(57)【要約】      （修正有）【課題】高濃度の有機溶媒に対する非重合体カテキン類の溶解性に優れ、かつ非重合体カテキン類の純度の高い精製茶抽出物の製造方法の提供。【解決手段】茶抽出物と、有機溶媒（エタノール）と水との質量比が９０／１０〜９７／３の混合溶媒と、ｐＨ４．９〜５．５となる量の、ジカルボン酸又はトリカルボン酸であるカルボン酸（クエン酸）とを混合する工程において、混合溶媒の使用量が前記茶抽出物の固形分に対して１〜１０質量倍である、精製茶抽出物の製造方法。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
茶抽出物と、有機溶媒と水との質量比が９０／１０〜９７／３の混合溶媒と、ｐＨ４．９〜５．５となる量のカルボン酸とを混合する工程を含む、精製茶抽出物の製造方法。
【請求項２】
前記カルボン酸がジカルボン酸又はトリカルボン酸である、請求項１記載の精製茶抽出物の製造方法。
【請求項３】
前記カルボン酸がクエン酸である、請求項１又は２記載の精製茶抽出物の製造方法。
【請求項４】
前記有機溶媒がエタノールである、請求項１〜３のいずれか１項記載の精製茶抽出物の製造方法。
【請求項５】
前記混合溶媒の使用量が前記茶抽出物の固形分に対して１〜１０質量倍である、請求項１〜４のいずれか１項記載の精製茶抽出物の製造方法。
【請求項６】
前記工程において、更に酸性白土又は活性白土と混合する、請求項１〜５のいずれか１項記載の精製茶抽出物の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、精製茶抽出物の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
消費者の嗜好の多様化、健康志向の高揚により多種多様の飲料が上市されている。中でも、非重合体カテキン類を含有する茶飲料が注目されている。茶飲料は、通常茶抽出物等を利用して非重合体カテキン類を飲料に溶解状態で配合して製造されている。しかしながら、茶抽出物には非重合体カテキン類以外の夾雑物が含まれているため、非重合体カテキン類の純度を高めるべく様々な方法が検討されている。例えば、緑茶抽出物を有機溶媒と水の重量比が９１／９〜９７／３の混合溶媒に分散させ、活性炭及び酸性白土、又は活性炭及び活性白土と接触させることにより、非重合体カテキン類の組成を著しく変化させることなく、選択的にカフェインを除去する方法が提案されている（特許文献１）。
【０００３】
また、茶抽出物の精製には通常有機溶媒が使用されているが、非重合体カテキン類は有機溶媒に難溶性であるため、非重合体カテキン類の抽出効率が低いという問題がある。そこで、緑茶抽出物中の非重合体カテキン類の組成を変化させることなく、非重合体カテキン類を効率よく抽出する方法として、例えば、有機溶媒と水の重量比が９１／９〜９７／３の混合溶媒に酸性白土又は活性白土を分散させ、有機酸を添加してｐＨ４〜６に調整した分散液と、緑茶抽出物とを接触させた後、更に活性炭と接触させる方法が提案されている（特許文献２）。更に、７０〜９８質量％の有機溶媒を含む有機溶媒水溶液中で、固形分中の非重合体カテキン類の含有量が５〜４０質量％である茶抽出物と水溶性金属塩とを混合することで、高濃度の有機溶媒に対する非重合体カテキン類の溶解性を大幅に改善できることが報告されている（特許文献３）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特許第４２８０２３２号明細書
【特許文献２】特許第４２４７１７８号明細書
【特許文献３】特開２０１４−１２８２４５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、特許文献２、３に記載の方法は、非重合体カテキン類の抽出効率の向上に有効であるものの、非重合体カテキン類の純度が必ずしも十分でなく、改善の余地がある。
本発明の課題は、高濃度の有機溶媒に対する非重合体カテキン類の溶解性に優れ、かつ非重合体カテキン類の純度の高い精製茶抽出物の製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者らは、上記課題に鑑み種々検討した結果、高濃度の有機溶媒と水とを含む混合溶媒と、茶抽出物と、所定のｐＨとなる量のカルボン酸を混合することにより、高濃度の有機溶媒に対する非重合体カテキン類の溶解性が大幅に改善され、かつ非重合体カテキン類の純度の高い精製茶抽出物が得られることを見出した。
【０００７】
すなわち、本発明は、茶抽出物と、有機溶媒と水との質量比が９０／１０〜９７／３の混合溶媒と、ｐＨ４．９〜５．５となる量のカルボン酸とを混合する工程を含む、精製緑茶抽出物の製造方法を提供するものである。
【発明の効果】
【０００８】
本発明によれば、高濃度の有機溶媒に対する非重合体カテキン類の溶解性に優れ、かつ非重合体カテキン類の純度の高い精製茶抽出物を簡便な操作で製造することができる。また、本発明の精製茶抽出物は、高濃度のエタノールを始めとする有機溶媒に対する非重合体カテキン類の溶解性が優れるため、更に精製工程に供するための原料としても有用である。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
本発明の精製緑茶抽出物の製造方法は、茶抽出物と、有機溶媒と水との質量比が９０／１０〜９７／３の混合溶媒と、ｐＨ４．９〜５．５となる量のカルボン酸とを混合する工程を含むものである。
【００１０】
茶抽出物としては、例えば、茶抽出液、茶抽出液の濃縮物又はそれらの乾燥物が挙げられ、その形態としては、固体、液体、溶液、スラリー等の種々のものがある。ここで、「茶抽出液」とは、茶葉から熱水又は親水性有機溶媒を用いてニーダー抽出やカラム抽出等により抽出したものであって、濃縮、乾燥や精製操作が行われていないものをいう。なお、親水性有機溶媒として、例えば、エタノール等のアルコールを使用することができる。また、「茶抽出液の濃縮物」とは、前述の茶抽出液から溶媒の少なくとも一部を除去して非重合体カテキン類濃度を高めたものをいい、例えば、特開昭５９−２１９３８４号公報、特開平４−２０５８９号公報、特開平５−２６０９０７号公報、特開平５−３０６２７９号公報等に記載の方法により調製することができる。更に、「茶抽出液の乾燥物」とは、前述の茶抽出液又はその濃縮物を乾燥して得られるものをいう。なお、本発明においては、茶抽出液又はその濃縮物として、例えば、三井農林（株）の「ポリフェノン」、伊藤園（株）の「テアフラン」、太陽化学（株）の「サンフェノン」等の市販品を使用することもできる。
【００１１】
抽出に使用する茶としては、例えば、C. sinensis var.sinensis（やぶきた種を含む）、C. sinensis var.assamica及びそれらの雑種から選択される茶葉（Camellia sinensis）が挙げられる。茶葉は、その加工方法により、不発酵茶、半発酵茶、発酵茶に分類することができる。不発酵茶としては、例えば、煎茶、番茶、碾茶、釜入り茶、茎茶、棒茶、芽茶の緑茶が挙げられる。また、半発酵茶としては、例えば、鉄観音、色種、黄金桂、武夷岩茶等の烏龍茶が挙げられる。更に、発酵茶としては、ダージリン、アッサム、スリランカ等の紅茶が挙げられる。茶葉は、１種又は２種以上を組み合わせて用いることができる。中でも、非重合体カテキン類の含有量の点から、緑茶が好ましい。ここで、本明細書において「非重合体カテキン類」とは、カテキン、ガロカテキン、カテキンガレート及びガロカテキンガレート等の非エピ体カテキン類、並びにエピカテキン、エピガロカテキン、エピカテキンガレート及びエピガロカテキンガレート等のエピ体カテキン類を併せての総称である。非重合体カテキン類の含有量は、上記８種の合計量に基づいて定義される。
【００１２】
混合溶媒中の有機溶媒としては、親水性有機溶媒が好ましい。具体的には、エタノール、メタノール等のアルコール、アセトン等のケトン、酢酸エチル等のエステル等を挙げることができる。中でも、アルコール、ケトンが好ましく、エタノールが更に好ましい。
【００１３】
混合溶媒中の有機溶媒と水との質量比は９０／１０〜９７／３であるが、非重合体カテキン類の純度向上の観点から、好ましくは９１／９〜９６／４、更に好ましくは９２／８〜９５／５である。混合溶媒中の有機溶媒と水との質量比が９０／１０未満では、非重合体カテキン類の純度が低下する。なお、茶抽出物に溶媒が含まれている場合には、当該茶抽出物中の溶媒の含有量を考慮し、混合溶媒中の有機溶媒と水との質量比が上記範囲内となるように、水及び／又は有機溶媒を配合することができる。
【００１４】
混合溶媒の使用量は、非重合体カテキン類の溶出率向上の観点から、茶抽出物の固形分に対して、１質量倍以上が好ましく、２質量倍以上がより好ましく、３質量倍以上が更に好ましく、また生産性の観点から、１０質量倍以下が好ましく、８質量倍以下がより好ましく、６質量倍以下が更に好ましい。混合溶媒の使用量の範囲としては、茶抽出物の固形分に対して、好ましくは１〜１０質量倍、より好ましくは２〜８質量倍、更に好ましくは３〜６質量倍である。ここで、本明細書において「固形分」とは、試料を１０５℃の電気恒温乾燥機で３時間乾燥して揮発物質を除いた残分をいう。
【００１５】
カルボン酸としては、少なくとも１つのカルボキシ基を有する有機酸であれば、モノカルボン酸でも、ジカルボン酸でも、トリカルボン酸でもよい。カルボン酸は、１種又は２種以上を適宜選択して使用することができる。
モノカルボン酸としては、例えば、ギ酸、酢酸、プロピオン酸、酪酸、吉草酸、カプロン酸、エナント酸、カプリル酸、ヘプラルゴン酸、カプリン酸、ラウリン酸、パルミチン酸、マルガリン酸、ステアリン酸、グリコール酸、乳酸、グリセリン酸、２−ヒドロキシ酪酸、３-ヒドロキシ酪酸、γ-ヒドロキシ酪酸、ロイシン酸、メバロン酸、パントイン酸等を挙げることができる。
また、ジカルボン酸としては、例えば、シュウ酸、マロン酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、ピメリン酸、スベリン酸、アゼライン酸、セバシン酸、フタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸、リンゴ酸、酒石酸、タルトロン酸、オキサロ酢酸、マレイン酸、ムコン酸、メサコン酸、メコン酸、３−３’ジメチルグルタル酸等を挙げられる。
更に、トリカルボン酸としては、例えば、クエン酸、イソクエン酸、アコニット酸、トリメシン酸、１，２，３−プロパントリカルボン酸、２−ホスホノブタン−１，２，４−トリカルボン酸等を挙げることができる。
中でも、非重合体カテキン類の溶出率及び純度の向上の観点から、ジカルボン酸又はトリカルボン酸が好ましく、トリカルボン酸がより好ましく、クエン酸が更に好ましい。
【００１６】
カルボン酸の使用量は、混合液のｐＨ（２５℃）が４．９〜５．５となる量であるが、非重合体カテキン類の純度向上の観点から、ｐＨが５．０以上となる量が好ましく、５．０５以上となる量がより好ましく、５．１０以上となる量が更に好ましく、また非重合体カテキン類の溶出率向上の観点から、５．４５以下となる量が好ましく、５．４０以下となる量がより好ましく、５．３５以下となる量が更に好ましく、５．３０以下となる量が殊更に好ましい。かかるｐＨの範囲としては、好ましくは５．０〜５．４５、より好ましくは５．０５〜５．４０、更に好ましくは５．１０〜５．３５、殊更に好ましくは５．１０〜５．３０である。
【００１７】
茶抽出物、混合溶媒及びカルボン酸の混合方法としては特に限定されず、３者を個別に添加しても、３者を同時に添加してもよい。３者を個別に添加する場合、茶抽出物、混合溶媒及びカルボン酸の添加順序は特に限定されないが、例えば、混合溶媒に茶抽出物を分散させ、次いでカルボン酸を添加してｐＨ４．９〜５．５に調整することができる。
また、カルボン酸は、水溶液の形態で添加してもよい。水溶液の形態で添加する場合、当該水溶液中の水の含有量を考慮し、混合溶媒中の有機溶媒と水との質量比が上記範囲内となるように水の配合量を決定すればよい。
【００１８】
混合の際には、撹拌、震とう機等により混合液に応力を与えてもよい。
混合時間は、非重合体カテキン類の溶出率及び純度の向上の観点から、０．５時間以上が好ましく、１時間以上がより好ましく、２時間以上が更に好ましく、また生産性の観点から、１２時間以下が好ましく、９時間以下がより好ましく、６時間以下が更に好ましい。混合時間の範囲としては、好ましくは０．５〜１２時間、より好ましくは１〜９時間、更に好ましくは２〜６時間である。
【００１９】
混合温度は、１０℃以上が好ましく、１５℃以上がより好ましく、２０℃以上が更に好ましく、そして５０℃以下が好ましく、４０℃以下がより好ましく、３０℃以下が更に好ましい。混合温度の範囲としては、好ましくは１０〜５０℃、より好ましくは１５〜４０℃、更に好ましくは２０〜３０℃である。
【００２０】
また、本発明においては、非重合体カテキン類の溶出率及び純度の向上の観点から、茶抽出物、混合溶媒及びカルボン酸に加えて、更に酸性白土又は活性白土を混合してもよい。
酸性白土又は活性白土との混合は、混合液の調製時、混合液の調製後、ｐＨ調整時及びｐＨ調整後のいずれでもよく、特に限定されないが、例えば、混合溶媒に茶抽出物を分散させ、次いで酸性白土又は活性白土を添加し、更にカルボン酸を添加して所定のｐＨに調整する方法、混合溶媒に酸性白土又は活性白土を分散させ、次いでカルボン酸を添加して所定のｐＨに調整し、次いで茶抽出物を添加する方法等を挙げることができる。
また、酸性白土又は活性白土との混合の際には、ろ過助剤を併用してもよい。ろ過助剤としては、食品工業の分野で通常使用されているものであれば特に限定されないが、例えば、珪藻土、セルロース及びこれらを組み合わせたものを挙げることができる。ろ過助剤の使用量は、非重合体カテキン類の純度向上の観点から、茶抽出物の固形分に対して、好ましくは０．０１〜０．２質量倍、更に好ましくは０．０３〜０．１質量倍である。
【００２１】
酸性白土又は活性白土は、ともに一般的な化学成分として、ＳｉＯ2、Ａｌ2Ｏ3、Ｆｅ2Ｏ3、ＣａＯ、ＭｇＯ等を含有するものである。ＳｉＯ2／Ａｌ2Ｏ3比は、好ましくは３〜１２、更に好ましくは４〜９である。また、Ｆｅ2Ｏ3を２〜５質量％、ＣａＯを０〜１．５質量％、ＭｇＯを１〜７質量％含有する組成のものが好ましい。活性白土は天然に産出する酸性白土（モンモリロナイト系粘土）を硫酸等の鉱酸で処理したものであり、大きい比表面積と吸着能を有する多孔質構造をもった化合物である。
【００２２】
酸性白土又は活性白土は、比表面積が５０〜３５０ｍ2／ｇであるものが好ましく、ｐＨ（５％サスペンジョン）が２．５〜８、更に３．６〜７であるものが好ましい。例えば、酸性白土としては、ミズカエース＃６００（水澤化学社製）等の市販品を用いることができる。
【００２３】
酸性白土又は活性白土の使用量は、非重合体カテキン類の溶出率及び純度の向上の観点から、茶抽出物の固形分に対して、０．１質量倍以上が好ましく、０．１５質量倍以上がより好ましく、０．３質量倍以上が更に好ましく、また生産性の観点から、１．５質量倍以下が好ましく、１．０質量倍以下がより好ましく、０．６質量倍以下が更に好ましい。酸性白土又は活性白土の使用量の範囲としては、茶抽出物の固形分に対して、好ましくは０．１〜１．５質量倍、より好ましくは０．１５〜１．０質量倍、更に好ましくは０．３〜０．６質量倍である。
【００２４】
本工程後の混合液は、静置による上澄みの採取、ろ紙ろ過、膜ろ過、遠心分離等により固液分離することができる。固液分離は、１種又は２種以上を適宜組み合わせて行うことができる。
【００２５】
ろ紙ろ過においては、ろ紙上にろ過助剤をプレコートしてもよく、ろ過助剤としては前述と同様のものが挙げられる。ろ過助剤の使用量は、前述と同様の使用量を採用することができる。また、加圧ろ過、吸引ろ過等のろ過方法も採用することができる。
【００２６】
遠心分離に用いる遠心分離機としては、分離板型、円筒型、デカンター型等の一般的な機器を使用することができる。遠心分離する際の温度は、色相の安定性向上、濁りの抑制の観点から、好ましくは５〜７０℃、更に好ましくは１０〜４０℃である。また、回転数と時間は適宜設定可能であるが、例えば、分離板型の場合、回転数は、好ましくは２０００〜１００００ｒ／ｍｉｎ、より好ましくは２５００〜９０００ｒ／ｍｉｎ、更に好ましくは３０００〜８０００ｒ／ｍｉｎであり、時間は、好ましくは０．２〜７５分、より好ましくは０．５〜６０分、更に好ましくは１〜３０分である。
【００２７】
膜ろ過による処理条件としては、一般的なろ過条件で処理することができる。膜孔径は、色相の安定性向上、濁り抑制の観点から、及び非重合体カテキン類の回収率、ろ過効率の観点から、０．１μｍ以上が好ましく、０．１５μｍ以上がより好ましく、０．２μｍ以上が更に好ましく、また非重合体カテキン類の回収率、ろ過効率の観点から、及び色相の安定性向上、濁り抑制の観点から、１０μｍ以下が好ましく、５μｍ以下がより好ましく、２μｍ以下が更に好ましい。かかる膜孔径の範囲としては、好ましくは０．１〜１０μｍ、より好ましくは０．１５〜５μｍ、更に好ましくは０．２〜２μｍである。なお、膜孔径の測定方法としては、水銀圧入法、バブルポイント試験、細菌ろ過法等を用いた一般的な測定方法が挙げられるが、バブルポイント試験で求めた値を用いることが好ましい。膜ろ過で使用する膜の材質としては、例えば、高分子膜、セラミック膜、ステンレス膜等が挙げることができる。
【００２８】
このようにして本発明の精製茶抽出物が得られるが、得られた精製茶抽出物は、高濃度のエタノールを始めとする種々の有機溶媒に対する非重合体カテキン類の溶解性を向上させることができる。例えば、高濃度のエタノールへの非重合体カテキン類の溶出率を、好ましくは８０質量％以上、より好ましくは８５質量％以上、更に好ましくは９０質量％以上とすることができる。なお、エタノールへの非重合体カテキン類の溶出率の測定は、後掲の実施例に記載の方法にしたがうものとする。
また、本発明の製造方法によれば、精製茶抽出物中の非重合体カテキン類の純度を、好ましくは５５％以上、より好ましくは５６％以上、更に好ましくは５７％以上とすることができる。なお、精製茶抽出物中の非重合体カテキン類の純度とは、固形分中の非重合体カテキン類濃度をいう。
【実施例】
【００２９】
１．非重合体カテキン類の測定
茶抽出物を蒸留水で適宜希釈を行い、フィルター（０．４５μｍ）で濾過し、高速液体クロマトグラフ（型式ＳＣＬ−１０ＡＶＰ、島津製作所製）を用い、オクタデシル基導入液体クロマトグラフ用パックドカラム（Ｌ−カラムＴＭ ＯＤＳ、４．６ｍｍφ×２５０ｍｍ：財団法人 化学物質評価研究機構製）を装着し、カラム温度３５℃でグラジエント法により行った。カテキン類の標準品としては、三井農林製のものを使用し、検量線法で定量した。移動相Ａ液は酢酸を０．１ｍｏｌ／Ｌ含有する蒸留水溶液、Ｂ液は酢酸を０．１ｍｏｌ／Ｌ含有するアセトニトリル溶液とし、試料注入量は２０μＬ、ＵＶ検出器波長は２８０ｎｍの条件で行った。なお、グラジエントの条件は、以下のとおりである。
【００３０】
時間（分）      Ａ液濃度（体積％）      Ｂ液濃度（体積％）
０．０                ９７                      ３
５．０                ９７                      ３
３７．０                ８０                    ２０
４３．０                ８０                    ２０
４３．５                  ０                  １００
４８．５                  ０                  １００
４９．０                ９７                      ３
６０．０                ９７                      ３
【００３１】
２．エタノールへの非重合体カテキン類の溶解試験
各実施例及び比較例のスラリーを静置分離し、上清を０．２μｍのフィルター処理を行い、上清液を回収した。この上清液中の非重合体カテキン類の含有量を分析し、下記式（１）によりエタノールへの非重合体カテキン類の溶出率を算出した。また、上清液について乾燥固形分率を分析した。なお、乾燥固形分率は、試料を１０５℃の電気恒温乾燥機で３時間乾燥して測定した。
【００３２】
エタノールへの非重合体カテキン類の溶出率＝（上清液中の非重合体カテキン類量）／（茶抽出物中の非重合体カテキン類量）×１００  ・・・（１）
【００３３】
なお、上清液中の非重合体カテキン類量は、上清液質量と上清液中の非重合体カテキン類の含有割合の積より算出した。また、上清液質量は、仕込んだ混合溶媒質量を、（１−乾燥固形分の割合）で除した値である。
【００３４】
実施例１
１００ｍＬガラス瓶に９２．２質量％のエタノール水溶液３２ｇに、粉末状の緑茶抽出物（非重合体カテキン類３１．３質量％）８ｇを投入し、次いで酸性白土（ミズカエース＃６００、水澤化学社製）を４．０ｇ、ろ過助剤（ソルカフロック、栗田工業社製）０．５０４ｇを添加し、更にクエン酸をｐＨ５．４５になるまで添加した。その後、２５℃にて６時間シェーカーで振とうした。次いで、ガラス瓶を静置分離した後、上澄みを０．４５μｍのフィルター処理を行って精製緑茶抽出物を得た。得られた精製緑茶抽出物について、非重合体カテキン類の純度、及び９２．２質量％エタノール水溶液への非重合体カテキン類の溶出率を算出した。その結果を表１に示す。
【００３５】
実施例２〜６
表１に示すｐＨに調整したこと以外は、実施例１と同様の操作により精製緑茶抽出物を得た。得られた精製緑茶抽出物について、非重合体カテキン類の純度、及び９２．２質量％エタノール水溶液への非重合体カテキン類の溶出率を算出した。その結果を表１に示す。
【００３６】
実施例７
クエン酸の代わりに酢酸を添加して表１に示すｐＨに調整したこと以外は、実施例１と同様の操作により精製緑茶抽出物を得た。得られた精製緑茶抽出物について、非重合体カテキン類の純度、及び９２．２質量％エタノール水溶液への非重合体カテキン類の溶出率を算出した。その結果を表１に示す。
【００３７】
実施例８
クエン酸の代わりにリンゴ酸を添加して表１に示すｐＨに調整したこと以外は、実施例１と同様の操作により精製緑茶抽出物を得た。得られた精製緑茶抽出物について、非重合体カテキン類の純度、及び９２．２質量％エタノール水溶液への非重合体カテキン類の溶出率を算出した。その結果を表１に示す。
【００３８】
実施例９
混合溶媒中のエタノール濃度を９０質量％とし、クエン酸を添加して表１に示すｐＨに調整したこと以外は、実施例１と同様の操作により精製緑茶抽出物を得た。得られた精製緑茶抽出物について、非重合体カテキン類の純度、及び９０質量％エタノール水溶液への非重合体カテキン類の溶出率を算出した。その結果を表１に示す。
【００３９】
比較例１
カルボン酸を添加しなかったこと以外は、実施例１と同様の操作により精製緑茶抽出物を得た。得られた精製緑茶抽出物について、非重合体カテキン類の純度、及び９２．２質量％エタノール水溶液への非重合体カテキン類の溶出率を算出した。その結果を表１に示す。
【００４０】
比較例２、３
表１に示すｐＨに調整したこと以外は、実施例１と同様の操作により精製緑茶抽出物を得た。得られた精製緑茶抽出物について、非重合体カテキン類の純度、及び９２．２質量％エタノール水溶液への非重合体カテキン類の溶出率を算出した。その結果を表１に示す。
【００４１】
比較例４
クエン酸の代わりにアスコルビン酸を添加して表１に示すｐＨに調整したこと以外は、実施例１と同様の操作により精製緑茶抽出物を得た。得られた精製緑茶抽出物について、非重合体カテキン類の純度、及び９２．２質量％エタノール水溶液への非重合体カテキン類の溶出率を算出した。その結果を表１に示す。
【００４２】
比較例５
混合溶媒中のエタノール濃度を８６．９質量％とし、クエン酸を添加して表１に示すｐＨに調整したこと以外は、実施例１と同様の操作により精製緑茶抽出物を得た。得られた精製緑茶抽出物について、非重合体カテキン類の純度、及び８６．９質量％エタノール水溶液への非重合体カテキン類の溶出率を算出した。その結果を表１に示す。
【００４３】
【表１】
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【００４４】
実施例１０
１００ｍＬガラス瓶に９２．２質量％のエタノール水溶液３２ｇに、粉末状の緑茶抽出物（非重合体カテキン類３１．３質量％）８ｇを投入し、次いでクエン酸をｐＨ５．３７になるまで添加した。その後、２５℃にて６時間シェーカーで振とうした。次いで、ガラス瓶を静置分離した後、上澄みを０．４５μｍのフィルター処理を行って精製緑茶抽出物を得た。得られた精製緑茶抽出物について、非重合体カテキン類の純度、及び９２．２質量％エタノール水溶液への非重合体カテキン類の溶出率を算出した。その結果を表２に示す。
【００４５】
実施例１１
表２に示すｐＨに調整したこと以外は、実施例１０と同様の操作により精製緑茶抽出物を得た。得られた精製緑茶抽出物について、非重合体カテキン類の純度、及び９２．２質量％エタノール水溶液への非重合体カテキン類の溶出率を算出した。その結果を表２に示す。
【００４６】
比較例６
カルボン酸を添加しなかったこと以外は、実施例１０と同様の操作により精製緑茶抽出物を得た。得られた精製緑茶抽出物について、非重合体カテキン類の純度、及び９２．２質量％エタノール水溶液への非重合体カテキン類の溶出率を算出した。その結果を表２に示す。
【００４７】
比較例７
表２に示すｐＨに調整したこと以外は、実施例１０と同様の操作により精製緑茶抽出物を得た。得られた精製緑茶抽出物について、非重合体カテキン類の純度、及び９２．２質量％エタノール水溶液への非重合体カテキン類の溶出率を算出した。その結果を表２に示す。
【００４８】
【表２】
2017073982.tif 000003
【００４９】
表１及び２より、高濃度の有機溶媒と水とを含む混合溶媒と、茶抽出物と、所定のｐＨとなる量のカルボン酸を混合する工程に供することにより、高濃度の有機溶媒に対する非重合体カテキン類の溶解性に優れ、かつ非重合体カテキン類の純度の高い精製茶抽出物が得られることがわかる。