(57)【要約】【課題】高精度に燃料電池の触媒層の性能を予測することが可能なシミュレーション方法を提供する。【解決手段】Ｓ１０１で開始し、Ｓ１０２でシミュレーションの対象となる触媒層構造を読み込む。次に、Ｓ１０３で、触媒層内に供給される全てのガスに対して、多成分ガス対応の格子ボルツマン法の基礎方程式中に現れる同種ガス間の衝突緩和係数を決定する。次に、Ｓ１０４で、触媒層内に供給される全てのガスに対して、多成分ガス対応の格子ボルツマン法の基礎方程式中に現れる異種ガス間の衝突緩和係数を決定する。次に、Ｓ１０５で、ボルツマン方程式のモデル方程式の解を多成分ガス対応の格子ボルツマン法により算出する。最後に、Ｓ１０６で構成ガスの分布関数から、濃度や速度などの物理量を算出し、触媒層の性能を算出し、Ｓ１０７で終了となる。【選択図】図３
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
電解質膜の両主面に触媒層を配置した燃料電池の前記触媒層の性能を算出する燃料電池のシミュレーション方法であって、
前記触媒層の物質輸送を記述するボルツマン方程式のモデル方程式の解を格子ボルツマン法を用いて、前記触媒層の実構造に基づく前記触媒層の性能を算出する、燃料電池のシミュレーション方法。
【請求項２】
前記燃料電池に供給されるガスの粘度から衝突緩和係数を決定する、請求項１に記載の燃料電池のシミュレーション方法。
【請求項３】
電解質膜の両主面に触媒層を配置した燃料電池の前記触媒層の性能を算出する燃料電池のシミュレーション方法であって、
供給される多成分ガスのボルツマン方程式のモデル方程式の解を多成分ガス対応の格子ボルツマン法を用いて、前記触媒層の実構造に基づく前記触媒層の性能を算出する、燃料電池のシミュレーション方法。
【請求項４】
前記燃料電池に供給される多成分ガスの各々の粘度から同種ガス間の衝突緩和係数を決定する、請求項３に記載の燃料電池のシミュレーション方法。
【請求項５】
自由空間における多成分ガスの相互拡散係数から、異種ガス間の衝突緩和係数を決定する、請求項３に記載の燃料電池のシミュレーション方法。
【請求項６】
電解質膜の両主面に触媒層を配置した燃料電池の前記触媒層の性能を算出する燃料電池のシミュレーション装置であって、
前記触媒層の物質輸送を記述するボルツマン方程式のモデル方程式の解を格子ボルツマン法を用いて、前記触媒層の実構造に基づく前記触媒層の性能を算出する、燃料電池のシミュレーション装置。
【請求項７】
前記燃料電池に供給されるガスの粘度から衝突緩和係数を決定する、請求項６に記載の燃料電池のシミュレーション装置。
【請求項８】
電解質膜の両主面に触媒層を配置した燃料電池の前記触媒層の性能を算出する燃料電池のシミュレーション装置であって、
供給される多成分ガスのボルツマン方程式のモデル方程式の解を多成分ガス対応の格子ボルツマン法を用いて、前記触媒層の実構造に基づく前記触媒層の性能を算出する、燃料電池のシミュレーション装置。
【請求項９】
前記燃料電池に供給される多成分ガスの各々の粘度から同種ガス間の衝突緩和係数を決定する、請求項８に記載の燃料電池のシミュレーション装置。
【請求項１０】
自由空間における多成分ガスの相互拡散係数から、異種ガス間の衝突緩和係数を決定する、請求項８に記載の燃料電池のシミュレーション装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池のシミュレーション方法と燃料電池のシミュレーショ装置に関するものであり、詳しくは、燃料電池の触媒層の構造決定、及び燃料電池の性能予測を行うシミュレーション技術に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
エネファームやＦＣＶの更なる市場拡大を目指して、燃料電池の低コスト化と性能向上に関係各社が注力している。そのような状況の中にあって、燃料電池システムの心臓部であるスタック／ＭＥＡ（電解質膜−電極接合体）の中核を担う触媒層の構造設計がかねてより望まれており、高精度に触媒層の性能を予測することが可能なシミュレーション技術の発明が強く期待されている。
【０００３】
触媒層の設計においてシミュレーションの目的は、触媒層のミクロ〜メソスコピックな構造からマクロスコピックな性能、つまりは触媒層の能力を算出することであり、更にはその触媒層を電池に組み込んだときの燃料電池の正確な性能予測をすることである。
【０００４】
上記の触媒層のシミュレーションにおいては、実際の触媒層の構造をＳＥＭやＴＥＭで観測した画像からボリュームレンダリングで構造を再現したり、触媒層の代表的なパラメータを抽出し、そこから仮想的な触媒構造を作成したりすることでシミュレーションに必要な解析構造を決定し、物質輸送と電気化学反応を連立することで触媒層の能力を算出することが行われている。
【０００５】
また、燃料電池の性能予測に関しては、触媒層の能力を決定した後に、市販ツールのAnsys Fluent（登録商標）のプラットフォーム化などにより、電池性能の予測が可能となることが報告されている。
【０００６】
また近年、流体の運動を複数の速度の流体粒子の運動に分解し、それぞれの時間的な発展を計算することで、流体の運動方程式であるナヴィエストークス方程式やガスの拡散方程式を解くことを可能とする、格子ボルツマン法というアルゴリズムが注目されている。
【０００７】
この格子ボルツマン法を用いた触媒層の性能予測に関するシミュレーションが、非特許文献１で報告されており、このアルゴリズムの汎用性の高さと、高い並列化効率が燃料電池触媒層のシミュレーションに対して実証されている。
【先行技術文献】
【非特許文献】
【０００８】
【非特許文献１】Electrochimica Acta 158 (2015) 175-186
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
しかしながら非特許文献１のシミュレーション手法においては、格子ボルツマン法を実効的な拡散係数を有したフィック様の拡散方程式を解くことに用いており、それゆえ触媒層の性能予測の精度自体はこの拡散方程式に依存する。
【００１０】
非特許文献１で採用される拡散方程式の実効的な拡散係数は、バルクの拡散係数とクヌーセン領域の拡散係数から決定されるが、クヌーセン領域の拡散係数の決定には細孔径が必要となっており、その細孔径は触媒層内で分布を持っており、それを一意に決定するこ
とは困難である。
【００１１】
また、非特許文献１の拡散方程式はフィック様の形態を採用しているが、これは自己拡散と壁面との衝突が支配的となる仮定を用いた近似手法であり、燃料電池の触媒層の微小細孔が１００ナノメートルのサイズであることを考慮すれば、相互拡散に関係する異種間の原子・分子の衝突を無視できるサイズではなく、物質輸送モデル自体に不備があると考えられる。特に、燃料電池の限界電流に近い状況であれば、触媒層の電解質膜近傍で酸素が欠乏し、滞留窒素による酸素の散乱が無視できなくなり、非特許文献１のフィック様モデルの前提条件が崩れることが想定される。
【００１２】
本発明は、上記従来の課題を解決するもので、高精度に触媒層の性能を予測することが可能な燃料電池のシミュレーション方法と燃料電池のシミュレーショ装置を提供することを目的とするものである。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
上記従来の課題を解決するために、本発明の燃料電池のシミュレーション方法（シミュレーション装置）は、電解質膜の両主面に触媒層を配置した燃料電池の触媒層の性能を算出する燃料電池のシミュレーション方法（シミュレーション装置）であって、供給される多成分ガスのボルツマン方程式のモデル方程式の解を多成分ガス対応の格子ボルツマン法を用いて、触媒層の実構造に基づく触媒層の性能を算出するのである。
【００１４】
これによって、触媒層の実構造に基づく、ボルツマン方程式のモデル方程式の解を得ることが可能となり、触媒層の性能が高精度に予測可能となる。
【発明の効果】
【００１５】
本発明により、ボルツマン方程式のモデル方程式の解を算出することが可能となることで、実効的な拡散係数を有するフィック様の拡散方程式を解く必要がなくなり、クヌーセン領域の拡散係数の決定に必要であった細孔径などの一意に決定することが困難なパラメータを用いずに燃料電池の触媒層の性能を算出することが可能となる。
【００１６】
また、多成分ガス対応の格子ボルツマン法を用いることで、相互拡散に関係する異種ガス間の原子・分子の衝突を正確に考慮することが可能となり、触媒層の実構造に基づく、多成分ガスのボルツマン方程式のモデル方程式の解を得ることが可能となり、触媒層の性能が高精度に予測可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】本発明の実施の形態１における燃料電池の断面のイメージ図
【図２】本発明の実施の形態１における触媒層のシミュレーション領域のイメージ図
【図３】本発明の実施の形態１における触媒層の性能を予測する燃料電池のシミュレーション方法のフローチャート
【発明を実施するための形態】
【００１８】
第１の発明は、電解質膜の両主面に触媒層を配置した燃料電池の触媒層の性能を算出する燃料電池のシミュレーション方法であって、触媒層の物質輸送を記述するボルツマン方程式のモデル方程式の解を格子ボルツマン法を用いて、触媒層の実構造に基づく触媒層の性能を算出するのである。
【００１９】
これにより、触媒層の実構造に基づく、ボルツマン方程式のモデル方程式の解を知ることが可能となり、触媒層の性能がより高精度に予測可能となる。
【００２０】
第２の発明は、特に第１の発明において、燃料電池に供給されるガスの粘度から衝突緩和係数を決定するのである。
【００２１】
これにより、マクロな物理量だけから衝突緩和係数を知ることが可能となり、その値がより容易に決定可能となる。
【００２２】
第３の発明は、電解質膜の両主面に触媒層を配置した燃料電池の触媒層の性能を算出する燃料電池のシミュレーション方法であって、供給される多成分ガスのボルツマン方程式のモデル方程式の解を多成分ガス対応の格子ボルツマン法を用いて、触媒層の実構造に基づく触媒層の性能を算出するのである。
【００２３】
これにより、触媒層の実構造に基づく、多成分ガスのボルツマン方程式のモデル方程式の解を知ることが可能となり、触媒層の性能がより高精度に予測可能となる。
【００２４】
第４の発明は、特に第３の発明において、燃料電池に供給される多成分ガスの各々の粘度から同種ガス間の衝突緩和係数を決定するのである。
【００２５】
これにより、マクロな物理量だけから、構成ガス全てに対する同種ガス間の衝突緩和係数を知ることが可能となり、同種ガス間の散乱モデルがより容易に決定可能となる。
【００２６】
第５の発明は、特に第３の発明において、自由空間における多成分ガスの相互拡散係数から、異種ガス間の衝突緩和係数を決定するのである。
【００２７】
これにより、マクロな物理量だけから、構成ガス全てに対する異種ガス間の衝突緩和係数を知ることが可能となり、異種ガス間の散乱モデルがより容易に決定可能となる。
【００２８】
第６の発明は、電解質膜の両主面に触媒層を配置した燃料電池の触媒層の性能を算出する燃料電池のシミュレーション装置であって、触媒層の物質輸送を記述するボルツマン方程式のモデル方程式の解を格子ボルツマン法を用いて、触媒層の実構造に基づく触媒層の性能を算出するのである。
【００２９】
これにより、触媒層の実構造に基づく、ボルツマン方程式のモデル方程式の解を知ることが可能となり、触媒層の性能がより高精度に予測可能な装置となる。
【００３０】
第７の発明は、特に第６の発明において、燃料電池に供給されるガスの粘度から衝突緩和係数を決定するのである。
【００３１】
これにより、マクロな物理量だけから衝突緩和係数を知ることが可能となり、その値がより容易に決定可能な装置となる。
【００３２】
第８の発明は、電解質膜の両主面に触媒層を配置した燃料電池の触媒層の性能を算出する燃料電池のシミュレーション装置であって、供給される多成分ガスのボルツマン方程式のモデル方程式の解を多成分ガス対応の格子ボルツマン法を用いて、触媒層の実構造に基づく触媒層の性能を算出するのである。
【００３３】
これにより、触媒層の実構造に基づく、多成分ガスのボルツマン方程式のモデル方程式の解を知ることが可能となり、触媒層の性能がより高精度に予測可能な装置となる。
【００３４】
第９の発明は、特に第８の発明において、燃料電池に供給される多成分ガスの各々の粘度から同種ガス間の衝突緩和係数を決定するのである。
【００３５】
これにより、マクロな物理量だけから、構成ガス全てに対する同種ガス間の衝突緩和係数を知ることが可能となり、同種ガス間の散乱モデルがより容易に決定可能なシミュレーション装置となる。
【００３６】
第１０の発明は、特に第８の発明において、自由空間における多成分ガスの相互拡散係数から、異種ガス間の衝突緩和係数を決定するのである。
【００３７】
これにより、マクロな物理量だけから、構成ガス全てに対する異種ガス間の衝突緩和係数を知ることが可能となり、異種ガス間の散乱モデルがより容易に決定可能なシミュレーション装置となる。
【００３８】
以下、本発明の実施の形態について、図面を参照しながら説明する。なお、この実施の形態によって本発明が限定されるものではない。
【００３９】
（実施の形態１）
本実施の形態では、多成分ガス対応の格子ボルツマン法を用いて、燃料電池触媒層の性能を高精度に算出する方法について述べる。
【００４０】
図１は本発明の実施の形態における燃料電池の断面のイメージ図であり、図２は触媒層のシミュレーション領域のイメージ図であり、図３は触媒層の性能を予測するシミュレーション方法のフローチャートである。
【００４１】
（数１）は多成分ガス対応の格子ボルツマン法の基礎方程式を表す数式であり、（数２）はナヴィエストークス方程式を表す数式であり、（数３）はステファン−マクスウェルの法則を表す数式であり、（数４）は酸素のフラックスの数式であり、（表１）は（数１）〜（数４）中の変数を示す表である。
【００４２】
【数１】
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【００４３】
【数２】
2017139158.tif 000004
【００４４】
【数３】
2017139158.tif 000005
【００４５】
【数４】
2017139158.tif 000006
【００４６】
【表１】
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図１に示すように、セパレータ１０９の間には燃料電池セル１０１が設けられ、カソードガス拡散層１０５とカソード触媒層１０６とが積層されたカソード電極層１０２が設けられ、この電極層の高分子電解質膜１０３を挟んだ反対側に、アノード触媒層１０７とアノードガス拡散層１０８とが積層されたアノード電極層１０４が設けられている。
【００４７】
図２は、シミュレーションの対象となる図１に示されるアノード触媒層もしくはカソード触媒層のシミュレーションの全領域２０１、シミュレーションの対象となる触媒層のシミュレーションの全領域２０１の下面の境界条件を設定する基準面２０２、シミュレーションの対象となる触媒層のシミュレーションの全領域２０１の上面の境界条件を設定するもう一方の基準面２０３を示している。
【００４８】
次に図３の触媒層の性能を予測するシミュレーション方法のフローチャートに沿い、触媒層の性能を予測する方法を述べる。
【００４９】
まずＳ１０１でシミュレーションを開始し、Ｓ１０２で対象となる触媒層構造の読み込みを行ない、Ｓ１０３で粘度から同種ガスの衝突緩和係数を決定することを行い、Ｓ１０４で相互拡散係数から異種ガスの衝突緩和係数を決定することを行い、Ｓ１０５でボルツマン方程式のモデル方程式の解を格子ボルツマン法により算出することを行い、Ｓ１０６で触媒層の性能を予測することを行い、Ｓ１０７で終了とする。
【００５０】
以下、詳細について説明する。
【００５１】
まず、Ｓ１０１でシミュレーションを開始し、Ｓ１０２でシミュレーションの対象となる触媒層構造を読み込む。この触媒層は、実際の触媒層の構造をＳＥＭで観測した画像からボリュームレンダリングで構造を再現する。
【００５２】
次に、Ｓ１０３で、触媒層内に供給される全てのガスに対して、（数１）に示される多成分ガス対応の格子ボルツマン法の基礎方程式中に現れる同種ガス間の衝突緩和係数を決定する。この係数は（数２）にある粘度と関数関係があり、ナヴィエストークス方程式の粘性項に対応するように構築されるものである。
【００５３】
ここで最も強調すべきことは、同種ガス間の衝突緩和係数を算出する粘度には、供給される多成分ガスを構成するガス各々の温度と分圧におけるその値を用いるということである。これは、本発明において用いる同種ガス間の衝突緩和係数の中には、壁面との衝突の効果の影響が含まれていないことを意味しており、同種ガス間の散乱だけが考慮されることを意味している。
【００５４】
次に、Ｓ１０４で、触媒層内に供給される全てのガスに対して、（数１）に示される多成分ガス対応の格子ボルツマン法の基礎方程式中に現れる異種ガス間の衝突緩和係数を決定する。この係数は（数３）にある自由空間の相互拡散係数と関数関係があり、ステファン−マクスウェル方程式に対応するように構築されるものである。
【００５５】
ここで、最も強調すべきことは、異種ガス間の衝突緩和係数を算出する相互拡散係数には、供給される多成分ガスを構成するガス各々の温度と分圧におけるその値を用いるということである。これは、本発明において用いる異種ガス間の衝突緩和係数の中には、壁面との衝突の効果の影響が含まれていないことを意味しており、異種ガス間の散乱だけが考慮されることを意味している。
【００５６】
Ｓ１０３、Ｓ１０４で述べたように、本発明においては、同種および異種ガス間の衝突緩和係数には敢えて壁面との衝突の効果を入れていない。その理由としては、本発明のシミュレーションにおいては、壁面との衝突の効果を境界条件として考慮するからである。
【００５７】
次に、Ｓ１０５で、ボルツマン方程式のモデル方程式の解を多成分ガス対応の格子ボルツマン法により算出することを行う。
【００５８】
それには、シミュレーションの対象となる触媒層のシミュレーションの全領域２０１の下面の境界条件を設定する基準面２０２とシミュレーションの対象となる触媒層のシミュレーションの全領域２０１の上面の境界条件を設定するもう一方の基準面２０３に適切な境界条件を設定して、（数１）の多成分ガス対応の格子ボルツマン法の基礎方程式を時間発展させ、定常状態に至るまで反復計算を繰り返す。
【００５９】
次に、本発明の実施の形態における適切な境界条件の設定方法について述べる。本実施の形態のシミュレーションの領域は、触媒層全体から、特定の部分を切り出した触媒層の領域を想定している。それゆえ、特に酸素などの生成消滅を伴う供給ガスの境界条件の設定方法には工夫が必要となる。
【００６０】
ここでは、酸素の境界条件の設定方法について具体的に説明を行なう。まず、シミュレーションの対象となる触媒層のシミュレーションの全領域２０１の上面の境界条件を設定する基準面２０３には酸素濃度を設定する。
【００６１】
これは、触媒性能が酸素濃度依存性を持つことから、自然な境界条件であると考えられる。次に下面の境界条件を設定する基準面２０２に（数４）で示される酸素のフラックスを設定することで境界条件の設定を完了する。
【００６２】
（数４）の物理的な意味は、酸素の消費量、つまりは上面の基準面２０３と下面の基準面２０２の酸素のフラックスの差は、触媒層のシミュレーションの全領域２０１で発生する電流量と量的関係を持つということである。
【００６３】
最後に、Ｓ１０６で構成ガスの分布関数から、濃度や速度などの物理量を算出し、触媒層の性能を算出し、Ｓ１０７で終了となる。
【００６４】
以上これまで述べたように、本発明により、供給される多成分ガスのボルツマン方程式のモデル方程式の解を多成分ガス対応の格子ボルツマン法を用いて算出することにより、実効的な拡散係数を有するフィック様の拡散方程式を解く必要がなくなり、クヌーセン領域の拡散係数の決定に必要であった細孔径などの一意に決定することが困難なパラメータを用いずに燃料電池の触媒層の性能を算出することが可能となると共に、相互拡散に関係する異種ガス間の原子・分子の衝突を正確に考慮することが可能となり、実構造に基づく触媒層の性能をシミュレーションにより高精度に予測可能となる。
【００６５】
構成ガスと触媒層の壁面との衝突、同種ガス間の散乱、異種ガス間の散乱を正確にモデル化でき、かつ格子ボルツマン法の高い並列化効率に基づく実構造への適用性から、本発明が今後の触媒層の性能を予測するシミュレーションの主流となっていくことが予想される。
【００６６】
なお、触媒層の構造は、触媒層の代表的なパラメータを抽出し、そこから仮想的な触媒層構造を作成したりすることで得ることが可能である。またもしくは、分子動力学、粗視化分子動力学、散逸粒子動力学を用いて、触媒層の作成プロセスをシミュレーションすることにより、触媒層構造を作成することも可能である。
【００６７】
また、ガスと壁面との衝突の効果を境界条件として考慮することを可能とするには、実際の触媒層の構造をＳＥＭやＴＥＭで観測した画像からボリュームレンダリングで構造を再現したり、触媒層の代表的なパラメータを抽出し、そこから仮想的な触媒層構造を作成したりして、正確な触媒層の構造を数ナノメートルの単位で再現する必要があると共に、触媒層の構成材料による構成ガスの散乱様式を精緻化する必要がある。
【００６８】
散乱様式の精緻化には、別途、分子動力学などのより小さいスケールに対応可能なシミュレーションを実施することも可能であるが、希薄ガスのシミュレーションの分野で一般的によく採用される、入射ガスの単純な鏡面反射や、ランダムに散乱される拡散反射を本発明で用いることも本発明においては可能である。
【産業上の利用可能性】
【００６９】
本発明により、燃料電池触媒層の性能向上、コスト削減、開発期間の削減を図ることが可能となる。
【符号の説明】
【００７０】
１０１  燃料電池セル
１０２  カソード電極層
１０３  高分子電解質膜
１０４  アノード電極層
１０５  カソードガス拡散層
１０６  カソード触媒層
１０７  アノード触媒層
１０８  アノードガス拡散層
１０９  セパレータ
２０１  シミュレーションの全領域
２０２  基準面
２０３  基準面
【図１】
2017139158.tif 000008
【図２】
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【図３】
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