％酢酸エチル（２％酢酸を含有する）を溶離液として用いるシリカゲルカラム
クロマトグラフィーにより残留物を精製して、標題化合物を無色固体として得た（０．２
３ｇ、７９％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  11.88  (s,  1H),  7.18  (d,  
J  =  8.3  Hz,  1H),  6.95  (d,  J  =  13.0  Hz,  1H),  4.35-4.22  (m,  4H),  3.
84-3.74  (m,  1H),  3.65  (s,  2H),  2.09-1.99  (m,  4H),  1.75-1.67  (m,  12H),
0.95-0.87  (m,  2H),  0.70-0.65  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４８８．２（Ｍ
＋１）；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４８６．３（Ｍ−１）。
【１２７７】
（実施例２３１）
【１２７８】
Ｎ−（２−オキサ−７−アザスピロ［３．５］ノナン−７−イルスルホニル）−４−（ア
ダマンタン−１−イルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロベンズアミドの合
成
【化４００】
2017057206.tif 000480
【１２７９】
実施例２３０に記載した通りの手順に従い、３−シアノアゼチジン−１−スルホンアミ
ドを２−オキサ−７−アザスピロ［３．５］ノナン−７−スルホンアミドに置き換え、必
要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．０１ｇ、１４％）：1H  
NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  11.60  (s,  1H),  7.09  (d,  J  =  8.3  Hz,  1H),
6.89  (d,  J  =  12.9  Hz,  1H),  4.29  (s,  4H),  3.63  (s,  2H),  3.21-3.17
(m,  4H),  2.05-1.99  (m,  4H),  1.85-1.82  (m,  4H),  1.75-1.66  (m,  12H),  
0.93-0.87  (m,  2H),  0.67-0.62  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ５３３．１（Ｍ＋
１）；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ５３１．２（Ｍ−１）。
【１２８０】
（実施例２３２）
【１２８１】
Ｎ−（２−オキサ−６−アザスピロ［３．３］ヘプタン−６−イルスルホニル）−４−（
アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロベンズアミドの
合成
【化４０１】
2017057206.tif 000481
【１２８２】
実施例２３０に記載した通りの手順に従い、３−シアノアゼチジン−１−スルホンアミ
ドを２−オキサ−６−アザスピロ［３．３］ヘプタン−６−スルホンアミドに置き換え、
必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．１１ｇ、１７％）：1H
NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  11.68  (s,  1H),  7.12  (d,  J  =  8.3  Hz,  1H
),  6.93  (d,  J  =  12.9  Hz,  1H),  4.63  (s,  4H),  4.24  (s,  4H),  3.64  (s
,  2H),  2.05-1.99  (m,  4H),  1.75-1.66  (m,  12H),  0.94-0.88  (m,  2H),  0.70
-0.65  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ５０５．１（Ｍ＋１）；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ
５０３．２（Ｍ−１）。
【１２８３】
（実施例２３３）
【１２８４】
３−（（４−（（アゼチジン−１−イルスルホニル）カルバモイル）−２−シクロプロピ
ル−５−フルオロフェノキシ）−メチル）アダマンタン−１−イル２，２，２−トリフル
オロアセテートの合成
【化４０２】
2017057206.tif 000482
【１２８５】
実施例２３０に記載した通りの手順に従い、４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）
−５−シクロプロピル−２−フルオロ安息香酸を５−シクロプロピル−２−フルオロ−４
−（（３−（２，２，２−トリフルオロアセトキシ）アダマンタン−１−イル）メトキシ
）安息香酸に置き換え、３−シアノアゼチジン−１−スルホンアミドをアゼチジン−１−
スルホンアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、表題化合物を無色固体として得た
（０．２２ｇ、４７％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  11.62  (s,  1H),  7.1
7  (d,  J  =  8.3  Hz,  1H),  6.95  (d,  J  =  12.9  Hz,  1H),  4.05  (t,  J  =
7.7  Hz,  4H),  3.79  (s,  2H),  2.32  (br  s,  2H),  2.19-2.14  (m,  8H),  2.
06-2.00  (m,  1H),  1.70-1.59  (m,  6H),  0.95-0.88  (m,  2H),  0.70-0.65  (m,  
2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ５７５．１（Ｍ＋１）；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ５７３．１（
Ｍ−１）。
【１２８６】
（実施例２３４）
【１２８７】
Ｎ−（１−オキサ−６−アザスピロ［３．３］ヘプタン−６−イルスルホニル）−４−（
アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロベンズアミドの
合成
【化４０３】
2017057206.tif 000483
【１２８８】
実施例２３０に記載した通りの手順に従い、３−シアノアゼチジン−１−スルホンアミ
ドを１−オキサ−６−アザスピロ［３．３］ヘプタン−６−スルホンアミドに置き換え、
必要に応じて変更を行い、表題化合物を無色固体として得た（０．２０ｇ、６１％）：1H
NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  11.69  (s,  1H),  7.11  (d,  J  =  8.3  Hz,  1H
),  6.93  (d,  J  =  13.0  Hz,  1H),  4.37  (t,  J  =  7.5  Hz,  2H),  4.23  (dd
,  J  =  10.2  Hz,  22.3  Hz,  4H),  3.64  (s,  2H),  2.80  (t,  J  =  7.5  Hz,
2H),  2.08-1.99  (m,  4H),  1.85-1.82  (m,  4H),  1.75-1.66  (m,  12H),  0.94-
0.88  (m,  2H),  0.69-0.64  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ５０５．１（Ｍ＋１）；
ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ５０３．２（Ｍ−１）。
【１２８９】
（実施例２３５）
【１２９０】
Ｎ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）−５−シクロプロピル−２−フルオロ−４−（
（３−ヒドロキシアダマンタン−１−イル）メトキシ）ベンズアミドの合成
【化４０４】
2017057206.tif 000484
【１２９１】
実施例２３０に記載した通りの手順に従い、４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）
−５−シクロプロピル−２−フルオロ安息香酸を５−シクロプロピル−２−フルオロ−４
−（（３−ヒドロキシアダマンタン−１−イル）メトキシ）安息香酸に置き換え、３−シ
アノアゼチジン−１−スルホンアミドをアゼチジン−１−スルホンアミドに置き換え、必
要に応じて変更を行い、表題化合物を無色固体として得た（０．０８ｇ、６５％）：1H  
NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  11.60  (s,  1H),  7.15  (d,  J  =  8.3  Hz,  1H),
6.94  (d,  J  =  12.9  Hz,  1H),  4.47  (s,  1H),  4.04  (t,  J  =  7.7  Hz,  
4H),  3.70  (s,  2H),  2.21-2.11  (m,  4H),  2.07-1.98  (m,  1H),  1.58-1.53  (m
,  12H),  0.95-0.88  (m,  2H),  0.71-0.66  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４７９
．１（Ｍ＋１）；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４７７．２（Ｍ−１）。
【１２９２】
（実施例２３６）
【１２９３】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ−Ｎ−（
（４−ヒドロキシピペリジン−１−イル）スルホニル）ベンズアミドの合成
【化４０５】
2017057206.tif 000485
【１２９４】
実施例２３０に記載した通りの手順に従い、３−シアノアゼチジン−１−スルホンアミ
ドを４−ヒドロキシピペリジン−１−スルホンアミドに置き換え、必要に応じて変更を行
い、標題化合物を無色固体として得た（０．０１ｇ、１４％）：1H  NMR  (300  MHz,  D
MSO-d6)  δ  11.57  (s,  1H),  7.09  (d,  J  =  8.3  Hz,  1H),  6.91  (d,  J  =
12.9  Hz,  1H),  4.76  (d,  J  =  3.9  Hz,  1H),  3.63-3.47  (m,  5H),  3.12-3
.04  (m,  2H),  2.07-1.99  (m,  4H),  1.79-1.66  (m,  14H),  1.48-1.37  (m,  2H)
,  0.93-0.87  (m,  2H),  0.68-0.63  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ５０７．２（Ｍ
＋１）；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ５０５．３（Ｍ−１）。
【１２９５】
（実施例２３７）
【１２９６】
（Ｒ）−４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ
−Ｎ−（（３−メトキシピロリジン−１−イル）スルホニル）ベンズアミドの合成
【化４０６】
2017057206.tif 000486
【１２９７】
実施例２３０に記載した通りの手順に従い、３−シアノアゼチジン−１−スルホンアミ
ドを（Ｒ）−３−メトキシピロリジン−１−スルホンアミドに置き換え、必要に応じて変
更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．３４ｇ、８７％）：1H  NMR  (300  M
Hz,  DMSO-d6)  δ  11.55  (s,  1H),  7.09  (d,  J  =  8.3  Hz,  1H),  6.91  (d,
J  =  12.9  Hz,  1H),  4.00-3.95  (m,  1H),  3.63  (s,  2H),  3.56-3.40  (m,  
4H),  3.19  (s,  3H),  2.05-1.87  (m,  6H),  1.75-1.66  (m,  12H),  0.93-0.85  (
m,  2H),  0.68-0.63  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ５０７．２（Ｍ＋１）；ＭＳ（
ＥＳ−）ｍ／ｚ５０５．３（Ｍ−１）。
【１２９８】
（実施例２３８）
【１２９９】
（Ｓ）−４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−５−シクロプロピル−２−フルオロ
−Ｎ−（（３−メトキシピロリジン−１−イル）スルホニル）ベンズアミドの合成
【化４０７】
2017057206.tif 000487
【１３００】
実施例２３０に記載した通りの手順に従い、３−シアノアゼチジン−１−スルホンアミ
ドを（Ｓ）−３−メトキシピロリジン−１−スルホンアミドに置き換え、必要に応じて変
更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．２０ｇ、９８％）：1H  NMR  (300  M
Hz,  DMSO-d6)  δ  11.55  (s,  1H),  7.09  (d,  J  =  8.3  Hz,  1H),  6.91  (d,
J  =  12.9  Hz,  1H),  3.98-3.95  (m,  1H),  3.63  (s,  2H),  3.56-3.40  (m,  
4H),  3.19  (s,  3H),  2.07-1.87  (m,  6H),  1.75-1.66  (m,  12H),  0.93-0.87  (
m,  2H),  0.68-0.63  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ５０７．２（Ｍ＋１）；ＭＳ（
ＥＳ−）ｍ／ｚ５０５．３（Ｍ−１）。
【１３０１】
（実施例２３９）
【１３０２】
４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）−Ｎ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）−
２−フルオロ−５−ビニルベンズアミドの合成
【化４０８】
2017057206.tif 000488
【１３０３】
実施例２３０に記載した通りの手順に従い、４−（アダマンタン−１−イルメトキシ）
−５−シクロプロピル−２−フルオロ安息香酸を４−（アダマンタン−１−イルメトキシ
）−２−フルオロ−５−ビニル安息香酸に、および３−シアノアゼチジン−１−スルホン
アミドをアゼチジン−１−スルホンアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化
合物を無色固体として得た（０．１３ｇ、３６％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  
δ  11.75  (s,  1H),  7.81  (d,  J  =  8.4  Hz,  1H),  7.04  (d,  J  =  12.9  Hz
,  1H),  6.91  (dd,  J  =  11.3  Hz,  17.8  Hz,  1H),  5.93  (dd,  J  =  1.0  Hz
,  17.8  Hz,  1H),  5.37  (dd,  J  =  1.0  Hz,  11.3  Hz,  1H),  4.06  (t,  J  =
7.7Hz,  4H),  3.67  (s,  2H),  2.23-2.12  (m,  2H),  2.00-1.99  (m,  3H),  1.7
5-1.64  (m,  12H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４４９．１（Ｍ＋１）；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／
ｚ４４７．３（Ｍ−１）。
【１３０４】
（実施例２４０）
【１３０５】
ｃｉｓ−５−シクロプロピル−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−４−（（４−
（トリフルオロメチル）−シクロヘキシル）メトキシ）ベンズアミドの合成
【化４０９】
2017057206.tif 000489
【１３０６】
実施例４９に記載した通りの手順に従い、４−（（アダマンタン−２−イルオキシ）メ
チル）−５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドをｃｉｓ−
５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−４−（（４−（トリフルオロメ
チル）シクロヘキシル）メトキシ）ベンズアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、
標題化合物を無色固体として得た（０．１２ｇ、２４％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-
d6)  δ  11.89  (s,  1H),  7.13  (d,  J  =  8.3  Hz,  1H),  7.04  (d,  J  =  13.
1  Hz,  1H),  4.06  (d,  J  =  7.1  Hz,  2H),  3.34  (s,  3H),  2.36-2.28  (m,  
1H),  2.13-1.97  (m,  2H),  1.74-1.56  (m,  8H),  0.91-0.85  (m,  2H),  0.70-0.6
5  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４３８．１（Ｍ＋１）；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４３
６．２（Ｍ−１）。
【１３０７】
（実施例２４１／２４２）
【１３０８】
ｔｒａｎｓ−５−シクロプロピル−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−４−（（
４−（トリフルオロメチル）シクロヘキシル）メトキシ）ベンズアミドの合成
【化４１０】
2017057206.tif 000490
【１３０９】
およびｔｒａｎｓ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−４−（（４−（トリフル
オロメチル）−シクロヘキシル）メトキシ）ベンズアミドの合成
【化４１１】
2017057206.tif 000491
【１３１０】
実施例４９に記載した通りの手順に従い、４−（（アダマンタン−２−イルオキシ）メ
チル）−５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドをｔｒａｎ
ｓ−５−クロロ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−４−（（４−（トリフルオ
ロメチル）シクロヘキシル）メトキシ）ベンズアミドに置き換え、必要に応じて変更を行
い、表題化合物を無色固体として得た（０．０６ｇ、４７％）：1H  NMR  (300  MHz,  D
MSO-d6)  δ  11.89  (s,  1H),  7.13  (d,  J  =  8.3  Hz,  1H),  6.95  (d,  J  =
13.0  Hz,  1H),  3.92  (d,  J  =  6.1  Hz,  2H),  3.33  (s,  3H),  2.30-2.20  
(m,  1H),  2.08-1.81  (m,  6H),  1.38-1.12  (m,  4H),  0.93-0.87  (m,  2H),  0.7
0-0.65  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４３８．１（Ｍ＋１）；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ
４３６．２（Ｍ−１）。
【１３１１】
ｔｒａｎｓ−２−フルオロ−Ｎ−（メチルスルホニル）−４−（（４−（トリフルオロ
メチル）シクロヘキシル）メトキシ）ベンズアミドもまた、無色固体として得た（０．０
３ｇ、２２％）：1H  NMR  (300  MHz,  DMSO-d6)  δ  11.95  (s,  1H),  7.63  (t,  
J  =  8.7  Hz,  1H),  6.97-6.85  (m,  2H),  3.89  (d,  J  =  6.4  Hz,  2H),  3.3
2  (s,  3H),  2.30-2.20  (m,  1H),  1.93-189  (m,  4H),  1.80-173.  (m,  1H),  1
.35-1.06  (m,  4H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ３９８．１（Ｍ＋１）；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／
ｚ３９６．２（Ｍ−１）。
【１３１２】
（実施例２４３）
【１３１３】
Ｎ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）−５−クロロ−２−フルオロ−４−（（ｔｒａ
ｎｓ−５−メトキシアダマンタン−２−イル）オキシ）ベンズアミドの合成
【化４１２】
2017057206.tif 000492
【１３１４】
ステップ１  ５−クロロ−２−フルオロ−４−（（ｔｒａｎｓ−５−メトキシアダマンタ
ン−２−イル）オキシ）安息香酸
【化４１３】
2017057206.tif 000493
【１３１５】
および５−クロロ−２−フルオロ−４−（（ｃｉｓ−５−メトキシアダマンタン−２−イ
ル）オキシ）安息香酸の調製
【化４１４】
2017057206.tif 000494
【１３１６】
５−メトキシアダマンタン−２−オール（６．５０ｇ、３５．６７ｍｍｏｌ）の無水ジ
メチルスルホキシド（６０ｍｌ）中溶液に、カリウムｔｅｒｔ−ブトキシド（１０．００
ｇ、８９．１１ｍｍｏｌ）を加え、反応混合物を周囲温度で３０分間撹拌した。反応混合
物に５−クロロ−２，４−ジフルオロ安息香酸（６．８６ｇ、３５．６２ｍｍｏｌ）を加
え、２時間撹拌を続けた。反応混合物を５％塩酸水溶液でｐＨ＝１に酸性化し、水（１０
０ｍＬ）で希釈し、酢酸エチルで抽出した（１００ｍＬ×３）。合わせた有機抽出物を水
で洗浄し、乾燥させ、真空で濃縮した。残留物をカラムクロマトグラフィー（ヘキサン中
１０〜５０％酢酸エチル）により精製して、２つのジアステレオマーを得た。５−クロロ
−２−フルオロ−４−（（ｔｒａｎｓ−５−メトキシアダマンタン−２−イル）オキシ）
安息香酸としての第１の画分（１．２０ｇ、９％）：ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ３５３．２、
３５１．２（Ｍ−１）。５−クロロ−２−フルオロ−４−（（ｃｉｓ−５−メトキシアダ
マンタン−２−イル）オキシ）安息香酸としての第２の画分（０．８ｇ、６％）：ＭＳ（
ＥＳ−）ｍ／ｚ５３．２、３５１．２（Ｍ−１）。
【１３１７】
ステップ２  Ｎ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）−５−クロロ−２−フルオロ−４
−（（ｔｒａｎｓ−５−メトキシアダマンタン−２−イル）オキシ）ベンズアミドの調製
【化４１５】
2017057206.tif 000495
【１３１８】
５−クロロ−２−フルオロ−４−（（ｔｒａｎｓ−５−メトキシアダマンタン−２−イ
ル）−オキシ）安息香酸（１．２０ｇ、３．３８ｍｍｏｌ）のジクロロメタン（１００ｍ
Ｌ）中撹拌溶液に、１−エチル−３−（３−ジメチルアミノプロピル）カルボジイミドヒ
ドロクロリド（０．９７ｇ、５．０５ｍｍｏｌ）および４−ジメチルアミノピリジン（０
．９４ｇ、７．６９ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を周囲温度で１０分間撹拌し、アゼ
チジン−１−スルホンアミド（０．６９ｇ、５．０７ｍｍｏｌ）を加え、周囲温度で１７
時間撹拌を続けた。５％塩酸水溶液（１０ｍＬ）を加え、酢酸エチル（３００ｍＬ）で希
釈し、水およびブラインで洗浄し、無水硫酸ナトリウムで乾燥し、真空で濃縮した。残留
物をカラムクロマトグラフィー（ヘキサン中３０％酢酸エチル）により精製して、表題化
合物（１．０８ｇ、６７％）を無色固体として得た。1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ
8.59  (d,  J  =  15.3  Hz,  1H),  8.13  (d,  J  =  8.4  Hz,  1H),  6.68  (d,  
J  =  13.8  Hz,  1H),  4.42-4.34  (m,  1H),  4.23  (t,  J  =  7.5  Hz,  4H),  3.
24  (s,  3H),  2.43  (br  s,  2H),  2.32-2.17  (m,  5H),  1.85-1.62  (m,  6H),  
1.57-1.50  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４７３．１、４７５．１（Ｍ＋１）；ＭＳ
（ＥＳ−）ｍ／ｚ４７１．２、４７３．２（Ｍ−１）。
【１３１９】
（実施例２４４）
【１３２０】
Ｎ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）−５−シクロプロピル−２−フルオロ−４−（
（ｔｒａｎｓ−５−メトキシアダマンタン−２−イル）オキシ）ベンズアミドの合成
【化４１６】
2017057206.tif 000496
【１３２１】
実施例１６５に記載した通りの手順に従い、Ｎ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）
−５−クロロ−２−フルオロ−４−（（１−（トリフルオロ−メチル）シクロペンチル）
−メトキシ）ベンズアミドをＮ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）−５−クロロ−２
−フルオロ−４−（（ｔｒａｎｓ−５−メトキシアダマンタン−２−イル）オキシ）ベン
ズアミドに置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．
３１ｇ、６４％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.63  (d,  J  =  16.2  Hz,  1
H),  7.60  (d,  J  =  9.0  Hz,  1H),  6.54  (d,  J  =  14.7  Hz,  1H),  4.37-4.3
2  (m,  1H),  4.22  (t,  J  =  7.8  Hz,  4H),  3.22  (s,  3H),  2.44  (br  s,  2
H),  2.29-2.03  (m,  6H),  1.85-1.64  (m,  6H),  1.59-1.52  (m,  2H),  0.96-0.88
(m,  2H),  0.68-0.62  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４７９．２（Ｍ＋１）。ＭＳ
（ＥＳ−）ｍ／ｚ４７７．２（Ｍ−１）。
【１３２２】
（実施例２４５）
【１３２３】
Ｎ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）−５−クロロ−２−フルオロ−４−（（ｃｉｓ
−５−メトキシアダマンタン−２−イル）オキシ）ベンズアミドの合成
【化４１７】
2017057206.tif 000497
【１３２４】
実施例２４３ステップ２に記載した通りの手順に従い、５−クロロ−２−フルオロ−４
−（（ｔｒａｎｓ−５−メトキシアダマンタン−２−イル）オキシ）安息香酸を５−クロ
ロ−２−フルオロ−４−（（ｃｉｓ−５−メトキシアダマンタン−２−イル）オキシ）安
息香酸に置き換え、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．２
７ｇ、５０％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.61  (d,  J  =  15.3  Hz,  1H)
,  8.12  (d,  J  =  8.1  Hz,  1H),  6.67  (d,  J  =  13.8  Hz,  1H),  4.53-4.46
(m,  1H),  4.23  (t,  J  =  7.8  Hz,  4H),  3.24  (s,  3H),  2.38-2.07  (m,  7
H),  1.88-1.74  (m,  6H),  1.49-1.40  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４７５．１、
４７３．１（Ｍ＋１）；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４７３．２、４７１．２（Ｍ−１）。
【１３２５】
（実施例２４６）
【１３２６】
５−クロロ−２−フルオロ−４−（（ｃｉｓ−５−メトキシアダマンタン−２−イル）オ
キシ）−Ｎ−（メチルスルホニル）ベンズアミドの合成
【化４１８】
2017057206.tif 000498
【１３２７】
実施例２４３ステップ２に記載した通りの手順に従い、５−クロロ−２−フルオロ−４
−（（ｔｒａｎｓ−５−メトキシアダマンタン−２−イル）オキシ）安息香酸を５−クロ
ロ−２−フルオロ−４−（（ｃｉｓ−５−メトキシアダマンタン−２−イル）オキシ）安
息香酸に置き換え、アゼチジン−１−スルホンアミドをメタンスルホンアミドに置き換え
、必要に応じて変更を行い、標題化合物を無色固体として得た（０．１４ｇ、３８％）：
1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  8.66  (d,  J  =  15.3  Hz,  1H),  8.10  (d,  J
=  8.1  Hz,  1H),  6.66  (d,  J  =  14.1  Hz,  1H),  4.48-4.52  (m,  1H),  3.4
0  (s,  3H),  3.24  (s,  3H),  2.40-2.32  (m,  2H),  2.25-2.08  (m,  3H),  1.92-
1.78  (m,  6H),  1.49-1.40  (m,  2H)；ＭＳ（ＥＳ＋）ｍ／ｚ４３４．０、４３２．０
（Ｍ＋１）；ＭＳ（ＥＳ−）ｍ／ｚ４３２．１、４３０．１（Ｍ−１）。
【１３２８】
（実施例２４７）
【１３２９】
Ｎ−（アゼチジン−１−イルスルホニル）−５−シクロプロピル−２−フルオロ−４−（
（ｔｒａｎｓ−４−メチルシクロヘキシル）−メトキシ）ベンズアミドの合成
【化４１９】
2017057206.tif 000499
【１３３０】
ステップ１  ｔｅｒｔ−ブチル５−クロロ−２−フルオロ−４−（（ｔｒａｎｓ−４−メ
チルシクロヘキシル）−メトキシ）ベンゾエートの調製
【化４２０】
2017057206.tif 000500
【１３３１】
ｔｒａｎｓ−（４−メチルシクロヘキシル）メタノール（３．００ｇ、２３．４ｍｍｏ
ｌ）およびｔｅｒｔ−ブチル５−クロロ−２，４−ジフルオロベンゾエート（６．４３ｇ
、２５．９０ｍｍｏｌ）の無水ジメチルスルホキシド（４０ｍＬ）中溶液に、炭酸セシウ
ム（１６．１１ｇ、４９．４４ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を７０℃で９６時間加熱し、
次いで周囲温度に冷却し、水（３００ｍＬ）で希釈し、酢酸エチルで抽出した（４×１０
０ｍＬ）。合わせた有機層を水（１００ｍＬ）およびブライン（１００ｍＬ）で洗浄し、
無水硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、真空で濃縮した。残留物をカラムクロマトグラフ
ィー（ヘキサン中０％〜１０％酢酸エチルの勾配）により精製して、表題化合物を得た（
６．４８ｇ、７８％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  7.87  (d,  J  =  7.7  Hz,
1H),  6.61  (d,  J  =  12.3  Hz,  1H),  3.82  (d,  J  =  6.2  Hz,  2H),  1.91-
1.73  (m,  8H),  1.56  (s,  9H),  1.17-0.96  (m,  5H).
【１３３２】
ステップ２  ｔｅｒｔ−ブチル５−シクロプロピル−２−フルオロ−４−（（ｔｒａｎｓ
−４−メチル−シクロヘキシル）−メトキシ）ベンゾエートの調製
【化４２１】
2017057206.tif 000501
【１３３３】
ｔｅｒｔ−ブチル５−クロロ−２−フルオロ−４−（（ｔｒａｎｓ−４−メチルシクロ
ヘキシル）−メトキシ）−ベンゾエート（６．４８ｇ、１８．１６ｍｍｏｌ）のトルエン
−水（４０ｍＬ、２０：１ｖ／ｖ）中溶液に、シクロプロピルボロン酸（２．３４ｇ、２
７．２６ｍｍｏｌ）およびリン酸三カリウム（１７．３７、８１．８４ｍｍｏｌ）加えた
。反応混合物にアルゴンを１０分間スパージし、次いでトリシクロヘキシルホスフィンテ
トラフルオロボレート（１．３５ｇ、３．６７ｍｍｏｌ）および酢酸パラジウム（０．４
１ｇ、１．８２ｍｍｏｌ）を投入した。混合物を１１０℃で７２時間加熱し、次いで周囲
温度に冷却し、珪藻土のパッドを通して濾過し、酢酸エチルで洗浄した。濾液を真空で濃
縮し、残留物をカラムクロマトグラフィー（０％〜１０％酢酸エチル）により精製して、
表題化合物を得た（５．９５ｇ、９０％）：1H  NMR  (300  MHz,  CDCl3)  δ  7.37  (
d,  J  =  8.4  Hz,  1H),  6.50  (d,  J  =  12.8  Hz,  1H),  3.78  (d,  J  =  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