(57)【要約】【課題】食品、医薬、化粧品及び工業向けに利用できる中性化処理後のろ過性に優れたセルロースを製造する方法、並びに相対硬度に優れたセルロースを製造する方法を提供すること。【解決手段】下記の（ａ）〜（ｅ）の工程を含むことを特徴とするセルロースの製造方法により、本課題を解決した。（ａ）鉱酸を含む水溶液で化学パルプを加水分解し、ろ過してセルロースを得る工程（ｂ）（ａ）の工程で得られたセルロースを水洗する工程（ｃ）（ｂ）の工程で得られたセルロースに塩を加え導電率が１０〜５００ｍＳ／ｍのスラリーを得る工程（ｄ）（ｃ）の工程で得られたスラリーをろ過する工程  すなわち、スラリーの導電率を１０〜５００ｍＳ／ｍに制御することにより、ろ過性に優れ、さらに相対硬度に優れたセルロースを得ることができた。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記の（ａ）〜（ｄ）の工程を含む、化学パルプを原料とするセルロースの製造方法。
（ａ）鉱酸を含む水溶液で化学パルプを加水分解し、ろ過してセルロースを得る工程
（ｂ）（ａ）の工程で得られたセルロースを水洗する工程
（ｃ）（ｂ）の工程で得られたセルロースに塩を加え導電率が１０〜５００ｍＳ／ｍのスラリーを得る工程
（ｄ）（ｃ）の工程で得られたスラリーをろ過する工程
【請求項２】
前記（ｃ）工程が、（ｂ）の工程で得られたセルロースに水、アルカリ、塩を加える工程である、請求項１記載のセルロールの製造方法。
【請求項３】
前記（ｃ）工程が、（ｂ）の工程で得られたセルロースに水、アルカリを加えた後に、塩を加える工程である、請求項２記載のセルロールの製造方法。
【請求項４】
前記（ｃ）工程において加える塩が水溶性アンモニウム塩である、請求項１〜３のいずれかに記載のセルロースの製造方法。
【請求項５】
前記水溶性アンモニウム塩が、亜硫酸アンモニウム、硫酸アンモニウム、炭酸アンモニウム、炭酸水素アンモニウム、塩化アンモニウム、リン酸水素二アンモニウム、クエン酸アンモニウム、又はアスコルビン酸アンモニウムからなる群より選ばれる一種以上である、請求項４に記載のセルロースの製造方法。
【請求項６】
前記水溶性アンモニウム塩が、亜硫酸アンモニウム、硫酸アンモニウム、炭酸アンモニウム、炭酸水素アンモニウム、塩化アンモニウム、リン酸水素二アンモニウム、又はクエン酸アンモニウムからなる群より選ばれる一種以上である、請求項４に記載のセルロースの製造方法。
【請求項７】
前記水溶性アンモニウム塩が炭酸アンモニウム、又は炭酸水素アンモニウムである、請求項４に記載のセルロースの製造方法。
【請求項８】
得られたセルロースの導電率が、７５μＳ／ｃｍ以下である、請求項１〜７のいずれかに記載のセルロースの製造方法。
【請求項９】
得られたセルロースを乾燥、粉砕し、錠剤に成型したときの相対硬度が、０．１５Ｎ／ｃｍ２以上である、請求項１〜８のいずれかに記載のセルロースの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、セルロースの製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
セルロースは、白色の粉末状で不水溶性、無味、化学的に不活性であることから、食品、医薬品、化粧品、工業用途など種々の用途に使用されている。
【０００３】
例えば、セルロースを添加することにより増粘及び分散効果が得られるため、食感が向上する。また、その吸水性及び吸油性は、揚げ物等の食感改善にも有効である。  
【０００４】
特に有用な用途としては、活性な成分を含有する薬物および食品と混合した場合にも変化がないことから、錠剤、散剤（粉薬）、顆粒剤などの固形製剤に、成型、増量、希釈を目的に賦形剤として添加される。中でも、医薬品、保健機能食品錠剤の賦形剤として有用である。また、打錠機で圧縮すると、粒子が絡み合い容易に成形でき、水分により容易に崩壊し、流動性が良いことから、錠剤の結合剤、崩壊剤としても優れた万能機能を発揮する。
【０００５】
セルロースは化学パルプを原料として、酵素的に又は熱的に若しくは化学薬品を用いて処理し、パルプの非晶領域を溶解除去され、結晶部分のみを取得し、摩砕、乾燥することにより製造されている。
【０００６】
最も使用される処理法の一つは、塩酸などの鉱酸の存在下で加水分解的に崩壊させることによる。例えば化学パルプを原料に１０５℃の温度で２．５規定（Ｎ）の塩酸で加水分解し、パルプの非晶領域を溶解除去され、結晶部分のみを取得し、摩砕、乾燥することにより結晶セルロースを製造する方法が特許文献１に開示されている。
【０００７】
特許文献２には加水分解処理を鉱酸濃度０．１〜２．５規定（Ｎ）、処理温度９０〜１６０℃、処理時間１０〜１８０分、浴比３〜５０で行うことを特徴とし、収率を高めたセルロースの製造方法が開示されている。
【０００８】
ところで、先述の用途で使用するセルロースは、一般的に使用される国の食品添加物、又は医薬品添加物の法的な規格に適合することが求められる。
【０００９】
上記規格の一つであるｐＨは、製品の純度の指標となる。例えば日本国では、セルロースのｐＨは、微結晶セルロースである食品添加物及び結晶セルロースである医薬品添加物で５．０〜７．５と規定されている。
【００１０】
しかし、鉱酸により加水分解された低重合度化セルロースのスラリーの液性は酸性であるため、中性化処理を行う必要がある。中性化処理には、例えば、洗浄を繰り返すことにより、加水分解処理液とセルロースを分離する方法や、アルカリ性水溶液に再分散する方法がある。該中性化処理後、セルロースを乾燥、粉砕、造粒及び分級などの加工工程を得て、セルロース粉体が得られる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１１】
【特許文献１】米国特許第２９７８４４６号明細書
【特許文献２】特公平２−０３３７２１号明細書
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１２】
本発明者らが、鉱酸により加水分解処理を行ったセルロースを中性化処理し、乾燥工程に送るため、ろ過したところ、液性が酸性である場合と比較して、ろ過性が非常に悪化することが分かった。ろ過性が悪化すると、セルロースの生産性が低下する為、工業的な生産には問題があった。
本発明では、化学パルプを原料に加水分解して低重合度化セルロースを得た後、中性化処理後のセルロースのスラリーが、ろ過性に優れるセルロースの製造方法を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
本発明者らは、セルロースの製造方法について検討を行った結果、化学パルプを加水分解してセルロースを得た後、中性化処理したスラリーのろ過性が優れたセルロースの製造方法を見出し、本発明を完成するに至った。すなわち、本願は以下の発明を包含する。
＜１＞
下記の（ａ）〜（ｄ）の工程を含む、化学パルプを原料とするセルロースの製造方法。
（ａ）鉱酸を含む水溶液で化学パルプを加水分解し、ろ過してセルロースを得る工程
（ｂ）（ａ）の工程で得られたセルロースを水洗する工程
（ｃ）（ｂ）の工程で得られたセルロースに塩を加え導電率が１０〜５００ｍＳ／ｍのスラリーを得る工程
（ｄ）（ｃ）の工程で得られたスラリーをろ過する工程
＜２＞
前記（ｃ）工程が、（ｂ）の工程で得られたセルロースに水、アルカリ、塩を加える工程である、＜１＞に記載のセルロールの製造方法。
＜３＞
前記（ｃ）工程が、（ｂ）の工程で得られたセルロースに水、アルカリを加えた後に、塩を加える工程である、＜２＞記載のセルロールの製造方法。
＜４＞
前記（ｃ）工程において加える塩が水溶性アンモニウム塩である、＜１＞〜＜３＞のいずれかに記載のセルロースの製造方法。
＜５＞
前記水溶性アンモニウム塩が、亜硫酸アンモニウム、硫酸アンモニウム、炭酸アンモニウム、炭酸水素アンモニウム、塩化アンモニウム、リン酸水素二アンモニウム、クエン酸アンモニウム、又はアスコルビン酸アンモニウムからなる群より選ばれる一種以上である、＜４＞に記載のセルロースの製造方法。
＜６＞
前記水溶性アンモニウム塩が、亜硫酸アンモニウム、硫酸アンモニウム、炭酸アンモニウム、炭酸水素アンモニウム、塩化アンモニウム、リン酸水素二アンモニウム、又はクエン酸アンモニウムからなる群より選ばれる一種以上である、＜４＞に記載のセルロースの製造方法。
＜７＞
前記水溶性アンモニウム塩が炭酸アンモニウム、又は炭酸水素アンモニウムである、＜４＞に記載のセルロースの製造方法。
＜８＞
得られたセルロースの導電率が、７５μＳ／ｃｍ以下である、＜１＞〜＜７＞のいずれかに記載のセルロースの製造方法。
＜９＞
得られたセルロースを乾燥、粉砕し、錠剤に成型したときの相対硬度が、０．１５Ｎ／ｃｍ２以上である、＜１＞〜＜８＞のいずれかに記載のセルロースの製造方法。
【発明の効果】
【００１４】
本発明の製造方法により、中性化処理後のスラリーのろ過を効率的に行なうことができ、セルロースの生産性を向上できる。さらに相対硬度に優れたセルロースを製造することが出来る。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
以下、本発明を実施するための形態を説明するが、本発明はこれらの記載に限定されない。
【００１６】
本発明のセルロースの製造方法は、以下の工程を含んで良い。
（ａ）鉱酸を含む水溶液で化学パルプを加水分解し、ろ過してセルロースを得る工程（低重合度化処理工程）
（ｂ）（ａ）の工程で得られたセルロースを水洗する工程（水洗処理工程）
（ｃ）（ｂ）の工程で得られたセルロースに塩を加え導電率が１０〜５００ｍＳ／ｍのスラリーを得る工程（導電率制御工程）
（ｄ）（ｃ）の工程で得られたスラリーをろ過する工程（ろ過工程）
（ｅ）（ｄ）の工程で得られたセルロースを乾燥、粉砕、造粒及び分級などの手段を用いて加工する工程（加工工程）
【００１７】
＜セルロース＞
本発明でいうセルロースとは、木材パルプを加水分解により低重合度化処理して得られるセルロースで、平均重合度が３５０以下のセルロースをいう。好ましくは第１６改正日本薬局方に収載されている「結晶セルロース」または第８版食品添加物公定書に収載されている「微結晶セルロース」に適合するセルロースである。
【００１８】
＜原材料＞
［１］鉱酸
（ａ）の工程で用いることができる鉱酸は、硫酸、塩酸、硝酸、亜硫酸、リン酸、フッ化水素酸などが挙げられるが、中でも塩酸は経済的に好ましい。
【００１９】
塩酸は、濃度が３５〜３７質量％と濃いものから３５質量％未満の希薄なものが流通しているが、処理液を所望の濃度に調節することが出来れば、使用する塩酸の濃度は限定されない。処理液を所定の濃度とするために塩酸を希釈して使用しても良い。
【００２０】
［２］化学パルプ
化学パルプはパルプチップから製造される。パルプチップの原料としては、ラジアータパイン、スプルースに代表される針葉樹、ならびにユーカリ、アカシアに代表される広葉樹が挙げられる。これら針葉樹及び広葉樹のパルプチップをそれぞれ単独で使用することもできるし、複数種のパルプチップを組み合わせて使用することもできる。複数種のパルプチップを組み合わせて使用する場合、その組み合わせはなんら限定されるものではない。
【００２１】
化学パルプは、上記パルプチップを原料として、サルファイト蒸解法またはクラフト蒸解法により製造される。
上記方法で製造された化学パルプは、非漂白パルプまたは漂白パルプのいずれでもよく、これらの組み合わせであってもよい。
【００２２】
また、化学パルプには、製紙用パルプとセルロース含有量が９０質量％以上でヘミセルロース及びリグニン含有量が低い溶解パルプがあるが、いずれも使用することができ、これらを組み合わせて使用することもできる。
【００２３】
化学パルプは、蒸解または漂白後の含水状態で使用しても良く、乾燥された板状のパルプを使用してもよい。
本発明に使用される化学パルプは、上記のいずれの種類のパルプでも良いが、好ましくは蒸解後に酸素晒工程及び／または漂白工程を組合せて製造された漂白パルプが使用される。
【００２４】
＜製造工程＞
以下、製造工程（ａ）〜（ｅ）について、順に説明する。
（ａ）工程は、鉱酸を含む水溶液で化学パルプを加水分解してセルロースを得る工程、即ち、低重合度化処理工程である。
本工程は、鉱酸を含む水溶液で化学パルプを加水分解してセルロースを製造する工程である。なお本工程で使われる水は、特に制限はないが、イオン交換水など不純物の少ない水を使用するのが好ましい。
【００２５】
加水分解条件は、平均重合度が３５０以下のセルロースが供されるのであれば、限定されることはなく、鉱酸の濃度や反応条件（温度、時間、圧力、浴比）は任意に選択することができる。典型的には、化学パルプ１〜２０固形分質量％、鉱酸濃度０．０５〜３０質量％、反応温度８０〜１００℃、反応時間３０分〜３時間の反応条件で化学パルプの低重合度化処理が行われる。
低重合度化処理後はろ過され、（ｂ）工程に送られる。ろ過装置は、遠心分離機、ヌッチェ、ムーアフィルター、ディスクフィルター、ドラムフィルター、オリバーフィルター、ヤングフィルター、フィルタープレス、ベルトプレス等が用いられるが、特に限定されない。
【００２６】
（ｂ）工程は、（ａ）の工程で得られたセルロースを水洗する工程、即ち、水洗処理工程である。
本工程は、（ａ）の工程を経たセルロースから、付着している（ａ）の工程で用いた鉱酸の薬剤、及び不純物を除去するため、（ａ）の工程を経たセルロースと水とを接触させることにより、セルロースを水洗する工程である。
【００２７】
水洗装置としては、例えば、インペラー式攪拌機を有した攪拌槽を使用することができる。この場合、（ａ）の工程と同様のろ過が必要である。また、遠心ろ過、オリバー型フィルター、ヤングフィルター等を用いることにより、ろ過と同時に洗浄することもできる。水洗は、必要に応じて数回繰り返すことができる。水洗処理後のリスラリー水溶液は（ｃ）の工程に送られる。
【００２８】
（ｃ）工程は、（ｂ）の工程で得られたセルロースに、塩を加え導電率が１０〜５００ｍＳ／ｍのスラリーを得る工程、即ち、導電率制御工程である。
好ましくは、（ｂ）の工程で得られたセルロースに水、アルカリ、塩を加える。さらに好ましくは、（ｂ）の工程で得られたセルロースに水、アルカリを加えた後に、塩を加える。水、アルカリは、（ｂ）の工程で得られたセルロースに別々に加えてもよいし、アルカリ性水溶液として同時に加えてもよい。（ｂ）の工程で得られたセルロースに、塩を加える前のセルロースと水の懸濁液のｐＨは、５．０〜８．０、好ましくは５．５〜７．５である。
該アルカリ性水溶液は、水に溶かして使用するのが好ましく、アルカリ性水溶液の濃度は好ましくは０．０１〜５０質量％、さらに好ましくは０．１〜２５質量％である。アルカリ性水溶液に対するセルロースの割合は、１〜１８質量％が好適である。アルカリ性水溶液としては、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、アンモニア水等の無機アルカリ性物質、トリメチルアンモニウムヒドロキサイド、エチルアミンなどの有機アルカリ性物質が使用できるが、本工程の後処理の容易性からアンモニア水溶液が好適に用いられる。
【００２９】
前記（ｃ）工程では、導電率を１０〜５００ｍＳ／ｍに制御する。１０ｍＳ／ｍより低い導電率ではろ過性が向上しないため、好ましくない。５００ｍＳ／ｍより高い導電率では１回当り、又は単位時間当りの塩の使用量が多いため、経済的でなく好ましくない。
【００３０】
前記の塩としては、亜硫酸アンモニウム、硫酸アンモニウム、炭酸アンモニウム、炭酸水素アンモニウム、塩化アンモニウム、リン酸水素二アンモニウム、クエン酸アンモニウム、及びアスコルビン酸アンモニウムなどの食品添加物を使用する。好ましくは相対硬度に優れることから、亜硫酸アンモニウム、硫酸アンモニウム、炭酸アンモニウム、炭酸水素アンモニウム、塩化アンモニウム、リン酸水素二アンモニウム、及びクエン酸アンモニウムを使用する。より好ましくは炭酸アンモニウム、炭酸水素アンモニウムなどの揮発性アンモニウム塩を使用する。炭酸アンモニウム、炭酸水素アンモニウムなどの揮発性アンモニウム塩を使用することで、得られるセルロースの導電率が７５μＳ／ｃｍ以下となる。
【００３１】
セルロースは一般的に医薬品添加物の法的な規格に適合することが求められる。医薬品添加物規格の一つである導電率は、製品中に含まれる水溶性の不純物濃度の指標となる。たとえば日本国では、セルロースの導電率は、結晶セルロースである医薬品添加物で７５μＳ／ｃｍ以下と規定されている。
【００３２】
（ｄ）の工程は、（ｃ）の工程で得られたスラリーをろ過する工程、即ち、ろ過工程である。
本工程は、（ｃ）の工程で得られたスラリーをセルロースと導電率を制御した水とに分離する工程である。
【００３３】
本工程で用いられる装置は、遠心分離機、ヌッチェ、ムーアフィルター、ディスクフィルター、ドラムフィルター、オリバーフィルター、ヤングフィルター、フィルタープレス、ベルトプレス等が用いられるが、特に限定されない。
【００３４】
（ｅ）の工程は、（ｄ）の工程で得られたセルロースを乾燥、粉砕、造粒及び分級などの手段を用いて加工する工程、即ち、加工工程である。
本工程では、（ｄ）の工程で得られたセルロースを、乾燥、分級及び粉砕等の操作を組み合せて行なうことで、食品、医薬、化粧品及び工業それぞれの目的に応じた粉体へ加工する。
【００３５】
乾燥方法は、一般的な乾燥機を用いる方法だけでなく、溶媒で置換する方法が利用できる。乾燥機を用いる方法としては、熱風式乾燥機、スチーム・チューブドライヤー、通気型乾燥装置、噴霧乾燥機、気流乾燥装置、ドラムドライヤー、連続流動層乾燥装置、赤外線乾燥器、高周波加熱乾燥器、凍結乾燥機、ラピッドドライヤーなどを使用する方法が挙げられる。溶媒で置換する方法としては、例えば、セルロース中の水分をエタノールで置換した後、風乾する方法が挙げられる。乾燥温度は３０〜２２０℃が好ましい。２２０℃を超える温度で乾燥を行うとセルロースの熱分解が生じる可能性があり好ましくない。さらに好ましくは乾燥温度が３０〜１００℃である。１００℃以上で乾燥すると液体架橋により微結晶同士が強力に結びつき、粒子間水素結合を形成し固い粒子、即ち角質化した粒子となる。角質化した粒子は、塑性変形性が損なわれ成形性が低下し、好ましくない。乾燥は、加圧下、常圧下、減圧下のいずれで行ってもよい。
【００３６】
粉砕は一般的な粉砕機を用いることができる。例えば、衝撃式ミルや気流式ミルを単独使用あるいは併用して、更には、同機種で複数回処理することにより行うことができる。
【００３７】
分級は、乾式分級、湿式分級またはふるい分け分級方法により、セルロースを粒子径によって分別する。粉砕で得られたセルロースは、必要により分級して、再度粉砕しても良い。スプレードライヤーを使用すると、乾燥、粉砕及び分級を同時に行うことが出来る。
【実施例】
【００３８】
次に実施例および比較例により本発明をさらに具体的に説明する。但し本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
【００３９】
＜使用した水＞
以下の実施例及び比較例においては、ヤマト科学製超純水製造装置オートピュアＷＲ−７０００により得られたイオン交換水を使用した。イオン交換水の電気伝導度は１８．２ＭΩ（２５．０℃）、全有機炭素（ＴＯＣ）含有量は５ｐｐｂであった。
【００４０】
＜ｐＨ＞
特に言及する場合を除き、ｐＨは、ｐＨメータ（堀場製作所製、Ｄ−７１Ｓ）を用いて測定した。
【００４１】
＜スラリー導電率＞
スラリー導電率は導電率制御工程後のスラリーの導電率である。電気伝導率計（ＴＯＡ  Ｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃｓ  Ｌｔｄ製、ＣＭ−１４Ｐ）を導電率制御工程後のスラリーに浸し、測定した。
【００４２】
＜製品導電率＞
製品導電率は加工工程後のセルロース粉末の導電率である。第１６改正日本薬局方解説書、結晶セルロース導電率記載の方法により測定した。測定には、電気伝導率計（ＴＯＡ  Ｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃｓ  Ｌｔｄ製、ＣＭ−１４Ｐ）を用いた。
【００４３】
＜平均重合度＞
平均重合度は、第１６改正日本薬局方解説書、結晶セルロース確認試験（３）記載の銅エチレンジアミンを用いた粘度測定法により測定した。
【００４４】
＜比表面積＞
比表面積は、レーザー回折／散乱式粒度分布測定装置（堀場製作所製、ＬＡ−９２０）を用いて測定した。分散媒にはイオン交換水を使用した。
【００４５】
＜嵩密度＞
内径が３０ｍｍで、容積が２５ｃｍ３の真鍮製の円筒容器の質量を精密に量り、スコットボリュームメーター（筒井理化学器械製、ＡＳＴＭ−Ｂ−３２９−９８）の下に置いた。スコットボリュームメーターの上部から、試料をゆっくりと加え、試料が円筒容器からあふれ出るまで流し込んだ。スライドガラスを用いて過量分をすり落とした後、円筒容器の質量を精密に測定した。この値から内容物（試料）の質量を求め、測定された試料の質量［ｇ］／２５［ｃｍ３］を測定した。測定は２回繰り返し行い、その平均値を嵩密度とした。
【００４６】
＜錠剤硬度＞
セルロース粉末試料から所定の方法により調整された、円柱状成形体又は錠剤試料をデジタル硬度計（藤原製作所製、ＨＫＴ−４０Ｎ）を用いて、円柱状成形体あるいは錠剤の直径方向に荷重を加え、破壊したときの荷重を測定した。測定は５回繰り返し行い、その平均値を錠剤硬度とした。
【００４７】
＜相対硬度＞
本発明でいう相対硬度とは、嵩密度と比表面積より求められるセルロース単位面積当たりの錠剤硬度である。セルロースの嵩密度及び比表面積はセルロースの錠剤硬度と負の比例関係にあることが知られている。また、流動性の指標である安息角は嵩密度と負の比例関係にあることから、錠剤硬度が高くても、流動性が悪ければ、充填時にバラつきが発生するため、求められた成形性を発揮できない。すなわち、嵩密度及び比表面積を規格化した場合のセルロースの成形性を比較することが必要となる。相対硬度はセルロースの錠剤硬度をそのセルロースの嵩密度及び比表面積で規格化した値であり、嵩密度及び比表面積の異なる場合でも、セルロースの成形性を比較することが可能である。
そこで、セルロースの錠剤硬度をセルロースの嵩密度及び比表面積で規格化した、相対硬度を算出し、本発明では成形性の比較方法として用いている。即ち、以下の式により算出される物性である。
相対硬度［Ｎ／ｃｍ２］＝錠剤硬度［Ｎ］／見掛け比表面積［ｃｍ２／ｇ］／錠剤に含有するセルロース重量［ｇ］
見掛け比表面積［ｃｍ２／ｇ］＝比表面積［ｃｍ２／ｃｍ３］／嵩密度［ｇ／ｃｍ３］
【００４８】
＜実施例１＞
イオン交換水１９２０ｇに、３５質量％塩酸８０ｇを添加し、塩酸１．４質量％を含む処理液を２０００ｇ調整した。市販ＤＰパルプを４ｍｍ角まで細断し、乾燥重量で１００ｇを、１００℃で４時間反応させた。低重合度化処理後に吸引ろ過で処理液とセルロースを分離した（低重合度化工程）。低重合度化工程後にイオン交換水による水洗を２回繰り返した後にセルロースとイオン交換水を含む５質量％濃度のセルロース懸濁液を作製し、ｐＨを測定し、１質量％アンモニア水を適量加え、ｐＨが５．５〜７．５の間になっていることを確認した（中性化処理工程）。中性化処理工程後に亜硫酸アンモニウム一水和物を２．７ｇ添加し、スラリー導電率を測定した（導電率制御工程）。導電率制御工程後に吸引ろ過で水とセルロースを分離し、ろ過時間を計測した（ろ過工程）。ろ過工程後は整粒器（奈良機械製作所製、ＮＳ−ｍｉｎｉ）で整粒し、熱風温度７０℃、風量０．５ｍ３／ｍｉｎの流動層乾燥機（ダルトン製、ＭＤＧ−８０）で乾燥し、微粉砕機（東京アトマイザー製、ＴＡＳＭ−１）で粉砕し、振動ふるい（ダルトン製、マイクロシフター）で１５０μｍのふるい上に残った粒子を再度粉砕する操作を２回繰り返して（加工工程）、メジアン径８０μｍ、平均重合度２５８の粉体を得た。得られたセルロース粉末の平均重合度、比表面積、嵩密度、及び製品導電率を測定した。得られたセルロース粉末０．９ｇ、乳糖（ＤＦＥ  Ｐｈａｒｍａ製、Ｐｈａｒｍａｔｏｓｅ  １００Ｍ）１．４４ｇ、Ｌ−アスコルビン酸（扶桑化学工業（株）製）０．６ｇを５０ｍＬ遠沈管に入れ、混合機（Ａｐｐｒｏｐｒｉａｔｅ  Ｔｅｃｈｎｉｃａｌ  Ｒｅｓｏｕｒｃｅ，Ｉｎｃ．製、ＰＫＶＳＤ）にて３０ｒｐｍ、３０分間混合し、ステアリン酸マグネシウム（太平化学産業（株）製）０．０６ｇを加え、３０ｒｐｍで３０秒間混合した（混合粉体の最終組成重量比は、セルロース粉末／Ｐｈａｒｍａｔｏｓｅ  １００Ｍ／Ｌ−アスコルビン酸／ステアリン酸マグネシウム＝３０／４８／２０／２である。）。得られた混合粉体試料０．２ｇを使用し、卓上簡易錠剤成型機（市橋精機（株）製、ＨＡＮＤＴＡＢ−１００）で０．８ｃｍ、１２Ｒの杵を用い、１０ｋＮの打錠圧力で圧縮し、錠剤を得た。得られた錠剤の錠剤硬度を測定した。
表１に導電率制御工程のスラリー導電率、及びろ過工程のろ過時間、得られたセルロース粉末の比表面積、嵩密度、錠剤硬度、相対硬度、及び製品導電率の結果を示した。
【００４９】
＜実施例２〜１１＞
添加した水溶性アンモニウム塩の種類と添加量を表１の実施例２〜１１に従って変更した以外は、実施例１と同様の操作を行った。
【００５０】
＜比較例１＞
水溶性アンモニウム塩を、表１の比較例１に変更した以外は、実施例１と同様の操作を行った。その結果を表１に示した。
【００５１】
【表１】
2017061615.tif 000002
【００５２】
実施例１〜１１は、比較例１に比べ、ろ過時間が短縮された。さらに実施例１〜１０は、相対硬度に優れた。さらに実施例４〜７においては、製品導電率の値が結晶セルロースである医薬品添加物で７５μＳ／ｃｍ以下という規定に適合している。実施例４〜７以外のセルロースは、食品、化粧品、工業用途など種々の用途に使用できる。