(57)【要約】【課題】無機分離膜を用いた膜分離によりメタンと二酸化炭素を含む混合ガスから二酸化炭素を分離するにあたり、二酸化炭素非透過側と二酸化炭素透過側の二酸化炭素の分圧差であるドライビングフォースを維持しつつ、無機分離膜の膜面積を小さく抑えることが可能な二酸化炭素の分離方法を提供すること。【解決手段】本発明は、メタンと二酸化炭素を含む混合ガスから二酸化炭素を優先的に透過させる無機分離膜を備えた分離膜システムで、二酸化炭素非透過側の最終出口における二酸化炭素分圧差ΔＰを、二酸化炭素非透過側の二酸化炭素分圧（ＰＸ・ＸＣＯ２）の１／５以上となるように膜分離するので、二酸化炭素非透過側と二酸化炭素透過側の二酸化炭素の分圧差であるドライビングフォースが維持されるとともに、使用される無機分離膜の膜面積を小さく抑えることができ、二酸化炭素を効率よく分離することができる低コストな二酸化炭素の分離方法となる。【選択図】図４
2017080697.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
メタンと二酸化炭素とを含む混合ガスから膜分離によって二酸化炭素を分離する二酸化炭素の分離方法であって、
前記混合ガスから二酸化炭素を優先的に透過させる無機分離膜を備えた分離膜システムにおいて、二酸化炭素非透過側の最終出口における二酸化炭素モル分率をＸＣＯ２、前記二酸化炭素非透過側の最終出口に対応する二酸化炭素透過側の二酸化炭素モル分率をＹＣＯ２、二酸化炭素非透過側圧力をＰＸ、二酸化炭素透過側圧力をＰＹと表した場合、
前記二酸化炭素非透過側の最終出口における、下記式（Ｉ）で表される二酸化炭素分圧差ΔＰが、二酸化炭素非透過側の二酸化炭素分圧（ＰＸ・ＸＣＯ２）の１／５以上となるように、前記混合ガスから二酸化炭素を膜分離することを特徴とする二酸化炭素の分離方法。
【数１】
2017080697.tif 000030
【請求項２】
前記二酸化炭素分圧差ΔＰが、前記二酸化炭素非透過側の二酸化炭素分圧（ＰＸ・ＸＣＯ２）の３／５以下となるように膜分離することを特徴とする請求項１に記載の二酸化炭素の分離方法。
【請求項３】
前記分離膜システムが備える前記無機分離膜の理想分離係数αが、下記式（II）で表されることを特徴とする請求項１または請求項２に記載の二酸化炭素の分離方法。
【数２】
2017080697.tif 000031
【請求項４】
前記分離膜システムが備える前記無機分離膜の理想分離係数αが、下記式（III）で表されることを特徴とする請求項１ないし請求項３のいずれかに記載の二酸化炭素の分離方法。
【数３】
2017080697.tif 000032
【請求項５】
前記二酸化炭素非透過側の最終出口における二酸化炭素モル分率ＸＣＯ２が、前記二酸化炭素非透過側圧力ＰＸに対する前記二酸化炭素透過側圧力ＰＹの比率（ＰＹ／ＰＸ）以下となるように前記混合ガスから二酸化炭素を分離する際に用いられることを特徴とする請求項１ないし請求項４のいずれかに記載の二酸化炭素の分離方法。
【請求項６】
前記ＰＸが２．１〜６．１［ＭＰａＡ］、
前記ＰＹが０．１０〜０．２５［ＭＰａＡ］、
前記ＸＣＯ２が０．０１〜０．０３の範囲で、前記混合ガスから二酸化炭素を分離することを特徴とする請求項１ないし請求項５のいずれかに記載の二酸化炭素の分離方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、二酸化炭素の分離方法に関する。さらに詳しくは、無機分離膜を用いた膜分離により実施される二酸化炭素の分離方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
メタン（ＣＨ４）を主成分とする天然ガス中に含まれている二酸化炭素（ＣＯ２）について、例えば、パイプラインを用いて天然ガスを輸送する場合は、ガス単位体積当りの熱量の向上、パイプライン腐食防止等の観点から、天然ガスから二酸化炭素を回収し、除去する必要がある。従来、二酸化炭素の回収法としては、アミン吸収液等を利用した化学吸収法や、圧力スイング吸着法（ＰＳＡ）等の物理吸着法等の技術が利用されているが、吸収液や吸着剤の再生に伴うエネルギー消費が大きく、より高効率な回収法の開発が期待されていた。
【０００３】
一方、膜分離を用いた天然ガスからの二酸化炭素分離プロセスは、既存の吸収液等を用いた二酸化炭素分離プロセスと比べてエネルギーを削減できる技術として知られている。また、分離膜としてこれまで用いられた高分子製の分離膜（以下、「高分子膜」とする場合がある。）は、分離性能が低いこと及び耐薬品性等に課題があるため、近年、連続的操作が可能で、かつ分離性能が高く耐薬品性に優れる無機分離膜を用いた膜分離が実施されていた（例えば、特許文献１を参照。）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２０１２−２３６１３４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
無機分離膜を用いた膜分離により二酸化炭素を分離するにあたり、透過成分を効率よく透過させるためには、二酸化炭素非透過側と無機分離膜における二酸化炭素透過側の二酸化炭素の分圧差であるドライビングフォースを維持する必要がある。一方、無機分離膜のように分離性能が高い膜を用いると、二酸化炭素透過側の二酸化炭素の分圧が高くなってしまい、原料である混合ガスを要求濃度近傍まで分離した時には二酸化炭素非透過側と透過側の分圧差が小さくなるため、ドライビングフォースが得難くなり、必要となる膜面積が大きくなるという問題があった。また、これまで用いられていた高分子膜は分離性能が小さいため高分子膜の適用範囲においてはドライビングフォースの維持等を考慮する必要がなく、かかる問題は、無機分離膜を適用して分離する場合のみ発生するものであったため、これまで具体的な検討がなされておらず、対応が迫られていた。加えて、膜分離にあっては、無機分離膜の膜面積が大きいとコスト高等になるといった問題があるため、膜面積をできる限り小さく抑える必要があった。
【０００６】
本発明は前記のような問題を解決するためになされたものであり、無機分離膜を用いた膜分離によりメタンと二酸化炭素を含む混合ガスから二酸化炭素を分離するにあたり、二酸化炭素非透過側と二酸化炭素透過側の二酸化炭素の分圧差であるドライビングフォースを維持しつつ、無機分離膜の膜面積を小さく抑えることが可能な二酸化炭素の分離方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
前記の課題を解決するために、本発明に係る二酸化炭素の分離方法は、メタンと二酸化炭素とを含む混合ガスから膜分離によって二酸化炭素を分離する二酸化炭素の分離方法であって、前記混合ガスから二酸化炭素を優先的に透過させる無機分離膜を備えた分離膜システムにおいて、二酸化炭素非透過側の最終出口における二酸化炭素モル分率をＸＣＯ２、前記二酸化炭素非透過側の最終出口に対応する二酸化炭素透過側の二酸化炭素モル分率をＹＣＯ２、二酸化炭素非透過側圧力をＰＸ、二酸化炭素透過側圧力をＰＹと表した場合、前記二酸化炭素非透過側の最終出口における、下記式（Ｉ）で表される二酸化炭素分圧差ΔＰが、二酸化炭素非透過側の二酸化炭素分圧（ＰＸ・ＸＣＯ２）の１／５以上となるように、前記混合ガスから二酸化炭素を膜分離することを特徴とする。
【０００８】
【数１】
2017080697.tif 000003
【０００９】
本発明に係る二酸化炭素の分離方法は、前記した本発明において、前記二酸化炭素分圧差ΔＰが、前記二酸化炭素非透過側の二酸化炭素分圧（ＰＸ・ＸＣＯ２）の３／５以下となるように膜分離することを特徴とする。
【００１０】
本発明に係る二酸化炭素の分離方法は、前記した本発明において、前記分離膜システムが備える前記無機分離膜の理想分離係数αが、下記式（II）で表されることを特徴とする。
【００１１】
【数２】
2017080697.tif 000004
【００１２】
本発明に係る二酸化炭素の分離方法は、前記した本発明において、前記分離膜システムが備える前記無機分離膜の理想分離係数αが、下記式（III）で表されることを特徴とする。
【００１３】
【数３】
2017080697.tif 000005
【００１４】
本発明に係る二酸化炭素の分離方法は、前記した本発明において、前記二酸化炭素非透過側の最終出口における二酸化炭素モル分率ＸＣＯ２が、前記二酸化炭素非透過側圧力ＰＸに対する前記二酸化炭素透過側圧力ＰＹの比率（ＰＹ／ＰＸ）以下となるように前記混合ガスから二酸化炭素を分離する際に用いられることを特徴とする。
【００１５】
本発明に係る二酸化炭素の分離方法は、前記した本発明において、前記ＰＸが２．１〜６．１［ＭＰａＡ］、前記ＰＹが０．１０〜０．２５［ＭＰａＡ］、前記ＸＣＯ２が０．０１〜０．０３の範囲で、前記混合ガスから二酸化炭素を分離することを特徴とする。
【発明の効果】
【００１６】
本発明によれば、メタンと二酸化炭素を含む混合ガスから二酸化炭素を優先的に透過させる無機分離膜を備えた分離膜システムで、二酸化炭素非透過側の最終出口における二酸化炭素分圧差ΔＰを、二酸化炭素非透過側の二酸化炭素分圧（ＰＸ・ＸＣＯ２）の１／５以上となるように混合ガスから二酸化炭素を膜分離するので、二酸化炭素非透過側と二酸化炭素透過側の二酸化炭素の分圧差であるドライビングフォースが維持されるとともに、使用される無機分離膜の膜面積を小さく抑えることができ、二酸化炭素を効率よく分離することができる低コストな二酸化炭素の分離方法となる。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】分離膜システムを示した図である。
【図２】二酸化炭素を膜分離する場合における、二酸化炭素分圧差（ΔＰ）の変化について示した概念図である。
【図３】二酸化炭素を膜分離する場合における、二酸化炭素分圧差（ΔＰ）の変化について示した概念図である。
【図４】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係の一例を示した図である。
【図５】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係の一例を示した図である。
【図６】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を示した図である。
【図７】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を示した図である。
【図８】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を示した図である。
【図９】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を示した図である。
【図１０】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を示した図である。
【図１１】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を示した図である。
【図１２】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を示した図である。
【図１３】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を示した図である。
【図１４】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を示した図である。
【図１５】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を示した図である。
【図１６】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を示した図である。
【図１７】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を示した図である。
【図１８】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を示した図である。
【図１９】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を示した図である。
【図２０】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を示した図である。
【図２１】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を示した図である。
【図２２】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を示した図である。
【図２３】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を示した図である。
【図２４】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を示した図である。
【図２５】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を示した図である。
【図２６】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を示した図である。
【図２７】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を示した図である。
【図２８】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を示した図である。
【図２９】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を示した図である。
【図３０】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を示した図である。
【図３１】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を示した図である。
【図３２】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を示した図である。
【図３３】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を示した図である。
【図３４】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を示した図である。
【図３５】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を示した図である。
【図３６】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を示した図である。
【図３７】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を示した図である。
【図３８】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を示した図である。
【図３９】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を示した図である。
【図４０】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を示した図である。
【図４１】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を示した図である。
【図４２】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を示した図である。
【図４３】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を示した図である。
【図４４】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を示した図である。
【図４５】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を示した図である。
【図４６】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を示した図である。
【図４７】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を示した図である。
【図４８】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を示した図である。
【図４９】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を示した図である。
【図５０】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を示した図である。
【図５１】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を示した図である。
【図５２】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を示した図である。
【図５３】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を示した図である。
【図５４】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を示した図である。
【図５５】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を示した図である。
【図５６】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を示した図である。
【図５７】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を示した図である。
【図５８】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を示した図である。
【図５９】二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を示した図である。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
以下、本発明の実施形態の一例について、図１に示した分離膜システム１を用いて、本発明に係る二酸化炭素の分離方法を説明する。なお、本願で挙げている式（例えば、式（Ｉ）等）では、「ＰＸ・ＸＣＯ２」を「ＰＸＸＣＯ２」としている等、便宜上「・」（乗じることを表す。）を省いて示しているところもある。
【００１９】
図１は、本発明に係る二酸化炭素の分離方法を実施する分離膜システム１を示した図である。図１に示した分離膜システム１は、理想分離係数（後記）を共通とした単一種の無機分離膜２を任意の台数（段数）配設したものを示している。なお、分離膜システム１の高圧側（非透過側）のガスと低圧側（透過側）のガスの流れの接触様式（フローモデル）としては、向流、並流、十字流（クロスフロー）、及びこれらが組み合わされて使用される場合があるが、本発明に係る分離方法にあっては、それらのフローモデルの全てを適用可能であり、本実施形態では基本的に向流を用いて説明している。
【００２０】
本発明が分離対象とする、原料である混合ガスは、二酸化炭素（ＣＯ２）とメタン（ＣＨ４）が含まれる混合ガスである。分離膜システム１で使用される無機分離膜２は、前記した混合ガスから二酸化炭素を優先的に透過させるものであり、混合ガスは、入力部３から無機分離膜２ｌに供給される。無機分離膜２ｌは、供給される混合ガスのうち二酸化炭素を選択的に透過し、二酸化炭素（透過成分）を透過して取り出し、メタンを主とする残りの成分（非透過成分）を分離して、無機分離膜２ｍに送り出す。同様に、無機分離膜２ｌの非透過側に配設される無機分離膜２ｍは、供給される無機分離膜２ｌの非透過成分のうち二酸化炭素を選択的に透過し、二酸化炭素（透過成分）を透過して取り出し、メタンを主とする残りの成分（非透過成分）を分離して無機分離膜２ｎに送り出す。以降の無機分離膜２ｎについても同じようにして稼働され、混合ガスの二酸化炭素を分離していくものである。なお、図１等で「非透過側」及び「透過側」とあるのは、混合ガスを構成する二酸化炭素の非透過及び透過を考えているものであり、「非透過側」は「二酸化炭素非透過側」、「透過側」は「二酸化炭素透過側」のことを意味する。
【００２１】
なお、図１では、便宜上３台の無機分離膜２（無機分離膜２ｌ，２ｍ，２ｎ）を載せて説明したが、１台（単一段）の無機分離膜２によって、また２台あるいは４台以上の無機分離膜２を含んで分離膜システム１が構成されてもよい。例えば、無機分離膜２ｌと無機分離膜２ｍの間に、任意の数台の図示しない無機分離膜２が配設されて、４台以上の無機分離膜２を含んで分離膜システム１が構成されてもよい。図１に示した分離膜システム１では、無機分離膜２ｎの非透過側にてメタンが回収され、無機分離膜２ｎの非透過側が、二酸化炭素非透過側の最終出口となる。
【００２２】
ここで、原料である混合ガスは、前記したように、二酸化炭素（ＣＯ２）とメタン（ＣＨ４）が含まれる混合ガスであり、原料源としては、例えば、天然ガスや、有機性廃棄物（バイオマス）等から得られるバイオガス等が挙げられ、本発明は、かかる混合ガスから二酸化炭素を分離し、メタンを取り出す手段として使用することができる。
【００２３】
図１に示す分離膜システム１にあって、無機分離膜２は、混合ガスから二酸化炭素を優先的に透過させるものであり、例えば、二酸化炭素の動的分子径（概ね０．３３ｎｍ：３．３オングストローム）を透過し、メタンの動的分子径（概ね０．３８ｎｍ：３．８オングストローム）を非透過とする無機分離膜２を使用することが好ましい。
【００２４】
無機分離膜２の種類としては、特に制限なく、ゼオライト膜、シリカ膜、炭素膜等の従来公知の無機分離膜２を使用することができる。この中で、ゼオライト膜としては、例えば、ＣＨＡ（チャバサイト）型、ＳＡＰＯ（シリコアルミノフォスフェート）型、ＤＤＲ（Ｄｅｃａ−Ｄｏｄｅｃａｓｉｌ  ３Ｒ）型、ＭＦＩ型、ＦＡＵ（フォージャサイト）型等のゼオライト膜を使用することができる。
【００２５】
無機分離膜２の構成（形状やモジュール構造等）は、特に制限はなく、要求濃度等により適宜決定すればよい。なお、無機分離膜２は、多管式の、いわゆる分離膜モジュールのような形態で用いるようにしてもよく、例えば、熱交換器におけるシェル＆チューブ型構造の分離膜モジュールを使用することができる。
【００２６】
本発明において、理想分離係数αとは、無機分離膜２について実施条件における二酸化炭素のパーミエンス（Ｋ＿ＣＯ２）（ｍｏｌ／（ｍ２・Ｐａ・ｓ））とメタンのパーミエンス（Ｋ＿ＣＨ４）（ｍｏｌ／（ｍ２・Ｐａ・ｓ））の比（α＝Ｋ＿ＣＯ２／Ｋ＿ＣＨ４）を示すものである。よって、理想分離係数αが大きい（メタンの単位パーミエンスあたりの二酸化炭素のパーミエンスが大きい）無機分離膜２ほど、二酸化炭素の透過性能がよいことを示す。
【００２７】
ここで、二酸化炭素分圧差ΔＰは、分離膜システム１における二酸化炭素非透過側の二酸化炭素分圧（ＰＸ・ＸＣＯ２）と二酸化炭素透過側の二酸化炭素分圧（ＰＹ・ＹＣＯ２）との差で表される。式（Ｉ）中、ΔＰは二酸化炭素非透過側の最終出口における二酸化炭素分圧差［ＭＰａ］、ＰＸは二酸化炭素非透過側圧力［ＭＰａＡ］（混合ガス供給側（原料側）圧力とほぼ共通する。以下同じ。）、ＸＣＯ２は二酸化炭素非透過側の最終出口における二酸化炭素のモル分率［−］（以下、単に「二酸化炭素非透過側の二酸化炭素モル分率［−］」とする場合もある。）、ＰＹは二酸化炭素透過側圧力［ＭＰａＡ］、ＹＣＯ２は二酸化炭素非透過側の最終出口に対応する二酸化炭素透過側の二酸化炭素モル分率［−］（以下、単に「二酸化炭素透過側の二酸化炭素モル分率［−］」とする場合もある。）、をそれぞれ示す。ここで、「二酸化炭素非透過側の最終出口に対応する二酸化炭素透過側」とは、「二酸化炭素非透過側の最終出口に無機分離膜２を挟んで位置し、二酸化炭素透過側の二酸化炭素モル分率ＹＣＯ２を特定しうる二酸化炭素透過側」を指す。
【００２８】
【数４】
2017080697.tif 000006
【００２９】
式（Ｉ）において、二酸化炭素分圧差ΔＰが非常に小さい条件では、ΔＰ≒０と近似することで、式（Ｉ）は式（Ａ１）にて表される。
【００３０】
【数５】
2017080697.tif 000007
【００３１】
前記式（Ａ１）より、二酸化炭素分圧差ΔＰが非常に小さくなり、ΔＰ≒０と近似することで二酸化炭素非透過側の二酸化炭素モル分率ＸＣＯ２は、式（Ａ２）にて表すことができる。
【００３２】
【数６】
2017080697.tif 000008
【００３３】
無機分離膜２の膜性能を示す理想分離係数α（二酸化炭素とメタンのパーミエンス比）が非常に大きい場合、メタンの透過量は限りなく小さいため、二酸化炭素透過側の二酸化炭素モル分率は、ほぼ１．０となる（ＹＣＯ２≒１．０）となるため、二酸化炭素非透過側の二酸化炭素モル分率ＸＣＯ２は下記式（Ａ３）となる。
【００３４】
【数７】
2017080697.tif 000009
【００３５】
以上より、二酸化炭素非透過側の最終出口における二酸化炭素のモル分率ＸＣＯ２が、二酸化炭素非透過側圧力ＰＸに対する二酸化炭素透過側圧力ＰＹの比率（ＰＹ／ＰＸ）以下となる条件まで、供給される混合ガスにおける二酸化炭素分圧を低くする場合、無機分離膜２の理想分離係数の値によって、膜分離のドライビングフォースとなる二酸化炭素分圧差が非常に小さくなる条件が生じると考えられる。
【００３６】
次に、図２及び図３は、同じ膜面積の無機分離膜２を用いて、二酸化炭素モル分率（例えばＡ）から二酸化炭素モル分率（例えばＢ（Ａ＞Ｂ））まで二酸化炭素を膜分離する場合における、二酸化炭素分圧差（ΔＰ）の変化について示した概念図である。図２及び図３中、実線は二酸化炭素非透過側の二酸化炭素分圧ＰＸ・ＸＣＯ２、一点鎖線は二酸化炭素透過側の二酸化炭素分圧ＰＹ・ＹＣＯ２、破線は二酸化炭素透過側圧力ＰＹ（絶対圧）、縦軸は二酸化炭素分圧、横軸は二酸化炭素非透過側ガスの流れ（流れる方向）、をそれぞれ示す。また、使用される無機分離膜２の理想分離係数の大きさは、図２＞図３とされている。
【００３７】
図２及び図３に示すように、二酸化炭素非透過側の二酸化炭素分圧（実線）は、原料となる混合ガスから無機分離膜２により二酸化炭素が選択的に透過除去されるので、二酸化炭素透過側の二酸化炭素分圧（一点鎖線）もそれに対応して右下がりの曲線で低下していく。
【００３８】
また、無機分離膜２における二酸化炭素透過側圧力（破線）（以下、単に「透過側圧力」とする場合もある。）はほぼ一定となる。二酸化炭素透過側圧力については、無機分離膜２の理想分離係数とは関係なく、どのような理想分離係数の無機分離膜でも概ね同じような挙動を示すと考えられる。
【００３９】
分離膜システム１では、無機分離膜２の二酸化炭素非透過側と二酸化炭素透過側に圧力差を生じさせ、この圧力差をドライビングフォースとして、無機分離膜２について二酸化炭素を優先的に透過させる。透過成分を効率よく透過させるためには、二酸化炭素非透過側と二酸化炭素透過側の二酸化炭素の分圧差であるドライビングフォースを高く維持する（二酸化炭素非透過側の二酸化炭素分圧の方が高くなる）必要がある。
【００４０】
図２に示すように、理想分離係数が比較的大きいと、無機分離膜２において二酸化炭素と共に透過するメタンは比較的少ないため、二酸化炭素透過側圧力（破線）に占める二酸化炭素分圧（一点鎖線）の割合は比較的大きい。したがって、分離膜システム１の二酸化炭素非透過側の最終出口における二酸化炭素分圧（実線）と、この位置に対応する二酸化炭素透過側の二酸化炭素分圧（一点鎖線）との差圧ΔＰは比較的小さく（場合によっては極めて小さく）、膜分離に要するドライビングフォースを得にくい場合がある。一方、図３に示すように、理想分離係数が比較的小さいと、無機分離膜２において二酸化炭素と共に比較的多くのメタンが透過するため、二酸化炭素透過側圧力（破線）に占める二酸化炭素分圧（一点鎖線）の割合は比較的小さい。したがって、分離膜システム１の二酸化炭素非透過側の最終出口における二酸化炭素分圧（実線）と、この位置に対応する二酸化炭素透過側の二酸化炭素分圧（一点鎖線）との差圧ΔＰは比較的大きく、膜分離に要するドライビングフォースは得やすい。
【００４１】
また、図２のように比較的大きい理想分離係数の無機分離膜２を用いると、混合ガスから要求濃度（ＸＣＯ２）まで二酸化炭素を分離してメタンを回収した際のメタンロスが比較的少なく、メタン回収率を上げられるという長所がある。一方、図３のように比較的小さい理想分離係数の無機分離膜２を用いると、混合ガスから要求濃度（ＸＣＯ２）まで二酸化炭素を分離する際の無機分離膜２の膜面積が比較的小さく済み、装置の小型化や経済性を確保しやすくなるという長所がある。
【００４２】
本発明では、まず、図２のように比較的大きい理想分離係数の無機分離膜２を用いた場合の長所を踏まえつつ、比較的大きい理想分離係数の無機分離膜２を用いた場合でも膜面積が過大にならない適正な範囲を、ドライビングフォースを基準に整理できることを見出した。さらに図３に示すように比較的小さい理想分離係数の無機分離膜２を用いた場合の長所を踏まえつつ、比較的小さい理想分離係数の無機分離膜２を用いた場合でもメタン回収率が過小にならない適正な範囲を、同様にドライビングフォースを基準に整理できることを見出した。
【００４３】
なお、二酸化炭素非透過側の二酸化炭素分圧を示す線と、二酸化炭素透過側圧力との交点では、二酸化炭素非透過側の二酸化炭素分圧ＰＸ・ＸＣＯ２と、二酸化炭素透過側圧力ＰＹが等しくなる（ＰＹ＝ＰＸ・ＸＣＯ２）ので、「ＸＣＯ２＝ＰＹ／ＰＸ」が成り立つ位置となる。
【００４４】
分離膜システム１の二酸化炭素非透過側出口における二酸化炭素分圧差ΔＰは、前記した式（Ｉ）に示す、二酸化炭素非透過側と二酸化炭素透過側の二酸化炭素分圧差により求まるのであるが、本発明の分離方法にあっては、混合ガスから二酸化炭素を優先的に透過させる無機分離膜２を備えた分離膜システム１により、二酸化炭素非透過側の最終出口における式（Ｉ）で表される二酸化炭素分圧差ΔＰが、二酸化炭素非透過側の二酸化炭素分圧（ＰＸ・ＸＣＯ２）の１／５以上となるように膜分離するものである。かかる関係を式に表すと下記式（II−１）のようになる。
【００４５】
【数８】
2017080697.tif 000010
【００４６】
図４は、二酸化炭素非透過側の最終出口における二酸化炭素のモル分率ＸＣＯ２が、二酸化炭素非透過側圧力ＰＸに対する二酸化炭素透過側圧力ＰＹの比率（ＰＹ／ＰＸ）以下となるように混合ガスから二酸化炭素を分離する場合における、二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係の一例を示した図である。ここで、図４における短破線はΔＰ＝（１／５）・ＰＸ・ＸＣＯ２となる位置、また、長破線はΔＰ＝（３／５）・ＰＸ・ＸＣＯ２となる位置、をそれぞれ示している（後記する図５も同様。）。なお、図４における短破線（（１／５）・ＰＸ・ＸＣＯ２）及び長破線（（３／５）・ＰＸ・ＸＣＯ２）の位置は、対象となる条件におけるＰＸ・ＸＣＯ２［ＭＰａ］を求め、求められた値から算出して決定される。
【００４７】
図４及び後記する図５に示した二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜２の膜面積及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係については、二酸化炭素のパーミエンスＫ＿ＣＯ２を一定にして（例えば１．０×１０−７ｍｏｌ／（ｍ２・Ｐａ・ｓ））、理想分離係数α（二酸化炭素とメタンのパーミエンス比）、二酸化炭素非透過側圧力ＰＸ、二酸化炭素透過側圧力ＰＹ、混合ガスにおける二酸化炭素モル分率（供給ガス二酸化炭素モル分率）Ｘ０、二酸化炭素非透過側の最終出口における二酸化炭素のモル分率（二酸化炭素非透過側二酸化炭素モル分率）ＸＣＯ２を変数としている。
【００４８】
そして、二酸化炭素非透過側圧力ＰＸ、二酸化炭素透過側圧力ＰＹ、二酸化炭素非透過側の最終出口における二酸化炭素のモル分率（二酸化炭素非透過側二酸化炭素モル分率）ＸＣＯ２を所定の条件として、混合ガスにおける二酸化炭素モル分率（供給ガス二酸化炭素モル分率）Ｘ０が目的のモル分率（ＸＣＯ２）になるような混合ガスからの二酸化炭素分離を種々の理想分離係数α（二酸化炭素とメタンのパーミエンス比）で計算（シミュレーション）するとともに、各場合におけるメタン（ＣＨ４）の透過量（あるいは二酸化炭素非透過側のメタン（ＣＨ４）の量）より、メタン（ＣＨ４）の回収率を算出して、ΔＰに対する関係としてまとめている。また、各場合における必要な膜面積を算出して、ΔＰに対する関係としてまとめた。図中、膜面積を示す実線上にプロットされた点（ひし形：◇）及びメタン回収率を示す一点鎖線上にプロットされた点（三角：△）は、個々の理想分離係数αに対応する点であり、二酸化炭素分圧差ΔＰが小さいほど大きな理想分離係数αに対応する値をそれぞれ示している。ここで、ΔＰに関しては、計算（シミュレーション）結果より、無機分離膜２の最終出口における値を算出している。
【００４９】
図４に短破線で示すΔＰ＝（１／５）・ＰＸ・ＸＣＯ２となる位置は、無機分離膜２の膜面積の変曲部となり、ΔＰが二酸化炭素分圧ＰＸ・ＸＣＯ２の１／５より小さいと、無機分離膜２の膜面積が急激に大きくなることが確認できる。よって、ΔＰを二酸化炭素分圧ＰＸ・ＸＣＯ２の１／５以上とすることにより、分圧差ΔＰであるドライビングフォースを維持しつつ、無機分離膜２の膜面積を比較的小さく抑えて、低コストの膜分離を実施することができる。
【００５０】
また、本発明の分離方法にあっては、二酸化炭素非透過側の最終出口における、式（Ｉ）で表される二酸化炭素分圧差ΔＰ［ＭＰａ］が、二酸化炭素非透過側圧力における二酸化炭素分圧ＰＸ・ＸＣＯ２の３／５以下となるように膜分離することが好ましい。かかる関係を式に表すと下記式（III−１）のようになる。
【００５１】
【数９】
2017080697.tif 000011
【００５２】
一方、図４に長破線で示しているΔＰ＝（３／５）・ＰＸ・ＸＣＯ２となる位置は、メタン（ＣＨ４）回収率の変曲部となり、ΔＰが二酸化炭素分圧ＰＸ・ＸＣＯ２の３／５より大きいと、メタンの回収率が急激に低下することが確認でき、この場合、メタンの回収率が低くなる可能性が高い。よって、ΔＰを二酸化炭素分圧ＰＸ・ＸＣＯ２の３／５以下とすることにより、分圧差（ΔＰ）であるドライビングフォースを維持しつつ、メタン回収率について比較的高い状態を維持しやすくなるため、透過側へのメタンのロスを抑制し、メタンの回収率が高い技術となる。
【００５３】
以上の関係をまとめると下記式（IV−1）のようになる。
【００５４】
【数１０】
2017080697.tif 000012
【００５５】
一方、図５は、二酸化炭素非透過側の最終出口における二酸化炭素のモル分率ＸＣＯ２が、二酸化炭素非透過側圧力ＰＸに対する二酸化炭素透過側圧力ＰＹの比率（ＰＹ／ＰＸ）より大きくなる（ＸＣＯ２＞（ＰＹ／ＰＸ））ように混合ガスから二酸化炭素を分離する場合における、二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係の一例を示した図である。
【００５６】
ＸＣＯ２＞（ＰＹ／ＰＸ）の場合にあっては、比較的大きい理想分離係数の無機分離膜２を用いた際のドライビングフォースの大小が問題とならないことから、本実施形態にあっては、二酸化炭素非透過側の最終出口における二酸化炭素のモル分率ＸＣＯ２が、二酸化炭素非透過側圧力ＰＸと二酸化炭素透過側圧力ＰＹの比（ＰＹ／ＰＸ）以下となる（ＸＣＯ２≦（ＰＹ／ＰＸ））場合について適用することが好ましい。
【００５７】
なお、本発明の分離方法の膜分離で、二酸化炭素分圧差ΔＰが、二酸化炭素非透過側圧力における二酸化炭素分圧ＰＸ・ＸＣＯ２の１／５以上となるように膜分離するには、使用される無機分離膜２の理想分離係数αが、下記式（II）で表されることが好ましい。式（II）中、αは無機分離膜２の理想分離係数、ＰＸは二酸化炭素非透過側圧力［ＭＰａＡ］、ＸＣＯ２は二酸化炭素非透過側の最終出口における二酸化炭素のモル分率［−］、ＰＹは二酸化炭素透過側圧力［ＭＰａＡ］、ＹＣＯ２は二酸化炭素透過側の二酸化炭素モル分率［−］、をそれぞれ示す。
【００５８】
【数１１】
2017080697.tif 000013
【００５９】
同様に、本発明の分離方法の膜分離で、二酸化炭素分圧差ΔＰが、二酸化炭素非透過側圧力における二酸化炭素分圧ＰＸ・ＸＣＯ２の３／５以下とするには、使用される無機分離膜２の理想分離係数αが、下記式（III）で表されることが好ましい。式（III）中、α、ＰＸ、ＸＣＯ２、ＰＹは前記した式（II）と共通する。
【００６０】
【数１２】
2017080697.tif 000014
【００６１】
式（II）及び（III）の算出の諸元は下記のとおりである。まず、無機分離膜２の膜性能について、二酸化炭素のパーミエンスをＫＣＯ２、メタンのパーミエンスをＫＣＨ４（ともに単位は［ｍｏｌ／ｍ２・ｓ・Ｐａ］）とすると、理想分離係数α＝ＫＣＯ２／ＫＣＨ４であることから、下記式（Ｂ１）が求められる。
【００６２】
【数１３】
2017080697.tif 000015
【００６３】
供給側について、供給側の二酸化炭素モル分率をＸＣＯ２［−］、供給側のメタンモル分率をＸＣＨ４［−］とし、二酸化炭素及びメタンが主成分であるとすると、ＸＣＯ２及びＸＣＨ４は下記式（Ｂ２）の関係となる。
【００６４】
【数１４】
2017080697.tif 000016
【００６５】
透過側についても同様に、透過側の二酸化炭素モル分率をＹＣＯ２［−］、透過側のメタンモル分率をＹＣＨ４［−］とし、二酸化炭素及びメタンが主成分であるとすると、ＹＣＯ２及びＹＣＨ４は下記式（Ｂ３）の関係となる。
【００６６】
【数１５】
2017080697.tif 000017
【００６７】
ガス透過量については、二酸化炭素非透過側圧力（供給側圧力）をＰＸ、二酸化炭素透過側圧力をＰＹ（ともに絶対圧、単位はＭＰａＡ）とし、分離膜システム１の無機分離膜２における二酸化炭素ガスの透過量をＴＣＯ２、メタンの透過量をＴＣＨ４（ともに単位は［ｍｏｌ／ｓ］）、分離膜の膜面積をＡ［ｍ２］とすると、二酸化炭素ガスの透過量ＴＣＯ２は下記式（Ｂ４）、メタンガスの透過量ＴＣＨ４（ともに単位は［ｍｏｌ／ｓ］）は下記式（Ｂ５）でそれぞれ表される。
【００６８】
【数１６】
2017080697.tif 000018
【００６９】
【数１７】
2017080697.tif 000019
【００７０】
ここで、二酸化炭素非透過側の最終出口（供給ガス出口）における二酸化炭素透過側の二酸化炭素ガスとメタンガスの組成比と、二酸化炭素ガスとメタンガスの透過量は等しいから、下記式（Ｂ６）が導き出される。
【００７１】
【数１８】
2017080697.tif 000020
【００７２】
そして、式（Ｂ６）に式（Ｂ１）、式（Ｂ２）、式（Ｂ３）、式（Ｂ４）及び式（Ｂ５）を代入し、ＹＣＯ２について整理すると下記式（Ｂ７）のようになる。
【００７３】
【数１９】
2017080697.tif 000021
【００７４】
また、前記式（II−１）を展開して、式（II−２）を求め、かかる式（II−２）と前記式（Ｂ７）より下記（Ｂ８）が求められる。
【００７５】
【数２０】
2017080697.tif 000022
【００７６】
【数２１】
2017080697.tif 000023
【００７７】
そして、かかる式（Ｂ８）に式（II−１）を代入し、理想分離係数αとの関係で整理すると、式（II）が求められる。
【００７８】
同様に、前記式（III−１）を展開して、式（III−２）を求め、かかる式（III−２）と前記式（Ｂ７）より下記（Ｂ９）が求められる。
【００７９】
【数２２】
2017080697.tif 000024
【００８０】
【数２３】
2017080697.tif 000025
【００８１】
そして、かかる式（Ｂ９）に式（III−１）を代入し、理想分離係数αとの関係で整理すると、式（III）が求められる。
【００８２】
また、以上の式（II）及び式（III）をαについてまとめると、下記式（IV）のとおりになる。
【００８３】
【数２４】
2017080697.tif 000026
【００８４】
次に、図４及び図５に示した関係について、評価結果（実施例にも相当する。）を挙げて説明する。評価は、単一段の分離膜システム１において、無機分離膜２の二酸化炭素のパーミエンス（ＫＣＯ２）を固定値（１．０×１０−７ｍｏｌ／（ｍ２・Ｐａ・ｓ））として、理想分離係数α（二酸化炭素とメタンのパーミエンス比）、二酸化炭素非透過側圧力ＰＸ、二酸化炭素透過側圧力ＰＹ、供給ガス二酸化炭素モル分率Ｘ０、二酸化炭素非透過側の最終出口における二酸化炭素モル分率（二酸化炭素非透過側二酸化炭素モル分率）ＸＣＯ２、の計５つのパラメータを変化させて計算（シミュレーション）を実施した。計算（シミュレーション）結果を基に、二酸化炭素非透過側の最終出口に対応する二酸化炭素分圧差ΔＰ［ＭＰａ］と無機分離膜２の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を確認した。前記の５つのパラメータの具体的数値については、下記のようにした。
【００８５】
（条件）
理想分離係数α：５、１０、２５、５０、１００、１５０、２００、４００、６００、８００、１０００（５〜１０００からの１１種）
二酸化炭素非透過側圧力ＰＸ［ＭＰａＡ］：２．１、４．１、６．１（２．１〜６．１ＭＰａＡからの３種）
二酸化炭素透過側圧力ＰＹ［ＭＰａＡ］：０．１０、０，１５、０．２０、０．２５（０．１０〜０．２５ＭＰａＡからの４種）
供給ガス二酸化炭素モル分率Ｘ０［−］：０．１０、０．２０、０．４０（０．１０〜０．４０からの３種）
二酸化炭素非透過側の最終出口における二酸化炭素モル分率（二酸化炭素非透過側二酸化炭素モル分率）ＸＣＯ２［−］：０．０１、０．０２、０．０３（０．０１〜０．０３からの３種）
【００８６】
そして、図４等と同様に、二酸化炭素非透過側圧力ＰＸ、二酸化炭素透過側圧力ＰＹ、二酸化炭素非透過側の最終出口における二酸化炭素のモル分率（二酸化炭素非透過側二酸化炭素モル分率）ＸＣＯ２を所定の条件として、混合ガスにおける二酸化炭素モル分率（供給ガス二酸化炭素モル分率）Ｘ０が要求濃度のモル分率（ＸＣＯ２）になるような混合ガスからの二酸化炭素分離を、種々の理想分離係数α（二酸化炭素とメタンのパーミエンス比）で計算（シミュレーション）した。各場合におけるメタン（ＣＨ４）の透過量（あるいは二酸化炭素非透過側のメタン（ＣＨ４）の量）より、メタン（ＣＨ４）の回収率を算出して、ΔＰに対する関係を求めた。また、各場合における必要な膜面積を算出して、ΔＰに対する関係を求めた。なお、膜面積については、所定の理想分離係数における膜面積を１として、相対値（膜面積相対値）として求めた。
【００８７】
また、ΔＰに関しては、計算（シミュレーション）結果より、二酸化炭素非透過側の最終出口における値を抽出し、各条件における二酸化炭素分圧差ΔＰと無機分離膜の膜面積相対値及びメタン（ＣＨ４）回収率との関係を図６ないし図５９に示す。
【００８８】
なお、各パラメータの値の組み合わせと図番号の対応表を表１ないし表３に示した。表１ないし表３において「ＰＹ／ＰＸ」の数値が太枠で囲まれるところ（図３６の上、図３８の上、図４０の上、図４８の上、図５０の上、図５２の上、図５４、図５６、図５８）は、ＸＣＯ２がＰＹ／ＰＸより大きいケースを示している。各図における短破線（（１／５）・ＰＸ・ＸＣＯ２）及び長破線（（３／５）・ＰＸ・ＸＣＯ２）の位置は、対象となる条件におけるＰＸ・ＸＣＯ２［ＭＰａ］を求め、求められた値から算出して決定した。
【００８９】
（対応表）
【表１】
2017080697.tif 000027
【００９０】
（対応表）
【表２】
2017080697.tif 000028
【００９１】
（対応表）
【表３】
2017080697.tif 000029
【００９２】
図６ないし図５９（図３６の上、図３８の上、図４０の上、図４８の上、図５０の上、図５２の上、図５４、図５６、図５８を除く。）に示すように、ＸＣＯ２がＰＹ／ＰＸ以下になる系にあっては、図４と同様、ΔＰが各図に短破線で示す（１／５）・ＰＸ・ＸＣＯ２より小さいと、無機分離膜２の膜面積が過大となる傾向がある。また、ΔＰが各図に長破線で示す（３／５）・ＰＸ・ＸＣＯ２より大きいと、メタンの回収率が過小となる傾向がある。
【００９３】
以上説明した本発明によれば、メタンと二酸化炭素を含む混合ガスから二酸化炭素を優先的に透過させる無機分離膜２を備えた分離膜システム１で、二酸化炭素非透過側の最終出口における二酸化炭素分圧差ΔＰを、二酸化炭素非透過側の二酸化炭素分圧（ＰＸ・ＸＣＯ２）の１／５以上となるように混合ガスから二酸化炭素を膜分離するので、二酸化炭素非透過側と二酸化炭素透過側の二酸化炭素の分圧差であるドライビングフォースが維持されるとともに、使用される無機分離膜２の膜面積を小さく抑えることができ、二酸化炭素を効率よく分離することができる低コストな二酸化炭素の分離方法となる。
【００９４】
さらに、ΔＰを二酸化炭素分圧ＰＸ・ＸＣＯ２の３／５以下とすることにより、分圧差（ΔＰ）であるドライビングフォースを維持しつつ、メタン回収率について比較的高い状態を維持しやすくなるため、透過側へのメタンのロスを抑制し、メタンの回収率が高い技術となる。
【００９５】
なお、以上説明した態様は、本発明の一態様を示したものであって、本発明は、前記した実施形態に限定されるものではなく、本発明の構成を備え、目的及び効果を達成できる範囲内での変形や改良が、本発明の内容に含まれるものであることはいうまでもない。また、本発明を実施する際における具体的な構造及び形状等は、本発明の目的及び効果を達成できる範囲内において、他の構造や形状等としても問題はない。本発明は前記した各実施形態に限定されるものではなく、本発明の目的を達成できる範囲での変形や改良は、本発明に含まれるものである。
【００９６】
例えば、前記した実施形態では、分離膜システム１として、図１に示した構成を例に挙げて説明したが、分離膜システム１の構成は無機分離膜２を備え、二酸化炭素非透過側の最終出口で二酸化炭素を回収可能な任意の構成を適用することができる。また、図１では、無機分離膜２を複数段備えた分離膜システム１を例示して説明したが、前記したように、単一段の無機分離膜２を備えた分離膜システム１に本発明を適用しても構わない。
【００９７】
前記した実施形態では、本発明の二酸化炭素の分離方法を実施する分離膜システム１としては、図１を用いて、任意の台数の無機分離膜２が直列に接続されて構成されている分離膜システム１を例示したが、無機分離膜２を並列か直列かにかかわらず任意の台数を含んで分離膜システムが構成されているものとしても構わない。例えば、複数台（ｎ台）の無機分離膜２が直列接続されたものが並列にｍ列配設されて合計で（ｎ×ｍ）台の無機分離膜２を含んで構成された分離膜システム１等としてもよい。
【００９８】
また、前記した実施形態では、分離膜システム１の二酸化炭素非透過側の最終出口における二酸化炭素分圧差ΔＰが、二酸化炭素非透過側の二酸化炭素分圧（ＰＸ・ＸＣＯ２）の１／５以上かつ３／５以下となるように、混合ガスから二酸化炭素を膜分離するものとして説明したが、当該二酸化炭素分圧差ΔＰが二酸化炭素非透過側の二酸化炭素分圧（ＰＸ・ＸＣＯ２）の１／５以上となるように混合ガスから二酸化炭素を膜分離する、例えば二酸化炭素分圧（ＰＸ・ＸＣＯ２）の３／５より若干大きくなるように混合ガスから二酸化炭素を膜分離するものとしてもよい。
【００９９】
その他、本発明の実施の際の具体的な構造及び形状等は、本発明の目的を達成できる範
囲で他の構造等としてもよい。
【産業上の利用可能性】
【０１００】
本発明は、二酸化炭素とメタンを含む天然ガス等の混合ガスから二酸化炭素を分離するための手段として有利に利用することができ、産業上の利用可能性は極めて高い。
【符号の説明】
【０１０１】
１  ……  分離膜システム
２  ……  無機分離膜
２ｌ，２ｍ、２ｎ  ……  無機分離膜
３  ……  入力部
【図１】
2017080697.tif 000033
【図２】
2017080697.tif 000034
【図３】
2017080697.tif 000035
【図４】
2017080697.tif 000036
【図５】
2017080697.tif 000037
【図６】
2017080697.tif 000038
【図７】
2017080697.tif 000039
【図８】
2017080697.tif 000040
【図９】
2017080697.tif 000041
【図１０】
2017080697.tif 000042
【図１１】
2017080697.tif 000043
【図１２】
2017080697.tif 000044
【図１３】
2017080697.tif 000045
【図１４】
2017080697.tif 000046
【図１５】
2017080697.tif 000047
【図１６】
2017080697.tif 000048
【図１７】
2017080697.tif 000049
【図１８】
2017080697.tif 000050
【図１９】
2017080697.tif 000051
【図２０】
2017080697.tif 000052
【図２１】
2017080697.tif 000053
【図２２】
2017080697.tif 000054
【図２３】
2017080697.tif 000055
【図２４】
2017080697.tif 000056
【図２５】
2017080697.tif 000057
【図２６】
2017080697.tif 000058
【図２７】
2017080697.tif 000059
【図２８】
2017080697.tif 000060
【図２９】
2017080697.tif 000061
【図３０】
2017080697.tif 000062
【図３１】
2017080697.tif 000063
【図３２】
2017080697.tif 000064
【図３３】
2017080697.tif 000065
【図３４】
2017080697.tif 000066
【図３５】
2017080697.tif 000067
【図３６】
2017080697.tif 000068
【図３７】
2017080697.tif 000069
【図３８】
2017080697.tif 000070
【図３９】
2017080697.tif 000071
【図４０】
2017080697.tif 000072
【図４１】
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【図４２】
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【図４３】
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【図４４】
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【図４５】
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【図４６】
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【図４７】
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【図４８】
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【図４９】
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【図５０】
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【図５１】
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【図５２】
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【図５３】
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【図５４】
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【図５５】
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【図５６】
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【図５７】
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【図５８】
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【図５９】
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