(57)【要約】【課題】  本発明は、干渉縞を抑制し、高級感のある金属調の質感を有した積層フィルムおよびそれからなる広範囲で使用出来る成形品を提供することにある。【解決手段】熱可塑性樹脂Ａからなる層（Ａ層）と熱可塑性樹脂Ｂからなる層（Ｂ層）を厚み方向に交互に１００層以上積層した構造を有し、かつ粒子を含有する層を少なくとも１層有する積層フィルムであって、前記粒子を含有する層の厚みをｔ（ｎｍ）、前記粒子の数平均粒径をｒ（ｎｍ）としたとき、０．１≦ｒ／ｔ＜１を満たし、前記粒子の含有率が積層フィルム全体に対して２質量％以上２０質量％以下であることを特徴とする積層フィルム。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
熱可塑性樹脂Ａからなる層（Ａ層）と、熱可塑性樹脂Ａとは異なる熱可塑性樹脂Ｂからなる層（Ｂ層）を厚み方向に交互に１００層以上積層した構造を有し、かつ粒子を含有する層を少なくとも１層有する積層フィルムであって、前記粒子を含有する層の厚みをｔ（ｎｍ）、前記粒子の数平均粒径をｒ（ｎｍ）としたとき、０．１≦ｒ／ｔ＜１を満たし、前記粒子の含有率が前記積層フィルム全体に対して２質量％以上２０質量％以下である積層フィルム。
【請求項２】
ＳＣＥ方式で求められる輝度（Ｌ＊）のバラつき（最大輝度と最小輝度の輝度差）をΔＬ、波長λ区間[４００，７００]（ｎｍ）の透過率の平均値をＲ（％）としたとき、１０≧Ｒ×ΔＬを満たす請求項１に記載の積層フィルム。
【請求項３】
ＳＣＥ方式で求められる輝度Ｌ＊値と、ＳＣＥ方式で求められるａ＊値、ｂ＊値の正反射光であるΔa、Δbと、光沢度が下記式（ｉ）〜（ｉｉｉ）をいずれも満足する請求項１または２に記載の積層フィルム。
式（ｉ）Ｌ＊≧１０
式（ｉｉ）√（Δａ2+Δｂ2）≦２５
式（ｉｉｉ）光沢度≧３００
【請求項４】
請求項１〜３のいずれかに記載の積層フィルムを用いた建材用加飾成型体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は複数の熱可塑性樹脂を厚み方向に交互に１００層以上積層した積層フィルムに関する。
【背景技術】
【０００２】
異種のポリマーを光の波長レベルの層厚みで交互に数百〜数千層積層した積層フィルムは、光の干渉現象を利用することによって、光の反射／透過の波長の選択性の特徴を有したフィルムとして知られている（特許文献１、２）。この特徴を活かし、様々な用途で利用されている。例えば、ディスプレイ用途では、ＬＣＤの反射フィルムや輝度向上フィルム（特許文献３）、装飾・意匠用途では、包装用フィルム、自動車・家電製品などの加飾・成形フィルム、偽造防止フィルム（特許文献４）あげられる。
【０００３】
しかしながら、これらの積層フィルムは、多数層の界面での光干渉を利用しているため、フィルム表面に干渉縞が発生し易く、係る干渉縞が出難いフィルムが求められている。この問題に対して、例えば、表面の粗面処理、粒子を添加した層、積層界面あるいは表面にうねりを設けるポリマー光学フィルム、が開示されている（特許文献５、６）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開平３−４１４０１号公報
【特許文献２】特開平４−２９５８０４号公報
【特許文献３】特表平９−５０６８３７号公報
【特許文献４】特開２００４−２４９５８７号公報
【特許文献５】特開２００７−３０７８９３号公報
【特許文献６】特開２０１２−１９２７３７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、特許文献５、６に記載の方法でも、一定程度、干渉縞は軽減できるものの十分な改善に至っておらず、広範囲に使用した時に干渉縞が目立ってしまう。また、層間における剥離がしやすくなるといった課題がある。本発明は、干渉縞を抑制し、層間剥離を抑制した積層フィルムおよびそれからなる成形品を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
上記課題を解決するために、本発明は以下の構成をとる。すなわち、
［Ｉ］熱可塑性樹脂Ａからなる層（Ａ層）と、熱可塑性樹脂Ａとは異なる熱可塑性樹脂Ｂからなる層（Ｂ層）を厚み方向に交互に１００層以上積層した構造を有し、かつ粒子を含有する層を少なくとも１層有する積層フィルムであって、前記粒子を含有する層の厚みをｔ（ｎｍ）、前記粒子の数平均粒径をｒ（ｎｍ）としたとき、０．１≦ｒ／ｔ＜１を満たし、前記粒子の含有率が前記積層フィルム全体に対して２質量％以上２０質量％以下である積層フィルム。
［ＩＩ］ＳＣＥ方式で求められる輝度（Ｌ＊）のバラつきをΔＬ（最大輝度と最小輝度の輝度差）、波長λ区間[４００，７００]（ｎｍ）の透過率の平均値をＲ（％）としたとき、１０≧Ｒ×ΔＬを満たす［Ｉ］に記載の積層フィルム。
［ＩＩＩ］ＳＣＥ方式で求められる輝度L*値と、ＳＣＥ方式で求められるa*値、b*値の正反射光であるΔa、Δbと、光沢度が下記式（ｉ）〜（ｉｉｉ）をいずれも満足する［Ｉ］または［ＩＩ］に記載の積層フィルム。
式（ｉ）Ｌ＊≧１０
式（ｉｉ）√（Δａ2+Δｂ2）≦２５
式（ｉｉｉ）光沢度≧３００
［ＩＶ］［Ｉ］〜［ＩＩＩ］のいずれかに記載の積層フィルムを用いた建材用加飾成型体。
【発明の効果】
【０００７】
本発明は、干渉縞を抑制し、層間剥離を抑制した積層フィルムおよびそれからなる成形品を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【０００８】
【図１】本発明に用いられるフィードブロックの構成図の一例
【図２】本発明に用いられるスリット板およびスリットの構成図の一例
【図３】本発明に用いられるスリットの断面構成図の一例
【図４】本発明に用いられる合流装置の模式図の一例
【図５】一塊の凝集粒子を示す模式図
【発明を実施するための形態】
【０００９】
本発明の積層フィルムは、熱可塑性樹脂Ａからなる層（Ａ層）と、熱可塑性樹脂Ａとは異なる熱可塑性樹脂Ｂからなる層（Ｂ層）を厚み方向に交互に１００層以上積層した構造を有し、かつ粒子を含有する層を少なくとも１層有する積層フィルムであって、前記粒子を含有する層の厚みをｔ（ｎｍ）、前記粒子の数平均粒径をｒ（ｎｍ）としたとき、０．１≦ｒ／ｔ＜１を満たし、前記粒子の含有率が積層フィルム全体に対して２質量％以上２０質量％以下であることが必要である。
【００１０】
本発明の積層フィルムを構成する熱可塑性樹脂としては、ポリエチレン・ポリプロピレン・ポリ（４−メチルペンテン−１）などのポリオレフィン、シクロオレフィンとしては、ノルボルネン類の開環メタセシス重合，付加重合，他のオレフィン類との付加共重合体である脂環族ポリオレフィン、ポリ乳酸・ポリブチルサクシネートなどの生分解性ポリマー、ナイロン６、１１、１２、６６などのポリアミド、アラミド、ポリメチルメタクリレート、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、ポリビニルブチラール、エチレン酢酸ビニルコポリマー、ポリアセタール、ポリグルコール酸、ポリスチレン、スチレン共重合ポリメタクリル酸メチル、ポリカーボネート、ポリプロピレンテレフタレート・ポリエチレンテレフタレート・ポリブチレンテレフタレート・ポリエチレン−２，６−ナフタレートなどのポリエステル、ポリエーテルサルフォン、ポリエーテルエーテルケトン、変性ポリフェニレンエーテル、ポリフェニレンサルファイド、ポリエーテルイミド、ポリイミド、ポリアリレート、４フッ化エチレン樹脂・３フッ化エチレン樹脂・３フッ化塩化エチレン樹脂・４フッ化エチレン−６フッ化プロピレン共重合体・ポリフッ化ビニリデンなどを用いることができる。この中で、強度・耐熱性・透明性の観点から、特にポリエステルであることがより好ましい。これらは、ホモポリマーでも共重合ポリマー、さらには、アロイポリマーであってもよい。
本発明の積層フィルムを構成するポリエステルとしては、芳香族ジカルボン酸または脂肪族ジカルボン酸とジオールを主たる構成成分とする単量体からの重合により得られるポリエステルが好ましい。ここで、芳香族ジカルボン酸として、例えば、テレフタル酸、イソフタル酸、フタル酸、1,4-ナフタレンジカルボン酸、1,5−ナフタレンジカルボン酸、2,6-ナフタレンジカルボン酸、4,4′-ジフェニルジカルボン酸、4,4′-ジフェニルエーテルジカルボン酸、4,4′-ジフェニルスルホンジカルボン酸などを挙げることができる。脂肪族ジカルボン酸としては、例えば、アジピン酸、スベリン酸、セバシン酸、ダイマー酸、ドデカンジオン酸、シクロヘキサンジカルボン酸とそれらのエステル誘導体などが挙げられる。中でも好ましくはテレフタル酸と2,6ナフタレンジカルボン酸を挙げることができる。これらの酸成分は１種のみ用いてもよく、２種以上併用してもよく、さらには、ヒドロキシ安息香酸等のオキシ酸などを一部共重合してもよい。
【００１１】
また、ジオール成分としては、例えば、エチレングリコール、1,2-プロパンジオール、1,3-プロパンジオール、ネオペンチルグリコール、1,3-ブタンジオール、1,4-ブタンジオール、1,5-ペンタンジオール、1,6-ヘキサンジオール、1,2-シクロヘキサンジメタノール、1,3-シクロヘキサンジメタノール、1,4-シクロヘキサンジメタノール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、ポリアルキレングリコール、2,2-ビス（4-ヒドロキシエトキシフェニル）プロパン、イソソルベート、スピログリコールなどを挙げることができる。中でもエチレングリコールが好ましく用いられる。これらのジオール成分は１種のみ用いてもよく、２種以上併用してもよい。
【００１２】
上記ポリエステルのうち、ポリエチレンテレフタレートおよびその重合体、ポリエチレンナフタレートおよびその共重合体、ポリブチレンテレフタレートおよびその共重合体、ポリブチレンナフタレートおよびその共重合体、さらにはポリヘキサメチレンテレフタレートおよびその共重合体、ポリヘキサメチレンナフタレートおよびその共重合体などを用いることが好ましい。
【００１３】
本発明の積層フィルムは、粒子を含有する層を少なくとも１層有しており、粒子を含有する層の厚みをｔ（ｎｍ）、含有する粒子の数平均粒径をｒ（ｎｍ）としたとき、０．１≦ｒ／ｔ＜１を満たすことが必要である。ここで、粒子を含有する層の厚みｔとは、粒子を包含している熱可塑性樹脂層のうち、層厚みの順列で薄い層厚みから１００層分の平均層厚みをあらわす。但し、粒子を含有する層が１００層未満である場合は、その層数の平均層厚みの値をあらわす。ｒ／ｔが０．１よりも小さい場合、粒子が層よりも小さくなり、正反射光によるぎらつきが強く、干渉縞が十分に抑制されない。一方で、ｒ／ｔが１以上の場合、積層フィルムの内部の層より粒子が大きくなり、層間剥離が発生しやすく、また、粒子の脱落が発生する。そのため、表面にゴツゴツ感が生じ、高級感を損なってしまう。
【００１４】
本発明の積層フィルムは、熱可塑性樹脂Ａからなる層（Ａ層）と、熱可塑性樹脂Ａとは異なる熱可塑性樹脂Ｂからなる層（Ｂ層）が、厚み方向に交互に１００層以上積層した構造を有していることが必要である。ここで熱可塑性樹脂Ａとは異なる熱可塑性樹脂Ｂとは、熱可塑性樹脂Ａと熱可塑性樹脂Ｂが異なる熱特性を有するものであることをさし、具体的には、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）において異なる融点やガラス転移点温度を示すものをさす。厚み方向に交互にとは、２種の熱可塑性樹脂からなる層（Ａ層とＢ層）を、周期的にＡ（ＢＡ）ｎ（ｎは自然数）などの規則的な配列で積層されていることをいう。
【００１５】
本発明の積層フィルムの積層数は、高い光反射性能を達成する観点から、１００以上あることが必要であり、好ましくは４００以上、より好ましくは８００以上である。さらに好ましくは、１２００以上である。
【００１６】
本発明の積層フィルムは、粒子を含有する層を少なくとも１層有しており、その含有率が積層フィルム全体に対して２質量％以上２０質量％以下である必要がある。２質量％より少ないと、干渉ムラが抑制されずギラつきが生じる。また、２０質量％以上であれば、粒子によりヘイズが上がり、外観が損なわれる。粒子は、熱可塑性樹脂Ａからなる層（Ａ層）および／または熱可塑性樹脂Ｂからなる層（Ｂ層）に含まれていることが好ましい。
【００１７】
本発明の積層フィルム中に含有させる粒子は、例えば、酸化防止剤、耐熱安定剤、易滑剤、顔料、染料、耐電防止剤、充填剤、核剤などが、その特性を低下させない程度に添加されていても良い。その形状としては、凝集粒子、真球状粒子、数珠状粒子、コンペイト状粒子、鱗片状粒子などの形状粒子を使うことができる。また、その材質としては、無機系としては、酸化珪素、炭酸カルシウム、酸化チタン、アルミナ、ジルコニア、珪酸アルミニウム、マイカ、クレー、タルク、硫酸バリウム等を、有機系としては、ポリイミド系樹脂、オレフィンあるいは変性オレフィン系樹脂、架橋ないし無架橋ポリスチレン系樹脂、架橋ないし無架橋アクリル樹脂、フッ素系樹脂、シリコン系樹脂等の樹脂、また有機滑材としてステアリン酸アミド、オレイン酸アミド、フマール酸アミドなどの各種アミド化合物を挙げることができる。特に、本発明の積層フィルムでは、干渉縞を抑制し、高級な金属調の質感を呈する光散乱効果が高い観点から、粒子の数平均粒径は１μｍ未満であることが好ましい。コストおよび干渉縞を抑制、光拡散性の高さの観点からは、平均粒径が０．５μｍ以上の凝集シリカが２．０重量％以上含有されていることが好ましい。
【００１８】
本発明の積層フィルムは、輝度のバラつき（最大輝度と最小輝度の輝度差）をΔＬ、波長λ区間[４００，７００]（ｎｍ）の透過率の平均値をＲ（％）としたとき、１０≧Ｒ×ΔＬを満たすことが好ましい。輝度のバラつき（最大輝度と最小輝度の輝度差）は、後述する測定方法により求められる。
【００１９】
ここで、波長λ区間[４００，７００]（ｎｍ）の透過率の平均値をＲ（％）とは干渉縞の濃さをあらわし、ΔＬは干渉縞のコントラストをあらわす。そして、それらを乗じたＲ×ΔＬは干渉縞の発生レベルをあらわす指標となる。Ｒ×ΔＬが１０より大きい場合、高干渉になり干渉縞が際立ちギラツキが強調され外観が損なわれることがある。より好ましくは５≧Ｒ×ΔＬである。また、Ｒは３．０％以下が好ましく、１．０％以下がより好ましい。また、ΔＬは１．６以下が好ましく、１．０以下がより好ましい。
【００２０】
本発明の積層フィルムは、金属調の光沢感が得られる観点から、輝度L*値(SCE)と、a*値、b*値の正反射光であるΔa、Δbと、光沢度が下記式（ｉ）〜（ｉｉｉ）をいずれも満足することが好ましい。
式（ｉ）Ｌ＊≧１０
式（ｉｉ）√（Δａ2+Δｂ2）≦２５
式（ｉｉｉ）光沢度≧３００
なお、本発明でいうL*は、後述する測定方法により、SCE方式で求められる輝度を表す。L*が１０より低いと十分な輝度が得られず、積層フィルムが透過し金属感が損なわれることがある。より好ましくは３０以上である。
なお、本発明でいう√（Δａ2＋Δｂ2）は、色つきの指数を表す。√（Δａ2+Δｂ2）が２５より高いと積層フィルムの色付き目立ち金属感が損なわれるこがある。より好ましくは１５以下である
光沢度が３００より低いと十分な金属感が得らないことがある。
本発明の積層フィルムは、金属調の光沢感が得られる観点から、（ａ）分光反射率曲線Ｒ（λ）の波長λ区間［４００，７００］（ｎｍ）における分光反射率曲線Ｒ（λ）の積分値が１００００以上、（ｂ）波長λ区間［４００，７００］（ｎｍ）における反射率（Ｒ’）が６０％以上、の少なくともいずれかを満たすことが好ましい。本発明のような干渉反射現象を利用した再帰反射体においては、その分光反射曲線に特徴があるために人間が見た目での金属調の光沢感を表すには、「分光反射率曲線Ｒ（λ）の波長λ区間［４００，７００］（ｎｍ）における分光反射率曲線Ｒ（λ）の積分値が１００００以上である」という評価を行うことができる。反射率の平均で表すと３３．３％以上となる。
【００２１】
また、（ｂ）については、波長λ区間［４００，７００］（ｎｍ）における反射率（Ｒ’）が６０％以上あることが好ましい。（ａ）で記したような積分値で、大枠の金属調の光沢感を表現できるが、それでも表現できない場合がある。すなわち、（ａ）の条件を満足していなくとも、特定の波長で高い反射率を実現していれば、同様の光沢感を実現する場合がある。ゆえに、反射率（Ｒ’）６０％以上であると、（ａ）の条件と同様の金属調の光沢感を出す効果がある観点から、より好ましくは、８０％以上、さらに好ましくは、１００％以上である。ここでの反射率（Ｒ’）とは、波長λ区間［４００，７００］（ｎｍ）における最大の反射率を意味する。最も好ましい条件は、（ａ）と（ｂ）の両条件を満足することである。分光反射率曲線Ｒ（λ）とは、公知の分光光度計で得られる各波長における反射率の分布のことである。反射率は相対反射率であっても、絶対反射率であっても良い。同じ被試験体を用いて、絶対反射率と相対反射率を比べると、通常は絶対反射率の方が低くでるため、絶対反射率が好ましい。測定点の波長間隔Δλは、１ｎｍとする。可視光領域における積分値が大きければ大きい程、金属調の光沢感が増すため、より好ましくは波長λ区間［４００，７００］（ｎｍ）における積分値が１５０００以上である。逆に金属以上の光沢感があると高級感を損なうために、その積分値は３２０００以下であることが好ましい。波長λ区間［４００，７００］（ｎｍ）における積分値とは、波長と反射率の関係のグラフにおいて、波長λ区間［４００，７００］（ｎｍ）における分光反射率曲線Ｒ（λ）と波長λ軸とで囲まれた面積のことである。
本発明においては、分光光度計により得られる波長λ区間［４００，７００］（ｎｍ）の波長１ｎｍ毎における反射率Ｒ（λ）データを用いて、計算の簡便さからシンプソン法を用いて計算することが好ましい。また、干渉反射の視野角に依存したカラーシフト現象を抑制し、かつ金属調の光沢感を得る観点からは、分光反射率曲線Ｒ（λ）の波長λ区間［４００，１０００］（ｎｍ）における積分値が３００００以上であることがより好ましい。一方、その積分値の上限は６００００以下であることが好ましい。
【００２２】
本発明の積層フィルムは、適度な易滑性とより光拡散性を付与する観点から、少なくとも一方の表面の中心線平均粗さＲａが３５ｎｍ以上であることが好ましい。より好ましくは、両面とも１００ｎｍ以上である。ここでＲａとは、中心線平均粗さのことである。また、Ｒａが余り高すぎると表面が荒れすぎて、逆に高級な質感が損なわれるため、Ｒａは１０００ｎｍ以下であることが好ましい。Ｒａを上記した値に制御する方法は特に限定されないが、最外層に含まれる粒子の平均粒径と最外層厚み、さらに粒子濃度を適宜調整することで達成することができる。その他、エンボス加工により積層フィルムの表面を荒らすことでも達成することができる。
【００２３】
本発明の積層フィルムにおいては、波長１５００ｎｍの光におけるヘイズ値が１０％以上であることが好ましい。ヘイズ値が１０％未満であると、光拡散性が少ないために高級感のある金属調の質感をもつことができない場合がある。より好ましくは、２０％以上である。逆に余りヘイズが高すぎると高級感を損なう観点から、ヘイズ値は５０％未満であることが好ましい。
【００２４】
本発明の積層フィルムを構成する２種の熱可塑性樹脂の組み合わせとしては、高精度で積層構造が実現しやすい観点から、熱可塑性樹脂Ａからなる層と熱可塑性樹脂Ａと同一の基本骨格を含む熱可塑性樹脂Ｂからなる層を有していることが好ましい。ここで、本発明でいう「基本骨格」とは、樹脂を構成する繰り返し単位のことを指す。例えば、一方の樹脂がポリエチレンテレフタレートの場合、エチレンテレフタレートが基本骨格である。また別の例としては、一方の樹脂がポリエチレンの場合、エチレンが基本骨格である。熱可塑性樹脂Ａと熱可塑性樹脂Ｂが同一の基本骨格を含む樹脂であると、さらに層間での剥離が生じにくくなるからである。
【００２５】
本発明における熱可塑性樹脂は、配向結晶化により面内屈折率が高くなる観点から、ポリエチレンテレフタレートまたはポリエチレンナフタレートであることが好ましく、一方、熱可塑性樹脂Ｂは、配向結晶化が生じがたいシクロヘキサンジメタノール成分、あるいはスピログリコール成分を含んでなるポリエステルであることが好ましい。シクロヘキサンジメタノール成分、あるいはスピログリコール成分を含んでなるポリエステルとは、スピログリコール、あるいはシクロヘキサンジメタノールを共重合したコポリエステル、またはホモポリエステル、またはそれらをブレンドしたポリエステルのことを言う。シクロヘキサンジメタノール成分、あるいはスピログリコール成分を含んでなるポリエステルは、ポリエチレンテレフタレートやポリエチレンナフタレートとのガラス転移温度差が小さいため、成形時に過延伸になりにくく、かつ層間剥離もしにくいために好ましいからである。
【００２６】
本発明における熱可塑性樹脂Ｂは、シクロヘキサンジメタノール成分を含んでいる場合は、面内屈折率を低下させ、層間の剥離が生じ難く、かつ加熱や経時による物性変化が少ない観点から、その共重合量が１５モル％以上６０モル％以下であるエチレンテレフタレート重縮合体であることが好ましい。また、シクロヘキサンジメタノール成分以上に面内屈折率を低下させる観点から、熱可塑性樹脂Ｂは、スピログリコール成分およびシクロヘキサンジカルボン酸成分を含んでなるポリエステルであることが好ましい。熱可塑性樹脂Ｂがスピログリコール成分およびシクロヘキサンジカルボン酸成分を含んでなるポリエステルであると、ポリエチレンテレフタレートやポリエチレンナフタレートとの面内屈折率差がさらに大きくなるため、高い反射率が得られやすくなる。また、ポリエチレンテレフタレートやポリエチレンナフタレートとのガラス転移温度差が小さいため、成形時に過延伸になりにくく、かつ層間剥離もしにくい。
【００２７】
本発明の積層フィルムにおいては、特に成形性の観点から熱可塑性樹脂Ａがポリエチレンテレフタレートであることが好ましく、シクロヘキサンジメタノール成分より面内屈折率を低下させ、層間の剥離が生じ難く、かつ加熱や経時による物性変化が少ない観点から、熱可塑性樹脂Ｂがスピログリコール成分とシクロヘキサンジガルボン酸成分を、それぞれ１０モル％以上共重合したポリエステルからなることが好ましい。過度に共重合量を増やすと、樹脂間の相溶性が悪くなるために高精度で積層構造が実現し難くなり、かつ層間の剥離がしやすくなる観点から、その共重合量は、それぞれ、１０モル％以上５０モル％以下の範囲内での組み合わせが好ましい。より好ましくは、２０モル％以上４０モル％以下である。
【００２８】
発明の積層フィルムを達成する具体的な態様を以下に記す。
【００２９】
本発明の積層フィルムの製造方法は、Ａ（ＢＡ）ｎの積層フィルムの場合、個々の熱可塑性樹脂がＡ層に対応する押出機ＡとＢ層に対応する押出機Ｂの２台から供給され、それぞれの流路からのポリマーが、マルチマニホールドダイやフィードブロックやスクエアミキサーやスタティックミキサーを用いて積層された溶融体をＴ型口金等を用いてシート状に溶融押出し、その後、キャスティングドラム上で冷却固化して未延伸フィルムを得る方法で得られる。本発明の積層フィルムの積層構造は、１００層以上からなる傾斜構造であることが好ましい。１００層以上の傾斜構造は、コームタイプのフィードブロックを用いることで製造できる。層数は、コームタイプのフィードブロックを構成するスリット板のスリット数を調整することで決定することができる。本発明の積層フィルムは、波長λ区間［４００，７００］（ｎｍ）において高い反射性能を達成する観点から、本発明の層数は、５００層以上が好ましく、より好ましくは８００層以上である。さらに好ましくは、１６００層である。スリット板１枚に付き、スリット数は装置の大型化の観点から最大で３００個程度が限界であるため、８００層以上を達成するためには、スリット板１枚＋スクエアミキサーを用いる方法、もしくは、スリット板を数個、並列に並べる方法がある。より高い積層精度を達成するためには、後者が最も好ましい。また、傾斜構造を得る方法としては、フィードブロック内部のスリットの間隙や長さを傾斜させることで達成される。一方、スクエアミキサーを用いる場合は、通常、その分配比は、１：１の等しい断面積をもつ流路で等分配分岐されるため、初期の積層体の構造が傾斜構造であるならば、厚み方向に分岐回数分、傾斜構造が周期的に繰り返して並ぶことになる。しかしながら、分配比を非等分配とすることで、スクエアミキサー通過後のポリマー積層体が連続した傾斜構造を維持することができる。すなわち、層番号と層厚みのグラフをプロットしたときに、連続的に右肩上がりの等比数列や二次関数で表される近似曲線もしくは近似直線が得られることになる。ここでいう、層番号とは各ポリマーの表層からの積層順の番号である。
【００３０】
また、これらの積層構造の最表層のみ、異なる特性を持たせたい場合は、押出機Ｃから供給される新たな第３成分の樹脂をピノールを用いて合流させ、カバー層を形成することも可能である。公知のピノールは、片側表層のみ、もしくは、両表層のどちらでも対応可能である。前記の共押出法以外では、コーティング法で第三成分樹脂を表層に積層することができる。異なる特性とは、易滑性、光拡散性、易接着性、耐湿性などのことである。
【００３１】
本発明の積層フィルムにおいて、この最表層に粒子を添加することは、高級な質感を有する金属調を呈するための光拡散性を付与する観点からは非常に効果的である。
図１に本発明の実施形態であるフィードブロックの例を示す。該フィードブロックは、２種の熱可塑性樹脂Ａと熱可塑性樹脂Ｂを多層に積層する積層装置のことであり、詳細を以下に説明する。図１において、部材板１〜９がこの順に重ねられ、フィードブロック１０を形成する。
【００３２】
図１のフィードブロック１０は、樹脂導入板２，４，６，８に由来して４つの樹脂導入口を有するが、例えば熱可塑性樹脂Ａを樹脂導入板２，６の導入口１１から供給し、熱可塑性樹脂Ｂを樹脂導入板４，８の導入口１１から供給する。すると、スリット板３は、樹脂導入板２から熱可塑性樹脂Ａ、樹脂導入板４から熱可塑性樹脂Ｂの供給を受け、スリット板５は、樹脂導入板６から熱可塑性樹脂Ａ、樹脂導入板４から熱可塑性樹脂Ｂの供給を受け、スリット板７は、樹脂導入板６から熱可塑性樹脂Ａ、樹脂導入板８から熱可塑性樹脂Ｂの供給を受けることになる。
【００３３】
ここで、各スリット板に導入される熱可塑性樹脂の種類は、樹脂導入板２，４，６，８における液溜部１２の底面とスリット板における各スリットの端部との位置関係により決定される。すなわち、図３に示すように、スリット板における各スリットの頂部の稜線１３は、スリット板の厚み方向に対して傾斜を有する（図２（ｂ），（ｃ））。但し、図２（ａ）に示すように、各スリット板の両端部に位置した厚膜層を形成するスリット巾は、薄膜層の破壊を防ぐ観点から、他の薄膜層を形成するスリット巾の２倍以上であることが必要である。ここでの他の薄膜層を形成するスリット巾とは、厚膜層を形成するスリットに隣接する薄膜層を形成するスリット部の巾のことである。より好ましくは、３倍以上である。
【００３４】
そして、図３に示すように、樹脂導入板２，４，６，８（８は繰り返し構造のため、図３中から省略）における液溜部１２の底面の高さは、前記稜線１３の上端部１４と下端部１５との間の高さに位置する。このことにより、前記稜線１３が上がった側からは樹脂導入板２，４，６，８の液溜部１２から熱可塑性樹脂が導入されるが（図３中１６）、前記稜線１３が下がった側からはスリットが封鎖された状態となり熱可塑性樹脂は導入されない。かくして各スリットごとに熱可塑性樹脂ＡまたはＢが選択的に導入されるので、積層構造を有する熱可塑性樹脂の流れがスリット板３，５，７（７は繰り返し構造のため、図３中から省略）中に形成され、当該スリット板３，５，７の下方の流出口１７より流出する。
【００３５】
スリットの形状としては、熱可塑性樹脂が導入される側のスリット面積と熱可塑性樹脂が導入されない側のスリット面積が同一ではないことが好ましい。このような構造とすると、熱可塑性樹脂が導入される側と熱可塑性樹脂が導入されない側での流量分布を低減できるため、幅方向の積層精度が向上する。さらには、（熱可塑性樹脂が導入されない側のスリット面積）／（熱可塑性樹脂が導入される側のスリット面積）が０．２以上０．９以下であることが好ましい。より好ましくは０．５以下である。また、フィードブロック内の圧力損失が１ＭＰａ以上となることが好ましい。また、スリット長（図１中Ｚ方向スリット長さの内、長い方）を２０ｍｍ以上とすることが好ましい。一方、スリットの間隙は、加工精度の観点から０．１ｍｍ以上が好ましく、より好ましくは。０．５ｍｍ以上２ｍｍ以下である。このようにスリットの間隙や長さを調整することにより、各層の厚みを制
御することが可能である。なお、スリットは、その間隙や長さを微妙に調整した高い加工
精度を必要とする観点から、ワイヤー放電加工にて製作されたものが好ましい。
【００３６】
また、各スリット板に対応したマニホールド部を有していることも好ましい。マニホールド部により、スリット板の内部での幅方向（図１中Ｙ方向）の流速分布が均一化するため、積層されたフィルムの幅方向の積層比を均一化することができ、大面積のフィルムでも精度良く積層することが可能となり、フィルム巾方向の反射率を精度良く制御することができる。
【００３７】
また、一つの液溜部から二つ以上のスリット板へ熱可塑性樹脂を供給することがより好ましい。このようにすると、例え、わずかにスリット板の内部で幅方向に流量分布が生じていたとしても、次に説明する合流装置にてさらに積層されるため、積層比としてはトータルでは均一化されて、高次の反射帯域のむらを低減することが可能となる。
【００３８】
図１に示すように、スリット板３，５，７の下方の流出口１７は、３つの熱可塑性樹脂流れの積層構造が並列となる位置関係で配置され、また、樹脂導入板４，６によって互いに隔てられている。この流出口１７の形状は、積層精度を高くする観点から、アスペクト比が１以上であることが好ましい。ここでのアスペクト比とは、フィルム巾方向（図１中でＹ軸方向）の長さに対する積層方向（図１中でＸ軸方向）の長さの比ことである。
【００３９】
本発明の積層フィルムは、図１のフィードブロック１０の真下（Ｚ方向）に図４（ａ）に示すような合流装置１８を配置し、これを用いて製造されることが好ましい。図４（ａ）中のＬ−Ｌ’、Ｍ−Ｍ’、Ｎ−Ｎ’におけるＸＹ断面図を、それぞれ、図４（ｂ）、（ｃ）、（ｄ）に示す。以下、スリット板以後の３つの熱可塑性樹脂流れについて説明する。図４（a）に示す合流装置１８により、中Ｌ−Ｌ’からＭ−Ｍ’にかけて、図４（ｂ）、（ｃ）の断面図から理解されるように、流路の規制による配置の転換が行われ３つの熱可塑性樹脂流れの構成が並列から直列となる。ここで、図４（ａ）中のＬ−Ｌ’からＭ−Ｍ’にかけての樹脂流路の断面積は、積層精度を高くする観点から、全て一定であることが好ましい。また、Ｍ−Ｍ’位置における断面形状の面積も、ポリマーの流速を調整し、積層乱れを制御する観点から、出来るだけ広い方が良い。具体的には、断面積内を単位時間内に通過する交互積層された熱可塑性樹脂の吐出量は、４０ｋｇ／ｈｒ／ｃｍ２以下であることが好ましい。より好ましくは、３０ｋｇ／ｈｒ／ｃｍ２以下であり、さらに好ましくは、２０ｋｇ／ｈｒ／ｃｍ２以下である。さらに、当該熱可塑性樹脂流れは図４（ａ）中、Ｍ−Ｍ’からＮ−Ｎ’にかけて拡幅され、図４中Ｎ−Ｎ’より下流にある口金部へ流入される。その後、溶融状態の当該熱可塑性樹脂流れは、Ｔダイ内部のマニホールド部に充填、さらに拡幅され、次いでダイスリットからシート状に押し出され、熱可塑性樹脂のガラス転移温度以下の冷却ロール上で固化されることにより未延伸状態の積層フィルムが得られる。このようにして得られた未延伸フィルムである積層フィルムは、高い積層精度を有する。
【００４０】
さらに、この未延伸状態の積層フィルムを樹脂組成物のガラス転移点（Ｔｇ）以上の温度で延伸する方法などで得ることもできる。この際の延伸の方法は、少なくとも一方向に延伸されていることが、熱寸法安定性の観点から好ましい。特に、公知の逐次２軸延伸法、もしくは同時二軸延伸法で２軸延伸されていることが好ましい。公知の２軸延伸法とは、長手方向に延伸した後に幅方向に延伸する方法、幅方向に延伸した後に長手方向に延伸する方法で行えばよく、長手方向の延伸、幅方向の延伸を複数回組み合わせて行なってもよい。例えば、ポリエステルから構成された延伸フィルムの場合、延伸温度及び延伸倍率はいくらであっても良いが、通常のポリエステルフィルムの場合、延伸温度は８０℃以上１３０℃以下であり、延伸倍率は２倍以上７倍以下が好ましい。長手方向の延伸方法は、ロール間の速度の変化を利用して行う。また、幅方向の延伸方法は、公知のテンター法を利用する。すなわち、フィルムの両端をクリップで把持しながら搬送して、幅方向に延伸する。
【００４１】
次いで、この延伸されたフィルムを、引き続きテンター内で熱処理する。この熱処理は、延伸温度より高く、融点より低い温度で行うのが一般的である。通常のポリエステルの場合、１３０℃ないし２５０℃の範囲で行うのが好ましいが、熱収縮率を抑える観点から２００℃乃至２４０℃の範囲で行うのがより好ましい。さらに、フィルムの熱寸法安定性を付与するために幅方向、もしくは長手方向に２〜１０％程度の弛緩熱処理を施すことも好ましい。
【００４２】
次に、同時二軸延伸法について説明する。冷却ロール上にキャストされた未延伸フィルムを、同時二軸テンターへ導き、フィルムの両端をクリップで把持しながら搬送して、長手方向と幅方向に同時および／または段階的に延伸する。長手方向の延伸は、テンターのクリップ間の距離を広げることで、また、幅方向はクリップが走行するレールの間隔を広げることで達成される。本発明における延伸・熱処理を施すテンタークリップは、リニアモータ方式で駆動することが好ましい。その他、パンタグラフ方式、スクリュー方式などがあるが、中でもリニアモータ方式は、個々のクリップの自由度が高いため延伸倍率を自由に変更できる点で優れている。フィルムが通常のポリエステルの場合、延伸倍率、延伸温度および熱処理温度は、逐次二軸延伸の条件と類似している。すなわち、延伸温度は８０℃以上１３０℃以下、延伸倍率は面積倍率として８〜３０倍が好ましく用いられる。
【００４３】
本発明の積層フィルムの厚みは、各層厚みと総積層数の兼ね合いから決定され、通常、５０μｍ〜２００μｍである。
【００４４】
本発明の積層フィルムは、インサート樹脂との易接着性、および／あるいは高濃度粒子添加による拡散反射性能を高める観点から、最表層には、ポリエステル樹脂、アクリル樹脂、ウレタン樹脂の少なくとも１種から選ばれた樹脂を含んでなるプライマー層があることが好ましい。これらの樹脂は、それぞれ単独で用いてもよく、複数種類を組み合わせて用いてもよい。
【００４５】
プライマー層の構成成分として用いるウレタン樹脂としては、アニオン性基を有する、水溶性あるいは水分散性のものであればよく、その主要構成成分としては、ポリオール化合物とポリイソシアネート化合物を共重合して得られるものである。
【００４６】
ウレタン樹脂中のアニオン性基は水への親和性の向上に資するものであり、例えば、スルホン酸基、カルボン酸基、硫酸半エステル基およびこれらのアンモニウム塩、リチウム塩、ナトリウム塩、カリウム塩、マグネシウム塩を挙げることができる。特に好ましくは、スルホン酸塩基である。
【００４７】
アニオン性基のウレタン樹脂に対する含有量としては、０．５〜１５質量％が好ましい。ポリウレタン樹脂に対するアニオン性基の含有量としては、０．０５〜８質量％が好ましい。０．０５質量％以上とすることで、ウレタン樹脂の水分散性向上の実効を得ることができ、８質量％以下とすることで、樹脂の耐水性の劣化や、樹脂層同士が固着するブロッキング現象の発生を抑えることができる。
【００４８】
ウレタン樹脂は、上記成分の他に、鎖長延長剤あるいは架橋剤などを含んでなることも好ましい。鎖延長剤あるいは架橋剤としては、エチレングリコール、プロピレングリコール、ブタンジオール、ジエチレングリコール、エチレンジアミン、ジエチレントリアミンなどを用いることができる。
【００４９】
ウレタン樹脂の分子量としては、数平均分子量で３００〜２００００が好ましい。プライマー層の構成成分として用いるアクリル樹脂に関して、当該アクリル樹脂を構成するモノマー成分としては、例えば、アルキルアクリレート、アルキルメタクリレート（アルキル基としてはメチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、イソブチル基、ｔ−ブチル基、２−エチルヘキシル基、ラウリル基、ステアリル基、シクロヘキシル基、フェニル基、ベンジル基、フェニルエチル基などが挙げられる。）、２−ヒドロキシエチルアクリレート、２−ヒドロキシエチルメタクリレート、２−ヒドロキシプロピルアクリレート、２−ヒドロキシプロピルメタクリレートなどのヒドロキシ基含有モノマー、アクリルアミド、メタクリルアミド、Ｎ−メチルアクリルアミド、Ｎ−メチルメタクリルアミド、Ｎ−メチロールアクリルアミド、Ｎ−メチロールメタクリルアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチロールアクリルアミド、Ｎ−メトキシメチルアクリルアミド、Ｎ−メトキシメチルメタクリルアミド、Ｎ−フェニルアクリルアミドなどのアミド基含有モノマー、Ｎ，Ｎ−ジエチルアミノエチルアクリレート、Ｎ，Ｎ−ジエチルアミノエチルメタクリレートなどのアミノ基含有モノマー、グリシジルアクリレート、グリシジルメタクリレートなどのエポキシ基含有モノマー、アクリル酸、メタクリル酸またはそれらの塩（リチウム塩、ナトリウム塩、カリウム塩などが挙げられる）などのカルボキシル基またはその塩を含有するモノマーなどを用いることができる。これらは１種を単独で重合して用いてもよいし、２種以上を共重合して用いてもよい。特に、メチルメタクリレート、エチルアクリレート、ｎ−ブチルアクリレート、２−ヒドロキシエチルアクリレート、アクリルアミド、Ｎ−メチロールアクリルアミド、アクリル酸から選ばれる重合成分を含むものが好ましい。
【００５０】
また、アクリル樹脂のプライマー層としての効果を阻害しない範囲で、他種のモノマーを共重合してもよい。共重合しうる他種のモノマーとしては、例えば、アリルグリシジルエーテルなどのエポキシ基含有モノマー、スチレンスルホン酸、ビニルスルホン酸およびそれらの塩などのスルホン酸基またはその塩を含有するモノマー、クロトン酸、イタコン酸、マレイン酸、フマール酸およびそれらの塩などのカルボキシル基またはその塩を含有するモノマー、無水マレイン酸、無水イタコン酸などの酸無水物を含有するモノマー、ビニルイソシアネート、アリルイソシアネート、スチレン、ビニルメチルエーテル、ビニルエチルエーテル、ビニルトリスアルコキシシラン、アルキルマレイン酸モノエステル、アルキルフマール酸モノエステル、アクリロニトリル、メタクリロニトリル、アルキルイタ
コン酸モノエステル、塩化ビニリデン、酢酸ビニル、塩化ビニルなどを用いることができる。なお、スルホン酸基やカルボキシル基との塩としては、リチウム塩、ナトリウム塩、カリウム塩、アンモニウム塩などを挙げることができる。
【００５１】
また、アクリル樹脂は、ポリエステル、ウレタン、エポキシなどで変性した、ブロック共重合体、グラフト共重合体などの変性アクリル共重合体であってもよい。
【００５２】
ポリエステル樹脂は、プライマー層を構成する樹脂の中でも接着性の点で好ましい。該ポリエステル樹脂を構成する酸成分としては、芳香族、脂肪族、脂環族のジカルボン酸や３価以上の多価カルボン酸を使用することができる。
【００５３】
芳香族ジカルボン酸としては、テレフタル酸、イソフタル酸、オルソフタル酸、フタル酸、２，５−ジメチルテレフタル酸、１，４−ナフタレンジカルボン酸、ビフェニルジカルボン酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、１，２−ビスフェノキシエタン−ｐ，ｐ’−ジカルボン酸、フェニルインダンジカルボン酸などを用いることができる。プライマー層の強度や耐熱性の点から、これらの芳香族ジカルボン酸が、全ジカルボン酸成分の３０モル％以上を占めていることが好ましく、より好ましくは３５モル％以上、さらに好ましくは４０モル％以上である。
【００５４】
また、脂肪族および脂環族のジカルボン酸としては、コハク酸、アジピン酸、セバシン酸、アゼライン酸、ドデカンジオン酸、ダイマー酸、１，３−シクロペンタンジカルボン酸、１，２−シクロヘキサンジカルボン酸、１，４−シクロヘキサンジカルボン酸など、およびそれらのエステル形成性誘導体を用いることができる。
【００５５】
プライマー層の構成成分として用いられるポリエステル樹脂のグリコール成分としては、エチレングリコール、ジエチレングリコール、ポリエチレングリコール、プロピレングリコール、ポリプロピレングリコール、１，３−プロパンジオール、１，３−ブタンジオール、１，４−ブタンジオール、１，５−ペンタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、１，７−ヘプタンジオール、１，８−オクタンジオール、１，９−ノナンジオール、１，１０−デカンジオール、２，４−ジメチル−２−エチルヘキサン−１，３−ジオール、ネオペンチルグリコール、２−エチル−２−ブチル−１，３−プロパンジオール、２−エチル−２−イソブチル−１，３−プロパンジオール、３−メチル−１，５−ペンタンジオール、２，２，４−トリメチル−１，６−ヘキサンジオール、１，２−シクロヘキサンジメタノール、１，３−シクロヘキサンジメタノール、１，４−シクロヘキサンジメタノール、２，２，４，４−テトラメチル−１，３−シクロブタンジオール、４，４’−チオジフェノール、ビスフェノールＡ、４，４’−メチレンジフェノール、４，４’−（２−ノルボルニリデン）ジフェノール、４，４’−ジヒドロキシビフェノール、ｏ−，ｍ−，およびｐ−ジヒドロキシベンゼン、４，４’−イソプロピリデンフェノール、４，４’−イソプロピリデンビンジオール、シクロペンタン−１，２−ジオール、シクロヘキサン−１，２−ジオール、シクロヘキサン−１，４−ジオールなどを用いることができる。
【００５６】
プライマー層の構成成分として用いられるポリエステル樹脂は、水系液にして塗液として用いるのが好ましく、この場合には、ポリエステル樹脂の水溶化あるいは水分散化を容易にするため、カルボン酸基、カルボン酸塩基、スルホン酸基あるいはスルホン酸塩基を含む化合物を共重合することが好ましい。
【００５７】
プライマー層に用いられる好ましいポリエステル樹脂としては、酸成分としてテレフタ
ル酸、イソフタル酸、セバシン酸、５−ナトリウムスルホイソフタル酸、グリコール成分としてエチレングリコール、ジエチレングリコール、１，４−ブタンジオール、ネオペンチルグリコールから選ばれる共重合体などが挙げられる。プライマー層に耐水性が必要とされる場合は、５−ナトリウムスルホイソフタル酸の代わりに、トリメリット酸をその共重合成分とした共重合体なども好適に用いることができる。
【００５８】
本発明にかかるプライマー層に用いられるポリエステル樹脂の固有粘度は、接着性の点で０．３ｄｌ／ｇ以上であることが好ましく、より好ましくは０．３５ｄｌ／ｇ以上、さらに好ましくは０．４ｄｌ／ｇ以上である。
【００５９】
プライマー層の構成としては、単一層であっても複数層からなるものであってもよい。プライマー層の厚みとしては、０．００１〜５μｍが好ましく、好ましくは０．００５〜１μｍ、更に好ましくは０．０１〜０．１μｍである。０．００１μｍ以上とすることで接着性向上の実効を得ることができ、５μｍ以下とすることで耐熱性の低下および粒子の脱落を抑えることができる。
【００６０】
本発明の積層フィルムにプライマー層を設ける方法としては、積層フィルムの製造後に塗布する方法であってもよいが、延伸フィルムである積層フィルムの製造工程中に塗布し、基材である積層フィルムと共に延伸する方法がコスト的に好適である。例えば、長手方向に一軸延伸されたポリエステルフィルムに連続的に塗液を塗布するとよい。塗布されたフィルムは、段階的に加熱されたゾーンを通過しつつ乾燥され、幅方向に延伸される。さらに、連続的に１５０〜２４０℃の加熱ゾーンに導かれ２種の熱可塑性樹脂の内、ポリエチレンテレフタレート層が結晶配向を完了させる。この場合に用いられる塗布液は、環境汚染、防爆性の点で水系のものが好ましい。本発明においては、塗液を塗布する前に、基材フィルムの表面（上記例の場合では、一軸延伸フィルム）にコロナ放電処理などを施し、該基材フィルム表面の濡れ張力を、好ましくは４７ｍＮ／ｍ以上、より好ましくは５０ｍＮ／ｍ以上とするのが、プライマー層の基材フィルムとの接着性を向上させる観点から好ましい。基材フィルム上への塗布の方法は、各種の塗布方法、例えばリバースコート法、グラビアコート法、ロッドコート法、バーコード法、マイヤーバーコード法、ダイコート法、スプレーコートなどを用いることができる。
【００６１】
本発明の積層フィルムは、干渉縞を抑制し、高級感のある金属調の質感を有した積層フィルムであり、広範囲に使用した時の外観に優れているため建材用加飾成型体などに好適に用いられる。
【実施例】
【００６２】
以下、実施例に沿って本発明を説明するが、本発明はこれらの実施例によって制限されるものではない。なお、諸特性は以下の方法により測定した。
【００６３】
（１）層厚み、積層数、積層構造、粒子含有層厚みｔ
フィルムの層構成は、ミクロトームを用いて断面を切り出したサンプルについて、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）観察により求めた。すなわち、透過型電子顕微鏡Ｈ−７１００ＦＡ型（株）日立製作所製）を用い、加速電圧７５ｋＶの条件でフィルムの断面を４００００倍に拡大した断面写真を撮影した。
得られた約４００００倍のＴＥＭ写真画像を、CanonScanD123Uを用いて画像サイズ720dpiで取り込んだ。画像をビットマップファイル（ＢＭＰ）もしくは、圧縮画像ファイル（ＪＰＥＧ）でパーソナルコンピューターに保存し、次に、画像処理ソフトImage-Pro Plusver.4（販売元プラネトロン（株））を用いて、このファイルを開き、画像解析を行った。画像解析処理は、垂直シックプロファイルモードで、厚み方向位置と幅方向の２本のライン間で挟まれた領域の平均明るさとの関係を、数値データとして読み取った。表計算ソフト（Excel2000）を用いて、位置（ｎｍ）と明るさのデータに対してサンプリングステップ６（間引き６）でデータ採用した後に、３点移動平均の数値処理を施した。さらに、この得られた周期的に明るさが変化するデータを微分し、ＶＢＡプログラムにより、その微分曲線の極大値と極小値を読み込み、隣り合うこれらの間隔を１層の層厚みとして層厚みを算出した。この操作を写真毎に行い、全ての層の層厚みを算出した。また、粒子を含有する層を特定した。ｒ／ｔの値を一義的に求めるために、粒子を包含している熱可塑性樹脂層のうち、層厚みの順列で薄い層厚みから１００層分の平均層厚みを求めて、それを粒子含有層厚み「ｔ」とした。但し、粒子含有層が１００層未満である場合は、その層数の平均層厚みの値を粒子含有層厚み「ｔ」とする。１層のみ粒子が含有する場合は、その層厚みを粒子含有層厚み「ｔ」とする。なお、断面写真の撮影の際には、コントラストを高く得るために、必要に応じて、公知のＲｕＯ４やＯｓＯ４などを使用した染色技術を用いた。
【００６４】
（３）波長λ区間[４００，７００]（ｎｍ）の分光反射率（Ｒ’）及び積分値
日立製作所製分光光度計（Ｕ−３４１０Ｓｐｅｃｔｒｏｐｈｏｔｏｍａｔｅｒ）にφ６０積分球１３０−０６３２（（株）日立製作所）および１０°傾斜スペーサーを取り付け、反射率（Ｒ’）を測定した。バンドパスは２ｎｍ／ｓｅｒｖｏとし、ゲインは３と設定し、２５０ｎｍ〜２６００ｎｍの範囲を１２０ｎｍ／ｍｉｎ．の走査速度で測定し、分光反射率曲線Ｒ（λ）を得た。また、反射率を基準化するため、標準反射板として装置付属の酸化アルミニウム板を用い、サンプル測定時は、裏面からの反射による干渉をなくすために、マジックインキで黒塗りした。また、反射率（Ｒ’）は、波長４００〜７００ｎｍにおける反射率曲線の最大値のことであり、その波長を反射波長とした。また、出力データは、１ｎｍステップ毎に採取した。
次いで、波長２５０〜２６００ｎｍにおいて、１ｎｍ毎に得られた反射率データを用いて、波長λ区間［４００，７００］（ｎｍ）における積分値を求めた。積分値は、シンプソンの１／３公式を利用して、Ｅｘｃｅｌ２０００のワークシート上でVBA（ＶｉｓｕａｌＢａｓｉｃＡｐｐｌｉｃａｔｉｏｎ）により計算した。計算するための等間隔の分点ｈは、１ｎｍとして計算した。
【００６５】
（４）波長λ区間[４００，７００]（ｎｍ）の平均透過率（Ｒ）
１ｍ×１ｍのサイズのディスプレイ用ハーフミラーフィルムの中央部から５ｃｍ四方のサンプルを切り出した。次いで、分光光度計（(株)日立製作所製、Ｕ−４１００Ｓｐｅｃｔｒｏｐｈｏｔｏｍａｔｅｒ）を用いて、入射角φ＝１０度における透過率を測定した。付属の積分球の内壁は、硫酸バリウムである。反射波長は、２５０〜１２００ｎｍ、スリットは２ｎｍ（可視）／自動制御（赤外）とし、ゲイン２と設定し、走査速度６００ｎｍ／ｍｉｎ．で測定した。次いで、波長帯域４００〜７００ｎｍにおける平均透過率を算出した。平均透過率の算出方法は、波長１ｎｍ毎の絶対反射率のデータを用いてシンプソン法公式に基づき、透過曲線と波長帯域で囲まれた面積を計算し、波長帯域の幅である３００ｎｍで除することにより、平均透過率Ｒを求めた。
【００６６】
（５）平均粒径ｒ
ミクロトームを用いて積層調フィルムを切削し、断面切片を作製した。粒子が含有したフィルム断面または／および表面を電界放出型走査型電子顕微鏡ＪＳＭ−６７００Ｆ（（株）Jeol製）を用いて、倍率５０００〜４００００倍の範囲で粒子が十分に観察できる倍率を選択し、粒子を観察した。観察箇所を変えて粒子個数５０個以上について粒子径を測長し、式（１）に基づき、その数平均粒径を求めた。測長する粒子径は、粒子の長軸粒子径とする。
【００６７】
粒子が凝集粒子の場合は、断面観察では凝集粒子の一部しか確認できないことが多いため、フィルム表面をプラズマイオンエッチングにより、粒子表面を露出させ、その後、その表面にＰｔのイオンプレーティングを行い、凝集粒子を観察した。粒子径２２としては、図５に示すような一塊の凝集粒子に外接する円または楕円２６の長軸を測長した。
【００６８】
また、コーティングに用いる粒子の粒径φ（μｍ）は不活性粒子をエチレングリコールまたは水スラリーとして遠心沈降式粒度分布測定装置（高滓製作所製５Ａ−Ｃｐ２型）を用いて測定し、式（１）に基づき、平均粒径を求めた。
【００６９】
【数１】
2017100289.tif 000002
【００７０】
（６）粒子濃度ｗ（粒子含有率）
積層フィルムを構成する樹脂を溶解し不活性粒子は溶解させない溶媒を選択し、不活性粒子を積層フィルム構成する樹脂から遠心分離し、粒子の全体重量に対する比率（重量％）をもって粒子濃度とした。
【００７１】
（７）表面粗さ（中心線平均粗さＲａ）
フィルム幅方向の中央部から、長手４．０×幅３．５ｃｍの寸法に切り出したものをサンプルとし、表面粗さ（中心線平均粗さＲａ）は、小坂研究所製の３次元粗さ計ＳＥ−３ＡＫを用いて測定した。測定条件を以下に示す。Z.magnification：20000、Y.drive.pitch：10μｍ、X.magnification：200、X.drive：100μm／s、X.measurelength：2000μｍ
（８）波長１５００ｎｍにおけるヘイズ
フィルム幅方向の中央部から、長手４．０×幅３．５ｃｍの寸法に切り出したものをサンプルとし、日立製作所製の分光光度計Ｕ−３４１０を用いて特定波長である１５００ｎｍにおける受光器側に積分球を用いた場合の全光線透過率と積分球を用いない場合の直線
透過率を測定した。ヘイズは、これらの差を全光線透過率で除し、１００を乗じることに
より求めた。なお、平行光で直線透過率を測定する日立製作所製の付属装置は、型式２１０−２１１２を用いた。測定条件は、（３）項と同じとした。
【００７２】
（９）金属調質感
サンプルをフィルム幅方向中央部から５ｃｍ×５ｃｍで切り出し、次いでサンプル裏面をマジックインキ（名称）で黒く塗り、コニカミノルタ（株）製ＣＭ−3600ｄを用いて、測定径φ８ｍｍのターゲットマスク（ＣＭ−Ａ１０６）条件下で、正反射光を除去したＳＣＥ方式でそれぞれ、L*,a*,b*値を測定し、ｎ数５の平均値を求めた。なお、白色校正板、およびゼロ校正ボックスは下記のものを用いて校正を行った。さらに、この得られた値に対して、以下の式（２）、式（３）を同時に満足する積層フィルムを○、式（３）のみを満足する積層フィルムを△として、合格とした。なお、式（２）、式（３）ともに満足しないものは、×とし、不合格とした。また、○の中でも式（４）と式（５）を同時に満足する積層フィルムは、特に高級感のある金属調の質感を呈しているので◎とした。なお、測色値の計算に用いる光源はＤ６５を選択した。
白色校正板      ：ＣＭ−Ａ１０３
ゼロ校正ボックス：ＣＭ−Ａ１０４
【００７３】
【数２】
2017100289.tif 000003
【００７４】
【数３】
2017100289.tif 000004
【００７５】
【数４】
2017100289.tif 000005
【００７６】
【数５】
2017100289.tif 000006
【００７７】
（なお、Δaは、SCI方式とSCE方式で得られたクロマティクネス係数a*の差の絶対値である。Δbについても同様である。また、L*（SCE）とは、SCE方式で得られたL*値のことである。）
（１０）耐剥離性
フィルム幅方向中央部から５ｃｍ四方でサンプルを切り出し、ＪＩＳＫ５６００に準拠して評価した。カット間隔２ｍｍで５×５の２５マス切れ目を入れ、セキスイセロテープ（品番２５２）を使用して着脱を行い、マスの剥離数をカウントした。試行回数は５回とし、その平均値を求めた。なお、評価基準は以下のように定めた。
◎：剥離数１マス以下
○：剥離数２〜３マス以下
△：剥離数４〜６マス以下
×：剥離数７マス以上
（１１）干渉縞評価（Ｒ×ΔＬ）
サンプルをフィルム幅中央からＡ４で切り出したサンプルを、無作為で１０点、（９）項と同様の測定方法で輝度Ｌ＊値を測定し、その最大輝度と最小輝度の差より、輝度差ΔＬを求めた。この値と、（４）項により求めた波長λ区間［４００、７００］（ｎｍ）の透過率の平均値Ｒを乗じたＲ×ΔＬの値によって、干渉縞抑制効果を評価した。評価基準は以下のように求めた。
○：Ｒ×ΔＬ≦５
△：Ｒ×ΔＬ≦５〜１０
×：Ｒ×ΔＬ＞１０
（１２）光沢度
ＪＩＳ−Ｋ７１０５（１９８１）に規定された方法に従って、スガ試験機製デジタル変角光沢度計ＵＧＶ−５Ｄを用いて、６０度の鏡面光沢度を測定した。なお、光沢度が高すぎるために、測定に際しては、すべて１／１０に減光されるフィルターを挿入し、測定した。測定回数は３回とし、その平均値を求めた。なお、評価基準は以下のように定めた。
○：光沢度≧６００
△：光沢度≧３００〜６００
×：光沢度＜３００
（実施例１）
ＩＶ＝０．６３のポリエチレンテレフタレートを熱可塑性樹脂Ａとして用い、また熱可塑性樹脂ＢとしてＩＶ＝０．５５のポリエチレンテレフタレートの共重合体（スピログリコール（ＳＰＧ）成分をジオール成分全体に対して２０モル％およびシクロヘキサンジカルボン酸（ＣＨＤＣ）成分をジカルボン酸成分全体に対して３０モル％を共重合したポリエチレンテレフタレート）を用いた（熱可塑性樹脂Ａと熱可塑性樹脂Ｂには平均粒径５０ｎｍのカーボンブラックを１６．０重量％添加した）。熱可塑性樹脂ＡおよびＢを、それぞれの押出機にて２８０℃で溶融させ、ＦＳＳタイプのリーフディスクフィルタを５枚介した後、ギアポンプにて吐出比が熱可塑性樹脂Ａ組成物／熱可塑性樹脂Ｂ組成物＝１．２／１になるように計量しながら、スリット数２６７個のスリット板を２枚、２６９個のスリット板１枚の計３枚用いた構成である８０１層フィードブロックにて合流させて、厚み方向に交互に８０１層積層された積層体とした。但し、用いた各スリット板において、両端部に位置した厚膜層を形成するスリット巾が、他の薄膜層を形成するスリット巾の２倍以上である設計とし、さらに、薄膜層を形成する最小の層厚みと最大の層厚みの比である傾斜度合いを０．３設計とした。ここでは、スリット幅（間隙）は、全て一定とし、長さのみ変化させた。また、積層構造の内訳は、熱可塑性樹脂Ａが４０１層、熱可塑性樹脂Ｂが４００層からなる厚み方向に交互に積層された傾斜構造を有する積層体とした。
【００７８】
次いで、このフィードブロックから、ポリマー管を経て、各スリット板からの積層流が合流した８０１層の積層流が通過するポリマー流路の断面形状には、アスペクト比（巾方向の長さ／厚み方向の長さ）１．５の角型形状を用いた。また、このポリマー管の断面積内を単位時間内に通過する８０１層積層された熱可塑性樹脂の吐出量は、２０ｋｇ／ｈｒ／ｃｍ２であった。該積層体をＴダイに供給し、シート状に成形した後、ワイヤーで８ｋＶの静電印可電圧をかけながら、表面温度２５℃に保たれたキャスティングドラム上で急冷固化し未延伸フィルムを得た。この未延伸フィルムを、１００℃、延伸倍率３．５倍で縦延伸を行い、両端部をクリップで把持するテンターに導き１１０℃、４．３倍横延伸した後、２３５℃で熱処理を施し、１２０℃で約５％のＴＤリラックスを実施し、厚み９７μｍの積層フィルムを得た。得られた積層フィルムの厚み方向の断面を４万倍でＴＥＭ観察し、画像処理により層厚み分布を求めた。最表層となる層番号１の層厚みは１．７μｍであり、層番号２６７の層厚み３．３μｍ、層番号５３５の層厚みは３．７μｍ、そして、最表層となる層番号８０１の層厚みは１．５μｍであり、これら４層とも熱可塑性樹脂Ａの厚膜層であった。
【００７９】
一方、得られた熱可塑性樹脂Ａ、Ｂの薄膜層の厚みは、全て４４ｎｍ〜１９９ｎｍの範囲にあり、Ａ層、Ｂ層とも傾斜構造を実現していた。得られた積層フィルムの物性結果を表１に示す。
【００８０】
次いで、得られた積層フィルムを、雄型、雌型とも深さ１ｍｍ、３ｍｍ、５ｍｍのそれぞれ「ルミラーTORAY」と刻印されたアルミ製の金型を用いて、予熱温度２３０℃、金型温度９０℃、圧空１ＭＰａ、到達真空度は差圧表示で３００ｍｍＨｇ以下の条件で真空圧空成形を行った。得られた成形品の裏面をスプレーで黒塗りすることにより、従来に比べて干渉縞を抑制した高級感のある金属調の質感を有した成形品を得ることができた。
【００８１】
（実施例２）
ＩＶ＝０．６３のポリエチレンテレフタレートを熱可塑性樹脂Ａとして用い、また熱可塑性樹脂ＢとしてＩＶ＝０．５５のポリエチレンテレフタレートの共重合体（スピログリコール（ＳＰＧ）成分をジオール成分全体に対して２０モル％およびシクロヘキサンジカルボン酸（ＣＨＤＣ）成分をジカルボン酸成分全体に対して３０モル％を共重合したポリエチレンテレフタレート）を用いた（熱可塑性樹脂Ａと熱可塑性樹脂Ｂには平均粒径２０ｎｍの凝集シリカを１６．０重量％添加した）こと以外は、実施例１と同様にして、厚み７７μｍの積層フィルムを得た。得られた積層フィルムの物性結果を表１に示す。
【００８２】
（実施例３）
ＩＶ＝０．６３のポリエチレンテレフタレートを熱可塑性樹脂Ａとして用い、また熱可塑性樹脂ＢとしてＩＶ＝０．７５のポリエチレンテレフタレートの共重合体（シクロヘキサンジメタノール（ＣＨＤＭ）成分をジオール成分全体に対して３０モル％を共重合したポリエチレンテレフタレート）を用いた（熱可塑性樹脂Ａと熱可塑性樹脂Ｂには平均粒径２０ｎｍの酸化チタンを１０．０重量％添加した）こと以外は、実施例１と同様にして、厚み１０３μｍの積層フィルムを得た。得られた積層フィルムの物性結果を表１に示す。
【００８３】
（実施例４）
ＩＶ＝０．６３のポリエチレンテレフタレートを熱可塑性樹脂Ａとして用い、また熱可塑性樹脂ＢとしてＩＶ＝０．７５のポリエチレンテレフタレートの共重合体（シクロヘキサンジメタノール（ＣＨＤＭ）成分をジオール成分全体に対して３０モル％を共重合したポリエチレンテレフタレート）を用いた（熱可塑性樹脂Ａと熱可塑性樹脂Ｂには平均粒径３０ｎｍの凝集シリカを１３．０重量％添加した）こと以外は、実施例１と同様にして、厚み９７μｍの積層フィルムを得た。得られた積層フィルムの物性結果を表１に示す。
【００８４】
（実施例５）
ＩＶ＝０．６３のポリエチレンテレフタレートを熱可塑性樹脂Ａとして用い、また熱可塑性樹脂ＢとしてＩＶ＝０．６３のポリエチレンテレフタレートの熱可塑性樹脂Ｂを用いた（熱可塑性樹脂Ａと熱可塑性樹脂Ｂには平均粒径３０ｎｍのコロイダルシリカを２０．０重量％添加した）こと以外は、実施例１と同様にして、厚み１１３μｍの積層フィルムを得た。得られた積層フィルムの物性結果を表１に示す。
【００８５】
（実施例６）
ＩＶ＝０．６３のポリエチレンテレフタレートを熱可塑性樹脂Ａ（熱可塑性樹脂Ａには、平均粒径４００ｎｍの凝集シリカを１２.０重量％添加した。）として用い、また熱可塑性樹脂ＢとしてＩＶ＝０．５５のポリエチレンテレフタレートの共重合体（スピログリコール成分１５モル％およびシクロヘキサンジカルボン酸成分２０モル％を共重合したポリエチレンテレフタレート）を用いた（熱可塑性樹脂Ｂは無粒子）。熱可塑性樹脂ＡおよびＢを、それぞれの押出機にて２８０℃で溶融させ、ＦＳＳタイプのリーフディスクフィルタを５枚介した後、ギアポンプにて吐出比が熱可塑性樹脂Ａ組成物／熱可塑性樹脂Ｂ組成物＝２／１になるように計量しながら、スリット数２０１個のスリット板を１枚だけ用いた構成である２０１層フィードブロックにて合流させて、厚み方向に交互に２０１層積層された積層体とした。但し、用いたスリット板において、両端部に位置した厚膜層を形成するスリット巾が、他の薄膜層を形成するスリット巾の２倍以上である設計とし、さらに、薄膜層を形成する最小の層厚みと最大の層厚みの比である傾斜度合いを０．９１５設計とした。ここでは、スリット幅（間隙）は、全て一定とし、長さのみ変化させた。また、積層構造の内訳は、熱可塑性樹脂Ａが１０１層、熱可塑性樹脂Ｂが１００層からなる厚み方向に交互に積層された傾斜構造を有する積層体とした。得られた積層フィルムの物性結果を表１に示す。
【００８６】
（比較例１）
ＩＶ＝０．６３のポリエチレンテレフタレートを熱可塑性樹脂Ａとして用い、また熱可塑性樹脂ＢとしてＩＶ＝０．５５のポリエチレンテレフタレートの共重合体（スピログリコール（ＳＰＧ）成分をジオール成分全体に対して２０モル％およびシクロヘキサンジカルボン酸（ＣＨＤＭ）成分をジカルボン酸成分全体に対して３０モル％を共重合したポリエチレンテレフタレート）を用いた（熱可塑性樹脂Ａと熱可塑性樹脂Ｂには平均粒径４０００ｎｍの凝集シリカを０．２重量％添加した）こと以外は、実施例１と同様にして、厚み９７μｍの積層フィルムを得た。得られた積層フィルムの物性結果を表１に示す。
【００８７】
（比較例２）
ＩＶ＝０．６３のポリエチレンテレフタレートを熱可塑性樹脂Ａとして用い、また熱可塑性樹脂ＢとしてＩＶ＝０．７５のポリエチレンテレフタレートの共重合体（シクロヘキサンジメタノール（ＣＨＤＭ）成分をジオール成分全体に対して３０モル％を共重合したポリエチレンテレフタレート）を用いた（熱可塑性樹脂Ａと熱可塑性樹脂Ｂには平均粒径８０ｎｍの架橋ポリスチレンを５重量％添加した）こと以外は、実施例１と同様にして、厚み１１０μｍの積層フィルムを得た。得られた積層フィルムの物性結果を表１に示す。
【００８８】
（比較例３）
ＩＶ＝０．６３のポリエチレンテレフタレートを熱可塑性樹脂Ａとして用い、また熱可塑性樹脂ＢとしてＩＶ＝０．７５のポリエチレンテレフタレートの共重合体（シクロヘキサンジメタノール（ＣＨＤＭ）成分をジオール成分全体に対して３０モル％を共重合したポリエチレンテレフタレート）を用いた（熱可塑性樹脂Ａと熱可塑性樹脂Ｂには平均粒径２００ｎｍの凝集シリカを０．２重量％添加した）こと以外は、実施例１と同様にして、厚み１１０μｍの積層フィルムを得た。得られた積層フィルムの物性結果を表１に示す。
【００８９】
（比較例４）
ＩＶ＝０．６３のポリエチレンテレフタレートを熱可塑性樹脂Ａとして用い、また熱可塑性樹脂ＢとしてＩＶ＝０．７５のポリエチレンテレフタレートの共重合体（シクロヘキサンジメタノール（ＣＨＤＭ）成分をジオール成分全体に対して３０モル％を共重合したポリエチレンテレフタレート）を用いた（熱可塑性樹脂Ａと熱可塑性樹脂Ｂには平均粒径４５ｎｍの凝集シリカを０．０５重量％添加した）こと以外は、実施例１と同様にして、厚み１１０μｍの積層フィルムを得た。得られた積層フィルムの物性結果を表１に示す。
【００９０】
（比較例５）
ＩＶ＝０．６３のポリエチレンテレフタレートを熱可塑性樹脂Ａとして用い、また熱可塑性樹脂ＢとしてＩＶ＝０．６７のポリエチレンテレフタレートの共重合体（イソフタル酸をジカルボン酸成分全体に対して２５モル％共重合したポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ／Ｉ））を用いた（熱可塑性樹脂Ａと熱可塑性樹脂Ｂには平均粒径３００ｎｍの凝集シリカを０．０５重量％添加した）こと以外は、実施例１と同様にして、厚み１４６μｍの積層フィルムを得た。得られた積層フィルムの物性結果を表１に示す。
ＩＶ＝０．６３のポリエチレンテレフタレートを熱可塑性樹脂Ａ（熱可塑性樹脂Ａには、平均粒径４００ｎｍの凝集シリカを１２.０重量％添加した。）として用い、また熱可塑性樹脂ＢとしてＩＶ＝０．５５のポリエチレンテレフタレートの共重合体（スピログリコール成分１５モル％およびシクロヘキサンジカルボン酸成分２０モル％を共重合したポリエチレンテレフタレート）を用いた（熱可塑性樹脂Ｂは無粒子）。熱可塑性樹脂ＡおよびＢを、それぞれの押出機にて２８０℃で溶融させ、ＦＳＳタイプのリーフディスクフィルタを５枚介した後、ギアポンプにて吐出比が熱可塑性樹脂Ａ組成物／熱可塑性樹脂Ｂ組成物＝２／１になるように計量しながら、スリット数５１個のスリット板を１枚だけ用いた構成である５１層フィードブロックにて合流させて、厚み方向に交互に５１層積層された積層体とした。但し、用いたスリット板において、両端部に位置した厚膜層を形成するスリット巾が、他の薄膜層を形成するスリット巾の２倍以上である設計とし、さらに、薄膜層を形成する最小の層厚みと最大の層厚みの比である傾斜度合いを０．９１５設計とした。ここでは、スリット幅（間隙）は、全て一定とし、長さのみ変化させた。また、積層構造の内訳は、熱可塑性樹脂Ａが２６層、熱可塑性樹脂Ｂが２５層からなる厚み方向に交互に積層された傾斜構造を有する積層体とした。得られた積層フィルムの物性結果を表１に示す。
【００９１】
【表１】
2017100289.tif 000007
【００９２】
【表２】
2017100289.tif 000008
【産業上の利用可能性】
【００９３】
本発明の積層フィルムは、干渉縞を抑制し、高級感のある金属調の質感を有した積層フィルムを提供することができる。そのため、加飾成型体に好適に用いることができる。
【符号の説明】
【００９４】
１：部材板
２：樹脂導入板
３：スリット板
３ａ、３ｂ：スリット
ｐ、ｐ’、ｑ、ｑ’：スリット流路
４：樹脂導入板
５：スリット板
６：樹脂導入板
７：スリット板
８：樹脂導入板
９：部材板
１０：フィードブロック
１１：導入口
１２：液溜部
１３：各スリットの頂部の稜線
１４：各スリットの頂部の稜線の上端部
１５：各スリットの頂部の稜線の下端部
１６：スリットへ導入される樹脂
１７：流出口
１８：合流装置
１９Ｌ：スリット板３の流出口
２０Ｌ：スリット板５の流出口
２１Ｌ：スリット板７の流出口
１９Ｍ：スリット板３の流出口から流路の規制により再配置された流路の断面形状
２０Ｍ：スリット板５の流出口から流路の規制により再配置された流路の断面形状
２１Ｍ：スリット板７の流出口から流路の規制により再配置された流路の断面形状
１９Ｎ：拡幅された流路の断面形状
２０Ｎ：拡幅された流路の断面形状
２１Ｎ：拡幅された流路の断面形状
２２：粒子径
２３：凝集粒子
２４：一塊の凝集粒子に外接する円または楕円
Ｘ：樹脂幅方向
Ｙ：樹脂積層方向
Ｚ：樹脂流路方向
【図１】
2017100289.tif 000009
【図２】
2017100289.tif 000010
【図３】
2017100289.tif 000011
【図４】
2017100289.tif 000012
【図５】
2017100289.tif 000013