(57)【要約】【課題】機械特性（破断伸度等）が更に高められた層間絶縁膜を形成できる材料を提供する。【解決手段】重合性モノマー（Ｍ）と、重合性基を有するアルカリ可溶性エラストマー（Ｐ）と、一般式（ｚ−１）で表されるイミド化合物（Ｚ）と、重合開始剤と、を含有する層間絶縁膜形成用組成物、この重合物を含む層間絶縁膜及び層間絶縁膜パターンの形成方法、並びに、支持体上に前記の層間絶縁膜を備えたデバイス。式（ｚ−１）中、Ｒ１及びＲ２は、水素原子又は炭素数１〜５のアルキル基を表す。ＲＺ００は、脂肪族炭化水素基、及び／又は、芳香族炭化水素基を含む２価の有機基を表す。ＲＺ０１及びＲＺ０２は、アルキル基又はアルコキシ基を表す。ｎ１及びｎ２は、０又は１である。［化１］2017187752.tif 000032【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
重合性モノマー（Ｍ）と、
重合性基を有するアルカリ可溶性エラストマー（Ｐ）と、
下記一般式（ｚ−１）で表されるイミド化合物（Ｚ）と、
重合開始剤と、
を含有する、層間絶縁膜形成用組成物。
【化１】
2017187752.tif 000031
［式中、Ｒ１及びＲ２は、それぞれ独立に、水素原子又は炭素数１〜５のアルキル基を表す。ＲＺ００は、直鎖状、分岐鎖状若しくは環状の脂肪族炭化水素基、及び／又は、芳香族炭化水素基を含む２価の有機基を表す。ＲＺ０１及びＲＺ０２は、それぞれ独立に、炭素数１〜５のアルキル基又は炭素数１〜５のアルコキシ基を表す。ｎ１及びｎ２は、それぞれ独立に、０又は１である。］
【請求項２】
前記重合性モノマー（Ｍ）と前記アルカリ可溶性エラストマー（Ｐ）と前記イミド化合物（Ｚ）との総量（１００質量％）に占める、前記イミド化合物（Ｚ）の割合は、５〜５０質量％である、請求項１に記載の層間絶縁膜形成用組成物。
【請求項３】
前記アルカリ可溶性エラストマー（Ｐ）は、主鎖にウレタン結合を有する重合体（Ｐ１）を含む、請求項１又は２に記載の層間絶縁膜形成用組成物。
【請求項４】
前記重合体（Ｐ１）は、主鎖にウレタン結合と、側鎖に（メタ）アクリロイル基及びカルボキシ基と、を有する重合体である、請求項３に記載の層間絶縁膜形成用組成物。
【請求項５】
前記重合性モノマー（Ｍ）は、カプロラクトン変性（メタ）アクリレートモノマーを含む、請求項１〜４のいずれか一項に記載の層間絶縁膜形成用組成物。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれか一項に記載の層間絶縁膜形成用組成物の重合物を含む、層間絶縁膜。
【請求項７】
支持体上に、請求項１〜５のいずれか一項に記載の層間絶縁膜形成用組成物の塗膜を形成する工程（ｉ）と、
前記塗膜を露光する工程（ｉｉ）と、
前記露光後の塗膜をアルカリ現像してプレパターンを形成する工程（ｉｉｉ）と、
前記プレパターンを加熱により硬化して層間絶縁膜パターンを得る工程（ｉｖ）と、
を有する、層間絶縁膜パターンの形成方法。
【請求項８】
前記工程（ｉｖ）における加熱を、２２０℃以下で行う、請求項７に記載の層間絶縁膜パターンの形成方法。
【請求項９】
支持体上に、請求項６に記載の層間絶縁膜を備えた、デバイス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、層間絶縁膜形成用組成物、層間絶縁膜及び層間絶縁膜パターンの形成方法、並びにデバイスに関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、半導体素子の高集積化、大型化が進み、パッケージ基板のより一層の薄型化、小型化への要求がある。これに伴い、半導体素子の表面保護層、層間絶縁膜、又は再配線層を有するパッケージ基板の層間絶縁膜を、より優れた電気特性、耐熱性、機械特性等を併せ持つ材料によって形成することが求められている。
【０００３】
ポリイミド樹脂（以下「ＰＩ」という。）やポリベンズオキサゾール（以下「ＰＢＯ」という。）は、そのような要求特性を満足し得る材料の代表であり、例えば、ＰＩやＰＢＯに感光特性を付与した感光性ＰＩや感光性ＰＢＯの使用が検討されている。
これらの感光性樹脂を用いると、パターン形成工程が簡略化されて煩雑な製造工程が短縮できるという利点があるうえ、従来のカルボキシ基を導入してアルカリ現像可能としたビニル系の感光性樹脂に比べ、耐熱性や絶縁抵抗が高いため、上記層間絶縁膜として有効である（例えば、特許文献１、２参照）。
【０００４】
一方、感光性ＰＩや感光性ＰＢＯには、高温（３５０〜４００℃）での焼成が必要であることや、経時安定性が良好でない、形成した樹脂膜の膜減りが大きい、溶剤溶解性が低い等の問題があった。
【０００５】
これに対し、耐熱性が高く、且つ、取り扱い性も良好な感光性アクリル樹脂を用いた層間絶縁膜が提案されている（特許文献３等）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２０１１−１８０４７２号公報
【特許文献２】特開２００７−０３１５１１号公報
【特許文献３】特開２００８−０４０１８３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、前記の感光性アクリル樹脂を用いた層間絶縁膜には、機械特性（破断伸度等）に対して更なる要求がある。
本発明は、上記事情に鑑みてなされたものであり、機械特性が更に高められた層間絶縁膜を形成できる材料を提供すること、を目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明の第１の態様は、重合性モノマー（Ｍ）と、重合性基を有するアルカリ可溶性エラストマー（Ｐ）と、下記一般式（ｚ−１）で表されるイミド化合物（Ｚ）と、重合開始剤と、を含有することを特徴とする、層間絶縁膜形成用組成物である。
【０００９】
【化１】
2017187752.tif 000002
［式中、Ｒ１及びＲ２は、それぞれ独立に、水素原子又は炭素数１〜５のアルキル基を表す。ＲＺ００は、直鎖状、分岐鎖状若しくは環状の脂肪族炭化水素基、及び／又は、芳香族炭化水素基を含む２価の有機基を表す。ＲＺ０１及びＲＺ０２は、それぞれ独立に、炭素数１〜５のアルキル基又は炭素数１〜５のアルコキシ基を表す。ｎ１及びｎ２は、それぞれ独立に、０又は１である。］
【００１０】
本発明の第２の態様は、前記第１の態様の層間絶縁膜形成用組成物の重合物を含むことを特徴とする、層間絶縁膜である。
【００１１】
本発明の第３の態様は、支持体上に、前記第１の態様の層間絶縁膜形成用組成物の塗膜を形成する工程（ｉ）と、前記塗膜を露光する工程（ｉｉ）と、前記露光後の塗膜をアルカリ現像してプレパターンを形成する工程（ｉｉｉ）と、前記プレパターンを加熱により硬化して層間絶縁膜パターンを得る工程（ｉｖ）と、を有することを特徴とする、層間絶縁膜パターンの形成方法である。
【００１２】
本発明の第４の態様は、支持体上に、前記第２の態様の層間絶縁膜を備えたことを特徴とする、デバイスである。
【発明の効果】
【００１３】
本発明によれば、機械特性が更に高められた層間絶縁膜を形成できる組成物を提供することができる。
特には、本発明により、引張強度（膜強度）が維持されつつ、破断伸度が格段に高められた層間絶縁膜を形成できる。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
本明細書及び本特許請求の範囲において、「脂肪族」とは、芳香族に対する相対的な概念であって、芳香族性を持たない基、化合物等を意味するものと定義する。
「アルキル基」は、特に断りがない限り、直鎖状、分岐鎖状及び環状の１価の飽和炭化水素基を包含するものとする。アルコキシ基中のアルキル基も同様である。
「アルキレン基」は、特に断りがない限り、直鎖状、分岐鎖状及び環状の２価の飽和炭化水素基を包含するものとする。
「ハロゲン化アルキル基」は、アルキル基の水素原子の一部又は全部がハロゲン原子で置換された基であり、該ハロゲン原子としては、フッ素原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子が挙げられる。
「構成単位」とは、高分子化合物（樹脂、重合体、共重合体）を構成するモノマー単位（単量体単位）を意味する。
「置換基を有していてもよい」と記載する場合、水素原子（−Ｈ）を１価の基で置換する場合と、メチレン基（−ＣＨ２−）を２価の基で置換する場合との両方を含む。
「露光」は、放射線の照射全般を含む概念とする。
「（メタ）アクリレート」は、アクリレート及びメタクリレートのいずれか一方又は両方を意味する。
【００１５】
以下、本発明の各態様の実施形態について詳細に説明するが、本発明は、以下の実施形態に何ら限定されるものではなく、本発明の目的の範囲内において、適宜変更を加えて実施することができる。
【００１６】
（層間絶縁膜形成用組成物）
本発明の第１の態様に係る実施形態は、重合性モノマー（Ｍ）と、重合性基を有するアルカリ可溶性エラストマー（Ｐ）と、一般式（ｚ−１）で表されるイミド化合物（Ｚ）と、重合開始剤と、を含有する層間絶縁膜形成用組成物である。
【００１７】
＜重合性モノマー（Ｍ）＞
本実施形態の層間絶縁膜形成用組成物が含有する重合性モノマー（Ｍ）（以下「（Ｍ）成分」ともいう。）には、重合性基を有する化合物が用いられる。
重合性基としては、ビニル基、アリル基、アクリロイル基、メタクリロイル基等の不飽和二重結合官能基；プロパルギル基等の不飽和三重結合官能基などが挙げられる。これらの中でも、容易に重合が進行しやすいことから、ビニル基、アクリロイル基、メタクリロイル基が好ましい。
化合物が有する重合性基（不飽和多重結合官能基）の数は、１〜６が好ましく、２〜５がより好ましく、３〜５がさらに好ましく、３が特に好ましい。化合物が複数の重合性基を有する場合、各重合性基は、互いに同一でもよいし異なっていてもよい。
（Ｍ）成分としては、要求特性等に応じて適宜選択され、例えば、光重合性をもつモノマー、熱重合性をもつモノマーが挙げられる。
【００１８】
（Ｍ）成分としては、例えば、多価アルコールとα，β−不飽和カルボン酸とを反応させて得られる化合物、グリシジル基含有化合物とα、β−不飽和カルボン酸とを反応させて得られる化合物、ノニルフェニルジオキシレン（メタ）アクリレート、γ−クロロ−β−ヒドロキシプロピル−β’−（メタ）アクリロイルオキシエチル−ｏ−フタレート、β−ヒドロキシエチル−β’−（メタ）アクリロイルオキシエチル−ｏ−フタレート、β−ヒドロキシプロピル−β’−（メタ）アクリロイルオキシエチル−ｏ−フタレート、（メタ）アクリル酸アルキルエステル、エチレンオキシド（ＥＯ）変性ノニルフェニル（メタ）アクリレート、ビスフェノールＡ系（メタ）アクリレート化合物、後述の一般式（ｍ−１）で表される化合物、後述の一般式（ｍ−２）で表される化合物、ウレタン結合を有する（メタ）アクリレート化合物等のウレタンモノマー等が挙げられる。
【００１９】
前記の、多価アルコールとα，β−不飽和カルボン酸とを反応させて得られる化合物としては、エチレン基の数が２〜１４であるポリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、プロピレン基の数が２〜１４であるポリプロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパンジ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパンエトキシトリ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパンジエトキシトリ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリエトキシトリ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパンテトラエトキシトリ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパンペンタエトキシトリ（メタ）アクリレート、テトラメチロールメタントリ（メタ）アクリレート、テトラメチロールメタンテトラ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート等が挙げられる。その他市販品のモノマー、例えば、新中村化学工業株式会社製の２官能（メタ）アクリレート若しくは多官能（メタ）アクリレート、又は、共栄社化学株式会社製のライトエステルシリーズ等が挙げられる。
【００２０】
前記の、グリシジル基含有化合物とα、β−不飽和カルボン酸とを反応させて得られる化合物としては、エチレングリコールジグリシジルエーテルジ（メタ）アクリレート、ジエチレングリコールジグリシジルエーテルジ（メタ）アクリレート、フタル酸ジグリシジルエステルジ（メタ）アクリレート、グリセリントリ（メタ）アクリレート、グリセリンポリグリシジルエーテルポリ（メタ）アクリレート等が挙げられる。
【００２１】
前記の、ビスフェノールＡ系（メタ）アクリレート化合物としては、２，２−ビス（４−（（メタ）アクリロキシポリエトキシ）フェニル）プロパン、２，２−ビス（４−（（メタ）アクリロキシポリプロポキシ）フェニル）プロパン、２，２−ビス（４−（（メタ）アクリロキシポリブトキシ）フェニル）プロパン、２，２−ビス（４−（（メタ）アクリロキシポリエトキシポリプロポキシ）フェニル）プロパン等が挙げられる。
【００２２】
前記の一般式（ｍ−１）で表される化合物を以下に示す。
【００２３】
【化２】
2017187752.tif 000003
［式中、Ｒｍ００は、Ｐｍ価の有機基を表す。Ｐｍは、１〜６の整数である。Ｒ３は、水素原子又は炭素数１〜５のアルキル基を表す。Ｒｍ１は、炭素数１〜５のアルキレン基を表す。Ｒｍ２は、変性基を表す。Ｑｍは、０又は１である。］
【００２４】
前記式（ｍ−１）中、Ｒｍ００は、Ｐｍ価の有機基を表す。
Ｒｍ００としては、例えば、置換基を有していてもよい、鎖状又は環状の炭化水素基が挙げられる。Ｒｍ００における炭化水素基は、脂肪族炭化水素基であってもよいし芳香族炭化水素基であってもよく、脂肪族炭化水素基が好ましい。中でも、好ましいＲｍ００としては、置換基を有していてもよいシクロアルキレン基が挙げられる。
【００２５】
かかるシクロアルキレン基の炭素数は、３〜８が好ましく、炭素数６（すなわち、シクロヘキシレン基−Ｃ６Ｈ１０−）がより好ましく、１，４−シクロヘキシレン基が特に好ましい。
かかるシクロアルキレン基が有していてもよい置換基としては、例えば、ハロゲン原子、炭素数１〜２０のアルキル基、炭素数３〜１０のシクロアルキル基、炭素数６〜１８のアリール基、フェナシル基、アミノ基、炭素数１〜１０のアルキルアミノ基、炭素数２〜２０のジアルキルアミノ基、ニトロ基、シアノ基、オキソ基、メルカプト基、炭素数１〜１０のアルキルメルカプト基、アリル基、水酸基、炭素数１〜２０のヒドロキシアルキル基、カルボキシ基、アルキル基の炭素数が１〜１０のカルボキシアルキル基、アルキル基の炭素数が１〜１０のアシル基、炭素数１〜２０のアルコキシル基、炭素数１〜２０のアルコキシカルボニル基、炭素数２〜１０のアルキルカルボニル基、炭素数２〜１０のアルケニル基、炭素数２〜１０のＮ−アルキルカルバモイル基もしくは複素環を含む基、又はこれらのいずれかの置換基で置換されたアリール基などが挙げられる。前記の置換基は、縮合環を形成していてもよい。また、さらに、これらの置換基中の水素原子がハロゲン原子等の前記置換基に置換されていてもよい。また、置換基の数がそれぞれ２以上の場合、２以上の置換基は互いに同一でも異なっていてもよい。
あるいは、かかるシクロアルキレン基を構成する炭素原子が、他の原子（酸素原子、硫黄原子、窒素原子等）に置換されていてもよい。
【００２６】
以下に、Ｒｍ００の好適な具体例を挙げる。式中の「＊」は、式（ｍ−１）中のＲｍ１に結合する結合手であることを表す。
【００２７】
前記式（ｍ−１）中、Ｐｍは、１〜６の整数であり、２〜５がより好ましく、２又は３がさらに好ましく、３が特に好ましい。
【００２８】
【化３】
2017187752.tif 000004
【００２９】
前記式（ｍ−１）中、Ｒ３は、水素原子又は炭素数１〜５のアルキル基を表す。炭素数１〜５のアルキル基としては、炭素数１〜５の直鎖状または分岐鎖状のアルキル基が好ましく、具体的には、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、イソブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ペンチル基、イソペンチル基、ネオペンチル基等が挙げられ、メチル基、エチル基が好ましく、メチル基がより好ましい。
前記式（ｍ−１）中、Ｒｍ１は、炭素数１〜５のアルキレン基を表す。炭素数１〜５のアルキレン基としては、炭素数１〜３のアルキレン基が好ましく、メチレン基、エチレン基がより好ましい。
【００３０】
前記式（ｍ−１）中、Ｒｍ２は、変性基を表す。Ｒｍ２における変性基としては、オキシエチレン基（−ＯＣ２Ｈ４−）、オキシプロピレン基（−ＯＣ３Ｈ６−）、カプロラクトン基（−ＯＣ５Ｈ１０Ｃ（＝Ｏ）−）等が挙げられる。Ｒｍ２の中でも、本発明の効果がより得られやすいことから、カプロラクトン基（−ＯＣ５Ｈ１０Ｃ（＝Ｏ）−）が好ましい。すなわち、カプロラクトン変性が好ましい。
【００３１】
前記式（ｍ−１）中、Ｑｍは、０又は１であり、好ましくは１である。
【００３２】
以下に、前記一般式（ｍ−１）で表される化合物の好適な具体例を挙げる。
【００３３】
【化４】
2017187752.tif 000005
【００３４】
前記の一般式（ｍ−２）で表される化合物を以下に示す。
【００３５】
【化５】
2017187752.tif 000006
［式中、Ｒｍ０１は、６価の有機基を表す。Ｐｍ１は、０〜６の整数であり、Ｐｍ２は、０〜６の整数であり、ただし、Ｐｍ１＋Ｐｍ２＝６である。Ｒ３１及びＲ３２は、それぞれ独立に水素原子又は炭素数１〜５のアルキル基を表す。Ｒｍ３は、炭素数１〜５のアルキレン基を表す。Ｑｍ２は、１又は２である。］
【００３６】
前記式（ｍ−２）中、Ｒｍ０１は、６価の有機基を表す。
Ｒｍ０１としては、例えば、置換基を有していてもよい、鎖状又は環状の炭化水素基が挙げられる。Ｒｍ０１における炭化水素基は、脂肪族炭化水素基であってもよいし芳香族炭化水素基であってもよく、脂肪族炭化水素基が好ましい。中でも、好ましいＲｍ０１としては、下記一般式（Ｒｍ０１−１）で表される基が好ましい。
【００３７】
【化６】
2017187752.tif 000007
［式中、Ｒｍ０１１〜Ｒｍ０１４は、それぞれ独立に炭素数１〜５のアルキレン基を表す。式中の「＊」は、カルボニル基に結合する結合手であることを表す。］
【００３８】
前記式（Ｒｍ０１−１）中、Ｒｍ０１１〜Ｒｍ０１４は、それぞれ独立に炭素数１〜５のアルキレン基を表す。炭素数１〜５のアルキレン基としては、炭素数１〜３のアルキレン基が好ましく、メチレン基、エチレン基がより好ましい。
【００３９】
前記式（ｍ−２）中、Ｐｍ１は、０〜６の整数であり、Ｐｍ２は、０〜６の整数であり、ただし、Ｐｍ１＋Ｐｍ２＝６である。
Ｐｍ１は、０〜４が好ましく、３又は４がより好ましい。
Ｐｍ２は、２〜６が好ましく、２又は３がより好ましい。
【００４０】
前記式（ｍ−２）中、Ｒ３１及びＲ３２は、それぞれ独立に水素原子又は炭素数１〜５のアルキル基を表し、前記一般式（ｍ−１）中のＲ３と同様である。
前記式（ｍ−２）中、Ｒｍ３は、炭素数１〜５のアルキレン基を表す。炭素数１〜５のアルキレン基としては、炭素数３〜５のアルキレン基が好ましく、ｎ−ブチレン基、ｎ−ペンチレン基がより好ましい。
前記式（ｍ−２）中、Ｑｍ２は、１又は２であり、好ましくは１である。
【００４１】
以下に、前記一般式（ｍ−２）で表される化合物の好適な具体例を挙げる。
【００４２】
【化７】
2017187752.tif 000008
［式中、Ｒｍ０１１は下記一般式（Ｒｍ０１１−１）で表される基である。］
【００４３】
【化８】
2017187752.tif 000009
［式中の「＊」は、カルボニル基に結合する結合手であることを表す。］
【００４４】
前記のウレタンモノマーにおいて、ウレタン結合を有する（メタ）アクリレート化合物としては、例えば、分子中に、ウレタン結合（−ＮＨ−ＣＯ−Ｏ−）と、（メタ）アクリロイルオキシ基と、を有する重合性単量体（ウレタン（メタ）アクリレート）が好適に挙げられる。この中でも、官能基数が３以上であるウレタン（メタ）アクリレートがより好ましい。
官能基数が３以上であるウレタン（メタ）アクリレートとは、分子中に、ウレタン結合（−ＮＨ−ＣＯ−Ｏ−）と、３つ以上の（メタ）アクリロイルオキシ基と、を有するものをいう。ウレタン（メタ）アクリレートの官能基数は、３以上が好ましく、より好ましくは３〜１０、さらに好ましくは３〜５、特に好ましくは３又は４、最も好ましくは３（すなわち、官能基数が３であるウレタン（メタ）アクリレート）である。
好ましいウレタン（メタ）アクリレートとしては、下記一般式（ｍ−３）で表される化合物が挙げられる。
【００４５】
【化９】
2017187752.tif 000010
［式中、Ｒは、水素原子又はメチル基を表す。Ｖｚ０１は、ポリオールに由来する基を含有する２価の連結基を表す。Ｗｚ０１は、３価以上の有機基を表す。ｎｚは３以上の数である。］
【００４６】
前記式（ｍ−３）中、Ｖｚ０１は、ポリオールに由来する基を含有する２価の連結基を表す。
以下に、ポリオールに由来する基を含有する２価の連結基を表すＶｚ０１の好適な具体例を挙げる。式中の「＊」は、酸素原子に結合する結合手であることを表す。
【００４７】
【化１０】
2017187752.tif 000011
【００４８】
前記式（ｍ−３）中、Ｗｚ０１は、３価以上の有機基を表す。
ここでの有機基としては、ポリイソシアネート化合物における−Ｎ＝Ｃ＝Ｏ以外の部分に由来する基が挙げられる。
以下に、３価以上の有機基を表すＷｚ０１の好適な具体例を挙げる。式中の「＊」は、窒素原子に結合する結合手であることを表す。
【００４９】
【化１１】
2017187752.tif 000012
【００５０】
前記式（ｍ−３）中、ｎｚは、３以上の数であり、好ましくは３〜１０、より好ましくは３〜５、さらに好ましくは３又は４、特に好ましくは３（すなわち官能基数が３）である。
【００５１】
官能基数が３であるウレタン（メタ）アクリレートは、市販品を用いて配合することができる。例えば、ＣＮ９２９、ＣＮ９４４Ｂ８５、ＣＮ９８９、ＣＮ９００８（以上、商品名；サートマー・ジャパン株式会社製）；ＥＢＥＣＲＹＬ２０４、ＥＢＥＣＲＹＬ２０５、ＥＢＥＣＲＹＬ２６４、ＥＢＥＣＲＹＬ２６５、ＥＢＥＣＲＹＬ２９４／２５ＨＤ、ＥＢＥＣＲＹＬ１２５９、ＥＢＥＣＲＹＬ４８２０、ＥＢＥＣＲＹＬ８４６５、ＥＢＥＣＲＹＬ９２６０、ＫＲＭ８２９６、ＥＢＥＣＲＹＬ８３１１、ＥＢＥＣＲＹＬ８７０１、ＫＲＭ８６６７、ＥＢＥＣＲＹＬ８２０１（以上、商品名；ダイセル・オルネクス製）等の市販品を用いることで配合できる。
【００５２】
（Ｍ）成分は、いずれか１種を単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
上記のなかでも、（Ｍ）成分としては、重合がより進行しやすいことから、多官能モノマーが好ましく、中でも、一般式（ｍ−１）で表される化合物、一般式（ｍ−２）で表される化合物、ウレタン（メタ）アクリレートがより好ましい。
その中でも、一般式（ｍ−１）で表される化合物又は一般式（ｍ−２）で表される化合物、がさらに好ましく、カプロラクトン変性（メタ）アクリレートモノマーを含むことが特に好ましい。最も好ましくは、ε−カプロラクトン変性トリス−（２−アクリロキシエチル）イソシアヌレートである。
【００５３】
層間絶縁膜形成用組成物中、（Ｍ）成分とアルカリ可溶性エラストマー（Ｐ）とイミド化合物（Ｚ）との総量（１００質量％）に占める、（Ｍ）成分の割合は、５質量％以上が好ましく、より好ましくは１０〜６０質量％、さらに好ましくは２０〜５０質量％である。
（Ｍ）成分の割合が、前記の好ましい範囲の下限値以上であると、層間絶縁膜の機械特性がより向上する。前記の好ましい範囲の上限値以下であると、リソグラフィー特性（感度など）が向上しやすい。
【００５４】
＜重合性基を有するアルカリ可溶性エラストマー（Ｐ）＞
本実施形態の層間絶縁膜形成用組成物が含有するアルカリ可溶性エラストマー（Ｐ）（以下「（Ｐ）成分」ともいう。）は、重合性基を有する。
（Ｐ）成分における重合性基としては、ビニル基、アリル基、アクリロイル基、メタクリロイル基等の不飽和二重結合官能基；プロパルギル基等の不飽和三重結合官能基等が挙げられる。これらの中でも、容易に重合が進行しやすいことから、ビニル基、アクリロイル基、メタクリロイル基が好ましい。
【００５５】
また、（Ｐ）成分は、重合性基に加えて、アルカリ可溶性基を有する。（Ｐ）成分がアルカリ可溶性基を有することで、アルカリ現像により、ネガ型の絶縁膜を容易に形成できる。
アルカリ可溶性基としては、例えば、水酸基、カルボキシ基、スルホンアミド基等挙げられる。
【００５６】
好ましい（Ｐ）成分としては、要求特性又は用途等に応じて適宜選択され、例えば、光硬化性をもつエラストマー、熱硬化性をもつエラストマーが挙げられる。
（Ｐ）成分として、具体的には、（メタ）アクリル単位を有する高分子化合物が挙げられる。
また、（Ｐ）成分としては、主鎖にウレタン結合を有する重合体（Ｐ１）（以下「（Ｐ１）成分」ともいう。）を含むものが好ましい。主鎖にウレタン結合を有することで、ゴム状弾性を示しやすくなり、引張強度（膜強度）が維持されつつ、破断伸度がより高められる。
この中でも、膜形成性（（Ｍ）成分との重合のしやすさ）、膜の物性（引張強度、破断伸度）、アルカリ現像液への溶解性の点から、（Ｐ１）成分としては、主鎖にウレタン結合と、側鎖に（メタ）アクリロイル基及びカルボキシ基と、を有する重合体が好ましく、例えば、アクリットＰＨ−９００１、ＰＨ−９００２（大成ファインケミカル株式会社製）が好適に挙げられる。
【００５７】
（Ｐ）成分の質量平均分子量は、１００００〜１０００００が好ましい。
尚、（Ｐ）成分の質量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）法によって測定される標準ポリスチレン換算の値である。
【００５８】
（Ｐ）成分は、いずれか１種を単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
層間絶縁膜形成用組成物中、（Ｍ）成分と（Ｐ）成分と（Ｚ）成分との総量（１００質量％）に占める、（Ｐ）成分の割合は、５〜６０質量％であることが好ましく、より好ましくは１０〜５０質量％、さらに好ましくは２０〜４０質量％である。
（Ｐ）成分の割合が、前記の好ましい範囲の下限値以上であると、組成物の重合物の引張強度（膜強度）が維持されつつ、破断伸度がより高められやすくなり、前記の好ましい範囲の上限値以下であると、該重合物の破断伸度と引張強度との両立が図られやすい。
【００５９】
＜イミド化合物（Ｚ）＞
本実施形態の層間絶縁膜形成用組成物が含有するイミド化合物（Ｚ）（以下「（Ｚ）成分」ともいう。）は、下記一般式（ｚ−１）で表される化合物である。
【００６０】
【化１２】
2017187752.tif 000013
［式中、Ｒ１及びＲ２は、それぞれ独立に、水素原子又は炭素数１〜５のアルキル基を表す。ＲＺ００は、直鎖状、分岐鎖状若しくは環状の脂肪族炭化水素基、及び／又は、芳香族炭化水素基を含む２価の有機基を表す。ＲＺ０１及びＲＺ０２は、それぞれ独立に、炭素数１〜５のアルキル基又は炭素数１〜５のアルコキシ基を表す。ｎ１及びｎ２は、それぞれ独立に、０又は１である。］
【００６１】
前記式（ｚ−１）中、Ｒ１及びＲ２は、それぞれ独立に、水素原子又は炭素数１〜５のアルキル基を表す。炭素数１〜５のアルキル基としては、炭素数１〜５の直鎖状または分岐鎖状のアルキル基が好ましく、具体的には、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、イソブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ペンチル基、イソペンチル基、ネオペンチル基等が挙げられ、メチル基、エチル基が好ましく、メチル基がより好ましい。
【００６２】
前記式（ｚ−１）中、ＲＺ００は、直鎖状、分岐鎖状若しくは環状の脂肪族炭化水素基、及び／又は、芳香族炭化水素基を含む２価の有機基を表す。
【００６３】
ＲＺ００における脂肪族炭化水素基は、飽和であってもよく、不飽和であってもよく、飽和であることが好ましい。
ＲＺ００における、直鎖状の脂肪族炭化水素基は、炭素数が１〜１０であることが好ましく、１〜６がより好ましく、１〜４がさらに好ましく、１〜３が最も好ましい。
直鎖状の脂肪族炭化水素基としては、直鎖状のアルキレン基が好ましく、具体的には、メチレン基［−ＣＨ２−］、エチレン基［−（ＣＨ２）２−］、トリメチレン基［−（ＣＨ２）３−］、テトラメチレン基［−（ＣＨ２）４−］、ペンタメチレン基［−（ＣＨ２）５−］等が挙げられる。
ＲＺ００における、分岐鎖状の脂肪族炭化水素基は、炭素数が２〜１０であることが好ましく、３〜６がより好ましく、３又は４がさらに好ましく、３が最も好ましい。
分岐鎖状の脂肪族炭化水素基としては、分岐鎖状のアルキレン基が好ましく、具体的には、−ＣＨ（ＣＨ３）−、−ＣＨ（ＣＨ２ＣＨ３）−、−Ｃ（ＣＨ３）２−、−Ｃ（ＣＨ３）（ＣＨ２ＣＨ３）−、−Ｃ（ＣＨ３）（ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ３）−、−Ｃ（ＣＨ２ＣＨ３）２−等のアルキルメチレン基；−ＣＨ（ＣＨ３）ＣＨ２−、−ＣＨ（ＣＨ３）ＣＨ（ＣＨ３）−、−Ｃ（ＣＨ３）２ＣＨ２−、−ＣＨ（ＣＨ２ＣＨ３）ＣＨ２−、−Ｃ（ＣＨ２ＣＨ３）２−ＣＨ２−等のアルキルエチレン基；−ＣＨ（ＣＨ３）ＣＨ２ＣＨ２−、−ＣＨ２ＣＨ（ＣＨ３）ＣＨ２−等のアルキルトリメチレン基；−ＣＨ（ＣＨ３）ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２−、−ＣＨ２ＣＨ（ＣＨ３）ＣＨ２ＣＨ２−等のアルキルテトラメチレン基などのアルキルアルキレン基等が挙げられる。アルキルアルキレン基におけるアルキル基としては、炭素数１〜５の直鎖状のアルキル基が好ましい。
【００６４】
ＲＺ００における、前記直鎖状または分岐鎖状の脂肪族炭化水素基は、置換基を有していてもよく、有していなくてもよい。該置換基としては、フッ素原子、フッ素原子で置換された炭素数１〜５のフッ素化アルキル基、カルボニル基等が挙げられる。
【００６５】
ＲＺ００における、環状の脂肪族炭化水素基としては、脂環式炭化水素基（脂肪族炭化水素環から水素原子を２個除いた基）、脂環式炭化水素基が直鎖状または分岐鎖状の脂肪族炭化水素基の末端に結合した基、脂環式炭化水素基が直鎖状または分岐鎖状の脂肪族炭化水素基の途中に介在する基などが挙げられる。かかる直鎖状または分岐鎖状の脂肪族炭化水素基としては、前記直鎖状の脂肪族炭化水素基または前記分岐鎖状の脂肪族炭化水素基と同様のものが挙げられる。
前記脂環式炭化水素基は、炭素数が３〜２０であることが好ましく、３〜１２であることがより好ましい。
前記脂環式炭化水素基は、多環式であってもよく、単環式であってもよい。単環式の脂環式炭化水素基としては、モノシクロアルカンから２個の水素原子を除いた基が好ましい。該モノシクロアルカンとしては炭素数３〜６のものが好ましく、具体的にはシクロペンタン、シクロヘキサン等が挙げられる。多環式の脂環式炭化水素基としては、ポリシクロアルカンから２個の水素原子を除いた基が好ましく、該ポリシクロアルカンとしては炭素数７〜１２のものが好ましく、具体的にはアダマンタン、ノルボルナン、イソボルナン、トリシクロデカン、テトラシクロドデカン等が挙げられる。
【００６６】
ＲＺ００における、環状の脂肪族炭化水素基は、置換基を有していてもよいし、有していなくてもよい。該置換基としては、アルキル基、アルコキシ基、ハロゲン原子、ハロゲン化アルキル基、水酸基、カルボニル基等が挙げられる。
前記置換基としてのアルキル基としては、炭素数１〜５のアルキル基が好ましく、メチル基、エチル基、プロピル基、ｎ−ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基であることが最も好ましい。
前記置換基としてのアルコキシ基としては、炭素数１〜５のアルコキシ基が好ましく、メトキシ基、エトキシ基、ｎ−プロポキシ基、ｉｓｏ−プロポキシ基、ｎ−ブトキシ基、ｔｅｒｔ−ブトキシ基が好ましく、メトキシ基、エトキシ基が最も好ましい。
前記置換基としてのハロゲン原子としては、フッ素原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子等が挙げられ、フッ素原子が好ましい。
前記置換基としてのハロゲン化アルキル基としては、前記アルキル基の水素原子の一部または全部が前記ハロゲン原子で置換された基が挙げられる。
環状の脂肪族炭化水素基は、その環構造を構成する炭素原子の一部がヘテロ原子を含む置換基で置換されてもよい。該ヘテロ原子を含む置換基としては、−Ｏ−、−Ｃ（＝Ｏ）−Ｏ−、−Ｓ−、−Ｓ（＝Ｏ）２−、−Ｓ（＝Ｏ）２−Ｏ−が好ましい。
【００６７】
ＲＺ００における芳香族炭化水素基は、芳香環を有する炭化水素基である。
かかる芳香族炭化水素基は、炭素数が３〜３０であることが好ましく、５〜３０であることがより好ましく、５〜２０がさらに好ましく、６〜１５が特に好ましく、６〜１０が最も好ましい。ただし、該炭素数には、置換基における炭素数を含まないものとする。
芳香族炭化水素基が有する芳香環として具体的には、ベンゼン、ビフェニル、フルオレン、ナフタレン、アントラセン、フェナントレン等の芳香族炭化水素環；前記芳香族炭化水素環を構成する炭素原子の一部がヘテロ原子で置換された芳香族複素環等が挙げられる。芳香族複素環におけるヘテロ原子としては、酸素原子、硫黄原子、窒素原子等が挙げられる。
該芳香族炭化水素基として具体的には、前記芳香族炭化水素環から水素原子を２つ除いた基（アリーレン基）；前記芳香族炭化水素環から水素原子を１つ除いた基（アリール基）の水素原子の１つがアルキレン基で置換された基（たとえば、ベンジル基、フェネチル基、１−ナフチルメチル基、２−ナフチルメチル基、１−ナフチルエチル基、２−ナフチルエチル基等のアリールアルキル基におけるアリール基から水素原子をさらに１つ除いた基）等が挙げられる。前記アルキレン基（アリールアルキル基中のアルキル鎖）の炭素数は、１〜４であることが好ましく、１〜２であることがより好ましく、１であることが特に好ましい。
【００６８】
前記芳香族炭化水素基は、当該芳香族炭化水素基が有する水素原子が置換基で置換されていてもよい。たとえば当該芳香族炭化水素基中の芳香環に結合した水素原子が置換基で置換されていてもよい。該置換基としては、たとえば、アルキル基、アルコキシ基、ハロゲン原子、ハロゲン化アルキル基、水酸基等が挙げられる。
前記置換基としてのアルキル基としては、炭素数１〜５のアルキル基が好ましく、メチル基、エチル基、プロピル基、ｎ−ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基であることが最も好ましい。
前記置換基としてのアルコキシ基、ハロゲン原子およびハロゲン化アルキル基としては、前記環状の脂肪族炭化水素基が有する水素原子を置換する置換基として例示したものが挙げられる。
【００６９】
ＲＺ００における有機基は、ヘテロ原子を含む２価の連結基を有していてもよい。
かかるヘテロ原子を含む２価の連結基の好ましいものとして、−Ｏ−、−Ｃ（＝Ｏ）−Ｏ−、−Ｃ（＝Ｏ）−、−Ｏ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｏ−、−Ｃ（＝Ｏ）−ＮＨ−、−ＮＨ−、−ＮＨ−Ｃ（＝ＮＨ）−（Ｈはアルキル基、アシル基等の置換基で置換されていてもよい。）、−Ｓ−、−Ｓ（＝Ｏ）２−、−Ｓ（＝Ｏ）２−Ｏ−、一般式−Ｙ２１−Ｏ−Ｙ２２−、−Ｙ２１−Ｏ−、−Ｙ２１−Ｃ（＝Ｏ）−Ｏ−、−Ｃ（＝Ｏ）−Ｏ−Ｙ２１−、−［Ｙ２１−Ｃ（＝Ｏ）−Ｏ］ｍ”−Ｙ２２−、−Ｙ２１−Ｏ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｙ２２−または−Ｙ２１−Ｓ（＝Ｏ）２−Ｏ−Ｙ２２−で表される基［式中、Ｙ２１およびＹ２２はそれぞれ独立して置換基を有していてもよい２価の炭化水素基であり、Ｏは酸素原子であり、ｍ”は０〜３の整数である。］等が挙げられる。
前記へテロ原子を含む２価の連結基が−Ｃ（＝Ｏ）−ＮＨ−、−Ｃ（＝Ｏ）−ＮＨ−Ｃ（＝Ｏ）−、−ＮＨ−、−ＮＨ−Ｃ（＝ＮＨ）−の場合、そのＨはアルキル基、アシル等の置換基で置換されていてもよい。該置換基（アルキル基、アシル基等）は、炭素数が１〜１０であることが好ましく、１〜８であることがさらに好ましく、１〜５であることが特に好ましい。
一般式−Ｙ２１−Ｏ−Ｙ２２−、−Ｙ２１−Ｏ−、−Ｙ２１−Ｃ（＝Ｏ）−Ｏ−、−Ｃ（＝Ｏ）−Ｏ−Ｙ２１−、−［Ｙ２１−Ｃ（＝Ｏ）−Ｏ］ｍ”−Ｙ２２−、−Ｙ２１−Ｏ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｙ２２−または−Ｙ２１−Ｓ（＝Ｏ）２−Ｏ−Ｙ２２−中、Ｙ２１およびＹ２２は、それぞれ独立して、置換基を有していてもよい２価の炭化水素基である。該２価の炭化水素基としては、前記ＲＺ００における直鎖状、分岐鎖状若しくは環状の脂肪族炭化水素基、芳香族炭化水素基と同様のものが挙げられる。
Ｙ２１としては、直鎖状の脂肪族炭化水素基が好ましく、直鎖状のアルキレン基がより好ましく、炭素数１〜５の直鎖状のアルキレン基がさらに好ましく、メチレン基またはエチレン基が特に好ましい。
Ｙ２２としては、直鎖状または分岐鎖状の脂肪族炭化水素基が好ましく、メチレン基、エチレン基またはアルキルメチレン基がより好ましい。該アルキルメチレン基におけるアルキル基は、炭素数１〜５の直鎖状のアルキル基が好ましく、炭素数１〜３の直鎖状のアルキル基がより好ましく、メチル基が最も好ましい。
式−［Ｙ２１−Ｃ（＝Ｏ）−Ｏ］ｍ”−Ｙ２２−で表される基において、ｍ”は０〜３の整数であり、０〜２の整数であることが好ましく、０または１がより好ましく、１が特に好ましい。つまり、式−［Ｙ２１−Ｃ（＝Ｏ）−Ｏ］ｍ”−Ｙ２２−で表される基としては、式−Ｙ２１−Ｃ（＝Ｏ）−Ｏ−Ｙ２２−で表される基が特に好ましい。なかでも、式−（ＣＨ２）ａ’−Ｃ（＝Ｏ）−Ｏ−（ＣＨ２）ｂ’−で表される基が好ましい。該式中、ａ’は、１〜１０の整数であり、１〜８の整数が好ましく、１〜５の整数がより好ましく、１または２がさらに好ましく、１が最も好ましい。ｂ’は、１〜１０の整数であり、１〜８の整数が好ましく、１〜５の整数がより好ましく、１または２がさらに好ましく、１が最も好ましい。
【００７０】
ＲＺ００としては、直鎖状若しくは分岐鎖状のアルキレン基又はフッ素化アルキル基、芳香族炭化水素基、直鎖状若しくは分岐鎖状のアルキレン基又はフッ素化アルキル基と芳香族炭化水素基との組合せ、あるいは、直鎖状若しくは分岐鎖状のアルキレン基又はフッ素化アルキル基及び芳香族炭化水素基からなる群から選択される１種以上と、−Ｏ−、−Ｃ（＝Ｏ）−ＮＨ−、−Ｓ−及び−Ｓ（＝Ｏ）２−からなる群から選択される１種以上との組合せであることが好ましい。
【００７１】
以下に、ＲＺ００の好適な具体例を挙げる。式中の「＊」は、式（ｚ−１）中のＮ（窒素原子）に結合する結合手であることを表す。
【００７２】
【化１３】
2017187752.tif 000014
【００７３】
【化１４】
2017187752.tif 000015
【００７４】
【化１５】
2017187752.tif 000016
【００７５】
【化１６】
2017187752.tif 000017
［式（ＲＺ００−３８）中、ｎｚは１〜１０の整数である。］
【００７６】
上記の例示の中でも、ＲＺ００としては、引張強度、破断伸度、溶剤への溶解性等の点から、式（ＲＺ００−４）、式（ＲＺ００−３７）又は式（ＲＺ００−３８）で表される２価の有機基が好ましい。
【００７７】
前記式（ｚ−１）中、ＲＺ０１及びＲＺ０２は、それぞれ独立に、炭素数１〜５のアルキル基又は炭素数１〜５のアルコキシ基を表す。炭素数１〜５のアルキル基としては、炭素数１〜５の直鎖状または分岐鎖状のアルキル基が好ましく、具体的には、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、イソブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ペンチル基、イソペンチル基、ネオペンチル基等が挙げられ、メチル基、エチル基が好ましく、メチル基がより好ましい。炭素数１〜５のアルコキシ基としては、メトキシ基、エトキシ基、ｎ−プロポキシ基、ｉｓｏ−プロポキシ基、ｎ−ブトキシ基、ｔｅｒｔ−ブトキシ基が好ましく、メトキシ基、エトキシ基がより好ましい。
【００７８】
前記式（ｚ−１）中、ｎ１及びｎ２は、それぞれ独立に、０又は１であり、好ましくは０である。
【００７９】
以下に（Ｚ）成分の好適な具体例を挙げる。
【００８０】
【化１７】
2017187752.tif 000018
【００８１】
（Ｚ）成分は、いずれか１種を単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
上記のなかでも、（Ｚ）成分としては、本発明の効果がより得られやすいことから、前記の化学式（ｚ−１１）で表される化合物、化学式（ｚ−１２）で表される化合物、化学式（ｚ−１３）で表される化合物が好ましく、これらの中でも、化学式（ｚ−１１）で表される化合物、化学式（ｚ−１２）で表される化合物がより好ましく、化学式（ｚ−１２）で表される化合物が特に好ましい。
【００８２】
層間絶縁膜形成用組成物中、（Ｍ）成分と（Ｐ）成分と（Ｚ）成分との総量（１００質量％）に占める、（Ｚ）成分の割合は、５〜５０質量％であることが好ましく、より好ましくは１０〜５０質量％、さらに好ましくは２０〜５０質量％である。
（Ｚ）成分の割合が、前記の好ましい範囲の下限値以上であると、組成物の重合物の破断伸度がより高められやすくなり、前記の好ましい範囲の上限値以下であると、該重合物の破断伸度と引張強度との両立が図られやすい。
【００８３】
＜重合開始剤＞
本実施形態の層間絶縁膜形成用組成物が含有する重合開始剤は、少なくとも（Ｍ）成分と（Ｚ）成分との重合を開始させ得るものであればよく、従来公知の重合開始剤（光重合開始剤、熱重合開始剤等）を用いることができる。
このような重合開始剤としては、例えば、ベンゾフェノン；Ｎ，Ｎ’−テトラメチル−４，４’−ジアミノベンゾフェノン（ミヒラーケトン）等のＮ，Ｎ’−テトラアルキル−４，４’−ジアミノベンゾフェノン；２−ベンジル−２−ジメチルアミノ−１−（４−モルホリノフェニル）−ブタノン−１、２−メチル−１−［４−（メチルチオ）フェニル］−２−モルフォリノ−プロパノン−１等の芳香族ケトン；アルキルアントラキノン等のキノン類；ベンゾインアルキルエーテル等のベンゾインエーテル化合物；ベンゾイン、アルキルベンゾイン等のベンゾイン化合物；ベンジルジメチルケタール等のベンジル化合物；２−（ｏ−クロロフェニル）−４，５−ジフェニルイミダゾール二量体、２−（ｏ−クロロフェニル）−４，５−ジ（メトキシフェニル）イミダゾール二量体、２−（ｏ−フルオロフェニル）−４，５−ジフェニルイミダゾール二量体、２−（ｏ−メトキシフェニル）−４，５−ジフェニルイミダゾール二量体、２−（ｐ−メトキシフェニル）−４，５−ジフェニルイミダゾール二量体等の２，４，５−トリアリールイミダゾール二量体；９−フェニルアクリジン、１，７−ビス（９，９’−アクリジニル）ヘプタン等のアクリジン化合物；Ｎ−フェニルグリシン、Ｎ−フェニルグリシン誘導体、クマリン系化合物等が挙げられる。
【００８４】
重合開始剤には、市販のものを用いることができ、例えばＩＲＧＡＣＵＲＥ９０７、ＩＲＧＡＣＵＲＥ３６９、ＩＲＧＡＣＵＲＥ３６９Ｅ、ＩＲＧＡＣＵＲＥ３７９ＥＧ（いずれもＢＡＳＦ社製）等が挙げられる。
【００８５】
重合開始剤は、いずれか１種を単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
上記のなかでも、重合開始剤としては、重合がより進行しやすいことから、芳香族ケトンを用いることが好ましく、２−ベンジル−２−ジメチルアミノ−１−（４−モルホリノフェニル）−ブタノン−１（ＩＲＧＡＣＵＲＥ３６９）、２−メチル−１−（４−メチルチオフェニル）−２−モルフォリノプロパン−１−オン（ＩＲＧＡＣＵＲＥ９０７）がより好ましい。
層間絶縁膜形成用組成物中、重合開始剤の含有量は、（Ｍ）成分と（Ｐ）成分と（Ｚ）成分との総量１００質量部に対して、０．１〜５質量部が好ましく、０．１〜３質量部がより好ましい。
重合開始剤の含有量が、前記の好ましい範囲の下限値以上、上限値以下であれば、重合が充分に進行しやすくなる。
【００８６】
＜任意成分＞
本実施形態の層間絶縁膜形成用組成物は、上記の重合性モノマー（Ｍ）、アルカリ可溶性エラストマー（Ｐ）、イミド化合物（Ｚ）及び重合開始剤に加えて、これら以外の成分（任意成分）を含有してもよい。
かかる任意成分としては、例えば、反応促進剤、シランカップリング剤、界面活性剤、熱酸発生剤、架橋剤、有機溶剤、感光性成分、増感剤、消泡剤等の各種添加剤が挙げられる。
【００８７】
≪反応促進剤≫
本実施形態の層間絶縁膜形成用組成物は、さらに反応促進剤（以下「（Ａ）成分」ともいう。）を含有してもよい。
ここでいう反応促進剤とは、重合が速く進むように働く成分をいう。
層間絶縁膜形成用組成物が（Ａ）成分を含有することで、特に（Ｍ）成分と（Ｚ）成分との重合が進行しやすくなる。これによって、層間絶縁膜の機械特性の向上がより図られる。加えて、層間絶縁膜を形成する際の硬化の温度を下げられるため、デバイス等への悪影響を防止できる。
【００８８】
（Ａ）成分としては、例えば、ホウ素を含有する化合物、これ以外のルイス酸その他化合物が挙げられる。
【００８９】
ホウ素を含有する化合物としては、ボラン、ボロキシン等が挙げられる。
【００９０】
ボランとしては、例えば、トリフェニルボラン、トリメチルフェニルボラン、トリパラフルオロフェニルボラン、トリメトキシフェニルボラン、トリメタフルオロフェニルボラン、トリフルオロボラン等が挙げられ、これらの中でもトリフェニルボランが好ましい。
【００９１】
ボロキシンとしては、例えば、トリフェニルボロキシン、トリメチルフェニルボロキシン、２，４，６−トリス（３，４，５−トリフルオロフェニル）ボロキシン等が挙げられ、これらの中でも２，４，６−トリス（３，４，５−トリフルオロフェニル）ボロキシンが好ましい。
【００９２】
ルイス酸としては、上記のホウ素を含有する化合物の中で該当するものの他、例えばＡｌ３＋、Ｎｉ２＋等の大部分の金属イオンが挙げられる。
【００９３】
（Ａ）成分における、その他化合物としては、例えば、ホスフィンがルイス酸に配位した、ホスフィンとルイス酸との錯体が挙げられる。
ホスフィンとルイス酸との錯体としては、ホスフィンとボランとの錯体が好ましく、トリフェニルホスフィンとトリフェニルボランとの錯体が特に好ましい。
【００９４】
反応促進剤は、いずれか１種を単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
上記のなかでも、反応促進剤としては、重合がより進行しやすいことから、ルイス酸を含むものが好ましく、ホスフィンとルイス酸との錯体を用いることが特に好ましい。
層間絶縁膜形成用組成物中、反応促進剤の含有量は、（Ｍ）成分と（Ｐ）成分と（Ｚ）成分との総量１００質量部に対して、０．１〜１０質量部が好ましく、０．１〜５質量部がより好ましく、０．１〜２質量部がさらに好ましい。
反応促進剤の含有量が、前記の好ましい範囲の下限値以上であれば、反応促進剤の配合効果がより得られやすくなり、前記の好ましい範囲の上限値以下であれば、反応促進剤の配合効果が充分に得られる。
【００９５】
≪シランカップリング剤≫
本実施形態の層間絶縁膜形成用組成物は、さらに、シランカップリング剤（以下「（Ｃ）成分」ともいう。）を含有してもよい。層間絶縁膜形成用組成物が（Ｃ）成分を含有する場合、層間絶縁膜形成用組成物により形成された膜と基板との密着性をより向上できる、加えて、層間絶縁膜形成用組成物により形成された膜の性質を調整することができる。
【００９６】
（Ｃ）成分として、具体的には、例えば、γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリアルコキシシラン、γ−グリシドキシプロピルアルキルジアルコキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルトリアルコキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルアルキルジアルコキシシラン、γ−クロロプロピルトリアルコキシシラン、γ−メルカプトプロピルトリアルコキシシラン、β−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリアルコキシシラン、ビニルトリアルコキシシランが挙げられる。これらのうち、γ−グリシドキシプロピルトリアルコキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルトリアルコキシシランが好ましい。
【００９７】
（Ｃ）成分は、１種を単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。
層間絶縁膜形成用組成物中、（Ｃ）成分の含有量は、（Ｍ）成分と（Ｐ）成分と（Ｚ）成分との総量１００質量部に対して、０．１〜１０質量部が好ましく、０．５〜５質量部がより好ましく、０．５〜２質量部がさらに好ましい。
また、層間絶縁膜形成用組成物が（Ｃ）成分を含有する場合、層間絶縁膜形成用組成物中、（Ｃ）成分の含有量は、層間絶縁膜形成用組成物の全固形成分（１００質量％）に対して、０．０１〜１０質量％が好ましく、０．１〜２質量％がより好ましく、０．２〜１．５質量％がさらに好ましい。
（Ｃ）成分の含有量が前記の好ましい範囲内であると、層間絶縁膜形成用組成物から形成されるパターンと基板との密着性が向上して好ましい。
【００９８】
≪界面活性剤≫
本実施形態の層間絶縁膜形成用組成物は、界面活性剤を含有してもよい。界面活性剤を含有することにより、塗布性、平坦性を向上させることができる。
界面活性剤は、従来公知のものであってよく、アニオン系、カチオン系、ノニオン系等の化合物が挙げられる。
界面活性剤としては、例えば、シリコン系界面活性剤又はフッ素系界面活性剤が挙げられる。具体的には、シリコン系界面活性剤は、ＢＹＫ−Ｃｈｅｍｉｅ社のＢＹＫ−０７７、ＢＹＫ−０８５、ＢＹＫ−３００、ＢＹＫ−３０１、ＢＹＫ−３０２、ＢＹＫ−３０６、ＢＹＫ−３０７、ＢＹＫ−３１０、ＢＹＫ−３２０、ＢＹＫ−３２２、ＢＹＫ−３２３、ＢＹＫ−３２５、ＢＹＫ−３３０、ＢＹＫ−３３１、ＢＹＫ−３３３、ＢＹＫ−３３５、ＢＹＫ−３４１、ＢＹＫ−３４４、ＢＹＫ−３４５、ＢＹＫ−３４６、ＢＹＫ−３４８、ＢＹＫ−３５４、ＢＹＫ−３５５、ＢＹＫ−３５６、ＢＹＫ−３５８、ＢＹＫ−３６１、ＢＹＫ−３７０、ＢＹＫ−３７１、ＢＹＫ−３７５、ＢＹＫ−３８０、ＢＹＫ−３９０などを使用することができる。
フッ素系界面活性剤としては、ＤＩＣ（ＤａｉＮｉｐｐｏｎ  Ｉｎｋ＆Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ）社のＦ−１１４、Ｆ−１７７、Ｆ−４１０、Ｆ−４１１、Ｆ−４５０、Ｆ−４９３、Ｆ−４９４、Ｆ−４４３、Ｆ−４４４、Ｆ−４４５、Ｆ−４４６、Ｆ−４７０、Ｆ−４７１、Ｆ−４７２ＳＦ、Ｆ−４７４、Ｆ−４７５、Ｆ−４７７、Ｆ−４７８、Ｆ−４７９、Ｆ−４８０ＳＦ、Ｆ−４８２、Ｆ−４８３、Ｆ−４８４、Ｆ−４８６、Ｆ−４８７、Ｆ−１７２Ｄ、ＭＣＦ−３５０ＳＦ、ＴＦ−１０２５ＳＦ、ＴＦ−１１１７ＳＦ、ＴＦ−１０２６ＳＦ、ＴＦ−１１２８、ＴＦ−１１２７、ＴＦ−１１２９、ＴＦ−１１２６、ＴＦ−１１３０、ＴＦ−１１１６ＳＦ、ＴＦ−１１３１、ＴＦ１１３２、ＴＦ１０２７ＳＦ、ＴＦ−１４４１、ＴＦ−１４４２などを使用することができる。
【００９９】
その他界面活性剤としては、Ｘ−７０−０９０（商品名、信越化学工業社製）等も挙げることができる。
【０１００】
界面活性剤は、１種を単独で使用でき、または２種以上を併用できる。
層間絶縁膜形成用組成物中、界面活性剤の含有量は、（Ｍ）成分と（Ｐ）成分と（Ｚ）成分との総量１００質量部に対して、０．０５〜０．５質量部が好ましく、０．０５〜０．３質量部がより好ましく、０．０５〜０．２質量部がさらに好ましい。
また、層間絶縁膜形成用組成物が界面活性剤を含有する場合、層間絶縁膜形成用組成物中、界面活性剤の含有量は、層間絶縁膜形成用組成物の全固形成分（１００質量％）に対して、好ましくは０．０１〜１０質量％、より好ましくは０．０５〜２質量％、さらに好ましくは０．１〜１．５質量％である。
界面活性剤の含有量が前記の好ましい範囲内であると、層間絶縁膜形成用組成物から形成されるパターンと基板との密着性が向上して好ましい。
【０１０１】
≪有機溶剤≫
本実施形態の層間絶縁膜形成用組成物は、塗布性を改善したり、粘度を調整したりするために、有機溶剤（以下「（Ｓ）成分」ともいう。）を含有することが好ましい。
（Ｓ）成分としては、例えば、γ−ブチロラクトン等のラクトン類；アセトン、メチルエチルケトン、シクロヘキサノン、メチル−ｎ−ペンチルケトン、メチルイソペンチルケトン、２−ヘプタノンなどのケトン類；エチレングリコール、ジエチレングリコール、プロピレングリコール、ジプロピレングリコールなどの多価アルコール類；エチレングリコールモノアセテート、ジエチレングリコールモノアセテート、プロピレングリコールモノアセテート、またはジプロピレングリコールモノアセテート等のエステル結合を有する化合物、前記多価アルコール類または前記エステル結合を有する化合物のモノメチルエーテル、モノエチルエーテル、モノプロピルエーテル、モノブチルエーテル等のモノアルキルエーテルまたはモノフェニルエーテル等のエーテル結合を有する化合物等の多価アルコール類の誘導体［これらの中では、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート（ＰＧＭＥＡ）、プロピレングリコールモノメチルエーテル（ＰＧＭＥ）、３−メトキシブチルアセテート（ＭＡ）、３−メトキシブタノール（ＢＭ）が好ましい］；ジオキサンのような環式エーテル類や、乳酸メチル、乳酸エチル（ＥＬ）、酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸ブチル、ピルビン酸メチル、ピルビン酸エチル、メトキシプロピオン酸メチル、エトキシプロピオン酸エチルなどのエステル類；アニソール、エチルベンジルエーテル、クレジルメチルエーテル、ジフェニルエーテル、ジベンジルエーテル、フェネトール、ブチルフェニルエーテル、エチルベンゼン、ジエチルベンゼン、ペンチルベンゼン、イソプロピルベンゼン、トルエン、キシレン、シメン、メシチレン等の芳香族系有機溶剤；ジメチルスルホキシド（ＤＭＳＯ）等が挙げられる。
（Ｓ）成分は、１種単独で用いてもよく、２種以上の混合溶剤として用いてもよい。
これらの中でも、（Ｓ）成分は、ＰＧＭＥ、ＰＧＭＥＡ、ＭＡ、又は、ＰＧＭＥとＰＧＭＥＡとの混合溶剤、ＭＡとＢＭとの混合溶剤等を用いることが好ましい。
【０１０２】
（Ｓ）成分の使用量は、特に限定されないが、基板等に塗布可能な濃度で、塗布膜厚に応じて適宜設定される。具体的には、層間絶縁膜形成用組成物の固形分濃度が１０〜５０質量％、特に１５〜４０質量％の範囲内となるように用いることが好ましい。
【０１０３】
≪感光性成分≫
感光性成分としては、キノンジアジドエステル化物、フェノール化合物と１，２−ナフトキノンジアジド−５（又は４）−スルホニル化合物とのエステル化物などが挙げられ、ビス（２−メチル−４−ヒドロキシ−５−シクロヘキシルフェニル）−３，４−ジヒドロキシフェニルメタンの１，２−ナフトキノンジアジト−５−スルホニル化合物によるキノンジアジドエステル化物、２，３，４，４’−テトラヒドロキシベンゾフェノンの１，２−ナフトキノンジアジト−５−スルホニル化合物によるキノンジアジドエステル化物などが好ましい。
【０１０４】
≪増感剤、消泡剤≫
増感剤には、従来公知のレジスト等に用いられるものを使用することができる。増感剤としては、例えば、分子量１０００以下のフェノール性水酸基を有する化合物等が挙げられる。
消泡剤としては、従来公知のものであってよく、シリコン系化合物、フッ素系化合物が挙げられる。
【０１０５】
本実施形態の層間絶縁膜形成用組成物は、例えば、（Ｍ）成分と、（Ｐ）成分と、（Ｚ）成分と、重合開始剤と、任意成分とを混合し、必要に応じてフィルターで濾過して調製することができる。
【０１０６】
以上説明した本実施形態の層間絶縁膜形成用組成物は、重合性モノマー（Ｍ）、一般式（ｚ−１）で表されるイミド化合物（Ｚ）及び重合開始剤とともに、重合性基を有するアルカリ可溶性エラストマー（Ｐ）を併有する。これらの成分を重合することによって、（Ｚ）成分を含むハードセグメントに、（Ｐ）成分を含むソフトセグメントが結合した重合物が得られて、層間絶縁膜が形成される。そして、形成される層間絶縁膜に対し、ハードセグメントは膜の強靭性を発現し、ソフトセグメントは膜の弾性を発現する、と推測される。
一般に、層間絶縁膜において、膜強度は、破断伸度とトレードオフの関係にあることが知られている。しかし、本実施形態の層間絶縁膜形成用組成物によれば、上記のように（Ｍ）成分、（Ｚ）成分及び重合開始剤とともに（Ｐ）成分を併有することで、機械特性が更に高められた層間絶縁膜、例えば引張強度（膜強度）が維持されつつ破断伸度がより向上した層間絶縁膜を形成できる。
【０１０７】
（層間絶縁膜）
本発明の第２の態様に係る実施形態は、前記第１の態様に係る実施形態の層間絶縁膜形成用組成物の重合物を含む層間絶縁膜である。
本実施形態の層間絶縁膜は、例えば、後述の層間絶縁膜パターンの形成方法によって形成される。本実施形態の層間絶縁膜は、機械特性が高められている。
尚、層間絶縁膜の機械特性（引張強度、破断伸度、引張弾性率）は、例えば、テクスチャーアナライザーＥＺテスト（株式会社島津製作所製）、万能材料試験機（製品名ＴＥＮＳＩＬＯＮ、株式会社オリエンテック製）等により測定される。
本実施形態の層間絶縁膜は、液晶表示素子、集積回路素子、固体撮像素子等の電子部品における層状に配置される配線の間を絶縁するために設ける層間絶縁膜として好適に用いることができる。
【０１０８】
（層間絶縁膜パターンの形成方法）
本発明の第３の態様に係る実施形態は、
支持体上に、前記第１の態様に係る実施形態の層間絶縁膜形成用組成物の塗膜を形成する工程（ｉ）と、前記塗膜を露光する工程（ｉｉ）と、前記露光後の塗膜をアルカリ現像してプレパターンを形成する工程（ｉｉｉ）と、前記プレパターンを加熱により硬化して層間絶縁膜パターンを得る工程（ｉｖ）と、を有する、層間絶縁膜パターンの形成方法である。
本実施形態の層間絶縁膜パターンの形成方法は、例えば以下のようにして行うことができる。
【０１０９】
［工程（ｉ）］
工程（ｉ）では、まず、基板等の支持体上に、上述した本実施形態の層間絶縁膜形成用組成物をスピンナー、スピンコーター、ロールコーター、スプレーコーター、スリットコーター等を用いて塗布し、乾燥させて、塗膜を形成する。
【０１１０】
上記基板としては、例えば、透明導電回路等の配線を備え、必要に応じてブラックマトリクス、カラーフィルタ、偏光板等を備えるガラス板が挙げられる。
上記乾燥の方法としては、例えば、ホットプレートにて８０〜１２０℃の温度にて１２０〜５００秒間乾燥する方法が挙げられる。
上記塗膜の膜厚は、特に限定されるものではないが、１〜１００μｍであることが好ましい。
【０１１１】
［工程（ｉｉ）］
工程（ｉｉ）では、前記工程（ｉ）で形成された塗膜を露光する。
前記塗膜の露光は、紫外線、エキシマレーザー光等の活性エネルギー線を照射することにより行う。この活性エネルギー線の光源としては、例えば低圧水銀灯、高圧水銀灯、超高圧水銀灯、ケミカルランプ、エキシマレーザー発生装置等が挙げられる。
照射するエネルギー線量は、層間絶縁膜形成用組成物の組成によっても異なるが、例えば３０〜２０００ｍＪ／ｃｍ２であればよい。
【０１１２】
［工程（ｉｉｉ）］
工程（ｉｉｉ）では、前記工程（ｉｉ）での露光後の塗膜をアルカリ現像して、プレパターンを形成する。
アルカリ現像に用いられる現像液としては、テトラメチルアンモニウムヒドロキシド（ＴＭＡＨ）水溶液のような有機アルカリ水溶液、又は水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、メタケイ酸ナトリウム、リン酸ナトリウム等の無機アルカリ水溶液が挙げられる。
【０１１３】
［工程（ｉｖ）］
工程（ｉｖ）では、前記工程（ｉｉｉ）で形成されたプレパターンを加熱して硬化する。
前記プレパターンの加熱は、例えば３００℃以下の温度条件で行われ、好ましくは２００〜２５０℃で行われる。本実施形態においては、より低い温度条件で容易に硬化することができ、好ましくは２２０℃以下で容易に硬化することができる。
上述の工程（ｉ）〜（ｉｖ）により、支持体上の所望の範囲に層間絶縁膜パターンが形成される。
【０１１４】
［その他工程］
実施形態の層間絶縁膜パターンの形成方法は、必要に応じて、上述の工程（ｉ）〜（ｉｖ）以外の工程を有していてもよい。例えば、工程（ｉｉ）と工程（ｉｉｉ）との間に、加熱処理（露光後加熱処理）を行う工程を有してもよい。
【０１１５】
（デバイス）
本発明の第４の態様に係る実施形態は、支持体上に、前記第２の態様に係る実施形態の層間絶縁膜を備えたデバイスである。
本実施形態のデバイスは、例えば、液晶表示素子、集積回路素子、固体撮像素子等の電子部品用として好適なものである。
【実施例】
【０１１６】
以下、実施例により本発明をより具体的に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
【０１１７】
（実施例１〜８、比較例１〜３）
＜層間絶縁膜形成用組成物の調製＞
表１及び２に示す各成分を混合して得られた混合物を、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート（ＰＧＭＥＡ）に溶解して、層間絶縁膜形成用組成物を調製した。
なお、各例の層間絶縁膜形成用組成物の固形分濃度を、いずれも４０質量％とした。
【０１１８】
【表１】
2017187752.tif 000019
【０１１９】
【表２】
2017187752.tif 000020
【０１２０】
上記表１中の各略号は以下の意味を有する。また、［  ］内の数値は配合部数（質量部）である。
（Ｍ）−１：下記化合物（Ｍ）−１。化学式中のｌ、ｍ、ｎは、ｌ＋ｍ＋ｎ≒３である。東亞合成株式会社製の商品名「アロニックスＭ−３２７」。
（Ｍ）−２：下記化合物（Ｍ）−２。日本化薬製の商品名「ＫＡＹＡＲＡＤ  ＤＰＣＡ−３０」。
（Ｍ）−３：三官能ウレタンアクリレート。ダイセルオルネクス社製の商品名「ＫＲＭ−８２９６」。
【０１２１】
【化１８】
2017187752.tif 000021
【０１２２】
【化１９】
2017187752.tif 000022
［式中、Ｒｍ０１１は下記式（Ｒｍ０１１−１）で表される基である。］
【０１２３】
【化２０】
2017187752.tif 000023
［式中の「＊」は、カルボニル基に結合する結合手であることを表す。］
【０１２４】
（Ｐ）−１：アルカリ可溶ＵＶ硬化型ウレタン／アクリルポリマー（ウレタン主鎖タイプ）、大成ファインケミカル株式会社製の商品名「アクリットＰＨ−９００１」；二重結合当量８９０ｇ／ｍｏｌ、質量平均分子量２００００、粘度９００ｍＰａ・ｓ。
（Ｐ）−２：アルカリ可溶ＵＶ硬化型ウレタン／アクリルポリマー（ウレタン主鎖タイプ）、大成ファインケミカル株式会社製の商品名「アクリットＰＨ−９００２」；二重結合当量８９０ｇ／ｍｏｌ、質量平均分子量２００００、粘度２０００ｍＰａ・ｓ。
【０１２５】
（Ｐ’）−１：下記高分子化合物（Ｐ’）−１。質量平均分子量２００００、共重合組成比（モル比）ｌ／ｍ／ｎ／ｏ／ｐ＝２０／６５／７／４／４。
【０１２６】
【化２１】
2017187752.tif 000024
【０１２７】
（Ｐ’）−２：下記高分子化合物（Ｐ’）−２。剛直な脂環骨格をもつ多官能固形エポキシ樹脂。ジシクロペンタジエン型。ＤＩＣ株式会社製の商品名「ＥＰＩＣＬＯＮ  ＨＰ−７２００ＨＨ」。
【０１２８】
【化２２】
2017187752.tif 000025
【０１２９】
（Ｐ’）−３：下記高分子化合物（Ｐ’）−３。共重合組成比（モル比）ｘ／ｙ／ｚ＝５０／３０／２０、Ｍｗ＝１７０００。
【０１３０】
【化２３】
2017187752.tif 000026
【０１３１】
（Ｚ）−１：下記化合物（Ｚ）−１。ビスアリルナジイミド、丸善石油化学株式会社製の商品名「ＢＡＮＩ−Ｘ」。
【０１３２】
【化２４】
2017187752.tif 000027
【０１３３】
（Ｉ）−１：２−ベンジル−２−ジメチルアミノ−１−（４−モルフォリノフェニル）−ブタノン−１、ＢＡＳＦ社製の商品名「ＩＲＧＡＣＵＲＥ  ３６９Ｅ」。
【０１３４】
（Ｏ）−１：下記化合物（Ｏ’）−１に対し、ナフトキノンジアジド−５−スルホン酸エステル２モルを反応させたキノンジアジド基含有化合物。
【０１３５】
【化２５】
2017187752.tif 000028
【０１３６】
（Ｏ）−２：γ−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン。株式会社タナック製の商品名「ＳＩＬＱＵＥＳＴ Ａ−１７４ ＳＩＬＡＮＥ」。
【０１３７】
（Ｏ）−３：下記化合物（Ｏ）−３。トリフェニルホスフィンとトリフェニルボランとの錯体。北興化学工業株式会社製の商品名「ＴＰＰ−Ｓ」。
【０１３８】
【化２６】
2017187752.tif 000029
【０１３９】
（Ｏ）−４：シリコン系表面調整剤、ビックケミー・ジャパン社製の商品名「ＢＹＫ−３１０」。
（Ｏ）−５：ジフェニル［４−（ｐ−ターフェニルチオ）フェニル］スルホニウム  トリフルオロトリスペンタフルオロエチルホスフェート。サンアプロ株式会社製の商品名「ＨＳ−１ＰＧ」。
（Ｏ）−６：Ｎ−フェニル−３−アミノプロピルトリメトキシシラン。信越化学工業株式会社製の商品名「ＫＢＭ−５７３」。
（Ｏ）−７：ブロックイソシアネート架橋剤。旭化成ケミカルズ社製の商品名「ＴＰＡ−Ｂ８０Ｅ」。
【０１４０】
＜層間絶縁膜パターンの形成（１）＞
工程（ｉ）：
実施例１〜５並びに比較例１及び３の層間絶縁膜形成用組成物を、それぞれ、８インチのシリコン基板上に、スピンコーター（ＴＲ２５０００：東京応化工業株式会社製）を用いて塗布し、１１０℃で３００秒間プリベークを行い、膜厚１０μｍの塗膜を形成した。
工程（ｉｉ）：
次に、前記塗膜に対し、ｇｈｉ線ステッパー（ウルトラテック株式会社製）を用いて、露光（露光量５００ｍＪ／ｃｍ２）を行った。
工程（ｉｉｉ−１）： 
次に、前記露光後の塗膜に対し、２３℃にて、２．３８質量％テトラメチルアンモニウムヒドロキシド（ＴＭＡＨ）水溶液「ＮＭＤ−３」（商品名、東京応化工業株式会社製）を用いて、１２０秒間のアルカリ現像を行い、プレパターンを得た（口径２０μｍのホールパターンが複数形成された）。
工程（ｉｖ−１）：
次に、前記プレパターンに対し、表２に示す各キュア条件で、加熱処理（硬化）を行うことにより、目的の層間絶縁膜パターンを得た。
以上の工程（ｉ）、（ｉｉ）、（ｉｉｉ−１）及び（ｉｖ−１）によって層間絶縁膜パターンを形成した。
【０１４１】
＜層間絶縁膜パターンの形成（２）＞
比較例２の層間絶縁膜形成用組成物を用いた場合、上記の工程（ｉ）、（ｉｉ）と同様にして各操作を行った後、９０℃で３００秒間の露光後加熱（ＰＥＢ）処理を行った。
工程（ｉｉｉ−２）： 
次に、前記ＰＥＢ処理後の塗膜に対し、２３℃にて、現像液としてＰＧＭＥＡを用いて、１８０秒間の溶剤現像を行い、プレパターンを得た（口径２０μｍのホールパターンが複数形成された）。
工程（ｉｖ−２）：
次に、前記プレパターンに対し、表２に示す各キュア条件で、加熱処理（硬化）を行うことにより、目的の層間絶縁膜パターンを得た。
以上の工程（ｉ）、（ｉｉ）、ＰＥＢ処理、（ｉｉｉ−２）及び（ｉｖ−２）によって層間絶縁膜パターンを形成した。
【０１４２】
＜層間絶縁膜の評価＞
万能材料試験機（製品名ＴＥＮＳＩＬＯＮ、株式会社オリエンテック製）を用い、上記で形成された層間絶縁膜について、引張強度、破断伸度及び引張弾性率をそれぞれ測定した。
引張強度の測定結果を「Ｔｅｎｓｉｌｅ  ｓｔｒｅｎｇｔｈ（ＭＰａ）」、破断伸度の測定結果を「Ｅｌｏｎｇａｔｉｏｎ（％）」、引張弾性率の測定結果を「Ｙｏｕｎｇ  ｍｏｄｕｌｕｓ（ＧＰａ）」として表３に示した。
【０１４３】
【表３】
2017187752.tif 000030
【０１４４】
表３に示す評価結果から、本発明を適用した実施例１〜８の層間絶縁膜形成用組成物を用いて形成された層間絶縁膜は、引張強度（膜強度）が維持されつつ、破断伸度が格段に高められていることが確認できる。