(57)【要約】【課題】重水やトリチウム水をより簡便に分離することのできる同位体分離方法及び同位体分離装置を提供する。【解決手段】Ｏ１６以外の酸素同位体及びＨ１以外の水素同位体のうち少なくともいずれか一方を有する水分子で構成された同位体水と、Ｏ１６及びＨ１で構成された水分子で構成された軽水とを含有する液体を密閉容器に封入し、前記密閉容器内の液体の内部又は外部から気体を噴射して前記液体の液滴を生成させるミスト生成ステップＳ１と、前記液滴を分級するミスト分級ステップＳ２と、前記分級された液滴を分離回収するミスト回収ステップＳ３とを備える同位体分離方法。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ｏ１６以外の酸素同位体及びＨ１以外の水素同位体のうち少なくともいずれか一方を有する水分子で構成された同位体水と、Ｏ１６及びＨ１で構成された水分子で構成された軽水とを含有する液体を、密閉容器に封入し、前記密閉容器内の液体の内部又は外部から気体を噴射して前記液体の液滴を生成させるミスト生成ステップと、
前記液滴を分級するミスト分級ステップと、
前記分級された液滴を分離回収するミスト回収ステップと
を備える同位体分離方法。
【請求項２】
前記気体は、空気、窒素、酸素、アルゴン、ヘリウム、二酸化炭素及びネオンから選ばれる少なくとも１種以上を含む請求項１記載の同位体分離方法。
【請求項３】
前記噴射された気体の圧力又は風量により、前記液滴を前記密閉容器外に移送して、前記密閉容器外で前記ミスト分級ステップ及び前記ミスト回収ステップを行う請求項１又は２記載の同位体分離方法。
【請求項４】
前記ミスト分級ステップにおいて、前記ミスト生成ステップで生成した前記液滴のうち５０μｍ以下の液滴を分級し、前記ミスト回収ステップで当該液滴を分離回収する請求項１乃至３のいずれか１項に記載の同位体分離方法。
【請求項５】
前記ミスト分級ステップにおいて、前記ミスト生成ステップで生成した前記液滴のうち１０μｍ以下の液滴を分級し、前記ミスト回収ステップで当該液滴を分離回収する請求項１乃至４のいずれか１項に記載の同位体分離方法。
【請求項６】
前記液体に噴射された気体を前記密閉容器外に移送して、再度、前記密閉容器内の前記液体の内部又は外部から噴射する気体循環ステップをさらに備える請求項１乃至５のいずれか１項に記載の同位体分離方法。
【請求項７】
前記密閉容器内の液体に超音波を印加する、前記密閉容器内の液体を撹拌する又は前記密閉容器内の液体を振動させることで前記液滴の生成を促進するミスト生成促進ステップを備える請求項１乃至６のいずれか１項に記載の同位体分離方法。
【請求項８】
Ｏ１６以外の酸素同位体及びＨ１以外の水素同位体のうち少なくともいずれか一方を有する水分子で構成された同位体水と、Ｏ１６及びＨ１で構成された水分子で構成された軽水とを含有する液体を収容する分離容器と、
前記分離容器内の液体の内部又は外部から気体を噴射して前記液体の液滴を生成させる気体噴射手段と、
前記分離容器に接続され、前記液滴を前記分離容器外に移送する移送配管と、
前記移送配管から送られる液滴を分級する分級手段と
を備える同位体分離装置。
【請求項９】
前記分離容器内の前記液体を撹拌する撹拌手段を有する請求項８に記載の同位体分離装置。
【請求項１０】
前記分離容器内の前記液体を、前記分離容器を介して循環させる循環手段を有する請求項８又は９に記載の同位体分離装置。
【請求項１１】
前記分離容器内の前記液体に超音波を印加する超音波印加手段を有する請求項８又乃至１０のいずれか１項に記載の同位体分離装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明の実施形態は、同位体分離方法及び同位体分離装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
１Ｈ２１６Ｏの水素または酸素の同位体には放射性を有するものがある。例えば、自然界に存在する水素の同位体であって、３個の中性子を有する三重水素（トリチウム：Ｔ）は、半減期が約１２．３年の放射性物質であることが知られている。
【０００３】
水分子を構成する水素原子がトリチウムに置き換えられたものはトリチウム水と呼ばれる。存在形態としては、ＨＴＯ、ＤＴＯ、及びＴ２Ｏがあるが、主にＨＴＯの形態として存在する。また、水分子を構成する酸素原子が同位体の１７Ｏや１８Ｏに置き換えられた水分子も存在する。
【０００４】
トリチウム水を含有する水からトリチウム水を分離、濃縮、回収及び処理することは、これまでも試みられてきており、原子力産業において、核反応の制御、核燃料サイクルの信頼性の向上を実現するために重要な技術である。また、トリチウム水の分離等の技術は、例えば、生物、化学、医療等の分野において、放射性同位体によるラベル技術においても重要である。
【０００５】
一般に、重水やトリチウム水を分離する方法として、精密蒸留法、同位体交換法、電気分解法等が挙げられる（例えば、特許文献１参照。）。これらの方法では、設備が大型化することや消費電力が多くなることがあり、重水やトリチウム水をより簡便に分離する方法が求められている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２０１５−８０７４８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明は、重水やトリチウム水をより簡便に分離することのできる同位体分離方法及び同位体分離装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明の同位体分離方法の一態様は、Ｏ１６以外の酸素同位体及びＨ１以外の水素同位体のうち少なくともいずれか一方を有する水分子で構成された同位体水と、Ｏ１６及びＨ１で構成された水分子で構成された軽水とを含有する液体を、密閉容器に封入し、前記密閉容器内の液体の内部又は外部から気体を噴射して前記液体の液滴を生成させるミスト生成ステップと、前記液滴を分級するミスト分級ステップと、前記分級された液滴を分離回収するミスト回収ステップとを備える。
【０００９】
本発明の同位体分離装置の一態様は、Ｏ１６以外の酸素同位体及びＨ１以外の水素同位体のうち少なくともいずれか一方を有する水分子で構成された同位体水と、Ｏ１６及びＨ１で構成された水分子で構成された軽水とを含有する液体を収容する分離容器と、前記分離容器内の液体の内部又は外部から気体を噴射して前記液体の液滴を生成させる気体噴射手段と、前記分離容器に接続され、前記液滴を前記分離容器外に移送する移送配管と、前記移送配管から送られる液滴を分級する分級手段とを備える。
【発明の効果】
【００１０】
本発明によれば、重水やトリチウム水をより簡便に分離することのできる同位体分離方法及び同位体分離装置を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】実施形態の同位体分離方法を表わすフロー図。
【図２】液中に気体をバブリングしてミスト化を行う同位体分離装置を模式的に表わす図。
【図３】液面に気体を噴射してミスト化を行う同位体分離装置を模式的に表わす図。
【図４】ミスト化促進手段を備えた同位体分離装置を模式的に表わす図。
【図５】実施形態の同位体分離方法による重水の分離度を表わすグラフ。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
以下、本発明の実施形態の同位体分離方法について、図面を参照して説明する。図１は、本実施形態に係る同位体分離方法を表わすフロー図である。本実施形態に係る同位体分離方法は、Ｏ１６以外の酸素同位体及びＨ１以外の水素同位体のうち少なくともいずれか一方を有する水分子で構成された同位体水と、Ｏ１６及びＨ１で構成された水分子で構成された軽水とを含有する液体（以下「水」という。）を密閉容器に封入し、密閉容器内の水の内部又は外部から気体を噴射して水の液滴を生成するミスト生成ステップＳ１と、ミスト生成ステップＳ１で生成した液滴を分級するミスト分級ステップＳ２と、ミスト分級ステップＳ２で分級された液滴を分離回収するミスト回収ステップＳ３とを備える。
【００１３】
水には、同位体を含まない水分子（１Ｈ２１６Ｏ、以下「軽水」という。）、トリチウムを含む水分子（ＨＴＯ、ＤＴＯ、及びＴ２Ｏ、以下「トリチウム水」という。）、１Ｈ２１６Ｏよりも質量が大きくかつトリチウムを含まない水分子（以下「重水」という。）が含まれる。以下、重水とトリチウム水を総称して同位体水という。本実施形態の同位体分離方法は、水に含まれる重水及びトリチウム水と、軽水とを分離する。水にはナトリウムイオン（Ｎａ＋）や塩化物イオン（Ｃｌ−）等の水素及び酸素とは異なる原子に由来するイオン成分が含まれることがある。
【００１４】
本実施形態では、液体状態の水をミスト化し、水から微小な液滴（以下「水粒子」という。）を生成させる（ミスト生成ステップＳ１）。ここで、水粒子は水蒸気とは異なる形態である。水蒸気は水分子が数個程度集まって形成されるものである。一方、水粒子は水分子が少なくとも１００以上集まって形成され、水蒸気とは大きさが異なる。また、水粒子は例えば、超音波や圧力を加えた状態で、水を噴霧することにより形成することができる。一方、水蒸気は主として水を加熱して蒸発させて形成される。
【００１５】
同位体水と軽水を含有する水からなる水粒子においては、同位体水は、粒子径の大きい水粒子により多く含まれる。したがって、水から水粒子を生成させて、生成された水粒子のうち、粒子径の大きい水粒子を集めることで、同位体水を濃縮し、水から分離することができる（ミスト分級ステップＳ２、ミスト回収ステップＳ３）。
【００１６】
次に、図２を参照して本実施形態の同位体分離方法に用いられる同位体分離装置１０について説明する。図２は、同位体分離装置１０を模式的に表わす図である。同位体分離装置１０は、内部に水Ｗを収容して、水粒子Ｗ１を生成させる分離容器１１と、分離容器１１内に気体Ｇを噴射する気体噴射手段１２と、分離容器１１内部から外部に水粒子Ｗ１を移送する移送配管１３と、移送配管１３から移送されてきた流体中の水粒子Ｗ１を分級する分級手段１４と、分級手段１４で分級された所定の水粒子Ｗ１を分離回収する分離回収容器１５、１６とを備えている。同位体分離装置１０は、分離回収容器１５、１６の２つを有する態様であるが、これに限定されず、分離回収容器を３つ以上有していてもよい。
【００１７】
同位体分離装置１０は、さらに、分離容器１１から排出された気体Ｇを、気体噴射手段１２を介して、再度、分離容器１１に供給するための循環配管１７（気体循環手段）を備えている。循環配管１７には、気体Ｇを気体噴射手段１２に送る掃気ポンプ等のポンプ１９が設けられている。循環配管１７の一方の端部は分岐して、それぞれ、分離回収容器１５、１６に接続され、他方の端部は気体噴射手段１２に接続されている。気体循環手段は必須ではなく、必要に応じて設けられる。また、同位体分離装置１０は、同位体分離装置１０内の各構成の動作を統括的に制御する制御部１８を備えている。
【００１８】
分離容器１１は、例えば円筒形の気密な容器である。気体噴射手段１２は、気体Ｇを供給する気体供給装置１２ａと、気体Ｇを噴射する気体供給管１２ｂとを備えている。
【００１９】
気体Ｇは、例えば、空気である。また、空気以外にも、例えば、窒素（Ｎ２）、酸素（Ｏ２）、二酸化炭素（ＣＯ２）、ヘリウム（Ｈｅ）、ネオン（Ｎｅ）、アルゴン（Ａｒ）のうち少なくとも１種類以上を含む気体であってもよい。気体Ｇは、上記Ｎ２、Ｏ２、ＣＯ２、Ｈｅ、Ｎｅ、Ａｒ等を含む場合、その含有割合は例えば、５体積％以上である。
【００２０】
気体供給管１２ｂは、分離容器１１内に挿入され、その先端が分離容器１１内の水Ｗの液中に浸漬されている。気体供給装置１２ａが、気体Ｇを気体供給管１２ｂから噴射させて、水Ｗの液中に気体Ｇをバブリングする。これにより、水Ｗがミスト化されて水粒子Ｗ１が生成する。
【００２１】
水粒子Ｗ１は、気体供給管１２ｂから噴射された気体Ｇの圧力又は風量によって、分離容器１１内の上方へ向けて浮遊するとともに、水平方向にも移動する。水平方向へ移動した水粒子Ｗ１は、分離容器１１の、移送配管１３の接続口に到達する。移送配管１３の接続口に到達した水粒子Ｗ１は、分離容器１１内に供給された気体Ｇとともに、移送配管１３を介して分級手段１４に送られる。
【００２２】
分級手段１４は、移送配管１３から移送されてきた水粒子Ｗ１を含む流体中の水粒子Ｗ１を、その粒子径、質量等に基づいて分級する。また、分級手段１４は、水粒子Ｗ１と、水粒子Ｗ１に混合された気体Ｇを気液分離してもよい。分級手段１４は、例えば、沈降分離機、遠心分離機、充填層、ワイヤメッシュフィルター、スクラバー、サイクロン、電気集塵機及び慣性分離機のうち少なくともいずれか１つを有するものであってもよい。
【００２３】
例えば、分級手段１４が水粒子Ｗ１の粒子径によって分級する場合、分級された水粒子Ｗ１のうち、より微小の水粒子Ｗ１は分離回収容器１５に、より大きい水粒子Ｗ１は分離回収容器１６に分離回収される。これらのうち、より大きい水粒子Ｗ１はより多くの同位体水を含有する。そのため、水粒子Ｗ１を粒子径により分離することで、軽水と同位体水を分離することができる。
【００２４】
分級手段１４は、分離容器１１で生成された水粒子Ｗ１のうち、粒子径が５０μｍ以下の水粒子Ｗ１を分級することが好ましい。これにより、粒子径が５０μｍ以下の水粒子Ｗ１中により多数の軽水を分離することができるので、同位体水を効率的に水から分離回収することができる。分級手段１４は、粒子径が１０μｍ以下の水粒子Ｗ１を分級することがより好ましく、粒子径が２〜３μｍ以下の水粒子Ｗ１を分級することがさらに好ましい。水粒子Ｗ１の粒子径は、水粒子Ｗ１の直径であり、例えば、分級手段１４としてサイクロンを用いる場合には、分級の際の処理条件や装置の大きさ（内容積等）によって算出することができる。
【００２５】
分級手段１４によって気液分離された気体Ｇは、ポンプ１９によって、循環配管１７（気体循環手段）を介して、再度、分離容器１１内に供給することができる。分級手段１４によって気液分離された気体Ｇは、分離回収容器１５、１６を経た後、循環配管１７内を移送される。その後、上記同様に気体供給管１２ｂを介して分離容器１１内の水Ｗ中に噴射される。このように、気体循環手段を備えることで、気体Ｇを再度分離容器１１内に移送し、再利用することができるため、同位体水の回収を閉鎖系内で行うことができる。
【００２６】
なお、同位体分離装置１０によって回収された同位体水成分を多く含む水を繰り返し装置内で処理することで、同位体水成分をより高度に濃縮することもできる。また、複数の同位体分離装置１０を直列に接続して、多段処理することで、同位体水成分をより高度に濃縮することができる。
【００２７】
上記した実施形態の同位体分離方法及び同位体分離装置によれば、分離容器１１の水Ｗ中に気体Ｇを噴射（バブリング）することで、水Ｗを簡易にミスト化することができるとともに、生成した水粒子Ｗ１を分離容器１１外に簡易に送ることができる。さらに、ミスト化して生成した水粒子Ｗ１を分級することで、水Ｗに含まれる同位体水を効率的に濃縮し、回収することができる。
【００２８】
（変形例１）
次に、本実施形態の第１の変形例の同位体分離装置２０について説明する。第１の変形例の同位体分離装置２０は、同位体分離装置１０とは、気体供給管２２ｂが分離容器１１内の水Ｗの液面に気体Ｇを噴射するように配置される点で異なっている以外は同様の構成である。図３に、第１の変形例の同位体分離装置２０を模式的に表す。なお、同位体分離装置２０において、同位体分離装置１０と同様の機能を奏する構成の一部は記載を省略し、それ以外は、同一の符号を付して重複する説明を省略する。
【００２９】
同位体分離装置２０において、気体噴射手段２２は、水Ｗの液面に気体Ｇを噴射する気体供給管２２ｂを備えている。同位体分離装置２０では、気体供給管２２ｂによって水Ｗの液面に気体Ｇを噴射することで、水Ｗをミスト化させて、水粒子Ｗ１を生成させる。このとき、気体Ｇは、水Ｗの液面に対して略垂直方向に噴射することが好ましい。水粒子Ｗ１は気体供給管２２ｂから噴射された気体Ｇの圧力又は風量によって、分離容器１１内を浮遊し、水平方向に移動して、移送配管１３の接続口に到達する。
【００３０】
分離容器１１内を移動して移送配管１３に到達した水粒子Ｗ１は、分離容器１１内に供給された気体とともに、移送配管１３を介して分級手段１４（図示を省略）に送られる。
【００３１】
このように、気体供給管２２ｂによって水Ｗの液面に気体Ｇを噴射することで、分離容器１１内の水Ｗを簡易にミスト化することができるとともに、生成した水粒子Ｗ１を分離容器１１外に簡易に送ることができる。さらに、上記実施形態と同様に、ミスト化して生成した水粒子Ｗ１を分級することで、水Ｗに含まれる同位体水を効率的に濃縮し、回収することができる。
【００３２】
（変形例２）
次に、本実施形態の第２の変形例の同位体分離装置３０について説明する。同位体分離装置３０は、同位体分離装置１０とは、分離容器１１内の水Ｗを撹拌する撹拌手段３１と、分離容器１１内の水Ｗを排出し、再度分離容器１１内に送って循環させる水循環手段３２と、分離容器１１内の水Ｗに超音波を印加する超音波印加手段３３とを備える点で異なる以外は、同様の構成である。
【００３３】
図３に、撹拌手段３１、水循環手段３２、超音波印加手段３３を備える同位体分離装置３０を模式的に示す。同位体分離装置３０は、撹拌手段３１、水循環手段３２、超音波印加手段３３のすべてを備える態様に限られず、必要に応じて何れか１種又は２種を備える態様でもよい。なお、同位体分離装置３０において、同位体分離装置１０と同様の機能を奏する構成の一部は記載を省略し、それ以外は、同一の符号を付して重複する説明を省略する。
【００３４】
撹拌手段３１、水循環手段３２、超音波印加手段３３は、分離容器１１内における水Ｗからの水粒子Ｗ１の生成を促進する装置である。撹拌手段３１は、撹拌翼を回転させて水Ｗを撹拌し、回転時のせん断力で水粒子Ｗ１の生成を促進する。撹拌手段３１は、電磁力等によって回転する撹拌子でもよい。水循環手段３２は、水Ｗを循環させる水循環配管３２ａと水Ｗを移送するポンプ３２ｂを備え、分離容器１１内の水Ｗを循環させて、水Ｗの液面に振動を与える。これにより、水粒子Ｗ１の生成を促進する。
【００３５】
超音波印加手段３３は分離容器１１内の水Ｗに、例えば５００ｋＨｚ以下の超音波を印加して、水Ｗの液中にキャビテーションを発生させる。これにより、水粒子Ｗ１の生成を促進する。
【００３６】
本変形例では、上記実施形態の同位体分離装置１０と同様に、分離容器１１内の水Ｗを簡易にミスト化することができるとともに、生成した水粒子Ｗ１を分離容器１１外に簡易に送ることができる。さらに、上記実施形態と同様に、ミスト化して生成した水粒子Ｗ１を分級することで、水Ｗに含まれる同位体水を効率的に濃縮し、回収することができる。さらに、撹拌手段３１、水循環手段３２又は超音波印加手段３３によって、分離容器１１内での水粒子Ｗ１の生成を促進することができる。そのため、同位体水の回収効率を向上させることができる。
【００３７】
次に、上述した同位体分離装置１０と同様の同位体分離装置を用いた重水と軽水との分離試験について説明する。
【００３８】
以下に説明する分離試験では、人工海水の粉末を純水で５倍希釈した希釈海水を試験水として使用した。重水は海水、河川水、純水、水道水などの環境水に存在する。例えば重水のうち本試験で測定するＤ２Ｏの環境水中の濃度は、およそ１５０ｐｐｍ程度である。そのため、使用した試験水の重水濃度は純水と同程度の１５０ｐｐｍである。
【００３９】
（試験例１）
まず、同位体分離装置の分離容器の内部に試験水を収容し、試験水の液中に連続的に空気をバブリングして、分離容器内部で試験水をミスト化させ、水粒子を生成させた。次いで、生成された水粒子のうち、分離容器内で浮遊し、移送配管から排出された水粒子を連続的に分級手段に送った。分級手段では、平均の粒子径が約１０μｍ以下の水粒子を分離して回収した。分級手段において、水粒子を分級する手法としては、サイクロン法を用いた。
【００４０】
そして、一定時間毎に、分級した水粒子からなる水の重水濃度、及び分離容器内の試験水中の重水濃度を測定した。これらの重水濃度を用いて、下記式によって、分級し回収した水粒子の重水濃度に対する試験水中の重水濃度の割合を算出し、分離度とした。結果を図５のグラフに分離度を縦軸として示す。
【００４１】
分離度＝試験水中の重水濃度（ｐｐｍ）／分級し、回収した水粒子の重水濃度（ｐｐｍ）
【００４２】
（試験例２）
分級手段で分級する平均の粒子径を約５０μｍ以下にして、上記同様に分離度を測定した。結果を図５のグラフに分離度を縦軸として示す。
【００４３】
（試験例３）
試験水に、周波数２．４ＭＨｚ、消費電力２０Ｗの超音波を印加して容器内に噴霧した。これにより試験水をミスト化させて、水粒子を生成させた。続いて、容器内にパージガスを供給した。パージガスの風量によって、上記で生成された水粒子を、容器外に設置した分級手段に送り、その後回収した。分級手段は上記試験例と同様のものを用いた。分級手段から回収される水粒子は、平均の粒子径が１μｍ〜１０μｍであった。分級手段において、水粒子を回収する手法としては、サイクロン法を用いた。
【００４４】
上記で回収された水粒子について、上記同様に分離度を算出した。結果を上記試験例とあわせて図５のグラフに示す。
【００４５】
図５より、同位体分離装置１０と同様の装置を用い、１０μｍ以下の水粒子を回収することで、１段の処理において、１８０分（＝３時間）にわたり１．０５の分離度が得られたことが分かる。また、同位体分離装置１０と同様の装置によって、水に超音波を印加して容器内に噴霧し、ミスト化させた例と同等の分離度が得られたことが分かる。
【００４６】
なお、上述した分離試験の結果は、Ｄ２Ｏで示される重水と、軽水とを分離した一例であるが、実施形態の同位体分離方法及び同位体分離装置は、この同位体分離の場合に限定されない。例えば、同位体水成分として、ＨＤＯ、ＨＴＯ、Ｔ２Ｏなどの他の水素同位体の分離、酸素同位体の分離に適用した場合にも同様の効果が得られる。さらに、水素や酸素以外の同位体を分離する場合にも同様の効果を得ることができる。
【００４７】
本発明のいくつかの実施形態を説明したが、これらの実施形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。これら新規な実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更を行うことができる。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれるとともに、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれる。
【符号の説明】
【００４８】
１０，２０，３０…同位体分離装置、１１…分離容器、１２，２２…気体噴射手段、１２ａ…気体供給装置、１２ｂ，２２ｂ…気体供給管、１９，２９…ポンプ、１３…移送配管、１４…分級手段、１５，１６…分離回収容器、１７…循環配管、１８…制御部、３１…撹拌手段、３２…水循環手段、３２ａ…水循環配管、３２ｂ…ポンプ、３３…超音波印加手段、Ｗ…水、Ｗ１…水粒子、Ｇ…気体、Ｓ１…ミスト生成ステップ、Ｓ２…ミスト分級ステップ、Ｓ３…ミスト回収ステップ。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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