(57)【要約】      （修正有）【課題】放射性ストロンチウム汚染土壌の処理を簡易に経済的に行うことができる、放射性ストロンチウム汚染土壌の処理方法及び処理装置を提供する。【解決手段】放射性ストロンチウムを含有する土壌２を分級する分級工程Ｓ２と、分級された前記土壌を熱処理する熱処理工程Ｓ４とを備える放射性ストロンチウム汚染土壌の処理方法。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
放射性ストロンチウムを含有する土壌を分級する分級工程と、
分級された前記土壌を熱処理する熱処理工程と
を備えることを特徴とする放射性ストロンチウム汚染土壌の処理方法。
【請求項２】
前記熱処理工程において、前記土壌を１０００℃以上で熱処理することを特徴とする請求項１記載の放射性ストロンチウム汚染土壌の処理方法。
【請求項３】
前記熱処理工程において、前記土壌に含まれるストロンチウムは、スローソン石を生成することを特徴とする請求項２記載の放射性ストロンチウム汚染土壌の処理方法。
【請求項４】
前記分級工程において、前記土壌に含有された、粒径が２ｍｍを超える粗大粒子を除去することを特徴とする請求項１乃至３のいずれか１項記載の放射性ストロンチウム汚染土壌の処理方法。
【請求項５】
分級された前記土壌をプレス成形する成形工程を備え、プレス成形された前記土壌を前記熱処理工程で熱処理することを特徴とする請求項１乃至４のいずれか１項記載の放射性ストロンチウム汚染土壌の処理方法。
【請求項６】
前記土壌に放射性ストロンチウムを吸着させることを特徴とする請求項１乃至５のいずれか１項記載の放射性ストロンチウム汚染土壌の処理方法。
【請求項７】
放射性ストロンチウムを含有する土壌を分級する分級装置と、
分級された前記土壌を熱処理する熱処理装置と
を備えることを特徴とする放射性ストロンチウム汚染土壌の処理装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明の実施形態は、放射性ストロンチウム汚染土壌の処理方法及び処理装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
原子力発電所において大規模な事故が発生した場合、大量の放射性核種が飛散し、環境汚染を引き起こすことが懸念される。ここで、放射性ストロンチウムは、放射性セシウムと比較して、揮発性が低いため、放射性セシウムのように、大気とともに広範囲に拡散する可能性は低い。しかしながら、原子力発電所の周辺では放射性ストロンチウムによる土壌等の汚染が生じると考えられる。
【０００３】
放射性ストロンチウム（９０Ｓｒ）の半減期は２８．８年と、１３７Ｃｓの３０．２年と同様に長く、放射性ストロンチウムによる土壌等の汚染が生じた場合には、９０Ｓｒが長期にわたって周囲に影響を及ぼすことが想定される。そのため、放射性ストロンチウムを含有した土壌を処理する技術の確立が模索されている。
【０００４】
放射性ストロンチウム汚染土壌の処理方法としては、塩酸、硫酸、硝酸等の、高濃度の酸性溶液を繰り返し用いて汚染土壌中の放射性ストロンチウムを抽出する方法がある（例えば、特許文献１、２参照）。この方法では、放射性ストロンチウムが除去された土壌を再び利用する。しかしながら、この方法では、放射性ストロンチウムを抽出させた酸性溶液を吸着剤と接触させる等して、廃液処理を行う必要があるため、処理工程が複雑であり、吸着剤を用いるために減容性が低い。さらに、廃液処理の必要性が生じることから、経済性の面で課題があった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２０１３−０９６９８２号公報
【特許文献２】特開２０１３−１７８１９７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は上述した課題を解決するためになされたものであって、放射性ストロンチウム汚染土壌の処理を簡易に経済的に行うことのできる、放射性ストロンチウム汚染土壌の処理方法及び処理装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明の放射性ストロンチウム汚染土壌の処理方法の一態様は、放射性ストロンチウムを含有する土壌を分級する分級工程と、分級された前記土壌を熱処理する熱処理工程とを備えることを特徴とする。
【０００８】
本発明の放射性ストロンチウム汚染土壌の処理装置の一態様は、放射性ストロンチウムを含有する土壌を分級する分級装置と、分級された前記土壌を熱処理する熱処理装置とを備えることを特徴とする。
【発明の効果】
【０００９】
本発明によれば、放射性ストロンチウム汚染土壌の処理を簡易に経済的に行うことのできる、放射性ストロンチウム汚染土壌の処理方法及び処理装置を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】放射性ストロンチウム汚染土壌の処理方法の一態様を概略的に示すフロー図である。
【図２】放射性ストロンチウム汚染土壌の処理装置の一態様を概略的に示すブロック図である。
【図３】熱処理した放射性ストロンチウム汚染土壌のＸ線回折測定結果を示すグラフである。
【図４】熱処理されていない土壌、熱処理した土壌及び吸着剤の単位質量あたりのストロンチウム吸着量を示すグラフである。
【図５】浸透式反応性バリア施工場所を模式的に示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
以下、図面を参照して、実施形態を詳細に説明する。
【００１２】
図１は、本実施形態の放射性ストロンチウム汚染土壌の処理方法を概略的に示すフロー図である。本実施形態における放射性ストロンチウム汚染土壌の処理方法は、放射性ストロンチウムで汚染された土壌２中に含まれるストロンチウムを、土壌２中に固定化する方法である。
【００１３】
図１に示す放射性ストロンチウム汚染土壌の処理方法は、放射性ストロンチウムで汚染された土壌２を乾燥する乾燥工程Ｓ１と、乾燥された土壌２を分級する分級工程Ｓ２と、分級された土壌２を成形する成形工程Ｓ３と、成形された土壌２を熱処理する熱処理工程Ｓ４とを備えている。乾燥工程Ｓ２及び成形工程Ｓ３は必須ではなく、必要に応じて行えばよい。
【００１４】
図２は、本実施形態の放射性ストロンチウム汚染土壌の処理方法に用いられる放射性ストロンチウム汚染土壌の処理装置１を概略的に示すブロック図である。放射性ストロンチウム汚染土壌の処理装置１は、土壌２を乾燥する乾燥装置１１と、乾燥された土壌２を分級する分級装置１２と、分級された土壌２を成形する成形装置１３と、成形された土壌２を熱処理する熱処理装置１４とを備えている。乾燥装置１１及び成形装置１３は必須ではなく、必要に応じて備えられる。
【００１５】
後述するように、ストロンチウムから鉱物を生成してストロンチウムの閉じ込め性を向上させるため、土壌２は、アルミニウム及びケイ素を含むことが好ましい。例えば、土壌２中のケイ素／アルミニウム（質量比）は、日本国内では、一般的に３程度であることが多い。
【００１６】
本実施形態の放射性ストロンチウム汚染土壌の処理方法では、先ず、乾燥工程Ｓ１において、図２に示す乾燥装置１１によって土壌２が乾燥され、土壌２に含まれる水分が除去される。乾燥の際の温度は、後の分級工程Ｓ２で土壌が乾式分級できる程度に乾燥される温度であればよく、例えば６０℃以上である。乾燥時間は土壌２の量にもよるが、２４時間程度である。乾燥装置１１としては、土壌２を乾燥できるものであれば特に限定されず、加熱機や乾燥機等が用いられる。
【００１７】
次いで、乾燥された土壌２は分級工程Ｓ２において、図２の分級装置１２によって分級される。分級工程Ｓ２では、土壌２に含まれる、植物などの粗大有機物や礫等が除去される。例えば、分級工程Ｓ２では、粒径が２ｍｍ以下の土壌２が分級される。分級工程Ｓ２で分級された粒径２ｍｍを超える粗大有機物や礫等は、有機物等回収槽１５に収容される。分級装置１２としては、エアセパレータ、篩等を用いることができる。
【００１８】
次いで、分級された土壌２は、成形工程Ｓ３において、プレス機等の成形装置１３（図２）によってプレス成形される。プレス圧力は、例えば、３００ｋｇ／ｃｍ２以上とする。成形工程Ｓ３を経ることで、後の熱処理工程Ｓ４で、土壌２が飛散するのを防ぐことができる。
【００１９】
成形工程Ｓ３で成形された土壌２は、熱処理工程Ｓ４において、熱処理装置１４によって熱処理が施されて固化体（熱処理した土壌２）が作成される。熱処理装置１４としては、電気炉、焼成炉、焼成窯などを用いることができるが、必ずしもこれらに制限されない。
【００２０】
熱処理の温度は、３５０℃以上であることが好ましく、１０００℃以上であることがより好ましく、１１００℃程度であることがさらに好ましい。熱処理の温度が３５０℃以上であることで、土壌２の、ストロンチウムの吸着性能が向上されるため、ストロンチウムが、熱処理した土壌２中に固定化される。これにより、熱処理した土壌２が例えば水に浸漬された際の、熱処理した土壌２からのストロンチウムの溶出が抑えられる。また、熱処理の温度が１０００℃以上であれば、土壌２の成分とストロンチウムが鉱物（スローソン石：ＳｒＡｌ２Ｓｉ２Ｏ８）を生成させ、該鉱物中にストロンチウムを取り込ませることができる。これにより、ストロンチウムを熱処理した土壌２中に閉じ込め、強固に固定化することができる。そのため、熱処理した土壌２からのストロンチウムの溶出を極めて抑制することができる。
【００２１】
以上説明した本実施形態の放射性ストロンチウム汚染土壌の処理方法及び処理装置によれば、放射性ストロンチウム汚染土壌の処理を簡易に経済的に行うことができる。
【実施例】
【００２２】
次に、実施例について説明する。本発明は以下の実施例に限定されない。
【００２３】
（実施例１）
本実施例では、熱処理前後の、土壌からのストロンチウム（Ｓｒ）溶出濃度の比較を行った。先ず、０．５Ｍの硝酸ストロンチウム溶液に土壌（乾式ふるい法でふるい分けした粒径２ｍｍ以下の土壌、ケイ素／アルミニウム（質量比）は３程度）を浸漬し、その後、浸漬液をろ過して、模擬ストロンチウム汚染土壌を作成した。次いで、この模擬ストロンチウム汚染土壌を６０℃で２４時間乾燥した後、電気炉内で昇温速度２０℃／ｍｉｎで加熱し、加熱温度とした後、１時間保持して熱処理した土壌を得た。加熱温度は、３５０℃及び１１００℃について行った。
【００２４】
熱処理していない土壌と、上記で熱処理した土壌について、次のように浸漬試験を行い、溶出Ｓｒ濃度を測定した。浸漬試験では、先ず、純水と土壌を液固比１０ｍＬ／ｇで混合し、６時間浸漬させた。次いで、これを、０．４５μｍのフィルターでろ過し、ろ過液を純水で１０倍〜１０００倍に希釈した。希釈したろ過液中のＳｒ濃度を高周波誘導結合プラズマ発光分光分析法（ＩＣＰ−ＡＥＳ）で測定し、ろ過液のＳｒ濃度を算出して、溶出Ｓｒ濃度とした。
【００２５】
表１に、浸漬試験後のろ過液の溶出Ｓｒ濃度を示す。熱処理していない土壌の溶出Ｓｒ濃度が３０２１１ｍｇ／Ｌであったのに対し、３５０℃で熱処理した土壌の溶出Ｓｒ濃度は、６５０ｍｇ／Ｌ、１１００℃で熱処理した土壌の溶出Ｓｒ濃度は２７１ｍｇ／Ｌであった。このことから、熱処理した土壌からのストロンチウムの溶出が低減されることが分かる。
【００２６】
【表１】
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【００２７】
上記で熱処理した土壌についてＸ線回折（ＸＲＤ）を測定した。結果を図３に示す。図３に示されるように、１１００℃で熱処理した土壌では、石英のピーク強度が大きいため、相対的に強度は小さいが、２θ＝２７〜２８℃の間に、ＳｒＡｌ２Ｓｉ２Ｏ８のピークが観測されている。このことから、１０００℃以上の熱処理では、土壌中でストロンチウムがＳｒＡｌ２Ｓｉ２Ｏ８を生成し、熱処理した土壌からのストロンチウムの溶出が低減されることが分かる。
【００２８】
また、熱処理した土壌のストロンチウム吸着性能について調べた。濃度が４００〜４０００００ｍｇ／Ｌの硝酸ストロンチウム溶液を用い、各濃度の硝酸ストロンチウム溶液に、熱処理されていない土壌、１１００℃で熱処理した土壌、吸着剤（チャバサイト）を、それぞれ液固比５ｍＬ／ｇで１週間程度浸漬した。その後、浸漬液を固液分離して、分離された固相を乾燥して試料とした。蛍光Ｘ線分析で各試料の元素分析を行い、固相中の、単位質量あたりのストロンチウム吸着量（ｇ、半定量値）を算出した。各濃度の硝酸ストロンチウム溶液濃度に対する、熱処理されていない土壌（◇）、熱処理した土壌（△）、及び吸着剤（○）の単位質量あたりのストロンチウム吸着量を図４のグラフに、硝酸ストロンチウム溶液濃度を横軸、単位質量あたりのストロンチウム吸着量を縦軸として示す。図４に示されるように、熱処理した土壌は、各濃度の硝酸ストロンチウム溶液を用いた場合において吸着剤と同等のストロンチウム吸着性能を示すことが分かる。また、熱処理した土壌は、熱処理されていない土壌に比べて単位質量あたりのストロンチウム吸着量が増加している。このことから、土壌を熱処理することで、ストロンチウム吸着性能が向上することが分かる。
【００２９】
このように、熱処理した土壌は、熱処理をしない土壌に比べて、ストロンチウムの吸着性能が向上される。そのため、熱処理した土壌を、図５に示すように浸透式反応性バリア(Permeable Reactive Barrier, PRB)として用いることもできる。図５は、浸透式反応性バリア施工場所を概略的に示す図である。図５の浸透式反応性バリア施工場所では、高濃度ストロンチウム汚染土壌３と低濃度ストロンチウム汚染土壌５の間に、捕集材４が埋設されている。捕集材４は、高濃度ストロンチウム汚染土壌３からストロンチウムが地下水の流れ等によって低濃度ストロンチウム汚染土壌５に流出するのを防止するためのものである。この捕集材４に、熱処理した土壌２を含有させることで、高濃度ストロンチウム汚染土壌３から地下水などによって流出されたストロンチウムを捕集材４に含有させた熱処理した土壌２中に吸着させることができる。このため、高濃度ストロンチウム汚染土壌３から低濃度ストロンチウム汚染土壌５へのストロンチウムの流出を抑制し、低濃度ストロンチウム汚染土壌５におけるストロンチウム濃度を低減することができる。
【００３０】
本発明のいくつかの実施形態を説明したが、これらの実施形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。これら新規な実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更を行うことができる。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれるとともに、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれる。
【符号の説明】
【００３１】
１…放射性ストロンチウム汚染土壌の処理装置、２…土壌、３…高濃度ストロンチウム汚染土壌、４…捕集材、５…低濃度ストロンチウム汚染土壌、１１…乾燥装置、１２…分級装置、１３…成形装置、１４…熱処理装置、１５…有機物等回収槽、Ｓ１…乾燥工程、Ｓ２…分級工程、Ｓ３…成形工程、Ｓ４…熱処理工程。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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