(57)【要約】【課題】放射線による汚染土壌及び汚染水などの放射性物質を含有する廃棄物から発生するγ線等の放射線量を低減させ、より安全な廃棄物とするための放射能低減剤、及び、放射能低減廃棄物の製造方法を提供する。【解決手段】放射性廃棄物に腐植質のアルカリ可溶成分又はアルカリ可溶酸可溶成分の粉末、溶液又は分散液を混合し、該廃棄物から発生する放射能を低減させる工程を少なくとも含む、放射能低減廃棄物の製造方法である。また、腐植質のアルカリ可溶成分又はアルカリ可溶酸可溶成分の粉末、溶液又は分散液を含有して成る放射能低減剤である。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
放射性廃棄物に腐植質のアルカリ可溶成分又はアルカリ可溶酸可溶成分の粉末、溶液又は分散液を混合し、該廃棄物から発生する放射能を低減させる工程を少なくとも含む、放射能低減廃棄物の製造方法。
【請求項２】
前記放射性廃棄物が、放射性物質で汚染された土壌を洗浄分級処理又は焼却処理して、濃縮および／または減容化したものである、請求項１に記載の放射能低減廃棄物の製造方法。
【請求項３】
前記腐植質のアルカリ可溶成分又はアルカリ可溶酸可溶成分が、フルボ酸又はその塩を８５質量％以上含有し、且つ、鉄を０．０５質量％以上５．０質量％以下含有する、請求項１または２に記載の放射能低減廃棄物の製造方法。
【請求項４】
前記フルボ酸又はその塩が、フルボ酸ナトリウム塩、カリウム塩、マグネシウム塩、カルシウム塩、及び、アンモニウム塩からなる群から選ばれる少なくとも１種類以上である、請求項３に記載の放射能低減廃棄物の製造方法。
【請求項５】
腐植質のアルカリ可溶成分又はアルカリ可溶酸可溶成分の粉末、溶液又は分散液を含有して成る放射能低減剤。
【請求項６】
前記腐植質のアルカリ可溶成分又はアルカリ可溶酸可溶成分が、フルボ酸又はその塩を８５質量％以上含有し、且つ、鉄を０．０５質量％以上５．０質量％以下含有する、請求項５に記載の放射能低減剤。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、放射線による汚染土壌及び汚染水などの放射性物質を含有する廃棄物から放出されるγ線等の放射線量を低減させた放射能低減廃棄物の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、原子力発電所から発生する廃棄物には、放射性物質により汚染された土壌などの放射性汚染物が含まれる。この放射性物質から人体や環境を保護することを目的として、発生する放射線量別に上記汚染物を分類し、その放射線レベルに合わせて簡易な容器から非常に高価な放射線遮蔽材を用いた容器或いはコンクリート製の大きな容器等を使用して、放射性汚染物による外部汚染を回避する措置が、一般的に取られている（特許文献１、２）。また、放射能物質を含む原子力設備における排水を無害化するために、放射性物質含有排水を逆浸透膜で処理する逆浸透膜濾過工程と、放射性物質含有排水中にフルボ酸を添加するフルボ酸処理工程を含む放射性物質含有排水の処理方法が提案されている（特許文献３）。
【０００３】
例えば、福島第一原子力発電所事故で発生した土壌、焼却飛灰などの放射能汚染廃棄物は、〜０．３万（ｋＢｑ／ｋｇ）（容器の表面線量率は約０．７μＳｖ／ｈ以下）、０．３万〜０．８万（ｋＢｑ／ｋｇ)（容器の表面線量率は約０．７〜１．８μＳｖ／ｈ）、０．８万〜３万（ｋＢｑ／ｋｇ)（容器の表面線量率は約１．８〜７．０μＳｖ／ｈ）、及び３万〜１０万（ｋＢｑ／ｋｇ)（容器の表面線量率は約７．０〜２３μＳｖ／ｈ）の放射線量に各々分別し、保管方法を厳しく規制している。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２０１４−１０２０８８号
【特許文献２】特開２０１５−１２９７４５号
【特許文献３】特開２０１２−２２５８１０号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
放射線遮蔽材として用いられるコンクリート製の容器において、コンクリートの壁厚は、放射線遮蔽効果と比例関係にある。高レベルな放射線を発生する放射性汚染物に対応した容器とするためには、数十センチメートル以上のコンクリートの壁厚が必要となる。この場合、容器の重量が非常に重くなり、また、壁厚に合わせて容器サイズを大きくせざるをえないため、移動させることが困難となるばかりでなく、保管するための広い敷地や建屋が必要となる。
【０００６】
また、放射性廃棄物の保管に関する規制値は、その放射線の規制値が高くなればなるほど、より重厚で高価な保管処理方法が必要であり、施設建設費を含め処理コスト全体を上昇させる。このようなことから、放射線量の高い放射性廃棄物をよりコンパクトな容器で保管可能となるように、放射性廃棄物自体の放射線量を下げられることが望ましい。さらに、腐植質からフルボ酸を分離する方法は複雑であり、特許文献３は使用したフルボ酸の純度や入手方法を具体的に記載していない。
【０００７】
したがって、本発明の目的は、放射性物質を含有する土壌、焼却飛灰などの廃棄物から発生する放射線量を簡単に低減させ、より放射能レベルの低い安全な廃棄物に変換する方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者らは上記課題について鋭意検討した結果、放射性物質、例えば放射性セシウムを含有する土壌及び汚染水等に、腐植質のアルカリ可溶成分又はアルカリ可溶酸可溶成分を混合することにより、該土壌及び汚染水等から発生するγ線等の放射線量を低減させ、より放射能レベルの低い安全な廃棄物に変換できることを見出した。フルボ酸を利用して廃棄物中の放射性物質と錯体を形成させ、放射性物質を取り込んだ錯体を廃棄物中から除去することで放射性廃棄物の放射能レベルを低減するのではなく、本発明によれば、アルカリ可溶成分又はアルカリ可溶酸可溶成分に含まれるフルボ酸と放射性物質との錯体を廃棄物中から除去しなくても、廃棄物の放射能レベルを低減することが可能である。
【０００９】
すなわち、本発明の一つの態様によると、放射性廃棄物に腐植質のアルカリ可溶成分又はアルカリ可溶酸可溶成分の粉末、溶液又は分散液を混合し、該廃棄物から発生する放射能を低減させる工程を少なくとも含む、放射能低減廃棄物の製造方法を提供することができる。
また、別の態様によると、腐植質のアルカリ可溶成分又はアルカリ可溶酸可溶成分の粉末、溶液又は分散液を含有して成る放射能低減剤を提供することができる。
【発明の効果】
【００１０】
本発明によれば、腐植質のアルカリ可溶成分又はアルカリ可溶酸可溶成分を用いた放射能低減剤を放射性汚染の土壌等の放射性物質を含有する廃棄物に混合することにより、廃棄物から発生するγ線等の放射線量を、例えば２０％以上低減させ、放射能レベルのより低い、安全な廃棄物とすることができる。このため、前述した管理基準をより低いフェーズに設定することができ、保管の方法や設備が容易になる。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】本発明の腐植質の分離方法の模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
本発明は、放射能低減廃棄物の製造方法に関する。具体的には、放射性廃棄物に腐植質のアルカリ可溶成分又はアルカリ可溶酸可溶成分の粉末、溶液又は分散液を混合し、該廃棄物から発生する放射能を低減させる工程を少なくとも含む。
【００１３】
腐植質（腐植物質ともいう）は、一般に、植物、動物の死骸などから長い年月をかけて作られる有機物質の混合物である。腐植質に含まれる物質としては、ヒューミン、フミン酸（フミン質）及びフルボ酸（フルボ質）が挙げられる。腐植質の国際的に認められている分析、分離方法としては、国際腐植酸学会（ＩＨＳＳ）の方法が挙げられるが、その分析操作は複雑であった。本発明者らは、腐植質の簡易的な分離方法を見出した。図１に、腐植質の分離方法の模式図を示す。すなわち、腐植質とアルカリ溶液を混合した懸濁液を固液分離し固形分Ｓ１とアルカリ可溶成分である液体Ｌ１に分離する、第１の固液分離工程とを少なくとも含む、腐植質の分離方法である。アルカリ不溶成分である固形分Ｓ１は、ヒューミンが豊富なヒューミン成分であり、洗浄した後乾燥させてもよい。アルカリ可溶成分である液体Ｌ１に濃硫酸等の酸を加えて混合した後、固液分離し固形分Ｓ２と液体Ｌ２に分離する、第２の固液分離工程を含めてもよい。この場合、アルカリ可溶酸不溶成分である固形分Ｓ２は、フミン酸が豊富なフミン酸成分であり、洗浄した後乾燥させてもよく、アルカリ可溶酸可溶成分である液体Ｌ２は、フルボ酸が豊富なフルボ酸成分である。
【００１４】
腐植質の分離方法をさらに具体的に説明する。まず、腐植質粉末に、アルカリ溶液、例えば０．１ＭのＮａＯＨ水溶液を加えて、例えば室温で振とうさせて懸濁液を得る。この時、腐植質粉末１ｇに対し、０．１ＭのＮａＯＨ水溶液を１００ｍｌの比率で加えることが好ましく、例えば腐植質粉末０．３ｇに、０．１ＭのＮａＯＨ水溶液３０ｍｌを加えてもよい。振とう後の懸濁液中には、アルカリ不溶物質が沈殿している。この懸濁液を例えば濾過し、固形分Ｓ１と液体Ｌ１に分離する。濾過は、特に限定されるものではないが、例えば０．４５μメンブレンフィルターを用いることが挙げられる。固形分Ｓ１は、ヒューミン成分であり、例えば蒸留水を用いて洗浄した後、例えば１１０℃で乾燥させてもよい。
【００１５】
一方、液体Ｌ１については、さらに、例えば濃硫酸（硫酸濃度が９０質量％以上）を加えて、例えば振とうさせて懸濁液を得る。濃硫酸は、添加後の液体Ｌ１がｐＨ２．０以下となるように加えることが好ましい。振とう後の懸濁液中には、酸不溶物質が沈殿している。この懸濁液を、例えば０．４５μメンブランフィルターを用いて濾過し、固形分Ｓ２と液体Ｌ２に分離する。このようにして得られた液体Ｌ２は、フルボ酸成分である。一方、固形分Ｓ２は、フミン酸成分であり、例えば蒸留水を用いて洗浄した後、例えば１１０℃で乾燥させてもよい。以上のようにして、腐植質をアルカリ不溶成分であるヒューミン成分、及び、アルカリ可溶成分であるフミン酸成分とフルボ酸成分に分けることが可能であり、腐植質に含まれる各成分の含有量を確認することが可能である。
【００１６】
上述した分離方法からもわかるように、ヒューミン成分は、腐植質にアルカリ溶液を加えた場合に沈殿するアルカリ不溶成分であり、アルカリ可溶成分のうち、フミン酸成分は、アルカリ可溶酸不溶成分であり、フルボ酸成分は、アルカリ可溶酸可溶成分である。天然に産出する腐植質は、上記３つの成分を含有しており、産出場所によってフミン酸成分が非常に多い腐植質やフルボ酸成分が多い腐植質が存在する。フミン酸成分及びフルボ酸成分は、主に酸型（Ｈ型）で産出され、２．０〜３．０のｐＨを有する。フミン酸成分及びフルボ酸成分は、苛性ソーダ、苛性カリ、水酸化カルシウム又は水酸化マグネシウムを用いて中和し、塩として使用することが一般的である。腐植質に含まれるフミン酸及びフルボ酸は、その化学構造は完全には明らかにされていないが、不定形の低分子量の有機酸の一種であり得る。
【００１７】
腐植質は、市販品を使用してもよい。腐植質は、大気圧下、常温で固形の状態である。腐植質の天然産出物は、Ｈ型（酸型）である。腐植質をＨ型のまま使用してもよいが、この場合、フルボ酸の濃度が低く、フミン酸の濃度が高い腐植質となるため、水に溶解させた際に不溶性の物質が増え、放射性物質の低減効果が低いことがあった。また、放射性物質との反応に預かるフルボ酸濃度が低いため、同じ添加量では効果が低い。このため、腐植質は、アルカリ処理をした製品、つまり、アルカリ可溶成分として使用することが好ましい。腐植質のアルカリ処理に使用するアルカリ剤は、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化カルシウム、水酸化マグネシウム、及び、水酸化アンモニウムから選択される少なくとも１種が挙げられ、特に、水酸化カリウム及び／又は水酸化ナトリウムを使用することが好ましい。アルカリ処理した製品は、一部又は全部中和した塩のｐＨ値を有することになるが、例えば４．０〜１０．５のｐＨを有することが好ましい。
【００１８】
アルカリ剤で処理した腐植質に含まれるフルボ酸の全て又は一部は、アルカリ剤によって、フルボ酸のナトリウム塩、カリウム塩、マグネシウム塩、カルシウム塩、又は、アンモニウム塩等の塩となる。得られるフルボ酸の塩は、用いたアルカリ剤の種類に依存し、上記の群から選ばれる少なくとも１種類であることが好ましい。フルボ酸の塩は、放射性物質との反応性の点から、ナトリウム塩又はカリウム塩であることが好ましい。放射性物質との反応性は、酸型のフルボ酸、或いは、溶解させた時にイオン化し易いフルボ酸の塩、とりわけ一価の金属塩、例えばナトリウム塩やカリウム塩が良好となり得る。多価の金属塩、例えばカルシウム塩又はマグネシウム塩は、溶解させてもカルシウム又はマグネシウムがフルボ酸と結合したままの状態で、セシウムなどの放射性元素と反応しにくい場合がある。
【００１９】
腐植質のアルカリ処理により得られるアルカリ可溶成分又はアルカリ可溶酸可溶成分は、フルボ酸又はその塩を好ましくは８５質量％以上、より好ましくは９０質量％以上、さらにより好ましくは９５質量％以上含有する。腐植質のアルカリ可溶成分又はアルカリ可溶酸可溶成分は、フルボ酸又はその塩以外には、少なくとも鉄を好ましくは０．０５質量％以上５．０質量％以下、より好ましくは０．０５質量％以上３．０質量％以下、さらにより好ましくは０．０５質量％以上１．０質量％以下含有する。また、場合によって、鉄を０．０９２質量％含有することが特に好ましい。酸及びアルカリに可溶なフルボ酸が８５質量％未満だと、セシウム元素などの放射性物質との反応性が低下し、フルボ酸と放射性物質が結合して錯体を形成することが困難となり、結果として放射線量の低減機能が低下する場合がある。鉄元素含有量が０．０５質量％未満だと、上述したフルボ酸と放射性物質の錯体が形成されても放射性物質を取り囲む鉄元素量が不足し、効率的に放射線を遮蔽できなくなる場合がある。なお、腐植質のアルカリ可溶成分又はアルカリ可溶酸可溶成分中のフルボ酸の含有量は、上述した分離方法により得られた各成分の含有量に基づいて算出することができ、腐植質中の鉄元素含有量は、原子吸光光度計によって測定することができる。
【００２０】
腐植質のアルカリ可溶成分又はアルカリ可溶酸可溶成分は、上述したフルボ酸又はその塩、及び、鉄の他に、ヒューミンやフミン酸を含んでいてもよく、また、カリウム、ナトリウム、カルシウム、マグネシウム、又は、シリコン等の元素を含有していてもよい。
【００２１】
フルボ酸は、その分子構造内に、ＣＨ３−Ｃなどのアルキル基、Ｏ−ＣＨ３−Ｃなどのアルキルエーテル基、以下の芳香族炭化水素に結合している官能基Ｒ（Ｒはアリールエーテル基、ニトロソ基、カルボキシル基を示す。）
【化１】
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を有するアリール基、及び／又は、上記官能基Ｒにエーテル結合を有している官能基などを有するアリールエーテル基を有していてもよい。また、フルボ酸は、上記の官能基又はそれ以外の官能基と、カルボキシル基、例えばＣ−ＣＯＯＨ官能基を有する化合物、又は、エーテル基（Ｃ−Ｏ結合）を有する化合物を含有していてもよい。これらの化合物は、金属イオンとキレート錯体を形成していてもよいし、カルボキシル基とのイオン平衡反応を生じる化合物であってもよい。
【００２２】
放射性廃棄物は、放射性物質を含有するものであれば特に限定されるものではないが、例えば、放射性物質を含有する土壌や汚染水、または、放射性物質を含有する焼却飛灰などの廃棄物が挙げられる。放射性廃棄物は、放射性物質で汚染された土壌を洗浄分級処理又は焼却処理して、濃縮および／または減容化したものであることが好ましい。このような処理を施すことで、放射性廃棄物の容積を減らすことができ、且つ、放射能低減処理に適した放射能量を有する廃棄物とすることができる。放射性廃棄物に含有する放射性物質の種類は、腐植質のアルカリ可溶成分又はアルカリ可溶酸可溶成分と反応する金属であれば特に限定されるものではないが、例えばセシウム等が挙げられる。放射性廃棄物から放出されるγ線等の放射線量は、特に限定されるものではないが、例えばセシウム線源とする場合、放射線量８０００〜１０万（ｋＢｑ／ｋｇ)を有する放射性廃棄物に対してより効果的である。
【００２３】
腐植質のアルカリ可溶成分又はアルカリ可溶酸可溶成分は、放射性廃棄物に混合する際、粉末、溶媒に溶解させた溶液又は分散させた分散液で用いることができる。腐植質のアルカリ可溶成分又はアルカリ可溶酸可溶成分は、例えば放射線量８０００〜１０万（ｋＢｑ／ｋｇ)を有する廃棄物１００質量部に対して、１.０〜２０質量部の割合で混合することが好ましい。腐植質のアルカリ可溶成分又はアルカリ可溶酸可溶成分は、４．０〜１０．５のｐＨを有することが好ましい。腐植質のアルカリ可溶酸可溶成分を用いる場合、上述した分離方法で得られたアルカリ可溶酸可溶成分に、さらにアルカリ剤、例えば水酸化ナトリウムや水酸化カリウムを投入して所望のｐＨに調製してもよい。腐植質のアルカリ可溶成分又はアルカリ可溶酸可溶成分を溶液又は分散液として用いる場合、溶液又は分散液の濃度は、特に限定されるものではないが、５．０〜１５．０質量％とすることが取扱いの点から好ましい。溶液又は分散液を構成する溶媒としては、特に限定されるものではないが、水が好ましく、純水、蒸留水、水道水、井戸水、雨水、河川水等であってもよい。また、溶液又は分散液は、溶媒と腐植質のアルカリ可溶成分又はアルカリ可溶酸可溶成分以外に、カオリン粘土、シリカ、炭酸カルシム等を含んでいてもよい。
【００２４】
腐植質のアルカリ可溶成分又はアルカリ可溶酸可溶成分と放射性廃棄物を混合する際、特に限定されるものではないが、ユンボ、二軸パドルミキサー、バケットミキシング装置等を用いてもよい。特にバケットミキシング装置を用いることで廃棄物中に腐植質のアルカリ可溶成分又はアルカリ可溶酸可溶成分をより均一に混合させることが可能となる。また、混合する際、例えば５〜３０分間撹拌することで、放射能を低減させる効果が向上する。
【００２５】
本発明によれば、混合処理した直後から、放射性廃棄物から発生する放射能（放射線量）を低減させることが可能となる。廃棄物の放射能レベルは、例えば線量計を用いて、放射線量として評価することができる。例えば、腐植質のアルカリ可溶成分又はアルカリ可溶酸可溶成分を混合した後の廃棄物のγ線等の放射線量は、腐植質のアルカリ可溶成分又はアルカリ可溶酸可溶成分を混合する前の廃棄物のγ線等の放射線量に対して、好ましくは１４％以上、より好ましくは２０％以上低減させる。廃棄物を望ましい放射能レベルとするために、例えば、腐植質のアルカリ可溶成分又はアルカリ可溶酸可溶成分を放射性廃棄物に混合した後に、さらに腐植質のアルカリ可溶成分又はアルカリ可溶酸可溶成分を単回又は複数回に分けて混合してもよい。この場合、さらに加えられる腐植質のアルカリ可溶成分又はアルカリ可溶酸可溶成分の量は、最初に加えたものと同じであっても異なっていてもよく、また、さらに加えられる腐植質のアルカリ可溶成分又はアルカリ可溶酸可溶成分は、上述したフルボ酸又はその塩と好ましくは鉄を含有していればよく、最初に加えたものと同じものであっても異なるものでもよい。
【００２６】
また、腐植質のアルカリ可溶成分又はアルカリ可溶酸可溶成分の粉末、溶液又は分散液を含有して成る放射能低減剤を放射性廃棄物に添加してもよい。腐植質のアルカリ可溶成分又はアルカリ可溶酸可溶成分は、フルボ酸又はその塩を８５質量％以上含有し、且つ、鉄を０．０５質量％以上５．０質量％以下含有することが好ましい。また、フルボ酸又はその塩は、フルボ酸ナトリウム塩、カリウム塩、マグネシウム塩、カルシウム塩、及び、アンモニウム塩からなる群から選ばれる少なくとも１種類以上であることが好ましい。
【００２７】
本発明の放射能低減メカニズムは明確になっていないが、放射性廃棄物に腐植質のアルカリ可溶成分又はアルカリ可溶酸可溶成分を加えると、その中に含まれるフルボ酸と放射性元素が錯体を形成し、さらにフルボ酸に結合している鉄元素が放射性元素を取り囲むように配置することによって、結果として廃棄物から発生する放射能を低減させると考えられる。
【００２８】
このように、腐植質のアルカリ可溶成分又はアルカリ可溶酸可溶成分を用いることで、廃棄物から放出される放射線量を低減させ、より放射線量の低い安全な廃棄物とすることができる。このため、上述した管理基準をより低いフェーズに設定することができ、保管の方法や設備が容易になる。また、腐植質のアルカリ可溶成分又はアルカリ可溶酸可溶成分を配合することによって放射性物質の基準値以下となった砂及び礫分は、場合によって、土木材料として再利用することも可能である。
【実施例】
【００２９】
以下に実施例および比較例を挙げて本発明について更に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
【００３０】
＜実験１＞
（アルカリ可溶成分の調製例）
腐植質粉末０．３ｇに、０．１ＭのＮａＯＨ水溶液３０ｍｌを加えて、室温で１２時間振とうさせて懸濁液を得た。次に、０．４５μメンブランフィルターを用いて懸濁液を濾過して第１の固液分離を行い、アルカリ可溶成分の液体を得た。この液体は、そのまま使用できるが、１１０℃で乾燥させて、必要に応じて粉砕し粉末にして使用してもよい。
【００３１】
＜実験２＞
（アルカリ可溶酸可溶成分の調製例）
実験１と同様にして、アルカリ可溶成分の液体を調製した。次に、この液体がｐＨ２．０以下となるように０．２ｍｌの濃硫酸（濃度９６質量％）を加えて、室温で１２時間振とうさせて懸濁液を得た。次に、０．４５μメンブランフィルターを用いて懸濁液を濾過して第２の固液分離を行い、フルボ酸成分であるアルカリ可溶酸可溶成分を得た。この液体は、そのまま使用できるが、必要に応じてアルカリ剤、例えば水酸化カリウムを用いてｐＨを調整したり、１１０℃で乾燥させて、必要に応じて粉砕し粉末にして使用してもよい。
【００３２】
＜実施例１＞
（セシウム汚染水を用いた試験）
[セシウム汚染水の調製]
放射性廃棄物として、セシウム汚染水を作製した。市販の１３７Ｃｓ標準溶液（放射能量：９．７５×１０５  Ｂｑ、放射能濃度：９．５６×１０４  Ｂｑ／ｇ）０．５ｍｌに蒸留水１００ｍｌを加えて均一に混合して模擬セシウム汚染水を調製した。
【００３３】
[セシウム汚染水の放射能測定]
上記汚染水について、線量計（ＮＩシンチレータ  ＡＴ１１２５Ａ  ＳｅｒｉａｌＮｏ.６４０５(ＡＴＯＭＴＥＸ)）を用いて、以下の測定条件で核種１３７Ｃｓのγ線の放射能量を評価した。
（線量計の測定条件）
γ線測定エネルギー範囲：５０ｋｅＶ〜３ＭｅＶ、
毎時線量当量範囲：３０ｎＳｖ／ｈ〜０．１Ｓｖ／ｈ、
線量当量範囲：１０ｎＳｖ〜３Ｓｖ、
放射能測定可能なエネルギーウィンドウ：５０Ｂｑ／ｋｇ〜０．１ＭＢｑ／ｋｇ。
【００３４】
[腐植質のアルカリ可溶酸可溶成分]
汚染水に添加する腐植質のアルカリ可溶酸可溶成分は、粉末製品（以下成分Ａという）を使用した。成分Ａは、実験２と同様の方法で得た粉末を、さらに水酸化カリウムを用いてアルカリ処理したアルカリ可溶酸可溶成分であり、分散液の形態で用いた。成分Ａの、ｐＨ、水分率、固形分、及び、ヒューミン成分、フミン酸成分及びフルボ酸成分の含有率を表１に示す。成分Ａの試料１ｋｇあたりの各種金属含有量を表２に示す。成分Ａの鉄の含有率は、０．０９２質量％であった。
【００３５】
【表１】
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【００３６】
【表２】
2017187309.tif 000004
【００３７】
[成分Ａの分散液の調製]
蒸留水５００ｇに成分Ａ１００ｇを加えて均一に混合し、成分Ａの濃度が１６．７質量％の分散液を作製した。さらに、得られた分散液５０ｇに蒸留水５０ｇを添加して均一に混合し、８．３質量％の分散液とした。
【００３８】
[成分Ａの分散液とセシウム汚染水の混合]
上記８．３質量％の分散液１００ｇを上記汚染水に添加し、マグネットスターラーを用いて均一に混合した。その後、この混合液の水分が飛ばないように蓋付容器を用いて密閉し静置させた。混合液の混合直後、１日、２日、３日、１週間、２週間、３週間、１ヵ月後に、上述と同様にして放射能を測定した。なお、放射能測定は、５回測定して平均値を求めた。結果を表３に示す。
【００３９】
＜比較例１＞
実施例１で作製したセシウム汚染水に成分Ａを加えず、成分Ａの分散液の代わりに蒸留水を加えた以外は、実施例１と同様にして実施した。結果を表３に示す。
【００４０】
【表３】
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【００４１】
表３に示すように、実施例１は、汚染水に成分Ａ、つまり、アルカリ可溶酸可溶成分の分散液を添加することで、蒸留水のみを加えた比較例１と比べて、２５ｋＢｑ／ｋｇ相当の放射能を減少させた。比較例１対比実施例１の低減率は、約１４％であり、その効果は、時間の経過に影響されず維持された。なお、低減率は、成分Ａの分散液を混合した廃棄物の放射能量をＸとし、蒸留水を混合した廃棄物の放射能量をＹとして、｛（Ｙ−Ｘ）／Ｙ｝×１００（％）で算出した。
【００４２】
＜実施例２、比較例２＞
（汚染土壌を用いた試験）
[汚染土壌の調製]
放射性廃棄物として、汚染土壌を作製した。市販の１３７Ｃｓ標準溶液０．５ｍｌに蒸留水１００ｍｌを加えて均一に混合して模擬セシウム汚染水を調製した。模擬セシウム汚染水に砂（市販の遊び砂）１００ｇを加えて、均一に混合して模擬セシウム汚染土壌を調製した。
【００４３】
[成分Ａ分散液とセシウム汚染土壌の混合]
実施例２及び比較例２は、同じ汚染土壌を等分にして用いた。実施例２は、汚染土壌１００ｇと、成分Ａの濃度が１.７質量％の分散液１００ｍｌを使用した以外は、実施例１と同様にして実施した。比較例２は、上記汚染土壌を用いた以外は比較例１と同様にして実施した。結果を表４及び表５に示す。
【００４４】
＜実施例３〜５、比較例３〜５＞
実施例３は、成分Ａの濃度が３.３質量％の分散液を用い、実施例４は、成分Ａの濃度が８.３質量％の分散液を用い、実施例５は、成分Ａの濃度が１６.７質量％の分散液を用い、実施例２と同様にして実施した。比較例３〜５については、比較例２と同様にして実施した。結果を表４及び表５に示す。なお、実施例３と比較例３、実施例４と比較例４、及び、実施例５と比較例５は、上述した実施例２と比較例２と同様に、各々同じ土壌を等分にして用いた。
【００４５】
【表４】
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【００４６】
【表５】
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【００４７】
表４及び表５に示すように、模擬汚染土壌に、成分Ａの濃度が１.７質量％〜１６.７質量％の分散液を添加することで、蒸留水を添加した場合と比較して、５〜２５ｋＢｑ／ｋｇ相当の放射能が減少した。また、放射能の低減率は、約３％から最大２０％であり、その効果は、時間の経過に影響されず維持された。
【００４８】
＜実施例６、比較例６＞
実施例４及び比較例４のサンプルを混合処理から３日後に、各々等分にした。一方を実施例４及び比較例４として、実施例２及び比較例２と同様にそのまま継続して経時評価を行い、その結果は、上述したように表４及び表５に示す。もう一方のサンプル、つまり、処理３日後の実施例４のサンプルに、成分Ａの濃度が８.３質量％の分散液を１００ｍｌ追加添加して実施例６とし、また、処理３日後の比較例４のサンプルに蒸留水１００ｍｌを追加添加して比較例６とし、その後１、２、３日後の経時変化を調査した。結果を表６に示す。
【００４９】
【表６】
2017187309.tif 000008
【００５０】
表６に示すように、成分Ａの分散液をさらに添加することで放射能が減少し、その効果は、時間の経過に影響されず維持された。
【００５１】
＜参考例１、比較例７＞
[腐植質]
汚染土壌に添加する腐植質は、液体製品を使用した。液体製品は、天然の腐植質溶液であり、原液をそのまま使用した。腐植質溶液の、ｐＨ、水分率、固形分、及び、各成分の含有率を表７に示す。腐植質溶液の試料１ｋｇあたりの各種金属含有量を表８に示す。腐植質溶液の鉄の含有量は、０．０９２質量％であった。
【００５２】
【表７】
2017187309.tif 000009
【００５３】
【表８】
2017187309.tif 000010
【００５４】
[腐植質溶液とセシウム汚染土壌の混合]
参考例１及び比較例７は、実施例２と同様にして作製した汚染土壌を等分にして用いた。参考例１は、汚染土壌１００ｇと、腐植質溶液１００ｍｌを使用した以外は、実施例２と同様にして実施し、３日間の経時変化を確認した。比較例７は、上記汚染土壌を用いた以外は比較例２と同様にして実施し、３日間の経時変化を確認した。結果を表９に示す。
【００５５】
【表９】
2017187309.tif 000011
【００５６】
参考例１と実施例２〜４との比較から、アルカリ可溶酸可溶成分に代えてフルボ酸成分の比率が低い天然の腐植質を用いると、放射能低減率が低くなることがわかった。また、参考例１の腐植質溶液の固形分濃度は６．１７質量％であり、実施例２及び３の成分Ａ分散液の固形分濃度よりも高いが、参考例１の放射能低減率は、実施例２及び３よりも低くなった。このことから、放射能低減率は、フルボ酸の含有率にも影響されることが確認できた。
【符号の説明】
【００５７】
１０    ：アルカリ水溶液の添加
１１    ：酸水溶液の添加
Ｓ１    ：ヒューミン成分
Ｓ２    ：フミン酸成分
Ｌ１    ：アルカリ可溶成分
Ｌ２    ：フルボ酸成分
【図１】
2017187309.tif 000012